(57)【要約】【課題】耐環境性の向上とコストの低減を両立でき、さらに離型性にも優れる連続繊維強化樹脂部材およびその製造方法を提供すること。【解決手段】一対のポリイミドシート２の間に、交互に重ねた複数枚のポリアミドシート３および連続繊維シート４を配置することによってシートの積層体５を形成し、ポリアミドシート３が流動し、かつポリイミドシート２が流動しない温度で、積層体５を温間プレスすることによって連続繊維強化樹脂部材１を製造する。【選択図】図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
一方面および他方面をそれぞれ形成するポリイミド層と、
前記ポリイミド層の間に配置された連続繊維からなる複数の補強層と、
前記複数の補強層に含浸し、少なくとも前記ポリイミド層に接するように配置されたポリアミド層とを含む、連続繊維強化樹脂部材。
【請求項２】
一方面から他方面に向かって順に積層されたポリイミド層、ポリアミド層およびポリイミド層と、
前記ポリアミド層に埋め込まれた連続繊維からなる複数の補強層とを含む、連続繊維強化樹脂部材。
【請求項３】
一方面から他方面に向かって順に積層されたポリイミド層、ポリアミド層およびポリイミド層と、
前記ポリアミド層に埋め込まれた連続繊維とを含む、連続繊維強化樹脂部材。
【請求項４】
前記連続繊維が、炭素繊維を含む、請求項１〜３のいずれか一項に記載の連続繊維強化樹脂部材。
【請求項５】
一対のポリイミドシートの間に、交互に重ねた複数枚のポリアミドシートおよび連続繊維シートを配置することによってシートの積層体を形成する工程と、
前記ポリアミドシートが流動し、かつ前記ポリイミドシートが流動しない温度で、前記積層体を温間プレスする工程とを含む、連続繊維強化樹脂部材の製造方法。
【請求項６】
前記積層体を形成する工程は、前記一対のポリイミドシートのそれぞれに前記ポリアミドシートを接するように配置する工程を含む、請求項５に記載の連続繊維強化樹脂部材の製造方法。
【請求項７】
前記連続繊維シートが、炭素繊維シートを含む、請求項５または６に記載の連続繊維強化樹脂部材の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、連続繊維強化樹脂部材およびその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、炭素繊維強化樹脂（ＣＦＲＰ：Carbon Fiber Reinforced Plastic）等の、連続繊維によって強化された樹脂材料の自動車部品等への適用が検討されている。当該樹脂製品としては、たとえば、炭素繊維強化樹脂をプレス成形によって成形したものが知られている。
繊維強化樹脂をプレス成形する方法として、特許文献１は、ポリアミド６樹脂を含浸した炭素繊維シートを積層し、ポリアミド６樹脂の可塑化温度以上に加熱し、プレス成形する方法を開示している。
【０００３】
また、特許文献２は、主としてケイ素、チタン、炭素および酸素からなり、エポキシ樹脂を含浸した無機繊維（Ｉ）のプリプレグシートと、エポキシ樹脂を含浸した炭素繊維のプリプレグシートとを交互に積層した後、ホットプレスする方法を開示している。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２０１１−１９４８５２号公報
【特許文献２】特開昭６２−７７３７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
上記のようなプレス成形品は、たとえば、自動車部品として使用されるときには、エンジンまわりの厳しい環境に晒されることがある。そのため、プレス成形品には優れた耐環境性（耐熱性、耐薬品性等）が要求される一方、耐環境性の向上に伴うコストの増加を抑えなければならない。この点、ポリイミドは耐熱性および耐薬品性に優れるので耐環境性の要求を満足するが、コスト面での採算が合わない。たとえば、単位量当たりの材料費が、ポリアミドの約１０倍以上にもなる。
【０００６】
一方、ポリアミドはコストの増加を抑えることはできるが、ポリプロピレン等の汎用樹脂に比べれば融点が高く、また金属との接着性が高い。そのため、ポリアミドを使用した場合、成形品を金型から外すときに離型不良が起こりやすい。離型剤を使用してもよいが、ポリアミドをプレス成形する際にはプレス温度が高くなるため、一般的に使用されるシリコーン系離型剤では耐熱性が不足する。
【０００７】
そこで、本発明の目的は、耐環境性の向上とコストの低減を両立でき、さらに離型性にも優れる連続繊維強化樹脂部材およびその製造方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
請求項１に記載の発明は、一方面（１１）および他方面（１２）をそれぞれ形成するポリイミド層（１３）と、前記ポリイミド層の間に配置された連続繊維からなる複数の補強層（１４）と、前記複数の補強層に含浸し、少なくとも前記ポリイミド層に接するように配置されたポリアミド層（１５）とを含む、連続繊維強化樹脂部材（１）である。
請求項２に記載の発明は、一方面から他方面に向かって順に積層されたポリイミド層、ポリアミド層およびポリイミド層と、前記ポリアミド層に埋め込まれた連続繊維からなる複数の補強層とを含む、連続繊維強化樹脂部材である。
【０００９】
請求項３に記載の発明は、一方面から他方面に向かって順に積層されたポリイミド層、ポリアミド層およびポリイミド層と、前記ポリアミド層に埋め込まれた連続繊維とを含む、連続繊維強化樹脂部材である。
請求項４に記載の発明は、前記連続繊維が、炭素繊維を含む、請求項１〜３のいずれか一項に記載の連続繊維強化樹脂部材である。
【００１０】
請求項５に記載の発明は、一対のポリイミドシート（２）の間に、交互に重ねた複数枚のポリアミドシート（３）および連続繊維シート（４）を配置することによってシートの積層体（５）を形成する工程と、前記ポリアミドシートが流動し、かつ前記ポリイミドシートが流動しない温度で、前記積層体を温間プレスする工程とを含む、連続繊維強化樹脂部材の製造方法である。
【００１１】
請求項６に記載の発明は、前記積層体を形成する工程は、前記一対のポリイミドシートのそれぞれに前記ポリアミドシートを接するように配置する工程を含む、請求項５に記載の連続繊維強化樹脂部材の製造方法である。
請求項７に記載の発明は、前記連続繊維シートが、炭素繊維シートを含む、請求項５または６に記載の連続繊維強化樹脂部材の製造方法である。
【００１２】
なお、上記において、括弧内の数字等は、後述する実施形態における対応構成要素の参照符号を表すものであるが、これらの参照符号によって特許請求の範囲を限定する趣旨ではない。
【発明の効果】
【００１３】
請求項１〜３に記載の発明によれば、連続繊維強化樹脂部材の最表面がポリイミドで構成されるため、最表面に対して優れた耐環境性（耐熱性、耐薬品性等）を付与することができる。熱や薬品による劣化の起点となる最表面が当該優れた特性を有することから、連続繊維強化樹脂部材の内部に向かって劣化が進行することを抑制することもできる。一方、ポリイミドは連続繊維強化樹脂部材の樹脂部分全体を構成するものではなく、最表面に選択的に使用され、連続繊維に含浸するマトリクス樹脂としてはポリアミドが使用されている。ポリアミドはポリイミドに比べて安価であるため、耐環境性の向上に伴うコストの増加を抑制することができる。さらに、ポリイミドおよびポリアミドは、いずれもアミド結合を有するため、ポリイミドのアミド結合とポリアミドのアミド結合との間に、水素結合に基づく強い分子間力を発現させることができる。その結果、ポリイミド層とポリアミド層とを強く結合できるので、優れた耐衝撃性を実現することもできる。
【００１４】
請求項４に記載の発明によれば、連続繊維が炭素繊維であるため、連続繊維強化樹脂部材の耐衝撃性を一層向上させることができる。
請求項５に記載の発明によれば、温間プレスの温度条件が、ポリアミドシートが流動し、かつポリイミドシートが流動しない温度であるため、当該温間プレスによってポリイミドシートの流動性が高くなることを抑制することができる。つまり、積層体の最表面を形成する一対のシートが流動し難いので、プレス金型からの離型性を高めることができる。
【００１５】
そして、請求項５に記載の発明によって得られる連続繊維強化樹脂部材によれば、請求項１〜３に記載の発明の効果で述べたように、最表面に対して優れた耐環境性（耐熱性、耐薬品性等）を付与することができ、連続繊維強化樹脂部材の内部に向かって劣化が進行することを抑制することができる。また、耐環境性の向上に伴うコストの増加を抑制できると共に、ポリイミドのアミド結合とポリアミドのアミド結合との間の分子間力によってポリイミド層とポリアミド層とを強く結合できるので、優れた耐衝撃性を実現することもできる。
【００１６】
請求項６に記載の発明によれば、ポリイミドシートをポリアミドシートに接触させた状態で温間プレスすることによって、ポリイミドとポリアミドとの結合力を向上させることができる。ポリイミドシートは、流動させて連続繊維シートに含浸させる必要がない一方、ポリアミドシートとの間に分子間力を発現させる必要があるためである。
請求項７に記載の発明によれば、連続繊維シートが炭素繊維シートであるため、耐衝撃性に一層優れた連続繊維強化樹脂部材を製造することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１７】
【図１】図１は、ポリイミドシート、ポリアミドシートおよび連続繊維シートの積層に関連する工程を説明するための図である。
【図２】図２Ａ〜図２Ｂは、本発明の一実施形態に係る連続繊維強化樹脂部材の製造方法を説明するための模式図である。
【図３】図３は、図２Ａ〜図２Ｂの工程によって成形された連続繊維強化樹脂部材の模式的な斜視図である。
【図４】図４は、ポリイミドおよびポリアミドの化学式の一例を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００１８】
以下では、本発明の実施形態を、添付図面を参照して詳細に説明する。
図１は、ポリイミドシート２、ポリアミドシート３および連続繊維シート４の積層に関連する工程を説明するための図である。図２Ａ〜図２Ｂは、本発明の一実施形態に係る連続繊維強化樹脂部材１の製造方法を説明するための模式図である。図３は、図２Ａ〜図２Ｂの工程によって成形された連続繊維強化樹脂部材１の模式的な斜視図である。図４は、ポリイミドおよびポリアミドの化学式の一例を示す図である。
【００１９】
連続繊維強化樹脂部材１を製造するには、まず、図１および図２Ａに示すように、プレス成形機（図示せず）の金型６に、ポリイミドシート２、ポリアミドシート３および連続繊維シート４を用いて積層体５が設置される。具体的には、一対のポリイミドシート２の間に、複数枚のポリアミドシート３および連続繊維シート４が交互に積層される。ポリアミドシート３および連続繊維シート４の積層枚数は、目的とする連続繊維強化樹脂部材１に応じて異なる。
【００２０】
使用されるポリイミドシート２の材料としては、たとえば、ポリイミド、熱可塑性ポリイミド、ポリアミドイミド、ポリエーテルイミド等のポリイミド系樹脂が挙げられる。また、ポリアミドシート３の材料としては、ＰＡ６、ＰＡ６６、ＰＡ１２、ＰＡ６１２、ＰＡ６１０、ＰＡ１１等の脂肪族ポリアミド、ＰＡ６Ｔ、ＰＡ９Ｔ、ＰＰＡ等の芳香族ポリアミド等のポリアミド系樹脂が挙げられる。
【００２１】
連続繊維シート４を構成する連続繊維としては、たとえば、炭素繊維、ガラス繊維、アラミド繊維等が挙げられる。また、連続繊維の形態としては、連続繊維を経糸（たていと）と緯糸（よこいと）に交互に配向（織る）させたクロス材であってもよいし、連続繊維を一方向に配向させたＵＤ（Uni Direction）材であってもよい。また、クロス材の織り方としては、平織、綾織、朱子織、からみ織、模紗織、斜紋織等、一般的に知られている織り方が挙げられるが、樹脂を含浸できるものであればこれらに限られない。これらのうち、好ましくは、炭素繊維が使用され、より好ましくは、炭素繊維のＵＤ材（つまり、炭素繊維ＵＤテープ）が使用される。なお、図１では、連続繊維シート４として、ＵＤテープを使用した例を示している。ＵＤ材を使用する場合、図１に示すように、全ての連続繊維シート４の繊維の配向方向が特定の方向とならないように、配向方向が様々な方向となるようにしてもよい。
【００２２】
また、積層に当たり、ポリアミドシート３は、一対のポリイミドシート２のそれぞれに接する位置に配置されることが好ましい。つまり、ポリイミドシート２の次にはポリアミドシート３が配置され、これらのシート２，３の間に連続繊維シート４が介在されないことが好ましい。
金型６は、上型７および下型８を含む。なお、図２Ａ〜図２Ｂに示した金型６は、本発明の説明をするために模式的に表したものに過ぎず、本発明の実施にあたって使用する金型としては、目的とする連続繊維強化樹脂部材１の形状に応じたものを採用すればよい。
【００２３】
上型７は、連続繊維強化樹脂部材１の内面を成形するためのものである。上型７の外面９（成形面）は、連続繊維強化樹脂部材１の内面に合わせて湾曲した凸面となっている。
下型８は、連続繊維強化樹脂部材１の外面を成形するためのものである。下型８の内面１０（成形面）は、連続繊維強化樹脂部材１の外面に合わせて湾曲した凹面となっている。
【００２４】
次に、上型７および下型８によって、積層体５が上下両側から温間プレスされる。このときの金型６の温度Ｔは、ポリイミド系樹脂が流動せず、かつ、ポリアミド系樹脂を流動状態にできる温度に制御される。この実施形態では、金型６の温度Ｔは、ポリイミド系樹脂およびポリアミド系樹脂の融点を基準にして、ポリイミド系樹脂の融点＞Ｔ≧ポリアミド系樹脂の融点を満たすように設定される。たとえば、ポリイミド系樹脂としてポリイミドが使用され、ポリアミド系樹脂としてＰＡ６６が使用される場合、温度Ｔは、２６５℃〜３５０℃である。このプレスによって、ポリアミドシート３が流動状態となって連続繊維シート４に含浸すると共に、ポリアミドシート３とポリイミドシート２とが一体化して、金型６に応じた形状の連続繊維強化樹脂部材１が成形される。この後、連続繊維強化樹脂部材１が金型６から取り外される。
【００２５】
図３に示すように、得られた連続繊維強化樹脂部材１は、下型８の内面１０に応じて凸湾曲した第１面１１と、上型７の外面９に応じて凹湾曲した第２面１２とを有している。第１面１１および第２面１２は、連続繊維強化樹脂部材１の最表面をなしており、いずれもポリイミドシート２からなるポリイミド層１３によって形成されている。このポリイミド層１３の間には、連続繊維シート４からなる補強層１４が複数枚配置されている。補強層１４には、ポリアミドシート３に由来するポリアミド層１５が、ポリイミド層１３に接する形で含浸している。ポリアミド層１５は、図３に示すように、複数層に分かれた態様で設けられていてもよいし、ポリイミド層１３の間に、複数のポリアミドシート３が流動によって一体化して形成された単層として設けられていてもよい。
【００２６】
また、補強層１４は、ポリイミド層１３の間に複数層に分かれた態様で設けられていてもよいし、層を構成せず、連続繊維シート４の各繊維が、ポリアミドシート３が流動圧によってランダムに広がってばらばらに分布した態様で設けられていてもよい。
以上の方法によれば、図２Ｂに示す温間プレスの温度条件が、ポリイミド系樹脂およびポリアミド系樹脂の融点を基準にして、ポリイミド系樹脂の融点＞Ｔ≧ポリアミド系樹脂の融点を満たすように設定されるため、当該温間プレスによってポリイミドシート２の流動性が高くなることを抑制することができる。つまり、積層体５の最表面を形成する一対のポリイミドシート２が流動し難いので、金型６からの離型性を高めることができる。
【００２７】
そして、得られた連続繊維強化樹脂部材１によれば、連続繊維強化樹脂部材１の最表面である第１面１１および第２面１２がポリイミド層１３で構成されるため、第１面１１および第２面１２に対して優れた耐環境性（耐熱性、耐薬品性等）を付与することができる。熱や薬品による劣化の起点となる第１面１１および第２面１２が当該優れた特性を有することから、連続繊維強化樹脂部材１の内部に向かって劣化が進行することを抑制することもできる。一方、ポリイミド層１３は連続繊維強化樹脂部材１の樹脂部分全体を構成するものではなく、最表面に選択的に使用され、連続繊維（補強層１４）に含浸するマトリクス樹脂としてはポリアミド層１５が使用されている。ポリアミド系樹脂はポリイミド系樹脂に比べて安価であるため、耐環境性の向上に伴うコストの増加を抑制することができる。さらに、ポリイミド系樹脂およびポリアミド系樹脂は、図４に示すように、いずれもアミド結合を有するため、ポリイミド系樹脂のアミド結合とポリアミド系樹脂のアミド結合との間に、水素結合に基づく強い分子間力を発現させることができる。その結果、ポリイミド層１３とポリアミド層１５とを強く結合できるので、優れた耐衝撃性を実現することもできる。なお、図４では、ポリイミド系樹脂の一例として、ポリイミド（カプトン：登録商標）を示し、ポリアミド系樹脂の一例として、ポリアミド（ＰＡ）６６を示している。
【００２８】
本発明は、上記の実施形態に限定されることなく、他の実施形態で実施することもできる。
前述の実施形態では、金型６の設定温度の基準として、ポリイミド系樹脂およびポリアミド系樹脂のそれぞれの融点を利用したが、使用するポリイミド系樹脂およびポリアミド系樹脂の種類によってはガラス転移点を基準にしてもよい。
【００２９】
本発明の連続繊維強化樹脂部材は、車両部品の他、たとえば、鉄道車両、船舶、航空機、ユニットバス、浄化槽、プリント基板、遊具、スキー板等、各種分野で使用される部品や本体に使用することができる。
その他、特許請求の範囲に記載された事項の範囲で種々の設計変更を施すことが可能である。
【符号の説明】
【００３０】
１…連続繊維強化樹脂部材、２…ポリイミドシート、３…ポリアミドシート、４…連続繊維シート、５…積層体、１１…第１面、１２…第２面、１３…ポリイミド層、１４…補強層、１５…ポリアミド層
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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