(57)【要約】【課題】第一及び第二の金属元素を含有する生成物粒子をより均一に製造することができる、粒子製造装置及び粒子製造方法を提供する。【解決手段】第一の金属元素を含有する金属蒸気と第二の金属元素を含有する基材粒子とを接触させて、上記第一及び第二の金属元素を含有する粒子を製造する、粒子製造装置を提供する。この粒子製造装置は、上記蒸気発生金属を収容し、かつ上記蒸気発生金属から発生する金属蒸気を解放及び封止可能な開閉部を有する蒸気発生金属収容ケース等を有する。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
第一の金属元素を含有する金属蒸気と第二の金属元素を含有する基材粒子とを接触させて、前記第一及び第二の金属元素を含有する生成物粒子を製造する、粒子製造装置であって、
第一の金属元素を含有する蒸気発生金属を収容し、かつ前記蒸気発生金属から発生する前記金属蒸気を解放及び封止可能な開閉部を有する、蒸気発生金属収容ケース；
前記蒸気発生金属収容ケースを収容し、かつ前記金属蒸気を発生させる、金属蒸気発生容器；
前記金属蒸気発生容器に連通しており、かつ前記基材粒子を収容して、前記金属蒸気と前記基材粒子とを接触させる、処理容器；
前記金属蒸気発生容器を加熱する、ヒーター；
前記処理容器を加熱する、ヒーター；及び
前記金属蒸気発生容器を加熱するヒーターと、前記処理容器を加熱するヒーターとを独立して制御することができる、温度制御装置
を有する、粒子製造装置。
【請求項２】
前記処理容器が周方向に回転可能な筒状体である、請求項１に記載の粒子製造装置。
【請求項３】
前記筒状体が、回転駆動部品上に載置されており、かつ前記回転駆動部品と連動して回転可能であり、また、前記回転駆動部品及び前記筒状体の少なくとも一方が、前記筒状体の回転に伴って前記筒状体に径方向の振動を与える凸部及び／又は凹部を少なくとも一つ有する、請求項２に記載の粒子製造装置。
【請求項４】
前記筒状体は、その内壁に、周方向に連続なリブを有しており、それによって前記基材粒子が前記筒状体から流出することを抑制する、請求項３に記載の粒子製造装置。
【請求項５】
前記リブが処理容器の内側に向かって傾斜している返し構造を有する、請求項４に記載の粒子製造装置。
【請求項６】
前記リブ端部が処理容器の内側に向かってリブ頂点よりも処理容器の内壁に近くなるように曲がっている、請求項５に記載の粒子製造装置。
【請求項７】
前記蒸気発生金属がマグネシウムを主成分とする金属であり、前記基材粒子がケイ素を主成分とする粒子であり、かつ前記生成物粒子の主成分がマグネシウムシリサイドである、請求項１〜６のいずれか一項に記載の粒子製造装置。
【請求項８】
第一の金属元素を含有する蒸気発生金属を加熱して、第一の金属元素を含有する金属蒸気を発生させること、
第二の金属元素を含有する基材粒子を加熱すること、及び
前記金属蒸気と前記基材粒子とを接触させること
を含む、第一及び第二の金属元素を含有する生成物粒子製造方法であって、
前記蒸気発生金属の加熱と前記基材粒子の加熱とを別々に制御し、
前記基材粒子の温度が固気反応温度未満であるときは、前記金属蒸気と前記基材粒子との接触を遮断し、
前記基材粒子の温度が固気反応温度以上であるときに、前記金属蒸気と前記基材粒子とを接触させることによって、前記生成物粒子を得、
前記生成物粒子を得た後で、前記生成物粒子の温度を非堆積温度以上にしたままで、前記金属蒸気と前記生成物粒子との接触を遮断する、
第一及び第二の金属元素を含有する生成物粒子製造方法。
【請求項９】
前記金属蒸気と前記基材粒子とを接触させている間、前記基材粒子を撹拌する、請求項８に記載の粒子製造方法。
【請求項１０】
前記蒸気発生金属がマグネシウムを主成分とする金属であり、前記基材粒子がケイ素を主成分とする粒子であり、かつ前記生成物粒子の主成分がマグネシウムシリサイドである、請求項８又は９のいずれかに記載の粒子製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本開示は、第一及び第二の金属元素を含有する生成物粒子を製造するための、粒子製造装置、及び粒子製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
第一及び第二の金属元素を含有する材料を製造するための様々な方法が知られている。このような方法としては、例えば、原料としての二種以上の金属を、溶融及び混合する溶融法；混合して融点以下の温度で加熱する焼結法；並びにボールミル等を用いて機械的に混合するメカニカルアロイング法等を挙げることができる。
【０００３】
他の方法としては、第一の金属を含有する金属蒸気と第二の金属を含有する基材とを接触させることを含む方法が挙げられる。この方法は、物理的蒸着、固気反応等を利用しており、溶融法等と比較して制御しやすいため、組成や組織の高度な制御が必要な場合に広く用いられている。
【０００４】
例えば、特許文献１は、マグネシウム蒸気と、ケイ素を主成分とする基材とを接触させる工程を含む、マグネシウムシリサイドの製造方法を記載している。この方法では、固気反応を利用してマグネシウムシリサイドを高効率で得ることを目的として、ケイ素を主成分とする基材を５００℃〜１５００℃に加熱している。
【０００５】
また、特許文献２は、被処理材を収容する処理室と、処理室内に配置された被処理材を加熱する第一加熱手段と、処理室に連通可能に設けられ蒸着源を収容し得る蒸着源室と、処理室と蒸着源室との間で蒸着源を移動させ得ると共に処理室内において蒸着源を被処理材へ近接させ得る近接移動手段と、処理室と蒸着源室との連通と遮断を蒸着源の移動に応じて切換える切換手段と、蒸着源を加熱する第二加熱手段と、を有する蒸着処理装置を記載している。
【０００６】
特許文献２に記載されている蒸着処理装置は、被処理材と蒸着源とを独立して加熱できると共に、これらを任意のタイミングで互いに接近させることができるため、稀少な蒸着原料を浪費することなく効率的な拡散処理を行うことができると記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特開２０１１―１１６５７５号公報
【特許文献２】特開２０１２―１６７３３０号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
しかしながら、上記のような従来の装置及び方法を用いて、第一の金属元素を含有する金属蒸気と、第二の金属元素を含有する基材、特に粒子状の基材とを固気反応させる場合、固気反応に偏りが生じることがあり、均一な生成物粒子を製造することが困難であることが分かった。
【０００９】
そこで、本開示は、第一及び第二の金属元素を含有する生成物粒子をより均一に製造することができる、粒子製造装置及び粒子製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本開示は、例えば以下に掲げる実施形態により上記課題を解決する。
〈１〉第一の金属元素を含有する金属蒸気と第二の金属元素を含有する基材粒子とを接触させて、上記第一及び第二の金属元素を含有する生成物粒子を製造する、粒子製造装置であって、
第一の金属元素を含有する蒸気発生金属を収容し、かつ上記蒸気発生金属から発生する上記金属蒸気を解放及び封止可能な開閉部を有する、蒸気発生金属収容ケース；
上記蒸気発生金属収容ケースを収容し、かつ上記金属蒸気を発生させる、金属蒸気発生容器；
上記金属蒸気発生容器に連通しており、かつ上記基材粒子を収容して、上記金属蒸気と上記基材粒子とを接触させる、処理容器；
上記金属蒸気発生容器を加熱する、ヒーター；
上記処理容器を加熱する、ヒーター；及び
上記金属蒸気発生容器を加熱するヒーターと、上記処理容器を加熱するヒーターとを独立して制御することができる、温度制御装置
を有する、粒子製造装置。
〈２〉上記処理容器が周方向に回転可能な筒状体である、項目１に記載の粒子製造装置。
〈３〉上記筒状体が、回転駆動部品上に載置されており、かつ上記回転駆動部品と連動して回転可能であり、また、上記回転駆動部品及び上記筒状体の少なくとも一方が、上記筒状体の回転に伴って上記筒状体に径方向の振動を与える凸部及び／又は凹部を少なくとも一つ有する、項目２に記載の粒子製造装置。
〈４〉上記筒状体は、その内壁に、周方向に連続なリブを有しており、それによって上記基材粒子が上記筒状体から流出することを抑制する、項目３に記載の粒子製造装置。
〈５〉上記リブが処理容器の内側に向かって傾斜している返し構造を有する、項目４に記載の粒子製造装置。
〈６〉上記リブ端部が処理容器の内側に向かってリブ頂点よりも処理容器の内壁に近くなるように曲がっている、項目５に記載の粒子製造装置。
〈７〉上記蒸気発生金属がマグネシウムを主成分とする金属であり、上記基材粒子がケイ素を主成分とする粒子であり、かつ上記生成物粒子の主成分がマグネシウムシリサイドである、項目１〜６のいずれか一項に記載の粒子製造装置。
〈８〉第一の金属元素を含有する蒸気発生金属を加熱して、第一の金属元素を含有する金属蒸気を発生させること、
第二の金属元素を含有する基材粒子を加熱すること、及び
上記金属蒸気と上記基材粒子とを接触させること
を含む、第一及び第二の金属元素を含有する生成物粒子製造方法であって、
上記蒸気発生金属の加熱と上記基材粒子の加熱とを別々に制御し、
上記基材粒子の温度が固気反応温度未満であるときは、上記金属蒸気と上記基材粒子との接触を遮断し、
上記基材粒子の温度が固気反応温度以上であるときに、上記金属蒸気と上記基材粒子とを接触させることによって、上記生成物粒子を得、
上記生成物粒子を得た後で、上記生成物粒子の温度を非堆積温度以上にしたままで、上記金属蒸気と上記生成物粒子との接触を遮断する、
第一及び第二の金属元素を含有する生成物粒子製造方法。
〈９〉上記金属蒸気と上記基材粒子とを接触させている間、上記基材粒子を撹拌する、項目８に記載の粒子製造方法。
〈１０〉上記蒸気発生金属がマグネシウムを主成分とする金属であり、上記基材粒子がケイ素を主成分とする粒子であり、かつ上記生成物粒子の主成分がマグネシウムシリサイドである、項目８又は９のいずれかに記載の粒子製造方法。
【発明の効果】
【００１１】
本開示によれば、第一及び第二の金属元素を含有する生成物粒子をより均一に製造することができる、粒子製造装置及び粒子製造方法が提供される。なお、上述の記載は、本発明の全ての実施形態及び本発明に関する全ての利点を開示したものとみなしてはならない。
【図面の簡単な説明】
【００１２】
【図１】図１は、本開示の粒子製造装置の一実施形態を説明する部分断面図である。
【図２】図２は、本開示の粒子製造装置の一実施形態を説明する部分透視図である。
【図３】図３は、本開示の粒子製造装置の一実施形態における処理容器を説明するための、径方向の断面図である。
【図４】図４は、本開示の粒子製造装置の一実施形態における処理容器を説明するための、軸方向の断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１３】
《粒子製造装置》
本開示の粒子製造装置は、第一の金属元素を含有する金属蒸気と第二の金属元素を含有する基材粒子とを接触させて、上記第一及び第二の金属元素を含有する生成物粒子を製造する。本開示の粒子製造装置は、第一の金属元素を含有する蒸気発生金属を収容し、かつ上記蒸気発生金属から発生する上記金属蒸気を解放及び封止可能な開閉部を有する、蒸気発生金属収容ケース；上記蒸気発生金属収容ケースを収容し、かつ上記金属蒸気を発生させる、金属蒸気発生容器：上記金属蒸気発生容器に連通しており、かつ上記基材粒子を収容して、上記金属蒸気と上記基材粒子とを接触させる、処理容器；上記金属蒸気発生容器を加熱する、ヒーター；上記処理容器を加熱する、ヒーター；及び上記金属蒸気発生容器を加熱するヒーターと、上記処理容器を加熱するヒーターとを独立して制御することができる、温度制御装置を有する。
【００１４】
本開示の粒子製造装置は上記のような構成を有することにより、従来の装置と比較して、より均一な生成物粒子を製造することができる。
【００１５】
ここで、均一とは、基材粒子同士の結着及び溶着がより低減され、生成物粒子間における固気反応の程度のばらつきが低減されることを意味する。任意に、均一とは、生成物粒子内における組成のばらつきが低減されることもまた意味する。
【００１６】
以下、従来の製造装置と本開示の製造装置とを比較して説明するが、本開示は以下の理論に限定されるものではない。
【００１７】
特許文献１に記載されているような従来の装置では、蒸気発生金属と基材とを同一の空間内に近接して配置している。また、特許文献２では、蒸気発生金属と基材との間の遮断を可能とする機構を有するものの、この特許文献２に記載されているような従来の装置では、金属蒸気発生容器及び処理容器を加熱しつつ、上記発生金属からの金属蒸気の放出を抑制することができないため、処理後にこれらの容器を冷却する際に、金属蒸気が装置内、例えば金属蒸気発生容器及び処理容器の内壁に接触して、その結果、蒸気発生金属が装置内に堆積することがある。
【００１８】
この場合、次のバッチの処理のために基材粒子を昇温させる際に、同一空間内に配置されている蒸気発生金属又は装置内に堆積した蒸気発生金属から、金属蒸気が発生することがある。この金属蒸気は、金属蒸気と基材粒子との固気反応に適する温度未満の温度、すなわち反応温度未満の温度であるときに、基材粒子と接触することがある。
【００１９】
金属蒸気と反応温度未満の基材粒子とが接触すると、基材粒子上に金属蒸気が凝結することにより、基材粒子同士の結着につながることがある。基材粒子同士の結着は、均一な生成物粒子の製造を妨げることがある。
【００２０】
また、金属蒸気と反応温度未満の基材粒子とが接触すると、金属蒸気が基材粒子と固気反応することなく、基材粒子の表面上へと単に蒸着することがある。金属蒸気が基材粒子上に蒸着した後においては、基材粒子の温度を上昇させたとしても、基材粒子の内部まで均一に固気反応させることは困難であり、したがって、生成物粒子内における均一な組成を得ることを妨げることがある。
【００２１】
また、金属蒸気と基材粒子とを接触させることなく基材粒子を長時間高温に加熱すると、基材粒子同士が溶着することがある。基材粒子同士の溶着もまた、均一な生成物粒子の製造を妨げることがある。
【００２２】
生成物粒子を得た後、生成物粒子を降温させる際においては、装置内に残留した金属蒸気が、生成物粒子と接触することがある。また、基材粒子の昇温時と同様に、同一空間内に配置されている蒸気発生金属又は装置内に堆積した蒸気発生金属から、金属蒸気が発生して、生成物粒子と接触することもある。
【００２３】
このとき、生成物粒子の温度が、金属蒸気の堆積が生ずる程度に低い温度である場合には、生成物粒子同士の結着及び過剰量の堆積につながり、均一な生成物粒子の製造を妨げることがある。
【００２４】
これに対して、本開示の粒子製造装置では、金属蒸気発生容器及び処理容器を加熱しながら、上記発生金属からの金属蒸気の放出を抑制し、また金属蒸気と基材粒子との接触及び遮断、並びに金属蒸気と生成物粒子との接触及び遮断を切り換えることができる。
【００２５】
すなわち、（１）基材粒子の温度が、固気反応温度未満であるときは、蒸気発生金属収容ケースの開閉部を閉じた状態にすることによって、上記発生金属からの金属蒸気の放出を抑制し、また金属蒸気と固気反応温度未満の基材粒子との接触を遮断することができる。そして、基材粒子の温度が固気反応温度以上であるときは、開閉部を開いて金属蒸気を解放し、金属蒸気と基材粒子とを接触させることができる。
【００２６】
本開示において、「固気反応温度」とは、金属蒸気と基材粒子とが固気反応することができる温度以上の、任意に設定した温度をいう。
【００２７】
また、基材粒子の温度が固気反応温度に到達する前に蒸気発生金属収容ケース内に金属蒸気を準備しておき、かつ基材粒子の温度が固気反応温度以上に到達したら直ちに開閉部を開くことによって、基材粒子を長時間高温に加熱することなく、直ちに金属蒸気と基材粒子とを接触させることもできる。
【００２８】
（２）生成物粒子を得た後、金属蒸気発生容器及び処理容器の加熱を継続しつつ、蒸気発生金属収容ケースの開閉部を閉じることによって、生成物粒子の温度を非堆積温度以上にしたまま、金属蒸気と生成物粒子との接触を遮断することができる。
【００２９】
本開示において、「非堆積温度」とは、蒸気発生金属が生成物粒子上に実質的に堆積することがない温度以上の、任意に設定した温度をいう。蒸気発生金属が生成物粒子上に「実質的に堆積することがない」とは、蒸気発生金属が生成物粒子上に堆積しないか、又は堆積が許容できる程度であることをいう。固気反応温度と、非堆積温度とは、同じであってもよく、又は異なっていてもよい。
【００３０】
また、上記（１）及び（２）のように金属蒸気の解放と遮断とを切り換えることによって、温度が低い状態の金属蒸気発生容器及び処理容器の内壁と金属蒸気とが接触することを防ぎ、それによって蒸気発生金属の装置内への堆積を著しく低減又は防止することができる。したがって、本開示の粒子製造装置を繰り返し使用しても、堆積した蒸気発生金属からの金属蒸気が、（１）及び（２）の切り換えを著しく妨げることがない。
【００３１】
したがって、本開示の粒子製造装置は、従来の装置と比較して、より均一な生成物粒子を製造することができる。
【００３２】
本開示の粒子製造装置は、第一の金属元素を含有する蒸気発生金属を収容し、かつ蒸気発生金属から発生する金属蒸気を解放及び封止可能な開閉部を有する、蒸気発生金属収容ケースを有する。
【００３３】
開閉部は、閉じた状態を基準として、任意のタイミングで開閉することができる。例えば、開閉部は、基材粒子の温度が固気反応温度未満であるときに閉じていることによって、金属蒸気を封止して、その結果、金属蒸気と基材粒子との接触を遮断することができる。
【００３４】
また、開閉部は、基材粒子の温度が固気反応温度以上であるときに開くことによって、金属蒸気を解放し、金属蒸気と基材粒子とを接触させることができる。
【００３５】
更に、開閉部は、生成物粒子を得た後、生成物粒子の温度を非堆積温度未満にする前に閉じることによって、金属蒸気と基材粒子との接触を遮断することができる。
【００３６】
開閉部は、金属蒸気の解放と封止を切り換えることができれば限定されず、例えばスライド式、回動式等とすることができる。
【００３７】
生産性及び装置の維持等の観点から、蒸気発生金属収容ケース及び開閉部は、金属蒸気発生容器から任意に取り出すことができ、かつ交換可能であることが好ましい。
【００３８】
本開示の粒子製造装置は、蒸気発生金属収容ケースを収容し、かつ金属蒸気を発生させる、金属蒸気発生容器を有する。
【００３９】
任意に、金属蒸気発生容器は、不活性気体、例えばアルゴン、又は窒素等を導入する気体導入口を有していてもよい。不活性気体を導入することによって、金属蒸気を処理容器へとより容易に誘導することができ、また金属蒸気を処理容器外へと容易に置換することができる。
【００４０】
本開示の粒子製造装置は、金属蒸気発生容器に連通しており、かつ基材粒子を収容して、金属蒸気と基材粒子とを接触させる、処理容器を有する。
【００４１】
以下、便宜上、金属蒸気発生容器と処理容器とが連通している端部を、それぞれの連通端という。また、これらの容器の、連通端とは反対側の端部をそれぞれの非連通端という。
【００４２】
金属蒸気発生容器及び処理容器の連通端は、互いに物理的に接触していてもよく、又は金属蒸気発生容器からの金属蒸気を処理容器内に導入することができれば、非接触であってもよい。
【００４３】
処理容器の連通端の寸法が、金属蒸気発生容器の連通端の寸法よりも大きく、処理容器の連通端の内側に金属蒸気発生容器の連通端が少なくとも部分的に挿入されている場合、金属蒸気をより効率的に処理容器内へと導入することができる。蒸気発生容器の連通端の少なくとも一部が、処理容器の連通端内に挿入されていてもよい。
【００４４】
処理容器の形状は限定されず、例えば筒状体とすることができる。筒状体は、任意の形状、例えば円形、楕円形、又は多角形等の断面形状を有する。
【００４５】
処理容器の非連通端は、金属蒸気が通過することのできない閉塞端であることができ、又は少なくとも一部が解放されており金属蒸気が通ることのできる解放端であることもできる。
【００４６】
処理容器は、任意に、周方向に回転可能な筒状体とすることができる。これによって、金属蒸気と基材粒子とを接触させる際に、この筒状体を周方向に回転させることによって基材粒子を撹拌することができるため、より均一な生成物粒子を製造することができる。
【００４７】
筒状体を回転させる方法は、例えば、回転の動力を伝達することができる回転駆動部品上に筒状体を載置することにより、回転駆動部品と連動して回転可能にする方法が挙げられる。
【００４８】
回転駆動部品としては、摩擦力により回転運動を伝達するもの、例えば摩擦車、及び嵌合により回転運動を伝達するもの、例えばギア等が挙げられる。
【００４９】
回転駆動部品及び筒状体の少なくとも一方が、筒状体の回転に伴って径方向の振動を筒状体に与えることができる凸部又は凹部を少なくとも一つ有していてもよい。これによって、基材粒子をより撹拌することができるため、より均一な生成物粒子を製造することができる。
【００５０】
径方向の振動とは、筒状体を回転させたときの回転軸の位置が径方向に変化することをいう。振動の振幅及び振動数は、基材粒子を撹拌することができれば限定されない。
【００５１】
凸部又は凹部の形状は、筒状体の回転に伴って、筒状体が径方向に振動することができれば任意の形状とすることができる。回転駆動部品の位置、及び凸部又は凹部の形状等は、振動の態様に関連する。
【００５２】
振動の態様は限定されず、例えば、連通端を支点として、非連通端が径方向に振動する態様を挙げることができる。この場合、金属蒸気発生容器と処理容器との連通を容易に維持しつつ、基材粒子を撹拌することができる。
【００５３】
連通端を支点として非連通端を振動させる場合、非連通端の振動の振幅は、水平面より上、水平面を挟んで上下、水平面より下、及びこれらの組合せであってよい。非連通端の振幅が水平面より上である場合、非連通端側へと向かう基材粒子を筒状体の内側へと戻すことができる。
【００５４】
処理容器２０が回転可能な筒状体である場合、任意に、筒状体はその内壁に、周方向に連続なされたリブを有し、それによって基材粒子が処理容器から流出することを抑制してもよい。
【００５５】
本開示においてリブとは、筒状体の内壁上の突出している部分を指す。「周方向に連続な」リブとは、リブが基材粒子の漏出を低減できるように、周方向に連続していることを指す。周方向に連続する態様としては、例えば環状、及びスクリュー状等の態様を挙げることができる。
【００５６】
リブの位置は、基材粒子を収容する位置よりも連通端側であればよく、例えば連通端の端部であることができる。任意に、非連通端が解放端である場合、基材粒子を収容する位置よりも非連通端側に、同様に周方向に連続なリブを設けてもよい。
【００５７】
本開示において、リブのうち、処理容器の内壁から最も離れた位置にある部分をリブ頂点といい、処理容器の内壁とリブ頂点との距離をリブの高さＬ１という。また、本開示において、金属蒸気発生容器の連通端の外壁と、処理容器の連通端の内壁との距離を、クリアランスＬ２という。このとき、Ｌ１≧Ｌ２である場合、金属蒸気を効率的に処理容器内へと導入しつつ、基材粒子の漏出をより低減することができる。
【００５８】
リブは返し構造を有していてもよい。本開示において、「返し構造」とは、リブが処理容器の内側に向かって、すなわち基材粒子を収容する位置に向かって、傾斜している構造を指す。
【００５９】
任意に、リブ端部が処理容器の内側に向かってリブ頂点よりも処理容器の内壁に近くなるように曲がっている場合、基材粒子の漏出をより低減することができる。
【００６０】
処理容器は、任意に、処理室に収容されていてもよく、処理室は排気口を有していてもよい。処理容器が、排気口を有する処理室に収容されている場合、余剰な金属蒸気をより効率的に排気することができる。排気口を、任意に減圧ポンプ、例えば真空ポンプ等に連結して、これによって排気を補助してもよい。
【００６１】
金属蒸気発生容器が気体導入口を有し、かつ処理室が排気口を有する場合、金属蒸気発生容器から処理容器へと向かう金属蒸気の流れが促進され、より効率的に金属蒸気を処理容器内へと導入することができる。
【００６２】
生産性及び装置の維持等の観点から、処理容器は、金属蒸気発生容器から任意に取り外すことができ、交換可能であることが好ましい。
【００６３】
本開示の粒子製造装置は、金属蒸気発生容器及び処理容器を加熱する、ヒーター；並びに金属蒸気発生容器を加熱するヒーターと、処理容器を加熱するヒーターとを独立して制御することができる、温度制御装置を有する。
【００６４】
ヒーターは、金属蒸気発生容器及び処理容器を加熱することができ、それによってそれぞれの中に収容された蒸気発生金属及び基材粒子を加熱することができれば、任意のヒーター、例えば誘導加熱装置、又は抵抗加熱装置等を使用することができる。
【００６５】
温度制御装置は、金属蒸気発生容器を加熱するヒーターと処理容器を加熱するヒーターとを、独立して制御することができる。したがって、本開示の粒子製造装置は、ある加熱プロファイルで蒸気発生金属を加熱しつつ、異なる加熱プロファイルで基材粒子を加熱することができる。
【００６６】
任意に、粒子製造装置は、任意の部分、例えば金属蒸気発生容器と処理容器との連通部分等に、断熱材又は更なるヒーターを有してもよい。これによって、装置内に蒸気発生金属が堆積することを更に低減することができる。
【００６７】
金属蒸気発生容器を加熱する温度、すなわち第一の金属元素を含有する蒸気発生金属を加熱する温度は、第一の金属元素を含有する金属蒸気を発生することができれば特に限定されない。
【００６８】
例えば、蒸気発生金属としてマグネシウム（Ｍｇ）を主成分とする金属を使用する場合、蒸気発生金属を加熱する温度の下限は、例えば６００℃以上、６５０℃以上、好ましくは７００℃以上とすることができ、上限は、例えば１０００℃以下、９００℃以下、又は８００℃以下とすることができる。
【００６９】
本開示において、「主成分とする」とは、対象の成分が合計９０質量％以上存在することをいう。
【００７０】
処理容器を加熱する温度、すなわち第二の金属元素を含有する基材粒子を加熱する温度は、固気反応温度以上とすることができる。
【００７１】
固気反応温度とは、第一の金属元素と第二の金属元素とが固気反応することができる温度以上の、任意に設定した温度である。例えば、固気反応温度は、金属蒸気が基材粒子上へと単に蒸着することなく、かつ基材粒子と固気反応をすることができる温度とすることができる。
【００７２】
生成物粒子を得た後に、生成物粒子を加熱する温度は、非堆積温度以上とすることができる。
【００７３】
非堆積温度とは、蒸気発生金属が生成物粒子上に実質的に堆積することがない温度以上の、任意に設定した温度である。固気反応温度と、非堆積温度とは、同じであってもよく、又は異なっていてもよい。
【００７４】
蒸気発生金属としてマグネシウム（Ｍｇ）を主成分とする金属を使用し、かつ基材粒子としてケイ素（Ｓｉ）を主成分とする粒子を使用して、生成物粒子としてマグネシウムシリサイド（Ｍｇ２Ｓｉ）を主成分とする粒子を製造する場合、固気反応温度及び非堆積温度の下限は、それぞれ独立に、例えば６００℃以上、好ましくは６５０℃以上とすることができ、上限は、それぞれ独立に、例えば８００℃以下、７５０℃以下、又は７００℃以下とすることができる。
【００７５】
本開示において、蒸気発生金属は、第一の金属元素を含有する。
【００７６】
第一の金属元素は、加熱することによって容易に金属蒸気を発生することができる任意の金属、例えばアルカリ金属、アルカリ土類金属、遷移金属、典型金属、卑金属、又は半金属等を使用することができる。
【００７７】
加熱することによって容易に金属蒸気を発生することができる金属としては、例えば、金属蒸気圧が１０Ｔｏｒｒになるときの温度が１０００℃未満である金属、例えばマグネシウム（Ｍｇ）を挙げることができる。
【００７８】
金属蒸気圧が１０Ｔｏｒｒになるときの温度は、「化学便覧  基礎編  改訂五版」、丸善株式会社、平成１６年２月２０日、第２巻、第１７８〜１８０頁を参考にすることができる。
【００７９】
本開示において、基材粒子は第二の金属元素を含有する。
【００８０】
基材粒子は、第二の金属を含有しており、かつ蒸気発生金属よりも蒸気を発生しにくい任意の金属粒子又は金属酸化物粒子、例えば、蒸気圧が１０Ｔｏｒｒになるときの温度が、使用する蒸気発生金属よりも高い、１００℃以上高い、又は５００℃以上高い金属粒子又は金属酸化物粒子とすることができる。
【００８１】
金属粒子又は金属酸化物粒子の蒸気圧が１０Ｔｏｒｒになるときの温度は、「化学便覧  基礎編  改訂五版」、丸善株式会社、平成１６年２月２０日、第２巻、第１７８〜１８０頁を参考にすることができる。
【００８２】
基材粒子は、金属蒸気と反応して一つの安定な組成を有する生成物粒子を生成することができる金属粒子であってもよい。この場合、一旦安定な組成が得られると、金属蒸気が過剰に基材粒子と反応することがないため、粒子内において均一な組成を有する生成物粒子を生成することができる。
【００８３】
例えば、蒸気発生金属としてマグネシウム（Ｍｇ）を主成分とする金属を使用し、かつ基材粒子として、ケイ素（Ｓｉ）、ゲルマニウム（Ｇｅ）、又はホウ素（Ｂ）を主成分とする粒子を使用すると、それぞれ、マグネシウムシリサイド（Ｍｇ２Ｓｉ）、ゲルマニウム化マグネシウム（ＧｅＭｇ）、又は二ホウ化マグネシウム（ＭｇＢ２）の一つの安定な組成を主成分とする粒子を生成することができる。
【００８４】
マグネシウムシリサイド（Ｍｇ２Ｓｉ）を主成分とする粒子は熱電変換材料として使用することができ、マグネシウムシリサイドを主成分とする粒子を焼結することによって、熱電変換素子を製造することができる。
【００８５】
基材粒子は金属酸化物粒子、例えば、二酸化ケイ素（ＳｉＯ２）、酸化ゲルマニウム（ＧｅＯ２）、又は酸化ホウ素（Ｂ２Ｏ３）を主成分とする粒子であってもよい。
【００８６】
例えば、蒸気発生金属としてマグネシウム（Ｍｇ）を主成分とする金属を使用し、かつ基材粒子として二酸化ケイ素（ＳｉＯ２）を主成分とする粒子を使用すると、酸化マグネシウム（ＭｇＯ）とマグネシウムシリサイド（Ｍｇ２Ｓｉ）とを主成分とする粒子を製造することができる。
【００８７】
基材粒子と、他の複合材、例えばフォノン拡散粒子等を予め混合しておくことによって、コンポジット材料、例えばコンポジット熱電変換材料を製造することができる。
【００８８】
基材粒子の粒径の下限は、例えば１ｎｍ以上、１０ｎｍ以上、又は１００ｎｍ以上とすることができ、上限は、例えば３ｍｍ以下、１ｍｍ以下、又は５００ｎｍ以下とすることができる。
【００８９】
《粒子製造方法》
第一及び第二の金属元素を含有する生成物粒子を製造する本開示の方法は、第一の金属元素を含有する蒸気発生金属を加熱して、第一の金属元素を含有する金属蒸気を発生させること、第二の金属元素を含有する基材粒子を加熱すること、及び上記金属蒸気と上記基材粒子とを接触させることを含む。本開示の方法では、上記蒸気発生金属の加熱と上記基材粒子の加熱とを別々に制御し、上記基材粒子の温度が固気反応温度未満であるときは、上記金属蒸気と上記基材粒子との接触を遮断し、上記基材粒子の温度が固気反応温度以上であるときに、上記金属蒸気と上記基材粒子とを接触させることによって、上記生成物粒子を得、上記生成物粒子を得た後で、上記生成物粒子の温度を非堆積温度以上にしたままで、上記金属蒸気と上記生成物粒子との接触を遮断する。
【００９０】
第一及び第二の金属元素を含有する生成物粒子を製造する本開示の方法は、上記のような構成を有することにより、従来の方法よりもより均一な生成物粒子を製造することができる。
【００９１】
金属蒸気と基材粒子とを接触させる際に、任意に基材粒子を撹拌してもよい。
【００９２】
第一の金属及び第二の金属、並びにこれらの組合せ等の詳細は、本開示の粒子製造装置に関する説明を参照されたい。
【００９３】
《実施形態》
〈粒子製造装置〉
以下、図面を参照しながら、生成物粒子としてマグネシウムシリサイド（Ｍｇ２Ｓｉ）粒子を製造するための、本開示の粒子製造装置の実施形態を説明する。しかしながら、本開示の範囲は以下の実施形態に限定されるものではない。
【００９４】
図１は、本開示の粒子製造装置の実施形態を表す模式図である。本開示の粒子製造装置１００は金属蒸気発生容器１０と、これに連通したカーボン製の処理容器２０とを有しており、処理容器２０は処理室２２内に収容されている。金属蒸気発生容器１０と処理室２２とは連結部Ａで連結している。
【００９５】
蒸気発生金属としてのマグネシウム１を収容するカーボン製の蒸気発生金属収容ケース１１が、金属蒸気発生容器１０内に収容されている。蒸気発生金属収容ケース１１は、開閉部として、カーボン製の遮蔽板１２を有する。遮蔽板１２は操作棒１３を有しており、操作棒１３をスライドさせることによって開閉することができる。蒸気発生金属収容ケース１１は装置外部に取り出すことができ、交換可能である。
【００９６】
ケイ素粒子２を収容する処理容器２０は円形の断面を有する筒状体であり、その一端は金属蒸気発生容器に連通しており、非連通端は、そのほとんどが閉塞しており、かつ気体が通過することができる孔を有する、解放端である。処理容器２０の連通端の内径は１００ｍｍであり、金属蒸気発生容器１０の連通端の外径は９５ｍｍである。金属蒸気発生容器１０の連通端は、処理容器２０の連通端内に挿入されている。
【００９７】
粒子製造装置１００は、金属蒸気発生容器１０及び処理室２１の外部に、ヒーター３０ａ及びヒーター３０ｂを有する。ヒーター３０ａは金属蒸気発生容器１０を加熱することができ、したがって、マグネシウム１を加熱することができる。ヒーター３０ｂは処理室２１及び処理容器２０を加熱することができ、したがってケイ素粒子２を加熱することができる。
【００９８】
粒子製造装置１００は、金属蒸気発生容器１０を加熱するヒーター３０ａと、処理室２１及び処理容器２１を加熱することができるヒーター３０ｂとを独立して制御することができる、温度制御装置（図示せず）を有する。
【００９９】
粒子製造装置１００は連結部Ａの周辺に断熱材３１を有しており、連結部Ａ付近を通過するマグネシウム蒸気が装置の内壁上に堆積することを低減することができる。
【０１００】
また、金属蒸気発生容器１０はアルゴン又は窒素を導入する気体導入口１４を有し、処理室は真空ポンプ（図示せず）に連結された排気口２３を有する。これによって、マグネシウム蒸気を効率的にケイ素粒子に接触させることができ、また、マグネシウム蒸気を装置外部へと容易に排気することができる。
【０１０１】
図２は、本開示の粒子製造装置１００を示す側面図である。また、図３は、本開示の粒子製造装置の実施形態における、処理容器２０の径方向の断面図である。
【０１０２】
回転駆動軸４０上に、回転駆動部品としてのギア４１が固定されている。処理容器２０は、このギア４１上に載置されており、かつこのギア４１とかみ合うギアの形状を該表面上に有している。したがって、処理容器２０はギア４１に連動して、周方向に回転することができる。
【０１０３】
ギア４１は、凸部４２を等間隔に３つ有しており、これによって処理容器２０に径方向の振動を与えることができる。ギア４１は、処理容器中央部Ｃよりも非連通端側で処理容器２０と接している。
【０１０４】
回転駆動軸４０は二つの処理容器固定部品４４を有し、かつ処理容器２０はこの二つの処理容器固定部品４４の間に保持されている。処理容器固定部品４４は、処理容器２０が回転及び振動によって脱落することを防止することができる。
【０１０５】
図３（ａ）に示すように、処理容器２０とギア４１とが凸部４２以外の部分で接するとき、処理容器２０は、ギア４１及び処理容器支持部品４３に支持されて、水平面（一点鎖線Ｅ）に対して略平行となる。
【０１０６】
図３（ｂ）に示すように、処理容器２０とギア４１の凸部４２とが接するときは、処理容器２０は、その連通端を支点として水平面Ｅよりも上側に持ち上げられ、これによって振幅Ｄで振動することができる。
【０１０７】
一点鎖線Ｅで示される水平面よりも振幅Ｄが上側であることによって、連通端から非連通端側へと向かうマグネシウム蒸気の流れとは逆の方向へと、ケイ素粒子を戻すことができる。
【０１０８】
図３（ａ）に示すように、処理容器２０は、その内壁に、処理容器の回転に伴って基材粒子の撹拌を補助する撹拌リブを有する。
【０１０９】
図４（ａ）は、本開示の粒子製造装置の実施形態における、処理容器２０の軸方向の断面図である。処理容器２０は、その連通端の内壁に、周方向のリブ２１を有する。リブ２１は、周方向に連続する環を形成している。
【０１１０】
図４（ｂ）は図４（ａ）の円で囲まれた部分の拡大図である。リブ２１は、処理容器２０の内壁に対して角度θ１をなすようにして、処理容器２０の内側に向かって傾斜した、返し構造を有する。
【０１１１】
リブの高さＬ１、すなわちリブ頂点Ｆと処理容器の内壁との距離は、クリアランスＬ２、すなわち金属蒸気発生容器の連通端の外壁と、処理容器の連通端の内壁との距離よりも大きく、これによって、ケイ素粒子の漏出を更に低減することができる。
【０１１２】
図４（ｂ）の破線Ｈで示すように、リブ端部Ｇは、処理容器の軸方向に対して角度θ２をなすようにして、処理容器の内壁に向かって曲がっている。その結果、リブ端部Ｇはリブ頂点Ｆよりも処理容器の内壁に近い位置にある。
【０１１３】
リブ２１がこのような返し構造を有することにより、図４（ａ）に示すように、処理容器の回転及び振動に伴い、処理容器の内壁に付着したケイ素粒子２’が落下した場合であっても、ケイ素粒子２’はリブ頂点Ｆとリブ端部Ｇとの間の部分に当たって処理容器の内側へと戻ることができる。したがって、このような返し構造は、ケイ素粒子の漏出を著しく低減することができる。
【０１１４】
θ１及びθ２の範囲は限定されず、下限は、それぞれ独立に、０°超、例えば３０°以上、４５°以上、又は６０°以上とすることができ、上限は、それぞれ独立に、９０°以下、８０°以下、又は７０°以下とすることができる。
【０１１５】
図４（ｃ）は、リブの返し構造の他の実施形態を示す断面図である。図４（ｃ）に示すように、リブの返し構造は滑らかな曲線状であってもよい。この場合においても、リブの返し構造は、図４（ａ）及び（ｂ）と同様に、リブの高さＬ１がクリアランスＬ２より大きく、かつリブ端部Ｇがリブ頂点Ｆよりも処理容器２０の内壁に近くなる程度に曲がった構造とすることができる。
【０１１６】
〈製造方法〉
以下、上記で説明した実施形態における本開示の粒子製造装置を使用して、生成物粒子としてのマグネシウムシリサイド（Ｍｇ２Ｓｉ）粒子を製造する方法を説明する。しかしながら、本開示の方法は以下の実施形態に限定されるものではない。
【０１１７】
蒸気発生金属収容ケース１１にマグネシウムを収容して、この蒸気発生金属収容ケース１１を金属蒸気発生容器内に収容する。また、処理容器２０内にケイ素粒子を収容して、この処理容器２０を、金属蒸気発生容器に連通するように、ギア４１上に載置する。
【０１１８】
装置内を不活性気体で置換する。例えば、気体導入口から不活性気体を導入し、かつ排気口から排気することによって、装置内を不活性気体で置換することができる。また、真空ポンプ等を用いて排気口から吸気し、気体導入口から不活性気体を導入することを少なくとも１回行う真空置換によって、装置内を不活性気体で置換することができる。
【０１１９】
処理容器２０を回転させることによってケイ素粒子２を撹拌しながら、ヒーター３０ｂでケイ素粒子２を、固気反応温度、すなわち６００℃に加熱する。また、遮蔽板１２を閉じた状態で、ヒーター３０ｂとは別の加熱プロファイルを用いて、ケイ素粒子２が６００℃に到達する前に、ヒーター３０ａによりマグネシウム１を７００℃まで加熱することによって、蒸気発生金属収容ケース内にマグネシウム蒸気を準備する。
【０１２０】
処理容器２０の回転を継続しながら、ケイ素粒子２の温度が６００℃に到達したときに、直ちに遮蔽板１２を空けることによって、マグネシウム蒸気とケイ素粒子２と接触させる。
【０１２１】
以上のような手順で操作することによって、マグネシウム蒸気と６００℃以下のケイ素粒子２との接触を遮断することができる。また、ケイ素粒子を６００度以上で長時間加熱することがないため、ケイ素粒子同士の溶着を低減することができる。
【０１２２】
処理容器２０の回転を継続しながら、マグネシウム蒸気と６００℃以上のケイ素粒子とを接触させることによって、マグネシウムとケイ素とを均一に固気反応させ、マグネシウムシリサイド（Ｍｇ２Ｓｉ）の粒子を生成する。
【０１２３】
マグネシウム蒸気とケイ素粒子とを所定の時間接触させた後、マグネシウムシリサイド粒子の温度が非堆積温度、すなわち６００℃以下に低下しないように加熱を継続しながら、遮蔽板１２を閉じて、余剰なマグネシウム蒸気を排気口２３から排気する。遮蔽板１２を閉じてから約３０分経過したときに、金属蒸気が装置内から排気されたと判断して、加熱を停止する。
【０１２４】
このような手順で操作することによって、マグネシウム蒸気と６００℃以下のマグネシウムシリサイド粒子とが接触することがなく、かつ装置内にマグネシウムが堆積することがない。
【０１２５】
最後に、冷却したマグネシウムシリサイド粒子を処理容器２０から取り出す。
【０１２６】
以上に説明した本開示の実施形態によれば、従来の装置及び方法よりも、より均一なマグネシウムシリサイド粒子を製造することができる。
【符号の説明】
【０１２７】
１    マグネシウム
２    ケイ素粒子
２’    処理容器の内壁に付着したケイ素粒子
１０    金属蒸気発生容器
１１    蒸気発生金属収容ケース
１２    遮蔽板
１３    操作棒
１４    気体導入口
２０    処理容器
２１    リブ
２２    処理室
２３    排気口
２４    撹拌リブ
３０ａ，３０ｂ    ヒーター
３１    断熱材
４０    回転駆動軸
４１    ギア
４２    凸部
４３    処理容器支持部品
４４    処理容器固定部品
１００    粒子製造装置
Ａ    連結部
Ｂ    連通部分
Ｃ    処理容器中央部
Ｄ    振幅
Ｅ    水平面
Ｆ    リブ頂点
Ｇ    リブ末端
Ｈ    処理容器の回転軸方向に平行な線
【図１】
2016032801.tif 000003
【図２】
2016032801.tif 000004
【図３】
2016032801.tif 000005
【図４】
2016032801.tif 000006