(57)【要約】【課題】厚さ方向への優れた熱伝導性を有する放熱材及びその簡便かつ効率的な製造方法を提供する。【解決手段】カーボン繊維と樹脂接合相とを有する放熱材であって、５００〜３２０００本のカーボン繊維からなるカーボン繊維束が樹脂接合相を介して接合され、カーボン繊維束が放熱材の略厚さ方向に配向し、カーボン繊維の長さが放熱材の厚さと略同一であること、を特徴とする放熱材。【選択図】図１
2016103554.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
カーボン繊維と樹脂接合相とを有する放熱材であって、
５００〜３２０００本の前記カーボン繊維からなるカーボン繊維束が前記樹脂接合相を介して接合され、
前記カーボン繊維束が前記放熱材の略厚さ方向に配向し、
前記カーボン繊維の長さが前記放熱材の厚さと略同一であること、
を特徴とする放熱材。
【請求項２】
前記カーボン繊維が前記放熱材の厚さ方向に８０％以上貫通していること、
を特徴とする請求項１に記載の放熱材。
【請求項３】
前記カーボン繊維の体積率が２０〜８５ｖｏｌ．％であること、
を特徴とする請求項１又は２に記載の放熱材。
【請求項４】
前記カーボン繊維がメソフェーズピッチ系カーボン繊維であること、
を特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の放熱材。
【請求項５】
前記カーボン繊維束同士が熱可塑性樹脂で結合されていること、
を特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載の放熱材。
【請求項６】
前記熱可塑性樹脂がナイロン又はポリエステルであること、
を特徴とする請求項５に記載の放熱材。
【請求項７】
前記カーボン繊維の端部を有する表面の少なくとも一方に、金属薄膜が形成されていること、
を特徴とする請求項１〜６のいずれかに記載の放熱材。
【請求項８】
前記金属薄膜の膜厚が０．１〜２００μｍであること、
を特徴とする請求項１〜７のいずれかに記載の放熱材。
【請求項９】
前記金属薄膜が銀、銅、金、アルミニウムから選択される金属、又は前記金属を含む合金であること、
を特徴とする請求項１〜８のいずれかに記載の放熱材。
【請求項１０】
５００〜３２０００本のカーボン繊維からなるカーボン繊維束を熱可塑性樹脂糸で経編し、カーボン繊維束シートプリフォームを得る工程と、
前記カーボン繊維束シートプリフォームを前記熱可塑性樹脂糸の融点以上の温度に加熱し、前記熱可塑性樹脂糸を融着させてカーボン繊維束シートを得る工程と、を含むこと、
を特徴とする放熱材の製造方法。
【請求項１１】
更に、接着剤を塗布した前記カーボン繊維束シートを積層した後、前記接着剤を硬化させることによってカーボン繊維束シート積層体を得る工程を含むこと、
を特徴とする請求項１０に記載の放熱材の製造方法。
【請求項１２】
前記熱可塑性樹脂糸がナイロン糸又はポリエステル糸であること、
を特徴とする請求項１０又は１１に記載の放熱材の製造方法。
【請求項１３】
前記接着剤がエポキシ系接着剤又はイソシアネート系接着剤であること、
を特徴とする請求項１０〜１２のいずれかに記載の放熱材の製造方法。
【請求項１４】
更に、前記カーボン繊維束シート積層体のカーボン繊維の端部を有する表面の少なくとも一方に、めっき層を形成させる工程を含むこと、
を特徴とする請求項１０〜１３のいずれかに記載の放熱材の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は放熱材及びその製造方法に関し、より具体的には、厚さ方向への優れた熱伝導性を有する放熱材及びその簡便かつ効率的な製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
電子機器の高密度化・薄型化が急速に進み、ＩＣやパワー部品、高輝度ＬＥＤから発生する熱の影響が重大な問題となっている。加えて、モータ等の自動車関連部品に関する熱の影響も深刻化している。これに対し、発熱体から放熱体に熱を効率よく伝達する部材として、放熱材の利用が進んでいる。
【０００３】
放熱材に高い熱伝導性を付与する手段として、効率よく熱伝導パスを形成するために、熱伝導性フィラーをマトリックス中に配向分散させることが知られている。ここで、熱伝導性フィラーとしては多様な材料が使用されているが、カーボン繊維（炭素繊維）をフィラーとして用い、厚さ方向の熱伝導性を向上させた放熱材及びその製造方法が種々検討されている。
【０００４】
例えば、特許文献１（特開２０１２−１６３８号公報）においては、シリコーン樹脂と、熱伝導性フィラーと、炭素繊維とを含有し、当該炭素繊維が厚み方向に配向されている熱伝導性シートにおいて、熱伝導性フィラーが、４０〜５５体積％の範囲で含有され、炭素繊維が、１０〜２５体積％の範囲で含有されてなる熱伝導性シート、が開示されている。加えて、シリコーン樹脂と、熱伝導性フィラーと、炭素繊維とを含有する混合組成物を作成する工程と、当該混合組成物を柱状に形成するとともに、炭素繊維を該柱状の長手方向に配向させる工程と、柱状の混合組成物を、スライス方向に超音波振動が付与されたカッターによって該柱状の長手方向と直交する方向にスライスする工程とを有する熱伝導性シートの製造方法、が開示されている。
【０００５】
上記特許文献１に記載の熱伝導性シートにおいては、炭素繊維がシートの厚さ方向に配向されることにより、当該厚さ方向に熱を効率よく伝達することができるとされている。また、上記特許文献１に記載の熱伝導シートの製造方法においては、シート母材を超音波カッターによってスライスすることにより、炭素繊維の配向を保った状態で熱伝導性シートを形成することができるため、炭素繊維の配向が厚さ方向に維持された熱伝導特性が良好な熱伝導性シートを得ることができるとされている。
【０００６】
また、例えば、特許文献２（特開２０１４−５１５８７号公報）においては、（Ａ）熱可塑性樹脂と（Ｂ）炭素繊維を含有する熱可塑性樹脂組成物であって、（Ｂ）成分の炭素繊維がピッチ系炭素繊維とＰＡＮ系炭素繊維からなり、それらの合計量中のピッチ系炭素繊維が３０〜８０質量％、ＰＡＮ系炭素繊維が７０〜２０質量％であり、ピッチ系炭素繊維の長さが３〜３０ｍｍ、ＰＡＮ系炭素繊維の長さが３〜３０ｍｍである、熱可塑性樹脂組成物、が開示されている。
【０００７】
上記特許文献２に記載の熱可塑性樹脂組成物においては、ピッチ系炭素繊維とＰＡＮ系炭素繊維を含有していることに加え、成形後の成形体中における炭素繊維の残存繊維長が長いため、熱伝導性や電磁波シールド性を高めることができるとされている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開２０１２−１６３８号公報
【特許文献２】特開２０１４−５１５８７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
しかしながら、上記特許文献１に記載されている熱伝導性シートにおいては、長さが１ｍｍ未満の短い炭素繊維が用いられていることから、炭素繊維が有する放熱特性が十分に活用されていないことに加え、シート母材の押出しによって炭素繊維を配向させていることから、当該配向の程度も十分とは言えない。
【００１０】
また、上記特許文献２に記載されている熱可塑性樹脂組成物においては、組成物の射出成形プロセスによって炭素繊維を配向させていることから、当該配向が十分でないことに加え、炭素繊維の配向は板厚方向に制御されていない。また、炭素繊維は樹脂複合繊維束や樹脂含浸繊維束として使用され、成形体中の残存繊維長を比較的長くすることで熱伝導性や電磁波シールド特性を向上させているが、未だに炭素繊維が有する放熱特性が十分に活用されているとは言い難い。
【００１１】
以上のような従来技術における問題点に鑑み、本発明の目的は、厚さ方向への優れた熱伝導性を有する放熱材及びその簡便かつ効率的な製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
本発明者は上記課題を解決すべく、放熱材に関するカーボン繊維の使用方法等について鋭意研究を重ねた結果、カーボン長繊維からなるカーボン繊維束を放熱材の板厚方向に配向させることが、放熱材の放熱特性向上に極めて効果的であることを見出し、本発明に到達した。
【００１３】
即ち、本発明は、
カーボン繊維と樹脂接合相とを有する放熱材であって、
５００〜３２０００本の前記カーボン繊維からなるカーボン繊維束が前記樹脂接合相を介して接合され、
前記カーボン繊維束が前記放熱材の略厚さ方向に配向し、
前記カーボン繊維の長さが前記放熱材の厚さと略同一であること、
を特徴とする放熱材、を提供する。
【００１４】
本発明の放熱材においては、放熱材の厚さと略同一の長さを有するカーボン繊維束が樹脂接合相を介して接合されているため、カーボン繊維が有する優れた熱伝導特性を十分に活用することができる。
【００１５】
また、５００〜３２０００本のカーボン繊維からなるカーボン繊維束を放熱材中に並べた構造を有しているため、カーボン繊維を単体として用いた場合と比較して、板厚方向へのカーボン繊維の配向性に優れている。カーボン繊維束を構成するカーボン繊維を５００本以上とすることで、カーボン繊維束の取扱いが容易になると共に、カーボン繊維の損傷を低減することができる。また、３２０００本以下とすることで、カーボン繊維の抜け等を防止することができると共に、カーボン繊維束同士の接着性を確保することができる。
【００１６】
また、本発明の放熱材においては、前記カーボン繊維が前記放熱材の厚さ方向に８０％以上貫通していること、が好ましい。８０％以上のカーボン繊維が放熱材の厚さ方向に貫通していることで、カーボン繊維が有する優れた熱伝導特性をより効果的に活用することができる。
【００１７】
また、本発明の放熱材においては、前記カーボン繊維の体積率が２５〜８５ｖｏｌ．％であること、が好ましい。体積率を２５ｖｏｌ．％以上とすることで、放熱材に高い熱伝導特性を付与することができ、８５ｖｏｌ．％以下とすることで、放熱材の形状を保持することができる。なお、カーボン繊維の体積率を８５ｖｏｌ．％よりも高くすると、バインダーの結合力が不足し、カーボン繊維の脱落や欠損で形状を保つことが困難となる。
【００１８】
また、本発明の放熱材においては、前記カーボン繊維がメソフェーズピッチ系カーボン繊維であること、が好ましい。メソフェーズピッチ系カーボン繊維は、他のカーボン繊維と比較して高い熱伝導率と低い熱膨張率を有しており、放熱材用の材料として好適に用いることができる。
【００１９】
また、本発明の放熱材においては、前記カーボン繊維束同士が熱可塑性樹脂で結合されていること、が好ましい。カーボン繊維束同士が熱可塑性樹脂で結合されていることで、カーボン繊維束同士の間隔及び放熱材の板厚方向への配向を厳密に制御することができる。
【００２０】
また、本発明の放熱材においては、前記熱可塑性樹脂がナイロン又はポリエステルであること、が好ましい。低融点を有するナイロン又はポリエステルの熱融着糸を用いることで、カーボン繊維束同士を低温で結合することができると共に、カーボン繊維束の抜けを効果的に防止することができる。
【００２１】
ここで、本発明の放熱材における樹脂接合相とは、カーボン繊維束同士の隙間に存在する樹脂相を意味し、前記熱可塑性樹脂を含む概念である。ここで、カーボン繊維束からなるカーボン繊維束シートを接着剤で接着している場合は、当該接着剤も樹脂接合相となる。なお、当該接着剤には、例えば、エポキシ系接着剤又はイソシアネート系接着剤を用いることが好ましい。
【００２２】
また、本発明の放熱材においては、前記カーボン繊維の端部を有する表面の少なくとも一方に、金属薄膜が形成されていること、が好ましい。カーボン繊維の端部を有する表面の少なくとも一方に金属薄膜を形成させることで、被抜熱材に対する放熱材の接触面が平坦化されると共に、当該金属薄膜とカーボン繊維の端部が良好に密着することで、カーボン繊維の放熱特性を十分に活用することができる。
【００２３】
また、本発明の放熱材においては、前記金属薄膜の膜厚が０．１〜２００μｍであること、が好ましい。金属薄膜の膜厚を０．１μｍ以上とすることで、当該金属薄膜とカーボン繊維端部との密着性を担保することができ、２００μｍ以下とすることで、放熱材の熱伝導特性を損なうことなく、放熱材の接触面を十分に平坦化することができる。
【００２４】
更に、本発明の放熱材においては、前記金属薄膜が銀、銅、金、アルミニウムから選択される金属、又は前記金属を含む合金であること、が好ましい。銀、銅、金、アルミニウムから選択される金属、又は前記金属を含む合金は優れた熱伝導特性と適度な塑性及び弾性変形能を有しており、放熱材の表面に形成させる金属薄膜として好適に用いることができる。
【００２５】
また、本発明は、
５００〜３２０００本のカーボン繊維からなるカーボン繊維束を熱可塑性樹脂糸で経編し、カーボン繊維束シートプリフォームを得る工程と、
前記カーボン繊維束シートプリフォームを前記熱可塑性樹脂糸の融点以上の温度に加熱し、前記熱可塑性樹脂糸を融着させてカーボン繊維束シートを得る工程と、を含むこと、
を特徴とする放熱材の製造方法、も提供する。
【００２６】
５００〜３２０００本のカーボン繊維からなるカーボン繊維束を熱可塑性樹脂糸で経編したカーボン繊維束シートプリフォームを加熱して、熱可塑性樹脂糸を融着させることで、カーボン繊維束シートを簡便に製造することができる。カーボン繊維束を構成するカーボン繊維を５００本以上とすることで、カーボン繊維束の取扱いが容易になると共にカーボン繊維の損傷を低減することができ、３２０００本以下とすることで、カーボン繊維の抜け等を防止することができる。
【００２７】
ここで、カーボン繊維をカーボン繊維束やカーボン繊維束シートとして取り扱うことで、カーボン繊維の損傷を最小限に留めることができる。なお、カーボン繊維束シートは、カーボン繊維束が一列に並んだものだけでなく、三次元的に並んだもの（複列）も含む概念であり、本発明の放熱材として使用することができる。
【００２８】
本発明の放熱材の製造方法においては、更に、接着剤を塗布（含浸）した前記カーボン繊維束シートを積層した後、前記接着剤を硬化させることによってカーボン繊維束シート積層体を得る工程を含むこと、が好ましい。
【００２９】
接着剤を塗布（含浸）したカーボン繊維束シートを積層した後、当該接着剤を硬化させることで、カーボン繊維束シート積層体を簡便に製造することができる。ここで、硬化した接着剤は樹脂接合相となり、得られたカーボン繊維束シート積層体は、本発明の放熱材として用いることができる。
【００３０】
なお、全てのカーボン繊維束が平行になるようにカーボン繊維束シートを積層することで、全てのカーボン繊維束が板厚方向に配向した放熱材を得ることができる。また、必要に応じてカーボン繊維束シート積層体の端面（カーボン繊維束の端部が位置する面）を研磨することで、８０％以上のカーボン繊維を放熱材の厚さ方向に確実に貫通させることができる。
【００３１】
また、本発明の放熱材の製造方法においては、前記熱可塑性樹脂糸がナイロン糸又はポリエステル糸であること、が好ましい。低融点を有するナイロン又はポリエステルの熱融着糸を用いることで、カーボン繊維束同士を低温で結合することができると共に、カーボン繊維束の抜けを効果的に防止することができる。
【００３２】
また、本発明の放熱材の製造方法においては、前記接着剤がエポキシ系接着剤又はイソシアネート系接着剤であること、が好ましい。エポキシ系又はイソシアネート系接着剤を用いることで、カーボン繊維束シート同士を良好に接着することができる。
【００３３】
加えて、本発明の放熱材の製造方法においては、更に、前記カーボン繊維束シート積層体のカーボン繊維の端部を有する表面の少なくとも一方に、めっき層を形成させる工程を含むこと、が好ましい。カーボン繊維の端部を有する表面の少なくとも一方に、めっき層を形成させることで、被抜熱材に対する放熱材の密着性が向上すると共に、当該めっき層とカーボン繊維束シート積層体が良好に密着することで、放熱材の放熱特性を十分に活用することができる。
【発明の効果】
【００３４】
本発明によれば、厚さ方向への優れた熱伝導性を有する放熱材及びその簡便かつ効率的な製造方法を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００３５】
【図１】本発明の放熱材の厚さ方向に平行な概略断面図である。
【図２】本発明の放熱材の厚さ方向に垂直な概略断面図である。
【図３】本発明の放熱材の製造方法の工程図である。
【図４】実施例１で得られたカーボン繊維束シートプリフォームの側面写真である。
【図５】実施放熱材２６の外観写真である。
【図６】実施放熱材２７の外観写真である。
【発明を実施するための最良の形態】
【００３６】
以下、図面を参照しながら本発明の放熱材及びその製造方法の好適な実施形態について詳細に説明するが、本発明はこれらのみに限定されるものではない。なお、以下の説明では、同一または相当部分には同一符号を付し、重複する説明は省略する場合がある。また、図面は、本発明を概念的に説明するためのものであるから、表された各構成要素の寸法やそれらの比は実際のものとは異なる場合もある。
【００３７】
（１）放熱材
本発明の放熱材の厚さ方向に平行及び垂直な概略断面図を、図１及び図２にそれぞれ示す。放熱材１は、主としてカーボン繊維束２と樹脂接合相４とから構成されている。ここで、カーボン繊維束２は５００〜３２０００本の前記カーボン繊維からなり、樹脂接合相４を介して接合されている。
【００３８】
カーボン繊維束２は放熱材１の略厚さ方向に配向しており、カーボン繊維束２を構成するカーボン繊維の長さは放熱材１の厚さと略同一である。放熱材１の厚さと略同一の長さを有するカーボン繊維束２が樹脂接合相４を介して接合されているため、カーボン繊維が有する熱伝導特性を十分に活用することができる。また、５００〜３２０００本のカーボン繊維からなるカーボン繊維束２が放熱材１中に並んだ構造となっているため、カーボン繊維を単体として用いた場合と比較して、板厚方向へのカーボン繊維の配向性に優れている。
【００３９】
カーボン繊維束２を構成するカーボン繊維が５００本以上であることから、カーボン繊維の損傷が抑制されており、３２０００本以下であることから、カーボン繊維の抜け等が抑制されている。
【００４０】
ここで、カーボン繊維束２を構成するカーボン繊維は、放熱材１の厚さ方向に８０％以上貫通していること、が好ましい。８０％以上のカーボン繊維が放熱材１の厚さ方向に貫通していることで、カーボン繊維が有する優れた熱伝導特性をより効果的に活用することができる。
【００４１】
また、放熱材１におけるカーボン繊維の体積率は２０〜８５ｖｏｌ．％であることが好ましい。カーボン繊維の体積率を２０ｖｏｌ．％以上とすることで、放熱材１に高い熱伝導特性を付与することができ、８５ｖｏｌ．％以下とすることで、放熱材１に良好な柔軟性及び被加工特性を付与することができる。
【００４２】
また、カーボン繊維束２を構成するカーボン繊維は、メソフェーズピッチ系カーボン繊維であることが好ましい。メソフェーズピッチ系カーボン繊維は、他のカーボン繊維と比較して高い熱伝導率と低い熱膨張率を有しており、放熱材用の材料として好適に用いることができる。なお、メソフェーズピッチ系カーボン繊維の熱膨張係数は略０であり、他の半導体パッケージ構成材料と比較してシリコンチップに近い値を有している。
【００４３】
カーボン繊維に欠陥が存在する場合、放熱材１においてカーボン繊維の熱伝導率を十分に活用することが困難となる。例えば、折れたカーボン繊維を接触させても、カーボン繊維が本来有する熱伝導率を発揮することができない。これに対し、放熱材１ではカーボン繊維がカーボン繊維束２として存在しているため、カーボン繊維の損傷が極めて効果的に抑制されている。
【００４４】
カーボン繊維束２同士は、熱可塑性樹脂６で結合されている。カーボン繊維束２同士が熱可塑性樹脂６で結合されていることにより、カーボン繊維束２の位置及び向きが規定され、カーボン繊維束２同士の間隔及び放熱材１の板厚方向への配向が厳密に制御されている。
【００４５】
熱可塑性樹脂６はナイロン又はポリエステルであることが好ましい。低融点を有するナイロン又はポリエステルの熱融着糸を用いることで、カーボン繊維束２同士を低温で結合することができると共に、カーボン繊維束２の抜けを効果的に防止することができる。例えば、熱可塑性樹脂６として低融点ナイロン繊維を用いた場合、１１０〜１２０℃程度の温度で結合することができる。
【００４６】
なお、カーボン繊維束２から構成されるカーボン繊維束シートが接着剤で接合されている場合、樹脂接合相４は当該接着剤を含み、接着剤が使用されていない場合は、熱可塑性樹脂６が樹脂接合相４となる。なお、当該接着剤には、例えば、エポキシ系接着剤又はイソシアネート系接着剤を用いることが好ましい。
【００４７】
熱可塑性樹脂６はナイロン又はポリエステルであること、が好ましい。低融点を有するナイロン又はポリエステルの熱融着糸を用いることで、カーボン繊維束同士を低温で結合することができると共に、カーボン繊維束の抜けを効果的に防止することができる。
【００４８】
放熱材１は、カーボン繊維（カーボン繊維束２）の端部を有する表面の少なくとも一方に、金属薄膜８が形成されていること、が好ましい。カーボン繊維（カーボン繊維束２）の端部を有する表面の少なくとも一方に金属薄膜８が形成されていることで、被抜熱材に対する放熱材１の接触面が平坦化されると共に、金属薄膜８とカーボン繊維（カーボン繊維束２）の端部が良好に密着することで、カーボン繊維の放熱特性を十分に活用することができる。
【００４９】
金属薄膜８の膜厚は０．１〜２００μｍであること、が好ましい。金属薄膜８の膜厚を０．１μｍ以上とすることで、金属薄膜８とカーボン繊維（カーボン繊維束２）との密着性を担保することができ、２００μｍ以下とすることで、放熱材１の熱伝導特性を損なうことなく、放熱材１の接触面を十分に平坦化することができる。
【００５０】
金属薄膜８は銀、銅、金、アルミニウムから選択される金属、又は当該金属を含む合金であること、が好ましい。銀、銅、金、アルミニウムから選択される金属、又は当該金属を含む合金は優れた熱伝導特性と適度な塑性及び弾性変形能を有しており、放熱材１の表面に形成させる金属薄膜８として好適に用いることができる。
【００５１】
（２）放熱材の製造方法
本発明の放熱材の製造方法の工程図を図３に示す。本発明の放熱材の製造方法は、カーボン繊維束シートプリフォームを得る工程（Ｓ０１）と、カーボン繊維束シートを得る工程（Ｓ０２）と、を含んでいる。
【００５２】
また、必要に応じて、更に、接着剤を硬化させることによってカーボン繊維束シート積層体を得る工程（Ｓ０３）及び／又はめっき処理工程（Ｓ０４）を含んでいる。以下、各処理について詳細に説明する。
【００５３】
（２−１）カーボン繊維束シートプリフォーム製造工程（Ｓ０１）
カーボン繊維束シートプリフォーム製造工程（Ｓ０１）は、５００〜３２０００本のカーボン繊維からなるカーボン繊維束を熱可塑性樹脂糸で経編し、カーボン繊維束シートプリフォームを得る工程である。
【００５４】
カーボン繊維にはメソフェーズピッチ系カーボン繊維であることが好ましい。上述のとおり、メソフェーズピッチ系カーボン繊維は、他のカーボン繊維と比較して高い熱伝導率と低い熱膨張率を有しており、放熱材用の材料として好適に用いることができる。なお、メソフェーズピッチ系カーボン繊維の熱膨張係数は略０であり、他の半導体パッケージ構成材料と比較してシリコンチップに近い値を有している。
【００５５】
熱可塑性樹脂には、本発明の効果を損なわない範囲で従来公知の種々の熱可塑性樹脂を用いることができるが、ナイロン又はポリエステルであることが好ましい。低融点を有するナイロン又はポリエステルの熱融着糸を用いることで、カーボン繊維束同士を低温で結合することができると共に、カーボン繊維束の抜けを効果的に防止することができる。例えば、熱可塑性樹脂として低融点ナイロン繊維を用いた場合、１１０〜１２０℃程度の温度で結合することができる。
【００５６】
熱可塑性樹脂を用いたカーボン繊維束の経編方法は特に限定されないが、カーボン繊維束を略平行に並べ、熱融着糸を用いて当該カーボン繊維束を編み込んでいくことが好ましい。カーボン繊維束を一列に並べた場合はシート状、複数列並べた場合はブロック状のカーボン繊維束シートプリフォームを得ることができる。
【００５７】
（２−２）カーボン繊維束シート製造工程（Ｓ０２）
カーボン繊維束シート製造工程（Ｓ０２）は、カーボン繊維束シートプリフォーム製造工程（Ｓ０１）で得られたカーボン繊維束シートプリフォームを熱可塑性樹脂糸の融点以上の温度に加熱し、熱可塑性樹脂糸を融着させてカーボン繊維束シートを得る工程である。
【００５８】
例えば、熱可塑性樹脂として低融点ナイロン繊維を用いた場合、カーボン繊維束シートプリフォームを１１０〜１２０℃程度の温度に加熱することで、カーボン繊維束シートを得ることができる。なお、加熱時間はカーボン繊維束シートプリフォームの形状及び大きさ等に応じて適宜設定すればよい。
【００５９】
（２−３）接着剤硬化工程（Ｓ０３）
接着剤硬化工程（Ｓ０３）は、カーボン繊維束シート製造工程（Ｓ０２）で得られたカーボン繊維束シートに接着剤を塗布（含浸）し、当該カーボン繊維束シートを積層した後、当該接着剤を硬化させることによってカーボン繊維束シート積層体を得る工程である。
【００６０】
接着剤には、本発明の効果を損なわない範囲で従来公知の種々の接着剤を用いることができるが、エポキシ系接着剤又はイソシアネート系接着剤を用いることが好ましい。エポキシ系又はイソシアネート系接着剤を用いることで、カーボン繊維束シート同士を良好に接着することができる。
【００６１】
（２−４）めっき処理工程（Ｓ０４）
めっき処理工程（Ｓ０４）は、カーボン繊維束シート製造工程（Ｓ０２）で得られたカーボン繊維束シート又は接着剤硬化工程（Ｓ０３）で得られたカーボン繊維束シート積層体に対してめっき処理を施す工程である。
【００６２】
カーボン繊維束シート又はカーボン繊維束シート積層体において、カーボン繊維の端部を有する表面の少なくとも一方に、金属薄膜（めっき層）を形成させることで、被抜熱材に対する放熱材の接触面が平坦化されると共に、当該金属薄膜とカーボン繊維の端部が良好に密着することで、カーボン繊維の放熱特性を十分に活用した放熱材を得ることができる。
【００６３】
金属薄膜の膜厚は０．１〜２００μｍとすることが好ましい。金属薄膜の膜厚を０．１μｍ以上とすることで、金属薄膜とカーボン繊維との密着性を担保することができ、２００μｍ以下とすることで、放熱材の接触面を十分に平坦化することができる。
【００６４】
金属薄膜は銀、銅、金、アルミニウムから選択される金属、又は当該金属を含む合金であること、が好ましい。銀、銅、金、アルミニウムから選択される金属、又は当該金属を含む合金は優れた熱伝導特性と適度な塑性及び弾性変形能を有しており、放熱材の表面に形成させる金属薄膜として好適に用いることができる。
【００６５】
なお、めっき処理方法は特に限定されず、本発明の効果を損なわない範囲で従来公知の種々のめっき処理方法を用いることができる。
【００６６】
以上、本発明の代表的な実施形態について説明したが、本発明はこれらのみに限定されるものではなく、種々の設計変更が可能であり、かかる設計変更も本発明に含まれる。以下において、実施例及び比較例を用いて本発明をより具体的に説明する。
【実施例】
【００６７】
（１）カーボン繊維束を構成するカーボン繊維本数について
表１に示す実施放熱材１〜６、及び比較放熱材１及び２を製造し、熱伝導率等を評価した。
【００６８】
【表１】
2016103554.tif 000003
【００６９】
≪実施例１≫
三菱樹脂株式会社製のメソフェーズピッチ系カーボン長繊維（Ｋ１３９１６）を用い、１６０００本の単繊維を束ねてカーボン繊維束とした。次に、熱融着糸として東レ株式会社製の低融点ナイロン繊維（エルダー）を用い、当該熱融着糸でカーボン繊維束を経編してカーボン繊維束シートプリフォームを得た。得られたカーボン繊維束シートプリフォームの側面写真を図４に示す。
【００７０】
次に、カーボン繊維束シートプリフォームを２５０℃にて５分間保持し、熱融着糸を融着させることでカーボン繊維の体積率が６０％である実施放熱材１を得た。なお、実施放熱材１の端面（カーボン繊維束の端部が位置する面）はカーボン繊維の端部が現れるように研磨処理を施した。実施放熱材１におけるカーボン繊維の貫通率をＣＴスキャン画像の切断繊維本数から求め、得られた結果を表１に示した。
【００７１】
加えて、ＮＥＴＺＳＣＨ社製の熱拡散率測定装置  Ｘｅフラッシュアナライザー  ＬＦＡ４４７Ｎａｎｏｆｌａｓｈを用い、フラッシュ法にて実施放熱材１の厚さ方向（繊維束配向方向）の熱伝導率を測定した。なお、測定は３回行い、得られた値の最大値を表１に示した。
【００７２】
≪実施例２≫
カーボン繊維を三菱樹脂株式会社製のメソフェーズピッチ系カーボン長繊維（Ｋ６３Ａ１２）とし、１２０００本の単繊維を束ねてカーボン繊維束とした以外は実施例１と同様にして実施放熱材２を得た。実施例１の場合と同様にして得られたカーボン繊維の貫通率及び熱伝導率を表１に示した。
【００７３】
≪実施例３≫
カーボン繊維を三菱樹脂株式会社製のメソフェーズピッチ系カーボン長繊維（Ｋ１３９２Ｕ）とし、６０００本の単繊維を束ねてカーボン繊維束とした以外は実施例１と同様にして実施放熱材３を得た。実施例１の場合と同様にして得られたカーボン繊維の貫通率及び熱伝導率を表１に示した。
【００７４】
≪実施例４≫
２０００本の単繊維を束ねてカーボン繊維束とした以外は実施例３と同様にして実施放熱材４を得た。実施例１の場合と同様にして得られたカーボン繊維の貫通率及び熱伝導率を表１に示した。
【００７５】
≪実施例５≫
５００本の単繊維を束ねてカーボン繊維束とした以外は実施例３と同様にして実施放熱材５を得た。実施例１の場合と同様にして得られたカーボン繊維の貫通率及び熱伝導率を表１に示した。
【００７６】
≪実施例６≫
３２０００本の単繊維を束ねてカーボン繊維束とした以外は実施例１と同様にして実施放熱材６を得た。実施例１の場合と同様にして得られたカーボン繊維の貫通率及び熱伝導率を表１に示した。
【００７７】
≪比較例１≫
４８０００本の単繊維を束ねてカーボン繊維束とした以外は実施例１と同様にして比較放熱材１の製造を試みた。しかしながら、カーボン繊維束を構成する単繊維の数が多く、カーボン繊維束が太過ぎるため、熱融着糸の融着によって良好な成形体を得ることができなかった。
【００７８】
≪比較例２≫
２５０本の単繊維を束ねてカーボン繊維束とした以外は実施例３と同様にして比較放熱材２の製造を試みた。しかしながら、カーボン繊維束を構成する単繊維の数が少なく、カーボン繊維束が細過ぎるためにカーボン繊維束の取扱いが困難となり、良好な成形体を得ることができなかった。
【００７９】
以上の結果から、カーボン繊維束を構成するカーボン繊維を５００〜３２０００本とすることで、カーボン繊維束を容易に取り扱うことができると共に、熱融着糸の融着による良好な成形体の製造が可能であることが分かる。加えて、実施放熱材１〜６は高い熱伝導率を示しており、カーボン繊維が有する熱伝導率が極めて効率的に活用されていることが分かる。
【００８０】
（２）カーボン繊維の体積率について
表２に示す実施放熱材７〜１２を製造し、熱伝導率等を評価した。
【００８１】
【表２】
2016103554.tif 000004
【００８２】
≪実施例７≫
カーボン繊維の体積率を８５％とした以外は実施例１と同様にして実施放熱材７を得た。実施例１の場合と同様にして得られたカーボン繊維の貫通率及び熱伝導率を表２に示した。
【００８３】
≪実施例８≫
カーボン繊維の体積率を８５％とした以外は実施例３と同様にして実施放熱材８を得た。実施例１の場合と同様にして得られたカーボン繊維の貫通率及び熱伝導率を表２に示した。
【００８４】
≪実施例９≫
カーボン繊維の体積率を９０％とした以外は実施例３と同様にして実施放熱材９の製造を試みた。実施放熱材９は得られたものの、熱伝導率及びカーボン繊維貫通率の測定に耐え得る機械的特性を有しておらず、値を得ることができなかった。
【００８５】
≪実施例１０≫
カーボン繊維の体積率を４０％とした以外は実施例１と同様にして実施放熱材１０を得た。実施例１の場合と同様にして得られたカーボン繊維の貫通率及び熱伝導率を表２に示した。
【００８６】
≪実施例１１≫
カーボン繊維の体積率を２０％とした以外は実施例１と同様にして実施放熱材１１を得た。実施例１の場合と同様にして得られたカーボン繊維の貫通率及び熱伝導率を表２に示した。
【００８７】
≪実施例１２≫
カーボン繊維の体積率を１０％とした以外は実施例１と同様にして実施放熱材１２を得た。実施例１の場合と同様にして得られたカーボン繊維の貫通率及び熱伝導率を表２に示した。
【００８８】
カーボン繊維の体積率が９０％である実施例９では熱伝導率及びカーボン繊維貫通率の測定に耐え得る放熱体を得ることができず、熱伝導率及びカーボン繊維貫通率の値を得ることができなかった。また、カーボン繊維の体積率が１０％である実施例１２では、実施放熱材１２の熱伝導率が極端に低くなっている（８Ｗ／ｍＫ）。これに対し、カーボン繊維の体積率が２０〜８５％である実施放熱材７、８、１０、１１では高い熱伝導率が得られている。
【００８９】
（３）カーボン繊維の種類及び貫通率について
表３に示す実施放熱材１３〜１７及び比較放熱材３を製造し、熱伝導率等を評価した。
【００９０】
【表３】
2016103554.tif 000005
【００９１】
≪実施例１３≫
カーボン繊維を三菱樹脂株式会社製のメソフェーズピッチ系カーボン長繊維（Ｋ１３Ｃ２Ｕ）とした以外は実施例１と同様にして実施放熱材１３を得た。実施例１の場合と同様にして得られたカーボン繊維の貫通率及び熱伝導率を表３に示した。
【００９２】
≪実施例１４≫
カーボン繊維を三菱樹脂株式会社製のメソフェーズピッチ系カーボン長繊維（Ｋ１３Ｄ２Ｕ）とした以外は実施例１と同様にして実施放熱材１４を得た。実施例１の場合と同様にして得られたカーボン繊維の貫通率及び熱伝導率を表３に示した。
【００９３】
≪実施例１５≫
カーボン繊維を三菱樹脂株式会社製の等方性カーボン長繊維（ＸＮ−１０−３０Ｓ）とした以外は実施例１と同様にして実施放熱材１５を得た。実施例１の場合と同様にして得られたカーボン繊維の貫通率及び熱伝導率を表３に示した。
【００９４】
≪実施例１６≫
カーボン繊維の貫通率が５０％となっている以外は実施例１と同様にして実施放熱材１６を得た。実施例１の場合と同様にして得られたカーボン繊維の貫通率及び熱伝導率を表３に示した。
【００９５】
≪実施例１７≫
カーボン繊維の貫通率が４０％となっている以外は実施例１と同様にして実施放熱材１６を得た。実施例１の場合と同様にして得られたカーボン繊維の貫通率及び熱伝導率を表３に示した。
【００９６】
≪比較例３≫
カーボン繊維として三菱樹脂株式会社製のメソフェーズピッチ系カーボン短繊維（Ｋ２２３ＨＥ）を用い、カーボン繊維の体積率を５０％として、押出機にてコンパウンディングし、フィルムゲートで２ｍｍ厚で押出した後、積層して、カットすることで、カーボン繊維が厚み方向に配向した試料を作製し、比較放熱材３を得た。実施例１の場合と同様にして得られた比較放熱材３の熱伝導率を表３に示した。
【００９７】
カーボン繊維としてメソフェーズピッチ系カーボン長繊維を用いている実施放熱材１３及び１４は高い熱伝導率を示しており、より高い熱伝導率を有するカーボン長繊維を用いた実施放熱材１４で極めて高い熱伝導率を示している。これに対し、カーボン短繊維を用いた比較放熱材３の熱伝導率は、カーボン短繊維の熱伝導率の１割程度の低い値に留まっている。また、放熱材の熱伝導率はカーボン繊維の貫通率と密接に関係しており、当該貫通率が高い放熱材ほど高い熱伝導率を示している（実施放熱材１、１６、１７の比較）。
【００９８】
（４）金属薄膜の形成について
表４に示す実施放熱材１８〜２５を製造し、熱伝導率等を評価した。
【００９９】
【表４】
2016103554.tif 000006
【０１００】
≪実施例１８≫
更に、カーボン繊維の端部を有する表面に厚さ０．５２μｍの銅めっき層を形成させた以外は実施例１と同様にして実施放熱材１８を得た。実施例１の場合と同様にして得られたカーボン繊維の貫通率及び熱伝導率を表４に示した。なお、カーボン繊維の貫通率は銅めっき層を形成させる前の値である。
【０１０１】
≪実施例１９≫
更に、カーボン繊維の端部を有する表面に厚さ０．１０μｍの銅めっき層を形成させた以外は実施例１と同様にして実施放熱材１９を得た。実施例１の場合と同様にして得られたカーボン繊維の貫通率及び熱伝導率を表４に示した。なお、カーボン繊維の貫通率は銅めっき層を形成させる前の値である。
【０１０２】
≪実施例２０≫
更に、カーボン繊維の端部を有する表面に厚さ０．０３μｍの銅めっき層を形成させた以外は実施例１と同様にして実施放熱材２０を得た。実施例１の場合と同様にして得られたカーボン繊維の貫通率及び熱伝導率を表４に示した。なお、カーボン繊維の貫通率は銅めっき層を形成させる前の値である。
【０１０３】
≪実施例２１≫
更に、カーボン繊維の端部を有する表面に厚さ２０８μｍの銅めっき層を形成させた以外は実施例１と同様にして実施放熱材２１を得た。実施例１の場合と同様にして得られたカーボン繊維の貫通率及び熱伝導率を表４に示した。なお、カーボン繊維の貫通率は銅めっき層を形成させる前の値である。
【０１０４】
≪実施例２２≫
更に、カーボン繊維の端部を有する表面に厚さ３１１μｍの銅めっき層を形成させた以外は実施例１と同様にして実施放熱材２２を得た。実施例１の場合と同様にして得られたカーボン繊維の貫通率及び熱伝導率を表４に示した。なお、カーボン繊維の貫通率は銅めっき層を形成させる前の値である。
【０１０５】
≪実施例２３≫
更に、カーボン繊維の端部を有する表面に厚さ０．５２μｍの銀めっき層を形成させた以外は実施例１と同様にして実施放熱材２３を得た。実施例１の場合と同様にして得られたカーボン繊維の貫通率及び熱伝導率を表４に示した。なお、カーボン繊維の貫通率は銀めっき層を形成させる前の値である。
【０１０６】
≪実施例２４≫
更に、カーボン繊維の端部を有する表面に厚さ０．５２μｍの金めっき層を形成させた以外は実施例１と同様にして実施放熱材２４を得た。実施例１の場合と同様にして得られたカーボン繊維の貫通率及び熱伝導率を表４に示した。なお、カーボン繊維の貫通率は金めっき層を形成させる前の値である。
【０１０７】
≪実施例２５≫
更に、カーボン繊維の端部を有する表面に厚さ０．５２μｍのアルミニウムめっき層を形成させた以外は実施例１と同様にして実施放熱材２５を得た。実施例１の場合と同様にして得られたカーボン繊維の貫通率及び熱伝導率を表４に示した。なお、カーボン繊維の貫通率はアルミニウムめっき層を形成させる前の値である。
【０１０８】
めっき層を形成させた実施放熱材１８〜２５は、めっき層以外は同じ構成を有する実施放熱材１と比較して、同等程度の優れた熱伝導率を有している。ここで、めっき層の膜厚が０．０３μｍと薄過ぎる場合（実施放熱材２０）及び３１１μｍと厚過ぎる場合（実施放熱材２２）は、熱伝導率が若干低下していることが分かる。なお、めっき層が銀、銅、金、アルミニウムから選択される金属である場合、熱伝導率に大きな差異は認められない。
【０１０９】
（５）接着剤の影響について
表５に示す実施放熱材２６〜２８を製造し、熱伝導率及び耐衝撃性等を評価した。
【０１１０】
【表５】
2016103554.tif 000007
【０１１１】
≪実施例２６≫
更に、カーボン繊維束の間に接着剤（室温硬化エポキシ樹脂）を含浸させ、当該接着剤の体積率を２％とした以外は実施例１と同様にして実施放熱材２６を得た。図５に実施放熱材２６の外観写真を示す。カーボン繊維束が板厚方向に配向すると共に、均等に配列した緻密な放熱材が得られていることが分かる。実施例１の場合と同様にして得られたカーボン繊維の貫通率及び熱伝導率を表５に示した。
【０１１２】
加えて、実施放熱材２６を１０ｍの高さから落下させる耐衝撃試験を行ったところ、実施放熱材２６に破損は認められなかった。これに対し、接着剤を使用していない実施放熱材１に同様の耐衝撃試験を行ったところ、部分的な破損が認められた。
【０１１３】
≪実施例２７≫
接着剤の体積率を１０％とした以外は実施例２６と同様にして実施放熱材２７を得た。図６に実施放熱材２７の外観写真を示す。カーボン繊維束が板厚方向に配向すると共に、均等に配列した緻密な放熱材が得られていることが分かる。実施例１の場合と同様にして得られたカーボン繊維の貫通率及び熱伝導率を表５に示した。加えて、実施例２６の場合と同様にして耐衝撃試験を行ったところ、実施放熱材２７に破損は認められなかった。
【０１１４】
≪実施例２８≫
接着剤にイソシアネート樹脂を用い、接着剤の体積率を５％とした以外は実施例２６と同様にして実施放熱材２８を得た。実施例１の場合と同様にして得られたカーボン繊維の貫通率及び熱伝導率を表５に示した。加えて、実施例２６の場合と同様にして耐衝撃試験を行ったところ、実施放熱材２８に破損は認められなかった。
【０１１５】
接着剤を用いた実施放熱材２６〜２８は、接着剤を用いていない実施放熱材１と比較して、優れた耐衝撃特性を有していることが分かる。また、熱伝導率は接着剤によって殆ど低下していない。
【符号の説明】
【０１１６】
１・・・放熱材、
２・・・カーボン繊維束、
４・・・樹脂接合相、
６・・・熱可塑性樹脂、
８・・・金属薄膜。
【図１】
2016103554.tif 000008
【図２】
2016103554.tif 000009
【図３】
2016103554.tif 000010
【図４】
2016103554.tif 000011
【図５】
2016103554.tif 000012
【図６】
2016103554.tif 000013