(57)【要約】【課題】  半導体パッケージ用硬化性樹脂組成物の効率の良い混練方法を提供することを目的とする。【解決手段】液状成分が５〜４０重量％、粉体成分が６０〜９５重量％で構成される組成物で、前記組成物を、混練翼が遊星運動を行う混練機によって混練することを特徴とし、少なくとも粉体添加後からトルクピークまでの混練時の混練翼の周速が０．５〜２．０ｍ／ｓの範囲で混練することを特徴とするコンパウンドの製造方法により上記課題を解決することが出来る。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
液状成分が５〜４０重量％、粉体成分が６０〜９５重量％で構成される組成物で、前記組成物を、混練翼が遊星運動を行う混練機によって混練することを特徴とし、少なくとも粉体添加後からトルクピークまでの混練時の混練翼の周速が０．５〜２．０ｍ／ｓの範囲で混練することを特徴とするコンパウンドの製造方法。
【請求項２】
粉体成分を少なくとも２分割以上分割して添加することを特徴とする請求項１に記載のコンパウンドの製造方法。
【請求項３】
液状成分として、混練温度で液状である、エポキシ樹脂やケイ素系熱硬化性樹脂、及びその変性樹脂から選ばれる熱硬化性樹脂を用いた請求項１または２に記載のコンパウンドの製造方法。
【請求項４】
液状成分として以下の（ａ）〜（ｃ）によって構成される熱硬化性樹脂を含有する、請求項１〜３のいずれか1項に記載のコンパウンドの製造方法。
（ａ）ＳｉＨ基と反応性を有する炭素−炭素二重結合を１分子中に少なくとも２個含有する有機化合物、
（ｂ）１分子中に少なくとも２個のＳｉＨ基を含有するケイ素化合物、
（ｃ）ヒドロシリル化触媒、
【請求項５】
液状成分として以下の（ａ）〜（ｄ）によって構成される熱硬化性樹脂を含有する、請求項１〜３のいずれか1項に記載のコンパウンドの製造方法。
（ａ）ＳｉＨ基と反応性を有する炭素−炭素二重結合を１分子中に少なくとも２個含有する有機化合物、
（ｂ）１分子中に少なくとも２個のＳｉＨ基を含有するケイ素化合物、
（ｃ）ヒドロシリル化触媒、
（ｄ）ＳｉＨ基と反応性を有する炭素−炭素二重結合を１分子中に少なくとも１個含有する分子量が１０００以上のシリコーン化合物
【請求項６】
粉体成分として、少なくとも無機充填剤と白色顔料を含む請求項１〜５のいずれか1項に記載のコンパウンドの製造方法。
【請求項７】
白色顔料として、酸化亜鉛、もしくは酸化チタンを用いた請求項６に記載のコンパウンドの製造方法。
【請求項８】
無機充填剤として、シリカ、アルミナ、窒化ホウ素、窒化アルミニウムのうち少なくとも１種を用いた請求項１〜７のいずれか１項に記載のコンパウンドの製造方法。
【請求項９】
粉体成分の平均１次粒子径が0.10μm以上、200μm以下の範囲にあることを特徴とする請求項１〜８のいずれか１項に記載のコンパウンドの製造方法。
【請求項１０】
混練機として、２本の混練翼を具備し、混練翼が公転と自転を行い、２本の混練翼同士が異方向に回転することを特徴とする混練機を用いた請求項１〜９のいずれか１項に記載のコンパウンドの製造方法。
【請求項１１】
混練容器、及び混練翼の表面処理として、ハードクロムメッキ、タングステン／カーバイト、タングステン／コバルト、アルミナのうち少なくとも１種を施していることを特徴とする請求項１〜１０のいずれか１項に記載のコンパウンドの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明はコンパウンドの混練方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
従来、半導体には種々の形状の硬化性樹脂を用いたパッケージが適用されている。
こうしたパッケージに求められる物性としては、耐熱性、耐光性、強度、反射性が挙げられる。
耐熱性、耐光性に関しては、耐熱性、耐光性に優れたシリコーン系樹脂を用いることが報告されている（特許文献１，２、３）。
反射性に関しては、白色顔料を用い、強度に関しては、強度を保持するために無機充填剤としてシリカを用いている。
パッケージの作製には、上記成分を均一混練し、そのコンパウンドをトランスファー成形する手法が用いられる。
【０００３】
しかし、上記コンパウンド中の成分である液状成分量が非常に少なく、さらには液状成分がフィラーによって凝集体の中に閉じ込められることで混練に必要な見掛けの液状成分がさらに少なくなってしまうことで、混練が非常に困難になるという問題があった。この問題に対し、凝集体を破壊して液状成分を再分散させることを目的として、これまでは回転数を上げることで一定の混練性を確保していたが、混練が効果的に行われる状態になるまでに時間がかかり、生産性を著しく低下させていた。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２０１０−６２２７２
【特許文献２】特開２００５−１４６１９１
【特許文献３】ＷＯ２０１１／１２５７５３
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
本発明は、前記問題の解決のため、半導体パッケージ用樹脂として求められる項目に対し満足のいく硬化性樹脂組成物の効率の良い混練方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明者らは上記課題を鑑み鋭意検討した結果、本発明を完成するに至った。すなわち本発明は、以下の構成をなす。
【０００７】
（１）液状成分が５〜４０重量％、粉体成分が６０〜９５重量％で構成される組成物で、前記組成物を、混練翼が遊星運動を行う混練機によって混練することを特徴とし、少なくとも粉体添加後からトルクピークまでの混練時の混練翼の周速が０．５〜２．０ｍ／ｓの範囲で混練することを特徴とするコンパウンドの製造方法。
【０００８】
（２）粉体成分を少なくとも２分割以上分割して添加することを特徴とする（１）に記載のコンパウンドの製造方法。
【０００９】
（３）液状成分として、混練温度で液状である、エポキシ樹脂やケイ素系熱硬化性樹脂、及びその変性樹脂から選ばれる熱硬化性樹脂を用いた（１）または（２）に記載のコンパウンドの製造方法。
【００１０】
（４）液状成分として以下の（ａ）〜（ｃ）によって構成される熱硬化性樹脂を含有する、（１）〜（３）のいずれか1項に記載のコンパウンドの製造方法。
（ａ）ＳｉＨ基と反応性を有する炭素−炭素二重結合を１分子中に少なくとも２個含有する有機化合物、
（ｂ）１分子中に少なくとも２個のＳｉＨ基を含有するケイ素化合物、
（ｃ）ヒドロシリル化触媒、
【００１１】
（５）液状成分として以下の（ａ）〜（ｄ）によって構成される熱硬化性樹脂を含有する、（１）〜（３）のいずれか1項に記載のコンパウンドの製造方法。
（ａ）ＳｉＨ基と反応性を有する炭素−炭素二重結合を１分子中に少なくとも２個含有する有機化合物、
（ｂ）１分子中に少なくとも２個のＳｉＨ基を含有するケイ素化合物、
（ｃ）ヒドロシリル化触媒、
（ｄ）ＳｉＨ基と反応性を有する炭素−炭素二重結合を１分子中に少なくとも１個含有する分子量が１０００以上のシリコーン化合物
【００１２】
（６）粉体成分として、少なくとも無機充填剤と白色顔料を含む（１）〜（５）のいずれか１項に記載のコンパウンドの製造方法。
【００１３】
（７）白色顔料として、酸化亜鉛、もしくは酸化チタンを用いた（６）に記載のコンパウンドの製造方法。
【００１４】
（８）無機充填剤として、シリカ、アルミナ、窒化ホウ素、窒化アルミニウムのうち少なくとも１種を用いた（１）〜（７）のいずれか１項に記載のコンパウンドの製造方法。
【００１５】
（９）粉体成分の平均１次粒子径が0.10μm以上、200μm以下の範囲にあることを特徴とする（１）〜（８）のいずれか１項に記載のコンパウンドの製造方法。
【００１６】
（１０）混練機として、２本の混練翼を具備し、混練翼が公転と自転を行い、２本の混練翼同士が異方向に回転することを特徴とする混練機を用いた（１）〜（９）のいずれか１項に記載のコンパウンドの製造方法。
【００１７】
（１１）混練容器、及び混練翼の表面処理として、ハードクロムメッキ、タングステン／カーバイト、タングステン／コバルト、アルミナのうち少なくとも１種を施していることを特徴とする（１）〜（１０）のいずれか１項に記載のコンパウンドの製造方法。
【発明の効果】
【００１８】
本発明により、白色コンパウンドの効率の良い混練が可能になった。
【発明を実施するための形態】
【００１９】
以下、本発明を詳細に説明する。
本発明で言う液状成分とは、混練する温度で液状となる硬化性樹脂のことを意味する。
【００２０】
＜コンパウンドを形成する組成物＞
コンパウンドを形成する組成物とは、（Ａ）硬化性樹脂、（Ｂ）白色顔料、（Ｃ）無機充填剤を必須成分として含有することを特徴とする組成物である。
【００２１】
＜（Ａ）成分：硬化性樹脂＞
（Ａ）成分である硬化性樹脂とは、熱硬化性樹脂を意味している。本発明の熱硬化性樹脂としては、エポキシ樹脂やケイ素系熱硬化性樹脂などの樹脂、及びその変性樹脂などがあげられるが、ここに記載するものに限定されるものではない。
【００２２】
透明エポキシ樹脂としては、例えばビスフェノールＡジグリシジルエーテル、２，２’−ビス（４−グリシジルオキシシクロヘキシル）プロパン、３，４−エポキシシクロヘキシルメチル−３，４−エポキシシクロヘキサンカーボキシレート、ビニルシクロヘキセンジオキサイド、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）−５，５−スピロ−（３，４−エポキシシクロヘキサン）−１，３−ジオキサン、ビス（３，４−エポキシシクロヘキシル）アジペート、１，２−シクロプロパンジカルボン酸ビスグリシジルエステル、トリグリシジルイソシアヌレート、モノアリルジグリシジルイソシアヌレート、ジアリルモノグリシジルイソシアヌレート等のエポキシ樹脂をヘキサヒドロ無水フタル酸、メチルヘキサヒドロ無水フタル酸、トリアルキルテトラヒドロ無水フタル酸、水素化メチルナジック酸無水物等の脂肪族酸無水物で硬化させるものが挙げられる。これらのエポキシ樹脂あるいは硬化剤はそれぞれ単独で用いても、複数のものを組み合わせてもよい。
ケイ素系熱硬化性樹脂としては、シリコーン樹脂、及びその変性体などが挙げられる。
【００２３】
シリコーン樹脂としては、アルキル基、アリール基、アラルキル基、及びエポキシ基等の有機基や水素原子、水酸基が直結したケイ素原子が酸素原子と交互に結合したシロキサン結合を骨格として有する樹脂であり、例えば特開２００４−１８６１６８号公報や特許第４０７１６３９号公報、特開２００４−２９２８０７号公報及び特開２００５−１７１０２１号公報等記載の硬化性組成物が挙げられるが、特にこれらに限定されるものではない。
【００２４】
なお、本発明においては、上記シロキサン結合とエポキシ樹脂や付加反応性炭素−炭素二重結合を有する有機化合物とが連結して骨格を成す樹脂も「シリコーン樹脂」に含むものとする。このようなシリコーン樹脂組成物としては、特開２００２−３３８８３３号公報、特開２００５−３１４５９１号公報及び特許第４１１２４４３号公報等記載の硬化性組成物が例示されるが、特にこれらに限定されるものではない。
【００２５】
上記ケイ素系熱硬化性樹脂の中でも、
（ａ）ＳｉＨ基と反応性を有する炭素−炭素二重結合を１分子中に少なくとも２個含有する有機化合物、
（ｂ）１分子中に少なくとも２個のＳｉＨ基を含有するケイ素化合物、
（ｃ）ヒドロシリル化触媒、
よりなるシリコーン系化合物で構成されるものであることが好ましく、更に（ｄ）ＳｉＨ基と反応性を有する炭素−炭素二重結合を１分子中に少なくとも１個含有する分子量が１０００以上のシリコーン化合物を含むことがより好ましい。
以下で（ａ）〜（ｄ）成分について説明する。
【００２６】
＜（ａ）成分＞
（ａ）成分は、ＳｉＨ基と反応性を有する炭素−炭素二重結合を１分子中に少なくとも２個含有する有機化合物であれば特に限定されない。上記有機化合物としては、ポリシロキサン−有機ブロックコポリマーやポリシロキサン−有機グラフトコポリマー等の、シロキサン単位（Ｓｉ−Ｏ−Ｓｉ）を含む化合物以外のものが好ましく、構成元素としてＣ、Ｈ、Ｎ、Ｏ、Ｓ及びハロゲン以外の元素を含まない化合物がより好ましい。シロキサン単位を含む化合物の場合は、反応性などの問題がある。ＳｉＨ基と反応性を有する炭素−炭素二重結合の結合位置は特に限定されず、分子内のどこに存在してもよい。
【００２７】
（ａ）成分は、単独で用いても良いし、２種以上のものを組み合わせて用いてもよい。
（ａ）成分の化合物は、有機重合体系の化合物と有機単量体系の化合物に分類できる。有機重合体系化合物としては特に限定されないが、例えば、ポリエーテル系、ポリエステル系、ポリアリレート系、ポリカーボネート系、飽和炭化水素系、不飽和炭化水素系、ポリアクリル酸エステル系、ポリアミド系、フェノール−ホルムアルデヒド系（フェノール樹脂系）、ポリイミド系の化合物等が挙げられる。
有機単量体系化合物としては特に限定されないが、例えば、フェノール系、ビスフェノール系、ベンゼン、ナフタレン等の芳香族炭化水素系；鎖状、環状等の脂肪族炭化水素系；複素環系の化合物；これらの混合物等が挙げられる。
【００２８】
（ａ）成分のＳｉＨ基と反応性を有する炭素−炭素二重結合としては特に限定されないが、下記一般式（１）
ＣＨ2＝ＣＲ1−    （１）
（式中Ｒ１は水素原子あるいはメチル基を表す。）
で示される基が反応性の点から好適である。中でも原料の入手の容易さから、Ｒ１が水素原子である基が特に好ましい。さらに、（ａ）成分のＳｉＨ基と反応性を有する炭素−炭素二重結合としては、下記一般式（２）
―Ｒ2Ｃ＝ＣＲ2―  （２）
（式中Ｒ２は水素原子あるいはメチル基を表す。２つのＲ２は同じであってもよいし異なっていてもよい。）
で表される部分構造を環内に有する脂環式の基が、硬化物の耐熱性が高いという点から好適である。中でも原料の入手の容易さから、Ｒ２がともに水素原子である基が特に好ましい。
【００２９】
ＳｉＨ基と反応性を有する炭素−炭素二重結合は（ａ）成分の骨格部分に直接結合していてもよく、２価以上の置換基を介して共有結合していてもよい。上記２価以上の置換基としては特に限定されないが、炭素数０〜１０の置換基が好ましく、構成元素としてＣ、Ｈ、Ｎ、Ｏ、Ｓ及びハロゲン以外の元素を含まない置換基がより好ましい。
【００３０】
（ａ）成分の骨格部分に共有結合する基の例としては、ビニル基、アリル基、メタリル基、アクリル基、メタクリル基、２−ヒドロキシ−３−（アリルオキシ）プロピル基、２−アリルフェニル基、３−アリルフェニル基、４−アリルフェニル基、２−（アリルオキシ）フェニル基、３−（アリルオキシ）フェニル基、４−（アリルオキシ）フェニル基、２−（アリルオキシ）エチル基、２，２−ビス（アリルオキシメチル）ブチル基、３−アリルオキシ−２，２−ビス（アリルオキシメチル）プロピル基、などが挙げられる。
【００３１】
（ａ）成分の有機化合物としては、骨格部分と炭素−炭素二重結合を有する基とに分けて表現しがたい低分子量化合物も用いることができる。上記低分子量化合物の具体例としては、ブタジエン、イソプレン、オクタジエン、デカジエン等の脂肪族鎖状ポリエン化合物系、シクロペンタジエン、シクロオクタジエン、ジシクロペンタジエン、トリシクロペンタジエン、ノルボルナジエン等の脂肪族環状ポリエン化合物系、ビニルシクロペンテン、ビニルシクロヘキセン等の置換脂肪族環状オレフィン化合物系等が挙げられる。
【００３２】
（ａ）成分としては、耐熱性をより向上し得るという観点から、ＳｉＨ基と反応性を有する炭素−炭素二重結合を（Ａ）成分１ｇあたり０．００１ｍｏｌ以上含有するものが好ましく、０．００５ｍｏｌ以上含有するものがより好ましく、０．００８ｍｏｌ以上含有するものがさらに好ましい。
【００３３】
（ａ）成分の具体的な例としては、上述のほか、ジアリルフタレート、トリアリルトリメリテート、ジエチレングリコールビスアリルカーボネート、トリメチロールプロパンジアリルエーテル、ペンタエリスリトールトリアリルエーテル、１，１，２，２−テトラアリロキシエタン、ジアリリデンペンタエリスリット、トリアリルシアヌレート、トリアリルイソシアヌレート、２，２−ビス（４−ヒドロキシシクロヘキシル）プロパンのジアリルエーテル、１，２，４−トリビニルシクロヘキサン、ジビニルベンゼン類（純度５０〜１００％のもの、好ましくは純度８０〜１００％のもの）、ジビニルビフェニル、１，３−ジイソプロペニルベンゼン、１，４−ジイソプロペニルベンゼン、それらのオリゴマー、１，２−ポリブタジエン（１，２比率１０〜１００％のもの、好ましくは１，２比率５０〜１００％のもの）、ノボラックフェノールのアリルエーテル、アリル化ポリフェニレンオキサイド、エポキシ樹脂のグリシジル基の一部あるいは全部をアリル基に置き換えたもの、等が挙げられる。
【００３４】
これらの中でも耐光性などの光学特性が良好であるという観点からは、（ａ）成分中における芳香環の成分重量比が５０重量％以下であるものが好ましく、４０重量％以下のものがより好ましく、３０重量％以下のものがさらに好ましい。最も好ましいのは芳香族炭化水素環を含まないものである。
【００３５】
（ａ）成分のＳｉＨ基と反応性を有する炭素−炭素二重結合の個数は、１分子当たり少なくとも２個あればよいが、耐熱性をより向上し得るという観点から、２個を越えることが好ましく、３個以上であることがより好ましく、４個以上であることが特に好ましい。ただし（ａ）成分が種々の化合物の混合物であり、各化合物の上記炭素−炭素二重結合の個数が同定できない場合には、上記混合物全体に関して１分子あたりの上記炭素−炭素二重結合の平均個数を求め、それを、（ａ）成分の上記炭素−炭素二重結合の個数とする。
【００３６】
（ａ）成分のＳｉＨ基と反応性を有する炭素−炭素二重結合の数が１分子内当たり１個以下の場合は、（ｂ）成分と反応してもグラフト構造となるのみで架橋構造とならない。
【００３７】
（ａ）成分としては、他の成分との均一な混合及び良好な作業性を得るためには、１００℃以下の温度において流動性があるものが好ましい。（ａ）成分は、線状でも枝分かれ状でもよい。（ａ）成分の分子量は特に制約はないが、５０〜１０００の任意のものが好適に使用できる。（ａ）成分としては、分子量が９００未満のものが好ましく、７００未満のものがより好ましく、５００未満のものがさらに好ましい。
【００３８】
（ａ）成分としては、入手性、反応性の点から、ビスフェノールＡジアリルエーテル、２，２’−ジアリルビスフェノールＡ、ノボラックフェノールのアリルエーテル、ジアリルフタレート、ビニルシクロヘキセン、ジビニルベンゼン、ジビニルビフェニル、トリアリルイソシアヌレート、２，２−ビス（４−ヒドロキシシクロヘキシル）プロパンのジアリルエーテル、１，２，４−トリビニルシクロヘキサンが好ましく、耐熱性・耐光性の点からトリアリルイソシアヌレートが特に好ましい。
【００３９】
＜（ｂ）成分＞
（ｂ）成分は、１分子中に少なくとも２個のＳｉＨ基を含有するケイ素化合物であれば特に限定されない。例えば国際公開特許ＷＯ９６／１５１９４号公報に記載される化合物で、１分子中に少なくとも２個のＳｉＨ基を有するもの等が使用できる。入手性の面からは、１分子中に少なくとも２個のＳｉＨ基を有する鎖状及び／又は環状オルガノポリシロキサンが好ましい。なかでも、（ａ）成分との相溶性が良いという観点から、下記一般式（３）
【００４０】
【化１】
2017177472.tif 000002
【００４１】
（式中、Ｒ３は炭素数１〜６の有機基を表し、ｎは３〜１０の数を表す。）
で表される、１分子中に少なくとも２個のＳｉＨ基を有する環状ポリオルガノシロキサンがより好ましい。なお、一般式（３）で表される化合物中の置換基Ｒ３は、Ｃ、Ｈ及びＯ以外の元素を含まない置換基が好ましく、炭化水素基がより好ましい。
【００４２】
（ｂ）成分は、１分子中に少なくとも２個のＳｉＨ基を有する鎖状及び／又は環状ポリオルガノシロキサンと、ＳｉＨ基と反応性を有する炭素−炭素二重結合を有する有機化合物から選ばれた１種以上の化合物との反応物も好ましい。この場合、反応物の（ａ）成分との相溶性をさらに高めるために、反応物から未反応のシロキサン類等を脱揮等により除去したものを用いることもできる。
【００４３】
＜（ｃ）成分＞
（ｃ）成分はヒドロシリル化触媒である。
ヒドロシリル化触媒としては、ヒドロシリル化反応の触媒活性があれば特に限定されないが、例えば、白金の単体、アルミナ、シリカ、カーボンブラック等の担体に固体白金を担持させたもの、塩化白金酸、塩化白金酸とアルコール、アルデヒド、ケトン等との錯体、白金−オレフィン錯体（例えば、Ｐｔ（ＣＨ2＝ＣＨ2）2（ＰＰｈ3）2、Ｐｔ（ＣＨ2＝ＣＨ2）2Ｃｌ2）、白金−ビニルシロキサン錯体（例えば、Ｐｔ（ＶｉＭｅ2ＳｉＯＳｉＭｅ2Ｖｉ）n、Ｐｔ［（ＭｅＶｉＳｉＯ）4］m）、白金−ホスフィン錯体（例えば、Ｐｔ（ＰＰｈ3）4、Ｐｔ（ＰＢｕ3）4）、白金−ホスファイト錯体（例えば、Ｐｔ［Ｐ（ＯＰｈ）3］4、Ｐｔ［Ｐ（ＯＢｕ）3］4）（式中、Ｍｅはメチル基、Ｂｕはブチル基、Ｖｉはビニル基、Ｐｈはフェニル基を表し、ｎ、ｍは、整数を示す。）、ジカルボニルジクロロ白金、カールシュテト（Ｋａｒｓｔｅｄｔ）触媒、また、アシュビー（Ａｓｈｂｙ）の米国特許第３１５９６０１号および３１５９６６２号明細書中に記載された白金−炭化水素複合体、ならびにラモロー（Ｌａｍｏｒｅａｕｘ）の米国特許第３２２０９７２号明細書中に記載された白金アルコラート触媒が挙げられる。さらに、モディック（Ｍｏｄｉｃ）の米国特許第３５１６９４６号明細書中に記載された塩化白金−オレフィン複合体も本発明において有用である。
【００４４】
また、白金化合物以外の触媒の例としては、ＲｈＣｌ（ＰＰｈ）3、ＲｈＣｌ3、ＲｈＡｌ2Ｏ3、ＲｕＣｌ3、ＩｒＣｌ3、ＦｅＣｌ3、ＡｌＣｌ3、ＰｄＣｌ2・２Ｈ2Ｏ、ＮｉＣｌ2、ＴｉＣｌ4、等が挙げられる。
これらの中では、触媒活性の点から塩化白金酸、白金−オレフィン錯体、白金−ビニルシロキサン錯体等が好ましい。また、これらの触媒は単独で使用してもよく、２種以上併用してもよい。
【００４５】
触媒の添加量は特に限定されないが、十分な硬化性を有し、かつ硬化性樹脂組成物のコストを比較的低く抑えるため好ましい添加量の下限は、（ｂ）成分のＳｉＨ基１モルに対して１０-8モル、より好ましくは１０-6モルであり、好ましい添加量の上限は（ｂ）成分のＳｉＨ基１モルに対して１０-1モル、より好ましくは１０-2モルである。また、上記触媒には助触媒を併用することが可能であり、例としてトリフェニルホスフィン等のリン系化合物、ジメチルマレート等の１，２−ジエステル系化合物、２−ヒドロキシ−２−メチル−１−ブチン等のアセチレンアルコール系化合物、単体の硫黄等の硫黄系化合物、トリエチルアミン等のアミン系化合物等が挙げられる。助触媒の添加量は特に限定されないが、ヒドロシリル化触媒１モルに対しての好ましい添加量の下限は、１０-2モル、より好ましくは１０-1モルであり、好ましい添加量の上限は１０2モル、より好ましくは１０モルである。
【００４６】
＜（ｄ）成分＞
本発明の（ｄ）成分は、ＳｉＨ基と反応性を有する炭素−炭素二重結合を１分子中に少なくとも１個含有するシリコーン化合物であり、特に分子量が１０００以上のシリコーン化合物であることが好ましい。実質的にＳｉ−Ｏ−Ｓｉ結合からなるシロキサン骨格で構成されるシリコーン化合物を用いることにより、一般の有機系高分子を用いる場合と比較して、耐熱性、耐光性に優れた硬化物を得ることができる。さらに、本発明の（ｄ）成分を用いることにより（Ｃ）成分の無機充填材と混合した場合に、より小さな線膨張係数を有しながら、靭性に優れた硬化物を与える硬化性樹脂組成物とすることができる。またＣｕをはじめとするリードフレームなどの金属基材の実質片面に成形したときに反りがほとんどない成形品を提供することができる。
【００４７】
（ｄ）成分のシリコーン化合物は、実質的にその骨格がＳｉ−Ｏ−Ｓｉ結合で形成されている化合物であり、直鎖状、環状、分枝状、部分ネットワークを有するもの等種々のものを用いることができる。
この場合、骨格に結合した置換基としては、メチル基、エチル基、プロピル基、オクチル基等のアルキル基、フェニル基、２−フェニルエチル基、２−フェニルプロピル基等のアリール基、メトキシ基、エトキシ基、イソプロポキシ基等のアルコキシ基、水酸基等の基を挙げることができる。これらのうち、耐熱性が高くなりやすいという点においては、メチル基、フェニル基、水酸基、メトキシ基が好ましく、メチル基、フェニル基がより好ましい。また、ＳｉＨ基と反応性を有する炭素−炭素二重結合を有する置換基としては、ビニル基、アリル基、アクリロキシ基、メタクリロキシ基、アクリロキシプロピル基、メタクリロキシプロピル基等を挙げることができるが、これらのうち反応性がよいという点においては、ビニル基が好ましい。
【００４８】
（ｄ）成分の例としては次の式で表すことができるものであってもよい。
Ｒn（ＣＨ2＝ＣＨ）mＳｉＯ(4-n-m)/2
（式中、Ｒは水酸基、メチル基あるいはフェニル基から選ばれる基であり、ｎ、ｍは０≦ｎ＜４、０＜ｍ≦４、０＜ｎ＋ｍ≦４を満たす数）であらわされる分子量１０００以上のシリコーン化合物である。
【００４９】
（ｄ）成分の例としては、末端基あるいは側鎖基としてビニル基を有するポリジメチルシロキサン、ポリジフェニルシロキサン、ポリメチルフェニルシロキサンやこれら２種あるいは３種のランダムあるいはブロック共重合体、などを挙げることができる。（ｄ）成分としては複数のものを混合して用いてもよい。
【００５０】
これらの内、本発明の効果がより得られやすいという点においては、ビニル基を末端に有する直鎖状ポリシロキサンが好ましく、ビニル基を両末端に有する直鎖状ポリシロキサンがより好ましく、両末端にビニル基を有する直鎖状ポリジメチル−ポリジフェニルシロキサンあるいは直鎖状ポリメチルフェニルシロキサンがさらに好ましく、両末端にビニル基を有する直鎖状ポリジメチル−ポリジフェニルシロキサンあるいは直鎖状ポリメチルフェニルシロキサンであって、全置換基に対するフェニル基の量が１０モル％以上であるシロキサンであることが特に好ましい。
【００５１】
（ｄ）成分の分子量としては、重量平均分子量（Ｍｗ）が２，０００以上であることが好ましく、５，０００以上であることがより好ましく、１０，０００以上であることがさらに好ましい。分子量が高い場合にはさらに得られる硬化物が低応力となりやすい。また、（ｄ）成分の分子量としては１，０００，０００以下であることが好ましく、１００，０００以下であることがより好ましい。分子量が大きい場合には（ａ）成分、（ｂ）成分との相溶性が得られにくくなる。
【００５２】
（ｄ）成分の量としては、（ａ）成分および（ｂ）成分の合計の重量に対する（ｄ）成分の重量が３０重量％以上であることが好ましく、５０重量％以上であることがより好ましく、８０重量％以上であることがさらに好ましい。
【００５３】
（ａ）成分、（ｂ）成分、（ｄ）成分の混合比率は、必要な強度を失わない限りは特に限定されないが、（ｂ）成分中のＳｉＨ基の数（Ｙ）の（ａ）成分および(d)成分中のＳｉＨ基と反応性を有する炭素−炭素二重結合の数（Ｘ）に対する比において、好ましい範囲の下限はＹ／Ｘ≧０．３、より好ましくはＹ／Ｘ≧０．５、さらに好ましくはＹ／Ｘ≧０．７であり、好ましい範囲の上限は３≧Ｙ／Ｘ、より好ましくは２≧Ｙ／Ｘ、さらに好ましくは１．５≧Ｙ／Ｘである。好ましい範囲からはずれた場合には十分な強度が得られなかったり、熱劣化しやすくなる場合がある。
【００５４】
（Ａ）成分については、上記樹脂成分の熱硬化反応を促進させるための硬化促進剤、及び熱硬化反応を遅延させるための硬化遅延剤を添加しても良い。
【００５５】
＜（Ｂ）成分＞
(Ｂ)成分は白色顔料であり、得られる硬化物の光線反射率を高める効果を有する。（Ｂ）成分としては、酸化亜鉛、酸化チタン、酸化マグネシウム、酸化アンチモン、酸化ジルコニア、酸化ストロンチウム、酸化ニオブ、窒化ホウ素、チタン酸バリウム、硫化亜鉛、硫酸バリウム、炭酸マグネシウムなどがあげられるが、取り扱いの容易性や入手性、コストの観点から酸化亜鉛、もしくは酸化チタンが好ましい。
酸化亜鉛については、一般的に、酸化亜鉛結晶に対しせん断のようなずりエネルギーが加わると、結晶格子にひずみができてしまうことが分かっている。ひずみができた酸化亜鉛の発色領域は、ひずみが強くなるにつれ黄色にシフトし、白色顔料としての役割を果たさなくなるという問題が生じる。この問題のために、酸化亜鉛を含んだ白色コンパウンドを作製する際に、せん断力のような機械的エネルギーを強くかけての混練を行うと黄変してしまうため、弱い混練力で混練を行う必要がある。
【００５６】
酸化チタンについては、アナターゼ型であってもルチル型であっても良いが、光触媒作用がなく硬化性樹脂組成物が安定しやすいという観点からルチル型が好ましい。
【００５７】
本発明が適用できる白色顔料の平均１次粒径は０．１〜２００μｍである。この粒径範囲以下である場合は粒子径が小さすぎるため混練が困難になり、この粒径範囲以上である場合はコンパウンドの混練の際の流動が大きく変わる為、混練が困難になる。
【００５８】
好ましくは０．１５〜５０μｍであり、さらに好ましくは０．２〜２５μｍである。この範囲であれば、混練の際の液状樹脂成分のバインダーとしての働きが損なわれず、混練時の白色顔料の流動もスムーズになり、過度の発熱や不均一な分散が抑制できる。
【００５９】
＜（Ｃ）成分＞
(Ｃ)成分は無機充填剤である。（Ｃ）成分は、得られる硬化物の強度や硬度を高くしたり、線膨張率を低減化したりする効果を有する。
（Ｃ）成分としては、シリカ、アルミナ、窒化ホウ素、窒化アルミニウムなどがあげられるが、ここに例示したものに限定されるわけではない。
【００６０】
形状については、特に限定されるものではないが、フィラーの５０％以上が球状であることが好ましい。フィラーの５０％以上が球状である場合は、バインダーとしての液状樹脂成分がフィラー粒子内に吸油されにくくなり、且つ流動性が良くなる為、均一な混練が容易となる。
【００６１】
硬度については、特に限定されるものではないが、モース硬度である４よりも硬いフィラーの場合は、フィラーの５０％以上を球状にすることが好ましく、７５％以上であることがさらに好ましい。球状のフィラーが５０％以下の場合は、混練時に白色顔料に局所的な強いせん断がかかってしまい変質する可能性がある。また局所的な発熱にもつながり物性低下を招く恐れもある。本発明が適用できるフィラーの平均粒径は０．１〜１００μｍである。この粒径範囲以下である場合は粒子径が小さすぎるため混練が困難になり、この粒径範囲以上である場合はコンパウンドの混練の際の流動が大きく変わる為、混練が困難になる。好ましくは１〜５０μｍであり、さらに好ましくは２〜２５μｍである。この範囲であれば、混練の際の液状樹脂成分のバインダーとしての働きが損なわれず、混練時の白色顔料の流動もスムーズになり、過度の発熱や不均一な分散が抑制できる。
【００６２】
また、本発明のコンパウンドは、前記化合物を主たる含有成分とし、本発明の目的を損なわない範囲で、溶媒、安定剤、可塑剤、離型剤、及びその他の成分を必要に応じて含有させることができる。
【００６３】
＜各成分の混合比率＞
コンパウンドに対する各成分の比率について記載する。
（Ａ）成分の上限比率としては、コンパウンド全体に対し、４０重量％以下であればよく、好ましくは３０重量％以下、さらには２０重量％以下であることが好ましい。上記上限比率以上になると、（Ｂ）成分、及び（Ｃ）成分の含有量が相対的に少なくなる為、成形体の白色性や強度、及び線膨張率に影響を及ぼし、望ましい物性が得られなくなる。
【００６４】
（Ａ）成分の下限比率としては、コンパウンド全体に対し、５重量％以上であればよく、好ましくは７重量％以上、さらには９重量％以上であることが好ましい。上記下限比率以下になると、液状成分のバインダーとしての働きが著しく損なわれ、混練による均一分散ができなくなる。また、コンパウンド中の粒子の流動が不利になることから、局所的なせん断がかかり、過度の発熱や不均一な分散を引き起こしてしまう。
【００６５】
（Ｂ）成分の上限比率としては、コンパウンド全体に対し、７０重量％以下であればよく、好ましくは６０重量％以下、さらには５０重量％以下であることが好ましい。上記上限比率以上になると、（Ａ）成分、及び（Ｃ）成分の含有量が相対的に少なくなる為、成形体の強度や線膨張率、及び混練性に影響を及ぼし、望ましい物性が得られなくなる。
【００６６】
（Ｂ）成分の下限比率としては、コンパウンド全体に対し、２０重量％以上であることが好ましく、さらには３０重量％以上であることが好ましい。上記下限比率以下になると、コンパウンドの白色性が確保されない。
【００６７】
（Ｃ）成分の上限比率としては、コンパウンド全体に対し、６０重量％以下であればよく、５０重量％以下であれば好ましい。上記上限範囲以上になると、（Ａ）成分、及び（Ｂ）成分の含有量が相対的に少なくなる為、成形体の強度や線膨張率、及び白色性に影響を及ぼし、望ましい物性が得られなくなる。
【００６８】
（Ｃ）成分の下限比率としては、コンパウンド全体に対し、５重量％以上であることが好ましく、さらには１５重量％以上、さらには２５重量％以上であることが好ましい。上記下限比率以下になると、好ましい成形体の強度や線膨張率が確保されない。
【００６９】
上記内容から、（Ａ）成分を５〜４０重量％、（Ｂ）成分を２０〜７０重量％、及び（Ｃ）成分を２０〜６０重量％の比率で配合することが好ましく、（Ａ）成分を５〜３０重量％、（Ｂ）成分を２０〜５０重量％、及び（Ｃ）成分を３０〜６０重量％の比率で配合することがさらに好ましい。
【００７０】
＜パッケージ＞
本発明で言う半導体のパッケージとは、半導体素子あるいは／および外部取出し電極等を支持固定あるいは／および保護するために設けられた部材である。この場合の半導体素子としては各種のものが挙げられる。例えばＩＣ、ＬＳＩ等の集積回路、トランジスター、ダイオード、発光ダイオード等の素子の他、ＣＣＤ等の受光素子等を挙げることができる。
【００７１】
半導体が発光ダイオード素子の場合において、好ましくは発光ダイオード素子から出た光が照射されるように設計されたものであり、さらに好ましくは発光ダイオード素子から出た光を反射させて外部に取出すように設計されたものである。その場合は本発明のイエローインデックス（以下、ＹＩ）が８．０未満であると効果が顕著になり得る。さらに好ましくは、ＹＩが７．０未満である。発光ダイオードパッケージの形状等には特に制約はない。例えば、発光ダイオード素子を搭載するための凹部を有する形状のものでもよいし、単に平板状のものであってもよい。本発明の発光ダイオードのパッケージの表面は平滑であってもよいし、エンボス等のような平滑でない表面を有していてもよい。
【００７２】
＜発光ダイオード素子＞
本発明で言う発光ダイオードの各種の発光ダイオード素子としても、特に限定なく従来公知の発光ダイオードに用いられる発光ダイオード素子を用いることができる。発光ダイオード素子のサイズ、個数についても特に限定なく用いることができる。用いる発光ダイオード素子は一種類で単色発光させても良いし、複数用いて単色或いは多色発光させても良い。
【００７３】
＜発光ダイオード用透明封止材＞
本発明の半導体の封止材としては特に制限は無く、広く知られた各種熱硬化性樹脂の中から必要に応じて１種または２種以上を任意の組み合わせで選択して用いる事が可能である。一方、樹脂封止を用いず、ガラス等でカバーしてハーメチック封止により封止することも可能である。樹脂封止としては例えば従来用いられるエポキシ樹脂、シリコーン樹脂、シアナート樹脂、フェノール樹脂、ポリイミド樹脂、ポリウレタン樹脂、アクリル樹脂、ユリア樹脂およびこれらの変性樹脂、等が例示されるがこれに限定されるものではない。これらのうち、透明性が高く接着性等の実用特性に優れるという観点から、透明エポキシ樹脂、分子内にケイ素を含有するケイ素系熱硬化性樹脂、透明ポリイミド樹脂、が好ましい。
【００７４】
＜混練設備＞
本発明で言う混練設備は、
構成部位１：被混練物を収容できる釜、
構成部位２：釜内壁に近接して設置される2本の混練翼
を必須構造として持つものであれば、特に限定されるものではない。
【００７５】
＜構成部位１：釜＞
釜の内容量については特に限定しないが、１〜１５０Ｌのものが生産性の面から好ましい。
釜の材質については特に限定しないが、ＳＵＳ３０４が加工性、耐錆性、コストの面から好ましい。
【００７６】
表面処理としては、ハードクロムメッキ、タングステン／カーバイト、タングステン／コバルト、アルミナがあげられるが、コンパウンドに用いられる各種成分と同等、もしくはそれ以上の硬度を持つものであれば良い。なかでも取り扱いの容易性、加工性、コストの観点からハードクロムメッキ、アルミナが好ましい。
【００７７】
表面粗度は、Ｒａ＝０．１〜５．０μｍの範囲にある必要がある。表面粗度がこの範囲以下である場合、コンパウンドと釜の摩擦が非常に小さくなるため、釜と混練翼でのせん断がかかりにくくなり、混練性が著しく低下する。表面粗度がこの範囲以上である場合、ミクロな凹凸の凸部分がシリカによって破壊され、磨耗粉が発生してしまう。また、凹部分にコンパウンドが堆積し、固着の原因となる。
【００７８】
釜の形状としては特に限定されるものではないが、可能な限り滞留部がないよう角部にカーブをつけた形状が好ましい。
【００７９】
＜構成部位２：混練翼＞
混練翼の材質については特に限定しないが、ＳＵＳ３０４が加工性、耐錆性、コストの面から好ましい。
【００８０】
表面処理としては、ハードクロムメッキ、タングステン／カーバイト、タングステン／コバルト、アルミナがあげられるが、コンパウンドに用いられる各種成分と同等、もしくはそれ以上の硬度を持つものであれば良い。なかでも取り扱いの容易性、加工性、コストの観点からハードクロムメッキ、アルミナが好ましい。
【００８１】
表面粗度は、特に限定されるものではないが、前期した釜の表面粗度よりも細かいことが混練性を高めるためには好ましい。
【００８２】
回転数は、混練翼の周速が０．５〜２．０ｍ／ｓとなる範囲であればよい。前記した周速の範囲を満たすものであればよく、特に限定しない。前記範囲以下の周速であれば、混練時間が長くなり生産性が非常に乏しくなり、前記範囲以上の周速であれば、混練翼の側面が混練物を叩き解砕する作用が強くなるため、混練物が細かくなり混練翼と釜との間でのせん断を受けにくくなる為、混練性が著しく低下する。
【００８３】
混練翼は２本で構成されていることが必要である。１本だと混練の際のデッドスペースが広くなり混練効率が著しく低下するとともに、混練翼の回転によってはじかれた混練物同士が結着し、だまとなり、混練物の動きが不均一になる恐れがある。３本以上だと混練翼同士をオーバーラップさせながら回転させることが非常に困難になる為、釜中央部分にデッドスペースができ、混練性が著しく低下し、均一混練が困難になる恐れがある。
【００８４】
回転方向は、２本の混練翼が互いに異方向に回転することが必要である。
【００８５】
公転方向と同方向に回転する混練翼は、混練力は強くはないが釜に広範囲に混練物を押し付ける作用を持つため、広範囲にずりをかけることができる。
【００８６】
公転方向を逆方向に回転する混練翼は、混練できる範囲は狭いが混練力は強く、釜に付着した混練物を掻き取る作用を持つ。
【００８７】
２本の混練翼が公転方向と同方向に回転する場合、釜壁面に付着した混練物が更新されず、壁面に固着してしまう恐れがある。
【００８８】
２本の混練翼が公転方向と逆方向に回転する者の場合、混練できる範囲が狭いため、混練物全体を均一に混練するためには十分に時間をかける必要があり、生産性に乏しいことが予想される。
【００８９】
形状としては、フック、スパイラルフック、ビーター、スクリュービーターなどがあげられるが、特に限定するものではないが、混練物の巻き上げによる混練物のデッドスペースへの付着を防止するため、練りこみの機構を持つものが好ましい。
【実施例】
【００９０】
以下に実施例により発明の実施態様、効果を示すが、本発明はこれに限られるものではない。
【００９１】
（合成例）
５Ｌの四つ口フラスコに、攪拌装置、滴下漏斗、冷却管をセットした。このフラスコにトルエン１８００ｇ、１，３，５，７−テトラメチルシクロテトラシロキサン１４４０ｇを入れ、１２０℃のオイルバス中で加熱、攪拌した。トリアリルイソシアヌレート２００ｇ、トルエン２００ｇ及び白金ビニルシロキサン錯体のキシレン溶液（白金として３ｗｔ％含有）１．４４ｍｌの混合液を５０分かけて滴下した。得られた溶液をそのまま６時間加温、攪拌した後、未反応の１，３，５，７−テトラメチルシクロテトラシロキサン及びトルエンを減圧留去した。１Ｈ−ＮＭＲの測定によりこのものは１，３，５，７−テトラメチルシクロテトラシロキサンのＳｉＨ基の一部がトリアリルイソシアヌレートと反応した以下の構造を有することがわかった。
【００９２】
【化２】
2017177472.tif 000003
【００９３】
＜（Ａ）成分配合例＞
表１の内容に従って各成分を配合して熱硬化性樹脂配合物を調整した。
【００９４】
【表１】
2017177472.tif 000004
【００９５】
＜６０ＸＤＭＶ−Ｑｒ、５ＸＤＭＶ−Ｑｒ（株式会社  品川工業所製）＞
被混練物を収容できる釜、及び釜内壁に近接して設置される２本の混練翼を持ち、その２本の混練翼のうち、１本は公転方向と同方向に自転し、もう１本は公転方向と逆方向に自転することを特徴とする遊星混練機である。
【００９６】
（実施例１）
（Ａ）〜（Ｃ）の混合物を６０ＸＤＭＶ−Ｑｒ（品川工業所製）にて混練した。
使用した原料の詳細を以下に示す。
（Ａ）成分
表１に示す熱硬化性樹脂配合品を１０重量％用いた。（ａ）成分については、６０℃の熱風乾燥器内に２時間置いておき溶融させたものを投入した。
（Ｂ）成分
堺化学製の第１種酸化亜鉛（平均粒径０．６０μｍ）を３５重量％用いた。
（Ｃ）成分
電気化学工業株式会社製のＦＢ９４５４ＦＣ（溶融シリカ：平均粒径１０．６μｍ）を５３．７７重量％用いた。
さらに添加物としてステアリン酸亜鉛を０．２３重量％、ＤＨＴ４Ｃを１．００重量％用いた。
【００９７】
混練方法は、（Ａ）成分に（Ｃ）成分を添加して、スクリューの最大周速が０．５ｍ／ｓとなる回転数にて１０分間混練し、その後５分割した（Ｂ）成分をスクリューの最大周速が０．５ｍ／ｓとなる回転数にて各々１０分間混練した。
混練の際には、混練機のジャケット温度を３５℃に設定して混練を行った。
【００９８】
結果、粉体を全量投入してからトルクピークが立ち上がるまでに要した時間は１２０秒であり、総混練時間６０分の段階で混練後のコンパウンドとしても液状成分と粉体成分が良好に分散され、全体が均一に湿潤した状態であった。
【００９９】
総混練時間６０分の段階でのコンパウンドを圧縮成形機（アピックヤマダ製  Ｇ−ＬＩＮＥ  Ｍａｎｕａｌ  Ｓｙｓｔｅｍ  ６０ＴＯＮ）にて平板上（５ｃｍ×５ｃｍ×１ｃｍ）に成形し、透過光にて凝集物を確認したところ、凝集物は確認されなかった。
【０１００】
（実施例２）
（Ａ）〜（Ｃ）の混合物を６０ＸＤＭＶ−Ｑｒ（品川工業所製）にて混練した。
使用した原料の詳細を以下に示す。
（Ａ）成分
表１に示す熱硬化性樹脂配合品を１０重量％用いた。（ａ）成分については、６０℃の熱風乾燥器内に２時間置いておき溶融させたものを投入した。
（Ｂ）成分
堺化学製の第１種酸化亜鉛（平均粒径０．６０μｍ）を３５重量％用いた。
（Ｃ）成分
電気化学工業株式会社製のＦＢ９４５４ＦＣ（平均粒径１０．６μｍ）を５３．７７重量％用いた。
さらに添加物としてステアリン酸亜鉛を０．２３重量％、ＤＨＴ４Ｃを１．００重量％用いた。
【０１０１】
混練方法は、（Ａ）成分に（Ｃ）成分を添加して、スクリューの最大周速が０．６ｍ／ｓとなる回転数にて１０分間混練し、その後5分割した（Ｂ）成分をスクリューの最大周速が０．６ｍ／ｓとなる回転数にて各々１０分間混練した。
混練の際には、混練機のジャケット温度を３５℃に設定して混練を行った。
【０１０２】
結果、粉体を全量投入してからトルクピークが立ち上がるまでに要した時間は４０秒であり、総混練時間６０分の段階で混練後のコンパウンドとしても液状成分と粉体成分が良好に分散され、全体が均一に湿潤した状態であった。
【０１０３】
総混練時間６０分の段階でのコンパウンドを圧縮成形機（アピックヤマダ製  Ｇ−ＬＩＮＥ  Ｍａｎｕａｌ  Ｓｙｓｔｅｍ  ６０ＴＯＮ）にて平板上（５ｃｍ×５ｃｍ×１ｃｍ）に成形し、透過光にて凝集物を確認したところ、凝集物は確認されなかった。
【０１０４】
（実施例３）
（Ａ）〜（Ｃ）の混合物を６０ＸＤＭＶ−Ｑｒ（品川工業所製）にて混練した。
使用した原料の詳細を以下に示す。
（Ａ）成分
表１に示す熱硬化性樹脂配合品を１０重量％用いた。（ａ）成分については、６０℃の熱風乾燥器内に２時間置いておき溶融させたものを投入した。
（Ｂ）成分
堺化学製の第１種酸化亜鉛（平均粒径０．６０μｍ）を３５重量％用いた。
（Ｃ）成分
電気化学工業株式会社製のＦＢ９４５４ＦＣ（平均粒径１０．６μｍ）を５３．７７重量％用いた。
さらに添加物としてステアリン酸亜鉛を０．２３重量％、ＤＨＴ４Ｃを１．００重量％用いた。
【０１０５】
混練方法は、（Ａ）成分に（Ｃ）成分を添加して、スクリューの最大周速が１．０ｍ／ｓとなる回転数にて１０分間混練し、その後５分割した（Ｂ）成分をスクリューの最大周速が１．０ｍ／ｓとなる回転数にて各々１０分間混練した。
混練の際には、混練機のジャケット温度を３５℃に設定して混練を行った。
【０１０６】
結果、粉体を全量投入してからトルクピークが立ち上がるまでに要した時間は６０秒であり、総混練時間６０分の段階で混練後のコンパウンドとしても液状成分と粉体成分が良好に分散され、全体が均一に湿潤した状態であった。
【０１０７】
総混練時間６０分の段階でのコンパウンドを圧縮成形機（アピックヤマダ製  Ｇ−ＬＩＮＥ  Ｍａｎｕａｌ  Ｓｙｓｔｅｍ  ６０ＴＯＮ）にて平板上（５ｃｍ×５ｃｍ×１ｃｍ）に成形し、透過光にて凝集物を確認したところ、凝集物は確認されなかった。
【０１０８】
（実施例４）
（Ａ）〜（Ｃ）の混合物を６０ＸＤＭＶ−Ｑｒ（品川工業所製）にて混練した。
使用した原料の詳細を以下に示す。
（Ａ）成分
表１に示す熱硬化性樹脂配合品を１０重量％用いた。（ａ）成分については、６０℃の熱風乾燥器内に2時間置いておき溶融させたものを投入した。
（Ｂ）成分
堺化学製の第1種酸化亜鉛（平均粒径０．６０μｍ）を３５重量％用いた。
（Ｃ）成分
電気化学工業株式会社製のＦＢ９４５４ＦＣ（平均粒径１０．６μｍ）を５３．７７重量％用いた。
さらに添加物としてステアリン酸亜鉛を０．２３重量％、ＤＨＴ４Ｃを１．００重量％用いた。
【０１０９】
混練方法は、（Ａ）成分に（Ｃ）成分を添加して、スクリューの最大周速が２．０ｍ／ｓとなる回転数にて１０分間混練し、その後５分割した（B）成分をスクリューの最大周速が２．０ｍ／ｓとなる回転数にて各々１０分間混練した。
混練の際には、混練機のジャケット温度を３５℃に設定して混練を行った。
【０１１０】
結果、粉体を全量投入してからトルクピークが立ち上がるまでに要した時間は１０１秒であり、総混練時間６０分の段階で混練後のコンパウンドとしても液状成分と粉体成分が良好に分散され、全体が均一に湿潤した状態であった。
【０１１１】
総混練時間６０分の段階でのコンパウンドを圧縮成形機（アピックヤマダ製  Ｇ−ＬＩＮＥ  Ｍａｎｕａｌ  Ｓｙｓｔｅｍ  ６０ＴＯＮ）にて平板上（５ｃｍ×５ｃｍ×１ｃｍ）に成形し、透過光にて凝集物を確認したところ、凝集物は確認されなかった。
【０１１２】
（実施例５）
（Ａ）〜（Ｃ）の混合物を６０ＸＤＭＶ−Ｑｒ（品川工業所製）にて混練した。
使用した原料の詳細を以下に示す。
（Ａ）成分
表１に示す熱硬化性樹脂配合品を５重量％用いた。（ａ）成分については、６０℃の熱風乾燥器内に２時間置いておき溶融させたものを投入した。
（Ｂ）成分
堺化学製の第１種酸化亜鉛（平均粒径０．６０μｍ）を３５重量％用いた。
（Ｃ）成分
電気化学工業株式会社製のＦＢ９４５４ＦＣ（平均粒径１０．６μｍ）を５８．７７重量％用いた。
さらに添加物としてステアリン酸亜鉛を０．２３重量％、ＤＨＴ４Ｃを１．００重量％用いた。
【０１１３】
混練方法は、（Ａ）成分に（Ｃ）成分を添加して、スクリューの最大周速が０．６ｍ／ｓとなる回転数にて１０分間混練し、その後５分割した（B）成分をスクリューの最大周速が０．６ｍ／ｓとなる回転数にて各々１０分間混練した。
混練の際には、混練機のジャケット温度を３５℃に設定して混練を行った。
【０１１４】
結果、粉体を全量投入してからトルクピークが立ち上がるまでに要した時間は６５秒であり、総混練時間６０分の段階で混練後のコンパウンドとしても液状成分と粉体成分が良好に分散され、全体が均一に湿潤した状態であった。
【０１１５】
総混練時間６０分の段階でのコンパウンドを圧縮成形機（アピックヤマダ製  Ｇ−ＬＩＮＥ  Ｍａｎｕａｌ  Ｓｙｓｔｅｍ  ６０ＴＯＮ）にて平板上（５ｃｍ×５ｃｍ×１ｃｍ）に成形し、透過光にて凝集物を確認したところ、凝集物は確認されなかった。
【０１１６】
（実施例６）
（Ａ）〜（Ｃ）の混合物を６０ＸＤＭＶ−Ｑｒ（品川工業所製）にて混練した。
使用した原料の詳細を以下に示す。
（Ａ）成分
表１に示す熱硬化性樹脂配合品を１５重量％用いた。（ａ）成分については、６０℃の熱風乾燥器内に２時間置いておき溶融させたものを投入した。
（Ｂ）成分
堺化学製の第1種酸化亜鉛（平均粒径０．６０μｍ）を３５重量％用いた。
（Ｃ）成分
電気化学工業株式会社製のＦＢ９４５４ＦＣ（平均粒径１０．６μｍ）を４８．７７重量％用いた。
さらに添加物としてステアリン酸亜鉛を０．２３重量％、ＤＨＴ４Ｃを１．００重量％用いた。
【０１１７】
混練方法は、（Ａ）成分に（Ｃ）成分を添加して、スクリューの最大周速が０．６ｍ／ｓとなる回転数にて１０分間混練し、その後５分割した（Ｂ）成分をスクリューの最大周速が０．６ｍ／ｓとなる回転数にて各々１０分間混練した。
混練の際には、混練機のジャケット温度を３５℃に設定して混練を行った。
【０１１８】
結果、粉体を全量投入してからトルクピークが立ち上がるまでに要した時間は１３秒であり、総混練時間６０分の段階で混練後のコンパウンドとしても液状成分と粉体成分が良好に分散され、全体が均一に湿潤した状態であった。
【０１１９】
総混練時間６０分の段階でのコンパウンドを圧縮成形機（アピックヤマダ製  Ｇ−ＬＩＮＥ  Ｍａｎｕａｌ  Ｓｙｓｔｅｍ  ６０ＴＯＮ）にて平板上（５ｃｍ×５ｃｍ×１ｃｍ）に成形し、透過光にて凝集物を確認したところ、凝集物は確認されなかった。
【０１２０】
（実施例７）
（Ａ）〜（Ｃ）の混合物を６０ＸＤＭＶ−Ｑｒ（品川工業所製）にて混練した。
使用した原料の詳細を以下に示す。
（Ａ）成分
表１に示す熱硬化性樹脂配合品を２０重量％用いた。（ａ）成分については、６０℃の熱風乾燥器内に２時間置いておき溶融させたものを投入した。
（Ｂ）成分
堺化学製の第１種酸化亜鉛（平均粒径０．６０μｍ）を３５重量％用いた。
（Ｃ）成分
電気化学工業株式会社製のＦＢ９４５４ＦＣ（平均粒径１０．６μｍ）を４３．７７重量％用いた。
さらに添加物としてステアリン酸亜鉛を０．２３重量％、ＤＨＴ４Ｃを１．００重量％用いた。
【０１２１】
混練方法は、（Ａ）成分に（Ｃ）成分を添加して、スクリューの最大周速が０．６ｍ／ｓとなる回転数にて１０分間混練し、その後５分割した（Ｂ）成分をスクリューの最大周速が０．６ｍ／ｓとなる回転数にて各々１０分間混練した。
混練の際には、混練機のジャケット温度を３５℃に設定して混練を行った。
【０１２２】
結果、粉体を全量投入してからトルクピークが立ち上がるまでに要した時間は１０秒であり、総混練時間６０分の段階で混練後のコンパウンドとしても液状成分と粉体成分が良好に分散され、全体が均一に湿潤した状態であった。
【０１２３】
総混練時間６０分の段階でのコンパウンドを圧縮成形機（アピックヤマダ製  Ｇ−ＬＩＮＥ  Ｍａｎｕａｌ  Ｓｙｓｔｅｍ  ６０ＴＯＮ）にて平板上（５ｃｍ×５ｃｍ×１ｃｍ）に成形し、透過光にて凝集物を確認したところ、凝集物は確認されなかった。
【０１２４】
（実施例８）
（Ａ）〜（Ｃ）の混合物を６０ＸＤＭＶ−Ｑｒ（品川工業所製）にて混練した。
使用した原料の詳細を以下に示す。
（Ａ）成分
表１に示す熱硬化性樹脂配合品を３０重量％用いた。（ａ）成分については、６０℃の熱風乾燥器内に２時間置いておき溶融させたものを投入した。
（Ｂ）成分
堺化学製の第１種酸化亜鉛（平均粒径０．６０μｍ）を３５重量％用いた。
（Ｃ）成分
電気化学工業株式会社製のＦＢ９４５４ＦＣ（平均粒径１０．６μｍ）を３３．７７重量％用いた。
さらに添加物としてステアリン酸亜鉛を０．２３重量％、ＤＨＴ４Ｃを１．００重量％用いた。
【０１２５】
混練方法は、（Ａ）成分に（Ｃ）成分を添加して、スクリューの最大周速が０．６ｍ／ｓとなる回転数にて１０分間混練し、その後５分割した（Ｂ）成分をスクリューの最大周速が０．６ｍ／ｓとなる回転数にて各々１０分間混練した。
混練の際には、混練機のジャケット温度を３５℃に設定して混練を行った。
【０１２６】
結果、粉体を全量投入してからトルクピークが立ち上がるまでに要した時間は７秒であり、総混練時間６０分の段階で混練後のコンパウンドとしても液状成分と粉体成分が良好に分散され、全体が均一に湿潤した状態であった。
【０１２７】
総混練時間６０分の段階でのコンパウンドを圧縮成形機（アピックヤマダ製  Ｇ−ＬＩＮＥ  Ｍａｎｕａｌ  Ｓｙｓｔｅｍ  ６０ＴＯＮ）にて平板上（５ｃｍ×５ｃｍ×１ｃｍ）に成形し、透過光にて凝集物を確認したところ、凝集物は確認されなかった。
【０１２８】
（実施例９）
（Ａ）〜（Ｃ）の混合物を５ＸＤＭＶ−Ｑｒ（品川工業所製）にて混練した。
使用した原料の詳細を以下に示す。
（Ａ）成分
表１に示す熱硬化性樹脂配合品を１０重量％用いた。（ａ）成分については、６０℃の熱風乾燥器内に２時間置いておき溶融させたものを投入した。
（Ｂ）成分
堺化学製の第１種酸化亜鉛（平均粒径０．６０μｍ）を３５重量％用いた。
（Ｃ）成分
電気化学工業株式会社製のＦＢ９４５４ＦＣ（平均粒径１０．６μｍ）を５３．７７重量％用いた。
さらに添加物としてステアリン酸亜鉛を０．２３重量％、ＤＨＴ４Ｃを１．００重量％用いた。
【０１２９】
混練方法は、（Ａ）成分に（Ｃ）成分を添加して、スクリューの最大周速が０．６ｍ／ｓとなる回転数にて１０分間混練し、その後5分割した（Ｂ）成分をスクリューの最大周速が０．６ｍ／ｓとなる回転数にて各々１０分間混練した。
混練の際には、混練機のジャケット温度を３５℃に設定して混練を行った。
【０１３０】
結果、粉体を全量投入してからトルクピークが立ち上がるまでに要した時間は３８秒であり、総混練時間６０分の段階で混練後のコンパウンドとしても液状成分と粉体成分が良好に分散され、全体が均一に湿潤した状態であった。
【０１３１】
総混練時間６０分の段階でのコンパウンドを圧縮成形機（アピックヤマダ製  Ｇ−ＬＩＮＥ  Ｍａｎｕａｌ  Ｓｙｓｔｅｍ  ６０ＴＯＮ）にて平板上（５ｃｍ×５ｃｍ×１ｃｍ）に成形し、透過光にて凝集物を確認したところ、凝集物は確認されなかった。
【０１３２】
（実施例１０）
（Ａ）〜（Ｃ）の混合物を５ＸＤＭＶ−Ｑｒ（品川工業所製）にて混練した。
使用した原料の詳細を以下に示す。
（Ａ）成分
表１に示す熱硬化性樹脂配合品を１０重量％用いた。（ａ）成分については、６０℃の熱風乾燥器内に２時間置いておき溶融させたものを投入した。
（Ｂ）成分
堺化学製の第１種酸化亜鉛（平均粒径０．６０μｍ）を３５重量％用いた。
（Ｃ）成分
電気化学工業株式会社製のＦＢ９４５４ＦＣ（平均粒径１０．６μｍ）を５３．７７重量％用いた。
さらに添加物としてステアリン酸亜鉛を０．２３重量％、ＤＨＴ４Ｃを１．００重量％用いた。
【０１３３】
混練方法は、（Ａ）成分に（Ｃ）成分を添加して、スクリューの最大周速が２．０ｍ／ｓとなる回転数にて１０分間混練し、その後5分割した（Ｂ）成分をスクリューの最大周速が２．０ｍ／ｓとなる回転数にて各々１０分間混練した。
混練の際には、混練機のジャケット温度を３５℃に設定して混練を行った。
【０１３４】
結果、粉体を全量投入してからトルクピークが立ち上がるまでに要した時間は８８秒であり、総混練時間６０分の段階で混練後のコンパウンドとしても液状成分と粉体成分が良好に分散され、全体が均一に湿潤した状態であった。
【０１３５】
総混練時間６０分の段階でのコンパウンドを圧縮成形機（アピックヤマダ製  Ｇ−ＬＩＮＥ  Ｍａｎｕａｌ  Ｓｙｓｔｅｍ  ６０ＴＯＮ）にて平板上（５ｃｍ×５ｃｍ×１ｃｍ）に成形し、透過光にて凝集物を確認したところ、凝集物は確認されなかった。
【０１３６】
（実施例１１）
（Ａ）〜（Ｃ）の混合物を５ＸＤＭＶ−Ｑｒ（品川工業所製）にて混練した。
使用した原料の詳細を以下に示す。
（Ａ）成分
表１に示す熱硬化性樹脂配合品を１０重量％用いた。（ａ）成分については、６０℃の熱風乾燥器内に２時間置いておき溶融させたものを投入した。
（Ｂ）成分
石原産業製のＰＣ−３（酸化チタン：平均粒径０．２０μｍ）を３５重量％用いた。
（Ｃ）成分
電気化学工業株式会社製のＦＢ９４５４ＦＣ（平均粒径１０．６μｍ）を５３．７７重量％用いた。
さらに添加物としてステアリン酸亜鉛を０．２３重量％、ＤＨＴ４Ｃを１．００重量％用いた。
【０１３７】
混練方法は、（Ａ）成分に（Ｃ）成分を添加して、スクリューの最大周速が０．６ｍ／ｓとなる回転数にて１０分間混練し、その後5分割した（Ｂ）成分をスクリューの最大周速が０．６ｍ／ｓとなる回転数にて各々１０分間混練した。
混練の際には、混練機のジャケット温度を３５℃に設定して混練を行った。
【０１３８】
結果、粉体を全量投入してからトルクピークが立ち上がるまでに要した時間は４０秒であり、総混練時間６０分の段階で混練後のコンパウンドとしても液状成分と粉体成分が良好に分散され、全体が均一に湿潤した状態であった。
【０１３９】
総混練時間６０分の段階でのコンパウンドを圧縮成形機（アピックヤマダ製  Ｇ−ＬＩＮＥ  Ｍａｎｕａｌ  Ｓｙｓｔｅｍ  ６０ＴＯＮ）にて平板上（５ｃｍ×５ｃｍ×１ｃｍ）に成形し、透過光にて凝集物を確認したところ、凝集物は確認されなかった。
【０１４０】
（比較例１）
（Ａ）〜（Ｃ）の混合物を６０ＸＤＭＶ−Ｑｒ（品川工業所製）にて混練した。
使用した原料の詳細を以下に示す。
（Ａ）成分
表１に示す熱硬化性樹脂配合品を１０重量％用いた。（ａ）成分については、６０℃の熱風乾燥器内に２時間置いておき溶融させたものを投入した。
（Ｂ）成分
堺化学製の第1種酸化亜鉛（平均粒径０．６０μｍ）を３５重量％用いた。
（Ｃ）成分
電気化学工業株式会社製のＦＢ９４５４ＦＣ（平均粒径１０．６μｍ）を５３．７７重量％用いた。
さらに添加物としてステアリン酸亜鉛を０．２３重量％、ＤＨＴ４Ｃを１．００重量％用いた。
【０１４１】
混練方法は、（Ａ）成分に（Ｃ）成分を添加して、スクリューの最大周速が０．３ｍ／ｓとなる回転数にて１０分間混練し、その後５分割した（Ｂ）成分をスクリューの最大周速が０．３ｍ／ｓとなる回転数にて各々１０分間混練した。
混練の際には、混練機のジャケット温度を３５℃に設定して混練を行った。
【０１４２】
結果、粉体を全量投入してからトルクピークが立ち上がるまでに要した時間は４８６秒もかかり、総混練時間６０分の段階では混練後のコンパウンドとしては液状成分と粉体成分が良好に分散されず、全体が不均一な状態であった。全体を均一に湿潤した状態にするためには１２０分の混練時間を要した。
【０１４３】
総混練時間６０分の段階でのコンパウンドを圧縮成形機（アピックヤマダ製  Ｇ−ＬＩＮＥ  Ｍａｎｕａｌ  Ｓｙｓｔｅｍ  ６０ＴＯＮ）にて平板上（５ｃｍ×５ｃｍ×１ｃｍ）に成形し、透過光にて凝集物を確認したところ、多数の凝集物が確認された。
【０１４４】
（比較例２）
（Ａ）〜（Ｃ）の混合物を６０ＸＤＭＶ−Ｑｒ（品川工業所製）にて混練した。
使用した原料の詳細を以下に示す。
（Ａ）成分
表１に示す熱硬化性樹脂配合品を１０重量％用いた。（ａ）成分については、６０℃の熱風乾燥器内に２時間置いておき溶融させたものを投入した。
（Ｂ）成分
堺化学製の第1種酸化亜鉛（平均粒径０．６０μｍ）を３５重量％用いた。
（Ｃ）成分
電気化学工業株式会社製のＦＢ９４５４ＦＣ（平均粒径１０．６μｍ）を５３．７７重量％用いた。
さらに添加物としてステアリン酸亜鉛を０．２３重量％、ＤＨＴ４Ｃを１．００重量％用いた。
【０１４５】
混練方法は、（Ａ）成分に（Ｃ）成分を添加して、スクリューの最大周速が２．５ｍ／ｓとなる回転数にて１０分間混練し、その後５分割した（Ｂ）成分をスクリューの最大周速が２．５ｍ／ｓとなる回転数にて各々１０分間混練した。
混練の際には、混練機のジャケット温度を３５℃に設定して混練を行った。
【０１４６】
結果、トルクピークは見られず、総混練時間６０分の段階では混練後のコンパウンドは液状成分と粉体成分が良好に分散されずそぼろ状であり、全体を均一に湿潤した状態にするためには１５０分の混練時間を要した。
【０１４７】
総混練時間６０分の段階でのコンパウンドを圧縮成形機（アピックヤマダ製  Ｇ−ＬＩＮＥ  Ｍａｎｕａｌ  Ｓｙｓｔｅｍ  ６０ＴＯＮ）にて平板上（５ｃｍ×５ｃｍ×１ｃｍ）に成形し、透過光にて凝集物を確認したところ、多数の凝集物が確認された。
【０１４８】
（比較例３）
（Ａ）〜（Ｃ）の混合物を６０ＸＤＭＶ−Ｑｒ（品川工業所製）にて混練した。
使用した原料の詳細を以下に示す。
（Ａ）成分
表１に示す熱硬化性樹脂配合品を１０重量％用いた。（ａ）成分については、６０℃の熱風乾燥器内に２時間置いておき溶融させたものを投入した。
（Ｂ）成分
堺化学製の第1種酸化亜鉛（平均粒径０．６０μｍ）を３５重量％用いた。
（Ｃ）成分
電気化学工業株式会社製のＦＢ９４５４ＦＣ（平均粒径１０．６μｍ）を５３．７７重量％用いた。
さらに添加物としてステアリン酸亜鉛を０．２３重量％、ＤＨＴ４Ｃを１．００重量％用いた。
【０１４９】
混練方法は、（Ａ）成分に（Ｃ）成分を添加して、スクリューの最大周速が３．０ｍ／ｓとなる回転数にて１０分間混練し、その後５分割した（Ｂ）成分をスクリューの最大周速が３．０ｍ／ｓとなる回転数にて各々１０分間混練した。
混練の際には、混練機のジャケット温度を３５℃に設定して混練を行った。
【０１５０】
結果、トルクピークは見られず、総混練時間６０分の段階では混練後のコンパウンドは液状成分と粉体成分が良好に分散されずそぼろ状であり、全体を均一に湿潤した状態にするためには１５０分の混練時間を要した。
【０１５１】
総混練時間６０分の段階でのコンパウンドを圧縮成形機（アピックヤマダ製  Ｇ−ＬＩＮＥ  Ｍａｎｕａｌ  Ｓｙｓｔｅｍ  ６０ＴＯＮ）にて平板上（５ｃｍ×５ｃｍ×１ｃｍ）に成形し、透過光にて凝集物を確認したところ、多数の凝集物が確認された。
【０１５２】
（比較例４）
（Ａ）〜（Ｃ）の混合物を６０ＸＤＭＶ−Ｑｒ（品川工業所製）にて混練した。
使用した原料の詳細を以下に示す。
（Ａ）成分
表１に示す熱硬化性樹脂配合品を４重量％用いた。（ａ）成分については、６０℃の熱風乾燥器内に２時間置いておき溶融させたものを投入した。
（Ｂ）成分
堺化学製の第1種酸化亜鉛（平均粒径０．６０μｍ）を３５重量％用いた。
（Ｃ）成分
電気化学工業株式会社製のＦＢ９４５４ＦＣ（平均粒径１０．６μｍ）を５９．７７重量％用いた。
さらに添加物としてステアリン酸亜鉛を０．２３重量％、ＤＨＴ４Ｃを１．００重量％用いた。
【０１５３】
混練方法は、（Ａ）成分に（Ｃ）成分を添加して、スクリューの最大周速が０．６ｍ／ｓとなる回転数にて１０分間混練し、その後５分割した（Ｂ）成分をスクリューの最大周速が０．６ｍ／ｓとなる回転数にて各々１０分間混練した。
混練の際には、混練機のジャケット温度を３５℃に設定して混練を行った。
【０１５４】
結果、トルクピークは見られず、総混練時間６０分の段階では混練後のコンパウンドは液状成分と粉体成分が良好に分散されずそぼろ状であり、全体を均一に湿潤した状態にするためには１５０分の混練時間を要した。
【０１５５】
総混練時間６０分の段階でのコンパウンドを圧縮成形機（アピックヤマダ製  Ｇ−ＬＩＮＥ  Ｍａｎｕａｌ  Ｓｙｓｔｅｍ  ６０ＴＯＮ）にて平板上（５ｃｍ×５ｃｍ×１ｃｍ）に成形し、透過光にて凝集物を確認したところ、多数の凝集物が確認された。
【０１５６】
（比較例５）
（Ａ）〜（Ｃ）の混合物を５ＸＤＭＶ−Ｑｒ（品川工業所製）にて混練した。
使用した原料の詳細を以下に示す。
（Ａ）成分
表１に示す熱硬化性樹脂配合品を１０重量％用いた。（ａ）成分については、６０℃の熱風乾燥器内に２時間置いておき溶融させたものを投入した。
（Ｂ）成分
堺化学製の第1種酸化亜鉛（平均粒径０．６０μｍ）を３５重量％用いた。
（Ｃ）成分
電気化学工業株式会社製のＦＢ９４５４ＦＣ（平均粒径１０．６μｍ）を５３．７７重量％用いた。
さらに添加物としてステアリン酸亜鉛を０．２３重量％、ＤＨＴ４Ｃを１．００重量％用いた。
【０１５７】
混練方法は、（Ａ）成分に（Ｃ）成分を添加して、スクリューの最大周速が２．５ｍ／ｓとなる回転数にて１０分間混練し、その後５分割した（Ｂ）成分をスクリューの最大周速が２．５ｍ／ｓとなる回転数にて各々１０分間混練した。
混練の際には、混練機のジャケット温度を３５℃に設定して混練を行った。
【０１５８】
結果、トルクピークは見られず、総混練時間６０分の段階では混練後のコンパウンドは液状成分と粉体成分が良好に分散されずそぼろ状であり、全体を均一に湿潤した状態にするためには１５０分の混練時間を要した。
【０１５９】
総混練時間６０分の段階でのコンパウンドを圧縮成形機（アピックヤマダ製  Ｇ−ＬＩＮＥ  Ｍａｎｕａｌ  Ｓｙｓｔｅｍ  ６０ＴＯＮ）にて平板上（５ｃｍ×５ｃｍ×１ｃｍ）に成形し、透過光にて凝集物を確認したところ、多数の凝集物が確認された。
【０１６０】
【表２】
2017177472.tif 000005