(57)【要約】【課題】本発明は、花粉等のアレルゲンを効率良く低減し、無害なペプチドやアミノ酸にまで分解することができる性能を長期間持続する抗アレルゲン性フィルターを提供する。【解決手段】天然物質に含まれるたんぱく質分解酵素を内包した徐放性マイクロカプセルが担持された基材を含む抗アレルゲン性フィルターであり、好ましくは、天然物質に含まれるたんぱく質分解酵素の含有量が、基材に対して０．１〜１０ｇ／ｍ２である。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
天然物質に含まれるたんぱく質分解酵素を内包した徐放性マイクロカプセルが担持された基材を含む抗アレルゲン性フィルター。
【請求項２】
天然物質に含まれるたんぱく質分解酵素の含有量が、基材に対して０．１〜１０ｇ／ｍ２である請求項１記載の抗アレルゲン性フィルター。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、エアコンや空気清浄機等の家電機器、ビル、事業所、自動車等のエアコン機器等に取り付けられるフィルターであり、消臭、殺菌、抗菌・抗酸化作用等を発現できるフィルターに関するものである。
【背景技術】
【０００２】
近年、生活環境の変化により、くしゃみ、鼻水、咳（喘息）といったアレルギー症状を発症する人が増加している。アレルギー症状を引き起こす物質（以下、「アレルゲン物質」と称する）としては、杉、檜、ブタクサ等の花粉といった植物由来の物質、ダニの死骸や糞、動物の体毛といった動物由来の物質が注目されている。
【０００３】
これらアレルギー症状の多くは、大気中に浮遊するアレルゲン物質を吸引し、体内で起こる激しい抗原抗体反応により生じるものであり、空気中に浮遊するアレルゲン物質を何らかの方法で除去することができれば、アレルギー症状を緩和できると考えられる。
【０００４】
フィルターの分野においては、除塵フィルターによって、それらアレルゲン物質を物理的に捕集する方法が用いられるが、捕集されたアレルゲン物質はアレルゲン活性を保持しているため、フィルターを交換する際に再飛散したアレルゲン物質に暴露され、アレルギー症状を発症する可能性がある。そのため、捕集したアレルゲン物質のアレルゲン活性をフィルターにて低減化、不活化させる技術が求められる。
【０００５】
一般的にアレルゲン物質はたんぱく質を主成分としているため、アレルゲンたんぱく質を変性させることで、アレルゲン活性を失わせることができる。このため、アレルゲン物質を不活性化させるたんぱく質分解酵素を適用したフィルター等が提案されている（例えば、特許文献１〜５参照）。たんぱく質分解酵素は、花粉等のアレルゲンを効率良く低減し、無害なペプチドやアミノ酸にまで分解することができる。
【０００６】
一方、たんぱく質分解酵素は、個々の物質によって若干耐熱温度が異なるが、総じてこれらの耐熱性は低く、一般的には６０℃超の環境温度で長期間取り扱った場合、当該酵素の活性と性能の持続性が低下する。しかし、特許文献１〜４のフィルターでは、アレルゲン物質の不活性化に一定の効果があるものの、フィルター加工時の温度が高い場合や真夏の高温環境に晒された場合、当該酵素の活性と性能の持続性が低下することがある。
【０００７】
特許文献５では、たんぱく質分解酵素を付着したカーペットが提案されているが、これもアレルゲン物質の不活性化に一定の効果があるものの、カーペット加工時の温度が高い場合や真夏の高温環境に晒された場合、当該酵素の活性と性能の持続性が低下することがある。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開２００５−７３４９号公報
【特許文献２】特開２００５−２１１８１０号公報
【特許文献３】特開２００５−９５１１２号公報
【特許文献４】特開２０１０−１３１５３７号公報
【特許文献５】特開２０１３−９０６５４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
本発明は、花粉等のアレルゲンを効率良く低減し、無害なペプチドやアミノ酸にまで分解することができる性能を長期間持続する抗アレルゲン性フィルターを提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
上記課題を解決するために鋭意検討した結果、以下の抗アレルゲン性フィルターを発明した。
【００１１】
（１）天然物質に含まれるたんぱく質分解酵素を内包した徐放性マイクロカプセルが担持された基材を含む抗アレルゲン性フィルター。
【００１２】
（２）天然物質に含まれるたんぱく質分解酵素の含有量が、基材に対して０．１〜１０ｇ／ｍ２である上記（１）記載の抗アレルゲン性フィルター。
【発明の効果】
【００１３】
天然物質に含まれるたんぱく質分解酵素を内包した徐放性マイクロカプセルが担持された基材を含む抗アレルゲン性フィルターによって、花粉等のアレルゲンを効率良く低減し、無害なペプチドやアミノ酸にまで分解することができる性能を長い期間持続できるという効果が達成できる。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
以下、本発明の抗アレルゲン性フィルターを具体的に説明する。なお、「天然物質に含まれるたんぱく質分解酵素を内包した徐放性マイクロカプセルが担持された基材」を「フィルター濾材」と記す場合がある。
【００１５】
本発明において、アレルゲンを不活性化させる酵素として、好ましくは、ペプチド結合を分解する性質を有するたんぱく質分解酵素であるプロテアーゼが例示される。プロテアーゼとしては、トリプシンなどのセリンプロテアーゼ；ブロメライン、パパイン、カルパイン、カテプシンＢ、及びカテプシンＬなどのシステインプロテアーゼ；ペプシン、レニン、及びカテプシンＤなどのアスパラギン酸プロテアーゼ：メタロプロテアーゼ、アクチニジン等が例示される。なお、アレルゲンを不活性化させる酵素は、先に例示されたものに限定されず、当該成分を有するものを広く使用することができる。
【００１６】
たんぱく質分解酵素は、市販薬品を使用することもできる。しかし、天然物質由来のたんぱく質分解酵素は、安全性の面で優れており、消費者に対する印象も良好である。また、酵素を生産するにあたっては、天然物質の有用部位以外の残渣（例えば、果実の有用部位以外の皮、茎、種の部分）から抽出作製することもでき、環境面でも優れている。
【００１７】
プロテアーゼを豊富に含む天然物質としては、パパイヤ、パイナップル、マンゴー、メロン、梨、キウィフルーツ、アボガド、無花果等の南国産の果物、生姜、大根、玉葱、セロリ、ピーマン、パセリ、にんにく、パプリカ等の野菜、舞茸、麹、納豆、味噌、ヨーグルト、ケカビ、クモノスカビ等の食品が例示できるが、アレルゲンを不活性化させる酵素を含む天然物質であれば、これらに限定されずに幅広く使用することができる。なお、パイナップル、キウィフルーツ、無花果等は、特に強い当該酵素を持っているのでより好ましい。
【００１８】
プロテアーゼは、高温で加熱されるとたんぱく質分解酵素の活性が低下する。このため、前述の果物、野菜、食品等から抽出されるたんぱく質分解酵素であるプロテアーゼは、物質によって耐熱温度が異なるが、一般的には６０℃以下の温度で抽出、加工、保存、使用の取り扱いが行われることが好ましい。
【００１９】
果物、野菜、食品等からプロテアーゼを抽出する方法としては、搾り出し等による液状の絞り汁として取り出す方法、素材を低温乾燥して水分を除去した後、固形物を粉砕して粉末として取り出す方法等、特に方法に制限はなく、抽出対象物に応じて適宜実施する。
【００２０】
たんぱく質分解酵素を内包する徐放性マイクロカプセルの壁物質は、特に限定されないが、例えば、熱可塑性樹脂、熱硬化性樹脂、合成ゴム、天然樹脂などを挙げることができる。熱可塑性樹脂としては、例えば、ポリ塩化ビニル、ポリ酢酸ビニル、ポリ塩化ビニリデンなどのビニル樹脂；ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリブテンなどの石油系樹脂；（メタ）アクリル樹脂、ポリアクリロニトリルなどのアクリル樹脂；ポリスチロールなどのスチロール樹脂；ＡＢＳ樹脂；及びポリアミド樹脂を挙げることができる。熱硬化性樹脂としては、フェノール樹脂、尿素樹脂、メラミン樹脂、ポリエステル、ポリウレタン、エポキシ樹脂などを例示することができる。天然樹脂としてはゼラチン、アラビアゴム、アルギン酸、カラギーナン、デキストラン、キサンタンガム、グァーガム、ローカストピーンガムなどにより形成することができる。
【００２１】
マイクロカプセルを形成するために、界面重合法、コアセルベーション法、ｉｎ−ｓｉｔｕ法、液中滴下法、水溶液からの相分離法、有機溶媒からの相分離法、融解分散冷却法、噴霧乾燥法、気中懸濁被覆法などのマイクロカプセル化方法を適宜利用することができる。
【００２２】
さらに、シリカ、ゼオライト等の無機系多孔性物質や活性炭等の有機系多孔性物質、シクロデキストリン等の包接化合物等を利用したマイクロカプセル化法を利用することもできる。
【００２３】
これらの内、たんぱく質分解酵素に徐放性を持たせるのに適した、マイクロカプセルの壁物質としては、例えば、微多孔性の膜であるウレタン樹脂、ウレア樹脂、多孔性物質であるシリカ、ゼオライト、活性炭、包接化合物であるシクロデキストリン等が好ましいが、これらに限定される訳ではなく、微多孔性膜を形成しないメラミン樹脂等であっても、外部圧力等で、マイクロカプセルの皮膜にクラックを入れる等により使用できる。
【００２４】
マイクロカプセル分散液の分散媒としては、マイクロカプセルを分散させることのできる水性溶媒、非水溶性溶媒等の分散媒を広く用いることができる。
【００２５】
本発明において、基材には、通気性の良い基材を用いるが、材質については特に制限はなく、使用する目的や使用する装置、機器の形状に対応するものであれば良く、平面状のものを用いても良いし、又は立体状のものを用いても良い。
【００２６】
平面状の基材の例としては、シート状のものが挙げられる。織物、編物、不織布、紙、ネット、通気性フォーム、金属多孔質体、開孔を施したシート状物から適宜選択できる。安価で、繊維配合、目付け、厚みなど制御しやすい点から、不織布が好ましい基材の一つとして挙げられる。不織布の製造法としてはスパンボンド法、メルトブロー法、ケミカルボンド法、乾式法（サーマルボンド法、レジンボンド法、スパンレース法、ステッチボンド法、ニードルパンチ法）、湿式法、静電紡糸法等の方法から少なくとも一つの方法を選択して用いることができる。必要に応じて、これらの複数の方法を組み合わせても良い。
【００２７】
また、当該基材には、平面状又は立体状の基材を複数枚積層した基材を使用しても良い。
【００２８】
基材に、たんぱく質分解酵素内包マイクロカプセルを担持させる方法としては、当該マイクロカプセルを基材にできるだけ均一に付着できる方法であれば、特に制限はない。当該マイクロカプセルを含有する分散液を塗液（配合液）として、基材に含浸、塗工、スプレー塗布等によって付与し、溶媒や分散媒を乾燥等により除去して担持させる方法が例示される。
【００２９】
基材に、たんぱく質分解酵素を内包したマイクロカプセルを担持させる際には、たんぱく質分解酵素の性能を阻害しない範囲において、少量のバインダー（接着剤）を用いることが好ましい。使用するバインダーの種類は幅広く使うことができ、バインダーのうち水分散性のバインダーの例としては、（メタ）アクリル酸エステル類、ポリ酢酸ビニル、ポリ塩化ビニル、スチレン−ブタジエンラテックス等が挙げられる。
【００３０】
本発明において、天然物質に含まれるたんぱく質分解酵素の含有量は、基材に対して０．１〜１０ｇ／ｍ２担持されるのが好ましい。たんぱく質分解酵素が０．１ｇ／ｍ２を下回る場合はアレルゲン低減効果が小さくなり過ぎる場合がある。１０ｇ／ｍ２を超えるとアレルゲン低減効果は十分であるが、経済的に見合わない場合がある。より好ましい含有量は、０．２〜５ｇ／ｍ２である。
【実施例】
【００３１】
以下、本発明を実施例により詳細説明するが、本発明は実施例に限定されるものではない。なお、実施例中の部数や百分率は、特にことわりがない場合、質量基準である。
【００３２】
＜パイナップル果汁液の作製＞
市販のフィリピン産パイナップルの果肉、及びの芯の部分、茎部を細かく切り、これを業務用ミキサーでミキシングした液を晒で濾して、たんぱく質分解酵素を含むパイナップル果汁液を得た。
【００３３】
＜キウィフルーツ果汁液の作製＞
市販のニュージーランド産キウィフルーツを細かく切り、業務用ミキサーでミキシングした液を晒で濾して、たんぱく質分解酵素を含むキウィフルーツ果汁液を得た。
【００３４】
＜たんぱく質分解酵素内包マイクロカプセル１の作製＞
酢酸エチル５０ｇにヘキサメチレンジイソシアネートのビュレット型イソシアネートプレポリマー（住化コベストロウレタン（株）製、デスモジュール（登録商標）Ｎ−３２００）１３ｇとポリメリックジフェニルメタンジイソシアネート（東ソー（株）製、ミリオネート（登録商標）ＭＲ−２００）２ｇを溶かした液と、トルエン６５ｇとＳＰＡＮ８０（東京化成工業（株）試薬：界面活性剤）４ｇを溶かした液を混合して油溶性液Ａを得た。この油溶性液Ａ中に、パイナップル果汁液６０ｇと６０％ジエチレントリアミン水溶液１０ｇの混合液をゆっくり滴下し、当該乳化液温度が５０℃以上に上昇しないように冷却しながら、乳化粒子の体積平均粒子径が１２μｍになるまで強撹拌を施した。ついで４５℃で４時間加熱撹拌を施し、たんぱく質分解酵素内包マイクロカプセル分散液を得た。当該マイクロカプセル分散液を定性濾紙Ｎｏ．２で濾し、濾紙上物をエタノールで洗浄、防爆型真空乾燥機で乾燥し、得られた固形物を軽く粉砕してたんぱく質分解酵素内包マイクロカプセル１を得た。
【００３５】
＜たんぱく質分解酵素内包マイクロカプセル２の作製＞
パイナップル果汁液の代わりにキウィフルーツ果汁液を使うこと以外は、たんぱく質分解酵素内包マイクロカプセル１と同じ手法にて、たんぱく質分解酵素内包マイクロカプセル２を得た。
【００３６】
＜たんぱく質分解酵素内包マイクロカプセル３の作製＞
比表面積４００ｍ２／ｇ、加熱減量４．５％、平均粒子径２μｍの含水珪酸粉体２０ｇに、パイナップル果汁液８０ｇをゆっくり滴下しながら小型ヘンシェルミキサーで撹拌する。ついでバインダー成分である４％ポリビニルアルコール（クラレ（株）製、ポバール２１７Ｅ）水溶液２０ｇをゆっくり滴下し、ウェット固形物を得た。当該ウェット固形物を防爆型真空機で乾燥し、得られた固形物を軽く粉砕してたんぱく質分解酵素内包マイクロカプセル３を得た。
【００３７】
＜たんぱく質分解酵素内包マイクロカプセル４の作製＞
パイナップル果汁液の代わりにキウィフルーツ果汁を使うこと以外は、たんぱく質分解酵素内包マイクロカプセル３と同じ手法にて、たんぱく質分解酵素内包マイクロカプセル４を得た。
【００３８】
＜たんぱく質分解酵素内包マイクロカプセル５の作製＞
メラミン粉末１２ｇに３７％ホルムアルデヒド水溶液１５．４ｇと水４０ｇを加え、ｐＨを８に調整した後、８０℃まで加熱してメラミン−ホルムアルデヒド初期縮合物水溶液を得た。酢酸エチル８０ｇとＳＰＡＮ８０（東京化成工業（株）試薬：界面活性剤）４ｇ中を溶かした液を混合して油溶性液Ｂを得た。この油溶性液Ｂ中に、ｐＨを４．５に調整した１０％スチレン−無水マレイン酸共重合体のナトリウム塩水溶液３０ｇとパイナップル果汁液３０ｇの混合液をゆっくり滴下し、乳化粒子の体積平均径が１０μｍになるまで強撹拌を施した。当該乳化液に撹拌しながら、メラミン−ホルムアルデヒド初期縮合物水溶液を添加し、４５℃で５時間過熱撹拌を施した後、液ｐＨを９に調整してたんぱく質分解酵素内包マイクロカプセル分散液を得た。当該マイクロカプセル分散液を定性濾紙Ｎｏ．２で濾した後、濾紙上物をエタノールで洗浄、防爆型真空乾燥機で乾燥し、得られた固形物を強粉砕してたんぱく質分解酵素内包マイクロカプセル５を得た。
【００３９】
＜たんぱく質分解酵素内包マイクロカプセル６の作製＞
酢酸エチル５０ｇにヘキサメチレンジイソシアネートのビュレット型イソシアネートプレポリマー（住化コベストロウレタン（株）製、デスモジュール（登録商標）Ｎ−３２００）１３ｇとポリメリックジフェニルメタンジイソシアネート（東ソー（株）製、ミリオネート（登録商標）ＭＲ−２００）２ｇを溶かした液と、トルエン６５ｇとＳＰＡＮ８０（東京化成工業（株）試薬：界面活性剤）４ｇを溶かした液を混合して油溶性液Ｃを得た。この油溶性液Ｃ中に、パイナップル果汁液６０ｇと６０％ジエチレントリアミン水溶液１０ｇの混合液をゆっくり滴下し、当該乳化液温度が５０℃以上に上昇しないように冷却しながら、乳化粒子の体積平均粒子径が１２μｍになるまで強撹拌を施した。ついで６５℃で５時間加熱撹拌を施し、たんぱく質分解酵素内包マイクロカプセル分散液を得た。当該マイクロカプセル分散液を定性濾紙Ｎｏ．２で濾した後、エタノールで洗浄後、濾紙上物を防爆型真空乾燥機で乾燥し、得られた固形物を軽く粉砕してたんぱく質分解酵素内包マイクロカプセル６を得た。
【００４０】
＜たんぱく質分解酵素内包マイクロカプセル７の作製＞
メラミン粉末１２ｇに３７％ホルムアルデヒド水溶液１５．４ｇと水４０ｇを加え、ｐＨを８に調整した後、８０℃まで加熱してメラミン−ホルムアルデヒド初期縮合物水溶液を得た。酢酸エチル８０ｇとＳＰＡＮ８０（東京化成工業（株）試薬：界面活性剤）４ｇ中を溶かした液を混合して油溶性液Ｄを得た。この油溶性液Ｄ中に、ｐＨを４．５に調整した１０％スチレン−無水マレイン酸共重合体のナトリウム塩水溶液３０ｇとパイナップル果汁液３０ｇの混合液をゆっくり滴下し、乳化粒子の体積平均径が１０μｍになるまで強撹拌を施した。当該乳化液に撹拌しながら、メラミン−ホルムアルデヒド初期縮合物水溶液を添加し、４５℃で５時間過熱撹拌を施した後、液ｐＨを９に調整してたんぱく質分解酵素内包マイクロカプセル分散液を得た。当該マイクロカプセル分散液を防爆型真空乾燥機で乾燥し、得られた固形物を軽く粉砕してたんぱく質分解酵素内包マイクロカプセル７を得た。
【００４１】
［実施例１］
基材に７０ｇ／ｍ２のポリエステル／レーヨンケミカルボンド不織布を用いた。また、ポリアクリル酸エステル系バインダー４ｇ、たんぱく質分解酵素内包マイクロカプセル１を１０ｇ、水９０ｇの混合分散液を配合液１として作製した。７０ｇ／ｍ２のポリエステル／レーヨンケミカルボンド不織布に、たんぱく質分解酵素の含有量が０．１ｇ／ｍ２となるように配合液１を含浸塗布した後、余分な付着水分を取り除いた基材を、８０℃に保持した乾燥機中で１分間乾燥し、たんぱく質分解酵素内包マイクロカプセル１が担持されたフィルター濾材１を得た。
【００４２】
［実施例２］
たんぱく質分解酵素の含有量が０．２ｇ／ｍ２となるように配合液を含浸塗布すること以外は実施例１と同じ方法で、たんぱく質分解酵素内包マイクロカプセル１が担持されたフィルター濾材２を得た。
【００４３】
［実施例３］
たんぱく質分解酵素の含有量が５ｇ／ｍ２となるように配合液を含浸塗布すること以外は実施例１と同じ方法で、たんぱく質分解酵素内包マイクロカプセル１が担持されたフィルター濾材３を得た。
【００４４】
［実施例４］
たんぱく質分解酵素の含有量が１０ｇ／ｍ２となるように配合液を含浸塗布すること以外は実施例１と同じ方法で、たんぱく質分解酵素内包マイクロカプセル１が担持されたフィルター濾材４を得た。
【００４５】
［実施例５］
たんぱく質分解酵素の含有量が１５ｇ／ｍ２となるように配合液を含浸塗布すること以外は実施例１と同じ方法で、たんぱく質分解酵素内包マイクロカプセル１が担持されたフィルター濾材５を得た。
【００４６】
［実施例６］
フィルター濾材２を、６０℃、相対湿度３５％条件下で３ヶ月保持してフィルター濾材６を得た。
【００４７】
［実施例７］
たんぱく質分解酵素内包マイクロカプセル１に代えてたんぱく質分解酵素内包マイクロカプセル３を使うこと以外は実施例１と同じ方法で、たんぱく質分解酵素内包マイクロカプセル３が担持されたフィルター濾材７を得た。
【００４８】
［実施例８］
たんぱく質分解酵素内包マイクロカプセル１に代えてたんぱく質分解酵素内包マイクロカプセル３を使うことと、たんぱく質分解酵素の含有量が０．２ｇ／ｍ２となるように配合液を含浸塗布すること以外は実施例１と同じ方法で、たんぱく質分解酵素内包マイクロカプセル３が担持されたフィルター濾材８を得た。
【００４９】
［実施例９］
たんぱく質分解酵素内包マイクロカプセル１に代えてたんぱく質分解酵素内包マイクロカプセル３を使うことと、たんぱく質分解酵素の含有量が５ｇ／ｍ２となるように配合液を含浸塗布すること以外は実施例１と同じ方法で、たんぱく質分解酵素内包マイクロカプセル３が担持されたフィルター濾材９を得た。
【００５０】
［実施例１０］
フィルター濾材８を、６０℃、相対湿度３５％条件下で３ヶ月保持してフィルター濾材１０を得た。
【００５１】
［実施例１１］
たんぱく質分解酵素内包マイクロカプセル１に代えてたんぱく質分解酵素内包マイクロカプセル５を使うこと以外は実施例１と同じ方法で、たんぱく質分解酵素内包マイクロカプセル５が担持されたフィルター濾材１１を得た。
【００５２】
［実施例１２］
たんぱく質分解酵素内包マイクロカプセル１に代えてたんぱく質分解酵素内包マイクロカプセル５を使うことと、たんぱく質分解酵素の含有量が０．２ｇ／ｍ２となるように配合液を含浸塗布すること以外は実施例１と同じ方法で、たんぱく質分解酵素内包マイクロカプセル５が担持されたフィルター濾材１２を得た。
【００５３】
［実施例１３］
たんぱく質分解酵素内包マイクロカプセル１に代えてたんぱく質分解酵素内包マイクロカプセル５を使うことと、たんぱく質分解酵素の含有量が５ｇ／ｍ２となるように配合液を含浸塗布すること以外は実施例１と同じ方法で、たんぱく質分解酵素内包マイクロカプセル５が担持されたフィルター濾材１３を得た。
【００５４】
［実施例１４］
フィルター濾材１２を、６０℃、相対湿度３５％条件下で３ヶ月保持してフィルター濾材１４を得た。
【００５５】
［実施例１５］
たんぱく質分解酵素内包マイクロカプセル１に代えてたんぱく質分解酵素内包マイクロカプセル２を使うことと、たんぱく質分解酵素の含有量が５ｇ／ｍ２となるように配合液を含浸塗布すること以外は実施例１と同じ方法で、たんぱく質分解酵素内包マイクロカプセル２が担持されたフィルター濾材１５を得た。
【００５６】
［実施例１６］
たんぱく質分解酵素内包マイクロカプセル１に代えてたんぱく質分解酵素内包マイクロカプセル４を使うことと、たんぱく質分解酵素の含有量が５ｇ／ｍ２となるように配合液を含浸塗布すること以外は実施例１と同じ方法で、たんぱく質分解酵素内包マイクロカプセル４が担持されたフィルター濾材１６を得た。
【００５７】
［実施例１７］
たんぱく質分解酵素の含有量が０．０８ｇ／ｍ２となるように配合液を含浸塗布すること以外は実施例１と同じ方法で、たんぱく質分解酵素内包マイクロカプセル１が担持されたフィルター濾材１７を得た。
【００５８】
［実施例１８］
たんぱく質分解酵素の含有量が０．０８ｇ／ｍ２となるように配合液を含浸塗布すること以外は実施例７と同じ方法で、たんぱく質分解酵素内包マイクロカプセル３が担持されたフィルター濾材１８を得た。
【００５９】
［実施例１９］
たんぱく質分解酵素内包マイクロカプセル１に代えてたんぱく質分解酵素内包マイクロカプセル６を使うことと、たんぱく質分解酵素の含有量が０．２ｇ／ｍ２となるように配合液を含浸塗布すること以外は実施例１と同じ方法で、たんぱく質分解酵素内包マイクロカプセル６が担持されたフィルター濾材１９を得た。
【００６０】
［実施例２０］
フィルター濾材１９を、６０℃、湿度３５％条件下で３ヶ月保持してフィルター濾材２０を得た。
【００６１】
［実施例２１］
たんぱく質分解酵素内包マイクロカプセル５に代えてたんぱく質分解酵素内包マイクロカプセル７を使うこと以外は実施例１２と同じ方法で、たんぱく質分解酵素内包マイクロカプセル７が担持されたフィルター濾材２１を得た。
【００６２】
［比較例１］
たんぱく質分解酵素内包マイクロカプセル１に代えてパイナップル果汁液を使うことと、たんぱく質分解酵素の含有量が０．２ｇ／ｍ２となるように配合液を含浸塗布すること以外は実施例１と同じ方法で、たんぱく質分解酵素が担持されたフィルター濾材３１を得た。
【００６３】
［比較例２］
フィルター濾材３１を、６０℃、湿度３５％条件下で３ヶ月保持してフィルター濾材３２を得た。
【００６４】
以上、実施例及び比較例のフィルター濾材を、下記の性能試験に従って評価した。なお、下記試験は、２５℃、相対湿度５０％の条件下で行った。
【００６５】
＜アレルゲン不活性化試験＞
１．薬品の調薬
１−１．アレルゲン溶液の調製
精製ダニアレルゲンｒＤｅｒｆ２（生化学工業社製）をＰＢＳ（−）に溶解し、試験用アレルゲン溶液として５００ｎｇ／ｍｌとなるように調製した。
【００６６】
１−２．抗体溶液の調製
抗ｒＤｅｒｆ２モノクロナール抗体１５Ｅ１１（生化学工業社製）を２μｇ／ｍｌの濃度となるようにＰＢＳ（−）で希釈した。
【００６７】
１−３．標識抗体溶液の調製
西洋ワサビペルオキシダーゼ標識抗ｒＤｅｒｆ２モノクロナール抗体１３Ａ４ＰＯ（生化学工業社製）をＰＢＳ−Ｔで５０００倍希釈した。ＰＢＳ−Ｔについては、０．５ｇのＴｗｅｅｎ（登録商標）２０を１０００ｍｌのＰＢＳ（−）に溶解して使用した。
【００６８】
１−４．１％−ＢＳＡ−ＰＢＳ（−）の調製
０．２ｇのＢＳＡを２０ｍｌのＰＢＳ（−）に溶解して使用した。
【００６９】
１−５．０．３ｍｇ／ｍｌ−ＡＢＴＳ（基質溶液）の調製
３ｍｇのＡＢＴＳを１０ｍｌの０．３Ｍ−Ｃｉｒａｔｅ  ｂｕｆｆｅｒ（ｐＨ４．０）で溶解し、これに１０μｌの３０％過酸化水素を添加して使用した。
【００７０】
２．試験方法
本試験方法はフィルター濾材上で捕捉したアレルゲンが、不活化されることの確認試験である。
２−１．概要
実施例及び比較例で得たフィルター濾材を、それぞれ２ｍｍ×４ｍｍの大きさに裁断して検体とし、個々に試験した。検体を４８ウェルプレートの底に置き、１ウェル当たり３００μｌのアレルゲン溶液（５００ｎｇ／ｍｌ）を添加し、室温で２時間静置した。静置後、５０μｌを採取し、その中に存在するアレルゲン濃度をサンドイッチＥＬＩＳＡ法により定量した。サンドイッチＥＬＩＳＡ法の詳細は以下の通りである。
【００７１】
２−２．サンドイッチＥＬＩＳＡ法
（１）コーティング溶液（抗体溶液、２μｇ／ｍｌ）５０μｌをＥＬＩＳＡプレートの各ウェルに添加し、４℃で一晩静置した。
（２）コーティング溶液を除去し、３００μｌのＰＢＳ（−）で３回洗浄後、２００μｌの１％−ＢＳＡ−ＰＢＡ（−）を添加し、室温で１時間静置した。
（３）ＥＬＩＳＡプレートを３００μｌのＰＢＳ−Ｔで３回洗浄後、検体と２時間接触させたアレルゲン溶液５０μｌを採取して添加し、室温で２時間静置した。
（４）ＥＬＩＳＡプレートを３００μｌのＰＢＳ−Ｔで３回洗浄後、標識抗体溶液を５０μｌ添加して、室温で２時間静置した。
（５）ＥＬＩＳＡプレートを３００μｌのＰＢＳ−Ｔで３回洗浄後、１００μｌの０．３ｍｇ／ｍｌ−ＡＢＴＳを添加して室温で発色させ、２０〜３０分反応後にミキシングさせ、マイクロプレートリーダーにより４０５ｎｍの吸光度を測定した。
（６）吸光度より検体接触させたアレルゲン溶液中の精製ダニアレルゲンｒＤｅｒｆ２濃度（Ａｎｇ／ｍｌ）を算出し、この算出値と初期のアレルゲン溶液中の精製ダニアレルゲンｒＤｅｒ２濃度（５００ｎｇ／ｍｌ）とを比較することにより、アレルゲン除去率（％；１００×（５００−Ａ）／５００）を求めた。
【００７２】
実施例１〜２１、比較例１〜２のフィルター濾材の評価結果を表１に示す。
【００７３】
【表１】
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【００７４】
実施例２のフィルター濾材２を６０℃条件下で長期保存した実施例６のフィルター濾材６は、長期保存前の実施例２のフィルター濾材２と比較すると、アレルゲン除去率の低下が少ない。実施例８と実施例１０、実施例１２と実施例１４をそれぞれ比較しても、同様の結果であり、天然物質に含まれるたんぱく質分解酵素を内包した徐放性マイクロカプセルが担持された基材を含む抗アレルゲン性フィルターは、抗アレルゲン性能（たんぱく質分解する性能）が長期にわたり持続していることが判る。
【００７５】
他方、比較例１〜２は、カプセル化していないたんぱく質分解酵素が担持された基材を含む抗アレルゲン性フィルターであり、比較例１のフィルター濾材３１を６０℃条件下で長期保存した比較例２のフィルター濾材３２は、長期保存前の比較例１のフィルター濾材３１と比較して、アレルゲン除去率が大幅に低下している。これは、外部環境の変化（加熱）により、たんぱく質分解酵素の抗アレルゲン性能が低下したことに由来するものである。
【００７６】
よって、実施例２と６、実施例８と１０、実施例１２と１４、及び比較例１と２の結果から、徐放性マイクロカプセルの皮膜が、外部環境の変化（加熱）から抗アレルゲン性能の低下を抑制していると言える。
【００７７】
実施例１〜５、７〜９、１７〜１８を比較すると、天然物質に含まれるたんぱく質分解酵素含有量が０．１ｇ／ｍ２以上１０ｇ／ｍ２以下である実施例１〜４、７〜９のフィルター濾材１〜４、７〜９では、抗アレルゲン性能が良好であることが判る。実施例１７及び１８のように、天然物質に含まれるたんぱく質分解酵素の含有量が０．１ｇ／ｍ２を下回ると、抗アレルゲン性がやや劣り、実施例５のように、該含有量が１０ｇ／ｍ２を上回っても、抗アレルゲン性能に顕著な違いがないことが判る。
【００７８】
実施例１１〜１４及び２１のフィルター濾材には、微多孔性膜を形成しないメラミン樹脂マイクロカプセルを使っているが、実施例１１〜１４で使用しているマイクロカプセルは、乾燥後に強粉砕しているため、外部圧力によりマイクロカプセル皮膜にクラックが多く存在すると考えられる。他方、実施例２１で使用しているマイクロカプセルは、乾燥後の粉砕が弱いため、外部圧力によるマイクロカプセル皮膜へのクラック発生が少ないと考えられる。このため、実施例１２と実施例２１を比較すると、前者の方が皮膜のクラックから放出されるたんぱく質分解酵素が多いため、抗アレルゲン性能が高いと考えられる。よって、微多孔性膜を形成しないマイクロカプセル皮膜であっても、外部圧力等で皮膜にクラックを入れる等により、本発明で使用するマイクロカプセルに適用できることが判る。
【００７９】
実施例１９のフィルター濾材１９は、天然物質に含まれるたんぱく質分解酵素を内包した徐放性マイクロカプセルが担持された基材を含む抗アレルゲン性フィルターであるが、当該フィルターに使用するマイクロカプセルを作製する際、たんぱく質分解酵素の耐熱性を超える反応温度（６５℃）で長時間反応したことによって、たんぱく質分解酵素の性能が低下したため、反応温度がそれより低い実施例２のフィルター濾材２と比較すると、抗アレルゲン性能が低かった。しかし、実施例１９のフィルター濾材１９を６０℃条件下で長期保存した実施例２０のフィルター濾材２０は、長期保存前の実施例１９のフィルター濾材１９と比較すると、アレルゲン除去率の低下が少なく、反応温度が高かった場合においても、徐放性マイクロカプセルの皮膜による外部環境の変化（加熱）から抗アレルゲン性能の低下を抑制する効果は確認された。
【産業上の利用可能性】
【００８０】
以上のように、天然物質に含まれるたんぱく質分解酵素を内包した徐放性マイクロカプセルが担持された基材を含む抗アレルゲン性フィルターは、花粉等のアレルゲンを効率良く低減し、無害なペプチドやアミノ酸にまで分解することができる性能を長期間持続することができ、エアコンや空気清浄機等の家電機器、ビル、事業所、自動車等のエアコン機器等に取り付けられるフィルターとして利用できる。