(57)【要約】【課題】性能低下を抑制可能な電気化学セルを提供する。【解決手段】横縞型燃料電池１は、燃料極１１と、空気極１４と、固体電解質層１２と、バリア層１３と、インターコネクタ２２とを備える。固体電解質層１２は、燃料極１１と空気極１４の間に配置される。バリア層１３は、空気極１４と固体電解質層１２の間に配置される。インターコネクタ２２は、燃料極１１上に配置される。バリア層１３は、燃料極１１と反対側に向かって突出する第１凸部１３１及び第２凸部１３２を有する。【選択図】図１
2017183265.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
燃料極と、
空気極と、
前記燃料極と前記空気極の間に配置される固体電解質層と、
前記空気極と前記固体電解質層の間に配置されるバリア層と、
前記燃料極上に配置されるインターコネクタと、
を備え、
前記バリア層及び前記インターコネクタの少なくとも一方は、前記燃料極と反対側に向かって突出する少なくとも１つの凸部を有する、
電気化学セル。
【請求項２】
絶縁性の支持基板を備え、
前記燃料極は、前記支持基板上に配置される燃料極集電層と、前記燃料極集電層と前記固体電解質層の間に配置される燃料極活性層とを有し、
前記燃料極活性層は、前記燃料極集電層と反対側に向かって突出する凸部を有し、
前記燃料極活性層の凸部は、前記バリア層の凸部の燃料極集電層側に位置する、
請求項１に記載の電気化学セル。
【請求項３】
前記固体電解質層は、前記燃料極集電層と反対側に向かって突出する凸部を有し、
前記固体電解質層の凸部は、前記燃料極活性層の凸部と前記バリア層の凸部の間に位置する、
請求項２に記載の電気化学セル。
【請求項４】
絶縁性の支持基板と、
前記燃料極と前記インターコネクタの間に配置される中間層と、
を備え、
前記中間層は、前記燃料極と反対側に向かって突出する凸部を有し、
前記中間層の凸部は、前記インターコネクタの凸部の燃料極側に位置する、
請求項１に記載の電気化学セル。
【請求項５】
前記中間層の外周を取り囲む絶縁性のシール層を備え、
前記シール層は、前記燃料極と反対側に向かって突出する凸部を有し、
前記シール層の凸部は、前記インターコネクタの凸部と前記中間層の凸部の間に位置する、
請求項４に記載の電気化学セル。
【請求項６】
前記燃料極は、支持基板としての燃料極集電層と、前記燃料極集電層上に配置される燃料極活性層とを有し、
前記固体電解質層は、前記燃料極活性層上に配置され、
前記インターコネクタは、前記燃料極集電層上に配置されており、
前記インターコネクタは、前記燃料極集電層を基準として前記固体電解質層と反対側に位置する、
請求項１に記載の電気化学セル。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
ここに開示される技術は、電気化学セルに関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、電気化学セルの一種として、支持基板としての燃料極集電層の第１主面に順次配置される燃料極活性層、固体電解質層、バリア層及び空気極と、燃料極集電層の第２主面に配置されるインターコネクタとを備える縦縞型の燃料電池が知られている（例えば、特許文献１参照）。
【０００３】
また、電気化学セルの一種として、絶縁性の支持基板の主面に順次配置される燃料極集電層、燃料極活性層、固体電解質層、バリア層及び空気極と、燃料極集電層上に配置されるインターコネクタとを備える横縞型の燃料電池が知られている（例えば、特許文献２参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２０１５−１２５８９７号公報
【特許文献２】特開２０１５−１２７９９４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
ところで、電気化学セルの製造工程において、バリア層の成形体やインターコネクタの成形体を焼成する際、バリア層の成形体をセッターに接触させた状態で焼成したり、インターコネクタの成形体をセッターに接触させた状態で焼成する場合がある。これらの場合、セッターの構成成分が、バリア層の成形体又はインターコネクタの成形体を介して、燃料電池の内部に拡散すると電気化学セルの性能が低下してしまうおそれがある。
【０００６】
本発明は、上述の状況に鑑みてなされたものであり、性能低下を抑制可能な電気化学セルを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
電気化学セルは、燃料極と、固体電解質層と、バリア層と、空気極と、インターコネクタとを備える。固体電解質層は、前記燃料極上に配置される。バリア層は、前記固体電解質層上に配置される。空気極は、前記バリア層上に配置される。インターコネクタは、前記燃料極上に配置される。前記バリア層及び前記インターコネクタの少なくとも一方は、前記燃料極とは反対側に向かって突出する少なくとも１つの凸部を有する。
【発明の効果】
【０００８】
本発明によれば、性能低下を抑制可能な電気化学セルを提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【０００９】
【図１】発電部の断面図
【図２】発電部の製造方法を説明するための図
【図３】インターコネクタ部の断面図
【図４】インターコネクタ部の製造方法を説明するための図
【図５】第１形態に係る横縞型燃料電池の断面図
【図６】第２形態に係る横縞型燃料電池の断面図
【図７】縦縞型燃料電池の断面図
【発明を実施するための形態】
【００１０】
（発電部１０の構成）
本実施形態に係る発電部１０の構成について説明する。図１は、発電部１０の断面図である。
【００１１】
発電部１０は、燃料極１１、固体電解質層１２、バリア層１３及び空気極１４を備える。発電部１０は、横縞型、縦縞型、燃料極支持型、電解質平板型及び円筒型などの様々な燃料電池に適用可能である。
【００１２】
１．燃料極１１
燃料極１１は、燃料極集電層１１ａと燃料極活性層１１ｂを有する。
【００１３】
燃料極集電層１１ａは、燃料ガスを燃料極活性層１１ｂまで透過させるための多孔性と、集電のための電子伝導性とを有する。燃料極集電層１１ａは、遷移金属とセラミックス材料によって構成することができる。遷移金属としては、Ｎｉ（ニッケル）が好適である。Ｎｉ（ニッケル）の少なくとも一部は、ＮｉＯ（酸化ニッケル）の形態であってもよい。セラミックス材料としては、例えば８ＹＳＺ（イットリア安定化ジルコニア）、Ｙ２Ｏ３（イットリア）、ＣＳＺ（カルシウムジルコネート）などが挙げられる。
【００１４】
燃料極集電層１１ａの気孔率は特に制限されないが、２５％〜５０％とすることができる。燃料極集電層１１ａの導電率は特に制限されないが、３００Ｓ／ｃｍ以上とすることができる。燃料極集電層１１ａの厚みは特に制限されないが、燃料極集電層１１ａを支持基板として用いる場合には２ｍｍ〜１０ｍｍとすることができ、燃料極集電層１１ａを支持基板上に形成する場合には５０μｍ〜５００μｍとすることができる。
【００１５】
燃料極活性層１１ｂは、燃料極集電層１１ａと固体電解質層１２の間に配置される。燃料極活性層１１ｂは、多孔性と電子伝導性と酸素イオン伝導性とを有する。燃料極活性層１１ｂは、遷移金属とセラミックス材料によって構成することができる。遷移金属としては、Ｎｉ（ニッケル）が好適である。Ｎｉ（ニッケル）の少なくとも一部は、ＮｉＯ（酸化ニッケル）の形態であってもよい。セラミックス材料としては、例えば８ＹＳＺやＧＤＣ（ガドリニウムドープセリア）などが挙げられる。
【００１６】
燃料極活性層１１ｂの気孔率は特に制限されないが、２５％〜５０％とすることができる。燃料極活性層１１ｂの厚みは特に制限されないが、１μｍ〜３０μｍとすることができる。
【００１７】
２．固体電解質層１２
固体電解質層１２は、燃料極１１と空気極１４の間に配置される。本実施形態において、固体電解質層１２は、燃料極１１上に配置される。固体電解質層４は、空気極１４から燃料極１１へ酸素イオンを伝導させるためのイオン伝導性と、燃料極１１に供給される燃料ガスと空気極１４に供給される酸素含有ガスとのリークを防止するための緻密性とを有する。固体電解質層１２は、緻密質なセラミックス材料によって構成することができる。セラミックス材料としては、例えば３ＹＳＺ、８ＹＳＺ、ＳｃＳＺ（スカンジア安定化ジルコニア）などが挙げられる。
【００１８】
固体電解質層の気孔率は、２０％以下とすることができ、１０％以下であることが好ましい。固体電解質層１２の厚さは特に制限されないが、１μｍ〜５０μｍとすることができる。
【００１９】
３．バリア層１３
バリア層１３は、固体電解質層１２と空気極１４の間に配置される。本実施形態において、バリア層１３は、固体電解質層１２上に配置される。バリア層１３は、空気極１４から固体電解質層１２に元素が拡散することを抑制する。バリア層１３は、元素拡散抑制機能を有する酸化物によって構成される。このような酸化物としては、例えばＧＤＣやＳＤＣ（サマリウムドープセリア）などが挙げられる。
【００２０】
バリア層１３の気孔率は、２０％以下とすることができ、１０％以下であることが好ましい。反応防止膜１３の厚さは特に制限されないが、１μｍ〜５０μｍとすることができる。
【００２１】
４．バリア層１３の凸部
本実施形態において、バリア層１３は、第１凸部１３１と第２凸部１３２を有する。
【００２２】
第１凸部１３１は、燃料極１１と反対側に向かって突出する。第１凸部１３１は、バリア層１３の固体電解質層１２とは反対側の表面１３Ｓに形成される。バリア層１３に第１凸部１３１を形成することによって、後述するバリア層１３の焼成工程においてバリア層１３がセッターと接触しにくくなるため、セッターの構成成分が固体電解質層１２に拡散することを抑制できる。その結果、発電部１０の発電性能が低下することを抑制できる。
【００２３】
表面１３Ｓ上における第１凸部１３１の位置は特に制限されるものではないが、表面１３Ｓの中央から離れていることが好ましい。本実施形態において、第１凸部１３１は、表面１３Ｓの一端部に形成されている。これにより、バリア層１３の焼成工程においてバリア層１３の中央部がセッターと接触しにくくなるため、発電性能に影響を与えやすい固体電解質層１２の中央部にセッターの構成成分が拡散することを抑制しやすくなる。その結果、発電部１０の発電性能が低下することをより抑制できる。
【００２４】
本実施形態において、バリア層１３の表面１３Ｓを平面視した場合、第１凸部１３１は、表面１３Ｓの一端辺に沿って短冊状に細長く形成されている。ただし、第１凸部１３１の平面形状は特に制限されるものではなく、例えば、円形状、矩形状、波線状などであってもよい。
【００２５】
第１凸部１３１は、表面１３Ｓに形成される微小な凹凸（いわゆる、テクスチャー）とは異なるものである。例えば、スクリーン印刷法によってバリア層１３を形成する場合、表面１３Ｓには１μｍ〜３μｍ程度の凹凸が形成されるが、第１凸部１３１の突出高さＨ１は表面１３Ｓの凹凸よりも大きい。第１凸部１３１の突出高さＨ１は、例えば２０μｍ以上とすることができる。第１凸部１３１の突出高さＨ１は、１０μｍ以上が好ましく、２０μｍ以上がより好ましい。これによって、セッターから第１凸部１３１に拡散するセッターの構成成分が固体電解質層１２まで達することを抑えることができる。
【００２６】
第１凸部１３１の突出幅Ｗ１は特に制限されるものではないが、第１凸部１３１の突出高さＨ１に対する突出幅Ｗ１の比（Ｗ１／Ｈ１）は１以上であることが好ましく、２以上がより好ましい。これによって、第１凸部１３１の強度を確保できるため、バリア層１３の焼成工程において焼成体を第１凸部１３１で支持することができる。
【００２７】
本実施形態において、第１凸部１３１は空気極１４によって被覆されているが、これに限られるものではない。第１凸部１３１の少なくとも一部は、空気極１４から露出していてもよい。
【００２８】
第２凸部１３２は、燃料極１１と反対側に向かって突出する。第２凸部１３２は、バリア層１３の表面１３Ｓに形成される。バリア層１３に第１凸部１３１だけでなく第２凸部１３２を形成することによって、バリア層１３の焼成工程においてバリア層１３がセッターと接触する領域をより狭くできるため、セッターの構成成分が固体電解質層１２に拡散することをより抑制できる。その結果、発電部１０の発電性能が低下することをより抑制できる。
【００２９】
表面１３Ｓ上における第２凸部１３２の位置は特に制限されるものではないが、表面１３Ｓの中央から離れていることが好ましく、第１凸部１３１から離れていることがより好ましい。これにより、バリア層１３の焼成工程においてバリア層１３の中央部がセッターとさらに接触しにくくなるため、発電部１０の発電性能が低下することをさらに抑制できる。
【００３０】
本実施形態において、バリア層１３の表面１３Ｓを平面視した場合、第２凸部１３２は、表面１３Ｓの他端辺に沿って短冊状に細長く形成されている。第２凸部１３２は、第１凸部１３１とは反対側に配置されている。ただし、第２凸部１３２の平面形状は特に制限されるものではなく、例えば、円形状、矩形状、波線状などであってもよい。
【００３１】
第２凸部１３２は、表面１３Ｓに形成される微小な凹凸とは異なるものである。第２凸部１３２の突出高さＨ２は、例えば２０μｍ以上とすることができる。第２凸部１３２の突出高さＨ２は、１０μｍ以上が好ましく、２０μｍ以上がより好ましい。これによって、セッターから第２凸部１３２に拡散するセッターの構成成分が固体電解質層１２まで達することを抑えることができる。
【００３２】
第２凸部１３２の突出幅Ｗ２は特に制限されるものではないが、第２凸部１３２の突出高さＨ２に対する突出幅Ｗ２の比（Ｗ２／Ｈ２）は１以上であることが好ましく、２以上がより好ましい。これによって、第２凸部１３２の強度を確保できるため、バリア層１３の焼成工程において焼成体を第２凸部１３２で支持することができる。
【００３３】
本実施形態において、第２凸部１３２は空気極１４によって被覆されているが、これに限られるものではない。第２凸部１３２の少なくとも一部は、空気極１４から露出していてもよい。
【００３４】
５．空気極１４
空気極１４は、空気極活性層１４ａと空気極集電層１４ｂとを有する。
【００３５】
空気極活性層１４ａは、バリア層１３上に配置される。空気極活性層１４ａは、混合導電性を有する多孔質材料によって構成される。空気極活性層１４ａは、例えば、（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｃｏ，Ｆｅ）Ｏ３（ＬＳＣＦ、ランタンストロンチウムコバルトフェライト）、（Ｌａ，Ｓｒ）ＦｅＯ３（ＬＳＦ、ランタンストロンチウムフェライト）、Ｌａ（Ｎｉ，Ｆｅ）Ｏ３（ＬＮＦ、ランタンニッケルフェライト）、（Ｌａ，Ｓｒ）ＣｏＯ３（ＬＳＣ、ランタンストロンチウムコバルタイト）などによって構成することができる。
【００３６】
空気極活性層１４ａの気孔率は、２０％以上とすることができ、３０％以上であることが好ましい。空気極活性層１４ａの厚さは特に制限されないが、１０〜１００μｍとすることができる。
【００３７】
空気極集電層１４ｂは、空気極活性層１４ａ上に配置される。空気極集電層１４ｂは、電子伝導性を有する多孔質材料によって構成される。空気極集電層１４ｂは、例えば、ＬＳＣＦ、ＬＳＣ、Ａｇ（銀）、Ａｇ−Ｐｄ（銀パラジウム合金）などによって構成することができる。空気極集電層１４ｂの厚さは特に制限されないが、５０μｍ〜５００μｍとすることができる。
【００３８】
（発電部１０の製造方法）
次に、発電部１０の製造方法の一例について説明する。
【００３９】
まず、金型プレス成形法で燃料極集電層用材料の粉末を成形することによって、燃料極集電層１１ａの成形体を形成する。次に、燃料極活性層用材料をペースト化して、燃料極集電層１１ａの成形体上にスクリーン印刷することによって、燃料極活性層１１ｂの成形体を形成する。
【００４０】
次に、固体電解質用材料をペースト化して、燃料極活性層１１ｂの成形体上にスクリーン印刷することによって、固体電解質層１２の成形体を形成する。
【００４１】
次に、バリア層用材料をペースト化して、固体電解質層１２の成形体上にスクリーン印刷することによって、バリア層１３の成形体を形成する。この際、両端部における印刷回数を増やすことによって、第１凸部１３１及び第２凸部１３２の成形体を一体的に形成する。以上によって、燃料極集電層１１ａ、燃料極活性層１１ｂ、固体電解質層１２及びバリア層１３それぞれの成形体が積層された積層体が形成される。
【００４２】
次に、図２に示すように、バリア層１３の成形体を下向きにした状態で積層体をセッター３０上に載置して焼成（１３００〜１６００℃、２〜２０時間）する。この際、バリア層１３のうち第１凸部１３１及び第２凸部１３２だけがセッター３０と接触し、バリア層１３の中央部分はセッター３０から離れている。そのため、セッター３０の構成成分は、第１凸部１３１及び第２凸部１３２だけに拡散し、バリア層１３の中央部分には拡散しない。また、第１凸部１３１及び第２凸部１３２においてバリア層１３は厚くなっているため、第１凸部１３１及び第２凸部１３２に拡散したセッター３０の構成成分は、固体電解質層１２まで到達しにくい。従って、固体電解質層１２にセッター３０の構成成分が拡散することを抑制できる。なお、セッター３０には、アルミナ、ジルコニア及びイットリアなどによって構成される板状部材を用いることができる。
【００４３】
次に、空気極材料をペースト化してバリア層１３上にスクリーン印刷することによって、空気極１４の成形体を形成する。次に、空気極１４の成形体を焼成（９００〜１１００℃、１〜２０時間）する。
【００４４】
（インターコネクタ部２０の構成）
本実施形態に係るインターコネクタ部２０の構成について説明する。図３は、インターコネクタ部２０の断面図である。
【００４５】
インターコネクタ部２０は、上述した燃料極集電層１１ａ、中間層２１及びインターコネクタ２２を備える。インターコネクタ部２０は、発電部１０とともに横縞型、縦縞型、燃料極支持型、電解質平板型及び円筒型などの様々な燃料電池に適用可能である。
【００４６】
１．中間層２１
中間層２１は、燃料極集電層１１ａ上に配置される。中間層２１は、燃料極集電層１１ａとインターコネクタ２２の間に介挿されている。本実施形態において、中間層２１は、燃料極集電層１１ａとインターコネクタ２２の間の全域に形成されているが、燃料極集電層１１ａとインターコネクタ２２の間の一部の領域のみに形成されていてもよい。中間層２１は、電子伝導性と緻密性を有する。中間層２１を構成する材料としては、Ｙ２Ｏ３、ＧＤＣ、クロマイト系材料などを用いることができる。
【００４７】
中間層２１の気孔率は、２０％以下とすることができ、１０％以下であることが好ましい。中間層２１の厚さは特に制限されないが、２μｍ〜２０μｍとすることができる。
【００４８】
２．インターコネクタ２２
インターコネクタ２２は、中間層２１上に配置される。インターコネクタ２２は、電子伝導性と緻密性を有する。インターコネクタ２２を構成する材料としては、例えば、ＬａＣｒＯ３（ランタンクロマイト）や（Ｓｒ，Ｌａ）ＴｉＯ３（ストロンチウムチタネート）などを用いることができる。インターコネクタ２２は、Ｃａ，Ｍｇ，Ａｌ及びＳｒから選択される少なくとも１種類の元素を含んでいてもよい。
【００４９】
インターコネクタ２２の気孔率は、２０％以下とすることができ、１０％以下であることが好ましい。インターコネクタ２２の厚さは特に制限されないが、１０μｍ〜１００μｍとすることができる。
【００５０】
３．インターコネクタ２２の凸部
本実施形態において、インターコネクタ２２は、第１凸部２２１と第２凸部２２２を有する。
【００５１】
第１凸部２２１は、燃料極集電部１１ａと反対側に向かって突出する。第１凸部２２１は、インターコネクタ２２の燃料極集電層１１ａとは反対側の表面２２Ｓに形成される。インターコネクタ２２に第１凸部２２１を形成することによって、後述するインターコネクタ２２の焼成工程においてインターコネクタ２２がセッターと接触しにくくなるため、セッターの構成成分が燃料極集電層１１ａに拡散することを抑制できる。その結果、発電部１０の発電性能が低下することを抑制できる。
【００５２】
表面２２Ｓ上における第１凸部２２１の位置は特に制限されるものではないが、表面２２Ｓの中央から離れていることが好ましい。本実施形態において、第１凸部２２１は、表面２２Ｓの一端部に形成されている。これにより、インターコネクタ２２の焼成工程においてインターコネクタ２２の中央部がセッターと接触しにくくなるため、発電性能に影響を与えやすい燃料極集電層１１ａの中央部にセッターの構成成分が拡散することを抑制しやすくなる。その結果、発電部１０の発電性能が低下することをより抑制できる。
【００５３】
本実施形態において、インターコネクタ２２の表面２２Ｓを平面視した場合、第１凸部２２１は、表面２２Ｓの一端辺に沿って短冊状に細長く形成されている。ただし、第１凸部２２１の平面形状は特に制限されるものではなく、例えば、円形状、矩形状、波線状などであってもよい。
【００５４】
第１凸部２２１は、表面２２Ｓに形成される微小な凹凸（いわゆる、テクスチャー）とは異なるものである。例えば、スクリーン印刷法によってインターコネクタ２２を形成する場合、表面２２Ｓには１μｍ〜３μｍ程度の凹凸が形成されるが、第１凸部２２１の突出高さＨ３は表面２２Ｓの凹凸よりも大きい。第１凸部２２１の突出高さＨ３は、例えば２０μｍ以上とすることができる。第１凸部２２１の突出高さＨ３は、１０μｍ以上が好ましく、２０μｍ以上がより好ましい。これによって、セッターから第１凸部２２１に拡散するセッターの構成成分が燃料極集電層１１ａまで達することを抑えることができる。
【００５５】
第１凸部２２１の突出幅Ｗ３は特に制限されるものではないが、第１凸部２２１の突出高さＨ３に対する突出幅Ｗ３の比（Ｗ３／Ｈ３）は１以上であることが好ましく、２以上がより好ましい。これによって、第１凸部２２１の強度を確保できるため、インターコネクタ２２の焼成工程において焼成体を第１凸部２２１で支持することができる。
【００５６】
第２凸部２２２は、燃料極集電層１１ａと反対側に向かって突出する。第２凸部２２２は、インターコネクタ２２の表面２２Ｓに形成される。インターコネクタ２２に第１凸部２２１だけでなく第２凸部２２２を形成することによって、インターコネクタ２２の焼成工程においてインターコネクタ２２がセッターと接触する領域をより狭くできるため、セッターの構成成分が燃料極集電層１１ａに拡散することをより抑制できる。その結果、発電部１０の発電性能が低下することをより抑制できる。
【００５７】
表面２２Ｓ上における第２凸部２２２の位置は特に制限されるものではないが、表面２２Ｓの中央から離れていることが好ましく、第１凸部２２１から離れていることがより好ましい。これにより、インターコネクタ２２の焼成工程においてインターコネクタ２２の中央部がセッターとさらに接触しにくくなるため、発電部１０の発電性能が低下することをさらに抑制できる。
【００５８】
本実施形態において、インターコネクタ２２の表面２２Ｓを平面視した場合、第２凸部２２２は、表面２２Ｓの他端辺に沿って短冊状に細長く形成されている。第２凸部２２２は、第１凸部２２１とは反対側に配置されている。ただし、第２凸部２２２の平面形状は特に制限されるものではなく、例えば、円形状、矩形状、波線状などであってもよい。
【００５９】
第２凸部２２２は、表面２２Ｓに形成される微小な凹凸とは異なるものである。第２凸部２２２の突出高さＨ４は、例えば２０μｍ以上とすることができる。第２凸部２２２の突出高さＨ４は、１０μｍ以上が好ましく、２０μｍ以上がより好ましい。これによって、セッターから第２凸部２２２に拡散するセッターの構成成分が燃料極集電層１１ａまで達することを抑えることができる。
【００６０】
第２凸部２２２の突出幅Ｗ４は特に制限されるものではないが、第２凸部２２２の突出高さＨ４に対する突出幅Ｗ４の比（Ｗ４／Ｈ４）は１以上であることが好ましく、２以上がより好ましい。これによって、第２凸部２２２の強度を確保できるため、インターコネクタ２２の焼成工程において焼成体を第２凸部２２２で支持することができる。
【００６１】
（インターコネクタ部２０の製造方法）
次に、インターコネクタ部２０の製造方法の一例について説明する。
【００６２】
まず、金型プレス成形法で燃料極集電層用材料の粉末を成形することによって、燃料極集電層１１ａの成形体を形成する。
【００６３】
次に、中間層材料をペースト化して、燃料極集電層１１ａの成形体上にスクリーン印刷することによって、中間層２１の成形体を形成する。
【００６４】
次に、インターコネクタ材料をペースト化して中間層２１の成形体上にスクリーン印刷することによって、インターコネクタ２２の成形体を形成する。この際、両端部における印刷回数を増やすことによって、第１凸部２２１及び第２凸部２２２の成形体を一体的に形成する。以上によって、燃料極集電層１１ａ、中間層２１及びインターコネクタ２２それぞれの成形体が積層された積層体が形成される。
【００６５】
次に、図４に示すように、インターコネクタ２２の成形体を下向きにして積層体をセッター３０上に載置した状態で焼成（１３００〜１６００℃、２〜２０時間）する。この際、インターコネクタ２２のうち第１凸部２２１及び第２凸部２２２だけがセッター３０と接触し、インターコネクタ２２の中央部分はセッター３０から離れている。そのため、セッター３０の構成成分は、第１凸部２２１及び第２凸部２２２だけに拡散し、インターコネクタ２２の中央部分には拡散しない。また、第１凸部２２１及び第２凸部２２２においてインターコネクタ２２は厚くなっているため、第１凸部２２１及び第２凸部２２２に拡散したセッター３０の構成成分は、燃料極集電層１１ａまで到達しにくい。従って、燃料極集電層１１ａにセッター３０の構成成分が拡散することを抑制できる。
【００６６】
（横縞型燃料電池１）
次に、発電部１０とインターコネクタ部２０を適用した第１形態に係る横縞型燃料電池１の構成について説明する。図５は、横縞型燃料電池１の断面図である。
【００６７】
横縞型燃料電池１は、固体酸化物型燃料電池（ＳＯＦＣ：Ｓｏｌｉｄ  Ｏｘｉｄｅ  Ｆｕｅｌ  Ｃｅｌｌ）である。横縞型燃料電池１は、支持基板２と、複数の発電部１０と、複数のインターコネクタ部２０とを備える。
【００６８】
支持基板２は、扁平かつ一方向に長い板状に形成されている。支持基板２は、電気絶縁性の多孔質材料を主成分として含有する。支持基板２を構成する材料としては、ＭｇＯ（酸化マグネシウム）、ＭｇＡｌ２Ｏ４（マグネシアアルミナスピネル）とＭｇＯ（酸化マグネシウム）の混合物、ＣＳＺ（カルシア安定化ジルコニア）、８ＹＳＺ（イットリア安定化ジルコニア）、Ｙ２Ｏ３（イットリア）、ＣＺＯ（カルシウムジルコネート）などの絶縁性セラミックスを用いることができる。
【００６９】
支持基板２は、燃料ガスの改質反応を促す触媒として機能する遷移金属又は当該遷移金属の酸化物を含んでいてもよい。遷移金属としては、Ｎｉ（ニッケル）が好適である。支持基板２の厚さは特に制限されないが、１ｍｍ〜５ｍｍとすることができる。支持基板２の気孔率は特に制限されないが、還元雰囲気において２０％〜６０％とすることができる。
【００７０】
支持基板２の内部には、ガス流路２ａが形成される。ガス流路２ａは、支持基板２の長手方向に沿って延びる。発電時、ガス流路２ａに流される燃料ガスは、支持基板２の内部を通過して発電部１０の燃料極集電層１１ａ及び燃料極活性層１１ｂに供給される。ガス流路２ａの本数は適宜設定可能である。
【００７１】
支持基板２の第１主面２Ｓと第２主面２Ｔそれぞれには、発電部１０とインターコネクタ部２０が、長手方向において交互に配置されている。隣接する一組の発電部１０とインターコネクタ部２０は、燃料極集電層１１ａを共有している。
【００７２】
各発電部１０の固体電解質層１２の両端部は、各発電部１０の両側に配置された２つのインターコネクタ部２０それぞれのインターコネクタ２２に接続されている。このように、固体電解質層１２とインターコネクタ２２が連なることによって、燃料ガスと酸素含有ガスとのリークを防止するシール膜が形成されている。インターコネクタ２２は、燃料極集電層１１ａを基準として、固体電解質層１２やバリア層１３と同じ側に位置する。
【００７３】
各発電部１０の空気極集電層１４ｂは、燃料極集電層１１ａを共有していないインターコネクタ部２０のインターコネクタ２２に接続されている。各発電部１０のバリア層１３は、固体電解質層１２上に配置される。各発電部１０のバリア層１３は、第１凸部１３１及び第２凸部１３２を有する。
【００７４】
第１凸部１３１及び第２凸部１３２は、空気極１４を除いた横縞型燃料電池１の構成部材のうち最も支持基板２から離れている。すなわち、第１凸部１３１及び第２凸部１３２は、支持基板２から最も高い位置に配置されている。従って、バリア層１３を焼成する際には、第１凸部１３１及び第２凸部１３２だけがセッター３０（図２参照）と接触するため、インターコネクタ２２、固体電解質層１２及び燃料極集電層１１ａにセッター３０の構成成分が拡散することを抑制できる。
【００７５】
なお、横縞型燃料電池１のインターコネクタ部２０のインターコネクタ２２には、第１凸部２２１及び第２凸部２２２が形成されていないが、第１凸部２２１及び第２凸部２２２の少なくとも一方が形成されていてもよい。
【００７６】
（横縞型燃料電池１ａ）
次に、発電部１０とインターコネクタ部２０を適用した第２形態に係る横縞型燃料電池１’の構成について説明する。図６は、横縞型燃料電池１’の断面図である。上述した第１形態に係る横縞型燃料電池１との相違点は、バリア層以外の構成部材にも凸部が設けられている点である。
【００７７】
横縞型燃料電池１’の発電部１０は、燃料極１１（燃料極集電層１１ａ及び燃料極活性層１１ｂ）、固体電解質層１２、バリア層１３及び空気極１４（空気極活性層１４ａ及び空気極集電層１４ｂ）を備える。
【００７８】
燃料極集電層１１ａは、支持基板２の主面に形成された凹部２ｂ内に配置される。燃料極集電層１１ａは、凹部２ｂに埋設されている。燃料極集電層１１ａは、凹部２ｂと同じ外形を有する。燃料極集電層１１ａの外表面は、支持基板２の主面と面一で連なっている。燃料極集電層１１ａの外表面は、支持基板２の主面とともに一平面を構成する。なお、燃料極集電層１１ａの外表面と支持基板２の主面との間には、５０μｍ以下程度の段差が存在していてもよい。
【００７９】
ただし、燃料極集電層１１ａは、凹部２ｂに埋設されていなくてもよい。燃料極集電層１１ａは、支持基板２の主面上に配置されていてもよい。本明細書において“燃料極集電層１１ａが支持基板上に配置される”とは、第１形態に係る横縞型燃料電池１のように、燃料極集電層１１ａが支持基板２の主面上に配置される場合だけでなく、燃料極集電層１１ａが支持基板２の凹部２ｂ内に配置される場合も含む概念である。
【００８０】
燃料極活性層１１ｂは、支持基板２の外部に配置される。燃料極活性層１１ｂの大部分は、燃料極集電層１１ａ上に配置される。燃料極活性層１１ｂの一端部は、後述するシール層２３上に配置される。燃料極活性層１１ｂは、第１凸部１１１及び第２凸部１１２を有する。第１凸部１１１及び第２凸部１１２それぞれは、積層方向において燃料極集電層１１ａと反対側に向かって突出する。第１凸部１１１及び第２凸部１１２それぞれは、積層方向においてバリア層１３側に向かって突出する。本実施形態において、燃料極活性層１１ｂは、第１凸部１１１及び第２凸部１１２において部分的に厚くなっている。
【００８１】
燃料極活性層１１ｂの第１凸部１１１及び第２凸部１１２は、燃料極活性層１１ｂの外縁に位置する。燃料極活性層１１ｂの第１凸部１１１は、バリア層１３の第１凸部１３１の燃料極集電層１１ａ側に位置する。燃料極活性層１１ｂの第２凸部１１２は、バリア層１３の第２凸部１３２の燃料極集電層１１ａ側に位置する。従って、焼成時にセッター３０の構成成分が、バリア層１３の第１凸部１３１及び第２凸部１３２から拡散してきたとしても、燃料極活性層１１ｂの第１凸部１１１及び第２凸部１１２に拡散成分を集積できるため、燃料極集電層１１ａにまで拡散成分が到達することを抑制できる。また、第１凸部１１１及び第２凸部１１２のアンカー効果によって、燃料極活性層１１ｂと固体電解質層１２との密着性を向上させることができる。
【００８２】
固体電解質層１２は、２つのシール層２３の間に配置される。固体電解質層１２は、燃料極活性層１１ｂを覆う。固体電解質層１２は、第１凸部１２１及び第２凸部１２２を有する。第１凸部１２１及び第２凸部１２２それぞれは、積層方向において燃料極１１と反対側に向かって突出する。第１凸部１２１及び第２凸部１２２それぞれは、積層方向においてバリア層１３側に向かって突出する。本実施形態において、固体電解質層１２は、第１凸部１２１及び第２凸部１２２を含む全体において略均等な厚みに形成されている。
【００８３】
固体電解質層１２の第１凸部１２１は、バリア層１３の第１凸部１３１の燃料極集電層１１ａ側に位置する。固体電解質層１２の第１凸部１２１は、積層方向においてバリア層１３の第１凸部１３１と燃料極活性層１１ｂの第１凸部１１１の間に配置される。固体電解質層１２の第２凸部１２２は、バリア層１３の第２凸部１３２の燃料極集電層１１ａ側に位置する。固体電解質層１２の第２凸部１２２は、積層方向においてバリア層１３の第２凸部１３２と燃料極活性層１１ｂの第２凸部１１２の間に配置される。従って、焼成時にセッター３０の構成成分が、バリア層１３の第１凸部１３１及び第２凸部１３２から拡散してきたとしても、固体電解質層１２の第１凸部１２１及び第２凸部１２２に拡散成分を集積できるため、燃料極集電層１１ａにまで拡散成分が到達することを抑制できる。また、第１凸部１２１及び第２凸部１２２のアンカー効果によって、固体電解質層１２とバリア層１３の密着性を向上させることができる。
【００８４】
バリア層１３は、２つのシール層２３の間に配置される。バリア層１３は、固体電解質層１２を覆う。バリア層１３は、第１凸部１３１及び第２凸部１３２を有する。バリア層１３の第１凸部１３１は、燃料極活性層１１ｂの第１凸部１１１を基準として、燃料極集電層１１ａの反対側に位置する。バリア層１３の第２凸部１３２は、燃料極活性層１１ｂの第２凸部１１２を基準として、燃料極集電層１１ａの反対側に位置する。
【００８５】
次に、横縞型燃料電池１’のインターコネクタ部２０について説明する。横縞型燃料電池１’のインターコネクタ部２０は、中間層２１、インターコネクタ２２及びシール層２３を備える。
【００８６】
中間層２１は、支持基板２の外部に配置される。中間層２１は、燃料極集電層１１ａ上に配置される。中間層２１は、シール層２３の内側に配置される。中間層２１は、第１凸部２１１及び第２凸部２１２を有する。第１凸部２１１及び第２凸部２１２それぞれは、積層方向において燃料極集電層１１ａと反対側に向かって突出する。第１凸部２１１及び第２凸部２１２それぞれは、積層方向においてインターコネクタ２２側に向かって突出する。本実施形態において、中間層２１は、第１凸部２１１及び第２凸部２１２において部分的に厚くなっている。
【００８７】
中間層２１の第１凸部２１１及び第２凸部２１２は、中間層２１の外縁に位置する。中間層２１の第１凸部２１１は、積層方向においてインターコネクタ２２の第１凸部２２１の燃料極集電層１１ａ側に位置する。中間層２１の第２凸部２１２は、積層方向においてインターコネクタ２２の第２凸部２２２の燃料極集電層１１ａ側に位置する。従って、焼成時にセッター３０の構成成分が、インターコネクタ２２の第１凸部２２１及び第２凸部２２２から拡散してきたとしても、中間層２１の第１凸部２１１及び第２凸部２１２に拡散成分を集積できるため、燃料極集電層１１ａにまで拡散成分が到達することを抑制できる。また、第１凸部２１１及び第２凸部２１２のアンカー効果によって、中間層２１とインターコネクタ２２の密着性を向上させることができる。
【００８８】
中間層２１は、インターコネクタ２２に接続される凹面２１Ｓを有する。凹面２１Ｓは、第１凸部２１１と第２凸部２１２の間に形成される。凹面２１Ｓの略中央部は、燃料極集電層１１ａ側に凹んでいる。これにより、中間層２１とインターコネクタ２２とが平面どうしで接触する場合に比べて、中間層２１とインターコネクタ２２との接触面積を大きくすることができるため、中間層２１とインターコネクタ２２との界面における電気抵抗を低減することができる。
【００８９】
シール層２３は、燃料極集電層１１ａ上に配置される。シール層２３は、中間層２１を取り囲む。本実施形態において、シール層２３は、インターコネクタ２２のうち燃料極集電層１１ａ側の部分も取り囲んでいる。シール層２３は、燃料極活性層１１ｂ、固体電解質層１２及びバリア層１３それぞれの一端部に接続される。
【００９０】
シール層２３は、電気絶縁性を有する。すなわち、シール層２３は、電子伝導性を有していない。シール層２３は、例えば、ＭｇＯ（マグネシア）、ＣａＺｒＯ３（カルシウムジルコネート）、Ｙ２Ｏ３（イットリア）、又はＭｇＡｌ２Ｏ４（マグネシアアルミナスピネル）などによって構成することができる。
【００９１】
シール層２３は、第１凸部２３１及び第２凸部２３２を有する。第１凸部２３１及び第２凸部２３２それぞれは、積層方向において燃料極１１と反対側に向かって突出する。第１凸部２３１及び第２凸部２３２それぞれは、積層方向においてインターコネクタ２２側に向かって突出する。本実施形態において、シール層２３は、第１凸部２３１及び第２凸部２３２において部分的に厚くなっている。
【００９２】
シール層２３の第１凸部２３１は、インターコネクタ２２の第１凸部２２１の燃料極集電層１１ａ側に位置する。シール層２３の第１凸部２３１は、積層方向においてインターコネクタ２２の第１凸部２２１と中間層２１の第１凸部２１１の間に配置される。シール層２３の第２凸部２３２は、インターコネクタ２２の第２凸部２２２の燃料極集電層１１ａ側に位置する。シール層２３の第２凸部２３２は、積層方向においてインターコネクタ２２の第２凸部２２２と中間層２１の第２凸部２２２の間に配置される。従って、焼成時にセッター３０の構成成分が、インターコネクタ２２の第１凸部２２１及び第２凸部２２２から拡散してきたとしても、シール層２３の第１凸部２３１及び第２凸部２３２に拡散成分を集積できるため、燃料極集電層１１ａにまで拡散成分が到達することを抑制できる。また、第１凸部２３１及び第２凸部２３２のアンカー効果によって、シール層２３とインターコネクタ２２の密着性を向上させることができる。
【００９３】
インターコネクタ２２は、中間層２１上に配置される。インターコネクタ２２は、第１凸部２２１及び第２凸部２２２を有する。第１凸部２２１及び第２凸部２２２それぞれは、積層方向において燃料極集電層１１ａと反対側に向かって突出する。第１凸部２２１及び第２凸部２２２それぞれは、積層方向において空気極１４側に向かって突出する。本実施形態において、インターコネクタ２２は、中間層２１の凹面２１Ｓと接触する中央部において厚くなっている。そのため、燃料極側と空気極側との間でガスリークが発生することを抑制できる。
【００９４】
インターコネクタ２２の第１凸部２２１及び第２凸部２２２は、インターコネクタ２２の外縁に位置する。インターコネクタ２２の第１凸部２２１は、中間層２１の第１凸部２１１を基準として、燃料極集電層１１ａの反対側に位置する。インターコネクタ２２の第２凸部２２２は、中間層２１の第２凸部２１２を基準として、燃料極集電層１１ａの反対側に位置する。従って、焼成時にセッター３０の構成成分が、インターコネクタ２２の第１凸部２２１及び第２凸部２２２に拡散したとしても、燃料極集電層１１ａにまで拡散成分が到達することを抑制できる。また、第１凸部２２１及び第２凸部２２２のアンカー効果によって、インターコネクタ２２と空気極１４の密着性を向上させることができる。
【００９５】
なお、本実施形態において、インターコネクタ２２の第１凸部２２１及び第２凸部２２２は、バリア層１３の第１凸部１３１及び第２凸部１３２より高いが、バリア層１３の第１凸部１３１及び第２凸部１３２と同じ高さであってもよいし、バリア層１３の第１凸部１３１及び第２凸部１３２より低くてもよい。
【００９６】
（縦縞型燃料電池３）
次に、発電部１０とインターコネクタ部２０を適用した縦縞型燃料電池３の構成について説明する。図６は、縦縞型燃料電池３の断面図である。
【００９７】
縦縞型燃料電池３は、固体酸化物型燃料電池である。縦縞型燃料電池３は、一組の発電部１０とインターコネクタ部２０とによって構成される。一組の発電部１０とインターコネクタ部２０は、一つの燃料極集電層１１ａを共有している。燃料極集電層１１ａは、縦縞型燃料電池３の支持基板として機能している。
【００９８】
燃料極集電層１１ａは、扁平な板状に形成されている。燃料極集電層１１ａの内部には、ガス流路２ａが形成される。発電時、ガス流路２ａに流される燃料ガスは、燃料極集電層１１ａの内部を通過して発電部１０の燃料極活性層１１ｂに供給される。ガス流路２ａの本数は適宜設定可能である。
【００９９】
燃料極集電層１１ａの第１主面１１Ｓには、発電部１０が配置されている。燃料極集電層１１ａの第２主面１１Ｔには、インターコネクタ部２０が配置されている。発電部１０の固体電解質層１２の両端部は、燃料極集電層１１ａの側面を覆うとともに、インターコネクタ部２０のインターコネクタ２２の両端部に連結している。このように、固体電解質層１２とインターコネクタ２２が連なることによって、燃料ガスと酸素含有ガスとのリークを防止するシール膜が形成されている。インターコネクタ２２は、燃料極集電層１１ａを基準として、固体電解質層１２やバリア層１３と反対側に位置する。
【０１００】
インターコネクタ２２は、第１凸部２２１及び第２凸部２２２を有する。従って、インターコネクタ２２を焼成する際には、第１凸部２２１及び第２凸部２２２だけがセッター３０（図４参照）と接触するため、インターコネクタ２２及び燃料極集電層１１ａにセッター３０の構成成分が拡散することを抑制できる。
【０１０１】
なお、縦縞型燃料電池３の発電部１０のバリア層１３には、第１凸部１３１及び第２凸部１３２が形成されていないが、第１凸部１３１及び第２凸部１３２の少なくとも一方が形成されていてもよい。
【０１０２】
（他の実施形態）
本発明は以上のような実施形態に限定されるものではなく、本発明の範囲を逸脱しない範囲で種々の変形又は変更が可能である。
【０１０３】
上記実施形態では、本発明にかかるシール膜を固体酸化物型燃料電池に適用した場合について説明したが、本発明にかかるシール膜は、固体酸化物型燃料電池のほか、固体酸化物型電解セルを含む固体酸化物型電気化学セルに適用可能である。
【符号の説明】
【０１０４】
１      横縞型燃料電池
２      支持基板
２ｂ    凹部
３      縦縞型燃料電池
１０    発電部
１１    燃料極
１１ａ  燃料極集電層
１１ｂ  燃料極活性層
１２    固体電解質層
１３    バリア層
１３Ｓ  表面
１３１  第１凸部
１３２  第２凸部
１４    空気極
１４ａ  空気極活性層
１４ｂ  空気極集電層
２０    インターコネクタ部
２１    中間層
２２    インターコネクタ
２２Ｓ  表面
２２１  第１凸部
２２２  第２凸部
【図１】
2017183265.tif 000003
【図２】
2017183265.tif 000004
【図３】
2017183265.tif 000005
【図４】
2017183265.tif 000006
【図５】
2017183265.tif 000007
【図６】
2017183265.tif 000008
【図７】
2017183265.tif 000009