(57)【要約】【課題】燃料電池システムの導管内の流体の温度測定における欠点を解決することを目的とする。【解決手段】燃料電池システムは、コントローラと、導管内のある点における流体の温度（Ｔｇ）を測定するためのシステム内の導管内に物理的に存在する温度センサと、導管の壁温（ＴＷ）を感知するための壁温センサと、を含む。コントローラは、Ｔｇ及びＴＷを入力として取得し、局所的な流動温度及び幾何学的形状に基づいてＴｇの測定誤差を計算するために既知の定数とともに方程式を適用し、計算された温度を得る。方程式は、計算された温度とＴｇとの間の差が、計算された温度がＴｇ測定点における実際の気体の温度を正確に表すと仮定可能であるような許容可能な値未満となるまで、繰り返し適用されうる。計算の指示は、ＴｇとＴＷとの間の相対的な差によって制御される。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
燃料電池システムであって、
コントローラと、
前記システム内の導管内に物理的に存在する温度センサと、
前記導管の壁温を感知するための壁温センサと、を含み、
前記コントローラが、前記導管内の前記温度センサ及び前記壁温センサを用いて測定された温度の値に基づいて、測定される予測温度値を計算するための熱的モデルを反復して適用するように動作可能であり、
反復ステップにおいて、前記予測温度値が中断基準を満たさない場合、次の反復ステップにおいて使用される入力温度の値が、前記センサによって測定された温度の差に基づいて変更される、燃料電池システム。
【請求項２】
第１の反復ステップにおいて、前記入力温度が、前記導管内の前記センサを用いて測定された温度である、請求項１に記載の燃料電池システム。
【請求項３】
前記導管内の前記温度センサを用いて測定された温度の値が、前記壁のセンサによって測定された温度の値よりも大きい場合、次の反復ステップにおいて使用するための入力温度の値を減少させ、及び／または前記導管内の前記温度センサを用いて測定された温度の値が、前記壁のセンサによって測定された温度の値よりも小さい場合、次の反復ステップにおいて使用するための入力温度の値を増加させるように、前記コントローラが構成された、請求項１または２に記載の燃料電池システム。
【請求項４】
前記入力温度の値の第１の変更が第２の変更より大きく、前記第１の変更が前記第２の変更よりも先の反復ステップにおいて行われる、請求項１から３のいずれか一項に記載の燃料電池システム。
【請求項５】
前記中断基準が、
前記導管内の前記温度センサを用いて測定された温度の値が前記壁のセンサによって測定された温度の値よりも高い場合に、前記予測温度値が、前記導管内のセンサを用いて測定された温度の所定の温度範囲内もしくは前記導管内のセンサを用いて測定された温度未満である場合、及び／または
前記導管内の前記温度センサを用いて測定された温度の値が前記壁のセンサによって測定された温度の値よりも低い場合に、前記予測温度値が、前記導管内のセンサを用いて測定された温度の所定の温度範囲内もしくは前記導管内のセンサを用いて測定された温度よりも高い場合、
に満たされる、請求項１から４のいずれか一項に記載の燃料電池システム。
【請求項６】
前記中断基準が、所定の反復ステップの回数が達成された場合、及び／または計算に許容された所定の時間が経過された場合、に満たされる、請求項１から５のいずれか一項に記載の燃料電池システム。
【請求項７】
最後に実行された反復ステップにおいて入力された温度の値が、前記導管内を流れる気体の修正された温度として出力される、請求項１から６のいずれか一項に記載の燃料電池システム。
【請求項８】
前記修正された温度を、前記燃料電池システムの動作パラメータを変更するために使用するようにさらに構成された、請求項７に記載の燃料電池システム。
【請求項９】
制御された前記動作パラメータが、燃料電池のアノード及び／またはカソードに導入される気体の温度及び／または質量流量率である、請求項８に記載の燃料電池システム。
【請求項１０】
１つまたは両方の温度センサが熱電対である、請求項１から９のいずれか一項に記載の燃料電池システム。
【請求項１１】
燃料電池システム内の導管内の温度を決定するための方法であって、
前記導管内に物理的に存在するセンサを用いて前記導管内の温度を測定する段階と、
壁温センサを用いて前記導管の壁温を測定する段階と、
前記測定された温度の値に基づいて、予測温度値をコントローラ内で反復して熱的モデルを適用して計算する段階と、を含み、
反復ステップにおいて、前記予測温度値が中断基準を満たさない場合に、次の反復ステップにおいて使用される入力温度の値が、前記センサによって測定された温度の間の差に基づいて変更される、方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本実施形態は概して、導管内を流れる流体または気体の温度を測定し、好適には修正することに関する。より具体的には、本実施形態は、燃料電池システムの導管内を流れる気体の温度を測定し、好適には修正することに関する。
【背景技術】
【０００２】
固体酸化物燃料電池は、温度依存性のある電気化学デバイスである。燃料電池の動作温度は、電池の電気化学反応の速度及び電気（イオン）抵抗に影響を与える。そのため、燃料電池システムの主要な要件の１つは、燃料電池の動作温度及びすなわち電力出力範囲に渡る燃料電池の動作点を最適化するために燃料電池に流れるアノード及びカソードの気体の温度を制御することである。良好な最適化の結果、燃料電池システムの効率が高くなる。この目的のために、燃料電池を含む装置内の様々な測定点において流れる気体の温度を測定することが望ましい。そのような温度測定は、燃料電池スタック内または燃料電池もしくは燃料電池スタックを出入りする流体導管内でありうる。しかし、そのような気体流動は、通常乱流であり、流速が変動し、正確に知ることのできない可能性がある。さらに、そのような測定を行うために経済的に可能性がある方法で使用することができる物理的センサは、望ましい測定精度に欠けるか、または劣化を避けるために気体流動によってさらされる環境条件から保護しなければならない。しかし、そのようにセンサを保護すると、特に測定が密封導管内で行われる場合になされる測定をさらに不正確にする可能性がある。本発明は、これらの欠点の少なくとも１つまたはその他の欠点に対処し、解決し、または軽減することを目的とする。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】国際公開第２０１５／００４４１９号
【特許文献２】米国特許第６７９４０７５号明細書
【非特許文献】
【０００４】
【非特許文献１】Ulanovskii, A. A., Kalimulina, S. I., Belenkii, A. M., Bursin, A. N., Dergausova, L. N., (2012), Determination of the stability of cable thermocouples at the upper limit of their working temperature range, AIP Conference Proceedings, 1552, 576
【非特許文献２】Kadoya, K., Matsunaga, N. and Nagashima, A. (1985), Viscosity and thermal conductivity of dry air in the gaseous phase J. Phys. Chem. Ref. Data, 14 947-9770
【非特許文献３】Asadi M and Haghighi Khoshkho R 2013 Temperature Distribution along a Constant Cross Sectional Area Fin International Journal of Mechanics and Applications 3 131-137
【非特許文献４】F Barari, R Morgan and P Barnard, A Design of Experiments (DOE) approach to optimise temperature measurement accuracy in Solid Oxide Fuel Cell (SOFC), 32nd UIT (Italian Union of Thermo-fluid-dynamics) Heat Transfer Conference, Journal of Physics: Conference Series 547 (2014)
【発明の概要】
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明の１つの態様によれば、コントローラと、システム内の導管内に物理的に存在する温度センサと、導管の壁温を感知するための壁温センサと、を含む、燃料電池システムが提供される。コントローラは、導管内の温度センサ及び壁温センサを用いて測定された温度の値に基づいて、測定されることが予測される予測温度値を計算するための熱的モデルを反復して適用するように動作可能である。反復ステップにおいて、予測温度値が中断基準を満たさない場合、次の反復ステップにおいて使用される入力温度の値が、センサによって測定された温度の差に基づいて変更される。
【０００６】
熱的モデルは、導管内のセンサがさらされる加熱効果のいくつかまたは全てを考慮し、及び／またはこれらの効果をモデル化しうる。熱的モデルは、例えば、センサにおける伝導、対流及び放射加熱効果の１つまたは複数を考慮しうる。
【０００７】
第１の反復ステップにおいて、入力温度が、導管内のセンサを用いて測定された温度であることができる。
【０００８】
導管内の温度センサを用いて測定された温度の値が、壁のセンサによって測定された温度の値よりも大きい場合、次の反復ステップにおいて使用するための入力温度の値を減少させ、及び／または導管内の温度センサを用いて測定された温度の値が、壁のセンサによって測定された温度の値よりも小さい場合、次の反復ステップにおいて使用するための入力温度の値を増加させるように、コントローラが構成可能である。
【０００９】
入力温度の値の第１の変更が第２の変更より大きくてもよく、第１の変更が第２の変更よりも先の反復ステップにおいて行われる。
【００１０】
中断基準は、導管内の温度センサを用いて測定された温度の値が壁のセンサによって測定された温度の値よりも高い場合に、予測温度値が、導管内のセンサを用いて測定された温度の所定の温度範囲内もしくは導管内のセンサを用いて測定された温度未満である場合に満たされうる。
【００１１】
代替的にまたは追加的に、中断基準は、導管内の温度センサを用いて測定された温度の値が壁のセンサによって測定された温度の値よりも低い場合に、予測温度値が、導管内のセンサを用いて測定された温度の所定の温度範囲内もしくは導管内のセンサを用いて測定された温度よりも高い場合に満たされうる。
【００１２】
代替的にまたは追加的に、中断基準が、所定の反復ステップの回数が達成された場合、及び／または計算に許容された所定の時間が経過された場合に満たされうる。
【００１３】
最後に実行された反復ステップにおいて入力された温度の値が、導管内を流れる気体の修正された温度として出力されうる。
【００１４】
修正された温度は、燃料電池システムの動作パラメータを変更／制御するために使用されうる。
【００１５】
制御された動作パラメータが、燃料電池のアノード及び／もしくはカソードに導入される並びに／または燃料電池のアノード及び／もしくはカソードから排出される気体の温度及び／または質量流量率でありうる。そのような制御は、パラメータの直接制御または燃料電池システムの動作条件をパラメータによって変更するその他のパラメータに影響を与えることによって達成される間接的な制御のいずれかであることが了解されるであろう。
【００１６】
前述の反復方法において、数学的モデルを適用するためとともに、動作パラメータを変更するために単一のコントローラが使用されうる一方で、単一のコントローラの使用は必ずしも必要ではない。その代わりに、２つ以上のコントローラが、数学的モデルを適用し、動作パラメータを変更するために使用可能である。
【００１７】
１つまたは両方の温度センサは熱電対とすることができる。
【００１８】
本発明は、燃料電池システムに使用可能である一方で、燃料電池システム以外のシステム内の任意の閉鎖空間の温度を測定することについて同様のまたは同じ利点を提供しうることが分かっている。そのため、本発明の他の態様によれば、コントローラと、システム内の壁によって部分的にまたは完全に閉鎖された空間内に物理的に存在する温度センサと、壁の温度を測定するための壁温センサと、を含む装置が提供される。コントローラは、空間内の温度センサ及び壁温センサを用いて測定された温度の値に基づいて測定されるものと予測される、予測温度値を計算するための熱的モデルを反復して適用するように動作可能である。反復ステップにおいて、予測温度値が中断基準を満たさない場合に、次の反復ステップにおいて使用される入力温度の値が、センサによって測定された温度の間の差に基づいて変更される。そのような他のシステムは、化学反応システム、燃料改質システム及び排気制御システムを含むことができる。
【００１９】
本実施形態は導管内の温度を測定する点で特に便利である一方で、これらはより一般的に、使用されるシステムまたは装置に関わらず、閉鎖空間内の温度を測定するために用いられうることは了解されるであろう。
【００２０】
そうでないと示されない限り、全ての温度の値はセ氏（℃）で表される。
【図面の簡単な説明】
【００２１】
【図１】燃料電池システムの概略を示す。
【図２】主に天然ガスについて動作する１ｋＷｅのＩＴ−ＳＯＦＣ  ｍＣＨＰに基づく様々な導入部及び排出部スタック温度について、例示的なＳＯＦＣの効率を示す。
【図３】１２００℃で繰り返しアニールする間における、Ｋ型熱電対の通常の値からの逸脱を示す。
【図４】パイプ内に配置され、様々な気体温度勾配にさらされた熱電対を示す。
【図５】導管上／導管内の２つの温度センサの配置を示す。
【図６】１つの実施形態による方法のフロー図を示す。
【図７】様々な直径の熱電対を用いて測定した温度の値と、壁温が流動する気体の温度よりも低い実施形態に従って修正された温度の値との間の比較を示す。
【図８】様々な直径の熱電対を用いて測定した温度の値と、壁温が流動する気体の温度よりも高い実施形態に従って修正された温度の値との間の比較を示す。
【発明を実施するための形態】
【００２２】
本明細書で使用される参照符号の一覧は、具体的な実施形態の欄の最後に示される。
【００２３】
図１は、特許文献１に開示される中間温度固体燃料電池（Ｉｎｔｅｒｍｅｄｉａｔｅ−ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ  ｓｏｌｉｄ  ｏｘｉｄｅ  ｆｕｅｌ  ｃｅｌｌ：ＩＴ−ＳＯＦＣ）１０の例を示す。ここで提供されるこのシステムの説明は、本願の実施形態に関する構成要素に限定される。燃料電池スタック２０は、特許文献２に示すように、金属担持型ＩＴ−ＳＯＦＣ燃料電池スタックである。燃料電池スタック２０は、複数の金属担持型ＩＴ−ＳＯＦＣ燃料電池３０を含む。各燃料電池３０はアノード側４０、電解質層５０及びカソード側６０を有する。水蒸気改質装置７０は、燃料電池スタック２０の上流側に設けられ、排気燃焼器８０は燃料電池スタック２０のアノード及びカソード排出部の下流側に設けられる。
【００２４】
複数の熱交換機１１０、１２０、１５０及び１７０並びに蒸発器１００もまた設けられる。熱交換器１１０は、アノード排気流動によって加熱され、主カソード導入気体流動２３０を加熱する。排気燃焼器８０の排出部は、同じ目的で熱交換機に接続される。
【００２５】
バルブ／セパレータ２２０は、主カソード導入気体流動経路２３０と空気バイパス導入気体流動経路２４０との間の導入空気の流動を分離するように、制御手段２００によって制御される。そのため、空気バイパス導入気体流動経路２４０は、アノード排気熱交換機１１０及び空気予加熱熱交換器１５０をバイパスする。
【００２６】
制御手段２００は、燃料電池スタックのカソード導入気体温度センサＴ１、燃料電池スタックのカソード排気温度センサＴ２、ブロワー２１０及びバルブ／セパレータ２２０に接続される。制御手段２００は、燃料電池システムの定常状態運転の間、温度センサＴ１及びＴ２によって決定される温度を、望ましい温度または望ましい温度に近い温度に維持するように構成される。所定の燃料電池スタックの出力点のために、制御手段は、燃料電池スタック内の燃料電池の動作温度を監視し、制御するように構成される。これは、燃料電池スタックを出入りする流体の流体温度を測定することによって達成可能である。
【００２７】
燃料電池は、最適な効率のために定義された温度範囲内で動作する。金属担持型燃料電池などの中間温度固体酸化物燃料電池（ＩＴ−ＳＯＦＣ）は、４５０℃から６５０℃の間で動作可能であり、改質天然ガスで動作する共流動燃料電池スタックのための最適な温度範囲は５４０℃（アノード気体導入部について）から６１０℃（アノード気体排出部について）である。共流動金属担持型燃料電池スタック設計について、これは、燃料電池スタックのカソード気体導入部の端部で５４０℃、燃料電池スタックのカソード気体排出部の端部で６１０℃に等しい。
【００２８】
燃料電池の電気化学的動作の温度は、電気化学反応の動作効率、すなわち燃料電池スタック及び燃料電池システムの動作効率に影響を与える。燃料電池システム及びプラント構成要素のバランスは、燃料電池スタックに燃料電池のアノード側及びカソード側の両方において、正しい流体流動条件を与えるように設計される。流体流動条件は燃料及び空気側の両方の流速、組成及び温度によって表される。流体流動のこれらの特徴のそれぞれを制御する能力を有することは、燃料電池スタックの効率を最適化するために重要である。これは今度はシステムの効率に影響を与える。
【００２９】
図１に示されたシステムにおいて、カソードの空気流動（酸化剤）は、酸素を燃料電池内の電気化学反応のために提供し、スタック内の燃料電池の冷却を行うために利用される。そのため、カソードの空気側の冷却率を制御する能力は、燃料電池スタックの動作制御、すなわち燃料電池システムの動作効率のために重要である。燃料電池スタックの導入部及び排出部における温度制御は、以下の、
（ｉ）カソード導入気体の加熱を制御すること、及び
（ｉｉ）カソード導入気体の質量流量率を制御すること、
の組み合わせによって達成するのが便利である。
【００３０】
そのため、制御手段２００は、カソード導入気体流動経路Ｃを通過するカソード導入気体に対して働く２つの独立した制御ループを動作させるように適合される。
【００３１】
第１の制御ループにおいて、カソード導入気体の加熱が制御される。第２の制御ループにおいて、カソード導入気体の質量流量率が制御される。
【００３２】
第１の制御ループについて、制御手段２００は、流動経路２３０と２４０との間の導入酸化剤流動の分離を変化させるようにバルブ／セパレータ２２０を制御する。そのため、燃料電池スタックのカソード導入気体温度センサＴ１によって決定される温度が、燃料電池スタックの電力出力が１ｋＷの場合に５４２℃より低い場合、主カソード導入気体流動経路２３０に沿ってアノード排気熱交換機１１０及び空気予加熱熱交換器１５０へ通過する導入酸化剤の比率を増加させるようにバルブ／セパレータ２２０を調整するように、制御手段２００が構成される。そのため、空気バイパス導入気体流動経路２４０に沿って通過する導入酸化剤の比率はそれに応じて減少し、導入酸化剤の加熱が増加する。
【００３３】
反対に、燃料電池スタックのカソード導入気体温度センサＴ１によって決定される温度が、燃料電池スタックの電力出力が１ｋＷのときに５４２℃を超える場合、主カソード導入気体流動経路２３０に沿ってアノード排気熱交換機１１０及び空気予加熱熱交換器１５０へ通過する導入酸化剤の比率を減少させるように、制御手段２００がバルブ／セパレータ２２０を調整する。そのため、空気バイパス導入気体流動経路２４０に沿って通過する導入酸化剤の比率がそれに応じて増大し、導入酸化剤の加熱が減少する。
【００３４】
そのため、少なくとも１つの燃料電池スタックへのカソード導入気体の温度（燃料電池スタックのカソード導入気体温度センサＴ１によって決定される）が制御される。
【００３５】
そのため、改質器熱交換器の酸化剤排出部１６２における酸化剤排出改質器熱交換器１６０の温度も制御される。改質器熱交換器１６０は平行流動熱交換器であるため、これは、改質器排出部７２における水蒸気改質器７０を出る改質される物質（アノード導入気体）の温度も制御されるということを意味する。この温度は、この温度は、導入酸化剤及び燃料の質量流量（そしてそのためそれらによって及ぼされる熱の必要量）における変動並びに酸化剤及び燃料のＩＴ−ＳＯＦＣシステムへの導入部の温度の変動とは無関係に維持される。
【００３６】
そのため、少なくとも１つの燃料電池スタックへのアノード導入気体の温度（すなわち改質される物質の品質）が制御される。
【００３７】
第２の制御ループは、少なくとも１つの燃料電池スタックのカソード排気温度の制御に関するものである。少なくとも１つの燃料電池スタックへのカソード導入気体の温度が別個に制御されるので、カソード排気温度は少なくとも１つの燃料電池スタックを通過する酸化剤の質量流量率を変更することによって制御される。
【００３８】
そのため、燃料電池スタックのカソード排気温度センサによって決定されたカソード排気の温度が所定の温度よりも高い場合には、制御手段はカソード導入気体の質量流量率を増加させ、またその逆も行うように適合される。
【００３９】
上記の説明は、燃料電池スタックの動作を測定し、制御するためにカソード気体温度を使用することに注目したが、同じことは、アノード気体温度を測定することによっても達成可能であることは明らかである。
【００４０】
前述の制御機構の有効性は、使用される温度センサによって測定される温度の精度に非常に依存することは了解されるであろう。温度測定システムの精度は、特により高い効率、より良好な熱管理、より長い製品寿命及びより低い環境への影響を達成するために重要な役割を果たす。
【００４１】
そのため、経時的に再現性を維持する反復温度測定を有する必要がある。そのような時間は、システムの寿命でありえ、これは数日から数年にわたる場合がある。典型的な用途は、５から１０年の範囲の寿命を有しうる。
【００４２】
コントローラ２００の詳細は、図１の下部により詳細に示されている。コントローラ２００は、具体的にはプロセッサ２０２、非一時メモリ２０４、データ入力部２０６及びデータ出力部２０８を含む。プロセッサ２０２は、非一時メモリ２０４に保存されたプログラムコードを読み出し、実行する。入力データは、入力インターフェースを介してプロセッサ２０２によって受け取られ、制御命令／指令は、データ出力部２０８を介してプロセッサ２０２によって送信される。図１にはただ１つのコントローラのみが示されていることが分かるが、コントローラの機能は、燃料電池システム１０内の適切な位置に配置された複数のコントローラによって共有することが可能であることは了解されるであろう。コントローラはまた、制御される際に図１に示される構成要素とは異なる燃料電池システム内の構成要素も制御しうる。
【００４３】
図２は、システム寿命の開始時または開始後すぐにおける主に天然ガスで動作する１ｋＷｅのＩＴ−ＳＯＦＣ  ｍＣＨＰに基づく様々な導入及び排出スタック温度に関するＳＯＦＣシステムの全電気効率を示すモデリング結果を示す。最適な場合、スタック導入部の温度は５４０℃であり、スタック排出部の温度は６１０℃である。
【００４４】
図２は、燃料電池スタックの導入部及び排出部のカソード流動の温度の、例示的な電力出力に関する最適な設定点からの変化に対する燃料電池モジュール（ＦＣＭ）の全電気効率の変動を示している。全システム効率は、スタック温度の設定点の変動により、５％変動する可能性がある。燃料電池ＣＨＰシステムの寿命に渡って、全電気効率が５％低下すると、１０年間動作する７００Ｗ全出力システムについて最大４００ポンド（１ｋＷ時のガスごとに３ペンス）のコスト低減効果が低下することとなる。
【００４５】
低コストＳＯＦＣシステムを製造するために、従来の無機絶縁系金属熱電対（Ｋ型またはＮ型）が、現在では高温で動作することができるコスト上有利な温度センサとして唯一利用可能である。しかし、無機絶縁金属シースがなければ、これらの熱電対は腐食により故障しうる。これらの熱電対はさらに、ＳＯＦＣの動作などの用途において発生する高温（５００から１０００℃）において大きなドリフトにさらされる。
【００４６】
熱電対を取り囲むシースの直径及び熱電対ワイヤの直径は、熱電対ドリフトに影響を与え、ドリフトを最小化するように選択することができる。Ｕｌａｎｏｖｓｋｉｉらによって、熱電対の一部が繰り返し１１００から１２００℃で熱処理にさらされた場合の熱電対シースの直径のドリフトに対する影響を調べる研究がなされた（非特許文献１）。Ｕｌａｎｏｖｓｋｉｉらの図３を表す図３は、異なるシース直径（１．５ｍｍ、３ｍｍ及び５ｍｍ）及びシース材料（インコネル６００及びナイクロベル）を有する熱電対の結果を示す。このグラフは、小さな直径の熱電対よりもずっと小さな速度でより大きな直径ドリフトを有する熱電対を表す。従って、反復温度測定がある期間に渡って必要な用途においては、より大きな直径の熱電対が、ドリフトが小さいため好適であることが分かるであろう。
【００４７】
パイプ／導管内の熱電対／シースの浸漬長さも、熱電対によって行われる測定に影響を与える加熱機構間のバランスに影響を与える。熱電対先端に与えられる伝導加熱は、（実際の気体の温度と導管の壁温との間の所定の差に対して）シースの断面積及び浸漬長さによって制限される。
【００４８】
そして、伝導加熱は、気体流動にさらされるシースの表面積が増加するにつれて増大する。そのため、導電加熱効果は、（対流加熱効果と比較して）熱電対／シースが導管内に深く挿入されない構成において行われる温度測定に対して有するよりも、熱電対／シースが導管内に深く挿入される構成において行われる温度測定に対する効果が小さい。
【００４９】
しかし、シース内の熱電対は、単にそれ自身の温度を測定し、これはシースの温度に強く影響を受ける。そして、シースの温度は、周囲の気体による対流加熱によって決定されるだけでなく、さらにまたシースを取り囲む構造（例えば導管の壁）からの放射加熱によっても、またシースの自由端と、シースが接続される導管の壁との間の熱伝導によっても決定される。以下において、センサ（熱電対だけでなく、気体流動内に物理的に存在し、これらの影響を受けることとなる任意のセンサ）の先端部において測定可能な温度に対する対流、伝導及び放射加熱効果の影響が議論される。
【００５０】
方程式１は、より大きな直径（ＤＴＣ）の熱電対がより低い対流熱伝達係数（ｈ）を有し、そのため対流による加熱の影響をより受けにくいことを示している。
【００５１】
【数１】
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【００５２】
ここで、Ｎｕはヌセルト数であり、ｋｇは気体熱伝導率である。
【００５３】
熱電対の直径を増加させると表面積が増加し、そのため、放射加熱とともに対流に対する影響も増大し、直径の増加によって生じる放射加熱の増加率は、所定の気体の速度について対流加熱よりも高い。例えば、熱電対のシースの直径を０．２ｍｍから２ｍｍに増加させると、対流は４倍増加し、放射は１４倍増加する。
【００５４】
さらに、熱電対がより大きくなると断面積がより大きくなり、そのため、壁から先端部への熱流も高くなる。図４は、これをより詳細に示している。ここに示されるように、熱電対の軸部は、様々な区画にさらに分割可能である。熱電対の軸部の各区画は、パイプ内部で放射及び対流にさらされる。小さな直径の熱電対では、対流及び放射を介して熱電対への熱流は、（小さな熱電対断面積のため）導管の壁からの伝導を介した熱流よりも卓越する。そのため、小さな直径のシース内に配置された熱電対（または任意の種類のセンサ）を使用して測定された温度は、より大きな直径（及び／または壁の厚さ）のシース内に配置されたセンサよりも伝導加熱効果による影響が小さい。
【００５５】
燃焼器、熱交換器及び改質器などの固体酸化物燃料電池システム内の隣接する構成要素間の熱相互作用のために、大きな温度勾配が気体と壁との間に存在する可能性がある。これは、熱電対が、導管内の気体流動によって熱電対にさらされる対流加熱とは異なる放射及び／または伝導加熱または冷却効果にさらされる状況となりうる。その結果、熱電対によって測定される温度は、（導管の壁が流動する気体よりも温度が高く、その結果、熱電対が流動する気体自体の温度に基づいて選択する温度よりも高い温度に伝導的にまたは放射的に加熱されるような状況では）気体流動の温度を過大に推定し、（導管の壁が流動する気体よりも温度が低く、その結果、エネルギーが熱電対から導管の壁へ放射され、伝導されるような状況では）気体流動の温度を過少に推定する場合がある。
【００５６】
パイプが、流れる気体によってだけではなく、パイプに隣接し、パイプの外側に配置されたより高温の構成要素によっても加熱される場合、導管の壁温は、気体の温度よりも高くなる可能性がある。この状態では、熱電対の読み出し値は、実際の気体の温度よりも高い可能性がある。反対に、壁温が気体の温度より低いと、熱電対は気体の温度を過少に推定する傾向にあり、対流加熱によってセンサ／熱電対へ供給される熱エネルギーは、熱電対からパイプ／導管の壁へ放射し及び／または伝導される。
【００５７】
導管内を流れる気体の温度とは壁温が異なる導管内またはより一般的には密閉空間内の熱電対で正確に温度を測定することの上述の問題は、燃料電池システムに関して前述されたが、この問題はより一般的には、熱電対が導管または密閉空間内の流体または気体の温度とは壁温が異なる導管または密閉空間内で使用される状況において存在することは了解されるであろう。従って、本明細書で提示されたこの問題に対する解決手段は、燃料電池システムに限定されるのではなく、同様な任意のその他のシステムにも適用可能である。
【００５８】
熱電対がセンサの例として使用されているが、複数の物理的効果を通して加熱にさらされる位置に配置する場合、本発明は熱電対に限定されないことは了解されるであろう。その代わりに、流動流体を含む密閉空間内に物理的に存在する任意のセンサが、伝導、対流及び放射のような複数の物理的効果を通して加熱または冷却にさらされることとなる。
【００５９】
図５は、１つの実施形態に従う温度測定システムの概略図を示す。このシステムは、例えば、図１においてそれぞれＴ１及びＴ２として表される温度センサを形成する。このシステムにおいて、気体温度測定センサ（Ｔｇ）に加えて、表面温度センサ（ＴＷ）が、先端部への／先端部からの放射及び伝導加熱を推定するために使用される。パイプが主に比較的薄い壁（１から２ｍｍ）のステンレス鋼などの高熱伝導性材料からなるので、内壁温は外部表面と同じであると仮定するのが妥当である。以下において、パイプ／導管の壁温はパイプ／導管の断面に渡って均一であると仮定する。これらは、単純な熱分析により、パイプの熱伝導率が高いことに起因して内壁と外壁との間の温度差が０．５℃未満であることが示されているため、妥当な仮定である。さらに、典型的な燃料電池用途について、パイプ／導管の直径は５ｍｍから２５ｍｍである場合が多く、パイプ／導管は熱的に絶縁されており、そのため直径周りまたは長さに沿って顕著な環境的温度変動にさらされない。そのため、熱電対などの温度センサは、パイプの壁温を測定するためにパイプの外部表面に取り付けることができる。
【００６０】
気体から熱電対への対流加熱を計算するために、気体のレイノルズ数（ＲｅＤ）が計算される。レイノルズ数を計算するための代表長さは、熱電対のシースの直径である。気体の質量流量率は燃料電池システムの性能を制御するために測定され、気体の特性が分かっているので、レイノルズ数は、当業者に周知の方法で計算することができる。そのためこの計算は本開示では詳細に説明しない。
【００６１】
以下において、熱電対によって行われる温度測定に対する伝導、対流及び放射の影響を定量化する１次元数学的モデルが提示される。このモデルの前提は、熱電対がパイプ内で気体の流動に浸漬された円筒形のプローブであるという仮定である。気体流動は非粘性流であり、パイプに渡る速度及び温度の点で均一であるものと仮定した。パイプの壁は、熱勾配を呈することなく一定の温度であるものと仮定した。
【００６２】
方程式（２）の１次元エネルギー均衡方程式は、このシステムの熱バランスを記述するために使用可能である。方程式（２）の左辺は熱電対への熱流動率を記述する。方程式の右辺には、熱電対へ、及び熱電対から熱を移送する３つの項がある。
【００６３】
【数２】
2017050284.tif 000004
【００６４】
ここで、ρＴＣは熱電対の密度であり、ＣＴＣは熱電対の熱容量であり、ＴＴＣは熱電対によって測定された温度であり、ｘは熱電対の長手方向の軸に沿った方向であり、ｋＴＣは熱電対の熱伝導率であり、ｔは時間であり、ＤＴＣは熱電対の直径であり、ｈは対流熱移送係数であり、Ｔｇは流動する気体の温度であり、Ｔｗは壁の熱電対によって測定された温度であり、σはステファン・ボルツマン係数であり、Ｆは放射移送因子である。
【００６５】
前述の方程式１からは、ヌセルト数（Ｎｕ）及び気体熱伝導率（ｋｇ）がｈを推定するために計算されるべきであることが分かる。ヌセルト数Ｎｕは、方程式（３）により円筒に渡って横切る流動に基づいて計算される。この方程式は、レイノルズ数（ＲｅＤ）が４０００以下であり、プラントル数（Ｐｒ）がＰｒ≧０．２である場合に有効である。
【００６６】
【数３】
2017050284.tif 000005
【００６７】
気体の熱伝導率（ｋｇ）は、既知の気体の特性を用いて定義可能である。気体が空気（燃料電池のカソード側の場合など）の場合、ｋｇは空気の熱伝導率である。ｋｇは、グラフをＫａｄｏｙａ及びＭａｔｓｕｎａｇａの実験データにフィッティングすることによって計算可能である（非特許文献２）。
【００６８】
これから、次の方程式が得られる。
ｋｇ＝Ｔｇ×６×１０−５＋０．００７７        （４）
【００６９】
気体の粘性（μ）は、サザーランドの法則により次のように計算された。
【００７０】
【数４】
2017050284.tif 000006
【００７１】
ここで、Ｓはサザーランド定数であり、μｒｅｆは参照粘性であり、Ｔｒｅｆは参照温度である。空気については、サザーランド定数が１２０Ｋのとき、Ｔｒｅｆは３２３Ｋであり、μｒｅｆは１．７１６×１０−５ｋｇ  ｍ−１  ｓ−１である。
【００７２】
２つの部分の間の放射熱移送因子（Ｆ）は、方程式６によって計算される。
【００７３】
【数５】
2017050284.tif 000007
【００７４】
ここで、ＡＷ及びＡＴＣは、互いに直接視野内にある導管の内面及び熱電対の外面の表面積である。方程式６を単純にするために、熱電対は、仮定的に均一な壁温を有する大きな部材（導管）内に収容された小さな部材であると仮定した。その結果、移送因子（Ｆ）は、熱電対放射率（方程式７）に単純化可能である。
【００７５】
【数６】
2017050284.tif 000008
【００７６】
熱電対放射率は、熱電対が動作する温度範囲内では変化しない。以下に示されるシミュレーションの結果に関して、７００℃未満の温度におけるインコネルの熱電対についての放射率は約０．６であると仮定した。
【００７７】
しかし、情報の多数の部分がこのことについて利用可能であり、望ましい場合には放射率の値は適切に選択可能である。
【００７８】
方程式２の安定状態バージョンについての正確な解は、Ａｓａｄｉらによって著された（非特許文献３）。しかし、この解は、例えば、パイプの温度が異なる電気的負荷において変動するような固体酸化物燃料電池システムなどの動的システムを正確に記述するには適切ではない。具体的には、正確に制御するためのシステムの過渡時間を知ることが重要になるであろう。しかし、過渡条件については、方程式（２）の解析解を求めることがさらにより困難である。そのため、いくつかの実施形態は、方程式（２）の数値解によっている。方程式（２）を数値的に解く方法の１つは、Ｂａｒａｒｉらによって開示されている（非特許文献４）。
【００７９】
図６は、導管内の熱電対によって測定された温度及び導管の壁に設けられた熱電対によって測定された壁温に基づいて、流動気体の温度を決定する方法を示している。Ｔｇは熱電対によって測定される気体の温度であり（この値は変数値として後に使用され、元々測定された値は変数Ｔｇｉｎに保存される）、ＴＭは、モデルに入力された仮定の気体温度Ｔｇに基づいて方程式（２）のモデルによって予測された熱電対の温度であり、ＴＷは測定された壁温であり、ＫＴＣは熱電対の熱伝導率であり、ＣＴＣは熱電対の熱容量であり、ρＴＣは熱電対の密度であり、εＴＣは熱電対の放射率であり、Ｖはパイプ内の気体の速度であり、ＴＣＬはパイプ内の熱電対の長さ（任意の保護シースを含む）であり、ＴＣＤは熱電対の直径（任意の保護シースを含む）である。
【００８０】
ＫＴＣ、ＣＴＣ、ρＴＣ、εＴＣ、ＴＣＬ、及びＴＣＤは、所定のシステム／熱電対の設定から分かることは了解されるであろう。ＴＧ及びＴＷは、図５に示されたようにパイプ上／パイプ内に配置された２つの熱電対によって測定される。Ｖは別個に測定される。
【００８１】
第１段階において、壁温ＴＷは、測定された気体温度Ｔｇと比較される。気体温度が例えば壁温に対して０．５℃のような許容可能な値の範囲内にある（ＴＷ−０．５≦Ｔｇ≦ＴＷ＋０．５）場合には、壁温と熱電対先端で測定された温度との間の相違によって引き起こされる前述の放射または伝導による加熱または冷却のいずれも無視でき、または少なくとも許容可能であると考えられる。この場合、この方法を進め、出力気体温度Ｔｇａｃｔとして、測定された気体温度Ｔｇ、Ｔｇ＝Ｔｇａｃｔを得る。許容可能な値の選択は、温度測定の臨界及び使用される測定システムの温度測定能力に依存する。
【００８２】
気体温度が実質的に気体温度と等しいか否かを決定する際に、ある実施形態では±０．５℃の許容量が使用される一方で、等しく良好に選択可能な温度範囲もあることは了解されるであろう。許容範囲の選択は主に、望ましい、または必要な測定精度に依存する。
【００８３】
測定された気体温度Ｔｇは実質的には壁温ＴＷと等しくないことが決定される場合、決定は壁温ＴＷが測定された気体の温度Ｔｇより大きく、ＴＷ＞Ｔｇである場合になされる。そうでない場合、すなわちＴＷ＜Ｔｇである場合、この方法は図６に示された左側の選択肢へ移る。
【００８４】
ＴＷ＞Ｔｇ及びＴＷ＜Ｔｇのいずれについても、熱電対によって測定された温度は前述のような熱放射及び伝導に影響を受けるため、測定された気体の温度Ｔｇは気体の温度を正確に反映していないと考えられることは了解されるであろう。壁温ＴＷが測定された気体の温度Ｔｇよりも大きい（図６のフロー図の右側の選択肢）場合、熱電対は伝導加熱及び／または放射加熱を受けることとなり、測定される気体温度Ｔｇは実際の気体の温度Ｔｇａｃｔよりも過大評価される。反対に、壁温ＴＷが測定された気体の温度Ｔｇよりも低い（図６のフロー図の左側の選択肢）場合、熱電対は（少なくとも、対流加熱のみによって決定される温度に対して）伝導冷却及び／または放射冷却を受け、測定された気体温度Ｔｇは実際の気体温度Ｔｇａｃｔよりも過少評価される。
【００８５】
図６に示されたフロー図内に表された本方法の両選択肢は、方程式（２）の左辺の熱電対温度ＴＴＣを計算するために方程式（２）によって前述の数学的モデルへの入力として、所定の気体温度Ｔｇを用いるように設定する。図６のフロー図は、モデルを用いて計算された（流体流動中に浸漬された熱電対の）温度ＴＭとして、計算された温度を参照する。Ｔｇ＜ＴＷである場合、測定された温度Ｔｇは、気体温度Ｔｇａｃｔよりも過大評価され、図６のフロー図の左側の選択肢において数学的モデルの入力として使用される温度Ｔｇは、所定の量だけ減らされる（図６を参照して議論された例では０．１℃）。そのため、減らされた入力温度Ｔｇは、方程式（２）によって提供されるモデル内に提供され、モデルは、この減らされた気体の温度のこの入力温度Ｔｇ（測定されたＴＷを含むその他全てのパラメータ）について測定されることとなる熱電対の温度ＴＭが、モデルを用いて計算される。
【００８６】
初めに測定された熱電対の温度が気体の温度よりも過大評価されることが分かるので、Ｔｇ＞ＴＷである場合、Ｔｇに基づいて計算された温度ＴＭは、そのような過大評価がＴｇの連続的な低減によって取り除かれるまで、測定された気体の温度（初めは変数Ｔｇに保存されたが、図６の方法の左側の最初の段階において変数Ｔｇｉｎにも保存された初めに測定された値）よりも大きくなる。そのため、計算された温度ＴＭがＴｇｉｎよりも低くなり、または等しくなる場合、最初にＴＭがＴｇｉｎよりも低くなるかまたは等しくなる条件になった反復サイクルにおいて使用される気体温度Ｔｇがもはや流動する気体の実際の温度よりも過大評価されないと結論付けられる。この状況において、図６に示された方法の左側の反復サイクルは中断され、その時の気体温度Ｔｇが実際の気体温度Ｔｇａｃｔとして出力される。
【００８７】
この条件（ＴＭ≦Ｔｇｉｎ）がまだ満たされていない場合、図６の方法の左側の選択肢を進行させて、入力温度Ｔｇを異なるステップの大きさ（この例では０．１℃）でモデル内で使用するために低減し、入力として新たな温度Ｔｇを使用して熱電対の温度ＴＭを計算する。
【００８８】
反対に、Ｔｇ＜ＴＷの場合、測定された温度Ｔｇは実際の気体の温度よりも過小評価されていることが分かる。そのため本方法は、数学的モデルの入力として使用される温度Ｔｇを、所定の量（図６の右側の選択肢を参照して議論された例においては０．１℃）だけ増加させる。次いで、増加した温度はモデルに入力され、モデルがこの増加した気体温度について予測する熱電対温度ＴＭはモデルを用いて計算される。
【００８９】
初めに測定された熱電対の温度は気体の温度よりも過小評価されていることが分かるので、Ｔｇ＜ＴＷの場合、Ｔｇに基づいて計算された温度ＴＭは、そのような過小評価がＴｇの連続的な増加によって除去されるまで、測定された気体温度（再び、初めに変数Ｔｇに保存されるが、図６の方法の右側の最初の段階において変数Ｔｇｉｎにも保存された初めに測定された値）よりも小さいこととなる。そのため、計算された温度ＴＭがＴｇｉｎを超えるかまたは等しい場合、最初にＴＭがＴｇｉｎを超えるかまたは等しくなる条件となった反復サイクル中で使用される気体温度Ｔｇがもはや流動する気体の実際の温度よりも過小評価されないと結論付けられる。この状況では、図６に示された方法の右側の反復サイクルは中断され、そのときの気体温度Ｔｇが実際の気体の温度Ｔｇａｃｔとして出力される。
【００９０】
図６に関して議論された実施形態において、図６の左側及び右側の経路において示された反復サイクルを中断するための１つの基準は、計算された温度ＴＭが、温度Ｔｇｉｎに対応しもしくはそれよりも低くなること（図６の左側の経路）または温度Ｔｇｉｎに対応しもしくはそれよりも高くなること（図６の右側の経路）である一方で、反復の前にＴｇ＞ＴＷである場合には、温度ＴＭが、依然としてＴｇｉｎよりある程度高く、または、反復の前にＴｇ＜ＴＷである場合には、依然としてＴｇｉｎよりある程度低い場合にも、反復を終了することができることは了解されるであろう。１つの実施形態において、計算された温度ＴＭがＴｇｉｍの所定の範囲内にある場合、例えば、図６の左側の経路についてＴｇｉｎからＴｇｉｎ＋０．５℃の範囲内、図６の右側の経路についてＴｇｉｎ−０．５℃からＴｇｉｎの範囲内にある場合、反復が中断される。所定の範囲の大きさは、測定された温度の値が使用されることとなる制御用途の精度の要求に応じて選択されうる。この例で使用される０．５℃という値は、１つの実施形態では温度の決定に適した精度をもたらしうるが、他の実施形態ではより高い精度が必要になりうる。後者の場合、より小さな所定の範囲、例えば０．１℃や０．２５℃が、他の実施形態で使用されうる。反対に、例えば、問題とする用途の精度の要求が許容するのであれば、１℃などのより大きな所定の範囲が選択されうる。そのようにすると、中断基準に到達するために必要な反復回数はより少なくなる場合があり、気体の温度を決定するために必要な時間を削減することとなる。
【００９１】
気体の温度Ｔｇの精度は、その他の事項とともに、温度Ｔｇａｃｔがより低い壁温によって低下し、またはより高い壁温によって上昇した量に依存することは了解されるであろう。これは、図６の方法の左側／右側の選択肢に対応しうる。反対に、中断条件Ｔｇ＜ＴＷまたはＴｇ＞ＴＷに到達する前に必要な反復ステップの回数は、各反復における温度Ｔｇへの変更の量を減少させると増加する。そのため、より急速に収束するためにより大きなステップサイズを選択したり、精度のためにより小さなステップサイズを選択したりすることによって達成可能な精度でこの方法の収束速度の均衡を図ることが可能である。１つの実施形態において、ステップの大きさ（図６に示された方法の左側／右側の選択肢において減算される／加算される温度の量）は、最初は急速な初期収束を達成するために大きくなるように（例えば１℃または数℃）選択され、その後、予測される温度Ｔｇａｃｔが可能な限り正確になるように（換言すれば、中断条件ができる限りＴＭ＝Ｔｇｉｎに近づくように）より小さな量（例えば、数分の１℃）に減少させうる。ステップサイズのそのような任意の減少は、わずか２つのステップサイズ、すなわち初期ステップサイズ及びその後のステップサイズであって、初期ステップサイズがその後のステップサイズよりも大きいものを使用するようにすることができる。反対に、減少は漸近的であってもよく、例えば、入力温度Ｔｇの前回の減少によって達成されたＴＭの変化に基づいてもよい。
【００９２】
前述のように、前述の方法は、測定される値が比較的急速に変化する可能性のある動的システムにおいて特に有利である。前述の反復を完了するために必要な時間が、熱電対を取り囲む気体の温度または壁温が中断条件が満たされる時間によって変化した場合、この方法によって決定される温度は関連する装置、本明細書で議論される例では燃料電池システムを制御するための入力として使用されるため、この方法から得られる利点は、より急速に収束する方法と比較して減少する。中断条件を満たすことができる速度は、もちろん本方法によって行われる反復回数のみに依存するのではなく、必要な処理を行うために利用可能な演算リソースにも依存する。そのため、１つの実施形態において、第２のまたは代替的な中断条件が提供され、所定の時間量が経過した場合または所定の反復回数の後に本方法は反復を停止する。この中断条件は、１つの実施形態では、図６に示された中断条件と組み合わせて使用される。
【００９３】
図７は、図５に示された場所において０．２５ｍｍ及び１．５ｍｍの直径の熱電対を用いて測定された導管の壁温及び気体の温度を示す。図７は、壁温が気体の温度よりも低い状態を示す（Ｔｇ＞ＴＷ）。０．２５ｍｍの直径の熱電対は、１．５ｍｍの熱電対よりも高い温度読出し値を提供する結果となる。前述のように、小さな直径の熱電対を用いて行われた温度測定は、導管の壁温に影響をより受けにくく、そのため読出し値は導管の中央ではより大きな熱電対に比べてより正確になる。導管の壁温及び気体の温度は、導管の中央における実際の気体の温度を計算するために使用された。図７は、開始点として１．５ｍｍの直径の熱電対で得られた測定値を用いて計算された気体の温度の値と、０．２５ｍｍの直径の熱電対を用いて得られた温度の読み出し値との間の一致が良好であることを示している。
【００９４】
図８は、導管の壁温が気体の温度よりも高い（Ｔｇ＜ＴＷ）場合に導管の中央において測定された気体の温度を示す。導管の壁は熱電対に向けて熱を放射するため、１．５ｍｍの熱電対の読み出し値は、０．２５ｍｍの熱電対よりも高い。この結果は、開始点として１．５ｍｍの直径の熱電対で得られた温度の値を用いて計算された温度の値と、０．２５ｍｍの直径の熱電対で得られた実験データとの一致が良好であることを示している。
【００９５】
本発明は前述の実施形態のみに限定されるのではなく、その他の実施形態は添付した特許請求の範囲から逸脱することなく当業者によって容易に明らかになるであろう。
【符号の説明】
【００９６】
１０  燃料電池システム
２０  燃料電池スタック
３０  燃料電池
４０  アノード側
４１  燃料電池スタックアノード導入部
４１Ａ  燃料電池アノード導入部
４２  燃料電池スタックアノード排気排出部
４２Ａ  燃料電池アノード排出部
５０  電解質層
６０  カソード側
６１  燃料電池スタックカソード導入部
６１Ａ  燃料電池カソード導入部
６２  燃料電池スタックカソード排気排出部
６２Ａ  燃料電池カソード排出部
７０  水蒸気改質器
７１  改質器導入部
７２  改質器排出部
８０  排気燃焼器
８１  排気燃焼器排出部
８２  アノード排気導入部
８３  カソード排気導入部
９０  燃料源
１００  蒸発器
１０１  燃料導入部
１０２  水導入部
１０３  水供給部
１０４  蒸発器排出部
１１０  アノード排気熱交換機
１２０  凝縮熱交換器
１２１  冷却回路
１３０  セパレータ
１３１  セパレータ凝縮排出部
１４０  酸化剤導入部
１４０’  酸化剤導入部
１５０  空気予加熱熱交換器
１６０  改質器熱交換器
１６１  改質器熱交換器酸化剤導入部
１６２  改質器熱交換器酸化剤排出部
１７０  蒸発器熱交換器
１８０  燃料電池システム排出部
１９０  空気バイパス導入部
２００  コントローラ
２０２  プロセッサ
２０４  非一時メモリ
２０６  データ入力部
２０８  データ出力部
２１０  ブロワー
２２０  バルブ／セパレータ
２３０  主カソード導入気体流動経路
２４０  空気バイパス導入気体流動経路
２５０  燃料源
Ａ  アノード導入気体流動経路
Ｂ  アノード排気流動経路
Ｃ  カソード導入気体流動経路
Ｄ  カソード排気流動経路
Ｅ  排気燃焼器排気流動経路
Ｌ  電気的負荷
Ｔ１  燃料電池スタックカソード導入部気体温度センサ
Ｔ２  燃料電池スタックカソード排気温度センサ
【図１】
2017050284.tif 000009
【図２】
2017050284.tif 000010
【図３】
2017050284.tif 000011
【図４】
2017050284.tif 000012
【図５】
2017050284.tif 000013
【図６】
2017050284.tif 000014
【図７】
2017050284.tif 000015
【図８】
2017050284.tif 000016
【外国語明細書】
2017050284000001.pdf