(57)【要約】【課題】  雰囲気が制御される炭素熱還元法によって窒化アルミニウム粉体の製造方法に関するものである。【解決手段】  g-酸化アルミニウム（Ｇａｍｍａ相の酸化アルミニウム）を提供する工程（Ａ）と、フェノール樹脂を提供する工程（Ｂ）と、前記g-酸化アルミニウムと前記フェノール樹脂を混合した後、化学溶液を添加しながら均一に混合させることにより、前記フェノール樹脂を溶解して溶液になる工程（Ｃ）と、前記溶液をオーブンで乾燥させることにより、粉末が形成される工程（Ｄ）と、前記粉末をオーブンによって窒化雰囲気で炭化を行うことにより、粉体に形成する工程（Ｅ）と、炭化後の粉体を２ｍｍより小さい粒子径がある粉体まで研磨する工程（Ｆ）と、研磨後の粉体に添加剤を添加し、オーブンによって窒化雰囲気で窒化を行う工程（Ｇ）と、窒化後の粉体を空気又は酸素ガスの雰囲気で脱炭処理を行うことにより、窒化アルミニウム粉体に形成する工程（Ｈ）と、を有することを特徴とする。【選択図】図１
2016164112.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
g-酸化アルミニウム（Ｇａｍｍａ相の酸化アルミニウム）を提供する工程（Ａ）と、フェノール樹脂を提供する工程（Ｂ）と、前記g-酸化アルミニウムと前記フェノール樹脂を混合した後、化学溶液を添加しながら均一に混合させることにより、前記フェノール樹脂を溶解して溶液になる工程（Ｃ）と、前記溶液をオーブンで乾燥させることにより、粉末が形成される工程（Ｄ）と、前記粉末をオーブンによって窒化雰囲気で炭化を行うことにより、粉体に形成する工程（Ｅ）と、炭化後の粉体を２ｍｍより小さい粒子径がある粉体まで研磨する工程（Ｆ）と、研磨後の粉体に添加剤を添加し、オーブンによって窒化雰囲気で窒化を行う工程（Ｇ）と、窒化後の粉体を空気又は酸素ガスの雰囲気で脱炭処理を行うことにより、窒化アルミニウム粉体に形成する工程（Ｈ）と、を有することを特徴とする、雰囲気が制御される炭素熱還元法によって窒化アルミニウム粉体の製造方法。
【請求項２】
前記g-酸化アルミニウムの粒子径は０.０８〜２μｍであることを特徴とする請求項１に記載の、雰囲気が制御される炭素熱還元法によって窒化アルミニウム粉体の製造方法。
【請求項３】
前記化学溶液の成分は、濃度４０ｗｔ％〜６０ｗｔ％のメタノール、エタノール、イソプロピルアルコール又はブチルアルコールの水溶液であることを特徴とする請求項１に記載の、雰囲気が制御される炭素熱還元法によって窒化アルミニウム粉体の製造方法。
【請求項４】
前記g-酸化アルミニウムと前記フェノール樹脂の混合重量比例は、１：０.４〜０.８であることを特徴とする請求項１に記載の、雰囲気が制御される炭素熱還元法によって窒化アルミニウム粉体の製造方法。
【請求項５】
前記工程（Ｅ）におけるオーブンの温度は、５００℃〜７００℃であることを特徴とする請求項１に記載の、雰囲気が制御される炭素熱還元法によって窒化アルミニウム粉体の製造方法。
【請求項６】
前記工程（Ｇ）におけるオーブンの温度は、１４００℃〜１７００℃であることを特徴とする請求項１に記載の、雰囲気が制御される炭素熱還元法によって窒化アルミニウム粉体の製造方法。
【請求項７】
前記添加剤は、尿素又はアジ化物であることを特徴とする請求項１に記載の、雰囲気が制御される炭素熱還元法によって窒化アルミニウム粉体の製造方法。
【請求項８】
前記研磨後の粉体と添加剤の重量比例は１：０.１〜１であることを特徴とする請求項１に記載の、雰囲気が制御される炭素熱還元法によって窒化アルミニウム粉体の製造方法。
【請求項９】
前記工程（Ｇ）における前記窒化雰囲気は、窒素ガスだけ、窒素ガスと水素ガスの混合ガス、窒素ガスとアンモニウムガスの混合ガス又はアンモニウムガスだけであることを特徴とする請求項１に記載の、雰囲気が制御される炭素熱還元法によって窒化アルミニウム粉体の製造方法。
【請求項１０】
g-酸化アルミニウム（Ｇａｍｍａ相の酸化アルミニウム）を提供し、このg-酸化アルミニウムの粒子径は０.０８〜２μｍである工程（Ａ）と、フェノール樹脂を提供する工程（Ｂ）と、前記g-酸化アルミニウムと前記フェノール樹脂を混合した後、化学溶液を添加しながら均一に混合させることにより、前記フェノール樹脂を溶解して溶液になり、前記g-酸化アルミニウムと前記フェノール樹脂の混合重量比例は、１：０.４〜０.８であり、前記化学溶液の成分は、濃度４０ｗｔ％〜６０ｗｔ％のメタノール、エタノール、イソプロピルアルコール又はブチルアルコールの水溶液である工程（Ｃ）と、前記溶液をオーブンで乾燥させることにより、粉末が形成される工程（Ｄ）と、前記粉末を温度５００℃〜７００℃のオーブンによって窒化雰囲気で炭化を行うことにより、粉体に形成する工程（Ｅ）と、炭化後の粉体を２ｍｍより小さい粒子径がある粉体まで研磨する工程（Ｆ）と、研磨後の粉体に添加剤を添加し、温度１４００℃〜１７００℃のオーブンによって窒化雰囲気で窒化を行い、前記研磨後の粉体と添加剤の重量比例は１：０.１〜１であり、前記添加剤は尿素又はアジ化物であり、前記窒化雰囲気は、窒素ガスだけ、窒素ガスと水素ガスの混合ガス、窒素ガスとアンモニウムガスの混合ガス又はアンモニウムガスだけである工程（Ｇ）と、窒化後の粉体を空気又は酸素ガスの雰囲気で脱炭処理を行うことにより、窒化アルミニウム粉体に形成する工程（Ｈ）と、を有することを特徴とする、雰囲気が制御される炭素熱還元法によって窒化アルミニウム粉体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、窒化アルミニウム粉体の製造方法に関するものであり、特に。雰囲気が制御される炭素熱還元法によって窒化アルミニウム粉体の製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
窒化アルミニウムの合成方式は、化学気相成長法（ＣＶＤ）、有機金属気相成長法（ＭＯＣＶＤ）、直接窒化法、炭素熱還元法および燃焼合成法などがある。そのうち、炭素熱還元法は、簡単の製造プロセスで高純度、小粒子径及び性能安定の窒化アルミニウム粉体を製造できるので、窒化アルミニウム粉体の製造によく使用されている。従来は、カーボンブラックと酸化アルミニウム粉体を混合してから、炭素熱還元法によって窒化アルミニウム粉体を製造する。
【０００３】
しかしながら、カーボンブラックと酸化アルミニウム粉体の混合は、その均一度を制御しにくく、更に、１６００℃より高い温度で窒化アルミニウム粉体を合成する必要があり、且つより高いカーボンブラックの混合比例（酸化アルミニウム：カーボンブラックの重量比は１：０.３６である）があるため、脱炭処理でより長い時間が掛かっている。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
本発明は、化学溶液法によって炭素材料がg-酸化アルミニウム（Ｇａｍｍａ相の酸化アルミニウム）の表面に覆われ、雰囲気が制御される炭素熱還元法によって窒化アルミニウム粉体を製造し、より少ない炭素含有量で、より低い温度で窒化アルミニウムを合成することができる。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明に係わる雰囲気が制御される炭素熱還元法によって窒化アルミニウム粉体の製造方法は、まずg-酸化アルミニウム（Ｇａｍｍａ相の酸化アルミニウム）とフェノール樹脂を１：０.４〜０.８の重量比例で均一に混合し、混合後に４０％〜６０％のエタノール溶液を添加することにより、フェノール樹脂を溶解させ、均一に混合された溶液を形成し、そしてこの溶液をオーブンで粉末状になるように加熱して乾燥する。
【０００６】
乾燥した後の粉末は、５００℃〜７００℃の温度条件で炭化され、フェノール樹脂がカーボンブラックに転換されると共に、酸化アルミニウムの表面に均一なメッキ層が形成される。
【０００７】
炭化後の粉末は、かたまりになるため、粉砕プロセスで２ｍｍより小さい粒子径がある粉体まで研磨する。
【０００８】
研磨後の粉体は、窒化プロセスを行うことにより窒化アルミニウムの粉体に形成され、窒化プロセスを行う時に、炭化後の粉体に尿素が添加され、１４００℃〜１７００℃の温度で窒化反応を行い、この窒化の雰囲気は、窒素ガスだけでよく、窒素ガスとアンモニアガスの混合ガスでもよく、窒素ガスと水素ガスの混合ガスでもよい。
【０００９】
窒化後の粉体は、６００℃〜７００℃の温度条件で脱炭処理を行い、脱炭後の粉体は、つまり窒化アルミニウム粉体である。
【図面の簡単な説明】
【００１０】
【図１】本発明に係わる窒化アルミニウム粉体の製造方法のフローチャートである。
【図２】本発明に係わる窒化アルミニウム粉体の製造方法を使用して、窒化雰囲気が５０％の窒素ガスと５０％のアンモニアガスであり、炭化粉体と尿素の重量比例が１：０.１である条件で製造された窒化アルミニウム粉体のＸ線スペクトルである。
【図３】本発明に係わる窒化アルミニウム粉体の製造方法を使用して、窒化雰囲気がそれぞれ５０％の窒素ガスと５０％のアンモニアガス及び９５％の窒素ガスと５％の水素ガスであり、炭化粉体に添加剤を添加しない状態で製造された窒化アルミニウム粉体のＸ線スペクトルである。
【図４】本発明に係わる窒化アルミニウム粉体の製造方法を使用して、窒化雰囲気がそれぞれ５０％の窒素ガスと５０％のアンモニアガス及び窒素ガスだけであり、炭化粉体に添加剤を添加しない状態で製造された窒化アルミニウム粉体のＸ線スペクトルである。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
本発明に係わる雰囲気が制御される炭素熱還元法によって窒化アルミニウム粉体の製造方法を更に明白するために、実施例と合わせて添付図面によって詳細に説明する。
【００１２】
本発明に係わる雰囲気が制御される炭素熱還元法によって窒化アルミニウム粉体の製造方法は、下記の工程を有する。
【００１３】
工程（１）：図１に示すように、ステップＳ１１０において、g-酸化アルミニウム（Ｇａｍｍａ相の酸化アルミニウム）を提供し、このg-酸化アルミニウムの粒子径は０.０８〜２μｍである。
【００１４】
工程（２）：図１に示すように、ステップＳ１２０において、フェノール樹脂を提供する。
【００１５】
工程（３）：図１に示すように、ステップＳ１３０において、前記g-酸化アルミニウムと前記フェノール樹脂を混合した後、化学溶液を添加しながら均一に混合させることにより、前記フェノール樹脂を溶解して溶液になり、前記化学溶液の成分は、濃度４０ｗｔ％〜６０ｗｔ％のメタノール、エタノール、イソプロピルアルコール又はブチルアルコールの水溶液であり、前記g-酸化アルミニウムと前記フェノール樹脂の混合重量比例は、１：０.４〜０.８である。
【００１６】
工程（４）：図１に示すように、ステップＳ１４０において、ステップＳ１３０によって形成された溶液をオーブンで乾燥させることにより、粉末が形成される。
【００１７】
工程（５）：図１に示すように、ステップＳ１５０において、ステップＳ１４０によって乾燥された粉末を温度５００℃〜７００℃のオーブンによって窒化雰囲気で炭化を行うことにより、粉体に形成する。
【００１８】
工程（６）：図１に示すように、ステップＳ１６０において、ステップＳ１５０によって炭化後の粉体を２ｍｍより小さい粒子径がある粉体まで研磨する。
【００１９】
工程（７）：図１に示すように、ステップＳ１７０において、ステップＳ１６０によって研磨後の粉体に添加剤を添加し、温度１４００℃〜１７００℃のオーブンによって窒化雰囲気で窒化を行い、前記研磨後の粉体と添加剤の重量比例は１：０.１〜１であり、前記添加剤は尿素又はアジ化物であり、前記窒化雰囲気は、窒素ガスだけ、窒素ガスと水素ガスの混合ガス、窒素ガスとアンモニウムガスの混合ガス又はアンモニウムガスだけである。
【００２０】
工程（８）：図１に示すように、ステップＳ１８０において、ステップＳ１７０によって窒化後の粉体を空気又は酸素ガスの雰囲気で脱炭処理を行うことにより、窒化アルミニウム粉体に形成し、前記脱炭処理の時間は約６時間〜１２時間である。
【００２１】
以下に、本発明に係わる窒化アルミニウム粉体の製造方法を用いる具体的な実施例を説明し、Ｘ線スペクトルで本発明の方法によって製造された窒化アルミニウム粉体を検証する。
【実施例１】
【００２２】
８０グラムのg-酸化アルミニウム（Ｇａｍｍａ相の酸化アルミニウム）と３２グラムのフェノール樹脂を均一に混合し、次に５０グラムのエタノール水溶液を添加して均一の溶液に形成し、この溶液を温度約８０℃のオーブンで１時間加熱することにより、かたまりの固形物が形成される。このかたまりの固形物が７００℃のオーブンによって窒素ガスの雰囲気で炭化を行い、炭化時間は２時間である。炭化後の粉末に尿素（炭化の粉末と尿素の重量比例は１：０.１である）を添加し、温度上昇率が５℃/ｍｉｎで加熱し、１４５０℃で１０時間に保持し、１５００℃で１０時間に保持し、１６００℃で７時間に保持する条件でオーブンによって炭素熱還元作業を行い、炭素熱還元作業を行うときの雰囲気は、５０％の窒素ガスと５０％のアンモニウムガスである。炭素熱還元後の粉末を大気において６００℃の温度で１０時間の脱炭処理を行い、脱炭後の粉末に関するＸ線スペクトルが図２のように示される。図２の結果からわかるように、粉末は窒化アルミニウムの単一相であると判断できる。
【実施例２】
【００２３】
８０グラムのg-酸化アルミニウム（Ｇａｍｍａ相の酸化アルミニウム）と３２グラムのフェノール樹脂を均一に混合し、次に５０グラムのエタノール水溶液を添加して均一の溶液に形成し、この溶液を温度約８０℃のオーブンで１時間加熱することにより、かたまりの固形物が形成される。このかたまりの固形物が７００℃のオーブンによって窒素ガスの雰囲気で炭化を行い、炭化時間は２時間である。炭化後の粉末は、温度上昇率が５℃/ｍｉｎで加熱し、１５００℃で１０時間に保持し、１６００℃で１０時間に保持し、１６００℃で７時間に保持する条件でオーブンによって炭素熱還元作業を行い、炭素熱還元作業を行うときの雰囲気は、５０％の窒素ガスと５０％のアンモニウムガス、９５％の窒素ガスと５％の水素ガスであり、前記炭化後の原料粉末に尿素が添加されなかった。炭素熱還元後の粉末を大気において６００℃の温度で１０時間の脱炭処理を行い、脱炭後の粉末に関するＸ線スペクトルが図３のように示される。図３の結果からわかるように、粉末は窒化アルミニウムの単一相であると判断できる。
【実施例３】
【００２４】
８０グラムのg-酸化アルミニウム（Ｇａｍｍａ相の酸化アルミニウム）と３２グラムのフェノール樹脂を均一に混合し、次に５０グラムのエタノール水溶液を添加して均一の溶液に形成し、この溶液を温度約８０℃のオーブンで１時間加熱することにより、かたまりの固形物が形成される。このかたまりの固形物が７００℃のオーブンによって窒素ガスの雰囲気で炭化を行い、炭化時間は２時間である。炭化後の粉末は、温度上昇率が５℃/ｍｉｎで加熱し、１５００℃で１０時間に保持する条件でオーブンによって炭素熱還元作業を行い、炭素熱還元作業を行うときの雰囲気は、窒素ガスだけ、５０％の窒素ガスと５０％のアンモニウムガスであり、前記炭化後の原料粉末に尿素が添加されなかった。炭素熱還元後の粉末を大気において６００℃の温度で１０時間の脱炭処理を行い、脱炭後の粉末に関するＸ線スペクトルが図４のように示される。図４の結果からわかるように、粉末は５０％の窒素ガスと５０％のアンモニウムガスの雰囲気で窒化された後、窒化アルミニウムの単一相で示されると判断でき、粉末は窒素ガスだけの雰囲気で窒化される場合、α-酸化アルミニウム（Ａｌｆａ相-酸化アルミニウム）が現れると判断できる。
【００２５】
上述の説明は、本発明の好適な実施例に対する具体的な説明であるが、これらの実施例は本発明における特許請求の範囲を限定するものではなく、本発明の要旨に基づいてこれらの実施例の効果と等しい変形や変更することができ、これらの変形や変更が本発明における特許請求の範囲に含まれるべきである。
【符号の説明】
【００２６】
Ｓ１１０  g-酸化アルミニウム（Ｇａｍｍａ相の酸化アルミニウム）を提供する
Ｓ１２０   フェノール樹脂を提供する
Ｓ１３０  前記g-酸化アルミニウムと前記フェノール樹脂を混合した後、化学溶液を添加しながら均一に混合させることにより、前記フェノール樹脂を溶解して溶液になる
Ｓ１４０  前記溶液をオーブンで乾燥させることにより、粉末が形成される
Ｓ１５０  前記粉末を温度５００℃〜７００℃のオーブンによって窒化雰囲気で炭化を行うことにより、粉体に形成する
Ｓ１６０  炭化後の粉体を２ｍｍより小さい粒子径がある粉体まで研磨する
Ｓ１７０  研磨後の粉体に添加剤を添加し、オーブンによって窒化雰囲気で窒化を行う
Ｓ１８０  窒化後の粉体を空気又は酸素ガスの雰囲気で脱炭処理を行うことにより、窒化アルミニウム粉体に形成する
【図１】
2016164112.tif 000003
【図２】
2016164112.tif 000004
【図３】
2016164112.tif 000005
【図４】
2016164112.tif 000006