(57)【要約】【課題】高い水素濃度を長い間維持でき、水素濃度が高い状態での摂取を可能とすること。【解決手段】水素含有水１は、マグネシウム／カルシウム１０と、リン酸／リン酸塩２０と、水３０とを混合して調製した分散液４０を有機酸５０の混合によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリ６０の混合によりｐＨ３以上、ｐＨ５未満とし、その後、分散液４０に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起することによって得られたものであり、かつ、鉄／亜鉛７０が混合されてなるものである。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩と、水とを混合して調製した分散液を酸と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリと混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、その後、前記分散液に陽極及び陰極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起することにより水が電気分解されて水素が生成されてなる水素含有水であって、
鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種が混合されてなり、マグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物を含有することを特徴とする水素含有水。
【請求項２】
前記鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種は、前記水素含有水１Ｌに対して１〜１００ｍｇの範囲内に配合されていることを特徴とする請求項１に記載の水素含有水。
【請求項３】
マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩と、水とを混合して調製した分散液を酸と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリと混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、その後、前記分散液に陽極及び陰極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起することにより水が電気分解されて水素が生成されてなる水素含有水であって、
糖類及び／または多糖類が混合されてなり、マグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物を含有することを特徴とする水素含有水。
【請求項４】
前記糖類及び／または多糖類は、前記水素含有水１Ｌに対して１０〜１００ｍｇの範囲内に配合されていることを特徴とする請求項３に記載の水素含有水。
【請求項５】
マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩と、水とを混合して調製した分散液を酸と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリと混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、再度酸と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満としてから前記分散液に陽極及び陰極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起することにより水が電気分解されて水素が生成されてなり、マグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物を含有することを特徴とする水素含有水。
【請求項６】
前記分散液に陽極及び陰極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起した後に再度アルカリを混合してなることを特徴とする請求項５に記載の水素含有水。
【請求項７】
前記酸の添加総量は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩の合計配合量１００重量部に対して、１００〜２００重量部の範囲内に配合されていることを特徴とする請求項１乃至請求項６の何れか１つに記載の水素含有水。
【請求項８】
前記マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種とリン酸及び／またはリン酸塩と水とを混合して調製する分散液を１００重量部とするとき、前記マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種が、５〜２０重量部の範囲内で配合され、前記リン酸及び／またはリン酸塩が、１０〜３０重量部の範囲内に配合されていることを特徴とする請求項１乃至請求項７の何れか１つに記載の水素含有水。
【請求項９】
更に、金属の塩化物が混合されてなることを特徴とする請求項１乃至請求項８の何れか１つに記載の水素含有水。
【請求項１０】
更に、前記分散液に陽極及び陰極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起した後に水で１０〜１０００倍に希釈されてなることを特徴とする請求項１乃至請求項９の何れか１つに記載の水素含有水。
【請求項１１】
更に、前記分散液に陽極及び陰極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起した後に水で１０〜１０００倍に希釈され、その後、再度陽極及び陰極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧で励起されてなることを特徴とする請求項１乃至請求項９の何れか１つに記載の水素含有水。
【請求項１２】
更に、鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種が混合されてなることを特徴とする請求項３乃至請求項１１の何れか１つに記載の水素含有水。
【請求項１３】
更に、糖類及び／または多糖類が混合されてなることを特徴とする請求項５乃至請求項１２の何れか１つに記載の水素含有水。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、水素を豊富に含む水素含有水に関するもので、特に、高い水素濃度を長い間維持でき、水素濃度が高い状態での摂取を可能とする水素含有水に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
近年、還元力が高い水素には、強い酸化力によってタンパク質やＤＮＡ等に損傷を与えて癌、糖尿病、高血圧、心臓病等の生活習慣病を引き起こすとされている活性酸素を除去する働きがあることがわかってきており、健康志向の高まりと相俟って、水素が豊富に含まれている水（所謂、水素水と呼ばれるものである）に高い注目が集められている。
【０００３】
このような水素水への関心が高まるにつれ、水素水の製造手法も様々開発されており、例えば、水の電気分解により水素水を製造する方法、マグネシウム等の金属と水の反応により水素水を製造する方法、水素ガスを加圧により水に溶解させることで水素水を製造する方法（加圧溶解法／マイクロ・ナノバブル法）等が知られている。
しかし、一般的に、水素は分子が小さく水に溶けにくいため散逸しやすく、例えば、水に水素（ガス）を溶解した水素水や電解により生成した水素水をＰＥＴボトルに充填した場合には、水素（分子）がＰＥＴボトルから容易に抜け出てしまい、水素水の水素濃度（溶存水素量）を高い状態で長期間維持することは非常に困難である。
また、従来の方法により製造された水素水では、ＰＥＴボトルよりも分子が小さく水素が抜け難いとされているアルミパウチ等のアルミ容器に充填した場合でも、開封直後から水素が大気中に散逸してしまい、開封後に直ぐに飲まなければ水素が急激に減ってしまっていた。更に、スティック等の袋体に入れたマグネシウム等の金属を水が入ったプラスチック等の容器に入れてまたは容器の蓋に取り付けて密閉し、飲用直前に容器を振って金属を接触（浸漬）させることで水素水を生成するものもあるが、生成する水素濃度を一定にするのが困難であるうえ、やはり直ぐに飲まなければ水素が大気中に散逸して急激に減少してしまっていた。商品形態が電解等により水素を生成する家庭用や工業用の所謂、水サーバー等の設置型のものでも、水素が生成直後から散逸してしまうことは同様である。
【０００４】
したがって、従来、水素水の水素濃度（溶存水素量）を高いままで長期間維持するのは難しく、また、水素濃度が高い状態で摂取することも困難であった。このため、水素ガスを効率的に体内に取り入れて水素ガスの病気予防や健康増進等といった有用な効能効果を得るのは難しいとされていた。
【０００５】
ここで、特許文献１及び特許文献２において、フッ素系カチオン交換膜からなる隔膜でアノード室とカソード室に分けてアノード電極及びカソード電極をフッ素系カチオン交換膜からなる隔膜に密着させた構造の電解槽にてカソード電解により生成した水素と、糖類やポリフェノールからなる還元性ヒドロキシル基を有する物質（細胞抽出成分）とを水に含有させた水素水について開示されている。この特許文献１及び特許文献２の水素水によれば、糖類やポリフェノールからなる還元性ヒドロキシル基を有する物質を溶存水素分子安定化剤として、水素分子を含有する電解還元水素水と相互作用させることで、溶存水素の寿命を長くできるとされている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２０１５―００９１７５号公報
【特許文献２】再表２００８／０６２８１４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
しかしながら、特許文献１及び特許文献２では、実施例において、細胞抽出物質が添加されていないものと比較して、細胞抽出物質が添加されているものは２４時間後において、酸化還元電位の増大が少なくなっているが、２４時間後以降は不明である。また、ペットボトルに入れた６カ月後においても、細胞抽出物質が添加されていないものと比較して、酸化還元電位の増大が少なくなってはいるものの、製造直後の酸化還元電位は維持されていない。特に、還元性ヒドロキシル基を有する物質を添加しているため、酸化還元電位の指標のみでは、溶存水素の残存量が不明である。
【０００８】
そこで、本発明は、高い水素濃度を長い間維持でき、水素濃度が高い状態での摂取を可能とする水素含有水の提供を課題とするものである。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
請求項１の水素含有水は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩と、水とを混合して調製した分散液を酸と混合して酸性にした後、アルカリと混合し、その後、前記分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間に所定の電圧を印加することにより励起してなる水素含有水であって、鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種が混合されてなるものである。
【００１０】
ここで、上記酸と混合して酸性は、酸と混合して分散液をｐＨ１以上、ｐＨ５未満、好ましくは、ｐＨ２以上、ｐＨ４以下とする。上記酸には、好ましくは有機酸が使用される。
また、上記アルカリと混合は、アルカリと混合して分散液をｐＨ３以上、ｐＨ８未満とする。
更に、上記所定の電圧を励起は、前記アルカリ混合後の分散液に陰極及び陽極を浸漬し、その両極を繋ぐ直流電源により直流電圧を印加することにより行われ、このときの陰極及び陽極の電圧は、例えば、水の電気分解に適した値に設定される。
【００１１】
そして、鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種が混合とは、鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種が、前記マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種とリン酸及び／またはリン酸塩と水とを混合して分散液を調製する段階、分散液を調製した段階、調製した分散液を酸と混合して酸性にした段階、酸性にした分散液をアルカリと混合した段階、アルカリと混合した分散液に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起した段階の何れか１以上の段階で混合されたことを意味する。即ち、前記マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種とリン酸及び／またはリン酸塩と水とを混合して分散液を調製するときに混合、及び／または、調製した分散液、酸と混合後の分散液、アルカリと混合後の分散液、陰極及び陽極が浸漬されてそれら電極間に所定の電圧が励起された後の分散液のうち何れか１以上に混合されたものである。
【００１２】
請求項２の水素含有水は、前記鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種は、前記水素含有水１Ｌに対して１〜１００ｍｇの範囲内で配合されたものである。
【００１３】
請求項３の水素含有水は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩と、水とを混合して調製した分散液を酸と混合して酸性にした後、アルカリと混合し、その後、前記分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起してなる水素含有水であって、糖類及び／または多糖類が混合されてなるものである。
【００１４】
ここで、上記酸と混合して酸性は、酸と混合して分散液をｐＨ１以上、ｐＨ５未満、好ましくは、ｐＨ２以上、ｐＨ４以下とする。上記酸には、好ましくは有機酸が使用される。
また、上記アルカリと混合は、アルカリと混合して分散液をｐＨ３以上、ｐＨ８未満とする。
更に、上記所定の電圧を励起は、前記アルカリ混合後の分散液に陰極及び陽極を浸漬し、その両極を繋ぐ直流電源により直流電圧を印加することにより行われ、このときの陰極及び陽極の電圧は、例えば、水の電気分解に適した値に設定される。
【００１５】
そして、上記糖類及び／または多糖類が混合とは、糖類及び／または多糖類が、前記マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種とリン酸及び／またはリン酸塩と水とを混合して分散液を調製する段階、分散液を調製した段階、調製した分散液を酸と混合して酸性にした段階、酸性にした分散液をアルカリと混合した段階、アルカリと混合した分散液に陰極及び陽極を浸漬しそれら電極間を所定の電圧で励起した段階の何れか１以上の段階で混合されたことを意味する。即ち、前記マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種とリン酸及び／またはリン酸塩と水とを混合して分散液を調製するときに混合、及び／または、調製した分散液、酸と混合後の分散液、アルカリと混合後の分散液、陰極及び陽極が浸漬されてそれら電極間に所定の電圧が励起された後の分散液のうち何れか１以上に混合されたものである。
【００１６】
請求項４の水素含有水は、前記糖類及び／または多糖類は、前記水素含有水１Ｌに対して１０〜１００ｍｇの範囲内で配合されたものである。
【００１７】
請求項５の水素含有水は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩と、水とを混合して調製した分散液を酸と混合して酸性にした後、アルカリを混合し、その後、前記分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起してなる水素含有水であって、前記アルカリと混合した分散液を再度酸と混合してから前記陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間に所定の電圧を励起してなるものである。
【００１８】
ここで、上記酸と混合して酸性は、酸と混合して分散液をｐＨ１以上、ｐＨ５未満、好ましくは、ｐＨ２以上、ｐＨ４以下とする。上記酸には、好ましくは有機酸が使用される。
また、上記アルカリと混合は、アルカリと混合して分散液をｐＨ３以上、ｐＨ８未満とする。
更に、上記再度酸と混合してから酸性は、再度酸と混合して分散液をｐＨ１以上、ｐＨ５未満、好ましくは、ｐＨ３以上、ｐＨ５未満とする。再度の酸にも、好ましくは有機酸が使用される。
加えて、上記所定の電圧を励起は、前記再度の酸混合後の分散液に陰極及び陽極を浸漬し、その両極を繋ぐ直流電源により直流電圧を印加することにより行われ、このときの陰極及び陽極の電圧は、例えば、水の電気分解に適した値に設定される。
【００１９】
請求項６の素含有水は、請求項１乃至請求項５の構成において、前記分散液に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起した後に再度アルカリを混合してなるものである。
ここで、上記再度アルカリと混合は、再度アルカリと混合し使途に応じてｐＨ調製、例えば、飲用に適した風味となるようにｐＨ調整する。
【００２０】
請求項７の素含有水は、請求項１乃至請求項６の構成において、前記酸の添加総量を、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩の合計配合量１００重量部に対して、１００〜２００重量部の範囲内としたものである。
【００２１】
請求項８の水素含有水は、請求項１乃至請求項７の構成において、前記マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種とリン酸及び／またはリン酸塩と水とを混合して調製する分散液１００重量部とするとき、前記マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少の何れか１つなくとも１種が、５〜２０重量部の範囲内で配合され、前記リン酸及び／またはリン酸塩が、１０〜３０重量部の範囲内で配合されたものである。
【００２２】
請求項９の水素含有水は、請求項１乃至請求項８の構成において、更に、金属の塩化物が混合されてなるものである。
ここで、上記分散液に金属の塩化物が混合とは、金属の塩化物が、前記マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種とリン酸及び／またはリン酸塩と水とを混合して分散液を調製する段階、分散液を調製した段階、酸と混合して酸性にした段階、アルカリと混合した段階、再度酸を混合した段階、陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起した段階の何れか１以上の段階で混合されたことを意味する。即ち、前記マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種とリン酸及び／またはリン酸塩と水とを混合して分散液を調製するときに混合、及び／または、調製した分散液、酸と混合後の分散液、アルカリと混合後の分散液、再度の酸と混合後の分散液、陰極及び陽極が浸漬され、それら電極間が所定の電圧で励起された後の分散液のうち何れか１以上に混合されたものである。
上記金属の塩化物としては、例えば、マグネシウムの塩化物（塩化マグネシウム）、カルシウムの塩化物（塩化カルシウム）、ナトリウムの塩化物（塩化ナトリウム）等が挙げられる。
【００２３】
請求項１０の水素含有水は、請求項１乃至請求項９の構成において、更に、前記陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起した後に、水で１０〜１０００倍に希釈されてなるものである。
なお、前記所定の電圧で励起した後に再度アルカリを混合する場合には、再度アルカリを混合した後に希釈するのが好ましい。
【００２４】
請求項１１の水素含有水は、請求項１乃至請求項９の構成において、更に、前記陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起した後に、水で１０〜１０００倍に希釈され、その後、再度陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起してなるものである。
なお、前記所定の電圧で励起した後に再度アルカリを混合する場合には、再度アルカリを混合した後に希釈し、再度陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起するのが好ましい。
【００２５】
請求項１２の水素含有水は、請求項３乃至請求項１１の構成において、更に、鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種が混合されてなるものである。
ここで、上記鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種が混合とは、鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種が、前記マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種とリン酸及び／またはリン酸塩と水とを混合して分散液を調製する段階、分散液を調製した段階、調製した分散液を酸と混合して酸性にした段階、酸性にした分散液をアルカリと混合した段階、アルカリと混合した分散液を再度酸と混合した段階、アルカリと混合した分散液または再度酸と混合した分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起した段階、陰極及び陽極を浸漬され、それら電極間が所定の電圧で励起された分散液を再度アルカリと混合した段階の何れか１以上の段階で混合されたことを意味する。即ち、前記マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種とリン酸及び／またはリン酸塩と水とを混合して分散液を調製するときに混合、及び／または、調製した分散液、酸と混合後の分散液、アルカリと混合後の分散液、再度酸と混合した後の分散液、陰極及び陽極が浸漬され、それら電極間が所定の電圧で励起された後の分散液、再度アルカリと混合した後の分散液のうち何れか１以上に混合されたものである。
【００２６】
請求項１３の水素含有水は、請求項５乃至請求項１２の構成において、更に、前記分散液に糖類及び／または多糖類が混合されてなるものである。
ここで、上記糖類及び／または多糖類が混合とは、糖類及び／または多糖類が、前記マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種とリン酸及び／またはリン酸塩と水とを混合して分散液を調製する段階、分散液を調製した段階、調製した分散液を酸と混合して酸性にした段階、酸性にした分散液をアルカリと混合した段階、アルカリと混合した分散液を再度酸と混合した段階、アルカリと混合した分散液または再度酸と混合した分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起した段階、陰極及び陽極が浸漬され、それら電極間が所定の電圧で励起された分散液を再度アルカリと混合した段階の何れか１以上の段階で混合されたことを意味する。即ち、前記マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種とリン酸及び／またはリン酸塩と水とを混合して分散液を調製するときに混合、及び／または、調製した分散液、酸と混合後の分散液、アルカリと混合後の分散液、再度酸と混合した後の分散液、陰極及び陽極が浸漬され、それら電極間が所定の電圧で励起された後の分散液、再度アルカリと混合した後の分散液のうち何れか１以上に混合されたものである。
【発明の効果】
【００２７】
請求項１の発明の水素含有水は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩と、水とを混合して調製した分散液を酸の混合によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリと混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、その後、前記分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起してなる水素含有水であって、鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種が混合されてなるものである。
【００２８】
本発明者は、鋭意実験研究を積み重ねた結果、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩と、水とを混合して調製した分散液を酸との混合によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリと混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、その後、前記分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起して得られた水素含有水では、ペットボトル等の容器に入れて密閉しても水素が消失することなく長期間維持されることを見出し、更に、鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種を混合することで、水素濃度が顕著に増大し、攪拌等の物理的衝撃（外力）が加わったり気圧変動が生じたりしても水素濃度が急激に減ることなく数日間は高い水素濃度が維持され、ペットボトル等の容器に入れて密閉した場合でも高い水素濃度が長期間維持されることを見出し、この知見に基づいて本発明を完成させたものである。
【００２９】
ここで、本発明の水素含有水において、高い水素濃度が長い間維持されるのは、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩とが混合されたことでマグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物が形成され、このような錯体状物に水素分子（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が吸着し固定されているためであると思われる。
また、分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起したことで水電気分解され、水の電気分解により水素が生成されたことに加え、錯体状物の触媒的作用によって、以下に示すような反応が促進されて水素が生成されると推測しており、製造後においてもこの反応が生じることで水素濃度が高い状態で維持されるものと考えている。
２Ｈ２Ｏ→２Ｈ＋＋２ＯＨ−
２Ｈ＋＋２ｅ−→Ｈ２
【００３０】
特に、分散液に鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種の混合により水素濃度が増大し、長い間高い水素濃度が維持されるのは、マグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物に鉄／亜鉛が加わりマグネシウム／カルシウムーリン酸―鉄／亜鉛―錯体状物となることで、電子移動が促進されやすくなり上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素生成反応が促進されると考えている。また、マグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物に鉄／亜鉛が加わることで、錯体状物の安定性（電荷バランス等）が向上し、水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）の吸着固定が安定化することも考えられる。これにより、攪拌等の物理的衝撃（外力）が加わったり気圧変動が生じたりしても水素濃度が急激に減ることなく数日間は高い水素濃度が維持され、ペットボトル等の容器に入れて密閉した場合でも高い水素濃度が長期間維持される。
【００３１】
したがって、請求項１の発明の水素含有水によれば、高い水素濃度を長い間維持でき、水素濃度が高い状態での摂取を可能とする。
【００３２】
請求項２の水素含有水は、前記鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種が、前記水素含有水１Ｌに対して１〜１００ｍｇの範囲内で配合されたものである。
【００３３】
鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種を上記範囲内とすることで、請求項１の効果に加えて、風味や透明性の低下を招くことなく顕著に高い水素濃度の維持効果を得ることができ飲用にも適する。
【００３４】
請求項３の発明の水素含有水は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩と、水とを混合して調製した分散液を酸の混合によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリと混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、その後、前記分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起してなる水素含有水であって、糖類及び／または多糖類が混合されてなるものである。
【００３５】
本発明者は、鋭意実験研究を積み重ねた結果、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩と、水とを混合して調製した分散液を酸の混合によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリと混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、その後、前記分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起して得られた水素含有水では、ペットボトル等の容器に入れて密閉しても水素が消失することなく長期間維持されることを見出し、更に、糖類及び／または多糖類を混合することで、水素濃度が顕著に増大し、攪拌等の物理的衝撃（外力）が加わったり気圧変動が生じたりしても水素濃度が急激に減ることなく数日間は高い水素濃度が維持され、ペットボトル等の容器に入れて密閉した場合でも高い水素濃度が長期間維持されることを見出し、この知見に基づいて本発明を完成させたものである。
【００３６】
ここで、本発明の水素含有水において、高い水素濃度が長い間維持されるのは、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩とが混合されたことでマグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物が形成され、このような錯体状物に水素分子（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が吸着し固定されているためであると思われる。
また、分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起したことで、水が電気分解され、水の電気分解により水素が生成されたことに加え、錯体状物の触媒的作用によって、以下に示すような反応が促進されて水素が生成されると推測しており、製造後においてもこの反応が生じることで水素濃度が高い状態で維持されるものと考えている。
２Ｈ２Ｏ→２Ｈ＋＋２ＯＨ−
２Ｈ＋＋２ｅ−→Ｈ２
【００３７】
特に、糖類及び／または多糖類の混合により、糖類及び／または多糖類とリン酸及び／またはリン酸塩との結合・解離反応によって電子移動が促進されやすくなり、上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素の生成が促進されることに加え、糖類／多糖類が水素原子を多く有することでそれらの水素原子をもとに水素が生成されて水素生成量が増大したと考えている。これにより、攪拌等の物理的衝撃（外力）が加わったり気圧変動が生じたりしても水素濃度が急激に減ることなく数日間は高い水素濃度が維持された。
【００３８】
したがって、請求項３の発明の水素含有水によれば、高い水素濃度を長い間維持でき、水素濃度が高い状態での摂取を可能とする。
【００３９】
請求項４の発明の水素含有水は、前記糖類及び／または多糖類は、前記水素含有水１Ｌに対して１０〜１００ｍｇの範囲内で配合されたものである。
【００４０】
糖類及び／または多糖類を上記範囲内とすることで、請求項３の効果に加えて、風味や透明性の低下を招くことなく顕著な高い水素濃度の維持効果を得ることができ、飲用にも適する。
【００４１】
請求項５の発明の水素含有水は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩と、水とを混合して調製した分散液を酸の混合によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリと混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、再度の酸の混合によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満としてから前記分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起してなるものである。
【００４２】
本発明者は、鋭意実験研究を積み重ねた結果、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩と、水とを混合して調製した分散液を酸の混合によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリと混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、その後、前記分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起して得られた水素含有水では、ペットボトル等の容器に入れて密閉しても水素が消失することなく長期間維持されることを見出し、更に、所定の電圧で励起する前において、前記アルカリと混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とした分散液を再度酸と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満としてから、陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起したことで、水素濃度が顕著に増大し、攪拌等の物理的衝撃（外力）が加わったり気圧変動が生じたりしても水素濃度が急激に減ることなく数日間は高い水素濃度が維持され、ペットボトル等の容器に入れて密閉した場合でも高い水素濃度が長期間維持されることを見出し、この知見に基づいて本発明を完成させたものである。
【００４３】
ここで、本発明の水素含有水において、高い水素濃度が長い間維持されるのは、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩とが混合されたことでマグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物が形成され、このような錯体状物に水素分子（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が吸着し固定されているためであると思われる。
また、分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起したことで水が電気分解され、水の電気分解により水素が生成されたことに加え、錯体状物の触媒的作用によって、以下に示すような反応が促進されて水素が生成されると推測しており、製造後においてもこの反応が生じることで水素濃度が高い状態で維持されるものと考えている。
２Ｈ２Ｏ→２Ｈ＋＋２ＯＨ−
２Ｈ＋＋２ｅ−→Ｈ２
【００４４】
特に、アルカリと混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とした分散液を再度酸と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満としてから分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起したことにより、錯体状物の形成が促進されたり、錯体状物の電荷バランスが向上して錯体状物の安定性が増したりし、それによって、上記の反応式の反応が促進され、また、錯体状物への水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）の吸着固定が促進されたり安定化したりしたことで、安定して高い水素濃度が得られ長い間維持されると考えている。また、ｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性の分散液に対して、陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起したことで水の電気分解による水素生成量も増大したことも考えられる。
【００４５】
したがって、請求項５の発明の水素含有水によれば、高い水素濃度を長い間維持でき、水素濃度が高い状態で摂取を可能とする。
【００４６】
請求項６の発明の水素含有水は、前記分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起した後に再度アルカリを混合してなることから、ｐＨを上昇させることができ、請求項５に記載の効果に加えて、飲用に適した風味とすることができる。
【００４７】
請求項７の発明の水素含有水は、前記酸の添加総量を、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩の合計配合量１００重量部に対して、１００〜２００重量部の範囲内としたものである。
【００４８】
酸の添加総量を上記範囲内とすることで、請求項１乃至請求項６の何れか１つの効果に加えて、確実に高い水素濃度を長い間維持することができ、また、風味や透明性が良好で飲用に適する。
【００４９】
請求項８の発明の水素含有水は、前記マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種とリン酸及び／またはリン酸塩と水とを混合して調製する分散液１００重量部とするとき、前記マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少の何れか１つなくとも１種が、５〜２０重量部の範囲内で混合され、前記リン酸及び／またはリン酸塩が、１０〜３０重量部の範囲内で混合されたものである。
【００５０】
マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種を上記範囲内の配合とすることで、また、リン酸及び／またはリン酸を上記範囲内の配合とすることで、請求項１乃至請求項７の何れか１つの効果に加えて、確実に、高い水素濃度を長い間維持することができ、風味や透明性が良好で飲用に適する。
【００５１】
請求項９の発明の水素含有水は、更に、金属の塩化物が混合されてなるものであるから、請求項１乃至請求項８の何れか１つの効果に加えて、微生物の増殖を抑制でき保存性を向上できる。これは、塩化マグネシウム、塩化カルシウム等の塩化物イオンが微生物の増直抑制に関与し、特に、錯体状物がイオン交換能を有し、錯体状物に塩化物イオンが取り込まれることで、希釈しても微生物の増殖を防止する効果が持続的に発揮される。
【００５２】
請求項１０の発明の水素含有水によれば、更に、前記陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起した後に、水で１０〜１０００倍に希釈されてなることから、請求項１乃至請求項９の何れか１つの効果に加えて、風味が良好で飲用に適する。
【００５３】
請求項１１の発明の水素含有水によれば、更に、前記陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起した後に、水で１０〜１０００倍に希釈し、その後、再度陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起したことから、請求項１乃至請求項９の何れか１つの効果に加えて、風味が良好で飲用に適し、安定して高い水素濃度が得られる。
【００５４】
請求項１２の発明の水素含有水は、更に、鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種が混合されてなることから、請求項３乃至請求項１１の何れか１つの効果に加えて、より高い水素濃度の維持効果が得られる。
鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種の混合により、マグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物に鉄／亜鉛が取り込まれマグネシウム／カルシウムーリン酸―鉄／亜鉛―錯体状物となることで、電子移動が促進されやすくなり上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素生成反応が促進されると考えている。また、マグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物に鉄／亜鉛が加わることで、錯体状物の安定性（電荷バランス等）が向上し、水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）の吸着固定が安定化することも考えられる。これにより、水素濃度が顕著に増大し、より高い水素濃度が長い間維持される。
【００５５】
請求項１３の発明の水素含有水は、更に、糖類及び／または多糖類が混合されてなることから、請求項５乃至請求項１２の何れか１つの効果に加えて、更に高い水素濃度の維持効果が得られる。
糖類及び／または多糖類を混合することで、糖類及び／または多糖類とリン酸及び／またはリン酸塩との結合・解離反応によって電子移動が促進されやすくなり、上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素の生成が促進されることに加え、糖類／多糖類が水素原子を多く有することでそれらの水素原子をもとに水素が生成されて水素生成量が増大すると考えている。これにより、水素濃度が更に増大し、顕著に高い水素濃度が長い間維持される。
【図面の簡単な説明】
【００５６】
【図１】図１は本発明の実施の形態１に係る水素含有水の製造工程を示すフローチャートである。
【図２】図２は本発明の実施の形態１の実施例１及び実施例２に係る水素含有水において経時的に水素濃度を測定した結果を比較例１及び比較例２と比較して示すグラフである。
【図３】図３は本発明の実施の形態１の実施例２に係る水素含有水について、製造１１カ月または１２カ月経過後に水素濃度を経時的に測定した結果を示すグラフである。
【図４】図４は本発明の実施の形態１の実施例３及び実施例４に係る水素含有水において経時的に水素濃度を測定した結果を比較例３と比較して示すグラフである。
【図５】図５は本発明の実施の形態２に係る水素含有水の製造工程を示すフローチャートである。
【図６】図６は本発明の実施の形態２の実施例５に係る水素含有水において経時的に水素濃度を測定した結果を比較例４と比較して示すグラフである。
【図７】図７は本発明の実施の形態２の実施例５及び実施例６に係る水素含有水において経時的に水素濃度を測定した結果を示すグラフである。
【図８】図８は本発明の実施の形態１及び実施の形態２に係る水素含有水を天然水で希釈し加熱殺菌した後に容器に充填して密閉することにより、加熱殺菌して密閉容器入り水素含有水を製造する製造工程を示すフローチャートである。
【図９】図９は本発明の実施の形態１及び実施の形態２に係る水素含有水を天然水で希釈し加熱殺菌することなく容器に充填して密閉することにより、非加熱で密閉容器入り水素含有水を製造する製造工程を示すフローチャートである。
【発明を実施するための形態】
【００５７】
以下、本発明の実施の形態について、図面を参照しながら説明する。
なお、各実施の形態において、同一の記号及び同一の符号は同一または相当する機能部分を意味し、各実施の形態相互の同一の記号及び同一の符号は、それら実施の形態に共通する機能部分であるから、ここでは重複する詳細な説明を省略する。
【００５８】
［実施の形態１］
まず、本発明の実施の形態１に係る水素含有水の製造方法について、図１を参照して説明する。
本発明の実施の形態１の水素含有水１の製造方法は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種のマグネシウム／カルシウム１０と、リン酸及び／またはリン酸塩のリン酸／リン酸塩２０と、水３０とを混合して分散液４０を調製する混合工程（ステップＳ１０）と、調製した分散液４０を有機酸５０の添加により酸処理して酸性にする酸混合工程（ステップＳ２０）と、酸性にした分散液４０にアルカリ６０を混合するアルカリ混合工程（ステップＳ３０）と、アルカリ６０が混合された分散液４０に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起する電圧印加工程（ステップＳ４０）を具備する。
そして、本実施の形態１では、混合工程（ステップＳ１０）で分散液４０を調製するときに、及び／または、混合工程（ステップＳ１０）、酸混合工程（ステップＳ２０）、アルカリ混合工程（ステップＳ３０）、電圧印加工程（ステップＳ４０）の何れか１以上の工程後の分散液４０に鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種の鉄／亜鉛７０が混合される。
【００５９】
以下、図１のフローチャートを参照して、本実施の形態１の水素含有水１の製造方法を具体的に説明する。
本実施の形態１では、最初に、混合工程（ステップＳ１０）にて、マグネシウム／カルシウム１０と、リン酸／リン酸塩２０と、水３０等を混合して分散液４０を調製する。
【００６０】
ここで、マグネシウム／カルシウム１０は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物から選ばれる１種または２種以上であればよく、マグネシウム化合物としては、例えば、酸化マグネシウム（ＭｇＯ）、炭酸マグネシウム（ＭｇＣＯ３）、塩化マグネシウム（ＭｇＣｌ２）等が挙げられ、カルシウム化合物としては、炭酸カルシウム（ＣａＣＯ３）、水酸化カルシウム（Ｃａ（ＯＨ）２）等が挙げられる。水素含有水１を飲用とする場合には、食品添加物として許可されているものが使用される。
本発明を実施する場合、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物は、そのままの形態で混合することも可能であるし、水と混合しマグネシウム／カルシウム分散液として混合することも可能である。
【００６１】
リン酸／リン酸塩２０は、リン酸及びリン酸塩のうちの何れか１種以上が使用され、リン酸塩としては、リン酸マグネシウム、リン酸カルシウム、リン酸鉄、リン酸亜鉛等が挙げられる。水素含有水１を飲用とする場合には、食品添加物として許可されているものが使用される。
本発明を実施する場合、リン酸、リン酸塩は、そのままの形態で混合することも可能であるし、水と混合しリン酸／リン酸塩水溶液として混合することも可能である。
また、本実施の形態１で使用する水３０としては、純水、滅菌水、蒸留水、イオン交換水、濾過水等の精製水が好適である。
【００６２】
そして、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０と水３０とを混合して調製する分散液４０を１００重量部とするとき、マグネシウム／カルシウム１０が、５〜２０重量部の範囲内で配合され、リン酸／リン酸塩２０が、１０〜３０重量部の範囲内で配合されるのが好ましい。上記範囲内の配合とすることで、確実に、高い水素濃度を長い間維持でき、かつ、風味や透明性が良好で飲用に好適な水素含有水１が得られる。
【００６３】
この混合工程（ステップＳ１０）において、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０と水３０とを混合することで、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０が反応して、マグネシウム／カルシウムーリン酸の錯体状物やマグネシウム／カルシウムのリン酸塩が形成されたり、マグネシウム／カルシウムイオンが生成したりする。
【００６４】
続いて、本実施の形態１では、酸混合工程（ステップＳ２０）にて、混合工程（ステップＳ１０）で調製した分散液４０に有機酸５０を混合し、ｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性の分散液４０とする。より好ましくは、ｐＨ２以上、ｐＨ４以下である。
ここで、分散液４０のｐＨは、ｐＨメーターよりもｐＨ試験紙で測定することで、共存イオンの影響を排除して正確なｐＨを測定できることから、ｐＨ試験紙で測定したものである。
【００６５】
有機酸５０としては、クエン酸、乳酸、酒石酸、フマル酸、リンゴ酸、コハク酸、酢酸、グルコン酸、アスコルビン酸及びそれらの水溶性の塩等が挙げられ、水素含有水１を飲用とする場合には、食品添加物として許可されているものが使用される。有機酸５０は１種を単独で用いてもよいし、２種以上を併用することも可能である。
【００６６】
ここで、有機酸５０の添加量は、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０との合計配合量１００重量部に対して、１００〜２００重量部の範囲内とするのが好ましい。また、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０と水３０を混合して作製した分散液（４０）１００重量部に対して、２０〜５０重量部の範囲内とするのが好ましい。
有機酸５０の添加量を上記範囲内とすることで、その後の処理操作性も高くなり、確実に高い水素濃度を長く維持できる水素含有水１が得られ、また、風味や透明性が良好で飲用に好適なものとなる。
なお、有機酸５０は、取扱い性や分散性等の観点から、水と混合して有機酸水溶液（例えば、３〜２０質量％濃度）の形態で、混合工程（ステップＳ１０）で調製した分散液４０に混合してもよい。
【００６７】
酸混合工程（ステップＳ２０）において、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０と水３０とを混合して調製した分散液４０を有機酸５０で酸処理して酸性にすることで、分散液４０の分散性が高まって反応が促進されやすくなり、その後の処理操作性も良く、水素の生成や吸着固定に関与する錯体状物の形成が促進されたり安定性が高められたりするため、水素濃度が高い水素含有水１が得られる。また、濁度が低下して透明度が増す。
【００６８】
次いで、本実施の形態１では、アルカリ混合工程（ステップＳ３０）にて、酸混合工程（ステップＳ２０）で酸性にした分散液４０にアルカリ６０を混合して、ｐＨ試験紙による測定でｐＨ３以上、ｐＨ８未満の分散液４０とする。より好ましくは、ｐＨ５以上、ｐＨ８未満である。
【００６９】
アルカリ６０としては、水酸化ナトリウム（ＮａＯＨ）、水酸化カリウム（ＫＯＨ）、水酸化カルシウム（Ｃａ（ＯＨ）２）等が挙げられ、水素含有水１を飲用とする場合には、食品添加物として許可されているものが使用される。アルカリ６０は１種を単独で用いてもよいし、２種以上を併用することも可能である。
【００７０】
なお、アルカリ６０の添加量は、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０と有機酸５０の合計配合量１００重量部に対して、２０〜５０重量部の範囲内とするのが好ましい。
アルカリ６０の添加量を上記範囲内とすることで、確実に高い水素濃度を長く維持できる水素含有水１が得られ、また、風味や透明性が良好で飲用に好適なものとなる。
また、アルカリ６０は、取扱い性や分散性等の観点から、水と混合してアルカリ水溶液（例えば、１〜１２質量％濃度）の形態で、酸混合工程（ステップＳ２０）で酸性にした分散液４０に混合してもよい。
【００７１】
アルカリ混合工程（ステップＳ３０）において、酸性にした分散液４０にアルカリ６０を混合することで、確実に高い水素濃度を長い間維持できる水素含有水１が安定的に得られ、また、風味が良好で飲用に好適な水素含有水１とすることができる。
【００７２】
次に、本実施の形態１では、電圧印加工程（ステップＳ４０）にて、アルカリ混合工程（ステップＳ３０）でアルカリ６０が混合された分散液４０に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起している。
このときの陰極及び陽極は、不活性な電極であれば良く、例えば、白金や炭素電極を用いることかできる。このときの陰極及び陽極の電圧は、水の電気分解に適した値に設定すれば良く（例えば、３〜２０Ｖ）、電流は、電極の面積や溶液量等を考慮して適宜設定される（例えば、５Ａ〜１０Ａ）。電圧を印加し、励起する時間は、溶液量、溶液中の成分量、電圧をかけた後の所望とする水素濃度（溶存水素量、水素含有量）等を考慮して適宜設定される（例えば、1〜２００分間）。
【００７３】
電圧印加工程（ステップＳ４０）において、アルカリ６０混合後の分散液４０に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に電圧を印加し、励起することで、電荷（電子）移動が生じ、水素の生成や吸着固定に関与する錯体状物の電荷バランスが調整され安定性が増し、錯体状物への水素分子（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）の吸着固定が促進されやすくなったり安定したりする。また、水が電気分解され、水の電気分解により水素（Ｈ２）が生成する。
【００７４】
そして、本実施の形態１の水素含有水１の製造においては、混合工程（ステップＳ１０）で分散液４０を調製するときに、及び／または、混合工程（ステップＳ１０）、酸混合工程（ステップＳ２０）、アルカリ混合工程（ステップＳ３０）、電圧印加工程（ステップＳ４０）の何れか１以上の工程後の分散液４０に鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種の鉄／亜鉛７０が添加される。鉄／亜鉛７０を混合することで、後述するように、水素濃度が増大し、より高い水素濃度が長い間維持される。
【００７５】
ここで、鉄／亜鉛７０は、鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物から選ばれる１種または２種以上であればよく、鉄化合物としては、例えば、塩化鉄（II）（ＦｅＣｌ２）、塩化鉄（III）（ＦｅＣｌ３）、硫酸第１鉄（ＦｅＳＯ４・７Ｈ２Ｏ）、酸化鉄（II）（ＦｅＯ）、四酸化三鉄（Ｆｅ３Ｏ４）、クエン酸鉄ナトリウム、クエン酸鉄アンモニウム等が挙げられる。亜鉛化合物としては、塩化亜鉛（ＺｎＣｌ２）、酸化亜鉛（ＺｎＯ）、硫酸亜鉛（ＺｎＳＯ４）、グルコン酸亜鉛（Ｃ１２Ｈ２２Ｏ１４Ｚｎ）等が挙げられる。水素含有水１を飲用とする場合には、食品添加物として許可されているものが使用される。
本発明を実施する場合、鉄／亜鉛７０は、そのまま添加することも可能であるし、水と混合し鉄／亜鉛水溶液として添加することも可能である。
【００７６】
鉄／亜鉛７０を添加するタイミングは、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０と水３０とを混合して分散液４０を調製するときでも良いし、これらを混合して分散液４０を調製した後でも良いし、有機酸５０と混合して酸性の分散液４０とした後でも良いし、アルカリ６０と混合した後の分散液４０であっても良いし、陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけて励起した後の分散液４０であっても良い。
特に、分散液４０に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけて励起することによって電子の移動（供受）が促進されることから、電圧印加を行う前までに分散液４０に鉄／亜鉛７０を添加した場合、鉄／亜鉛７０による高い水素濃度の増大効果が期待できる。更には有機酸５０と混合する前の分散液４０を調製する段階で添加した場合、鉄／亜鉛７０によるより高い水素濃度の増大効果が期待できる。
【００７７】
また、鉄／亜鉛７０は、水素含有水１Ｌに対して１〜１００ｍｇの範囲内で配合されることが好ましい。
鉄／亜鉛７０の配合を上記範囲内とすることで、風味や透明性の低下を招くことなく顕著に高い水素濃度の維持効果が得られる。なお、水素含有水１Ｌに対して１〜１００ｍｇの範囲内とは、後述するミネラルウォータ等の水で希釈される前の水素含有水１の１Ｌ当たりに対して１〜１００ｍｇの範囲内で鉄／亜鉛７０が配合されることを示す。
【００７８】
このように、本実施の形態１では、混合工程（ステップＳ１０）において、マグネシウム／カルシウム１０と、リン酸／リン酸塩２０と、水３０とを混合して分散液４０を調製し、酸混合工程（ステップＳ２０）において、調製した分散液４０を有機酸５０の添加により酸性にし、アルカリ混合工程（ステップＳ３０）において、酸性にした分散液４０にアルカリ６０を混合し、電圧印加工程（ステップＳ４０）において、アルカリ６０混合後の分散液４０に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ励起することにより、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０と水３０を混合して分散液４０を調製するときから電圧印加後に至るまでの間に、分散液４０に鉄／亜鉛７０を添加し、水素含有水１を製造した。
【００７９】
このようにして製造した水素含有水１について、水素濃度（水素含有量、溶存水素量）を測定すると、製造直後では、例えば、１００〜１５００μｇ/Ｌであり、その後、継続して測定を行った（測定時には攪拌を行った）ところ、数日間は水素濃度が高いままであった。更に、製造後に、水素含有水１をペットボトルに充填し密閉して放置し、１２カ月経過後にペットボトルを開封して水素濃度を測定したところ、製造直後の水素濃度と同等以上の高い水素濃度を示し、ペットボトル開封後も数日間は高い水素濃度が維持された。
【００８０】
また、水素含有水１を飲用とする場合には、電圧印加工程（ステップＳ４０）後に、ミネラルウォータ（天然水）等の水で、例えば、１０〜１０００倍に希釈することで、風味的に飲用に好適なものとなる。
そして、本発明においては、水で希釈しても、希釈倍率で換算される値よりも高い水素濃度が数日間維持された。また、ペットボトルに充填して密閉した場合、１２カ月経過後も高い水素濃度を示し、ペットボトル開封後も数日間は高い水素濃度が維持された。
特に、希釈後に再度陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけて励起することにより、安定して高い水素濃度が得られて所定の高い水素濃度が維持された。
なお、水素濃度の測定は、共栄電子研究所製ＫＭ２１００ＤＨ(電極は隔膜式ポーラロ方式、溶存水素を定量的に測定する)によって測定したものである。また、測定時には水素含有水１を攪拌してから測定を行っている。
【００８１】
このような製造方法によって得られた水素含有水１において、ペットボトル等の容器に入れて密封した場合では、１２カ月以上もの長期間高い水素濃度が維持され、更に開放系（ペットボトル開封時の圧力変化や攪拌等の物理的衝撃が加えられる状態）でも数日間高い水素濃度が維持される理由については必ずしも明らかではないが、製造後も水素（Ｈ２）を生成する反応が生じて多くの水素（Ｈ２）が生成され、また、水素（Ｈ２）や、電子（ｅ-）と結び付いて水素（Ｈ２）となる水素イオン（Ｈ＋）が水素含有水１中の分散物、詳しくは、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０の混合により形成されるマグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物に吸着して固定されることで散逸し難くなっているためであると発明者らは考えている。
【００８２】
本発明者の実験研究では、上述した製造方法によって製造された水素含有水１において、製造直後から経時的に水素濃度を測定したところ、製造直後よりも水素濃度が上昇する場合があることを確認しており、特に、水で希釈した後、再度陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけなくとも、希釈倍率で換算される値より高い水素濃度が製造後数日間維持された。
したがって、水の電気分解によって水素が生成されることに加え、マグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物、特に、鉄／亜鉛７０の混合により形成されるマグネシウム／カルシウムーリン酸―鉄／亜鉛の錯体状物の触媒的作用によっても、以下の反応式（１）と（２）に示した反応が促進されて水素が生成されるものと推測される。
２Ｈ２Ｏ→２Ｈ＋＋２ＯＨ−・・・（１）
２Ｈ＋＋２ｅ−→Ｈ２・・・（２）
【００８３】
また、混合工程（ステップＳ１０）におけるマグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０と水３０の混合により、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０の反応でＭｇ２＋、Ｃａ２＋が生じ（以下、Ｍｇ２＋の例で示すが、Ｃａ２＋も同様である）、例えば、以下の反応式（３）、（４）に示した反応によって水素が生成された可能性もある。
Ｍｇ２＋＋４ｅ−＋Ｈ２０→２Ｈ２＋２ＭｇＯ・・・（３）
Ｍｇ２＋＋２Ｈ２Ｏ＋２ｅ−→Ｍｇ（ＯＨ）２＋Ｈ２・・・（４）
【００８４】
更に、酸混合工程（ステップＳ２０）での有機酸５０による酸処理で、ＭｇＨ２（ＰＯ４）、Ｍｇ８Ｈ２（ＰＯ４）６が生じ、その後のアルカリ混合工程（ステップ３０）でのアルカリ６０の混合によって以下の反応式（５）と（６）に示した反応が生じ、この反応によっても水素が生成された可能性もある。
Ｍｇ８Ｈ２（ＰＯ４）６＋５Ｈ２０＋Ｍｇ２＋４Ｈ＋
→Ｍｇ１０（ＰＯ４）６（ＯＨ）２＋１２Ｈ＋・・・（５）
１２Ｈ＋＋１２ｅ−→６Ｈ２・・・（６）
【００８５】
また、本発明の水素含有水１においては、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０が混合されたことで、マグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物（例えば、ヒドロキシアパタイト（Ｃａ１０（ＰＯ４）６（ＯＨ）２の錯体状物や、Ｍｇ１０（ＰＯ４）６（ＯＨ）２の錯体状物等）が形成され、特に、鉄／亜鉛７０の混合により、マグネシウム／カルシウムーリン酸―鉄／亜鉛の錯体状物も形成され、このような錯体状物に水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が吸着して固定されており、それによって、水素が散逸し難く、例えばぺットボトルに充填して密閉した後も、水素や水素イオンが吸着固定された錯体状物がぺットボトルのＰＥＴ樹脂よりも高分子であることで水素がペットボトルから抜け難くなっていると考えられる。
【００８６】
そして、特に、鉄／亜鉛７０を混合することで、鉄／亜鉛７０を混合しないときと比べて、水素濃度が顕著に増大して高い水素濃度が長い間維持された。
これは、鉄／亜鉛７０の混合によってマグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物に鉄／亜鉛が加わりマグネシウム／カルシウムーリン酸―鉄／亜鉛―錯体状物が形成され、このマグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物に鉄／亜鉛が加わって形成されたマグネシウム／カルシウムーリン酸―鉄／亜鉛―錯体状物により、電子移動が促進されやすくなり上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素生成反応が促進されたためであると考えている。また、マグネシウム／カルシウムーリン酸錯体状物に鉄／亜鉛が加わることで、錯体状物の安定性（電荷バランス等）が向上し、水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）の吸着固定が安定化したことも考えられる。
【００８７】
更に、本発明者の実験研究によれば、混合工程（ステップＳ１０）で分散液４０を調製するときに、及び／または、混合工程（ステップＳ１０）、酸混合工程（ステップＳ２０）、アルカリ混合工程（ステップＳ３０）、電圧印加工程（ステップＳ４０）の何れか１以上の工程後の分散液４０に、糖類及び／または多糖類８０を添加することによっても、水素濃度が顕著に増大して高い水素濃度が長い間維持されることを確認した。
【００８８】
これは、糖類／多糖類８０とリン酸／リン酸塩２０の結合・解離反応によって電子移動が促進されやすくなり、上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素の生成が促進されたことに加え、糖類／多糖類８０が水素原子を多く有することでそれらの水素原子をもとに水素が生成されて水素生成量が増大したためであると考えている。
【００８９】
このような糖類／多糖類８０としては、例えば、ブドウ糖、果糖、砂糖、乳糖、麦芽糖糖の糖類や、オリゴ糖、デキストリン、でんぷん等の多糖類が挙げられ、これらの１種を単独で用いてもよいし、両者を併用することも可能である。
本発明を実施する場合、糖類／多糖類８０は、そのまま添加することも可能であるし、水と混合して糖類／多糖類水溶液の形態で添加することも可能である。
【００９０】
糖類／多糖類８０を添加するタイミングは、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０と水３０とを混合して分散液４０を調製するときでも良いし、これらを混合して分散液４０を調製した後でも良いし、有機酸５０が混合されて酸性の分散液４０とした後でも良いし、アルカリ６０混合後の分散液４０であっても良いし、電圧印加後の分散液４０であっても良い。
特に、電圧の印加によって電子の移動（授受）が促進されることから、電圧印加を行う前までに分散液４０に糖類／多糖類８０を添加した場合、糖類／多糖類８０による高い水素濃度の増大効果が期待できる。更には有機酸５０と混合する前の分散液４０を調製する段階で添加した場合、糖類／多糖類８０によるより高い水素濃度の増大効果が期待できる。
【００９１】
糖類／多糖類８０の配合は、水素含有水１Ｌに対して１０〜１００ｍｇの範囲内で配合されるのが好ましい。
糖類／多糖類８０の配合を上記範囲内とすることで、風味や透明性の低下を招くことなく顕著に高い水素濃度の維持効果が得られる。なお、水素含有水１Ｌに対して１０〜１００ｍｇの範囲内とは、後述するミネラルウォータ等の水で希釈される前の水素含有水１の１Ｌ当たりに対して１０〜１００ｍｇの範囲内で糖類／多糖類８０が配合されることを示す。
【００９２】
加えて、本発明者の実験研究によれば、混合工程（ステップＳ１０）で分散液４０を調製するときに、及び／または、混合工程（ステップＳ１０）、酸混合工程（ステップＳ２０）、アルカリ混合工程（ステップＳ３０）、電圧印加工程（ステップＳ４０）の何れか１以上の工程後の分散液４０に塩化マグネシウム（ＭｇＣｌ２）、塩化カルシウム（ＣａＣｌ２）、塩化ナトリウム（ＮａＣｌ）等の塩化物９０を混合することで、細菌、カビ等の微生物の増殖が抑制され保存性（日持ち）が向上した。
これは、塩化マグネシウム、塩化カルシウム等の塩化物イオンが細菌、カビ等の微生物の増殖抑制に関与しており、特に、上記のマグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物がイオン交換能を有し、この錯体状物に塩化物イオンが取り込まれることで、希釈しても微生物の増殖を抑制する効果が持続的に発揮される。
なお、塩化マグネシウム、塩化カルシウム等はマグネシウム／カルシウム１０として使用することも可能であり、マグネシウム／カルシウム１０として塩化マグネシウム、塩化カルシウム使用した場合でも同様の効果が得られる。塩化物９０として塩化マグネシウム、塩化カルシウムを使用する場合には、電圧印加工程（ステップ４０）に至るまでの間に分散液４０に混合されることで塩化マグネシウムのマグネシウムや塩化カルシウムのカルシウムが錯体状物の形成に関与し、水素濃度の増大を期待できる。
【００９３】
更に、本発明を実施する場合、電圧印加工程（ステップＳ４０）後の分散液４０にミネラルを添加することも可能である。ミネラルを添加することで、水素含有水１を飲用とした場合には、ミネラルの摂取による栄養補給が可能となる。特に、ミネラルとして硫酸銅を添加した場合、細菌、カビ等の微生物の増殖を抑制でき保存性（日持ち）を向上できる。本発明者の実験研究では、硫酸銅を、例えば、電圧印加工程（ステップＳ４０）後の分散液（４０）１００重量部に対し０．０００２重量部〜０．０２重量部の範囲内で添加することで、水素含有水１を製造後加熱することなく蓋をして放置した場合、６カ月経過後も濁度が上昇することなく微生物の増殖が抑制されることを確認している。
【００９４】
このように本実施の形態１の水素含有水１によれば、ペットボトル等の容器に入れ密閉した場合には、長期間高い水素濃度を維持でき、また、ペットボトル等の密閉容器に入れて開封した後も、即ち、開封時の圧力変化や攪拌等の物理的衝撃が生じた後でも、長時間高い水素濃度を維持できることから、水素濃度が高い状態での摂取を可能とする。したがって、水素を効率的に体内に取り入れることが可能であり、水素の病気予防や健康増進等といった有用な効能効果が期待できる。特に、上述したアパタイト系（Ｃａ１０（ＰＯ４）６（ＯＨ）２やＭｇ１０（ＰＯ４）６（ＯＨ）２等）の錯体状物は生体親和性が高く、これに水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が吸着固定されて体内に摂取されることで水素による高い効能効果が期待できる。
【００９５】
次に、本発明の実施の形態１に係る水素含有水１の実施例を具体的に説明する。
まず、実施例１及び実施例２に係る水素含有水１、並びに、比較例１及び比較例２に係る水素含有水について説明する。
図１のフローチャートにしたがい、表１に示した配合内容で実施例１及び実施例２に係る水素含有水１を製造した。また、比較のために表１に示した配合内容の比較例１及び比較例２にかかる水素含有水を製造した。
表１に実施例１及び実施例２並びに比較例１及び比較例２の配合内容について示す。表１の数値は各配合成分を重量部〔ｇ〕で示したものである。
【００９６】
【表１】
2017047409.tif 000003
【００９７】
具体的に、実施例１においては、まず、マグネシウム／カルシウム１０としての酸化マグネシウム（ＭｇＯ）と、水３０としての精製水とを混合してマグネシウム分散液Ａを作製し、このマグネシウム分散液Ａを、リン酸／リン酸塩２０としてのリン酸（Ｈ３ＰＯ４）及び水３０としての精製水を混合して作製したリン酸水溶液Ｂに加えて攪拌した後、所定時間（例えば、１０〜３０分間）静置して分散液４０を調製することで、混合工程（ステップＳ１０）を実施した。得られた分散液４０は、混合直後はコロイド状に白濁し、静置後には白い沈殿物と透明な上澄みに分かれた。
【００９８】
次に、混合工程（ステップＳ１０）で調製した分散液４０と、有機酸５０としてのクエン酸及び精製水を混合して作製した有機酸水溶液Ｃとを混合し攪拌して酸処理を行うことで、酸混合工程（ステップＳ２０）を実施した。酸処理後の分散液４０は、殆ど透明であり、ｐＨ試験紙による測定でｐＨ＝２〜３であった。
【００９９】
続いて、酸混合工程（ステップＳ２０）で酸性にした分散液４０と、アルカリ５０としての水酸化カリウム（ＫＯＨ）及び精製水を混合して作製したアルカリ水溶液Ｄとを混合し攪拌して、アルカリ混合工程（ステップＳ３０）を実施した。アルカリ６０混合後の分散液４０は、殆ど透明であり、ｐＨ試験紙による測定でｐＨ＝３〜４であった。
【０１００】
次いで、アルカリ混合工程（ステップＳ３０）でアルカリ６０が混合された分散液４０に対して４〜７Ｖで７Ａの直流を５分間流して電圧印加を行い、電圧印加工程（ステップＳ４０）を実施した。
そして、実施例１では、電圧印加後に精製水で１００倍に希釈した後、鉄／亜鉛７０としての鉄を添加することで、実施例１に係る水素含有水１を得た。鉄を混合する際には、表１に示した配合量の鉄を精製水と混合し鉄水溶液として混合した。なお、得られた水素含有水１は、ｐＨ試験紙による測定でｐＨ＝６〜７であった。
【０１０１】
実施例２においては、アルカリ混合工程（ステップＳ３０）までは実施例１と同様に行い、アルカリ６０混合後の分散液４０に塩化物９０として塩化マグネシウム（ＭｇＣｌ２）を添加した後に、３〜４Ｖで７Ａの直流を５分間流して電圧印加を行い、電圧印加工程（ステップＳ４０）を実施した。そして、実施例２においても、電圧印加後に精製水で１００倍に希釈した後、鉄／亜鉛７０としての鉄を添加し、実施例２に係る水素含有水１を得た。鉄を混合する際には、表１に示した配合量の鉄を精製水と混合し鉄水溶液として混合した。なお、得られた水素含有水１は、ｐＨ試験紙による測定でｐＨ＝６〜７であった。
【０１０２】
また、比較のために比較例１及び比較例２として、鉄／亜鉛７０を添加しない水素含有水を製造した。
比較例１は、鉄／亜鉛７０を添加しない以外は、実施例１と同様の配合内容及び製造手順で製造したものである。
比較例２は、鉄／亜鉛７０を添加しない以外は、実施例２と同様の配合内容及び製造手順で製造したものである。
【０１０３】
そして、このようにして製造した実施例１及び実施例２並びに比較例１及び比較例２に係る水素含有水について経時的に水素濃度の測定を行った。
測定に際しては、製造した水素含有水をペットボトルに充填し、キャップを閉めた状態で暗所常温下に放置したものについて行い、測定時には開封してペットボトル内の水素含有水を測定用の容器に移し攪拌しながら測定した。開封したペットボトルは再度キャップを閉めて次の測定時まで暗所常温下で放置した。このときの測定結果を図２のグラフに示す。
【０１０４】
ここで、実施例１及び実施例２並びに比較例１及び比較例２においては、電圧印加工程（ステップＳ４０）後であって、精製水で１００倍希釈する前の段階にて水素濃度を測定したところ、水素濃度が１００〜２００μｇ／Ｌであった。
そして、実施例１及び実施例２においては、電圧印加工程（ステップＳ４０）後に精製水で１００倍希釈し、更に鉄７０を添加したところ、１００倍希釈したのにも関わらず、図２のグラフに示したように、実施例１では、最高で水素濃度の測定値が１８０μｇ／Ｌを示し、希釈倍率で換算される値よりも水素濃度が増大しており、更に製造日から４日経過しても２２μｇ／Ｌを示した。また、実施例２では、最高で水素濃度の測定値が２１０μｇ／Ｌを示し、製造日から４日経過しても２５μｇ／Ｌの測定値が得られた。
これに対し、鉄７０を添加していない比較例１及び比較例２では、１００倍希釈によって水素濃度が１０μｇ／Ｌ未満となり、水素濃度の増大も見られなかった。
【０１０５】
このように鉄７０を添加した実施例１及び実施例２では、振とうや攪拌等の物理的衝撃が加わったり、ペットボトル開封等の気圧変動が生じたりしても、数日間は高い水素濃度が維持されることが分かる。
そして、本発明者の実験研究では、実施例１及び実施例２の水素含有水１を製造直後にペットボトルに入れて密閉し、常温下で放置して、１２カ月経過した後に、ペットボトルを開封して数日間水素濃度を上記と同様に測定した場合でも、最高で水素濃度の測定値が５０μｇ／Ｌを示し、開封後４〜５日間は高い水素濃度が維持されることを確認している。
また、電圧印加工程（ステップＳ４０）後に精製水で１００倍希釈することなく鉄を添加した製造直後にペットボトルに入れて密閉し、常温下で放置して、１２カ月経過した後に、ペットボトルを開封して精製水で１００倍希釈してから数日間水素濃度を上記と同様に測定した場合でも、高い水素濃度を示した。
念のため、図３において、実施例２の水素含有水１について、電圧印加工程（ステップＳ４０）後に精製水で１００倍希釈することなく鉄を添加し、その製造直後にペットボトルに入れて密閉し、常温下で放置して、１１カ月または１２カ月経過後に、ペットボトルを開封して精製水で１００倍希釈してから数日間水素濃度を測定した結果のグラフを示す。図３において、実施例２ａは製造後１１カ月経過した水素含有水１を精製水で１００倍希釈したものについての測定であり、実施例２ｂは、製造後１１カ月経過した水素含有水１を精製水で１００倍希釈した後に９０℃で３０分間加熱したものについての測定である。また、実施例２ｃは製造後１２カ月経過した水素含有水１を精製水で１００倍希釈したものについての測定であり、実施例２ｄは、製造後１２カ月経過した水素含有水１を精製水で１００倍希釈した後に９０℃で３０分間加熱したものについての測定である。電圧印加工程（ステップＳ４０）直後の測定では、水素濃度が１００〜２００μｇ／Ｌであり、それを製造１１カ月または１２カ月経過後に１００倍希釈したのにも関わらず、図３のグラフに示すように、製造１１〜１２カ月経過後も、最高で水素濃度の測定値が６５〜７０μｇ／Ｌを示し、開封後４〜７日間は高い水素濃度が維持されていることが分かる。  また、加熱を行っても高い水素濃度が維持されていた。
【０１０６】
これは、上述したように、ぺットボトルのＰＥＴ樹脂よりも高分子であるマグネシウムーリン酸系の錯体状物に水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が吸着固定されることで水素がペットボトルから抜け難くなっているうえ、希釈倍率で換算される値よりも水素濃度が増大していることから、製造後でもこの錯体状物によって上記の反応式で示したような反応が促進されて水素の生成が生じているためと思われる。特に、鉄７０が添加されたことで、マグネシウムーリン酸―鉄―錯体状物が形成され、それによって電子移動が促進されやすくなり上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素生成反応が促進され、また、錯体状物の安定性（電荷バランス等）が向上し、水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）の吸着固定が安定化したと推測される。これにより、実施例１及び実施例２では、比較例１及び比較例２よりも高い水素濃度が長い間維持されたと思われる。
なお、本発明者の実験研究によれば、第２塩化鉄（ＦｅＣｌ２）や第３塩化鉄（ＦｅＣｌ３）を添加しても同様に水素濃度が顕著に増大し、より高い水素濃度が長い間維持されることを確認している。
このように実施例１及び実施例２に係る水素含有水１によれば、ペットボトル等の密閉容器に入れても長期間高い水素濃度を維持でき、容器開封後でも、即ち、容器開封等による圧力変化や攪拌等することによる外力（物理的衝撃）が加わっても、水素濃度が急激に減ることなく高い水素濃度が長時間維持されることで、水素濃度が高い状態での摂取を可能とする。
【０１０７】
なお、本発明者は、水素含有水１をペットボトル等の容器に入れて密閉された状態では、容器内の圧力が高いために上述した水素生成の反応が極めて遅く、しかも、ぺットボトルのＰＥＴ樹脂よりも高分子であるマグネシウムーリン酸系の錯体状物に水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が吸着固定されていることで、長期間高い水素濃度が維持されると考えている。
そして、ペットボトル等の容器を開封等することによる圧力変化、また、攪拌等することによる外力（物理的衝撃）によって、上述した水素生成の反応が促進されたり、錯体状物に吸着固定されていた水素や水素イオンが遊離したりすることで、水素測定器による測定で高い水素濃度が検出されたと考えている。
また、製造日から１日〜３日経過後に水素濃度が高い数値を示す傾向があるが、これは上記圧力変化や物理的刺激によって水素発生量が増大したことや、水素濃度測定器の磁気スタラーの磁気エネルギーを誘導するのに時間がかかることにその要因があると考えられる。
【０１０８】
更に、塩化マグネシウムを添加した実施例２及び比較例２では、微生物の増殖が抑えられ製造後に開放状態で１年間放置しても、微生物の繁殖による濁度上昇が見られなかった。
【０１０９】
次に、実施例３及び実施例４に係る水素含有水１、並びに、比較例３に係る水素含有水について説明する。
図１のフローチャートにしたがい、表２に示した配合内容で実施例３及び実施例４に係る水素含有水１を製造した。また、比較のために表２に示した配合内容の比較例３に係る水素含有水も製造した。
表２に実施例３及び実施例４並びに比較例３の配合内容について示す。表２の数値は各配合成分を重量部〔ｇ〕で示したものである。
【０１１０】
【表２】
2017047409.tif 000004
【０１１１】
実施例３においては、まず、マグネシウム／カルシウム１０としての炭酸マグネシウム（ＭｇＣＯ３）、水酸化カルシウム（Ｃａ（ＯＨ）２）と、水３０としての精製水とを混合してマグネシウム／カルシウム分散液Ａを作製し、このマグネシウム／カルシウム分散液Ａを作製する際に、鉄／亜鉛７０としてのグルコン酸亜鉛（Ｃ１２Ｈ２２Ｏ１４Ｚｎ）を混合した。混合の際には、表２に示した配合量のグルコン酸亜鉛を精製水と混合しグルコン酸亜鉛水溶液としてマグネシウム／カルシウム分散液Ａに混合した。そして、このグルコン酸亜鉛が混合されたマグネシウム／カルシウム混合液Ａと、リン酸／リン酸塩２０としてのリン酸（Ｈ３ＰＯ４）及び水３０としての精製水を混合して作製したリン酸水溶液Ｂとを混合し攪拌した後、所定時間（例えば、１０〜３０分間）静置し、更に、塩化マグネシウム（ＭｇＣｌ２）（マグネシウム／カルシウム１０や塩化物９０に相当）を添加し攪拌して分散液４０を調製し、混合工程（ステップＳ１０）を実施した。
ここで、グルコン酸亜鉛は、有機酸の一種であるグルコン酸の金属塩であり、有機酸５０にも相当する。したがって、グルコン酸亜鉛を混合することで、酸混合工程（ステップＳ２０）を実施することにもなるが、実施例３では、このように調製した分散液４０に、別途有機酸５０としてのクエン酸及び精製水を混合して作製した有機酸水溶液Ｃを混合し攪拌することでも酸混合工程（ステップＳ２０）を実施した。酸混合工程（ステップＳ２０）後の分散液４０は、沈殿物がなくて濁度も極めて低く、ｐＨ試験紙による測定でｐＨ＝３〜４であった。
【０１１２】
続いて、このようにして酸性にした分散液４０と、アルカリ６０としての水酸化カリウム（ＫＯＨ）及び水酸化ナトリウム（ＮａＯＨ）並びに精製水を混合して作製したアルカリ水溶液Ｄとを混合し攪拌して、アルカリ混合工程（ステップＳ３０）を実施した。アルカリ６０混合後の分散液４０は、ｐＨ試験紙による測定でｐＨ＝４〜５であった。
【０１１３】
次いで、アルカリ混合工程（ステップＳ３０）でアルカリ６０が混合された分散液４０に対して陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に４〜５Ｖで５Ａの直流を６０分間流して励起する電圧印加工程（ステップＳ４０）を実施した。
更に、電圧をかけた後に水素含有水１を精製水で１００倍に希釈し、実施例３に係る水素含有水１を得た。なお、得られた水素含有水１は、ｐＨ試験紙による測定でｐＨ＝６〜７であった。
【０１１４】
実施例４では、更に、糖類／多糖類８０としてグルコースを添加した。
実施例４においては、初めに、マグネシウム／カルシウム１０としての炭酸マグネシウム（ＭｇＣＯ３）、水酸化カルシウム（Ｃａ（ＯＨ）２）と、水３０としての精製水とを混合してマグネシウム／カルシウム分散液Ａを作製する際に、糖類／多糖類８０としてグルコースを混合した。混合の際には、表２に示した配合量のグルコースを精製水と混合しグルコース水溶液としてマグネシウム／カルシウム分散液Ａに混合した。そして、このグルコースが混合されたマグネシウム／カルシウム分散液Ａと、リン酸／リン酸塩２０としてのリン酸（Ｈ３ＰＯ４）及び水３０としての精製水を混合して作製したリン酸水溶液Ｂとを混合し攪拌した後、所定時間（例えば、１０〜３０分間）静置し、更に、塩化マグネシウム（ＭｇＣｌ２）（マグネシウム／カルシウム１０や塩化物９０に相当）を添加し攪拌して分散液４０を調製し、混合工程（ステップＳ１０）を実施した。
【０１１５】
次に、混合工程（ステップＳ１０）で調製した分散液４０と、有機酸５０としてのクエン酸及び精製水を混合して作製した有機酸水溶液Ｃとを混合し攪拌して、酸混合工程（ステップＳ２０）を実施した。酸処理後の分散液４０は、沈殿物がなく濁度が低下し、ｐＨ試験紙による測定でｐＨ＝３〜４であった。
【０１１６】
続いて、酸混合工程（ステップＳ２０）で酸処理した分散液４０と、アルカリ６０としての水酸化カリウム（ＫＯＨ）及び水酸化ナトリウム（ＮａＯＨ）並びに精製水を混合して作製したアルカリ水溶液Ｄとを混合し攪拌して、アルカリ混合工程（ステップＳ３０）を実施した。アルカリ６０混合後の分散液４０は、ｐＨ試験紙による測定でｐＨ＝４〜５であった。
そして、本実施例４においては、アルカリ６０混合後の分散液４０に鉄／亜鉛７０としてのグルコン酸亜鉛（Ｃ１２Ｈ２２Ｏ１４Ｚｎ）を混合した。混合の際には、表２に示した配合量のグルコン酸亜鉛を精製水と混合してグルコン酸亜鉛水溶液として分散液４０に混合した。
【０１１７】
次いで、このようにしてアルカリ６０及びグルコン酸亜鉛が混合された分散液４０に対して陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に４〜５Ｖで５Ａの直流を６０分間流して、電圧印加工程（ステップＳ４０）を実施した。
更に、電圧をかけて励起した後に精製水で１００倍に希釈し、実施例４に係る水素含有水１を得た。なお、得られた水素含有水１は、ｐＨ試験紙による測定でｐＨ＝６〜７であった。
【０１１８】
また、比較のために比較例３として、鉄／亜鉛７０及び糖類／多糖類８０を添加しない水素含有水を製造した。
比較例３では、マグネシウム／カルシウム１０としての炭酸マグネシウム（ＭｇＣＯ３）、炭酸カルシウム（ＣａＣＯ３）と、水３０としての精製水とを混合してマグネシウム／カルシウム分散液Ａを作製し、この分散液Ａを、リン酸／リン酸塩２０としてのリン酸（Ｈ３ＰＯ４）及び水３０としての精製水を混合して作製したリン酸水溶液Ｂに混合し攪拌した後、所定時間（例えば、１０〜３０分間）静置し、更に、塩化マグネシウム（ＭｇＣｌ２）（マグネシウム／カルシウム１０や塩化物９０に相当）を添加し攪拌して分散液４０を調製し、混合工程（ステップＳ１０）を実施した。
次に、混合工程（ステップＳ１０）で調製した分散液４０と、有機酸５０としてのクエン酸及び精製水を混合して作製した有機酸水溶液Ｃとを混合し攪拌して、酸混合工程（ステップＳ２０）を実施した。
続いて、酸混合工程（ステップＳ２０）で酸処理した分散液４０と、アルカリ６０としての水酸化カリウム（ＫＯＨ）及び精製水を混合して作製したアルカリ水溶液Ｄとを混合し攪拌して、アルカリ混合工程（ステップＳ３０）を実施した。
【０１１９】
次いで、アルカリ６０混合後の分散液４０に対して陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に５〜６Ｖで５Ａの直流を５０分間流して、電圧印加工程（ステップＳ４０）を実施した。
更に、電圧を印加した後に精製水で１００倍に希釈して比較例３に係る水素含有水１を得た。なお、得られた水素含有水１は、ｐＨ試験紙による測定でｐＨ＝６〜７であった。
【０１２０】
そして、このようにして製造した実施例３及び実施例４並びに比較例３に係る水素含有水についても、経時的に水素濃度の測定を行った。測定に際しては、製造した水素含有水をペットボトルに充填し、キャップを閉めた状態で暗所常温下に放置したものについて行い、測定時にはペットボトル内の水素含有水を測定用の容器に移し攪拌しながら測定した。開封したペットボトルは再度キャップを閉めて次の測定時まで暗所常温下で放置した。このときの測定結果を図４のグラフに示す。
【０１２１】
ここで、電圧印加工程（ステップＳ４０）後であって、精製水で１００倍希釈する前の段階にて水素濃度を測定したところ、グルコン酸亜鉛が添加された実施例３では、水素濃度が５００〜６００μｇ／ｌであり、グルコン酸亜鉛及びグルコースが添加された実施例４では、水素濃度が５００〜７００μｇ／ｌであり、グルコン酸亜鉛もグルコースも添加されていない比較例３では、水素濃度が１００〜１２０μｇ／ｌであった。
【０１２２】
そして、上述したように、電圧印加工程（ステップＳ４０）後に精製水で１００倍希釈しペットボトルに充填して経時的な水素濃度の測定を行ったところ１００倍希釈したのにも関わらず、図４のグラフに示したように、グルコン酸亜鉛が添加された実施例３では、最高で水素濃度の測定値が４０μｇ／Ｌを示し、希釈倍率で換算される値よりも水素濃度が増大しており、更に製造日から５日（１２０ｈ）経過しても２５μｇ／Ｌを示した。また、グルコン酸亜鉛及びグルコースが添加された実施例４でも、最高で水素濃度の測定値が５０μｇ／Ｌを示し、製造日から５日（１２０ｈ）経過しても３３μｇ／Ｌの測定値を示し、実施例１よりもより高い水素濃度が長時間維持された。
これに対し、グルコン酸亜鉛７０及びグルコース８０を添加していない比較例３では、１００倍希釈によって水素濃度が１０μｇ／Ｌ未満となり、水素濃度の増大も殆ど見られなかった。
【０１２３】
このようにグルコン酸亜鉛７０を添加した実施例３及びグルコン酸亜鉛７０とグルコース８０を添加した実施例４では、攪拌等の物理的衝撃が加わったり、ペットボトル開封等の気圧変動が生じたりしても、数日間高い水素濃度が維持されることが分かる。
【０１２４】
なお、本発明者は、実施例３及び実施例４において、１００倍希釈した後、再度陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧（４〜５Ｖ、５Ａ、６０分間）をかけて励起した水素含有水１について測定用のガラス容器またはペットボトルに入れて蓋を閉めることなく開放状態とし、１時間毎に水素濃度の測定を攪拌下で行った。その結果、２４時間後でも、水素濃度の低下は２〜４μｇ／ｌであり、製造後３日経過しても水素濃度が１０μｇ／ｌ以上あった。したがって、開放状態で放置した場合でも長時間水素濃度が維持される。特に、希釈後に再度の陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけて励起した場合には、安定して高い水素濃度が得られた。
【０１２５】
また、実施例３において、１００倍希釈した後の水素含有水１を再度の電圧印加を行わずにペットボトルに入れ密閉してそのまま常温下で放置し、１５日後に、攪拌下で測定を行ったところ、１００倍希釈した段階で水素濃度が１７μｇ／Ｌであったの対し、１５日後の測定では６６μｇ／Ｌを示した。その後、１日毎に測定したところ、製造１５日後にペットボトルを開封し測定を開始した日から２４時間後においては、４５μｇ／Ｌを示し、測定開始日から７２時間経過後も３８〜４２μｇ／Ｌの水素濃度が維持されていた。
なお、測定に際しては、ペットボトル内の水素含有水を測定用の容器に移し攪拌しながら測定し、開封したペットボトルは再度キャップを閉めて次の測定時まで暗所常温下で放置した。更に、製造１２カ月経過した後に、ペットボトル（充填後未開封のもの）を開封して数日間水素濃度を上記と同様に測定した場合でも、最高で水素濃度の測定値が４０μｇ／Ｌを示し、開封後４〜５日間は高い水素濃度が維持された。実施例４についても同様であり、実施例４ではより高い水素濃度が維持された。
【０１２６】
このように実施例３及び実施例４に係る水素含有水１においても、ペットボトル等の密閉容器に入れた場合には長期間高い水素濃度を維持でき、容器開封後も、即ち、開封等による気圧変動が生じたり攪拌等の物理的衝撃が加わったりしても、水素濃度が急激に減ることなく高い水素濃度が維持されることで、水素濃度が高い状態での摂取を可能とする。
実施例３及び実施例４でもぺットボトルのＰＥＴ樹脂よりも高分子であるマグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物に水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が吸着固定されることで水素がペットボトルから抜け難くなっているうえ、希釈倍率で換算される値よりも水素濃度が増大していることから、製造後でもこの錯体状物によって上記の反応式で示したような反応が促進されて水素の生成が生じているためと思われる。特に、グルコン酸亜鉛が添加されたことで、マグネシウム／カルシウムーリン酸―亜鉛―錯体状物が形成され、それによって電子移動が促進されやすくなり上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素生成反応が促進され、また、錯体状物の安定性（電荷バランス等）が向上し、水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）の吸着固定が安定化したと推測される。そして、そのことによって、実施例３及び実施例４では、比較例３よりも高い水素濃度が長い間維持されたと思われる。
【０１２７】
更に、実施例４においては、グルコース８０が添加されたことによって、水素濃度が顕著に増大してより高い水素濃度が長い間維持された。これは、グルコースとリン酸の結合・解離反応によって電子移動が促進されやすくなり、上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素の生成が促進されたことに加え、グルコースが水素原子を多く有することでそれらの水素原子をもとにしても水素が生成されたためと推測される。特に、実施例４では、生体内のエネルギー代謝である解糖系、クエン酸回路、ペントースリン酸回路に関与するグルコン酸（グルコン酸亜鉛）、グルコース、クエン酸が使用されていることで、より一層リン酸との結合・解離反応により電子移動が促進されて上記反応式で示したような電子授受がより円滑に行われることで水素の生成が促進され、高い水素濃度が得られたと考えられる。
【０１２８】
ここで、グルコン酸亜鉛は、有機酸の一種であるグルコン酸の金属塩であり、有機酸５０としての機能も有する。したがって、アルカリ混合工程（ステップ３０）後にグルコン酸亜鉛を添加してから陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間に所定の電圧をかけた場合には、後述する実施の形態２のように、錯体状物の形成が促進されたり、陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけて励起したことにより調整される錯体状物の電荷バランスが向上して、錯体状物の安定性が増したりすることで、上記の反応式の反応が促進され、また、錯体状物への水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）の吸着固定が促進されたり安定化したりしたことにより、安定して高い水素濃度が得られ、長い間維持されたことも考えられる。更に、ｐＨの低い分散液に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけたことで水の電気分解による水素生成量も増大したものと思われる。
【０１２９】
なお、実施例３及び実施例４でも、塩化マグネシウムを添加していることで、製造後に開放状態で６カ月放置しても濁度上昇が見られず微生物の繁殖が抑制されていた。
【０１３０】
ところで、本発明者の実験研究によれば、マグネシウム／カルシウム１０としてマグネシウム化合物、特に酸化マグネシウムを使用した場合、より水素濃度が高い水素含有水１が得られる。これは、カルシウム及び／またはその化合物とリン酸との反応により形成されるカルシウムーリン酸系の錯体状物よりも、マグネシウム及び／またはその化合物とリン酸との反応により形成されるマグネシウムーリン酸系の錯体状物の方がその構造物が小さくて分散しやすいことで、反応性を高くできることにその一因があると考えている。
【０１３１】
このように上記実施の形態１の水素含有水１は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種のマグネシウム／カルシウム１０と、リン酸及び／またはリン酸塩２０と、水３０とを混合して調製した分散液４０を酸としての有機酸５０と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリ６０と混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、その後、分散液４０に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起することにより得られた水素含有水１であって、鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種の鉄／亜鉛７０が混合されてなるものである。
【０１３２】
また、上記実施の形態１の水素含有水１の製造方法は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種のマグネシウム／カルシウム１０と、リン酸及び／またはリン酸塩２０と、水３０とを混合して分散液４０を調製する混合工程（ステップＳ１０）と、調製した分散液４０を酸としての有機酸５０の混合によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性とする酸混合工程（ステップＳ２０）と、酸性にした分散液４０をアルカリ６０の混合によりｐＨ３以上、ｐＨ８未満とするアルカリ混合工程（ステップＳ３０）と、アルカリ６０混合後の分散液４０に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起する電圧印加工程（ステップＳ４０）を具備し、分散液４０を調製するときに、及び／または、混合工程（ステップＳ１０）、酸混合工程（ステップＳ２０）、アルカリ混合工程（ステップＳ３０）、電圧印加工程（ステップＳ４０）の何れか１以上の工程後の分散液４０に、鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種の鉄／亜鉛７０を混合したものである。
【０１３３】
したがって、本実施の形態１の水素含有水１及びその製造方法によれば、水素濃度が顕著に増大し、攪拌等の物理的衝撃（外力）が加わったり気圧変動が生じたりしても、水素濃度が急激に減ることなく数日間は高い水素濃度が維持され、ペットボトル等の容器に入れて密閉した場合では高い水素濃度が長期間維持される。
【０１３４】
これは、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０とが混合されたことでマグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物が形成され、このような錯体状物に水素分子（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が吸着し固定されるためと考えている。
また、水の電気分解によって水素が生成されたことに加え、錯体状物の触媒的作用によって、上記の反応式で示した反応が促進されて水素が生成され、製造後もこの水素生成反応が生じているためと考えている。
そして、特に、鉄／亜鉛７０の混合によって、このマグネシウム／カルシウムーリン酸錯体状物に鉄／亜鉛が加わって形成されたマグネシウム／カルシウムーリン酸―鉄／亜鉛―錯体状物により、電子移動が促進されやすくなり上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素生成反応が促進され、また、錯体状物の安定性（電荷バランス等）が向上し、水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）の吸着固定が安定化したために、水素濃度が顕著に増大して高い水素濃度が長い間維持されたと考えられる。
このように、本実施の形態１の水素含有水１及びその製造方法によれば、長い間高い水素濃度を維持できることから、水素濃度が高い状態での摂取を可能とする。
【０１３５】
また、上記実施の形態１の水素含有水１は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種のマグネシウム／カルシウム１０と、リン酸及び／またはリン酸塩２０と、水３０とを混合して調製した分散液４０を酸としての有機酸５０と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリ６０と混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、その後、分散液４０に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起することにより得られた水素含有水１であって、糖類及び／または多糖類８０が混合されてなるものである。
【０１３６】
そして、上記実施の形態１の水素含有水１の製造方法は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種のマグネシウム／カルシウム１０と、リン酸及び／またはリン酸塩２０と、水３０とを混合して分散液４０を調製する混合工程（ステップＳ１０）と、調製した分散液４０を酸としての有機酸５０の混合によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性とする酸混合工程（ステップＳ２０）と、酸性にした分散液４０をアルカリ６０の混合によりｐＨ３以上、ｐＨ８未満とするアルカリ混合工程（ステップＳ３０）と、アルカリ６０混合後の分散液４０に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起する電圧印加工程（ステップＳ４０）を具備し、分散液４０を調製するときに、及び／または、混合工程（ステップＳ１０）、酸混合工程（ステップＳ２０）、アルカリ混合工程（ステップＳ３０）、電圧印加工程（ステップＳ４０）の何れか１以上の工程後の分散液４０に、糖類及び／または多糖類８０を混合したものである。
【０１３７】
糖類及び／または多糖類８０を混合することでも水素濃度が顕著増大し、攪拌等の物理的衝撃（外力）が加わったり気圧変動が生じたりしても、水素濃度が急激に減ることなく数日間は高い水素濃度が維持され、ペットボトル等の容器に入れて密閉した場合では高い水素濃度が長期間維持される。
これは、糖類／多糖類８０とリン酸／リン酸塩２０の結合・解離反応によって電子移動が促進されやすくなり、上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素の生成が促進されたことに加え、糖類／多糖類８０が水素原子を多く有することでそれらの水素原子をもとに水素が生成されて水素生成量が増大したためと考えている。
【０１３８】
［実施の形態２］
次に、本発明の実施の形態２に係る水素含有水の製造方法について、図５を参照して説明する。
本発明の実施の形態２の水素含有水１００の製造方法は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種のマグネシウム／カルシウム１０と、リン酸及び／またはリン酸塩のリン酸／リン酸塩２０と、水３０とを混合して分散液４０を調製する混合工程（ステップＳ１０）と、調製した分散液４０を有機酸５０の添加により酸処理して酸性にする酸混合工程（ステップＳ２０）と、酸性にした分散液４０にアルカリ６０を混合するアルカリ混合工程（ステップＳ３０）と、アルカリ６０混合後の分散液４０に再度有機酸５００を混合する第２の酸混合工程（ステップ１２０）と、再度の有機酸５００混合後の分散液４０に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起する電圧印加工程（ステップＳ４０）と、陰極及び陽極が浸漬されてそれら電極間に所定の電圧がかけられ、励起された分散液４０に再度アルカリ６００を混合する第２のアルカリ混合工程（ステップＳ１３０）とを具備する。
【０１３９】
以下、図５のフローチャートを参照して、本実施の形態２の水素含有水１００の製造方法を具体的に説明する。
本実施の形態２でも、最初に、混合工程（ステップＳ１０）にてマグネシウム／カルシウム１０と、リン酸及び／またはリン酸塩２０と、水３０等を混合して分散液４０を調製する。
続いて、酸混合工程（ステップＳ２０）にて、混合工程（ステップＳ１０）で調製した分散液４０に有機酸５０を混合し、ｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性の分散液４０とする。
次いで、アルカリ混合工程（ステップＳ３０）にて、酸混合工程（ステップＳ２０）で酸性にした分散液４０にアルカリ６０を混合して、ｐＨ試験紙による測定でｐＨ３以上、ｐＨ８未満の分散液４０とする。より好ましくは、ｐＨ５以上ｐＨ８未満である。
【０１４０】
そして、本実施の形態２では、第２の酸混合工程（ステップＳ１２０）にて、アルカリ６０混合後の分散液４０に再度有機酸５００を混合して酸処理を行い、ｐＨ試験紙による測定でｐＨ１以上、ｐＨ５未満の分散液４０とする。
【０１４１】
このときの有機酸５００としては、有機酸５０と同様、クエン酸、乳酸、酒石酸、フマル酸、リンゴ酸、コハク酸、酢酸、グルコン酸、アスコルビン酸及びそれらの水溶性の塩等が挙げられ、水素含有水１を飲用とする場合には、食品添加物として許可されているものが使用される。有機酸５００は１種を単独で用いてもよいし、２種以上を併用することも可能である。酸混合工程（ステップＳ２０）で使用した有機酸５０と同じものであっても良いし、異なるものであっても良い。
【０１４２】
本実施の形態２においては、有機酸５０と有機酸５００の添加総量が、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩の合計配合量１００重量部に対して、１００〜２００重量部の範囲内とするのが好ましい。また、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０と水３０を混合して作製した分散液（４０）１００重量部に対して、２０〜５０重量部の範囲内とするのが好ましい。
有機酸５０と有機酸５００の添加総量を上記範囲内とすることで、その後の処理操作性も高くなり、確実に高い水素濃度を長い間維持することができる水素含有水１００が得られ、また、風味や透明性が良好な飲用に好適なものとなる。  
有機酸５００も、取扱い性や分散性等の観点から、水と混合して有機酸水溶液（３〜２０質量％濃度）の形態で添加してもよい。
【０１４３】
このように、本実施の形態２では、混合工程（ステップＳ１０）にて、マグネシウム／カルシウム１０と、リン酸／リン酸塩２０と、水３０とを混合して分散液４０を調製し、酸混合工程（ステップＳ２０）にて、調製した分散液４０を有機酸５０の添加により酸性にし、アルカリ混合工程（ステップＳ３０）にて、酸性にした分散液４０にアルカリ６０を混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、更に、第２の酸混合工程（ステップＳ１２０）にて、ｐＨ３以上、ｐＨ８未満とした分散液４０に再度有機酸５００を混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満としてから電圧印加工程（ステップＳ４０）にて、ｐＨ１以上、ｐＨ５未満とした分散液４０に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起することで、水素含有水１００を製造した。
【０１４４】
このようにして製造した水素含有水１００について、水素濃度を測定すると、製造直後では、例えば、１００〜１５００μｇ/Ｌであり、その後、開放状態で継続して測定を行った（測定時には攪拌を行った）ところ、数日間は水素濃度が高いままであった。更に、製造後に、水素含有水１をペットボトルに充填し密閉して放置し、６カ月経過後にペットボトルを開封して水素濃度を測定したところ、水素濃度が高い値を示し、ペットボトル開封後も数日間は高い水素濃度が維持された。
【０１４５】
特に、水素含有水１００を飲用とする場合には、第２のアルカリ混合工程（ステップＳ１２０）にて、陰極及び陽極が浸漬されてそれら電極間に所定の電圧がかけられた分散液４０に再度アルカリ６００を混合して、ｐＨ試験紙による測定でｐＨ３以上、ｐＨ８未満の分散液４０として、風味が良好で飲用に好適な水素含有水１とするｐＨ調整を行う。
このときのアルカリ６００としては、アルカリ６０と同様、水酸化ナトリウム（ＮａＯＨ）、水酸化カルシウム（ＫＯＨ）、水酸化カルシウム（Ｃａ（ＯＨ）２）等が挙げられ、水素含有水１を飲用とする場合には、食品添加物として許可されているものが使用される。アルカリ６００は１種を単独で用いてもよいし、２種以上を併用することも可能である。アルカリ混合工程（ステップＳ３０）で使用したアルカリ６０と同じものであっても良いし、異なるものであっても良い。
【０１４６】
本実施の形態２では、アルカリ６０及びアルカリ６００の添加総量が、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０の合計配合量１００重量部に対して、２０〜５０重量部の範囲内とするのが好ましい。
アルカリ６０及びアルカリ６００の添加総量を上記範囲内とすることで、確実に高い水素濃度が長い間維持される水素含有水１００が得られ、また、風味や透明性が良好で飲用に好適なものとなる。
なお、アルカリ６００も、取扱い性や分散性等の観点から、水と混合してアルカリ水溶液（例えば、１〜１２質量％濃度）の形態で添加してもよい。
【０１４７】
更に、第２のアルカリ混合工程（ステップＳ１３０）を実施した後、ミネラルウォータ（天然水）等の水で、例えば、１０〜１０００倍に希釈することで、風味的に飲用に好適なものとなる。
そして、本発明においては、水で希釈しても、希釈倍率で換算される値よりも高い水素濃度が数日間維持された。また、ペットボトルに充填して密閉した場合、１２カ月経過後も高い水素濃度を示し、ペットボトル開封後も数日間は高い水素濃度が維持された。
特に、希釈後に再度陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起することで、安定して高い水素濃度が得られて所定の高い水素濃度が維持された。
【０１４８】
本発明者は、このような製造方法によって得られた水素含有水１００において、ペットボトル等の容器に入れて密封した場合では、１２カ月以上もの長期間高い水素濃度が維持され、更に開放系（ペットボトル開封時の圧力変化や攪拌等の物理的衝撃が加えられる状態）でも数日間高い水素濃度が維持される理由について、必ずしも明らかではないが、製造後も水素（Ｈ２）を生成する反応が生じて多くの水素（Ｈ２）が生成され、また、水素（Ｈ２）や電子（ｅ-）と結び付いて水素となる水素イオン（Ｈ＋）が水素含有水１００中の分散物、詳しくは、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０の混合により形成されるマグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物に吸着して固定されることで散逸し難くなっているためであると考えている。
本発明者の実験研究では、上述した製造方法によって製造された水素含有水１００において、製造直後から経時的に水素濃度を測定したところ、製造直後よりも水素濃度が上昇する場合があることを確認しており、特に、水で希釈した後、再度電圧印加を行わずとも、希釈倍率で換算される値よりも高い水素濃度が製造後数日間維持された。
したがって、水の電気分解によって水素が生成されることに加え、マグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物の触媒的作用によっても、以下の反応式（１）と（２）に示した反応が促進されて水素が生成されるものと推測される。
２Ｈ２Ｏ→２Ｈ＋＋２ＯＨ−・・・（１）
２Ｈ＋＋２ｅ−→Ｈ２・・・（２）
【０１４９】
また、混合工程（ステップＳ１０）におけるマグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０と水３０の混合により、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０の反応でＭｇ２＋、Ｃａ２＋が生じ（以下、Ｍｇ２＋の例で示すが、Ｃａ２＋も同様である）、例えば、以下の反応式（３）、（４）に示した反応によって水素が生成された可能性もある。
Ｍｇ２＋＋４ｅ−＋Ｈ２０→２Ｈ２＋２ＭｇＯ・・・（３）
Ｍｇ２＋＋２Ｈ２Ｏ＋２ｅ−→Ｍｇ（ＯＨ）２＋Ｈ２・・・（４）
【０１５０】
更に、酸混合工程（ステップＳ２０）での有機酸５０や第２の酸混合工程（ステップＳ１２０）による酸処理で、ＭｇＨ２（ＰＯ４）、Ｍｇ８Ｈ２（ＰＯ４）６が生じ、酸混合工程（ステップＳ２０）後のアルカリ混合工程（ステップＳ３０）でのアルカリ６０の混合や第のアルカリ混合工程（ステップＳ１３０）によって以下の反応式（５）と（６）に示した反応が生じ、この反応によっても水素が生成された可能性もある。
Ｍｇ８Ｈ２（ＰＯ４）６＋５Ｈ２０＋Ｍｇ２＋４Ｈ＋
→Ｍｇ１０（ＰＯ４）６（ＯＨ）２＋１２Ｈ＋・・・（５）
１２Ｈ＋＋１２ｅ−→６Ｈ２・・・（６）
【０１５１】
また、本発明の水素含有水１００においては、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０が混合されたことで、マグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物（例えば、ヒドロキシアパタイト（Ｃａ１０（ＰＯ４）６（ＯＨ）２の錯体状物や、Ｍｇ１０（ＰＯ４）６（ＯＨ）２の錯体状物等）が形成され、この錯体状物に水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が吸着して固定されており、それによって、水素が散逸し難く、例えばぺットボトルに充填して密閉した後も、水素や水素イオンが吸着固定された錯体状物がぺットボトルのＰＥＴ樹脂よりも高分子であることで水素がペットボトルから抜け難くなっていると考えられる。
【０１５２】
そして、特に、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０と水３０とを混合して調製した分散液４０を有機酸５０の添加により酸性にし、その後アルカリ６０を混合することによってｐＨ３以上、ｐＨ８未満とした分散液４０に、再度有機酸５００を混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満とし、このようにしてｐＨ変化をさせたｐＨ１以上、ｐＨ５未満の分散液４０に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ励起することで、安定して高い水素濃度が得られ長い間維持された。
この理由は明らかではないが、調製した分散液４０を酸性にした後、アルカリ６０を混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、更に、再度の有機酸５００の添加によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満にしてから陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起することにより錯体状物の形成が促進されたり、陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ励起することによって調整される錯体状物の電荷バランスが向上して錯体状物の安定性が増したりし、それによって、上記の反応式の反応が促進され、また、錯体状物への水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）の吸着固定が促進されたり安定化したりしたことで、安定して高い水素濃度が得られ水素濃度が長い間維持されたと考えている。ｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性の分散液４０に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけることで水の電気分解による水素生成量も増大しことも考えられる。
【０１５３】
更に、本発明者の実験研究によれば、混合工程（ステップＳ１０）で分散液４０を調製するときに、及び／または、混合工程（ステップＳ１０）、酸混合工程（ステップＳ２０）、アルカリ混合工程（ステップＳ３０）、第２の酸混合工程（ステップＳ１２０）、電圧印加工程（ステップＳ４０）、第２のアルカリ混合工程（ステップＳ１３０）の何れか１以上の工程後の分散液４０に鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種の鉄／亜鉛７０を混合することで水素濃度が顕著に増大し、より高い水素濃度が長い間維持された。
これは、鉄／亜鉛７０の混合によって形成されたマグネシウム／カルシウムーリン酸―鉄／亜鉛―錯体状物により、電子移動が促進されやすくなり上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素生成反応が促進されたためであると考えている。また、マグネシウム／カルシウムーリン酸錯体状物に鉄／亜鉛が加わることで、錯体状物の安定性（電荷バランス等）が向上し、水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）の吸着固定が安定化したことも考えられる。
【０１５４】
また、混合工程（ステップＳ１０）で分散液４０を調製するときに、及び／または、混合工程（ステップＳ１０）、酸混合工程（ステップＳ２０）、アルカリ混合工程（ステップＳ３０）、第２の酸混合工程（ステップＳ１２０）、電圧印加工程（ステップＳ４０）、第２のアルカリ混合工程（ステップＳ１３０）の何れか１以上の工程後の分散液４０に、糖類または多糖類の何れか１種以上の糖類／多糖類８０を添加することによっても、水素濃度が顕著に増大し、より高い水素濃度が長い間維持された。
これは、糖類／多糖類８０とリン酸／リン酸塩２０の結合・解離反応によって電子移動が促進されやすくなり、上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素の生成が促進されたことに加え、糖類／多糖類８０が水素原子を多く有することでそれらの水素原子をもとに水素が生成されて水素生成量が増大したためと考えている。
【０１５５】
また、本発明者の実験研究によれば、混合工程（ステップＳ１０）で分散液４０を調製するときに、及び／または、混合工程（ステップＳ１０）、酸混合工程（ステップＳ２０）、アルカリ混合工程（ステップＳ３０）、第２の酸混合工程（ステップＳ１２０）、電圧印加工程（ステップＳ４０）、第２のアルカリ混合工程（ステップＳ１３０）の何れか１以上の工程後の分散液４０に塩化マグネシウム（ＭｇＣｌ２）、塩化カルシウム（ＣａＣｌ２）、塩化ナトリウム（Ｎａｃｌ）等の塩化物９０を混合することで、細菌、カビ等の微生物の増殖が抑制され保存性（日持ち）が向上した。
これは、塩化マグネシウム、塩化カルシウム等の塩化物イオンが細菌、カビ等の微生物の増殖抑制に関与し、特に、上記錯体状物がイオン交換能を有し、上記錯体状物に塩化物イオンが取り込まれることで、希釈しても細菌、カビ等の増殖を防止する効果が持続的に発揮される。
なお、塩化マグネシウム、塩化カルシウム等はマグネシウム／カルシウム１０として使用することも可能であり、マグネシウム／カルシウム１０として塩化マグネシウム、塩化カルシウム使用した場合でも同様の効果が得られる。塩化物９０として塩化マグネシウム、塩化カルシウムを使用した場合には、電圧印加工程（ステップ４０）に至るまでの間に分散液４０に混合されることで塩化マグネシウムのマグネシウムや塩化カルシウムのカルシウムが錯体状物の形成に関与し、水素濃度の増大を期待できる。
【０１５６】
更に、本発明を実施する場合、電圧印加工程（ステップＳ４０）後の分散液４０にミネラルを添加することも可能である。ミネラルを添加することで、水素含有水１００を飲用とした場合には、ミネラルの摂取による栄養補給が可能となる。特に、ミネラルとして硫酸銅を添加した場合、細菌、カビ等の微生物の増殖を抑制でき保存性（日持ち）向上できる。本発明者の実験研究では、硫酸銅を、例えば、電圧印加工程（ステップＳ４０）後の分散液（４０）１００重量部に対し０．０００２重量部〜０．０２重量部の範囲内で添加することで、水素含有水１００を製造後加熱することなく蓋をして放置しても、６カ月経過後も濁度が上昇することなく微生物の増殖が抑制されることを確認した。
【０１５７】
このように本実施の形態２の水素含有水１００においても、ペットボトル等の容器に入れ密閉した場合には、長期間高い水素濃度を維持でき、また、ペットボトル等の密閉容器に入れて開封した後も、即ち、開封時の圧力変化や攪拌等の物理的衝撃が生じた後でも、長時間高い水素濃度を維持できることから、水素濃度が高い状態での摂取を可能とする。  したがって、水素を効率的に体内に取り入れることが可能であり、水素の病気予防や健康増進等といった有用な効能効果が期待できる。特に、上述したアパタイト系（Ｃａ１０（ＰＯ４）６（ＯＨ）２やＭｇ１０（ＰＯ４）６（ＯＨ）２等）の錯体状物は生体親和性が高く、これに水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が吸着固定されて体内に摂取されることで水素による高い効能効果が期待できる。
【０１５８】
次に、本発明の実施の形態２に係る水素含有水１００の実施例を具体的に説明する。
まず、実施例５及び実施例６、並びに、比較例４にかかる水素含有水１００について説明する。
図５のフローチャートにしたがい、表３に示した配合内容で実施例５及び実施例６に係る水素含有水１００を製造した。また、比較のために表３に示した配合内容の比較例４に係る水素含有水も製造した。
表３に実施例５及び実施例６、並びに、比較例４の配合内容について示す。表３の数値は各配合成分を重量部〔ｇ〕で示したものである。
【０１５９】
【表３】
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【０１６０】
具体的に、実施例５においては、まず、マグネシウム／カルシウム１０としての酸化マグネシウム（ＭｇＯ）と、水３０としての精製水とを混合してマグネシウム分散液Ａを作製し、このマグネシウム分散液Ａをリン酸／リン酸塩２０としてのリン酸（Ｈ３ＰＯ４）及び水３０としての精製水を混合して作製したリン酸水溶液Ｂに加えて攪拌した後、所定時間（例えば、１０〜３０分間）静置して分散液４０を調製することで、混合工程（ステップＳ１０）を実施した。得られた分散液４０は、混合直後はコロイド状に白濁し、静置後には白い沈殿物と透明な上澄みに分かれた。
【０１６１】
次に、混合工程（ステップＳ１０）で調製した分散液４０と、有機酸５０としてのクエン酸及び精製水を混合して作製した有機酸水溶液Ｃとを混合し攪拌して酸混合工程（ステップＳ２０）を実施した。有機酸５０混合後の分散液４０は、濁度が低下し、ｐＨ試験紙による測定でｐＨ＝３〜４であった。
【０１６２】
続いて、酸混合工程（ステップＳ２０）で酸性にした分散液４０と、アルカリ６０としての水酸化カリウム（ＫＯＨ）及び精製水を混合して作製したアルカリ水溶液Ｄとを混合し攪拌して、アルカリ混合工程（ステップＳ３０）を実施した。アルカリ６０混合後の分散液４０は、ｐＨ試験紙による測定でｐＨ＝６〜７であった。
【０１６３】
次いで、実施例５では、アルカリ６０混合後の分散液４０に塩化物９０として塩化マグネシウム（ＭｇＣｌ２）を加えた後、有機酸５００としてのクエン酸及び精製水を混合して作製した有機酸水溶液Ｃ１とを混合し攪拌して、第２の酸混合工程（ステップＳ１２０）を実施した。第２の酸混合後の分散液４０は、ｐＨ試験紙による測定でｐＨ＝３〜４であった。
【０１６４】
その後、第２の酸混合工程（ステップＳ１２０）で再度の有機酸５００が混合された分散液４０に対して陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に４〜５Ｖで７Ａの直流を２０〜４０分間流して励起し、電圧印加工程（ステップＳ４０）を実施した。
更に、実施例５では、陰極及び陽極が浸漬されてそれら電極間に所定の電圧がかけられて励起した分散液４０に、アルカリ６００としての水酸化カリウム（ＫＯＨ）及び精製水を混合して作製したアルカリ水溶液Ｄ１を混合し攪拌して、第２のアルカリ混合工程（ステップＳ１３０）を実施した。第２のアルカリ６００混合後の分散液４０は、ｐＨ試験紙による測定でｐＨ＝４〜５であった。
そして、第２のアルカリ６００混合後に精製水で１００倍に希釈し、実施例５に係る水素含有水１００を得た。なお、得られた水素含有水１００は、ｐＨ試験紙による測定でｐＨ＝６〜７であった。
【０１６５】
実施例６においては、第２のアルカリ混合工程（ステップＳ１３０）までは実施例５と同様に行い、アルカリ６００混合後の分散液４０を精製水で１００倍に希釈した後、鉄／亜鉛７０としての鉄を添加して、実施例６に係る水素含有水１００を得た。鉄を混合する際には、表３に示した配合量の鉄を精製水と混合し鉄水溶液として混合した。なお、得られた水素含有水１００は、ｐＨ試験紙による測定でｐＨ＝６〜７であった。
【０１６６】
これらに対し、比較例４として、第２の酸混合工程（ステップＳ１２０）及び第２のアルカリ混合工程（ステップＳ１３０）を実施せず、実施例５や実施例６で使用した有機酸５０（クエン酸）及び有機酸５００（クエン酸）の総量のマグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０に対する配合割合と同じ割合でクエン酸を酸混合工程（ステップＳ２０）で一度に加え、その後、アルカリ６０を混合し、そのままアルカリ６０混合後の分散液４０に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、更に精製水で１００倍に希釈し、鉄／亜鉛７０を添加することなく、比較例４に係る水素含有水を製造した。
【０１６７】
即ち、比較例４では、マグネシウム／カルシウム１０としての酸化マグネシウム（ＭｇＯ）と、水３０としての精製水とを混合してマグネシウム分散液Ａを作製し、このマグネシウム分散液Ａをリン酸／リン酸塩２０としてのリン酸（Ｈ３ＰＯ４）及び水３０としての精製水を混合して作製したリン酸水溶液Ｂに加えて攪拌した後、所定時間（例えば、１０〜３０分間）静置して分散液４０を調製することで、混合工程（ステップＳ１０）を実施した。次に、混合工程（ステップＳ１０）で調製した分散液４０と、表３に示した配合内容で有機酸５０としてのクエン酸及び精製水を混合して作製した有機酸水溶液Ｃとを混合し攪拌して、酸混合工程（ステップＳ２０）を実施した。酸混合後の分散液４０は、濁度が低下し、ｐＨ試験紙による測定でｐＨ＝２〜３であった。
【０１６８】
続いて、酸混合工程（ステップＳ２０）で酸性にした分散液４０と、アルカリ６０としての水酸化カリウム（ＫＯＨ）及び精製水を混合して作製したアルカリ水溶液Ｄとを混合し攪拌して、アルカリ混合工程（ステップＳ３０）を実施した。アルカリ６０混合後の分散液４０は、ｐＨ試験紙による測定でｐＨ６〜７であった。
次いで、アルカリ６０混合後の分散液４０に対して陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に４〜５Ｖで７Ａの直流を２０〜４０分間流して励起し、電圧印加工程（ステップＳ４０）を実施した。そして、陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけて励起した後に精製水で１００倍に希釈し、比較例４に係る水素含有水を得た。このときの水素含有水は、ｐＨ試験紙による測定でｐＨ＝６〜７であった。
【０１６９】
そして、このようにして製造した実施例５及び実施例６並びに比較例４に係る水素含有水について経時的に水素濃度の測定を行った。測定に際しては、製造した水素含有水をペットボトルに充填し、キャップを閉めた状態で暗所常温下で放置したものについて行い、測定時には開封してペットボトル内の水素含有水を測定用の容器に移し攪拌しながら測定した。開封したペットボトルは再度キャップを閉めて次の測定時まで暗所常温下で放置した。
【０１７０】
測定について、実施例５においては、水素含有水１００をペットボトルに充填し、蓋を閉めた状態で常温暗所下に置いたもの（図６のグラフにおいて実施例５ａ〈常温〉、実施例５ｂ〈常温〉）と、３７℃の暗所下に置いたもの（図６のグラフにおいて実施例５ｃ〈３７℃〉、実施例５ｄ〈３７℃〉）との合計４つの測定を行った。
比較例４においては、水素含有水をペットボトルに充填し、蓋を閉めた状態で常温暗所下に置いたもの（図６のグラフにおいて比較例４ａ〈常温〉）と、３７℃の暗所下に置いたもの（図６のグラフにおいて比較例４ｂ〈３７℃〉、比較例４ｃ〈３７℃〉）との合計３つの測定を行った。
図６のグラフにおいて、実施例５の測定結果を、比較例４と比較して示す。
【０１７１】
また、実施例６においては、１００倍希釈した後の水素含有水１００をペットボトルに充填し、蓋を閉めた状態で常温暗所下に置いたものについて３つ（図７のグラフにおいて実施例６ａ〈常温〉、実施例６ｂ〈常温〉、実施例６ｃ〈常温〉）の測定を行った。なお、実施例６では、第２のアルカリ混合工程（ステップＳ１３０）後に１００倍希釈することなく、表３に示した配合量で鉄を加えた実施例６の変形例に係る水素含有水１００も製造し、そのような実施例６の変形例に係る水素含有水１００ついてもペットボトルに充填し、蓋を閉めた状態で常温暗所下に置いて（図７のグラフにおいて、実施例６（変形例））経時的な水素濃度の測定を行った。
図７のグラフにおいて、実施例６及びその変形例の測定結果を、実施例５ａ〈常温〉及び実施例５ｂ〈常温〉と比較して示す。
【０１７２】
ここで、第２のアルカリ混合工程（ステップＳ１３０）後であって、精製水で１００倍希釈する前の段階にて水素濃度を測定したところ、実施例５及び実施例６では、水素濃度が平均１５０μｇ／Ｌであり、比較例４では、水素濃度が１０５μｇ／Ｌであった。
【０１７３】
そして、図６のグラフで示したように、実施例５においては、第２のアルカリ混合工程（ステップＳ４０）後に精製水で１００倍希釈したのにも関わらず、製造日から４日経過しても常温下に置いたもの（実施例５ａ〈常温〉、実施例５ｂ〈常温〉）では水素濃度が１９〜２０μｇ／Ｌを示し、また、３７℃下に置いたもの（実施例５ｃ〈３７℃〉、実施例５ｄ〈３７℃〉）でも１３〜１５μｇ／Ｌを示していた。
これに対し、比較例４では、最大でも常温下に置いたもの（比較例４ａ〈常温〉）で１２μｇ／Ｌであり、３７℃下に置いたもの（比較例４ｂ〈３７℃〉、比較例４ｃ〈３７℃〉）にあっては、５μｇ／Ｌ未満で極めて低い値であった。
【０１７４】
このように、実施例５と比較例４では、クエン酸のマグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０に対する配合割合を同一としているが、実施例５においては、クエン酸を２回の工程（酸混合工程（ステップＳ２０）及び第２の酸混合工程（ステップＳ１２０））に分けて添加し、第２の酸混合工程（ステップＳ１２０）後に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起している。即ち、混合工程（ステップＳ１０）で調製した分散液４０に対し、まず有機酸５０を添加しｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にする酸混合工程（ステップＳ２０）を実施し、更に酸性にした分散液４０にアルカリ６０を混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とするアルカリ混合工程（ステップＳ３０）を実施した後、このアルカリ６０混合後の分散液４０に対し、再度有機酸５００を添加してｐＨ１以上、ｐＨ５未満の分散液４０とする第２の酸混合工程（ステップＳ１３０）を行って、このようにしてｐＨの変化をさせたｐＨ１以上、ｐＨ５未満の分散液４０に対して陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起したことで、比較例４よりも、安定して高い水素濃度が得られ、長時間維持されている。
特に、比較例４では、３７℃の高温下に置いた場合では、常温のときよりも更に水素濃度の値が小さくなってしまうのに対し、実施例５では、３７℃の高温下に置いた場合でも高い水素濃度が得られ、周囲環境温度条件によらず安定して高い水素濃度が長い間維持されている。
【０１７５】
また、図７のグラフで示すように、実施例６においては、第２のアルカリ混合工程（ステップＳ１３０）後に鉄７０が添加されたことで、実施例５よりも水素濃度が顕著に増大した。
第２のアルカリ混合工程（ステップＳ１３０）実施直後（精製水で１００倍希釈する前の段階）の水素濃度の測定では、水素濃度が平均１５０μｇ／Ｌであったの対し、１００倍希釈した後に鉄７０を添加した実施例６では、１００倍希釈したのにも関わらず、製造日から４日経っても、６５〜１１０μｇ／Ｌの水素濃度が確認され、実施例５よりも水素濃度が増大していた。
また、実施例６の変形例で示すように、第２のアルカリ混合工程（ステップＳ１３０）後に１００倍希釈せずに塩化鉄を加えたものでは、最高で２０００μｇ／Ｌの水素濃度の増大が確認され、製造後３日経ってもその濃度が維持され、更に製造後１０日経っても水素濃度が９００μｇ／Ｌであった。
【０１７６】
このように、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０と水３０を混合して調製した分散液４０を有機酸５０の添加により酸性にした後、アルカリ６０を混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、更に、再度の有機酸５００の添加によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満にしてから陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起して製造された実施例５及び実施例６（変形例を含む）では、攪拌等の物理的衝撃が加わったり、ペットボトル開封等の気圧変動が生じたりしても、安定して高い水素濃度が得られ、数日間は高い水素濃度が維持されることが分かる。
そして、本発明者の実験研究では、実施例５及び実施例６の水素含有水１００を製造直後にペットボトルで入れて密閉し、常温下で放置して、１２カ月経過した後に、ペットボトルを開封して数日間水素濃度を上記と同様に測定した場合でも、最高で水素濃度の測定値が３０μｇ／Ｌを示し、開封後４〜５日間は高い水素濃度が維持されることを確認している。
【０１７７】
これは、上述したように、ぺットボトルのＰＥＴ樹脂よりも高分子であるマグネシウムーリン酸系の錯体状物に水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が吸着固定されることで水素がペットボトルから抜け難くなっているうえ、希釈倍率で換算される値よりも水素濃度が増大していることから、製造後でもこの錯体状物によって上記の反応式で示したような反応が促進されて水素の生成が生じているためと思われる。
【０１７８】
特に、調製した分散液４０を酸性にした後、アルカリ６０を混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、更に、再度の有機酸５００の添加によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満にしてから陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ励起することにより製造された実施例５及び実施例６では、錯体状物の形成が促進されたり、陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ励起することによって調整される錯体状物の電荷バランスが向上して錯体状物の安定性が増したりし、それによって、上記の反応式の反応が促進され、また、錯体状物への水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）の吸着固定が促進されたり安定化したりしたことで、安定して高い水素濃度が得られ長い間維持されたと考えている。ｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性の分散液４０に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけることで水の電気分解による水素生成量も増大しことも考えられる。
【０１７９】
また、実施例６及びその変形例から、鉄７０を添加することで、水素濃度が顕著に増大し、より高い水素濃度が長い間維持されることが分かる。
これは、鉄７０が添加されることで、マグネシウムーリン酸―鉄―錯体状物が形成され、それによって電子移動が促進されやすくなり上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素生成反応が促進され、また、錯体状物の安定性（電荷バランス等）が向上し、水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）の吸着固定が安定化したと推測される。
なお、本発明者の実験研究によれば、第２塩化鉄（ＦｅＣｌ２）や第３塩化鉄（ＦｅＣｌ３）を添加しても同様に水素濃度が顕著に増大し、より高い水素濃度が長い間維持されることを確認している。
このように実施例５及び実施例６に係る水素含有水１００によれば、ペットボトル等の密閉容器に入れても長期間高い水素濃度を維持でき、容器開封後でも、即ち、容器開封等による圧力変化や攪拌等することによる外力（物理的衝撃）が加わっても、水素濃度が急激に減ることなく高い水素濃度が維持されることで、水素濃度が高い状態での摂取を可能とする。
【０１８０】
このように上記実施の形態２の水素含有水１００は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種のマグネシウム／カルシウム１０と、リン酸及び／またはリン酸塩２０と、水３０とを混合して調製した分散液４０を酸としての有機酸５０と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリ６０と混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、再度酸としての有機酸５００と混合してから陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起することにより得られたものである。
【０１８１】
また、上記実施の形態２の水素含有水１００の製造方法は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種のマグネシウム／カルシウム１０と、リン酸及び／またはリン酸塩２０と、水３０とを混合して分散液４０を調製する混合工程（ステップＳ１０）と、調製した分散液４０を酸としての有機酸５０の混合によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性とする酸混合工程（ステップＳ２０）と、酸性にした分散液４０をアルカリ６０の混合によりｐＨ３以上、ｐＨ８未満とするアルカリ混合工程（ステップＳ３０）と、アルカリ混合後の分散液４０を再度酸としての有機酸５００の混合によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満とする第２の酸混合工程（ステップＳ１２０）と、再度の有機酸５００が混合された分散液に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起する電圧印加工程（ステップＳ４０）とを具備するものである。
【０１８２】
したがって、本実施の形態２の水素含有水１００及びその製造方法によれば、水素濃度が顕著に増大し、攪拌等の物理的衝撃（外力）が加わったり気圧変動が生じたりしても水素濃度が急激に減ることなく数日間は高い水素濃度が維持され、ペットボトル等の容器に入れて密閉した場合では高い水素濃度が長期間維持される。
【０１８３】
これは、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０とが混合されたことでマグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物が形成され、このような錯体状物に水素分子（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が吸着し固定されているためと考えている。
また、水の電気分解によって水素が生成されたことに加え、錯体状物の触媒的作用によって、上記の反応式で示した反応が促進されて水素が生成され、製造後もこの水素生成反応が生じているためと考えている。
そして、特に、アルカリ５０と混合してｐＨ３以上ｐＨ８未満とした分散液４０を再度有機酸５００と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満としてから、陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起することにより、錯体状物の形成が促進されたり、陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ励起することによって調整される錯体状物の電荷バランスが向上して錯体状物の安定性が増したりし、それによって、上記の反応式の反応が促進され、また、錯体状物への水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）の吸着固定が促進されたり安定化したりしたことで、安定して高い水素濃度が得られ長い間維持されたと考えている。また、ｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性の分散液に対して陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけることで水の電気分解による水素生成量も増大したことが考えられる。
このように、本実施の形態２の水素含有水１００及びその製造方法によれば、長い間高い水素濃度を維持できることから、水素濃度が高い状態での摂取を可能とする。
【０１８４】
また、上記実施の形態２に係る水素含有水１００及びその製造方法によれば、陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ励起した後に再度アルカリ６００を混合してなることから、ｐＨを上昇させることができ、飲用に適した風味とすることができる。
【０１８５】
更に、上記実施の形態２の実施例６に係る水素含有水１００の製造方法で得られた水素含有水１００は、鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種の鉄／亜鉛７０が混合されてなることから、より高い水素濃度の維持効果を示す。
鉄／亜鉛７０の混合によって形成されたマグネシウム／カルシウムーリン酸―鉄／亜鉛―錯体状物により、電子移動が促進されやすくなり上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素生成反応が促進され、また、錯体状物の安定性（電荷バランス等）が向上し、水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）の吸着固定が安定化したために、水素濃度が顕著に増大して高い水素濃度が長い間維持されたと考えられる。
【０１８６】
加えて、上記実施の形態２に係る水素含有水１００及びその製造方法によれば、更に、糖類及び／または多糖類８０が混合されることでより高い水素濃度の維持効果を示す。
これは、糖類／多糖類８０を混合することで、糖類／多糖類８０とリン酸／リン酸塩２０との結合・解離反応によって電子移動が促進されやすくなり、上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素の生成が促進されることに加え、糖類／多糖類８０が水素原子を多く有することでそれらの水素原子をもとに水素が生成されて水素生成量が増大するためと考えられる。
【０１８７】
以上説明してきたように、実施の形態１及び実施の形態２に係る水素含有水１，１００によれば、製造後でも長時間高い水素濃度が維持され、ペットボトル等のような容器に充填し密閉した場合には長期間高い水素濃度が維持されるため、例えば、サーバー等の形態や容器に充填した形態での飲用や、化粧品等の塗布用に供することができる。特に、ペットボトル等の容器に充填し密閉した後も長期間高い水素濃度が維持され、開封後も長時間高い水素濃度が維持されることから、ペットボトル等の密閉容器に入れた製品の形態で飲用に供するのにも適する。
そこで、上述のようにして得られた実施の形態１及び実施の形態２に係る水素含有水１，１００を用いて密閉容器入り水素含有水を製造する方法について図８及び図９を参照しながら説明する。
【０１８８】
最初に、加熱殺菌を行って密閉容器入り水素含有水を製造する方法について、製造方法の概略工程図を示した図８を参照して説明する。
【０１８９】
加熱殺菌を行って密閉容器入り水素含有水１，１００を製造する方法においては、汲み上げた天然水Ｗを３０μｍ以下のフィルタ１１１、１１２、１１３に通過させることにより濾過する天然水濾過工程（ステップＳ１１１）と、濾過した天然水Ｗに水素含有水１，１００を混合し攪拌手段によって均一にする混合工程（ステップＳ１１２）と、天然水Ｗと混合した水素含有水１，１００に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起する電圧印加工程（ステップＳ１１４）と、電圧印加工程後の水素含有水１，１００を１μｍ以下のフィルタ１１４に通過させることにより精密濾過する精密濾過工程（ステップＳ１１６）と、精密濾過した水素含有水１，１００を容器１３０ａに充填し、容器１３０ａをキャップ１３０ｂで密閉する容器充填工程（ステップＳ１１７）と、混合工程（ステップＳ１１２）で天然水Ｗと水素含有水１，１００が混合された後から容器充填工程（ステップＳ１１７）に至る間に８５℃〜１３５℃、３０分の加熱殺菌を行う加熱殺菌工程（ステップＳ１１５）とを有する。
【０１９０】
図８において、原水の地下水としては、ミネラルウォータと呼ばれている天然水Ｗが使用される。天然水Ｗは、地下水汲み上げ用の市販の汲み上げポンプ等によって汲み上げられ、一次フィルタ１１１に通過させる濾過工程（ステップＳ１１１）に入り、一次フィルタ１１１によって異物、不純物等が除去される。
一次フィルタ１１１は、例えば、濾過精度（ポアサイズ）が３０μｍ〜２０μｍ以下の１種または２種以上のフィルタからなり、殆どの天然水に入っている鉱物種類の粒子等の異物、不純物が除去できるようになっている。
この一次フィルタ１１１によって天然水Ｗ中の異物、不純物等を除去することにより、天然水Ｗと水素含有水１，１００が混合されたときに天然水Ｗ中の不純物に由来する化合物が上述した錯体状物に吸着して水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が錯体状物に吸着するのを阻止して水素の散逸を招く事態を防止でき、高い水素濃度の維持を図ることができる。また、下流側のフィルタの負荷を軽減する。更に、微生物の栄養源でもある天然水Ｗ中の異物、不純物等が除去されることで、後の製造工程における微生物の繁殖を抑制し、タンク、配管等の設備における衛生管理の負担を軽減できる。
【０１９１】
そして、図８においては、汲み上げポンプ等で汲み上げられ一次フィルタ１１１を通過して濾過された天然水Ｗは、一時的な汲み上げ用の天然水補助タンク１２１に収容される流れとなっている。
なお、天然水補助タンク１２１は、一次フィルタ１１１からの濾過水（濾過した天然水Ｗ）を逆流させて一次フィルタ１１１の洗浄、所謂、逆洗を行う容量を少なくとも有する濾過水のタンクであり、逆洗を行う一次フィルタ１１１を使用するために必要なもので、使い捨てのフィルタを使用する場合には必要でない。
一時的な汲み上げ用の天然水補助タンク１２１に収容され、所定容量を満たしたのちは、天然水補助タンク１２１の下流側に配設された混合タンク１２３に供給される。
【０１９２】
本発明を実施する場合には、後述する１μｍ以下のファイナルフィルタ１１４の負荷を軽減して寿命を延ばすために、また、後の製造工程における微生物の繁殖を抑制し、タンク、配管等の設備における衛生管理の負担を軽減するために、必要に応じて、天然水補助タンク１２１と混合タンク１２３と間に、二次フィルタ１１２や三次フィルタ１１３が配設される。
【０１９３】
二次フィルタ１１２は、一次フィルタ１１１よりも濾過精度の高いフィルタ、例えば、濾過精度（ポアサイズ）が３０μｍ〜１０μｍ以下の１種または２種以上のフィルタからなり、三次フィルタ１１３は、二次フィルタ１１２よりも更に濾過精度の高いフィルタ、例えば、濾過精度（ポアサイズ）が１０μｍ〜１μｍ以下の１種または２種以上のフィルタからなり、この二次フィルタ１１２や三次フィルタ１１３を一次フィルタ１１１の下流側で混合タンク１２３の直前の入力側に設けることによって、一次フィルタ１１１のときよりも更に細かい異物、不純物、細菌等が除去される。また、後述する１μｍ以下のファイナルフィルタ１１４の負荷を軽減して寿命を延ばすことができる。更に、微生物の栄養源でもある天然水Ｗ中の異物、不純物等が除去されることで、後の製造工程における微生物の繁殖を抑制し、タンク等の設備における衛生管理の負担をより軽減できる。
【０１９４】
なお、一次フィルタ１１１、二次フィルタ１１２、三次フィルタ１１３の濾過精度（ポアサイズ）については、上述のように限定されることなく、密閉容器入り水素含有水の製造工程の各機能が効率よく動作するように設定されればよい。原水の汲み取り場所によっては、また、後述のファイナルフィルタ１１４を短期間に交換することを好む場合には、何れかを省略することも可能であり、結果的に、水素含有水１，１００と混合される前段階で天然水Ｗに入っている鉱物種類の粒子等の不純物を除去できていればよい。勿論、二次フィルタ１１２、三次フィルタ１１３についても逆洗可能なフィルタとすることも可能である。このような一次フィルタ１１１、二次フィルタ１１２、三次フィルタ１１３としては、例えば、ポリプロピレン製ワインドフィルタカートリッジ等を使用できる。各フィルタにおいて、２種以上のフィルタを組み合わせて使用する場合には、フィルタの負荷を軽減するために、上流側から下流側にむかってポアサイズが順に小さくなるように配置するのが望ましい。
【０１９５】
このように汲み上げポンプ等で汲み上げられた天然水Ｗは、濾過工程（ステップＳ１１１）において、一次フィルタ１１１、二次フィルタ１１２、三次フィルタ１１３を順に通過させることにより濾過されたのち、混合タンク１２３に流れ込み、収容される。
【０１９６】
そして、混合工程（ステップＳ１１２）において、一次フィルタ１１１、二次フィルタ１１２、三次フィルタ１１３にて濾過されて混合タンク１２３に収容された天然水Ｗに、上述の図１や図５に示した製造工程を経て製造され水素含有水１，１００が混合される。即ち、上述した製造工程を経て製造された水素含有水１，１００は、一次フィルタ１１１、二次フィルタ１１２、三次フィルタ１１３にて濾過されて混合タンク１２３に収容された天然水Ｗに混合されることで希釈される。
ここで、図８において、上述した製造工程を経て製造された水素含有水１，１００は、一時的な貯留用の水素含有水貯留タンク１２２に所定量収容され、水素含有水貯留タンク１２２から混合タンク１２３に収容された天然水Ｗに供給される。
そして、天然水Ｗと混合される水素含有水１には、図１で示した混合工程（ステップＳ１０）、酸混合工程（ステップＳ２０）、アルカリ混合工程（ステップＳ３０）、電圧印加工程（ステップ４０）を経て得られたものが使用される。
また、天然水Ｗと混合される水素含有水１００には、図５で示した混合工程（ステップＳ１０）、酸混合工程（ステップＳ２０）、アルカリ混合工程（ステップＳ３０）、第２の酸混合工程（ステップＳ１２０）、電圧印加工程（ステップ４０）、第２のアルカリ混合工程（ステップＳ１３０）を経て得られたものが使用される。
【０１９７】
この混合工程（ステップＳ１１２）においては、例えば、製造した水素濃度１００〜１５００μｇ／Ｌである水素含有水１，１００の総量１Ｌに対して、濾過された天然水が９〜９９９Ｌ混合され、水素含有水１，１００が濾過された天然水Ｗとの混合により１０〜１０００倍に希釈されるようにする。即ち、水素濃度１００〜１５００μｇ／ｌである水素含有水（１，１００）１Ｌに対し、水素含有水（１，１００）の９〜９９９倍量の天然水Ｗが混合される。これにより、天然水Ｗ本来の風味が生かされて、かつ、高い水素濃度を長い間維持できる密閉容器入りの水素含有水が得られる。
【０１９８】
また、この混合工程（ステップＳ１１２）では、所定の容積を有し、一次フィルタ１１１、二次フィルタ１１２、三次フィルタ１１３を通過した天然水Ｗが収容され、この天然水Ｗに対応した供給量で水素含有水貯留タンク１２２から水素含有水１，１００が添加される混合タンク１２３において、電動機で回転させる攪拌ファン等からなる撹拌手段によって、天然水Ｗと水素含有水１，１００が撹拌され均一になるようにしている。
【０１９９】
そして、図８において、混合タンク１２３にて天然水Ｗと混合された水素含有水１，１００（以下、水素含有水Ｗ１とする）は、紫外線殺菌工程（ステップＳ１１３）にて、紫外線装置が組み込まれた紫外線タンク装置内に収容され、所定時間紫外線殺菌される。後述する加熱殺菌工程（ステップＳ１１５）前に紫外線殺菌工程（ステップＳ１１３）を組み込むことにより、後の製造工程における微生物の繁殖を抑制し、タンク、配管等の設備における衛生管理の負担を軽減でき、衛生面での製造管理が容易となる。
【０２００】
続いて、紫外線殺菌を終えた水素含有水Ｗ１は、電圧印加工程（Ｓ１１４）にて、電圧印加装置が組み込まれたタンク装置内に収容され、陰極及び陽極が浸漬されてそれら電極間に所定の電圧が所定時間かけられる。陰極及び陽極は、不活性な電極であれば良く、例えば、白金や炭素電極を用いることかできる。陰極及び陽極の電圧は、水の電気分解に適した値に設定すれば良く（例えば、３〜２０Ｖ）、電流は、電極の面積や溶液量等を考慮して適宜設定される（例えば、５Ａ〜１０Ａ）。電圧印加時間は、溶液量、溶液中の成分量、電圧をかけた後の所望とする水素濃度（溶存水素量、水素含有量）等を考慮して適宜設定される（例えば、１〜２００分間）。
これにより、所定の高い水素濃度を安定的に確保して、容器への充填後も安定的に高い水素濃度を維持し、安定した品質を確保できる。
【０２０１】
そして、陰極及び陽極が浸漬されてそれら電極間に所定の電圧がかけられ励起された水素含有水Ｗ１は、加熱殺菌工程（Ｓ１１５）にて、プレートヒータや加熱管路が配設された加熱タンク内に収容され、例えば、８５〜１３５℃の温度で３０分間加熱殺菌される。
そして、加熱殺菌を終えた水素含有水Ｗ１は、精密濾過工程（Ｓ１１６）におけるファイナルフィルタ１１４に供給される。
【０２０２】
ファイナルフィルタ１１４は、例えば、少なくとも精密濾過により異味、異臭、不純物や、水素含有水１，１００の製造段階で生成した沈殿物を除去できる程度の濾過性能を有していればよく、濾過精度（ポアサイズ）が１μｍ以下のフィルタを使用する。負荷の軽減のためには、例えば、１μｍ〜５μｍのフィルタと０．５μｍ以下のフィルタとを併用して実施できる。
このファイナルフィルタ１１４としては、例えば、濾材をポリサルホンとしたポリサルホン製のメンブレンフィルタカートリッジ等が使用できる。
特に、ファイナルフィルタ１１４の前に加熱殺菌を行っている場合には、加熱殺菌の余熱（例えば、８５℃〜１３５℃、３０分保持した余熱）が存在するから、ファイナルフィルタ１１４において微生物の繁殖が抑制され、長寿命化を図ることができる。
【０２０３】
そして、精密濾過工程（Ｓ１１６）において、ファイナルフィルタ１１４を通過させることにより精密濾過された水素含有水Ｗ１は、クリーンルーム内の充填タンク１２４に供給される。
充填タンク１２４に収容された水素含有水Ｗ１は、容器充填工程（ステップＳ１１７）において、クリーンルーム内にて、所定の充填速度で、液体充填機１３０によりペットボトル、アルミニウム缶、スチール缶、ガラスや陶器のビン等の容器１３０ａに充填される。そして、液体充填機１３０では、容器１３０ａに水素含有水Ｗ１を充填し、充填した後に容器１３０ａのキャップ１３０ｂで密閉する。キャップ１３０ｂには、例えば、バキュームで異物を吸い取った後に、紫外線殺菌処理がなされたものを使用した。なお、必要に応じてスチーム殺菌や無菌エアーブロー処理が行われることもある。また、容器１３０ａは、消毒薬により殺菌洗浄がなされた後、殺菌洗浄液を除去する濯ぎ洗浄を行って薬剤等を完全に落とし、その後、ビンロウ紫外線処理がなされたものを使用した。このときの洗浄には、濾過した天然水Ｗや水素含有水Ｗ１を使用している。
【０２０４】
更に、水素含有水Ｗ１が充填された容器１３０ａをキャップ１３０ｂで密閉した後は、加熱殺菌の余熱（８５℃〜１３５℃、３０分保持した余熱）が存在するから、必要に応じて、水素含有水Ｗ１が充填された容器１３０ａを転倒することにより、キャップ１３０ｂの裏を殺菌することができる。また、図８においては、低温殺菌・冷却工程（ステップＳ１１８）にて、パストライザー等を使用し時間をかけながら低温殺菌し、冷却する。これにより、水素含有水Ｗ１の味を変化させないようにすることできる。その他、キャップ１３０ｂで密栓した容器１３０ａごと水槽内を潜らせることにより、冷却を行っても良い。そして、この低温殺菌・冷却工程（ステップＳ１１８）を経た後、出荷される。
なお、高い水素濃度を維持し、品質の安定化を図るために、この一連の製造工程は、２０℃±１５℃の常温下で行うのが望ましい。
このようにして、密閉容器入り水素含有水１，１００が製造される。
こうして製造された密閉容器入り水素含有水１，１００は、長期間高い水素濃度が維持され、開封後も長時間高い水素濃度が維持される。
特に、上記の図１や図５で示した製造方法で製造された実施の形態１及び実施の形態２に係る水素含有水１，１００は、加熱されても水素濃度が大きく低下することはなく、安定して長い間高い水素濃度が維持される。
【０２０５】
ところで、本発明を実施する場合には、加熱殺菌のタイミングは、混合工程（ステップＳ１１２）で天然水Ｗと水素含有水１，１００を混合した後から、容器充填工程（ステップＳ１１７）に至るまでの間であればよく、例えば、混合タンク１２３にジャケットを有する加熱タンク等を使用して加熱殺菌を行ってもよいし、ファイナルフィルタ１１４を通過後に加熱殺菌を行っても良い。加熱手段も特に限定されることなく、例えば、ヒータや熱交換が可能な所定の蒸気圧の螺旋状の加熱管路をタンクに配設し加熱蒸気で加熱殺菌を行うことも可能である。加熱タンクには通常、温度を均一化するための撹拌手段が設けられる。
【０２０６】
上記実施の形態１においては、天然水濾過工程（ステップＳ１１１）で汲み上げた天然水Ｗを３０μｍ以下のフィルタ１１１、１１２、１１３に通過させることにより濾過し、混合工程（ステップＳ１１２）で濾過した天然水Ｗに水素含有水１を混合し攪拌手段によって均一し、電圧印加工程（ステップＳ１１４）で天然水Ｗが混合された水素含有水１に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起し、精密濾過工程（ステップＳ１１６）で、電圧印加工程後の水素含有水Ｗ１を１μｍ以下のフィルタ１１４に通過させることにより精密濾過し、容器充填工程（ステップＳ１１７）で、精密濾過した水素含有水Ｗ１を容器１３０ａに充填し、容器１３０ａをキャップ１３０ｂで密閉する。また、この間の、混合工程（ステップＳ１１２）で天然水Ｗと水素含有水１が混合された後から容器充填工程（ステップＳ１１７）に至る間に８５℃〜１３５℃の３０分の加熱殺菌工程（ステップＳ１１５）を設けて加熱殺菌する。そして、水素含有水１は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種のマグネシウム／カルシウム１０と、リン酸及び／またはリン酸塩２０と、水３０とを混合して調製した分散液４０を酸としての有機酸５０と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリ６０と混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、その後、分散液４０に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起することによって得られたものであり、かつ、鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種の鉄／亜鉛７０を混合したものである。
【０２０７】
即ち、汲み上げた天然水Ｗを３０μｍ以下のフィルタ１１１、１１２、１１３に通過させることにより濾過する天然水濾過工程（ステップＳ１１１）と、濾過した天然水Ｗに水素含有原水１を混合し攪拌手段によって均一にする混合工程（ステップＳ１１２）と、天然水Ｗと混合した水素含有水１に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起する電圧印加工程（ステップＳ１１４）と、電圧印加工程後の水素含有水Ｗ１を１μｍ以下のフィルタ１１４に通過させることにより精密濾過する精密濾過工程（ステップＳ１１６）と、精密濾過した水素含有水Ｗ１を容器１３０ａに充填し、容器１３０ａをキャップ１３０ｂで密閉する容器充填工程（ステップＳ１１７）と、混合工程（ステップＳ１１２）で天然水Ｗと水素含有水１が混合された後から容器充填工程（ステップＳ１１７）に至る間に８５℃〜１３５℃、３０分の加熱殺菌を行う加熱殺菌工程（ステップＳ１１５）とを具備し、水素含有水１は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種のマグネシウム／カルシウム１０と、リン酸及び／またはリン酸塩２０と、水３０とを混合して調製した分散液４０を酸としての有機酸５０と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリ６０と混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、その後、分散液４０に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極を所定の電圧で励起することによって得られたものであり、かつ、鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種の鉄／亜鉛７０を混合してなる密閉容器入り水素含有水１の製造方法として捉えることができる。
【０２０８】
ここで、上記天然水濾過工程は、汲み上げた原水としての天然水を３０μｍ以下のフィルタに通過させることによって、殆どの天然水に含まれる鉱物種類の粒子等の異物、不純物を除去する工程である。汲み上げた原水は地下水であるか否かを問わず、天然水には、通常、ミネラルウォータと呼ばれているものも含まれる。
上記３０μｍ以下のフィルタは、ここでは、不純物の除去の対象が、主に、天然水に含まれる鉱物種類等であることから、鉱物種類等を除去できる能力を持つフィルタとして、濾過精度が３０μｍ以下と規定したものである。なお、かかるフィルタとしては、２種以上（２段以上）を適宜組み合わせて用いてもよく、複数のフィルタを使用する場合には、天然水が濾過性能の低いフィルタから濾過性能の高いフィルタへと順に通過すようにフィルタを配設してフィルタの負荷を軽減する構成とするのが望ましい。
上記混合工程は、前記濾過された天然水と水素含有水を混合し、撹拌手段によって均一な混合状態とする工程であり、上記攪拌手段は、天然水と水素含有水が均一な混合となるように攪拌するものであればよく、例えば、攪拌ファンを用いたり、超音波振動器を用いたりすることによって、均質の混合液（水素含有水）とすることができる。
また、上記電圧印加工程は、前記天然水に水素含有水が混合されて得られた水素含有水に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけて、励起する工程である。
更に、上記精密濾過工程は、水素含有水を１μｍ以下のフィルタに通過させることによって精密濾過処理を施し異味、異臭、不純物を除去する工程である。
上記１μｍ以下のフィルタとは、本工程では、除去の対象が、主に、異味、異臭、不純物等の微粒子であることから、かかる微粒子を除去できる能力を持つフィルタとして、濾過精度が１μｍ以下と規定したものである。特に、０．２μｍ以下のフィルタを用いることで除菌も可能となる。なお、かかるフィルタとしては、２種以上（２段以上）を適宜組み合わせて用いてもよく、複数のフィルタを使用する場合には、フィルタの目詰まりを少なくして負荷が軽減されるよう、天然水が濾過性能の低い濾フィルタから濾過性能の高いフィルタへと順に通過すようにフィルタを配設する構成とし、順次細かいものを除去するのが望ましい。
加えて、上記容器充填工程は、水素含有水をペットボトル、アルミニウム缶、スチール缶等の容器に充填し、当該容器を栓で密閉する工程である。
また、上記加熱殺菌工程は、天然水と水素含有水が混合された後から容器充填工程に至る間に１３５℃、３０分の加熱を設け、そこで殺菌を行う工程である。
【０２０９】
本発明者は、鋭意実験研究を積み重ねた結果、マグネシウム／カルシウム１０と、リン酸／リン酸塩２０と、水３０とを混合して調製した分散液４０を有機酸５０の混合によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリ６０と混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、その後、分散液４０に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起して得られた水素含有水１では、ペットボトル等の容器１３０ａに入れて密閉しても水素が消失することなく長期間維持されることを見出し、更に、鉄／亜鉛７０を混合することで、水素濃度が顕著に増大し、攪拌等の物理的衝撃（外力）が加わったり気圧変動が生じたりしても水素濃度が急激に減ることなく数日間は高い水素濃度が維持され、ペットボトル等の容器１３０ａに入れて密閉した場合でも高い水素濃度が長期間維持されることを見出し、この知見に基づいて本発明を完成させたものである。
【０２１０】
ここで、高い水素濃度が長い間維持されるのは、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０とが混合されたことでマグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物が形成され、このような錯体状物に水素分子（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が吸着し固定されているためであると思われる。
また、水の電気分解によって水素が生成されたことに加え、錯体状物の触媒的作用によって、以下に示すような反応が促進されて水素が生成されたと推測しており、製造後においてもこの反応が生じることで水素濃度が高い状態で維持されるものと考えている。
２Ｈ２Ｏ→２Ｈ＋＋２ＯＨ−
２Ｈ＋＋２ｅ−→Ｈ２
【０２１１】
特に、分散液４０に鉄／亜鉛７０を混合することにより水素濃度が増大し、長い間高い水素濃度が維持されるのは、マグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物に鉄／亜鉛が加わりマグネシウム／カルシウムーリン酸―鉄／亜鉛―錯体状物となることで、電子移動が促進されやすくなり上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素生成反応が促進されるためと考えている。また、マグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物に鉄／亜鉛が加わることで、錯体状物の安定性（電荷バランス等）が向上し、水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）の吸着固定が安定化したためとも考えられる。
【０２１２】
そして、この水素含有水１は３０μｍ以下のフィルタ１１１、１１２、１１３で濾過された天然水Ｗと混合されて攪拌手段によって攪拌された後も、水素が消失することなく、更に、電圧印加工程（ステップＳ１１４）で陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起することで、一定の水素濃度を確保して、容器１３０ａへの充填後も安定的に高い水素濃度が維持され、安定した品質が得られる。
また、３０μｍ以下のフィルタ１１１、１１２、１１３によって天然水Ｗ中の異物、不純物等を除去することにより、天然水Ｗと水素含有水１が混合されたときに天然水Ｗ中の不純物に由来する化合物が錯体状物に吸着して水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が錯体状物に吸着するのを阻止して水素の散逸を招く事態を防止でき、高い水素濃度の維持を図ることができる。更に、微生物の栄養源でもある天然水Ｗ中の異物、不純物等が除去されることで、後の製造工程における微生物の繁殖を抑制し、タンク、配管等の設備における衛生管理の負担を軽減できる。
更に、混合工程（ステップＳ１１２）で水素含有水１を天然水Ｗと混合し、また、混合後から容器充填工程（ステップＳ１１７）に至る間に８５℃〜１３５℃の３０分の加熱殺菌工程（ステップＳ１１５）によって菌を死滅させることで、薬剤による殺菌処理を行うことなく容器入りを可能としており、天然水Ｗの本来の風味を生かした水素含有水１とすることができる。
加えて、水素含有水１と混合する前に、天然水Ｗを１μｍ以下のフィルタ１１４で濾過することで、天然水Ｗと水素含有水１とを混合した混合工程（ステップＳ１１２）後の細菌の増殖が抑制され、衛生面での製造管理が容易となる。
よって、高い水素濃度を長い間維持でき、水素濃度が高い状態での摂取を可能とする水素含有水１が得られる。
【０２１３】
そして、鉄／亜鉛７０は、水素含有水（１）１Ｌに対して１〜１００ｍｇの範囲内で配合することで、風味や透明性の低下を招くことなく顕著に高い水素濃度が長い間維持される水素含有水１が得られる。
【０２１４】
また、上記実施の形態１においては、天然水濾過工程（ステップＳ１１１）で汲み上げた天然水Ｗを３０μｍ以下のフィルタ１１１、１１２、１１３に通過させることにより濾過し、混合工程（ステップＳ１１２）で濾過した天然水Ｗに水素含有水１を混合し攪拌手段によって均一し、電圧印加工程（ステップＳ１１４）で天然水Ｗが混合された水素含有水１に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起し、精密濾過工程（ステップＳ１１６）で、電圧印加工程後の水素含有水Ｗ１を１μｍ以下のフィルタ１１４に通過させることにより精密濾過し、容器充填工程（ステップＳ１１７）で、精密濾過した水素含有水１を容器１３０ａに充填し、容器１３０ａをキャップ１３０ｂで密閉する。また、この間の、混合工程（ステップＳ１１２）で天然水Ｗと水素含有水１が混合された後から容器充填工程（ステップＳ１１７）に至る間に８５℃〜１３５℃の３０分の加熱殺菌工程（ステップＳ１１５）を設けて加熱殺菌する。そして、水素含有水１は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種のマグネシウム／カルシウム１０と、リン酸及び／またはリン酸塩２０と、水３０とを混合して調製した分散液４０を酸としての有機酸５０と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリ６０と混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、その後、分散液４０に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起することによって得られたものであり、かつ、糖類及び／または多糖類８０を混合したものである。
【０２１５】
即ち、汲み上げた天然水Ｗを３０μｍ以下のフィルタ１１１、１１２、１１３に通過させることにより濾過する天然水濾過工程（ステップＳ１１）と、濾過した天然水Ｗに水素含有原水１を混合し攪拌手段によって均一にする混合工程（ステップＳ１１２）と、天然水Ｗと混合した水素含有水１に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起する電圧印加工程（ステップＳ１１４）と、電圧印加工程後の水素含有水１を１μｍ以下のフィルタ１１４に通過させることにより精密濾過する精密濾過工程（ステップＳ１１６）と、精密濾過した水素含有水１を容器１３０ａに充填し、容器１３０ａをキャップ１３０ｂで密閉する容器充填工程（ステップＳ１１７）と、混合工程（ステップＳ１１２）で天然水Ｗと水素含有水１が混合された後から容器充填工程ステップＳ１１７）に至る間に８５℃〜１３５℃、３０分の加熱殺菌を行う加熱殺菌工程（ステップＳ１１５）とを具備し、水素含有水１は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種のマグネシウム／カルシウム１０と、リン酸及び／またはリン酸塩２０と、水３０とを混合して調製した分散液４０を酸としての有機酸５０と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリ６０と混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、その後、分散液４０に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起することによって得られたものであり、かつ、糖類及び／または多糖類８０を混合してなる密閉容器入り水素含有水１の製造方法として捉えることができる。
【０２１６】
ここで、上記天然水濾過工程は、汲み上げた原水としての天然水を３０μｍ以下のフィルタに通過させることによって、殆どの天然水に含まれる鉱物種類の粒子等の異物、不純物を除去する工程である。汲み上げた原水は地下水であるか否かを問わず、天然水には、通常、ミネラルウォータと呼ばれているものも含まれる。
上記３０μｍ以下のフィルタは、ここでは、不純物の除去の対象が、主に、天然水に含まれる鉱物種類等であることから、鉱物種類等を除去できる能力を持つフィルタとして、濾過精度が３０μｍ以下と規定したものである。なお、かかるフィルタとしては、２種以上（２段以上）を適宜組み合わせて用いてもよく、複数のフィルタを使用する場合には、天然水が濾過性能の低いフィルタから濾過性能の高いフィルタへと順に通過すようにフィルタを配設してフィルタの負荷を軽減する構成とするのが望ましい。
上記混合工程は、前記濾過された天然水と水素含有水を混合し、撹拌手段によって均一な混合状態とする工程であり、上記攪拌手段は、天然水と水素含有水が均一な混合となるように攪拌するものであればよく、例えば、攪拌ファンを用いたり、超音波振動器を用いたりすることによって、均質の混合液（水素含有水）とすることができる。
また、上記電圧印加工程は、前記天然水に水素含有水が混合されて得られた水素含有水に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけて、励起する工程である。
更に、上記精密濾過工程は、水素含有水を１μｍ以下のフィルタに通過させることによって精密濾過処理を施し異味、異臭、不純物を除去する工程である。
上記１μｍ以下のフィルタとは、本工程では、除去の対象が、主に、異味、異臭、不純物等の微粒子であることから、かかる微粒子を除去できる能力を持つフィルタとして、濾過精度が１μｍ以下と規定したものである。特に、０．２μｍ以下のフィルタを用いることで除菌も可能となる。なお、かかるフィルタとしては、２種以上（２段以上）を適宜組み合わせて用いてもよく、複数のフィルタを使用する場合には、フィルタの目詰まりを少なくして負荷が軽減されるよう、天然水が濾過性能の低い濾フィルタから濾過性能の高いフィルタへと順に通過すようにフィルタを配設する構成とし、順次細かいものを除去するのが望ましい。
加えて、上記容器充填工程は、水素含有水をペットボトル、アルミニウム缶、スチール缶等の容器に充填し、当該容器を栓で密閉する工程である。
また、上記加熱殺菌工程は、天然水と水素含有水が混合された後から容器充填工程に至る間に１３５℃、３０分の加熱を設け、そこで殺菌を行う工程である。
【０２１７】
本発明者は、鋭意実験研究を積み重ねた結果、マグネシウム／カルシウム１０と、リン酸／リン酸塩２０と、水３０とを混合して調製した分散液４０を有機酸５０の混合によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリ６０と混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、その後、分散液４０に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起して得られた水素含有水１では、ペットボトル等の容器１３０ａに入れて密閉しても水素が消失することなく長期間維持されることを見出し、更に、糖類／多糖類８０を混合することで、水素濃度が顕著に増大し、攪拌等の物理的衝撃（外力）が加わったり気圧変動が生じたりしても水素濃度が急激に減ることなく数日間は高い水素濃度が維持され、ペットボトル等の容器１３０ａに入れて密閉した場合でも高い水素濃度が長期間維持されることを見出し、この知見に基づいて本発明を完成させたものである。
【０２１８】
ここで、高い水素濃度が長い間維持されるのは、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０とが混合されたことでマグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物が形成され、このような錯体状物に水素分子（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が吸着し固定されているためであると思われる。
また、水の電気分解によって水素が生成されたことに加え、錯体状物の触媒的作用によって、以下に示すような反応が促進されて水素が生成されたと推測しており、製造後においてもこの反応が生じることで水素濃度が高い状態で維持されるものと考えている。
２Ｈ２Ｏ→２Ｈ＋＋２ＯＨ−
２Ｈ＋＋２ｅ−→Ｈ２
【０２１９】
特に、分散液４０に糖類／多糖類８０を混合することにより糖類／多糖類８０とリン酸／リン酸塩２０との結合・解離反応によって電子移動が促進されやすくなり、上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素の生成が促進されることに加え、糖類／多糖類８０が水素原子を多く有することでそれらの水素原子をもとに水素が生成されて水素生成量が増大すると考えている。
【０２２０】
そして、この水素含有水１は３０μｍ以下のフィルタ１１１、１１２、１１３で濾過された天然水Ｗと混合されて攪拌手段によって攪拌された後も、水素が消失することなく、更に、電圧印加工程（ステップＳ１１４）で陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ励起することで、一定の水素濃度を確保して、容器１３０ａへの充填後も安定的に高い水素濃度が維持され、安定した品質が得られる。
また、３０μｍ以下のフィルタ１１１、１１２、１１３によって天然水Ｗ中の異物、不純物等を除去することにより、天然水Ｗと水素含有水１が混合されたときに天然水Ｗ中の不純物に由来する化合物が錯体状物に吸着して水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が錯体状物に吸着するのを阻止して水素の散逸を招く事態を防止でき、高い水素濃度の維持を図ることができる。更に、微生物の栄養源でもある天然水Ｗ中の異物、不純物等が除去されることで、後の製造工程における微生物の繁殖を抑制し、タンク、配管等の設備における衛生管理の負担を軽減できる。
加えて、混合工程（ステップＳ１１２）で水素含有水１を天然水Ｗと混合し、また、混合後から容器充填工程（ステップＳ１１７）に至る間に８５℃〜１３５℃の３０分の加熱殺菌工程（ステップＳ１１５）によって菌を死滅させることで、薬剤による殺菌処理を行うことなく容器入りを可能としており、天然水の本来の風味を生かした水素含有水１とすることができる。
更に、水素含有水１と混合する前に、天然水Ｗを１μｍ以下のフィルタ１１４で濾過することで、天然水Ｗと水素含有水１とを混合した混合工程（ステップＳ１１２）後の細菌の増殖が抑制され、衛生面での製造管理が容易となる。
よって、高い水素濃度を長い間維持でき、水素濃度が高い状態での摂取を可能とする水素含有水１が得られる。
【０２２１】
そして、糖類／多糖類８０は、水素含有水（１）１Ｌに対して１０〜１００ｍｇの範囲内で配合されたものであり、当該範囲内とすることで、風味や透明性の低下を招くことなく顕著な水素濃度の維持効果を示す水素含有水１が得られる。
【０２２２】
また、上記実施の形態２においては、天然水濾過工程（ステップＳ１１１）で汲み上げた天然水Ｗを３０μｍ以下のフィルタ１１１、１１２、１１３に通過させることにより濾過し、混合工程（ステップＳ１１２）で濾過した天然水Ｗに水素含有水１００を混合し攪拌手段によって均一し、電圧印加工程（ステップＳ１１４）で天然水Ｗが混合された水素含有水１００に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起し、精密濾過工程（ステップＳ１１６）で、電圧印加工程後の水素含有水Ｗ１を１μｍ以下のフィルタ１１４に通過させることにより精密濾過し、容器充填工程（ステップＳ１１７）で、精密濾過した水素含有水Ｗ１を容器１３０ａに充填し、容器１３０ａをキャップ１３０ｂで密閉する。また、この間の、混合工程（ステップＳ１１２）で天然水Ｗと水素含有水１００が混合された後から容器充填工程（ステップＳ１１７）に至る間に８５℃〜１３５℃の３０分の加熱殺菌工程（ステップＳ１１５）を設けて加熱殺菌する。そして、水素含有水１００は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種のマグネシウム／カルシウム１０と、リン酸及び／またはリン酸塩２０と、水３０とを混合して調製した分散液４０を酸としての有機酸５０と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリ６０と混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、再度有機酸５００と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満としてから、その分散液４０に対して陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起し、その後、再度アルカリ６００と混合してなるものである。
【０２２３】
即ち、汲み上げた天然水Ｗを３０μｍ以下のフィルタ１１１、１１２、１１３に通過させることにより濾過する天然水濾過工程（ステップＳ１１１）と、濾過した天然水Ｗに水素含有原水１００を混合し攪拌手段によって均一にする混合工程（ステップＳ１１２）と、天然水Ｗと混合した水素含有水１００に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起する電圧印加工程（ステップＳ１１４）と、電圧印加工程後の水素含有水Ｗ１を１μｍ以下のフィルタ１１４に通過させることにより精密濾過する精密濾過工程（ステップＳ１１６）と、精密濾過した水素含有水１００を容器１３０ａに充填し、容器１３０ａをキャップ１３０ｂ密閉する容器充填工程（ステップＳ１１７）と、混合工程（ステップＳ１１２）で天然水Ｗと水素含有水１００が混合された後から容器充填工程（ステップＳ１１７）に至る間に８５℃〜１３５℃、３０分の加熱殺菌を行う加熱殺菌工程（ステップＳ１１５）とを具備し、水素含有水１００は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種のマグネシウム／カルシウム１０と、リン酸及び／またはリン酸塩２０と、水３０とを混合して調製した分散液４０を酸としての有機酸５０と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリ６０と混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、再度有機酸５００と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満としてから陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起し、その後、再度アルカリ６００と混合することによって得られた密閉容器入り水素含有水１００の製造方法として捉えることができる。
【０２２４】
ここで、上記天然水濾過工程は、汲み上げた原水としての天然水を３０μｍ以下のフィルタに通過させることによって、殆どの天然水に含まれる鉱物種類の粒子等の異物、不純物を除去する工程である。汲み上げた原水は地下水であるか否かを問わず、天然水には、通常、ミネラルウォータと呼ばれているものも含まれる。
上記３０μｍ以下のフィルタは、ここでは、不純物の除去の対象が、主に、天然水に含まれる鉱物種類等であることから、鉱物種類等を除去できる能力を持つフィルタとして、濾過精度が３０μｍ以下と規定したものである。なお、かかるフィルタとしては、２種以上（２段以上）を適宜組み合わせて用いてもよく、複数のフィルタを使用する場合には、天然水が濾過性能の低いフィルタから濾過性能の高いフィルタへと順に通過すようにフィルタを配設してフィルタの負荷を軽減する構成とするのが望ましい。
上記混合工程は、前記濾過された天然水と水素含有水を混合し、撹拌手段によって均一な混合状態とする工程であり、上記攪拌手段は、天然水と水素含有水が均一な混合となるように攪拌するものであればよく、例えば、攪拌ファンを用いたり、超音波振動器を用いたりすることによって、均質の混合液（水素含有水）とすることができる。
また、上記電圧印加工程は、前記天然水に水素含有水が混合されて得られた水素含有水に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起する工程である。
更に、上記精密濾過工程は、水素含有水を１μｍ以下のフィルタに通過させることによって精密濾過処理を施し異味、異臭、不純物を除去する工程である。
上記１μｍ以下のフィルタとは、本工程では、除去の対象が、主に、異味、異臭、不純物等の微粒子であることから、かかる微粒子を除去できる能力を持つフィルタとして、濾過精度が１μｍ以下と規定したものである。特に、０．２μｍ以下のフィルタを用いることで除菌も可能となる。なお、かかるフィルタとしては、２種以上（２段以上）を適宜組み合わせて用いてもよく、複数のフィルタを使用する場合には、フィルタの目詰まりを少なくして負荷が軽減されるよう、天然水が濾過性能の低い濾フィルタから濾過性能の高いフィルタへと順に通過すようにフィルタを配設する構成とし、順次細かいものを除去するのが望ましい。
加えて、上記容器充填工程は、水素含有水をペットボトル、アルミニウム缶、スチール缶等の容器に充填し、当該容器を栓で密閉する工程である。
また、上記加熱殺菌工程は、天然水と水素含有水が混合された後から容器充填工程に至る間に１３５℃、３０分の加熱を設け、そこで殺菌を行う工程である。
【０２２５】
本発明者は、鋭意実験研究を積み重ねた結果、マグネシウム／カルシウム１０と、リン酸／リン酸塩２０と、水３０とを混合して調製した分散液４０を有機酸５０の混合によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリ６０と混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、その後、陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起して得られた水素含有水１００では、ペットボトル等の容器１３０ａに入れて密閉しても水素が消失することなく長期間維持されることを見出し、更に、陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかける前において、アルカリ６０と混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とした分散液４０を再度有機酸５００と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満としてから、陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけることで、水素濃度が顕著に増大し、攪拌等の物理的衝撃（外力）が加わったり気圧変動が生じたりしても水素濃度が急激に減ることなく数日間は高い水素濃度が維持され、ペットボトル等の容器に入れて密閉した場合でも高い水素濃度が長期間維持されることを見出し、この知見に基づいて本発明を完成させたものである。
【０２２６】
ここで、高い水素濃度が長い間維持されるのは、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０とが混合されたことでマグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物が形成され、このような錯体状物に水素分子（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が吸着し固定されているためであると思われる。
また、水の電気分解によって水素が生成されたことに加え、錯体状物の触媒的作用によって、以下に示すような反応が促進されて水素が生成されたと推測しており、製造後においてもこの反応が生じることで水素濃度が高い状態で維持されるものと考えている。
２Ｈ２Ｏ→２Ｈ＋＋２ＯＨ−
２Ｈ＋＋２ｅ−→Ｈ２
【０２２７】
特に、アルカリと混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とした分散液４０を再度有機酸５００と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満としてから、陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起することにより、錯体状物の形成が促進されたり、錯体状物の電荷バランスが向上して錯体状物の安定性が増したりし、それによって、上記の反応式の反応が促進され、また、錯体状物への水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）の吸着固定が促進されたり安定化したりしたことで、安定して高い水素濃度が得られ長い間維持されたと考えている。また、ｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性の分散液４０に対して陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけることで水の電気分解による水素生成量が増大したことも考えられる。
【０２２８】
そして、この水素含有水１００は３０μｍ以下のフィルタ１１１、１１２、１１３で濾過された天然水Ｗと混合されて攪拌手段によって攪拌された後も、水素が消失することなく、更に、電圧印加工程（ステップＳ１１４）で陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ励起することで、一定の水素濃度を確保して、容器１３０ａへの充填後も安定的に高い水素濃度が維持され、安定した品質が得られる。
また、３０μｍ以下のフィルタ１１１、１１２、１１３によって天然水Ｗ中の異物、不純物等を除去することにより、天然水Ｗと水素含有水１００が混合されたときに天然水Ｗ中の不純物に由来する化合物が錯体状物に吸着して水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が錯体状物に吸着するのを阻止して水素の散逸を招く事態を防止でき、高い水素濃度の維持を図ることができる。更に、微生物の栄養源でもある天然水Ｗ中の異物、不純物等が除去されることで、後の製造工程における微生物の繁殖を抑制し、タンク、配管等の設備における衛生管理の負担を軽減できる。
加えて、混合工程（ステップＳ１１２）で水素含有水１００を天然水Ｗと混合し、また、混合後から容器充填工程（ステップＳ１１７）に至る間に８５℃〜１３５℃の３０分の加熱殺菌工程（ステップＳ１１５）によって菌を死滅させることで、薬剤による殺菌処理を行うことなく容器入りを可能としており、天然水の本来の風味を生かした水素含有水１００とすることができる。
更に、水素含有水１００と混合する前に、天然水Ｗを１μｍ以下のフィルタ１１４で濾過することで、天然水Ｗと水素含有水１００とを混合した混合工程（ステップＳ１１２）後の細菌の増殖が抑制され、衛生面での製造管理が容易となる。
よって、高い水素濃度を長い間維持でき、水素濃度が高い状態での摂取を可能とする水素含有水１００が得られる。
【０２２９】
次に、加熱殺菌を行わず非加熱で密閉容器入り水素含有水を製造する方法について、製造方法の概略工程図を示した図９を参照して説明する。
非加熱で密閉容器入り水素含有水１，１００を製造する方法においては、汲み上げた天然水Ｗを３０μｍ以下のフィルタ１１１、１１２、１１３に通過させることにより濾過する天然水濾過工程（ステップＳ１１１）と、濾過した天然水Ｗに水素含有原水１，１００を混合し攪拌手段によって均一にする混合工程（ステップＳ１２２）と、天然水Ｗと混合した水素含有水Ｗ１に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起する電圧印加工程（ステップＳ１１４）と、電圧印加工程後の水素含有水１，１００を０．２μｍ以下のフィルタ１１４Ａに通過させることにより除菌濾過する除菌濾過工程（ステップＳ１１６）と、除菌濾過した水素含有水１，１００を容器１３０ａに非加熱除菌常温充填し、容器１３０ａをキャップ１３０ｂで密閉する容器充填工程（ステップＳ１１７）とを有する。
【０２３０】
非加熱で密閉容器入り水素含有水を製造する場合においては、ファイナルフィルタ１１４Ａに０．２μｍ以下のフィルタを使用して除菌機能を持たせることにより、水素含有水Ｗ１を非加熱除菌し、クリーンルーム内で容器１３０ａに充填した。
即ち、図９に示したように、非加熱で密閉容器入り水素含有水１，１００を製造する場合、加熱殺菌を行う図８と比較して、電圧印加工程（ステップＳ１１４）までは形式的には同一であり、陰極及び陽極が浸漬されてそれら電極間に所定の電圧がかけられ励起された後の水素含有水Ｗ１を、０．２μｍ以下のファイナルフィルタ１１４Ａを通過させることにより、異味、異臭、不純物の除去に加え除菌を行うことで、加熱殺菌工程を省略している。それ以降の処理は、図８と同様、除菌されたクリーンルームで行われ、ファイナルフィルタ１１４Ａを通過した水素含有水Ｗ１は、クリーンルーム内の充填タンク１２４に収容され、所定の充填速度で、充填タンク１２４から液体充填機１３０で容器１３０ａとしてのペットボトル、アルミニウム缶、スチール缶等に非加熱状態の常温で充填され、充填後に容器１３０ａのキャップ１３０ｂで密閉された後、出荷される。
【０２３１】
このときのファイナルフィルタ１１４Ａは、例えば、濾過精度（ポアサイズ）が０．１μｍ〜１μｍの１種または２種以上の精密濾過フィルタからなるが、非加熱で水素含有水Ｗ１の除菌効果があることが確認されている少なくとも０．２μｍ以下のフィルタを使用することによって、異味、異臭、不純物の除去に加え除菌を行い、加熱殺菌工程を省略できる。この０．２μｍ以下のフィルタとしては、例えば、濾材をポリサルホンとしたポリサルホン製のメンブレンフィルタカートリッジ等が使用できる。
特に、０．２μｍ以下のフィルタの前に、それよりも２．５倍〜５倍以上の濾過精度の開きがあるフィルタを配設することにより、０．２μｍ以下のフィルタの負荷を軽減して非加熱での除菌効果を上げることができる。即ち、０．２μｍ以下のフィルタの負荷の軽減のためには、それの５倍以下の濾過精度のフィルタを前に配設するのが好適であり、それによって、水素含有水Ｗ１の非加熱での除菌効果を上げることができる。このため、０．２μｍ以下のフィルタの上流側に、１μｍ〜０．５μｍの濾過精度のフィルタを配設するのが好ましい。
しかし、ファイナルフィルタ１１４Ａについては、０．２μｍ以下のフィルタの機能があれば、フィルタの組合せは上記に限定されない。勿論、ファイナルフィルタ１１４Ａについても逆洗可能なフィルタとしてもよい。
【０２３２】
このように、図９では、０．２μｍ以下のファイナルフィルタ１１４Ａを通過させることによって除菌及び異味、異臭、不純物を除去し、塩素処理等の薬剤による殺菌処理及び加熱による殺菌処理を行うことなく容器１３０ａに非加熱除菌常温充填した。
特に、殺菌のために温度を上昇させないから、薬剤処理及び加熱処理による風味の劣化もなく、天然水Ｗの本来の風味をより生かすことができる。
【０２３３】
このようにして製造された密閉容器入り水素含有水１，１００においても、長期間高い水素濃度が維持され、開封後も長時間高い水素濃度が維持される。
【０２３４】
上記実施の形態１においては、天然水濾過工程（ステップＳ１１１）で汲み上げた天然水Ｗを３０μｍ以下のフィルタ１１１、１１２、１１３に通過させることにより濾過し、混合工程（ステップＳ１１２）で濾過した天然水Ｗに水素含有水１を混合し攪拌手段によって均一し、電圧印加工程（ステップＳ１１４）で天然水Ｗが混合された水素含有水１に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起し、除菌濾過工程（ステップＳ１１６Ａ）で、電圧印加工程後の水素含有水Ｗ１を０．２μｍ以下のフィルタ１１４Ａに通過させることにより除菌濾過し、容器充填工程（ステップＳ１１７）で、除菌濾過した水素含有水１を容器１３０ａに非加熱除菌常温充填し、容器１３０ａをキャップ１３０ｂで密閉する。そして、水素含有水１は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種のマグネシウム／カルシウム１０と、リン酸及び／またはリン酸塩２０と、水３０とを混合して調製した分散液４０を酸としての有機酸５０と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリ６０と混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、その後、分散液４０に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起することによって得られたものであり、かつ、鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種の鉄／亜鉛７０を混合したものである。
【０２３５】
即ち、汲み上げた天然水Ｗを３０μｍ以下のフィルタ１１１、１１２、１１３に通過させることにより濾過する天然水濾過工程（ステップＳ１１１）と、濾過した天然水Ｗに水素含有原水１を混合し攪拌手段によって均一にする混合工程（ステップＳ１１２）と、天然水Ｗと混合した水素含有水１に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起する電圧印加工程（ステップＳ１１４）と、電圧印加工程後の水素含有水Ｗ１を０．２μｍ以下のフィルタ１１４Ａに通過させることにより除菌濾過する除菌濾過工程（ステップＳ１１６Ａ）と、除菌濾過した水素含有水１を容器１３０ａに充填し、容器１３０ａをキャップ１３０ｂで密閉する容器充填工程（ステップＳ１１７）を具備し、水素含有水１は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種のマグネシウム／カルシウム１０と、リン酸及び／またはリン酸塩２０と、水３０とを混合して調製した分散液４０を酸としての有機酸５０と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリ６０と混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、その後、  分散液４０に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起することによって得られたものであり、かつ、鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種の鉄／亜鉛７０を混合してなる密閉容器入り水素含有水１の製造方法として捉えることができる。
【０２３６】
ここで、上記天然水濾過工程は、汲み上げた原水としての天然水を３０μｍ以下のフィルタに通過させることによって、殆どの天然水に含まれる鉱物種類の粒子等の異物、不純物を除去する工程である。汲み上げた原水は地下水であるか否かを問わず、天然水には、通常、ミネラルウォーターと呼ばれているものも含まれる。
上記３０μｍ以下のフィルタは、ここでは、不純物の除去の対象が、主に、天然水に含まれる鉱物種類等であることから、鉱物種類等を除去できる能力を持つフィルタとして、濾過精度が３０μｍ以下と規定したものである。なお、かかるフィルタとしては、２種以上（２段以上）を適宜組み合わせて用いてもよく、複数のフィルタを使用する場合には、天然水が濾過性能の低いフィルタから濾過性能の高いフィルタへと順に通過すようにフィルタを配設してフィルタの負荷を軽減する構成とするのが望ましい。
上記混合工程は、前記濾過された天然水と水素含有水を混合し、撹拌手段によって均一な混合状態とする工程であり、上記攪拌手段は、天然水と水素含有水が均一な混合となるように攪拌するものであればよく、例えば、攪拌ファンを用いたり、超音波振動器を用いたりすることによって、均質の混合液（水素含有水）とすることができる。
また、上記電圧印加工程は、前記天然水に水素含有水が混合されて得られた水素含有水に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起する工程である。
更に、上記除菌濾過工程は、水素含有水を０．２μｍ以下のフィルタに通過させることによって精密濾過処理を施し除菌及び異味、異臭、不純物を除去する工程である。
上記０．２μｍ以下のフィルタとは、本工程での除去の対象が、主に、一般細菌及び真菌の微生物等であることから、一般細菌及び真菌の微生物等を除去できる能力を持つフィルタとして濾過精度が０．２μｍ以下と規定したものであり、除菌効果がある０．２μｍ以下のフィルタを使用することで、加熱殺菌を不要とすることができる。特に、０．２μｍ以下のフィルタの前に、０．２μｍ以下のフィルタの２．５倍〜５倍の濾過精度の開きがある１μｍ〜０．５μｍの範囲内のフィルタを設け、水素含有水を１μｍ〜０．５μｍの範囲内のフィルタ及び０．２μｍ以下のフィルタの順に通過させる２段構成とすることにより、０．２μｍ以下のフィルタの目詰まりを少なくして負荷を軽減し、非加熱で除菌効果を上げることができる。
加えて、上記容器充填工程は、水素含有水をペットボトル、アルミニウム缶、スチール缶等の容器に非加熱除菌常温充填し、当該容器を栓で密閉する工程である。上記非加熱除菌常温充填とは、水素含有水をクリーンルーム等の除菌された（無菌の）常温下で充填するものであればよい。
【０２３７】
本発明者は、鋭意実験研究を積み重ねた結果、マグネシウム／カルシウム１０と、リン酸／リン酸塩２０と、水３０とを混合して調製した分散液４０を有機酸５０の混合によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリ６０と混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、その後、陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけて得られた水素含有水１では、ペットボトル等の容器１３０ａに入れて密閉しても水素が消失することなく長期間維持されることを見出し、更に、鉄／亜鉛７０を混合することで、水素濃度が顕著に増大し、攪拌等の物理的衝撃（外力）が加わったり気圧変動が生じたりしても水素濃度が急激に減ることなく数日間は高い水素濃度が維持され、ペットボトル等の容器１３０ａに入れて密閉した場合でも高い水素濃度が長期間維持されることを見出し、この知見に基づいて本発明を完成させたものである。
【０２３８】
ここで、高い水素濃度が長い間維持されるのは、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０とが混合されたことでマグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物が形成され、このような錯体状物に水素分子（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が吸着し固定されているためであると思われる。
また、水の電気分解によって水素が生成されたことに加え、錯体状物の触媒的作用によって、以下に示すような反応が促進されて水素が生成されたと推測しており、製造後においてもこの反応が生じることで水素濃度が高い状態で維持されるものと考えている。
２Ｈ２Ｏ→２Ｈ＋＋２ＯＨ−
２Ｈ＋＋２ｅ−→Ｈ２
【０２３９】
特に、分散液４０に鉄／亜鉛７０が混合されたことにより水素濃度が増大し、長い間高い水素濃度が維持されるのは、マグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物に鉄／亜鉛が加わりマグネシウム／カルシウムーリン酸―鉄／亜鉛―錯体状物となることで、電子移動が促進されやすくなり上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素生成反応が促進されると考えている。また、マグネシウム／カルシウムーリン酸錯体状物に鉄／亜鉛が加わることで、錯体状物の安定性（電荷バランス等）が向上し、水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）の吸着固定が安定化したためとも考えられる。
【０２４０】
そして、この水素含有水１は３０μｍ以下のフィルタ１１１、１１２、１１３で濾過された天然水Ｗと混合されて攪拌手段によって攪拌された後も、水素が消失することなく、更に、電圧印加工程（ステップＳ１１４）で陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起することで、一定の水素濃度を確保して、容器１３０ａへの充填後も安定的に高い水素濃度が維持され、安定した品質が得られる。
また、３０μｍ以下のフィルタ１１１、１１２、１１３によって天然水Ｗ中の異物、不純物等を除去することにより、天然水Ｗと水素含有水１が混合されたときに天然水Ｗ中の不純物に由来する化合物が錯体状物に吸着して水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が錯体状物に吸着するのを阻止して水素の散逸を招く事態を防止でき、高い水素濃度の維持を図ることができる。更に、微生物の栄養源でもある天然水Ｗ中の異物、不純物等が除去されることで、後の製造工程における微生物の繁殖を抑制し、タンク、配管等の設備における衛生管理の負担を軽減できる。
加えて、混合工程（ステップＳ１１２）で水素含有水１を天然水Ｗと混合し、また、０．２μｍ以下のフィルタ１１４Ａを通過させることによって除菌及び異味、異臭、不純物が除去されることから、塩素処理等の薬剤による殺菌処理及び加熱による殺菌処理を行うことなく容器入りを可能としており、天然水Ｗの本来の風味を生かした水素含有水１とすることができる。
更に、水素含有水１と混合する前に、天然水Ｗを１μｍ以下のフィルタ１１４で濾過することで、天然水Ｗと水素含有水１とを混合した混合工程（ステップＳ１１２）後の細菌の増殖が抑制され、衛生面での製造管理が容易となる。
よって、高い水素濃度を長い間維持でき、水素濃度が高い状態での摂取を可能とする水素含有水１が得られる。
【０２４１】
そして、鉄／亜鉛７０は、水素含有水（１）１Ｌに対して１〜１００ｍｇの範囲内で配合されたことで、風味や透明性の低下を招くことなく顕著な水素濃度の維持効果を示す水素含有水１が得られる。
【０２４２】
また、上記実施の形態１においては、天然水濾過工程（ステップＳ１１１）で汲み上げた天然水Ｗを３０μｍ以下のフィルタ１１１、１１２、１１３に通過させることにより濾過し、混合工程（ステップＳ１１２）で濾過した天然水Ｗに水素含有水１を混合し攪拌手段によって均一し、電圧印加工程（ステップＳ１１４）で天然水Ｗが混合された水素含有水１に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起し、除菌濾過工程（ステップＳ１１６Ａ）で、電圧印加工程後の水素含有水Ｗ１を０．２μｍ以下のフィルタ１１４Ａに通過させることにより除菌濾過し、容器充填工程（ステップＳ１１７）で、除菌濾過した水素含有水Ｗ１を容器１３０ａに非加熱除菌常温充填し、容器１３０ａをキャップ１３０ｂで密閉する。そして、水素含有水１は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種のマグネシウム／カルシウム１０と、リン酸及び／またはリン酸塩２０と、水３０とを混合して調製した分散液４０を酸としての有機酸５０と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリ６０と混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、その後、分散液４０に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起することによって得られたものであり、かつ、糖類及び／または多糖類８０を混合したものである。
【０２４３】
即ち、汲み上げた天然水Ｗを３０μｍ以下のフィルタ１１１、１１２、１１３に通過させることにより濾過する天然水濾過工程（ステップＳ１１１）と、濾過した天然水Ｗに水素含有原水１を混合し攪拌手段によって均一にする混合工程（ステップＳ１１２）と、天然水Ｗと混合した水素含有水１に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起する電圧印加工程（ステップＳ１１４）と、電圧印加工程後の水素含有水Ｗ１を０．２μｍ以下のフィルタ１１４Ａに通過させることにより除菌濾過する除菌濾過工程（ステップＳ１１６Ａ）と、除菌濾過した水素含有水１を容器１３０ａに充填し、容器１３０ａをキャップ１３０ｂで密閉する容器充填工程（ステップＳ１１７）を具備し、水素含有水１は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種のマグネシウム／カルシウム１０と、リン酸及び／またはリン酸塩２０と、水３０とを混合して調製した分散液４０を酸としての有機酸５０と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリ６０と混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、その後、分散液４０に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起することによって得られたものであり、かつ、糖類及び／または多糖類８０を混合してなる密閉容器入り水素含有水１の製造方法として捉えることができる。
【０２４４】
ここで、上記天然水濾過工程は、汲み上げた原水としての天然水を３０μｍ以下のフィルタに通過させることによって、殆どの天然水に含まれる鉱物種類の粒子等の異物、不純物を除去する工程である。汲み上げた原水は地下水であるか否かを問わず、天然水には、通常、ミネラルウォーターと呼ばれているものも含まれる。
上記３０μｍ以下のフィルタは、ここでは、不純物の除去の対象が、主に、天然水に含まれる鉱物種類等であることから、鉱物種類等を除去できる能力を持つフィルタとして、濾過精度が３０μｍ以下と規定したものである。なお、かかるフィルタとしては、２種以上（２段以上）を適宜組み合わせて用いてもよく、複数のフィルタを使用する場合には、天然水が濾過性能の低いフィルタから濾過性能の高いフィルタへと順に通過すようにフィルタを配設してフィルタの負荷を軽減する構成とするのが望ましい。
上記混合工程は、前記濾過された天然水と水素含有水を混合し、撹拌手段によって均一な混合状態とする工程であり、上記攪拌手段は、天然水と水素含有水が均一な混合となるように攪拌するものであればよく、例えば、攪拌ファンを用いたり、超音波振動器を用いたりすることによって、均質の混合液（水素含有水）とすることができる。
また、上記電圧印加工程は、前記天然水に水素含有水が混合されて得られた水素含有水に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起する工程である。
更に、上記除菌濾過工程は、水素含有水を０．２μｍ以下のフィルタに通過させることによって精密濾過処理を施し除菌及び異味、異臭、不純物を除去する工程である。
上記０．２μｍ以下のフィルタとは、本工程での除去の対象が、主に、一般細菌及び真菌の微生物等であることから、一般細菌及び真菌の微生物等を除去できる能力を持つフィルタとして濾過精度が０．２μｍ以下と規定したものであり、除菌効果がある０．２μｍ以下のフィルタを使用することで、加熱殺菌を不要とすることができる。特に、０．２μｍ以下のフィルタの前に、０．２μｍ以下のフィルタの２．５倍〜５倍の濾過精度の開きがある１μｍ〜０．５μｍの範囲内のフィルタを設け、水素含有水を１μｍ〜０．５μｍの範囲内のフィルタ及び０．２μｍ以下のフィルタの順に通過させる２段構成とすることにより、０．２μｍ以下のフィルタの目詰まりを少なくして負荷を軽減し、非加熱で除菌効果を上げることができる。
加えて、上記容器充填工程は、水素含有水をペットボトル、アルミニウム缶、スチール缶等の容器に非加熱除菌常温充填し、当該容器を栓で密閉する工程である。上記非加熱除菌常温充填とは、水素含有水をクリーンルーム等の除菌された（無菌の）常温下で充填するものであればよい。
【０２４５】
本発明者は、鋭意実験研究を積み重ねた結果、マグネシウム／カルシウム１０と、リン酸／リン酸塩２０と、水３０とを混合して調製した分散液４０を有機酸５０の混合によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリ６０と混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、その後、陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけて得られた水素含有水１では、ペットボトル等の容器１３０ａに入れて密閉しても水素が消失することなく長期間維持されることを見出し、更に、糖類及び／または多糖類８０を混合することで、水素濃度が顕著に増大し、攪拌等の物理的衝撃（外力）が加わったり気圧変動が生じたりしても水素濃度が急激に減ることなく数日間は高い水素濃度が維持され、ペットボトル等の容器１３０ａに入れて密閉した場合でも高い水素濃度が長期間維持されることを見出し、この知見に基づいて本発明を完成させたものである。
【０２４６】
ここで、高い水素濃度が長い間維持されるのは、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０とが混合されたことでマグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物が形成され、このような錯体状物に水素分子（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が吸着し固定されているためであると思われる。
また、水の電気分解によって水素が生成されたことに加え、錯体状物の触媒的作用によって、以下に示すような反応が促進されて水素が生成されたと推測しており、製造後においてもこの反応が生じることで水素濃度が高い状態で維持されるものと考えている。
２Ｈ２Ｏ→２Ｈ＋＋２ＯＨ−
２Ｈ＋＋２ｅ−→Ｈ２
【０２４７】
特に、分散液４０に糖類／多糖類８０を混合することにより糖類／多糖類８０とリン酸／リン酸塩２０との結合・解離反応によって電子移動が促進されやすくなり、上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素の生成が促進されることに加え、糖類／多糖類８０が水素原子を多く有することでそれらの水素原子をもとに水素が生成されて水素生成量が増大すると考えている。
【０２４８】
そして、この水素含有水１は３０μｍ以下のフィルタ１１１、１１２、１１３で濾過された天然水Ｗと混合されて攪拌手段によって攪拌された後も、水素が消失することなく、更に、電圧印加工程（ステップＳ１１４）で陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起することで、一定の水素濃度を確保して、容器１３０ａへの充填後も安定的に高い水素濃度が維持され、安定した品質が得られる。
また、３０μｍ以下のフィルタ１１１、１１２、１１３によって天然水Ｗ中の異物、不純物等を除去することにより、天然水Ｗと水素含有水１が混合されたときに天然水Ｗ中の不純物に由来する化合物が錯体状物に吸着して水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が錯体状物に吸着するのを阻止して水素の散逸を招く事態を防止でき、高い水素濃度の維持を図ることができる。更に、微生物の栄養源でもある天然水Ｗ中の異物、不純物等が除去されることで、後の製造工程における微生物の繁殖を抑制し、タンク、配管等の設備における衛生管理の負担を軽減できる。
加えて、混合工程（ステップＳ１１２）で水素含有水１を天然水Ｗと混合し、また、０．２μｍ以下のフィルタ１１４Ａを通過させることによって除菌及び異味、異臭、不純物が除去されることから、塩素処理等の薬剤による殺菌処理及び加熱による殺菌処理を行うことなく容器入りを可能としており、天然水Ｗの本来の風味を生かした水素含有水１とすることができる。
更に、水素含有水１と混合する前に、天然水Ｗを１μｍ以下のフィルタ１１４で濾過することで、天然水Ｗと水素含有水１とを混合した混合工程（ステップＳ１１２）後の細菌の増殖が抑制され、衛生面での製造管理が容易となる。
よって、高い水素濃度を長い間維持でき、水素濃度が高い状態での摂取を可能とする水素含有水１が得られる。
【０２４９】
そして、糖類／多糖類８０は、水素含有水（１）１Ｌに対して１０〜１００ｍｇの範囲内で配合されたものであり、当該範囲内とすることで、風味や透明性の低下を招くことなく顕著な水素濃度の維持効果を示す水素含有水１が得られる。
【０２５０】
また、上記実施の形態２においては、天然水濾過工程（ステップＳ１１１）で汲み上げた天然水Ｗを３０μｍ以下のフィルタ１１１、１１２、１１３に通過させることにより濾過し、混合工程（ステップＳ１１２）で濾過した天然水Ｗに水素含有水１００を混合し攪拌手段によって均一し、電圧印加工程（ステップＳ１１４）で天然水Ｗが混合された水素含有水１００に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起し、除菌濾過工程（ステップＳ１１６Ａ）で、電圧印加工程後の水素含有水Ｗ１を０．２μｍ以下のフィルタ１１４Ａに通過させることにより除菌濾過し、容器充填工程（ステップＳ１１７）で、除菌濾過した水素含有水Ｗ１を容器１３０ａに非加熱除菌常温充填し、容器１３０ａをキャップ１３０ｂで密閉する。そして、水素含有水１００は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種のマグネシウム／カルシウム１０と、リン酸及び／またはリン酸塩２０と、水３０とを混合して調製した分散液４０を酸としての有機酸５０と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリ６０と混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、再度有機酸５００と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満としてから陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起し、その後、再度アルカリ６００と混合してなるものである。
【０２５１】
即ち、汲み上げた天然水Ｗを３０μｍ以下のフィルタ１１１、１１２、１１３に通過させることにより濾過する天然水濾過工程（ステップＳ１１１）と、濾過した天然水Ｗに水素含有原水１００を混合し攪拌手段によって均一にする混合工程（ステップＳ１１２）と、天然水Ｗと混合した水素含有水１００に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起する電圧印加工程（ステップＳ１１４）と、電圧印加工程後の水素含有水Ｗ１を０．２μｍ以下のフィルタ１１４Ａに通過させることにより除菌濾過する除菌濾過工程（ステップＳ１１６Ａ）と、除菌濾過した水素含有水Ｗ１を容器１３０ａに充填し、容器１３０ａをキャップ１３０ｂで密閉する容器充填工程（ステップＳ１１７）を具備し、水素含有水１００は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種のマグネシウム／カルシウム１０と、リン酸及び／またはリン酸塩２０と、水３０とを混合して調製した分散液４０を酸としての有機酸５０と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリ６０と混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、再度有機酸５００と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満としてから陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起し、その後、再度アルカリ６００と混合することによって得られた密閉容器入り水素含有水１００の製造方法として捉えることができる。
【０２５２】
ここで、上記天然水濾過工程は、汲み上げた原水としての天然水を３０μｍ以下のフィルタに通過させることによって、殆どの天然水に含まれる鉱物種類の粒子等の異物、不純物を除去する工程である。汲み上げた原水は地下水であるか否かを問わず、天然水には、通常、ミネラルウォーターと呼ばれているものも含まれる。
上記３０μｍ以下のフィルタは、ここでは、不純物の除去の対象が、主に、天然水に含まれる鉱物種類等であることから、鉱物種類等を除去できる能力を持つフィルタとして、濾過精度が３０μｍ以下と規定したものである。なお、かかるフィルタとしては、２種以上（２段以上）を適宜組み合わせて用いてもよく、複数のフィルタを使用する場合には、天然水が濾過性能の低いフィルタから濾過性能の高いフィルタへと順に通過すようにフィルタを配設してフィルタの負荷を軽減する構成とするのが望ましい。
上記混合工程は、前記濾過された天然水と水素含有水を混合し、撹拌手段によって均一な混合状態とする工程であり、上記攪拌手段は、天然水と水素含有水が均一な混合となるように攪拌するものであればよく、例えば、攪拌ファンを用いたり、超音波振動器を用いたりすることによって、均質の混合液（水素含有水）とすることができる。
また、上記電圧印加工程は、前記天然水に水素含有水が混合されて得られた水素含有水に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起する工程である。
更に、上記除菌濾過工程は、水素含有水を０．２μｍ以下のフィルタに通過させることによって精密濾過処理を施し除菌及び異味、異臭、不純物を除去する工程である。
上記０．２μｍ以下のフィルタとは、本工程での除去の対象が、主に、一般細菌及び真菌の微生物等であることから、一般細菌及び真菌の微生物等を除去できる能力を持つフィルタとして濾過精度が０．２μｍ以下と規定したものであり、除菌効果がある０．２μｍ以下のフィルタを使用することで、加熱殺菌を不要とすることができる。特に、０．２μｍ以下のフィルタの前に、０．２μｍ以下のフィルタの２．５倍〜５倍の濾過精度の開きがある１μｍ〜０．５μｍの範囲内のフィルタを設け、水素含有水を１μｍ〜０．５μｍの範囲内のフィルタ及び０．２μｍ以下のフィルタの順に通過させる２段構成とすることにより、０．２μｍ以下のフィルタの目詰まりを少なくして負荷を軽減し、非加熱で除菌効果を上げることができる。
加えて、上記容器充填工程は、水素含有水をペットボトル、アルミニウム缶、スチール缶等の容器に非加熱除菌常温充填し、当該容器を栓で密閉する工程である。上記非加熱除菌常温充填とは、水素含有水をクリーンルーム等の除菌された（無菌の）常温下で充填するものであればよい。
【０２５３】
本発明者は、鋭意実験研究を積み重ねた結果、マグネシウム／カルシウム１０と、リン酸／リン酸塩２０と、水３０とを混合して調製した分散液４０を有機酸５０の混合によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリ６０と混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、その後、陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけて得られた水素含有水１００では、ペットボトル等の容器１３０ａに入れて密閉しても水素が消失することなく長期間維持されることを見出し、更に、陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかける前において、アルカリ６０と混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とした分散液４０を再度有機酸５００と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満としてから、陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけることで、水素濃度が顕著に増大し、攪拌等の物理的衝撃（外力）が加わったり気圧変動が生じたりしても水素濃度が急激に減ることなく数日間は高い水素濃度が維持され、ペットボトル等の容器に入れて密閉した場合でも高い水素濃度が長期間維持されることを見出し、この知見に基づいて本発明を完成させたものである。
【０２５４】
ここで、高い水素濃度が長い間維持されるのは、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０とが混合されたことでマグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物が形成され、このような錯体状物に水素分子（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が吸着し固定されているためであると思われる。
また、水の電気分解によって水素が生成されたことに加え、錯体状物の触媒的作用によって、以下に示すような反応が促進されて水素が生成されると推測しており、製造後においてもこの反応が生じることで水素濃度が高い状態で維持されるものと考えている。
２Ｈ２Ｏ→２Ｈ＋＋２ＯＨ−
２Ｈ＋＋２ｅ−→Ｈ２
【０２５５】
特に、アルカリ６０と混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とした分散液４０を再度有機酸５００と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満としてから、陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起することにより、錯体状物の形成が促進されたり、錯体状物の電荷バランスが向上して錯体状物の安定性が増したりし、それによって、上記の反応式の反応が促進され、また、錯体状物への水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）の吸着固定が促進されたり安定化したりしたことで、安定して高い水素濃度が得られ長い間維持されたと考えている。また、ｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性の分散液４０に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけることで水の電気分解による水素生成量が増大したことも考えられる。
【０２５６】
そして、この水素含有水１００は３０μｍ以下のフィルタ１１１、１１２、１１３で濾過された天然水Ｗと混合されて攪拌手段によって攪拌された後も、水素が消失することなく、更に、電圧印加工程（ステップＳ１１４）で陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起することで、一定の水素濃度を確保して、容器１３０ａへの充填後も安定的に高い水素濃度が維持され、安定した品質が得られる。
また、３０μｍ以下のフィルタ１１１、１１２、１１３によって天然水Ｗ中の異物、不純物等を除去することにより、天然水Ｗと水素含有水１００が混合されたときに天然水Ｗ中の不純物に由来する化合物が錯体状物に吸着して水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が錯体状物に吸着するのを阻止して水素の散逸を招く事態を防止でき、高い水素濃度の維持を図ることができる。更に、微生物の栄養源でもある天然水Ｗ中の異物、不純物等が除去されることで、後の製造工程における微生物の繁殖を抑制し、タンク、配管等の設備における衛生管理の負担を軽減できる。
加えて、混合工程（ステップＳ１１２）で水素含有水１００を天然水Ｗと混合し、また、０．２μｍ以下のフィルタ１１４Ａを通過させることによって除菌及び異味、異臭、不純物が除去されることから、塩素処理等の薬剤による殺菌処理及び加熱による殺菌処理を行うことなく容器入りを可能としており、天然水Ｗの本来の風味を生かした水素含有水１００とすることができる。
更に、水素含有水１００と混合する前に、天然水Ｗを１μｍ以下のフィルタ１１４で濾過することで、天然水Ｗと水素含有水１００とを混合した混合工程（ステップＳ１１２）後の細菌の増殖が抑制され、衛生面での製造管理が容易となる。
よって、高い水素濃度を長い間維持でき、水素濃度が高い状態での摂取を可能とする水素含有水１００が得られる。
【０２５７】
そして、上記実施の形態１と実施の形態２に係る水素含有水１、１００及びその製造方法や、密閉容器入り水素含有水の製造方法によれば、有機酸５０、５００の添加総量は、マグネシウム／カルシウム１０と、リン酸／リン酸塩２０の合計配合量１００重量部に対して、１００〜２００重量部の範囲内としたことで、確実に高い水素濃度を長期間維持することができる水素含有水１，１００が得られ、風味や透明性が良好な飲料水として供することができる。
【０２５８】
また、上記実施の形態１と実施の形態２に係る水素含有水１，１００及びその製造方法や、密閉容器入り水素含有水の製造方法によれば、マグネシウム／カルシウム１０と、リン酸／リン酸塩２０と水３０とを混合して調製する分散液４００を１００重量部とするとき、マグネシウム／カルシウム１０が、５〜２０重量部の範囲内で混合され、リン酸／リン酸塩２０が、１０〜３０重量部の範囲内で混合されたことで、より確実に、高い水素濃度を長期間維持する水素含有水１，１００を得ることができ、風味や透明性が良好な飲料水として供することができる。
【０２５９】
更に、上記実施の形態１と実施の形態２に係る水素含有水１，１００及びその製造方法や、密閉容器入り水素含有水の製造方法によれば、塩化マグネシウム、塩化カルシウム等の塩化物９０が混合されることで、細菌、カビ等の微生物の増殖が抑制され、製造設備の衛生管理が容易となる。
これは、塩化マグネシウム、塩化カルシウム等の塩化物イオンが微生物の増殖抑制に関与しており、特に、上記錯体状物がイオン交換能を有し、上記錯体状物に塩化物イオンが取り込まれることで、希釈しても細菌、カビ等の微生物の増殖を防止する効果が持続的に発揮される。
【０２６０】
また、上記実施の形態１と実施の形態２に係る水素含有水１，１００及びその製造方法によれば、陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起した後に水で１０〜１０００倍に希釈する。例えば、上記実施の形態１及び実施の形態２に係る密閉容器入り水素含有水の製造方法において、水素濃度が１００〜１５００μｇ／Ｌである水素含有水１，１００に対し、９〜９９倍の天然水Ｗを混合することで水素含有水１，１００を１０〜１０００倍に希釈する。これにより、天然水Ｗ本来の風味が生かされ風味が良好で飲用に適し、かつ、高い水素濃度を長い間維持できる水素含有水１、１００が得られる。
【０２６１】
また、上記実施の形態１と実施の形態２に係る水素含有水１，１００及びその製造方法によれば、陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起した後に水で１０〜１０００倍に希釈し、その後、再度陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起する。例えば、上記実施の形態１及び実施の形態２に係る密閉容器入り水素含有水の製造方法において、水素濃度が１００〜１５００μｇ／Ｌである水素含有水１，１００に対し、９〜９９倍の天然水Ｗを混合することで水素含有水１，１００を１０〜１０００倍に希釈し、その後電圧印加工程（ステップＳ１１４）で陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起する。これにより、天然水Ｗ本来の風味が生かされ風味が良好で飲用に適し、かつ、安定して高い水素濃度を長い間維持できる水素含有水１、１００が得られる。
【０２６２】
更に、上記実施の形態１と実施の形態２に係る密閉容器入り水素含有水の製造方法によれば、混合工程（ステップＳ１１２）で天然水Ｗと水素含有水１，１００が混合された後から電圧印加工程（ステップＳ１１４）に至るまでに水素含有水１，１００の紫外線殺菌を行う紫外線殺菌工程（ステップＳ１１３）を具備することから、混合工程後（ステップＳ１１２）の細菌の増殖が抑制され、衛生面での製造管理が容易となる。  
特に、加熱殺菌前に紫外線殺菌を行うことで、混合工程（ステップＳ１１２）後から加熱殺菌工程（ステップ１１５）までの細菌の増殖を抑制でき、製造設備の衛生管理が容易となる。
また、除菌濾過工程（ステップ１１６Ａ）前に紫外線殺菌を行うことで、混合工程（ステップＳ１１２）後から除菌濾過工程（ステップ１１６Ａ）までの細菌の増殖を抑制でき、製造設備、衛生管理が容易となり、特に、０．２μｍフィルタ１１４Ａの長寿命化を図ることができる。
【０２６３】
上記実施の形態１の水素含有水の製造方法は、混合工程において、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩と、水とを混合して分散液を調製し、酸混合工程にて、調製した分散液に酸を混合して酸性にし、アルカリ混合工程において、酸性にした分散液にアルカリを混合し、電圧印加工程において、アルカリ混合後の分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起したものであり、分散液を調製するとき、及び／または、何れかの工程後の分散液に鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種を混合したものである。
【０２６４】
ここで、上記酸混合工程は、酸の混合により分散液をｐＨ１以上、ｐＨ５未満、好ましくは、ｐＨ２以上、ｐＨ４以下とする工程である。
また、上記アルカリ混合工程は、アルカリの混合により分散液をｐＨ３以上、ｐＨ８未満とする工程である。
更に、上記電圧印加工程は、アルカリ混合後の分散液に陰極及び陽極を浸漬し、その両極を繋ぐ直流電源により直流電圧を印加することにより行われ、このときの陰極及び陽極の電圧は、例えば、水の電気分解に適した値に設定される。
【０２６５】
そして、上記鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種とリン酸及び／またはリン酸塩と水とを混合して分散液を調製するとき、及び／または、混合工程、酸混合工程、アルカリ混合工程、電圧印加工程のうちの何れかの工程後の分散液に混合されたものであり、上記何れか１以上の段階で混合されればよい。
【０２６６】
即ち、本発明の水素含有水の製造方法は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩と、水とを混合して分散液を調製する混合工程と、調製した分散液を酸との混合によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にする酸混合工程と、酸性にした分散液をアルカリとの混合によりｐＨ３以上、ｐＨ８未満とするアルカリ混合工程と、アルカリ混合後の分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起する電圧印加工程とを具備し、分散液を調製するとき、及び／または、何れか１以上の工程後の分散液に鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種を混合したものである。
【０２６７】
本発明者は、鋭意実験研究を積み重ねた結果、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩と、水とを混合して調製した分散液を酸の混合によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリと混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、その後、分散液に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起して得られた水素含有水では、ペットボトル等の容器に入れて密閉しても水素が消失することなく長期間維持されることを見出し、更に、鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種を混合することで、水素濃度が顕著に増大し、攪拌等の物理的衝撃（外力）が加わったり気圧変動が生じたりしても水素濃度が急激に減ることなく数日間は高い水素濃度が維持されペットボトル等の容器に入れて密閉した場合でも高い水素濃度が長期間維持されることを見出し、この知見に基づいて本発明を完成させたものである。
【０２６８】
ここで、本発明の水素含有水において、高い水素濃度が長い間維持されるのは、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩とが混合されたことでマグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物が形成され、このような錯体状物に水素分子（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が吸着し固定されているためであると思われる。
また、分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起したことで水が電気分解され、水の電気分解により水素が生成されたことに加え、錯体状物の触媒的作用によって、以下に示すような反応が促進されて水素が生成されると推測しており、製造後においてもこの反応が生じることで水素濃度が高い状態で維持されるものと考えている。
２Ｈ２Ｏ→２Ｈ＋＋２ＯＨ−
２Ｈ＋＋２ｅ−→Ｈ２
【０２６９】
特に、分散液に鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種が混合されたことにより水素濃度が増大し、長い間高い水素濃度が維持されるのは、マグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物に鉄／亜鉛が加わりマグネシウム／カルシウムーリン酸―鉄／亜鉛―錯体状物となることで、電子移動が促進されやすくなり上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素生成反応が促進されると考えている。また、マグネシウム／カルシウムーリン酸錯体状物に鉄／亜鉛が加わることで、錯体状物の安定性（電荷バランス等）が向上し、水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）の吸着固定が安定化することも考えられる。これにより、攪拌等の物理的衝撃（外力）が加わったり気圧変動が生じたりしても水素濃度が急激に減ることなく数日間は高い水素濃度が維持された。
したがって、本発明の水素含有水の製造方法によれば、高い水素濃度を長い間維持でき、水素濃度が高い状態での摂取を可能とする水素含有水が得られる。
【０２７０】
上記実施の形態１の水素含有水の製造方法は、鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種は、水素含有水１Ｌに対して１〜１００ｍｇの範囲内で配合されたものである。
【０２７１】
鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種を上記範囲内とすることで、風味や透明性の低下を招くことなく顕著な水素濃度の維持効果を示し飲用にも好適な水素含有水が得られる。
【０２７２】
上記実施の形態１の水素含有水の製造方法は、混合工程において、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩と、水とを混合して分散液を調製し、酸混合工程にて、調製した分散液に酸を混合して酸性にし、アルカリ混合工程において、酸性にした分散液にアルカリを混合し、電圧印加工程において、アルカリ混合後の分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起したものであり、分散液を調製するとき、及び／または、何れかの工程後の分散液に糖類及び／または多糖類を混合したものである。
【０２７３】
ここで、上記酸混合工程は、酸の混合により分散液をｐＨ１以上、ｐＨ５未満、好ましくは、ｐＨ２以上、ｐＨ４以下とする工程である。上記酸には、好ましくは有機酸が使用される。
また、上記アルカリ混合工程は、アルカリの混合により分散液をｐＨ３以上、ｐＨ８未満とする工程である。
更に、上記電圧印加工程は、アルカリ混合後の分散液に陰極及び陽極を浸漬し、その両極を繋ぐ直流電源により直流電圧を印加することにより行われ、このときの陰極及び陽極の電圧は、例えば、水の電気分解に適した値に設定される。
【０２７４】
そして、糖類及び／または多糖類は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種とリン酸及び／またはリン酸塩と水とを混合して分散液を調製するとき、及び／または、混合工程、酸混合工程、アルカリ混合工程、電圧印加工程のうちの何れかの工程後の分散液に混合されたものであり、上記何れか１以上の段階で混合されればよい。
【０２７５】
即ち、本発明の水素含有水の製造方法は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩と、水とを混合して分散液を調製する混合工程と、調製した分散液を酸との混合によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にする酸混合工程と、酸性にした分散液をアルカリとの混合によりｐＨ３以上、ｐＨ８未満とするアルカリ混合工程と、アルカリ混合後の分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起する電圧印加工程とを具備し、分散液を調製するとき、及び／または、何れか１以上の工程後の分散液に糖類及び／または多糖類を混合したものである。
【０２７６】
本発明者は、鋭意実験研究を積み重ねた結果、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩と、水とを混合して調製した分散液を酸の混合によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリと混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、その後、分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起して得られた水素含有水では、ペットボトル等の容器に入れて密閉しても水素が消失することなく長期間維持されることを見出し、更に、糖類及び／または多糖類を混合することで、水素濃度が顕著に増大し、攪拌等の物理的衝撃（外力）が加わったり気圧変動が生じたりしても水素濃度が急激に減ることなく数日間は高い水素濃度が維持され、ペットボトル等の容器に入れて密閉した場合でも高い水素濃度が長期間維持されることを見出し、この知見に基づいて本発明を完成させたものである。
【０２７７】
ここで、本発明の水素含有水において、高い水素濃度が長い間維持されるのは、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩とが混合されたことでマグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物が形成され、このような錯体状物に水素分子（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が吸着し固定されているためであると思われる。
また、分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起したことで水が電気分解され、水の電気分解により水素が生成されたことに加え、錯体状物の触媒的作用によって、以下に示すような反応が促進されて水素が生成されると推測しており、製造後においてもこの反応が生じることで水素濃度が高い状態で維持されるものと考えている。
２Ｈ２Ｏ→２Ｈ＋＋２ＯＨ−
２Ｈ＋＋２ｅ−→Ｈ２
【０２７８】
特に、糖類及び／または多糖類の混合により、糖類及び／または多糖類とリン酸及び／またはリン酸塩との結合・解離反応によって電子移動が促進されやすくなり、上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素の生成が促進されることに加え、糖類／多糖類が水素原子を多く有することでそれらの水素原子をもとに水素が生成されて水素生成量が増大すると考えている。これにより、攪拌等の物理的衝撃（外力）が加わったり気圧変動が生じたりしても水素濃度が急激に減ることなく数日間は高い水素濃度が維持され、ペットボトル等の容器に入れて密閉した場合でも高い水素濃度が長期間維持された。
したがって、本発明の水素含有水の製造方法によれば、高い水素濃度を長い間維持でき、水素濃度が高い状態での摂取を可能とする水素含有水が得られる。
【０２７９】
上記実施の形態１の水素含有水の製造方法は、糖類及び／または多糖類は、水素含有水１Ｌに対して１０〜１００ｍｇの範囲内で配合されたものである。
【０２８０】
糖類及び／または多糖類を上記範囲内とすることで、風味や透明性の低下を招くことなく顕著な水素濃度の維持効果を示す飲用に好適な水素含有水を得ることができる。
【０２８１】
上記実施の形態２の水素含有水の製造方法は、混合工程において、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩と、水とを混合して分散液を調製し、酸混合工程にて、調製した分散液に酸を混合して酸性にし、アルカリ混合工程において、酸性にした分散液にアルカリを混合し、第２の酸混合工程において、アルカリ混合後の分散液に再度酸を混合し、電圧印加工程において、再度の酸が混合後の分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起したものである。
【０２８２】
ここで、上記酸混合工程は、酸の混合により分散液をｐＨ１以上、ｐＨ５未満、好ましくは、ｐＨ２以上、ｐＨ４以下とする工程である。上記酸には、好ましくは有機酸が使用される。
また、上記アルカリ混合工程は、アルカリの混合により分散液をｐＨ３以上、ｐＨ８未満とする工程である。
更に、上記第２の酸混合工程は、再度の酸の混合により分散液をｐＨ１以上、ｐＨ５未満、好ましくは、ｐＨ３以上、ｐＨ５未満とする工程である。好ましくは有機酸が使用される。
加えて、上記電圧印加工程は、再度の酸が混合後の陰極及び陽極を浸漬し、その両極を繋ぐ直流電源により直流電圧を印加することにより行われ、このときの陰極及び陽極の電圧は、例えば、水の電気分解に適した値に設定される。
【０２８３】
即ち、本発明の水素含有水の製造方法は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩と、水とを混合して分散液を調製する混合工程と、調製した分散液を酸の混合によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性とする酸混合工程と、酸性にした分散液をアルカリの混合によりｐＨ３以上、ｐＨ８未満とするアルカリ混合工程と、アルカリ混合後の分散液を再度酸の混合によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満とする第２の酸混合工程と、再度酸が混合された分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起する電圧印加工程とを具備するのである。
【０２８４】
本発明者は、鋭意実験研究を積み重ねた結果、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩と、水とを混合して調製した分散液を酸の混合によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリと混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、その後、分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起して得られた水素含有水では、ペットボトル等の容器に入れて密閉しても水素が消失することなく長期間維持されることを見出し、更に、分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起する前において、アルカリと混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とした分散液を再度酸と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満としてから、分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起することで、水素濃度が顕著に増大し、攪拌等の物理的衝撃（外力）が加わったり気圧変動が生じたりしても水素濃度が急激に減ることなく数日間は高い水素濃度が維持され、ペットボトル等の容器に入れて密閉した場合でも高い水素濃度が長期間維持されることを見出し、この知見に基づいて本発明を完成させたものである。
【０２８５】
ここで、本発明の水素含有水において、高い水素濃度が長い間維持されるのは、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩とが混合されたことでマグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物が形成され、このような錯体状物に水素分子（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が吸着し固定されているためであると思われる。
また、分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起したことで水が電気分解され、水の電気分解により水素が生成されたことに加え、錯体状物の触媒的作用によって、以下に示すような反応が促進されて水素が生成されると推測しており、製造後においてもこの反応が生じることで水素濃度が高い状態で維持されるものと考えている。
２Ｈ２Ｏ→２Ｈ＋＋２ＯＨ−
２Ｈ＋＋２ｅ−→Ｈ２
【０２８６】
特に、アルカリと混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とした分散液を再度酸と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満としてから陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起したことにより、錯体状物の形成が促進されたり、錯体状物の電荷バランスが向上して錯体状物の安定性が増したりし、それによって、上記の反応式の反応が促進され、また、錯体状物への水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）の吸着固定が促進されたり安定化したりしたことで、安定して高い水素濃度が得られ長い間維持されたと考えている。また、ｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性の分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起したことで、水の電気分解による水素生成量が増大したことも考えられる。
したがって、本発明の水素含有水の製造方法によれば、高い水素濃度を長い間維持でき、水素濃度が高い状態での摂取を可能とする水素含有水が得られる。
【０２８７】
上記実施の形態２の水素含有水の製造方法は、更に、電圧印加工程後の分散液に再度アルカリを混合する第２のアルカリ混合工程を具備するものである。
ここで、上記第２のアルカリ混合工程では、再度アルカリと混合し使途に応じてｐＨ調製、例えば、飲用に適した風味となるようにｐＨ調整する。
【０２８８】
本発明の水素含有水の製造方法によれば、更に、電圧印加工程後の分散液に再度アルカリを混合する第２のアルカリ混合工程を具備し、ｐＨを上昇させることができることから、飲用に適した風味の水素含有水を得ることができる。
【０２８９】
上記実施の形態１，２の水素含有水の製造方法は、酸の添加総量は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩の合計配合量１００重量部に対して、１００〜２００重量部の範囲内としたものである。
【０２９０】
酸の添加総量を上記範囲内とすることで、確実に高い水素濃度を長い間維持することができ、かつ、風味や透明性が良好で飲用に好適な水素含有水が得られる。
【０２９１】
上記実施の形態１，２の水素含有水の製造方法は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種とリン酸及び／またはリン酸塩と水とを混合して調製する分散液１００重量部とするとき、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少の何れか１つなくとも１種が、５〜２０重量部の範囲内で混合され、リン酸及び／またはリン酸塩が、１０〜３０重量部の範囲内で混合されたものである。
【０２９２】
マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種を上記範囲内の配合とすることで、また、リン酸及び／またはリン酸を上記範囲内の配合とすることで、確実に、高い水素濃度を長い間維持でき、かつ、風味や透明性が良好で飲用に好適な水素含有水が得られる。
【０２９３】
上記実施の形態１，２の水素含有水の製造方法は、更に、分散液を調製するとき、及び／または、何れかの工程後の分散液に金属の塩化物を混合したものである。
ここで、上記金属の塩化物としては、例えば、マグネシウムの塩化物（塩化マグネシウム）、カルシウムの塩化物（塩化カルシウム）、ナトリウムの塩化物（塩化ナトリウム）等が挙げられる。
【０２９４】
上記実施の形態１，２の水素含有水の製造方法によれば、更に、分散液を調製するとき、及び／または、何れか１以上の工程後の分散液に金属の塩化物を混合したことから、微生物の増殖を抑制できて保存性を向上できる水素含有水が得られる。
本発明者は、鋭意実験研究を積み重ねた結果、塩化マグネシウム、塩化カルシウム等の塩化物を混合することで、微生物の増殖が防止され保存性が向上されることを見出し、この知見に基づいて本発明を完成させたものである。
これは、塩化マグネシウム、塩化カルシウム等の塩化物イオンが微生物の増殖防止に関与し、特に、錯体状物がイオン交換能を有し、錯体状物に塩化物イオンが取り込まれることで、希釈しても微生物の増殖を防止する効果が持続的に発揮される。
【０２９５】
上記実施の形態１，２の水素含有水の製造方法は、更に、電圧印加工程後に水で１０〜１０００倍に希釈したものである。
ここで、電圧印加工程後に第２のアルカリ混合工程を有する場合には、第２のアルカリ混合工程の後に希釈するのが望ましい。
【０２９６】
本発明の水素含有水の製造方法によれば、更に、電圧印加工程後に、水で１０〜１０００倍に希釈したことから、風味が良好で飲用に適する水素含有水が得られる。
【０２９７】
上記実施の形態１，２の水素含有水の製造方法は、更に、電圧印加工程後に、水で１０〜１０００倍に希釈した後、再度陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起したものである。
ここで、電圧印加工程後に第２のアルカリ混合工程を有する場合には、第２のアルカリ混合工程の後に希釈し、再度陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起するのが望ましい。
【０２９８】
上記実施の形態１，２の水素含有水の製造方法によれば、更に、電圧印加工程の後に、水で１０〜１０００倍に希釈した後、再度陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起したことから、風味が良好で飲用に適し、また、確実に高い水素濃度を維持できる水素含有水が得られる。
【０２９９】
上記実施の形態２の水素含有水の製造方法は、更に、分散液を調製するとき、及び／または、何れかの工程後の分散液に鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種を混合したものである。
ここで、上記鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種が混合とは、鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種が、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種とリン酸及び／またはリン酸塩と水とを混合して分散液を調製する段階、分散液を調製した段階、調製した分散液を酸と混合して酸性にした段階、酸性にした分散液をアルカリと混合した段階、アルカリと混合した分散液を再度酸と混合した段階、アルカリと混合した分散液または再度酸と混合した分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起した段階、陰極及び陽極が浸漬され、それら電極間が所定の電圧で励起された分散液を再度アルカリと混合した段階の何れか１以上の段階で混合されたことを意味する。即ち、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種とリン酸及び／またはリン酸塩と水とを混合して分散液を調製するときに混合、及び／または、調製した分散液、酸と混合後の分散液、アルカリと混合後の分散液、再度酸と混合した後の分散液、陰極及び陽極が浸漬され、それら電極間が所定の電圧で励起された後の分散液、再度アルカリと混合した後の分散液のうち何れか１以上に混合されたものである。
【０３００】
本発明の水素含有水の製造方法によれば、更に、分散液を調製するとき、及び／または、何れか１以上の工程後の分散液に鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種を混合したことから、より高い水素濃度の維持効果を示す水素含有水が得られる。
鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種の混合により、マグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物に鉄／亜鉛が取り込まれマグネシウム／カルシウムーリン酸―鉄／亜鉛―錯体状物となることで、電子移動が促進されやすくなり上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素生成反応が促進されると考えている。また、マグネシウム／カルシウムーリン酸錯体状物に鉄／亜鉛が加わることで、錯体状物の安定性（電荷バランス等）が向上し、水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）の吸着固定が安定化することも考えられる。これにより、水素濃度が顕著に増大し、より高い水素濃度が長い間維持される。
【０３０１】
上記実施の形態２の水素含有水の製造方法は、更に、分散液を調製するとき、及び／または、何れかの工程後の分散液に糖類及び／または多糖類を混合したものである。
ここで、上記糖類及び／または多糖類が混合とは、糖類及び／または多糖類が、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種とリン酸及び／またはリン酸塩と水とを混合して分散液を調製する段階、分散液を調製した段階、調製した分散液を酸と混合して酸性にした段階、酸性にした分散液をアルカリと混合した段階、アルカリと混合した分散液を再度酸と混合した段階、アルカリと混合した分散液または再度酸と混合した分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起した段階、陰極及び陽極が浸漬され、それら電極間が所定の電圧で励起された分散液を再度アルカリと混合した段階の何れか１以上の段階で混合されたことを意味する。即ち、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種とリン酸及び／またはリン酸塩と水とを混合して分散液を調製するときに混合、及び／または、調製した分散液、酸と混合後の分散液、アルカリと混合後の分散液、再度酸と混合した後の分散液、陰極及び陽極が浸漬され、それら電極間が所定の電圧で励起された後の分散液、再度アルカリと混合した後の分散液のうち何れか１以上に混合されたものである。
【０３０２】
本発明の水素含有水の製造方法によれば、更に、分散液を調製するとき、及び／または、何れか１以上の工程後の分散液に糖類及び／または多糖類を混合したことから、更に高い水素濃度の維持効果を示す水素含有水が得られる。
糖類及び／または多糖類を混合することで、糖類及び／または多糖類とリン酸及び／またはリン酸塩との結合・解離反応によって電子移動が促進されやすくなり、上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素の生成が促進されることに加え、糖類／多糖類が水素原子を多く有することでそれらの水素原子をもとに水素が生成されて水素生成量が増大すると考えている。これにより、水素濃度が更に増大し、顕著に高い水素濃度が長い間維持される。
【符号の説明】
【０３０３】
１，１００  水素含有水
１０  マグネシウム／カルシウム
２０  リン酸／リン酸塩
３０  水
４０  分散液
５０，５００  有機酸
６０，６００  アルカリ
７０  鉄／亜鉛
８０  糖類／多糖類
９０  塩化物
【図１】
2017047409.tif 000006
【図２】
2017047409.tif 000007
【図３】
2017047409.tif 000008
【図４】
2017047409.tif 000009
【図５】
2017047409.tif 000010
【図６】
2017047409.tif 000011
【図７】
2017047409.tif 000012
【図８】
2017047409.tif 000013
【図９】
2017047409.tif 000014
【手続補正書】
【提出日】平成28年5月12日(2016.5.12)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩と、水とが混合されてなり、酸処理により沈殿物のないｐＨ３以上、ｐＨ８未満の分散液が、それに浸漬させた陽極及び陰極の電極間への所定の電圧印加により励起されてなり、また、前記電圧印加による水の電気分解で水素が生成された水素含有水であって、
鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種が混合されてなり、マグネシウム／カルシウム‐リン酸系の錯体状物が含有されていることを特徴とする水素含有水。
【請求項２】
前記鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種は、前記水素含有水１Ｌに対して１〜１００ｍｇの範囲内に配合されていることを特徴とする請求項１に記載の水素含有水。
【請求項３】
マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩と、水とが混合されてなり、酸処理により沈殿物のないｐＨ３以上、ｐＨ８未満の分散液が、それに浸漬させた陽極及び陰極の電極間への所定の電圧印加により励起されてなり、また、前記電圧印加による水の電気分解で水素が生成された水素含有水であって、
糖類及び／または多糖類が混合されてなり、マグネシウム／カルシウム‐リン酸系の錯体状物が含有されていることを特徴とする水素含有水。
【請求項４】
前記糖類及び／または多糖類は、前記水素含有水１Ｌに対して１０〜１００ｍｇの範囲内に配合されていることを特徴とする請求項３に記載の水素含有水。
【請求項５】
マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩と、水とが混合されてなり、酸処理により沈殿物のないｐＨ１以上、ｐＨ５未満の分散液が、それに浸漬させた陽極及び陰極の電極間への所定の電圧印加により励起されてなり、また、前記電圧印加による水の電気分解で水素が生成され、マグネシウム／カルシウム‐リン酸系の錯体状物が含有されていることを特徴とする水素含有水。
【請求項６】
前記水素含有水は、アルカリの混合によりｐＨ３以上、ｐＨ８未満にされていることを特徴とする請求項５に記載の水素含有水。
【請求項７】
前記酸の添加総量は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩の合計配合量１００重量部に対して、１００〜２００重量部の範囲内に配合されていることを特徴とする請求項１乃至請求項６の何れか１つに記載の水素含有水。
【請求項８】
前記マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種とリン酸及び／またはリン酸塩と水とを混合して調製する分散液を１００重量部とするとき、前記マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種が、５〜２０重量部の範囲内で配合され、前記リン酸及び／またはリン酸塩が、１０〜３０重量部の範囲内に配合されていることを特徴とする請求項１乃至請求項７の何れか１つに記載の水素含有水。
【請求項９】
更に、金属の塩化物が混合されてなることを特徴とする請求項１乃至請求項８の何れか１つに記載の水素含有水。
【請求項１０】
前記水素含有水は、水で１０〜１０００倍に希釈されてｐＨ６〜ｐＨ７の範囲内にされていることを特徴とする請求項１乃至請求項９の何れか１つに記載の水素含有水。
【請求項１１】
前記水素含有水は、水で１０〜１０００倍に希釈されてｐＨ６〜ｐＨ７の範囲内にされており、再度それに浸漬させた陽極及び陰極の電極間への所定の電圧印加により励起されていることを特徴とする請求項１乃至請求項９の何れか１つに記載の水素含有水。
【請求項１２】
更に、鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種が混合されてなることを特徴とする請求項３乃至請求項１１の何れか１つに記載の水素含有水。
【請求項１３】
更に、糖類及び／または多糖類が混合されてなることを特徴とする請求項５乃至請求項１２の何れか１つに記載の水素含有水。
【手続補正書】
【提出日】平成28年8月26日(2016.8.26)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩と、水とが混合されてなる分散液が、酸の混合によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満としてからアルカリの混合によりｐＨ３以上、ｐＨ８未満とした状態で、所定の電圧で励起されてなり、かつ、前記励起により生成された水素を含有する水素含有水であって、
鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種が混合されてなり、マグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物を含有することを特徴とする水素含有水。
【請求項２】
前記鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種は、前記水素含有水１Ｌに対して１〜１００ｍｇの範囲内に配合されていることを特徴とする請求項１に記載の水素含有水。
【請求項３】
マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩と、水とが混合されてなる分散液が、酸の混合によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満としてからアルカリの混合によりｐＨ３以上、ｐＨ８未満とした状態で、所定の電圧で励起されてなり、かつ、前記励起により生成された水素を含有する水素含有水であって、
糖類及び／または多糖類が混合されてなり、マグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物を含有することを特徴とする水素含有水。
【請求項４】
前記糖類及び／または多糖類は、前記水素含有水１Ｌに対して１０〜１００ｍｇの範囲内に配合されていることを特徴とする請求項３に記載の水素含有水。
【請求項５】
マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩と、水とが混合されてなる分散液が、酸の混合によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満としてからアルカリの混合によりｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、再度酸の混合によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満とした状態で、所定の電圧で励起されてなり、かつ、前記励起により生成された水素を含有する水素含有水であって、
マグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物を含有することを特徴とする水素含有水。
【請求項６】
前記酸の添加総量は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩の合計配合量１００重量部に対して、１００〜２００重量部の範囲内に配合されていることを特徴とする請求項１乃至請求項５の何れか１つに記載の水素含有水。
【請求項７】
前記マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種とリン酸及び／またはリン酸塩と水とを混合して調製する分散液を１００重量部とするとき、前記マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種が、５〜２０重量部の範囲内で配合され、前記リン酸及び／またはリン酸塩が、１０〜３０重量部の範囲内に配合されていることを特徴とする請求項１乃至請求項６の何れか１つに記載の水素含有水。
【請求項８】
更に、金属の塩化物が混合されてなることを特徴とする請求項１乃至請求項７の何れか１つに記載の水素含有水。
【請求項９】
更に、鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種が混合されてなることを特徴とする請求項３乃至請求項８の何れか１つに記載の水素含有水。
【請求項１０】
更に、糖類及び／または多糖類が混合されてなることを特徴とする請求項５乃至請求項９の何れか１つに記載の水素含有水。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、水素を豊富に含む水素含有水に関するもので、特に、高い水素濃度を長い間維持でき、水素濃度が高い状態での摂取を可能とする水素含有水に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
近年、還元力が高い水素には、強い酸化力によってタンパク質やＤＮＡ等に損傷を与えて癌、糖尿病、高血圧、心臓病等の生活習慣病を引き起こすとされている活性酸素を除去する働きがあることがわかってきており、健康志向の高まりと相俟って、水素が豊富に含まれている水（所謂、水素水と呼ばれるものである）に高い注目が集められている。
【０００３】
このような水素水への関心が高まるにつれ、水素水の製造手法も様々開発されており、例えば、水の電気分解により水素水を製造する方法、マグネシウム等の金属と水の反応により水素水を製造する方法、水素ガスを加圧により水に溶解させることで水素水を製造する方法（加圧溶解法／マイクロ・ナノバブル法）等が知られている。
しかし、一般的に、水素は分子が小さく水に溶けにくいため散逸しやすく、例えば、水に水素（ガス）を溶解した水素水や電解により生成した水素水をＰＥＴボトルに充填した場合には、水素（分子）がＰＥＴボトルから容易に抜け出てしまい、水素水の水素濃度（溶存水素量）を高い状態で長期間維持することは非常に困難である。
また、従来の方法により製造された水素水では、ＰＥＴボトルよりも分子が小さく水素が抜け難いとされているアルミパウチ等のアルミ容器に充填した場合でも、開封直後から水素が大気中に散逸してしまい、開封後に直ぐに飲まなければ水素が急激に減ってしまっていた。更に、スティック等の袋体に入れたマグネシウム等の金属を水が入ったプラスチック等の容器に入れてまたは容器の蓋に取り付けて密閉し、飲用直前に容器を振って金属を接触（浸漬）させることで水素水を生成するものもあるが、生成する水素濃度を一定にするのが困難であるうえ、やはり直ぐに飲まなければ水素が大気中に散逸して急激に減少してしまっていた。商品形態が電解等により水素を生成する家庭用や工業用の所謂、水サーバー等の設置型のものでも、水素が生成直後から散逸してしまうことは同様である。
【０００４】
したがって、従来、水素水の水素濃度（溶存水素量）を高いままで長期間維持するのは難しく、また、水素濃度が高い状態で摂取することも困難であった。このため、水素ガスを効率的に体内に取り入れて水素ガスの病気予防や健康増進等といった有用な効能効果を得るのは難しいとされていた。
【０００５】
ここで、特許文献１及び特許文献２において、フッ素系カチオン交換膜からなる隔膜でアノード室とカソード室に分けてアノード電極及びカソード電極をフッ素系カチオン交換膜からなる隔膜に密着させた構造の電解槽にてカソード電解により生成した水素と、糖類やポリフェノールからなる還元性ヒドロキシル基を有する物質（細胞抽出成分）とを水に含有させた水素水について開示されている。この特許文献１及び特許文献２の水素水によれば、糖類やポリフェノールからなる還元性ヒドロキシル基を有する物質を溶存水素分子安定化剤として、水素分子を含有する電解還元水素水と相互作用させることで、溶存水素の寿命を長くできるとされている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２０１５―００９１７５号公報
【特許文献２】再表２００８／０６２８１４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
しかしながら、特許文献１及び特許文献２では、実施例において、細胞抽出物質が添加されていないものと比較して、細胞抽出物質が添加されているものは２４時間後において、酸化還元電位の増大が少なくなっているが、２４時間後以降は不明である。また、ペットボトルに入れた６カ月後においても、細胞抽出物質が添加されていないものと比較して、酸化還元電位の増大が少なくなってはいるものの、製造直後の酸化還元電位は維持されていない。特に、還元性ヒドロキシル基を有する物質を添加しているため、酸化還元電位の指標のみでは、溶存水素の残存量が不明である。
【０００８】
そこで、本発明は、高い水素濃度を長い間維持でき、水素濃度が高い状態での摂取を可能とする水素含有水の提供を課題とするものである。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
請求項１の水素含有水は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩と、水とを混合して調製した分散液を酸と混合して酸性にした後、アルカリと混合し、その後、前記分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間に所定の電圧を印加することにより励起してなる水素含有水であって、鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種が混合されてなるものである。
【００１０】
ここで、上記酸と混合して酸性は、酸と混合して分散液をｐＨ１以上、ｐＨ５未満、好ましくは、ｐＨ２以上、ｐＨ４以下とする。上記酸には、好ましくは有機酸が使用される。
また、上記アルカリと混合は、アルカリと混合して分散液をｐＨ３以上、ｐＨ８未満とする。
更に、上記所定の電圧を励起は、前記アルカリ混合後の分散液に陰極及び陽極を浸漬し、その両極を繋ぐ直流電源により直流電圧を印加することにより行われ、このときの陰極及び陽極の電圧は、例えば、水の電気分解に適した値に設定される。
【００１１】
そして、鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種が混合とは、鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種が、前記マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種とリン酸及び／またはリン酸塩と水とを混合して分散液を調製する段階、分散液を調製した段階、調製した分散液を酸と混合して酸性にした段階、酸性にした分散液をアルカリと混合した段階、アルカリと混合した分散液に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起した段階の何れか１以上の段階で混合されたことを意味する。即ち、前記マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種とリン酸及び／またはリン酸塩と水とを混合して分散液を調製するときに混合、及び／または、調製した分散液、酸と混合後の分散液、アルカリと混合後の分散液、陰極及び陽極が浸漬されてそれら電極間に所定の電圧が励起された後の分散液のうち何れか１以上に混合されたものである。
【００１２】
請求項２の水素含有水は、前記鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種は、前記水素含有水１Ｌに対して１〜１００ｍｇの範囲内で配合されたものである。
【００１３】
請求項３の水素含有水は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩と、水とを混合して調製した分散液を酸と混合して酸性にした後、アルカリと混合し、その後、前記分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起してなる水素含有水であって、糖類及び／または多糖類が混合されてなるものである。
【００１４】
ここで、上記酸と混合して酸性は、酸と混合して分散液をｐＨ１以上、ｐＨ５未満、好ましくは、ｐＨ２以上、ｐＨ４以下とする。上記酸には、好ましくは有機酸が使用される。
また、上記アルカリと混合は、アルカリと混合して分散液をｐＨ３以上、ｐＨ８未満とする。
更に、上記所定の電圧を励起は、前記アルカリ混合後の分散液に陰極及び陽極を浸漬し、その両極を繋ぐ直流電源により直流電圧を印加することにより行われ、このときの陰極及び陽極の電圧は、例えば、水の電気分解に適した値に設定される。
【００１５】
そして、上記糖類及び／または多糖類が混合とは、糖類及び／または多糖類が、前記マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種とリン酸及び／またはリン酸塩と水とを混合して分散液を調製する段階、分散液を調製した段階、調製した分散液を酸と混合して酸性にした段階、酸性にした分散液をアルカリと混合した段階、アルカリと混合した分散液に陰極及び陽極を浸漬しそれら電極間を所定の電圧で励起した段階の何れか１以上の段階で混合されたことを意味する。即ち、前記マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種とリン酸及び／またはリン酸塩と水とを混合して分散液を調製するときに混合、及び／または、調製した分散液、酸と混合後の分散液、アルカリと混合後の分散液、陰極及び陽極が浸漬されてそれら電極間に所定の電圧が励起された後の分散液のうち何れか１以上に混合されたものである。
【００１６】
請求項４の水素含有水は、前記糖類及び／または多糖類は、前記水素含有水１Ｌに対して１０〜１００ｍｇの範囲内で配合されたものである。
【００１７】
請求項５の水素含有水は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩と、水とを混合して調製した分散液を酸と混合して酸性にした後、アルカリを混合し、その後、前記分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起してなる水素含有水であって、前記アルカリと混合した分散液を再度酸と混合してから前記陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間に所定の電圧を励起してなるものである。
【００１８】
ここで、上記酸と混合して酸性は、酸と混合して分散液をｐＨ１以上、ｐＨ５未満、好ましくは、ｐＨ２以上、ｐＨ４以下とする。上記酸には、好ましくは有機酸が使用される。
また、上記アルカリと混合は、アルカリと混合して分散液をｐＨ３以上、ｐＨ８未満とする。
更に、上記再度酸と混合してから酸性は、再度酸と混合して分散液をｐＨ１以上、ｐＨ５未満、好ましくは、ｐＨ３以上、ｐＨ５未満とする。再度の酸にも、好ましくは有機酸が使用される。
加えて、上記所定の電圧を励起は、前記再度の酸混合後の分散液に陰極及び陽極を浸漬し、その両極を繋ぐ直流電源により直流電圧を印加することにより行われ、このときの陰極及び陽極の電圧は、例えば、水の電気分解に適した値に設定される。
【００１９】
請求項６の水素含有水は、請求項１乃至請求項５の構成において、前記酸の添加総量を、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩の合計配合量１００重量部に対して、１００〜２００重量部の範囲内としたものである。
【００２０】
請求項７の水素含有水は、請求項１乃至請求項６の構成において、前記マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種とリン酸及び／またはリン酸塩と水とを混合して調製する分散液１００重量部とするとき、前記マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少の何れか１つなくとも１種が、５〜２０重量部の範囲内で配合され、前記リン酸及び／またはリン酸塩が、１０〜３０重量部の範囲内で配合されたものである。
【００２１】
請求項８の水素含有水は、請求項１乃至請求項７の構成において、更に、金属の塩化物が混合されてなるものである。
ここで、上記分散液に金属の塩化物が混合とは、金属の塩化物が、前記マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種とリン酸及び／またはリン酸塩と水とを混合して分散液を調製する段階、分散液を調製した段階、酸と混合して酸性にした段階、アルカリと混合した段階、再度酸を混合した段階、陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起した段階の何れか１以上の段階で混合されたことを意味する。即ち、前記マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種とリン酸及び／またはリン酸塩と水とを混合して分散液を調製するときに混合、及び／または、調製した分散液、酸と混合後の分散液、アルカリと混合後の分散液、再度の酸と混合後の分散液、陰極及び陽極が浸漬され、それら電極間が所定の電圧で励起された後の分散液のうち何れか１以上に混合されたものである。
上記金属の塩化物としては、例えば、マグネシウムの塩化物（塩化マグネシウム）、カルシウムの塩化物（塩化カルシウム）、ナトリウムの塩化物（塩化ナトリウム）等が挙げられる。
【００２２】
請求項９の水素含有水は、請求項３乃至請求項８の構成において、更に、鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種が混合されてなるものである。
ここで、上記鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種が混合とは、鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種が、前記マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種とリン酸及び／またはリン酸塩と水とを混合して分散液を調製する段階、分散液を調製した段階、調製した分散液を酸と混合して酸性にした段階、酸性にした分散液をアルカリと混合した段階、アルカリと混合した分散液を再度酸と混合した段階、アルカリと混合した分散液または再度酸と混合した分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起した段階、陰極及び陽極を浸漬され、それら電極間が所定の電圧で励起された分散液を再度アルカリと混合した段階の何れか１以上の段階で混合されたことを意味する。即ち、前記マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種とリン酸及び／またはリン酸塩と水とを混合して分散液を調製するときに混合、及び／または、調製した分散液、酸と混合後の分散液、アルカリと混合後の分散液、再度酸と混合した後の分散液、陰極及び陽極が浸漬され、それら電極間が所定の電圧で励起された後の分散液、再度アルカリと混合した後の分散液のうち何れか１以上に混合されたものである。
【００２３】
請求項１０の水素含有水は、請求項５乃至請求項９の構成において、更に、前記分散液に糖類及び／または多糖類が混合されてなるものである。
ここで、上記糖類及び／または多糖類が混合とは、糖類及び／または多糖類が、前記マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種とリン酸及び／またはリン酸塩と水とを混合して分散液を調製する段階、分散液を調製した段階、調製した分散液を酸と混合して酸性にした段階、酸性にした分散液をアルカリと混合した段階、アルカリと混合した分散液を再度酸と混合した段階、アルカリと混合した分散液または再度酸と混合した分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起した段階、陰極及び陽極が浸漬され、それら電極間が所定の電圧で励起された分散液を再度アルカリと混合した段階の何れか１以上の段階で混合されたことを意味する。即ち、前記マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種とリン酸及び／またはリン酸塩と水とを混合して分散液を調製するときに混合、及び／または、調製した分散液、酸と混合後の分散液、アルカリと混合後の分散液、再度酸と混合した後の分散液、陰極及び陽極が浸漬され、それら電極間が所定の電圧で励起された後の分散液、再度アルカリと混合した後の分散液のうち何れか１以上に混合されたものである。
【発明の効果】
【００２４】
請求項１の発明の水素含有水は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩と、水とを混合して調製した分散液を酸の混合によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリと混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、その後、前記分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起してなる水素含有水であって、鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種が混合されてなるものである。
【００２５】
本発明者は、鋭意実験研究を積み重ねた結果、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩と、水とを混合して調製した分散液を酸との混合によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリと混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、その後、前記分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起して得られた水素含有水では、ペットボトル等の容器に入れて密閉しても水素が消失することなく長期間維持されることを見出し、更に、鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種を混合することで、水素濃度が顕著に増大し、攪拌等の物理的衝撃（外力）が加わったり気圧変動が生じたりしても水素濃度が急激に減ることなく数日間は高い水素濃度が維持され、ペットボトル等の容器に入れて密閉した場合でも高い水素濃度が長期間維持されることを見出し、この知見に基づいて本発明を完成させたものである。
【００２６】
ここで、本発明の水素含有水において、高い水素濃度が長い間維持されるのは、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩とが混合されたことでマグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物が形成され、このような錯体状物に水素分子（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が吸着し固定されているためであると思われる。
また、分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起したことで水電気分解され、水の電気分解により水素が生成されたことに加え、錯体状物の触媒的作用によって、以下に示すような反応が促進されて水素が生成されると推測しており、製造後においてもこの反応が生じることで水素濃度が高い状態で維持されるものと考えている。
２Ｈ２Ｏ→２Ｈ＋＋２ＯＨ−
２Ｈ＋＋２ｅ−→Ｈ２
【００２７】
特に、分散液に鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種の混合により水素濃度が増大し、長い間高い水素濃度が維持されるのは、マグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物に鉄／亜鉛が加わりマグネシウム／カルシウムーリン酸―鉄／亜鉛―錯体状物となることで、電子移動が促進されやすくなり上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素生成反応が促進されると考えている。また、マグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物に鉄／亜鉛が加わることで、錯体状物の安定性（電荷バランス等）が向上し、水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）の吸着固定が安定化することも考えられる。これにより、攪拌等の物理的衝撃（外力）が加わったり気圧変動が生じたりしても水素濃度が急激に減ることなく数日間は高い水素濃度が維持され、ペットボトル等の容器に入れて密閉した場合でも高い水素濃度が長期間維持される。
【００２８】
したがって、請求項１の発明の水素含有水によれば、高い水素濃度を長い間維持でき、水素濃度が高い状態での摂取を可能とする。
【００２９】
請求項２の水素含有水は、前記鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種が、前記水素含有水１Ｌに対して１〜１００ｍｇの範囲内で配合されたものである。
【００３０】
鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種を上記範囲内とすることで、請求項１の効果に加えて、風味や透明性の低下を招くことなく顕著に高い水素濃度の維持効果を得ることができ飲用にも適する。
【００３１】
請求項３の発明の水素含有水は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩と、水とを混合して調製した分散液を酸の混合によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリと混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、その後、前記分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起してなる水素含有水であって、糖類及び／または多糖類が混合されてなるものである。
【００３２】
本発明者は、鋭意実験研究を積み重ねた結果、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩と、水とを混合して調製した分散液を酸の混合によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリと混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、その後、前記分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起して得られた水素含有水では、ペットボトル等の容器に入れて密閉しても水素が消失することなく長期間維持されることを見出し、更に、糖類及び／または多糖類を混合することで、水素濃度が顕著に増大し、攪拌等の物理的衝撃（外力）が加わったり気圧変動が生じたりしても水素濃度が急激に減ることなく数日間は高い水素濃度が維持され、ペットボトル等の容器に入れて密閉した場合でも高い水素濃度が長期間維持されることを見出し、この知見に基づいて本発明を完成させたものである。
【００３３】
ここで、本発明の水素含有水において、高い水素濃度が長い間維持されるのは、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩とが混合されたことでマグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物が形成され、このような錯体状物に水素分子（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が吸着し固定されているためであると思われる。
また、分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起したことで、水が電気分解され、水の電気分解により水素が生成されたことに加え、錯体状物の触媒的作用によって、以下に示すような反応が促進されて水素が生成されると推測しており、製造後においてもこの反応が生じることで水素濃度が高い状態で維持されるものと考えている。
２Ｈ２Ｏ→２Ｈ＋＋２ＯＨ−
２Ｈ＋＋２ｅ−→Ｈ２
【００３４】
特に、糖類及び／または多糖類の混合により、糖類及び／または多糖類とリン酸及び／またはリン酸塩との結合・解離反応によって電子移動が促進されやすくなり、上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素の生成が促進されることに加え、糖類／多糖類が水素原子を多く有することでそれらの水素原子をもとに水素が生成されて水素生成量が増大したと考えている。これにより、攪拌等の物理的衝撃（外力）が加わったり気圧変動が生じたりしても水素濃度が急激に減ることなく数日間は高い水素濃度が維持された。
【００３５】
したがって、請求項３の発明の水素含有水によれば、高い水素濃度を長い間維持でき、水素濃度が高い状態での摂取を可能とする。
【００３６】
請求項４の発明の水素含有水は、前記糖類及び／または多糖類は、前記水素含有水１Ｌに対して１０〜１００ｍｇの範囲内で配合されたものである。
【００３７】
糖類及び／または多糖類を上記範囲内とすることで、請求項３の効果に加えて、風味や透明性の低下を招くことなく顕著な高い水素濃度の維持効果を得ることができ、飲用にも適する。
【００３８】
請求項５の発明の水素含有水は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩と、水とを混合して調製した分散液を酸の混合によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリと混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、再度の酸の混合によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満としてから前記分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起してなるものである。
【００３９】
本発明者は、鋭意実験研究を積み重ねた結果、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩と、水とを混合して調製した分散液を酸の混合によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリと混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、その後、前記分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起して得られた水素含有水では、ペットボトル等の容器に入れて密閉しても水素が消失することなく長期間維持されることを見出し、更に、所定の電圧で励起する前において、前記アルカリと混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とした分散液を再度酸と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満としてから、陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起したことで、水素濃度が顕著に増大し、攪拌等の物理的衝撃（外力）が加わったり気圧変動が生じたりしても水素濃度が急激に減ることなく数日間は高い水素濃度が維持され、ペットボトル等の容器に入れて密閉した場合でも高い水素濃度が長期間維持されることを見出し、この知見に基づいて本発明を完成させたものである。
【００４０】
ここで、本発明の水素含有水において、高い水素濃度が長い間維持されるのは、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩とが混合されたことでマグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物が形成され、このような錯体状物に水素分子（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が吸着し固定されているためであると思われる。
また、分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起したことで水が電気分解され、水の電気分解により水素が生成されたことに加え、錯体状物の触媒的作用によって、以下に示すような反応が促進されて水素が生成されると推測しており、製造後においてもこの反応が生じることで水素濃度が高い状態で維持されるものと考えている。
２Ｈ２Ｏ→２Ｈ＋＋２ＯＨ−
２Ｈ＋＋２ｅ−→Ｈ２
【００４１】
特に、アルカリと混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とした分散液を再度酸と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満としてから分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起したことにより、錯体状物の形成が促進されたり、錯体状物の電荷バランスが向上して錯体状物の安定性が増したりし、それによって、上記の反応式の反応が促進され、また、錯体状物への水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）の吸着固定が促進されたり安定化したりしたことで、安定して高い水素濃度が得られ長い間維持されると考えている。また、ｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性の分散液に対して、陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起したことで水の電気分解による水素生成量も増大したことも考えられる。
【００４２】
したがって、請求項５の発明の水素含有水によれば、高い水素濃度を長い間維持でき、水素濃度が高い状態で摂取を可能とする。
【００４３】
請求項６の発明の水素含有水は、前記酸の添加総量を、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩の合計配合量１００重量部に対して、１００〜２００重量部の範囲内としたものである。
【００４４】
酸の添加総量を上記範囲内とすることで、請求項１乃至請求項５の何れか１つの効果に加えて、確実に高い水素濃度を長い間維持することができ、また、風味や透明性が良好で飲用に適する。
【００４５】
請求項７の発明の水素含有水は、前記マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種とリン酸及び／またはリン酸塩と水とを混合して調製する分散液１００重量部とするとき、前記マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少の何れか１つなくとも１種が、５〜２０重量部の範囲内で混合され、前記リン酸及び／またはリン酸塩が、１０〜３０重量部の範囲内で混合されたものである。
【００４６】
マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種を上記範囲内の配合とすることで、また、リン酸及び／またはリン酸を上記範囲内の配合とすることで、請求項１乃至請求項６の何れか１つの効果に加えて、確実に、高い水素濃度を長い間維持することができ、風味や透明性が良好で飲用に適する。
【００４７】
請求項８の発明の水素含有水は、更に、金属の塩化物が混合されてなるものであるから、請求項１乃至請求項７の何れか１つの効果に加えて、微生物の増殖を抑制でき保存性を向上できる。これは、塩化マグネシウム、塩化カルシウム等の塩化物イオンが微生物の増直抑制に関与し、特に、錯体状物がイオン交換能を有し、錯体状物に塩化物イオンが取り込まれることで、希釈しても微生物の増殖を防止する効果が持続的に発揮される。
【００４８】
請求項９の発明の水素含有水は、更に、鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種が混合されてなることから、請求項３乃至請求項８の何れか１つの効果に加えて、より高い水素濃度の維持効果が得られる。
鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種の混合により、マグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物に鉄／亜鉛が取り込まれマグネシウム／カルシウムーリン酸―鉄／亜鉛―錯体状物となることで、電子移動が促進されやすくなり上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素生成反応が促進されると考えている。また、マグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物に鉄／亜鉛が加わることで、錯体状物の安定性（電荷バランス等）が向上し、水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）の吸着固定が安定化することも考えられる。これにより、水素濃度が顕著に増大し、より高い水素濃度が長い間維持される。
【００４９】
請求項１０の発明の水素含有水は、更に、糖類及び／または多糖類が混合されてなることから、請求項５乃至請求項９の何れか１つの効果に加えて、更に高い水素濃度の維持効果が得られる。
糖類及び／または多糖類を混合することで、糖類及び／または多糖類とリン酸及び／またはリン酸塩との結合・解離反応によって電子移動が促進されやすくなり、上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素の生成が促進されることに加え、糖類／多糖類が水素原子を多く有することでそれらの水素原子をもとに水素が生成されて水素生成量が増大すると考えている。これにより、水素濃度が更に増大し、顕著に高い水素濃度が長い間維持される。
【図面の簡単な説明】
【００５０】
【図１】図１は本発明の実施の形態１に係る水素含有水の製造工程を示すフローチャートである。
【図２】図２は本発明の実施の形態１の実施例１及び実施例２に係る水素含有水において経時的に水素濃度を測定した結果を比較例１及び比較例２と比較して示すグラフである。
【図３】図３は本発明の実施の形態１の実施例２に係る水素含有水について、製造１１カ月または１２カ月経過後に水素濃度を経時的に測定した結果を示すグラフである。
【図４】図４は本発明の実施の形態１の実施例３及び実施例４に係る水素含有水において経時的に水素濃度を測定した結果を比較例３と比較して示すグラフである。
【図５】図５は本発明の実施の形態２に係る水素含有水の製造工程を示すフローチャートである。
【図６】図６は本発明の実施の形態２の実施例５に係る水素含有水において経時的に水素濃度を測定した結果を比較例４と比較して示すグラフである。
【図７】図７は本発明の実施の形態２の実施例５及び実施例６に係る水素含有水において経時的に水素濃度を測定した結果を示すグラフである。
【図８】図８は本発明の実施の形態１及び実施の形態２に係る水素含有水を天然水で希釈し加熱殺菌した後に容器に充填して密閉することにより、加熱殺菌して密閉容器入り水素含有水を製造する製造工程を示すフローチャートである。
【図９】図９は本発明の実施の形態１及び実施の形態２に係る水素含有水を天然水で希釈し加熱殺菌することなく容器に充填して密閉することにより、非加熱で密閉容器入り水素含有水を製造する製造工程を示すフローチャートである。
【発明を実施するための形態】
【００５１】
以下、本発明の実施の形態について、図面を参照しながら説明する。
なお、各実施の形態において、同一の記号及び同一の符号は同一または相当する機能部分を意味し、各実施の形態相互の同一の記号及び同一の符号は、それら実施の形態に共通する機能部分であるから、ここでは重複する詳細な説明を省略する。
【００５２】
［実施の形態１］
まず、本発明の実施の形態１に係る水素含有水の製造方法について、図１を参照して説明する。
本発明の実施の形態１の水素含有水１の製造方法は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種のマグネシウム／カルシウム１０と、リン酸及び／またはリン酸塩のリン酸／リン酸塩２０と、水３０とを混合して分散液４０を調製する混合工程（ステップＳ１０）と、調製した分散液４０を有機酸５０の添加により酸処理して酸性にする酸混合工程（ステップＳ２０）と、酸性にした分散液４０にアルカリ６０を混合するアルカリ混合工程（ステップＳ３０）と、アルカリ６０が混合された分散液４０に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起する電圧印加工程（ステップＳ４０）を具備する。
そして、本実施の形態１では、混合工程（ステップＳ１０）で分散液４０を調製するときに、及び／または、混合工程（ステップＳ１０）、酸混合工程（ステップＳ２０）、アルカリ混合工程（ステップＳ３０）、電圧印加工程（ステップＳ４０）の何れか１以上の工程後の分散液４０に鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種の鉄／亜鉛７０が混合される。
【００５３】
以下、図１のフローチャートを参照して、本実施の形態１の水素含有水１の製造方法を具体的に説明する。
本実施の形態１では、最初に、混合工程（ステップＳ１０）にて、マグネシウム／カルシウム１０と、リン酸／リン酸塩２０と、水３０等を混合して分散液４０を調製する。
【００５４】
ここで、マグネシウム／カルシウム１０は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物から選ばれる１種または２種以上であればよく、マグネシウム化合物としては、例えば、酸化マグネシウム（ＭｇＯ）、炭酸マグネシウム（ＭｇＣＯ３）、塩化マグネシウム（ＭｇＣｌ２）等が挙げられ、カルシウム化合物としては、炭酸カルシウム（ＣａＣＯ３）、水酸化カルシウム（Ｃａ（ＯＨ）２）等が挙げられる。水素含有水１を飲用とする場合には、食品添加物として許可されているものが使用される。
本発明を実施する場合、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物は、そのままの形態で混合することも可能であるし、水と混合しマグネシウム／カルシウム分散液として混合することも可能である。
【００５５】
リン酸／リン酸塩２０は、リン酸及びリン酸塩のうちの何れか１種以上が使用され、リン酸塩としては、リン酸マグネシウム、リン酸カルシウム、リン酸鉄、リン酸亜鉛等が挙げられる。水素含有水１を飲用とする場合には、食品添加物として許可されているものが使用される。
本発明を実施する場合、リン酸、リン酸塩は、そのままの形態で混合することも可能であるし、水と混合しリン酸／リン酸塩水溶液として混合することも可能である。
また、本実施の形態１で使用する水３０としては、純水、滅菌水、蒸留水、イオン交換水、濾過水等の精製水が好適である。
【００５６】
そして、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０と水３０とを混合して調製する分散液４０を１００重量部とするとき、マグネシウム／カルシウム１０が、５〜２０重量部の範囲内で配合され、リン酸／リン酸塩２０が、１０〜３０重量部の範囲内で配合されるのが好ましい。上記範囲内の配合とすることで、確実に、高い水素濃度を長い間維持でき、かつ、風味や透明性が良好で飲用に好適な水素含有水１が得られる。
【００５７】
この混合工程（ステップＳ１０）において、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０と水３０とを混合することで、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０が反応して、マグネシウム／カルシウムーリン酸の錯体状物やマグネシウム／カルシウムのリン酸塩が形成されたり、マグネシウム／カルシウムイオンが生成したりする。
【００５８】
続いて、本実施の形態１では、酸混合工程（ステップＳ２０）にて、混合工程（ステップＳ１０）で調製した分散液４０に有機酸５０を混合し、ｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性の分散液４０とする。より好ましくは、ｐＨ２以上、ｐＨ４以下である。
ここで、分散液４０のｐＨは、ｐＨメーターよりもｐＨ試験紙で測定することで、共存イオンの影響を排除して正確なｐＨを測定できることから、ｐＨ試験紙で測定したものである。
【００５９】
有機酸５０としては、クエン酸、乳酸、酒石酸、フマル酸、リンゴ酸、コハク酸、酢酸、グルコン酸、アスコルビン酸及びそれらの水溶性の塩等が挙げられ、水素含有水１を飲用とする場合には、食品添加物として許可されているものが使用される。有機酸５０は１種を単独で用いてもよいし、２種以上を併用することも可能である。
【００６０】
ここで、有機酸５０の添加量は、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０との合計配合量１００重量部に対して、１００〜２００重量部の範囲内とするのが好ましい。また、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０と水３０を混合して作製した分散液（４０）１００重量部に対して、２０〜５０重量部の範囲内とするのが好ましい。
有機酸５０の添加量を上記範囲内とすることで、その後の処理操作性も高くなり、確実に高い水素濃度を長く維持できる水素含有水１が得られ、また、風味や透明性が良好で飲用に好適なものとなる。
なお、有機酸５０は、取扱い性や分散性等の観点から、水と混合して有機酸水溶液（例えば、３〜２０質量％濃度）の形態で、混合工程（ステップＳ１０）で調製した分散液４０に混合してもよい。
【００６１】
酸混合工程（ステップＳ２０）において、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０と水３０とを混合して調製した分散液４０を有機酸５０で酸処理して酸性にすることで、分散液４０の分散性が高まって反応が促進されやすくなり、その後の処理操作性も良く、水素の生成や吸着固定に関与する錯体状物の形成が促進されたり安定性が高められたりするため、水素濃度が高い水素含有水１が得られる。また、濁度が低下して透明度が増す。
【００６２】
次いで、本実施の形態１では、アルカリ混合工程（ステップＳ３０）にて、酸混合工程（ステップＳ２０）で酸性にした分散液４０にアルカリ６０を混合して、ｐＨ試験紙による測定でｐＨ３以上、ｐＨ８未満の分散液４０とする。より好ましくは、ｐＨ５以上、ｐＨ８未満である。
【００６３】
アルカリ６０としては、水酸化ナトリウム（ＮａＯＨ）、水酸化カリウム（ＫＯＨ）、水酸化カルシウム（Ｃａ（ＯＨ）２）等が挙げられ、水素含有水１を飲用とする場合には、食品添加物として許可されているものが使用される。アルカリ６０は１種を単独で用いてもよいし、２種以上を併用することも可能である。
【００６４】
なお、アルカリ６０の添加量は、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０と有機酸５０の合計配合量１００重量部に対して、２０〜５０重量部の範囲内とするのが好ましい。
アルカリ６０の添加量を上記範囲内とすることで、確実に高い水素濃度を長く維持できる水素含有水１が得られ、また、風味や透明性が良好で飲用に好適なものとなる。
また、アルカリ６０は、取扱い性や分散性等の観点から、水と混合してアルカリ水溶液（例えば、１〜１２質量％濃度）の形態で、酸混合工程（ステップＳ２０）で酸性にした分散液４０に混合してもよい。
【００６５】
アルカリ混合工程（ステップＳ３０）において、酸性にした分散液４０にアルカリ６０を混合することで、確実に高い水素濃度を長い間維持できる水素含有水１が安定的に得られ、また、風味が良好で飲用に好適な水素含有水１とすることができる。
【００６６】
次に、本実施の形態１では、電圧印加工程（ステップＳ４０）にて、アルカリ混合工程（ステップＳ３０）でアルカリ６０が混合された分散液４０に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起している。
このときの陰極及び陽極は、不活性な電極であれば良く、例えば、白金や炭素電極を用いることかできる。このときの陰極及び陽極の電圧は、水の電気分解に適した値に設定すれば良く（例えば、３〜２０Ｖ）、電流は、電極の面積や溶液量等を考慮して適宜設定される（例えば、５Ａ〜１０Ａ）。電圧を印加し、励起する時間は、溶液量、溶液中の成分量、電圧をかけた後の所望とする水素濃度（溶存水素量、水素含有量）等を考慮して適宜設定される（例えば、1〜２００分間）。
【００６７】
電圧印加工程（ステップＳ４０）において、アルカリ６０混合後の分散液４０に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に電圧を印加し、励起することで、電荷（電子）移動が生じ、水素の生成や吸着固定に関与する錯体状物の電荷バランスが調整され安定性が増し、錯体状物への水素分子（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）の吸着固定が促進されやすくなったり安定したりする。また、水が電気分解され、水の電気分解により水素（Ｈ２）が生成する。
【００６８】
そして、本実施の形態１の水素含有水１の製造においては、混合工程（ステップＳ１０）で分散液４０を調製するときに、及び／または、混合工程（ステップＳ１０）、酸混合工程（ステップＳ２０）、アルカリ混合工程（ステップＳ３０）、電圧印加工程（ステップＳ４０）の何れか１以上の工程後の分散液４０に鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種の鉄／亜鉛７０が添加される。鉄／亜鉛７０を混合することで、後述するように、水素濃度が増大し、より高い水素濃度が長い間維持される。
【００６９】
ここで、鉄／亜鉛７０は、鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物から選ばれる１種または２種以上であればよく、鉄化合物としては、例えば、塩化鉄（II）（ＦｅＣｌ２）、塩化鉄（III）（ＦｅＣｌ３）、硫酸第１鉄（ＦｅＳＯ４・７Ｈ２Ｏ）、酸化鉄（II）（ＦｅＯ）、四酸化三鉄（Ｆｅ３Ｏ４）、クエン酸鉄ナトリウム、クエン酸鉄アンモニウム等が挙げられる。亜鉛化合物としては、塩化亜鉛（ＺｎＣｌ２）、酸化亜鉛（ＺｎＯ）、硫酸亜鉛（ＺｎＳＯ４）、グルコン酸亜鉛（Ｃ１２Ｈ２２Ｏ１４Ｚｎ）等が挙げられる。水素含有水１を飲用とする場合には、食品添加物として許可されているものが使用される。
本発明を実施する場合、鉄／亜鉛７０は、そのまま添加することも可能であるし、水と混合し鉄／亜鉛水溶液として添加することも可能である。
【００７０】
鉄／亜鉛７０を添加するタイミングは、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０と水３０とを混合して分散液４０を調製するときでも良いし、これらを混合して分散液４０を調製した後でも良いし、有機酸５０と混合して酸性の分散液４０とした後でも良いし、アルカリ６０と混合した後の分散液４０であっても良いし、陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけて励起した後の分散液４０であっても良い。
特に、分散液４０に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけて励起することによって電子の移動（供受）が促進されることから、電圧印加を行う前までに分散液４０に鉄／亜鉛７０を添加した場合、鉄／亜鉛７０による高い水素濃度の増大効果が期待できる。更には有機酸５０と混合する前の分散液４０を調製する段階で添加した場合、鉄／亜鉛７０によるより高い水素濃度の増大効果が期待できる。
【００７１】
また、鉄／亜鉛７０は、水素含有水１Ｌに対して１〜１００ｍｇの範囲内で配合されることが好ましい。
鉄／亜鉛７０の配合を上記範囲内とすることで、風味や透明性の低下を招くことなく顕著に高い水素濃度の維持効果が得られる。なお、水素含有水１Ｌに対して１〜１００ｍｇの範囲内とは、後述するミネラルウォータ等の水で希釈される前の水素含有水１の１Ｌ当たりに対して１〜１００ｍｇの範囲内で鉄／亜鉛７０が配合されることを示す。
【００７２】
このように、本実施の形態１では、混合工程（ステップＳ１０）において、マグネシウム／カルシウム１０と、リン酸／リン酸塩２０と、水３０とを混合して分散液４０を調製し、酸混合工程（ステップＳ２０）において、調製した分散液４０を有機酸５０の添加により酸性にし、アルカリ混合工程（ステップＳ３０）において、酸性にした分散液４０にアルカリ６０を混合し、電圧印加工程（ステップＳ４０）において、アルカリ６０混合後の分散液４０に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ励起することにより、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０と水３０を混合して分散液４０を調製するときから電圧印加後に至るまでの間に、分散液４０に鉄／亜鉛７０を添加し、水素含有水１を製造した。
【００７３】
このようにして製造した水素含有水１について、水素濃度（水素含有量、溶存水素量）を測定すると、製造直後では、例えば、１００〜１５００μｇ/Ｌであり、その後、継続して測定を行った（測定時には攪拌を行った）ところ、数日間は水素濃度が高いままであった。更に、製造後に、水素含有水１をペットボトルに充填し密閉して放置し、１２カ月経過後にペットボトルを開封して水素濃度を測定したところ、製造直後の水素濃度と同等以上の高い水素濃度を示し、ペットボトル開封後も数日間は高い水素濃度が維持された。
【００７４】
また、水素含有水１を飲用とする場合には、電圧印加工程（ステップＳ４０）後に、ミネラルウォータ（天然水）等の水で、例えば、１０〜１０００倍に希釈することで、風味的に飲用に好適なものとなる。
そして、本発明においては、水で希釈しても、希釈倍率で換算される値よりも高い水素濃度が数日間維持された。また、ペットボトルに充填して密閉した場合、１２カ月経過後も高い水素濃度を示し、ペットボトル開封後も数日間は高い水素濃度が維持された。
特に、希釈後に再度陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけて励起することにより、安定して高い水素濃度が得られて所定の高い水素濃度が維持された。
なお、水素濃度の測定は、共栄電子研究所製ＫＭ２１００ＤＨ(電極は隔膜式ポーラロ方式、溶存水素を定量的に測定する)によって測定したものである。また、測定時には水素含有水１を攪拌してから測定を行っている。
【００７５】
このような製造方法によって得られた水素含有水１において、ペットボトル等の容器に入れて密封した場合では、１２カ月以上もの長期間高い水素濃度が維持され、更に開放系（ペットボトル開封時の圧力変化や攪拌等の物理的衝撃が加えられる状態）でも数日間高い水素濃度が維持される理由については必ずしも明らかではないが、製造後も水素（Ｈ２）を生成する反応が生じて多くの水素（Ｈ２）が生成され、また、水素（Ｈ２）や、電子（ｅ-）と結び付いて水素（Ｈ２）となる水素イオン（Ｈ＋）が水素含有水１中の分散物、詳しくは、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０の混合により形成されるマグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物に吸着して固定されることで散逸し難くなっているためであると発明者らは考えている。
【００７６】
本発明者の実験研究では、上述した製造方法によって製造された水素含有水１において、製造直後から経時的に水素濃度を測定したところ、製造直後よりも水素濃度が上昇する場合があることを確認しており、特に、水で希釈した後、再度陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけなくとも、希釈倍率で換算される値より高い水素濃度が製造後数日間維持された。
したがって、水の電気分解によって水素が生成されることに加え、マグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物、特に、鉄／亜鉛７０の混合により形成されるマグネシウム／カルシウムーリン酸―鉄／亜鉛の錯体状物の触媒的作用によっても、以下の反応式（１）と（２）に示した反応が促進されて水素が生成されるものと推測される。
２Ｈ２Ｏ→２Ｈ＋＋２ＯＨ−・・・（１）
２Ｈ＋＋２ｅ−→Ｈ２・・・（２）
【００７７】
また、混合工程（ステップＳ１０）におけるマグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０と水３０の混合により、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０の反応でＭｇ２＋、Ｃａ２＋が生じ（以下、Ｍｇ２＋の例で示すが、Ｃａ２＋も同様である）、例えば、以下の反応式（３）、（４）に示した反応によって水素が生成された可能性もある。
Ｍｇ２＋＋４ｅ−＋Ｈ２０→２Ｈ２＋２ＭｇＯ・・・（３）
Ｍｇ２＋＋２Ｈ２Ｏ＋２ｅ−→Ｍｇ（ＯＨ）２＋Ｈ２・・・（４）
【００７８】
更に、酸混合工程（ステップＳ２０）での有機酸５０による酸処理で、ＭｇＨ２（ＰＯ４）、Ｍｇ８Ｈ２（ＰＯ４）６が生じ、その後のアルカリ混合工程（ステップ３０）でのアルカリ６０の混合によって以下の反応式（５）と（６）に示した反応が生じ、この反応によっても水素が生成された可能性もある。
Ｍｇ８Ｈ２（ＰＯ４）６＋５Ｈ２０＋Ｍｇ２＋４Ｈ＋
→Ｍｇ１０（ＰＯ４）６（ＯＨ）２＋１２Ｈ＋・・・（５）
１２Ｈ＋＋１２ｅ−→６Ｈ２・・・（６）
【００７９】
また、本発明の水素含有水１においては、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０が混合されたことで、マグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物（例えば、ヒドロキシアパタイト（Ｃａ１０（ＰＯ４）６（ＯＨ）２の錯体状物や、Ｍｇ１０（ＰＯ４）６（ＯＨ）２の錯体状物等）が形成され、特に、鉄／亜鉛７０の混合により、マグネシウム／カルシウムーリン酸―鉄／亜鉛の錯体状物も形成され、このような錯体状物に水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が吸着して固定されており、それによって、水素が散逸し難く、例えばぺットボトルに充填して密閉した後も、水素や水素イオンが吸着固定された錯体状物がぺットボトルのＰＥＴ樹脂よりも高分子であることで水素がペットボトルから抜け難くなっていると考えられる。
【００８０】
そして、特に、鉄／亜鉛７０を混合することで、鉄／亜鉛７０を混合しないときと比べて、水素濃度が顕著に増大して高い水素濃度が長い間維持された。
これは、鉄／亜鉛７０の混合によってマグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物に鉄／亜鉛が加わりマグネシウム／カルシウムーリン酸―鉄／亜鉛―錯体状物が形成され、このマグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物に鉄／亜鉛が加わって形成されたマグネシウム／カルシウムーリン酸―鉄／亜鉛―錯体状物により、電子移動が促進されやすくなり上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素生成反応が促進されたためであると考えている。また、マグネシウム／カルシウムーリン酸錯体状物に鉄／亜鉛が加わることで、錯体状物の安定性（電荷バランス等）が向上し、水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）の吸着固定が安定化したことも考えられる。
【００８１】
更に、本発明者の実験研究によれば、混合工程（ステップＳ１０）で分散液４０を調製するときに、及び／または、混合工程（ステップＳ１０）、酸混合工程（ステップＳ２０）、アルカリ混合工程（ステップＳ３０）、電圧印加工程（ステップＳ４０）の何れか１以上の工程後の分散液４０に、糖類及び／または多糖類８０を添加することによっても、水素濃度が顕著に増大して高い水素濃度が長い間維持されることを確認した。
【００８２】
これは、糖類／多糖類８０とリン酸／リン酸塩２０の結合・解離反応によって電子移動が促進されやすくなり、上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素の生成が促進されたことに加え、糖類／多糖類８０が水素原子を多く有することでそれらの水素原子をもとに水素が生成されて水素生成量が増大したためであると考えている。
【００８３】
このような糖類／多糖類８０としては、例えば、ブドウ糖、果糖、砂糖、乳糖、麦芽糖糖の糖類や、オリゴ糖、デキストリン、でんぷん等の多糖類が挙げられ、これらの１種を単独で用いてもよいし、両者を併用することも可能である。
本発明を実施する場合、糖類／多糖類８０は、そのまま添加することも可能であるし、水と混合して糖類／多糖類水溶液の形態で添加することも可能である。
【００８４】
糖類／多糖類８０を添加するタイミングは、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０と水３０とを混合して分散液４０を調製するときでも良いし、これらを混合して分散液４０を調製した後でも良いし、有機酸５０が混合されて酸性の分散液４０とした後でも良いし、アルカリ６０混合後の分散液４０であっても良いし、電圧印加後の分散液４０であっても良い。
特に、電圧の印加によって電子の移動（授受）が促進されることから、電圧印加を行う前までに分散液４０に糖類／多糖類８０を添加した場合、糖類／多糖類８０による高い水素濃度の増大効果が期待できる。更には有機酸５０と混合する前の分散液４０を調製する段階で添加した場合、糖類／多糖類８０によるより高い水素濃度の増大効果が期待できる。
【００８５】
糖類／多糖類８０の配合は、水素含有水１Ｌに対して１０〜１００ｍｇの範囲内で配合されるのが好ましい。
糖類／多糖類８０の配合を上記範囲内とすることで、風味や透明性の低下を招くことなく顕著に高い水素濃度の維持効果が得られる。なお、水素含有水１Ｌに対して１０〜１００ｍｇの範囲内とは、後述するミネラルウォータ等の水で希釈される前の水素含有水１の１Ｌ当たりに対して１０〜１００ｍｇの範囲内で糖類／多糖類８０が配合されることを示す。
【００８６】
加えて、本発明者の実験研究によれば、混合工程（ステップＳ１０）で分散液４０を調製するときに、及び／または、混合工程（ステップＳ１０）、酸混合工程（ステップＳ２０）、アルカリ混合工程（ステップＳ３０）、電圧印加工程（ステップＳ４０）の何れか１以上の工程後の分散液４０に塩化マグネシウム（ＭｇＣｌ２）、塩化カルシウム（ＣａＣｌ２）、塩化ナトリウム（ＮａＣｌ）等の塩化物９０を混合することで、細菌、カビ等の微生物の増殖が抑制され保存性（日持ち）が向上した。
これは、塩化マグネシウム、塩化カルシウム等の塩化物イオンが細菌、カビ等の微生物の増殖抑制に関与しており、特に、上記のマグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物がイオン交換能を有し、この錯体状物に塩化物イオンが取り込まれることで、希釈しても微生物の増殖を抑制する効果が持続的に発揮される。
なお、塩化マグネシウム、塩化カルシウム等はマグネシウム／カルシウム１０として使用することも可能であり、マグネシウム／カルシウム１０として塩化マグネシウム、塩化カルシウム使用した場合でも同様の効果が得られる。塩化物９０として塩化マグネシウム、塩化カルシウムを使用する場合には、電圧印加工程（ステップ４０）に至るまでの間に分散液４０に混合されることで塩化マグネシウムのマグネシウムや塩化カルシウムのカルシウムが錯体状物の形成に関与し、水素濃度の増大を期待できる。
【００８７】
更に、本発明を実施する場合、電圧印加工程（ステップＳ４０）後の分散液４０にミネラルを添加することも可能である。ミネラルを添加することで、水素含有水１を飲用とした場合には、ミネラルの摂取による栄養補給が可能となる。特に、ミネラルとして硫酸銅を添加した場合、細菌、カビ等の微生物の増殖を抑制でき保存性（日持ち）を向上できる。本発明者の実験研究では、硫酸銅を、例えば、電圧印加工程（ステップＳ４０）後の分散液（４０）１００重量部に対し０．０００２重量部〜０．０２重量部の範囲内で添加することで、水素含有水１を製造後加熱することなく蓋をして放置した場合、６カ月経過後も濁度が上昇することなく微生物の増殖が抑制されることを確認している。
【００８８】
このように本実施の形態１の水素含有水１によれば、ペットボトル等の容器に入れ密閉した場合には、長期間高い水素濃度を維持でき、また、ペットボトル等の密閉容器に入れて開封した後も、即ち、開封時の圧力変化や攪拌等の物理的衝撃が生じた後でも、長時間高い水素濃度を維持できることから、水素濃度が高い状態での摂取を可能とする。したがって、水素を効率的に体内に取り入れることが可能であり、水素の病気予防や健康増進等といった有用な効能効果が期待できる。特に、上述したアパタイト系（Ｃａ１０（ＰＯ４）６（ＯＨ）２やＭｇ１０（ＰＯ４）６（ＯＨ）２等）の錯体状物は生体親和性が高く、これに水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が吸着固定されて体内に摂取されることで水素による高い効能効果が期待できる。
【００８９】
次に、本発明の実施の形態１に係る水素含有水１の実施例を具体的に説明する。
まず、実施例１及び実施例２に係る水素含有水１、並びに、比較例１及び比較例２に係る水素含有水について説明する。
図１のフローチャートにしたがい、表１に示した配合内容で実施例１及び実施例２に係る水素含有水１を製造した。また、比較のために表１に示した配合内容の比較例１及び比較例２にかかる水素含有水を製造した。
表１に実施例１及び実施例２並びに比較例１及び比較例２の配合内容について示す。表１の数値は各配合成分を重量部〔ｇ〕で示したものである。
【００９０】
【表１】
2017047409.tif 000015
【００９１】
具体的に、実施例１においては、まず、マグネシウム／カルシウム１０としての酸化マグネシウム（ＭｇＯ）と、水３０としての精製水とを混合してマグネシウム分散液Ａを作製し、このマグネシウム分散液Ａを、リン酸／リン酸塩２０としてのリン酸（Ｈ３ＰＯ４）及び水３０としての精製水を混合して作製したリン酸水溶液Ｂに加えて攪拌した後、所定時間（例えば、１０〜３０分間）静置して分散液４０を調製することで、混合工程（ステップＳ１０）を実施した。得られた分散液４０は、混合直後はコロイド状に白濁し、静置後には白い沈殿物と透明な上澄みに分かれた。
【００９２】
次に、混合工程（ステップＳ１０）で調製した分散液４０と、有機酸５０としてのクエン酸及び精製水を混合して作製した有機酸水溶液Ｃとを混合し攪拌して酸処理を行うことで、酸混合工程（ステップＳ２０）を実施した。酸処理後の分散液４０は、殆ど透明であり、ｐＨ試験紙による測定でｐＨ＝２〜３であった。
【００９３】
続いて、酸混合工程（ステップＳ２０）で酸性にした分散液４０と、アルカリ５０としての水酸化カリウム（ＫＯＨ）及び精製水を混合して作製したアルカリ水溶液Ｄとを混合し攪拌して、アルカリ混合工程（ステップＳ３０）を実施した。アルカリ６０混合後の分散液４０は、殆ど透明であり、ｐＨ試験紙による測定でｐＨ＝３〜４であった。
【００９４】
次いで、アルカリ混合工程（ステップＳ３０）でアルカリ６０が混合された分散液４０に対して４〜７Ｖで７Ａの直流を５分間流して電圧印加を行い、電圧印加工程（ステップＳ４０）を実施した。
そして、実施例１では、電圧印加後に精製水で１００倍に希釈した後、鉄／亜鉛７０としての鉄を添加することで、実施例１に係る水素含有水１を得た。鉄を混合する際には、表１に示した配合量の鉄を精製水と混合し鉄水溶液として混合した。なお、得られた水素含有水１は、ｐＨ試験紙による測定でｐＨ＝６〜７であった。
【００９５】
実施例２においては、アルカリ混合工程（ステップＳ３０）までは実施例１と同様に行い、アルカリ６０混合後の分散液４０に塩化物９０として塩化マグネシウム（ＭｇＣｌ２）を添加した後に、３〜４Ｖで７Ａの直流を５分間流して電圧印加を行い、電圧印加工程（ステップＳ４０）を実施した。そして、実施例２においても、電圧印加後に精製水で１００倍に希釈した後、鉄／亜鉛７０としての鉄を添加し、実施例２に係る水素含有水１を得た。鉄を混合する際には、表１に示した配合量の鉄を精製水と混合し鉄水溶液として混合した。なお、得られた水素含有水１は、ｐＨ試験紙による測定でｐＨ＝６〜７であった。
【００９６】
また、比較のために比較例１及び比較例２として、鉄／亜鉛７０を添加しない水素含有水を製造した。
比較例１は、鉄／亜鉛７０を添加しない以外は、実施例１と同様の配合内容及び製造手順で製造したものである。
比較例２は、鉄／亜鉛７０を添加しない以外は、実施例２と同様の配合内容及び製造手順で製造したものである。
【００９７】
そして、このようにして製造した実施例１及び実施例２並びに比較例１及び比較例２に係る水素含有水について経時的に水素濃度の測定を行った。
測定に際しては、製造した水素含有水をペットボトルに充填し、キャップを閉めた状態で暗所常温下に放置したものについて行い、測定時には開封してペットボトル内の水素含有水を測定用の容器に移し攪拌しながら測定した。開封したペットボトルは再度キャップを閉めて次の測定時まで暗所常温下で放置した。このときの測定結果を図２のグラフに示す。
【００９８】
ここで、実施例１及び実施例２並びに比較例１及び比較例２においては、電圧印加工程（ステップＳ４０）後であって、精製水で１００倍希釈する前の段階にて水素濃度を測定したところ、水素濃度が１００〜２００μｇ／Ｌであった。
そして、実施例１及び実施例２においては、電圧印加工程（ステップＳ４０）後に精製水で１００倍希釈し、更に鉄７０を添加したところ、１００倍希釈したのにも関わらず、図２のグラフに示したように、実施例１では、最高で水素濃度の測定値が１８０μｇ／Ｌを示し、希釈倍率で換算される値よりも水素濃度が増大しており、更に製造日から４日経過しても２２μｇ／Ｌを示した。また、実施例２では、最高で水素濃度の測定値が２１０μｇ／Ｌを示し、製造日から４日経過しても２５μｇ／Ｌの測定値が得られた。
これに対し、鉄７０を添加していない比較例１及び比較例２では、１００倍希釈によって水素濃度が１０μｇ／Ｌ未満となり、水素濃度の増大も見られなかった。
【００９９】
このように鉄７０を添加した実施例１及び実施例２では、振とうや攪拌等の物理的衝撃が加わったり、ペットボトル開封等の気圧変動が生じたりしても、数日間は高い水素濃度が維持されることが分かる。
そして、本発明者の実験研究では、実施例１及び実施例２の水素含有水１を製造直後にペットボトルに入れて密閉し、常温下で放置して、１２カ月経過した後に、ペットボトルを開封して数日間水素濃度を上記と同様に測定した場合でも、最高で水素濃度の測定値が５０μｇ／Ｌを示し、開封後４〜５日間は高い水素濃度が維持されることを確認している。
また、電圧印加工程（ステップＳ４０）後に精製水で１００倍希釈することなく鉄を添加した製造直後にペットボトルに入れて密閉し、常温下で放置して、１２カ月経過した後に、ペットボトルを開封して精製水で１００倍希釈してから数日間水素濃度を上記と同様に測定した場合でも、高い水素濃度を示した。
念のため、図３において、実施例２の水素含有水１について、電圧印加工程（ステップＳ４０）後に精製水で１００倍希釈することなく鉄を添加し、その製造直後にペットボトルに入れて密閉し、常温下で放置して、１１カ月または１２カ月経過後に、ペットボトルを開封して精製水で１００倍希釈してから数日間水素濃度を測定した結果のグラフを示す。図３において、実施例２ａは製造後１１カ月経過した水素含有水１を精製水で１００倍希釈したものについての測定であり、実施例２ｂは、製造後１１カ月経過した水素含有水１を精製水で１００倍希釈した後に９０℃で３０分間加熱したものについての測定である。また、実施例２ｃは製造後１２カ月経過した水素含有水１を精製水で１００倍希釈したものについての測定であり、実施例２ｄは、製造後１２カ月経過した水素含有水１を精製水で１００倍希釈した後に９０℃で３０分間加熱したものについての測定である。電圧印加工程（ステップＳ４０）直後の測定では、水素濃度が１００〜２００μｇ／Ｌであり、それを製造１１カ月または１２カ月経過後に１００倍希釈したのにも関わらず、図３のグラフに示すように、製造１１〜１２カ月経過後も、最高で水素濃度の測定値が６５〜７０μｇ／Ｌを示し、開封後４〜７日間は高い水素濃度が維持されていることが分かる。また、加熱を行っても高い水素濃度が維持されていた。
【０１００】
これは、上述したように、ぺットボトルのＰＥＴ樹脂よりも高分子であるマグネシウムーリン酸系の錯体状物に水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が吸着固定されることで水素がペットボトルから抜け難くなっているうえ、希釈倍率で換算される値よりも水素濃度が増大していることから、製造後でもこの錯体状物によって上記の反応式で示したような反応が促進されて水素の生成が生じているためと思われる。特に、鉄７０が添加されたことで、マグネシウムーリン酸―鉄―錯体状物が形成され、それによって電子移動が促進されやすくなり上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素生成反応が促進され、また、錯体状物の安定性（電荷バランス等）が向上し、水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）の吸着固定が安定化したと推測される。これにより、実施例１及び実施例２では、比較例１及び比較例２よりも高い水素濃度が長い間維持されたと思われる。
なお、本発明者の実験研究によれば、第２塩化鉄（ＦｅＣｌ２）や第３塩化鉄（ＦｅＣｌ３）を添加しても同様に水素濃度が顕著に増大し、より高い水素濃度が長い間維持されることを確認している。
このように実施例１及び実施例２に係る水素含有水１によれば、ペットボトル等の密閉容器に入れても長期間高い水素濃度を維持でき、容器開封後でも、即ち、容器開封等による圧力変化や攪拌等することによる外力（物理的衝撃）が加わっても、水素濃度が急激に減ることなく高い水素濃度が長時間維持されることで、水素濃度が高い状態での摂取を可能とする。
【０１０１】
なお、本発明者は、水素含有水１をペットボトル等の容器に入れて密閉された状態では、容器内の圧力が高いために上述した水素生成の反応が極めて遅く、しかも、ぺットボトルのＰＥＴ樹脂よりも高分子であるマグネシウムーリン酸系の錯体状物に水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が吸着固定されていることで、長期間高い水素濃度が維持されると考えている。
そして、ペットボトル等の容器を開封等することによる圧力変化、また、攪拌等することによる外力（物理的衝撃）によって、上述した水素生成の反応が促進されたり、錯体状物に吸着固定されていた水素や水素イオンが遊離したりすることで、水素測定器による測定で高い水素濃度が検出されたと考えている。
また、製造日から１日〜３日経過後に水素濃度が高い数値を示す傾向があるが、これは上記圧力変化や物理的刺激によって水素発生量が増大したことや、水素濃度測定器の磁気スタラーの磁気エネルギーを誘導するのに時間がかかることにその要因があると考えられる。
【０１０２】
更に、塩化マグネシウムを添加した実施例２及び比較例２では、微生物の増殖が抑えられ製造後に開放状態で１年間放置しても、微生物の繁殖による濁度上昇が見られなかった。
【０１０３】
次に、実施例３及び実施例４に係る水素含有水１、並びに、比較例３に係る水素含有水について説明する。
図１のフローチャートにしたがい、表２に示した配合内容で実施例３及び実施例４に係る水素含有水１を製造した。また、比較のために表２に示した配合内容の比較例３に係る水素含有水も製造した。
表２に実施例３及び実施例４並びに比較例３の配合内容について示す。表２の数値は各配合成分を重量部〔ｇ〕で示したものである。
【０１０４】
【表２】
2017047409.tif 000016
【０１０５】
実施例３においては、まず、マグネシウム／カルシウム１０としての炭酸マグネシウム（ＭｇＣＯ３）、水酸化カルシウム（Ｃａ（ＯＨ）２）と、水３０としての精製水とを混合してマグネシウム／カルシウム分散液Ａを作製し、このマグネシウム／カルシウム分散液Ａを作製する際に、鉄／亜鉛７０としてのグルコン酸亜鉛（Ｃ１２Ｈ２２Ｏ１４Ｚｎ）を混合した。混合の際には、表２に示した配合量のグルコン酸亜鉛を精製水と混合しグルコン酸亜鉛水溶液としてマグネシウム／カルシウム分散液Ａに混合した。そして、このグルコン酸亜鉛が混合されたマグネシウム／カルシウム混合液Ａと、リン酸／リン酸塩２０としてのリン酸（Ｈ３ＰＯ４）及び水３０としての精製水を混合して作製したリン酸水溶液Ｂとを混合し攪拌した後、所定時間（例えば、１０〜３０分間）静置し、更に、塩化マグネシウム（ＭｇＣｌ２）（マグネシウム／カルシウム１０や塩化物９０に相当）を添加し攪拌して分散液４０を調製し、混合工程（ステップＳ１０）を実施した。
ここで、グルコン酸亜鉛は、有機酸の一種であるグルコン酸の金属塩であり、有機酸５０にも相当する。したがって、グルコン酸亜鉛を混合することで、酸混合工程（ステップＳ２０）を実施することにもなるが、実施例３では、このように調製した分散液４０に、別途有機酸５０としてのクエン酸及び精製水を混合して作製した有機酸水溶液Ｃを混合し攪拌することでも酸混合工程（ステップＳ２０）を実施した。酸混合工程（ステップＳ２０）後の分散液４０は、沈殿物がなくて濁度も極めて低く、ｐＨ試験紙による測定でｐＨ＝３〜４であった。
【０１０６】
続いて、このようにして酸性にした分散液４０と、アルカリ６０としての水酸化カリウム（ＫＯＨ）及び水酸化ナトリウム（ＮａＯＨ）並びに精製水を混合して作製したアルカリ水溶液Ｄとを混合し攪拌して、アルカリ混合工程（ステップＳ３０）を実施した。アルカリ６０混合後の分散液４０は、ｐＨ試験紙による測定でｐＨ＝４〜５であった。
【０１０７】
次いで、アルカリ混合工程（ステップＳ３０）でアルカリ６０が混合された分散液４０に対して陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に４〜５Ｖで５Ａの直流を６０分間流して励起する電圧印加工程（ステップＳ４０）を実施した。
更に、電圧をかけた後に水素含有水１を精製水で１００倍に希釈し、実施例３に係る水素含有水１を得た。なお、得られた水素含有水１は、ｐＨ試験紙による測定でｐＨ＝６〜７であった。
【０１０８】
実施例４では、更に、糖類／多糖類８０としてグルコースを添加した。
実施例４においては、初めに、マグネシウム／カルシウム１０としての炭酸マグネシウム（ＭｇＣＯ３）、水酸化カルシウム（Ｃａ（ＯＨ）２）と、水３０としての精製水とを混合してマグネシウム／カルシウム分散液Ａを作製する際に、糖類／多糖類８０としてグルコースを混合した。混合の際には、表２に示した配合量のグルコースを精製水と混合しグルコース水溶液としてマグネシウム／カルシウム分散液Ａに混合した。そして、このグルコースが混合されたマグネシウム／カルシウム分散液Ａと、リン酸／リン酸塩２０としてのリン酸（Ｈ３ＰＯ４）及び水３０としての精製水を混合して作製したリン酸水溶液Ｂとを混合し攪拌した後、所定時間（例えば、１０〜３０分間）静置し、更に、塩化マグネシウム（ＭｇＣｌ２）（マグネシウム／カルシウム１０や塩化物９０に相当）を添加し攪拌して分散液４０を調製し、混合工程（ステップＳ１０）を実施した。
【０１０９】
次に、混合工程（ステップＳ１０）で調製した分散液４０と、有機酸５０としてのクエン酸及び精製水を混合して作製した有機酸水溶液Ｃとを混合し攪拌して、酸混合工程（ステップＳ２０）を実施した。酸処理後の分散液４０は、沈殿物がなく濁度が低下し、ｐＨ試験紙による測定でｐＨ＝３〜４であった。
【０１１０】
続いて、酸混合工程（ステップＳ２０）で酸処理した分散液４０と、アルカリ６０としての水酸化カリウム（ＫＯＨ）及び水酸化ナトリウム（ＮａＯＨ）並びに精製水を混合して作製したアルカリ水溶液Ｄとを混合し攪拌して、アルカリ混合工程（ステップＳ３０）を実施した。アルカリ６０混合後の分散液４０は、ｐＨ試験紙による測定でｐＨ＝４〜５であった。
そして、本実施例４においては、アルカリ６０混合後の分散液４０に鉄／亜鉛７０としてのグルコン酸亜鉛（Ｃ１２Ｈ２２Ｏ１４Ｚｎ）を混合した。混合の際には、表２に示した配合量のグルコン酸亜鉛を精製水と混合してグルコン酸亜鉛水溶液として分散液４０に混合した。
【０１１１】
次いで、このようにしてアルカリ６０及びグルコン酸亜鉛が混合された分散液４０に対して陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に４〜５Ｖで５Ａの直流を６０分間流して、電圧印加工程（ステップＳ４０）を実施した。
更に、電圧をかけて励起した後に精製水で１００倍に希釈し、実施例４に係る水素含有水１を得た。なお、得られた水素含有水１は、ｐＨ試験紙による測定でｐＨ＝６〜７であった。
【０１１２】
また、比較のために比較例３として、鉄／亜鉛７０及び糖類／多糖類８０を添加しない水素含有水を製造した。
比較例３では、マグネシウム／カルシウム１０としての炭酸マグネシウム（ＭｇＣＯ３）、炭酸カルシウム（ＣａＣＯ３）と、水３０としての精製水とを混合してマグネシウム／カルシウム分散液Ａを作製し、この分散液Ａを、リン酸／リン酸塩２０としてのリン酸（Ｈ３ＰＯ４）及び水３０としての精製水を混合して作製したリン酸水溶液Ｂに混合し攪拌した後、所定時間（例えば、１０〜３０分間）静置し、更に、塩化マグネシウム（ＭｇＣｌ２）（マグネシウム／カルシウム１０や塩化物９０に相当）を添加し攪拌して分散液４０を調製し、混合工程（ステップＳ１０）を実施した。
次に、混合工程（ステップＳ１０）で調製した分散液４０と、有機酸５０としてのクエン酸及び精製水を混合して作製した有機酸水溶液Ｃとを混合し攪拌して、酸混合工程（ステップＳ２０）を実施した。
続いて、酸混合工程（ステップＳ２０）で酸処理した分散液４０と、アルカリ６０としての水酸化カリウム（ＫＯＨ）及び精製水を混合して作製したアルカリ水溶液Ｄとを混合し攪拌して、アルカリ混合工程（ステップＳ３０）を実施した。
【０１１３】
次いで、アルカリ６０混合後の分散液４０に対して陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に５〜６Ｖで５Ａの直流を５０分間流して、電圧印加工程（ステップＳ４０）を実施した。
更に、電圧を印加した後に精製水で１００倍に希釈して比較例３に係る水素含有水１を得た。なお、得られた水素含有水１は、ｐＨ試験紙による測定でｐＨ＝６〜７であった。
【０１１４】
そして、このようにして製造した実施例３及び実施例４並びに比較例３に係る水素含有水についても、経時的に水素濃度の測定を行った。測定に際しては、製造した水素含有水をペットボトルに充填し、キャップを閉めた状態で暗所常温下に放置したものについて行い、測定時にはペットボトル内の水素含有水を測定用の容器に移し攪拌しながら測定した。開封したペットボトルは再度キャップを閉めて次の測定時まで暗所常温下で放置した。このときの測定結果を図４のグラフに示す。
【０１１５】
ここで、電圧印加工程（ステップＳ４０）後であって、精製水で１００倍希釈する前の段階にて水素濃度を測定したところ、グルコン酸亜鉛が添加された実施例３では、水素濃度が５００〜６００μｇ／ｌであり、グルコン酸亜鉛及びグルコースが添加された実施例４では、水素濃度が５００〜７００μｇ／ｌであり、グルコン酸亜鉛もグルコースも添加されていない比較例３では、水素濃度が１００〜１２０μｇ／ｌであった。
【０１１６】
そして、上述したように、電圧印加工程（ステップＳ４０）後に精製水で１００倍希釈しペットボトルに充填して経時的な水素濃度の測定を行ったところ１００倍希釈したのにも関わらず、図４のグラフに示したように、グルコン酸亜鉛が添加された実施例３では、最高で水素濃度の測定値が４０μｇ／Ｌを示し、希釈倍率で換算される値よりも水素濃度が増大しており、更に製造日から５日（１２０ｈ）経過しても２５μｇ／Ｌを示した。また、グルコン酸亜鉛及びグルコースが添加された実施例４でも、最高で水素濃度の測定値が５０μｇ／Ｌを示し、製造日から５日（１２０ｈ）経過しても３３μｇ／Ｌの測定値を示し、実施例１よりもより高い水素濃度が長時間維持された。
これに対し、グルコン酸亜鉛７０及びグルコース８０を添加していない比較例３では、１００倍希釈によって水素濃度が１０μｇ／Ｌ未満となり、水素濃度の増大も殆ど見られなかった。
【０１１７】
このようにグルコン酸亜鉛７０を添加した実施例３及びグルコン酸亜鉛７０とグルコース８０を添加した実施例４では、攪拌等の物理的衝撃が加わったり、ペットボトル開封等の気圧変動が生じたりしても、数日間高い水素濃度が維持されることが分かる。
【０１１８】
なお、本発明者は、実施例３及び実施例４において、１００倍希釈した後、再度陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧（４〜５Ｖ、５Ａ、６０分間）をかけて励起した水素含有水１について測定用のガラス容器またはペットボトルに入れて蓋を閉めることなく開放状態とし、１時間毎に水素濃度の測定を攪拌下で行った。その結果、２４時間後でも、水素濃度の低下は２〜４μｇ／ｌであり、製造後３日経過しても水素濃度が１０μｇ／ｌ以上あった。したがって、開放状態で放置した場合でも長時間水素濃度が維持される。特に、希釈後に再度の陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけて励起した場合には、安定して高い水素濃度が得られた。
【０１１９】
また、実施例３において、１００倍希釈した後の水素含有水１を再度の電圧印加を行わずにペットボトルに入れ密閉してそのまま常温下で放置し、１５日後に、攪拌下で測定を行ったところ、１００倍希釈した段階で水素濃度が１７μｇ／Ｌであったの対し、１５日後の測定では６６μｇ／Ｌを示した。その後、１日毎に測定したところ、製造１５日後にペットボトルを開封し測定を開始した日から２４時間後においては、４５μｇ／Ｌを示し、測定開始日から７２時間経過後も３８〜４２μｇ／Ｌの水素濃度が維持されていた。なお、測定に際しては、ペットボトル内の水素含有水を測定用の容器に移し攪拌しながら測定し、開封したペットボトルは再度キャップを閉めて次の測定時まで暗所常温下で放置した。更に、製造１２カ月経過した後に、ペットボトル（充填後未開封のもの）を開封して数日間水素濃度を上記と同様に測定した場合でも、最高で水素濃度の測定値が４０μｇ／Ｌを示し、開封後４〜５日間は高い水素濃度が維持された。実施例４についても同様であり、実施例４ではより高い水素濃度が維持された。
【０１２０】
このように実施例３及び実施例４に係る水素含有水１においても、ペットボトル等の密閉容器に入れた場合には長期間高い水素濃度を維持でき、容器開封後も、即ち、開封等による気圧変動が生じたり攪拌等の物理的衝撃が加わったりしても、水素濃度が急激に減ることなく高い水素濃度が維持されることで、水素濃度が高い状態での摂取を可能とする。
実施例３及び実施例４でもぺットボトルのＰＥＴ樹脂よりも高分子であるマグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物に水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が吸着固定されることで水素がペットボトルから抜け難くなっているうえ、希釈倍率で換算される値よりも水素濃度が増大していることから、製造後でもこの錯体状物によって上記の反応式で示したような反応が促進されて水素の生成が生じているためと思われる。特に、グルコン酸亜鉛が添加されたことで、マグネシウム／カルシウムーリン酸―亜鉛―錯体状物が形成され、それによって電子移動が促進されやすくなり上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素生成反応が促進され、また、錯体状物の安定性（電荷バランス等）が向上し、水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）の吸着固定が安定化したと推測される。そして、そのことによって、実施例３及び実施例４では、比較例３よりも高い水素濃度が長い間維持されたと思われる。
【０１２１】
更に、実施例４においては、グルコース８０が添加されたことによって、水素濃度が顕著に増大してより高い水素濃度が長い間維持された。これは、グルコースとリン酸の結合・解離反応によって電子移動が促進されやすくなり、上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素の生成が促進されたことに加え、グルコースが水素原子を多く有することでそれらの水素原子をもとにしても水素が生成されたためと推測される。特に、実施例４では、生体内のエネルギー代謝である解糖系、クエン酸回路、ペントースリン酸回路に関与するグルコン酸（グルコン酸亜鉛）、グルコース、クエン酸が使用されていることで、より一層リン酸との結合・解離反応により電子移動が促進されて上記反応式で示したような電子授受がより円滑に行われることで水素の生成が促進され、高い水素濃度が得られたと考えられる。
【０１２２】
ここで、グルコン酸亜鉛は、有機酸の一種であるグルコン酸の金属塩であり、有機酸５０としての機能も有する。したがって、アルカリ混合工程（ステップ３０）後にグルコン酸亜鉛を添加してから陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間に所定の電圧をかけた場合には、後述する実施の形態２のように、錯体状物の形成が促進されたり、陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけて励起したことにより調整される錯体状物の電荷バランスが向上して、錯体状物の安定性が増したりすることで、上記の反応式の反応が促進され、また、錯体状物への水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）の吸着固定が促進されたり安定化したりしたことにより、安定して高い水素濃度が得られ、長い間維持されたことも考えられる。更に、ｐＨの低い分散液に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけたことで水の電気分解による水素生成量も増大したものと思われる。
【０１２３】
なお、実施例３及び実施例４でも、塩化マグネシウムを添加していることで、製造後に開放状態で６カ月放置しても濁度上昇が見られず微生物の繁殖が抑制されていた。
【０１２４】
ところで、本発明者の実験研究によれば、マグネシウム／カルシウム１０としてマグネシウム化合物、特に酸化マグネシウムを使用した場合、より水素濃度が高い水素含有水１が得られる。これは、カルシウム及び／またはその化合物とリン酸との反応により形成されるカルシウムーリン酸系の錯体状物よりも、マグネシウム及び／またはその化合物とリン酸との反応により形成されるマグネシウムーリン酸系の錯体状物の方がその構造物が小さくて分散しやすいことで、反応性を高くできることにその一因があると考えている。
【０１２５】
このように上記実施の形態１の水素含有水１は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種のマグネシウム／カルシウム１０と、リン酸及び／またはリン酸塩２０と、水３０とを混合して調製した分散液４０を酸としての有機酸５０と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリ６０と混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、その後、分散液４０に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起することにより得られた水素含有水１であって、鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種の鉄／亜鉛７０が混合されてなるものである。
【０１２６】
また、上記実施の形態１の水素含有水１の製造方法は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種のマグネシウム／カルシウム１０と、リン酸及び／またはリン酸塩２０と、水３０とを混合して分散液４０を調製する混合工程（ステップＳ１０）と、調製した分散液４０を酸としての有機酸５０の混合によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性とする酸混合工程（ステップＳ２０）と、酸性にした分散液４０をアルカリ６０の混合によりｐＨ３以上、ｐＨ８未満とするアルカリ混合工程（ステップＳ３０）と、アルカリ６０混合後の分散液４０に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起する電圧印加工程（ステップＳ４０）を具備し、分散液４０を調製するときに、及び／または、混合工程（ステップＳ１０）、酸混合工程（ステップＳ２０）、アルカリ混合工程（ステップＳ３０）、電圧印加工程（ステップＳ４０）の何れか１以上の工程後の分散液４０に、鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種の鉄／亜鉛７０を混合したものである。
【０１２７】
したがって、本実施の形態１の水素含有水１及びその製造方法によれば、水素濃度が顕著に増大し、攪拌等の物理的衝撃（外力）が加わったり気圧変動が生じたりしても、水素濃度が急激に減ることなく数日間は高い水素濃度が維持され、ペットボトル等の容器に入れて密閉した場合では高い水素濃度が長期間維持される。
【０１２８】
これは、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０とが混合されたことでマグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物が形成され、このような錯体状物に水素分子（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が吸着し固定されるためと考えている。
また、水の電気分解によって水素が生成されたことに加え、錯体状物の触媒的作用によって、上記の反応式で示した反応が促進されて水素が生成され、製造後もこの水素生成反応が生じているためと考えている。
そして、特に、鉄／亜鉛７０の混合によって、このマグネシウム／カルシウムーリン酸錯体状物に鉄／亜鉛が加わって形成されたマグネシウム／カルシウムーリン酸―鉄／亜鉛―錯体状物により、電子移動が促進されやすくなり上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素生成反応が促進され、また、錯体状物の安定性（電荷バランス等）が向上し、水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）の吸着固定が安定化したために、水素濃度が顕著に増大して高い水素濃度が長い間維持されたと考えられる。
このように、本実施の形態１の水素含有水１及びその製造方法によれば、長い間高い水素濃度を維持できることから、水素濃度が高い状態での摂取を可能とする。
【０１２９】
また、上記実施の形態１の水素含有水１は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種のマグネシウム／カルシウム１０と、リン酸及び／またはリン酸塩２０と、水３０とを混合して調製した分散液４０を酸としての有機酸５０と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリ６０と混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、その後、分散液４０に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起することにより得られた水素含有水１であって、糖類及び／または多糖類８０が混合されてなるものである。
【０１３０】
そして、上記実施の形態１の水素含有水１の製造方法は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種のマグネシウム／カルシウム１０と、リン酸及び／またはリン酸塩２０と、水３０とを混合して分散液４０を調製する混合工程（ステップＳ１０）と、調製した分散液４０を酸としての有機酸５０の混合によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性とする酸混合工程（ステップＳ２０）と、酸性にした分散液４０をアルカリ６０の混合によりｐＨ３以上、ｐＨ８未満とするアルカリ混合工程（ステップＳ３０）と、アルカリ６０混合後の分散液４０に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起する電圧印加工程（ステップＳ４０）を具備し、分散液４０を調製するときに、及び／または、混合工程（ステップＳ１０）、酸混合工程（ステップＳ２０）、アルカリ混合工程（ステップＳ３０）、電圧印加工程（ステップＳ４０）の何れか１以上の工程後の分散液４０に、糖類及び／または多糖類８０を混合したものである。
【０１３１】
糖類及び／または多糖類８０を混合することでも水素濃度が顕著増大し、攪拌等の物理的衝撃（外力）が加わったり気圧変動が生じたりしても、水素濃度が急激に減ることなく数日間は高い水素濃度が維持され、ペットボトル等の容器に入れて密閉した場合では高い水素濃度が長期間維持される。
これは、糖類／多糖類８０とリン酸／リン酸塩２０の結合・解離反応によって電子移動が促進されやすくなり、上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素の生成が促進されたことに加え、糖類／多糖類８０が水素原子を多く有することでそれらの水素原子をもとに水素が生成されて水素生成量が増大したためと考えている。
【０１３２】
［実施の形態２］
次に、本発明の実施の形態２に係る水素含有水の製造方法について、図５を参照して説明する。
本発明の実施の形態２の水素含有水１００の製造方法は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種のマグネシウム／カルシウム１０と、リン酸及び／またはリン酸塩のリン酸／リン酸塩２０と、水３０とを混合して分散液４０を調製する混合工程（ステップＳ１０）と、調製した分散液４０を有機酸５０の添加により酸処理して酸性にする酸混合工程（ステップＳ２０）と、酸性にした分散液４０にアルカリ６０を混合するアルカリ混合工程（ステップＳ３０）と、アルカリ６０混合後の分散液４０に再度有機酸５００を混合する第２の酸混合工程（ステップ１２０）と、再度の有機酸５００混合後の分散液４０に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起する電圧印加工程（ステップＳ４０）と、陰極及び陽極が浸漬されてそれら電極間に所定の電圧がかけられ、励起された分散液４０に再度アルカリ６００を混合する第２のアルカリ混合工程（ステップＳ１３０）とを具備する。
【０１３３】
以下、図５のフローチャートを参照して、本実施の形態２の水素含有水１００の製造方法を具体的に説明する。
本実施の形態２でも、最初に、混合工程（ステップＳ１０）にてマグネシウム／カルシウム１０と、リン酸及び／またはリン酸塩２０と、水３０等を混合して分散液４０を調製する。
続いて、酸混合工程（ステップＳ２０）にて、混合工程（ステップＳ１０）で調製した分散液４０に有機酸５０を混合し、ｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性の分散液４０とする。
次いで、アルカリ混合工程（ステップＳ３０）にて、酸混合工程（ステップＳ２０）で酸性にした分散液４０にアルカリ６０を混合して、ｐＨ試験紙による測定でｐＨ３以上、ｐＨ８未満の分散液４０とする。より好ましくは、ｐＨ５以上ｐＨ８未満である。
【０１３４】
そして、本実施の形態２では、第２の酸混合工程（ステップＳ１２０）にて、アルカリ６０混合後の分散液４０に再度有機酸５００を混合して酸処理を行い、ｐＨ試験紙による測定でｐＨ１以上、ｐＨ５未満の分散液４０とする。
【０１３５】
このときの有機酸５００としては、有機酸５０と同様、クエン酸、乳酸、酒石酸、フマル酸、リンゴ酸、コハク酸、酢酸、グルコン酸、アスコルビン酸及びそれらの水溶性の塩等が挙げられ、水素含有水１を飲用とする場合には、食品添加物として許可されているものが使用される。有機酸５００は１種を単独で用いてもよいし、２種以上を併用することも可能である。酸混合工程（ステップＳ２０）で使用した有機酸５０と同じものであっても良いし、異なるものであっても良い。
【０１３６】
本実施の形態２においては、有機酸５０と有機酸５００の添加総量が、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩の合計配合量１００重量部に対して、１００〜２００重量部の範囲内とするのが好ましい。また、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０と水３０を混合して作製した分散液（４０）１００重量部に対して、２０〜５０重量部の範囲内とするのが好ましい。
有機酸５０と有機酸５００の添加総量を上記範囲内とすることで、その後の処理操作性も高くなり、確実に高い水素濃度を長い間維持することができる水素含有水１００が得られ、また、風味や透明性が良好な飲用に好適なものとなる。
有機酸５００も、取扱い性や分散性等の観点から、水と混合して有機酸水溶液（３〜２０質量％濃度）の形態で添加してもよい。
【０１３７】
このように、本実施の形態２では、混合工程（ステップＳ１０）にて、マグネシウム／カルシウム１０と、リン酸／リン酸塩２０と、水３０とを混合して分散液４０を調製し、酸混合工程（ステップＳ２０）にて、調製した分散液４０を有機酸５０の添加により酸性にし、アルカリ混合工程（ステップＳ３０）にて、酸性にした分散液４０にアルカリ６０を混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、更に、第２の酸混合工程（ステップＳ１２０）にて、ｐＨ３以上、ｐＨ８未満とした分散液４０に再度有機酸５００を混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満としてから電圧印加工程（ステップＳ４０）にて、ｐＨ１以上、ｐＨ５未満とした分散液４０に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起することで、水素含有水１００を製造した。
【０１３８】
このようにして製造した水素含有水１００について、水素濃度を測定すると、製造直後では、例えば、１００〜１５００μｇ/Ｌであり、その後、開放状態で継続して測定を行った（測定時には攪拌を行った）ところ、数日間は水素濃度が高いままであった。更に、製造後に、水素含有水１をペットボトルに充填し密閉して放置し、６カ月経過後にペットボトルを開封して水素濃度を測定したところ、水素濃度が高い値を示し、ペットボトル開封後も数日間は高い水素濃度が維持された。
【０１３９】
特に、水素含有水１００を飲用とする場合には、第２のアルカリ混合工程（ステップＳ１２０）にて、陰極及び陽極が浸漬されてそれら電極間に所定の電圧がかけられた分散液４０に再度アルカリ６００を混合して、ｐＨ試験紙による測定でｐＨ３以上、ｐＨ８未満の分散液４０として、風味が良好で飲用に好適な水素含有水１とするｐＨ調整を行う。
このときのアルカリ６００としては、アルカリ６０と同様、水酸化ナトリウム（ＮａＯＨ）、水酸化カルシウム（ＫＯＨ）、水酸化カルシウム（Ｃａ（ＯＨ）２）等が挙げられ、水素含有水１を飲用とする場合には、食品添加物として許可されているものが使用される。アルカリ６００は１種を単独で用いてもよいし、２種以上を併用することも可能である。アルカリ混合工程（ステップＳ３０）で使用したアルカリ６０と同じものであっても良いし、異なるものであっても良い。
【０１４０】
本実施の形態２では、アルカリ６０及びアルカリ６００の添加総量が、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０の合計配合量１００重量部に対して、２０〜５０重量部の範囲内とするのが好ましい。
アルカリ６０及びアルカリ６００の添加総量を上記範囲内とすることで、確実に高い水素濃度が長い間維持される水素含有水１００が得られ、また、風味や透明性が良好で飲用に好適なものとなる。
なお、アルカリ６００も、取扱い性や分散性等の観点から、水と混合してアルカリ水溶液（例えば、１〜１２質量％濃度）の形態で添加してもよい。
【０１４１】
更に、第２のアルカリ混合工程（ステップＳ１３０）を実施した後、ミネラルウォータ（天然水）等の水で、例えば、１０〜１０００倍に希釈することで、風味的に飲用に好適なものとなる。
そして、本発明においては、水で希釈しても、希釈倍率で換算される値よりも高い水素濃度が数日間維持された。また、ペットボトルに充填して密閉した場合、１２カ月経過後も高い水素濃度を示し、ペットボトル開封後も数日間は高い水素濃度が維持された。
特に、希釈後に再度陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起することで、安定して高い水素濃度が得られて所定の高い水素濃度が維持された。
【０１４２】
本発明者は、このような製造方法によって得られた水素含有水１００において、ペットボトル等の容器に入れて密封した場合では、１２カ月以上もの長期間高い水素濃度が維持され、更に開放系（ペットボトル開封時の圧力変化や攪拌等の物理的衝撃が加えられる状態）でも数日間高い水素濃度が維持される理由について、必ずしも明らかではないが、製造後も水素（Ｈ２）を生成する反応が生じて多くの水素（Ｈ２）が生成され、また、水素（Ｈ２）や電子（ｅ-）と結び付いて水素となる水素イオン（Ｈ＋）が水素含有水１００中の分散物、詳しくは、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０の混合により形成されるマグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物に吸着して固定されることで散逸し難くなっているためであると考えている。
本発明者の実験研究では、上述した製造方法によって製造された水素含有水１００において、製造直後から経時的に水素濃度を測定したところ、製造直後よりも水素濃度が上昇する場合があることを確認しており、特に、水で希釈した後、再度電圧印加を行わずとも、希釈倍率で換算される値よりも高い水素濃度が製造後数日間維持された。
したがって、水の電気分解によって水素が生成されることに加え、マグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物の触媒的作用によっても、以下の反応式（１）と（２）に示した反応が促進されて水素が生成されるものと推測される。
２Ｈ２Ｏ→２Ｈ＋＋２ＯＨ−・・・（１）
２Ｈ＋＋２ｅ−→Ｈ２・・・（２）
【０１４３】
また、混合工程（ステップＳ１０）におけるマグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０と水３０の混合により、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０の反応でＭｇ２＋、Ｃａ２＋が生じ（以下、Ｍｇ２＋の例で示すが、Ｃａ２＋も同様である）、例えば、以下の反応式（３）、（４）に示した反応によって水素が生成された可能性もある。
Ｍｇ２＋＋４ｅ−＋Ｈ２０→２Ｈ２＋２ＭｇＯ・・・（３）
Ｍｇ２＋＋２Ｈ２Ｏ＋２ｅ−→Ｍｇ（ＯＨ）２＋Ｈ２・・・（４）
【０１４４】
更に、酸混合工程（ステップＳ２０）での有機酸５０や第２の酸混合工程（ステップＳ１２０）による酸処理で、ＭｇＨ２（ＰＯ４）、Ｍｇ８Ｈ２（ＰＯ４）６が生じ、酸混合工程（ステップＳ２０）後のアルカリ混合工程（ステップＳ３０）でのアルカリ６０の混合や第のアルカリ混合工程（ステップＳ１３０）によって以下の反応式（５）と（６）に示した反応が生じ、この反応によっても水素が生成された可能性もある。
Ｍｇ８Ｈ２（ＰＯ４）６＋５Ｈ２０＋Ｍｇ２＋４Ｈ＋
→Ｍｇ１０（ＰＯ４）６（ＯＨ）２＋１２Ｈ＋・・・（５）
１２Ｈ＋＋１２ｅ−→６Ｈ２・・・（６）
【０１４５】
また、本発明の水素含有水１００においては、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０が混合されたことで、マグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物（例えば、ヒドロキシアパタイト（Ｃａ１０（ＰＯ４）６（ＯＨ）２の錯体状物や、Ｍｇ１０（ＰＯ４）６（ＯＨ）２の錯体状物等）が形成され、この錯体状物に水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が吸着して固定されており、それによって、水素が散逸し難く、例えばぺットボトルに充填して密閉した後も、水素や水素イオンが吸着固定された錯体状物がぺットボトルのＰＥＴ樹脂よりも高分子であることで水素がペットボトルから抜け難くなっていると考えられる。
【０１４６】
そして、特に、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０と水３０とを混合して調製した分散液４０を有機酸５０の添加により酸性にし、その後アルカリ６０を混合することによってｐＨ３以上、ｐＨ８未満とした分散液４０に、再度有機酸５００を混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満とし、このようにしてｐＨ変化をさせたｐＨ１以上、ｐＨ５未満の分散液４０に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ励起することで、安定して高い水素濃度が得られ長い間維持された。
この理由は明らかではないが、調製した分散液４０を酸性にした後、アルカリ６０を混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、更に、再度の有機酸５００の添加によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満にしてから陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起することにより錯体状物の形成が促進されたり、陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ励起することによって調整される錯体状物の電荷バランスが向上して錯体状物の安定性が増したりし、それによって、上記の反応式の反応が促進され、また、錯体状物への水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）の吸着固定が促進されたり安定化したりしたことで、安定して高い水素濃度が得られ水素濃度が長い間維持されたと考えている。ｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性の分散液４０に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけることで水の電気分解による水素生成量も増大しことも考えられる。
【０１４７】
更に、本発明者の実験研究によれば、混合工程（ステップＳ１０）で分散液４０を調製するときに、及び／または、混合工程（ステップＳ１０）、酸混合工程（ステップＳ２０）、アルカリ混合工程（ステップＳ３０）、第２の酸混合工程（ステップＳ１２０）、電圧印加工程（ステップＳ４０）、第２のアルカリ混合工程（ステップＳ１３０）の何れか１以上の工程後の分散液４０に鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種の鉄／亜鉛７０を混合することで水素濃度が顕著に増大し、より高い水素濃度が長い間維持された。
これは、鉄／亜鉛７０の混合によって形成されたマグネシウム／カルシウムーリン酸―鉄／亜鉛―錯体状物により、電子移動が促進されやすくなり上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素生成反応が促進されたためであると考えている。また、マグネシウム／カルシウムーリン酸錯体状物に鉄／亜鉛が加わることで、錯体状物の安定性（電荷バランス等）が向上し、水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）の吸着固定が安定化したことも考えられる。
【０１４８】
また、混合工程（ステップＳ１０）で分散液４０を調製するときに、及び／または、混合工程（ステップＳ１０）、酸混合工程（ステップＳ２０）、アルカリ混合工程（ステップＳ３０）、第２の酸混合工程（ステップＳ１２０）、電圧印加工程（ステップＳ４０）、第２のアルカリ混合工程（ステップＳ１３０）の何れか１以上の工程後の分散液４０に、糖類または多糖類の何れか１種以上の糖類／多糖類８０を添加することによっても、水素濃度が顕著に増大し、より高い水素濃度が長い間維持された。
これは、糖類／多糖類８０とリン酸／リン酸塩２０の結合・解離反応によって電子移動が促進されやすくなり、上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素の生成が促進されたことに加え、糖類／多糖類８０が水素原子を多く有することでそれらの水素原子をもとに水素が生成されて水素生成量が増大したためと考えている。
【０１４９】
また、本発明者の実験研究によれば、混合工程（ステップＳ１０）で分散液４０を調製するときに、及び／または、混合工程（ステップＳ１０）、酸混合工程（ステップＳ２０）、アルカリ混合工程（ステップＳ３０）、第２の酸混合工程（ステップＳ１２０）、電圧印加工程（ステップＳ４０）、第２のアルカリ混合工程（ステップＳ１３０）の何れか１以上の工程後の分散液４０に塩化マグネシウム（ＭｇＣｌ２）、塩化カルシウム（ＣａＣｌ２）、塩化ナトリウム（Ｎａｃｌ）等の塩化物９０を混合することで、細菌、カビ等の微生物の増殖が抑制され保存性（日持ち）が向上した。
これは、塩化マグネシウム、塩化カルシウム等の塩化物イオンが細菌、カビ等の微生物の増殖抑制に関与し、特に、上記錯体状物がイオン交換能を有し、上記錯体状物に塩化物イオンが取り込まれることで、希釈しても細菌、カビ等の増殖を防止する効果が持続的に発揮される。
なお、塩化マグネシウム、塩化カルシウム等はマグネシウム／カルシウム１０として使用することも可能であり、マグネシウム／カルシウム１０として塩化マグネシウム、塩化カルシウム使用した場合でも同様の効果が得られる。塩化物９０として塩化マグネシウム、塩化カルシウムを使用した場合には、電圧印加工程（ステップ４０）に至るまでの間に分散液４０に混合されることで塩化マグネシウムのマグネシウムや塩化カルシウムのカルシウムが錯体状物の形成に関与し、水素濃度の増大を期待できる。
【０１５０】
更に、本発明を実施する場合、電圧印加工程（ステップＳ４０）後の分散液４０にミネラルを添加することも可能である。ミネラルを添加することで、水素含有水１００を飲用とした場合には、ミネラルの摂取による栄養補給が可能となる。特に、ミネラルとして硫酸銅を添加した場合、細菌、カビ等の微生物の増殖を抑制でき保存性（日持ち）向上できる。本発明者の実験研究では、硫酸銅を、例えば、電圧印加工程（ステップＳ４０）後の分散液（４０）１００重量部に対し０．０００２重量部〜０．０２重量部の範囲内で添加することで、水素含有水１００を製造後加熱することなく蓋をして放置しても、６カ月経過後も濁度が上昇することなく微生物の増殖が抑制されることを確認した。
【０１５１】
このように本実施の形態２の水素含有水１００においても、ペットボトル等の容器に入れ密閉した場合には、長期間高い水素濃度を維持でき、また、ペットボトル等の密閉容器に入れて開封した後も、即ち、開封時の圧力変化や攪拌等の物理的衝撃が生じた後でも、長時間高い水素濃度を維持できることから、水素濃度が高い状態での摂取を可能とする。したがって、水素を効率的に体内に取り入れることが可能であり、水素の病気予防や健康増進等といった有用な効能効果が期待できる。特に、上述したアパタイト系（Ｃａ１０（ＰＯ４）６（ＯＨ）２やＭｇ１０（ＰＯ４）６（ＯＨ）２等）の錯体状物は生体親和性が高く、これに水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が吸着固定されて体内に摂取されることで水素による高い効能効果が期待できる。
【０１５２】
次に、本発明の実施の形態２に係る水素含有水１００の実施例を具体的に説明する。
まず、実施例５及び実施例６、並びに、比較例４にかかる水素含有水１００について説明する。
図５のフローチャートにしたがい、表３に示した配合内容で実施例５及び実施例６に係る水素含有水１００を製造した。また、比較のために表３に示した配合内容の比較例４に係る水素含有水も製造した。
表３に実施例５及び実施例６、並びに、比較例４の配合内容について示す。表３の数値は各配合成分を重量部〔ｇ〕で示したものである。
【０１５３】
【表３】
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【０１５４】
具体的に、実施例５においては、まず、マグネシウム／カルシウム１０としての酸化マグネシウム（ＭｇＯ）と、水３０としての精製水とを混合してマグネシウム分散液Ａを作製し、このマグネシウム分散液Ａをリン酸／リン酸塩２０としてのリン酸（Ｈ３ＰＯ４）及び水３０としての精製水を混合して作製したリン酸水溶液Ｂに加えて攪拌した後、所定時間（例えば、１０〜３０分間）静置して分散液４０を調製することで、混合工程（ステップＳ１０）を実施した。得られた分散液４０は、混合直後はコロイド状に白濁し、静置後には白い沈殿物と透明な上澄みに分かれた。
【０１５５】
次に、混合工程（ステップＳ１０）で調製した分散液４０と、有機酸５０としてのクエン酸及び精製水を混合して作製した有機酸水溶液Ｃとを混合し攪拌して酸混合工程（ステップＳ２０）を実施した。有機酸５０混合後の分散液４０は、濁度が低下し、ｐＨ試験紙による測定でｐＨ＝３〜４であった。
【０１５６】
続いて、酸混合工程（ステップＳ２０）で酸性にした分散液４０と、アルカリ６０としての水酸化カリウム（ＫＯＨ）及び精製水を混合して作製したアルカリ水溶液Ｄとを混合し攪拌して、アルカリ混合工程（ステップＳ３０）を実施した。アルカリ６０混合後の分散液４０は、ｐＨ試験紙による測定でｐＨ＝６〜７であった。
【０１５７】
次いで、実施例５では、アルカリ６０混合後の分散液４０に塩化物９０として塩化マグネシウム（ＭｇＣｌ２）を加えた後、有機酸５００としてのクエン酸及び精製水を混合して作製した有機酸水溶液Ｃ１とを混合し攪拌して、第２の酸混合工程（ステップＳ１２０）を実施した。第２の酸混合後の分散液４０は、ｐＨ試験紙による測定でｐＨ＝３〜４であった。
【０１５８】
その後、第２の酸混合工程（ステップＳ１２０）で再度の有機酸５００が混合された分散液４０に対して陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に４〜５Ｖで７Ａの直流を２０〜４０分間流して励起し、電圧印加工程（ステップＳ４０）を実施した。
更に、実施例５では、陰極及び陽極が浸漬されてそれら電極間に所定の電圧がかけられて励起した分散液４０に、アルカリ６００としての水酸化カリウム（ＫＯＨ）及び精製水を混合して作製したアルカリ水溶液Ｄ１を混合し攪拌して、第２のアルカリ混合工程（ステップＳ１３０）を実施した。第２のアルカリ６００混合後の分散液４０は、ｐＨ試験紙による測定でｐＨ＝４〜５であった。
そして、第２のアルカリ６００混合後に精製水で１００倍に希釈し、実施例５に係る水素含有水１００を得た。なお、得られた水素含有水１００は、ｐＨ試験紙による測定でｐＨ＝６〜７であった。
【０１５９】
実施例６においては、第２のアルカリ混合工程（ステップＳ１３０）までは実施例５と同様に行い、アルカリ６００混合後の分散液４０を精製水で１００倍に希釈した後、鉄／亜鉛７０としての鉄を添加して、実施例６に係る水素含有水１００を得た。鉄を混合する際には、表３に示した配合量の鉄を精製水と混合し鉄水溶液として混合した。なお、得られた水素含有水１００は、ｐＨ試験紙による測定でｐＨ＝６〜７であった。
【０１６０】
これらに対し、比較例４として、第２の酸混合工程（ステップＳ１２０）及び第２のアルカリ混合工程（ステップＳ１３０）を実施せず、実施例５や実施例６で使用した有機酸５０（クエン酸）及び有機酸５００（クエン酸）の総量のマグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０に対する配合割合と同じ割合でクエン酸を酸混合工程（ステップＳ２０）で一度に加え、その後、アルカリ６０を混合し、そのままアルカリ６０混合後の分散液４０に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、更に精製水で１００倍に希釈し、鉄／亜鉛７０を添加することなく、比較例４に係る水素含有水を製造した。
【０１６１】
即ち、比較例４では、マグネシウム／カルシウム１０としての酸化マグネシウム（ＭｇＯ）と、水３０としての精製水とを混合してマグネシウム分散液Ａを作製し、このマグネシウム分散液Ａをリン酸／リン酸塩２０としてのリン酸（Ｈ３ＰＯ４）及び水３０としての精製水を混合して作製したリン酸水溶液Ｂに加えて攪拌した後、所定時間（例えば、１０〜３０分間）静置して分散液４０を調製することで、混合工程（ステップＳ１０）を実施した。次に、混合工程（ステップＳ１０）で調製した分散液４０と、表３に示した配合内容で有機酸５０としてのクエン酸及び精製水を混合して作製した有機酸水溶液Ｃとを混合し攪拌して、酸混合工程（ステップＳ２０）を実施した。酸混合後の分散液４０は、濁度が低下し、ｐＨ試験紙による測定でｐＨ＝２〜３であった。
【０１６２】
続いて、酸混合工程（ステップＳ２０）で酸性にした分散液４０と、アルカリ６０としての水酸化カリウム（ＫＯＨ）及び精製水を混合して作製したアルカリ水溶液Ｄとを混合し攪拌して、アルカリ混合工程（ステップＳ３０）を実施した。アルカリ６０混合後の分散液４０は、ｐＨ試験紙による測定でｐＨ６〜７であった。
次いで、アルカリ６０混合後の分散液４０に対して陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に４〜５Ｖで７Ａの直流を２０〜４０分間流して励起し、電圧印加工程（ステップＳ４０）を実施した。そして、陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけて励起した後に精製水で１００倍に希釈し、比較例４に係る水素含有水を得た。このときの水素含有水は、ｐＨ試験紙による測定でｐＨ＝６〜７であった。
【０１６３】
そして、このようにして製造した実施例５及び実施例６並びに比較例４に係る水素含有水について経時的に水素濃度の測定を行った。測定に際しては、製造した水素含有水をペットボトルに充填し、キャップを閉めた状態で暗所常温下で放置したものについて行い、測定時には開封してペットボトル内の水素含有水を測定用の容器に移し攪拌しながら測定した。開封したペットボトルは再度キャップを閉めて次の測定時まで暗所常温下で放置した。
【０１６４】
測定について、実施例５においては、水素含有水１００をペットボトルに充填し、蓋を閉めた状態で常温暗所下に置いたもの（図６のグラフにおいて実施例５ａ〈常温〉、実施例５ｂ〈常温〉）と、３７℃の暗所下に置いたもの（図６のグラフにおいて実施例５ｃ〈３７℃〉、実施例５ｄ〈３７℃〉）との合計４つの測定を行った。
比較例４においては、水素含有水をペットボトルに充填し、蓋を閉めた状態で常温暗所下に置いたもの（図６のグラフにおいて比較例４ａ〈常温〉）と、３７℃の暗所下に置いたもの（図６のグラフにおいて比較例４ｂ〈３７℃〉、比較例４ｃ〈３７℃〉）との合計３つの測定を行った。
図６のグラフにおいて、実施例５の測定結果を、比較例４と比較して示す。
【０１６５】
また、実施例６においては、１００倍希釈した後の水素含有水１００をペットボトルに充填し、蓋を閉めた状態で常温暗所下に置いたものについて３つ（図７のグラフにおいて実施例６ａ〈常温〉、実施例６ｂ〈常温〉、実施例６ｃ〈常温〉）の測定を行った。なお、実施例６では、第２のアルカリ混合工程（ステップＳ１３０）後に１００倍希釈することなく、表３に示した配合量で鉄を加えた実施例６の変形例に係る水素含有水１００も製造し、そのような実施例６の変形例に係る水素含有水１００ついてもペットボトルに充填し、蓋を閉めた状態で常温暗所下に置いて（図７のグラフにおいて、実施例６（変形例））経時的な水素濃度の測定を行った。
図７のグラフにおいて、実施例６及びその変形例の測定結果を、実施例５ａ〈常温〉及び実施例５ｂ〈常温〉と比較して示す。
【０１６６】
ここで、第２のアルカリ混合工程（ステップＳ１３０）後であって、精製水で１００倍希釈する前の段階にて水素濃度を測定したところ、実施例５及び実施例６では、水素濃度が平均１５０μｇ／Ｌであり、比較例４では、水素濃度が１０５μｇ／Ｌであった。
【０１６７】
そして、図６のグラフで示したように、実施例５においては、第２のアルカリ混合工程（ステップＳ４０）後に精製水で１００倍希釈したのにも関わらず、製造日から４日経過しても常温下に置いたもの（実施例５ａ〈常温〉、実施例５ｂ〈常温〉）では水素濃度が１９〜２０μｇ／Ｌを示し、また、３７℃下に置いたもの（実施例５ｃ〈３７℃〉、実施例５ｄ〈３７℃〉）でも１３〜１５μｇ／Ｌを示していた。
これに対し、比較例４では、最大でも常温下に置いたもの（比較例４ａ〈常温〉）で１２μｇ／Ｌであり、３７℃下に置いたもの（比較例４ｂ〈３７℃〉、比較例４ｃ〈３７℃〉）にあっては、５μｇ／Ｌ未満で極めて低い値であった。
【０１６８】
このように、実施例５と比較例４では、クエン酸のマグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０に対する配合割合を同一としているが、実施例５においては、クエン酸を２回の工程（酸混合工程（ステップＳ２０）及び第２の酸混合工程（ステップＳ１２０））に分けて添加し、第２の酸混合工程（ステップＳ１２０）後に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起している。即ち、混合工程（ステップＳ１０）で調製した分散液４０に対し、まず有機酸５０を添加しｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にする酸混合工程（ステップＳ２０）を実施し、更に酸性にした分散液４０にアルカリ６０を混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とするアルカリ混合工程（ステップＳ３０）を実施した後、このアルカリ６０混合後の分散液４０に対し、再度有機酸５００を添加してｐＨ１以上、ｐＨ５未満の分散液４０とする第２の酸混合工程（ステップＳ１３０）を行って、このようにしてｐＨの変化をさせたｐＨ１以上、ｐＨ５未満の分散液４０に対して陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起したことで、比較例４よりも、安定して高い水素濃度が得られ、長時間維持されている。
特に、比較例４では、３７℃の高温下に置いた場合では、常温のときよりも更に水素濃度の値が小さくなってしまうのに対し、実施例５では、３７℃の高温下に置いた場合でも高い水素濃度が得られ、周囲環境温度条件によらず安定して高い水素濃度が長い間維持されている。
【０１６９】
また、図７のグラフで示すように、実施例６においては、第２のアルカリ混合工程（ステップＳ１３０）後に鉄７０が添加されたことで、実施例５よりも水素濃度が顕著に増大した。
第２のアルカリ混合工程（ステップＳ１３０）実施直後（精製水で１００倍希釈する前の段階）の水素濃度の測定では、水素濃度が平均１５０μｇ／Ｌであったの対し、１００倍希釈した後に鉄７０を添加した実施例６では、１００倍希釈したのにも関わらず、製造日から４日経っても、６５〜１１０μｇ／Ｌの水素濃度が確認され、実施例５よりも水素濃度が増大していた。
また、実施例６の変形例で示すように、第２のアルカリ混合工程（ステップＳ１３０）後に１００倍希釈せずに塩化鉄を加えたものでは、最高で２０００μｇ／Ｌの水素濃度の増大が確認され、製造後３日経ってもその濃度が維持され、更に製造後１０日経っても水素濃度が９００μｇ／Ｌであった。
【０１７０】
このように、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０と水３０を混合して調製した分散液４０を有機酸５０の添加により酸性にした後、アルカリ６０を混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、更に、再度の有機酸５００の添加によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満にしてから陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起して製造された実施例５及び実施例６（変形例を含む）では、攪拌等の物理的衝撃が加わったり、ペットボトル開封等の気圧変動が生じたりしても、安定して高い水素濃度が得られ、数日間は高い水素濃度が維持されることが分かる。
そして、本発明者の実験研究では、実施例５及び実施例６の水素含有水１００を製造直後にペットボトルで入れて密閉し、常温下で放置して、１２カ月経過した後に、ペットボトルを開封して数日間水素濃度を上記と同様に測定した場合でも、最高で水素濃度の測定値が３０μｇ／Ｌを示し、開封後４〜５日間は高い水素濃度が維持されることを確認している。
【０１７１】
これは、上述したように、ぺットボトルのＰＥＴ樹脂よりも高分子であるマグネシウムーリン酸系の錯体状物に水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が吸着固定されることで水素がペットボトルから抜け難くなっているうえ、希釈倍率で換算される値よりも水素濃度が増大していることから、製造後でもこの錯体状物によって上記の反応式で示したような反応が促進されて水素の生成が生じているためと思われる。
【０１７２】
特に、調製した分散液４０を酸性にした後、アルカリ６０を混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、更に、再度の有機酸５００の添加によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満にしてから陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ励起することにより製造された実施例５及び実施例６では、錯体状物の形成が促進されたり、陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ励起することによって調整される錯体状物の電荷バランスが向上して錯体状物の安定性が増したりし、それによって、上記の反応式の反応が促進され、また、錯体状物への水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）の吸着固定が促進されたり安定化したりしたことで、安定して高い水素濃度が得られ長い間維持されたと考えている。ｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性の分散液４０に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけることで水の電気分解による水素生成量も増大しことも考えられる。
【０１７３】
また、実施例６及びその変形例から、鉄７０を添加することで、水素濃度が顕著に増大し、より高い水素濃度が長い間維持されることが分かる。
これは、鉄７０が添加されることで、マグネシウムーリン酸―鉄―錯体状物が形成され、それによって電子移動が促進されやすくなり上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素生成反応が促進され、また、錯体状物の安定性（電荷バランス等）が向上し、水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）の吸着固定が安定化したと推測される。
なお、本発明者の実験研究によれば、第２塩化鉄（ＦｅＣｌ２）や第３塩化鉄（ＦｅＣｌ３）を添加しても同様に水素濃度が顕著に増大し、より高い水素濃度が長い間維持されることを確認している。
このように実施例５及び実施例６に係る水素含有水１００によれば、ペットボトル等の密閉容器に入れても長期間高い水素濃度を維持でき、容器開封後でも、即ち、容器開封等による圧力変化や攪拌等することによる外力（物理的衝撃）が加わっても、水素濃度が急激に減ることなく高い水素濃度が維持されることで、水素濃度が高い状態での摂取を可能とする。
【０１７４】
このように上記実施の形態２の水素含有水１００は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種のマグネシウム／カルシウム１０と、リン酸及び／またはリン酸塩２０と、水３０とを混合して調製した分散液４０を酸としての有機酸５０と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリ６０と混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、再度酸としての有機酸５００と混合してから陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起することにより得られたものである。
【０１７５】
また、上記実施の形態２の水素含有水１００の製造方法は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種のマグネシウム／カルシウム１０と、リン酸及び／またはリン酸塩２０と、水３０とを混合して分散液４０を調製する混合工程（ステップＳ１０）と、調製した分散液４０を酸としての有機酸５０の混合によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性とする酸混合工程（ステップＳ２０）と、酸性にした分散液４０をアルカリ６０の混合によりｐＨ３以上、ｐＨ８未満とするアルカリ混合工程（ステップＳ３０）と、アルカリ混合後の分散液４０を再度酸としての有機酸５００の混合によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満とする第２の酸混合工程（ステップＳ１２０）と、再度の有機酸５００が混合された分散液に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起する電圧印加工程（ステップＳ４０）とを具備するものである。
【０１７６】
したがって、本実施の形態２の水素含有水１００及びその製造方法によれば、水素濃度が顕著に増大し、攪拌等の物理的衝撃（外力）が加わったり気圧変動が生じたりしても水素濃度が急激に減ることなく数日間は高い水素濃度が維持され、ペットボトル等の容器に入れて密閉した場合では高い水素濃度が長期間維持される。
【０１７７】
これは、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０とが混合されたことでマグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物が形成され、このような錯体状物に水素分子（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が吸着し固定されているためと考えている。
また、水の電気分解によって水素が生成されたことに加え、錯体状物の触媒的作用によって、上記の反応式で示した反応が促進されて水素が生成され、製造後もこの水素生成反応が生じているためと考えている。
そして、特に、アルカリ５０と混合してｐＨ３以上ｐＨ８未満とした分散液４０を再度有機酸５００と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満としてから、陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起することにより、錯体状物の形成が促進されたり、陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ励起することによって調整される錯体状物の電荷バランスが向上して錯体状物の安定性が増したりし、それによって、上記の反応式の反応が促進され、また、錯体状物への水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）の吸着固定が促進されたり安定化したりしたことで、安定して高い水素濃度が得られ長い間維持されたと考えている。また、ｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性の分散液に対して陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけることで水の電気分解による水素生成量も増大したことが考えられる。
このように、本実施の形態２の水素含有水１００及びその製造方法によれば、長い間高い水素濃度を維持できることから、水素濃度が高い状態での摂取を可能とする。
【０１７８】
また、上記実施の形態２に係る水素含有水１００及びその製造方法によれば、陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ励起した後に再度アルカリ６００を混合してなることから、ｐＨを上昇させることができ、飲用に適した風味とすることができる。
【０１７９】
更に、上記実施の形態２の実施例６に係る水素含有水１００の製造方法で得られた水素含有水１００は、鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種の鉄／亜鉛７０が混合されてなることから、より高い水素濃度の維持効果を示す。
鉄／亜鉛７０の混合によって形成されたマグネシウム／カルシウムーリン酸―鉄／亜鉛―錯体状物により、電子移動が促進されやすくなり上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素生成反応が促進され、また、錯体状物の安定性（電荷バランス等）が向上し、水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）の吸着固定が安定化したために、水素濃度が顕著に増大して高い水素濃度が長い間維持されたと考えられる。
【０１８０】
加えて、上記実施の形態２に係る水素含有水１００及びその製造方法によれば、更に、糖類及び／または多糖類８０が混合されることでより高い水素濃度の維持効果を示す。
これは、糖類／多糖類８０を混合することで、糖類／多糖類８０とリン酸／リン酸塩２０との結合・解離反応によって電子移動が促進されやすくなり、上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素の生成が促進されることに加え、糖類／多糖類８０が水素原子を多く有することでそれらの水素原子をもとに水素が生成されて水素生成量が増大するためと考えられる。
【０１８１】
以上説明してきたように、実施の形態１及び実施の形態２に係る水素含有水１，１００によれば、製造後でも長時間高い水素濃度が維持され、ペットボトル等のような容器に充填し密閉した場合には長期間高い水素濃度が維持されるため、例えば、サーバー等の形態や容器に充填した形態での飲用や、化粧品等の塗布用に供することができる。特に、ペットボトル等の容器に充填し密閉した後も長期間高い水素濃度が維持され、開封後も長時間高い水素濃度が維持されることから、ペットボトル等の密閉容器に入れた製品の形態で飲用に供するのにも適する。
そこで、上述のようにして得られた実施の形態１及び実施の形態２に係る水素含有水１，１００を用いて密閉容器入り水素含有水を製造する方法について図８及び図９を参照しながら説明する。
【０１８２】
最初に、加熱殺菌を行って密閉容器入り水素含有水を製造する方法について、製造方法の概略工程図を示した図８を参照して説明する。
【０１８３】
加熱殺菌を行って密閉容器入り水素含有水１，１００を製造する方法においては、汲み上げた天然水Ｗを３０μｍ以下のフィルタ１１１、１１２、１１３に通過させることにより濾過する天然水濾過工程（ステップＳ１１１）と、濾過した天然水Ｗに水素含有水１，１００を混合し攪拌手段によって均一にする混合工程（ステップＳ１１２）と、天然水Ｗと混合した水素含有水１，１００に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起する電圧印加工程（ステップＳ１１４）と、電圧印加工程後の水素含有水１，１００を１μｍ以下のフィルタ１１４に通過させることにより精密濾過する精密濾過工程（ステップＳ１１６）と、精密濾過した水素含有水１，１００を容器１３０ａに充填し、容器１３０ａをキャップ１３０ｂで密閉する容器充填工程（ステップＳ１１７）と、混合工程（ステップＳ１１２）で天然水Ｗと水素含有水１，１００が混合された後から容器充填工程（ステップＳ１１７）に至る間に８５℃〜１３５℃、３０分の加熱殺菌を行う加熱殺菌工程（ステップＳ１１５）とを有する。
【０１８４】
図８において、原水の地下水としては、ミネラルウォータと呼ばれている天然水Ｗが使用される。天然水Ｗは、地下水汲み上げ用の市販の汲み上げポンプ等によって汲み上げられ、一次フィルタ１１１に通過させる濾過工程（ステップＳ１１１）に入り、一次フィルタ１１１によって異物、不純物等が除去される。
一次フィルタ１１１は、例えば、濾過精度（ポアサイズ）が３０μｍ〜２０μｍ以下の１種または２種以上のフィルタからなり、殆どの天然水に入っている鉱物種類の粒子等の異物、不純物が除去できるようになっている。
この一次フィルタ１１１によって天然水Ｗ中の異物、不純物等を除去することにより、天然水Ｗと水素含有水１，１００が混合されたときに天然水Ｗ中の不純物に由来する化合物が上述した錯体状物に吸着して水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が錯体状物に吸着するのを阻止して水素の散逸を招く事態を防止でき、高い水素濃度の維持を図ることができる。また、下流側のフィルタの負荷を軽減する。更に、微生物の栄養源でもある天然水Ｗ中の異物、不純物等が除去されることで、後の製造工程における微生物の繁殖を抑制し、タンク、配管等の設備における衛生管理の負担を軽減できる。
【０１８５】
そして、図８においては、汲み上げポンプ等で汲み上げられ一次フィルタ１１１を通過して濾過された天然水Ｗは、一時的な汲み上げ用の天然水補助タンク１２１に収容される流れとなっている。
なお、天然水補助タンク１２１は、一次フィルタ１１１からの濾過水（濾過した天然水Ｗ）を逆流させて一次フィルタ１１１の洗浄、所謂、逆洗を行う容量を少なくとも有する濾過水のタンクであり、逆洗を行う一次フィルタ１１１を使用するために必要なもので、使い捨てのフィルタを使用する場合には必要でない。
一時的な汲み上げ用の天然水補助タンク１２１に収容され、所定容量を満たしたのちは、天然水補助タンク１２１の下流側に配設された混合タンク１２３に供給される。
【０１８６】
本発明を実施する場合には、後述する１μｍ以下のファイナルフィルタ１１４の負荷を軽減して寿命を延ばすために、また、後の製造工程における微生物の繁殖を抑制し、タンク、配管等の設備における衛生管理の負担を軽減するために、必要に応じて、天然水補助タンク１２１と混合タンク１２３と間に、二次フィルタ１１２や三次フィルタ１１３が配設される。
【０１８７】
二次フィルタ１１２は、一次フィルタ１１１よりも濾過精度の高いフィルタ、例えば、濾過精度（ポアサイズ）が３０μｍ〜１０μｍ以下の１種または２種以上のフィルタからなり、三次フィルタ１１３は、二次フィルタ１１２よりも更に濾過精度の高いフィルタ、例えば、濾過精度（ポアサイズ）が１０μｍ〜１μｍ以下の１種または２種以上のフィルタからなり、この二次フィルタ１１２や三次フィルタ１１３を一次フィルタ１１１の下流側で混合タンク１２３の直前の入力側に設けることによって、一次フィルタ１１１のときよりも更に細かい異物、不純物、細菌等が除去される。また、後述する１μｍ以下のファイナルフィルタ１１４の負荷を軽減して寿命を延ばすことができる。更に、微生物の栄養源でもある天然水Ｗ中の異物、不純物等が除去されることで、後の製造工程における微生物の繁殖を抑制し、タンク等の設備における衛生管理の負担をより軽減できる。
【０１８８】
なお、一次フィルタ１１１、二次フィルタ１１２、三次フィルタ１１３の濾過精度（ポアサイズ）については、上述のように限定されることなく、密閉容器入り水素含有水の製造工程の各機能が効率よく動作するように設定されればよい。原水の汲み取り場所によっては、また、後述のファイナルフィルタ１１４を短期間に交換することを好む場合には、何れかを省略することも可能であり、結果的に、水素含有水１，１００と混合される前段階で天然水Ｗに入っている鉱物種類の粒子等の不純物を除去できていればよい。勿論、二次フィルタ１１２、三次フィルタ１１３についても逆洗可能なフィルタとすることも可能である。このような一次フィルタ１１１、二次フィルタ１１２、三次フィルタ１１３としては、例えば、ポリプロピレン製ワインドフィルタカートリッジ等を使用できる。各フィルタにおいて、２種以上のフィルタを組み合わせて使用する場合には、フィルタの負荷を軽減するために、上流側から下流側にむかってポアサイズが順に小さくなるように配置するのが望ましい。
【０１８９】
このように汲み上げポンプ等で汲み上げられた天然水Ｗは、濾過工程（ステップＳ１１１）において、一次フィルタ１１１、二次フィルタ１１２、三次フィルタ１１３を順に通過させることにより濾過されたのち、混合タンク１２３に流れ込み、収容される。
【０１９０】
そして、混合工程（ステップＳ１１２）において、一次フィルタ１１１、二次フィルタ１１２、三次フィルタ１１３にて濾過されて混合タンク１２３に収容された天然水Ｗに、上述の図１や図５に示した製造工程を経て製造され水素含有水１，１００が混合される。  即ち、上述した製造工程を経て製造された水素含有水１，１００は、一次フィルタ１１１、二次フィルタ１１２、三次フィルタ１１３にて濾過されて混合タンク１２３に収容された天然水Ｗに混合されることで希釈される。
ここで、図８において、上述した製造工程を経て製造された水素含有水１，１００は、一時的な貯留用の水素含有水貯留タンク１２２に所定量収容され、水素含有水貯留タンク１２２から混合タンク１２３に収容された天然水Ｗに供給される。
そして、天然水Ｗと混合される水素含有水１には、図１で示した混合工程（ステップＳ１０）、酸混合工程（ステップＳ２０）、アルカリ混合工程（ステップＳ３０）、電圧印加工程（ステップ４０）を経て得られたものが使用される。
また、天然水Ｗと混合される水素含有水１００には、図５で示した混合工程（ステップＳ１０）、酸混合工程（ステップＳ２０）、アルカリ混合工程（ステップＳ３０）、第２の酸混合工程（ステップＳ１２０）、電圧印加工程（ステップ４０）、第２のアルカリ混合工程（ステップＳ１３０）を経て得られたものが使用される。
【０１９１】
この混合工程（ステップＳ１１２）においては、例えば、製造した水素濃度１００〜１５００μｇ／Ｌである水素含有水１，１００の総量１Ｌに対して、濾過された天然水が９〜９９９Ｌ混合され、水素含有水１，１００が濾過された天然水Ｗとの混合により１０〜１０００倍に希釈されるようにする。即ち、水素濃度１００〜１５００μｇ／ｌである水素含有水（１，１００）１Ｌに対し、水素含有水（１，１００）の９〜９９９倍量の天然水Ｗが混合される。これにより、天然水Ｗ本来の風味が生かされて、かつ、高い水素濃度を長い間維持できる密閉容器入りの水素含有水が得られる。
【０１９２】
また、この混合工程（ステップＳ１１２）では、所定の容積を有し、一次フィルタ１１１、二次フィルタ１１２、三次フィルタ１１３を通過した天然水Ｗが収容され、この天然水Ｗに対応した供給量で水素含有水貯留タンク１２２から水素含有水１，１００が添加される混合タンク１２３において、電動機で回転させる攪拌ファン等からなる撹拌手段によって、天然水Ｗと水素含有水１，１００が撹拌され均一になるようにしている。
【０１９３】
そして、図８において、混合タンク１２３にて天然水Ｗと混合された水素含有水１，１００（以下、水素含有水Ｗ１とする）は、紫外線殺菌工程（ステップＳ１１３）にて、紫外線装置が組み込まれた紫外線タンク装置内に収容され、所定時間紫外線殺菌される。後述する加熱殺菌工程（ステップＳ１１５）前に紫外線殺菌工程（ステップＳ１１３）を組み込むことにより、後の製造工程における微生物の繁殖を抑制し、タンク、配管等の設備における衛生管理の負担を軽減でき、衛生面での製造管理が容易となる。
【０１９４】
続いて、紫外線殺菌を終えた水素含有水Ｗ１は、電圧印加工程（Ｓ１１４）にて、電圧印加装置が組み込まれたタンク装置内に収容され、陰極及び陽極が浸漬されてそれら電極間に所定の電圧が所定時間かけられる。陰極及び陽極は、不活性な電極であれば良く、例えば、白金や炭素電極を用いることかできる。陰極及び陽極の電圧は、水の電気分解に適した値に設定すれば良く（例えば、３〜２０Ｖ）、電流は、電極の面積や溶液量等を考慮して適宜設定される（例えば、５Ａ〜１０Ａ）。電圧印加時間は、溶液量、溶液中の成分量、電圧をかけた後の所望とする水素濃度（溶存水素量、水素含有量）等を考慮して適宜設定される（例えば、１〜２００分間）。
これにより、所定の高い水素濃度を安定的に確保して、容器への充填後も安定的に高い水素濃度を維持し、安定した品質を確保できる。
【０１９５】
そして、陰極及び陽極が浸漬されてそれら電極間に所定の電圧がかけられ励起された水素含有水Ｗ１は、加熱殺菌工程（Ｓ１１５）にて、プレートヒータや加熱管路が配設された加熱タンク内に収容され、例えば、８５〜１３５℃の温度で３０分間加熱殺菌される。
そして、加熱殺菌を終えた水素含有水Ｗ１は、精密濾過工程（Ｓ１１６）におけるファイナルフィルタ１１４に供給される。
【０１９６】
ファイナルフィルタ１１４は、例えば、少なくとも精密濾過により異味、異臭、不純物や、水素含有水１，１００の製造段階で生成した沈殿物を除去できる程度の濾過性能を有していればよく、濾過精度（ポアサイズ）が１μｍ以下のフィルタを使用する。負荷の軽減のためには、例えば、１μｍ〜５μｍのフィルタと０．５μｍ以下のフィルタとを併用して実施できる。
このファイナルフィルタ１１４としては、例えば、濾材をポリサルホンとしたポリサルホン製のメンブレンフィルタカートリッジ等が使用できる。
特に、ファイナルフィルタ１１４の前に加熱殺菌を行っている場合には、加熱殺菌の余熱（例えば、８５℃〜１３５℃、３０分保持した余熱）が存在するから、ファイナルフィルタ１１４において微生物の繁殖が抑制され、長寿命化を図ることができる。
【０１９７】
そして、精密濾過工程（Ｓ１１６）において、ファイナルフィルタ１１４を通過させることにより精密濾過された水素含有水Ｗ１は、クリーンルーム内の充填タンク１２４に供給される。
充填タンク１２４に収容された水素含有水Ｗ１は、容器充填工程（ステップＳ１１７）において、クリーンルーム内にて、所定の充填速度で、液体充填機１３０によりペットボトル、アルミニウム缶、スチール缶、ガラスや陶器のビン等の容器１３０ａに充填される。そして、液体充填機１３０では、容器１３０ａに水素含有水Ｗ１を充填し、充填した後に容器１３０ａのキャップ１３０ｂで密閉する。キャップ１３０ｂには、例えば、バキュームで異物を吸い取った後に、紫外線殺菌処理がなされたものを使用した。なお、必要に応じてスチーム殺菌や無菌エアーブロー処理が行われることもある。また、容器１３０ａは、消毒薬により殺菌洗浄がなされた後、殺菌洗浄液を除去する濯ぎ洗浄を行って薬剤等を完全に落とし、その後、ビンロウ紫外線処理がなされたものを使用した。このときの洗浄には、濾過した天然水Ｗや水素含有水Ｗ１を使用している。
【０１９８】
更に、水素含有水Ｗ１が充填された容器１３０ａをキャップ１３０ｂで密閉した後は、加熱殺菌の余熱（８５℃〜１３５℃、３０分保持した余熱）が存在するから、必要に応じて、水素含有水Ｗ１が充填された容器１３０ａを転倒することにより、キャップ１３０ｂの裏を殺菌することができる。また、図８においては、低温殺菌・冷却工程（ステップＳ１１８）にて、パストライザー等を使用し時間をかけながら低温殺菌し、冷却する。これにより、水素含有水Ｗ１の味を変化させないようにすることできる。その他、キャップ１３０ｂで密栓した容器１３０ａごと水槽内を潜らせることにより、冷却を行っても良い。そして、この低温殺菌・冷却工程（ステップＳ１１８）を経た後、出荷される。
なお、高い水素濃度を維持し、品質の安定化を図るために、この一連の製造工程は、２０℃±１５℃の常温下で行うのが望ましい。
このようにして、密閉容器入り水素含有水１，１００が製造される。
こうして製造された密閉容器入り水素含有水１，１００は、長期間高い水素濃度が維持され、開封後も長時間高い水素濃度が維持される。
特に、上記の図１や図５で示した製造方法で製造された実施の形態１及び実施の形態２に係る水素含有水１，１００は、加熱されても水素濃度が大きく低下することはなく、安定して長い間高い水素濃度が維持される。
【０１９９】
ところで、本発明を実施する場合には、加熱殺菌のタイミングは、混合工程（ステップＳ１１２）で天然水Ｗと水素含有水１，１００を混合した後から、容器充填工程（ステップＳ１１７）に至るまでの間であればよく、例えば、混合タンク１２３にジャケットを有する加熱タンク等を使用して加熱殺菌を行ってもよいし、ファイナルフィルタ１１４を通過後に加熱殺菌を行っても良い。加熱手段も特に限定されることなく、例えば、ヒータや熱交換が可能な所定の蒸気圧の螺旋状の加熱管路をタンクに配設し加熱蒸気で加熱殺菌を行うことも可能である。加熱タンクには通常、温度を均一化するための撹拌手段が設けられる。
【０２００】
上記実施の形態１においては、天然水濾過工程（ステップＳ１１１）で汲み上げた天然水Ｗを３０μｍ以下のフィルタ１１１、１１２、１１３に通過させることにより濾過し、混合工程（ステップＳ１１２）で濾過した天然水Ｗに水素含有水１を混合し攪拌手段によって均一し、電圧印加工程（ステップＳ１１４）で天然水Ｗが混合された水素含有水１に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起し、精密濾過工程（ステップＳ１１６）で、電圧印加工程後の水素含有水Ｗ１を１μｍ以下のフィルタ１１４に通過させることにより精密濾過し、容器充填工程（ステップＳ１１７）で、精密濾過した水素含有水Ｗ１を容器１３０ａに充填し、容器１３０ａをキャップ１３０ｂで密閉する。また、この間の、混合工程（ステップＳ１１２）で天然水Ｗと水素含有水１が混合された後から容器充填工程（ステップＳ１１７）に至る間に８５℃〜１３５℃の３０分の加熱殺菌工程（ステップＳ１１５）を設けて加熱殺菌する。そして、水素含有水１は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種のマグネシウム／カルシウム１０と、リン酸及び／またはリン酸塩２０と、水３０とを混合して調製した分散液４０を酸としての有機酸５０と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリ６０と混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、その後、分散液４０に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起することによって得られたものであり、かつ、鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種の鉄／亜鉛７０を混合したものである。
【０２０１】
即ち、汲み上げた天然水Ｗを３０μｍ以下のフィルタ１１１、１１２、１１３に通過させることにより濾過する天然水濾過工程（ステップＳ１１１）と、濾過した天然水Ｗに水素含有原水１を混合し攪拌手段によって均一にする混合工程（ステップＳ１１２）と、天然水Ｗと混合した水素含有水１に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起する電圧印加工程（ステップＳ１１４）と、電圧印加工程後の水素含有水Ｗ１を１μｍ以下のフィルタ１１４に通過させることにより精密濾過する精密濾過工程（ステップＳ１１６）と、精密濾過した水素含有水Ｗ１を容器１３０ａに充填し、容器１３０ａをキャップ１３０ｂで密閉する容器充填工程（ステップＳ１１７）と、混合工程（ステップＳ１１２）で天然水Ｗと水素含有水１が混合された後から容器充填工程（ステップＳ１１７）に至る間に８５℃〜１３５℃、３０分の加熱殺菌を行う加熱殺菌工程（ステップＳ１１５）とを具備し、水素含有水１は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種のマグネシウム／カルシウム１０と、リン酸及び／またはリン酸塩２０と、水３０とを混合して調製した分散液４０を酸としての有機酸５０と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリ６０と混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、その後、分散液４０に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極を所定の電圧で励起することによって得られたものであり、かつ、鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種の鉄／亜鉛７０を混合してなる密閉容器入り水素含有水１の製造方法として捉えることができる。
【０２０２】
ここで、上記天然水濾過工程は、汲み上げた原水としての天然水を３０μｍ以下のフィルタに通過させることによって、殆どの天然水に含まれる鉱物種類の粒子等の異物、不純物を除去する工程である。汲み上げた原水は地下水であるか否かを問わず、天然水には、通常、ミネラルウォータと呼ばれているものも含まれる。
上記３０μｍ以下のフィルタは、ここでは、不純物の除去の対象が、主に、天然水に含まれる鉱物種類等であることから、鉱物種類等を除去できる能力を持つフィルタとして、濾過精度が３０μｍ以下と規定したものである。なお、かかるフィルタとしては、２種以上（２段以上）を適宜組み合わせて用いてもよく、複数のフィルタを使用する場合には、天然水が濾過性能の低いフィルタから濾過性能の高いフィルタへと順に通過すようにフィルタを配設してフィルタの負荷を軽減する構成とするのが望ましい。
上記混合工程は、前記濾過された天然水と水素含有水を混合し、撹拌手段によって均一な混合状態とする工程であり、上記攪拌手段は、天然水と水素含有水が均一な混合となるように攪拌するものであればよく、例えば、攪拌ファンを用いたり、超音波振動器を用いたりすることによって、均質の混合液（水素含有水）とすることができる。
また、上記電圧印加工程は、前記天然水に水素含有水が混合されて得られた水素含有水に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけて、励起する工程である。
更に、上記精密濾過工程は、水素含有水を１μｍ以下のフィルタに通過させることによって精密濾過処理を施し異味、異臭、不純物を除去する工程である。
上記１μｍ以下のフィルタとは、本工程では、除去の対象が、主に、異味、異臭、不純物等の微粒子であることから、かかる微粒子を除去できる能力を持つフィルタとして、濾過精度が１μｍ以下と規定したものである。特に、０．２μｍ以下のフィルタを用いることで除菌も可能となる。なお、かかるフィルタとしては、２種以上（２段以上）を適宜組み合わせて用いてもよく、複数のフィルタを使用する場合には、フィルタの目詰まりを少なくして負荷が軽減されるよう、天然水が濾過性能の低い濾フィルタから濾過性能の高いフィルタへと順に通過すようにフィルタを配設する構成とし、順次細かいものを除去するのが望ましい。
加えて、上記容器充填工程は、水素含有水をペットボトル、アルミニウム缶、スチール缶等の容器に充填し、当該容器を栓で密閉する工程である。
また、上記加熱殺菌工程は、天然水と水素含有水が混合された後から容器充填工程に至る間に１３５℃、３０分の加熱を設け、そこで殺菌を行う工程である。
【０２０３】
本発明者は、鋭意実験研究を積み重ねた結果、マグネシウム／カルシウム１０と、リン酸／リン酸塩２０と、水３０とを混合して調製した分散液４０を有機酸５０の混合によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリ６０と混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、その後、分散液４０に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起して得られた水素含有水１では、ペットボトル等の容器１３０ａに入れて密閉しても水素が消失することなく長期間維持されることを見出し、更に、鉄／亜鉛７０を混合することで、水素濃度が顕著に増大し、攪拌等の物理的衝撃（外力）が加わったり気圧変動が生じたりしても水素濃度が急激に減ることなく数日間は高い水素濃度が維持され、ペットボトル等の容器１３０ａに入れて密閉した場合でも高い水素濃度が長期間維持されることを見出し、この知見に基づいて本発明を完成させたものである。
【０２０４】
ここで、高い水素濃度が長い間維持されるのは、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０とが混合されたことでマグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物が形成され、このような錯体状物に水素分子（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が吸着し固定されているためであると思われる。
また、水の電気分解によって水素が生成されたことに加え、錯体状物の触媒的作用によって、以下に示すような反応が促進されて水素が生成されたと推測しており、製造後においてもこの反応が生じることで水素濃度が高い状態で維持されるものと考えている。
２Ｈ２Ｏ→２Ｈ＋＋２ＯＨ−
２Ｈ＋＋２ｅ−→Ｈ２
【０２０５】
特に、分散液４０に鉄／亜鉛７０を混合することにより水素濃度が増大し、長い間高い水素濃度が維持されるのは、マグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物に鉄／亜鉛が加わりマグネシウム／カルシウムーリン酸―鉄／亜鉛―錯体状物となることで、電子移動が促進されやすくなり上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素生成反応が促進されるためと考えている。また、マグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物に鉄／亜鉛が加わることで、錯体状物の安定性（電荷バランス等）が向上し、水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）の吸着固定が安定化したためとも考えられる。
【０２０６】
そして、この水素含有水１は３０μｍ以下のフィルタ１１１、１１２、１１３で濾過された天然水Ｗと混合されて攪拌手段によって攪拌された後も、水素が消失することなく、更に、電圧印加工程（ステップＳ１１４）で陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起することで、一定の水素濃度を確保して、容器１３０ａへの充填後も安定的に高い水素濃度が維持され、安定した品質が得られる。
また、３０μｍ以下のフィルタ１１１、１１２、１１３によって天然水Ｗ中の異物、不純物等を除去することにより、天然水Ｗと水素含有水１が混合されたときに天然水Ｗ中の不純物に由来する化合物が錯体状物に吸着して水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が錯体状物に吸着するのを阻止して水素の散逸を招く事態を防止でき、高い水素濃度の維持を図ることができる。更に、微生物の栄養源でもある天然水Ｗ中の異物、不純物等が除去されることで、後の製造工程における微生物の繁殖を抑制し、タンク、配管等の設備における衛生管理の負担を軽減できる。
更に、混合工程（ステップＳ１１２）で水素含有水１を天然水Ｗと混合し、また、混合後から容器充填工程（ステップＳ１１７）に至る間に８５℃〜１３５℃の３０分の加熱殺菌工程（ステップＳ１１５）によって菌を死滅させることで、薬剤による殺菌処理を行うことなく容器入りを可能としており、天然水Ｗの本来の風味を生かした水素含有水１とすることができる。
加えて、水素含有水１と混合する前に、天然水Ｗを１μｍ以下のフィルタ１１４で濾過することで、天然水Ｗと水素含有水１とを混合した混合工程（ステップＳ１１２）後の細菌の増殖が抑制され、衛生面での製造管理が容易となる。
よって、高い水素濃度を長い間維持でき、水素濃度が高い状態での摂取を可能とする水素含有水１が得られる。
【０２０７】
そして、鉄／亜鉛７０は、水素含有水（１）１Ｌに対して１〜１００ｍｇの範囲内で配合することで、風味や透明性の低下を招くことなく顕著に高い水素濃度が長い間維持される水素含有水１が得られる。
【０２０８】
また、上記実施の形態１においては、天然水濾過工程（ステップＳ１１１）で汲み上げた天然水Ｗを３０μｍ以下のフィルタ１１１、１１２、１１３に通過させることにより濾過し、混合工程（ステップＳ１１２）で濾過した天然水Ｗに水素含有水１を混合し攪拌手段によって均一し、電圧印加工程（ステップＳ１１４）で天然水Ｗが混合された水素含有水１に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起し、精密濾過工程（ステップＳ１１６）で、電圧印加工程後の水素含有水Ｗ１を１μｍ以下のフィルタ１１４に通過させることにより精密濾過し、容器充填工程（ステップＳ１１７）で、精密濾過した水素含有水１を容器１３０ａに充填し、容器１３０ａをキャップ１３０ｂで密閉する。また、この間の、混合工程（ステップＳ１１２）で天然水Ｗと水素含有水１が混合された後から容器充填工程（ステップＳ１１７）に至る間に８５℃〜１３５℃の３０分の加熱殺菌工程（ステップＳ１１５）を設けて加熱殺菌する。そして、水素含有水１は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種のマグネシウム／カルシウム１０と、リン酸及び／またはリン酸塩２０と、水３０とを混合して調製した分散液４０を酸としての有機酸５０と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリ６０と混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、その後、分散液４０に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起することによって得られたものであり、かつ、糖類及び／または多糖類８０を混合したものである。
【０２０９】
即ち、汲み上げた天然水Ｗを３０μｍ以下のフィルタ１１１、１１２、１１３に通過させることにより濾過する天然水濾過工程（ステップＳ１１）と、濾過した天然水Ｗに水素含有原水１を混合し攪拌手段によって均一にする混合工程（ステップＳ１１２）と、天然水Ｗと混合した水素含有水１に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起する電圧印加工程（ステップＳ１１４）と、電圧印加工程後の水素含有水１を１μｍ以下のフィルタ１１４に通過させることにより精密濾過する精密濾過工程（ステップＳ１１６）と、精密濾過した水素含有水１を容器１３０ａに充填し、容器１３０ａをキャップ１３０ｂで密閉する容器充填工程（ステップＳ１１７）と、混合工程（ステップＳ１１２）で天然水Ｗと水素含有水１が混合された後から容器充填工程ステップＳ１１７）に至る間に８５℃〜１３５℃、３０分の加熱殺菌を行う加熱殺菌工程（ステップＳ１１５）とを具備し、水素含有水１は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種のマグネシウム／カルシウム１０と、リン酸及び／またはリン酸塩２０と、水３０とを混合して調製した分散液４０を酸としての有機酸５０と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリ６０と混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、その後、分散液４０に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起することによって得られたものであり、かつ、糖類及び／または多糖類８０を混合してなる密閉容器入り水素含有水１の製造方法として捉えることができる。
【０２１０】
ここで、上記天然水濾過工程は、汲み上げた原水としての天然水を３０μｍ以下のフィルタに通過させることによって、殆どの天然水に含まれる鉱物種類の粒子等の異物、不純物を除去する工程である。汲み上げた原水は地下水であるか否かを問わず、天然水には、通常、ミネラルウォータと呼ばれているものも含まれる。
上記３０μｍ以下のフィルタは、ここでは、不純物の除去の対象が、主に、天然水に含まれる鉱物種類等であることから、鉱物種類等を除去できる能力を持つフィルタとして、濾過精度が３０μｍ以下と規定したものである。なお、かかるフィルタとしては、２種以上（２段以上）を適宜組み合わせて用いてもよく、複数のフィルタを使用する場合には、天然水が濾過性能の低いフィルタから濾過性能の高いフィルタへと順に通過すようにフィルタを配設してフィルタの負荷を軽減する構成とするのが望ましい。
上記混合工程は、前記濾過された天然水と水素含有水を混合し、撹拌手段によって均一な混合状態とする工程であり、上記攪拌手段は、天然水と水素含有水が均一な混合となるように攪拌するものであればよく、例えば、攪拌ファンを用いたり、超音波振動器を用いたりすることによって、均質の混合液（水素含有水）とすることができる。
また、上記電圧印加工程は、前記天然水に水素含有水が混合されて得られた水素含有水に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけて、励起する工程である。
更に、上記精密濾過工程は、水素含有水を１μｍ以下のフィルタに通過させることによって精密濾過処理を施し異味、異臭、不純物を除去する工程である。
上記１μｍ以下のフィルタとは、本工程では、除去の対象が、主に、異味、異臭、不純物等の微粒子であることから、かかる微粒子を除去できる能力を持つフィルタとして、濾過精度が１μｍ以下と規定したものである。特に、０．２μｍ以下のフィルタを用いることで除菌も可能となる。なお、かかるフィルタとしては、２種以上（２段以上）を適宜組み合わせて用いてもよく、複数のフィルタを使用する場合には、フィルタの目詰まりを少なくして負荷が軽減されるよう、天然水が濾過性能の低い濾フィルタから濾過性能の高いフィルタへと順に通過すようにフィルタを配設する構成とし、順次細かいものを除去するのが望ましい。
加えて、上記容器充填工程は、水素含有水をペットボトル、アルミニウム缶、スチール缶等の容器に充填し、当該容器を栓で密閉する工程である。
また、上記加熱殺菌工程は、天然水と水素含有水が混合された後から容器充填工程に至る間に１３５℃、３０分の加熱を設け、そこで殺菌を行う工程である。
【０２１１】
本発明者は、鋭意実験研究を積み重ねた結果、マグネシウム／カルシウム１０と、リン酸／リン酸塩２０と、水３０とを混合して調製した分散液４０を有機酸５０の混合によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリ６０と混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、その後、分散液４０に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起して得られた水素含有水１では、ペットボトル等の容器１３０ａに入れて密閉しても水素が消失することなく長期間維持されることを見出し、更に、糖類／多糖類８０を混合することで、水素濃度が顕著に増大し、攪拌等の物理的衝撃（外力）が加わったり気圧変動が生じたりしても水素濃度が急激に減ることなく数日間は高い水素濃度が維持され、ペットボトル等の容器１３０ａに入れて密閉した場合でも高い水素濃度が長期間維持されることを見出し、この知見に基づいて本発明を完成させたものである。
【０２１２】
ここで、高い水素濃度が長い間維持されるのは、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０とが混合されたことでマグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物が形成され、このような錯体状物に水素分子（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が吸着し固定されているためであると思われる。
また、水の電気分解によって水素が生成されたことに加え、錯体状物の触媒的作用によって、以下に示すような反応が促進されて水素が生成されたと推測しており、製造後においてもこの反応が生じることで水素濃度が高い状態で維持されるものと考えている。
２Ｈ２Ｏ→２Ｈ＋＋２ＯＨ−
２Ｈ＋＋２ｅ−→Ｈ２
【０２１３】
特に、分散液４０に糖類／多糖類８０を混合することにより糖類／多糖類８０とリン酸／リン酸塩２０との結合・解離反応によって電子移動が促進されやすくなり、上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素の生成が促進されることに加え、糖類／多糖類８０が水素原子を多く有することでそれらの水素原子をもとに水素が生成されて水素生成量が増大すると考えている。
【０２１４】
そして、この水素含有水１は３０μｍ以下のフィルタ１１１、１１２、１１３で濾過された天然水Ｗと混合されて攪拌手段によって攪拌された後も、水素が消失することなく、更に、電圧印加工程（ステップＳ１１４）で陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ励起することで、一定の水素濃度を確保して、容器１３０ａへの充填後も安定的に高い水素濃度が維持され、安定した品質が得られる。
また、３０μｍ以下のフィルタ１１１、１１２、１１３によって天然水Ｗ中の異物、不純物等を除去することにより、天然水Ｗと水素含有水１が混合されたときに天然水Ｗ中の不純物に由来する化合物が錯体状物に吸着して水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が錯体状物に吸着するのを阻止して水素の散逸を招く事態を防止でき、高い水素濃度の維持を図ることができる。更に、微生物の栄養源でもある天然水Ｗ中の異物、不純物等が除去されることで、後の製造工程における微生物の繁殖を抑制し、タンク、配管等の設備における衛生管理の負担を軽減できる。
加えて、混合工程（ステップＳ１１２）で水素含有水１を天然水Ｗと混合し、また、混合後から容器充填工程（ステップＳ１１７）に至る間に８５℃〜１３５℃の３０分の加熱殺菌工程（ステップＳ１１５）によって菌を死滅させることで、薬剤による殺菌処理を行うことなく容器入りを可能としており、天然水の本来の風味を生かした水素含有水１とすることができる。
更に、水素含有水１と混合する前に、天然水Ｗを１μｍ以下のフィルタ１１４で濾過することで、天然水Ｗと水素含有水１とを混合した混合工程（ステップＳ１１２）後の細菌の増殖が抑制され、衛生面での製造管理が容易となる。
よって、高い水素濃度を長い間維持でき、水素濃度が高い状態での摂取を可能とする水素含有水１が得られる。
【０２１５】
そして、糖類／多糖類８０は、水素含有水（１）１Ｌに対して１０〜１００ｍｇの範囲内で配合されたものであり、当該範囲内とすることで、風味や透明性の低下を招くことなく顕著な水素濃度の維持効果を示す水素含有水１が得られる。
【０２１６】
また、上記実施の形態２においては、天然水濾過工程（ステップＳ１１１）で汲み上げた天然水Ｗを３０μｍ以下のフィルタ１１１、１１２、１１３に通過させることにより濾過し、混合工程（ステップＳ１１２）で濾過した天然水Ｗに水素含有水１００を混合し攪拌手段によって均一し、電圧印加工程（ステップＳ１１４）で天然水Ｗが混合された水素含有水１００に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起し、精密濾過工程（ステップＳ１１６）で、電圧印加工程後の水素含有水Ｗ１を１μｍ以下のフィルタ１１４に通過させることにより精密濾過し、容器充填工程（ステップＳ１１７）で、精密濾過した水素含有水Ｗ１を容器１３０ａに充填し、容器１３０ａをキャップ１３０ｂで密閉する。また、この間の、混合工程（ステップＳ１１２）で天然水Ｗと水素含有水１００が混合された後から容器充填工程（ステップＳ１１７）に至る間に８５℃〜１３５℃の３０分の加熱殺菌工程（ステップＳ１１５）を設けて加熱殺菌する。そして、水素含有水１００は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種のマグネシウム／カルシウム１０と、リン酸及び／またはリン酸塩２０と、水３０とを混合して調製した分散液４０を酸としての有機酸５０と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリ６０と混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、再度有機酸５００と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満としてから、その分散液４０に対して陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起し、その後、再度アルカリ６００と混合してなるものである。
【０２１７】
即ち、汲み上げた天然水Ｗを３０μｍ以下のフィルタ１１１、１１２、１１３に通過させることにより濾過する天然水濾過工程（ステップＳ１１１）と、濾過した天然水Ｗに水素含有原水１００を混合し攪拌手段によって均一にする混合工程（ステップＳ１１２）と、天然水Ｗと混合した水素含有水１００に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起する電圧印加工程（ステップＳ１１４）と、電圧印加工程後の水素含有水Ｗ１を１μｍ以下のフィルタ１１４に通過させることにより精密濾過する精密濾過工程（ステップＳ１１６）と、精密濾過した水素含有水１００を容器１３０ａに充填し、容器１３０ａをキャップ１３０ｂ密閉する容器充填工程（ステップＳ１１７）と、混合工程（ステップＳ１１２）で天然水Ｗと水素含有水１００が混合された後から容器充填工程（ステップＳ１１７）に至る間に８５℃〜１３５℃、３０分の加熱殺菌を行う加熱殺菌工程（ステップＳ１１５）とを具備し、水素含有水１００は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種のマグネシウム／カルシウム１０と、リン酸及び／またはリン酸塩２０と、水３０とを混合して調製した分散液４０を酸としての有機酸５０と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリ６０と混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、再度有機酸５００と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満としてから陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起し、その後、再度アルカリ６００と混合することによって得られた密閉容器入り水素含有水１００の製造方法として捉えることができる。
【０２１８】
ここで、上記天然水濾過工程は、汲み上げた原水としての天然水を３０μｍ以下のフィルタに通過させることによって、殆どの天然水に含まれる鉱物種類の粒子等の異物、不純物を除去する工程である。汲み上げた原水は地下水であるか否かを問わず、天然水には、通常、ミネラルウォータと呼ばれているものも含まれる。
上記３０μｍ以下のフィルタは、ここでは、不純物の除去の対象が、主に、天然水に含まれる鉱物種類等であることから、鉱物種類等を除去できる能力を持つフィルタとして、濾過精度が３０μｍ以下と規定したものである。なお、かかるフィルタとしては、２種以上（２段以上）を適宜組み合わせて用いてもよく、複数のフィルタを使用する場合には、天然水が濾過性能の低いフィルタから濾過性能の高いフィルタへと順に通過すようにフィルタを配設してフィルタの負荷を軽減する構成とするのが望ましい。
上記混合工程は、前記濾過された天然水と水素含有水を混合し、撹拌手段によって均一な混合状態とする工程であり、上記攪拌手段は、天然水と水素含有水が均一な混合となるように攪拌するものであればよく、例えば、攪拌ファンを用いたり、超音波振動器を用いたりすることによって、均質の混合液（水素含有水）とすることができる。
また、上記電圧印加工程は、前記天然水に水素含有水が混合されて得られた水素含有水に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起する工程である。
更に、上記精密濾過工程は、水素含有水を１μｍ以下のフィルタに通過させることによって精密濾過処理を施し異味、異臭、不純物を除去する工程である。
上記１μｍ以下のフィルタとは、本工程では、除去の対象が、主に、異味、異臭、不純物等の微粒子であることから、かかる微粒子を除去できる能力を持つフィルタとして、濾過精度が１μｍ以下と規定したものである。特に、０．２μｍ以下のフィルタを用いることで除菌も可能となる。なお、かかるフィルタとしては、２種以上（２段以上）を適宜組み合わせて用いてもよく、複数のフィルタを使用する場合には、フィルタの目詰まりを少なくして負荷が軽減されるよう、天然水が濾過性能の低い濾フィルタから濾過性能の高いフィルタへと順に通過すようにフィルタを配設する構成とし、順次細かいものを除去するのが望ましい。
加えて、上記容器充填工程は、水素含有水をペットボトル、アルミニウム缶、スチール缶等の容器に充填し、当該容器を栓で密閉する工程である。
また、上記加熱殺菌工程は、天然水と水素含有水が混合された後から容器充填工程に至る間に１３５℃、３０分の加熱を設け、そこで殺菌を行う工程である。
【０２１９】
本発明者は、鋭意実験研究を積み重ねた結果、マグネシウム／カルシウム１０と、リン酸／リン酸塩２０と、水３０とを混合して調製した分散液４０を有機酸５０の混合によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリ６０と混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、その後、陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起して得られた水素含有水１００では、ペットボトル等の容器１３０ａに入れて密閉しても水素が消失することなく長期間維持されることを見出し、更に、陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかける前において、アルカリ６０と混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とした分散液４０を再度有機酸５００と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満としてから、陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけることで、水素濃度が顕著に増大し、攪拌等の物理的衝撃（外力）が加わったり気圧変動が生じたりしても水素濃度が急激に減ることなく数日間は高い水素濃度が維持され、ペットボトル等の容器に入れて密閉した場合でも高い水素濃度が長期間維持されることを見出し、この知見に基づいて本発明を完成させたものである。
【０２２０】
ここで、高い水素濃度が長い間維持されるのは、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０とが混合されたことでマグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物が形成され、このような錯体状物に水素分子（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が吸着し固定されているためであると思われる。
また、水の電気分解によって水素が生成されたことに加え、錯体状物の触媒的作用によって、以下に示すような反応が促進されて水素が生成されたと推測しており、製造後においてもこの反応が生じることで水素濃度が高い状態で維持されるものと考えている。
２Ｈ２Ｏ→２Ｈ＋＋２ＯＨ−
２Ｈ＋＋２ｅ−→Ｈ２
【０２２１】
特に、アルカリと混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とした分散液４０を再度有機酸５００と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満としてから、陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起することにより、錯体状物の形成が促進されたり、錯体状物の電荷バランスが向上して錯体状物の安定性が増したりし、それによって、上記の反応式の反応が促進され、また、錯体状物への水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）の吸着固定が促進されたり安定化したりしたことで、安定して高い水素濃度が得られ長い間維持されたと考えている。また、ｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性の分散液４０に対して陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけることで水の電気分解による水素生成量が増大したことも考えられる。
【０２２２】
そして、この水素含有水１００は３０μｍ以下のフィルタ１１１、１１２、１１３で濾過された天然水Ｗと混合されて攪拌手段によって攪拌された後も、水素が消失することなく、更に、電圧印加工程（ステップＳ１１４）で陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ励起することで、一定の水素濃度を確保して、容器１３０ａへの充填後も安定的に高い水素濃度が維持され、安定した品質が得られる。
また、３０μｍ以下のフィルタ１１１、１１２、１１３によって天然水Ｗ中の異物、不純物等を除去することにより、天然水Ｗと水素含有水１００が混合されたときに天然水Ｗ中の不純物に由来する化合物が錯体状物に吸着して水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が錯体状物に吸着するのを阻止して水素の散逸を招く事態を防止でき、高い水素濃度の維持を図ることができる。更に、微生物の栄養源でもある天然水Ｗ中の異物、不純物等が除去されることで、後の製造工程における微生物の繁殖を抑制し、タンク、配管等の設備における衛生管理の負担を軽減できる。
加えて、混合工程（ステップＳ１１２）で水素含有水１００を天然水Ｗと混合し、また、混合後から容器充填工程（ステップＳ１１７）に至る間に８５℃〜１３５℃の３０分の加熱殺菌工程（ステップＳ１１５）によって菌を死滅させることで、薬剤による殺菌処理を行うことなく容器入りを可能としており、天然水の本来の風味を生かした水素含有水１００とすることができる。
更に、水素含有水１００と混合する前に、天然水Ｗを１μｍ以下のフィルタ１１４で濾過することで、天然水Ｗと水素含有水１００とを混合した混合工程（ステップＳ１１２）後の細菌の増殖が抑制され、衛生面での製造管理が容易となる。
よって、高い水素濃度を長い間維持でき、水素濃度が高い状態での摂取を可能とする水素含有水１００が得られる。
【０２２３】
次に、加熱殺菌を行わず非加熱で密閉容器入り水素含有水を製造する方法について、製造方法の概略工程図を示した図９を参照して説明する。
非加熱で密閉容器入り水素含有水１，１００を製造する方法においては、汲み上げた天然水Ｗを３０μｍ以下のフィルタ１１１、１１２、１１３に通過させることにより濾過する天然水濾過工程（ステップＳ１１１）と、濾過した天然水Ｗに水素含有原水１，１００を混合し攪拌手段によって均一にする混合工程（ステップＳ１２２）と、天然水Ｗと混合した水素含有水Ｗ１に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起する電圧印加工程（ステップＳ１１４）と、電圧印加工程後の水素含有水１，１００を０．２μｍ以下のフィルタ１１４Ａに通過させることにより除菌濾過する除菌濾過工程（ステップＳ１１６）と、除菌濾過した水素含有水１，１００を容器１３０ａに非加熱除菌常温充填し、容器１３０ａをキャップ１３０ｂで密閉する容器充填工程（ステップＳ１１７）とを有する。
【０２２４】
非加熱で密閉容器入り水素含有水を製造する場合においては、ファイナルフィルタ１１４Ａに０．２μｍ以下のフィルタを使用して除菌機能を持たせることにより、水素含有水Ｗ１を非加熱除菌し、クリーンルーム内で容器１３０ａに充填した。
即ち、図９に示したように、非加熱で密閉容器入り水素含有水１，１００を製造する場合、加熱殺菌を行う図８と比較して、電圧印加工程（ステップＳ１１４）までは形式的には同一であり、陰極及び陽極が浸漬されてそれら電極間に所定の電圧がかけられ励起された後の水素含有水Ｗ１を、０．２μｍ以下のファイナルフィルタ１１４Ａを通過させることにより、異味、異臭、不純物の除去に加え除菌を行うことで、加熱殺菌工程を省略している。それ以降の処理は、図８と同様、除菌されたクリーンルームで行われ、ファイナルフィルタ１１４Ａを通過した水素含有水Ｗ１は、クリーンルーム内の充填タンク１２４に収容され、所定の充填速度で、充填タンク１２４から液体充填機１３０で容器１３０ａとしてのペットボトル、アルミニウム缶、スチール缶等に非加熱状態の常温で充填され、充填後に容器１３０ａのキャップ１３０ｂで密閉された後、出荷される。
【０２２５】
このときのファイナルフィルタ１１４Ａは、例えば、濾過精度（ポアサイズ）が０．１μｍ〜１μｍの１種または２種以上の精密濾過フィルタからなるが、非加熱で水素含有水Ｗ１の除菌効果があることが確認されている少なくとも０．２μｍ以下のフィルタを使用することによって、異味、異臭、不純物の除去に加え除菌を行い、加熱殺菌工程を省略できる。この０．２μｍ以下のフィルタとしては、例えば、濾材をポリサルホンとしたポリサルホン製のメンブレンフィルタカートリッジ等が使用できる。
特に、０．２μｍ以下のフィルタの前に、それよりも２．５倍〜５倍以上の濾過精度の開きがあるフィルタを配設することにより、０．２μｍ以下のフィルタの負荷を軽減して非加熱での除菌効果を上げることができる。即ち、０．２μｍ以下のフィルタの負荷の軽減のためには、それの５倍以下の濾過精度のフィルタを前に配設するのが好適であり、それによって、水素含有水Ｗ１の非加熱での除菌効果を上げることができる。このため、０．２μｍ以下のフィルタの上流側に、１μｍ〜０．５μｍの濾過精度のフィルタを配設するのが好ましい。
しかし、ファイナルフィルタ１１４Ａについては、０．２μｍ以下のフィルタの機能があれば、フィルタの組合せは上記に限定されない。勿論、ファイナルフィルタ１１４Ａについても逆洗可能なフィルタとしてもよい。
【０２２６】
このように、図９では、０．２μｍ以下のファイナルフィルタ１１４Ａを通過させることによって除菌及び異味、異臭、不純物を除去し、塩素処理等の薬剤による殺菌処理及び加熱による殺菌処理を行うことなく容器１３０ａに非加熱除菌常温充填した。
特に、殺菌のために温度を上昇させないから、薬剤処理及び加熱処理による風味の劣化もなく、天然水Ｗの本来の風味をより生かすことができる。
【０２２７】
このようにして製造された密閉容器入り水素含有水１，１００においても、長期間高い水素濃度が維持され、開封後も長時間高い水素濃度が維持される。
【０２２８】
上記実施の形態１においては、天然水濾過工程（ステップＳ１１１）で汲み上げた天然水Ｗを３０μｍ以下のフィルタ１１１、１１２、１１３に通過させることにより濾過し、混合工程（ステップＳ１１２）で濾過した天然水Ｗに水素含有水１を混合し攪拌手段によって均一し、電圧印加工程（ステップＳ１１４）で天然水Ｗが混合された水素含有水１に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起し、除菌濾過工程（ステップＳ１１６Ａ）で、電圧印加工程後の水素含有水Ｗ１を０．２μｍ以下のフィルタ１１４Ａに通過させることにより除菌濾過し、容器充填工程（ステップＳ１１７）で、除菌濾過した水素含有水１を容器１３０ａに非加熱除菌常温充填し、容器１３０ａをキャップ１３０ｂで密閉する。そして、水素含有水１は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種のマグネシウム／カルシウム１０と、リン酸及び／またはリン酸塩２０と、水３０とを混合して調製した分散液４０を酸としての有機酸５０と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリ６０と混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、その後、分散液４０に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起することによって得られたものであり、かつ、鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種の鉄／亜鉛７０を混合したものである。
【０２２９】
即ち、汲み上げた天然水Ｗを３０μｍ以下のフィルタ１１１、１１２、１１３に通過させることにより濾過する天然水濾過工程（ステップＳ１１１）と、濾過した天然水Ｗに水素含有原水１を混合し攪拌手段によって均一にする混合工程（ステップＳ１１２）と、天然水Ｗと混合した水素含有水１に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起する電圧印加工程（ステップＳ１１４）と、電圧印加工程後の水素含有水Ｗ１を０．２μｍ以下のフィルタ１１４Ａに通過させることにより除菌濾過する除菌濾過工程（ステップＳ１１６Ａ）と、除菌濾過した水素含有水１を容器１３０ａに充填し、容器１３０ａをキャップ１３０ｂで密閉する容器充填工程（ステップＳ１１７）を具備し、水素含有水１は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種のマグネシウム／カルシウム１０と、リン酸及び／またはリン酸塩２０と、水３０とを混合して調製した分散液４０を酸としての有機酸５０と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリ６０と混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、その後、  分散液４０に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起することによって得られたものであり、かつ、鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種の鉄／亜鉛７０を混合してなる密閉容器入り水素含有水１の製造方法として捉えることができる。
【０２３０】
ここで、上記天然水濾過工程は、汲み上げた原水としての天然水を３０μｍ以下のフィルタに通過させることによって、殆どの天然水に含まれる鉱物種類の粒子等の異物、不純物を除去する工程である。汲み上げた原水は地下水であるか否かを問わず、天然水には、通常、ミネラルウォーターと呼ばれているものも含まれる。
上記３０μｍ以下のフィルタは、ここでは、不純物の除去の対象が、主に、天然水に含まれる鉱物種類等であることから、鉱物種類等を除去できる能力を持つフィルタとして、濾過精度が３０μｍ以下と規定したものである。なお、かかるフィルタとしては、２種以上（２段以上）を適宜組み合わせて用いてもよく、複数のフィルタを使用する場合には、天然水が濾過性能の低いフィルタから濾過性能の高いフィルタへと順に通過すようにフィルタを配設してフィルタの負荷を軽減する構成とするのが望ましい。
上記混合工程は、前記濾過された天然水と水素含有水を混合し、撹拌手段によって均一な混合状態とする工程であり、上記攪拌手段は、天然水と水素含有水が均一な混合となるように攪拌するものであればよく、例えば、攪拌ファンを用いたり、超音波振動器を用いたりすることによって、均質の混合液（水素含有水）とすることができる。
また、上記電圧印加工程は、前記天然水に水素含有水が混合されて得られた水素含有水に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起する工程である。
更に、上記除菌濾過工程は、水素含有水を０．２μｍ以下のフィルタに通過させることによって精密濾過処理を施し除菌及び異味、異臭、不純物を除去する工程である。
上記０．２μｍ以下のフィルタとは、本工程での除去の対象が、主に、一般細菌及び真菌の微生物等であることから、一般細菌及び真菌の微生物等を除去できる能力を持つフィルタとして濾過精度が０．２μｍ以下と規定したものであり、除菌効果がある０．２μｍ以下のフィルタを使用することで、加熱殺菌を不要とすることができる。特に、０．２μｍ以下のフィルタの前に、０．２μｍ以下のフィルタの２．５倍〜５倍の濾過精度の開きがある１μｍ〜０．５μｍの範囲内のフィルタを設け、水素含有水を１μｍ〜０．５μｍの範囲内のフィルタ及び０．２μｍ以下のフィルタの順に通過させる２段構成とすることにより、０．２μｍ以下のフィルタの目詰まりを少なくして負荷を軽減し、非加熱で除菌効果を上げることができる。
加えて、上記容器充填工程は、水素含有水をペットボトル、アルミニウム缶、スチール缶等の容器に非加熱除菌常温充填し、当該容器を栓で密閉する工程である。上記非加熱除菌常温充填とは、水素含有水をクリーンルーム等の除菌された（無菌の）常温下で充填するものであればよい。
【０２３１】
本発明者は、鋭意実験研究を積み重ねた結果、マグネシウム／カルシウム１０と、リン酸／リン酸塩２０と、水３０とを混合して調製した分散液４０を有機酸５０の混合によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリ６０と混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、その後、陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけて得られた水素含有水１では、ペットボトル等の容器１３０ａに入れて密閉しても水素が消失することなく長期間維持されることを見出し、更に、鉄／亜鉛７０を混合することで、水素濃度が顕著に増大し、攪拌等の物理的衝撃（外力）が加わったり気圧変動が生じたりしても水素濃度が急激に減ることなく数日間は高い水素濃度が維持され、ペットボトル等の容器１３０ａに入れて密閉した場合でも高い水素濃度が長期間維持されることを見出し、この知見に基づいて本発明を完成させたものである。
【０２３２】
ここで、高い水素濃度が長い間維持されるのは、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０とが混合されたことでマグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物が形成され、このような錯体状物に水素分子（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が吸着し固定されているためであると思われる。
また、水の電気分解によって水素が生成されたことに加え、錯体状物の触媒的作用によって、以下に示すような反応が促進されて水素が生成されたと推測しており、製造後においてもこの反応が生じることで水素濃度が高い状態で維持されるものと考えている。
２Ｈ２Ｏ→２Ｈ＋＋２ＯＨ−
２Ｈ＋＋２ｅ−→Ｈ２
【０２３３】
特に、分散液４０に鉄／亜鉛７０が混合されたことにより水素濃度が増大し、長い間高い水素濃度が維持されるのは、マグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物に鉄／亜鉛が加わりマグネシウム／カルシウムーリン酸―鉄／亜鉛―錯体状物となることで、電子移動が促進されやすくなり上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素生成反応が促進されると考えている。また、マグネシウム／カルシウムーリン酸錯体状物に鉄／亜鉛が加わることで、錯体状物の安定性（電荷バランス等）が向上し、水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）の吸着固定が安定化したためとも考えられる。
【０２３４】
そして、この水素含有水１は３０μｍ以下のフィルタ１１１、１１２、１１３で濾過された天然水Ｗと混合されて攪拌手段によって攪拌された後も、水素が消失することなく、更に、電圧印加工程（ステップＳ１１４）で陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起することで、一定の水素濃度を確保して、容器１３０ａへの充填後も安定的に高い水素濃度が維持され、安定した品質が得られる。
また、３０μｍ以下のフィルタ１１１、１１２、１１３によって天然水Ｗ中の異物、不純物等を除去することにより、天然水Ｗと水素含有水１が混合されたときに天然水Ｗ中の不純物に由来する化合物が錯体状物に吸着して水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が錯体状物に吸着するのを阻止して水素の散逸を招く事態を防止でき、高い水素濃度の維持を図ることができる。更に、微生物の栄養源でもある天然水Ｗ中の異物、不純物等が除去されることで、後の製造工程における微生物の繁殖を抑制し、タンク、配管等の設備における衛生管理の負担を軽減できる。
加えて、混合工程（ステップＳ１１２）で水素含有水１を天然水Ｗと混合し、また、０．２μｍ以下のフィルタ１１４Ａを通過させることによって除菌及び異味、異臭、不純物が除去されることから、塩素処理等の薬剤による殺菌処理及び加熱による殺菌処理を行うことなく容器入りを可能としており、天然水Ｗの本来の風味を生かした水素含有水１とすることができる。
更に、水素含有水１と混合する前に、天然水Ｗを１μｍ以下のフィルタ１１４で濾過することで、天然水Ｗと水素含有水１とを混合した混合工程（ステップＳ１１２）後の細菌の増殖が抑制され、衛生面での製造管理が容易となる。
よって、高い水素濃度を長い間維持でき、水素濃度が高い状態での摂取を可能とする水素含有水１が得られる。
【０２３５】
そして、鉄／亜鉛７０は、水素含有水（１）１Ｌに対して１〜１００ｍｇの範囲内で配合されたことで、風味や透明性の低下を招くことなく顕著な水素濃度の維持効果を示す水素含有水１が得られる。
【０２３６】
また、上記実施の形態１においては、天然水濾過工程（ステップＳ１１１）で汲み上げた天然水Ｗを３０μｍ以下のフィルタ１１１、１１２、１１３に通過させることにより濾過し、混合工程（ステップＳ１１２）で濾過した天然水Ｗに水素含有水１を混合し攪拌手段によって均一し、電圧印加工程（ステップＳ１１４）で天然水Ｗが混合された水素含有水１に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起し、除菌濾過工程（ステップＳ１１６Ａ）で、電圧印加工程後の水素含有水Ｗ１を０．２μｍ以下のフィルタ１１４Ａに通過させることにより除菌濾過し、容器充填工程（ステップＳ１１７）で、除菌濾過した水素含有水Ｗ１を容器１３０ａに非加熱除菌常温充填し、容器１３０ａをキャップ１３０ｂで密閉する。そして、水素含有水１は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種のマグネシウム／カルシウム１０と、リン酸及び／またはリン酸塩２０と、水３０とを混合して調製した分散液４０を酸としての有機酸５０と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリ６０と混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、その後、分散液４０に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起することによって得られたものであり、かつ、糖類及び／または多糖類８０を混合したものである。
【０２３７】
即ち、汲み上げた天然水Ｗを３０μｍ以下のフィルタ１１１、１１２、１１３に通過させることにより濾過する天然水濾過工程（ステップＳ１１１）と、濾過した天然水Ｗに水素含有原水１を混合し攪拌手段によって均一にする混合工程（ステップＳ１１２）と、天然水Ｗと混合した水素含有水１に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起する電圧印加工程（ステップＳ１１４）と、電圧印加工程後の水素含有水Ｗ１を０．２μｍ以下のフィルタ１１４Ａに通過させることにより除菌濾過する除菌濾過工程（ステップＳ１１６Ａ）と、除菌濾過した水素含有水１を容器１３０ａに充填し、容器１３０ａをキャップ１３０ｂで密閉する容器充填工程（ステップＳ１１７）を具備し、水素含有水１は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種のマグネシウム／カルシウム１０と、リン酸及び／またはリン酸塩２０と、水３０とを混合して調製した分散液４０を酸としての有機酸５０と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリ６０と混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、その後、分散液４０に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起することによって得られたものであり、かつ、糖類及び／または多糖類８０を混合してなる密閉容器入り水素含有水１の製造方法として捉えることができる。
【０２３８】
ここで、上記天然水濾過工程は、汲み上げた原水としての天然水を３０μｍ以下のフィルタに通過させることによって、殆どの天然水に含まれる鉱物種類の粒子等の異物、不純物を除去する工程である。汲み上げた原水は地下水であるか否かを問わず、天然水には、通常、ミネラルウォーターと呼ばれているものも含まれる。
上記３０μｍ以下のフィルタは、ここでは、不純物の除去の対象が、主に、天然水に含まれる鉱物種類等であることから、鉱物種類等を除去できる能力を持つフィルタとして、濾過精度が３０μｍ以下と規定したものである。なお、かかるフィルタとしては、２種以上（２段以上）を適宜組み合わせて用いてもよく、複数のフィルタを使用する場合には、天然水が濾過性能の低いフィルタから濾過性能の高いフィルタへと順に通過すようにフィルタを配設してフィルタの負荷を軽減する構成とするのが望ましい。
上記混合工程は、前記濾過された天然水と水素含有水を混合し、撹拌手段によって均一な混合状態とする工程であり、上記攪拌手段は、天然水と水素含有水が均一な混合となるように攪拌するものであればよく、例えば、攪拌ファンを用いたり、超音波振動器を用いたりすることによって、均質の混合液（水素含有水）とすることができる。
また、上記電圧印加工程は、前記天然水に水素含有水が混合されて得られた水素含有水に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起する工程である。
更に、上記除菌濾過工程は、水素含有水を０．２μｍ以下のフィルタに通過させることによって精密濾過処理を施し除菌及び異味、異臭、不純物を除去する工程である。
上記０．２μｍ以下のフィルタとは、本工程での除去の対象が、主に、一般細菌及び真菌の微生物等であることから、一般細菌及び真菌の微生物等を除去できる能力を持つフィルタとして濾過精度が０．２μｍ以下と規定したものであり、除菌効果がある０．２μｍ以下のフィルタを使用することで、加熱殺菌を不要とすることができる。特に、０．２μｍ以下のフィルタの前に、０．２μｍ以下のフィルタの２．５倍〜５倍の濾過精度の開きがある１μｍ〜０．５μｍの範囲内のフィルタを設け、水素含有水を１μｍ〜０．５μｍの範囲内のフィルタ及び０．２μｍ以下のフィルタの順に通過させる２段構成とすることにより、０．２μｍ以下のフィルタの目詰まりを少なくして負荷を軽減し、非加熱で除菌効果を上げることができる。
加えて、上記容器充填工程は、水素含有水をペットボトル、アルミニウム缶、スチール缶等の容器に非加熱除菌常温充填し、当該容器を栓で密閉する工程である。上記非加熱除菌常温充填とは、水素含有水をクリーンルーム等の除菌された（無菌の）常温下で充填するものであればよい。
【０２３９】
本発明者は、鋭意実験研究を積み重ねた結果、マグネシウム／カルシウム１０と、リン酸／リン酸塩２０と、水３０とを混合して調製した分散液４０を有機酸５０の混合によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリ６０と混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、その後、陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけて得られた水素含有水１では、ペットボトル等の容器１３０ａに入れて密閉しても水素が消失することなく長期間維持されることを見出し、更に、糖類及び／または多糖類８０を混合することで、水素濃度が顕著に増大し、攪拌等の物理的衝撃（外力）が加わったり気圧変動が生じたりしても水素濃度が急激に減ることなく数日間は高い水素濃度が維持され、ペットボトル等の容器１３０ａに入れて密閉した場合でも高い水素濃度が長期間維持されることを見出し、この知見に基づいて本発明を完成させたものである。
【０２４０】
ここで、高い水素濃度が長い間維持されるのは、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０とが混合されたことでマグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物が形成され、このような錯体状物に水素分子（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が吸着し固定されているためであると思われる。
また、水の電気分解によって水素が生成されたことに加え、錯体状物の触媒的作用によって、以下に示すような反応が促進されて水素が生成されたと推測しており、製造後においてもこの反応が生じることで水素濃度が高い状態で維持されるものと考えている。
２Ｈ２Ｏ→２Ｈ＋＋２ＯＨ−
２Ｈ＋＋２ｅ−→Ｈ２
【０２４１】
特に、分散液４０に糖類／多糖類８０を混合することにより糖類／多糖類８０とリン酸／リン酸塩２０との結合・解離反応によって電子移動が促進されやすくなり、上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素の生成が促進されることに加え、糖類／多糖類８０が水素原子を多く有することでそれらの水素原子をもとに水素が生成されて水素生成量が増大すると考えている。
【０２４２】
そして、この水素含有水１は３０μｍ以下のフィルタ１１１、１１２、１１３で濾過された天然水Ｗと混合されて攪拌手段によって攪拌された後も、水素が消失することなく、更に、電圧印加工程（ステップＳ１１４）で陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起することで、一定の水素濃度を確保して、容器１３０ａへの充填後も安定的に高い水素濃度が維持され、安定した品質が得られる。
また、３０μｍ以下のフィルタ１１１、１１２、１１３によって天然水Ｗ中の異物、不純物等を除去することにより、天然水Ｗと水素含有水１が混合されたときに天然水Ｗ中の不純物に由来する化合物が錯体状物に吸着して水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が錯体状物に吸着するのを阻止して水素の散逸を招く事態を防止でき、高い水素濃度の維持を図ることができる。更に、微生物の栄養源でもある天然水Ｗ中の異物、不純物等が除去されることで、後の製造工程における微生物の繁殖を抑制し、タンク、配管等の設備における衛生管理の負担を軽減できる。
加えて、混合工程（ステップＳ１１２）で水素含有水１を天然水Ｗと混合し、また、０．２μｍ以下のフィルタ１１４Ａを通過させることによって除菌及び異味、異臭、不純物が除去されることから、塩素処理等の薬剤による殺菌処理及び加熱による殺菌処理を行うことなく容器入りを可能としており、天然水Ｗの本来の風味を生かした水素含有水１とすることができる。
更に、水素含有水１と混合する前に、天然水Ｗを１μｍ以下のフィルタ１１４で濾過することで、天然水Ｗと水素含有水１とを混合した混合工程（ステップＳ１１２）後の細菌の増殖が抑制され、衛生面での製造管理が容易となる。
よって、高い水素濃度を長い間維持でき、水素濃度が高い状態での摂取を可能とする水素含有水１が得られる。
【０２４３】
そして、糖類／多糖類８０は、水素含有水（１）１Ｌに対して１０〜１００ｍｇの範囲内で配合されたものであり、当該範囲内とすることで、風味や透明性の低下を招くことなく顕著な水素濃度の維持効果を示す水素含有水１が得られる。
【０２４４】
また、上記実施の形態２においては、天然水濾過工程（ステップＳ１１１）で汲み上げた天然水Ｗを３０μｍ以下のフィルタ１１１、１１２、１１３に通過させることにより濾過し、混合工程（ステップＳ１１２）で濾過した天然水Ｗに水素含有水１００を混合し攪拌手段によって均一し、電圧印加工程（ステップＳ１１４）で天然水Ｗが混合された水素含有水１００に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起し、除菌濾過工程（ステップＳ１１６Ａ）で、電圧印加工程後の水素含有水Ｗ１を０．２μｍ以下のフィルタ１１４Ａに通過させることにより除菌濾過し、容器充填工程（ステップＳ１１７）で、除菌濾過した水素含有水Ｗ１を容器１３０ａに非加熱除菌常温充填し、容器１３０ａをキャップ１３０ｂで密閉する。そして、水素含有水１００は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種のマグネシウム／カルシウム１０と、リン酸及び／またはリン酸塩２０と、水３０とを混合して調製した分散液４０を酸としての有機酸５０と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリ６０と混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、再度有機酸５００と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満としてから陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起し、その後、再度アルカリ６００と混合してなるものである。
【０２４５】
即ち、汲み上げた天然水Ｗを３０μｍ以下のフィルタ１１１、１１２、１１３に通過させることにより濾過する天然水濾過工程（ステップＳ１１１）と、濾過した天然水Ｗに水素含有原水１００を混合し攪拌手段によって均一にする混合工程（ステップＳ１１２）と、天然水Ｗと混合した水素含有水１００に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起する電圧印加工程（ステップＳ１１４）と、電圧印加工程後の水素含有水Ｗ１を０．２μｍ以下のフィルタ１１４Ａに通過させることにより除菌濾過する除菌濾過工程（ステップＳ１１６Ａ）と、除菌濾過した水素含有水Ｗ１を容器１３０ａに充填し、容器１３０ａをキャップ１３０ｂで密閉する容器充填工程（ステップＳ１１７）を具備し、水素含有水１００は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種のマグネシウム／カルシウム１０と、リン酸及び／またはリン酸塩２０と、水３０とを混合して調製した分散液４０を酸としての有機酸５０と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリ６０と混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、再度有機酸５００と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満としてから陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起し、その後、再度アルカリ６００と混合することによって得られた密閉容器入り水素含有水１００の製造方法として捉えることができる。
【０２４６】
ここで、上記天然水濾過工程は、汲み上げた原水としての天然水を３０μｍ以下のフィルタに通過させることによって、殆どの天然水に含まれる鉱物種類の粒子等の異物、不純物を除去する工程である。汲み上げた原水は地下水であるか否かを問わず、天然水には、通常、ミネラルウォーターと呼ばれているものも含まれる。
上記３０μｍ以下のフィルタは、ここでは、不純物の除去の対象が、主に、天然水に含まれる鉱物種類等であることから、鉱物種類等を除去できる能力を持つフィルタとして、濾過精度が３０μｍ以下と規定したものである。なお、かかるフィルタとしては、２種以上（２段以上）を適宜組み合わせて用いてもよく、複数のフィルタを使用する場合には、天然水が濾過性能の低いフィルタから濾過性能の高いフィルタへと順に通過すようにフィルタを配設してフィルタの負荷を軽減する構成とするのが望ましい。
上記混合工程は、前記濾過された天然水と水素含有水を混合し、撹拌手段によって均一な混合状態とする工程であり、上記攪拌手段は、天然水と水素含有水が均一な混合となるように攪拌するものであればよく、例えば、攪拌ファンを用いたり、超音波振動器を用いたりすることによって、均質の混合液（水素含有水）とすることができる。
また、上記電圧印加工程は、前記天然水に水素含有水が混合されて得られた水素含有水に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起する工程である。
更に、上記除菌濾過工程は、水素含有水を０．２μｍ以下のフィルタに通過させることによって精密濾過処理を施し除菌及び異味、異臭、不純物を除去する工程である。
上記０．２μｍ以下のフィルタとは、本工程での除去の対象が、主に、一般細菌及び真菌の微生物等であることから、一般細菌及び真菌の微生物等を除去できる能力を持つフィルタとして濾過精度が０．２μｍ以下と規定したものであり、除菌効果がある０．２μｍ以下のフィルタを使用することで、加熱殺菌を不要とすることができる。特に、０．２μｍ以下のフィルタの前に、０．２μｍ以下のフィルタの２．５倍〜５倍の濾過精度の開きがある１μｍ〜０．５μｍの範囲内のフィルタを設け、水素含有水を１μｍ〜０．５μｍの範囲内のフィルタ及び０．２μｍ以下のフィルタの順に通過させる２段構成とすることにより、０．２μｍ以下のフィルタの目詰まりを少なくして負荷を軽減し、非加熱で除菌効果を上げることができる。
加えて、上記容器充填工程は、水素含有水をペットボトル、アルミニウム缶、スチール缶等の容器に非加熱除菌常温充填し、当該容器を栓で密閉する工程である。上記非加熱除菌常温充填とは、水素含有水をクリーンルーム等の除菌された（無菌の）常温下で充填するものであればよい。
【０２４７】
本発明者は、鋭意実験研究を積み重ねた結果、マグネシウム／カルシウム１０と、リン酸／リン酸塩２０と、水３０とを混合して調製した分散液４０を有機酸５０の混合によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリ６０と混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、その後、陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけて得られた水素含有水１００では、ペットボトル等の容器１３０ａに入れて密閉しても水素が消失することなく長期間維持されることを見出し、更に、陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかける前において、アルカリ６０と混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とした分散液４０を再度有機酸５００と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満としてから、陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけることで、水素濃度が顕著に増大し、攪拌等の物理的衝撃（外力）が加わったり気圧変動が生じたりしても水素濃度が急激に減ることなく数日間は高い水素濃度が維持され、ペットボトル等の容器に入れて密閉した場合でも高い水素濃度が長期間維持されることを見出し、この知見に基づいて本発明を完成させたものである。
【０２４８】
ここで、高い水素濃度が長い間維持されるのは、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０とが混合されたことでマグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物が形成され、このような錯体状物に水素分子（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が吸着し固定されているためであると思われる。
また、水の電気分解によって水素が生成されたことに加え、錯体状物の触媒的作用によって、以下に示すような反応が促進されて水素が生成されると推測しており、製造後においてもこの反応が生じることで水素濃度が高い状態で維持されるものと考えている。
２Ｈ２Ｏ→２Ｈ＋＋２ＯＨ−
２Ｈ＋＋２ｅ−→Ｈ２
【０２４９】
特に、アルカリ６０と混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とした分散液４０を再度有機酸５００と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満としてから、陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起することにより、錯体状物の形成が促進されたり、錯体状物の電荷バランスが向上して錯体状物の安定性が増したりし、それによって、上記の反応式の反応が促進され、また、錯体状物への水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）の吸着固定が促進されたり安定化したりしたことで、安定して高い水素濃度が得られ長い間維持されたと考えている。また、ｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性の分散液４０に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけることで水の電気分解による水素生成量が増大したことも考えられる。
【０２５０】
そして、この水素含有水１００は３０μｍ以下のフィルタ１１１、１１２、１１３で濾過された天然水Ｗと混合されて攪拌手段によって攪拌された後も、水素が消失することなく、更に、電圧印加工程（ステップＳ１１４）で陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起することで、一定の水素濃度を確保して、容器１３０ａへの充填後も安定的に高い水素濃度が維持され、安定した品質が得られる。
また、３０μｍ以下のフィルタ１１１、１１２、１１３によって天然水Ｗ中の異物、不純物等を除去することにより、天然水Ｗと水素含有水１００が混合されたときに天然水Ｗ中の不純物に由来する化合物が錯体状物に吸着して水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が錯体状物に吸着するのを阻止して水素の散逸を招く事態を防止でき、高い水素濃度の維持を図ることができる。更に、微生物の栄養源でもある天然水Ｗ中の異物、不純物等が除去されることで、後の製造工程における微生物の繁殖を抑制し、タンク、配管等の設備における衛生管理の負担を軽減できる。
加えて、混合工程（ステップＳ１１２）で水素含有水１００を天然水Ｗと混合し、また、０．２μｍ以下のフィルタ１１４Ａを通過させることによって除菌及び異味、異臭、不純物が除去されることから、塩素処理等の薬剤による殺菌処理及び加熱による殺菌処理を行うことなく容器入りを可能としており、天然水Ｗの本来の風味を生かした水素含有水１００とすることができる。
更に、水素含有水１００と混合する前に、天然水Ｗを１μｍ以下のフィルタ１１４で濾過することで、天然水Ｗと水素含有水１００とを混合した混合工程（ステップＳ１１２）後の細菌の増殖が抑制され、衛生面での製造管理が容易となる。
よって、高い水素濃度を長い間維持でき、水素濃度が高い状態での摂取を可能とする水素含有水１００が得られる。
【０２５１】
そして、上記実施の形態１と実施の形態２に係る水素含有水１、１００及びその製造方法や、密閉容器入り水素含有水の製造方法によれば、有機酸５０、５００の添加総量は、マグネシウム／カルシウム１０と、リン酸／リン酸塩２０の合計配合量１００重量部に対して、１００〜２００重量部の範囲内としたことで、確実に高い水素濃度を長期間維持することができる水素含有水１，１００が得られ、風味や透明性が良好な飲料水として供することができる。
【０２５２】
また、上記実施の形態１と実施の形態２に係る水素含有水１，１００及びその製造方法や、密閉容器入り水素含有水の製造方法によれば、マグネシウム／カルシウム１０と、リン酸／リン酸塩２０と水３０とを混合して調製する分散液４００を１００重量部とするとき、マグネシウム／カルシウム１０が、５〜２０重量部の範囲内で混合され、リン酸／リン酸塩２０が、１０〜３０重量部の範囲内で混合されたことで、より確実に、高い水素濃度を長期間維持する水素含有水１，１００を得ることができ、風味や透明性が良好な飲料水として供することができる。
【０２５３】
更に、上記実施の形態１と実施の形態２に係る水素含有水１，１００及びその製造方法や、密閉容器入り水素含有水の製造方法によれば、塩化マグネシウム、塩化カルシウム等の塩化物９０が混合されることで、細菌、カビ等の微生物の増殖が抑制され、製造設備の衛生管理が容易となる。
これは、塩化マグネシウム、塩化カルシウム等の塩化物イオンが微生物の増殖抑制に関与しており、特に、上記錯体状物がイオン交換能を有し、上記錯体状物に塩化物イオンが取り込まれることで、希釈しても細菌、カビ等の微生物の増殖を防止する効果が持続的に発揮される。
【０２５４】
また、上記実施の形態１と実施の形態２に係る水素含有水１，１００及びその製造方法によれば、陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起した後に水で１０〜１０００倍に希釈する。例えば、上記実施の形態１及び実施の形態２に係る密閉容器入り水素含有水の製造方法において、水素濃度が１００〜１５００μｇ／Ｌである水素含有水１，１００に対し、９〜９９倍の天然水Ｗを混合することで水素含有水１，１００を１０〜１０００倍に希釈する。これにより、天然水Ｗ本来の風味が生かされ風味が良好で飲用に適し、かつ、高い水素濃度を長い間維持できる水素含有水１、１００が得られる。
【０２５５】
また、上記実施の形態１と実施の形態２に係る水素含有水１，１００及びその製造方法によれば、陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起した後に水で１０〜１０００倍に希釈し、その後、再度陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起する。例えば、上記実施の形態１及び実施の形態２に係る密閉容器入り水素含有水の製造方法において、水素濃度が１００〜１５００μｇ／Ｌである水素含有水１，１００に対し、９〜９９倍の天然水Ｗを混合することで水素含有水１，１００を１０〜１０００倍に希釈し、その後電圧印加工程（ステップＳ１１４）で陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起する。これにより、天然水Ｗ本来の風味が生かされ風味が良好で飲用に適し、かつ、安定して高い水素濃度を長い間維持できる水素含有水１、１００が得られる。
【０２５６】
更に、上記実施の形態１と実施の形態２に係る密閉容器入り水素含有水の製造方法によれば、混合工程（ステップＳ１１２）で天然水Ｗと水素含有水１，１００が混合された後から電圧印加工程（ステップＳ１１４）に至るまでに水素含有水１，１００の紫外線殺菌を行う紫外線殺菌工程（ステップＳ１１３）を具備することから、混合工程後（ステップＳ１１２）の細菌の増殖が抑制され、衛生面での製造管理が容易となる。
特に、加熱殺菌前に紫外線殺菌を行うことで、混合工程（ステップＳ１１２）後から加熱殺菌工程（ステップ１１５）までの細菌の増殖を抑制でき、製造設備の衛生管理が容易となる。
また、除菌濾過工程（ステップ１１６Ａ）前に紫外線殺菌を行うことで、混合工程（ステップＳ１１２）後から除菌濾過工程（ステップ１１６Ａ）までの細菌の増殖を抑制でき、製造設備、衛生管理が容易となり、特に、０．２μｍフィルタ１１４Ａの長寿命化を図ることができる。
【０２５７】
上記実施の形態１の水素含有水の製造方法は、混合工程において、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩と、水とを混合して分散液を調製し、酸混合工程にて、調製した分散液に酸を混合して酸性にし、アルカリ混合工程において、酸性にした分散液にアルカリを混合し、電圧印加工程において、アルカリ混合後の分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起したものであり、分散液を調製するとき、及び／または、何れかの工程後の分散液に鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種を混合したものである。
【０２５８】
ここで、上記酸混合工程は、酸の混合により分散液をｐＨ１以上、ｐＨ５未満、好ましくは、ｐＨ２以上、ｐＨ４以下とする工程である。
また、上記アルカリ混合工程は、アルカリの混合により分散液をｐＨ３以上、ｐＨ８未満とする工程である。
更に、上記電圧印加工程は、アルカリ混合後の分散液に陰極及び陽極を浸漬し、その両極を繋ぐ直流電源により直流電圧を印加することにより行われ、このときの陰極及び陽極の電圧は、例えば、水の電気分解に適した値に設定される。
【０２５９】
そして、上記鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種とリン酸及び／またはリン酸塩と水とを混合して分散液を調製するとき、及び／または、混合工程、酸混合工程、アルカリ混合工程、電圧印加工程のうちの何れかの工程後の分散液に混合されたものであり、上記何れか１以上の段階で混合されればよい。
【０２６０】
即ち、本発明の水素含有水の製造方法は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩と、水とを混合して分散液を調製する混合工程と、調製した分散液を酸との混合によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にする酸混合工程と、酸性にした分散液をアルカリとの混合によりｐＨ３以上、ｐＨ８未満とするアルカリ混合工程と、アルカリ混合後の分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起する電圧印加工程とを具備し、分散液を調製するとき、及び／または、何れか１以上の工程後の分散液に鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種を混合したものである。
【０２６１】
本発明者は、鋭意実験研究を積み重ねた結果、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩と、水とを混合して調製した分散液を酸の混合によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリと混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、その後、分散液に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起して得られた水素含有水では、ペットボトル等の容器に入れて密閉しても水素が消失することなく長期間維持されることを見出し、更に、鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種を混合することで、水素濃度が顕著に増大し、攪拌等の物理的衝撃（外力）が加わったり気圧変動が生じたりしても水素濃度が急激に減ることなく数日間は高い水素濃度が維持されペットボトル等の容器に入れて密閉した場合でも高い水素濃度が長期間維持されることを見出し、この知見に基づいて本発明を完成させたものである。
【０２６２】
ここで、本発明の水素含有水において、高い水素濃度が長い間維持されるのは、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩とが混合されたことでマグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物が形成され、このような錯体状物に水素分子（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が吸着し固定されているためであると思われる。
また、分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起したことで水が電気分解され、水の電気分解により水素が生成されたことに加え、錯体状物の触媒的作用によって、以下に示すような反応が促進されて水素が生成されると推測しており、製造後においてもこの反応が生じることで水素濃度が高い状態で維持されるものと考えている。
２Ｈ２Ｏ→２Ｈ＋＋２ＯＨ−
２Ｈ＋＋２ｅ−→Ｈ２
【０２６３】
特に、分散液に鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種が混合されたことにより水素濃度が増大し、長い間高い水素濃度が維持されるのは、マグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物に鉄／亜鉛が加わりマグネシウム／カルシウムーリン酸―鉄／亜鉛―錯体状物となることで、電子移動が促進されやすくなり上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素生成反応が促進されると考えている。また、マグネシウム／カルシウムーリン酸錯体状物に鉄／亜鉛が加わることで、錯体状物の安定性（電荷バランス等）が向上し、水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）の吸着固定が安定化することも考えられる。これにより、攪拌等の物理的衝撃（外力）が加わったり気圧変動が生じたりしても水素濃度が急激に減ることなく数日間は高い水素濃度が維持された。
したがって、本発明の水素含有水の製造方法によれば、高い水素濃度を長い間維持でき、水素濃度が高い状態での摂取を可能とする水素含有水が得られる。
【０２６４】
上記実施の形態１の水素含有水の製造方法は、鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種は、水素含有水１Ｌに対して１〜１００ｍｇの範囲内で配合されたものである。
【０２６５】
鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種を上記範囲内とすることで、風味や透明性の低下を招くことなく顕著な水素濃度の維持効果を示し飲用にも好適な水素含有水が得られる。
【０２６６】
上記実施の形態１の水素含有水の製造方法は、混合工程において、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩と、水とを混合して分散液を調製し、酸混合工程にて、調製した分散液に酸を混合して酸性にし、アルカリ混合工程において、酸性にした分散液にアルカリを混合し、電圧印加工程において、アルカリ混合後の分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起したものであり、分散液を調製するとき、及び／または、何れかの工程後の分散液に糖類及び／または多糖類を混合したものである。
【０２６７】
ここで、上記酸混合工程は、酸の混合により分散液をｐＨ１以上、ｐＨ５未満、好ましくは、ｐＨ２以上、ｐＨ４以下とする工程である。上記酸には、好ましくは有機酸が使用される。
また、上記アルカリ混合工程は、アルカリの混合により分散液をｐＨ３以上、ｐＨ８未満とする工程である。
更に、上記電圧印加工程は、アルカリ混合後の分散液に陰極及び陽極を浸漬し、その両極を繋ぐ直流電源により直流電圧を印加することにより行われ、このときの陰極及び陽極の電圧は、例えば、水の電気分解に適した値に設定される。
【０２６８】
そして、糖類及び／または多糖類は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種とリン酸及び／またはリン酸塩と水とを混合して分散液を調製するとき、及び／または、混合工程、酸混合工程、アルカリ混合工程、電圧印加工程のうちの何れかの工程後の分散液に混合されたものであり、上記何れか１以上の段階で混合されればよい。
【０２６９】
即ち、本発明の水素含有水の製造方法は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩と、水とを混合して分散液を調製する混合工程と、調製した分散液を酸との混合によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にする酸混合工程と、酸性にした分散液をアルカリとの混合によりｐＨ３以上、ｐＨ８未満とするアルカリ混合工程と、アルカリ混合後の分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起する電圧印加工程とを具備し、分散液を調製するとき、及び／または、何れか１以上の工程後の分散液に糖類及び／または多糖類を混合したものである。
【０２７０】
本発明者は、鋭意実験研究を積み重ねた結果、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩と、水とを混合して調製した分散液を酸の混合によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリと混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、その後、分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起して得られた水素含有水では、ペットボトル等の容器に入れて密閉しても水素が消失することなく長期間維持されることを見出し、更に、糖類及び／または多糖類を混合することで、水素濃度が顕著に増大し、攪拌等の物理的衝撃（外力）が加わったり気圧変動が生じたりしても水素濃度が急激に減ることなく数日間は高い水素濃度が維持され、ペットボトル等の容器に入れて密閉した場合でも高い水素濃度が長期間維持されることを見出し、この知見に基づいて本発明を完成させたものである。
【０２７１】
ここで、本発明の水素含有水において、高い水素濃度が長い間維持されるのは、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩とが混合されたことでマグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物が形成され、このような錯体状物に水素分子（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が吸着し固定されているためであると思われる。
また、分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起したことで水が電気分解され、水の電気分解により水素が生成されたことに加え、錯体状物の触媒的作用によって、以下に示すような反応が促進されて水素が生成されると推測しており、製造後においてもこの反応が生じることで水素濃度が高い状態で維持されるものと考えている。
２Ｈ２Ｏ→２Ｈ＋＋２ＯＨ−
２Ｈ＋＋２ｅ−→Ｈ２
【０２７２】
特に、糖類及び／または多糖類の混合により、糖類及び／または多糖類とリン酸及び／またはリン酸塩との結合・解離反応によって電子移動が促進されやすくなり、上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素の生成が促進されることに加え、糖類／多糖類が水素原子を多く有することでそれらの水素原子をもとに水素が生成されて水素生成量が増大すると考えている。これにより、攪拌等の物理的衝撃（外力）が加わったり気圧変動が生じたりしても水素濃度が急激に減ることなく数日間は高い水素濃度が維持され、ペットボトル等の容器に入れて密閉した場合でも高い水素濃度が長期間維持された。
したがって、本発明の水素含有水の製造方法によれば、高い水素濃度を長い間維持でき、水素濃度が高い状態での摂取を可能とする水素含有水が得られる。
【０２７３】
上記実施の形態１の水素含有水の製造方法は、糖類及び／または多糖類は、水素含有水１Ｌに対して１０〜１００ｍｇの範囲内で配合されたものである。
【０２７４】
糖類及び／または多糖類を上記範囲内とすることで、風味や透明性の低下を招くことなく顕著な水素濃度の維持効果を示す飲用に好適な水素含有水を得ることができる。
【０２７５】
上記実施の形態２の水素含有水の製造方法は、混合工程において、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩と、水とを混合して分散液を調製し、酸混合工程にて、調製した分散液に酸を混合して酸性にし、アルカリ混合工程において、酸性にした分散液にアルカリを混合し、第２の酸混合工程において、アルカリ混合後の分散液に再度酸を混合し、電圧印加工程において、再度の酸が混合後の分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起したものである。
【０２７６】
ここで、上記酸混合工程は、酸の混合により分散液をｐＨ１以上、ｐＨ５未満、好ましくは、ｐＨ２以上、ｐＨ４以下とする工程である。上記酸には、好ましくは有機酸が使用される。
また、上記アルカリ混合工程は、アルカリの混合により分散液をｐＨ３以上、ｐＨ８未満とする工程である。
更に、上記第２の酸混合工程は、再度の酸の混合により分散液をｐＨ１以上、ｐＨ５未満、好ましくは、ｐＨ３以上、ｐＨ５未満とする工程である。好ましくは有機酸が使用される。
加えて、上記電圧印加工程は、再度の酸が混合後の陰極及び陽極を浸漬し、その両極を繋ぐ直流電源により直流電圧を印加することにより行われ、このときの陰極及び陽極の電圧は、例えば、水の電気分解に適した値に設定される。
【０２７７】
即ち、本発明の水素含有水の製造方法は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩と、水とを混合して分散液を調製する混合工程と、調製した分散液を酸の混合によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性とする酸混合工程と、酸性にした分散液をアルカリの混合によりｐＨ３以上、ｐＨ８未満とするアルカリ混合工程と、アルカリ混合後の分散液を再度酸の混合によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満とする第２の酸混合工程と、再度酸が混合された分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起する電圧印加工程とを具備するのである。
【０２７８】
本発明者は、鋭意実験研究を積み重ねた結果、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩と、水とを混合して調製した分散液を酸の混合によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリと混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、その後、分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起して得られた水素含有水では、ペットボトル等の容器に入れて密閉しても水素が消失することなく長期間維持されることを見出し、更に、分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起する前において、アルカリと混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とした分散液を再度酸と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満としてから、分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起することで、水素濃度が顕著に増大し、攪拌等の物理的衝撃（外力）が加わったり気圧変動が生じたりしても水素濃度が急激に減ることなく数日間は高い水素濃度が維持され、ペットボトル等の容器に入れて密閉した場合でも高い水素濃度が長期間維持されることを見出し、この知見に基づいて本発明を完成させたものである。
【０２７９】
ここで、本発明の水素含有水において、高い水素濃度が長い間維持されるのは、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩とが混合されたことでマグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物が形成され、このような錯体状物に水素分子（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が吸着し固定されているためであると思われる。
また、分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起したことで水が電気分解され、水の電気分解により水素が生成されたことに加え、錯体状物の触媒的作用によって、以下に示すような反応が促進されて水素が生成されると推測しており、製造後においてもこの反応が生じることで水素濃度が高い状態で維持されるものと考えている。
２Ｈ２Ｏ→２Ｈ＋＋２ＯＨ−
２Ｈ＋＋２ｅ−→Ｈ２
【０２８０】
特に、アルカリと混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とした分散液を再度酸と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満としてから陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起したことにより、錯体状物の形成が促進されたり、錯体状物の電荷バランスが向上して錯体状物の安定性が増したりし、それによって、上記の反応式の反応が促進され、また、錯体状物への水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）の吸着固定が促進されたり安定化したりしたことで、安定して高い水素濃度が得られ長い間維持されたと考えている。また、ｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性の分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起したことで、水の電気分解による水素生成量が増大したことも考えられる。
したがって、本発明の水素含有水の製造方法によれば、高い水素濃度を長い間維持でき、水素濃度が高い状態での摂取を可能とする水素含有水が得られる。
【０２８１】
上記実施の形態２の水素含有水の製造方法は、更に、電圧印加工程後の分散液に再度アルカリを混合する第２のアルカリ混合工程を具備するものである。
ここで、上記第２のアルカリ混合工程では、再度アルカリと混合し使途に応じてｐＨ調製、例えば、飲用に適した風味となるようにｐＨ調整する。
【０２８２】
本発明の水素含有水の製造方法によれば、更に、電圧印加工程後の分散液に再度アルカリを混合する第２のアルカリ混合工程を具備し、ｐＨを上昇させることができることから、飲用に適した風味の水素含有水を得ることができる。
【０２８３】
上記実施の形態１，２の水素含有水の製造方法は、酸の添加総量は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩の合計配合量１００重量部に対して、１００〜２００重量部の範囲内としたものである。
【０２８４】
酸の添加総量を上記範囲内とすることで、確実に高い水素濃度を長い間維持することができ、かつ、風味や透明性が良好で飲用に好適な水素含有水が得られる。
【０２８５】
上記実施の形態１，２の水素含有水の製造方法は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種とリン酸及び／またはリン酸塩と水とを混合して調製する分散液１００重量部とするとき、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少の何れか１つなくとも１種が、５〜２０重量部の範囲内で混合され、リン酸及び／またはリン酸塩が、１０〜３０重量部の範囲内で混合されたものである。
【０２８６】
マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種を上記範囲内の配合とすることで、また、リン酸及び／またはリン酸を上記範囲内の配合とすることで、確実に、高い水素濃度を長い間維持でき、かつ、風味や透明性が良好で飲用に好適な水素含有水が得られる。
【０２８７】
上記実施の形態１，２の水素含有水の製造方法は、更に、分散液を調製するとき、及び／または、何れかの工程後の分散液に金属の塩化物を混合したものである。
ここで、上記金属の塩化物としては、例えば、マグネシウムの塩化物（塩化マグネシウム）、カルシウムの塩化物（塩化カルシウム）、ナトリウムの塩化物（塩化ナトリウム）等が挙げられる。
【０２８８】
上記実施の形態１，２の水素含有水の製造方法によれば、更に、分散液を調製するとき、及び／または、何れか１以上の工程後の分散液に金属の塩化物を混合したことから、微生物の増殖を抑制できて保存性を向上できる水素含有水が得られる。
本発明者は、鋭意実験研究を積み重ねた結果、塩化マグネシウム、塩化カルシウム等の塩化物を混合することで、微生物の増殖が防止され保存性が向上されることを見出し、この知見に基づいて本発明を完成させたものである。
これは、塩化マグネシウム、塩化カルシウム等の塩化物イオンが微生物の増殖防止に関与し、特に、錯体状物がイオン交換能を有し、錯体状物に塩化物イオンが取り込まれることで、希釈しても微生物の増殖を防止する効果が持続的に発揮される。
【０２８９】
上記実施の形態１，２の水素含有水の製造方法は、更に、電圧印加工程後に水で１０〜１０００倍に希釈したものである。
ここで、電圧印加工程後に第２のアルカリ混合工程を有する場合には、第２のアルカリ混合工程の後に希釈するのが望ましい。
【０２９０】
本発明の水素含有水の製造方法によれば、更に、電圧印加工程後に、水で１０〜１０００倍に希釈したことから、風味が良好で飲用に適する水素含有水が得られる。
【０２９１】
上記実施の形態１，２の水素含有水の製造方法は、更に、電圧印加工程後に、水で１０〜１０００倍に希釈した後、再度陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起したものである。
ここで、電圧印加工程後に第２のアルカリ混合工程を有する場合には、第２のアルカリ混合工程の後に希釈し、再度陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起するのが望ましい。
【０２９２】
上記実施の形態１，２の水素含有水の製造方法によれば、更に、電圧印加工程の後に、水で１０〜１０００倍に希釈した後、再度陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起したことから、風味が良好で飲用に適し、また、確実に高い水素濃度を維持できる水素含有水が得られる。
【０２９３】
上記実施の形態２の水素含有水の製造方法は、更に、分散液を調製するとき、及び／または、何れかの工程後の分散液に鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種を混合したものである。
ここで、上記鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種が混合とは、鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種が、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種とリン酸及び／またはリン酸塩と水とを混合して分散液を調製する段階、分散液を調製した段階、調製した分散液を酸と混合して酸性にした段階、酸性にした分散液をアルカリと混合した段階、アルカリと混合した分散液を再度酸と混合した段階、アルカリと混合した分散液または再度酸と混合した分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起した段階、陰極及び陽極が浸漬され、それら電極間が所定の電圧で励起された分散液を再度アルカリと混合した段階の何れか１以上の段階で混合されたことを意味する。即ち、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種とリン酸及び／またはリン酸塩と水とを混合して分散液を調製するときに混合、及び／または、調製した分散液、酸と混合後の分散液、アルカリと混合後の分散液、再度酸と混合した後の分散液、陰極及び陽極が浸漬され、それら電極間が所定の電圧で励起された後の分散液、再度アルカリと混合した後の分散液のうち何れか１以上に混合されたものである。
【０２９４】
本発明の水素含有水の製造方法によれば、更に、分散液を調製するとき、及び／または、何れか１以上の工程後の分散液に鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種を混合したことから、より高い水素濃度の維持効果を示す水素含有水が得られる。
鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種の混合により、マグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物に鉄／亜鉛が取り込まれマグネシウム／カルシウムーリン酸―鉄／亜鉛―錯体状物となることで、電子移動が促進されやすくなり上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素生成反応が促進されると考えている。また、マグネシウム／カルシウムーリン酸錯体状物に鉄／亜鉛が加わることで、錯体状物の安定性（電荷バランス等）が向上し、水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）の吸着固定が安定化することも考えられる。これにより、水素濃度が顕著に増大し、より高い水素濃度が長い間維持される。
【０２９５】
上記実施の形態２の水素含有水の製造方法は、更に、分散液を調製するとき、及び／または、何れかの工程後の分散液に糖類及び／または多糖類を混合したものである。
ここで、上記糖類及び／または多糖類が混合とは、糖類及び／または多糖類が、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種とリン酸及び／またはリン酸塩と水とを混合して分散液を調製する段階、分散液を調製した段階、調製した分散液を酸と混合して酸性にした段階、酸性にした分散液をアルカリと混合した段階、アルカリと混合した分散液を再度酸と混合した段階、アルカリと混合した分散液または再度酸と混合した分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起した段階、陰極及び陽極が浸漬され、それら電極間が所定の電圧で励起された分散液を再度アルカリと混合した段階の何れか１以上の段階で混合されたことを意味する。即ち、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種とリン酸及び／またはリン酸塩と水とを混合して分散液を調製するときに混合、及び／または、調製した分散液、酸と混合後の分散液、アルカリと混合後の分散液、再度酸と混合した後の分散液、陰極及び陽極が浸漬され、それら電極間が所定の電圧で励起された後の分散液、再度アルカリと混合した後の分散液のうち何れか１以上に混合されたものである。
【０２９６】
本発明の水素含有水の製造方法によれば、更に、分散液を調製するとき、及び／または、何れか１以上の工程後の分散液に糖類及び／または多糖類を混合したことから、更に高い水素濃度の維持効果を示す水素含有水が得られる。
糖類及び／または多糖類を混合することで、糖類及び／または多糖類とリン酸及び／またはリン酸塩との結合・解離反応によって電子移動が促進されやすくなり、上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素の生成が促進されることに加え、糖類／多糖類が水素原子を多く有することでそれらの水素原子をもとに水素が生成されて水素生成量が増大すると考えている。これにより、水素濃度が更に増大し、顕著に高い水素濃度が長い間維持される。
【０２９７】
本発明の水素含有水は、前記分散液に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起した後に再度アルカリを混合してなるものである。
ここで、上記再度アルカリと混合は、再度アルカリと混合し使途に応じてｐＨ調製、例えば、飲用に適した風味となるようにｐＨ調整する。
【０２９８】
この発明の水素含有水は、前記分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起した後に再度アルカリを混合してなることから、ｐＨを上昇させることができ、飲用に適した風味とすることができる。
【０２９９】
本発明の水素含有水は、更に、前記陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起した後に、水で１０〜１０００倍に希釈されてなるものである。
なお、所定の電圧で励起した後に再度アルカリを混合する場合には、再度アルカリを混合した後に希釈するのが好ましい。
【０３００】
この発明の水素含有水によれば、更に、前記陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起した後に、水で１０〜１０００倍に希釈されてなることから、風味が良好で飲用に適する。
【０３０１】
本発明の水素含有水は、更に、前記陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起した後に、水で１０〜１０００倍に希釈され、その後、再度陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起してなるものである。
なお、所定の電圧で励起した後に再度アルカリを混合する場合には、再度アルカリを混合した後に希釈し、再度陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起するのが好ましい。
【０３０２】
この発明の水素含有水によれば、更に、前記陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起した後に、水で１０〜１０００倍に希釈し、その後、再度陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起したことから、風味が良好で飲用に適し、安定して高い水素濃度が得られる。
【符号の説明】
【０３０３】
１，１００  水素含有水
１０  マグネシウム／カルシウム
２０  リン酸／リン酸塩
３０  水
４０  分散液
５０，５００  有機酸
６０，６００  アルカリ
７０  鉄／亜鉛
８０  糖類／多糖類
９０  塩化物
【手続補正書】
【提出日】平成28年11月18日(2016.11.18)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩と、水とが混合されてなる分散液が、酸の混合によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満としてからアルカリの混合によりｐＨ３以上、ｐＨ８未満とした状態で、所定の電圧で励起されてなり、かつ、前記励起により生成された水素を含有する水素含有水であって、
鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種が混合されてなることを特徴とする水素含有水。
【請求項２】
前記鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種は、前記水素含有水１Ｌに対して１〜１００ｍｇの範囲内に配合されていることを特徴とする請求項１に記載の水素含有水。
【請求項３】
マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩と、水とが混合されてなる分散液が、酸の混合によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満としてからアルカリの混合によりｐＨ３以上、ｐＨ８未満とした状態で、所定の電圧で励起されてなり、かつ、前記励起により生成された水素を含有する水素含有水であって、
糖類及び／または多糖類が混合されてなることを特徴とする水素含有水。
【請求項４】
前記糖類及び／または多糖類は、前記水素含有水１Ｌに対して１０〜１００ｍｇの範囲内に配合されていることを特徴とする請求項３に記載の水素含有水。
【請求項５】
マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩と、水とが混合されてなる分散液が、酸の混合によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満としてからアルカリの混合によりｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、再度酸の混合によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満とした状態で、所定の電圧で励起されてなり、かつ、前記励起により生成された水素を含有することを特徴とする水素含有水。
【請求項６】
前記酸の添加総量は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩の合計配合量１００重量部に対して、１００〜２００重量部の範囲内に配合されていることを特徴とする請求項１乃至請求項５の何れか１つに記載の水素含有水。
【請求項７】
前記マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種とリン酸及び／またはリン酸塩と水とを混合して調製する分散液を１００重量部とするとき、前記マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種が、５〜２０重量部の範囲内で配合され、前記リン酸及び／またはリン酸塩が、１０〜３０重量部の範囲内に配合されていることを特徴とする請求項１乃至請求項６の何れか１つに記載の水素含有水。
【請求項８】
更に、金属の塩化物が混合されてなることを特徴とする請求項１乃至請求項７の何れか１つに記載の水素含有水。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、水素を豊富に含む水素含有水に関するもので、特に、高い水素濃度を長い間維持でき、水素濃度が高い状態での摂取を可能とする水素含有水に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
近年、還元力が高い水素には、強い酸化力によってタンパク質やＤＮＡ等に損傷を与えて癌、糖尿病、高血圧、心臓病等の生活習慣病を引き起こすとされている活性酸素を除去する働きがあることがわかってきており、健康志向の高まりと相俟って、水素が豊富に含まれている水（所謂、水素水と呼ばれるものである）に高い注目が集められている。
【０００３】
このような水素水への関心が高まるにつれ、水素水の製造手法も様々開発されており、例えば、水の電気分解により水素水を製造する方法、マグネシウム等の金属と水の反応により水素水を製造する方法、水素ガスを加圧により水に溶解させることで水素水を製造する方法（加圧溶解法／マイクロ・ナノバブル法）等が知られている。
しかし、一般的に、水素は分子が小さく水に溶けにくいため散逸しやすく、例えば、水に水素（ガス）を溶解した水素水や電解により生成した水素水をＰＥＴボトルに充填した場合には、水素（分子）がＰＥＴボトルから容易に抜け出てしまい、水素水の水素濃度（溶存水素量）を高い状態で長期間維持することは非常に困難である。
また、従来の方法により製造された水素水では、ＰＥＴボトルよりも分子が小さく水素が抜け難いとされているアルミパウチ等のアルミ容器に充填した場合でも、開封直後から水素が大気中に散逸してしまい、開封後に直ぐに飲まなければ水素が急激に減ってしまっていた。更に、スティック等の袋体に入れたマグネシウム等の金属を水が入ったプラスチック等の容器に入れてまたは容器の蓋に取り付けて密閉し、飲用直前に容器を振って金属を接触（浸漬）させることで水素水を生成するものもあるが、生成する水素濃度を一定にするのが困難であるうえ、やはり直ぐに飲まなければ水素が大気中に散逸して急激に減少してしまっていた。商品形態が電解等により水素を生成する家庭用や工業用の所謂、水サーバー等の設置型のものでも、水素が生成直後から散逸してしまうことは同様である。
【０００４】
したがって、従来、水素水の水素濃度（溶存水素量）を高いままで長期間維持するのは難しく、また、水素濃度が高い状態で摂取することも困難であった。このため、水素ガスを効率的に体内に取り入れて水素ガスの病気予防や健康増進等といった有用な効能効果を得るのは難しいとされていた。
【０００５】
ここで、特許文献１及び特許文献２において、フッ素系カチオン交換膜からなる隔膜でアノード室とカソード室に分けてアノード電極及びカソード電極をフッ素系カチオン交換膜からなる隔膜に密着させた構造の電解槽にてカソード電解により生成した水素と、糖類やポリフェノールからなる還元性ヒドロキシル基を有する物質（細胞抽出成分）とを水に含有させた水素水について開示されている。この特許文献１及び特許文献２の水素水によれば、糖類やポリフェノールからなる還元性ヒドロキシル基を有する物質を溶存水素分子安定化剤として、水素分子を含有する電解還元水素水と相互作用させることで、溶存水素の寿命を長くできるとされている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２０１５―００９１７５号公報
【特許文献２】再表２００８／０６２８１４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
しかしながら、特許文献１及び特許文献２では、実施例において、細胞抽出物質が添加されていないものと比較して、細胞抽出物質が添加されているものは２４時間後において、酸化還元電位の増大が少なくなっているが、２４時間後以降は不明である。また、ペットボトルに入れた６カ月後においても、細胞抽出物質が添加されていないものと比較して、酸化還元電位の増大が少なくなってはいるものの、製造直後の酸化還元電位は維持されていない。特に、還元性ヒドロキシル基を有する物質を添加しているため、酸化還元電位の指標のみでは、溶存水素の残存量が不明である。
【０００８】
そこで、本発明は、高い水素濃度を長い間維持でき、水素濃度が高い状態での摂取を可能とする水素含有水の提供を課題とするものである。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
請求項１の水素含有水は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩と、水とを混合して調製した分散液を酸と混合して酸性にした後、アルカリと混合し、その後、前記分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間に所定の電圧を印加することにより励起してなる水素含有水であって、鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種が混合されてなるものである。
【００１０】
ここで、上記酸と混合して酸性は、酸と混合して分散液をｐＨ１以上、ｐＨ５未満、好ましくは、ｐＨ２以上、ｐＨ４以下とする。上記酸には、好ましくは有機酸が使用される。
また、上記アルカリと混合は、アルカリと混合して分散液をｐＨ３以上、ｐＨ８未満とする。
更に、上記所定の電圧を励起は、前記アルカリ混合後の分散液に陰極及び陽極を浸漬し、その両極を繋ぐ直流電源により直流電圧を印加することにより行われ、このときの陰極及び陽極の電圧は、例えば、水の電気分解に適した値に設定される。
【００１１】
そして、鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種が混合とは、鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種が、前記マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種とリン酸及び／またはリン酸塩と水とを混合して分散液を調製する段階、分散液を調製した段階、調製した分散液を酸と混合して酸性にした段階、酸性にした分散液をアルカリと混合した段階、アルカリと混合した分散液に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起した段階の何れか１以上の段階で混合されたことを意味する。即ち、前記マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種とリン酸及び／またはリン酸塩と水とを混合して分散液を調製するときに混合、及び／または、調製した分散液、酸と混合後の分散液、アルカリと混合後の分散液、陰極及び陽極が浸漬されてそれら電極間に所定の電圧が励起された後の分散液のうち何れか１以上に混合されたものである。
【００１２】
請求項２の水素含有水は、前記鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種は、前記水素含有水１Ｌに対して１〜１００ｍｇの範囲内で配合されたものである。
【００１３】
請求項３の水素含有水は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩と、水とを混合して調製した分散液を酸と混合して酸性にした後、アルカリと混合し、その後、前記分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起してなる水素含有水であって、糖類及び／または多糖類が混合されてなるものである。
【００１４】
ここで、上記酸と混合して酸性は、酸と混合して分散液をｐＨ１以上、ｐＨ５未満、好ましくは、ｐＨ２以上、ｐＨ４以下とする。上記酸には、好ましくは有機酸が使用される。
また、上記アルカリと混合は、アルカリと混合して分散液をｐＨ３以上、ｐＨ８未満とする。
更に、上記所定の電圧を励起は、前記アルカリ混合後の分散液に陰極及び陽極を浸漬し、その両極を繋ぐ直流電源により直流電圧を印加することにより行われ、このときの陰極及び陽極の電圧は、例えば、水の電気分解に適した値に設定される。
【００１５】
そして、上記糖類及び／または多糖類が混合とは、糖類及び／または多糖類が、前記マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種とリン酸及び／またはリン酸塩と水とを混合して分散液を調製する段階、分散液を調製した段階、調製した分散液を酸と混合して酸性にした段階、酸性にした分散液をアルカリと混合した段階、アルカリと混合した分散液に陰極及び陽極を浸漬しそれら電極間を所定の電圧で励起した段階の何れか１以上の段階で混合されたことを意味する。即ち、前記マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種とリン酸及び／またはリン酸塩と水とを混合して分散液を調製するときに混合、及び／または、調製した分散液、酸と混合後の分散液、アルカリと混合後の分散液、陰極及び陽極が浸漬されてそれら電極間に所定の電圧が励起された後の分散液のうち何れか１以上に混合されたものである。
【００１６】
請求項４の水素含有水は、前記糖類及び／または多糖類は、前記水素含有水１Ｌに対して１０〜１００ｍｇの範囲内で配合されたものである。
【００１７】
請求項５の水素含有水は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩と、水とを混合して調製した分散液を酸と混合して酸性にした後、アルカリを混合し、その後、前記分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起してなる水素含有水であって、前記アルカリと混合した分散液を再度酸と混合してから前記陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間に所定の電圧を励起してなるものである。
【００１８】
ここで、上記酸と混合して酸性は、酸と混合して分散液をｐＨ１以上、ｐＨ５未満、好ましくは、ｐＨ２以上、ｐＨ４以下とする。上記酸には、好ましくは有機酸が使用される。
また、上記アルカリと混合は、アルカリと混合して分散液をｐＨ３以上、ｐＨ８未満とする。
更に、上記再度酸と混合してから酸性は、再度酸と混合して分散液をｐＨ１以上、ｐＨ５未満、好ましくは、ｐＨ３以上、ｐＨ５未満とする。再度の酸にも、好ましくは有機酸が使用される。
加えて、上記所定の電圧を励起は、前記再度の酸混合後の分散液に陰極及び陽極を浸漬し、その両極を繋ぐ直流電源により直流電圧を印加することにより行われ、このときの陰極及び陽極の電圧は、例えば、水の電気分解に適した値に設定される。
【００１９】
請求項６の水素含有水は、請求項１乃至請求項５の構成において、前記酸の添加総量を、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩の合計配合量１００重量部に対して、１００〜２００重量部の範囲内としたものである。
【００２０】
請求項７の水素含有水は、請求項１乃至請求項６の構成において、前記マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種とリン酸及び／またはリン酸塩と水とを混合して調製する分散液１００重量部とするとき、前記マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少の何れか１つなくとも１種が、５〜２０重量部の範囲内で配合され、前記リン酸及び／またはリン酸塩が、１０〜３０重量部の範囲内で配合されたものである。
【００２１】
請求項８の水素含有水は、請求項１乃至請求項７の構成において、更に、金属の塩化物が混合されてなるものである。
ここで、上記分散液に金属の塩化物が混合とは、金属の塩化物が、前記マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種とリン酸及び／またはリン酸塩と水とを混合して分散液を調製する段階、分散液を調製した段階、酸と混合して酸性にした段階、アルカリと混合した段階、再度酸を混合した段階、陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起した段階の何れか１以上の段階で混合されたことを意味する。即ち、前記マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種とリン酸及び／またはリン酸塩と水とを混合して分散液を調製するときに混合、及び／または、調製した分散液、酸と混合後の分散液、アルカリと混合後の分散液、再度の酸と混合後の分散液、陰極及び陽極が浸漬され、それら電極間が所定の電圧で励起された後の分散液のうち何れか１以上に混合されたものである。
上記金属の塩化物としては、例えば、マグネシウムの塩化物（塩化マグネシウム）、カルシウムの塩化物（塩化カルシウム）、ナトリウムの塩化物（塩化ナトリウム）等が挙げられる。
【発明の効果】
【００２２】
請求項１の発明の水素含有水は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩と、水とを混合して調製した分散液を酸の混合によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリと混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、その後、前記分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起してなる水素含有水であって、鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種が混合されてなるものである。
【００２３】
本発明者は、鋭意実験研究を積み重ねた結果、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩と、水とを混合して調製した分散液を酸との混合によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリと混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、その後、前記分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起して得られた水素含有水では、ペットボトル等の容器に入れて密閉しても水素が消失することなく長期間維持されることを見出し、更に、鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種を混合することで、水素濃度が顕著に増大し、攪拌等の物理的衝撃（外力）が加わったり気圧変動が生じたりしても水素濃度が急激に減ることなく数日間は高い水素濃度が維持され、ペットボトル等の容器に入れて密閉した場合でも高い水素濃度が長期間維持されることを見出し、この知見に基づいて本発明を完成させたものである。
【００２４】
ここで、本発明の水素含有水において、高い水素濃度が長い間維持されるのは、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩とが混合されたことでマグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物が形成され、このような錯体状物に水素分子（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が吸着し固定されているためであると思われる。
また、分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起したことで水電気分解され、水の電気分解により水素が生成されたことに加え、錯体状物の触媒的作用によって、以下に示すような反応が促進されて水素が生成されると推測しており、製造後においてもこの反応が生じることで水素濃度が高い状態で維持されるものと考えている。
２Ｈ２Ｏ→２Ｈ＋＋２ＯＨ−
２Ｈ＋＋２ｅ−→Ｈ２
【００２５】
特に、分散液に鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種の混合により水素濃度が増大し、長い間高い水素濃度が維持されるのは、マグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物に鉄／亜鉛が加わりマグネシウム／カルシウムーリン酸―鉄／亜鉛―錯体状物となることで、電子移動が促進されやすくなり上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素生成反応が促進されると考えている。また、マグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物に鉄／亜鉛が加わることで、錯体状物の安定性（電荷バランス等）が向上し、水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）の吸着固定が安定化することも考えられる。これにより、攪拌等の物理的衝撃（外力）が加わったり気圧変動が生じたりしても水素濃度が急激に減ることなく数日間は高い水素濃度が維持され、ペットボトル等の容器に入れて密閉した場合でも高い水素濃度が長期間維持される。
【００２６】
したがって、請求項１の発明の水素含有水によれば、高い水素濃度を長い間維持でき、水素濃度が高い状態での摂取を可能とする。
【００２７】
請求項２の水素含有水は、前記鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種が、前記水素含有水１Ｌに対して１〜１００ｍｇの範囲内で配合されたものである。
【００２８】
鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種を上記範囲内とすることで、請求項１の効果に加えて、風味や透明性の低下を招くことなく顕著に高い水素濃度の維持効果を得ることができ飲用にも適する。
【００２９】
請求項３の発明の水素含有水は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩と、水とを混合して調製した分散液を酸の混合によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリと混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、その後、前記分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起してなる水素含有水であって、糖類及び／または多糖類が混合されてなるものである。
【００３０】
本発明者は、鋭意実験研究を積み重ねた結果、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩と、水とを混合して調製した分散液を酸の混合によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリと混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、その後、前記分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起して得られた水素含有水では、ペットボトル等の容器に入れて密閉しても水素が消失することなく長期間維持されることを見出し、更に、糖類及び／または多糖類を混合することで、水素濃度が顕著に増大し、攪拌等の物理的衝撃（外力）が加わったり気圧変動が生じたりしても水素濃度が急激に減ることなく数日間は高い水素濃度が維持され、ペットボトル等の容器に入れて密閉した場合でも高い水素濃度が長期間維持されることを見出し、この知見に基づいて本発明を完成させたものである。
【００３１】
ここで、本発明の水素含有水において、高い水素濃度が長い間維持されるのは、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩とが混合されたことでマグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物が形成され、このような錯体状物に水素分子（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が吸着し固定されているためであると思われる。
また、分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起したことで、水が電気分解され、水の電気分解により水素が生成されたことに加え、錯体状物の触媒的作用によって、以下に示すような反応が促進されて水素が生成されると推測しており、製造後においてもこの反応が生じることで水素濃度が高い状態で維持されるものと考えている。
２Ｈ２Ｏ→２Ｈ＋＋２ＯＨ−
２Ｈ＋＋２ｅ−→Ｈ２
【００３２】
特に、糖類及び／または多糖類の混合により、糖類及び／または多糖類とリン酸及び／またはリン酸塩との結合・解離反応によって電子移動が促進されやすくなり、上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素の生成が促進されることに加え、糖類／多糖類が水素原子を多く有することでそれらの水素原子をもとに水素が生成されて水素生成量が増大したと考えている。これにより、攪拌等の物理的衝撃（外力）が加わったり気圧変動が生じたりしても水素濃度が急激に減ることなく数日間は高い水素濃度が維持された。
【００３３】
したがって、請求項３の発明の水素含有水によれば、高い水素濃度を長い間維持でき、水素濃度が高い状態での摂取を可能とする。
【００３４】
請求項４の発明の水素含有水は、前記糖類及び／または多糖類は、前記水素含有水１Ｌに対して１０〜１００ｍｇの範囲内で配合されたものである。
【００３５】
糖類及び／または多糖類を上記範囲内とすることで、請求項３の効果に加えて、風味や透明性の低下を招くことなく顕著な高い水素濃度の維持効果を得ることができ、飲用にも適する。
【００３６】
請求項５の発明の水素含有水は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩と、水とを混合して調製した分散液を酸の混合によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリと混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、再度の酸の混合によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満としてから前記分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起してなるものである。
【００３７】
本発明者は、鋭意実験研究を積み重ねた結果、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩と、水とを混合して調製した分散液を酸の混合によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリと混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、その後、前記分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起して得られた水素含有水では、ペットボトル等の容器に入れて密閉しても水素が消失することなく長期間維持されることを見出し、更に、所定の電圧で励起する前において、前記アルカリと混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とした分散液を再度酸と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満としてから、陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起したことで、水素濃度が顕著に増大し、攪拌等の物理的衝撃（外力）が加わったり気圧変動が生じたりしても水素濃度が急激に減ることなく数日間は高い水素濃度が維持され、ペットボトル等の容器に入れて密閉した場合でも高い水素濃度が長期間維持されることを見出し、この知見に基づいて本発明を完成させたものである。
【００３８】
ここで、本発明の水素含有水において、高い水素濃度が長い間維持されるのは、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩とが混合されたことでマグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物が形成され、このような錯体状物に水素分子（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が吸着し固定されているためであると思われる。
また、分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起したことで水が電気分解され、水の電気分解により水素が生成されたことに加え、錯体状物の触媒的作用によって、以下に示すような反応が促進されて水素が生成されると推測しており、製造後においてもこの反応が生じることで水素濃度が高い状態で維持されるものと考えている。
２Ｈ２Ｏ→２Ｈ＋＋２ＯＨ−
２Ｈ＋＋２ｅ−→Ｈ２
【００３９】
特に、アルカリと混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とした分散液を再度酸と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満としてから分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起したことにより、錯体状物の形成が促進されたり、錯体状物の電荷バランスが向上して錯体状物の安定性が増したりし、それによって、上記の反応式の反応が促進され、また、錯体状物への水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）の吸着固定が促進されたり安定化したりしたことで、安定して高い水素濃度が得られ長い間維持されると考えている。また、ｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性の分散液に対して、陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起したことで水の電気分解による水素生成量も増大したことも考えられる。
【００４０】
したがって、請求項５の発明の水素含有水によれば、高い水素濃度を長い間維持でき、水素濃度が高い状態で摂取を可能とする。
【００４１】
請求項６の発明の水素含有水は、前記酸の添加総量を、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩の合計配合量１００重量部に対して、１００〜２００重量部の範囲内としたものである。
【００４２】
酸の添加総量を上記範囲内とすることで、請求項１乃至請求項５の何れか１つの効果に加えて、確実に高い水素濃度を長い間維持することができ、また、風味や透明性が良好で飲用に適する。
【００４３】
請求項７の発明の水素含有水は、前記マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種とリン酸及び／またはリン酸塩と水とを混合して調製する分散液１００重量部とするとき、前記マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少の何れか１つなくとも１種が、５〜２０重量部の範囲内で混合され、前記リン酸及び／またはリン酸塩が、１０〜３０重量部の範囲内で混合されたものである。
【００４４】
マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種を上記範囲内の配合とすることで、また、リン酸及び／またはリン酸を上記範囲内の配合とすることで、請求項１乃至請求項６の何れか１つの効果に加えて、確実に、高い水素濃度を長い間維持することができ、風味や透明性が良好で飲用に適する。
【００４５】
請求項８の発明の水素含有水は、更に、金属の塩化物が混合されてなるものであるから、請求項１乃至請求項７の何れか１つの効果に加えて、微生物の増殖を抑制でき保存性を向上できる。これは、塩化マグネシウム、塩化カルシウム等の塩化物イオンが微生物の増直抑制に関与し、特に、錯体状物がイオン交換能を有し、錯体状物に塩化物イオンが取り込まれることで、希釈しても微生物の増殖を防止する効果が持続的に発揮される。
【図面の簡単な説明】
【００４６】
【図１】図１は本発明の実施の形態１に係る水素含有水の製造工程を示すフローチャートである。
【図２】図２は本発明の実施の形態１の実施例１及び実施例２に係る水素含有水において経時的に水素濃度を測定した結果を比較例１及び比較例２と比較して示すグラフである。
【図３】図３は本発明の実施の形態１の実施例２に係る水素含有水について、製造１１カ月または１２カ月経過後に水素濃度を経時的に測定した結果を示すグラフである。
【図４】図４は本発明の実施の形態１の実施例３及び実施例４に係る水素含有水において経時的に水素濃度を測定した結果を比較例３と比較して示すグラフである。
【図５】図５は本発明の実施の形態２に係る水素含有水の製造工程を示すフローチャートである。
【図６】図６は本発明の実施の形態２の実施例５に係る水素含有水において経時的に水素濃度を測定した結果を比較例４と比較して示すグラフである。
【図７】図７は本発明の実施の形態２の実施例５及び実施例６に係る水素含有水において経時的に水素濃度を測定した結果を示すグラフである。
【図８】図８は本発明の実施の形態１及び実施の形態２に係る水素含有水を天然水で希釈し加熱殺菌した後に容器に充填して密閉することにより、加熱殺菌して密閉容器入り水素含有水を製造する製造工程を示すフローチャートである。
【図９】図９は本発明の実施の形態１及び実施の形態２に係る水素含有水を天然水で希釈し加熱殺菌することなく容器に充填して密閉することにより、非加熱で密閉容器入り水素含有水を製造する製造工程を示すフローチャートである。
【発明を実施するための形態】
【００４７】
以下、本発明の実施の形態について、図面を参照しながら説明する。
なお、各実施の形態において、同一の記号及び同一の符号は同一または相当する機能部分を意味し、各実施の形態相互の同一の記号及び同一の符号は、それら実施の形態に共通する機能部分であるから、ここでは重複する詳細な説明を省略する。
【００４８】
［実施の形態１］
まず、本発明の実施の形態１に係る水素含有水の製造方法について、図１を参照して説明する。
本発明の実施の形態１の水素含有水１の製造方法は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種のマグネシウム／カルシウム１０と、リン酸及び／またはリン酸塩のリン酸／リン酸塩２０と、水３０とを混合して分散液４０を調製する混合工程（ステップＳ１０）と、調製した分散液４０を有機酸５０の添加により酸処理して酸性にする酸混合工程（ステップＳ２０）と、酸性にした分散液４０にアルカリ６０を混合するアルカリ混合工程（ステップＳ３０）と、アルカリ６０が混合された分散液４０に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起する電圧印加工程（ステップＳ４０）を具備する。
そして、本実施の形態１では、混合工程（ステップＳ１０）で分散液４０を調製するときに、及び／または、混合工程（ステップＳ１０）、酸混合工程（ステップＳ２０）、アルカリ混合工程（ステップＳ３０）、電圧印加工程（ステップＳ４０）の何れか１以上の工程後の分散液４０に鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種の鉄／亜鉛７０が混合される。
【００４９】
以下、図１のフローチャートを参照して、本実施の形態１の水素含有水１の製造方法を具体的に説明する。
本実施の形態１では、最初に、混合工程（ステップＳ１０）にて、マグネシウム／カルシウム１０と、リン酸／リン酸塩２０と、水３０等を混合して分散液４０を調製する。
【００５０】
ここで、マグネシウム／カルシウム１０は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物から選ばれる１種または２種以上であればよく、マグネシウム化合物としては、例えば、酸化マグネシウム（ＭｇＯ）、炭酸マグネシウム（ＭｇＣＯ３）、塩化マグネシウム（ＭｇＣｌ２）等が挙げられ、カルシウム化合物としては、炭酸カルシウム（ＣａＣＯ３）、水酸化カルシウム（Ｃａ（ＯＨ）２）等が挙げられる。水素含有水１を飲用とする場合には、食品添加物として許可されているものが使用される。
本発明を実施する場合、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物は、そのままの形態で混合することも可能であるし、水と混合しマグネシウム／カルシウム分散液として混合することも可能である。
【００５１】
リン酸／リン酸塩２０は、リン酸及びリン酸塩のうちの何れか１種以上が使用され、リン酸塩としては、リン酸マグネシウム、リン酸カルシウム、リン酸鉄、リン酸亜鉛等が挙げられる。水素含有水１を飲用とする場合には、食品添加物として許可されているものが使用される。
本発明を実施する場合、リン酸、リン酸塩は、そのままの形態で混合することも可能であるし、水と混合しリン酸／リン酸塩水溶液として混合することも可能である。
また、本実施の形態１で使用する水３０としては、純水、滅菌水、蒸留水、イオン交換水、濾過水等の精製水が好適である。
【００５２】
そして、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０と水３０とを混合して調製する分散液４０を１００重量部とするとき、マグネシウム／カルシウム１０が、５〜２０重量部の範囲内で配合され、リン酸／リン酸塩２０が、１０〜３０重量部の範囲内で配合されるのが好ましい。上記範囲内の配合とすることで、確実に、高い水素濃度を長い間維持でき、かつ、風味や透明性が良好で飲用に好適な水素含有水１が得られる。
【００５３】
この混合工程（ステップＳ１０）において、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０と水３０とを混合することで、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０が反応して、マグネシウム／カルシウムーリン酸の錯体状物やマグネシウム／カルシウムのリン酸塩が形成されたり、マグネシウム／カルシウムイオンが生成したりする。
【００５４】
続いて、本実施の形態１では、酸混合工程（ステップＳ２０）にて、混合工程（ステップＳ１０）で調製した分散液４０に有機酸５０を混合し、ｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性の分散液４０とする。より好ましくは、ｐＨ２以上、ｐＨ４以下である。
ここで、分散液４０のｐＨは、ｐＨメーターよりもｐＨ試験紙で測定することで、共存イオンの影響を排除して正確なｐＨを測定できることから、ｐＨ試験紙で測定したものである。
【００５５】
有機酸５０としては、クエン酸、乳酸、酒石酸、フマル酸、リンゴ酸、コハク酸、酢酸、グルコン酸、アスコルビン酸及びそれらの水溶性の塩等が挙げられ、水素含有水１を飲用とする場合には、食品添加物として許可されているものが使用される。有機酸５０は１種を単独で用いてもよいし、２種以上を併用することも可能である。
【００５６】
ここで、有機酸５０の添加量は、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０との合計配合量１００重量部に対して、１００〜２００重量部の範囲内とするのが好ましい。また、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０と水３０を混合して作製した分散液（４０）１００重量部に対して、２０〜５０重量部の範囲内とするのが好ましい。
有機酸５０の添加量を上記範囲内とすることで、その後の処理操作性も高くなり、確実に高い水素濃度を長く維持できる水素含有水１が得られ、また、風味や透明性が良好で飲用に好適なものとなる。
なお、有機酸５０は、取扱い性や分散性等の観点から、水と混合して有機酸水溶液（例えば、３〜２０質量％濃度）の形態で、混合工程（ステップＳ１０）で調製した分散液４０に混合してもよい。
【００５７】
酸混合工程（ステップＳ２０）において、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０と水３０とを混合して調製した分散液４０を有機酸５０で酸処理して酸性にすることで、分散液４０の分散性が高まって反応が促進されやすくなり、その後の処理操作性も良く、水素の生成や吸着固定に関与する錯体状物の形成が促進されたり安定性が高められたりするため、水素濃度が高い水素含有水１が得られる。また、濁度が低下して透明度が増す。
【００５８】
次いで、本実施の形態１では、アルカリ混合工程（ステップＳ３０）にて、酸混合工程（ステップＳ２０）で酸性にした分散液４０にアルカリ６０を混合して、ｐＨ試験紙による測定でｐＨ３以上、ｐＨ８未満の分散液４０とする。より好ましくは、ｐＨ５以上、ｐＨ８未満である。
【００５９】
アルカリ６０としては、水酸化ナトリウム（ＮａＯＨ）、水酸化カリウム（ＫＯＨ）、水酸化カルシウム（Ｃａ（ＯＨ）２）等が挙げられ、水素含有水１を飲用とする場合には、食品添加物として許可されているものが使用される。アルカリ６０は１種を単独で用いてもよいし、２種以上を併用することも可能である。
【００６０】
なお、アルカリ６０の添加量は、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０と有機酸５０の合計配合量１００重量部に対して、２０〜５０重量部の範囲内とするのが好ましい。
アルカリ６０の添加量を上記範囲内とすることで、確実に高い水素濃度を長く維持できる水素含有水１が得られ、また、風味や透明性が良好で飲用に好適なものとなる。
また、アルカリ６０は、取扱い性や分散性等の観点から、水と混合してアルカリ水溶液（例えば、１〜１２質量％濃度）の形態で、酸混合工程（ステップＳ２０）で酸性にした分散液４０に混合してもよい。
【００６１】
アルカリ混合工程（ステップＳ３０）において、酸性にした分散液４０にアルカリ６０を混合することで、確実に高い水素濃度を長い間維持できる水素含有水１が安定的に得られ、また、風味が良好で飲用に好適な水素含有水１とすることができる。
【００６２】
次に、本実施の形態１では、電圧印加工程（ステップＳ４０）にて、アルカリ混合工程（ステップＳ３０）でアルカリ６０が混合された分散液４０に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起している。
このときの陰極及び陽極は、不活性な電極であれば良く、例えば、白金や炭素電極を用いることかできる。このときの陰極及び陽極の電圧は、水の電気分解に適した値に設定すれば良く（例えば、３〜２０Ｖ）、電流は、電極の面積や溶液量等を考慮して適宜設定される（例えば、５Ａ〜１０Ａ）。電圧を印加し、励起する時間は、溶液量、溶液中の成分量、電圧をかけた後の所望とする水素濃度（溶存水素量、水素含有量）等を考慮して適宜設定される（例えば、1〜２００分間）。
【００６３】
電圧印加工程（ステップＳ４０）において、アルカリ６０混合後の分散液４０に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に電圧を印加し、励起することで、電荷（電子）移動が生じ、水素の生成や吸着固定に関与する錯体状物の電荷バランスが調整され安定性が増し、錯体状物への水素分子（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）の吸着固定が促進されやすくなったり安定したりする。また、水が電気分解され、水の電気分解により水素（Ｈ２）が生成する。
【００６４】
そして、本実施の形態１の水素含有水１の製造においては、混合工程（ステップＳ１０）で分散液４０を調製するときに、及び／または、混合工程（ステップＳ１０）、酸混合工程（ステップＳ２０）、アルカリ混合工程（ステップＳ３０）、電圧印加工程（ステップＳ４０）の何れか１以上の工程後の分散液４０に鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種の鉄／亜鉛７０が添加される。鉄／亜鉛７０を混合することで、後述するように、水素濃度が増大し、より高い水素濃度が長い間維持される。
【００６５】
ここで、鉄／亜鉛７０は、鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物から選ばれる１種または２種以上であればよく、鉄化合物としては、例えば、塩化鉄（II）（ＦｅＣｌ２）、塩化鉄（III）（ＦｅＣｌ３）、硫酸第１鉄（ＦｅＳＯ４・７Ｈ２Ｏ）、酸化鉄（II）（ＦｅＯ）、四酸化三鉄（Ｆｅ３Ｏ４）、クエン酸鉄ナトリウム、クエン酸鉄アンモニウム等が挙げられる。亜鉛化合物としては、塩化亜鉛（ＺｎＣｌ２）、酸化亜鉛（ＺｎＯ）、硫酸亜鉛（ＺｎＳＯ４）、グルコン酸亜鉛（Ｃ１２Ｈ２２Ｏ１４Ｚｎ）等が挙げられる。水素含有水１を飲用とする場合には、食品添加物として許可されているものが使用される。
本発明を実施する場合、鉄／亜鉛７０は、そのまま添加することも可能であるし、水と混合し鉄／亜鉛水溶液として添加することも可能である。
【００６６】
鉄／亜鉛７０を添加するタイミングは、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０と水３０とを混合して分散液４０を調製するときでも良いし、これらを混合して分散液４０を調製した後でも良いし、有機酸５０と混合して酸性の分散液４０とした後でも良いし、アルカリ６０と混合した後の分散液４０であっても良いし、陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけて励起した後の分散液４０であっても良い。
特に、分散液４０に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけて励起することによって電子の移動（供受）が促進されることから、電圧印加を行う前までに分散液４０に鉄／亜鉛７０を添加した場合、鉄／亜鉛７０による高い水素濃度の増大効果が期待できる。更には有機酸５０と混合する前の分散液４０を調製する段階で添加した場合、鉄／亜鉛７０によるより高い水素濃度の増大効果が期待できる。
【００６７】
また、鉄／亜鉛７０は、水素含有水１Ｌに対して１〜１００ｍｇの範囲内で配合されることが好ましい。
鉄／亜鉛７０の配合を上記範囲内とすることで、風味や透明性の低下を招くことなく顕著に高い水素濃度の維持効果が得られる。なお、水素含有水１Ｌに対して１〜１００ｍｇの範囲内とは、後述するミネラルウォータ等の水で希釈される前の水素含有水１の１Ｌ当たりに対して１〜１００ｍｇの範囲内で鉄／亜鉛７０が配合されることを示す。
【００６８】
このように、本実施の形態１では、混合工程（ステップＳ１０）において、マグネシウム／カルシウム１０と、リン酸／リン酸塩２０と、水３０とを混合して分散液４０を調製し、酸混合工程（ステップＳ２０）において、調製した分散液４０を有機酸５０の添加により酸性にし、アルカリ混合工程（ステップＳ３０）において、酸性にした分散液４０にアルカリ６０を混合し、電圧印加工程（ステップＳ４０）において、アルカリ６０混合後の分散液４０に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ励起することにより、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０と水３０を混合して分散液４０を調製するときから電圧印加後に至るまでの間に、分散液４０に鉄／亜鉛７０を添加し、水素含有水１を製造した。
【００６９】
このようにして製造した水素含有水１について、水素濃度（水素含有量、溶存水素量）を測定すると、製造直後では、例えば、１００〜１５００μｇ/Ｌであり、その後、継続して測定を行った（測定時には攪拌を行った）ところ、数日間は水素濃度が高いままであった。更に、製造後に、水素含有水１をペットボトルに充填し密閉して放置し、１２カ月経過後にペットボトルを開封して水素濃度を測定したところ、製造直後の水素濃度と同等以上の高い水素濃度を示し、ペットボトル開封後も数日間は高い水素濃度が維持された。
【００７０】
また、水素含有水１を飲用とする場合には、電圧印加工程（ステップＳ４０）後に、ミネラルウォータ（天然水）等の水で、例えば、１０〜１０００倍に希釈することで、風味的に飲用に好適なものとなる。
そして、本発明においては、水で希釈しても、希釈倍率で換算される値よりも高い水素濃度が数日間維持された。また、ペットボトルに充填して密閉した場合、１２カ月経過後も高い水素濃度を示し、ペットボトル開封後も数日間は高い水素濃度が維持された。
特に、希釈後に再度陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけて励起することにより、安定して高い水素濃度が得られて所定の高い水素濃度が維持された。
なお、水素濃度の測定は、共栄電子研究所製ＫＭ２１００ＤＨ(電極は隔膜式ポーラロ方式、溶存水素を定量的に測定する)によって測定したものである。また、測定時には水素含有水１を攪拌してから測定を行っている。
【００７１】
このような製造方法によって得られた水素含有水１において、ペットボトル等の容器に入れて密封した場合では、１２カ月以上もの長期間高い水素濃度が維持され、更に開放系（ペットボトル開封時の圧力変化や攪拌等の物理的衝撃が加えられる状態）でも数日間高い水素濃度が維持される理由については必ずしも明らかではないが、製造後も水素（Ｈ２）を生成する反応が生じて多くの水素（Ｈ２）が生成され、また、水素（Ｈ２）や、電子（ｅ-）と結び付いて水素（Ｈ２）となる水素イオン（Ｈ＋）が水素含有水１中の分散物、詳しくは、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０の混合により形成されるマグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物に吸着して固定されることで散逸し難くなっているためであると発明者らは考えている。
【００７２】
本発明者の実験研究では、上述した製造方法によって製造された水素含有水１において、製造直後から経時的に水素濃度を測定したところ、製造直後よりも水素濃度が上昇する場合があることを確認しており、特に、水で希釈した後、再度陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけなくとも、希釈倍率で換算される値より高い水素濃度が製造後数日間維持された。
したがって、水の電気分解によって水素が生成されることに加え、マグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物、特に、鉄／亜鉛７０の混合により形成されるマグネシウム／カルシウムーリン酸―鉄／亜鉛の錯体状物の触媒的作用によっても、以下の反応式（１）と（２）に示した反応が促進されて水素が生成されるものと推測される。
２Ｈ２Ｏ→２Ｈ＋＋２ＯＨ−・・・（１）
２Ｈ＋＋２ｅ−→Ｈ２・・・（２）
【００７３】
また、混合工程（ステップＳ１０）におけるマグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０と水３０の混合により、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０の反応でＭｇ２＋、Ｃａ２＋が生じ（以下、Ｍｇ２＋の例で示すが、Ｃａ２＋も同様である）、例えば、以下の反応式（３）、（４）に示した反応によって水素が生成された可能性もある。
Ｍｇ２＋＋４ｅ−＋Ｈ２０→２Ｈ２＋２ＭｇＯ・・・（３）
Ｍｇ２＋＋２Ｈ２Ｏ＋２ｅ−→Ｍｇ（ＯＨ）２＋Ｈ２・・・（４）
【００７４】
更に、酸混合工程（ステップＳ２０）での有機酸５０による酸処理で、ＭｇＨ２（ＰＯ４）、Ｍｇ８Ｈ２（ＰＯ４）６が生じ、その後のアルカリ混合工程（ステップ３０）でのアルカリ６０の混合によって以下の反応式（５）と（６）に示した反応が生じ、この反応によっても水素が生成された可能性もある。
Ｍｇ８Ｈ２（ＰＯ４）６＋５Ｈ２０＋Ｍｇ２＋４Ｈ＋
→Ｍｇ１０（ＰＯ４）６（ＯＨ）２＋１２Ｈ＋・・・（５）
１２Ｈ＋＋１２ｅ−→６Ｈ２・・・（６）
【００７５】
また、本発明の水素含有水１においては、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０が混合されたことで、マグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物（例えば、ヒドロキシアパタイト（Ｃａ１０（ＰＯ４）６（ＯＨ）２の錯体状物や、Ｍｇ１０（ＰＯ４）６（ＯＨ）２の錯体状物等）が形成され、特に、鉄／亜鉛７０の混合により、マグネシウム／カルシウムーリン酸―鉄／亜鉛の錯体状物も形成され、このような錯体状物に水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が吸着して固定されており、それによって、水素が散逸し難く、例えばぺットボトルに充填して密閉した後も、水素や水素イオンが吸着固定された錯体状物がぺットボトルのＰＥＴ樹脂よりも高分子であることで水素がペットボトルから抜け難くなっていると考えられる。
【００７６】
そして、特に、鉄／亜鉛７０を混合することで、鉄／亜鉛７０を混合しないときと比べて、水素濃度が顕著に増大して高い水素濃度が長い間維持された。
これは、鉄／亜鉛７０の混合によってマグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物に鉄／亜鉛が加わりマグネシウム／カルシウムーリン酸―鉄／亜鉛―錯体状物が形成され、このマグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物に鉄／亜鉛が加わって形成されたマグネシウム／カルシウムーリン酸―鉄／亜鉛―錯体状物により、電子移動が促進されやすくなり上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素生成反応が促進されたためであると考えている。また、マグネシウム／カルシウムーリン酸錯体状物に鉄／亜鉛が加わることで、錯体状物の安定性（電荷バランス等）が向上し、水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）の吸着固定が安定化したことも考えられる。
【００７７】
更に、本発明者の実験研究によれば、混合工程（ステップＳ１０）で分散液４０を調製するときに、及び／または、混合工程（ステップＳ１０）、酸混合工程（ステップＳ２０）、アルカリ混合工程（ステップＳ３０）、電圧印加工程（ステップＳ４０）の何れか１以上の工程後の分散液４０に、糖類及び／または多糖類８０を添加することによっても、水素濃度が顕著に増大して高い水素濃度が長い間維持されることを確認した。
【００７８】
これは、糖類／多糖類８０とリン酸／リン酸塩２０の結合・解離反応によって電子移動が促進されやすくなり、上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素の生成が促進されたことに加え、糖類／多糖類８０が水素原子を多く有することでそれらの水素原子をもとに水素が生成されて水素生成量が増大したためであると考えている。
【００７９】
このような糖類／多糖類８０としては、例えば、ブドウ糖、果糖、砂糖、乳糖、麦芽糖糖の糖類や、オリゴ糖、デキストリン、でんぷん等の多糖類が挙げられ、これらの１種を単独で用いてもよいし、両者を併用することも可能である。
本発明を実施する場合、糖類／多糖類８０は、そのまま添加することも可能であるし、水と混合して糖類／多糖類水溶液の形態で添加することも可能である。
【００８０】
糖類／多糖類８０を添加するタイミングは、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０と水３０とを混合して分散液４０を調製するときでも良いし、これらを混合して分散液４０を調製した後でも良いし、有機酸５０が混合されて酸性の分散液４０とした後でも良いし、アルカリ６０混合後の分散液４０であっても良いし、電圧印加後の分散液４０であっても良い。
特に、電圧の印加によって電子の移動（授受）が促進されることから、電圧印加を行う前までに分散液４０に糖類／多糖類８０を添加した場合、糖類／多糖類８０による高い水素濃度の増大効果が期待できる。更には有機酸５０と混合する前の分散液４０を調製する段階で添加した場合、糖類／多糖類８０によるより高い水素濃度の増大効果が期待できる。
【００８１】
糖類／多糖類８０の配合は、水素含有水１Ｌに対して１０〜１００ｍｇの範囲内で配合されるのが好ましい。
糖類／多糖類８０の配合を上記範囲内とすることで、風味や透明性の低下を招くことなく顕著に高い水素濃度の維持効果が得られる。なお、水素含有水１Ｌに対して１０〜１００ｍｇの範囲内とは、後述するミネラルウォータ等の水で希釈される前の水素含有水１の１Ｌ当たりに対して１０〜１００ｍｇの範囲内で糖類／多糖類８０が配合されることを示す。
【００８２】
加えて、本発明者の実験研究によれば、混合工程（ステップＳ１０）で分散液４０を調製するときに、及び／または、混合工程（ステップＳ１０）、酸混合工程（ステップＳ２０）、アルカリ混合工程（ステップＳ３０）、電圧印加工程（ステップＳ４０）の何れか１以上の工程後の分散液４０に塩化マグネシウム（ＭｇＣｌ２）、塩化カルシウム（ＣａＣｌ２）、塩化ナトリウム（ＮａＣｌ）等の塩化物９０を混合することで、細菌、カビ等の微生物の増殖が抑制され保存性（日持ち）が向上した。
これは、塩化マグネシウム、塩化カルシウム等の塩化物イオンが細菌、カビ等の微生物の増殖抑制に関与しており、特に、上記のマグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物がイオン交換能を有し、この錯体状物に塩化物イオンが取り込まれることで、希釈しても微生物の増殖を抑制する効果が持続的に発揮される。
なお、塩化マグネシウム、塩化カルシウム等はマグネシウム／カルシウム１０として使用することも可能であり、マグネシウム／カルシウム１０として塩化マグネシウム、塩化カルシウム使用した場合でも同様の効果が得られる。塩化物９０として塩化マグネシウム、塩化カルシウムを使用する場合には、電圧印加工程（ステップ４０）に至るまでの間に分散液４０に混合されることで塩化マグネシウムのマグネシウムや塩化カルシウムのカルシウムが錯体状物の形成に関与し、水素濃度の増大を期待できる。
【００８３】
更に、本発明を実施する場合、電圧印加工程（ステップＳ４０）後の分散液４０にミネラルを添加することも可能である。ミネラルを添加することで、水素含有水１を飲用とした場合には、ミネラルの摂取による栄養補給が可能となる。特に、ミネラルとして硫酸銅を添加した場合、細菌、カビ等の微生物の増殖を抑制でき保存性（日持ち）を向上できる。本発明者の実験研究では、硫酸銅を、例えば、電圧印加工程（ステップＳ４０）後の分散液（４０）１００重量部に対し０．０００２重量部〜０．０２重量部の範囲内で添加することで、水素含有水１を製造後加熱することなく蓋をして放置した場合、６カ月経過後も濁度が上昇することなく微生物の増殖が抑制されることを確認している。
【００８４】
このように本実施の形態１の水素含有水１によれば、ペットボトル等の容器に入れ密閉した場合には、長期間高い水素濃度を維持でき、また、ペットボトル等の密閉容器に入れて開封した後も、即ち、開封時の圧力変化や攪拌等の物理的衝撃が生じた後でも、長時間高い水素濃度を維持できることから、水素濃度が高い状態での摂取を可能とする。したがって、水素を効率的に体内に取り入れることが可能であり、水素の病気予防や健康増進等といった有用な効能効果が期待できる。特に、上述したアパタイト系（Ｃａ１０（ＰＯ４）６（ＯＨ）２やＭｇ１０（ＰＯ４）６（ＯＨ）２等）の錯体状物は生体親和性が高く、これに水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が吸着固定されて体内に摂取されることで水素による高い効能効果が期待できる。
【００８５】
次に、本発明の実施の形態１に係る水素含有水１の実施例を具体的に説明する。
まず、実施例１及び実施例２に係る水素含有水１、並びに、比較例１及び比較例２に係る水素含有水について説明する。
図１のフローチャートにしたがい、表１に示した配合内容で実施例１及び実施例２に係る水素含有水１を製造した。また、比較のために表１に示した配合内容の比較例１及び比較例２にかかる水素含有水を製造した。
表１に実施例１及び実施例２並びに比較例１及び比較例２の配合内容について示す。表１の数値は各配合成分を重量部〔ｇ〕で示したものである。
【００８６】
【表１】
2017047409.tif 000018
【００８７】
具体的に、実施例１においては、まず、マグネシウム／カルシウム１０としての酸化マグネシウム（ＭｇＯ）と、水３０としての精製水とを混合してマグネシウム分散液Ａを作製し、このマグネシウム分散液Ａを、リン酸／リン酸塩２０としてのリン酸（Ｈ３ＰＯ４）及び水３０としての精製水を混合して作製したリン酸水溶液Ｂに加えて攪拌した後、所定時間（例えば、１０〜３０分間）静置して分散液４０を調製することで、混合工程（ステップＳ１０）を実施した。得られた分散液４０は、混合直後はコロイド状に白濁し、静置後には白い沈殿物と透明な上澄みに分かれた。
【００８８】
次に、混合工程（ステップＳ１０）で調製した分散液４０と、有機酸５０としてのクエン酸及び精製水を混合して作製した有機酸水溶液Ｃとを混合し攪拌して酸処理を行うことで、酸混合工程（ステップＳ２０）を実施した。酸処理後の分散液４０は、殆ど透明であり、ｐＨ試験紙による測定でｐＨ＝２〜３であった。
【００８９】
続いて、酸混合工程（ステップＳ２０）で酸性にした分散液４０と、アルカリ５０としての水酸化カリウム（ＫＯＨ）及び精製水を混合して作製したアルカリ水溶液Ｄとを混合し攪拌して、アルカリ混合工程（ステップＳ３０）を実施した。アルカリ６０混合後の分散液４０は、殆ど透明であり、ｐＨ試験紙による測定でｐＨ＝３〜４であった。
【００９０】
次いで、アルカリ混合工程（ステップＳ３０）でアルカリ６０が混合された分散液４０に対して４〜７Ｖで７Ａの直流を５分間流して電圧印加を行い、電圧印加工程（ステップＳ４０）を実施した。
そして、実施例１では、電圧印加後に精製水で１００倍に希釈した後、鉄／亜鉛７０としての鉄を添加することで、実施例１に係る水素含有水１を得た。鉄を混合する際には、表１に示した配合量の鉄を精製水と混合し鉄水溶液として混合した。なお、得られた水素含有水１は、ｐＨ試験紙による測定でｐＨ＝６〜７であった。
【００９１】
実施例２においては、アルカリ混合工程（ステップＳ３０）までは実施例１と同様に行い、アルカリ６０混合後の分散液４０に塩化物９０として塩化マグネシウム（ＭｇＣｌ２）を添加した後に、３〜４Ｖで７Ａの直流を５分間流して電圧印加を行い、電圧印加工程（ステップＳ４０）を実施した。そして、実施例２においても、電圧印加後に精製水で１００倍に希釈した後、鉄／亜鉛７０としての鉄を添加し、実施例２に係る水素含有水１を得た。鉄を混合する際には、表１に示した配合量の鉄を精製水と混合し鉄水溶液として混合した。なお、得られた水素含有水１は、ｐＨ試験紙による測定でｐＨ＝６〜７であった。
【００９２】
また、比較のために比較例１及び比較例２として、鉄／亜鉛７０を添加しない水素含有水を製造した。
比較例１は、鉄／亜鉛７０を添加しない以外は、実施例１と同様の配合内容及び製造手順で製造したものである。
比較例２は、鉄／亜鉛７０を添加しない以外は、実施例２と同様の配合内容及び製造手順で製造したものである。
【００９３】
そして、このようにして製造した実施例１及び実施例２並びに比較例１及び比較例２に係る水素含有水について経時的に水素濃度の測定を行った。
測定に際しては、製造した水素含有水をペットボトルに充填し、キャップを閉めた状態で暗所常温下に放置したものについて行い、測定時には開封してペットボトル内の水素含有水を測定用の容器に移し攪拌しながら測定した。開封したペットボトルは再度キャップを閉めて次の測定時まで暗所常温下で放置した。このときの測定結果を図２のグラフに示す。
【００９４】
ここで、実施例１及び実施例２並びに比較例１及び比較例２においては、電圧印加工程（ステップＳ４０）後であって、精製水で１００倍希釈する前の段階にて水素濃度を測定したところ、水素濃度が１００〜２００μｇ／Ｌであった。
そして、実施例１及び実施例２においては、電圧印加工程（ステップＳ４０）後に精製水で１００倍希釈し、更に鉄７０を添加したところ、１００倍希釈したのにも関わらず、図２のグラフに示したように、実施例１では、最高で水素濃度の測定値が１８０μｇ／Ｌを示し、希釈倍率で換算される値よりも水素濃度が増大しており、更に製造日から４日経過しても２２μｇ／Ｌを示した。また、実施例２では、最高で水素濃度の測定値が２１０μｇ／Ｌを示し、製造日から４日経過しても２５μｇ／Ｌの測定値が得られた。
これに対し、鉄７０を添加していない比較例１及び比較例２では、１００倍希釈によって水素濃度が１０μｇ／Ｌ未満となり、水素濃度の増大も見られなかった。
【００９５】
このように鉄７０を添加した実施例１及び実施例２では、振とうや攪拌等の物理的衝撃が加わったり、ペットボトル開封等の気圧変動が生じたりしても、数日間は高い水素濃度が維持されることが分かる。
そして、本発明者の実験研究では、実施例１及び実施例２の水素含有水１を製造直後にペットボトルに入れて密閉し、常温下で放置して、１２カ月経過した後に、ペットボトルを開封して数日間水素濃度を上記と同様に測定した場合でも、最高で水素濃度の測定値が５０μｇ／Ｌを示し、開封後４〜５日間は高い水素濃度が維持されることを確認している。
また、電圧印加工程（ステップＳ４０）後に精製水で１００倍希釈することなく鉄を添加した製造直後にペットボトルに入れて密閉し、常温下で放置して、１２カ月経過した後に、ペットボトルを開封して精製水で１００倍希釈してから数日間水素濃度を上記と同様に測定した場合でも、高い水素濃度を示した。
念のため、図３において、実施例２の水素含有水１について、電圧印加工程（ステップＳ４０）後に精製水で１００倍希釈することなく鉄を添加し、その製造直後にペットボトルに入れて密閉し、常温下で放置して、１１カ月または１２カ月経過後に、ペットボトルを開封して精製水で１００倍希釈してから数日間水素濃度を測定した結果のグラフを示す。図３において、実施例２ａは製造後１１カ月経過した水素含有水１を精製水で１００倍希釈したものについての測定であり、実施例２ｂは、製造後１１カ月経過した水素含有水１を精製水で１００倍希釈した後に９０℃で３０分間加熱したものについての測定である。また、実施例２ｃは製造後１２カ月経過した水素含有水１を精製水で１００倍希釈したものについての測定であり、実施例２ｄは、製造後１２カ月経過した水素含有水１を精製水で１００倍希釈した後に９０℃で３０分間加熱したものについての測定である。電圧印加工程（ステップＳ４０）直後の測定では、水素濃度が１００〜２００μｇ／Ｌであり、それを製造１１カ月または１２カ月経過後に１００倍希釈したのにも関わらず、図３のグラフに示すように、製造１１〜１２カ月経過後も、最高で水素濃度の測定値が６５〜７０μｇ／Ｌを示し、開封後４〜７日間は高い水素濃度が維持されていることが分かる。また、加熱を行っても高い水素濃度が維持されていた。
【００９６】
これは、上述したように、ぺットボトルのＰＥＴ樹脂よりも高分子であるマグネシウムーリン酸系の錯体状物に水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が吸着固定されることで水素がペットボトルから抜け難くなっているうえ、希釈倍率で換算される値よりも水素濃度が増大していることから、製造後でもこの錯体状物によって上記の反応式で示したような反応が促進されて水素の生成が生じているためと思われる。特に、鉄７０が添加されたことで、マグネシウムーリン酸―鉄―錯体状物が形成され、それによって電子移動が促進されやすくなり上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素生成反応が促進され、また、錯体状物の安定性（電荷バランス等）が向上し、水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）の吸着固定が安定化したと推測される。これにより、実施例１及び実施例２では、比較例１及び比較例２よりも高い水素濃度が長い間維持されたと思われる。
なお、本発明者の実験研究によれば、第２塩化鉄（ＦｅＣｌ２）や第３塩化鉄（ＦｅＣｌ３）を添加しても同様に水素濃度が顕著に増大し、より高い水素濃度が長い間維持されることを確認している。
このように実施例１及び実施例２に係る水素含有水１によれば、ペットボトル等の密閉容器に入れても長期間高い水素濃度を維持でき、容器開封後でも、即ち、容器開封等による圧力変化や攪拌等することによる外力（物理的衝撃）が加わっても、水素濃度が急激に減ることなく高い水素濃度が長時間維持されることで、水素濃度が高い状態での摂取を可能とする。
【００９７】
なお、本発明者は、水素含有水１をペットボトル等の容器に入れて密閉された状態では、容器内の圧力が高いために上述した水素生成の反応が極めて遅く、しかも、ぺットボトルのＰＥＴ樹脂よりも高分子であるマグネシウムーリン酸系の錯体状物に水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が吸着固定されていることで、長期間高い水素濃度が維持されると考えている。
そして、ペットボトル等の容器を開封等することによる圧力変化、また、攪拌等することによる外力（物理的衝撃）によって、上述した水素生成の反応が促進されたり、錯体状物に吸着固定されていた水素や水素イオンが遊離したりすることで、水素測定器による測定で高い水素濃度が検出されたと考えている。
また、製造日から１日〜３日経過後に水素濃度が高い数値を示す傾向があるが、これは上記圧力変化や物理的刺激によって水素発生量が増大したことや、水素濃度測定器の磁気スタラーの磁気エネルギーを誘導するのに時間がかかることにその要因があると考えられる。
【００９８】
更に、塩化マグネシウムを添加した実施例２及び比較例２では、微生物の増殖が抑えられ製造後に開放状態で１年間放置しても、微生物の繁殖による濁度上昇が見られなかった。
【００９９】
次に、実施例３及び実施例４に係る水素含有水１、並びに、比較例３に係る水素含有水について説明する。
図１のフローチャートにしたがい、表２に示した配合内容で実施例３及び実施例４に係る水素含有水１を製造した。また、比較のために表２に示した配合内容の比較例３に係る水素含有水も製造した。
表２に実施例３及び実施例４並びに比較例３の配合内容について示す。表２の数値は各配合成分を重量部〔ｇ〕で示したものである。
【０１００】
【表２】
2017047409.tif 000019
【０１０１】
実施例３においては、まず、マグネシウム／カルシウム１０としての炭酸マグネシウム（ＭｇＣＯ３）、水酸化カルシウム（Ｃａ（ＯＨ）２）と、水３０としての精製水とを混合してマグネシウム／カルシウム分散液Ａを作製し、このマグネシウム／カルシウム分散液Ａを作製する際に、鉄／亜鉛７０としてのグルコン酸亜鉛（Ｃ１２Ｈ２２Ｏ１４Ｚｎ）を混合した。混合の際には、表２に示した配合量のグルコン酸亜鉛を精製水と混合しグルコン酸亜鉛水溶液としてマグネシウム／カルシウム分散液Ａに混合した。そして、このグルコン酸亜鉛が混合されたマグネシウム／カルシウム混合液Ａと、リン酸／リン酸塩２０としてのリン酸（Ｈ３ＰＯ４）及び水３０としての精製水を混合して作製したリン酸水溶液Ｂとを混合し攪拌した後、所定時間（例えば、１０〜３０分間）静置し、更に、塩化マグネシウム（ＭｇＣｌ２）（マグネシウム／カルシウム１０や塩化物９０に相当）を添加し攪拌して分散液４０を調製し、混合工程（ステップＳ１０）を実施した。
ここで、グルコン酸亜鉛は、有機酸の一種であるグルコン酸の金属塩であり、有機酸５０にも相当する。したがって、グルコン酸亜鉛を混合することで、酸混合工程（ステップＳ２０）を実施することにもなるが、実施例３では、このように調製した分散液４０に、別途有機酸５０としてのクエン酸及び精製水を混合して作製した有機酸水溶液Ｃを混合し攪拌することでも酸混合工程（ステップＳ２０）を実施した。酸混合工程（ステップＳ２０）後の分散液４０は、沈殿物がなくて濁度も極めて低く、ｐＨ試験紙による測定でｐＨ＝３〜４であった。
【０１０２】
続いて、このようにして酸性にした分散液４０と、アルカリ６０としての水酸化カリウム（ＫＯＨ）及び水酸化ナトリウム（ＮａＯＨ）並びに精製水を混合して作製したアルカリ水溶液Ｄとを混合し攪拌して、アルカリ混合工程（ステップＳ３０）を実施した。アルカリ６０混合後の分散液４０は、ｐＨ試験紙による測定でｐＨ＝４〜５であった。
【０１０３】
次いで、アルカリ混合工程（ステップＳ３０）でアルカリ６０が混合された分散液４０に対して陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に４〜５Ｖで５Ａの直流を６０分間流して励起する電圧印加工程（ステップＳ４０）を実施した。
更に、電圧をかけた後に水素含有水１を精製水で１００倍に希釈し、実施例３に係る水素含有水１を得た。なお、得られた水素含有水１は、ｐＨ試験紙による測定でｐＨ＝６〜７であった。
【０１０４】
実施例４では、更に、糖類／多糖類８０としてグルコースを添加した。
実施例４においては、初めに、マグネシウム／カルシウム１０としての炭酸マグネシウム（ＭｇＣＯ３）、水酸化カルシウム（Ｃａ（ＯＨ）２）と、水３０としての精製水とを混合してマグネシウム／カルシウム分散液Ａを作製する際に、糖類／多糖類８０としてグルコースを混合した。混合の際には、表２に示した配合量のグルコースを精製水と混合しグルコース水溶液としてマグネシウム／カルシウム分散液Ａに混合した。そして、このグルコースが混合されたマグネシウム／カルシウム分散液Ａと、リン酸／リン酸塩２０としてのリン酸（Ｈ３ＰＯ４）及び水３０としての精製水を混合して作製したリン酸水溶液Ｂとを混合し攪拌した後、所定時間（例えば、１０〜３０分間）静置し、更に、塩化マグネシウム（ＭｇＣｌ２）（マグネシウム／カルシウム１０や塩化物９０に相当）を添加し攪拌して分散液４０を調製し、混合工程（ステップＳ１０）を実施した。
【０１０５】
次に、混合工程（ステップＳ１０）で調製した分散液４０と、有機酸５０としてのクエン酸及び精製水を混合して作製した有機酸水溶液Ｃとを混合し攪拌して、酸混合工程（ステップＳ２０）を実施した。酸処理後の分散液４０は、沈殿物がなく濁度が低下し、ｐＨ試験紙による測定でｐＨ＝３〜４であった。
【０１０６】
続いて、酸混合工程（ステップＳ２０）で酸処理した分散液４０と、アルカリ６０としての水酸化カリウム（ＫＯＨ）及び水酸化ナトリウム（ＮａＯＨ）並びに精製水を混合して作製したアルカリ水溶液Ｄとを混合し攪拌して、アルカリ混合工程（ステップＳ３０）を実施した。アルカリ６０混合後の分散液４０は、ｐＨ試験紙による測定でｐＨ＝４〜５であった。
そして、本実施例４においては、アルカリ６０混合後の分散液４０に鉄／亜鉛７０としてのグルコン酸亜鉛（Ｃ１２Ｈ２２Ｏ１４Ｚｎ）を混合した。混合の際には、表２に示した配合量のグルコン酸亜鉛を精製水と混合してグルコン酸亜鉛水溶液として分散液４０に混合した。
【０１０７】
次いで、このようにしてアルカリ６０及びグルコン酸亜鉛が混合された分散液４０に対して陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に４〜５Ｖで５Ａの直流を６０分間流して、電圧印加工程（ステップＳ４０）を実施した。
更に、電圧をかけて励起した後に精製水で１００倍に希釈し、実施例４に係る水素含有水１を得た。なお、得られた水素含有水１は、ｐＨ試験紙による測定でｐＨ＝６〜７であった。
【０１０８】
また、比較のために比較例３として、鉄／亜鉛７０及び糖類／多糖類８０を添加しない水素含有水を製造した。
比較例３では、マグネシウム／カルシウム１０としての炭酸マグネシウム（ＭｇＣＯ３）、炭酸カルシウム（ＣａＣＯ３）と、水３０としての精製水とを混合してマグネシウム／カルシウム分散液Ａを作製し、この分散液Ａを、リン酸／リン酸塩２０としてのリン酸（Ｈ３ＰＯ４）及び水３０としての精製水を混合して作製したリン酸水溶液Ｂに混合し攪拌した後、所定時間（例えば、１０〜３０分間）静置し、更に、塩化マグネシウム（ＭｇＣｌ２）（マグネシウム／カルシウム１０や塩化物９０に相当）を添加し攪拌して分散液４０を調製し、混合工程（ステップＳ１０）を実施した。
次に、混合工程（ステップＳ１０）で調製した分散液４０と、有機酸５０としてのクエン酸及び精製水を混合して作製した有機酸水溶液Ｃとを混合し攪拌して、酸混合工程（ステップＳ２０）を実施した。
続いて、酸混合工程（ステップＳ２０）で酸処理した分散液４０と、アルカリ６０としての水酸化カリウム（ＫＯＨ）及び精製水を混合して作製したアルカリ水溶液Ｄとを混合し攪拌して、アルカリ混合工程（ステップＳ３０）を実施した。
【０１０９】
次いで、アルカリ６０混合後の分散液４０に対して陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に５〜６Ｖで５Ａの直流を５０分間流して、電圧印加工程（ステップＳ４０）を実施した。
更に、電圧を印加した後に精製水で１００倍に希釈して比較例３に係る水素含有水１を得た。なお、得られた水素含有水１は、ｐＨ試験紙による測定でｐＨ＝６〜７であった。
【０１１０】
そして、このようにして製造した実施例３及び実施例４並びに比較例３に係る水素含有水についても、経時的に水素濃度の測定を行った。測定に際しては、製造した水素含有水をペットボトルに充填し、キャップを閉めた状態で暗所常温下に放置したものについて行い、測定時にはペットボトル内の水素含有水を測定用の容器に移し攪拌しながら測定した。開封したペットボトルは再度キャップを閉めて次の測定時まで暗所常温下で放置した。このときの測定結果を図４のグラフに示す。
【０１１１】
ここで、電圧印加工程（ステップＳ４０）後であって、精製水で１００倍希釈する前の段階にて水素濃度を測定したところ、グルコン酸亜鉛が添加された実施例３では、水素濃度が５００〜６００μｇ／ｌであり、グルコン酸亜鉛及びグルコースが添加された実施例４では、水素濃度が５００〜７００μｇ／ｌであり、グルコン酸亜鉛もグルコースも添加されていない比較例３では、水素濃度が１００〜１２０μｇ／ｌであった。
【０１１２】
そして、上述したように、電圧印加工程（ステップＳ４０）後に精製水で１００倍希釈しペットボトルに充填して経時的な水素濃度の測定を行ったところ１００倍希釈したのにも関わらず、図４のグラフに示したように、グルコン酸亜鉛が添加された実施例３では、最高で水素濃度の測定値が４０μｇ／Ｌを示し、希釈倍率で換算される値よりも水素濃度が増大しており、更に製造日から５日（１２０ｈ）経過しても２５μｇ／Ｌを示した。また、グルコン酸亜鉛及びグルコースが添加された実施例４でも、最高で水素濃度の測定値が５０μｇ／Ｌを示し、製造日から５日（１２０ｈ）経過しても３３μｇ／Ｌの測定値を示し、実施例１よりもより高い水素濃度が長時間維持された。
これに対し、グルコン酸亜鉛７０及びグルコース８０を添加していない比較例３では、１００倍希釈によって水素濃度が１０μｇ／Ｌ未満となり、水素濃度の増大も殆ど見られなかった。
【０１１３】
このようにグルコン酸亜鉛７０を添加した実施例３及びグルコン酸亜鉛７０とグルコース８０を添加した実施例４では、攪拌等の物理的衝撃が加わったり、ペットボトル開封等の気圧変動が生じたりしても、数日間高い水素濃度が維持されることが分かる。
【０１１４】
なお、本発明者は、実施例３及び実施例４において、１００倍希釈した後、再度陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧（４〜５Ｖ、５Ａ、６０分間）をかけて励起した水素含有水１について測定用のガラス容器またはペットボトルに入れて蓋を閉めることなく開放状態とし、１時間毎に水素濃度の測定を攪拌下で行った。その結果、２４時間後でも、水素濃度の低下は２〜４μｇ／ｌであり、製造後３日経過しても水素濃度が１０μｇ／ｌ以上あった。したがって、開放状態で放置した場合でも長時間水素濃度が維持される。特に、希釈後に再度の陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけて励起した場合には、安定して高い水素濃度が得られた。
【０１１５】
また、実施例３において、１００倍希釈した後の水素含有水１を再度の電圧印加を行わずにペットボトルに入れ密閉してそのまま常温下で放置し、１５日後に、攪拌下で測定を行ったところ、１００倍希釈した段階で水素濃度が１７μｇ／Ｌであったの対し、１５日後の測定では６６μｇ／Ｌを示した。その後、１日毎に測定したところ、製造１５日後にペットボトルを開封し測定を開始した日から２４時間後においては、４５μｇ／Ｌを示し、測定開始日から７２時間経過後も３８〜４２μｇ／Ｌの水素濃度が維持されていた。  なお、測定に際しては、ペットボトル内の水素含有水を測定用の容器に移し攪拌しながら測定し、開封したペットボトルは再度キャップを閉めて次の測定時まで暗所常温下で放置した。更に、製造１２カ月経過した後に、ペットボトル（充填後未開封のもの）を開封して数日間水素濃度を上記と同様に測定した場合でも、最高で水素濃度の測定値が４０μｇ／Ｌを示し、開封後４〜５日間は高い水素濃度が維持された。実施例４についても同様であり、実施例４ではより高い水素濃度が維持された。
【０１１６】
このように実施例３及び実施例４に係る水素含有水１においても、ペットボトル等の密閉容器に入れた場合には長期間高い水素濃度を維持でき、容器開封後も、即ち、開封等による気圧変動が生じたり攪拌等の物理的衝撃が加わったりしても、水素濃度が急激に減ることなく高い水素濃度が維持されることで、水素濃度が高い状態での摂取を可能とする。
実施例３及び実施例４でもぺットボトルのＰＥＴ樹脂よりも高分子であるマグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物に水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が吸着固定されることで水素がペットボトルから抜け難くなっているうえ、希釈倍率で換算される値よりも水素濃度が増大していることから、製造後でもこの錯体状物によって上記の反応式で示したような反応が促進されて水素の生成が生じているためと思われる。特に、グルコン酸亜鉛が添加されたことで、マグネシウム／カルシウムーリン酸―亜鉛―錯体状物が形成され、それによって電子移動が促進されやすくなり上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素生成反応が促進され、また、錯体状物の安定性（電荷バランス等）が向上し、水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）の吸着固定が安定化したと推測される。そして、そのことによって、実施例３及び実施例４では、比較例３よりも高い水素濃度が長い間維持されたと思われる。
【０１１７】
更に、実施例４においては、グルコース８０が添加されたことによって、水素濃度が顕著に増大してより高い水素濃度が長い間維持された。これは、グルコースとリン酸の結合・解離反応によって電子移動が促進されやすくなり、上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素の生成が促進されたことに加え、グルコースが水素原子を多く有することでそれらの水素原子をもとにしても水素が生成されたためと推測される。特に、実施例４では、生体内のエネルギー代謝である解糖系、クエン酸回路、ペントースリン酸回路に関与するグルコン酸（グルコン酸亜鉛）、グルコース、クエン酸が使用されていることで、より一層リン酸との結合・解離反応により電子移動が促進されて上記反応式で示したような電子授受がより円滑に行われることで水素の生成が促進され、高い水素濃度が得られたと考えられる。
【０１１８】
ここで、グルコン酸亜鉛は、有機酸の一種であるグルコン酸の金属塩であり、有機酸５０としての機能も有する。したがって、アルカリ混合工程（ステップ３０）後にグルコン酸亜鉛を添加してから陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間に所定の電圧をかけた場合には、後述する実施の形態２のように、錯体状物の形成が促進されたり、陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけて励起したことにより調整される錯体状物の電荷バランスが向上して、錯体状物の安定性が増したりすることで、上記の反応式の反応が促進され、また、錯体状物への水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）の吸着固定が促進されたり安定化したりしたことにより、安定して高い水素濃度が得られ、長い間維持されたことも考えられる。更に、ｐＨの低い分散液に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけたことで水の電気分解による水素生成量も増大したものと思われる。
【０１１９】
なお、実施例３及び実施例４でも、塩化マグネシウムを添加していることで、製造後に開放状態で６カ月放置しても濁度上昇が見られず微生物の繁殖が抑制されていた。
【０１２０】
ところで、本発明者の実験研究によれば、マグネシウム／カルシウム１０としてマグネシウム化合物、特に酸化マグネシウムを使用した場合、より水素濃度が高い水素含有水１が得られる。これは、カルシウム及び／またはその化合物とリン酸との反応により形成されるカルシウムーリン酸系の錯体状物よりも、マグネシウム及び／またはその化合物とリン酸との反応により形成されるマグネシウムーリン酸系の錯体状物の方がその構造物が小さくて分散しやすいことで、反応性を高くできることにその一因があると考えている。
【０１２１】
このように上記実施の形態１の水素含有水１は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種のマグネシウム／カルシウム１０と、リン酸及び／またはリン酸塩２０と、水３０とを混合して調製した分散液４０を酸としての有機酸５０と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリ６０と混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、その後、分散液４０に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起することにより得られた水素含有水１であって、鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種の鉄／亜鉛７０が混合されてなるものである。
【０１２２】
また、上記実施の形態１の水素含有水１の製造方法は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種のマグネシウム／カルシウム１０と、リン酸及び／またはリン酸塩２０と、水３０とを混合して分散液４０を調製する混合工程（ステップＳ１０）と、調製した分散液４０を酸としての有機酸５０の混合によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性とする酸混合工程（ステップＳ２０）と、酸性にした分散液４０をアルカリ６０の混合によりｐＨ３以上、ｐＨ８未満とするアルカリ混合工程（ステップＳ３０）と、アルカリ６０混合後の分散液４０に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起する電圧印加工程（ステップＳ４０）を具備し、分散液４０を調製するときに、及び／または、混合工程（ステップＳ１０）、酸混合工程（ステップＳ２０）、アルカリ混合工程（ステップＳ３０）、電圧印加工程（ステップＳ４０）の何れか１以上の工程後の分散液４０に、鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種の鉄／亜鉛７０を混合したものである。
【０１２３】
したがって、本実施の形態１の水素含有水１及びその製造方法によれば、水素濃度が顕著に増大し、攪拌等の物理的衝撃（外力）が加わったり気圧変動が生じたりしても、水素濃度が急激に減ることなく数日間は高い水素濃度が維持され、ペットボトル等の容器に入れて密閉した場合では高い水素濃度が長期間維持される。
【０１２４】
これは、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０とが混合されたことでマグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物が形成され、このような錯体状物に水素分子（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が吸着し固定されるためと考えている。
また、水の電気分解によって水素が生成されたことに加え、錯体状物の触媒的作用によって、上記の反応式で示した反応が促進されて水素が生成され、製造後もこの水素生成反応が生じているためと考えている。
そして、特に、鉄／亜鉛７０の混合によって、このマグネシウム／カルシウムーリン酸錯体状物に鉄／亜鉛が加わって形成されたマグネシウム／カルシウムーリン酸―鉄／亜鉛―錯体状物により、電子移動が促進されやすくなり上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素生成反応が促進され、また、錯体状物の安定性（電荷バランス等）が向上し、水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）の吸着固定が安定化したために、水素濃度が顕著に増大して高い水素濃度が長い間維持されたと考えられる。
このように、本実施の形態１の水素含有水１及びその製造方法によれば、長い間高い水素濃度を維持できることから、水素濃度が高い状態での摂取を可能とする。
【０１２５】
また、上記実施の形態１の水素含有水１は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種のマグネシウム／カルシウム１０と、リン酸及び／またはリン酸塩２０と、水３０とを混合して調製した分散液４０を酸としての有機酸５０と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリ６０と混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、その後、分散液４０に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起することにより得られた水素含有水１であって、糖類及び／または多糖類８０が混合されてなるものである。
【０１２６】
そして、上記実施の形態１の水素含有水１の製造方法は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種のマグネシウム／カルシウム１０と、リン酸及び／またはリン酸塩２０と、水３０とを混合して分散液４０を調製する混合工程（ステップＳ１０）と、調製した分散液４０を酸としての有機酸５０の混合によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性とする酸混合工程（ステップＳ２０）と、酸性にした分散液４０をアルカリ６０の混合によりｐＨ３以上、ｐＨ８未満とするアルカリ混合工程（ステップＳ３０）と、アルカリ６０混合後の分散液４０に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起する電圧印加工程（ステップＳ４０）を具備し、分散液４０を調製するときに、及び／または、混合工程（ステップＳ１０）、酸混合工程（ステップＳ２０）、アルカリ混合工程（ステップＳ３０）、電圧印加工程（ステップＳ４０）の何れか１以上の工程後の分散液４０に、糖類及び／または多糖類８０を混合したものである。
【０１２７】
糖類及び／または多糖類８０を混合することでも水素濃度が顕著増大し、攪拌等の物理的衝撃（外力）が加わったり気圧変動が生じたりしても、水素濃度が急激に減ることなく数日間は高い水素濃度が維持され、ペットボトル等の容器に入れて密閉した場合では高い水素濃度が長期間維持される。
これは、糖類／多糖類８０とリン酸／リン酸塩２０の結合・解離反応によって電子移動が促進されやすくなり、上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素の生成が促進されたことに加え、糖類／多糖類８０が水素原子を多く有することでそれらの水素原子をもとに水素が生成されて水素生成量が増大したためと考えている。
【０１２８】
［実施の形態２］
次に、本発明の実施の形態２に係る水素含有水の製造方法について、図５を参照して説明する。
本発明の実施の形態２の水素含有水１００の製造方法は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種のマグネシウム／カルシウム１０と、リン酸及び／またはリン酸塩のリン酸／リン酸塩２０と、水３０とを混合して分散液４０を調製する混合工程（ステップＳ１０）と、調製した分散液４０を有機酸５０の添加により酸処理して酸性にする酸混合工程（ステップＳ２０）と、酸性にした分散液４０にアルカリ６０を混合するアルカリ混合工程（ステップＳ３０）と、アルカリ６０混合後の分散液４０に再度有機酸５００を混合する第２の酸混合工程（ステップ１２０）と、再度の有機酸５００混合後の分散液４０に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起する電圧印加工程（ステップＳ４０）と、陰極及び陽極が浸漬されてそれら電極間に所定の電圧がかけられ、励起された分散液４０に再度アルカリ６００を混合する第２のアルカリ混合工程（ステップＳ１３０）とを具備する。
【０１２９】
以下、図５のフローチャートを参照して、本実施の形態２の水素含有水１００の製造方法を具体的に説明する。
本実施の形態２でも、最初に、混合工程（ステップＳ１０）にてマグネシウム／カルシウム１０と、リン酸及び／またはリン酸塩２０と、水３０等を混合して分散液４０を調製する。
続いて、酸混合工程（ステップＳ２０）にて、混合工程（ステップＳ１０）で調製した分散液４０に有機酸５０を混合し、ｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性の分散液４０とする。
次いで、アルカリ混合工程（ステップＳ３０）にて、酸混合工程（ステップＳ２０）で酸性にした分散液４０にアルカリ６０を混合して、ｐＨ試験紙による測定でｐＨ３以上、ｐＨ８未満の分散液４０とする。より好ましくは、ｐＨ５以上ｐＨ８未満である。
【０１３０】
そして、本実施の形態２では、第２の酸混合工程（ステップＳ１２０）にて、アルカリ６０混合後の分散液４０に再度有機酸５００を混合して酸処理を行い、ｐＨ試験紙による測定でｐＨ１以上、ｐＨ５未満の分散液４０とする。
【０１３１】
このときの有機酸５００としては、有機酸５０と同様、クエン酸、乳酸、酒石酸、フマル酸、リンゴ酸、コハク酸、酢酸、グルコン酸、アスコルビン酸及びそれらの水溶性の塩等が挙げられ、水素含有水１を飲用とする場合には、食品添加物として許可されているものが使用される。有機酸５００は１種を単独で用いてもよいし、２種以上を併用することも可能である。酸混合工程（ステップＳ２０）で使用した有機酸５０と同じものであっても良いし、異なるものであっても良い。
【０１３２】
本実施の形態２においては、有機酸５０と有機酸５００の添加総量が、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩の合計配合量１００重量部に対して、１００〜２００重量部の範囲内とするのが好ましい。また、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０と水３０を混合して作製した分散液（４０）１００重量部に対して、２０〜５０重量部の範囲内とするのが好ましい。
有機酸５０と有機酸５００の添加総量を上記範囲内とすることで、その後の処理操作性も高くなり、確実に高い水素濃度を長い間維持することができる水素含有水１００が得られ、また、風味や透明性が良好な飲用に好適なものとなる。
有機酸５００も、取扱い性や分散性等の観点から、水と混合して有機酸水溶液（３〜２０質量％濃度）の形態で添加してもよい。
【０１３３】
このように、本実施の形態２では、混合工程（ステップＳ１０）にて、マグネシウム／カルシウム１０と、リン酸／リン酸塩２０と、水３０とを混合して分散液４０を調製し、酸混合工程（ステップＳ２０）にて、調製した分散液４０を有機酸５０の添加により酸性にし、アルカリ混合工程（ステップＳ３０）にて、酸性にした分散液４０にアルカリ６０を混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、更に、第２の酸混合工程（ステップＳ１２０）にて、ｐＨ３以上、ｐＨ８未満とした分散液４０に再度有機酸５００を混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満としてから電圧印加工程（ステップＳ４０）にて、ｐＨ１以上、ｐＨ５未満とした分散液４０に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起することで、水素含有水１００を製造した。
【０１３４】
このようにして製造した水素含有水１００について、水素濃度を測定すると、製造直後では、例えば、１００〜１５００μｇ/Ｌであり、その後、開放状態で継続して測定を行った（測定時には攪拌を行った）ところ、数日間は水素濃度が高いままであった。更に、製造後に、水素含有水１をペットボトルに充填し密閉して放置し、６カ月経過後にペットボトルを開封して水素濃度を測定したところ、水素濃度が高い値を示し、ペットボトル開封後も数日間は高い水素濃度が維持された。
【０１３５】
特に、水素含有水１００を飲用とする場合には、第２のアルカリ混合工程（ステップＳ１２０）にて、陰極及び陽極が浸漬されてそれら電極間に所定の電圧がかけられた分散液４０に再度アルカリ６００を混合して、ｐＨ試験紙による測定でｐＨ３以上、ｐＨ８未満の分散液４０として、風味が良好で飲用に好適な水素含有水１とするｐＨ調整を行う。
このときのアルカリ６００としては、アルカリ６０と同様、水酸化ナトリウム（ＮａＯＨ）、水酸化カルシウム（ＫＯＨ）、水酸化カルシウム（Ｃａ（ＯＨ）２）等が挙げられ、水素含有水１を飲用とする場合には、食品添加物として許可されているものが使用される。アルカリ６００は１種を単独で用いてもよいし、２種以上を併用することも可能である。アルカリ混合工程（ステップＳ３０）で使用したアルカリ６０と同じものであっても良いし、異なるものであっても良い。
【０１３６】
本実施の形態２では、アルカリ６０及びアルカリ６００の添加総量が、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０の合計配合量１００重量部に対して、２０〜５０重量部の範囲内とするのが好ましい。
アルカリ６０及びアルカリ６００の添加総量を上記範囲内とすることで、確実に高い水素濃度が長い間維持される水素含有水１００が得られ、また、風味や透明性が良好で飲用に好適なものとなる。
なお、アルカリ６００も、取扱い性や分散性等の観点から、水と混合してアルカリ水溶液（例えば、１〜１２質量％濃度）の形態で添加してもよい。
【０１３７】
更に、第２のアルカリ混合工程（ステップＳ１３０）を実施した後、ミネラルウォータ（天然水）等の水で、例えば、１０〜１０００倍に希釈することで、風味的に飲用に好適なものとなる。
そして、本発明においては、水で希釈しても、希釈倍率で換算される値よりも高い水素濃度が数日間維持された。また、ペットボトルに充填して密閉した場合、１２カ月経過後も高い水素濃度を示し、ペットボトル開封後も数日間は高い水素濃度が維持された。
特に、希釈後に再度陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起することで、安定して高い水素濃度が得られて所定の高い水素濃度が維持された。
【０１３８】
本発明者は、このような製造方法によって得られた水素含有水１００において、ペットボトル等の容器に入れて密封した場合では、１２カ月以上もの長期間高い水素濃度が維持され、更に開放系（ペットボトル開封時の圧力変化や攪拌等の物理的衝撃が加えられる状態）でも数日間高い水素濃度が維持される理由について、必ずしも明らかではないが、製造後も水素（Ｈ２）を生成する反応が生じて多くの水素（Ｈ２）が生成され、また、水素（Ｈ２）や電子（ｅ-）と結び付いて水素となる水素イオン（Ｈ＋）が水素含有水１００中の分散物、詳しくは、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０の混合により形成されるマグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物に吸着して固定されることで散逸し難くなっているためであると考えている。
本発明者の実験研究では、上述した製造方法によって製造された水素含有水１００において、製造直後から経時的に水素濃度を測定したところ、製造直後よりも水素濃度が上昇する場合があることを確認しており、特に、水で希釈した後、再度電圧印加を行わずとも、希釈倍率で換算される値よりも高い水素濃度が製造後数日間維持された。
したがって、水の電気分解によって水素が生成されることに加え、マグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物の触媒的作用によっても、以下の反応式（１）と（２）に示した反応が促進されて水素が生成されるものと推測される。
２Ｈ２Ｏ→２Ｈ＋＋２ＯＨ−・・・（１）
２Ｈ＋＋２ｅ−→Ｈ２・・・（２）
【０１３９】
また、混合工程（ステップＳ１０）におけるマグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０と水３０の混合により、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０の反応でＭｇ２＋、Ｃａ２＋が生じ（以下、Ｍｇ２＋の例で示すが、Ｃａ２＋も同様である）、例えば、以下の反応式（３）、（４）に示した反応によって水素が生成された可能性もある。
Ｍｇ２＋＋４ｅ−＋Ｈ２０→２Ｈ２＋２ＭｇＯ・・・（３）
Ｍｇ２＋＋２Ｈ２Ｏ＋２ｅ−→Ｍｇ（ＯＨ）２＋Ｈ２・・・（４）
【０１４０】
更に、酸混合工程（ステップＳ２０）での有機酸５０や第２の酸混合工程（ステップＳ１２０）による酸処理で、ＭｇＨ２（ＰＯ４）、Ｍｇ８Ｈ２（ＰＯ４）６が生じ、酸混合工程（ステップＳ２０）後のアルカリ混合工程（ステップＳ３０）でのアルカリ６０の混合や第のアルカリ混合工程（ステップＳ１３０）によって以下の反応式（５）と（６）に示した反応が生じ、この反応によっても水素が生成された可能性もある。
Ｍｇ８Ｈ２（ＰＯ４）６＋５Ｈ２０＋Ｍｇ２＋４Ｈ＋
→Ｍｇ１０（ＰＯ４）６（ＯＨ）２＋１２Ｈ＋・・・（５）
１２Ｈ＋＋１２ｅ−→６Ｈ２・・・（６）
【０１４１】
また、本発明の水素含有水１００においては、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０が混合されたことで、マグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物（例えば、ヒドロキシアパタイト（Ｃａ１０（ＰＯ４）６（ＯＨ）２の錯体状物や、Ｍｇ１０（ＰＯ４）６（ＯＨ）２の錯体状物等）が形成され、この錯体状物に水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が吸着して固定されており、それによって、水素が散逸し難く、例えばぺットボトルに充填して密閉した後も、水素や水素イオンが吸着固定された錯体状物がぺットボトルのＰＥＴ樹脂よりも高分子であることで水素がペットボトルから抜け難くなっていると考えられる。
【０１４２】
そして、特に、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０と水３０とを混合して調製した分散液４０を有機酸５０の添加により酸性にし、その後アルカリ６０を混合することによってｐＨ３以上、ｐＨ８未満とした分散液４０に、再度有機酸５００を混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満とし、このようにしてｐＨ変化をさせたｐＨ１以上、ｐＨ５未満の分散液４０に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ励起することで、安定して高い水素濃度が得られ長い間維持された。
この理由は明らかではないが、調製した分散液４０を酸性にした後、アルカリ６０を混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、更に、再度の有機酸５００の添加によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満にしてから陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起することにより錯体状物の形成が促進されたり、陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ励起することによって調整される錯体状物の電荷バランスが向上して錯体状物の安定性が増したりし、それによって、上記の反応式の反応が促進され、また、錯体状物への水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）の吸着固定が促進されたり安定化したりしたことで、安定して高い水素濃度が得られ水素濃度が長い間維持されたと考えている。ｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性の分散液４０に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけることで水の電気分解による水素生成量も増大しことも考えられる。
【０１４３】
更に、本発明者の実験研究によれば、混合工程（ステップＳ１０）で分散液４０を調製するときに、及び／または、混合工程（ステップＳ１０）、酸混合工程（ステップＳ２０）、アルカリ混合工程（ステップＳ３０）、第２の酸混合工程（ステップＳ１２０）、電圧印加工程（ステップＳ４０）、第２のアルカリ混合工程（ステップＳ１３０）の何れか１以上の工程後の分散液４０に鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種の鉄／亜鉛７０を混合することで水素濃度が顕著に増大し、より高い水素濃度が長い間維持された。
これは、鉄／亜鉛７０の混合によって形成されたマグネシウム／カルシウムーリン酸―鉄／亜鉛―錯体状物により、電子移動が促進されやすくなり上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素生成反応が促進されたためであると考えている。また、マグネシウム／カルシウムーリン酸錯体状物に鉄／亜鉛が加わることで、錯体状物の安定性（電荷バランス等）が向上し、水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）の吸着固定が安定化したことも考えられる。
【０１４４】
また、混合工程（ステップＳ１０）で分散液４０を調製するときに、及び／または、混合工程（ステップＳ１０）、酸混合工程（ステップＳ２０）、アルカリ混合工程（ステップＳ３０）、第２の酸混合工程（ステップＳ１２０）、電圧印加工程（ステップＳ４０）、第２のアルカリ混合工程（ステップＳ１３０）の何れか１以上の工程後の分散液４０に、糖類または多糖類の何れか１種以上の糖類／多糖類８０を添加することによっても、水素濃度が顕著に増大し、より高い水素濃度が長い間維持された。
これは、糖類／多糖類８０とリン酸／リン酸塩２０の結合・解離反応によって電子移動が促進されやすくなり、上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素の生成が促進されたことに加え、糖類／多糖類８０が水素原子を多く有することでそれらの水素原子をもとに水素が生成されて水素生成量が増大したためと考えている。
【０１４５】
また、本発明者の実験研究によれば、混合工程（ステップＳ１０）で分散液４０を調製するときに、及び／または、混合工程（ステップＳ１０）、酸混合工程（ステップＳ２０）、アルカリ混合工程（ステップＳ３０）、第２の酸混合工程（ステップＳ１２０）、電圧印加工程（ステップＳ４０）、第２のアルカリ混合工程（ステップＳ１３０）の何れか１以上の工程後の分散液４０に塩化マグネシウム（ＭｇＣｌ２）、塩化カルシウム（ＣａＣｌ２）、塩化ナトリウム（Ｎａｃｌ）等の塩化物９０を混合することで、細菌、カビ等の微生物の増殖が抑制され保存性（日持ち）が向上した。
これは、塩化マグネシウム、塩化カルシウム等の塩化物イオンが細菌、カビ等の微生物の増殖抑制に関与し、特に、上記錯体状物がイオン交換能を有し、上記錯体状物に塩化物イオンが取り込まれることで、希釈しても細菌、カビ等の増殖を防止する効果が持続的に発揮される。
なお、塩化マグネシウム、塩化カルシウム等はマグネシウム／カルシウム１０として使用することも可能であり、マグネシウム／カルシウム１０として塩化マグネシウム、塩化カルシウム使用した場合でも同様の効果が得られる。塩化物９０として塩化マグネシウム、塩化カルシウムを使用した場合には、電圧印加工程（ステップ４０）に至るまでの間に分散液４０に混合されることで塩化マグネシウムのマグネシウムや塩化カルシウムのカルシウムが錯体状物の形成に関与し、水素濃度の増大を期待できる。
【０１４６】
更に、本発明を実施する場合、電圧印加工程（ステップＳ４０）後の分散液４０にミネラルを添加することも可能である。ミネラルを添加することで、水素含有水１００を飲用とした場合には、ミネラルの摂取による栄養補給が可能となる。特に、ミネラルとして硫酸銅を添加した場合、細菌、カビ等の微生物の増殖を抑制でき保存性（日持ち）向上できる。本発明者の実験研究では、硫酸銅を、例えば、電圧印加工程（ステップＳ４０）後の分散液（４０）１００重量部に対し０．０００２重量部〜０．０２重量部の範囲内で添加することで、水素含有水１００を製造後加熱することなく蓋をして放置しても、６カ月経過後も濁度が上昇することなく微生物の増殖が抑制されることを確認した。
【０１４７】
このように本実施の形態２の水素含有水１００においても、ペットボトル等の容器に入れ密閉した場合には、長期間高い水素濃度を維持でき、また、ペットボトル等の密閉容器に入れて開封した後も、即ち、開封時の圧力変化や攪拌等の物理的衝撃が生じた後でも、長時間高い水素濃度を維持できることから、水素濃度が高い状態での摂取を可能とする。  したがって、水素を効率的に体内に取り入れることが可能であり、水素の病気予防や健康増進等といった有用な効能効果が期待できる。特に、上述したアパタイト系（Ｃａ１０（ＰＯ４）６（ＯＨ）２やＭｇ１０（ＰＯ４）６（ＯＨ）２等）の錯体状物は生体親和性が高く、これに水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が吸着固定されて体内に摂取されることで水素による高い効能効果が期待できる。
【０１４８】
次に、本発明の実施の形態２に係る水素含有水１００の実施例を具体的に説明する。
まず、実施例５及び実施例６、並びに、比較例４にかかる水素含有水１００について説明する。
図５のフローチャートにしたがい、表３に示した配合内容で実施例５及び実施例６に係る水素含有水１００を製造した。また、比較のために表３に示した配合内容の比較例４に係る水素含有水も製造した。
表３に実施例５及び実施例６、並びに、比較例４の配合内容について示す。表３の数値は各配合成分を重量部〔ｇ〕で示したものである。
【０１４９】
【表３】
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【０１５０】
具体的に、実施例５においては、まず、マグネシウム／カルシウム１０としての酸化マグネシウム（ＭｇＯ）と、水３０としての精製水とを混合してマグネシウム分散液Ａを作製し、このマグネシウム分散液Ａをリン酸／リン酸塩２０としてのリン酸（Ｈ３ＰＯ４）及び水３０としての精製水を混合して作製したリン酸水溶液Ｂに加えて攪拌した後、所定時間（例えば、１０〜３０分間）静置して分散液４０を調製することで、混合工程（ステップＳ１０）を実施した。得られた分散液４０は、混合直後はコロイド状に白濁し、静置後には白い沈殿物と透明な上澄みに分かれた。
【０１５１】
次に、混合工程（ステップＳ１０）で調製した分散液４０と、有機酸５０としてのクエン酸及び精製水を混合して作製した有機酸水溶液Ｃとを混合し攪拌して酸混合工程（ステップＳ２０）を実施した。有機酸５０混合後の分散液４０は、濁度が低下し、ｐＨ試験紙による測定でｐＨ＝３〜４であった。
【０１５２】
続いて、酸混合工程（ステップＳ２０）で酸性にした分散液４０と、アルカリ６０としての水酸化カリウム（ＫＯＨ）及び精製水を混合して作製したアルカリ水溶液Ｄとを混合し攪拌して、アルカリ混合工程（ステップＳ３０）を実施した。アルカリ６０混合後の分散液４０は、ｐＨ試験紙による測定でｐＨ＝６〜７であった。
【０１５３】
次いで、実施例５では、アルカリ６０混合後の分散液４０に塩化物９０として塩化マグネシウム（ＭｇＣｌ２）を加えた後、有機酸５００としてのクエン酸及び精製水を混合して作製した有機酸水溶液Ｃ１とを混合し攪拌して、第２の酸混合工程（ステップＳ１２０）を実施した。第２の酸混合後の分散液４０は、ｐＨ試験紙による測定でｐＨ＝３〜４であった。
【０１５４】
その後、第２の酸混合工程（ステップＳ１２０）で再度の有機酸５００が混合された分散液４０に対して陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に４〜５Ｖで７Ａの直流を２０〜４０分間流して励起し、電圧印加工程（ステップＳ４０）を実施した。
更に、実施例５では、陰極及び陽極が浸漬されてそれら電極間に所定の電圧がかけられて励起した分散液４０に、アルカリ６００としての水酸化カリウム（ＫＯＨ）及び精製水を混合して作製したアルカリ水溶液Ｄ１を混合し攪拌して、第２のアルカリ混合工程（ステップＳ１３０）を実施した。第２のアルカリ６００混合後の分散液４０は、ｐＨ試験紙による測定でｐＨ＝４〜５であった。
そして、第２のアルカリ６００混合後に精製水で１００倍に希釈し、実施例５に係る水素含有水１００を得た。なお、得られた水素含有水１００は、ｐＨ試験紙による測定でｐＨ＝６〜７であった。
【０１５５】
実施例６においては、第２のアルカリ混合工程（ステップＳ１３０）までは実施例５と同様に行い、アルカリ６００混合後の分散液４０を精製水で１００倍に希釈した後、鉄／亜鉛７０としての鉄を添加して、実施例６に係る水素含有水１００を得た。鉄を混合する際には、表３に示した配合量の鉄を精製水と混合し鉄水溶液として混合した。なお、得られた水素含有水１００は、ｐＨ試験紙による測定でｐＨ＝６〜７であった。
【０１５６】
これらに対し、比較例４として、第２の酸混合工程（ステップＳ１２０）及び第２のアルカリ混合工程（ステップＳ１３０）を実施せず、実施例５や実施例６で使用した有機酸５０（クエン酸）及び有機酸５００（クエン酸）の総量のマグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０に対する配合割合と同じ割合でクエン酸を酸混合工程（ステップＳ２０）で一度に加え、その後、アルカリ６０を混合し、そのままアルカリ６０混合後の分散液４０に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、更に精製水で１００倍に希釈し、鉄／亜鉛７０を添加することなく、比較例４に係る水素含有水を製造した。
【０１５７】
即ち、比較例４では、マグネシウム／カルシウム１０としての酸化マグネシウム（ＭｇＯ）と、水３０としての精製水とを混合してマグネシウム分散液Ａを作製し、このマグネシウム分散液Ａをリン酸／リン酸塩２０としてのリン酸（Ｈ３ＰＯ４）及び水３０としての精製水を混合して作製したリン酸水溶液Ｂに加えて攪拌した後、所定時間（例えば、１０〜３０分間）静置して分散液４０を調製することで、混合工程（ステップＳ１０）を実施した。次に、混合工程（ステップＳ１０）で調製した分散液４０と、表３に示した配合内容で有機酸５０としてのクエン酸及び精製水を混合して作製した有機酸水溶液Ｃとを混合し攪拌して、酸混合工程（ステップＳ２０）を実施した。酸混合後の分散液４０は、濁度が低下し、ｐＨ試験紙による測定でｐＨ＝２〜３であった。
【０１５８】
続いて、酸混合工程（ステップＳ２０）で酸性にした分散液４０と、アルカリ６０としての水酸化カリウム（ＫＯＨ）及び精製水を混合して作製したアルカリ水溶液Ｄとを混合し攪拌して、アルカリ混合工程（ステップＳ３０）を実施した。アルカリ６０混合後の分散液４０は、ｐＨ試験紙による測定でｐＨ６〜７であった。
次いで、アルカリ６０混合後の分散液４０に対して陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に４〜５Ｖで７Ａの直流を２０〜４０分間流して励起し、電圧印加工程（ステップＳ４０）を実施した。そして、陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけて励起した後に精製水で１００倍に希釈し、比較例４に係る水素含有水を得た。このときの水素含有水は、ｐＨ試験紙による測定でｐＨ＝６〜７であった。
【０１５９】
そして、このようにして製造した実施例５及び実施例６並びに比較例４に係る水素含有水について経時的に水素濃度の測定を行った。測定に際しては、製造した水素含有水をペットボトルに充填し、キャップを閉めた状態で暗所常温下で放置したものについて行い、測定時には開封してペットボトル内の水素含有水を測定用の容器に移し攪拌しながら測定した。開封したペットボトルは再度キャップを閉めて次の測定時まで暗所常温下で放置した。
【０１６０】
測定について、実施例５においては、水素含有水１００をペットボトルに充填し、蓋を閉めた状態で常温暗所下に置いたもの（図６のグラフにおいて実施例５ａ〈常温〉、実施例５ｂ〈常温〉）と、３７℃の暗所下に置いたもの（図６のグラフにおいて実施例５ｃ〈３７℃〉、実施例５ｄ〈３７℃〉）との合計４つの測定を行った。
比較例４においては、水素含有水をペットボトルに充填し、蓋を閉めた状態で常温暗所下に置いたもの（図６のグラフにおいて比較例４ａ〈常温〉）と、３７℃の暗所下に置いたもの（図６のグラフにおいて比較例４ｂ〈３７℃〉、比較例４ｃ〈３７℃〉）との合計３つの測定を行った。
図６のグラフにおいて、実施例５の測定結果を、比較例４と比較して示す。
【０１６１】
また、実施例６においては、１００倍希釈した後の水素含有水１００をペットボトルに充填し、蓋を閉めた状態で常温暗所下に置いたものについて３つ（図７のグラフにおいて実施例６ａ〈常温〉、実施例６ｂ〈常温〉、実施例６ｃ〈常温〉）の測定を行った。なお、実施例６では、第２のアルカリ混合工程（ステップＳ１３０）後に１００倍希釈することなく、表３に示した配合量で鉄を加えた実施例６の変形例に係る水素含有水１００も製造し、そのような実施例６の変形例に係る水素含有水１００ついてもペットボトルに充填し、蓋を閉めた状態で常温暗所下に置いて（図７のグラフにおいて、実施例６（変形例））経時的な水素濃度の測定を行った。
図７のグラフにおいて、実施例６及びその変形例の測定結果を、実施例５ａ〈常温〉及び実施例５ｂ〈常温〉と比較して示す。
【０１６２】
ここで、第２のアルカリ混合工程（ステップＳ１３０）後であって、精製水で１００倍希釈する前の段階にて水素濃度を測定したところ、実施例５及び実施例６では、水素濃度が平均１５０μｇ／Ｌであり、比較例４では、水素濃度が１０５μｇ／Ｌであった。
【０１６３】
そして、図６のグラフで示したように、実施例５においては、第２のアルカリ混合工程（ステップＳ４０）後に精製水で１００倍希釈したのにも関わらず、製造日から４日経過しても常温下に置いたもの（実施例５ａ〈常温〉、実施例５ｂ〈常温〉）では水素濃度が１９〜２０μｇ／Ｌを示し、また、３７℃下に置いたもの（実施例５ｃ〈３７℃〉、実施例５ｄ〈３７℃〉）でも１３〜１５μｇ／Ｌを示していた。
これに対し、比較例４では、最大でも常温下に置いたもの（比較例４ａ〈常温〉）で１２μｇ／Ｌであり、３７℃下に置いたもの（比較例４ｂ〈３７℃〉、比較例４ｃ〈３７℃〉）にあっては、５μｇ／Ｌ未満で極めて低い値であった。
【０１６４】
このように、実施例５と比較例４では、クエン酸のマグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０に対する配合割合を同一としているが、実施例５においては、クエン酸を２回の工程（酸混合工程（ステップＳ２０）及び第２の酸混合工程（ステップＳ１２０））に分けて添加し、第２の酸混合工程（ステップＳ１２０）後に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起している。即ち、混合工程（ステップＳ１０）で調製した分散液４０に対し、まず有機酸５０を添加しｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にする酸混合工程（ステップＳ２０）を実施し、更に酸性にした分散液４０にアルカリ６０を混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とするアルカリ混合工程（ステップＳ３０）を実施した後、このアルカリ６０混合後の分散液４０に対し、再度有機酸５００を添加してｐＨ１以上、ｐＨ５未満の分散液４０とする第２の酸混合工程（ステップＳ１３０）を行って、このようにしてｐＨの変化をさせたｐＨ１以上、ｐＨ５未満の分散液４０に対して陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起したことで、比較例４よりも、安定して高い水素濃度が得られ、長時間維持されている。
特に、比較例４では、３７℃の高温下に置いた場合では、常温のときよりも更に水素濃度の値が小さくなってしまうのに対し、実施例５では、３７℃の高温下に置いた場合でも高い水素濃度が得られ、周囲環境温度条件によらず安定して高い水素濃度が長い間維持されている。
【０１６５】
また、図７のグラフで示すように、実施例６においては、第２のアルカリ混合工程（ステップＳ１３０）後に鉄７０が添加されたことで、実施例５よりも水素濃度が顕著に増大した。
第２のアルカリ混合工程（ステップＳ１３０）実施直後（精製水で１００倍希釈する前の段階）の水素濃度の測定では、水素濃度が平均１５０μｇ／Ｌであったの対し、１００倍希釈した後に鉄７０を添加した実施例６では、１００倍希釈したのにも関わらず、製造日から４日経っても、６５〜１１０μｇ／Ｌの水素濃度が確認され、実施例５よりも水素濃度が増大していた。
また、実施例６の変形例で示すように、第２のアルカリ混合工程（ステップＳ１３０）後に１００倍希釈せずに塩化鉄を加えたものでは、最高で２０００μｇ／Ｌの水素濃度の増大が確認され、製造後３日経ってもその濃度が維持され、更に製造後１０日経っても水素濃度が９００μｇ／Ｌであった。
【０１６６】
このように、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０と水３０を混合して調製した分散液４０を有機酸５０の添加により酸性にした後、アルカリ６０を混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、更に、再度の有機酸５００の添加によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満にしてから陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起して製造された実施例５及び実施例６（変形例を含む）では、攪拌等の物理的衝撃が加わったり、ペットボトル開封等の気圧変動が生じたりしても、安定して高い水素濃度が得られ、数日間は高い水素濃度が維持されることが分かる。
そして、本発明者の実験研究では、実施例５及び実施例６の水素含有水１００を製造直後にペットボトルで入れて密閉し、常温下で放置して、１２カ月経過した後に、ペットボトルを開封して数日間水素濃度を上記と同様に測定した場合でも、最高で水素濃度の測定値が３０μｇ／Ｌを示し、開封後４〜５日間は高い水素濃度が維持されることを確認している。
【０１６７】
これは、上述したように、ぺットボトルのＰＥＴ樹脂よりも高分子であるマグネシウムーリン酸系の錯体状物に水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が吸着固定されることで水素がペットボトルから抜け難くなっているうえ、希釈倍率で換算される値よりも水素濃度が増大していることから、製造後でもこの錯体状物によって上記の反応式で示したような反応が促進されて水素の生成が生じているためと思われる。
【０１６８】
特に、調製した分散液４０を酸性にした後、アルカリ６０を混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、更に、再度の有機酸５００の添加によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満にしてから陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ励起することにより製造された実施例５及び実施例６では、錯体状物の形成が促進されたり、陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ励起することによって調整される錯体状物の電荷バランスが向上して錯体状物の安定性が増したりし、それによって、上記の反応式の反応が促進され、また、錯体状物への水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）の吸着固定が促進されたり安定化したりしたことで、安定して高い水素濃度が得られ長い間維持されたと考えている。ｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性の分散液４０に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけることで水の電気分解による水素生成量も増大しことも考えられる。
【０１６９】
また、実施例６及びその変形例から、鉄７０を添加することで、水素濃度が顕著に増大し、より高い水素濃度が長い間維持されることが分かる。
これは、鉄７０が添加されることで、マグネシウムーリン酸―鉄―錯体状物が形成され、それによって電子移動が促進されやすくなり上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素生成反応が促進され、また、錯体状物の安定性（電荷バランス等）が向上し、水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）の吸着固定が安定化したと推測される。
なお、本発明者の実験研究によれば、第２塩化鉄（ＦｅＣｌ２）や第３塩化鉄（ＦｅＣｌ３）を添加しても同様に水素濃度が顕著に増大し、より高い水素濃度が長い間維持されることを確認している。
このように実施例５及び実施例６に係る水素含有水１００によれば、ペットボトル等の密閉容器に入れても長期間高い水素濃度を維持でき、容器開封後でも、即ち、容器開封等による圧力変化や攪拌等することによる外力（物理的衝撃）が加わっても、水素濃度が急激に減ることなく高い水素濃度が維持されることで、水素濃度が高い状態での摂取を可能とする。
【０１７０】
このように上記実施の形態２の水素含有水１００は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種のマグネシウム／カルシウム１０と、リン酸及び／またはリン酸塩２０と、水３０とを混合して調製した分散液４０を酸としての有機酸５０と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリ６０と混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、再度酸としての有機酸５００と混合してから陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起することにより得られたものである。
【０１７１】
また、上記実施の形態２の水素含有水１００の製造方法は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種のマグネシウム／カルシウム１０と、リン酸及び／またはリン酸塩２０と、水３０とを混合して分散液４０を調製する混合工程（ステップＳ１０）と、調製した分散液４０を酸としての有機酸５０の混合によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性とする酸混合工程（ステップＳ２０）と、酸性にした分散液４０をアルカリ６０の混合によりｐＨ３以上、ｐＨ８未満とするアルカリ混合工程（ステップＳ３０）と、アルカリ混合後の分散液４０を再度酸としての有機酸５００の混合によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満とする第２の酸混合工程（ステップＳ１２０）と、再度の有機酸５００が混合された分散液に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起する電圧印加工程（ステップＳ４０）とを具備するものである。
【０１７２】
したがって、本実施の形態２の水素含有水１００及びその製造方法によれば、水素濃度が顕著に増大し、攪拌等の物理的衝撃（外力）が加わったり気圧変動が生じたりしても水素濃度が急激に減ることなく数日間は高い水素濃度が維持され、ペットボトル等の容器に入れて密閉した場合では高い水素濃度が長期間維持される。
【０１７３】
これは、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０とが混合されたことでマグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物が形成され、このような錯体状物に水素分子（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が吸着し固定されているためと考えている。
また、水の電気分解によって水素が生成されたことに加え、錯体状物の触媒的作用によって、上記の反応式で示した反応が促進されて水素が生成され、製造後もこの水素生成反応が生じているためと考えている。
そして、特に、アルカリ５０と混合してｐＨ３以上ｐＨ８未満とした分散液４０を再度有機酸５００と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満としてから、陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起することにより、錯体状物の形成が促進されたり、陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ励起することによって調整される錯体状物の電荷バランスが向上して錯体状物の安定性が増したりし、それによって、上記の反応式の反応が促進され、また、錯体状物への水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）の吸着固定が促進されたり安定化したりしたことで、安定して高い水素濃度が得られ長い間維持されたと考えている。また、ｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性の分散液に対して陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけることで水の電気分解による水素生成量も増大したことが考えられる。
このように、本実施の形態２の水素含有水１００及びその製造方法によれば、長い間高い水素濃度を維持できることから、水素濃度が高い状態での摂取を可能とする。
【０１７４】
また、上記実施の形態２に係る水素含有水１００及びその製造方法によれば、陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ励起した後に再度アルカリ６００を混合してなることから、ｐＨを上昇させることができ、飲用に適した風味とすることができる。
【０１７５】
更に、上記実施の形態２の実施例６に係る水素含有水１００の製造方法で得られた水素含有水１００は、鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種の鉄／亜鉛７０が混合されてなることから、より高い水素濃度の維持効果を示す。
鉄／亜鉛７０の混合によって形成されたマグネシウム／カルシウムーリン酸―鉄／亜鉛―錯体状物により、電子移動が促進されやすくなり上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素生成反応が促進され、また、錯体状物の安定性（電荷バランス等）が向上し、水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）の吸着固定が安定化したために、水素濃度が顕著に増大して高い水素濃度が長い間維持されたと考えられる。
【０１７６】
加えて、上記実施の形態２に係る水素含有水１００及びその製造方法によれば、更に、糖類及び／または多糖類８０が混合されることでより高い水素濃度の維持効果を示す。
これは、糖類／多糖類８０を混合することで、糖類／多糖類８０とリン酸／リン酸塩２０との結合・解離反応によって電子移動が促進されやすくなり、上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素の生成が促進されることに加え、糖類／多糖類８０が水素原子を多く有することでそれらの水素原子をもとに水素が生成されて水素生成量が増大するためと考えられる。
【０１７７】
以上説明してきたように、実施の形態１及び実施の形態２に係る水素含有水１，１００によれば、製造後でも長時間高い水素濃度が維持され、ペットボトル等のような容器に充填し密閉した場合には長期間高い水素濃度が維持されるため、例えば、サーバー等の形態や容器に充填した形態での飲用や、化粧品等の塗布用に供することができる。特に、ペットボトル等の容器に充填し密閉した後も長期間高い水素濃度が維持され、開封後も長時間高い水素濃度が維持されることから、ペットボトル等の密閉容器に入れた製品の形態で飲用に供するのにも適する。
そこで、上述のようにして得られた実施の形態１及び実施の形態２に係る水素含有水１，１００を用いて密閉容器入り水素含有水を製造する方法について図８及び図９を参照しながら説明する。
【０１７８】
最初に、加熱殺菌を行って密閉容器入り水素含有水を製造する方法について、製造方法の概略工程図を示した図８を参照して説明する。
【０１７９】
加熱殺菌を行って密閉容器入り水素含有水１，１００を製造する方法においては、汲み上げた天然水Ｗを３０μｍ以下のフィルタ１１１、１１２、１１３に通過させることにより濾過する天然水濾過工程（ステップＳ１１１）と、濾過した天然水Ｗに水素含有水１，１００を混合し攪拌手段によって均一にする混合工程（ステップＳ１１２）と、天然水Ｗと混合した水素含有水１，１００に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起する電圧印加工程（ステップＳ１１４）と、電圧印加工程後の水素含有水１，１００を１μｍ以下のフィルタ１１４に通過させることにより精密濾過する精密濾過工程（ステップＳ１１６）と、精密濾過した水素含有水１，１００を容器１３０ａに充填し、容器１３０ａをキャップ１３０ｂで密閉する容器充填工程（ステップＳ１１７）と、混合工程（ステップＳ１１２）で天然水Ｗと水素含有水１，１００が混合された後から容器充填工程（ステップＳ１１７）に至る間に８５℃〜１３５℃、３０分の加熱殺菌を行う加熱殺菌工程（ステップＳ１１５）とを有する。
【０１８０】
図８において、原水の地下水としては、ミネラルウォータと呼ばれている天然水Ｗが使用される。天然水Ｗは、地下水汲み上げ用の市販の汲み上げポンプ等によって汲み上げられ、一次フィルタ１１１に通過させる濾過工程（ステップＳ１１１）に入り、一次フィルタ１１１によって異物、不純物等が除去される。
一次フィルタ１１１は、例えば、濾過精度（ポアサイズ）が３０μｍ〜２０μｍ以下の１種または２種以上のフィルタからなり、殆どの天然水に入っている鉱物種類の粒子等の異物、不純物が除去できるようになっている。
この一次フィルタ１１１によって天然水Ｗ中の異物、不純物等を除去することにより、天然水Ｗと水素含有水１，１００が混合されたときに天然水Ｗ中の不純物に由来する化合物が上述した錯体状物に吸着して水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が錯体状物に吸着するのを阻止して水素の散逸を招く事態を防止でき、高い水素濃度の維持を図ることができる。また、下流側のフィルタの負荷を軽減する。更に、微生物の栄養源でもある天然水Ｗ中の異物、不純物等が除去されることで、後の製造工程における微生物の繁殖を抑制し、タンク、配管等の設備における衛生管理の負担を軽減できる。
【０１８１】
そして、図８においては、汲み上げポンプ等で汲み上げられ一次フィルタ１１１を通過して濾過された天然水Ｗは、一時的な汲み上げ用の天然水補助タンク１２１に収容される流れとなっている。
なお、天然水補助タンク１２１は、一次フィルタ１１１からの濾過水（濾過した天然水Ｗ）を逆流させて一次フィルタ１１１の洗浄、所謂、逆洗を行う容量を少なくとも有する濾過水のタンクであり、逆洗を行う一次フィルタ１１１を使用するために必要なもので、使い捨てのフィルタを使用する場合には必要でない。
一時的な汲み上げ用の天然水補助タンク１２１に収容され、所定容量を満たしたのちは、天然水補助タンク１２１の下流側に配設された混合タンク１２３に供給される。
【０１８２】
本発明を実施する場合には、後述する１μｍ以下のファイナルフィルタ１１４の負荷を軽減して寿命を延ばすために、また、後の製造工程における微生物の繁殖を抑制し、タンク、配管等の設備における衛生管理の負担を軽減するために、必要に応じて、天然水補助タンク１２１と混合タンク１２３と間に、二次フィルタ１１２や三次フィルタ１１３が配設される。
【０１８３】
二次フィルタ１１２は、一次フィルタ１１１よりも濾過精度の高いフィルタ、例えば、濾過精度（ポアサイズ）が３０μｍ〜１０μｍ以下の１種または２種以上のフィルタからなり、三次フィルタ１１３は、二次フィルタ１１２よりも更に濾過精度の高いフィルタ、例えば、濾過精度（ポアサイズ）が１０μｍ〜１μｍ以下の１種または２種以上のフィルタからなり、この二次フィルタ１１２や三次フィルタ１１３を一次フィルタ１１１の下流側で混合タンク１２３の直前の入力側に設けることによって、一次フィルタ１１１のときよりも更に細かい異物、不純物、細菌等が除去される。また、後述する１μｍ以下のファイナルフィルタ１１４の負荷を軽減して寿命を延ばすことができる。更に、微生物の栄養源でもある天然水Ｗ中の異物、不純物等が除去されることで、後の製造工程における微生物の繁殖を抑制し、タンク等の設備における衛生管理の負担をより軽減できる。
【０１８４】
なお、一次フィルタ１１１、二次フィルタ１１２、三次フィルタ１１３の濾過精度（ポアサイズ）については、上述のように限定されることなく、密閉容器入り水素含有水の製造工程の各機能が効率よく動作するように設定されればよい。原水の汲み取り場所によっては、また、後述のファイナルフィルタ１１４を短期間に交換することを好む場合には、何れかを省略することも可能であり、結果的に、水素含有水１，１００と混合される前段階で天然水Ｗに入っている鉱物種類の粒子等の不純物を除去できていればよい。勿論、二次フィルタ１１２、三次フィルタ１１３についても逆洗可能なフィルタとすることも可能である。このような一次フィルタ１１１、二次フィルタ１１２、三次フィルタ１１３としては、例えば、ポリプロピレン製ワインドフィルタカートリッジ等を使用できる。各フィルタにおいて、２種以上のフィルタを組み合わせて使用する場合には、フィルタの負荷を軽減するために、上流側から下流側にむかってポアサイズが順に小さくなるように配置するのが望ましい。
【０１８５】
このように汲み上げポンプ等で汲み上げられた天然水Ｗは、濾過工程（ステップＳ１１１）において、一次フィルタ１１１、二次フィルタ１１２、三次フィルタ１１３を順に通過させることにより濾過されたのち、混合タンク１２３に流れ込み、収容される。
【０１８６】
そして、混合工程（ステップＳ１１２）において、一次フィルタ１１１、二次フィルタ１１２、三次フィルタ１１３にて濾過されて混合タンク１２３に収容された天然水Ｗに、上述の図１や図５に示した製造工程を経て製造され水素含有水１，１００が混合される。即ち、上述した製造工程を経て製造された水素含有水１，１００は、一次フィルタ１１１、二次フィルタ１１２、三次フィルタ１１３にて濾過されて混合タンク１２３に収容された天然水Ｗに混合されることで希釈される。
ここで、図８において、上述した製造工程を経て製造された水素含有水１，１００は、一時的な貯留用の水素含有水貯留タンク１２２に所定量収容され、水素含有水貯留タンク１２２から混合タンク１２３に収容された天然水Ｗに供給される。
そして、天然水Ｗと混合される水素含有水１には、図１で示した混合工程（ステップＳ１０）、酸混合工程（ステップＳ２０）、アルカリ混合工程（ステップＳ３０）、電圧印加工程（ステップ４０）を経て得られたものが使用される。
また、天然水Ｗと混合される水素含有水１００には、図５で示した混合工程（ステップＳ１０）、酸混合工程（ステップＳ２０）、アルカリ混合工程（ステップＳ３０）、第２の酸混合工程（ステップＳ１２０）、電圧印加工程（ステップ４０）、第２のアルカリ混合工程（ステップＳ１３０）を経て得られたものが使用される。
【０１８７】
この混合工程（ステップＳ１１２）においては、例えば、製造した水素濃度１００〜１５００μｇ／Ｌである水素含有水１，１００の総量１Ｌに対して、濾過された天然水が９〜９９９Ｌ混合され、水素含有水１，１００が濾過された天然水Ｗとの混合により１０〜１０００倍に希釈されるようにする。即ち、水素濃度１００〜１５００μｇ／ｌである水素含有水（１，１００）１Ｌに対し、水素含有水（１，１００）の９〜９９９倍量の天然水Ｗが混合される。これにより、天然水Ｗ本来の風味が生かされて、かつ、高い水素濃度を長い間維持できる密閉容器入りの水素含有水が得られる。
【０１８８】
また、この混合工程（ステップＳ１１２）では、所定の容積を有し、一次フィルタ１１１、二次フィルタ１１２、三次フィルタ１１３を通過した天然水Ｗが収容され、この天然水Ｗに対応した供給量で水素含有水貯留タンク１２２から水素含有水１，１００が添加される混合タンク１２３において、電動機で回転させる攪拌ファン等からなる撹拌手段によって、天然水Ｗと水素含有水１，１００が撹拌され均一になるようにしている。
【０１８９】
そして、図８において、混合タンク１２３にて天然水Ｗと混合された水素含有水１，１００（以下、水素含有水Ｗ１とする）は、紫外線殺菌工程（ステップＳ１１３）にて、紫外線装置が組み込まれた紫外線タンク装置内に収容され、所定時間紫外線殺菌される。後述する加熱殺菌工程（ステップＳ１１５）前に紫外線殺菌工程（ステップＳ１１３）を組み込むことにより、後の製造工程における微生物の繁殖を抑制し、タンク、配管等の設備における衛生管理の負担を軽減でき、衛生面での製造管理が容易となる。
【０１９０】
続いて、紫外線殺菌を終えた水素含有水Ｗ１は、電圧印加工程（Ｓ１１４）にて、電圧印加装置が組み込まれたタンク装置内に収容され、陰極及び陽極が浸漬されてそれら電極間に所定の電圧が所定時間かけられる。陰極及び陽極は、不活性な電極であれば良く、例えば、白金や炭素電極を用いることかできる。陰極及び陽極の電圧は、水の電気分解に適した値に設定すれば良く（例えば、３〜２０Ｖ）、電流は、電極の面積や溶液量等を考慮して適宜設定される（例えば、５Ａ〜１０Ａ）。電圧印加時間は、溶液量、溶液中の成分量、電圧をかけた後の所望とする水素濃度（溶存水素量、水素含有量）等を考慮して適宜設定される（例えば、１〜２００分間）。
これにより、所定の高い水素濃度を安定的に確保して、容器への充填後も安定的に高い水素濃度を維持し、安定した品質を確保できる。
【０１９１】
そして、陰極及び陽極が浸漬されてそれら電極間に所定の電圧がかけられ励起された水素含有水Ｗ１は、加熱殺菌工程（Ｓ１１５）にて、プレートヒータや加熱管路が配設された加熱タンク内に収容され、例えば、８５〜１３５℃の温度で３０分間加熱殺菌される。
そして、加熱殺菌を終えた水素含有水Ｗ１は、精密濾過工程（Ｓ１１６）におけるファイナルフィルタ１１４に供給される。
【０１９２】
ファイナルフィルタ１１４は、例えば、少なくとも精密濾過により異味、異臭、不純物や、水素含有水１，１００の製造段階で生成した沈殿物を除去できる程度の濾過性能を有していればよく、濾過精度（ポアサイズ）が１μｍ以下のフィルタを使用する。負荷の軽減のためには、例えば、１μｍ〜５μｍのフィルタと０．５μｍ以下のフィルタとを併用して実施できる。
このファイナルフィルタ１１４としては、例えば、濾材をポリサルホンとしたポリサルホン製のメンブレンフィルタカートリッジ等が使用できる。
特に、ファイナルフィルタ１１４の前に加熱殺菌を行っている場合には、加熱殺菌の余熱（例えば、８５℃〜１３５℃、３０分保持した余熱）が存在するから、ファイナルフィルタ１１４において微生物の繁殖が抑制され、長寿命化を図ることができる。
【０１９３】
そして、精密濾過工程（Ｓ１１６）において、ファイナルフィルタ１１４を通過させることにより精密濾過された水素含有水Ｗ１は、クリーンルーム内の充填タンク１２４に供給される。
充填タンク１２４に収容された水素含有水Ｗ１は、容器充填工程（ステップＳ１１７）において、クリーンルーム内にて、所定の充填速度で、液体充填機１３０によりペットボトル、アルミニウム缶、スチール缶、ガラスや陶器のビン等の容器１３０ａに充填される。そして、液体充填機１３０では、容器１３０ａに水素含有水Ｗ１を充填し、充填した後に容器１３０ａのキャップ１３０ｂで密閉する。キャップ１３０ｂには、例えば、バキュームで異物を吸い取った後に、紫外線殺菌処理がなされたものを使用した。なお、必要に応じてスチーム殺菌や無菌エアーブロー処理が行われることもある。また、容器１３０ａは、消毒薬により殺菌洗浄がなされた後、殺菌洗浄液を除去する濯ぎ洗浄を行って薬剤等を完全に落とし、その後、ビンロウ紫外線処理がなされたものを使用した。このときの洗浄には、濾過した天然水Ｗや水素含有水Ｗ１を使用している。
【０１９４】
更に、水素含有水Ｗ１が充填された容器１３０ａをキャップ１３０ｂで密閉した後は、加熱殺菌の余熱（８５℃〜１３５℃、３０分保持した余熱）が存在するから、必要に応じて、水素含有水Ｗ１が充填された容器１３０ａを転倒することにより、キャップ１３０ｂの裏を殺菌することができる。また、図８においては、低温殺菌・冷却工程（ステップＳ１１８）にて、パストライザー等を使用し時間をかけながら低温殺菌し、冷却する。これにより、水素含有水Ｗ１の味を変化させないようにすることできる。その他、キャップ１３０ｂで密栓した容器１３０ａごと水槽内を潜らせることにより、冷却を行っても良い。そして、この低温殺菌・冷却工程（ステップＳ１１８）を経た後、出荷される。
なお、高い水素濃度を維持し、品質の安定化を図るために、この一連の製造工程は、２０℃±１５℃の常温下で行うのが望ましい。
このようにして、密閉容器入り水素含有水１，１００が製造される。
こうして製造された密閉容器入り水素含有水１，１００は、長期間高い水素濃度が維持され、開封後も長時間高い水素濃度が維持される。
特に、上記の図１や図５で示した製造方法で製造された実施の形態１及び実施の形態２に係る水素含有水１，１００は、加熱されても水素濃度が大きく低下することはなく、安定して長い間高い水素濃度が維持される。
【０１９５】
ところで、本発明を実施する場合には、加熱殺菌のタイミングは、混合工程（ステップＳ１１２）で天然水Ｗと水素含有水１，１００を混合した後から、容器充填工程（ステップＳ１１７）に至るまでの間であればよく、例えば、混合タンク１２３にジャケットを有する加熱タンク等を使用して加熱殺菌を行ってもよいし、ファイナルフィルタ１１４を通過後に加熱殺菌を行っても良い。加熱手段も特に限定されることなく、例えば、ヒータや熱交換が可能な所定の蒸気圧の螺旋状の加熱管路をタンクに配設し加熱蒸気で加熱殺菌を行うことも可能である。加熱タンクには通常、温度を均一化するための撹拌手段が設けられる。
【０１９６】
上記実施の形態１においては、天然水濾過工程（ステップＳ１１１）で汲み上げた天然水Ｗを３０μｍ以下のフィルタ１１１、１１２、１１３に通過させることにより濾過し、混合工程（ステップＳ１１２）で濾過した天然水Ｗに水素含有水１を混合し攪拌手段によって均一し、電圧印加工程（ステップＳ１１４）で天然水Ｗが混合された水素含有水１に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起し、精密濾過工程（ステップＳ１１６）で、電圧印加工程後の水素含有水Ｗ１を１μｍ以下のフィルタ１１４に通過させることにより精密濾過し、容器充填工程（ステップＳ１１７）で、精密濾過した水素含有水Ｗ１を容器１３０ａに充填し、容器１３０ａをキャップ１３０ｂで密閉する。また、この間の、混合工程（ステップＳ１１２）で天然水Ｗと水素含有水１が混合された後から容器充填工程（ステップＳ１１７）に至る間に８５℃〜１３５℃の３０分の加熱殺菌工程（ステップＳ１１５）を設けて加熱殺菌する。そして、水素含有水１は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種のマグネシウム／カルシウム１０と、リン酸及び／またはリン酸塩２０と、水３０とを混合して調製した分散液４０を酸としての有機酸５０と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリ６０と混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、その後、分散液４０に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起することによって得られたものであり、かつ、鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種の鉄／亜鉛７０を混合したものである。
【０１９７】
即ち、汲み上げた天然水Ｗを３０μｍ以下のフィルタ１１１、１１２、１１３に通過させることにより濾過する天然水濾過工程（ステップＳ１１１）と、濾過した天然水Ｗに水素含有原水１を混合し攪拌手段によって均一にする混合工程（ステップＳ１１２）と、天然水Ｗと混合した水素含有水１に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起する電圧印加工程（ステップＳ１１４）と、電圧印加工程後の水素含有水Ｗ１を１μｍ以下のフィルタ１１４に通過させることにより精密濾過する精密濾過工程（ステップＳ１１６）と、精密濾過した水素含有水Ｗ１を容器１３０ａに充填し、容器１３０ａをキャップ１３０ｂで密閉する容器充填工程（ステップＳ１１７）と、混合工程（ステップＳ１１２）で天然水Ｗと水素含有水１が混合された後から容器充填工程（ステップＳ１１７）に至る間に８５℃〜１３５℃、３０分の加熱殺菌を行う加熱殺菌工程（ステップＳ１１５）とを具備し、水素含有水１は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種のマグネシウム／カルシウム１０と、リン酸及び／またはリン酸塩２０と、水３０とを混合して調製した分散液４０を酸としての有機酸５０と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリ６０と混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、その後、分散液４０に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極を所定の電圧で励起することによって得られたものであり、かつ、鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種の鉄／亜鉛７０を混合してなる密閉容器入り水素含有水１の製造方法として捉えることができる。
【０１９８】
ここで、上記天然水濾過工程は、汲み上げた原水としての天然水を３０μｍ以下のフィルタに通過させることによって、殆どの天然水に含まれる鉱物種類の粒子等の異物、不純物を除去する工程である。汲み上げた原水は地下水であるか否かを問わず、天然水には、通常、ミネラルウォータと呼ばれているものも含まれる。
上記３０μｍ以下のフィルタは、ここでは、不純物の除去の対象が、主に、天然水に含まれる鉱物種類等であることから、鉱物種類等を除去できる能力を持つフィルタとして、濾過精度が３０μｍ以下と規定したものである。なお、かかるフィルタとしては、２種以上（２段以上）を適宜組み合わせて用いてもよく、複数のフィルタを使用する場合には、天然水が濾過性能の低いフィルタから濾過性能の高いフィルタへと順に通過すようにフィルタを配設してフィルタの負荷を軽減する構成とするのが望ましい。
上記混合工程は、前記濾過された天然水と水素含有水を混合し、撹拌手段によって均一な混合状態とする工程であり、上記攪拌手段は、天然水と水素含有水が均一な混合となるように攪拌するものであればよく、例えば、攪拌ファンを用いたり、超音波振動器を用いたりすることによって、均質の混合液（水素含有水）とすることができる。
また、上記電圧印加工程は、前記天然水に水素含有水が混合されて得られた水素含有水に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけて、励起する工程である。
更に、上記精密濾過工程は、水素含有水を１μｍ以下のフィルタに通過させることによって精密濾過処理を施し異味、異臭、不純物を除去する工程である。
上記１μｍ以下のフィルタとは、本工程では、除去の対象が、主に、異味、異臭、不純物等の微粒子であることから、かかる微粒子を除去できる能力を持つフィルタとして、濾過精度が１μｍ以下と規定したものである。特に、０．２μｍ以下のフィルタを用いることで除菌も可能となる。なお、かかるフィルタとしては、２種以上（２段以上）を適宜組み合わせて用いてもよく、複数のフィルタを使用する場合には、フィルタの目詰まりを少なくして負荷が軽減されるよう、天然水が濾過性能の低い濾フィルタから濾過性能の高いフィルタへと順に通過すようにフィルタを配設する構成とし、順次細かいものを除去するのが望ましい。
加えて、上記容器充填工程は、水素含有水をペットボトル、アルミニウム缶、スチール缶等の容器に充填し、当該容器を栓で密閉する工程である。
また、上記加熱殺菌工程は、天然水と水素含有水が混合された後から容器充填工程に至る間に１３５℃、３０分の加熱を設け、そこで殺菌を行う工程である。
【０１９９】
本発明者は、鋭意実験研究を積み重ねた結果、マグネシウム／カルシウム１０と、リン酸／リン酸塩２０と、水３０とを混合して調製した分散液４０を有機酸５０の混合によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリ６０と混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、その後、分散液４０に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起して得られた水素含有水１では、ペットボトル等の容器１３０ａに入れて密閉しても水素が消失することなく長期間維持されることを見出し、更に、鉄／亜鉛７０を混合することで、水素濃度が顕著に増大し、攪拌等の物理的衝撃（外力）が加わったり気圧変動が生じたりしても水素濃度が急激に減ることなく数日間は高い水素濃度が維持され、ペットボトル等の容器１３０ａに入れて密閉した場合でも高い水素濃度が長期間維持されることを見出し、この知見に基づいて本発明を完成させたものである。
【０２００】
ここで、高い水素濃度が長い間維持されるのは、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０とが混合されたことでマグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物が形成され、このような錯体状物に水素分子（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が吸着し固定されているためであると思われる。
また、水の電気分解によって水素が生成されたことに加え、錯体状物の触媒的作用によって、以下に示すような反応が促進されて水素が生成されたと推測しており、製造後においてもこの反応が生じることで水素濃度が高い状態で維持されるものと考えている。
２Ｈ２Ｏ→２Ｈ＋＋２ＯＨ−
２Ｈ＋＋２ｅ−→Ｈ２
【０２０１】
特に、分散液４０に鉄／亜鉛７０を混合することにより水素濃度が増大し、長い間高い水素濃度が維持されるのは、マグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物に鉄／亜鉛が加わりマグネシウム／カルシウムーリン酸―鉄／亜鉛―錯体状物となることで、電子移動が促進されやすくなり上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素生成反応が促進されるためと考えている。また、マグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物に鉄／亜鉛が加わることで、錯体状物の安定性（電荷バランス等）が向上し、水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）の吸着固定が安定化したためとも考えられる。
【０２０２】
そして、この水素含有水１は３０μｍ以下のフィルタ１１１、１１２、１１３で濾過された天然水Ｗと混合されて攪拌手段によって攪拌された後も、水素が消失することなく、更に、電圧印加工程（ステップＳ１１４）で陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起することで、一定の水素濃度を確保して、容器１３０ａへの充填後も安定的に高い水素濃度が維持され、安定した品質が得られる。
また、３０μｍ以下のフィルタ１１１、１１２、１１３によって天然水Ｗ中の異物、不純物等を除去することにより、天然水Ｗと水素含有水１が混合されたときに天然水Ｗ中の不純物に由来する化合物が錯体状物に吸着して水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が錯体状物に吸着するのを阻止して水素の散逸を招く事態を防止でき、高い水素濃度の維持を図ることができる。更に、微生物の栄養源でもある天然水Ｗ中の異物、不純物等が除去されることで、後の製造工程における微生物の繁殖を抑制し、タンク、配管等の設備における衛生管理の負担を軽減できる。
更に、混合工程（ステップＳ１１２）で水素含有水１を天然水Ｗと混合し、また、混合後から容器充填工程（ステップＳ１１７）に至る間に８５℃〜１３５℃の３０分の加熱殺菌工程（ステップＳ１１５）によって菌を死滅させることで、薬剤による殺菌処理を行うことなく容器入りを可能としており、天然水Ｗの本来の風味を生かした水素含有水１とすることができる。
加えて、水素含有水１と混合する前に、天然水Ｗを１μｍ以下のフィルタ１１４で濾過することで、天然水Ｗと水素含有水１とを混合した混合工程（ステップＳ１１２）後の細菌の増殖が抑制され、衛生面での製造管理が容易となる。
よって、高い水素濃度を長い間維持でき、水素濃度が高い状態での摂取を可能とする水素含有水１が得られる。
【０２０３】
そして、鉄／亜鉛７０は、水素含有水（１）１Ｌに対して１〜１００ｍｇの範囲内で配合することで、風味や透明性の低下を招くことなく顕著に高い水素濃度が長い間維持される水素含有水１が得られる。
【０２０４】
また、上記実施の形態１においては、天然水濾過工程（ステップＳ１１１）で汲み上げた天然水Ｗを３０μｍ以下のフィルタ１１１、１１２、１１３に通過させることにより濾過し、混合工程（ステップＳ１１２）で濾過した天然水Ｗに水素含有水１を混合し攪拌手段によって均一し、電圧印加工程（ステップＳ１１４）で天然水Ｗが混合された水素含有水１に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起し、精密濾過工程（ステップＳ１１６）で、電圧印加工程後の水素含有水Ｗ１を１μｍ以下のフィルタ１１４に通過させることにより精密濾過し、容器充填工程（ステップＳ１１７）で、精密濾過した水素含有水１を容器１３０ａに充填し、容器１３０ａをキャップ１３０ｂで密閉する。また、この間の、混合工程（ステップＳ１１２）で天然水Ｗと水素含有水１が混合された後から容器充填工程（ステップＳ１１７）に至る間に８５℃〜１３５℃の３０分の加熱殺菌工程（ステップＳ１１５）を設けて加熱殺菌する。そして、水素含有水１は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種のマグネシウム／カルシウム１０と、リン酸及び／またはリン酸塩２０と、水３０とを混合して調製した分散液４０を酸としての有機酸５０と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリ６０と混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、その後、分散液４０に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起することによって得られたものであり、かつ、糖類及び／または多糖類８０を混合したものである。
【０２０５】
即ち、汲み上げた天然水Ｗを３０μｍ以下のフィルタ１１１、１１２、１１３に通過させることにより濾過する天然水濾過工程（ステップＳ１１）と、濾過した天然水Ｗに水素含有原水１を混合し攪拌手段によって均一にする混合工程（ステップＳ１１２）と、天然水Ｗと混合した水素含有水１に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起する電圧印加工程（ステップＳ１１４）と、電圧印加工程後の水素含有水１を１μｍ以下のフィルタ１１４に通過させることにより精密濾過する精密濾過工程（ステップＳ１１６）と、精密濾過した水素含有水１を容器１３０ａに充填し、容器１３０ａをキャップ１３０ｂで密閉する容器充填工程（ステップＳ１１７）と、混合工程（ステップＳ１１２）で天然水Ｗと水素含有水１が混合された後から容器充填工程ステップＳ１１７）に至る間に８５℃〜１３５℃、３０分の加熱殺菌を行う加熱殺菌工程（ステップＳ１１５）とを具備し、水素含有水１は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種のマグネシウム／カルシウム１０と、リン酸及び／またはリン酸塩２０と、水３０とを混合して調製した分散液４０を酸としての有機酸５０と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリ６０と混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、その後、分散液４０に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起することによって得られたものであり、かつ、糖類及び／または多糖類８０を混合してなる密閉容器入り水素含有水１の製造方法として捉えることができる。
【０２０６】
ここで、上記天然水濾過工程は、汲み上げた原水としての天然水を３０μｍ以下のフィルタに通過させることによって、殆どの天然水に含まれる鉱物種類の粒子等の異物、不純物を除去する工程である。汲み上げた原水は地下水であるか否かを問わず、天然水には、通常、ミネラルウォータと呼ばれているものも含まれる。
上記３０μｍ以下のフィルタは、ここでは、不純物の除去の対象が、主に、天然水に含まれる鉱物種類等であることから、鉱物種類等を除去できる能力を持つフィルタとして、濾過精度が３０μｍ以下と規定したものである。なお、かかるフィルタとしては、２種以上（２段以上）を適宜組み合わせて用いてもよく、複数のフィルタを使用する場合には、天然水が濾過性能の低いフィルタから濾過性能の高いフィルタへと順に通過すようにフィルタを配設してフィルタの負荷を軽減する構成とするのが望ましい。
上記混合工程は、前記濾過された天然水と水素含有水を混合し、撹拌手段によって均一な混合状態とする工程であり、上記攪拌手段は、天然水と水素含有水が均一な混合となるように攪拌するものであればよく、例えば、攪拌ファンを用いたり、超音波振動器を用いたりすることによって、均質の混合液（水素含有水）とすることができる。
また、上記電圧印加工程は、前記天然水に水素含有水が混合されて得られた水素含有水に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけて、励起する工程である。
更に、上記精密濾過工程は、水素含有水を１μｍ以下のフィルタに通過させることによって精密濾過処理を施し異味、異臭、不純物を除去する工程である。
上記１μｍ以下のフィルタとは、本工程では、除去の対象が、主に、異味、異臭、不純物等の微粒子であることから、かかる微粒子を除去できる能力を持つフィルタとして、濾過精度が１μｍ以下と規定したものである。特に、０．２μｍ以下のフィルタを用いることで除菌も可能となる。なお、かかるフィルタとしては、２種以上（２段以上）を適宜組み合わせて用いてもよく、複数のフィルタを使用する場合には、フィルタの目詰まりを少なくして負荷が軽減されるよう、天然水が濾過性能の低い濾フィルタから濾過性能の高いフィルタへと順に通過すようにフィルタを配設する構成とし、順次細かいものを除去するのが望ましい。
加えて、上記容器充填工程は、水素含有水をペットボトル、アルミニウム缶、スチール缶等の容器に充填し、当該容器を栓で密閉する工程である。
また、上記加熱殺菌工程は、天然水と水素含有水が混合された後から容器充填工程に至る間に１３５℃、３０分の加熱を設け、そこで殺菌を行う工程である。
【０２０７】
本発明者は、鋭意実験研究を積み重ねた結果、マグネシウム／カルシウム１０と、リン酸／リン酸塩２０と、水３０とを混合して調製した分散液４０を有機酸５０の混合によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリ６０と混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、その後、分散液４０に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起して得られた水素含有水１では、ペットボトル等の容器１３０ａに入れて密閉しても水素が消失することなく長期間維持されることを見出し、更に、糖類／多糖類８０を混合することで、水素濃度が顕著に増大し、攪拌等の物理的衝撃（外力）が加わったり気圧変動が生じたりしても水素濃度が急激に減ることなく数日間は高い水素濃度が維持され、ペットボトル等の容器１３０ａに入れて密閉した場合でも高い水素濃度が長期間維持されることを見出し、この知見に基づいて本発明を完成させたものである。
【０２０８】
ここで、高い水素濃度が長い間維持されるのは、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０とが混合されたことでマグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物が形成され、このような錯体状物に水素分子（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が吸着し固定されているためであると思われる。
また、水の電気分解によって水素が生成されたことに加え、錯体状物の触媒的作用によって、以下に示すような反応が促進されて水素が生成されたと推測しており、製造後においてもこの反応が生じることで水素濃度が高い状態で維持されるものと考えている。
２Ｈ２Ｏ→２Ｈ＋＋２ＯＨ−
２Ｈ＋＋２ｅ−→Ｈ２
【０２０９】
特に、分散液４０に糖類／多糖類８０を混合することにより糖類／多糖類８０とリン酸／リン酸塩２０との結合・解離反応によって電子移動が促進されやすくなり、上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素の生成が促進されることに加え、糖類／多糖類８０が水素原子を多く有することでそれらの水素原子をもとに水素が生成されて水素生成量が増大すると考えている。
【０２１０】
そして、この水素含有水１は３０μｍ以下のフィルタ１１１、１１２、１１３で濾過された天然水Ｗと混合されて攪拌手段によって攪拌された後も、水素が消失することなく、更に、電圧印加工程（ステップＳ１１４）で陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ励起することで、一定の水素濃度を確保して、容器１３０ａへの充填後も安定的に高い水素濃度が維持され、安定した品質が得られる。
また、３０μｍ以下のフィルタ１１１、１１２、１１３によって天然水Ｗ中の異物、不純物等を除去することにより、天然水Ｗと水素含有水１が混合されたときに天然水Ｗ中の不純物に由来する化合物が錯体状物に吸着して水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が錯体状物に吸着するのを阻止して水素の散逸を招く事態を防止でき、高い水素濃度の維持を図ることができる。更に、微生物の栄養源でもある天然水Ｗ中の異物、不純物等が除去されることで、後の製造工程における微生物の繁殖を抑制し、タンク、配管等の設備における衛生管理の負担を軽減できる。
加えて、混合工程（ステップＳ１１２）で水素含有水１を天然水Ｗと混合し、また、混合後から容器充填工程（ステップＳ１１７）に至る間に８５℃〜１３５℃の３０分の加熱殺菌工程（ステップＳ１１５）によって菌を死滅させることで、薬剤による殺菌処理を行うことなく容器入りを可能としており、天然水の本来の風味を生かした水素含有水１とすることができる。
更に、水素含有水１と混合する前に、天然水Ｗを１μｍ以下のフィルタ１１４で濾過することで、天然水Ｗと水素含有水１とを混合した混合工程（ステップＳ１１２）後の細菌の増殖が抑制され、衛生面での製造管理が容易となる。
よって、高い水素濃度を長い間維持でき、水素濃度が高い状態での摂取を可能とする水素含有水１が得られる。
【０２１１】
そして、糖類／多糖類８０は、水素含有水（１）１Ｌに対して１０〜１００ｍｇの範囲内で配合されたものであり、当該範囲内とすることで、風味や透明性の低下を招くことなく顕著な水素濃度の維持効果を示す水素含有水１が得られる。
【０２１２】
また、上記実施の形態２においては、天然水濾過工程（ステップＳ１１１）で汲み上げた天然水Ｗを３０μｍ以下のフィルタ１１１、１１２、１１３に通過させることにより濾過し、混合工程（ステップＳ１１２）で濾過した天然水Ｗに水素含有水１００を混合し攪拌手段によって均一し、電圧印加工程（ステップＳ１１４）で天然水Ｗが混合された水素含有水１００に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起し、精密濾過工程（ステップＳ１１６）で、電圧印加工程後の水素含有水Ｗ１を１μｍ以下のフィルタ１１４に通過させることにより精密濾過し、容器充填工程（ステップＳ１１７）で、精密濾過した水素含有水Ｗ１を容器１３０ａに充填し、容器１３０ａをキャップ１３０ｂで密閉する。また、この間の、混合工程（ステップＳ１１２）で天然水Ｗと水素含有水１００が混合された後から容器充填工程（ステップＳ１１７）に至る間に８５℃〜１３５℃の３０分の加熱殺菌工程（ステップＳ１１５）を設けて加熱殺菌する。そして、水素含有水１００は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種のマグネシウム／カルシウム１０と、リン酸及び／またはリン酸塩２０と、水３０とを混合して調製した分散液４０を酸としての有機酸５０と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリ６０と混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、再度有機酸５００と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満としてから、その分散液４０に対して陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起し、その後、再度アルカリ６００と混合してなるものである。
【０２１３】
即ち、汲み上げた天然水Ｗを３０μｍ以下のフィルタ１１１、１１２、１１３に通過させることにより濾過する天然水濾過工程（ステップＳ１１１）と、濾過した天然水Ｗに水素含有原水１００を混合し攪拌手段によって均一にする混合工程（ステップＳ１１２）と、天然水Ｗと混合した水素含有水１００に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起する電圧印加工程（ステップＳ１１４）と、電圧印加工程後の水素含有水Ｗ１を１μｍ以下のフィルタ１１４に通過させることにより精密濾過する精密濾過工程（ステップＳ１１６）と、精密濾過した水素含有水１００を容器１３０ａに充填し、容器１３０ａをキャップ１３０ｂ密閉する容器充填工程（ステップＳ１１７）と、混合工程（ステップＳ１１２）で天然水Ｗと水素含有水１００が混合された後から容器充填工程（ステップＳ１１７）に至る間に８５℃〜１３５℃、３０分の加熱殺菌を行う加熱殺菌工程（ステップＳ１１５）とを具備し、水素含有水１００は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種のマグネシウム／カルシウム１０と、リン酸及び／またはリン酸塩２０と、水３０とを混合して調製した分散液４０を酸としての有機酸５０と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリ６０と混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、再度有機酸５００と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満としてから陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起し、その後、再度アルカリ６００と混合することによって得られた密閉容器入り水素含有水１００の製造方法として捉えることができる。
【０２１４】
ここで、上記天然水濾過工程は、汲み上げた原水としての天然水を３０μｍ以下のフィルタに通過させることによって、殆どの天然水に含まれる鉱物種類の粒子等の異物、不純物を除去する工程である。汲み上げた原水は地下水であるか否かを問わず、天然水には、通常、ミネラルウォータと呼ばれているものも含まれる。
上記３０μｍ以下のフィルタは、ここでは、不純物の除去の対象が、主に、天然水に含まれる鉱物種類等であることから、鉱物種類等を除去できる能力を持つフィルタとして、濾過精度が３０μｍ以下と規定したものである。なお、かかるフィルタとしては、２種以上（２段以上）を適宜組み合わせて用いてもよく、複数のフィルタを使用する場合には、天然水が濾過性能の低いフィルタから濾過性能の高いフィルタへと順に通過すようにフィルタを配設してフィルタの負荷を軽減する構成とするのが望ましい。
上記混合工程は、前記濾過された天然水と水素含有水を混合し、撹拌手段によって均一な混合状態とする工程であり、上記攪拌手段は、天然水と水素含有水が均一な混合となるように攪拌するものであればよく、例えば、攪拌ファンを用いたり、超音波振動器を用いたりすることによって、均質の混合液（水素含有水）とすることができる。
また、上記電圧印加工程は、前記天然水に水素含有水が混合されて得られた水素含有水に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起する工程である。
更に、上記精密濾過工程は、水素含有水を１μｍ以下のフィルタに通過させることによって精密濾過処理を施し異味、異臭、不純物を除去する工程である。
上記１μｍ以下のフィルタとは、本工程では、除去の対象が、主に、異味、異臭、不純物等の微粒子であることから、かかる微粒子を除去できる能力を持つフィルタとして、濾過精度が１μｍ以下と規定したものである。特に、０．２μｍ以下のフィルタを用いることで除菌も可能となる。なお、かかるフィルタとしては、２種以上（２段以上）を適宜組み合わせて用いてもよく、複数のフィルタを使用する場合には、フィルタの目詰まりを少なくして負荷が軽減されるよう、天然水が濾過性能の低い濾フィルタから濾過性能の高いフィルタへと順に通過すようにフィルタを配設する構成とし、順次細かいものを除去するのが望ましい。
加えて、上記容器充填工程は、水素含有水をペットボトル、アルミニウム缶、スチール缶等の容器に充填し、当該容器を栓で密閉する工程である。
また、上記加熱殺菌工程は、天然水と水素含有水が混合された後から容器充填工程に至る間に１３５℃、３０分の加熱を設け、そこで殺菌を行う工程である。
【０２１５】
本発明者は、鋭意実験研究を積み重ねた結果、マグネシウム／カルシウム１０と、リン酸／リン酸塩２０と、水３０とを混合して調製した分散液４０を有機酸５０の混合によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリ６０と混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、その後、陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起して得られた水素含有水１００では、ペットボトル等の容器１３０ａに入れて密閉しても水素が消失することなく長期間維持されることを見出し、更に、陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかける前において、アルカリ６０と混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とした分散液４０を再度有機酸５００と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満としてから、陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけることで、水素濃度が顕著に増大し、攪拌等の物理的衝撃（外力）が加わったり気圧変動が生じたりしても水素濃度が急激に減ることなく数日間は高い水素濃度が維持され、ペットボトル等の容器に入れて密閉した場合でも高い水素濃度が長期間維持されることを見出し、この知見に基づいて本発明を完成させたものである。
【０２１６】
ここで、高い水素濃度が長い間維持されるのは、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０とが混合されたことでマグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物が形成され、このような錯体状物に水素分子（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が吸着し固定されているためであると思われる。
また、水の電気分解によって水素が生成されたことに加え、錯体状物の触媒的作用によって、以下に示すような反応が促進されて水素が生成されたと推測しており、製造後においてもこの反応が生じることで水素濃度が高い状態で維持されるものと考えている。
２Ｈ２Ｏ→２Ｈ＋＋２ＯＨ−
２Ｈ＋＋２ｅ−→Ｈ２
【０２１７】
特に、アルカリと混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とした分散液４０を再度有機酸５００と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満としてから、陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起することにより、錯体状物の形成が促進されたり、錯体状物の電荷バランスが向上して錯体状物の安定性が増したりし、それによって、上記の反応式の反応が促進され、また、錯体状物への水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）の吸着固定が促進されたり安定化したりしたことで、安定して高い水素濃度が得られ長い間維持されたと考えている。また、ｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性の分散液４０に対して陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけることで水の電気分解による水素生成量が増大したことも考えられる。
【０２１８】
そして、この水素含有水１００は３０μｍ以下のフィルタ１１１、１１２、１１３で濾過された天然水Ｗと混合されて攪拌手段によって攪拌された後も、水素が消失することなく、更に、電圧印加工程（ステップＳ１１４）で陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ励起することで、一定の水素濃度を確保して、容器１３０ａへの充填後も安定的に高い水素濃度が維持され、安定した品質が得られる。
また、３０μｍ以下のフィルタ１１１、１１２、１１３によって天然水Ｗ中の異物、不純物等を除去することにより、天然水Ｗと水素含有水１００が混合されたときに天然水Ｗ中の不純物に由来する化合物が錯体状物に吸着して水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が錯体状物に吸着するのを阻止して水素の散逸を招く事態を防止でき、高い水素濃度の維持を図ることができる。更に、微生物の栄養源でもある天然水Ｗ中の異物、不純物等が除去されることで、後の製造工程における微生物の繁殖を抑制し、タンク、配管等の設備における衛生管理の負担を軽減できる。
加えて、混合工程（ステップＳ１１２）で水素含有水１００を天然水Ｗと混合し、また、混合後から容器充填工程（ステップＳ１１７）に至る間に８５℃〜１３５℃の３０分の加熱殺菌工程（ステップＳ１１５）によって菌を死滅させることで、薬剤による殺菌処理を行うことなく容器入りを可能としており、天然水の本来の風味を生かした水素含有水１００とすることができる。
更に、水素含有水１００と混合する前に、天然水Ｗを１μｍ以下のフィルタ１１４で濾過することで、天然水Ｗと水素含有水１００とを混合した混合工程（ステップＳ１１２）後の細菌の増殖が抑制され、衛生面での製造管理が容易となる。
よって、高い水素濃度を長い間維持でき、水素濃度が高い状態での摂取を可能とする水素含有水１００が得られる。
【０２１９】
次に、加熱殺菌を行わず非加熱で密閉容器入り水素含有水を製造する方法について、製造方法の概略工程図を示した図９を参照して説明する。
非加熱で密閉容器入り水素含有水１，１００を製造する方法においては、汲み上げた天然水Ｗを３０μｍ以下のフィルタ１１１、１１２、１１３に通過させることにより濾過する天然水濾過工程（ステップＳ１１１）と、濾過した天然水Ｗに水素含有原水１，１００を混合し攪拌手段によって均一にする混合工程（ステップＳ１２２）と、天然水Ｗと混合した水素含有水Ｗ１に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起する電圧印加工程（ステップＳ１１４）と、電圧印加工程後の水素含有水１，１００を０．２μｍ以下のフィルタ１１４Ａに通過させることにより除菌濾過する除菌濾過工程（ステップＳ１１６）と、除菌濾過した水素含有水１，１００を容器１３０ａに非加熱除菌常温充填し、容器１３０ａをキャップ１３０ｂで密閉する容器充填工程（ステップＳ１１７）とを有する。
【０２２０】
非加熱で密閉容器入り水素含有水を製造する場合においては、ファイナルフィルタ１１４Ａに０．２μｍ以下のフィルタを使用して除菌機能を持たせることにより、水素含有水Ｗ１を非加熱除菌し、クリーンルーム内で容器１３０ａに充填した。
即ち、図９に示したように、非加熱で密閉容器入り水素含有水１，１００を製造する場合、加熱殺菌を行う図８と比較して、電圧印加工程（ステップＳ１１４）までは形式的には同一であり、陰極及び陽極が浸漬されてそれら電極間に所定の電圧がかけられ励起された後の水素含有水Ｗ１を、０．２μｍ以下のファイナルフィルタ１１４Ａを通過させることにより、異味、異臭、不純物の除去に加え除菌を行うことで、加熱殺菌工程を省略している。それ以降の処理は、図８と同様、除菌されたクリーンルームで行われ、ファイナルフィルタ１１４Ａを通過した水素含有水Ｗ１は、クリーンルーム内の充填タンク１２４に収容され、所定の充填速度で、充填タンク１２４から液体充填機１３０で容器１３０ａとしてのペットボトル、アルミニウム缶、スチール缶等に非加熱状態の常温で充填され、充填後に容器１３０ａのキャップ１３０ｂで密閉された後、出荷される。
【０２２１】
このときのファイナルフィルタ１１４Ａは、例えば、濾過精度（ポアサイズ）が０．１μｍ〜１μｍの１種または２種以上の精密濾過フィルタからなるが、非加熱で水素含有水Ｗ１の除菌効果があることが確認されている少なくとも０．２μｍ以下のフィルタを使用することによって、異味、異臭、不純物の除去に加え除菌を行い、加熱殺菌工程を省略できる。この０．２μｍ以下のフィルタとしては、例えば、濾材をポリサルホンとしたポリサルホン製のメンブレンフィルタカートリッジ等が使用できる。
特に、０．２μｍ以下のフィルタの前に、それよりも２．５倍〜５倍以上の濾過精度の開きがあるフィルタを配設することにより、０．２μｍ以下のフィルタの負荷を軽減して非加熱での除菌効果を上げることができる。即ち、０．２μｍ以下のフィルタの負荷の軽減のためには、それの５倍以下の濾過精度のフィルタを前に配設するのが好適であり、それによって、水素含有水Ｗ１の非加熱での除菌効果を上げることができる。このため、０．２μｍ以下のフィルタの上流側に、１μｍ〜０．５μｍの濾過精度のフィルタを配設するのが好ましい。
しかし、ファイナルフィルタ１１４Ａについては、０．２μｍ以下のフィルタの機能があれば、フィルタの組合せは上記に限定されない。勿論、ファイナルフィルタ１１４Ａについても逆洗可能なフィルタとしてもよい。
【０２２２】
このように、図９では、０．２μｍ以下のファイナルフィルタ１１４Ａを通過させることによって除菌及び異味、異臭、不純物を除去し、塩素処理等の薬剤による殺菌処理及び加熱による殺菌処理を行うことなく容器１３０ａに非加熱除菌常温充填した。
特に、殺菌のために温度を上昇させないから、薬剤処理及び加熱処理による風味の劣化もなく、天然水Ｗの本来の風味をより生かすことができる。
【０２２３】
このようにして製造された密閉容器入り水素含有水１，１００においても、長期間高い水素濃度が維持され、開封後も長時間高い水素濃度が維持される。
【０２２４】
上記実施の形態１においては、天然水濾過工程（ステップＳ１１１）で汲み上げた天然水Ｗを３０μｍ以下のフィルタ１１１、１１２、１１３に通過させることにより濾過し、混合工程（ステップＳ１１２）で濾過した天然水Ｗに水素含有水１を混合し攪拌手段によって均一し、電圧印加工程（ステップＳ１１４）で天然水Ｗが混合された水素含有水１に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起し、除菌濾過工程（ステップＳ１１６Ａ）で、電圧印加工程後の水素含有水Ｗ１を０．２μｍ以下のフィルタ１１４Ａに通過させることにより除菌濾過し、容器充填工程（ステップＳ１１７）で、除菌濾過した水素含有水１を容器１３０ａに非加熱除菌常温充填し、容器１３０ａをキャップ１３０ｂで密閉する。そして、水素含有水１は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種のマグネシウム／カルシウム１０と、リン酸及び／またはリン酸塩２０と、水３０とを混合して調製した分散液４０を酸としての有機酸５０と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリ６０と混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、その後、分散液４０に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起することによって得られたものであり、かつ、鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種の鉄／亜鉛７０を混合したものである。
【０２２５】
即ち、汲み上げた天然水Ｗを３０μｍ以下のフィルタ１１１、１１２、１１３に通過させることにより濾過する天然水濾過工程（ステップＳ１１１）と、濾過した天然水Ｗに水素含有原水１を混合し攪拌手段によって均一にする混合工程（ステップＳ１１２）と、天然水Ｗと混合した水素含有水１に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起する電圧印加工程（ステップＳ１１４）と、電圧印加工程後の水素含有水Ｗ１を０．２μｍ以下のフィルタ１１４Ａに通過させることにより除菌濾過する除菌濾過工程（ステップＳ１１６Ａ）と、除菌濾過した水素含有水１を容器１３０ａに充填し、容器１３０ａをキャップ１３０ｂで密閉する容器充填工程（ステップＳ１１７）を具備し、水素含有水１は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種のマグネシウム／カルシウム１０と、リン酸及び／またはリン酸塩２０と、水３０とを混合して調製した分散液４０を酸としての有機酸５０と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリ６０と混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、その後、  分散液４０に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起することによって得られたものであり、かつ、鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種の鉄／亜鉛７０を混合してなる密閉容器入り水素含有水１の製造方法として捉えることができる。
【０２２６】
ここで、上記天然水濾過工程は、汲み上げた原水としての天然水を３０μｍ以下のフィルタに通過させることによって、殆どの天然水に含まれる鉱物種類の粒子等の異物、不純物を除去する工程である。汲み上げた原水は地下水であるか否かを問わず、天然水には、通常、ミネラルウォーターと呼ばれているものも含まれる。
上記３０μｍ以下のフィルタは、ここでは、不純物の除去の対象が、主に、天然水に含まれる鉱物種類等であることから、鉱物種類等を除去できる能力を持つフィルタとして、濾過精度が３０μｍ以下と規定したものである。なお、かかるフィルタとしては、２種以上（２段以上）を適宜組み合わせて用いてもよく、複数のフィルタを使用する場合には、天然水が濾過性能の低いフィルタから濾過性能の高いフィルタへと順に通過すようにフィルタを配設してフィルタの負荷を軽減する構成とするのが望ましい。
上記混合工程は、前記濾過された天然水と水素含有水を混合し、撹拌手段によって均一な混合状態とする工程であり、上記攪拌手段は、天然水と水素含有水が均一な混合となるように攪拌するものであればよく、例えば、攪拌ファンを用いたり、超音波振動器を用いたりすることによって、均質の混合液（水素含有水）とすることができる。
また、上記電圧印加工程は、前記天然水に水素含有水が混合されて得られた水素含有水に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起する工程である。
更に、上記除菌濾過工程は、水素含有水を０．２μｍ以下のフィルタに通過させることによって精密濾過処理を施し除菌及び異味、異臭、不純物を除去する工程である。
上記０．２μｍ以下のフィルタとは、本工程での除去の対象が、主に、一般細菌及び真菌の微生物等であることから、一般細菌及び真菌の微生物等を除去できる能力を持つフィルタとして濾過精度が０．２μｍ以下と規定したものであり、除菌効果がある０．２μｍ以下のフィルタを使用することで、加熱殺菌を不要とすることができる。特に、０．２μｍ以下のフィルタの前に、０．２μｍ以下のフィルタの２．５倍〜５倍の濾過精度の開きがある１μｍ〜０．５μｍの範囲内のフィルタを設け、水素含有水を１μｍ〜０．５μｍの範囲内のフィルタ及び０．２μｍ以下のフィルタの順に通過させる２段構成とすることにより、０．２μｍ以下のフィルタの目詰まりを少なくして負荷を軽減し、非加熱で除菌効果を上げることができる。
加えて、上記容器充填工程は、水素含有水をペットボトル、アルミニウム缶、スチール缶等の容器に非加熱除菌常温充填し、当該容器を栓で密閉する工程である。上記非加熱除菌常温充填とは、水素含有水をクリーンルーム等の除菌された（無菌の）常温下で充填するものであればよい。
【０２２７】
本発明者は、鋭意実験研究を積み重ねた結果、マグネシウム／カルシウム１０と、リン酸／リン酸塩２０と、水３０とを混合して調製した分散液４０を有機酸５０の混合によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリ６０と混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、その後、陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけて得られた水素含有水１では、ペットボトル等の容器１３０ａに入れて密閉しても水素が消失することなく長期間維持されることを見出し、更に、鉄／亜鉛７０を混合することで、水素濃度が顕著に増大し、攪拌等の物理的衝撃（外力）が加わったり気圧変動が生じたりしても水素濃度が急激に減ることなく数日間は高い水素濃度が維持され、ペットボトル等の容器１３０ａに入れて密閉した場合でも高い水素濃度が長期間維持されることを見出し、この知見に基づいて本発明を完成させたものである。
【０２２８】
ここで、高い水素濃度が長い間維持されるのは、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０とが混合されたことでマグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物が形成され、このような錯体状物に水素分子（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が吸着し固定されているためであると思われる。
また、水の電気分解によって水素が生成されたことに加え、錯体状物の触媒的作用によって、以下に示すような反応が促進されて水素が生成されたと推測しており、製造後においてもこの反応が生じることで水素濃度が高い状態で維持されるものと考えている。
２Ｈ２Ｏ→２Ｈ＋＋２ＯＨ−
２Ｈ＋＋２ｅ−→Ｈ２
【０２２９】
特に、分散液４０に鉄／亜鉛７０が混合されたことにより水素濃度が増大し、長い間高い水素濃度が維持されるのは、マグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物に鉄／亜鉛が加わりマグネシウム／カルシウムーリン酸―鉄／亜鉛―錯体状物となることで、電子移動が促進されやすくなり上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素生成反応が促進されると考えている。また、マグネシウム／カルシウムーリン酸錯体状物に鉄／亜鉛が加わることで、錯体状物の安定性（電荷バランス等）が向上し、水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）の吸着固定が安定化したためとも考えられる。
【０２３０】
そして、この水素含有水１は３０μｍ以下のフィルタ１１１、１１２、１１３で濾過された天然水Ｗと混合されて攪拌手段によって攪拌された後も、水素が消失することなく、更に、電圧印加工程（ステップＳ１１４）で陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起することで、一定の水素濃度を確保して、容器１３０ａへの充填後も安定的に高い水素濃度が維持され、安定した品質が得られる。
また、３０μｍ以下のフィルタ１１１、１１２、１１３によって天然水Ｗ中の異物、不純物等を除去することにより、天然水Ｗと水素含有水１が混合されたときに天然水Ｗ中の不純物に由来する化合物が錯体状物に吸着して水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が錯体状物に吸着するのを阻止して水素の散逸を招く事態を防止でき、高い水素濃度の維持を図ることができる。更に、微生物の栄養源でもある天然水Ｗ中の異物、不純物等が除去されることで、後の製造工程における微生物の繁殖を抑制し、タンク、配管等の設備における衛生管理の負担を軽減できる。
加えて、混合工程（ステップＳ１１２）で水素含有水１を天然水Ｗと混合し、また、０．２μｍ以下のフィルタ１１４Ａを通過させることによって除菌及び異味、異臭、不純物が除去されることから、塩素処理等の薬剤による殺菌処理及び加熱による殺菌処理を行うことなく容器入りを可能としており、天然水Ｗの本来の風味を生かした水素含有水１とすることができる。
更に、水素含有水１と混合する前に、天然水Ｗを１μｍ以下のフィルタ１１４で濾過することで、天然水Ｗと水素含有水１とを混合した混合工程（ステップＳ１１２）後の細菌の増殖が抑制され、衛生面での製造管理が容易となる。
よって、高い水素濃度を長い間維持でき、水素濃度が高い状態での摂取を可能とする水素含有水１が得られる。
【０２３１】
そして、鉄／亜鉛７０は、水素含有水（１）１Ｌに対して１〜１００ｍｇの範囲内で配合されたことで、風味や透明性の低下を招くことなく顕著な水素濃度の維持効果を示す水素含有水１が得られる。
【０２３２】
また、上記実施の形態１においては、天然水濾過工程（ステップＳ１１１）で汲み上げた天然水Ｗを３０μｍ以下のフィルタ１１１、１１２、１１３に通過させることにより濾過し、混合工程（ステップＳ１１２）で濾過した天然水Ｗに水素含有水１を混合し攪拌手段によって均一し、電圧印加工程（ステップＳ１１４）で天然水Ｗが混合された水素含有水１に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起し、除菌濾過工程（ステップＳ１１６Ａ）で、電圧印加工程後の水素含有水Ｗ１を０．２μｍ以下のフィルタ１１４Ａに通過させることにより除菌濾過し、容器充填工程（ステップＳ１１７）で、除菌濾過した水素含有水Ｗ１を容器１３０ａに非加熱除菌常温充填し、容器１３０ａをキャップ１３０ｂで密閉する。そして、水素含有水１は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種のマグネシウム／カルシウム１０と、リン酸及び／またはリン酸塩２０と、水３０とを混合して調製した分散液４０を酸としての有機酸５０と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリ６０と混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、その後、分散液４０に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起することによって得られたものであり、かつ、糖類及び／または多糖類８０を混合したものである。
【０２３３】
即ち、汲み上げた天然水Ｗを３０μｍ以下のフィルタ１１１、１１２、１１３に通過させることにより濾過する天然水濾過工程（ステップＳ１１１）と、濾過した天然水Ｗに水素含有原水１を混合し攪拌手段によって均一にする混合工程（ステップＳ１１２）と、天然水Ｗと混合した水素含有水１に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起する電圧印加工程（ステップＳ１１４）と、電圧印加工程後の水素含有水Ｗ１を０．２μｍ以下のフィルタ１１４Ａに通過させることにより除菌濾過する除菌濾過工程（ステップＳ１１６Ａ）と、除菌濾過した水素含有水１を容器１３０ａに充填し、容器１３０ａをキャップ１３０ｂで密閉する容器充填工程（ステップＳ１１７）を具備し、水素含有水１は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種のマグネシウム／カルシウム１０と、リン酸及び／またはリン酸塩２０と、水３０とを混合して調製した分散液４０を酸としての有機酸５０と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリ６０と混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、その後、分散液４０に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起することによって得られたものであり、かつ、糖類及び／または多糖類８０を混合してなる密閉容器入り水素含有水１の製造方法として捉えることができる。
【０２３４】
ここで、上記天然水濾過工程は、汲み上げた原水としての天然水を３０μｍ以下のフィルタに通過させることによって、殆どの天然水に含まれる鉱物種類の粒子等の異物、不純物を除去する工程である。汲み上げた原水は地下水であるか否かを問わず、天然水には、通常、ミネラルウォーターと呼ばれているものも含まれる。
上記３０μｍ以下のフィルタは、ここでは、不純物の除去の対象が、主に、天然水に含まれる鉱物種類等であることから、鉱物種類等を除去できる能力を持つフィルタとして、濾過精度が３０μｍ以下と規定したものである。なお、かかるフィルタとしては、２種以上（２段以上）を適宜組み合わせて用いてもよく、複数のフィルタを使用する場合には、天然水が濾過性能の低いフィルタから濾過性能の高いフィルタへと順に通過すようにフィルタを配設してフィルタの負荷を軽減する構成とするのが望ましい。
上記混合工程は、前記濾過された天然水と水素含有水を混合し、撹拌手段によって均一な混合状態とする工程であり、上記攪拌手段は、天然水と水素含有水が均一な混合となるように攪拌するものであればよく、例えば、攪拌ファンを用いたり、超音波振動器を用いたりすることによって、均質の混合液（水素含有水）とすることができる。
また、上記電圧印加工程は、前記天然水に水素含有水が混合されて得られた水素含有水に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起する工程である。
更に、上記除菌濾過工程は、水素含有水を０．２μｍ以下のフィルタに通過させることによって精密濾過処理を施し除菌及び異味、異臭、不純物を除去する工程である。
上記０．２μｍ以下のフィルタとは、本工程での除去の対象が、主に、一般細菌及び真菌の微生物等であることから、一般細菌及び真菌の微生物等を除去できる能力を持つフィルタとして濾過精度が０．２μｍ以下と規定したものであり、除菌効果がある０．２μｍ以下のフィルタを使用することで、加熱殺菌を不要とすることができる。特に、０．２μｍ以下のフィルタの前に、０．２μｍ以下のフィルタの２．５倍〜５倍の濾過精度の開きがある１μｍ〜０．５μｍの範囲内のフィルタを設け、水素含有水を１μｍ〜０．５μｍの範囲内のフィルタ及び０．２μｍ以下のフィルタの順に通過させる２段構成とすることにより、０．２μｍ以下のフィルタの目詰まりを少なくして負荷を軽減し、非加熱で除菌効果を上げることができる。
加えて、上記容器充填工程は、水素含有水をペットボトル、アルミニウム缶、スチール缶等の容器に非加熱除菌常温充填し、当該容器を栓で密閉する工程である。上記非加熱除菌常温充填とは、水素含有水をクリーンルーム等の除菌された（無菌の）常温下で充填するものであればよい。
【０２３５】
本発明者は、鋭意実験研究を積み重ねた結果、マグネシウム／カルシウム１０と、リン酸／リン酸塩２０と、水３０とを混合して調製した分散液４０を有機酸５０の混合によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリ６０と混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、その後、陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけて得られた水素含有水１では、ペットボトル等の容器１３０ａに入れて密閉しても水素が消失することなく長期間維持されることを見出し、更に、糖類及び／または多糖類８０を混合することで、水素濃度が顕著に増大し、攪拌等の物理的衝撃（外力）が加わったり気圧変動が生じたりしても水素濃度が急激に減ることなく数日間は高い水素濃度が維持され、ペットボトル等の容器１３０ａに入れて密閉した場合でも高い水素濃度が長期間維持されることを見出し、この知見に基づいて本発明を完成させたものである。
【０２３６】
ここで、高い水素濃度が長い間維持されるのは、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０とが混合されたことでマグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物が形成され、このような錯体状物に水素分子（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が吸着し固定されているためであると思われる。
また、水の電気分解によって水素が生成されたことに加え、錯体状物の触媒的作用によって、以下に示すような反応が促進されて水素が生成されたと推測しており、製造後においてもこの反応が生じることで水素濃度が高い状態で維持されるものと考えている。
２Ｈ２Ｏ→２Ｈ＋＋２ＯＨ−
２Ｈ＋＋２ｅ−→Ｈ２
【０２３７】
特に、分散液４０に糖類／多糖類８０を混合することにより糖類／多糖類８０とリン酸／リン酸塩２０との結合・解離反応によって電子移動が促進されやすくなり、上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素の生成が促進されることに加え、糖類／多糖類８０が水素原子を多く有することでそれらの水素原子をもとに水素が生成されて水素生成量が増大すると考えている。
【０２３８】
そして、この水素含有水１は３０μｍ以下のフィルタ１１１、１１２、１１３で濾過された天然水Ｗと混合されて攪拌手段によって攪拌された後も、水素が消失することなく、更に、電圧印加工程（ステップＳ１１４）で陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起することで、一定の水素濃度を確保して、容器１３０ａへの充填後も安定的に高い水素濃度が維持され、安定した品質が得られる。
また、３０μｍ以下のフィルタ１１１、１１２、１１３によって天然水Ｗ中の異物、不純物等を除去することにより、天然水Ｗと水素含有水１が混合されたときに天然水Ｗ中の不純物に由来する化合物が錯体状物に吸着して水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が錯体状物に吸着するのを阻止して水素の散逸を招く事態を防止でき、高い水素濃度の維持を図ることができる。更に、微生物の栄養源でもある天然水Ｗ中の異物、不純物等が除去されることで、後の製造工程における微生物の繁殖を抑制し、タンク、配管等の設備における衛生管理の負担を軽減できる。
加えて、混合工程（ステップＳ１１２）で水素含有水１を天然水Ｗと混合し、また、０．２μｍ以下のフィルタ１１４Ａを通過させることによって除菌及び異味、異臭、不純物が除去されることから、塩素処理等の薬剤による殺菌処理及び加熱による殺菌処理を行うことなく容器入りを可能としており、天然水Ｗの本来の風味を生かした水素含有水１とすることができる。
更に、水素含有水１と混合する前に、天然水Ｗを１μｍ以下のフィルタ１１４で濾過することで、天然水Ｗと水素含有水１とを混合した混合工程（ステップＳ１１２）後の細菌の増殖が抑制され、衛生面での製造管理が容易となる。
よって、高い水素濃度を長い間維持でき、水素濃度が高い状態での摂取を可能とする水素含有水１が得られる。
【０２３９】
そして、糖類／多糖類８０は、水素含有水（１）１Ｌに対して１０〜１００ｍｇの範囲内で配合されたものであり、当該範囲内とすることで、風味や透明性の低下を招くことなく顕著な水素濃度の維持効果を示す水素含有水１が得られる。
【０２４０】
また、上記実施の形態２においては、天然水濾過工程（ステップＳ１１１）で汲み上げた天然水Ｗを３０μｍ以下のフィルタ１１１、１１２、１１３に通過させることにより濾過し、混合工程（ステップＳ１１２）で濾過した天然水Ｗに水素含有水１００を混合し攪拌手段によって均一し、電圧印加工程（ステップＳ１１４）で天然水Ｗが混合された水素含有水１００に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起し、除菌濾過工程（ステップＳ１１６Ａ）で、電圧印加工程後の水素含有水Ｗ１を０．２μｍ以下のフィルタ１１４Ａに通過させることにより除菌濾過し、容器充填工程（ステップＳ１１７）で、除菌濾過した水素含有水Ｗ１を容器１３０ａに非加熱除菌常温充填し、容器１３０ａをキャップ１３０ｂで密閉する。そして、水素含有水１００は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種のマグネシウム／カルシウム１０と、リン酸及び／またはリン酸塩２０と、水３０とを混合して調製した分散液４０を酸としての有機酸５０と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリ６０と混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、再度有機酸５００と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満としてから陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起し、その後、再度アルカリ６００と混合してなるものである。
【０２４１】
即ち、汲み上げた天然水Ｗを３０μｍ以下のフィルタ１１１、１１２、１１３に通過させることにより濾過する天然水濾過工程（ステップＳ１１１）と、濾過した天然水Ｗに水素含有原水１００を混合し攪拌手段によって均一にする混合工程（ステップＳ１１２）と、天然水Ｗと混合した水素含有水１００に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起する電圧印加工程（ステップＳ１１４）と、電圧印加工程後の水素含有水Ｗ１を０．２μｍ以下のフィルタ１１４Ａに通過させることにより除菌濾過する除菌濾過工程（ステップＳ１１６Ａ）と、除菌濾過した水素含有水Ｗ１を容器１３０ａに充填し、容器１３０ａをキャップ１３０ｂで密閉する容器充填工程（ステップＳ１１７）を具備し、水素含有水１００は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種のマグネシウム／カルシウム１０と、リン酸及び／またはリン酸塩２０と、水３０とを混合して調製した分散液４０を酸としての有機酸５０と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリ６０と混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、再度有機酸５００と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満としてから陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起し、その後、再度アルカリ６００と混合することによって得られた密閉容器入り水素含有水１００の製造方法として捉えることができる。
【０２４２】
ここで、上記天然水濾過工程は、汲み上げた原水としての天然水を３０μｍ以下のフィルタに通過させることによって、殆どの天然水に含まれる鉱物種類の粒子等の異物、不純物を除去する工程である。汲み上げた原水は地下水であるか否かを問わず、天然水には、通常、ミネラルウォーターと呼ばれているものも含まれる。
上記３０μｍ以下のフィルタは、ここでは、不純物の除去の対象が、主に、天然水に含まれる鉱物種類等であることから、鉱物種類等を除去できる能力を持つフィルタとして、濾過精度が３０μｍ以下と規定したものである。なお、かかるフィルタとしては、２種以上（２段以上）を適宜組み合わせて用いてもよく、複数のフィルタを使用する場合には、天然水が濾過性能の低いフィルタから濾過性能の高いフィルタへと順に通過すようにフィルタを配設してフィルタの負荷を軽減する構成とするのが望ましい。
上記混合工程は、前記濾過された天然水と水素含有水を混合し、撹拌手段によって均一な混合状態とする工程であり、上記攪拌手段は、天然水と水素含有水が均一な混合となるように攪拌するものであればよく、例えば、攪拌ファンを用いたり、超音波振動器を用いたりすることによって、均質の混合液（水素含有水）とすることができる。
また、上記電圧印加工程は、前記天然水に水素含有水が混合されて得られた水素含有水に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起する工程である。
更に、上記除菌濾過工程は、水素含有水を０．２μｍ以下のフィルタに通過させることによって精密濾過処理を施し除菌及び異味、異臭、不純物を除去する工程である。
上記０．２μｍ以下のフィルタとは、本工程での除去の対象が、主に、一般細菌及び真菌の微生物等であることから、一般細菌及び真菌の微生物等を除去できる能力を持つフィルタとして濾過精度が０．２μｍ以下と規定したものであり、除菌効果がある０．２μｍ以下のフィルタを使用することで、加熱殺菌を不要とすることができる。特に、０．２μｍ以下のフィルタの前に、０．２μｍ以下のフィルタの２．５倍〜５倍の濾過精度の開きがある１μｍ〜０．５μｍの範囲内のフィルタを設け、水素含有水を１μｍ〜０．５μｍの範囲内のフィルタ及び０．２μｍ以下のフィルタの順に通過させる２段構成とすることにより、０．２μｍ以下のフィルタの目詰まりを少なくして負荷を軽減し、非加熱で除菌効果を上げることができる。
加えて、上記容器充填工程は、水素含有水をペットボトル、アルミニウム缶、スチール缶等の容器に非加熱除菌常温充填し、当該容器を栓で密閉する工程である。上記非加熱除菌常温充填とは、水素含有水をクリーンルーム等の除菌された（無菌の）常温下で充填するものであればよい。
【０２４３】
本発明者は、鋭意実験研究を積み重ねた結果、マグネシウム／カルシウム１０と、リン酸／リン酸塩２０と、水３０とを混合して調製した分散液４０を有機酸５０の混合によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリ６０と混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、その後、陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけて得られた水素含有水１００では、ペットボトル等の容器１３０ａに入れて密閉しても水素が消失することなく長期間維持されることを見出し、更に、陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかける前において、アルカリ６０と混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とした分散液４０を再度有機酸５００と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満としてから、陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけることで、水素濃度が顕著に増大し、攪拌等の物理的衝撃（外力）が加わったり気圧変動が生じたりしても水素濃度が急激に減ることなく数日間は高い水素濃度が維持され、ペットボトル等の容器に入れて密閉した場合でも高い水素濃度が長期間維持されることを見出し、この知見に基づいて本発明を完成させたものである。
【０２４４】
ここで、高い水素濃度が長い間維持されるのは、マグネシウム／カルシウム１０とリン酸／リン酸塩２０とが混合されたことでマグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物が形成され、このような錯体状物に水素分子（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が吸着し固定されているためであると思われる。
また、水の電気分解によって水素が生成されたことに加え、錯体状物の触媒的作用によって、以下に示すような反応が促進されて水素が生成されると推測しており、製造後においてもこの反応が生じることで水素濃度が高い状態で維持されるものと考えている。
２Ｈ２Ｏ→２Ｈ＋＋２ＯＨ−
２Ｈ＋＋２ｅ−→Ｈ２
【０２４５】
特に、アルカリ６０と混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とした分散液４０を再度有機酸５００と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満としてから、陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起することにより、錯体状物の形成が促進されたり、錯体状物の電荷バランスが向上して錯体状物の安定性が増したりし、それによって、上記の反応式の反応が促進され、また、錯体状物への水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）の吸着固定が促進されたり安定化したりしたことで、安定して高い水素濃度が得られ長い間維持されたと考えている。また、ｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性の分散液４０に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけることで水の電気分解による水素生成量が増大したことも考えられる。
【０２４６】
そして、この水素含有水１００は３０μｍ以下のフィルタ１１１、１１２、１１３で濾過された天然水Ｗと混合されて攪拌手段によって攪拌された後も、水素が消失することなく、更に、電圧印加工程（ステップＳ１１４）で陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起することで、一定の水素濃度を確保して、容器１３０ａへの充填後も安定的に高い水素濃度が維持され、安定した品質が得られる。
また、３０μｍ以下のフィルタ１１１、１１２、１１３によって天然水Ｗ中の異物、不純物等を除去することにより、天然水Ｗと水素含有水１００が混合されたときに天然水Ｗ中の不純物に由来する化合物が錯体状物に吸着して水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が錯体状物に吸着するのを阻止して水素の散逸を招く事態を防止でき、高い水素濃度の維持を図ることができる。更に、微生物の栄養源でもある天然水Ｗ中の異物、不純物等が除去されることで、後の製造工程における微生物の繁殖を抑制し、タンク、配管等の設備における衛生管理の負担を軽減できる。
加えて、混合工程（ステップＳ１１２）で水素含有水１００を天然水Ｗと混合し、また、０．２μｍ以下のフィルタ１１４Ａを通過させることによって除菌及び異味、異臭、不純物が除去されることから、塩素処理等の薬剤による殺菌処理及び加熱による殺菌処理を行うことなく容器入りを可能としており、天然水Ｗの本来の風味を生かした水素含有水１００とすることができる。
更に、水素含有水１００と混合する前に、天然水Ｗを１μｍ以下のフィルタ１１４で濾過することで、天然水Ｗと水素含有水１００とを混合した混合工程（ステップＳ１１２）後の細菌の増殖が抑制され、衛生面での製造管理が容易となる。
よって、高い水素濃度を長い間維持でき、水素濃度が高い状態での摂取を可能とする水素含有水１００が得られる。
【０２４７】
そして、上記実施の形態１と実施の形態２に係る水素含有水１、１００及びその製造方法や、密閉容器入り水素含有水の製造方法によれば、有機酸５０、５００の添加総量は、マグネシウム／カルシウム１０と、リン酸／リン酸塩２０の合計配合量１００重量部に対して、１００〜２００重量部の範囲内としたことで、確実に高い水素濃度を長期間維持することができる水素含有水１，１００が得られ、風味や透明性が良好な飲料水として供することができる。
【０２４８】
また、上記実施の形態１と実施の形態２に係る水素含有水１，１００及びその製造方法や、密閉容器入り水素含有水の製造方法によれば、マグネシウム／カルシウム１０と、リン酸／リン酸塩２０と水３０とを混合して調製する分散液４００を１００重量部とするとき、マグネシウム／カルシウム１０が、５〜２０重量部の範囲内で混合され、リン酸／リン酸塩２０が、１０〜３０重量部の範囲内で混合されたことで、より確実に、高い水素濃度を長期間維持する水素含有水１，１００を得ることができ、風味や透明性が良好な飲料水として供することができる。
【０２４９】
更に、上記実施の形態１と実施の形態２に係る水素含有水１，１００及びその製造方法や、密閉容器入り水素含有水の製造方法によれば、塩化マグネシウム、塩化カルシウム等の塩化物９０が混合されることで、細菌、カビ等の微生物の増殖が抑制され、製造設備の衛生管理が容易となる。
これは、塩化マグネシウム、塩化カルシウム等の塩化物イオンが微生物の増殖抑制に関与しており、特に、上記錯体状物がイオン交換能を有し、上記錯体状物に塩化物イオンが取り込まれることで、希釈しても細菌、カビ等の微生物の増殖を防止する効果が持続的に発揮される。
【０２５０】
また、上記実施の形態１と実施の形態２に係る水素含有水１，１００及びその製造方法によれば、陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起した後に水で１０〜１０００倍に希釈する。例えば、上記実施の形態１及び実施の形態２に係る密閉容器入り水素含有水の製造方法において、水素濃度が１００〜１５００μｇ／Ｌである水素含有水１，１００に対し、９〜９９倍の天然水Ｗを混合することで水素含有水１，１００を１０〜１０００倍に希釈する。これにより、天然水Ｗ本来の風味が生かされ風味が良好で飲用に適し、かつ、高い水素濃度を長い間維持できる水素含有水１、１００が得られる。
【０２５１】
また、上記実施の形態１と実施の形態２に係る水素含有水１，１００及びその製造方法によれば、陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起した後に水で１０〜１０００倍に希釈し、その後、再度陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起する。例えば、上記実施の形態１及び実施の形態２に係る密閉容器入り水素含有水の製造方法において、水素濃度が１００〜１５００μｇ／Ｌである水素含有水１，１００に対し、９〜９９倍の天然水Ｗを混合することで水素含有水１，１００を１０〜１０００倍に希釈し、その後電圧印加工程（ステップＳ１１４）で陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起する。これにより、天然水Ｗ本来の風味が生かされ風味が良好で飲用に適し、かつ、安定して高い水素濃度を長い間維持できる水素含有水１、１００が得られる。
【０２５２】
更に、上記実施の形態１と実施の形態２に係る密閉容器入り水素含有水の製造方法によれば、混合工程（ステップＳ１１２）で天然水Ｗと水素含有水１，１００が混合された後から電圧印加工程（ステップＳ１１４）に至るまでに水素含有水１，１００の紫外線殺菌を行う紫外線殺菌工程（ステップＳ１１３）を具備することから、混合工程後（ステップＳ１１２）の細菌の増殖が抑制され、衛生面での製造管理が容易となる。
特に、加熱殺菌前に紫外線殺菌を行うことで、混合工程（ステップＳ１１２）後から加熱殺菌工程（ステップ１１５）までの細菌の増殖を抑制でき、製造設備の衛生管理が容易となる。
また、除菌濾過工程（ステップ１１６Ａ）前に紫外線殺菌を行うことで、混合工程（ステップＳ１１２）後から除菌濾過工程（ステップ１１６Ａ）までの細菌の増殖を抑制でき、製造設備、衛生管理が容易となり、特に、０．２μｍフィルタ１１４Ａの長寿命化を図ることができる。
【０２５３】
上記実施の形態１の水素含有水の製造方法は、混合工程において、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩と、水とを混合して分散液を調製し、酸混合工程にて、調製した分散液に酸を混合して酸性にし、アルカリ混合工程において、酸性にした分散液にアルカリを混合し、電圧印加工程において、アルカリ混合後の分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起したものであり、分散液を調製するとき、及び／または、何れかの工程後の分散液に鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種を混合したものである。
【０２５４】
ここで、上記酸混合工程は、酸の混合により分散液をｐＨ１以上、ｐＨ５未満、好ましくは、ｐＨ２以上、ｐＨ４以下とする工程である。
また、上記アルカリ混合工程は、アルカリの混合により分散液をｐＨ３以上、ｐＨ８未満とする工程である。
更に、上記電圧印加工程は、アルカリ混合後の分散液に陰極及び陽極を浸漬し、その両極を繋ぐ直流電源により直流電圧を印加することにより行われ、このときの陰極及び陽極の電圧は、例えば、水の電気分解に適した値に設定される。
【０２５５】
そして、上記鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種とリン酸及び／またはリン酸塩と水とを混合して分散液を調製するとき、及び／または、混合工程、酸混合工程、アルカリ混合工程、電圧印加工程のうちの何れかの工程後の分散液に混合されたものであり、上記何れか１以上の段階で混合されればよい。
【０２５６】
即ち、本発明の水素含有水の製造方法は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩と、水とを混合して分散液を調製する混合工程と、調製した分散液を酸との混合によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にする酸混合工程と、酸性にした分散液をアルカリとの混合によりｐＨ３以上、ｐＨ８未満とするアルカリ混合工程と、アルカリ混合後の分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起する電圧印加工程とを具備し、分散液を調製するとき、及び／または、何れか１以上の工程後の分散液に鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種を混合したものである。
【０２５７】
本発明者は、鋭意実験研究を積み重ねた結果、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩と、水とを混合して調製した分散液を酸の混合によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリと混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、その後、分散液に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起して得られた水素含有水では、ペットボトル等の容器に入れて密閉しても水素が消失することなく長期間維持されることを見出し、更に、鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種を混合することで、水素濃度が顕著に増大し、攪拌等の物理的衝撃（外力）が加わったり気圧変動が生じたりしても水素濃度が急激に減ることなく数日間は高い水素濃度が維持されペットボトル等の容器に入れて密閉した場合でも高い水素濃度が長期間維持されることを見出し、この知見に基づいて本発明を完成させたものである。
【０２５８】
ここで、本発明の水素含有水において、高い水素濃度が長い間維持されるのは、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩とが混合されたことでマグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物が形成され、このような錯体状物に水素分子（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が吸着し固定されているためであると思われる。
また、分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起したことで水が電気分解され、水の電気分解により水素が生成されたことに加え、錯体状物の触媒的作用によって、以下に示すような反応が促進されて水素が生成されると推測しており、製造後においてもこの反応が生じることで水素濃度が高い状態で維持されるものと考えている。
２Ｈ２Ｏ→２Ｈ＋＋２ＯＨ−
２Ｈ＋＋２ｅ−→Ｈ２
【０２５９】
特に、分散液に鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種が混合されたことにより水素濃度が増大し、長い間高い水素濃度が維持されるのは、マグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物に鉄／亜鉛が加わりマグネシウム／カルシウムーリン酸―鉄／亜鉛―錯体状物となることで、電子移動が促進されやすくなり上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素生成反応が促進されると考えている。また、マグネシウム／カルシウムーリン酸錯体状物に鉄／亜鉛が加わることで、錯体状物の安定性（電荷バランス等）が向上し、水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）の吸着固定が安定化することも考えられる。これにより、攪拌等の物理的衝撃（外力）が加わったり気圧変動が生じたりしても水素濃度が急激に減ることなく数日間は高い水素濃度が維持された。
したがって、本発明の水素含有水の製造方法によれば、高い水素濃度を長い間維持でき、水素濃度が高い状態での摂取を可能とする水素含有水が得られる。
【０２６０】
上記実施の形態１の水素含有水の製造方法は、鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種は、水素含有水１Ｌに対して１〜１００ｍｇの範囲内で配合されたものである。
【０２６１】
鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種を上記範囲内とすることで、風味や透明性の低下を招くことなく顕著な水素濃度の維持効果を示し飲用にも好適な水素含有水が得られる。
【０２６２】
上記実施の形態１の水素含有水の製造方法は、混合工程において、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩と、水とを混合して分散液を調製し、酸混合工程にて、調製した分散液に酸を混合して酸性にし、アルカリ混合工程において、酸性にした分散液にアルカリを混合し、電圧印加工程において、アルカリ混合後の分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起したものであり、分散液を調製するとき、及び／または、何れかの工程後の分散液に糖類及び／または多糖類を混合したものである。
【０２６３】
ここで、上記酸混合工程は、酸の混合により分散液をｐＨ１以上、ｐＨ５未満、好ましくは、ｐＨ２以上、ｐＨ４以下とする工程である。上記酸には、好ましくは有機酸が使用される。
また、上記アルカリ混合工程は、アルカリの混合により分散液をｐＨ３以上、ｐＨ８未満とする工程である。
更に、上記電圧印加工程は、アルカリ混合後の分散液に陰極及び陽極を浸漬し、その両極を繋ぐ直流電源により直流電圧を印加することにより行われ、このときの陰極及び陽極の電圧は、例えば、水の電気分解に適した値に設定される。
【０２６４】
そして、糖類及び／または多糖類は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種とリン酸及び／またはリン酸塩と水とを混合して分散液を調製するとき、及び／または、混合工程、酸混合工程、アルカリ混合工程、電圧印加工程のうちの何れかの工程後の分散液に混合されたものであり、上記何れか１以上の段階で混合されればよい。
【０２６５】
即ち、本発明の水素含有水の製造方法は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩と、水とを混合して分散液を調製する混合工程と、調製した分散液を酸との混合によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にする酸混合工程と、酸性にした分散液をアルカリとの混合によりｐＨ３以上、ｐＨ８未満とするアルカリ混合工程と、アルカリ混合後の分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起する電圧印加工程とを具備し、分散液を調製するとき、及び／または、何れか１以上の工程後の分散液に糖類及び／または多糖類を混合したものである。
【０２６６】
本発明者は、鋭意実験研究を積み重ねた結果、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩と、水とを混合して調製した分散液を酸の混合によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリと混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、その後、分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起して得られた水素含有水では、ペットボトル等の容器に入れて密閉しても水素が消失することなく長期間維持されることを見出し、更に、糖類及び／または多糖類を混合することで、水素濃度が顕著に増大し、攪拌等の物理的衝撃（外力）が加わったり気圧変動が生じたりしても水素濃度が急激に減ることなく数日間は高い水素濃度が維持され、ペットボトル等の容器に入れて密閉した場合でも高い水素濃度が長期間維持されることを見出し、この知見に基づいて本発明を完成させたものである。
【０２６７】
ここで、本発明の水素含有水において、高い水素濃度が長い間維持されるのは、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩とが混合されたことでマグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物が形成され、このような錯体状物に水素分子（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が吸着し固定されているためであると思われる。
また、分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起したことで水が電気分解され、水の電気分解により水素が生成されたことに加え、錯体状物の触媒的作用によって、以下に示すような反応が促進されて水素が生成されると推測しており、製造後においてもこの反応が生じることで水素濃度が高い状態で維持されるものと考えている。
２Ｈ２Ｏ→２Ｈ＋＋２ＯＨ−
２Ｈ＋＋２ｅ−→Ｈ２
【０２６８】
特に、糖類及び／または多糖類の混合により、糖類及び／または多糖類とリン酸及び／またはリン酸塩との結合・解離反応によって電子移動が促進されやすくなり、上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素の生成が促進されることに加え、糖類／多糖類が水素原子を多く有することでそれらの水素原子をもとに水素が生成されて水素生成量が増大すると考えている。これにより、攪拌等の物理的衝撃（外力）が加わったり気圧変動が生じたりしても水素濃度が急激に減ることなく数日間は高い水素濃度が維持され、ペットボトル等の容器に入れて密閉した場合でも高い水素濃度が長期間維持された。
したがって、本発明の水素含有水の製造方法によれば、高い水素濃度を長い間維持でき、水素濃度が高い状態での摂取を可能とする水素含有水が得られる。
【０２６９】
上記実施の形態１の水素含有水の製造方法は、糖類及び／または多糖類は、水素含有水１Ｌに対して１０〜１００ｍｇの範囲内で配合されたものである。
【０２７０】
糖類及び／または多糖類を上記範囲内とすることで、風味や透明性の低下を招くことなく顕著な水素濃度の維持効果を示す飲用に好適な水素含有水を得ることができる。
【０２７１】
上記実施の形態２の水素含有水の製造方法は、混合工程において、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩と、水とを混合して分散液を調製し、酸混合工程にて、調製した分散液に酸を混合して酸性にし、アルカリ混合工程において、酸性にした分散液にアルカリを混合し、第２の酸混合工程において、アルカリ混合後の分散液に再度酸を混合し、電圧印加工程において、再度の酸が混合後の分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起したものである。
【０２７２】
ここで、上記酸混合工程は、酸の混合により分散液をｐＨ１以上、ｐＨ５未満、好ましくは、ｐＨ２以上、ｐＨ４以下とする工程である。上記酸には、好ましくは有機酸が使用される。
また、上記アルカリ混合工程は、アルカリの混合により分散液をｐＨ３以上、ｐＨ８未満とする工程である。
更に、上記第２の酸混合工程は、再度の酸の混合により分散液をｐＨ１以上、ｐＨ５未満、好ましくは、ｐＨ３以上、ｐＨ５未満とする工程である。好ましくは有機酸が使用される。
加えて、上記電圧印加工程は、再度の酸が混合後の陰極及び陽極を浸漬し、その両極を繋ぐ直流電源により直流電圧を印加することにより行われ、このときの陰極及び陽極の電圧は、例えば、水の電気分解に適した値に設定される。
【０２７３】
即ち、本発明の水素含有水の製造方法は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩と、水とを混合して分散液を調製する混合工程と、調製した分散液を酸の混合によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性とする酸混合工程と、酸性にした分散液をアルカリの混合によりｐＨ３以上、ｐＨ８未満とするアルカリ混合工程と、アルカリ混合後の分散液を再度酸の混合によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満とする第２の酸混合工程と、再度酸が混合された分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起する電圧印加工程とを具備するのである。
【０２７４】
本発明者は、鋭意実験研究を積み重ねた結果、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩と、水とを混合して調製した分散液を酸の混合によりｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性にした後、アルカリと混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とし、その後、分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起して得られた水素含有水では、ペットボトル等の容器に入れて密閉しても水素が消失することなく長期間維持されることを見出し、更に、分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起する前において、アルカリと混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とした分散液を再度酸と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満としてから、分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起することで、水素濃度が顕著に増大し、攪拌等の物理的衝撃（外力）が加わったり気圧変動が生じたりしても水素濃度が急激に減ることなく数日間は高い水素濃度が維持され、ペットボトル等の容器に入れて密閉した場合でも高い水素濃度が長期間維持されることを見出し、この知見に基づいて本発明を完成させたものである。
【０２７５】
ここで、本発明の水素含有水において、高い水素濃度が長い間維持されるのは、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩とが混合されたことでマグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物が形成され、このような錯体状物に水素分子（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）が吸着し固定されているためであると思われる。
また、分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起したことで水が電気分解され、水の電気分解により水素が生成されたことに加え、錯体状物の触媒的作用によって、以下に示すような反応が促進されて水素が生成されると推測しており、製造後においてもこの反応が生じることで水素濃度が高い状態で維持されるものと考えている。
２Ｈ２Ｏ→２Ｈ＋＋２ＯＨ−
２Ｈ＋＋２ｅ−→Ｈ２
【０２７６】
特に、アルカリと混合してｐＨ３以上、ｐＨ８未満とした分散液を再度酸と混合してｐＨ１以上、ｐＨ５未満としてから陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起したことにより、錯体状物の形成が促進されたり、錯体状物の電荷バランスが向上して錯体状物の安定性が増したりし、それによって、上記の反応式の反応が促進され、また、錯体状物への水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）の吸着固定が促進されたり安定化したりしたことで、安定して高い水素濃度が得られ長い間維持されたと考えている。また、ｐＨ１以上、ｐＨ５未満の酸性の分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起したことで、水の電気分解による水素生成量が増大したことも考えられる。
したがって、本発明の水素含有水の製造方法によれば、高い水素濃度を長い間維持でき、水素濃度が高い状態での摂取を可能とする水素含有水が得られる。
【０２７７】
上記実施の形態２の水素含有水の製造方法は、更に、電圧印加工程後の分散液に再度アルカリを混合する第２のアルカリ混合工程を具備するものである。
ここで、上記第２のアルカリ混合工程では、再度アルカリと混合し使途に応じてｐＨ調製、例えば、飲用に適した風味となるようにｐＨ調整する。
【０２７８】
本発明の水素含有水の製造方法によれば、更に、電圧印加工程後の分散液に再度アルカリを混合する第２のアルカリ混合工程を具備し、ｐＨを上昇させることができることから、飲用に適した風味の水素含有水を得ることができる。
【０２７９】
上記実施の形態１，２の水素含有水の製造方法は、酸の添加総量は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種と、リン酸及び／またはリン酸塩の合計配合量１００重量部に対して、１００〜２００重量部の範囲内としたものである。
【０２８０】
酸の添加総量を上記範囲内とすることで、確実に高い水素濃度を長い間維持することができ、かつ、風味や透明性が良好で飲用に好適な水素含有水が得られる。
【０２８１】
上記実施の形態１，２の水素含有水の製造方法は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種とリン酸及び／またはリン酸塩と水とを混合して調製する分散液１００重量部とするとき、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少の何れか１つなくとも１種が、５〜２０重量部の範囲内で混合され、リン酸及び／またはリン酸塩が、１０〜３０重量部の範囲内で混合されたものである。
【０２８２】
マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種を上記範囲内の配合とすることで、また、リン酸及び／またはリン酸を上記範囲内の配合とすることで、確実に、高い水素濃度を長い間維持でき、かつ、風味や透明性が良好で飲用に好適な水素含有水が得られる。
【０２８３】
上記実施の形態１，２の水素含有水の製造方法は、更に、分散液を調製するとき、及び／または、何れかの工程後の分散液に金属の塩化物を混合したものである。
ここで、上記金属の塩化物としては、例えば、マグネシウムの塩化物（塩化マグネシウム）、カルシウムの塩化物（塩化カルシウム）、ナトリウムの塩化物（塩化ナトリウム）等が挙げられる。
【０２８４】
上記実施の形態１，２の水素含有水の製造方法によれば、更に、分散液を調製するとき、及び／または、何れか１以上の工程後の分散液に金属の塩化物を混合したことから、微生物の増殖を抑制できて保存性を向上できる水素含有水が得られる。
本発明者は、鋭意実験研究を積み重ねた結果、塩化マグネシウム、塩化カルシウム等の塩化物を混合することで、微生物の増殖が防止され保存性が向上されることを見出し、この知見に基づいて本発明を完成させたものである。
これは、塩化マグネシウム、塩化カルシウム等の塩化物イオンが微生物の増殖防止に関与し、特に、錯体状物がイオン交換能を有し、錯体状物に塩化物イオンが取り込まれることで、希釈しても微生物の増殖を防止する効果が持続的に発揮される。
【０２８５】
上記実施の形態１，２の水素含有水の製造方法は、更に、電圧印加工程後に水で１０〜１０００倍に希釈したものである。
ここで、電圧印加工程後に第２のアルカリ混合工程を有する場合には、第２のアルカリ混合工程の後に希釈するのが望ましい。
【０２８６】
本発明の水素含有水の製造方法によれば、更に、電圧印加工程後に、水で１０〜１０００倍に希釈したことから、風味が良好で飲用に適する水素含有水が得られる。
【０２８７】
上記実施の形態１，２の水素含有水の製造方法は、更に、電圧印加工程後に、水で１０〜１０００倍に希釈した後、再度陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起したものである。
ここで、電圧印加工程後に第２のアルカリ混合工程を有する場合には、第２のアルカリ混合工程の後に希釈し、再度陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起するのが望ましい。
【０２８８】
上記実施の形態１，２の水素含有水の製造方法によれば、更に、電圧印加工程の後に、水で１０〜１０００倍に希釈した後、再度陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起したことから、風味が良好で飲用に適し、また、確実に高い水素濃度を維持できる水素含有水が得られる。
【０２８９】
上記実施の形態２の水素含有水の製造方法は、更に、分散液を調製するとき、及び／または、何れかの工程後の分散液に鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種を混合したものである。
ここで、上記鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種が混合とは、鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種が、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種とリン酸及び／またはリン酸塩と水とを混合して分散液を調製する段階、分散液を調製した段階、調製した分散液を酸と混合して酸性にした段階、酸性にした分散液をアルカリと混合した段階、アルカリと混合した分散液を再度酸と混合した段階、アルカリと混合した分散液または再度酸と混合した分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起した段階、陰極及び陽極が浸漬され、それら電極間が所定の電圧で励起された分散液を再度アルカリと混合した段階の何れか１以上の段階で混合されたことを意味する。即ち、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種とリン酸及び／またはリン酸塩と水とを混合して分散液を調製するときに混合、及び／または、調製した分散液、酸と混合後の分散液、アルカリと混合後の分散液、再度酸と混合した後の分散液、陰極及び陽極が浸漬され、それら電極間が所定の電圧で励起された後の分散液、再度アルカリと混合した後の分散液のうち何れか１以上に混合されたものである。
【０２９０】
本発明の水素含有水の製造方法によれば、更に、分散液を調製するとき、及び／または、何れか１以上の工程後の分散液に鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種を混合したことから、より高い水素濃度の維持効果を示す水素含有水が得られる。
鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種の混合により、マグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物に鉄／亜鉛が取り込まれマグネシウム／カルシウムーリン酸―鉄／亜鉛―錯体状物となることで、電子移動が促進されやすくなり上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素生成反応が促進されると考えている。また、マグネシウム／カルシウムーリン酸錯体状物に鉄／亜鉛が加わることで、錯体状物の安定性（電荷バランス等）が向上し、水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）の吸着固定が安定化することも考えられる。これにより、水素濃度が顕著に増大し、より高い水素濃度が長い間維持される。
【０２９１】
上記実施の形態２の水素含有水の製造方法は、更に、分散液を調製するとき、及び／または、何れかの工程後の分散液に糖類及び／または多糖類を混合したものである。
ここで、上記糖類及び／または多糖類が混合とは、糖類及び／または多糖類が、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種とリン酸及び／またはリン酸塩と水とを混合して分散液を調製する段階、分散液を調製した段階、調製した分散液を酸と混合して酸性にした段階、酸性にした分散液をアルカリと混合した段階、アルカリと混合した分散液を再度酸と混合した段階、アルカリと混合した分散液または再度酸と混合した分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起した段階、陰極及び陽極が浸漬され、それら電極間が所定の電圧で励起された分散液を再度アルカリと混合した段階の何れか１以上の段階で混合されたことを意味する。即ち、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種とリン酸及び／またはリン酸塩と水とを混合して分散液を調製するときに混合、及び／または、調製した分散液、酸と混合後の分散液、アルカリと混合後の分散液、再度酸と混合した後の分散液、陰極及び陽極が浸漬され、それら電極間が所定の電圧で励起された後の分散液、再度アルカリと混合した後の分散液のうち何れか１以上に混合されたものである。
【０２９２】
本発明の水素含有水の製造方法によれば、更に、分散液を調製するとき、及び／または、何れか１以上の工程後の分散液に糖類及び／または多糖類を混合したことから、更に高い水素濃度の維持効果を示す水素含有水が得られる。
糖類及び／または多糖類を混合することで、糖類及び／または多糖類とリン酸及び／またはリン酸塩との結合・解離反応によって電子移動が促進されやすくなり、上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素の生成が促進されることに加え、糖類／多糖類が水素原子を多く有することでそれらの水素原子をもとに水素が生成されて水素生成量が増大すると考えている。これにより、水素濃度が更に増大し、顕著に高い水素濃度が長い間維持される。
【０２９３】
本発明の水素含有水は、前記分散液に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起した後に再度アルカリを混合してなるものである。
ここで、上記再度アルカリと混合は、再度アルカリと混合し使途に応じてｐＨ調製、例えば、飲用に適した風味となるようにｐＨ調整する。
【０２９４】
この発明の水素含有水は、前記分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起した後に再度アルカリを混合してなることから、ｐＨを上昇させることができ、飲用に適した風味とすることができる。
【０２９５】
本発明の水素含有水は、更に、前記陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起した後に、水で１０〜１０００倍に希釈されてなるものである。
なお、所定の電圧で励起した後に再度アルカリを混合する場合には、再度アルカリを混合した後に希釈するのが好ましい。
【０２９６】
この発明の水素含有水によれば、更に、前記陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起した後に、水で１０〜１０００倍に希釈されてなることから、風味が良好で飲用に適する。
【０２９７】
本発明の水素含有水は、更に、前記陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起した後に、水で１０〜１０００倍に希釈され、その後、再度陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起してなるものである。
なお、所定の電圧で励起した後に再度アルカリを混合する場合には、再度アルカリを混合した後に希釈し、再度陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起するのが好ましい。
【０２９８】
この発明の水素含有水によれば、更に、前記陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起した後に、水で１０〜１０００倍に希釈し、その後、再度陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起したことから、風味が良好で飲用に適し、安定して高い水素濃度が得られる。
【０２９９】
上記実施の形態１，２の水素含有水は、更に、鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種が混合されてなるものである。
ここで、上記鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種が混合とは、鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種が、前記マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種とリン酸及び／またはリン酸塩と水とを混合して分散液を調製する段階、分散液を調製した段階、調製した分散液を酸と混合して酸性にした段階、酸性にした分散液をアルカリと混合した段階、アルカリと混合した分散液を再度酸と混合した段階、アルカリと混合した分散液または再度酸と混合した分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起した段階、陰極及び陽極を浸漬され、それら電極間が所定の電圧で励起された分散液を再度アルカリと混合した段階の何れか１以上の段階で混合されたことを意味する。即ち、前記マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種とリン酸及び／またはリン酸塩と水とを混合して分散液を調製するときに混合、及び／または、調製した分散液、酸と混合後の分散液、アルカリと混合後の分散液、再度酸と混合した後の分散液、陰極及び陽極が浸漬され、それら電極間が所定の電圧で励起された後の分散液、再度アルカリと混合した後の分散液のうち何れか１以上に混合されたものである。
【０３００】
上記実施の形態１，２の水素含有水は、更に、鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種が混合されてなることから、より高い水素濃度の維持効果が得られる。
鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも１種の混合により、マグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物に鉄／亜鉛が取り込まれマグネシウム／カルシウムーリン酸―鉄／亜鉛―錯体状物となることで、電子移動が促進されやすくなり上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素生成反応が促進されると考えている。また、マグネシウム／カルシウムーリン酸系の錯体状物に鉄／亜鉛が加わることで、錯体状物の安定性（電荷バランス等）が向上し、水素（Ｈ２）や水素イオン（Ｈ＋）の吸着固定が安定化することも考えられる。これにより、水素濃度が顕著に増大し、より高い水素濃度が長い間維持される。
【０３０１】
上記実施の形態１，２の水素含有水は、更に、前記分散液に糖類及び／または多糖類が混合されてなるものである。
ここで、上記糖類及び／または多糖類が混合とは、糖類及び／または多糖類が、前記マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種とリン酸及び／またはリン酸塩と水とを混合して分散液を調製する段階、分散液を調製した段階、調製した分散液を酸と混合して酸性にした段階、酸性にした分散液をアルカリと混合した段階、アルカリと混合した分散液を再度酸と混合した段階、アルカリと混合した分散液または再度酸と混合した分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起した段階、陰極及び陽極が浸漬され、それら電極間が所定の電圧で励起された分散液を再度アルカリと混合した段階の何れか１以上の段階で混合されたことを意味する。即ち、前記マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも１種とリン酸及び／またはリン酸塩と水とを混合して分散液を調製するときに混合、及び／または、調製した分散液、酸と混合後の分散液、アルカリと混合後の分散液、再度酸と混合した後の分散液、陰極及び陽極が浸漬され、それら電極間が所定の電圧で励起された後の分散液、再度アルカリと混合した後の分散液のうち何れか１以上に混合されたものである。
【０３０２】
上記実施の形態１，２の水素含有水は、更に、糖類及び／または多糖類が混合されてなることから、更に高い水素濃度の維持効果が得られる。
糖類及び／または多糖類を混合することで、糖類及び／または多糖類とリン酸及び／またはリン酸塩との結合・解離反応によって電子移動が促進されやすくなり、上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素の生成が促進されることに加え、糖類／多糖類が水素原子を多く有することでそれらの水素原子をもとに水素が生成されて水素生成量が増大すると考えている。これにより、水素濃度が更に増大し、顕著に高い水素濃度が長い間維持される。
【符号の説明】
【０３０３】
１，１００  水素含有水
１０  マグネシウム／カルシウム
２０  リン酸／リン酸塩
３０  水
４０  分散液
５０，５００  有機酸
６０，６００  アルカリ
７０  鉄／亜鉛
８０  糖類／多糖類
９０  塩化物