(57)【要約】【課題】使用する溶媒の種類を削減することができ、使用済核燃料からアクチニドを簡便に分離することが可能なアクチニド分離方法および当該分離方法を実現可能なアクチニド分離装置の提供を目的とする。【解決手段】本発明のアクチニド分離方法は、使用済核燃料３からアクチニドを分離する方法であって、アクチニドを錯化可能な錯化剤２とアクチニドを含む使用済核燃料３の成分とをイオン液体１に溶解し、アクチニド錯体を生成する溶解工程と、この溶解工程で得られた溶液Ａと、イオン液体１と相溶しかつイオン液体１に対する錯化剤２の溶解度を低下させる液（溶液Ｂ）とを混合し、アクチニド錯体を析出させる混合工程と、この混合工程で析出したアクチニド錯体を分離する分離工程とを有することを特徴とする。【選択図】図１
2016061580.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
使用済核燃料からアクチニドを分離する方法であって、
前記アクチニドを錯化可能な錯化剤と前記アクチニドを含む使用済核燃料の成分とをイオン液体に溶解し、アクチニド錯体を生成する溶解工程と、
前記溶解工程で得られた溶液と、前記イオン液体と相溶しかつ前記イオン液体に対する前記錯化剤の溶解度を低下させる液とを混合し、前記アクチニド錯体を析出させる混合工程と、
前記混合工程で析出したアクチニド錯体を分離する分離工程と
を有することを特徴とするアクチニド分離方法。
【請求項２】
分離工程において、フィルタによる固液分離法または遠心分離による固液分離法を用い、アクチニド錯体を分離する請求項１に記載のアクチニド分離方法。
【請求項３】
分離工程後に、酸性溶液に前記分離工程で分離したアクチニド錯体を投入してアクチニドを前記酸性溶液に選択的に溶解させた後、不溶物としての錯化剤を分離するアクチニド回収工程
をさらに有する請求項１または請求項２に記載のアクチニド分離方法。
【請求項４】
分離工程後に、前記分離工程でアクチニド錯体を分離した後の残液を用い、イオン液体と前記イオン液体に対する錯化剤の溶解度を低下させる液とに分留する溶媒再生工程
をさらに有する請求項１から請求項３のいずれか１項に記載のアクチニド分離方法。
【請求項５】
溶媒再生工程において、分留する前に、残液から核分裂生成物をあらかじめ除去する請求項４に記載のアクチニド分離方法。
【請求項６】
錯化剤が、アミド結合を含む化合物を含有する請求項１から請求項５のいずれか１項に記載のアクチニド分離方法。
【請求項７】
錯化剤が、オクチル（フェニル）−Ｎ，Ｎ−ジイソブチルカルバモイルメチルホスフィンオキシド（ＣＭＰＯ）、トリブチルホスフェート（ＴＢＰ）、トリオクチルホスフィンオキシド（ＴＯＰＯ）、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラキス（２−ピリジルメチル）エタン−１，２−ジアミン（ＴＰＥＮ）、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラオクチルジグリコールアミド（ＴＯＤＧＡ）、Ｎ，Ｎ−ジオクチルジグリコールアミド酸（ＤＯＤＧＡＡ）、ジシクロヘキシル−１８−クラウン−６（ＤＣ１８Ｃ６）、トリｎ−オクチルアミン（ＴＯＡ）およびメチルトリオクチルアンモニウムクロリド（アリコート）からなる群より選ばれる少なくとも１種を含有する請求項１から請求項５のいずれか１項に記載のアクチニド分離方法。
【請求項８】
イオン液体に対する錯化剤の溶解度を低下させる液が、水溶液である請求項１から請求項７のいずれか１項に記載のアクチニド分離方法。
【請求項９】
水溶液が、アクチニドと錯化剤との錯形成を促進するアニオンを含む請求項８に記載のアクチニド分離方法。
【請求項１０】
水溶液が、硝酸水溶液または塩酸水溶液である請求項９に記載のアクチニド分離方法。
【請求項１１】
アクチニドを錯化可能な錯化剤とアクチニドを含む使用済核燃料の成分とをイオン液体に溶解する溶解槽と、前記溶解槽で得られた溶液と前記イオン液体に対する前記錯化剤の溶解度を低下させる液とを混合する混合槽と、前記混合槽で生成した懸濁液から固体成分としてのアクチニド錯体を分離する分離機とを備えているアクチニド分離装置。
【請求項１２】
アクチニドを錯化可能な錯化剤とアクチニドを含む使用済核燃料の成分とをイオン液体に溶解する溶解槽と、懸濁液から固体成分としてのアクチニド錯体を分離する分離機と、前記溶解槽および前記分離機に接続され前記溶解槽で得られた溶液を前記溶解槽から前記分離機に移送する第１配管と、前記第１配管に接続され前記第１配管中に前記イオン液体に対する前記錯化剤の溶解度を低下させる液を注入する第２配管とを備えているアクチニド分離装置。
【請求項１３】
錯化剤が、アミド結合を含む化合物を含有する請求項１１または請求項１２に記載のアクチニド分離装置。
【請求項１４】
錯化剤が、オクチル（フェニル）−Ｎ，Ｎ−ジイソブチルカルバモイルメチルホスフィンオキシド（ＣＭＰＯ）、トリブチルホスフェート（ＴＢＰ）、トリオクチルホスフィンオキシド（ＴＯＰＯ）、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラキス（２−ピリジルメチル）エタン−１，２−ジアミン（ＴＰＥＮ）、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラオクチルジグリコールアミド（ＴＯＤＧＡ）、Ｎ，Ｎ−ジオクチルジグリコールアミド酸（ＤＯＤＧＡＡ）、ジシクロヘキシル−１８−クラウン−６（ＤＣ１８Ｃ６）、トリｎ−オクチルアミン（ＴＯＡ）およびメチルトリオクチルアンモニウムクロリド（アリコート）からなる群より選ばれる少なくとも１種を含有する請求項１１または請求項１２に記載のアクチニド分離装置。
【請求項１５】
イオン液体に対する錯化剤の溶解度を低下させる液が、水溶液である請求項１１から請求項１４のいずれか１項に記載のアクチニド分離装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、アクチニド分離方法およびアクチニド分離装置に関する。さらに詳しくは、本発明は、使用済核燃料からアクチニドを簡便に分離可能な分離方法およびその分離装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
原子力発電所から排出される使用済核燃料は、通常、核燃料物質が再処理により回収された後、ガラス固化体へ加工され、地層処分される。このガラス固化体には半減期が非常に長い放射性核種であるマイナーアクチニドが含まれているため、上記ガラス固化体を処分する地層中に数十万年もの間安定に閉じ込めておく必要がある。
【０００３】
このような中、ガラス固化体の閉じ込め期間を短縮することを目的として、使用済核燃料の再処理において発生する高レベル放射性廃液からマイナーアクチニドを分離し、このマイナーアクチニドに中性子を照射して半減期の短い放射性核種へ変換する技術が研究されている。
【０００４】
ここで、使用済核燃料から上記マイナーアクチニドを含むアクチニドを分離する方法としては、例えば、使用済核燃料の成分を溶解液としてのイオン液体に溶解した後、得られた溶液に抽出溶媒を用いてアクチニドを抽出する溶媒抽出法や、上記成分を溶解させた金属塩から溶解液としてのイオン液体により当該成分を抽出して処理する方法などが知られている（例えば、特許文献１および特許文献２参照）。
【０００５】
これらの方法によれば、使用済核燃料の成分の溶解にイオン液体を用いるので、硝酸水
溶液などの水が主成分である溶媒に比べて水素原子が少なく、これにより臨界に寄与しやすい減速された中性子が生成しにくくなって運転管理が容易になる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特表２００２−５０３８２０号公報
【特許文献２】特表２００１−５１６８７１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
しかしながら、上述したような従来の方法を用いる場合、イオン液体側に移動したアクチニドを回収するために更に水溶液などの逆抽出溶媒を作用させる必要があり、溶媒として少なくとも溶解液、抽出溶媒および逆抽出溶媒の３種が必須となって設備や運転コストが増加するという不都合がある。
【０００８】
本発明は、以上のような事情に基づいてなされたものであり、その目的は、使用済核燃料からアクチニドを分離するために使用する溶媒の種類を削減可能なアクチニド分離方法および当該分離方法を実現可能なアクチニド分離装置を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
上記課題を解決するためになされた発明は、
使用済核燃料からアクチニドを分離する方法であって、
前記アクチニドを錯化可能な錯化剤と前記アクチニドを含む使用済核燃料の成分とをイオン液体に溶解し、アクチニド錯体を生成する溶解工程と、
前記溶解工程で得られた溶液と、前記イオン液体と相溶しかつ前記イオン液体に対する前記錯化剤の溶解度を低下させる液とを混合し、前記アクチニド錯体を析出させる混合工程と、
前記混合工程で析出したアクチニド錯体を分離する分離工程と
を有することを特徴とするアクチニド分離方法である。
【００１０】
また、上記課題を解決するためになされた別の発明は、
アクチニドを錯化可能な錯化剤とアクチニドを含む使用済核燃料の成分とをイオン液体に溶解する溶解槽と、前記溶解槽で得られた溶液と前記イオン液体に対する前記錯化剤の溶解度を低下させる液とを混合する混合槽と、前記混合槽で生成した懸濁液から固体成分としてのアクチニド錯体を分離する分離機とを備えているアクチニド分離装置である。
【００１１】
さらに、上記課題を解決するためになされた別の発明は、
アクチニドを錯化可能な錯化剤とアクチニドを含む使用済核燃料の成分とをイオン液体に溶解する溶解槽と、懸濁液から固体成分としてのアクチニド錯体を分離する分離機と、前記溶解槽および前記分離機に接続され前記溶解槽で得られた溶液を前記溶解槽から前記分離機に移送する第１配管と、前記第１配管に接続され前記第１配管中に前記イオン液体に対する前記錯化剤の溶解度を低下させる液を注入する第２配管とを備えているアクチニド分離装置である。
【００１２】
なお、本明細書において「アクチニド」とは、アクチノイドのうち、アクチニウムを除いた１４種の元素を意味し、例えば、ウラン（Ｕ）、ネプツニウム（Ｎｐ）、プルトニウム（Ｐｕ）、アメリシウム（Ａｍ）、キュリウム（Ｃｍ）等が挙げられる。また、本明細書において「イオン液体」とは、融点が１００℃以下であり、カチオンとアニオンとからなるイオン性物質を意味する。
【発明の効果】
【００１３】
本発明は、使用する溶媒の種類を削減することができ、使用済核燃料からアクチニドを簡便に分離することが可能なアクチニド分離方法および当該分離方法を実現可能なアクチニド分離装置を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１４】
【図１】本発明のアクチニド分離方法の一実施形態に係るフローチャートである。
【図２】本発明のアクチニド分離装置の一実施形態を示す概略図である。
【図３】本発明のアクチニド分離装置の他の実施形態を示す概略図である。
【発明を実施するための形態】
【００１５】
＜アクチニド分離方法＞
本発明のアクチニド分離方法は、
使用済核燃料からアクチニドを分離する方法であって、
前記アクチニドを錯化可能な錯化剤と前記アクチニドを含む使用済核燃料の成分とをイオン液体に溶解し、アクチニド錯体を生成する溶解工程と、
前記溶解工程で得られた溶液（以下、「溶液Ａ」ともいう）と、前記イオン液体と相溶しかつ前記イオン液体に対する前記錯化剤の溶解度を低下させる液（以下、「溶液Ｂ」ともいう）とを混合し、前記アクチニド錯体を析出させる混合工程と、
前記混合工程で析出したアクチニド錯体を分離する分離工程と
を有することを特徴とする。
【００１６】
本発明のアクチニド分離方法は、上記特定の溶解工程、混合工程および分離工程を有しているので、生成したアクチニド錯体を固形成分として分離することができる。その結果、例えば逆抽出溶媒などの溶媒が不要となり、設備や運転コストを抑制して使用済核燃料からアクチニドを簡便に分離することができる。
【００１７】
また、分離工程後に、酸性溶液（以下、「溶液Ｄ」ともいう）に前記分離工程で分離したアクチニド錯体を投入してアクチニドを前記酸性溶液に選択的に溶解させた後、不溶物としての錯化剤を分離するアクチニド回収工程をさらに有することが好ましい。
【００１８】
また、分離工程後に、前記分離工程でアクチニド錯体を分離した後の残液（以下、「溶液Ｃ」ともいう）を用い、イオン液体と前記イオン液体に対する前記錯化剤の溶解度を低下させる液とに分留する溶媒再生工程をさらに有することも好ましい。
【００１９】
また、上記溶媒再生工程を有する場合、溶媒再生工程において、分留する前に、残液から核分裂生成物をあらかじめ除去することがより好ましい。
【００２０】
以下、本発明のアクチニド分離方法の一実施形態を図面に基づいて説明するが、本発明は、当該図面に記載の実施態様のみに限定されるものではない。
【００２１】
図１は、本発明のアクチニド分離方法の一実施形態に係るフローチャートである。本発明のアクチニド分離方法は、図１に示すように、溶解工程と、混合工程と、分離工程と、アクチニド回収工程と、溶媒再生工程とを有している。以下、各工程について詳述する。
【００２２】
［溶解工程］
本工程では、アクチニドを錯化可能な錯化剤２とアクチニドを含む使用済核燃料３の成分とをイオン液体１に溶解し、アクチニド錯体を生成する。
【００２３】
具体的には、図１に示すように、イオン液体１に上記錯化剤２と使用済核燃料３とを投入し、溶解温度まで加熱して使用済核燃料３の成分を溶解させる。その際、使用済核燃料３に含まれるアクチニドは錯化剤２と反応してアクチニド錯体が形成される。溶解温度は、通常２５℃〜４０℃である。溶解温度まで溶液を加熱する方法としては、例えば、イオン液体に熱交換器を浸漬して加熱する方法等が挙げられる。また、溶解時間は、溶解温度にも依るが、通常１時間程度である。このようにして、本工程でアクチニド錯体が溶解したイオン液体（溶液Ａ）を得ることができる。
【００２４】
イオン液体１は、カチオンとアニオンとからなる。なお、このイオン液体１は、単独で又は２種以上を混合して用いてもよい。
【００２５】
イオン液体１のカチオンとして、例えば、イミダゾリウム系カチオン、ピリジニウム系カチオン、ピペリジニウム系カチオン、ピロリジニウム系カチオン等が挙げられる。
【００２６】
上記イミダゾリウム系カチオンとしては、例えば、３−ブチル−１−グリシジルイミダゾリウムカチオン、３−ブチル−１−（２’−メタクリロイルオキシエチル）イミダゾリウムカチオン、３−エチル−１−オキサテニルエチルイミダゾリウムカチオン、３−ブチル−１−（４’−ビニルベンジル）イミダゾリウムカチオン、１−（３’−エチル−３’−オキセタニル）メチル−３−（２’−ヒドロキシエチル）ベンゾイミダゾイルカチオン等が挙げられる。
上記ピリジニウム系カチオンとしては、例えば、Ｎ−メチル−Ｎ−オキサテニルエチルピリジニウムカチオン、Ｎ−ブチル−Ｎ−（２−メタクリロイルオキシエチル）ピリジニウムカチオン、Ｎ−ブチル−Ｎ−（４−ビニルベンジル）ピリジニウムカチオン等が挙げられる。
上記ピペリジニウム系カチオンとしては、例えば、Ｎ−メチル−Ｎ−オキサテニルエチルピペリジニウムカチオン、Ｎ−ブチル−Ｎ−（２−オキシメタクリロイルエチル）ピペリジニウムカチオン、Ｎ−ブチル−Ｎ−（４−ビニルベンジル）ピペリジニウムカチオン等が挙げられる。
上記ピロリジニウム系カチオンとしては、例えば、Ｎ−ブチル−Ｎ−グリシジルピロリジニウムカチオン、Ｎ−ブチル−Ｎ−（２’−メタクリロイルオキシエチル）ピロリジニウムカチオン、Ｎ−エチル−Ｎ−オキサテニルエチルピロリジニウムカチオン、Ｎ−ブチル−Ｎ−（４’−ビニルベンジル）ピロリジニウムカチオン、Ｎ−（３’−エチル−３’−オキセタニル）メチル−Ｎ−（２’−ヒドロキシエチル）ピロリジニウムカチオン等が挙げられる。
【００２７】
これらの中で、イオン液体１のカチオンとしては、イミダゾリウム系カチオン、ピリジニウム系カチオン、ピロリジニウム系カチオンが好ましく、イミダゾリウム系カチオンがより好ましい。
【００２８】
イオン液体１のアニオンとして、例えば、テトラフルオロボレートアニオン、ビス（トリフルオロメタンスルホニル）イミドアニオン、ヘキサフルオロホスフェートアニオン、トリフルオロメタンスルホネートアニオン、ハロゲンイオン等が挙げられる。
【００２９】
これらの中で、イオン液体１のアニオンとしては、テトラフルオロボレートアニオン、トリフルオロメタンスルホネートアニオン、塩化物イオン、臭化物イオン、ヨウ化物イオンが好ましく、テトラフルオロボレートアニオンがより好ましい。
【００３０】
イオン液体１としては、錯化剤の溶解性向上の観点から、イミダゾリウム系カチオンとテトラフルオロボレートアニオンから成るイオン液体が好ましい。
【００３１】
錯化剤２は、イオン液体１に溶解しかつアクチニドを錯化可能な剤である。なお、錯化剤２は、単独で又は２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００３２】
錯化剤２としては、イオン液体１に溶解しかつアクチニドを錯化可能なものであれば特に限定されないが、アミド結合を含む化合物を含有することが好ましい。錯化剤２がアミド結合を含む化合物を含有することで、アクチニドと錯化剤とが錯形成しやすくなる効果を得ることができる。
【００３３】
上記アミド結合を含む化合物としては、例えば、オクチル（フェニル）−Ｎ，Ｎ−ジイソブチルカルバモイルメチルホスフィンオキシド（ＣＭＰＯ）、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラオクチルジグリコールアミド（ＴＯＤＧＡ）、Ｎ，Ｎ−ジオクチルジグリコールアミド酸（ＤＯＤＧＡＡ）等が挙げられる。
【００３４】
錯化剤２は、オクチル（フェニル）−Ｎ，Ｎ−ジイソブチルカルバモイルメチルホスフィンオキシド（ＣＭＰＯ）、トリブチルホスフェート（ＴＢＰ）、トリオクチルホスフィンオキシド（ＴＯＰＯ）、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラキス（２−ピリジルメチル）エタン−１，２−ジアミン（ＴＰＥＮ）、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラオクチルジグリコールアミド（ＴＯＤＧＡ）、Ｎ，Ｎ−ジオクチルジグリコールアミド酸（ＤＯＤＧＡＡ）、ジシクロヘキシル−１８−クラウン−６（ＤＣ１８Ｃ６）、トリｎ−オクチルアミン（ＴＯＡ）およびメチルトリオクチルアンモニウムクロリド（アリコート）からなる群より選ばれる少なくとも１種を含有することも好ましい。
【００３５】
錯化剤２が上記特定の化合物を含有することで水に難溶性となり、溶液Ｂとして水溶液を用いた場合、後述の混合工程において上記アクチニド錯体を効率良く析出させることができる。
【００３６】
なお、上記溶解工程において用いられる使用済核燃料３は、ウラン成分があらかじめ分離除去されたもの（この使用済核燃料３を、特に「使用済核燃料３’」ともいう）であることが好ましい。なお、使用済核燃料３’は、ウラン成分が必ずしも全て除去されたものである必要はなく、例えば全ウラン成分のうちの９０％質量以上が除去されたものであってもよい。
【００３７】
使用済核燃料３’を得るためのウラン成分の分離除去方法としては特に限定されず、例えば、特開２００４−２３３０６６号公報および特開２０１２−４７５４６号公報に記載のフレーム炉方式のフッ化装置、特開２０１３−１０１０６６号公報に記載のバッチ方式のフッ化装置などを用い、使用済核燃料３とフッ素ガスとを接触させて使用済核燃料３に含まれるウラン成分をフッ化物ガス（例えば、六フッ化ウランガスなど）に変換した後、上記フッ化物ガスを除去する方法等が挙げられる。
【００３８】
このように、ウラン成分があらかじめ分離除去された使用済核燃料３’を用いることで、イオン液体１へ溶解させる使用済核燃料の量を低減させることができ、その結果アクチニドの分離プロセスで使用されるイオン液体１などの使用量を低減することができる。
【００３９】
［混合工程］
本工程では、溶解工程で得られた溶液（溶液Ａ）と、イオン液体１と相溶しかつ上記イオン液体１に対する錯化剤２の溶解度を低下させる液（溶液Ｂ）とを混合し、アクチニド錯体を析出させる。
【００４０】
具体的には、溶液Ａと溶液Ｂとを混合した後、攪拌機を用いて混合物が均一になるように攪拌する。その際、上述の錯化剤２は溶液Ｂに難溶であるため、アクチニド錯体が析出して懸濁粒子となって混合溶液（懸濁液４）中に分散する。このようにして、本工程で懸濁液４を得ることができる。
【００４１】
溶液Ｂとしては、上記性質を有している限り特に限定されないが、錯化剤の析出を促進する観点から、水溶液であることが好ましく、アクチニドと錯化剤との錯形成を促進するアニオンを含む水溶液であることがより好ましい。
【００４２】
上記錯形成を促進するアニオンとしては、例えば、硝酸イオン、塩化物イオン等が挙げられる。これらの中で、硝酸イオンおよび塩化物イオンが好ましく、硝酸イオンがより好ましい。また、溶液Ｂとしては、硝酸水溶液および塩酸水溶液が好ましく、硝酸水溶液がより好ましい。
【００４３】
［分離工程］
本工程では、上記混合工程で析出したアクチニド錯体を分離する。
【００４４】
具体的には、上記混合工程で得られた懸濁液４を、固液分離法を用いてアクチニド錯体を含む固体回収物５と当該固体回収物５以外の残液（溶液Ｃ）とに分離する。上記固液分離法としては特に限定されないが、濾過法などのフィルタによる固液分離法および遠心分離による固液分離法が好ましい。上記フィルタによる固液分離法は、懸濁液４をフィルタに通液して固体と液体とを分離する公知の方法である。また、上記遠心分離による固液分離法は、懸濁液を遠心分離して固体成分を強制的に沈降させることで固体と液体とを分離する公知の方法である。これらの固液分離法を用いることで、固体回収物５と溶液Ｃとを確実に分離することができる。このようにして、本工程で固体回収物５および溶液Ｃを得ることができる。
【００４５】
［アクチニド回収工程］
本工程では、酸性溶液（溶液Ｄ）に上記分離工程で分離したアクチニド錯体（固体回収物５）を投入してアクチニドを上記酸性溶液に選択的に溶解させた後、不溶物としての錯化剤を分離する。
【００４６】
具体的には、アクチニド錯体を含む固体回収物５を溶液Ｄに投入してこれらを接触させ、逆抽出の原理で溶液Ｄにアクチニドのみを溶解させてアクチニド溶液を得る。その際、錯化剤は溶液Ｄには溶解しないので、例えば上記［分離工程］の項で説明した固液分離法等により不溶物（固形分）として分離することができる。なお、分離した再生錯化剤７（錯化剤２）は、上述した溶解工程において再利用することができる。
【００４７】
このようにして、本工程でアクチニド溶液を得ることができ、使用済核燃料３からアクチニドが回収される。本発明のアクチニド分離方法が上記アクチニド回収工程を有することで、容易かつ確実にアクチニドとして回収することができる。
【００４８】
上記酸性溶液としては、例えば、硝酸等が挙げられる。これらの中で、酸性溶液としては、弱酸性溶液が好ましく、硝酸濃度が０．１Ｍ以下の硝酸水溶液がより好ましい。
【００４９】
［溶媒再生工程］
本工程では、上記分離工程でアクチニド錯体を分離した後の残液（溶液Ｃ）を用い、再生イオン液体９（イオン液体１）と上記イオン液体に対する錯化剤の溶解度を低下させる液（再生溶液Ｂ（溶液Ｂ））とに分留する。
【００５０】
具体的には、まず溶液Ｃから核分裂生成物８を除去する。この除去方法としては、例えば、吸着法、イオン交換法、電気分解法等が挙げられる。なお、核分裂生成物８を除去した溶液Ｃは、イオン液体１と溶液Ｂとで構成されている。次いで、核分裂生成物８を除去した溶液をイオン液体１と溶液Ｂとに分離する。分離方法としては特に限定されないが、イオン液体１は２００℃でも揮発せずかつ水溶液等の溶液Ｂの沸点が１００℃前後であるので、両者の沸点の差を利用した蒸留法によりこれらを分離することができる。なお、分離した再生イオン液体９（イオン液体１）および再生溶媒Ｂ（溶媒Ｂ）は、それぞれ上述した溶解工程および混合工程において再利用することができる。
【００５１】
このようにして、本工程で再生イオン液体９と再生溶媒Ｂとが各別に得られる。本発明のアクチニド分離方法が上記溶媒再生工程を有することで、容易かつ確実にイオン液体１と溶液Ｂとを再生することができ、特に分留する前に残液から核分裂生成物８を除去することで、より確実にイオン液体１と溶液Ｂとを再生することができる。
【００５２】
＜アクチニド分離装置（１）＞
本発明のアクチニド分離装置は、アクチニドを錯化可能な錯化剤とアクチニドを含む使用済核燃料の成分とをイオン液体に溶解する溶解槽と、前記溶解槽で得られた溶液と前記イオン液体に対する前記錯化剤の溶解度を低下させる液とを混合する混合槽と、前記混合槽で生成した懸濁液から固体成分としてのアクチニド錯体を分離する分離機とを備えている。
【００５３】
当該アクチニド分離装置が上記溶解槽と、混合槽と、分離機とを備えているので、生成したアクチニド錯体を固形成分として分離することができ、使用する溶媒の種類の削減により使用済核燃料からアクチニドを簡便に分離することができる。
【００５４】
以下、本発明のアクチニド分離装置の一実施形態を図面に基づいて説明するが、本発明は、当該図面に記載の実施態様のみに限定されるものではない。
【００５５】
図２は、本発明のアクチニド分離装置の一実施形態を示す概略図である。本発明のアクチニド分離装置１００は、図２に示すように、溶解槽１１と、混合槽１５と、分離機１９と、アクチニド回収装置２０と、溶媒再生装置２１とを備えている。
【００５６】
溶解槽１１は、アクチニドを錯化可能な錯化剤２とアクチニドを含む使用済核燃料３の成分とをイオン液体１に溶解する槽である。溶解槽１１には、イオン液体１の注入を制御するバルブ１１ａと、錯化剤２の投入を制御するバルブ１１ｂと、使用済核燃料３の投入を制御するバルブ１１ｃとが取り付けられている。また、溶解槽１１内には、当該槽１１内に注入されたイオン液体１などを加熱するための熱交換器１２が設けられている。
【００５７】
混合槽１５は、溶解槽１１で得られた溶液Ａとイオン液体１に対する錯化剤２の溶解度を低下させる液（溶液Ｂ）とを混合する槽である。混合槽１５には、溶液Ｂの注入を制御するバルブ１５ｂが取り付けられている。また、混合槽１５には、当該槽１５内の液体を攪拌するための攪拌機１６が取り付けられている。なお、溶解槽１１と混合槽１５とは、バルブ１１ｄ、ポンプ１３およびバルブ１５ａを介して接続配管１４で接続されている。
【００５８】
分離機１９は、混合槽１５で生成した懸濁液４から固体成分としてのアクチニド錯体を分離する。分離機１９としては、例えば、フィルタ式分離機、遠心分離機等の公知の分離機を用いることができる。なお、混合槽１５と分離機１９とは、バルブ１５ｃおよびポンプ１７を介して接続配管１８で接続されている。
【００５９】
アクチニド回収装置２０は、固体回収物５（図１参照）からアクチニドを回収する装置である。このアクチニド回収装置２０は、溶液Ｄおよび分離機１９で分離された固体回収物５を受け入れると共に、アクチニド溶液６としてのアクチニドと再生錯化剤７（錯化剤２）とに分離してそれぞれ回収する。
【００６０】
溶媒再生装置２１は、溶液Ｃから核分裂生成物８を除去すると共に、再生イオン液体９（イオン液体１）と再生溶媒Ｂ（溶媒Ｂ）とにそれぞれ再生する装置である。上述したようにイオン液体１と溶液Ｂとは沸点が大きく異なるので、溶媒再生装置２１としては、沸点差を利用して分離可能な分留装置を用いることが好ましい。
【００６１】
次に、アクチニド分離装置１００の動作について説明する。まずバルブ１１ａ、１１ｂおよび１１ｃを開放し、イオン液体１、錯化剤２および使用済核燃料３を溶解槽１１に供給する。次いで熱交換器１２を用いてイオン液体１を加熱し、錯化剤２と使用済核燃料３の成分とをこのイオン液体１に溶解させる。その際、錯化剤２はアクチニドを錯化可能であるので、得られた溶液Ａ中においてアクチニド錯体として溶存する。
【００６２】
使用済核燃料３の成分の溶解が終了した後、バルブ１１ｄおよび１５ａを開き、ポンプ１３を用いて溶液Ａを混合槽１５に移送し、移送完了後にバルブ１１ｄおよび１５ａを閉じる。次いで、バルブ１５ｂを開いて溶液Ｂを混合槽１５に供給し、攪拌機１６を用いて混合槽１５内を攪拌する。その際、溶液Ａと溶液Ｂとが混合されることでアクチニド錯体が溶解できずに析出し、懸濁液４が生成する。
【００６３】
懸濁液４の生成が完了した後、バルブ１５ｃを開き、ポンプ１７を用いて懸濁液４を分離機１９に移送する。その際、分離機１９がフィルタ式分離機の場合、アクチニド錯体を含む固形成分がフィルタにより濾別され、残液（溶液Ｃ）と分離される。上記フィルタへの通液が完了した後、フィルタ上から固形成分を回収して固体回収物５を得る。
【００６４】
次いで、得られた固体回収物５はアクチニド回収装置２０へ送られアクチニドが回収されると共に、溶液Ｃは溶媒再生装置２１へ送られ核分裂生成物８が除去された後、再生イオン液体９（イオン液体１）と再生溶媒Ｂ（溶媒Ｂ）とに再生される。
【００６５】
＜アクチニド分離装置（２）＞
本発明のアクチニド分離装置は、アクチニドを錯化可能な錯化剤とアクチニドを含む使用済核燃料の成分とをイオン液体に溶解する溶解槽と、懸濁液から固体成分としてのアクチニド錯体を分離する分離機と、前記溶解槽および前記分離機に接続され前記溶解槽で得られた溶液を前記溶解槽から前記分離機に移送する第１配管と、前記第１配管に接続され前記第１配管中に前記イオン液体に対する前記錯化剤の溶解度を低下させる液を注入する第２配管とを備えている。
【００６６】
当該アクチニド分離装置は、上述したアクチニド分離装置（１）とは混合槽１５を有しない点で異なっている。当該アクチニド分離装置が上記溶解槽と、分離機と、第１配管と、第２配管とを備えているので、生成したアクチニド錯体を固形成分として分離することができ、使用する溶媒の種類の削減により使用済核燃料からアクチニドを簡便に分離することができると共に、混合槽を有しない分、装置を簡略化することができる。
【００６７】
以下、本発明のアクチニド分離装置の一実施形態を図面に基づいて説明するが、本発明は、当該図面に記載の実施態様のみに限定されるものではない。
【００６８】
図３は、本発明のアクチニド分離装置の他の実施形態を示す概略図である。本発明のアクチニド分離装置２００は、図３に示すように、溶解槽１１と、分離機１９と、第１配管２２と、第２配管２４と、アクチニド回収装置２０と、溶媒再生装置２１とを備えている。なお、図３の溶解槽１１、分離機１９、アクチニド回収装置２０および溶媒再生装置２１は、上述した図２のアクチニド分離装置１００のものと同様であるため、これらについては同一の符号を付してその詳細な説明を省略する。
【００６９】
第１配管２２は、溶解槽１１および分離機１９に接続され溶解槽１１で得られた溶液Ａを溶解槽１１から分離機１９に移送する配管である。この第１配管２２の中途には、第１配管２２内の流体を流通させるためのポンプ１３と、溶液Ａの流量を制御するためのバルブ１１ｄとが設けられている。
【００７０】
第２配管２４は、第１配管２２に接続され第１配管２２中にイオン液体１に対する錯化剤２の溶解度を低下させる液（溶液Ｂ）を注入する配管である。この第２配管２４には、溶液Ｂを送出するためのポンプ２３と、溶液Ｂの流量を制御するためのバルブ２３ａとが設けられている。
【００７１】
次に、アクチニド分離装置２００の動作について説明する。なお、錯化剤２および使用済核燃料３の成分のイオン液体１への溶解、並びに懸濁液４の生成が完了した後の動作は、上記＜アクチニド分離装置（１）＞の項で説明したものと同様であるため、その説明を省略する。以下、使用済核燃料３の成分を溶解後の懸濁液４の生成について説明する。
【００７２】
溶解槽１１内においてイオン液体１への使用済核燃料３の成分の溶解が終了した後、バルブ１１ｄを開き、ポンプ１３の駆動により第１配管２２を介して溶液Ａを分離機１９に向けて移送する。他方、同時期にバルブ２３ａを開き、ポンプ２３の駆動により第２配管２４を介して溶液Ｂを第１配管２２内に注入する。このとき、溶液Ａと溶液Ｂとが第１配管２２内で混合され、当該第１配管２２中において懸濁液４が生成する。生成した懸濁液４は、上述したものと同様に分離機１９に送出され、分離された固体回収物５からアクチニドが回収されると共に、溶液Ｃから再生イオン液体９（イオン液体１）と再生溶媒Ｂ（溶媒Ｂ）とに再生される。
【００７３】
ここで、上記＜アクチニド分離装置（１）＞および＜アクチニド分離装置（２）＞の項で説明した錯化剤２および溶液Ｂは、以下のものであることが好ましい。
【００７４】
すなわち、錯化剤２としては、イオン液体１に溶解しかつアクチニドを錯化可能なものであれば特に限定されないが、アミド結合を含む化合物を含有することが好ましい。上記錯化剤２がアミド結合を含む化合物を含有することで、アクチニドと錯化剤とから形成される錯体を容易に得ることができる。
【００７５】
上記アミド結合を含む化合物としては、例えば、上記＜アクチニド分離方法＞の項で説明したものと同様の化合物等が挙げられる。
【００７６】
錯化剤２は、オクチル（フェニル）−Ｎ，Ｎ−ジイソブチルカルバモイルメチルホスフィンオキシド（ＣＭＰＯ）、トリブチルホスフェート（ＴＢＰ）、トリオクチルホスフィンオキシド（ＴＯＰＯ）、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラキス（２−ピリジルメチル）エタン−１，２−ジアミン（ＴＰＥＮ）、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラオクチルジグリコールアミド（ＴＯＤＧＡ）、Ｎ，Ｎ−ジオクチルジグリコールアミド酸（ＤＯＤＧＡＡ）、ジシクロヘキシル−１８−クラウン−６（ＤＣ１８Ｃ６）、トリｎ−オクチルアミン（ＴＯＡ）およびメチルトリオクチルアンモニウムクロリド（アリコート）からなる群より選ばれる少なくとも１種を含有することも好ましい。
【００７７】
錯化剤２が上記特定の化合物を含有することで水に難溶性となり、溶液Ｂとして水溶液を用いた場合、上述の溶液Ａと溶液Ｂとを混合する際にアクチニド錯体を効率良く析出させることができる。
【００７８】
イオン液体１に対する錯化剤２の溶解度を低下させる液（溶液Ｂ）としては、上記性質を有している限り特に限定されないが、低い溶解度によるアクチニド錯体の析出性向上の観点から、水溶液であることが好ましい。
【００７９】
なお、本発明は、上述した実施形態の構成に限定されるものではなく、特許請求の範囲によって示され、特許請求の範囲と均等の意味および範囲内での全ての変更が含まれることが意図される。
【００８０】
例えば、図１に示した本発明のアクチニド分離方法のフローチャートでは、溶解工程と、混合工程と、分離工程と、アクチニド回収工程と、溶媒再生工程とを有するものについて説明したが、本発明のアクチニド分離方法は、溶解工程と、混合工程と、分離工程とを有する限り特に限定されるものではない。
【００８１】
また、上記アクチニド分離装置１００および２００では、分離機１９がフィルタ式分離機である場合の動作について説明したが、遠心分離機や、その他の公知の分離機であってもよい。
【００８２】
また、上記アクチニド分離装置１００および２００では、イオン液体１などを加熱するための熱交換器１２が設けられている溶解槽１１について説明したが、常温で使用済核燃料３の成分がイオン液体１に十分溶解する場合、必ずしも熱交換器１２を必要としない。
【００８３】
なお、通常再利用が予定されるアクチニドのうちのプルトニウムについては、本発明のアクチニド分離方法を適用する前にあらかじめ分離し、この分離したものを使用済核燃料３として上記方法を適用してもよく、或いは上記分離工程で固体回収物５を得た後、例えばアクチニド溶液６等から分離してもよい。
【実施例】
【００８４】
以下、本発明を実施例によりさらに具体的に説明するが、本発明は、これらの実施例に制限されるものではない。
【００８５】
使用済核燃料に含まれるアクチニドの模擬物質としてネオジムを用い、ネオジム、および錯化剤としてのオクチル（フェニル）−Ｎ，Ｎ−ジイソブチルカルバモイルメチルホスフィンオキシド（ＣＭＰＯ）の濃度がそれぞれ２０ｍＭ、２００ｍＭとなるように、イミダゾリウムカチオンとテトラフルオロボレートアニオンとで構成されるイオン液体に溶解した。
次いで、得られた溶液０．１ｇと、溶液Ｂとしての５質量％硝酸水溶液１０ｇとを混合したところ、懸濁粒子が析出して白濁した懸濁液を得た。比較としてＣＭＰＯが含まない系で同様に操作したところ、白濁は起こらず懸濁液は得られなかった。したがって、懸濁粒子は水に難溶なネオジム錯体（錯化剤）であると考えられる。
次いで、得られた懸濁液をフィルタ式分離機に通液し、孔径０．４５μｍのフィルタで固液分離して固体回収物を得た。残液をＩＣＰ−ＭＳを用いて分析したところ、ネオジムの約８０％がイオン液体から分離されていた。
【００８６】
なお、上記実施例ではネオジム（ランタニド元素）を使用したが、アクチニドを錯化可能な錯化剤（例えば、上記ＣＭＰＯ等）を使用すれば、上記実施例と同様にしてアクチニド（アクチニド錯体）を分離することできる。
【符号の説明】
【００８７】
１  イオン液体
２  錯化剤
３、３’  使用済核燃料
４  懸濁液
５  固体回収物
６  アクチニド溶液
７  再生錯化剤
８  核分裂生成物
９  再生イオン液体
１１  溶解槽
１５  混合槽
１９  分離機
２０  アクチニド回収装置
２１  溶媒再生装置
２２  第１配管
２４  第２配管
１００、２００  アクチニド分離装置
【図１】
2016061580.tif 000003
【図２】
2016061580.tif 000004
【図３】
2016061580.tif 000005