(57)【要約】【課題】優れた実効感（歯ぐきの引き締め感）を与えるアスコルビン酸エステル又はその塩含有の液体口腔用組成物を提供する。【解決手段】（Ａ）アスコルビン酸リン酸エステル及び／又はその塩                                                              ０．１〜１質量％、（Ｂ）フッ素イオン                                        ５〜４，５３０ｐｐｍ、（Ｃ）オルトリン酸及び／又はその塩                          ０．０１〜１質量％を含有してなることを特徴とする液体口腔用組成物。更に、（Ｄ）多価アルコール及び／又は糖アルコールを０．１〜２０質量％含有する前記液体口腔用組成物。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
（Ａ）アスコルビン酸リン酸エステル及び／又はその塩          ０．１〜１質量％、
（Ｂ）フッ素イオン                                        ５〜４，５３０ｐｐｍ、
（Ｃ）オルトリン酸及び／又はその塩                          ０．０１〜１質量％
を含有してなることを特徴とする液体口腔用組成物。
【請求項２】
（Ｂ）フッ素イオン源が、フッ化ナトリウム、モノフルオロリン酸ナトリウム及びフッ化スズから選ばれる１種又は２種以上のフッ素含有化合物である請求項１記載の液体口腔用組成物。
【請求項３】
（Ｃ）成分が、リン酸二水素一ナトリウム、リン酸一水素二ナトリウム、リン酸二水素一カリウム及びリン酸一水素二カリウムから選ばれる１種又は２種以上のオルトリン酸の水素塩である請求項１又は２記載の液体口腔用組成物。
【請求項４】
（Ａ）成分の含有量ａ、（Ｂ）成分の含有量ｂの合計と（Ｃ）成分の含有量ｃとの比率を示す（ａ＋ｂ）／ｃ（但し、ｂは、（Ｂ）フッ素イオンの含有量から換算したフッ化ナトリウム相当量である。）が、質量比として０．３５〜４０である請求項１、２又は３記載の液体口腔用組成物。
【請求項５】
更に、（Ｄ）多価アルコール及び／又は糖アルコールを０．１〜２０質量％含有してなる請求項１〜４のいずれか１項記載の液体口腔用組成物。
【請求項６】
２５℃におけるｐＨが６．５〜８である請求項１〜５のいずれか１項記載の液体口腔用組成物。
【請求項７】
研磨剤を含まない請求項１〜６のいずれか１項記載の液体口腔用組成物。
【請求項８】
洗口剤である請求項１〜７のいずれか１項記載の液体口腔用組成物。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、優れた実効感（歯ぐきの引き締め感）を与えるアスコルビン酸エステル又はその塩含有の液体口腔用組成物に関する。
【背景技術】
【０００２】
アスコルビン酸は生体中で酵素活性発現に重要な役割を演じ、多様な生理活性を持つことが知られている。特にプロリル及びリジルヒドロキシラーゼの補酵素として作用し、コラーゲン合成に必須であるとされている。このため、コラーゲンの破壊に伴う歯肉炎、歯周炎の予防、治療に有用であり、従来から種々のアスコルビン酸誘導体が開発され、特にアスコルビン酸リン酸エステル等のアスコルビン酸エステル又はその塩が注目されている。アスコルビン酸エステル又はその塩を口腔用組成物に用いた技術は、数多く提案され、例えば特許文献１〜７に開示されている。
【０００３】
一方、口腔用組成物において、特に使用直後にその効果を使用者に実感させることは、継続的な使用やそれによる効果向上の点で有意義であり、アスコルビン酸エステル又はその塩含有の口腔用組成物においても同様である。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２０１２−１８０３３０号公報
【特許文献２】特開２００４−２６６５８号公報
【特許文献３】特開平４−２１７６１８号公報
【特許文献４】特開平４−２７５２１３号公報
【特許文献５】特開２０１４−５２１２号公報
【特許文献６】特開２０１３−２５６４６６号公報
【特許文献７】特開２０１２−１３１７５５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
歯肉炎、歯周炎の予防や治療の実効感としては、使用後の適度な歯ぐきの引き締め感を付与することが好ましい。しかしながら、アスコルビン酸エステル又はその塩を配合した口腔用組成物では、その効果を実感させることが難しく、効果実感については今まで考慮されていないのが現状であった。
【０００６】
本発明は、上記事情に鑑みなされたもので、優れた実効感（歯ぐきの引き締め感）を与えるアスコルビン酸エステル又はその塩含有の口腔用組成物を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明者は、上記目的を達成するため鋭意検討を行った結果、アスコルビン酸エステル又はその塩として（Ａ）アスコルビン酸リン酸エステル及び／又はその塩を特定量配合した液体口腔用組成物に、（Ｂ）フッ素イオン、特にその供給源としてフッ素含有化合物と、（Ｃ）オルトリン酸及び／又はその塩とを各々特定量で組み合わせて配合することによって、優れた実効感（歯ぐきの引き締め感）を与え、満足な効果実感を付与できることを知見し、本発明をなすに至った。
【０００８】
即ち、アスコルビン酸リン酸エステル及び／又はその塩を配合した口腔用組成物における使用後の引き締め感の検討において、アスコルビン酸リン酸エステル及び／又はその塩には歯ぐきの引き締め感がなく、また、フッ素含有化合物、オルトリン酸及び／又はその塩にも歯ぐきの引き締め感がなく、即ち、これら３成分は各々単独では歯ぐきの引き締め感を与えることがないが、意外にも、本発明では、（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）成分を組み合わせると、各々の配合量が特定範囲内において、これら３成分が相互作用して歯ぐきの引き締め感が発現し、効果を実感させ難い洗口剤等の液体口腔用組成物であっても優れた歯ぐきの引き締め感を付与し、使用直後においてもその効果を十分に実感させることができる。
更に、（Ｄ）多価アルコール及び／又は糖アルコールを添加すると、（Ｂ）、（Ｃ）成分により生じる渋味・苦味・異味を改善し、使用感（渋味・苦味・異味のなさ）に優れた液体口腔用組成物とすることができる。
【０００９】
なお、フッ化ナトリウム、モノフルオロリン酸ナトリウムといったフッ素含有化合物は、従来、歯面に作用することでう蝕予防効果を発揮する成分として知られているが、本発明では、このようなフッ素含有化合物から供給される（Ｂ）フッ素イオンが、（Ａ）アスコルビン酸リン酸エステル及び／又はその塩、（Ｃ）オルトリン酸及び／又はその塩との共存により、予想外に歯ぐきに作用して歯ぐきの引き締め感を与え、液体口腔用組成物で格別顕著な作用効果を奏する。
【００１０】
特許文献１、２には、アスコルビン酸リン酸エステル塩、フッ素含有化合物、リン酸水素二ナトリウムを含有する研磨剤配合の歯磨剤が記載され、また、特許文献３、４は、フッ素イオン、カルシウムイオンによるコロイド化促進に有効な物質としてアスコルビン酸誘導体、リン酸のアルカリ金属塩を使用し得ることを開示するが、これら特許文献１〜４では、アスコルビン酸エステル又はその塩含有の液体口腔用組成物の実効感（歯ぐきの引き締め感）について検討されておらず、言及もなく、特許文献５〜７にも言及されていない。特許文献１〜７から、本発明にかかわる（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）成分の組み合わせに特異な実効感（歯ぐきの引き締め感）の付与は予測できない。
【００１１】
従って、本発明は下記の液体口腔用組成物を提供する。
〔１〕
（Ａ）アスコルビン酸リン酸エステル及び／又はその塩          ０．１〜１質量％、
（Ｂ）フッ素イオン                                        ５〜４，５３０ｐｐｍ、
（Ｃ）オルトリン酸及び／又はその塩                          ０．０１〜１質量％
を含有してなることを特徴とする液体口腔用組成物。
〔２〕
（Ｂ）フッ素イオン源が、フッ化ナトリウム、モノフルオロリン酸ナトリウム及びフッ化スズから選ばれる１種又は２種以上のフッ素含有化合物である〔１〕記載の液体口腔用組成物。
〔３〕
（Ｃ）成分が、リン酸二水素一ナトリウム、リン酸一水素二ナトリウム、リン酸二水素一カリウム及びリン酸一水素二カリウムから選ばれる１種又は２種以上のオルトリン酸の水素塩である〔１〕又は〔２〕記載の液体口腔用組成物。
〔４〕
（Ａ）成分の含有量ａ、（Ｂ）成分の含有量ｂの合計と（Ｃ）成分の含有量ｃとの比率を示す（ａ＋ｂ）／ｃ（但し、ｂは、（Ｂ）フッ素イオンの含有量から換算したフッ化ナトリウム相当量である。）が、質量比として０．３５〜４０である〔１〕、〔２〕又は〔３〕記載の液体口腔用組成物。
〔５〕
更に、（Ｄ）多価アルコール及び／又は糖アルコールを０．１〜２０質量％含有してなる〔１〕〜〔４〕のいずれかに記載の液体口腔用組成物。
〔６〕
２５℃におけるｐＨが６．５〜８である〔１〕〜〔５〕のいずれかに記載の液体口腔用組成物。
〔７〕
研磨剤を含まない〔１〕〜〔６〕のいずれかに記載の液体口腔用組成物。
〔８〕
洗口剤である〔１〕〜〔７〕のいずれかに記載の液体口腔用組成物。
【発明の効果】
【００１２】
本発明によれば、優れた実効感（歯ぐきの引き締め感）を有するアスコルビン酸リン酸エステル及び／又はその塩含有の液体口腔用組成物を提供できる。更に、渋味・苦味・異味がなく使用感も良い前記液体口腔用組成物を提供できる。本発明の液体口腔用組成物によって、使用直後においても満足な効果実感があることから使用者の継続的な使用や、それによる歯周疾患の予防・治療効果向上が期待できる。
【発明を実施するための形態】
【００１３】
本発明の液体口腔用組成物は、（Ａ）アスコルビン酸リン酸エステル及び／又はその塩、（Ｂ）フッ素イオン、（Ｃ）オルトリン酸及び／又はその塩を含有する。本発明では、これら（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）成分を組み合わせることによって実効感（歯ぐきの引き締め感）を与えるものであり、いずれかの成分を欠くと歯ぐきの引き締め感を付与することができない。
【００１４】
（Ａ）成分のアスコルビン酸リン酸エステルとしては、アスコルビン酸の２位、３位、５位、６位の水酸基のいずれか１つ又は２つ以上がリン酸エステルになったもの、例えば、Ｌ−アスコルビン酸−２−リン酸エステル、Ｌ−アスコルビン酸−３−リン酸エステル、Ｌ−アスコルビン酸−６−リン酸エステル等が挙げられる。また、それらの塩類としては、ナトリウム塩、カリウム塩、カルシウム塩、マグネシウム塩等が挙げられる。これらアスコルビン酸リン酸エステル及びその塩は、１種を単独で又は２種以上を組み合わせて使用することができる。中でも、実効感付与、更には組成物の安定性の点から、アスコルビン酸の２位又は３位の水酸基がリン酸エステル化された誘導体が好ましく、より好ましくはアスコルビン酸−２−リン酸エステルのマグネシウム塩やナトリウム塩である。
具体的には、和光純薬工業（株）、ＤＳＭニュートリションジャパン（株）製のリン酸Ｌ−アスコルビルマグネシウム、リン酸Ｌ−アスコルビルナトリウム等の市販品を使用し得る。
【００１５】
（Ａ）成分のアスコルビン酸リン酸エステル及び／又はその塩の配合量は、組成物全体の０．１〜１％（質量％、以下同様。）であり、好ましくは０．２〜０．８％である。配合量が０．１％に満たないと実効感（歯ぐきの引き締め感）を付与できない。１％を超えると実効感（歯ぐきの引き締め感）付与効果が低下し、満足な実効感を付与できない。
【００１６】
（Ｂ）成分のフッ素イオンは、フッ素イオンを供給するフッ素含有化合物として配合することができる。前記フッ素含有化合物としては、フッ化ナトリウム、モノフルオロリン酸ナトリウム、フッ化スズ等が挙げられ、これらのうちの１種を単独で又は２種以上を混合して用いることができる。特に、実効感（歯ぐきの引き締め感）付与の点から、フッ化ナトリウム、モノフルオロリン酸ナトリウムが好ましく、より好ましくはフッ化ナトリウムである。
【００１７】
（Ｂ）成分のフッ素イオンの組成物中の含有量は、５〜４，５３０ｐｐｍ、好ましくは４０〜２，３００ｐｐｍである。含有量が前記範囲内であると、歯ぐきの引き締め感が優れる。
フッ素含有化合物は、前記フッ素イオン含有量の範囲内で配合され、その配合量は、フッ素イオン含有量から換算して求めることができる。例えば、フッ化ナトリウムの場合、その配合量は、換算して求めると組成物全体の０．００１〜１％であり、好ましくは０．０１〜０．５％である。モノフルオロリン酸ナトリウムの場合、その配合量は組成物全体の０．００３〜３．４％、特に０．００３〜１．７％が好ましい。
【００１８】
（Ｃ）オルトリン酸及び／又はその塩としては、正リン酸、そのアルカリ金属塩、アンモニウム塩、水素塩等を使用できる。
オルトリン酸塩としては、リン酸ナトリウム、リン酸カリウム、リン酸アンモニウム等の正塩、リン酸二水素一ナトリウム、リン酸一水素二ナトリウム、リン酸二水素一カリウム、リン酸一水素二カリウム等の水素塩が挙げられ、これらの１種を単独で又は２種以上を混合して用いることができる。中でも、実効感（歯ぐきの引き締め感）付与の点から、オルトリン酸の水素塩が好ましく、より好ましくはリン酸二水素一ナトリウム及び／又はリン酸一水素二ナトリウムである。
なお、オルトリン酸及び／又はその塩の代わりに、例えばピロリン酸塩、ポリリン酸塩等のリン酸基を有するキレート剤を用いても実効感（歯ぐきの引き締め感）は付与できず、本発明の目的は達成されない。
【００１９】
（Ｃ）成分のオルトリン酸及び／又はその塩の配合量は、組成物全体の０．０１〜１％であり、好ましくは０．０３〜０．５％である。配合量が０．０１％に満たないと、実効感（歯ぐきの引き締め感）を付与できない。１％を超えると実効感（歯ぐきの引き締め感）付与効果が低下し、満足な実効感を付与できない。
【００２０】
更に、本発明においては、（Ａ）成分の含有量ａ、（Ｂ）成分の含有量ｂの合計と（Ｃ）成分の含有量ｃとの比率を示す（ａ＋ｂ）／ｃが、質量比として０．３５〜４０であることが好ましく、より好ましくは０．５〜４０である。前記範囲内であると、実効感（歯ぐきの引き締め感）付与効果がより優れる。ここで、前記ｂは、（Ｂ）フッ素イオンの含有量から換算したフッ化ナトリウム相当量であり、（Ｂ）フッ素イオンの含有量（ｐｐｍ）からフッ化ナトリウム化合物量（％）として換算して求めることができる（以下同様。）。
【００２１】
本発明組成物は、更に、（Ｄ）多価アルコール及び／又は糖アルコールを配合すると、使用感（渋味・苦味・異味のなさ）をより改善できる。
（Ｄ）多価アルコール、糖アルコールとしては、グリセリン、プロピレングリコール、ソルビトール、キシリトール、マルチトール、ラクチトール、エチレングリコール、ポリエチレングリコールなどが挙げられ、これらから選ばれる１種又は２種以上を使用し得るが、グリセリン、プロピレングリコール、ソルビトールが好ましく、特にグリセリンが、使用感（渋味・苦味・異味のなさ）の改善にはより好適である。
【００２２】
（Ｄ）成分の多価アルコール及び／又は糖アルコールを配合する場合、その配合量は組成物全体の０．１〜２０％が好ましく、０．１〜１０％がより好ましく、特に好ましくは０．２〜８％である。配合量が上記範囲内であると、使用感（渋味・苦味・異味のなさ）がより改善する。
【００２３】
本発明の液体口腔用組成物は、２５℃におけるｐＨが６．５〜８であることが好ましく、より好ましくはｐＨ７．０〜７．９である。本発明においては、ｐＨが上記範囲内であると、使用感（渋味・苦味・異味のなさ）をより良好に保ちつつ実効感（歯ぐきの引き締め感）を付与できる。ｐＨが高くなりすぎると刺激感が発現して使用感が低下したり、歯ぐきの引き締め感を十分かつ適度に付与できなくなる場合がある。
なお、前記ｐＨに調整するため、必要に応じて、ｐＨ調整剤を、適宜添加して調整してもよい。ｐＨ調整剤としては、口腔用製剤に使用可能なｐＨ調整剤であれば特に制限はなく、フタル酸、酢酸、フマル酸、クエン酸、酒石酸、リンゴ酸、炭酸、重炭酸やそれらのカリウム塩、ナトリウム塩、アンモニウム塩、リボ核酸及びその塩類、水酸化ナトリウム、塩酸等が挙げられる。
【００２４】
本発明の液体口腔用組成物は、洗口剤、口中清涼剤、濃縮タイプ洗口剤等の剤型、特に洗口剤として好適に調製、適用することができる。組成物を口中に含みそのまま漱ぐ洗口剤とすることが、効果発現の点でより好適である。この場合、上記成分に加えて、剤型に応じ、その他の公知成分を必要に応じて配合できる。例えば、液体媒体（溶剤）、増粘剤、界面活性剤、更に必要により、防腐剤、甘味剤、着色料、香料、有効成分等を、本発明の効果を妨げない範囲で配合できる。
なお、本発明の液体口腔用組成物は、配合成分が液体媒体に溶解、可溶化、もしくは乳化された製剤であり、研磨剤やパール化剤などの不溶性の固形成分の配合量は１％以下とすることが好ましく、配合されないことがより好ましい。
【００２５】
液体媒体には、通常、精製水が用いられる。精製水に加えてエタノール等の炭素数２〜４の低級一価アルコールを添加することもできるが、組成物全体に対して２０％以下（０〜２０％）とすることが好ましく、１５％以下（０〜１５％）とすることがより好ましく、５％以下（０〜５％）とすることが特に好ましい。前記低級アルコールを実質的に含有しない（含有量１００ｐｐｍ以下）アルコールフリーの製剤は、アルコールの刺激がないため極めて好ましい。
【００２６】
増粘剤としては、キサンタンガム、カラギーナン、カルボキシメチルセルロースナトリウム、ヒドロキシエチルセルロース、アルギン酸ナトリウム、ポリビニルアルコール等が挙げられる。増粘剤の配合量は、通常、０〜１％、特に０．１〜１％である。
【００２７】
界面活性剤としては、公知のアニオン性界面活性剤、両性界面活性剤、非イオン性界面活性剤を使用し得る。具体的には、ラウリル硫酸ナトリウム等のアルキル硫酸エステル塩、ラウロイルサルコシンナトリウム、ラウロイルメチルタウリン等のアシルアミノ酸塩、ドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウム、α−スルホ脂肪酸アルキルエステル・ナトリウム、アルキルリン酸エステル塩などのアニオン性界面活性剤；アルキルジメチルアミノ酢酸ベタイン、脂肪酸アミドプロピルジメチルアミノ酢酸ベタイン等の酢酸ベタイン型両性界面活性剤、Ｎ−脂肪酸アシル−Ｎ−カルボキシメチル−Ｎ−ヒドロキシエチルエチレンジアミン塩等のイミダゾリン型両性界面活性剤、Ｎ−脂肪酸アシル−Ｌ−アルギネート塩等のアミノ酸型両性界面活性剤；ポリグリセリン脂肪酸エステル、糖脂肪酸エステル、ソルビタン脂肪酸エステル、ポリオキシエチレンポリオキシプロピレンブロックコポリマー、ポリオキシエチレン脂肪酸エステル、脂肪酸モノグリセライド、ポリオキシエチレンアルキルエーテルなどの非イオン性界面活性剤が挙げられる。
界面活性剤の配合量は、通常、０〜１０％、特に０．１〜５％である。
【００２８】
防腐剤としては、メチルパラベン、エチルパラベン、プロピルパラベン、ブチルパラベン等のパラオキシ安息香酸エステル、安息香酸ナトリウム等の安息香酸又はその塩、塩酸アルキルジアミノエチルグリシン、ソルビン酸カリウム等が挙げられる。
甘味剤としては、サッカリンナトリウム、ステビオサイト、スクラロース等が挙げられる。
着色料としては、青色１号、緑色３号、黄色４号、赤色１０５号など安全性の高い水溶性色素が挙げられる。
【００２９】
香料としては、ペパーミント油、スペアミント油、ユーカリ油、ウィンターグリーン油、クローブ油、タイム油、セージ油、カルダモン油、ローズマリー油、マジョラム油、レモン油、ナツメグ油、ラベンダー油、パラクレス油等の天然精油、及び、ｌ−カルボン、１，８−シネオール、メチルサリシレート、オイゲノール、チモール、リナロール、リモネン、メントン、メンチルアセテート、シトラール、カンファー、ボルネオール、ピネン、スピラントール等の上記天然精油中に含まれる香料成分、また、エチルアセテート、エチルブチレート、イソアミルアセテート、ヘキサナール、ヘキセナール、メチルアンスラニレート、エチルメチルフェニルグリシデート、ベンツアルデヒド、バニリン、エチルバニリン、フラネオール、マルトール、エチルマルトール、ガンマ／デルタデカラクトン、ガンマ／デルタウンデカラクトン、Ｎ−エチル−ｐ−メンタン−３−カルボキサミド、メンチルラクテート、エチレングリコール−ｌ−メンチルカーボネート等の香料成分、更には、いくつかの香料成分や天然精油を組み合わせてなるアップル、バナナ、ストロベリー、ブルーベリー、メロン、ピーチ、パイナップル、グレープ、マスカット、ワイン、チェリー、スカッシュ、コーヒー、ブランデー、ヨーグルト等の調合フレーバーが挙げられる。
配合量は特に限定されないが、上記の香料素材は、組成物中に０．０００００１〜１％使用するのが好ましく、また、上記香料素材を使用した賦香用香料は、組成物中に０．１〜２％使用するのが好ましい。
【００３０】
有効成分としては、本発明の効果を妨げない範囲で、公知の薬効成分を添加し得る。例えば、イソプロピルメチルフェノール、トリクロサン等の殺菌剤、トラネキサム酸、イプシロン−アミノカプロン酸等の抗炎症剤、デキストラナーゼ、アミラーゼ、プロテアーゼ、ムタナーゼ、リゾチーム、溶菌酵素、リテックエンザイム等の酵素、アルミニウムクロルヒドロキシアラントイン、アラントイン、アズレン、塩化リゾチーム、アスコルビン酸、ジヒドロコレステロール、グリチルレチン塩類、グリチルレチン酸類、ヒドロコレステロール、クロロフィル、銅クロロフィリンナトリウム、タイム、オウゴン、チョウジ、ハマメリス等の植物抽出物、グルコン酸銅、カロペプタイド、ポリリン酸ナトリウム、ポリビニルピロリドン、硝酸カリウム、乳酸アルミニウム等が挙げられる。
【００３１】
本発明の液体口腔用組成物の粘度は、２５℃における粘度（Ｂ型粘度計での測定値）が好ましくは１〜１００ｍＰａ・ｓである。
また、液体口腔用組成物を充填する容器の材質には、ＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）、ガラス、ポリプロピレン、ポリエチレン等が使用できる。
【実施例】
【００３２】
以下、実施例及び比較例、処方例を示し、本発明を具体的に説明するが、本発明は下記の実施例に制限されるものではない。なお、下記の例において％は特に断らない限りいずれも質量％を示す。なお、ｐＨ、粘度は２５℃における値であり、粘度は下記方法で測定した。
【００３３】
［実施例、比較例］
（１）実験１
表１〜３に示す組成の液体口腔用組成物（洗口剤）を下記方法で調製し、下記方法に従って実効感（歯ぐきの引き締め感）を評価した。結果を表に併記した。
なお、（Ｂ）成分は、表に示すフッ素含有化合物として配合し、フッ素イオンの含有量はフッ素イオン濃度（ｐｐｍ）として（  ）内に示した。また、（ａ＋ｂ）／ｃは、（Ａ）成分の含有量ａ、（Ｂ）成分の含有量ｂの合計と（Ｃ）成分の含有量ｃとの質量比率（但し、ｂは、（Ｂ）フッ素イオンの含有量から換算したフッ化ナトリウム相当量である。）である（以下同様。）。
【００３４】
液体口腔用組成物の調製方法；
精製水８５０ｇにアスコルビン酸リン酸エステル類及びそれ以外の成分を常温で混合し、アスコルビン酸リン酸エステル類が完全に溶解するまで１時間攪拌した。必要に応じて水酸化ナトリウム、塩酸等を添加してｐＨを調整した後、組成物の総量が１，０００ｇとなるように精製水を添加して調製した。なお、水酸化ナトリウム及び塩酸は１０％水溶液を調製したものを使用した。
【００３５】
実効感（歯ぐきの引き締め感）の評価方法；
サンプル（液体口腔用組成物）約１０ｍｌを口に含み、３０秒間漱いだ後、洗口後の実効感（歯ぐきの引き締め感）について、下記の４段階の評点基準で官能評価した。１０名の評価結果の平均値を求め、以下の判定基準で評価した。○以上を合格とした。
実効感（歯ぐきの引き締め感）の評点基準：
４点：歯ぐきの引き締め感があった。
３点：歯ぐきの引き締め感がわずかにあった。
２点：歯ぐきの引き締め感がほとんどなかった。
１点：歯ぐきの引き締め感がなかった。
実効感（歯ぐきの引き締め感）の判定基準：
◎：平均点３．５点以上４．０点以下
○：平均点３．０点以上３．５点未満
△：平均点２．０点以上３．０点未満
×：平均点２．０点未満
【００３６】
粘度測定法；
Ｂ型粘度計（ローターＮｏ．１、６０ｒｐｍ、２５℃、１分後の測定値）で測定した。
【００３７】
【表１】
2017007997.tif 000002
【００３８】
【表２】
2017007997.tif 000003
【００３９】
【表３】
2017007997.tif 000004
【００４０】
（２）実験２
表４に示す組成の液体口腔用組成物（洗口剤）を上記と同様に調製し実効感（歯ぐきの引き締め感）を評価し、更に、下記方法に従って使用感を評価した。結果を表に併記した。
【００４１】
使用感（渋味・苦味・異味のなさ）の評価方法；
サンプル（液体口腔用組成物）約１０ｍｌを口に含み、３０秒間漱いだ後、洗口後の使用感（渋味・苦味・異味のなさ）について、下記の４段階の評点基準で官能評価した。１０名の評価結果の平均値を求め、以下の判定基準で評価した。○以上を合格とした。
使用感の評点基準
４点：渋味・苦味・異味がまったくない。
３点：渋味・苦味・異味がわずかにある。
２点：渋味・苦味・異味がややある。
１点：渋味・苦味・異味がかなりある。
使用感の判定基準
◎：平均点３．５点以上４．０点以下
○：平均点３．０点以上３．５点未満
△：平均点２．０点以上３．０点未満
×：平均点２．０点未満
【００４２】
【表４】
2017007997.tif 000005
【００４３】
使用原料の詳細を下記に示す。
（Ａ）リン酸Ｌ−アスコルビルマグネシウム：和光純薬工業（株）製、生化学用
（Ａ）リン酸Ｌ−アスコルビルナトリウム：
ＤＳＭニュートリションジャパン（株）製、ステイＣ５
（Ｂ）フッ化ナトリウム：ステラケミファ（株）製、フッ化ナトリウム
（Ｂ）モノフルオロリン酸ナトリウム：ローディア日華（株）製
（Ｃ）リン酸二水素一ナトリウム：太平化学産業（株）製、リン酸二水素ナトリウム
（Ｃ）リン酸一水素二ナトリウム：太平化学産業（株）製、リン酸一水素ナトリウム
トリポリリン酸ナトリウム（比較品）：太平化学産業（株）製、ポリリン酸ナトリウム
（Ｄ）グリセリン：阪本薬品工業（株）製
（Ｄ）ソルビトール：和光純薬工業（株）製
（Ｄ）プロピレングリコール：旭硝子（株）製
【００４４】
以下に処方例を示す。
【００４５】
［処方例１］洗口剤
（Ａ）リン酸Ｌ−アスコルビルマグネシウム                    ０．３％
（Ｂ）フッ化ナトリウム                                      ０．０５
（フッ素イオン濃度                                  ２２６ｐｐｍ）
（Ｃ）リン酸二水素一ナトリウム                              ０．１
（Ｄ）グリセリン                                            ４
ポリオキシエチレン硬化ヒマシ油（６０）                      ０．５
クエン酸                                                    ０．０７
クエン酸ナトリウム                                          ０．２５
水酸化ナトリウム                                            ０．０８
香料                                                        ０．２
精製水                                                      バランス
合計                                                    １００．０％
（ａ＋ｂ）／ｃ＝３．５、ｐＨ（２５℃）；７．５
【００４６】
［処方例２］洗口剤
（Ａ）リン酸Ｌ−アスコルビルマグネシウム                    ０．３％
（Ｂ）フッ化ナトリウム                                      ０．０２
（フッ素イオン濃度                                    ９０ｐｐｍ）
（Ｃ）リン酸二水素一ナトリウム                              ０．１
（Ｄ）グリセリン                                            ４
ポリオキシエチレン硬化ヒマシ油（６０）                      ０．５
クエン酸                                                    ０．０７
クエン酸ナトリウム                                          ０．２５
水酸化ナトリウム                                            ０．０８
香料                                                        ０．２
精製水                                                      バランス
合計                                                    １００．０％
（ａ＋ｂ）／ｃ＝３．２、ｐＨ（２５℃）；７．５
【００４７】
［処方例３］洗口剤
（Ａ）リン酸Ｌ−アスコルビルマグネシウム                    ０．３％
（Ｂ）モノフルオロリン酸ナトリウム                          ０．０５
（フッ素イオン濃度                                    ６６ｐｐｍ）
（Ｃ）リン酸二水素一ナトリウム                              ０．１
（Ｄ）グリセリン                                            ４
ポリオキシエチレン硬化ヒマシ油（６０）                      ０．５
クエン酸                                                    ０．０７
クエン酸ナトリウム                                          ０．２５
水酸化ナトリウム                                            ０．０８
香料                                                        ０．２
精製水                                                      バランス
合計                                                    １００．０％
ｂ＝０．０１５％、（ａ＋ｂ）／ｃ＝３．１５、ｐＨ（２５℃）；７．５