(57)【要約】      （修正有）【課題】眉毛にツヤを与え、保湿感とその持続効果に優れ、連続して使用することで眉毛のしなやかさが向上する眉毛用化粧料の提供。【解決手段】腐植土抽出物を含有する眉毛用化粧料。腐植土抽出物が水性溶媒抽出物であり、エキス分濃度が０．５質量％となる様に水溶解又は懸濁した時フミン質が１００ｍｇ／Ｌ以上含有することが好ましく、亦、フルボ酸が０．１〜１００ｍｇ／Ｌ含有することが好ましい眉毛用化粧料。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
次の成分（ａ）腐植土抽出物を含有する眉毛用化粧料。
【請求項２】
成分（ａ）腐植土抽出物が、水性溶媒抽出物である、請求項１に記載の眉毛用化粧料。
【請求項３】
成分（ａ）腐植土抽出物が、エキス分濃度が０．５質量％となるように水に溶解または懸濁したときにフミン質を１００ｍｇ/Ｌ以上含有するものである、請求項１または２に記載の眉毛用化粧料。
【請求項４】
成分（ａ）腐植土抽出物が、エキス分濃度が０．５質量％となるように水に溶解または懸濁したときにフルボ酸を０．１〜１００ｍｇ／Ｌ含有するものである、請求項１〜３のいずれか１項に記載の眉毛用化粧料。
【請求項５】
さらに成分（ｂ）水不溶性の皮膜形成性ポリマーエマルションを含有する請求項１〜４のいずれか１項に記載の眉毛用化粧料。
【請求項６】
成分（ａ）の含有量が、エキス分として０．００００１〜１質量％である、請求項１〜５のいずれか１項に記載の眉毛用化粧料。
【請求項７】
さらに成分（ｂ）水不溶性の皮膜形成性ポリマーエマルションがアクリル酸アルキル・酢酸ビニル共重合体ポリマーエマルションである請求項５に記載の眉毛用化粧料。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は眉毛用化粧料に関し、更に詳細には、眉毛にツヤを与え、保湿感とその持続効果に優れ、連続して使用することで眉毛のしなやかさが向上する眉毛用化粧料に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
眉毛用化粧料は、眉の形や色合い、質感を変化させることで顔全体の印象をコントロールすることができる化粧料であり、種々の検討がなされてきた。
例えば、繊維とフッ素系油剤を組み合わせることで、眉毛に立体感を与えるとともに、その化粧効果を持続する技術（特許文献１参照）等が知られている。
しかしながら、眉毛が傷んでいると、ツヤ感や色合いが悪くなり、眉毛用化粧料の効果が充分に発揮できないことがあるということが判り、本発明者らは、保湿効果が得られるものを用いて眉毛の状態を改善することにより、眉毛のツヤ感や色合い、しなやかさが向上することを考えた。
【０００３】
一方、腐植土は、地上植物、大型・微細藻類などの植物（広義）や魚介類およびその他無機物が、海、沼、池や湖の底部に堆積したものやこれが地表に隆起したもの、また森林の地表部に堆積したもの等のように植物（広義）などやこれを含む堆積物が、長い年月の間に嫌気性微生物等により分解、有機化を受けたものである。この腐植土の抽出物は、フルボ酸、フミン酸などの腐植土壌特有の構成物質のほか、脂肪酸、有機酸、アミノ酸、タンパク質、ミネラル等が含まれていることが知られており、皮膚外用剤や化粧料への配合が検討されてきた（特許文献２参照）。また、腐植土抽出物又はその成分であるフミン質（フルボ酸、フミン酸等）は、Ｉ型アレルギー抑制作用が見出され、皮膚外用剤や化粧料における有効成分として利用することが検討されてきた（特許文献３参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２００２−３３８４３５号公報
【特許文献２】特開２０００−１３６１４０号公報
【特許文献３】特開２００６−２３２７８５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、眉毛に色材やパール剤といった光輝性顔料等を用いて、色合いや質感を変化させることは従来から行われてきたものの、配合の仕方によっては化粧膜が人工的となり、自然な印象を演出することは困難であった。また、様々な成分を含む腐植土抽出物は、皮膚外用剤や化粧料等への応用については検討されてきているものの、眉毛への応用について検討されたことはなく、知見がほとんど得られていないのが現状であった。このため、腐植土抽出物を含有し、眉毛に自然なツヤを与え、保湿感とその持続効果に優れ、連続して使用することで眉毛のしなやかさが向上する眉毛用化粧料の開発が望まれていた。
従って、本発明の課題は、眉毛のツヤ感が得られ、保湿感とその持続効果に優れ、連続して使用することで眉毛のしなやかさが向上する眉毛用化粧料を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明者らは鋭意検討の結果、眉毛用化粧料に腐植土抽出物を含有させることにより、眉毛の保湿感を与え、継続的に使用することで眉毛の状態を改善させ、しなやかにすることができ、さらに皮膜形成性ポリマーエマルションを組み合わせることにより、眉毛のツヤ感や保湿感が持続する効果を見出し、本発明を完成させるに至った。
【０００７】
すなわち、本発明は、（ａ）腐植土抽出物を含有する眉毛用化粧料を提供するものである。
【０００８】
さらに、成分（ａ）腐植土抽出物が、水性溶媒抽出物である眉毛用化粧料を提供するものである。
【０００９】
成分（ａ）腐植土抽出物が、エキス分濃度が０．５質量％となるように水に溶解または懸濁したときにフミン質を１００ｍｇ/Ｌ以上含有する眉毛用化粧料を提供するものである。
【００１０】
成分（ａ）腐植土抽出物が、エキス分濃度が０．５質量％となるように水に溶解または懸濁したときにフルボ酸を０．１〜１００ｍｇ／Ｌ含有する眉毛用化粧料を提供するものである。
【００１１】
さらに、成分（ｂ）水不溶性の皮膜形成性ポリマーエマルションを含有する眉毛用化粧料を提供するものである。
【００１２】
成分（ａ）の含有量が、エキス分として０．００００１〜１質量％である眉毛用化粧料を提供するものである。
【００１３】
さらに、成分（ｂ）水不溶性の皮膜形成性ポリマーエマルションがアクリル酸アルキル・酢酸ビニル共重合体ポリマーエマルションである眉毛用化粧料を提供するものである。
【発明の効果】
【００１４】
本発明は眉毛用化粧料に関し、眉毛のツヤ感と保湿感が得られ、その保湿感が持続し、また、連続して使用することで眉毛の状態を改善させ、眉毛のしなやかさが向上する眉毛用化粧料を提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１５】
以下、本発明を詳細に説明する。
本発明に用いられる成分（ａ）は、腐植土抽出物である。本発明で使用する腐植土抽出物の腐植土は、特に限定されず、産地、状態を問わずいずれのものも使用することができる。具体的には、この腐植土として、例えば、森林、河川、湖沼、海洋などを起源とするものを使用することが可能であり、この腐植土とは、そこで生息していた地上植物、大型・微細藻類などの植物（広義）などやこれを含む堆積物が、嫌気性微生物などにより分解、合成、有機化を受けたものである。このうち、海洋でできた堆積物を起源とする腐植土、より好ましくは海洋でできた堆積物が隆起してなったような日本列島由来の腐植土であり、さらに九州由来の腐植土が好ましい。この腐植土の腐植の程度も特に限定されず、腐植が進行し、高分子有機化合物であるフルボ酸やフミン酸が含まれるものが好ましい。
【００１６】
本発明で使用する腐植土抽出物は、抽出手段にて腐植土を溶媒に接触させて効果のある成分を抽出し、回収することによって得られる。さらに、不要物除去や除菌のため、ろ過手段を行うのが好ましい。得られた腐植土抽出物は、必要に応じて、希釈、濃縮や乾燥を行うことができ、また不純物の除去のため分離や精製等を行ってもよい。腐植土抽出物の形態としては、特に限定されず、例えば、固体状、半固体状や液状が挙げられる。具体的には、例えば、溶液、懸濁液、濃縮液、エマルジョン、スラリー、粉末、顆粒および固形などの状態が挙げられる。また腐植土抽出物は、特に記載した場合を除き、腐植土から抽出操作によって得られる、組成物または腐食土特有の成分をいう。腐植土抽出物は、フミン質、フミン酸またはフルボ酸であり得る。
【００１７】
好適な腐植土抽出物を製造する方法の一例として、腐植土に、抽出溶媒を加えて混合攪拌後、有効成分を分離することによって腐植土抽出物を得ることが挙げられる。
【００１８】
抽出手段としては、特に限定されず、固液抽出、液液抽出、浸漬、煎出、浸出、還流抽出、超臨界流体抽出、超音波抽出、マイクロ波抽出、混合攪拌等が挙げられる。これらを適宜組み合わせてもよい。また、分離手段としては、特に限定されず、例えば、ろ過分離手段や遠心分離手段などが挙げられる。これらを単独で又は組み合わせて使用してもよい。ろ過分離手段としては、自然ろ過、減圧ろ過および加圧ろ過などが挙げられる。このとき、セルロースフィルター、ガラス繊維フィルター、メンブランフィルターなどのろ材を用い、必要に応じてセライト、砂利および活性炭などのろ過助剤を用いる。孔径は特に限定されず、例えば０．１〜１μｍが好適である。これらを適宜組み合わせてもよい。なお、腐植土抽出物は、除菌用フィルターを用いてろ過されているものが、腐植土が熱変性されず、また不溶性物質などが除去されているので、好ましい。
また、抽出に先立って行う腐植土の乾燥や前処理の有無および方法に特に限定はない。
【００１９】
抽出溶媒としては、特に限定されず、水性溶媒又は油性溶媒のいずれも使用してもよい。水性溶媒としては、水（温泉水、海洋深層水などのミネラル分を含む水や精製水等）；直鎖、分岐鎖又は環状のアルコール類；アセトン、メチルエチルケトンなどのケトン類；酢酸メチル、酢酸エチルなどのエステル類；テトラヒドロフラン、ジエチルエーテルなどの鎖状および環状エーテル類；ポリエチレングリコールなどのポリエーテル類等が挙げられ、油性溶媒としては、スクワラン、ヘキサン、シクロヘキサン、石油エーテルなどの炭化水素類；トルエンなどの芳香族炭化水素類；ジクロロメタン、クロロホルム、ジクロロエタンなどのハロゲン化炭化水素類等が挙げられる。なお、これらは単独又は２種以上組み合わせた混合溶媒として使用してもよい。
【００２０】
本発明者らの検討によると、腐植土抽出物に含まれる成分のうち、目的の効果が高い成分の一つがフルボ酸であると考えられることから、腐植土抽出物の抽出溶媒は、フルボ酸が溶解可能であることが好ましい。具体的には水性溶媒、すなわち水を含む溶媒が好ましく、水又は水とアルコール類との混液がより好ましい。
【００２１】
ここで、アルコール類は、一価又は多価アルコール類のいずれでもよく、一価アルコール類としては、例えば、メタノール、エタノールおよびプロパノールなどが挙げられ、多価アルコール類としては、例えば、エチレングリコール、プロピレングリコール、１，３−ブチレングリコール、１，２−ペンタンジオール、グリセリンおよびジプロピレングリコールなどが挙げられる。アルコール類のうち、例えば、エタノールおよび１，３−ブチレングリコールなどの炭素数１〜５の低級アルコール類が好ましく、このうち低級一価アルコール類が好ましく、このうちさらにエタノールが好ましい。
【００２２】
水又は水とアルコール類との混液を１００容量％とした場合に、アルコール類の含有量は、０〜９０容量％であり、好ましくは０〜７０容量％、より好ましくは０〜５０容量％、さらに好ましくは０〜２０容量％であると好適である。
【００２３】
溶媒の使用量は、特に限定されず、例えば、腐植土（乾燥状態）１００ｋｇに対して、腐植土成分の抽出効率および作業効率の点で、１００〜１０００Ｌとするのが好ましく、２００〜６００Ｌとするのがより好ましい。
【００２４】
抽出期間は、特に限定されず、好ましくは１日〜３年間であり、より好ましくは１０日〜１．５年間である。このときの腐植土と抽出溶媒との混合攪拌は、特に限定されず、例えば、０．５〜４８時間程度行えばよい。これにより腐植土と抽出溶媒が接触し、有効成分を抽出しやすくなる。また、連続又は不連続に混合攪拌を行えばよい。例えば、混合撹拌した後、さらに一定期間混合攪拌する若しくは一定期間混合攪拌後放置するか、又は放置して熟成させるのが、抽出効率の点で、好適である。混合攪拌後に放置することで腐植土が沈降し、分離の際に有利であるため、好ましい。例えば、抽出期間内（例えば１日〜３年間）、連続又は不連続に混合攪拌を行う；１時間〜７日間混合攪拌後、１〜６０日間（好適には２０〜４０日間）放置する；引き続き１〜２０日間（好適には３〜９日間）混合攪拌した後、１日〜３年間（好適には６ヶ月〜２年間）放置するなどが挙げられる。
【００２５】
抽出温度は、特に限定されず、好ましくは低温〜高温（例えば、０〜１００℃程度）、より好ましくは低温（例えば、０〜９℃程度）〜常温（例えば、１０〜４０℃程度）とするのが、腐植土を熱変性させないために、好適である。
【００２６】
なお、乾燥としては、天日乾燥、自然乾燥、風乾燥、熱乾燥、凍結乾燥などが挙げられ、腐植土が熱変性しない乾燥であれば好適である。このとき、腐植土が微粉砕できる程度に乾燥するのが望ましく、粉砕することによって腐植土の抽出効率が向上するので、好適である。
【００２７】
腐植土抽出物には、フルボ酸、フミン酸などの腐植土壌特有の構成物質（フミン質など）や、脂肪酸、有機酸、アミノ酸、タンパク質、ミネラルなどが含まれている。
【００２８】
腐植土抽出物には、エキス分濃度が０．５質量％となるように水に溶解もしくは懸濁したときに、フミン質が、少なくとも少なくとも０．１ｍｇ／Ｌ以上、好ましくは１０ｍｇ／Ｌ以上、より好ましくは１００ｍｇ／Ｌ以上、さらに好ましくは１００〜１０００ｍｇ／Ｌ、さらに好ましくは２００〜７００ｍｇ／Ｌ、さらに好ましくは３５０〜６５０ｍｇ／Ｌ含まれているのが好適である。ここで、フミン質（腐植質）とは、例えば、植物成分などが土壌中に分解、縮合して生成する高分子物質を指す。ここで、フミン質は、鉱泉試験法（衛生試験法・注解2002、日本薬学会）の腐植質についての試験法で定量することができる。試験法詳細は、下記のとおりである。
【００２９】
試料ＶｍＬ（腐植質として約２０ｍｇ以上含む。）を正確にとり、孔径０．４５μｍメンブランフィルター（あらかじめデシケーター（シリカゲル）で乾燥し、秤量しておく。）を用いて吸引ろ過し、少量の水で洗浄した後、ろ液および洗浄液を合わせ、ＨＣｌ１０ｍＬを加えてよくかき混ぜ、一昼夜放置する。これをメンブランフィルターでろ過する。ろ過に際しては、上清をまず静かに吸引ろ過し、最後に沈殿部を追加する。ろ過し終わったら沈殿を水でよく洗う。ろ液はいくらか着色しているのが普通である。フルボ酸が多いときは着色が著しい。ろ過後、フィルター部分をはがして、パラフィン紙に包んでデシケーター（シリカゲル）中で恒量になるまで乾燥する（一昼夜放置）。メンブランフィルターの重量を差し引いて腐植質の量を求め、試料中の含量を計算する。腐植質は灰分を含むので、メンブランフィルターをるつぼに移し、少量のメチルアルコールを加えて燃やし、さらに灰化して灰分を求め、先の重量から差し引く。
【００３０】
フミン質（腐植質）（ｍｇ/Ｌ）＝（（Ａ−Ｂ）−Ｃ）／Ｄ×１００
Ａ：フィルター部分の重量（ｍｇ）
Ｂ：メンブランフィルターの重量（ｍｇ）
Ｃ：灰分の重量（ｍｇ）
Ｄ：試料採取量（ｍｌ）
【００３１】
本発明者らの検討によると、水を溶媒として得た腐植土抽出物に目的の効果が十分に見られたので、目的の効果が高い成分の一つは、フミン質の中でもフルボ酸であると考えられている。したがって、有効成分として用いる腐植土抽出物にはフルボ酸が多く含まれていることが好ましく、具体的には、固形分濃度が０．５質量％となるように水に溶解もしくは懸濁したときに、フルボ酸が、好ましくは０．１〜１００ｍｇ／Ｌ、より好ましくは１〜５０ｍｇ／Ｌ、さらに好ましくは５〜５０ｍｇ／Ｌ含まれているのが好適である。ここで、フルボ酸は、植物などが微生物により分解される最終生成物である腐植物質のうち、酸によって沈殿しない無定形高分子有機酸を指す。フルボ酸は、重金属などを吸着、放出するキレート作用を有し得る。
【００３２】
腐植土抽出物には、エキス分濃度が０．５質量％となるように水に溶解もしくは懸濁したときに、フミン酸が、好ましくは０．２ｍｇ／Ｌ以上、より好ましくは２ｍｇ以上、さらに好ましくは３ｍｇ／Ｌ以上、さらに好ましくは４ｍｇ／Ｌ以上含まれているのが好適である。いずれの場合であっても、腐植土抽出物中のフミン酸は、好ましくは３０ｍｇ／Ｌ以下とすることができ、２０ｍｇ以下としてもよく、１．６ｍｇ／Ｌ以下としてもよい。また、フミン酸は、腐植物質のうち酸性領域で沈殿し、アルカリ性領域で可溶であるものを指す。詳細な化学構造は不明であるが、多価フェノール形の芳香族化合物と含チッ素化合物との縮合物であり、フェノール性水酸基およびカルボキシル基を有するとされている。
【００３３】
フミン酸：フルボ酸の混合割合は、特に限定されず、好ましくは１：１０〜１０：１とするのが好適である。フミン酸およびフルボ酸の定量方法は、「Soil Science and Plant Nutrition, 38巻, 23-30頁（Kuwatsuka S et al. 1992）； Soil Science and
Plant Nutrition, 40巻, 601-608頁（Watanabe A. et al. 1994）；Humic Substances Research, 1巻, 18-28頁（Watanabe A. et al. 2004）」等の参考文献に従って行えばよい。測定法により定量値が異なる場合は、フルボ酸の定量値がより高い測定法を採用することが好ましい。
【００３４】
腐植土抽出物のｐＨは、酸性領域、好ましくはｐＨ１〜６、より好ましくはｐＨ２〜５とするのが、薬理活性および安定性の点で、好適である。このとき、エキス分濃度０．１〜１質量％水溶液とし、２０℃で適宜ｐＨ調整剤にて調整してもよい。ｐＨ調整剤としては、通常使用されるものであれば特に限定されず、例えば、塩酸、硫酸、硝酸、炭酸、リン酸などの無機酸類；クエン酸、酢酸、乳酸、コハク酸、グリコール酸、アスコルビン酸、リンゴ酸、フマル酸、酒石酸、尿素、ε−アミノカプロン酸、ピロリドンカルボン酸などの有機酸類；グリシンベタイン、リジンベタインなどのベタイン類；水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、水酸化カルシウムなどの金属水酸化物（アルカリ金属水酸化物およびアルカリ土類金属水酸化物など）などの無機アルカリ類；グアニジン、２−アミノ−２−メチルプロパンなどの有機アミン類；アンモニア、モノエタノールアミン、ジエタノールアミン、トリエタノールアミン、イソプロパノールアミン、ジイソプロパノールアミンなどのアルカノールアミン；アルギニン、リジンなどの塩基性アミノ酸など、およびこれらの組み合わせが挙げられる。
【００３５】
本発明に使用される成分（ａ）腐植土抽出物の含有量は、特に限定されないが、眉毛用化粧料全量中、エキス分として０．００００１〜１質量％（以下、質量％は単に、「％」と略す）であることが好ましく、０．０００１〜０．１％とするのが効用の点でより好ましい。
【００３６】
本発明の眉毛用化粧料は、さらに成分（ｂ）水不溶性の皮膜形成性ポリマーエマルションを組み合わせて使用することで、眉毛のツヤ感、及び保湿感の持続を効果的に得ることができ、さらに、皮膜形成により腐植土抽出物を長く睫毛上に留めることにより、眉毛をしなやかにすることができる。前記成分（ｂ）の水不溶性の皮膜形成性ポリマーエマルションとは、水に不溶であり、皮膜を形成する機能を有する樹脂や重合体が水性溶媒に分散しているものである。
【００３７】
本発明に用いられる成分（ｂ）水不溶性の皮膜形成性ポリマーエマルションは、化粧料に使用できるものであればいずれのものも使用できる。例えば、ポリアクリル酸ポリマーエマルション、アクリル酸アルキル共重合体ポリマーエマルション、アクリル酸アルキル・スチレン共重合体ポリマーエマルション、アクリル酸アルキル・酢酸ビニル共重合体ポリマーエマルション、ポリ酢酸ビニルポリマーエマルション、シリコン系ポリマーエマルション等が挙げられ、これらを１種又は２種以上を用いることができる。これらの中でも、アクリル酸アルキル・酢酸ビニル共重合体ポリマーエマルションが、眉毛にツヤ感を与え、保湿感を持続させる効果及び皮膜形成により腐植土抽出物を長く睫毛上に留めることにより、眉毛をしなやかにする効果の点でより好ましい。
【００３８】
成分（ｂ）水不溶性の皮膜形成性ポリマーエマルションの市販品としては、ＹＯＤＯＳＯＬ  ＧＨ８００Ｆ（アクゾノーベル社製、固形分４５％）、ＹＯＤＯＳＯＬ  ＧＨ８１０Ｆ（アクゾノーベル社製、固形分４６％）、ビニブラン１０８０（日信化学工業社製、固形分４３％）、ビニブラン１０８０Ｍ（日信化学工業社製、固形分４３％）、ビニブラン１０８０Ｔ（日信化学工業社製、固形分４３％）、ビニブラン１１０８Ｓ／Ｗ（日信化学工業社製、固形分４８％）、ビニブランＧＶ−５６５１（日信化学工業社製、固形分４０％）、ＹＯＤＯＳＯＬ  ＧＨ４１Ｆ（アクゾノーベル社製、固形分４５％）、ビニゾール２１４０Ｌ(大同化成工業社製、固型分４３％) 、ビニゾール１０８６WP（大同化成工業社製、固型分４０％）、リカボンドＥＴ−Ｆ５２７（中央理科工業社製、固形分４５％）、ＡＮＴＡＲＡ４３０（ＩＳＰ社製、固形分４０％）等が挙げられる。これらのポリマーエマルションは、必要に応じ、１種又は２種以上を使用することができる。
【００３９】
本発明に用いられる成分（ｂ）水不溶性の皮膜形成性ポリマーエマルションの含有量は、特に限定されないが、化粧料全量中に固形分として０．１〜３０％が好ましく、１〜２０％が眉毛にツヤ感を与え、保湿感を持続させる効果及び皮膜形成により腐植土抽出物を長く睫毛上に留めることにより、眉毛をしなやかにする効果の点でより好ましい。
【００４０】
本発明の眉毛用化粧料は、上記の成分（ａ）（ｂ）の他に、通常化粧料に使用される成分、油性成分、粉体成分、界面活性剤、繊維、水溶性高分子、水溶性皮膜形成性樹脂、保湿剤等の水性成分、紫外線吸収剤、褪色防止剤、酸化防止剤、消泡剤、美容成分、防腐剤、香料等を本発明の効果を妨げない範囲で含有することができる。
【００４１】
油性成分としては、通常化粧料に用いられる油であれば特に制約なく使用することができ、動物油、植物油、合成油等の起源や固形油、半固形油、液体油、揮発性油等の性状を問わず、炭化水素類、油脂類、エステル油類、脂肪酸類、高級アルコール類、フッ素系油類、ラノリン誘導体類、油性ゲル化剤類等を使用することができる。具体的には、パラフィンワックス、セレシンワックス、マイクロクリスタリンワックス、ポリエチレンワックス、エチレン・プロピレンコポリマー、モンタンワックス、フィッシャートロプシュワックス、流動パラフィン、イソドデカン、水添ポリイソブテン、スクワラン、ワセリン、ポリブテン等の炭化水素類、水添ホホバ油、ミツロウ、カルナウバワックス、キャンデリラワックス、ライスワックス、ゲイロウ、モクロウ等のロウ類、オリーブ油、ヒマシ油、ホホバ油、ミンク油、マカデミアンナッツ油等の油脂類、セチルイソオクタネート、ミリスチン酸イソプロピル、パルミチン酸イソプロピル、ミリスチン酸オクチルドデシル、トリオクタン酸グリセリル、ジイソステアリン酸ポリグリセリル、トリイソステアリン酸ジグリセリル、トリベヘン酸グリセリル、ジオクタン酸ネオペンチルグリコール、コレステロール脂肪酸エステル、Ｎ−ラウロイル−Ｌ−グルタミン酸ジ（コレステリル／ベヘニル／オクチルドデシル）等のエステル類、低重合度ジメチルポリシロキサン、高重合度ジメチルポリシロキサン、メチルフェニルポリシロキサン、ポリエーテル変性ポリシロキサン、ポリオキシアルキレン／アルキルメチルポリシロキサン／メチルポリシロキサン共重合体、架橋型オルガノポリシロキサン、フッ素変性ポリシロキサン、ジメチコノール等のシリコーン類、パーフルオロデカン、パーフルオロオクタン、パーフルオロポリエーテル等のフッ素系油類、ラノリン、酢酸ラノリン、ラノリン脂肪酸イソプロピル、ラノリンアルコール等のラノリン誘導体、ステアリン酸、ラウリン酸、ミリスチン酸、ベヘン酸、オレイン酸、パルミチン酸、イソステアリン酸等の脂肪酸類、デキストリン脂肪酸エステル、蔗糖脂肪酸エステル、イソステアリン酸アルミニウム、ステアリン酸カルシウム等の油性ゲル化剤類、トリメチルシロキシケイ酸、ポリメチルシルセスキオキサン、（アクリレーツ／ジメチコン）コポリマー、イソステアリン酸デキストリン等の油溶性樹脂類等が挙げられる。これらの油性成分は必要に応じて１種又は２種以上用いることができる。
【００４２】
粉体成分としては、通常化粧料に使用される粉体として用いられる粉体であれば、球状、板状、針状等の形状、煙霧状、微粒子、顔料級等の粒子径、多孔質、無孔質等の粒子構造等により特に限定されず、無機粉体類、光輝性粉体類、有機粉体類、色素粉体類、金属粉体類、複合粉体類等が挙げられる。具体的に例示すれば、酸化チタン、酸化亜鉛、酸化セリウム、硫酸バリウム等の白色無機顔料、酸化鉄、カーボンブラック、チタン・酸化チタン焼結物、酸化クロム、水酸化クロム、紺青、群青等の有色無機顔料、タルク、白雲母、金雲母、紅雲母、黒雲母、合成雲母、絹雲母（セリサイト）、合成セリサイト、カオリン、炭化珪素、ベントナイト、スメクタイト、酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、酸化ジルコニウム、酸化アンチモン、珪ソウ土、ケイ酸アルミニウム、メタケイ酸アルミニウムマグネシウム、ケイ酸カルシウム、ケイ酸バリウム、ケイ酸マグネシウム、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、ヒドロキシアパタイト、窒化ホウ素、無水ケイ酸等の白色体質粉体、酸化チタン被覆雲母、酸化チタン被覆オキシ塩化ビスマス、酸化鉄雲母チタン、紺青処理雲母チタン、カルミン処理雲母チタン、オキシ塩化ビスマス、魚鱗箔、ポリエチレンテレフタレート・アルミニウム・エポキシ積層末、ポリエチレンテレフタレート・ポリオレフィン積層フィルム末、ポリエチレンテレフタレート・ポリメチルメタクリレート積層フィルム末等の光輝性粉体、ポリアミド系樹脂、ポリエチレン系樹脂、ポリアクリル系樹脂、ポリエステル系樹脂、フッ素系樹脂、セルロース系樹脂、ポリスチレン系樹脂、スチレン−アクリル共重合樹脂等のコポリマー樹脂、ポリプロピレン系樹脂、ウレタン樹脂等の有機高分子樹脂粉体、ステアリン酸亜鉛、Ｎ−アシルリジン等の有機低分子性粉体、シルク粉末、セルロース粉末、デキストリン粉末等の天然有機粉体、赤色２０１号、赤色２０２号、赤色２０５号、赤色２２６号、赤色２２８号、橙色２０３号、橙色２０４号、青色４０４号、黄色４０１号等や、赤色３号、赤色１０４号、赤色１０６号、橙色２０５号、黄色４号、黄色５号、緑色３号、青色１号等のジルコニウム、バリウム又はアルミニウムレーキ等の有機顔料粉体あるいは更にアルミニウム粉、金粉、銀粉等の金属粉体、微粒子酸化チタン被覆雲母チタン、微粒子酸化亜鉛被覆雲母チタン、硫酸バリウム被覆雲母チタン、酸化チタン含有二酸化珪素、酸化亜鉛含有二酸化珪素等の複合粉体、ナイロン、ポリエステル、レーヨン、セルロース等の維等が挙げられる。これらはフッ素化合物、シリコ−ン油、粉体、油剤、ゲル化剤、界面活性剤等で表面処理されていてもよい。これらの粉体は、１種又は２種以上を用いることができ、更に複合化したものを用いても良い。
【００４３】
界面活性剤としては、通常化粧料に用いられている界面活性剤であればいずれのものも使用でき、非イオン性界面活性剤、アニオン性界面活性剤、カチオン性界面活性剤、両性界面活性剤等が挙げられる。非イオン界面活性剤としては、例えば、グリセリン脂肪酸エステル及びそのアルキレングリコール付加物、ポリグリセリン脂肪酸エステル及びそのアルキレングリコール付加物、プロピレングリコール脂肪酸エステル及びそのアルキレングリコール付加物、ソルビタン脂肪酸エステル及びそのアルキレングリコール付加物、ソルビトールの脂肪酸エステル及びそのアルキレングリコール付加物、ポリアルキレングリコール脂肪酸エステル、蔗糖脂肪酸エステル、ポリオキシアルキレンアルキルエーテル、グリセリンアルキルエーテル、ポリオキシエチレンアルキルフェニルエーテル、ポリオキシエチレン硬化ヒマシ油、ラノリンのアルキレングリコール付加物、ポリオキシアルキレンアルキル共変性シリコーン、ポリエーテル変性シリコーン等が挙げられる。アニオン界面活性剤としては、例えば、ステアリン酸、ラウリン酸のような脂肪酸の無機及び有機塩、アルキルベンゼン硫酸塩、アルキルスルホン酸塩、α−オレフィンスルホン酸塩、ジアルキルスルホコハク酸塩、α−スルホン化脂肪酸塩、アシルメチルタウリン塩、Ｎ−メチル−Ｎ−アルキルタウリン塩、ポリオキシエチレンアルキルエーテル硫酸塩、ポリオキシエチレンアルキルフェニルエーテル硫酸塩、アルキル燐酸塩、ポリオキシエチレンアルキルエーテル燐酸塩、ポリオキシエチレンアルキルフェニルエーテル燐酸塩等が挙げられる。カチオン界面活性剤としては、例えば、アルキルアミン塩、ポリアミン及びアルカノールアミン脂肪酸誘導体、アルキル四級アンモニウム塩、環式四級アンモニウム塩等が挙げられる。両性界面活性剤としては、アミノ酸タイプやベタインタイプのカルボン酸型、硫酸エステル型、スルホン酸型、リン酸エステル型のものが挙げられる。これらの界面活性剤は、必要に応じ、１種又は２種以上を使用することができる。
【００４４】
繊維としては、ナイロン、ポリプロピレン、ポリエステル等の合成繊維、レーヨン等の人造繊維、セルロース等の天然繊維、アセテート人絹等の半合成繊維等が挙げられ、形状は特に限定されず、断面が、円状、楕円状、多角形、井形、Ｔ型、Ｙ型等いずれのものも使用することができる。更に、これらの繊維は、必要に応じて着色剤で着色したり、表面処理剤の種類としてはフッ素化合物、シリコーン油、粉体、油剤、ゲル化剤、エマルションポリマー、界面活性剤等で表面処理を施したりして使用してもよい。
【００４５】
水性成分としては、水及び水に可溶な成分であれば何れでもよく、例えば、エチルアルコール、ブチルアルコール等の低級アルコール、プロピレングリコール、ジプロピレングリコール、ポリエチレングリコール、１，３−ブチレングリコール、１，２−ペンタンジオール等のグリコール類、グリセリン、ジグリセリン、ポリグリセリン等のグリセロール類、アロエベラ、ウイッチヘーゼル、ハマメリス、ラベンダー、ローズ等の植物抽出液、カルボキシビニルポリマー、アルキル付加カルボキシビニルポリマー、ポリアクリル酸ナトリウム、ヒアルロン酸ナトリウム、グアーガム、アルギン酸ナトリウム、カラギーナン等の水溶性高分子、ポリビニルアルコール、ポリビニルピロリドン、ビニルピロリドン／酢酸ビニル共重合体等の水溶性皮膜形成性樹脂等が挙げられる。
【００４６】
紫外線吸収剤としては、例えばベンゾフェノン系、ＰＡＢＡ系、ケイ皮酸系、サリチル酸系等、例えば、４−ｔｅｒｔ−ブチル−４’−メトキシジベンゾイルメタン、オキシベンゾン、パラメトキシケイ皮酸２−エチルヘキシル、２，４，６−トリス［４−（２−エチルへキシルオキシカルボニル）アニリノ］−１，３，５−トリアジン、ジエチルアミノヒドロキシベンゾイル安息香酸ヘキシル、ビスエチルヘキシルオキシフェノールメトキシフェニルトリアジン等を挙げることができる。
【００４７】
酸化防止剤としては、例えばトコフェロール、アスコルビン酸等、美容成分としては例えばビタミン類、消炎剤、生薬等、防腐剤としては、例えばパラオキシ安息香酸エステル、フェノキシエタノール等が挙げられる。
【００４８】
本発明の眉毛用化粧料としては、目的に応じて種々の剤型、形状、製品形態とすることができる。剤型としては、水性型、水中油乳化型、油中水乳化型、油性型、粉体型等が挙げられ、製品形態としては、アイブロウ、眉毛用美容液等が挙げられる。特に保湿感と連続使用後の眉毛のしなやかさを向上させる点で、水性型、水中油乳化型、油中水乳化型が好適に用いられる。
【実施例】
【００４９】
以下に実施例をあげて本発明を詳細に説明する。尚、これらは本発明を何ら限定するものではない。
［製造例１：腐植土抽出物の製造１]
地中（九州地方海岸付近土壌）から採取した腐食土壌を乾燥させた後、微粉砕した。この粉砕物５ｋｇと、精製水２０リットルを２時間混合攪拌し、さらに常温（１０〜３０℃程度）で７日間撹拌し、２０日間静置した。静置後、メンブランフィルター（孔径０．４５μｍ）を用いてろ過し、腐植土抽出物水溶液（原液）を得た。このときのｐＨ（２０℃）は３．０であった。また、この乾燥エキス分（エキス分濃度）は０．４％であった。この原液に含まれるフミン質の総量は３５０ｍｇ／Ｌ（乾燥エキス分５ｇ／水１Ｌの水溶液換算としたとき、４３８ｍｇ／Ｌ）であり、フミン酸およびフルボ酸の含有量は、それぞれ４ｍｇ／Ｌおよび６．７ｍｇ／Ｌ（乾燥エキス分５ｇ／水１Ｌの水溶液換算としたとき、それぞれ５ｍｇ／Ｌおよび８．４ｍｇ／Ｌ）であった。以下の実施例では乾燥エキス分をそのまま用いた。
【００５０】
フミン酸およびフルボ酸の定量方法は、上述の参考文献Soil Science and Plant Nutrition, 38巻, 23-30頁（Kuwatsuka S et al. 1992）； Soil Science and Plant Nutrition, 40巻, 601-608頁（Watanabe A. et al. 1994）；Humic Substances Reseacrh, 1巻, 18-28頁（Watanabe A. et al. 2004）にしたがって行った。
【００５１】
実施例１〜６及び比較例１〜２：水性ゲル状アイブロウ
下記表1に示す処方の水性アイブロウを調製し、イ．眉毛のツヤ感、ロ．眉毛の保湿感、ハ．保湿感の持続、ニ．眉毛のなめらかさについて下記評価方法により評価した。その結果も併せて表１に示す。尚、()内に平均点を記載した。
【００５２】
【表１】
2017178840.tif 000002
【００５３】
※１：製造例１の腐植土抽出物、０．５％水溶液
※２：ＹＯＤＯＳＯＬ  ＧＨ８００Ｆ（アクゾノーベル社製、固形分４５％）
※３：ビニゾール２１４０Ｌ（大同化成工業社製、固形分４３％） 
※４：２％レシチン処理
※５：２％ジメチコン処理
※６：５％ジメチコン処理
※７：２％パーフルオロアルキルリン酸ジエタノールアミン処理
【００５４】
（製造方法）
Ａ：成分（１）〜（１４）を均一に混合する。
Ｂ：Ａに成分（１５）〜（２０）を加え、ロールミルにて均一に混合分散する。
Ｃ：Ｂを塗布体付き容器に充填する。
【００５５】
（評価方法）
下記イ〜ニの項目について、各試料について専門パネル２０名による使用テストを行った。パネル各人が下記絶対評価基準にて７段階に評価し評点をつけ、パネル全員の評点合計からその平均値を算出し、下記判定基準により判定した。尚、評価項目イは眉毛に塗布直後に眉毛のツヤ感を感じるか評価し、評価項目ロは塗布２時間後に眉毛がしっとりと保湿されているかを評価し、評価項目ハは、パネルに通常の生活をしてもらい、８時間後に保湿感が持続しているかの評価を行った。また、評価項目ニは、パネルに１週間連続使用してもらい、１週間後の未塗布眉毛について評価を行った。
（評価項目）
イ．眉毛のツヤ感
ロ．眉毛の保湿感
ハ．保湿感の持続
ニ．眉毛のしなやかさ
【００５６】
＜絶対評価基準＞
（評点）：（評価）
６    ：非常に良い
５    ：良い
４    ：やや良い
３    ：普通
２    ：やや悪い
１    ：悪い
０    ：非常に悪い
【００５７】
＜判定基準＞
（判定）：（評点の平均点）          ：（評価）
◎    ：５点を超える            ：非常に良好
○    ：３．５点を超え５点以下  ：良好
△    ：１点を超え３．５点以下  ：やや不良
×    ：１点以下                ：不良
【００５８】
表１の結果から明らかなように、本発明の実施例１〜６の水性アイブロウは、比較例１〜２に比べ、眉毛のツヤ感、眉毛の保湿感、保湿感の持続、及び１週間連続使用後の眉毛のしなやかさに優れたものであった。
一方、成分（ａ）の腐植土抽出物を含有していない比較例１では、保湿効果に欠けるため、眉毛の保湿感が得られず、また連続使用による眉毛のしなやかさの点で満足のいくものが得られなかった。また、成分（ａ）の腐植土抽出物、及び成分（ｂ）の水不溶性の皮膜形成性ポリマーエマルションを含有していない比較例２では、化粧膜に平滑性がなく、眉毛のツヤ感、保湿感に欠け、また連続使用による眉毛のしなやかさの点で満足のいくものが得られなかった。
【００５９】
実施例7：油性スティック状アイブロウ
（成分）                                                              （％）
（１）フィッシャートロプシュワックス※８                                ８
（２）マイクロクリスタリンワックス※９                                １０
（３）トリイソステアリン酸ジグリセリル                                残量
（４）軽質流動イソパラフィン                                          ２５
（５）リンゴ酸ジイソステアリル                                          ２
（６）２，６−ジ−ターシャリーブチル−パラクレゾール                    ０．１
（７）無水ケイ酸※１０                                                  ３
（８）メチルシロキサン網状重合体※１１                                  ５
（９）黄色４号                                                          ０．０１
（１０）酸化チタン                                                      １
（１１）酸化チタン被覆ホウケイ酸（Ｃａ／Ａｌ）※１２                    ３
（１２）雲母チタン※１３                                                ５
（１３）ベンガラ被覆雲母チタン※１４                                    ５
（１４）腐植土抽出物※１                                                ３
（１５）天然ビタミンＥ                                                  ０．１
（１６）香料                                                            ０．１
※８：ＣＩＲＥＢＥＬＬＥ１０９Ｌ（融点９１〜９６℃、ＣＩＲＥＢＥＬＬＥ社製）
※９：ＭＵＬＴＩＷＡＸ  Ｗ４４５（融点７７〜８２℃、ＳＯＮＮＥＢＯＲＮ社製）
※１０：ＡＥＲＯＳＩＬ  ３８０Ｓ  （日本アエロジル社製）
※１１：ＴＯＳＰＥＡＲＬ１５０ＫＡ（モメンティブ・パフォーマンス・マテリアルズ・ジャパン社製）
※１２：メタシャイン１０８０ＲＣ−Ｒ（日本板硝子社製）
※１３：ＴＩＭＩＣＡ  ＥＸＴＲＡ  ＢＲＩＧＨＴ  １５００（ＢＡＳＦ社製）
※１４：クロイゾネルージュフランベ（ＢＡＳＦ社製）２％パーフルオロオクチルトリエトキシシラン処理処理
【００６０】
（製造方法）
Ａ：成分（１）〜（６）を１００℃にて均一に加熱溶解し、成分（７）〜（１３）を加え均一に混合する。
Ｂ：Ａに成分（１４）〜（１６）を加え、均一に混合分散する。
Ｃ：Ｂを１００℃にてスティック容器に充填し、２５℃まで冷却する。
【００６１】
実施例７の油性スティック状アイブロウは、眉毛のツヤ感、眉毛の保湿感、保湿感の持続、及び連続使用による眉毛のしなやかさに優れるものであった。
【００６２】
実施例８：油中水タイプアイブロウ
（成分）                                                              （％）
（１）パルミチン酸デキストリン※１５                                    ６
（２）流動パラフィン                                                  １５
（３）ポリブテン                                                        ０．５
（４）セスキオレイン酸ソルビタン                                        ２
（５）トリ２−エチルヘキサン酸グリセリル                              残量
（６）ラウロイルグルタミン酸ジ（フィトステリル／オクチルドデシル）      １
（７）ポリ酢酸ビニルポリマーエマルション※１６                          ０．５
（８）腐植土抽出物※１７                                                ０．１
（９）精製水                                                          １０
（１０）酢酸トコフェロール                                              ０．５
（１１）エタノール                                                      ５
※１５：レオパールＫＬ２（千葉製粉社製）
※１６：ビニブランＧＶ−５６５１（日信化学工業社製、固形分４０％）
※１７：製造例１の腐植土抽出物、１％水溶液
【００６３】
（製造方法）
Ａ：成分（１）〜（６）を９０℃にて均一に加熱溶解し均一に混合する。
Ｂ：Ａに成分（７）〜（１１）を加え、均一に混合分散する。
Ｃ：Ｂを９０℃にて塗布体付き容器に充填し、２５℃まで冷却する。
【００６４】
実施例８の油中水タイプアイブロウは、眉毛のツヤ感、眉毛の保湿感、保湿感の持続、及び連続使用による眉毛のしなやかさに優れるものであった。
【００６５】
実施例９：水性眉毛用美容液
（成分）                                                              （％）
（１）グリセリン                                                      １０
（２）１，３−ブチレングリコール                                      １０
（３）精製水                                                          残量
（４）カルボキシメチルセルロース                                        ０．５
（５）ヒドロキシプロピルメチルセルロース                                ０．１
（６）トリエタノールアミン                                              １．２
（７）パラオキシ安息香酸メチル                                          ０．５
（８）腐植土抽出物※１                                                １０
（９）ポリビニルアルコール                                              ０．３
（１０）アクリル酸アルキル共重合体ポリマーエマルション※１８          ３０
（１１）マロニエエキス                                                  ０．０１
※１８：ダイトゾール５０００ＳＪ（大東化成工業社製、固形分５０％）
【００６６】
（製造方法）
Ａ：成分（１）〜（１１）を均一に溶解する。
Ｂ：Ａをチューブ容器に充填する。
【００６７】
実施例９の水性眉毛用美容液は、眉毛のツヤ感、眉毛の保湿感、保湿感の持続、及び連続使用による眉毛のしなやかさに優れるものであった。
【００６８】
実施例１０：水中油タイプ眉毛用美容液
（成分）                                                              （％）
（１）グリセリン                                                        ５
（２）１，３−ブチレングリコール                                        ５
（３）精製水                                                          残量
（４）カルボキシメチルセルロース                                        ０．５
（５）ヒドロキシプロピルメチルセルロース                                ０．５
（６）トリエタノールアミン                                              １．２
（７）セスキオレイン酸ソルビタン                                        ０．５
（８）モノオレイン酸ポリオキシエチレンソルビタン（２０ＥＯ）            １．５
（９）流動パラフィン                                                    ５
（１０）ジメチコン                                                      ３
（１１）パラオキシ安息香酸メチル                                        ０．３
（１２）腐植土抽出物※１７                                              ５
（１３）アクリル酸アルキル・酢酸ビニル共重合体
ポリマーエマルション※３                                              ４０
【００６９】
（製造方法）
Ａ：成分（１）〜（８）を均一に溶解し、成分（１１）〜（１３）を加え均一に混合する。
Ｂ：Ａに成分（９）〜（１０）を加え、２５℃で乳化する。
Ｃ：Ｂをチューブ容器に充填する。
【００７０】
実施例１０の水中油タイプ眉毛用美容液は、眉毛のツヤ感、眉毛の保湿感、保湿感の持続、及び連続使用による眉毛のしなやかさに優れるものであった。
【００７１】
実施例１１：油性ゲル状アイブロウ
（成分）                                                              （％）
（１）パルミチン酸デキストリン※１５                                    ５
（２）ワセリン                                                        １０
（３）ポリブテン                                                        １
（４）２−エチルヘキサン酸セチル                                      １０
（５）トリ２−エチルヘキサン酸グリセリル                              残量
（６）軽質流動イソパラフィン                                          ２０
（７）デカメチルシクロペンタシロキサン                                  １
（８）フェノキシエタノール                                              ０．５
（９）サンフラワーオイル                                                ０．１
（１０）腐植土抽出物※１                                                １
（１１）アクリル酸アルキル・スチレン共重合体ポリマーエマルション※１９  １
（１２）黒酸化鉄                                                        ０．５
（１３）ナイロン繊維※２０                                              １
※１９：ＹＯＤＳＯＬ  ＧＨ４１Ｆ（アクゾノーベル社製、固形分４５％）
※２０：太さ６デシテックス、長さ０．５ｍｍ
【００７２】
（製造方法）
Ａ：成分（１）〜（９）を９０℃にて均一に溶解し、成分（１０）〜（１３）を加え均一に混合する。
Ｂ：Ａを９０℃にて塗布体付き容器に充填し、２５℃まで冷却する。
【００７３】
実施例１１の油性ゲル状アイブロウは、眉毛のツヤ感、眉毛の保湿感、保湿感の持続、及び連続使用による眉毛のしなやかさに優れるものであった。
【００７４】
実施例１２：粉末固形状アイブロウ
（成分）                                                              （％）
（１）タルク                                                          残量
（２）マイカ※２１                                                    １０
（３）セリサイト※２２                                                １０
（４）ナイロンパウダー                                                １０
（５）ラウロイルリシン                                                  ５
（６）酸化チタン                                                        ５
（７）ベンガラ                                                          ５
（８）黄酸化鉄                                                          ７
（９）黒酸化鉄                                                          ３
（１０）パラオキシ安息香酸メチル                                        ０．５
（１１）腐植土抽出物※１                                                ０．５
（１２）流動パラフィン                                                １０
（１３）ポリ酢酸ビニルポリマーエマルション※１６                        １
（１４）フェノキシエタノール                                            ０．５
※２１：５％メチルハイドロジェンポリシロキサン処理
※２２：２％トリ２−エチルヘキサン酸グリセリル処理
【００７５】
（製造方法）
Ａ：成分（１）〜（１０）を均一に混合する。
Ｂ：Ａに成分（１１）〜（１４）を加え、均一に混合する。
Ｂ：Ａを金皿にプレス充填する。
【００７６】
実施例１２の粉末固形状アイブロウは、眉毛のツヤ感、眉毛の保湿感、保湿感の持続、及び連続使用による眉毛のしなやかさに優れるものであった。