(57)【要約】【課題】十分な導電性、透気度および強度を保持しながらも、さらなる薄膜化に対応可能な、燃料電池用セパレータおよびその製造方法，燃料電池，導電性成形体およびその製造方法，導電性成形体用の湿式不織布の抄紙方法等を提供する。【解決手段】マトリックス樹脂と炭素繊維とを含有し、少なくとも一方の面にガス流通用の凹部が設けられた燃料電池用セパレータであって、前記マトリックス樹脂と前記炭素繊維とを含有する圧縮成形体を備え、該圧縮成形体の密度が１．１０〜１．８０ｇ／ｃｍ３であり、前記炭素繊維がＰＡＮ系炭素繊維を含むことを特徴とする、燃料電池用セパレータ。【選択図】図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
マトリックス樹脂と炭素繊維とを含有し、少なくとも一方の面にガス流通用の凹部が設けられた燃料電池用セパレータであって、
前記マトリックス樹脂と前記炭素繊維とを含有する圧縮成形体を備え、該圧縮成形体の密度が１．１０〜１．８０ｇ／ｃｍ３であり、
前記炭素繊維がＰＡＮ系炭素繊維を含む
ことを特徴とする、燃料電池用セパレータ。
【請求項２】
厚みが０．０５〜０．９ｍｍである
ことを特徴とする、請求項１に記載の燃料電池用セパレータ。
【請求項３】
ＪＩＳ  Ｐ  ８１１７に準拠して測定した王研式透気度が５０，０００（ｓｅｃ）以上であり、ＪＩＳ  Ｋ  ７０７４に準拠して測定した３点曲げ強度が１００（ＭＰａ）以上である
ことを特徴とする、請求項１または２に記載の燃料電池用セパレータ。
【請求項４】
前記ＰＡＮ系炭素繊維が、前記圧縮成形体の総量を基準として３０〜７０質量％含まれ、
前記マトリックス樹脂が、前記圧縮成形体の総量を基準として７０〜３０質量％含まれる
ことを特徴とする、請求項１〜３のいずれか一項に記載の燃料電池用セパレータ。
【請求項５】
前記マトリックス樹脂が、ポリフェニレンサルファイド樹脂およびポリエーテルイミド樹脂よりなる群から選択される少なくとも１種を含む
ことを特徴とする、請求項１〜４のいずれか一項に記載の燃料電池用セパレータ。
【請求項６】
前記ＰＡＮ系炭素繊維が、前記凹部の立壁面と交差するセパレータ面に対して略平行に配向している
ことを特徴とする、請求項１〜５のいずれか一項に記載の燃料電池用セパレータ。
【請求項７】
前記ＰＡＮ系炭素繊維が、互いにランダムに交差している
ことを特徴とする、請求項１〜６のいずれか一項に記載の燃料電池用セパレータ。
【請求項８】
厚み方向の貫通抵抗が４０ｍΩ・ｃｍ２以下である
ことを特徴とする、請求項１〜７のいずれか一項に記載の燃料電池用セパレータ。
【請求項９】
前記ＰＡＮ系炭素繊維が、３〜２５ｍｍの質量平均繊維長を有する
ことを特徴とする、請求項１〜８のいずれか一項に記載の燃料電池用セパレータ。
【請求項１０】
前記ＰＡＮ系炭素繊維が、４〜１０μｍの質量平均繊維径を有する
ことを特徴とする、請求項１〜９のいずれか一項に記載の燃料電池用セパレータ。
【請求項１１】
前記ＰＡＮ系炭素繊維が、３００ＧＰａ以下の弾性率を有する
ことを特徴とする、請求項１〜１０のいずれか一項に記載の燃料電池用セパレータ。
【請求項１２】
前記ＰＡＮ系炭素繊維が、１．２〜２．０ｍΩ・ｃｍの体積固有抵抗を有する
ことを特徴とする、請求項１〜１１のいずれか一項に記載の燃料電池用セパレータ。
【請求項１３】
請求項１〜１２のいずれか一項に記載の燃料電池用セパレータを備える
ことを特徴とする、燃料電池。
【請求項１４】
マトリックス樹脂と炭素繊維とを含有し、板状に成形された導電性成形体であって、
前記マトリックス樹脂と前記炭素繊維とを含有する圧縮成形体を備え、該圧縮成形体の密度が１．１０〜１．８０ｇ／ｃｍ３であり、
前記炭素繊維が、ＰＡＮ系炭素繊維を含む
ことを特徴とする、導電性成形体。
【請求項１５】
マトリックス樹脂繊維およびＰＡＮ系炭素繊維を少なくとも含有する不織布を、前記マトリックス樹脂繊維の融点または前記マトリックス樹脂繊維のガラス転移点よりも高い温度で熱プレス加工することにより、マトリックス樹脂と前記ＰＡＮ系炭素繊維とを含有し密度が１．１０〜１．８０ｇ／ｃｍ３である圧縮成形体を製造する
ことを特徴とする、燃料電池用セパレータの製造方法。
【請求項１６】
前記マトリックス樹脂繊維の融点よりも５℃以上高い温度でまたは前記マトリックス樹脂繊維のガラス転移点よりも６０℃〜１７０℃高い温度で前記熱プレス加工を行う
ことを特徴とする、請求項１５に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
【請求項１７】
前記熱プレス加工時の圧力が、８〜４０ＭＰａである
ことを特徴とする、請求項１５または１６に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
【請求項１８】
前記熱プレス加工時に、少なくとも一方の面にガス流通用の凹部が成形される
ことを特徴とする、請求項１５〜１７のいずれか一項に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
【請求項１９】
マトリックス樹脂繊維およびＰＡＮ系炭素繊維を少なくとも含有する不織布を、前記マトリックス樹脂繊維の融点または前記マトリックス樹脂繊維のガラス転移点よりも高い温度で熱プレス加工することにより、マトリックス樹脂と前記ＰＡＮ系炭素繊維とを含有し密度が１．１０〜１．８０ｇ／ｃｍ３である板状の導電性成形体を製造する
ことを特徴とする、導電性成形体の製造方法。
【請求項２０】
マトリックス樹脂繊維およびＰＡＮ系炭素繊維を少なくとも含有する分散液から湿式不織布を抄造する
ことを特徴とする、導電性成形体用の湿式不織布の抄造方法。
【請求項２１】
マトリックス樹脂繊維およびＰＡＮ系炭素繊維を少なくとも含む分散液から湿式不織布を抄造し、
得られた湿式不織布を、前記マトリックス樹脂繊維の融点または前記マトリックス樹脂繊維のガラス転移点よりも高い温度で熱プレス加工する
ことを特徴とする、燃料電池用セパレータまたは導電性成形体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池用セパレータおよびその製造方法，燃料電池，導電性成形体およびその製造方法，導電性成形体用の湿式不織布の抄造方法等に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、マトリックス樹脂を炭素繊維などの炭素材料で強化した導電性成形体が開発されている。この導電性成形体に用いられる炭素材料としては、黒鉛，ピッチ系炭素繊維，ＰＡＮ系炭素繊維などが挙げられる。これらの炭素材料は、黒鉛，ピッチ系炭素繊維，ＰＡＮ系炭素繊維の順に導電性が高い傾向にある。逆に、ＰＡＮ系炭素繊維，ピッチ系炭素繊維，黒鉛の順に強度が高い傾向にある。
【０００３】
導電性成形体はさまざまな電気電子機器に用いられるが、かかる電気電子機器のうち燃料電池に着目して説明する。燃料電池では、複数のセルが直列に接続される。各セルでは、電解質を挟む一対の電極とこれらの電極を挟む一対のセパレータとが並んで設けられる。セパレータは、電極への水素や酸素といった反応ガスの流通用に凹部が設けられており、隣接するセルを仕切る。このセパレータに、上記の導電性成形体を適用することが提案されている。
【０００４】
燃料電池のセパレータには、発電効率向上のため導電性が要求され、また、車両や携帯機器に燃料電池が装備されうることから強度が要求される。そこで、要求される特性に応じて種々の炭素材料を用いたセパレータが提案されている。
特許文献１，２のセパレータでは、炭素繊維が用いられ、強度が要求される部位および導電性が要求される部位の各成形パーツがそれぞれ異なる炭素繊維により形成され、これらの成形パーツが結合（バインド）されている。一方、特許文献３〜５のセパレータでは、部位ごとに成形パーツを分けることなく、黒鉛やピッチ系炭素繊維ミルドといった粉体状の炭素材料が用いられている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２０１３−９３３３４号公報
【特許文献２】特開２０１４−２２０９６号公報
【特許文献３】特開２００３−８２２４７号公報
【特許文献４】特開２００６−７３３３４号公報
【特許文献５】特開２００９−９３９６５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかしながら、特許文献１，２に示される技術では、炭素繊維が用いられることから強度は確保されやすいものの、各成形パーツが結合されることから結合箇所の電気抵抗が増加することにより導電性の低下を招いてしまうおそれがある。また、特許文献３〜５に示される技術では、ＰＡＮ系炭素繊維よりも導電性の高い炭素材料が用いられることから電気抵抗は抑えられるものの、強度を確保することができないおそれがある。
このように、導電性成形体において、部位ごとに用いる炭素繊維を特定したものでは導電性を確保することが困難であり、全体的に炭素材料が混在したものでは強度を確保することが困難であるという課題がある。
【０００７】
しかも近年、燃料電池のセルの薄型化の要請が高まっている。セパレータの積層数が多い燃料電池において、セパレータが占める厚みの割合が大きいことから、セパレータの膜厚の軽減は、燃料電池全体の薄型化に大きく寄与し、また、これによってセパレータの積層方向の電気抵抗を低減させうる。しかしながら、セパレータの薄膜化は、透気度（ガスバリア性）を大きく低下させるのみならず、強度の低下をも引き起こす。また、セパレータの薄膜化にともない炭素繊維の総配合量が減ることによって、導電性および強度の低下も生じうる。
【０００８】
本発明は、上記のような課題に鑑み創案されたものであり、その目的の一つは、十分な導電性、透気度および強度を保持しながらも、さらなる薄膜化に対応可能な、燃料電池用セパレータおよびその製造方法，燃料電池，導電性成形体およびその製造方法，導電性成形体用の湿式不織布の抄造方法を提供することである。なお、ここでいう目的に限らず、後述する発明を実施するための形態に示す各構成により導かれる作用効果であって、従来の技術によっては得られない作用効果を奏することも本発明の他の目的として位置づけることができる。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本願の発明者らは、上記の課題を解決すべく鋭意検討した結果、マトリックス樹脂と特定の炭素繊維とを組み合わせて用いた圧縮成形体を採用することで、上述したトレードオフの関係を脱却できることを見出し、本発明を完成するに至った。
【００１０】
すなわち、本発明は、以下の各種具体的態様を提供する。
（１）マトリックス樹脂と炭素繊維とを含有し、少なくとも一方の面にガス流通用の凹部が設けられた燃料電池用セパレータであって、前記マトリックス樹脂と前記炭素繊維とを含有する圧縮成形体を備え、該圧縮成形体の密度が１．１０〜１．８０ｇ／ｃｍ３であり、
前記炭素繊維がＰＡＮ系炭素繊維を含むことを特徴とする、燃料電池用セパレータ。
【００１１】
（２）厚みが０．０５〜０．９ｍｍであることを特徴とする、上記（１）に記載の燃料電池用セパレータ。
（３）ＪＩＳ  Ｐ  ８１１７に準拠して測定した王研式透気度が５０，０００（ｓｅｃ）以上であり、ＪＩＳ  Ｋ  ７０７４に準拠して測定した３点曲げ強度が１００（ＭＰａ）以上であることを特徴とする、上記（１）または（２）に記載の燃料電池用セパレータ。
（４）前記ＰＡＮ系炭素繊維が、前記圧縮成形体の総量を基準として３０〜７０質量％含まれ、前記マトリックス樹脂が、前記圧縮成形体の総量を基準として７０〜３０質量％含まれることを特徴とする、上記（１）〜（３）のいずれか一項に記載の燃料電池用セパレータ。
（５）前記マトリックス樹脂が、ポリフェニレンサルファイド樹脂およびポリエーテルイミド樹脂よりなる群から選択される少なくとも１種を含むことを特徴とする、上記（１）〜（４）のいずれか一項に記載の燃料電池用セパレータ。
【００１２】
（６）前記ＰＡＮ系炭素繊維が、前記凹部の立壁面と交差するセパレータ面に対して略平行に配向していることを特徴とする、上記（１）〜（５）のいずれか一項に記載の燃料電池用セパレータ。
（７）前記ＰＡＮ系炭素繊維が、互いにランダムに交差していることを特徴とする、上記（１）〜（６）のいずれか一項に記載の燃料電池用セパレータ。
【００１３】
（８）厚み方向の貫通抵抗が４０ｍΩ・ｃｍ２以下であることを特徴とする、上記（１）〜（７）のいずれか一項に記載の燃料電池用セパレータ。
【００１４】
（９）前記ＰＡＮ系炭素繊維が、３〜２５ｍｍの質量平均繊維長を有することを特徴とする、上記（１）〜（８）のいずれか一項に記載の燃料電池用セパレータ。
（１０）前記ＰＡＮ系炭素繊維が、４〜１０μｍの質量平均繊維径を有することを特徴とする、上記（１）〜（９）のいずれか一項に記載の燃料電池用セパレータ。
（１１）前記ＰＡＮ系炭素繊維が、３００ＧＰａ以下の弾性率を有することを特徴とする、上記（１）〜（１０）のいずれか一項に記載の燃料電池用セパレータ。
（１２）前記ＰＡＮ系炭素繊維が、１．２〜２．０ｍΩ・ｃｍの体積固有抵抗を有することを特徴とする、上記（１）〜（１１）のいずれか一項に記載の燃料電池用セパレータ。
【００１５】
（１３）上記（１）〜（１２）のいずれか一項に記載の燃料電池用セパレータを備えることを特徴とする、燃料電池。
【００１６】
（１４）マトリックス樹脂と炭素繊維とを含有し、板状に成形された導電性成形体であって、前記マトリックス樹脂と前記炭素繊維とを含有する圧縮成形体を備え、該圧縮成形体の密度が１．１０〜１．８０ｇ／ｃｍ３であり、前記炭素繊維が、ＰＡＮ系炭素繊維を含むことを特徴とする、導電性成形体。
【００１７】
（１５）マトリックス樹脂繊維およびＰＡＮ系炭素繊維を少なくとも含有する不織布を、前記マトリックス樹脂繊維の融点または前記マトリックス樹脂繊維のガラス転移点よりも高い温度で熱プレス加工することにより、マトリックス樹脂と前記ＰＡＮ系炭素繊維とを含有し密度が１．１０〜１．８０ｇ／ｃｍ３である圧縮成形体を製造することを特徴とする、燃料電池用セパレータの製造方法。
（１６）前記マトリックス樹脂繊維の融点よりも５℃以上高い温度でまたは前記マトリックス樹脂繊維のガラス転移点よりも６０℃〜１７０℃高い温度で前記熱プレス加工を行うことを特徴とする、上記（１５）に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
（１７）前記熱プレス加工時の圧力が、８〜４０ＭＰａであることを特徴とする、上記（１５）または（１６）に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
（１８）前記熱プレス加工時に、少なくとも一方の面にガス流通用の凹部が成形されることを特徴とする、上記（１５）〜（１７）のいずれか一項に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
【００１８】
（１９）マトリックス樹脂繊維およびＰＡＮ系炭素繊維を少なくとも含有する不織布を、前記マトリックス樹脂繊維の融点または前記マトリックス樹脂繊維のガラス転移点よりも高い温度で熱プレス加工することにより、マトリックス樹脂と前記ＰＡＮ系炭素繊維とを含有し密度が１．１０〜１．８０ｇ／ｃｍ３である板状の導電性成形体を製造することを特徴とする、導電性成形体の製造方法。
【００１９】
（２０）マトリックス樹脂繊維およびＰＡＮ系炭素繊維を少なくとも含有する分散液から湿式不織布を抄造することを特徴とする、燃料電池用セパレータまたは導電性成形体の作製用の湿式不織布の抄造方法。
【００２０】
（２１）マトリックス樹脂繊維およびＰＡＮ系炭素繊維を少なくとも含む分散液から湿式不織布を抄造し、得られた湿式不織布を、前記マトリックス樹脂繊維の融点または前記マトリックス樹脂繊維のガラス転移点よりも高い温度で熱プレス加工することを特徴とする、燃料電池用セパレータまたは導電性成形体の製造方法。
【発明の効果】
【００２１】
本発明によれば、十分な導電性、透気度および強度を保持しながらも、さらなる薄膜化に対応可能な、燃料電池用セパレータおよび導電性成形体並びにこれらの製造方法等を提供することができる。また、本発明によれば、これらの燃料電池用セパレータ及び導電性成形体を、再現性よく安定して低コストで得ることのできる、燃料電池用セパレータまたは導電性成形体の作製用の湿式不織布を提供することができる。
【００２２】
また、本発明の好ましい態様によれば、抄造した湿式不織布を熱プレス加工するため、ＰＡＮ系炭素繊維が均一に分散した燃料電池用セパレータや導電性成形体を、連続的に大量且つ低コストで得ることができる。そして、このようにして得られる燃料電池用セパレータ等は、導電性、透気度および強度を過度に損なうことなく、さらなる薄膜化を低コストで達成可能である。
【００２３】
そして、本発明の他の好ましい態様によれば、ＰＡＮ系炭素繊維が板状の面あるいはセパレータ面に略平行に配向されているので、曲げ強度を確保することができる。更に、導電性成形体あるいは燃料電池用セパレータにおいて、ＰＡＮ系炭素繊維が互いにランダムに交差していると、特定の方向に作用する負荷に限らず、等方的に強度を確保することができる。
【００２４】
また、本発明の燃料電池は、その一部に上述の燃料電池用セパレータを用いるため、本発明の燃料電池用セパレータと同様の効果を得ることができる。更に、燃料電池の出力を向上させることができ、また、燃料電池を薄型化、小型化あるいは軽量化することができる。
【図面の簡単な説明】
【００２５】
【図１】本発明の一実施形態にかかる燃料電池を模式的に示し、（ａ）は要部を示す斜視図であり、（ｂ）は燃料電池のセルを取り出して示す分解斜視図である。
【図２】本発明の一実施形態にかかる燃料電池用セパレータについて積層方向に沿う断面の一部を拡大して示す断面図である。
【図３】本発明の一実施形態にかかる燃料電池用セパレータについて積層方向から視た一部を拡大して示す平面図である。
【発明を実施するための形態】
【００２６】
以下、図面を参照して、本発明の実施の形態を説明する。
本実施形態は、導電性を有する成形体（以下、「導電性成形体」という）に関するものである。以下の説明では、導電性成形体として、燃料電池に用いるセパレータ（以下、単に「セパレータ」または「燃料電池用セパレータ」という）を例に挙げて説明する。
【００２７】
〔一実施形態〕
［１．構成］
［１−１．燃料電池］
まず、図１を参照して、本セパレータが用いられる燃料電池について説明する。
燃料電池は、水素と酸素との電気化学的な反応（水の電気分解の逆反応）により発電する装置である。燃料電池としては、固体高分子型燃料電池（ＰＥＦＣ：Polymer Electrolyte 〈Membrane〉Fuel Cell），りん酸型燃料電池（ＰＡＦＣ：Phosphoric Acid Fuel Cell），溶融炭酸塩型燃料電池（ＭＣＦＣ：Molten Carbonate Fuel Cell），固体酸化物型燃料電池（ＳＯＦＣ：Solid Oxide Fuel Cell）といった種々の形式のものが開発されており、自動車や携帯機器のための小型のものから定置発電装置のための中大型のものまで多岐にわたる用途のものが提案されている。ここでは、小型のものに採用されることが多い固体高分子型の燃料電池を例示して説明する。
【００２８】
図１（ａ）に示すように、燃料電池１は、複数のセル１Ａ，１Ｂ，１Ｃ（一部のみに符号を付す）を有する。セル１Ａ，１Ｂ，１Ｃそれぞれが発電ユニットをなしている。これらのセル１Ａ，１Ｂ，１Ｃは、電気的に直列に接続されるとともに構造的に積層（スタック）されている。なお、以下の説明では、セル１Ａ，１Ｂ，１Ｃが積層された方向を「積層方向」という。
各セル１Ａ，１Ｂ，１Ｃは同様に構成されている。そこで、セル１Ｂに着目して説明する。
【００２９】
図１（ｂ）に示すように、セル１Ｂは、一対のセパレータ１０Ａ，１０Ｂと、一対のセパレータ１０Ａ，１０Ｂに挟まれた膜電極接合体（以下、「ＭＥＡ」という，Membrane Electrode Assembly）２０とを有する。図１（ａ）に示すように、セパレータ１０Ａ，１０Ｂは、隣接するセル１Ａ，１Ｂ，１Ｃどうしを仕切る。
ここでは、一方のセパレータ１０Ａがセル１Ｂとこれに隣接するセル１Ａとを仕切り、同様に、他方のセパレータ１０Ｂがセル１Ｂとこれに隣接するセル１Ｃとを仕切る。このため、一方のセパレータ１０Ａはセル１Ａおよびセル１Ｂで兼用され、同様に、他方のセパレータ１０Ｂはセル１Ｂおよびセル１Ｃで兼用される。
【００３０】
図１（ｂ）に示すように、ＭＥＡ２０は、電解質（「固体高分子膜」とも称される）２１が一対の電極２２Ａ，２２Ｂに挟まれて設けられる。電極２２Ａ，２２Ｂのそれぞれには、電解質２１側に触媒２２ａ，２２ｂが担持されている。電解質２１としては、スルホン酸をもつフッ素系ポリマを用いることができる。また、触媒２２ａ，２２ｂとしては、カーボンブラック担体に白金触媒を担持させたものを用いることができる。
セル１Ｂでは、セパレータ１０Ａ，電極２２Ａ，触媒２２ａ，電解質２１，触媒２２ｂ，電極２２Ｂ，セパレータ１０Ｂの順に並んで設けられている。
【００３１】
電極２２Ａは、水素が供給される燃料極（アノード）である。この電極２２Ａに隣接して設けられるセパレータ１０Ａには、一方（電極２２Ａ側）の面１１ａ（板状の面）に、水素（ガス）流通用の凹部１２Ａ（一部のみに符号を付す）が設けられている。
また、電極２２Ｂは、酸素を含む空気が供給される空気極（カソード）である。この電極２２Ｂに隣接して設けられるセパレータ１０Ｂには、他方（電極２２Ｂ側）の面１１ｂ（板状の面）に酸素（ガス）流通用の凹部１２Ｂ（一部のみに符号を付す）が設けられている。
【００３２】
セル１Ａに着目してセパレータ１０Ａをみれば、他方の面に酸素が流通する凹部が設けられ、また、セル１Ｃに着目してセパレータ１０Ｂをみれば、一方の面に水素が流通する凹部が設けられている。すなわち、セパレータ１０Ａの他方の面はセパレータ１０Ｂの他方の面１１ｂと同様に構成され、また、セパレータ１０Ｂの一方の面はセパレータ１０Ａの一方の面１１ａと同様に構成されている。このように、セパレータ１０Ａ，１０Ｂは、配置箇所が異なるのを除いて同様に構成されている。
【００３３】
以下の説明では、一つのセパレータに着目する場合には単にセパレータ１０という。このセパレータ１０において、水素が流通する凹部を第一凹部１２Ａといい、第一凹部１２Ａが設けられる面を第一面１１ａといい、また、酸素が流通する凹部を第二凹部１２Ｂといい、第二凹部１２Ｂが設けられる面を第二面１１ｂという。
【００３４】
［１−２．セパレータ］
以下、セパレータ１０に着目して説明する。
【００３５】
［１−２−１．基本構造］
はじめに、セパレータ１０の基本構造について説明する。
セパレータ１０は、板状に成形された圧縮成形体を含む。セパレータ１０は、板状に成形された圧縮成形体や、圧縮成形体と金属板とが積層された構成が例示される。具体的に言えば、セパレータ１０は、積層方向に直交して延在する板状の部材である。ここでは、積層方向から視たセパレータ１０は矩形をなす。なお、以下の説明では、積層方向に直交する方向を「面方向」という。
【００３６】
セパレータ１０には、第一面１１ａに複数の第一凹部１２Ａが並んで設けられ、同様に、第二面１１ｂに複数の第二凹部１２Ｂが並んで設けられている。第一凹部１２Ａおよび第二凹部１２Ｂは、何れも面方向に沿って延びて設けられている。ここでは、第一凹部１２Ａと第二凹部１２Ｂとが面方向において同方向に延びて設けられたものを例示する。ただし、第一凹部１２Ａと第二凹部１２Ｂとが面方向において交差（直交）するようにそれぞれ延在して設けられていてもよい。
第一凹部１２Ａと第二凹部１２Ｂとは、配設箇所が異なるだけで、同様に構成されている。以下の説明では、第一凹部１２Ａの一つに着目して説明する。
【００３７】
図２に示すように、セパレータ１０の第一面１１ａは、第一凹部１２Ａを囲む底面（セパレータ面）１１１および一対の立壁面１１２と積層方向の端面（セパレータ面）１１３とを有する。この端面１１３は、第一凹部１２Ａの開口と一部が重複して延在する仮想的な平面（以下、「基準面」という）１１０（一部を一点鎖線で示す，板面）と同一平面をなしている。底面１１１および端面１１３は立壁面１１２に対して交差（ここでは直交）している。底面１１１および端面１１３は面方向に沿っており、立壁面１１２はそれぞれ積層方向に沿っている。
第一凹部１２Ａは、基準面１１０に対して凹んで成形されている。基準面１１０に対して最も凹んだ箇所に底面１１１が位置する。
【００３８】
図２および図３に示すように、セパレータ１０は、積層方向から視て、隣接する第一凹部１２Ａの間に第二凹部１２Ｂが設けられ、同様に、隣接する第二凹部１２Ｂの間に第一凹部１２Ａが設けられている。このような千鳥状配置により、凹部１２Ａ，１２Ｂが効率よく配置され、燃料電池１（図１参照）の小型化や軽量化に寄与する。このようにセパレータ１０が薄く成形されると、特に積層方向の導電性を向上させることができる。ただし、セパレータ１０を薄膜化するためには、強度を確保することが必要である。
そこで、セパレータ１０に要求される導電性および強度の両立を図るため、次に説明する製造方法と成形材料のパラメータとが特定される。
【００３９】
［１−２−２．製造方法］
セパレータ１０を構成する圧縮成形体は、抄造工程とその後の熱プレス工程とを経て製造される。抄造工程では、成形材料から不織布を抄造する。また、熱プレス工程では、抄造工程で得られた不織布を熱プレス加工して圧縮成形体を成形する。
【００４０】
〔１−２−２−１．抄造工程〕
抄造工程では、マトリックス樹脂繊維および炭素繊維を少なくとも含む成形材料から、マトリックス樹脂繊維および炭素繊維が集積された抄造物（不織布、ウェブシート）を作製する。抄造法としては、乾式抄造法、湿式抄造法のいずれも採用可能である。成形性や生産性、得られる抄造物の均一性などの観点から、湿式抄造法が好ましい。湿式抄造とは、分散溶媒に成形材料を分散あるいは浮遊させた分散液を抄くことである。湿式抄造は、当業界で公知のものを適宜用いることができ、特に限定されない。例えば、長網、丸網、傾斜ワイヤ、ツインワイヤ等を備える抄造機等を好ましく用いることができる。とりわけ、長繊維の分散性および均一性の観点からは、傾斜ワイヤ型抄造機（抄紙機）が特に好ましく用いられる。また、湿式抄造後に得られる抄造物（不織布、ウェブシート）に、必要に応じて、結着処理を施してもよい。結着処理は、当業界で公知のものを適宜用いることができる。例えば、水流交絡法、ケミカルボンド法、サーマルボンド法、ニードルパンチ法、スパンレース法等が挙げられるが、これらに特に限定されない。なお、抄造工程として、バッチ式の湿式抄造、連続式の湿式抄造のいずれもが採用可能である。
【００４１】
〈分散溶媒〉
分散溶媒としては、公知のものを適宜用いることができ、その種類は特に限定されない。具体的には、水、アルコール類、脂肪族系あるいは芳香族系の炭化水素類などが挙げられるが、これらに特に限定されない。環境負荷、取扱性およびコスト等の観点から、分散溶媒は、水が好ましい。なお、これらは１種を単独でまたは２種以上を組み合わせて用いることができる。分散溶媒として好適に用いられる水としては、通常の工業用水のほか、イオン交換水や、蒸留水、精製水などが挙げられる。水系の分散溶媒は、少なくとも水を含むものであればよく、水のみからなってもよいし、水以外の溶剤や界面活性剤等を含んでもよい。
【００４２】
〈成形材料〉
成形材料としては、マトリックス樹脂繊維および炭素繊維を少なくとも用いる。更に、マトリックス樹脂繊維と炭素繊維とを結合するバインダー樹脂を用いてもよい。なお、ここではマトリックス樹脂繊維とバインダー樹脂とを区別しており、バインダー樹脂はマトリックス樹脂に含まれないものとして扱う。
【００４３】
〈樹脂〉
はじめに、成形材料に用いる樹脂について説明する。
マトリックス樹脂繊維およびバインダー樹脂は、熱可塑性樹脂を含んでおり、好ましくは熱可塑性樹脂のみで構成され、本実施形態では熱可塑性樹脂のみで構成されている。ただし、マトリックス樹脂繊維および／またはバインダー樹脂として、熱硬化性を有するものを用いてもよい。
【００４４】
マトリックス樹脂繊維としては、例えば、ポリフェニルサルホン（ＰＰＳＵ：polyphenylsulfone）樹脂，ポリプロピレン（ＰＰ：polypropylene）樹脂，ポリカーボネート（ＰＣ：polycarbonate）樹脂，ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ：polyetheretherketone）樹脂，ポリアミドイミド（ＰＡＩ： polyamide imide）樹脂，ポリフェニレンサルファイド（ＰＰＳ：polyphenylenesulfide）樹脂，ポリエーテルイミド（ＰＥＩ：polyetherimide）樹脂，ポリエーテルエーテルケトンケトン（ＰＥＥＫＫ： polyetheretherketoneketone）樹脂等が挙げられるが、これらに特に限定されない。これらは、１種類を単独で用いてもよいし、２種類以上を組み合わせて用いてもよい。高強度の繊維強化プラスチック成形体を得る観点からは、ポリカーボネート，ポリエーテルイミド，ポリアミド（ナイロン），ポリプロピレンなどが好ましい。また、耐熱性、耐薬品性、強度の観点からは、ポリフェニルサルホン（ＰＰＳＵ）樹脂，ポリプロピレン（ＰＰ）樹脂，ポリエーテルイミド（ＰＥＩ：polyetherimide）樹脂などが好ましい。これのなかでも、マトリックス樹脂としては、ＰＰＳ樹脂および／またはＰＥＩ樹脂が好ましい。これらはいずれも、融点が約２８０℃（ＰＰＳ樹脂）および約２２０℃（ＰＥＩ樹脂）という高い耐熱性を有し、しかも、難燃性（自己消火性）にも優れている。また、これらはいずれも、強度、剛性、耐磨耗性などの機械物性に優れるのみならず、薄肉などの精密加工が容易で成形収縮率も低いという点で、成形性および寸法精度にも優れている。更には、比較的にＰＡＮ系炭素繊維との濡れ性に優れ、ＰＡＮ系炭素繊維との接着性にも優れる。
したがって、これらをセパレータのマトリックス樹脂として用いたものは、十分な量の炭素繊維を均一分散させて熱プレス加工を良好に行うことができ、これによって、十分な導電性、透気度および強度を保持しながらも、薄膜化を達成することができる。更に、耐熱性および耐薬品性の向上も図られる。そのため、これらを採用したセパレータは、高温環境に曝される用途、耐薬品性が求められる用途、高い強度が求められる用途、高い安全性が求められる用途、あるいは精密機器用途などにおいて、殊に有用である。なお、成形材料に、ＰＰＳ樹脂および／またはＰＥＩ樹脂以外に、他のマトリックス樹脂繊維を併用してもよい。
【００４５】
なお、マトリックス樹脂繊維として、黒鉛やカーボンブラックなど（以下、「黒鉛等」という）の炭素粉末が溶融混練されたものを用いてもよい。なおまた、マトリックス樹脂繊維に非晶性のものを用いてもよい。もちろんマトリックス樹脂繊維に黒鉛等の炭素粉末が含まれていなくもよい。
【００４６】
マトリックス樹脂は、上述したセパレータ１０（圧縮成形体）の総量に対して所定割合となるように配合される。特に限定されないが、セパレータ１０は、３０〜７０質量％のマトリックス樹脂を含有することが好ましく、３５〜６５質量％のマトリックス樹脂を含有することがより好ましく、４０〜６０質量％のマトリックス樹脂を含有することがより更に好ましい。このような配合割合にすることで、ＰＡＮ系炭素繊維がマトリックス樹脂により結合されるとともにＰＡＮ系炭素繊維どうしの接点の数が確保され、セパレータ１０において強度の確保と導電性の確保とを両立することができる。セパレータ１０のマトリックス樹脂含量が３０質量％よりも小さければ、ＰＡＮ系炭素繊維どうしを確実に結合することができず、セパレータ１０の成形性，強度または導電性を確保することができないおそれがある。また、セパレータ１０のマトリックス樹脂含量が７０質量％よりも大きければ、相対的にＰＡＮ系炭素繊維が少なくなるため、セパレータ１０の強度または導電性を確保することができないおそれがある。
【００４７】
バインダー樹脂としては、熱可塑性樹脂や熱硬化性樹脂など、湿式不織布の製造において公知の樹脂が好適に用いられる。具体的には、アクリル樹脂エマルジョン，スチレン−アクリル樹脂エマルジョン，ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）溶液，ＰＶＡ繊維，ＰＶＡ樹脂粒子，ポリプロピレン（ＰＰ：polypropylene）樹脂やポリエチレン（ＰＥ： polyethylene）樹脂などの熱可塑性樹脂，ＰＥＴ−変性ＰＥＴ芯鞘構造繊維，ポリプロピレン−ポリエチレン芯鞘構造繊維等が挙げられるが、これらに特に限定されない。これらは１種を単独でまたは２種以上を組み合わせて用いることができる。なお、芯鞘構造繊維とは、内部（芯）と外部（鞘）に融点の異なる成分を有し、外部（鞘）の融点が低い繊維を意味する。なお、配合時のバインダー成分の性状は、粒子状、繊維状、液状のいずれであっても構わない。バインダー樹脂の添加方法は、ＰＥＴ−変性ＰＥＴ芯鞘構造繊維，ポリプロピレン−ポリエチレン芯鞘構造バインダー繊維等の熱可塑性樹脂，またはＰＶＡ繊維やＰＶＡ樹脂等を強化繊維等と共に分散させて添加することができ、ＰＶＡ溶液，アクリル樹脂エマルジョン，スチレン・アクリル樹脂エマルジョン等の液状バインダーを、乾燥パートの上流側でスプレーやディッピングによって添加することもできる。
【００４８】
バインダー樹脂を用いる場合、バインダー樹脂の含量は、特に限定されないが、セパレータ１０（圧縮成形体）の総量に対して１〜１０質量％が好ましい。このような配合割合とすることで、上述した不織布における不織布繊維を結合させて、生産性を高めることに寄与しうる。なお、一般的には、バインダー樹脂が含有されるよりも含有されていないほうがセパレータ１０の強度は向上する傾向にある。
【００４９】
〈粘剤〉
また、必要に応じて、成形材料に粘剤を更に含有させてもよい。粘剤の具体例としては、カルボキシメチルセルロース、デンプン、酢酸ビニル、ポリ乳酸、ポリグリコール酸、ポリエチレンオキシド等が挙げられるが、これらに特に限定されない。これらは１種を単独でまたは２種以上を組み合わせて用いることができる。粘剤の配合量は、特に限定されないが、通常０．０１〜２０質量％であることが好ましく、より好ましくは０．０５〜１０質量％である。
【００５０】
〈添加剤〉
また更に、必要に応じて、成形材料に当業界で公知の添加剤を更に含有していてもよい。添加剤の具体例としては、界面活性剤、分散剤、湿潤分散剤、染料、顔料、滑剤、消泡剤等が挙げられるが、これらに特に限定されない。なお、これらは１種を単独でまたは２種以上を組み合わせて用いることができる。添加剤の使用量は、特に限定されないが、通常０．０１〜５質量％程度が好ましい。界面活性剤は、陽イオン型，陰イオン型，非イオン型，両性の各種に分類されるが、分散対象となる粒子や繊維の種類に応じて、適切な界面活性剤を任意に選定することができる。界面活性剤の配合量は、特に限定されないが、通常０．０１〜１質量％であることが好ましく、より好ましくは０．０５〜０．５質量％である。
【００５１】
〈炭素繊維〉
次に、炭素繊維について説明する。
成形材料に用いる炭素繊維としては、ポリアクリロニトリル（ＰＡＮ：polyacrylonitrile）繊維を焼成されて製造される、ＰＡＮ系炭素繊維を用いる。ここで、成形材料に、異なる系の炭素繊維を併用してもよい。例えば、ピッチ（石油精製あるいは石炭乾留の副産物）から製造される、ピッチ系炭素繊維を併用することができる。なお、炭素繊維は、所定の長さの繊維（例えばチョップドストランドを解繊したもの）である。
【００５２】
一般に、ＰＡＮ系炭素繊維はピッチ系炭素繊維よりも、弾性率が低い傾向にあり、強度が高い傾向にあり、導電性が低い傾向にある。このことから、炭素繊維には、弾性率が低くなると、熱プレス加工時に炭素繊維が分断されにくくなり、成形体の強度を確保することができるのに対し、弾性率が高いほど導電性を確保することができるという傾向があるものといえる。
【００５３】
ピッチ系炭素繊維は、ＰＡＮ系炭素繊維よりも弾性率（引っ張り）が高いことから、粉砕しやすい（もろい）。そのため、ピッチ系炭素繊維は詳細を後述する熱プレス加工時に分断されやすい。よって、成形材料に繊維長の長いピッチ系炭素繊維を用いたとしても、また、不織布に繊維長の長いピッチ系炭素繊維が混在していたとしても、熱プレス加工時にピッチ系炭素繊維は粉砕あるいは分断されやすい。つまり、セパレータ１０におけるピッチ系炭素繊維の繊維長は、不織布におけるピッチ系炭素繊維の繊維長よりも短くなりやすい。言い換えれば、ＰＡＮ系炭素繊維は、ピッチ系炭素繊維よりも弾性率が低いため、製造工程時に粉砕されにくく、その結果、繊維長を確保することができる。そのため、炭素繊維として、繊維長が確保されやすいＰＡＮ系炭素繊維を用いることで、セパレータ１０の強度確保が図られる。
【００５４】
ＰＡＮ系炭素繊維の弾性率は、特に限定されないが、３００ＧＰａ以下であることが好ましい。このように比較的に弾性率の低いＰＡＮ系炭素繊維を用いることで、熱プレス加工時の粉砕が抑制されて繊維長が維持されやすくなるため、セパレータ１０の強度を担保することが容易になる。ここでいう弾性率とは、引っ張り弾性率を意味する。なお、ＰＡＮ系炭素繊維の弾性率が３００ＧＰａよりも大きければ熱プレス加工時に粉砕されやすくなりセパレータ１０の強度を確保することができないおそれがある。一方、ピッチ系炭素繊維を併用する場合、導電性を高める観点から、ピッチ系炭素繊維の弾性率は４００ＧＰａ以上であることが好ましく、７００ＧＰａ以上であることがより好ましい。
【００５５】
ＰＡＮ系炭素繊維の質量平均繊維長は、特に限定されないが、３〜２５ｍｍが好ましく、より好ましくは４〜２０ｍｍである。敷衍して言えば、炭素繊維の質量平均繊維長は、セパレータ１０の厚み（例えば０．０５〜０．９ｍｍ）よりも大きいことが特に好ましい。このような繊維長の炭素繊維を用いることにより、セパレータ１０の形状に沿って炭素繊維をセパレータ１０の面内方向に配向させやすくなる。なお、ピッチ系炭素繊維を併用する場合、ピッチ系炭素繊維の質量平均繊維長は、同様の理由により、３〜２５ｍｍが好ましく、より好ましくは４〜２０ｍｍである。なお、ここでいう質量平均繊維長とは、１００本の繊維について測定した繊維長の算術平均値を意味する。質量平均繊維長が長いほど、得られる成形品の機械物性等が向上する傾向にあり、質量平均繊維長が短いほど、取扱性が向上する傾向にある。一般的に、セパレータ１０に含まれる炭素繊維の質量平均繊維長が長いほど、強度を向上させることができ、繊維どうしの接点の数が確保されることにより導電性を向上させることができる。このため、比較的弾性率が低い（粉砕しにくい）ＰＡＮ系炭素繊維の繊維長が確保されることで、より優れた強度および面内方向の導電性を有するセパレータ１０が得られ易い傾向にある。また、セパレータ１０の厚みを薄膜化することで、セパレータ１０の厚み方向の導電性を維持している。なお、ピッチ系炭素繊維や、黒鉛あるいはカーボンブラックなどの炭素粉末など、導電性に優れる炭素材料を併用することで、導電性を更に高めることもできる。すなわち、比較的に導電性に優れるこれらの炭素材料を併用すると、ＰＡＮ系炭素繊維どうしの空間に比較的に導電性の高いこれらの炭素材料が充填されることで、炭素繊維の接点の数が確保されることにより、強度と導電性の向上が促進される。また、これらを不織布において混在させることで、均一性を高めることもできる。
【００５６】
ＰＡＮ系炭素繊維の質量平均繊維径は、特に限定されないが、４〜１０μｍが好ましい。ここで、繊維の断面形状は、円形に限定されず、楕円形などの異形断面のものであってもよい。なお、質量平均繊維径とは、１００本の繊維の算術平均値を意味し、繊維径は真円換算したものとする。一般的に、セパレータ１０に含まれる炭素繊維の質量平均繊維径が小さくなるほど、同質量あたりの数（本数）が増加し、密度が高まるため、セパレータ１０の強度および導電性が確保される傾向にある。ただし、質量平均繊維径の小さい炭素繊維は、高コストであり、開発途上にある。よって、上記した質量平均繊維径範囲のものを用いることが好ましい。また、ピッチ系炭素繊維を併用する場合、同様の理由により、ピッチ系炭素繊維の質量平均繊維径は、５〜１２μｍが好ましい。
【００５７】
ＰＡＮ系炭素繊維の体積固有抵抗は、特に限定されないが、１．２〜２．０ｍΩ・ｃｍの範囲が好ましい。このような体積固有抵抗の範囲のものを用いることで、強度および導電性を両立したセパレータ１０が再現性よく簡便に得られる傾向にある。また、ピッチ系炭素繊維を併用する場合、同様の理由により、ピッチ系炭素繊維の体積固有抵抗は、０．１〜０．３ｍΩ・ｃｍが好ましい。
【００５８】
ＰＡＮ系炭素繊維は、セパレータ１０（圧縮成形体）の総量に対して所定割合となるように配合される。具体的には、セパレータ１０が、３０〜７０質量％のＰＡＮ系炭素繊維を含有することが好ましく、３５〜６５質量％のＰＡＮ系炭素繊維を含有することがより好ましく、４０〜６０質量％のＰＡＮ系炭素繊維を含有することが更に好ましい。このような配合割合にすることで、セパレータ１０において強度の確保と導電性の確保とを両立することができる。なお、セパレータ１０のＰＡＮ系炭素繊維含量が３０質量％よりも小さいまたは７０質量％よりも大きければ、セパレータ１０において強度の確保と導電性の確保とを両立することができないおそれがある。
【００５９】
なお、強度に影響のない範囲（要求される強度を達成する範囲）内で、例えば導電性を向上させる目的で、ピッチ系炭素繊維や、黒鉛あるいはカーボンブラックなどの炭素粉末などを更に併用してもよい。すなわち、成形材料（延いては不織布、更に延いては燃料電池用セパレータ）に、ピッチ系炭素繊維や、黒鉛あるいはカーボンブラックなどの炭素粉末などが含まれていてもよい。ＰＡＮ系炭素繊維以外に、ピッチ系炭素繊維等の他の炭素繊維を配合する場合、ＰＡＮ系炭素繊維１００質量部に対して、他の炭素繊維は１０〜１００質量部であることが好ましく、より好ましくは２０〜８０質量部である。例えば導電性に優れる炭素繊維をこのような配合割合で添加することにより、セパレータ１０の導電性を更に向上させることができる。
【００６０】
以上のとおり、この成形材料では、炭素繊維としてＰＡＮ系炭素繊維を用いるとともに、密度が１．１０〜１．８０ｇ／ｃｍ３の圧縮成形体を採用している。これにより、強度、剛性、耐磨耗性などの機械物性が更に高められるとともに、十分な量の炭素繊維を均一分散させて薄膜に熱プレス加工することができるため、十分な導電性および透気度を確保することができる。また、マトリックス樹脂として、ＰＰＳ樹脂あるいはＰＥＩ樹脂などを採用することにより、耐熱性および耐薬品性を向上させることもできる。
【００６１】
〈不織布〉
以下、抄造工程で得られる不織布について説明する。
この不織布は、ＰＡＮ系炭素繊維を含む炭素繊維およびマトリックス樹脂繊維（以下、これらをまとめて「不織布繊維」という）が混在している。ここで、「混在」とは、全体（本実施形態では不織布あるいはセパレータ１０）の領域にかかわらず入り混じって存在することを意味する。なお、不織布の何れの領域においても、炭素繊維およびマトリックス樹脂繊維の混合比が均された状態となっていることが好ましい。なお、後述する熱プレス加工により、マトリックス樹脂繊維が溶融して繊維状形態を失っていてもよいことはいうまでもない。
【００６２】
不織布が連続的に湿式抄造されれば、不織布では不織布繊維が布面に対して略平行に配向される。ここでは、不織布の布面に沿って不織布繊維が配向されている。このような配向において、不織布繊維は互いにランダムに交差している。更に言えば、抄造工程における抄速を調整するなど抄造方法を制御することにより、不織布繊維を例えば抄造方向（いわゆるマシンディレクション）などの布面に沿う方向のなかで特定の方向に配向させることも可能である。
なお、成形材料にバインダー樹脂が用いられていられれば、不織布では、バインダー樹脂が溶融して不織布繊維どうしを結合（バインド）する。
【００６３】
〔１−２−２−２．熱プレス工程〕
熱プレス工程では、上述の抄造工程で得られた不織布を熱プレス加工して、セパレータ１０を構成する圧縮成形体を成形する。この熱プレス工程では、ひろげられた一枚の不織布のもの、一枚の不織布を折り畳んで積層した状態のもの、または、複数枚の不織布をひろげてもしくは折り畳んで積層した状態のものを熱プレス加工してもよい。不織布を積層された状態とすることで、熱プレス加工前の不織布の嵩（厚み）を確保することができる。
【００６４】
熱プレス加工では、熱を作用させることでマトリックス樹脂を溶融させ、更に圧力（プレス）を作用させて炭素繊維の繊維間距離を縮めるとともに、繊維間に溶融したマトリックス樹脂が充填される。また、圧力の印加によって、空隙が低減されることにより、高密度化されたセパレータ１０が得られる。熱プレス加工による圧縮率は、使用する成形材料、プレス圧力およびプレス温度、ならびにプレス時の保持時間などによって変動し、要求性能に応じて適宜調整することができる。セパレータ１０の密度は、特に限定されないが、１．１０〜１．８０ｇ／ｃｍ３が好ましく、より好ましくは１．２０〜１．６０ｇ／ｃｍ３であり、更に好ましくは１．３０〜１．５０ｇ／ｃｍ３である。このように圧縮されることで、薄膜化を促進しつつセパレータ強度を向上させることができる。また、薄膜になるほど、セパレータ厚み方向の電気抵抗が低下する傾向にある。なお、本明細書において、セパレータ１０の密度は、アルキメデス法に基づいて算出される値を意味する。
【００６５】
典型的な熱プレス加工では、例えば０．５〜１００ｍｍの厚み（不織布厚み）を有する不織布が、０．０５〜０．９ｍｍの厚み（セパレータ厚み，成形体厚み）のセパレータ１０に圧縮される。ここでいうセパレータ１０の厚みは、第一面１１ａの底面１１１と第二面１１ｂの端面１１３との距離を意味する。セパレータ厚みは、０．０６〜０．７ｍｍが好ましく、より好ましくは０．０７〜０．５ｍｍ、更に好ましくは０．０８〜０．４ｍｍである。このような厚みに圧縮成形されたセパレータ１０は、炭素繊維どうしが交絡あるいは接触することにより、強度および導電性が向上する。なお、セパレータ１０の厚みは、０．０５ｍｍよりも小さければセパレータ１０の導電性は確保することができるものの強度を確保することができないおそれがあり、０．９ｍｍよりも大きければセパレータ１０の強度は確保することができるものの導電性を確保することができないおそれがある。
【００６６】
ここでは、セパレータ１０に対応した形状（雌型）の金型を用いて熱プレス加工している。このため、熱プレス加工によって、不織布が導電性成形体に成形されるのはもちろん、この成形時に凹部１２Ａ，１２Ｂがセパレータ１０に形成される。なお、熱プレス加工で平板状の導電性成形体を成形し、この導電性成形体を例えば切削して凹部１２Ａ，１２Ｂを設けることでセパレータ１０を製造してもよい。
【００６７】
以下、セパレータ１０における炭素繊維の配向について説明する。
不織布が熱プレス加工されることにより成形されたセパレータ１０では、不織布において不織布繊維が布面に対して略平行に配向されることから、図２に示すように、ＰＡＮ系炭素繊維（これらの一部を模式的に示す）それぞれが底面１１１および端面１１３に対して略平行に配向されている。
【００６８】
セパレータ１０は、セパレータ１０に対応した形状（雌型）の金型を用いて熱プレス加工して製造されるため、不織布繊維は、セパレータ１０の形状に沿って配向される。具体的には、凹部１２Ａ，１２Ｂの周辺においても、凹部１２Ａ，１２Ｂの形状に沿って不織布繊維が配向される。不織布繊維は互いにランダムに交差することから、図３に示すように積層方向から視て、セパレータ１０では、不織布繊維（これらの一部を模式的に示す）それぞれが、互いにランダムに交差している。
【００６９】
また、不織布繊維が混在した不織布が熱プレス加工されることから、セパレータ１０においてもＰＡＮ系炭素繊維およびマトリックス樹脂が混在している。
【００７０】
次に、熱プレス加工にかかる各パラメータについて説明する。
熱プレス加工は、通常、マトリックス樹脂繊維の融点または前記マトリックス樹脂繊維のガラス転移点よりも高い温度でなされる。すなわち、本実施形態ではマトリックス樹脂繊維を用いているため、マトリックス樹脂が結晶性樹脂である場合には、少なくとも当該マトリックス樹脂の融点（以下、「マトリックス樹脂繊維融点」という）よりも５℃以上高い温度で不織布を熱プレス加工することが好ましく、マトリックス樹脂繊維融点よりも１０℃以上高い温度で不織布を熱プレス加工することがより好ましく、マトリックス樹脂繊維融点よりも１５℃以上高い温度で不織布を熱プレス加工することが更に好ましい。一方、マトリックス樹脂が非結晶性樹脂である場合には、少なくとも当該マトリックス樹脂のガラス転移点（以下、「マトリックス樹脂繊維Ｔｇ」という）よりも６０℃〜１７０℃高い温度で不織布を熱プレス加工することが好ましく、マトリックス樹脂繊維Ｔｇよりも８０℃〜１５０℃高い温度で不織布を熱プレス加工することがより好ましい。これらの温度条件下で熱プレス加工を行うことにより、マトリックス樹脂繊維が溶融されるため、セパレータ１０を良好に成形することができる。ここでいうマトリックス樹脂繊維融点とは、マトリックス樹脂繊維が融解する温度を意味する。なお、マトリックス樹脂繊維融点に対して５℃未満高い温度よりも低い温度で熱プレス加工されれば、あるいは、マトリックス樹脂繊維Ｔｇに対して６０℃高い温度よりも低い温度で熱プレス加工されれば、マトリックス樹脂繊維を十分に溶融させることができず、成形性を確保することができないおそれがある。なお、熱プレスの加工時間は、その方式やその制御によって種々の時間（例えば５０秒，５分）に設定することができる。
【００７１】
また、熱プレス加工は、所定の圧力範囲内でなされる。熱プレス加工時の印加圧力は、特に限定されないが、８〜４０ＭＰａの範囲が好ましく、より好ましくは１０〜３０ＭＰａの範囲である。熱プレス加工における圧力（以下、「プレス圧力」という）が８ＭＰａよりも小さければ、不織布が金型に十分に密着せずに成形性の低下を招くおそれがあり、また、炭素繊維の繊維間距離を十分に縮めることができず、強度や炭素繊維どうしの接点の数を確保することができないおそれがある。一方、プレス圧力が４０ＭＰａよりも大きければ、炭素繊維が粉砕されやすくなり、セパレータ１０における炭素繊維の繊維長を確保することができず、また、炭素繊維どうしの接点の数を確保することができないおそれがある。これらより、不織布が８〜４０ＭＰａの範囲の圧力で熱プレス加工されることで、強度，導電性，成形性の確保されたセパレータ１０を得ることができる。
【００７２】
熱プレス加工により、熱を作用させることでマトリックス樹脂を溶融させ、圧力（プレス）を作用させて炭素繊維の繊維間距離を縮めるとともに、繊維間に溶融したマトリックス樹脂が充填され、更には圧縮により不織布中の空隙が低減されることにより、上述した高密度化されたセパレータ１０が得られる。このとき、セパレータ１０の密度（セパレータ密度，成形体密度）は、理論密度の８５％以上となることが好ましい。ここでいう理論密度とは、セパレータ１０に、空隙が全くないと仮定したときの密度を意味する。
【００７３】
ガスバリア性が求められる用途において、セパレータ１０は、ＪＩＳ  Ｐ  ８１１７に準拠して測定した王研式透気度が５０，０００（ｓｅｃ）以上であることが好ましく、より好ましくは７０，０００（ｓｅｃ）以上、更に好ましくは９０，０００（ｓｅｃ）以上、特に好ましくは１００，０００（ｓｅｃ）以上である。王研式透気度は、セパレータ厚み方向の通気抵抗度を表すものであり、数値が高いほど、低通気性であることを意味する。なお、王研式透気度の上限値は特に限定されない。測定装置の機械精度から、現状は、２００万（ｓｅｃ）程度が検出限界となっている。例えば上記のとおりＰＡＮ系炭素繊維とマトリックス樹脂とを併用した不織布の熱プレス加工を行うことで、セパレータ厚みを１．０ｍｍ未満に薄膜化しつつ、十分な量の炭素繊維を均一分散させて高圧縮することで、５０，０００（ｓｅｃ）以上の王研式透気度を容易に実現することができる。なお、本明細書において、王研式透気度は、ＪＩＳ  Ｐ  ８１１７（ＪＡＰＡＮ  ＴＡＰＰＩ  紙パルプ試験方法Ｎｏ．５−２：２０００）に準じ、１００ｍｍ角に成形した平板を試験片として用いて、王研式透気度計（旭精工社製  全自動デジタル型王研式透気度・平滑度試験機）を用いて測定される値を意味する。
【００７４】
強度が求められる用途において、セパレータ１０は、ＪＩＳ  Ｋ  ７０７４に準拠し、厚さ１ｍｍに成形した平板を試験片として用いて行いて測定した際の３点曲げ強度が１００（ＭＰａ）以上であることが好ましく、より好ましくは１２０（ＭＰａ）以上であり、更に好ましくは１４０（ＭＰａ）以上である。例えば上記のとおりＰＡＮ系炭素繊維とマトリックス樹脂とを併用した不織布の熱プレス加工を行うことで、セパレータ厚みを１．０ｍｍ未満に薄膜化しつつ、十分な量の炭素繊維を均一分散させて高圧縮することで、１００（ＭＰａ）以上の３点曲げ強度を容易に実現することができる。また、３点曲げ強度の上限値は特に限定されない。取扱性などの観点から、１００（ＭＰａ）以下が目安とされる。
【００７５】
導電性が求められる用途において、セパレータ１０は、電気抵抗が小さいことが求められる。特に、固体高分子型の燃料電池に用いられるセパレータ１０では、厚み方向の電気抵抗（貫通抵抗）が小さいことが求められる。かかる観点からは、厚み方向の貫通抵抗は、４０ｍΩ・ｃｍ２が好ましく、より好ましくは３３ｍΩ・ｃｍ２、更に好ましくは３０ｍΩ・ｃｍ２である。なお、貫通抵抗は、３０ｍｍ角に成形した平板を試験片として用い、この試験片を電極で挟み、電極をデジタルマルチメーターにつなぎ、一定荷重をかけたときの抵抗値（Ω）を測定し、得られた抵抗値、測定面積および板厚から算出するものとする。一方、セパレータ１０の面内方向の電気抵抗（面内抵抗）は、特に限定されないが、１５ｍΩ・ｃｍ以下であることが好ましく、より好ましくは１４ｍΩ・ｃｍ以下、更に好ましくは１３ｍΩ・ｃｍ以下である。この面内抵抗は、ＪＩＳ  Ｋ  ７１９４（導電性プラスチックの４探針法による抵抗率試験方法）に準拠して、４端子４探針法により測定するものとする。
【００７６】
［２．作用および効果］
本発明の一実施形態にかかる燃料電池用セパレータ１０（導電性成形体）では、ＰＡＮ系炭素繊維とマトリックス樹脂とを組み合わせて用いた圧縮成形体を採用することにより、従来処方では達し得なかったトレードオフの関係を脱却している。すなわち、本実施形態のセパレータ１０は、従来に比して薄膜でありながらも、十分な導電性、透気度および強度を有するものとなっている。これは、強度に優れるＰＡＮ系炭素繊維と、耐熱性、難燃性、機械物性に優れるのみならず炭素繊維の分散性にも優れるマトリックス樹脂とを組み合わせて用いることで、繊維長を確保しつつ十分な量の炭素繊維を均一分散させて薄膜に熱プレス加工を良好に行うことができるためである。また、ＰＰＳ樹脂あるいはＰＥＩ樹脂などの採用により、耐熱性および耐薬品性にも優れたものとなる。
【００７７】
より詳述すると、製造工程時に比較的に分断あるいは粉砕されにくいＰＡＮ系炭素繊維によって、セパレータ１０の強度を確保することができる。そして、ＰＡＮ系炭素繊維とマトリックス樹脂繊維とが混在した不織布を、マトリックス樹脂繊維融点またはマトリックス樹脂繊維Ｔｇよりも高い温度で熱プレス加工することにより、高密度化されたセパレータ１０を製造することができる。このため、十分な導電性、透気度および強度を保持しながらも、薄膜化を達成したセパレータ１０を、再現性よく簡便に製造することができる。
【００７８】
ここで、ＰＡＮ系炭素繊維が底面１１１および端面１１３に対して略平行に配向されていると、曲げ強度がより高められる傾向にある。特に、板状のセパレータ１０を曲げる力に対する抗力を確保することができる。しかも、ＰＡＮ系炭素繊維がランダムに交差していることにより、セパレータ１０を曲げる力が何れの方向から作用したとしても抗力を確保することができ、特定の方向に作用する負荷に限らず、曲げ強度を確保することができる。
【００７９】
なお、不織布繊維が特定の方向に配向された不織布を用いて成形されたセパレータ１０では、特定の方向に対応する方向への曲げ強度を向上させることができる。以下、その例を説明する。セパレータ１０では、凹部１２Ａ，１２Ｂがいわゆるリブとして機能し、凹部１２Ａ，１２Ｂの延在方向への曲げ抗力は確保されている。例えば、面方向において凹部１２Ａ，１２Ｂの延在方向に直交する方向に、不織布繊維の配向を対応させてセパレータ１０を成形すれば、凹部１２Ａ，１２Ｂの延在方向に直交する方向への曲げ抗力を確保することができる。このようなセパレータ１０を用いた燃料電池においても、上述した効果と同様の効果を得ることができる。更に、燃料電池の出力を向上させることができ、また、燃料電池を小型化あるいは軽量化することができる。
【００８０】
ところで、熱プレス加工で平板状の導電性成形体を成形し、この導電性成形体の表面を例えば切削して凹部１２Ａ，１２Ｂを設ける場合、特に長繊維を用いる場合には、平板に沿う方向（面方向）に炭素繊維を配向させることは比較的に容易だが、凹部１２Ａ，１２Ｂの周辺の形状に沿う方向に炭素繊維を配向させることは困難である。そのため、かかる成型方法によれば、導電性成形体の部位によっては、凹部１２Ａ，１２Ｂの立面部１１２に対して略直交して配向されることになる。
これに対し、不織布を熱プレス加工することにより凹部１２Ａ，１２Ｂを成形する場合には、炭素繊維は、セパレータ１０の形状、具体的には凹部１２Ａ，１２Ｂの形状に沿って、配向される。よって、この成型方法によれば、セパレータ１０において応力が集中しやすい凹部１２Ａ，１２Ｂの周辺の強度を、より一層高めることができる。
【実施例】
【００８１】
以下、本発明の実施例および比較例を挙げて具体的に説明する。ただし、本発明は、実施例に限定されるものではなく、その趣旨を逸脱しない範囲で種々変形して実施することができる。
【００８２】
＜密度＞
エーアンドディー社製比重測定キットＡＤ−１６５３を用いて、アルキメデス法で測定した。
【００８３】
＜貫通抵抗および面内抵抗＞
電気抵抗については、貫通抵抗および面内抵抗を測定した。貫通抵抗は、３０ｍｍ角に成形した平板を試験片として用い、この試験片を電極で挟み、電極をデジタルマルチメーターにつなぎ、一定荷重をかけたときの抵抗値（Ω）を測定し、抵抗値、測定面積および板厚から算出した。面内抵抗は、ＪＩＳ  Ｋ  ７１９４（導電性プラスチックの４探針法による抵抗率試験方法）に準拠して、４端子４探針法により三菱化学アナリテック社製ロレスタＧＰ  ＭＣＰ-Ｔ６１０を用いて測定した。
【００８４】
＜透気度＞
ＪＩＳ  Ｐ  ８１１７（ＪＡＰＡＮ  ＴＡＰＰＩ  紙パルプ試験方法Ｎｏ．５−２：２０００）に基づき、旭精工社製全自動デジタル型王研式透気度・平滑度試験機ＥＹＯを用いて、透気度を測定した。数値（秒）が小さいほど、透気性がよいことを表す。
【００８５】
＜曲げ強度および曲げ弾性率＞
強度（機械的強度）については、厚さ１ｍｍに成形した平板を試験片として用い、ＪＩＳ−Ｋ７０７４（炭素繊維強化プラスチックの曲げ試験方法）の３点曲げ試験（Ａ法）に準拠して、曲げ強度および曲げ弾性率を測定した。
【００８６】
（実施例１）
ＰＡＮ系炭素繊維５０質量部（台湾プラスチック社製、商品名：チョップドカーボンファイバーＣＳ−８１５、質量平均繊維径７μｍ、質量平均繊維長１２ｍｍ、体積固有抵抗１．７ｍΩ・ｃｍ、弾性率２４０ＧＰａ）と、ＰＰＳ樹脂繊維５０質量部（東洋紡株式会社製、質量平均繊維長５ｍｍ、融点２８５℃）」とを投入し、更に分散剤１質量部（花王株式会社製、商品名：エマノーン３１９９）添加して攪拌することで、繊維が水中に均一に分散された固形分濃度（繊維濃度）が０．５質量％の繊維スラリーを調製した。また、ポリプロピレン／ポリエチレン芯鞘バインダー繊維である「ＩＮＴＡＣＫ  Ｓ５１３、繊維長３ｍｍ（ＥＳファイバービジョン社製）」を濃度が２％となるように水に添加し、攪拌してバインダースラリーを作製した。このバインダースラリーを繊維スラリーに投入して、不織布用原料組成物を調製した。得られた不織布用原料組成物を用いて湿式抄造法でウェットウェブを形成し、１５０℃で加熱乾燥することにより実施例１の不織布（導電性成形体用不織布）を作製した。この不織布の坪量は１４２ｇ/ｍ２であった。
得られた不織布を１枚用い、凹部１２Ａ，１２Ｂに対応するキャビティ形状を有する成形金型を用いて、温度３００℃およびプレス圧力３０ＭＰａで１０分間の熱プレス加工をすることにより、実施例１のセパレータ１０（導電性成形体）を作製した。表１に、評価結果を示す。
【００８７】
（実施例２）
熱プレス加工時の成形条件を温度３００℃およびプレス圧力１５ＭＰａに変更し、不織布を２枚重ねてプレスすること以外は、実施例１と同様に行って、実施例２の不織布およびセパレータ１０を作製した。表１に、評価結果を示す。
【００８８】
（実施例３）
実施例２で用いたＰＡＮ系炭素繊維に代えて、ＰＡＮ系炭素繊維（東レ株式会社製、商品名：トレカカットファイバーＴ８００、質量平均繊維径５μｍ、質量平均繊維長６ｍｍ、体積固有抵抗１．４ｍΩ・ｃｍ、弾性率２９４ＧＰａ）を用い、積層枚数を３枚とすること以外は、実施例２と同様に行って、実施例３の不織布およびセパレータ１０を作製した。表１に、評価結果を示す。
【００８９】
（実施例４）
実施例２で用いたＰＡＮ系炭素繊維に代えて、ＰＡＮ系炭素繊維（東レ株式会社製、商品名：トレカカットファイバーＴ８００、質量平均繊維径５μｍ、質量平均繊維長６ｍｍ、体積固有抵抗１．４ｍΩ・ｃｍ、弾性率２９４ＧＰａ）を用いて、積層枚数を７枚にすること以外は、実施例２と同様に行って、実施例４の不織布およびセパレータ１０を作製した。表１に、評価結果を示す。
【００９０】
（比較例１）
不織布の坪量を８６ｇ／ｍ２とし、熱プレス加工時の成形条件を温度３００℃およびプレス圧力１５ＭＰａに変更すること以外は、実施例１と同様に行って、比較例１の不織布およびセパレータ１０を作製した。表１に、評価結果を示す。
【００９１】
（比較例２）
ＰＡＮ系炭素繊維に代えて、ピッチ系炭素繊維（三菱樹脂製チョップドカーボンファイバー  ダイアリードＫ６３７Ｎ１、繊維径１１μｍ、繊維長６ｍｍ）を用い、不織布の坪量は１４２ｇ／ｍ２とし、積層枚数を８枚に変更した以外は、実施例４と同様に行って、比較例２の不織布およびセパレータ１０を作製した。表１に、評価結果を示す。
【００９２】
【表１】
2016081901.tif 000003
【００９３】
表１に示すとおり、高密度化された実施例１〜４のセパレータは、高密度化されていない比較例１のセパレータと比べて、電気抵抗が大きく低減しており、特に、貫通抵抗が顕著に低下していることがわかる。また、比較例１のセパレータは、透気度が０であり、ガスバリア性が求められるセパレータとして不適なものであることがわかる。一方、実施例１のセパレータは、比較例１と同じ厚みでありながらも、十分なガスバリア性を有していることがわかる。更に、厚みを増した実施例２〜４では、ガスバリア性がより一層高められていることがわかる。
【００９４】
一方、比較例２のセパレータは、導電性が不十分であり、強度も不十分であることがわかる。これに対し、実施例１〜４のセパレータは、比較例２のセパレータと比べて、同等以上に薄膜化されているにも関わらず、電気抵抗が大きく低減しており、強度が２倍以上に高められていることがわかる。
【００９５】
〔その他〕
以上、本発明の実施形態について説明したが、本発明は上述の実施形態に限定されるものではなく、本発明の趣旨を逸脱しない範囲で種々変形して実施することができる。上述した一実施形態の各構成は、必要に応じて取捨選択することができ、適宜組み合わせてもよい。
【００９６】
上述の実施形態では、セパレータ１０の第一面１１ａおよび第二面１１ｂのそれぞれに凹部１２Ａ，１２ｂが設けられたものを説明したが、セパレータの少なくとも一方に凹部が設けられていればよい。かかるセパレータを燃料電池に用いる場合には、セパレータは凹部が形成されていない面を積層方向端部に向けて配置され、この凹部の形成されていない面どうしを対向させる。この場合、セパレータを隣接するセルで兼用されないため、コストの上昇を招きうるものの、強度やメンテナンス性を向上させることができる。
【００９７】
また、上述の実施形態では、導電性成形体として燃料電池用セパレータを例示したが、これに限らず、平板状の電極など種々のものに導電性成形体を適用しうる。
上述の一実施形態では、燃料電池用セパレータに関する各パラメータの範囲を挙げたが、燃料電池用セパレータに限らず他の導電性成形体に関して上述した各パラメータの範囲は用いることができる。そして、この導電性成形体に関する各パラメータの範囲の作用ないし効果は、上述の燃料電池用セパレータについてのものと同様である。例えば燃料電池用セパレータには凹部が設けられるのに対し、導電性成形体には凹部が設けられるとは限らないことから、燃料電池用セパレータと導電性成形体とで同様のパラメータを用いることができるといえる。ただし、導電性成形体に関する各パラメータは、上述した各パラメータの範囲に限られるものではない。
【符号の説明】
【００９８】
１    燃料電池
１Ａ，１Ｂ，１Ｃ    セル
１０（１０Ａ，１０Ｂ）    セパレータ（燃料電池用セパレータ，導電性成形体）
１１ａ    第一面（一方の面）
１１０    基準面（板面）
１１１    底面（セパレータ面）
１１２    立壁面
１１３    端面（セパレータ面）
１１ｂ    第二面（他方の面）
１２Ａ    第一凹部
１２Ｂ    第二凹部
２０    ＭＥＡ（膜電極接合体）
２１    電解質
２２Ａ，２２Ｂ    電極
２２ａ，２２ｂ    触媒
【図１】
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【図２】
2016081901.tif 000005
【図３】
2016081901.tif 000006