(57)【要約】【課題】組み込まれる集積回路との接着性、刻印性、耐折曲性、及び静的曲げ強さに優れたカード基材用樹脂シートを提供すること。【解決手段】下記特性（１）〜（５）を有する（ａ）ポリエステル系共重合体を含むカード基材用樹脂シート。（１）ジカルボン酸成分に由来する構成単位の総和を１００モル％として、テレフタル酸に由来する構成単位９８〜１００モル％を含む。（２）ジオール成分に由来する構成単位の総和を１００モル％として、エチレングリコールに由来する構成単位６０．５〜７２．５モル％、ジエチレングリコールに由来する構成単位１．５〜６モル％、及び１，４−シクロヘキサンジメタノールに由来する構成単位２６〜３８モル％を含む。（３）上記１，４−シクロヘキサンジメタノールに由来する構成単位は、トランス異性体５５〜８５モル％、及びシス異性体４５〜１５モル％から構成され、ここで上記トランス異性体とシス異性体との和は１００モル％である。（４）ゲル浸透クロマトグラフィにより測定した微分分子量分布曲線から求めたポリスチレン換算の質量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比（Ｍｗ／Ｍｎ）が２．９〜３．８である。（５）上記数平均分子量（Ｍｎ）が１６０００〜２４０００である。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
下記特性（１）〜（５）を有する（ａ）ポリエステル系共重合体を含むカード基材用樹脂シート。
（１）ジカルボン酸成分に由来する構成単位の総和を１００モル％として、テレフタル酸に由来する構成単位９８〜１００モル％を含む。
（２）ジオール成分に由来する構成単位の総和を１００モル％として、エチレングリコールに由来する構成単位６０．５〜７２．５モル％、ジエチレングリコールに由来する構成単位１．５〜６モル％、及び１，４−シクロヘキサンジメタノールに由来する構成単位２６〜３８モル％を含む。
（３）上記１，４−シクロヘキサンジメタノールに由来する構成単位は、トランス異性体５５〜８５モル％、及びシス異性体４５〜１５モル％から構成され、ここで上記トランス異性体とシス異性体との和は１００モル％である。
（４）ゲル浸透クロマトグラフィにより測定した微分分子量分布曲線から求めたポリスチレン換算の質量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比（Ｍｗ／Ｍｎ）が２．９〜３．８である。
（５）上記数平均分子量（Ｍｎ）が１６０００〜２４０００である。
【請求項２】
上記（ａ）ポリエステル系共重合体が、ジオール成分に由来する構成単位の総和を１００モル％として、エチレングリコールに由来する構成単位６０．５〜７１．５モル％、ジエチレングリコールに由来する構成単位２〜５モル％、及び１，４−シクロヘキサンジメタノールに由来する構成単位２６〜３７モル％を含むことを特徴とする請求項１に記載の樹脂シート。
【請求項３】
請求項１又は２に記載の樹脂シートを含むカード。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、カード基材用樹脂シート、及びこれを用いたカードに関する。更に詳しくは、カード基材用ポリエステル系樹脂シート、及びこれを用いたデータの記録や演算をするための集積回路や磁気記録媒体等を組み込まれたカード、例えば、クレジットカード、キャッシュカード、ＥＴＣカード、乗車カード、診察券カード、及び個別情報識別カードなどに関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、データの記録や演算をするための集積回路や磁気記録媒体等を組み込まれたカードが、例えば、クレジットカード、キャッシュカード、ＥＴＣカード、乗車カード、診察券カード、及び個別情報識別カードなどとして多用されている。
【０００３】
従来から、カード基材用の樹脂シートには、加工性の観点から、ポリ塩化ビニル系樹脂組成物からなる樹脂シート（以下、「ＰＶＣシート」と略す。）が用いられている。ところがＰＶＣシートには、組み込まれる集積回路との接着性が不十分という問題があった。そこで「ポリエチレンテレフタレート樹脂のエチレングリコール成分の１０〜７０％、好ましくは２０〜３５％をシクロヘキサンジメタノールに置換してなる共重合ポリエステル樹脂組成物シート（特許文献１）。」が提案されている。しかし、本発明者の試験したところ、カードに文字等を刻印する際に割れやヒビ等を生じないこと（以下、「刻印性」という。）、カードが折り曲げられた際に、割れやヒビ等が生じないこと（以下、「耐折曲性」という。）、及び静的曲げ強さ（ＪＩＳ  Ｘ６３０１：２００５に従い測定。）の点で十分に満足のできるものではなかった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２０００−２１８９１９号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
本発明の課題は、組み込まれる集積回路との接着性、刻印性、耐折曲性、及び静的曲げ強さに優れたカード基材用樹脂シートを提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明者は、鋭意研究した結果、特定のポリエステル系樹脂を用いることにより、上記課題を達成できることを見出した。
【０００７】
すなわち、本発明は、下記特性（１）〜（５）を有する（ａ）ポリエステル系共重合体を含むカード基材用樹脂シートである。
（１）ジカルボン酸成分に由来する構成単位の総和を１００モル％として、テレフタル酸に由来する構成単位９８〜１００モル％を含む。
（２）ジオール成分に由来する構成単位の総和を１００モル％として、エチレングリコールに由来する構成単位６０．５〜７２．５モル％、ジエチレングリコールに由来する構成単位１．５〜６モル％、及び１，４−シクロヘキサンジメタノールに由来する構成単位２６〜３８モル％を含む。
（３）上記１，４−シクロヘキサンジメタノールに由来する構成単位は、トランス異性体５５〜８５モル％、及びシス異性体４５〜１５モル％から構成され、ここで上記トランス異性体とシス異性体との和は１００モル％である。
（４）ゲル浸透クロマトグラフィにより測定した微分分子量分布曲線から求めたポリスチレン換算の質量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比（Ｍｗ／Ｍｎ）が２．９〜３．８である。
（５）上記数平均分子量（Ｍｎ）が１６０００〜２４０００である。
【０００８】
第２の発明は、上記（ａ）ポリエステル系共重合体が、ジオール成分に由来する構成単位の総和を１００モル％として、エチレングリコールに由来する構成単位６０．５〜７１．５モル％、ジエチレングリコールに由来する構成単位２〜５モル％、及び１，４−シクロヘキサンジメタノールに由来する構成単位２６〜３７モル％を含むことを特徴とする第１の発明に記載の樹脂シートである。
【０００９】
第３の発明は、第１の発明又は第２の発明に記載の樹脂シートを含むカードである。
【発明の効果】
【００１０】
本発明のカード基材用樹脂シートは、組み込まれる集積回路との接着性、刻印性、耐折曲性、及び静的曲げ強さに優れる。そのためカード基材用樹脂シートとして好適に用いることができる。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
（ａ）ポリエステル系共重合体：
本発明のカード基材用樹脂シートは、（ａ）ポリエステル系共重合体を含み、上記成分（ａ）は、（１）ジカルボン酸成分に由来する構成単位の総和を１００モル％として、テレフタル酸に由来する構成単位を９８〜１００モル％、好ましくは９９〜１００モル％、より好ましくは１００モル％の量で含む。成分（ａ）がジカルボン酸成分に由来する構成単位として、テレフタル酸に由来する構成単位を上記の量で含むことにより、ＥＴＣカードなどの車載用カードとしても好適な耐熱性の高い樹脂シートになる。
【００１２】
上記成分（ａ）に用い得るテレフタル酸以外のジカルボン酸成分としては、例えば、イソフタル酸、オルソフタル酸、及びナフタレンジカルボン酸などの芳香族多価カルボン酸及びその誘導体；シュウ酸、マロン酸、コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、ピメリン酸、スベリン酸、アゼライン酸、セバチン酸、１，２−シクロヘキサンジカルボン酸、１，３−シクロヘキサンジカルボン酸１，４−シクロヘキサンジカルボン酸、及び１，４−シクロヘキサンジカルボキシレートなどの脂肪族多価カルボン酸及びその誘導体；などをあげることができる。上記テレフタル酸以外のジカルボン酸成分としては、これらの１種以上を用いることができる。
【００１３】
上記成分（ａ）は、（２）ジオール成分に由来する構成単位の総和を１００モル％として、エチレングリコールに由来する構成単位６０．５〜７２．５モル％、ジエチレングリコールに由来する構成単位１．５〜６モル％、及び１，４−シクロヘキサンジメタノールに由来する構成単位２６〜３８モル％を含む。好ましくは、ジオール成分に由来する構成単位の総和を１００モル％として、エチレングリコールに由来する構成単位６０．５〜７１．５モル％、ジエチレングリコールに由来する構成単位２〜５モル％、及び１，４−シクロヘキサンジメタノールに由来する構成単位２６〜３７モル％を含む。ここでエチレングリコールに由来する構成単位、ジエチレングリコールに由来する構成単位、及び１，４−シクロヘキサンジメタノールに由来する構成単位の和は、通常９８〜１００モル％、好ましくは９９〜１００モル％、より好ましくは１００モル％である。成分（ａ）がジオール成分に由来する構成単位として、これらを上記の量で含むことにより、組み込まれる集積回路との接着性、刻印性、耐折曲性、及び静的曲げ強さに優れたカード基材用樹脂シートを得ることができる。
【００１４】
上記成分（ａ）に用い得るエチレングリコール、ジエチレングリコール、及び１，４−シクロヘキサンジメタノール以外のジオール成分としては、ネオペンチルグリコール、１，２−ブタンジオール、１，３−ブタンジオール、１，４−ブタンジオール、１，５−ペンタンジオール、３−メチル−１，５−ペンタンジオール、２−メチル−１，３−プロパンジオール、及び２，２，４，４，−テトラメチル−１，３−シクロブタンジオールなどの多価アルコール成分などをあげることができる。上記エチレングリコール、ジエチレングリコール、及び１，４−シクロヘキサンジメタノール以外のジオール成分としては、これらの１種以上を用いることができる。
【００１５】
上記成分（ａ）は、（３）上記１，４−シクロヘキサンジメタノールに由来する構成単位は、トランス異性体５５〜８５モル％、及びシス異性体４５〜１５モル％、好ましくはトランス異性体６０〜８０モル％、及びシス異性体４０〜２０モル％、より好ましくはトランス異性体６５〜７５モル％、及びシス異性体３５〜２５モル％から構成され、ここで上記トランス異性体とシス異性体との和は１００モル％である。トランス異性体とシス異性体との割合が上記の範囲内であることにより、組み込まれる集積回路との接着性、刻印性、耐折曲性、及び静的曲げ強さに優れたカード基材用樹脂シートを得ることができる。
【００１６】
上記１，４−シクロヘキサンジメタノールは、公知の方法、例えば、１，４−シクロヘキサンジカルボン酸ジメチルエステルを銅クロム触媒の存在下で水素化した後蒸留する方法などにより得ることができる。またトランス異性体とシス異性体との割合の調整は、公知の方法、例えば、特許第２５３７４０１号公報に記載の方法などを用いて行うことができる。
【００１７】
上記成分（ａ）中の各成分に由来する構成単位の割合、及び１，４−シクロヘキサンジメタノールに由来する構成単位のトランス異性体とシス異性体との割合は、１３Ｃ−ＮＭＲや１Ｈ−ＮＭＲを使用して求めることができる。
【００１８】
１３Ｃ−ＮＭＲスペクトルは、例えば、試料２０ｍｇをクロロホルム−ｄ１溶媒０．６ｍＬに溶解し、１２５ＭＨｚの核磁気共鳴装置を使用し、以下の条件で測定することができる。
ケミカルシフト基準  クロロホルム−ｄ１：７７ｐｐｍ
測定モード  シングルパルスプロトンブロードバンドデカップリング
パルス幅  ４５°（５．００μ秒）
ポイント数  ６４Ｋ
観測範囲  ２５０ｐｐｍ（−２５〜２２５ｐｐｍ）
繰り返し時間  ５．５秒
積算回数  ２５６回
測定温度  ２３℃
ウインドウ関数  ｅｘｐｏｎｅｎｔｉａｌ（ＢＦ：１．０Ｈｚ）
【００１９】
１Ｈ−ＮＭＲスペクトルは、例えば、試料２０ｍｇをクロロホルム−ｄ１溶媒０．６ｍＬに溶解し、４００ＭＨｚの核磁気共鳴装置を使用し、以下の条件で測定することができる。
ケミカルシフト基準  クロロホルム：７．２４ｐｐｍ
測定モード  シングルパルス
パルス幅  ４５°（５．１４μ秒）
ポイント数  １６ｋ
測定範囲  １５ｐｐｍ（−２．５〜１２．５ｐｐｍ）
繰り返し時間  ７．８秒
積算回数  ６４回
測定温度  ２３℃
ウインドウ関数  ｅｘｐｏｎｅｎｔｉａｌ（ＢＦ：０．１８Ｈｚ）
【００２０】
ピークの帰属は、「高分子分析ハンドブック（２００８年９月２０日初版第１刷、社団法人日本分析化学会高分子分析研究懇談会編、株式会社朝倉書店）の特に４９６〜５０３頁」や「独立行政法人物質・材料研究機構材料情報ステーションのＮＭＲデータベース（http://polymer.nims.go.jp/NMR/）」を参考に行い、ピーク面積比から上記成分（ａ）中の各成分の割合を算出することができる。なお１３Ｃ−ＮＭＲや１Ｈ−ＮＭＲの測定は、株式会社三井化学分析センターなどの分析機関において行うこともできる。
【００２１】
上記成分（ａ）は、（４）ゲル浸透クロマトグラフィ（ＧＰＣ）により測定した微分分子量分布曲線から求めたポリスチレン換算の質量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比（Ｍｗ／Ｍｎ）が２．９〜３．８、好ましくは３．３〜３．６である。成分（ａ）のＭｗ／Ｍｎが上記範囲内にあることにより、組み込まれる集積回路との接着性、刻印性、耐折曲性、及び静的曲げ強さに優れたカード基材用樹脂シートを得ることができる。
【００２２】
上記成分（ａ）は、（５）上記数平均分子量（Ｍｎ）が１６０００〜２４０００である。成分（ａ）のＭｎが上記範囲内にあることにより、組み込まれる集積回路との接着性、刻印性、耐折曲性、及び静的曲げ強さに優れたカード基材用樹脂シートを得ることができる。
【００２３】
ゲル浸透クロマトグラフィ（ＧＰＣ）の測定は、システムとして日本分光株式会社の高速液体クロマトグラフィシステム「ＬＣ−２０００Ｐｌｕｓ（商品名）」（デガッサー、送液ポンプ「ＰＵ−２０８０（商品名）」、オートサンプラー「ＡＳ−２０５５（商品名）」、カラムオーブン及びＲＩ（示差屈折率）検出器を含むシステム。）を使用し；カラムとして、昭和電工株式会社のスチレンジビニルベンゼン共重合体充填カラム「Ｓｈｏｄｅｘ  ＧＰＣ  Ｋ-８０６Ｌ（商品名）」２本を連結して用い；和光純薬工業株式会社の高速液体クロマトグラフ用クロロホルム（安定剤としてエタノールを含む。）を移動相として；流速１．０ミリリットル／分、カラム温度４０℃、試料濃度１ミリグラム／ミリリットル、試料注入量１００マイクロリットルの条件で行うことができる。各保持容量における溶出量は、ポリエステルの屈折率の分子量依存性が無いと見なしてＲＩ検出器の検出量から求める。また保持容量からポリスチレン換算分子量への較正曲線は、アジレントテクノロジー（Ａｇｉｌｅｎｔ  Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ）株式会社の標準ポリスチレン「ＥａｓｉＣａｌ  ＰＳ−１（商品名）」（Ｐｌａｉｎ  Ａの分子量６８７００００、８４１７００、１５２８００、２８７７０、２９３０；Ｐｌａｉｎ  Ｂの分子量２３４８０００、３２７３００、７４８００、１０１１０、５８０）を使用して作成する。解析プログラムは、日本分光株式会社の「ＣｈｒｏｍＮＡＶ  ＧＰＣ（商品名）」を使用する。なおＧＰＣの理論及び測定の実際については、共立出版株式会社の「サイズ排除クロマトグラフィー  高分子の高速液体クロマトグラフィー、著者：森定雄、初版第１刷１９９１年１２月１０日」などの参考書を参照することができる。
【００２４】
上記成分（ａ）は、ジカルボン酸成分として、テレフタル酸、及び所望により用いるその他のジカルボン酸を所定の量で用い、ジオール成分として、エチレングリコール、ジエチレングリコール、１，４−シクロヘキサンジメタノール、及び所望により用いるその他のジオール成分を所定の量で用い、公知の方法で共重合することにより得ることができる。上記共重合の方法は、直接エステル化反応によるものであってもよく、エステル交換反応によるものであってもよく、制限されない。またバッチ式であってもよく、連続式であってもよく、制限されない。
【００２５】
なおポリエステルの製造にジオール成分としてエチレングリコールを用いた場合、その製造工程において、エチレングリコールの縮合反応により生じるジエチレングリコールに由来する構成単位が生じることが知られている。しかし、上記成分（ａ）中のジエチレングリコールに由来する構成単位の量は、通常の製造方法において、エチレングリコールの縮合反応により生じるジエチレングリコールに由来する構成単位の量を大きく超えている。従って、成分（ａ）を得るためには、通常は、ジオール成分として、所定量のジエチレングリコールを用いる。もっとも、成分（ａ）を得るために、エチレングリコールの縮合反応を高め、副生するジエチレングリコールの量を増やすことにより、ジエチレングリコールに由来する構成単位の量が所定範囲になるようにする方法を排除するものではない。
【００２６】
本発明のカード基材用樹脂シートには、上記成分（ａ）と共に、所望に応じて、その他の任意成分を含ませることができる。上記任意成分としては、成分（ａ）以外の熱可塑性樹脂；顔料、無機フィラー、有機フィラー、樹脂フィラー；滑剤、酸化防止剤、耐候性安定剤、熱安定剤、離型剤、帯電防止剤、及び、界面活性剤等の添加剤などを挙げることができる。これらの任意成分の配合量は、通常、成分（ａ）を１００質量部としたとき、０．１〜３０質量部程度である。
【００２７】
上記任意成分の中で、好ましいものとしては、コアシェルゴムをあげることができる。上記コアシェルゴムとしては、例えば、メタクリル酸エステル・スチレン／ブタジエンゴムグラフト共重合体、アクリロニトリル・スチレン／ブタジエンゴムグラフト共重合体、アクリロニトリル・スチレン／エチレン・プロピレンゴムグラフト共重合体、アクリロニトリル・スチレン／アクリル酸エステルグラフト共重合体、メタクリル酸エステル／アクリル酸エステルゴムグラフト共重合体、及びメタクリル酸エステル・アクリロニトリル／アクリル酸エステルゴムグラフト共重合体などをあげることができる。上記コアシェルゴムとしては、これらの１種又は２種以上の混合物を用いることができる。上記コアシェルゴムを用いる場合の配合量は、上記成分（ａ）１００質量部に対して、通常１〜２５質量部程度である。
【００２８】
本発明のカード基材用樹脂シートは、上記成分（ａ）、及び所望に応じて用いる任意成分との樹脂組成物を用い、任意の装置、例えば、カレンダーロール加工機、押出機とＴダイを備える装置などを使用して、得ることができる。上記カレンダーロール加工機としては、例えば直立型３本ロール、直立型４本ロール、Ｌ型４本ロール、逆Ｌ型４本ロール及びＺ型ロールなどをあげることができる。上記押出機としては、例えば単軸押出機、同方向回転二軸押出機及び異方向回転二軸押出機などをあげることができる。上記Ｔダイとしては、例えばマニホールドダイ、フィッシュテールダイ及びコートハンガーダイなどをあげることができる。
【００２９】
本発明のカードは、本発明のカード基材用樹脂シートを用い、公知の方法で加工し、得ることができる。その際に、耐熱性樹脂シート（例えば、ポリブチレンテレフタレート系樹脂シート、及び芳香族ポリカーボネート系樹脂シートなど。）を、任意方法（例えば、本発明のカード基材用樹脂シートに積層するなどの方法。）で用いることを妨げない。
【実施例】
【００３０】
以下、本発明を実施例により説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
【００３１】
測定方法
（イ）接着性：
樹脂シートと厚さ５０μｍの銅箔（材質Ｃ−１１００Ｐ）とを、温度１８０℃、圧力０．３ＭＰａ、時間３０秒の条件で、樹脂シートのマシン方向と剥離試験における引張方向とが一致するように、熱シールしたときの接着強度を、引張速度２００ｍｍ／分の条件で１８０°剥離を行い測定した。
【００３２】
（ロ）刻印性：
樹脂シートから、そのマシン方向が試験片の長辺になるように、長辺８５ｍｍ、短辺５４ｍｍの大きさに切り出した試験片に、日本データカード株式会社のエンボス装置「ＭＸ６０００（商品名）」、及び鋼鉄製のエンボス文字形成用型を使用し、常温（２３℃）において、１〜５／１０００秒の速度で打刻することにより、高さ０．４５ｍｍの大きさ７Ｂフォントのエンボス文字を形成した。形成されたエンボス文字を目視観察し、以下の基準で評価した。
〇：割れやひびは認められない。
×：割れやひびが認められる。
【００３３】
（ハ）耐折曲性：
上記試験（ロ）で文字をエンボスした試験片を、一方の長辺の中央から他方の長辺の中央を結ぶ線を折り曲げ線とし、文字が凸状に出ている面を山となるように、手で９０度折り曲げ、このときの試験片を目視観察した。また同様に、試験片を手で１８０度折り曲げ、このときの試験片を目視観察した。以下の基準で評価した。
○：１８０度折り曲げても、試験片に割れやひびは生じない。
△：９０度折り曲げでは、試験片に割れやひびは生じない。しかし、１８０度折り曲げでは、試験片に割れやひびが生じる。
×：９０度折り曲げでも、試験片に割れやひびが生じる。
【００３４】
（ニ）静的曲げ強さ：
ＪＩＳ  Ｘ６３０１：２００５に従い、曲げ線が、樹脂シートの横方向と平行になるようにして測定し、以下の基準で評価した。
○：当該ＪＩＳ規格を満足する。
×：当該ＪＩＳ規格を満足しない。
【００３５】
使用した原材料
（ａ）ポリエステル系共重合体：
（ａ−１）〜（ａ−８）表１又は２に示す特性のポリエステル系共重合体。
【００３６】
（ａ’）比較ポリエステル系共重合体：
（ａ’−１）〜（ａ’−６）表２又は３に示す特性のポリエステル系共重合体。
【００３７】
なお上記表中、ＴＰＡはテレフタル酸に由来する構成単位の量、ＣＨＡは１，４−シクロヘキサンジカルボン酸に由来する構成単位の量、ＤＥＧはジエチレングリコールに由来する構成単位の量、ＥＧはエチレングリコールに由来する構成単位の量、ＣＨＤＭは１，４−シクロヘキサンジメタノールに由来する構成単位の量、トランスは１，４−シクロヘキサンジメタノールに由来する構成単位中のトランス異性体の割合、及びシスは１，４−シクロヘキサンジメタノールに由来する構成単位中のシス異性体の割合を意味する。
【００３８】
実施例１
上記（ａ−１）１００質量部と石原産業株式会社の酸化チタン（白色顔料）「タイペークＣＲ−６０−２（商品名）」１２質量部との樹脂組成物を用い、押出機とＴダイを備えるシート成形装置を使用し、ダイス出口樹脂温度２３０℃の条件で、厚さ８００μｍの樹脂シートを成形した。上記試験（イ）〜（ニ）を行った。結果を表１に示す。
【００３９】
実施例２〜８、比較例１〜６
ポリエステル系共重合体として上記（ａ−１）に替えて、表１〜３の何れか１に示すものを用いたこと以外は、全て実施例１と同様に行った。結果を表１〜３の何れか１に示す。
【００４０】
【表１】
2016079280.tif 000002
【００４１】
【表２】
2016079280.tif 000003
【００４２】
【表３】
2016079280.tif 000004
【００４３】
本発明のカード基材用樹脂シートは、カード基材用として好適な物性を発現している。一方、比較例は、接着性、刻印性、耐折曲性、及び静的曲げ強さの少なくとも何れか１が不十分であった。