(57)【要約】【課題】従来よりも小型化することができる蓄電デバイスの製造方法を提供する。【解決手段】セパレータと、前記セパレータを介して配置された正極及び負極とを備える積層体２３を内包し、外部に繋がる開口３３を有する樹脂モールド部１２を形成する工程と、前記開口３３から前記樹脂モールド部１２内に電解液を注入する工程と、前記開口３３を閉塞する工程とを備えることを特徴とする。【選択図】図６
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
セパレータと、前記セパレータを介して配置された正極及び負極とを備える積層体を内包し、外部に繋がる開口を有する樹脂モールド部を形成する工程と、
前記開口から前記樹脂モールド部内に電解液を注入する工程と、
前記開口を閉塞する工程と
を備えることを特徴とする蓄電デバイスの製造方法。
【請求項２】
前記積層体の厚さ方向の端部をバインダーで固定する工程を備えることを特徴とする請求項１記載の蓄電デバイスの製造方法。
【請求項３】
前記電解液が、
有機溶媒と、
ＬｉＰＦ６及びＬｉＢＦ４の少なくとも一方
を含むことを特徴とする請求項１又は２記載の蓄電デバイスの製造方法。
【請求項４】
前記電解液が、有機溶媒と、Ｅｔ４ＮＢＦ４とを含むことを特徴とする請求項１又は２記載の蓄電デバイスの製造方法。
【請求項５】
前記電解液が、イオン液体と、ＬｉＴＦＳＩ（リチウムビス（トリフルオロメタンスルホニル）イミド）及びＬｉＦＳＩ（リチウムビス（トリフルオロスルホニル）イミド）の少なくとも一方を含むことを特徴とする請求項１又は２記載の蓄電デバイスの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、蓄電デバイスの製造方法に関し、特に小型のリチウムイオン二次電池（ＬｉＢ）、及び電気二重層キャパシタ（ＥＤＬＣ）に関する。
【背景技術】
【０００２】
小型のリチウムイオン二次電池、電気二重層キャパシタとして、例えば、コインセルや、ラミネートセルが知られている。コインセルは、セパレータを介して配置された正極と負極が、電解液と共にケース内に収納され、さらに負極の上にスペーサ及びスプリングが配置され、スプリングの上から蓋を被せて、当該蓋をケースにかしめることにより密閉されている（例えば、特許文献１）。
【０００３】
ラミネートセルは、金属製シート材料からなる四角形状の外容器内に、板状の正極及び負極を挿入し、液状の電解質を充填して形成されることが開示されている（例えば、特許文献２）。このラミネートセルの場合、外容器の４個の端面を熱シールすることにより密閉される。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２０１４−９６２１３号公報（段落００１２）
【特許文献２】特開２００５−１３５５９９号公報（段落０００３、段落０００４）
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら上記特許文献に係るリチウムイオン二次電池、電気二重層キャパシタは、一定の大きさより小さくすることが困難であるという問題があった。
【０００６】
すなわち特許文献１に係るコインセルの場合、蓋をケースにかしめるため、コインセルの厚さは、蓋及びケースの厚さを含めて１ｍｍ以上にする必要がある。
【０００７】
また特許文献２に係るラミネートセルの場合、外容器の４個の端面に対し熱シールを施すためのシールしろが必要である。シールしろは、１個の端面当たり、少なくとも３ｍｍ程度必要である。そうするとラミネートセルは、両側２か所の端面に対し、１辺の長さが最少で６ｍｍ必要になる。したがってラミネートセルは、外容器内に挿入する正極及び負極の数を減らすことにより、全体の厚さを薄くすることが可能であるが、面積を小さくすることが困難であるという問題があった。
【０００８】
さらにコインセル及びラミネートセルを回路基板に実装するには、コインセル及びラミネートセルと回路基板とをつなぐ端子が必要であり、端子を溶接により接合する分だけコインセル及びラミネートセルの厚さが厚くなってしまう。
【０００９】
そこで本発明は、従来よりも小型化することができる蓄電デバイスの製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明の第１の観点は、セパレータと、前記セパレータを介して配置された正極及び負極とを備える積層体を内包し、外部に繋がる開口を有する樹脂モールド部を形成する工程と、前記開口から前記樹脂モールド部内に電解液を注入する工程と、前記開口を閉塞する工程とを備えることを特徴とする。
【００１１】
本発明の第２の観点は、第１の観点に基づく発明であって、前記積層体の厚さ方向の端部をバインダーで固定する工程を備えることを特徴とする。
【００１２】
本発明の第３の観点は、第１又は第２の観点に基づく発明であって、前記電解液が、有機溶媒と、ＬｉＰＦ６及びＬｉＢＦ４の少なくとも一方を含むことを特徴とする。
【００１３】
本発明の第４の観点は、第１又は第２の観点に基づく発明であって、前記電解液が、有機溶媒と、Ｅｔ４ＮＢＦ４とを含むことを特徴とする。
【００１４】
本発明の第５の観点は、第１又は第２の観点に基づく発明であって、前記電解液が、イオン液体と、ＬｉＴＦＳＩ（リチウムビス（トリフルオロメタンスルホニル）イミド）及びＬＩＦＳＩ（リチウムビス（トリフルオロスルホニル）イミド）の少なくとも一方を含むことを特徴とする。
【発明の効果】
【００１５】
本発明の第１〜第５の観点の蓄電デバイスの製造方法では、積層体を樹脂モールド部で内包したことにより、従来のコインセルのように、かしめる必要がなく、またラミネートセルのようにシールしろを必要としないので、従来よりも小型のリチウムイオン二次電池（ＬｉＢ）、リチウムイオンキャパシタ（ＬｉＣ）、電気二重層キャパシタ（ＥＤＬＣ）を製造することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１６】
【図１】本実施形態に係るリチウムイオン二次電池の構成を示す斜視図である。
【図２】本実施形態に係る積層体の構成を示す斜視図である。
【図３】本実施形態に係る正極の構成を示す縦断面図である。
【図４】本実施形態に係る負極の構成を示す縦断面図である。
【図５】本実施形態に係るリチウムイオン二次電池の製造方法を段階的に示す斜視図であり、図５Ａは正極、セパレータ、及び負極を積層した段階、図５Ｂは積層体を所定の大きさに切断する段階を示す図である。
【図６】本実施形態に係るリチウムイオン二次電池の製造方法を段階的に示す斜視図であり、図６Ａは積層体に端子を設けた段階、図６Ｂはピンを配置した段階、図６Ｃは樹脂モールド部を形成した段階、図６Ｄはピンを抜いて樹脂モールド部に開口を形成した段階、図６Ｅは開口を閉塞した段階を示す図である。
【図７】本実施形態に係るリチウムイオン二次電池を基板に実装する様子を示す斜視図である。
【発明を実施するための形態】
【００１７】
以下、図面を参照して本発明の実施形態について詳細に説明する。
【００１８】
（全体構成）
図１に示す蓄電デバイスとしてのリチウムイオン二次電池１０は、樹脂モールド部１２と、当該樹脂モールド部１２から露出した一対の端子１４，１６とを備える。樹脂モールド部１２は、射出成型により樹脂モールドされる。樹脂モールドを構成するモールド材としては、フェノール樹脂、ガラスフェノール樹脂、ジアリルフタレート樹脂などを用いることができる。
【００１９】
本実施形態の場合、リチウムイオン二次電池１０は、樹脂モールド部１２が立方体形状に形成されており、当該樹脂モールド部１２の一表面から端子１４，１６が露出している。端子１４，１６は、特に限定されないが、金属、例えば正極にはアルミニウム、負極には銅の板状部材で形成することができる。
【００２０】
樹脂モールド部１２内には、図２に示すように、セパレータ１８と、一対の電極２０，２２とを有する３層構造の積層体２３が収納されている。一対の電極２０，２２は、セパレータ１８の一側に配置された正極２０と、セパレータ１８の他側に配置された負極２２とからなる。セパレータ１８は、合成樹脂製不織布、ポリエチレン多孔質フィルム、ポリプロピレン多孔質フィルム等で形成される。
【００２１】
正極２０は、図３に示すように、集電体２４と、当該集電体２４上に形成された合材電極２６とを有する。集電体２４は、アルミニウム箔を用いることができる。
【００２２】
合材電極２６は、正極活物質と、正極用導電助剤と、バインダーとを含む。正極活物質としては、ＬｉＣｏＯ２、ＬｉＮｉＯ２、ＬｉＭｎ２Ｏ４、ＬｉＭｎＯ２、ＬｉＦｅＰＯ４などを用いることができる。導電助剤としては、アセチレンブラック、ケッチェンブラックなどのカーボンブラック、ＶＧＣＦ、黒鉛などを用いることができる。バインダーとしては、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）、エチレン−プロピレン−ジエン共重合体（ＥＰＤＭ）、スチレン−ブタジエンゴム（ＳＢＲ）などを用いることができる。
【００２３】
負極２２は、図４に示すように、集電体２８と、当該集電体２８上に形成された合材電極３０とを有する。集電体２８は、銅箔、ステンレス箔、ニッケル箔などを用いることができる。
【００２４】
合材電極３０は、負極活物質と、バインダーとを含む。負極活物質としては、シリコン（Ｓｉ）、酸化シリコン（ＳｉＯ）、スズ（Ｓｎ）、スズ−コバルト化合物（Ｓｎ−Ｃｏ）、酸化第二スズ（ＳｎＯ２）、天然黒鉛、人造黒鉛及びチタン酸リチウム（Ｌｉ４Ｔｉ５Ｏ１２）などを用いることができる。バインダーとしては、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）、スチレン−ブタジエンゴム（ＳＢＲ）及びカルボキシメチルセルロース（ＣＭＣ）などを用いることができる。
【００２５】
積層体２３には、図示しないが電解液が充填されている。すなわち、電解液は、セパレータ１８、正極２０及び負極２２の合材電極２６，３０にそれぞれ形成されている孔や隙間に充填されている。電解液は、電解質、有機溶媒を含む。電解質としては、ＬｉＰＦ６又はＬｉＢＦ４を用いることができる。有機溶媒としては、エチレンカーボネート（ＥＣ）：ジエチルカーボネート（ＤＥＣ）とを体積比１：１の割合で混合したものや、エチレンカーボネート（ＥＣ）とエチルメチルカーボネート（ＥＭＣ）とジメチルカーボネート（ＤＭＣ）とを体積比１：１：１の割合で混合したものを用いることができる。
【００２６】
（製造方法）
次に上記のように構成されたリチウムイオン二次電池１０の製造方法を、図５を参照して説明する。まず、セパレータ１８を挟んで、一側に正極２０、他側に負極２２を配置し、重ね合せる。この際、正極２０及び負極２２は、それぞれ合材電極２６，３０をセパレータ１８に接触させた状態で配置される（図５Ａ）。
【００２７】
次いで、所定の大きさに切断し、所望の大きさの積層体２３を得る（図５Ｂ）。ここで、積層体２３の厚さ方向の１辺に、絶縁性のバインダーを塗布してもよい。これによりセパレータ１８、正極２０、及び負極２２がずれるのを防止することができる。絶縁性のバインダーは、ＰＶＤＦ等の電極用のバインダーを用いることができる。
【００２８】
得られた積層体２３に、一対の端子１４，１６を電気的に接続する（図６Ａ）。一対の端子１４，１６のうち一方１４は正極２０の集電体２４、他方１６は負極２２の集電体２８に、例えば超音波溶接により接合される。
【００２９】
次いで、一対の端子１４，１６が接合された積層体２３を、金型（図示しない）に設置する。このとき、一端を積層体２３に接触させた状態でピン３２を保持する（図６Ｂ）。ピン３２は、積層体２３の側面にＰＶＤＦ等のバインダーで点付けすることが可能である。金型を１６０〜２００℃に加熱し、続いて、同温度に加熱された溶融したモールド材を５０〜７０ｋｇｆ／ｃｍ２の圧力で、プレスにより金型に流し込み、充填する。数秒間、この状態を維持した後、金型を冷却し、モールド材が冷却によって固化することにより、樹脂モールド部１２が形成される（図６Ｃ）。その後、樹脂モールド部１２に付着したモールドのバリ（図示せず）をカッターで取り除く。
【００３０】
樹脂モールド部１２からピン３２を抜き取ると、外部から樹脂モールド部１２内へつながる開口３３が形成される（図６Ｄ）。次いで、積層体２３を内部に備える樹脂モールド部１２を、チャンバー（図示しない）内に設置し、当該チャンバー内を真空引きする。そして開口３３を通じて樹脂モールド部１２内に電解質を含む電解液を注入する。
【００３１】
樹脂モールド部１２内に注入された電解液は、セパレータ１８、正極２０及び負極２２の合材電極２６，３０に形成された孔や隙間に入り込み、充填される。
【００３２】
次いで、蓋３４を開口３３に差し込み、樹脂モールド部１２に固着することにより樹脂モールド部１２を密閉する（図６Ｅ）。蓋３４は、樹脂、例えば、フェノール樹脂、ガラスフェノール樹脂、ジアリルフタレート樹脂で形成することができる。当該蓋３４を加熱して一旦溶融させ、再び冷却固化させることにより、樹脂モールド部１２に固着する。
【００３３】
以上のようにして、樹脂モールド部１２によって積層体２３が密閉されたリチウムイオン二次電池１０を製造することができる。
【００３４】
（作用及び効果）
本実施形態に係るリチウムイオン二次電池１０の製造方法では、積層体２３を覆うように樹脂モールド部１２を形成し、当該樹脂モールド部１２に形成された開口３３を通じて樹脂モールド部１２内に電解液を注入した後、開口３３を閉塞することにより樹脂モールド部１２を密閉する。これによりリチウムイオン二次電池１０は、従来のコインセルのようにかしめる必要がないので厚さを１ｍｍ以下にすることができると共に、ラミネートセルのように熱シールをする必要がないのでシールしろを省略することにより面積を小さくすることができる。したがって本実施形態に係る製造方法は、従来よりも小型のリチウムイオン二次電池１０を製造することができる。
【００３５】
リチウムイオン二次電池１０は、端子１４，１６を備えているので、図７に示すように、回路基板３６に実装することができる。本図の場合、回路基板３６は、表面に薄膜で金属電極３７が形成されており、当該金属電極３７上に半田３８が設けられている。半田３８上にリチウムイオン二次電池１０を載せた後、半田３８が溶融する温度に加熱することにより、端子１４，１６と金属電極３７とを接合する。このようにリチウムイオン二次電池１０は、端子１４，１６によって回路基板３６に実装することができる。したがってリチウムイオン二次電池１０は、従来のように端子を溶接によりコインセルやラミネートセルに接合する必要がないので、その分だけ厚さを薄くすることができる。
【００３６】
（変形例）
本発明は上記実施形態に限定されるものではなく、本発明の趣旨の範囲内で適宜変更することが可能である。例えば、電解液は、上記実施形態に限られず、イオン液体と、ＬｉＴＦＳＩ（リチウムビス（トリフルオロメタンスルホニル）イミド）及びＬｉＦＳＩ（リチウムビス（トリフルオロスルホニル）イミド）の少なくとも一方を含むこととしてもよい。
【００３７】
上記実施形態では、蓄電デバイスとしてリチウムイオン二次電池に適用した場合について説明したが、本発明はこれに限らず、リチウムイオンキャパシタ（ＬｉＣ）や、電気二重層キャパシタに適用してもよい。この場合、正極及び負極は、上記実施形態と同様、集電体と、当該集電体上に形成された合材電極とを有する。集電体はアルミニウム箔を用いることができる。合材電極は、活性炭と、導電助剤と、バインダーとを含む。導電助剤は、アセチレンブラックやケッチェンブラックを用いることができる。バインダーは、ＰＶＤＦやテフロン（登録商標）を用いることができる。電解液は、有機溶媒と、電解質とを含む。有機溶媒は、プロピレンカーボネートを用いることができる。電解質は、Ｅｔ４ＮＢＦ４を用いることができる。電気二重層キャパシタは、上記実施形態と同様に製造することができるので、上記実施形態と同様の効果を得ることができる。
【００３８】
またリチウムイオン二次電池は、直列に接続して高電圧化してもよい。また上記第１実施形態に係るリチウムイオン二次電池を並列に接続することにより、高容量化することができる。
【００３９】
また上記実施形態の場合、積層体に、一対の端子を電気的に接続した場合について説明したが、本発明はこれに限らず、積層体の集電体を大きく形成し、集電体の一部を樹脂モールド部の外部に露出させ、一対の端子としてもよい。
【符号の説明】
【００４０】
１０  リチウムイオン二次電池（蓄電デバイス）
１２  樹脂モールド部
１４，１６  端子
１８  セパレータ
２０  正極
２２  負極
２３  積層体
３３  開口
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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