(57)【要約】【課題】アルミニウム原子と金属原子（アルミニウム原子を除く）とを所望の割合で含む複合珪酸塩からなる中空粒子を製造する方法が提供される。【解決手段】複合珪酸塩からなる中空粒子を製造する方法は、油相と内水相としての珪酸塩溶液とからなる乳濁液を生成する第１工程と、前記乳濁液と、アルミニウムイオンを含む水溶液からなる外水相と、を反応させることによって、沈殿物を生成する第２工程と、金属イオン（アルミニウムイオンを除く）を含む金属イオン溶液中に前記沈殿物の少なくとも一部を含浸し、前記金属イオン溶液を濃縮する第３工程と、を含む。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
複合珪酸塩からなる中空粒子を製造する方法であって、
油相と内水相としての珪酸塩溶液とからなる乳濁液を生成する第１工程と、
前記乳濁液と、アルミニウムイオンを含む水溶液からなる外水相と、を反応させることによって、沈殿物を生成する第２工程と、
金属イオン（アルミニウムイオンを除く）を含む金属イオン溶液中に前記沈殿物の少なくとも一部を含浸し、前記金属イオン溶液を濃縮する第３工程と、を含む、方法。
【請求項２】
前記沈殿物は、珪酸アルミニウム中空粒子を含む、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
前記第１工程において、前記油相に、前記アルミニウムイオンと前記内水相中の陽イオンとを交換する金属抽出剤を混入することを含む、請求項１又は２に記載の方法。
【請求項４】
前記金属イオンは、Ｍｇ２＋、Ｃａ２＋、Ｓｒ２＋、Ｂａ２＋、Ｋ＋、Ｆｅ２＋、Ｍｎ２＋、Ｐｂ２＋の群から選択されるいずれか１つである、請求項１から３のいずれか１項に記載の方法。
【請求項５】
前記金属イオンはマグネシウムイオンである請求項１から４のいずれか１項に記載の方法。
【請求項６】
前記第２工程と前記第３工程との間に、前記沈殿物を乾燥する工程をさらに有する、請求項１から５のいずれか１項に記載の方法。
【請求項７】
前記内水相は珪酸ナトリウム水溶液であり、
前記内水相中の珪酸濃度は、０．５〜１．５ｍｏｌ／Ｌである、請求項１から６のいずれか１項に記載の方法。
【請求項８】
前記外水相のアルミニウムイオンの濃度は、０．２５〜１．５０ｍｏｌ／Ｌである、請求項１から７のいずれか１項に記載の方法。
【請求項９】
二酸化珪素と酸化アルミニウムと金属酸化物（酸化アルミニウムを除く）とを含む、複合珪酸塩からなる中空粒子。
【請求項１０】
前記中空粒子の平均粒子径が５〜１５μｍであり、
前記中空粒子の外殻の厚みが１〜２μｍである、請求項９に記載の中空粒子。
【請求項１１】
前記金属酸化物は、ＭｇＯ、ＣａＯ、ＳｒＯ、ＢａＯ、Ｋ２Ｏ、ＦｅＯ、ＭｎＯ、ＰｂＯの群から選択されるいずれか１つである、請求項９又は１０に記載の中空粒子。
【請求項１２】
前記金属酸化物は酸化マグネシウムであり、
前記酸化アルミニウムに対する前記酸化マグネシウムのモル比が１以上である、請求項９から１１のいずれか１項に記載の中空粒子。
【請求項１３】
前記酸化アルミニウムに対する前記酸化マグネシウムのモル比が１．４以下である、請求項１２に記載の中空粒子。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、複合珪酸塩からなる中空粒子、及び複合珪酸塩からなる中空粒子を製造する方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、新規な機能性材料を発見する目的で、新規な化学組成を有する中空の微粒子の生成が試みられている。特許文献１は、微小球の製造方法を開示している。特許文献１に記載の方法は、無機物水溶液と有機溶媒とからなる乳濁液と、無機物質水溶液と、を反応させることを特徴とする。具体的な一例として、特許文献１に記載の方法は、珪酸ナトリウム水溶液とトルエン溶液とから作成した乳濁液と、塩化カルシウムと塩化マグネシウムとの混合水溶液と、を反応させることを含む。
【０００３】
特許文献２は、微小球多孔性炭酸コバルト（II）粒子の製造方法を開示している。この方法は、水溶性コバルト（II）塩の水溶液と有機溶媒とを混合して得られるＷ／Ｏ型乳濁液と、アルカリ金属および（または）アンモニウムの炭酸水素塩水溶液とを混合反応させることを特徴とする。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開昭５１−８６０７５号公報
【特許文献２】特開昭５３−２１０９９号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
特許文献１，２は、Ｗ／Ｏ型乳濁液と無機物質水溶液とを反応させることによって、無機物からなる中空粒子を形成する方法を開示している。しかしながら、本願の発明者は、Ｗ／Ｏ型乳濁液と、複数の金属イオンを含む無機物質水溶液と、を反応させた場合には、中空粒子の組成中に所望の割合で複数の金属原子を含ませることが困難な場合があることを発見した。具体的には、中空粒子の組成中に、無機物質水溶液中の特定の金属原子が選択的に導入されることがある。すなわち、当該特定の金属原子以外の金属原子が、中空粒子中にほとんど導入されない場合がある。本願の発明者は、特に、複数の金属原子を含む複合珪酸塩からなる中空粒子を生成する際に、このような問題が生じ得ることを発見した。
そこで、複数の金属原子を所望の割合で含む複合珪酸塩からなる中空粒子、及び当該中空粒子を製造する方法を提供することが望まれる。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
一態様に係る方法は、複合珪酸塩からなる中空粒子を製造する方法であって、油相と内水相としての珪酸塩溶液とからなる乳濁液を生成する第１工程と、前記乳濁液と、アルミニウムイオンを含む水溶液からなる外水相と、を反応させることによって、沈殿物を生成する第２工程と、金属イオン（アルミニウムイオンを除く）を含む金属イオン溶液中に前記沈殿物の少なくとも一部を含浸し、前記金属イオン溶液を濃縮する第３工程と、を含む。
【０００７】
一態様によれば、前記沈殿物は珪酸アルミニウム中空粒子を含む。
【０００８】
一態様によれば、前記第１工程において、前記油相に、前記アルミニウムイオンと前記内水相中の陽イオンとを交換する金属抽出剤を混入することを含む。
【０００９】
一態様によれば、前記金属イオンは、Ｍｇ２＋、Ｃａ２＋、Ｓｒ２＋、Ｂａ２＋、Ｋ＋、Ｆｅ２＋、Ｍｎ２＋、Ｐｂ２＋の群から選択されるいずれか１つである。
【００１０】
一態様によれば、前記金属イオンはマグネシウムイオンである。
【００１１】
一態様によれば、前記第２工程と前記第３工程との間に、前記沈殿物を乾燥する工程をさらに有する。
【００１２】
一態様によれば、前記内水相は珪酸ナトリウム水溶液であり、前記内水相中の珪酸濃度は、０．５〜１．５ｍｏｌ／Ｌである。
【００１３】
一態様によれば、前記外水相のアルミニウムイオンの濃度は、０．２５〜１．５０ｍｏｌ／Ｌである。
【００１４】
一態様に係る中空粒子は、二酸化珪素と酸化アルミニウムと金属酸化物（酸化アルミニウムを除く）とを含む複合珪酸塩からなる中空粒子である。
【００１５】
一態様によれば、前記中空粒子の平均粒子径が５〜１５μｍであり、前記中空粒子の外殻の厚みが１〜２μｍである。なお、本明細書において、「平均粒子径」は、ＳＥＭ画像を用いた画像解析によって求めた円相当径であって、粒度分布の積算値５０％での粒径（Ｄ５０）を意味する。
【００１６】
一態様によれば、前記金属酸化物は、ＭｇＯ、ＣａＯ、ＳｒＯ、ＢａＯ、Ｋ２Ｏ、ＦｅＯ、ＭｎＯ、ＰｂＯの群から選択されるいずれか１つである。
【００１７】
一態様によれば、前記金属酸化物は酸化マグネシウムであり、前記酸化アルミニウムに対する前記酸化マグネシウムのモル比が１以上である。
【００１８】
一態様によれば、前記酸化アルミニウムに対する前記酸化マグネシウムのモル比が１．４以下である。
【発明の効果】
【００１９】
上記態様によれば、アルミニウム原子と金属原子（アルミニウム原子を除く）とを所望の割合で含む複合珪酸塩からなる中空粒子を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００２０】
【図１】図１は、実施例においてＸ線回折法による測定結果を示すグラフである。
【発明を実施するための形態】
【００２１】
以下、一実施形態に係る中空粒子を製造する方法について説明する。本実施形態に係る方法は、複合珪酸塩からなる中空粒子を製造する方法に関する。
【００２２】
本方法では、まず、油相と内水相とからなる乳濁液を生成する（第１工程）。油相は、水に対する溶解度が低く、例えば５％以下の溶解度を有し、かつ内水相及び後述の外水相中の無機物と反応しないものであれば、どのようなものであってもよい。油相としては、例えば、ベンゼン及びトルエンのような芳香族系有機化合物や、ヘプタンのような脂肪族系有機化合物等を用いることができる。
【００２３】
内水相は、珪酸塩溶液である。内水相の珪酸濃度は、０．５〜１．５ｍｏｌ／Ｌの範囲であってよい。内水相は、例えば珪酸ナトリウム水溶液であってよい。この場合、好ましくは、珪酸ナトリウム水溶液中の珪酸濃度は、０．５〜１．５ｍｏｌ／Ｌである。
【００２４】
第１工程において、必須ではないが、界面活性剤及び／又は金属抽出剤を混入することが好ましい。界面活性剤としては、例えば脂肪酸エステルを用いることができる。界面活性剤は、油相に対して１〜５ｗｔ％の濃度であってよい。
【００２５】
金属抽出剤は、油相に対して０．１〜０．５ｗｔ％混入してもよい。金属抽出剤としては、例えば、Ｄ２ＥＨＰＡ（ジ−（２−エチルヘキシル）リン酸）、ＰＣ−８８Ａ（（２−エチルヘキシル）ホスホン酸２−エチルヘキシル）、ＴＢＰ（リン酸トリブチル）、又はバーサチック酸（バーサチック１０）と称されるカルボン酸系抽出剤等を用いることができる。
【００２６】
次に、第１工程で生成された乳濁液と、アルミニウムイオンを含む水溶液からなる外水相と、を反応させることによって、沈殿物を生成する（第２工程）。外水相中のアルミニウムの濃度は、０．２５〜１．５ｍｏｌ／Ｌであることが好ましい。アルミニウムの沈殿を抑止するという観点では、外水相全体の水素イオン濃度指数（ｐＨ）は５以下であることがより好ましい。アルミニウムイオンを含む水溶液としては、例えば塩化アルミニウム水溶液、硝酸アルミニウム又は硫酸アルミニウムを用いることができる。第２工程で生成される沈殿物は、珪酸アルミニウム中空粒子を含む。
【００２７】
ここで、油相中の金属抽出剤は、外水相中のアルミニウムイオンを内水相へ輸送する役割を担う。より具体的には、金属抽出剤は、アルミニウムイオンと内水相中の陽イオンとを交換する。これにより、第２工程において、より効率的に珪酸アルミニウム中空粒子を生成することができる。
【００２８】
次に、任意に付加的に、第２工程で得られた沈殿物を乾燥する。これにより、沈殿物に含まれる粒子を粉末状にすることができる。その結果、粉末状の珪酸アルミニウム中空粒子が得られる。
【００２９】
次に、第２工程で得られた沈殿物、又は沈殿物を乾燥することで得られた粉末の少なくとも一部を、金属イオン（アルミニウムイオンを除く）を含む金属イオン溶液中に含浸させ、それから、金属イオン溶液を濃縮する（第３工程）。前述の沈殿物又は粉末の全部を金属イオン溶液中に含浸させてもよい。その代わりに、前述の沈殿物又は粉末から珪酸アルミニウム中空粒子を選択的に抽出し、それから抽出した珪酸アルミニウム中空粒子を金属イオン溶液中に含浸させてもよい。
【００３０】
金属イオン溶液中の金属イオンは、Ｍｇ２＋、Ｃａ２＋、Ｓｒ２＋、Ｂａ２＋、Ｋ＋、Ｆｅ２＋、Ｍｎ２＋、Ｐｂ２＋の群から選択されるいずれか１つであることが好ましい。
【００３１】
例えば、ＭｇＯ、Ａｌ２Ｏ３、ＳｉＯ２を含む中空粒子を生成する目的では、金属イオン溶液として、塩化マグネシウム水溶液又は硝酸マグネシウム水溶液を用いることができる。金属イオンがＣａ２＋、Ｓｒ２＋、Ｂａ２＋、Ｋ＋、Ｆｅ２＋、Ｍｎ２＋、Ｐｂ２＋の場合には、例えば塩化カルシウム、塩化ストロンチウム、塩化バリウム、塩化カリウム、塩化鉄、塩化マンガン、塩化鉛、硝酸カルシウム、硝酸ストロンチウム、硝酸バリウム、硝酸カリウム、硝酸鉄、硝酸マンガン、硝酸鉛の水溶液を用いることができる。
金属イオン溶液の金属イオン濃度は、珪酸アルミニウム中空粒子１グラムあたり、２．０ミリｍоｌ〜３．０ミリｍоｌであることが好ましい。
【００３２】
金属イオン溶液は、液体がすべて気化するまで濃縮されることが好ましい。金属イオン溶液の濃縮中に、金属イオン溶液を加熱及び減圧してもよい。第３工程により、金属イオン溶液中の金属イオンが、珪酸アルミニウム中空粒子内に取り込まれる。したがって、二酸化珪素と酸化アルミニウムと金属酸化物（酸化アルミニウムを除く）とを含む複合珪酸塩からなる中空粒子が得られる。
【００３３】
金属イオン溶液中の金属イオンは、珪酸アルミニウム中空粒子の外側、すなわち濃度の高い場所から、珪酸アルミニウム中空粒子の内側、すなわち濃度の低い場所へ向かって移動すると考えられる。すなわち、中空粒子の外側と内側の濃度勾配を利用して、金属原子が中空粒子内に導入される。この際に、金属原子が、中空粒子に吸着され、中空粒子内に取り込まれると考えられる。
【００３４】
第３工程で中空粒子に取り込まれる金属原子の量は、濃縮前の金属イオン溶液の濃度に依存する。すなわち、濃縮前の金属イオン溶液中の金属原子の濃度が大きいほど、中空粒子内に多量の金属原子を取り込むことができる。このように、濃縮前の金属イオン溶液の濃度に応じて、中空粒子を構成する複数の金属原子の割合を適宜決定することができる。
【００３５】
第３工程後に生成される中空粒子中の金属酸化物（酸化アルミニウムを除く）は、ＭｇＯ、ＣａＯ、ＳｒＯ、ＢａＯ、Ｋ２Ｏ、ＦｅＯ、ＭｎＯ、ＰｂＯの群から選択されるいずれか１つである。この金属酸化物の種類は、第３工程で使用した金属イオン溶液中の金属イオンに応じて決まる。例えば、金属イオン溶液中の金属イオンがＭｇ２＋であれば、金属酸化物はＭｇＯとなる。金属イオン溶液中の金属イオンがＣａ２＋であれば、金属酸化物はＣａＯとなる。金属イオン溶液中の金属イオンがＳｒ２＋であれば、金属酸化物はＳｒＯとなる。金属イオン溶液中の金属イオンがＢａ２＋であれば、金属酸化物はＢａＯとなる。金属イオン溶液中の金属イオンがＫ＋であれば、金属酸化物はＫ２Ｏとなる。金属イオン溶液中の金属イオンがＦｅ２＋であれば、金属酸化物はＦｅＯとなる。金属イオン溶液中の金属イオンがＭｎ２＋であれば、金属酸化物はＭｎＯとなる。金属イオン溶液中の金属イオンがＰｂ２＋であれば、金属酸化物はＰｂＯとなる。
【００３６】
複合珪酸塩からなる中空粒子は、略球形であり、中空の外殻を有する。複合珪酸塩からなる中空粒子の平均粒子径及び外殻の厚みは、第２工程で得られる珪酸アルミニウム中空粒子の平均粒子径及び外殻の厚みにより決まると考えられる。
【００３７】
上記方法により、様々な組成を有する複合珪酸塩からなる中空粒子を生成することができる。中空粒子の生成は、近年、新規な機能性材料を発見する目的で研究されている。本方法で生成された複合珪酸塩からなる中空粒子も、様々な用途に利用され得る。
【００３８】
例えば、特定の物質を中空粒子にすることで、遮熱性の向上や誘電率の低下が期待できる。よって、上記方法で生成された複合珪酸塩からなる中空粒子は、同一の組成を有する粒子（中空構造を有さない粒子）と比較して、高い遮熱性や低い誘電率を有し得る。これにより、様々な用途に使用可能な複合珪酸塩からなる中空粒子を提供することができる。
【実施例】
【００３９】
次に、実施例に係る方法を具体的に説明するが、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。
【００４０】
まず、２重量％の脂肪酸エステル（Ｓｐａｎ８０）からなる界面活性剤と、０．２重量％のＤ２ＥＨＰＡからなる金属抽出剤と、を含むトルエン（油相）を５０ｍｌ用意した。この油相に、１ｍｏｌ／Ｌの濃度のケイ酸ナトリウム水溶液（内水相）を２５ｍｌ導入した。この油相と内水相との混合物を、ホモジナイザーを用いて５０００ｒｐｍで５分間撹拌することによって乳濁液を生成した（第１工程）。
【００４１】
次に、乳濁液を、外水相としての塩化アルミニウム水溶液に投入した。塩化アルミニウム水溶液の濃度は０．７５ｍｏｌ／Ｌである。乳濁液と塩化アルミニウム水溶液との混合物を、３００ｒｐｍの速度で２時間撹拌した。これにより、溶液中に沈殿物が生成された（第２工程）。
【００４２】
次に、１００℃で乾燥させることによって沈殿物を粉末状にした。この粉末をＳＥＭ写真により観測した結果、中空粒子が存在することが確認できた。この中空粒子の中空度は、約３０％であった。ＸＲＤ（Ｘ線回折法）により、中空粒子が珪酸アルミニウムからなることを確認した。
【００４３】
ＳＥＭ写真により観測した珪酸アルミニウムからなる中空粒子の粒子径は、５〜１５μｍであった。また、珪酸アルミニウムからなる中空粒子の外殻の厚みは１〜２μｍであった。
【００４４】
次に、珪酸アルミニウム中空粒子を含む３ｇの粉末を、マグネシウムイオンが６．０〜９．０ミリｍｏｌ含まれた溶液に含浸させる。ここでは、珪酸アルミニウム中空粒子を含む３ｇの粉末を、０．２〜０．３ｍｏｌ／Ｌの濃度を有する３０ｍｌの塩化マグネシウム水溶液に含浸させた。それから、この水溶液をエバポレータ中で６０°に加熱し、６０℃の温度で当該水溶液を気化できるまでエバポレータ中を減圧した。これにより、塩化マグネシウム水溶液を、液体がなくなるまで徐々に濃縮した（第３工程）。
【００４５】
塩化マグネシウム水溶液の濃縮後に残存した粉末をスーパーバーンバッチ炉（株式会社モトヤマ社製）により１３００℃で５時間焼成した。焼成した粉末についてＸＲＤ（Ｘ線回折法）により得られたスペクトルは、コーディエライト（２ＭｇＯ・２Ａｌ２Ｏ３・５ＳｉＯ２）を示す位置とシリカ（ＳｉＯ２）を示す位置とにピークを有することが確認できた（図１参照）。すなわち、得られた粉末は、コーディエライトとシリカを含むコーディエライト複合物であることがわかった。
【００４６】
さらにＳＥＭ写真により観測した結果、この粉末は中空粒子を含むことが確認できた。ＳＥＭ写真により観測した中空粒子の粒子径は、５〜１５μｍであった。中空粒子の外殻の厚みは１〜２μｍであった。また、この中空粒子の中空度は約３０％であった。このように、実施例では、コーディエライト複合物からなる中空粒子が生成された。
【００４７】
一般に、コーディエライトは、低誘電体材料として注目されており、電子回路基板として用いられる。実施例で得られたコーディエライト複合物からなる中空粒子は、通常のコーディエライトよりも低い誘電率を有する低誘電率材料としての可能性を秘めている。
【００４８】
下記表１は、実施例に係る第３工程で使用した濃縮前の塩化マグネシウム水溶液の濃度と、コーディエライト複合物からなる中空粒子の組成と、の関係を示している。
【００４９】
【表１】
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【００５０】
表１から、濃縮前の塩化マグネシウムの濃度を高くすることにより、生成される中空粒子内の酸化マグネシウムの濃度を増大させることができることがわかる。中空粒子の内部と外部の濃度勾配を利用して、塩化マグネシウム中のマグネシウム原子を中空粒子内に取り込ませることを考慮すれば、濃縮前の塩化マグネシウムの濃度を高くすればするほど、生成される中空粒子内の酸化マグネシウムの濃度を増大させることができると考えられる。
【００５１】
珪酸アルミニウム中空粒子１ｇあたりの塩化マグネシウム水溶液中のマグネシウムイオンが２．０ミリｍоｌ以上である場合、酸化マグネシウムを酸化アルミニウムよりも多く含む中空粒子を生成することができる。なお、このような組成を有する中空粒子は、下記の比較例に係る方法では得られない。
【００５２】
珪酸アルミニウム中空粒子１ｇあたりの塩化マグネシウム水溶液中のマグネシウムイオンが２．０ミリｍоｌ〜３．０ミリｍоｌである場合、中空粒子内の酸化マグネシウムと酸化アルミニウムとの組成比（モル比）は、およそ１：１〜１．４：１．０の範囲となる。この組成比は、コーディエライト中の酸化マグネシウムと酸化アルミニウムとの組成比（１：１）と近似する。したがって、コーディエライト複合物（疑似物質）からなる中空粒子を生成するという観点からは、第３工程におけるマグネシウムイオン水溶液中のマグネシウムイオンは、珪酸アルミニウム中空粒子１ｇあたり２．０ミリｍоｌ〜３．０ミリｍоｌであることが好ましい。
【比較例】
【００５３】
次に、比較例に係る方法について説明する。比較例は、先行技術を構成するものではなく、本願の発明者が想到したものであることに留意すべきである。比較例に係る方法では、まず、２重量％の脂肪酸エステル（Ｓｐａｎ８０）からなる界面活性剤と、０．２重量％のＤ２ＥＨＰＡからなる金属抽出剤と、を含むトルエン（油相）を５０ｍｌ用意した。この油相に、１ｍｏｌ／Ｌの濃度のケイ酸ナトリウム水溶液（内水相）を２５ｍｌ導入した。この油相と内水相との混合物を、ホモジナイザーを用いて５０００ｒｐｍで５分間撹拌することによって乳濁液を生成した。
【００５４】
次に、乳濁液を、外水相としての塩化アルミニウムと塩化マグネシウムの混合水溶液に投入し、３００ｒｐｍの速度で２時間撹拌した。これにより、溶液中に沈殿物が生成された。外水相中の塩化アルミニウムの濃度は０．７５ｍｏｌ／Ｌである。外水相中の塩化マグネシウムの濃度は１．５０ｍｏｌ／Ｌである。
【００５５】
次に、１００℃で乾燥させることによって沈殿物を粉末状にした。この粉末をＳＥＭ写真により観測した結果、中空粒子が存在することが確認できた。この中空粒子をＸＲＤ（Ｘ線回折法）で分析することで、中空粒子が複合珪酸塩からなることを確認した。生成された中空粒子は、９５．７２ｍｏｌ％のＳｉＯ２と、３．７２ｍｏｌ％のＡｌ２Ｏ３と、０．３７ｍｏｌ％のＭｇＯと、０．１９ｍｏｌ％のＮａ２Ｏ３と、を含んでいた。中空粒子は、アルミニウム原子の１／１０以下のマグネシウム原子しか含んでいなかった。このように、比較例に係る方法では、中空粒子内にアルミニウム原子が選択的に導入され、中空粒子内にマグネシウム原子がほとんど取り込まれなかった。
【００５６】
ただし、本発明は、比較例に係る中空粒子及びその製法を完全に除外するものではない。比較例に係る中空粒子及びその製法も、本願発明者によって想到されたものであり、可能な限り本発明の範囲に含まれていてもよい。
【００５７】
上述の実施形態及び実施例を用いて本発明について詳細に説明したが、当業者にとっては、本発明が本明細書中に説明した実施形態及び実施例に限定されるものではないということは明らかである。本発明は、特許請求の範囲の記載により定まる本発明の趣旨及び範囲を逸脱することなく修正及び変更態様として実施することができる。従って、本明細書の記載は、例示説明を目的とするものであり、本発明に対して何ら制限的な意味を有するものではない。
【図１】
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