(57)【要約】【課題】温度調整下における複数の液滴の特性を測定する際に、隣り合う液滴が独立した状態での測定結果をより確実に取得可能とする。【解決手段】液滴測定装置は、測定対象とする液滴Ａの特性を測定可能な素子１ａがアレイ状に配置されたセンサアレイ１と、上記センサアレイ１に載置された複数の液滴Ａの温度を調整する温度調整機構３と、上記センサアレイ１上に載置している複数の液滴Ａの位置を検出する液滴位置検出装置２，５と、を備える【選択図】図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
測定対象とする液滴の特性を測定可能な素子がアレイ状に配置されたセンサアレイと、
上記センサアレイに載置された複数の液滴の温度を調整する温度調整機構と、
上記センサアレイ上に載置している複数の液滴の位置を検出する液滴位置検出装置と、
を備えることを特徴とする液滴測定装置。
【請求項２】
上記センサアレイの各アレイに上記素子と一緒に光学センサ素子をそれぞれ配置し、その複数の光学センサ素子を、上記液滴位置検出装置における液滴を検出するセンサとすることを特徴とする請求項１に記載した液滴測定装置。
【請求項３】
上記複数の液滴と混合しない液体を非混合液体と定義した場合に、
上記複数の液滴は、上記非混合液体に浸漬した状態で上記センサアレイ上に載置されることを特徴とする請求項１又は請求項２に記載した液滴測定装置。
【請求項４】
上記センサアレイに載置された複数の液滴を上側から押さえる押さえ治具を備えることを特徴とする請求項１〜請求項３のいずれか１項に記載した液滴測定装置。
【請求項５】
上記押さえ治具は、電気伝導性または熱伝導性が高い材質で構成され、上記押さえ治具に接続する温度センサを備えることを特徴とする請求項４に記載した液滴測定装置。
【請求項６】
測定対象である複数の液滴が、生体由来であることを特徴とする請求項１〜請求項５のいずれか１項に記載した液滴測定装置。
【請求項７】
測定対象とする液滴の特性を測定可能な素子がアレイ状に配置されたセンサアレイに複数の液滴を載置し、その液滴を温度調整機構で温調しながら上記各液滴の特性を上記センサアレイで測定する際に、
各液滴の位置を検出するための液滴検出用のセンサを備え、その液滴検出用のセンサの検出結果に基づき、各液滴が互いに独立していると判定したきに上記センサアレイで取得した測定結果を採用することを特徴とする液滴測定方法。
【請求項８】
上記液滴検出用のセンサは、上記センサアレイの各アレイに上記素子と一緒に配置された光学センサ素子からなることを特徴とする請求項７に記載した液滴測定方法。
【請求項９】
上記複数の液滴と混合しない液体を非混合液体と定義した場合に、
上記複数の液滴は、上記非混合液体に浸漬された状態で上記センサアレイ上に載置されることを特徴とする請求項７又は請求項８に記載した液滴測定方法。
【請求項１０】
上記センサアレイに載置された複数の液滴を、押さえ治具で上側から押さえた状態で測定を行うことを特徴とする請求項７〜請求項９のいずれか１項に記載した液滴測定方法。
【請求項１１】
上記押さえ治具は、電気伝導性または熱伝導性が高い材質で構成されると共に、上記押さえ治具に接続する温度センサを備えることを特徴とする請求項１０に記載した液滴測定方法。
【請求項１２】
測定対象である複数の液滴が、生体由来であることを特徴とする請求項７〜請求項１１のいずれか１項に記載した液滴測定方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、バイオセンサ等、温度調整を行いながら微小な液滴の特性を測定するのに好適な液滴測定装置および方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
生体分子の電気的な検出器としてセンサアレイがある。アレイ化により、反応の進行を２次元的に捉えたり、複数の物理量を同時に測定したり、幾つかのセンサ素子に欠陥があっても致命的な影響を受けずに測定を行ったりすることが可能になる。
デジタルカメラの手ぶれ補正方法として電子式の方法がある。撮像した画像を一度メモリに記憶し、その画像と次の画像とを比較して手ぶれを補正する。この技術では、周辺部の画像情報を捨てることになるため、撮像範囲が狭まり解像度は低下するが、新たなハードウェアや可動機構を追加することなく手ぶれ補正を行うことができる。例えば、特許文献１に、複数の静止画像から明部を抽出して補正を行う方法が開示されている。
【０００３】
ここで、生体由来の検体は一般に希少であり、抽出や精製を経てさらに少量、一例としてマイクロリットル程度の液体となる。そのため、液体を保持するための容器の影響を無視できない。一方、微小量の液体においては、重力よりも表面張力が支配的となる。一般的な量の液体の場合に用いられるような容器を用いることなく、液滴は、その液滴自体の表面張力によって液滴の状態を保持することができる。例えば特許文献２には、表面張力によって微小な液滴を保持する方法が記載され、光軸を工夫した方法が開示されている。
ここで表面張力や接触角には温度依存性がある。微小な液滴では、液滴表面の温度分布が駆動力となって、液滴が移動することがある。特許文献３には、接触角の温度依存性を利用して、微小な液滴を積極的に移動させる一方法が開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特許第４００５０９８号公報
【特許文献２】特許第４９８２３８６号公報
【特許文献３】特開２０１２−３２２５８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
遺伝子検査では、複数のサンプルを同時に調べたいという需要がある。複数のサンプルを調べることにより、投薬前に副作用を予測したり、早期に感染を発見したりすることができる。
また、生化学反応は、一般に温度に敏感な反応であり、温度制御を行いながらイオン濃度等を測定して反応を捉える。
しかしながら、検体の液滴に温度を与えると、液滴界面の温度分布によっては液滴が移動してしまうことがある。ここで、蒸発による検体の濃度変化を抑えるために、生化学実験では、各検体をミネラルオイルで覆うことがしばしば行われるが、検体とオイルの界面の影響は、それぞれの組み合わせの相互作用であり、多種多様であるために、液滴界面の温度分布による液滴の移動はこれまで十分に対策されていなかった。
本発明は、上記のような点に着目したもので、温度調整下における複数の液滴の特性を測定する際に、隣り合う液滴が独立した状態での測定結果をより確実に取得可能とすることを目的としている。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
課題を解決するために、本発明の一態様である液滴測定装置は、測定対象とする液滴の特性を測定可能な素子がアレイ状に配置されたセンサアレイと、上記センサアレイに載置された複数の液滴の温度を調整する温度調整機構と、上記センサアレイ上に載置している複数の液滴の位置を検出する液滴位置検出装置と、を備える。
また本発明の一態様である液滴測定方法は、測定対象とする液滴の特性を測定可能な素子がアレイ状に配置されたセンサアレイに複数の液滴を載置し、その液滴を温度調整機構で温調しながら上記各液滴の特性を上記センサアレイで測定する際に、各液滴の位置を検出する液滴位置検出装置の検出結果に基づき、各液滴が互いに独立していると判定したきに取得した測定結果を採用する。
【発明の効果】
【０００７】
本発明の一態様によれば、センサアレイ上の複数の液滴が独立した状態での測定結果をより確実に取得可能となり、複数の液滴の測定結果の適性を向上させることが出来る。
【図面の簡単な説明】
【０００８】
【図１】本発明に基づく第１実施形態に係る液滴測定装置を説明する模式図である。
【図２】本発明に基づく第２実施形態に係る液滴測定装置を説明する模式図である。
【図３】本発明に基づく第３実施形態に係る液滴測定装置を説明する模式図である。
【図４】ニードル（押さえ治具）で液滴を押さえた状態を示す模式図である。
【図５】本発明に基づく第３実施形態に係る液滴測定装置の動きを示す模式図であり、（ａ）が初期位置の状態を、（ｂ）が滴下位置の状態を、（ｃ）が保持位置の状態をそれぞれ示す図である。
【発明を実施するための形態】
【０００９】
次に、本発明の実施形態について図面を参照しつつ説明する。
なお各図は模式的な図であり、図示されたものは実際の大きさなどとは異なる。
「第１実施形態」
（構成）
本実施形態の液滴測定装置は、図１に示すように、液滴測定用のセンサアレイ１と、液滴の温度を調整する温度調整機構３とを備える。
センサアレイ１は、測定対象とする液滴Ａの特性を電気的に測定可能な素子１ａがアレイ状に配置されたセンサである。測定対象に応じた素子１ａが設けられた公知のセンサアレイを採用すればよい。センサアレイ１は、例えば外形が１０ｍｍ×１０ｍｍの正方形であり、２００×２００のセンサ素子１ａのアレイから構成される。アレイの大きさや配列数は、対象の解像度に応じて決定すればよい。
【００１０】
測定対象に応じた素子１ａとしては、例えば電位を測定する素子がある。各素子１ａは、検出信号を出力部７に出力する。出力部７は受信した信号を表示装置に表示したり、記憶部に記憶したりする。
センサアレイ１の下側に温度調整機構３が配置されている。温度調整機構３は例えばマイクロヒータからなる。温度調整機構３はセンサアレイ１を介して、予め設定した温度に液滴Ａを加熱する装置であって、センサアレイ１上の温度を目的温度に調整する。
【００１１】
更に、本実施形態は液滴位置検出装置を備える。液滴位置検出装置は、液滴Ａを検出する液滴検出用のセンサと、そのセンサが想定した情報の処理を行う情報処理部とを備える。本実施形態では、液滴検出用のセンサとしての撮像装置２と、情報処理部としての画像処理装置５とを有する。
撮像装置２は、センサアレイ１上に載置された複数の液滴Ａを上方から撮像する。撮像装置２は、デジタルカメラやアレイ状に光学受光素子が配置されたセンサ等からなる。撮像装置２が撮像した画像は画像処理装置５に供給される。撮像装置２は、各液滴Ａの輪郭が確認できるだけの解像度をもった撮像装置２であれば特にこだわらない。
【００１２】
画像処理装置５は、撮像装置２が撮像したセンサアレイ１上の画像の処理を行う。例えば、画像処理装置５は、所定のサンプリング周期で、入力した画像に対しエッチング処理等を行って各液滴Ａの輪郭を検出し、検出した輪郭を強調した画像データを表示部６に出力する。
表示部６は、液滴Ａの輪郭を強調した画像を表示する。
なお、センサアレイ１に同時に載置する液滴Ａの個数は４つに限定されない。
【００１３】
本発明は、測定対象である複数の液滴Ａが、ＤＮＡなどの生体由来の液滴Ａに好適である。
本願では遺伝子（ＤＮＡ）増幅と検出を液滴Ａ中で行うことができる。
遺伝子増幅方法や検出方法は、公知のものを利用することができる。
その場合、ＰＣＲ法のように温度の上昇下降を繰り返す方法や、等温（一定温度）で増幅する方法を利用することができる。
また、遺伝子増幅した溶液を液滴Ａとしてセンサアレイ１上に滴下し、検出試薬と反応させて遺伝子検出のみを行うことも可能である。
【００１４】
（動作その他）
マイクロニードルなどの公知の手段によって、センサアレイ１上に、測定する液滴Ａを所定間隔を開けて載置する。液滴Ａの載置は、例えば中空状のニードルの中に、対象とする液体を収容し、そのニードルの先端部からセンサアレイ１に液体を滴下することで行う。
例えば、液滴Ａの測定としては、マイコプラズマＤＮＡの有無の測定が例示でき、本実施形態の例としての測定対象である液滴Ａは、例えばＤＮＡ溶液３種と陰性対照の計４種とする。１種目の液滴Ａは、陽性サンプルであるヒト由来のＤＮＡ溶液に遺伝子増幅試薬を添加した液滴Ａである。２種目の液滴Ａは、陰性サンプルであるヒト由来のＤＮＡ溶液に遺伝子増幅試薬を添加した液滴Ａである。３種目の液滴Ａは、陰性サンプルである酵母由来のＤＮＡ溶液に遺伝子増幅試薬を添加した液滴Ａである。４種目の液滴Ａは、陰性対照である蒸留水である。本例では、遺伝子増幅試薬としてＬＡＭＰ法の試薬を使用した。
【００１５】
次に、温度調整機構３を作動させて、センサアレイ１上の各液滴Ａを目的温度範囲に加熱して反応を促す。温度調整は、液滴Ａを例えば６５℃に加熱して６０分保持する。
その後、撮像装置２及び画像処理装置５を作動することで、センサアレイ１上を撮像した画像であって、各液滴Ａの輪郭を強調表示した画像が所定時間毎に表示部６に表示する。
その表示部６の表示を見ながら、センサアレイ１の各素子１ａからの電気信号を取得して各液滴Ａの特性を取得する。
このとき、表示部６に表示されている液滴Ａの輪郭がそれぞれ独立していると判定しているときに取得した各液滴Ａの特性を採用する。
【００１６】
ここで、６５℃で６０分加熱した後の電位分布は、試薬に反応した液滴Ａサンプルで変化しているはずである。そして、実際に、上記４種類の液滴Ａのうち、陽性サンプルに遺伝子増幅試薬を添加した液滴Ａのみ、変化していることを確認した。
また上記の実施形態では、センサアレイ１の測定及び液滴位置検出装置の測定結果を表示する構成で説明しているが、これに限定されない。
【００１７】
強調処理をして液滴Ａの輪郭を強調したその輪郭だけを抽出し、その液滴Ａの輪郭の交差や輪郭の歪みの有無から液滴Ａが独立しているか否かを自動判定するように構成しても良い。液滴Ａが独立して存在している場合には、液滴Ａの輪郭は円形や長径と短径の差が小さい楕円形状等に近い輪郭形状になっている。一方、２つの液滴Ａが接触すると、その液滴Ａの形状が歪むか混合することによって輪郭が大きくなったりするなどの形状変化が発生する。従って、サンプリング周期で各液滴の輪郭をトラッキングすることで、液滴Ａが独立しているか否かを自動判定可能である。
【００１８】
そして、各液滴Ａが独立しているか独立していないかを判定表示すればよい。なお、一部の液滴Ａだけが混合した場合には、独立している液滴Ａと混合した液滴Ａとが分かるように表示すればよい。
また温度変化で液滴Ａの位置が移動することを鑑み、液滴位置検出装置による各液滴Ａの位置に基づいて、センサアレイ１のどの素子１ａからの信号がどの液滴Ａに対応するか判定するようにしても良い。
【００１９】
（本実施形態の効果）
（１）  センサアレイ１が、測定対象とする液滴Ａの特性を測定可能な素子１ａがアレイ状に配置され、温度調整機構３が、センサアレイ１に載置された複数の液滴Ａの温度を調整し、液滴位置検出装置が、センサアレイ１上に載置している複数の液滴Ａの位置を検出する。
温調の熱によって各液体が移動する可能性があるが、この構成によれば、センサアレイ１上の複数の液滴Ａが独立した状態であるかが確認出来ることで、センサアレイ１上の複数の液滴Ａが独立した状態での測定結果をより確実に取得可能となる。同時に複数の液滴Ａの測定を行っても、測定結果の適性を向上させることが出来る。
ここで、センサアレイ１を空間的に分割する壁や蓋を用いることで、各液滴を分離する方法も考えられるが、微小液滴Ａにおいては、壁や蓋の影響は決して小さくない。
【００２０】
「第２実施形態」
次に、本発明の第２実施形態について図面を参照しつつ説明する。なお、第１実施形態と同様な構成については、同一の符号を付して説明する。
本実施形態の基本構成は、第１実施形態と同様である。但し、液滴位置検出装置の構成が異なる。
すなわち、第１実施形態では、図１に示すように、液滴位置検出用のセンサである撮像装置２が、センサアレイ４上の複数の液滴Ａを上方から撮像して情報を取得している。これに対し、本実施形態では、液滴位置検出用のセンサを、センサアレイ４側に設けて液滴Ａの情報を取得する構成とした。
【００２１】
つまり、本実施形態では、センサアレイ４の各アレイに対して、液滴Ａの特定を測定する素子１ａと共に、光学センサ素子２ａを配置した。この複数の光学センサ素子２ａが、液滴検出用のセンサとなる。光学センサ素子２ａは、光を受光する素子である。
そして、画像処理装置５は、アレイ状に配置された複数の光学センサ素子２ａの検出結果（明暗などに対応する信号）から、各液滴Ａの輪郭を検出する。液滴Ａはレンズ状となっていることから輪郭を検出可能である。
その他の構成は上記第１実施形態と同様であるので説明を省略する。
【００２２】
（動作その他）
アレイ状に配置された各光学センサ素子２ａからの信号は、雰囲気の明かりの影響を無視すれば、ほぼ均一の信号のドットパターンになっている。これに対して、センサアレイ４上に複数の液滴Ａが載置されると、画像処理装置５は、液滴Ａの外周縁に沿って明暗の変化（境界）が発生することから、アレイ状に配置された各光学センサ素子２ａからの信号に基づき、液滴Ａの輪郭部分を検出する。
その他の動作その他は第１実施形態と同様である。
【００２３】
（本実施形態の効果）
本実施形態では、上記第１実施形態による効果に加えて次のような効果を有する。
（１）センサアレイ４の各アレイにそれぞれ光学センサ素子２ａを素子１ａと一緒に配置し、その複数の光学センサ素子２ａを、液滴位置検出装置の液滴Ａを検出するセンサとする。
センサアレイ４の上方からセンサアレイ４上の液滴Ａを観察する場合、例えばセンサアレイ４の上方に配置される治具等との干渉を考慮して撮影する必要がある。ここで、第１実施形態において、上記の治具などの干渉を回避するために、２以上の撮像装置２を配置場所を変えて設定するようなことをしても良い。
これに対し、第２実施形態では、センサアレイ４側から液滴Ａを検出する構成としたので、センサアレイ４の上方に配置される治具等による悪影響が抑えられる。
【００２４】
「第３実施形態」
次に、本発明の第３実施形態について図面を参照して説明する。なお、上記の実施形態と同様な構成については、同一の符号を付して説明する。
本実施形態の基本構成は、第２実施形態と同様である。なお、液滴位置検出装置の構成として第１実施形態の構成を採用しても良い。
本実施形態では、対象とする液滴Ａの全てと混合しない液体を非混合液体と定義した場合に、その非混合液体としてミネラルオイル１１を使用する。
【００２５】
第３実施形態では、図３及び図４に示すように、センサアレイ４上に無端環状の立上り部（壁）からなる液留め治具１０を有する。上記の無端環状の形状（液留め治具１０の上面視の形状）は円形状でも矩形でも良く、特に限定されない。
液留め治具１０は、センサアレイ４の周りを覆うように設置される。
その液留め治具１０内にミネラルオイル１１を充填する。ミネラルオイル１１の充填量は、測定対象の液滴Ａが完全に浸漬するだけの高さとする。例えば液滴Ａの高さが最大２ｍｍとなる場合、ミネラルオイル１１の充填高さは例えば４ｍｍとする。充填高さは多い分には特に問題はないが、必要以上使用する必要もないため、例えば液滴Ａの高さの３倍以下とする。尚、ミネラルオイル１１の充填量は、測定対象の液滴Ａが完全に浸漬するだけの高さで無くても良い。例えば隣り合う液滴間にミネラルオイル１１が充填されていればよい。この場合には、例えば液滴Ａの高さの半分以上の高さまでミネラルオイル１１が充填されていればよい。
【００２６】
測定対象の液体を先端部側の内部に収容したニードル１２を上方からミネラルオイル１１に浸漬させ、先端部をセンサアレイ４に近接したら、ニードル１２内に液体を滴下してセンサアレイ４上に載置する。
これによって、液滴Ａはセンサアレイ４上にミネラルオイル１１に浸漬した状態で載置される。
ここで、蒸発による検体の濃度変化を抑えるために各検体をミネラルオイル１１で膜状に覆うことは行われているが、これは検体をミネラルオイル１１に浸漬するものでは無い。
【００２７】
本実施形態では、複数の液滴Ａを一緒に滴下するように、次のような構成とする。
即ち、水平に配置された接続部材１３に形成した複数の開口にそれぞれのニードル１２を設置する。複数のニードル１２は、電気的または熱的な接続状態で接続部材１３に設置することが好ましい。
なお、各ニードル１２の下端の高さは同じ高さとなっている。接続部材１３は平板状でなくても良く、要は各ニードル１２を支持可能な構成であればよい。
【００２８】
各ニードル１２は測定対象の液体が収容された収容部１６にポンプ１５を介して接続され、ポンプ１５を駆動することで収容部１６内の液体がニードル１２内に供給可能となっている。ポンプ１５及び収容部１６の代わりにシリンジであっても良い。
また、接続部材１３を昇降する昇降装置１４を備える。昇降装置１４は、設置したニードル１２の先端が充填したミネラルオイル１１上面よりも上方の初期位置、ニードル１２先端がセンサアレイ４に近接した滴下位置、その滴下位置よりも僅かに上方の保持位置に、接続部材１３を昇降可能に設定されている。
【００２９】
（動作その他）
センサアレイ４を内部に含むように液留め治具１０を設置して、その液留め治具１０内にミネラルオイル１１を充填する。
また、対象とする液体を収容したニードル１２の接続部材１３に取り付ける。このとき、接続部材１３の高さは初期位置とする（図５（ａ）参照）。
次に、接続部材１３を滴下位置まで下降させ（図５（ｂ）参照）、各ニードル１２から液体を滴下して、センサアレイ４上に対象とする液滴Ａを載置する。これによって、各液滴Ａはミネラルオイル１１に浸漬された状態でセンサアレイ４上に載置された状態となる。
【００３０】
次に、接続部材１３を保持位置に上昇させる（図５（ｃ）参照）。この状態では、ニードル１２の先端部が液滴Ａに触れた状態となっている。
この状態で、温度調整機構３を作動させて、目的とする温度に液滴Ａを温調する。このとき、ミネラルオイル１１も同様に加熱されることで、液滴Ａがより均一に加熱されることになる。
その他の、動作その他については上記第１実施形態及び第２実施形態と同様であるので、省略する。
ここで、ニードル１２は押さえ治具を兼ねる。
【００３１】
（本実施形態の効果）
第３実施形態は、上記の第１又は第２実施形態の効果に加え、次のような効果を奏する。
（１）複数の液滴Ａは、非混合液体に浸漬した状態でセンサアレイ４上に載置される。
この構成によれば、隣接する液滴Ａ間にミネラルオイル１１が充填することで、液滴Ａ同士が接触し難くなる。また液滴Ａがミネラルオイル１１に浸漬することで、複数の液滴Ａをより均一に温調可能となる。
【００３２】
（２）センサアレイ４に載置された複数の液滴Ａを押さえ治具で上側から押さえた状態で液滴Ａの測定を行う。押さえ治具による押さえは、液滴が潰れない範囲で行う。
押さえ治具で押さえることで、更に液滴Ａの移動が抑えられて、より液滴Ａ同士が接触し難くなる。
ここで、上記の実施形態では、ニードル１２先端で液滴Ａを押さえているが、ニードル１２の先端で液滴Ａを押さえなくても、液滴Ａはミネラルオイル１１に浸漬した状態でセンサアレイ４上に載置された状態となる。また、ミネラルオイル１１に浸漬することなく、押さえ治具で押さえる構成だけを採用しても良い。
【００３３】
（変形例）
また、上記の実施形態では、液滴Ａを滴下するニードル１２が押さえ治具を兼ねているが、ニードル１２とは別の押さえ治具で液滴Ａを押さえるようにしても良い。
例えば、メッシュ状の板を押さえ治具とし、そのメッシュ状の板を昇降装置（不図示）で水平に下降させて、複数の液滴Ａを上側から押さえるように構成しても良い。この場合、一つのメッシュ状の板で複数の液滴Ａを押さえるようにしても良い。
【００３４】
また、上記ニードル１２及び接続部材１３を電気伝導性または熱伝導性が高い材質例えば金属で構成し、図３のように接続部材１３に温度センサ２０を設けても良い。
この場合には、液滴Ａの温度がニードル１２を通じて接続部材１３に伝達され、その温度を温度センサ２０で計測することで、液滴Ａの現在の温度をより精度良く検出することが出来る。温度センサ２０で検出した温度は、例えば温度調整機構３にフィードバックする。
【産業上の利用可能性】
【００３５】
本発明は、センサアレイを用いて、複数の液滴の特性を温度調整して測定する測定装置に利用できる。
【符号の説明】
【００３６】
１、４ センサアレイ
１ａ   素子
２     撮像装置
２ａ   光学センサ素子
３     温度調整機構
５     画像処理装置
６     表示部
７     出力部
１１   ミネラルオイル
１２   ニードル
１３   接続部材
１４   昇降装置
１５   ポンプ
１６   収容部
２０   温度センサ
Ａ     液滴
【図１】
2016173335.tif 000003
【図２】
2016173335.tif 000004
【図３】
2016173335.tif 000005
【図４】
2016173335.tif 000006
【図５】
2016173335.tif 000007