(57)【要約】【課題】            高品位な酸化アルミニウム膜を製造し得る酸化アルミニウム膜の製造原料及び当該原料を使用した酸化アルミニウム膜製造方法を提供する。【解決手段】        本発明は、下記式（１）で示されるアルミニウム化合物を含有してなる酸化アルミニウム膜製造原料によって解決される。また、本発明は、３００〜５００℃に加熱された成膜対象物上に、下記式（１）で示されるアルミニウム化合物を供給し、酸化アルミニウム膜を形成する、酸化アルミニウム膜の製造方法によっても解決される。2017110268.tif 000015（式中、Ｒ１は炭素原子数１〜２の直鎖状のアルキル基を示す。Ｒ２〜Ｒ４は炭素原子数１〜８の直鎖状のアルキル基を示し、同一又は異なっていても良い。）【選択図】          なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
下記式（１）で示されるアルミニウム化合物を含有してなる酸化アルミニウム膜製造原料。
【化１】
2017110268.tif 000011
（式中、Ｒ１は炭素原子数１〜２の直鎖状のアルキル基を示す。Ｒ２〜Ｒ４は炭素原子数１〜８の直鎖状のアルキル基を示し、同一又は異なっていても良い。）
【請求項２】
３００〜５００℃に加熱された成膜対象物上に、下記式（１）で示されるアルミニウム化合物を供給し、酸化アルミニウム膜を形成する、酸化アルミニウム膜の製造方法。
【化２】
2017110268.tif 000012
（式中、Ｒ１は炭素原子数１〜２の直鎖状のアルキル基を示す。Ｒ２〜Ｒ４は炭素原子数１〜８の直鎖状のアルキル基を示し、同一又は異なっていても良い。）
【請求項３】
原子層堆積法又は化学気相蒸着法により前記酸化アルミニウム膜を形成する、請求項２に記載の酸化アルミニウム膜の製造方法。
【請求項４】
下記式（１）で示される、アルミニウム化合物。
【化３】
2017110268.tif 000013
（式中、Ｒ１は炭素原子数１〜２の直鎖状のアルキル基を示す。Ｒ２〜Ｒ４は炭素原子数１〜８の直鎖状のアルキル基を示し、同一又は異なっていても良い。）
【請求項５】
下記式（２）〜（５）で示される、アルミニウム化合物。
【化４】
2017110268.tif 000014
（式中、Ｍｅはメチル基を示し、Ｅｔはエチル基を示す。また、式中すべてのアルキル基は直鎖状アルキル基である。）
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、原子層堆積法（Ａｔｏｍｉｃ  Ｌａｙｅｒ  Ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ；以下、「ＡＬＤ法」と称する。）や化学気相蒸着法（Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｖａｐｏｒ  Ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ法；以下、「ＣＶＤ法」と称する。）により、成膜対象物上に酸化アルミニウム膜を製造する方法及び酸化アルミニウム膜の製造原料に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、含アルミニウム膜は半導体分野において幅広く応用展開がなされている。例えば酸化アルミニウム膜は、ゲート絶縁膜等として有用な膜として知られており、また窒化アルミニウム膜は圧電膜として有用な膜として知られている。ところで、近年、より高品質な酸化アルミニウム膜が求められつつある。このため、高品質な酸化アルミニウム膜を製造するために好適なアルミニウム化合物（酸化アルミニウム膜の製造原料）が検討されている（例えば、特許文献１〜３参照）。
【０００３】
また、非特許文献１には、ジエチルエーテルが配位したアルキルジクロロアルミニウム錯体のプラズマＣＶＤ成膜が開示されている。しかしながら、アミン類が配位したアルキルジクロロアルミニウム錯体の物性値や特性については何ら記載がなく、その成膜に関しても何ら記載がなかった。非特許文献２には、トリメチルアミンが配位したアルキルアルミニウムヒドリドの合成例及びその物性値が開示されている。しかしながら、その成膜特性について何ら記載がされてなかった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２００６−５２６７０５号公報
【特許文献２】特許第４７１６１９３号公報
【特許文献３】特開２００７−１３８２９６号公報
【非特許文献】
【０００５】
【非特許文献１】Ｓｕｒｆａｃｅ  ａｎｄ  Ｃｏａｔｉｎｇｓ  Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ，９８，９２５−９３３（１９９８）
【非特許文献２】Ｃａｎａｄｉａｎ  Ｊｏｕｒｎａｌ  ｏｆ  Ｃｈｅｍｉｓｒｙ，４１，１０５１−１０５８（１９６３）
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明の主な課題は、高品位な酸化アルミニウム膜を製造し得る酸化アルミニウム膜の製造原料及び当該原料を用いた酸化アルミニウム膜製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明者等は、検討を重ねた結果、３級アミン配位子を有するアルキルジクロロアルミニウム化合物を含有してなる酸化アルミニウム膜製造原料を用いること、及び、酸化アルミニウム膜を、該原料を用いて形成する酸化アルミニウム膜の製造方法が上記課題を解決し得ることを知見し、本発明に到達した。
【０００８】
本発明は、下記式（１）で示される酸化アルミニウム膜製造原料及び当該原料を用いた酸化アルミニウム膜製造方法を提供するものである。
【０００９】
【化１】
2017110268.tif 000002
（式中、Ｒ１は炭素原子数１〜２の直鎖状のアルキル基を示す。Ｒ２〜Ｒ４は炭素原子数１〜８の直鎖状のアルキル基を示し、同一又は異なっていても良い。）
【００１０】
本発明に係る酸化アルミニウム膜の製造方法では、３００〜５００℃に加熱された成膜対象物上に、上記式（１）で示されるアルミニウム化合物を供給し、酸化することにより酸化アルミニウム膜を形成する。
【００１１】
また、本発明は、下記式（１）で示されるアルミニウム化合物、及び下記式（２）〜（５）で示されるアルミニウム化合物を提供するものである。
【００１２】
【化２】
2017110268.tif 000003
（式中、Ｒ１〜Ｒ４は前記と同義である。）
【００１３】
【化３】
2017110268.tif 000004
（式中、Ｍｅはメチル基を示し、Ｅｔはエチル基を示す。また、式中すべてのアルキル基は直鎖状アルキル基である。）
【発明の効果】
【００１４】
本発明によれば、高品位な酸化アルミニウム膜を製造し得る酸化アルミニウム膜の製造原料並びに当該原料を用いた酸化アルミニウム膜製造方法を提供することができる。
【発明を実施するための形態】
【００１５】
（アルミニウム化合物）
本発明の酸化アルミニウム膜の製造方法において使用するアルミニウム化合物は、３級アミンがＡｌ上に配位したジクロロモノアルキルアルミニウム化合物であり、下記式（１）で示される。以下、「３級アミンが配位したジクロロモノアルキルアルミニウム化合物」とは、下記式（１）で示されるアルミニウム化合物を示す。
【００１６】
【化４】
2017110268.tif 000005
（式中、Ｒ１は炭素原子数１〜２の直鎖状のアルキル基を示す。Ｒ２〜Ｒ４は炭素原子数１〜８の直鎖状のアルキル基を示し、同一又は異なっていても良い。）
【００１７】
式（１）中のＲ1（アルキル基）は、炭素原子数１〜２の直鎖状のアルキル基を示し、例えば、メチル基、エチル基が挙げられる。
【００１８】
式（１）中のＲ２〜Ｒ４（アルキル基）は、炭素原子数１〜８の直鎖状のアルキル基を示し、炭素数２〜６の直鎖状アルキル基であることが好ましい。また、Ｒ２〜Ｒ４（アルキル基）のうち、少なくとも１つが炭素数２以上のアルキル基であるときは、残りのアルキル基は、メチル基であることが好ましい。Ｒ２〜Ｒ４（アルキル基）としては、例えば、メチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、ｎ−ブチル基、ｎ−ペンチル基、ｎ−ヘキシル基、ｎ−ヘプチル基、ｎ−オクチル基が挙げられ、同一又は異なっていても良い。
【００１９】
本発明の酸化アルミニウム膜の製造方法で使用するアルミニウム化合物の好適な具体例としては、下記式で示される化合物（２）〜（４）が挙げられる。
【００２０】
【化５】
2017110268.tif 000006
（式中、Ｍｅはメチル基を示し、Ｅｔはエチル基を示す。また、式中すべてのアルキル基は直鎖状アルキル基である。）
【００２１】
（アルミニウム化合物の製造方法）
本発明の酸化アルミニウム膜の製造において使用する３級アミンが配位したジクロロモノアルキルアルミニウ化合物は、例えば、下記の（方法１）によって製造することができる。
【００２２】
（方法１）下記式の通り、ジクロロモノアルキルアルミニウムと３級アミンとを反応させて、３級アミン配位錯体とする方法。
【００２３】
【化６】
2017110268.tif 000007
【００２４】
（ジクロロモノアルキルアルミニウム化合物）
方法１において使用するジクロロモノアルキルアルミニウム化合物は、下記式（６）で示される。
【００２５】
【化７】
2017110268.tif 000008
（式中、Ｒ１は前記と同義である。）
【００２６】
方法１において使用するジクロロモノアルキルアルミニウムとしては、具体的には、ジクロロメチルアルミニウム、ジクロロエチルアルミニウムなどが挙げられるが、好ましくはジクロロメチルアルミニウムである。
【００２７】
方法１の反応は、有機溶媒中及び無溶媒中のいずれでも行うことができるが、有機溶媒中で行う場合、反応を阻害しないものならば特に限定されないが、例えば、ジエチルエーテル、テトラヒドロフラン、ジメトキシエタン、ジオキサン等のエーテル類；ヘキサン、ヘプタン、シクロヘキサン、メチルシクロヘキサン、エチルシクロヘキサン等の脂肪族炭化水素類；トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素類が挙げられるが、好ましくはエーテル類、脂肪族炭化水素類、エーテル類と脂肪族炭化水素類との混合溶媒である。なお、これらの有機溶媒は単独で使用してもよいし、二種以上を混合して使用しても良い。前記方法１の反応では無溶媒で行うことが望ましい。
【００２８】
前記有機溶媒の使用量は、３級アミンが配位したジクロロモノアルキルアルミニウム化合物１ｇに対して、好ましくは１ｇ〜１００ｇ、更に好ましくは５ｇ〜５０ｇである。
【００２９】
（３級アミン）
方法１において使用する３級アミンは、下記式（７）で示される。
【００３０】
【化８】
2017110268.tif 000009
（式（７）中、Ｒ２〜Ｒ４は前記と同義である。）
【００３１】
前記式（７）において示される３級アミンとしては、具体的には、トリメチルアミン、トリエチルアミン、トリプロピルアミン、トリブチルアミン、トリペンチルアミン、トリヘキシルアミン、トリヘプチルアミン、トリオクチルアミン、ジメチルエチルアミン、ジメチルプロピルアミン、ジメチルブチルアミン、ジメチルペンチルアミン、ジメチルヘキシルアミン、ジメチルヘプチルアミン、ジメチルオクチルアミン、ジエチルメチルアミン、ジエチルプロピルアミン、ジエチルブチルアミン、ジエチルペンチルアミン、ジエチルヘキシルアミン、ジエチルヘプチルアミン、ジエチルオクチルアミン、メチルエチルプロピルアミン、メチルエチルブチルアミン、メチルエチルペンチルアミン、メチルエチルヘキシルアミン、メチルエチルヘプチルアミン、メチルエチルオクチルアミン、メチルジプロピルアミン、メチルプロピルブチルアミン、メチルプロピルペンチルアミン、メチルプロピルヘキシルアミン、メチルプロピルヘプチルアミン、メチルプロピルオクチルアミン、メチルジブチルアミン、メチルブチルペンチルアミン、メチルブチルヘキシルアミン、メチルブチルヘプチルアミン、メチルブチルオクチルアミン、メチルジペンチルアミン、メチルペンチルヘキシルアミン、メチルペンチルヘプチルアミン、メチルペンチルオクチルアミン、メチルジヘキシルアミン、メチルヘキシルヘプチルアミン、メチルヘキシルオクチルアミン、メチルジヘプチルアミン、メチルヘプチルオクチルアミン、メチルジオクチルアミン、などが挙げられるが、好ましくはトリメチルアミン、トリエチルアミン、トリプロピルアミン、トリプロピルアミン、トリブチルアミン、トリペンチルアミン、トリヘキシルアミン、トリヘプチルアミン、トリオクチルアミン、ジメチルエチルアミン、ジメチルプロピルアミン、ジメチルブチルアミン、ジメチルペンチルアミン、ジメチルヘキシルアミン、ジメチルヘプチルアミン、ジメチルオクチルアミン、更に好ましくはトリオクチルアミン、ジメチルエチルアミン、ジメチルブチルアミン、ジメチルヘキシルアミンである。
【００３２】
前記３級アミンの使用量は、ジクロロモノアルキルアルミニウム１モルに対して、好ましくは０．１〜１．６モル、更に好ましくは１．０〜１．２モルである。
【００３３】
（方法１の場合の合成方法）
方法１の反応は、例えば、ジクロロアルキルアルミニウム、３級アミンを混合し、攪拌しながら反応させる等の方法によって行われる。その際の反応温度は、好ましくは−１００℃〜１００℃、更に好ましくは０℃〜２５℃であり、反応圧力は特に制限されない。なお、３級アミンは、ジクロロモノアルキルアルミニウム化合物との反応前に、水素化カルシウム等の脱水剤を用いて脱水を行っておくことが望ましい。
【００３４】
方法１の反応により目的物である、３級アミンが配位したジクロロモノアルキルアルミニウム化合物が得られるが、反応終了後、抽出、濾過、濃縮、蒸留、昇華、再結晶、カラムクロマトグラフィー等の公知の方法によって単離・精製してもよい。
【００３５】
なお、３級アミンが配位したジクロロモノアルキルアルミニウム化合物及びその製造原料であるアルミニウム化合物は、大気中の水分や酸素に対して不安定な場合が多いため、無水条件下や不活性ガス条件下にて、方法１の反応操作や反応液の後処理等を行うことが望ましい。
【００３６】
成膜対象物上への酸化アルミニウム膜の蒸着方法としては、例えば、ＣＶＤ法や原子層堆積法（ＡＬＤ法）が挙げられるが、ＡＬＤ法がより好ましく用いられる。具体的には、例えば、常圧又は減圧下にて、上記の３級アミンが配位したアルキルジクロロアルミニウム化合物の蒸気を反応性ガス（例えば、酸素、オゾン等の酸化性ガス；水；メタノール、エタノール、ｎ−プロピルアルコール、イソプロピルアルコール、ｎ−ブタノール等のアルコール類）と共に加熱した成膜対象物上に供給し、３級アミンが配位したアルキルジクロロアルミニウム化合物を酸化させることにより酸化アルミニウム膜を形成してもよい。なお、３級アミンが配位したアルキルジクロロアルミニウム化合物の蒸気を含むガス（気化した液体も含む）は不活性ガス等で希釈されていても良い。又、同様な原料供給により、プラズマＣＶＤ法で酸化アルミニウム膜を蒸着させることも出来る。
【００３７】
ＣＶＤ法においては、薄膜形成のために上記の３級アミンが配位したアルキルジクロロアルミニウム化合物を気化させる必要がある。３級アミンが配位したアルキルジクロロアルミニウム化合物を気化させる方法としては、例えば、３級アミンが配位したアルキルジクロロアルミニウム化合物を気化室に充填又は搬送して気化させる方法だけでなく、３級アミンが配位したアルキルジクロロアルミニウム化合物を適当な溶媒（例えば、ヘキサン、シクロヘキサン、メチルシクロヘキサン、エチルシクロヘキサン、ヘプタン、オクタン等の脂肪族炭化水素類；トルエン、エチルベンゼン、キシレン等の芳香族炭化水素類；グライム、ジグライム、トリグライム、ジオキサン、テトラヒドロフラン等のエーテル類等が挙げられる。）に希釈した溶液を液体搬送用ポンプで気化室に導入して気化させる方法（溶液法）も挙げられる。
【００３８】
前記の３級アミンが配位したアルキルジクロロアルミニウム化合物を用いて酸化アルミニウム膜を蒸着するときの反応系内の圧力は、好ましくは１Ｐａ〜２００ｋＰａ、更に好ましくは１０Ｐａ〜１１０ｋＰａである。３級アミンが配位したアルキルジクロロアルミニウム化合物を用いて酸化アルミニウム膜を蒸着するときの成膜対象物温度は、好ましくは２００〜６００℃、更に好ましくは３００℃〜５００℃である。３級アミンが配位したアルキルジクロロアルミニウム化合物を気化させる温度は、好ましくは３０℃〜２５０℃、更に好ましくは１００℃〜２００℃である。
【００３９】
なお、酸化アルミニウム膜を蒸着させる際の全ガス量に対する酸素源（例えば、酸化性ガス、水蒸気又はアルコール蒸気、もしくはこれらの混合ガス）の含有割合は、好ましくは３容量％〜９９容量％、更に好ましくは５容量％〜９８容量％である。
【実施例】
【００４０】
次に、実施例を挙げて本発明を具体的に説明するが、本発明の範囲はこれらに限定されるものではない。
【００４１】
実施例１（ジメチルブチルアミン）ジクロロメチルアルミニウムの合成（前記式（３）で示されるアルミニウム化合物）
アルゴン雰囲気下、攪拌装置、温度計及び滴下漏斗を備えた内容積５０ｍｌのフラスコにジクロロメチルアルミニウム３．６３ｇ（３２．１ｍｍｏｌ）を加えて０℃に冷却した。ここにジメチルブチルアミン３．２５ｇ（３２．１ｍｍｏｌ）を内温が２０℃付近になるようにゆるやかに滴下し、室温（２５℃）下において１時間攪拌した。反応終了後、粗体を減圧蒸留（オイルバス温度１００℃、１３３．３Ｐａ）して、無色液体の（ジメチルブチルアミン）ジクロロメチルアルミニウムを得た(単離収率９２％)。
【００４２】
なお、（ジメチルブチルアミン）ジクロロメチルアルミニウムは、以下の物性値で示される化合物である。
【００４３】
１Ｈ  ＮＭＲ（Ｃ６Ｄ６，δ（ｐｐｍ））；−０．２８（ｂｒｓ，３Ｈ），０．６４（ｔ，３Ｈ），０．８０−０．７２（ｍ，２Ｈ），１．０１−０．９６（ｍ，２Ｈ），１．８５（ｓ，６Ｈ），２．３３−２．２９（ｍ，２Ｈ）
【００４４】
実施例２  (ジメチルヘキシルアミン）ジクロロメチルアルミニウムの合成（前記式（４）で示されるアルミニウム化合物）
アルゴン雰囲気下、攪拌装置、温度計及び滴下漏斗を備えた内容積５０ｍｌのフラスコにジクロロメチルアルミニウム８．９０ｇ（７８．９ｍｍｏｌ）を加えて０℃に冷却した。ここにジメチルブチルアミン１０．３ｇ（７９．７ｍｍｏｌ）を内温が２０℃付近になるようにゆるやかに滴下し、室温（２５℃）下において１時間攪拌した。反応終了後、粗体を減圧蒸留（オイルバス温度１４０℃、１３３．３Ｐａ）して、無色液体の（ジメチルヘキシルアミン）ジクロロメチルアルミニウムを得た(単離収率９０％)。
【００４５】
なお、(ジメチルヘキシルアミン）ジクロロメチルアルミニウムは、以下の物性値で示される化合物である。
【００４６】
１Ｈ  ＮＭＲ（Ｃ６Ｄ６，δ（ｐｐｍ））；−０．２０（ｂｒｓ，３Ｈ），０．７９（ｍ，２Ｈ），０．８５（ｔ，３Ｈ），１．１８−０．９８（ｍ，６Ｈ），１．８７（ｓ，６Ｈ），２．２８−２．２５（ｍ，２Ｈ）
【００４７】
実施例３  (ジメチルエチルアミン）ジクロロエチルアルミニウムの合成（前記式（５）で示されるアルミニウム化合物）
アルゴン雰囲気下、攪拌装置、温度計及び滴下漏斗を備えた内容積５０ｍｌのフラスコにジクロロエチルアルミニウム７．６５ｇ（６０．３ｍｍｏｌ）を加えて０℃に冷却した。ここにジメチルエチルアミン４．４０ｇ（６０．２ｍｍｏｌ）を内温が２０℃付近になるようにゆるやかに滴下し、室温（２５℃）下において１時間攪拌した。反応終了後、粗体を減圧蒸留（オイルバス温度１２０℃、１３３．３Ｐａ）して、無色液体の（ジメチルヘキシルアミン）ジクロロメチルアルミニウムを得た(単離収率８６％)。
【００４８】
なお、(ジメチルエチルアミン）ジクロロエチルアルミニウムは、以下の物性値で示される化合物である。
【００４９】
１Ｈ  ＮＭＲ（Ｃ６Ｄ６，δ（ｐｐｍ））；０．２３（ｂｒｓ，２Ｈ），０．４１（ｔ，３Ｈ），１．３４（ｂｒｔ，３Ｈ），１．７６（ｓ，６Ｈ），２．２７（ｑ，２Ｈ）
【００５０】
実施例３〜７、比較例１（酸化アルミニウム膜の製造）
実施例２において合成した(ジメチルヘキシルアミン）ジクロロメチルアルミニウムを用いて、ＡＬＤ法により酸化アルミニウム膜を成膜した。以下の通り、基盤温度を変えた点以外は、同様の条件で成膜した。
また、形成した酸化アルミニウム膜の膜厚を測定すると共に、組成を分析した。なお、組成の分析は、ＸＰＳ（Ｘ線光電子分光）測定装置を用いて行った。
【００５１】
（実施例３の成膜条件）
アルミニウム錯体；式（４）で示されるアルミニウム化合物
アルミニウム錯体気化温度；１１０℃
Ａｒキャリアー流量；５ｍＬ／ｍｉｎ．
アルミニウム錯体供給時間；１秒
アルミニウム錯体パージ時間；５秒
水気化温度；１０℃
水供給時間；１秒
水パージ時間；５秒
希釈Ａｒ流量；５０ｍＬ／ｍｉｎ．
基板材料；ＳｉＯ２／Ｓｉ
基板温度；３００℃
反応系内圧力；１３３３Ｐａ
サイクル回数；５００回
【００５２】
（実施例４の成膜条件）
アルミニウム錯体；式（４）で示されるアルミニウム化合物
アルミニウム錯体気化温度；１１０℃
Ａｒキャリアー流量；５ｍＬ／ｍｉｎ．
アルミニウム錯体供給時間；１秒
アルミニウム錯体パージ時間；５秒
水気化温度；１０℃
水供給時間；１秒
水パージ時間；５秒
希釈Ａｒ流量；５０ｍＬ／ｍｉｎ．
基板材料；ＳｉＯ２／Ｓｉ
基板温度；３５０℃
反応系内圧力；１３３３Ｐａ
サイクル回数；５００回
【００５３】
（実施例５の成膜条件）
アルミニウム錯体；式（４）で示されるアルミニウム化合物
アルミニウム錯体気化温度；１１０℃
Ａｒキャリアー流量；５ｍＬ／ｍｉｎ．
アルミニウム錯体供給時間；１秒
アルミニウム錯体パージ時間；５秒
水気化温度；１０℃
水供給時間；１秒
水パージ時間；５秒
希釈Ａｒ流量；５０ｍＬ／ｍｉｎ．
基板材料；ＳｉＯ２／Ｓｉ
基板温度；４００℃
反応系内圧力；１３３３Ｐａ
サイクル回数；５００回
【００５４】
（実施例６の成膜条件）
アルミニウム錯体；式（４）で示されるアルミニウム化合物
アルミニウム錯体気化温度；１１０℃
Ａｒキャリアー流量；５ｍＬ／ｍｉｎ．
アルミニウム錯体供給時間；１秒
アルミニウム錯体パージ時間；５秒
水気化温度；１０℃
水供給時間；１秒
水パージ時間；５秒
希釈Ａｒ流量；５０ｍＬ／ｍｉｎ．
基板材料；ＳｉＯ２／Ｓｉ
基板温度；４５０℃
反応系内圧力；１３３３Ｐａ
サイクル回数；５００回
【００５５】
（実施例７の成膜条件）
アルミニウム錯体；式（４）で示されるアルミニウム化合物
アルミニウム錯体気化温度；１１０℃
Ａｒキャリアー流量；５ｍＬ／ｍｉｎ．
アルミニウム錯体供給時間；１秒
アルミニウム錯体パージ時間；５秒
水気化温度；１０℃
水供給時間；１秒
水パージ時間；５秒
希釈Ａｒ流量；５０ｍＬ／ｍｉｎ．
基板材料；ＳｉＯ２／Ｓｉ
基板温度；５００℃
反応系内圧力；１３３３Ｐａ
サイクル回数；５００回
【００５６】
（比較例１の成膜条件）
アルミニウム錯体；式（４）で示されるアルミニウム化合物
アルミニウム錯体気化温度；１１０℃
Ａｒキャリアー流量；５ｍＬ／ｍｉｎ．
アルミニウム錯体供給時間；１秒
アルミニウム錯体パージ時間；５秒
水気化温度；１０℃
水供給時間；１秒
水パージ時間；５秒
希釈Ａｒ流量；５０ｍＬ／ｍｉｎ．
基板材料；ＳｉＯ２／Ｓｉ
基板温度；５５０℃
反応系内圧力；１３３３Ｐａ
サイクル回数；５００回
【００５７】
なお、実施例３〜７及び比較例１において、成膜対象物としては、２０ｍｍ×２０ｍｍサイズの基板を使用した。
【００５８】
【表１】
2017110268.tif 000010
【００５９】
以上の実施例において、前記式（３）〜（５）で示されるアルミニウム化合物は、自然発火性することはなかった。また、前記の条件で、アルミニウム薄膜を形成したことから、本発明のアルミニウム化合物は、熱分解性ガス及び反応性ガスの少なくとも一方との反応性が良いものであり、本発明のアルミニウム化合物を含有する蒸気が、基体表面への吸着性に優れることもわかった。さらに、基板の温度を３００〜５００℃とする限りにおいては、形成された膜の組成が酸化アルミニウムのみであったことから、本願発明の製造方法によれば、品質の良い酸化アルミニウム膜を製造することができることがわかった。