(57)【要約】【課題】ＰＰＳフィルムと繊維シートの接着性が良好で絶縁欠陥を抑制せしめた、電気絶縁材料として好適な積層体、およびその製造方法を提供する。【解決手段】ポリパラフェニレンサルファイドから成る層（Ａ層）の少なくとも片面に、共重合ポリフェニレンサルファイドから成る層（Ｂ層）を介して融点を有しない芳香族系重合体から成る繊維シート（Ｃ層）を設けて成る積層体であって、Ｂ層とＣ層間の剥離強度が１Ｎ／ｃｍ以上であり、かつ、耐電圧強度としてＤＣ６ｋＶ印加条件での絶縁欠陥個数が１．０個／１０００ｍ２以下であることを特徴とする積層体、およびその製造方法。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
ポリパラフェニレンサルファイドから成る層（Ａ層）の少なくとも片面に、共重合ポリフェニレンサルファイドから成る層（Ｂ層）を介して融点を有しない芳香族系重合体から成る繊維シート（Ｃ層）を設けて成る積層体であって、共重合ポリフェニレンサルファイドから成る層（Ｂ層）と繊維シート（Ｃ層）間の剥離強度が１Ｎ／ｃｍ以上であり、かつ、耐電圧強度としてＤＣ６ｋＶ印加条件での絶縁欠陥個数が１．０個／１０００ｍ２以下であることを特徴とする積層体。
【請求項２】
前記ポリパラフェニレンサルファイドから成る層（Ａ層）のレーザーラマン分光法により測定した配向パラメータが３．０〜８．０の範囲にあり、かつ、共重合ポリフェニレンサルファイドから成る層（Ｂ層）の配向パラメータが２．０〜４．０の範囲にある、請求項１に記載の積層体。
【請求項３】
前記Ａ層の厚みＴａが４０〜２５０μｍの範囲にあり、前記Ｂ層の厚みＴｂが１０〜３０μｍの範囲にあり、前記Ｃ層の厚みＴｃが４０〜１８０μｍの範囲にある、請求項１または２に記載の積層体。
【請求項４】
請求項１〜３のいずれかに記載の積層体の製造方法であって、前記Ａ層の少なくとも片面に前記Ｂ層が積層されて成るポリフェニレンサルファイドフィルムと前記Ｃ層とを加熱ロールと圧着ロールを用いて熱融着により積層する積層工程を有し、該積層工程における加熱ロールの温度を１００℃〜２５０℃の範囲に、加熱ロールと圧着ロールとの間の圧力を３０ｋｇｆ／ｃｍ以上１５００ｋｇｆ／ｃｍ以下の範囲に制御することを特徴とする積層体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明はポリフェニレンサルファイドと繊維シートを用いた積層体およびその製造方法に関し、さらに詳しくは、ハイブリッドカーなどに使用される走行駆動用モータやエアコン用モータ、あるいは、炭酸ガス冷媒用給湯器モータ等の電気絶縁材料に好適に用いられる積層体、およびその製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
ポリフェニレンサルファイドフィルムは、優れた耐熱性、耐加水分解性、耐薬品性、難燃性、電気絶縁性などの性質を有しており、特に電気・電子機器、機械部品および自動車部品などに好適に使用されている。
【０００３】
近年、環境意識の高まりに伴い、ＨＶ（ハイブリッド車）、ＥＶ（電気自動車）などの次世代自動車の開発が急速に進展しつつある。これらの自動車で使用されるモータは、モータの周囲における絶縁材料として、ポリフェニレンサルファイドと共重合ポリフェニレンサルファイドが開発されている（例えば、特許文献１）。さらに、モータ油の含浸性の観点からポリフェニレンサルファイドフィルムの少なくとも片面にアラミド紙に代表される繊維シートを積層した積層体が開発されている（例えば、特許文献２、３）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２００７−９８９４１号公報
【特許文献２】特開２０１０−３０２２２号公報
【特許文献３】特開２０１１−１４０１５１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、上記特許文献３の積層体では、繊維シート中にスタックフィラメント等と呼ばれる繊維の凝集体を有している場合があり、ポリフェニレンサルファイドフィルム（以下、単にＰＰＳフィルムということもある。）と繊維シートを熱接合により積層する方法では、熱接合時における圧力負荷により、繊維の凝集体を起点にＰＰＳフィルムが破壊され絶縁欠陥が発生する場合があった。この絶縁欠陥は熱接合時の圧力を低下させることで回避することが可能であるが、熱接合時の圧力低下は、ＰＰＳフィルムと繊維シート間の接着力を低下させることが懸念される。
【０００６】
そこで本発明では、ＰＰＳフィルムと繊維シートの接着性が良好な、絶縁欠陥を抑制せしめた積層体およびその製造方法を提供することを目的とする。さらに、モータコイルなどの電気絶縁材料として、挿入加工性に優れた積層体、およびその製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
すなわち、本発明に係る積層体は以下の構成を有する。
（１）ポリパラフェニレンサルファイドから成る層（Ａ層）の少なくとも片面に、共重合ポリフェニレンサルファイドから成る層（Ｂ層）を介して融点を有しない芳香族系重合体から成る繊維シート（Ｃ層）を設けて成る積層体であって、共重合ポリフェニレンサルファイドから成る層（Ｂ層）と繊維シート（Ｃ層）間の剥離強度が１Ｎ／ｃｍ以上であり、かつ、耐電圧強度としてＤＣ６ｋＶ印加条件での絶縁欠陥個数が１．０個／１０００ｍ２以下であることを特徴とする積層体。
（２）上記ポリパラフェニレンサルファイドから成る層（Ａ層）のレーザーラマン分光法により測定した配向パラメータが３．０〜８．０の範囲にあり、かつ、共重合ポリフェニレンサルファイドから成る層（Ｂ層）の配向パラメータが２．０〜４．０の範囲にある、（１）に記載の積層体。
（３）上記Ａ層の厚みＴａが４０〜２５０μｍの範囲にあり、上記Ｂ層の厚みＴｂが１０〜３０μｍの範囲にあり、上記Ｃ層の厚みＴｃが４０〜１８０μｍの範囲にある、（１）または（２）に記載の積層体。
【０００８】
また、本発明に係る積層体の製造方法は、上記のような積層体の製造方法であって、上記Ａ層の少なくとも片面に上記Ｂ層が積層されて成るポリフェニレンサルファイドフィルムと上記Ｃ層とを加熱ロールと圧着ロールを用いて熱融着により積層する積層工程を有し、該積層工程における加熱ロールの温度を１００℃〜２５０℃の範囲に、加熱ロールと圧着ロールとの間の圧力を３０ｋｇｆ／ｃｍ以上１５００ｋｇｆ／ｃｍ以下の範囲に制御することを特徴とする方法からなる。
【発明の効果】
【０００９】
本発明によれば、電気絶縁性と接着性を両立した積層体を提供することができる。さらには、モータへの挿入加工性に優れた積層体を提供することができる。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
以下に、本発明について、実施の形態とともに、詳細に説明する。
本発明に係る積層体の構成は、ポリパラフェニレンサルファイド（以下、単にｐ−ＰＰＳということもある。）から成る層（Ａ層）の少なくとも片面に共重合ポリフェニレンサルファイド（以下、単にｍ−ＰＰＳということもある。）から成る層（Ｂ層）を介して融点を有しない芳香族系重合体から成る繊維シート（Ｃ層）を設けて成る積層体であることが必要である。ｍ−ＰＰＳから成る層（Ｂ層）を有さずにｐ−ＰＰＳから成る層（Ａ層）と繊維シート（Ｃ層）を直接積層すると、繊維シート（Ｃ層）の表面に形成されている凝集体がｐ−ＰＰＳから成る層（Ａ層）の表面から亀裂を生じせしめ、絶縁性が低下するおそれがあるからである。ｍ−ＰＰＳから成る層（Ｂ層）を介することによって、繊維シート（Ｃ層）の表面に形成されている凝集体を吸収することができ、ｐ−ＰＰＳから成る層（Ａ層）の亀裂を抑制することができる。
【００１１】
本発明に用いられるｐ−ＰＰＳから成る層（Ａ層）は、ポリパラフェニレンサルファイド成分を好ましくは９０モル％以上、より好ましくは９５モル％以上含む次式（化１）で示される構成単位からなる重合体をいう。
【００１２】
【化１】
2016010876.tif 000002
【００１３】
かかるｐ−ＰＰＳ成分が９０モル％未満では、ポリマーの結晶性と熱転移温度、融点などが低く、ｐ−ＰＰＳを主成分とする樹脂組成物の特徴である耐熱性、寸法安定性、機械特性、誘電特性などを損なうことがある。
【００１４】
上記ｐ−ＰＰＳから成る樹脂において、繰り返し単位の１０モル％未満、好ましくは５モル％未満であれば、共重合可能な他のスルファイド結合を含有する単位が含まれていても差し支えない。この場合、該構成単位は、ランダム型またはブロック型のいずれの共重合方法であってもよい。また、該組成物中の残りの１０モル％未満はＰＰＳ以外のポリマー、無機または有機のフィラー、滑剤、着色剤などの添加物を含むこともできる。さらに、ｐ−ＰＰＳの樹脂の溶融粘度は、温度３００℃、剪断速度２００ｓｅｃ-1のもとで、１００〜５００００ポイズの範囲、より好ましくは、５００〜２００００ポイズの範囲にあることが好ましい。フィルムを成形、製膜加工しやすく、また金属板との熱融着加工もしやすいためである。
【００１５】
本発明におけるｍ−ＰＰＳから成る層（Ｂ層）は、ｐ−ＰＰＳから成る層（Ａ層）の少なくとも片面に有することが、繊維シートとの接着性と積層体としての絶縁性を有するために必要である。
【００１６】
本発明で用いるｍ−ＰＰＳから成る層（Ｂ層）とは、層を構成するＰＰＳの樹脂成分のうち、共重合成分が８モル％以上２０モル％以下であることが好ましく、より好ましくは１０モル％以上１８モル％以下であり、さらに好ましくは、１２モル％以上１５モル％以下である。かかる共重合成分が８モル％未満では、ｍ−ＰＰＳから成る層と繊維シートとの接着性を十分高められない場合があり、モータ加工においてフィルム割れが発生する場合がある。共重合成分が２０モル％を超えると、耐熱性が低下し、積層体としての絶縁性が低下する場合がある。層を構成するＰＰＳの樹脂組成物は、Ｂ層に対して９０モル％以上で構成されることが好ましい。残りの１０モル％未満はＰＰＳの樹脂以外のポリマー、無機または有機のフィラー、滑剤、着色剤などの添加物を含むことができる。
【００１７】
上記共重合単位としては、次式（化２）に示すポリメタフェニレンスルフィド単位で表される。
【００１８】
【化２】
2016010876.tif 000003
【００１９】
本発明で用いられるｐ−ＰＰＳとｍ−ＰＰＳとの共重合の態様は、特に限定されないが、ランダムコポリマーであることが好ましい。
【００２０】
本発明におけるｐ−ＰＰＳの融点は、２３０℃以上であることが好ましく、より好ましくは２４０℃以上であり、さらに好ましくは、２５０℃以上である。ｐ−ＰＰＳの融点が２３０℃未満では、耐熱性の低下が著しくなる場合があり、絶縁性が低下する場合がある。ｐ−ＰＰＳの融点の上限は、高ければ高いほど耐熱性が向上するため、絶縁性を良好なものとせしめることが可能であるが、樹脂の性質からしても２８０℃前後が限界である。
【００２１】
本発明におけるｍ−ＰＰＳの融点は、２１０℃以上２６０℃以下であることが好ましく、より好ましくは２２０℃以上２５０℃以下であり、さらに好ましくは、２３０℃以上２４０℃以下である。ｍ−ＰＰＳの融点が２１０℃未満では、耐熱性が低下し、絶縁性が低下する場合がある。２６０℃を超えるとｍ−ＰＰＳと繊維シートとの接着性を十分高められない場合がある。ｍ−ＰＰＳの融点は、共重合成分のモル比によって適宜調製できる。例えば、ｍ−ＰＰＳの融点を２１０℃とする場合は、共重合成分のモル比を２０モル％とすることにより得ることが可能である。
【００２２】
次に、本発明の積層体を形成する繊維シート（Ｃ層）は、融点を有しない芳香族系重合体からなることが必要である。ここで融点を有しない芳香族系重合体とは、該重合体を構成する主成分の分解点がその理論上の融点より低いということを意味する。代表例としては、例えば次のものが挙げられる。
【００２３】
（１）芳香族ポリアミド
芳香族カルボン酸と芳香族ジアミンとの縮合によって得られる重合体。例えば、イソフタル酸クロライドとメタフェニレンジアミンを極性溶媒中で縮合して得られるポリメタフェニレンイソフタルアミド。
（２）芳香族アミドカルボン酸を縮合して得られる重合体。
（３）さらに下記のものが挙げられる。
（ａ）上記（１）と（２）の共重合体、（ｂ）芳香族ポリアミドイミド、（ｃ）芳香族ポリイミド、（ｄ）芳香族ポリエステルイミド、（ｅ）芳香族ポリアミドイミダゾール。
【００２４】
中でも（１）の芳香族ポリアミドが本発明の積層体を形成するポリフェニレンサルファイドシートと繊維シートとの層間密着性、機械特性、加工性および電気絶縁性の面で特に好ましい。
【００２５】
本発明における繊維シートは、上記のような重合体の繊維の集合体によって構成された薄葉体であって、通常、紙、不織布、布、フェルトなどと呼ばれるものの総称の形態に形成されるものである。繊維シートの厚さは３０〜２００μｍの範囲、さらには４０〜１８０μｍの範囲が本発明の積層体の絶縁性、挿入加工性の面で好ましい。
【００２６】
本発明の積層体は、ｍ−ＰＰＳから成る層（Ｂ層）と繊維シート（Ｃ層）の間の剥離強度が１Ｎ／ｃｍ以上であることが必要である。本発明の積層体は、例えばモータのコイル周辺に積層して取り付けられるため、コイルの周辺に取り付け加工されてから、モータに挿入される。コイルの外径によっては積層体の曲げ角度が急勾配に加工されるので、上記剥離強度が１Ｎ／ｃｍ未満では、その外径の種類によって、剥離してしまう場合があるため、好ましくない。上記剥離強度は、好ましくは１．５Ｎ／ｃｍ以上、さらに好ましくは１．８Ｎ／ｃｍ以上であることが望ましい。
【００２７】
本発明の積層体は、耐電圧強度としてＤＣ６ｋＶ印加条件での絶縁欠陥個数が１．０個／１０００ｍ２以下であることが必要である。この絶縁欠陥個数が１．０個／１０００ｍ２を超えると、例えばモータコイルとして使用されたときに、ｐ−ＰＰＳから成る層（Ａ層）の亀裂から漏電し、モータ駆動に悪影響を及ぼす可能性が高くなる。
【００２８】
本発明の積層体の積層構成は、Ｃ層／Ｂ層／Ａ層、または、Ｃ層／Ｂ層／Ａ層／Ｂ層／Ｃ層の積層構成を採る。積層体の構成は、積層体の厚みにより適宜変更することができる。
【００２９】
本発明のｐ−ＰＰＳから成る層（Ａ層）の厚みＴａは、４０μｍ以上２５０μｍ以下であることが好ましく、より好ましくは５０μｍ以上１００μｍ以下である。該範囲とすることによって、目標とする優れた絶縁性を達成することができる。
【００３０】
本発明のｍ−ＰＰＳから成る層（Ｂ層）の厚みＴｂは、１０μｍ以上３０μｍ以下であることが好ましい。該範囲とすることで、繊維シート（Ｃ層）の表面に形成された凝集体を吸収することができる。厚みＴｂが１０μｍ未満であると、厚みが薄いため、凝集体がｐ−ＰＰＳから成る層（Ａ層）と接触し、ｐ−ＰＰＳから成る層（Ａ層）に亀裂を生じさせるおそれがあるため、好ましくない。厚みＴｂが３０μｍを越えると、積層体の全体厚みが厚くなるため、挿入加工性が低下する。
【００３１】
繊維シート（Ｃ層）の厚みとしては４０μｍ以上１８０μｍ以下であることが好ましい。４０μｍ未満であると、厚みが薄すぎるため、絶縁性が低下したり、モータオイルの含浸に不足が生じたりするおそれがあるするため、好ましくない。１８０μｍを越えると、厚すぎるため、挿入加工性が低下する。
【００３２】
本発明の積層体のＡ層の厚みをＴａ、Ｂ層の厚みをＴｂ、Ｃ層の厚みをＴｃとしたときに、Ｔａ、Ｔｂ、Ｔｃが下記の式を満足することが好ましい。
（ａ）０．０４≦Ｔｂ／Ｔａ≦０．８０
（ｂ）０．２０≦Ｔｃ／（Ｔａ＋Ｔｂ）≦５．００
【００３３】
（ａ）および（ｂ）の式を満足することで、積層体の絶縁性と、ｍ−ＰＰＳから成る層（Ｂ層）と繊維シート（Ｃ層）の接着性と挿入加工性を満足させることが可能となる。
【００３４】
本発明の積層体においては、ｐ−ＰＰＳから成る層（Ａ層）のレーザーラマン分光法により測定した配向パラメータが３．０〜８．０の範囲にあり、かつ、ｍ−ＰＰＳから成る層（Ｂ層）の配向パラメータが２．０〜４．０の範囲にあることが好ましい。
【００３５】
ｐ−ＰＰＳから成る層（Ａ層）のレーザーラマン分光法により測定した配向パラメータが３．０〜８．０の範囲にあることにより、本発明の積層体とする際の加工による寸法安定性を維持することができ、接着力を良好なものとせしめることができる。配向パラメータが３．０よりも低いと、積層加工時に融着熱により、ｐ−ＰＰＳから成る層（Ａ層）の表面が溶けやすくなり、加工工程を汚染したり、層の平面性を阻害して接着性を低下させるおそれがある。配向パラメータが８．０を越えると、配向が高すぎるため、積層加工時に融着熱により、ｐ−ＰＰＳから成る層（Ａ層）が縮みやすくなり、層の平面性を阻害して接着性を低下させるおそれがある。この配向パラメータの範囲は、好ましくは、５．５〜７．０である。また、ｍ−ＰＰＳから成る層（Ｂ層）のレーザーラマン分光法により測定した配向パラメータは、好ましくは２．０〜４．０の範囲にある。２．０よりも低いと、積層加工時に融着熱により、ｍ−ＰＰＳから成る層（Ｂ層）表面が溶けやすくなり、加工工程を汚染したり、層の平面性を阻害して接着性を低下させるおそれがある。４．０を越えると、配向が高すぎるため、積層加工時に融着熱により、ｍ−ＰＰＳから成る層（Ｂ層）が縮みやすくなり、層の平面性を阻害して接着性を低下させるおそれがある。このＢ層における配向パラメータは、好ましくは２．０〜３．０の範囲にある。これらの配向パラメータをそれぞれ好ましい範囲内とするためには、少なくとも一軸方向に延伸した一軸配向フィルムまたは二軸配向フィルムとせしめることによって、適宜調整可能である。
【００３６】
本発明の積層体の厚みは５０〜５００μｍの範囲にあることが好ましく、さらに好ましくは１００〜２００μｍの範囲にあることが望ましい。積層体の厚みが５０μｍ未満であると、本発明が目的とする絶縁性が不足し、５００μｍを越えると、挿入加工性が低下したり、積層加工時において、融着熱がそれぞれの層に伝熱しにくくなり、接着力が低下したり、過度の融着熱量を付与することになり、加工工程を汚染したり、層の寸法安定性を阻害し、接着力が低下する場合がある。
【００３７】
本発明のｐ−ＰＰＳから成る層（Ａ層）の少なくとも片面に、ｍ−ＰＰＳから成る層（Ｂ層）を積層する手段としては、層を形成する際に、共押出により積層する手段が好ましく用いられる。本発明の積層体は接着性を目的とすることから、ｐ―ＰＰＳから成る層（Ａ層）とｍ−ＰＰＳから成る層（Ｂ層）の寸法安定性が良いことが好ましい。具体的には、共押出としたｐ−ＰＰＳから成る層（Ａ層）とｍ−ＰＰＳから成る層（Ｂ層）の積層フィルムの１５０℃、３０分加熱した際の熱収縮率が±５％以下であることが好ましい。該熱収縮率は、さらに好ましくは、±３％以下、より好ましくは、±１％以下である。
【００３８】
本発明の積層体の製造において、それぞれの層を積層する方法は、特に限定されないが、接着剤を介することなく積層する方法が好ましい。接着剤を介すると、絶縁体として、用いた際に、接着剤が溶け出し、それぞれの層の接着性を阻害するからである。また、接着剤の種類によっては、折り曲げ加工時において、接着剤が割れてそれぞれの層の接着性が阻害される場合がある。本発明においては、接着剤を介することなく、積層する方法が好ましい。接着剤を介することなく積層する具体的方法としては、加熱ロールによる熱融着方法を用いた熱ラミネート積層が好ましく用いられる。熱ラミネートの方法は特に限定されないが、それぞれの層の表面に低温プラズマ処理を施してから、熱ラミネートをすることが好ましい。
【００３９】
本発明の積層体の用途は、特に限定されないが、電気絶縁材料に用いられ、特に、ハイブリッドカーなどに使用される走行駆動用モータやエアコン用モータ、あるいは、炭酸ガス冷媒用給湯器モータ等の電気絶縁材料に好適に用いられる。
【００４０】
次に、本発明の積層体の製造方法について説明する。
ｐ−ＰＰＳから成る層（Ａ層）としてポリパラフェニレンサルファイド成分を９０モル％以上とする樹脂組成物と、ｍ−ＰＰＳから成る層（Ｂ層）を構成する樹脂として、ｍ−ＰＰＳ成分を８モル％以上２０モル％以下含有する、９０モル％以上のＰＰＳ樹脂組成物を、別々の溶融押出装置に供給し、個々の原料の融点以上に加熱する。加熱により溶融された各原料は、溶融押出装置と口金出口の間に設けられた合流装置にて溶融状態で２層に積層され、スリット状の口金出口から押し出される。かかる溶融積層シートを冷却ドラム上でｍ−ＰＰＳのガラス転移点以下に冷却し、実質的に非晶状態の２層積層シート（未延伸フィルム）を得る。溶融押出装置は周知の装置が適用可能であるが、１軸または２軸のエクストルーダが簡便であり好ましく用いられる。
【００４１】
次に、上記のようにして得られた未延伸フィルムを一軸方向に延伸して一軸配向フィルム、または二軸方向に延伸して二軸配向フィルムを得る。未延伸フィルムの延伸方法としては、ロール群とテンターとを用いて長手方向または／および幅方向の延伸を行う延伸方法が挙げられ、中でも長手方向および幅方向に延伸を行う逐次二軸延伸方法、または同時二軸延伸方法が挙げられる。
【００４２】
逐次二軸延伸法を用いる場合、長手方向には９０〜１２０℃で３．０〜４．０倍の範囲で延伸することが好ましい。本発明の場合、より好ましい延伸倍率は、３．０〜３．７倍であり、さらに好ましくは、３．０〜３．５倍である。本発明において、長手方向延伸倍率が３．０倍未満の場合、十分なフィルム平面性を有した二軸配向フィルムを得られない場合があり、延伸倍率が４．０倍を超えると熱収縮率が高くなる傾向があり、本発明で目標とする接着性が得られない場合がある。幅方向には、９０〜１２０℃で２．８〜３．５倍の範囲で延伸することが好ましい。より好ましい延伸倍率は、２．８〜３．３倍であり、さらに好ましくは、２．８〜３．０倍である。本発明において、幅方向延伸倍率が２．８倍未満の場合、十分なフィルム平面性を有した二軸配向フィルムを得られない場合があり、延伸倍率が３．５倍を超えると接着性に影響を及ぼす可能性がある。
【００４３】
こうして得られた、二軸配向フィルムにさらに熱処理を施すことができる。熱処理を施すことで結晶構造が固定され、モータ絶縁用フィルムとして好ましい強度、耐熱性を得ることができる。また、熱収縮率を低減することで、後述する熱融着工程での幅縮みを抑制することができる。熱処理は一段熱処理もしくは二段熱処理が好ましく用いられ、中でもより好ましくは二段熱処理が用いられる。一段熱処理の場合、熱処理温度は２４０〜２８０℃であることが好ましく、より好ましくは２６０〜２８０℃であり、処理時間は１〜６０秒が好ましく、より好ましくは５〜３０秒である。二段熱処理の場合、一段目の熱処理温度は１６０〜２２０℃であることが好ましく、より好ましくは１８０〜２２０℃であり、処理時間は１〜３０秒が好ましく、より好ましくは１〜１５秒である。二段目の熱処理温度は２４０〜２８０℃であることが好ましく、より好ましくは２６０〜２８０℃であり、処理時間は１〜３０秒が好ましく、より好ましくは１〜１５秒である。さらに、熱処理後に長手方向および／または幅方向に各々１〜２０％、より好ましくは３〜１５％、さらに好ましくは３〜１０％の範囲で弛緩処理を施すことができる。こうすることで、ｐ−ＰＰＳから成る層（Ａ層）の配向緩和を促進でき、ｐ−ＰＰＳから成る層（Ａ層）とｍ−ＰＰＳから成る層（Ｂ層）の接着強度を向上させることができる。
【００４４】
次に、繊維シートの製造方法について述べる。まず、前述の芳香族系重合体を乾式紡糸法、また湿式紡糸法等の方法で紡糸し、必要に応じて延伸、熱処理を施して該重合体の繊維を得る。こうして得られた繊維から繊維シートを得る方法には、乾式法や湿式法を用いることができる。乾式法としては、通常のけん織機械による方法、ニードルパンチ法、スパンボンド法、長繊維を開繊する方法、短繊維を接着剤で繊維シートにする方法等がある。湿式法では、通常の抄紙機等を用いて水中に分散させた繊維、フィブリッドを熱又は接着剤を用いて接合することによって繊維シートにする。また、目的によっては該繊維シートをカレンダー処理して空隙率を変更する場合がある。繊維シートとして最も好ましい芳香族ポリアミド系紙は、メタフェニレンジアミンイソフタル酸クロライドを極性溶媒中で重合して得られるポリメタフェニレンイソフタルアミドを乾式紡糸法により短繊維化し、湿式抄造してペーパー状とする。繊維シートの目付け量は３０〜３２０ｇ／ｍ２であることが好ましく、さらに好ましくは、３０〜１００ｇ／ｍ２であることが好ましい。目付け量を多くしすぎると、積層体としての、繊維シートの厚みが影響し、挿入加工性が低下する傾向がある。
【００４５】
次に、上記で得られたｐ−ＰＰＳから成る層（Ａ層）／ｍ−ＰＰＳから成る層（Ｂ層）の二軸配向フィルムと繊維シートを積層する方法について述べる。
【００４６】
二軸配向フィルムと繊維シートを積層するには、ｍ−ＰＰＳから成る層（Ｂ層）と繊維シート（Ｃ層）の融着接合面に予め易接着化を目的とする表面処理を施すことが好ましい。好適な表面処理としては、コロナ放電処理（各種ガス雰囲気中のコロナ放電処理も含む）、常圧または低圧、高温、低温各種条件を組み合わせたプラズマ処理、化学薬品や紫外線、電子線等による酸化処理等が挙げられるが、ポリフェニレンサルファイドフィルムの結晶化度や配向度の変化を抑えるためには比較的低温で熱融着加工できる各種ガス下での低温プラズマ処理が特に好ましい。ここで低温プラズマ処理とは、熱融着したいポリフェニレンサルファイドフィルムや繊維シートの表面を、電極間に直流または交流の高電圧を印加することによって開始維持する放電にさらすことによってなされる処理で、該処理時の圧力は特に限定されることなく、処理装置、放電形式なども適宜選定すればよい。処理雰囲気はアルゴン（Ａｒ）、ヘリウム（Ｈｅ）、窒素（Ｎ2）、酸素（Ｏ2）、空気、二酸化炭素（ＣＯ2）、水蒸気（Ｈ2Ｏ）などが一般的に用いられるが、水蒸気含有雰囲気下が処理効率が良いため特に好ましい。また水蒸気は、Ａｒ、Ｈｅ、Ｎ2、Ｏ2、空気、ＣＯ2などの他のガスで希釈してもよい。処理圧力は特に限定されないが、０．１〜１３３０Ｐａの圧力範囲で持続放電するグロー放電処理、いわゆる低温プラズマ処理が処理効率の点で好ましい。さらに好ましくは、１〜２６６Ｐａの範囲である。
【００４７】
次いで二軸配向フィルムと繊維シートを熱融着（熱圧着）によって積層する。上記で得た低温プラズマ処理したｍ−ＰＰＳから成る層（Ｂ層）と繊維シートのプラズマ処理面を重ね合わせ、加熱ロールプレス法、熱板プレス、加熱真空プレス等の周知の方法で熱融着を行う。熱融着の条件は、温度１００〜２５０℃（より好ましくは１００〜２３０℃）の範囲がｍ−ＰＰＳから成る層（Ｂ層）の相対結晶化度や配向度の変化を小さくできるため好ましい。また、プレス圧力は特に限定されないが、ロールプレス方式であれば３０ｋｇｆ／ｃｍ以上１５００ｋｇｆ／ｃｍ以下が好ましい。さらに好ましくは、１００ｋｇｆ／ｃｍ以上１０００ｋｇｆ／ｃｍ以下である。熱融着の温度が１００℃を下回るとｍ−ＰＰＳから成る層（Ｂ層）の分子鎖が動き出しにくいため、繊維シートとの接着性が劣る傾向があり、２５０℃を越えると、ｍ−ＰＰＳから成る層（Ｂ層）やｐ−ＰＰＳから成る層（Ａ層）の配向がゆがんだり、加圧条件によっては、ｍ−ＰＰＳから成る層（Ｂ層）が繊維シートに含侵してしまうため、接着性が低下し、剥離強度が満足しない傾向となる。配向のゆがみは、二軸配向フィルムの熱収縮率によってフィルムの平面性が損なわれたことが起因していると考えられる。加圧条件が３０ｋｇｆ／ｃｍ未満であると、二軸配向フィルムと繊維シートを接着させる力が不足し、十分な剥離強度が得られない。また、１５００ｋｇｆ／ｃｍを越える加圧条件であると、加熱条件が高い場合には、圧力が高すぎ、繊維シートにｍ−ＰＰＳから成る層（Ｂ層）が含侵し、直接繊維シートとｐ−ＰＰＳから成る層（Ａ層）が接触することになり、繊維シート表面の凝集体がｐ−ＰＰＳから成る層（Ａ層）に亀裂を生じさせ、絶縁性が悪化するおそれがある。また、加熱条件が低い場合でも加圧条件が高いために、繊維シート表面の凝集体がｍ−ＰＰＳから成る層（Ｂ層）の厚みを突き破り、ｐ−ＰＰＳから成る層（Ａ層）の内側から亀裂を発生させ、絶縁性が悪化するおそれがあるため好ましくない。また、プレス時間は積層厚さや積層方法によって異なるが、熱融着時の温度で１秒〜１０時間の範囲が一般的である。また、上記積層は、上記の種々の方法を組み合わせて行ってもよい。また、熱融着後の取り出しは、少なくともｍ−ＰＰＳから成る層（Ｂ層）のガラス転移点以下の温度まで冷却してから行う方が積層体の変形を抑えることができるため好ましい。二軸配向フィルムおよび繊維シートをＣ層／Ｂ層／Ａ層／Ｂ層／Ｃ層の積層構成とする場合には、上記同様の方法で同時又は別々に積層工程を分けて積層することができる。
【００４８】
［物性の測定方法］
以下に、本発明における各物性の測定方法について説明する。
【００４９】
（１）剥離強度
長さ１００ｍｍ、幅１０ｍｍの積層体の試料の一端より、繊維シートを適切な長さだけ剥がし、剥がされた繊維シート端部と積層体端部をそれぞれ引張試験機のつかみ具に装着させ、引張速度５０ｍｍ／分の条件にて１８０°方向に連続的に繊維シートを剥がし、剥離強度を測定した。なお、剥離強度の測定を５回行いその平均値を剥離強度とした。
【００５０】
（２）絶縁欠陥個数
１０００ｍ２以上の積層体の試料を、ＤＣ６ｋＶの電圧を印加した条件にて、ニップロールと、該ニップロールに対向させて設置された電流計を設けたニップロールとの間に挟み、任意の１０００ｍ２分の積層体を一方向に走行させながら、５０ｍＡ以上の電流が流れた通電個数をカウントし、絶縁欠陥個数とし、下記の通り評価した。
〔判定基準〕
◎：０個／１０００ｍ２のもの
○：１個／１０００ｍ２のもの
×：２個／１０００ｍ２以上のもの
○以上を問題なく使用できるレベルとした。
【００５１】
（３）配向パラメータ
５ｃｍ角の積層体の試料を用意し、レーザーラマン分光法より、近赤外ラマン分光装置（Ｐｈｏｔｏｎ  Ｄｅｓｉｇｎ社製）を用いて、測定モード：顕微ラマン、対物レンズ倍率：×１００、ビーム径：１μｍ、クロススリット：３００μｍ、光源：ＹＡＧレーザー／１０６４ｎｍ、レーザーパワー：１０００ｍＷ、回折格子：Ｓｉｎｇｌｅ  ３００ｇｒ／ｍｍ、スリット：１００μｍ、検出器：ＩｎＧａＡｓ（日本ローパー社製）の条件にて、ｐ−ＰＰＳから成る層（Ａ層）、およびｍ−ＰＰＳから成る層（Ｂ層）の配向を測定した。これを５回繰り返し、得られた値の平均をそれぞれの層の配向パラメータとした。なお、測定時における配向強度には下記のものを用いた。
【００５２】
〔測定条件〕
ＰＰＳ配向パラメータ＝（Ｉ1080 ／Ｉ745 ）平行／（Ｉ1080 ／Ｉ745 ）垂直
Ｉ1080平行：フィルム長手方向に平行な偏向配置での１０８０ｃｍ−１ラマンバンドの強度
Ｉ1080垂直：フィルム長手方向に垂直な偏向配置での１０８０ｃｍ−１ラマンバンドの強度
Ｉ745平行：フィルム長手方向に平行な偏向配置での７４５ｃｍ−１ラマンバンドの強度
Ｉ745垂直：フィルム長手方向に垂直な偏向配置での７４５ｃｍ−１ラマンバンドの強度
【００５３】
（４）積層体の構成厚さ
５ｃｍ角の積層体の試料を用意し、ミクロトームで１片を１ｍｍ幅に切り出し、その積層体の断面を走査型電子顕微鏡により、加速電圧１０．０ｋＶ、倍率５００倍で観察し、その断面写真の画像に写し出された最表層の一方の最も端部となる対向する２点を直線で結び任意の直線上の１点から９０°に直線を引いた際のもう一方の最表層との交点までの距離を測定し、この測定を５回繰り返し、その平均値を積層体の厚さとした。また、それぞれの層の厚みとして前記直線を引いた際の層の界面との交点をそれぞれの層の分離点とし、ｐ−ＰＰＳから成る層（Ａ層）、ｍ−ＰＰＳから成る層（Ｂ層）、繊維シート（Ｃ層）の厚みとして、直線上のそれぞれの交点までの距離を測定し、この測定を５回繰り返した平均値を、それぞれ、ｐ−ＰＰＳから成る層（Ａ層）の厚みＴa（μｍ）、ｍ−ＰＰＳから成る層（Ｂ層）の厚みＴb（μｍ）、繊維シート（Ｃ層）の厚みＴc（μｍ）とした。
【００５４】
（５）絶縁材挿入加工性
＜スリット台の成型＞
ＳＵＳ材質の厚み１ｍｍの板で、コの字型のスリット台を成型する。コの字型の一対となる左右の辺において、長さが４ｍｍの左右の辺を結ぶ連結幅（内幅）が積層体厚みの１．２倍となるように成型した。
＜挿入加工性＞
上記で得られたスリット台にコの字型に折り曲げ成型した積層体を約２０ｍｍ挿入したときの状態を下記の通り評価した。
【００５５】
〔判定基準〕
○：挿入性は全く問題なく、比較的容易に挿入できる。
△：挿入はできるが、挿入時に少し引っ掛かる、または腰が弱くて少し座屈する。
×：挿入時に積層体が引っ掛かる、または腰が弱くて座屈しやすく、挿入が困難な状態。
【００５６】
（６）長期耐熱性
幅１０ｍｍ、長さ２５０ｍｍの積層体の試料を２１０℃の温度に設定した熱風オーブン中に入れて１０００時間の加熱処理を行い、加熱処理前後の積層体の引張強度を測定し、下記の式から引張強度保持率を算出した。その結果について下記の判定基準で長期耐熱性の判定を行った。引張強度は、ＪＩＳ−Ｋ７１２７に規定された方法に従って、テンシロン引張試験機を用いて、幅１０ｍｍの試料をチャック長さ１００ｍｍとなるようセットし、引張速度２００ｍｍ／ｍｉｎで引張試験を行う。この条件で５回測定し、引張強度保持率を求め、平均値を平均引張強度保持率とした。
引張強度保持率（％）＝（Ｙ0−Ｙ）／Ｙ0×１００
Ｙ0：加熱処理前の引張強度（ＭＰａ）
Ｙ：加熱処理後の引張強度（ＭＰａ）
【００５７】
〔判定基準〕
◎：平均引張強度保持率：５０％以上
○：平均引張強度保持率：４０％以上、５０％未満
△：平均引張強度保持率：２０％以上、４０％未満
×：平均引張強度保持率：２０％未満
【００５８】
（実施例１）
（１）ｐ−ＰＰＳから成る樹脂の製造
５０Ｌオートクレーブ（ＳＵＳ３１６製）に水硫化ナトリウム（ＮａＳＨ）５６．２５モル、水酸化ナトリウム５４．８モル、酢酸ナトリウム１６モル、およびＮ−メチル−２−ピロリドン（ＮＭＰ）１７０モルを仕込んだ。次に、窒素ガス気流下に攪拌しながら内温を２２０℃まで昇温させ脱水を行った。脱水終了後、系を１７０℃まで冷却した後、５５モルのｐ−ジクロロベンゼン（ｐ−ＤＣＢ）と０．０５５モルの１，２，４−トリクロロベンゼン（ＴＣＢ）を２．５ＬのＮＭＰとともに添加し、窒素気流下に系を２．０ｋｇ／ｃｍ2まで加圧封入した。２３５℃にて１時間、さらに２７０℃にて２〜５時間攪拌下にて加熱後、系を室温まで冷却し、得られたポリマーのスラリーを水２００モル中に投入し、７０℃で３０分間攪拌後、ポリマーを分離した。このポリマーをさらに約７０℃のイオン交換水（ポリマー重量の９倍）で攪拌しながら５回洗浄後、約７０℃の酢酸リチウムの５重量％水溶液にて窒素気流下にて約１時間攪拌した。さらに、約７０℃のイオン交換水で３回洗浄後、分離し、１２０℃、０．８〜１．０ｔｏｒｒの雰囲気下で２０時間乾燥することによって白色のｐ−ＰＰＳ樹脂が得られた。
【００５９】
次に、このｐ−ＰＰＳ樹脂を、市販の窒素ガス雰囲気下で、２０〜９０℃のＮＭＰ（ｐ−ＰＰＳポリマー重量の３倍量）にて５分間〜１時間の攪拌処理を１〜５回行った。このポリフェニレンサルファイド粉末をさらに約７０℃のイオン交換水で４回洗浄した後分離し、上記のようにして乾燥することによって白色のｐ−ＰＰＳ粉末を得た。このようにして得られたｐ−ＰＰＳ粉末に平均粒径１μｍの炭酸カルシウム粒子を０．２重量％添加してヘンシェルミキサでブレンドし、３０ｍｍ径の二軸押出機に投入して３２０℃の温度で溶融混練させ、ガット状のｐ−ＰＰＳ樹脂組成物を得た。さらに該組成物を約３ｍｍ長に裁断してペレット化した。
【００６０】
（２）ｍ−ＰＰＳから成る樹脂の製造
オートクレ−ブに１００モルの硫化ナトリウム９水塩、４５モルの酢酸ナトリウムおよび２５リットルのＮ−メチル−２−ピロリドン（以下、ＮＭＰと略称する。）を仕込み、撹拌しながら徐々に２２０℃の温度まで昇温して、含有されている水分を蒸留により除去した。脱水の終了した系内に、主成分モノマとして８９モルのｐ−ジクロベンゼン、副成分モノマとして１２モルのｍ−ジクロロベンゼン、および０．２モルの１，２，４−トリクロロベンゼンを５リットルのＮＭＰとともに添加し、１７０℃の温度で窒素を３ｋｇ／ｃｍ２で加圧封入後、昇温し、２６０℃の温度にて４時間重合した。重合終了後冷却し、蒸留水中にポリマーを沈殿させ、１５０メッシュ目開きを有する金網によって、小塊状ポリマーを採取した。このようにして得られた小塊状ポリマーを９０℃の蒸留水により５回洗浄した後、減圧下１２０℃の温度にて乾燥して、溶融粘度が１０００ポイズであり、融点が２４０℃のメタ体共重合ＰＰＳ樹脂を得た。次いで、平均粒径１．２μｍの炭酸カルシウム粉末０．３重量％を添加し均一に分散配合して、３２０℃の温度にて３０ｍｍφ２軸押出機によりガット状に押出し、メタ体ｍ−ＰＰＳのペレットを得た。
【００６１】
（３）二軸配向フィルムの製膜
前記（１）および（２）で得られたペレット状のｐ−ＰＰＳから成る樹脂およびｍ−ＰＰＳから成る樹脂を、回転式真空乾燥機を用いてそれぞれ３ｍｍＨｇの減圧下にて１８０℃の温度で４時間乾燥させた。乾燥したｐ−ＰＰＳから成る樹脂を単軸押出機に供給し、３１０℃で溶融させた。また、乾燥したｍ−ＰＰＳから成る樹脂を別のベント式二軸混練押出機に供給し、２８０℃で溶融させた。溶融させた２つの樹脂組成物をそれぞれ平均目開き８μｍのステンレス繊維焼結フィルターにて濾過した後、矩形複合部を備えた二層合流ブロックにて複合し、９４０ｍｍ幅でリップ間隙３ｍｍのＴダイ型口金から、吐出量の比がｐ−ＰＰＳから成る樹脂：ｍ−ＰＰＳから成る樹脂＝８２：１８になるように吐出させ、シート状に押し出した。次いで、このシートを静電印加キャスト法にて表面温度２５℃のキャスティングドラムに巻き付けて冷却固化し、未延伸フィルムを作製した。
【００６２】
得られた未延伸フィルムを表面温度９２℃の複数の加熱ロールに接触走行させ、加熱ロールの次に設けられた周速の異なる２５℃の冷却ロールとの間で長手方向に３．７倍延伸した。このようにして得られた一軸延伸シートを、テンターを用いて長手方向と直交方向に１００℃の温度で３．４倍に延伸し、続いて２００℃の温度で１０秒間、さらに２５０℃の温度で１０秒間熱処理した後に、フィルム長手方向と垂直方向に２４５℃の温度で１０秒間に４．５％の制限収縮処理を行い、１１５℃の温度で９秒間中間冷却したのち室温まで冷却してｐ−ＰＰＳから成る層の厚さが５８μｍ、ｍ−ＰＰＳから成る層の厚さが１３μｍ、合計厚みが７１μｍの二軸配向フィルムを得た。
【００６３】
（４）繊維シートの準備
芳香族ポリアミド繊維シートの代表例として、デュポン帝人アドバンスドペーパー社製の「ノーメックス」（登録商標）タイプ４１１の目付け（面積係数）が３９ｇ／ｍ２のものを準備した。
【００６４】
（５）積層体の作製
上記（３）で得られた二軸配向フィルムのｍ−ＰＰＳから成る層の表面に低温プラズマ処理を以下の方法、条件で実施した。内部電極方式の低温プラズマ処理装置で、処理ガスにＡｒを用い、圧力は４０Ｐａ、処理速度は１ｍ／分、処理強度（印加電圧／（処理速度×電極幅）で計算した値）は５００Ｗ・ｍｉｎ／ｍ２とした。
【００６５】
次に、上記（４）の繊維シートの片面に低温プラズマ処理を以下の方法、条件で実施した。内部電極方式の低温プラズマ処理装置で、処理ガスにＮ2を用い、圧力は４０Ｐａ、処理速度は１ｍ／分、処理強度は６５０Ｗ・ｍｉｎ／ｍ２とした。
【００６６】
上記プラズマ処理を施した二軸配向フィルムと繊維シートを用いて、プラズマ処理面同士が接合するように熱融着を行った。熱融着速度は２．５ｍ／分の条件で行った。加熱ロールとして表面温度が１８０℃の温度になるように加熱した表面がハードクロムのロールを用い、二軸配向フィルムのｐ−ＰＰＳから成る層の表面が直接加熱ロールに接触するように配置し、圧着点までの抱き角が９０度になるように加熱ロールの外周に沿わせて予熱する。また、圧着ロールとして表面がフッ素ゴムのロールを用い、繊維シートを圧着点までの抱き角が１８０度になるように配置した。上記の方法で予熱した二軸配向フィルムと繊維シートを加熱ロールと圧着ロールの間で７００ｋｇｆ／ｃｍの圧力で圧着し、複合フィルムを得た。圧着した複合フィルムは、圧着点からの角度が１８０度になるように加熱ロールの外周に沿わせて熱融着した後に、複合フィルムを加熱ロールから引き離す。直後に加熱ロールと最初の搬送ロールの間で十分に冷却し、搬送ロールを経由して巻き取り、積層体を得た。
【００６７】
この積層体の製造条件、評価結果を表１、表２に示す。得られた積層体は絶縁欠陥個数、剥離強度、挿入加工性に優れ、長期耐熱性も良好で、モータ絶縁材料として良好な結果となった。
【００６８】
（実施例２〜１３、比較例１〜６）
二軸配向フィルムの製膜において、表１に記載の事項以外は実施例１と同様にして積層体を得た。この積層体の評価結果を表２に示す。
【００６９】
（評価結果のまとめ）
実施例２は、ｍ−ＰＰＳから成る層の厚みを実施例１と比べて厚くしたので、剥離強度と絶縁欠陥個数はさらに良好なものとなった。
【００７０】
実施例３は、加熱ロールの表面温度を実施例１と比べて低くしたために、接着性がやや劣ったが、ｍ−ＰＰＳから成る層を厚くしたので、絶縁欠陥個数が抑制され、モータ絶縁材料としては、問題なく使用できるレベルであった。
【００７１】
実施例４は、実施例１に比べて、加熱条件が低く、加圧条件が高かったために、剥離強度は低下した。また、繊維シートの目付けが実施例１に比べて大きかったが、ｍ−ＰＰＳから成る層の厚みが厚かったために絶縁欠陥個数を抑制することができ、電気絶縁材料としては問題なく使用できるレベルであった。
【００７２】
実施例５は、実施例１に比べて加熱条件を高温としたため、二軸配向フィルムの配向がゆがみ、剥離強度が、若干低下したが、モータ絶縁材料として良好な結果となった。剥離強度の低下は、二軸配向フィルムが持つ熱収縮率によってフィルムの平面性が損なわれたためと考えられる。
【００７３】
実施例６は、実施例１と比べて加熱条件を高温、加圧条件を低圧としたので、二軸配向フィルムの配向がゆがみ、接着不足となり、剥離強度が低下したが、モータ絶縁材料として良好な結果となった。
【００７４】
実施例７は、実施例１と比べて、ｐ−ＰＰＳから成る層を薄く、ｍ−ＰＰＳから成る層を厚くし、加圧条件を低圧にしたので、剥離強度が低くなったが、モータ絶縁材料として良好な結果となった。
【００７５】
実施例８は、実施例１と比べて、ｐ−ＰＰＳから成る層の厚みを約４倍としたので、全体として厚みが厚くなりすぎ、挿入加工性がやや低下する結果となった。また、二軸配向フィルムの厚みが実施例１に比べて厚くなったので、熱伝達不良により、剥離強度が低下したが、モータ絶縁材料としては問題なく使用できるレベルであった。
【００７６】
実施例９は、実施例１と比べて、ｐ−ＰＰＳから成る層の厚さを厚くし、ｍ−ＰＰＳから成る層を約２倍以上、繊維シートの目付けも大きくしたので、剥離強度、絶縁欠陥個数、配向パラメータとも優れる結果となった。
【００７７】
実施例１０は、実施例１と比べてｐ−ＰＰＳから成る層の厚みを約４倍としｍ−ＰＰＳから成る層の厚みを約２倍としたので、全体として厚みが厚くなりすぎ、挿入加工性がやや低下する結果となったが、モータ絶縁材料として良好な結果となった。
【００７８】
実施例１１は、実施例１と比べてｍ−ＰＰＳから成る層の厚みを約４倍としたので、剥離強度が向上したが、ＰＰＳから成る樹脂の層全体に対してｐ−ＰＰＳから成る層と、ｍ−ＰＰＳから成る層がほぼ同じ厚みとなったため、積層体としての長期耐熱性が低下する傾向となったが、繊維シートの目付けを大きくしたので、モータ絶縁材料として、さらに良好なものとなった。
【００７９】
実施例１２は、実施例１と比べてＰ−ＰＰＳから成る層の厚みを約半分としたので、積層体としての長期耐熱性がやや低下する結果となった。また繊維シートの目付けを実施例１と比べて大きくしたのに対し、ｍ−ＰＰＳから成る層の厚さが薄いため、剥離強度も実施例１と比べて、絶縁欠陥個数、剥離強度とも悪化したが、モータ絶縁材料として良好な結果となった。
【００８０】
実施例１３は、実施例１と比べて、ｐ−ＰＰＳから成る層が厚く、ｍ−ＰＰＳから成る層が薄いため、絶縁欠陥個数、剥離強度とも悪化したが、モータ絶縁材料としては問題なく使用できるレベルであった。
【００８１】
比較例１は、加熱条件において、１００℃を下回ったため、ｍ−ＰＰＳから成る層と繊維シートが密着せず、剥離強度が低下し、モータ絶縁材料としては、使用できるレベルではなかった。
【００８２】
比較例２は、加熱条件が、２５０℃を上回るため、二軸配向フィルムの配向がゆがみ、剥離強度が低下したため、モータ絶縁材料としては、使用できるレベルではなかった。
【００８３】
比較例３は、加圧条件が３０ｋｇf／ｃｍを下回ったため、剥離強度が低下し、モータ絶縁材料としては、使用できるレベルではなかった。
【００８４】
比較例４は、加圧条件が１５００ｋｇf／ｃｍを超えるため、繊維の凝集体がｍ−ＰＰＳから成る層を突き破り、ｐ−ＰＰＳから成る層に亀裂を発生させたため、モータ絶縁材料としては、使用できるレベルではなかった。
【００８５】
比較例５は、繊維シートを設けなかったため、モータ絶縁材料としては、長期耐熱性に劣る積層体となった。
【００８６】
比較例６は、ｍ−ＰＰＳから成る層を設けなかったために、繊維シートの凝集体がｐ−ＰＰＳから成る層に亀裂を発生させたため、モータ絶縁材料としては、使用できるレベルではなかった。
【００８７】
【表１】
2016010876.tif 000004
【００８８】
【表２】
2016010876.tif 000005
【産業上の利用可能性】
【００８９】
本発明に係る積層体は、電気絶縁材料として好適に用いることができ、特に、ハイブリッドカーなどに使用される走行駆動用モータやエアコン用モータ、あるいは、炭酸ガス冷媒用給湯器モータ等の電気絶縁材料に好適に用いることができる。