(57)【要約】【課題】  本発明の目的は、信号対雑音比を大きくすることが可能な検出装置を提供することである。【解決手段】  光源２１と、光源２１から射出された光を分岐する分岐部２６と、分岐部２６で分岐され、試料２３に照射されない第１の光と、分岐部２６で分岐され、第１の光と異なる第２の光を試料２３に照射されて、試料２３を介して伝搬する光を含む光のうち第２の光と同じ波長を有する第３の光と、を干渉させる干渉部２８と、干渉部２８で第１の光と第３の光とが弱め合う干渉が生じるように、第１の光及び第３の光のうち少なくとも一方の位相を調整する調整部２７と、干渉部２８で第１の光と第３の光とが弱め合う干渉によって生じた干渉光を検出して電気信号を出力する検出部２４と、を有する。【選択図】  図１
2017083307.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
光源と、
前記光源から射出された光を分岐する分岐部と、
前記分岐部で分岐され、試料に照射されない第１の光と、前記分岐部で分岐され、前記第１の光と異なる第２の光を試料に照射されて、前記試料を介して伝搬する光を含む光のうち前記第２の光と同じ波長を有する第３の光と、を干渉させる干渉部と、
前記干渉部で前記第１の光と前記第３の光とが弱め合う干渉が生じるように、前記第１の光及び前記第３の光のうち少なくとも一方の位相を調整する調整部と、
前記干渉部で前記第１の光と前記第３の光とが弱め合う干渉によって生じた干渉光を検出して電気信号を出力する検出部と、を有することを特徴とする検出装置。
【請求項２】
前記調整部は、前記検出部から出力される電気信号に基づいて、前記第１の光及び前記第３の光のうち少なくとも一方の位相を調整することを特徴とする請求項１に記載の検出装置。
【請求項３】
前記調整部は、前記検出部から出力される電気信号のうち一部の周波数帯域の信号に基づいて、前記第１の光及び前記第３の光のうち少なくとも一方の位相を調整することを特徴とする請求項２に記載の検出装置。
【請求項４】
前記周波数帯域は、前記第１の光の繰り返し周波数よりも小さい周波数帯域であることを特徴とする請求項３に記載の検出装置。
【請求項５】
光を重ね合わせる合波部をさらに有し、
前記光源は、第１の波長を有する光と、前記第１の波長と異なる第２の波長を有する光と、を射出し、
前記分岐部は、前記第１の波長を有する光を、前記第１の光と前記第２の光に分岐し、
前記合波部は、前記第２の波長を有する光と、前記第２の光と、を合波して前記試料に照射することを特徴とする請求項１乃至４のいずれか１項に記載の検出装置。
【請求項６】
前記光源は、
前記第１の波長を有する光を出力する光出力部と、
前記第１の波長を有する光から前記第２の波長を有する光に変換する変換部と、
前記出力部から出力された前記第１の波長を有する光を分岐して、一部の光を前記分岐部に入射させ、残りの一部の光を前記変換部に入射させる入射部と、を有することを特徴とする請求項５に記載の検出装置。
【請求項７】
前記変換部は、非線形媒質を有することを特徴とする請求項６に記載の検出装置。
【請求項８】
前記第１の波長を有する光と前記第２の波長を有する光とは、繰り返し周波数が異なることを特徴とする請求項５乃至７のいずれか１項に記載の検出装置。
【請求項９】
前記試料を介して伝搬する光を含む光から、前記第３の光を選択する選択部を有することを特徴とする請求項１乃至８のいずれか１項に記載の検出装置。
【請求項１０】
前記試料を介して伝搬する光を含む光は、前記試料にて反射又は散乱する光であり、
前記分岐部は、前記干渉部を兼ねることを特徴とする請求項１乃至９のいずれか１項に記載の検出装置。
【請求項１１】
前記試料に照射される際の前記第２の光のパルス強度が２００ｍＷ以上であることを特徴とする請求項１乃至１０のいずれか１項に記載の検出装置。
【請求項１２】
前記第１の光と前記第２の光を増幅する増幅部を有することを特徴とする請求項１乃至１１のいずれか１項に記載の検出装置。
【請求項１３】
前記干渉部で前記第１の光と前記第３の光とが干渉するように、前記第１の光及び前記第３の光のうち少なくとも一方の偏光を調整する偏光調整部を有することを特徴とする請求項１乃至１２のいずれか１項に記載の検出装置。
【請求項１４】
前記検出部の出力する電気信号に基づいて、前記試料を構成する物質の情報を取得する取得部を有する請求項１乃至１３のいずれか１項に記載の検出装置。
【請求項１５】
前記試料を介して伝搬する光は、前記試料にて反射、散乱又は透過する光であることを特徴とする請求項１乃至１４のいずれか１項に記載の検出装置。
【請求項１６】
前記第１の光と前記第２の光は、繰り返し周波数が同じであることを特徴とする請求項１乃至１５のいずれか１項に記載の検出装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、検出装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
光を用いた検出技術が多くの分野で実用化されている。特に、パルス光を試料に照射し試料内で生じる非線形効果を用いるイメージング技術が、近年活発に研究されている。非線形効果を用いたイメージングによって、非染色で試料内部の物質を識別することや、光学的な回折限界を超えた高い分解能を有するイメージングを行うことなどが可能となっている。非線形効果は照射する光の強度や波長に大きく依存している。
【０００３】
非特許文献１には、非線形効果の一つである誘導ラマン散乱（Ｓｔｉｍｕｌａｔｅｄ  Ｒａｍａｎ  ｓｃａｔｔｅｒｉｎｇ：以下ＳＲＳという）を用いた顕微分光装置について記載されている。この装置では、波長の異なる二つのパルス光を同期させて試料に照射し、試料で生じるラマン効果によってパルス間でエネルギーが遷移することを利用している。具体的には、試料が有するラマン振動と二つのパルス光の光周波数差が一致したときにエネルギーが遷移するため、二つのパルス光の光周波数差を制御し、エネルギー遷移量を観測することで、非染色で試料の成分を分析することができる。
【０００４】
従来、この光のエネルギー遷移量を観測するためには、試料でエネルギー遷移が起こった場合の光強度と、試料でエネルギー遷移が起こらない場合に観測される光強度との差異を観測している。そして、非線形効果は、光の強度が大きいほどより顕著に表れるため、より大きなエネルギーの光を試料に照射すれば、より顕著にエネルギー遷移量を観測することができる。
【先行技術文献】
【非特許文献】
【０００５】
【非特許文献１】Ｋｅｉｓｕｋｅ  Ｎｏｓｅ  ｅｔ．ａｌ．，「Ｓｅｎｓｉｔｉｖｉｔｙ  ｅｎｈａｎｃｅｍｅｎｔ  ｏｆ  ｆｉｂｅｒ−ｌａｓｅｒ−ｂａｓｅｄ  ｓｔｉｍｕｌａｔｅｄ  Ｒａｍａｎ  ｓｃａｔｔｅｒｉｎｇ  ｍｉｃｒｏｓｃｏｐｙ  ｂｙ  ｃｏｌｌｉｎｅａｒ  ｂａｌａｎｃｅｄ  ｄｅｔｅｃｔｉｏｎ  ｔｅｃｈｎｉｑｕｅ」  Ｏｐｔｉｃｓ  Ｅｘｐｒｅｓｓ，Ｖｏｌ．２０，Ｉｓｓｕｅ  １３，ｐｐ．１３９５８−１３９６５（２０１２）
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかし、従来の方法では、照射できる光強度が光検出器の飽和強度によって限定されるため、試料で生じる非線形効果によるエネルギー遷移が小さく、信号対雑音比（以下、ＳＮ比という）を大きくすることができなかった。
【０００７】
本発明の目的は、信号対雑音比を大きくすることが可能な検出装置を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明は、光源と、前記光源から射出された光を分岐する分岐部と、前記分岐部で分岐され、試料に照射されない第１の光と、前記分岐部で分岐され、前記第１の光と異なる第２の光を試料に照射されて、前記試料を介して伝搬する光を含む光のうち前記第２の光と同じ波長を有する第３の光と、を干渉させる干渉部と、前記干渉部で前記第１の光と前記第３の光とが弱め合う干渉が生じるように、前記第１の光及び前記第３の光のうち少なくとも一方の位相を調整する調整部と、前記干渉部で前記第１の光と前記第３の光とが弱め合う干渉によって生じた干渉光を検出する検出部と、を有することを特徴とする。
【発明の効果】
【０００９】
本発明によれば、ＳＮ比を高めることが可能な検出装置を得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１０】
【図１】本発明の検出装置を説明するための模式図
【図２】本発明の実施形態１の検出装置の一例を示す模式図
【図３】検出器で検出される強度変化を示す図
【図４】本発明の実施形態２の検出装置の一例を示す模式図
【図５】本発明の実施形態３の検出装置の一例を示す模式図
【図６】本発明の実施形態４の検出装置の一例を示す模式図
【図７】本発明の実施形態５の検出装置の一例を示す模式図
【図８】従来のＳＲＳ顕微分光装置の一例を示す模式図
【発明を実施するための形態】
【００１１】
まず、従来のＳＲＳを用いた顕微分光装置の構成について、図８を用いて説明する。ＳＲＳを用いた顕微分光装置は、光源１、合波部２、検出部４を備えている。さらに、取得部５は、ＳＲＳを用いた顕微分光装置に含まれる構成でもよいし、ＳＲＳを用いた顕微分光装置には含まれない外部装置であってもよい。光源１から波長の異なる二つの光１１、１２が射出される。光源１から射出される光１１、１２のパルスの繰り返し周波数は異なっている。具体的には、光１１のパルスの繰り返し周波数が、光１２のパルスの繰り返し周波数の半分になっている。なお、図８において、Ａは、光１１の時間ｔと強度Ｉの関係を表している。Ｂは、光１２の時間ｔと強度Ｉの関係を表している。
【００１２】
この２つの光１１、１２は、同期し、合波部２で合波されて試料３に照射される（符号１３）。光１１、１２が重なった時間で、試料３では、ラマン効果によって光１１、１２との間でエネルギーが遷移する。具体的には、光１２から光１１に、エネルギーの一部が遷移する。そして、試料３を介して伝搬する光を含む光のうち光１２と同じ波長の光１４を検出部４で検出する。この光１４の時間ｔと強度Ｉの関係は、Ｃで表されている。このように、光１４では、光１２に対してパルス列の一部のパルスで強度Ｉが小さくなっている。このため、光１４を検出部４で検出することでラマン効果によるエネルギー遷移が生じたことが分かり、試料３に、このエネルギー遷移量に対応するラマン振動数を有する物質が含まれていることが分かる。なお、試料３を介して伝搬する光は、試料にて反射、散乱又は透過する光である。
【００１３】
検出部４で、光１４の強度の信号は電気信号１５に変換される。そして、電気信号１５は取得部５に入力される。取得部５では、試料３内の物質の同定や物質の分布等のイメージングが行われる。
【００１４】
ラマン効果のような非線形効果は、光強度が大きいとその効果は大きくなる。つまり、上述したＳＲＳ顕微分光装置では、試料３に照射される光１３（光１１、１２）の強度が大きいほど、エネルギー遷移量は大きくなる。
【００１５】
ところで、上述した従来のＳＲＳ顕微分光装置では、検出部４で、試料３を介して伝搬する光を含む光の一部の光１４を検出している。光１４の強度の最大値は、光１２の強度の最大値とほぼ同じである。言い換えると、光１２の強度の最大値は、光１４の強度の最大値を検出できる検出部４の飽和強度に制約され、検出部４の飽和強度に達しない範囲で設定されている。この制約により、光１１、１２の強度を大きくすることができず、ＳＲＳによるエネルギー遷移量が小さくなり、ＳＮ比を大きくすることができないという課題がある。
【００１６】
この課題を解決する、本発明の装置構成の一例を図１を用いて説明する。本発明のＳＲＳを用いる顕微分光装置に適用される検出装置は、光源２１と、合波部２２、検出部２４の他に、分岐部２６、調整部２７、干渉部２８を備えている。なお、取得部２５は、従来と同様に、検出装置内に含まれていてもよいし検出装置外の外部装置であってもよい。
【００１７】
光源２１から波長の異なる２つの光３１、３２が射出される。光源２１から射出される光３１、３２のパルスの繰り返し周波数は異なっている。具体的には、光３１のパルスの繰り返し周波数が、光３２のパルスの繰り返し周波数の半分になっている。なお、図１において、Ａ’は、光３１の時間ｔと強度Ｉの関係を表している。Ｂ’は、光３２の時間ｔと強度Ｉの関係を表している。Ａ’、Ｂ’は図８のＡ、Ｂと対応している。
【００１８】
光３２は、分岐部２６によって光３６と光３７に分岐される。光３６は、光３１と同期され、光３１と合波部２２で合波されて、試料２３に照射される（符号３３）。そして、試料２３を介して伝搬する光を含む光のうち、光３２と同じ波長の光３４が干渉部２８に入射される。なお、光３４の時間ｔと強度Ｉの関係はＣ’で表されている。このＣ’は、図８のＣと対応している。なお、試料２３を介して伝搬する光は、試料にて反射、散乱又は透過する光である。
【００１９】
一方、光３７は、試料２３に照射されない光である。光３７は、調整部２７に入射される。調整部２７は、干渉部２８で光３７と光３４とが弱め合う干渉が生じるように、光３７の位相を調整する。この調整部２７によって位相が調整された光３８は干渉部２８に入射する。なお、光３８は、光３２や光３６、光３７と、波長帯域やパルスの繰り返し周波数は同じである、Ｂ”は、光３８の時間ｔと強度Ｉの関係を表されている。
【００２０】
光３８（位相調整された光３７）と光３４とが干渉部２８で弱め合う干渉によって生じた干渉光３９が検出部２４で検出される。干渉光３９の時間ｔと強度Ｉの関係はＤで表されている。Ｄで示すように、光３８（位相調整された光３７）と光３４とが弱め合うことで、干渉光３９の強度を小さくすることができる。
【００２１】
検出部２４で干渉光３９の強度は、電気信号３５に変換される。この電気信号３５に基づいて、取得部２５は、試料２３の中の物質イメージング等を行う。
【００２２】
本発明では、調整部２７を用いて、干渉部２８で干渉する２つの光の少なくとも一方の光の位相を調整することで、弱め合いの干渉を利用して、干渉光３９の強度を小さくしている。例えば、光３４と光３８の位相が逆になるように、光３８の位相が調整されている。このため干渉光３９の強度の最大値は、光３２の強度の最大値に対して十分小さくすることができる。また、干渉光３９の強度を検出部２４の飽和強度まで大きくすることが可能である。この干渉光３９の強度は、エネルギー遷移量に対応しているため、干渉光３９の強度を大きくすると、ＳＮ比を大きくすることが可能となる。なお、エネルギー遷移量を大きくするためには、上述したように試料２３に入射する光の強度、つまり、光源２１から射出される光の強度を大きくすればよい。例えば、試料２３が破壊されず、また検出部２４が飽和しなければ、試料２３に照射される際の光のパルス強度は、２００ｍＷ以上とすることが可能であり、さらには５００ｍＷ以上とすることも可能である。
【００２３】
波長の異なる２つの光３１、３２を得る光源の構成としては、以下の構成が挙げられる。すなわち、光源は、第１の波長を有する光を出力する光出力部と、第１の波長を有する光から、第１の波長とは異なる第２の波長を有する光に変換する変換部と、を有する。さらに、光源は、光出力部から出力された第１の波長を有する光を分岐して、一部の光を分岐部２６に入射させ、残りの一部の光を変換部に入射させる入射部を有する。そして、変換部から出力される第２の波長を有する光が合波部２２に入射される。変換部は、非線形媒質によって、非線形効果を利用して、波長変換されてもよいし、他の方法を用いて波長変換されてもよい。
【００２４】
また、光源は、異なる波長を射出する複数の光源で構成されていてもよい。
【００２５】
また、検出装置は、試料２３にて反射、散乱又は透過する光を含む光のうち、光３２と同じ波長の光３４を選択する選択部を有していてもよい。また、検出装置は、光３１、３２を増幅する増幅部を有していてもよい。また、干渉部２８で光３４と光３８とが干渉するように、光３１、３７のうち少なくとも一方の偏光を調整する偏光調整部を有していてもよい。
【００２６】
なお、従来の装置と比較するため、光源から異なる２波長の光が射出される例を用いて、本発明の説明をしたが、後述する実施形態の一例にあるように、１波長の光を試料に照射する構成であってもよい。この実施形態では、図１で示す合波部２２は不要である。
【００２７】
以下に、本発明の実施形態について、図面を用いて説明する。ただし、本発明は、記載した実施形態に限定されるものではない。また、以下では、ＳＲＳの原理に基づく検出装置を用いて説明するが、多光子過程や吸収・散乱などによる強度変化に基づいた検出装置でも本発明は適用可能である。
【００２８】
（実施形態１）
図２は、本実施形態の検出装置の一例を示す模式図である。図２において、各部材をつなぐ細い実線は光ファイバを表しており、点線、破線は空間中の光路を表している。また、太い実線は、電気的な連携を表している。シードレーザ１０１から発せられた光は、カプラ１０２によって分岐される。カプラ１０２で分岐された光の一部は増幅器１０３に向かい、別の一部は、ファイバ光パラメトリックオシレータ（以下、ＦＯＰＯという）１１１に向かう。
【００２９】
ＦＯＰＯ１１１に向かう光は、まず、パルスピッカー１０９に向かう。パルスピッカー１０９では、入射された光の繰返し周波数が、シードレーザ１０１の繰返し周波数の１／２となるように変調される。変調された光を増幅器１１０によって増幅し、次にＦＯＰＯ１１１によってシードレーザが発する光とは異なる波長へ波長変換されて信号パルス光となる。
【００３０】
一方で、カプラ１０２で分岐されて増幅器１０３に向かった光は、増幅器１０３で増幅され、カプラ１０４によって分岐される。カプラ１０４が図１の分岐部２６に相当する。カプラ１０４で分岐された光の一部は光ディレイライン１０５に向かい、他の一部は光ディレイライン１０８に向かう。光ディレイライン１０５に向かう光（以下、励起パルス光という）は、光ディレイライン１０５を通ることで、試料に照射する際に、信号パルス光と時間的に重ね合わせられるように、試料に照射するタイミングが調整される。
【００３１】
また、励起パルス光は、偏波コントローラ１３３によって、誘導ラマン過程が効率良く起こるように偏光が調整される。そして、偏波コントローラ１３３を通過した光は、レンズ１０６、ミラー１０７を順に介してダイクロイックミラー１１３に入射する。
【００３２】
一方、ＦＯＰＯ１１１で発生した信号パルス光も、偏波コントローラ１３４によって、誘導ラマン過程が効率良く起こるように偏光が調整される。そして、偏波コントローラ１３４を通過した光は、レンズ１１２を介してダイクロイックミラー１１３に入射する。
【００３３】
このダイクロイックミラー１１３は、図１の合波部２２として機能し、信号パルス光と励起パルス光とを重ね合わせる。重ね合わされた光は、走査ミラー対１１４によって試料ステージ１１６上の試料に照射される光の位置を走査する。重ね合わされた光は、対物レンズ１１５によって集光し、試料に照射される。走査ミラー対１１４は、走査ミラーコントローラ１３０によって、動作を制御される。また、走査ミラーコントローラ１３０はＰＣ１３１に対して、走査ミラー対１１４の走査情報を出力する。
【００３４】
試料に照射された、信号パルス光と励起パルス光の光周波数差が試料が有するラマン振動周波数に一致している場合には、励起パルス光から信号パルス光（あるいは信号パルス光から励起パルス光）にエネルギーが遷移し、励起パルス光強度が変化する。そして、試料を透過又は散乱する光、あるいはその両方の光は、対物レンズ１１７を通り、ダイクロイックミラー１１８において、励起パルス光と同じ波長帯域の光を透過させる。この試料を透過又は散乱する光、あるいはその両方の光は、エネルギーが遷移したか否かの情報を有する光である。ダイクロイックミラー１１８を透過した光は、レンズ１２０を介してカプラ１２１へ伝搬する。
【００３５】
また、カプラ１０４で分岐され光ディレイライン１０８に向かった光（以下、参照パルス光という）は、光ディレイライン１０８、偏波コントローラ１３２を伝搬して、試料を透過してきた励起パルス光とカプラ１２１で干渉するように重ね合わされる。カプラ１２１は図１の干渉部２８に相当する。参照パルス光は、カプラ１２１で重ね合わされるときに試料を透過してきた励起パルス光と弱め合いの干渉が生じるように、光ディレイライン１０８において位相が調整される。また干渉が起こるように、偏波コントローラ１３２によって参照パルス光の偏光が制御されている。
【００３６】
カプラ１２１からの干渉光は、検出器１２２、１２３とで検出して、電気信号として出力する。検出器１２２、１２３から出力された電気信号は、差動検出器１２４によって差動検出しても良い。また、検出器は１つでもよく、その検出器は、カプラ１２１によって参照パルス光と励起パルス光とが弱め合う干渉によって生じる干渉光を検出する構成であればよい。
【００３７】
検出器１２２によって検出された干渉光の強度信号のＤＣ成分を電気的なローパスフィルタ１３５を通すことで抽出する。抽出されたＤＣ成分が最小値になるように光ディレイライン１０８及び偏波コントローラ１３２を電気的に制御して、カプラ１２１での弱め合いの干渉を起こすようにしている。なお、ローパスフィルタ１３５に電気信号を出力する検出器は、弱め合う干渉によって生じる干渉光を検出する検出器であれば、検出器１２２でも検出器１２３でもどちらでもよい。また、ローパスフィルタ１３５で抽出する周波数成分は、信号パルス光又は励起パルス光（あるいは参照パルス光）の繰り返し周波数よりも小さい周波数帯域の周波数成分であればＤＣ成分でなくてもよい。
【００３８】
また、検出器１２２から出力された電気信号は、電気的なバンドパスフィルタ１２６によって、特定の周波数成分の電気信号が抽出され、ロックインアンプ１２７を介して、その周波数成分の振幅値を振幅情報として取得する。ロックインアンプ１２７の参照信号は、シードレーザ１０１の出力の一部を用いて、参照信号生成器１２８によって、電気的に生成されたものである。ロックインアンプ１２７によって取得された振幅信号は、Ａ／Ｄボード１２９を介してＰＣ１３１に取り込まれる。ＰＣ１３１では、走査ミラーコントローラ１３０から出力される走査ミラー対１１４の制御情報と、Ａ／Ｄボード１２９を介して得られた振幅情報からＳＲＳ画像を生成する。
【００３９】
以下に、本発明の効果について説明する。上述のカプラ１０４の直前の励起パルス光Ａ０は式（１）で表わされる。
【００４０】
【数１】
2017083307.tif 000003
ここで、ωは光周波数、Ｅ（ω）はシードレーザ１０１から出力される光の振幅、ωτは位相、αは増幅器１０３での増幅率とカプラ１０２の分岐比を考慮された係数である。
【００４１】
カプラ１０４における分岐比をｔ２とすると、試料を透過した励起パルス光Ａｓｒｓ、参照パルス光Ａｒｅｆは、それぞれ式（２）、（３）で表わされる。
【００４２】
【数２】
2017083307.tif 000004
ここで、αｓｒｓは試料での誘導ラマン散乱による強度変化率である。αｓｒｓの値は、誘導ラマン散乱が生じない場合は１である。そして、αｓｒｓの値は、誘導ラマン散乱が生じて励起パルス光から信号パルス光にエネルギーが遷移する場合は１未満の値、誘導ラマン散乱が生じて信号パルス光から励起パルス光にエネルギーが遷移する場合は１より大きい値となる。ｃは真空中での光速、βｆｉｂｅｒは光ファイバの波長分散、βｌｅｎｓは全てのレンズによる波長分散、βｓａｍｐｌｅは試料を透過することによる波長分散である。また、ｌｆｓｒｓはカプラ１０４からカプラ１２１までの間の、励起パルス光が通る光路中の光ファイバの長さ、ｌｓａｉｒはカプラ１０４からカプラ１２１までの間の、励起パルス光が通る光路中の空間の長さである。ｌｆｒｅｆはカプラ１０４からカプラ１２１までの間の、参照パルス光が通る光路中の光ファイバの長さ、ｌｒａｉｒはカプラ１０４からカプラ１２１までの間の、参照パルス光が通る光路中の空間の長さである。
【００４３】
さらに、カプラ１２１における分岐比をｔ３とすると、カプラ１２１において干渉されて検出器１２２で検出される干渉光Ａ＋、検出器１２３で検出される干渉光Ａ−は、式（４）、（５）のように表される。
【００４４】
【数３】
2017083307.tif 000005
検出器１２２で検出される電気信号Ｉ＋と、検出器１２３で検出される電気信号Ｉ−は、以下の式（６）、（７）で表される。
【００４５】
【数４】
2017083307.tif 000006
ただし、式（６）、（７）では、φは以下の式（８）と定義する。
【００４６】
【数５】
2017083307.tif 000007
したがって、φ＝０であれば、式（６）の第２項は負となるので、Ｉ＋は小さくなり、検出器１２２を用いて干渉信号を検出すればよい。また、φ＝πであれば、式（７）の第２項は負となるので、Ｉ−は小さくなり、検出器１２３を用いて干渉信号を検出すればよい。このことによって、検出器１２２又は検出器１２３は強度が飽和することなく光を検出できるようになる。
【００４７】
φは、光ディレイライン１０８によって、参照パルス光の位相を調整することで変えることができる。具体的には、上記のｌｆｒｅｆを調整することによって、φの値を変えることができる。
【００４８】
以下に、φ＝０の条件の場合について、より詳細に説明する。説明を簡単にするために、カプラ１０４、１２１での分岐比がともに５：５の場合を考える。そうすると、式（６）は以下の式（９）のように表される。
【００４９】
【数６】
2017083307.tif 000008
試料で誘導ラマン散乱が生じなかった場合、つまり、αｓｒｓ＝１の場合は、Ｉ＋＝０となる。試料で誘導ラマン散乱が生じた場合と、試料で誘導ラマン散乱が生じなかった場合との差分は、式（９）そのものになり、検出器１２２で取得する信号の最大値は式（９）の値となる。
【００５０】
一方、従来は、カプラ１０４、１２１がなく、参照パルス光がないため、式（６）又は式（７）において、ｔ２＝ｔ３＝０の場合が従来の検出装置の検出器で検出していた強度になる。つまり、以下の式（１０）で表される。
【００５１】
【数７】
2017083307.tif 000009
一般的に、αｓｒｓの値は、０．８乃至１．２である。そのため、シードレーザ１０１からの出力Ｅ（ω）、増幅器１０３の増幅率やカプラ１０２での分岐比を考慮した係数αが従来と同じであると、式（９）の右辺の値は式（１０）の右辺の値に比べて、非常に小さくなる。例えば、αｓｒｓ＝０．９の場合、従来の検出装置の検出器で検出する最大強度は、以下の式（１１）で表される。一方、本発明の検出装置の検出器１２２で検出する最大強度は、以下の式（１２）で表される。
【００５２】
【数８】
2017083307.tif 000010
式（１１）、（１２）から分かるように、本発明の検出装置の検出器１２２で検出する最大強度は、従来の検出装置の検出器で検出する最大強度よりも１０−４倍小さくなっている。同じ検出器を用いると、本発明の方が、飽和強度まで、十分に余裕があることが分かる。
【００５３】
このため、本発明おいては、従来に比べて、シードレーザの出力振幅Ｅ（ω）を上げたり、増幅器１０３での増幅率を上げたりする（αを大きくすることに相当する）ことにより、試料に照射する光の強度を大きくする。この結果、試料内でのＳＲＳによるエネルギー遷移量も大きくなる。そして、検出器で取得される、試料でＳＲＳが生じた場合と、試料でＳＲＳが生じなかった場合との差分を表す式（９）の右辺の値、すなわち信号値を大きくすることができる。一方、光におけるノイズは、シードレーザの出力振幅Ｅ（ω）を上げたり、増幅器１０３での増幅率を上げたりしても大きくは変わらず、その変化は信号値の変化に対して小さい。そのため、本発明の検出装置によればＳＮ比を大きくすることが可能となる。
【００５４】
また、Ｉ＋とＩ−が飽和強度に達していない場合、差動検出器１２４によって、以下の式（１３）ような、誘導ラマン散乱による強度変化の効果がかかっている成分のみを抽出することができる。
【００５５】
【数９】
2017083307.tif 000011
なお、説明を簡単にするために、各カプラでの分岐比を５：５にしたが、カプラの分岐比によらず、上述したように、励起パルス光と参照パルス光とがカプラ１２１で弱め合う干渉を起こすようにすれば、ＳＮ比向上の効果は得られる。そのことについて、以下で説明する。
【００５６】
図３にカプラ１０４の分岐比を５：５とし、カプラ１２１の分岐比を変化させ、試料に照射される光である励起パルス光と試料に照射されない参照パルス光との位相差を変化させた場合の、検出器で検出される光強度のシミュレーション結果を示す。励起パルス光と参照パルス光との位相差を調整することは式（８）で表されるφを調整することに相当する。図３で、位相差とはφのことであり、０〜πまで変化させる。
【００５７】
カプラ１２１の分岐比は、図３（ａ）〜（ｅ）の順で、１：９、２：８、３：７、４：６、５：５とする。また、検出器で検出される強度の最大値が１となるように規格化している。具体的には以下の通りである。ただし、以下では、励起パルス光から信号パルス光にエネルギーが移動する場合を考える。従来の検出装置の検出器では、エネルギー遷移した励起パルス光とエネルギー遷移していない励起パルス光とを連続して検出するが、上記の場合ではエネルギー遷移していない励起パルス光の強度が大きいので、それを１とする。一方、本発明の検出装置の検出器では、検出器で取得する干渉光の強度の最大値を１とする。
【００５８】
また、図３では、エネルギー遷移した結果、光強度が０．００１だけ変化した場合を考える。検出器で検出される強度の最大値（最大強度）は、従来の検出器、本発明の検出器でも、上記の規格化の結果１である。一方、検出器で検出する光強度の最小値（最小強度）は、図３で示すように、従来と本発明の検出器で、位相の変化やカプラの分岐比によって異なっている。検出器で検出される強度の最大値と検出器で検出する光強度の最小値（最小強度）が大きい方が、信号値が大きくなり、ＳＮ比が大きくなることに対応する。
【００５９】
例えば、図３（ａ）では、位相差φが約５π／８乃至πの範囲で、検出器１２２で検出する場合、強度の最大値と最小値の差は、従来よりも本発明の方が大きくなる。つまり、位相差φを約５π／８乃至πとなるように、光ディレイライン１０８で参照パルス光の位相を調整すればよい。このようにすることで、ＳＮ比を従来よりも大きくすることが可能となる。位相差φを約５π／８乃至πとすることは、カプラ１２１で弱め合いの干渉を起こさせることと同義である。
【００６０】
図３（ｂ）〜（ｅ）においても同様で、励起パルス光と参照パルス光の位相差を適宜調整することによって、従来に比べて、検出器で検出する、強度の最大値と最小値の差を、従来よりも本発明の方が大きくなるようすることが可能である。なお、光ディレイライン１０８は、参照パルス光の位相を調整するように構成されているが、試料を透過した励起パルス光の位相を調整するような構成であっても、同様の効果を得られることは明らかである。
【００６１】
上述した、位相差φ＝０、カプラ１０４、１２１での分岐比がともに５：５の場合は、図３（ｅ）に示されている。位相差φ＝０において、検出器１２２で検出される強度Ｉ＋は、上記の式（９）で表される。上述したように、検出器１２２で検出される最大強度は、式（９）であり、図３（ｅ）では１で示されている。一方、検出器１２２で検出される最小強度は０である。このように、上記の説明と図３（ｅ）とは対応していることが分かる。
【００６２】
本実施形態では、シードレーザ１０１から出力される光は固定波長である場合を示したが、シードレーザ１０１としては波長可変光源を用いることが可能である。また、本実施形態では、２波長のうち、一方はシードレーザ１０１から出力された波長であり、他方はシードレーザ１０１から出力された光をＦＯＰＯ１１１を用いて変換した波長であったが、これに限定されない。２波長を得る構成としては、例えば、ＦＯＰＯ以外の方法で波長変換する方法を用いてもよいし、出力波長の異なる２つの光源を用いる構成であってもよい。
【００６３】
また、光ディレイライン１０８と偏波コントローラ１３２の順番は同一光路内であれば逆でもよい。同様に光ディレイライン１０５と偏波コントローラ１３３の順番も同一光路内であれば逆でもよい。
【００６４】
本実施形では、参照パルス光の位相を光ディレイライン１０８で調整したが、励起パルス光や信号パルス光の位相を調整するようにしてもよい。
【００６５】
また、試料の厚みやレンズ、試料ステージの影響によって、各パルス光の位相差が走査位置で変化する。そのため、走査ミラー対１１４は固定した状態で、信号パルス光と励起パルス光とを照射しながら、光ディレイライン１０８と偏波コントローラ１３２を交互に調整して、参照パルス光の位相と偏光状態を調整してもよい。この調整の際には、検出器で取得した干渉光の強度を基に、干渉光の強度が検出器１２２（１２３）を飽和させないように、シードレーザ１０１の出力強度を上げたり、増幅器１０３、１１０の増幅率を上げたりしてもよい。そして、干渉光の強度を大きくした状態で、干渉信号がロックインアンプ１２７、Ａ／Ｄボード１２９を介してＰＣ１３１に取り込まれる。その後、走査ミラー対１１４を制御して次の走査位置の干渉信号を同様に取得する。また、上記の位相や偏光状態の調整や、光強度の増強などを、自動制御にすることも可能である。
【００６６】
コヒーレンス度が大きいパルス光を出力する光源を用いた場合には、光ディレイライン１０８による参照パルス光の位相の調整は、数パルス分遅延させる方法でも構わない。この構成では、遅延させたパルス数に応じた周波数ノイズを低減できる。
【００６７】
検出器１２２、１２３とカプラ１２１の間に増幅器を配置してもよい。また、カプラ１０２、１０４、１２１については、空間的にビームスプリッタやエッジミラーを用いてもよい。また、ダイクロイックミラー１１３、１１８については、波長分割多重（Ｗａｖｅｌｅｎｇｔｈ  Ｄｉｖｉｓｉｏｎ  Ｍｕｌｔｉｐｌｅｘ）カプラや、グレーティング又はプリズムなどの分光素子を用いてもよい。偏波コントローラ１３２、１３３、１３４は、ファイバ型偏波コントローラではなく、ファイバから空間に光を射出した後、空間で偏波を制御するものでもよい。
【００６８】
光ディレイライン１０５、１０８は、光路長を調整できるものであれば何でもよい。例えば、光ディレイライン１０５、１０８は、圧電素子に光ファイバを巻きつけ、圧電素子に加える電圧によって伸縮させて光路長を変化させるものでもよい。また、光ディレイライン１０５、１０８は、ファイバから空間に光を出してミラーで反射させることで光路長を調整する構成でもよいし、電気光学素子を用いて、電気的に屈折率を制御して光路長を調整する構成でもよい。
【００６９】
（実施形態２）
図４は、本実施形態の検出装置の一例を示す模式図である。実施形態１では、試料を透過した光を検出する方式の検出装置であるに対して、本実施形態では、試料にて反射又は散乱された光を検出する方式の装置である点が異なる。
【００７０】
シードレーザ１０１から射出されて試料に光を照射するまでの光路と、試料にて反射または散乱されて検出器に入射されるまでの光路は、一部兼用されている。そのため、試料にて反射又は散乱された光がシードレーザ１０１に入射すると、シードレーザ１０１の動作を不安定にする恐れがあるため、試料にて反射又は散乱された光がシードレーザ１０１に入射しない機構が設けられている。すなわち、サーキュレータ２０１とアイソレータ２０２がそれぞれ、励起パルス光の光路、信号パルス光の光路中に配置されている。
【００７１】
励起パルス光と信号パルス光が試料に照射されるまでは、それぞれ光路上にあるサーキュレータ２０１とアイソレータ２０２を通る以外は、実施形態１と同様であるため省略する。
【００７２】
励起パルス光と信号パルス光が試料に照射された後、反射又は散乱によって戻ってきた励起パルス光は、ダイクロイックミラー１１３を透過し、ミラー１０７、偏波コントローラ１３３を通り、再びサーキュレータ２０１に結合し、カプラ１２１へ伝搬される。カプラ１２１において、実施形態１と同様に、励起パルス光と参照パルス光とが弱め合いの干渉を起こし、干渉光が発生される。その後の信号の処理は、実施形態１と同様であるため省略する。
【００７３】
本実施形態によれば、試料の厚みが大きく透過光が得られない場合でも、実施形態１と同様にＳＮ比を向上させることが可能となる。
【００７４】
（実施形態３）
図５は、本実施形態の検出装置の一例を示す模式図である。実施形態１、２を組み合わせた構成である。実施形態１では、試料を透過した後の光ファイバとのカップリングが困難であるのに対し、本実施形態では、試料に光が照射されるまでの光路と反射又は散乱された光の光路とが一部重複しているため、そのカップリングが容易となる。また、本実施形態であれば、試料の厚みが薄い場合に対応することができる。
【００７５】
励起パルス光と信号パルス光が試料に照射されるまでは、実施形態２と同様であるため省略する。
【００７６】
励起パルス光と信号パルス光が試料に照射された後、実施形態１と同様に、試料に照射された光は対物レンズ１１７を伝搬する。その後、ダイクロイックミラー１１８によって励起パルス光と信号パルス光が分けられる。信号パルス光は消光器１１９によって吸収される。励起パルス光は、レンズ１２０によって平行ビームにされ、ミラー３０１によって反射される。そして、ミラー３０１によって反射された励起パルス光は、元の光路を戻り、サーキュレータ２０１へと伝搬する。それ以降は、実施形態２と同様であるため省略する。
【００７７】
（実施形態４）
図６は、本実施形態の検出装置の一例を示す模式図である。本実施形態では、実施形態２に対して、カプラ１０４とカプラ１２１とを兼用する点が異なる。そのために、カプラ１０４のシードレーザ１０１側にアイソレータ４０３を有して、シードレーザに試料からの反射光又は散乱光やミラー４０１での参照光が戻らない構成としている。
【００７８】
信号パルス光が試料に照射されるまでは、実施形態２と同様なので省略する。一方、シードレーザ１０１を射出されカプラ１０２で分岐されて増幅器１０３に入射した光は、アイソレータ４０３を通り、カプラ１０４で励起パルス光と参照パルス光に分岐される。そして、励起パルス光が試料に照射されるまでは、実施形態２と同様である。
【００７９】
励起パルス光と信号パルス光が試料に照射された後、試料にて反射又は散乱された光のうち励起パルス光がダイクロイックミラー１１３を透過し、ミラー１０７、レンズ１０６、偏波コントローラ１３３、光ディレイライン１０５を通り、カプラ１０４に入射する。
【００８０】
一方、カプラ１０４で分岐された参照パルス光は、光ディレイライン１０８、偏波コントローラ１３２を通り、ミラー４０１で反射されて、逆の光路を通り、再びカプラ１０４に入射される。そして、カプラ１０４によって、試料にて反射又は散乱された励起パルス光と、ミラー４０１にて反射された参照パルス光とが弱め合いの干渉を起こす。なお、この弱め合いの干渉を起こすように、実施形態１と同様に、光ディレイライン１０８で参照パルス光の位相が調整される。
【００８１】
そして、弱め合いの干渉で生じた干渉光を検出器４０２で検出する。その後の処理等は上述した実施形態と同様であるため、省略する。
【００８２】
なお、実施形態４は実施形態３と適宜組み合わせることが可能である。
【００８３】
（実施形態５）
図７は、本実施形態の検出装置の一例を示す模式図である。上述した実施形態では、異なる２波長の光を試料に照射していたが、本実施形態では１波長の光を試料に照射する例である。
【００８４】
シードレーザ９０１としては波長可変パルス光源を用いる。シードレーザ９０１から発せられたパルス光はカプラ１０４によって励起パルス光と参照パルス光に分けられる。
【００８５】
まず、試料がない状態で、励起パルス光を試料ステージに照射する。偏波コントローラ１３３を透過した励起パルス光を、レンズ１０６によって平行ビームにし、走査ミラー対１１４によって試料ステージ１１６上を走査する。また、励起パルス光を対物レンズ１１５によって集光し照射する。試料ステージ１１６を透過した励起パルス光を対物レンズ１１７によって集光し、レンズ１２０を通ってカプラ１２１へ結合する。
【００８６】
一方、参照パルス光は、光ディレイライン１０８によって位相を制御され、その後、偏波コントローラ１３２で偏光を調整される。そして、参照パルス光は、試料ステージ１１６を透過する励起パルス光と、カプラ１２１で弱め合わされる。そして、その干渉光が検出器１２２、１２３で検出される。
【００８７】
次に、試料を試料ステージ１１６上に配置して、励起パルス光を照射する。偏波コントローラ１３３を透過した励起パルス光をレンズ１０６によって平行ビームにし、走査ミラー対１１４によって試料ステージ１１６上の試料の照射位置を走査する。また、励起パルス光を対物レンズ１１５によって集光し試料に照射する。試料を透過した信号パルス光は対物レンズ１１７によって集光され、レンズ１２０を通ってカプラ１２１へ結合する。励起パルス光は試料で生じる吸収や散乱の影響を受けて、強度が減衰する。
【００８８】
一方、参照パルス光は、試料がない状態と同様である。カプラ１２１において、励起パルス光と参照パルス光が重ね合わされる。そして、その干渉光が検出器１２２、１２３で検出される。
【００８９】
試料がない状態と試料がある状態との、検出器１２２、１２３で検出された信号差に基づき、ＰＣ１３１でイメージングが行われる。
【００９０】
本実施形態でも、検出器の飽和強度を超えずにＳＮ比を上げることが可能となる。
【実施例】
【００９１】
以下に、実施形態１に対応する実施例について説明する。本実施例の構成の模式図は図２で示されている。
【００９２】
シードレーザ１０１によって生成されたパルス光は、平均出力パワー１０ｍＷ、中心波長１０４０ｎｍ、繰り返し周波数２０ＭＨｚであり、カプラ１０２に結合される。この出力値は試料に応じて調整される。パルス光は、カプラ１０２によって増幅器１０３に向かうパルス光とＦＯＰＯ１１１に向かうパルス光に分岐される。
【００９３】
増幅器１０３に向かった光は、増幅器１０３において強度を増幅し、パワーが２Ｗとなる。増幅されたパルス光は、分岐比５：５のカプラ１０４において、励起パルス光と参照パルス光に分岐される。励起パルス光は、光ディレイライン１０５を伝搬し、偏波コントローラ１３２により偏光を制御されて、レンズ１０６によって平行ビームにされ、ミラー１０７によってダイクロイックミラー１１３に向かう。
【００９４】
一方、ＦＯＰＯ１１１に向かうパルス光は、パルスピッカー１０９によって繰り返し周波数を１０ＭＨｚにされる。パルスピッカー１０９は電気光学素子を用いて、駆動する電気信号に応じて透過光量を制御するものを用いてもよいし、シャッターや音響光学素子を用いてもよい。その後、増幅器１１０によってパワーを１Ｗまで増幅し、ＦＯＰＯ１１１によって波長変換され、信号パルス光を生成する。
【００９５】
本実施例では、ＦＯＰＯを用いたが、空間的なパラメトリック共振器でもよい。ＦＯＰＯ１１１内に組込まれた波長フィルタによって、信号パルス光は中心波長を７８０乃至９００ｎｍの間で制御される。試料に照射する信号パルス光は、ソリトン自己周波数シフトを用いた波長変換技術によって波長変換して生成されてもよいし、シードレーザ１０１と同期したＴｉ：Ｓａｐｐｈｉｒｅ光源を別途用いて生成されてもよい。
【００９６】
生成された信号パルス光は、偏波コントローラ１３２により偏光が制御される。その後、レンズ１１２によって平行ビームにされ、ダイクロイックミラー１１３によって、励起パルス光と重ね合わされる。ここで、励起パルス光は、光ディレイライン１０５によって信号パルス光と試料に照射されるタイミングが調整される。また、信号パルス光の偏光と励起パルス光の偏光が同じとなるように、偏波コントローラ１３４、１３２でそれぞれの偏光が調整される。
【００９７】
ダイクロイックミラー１１３で重ね合わされた励起パルス光と信号パルス光は、走査ミラー対１１４を通って対物レンズ１１５に向かい、試料ステージ１１６上の試料に集光して照射される。走査ミラー対１１４によって、試料上での集光された光の位置が走査される。また、走査はＰＣ１３１によって制御された走査ミラーコントローラ１３０から出力された信号によって制御される。走査ミラー対１１４としては、ガルバノミラーを用いることができる。
【００９８】
試料中では、試料のラマン応答特性によって励起パルス光と信号パルス光の光周波数に応じてエネルギーが一方から他方に遷移される。一般的に短波長成分から長波長成分へエネルギー遷移が大きく起こる。本実施例においては、励起パルス光の中心波長は１０４０ｎｍ、信号パルス光の中心波長は７８０乃至９００ｎｍであることから、誘導ラマン散乱が生じた場合には励起パルス光の強度が増強される。
【００９９】
試料を透過した励起パルス光と信号パルス光は、対物レンズ１１７を通ってダイクロイックミラー１１８によって励起パルス光が抽出される。信号パルス光は、消光器１１９において吸収される。励起パルス光は、レンズ１２０によって光ファイバに結合され、カプラ１２１へ伝搬する。
【０１００】
カプラ１２１において、励起パルス光と参照パルス光は重ね合わされる。ここで、参照パルス光は、光ディレイライン１０８によって励起パルス光と弱め合いの干渉が生じるように、カプラ１２１に入射するタイミングが調整されている。また参照パルス光の偏光状態は、偏波コントローラ１３２によって、干渉が良く起こるように励起パルス光の偏光状態と合わされる。カプラ１２１の分岐比は５：５である。カプラ１２１において重ね合わされた励起パルス光と参照パルス光は干渉し、検出器１２２と検出器１２３へと向かい検出される。
【０１０１】
検出された信号のうち、励起パルス光と参照パルス光の光位相の差が０の場合に強度を打ち消し合う信号が検出器１２２、光位相の差がπの場合に強度を打ち消し合う信号が検出器１２３で検出されるとする。本実施例では、励起パルス光と参照パルス光の光位相の差が０となるように、光ディレイライン１０８を調整する。そして、検出器１２２で検出された信号を１０ＭＨｚを透過するバンドパスフィルタ１２６を通し、ロックインアンプ１２７を用いてその振幅を取得する。ロックインアンプ１２７の参照信号はシードレーザ１０１の出力の一部を用いて参照信号生成器１２８によって電気的に生成したものを利用する。ロックインアンプ１２７によって取得された振幅信号はＡ／Ｄボード１２９を介してＰＣ１３１に取り込まれる。
【０１０２】
ＰＣ１３１では、走査ミラー対１１４の走査情報と、Ａ／Ｄボード１２９を介して得られた振幅情報と、からＳＲＳ画像を生成する。
【０１０３】
本実施例により、検出器の飽和を回避して高強度な光を試料に照射することが可能となり、高いＳＮ比を有したＳＲＳ画像を取得することが可能となる。
【符号の説明】
【０１０４】
２１  光源
２４  検出部
２６  分岐部
２７  調整部
２８  干渉部
【図１】
2017083307.tif 000012
【図２】
2017083307.tif 000013
【図３】
2017083307.tif 000014
【図４】
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【図５】
2017083307.tif 000016
【図６】
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【図７】
2017083307.tif 000018
【図８】
2017083307.tif 000019