(57)【要約】      （修正有）【課題】被処理流体の圧損が小さく、しかも透過流量も多い多管式分離膜モジュールおよび管状分離膜連結体を提供する。【解決手段】筒状のハウジング２と、ハウジング２の長手方向に配置された複数の管状分離膜３の連結体と、管状分離膜３の連結体を支持する支持板５と、該支持板５と平行に配置され、管状分離膜が挿通された挿通孔７ａ，８ａを有するバッフル７，８とを有する。複数の管状分離膜３がジョイント管１７を介して連結されている。管状分離膜３とジョイント管１７との界面はシールリングによってシールされている。【選択図】図１
2016007573.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
筒状のハウジングと、
該ハウジング内に該ハウジングの長手方向に配置された複数の管状分離膜連結体と
を有し、
被処理流体が該ハウジング内を一端側から他端側に流れ、管状分離膜を透過した連通流体が該管状分離膜を通って取り出される多管式分離膜モジュールであって、
該管状分離膜連結体は、管状分離膜同士をジョイント管を介して連結したものであり、該ジョイント管と管状分離膜との接触面にシールリングが介在していることを特徴とする多管式分離膜モジュール。
【請求項２】
請求項１において、前記管状分離膜は、管状の多孔質セラミック支持体と、該多孔質支持体の外周面に設けられたセラミック分離膜とを有しており、
前記ジョイント管は、一端側が一方の管状分離膜内に挿入され、他端側が他方の管状分離膜内に挿入されており、
該ジョイント管の外周面と管状分離膜の内周面との間に第１のシールリングが介在されており、
前記ジョイント管は、長手方向の途中の外周面に凸条が周設されており、該凸条の該長手方向の両端側は、該ジョイント管外周面と垂直な段差面となっており、
該管状分離膜の端面と該段差面との間に第２のシールリングが介在していることを特徴とする多管式分離膜モジュール。
【請求項３】
管状分離膜同士がジョイント管を介して連結され、該ジョイント管と管状分離膜との接触面にシールリングが介在していることを特徴とする管状分離膜連結体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は溶液や混合気体等の流体から一部の成分を分離するために用いられる多管式分離膜モジュールと、その管状分離膜連結体に関する。
【背景技術】
【０００２】
溶液又は混合気体中の成分を分離するための機器として多管式分離膜モジュールが知られている。この多管式分離膜モジュールに用いる管状分離膜は、管状の多孔質セラミック支持体と、該支持体の外周面に設けられたゼオライト等からなる多孔質の分離膜とを有する。溶液や混合気体等の流体から特定の成分を分離するためには、溶液の流体を分離膜エレメントの一方（外面）に接触させて、もう一方（内面）を減圧することにより、特定の成分を気化させ分離する方法や、溶液を気化させて気体状態で分離膜に接触させて、非接触面側を減圧して特定成分を分離する方法、加圧状態の混合気体を分離膜に接触させて特定の成分を分離する方法などが知られている（特許文献１，２）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２０１３−３９５４６号公報
【特許文献２】特開２０１０−２４７１０７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
多管式分離膜モジュールの分離効率を高めるためには、管状分離膜の長さを長くすることが好ましい。しかしながら、セラミック製の管状分離膜は、長さの大きい長尺一本物の製作が難しい。例えば、特許文献１の実施例では管状分離膜の長さは１０２０ｍｍ、特許文献２では５００ｍｍである。
【０００５】
本発明は、複数本の管状分離膜を連結した長さの大きい管状分離膜連結体を備えることにより分離効率を高くした多管式分離膜モジュールと、その管状分離膜連結体を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明の多管式分離膜モジュールは、筒状のハウジングと、該ハウジング内に該ハウジングの長手方向に配置された複数の管状分離膜連結体とを有し、被処理流体が該ハウジング内を一端側から他端側に流れ、管状分離膜を透過した連通流体が該管状分離膜を通って取り出される多管式分離膜モジュールであって、該管状分離膜連結体は、管状分離膜同士をジョイント管を介して連結したものであり、該ジョイント管と管状分離膜との接触面にシールリングが介在していることを特徴とするものである。
本発明の管状分離膜連結体は、管状分離膜同士がジョイント管を介して連結され、該ジョイント管と管状分離膜との接触面にシールリングが介在していることを特徴とするものである。
【０００７】
本発明では、前記管状分離膜は、管状の多孔質セラミック支持体と、該多孔質支持体の外周面に設けられたセラミック分離膜とを有しており、前記ジョイント管は、一端側が一方の管状分離膜内に挿入されており、他端側が他方の管状分離膜内に挿入され、該ジョイント管の外周面と管状分離膜の内周面との間に第１のシールリングが介在されており、前記ジョイント管は、長手方向の途中の外周面に凸条が周設されており、該凸条の該長手方向の両端側は、該ジョイント管外周面と垂直な段差面となっており、該管状分離膜の端面と該段差面との間に第２のシールリングが介在していることが好ましい。
【発明の効果】
【０００８】
本発明の多管式分離膜モジュールでは、複数の管状分離膜をジョイント管によって連結して長さの大きい管状分離膜連結体としているので、膜面積が大きくなり、効率よく流体を膜分離処理することができる。
【０００９】
管状分離膜の端面と、ジョイント管の凸条の段差面との間にシールリングを設けると、流体が該管状分離膜の端面から多孔質セラミック支持体の内部に流入することが防止される。
【００１０】
多孔質セラミック支持体の内部への流体の流入は、管状分離膜の端面にガラスなどのコーティングを施すことにより、さらに十分に防止される。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】実施の形態に係る多管式分離膜モジュールのハウジング軸心線方向に沿う断面図である。
【図２】図１のII−II線断面図である。
【図３】図１のIII−III線断面図である。
【図４】管状分離膜同士の連結部の拡大断面図である。
【図５】管状分離膜とエンド管との連結部の拡大断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
図１〜５を参照して、本発明の一実施の形態に係る多管式分離膜モジュール及びその管状分離膜連結体について説明する。
【００１３】
この多管式分離膜モジュール１は、筒軸心方向を上下方向とした円筒状ハウジング２と、ハウジング２の軸心線と平行方向に配置された複数の管状分離膜３の連結体と、ハウジング２内の上部に設けられた支持板５及び底部に設けられた支持板１５と、ハウジング２の上端に取り付けられたトップカバー６Ａ及び下端に取り付けられたボトムカバー６Ｂと、支持板５，１５と平行にハウジング２内の上部及び下部にそれぞれ配置された第１のバッフル（整流板）７及び第２のバッフル（整流板）８等とを有する。第１のバッフル７は支持板５の下側に配置され、第２のバッフル８は支持板１５の上側に配置されている。
【００１４】
この実施の形態では、２本の管状分離膜３がジョイント管１７によって連結されて管状分離膜連結体とされている。上側の管状分離膜３の上端にエンド管４が連結されている。下側の管状分離膜３の下端にエンドプラグ２０が連結されている。
【００１５】
ハウジング２の上部の外周面に被処理流体の流入口９が設けられ、下部の外周面に被処理流体の流出口１０が設けられている。流入口９は、支持板５と第１のバッフル７との間の室１１に臨むように設けられている。流出口１０は、支持板１５と第２のバッフル８との間の室１２に臨むように設けられている。バッフル７，８間は膜分離を行うための主室１３となっている。
【００１６】
主室１３内の流れと管状分離膜３内の流れは並流であっても、向流であっても差し支えなく、被処理流体の流入口９と流出口１０とは入れ替えても差し支えない。
【００１７】
多管式分離膜モジュール１は、図１のようにトップカバー６Ａ側を上にして使用してもよく、またボトムカバー６Ｂ側を上にして使用しても差し支えない。
【００１８】
各バッフル７，８には、管状分離膜３を挿通させるための円形の挿通孔７ａ，８ａが設けられており、管状分離膜３の連結体が各挿通孔７ａ，８ａに挿通されている。挿通孔７ａ，８ａの口径は、管状分離膜３の直径（外径）よりも大きく、挿通孔７ａ，８ａの内周面と管状分離膜３の外周面との間に全周にわたって間隙があいている。
【００１９】
支持板５には、管状分離膜３に連結されたエンド管４を支持するための開口５ａが設けられている。エンド管４は、開口５ａに差し込まれており、エンド管４の外周面と各開口５ａの内周面との間は溶接などにより気密にシールされている。支持板５へのエンド管４の取り付けは、エンド管４の外周部および支持板５の開口５ａにねじを切ることにより、ねじ込んでも差し支えない。
【００２０】
各エンド管４の上端側は、トップカバー６Ａと支持板５との間の流出室１６に向って開放している。トップカバー６Ａには、分離された透過流体の取出口６ａが設けられている。
【００２１】
この実施の形態では、ハウジング２の上端及び下端側とトップカバー６Ａ及びボトムカバー６Ｂの外周縁にそれぞれ外向きのフランジ２ａ，２ｂ，６ｂ，６ｃが設けられ、ボルト（図示略）によってこれらが固定されている。支持板５の周縁部は、フランジ２ａ，６ｂ間にガスケット（図示略）を介して挟持されている。
【００２２】
底部の支持板１５から複数のロッド１４が立設され、該ロッド１４にバッフル７，８が支持されている。ロッド１４の上端は支持板５に対しナットなどによって固着されている。バッフル７，８はロッド１４に対しピンなどの係止部材（図示略）によって所定高さに支持されている。
【００２３】
バッフル７，８の外周面とハウジング２の内周面との間には、Ｏリング、Ｖパッキン、Ｃリングなどのシール部材が介在されている。
【００２４】
管状分離膜３は、管状の多孔質支持体と、該多孔質支持体の外周面に形成されたセラミック分離膜としてのゼオライト膜とを有する。本発明では、複数本（前述の通り、この実施の形態では２本）の管状分離膜３をジョイント管１７を介して連結し、管状分離膜連結体としている。
【００２５】
このジョイント管１７は、図４の通り、管軸方向に貫通する貫通孔１７ａを有する。ジョイント管１７の長手方向の中間の外周面には凸条１７ｂが周回して設けられている。凸条１７ｂの両端側は、管状分離膜７の外周面と垂直な起立面１７ｃとなっている。凸条１７ｂ以外のジョイント管１７の外周面には複数条の溝１７ｄが周回して設けられている。溝１７ｄに第１のシールリング１８が装着され、該第１のシールリング１８が管状分離膜３の内周面に気密に接している。凸条１７ｂの起立面１７ｃと管状分離膜３の端面との間に第２のシールリング１９が介在され、シールリング１９が該起立面１７ｃ、管状分離膜３の端面及び凸条１７ｂ直近の管状分離膜３の外周面にそれぞれ気密に接している。
【００２６】
ジョイント管１７の部位には、図３と同様に、バッフル７を設けても差し支えない。
【００２７】
下側の管状分離膜３の下端にエンドプラグ２０が連結されている。エンドプラグ２０は円柱状であり、管状分離膜３の下端を封止している。エンド管４及びエンドプラグ２０は熱収縮フィルム２１（図５）によって管状分離膜３に連結されている。
【００２８】
エンド管４及びエンドプラグ２０の材料としては金属、セラミックスなど、流体を透過させないものが例示されるが、これに限定されない。
【００２９】
上記管状の多孔質支持体の材質としては、シリカ、α−アルミナ、γ−アルミナ、ムライト、ジルコニア、チタニア、イットリア、窒化珪素、炭化珪素などを含むセラミックス焼結体の無機多孔質支持体が挙げられる。その中でもアルミナ、シリカ、ムライトのうち少なくとも１種を含む無機多孔質支持体が好ましい。多孔質支持体表面が有する平均細孔径は特に制限されるものではないが、細孔径が制御されているものが好ましく、通常０．０２μｍ以上、好ましくは０．０５μｍ以上、さらに好ましくは０．１μｍ以上であり、通常２０μｍ以下、好ましくは１０μｍ以下、さらに好ましくは５μｍ以下の範囲が好ましい。
【００３０】
多孔質支持体の表面においてゼオライトを結晶化させゼオライト膜を形成させる。
ゼオライト膜を構成する主たるゼオライトは、通常、酸素６−１０員環構造を有するゼオライトを含み、好ましくは酸素６−８員環構造を有するゼオライトを含む。
【００３１】
ここでいう酸素ｎ員環を有するゼオライトのｎの値は、ゼオライト骨格を形成する酸素とＴ元素で構成される細孔の中で最も酸素の数が大きいものを示す。例えば、ＭＯＲ型ゼオライトのように酸素１２員環と８員環の細孔が存在する場合は、酸素１２員環のゼオライトとみなす。
【００３２】
酸素６−１０員環構造を有するゼオライトの一例を挙げれば、ＡＥＩ、ＡＥＬ、ＡＦＧ、ＡＮＡ、ＢＲＥ、ＣＡＳ、ＣＤＯ、ＣＨＡ、ＤＡＣ、ＤＤＲ、ＤＯＨ、ＥＡＢ、ＥＰＩ、ＥＳＶ、ＥＵＯ、ＦＡＲ、ＦＲＡ、ＦＥＲ、ＧＩＳ、ＧＩＵ、ＧＯＯ、ＨＥＵ、ＩＭＦ、ＩＴＥ、ＩＴＨ、ＫＦＩ、ＬＥＶ、ＬＩＯ、ＬＯＳ、ＬＴＮ、ＭＡＲ、ＭＥＰ、ＭＥＲ、ＭＥＬ、ＭＦＩ、ＭＦＳ、ＭＯＮ、ＭＳＯ、ＭＴＦ、ＭＴＮ、ＭＴＴ、ＭＷＷ、ＮＡＴ、ＮＥＳ、ＮＯＮ、ＰＡＵ、ＰＨＩ、ＲＨＯ、ＲＲＯ、ＲＴＥ、ＲＴＨ、ＲＵＴ、ＳＧＴ、ＳＯＤ、ＳＴＦ、ＳＴＩ、ＳＴＴ、ＴＥＲ、ＴＯＬ、ＴＯＮ、ＴＳＣ、ＴＵＮ、ＵＦＩ、ＶＮＩ、ＶＳＶ、ＷＥＩ、ＹＵＧ等がある。
【００３３】
ゼオライト膜は、ゼオライトが単独で膜となったものでも、前記ゼオライトの粉末をポリマーなどのバインダー中に分散させて膜の形状にしたものでも、各種支持体上にゼオライトを膜状に固着させたゼオライト膜複合体でもよい。ゼオライト膜は、一部アモルファス成分などが含有されていてもよい。
【００３４】
ゼオライト膜の厚さとしては、特に制限されるものではないが、通常、０．１μｍ以上であり、好ましくは０．６μｍ以上、さらに好ましくは１．０μｍ以上である。また通常１００μｍ以下であり、好ましくは６０μｍ以下、さらに好ましくは２０μｍ以下の範囲である。
【００３５】
ただし、本発明はゼオライト膜以外の分離膜を有した管状分離膜を用いてもよい。
【００３６】
このように構成された多管式分離膜モジュール１において、被処理流体は流入口９からハウジング２の室１１内に導入され、バッフル７の挿通孔７ａの内周面とエンド管４の外周面との間の間隙を通って主室１３に流入し、主室１３を通った後、バッフル８の挿通孔８ａとエンドプラグ２０との間隙を通って室１２に流出する。主室１３を流れる間に被処理流体の一部の成分が管状分離膜３を透過して管状分離膜３内から流出室１６及び取出口６ａを介して取り出される。透過しなかった流体は、流出口１０から多管式分離膜モジュール１外に流出する。
【００３７】
この実施の形態では、管状分離膜３の連結体を平行に多数本配列設置しており、膜面積が大きいので、効率良く膜分離が行われる。なお、管状分離膜３，３同士の接続部にジョイント管１７を用い、管状分離膜３とジョイント管１７との間のシールをシールリング１８，１９によって行っているので、シール特性が良好である。特に、管状分離膜３の端面と起立面１７ｃとの間にシールリング１９を介在させているので、管状分離膜３の端面から多孔質支持体の内部を透過しようとする流体の流れを阻止することができる。
【００３８】
また、この実施の形態では、管状分離膜３の上下両端に連結されたエンド管４とエンドプラグ２０がそれぞれバッフル７，８の挿通孔７ａ，８ａに差し込まれている。そのため、管状分離膜３が振動ないし揺動してエンド管４及びエンドプラグ２０が挿通孔７ａ，８ａの内周面に当接してもゼオライト膜が損傷することがなく、長期にわたって安定して運転を行うことができる。
【００３９】
管状分離膜３の外径Ｃは、好ましくは３ｍｍ以上、より好ましくは６ｍｍ以上、さらに好ましくは１０ｍｍ以上、好ましくは２０ｍｍ以下、より好ましくは１８ｍｍ以下、さらに好ましくは１６ｍｍ以下である。外径Ｃが小さすぎると管状分離膜の強度が十分でなく壊れやすくなることがあり、大きすぎるとモジュール当りの膜面積が低下する。
【００４０】
管状分離膜３のうちゼオライト膜で覆われた部分の長さは好ましくは２０ｃｍ以上、好ましくは１５０ｃｍ以下である。これよりも短い場合には熱収縮フィルム２１で被覆される箇所の割合が高くなるため、膜の分離に使用できる露出部の割合が低下し、これ以上長い場合には取扱いが難しくなることがある。
【００４１】
シールリング１８，１９としてはフッ素ゴムや、ＰＴＦＥなどのフッ素樹脂よりなるものが好ましい。
【００４２】
バッフル７，８及びジョイント管１７の材質は、通常、ステンレスなどの金属材料であるが、分離条件における耐熱性と供給、透過成分に対する耐性があれば特に限定されず、用途によっては、樹脂材料など他の材質に変更可能である。
【００４３】
本発明の多管式分離膜モジュールにおいて、管状分離膜連結体は通常２〜８５０本配置され、管状分離膜連結体同士の最短距離は、２ｍｍ〜１０ｍｍとなるように配置されることが好ましい。ハウジングの大きさ、管状分離膜連結体の本数は処理する流体量によって適宜変更されるものである。
【００４４】
本発明の多管式分離膜モジュールにおいて、分離または濃縮の対象となる被処理流体としては、分離膜によって分離または濃縮が可能な複数の成分からなる気体または液体の混合物であれば特に制限はなく、如何なる混合物であってもよいが、気体の混合物に使用することが好ましい。
【００４５】
分離または濃縮の対象となる混合物が、例えば、有機化合物と水との混合物（以下これを、「含水有機化合物」と略称することがある。）の場合、ゼオライト膜に対する水の透過性が高い。従って、混合物から水を分離し、有機化合物を元の混合物中で濃縮するパーベーパレーション法（浸透気化法）、ベーパーパーミエーション法（蒸気透過法）と呼ばれる分離または濃縮方法を用いることができる。パーベーパレーション法は、液体の混合物をそのまま分離膜に導入する分離または濃縮方法であるため、分離または濃縮を含むプロセスを簡便なものにすることができる。
【００４６】
本発明において、分離または濃縮の対象となる混合物が、複数の成分からなる気体の混合物である場合、気体の混合物としては、例えば、二酸化炭素、酸素、窒素、メタン、エタン、エチレン、プロパン、プロピレン、ノルマルブタン、イソブタン、１−ブテン、２-ブテン、イソブテン、六フッ化硫黄、ヘリウム、一酸化炭素、一酸化窒素、水などから選ばれる少なくとも１種の成分を含むものが挙げられる。これらの気体成分からなる混合物のうち、パーミエンスの高い気体成分は、分離膜を透過し分離され、パーミエンスの低い気体成分は供給ガス側に濃縮される。
【００４７】
本発明の多管式分離膜モジュールは、流体量、あるいは目的の分離度、濃縮度によって連結して使用することができる。流体量が多い場合または目的の分離度・濃縮度が高く１つのモジュールでは処理が十分できない場合には出口から出た流体をさらにもう一つのモジュールの入口に入るように配管を接続して使用することが好ましい。また分離度、濃縮度に応じてさらに連結して目的の分離度・濃縮度とすることができる。
【００４８】
本発明の多管式分離膜モジュールを並列に設置して流体を分岐してガスを供給してもよい。この時さらに並列したそれぞれのモジュールに直列でモジュールを設置することもできる。並列としたモジュールを直列とする場合、供給ガス量が直列方向に低下し線速が低下するので、適宜線速を保つように並列の設置数を減少させることが好ましい。
【００４９】
モジュールを直列に配置する場合の透過した成分はモジュール毎に排出しても良く、モジュール間を連結して集合して排出しても良い。
【符号の説明】
【００５０】
１  多管式分離膜モジュール
２  ハウジング
３  管状分離膜
４  エンド管
５  支持板
６Ａ  トップカバー
６Ｂ  ボトムカバー
６ａ  取出口
７，８  バッフル
７ａ，８ａ  挿通孔
９  流入口
１０  流出口
１１，１２  室
１３  主室
１４  ロッド
１６  流出室
１７  ジョイント管
１７ｂ  凸条
１７ｃ  起立面
１７ｄ  溝
１８，１９  シールリング
２０  エンドプラグ
２１  熱収縮フィルム
【図１】
2016007573.tif 000003
【図２】
2016007573.tif 000004
【図３】
2016007573.tif 000005
【図４】
2016007573.tif 000006
【図５】
2016007573.tif 000007