(57)【要約】【課題】従来よりもインクルージョンの発生を抑制してより均一な結晶成長が可能なＳｉＣ単結晶の製造方法を提供する。【解決手段】坩堝内に収容された内部から表面に向けて温度低下する温度勾配を有するＳｉ−Ｃ溶液２４に、種結晶保持軸１２に保持させた種結晶基板１４を接触させてＳｉＣ単結晶を結晶成長させる、溶液法によるＳｉＣ単結晶の製造方法であって、坩堝の側面部の周囲には、高周波コイル２２が配置されており、坩堝が、中坩堝１０１及び中坩堝１０１を囲むように配置された１以上の外坩堝１０２を含む多層構造を有し、ＳｉＣ単結晶を成長させる際に、Ｓｉ−Ｃ溶液２４の液面と高周波コイル２２の中心部との鉛直方向の相対位置変化を抑制するように、中坩堝１０１のみを鉛直上方向に移動させる工程を含む、ＳｉＣ単結晶の製造方法。【選択図】図１０
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
坩堝内に収容された内部から表面に向けて温度低下する温度勾配を有するＳｉ−Ｃ溶液に、種結晶保持軸に保持させた種結晶基板を接触させてＳｉＣ単結晶を結晶成長させる、溶液法によるＳｉＣ単結晶の製造方法であって、
前記坩堝の側面部の周囲には、高周波コイルが配置されており、
前記坩堝が、中坩堝及び前記中坩堝を囲むように配置された１以上の外坩堝を含む多層構造を有し、
前記ＳｉＣ単結晶を成長させる際に、前記Ｓｉ−Ｃ溶液の液面と前記高周波コイルの中心部との鉛直方向の相対位置変化を抑制するように、前記中坩堝のみを鉛直上方向に移動させる工程を含む、
ＳｉＣ単結晶の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本開示は、溶液法によるＳｉＣ単結晶の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
ＳｉＣ単結晶は、熱的、化学的に非常に安定であり、機械的強度に優れ、放射線に強く、しかもＳｉ単結晶に比べて高い絶縁破壊電圧、高い熱伝導率などの優れた物性を有する。そのため、Ｓｉ単結晶やＧａＡｓ単結晶などの既存の半導体材料では実現できない高出力、高周波、耐電圧、耐環境性等を実現することが可能であり、大電力制御や省エネルギーを可能とするパワーデバイス材料、高速大容量情報通信用デバイス材料、車載用高温デバイス材料、耐放射線デバイス材料等、といった広い範囲における、次世代の半導体材料として期待が高まっている。
【０００３】
従来、ＳｉＣ単結晶の成長法としては、代表的には気相法、アチソン（Ａｃｈｅｓｏｎ）法、及び溶液法が知られている。気相法のうち、例えば昇華法では、成長させた単結晶にマイクロパイプ欠陥と呼ばれる中空貫通状の欠陥や積層欠陥等の格子欠陥及び結晶多形が生じやすいという欠点を有するものの、従来、ＳｉＣバルク単結晶の多くは昇華法により製造されている。アチソン法では原料として珪石とコークスを使用し電気炉中で加熱するため、原料中の不純物等により結晶性の高い単結晶を得ることは不可能である。
【０００４】
溶液法は、黒鉛坩堝中でＳｉ融液またはＳｉに他の金属を加えた融液を形成し、その融液中にＣを溶解させ、低温部に設置した種結晶基板上にＳｉＣ結晶層を析出させて成長させる方法である。黒鉛坩堝中に配置されたＣを溶解させた融液（Ｓｉ−Ｃ溶液）は、黒鉛坩堝の周囲に配置された高周波コイルによって加熱される（特許文献１）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２００９−１６７０４４号公報
【特許文献２】特開２０１４−１９６１４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
溶液法は気相法に比べ熱平衡に近い状態での結晶成長が行われ、低欠陥化が期待できるため、上記のように、溶液法によるＳｉＣ単結晶の製造方法がいくつか提案されているが、依然として、ＳｉＣ単結晶の成長の際にＳｉＣ結晶内にインクルージョンが発生して均一な結晶成長ができないことがある。そのため、従来よりもインクルージョンの発生を抑制してより均一な結晶成長が可能なＳｉＣ単結晶の製造方法が望まれている。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本開示の一実施形態は、坩堝内に収容された内部から表面に向けて温度低下する温度勾配を有するＳｉ−Ｃ溶液に、種結晶保持軸に保持させた種結晶基板を接触させてＳｉＣ単結晶を結晶成長させる、溶液法によるＳｉＣ単結晶の製造方法であって、
坩堝の側面部の周囲には、高周波コイルが配置されており、
坩堝が、中坩堝及び中坩堝を囲むように配置された１以上の外坩堝を含む多層構造を有し、
ＳｉＣ単結晶を成長させる際に、Ｓｉ−Ｃ溶液の液面と高周波コイルの中心部との鉛直方向の相対位置変化を抑制するように、中坩堝のみを鉛直上方向に移動させる工程を含む、
ＳｉＣ単結晶の製造方法を対象とする。
【発明の効果】
【０００８】
本開示の一実施形態によれば、従来よりもインクルージョンの発生を抑制してより均一に結晶成長したＳｉＣ単結晶を得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【０００９】
【図１】図１は、本開示の一実施形態において使用し得る溶液法による単結晶製造装置の一例を表す断面模式図である。
【図２】図２は、従来より使用されている溶液法による単結晶製造装置の一例を表す断面模式図である。
【図３】図３は、凹形状の結晶成長面を有するＳｉＣ単結晶のインゴットの断面模式図である。
【図４】図４は、成長結晶中のインクルージョンの有無を検査するときの、成長結晶の切り出し箇所を示した模式図である。
【図５】図５は、種結晶基板とＳｉ−Ｃ溶液との間に形成されるメニスカスの断面模式図である。
【図６】図６は、中心部の熱伝導率が側面部の熱伝導率よりも小さい構成を有する種結晶保持軸の断面模式図である。
【図７】図７は、中心部の空洞内に断熱材を配置した種結晶保持軸の断面模式図である。
【図８】図８は、成長開始時における結晶成長開始時の単結晶製造装置の構成を表す断面模式図である。
【図９】図９は、参考例におけるホットゾーン全体を移動させた場合の結晶成長中の単結晶製造装置の構成を表す断面模式図である。
【図１０】図１０は、実施例における中坩堝のみを移動させた場合の結晶成長中の単結晶製造装置の構成を表す断面模式図である。
【図１１】図１１は、比較例における結晶成長中の単結晶製造装置の構成を表す断面模式図である。
【図１２】図１２は、結晶成長開始時（初期設定）の結晶成長面直下のＳｉ−Ｃ溶液の流動状態について、シミュレーションを行った結果である。
【図１３】図１３は、実施例における中坩堝のみを移動させた場合の結晶成長面直下のＳｉ−Ｃ溶液の流動状態について、シミュレーションを行った結果である。
【図１４】図１４は、参考例におけるホットゾーン全体を移動させた場合の結晶成長面直下のＳｉ−Ｃ溶液の流動状態について、シミュレーションを行った結果である。
【図１５】図１５は、比較例における結晶成長面直下のＳｉ−Ｃ溶液の流動状態について、シミュレーションを行った結果である。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
本明細書において、（０００−１）面等の表記における「−１」は、本来、数字の上に横線を付して表記するところを「−１」と表記したものである。
【００１１】
本発明者は、従来よりもインクルージョンの発生を抑制してＳｉＣ単結晶をより均一に結晶成長させる方法について鋭意研究を行ったところ、ＳｉＣ単結晶を成長させている際に、Ｓｉ−Ｃ溶液の液面の鉛直方向の位置が変動しやすく、Ｓｉ−Ｃ溶液の液面と高周波コイルの中心部との相対位置が変わると、Ｓｉ−Ｃ溶液の流動状態及び温度勾配が変化するために、インクルージョンが発生して均一な結晶成長を行うことができなくなることを見出した。
【００１２】
本開示の一実施形態は、上記知見に基づいて得られたものであり、坩堝内に収容された内部から表面に向けて温度低下する温度勾配を有するＳｉ−Ｃ溶液に、種結晶保持軸に保持させた種結晶基板を接触させてＳｉＣ単結晶を結晶成長させる、溶液法によるＳｉＣ単結晶の製造方法であって、坩堝の側面部の周囲には、高周波コイルが配置されており、坩堝が、中坩堝及び中坩堝を囲むように配置された１以上の外坩堝を含む多層構造を有し、ＳｉＣ単結晶を成長させる際に、Ｓｉ−Ｃ溶液の液面と高周波コイルの中心部との鉛直方向の相対位置変化を抑制するように、中坩堝のみを鉛直上方向に移動させる工程を含む、ＳｉＣ単結晶の製造方法を対象とする。
【００１３】
本開示の一実施形態によれば、Ｓｉ−Ｃ溶液の流動状態及び温度勾配の変化を従来よりも抑制することができるので、従来よりもインクルージョンの発生を抑制してより均一な結晶成長を行うことができる。
【００１４】
インクルージョンとは、ＳｉＣ単結晶の成長に使用するＳｉ−Ｃ溶液の、成長結晶中への巻き込みである。インクルージョンは、単結晶にとってはマクロな欠陥であり、デバイス材料としては許容できない欠陥である。成長結晶にインクルージョンが発生する場合、インクルージョンとして、例えば、Ｓｉ−Ｃ溶液として用いる溶媒中に含まれ得るＣｒ等の溶媒成分を検出することができる。
【００１５】
溶液法とは、内部から表面に向けて温度低下する温度勾配を有するＳｉ−Ｃ溶液に、ＳｉＣ種結晶を接触させてＳｉＣ単結晶を成長させる、ＳｉＣ単結晶の製造方法である。Ｓｉ−Ｃ溶液の内部からＳｉ−Ｃ溶液の表面に向けて温度低下する温度勾配を形成することによってＳｉ−Ｃ溶液の表面領域を過飽和にして、Ｓｉ−Ｃ溶液に接触させた種結晶基板を基点として、ＳｉＣ単結晶を成長させることができる。
【００１６】
本願において、Ｓｉ−Ｃ溶液の流動状態は、Ｓｉ−Ｃ溶液の深部から結晶成長面に向かうＳｉ−Ｃ溶液の上昇流の速度として表すことができる。
【００１７】
Ｓｉ−Ｃ溶液の流動は、Ｓｉ−Ｃ溶液の深部から結晶成長面に向かうＳｉ−Ｃ溶液の上昇と、結晶成長面直下の中央部から結晶成長面の外周部に向かうＳｉ−Ｃ溶液の流動と、外周部から深部へのＳｉ−Ｃ溶液の流動とから構成され、Ｓｉ−Ｃ溶液は坩堝内を循環するように流動する。このＳｉ−Ｃ溶液の流動は、高周波コイルによる電磁撹拌、Ｓｉ−Ｃ溶液に接する種結晶基板の回転、または坩堝の回転等により形成される。
【００１８】
このようなＳｉ−Ｃ溶液の坩堝内の循環において、結晶成長面に直接接するＳｉ−Ｃ溶液の深部から結晶成長面に向かうＳｉ−Ｃ溶液の流動と、結晶成長面直下の中央部から結晶成長面の外周部に向かうＳｉ−Ｃ溶液の流動は、成長させるＳｉＣ単結晶の結晶性に大きく影響する。結晶成長面直下の中央部から結晶成長面の外周部に向かうＳｉ−Ｃ溶液の流動状態は、Ｓｉ−Ｃ溶液の深部から結晶成長面に向かうＳｉ−Ｃ溶液の流動状態によって決まるため、Ｓｉ−Ｃ溶液の深部から結晶成長面に向かうＳｉ−Ｃ溶液の上昇流の速度を一定にさせることは、インクルージョンの発生を抑制して均一に結晶成長させるために効果的である。
【００１９】
結晶成長面とは、結晶成長前においては、種結晶基板の下方向に向いたＳｉ−Ｃ溶液に接する面であり、結晶成長中においては、成長結晶の下方向に向いたＳｉ−Ｃ溶液に接する面である。結晶成長面直下とは、結晶成長前においては種結晶基板の成長面直下であり、結晶成長中においては、成長結晶の成長面直下であり、Ｓｉ−Ｃ溶液に接する結晶成長面から鉛直下方向に好ましくは０〜１０ｍｍの範囲のいずれかの位置をいう。
【００２０】
ＳｉＣ単結晶の成長中に、Ｓｉ−Ｃ溶液の液面が低下し得る。Ｓｉ−Ｃ溶液の液面が低下する要因としては、理論に限定されるものではないが、主に、坩堝から炭素等の成分がＳｉ−Ｃ溶液中に溶け出して坩堝の内容積が大きくなること、Ｓｉ−Ｃ溶液の液面からＳｉ−Ｃ溶液の成分が蒸発すること、及びＳｉ−Ｃ溶液の成分が成長結晶に変わることが挙げられる。
【００２１】
ＳｉＣ単結晶を成長させている際にＳｉ−Ｃ溶液の液面が低下すると、Ｓｉ−Ｃ溶液の液面とＳｉＣ単結晶の成長開始時、すなわち初期設定の高周波コイルの中心部との鉛直方向の相対位置が変化する。Ｓｉ−Ｃ溶液の液面と高周波コイルの中心部との鉛直方向の相対位置が変化すると、結晶成長面直下におけるＳｉ−Ｃ溶液の流動速度及び温度勾配が変化する。
【００２２】
本開示の一実施形態においては、ＳｉＣ単結晶を成長させている際に、Ｓｉ−Ｃ溶液の液面と高周波コイルの中心部との鉛直方向の相対位置の変化を抑制するように、中坩堝のみを鉛直上方向に移動させ、Ｓｉ−Ｃ溶液の流動状態及び温度勾配の変化を従来よりも抑制することができ、従来よりもインクルージョンの発生を抑制してより均一な結晶成長を行うことができる。
【００２３】
高周波コイルの中心部とは、初期設定である結晶成長開始時における鉛直方向に配置した高周波コイルの鉛直方向の所定の位置であればよく、厳密な意味での中心部である必要はない。例えば、高周波コイルの中心部とは、初期設定である結晶成長開始時において、鉛直方向に配置した高周波コイルの上端及び下端の中心位置、炭素材等の被加熱体を高周波コイルに隣接して配置したときに最も加熱される鉛直方向の位置、上段コイル及び下段コイル等の複数段のコイルで高周波コイルを構成した場合に上段コイル及び下段コイルの境目の位置、などの任意の位置であることができる。
【００２４】
ＳｉＣ単結晶の成長開始時において、高周波コイルの中心部を、Ｓｉ−Ｃ溶液の液面と同じ位置、Ｓｉ−Ｃ溶液の液面より高い位置、またはＳｉ−Ｃ溶液の液面より低い位置にすることができる。
【００２５】
Ｓｉ−Ｃ溶液の液面と初期設定の高周波コイルの中心部との鉛直方向の相対位置ずれが、好ましくは１ｍｍ以内、より好ましくは０．５ｍｍ以内、さらに好ましくは０．１ｍｍ以内、さらにより好ましく実質的に０ｍｍであるように、中坩堝を移動させる。相対位置ずれを上記範囲内にすることにより、Ｓｉ−Ｃ溶液の上昇流の速度及び温度勾配の変化をより抑制することができる。
【００２６】
本願において、鉛直方向とは、Ｓｉ−Ｃ溶液の液面に垂直方向であり、本発明の課題を達成し得る範囲で、当然に厳密な意味での鉛直方向に限られず、Ｓｉ−Ｃ溶液の液面に実質的に垂直な方向が含まれる。
【００２７】
中坩堝を移動させるタイミングは、ＳｉＣ単結晶を成長させる際の成長時間とＳｉ−Ｃ溶液の液面位置の変動との関係をあらかじめ測定しておき、あらかじめ設定したプログラムにしたがって中坩堝を移動させてもよく、あるいは、Ｓｉ−Ｃ溶液の液面位置をモニタリングしながら、例えば好ましい範囲として上に挙げた範囲内に相対位置ずれを保つように、例えば相対位置ずれが１ｍｍ以内となるように、若しくは実質的に相対位置ずれが起きないように、中坩堝を移動させてもよい。
【００２８】
Ｓｉ−Ｃ溶液の上昇流の速度変化の抑制は、初期設定のＳｉ−Ｃ溶液の上昇速度を基準として、好ましくは±３０％以内、より好ましくは±２０％以内、さらに好ましくは±１１％以内である。
【００２９】
Ｓｉ−Ｃ溶液の温度勾配の変化の抑制は、初期設定のＳｉ−Ｃ溶液の温度勾配を基準として、好ましくは±２０％未満、より好ましくは±１５％以内である。
【００３０】
初期設定のＳｉ−Ｃ溶液の上昇速度及び温度勾配とは、結晶成長開始時におけるＳｉ−Ｃ溶液の安定状態となったときの上昇速度及び温度勾配、すなわちＳｉ−Ｃ溶液の液面高さの実質的な変動が起きる前の安定状態となったときのＳｉ−Ｃ溶液の上昇速度及び温度勾配をいう。
【００３１】
図１に、本開示の一実施形態において使用し得るＳｉＣ単結晶製造装置の一例の断面模式図を示す。図１のＳｉＣ単結晶製造装置１００は、中坩堝１０１及び中坩堝１０１を囲むように配置された１以上の外坩堝１０２を含む多層構造を有する坩堝を備える。
【００３２】
ＳｉＣ単結晶製造装置１００は、ＳｉまたはＳｉ／Ｘの融液中にＣが溶解してなるＳｉ−Ｃ溶液２４を収容した中坩堝１０１を備えている。中坩堝１０１内においてＳｉ−Ｃ溶液２４の内部からＳｉ−Ｃ溶液２４の表面に向けて温度低下する温度勾配を形成し、鉛直方向に移動可能な種結晶保持軸１２の先端に保持された種結晶基板１４をＳｉ−Ｃ溶液２４に接触させて、種結晶基板１４を基点としてＳｉＣ単結晶を成長させることができる。
【００３３】
Ｓｉ−Ｃ溶液２４は、原料を中坩堝１０１に投入し、加熱融解させて調製したＳｉまたはＳｉ／Ｘの融液にＣを溶解させることによって調製される。ＸはＳｉ以外の一種類以上の金属であり、ＳｉＣ（固相）と熱力学的に平衡状態となる液相（溶液）を形成できるものであれば特に制限されない。適当な金属Ｘの例としては、Ｔｉ、Ｍｎ、Ｃｒ、Ｎｉ、Ｃｅ、Ｃｏ、Ｖ、Ｆｅ等が挙げられる。例えば、中坩堝１０１内にＳｉに加えて、Ｃｒ等を投入し、Ｓｉ−Ｃｒ溶液等を形成することができる。
【００３４】
中坩堝１０１及び外坩堝１０２は、黒鉛坩堝などの炭素質坩堝またはＳｉＣ坩堝であることができる。Ｃを含む中坩堝１０１の溶解によりＣが融液中に溶解し、Ｓｉ−Ｃ溶液を形成することができる。こうすると、Ｓｉ−Ｃ溶液２４中に未溶解のＣが存在せず、未溶解のＣへのＳｉＣ単結晶の析出によるＳｉＣの浪費が防止できる。Ｃの供給は、例えば、炭化水素ガスの吹込み、または固体のＣ供給源を融液原料と一緒に投入するといった方法を利用してもよく、またはこれらの方法と坩堝の溶解とを組み合わせてもよい。
【００３５】
高周波コイル２２、外坩堝１０２、及び断熱材１８（断熱材を備える場合）を移動させずに、中坩堝１０１のみを鉛直上方向に移動させることにより、外坩堝１０２及び断熱材１８（断熱材を備える場合）を含む被加熱体（ホットゾーンともいう）と高周波コイル２２の中心部との位置関係を維持することができるので、結晶成長面直下のＳｉ−Ｃ溶液２４の流動速度の変化の抑制に加えて、結晶成長面直下のＳｉ−Ｃ溶液の温度勾配の変化も抑制することができる。これにより、安定してインクルージョンの発生を抑えて均一な結晶成長を行うことができる。
【００３６】
黒鉛坩堝などの炭素質坩堝またはＳｉＣ坩堝をその側面部の周囲に配置した高周波コイルで加熱する場合、坩堝の外周部に優先的に高周波による誘起電流が流れ、この部分が主に加熱されて、内部のＳｉ−Ｃ溶液が加熱される。一方で、高周波コイルによる電磁場の一部がＳｉ−Ｃ溶液にまで及ぶため、高周波加熱に起因するローレンツ力が、黒鉛坩堝の内部のＳｉ−Ｃ溶液に印加され、Ｓｉ−Ｃ溶液を撹拌する効果も得られる。
【００３７】
高周波コイルによる撹拌効果がＳｉ−Ｃ溶液に十分に及ぶようにするために、外坩堝１０２の側面部の厚み（肉厚）及び中坩堝１０１の側面部の厚み（肉厚）をそれぞれ、５〜１０ｍｍの範囲内とすることが好ましい。外坩堝１０２は２以上の坩堝から構成されてもよいが、外坩堝１０２が複数の坩堝から構成されるとき、外坩堝１０２の肉厚は、複数の外坩堝の合計の肉厚である。
【００３８】
種結晶保持軸１２は、その端面に種結晶基板を保持する黒鉛の軸であることができ、本開示の一実施態様においても、通常用いられる黒鉛軸を種結晶保持軸として用いることができる。種結晶保持軸１２は、円柱状、角柱状等の任意の形状であることができ、種結晶基板１４の上面の形状と同じ端面形状を有する黒鉛軸を用いてもよい。
【００３９】
種結晶保持軸１２への種結晶基板１４の保持は、接着剤等を用いて種結晶基板１４の上面を種結晶保持軸１２の先端に保持させることによって行うことができる。
【００４０】
Ｓｉ−Ｃ溶液２４は、その表面温度が、Ｓｉ−Ｃ溶液へのＣの溶解量の変動が少ない１８００〜２２００℃が好ましい。
【００４１】
Ｓｉ−Ｃ溶液２４の温度測定は、熱電対、放射温度計等を用いて行うことができる。熱電対に関しては、高温測定及び不純物混入防止の観点から、ジルコニアやマグネシア硝子を被覆したタングステン−レニウム素線を黒鉛保護管の中に入れた熱電対が好ましい。
【００４２】
保温のために、外坩堝１０２の周囲は、好ましくは断熱材１８で覆われる。これらを一括して石英管２６内に収容してもよい。図１に示すように、外坩堝１０２の側面部の周囲には、または石英管２６を用いる場合には石英管２６を挟んで外坩堝１０２の側面部の周囲には、加熱用の高周波コイル２２が配置される。高周波コイル２２は、多段構造を有してもよく、例えば上段コイル２２Ａ及び下段コイル２２Ｂから構成されてもよく、上段コイル２２Ａ及び下段コイル２２Ｂはそれぞれ独立して出力を制御することができる。
【００４３】
断熱材１８としては、黒鉛系断熱材料、炭素繊維成形断熱材料、パイロリティックグラファイト（ＰＧ）等の異方性断熱材料を用いることができる。
【００４４】
中坩堝１０１、外坩堝１０２、断熱材１８、石英管２６、及び高周波コイル２２は、高温になるので、好ましくは水冷チャンバーの内部に配置される。水冷チャンバーは、装置内の雰囲気調整を可能にするために、好ましくはガス導入口とガス排気口とを備える。
【００４５】
中坩堝１０１、外坩堝１０２、及び断熱材１８（断熱材１８を用いる場合）は、上部に種結晶保持軸１２を通す開口部２８を備えることができる。図１に例示した単結晶製造装置１００においては、中坩堝１０１の上部全体が開口しており、外坩堝１０２及び断熱材１８が、中坩堝１０１の上部よりも狭い開口部を有している。開口部２８における中坩堝１０１、外坩堝１０２、及び断熱材１８と種結晶保持軸１２との間の隙間（間隔）を調節することによって、Ｓｉ−Ｃ溶液２４の表面からの輻射抜熱の程度を変更することができる。概して中坩堝１０１及び外坩堝１０２の内部は高温に保つ必要があるが、開口部２８における中坩堝１０１、外坩堝１０２、及び断熱材１８と種結晶保持軸１２との間の隙間を大きく設定すると、Ｓｉ−Ｃ溶液２４の表面からの輻射抜熱を大きくすることができ、開口部２８における中坩堝１０１、外坩堝１０２、及び断熱材１８と種結晶保持軸１２との間の隙間を狭めると、Ｓｉ−Ｃ溶液２４の表面からの輻射抜熱を小さくすることができる。開口部２８における中坩堝１０１と種結晶保持軸１２との間の隙間、外坩堝１０２と種結晶保持軸１２との間の隙間、及び断熱材１８と種結晶保持軸１２との間の隙間は、同じでも異なってもよい。後述するメニスカスを形成したときは、メニスカス部分からも輻射抜熱をさせることができる。
【００４６】
Ｓｉ−Ｃ溶液２４の温度は、通常、輻射等のためＳｉ−Ｃ溶液２４の内部よりも表面の温度が低い温度分布となるが、さらに、高周波コイル２２の巻数及び間隔、高周波コイル２２と中坩堝１０１との高さ方向の位置関係、並びに高周波コイル２２の出力を調整することによって、Ｓｉ−Ｃ溶液２４に種結晶基板１４が接触する溶液上部が低温、溶液下部（内部）が高温となるようにＳｉ−Ｃ溶液２４の表面に垂直方向の温度勾配を形成することができる。例えば、下段コイル２２Ｂの出力よりも上段コイル２２Ａの出力を小さくして、Ｓｉ−Ｃ溶液２４に溶液上部が低温、溶液下部が高温となる温度勾配を形成することができる。温度勾配は、例えば溶液表面からの深さがおよそ１０ｍｍまでの範囲で、好ましくは１０〜５０℃／ｃｍである。
【００４７】
Ｓｉ−Ｃ溶液２４中に溶解したＣは、Ｓｉ−Ｃ溶液の流動により分散される。種結晶基板１４の下面近傍のＳｉ−Ｃ溶液には、加熱装置である高周波コイル２２の出力制御、Ｓｉ−Ｃ溶液２４の表面からの放熱、及び種結晶保持軸１２を介した抜熱等によって、Ｓｉ−Ｃ溶液２４の内部よりも低温となる温度勾配が形成され得る。高温で溶解度の大きい溶液内部に溶け込んだＣが、低温で溶解度の低い種結晶基板付近に到達すると過飽和状態となり、この過飽和度を駆動力として種結晶基板１４上にＳｉＣ結晶を成長させることができる。
【００４８】
図２に、従来より使用されているＳｉＣ単結晶製造装置の一例を示す。図２のＳｉＣ単結晶製造装置２００は、坩堝１０を備える。それ以外の構成は、図１のＳｉＣ単結晶製造装置１００と同様であり、断熱材１８を有してもよい。
【００４９】
図２のＳｉＣ単結晶製造装置２００においては、ＳｉＣ単結晶を成長させる際にＳｉ−Ｃ溶液の液面の位置が変化した場合、Ｓｉ−Ｃ溶液の液面と高周波コイルの中心部との鉛直方向の相対位置変化を抑制するために、坩堝１０を鉛直上方向に移動させるか、坩堝１０の周囲が断熱材１８で覆われている場合、坩堝１０と一緒に坩堝１０を覆う断熱材１８も鉛直上方向に移動させることが考えられる。しかしながら、坩堝及び断熱材（断熱材を備える場合）を含む被加熱体（ホットゾーンともいう）全体を移動させると、Ｓｉ−Ｃ溶液の温度勾配の変化を小さくすることが難しくなる。
【００５０】
本開示の一実施形態において、好ましくは、凹形状の結晶成長面を有するようにＳｉＣ単結晶を成長させる。溶液法において、凹形状の結晶成長面を有するように結晶成長させることによって、所望の厚み方向または直径方向の全体にわたって、インクルージョンの発生をより防止することができる。
【００５１】
凹形状の結晶成長面を有するＳｉＣ成長単結晶は、好ましくは、結晶成長ジャスト面に対して、中央部の一部がほぼ並行であり、成長面の外周部ほど傾きが大きくなる凹形状の結晶成長面を有する。結晶成長ジャスト面に対する凹形状の結晶成長面の傾き最大角θは、好ましくは０＜θ≦８°の範囲内にあり、より好ましくは１≦θ≦８°の範囲内にあり、さらに好ましくは２≦θ≦８°の範囲内にあり、さらにより好ましくは４≦θ≦８°の範囲内にある。凹形状の結晶成長面の傾き最大角θが上記範囲内にあることによって、インクルージョンの発生をより抑制しやすくなる。
【００５２】
傾き最大角θは、任意の方法で測定され得る。例えば、図３に示すように、ジャスト面１６を有する種結晶基板１４を用いて、凹形状の結晶成長面２０を有するＳｉＣ単結晶を成長させた場合、種結晶基板１４のジャスト面１６に対する凹形状の結晶成長面２０の最外周部の接線の傾きを最大角θとして測定することができる。
【００５３】
凹形状の結晶成長面を有するＳｉＣ単結晶の成長面は、（０００１）面（Ｓｉ面ともいう）または（０００−１）面（Ｃ面ともいう）であることができる。
【００５４】
ＳｉＣ成長単結晶の成長厚みは、好ましくは１ｍｍ以上、より好ましくは２ｍｍ以上、さらに好ましくは３ｍｍ以上、さらにより好ましくは４ｍｍ以上、さらにより好ましくは５ｍｍ以上である。凹形状の結晶成長面を有するように結晶成長させることによって、上記厚みの範囲の全体にわたってインクルージョンを含まないＳｉＣ単結晶をより得やすくなる。
【００５５】
凹形状の結晶成長面を有するＳｉＣ成長単結晶の直径は、好ましくは３ｍｍ以上、より好ましくは６ｍｍ以上、さらに好ましくは１０ｍｍ以上、さらにより好ましくは１５ｍｍ以上である。凹形状の結晶成長面を有するように結晶成長させることによって、上記直径の範囲の全体にわたってインクルージョンを含まないＳｉＣ単結晶をより得やすくなる。
【００５６】
なお、上記厚み及び／または直径を超える厚み及び／または直径を有するＳｉＣ単結晶を成長させてもよく、上記厚み及び／または直径を超える結晶領域においてもインクルージョンを含まないことがさらに好ましい。ただし、上記厚み及び／または直径を有する領域の全体にてインクルージョンを含まないＳｉＣ単結晶が得られれば、上記厚み及び／または直径を超える結晶領域にインクルージョンを含むＳｉＣ単結晶を排除するものではない。したがって、凹形状の結晶成長面の傾き最大角θは、例えば結晶成長面２０内の所望の直径が得られる位置におけるジャスト面１６に対する角度として測定してもよい。
【００５７】
結晶成長面を凹形状に成長させるには、結晶成長面直下の中央部から外周部にＳｉ−Ｃ溶液を流動させつつ、結晶成長面直下の外周部におけるＳｉ−Ｃ溶液の過飽和度を、結晶成長面直下の中央部におけるＳｉ−Ｃ溶液の過飽和度よりも大きくすることが有効である。これにより、水平方向にて結晶成長の量を傾斜させて結晶成長面を凹形状に成長させることができ、結晶成長面全体がジャスト面とならないようにすることができる。
【００５８】
結晶成長面直下の中央部から外周部にＳｉ−Ｃ溶液を流動させることによって、Ｓｉ−Ｃ溶液の滞留を抑制して、凹形状の結晶成長面の成長の遅い中央部に溶質を供給しつつ、外周部を含む結晶成長面全体への溶質の安定的な供給が可能になり、インクルージョンを含まない凹形状の結晶成長面を有するＳｉＣ単結晶を得ることができる。
【００５９】
結晶成長面直下の中央部から外周部にＳｉ−Ｃ溶液を流動させるための方法として、上記のように、高周波コイルによる電磁撹拌、Ｓｉ−Ｃ溶液に接する種結晶基板の回転、または坩堝の回転等が挙げられ、種結晶基板を所定の速度で所定の時間以上、連続して一定方向に回転させることが、Ｓｉ−Ｃ溶液をより安定して流動させる上で好ましい。
【００６０】
種結晶基板を所定の速度で所定の時間以上、連続して一定方向に回転させることによって、結晶成長面直下のＳｉ−Ｃ溶液の流動をさらに促進して、外周部におけるＳｉ−Ｃ溶液の流動停滞部を解消することができ、外周部における溶液巻き込み（インクルージョン）をより安定して抑制し得る。
【００６１】
種結晶基板の回転速度とは、種結晶基板の成長面（下面）の最外周部（種結晶基板の外周部または最外周部ともいう）の速度である。種結晶基板の外周部の速度は、２５ｍｍ／秒よりも速い速度が好ましく、４５ｍｍ／秒以上がより好ましく、６３ｍｍ／秒以上がさらに好ましい。種結晶基板の外周部の速度を、前記範囲にすることでインクルージョンをさらに抑制しやすくなる。
【００６２】
種結晶基板の外周部の速度を制御して、ＳｉＣ単結晶の成長が進んだ場合、種結晶基板の成長面に対して成長結晶は概して口径が同じか口径拡大するように成長するため、成長結晶の外周部の回転速度は種結晶基板の外周部の速度と同じかそれよりも大きくなる。したがって、種結晶基板の外周部の速度を上記範囲に制御することによって、結晶成長が進んだ場合でも、成長結晶直下のＳｉ−Ｃ溶液の流動を続けることができる。
【００６３】
種結晶基板の外周部の速度に代えて、成長結晶の外周部の速度を上記の速度範囲に制御してもよい。ＳｉＣ単結晶の成長が進むにつれ、種結晶基板の成長面に対して成長結晶は概して口径が同じか口径拡大するように成長し、成長結晶の外周部の速度は速くなるが、この場合、１分間当たりの回転数（ｒｐｍ）を維持してもよく、あるいは成長結晶の外周部の速度が一定となるように１分間当たりの回転数（ｒｐｍ）を下げてもよい。
【００６４】
種結晶基板及び坩堝の両方を回転させる場合、坩堝の回転により流動するＳｉ−Ｃ溶液に対して、相対的に、上記の種結晶基板の外周部の回転速度が得られる範囲で、種結晶基板とともに、坩堝を回転させることができる。
【００６５】
種結晶基板の回転方向を周期的に切り替える場合に、種結晶基板を同方向に回転させている時間（回転保持時間）を所定時間よりも長く設定することによって、溶液流動を安定化させることができ、外周部の溶液巻き込みをより安定して抑制し得る。
【００６６】
種結晶基板の回転方向を周期的に変化させることによって、同心円状にＳｉＣ単結晶を成長させることが可能となり、成長結晶中に発生し得る欠陥の発生をより抑制することができるが、その際、同一方向の回転を所定の時間以上、維持することによって、結晶成長面直下のＳｉ−Ｃ溶液の流動をより安定化することができる。
【００６７】
種結晶基板の回転方向を周期的に変化させる場合、同方向の回転保持時間は、３０秒よりも長いことが好ましく、２００秒以上がより好ましく、３６０秒以上がさらに好ましい。種結晶基板の同方向の回転保持時間を、前記範囲にすることでインクルージョンをより抑制しやすくなる。
【００６８】
種結晶基板の回転方向を周期的に変化させる場合、回転方向を逆方向にきりかえる際の種結晶基板の停止時間は短いほどよく、好ましくは１０秒以下、より好ましくは５秒以下、さらに好ましくは１秒以下、さらにより好ましくは実質的に０秒である。
【００６９】
外周部におけるＳｉ−Ｃ溶液の過飽和度を、中央部におけるＳｉ−Ｃ溶液の過飽和度よりも大きくするには、結晶成長面直下の中央部におけるＳｉ−Ｃ溶液の温度より、結晶成長面直下の外周部におけるＳｉ−Ｃ溶液の温度を低くすることが好ましい。
【００７０】
結晶成長面直下の中央部のＳｉ−Ｃ溶液の温度より、外周部のＳｉ−Ｃ溶液の温度を低くすることによって、外周部におけるＳｉ−Ｃ溶液の過飽和度を、中央部におけるＳｉ−Ｃ溶液の過飽和度よりも大きくすることができる。このように結晶成長面直下のＳｉ−Ｃ溶液内にて水平方向の過飽和度の傾斜を形成することによって、凹形状の結晶成長面を有するようにＳｉＣ結晶を成長させることができる。これにより、ＳｉＣ単結晶の結晶成長面がジャスト面とならないように結晶成長させることができ、インクルージョンの発生をより抑制することができる。なお、結晶成長の界面においては、Ｓｉ−Ｃ溶液の温度と成長結晶の温度とは実質的に同じであり、結晶成長面面直下のＳｉ−Ｃ溶液の温度を制御することは、成長結晶表面の温度を制御することと実質的に同じである。
【００７１】
結晶成長面直下の中央部よりも外周部のＳｉ−Ｃ溶液の温度が低くなる温度勾配を形成するための方法として、種結晶基板とＳｉ−Ｃ溶液との間にメニスカスを形成しながら結晶成長させるメニスカス成長法、中心部よりも側面部の熱伝導率が高い種結晶保持軸による抜熱制御方法、成長結晶の外周側からのガス吹き込み等の方法が挙げられる。
【００７２】
メニスカスとは、図５に示すように、表面張力によって種結晶基板に濡れ上がったＳｉ−Ｃ溶液の表面に形成される凹状の曲面をいう。そして、メニスカス成長法とは、種結晶基板とＳｉ−Ｃ溶液との間にメニスカスを形成しながら、ＳｉＣ単結晶を成長させる方法である。例えば、種結晶基板をＳｉ−Ｃ溶液に接触させた後、種結晶基板の下面がＳｉ−Ｃ溶液の液面よりも高くなる位置に種結晶基板を引き上げて保持することによって、メニスカスを形成することができる。
【００７３】
成長界面の外周部に形成されるメニスカス部分は輻射抜熱により温度が低下しやすいので、メニスカスを形成することによって、結晶成長面直下の中央部よりも外周部のＳｉ−Ｃ溶液の温度が低くなる温度勾配を形成することができる。これにより、成長面直下の外周部のＳｉ−Ｃ溶液の過飽和度を、成長面直下の中心部のＳｉ−Ｃ溶液の過飽和度よりも大きくすることができる。
【００７４】
上記の通常用いられる黒鉛軸に代えて、側面部が中心部よりも高い熱伝導率を示す構成を有する種結晶保持軸を用いることができる。熱伝導率が側面部と中心部とで異なる種結晶保持軸を用いることで、種結晶保持軸を介した抜熱の程度を種結晶保持軸の直径方向にて制御することができる。
【００７５】
側面部が中心部よりも高い熱伝導率を示す構成を有する種結晶保持軸は、図６に示すように、側面部５０の熱伝導率が中心部５２の熱伝導率よりも高い構成を有することができる。このような構成を有する種結晶保持軸を用いることによって、種結晶保持軸を介した抜熱の程度を種結晶保持軸の直径方向で変えることができ、成長結晶面直下におけるＳｉ−Ｃ溶液の中央部よりも外周部の抜熱を促進することができる。そして、結晶成長面直下の外周部のＳｉ−Ｃ溶液の温度を、結晶成長面直下の中央部のＳｉ−Ｃ溶液の温度よりも低くすることができ、結晶成長面直下の外周部のＳｉ−Ｃ溶液の過飽和度を、結晶成長面直下の中央部のＳｉ−Ｃ溶液の過飽和度よりも大きくすることができる。
【００７６】
図６に示す熱伝導率が側面部５０と中心部５２とで異なる種結晶保持軸は、中心部５２が空洞であってもよい。中心部５２を空洞で構成することにより、側面部５０の熱伝導率に対して中心部５２の熱伝導率を低くすることができる。
【００７７】
中心部５２を空洞で構成する場合、空洞の少なくとも一部に２以上の断熱材を配置してもよい。例えば、図７に示すように、中心部５２の底部に断熱材５４を配置して、種結晶保持軸１２の側面部５０と中心部５２との熱伝導率の差をより大きくすることができる。断熱材５４は中心部５２の全体を占めてもよい。２以上の断熱材は、同一材料及び／若しくは同一形状であってもよく、または異なる材料及び／若しくは異なる形状であってもよい。
【００７８】
断熱材としては、黒鉛系断熱材料、炭素繊維成形断熱材料、パイロリティックグラファイト（ＰＧ）等の異方性断熱材料を用いることができる。異方性断熱材料を用いる場合、熱伝導率に異方性を有するため、種結晶保持軸の軸方向に熱伝導しにくく種結晶保持軸の直径方向に熱伝導がしやすくなる向きに、異方性断熱材料を配置することができる。
【００７９】
側面部が中心部よりも高い熱伝導率を示す構成を有する種結晶保持軸は、中心部の熱伝導率が、側面部の熱伝導率に対して、好ましくは１／２〜１／２０、より好ましく１／５〜１／１０である構成を有することができる。
【００８０】
種結晶保持軸１２は、中心部５２を構成する材料の全体が、側面部５０を構成する材料の全体よりも熱伝導率が低い材料で構成してもよく、あるいは、成長結晶面直下におけるＳｉ−Ｃ溶液の中央部よりも外周部の抜熱を促進することができる範囲で、種結晶保持軸の側面部５０及び中心部５２のそれぞれ少なくとも一部が、熱伝導率が異なる構成を有してもよい。
【００８１】
本開示の一実施態様に用いられ得る種結晶基板として、例えば昇華法で一般的に作成したＳｉＣ単結晶を用いることができるが、成長面がフラットであり（０００１）ジャスト面または（０００−１）ジャスト面を有するＳｉＣ単結晶か、または成長面が凹形状を有し凹形状の成長面の中央部付近の一部に（０００１）面または（０００−１）面を有するＳｉＣ単結晶が好ましく用いられる。種結晶基板の全体形状は、例えば板状、円盤状、円柱状、角柱状、円錐台状、または角錐台状等の任意の形状であることができる。
【００８２】
インクルージョンの検査方法としては、特に限定されないが、図４（ａ）に示すように成長結晶４０を成長方向に対して水平にスライスして、図４（ｂ）に示すような成長結晶４２を切り出し、成長結晶４２の全面が連続した結晶であるかどうかを透過画像から観察してインクルージョンの有無を検査することができる。成長結晶４０を実質的に同心円状に成長させた場合、切り出した成長結晶４２の中央部にて、さらに半分に切断して、半分に切断した成長結晶４２について、同様の方法でインクルージョンの有無を検査してもよい。また、成長結晶を成長方向に対して垂直にスライスして、切り出した成長結晶について、同様の方法でインクルージョンの有無を検査してもよい。あるいは、上記のように成長結晶を切り出して、エネルギー分散型Ｘ線分光法（ＥＤＸ）や波長分散型Ｘ線分析法（ＷＤＸ）等により、切り出した成長結晶内のＳｉ−Ｃ溶液成分について定性分析または定量分析を行って、インクルージョンを検出することもできる。
【００８３】
透過画像観察によれば、インクルージョンが存在する部分は可視光が透過しないため、可視光が透過しない部分をインクルージョンとして検出することができる。ＥＤＸやＷＤＸ等による元素分析法によれば、例えばＳｉ−Ｃ溶液としてＳｉ／Ｃｒ系溶媒等を用いる場合、成長結晶内にＣｒ等のＳｉ及びＣ以外の溶媒成分が存在するか分析し、Ｃｒ等のＳｉ及びＣ以外の溶媒成分を、インクルージョンとして検出することができる。
【００８４】
いくつかの態様において、ＳｉＣ単結晶の成長前に、種結晶基板の表面層をＳｉ−Ｃ溶液中に溶解させて除去するメルトバックを行ってもよい。ＳｉＣ単結晶を成長させる種結晶基板の表層には、転位等の加工変質層や自然酸化膜などが存在していることがあり、ＳｉＣ単結晶を成長させる前にこれらを溶解して除去することが、高品質なＳｉＣ単結晶を成長させるために効果的である。溶解する厚みは、種結晶基板の表面の加工状態によって変わるが、加工変質層や自然酸化膜を十分に除去するために、およそ５〜５０μｍが好ましい。
【００８５】
メルトバックは、Ｓｉ−Ｃ溶液の内部から溶液の表面に向けて温度が増加する温度勾配、すなわち、ＳｉＣ単結晶成長とは逆方向の温度勾配をＳｉ−Ｃ溶液に形成することにより行うことができる。高周波コイルの出力を制御することによって上記逆方向の温度勾配を形成することができる。
【００８６】
いくつかの態様において、あらかじめ種結晶基板を加熱しておいてから種結晶基板をＳｉ−Ｃ溶液に接触させてもよい。低温の種結晶基板を高温のＳｉ−Ｃ溶液に接触させると、種結晶に熱ショック転位が発生することがある。種結晶基板をＳｉ−Ｃ溶液に接触させる前に、種結晶基板を加熱しておくことが、熱ショック転位を防止し、高品質なＳｉＣ単結晶を成長させるために効果的である。種結晶基板の加熱は種結晶保持軸ごと加熱して行うことができる。この場合、種結晶基板をＳｉ−Ｃ溶液に接触させた後、ＳｉＣ単結晶を成長させる前に種結晶保持軸の加熱を止める。または、この方法に代えて、比較的低温のＳｉ−Ｃ溶液に種結晶を接触させてから、結晶を成長させる温度にＳｉ−Ｃ溶液を加熱してもよい。この場合も、熱ショック転位を防止し、高品質なＳｉＣ単結晶を成長させるために効果的である。
【実施例】
【００８７】
（Ｓｉ−Ｃ溶液の流動方向及び温度勾配のシミュレーション）
溶液法（Ｆｌｕｘ法）でＳｉＣ単結晶を成長させる際のＳｉ−Ｃ溶液の流動方向及び温度勾配について、ＣＧＳｉｍ（溶液からのバルク結晶成長シミュレーションソフトウェア、ＳＴＲ  Ｊａｐａｎ製、Ｖｅｒ．１４．１）を用いて、シミュレーションを行った。
【００８８】
シミュレーション条件として、以下の標準条件を設定した。
【００８９】
（標準モデルの作成）
単結晶製造装置として、図８に示す単結晶製造装置１００の構成の対称モデルを作成した。直径が９ｍｍ及び長さが１８０ｍｍの円柱の先端に厚み２ｍｍ及び直径２５ｍｍの円板を備えた黒鉛軸を種結晶保持軸１２とした。厚み１ｍｍ、直径２５ｍｍの円盤状４Ｈ−ＳｉＣ単結晶を種結晶基板１４とした。
【００９０】
種結晶基板１４の上面を、種結晶保持軸１２の端面の中央部に保持させた。厚みが１５ｍｍの黒鉛の断熱材１８及び厚み（肉厚）が５ｍｍの黒鉛の外坩堝１０２の上部に開けた直径２０ｍｍの開口部２８に種結晶保持軸１２を通して、種結晶保持軸１２及び種結晶基板１４を配置した。開口部２８における外坩堝１０２及び断熱材１８と種結晶保持軸１２との間の隙間はそれぞれ５．５ｍｍとした。
【００９１】
側面部及び最底部の厚みが（肉厚）１０ｍｍ、内径が７０ｍｍ、高さ（内側最底部から上部先端までの鉛直方向の長さ）が８０ｍｍで内側底部が丸底の黒鉛の中坩堝１０１内に、中坩堝１０１の最底部から４０ｍｍまでの範囲にＳｉ融液を配置した。単結晶製造装置の内部の雰囲気をヘリウムとした。外坩堝１０２の側面部の周囲の外坩堝１０２を挟んで対向する２箇所に、それぞれ独立して出力の制御が可能な上段コイル２２Ａ及び下段コイル２２Ｂから構成される高周波コイル２２を配置した。上段コイル２２Ａは５巻きの高周波コイルを備え、下段コイル２２Ｂは１０巻きの高周波コイルを備える。各コイルを、外坩堝１０２の側面部から水平方向に１６ｍｍの位置に鉛直方向に一列に並べ、外坩堝１０２の外周面の最下部から鉛直上方向に５４．５ｍｍの位置から２２３．５ｍｍ（外坩堝１０２の外周面の最上部から鉛直上方向に３３．５ｍｍ）の位置までの範囲に均等に配置した。
【００９２】
種結晶基板１４の下面が、Ｓｉ−Ｃ溶液２４の液面位置に対して１．５ｍｍ上方に位置するように、種結晶保持軸に保持された種結晶基板１４を配置し、Ｓｉ−Ｃ溶液が種結晶基板１４の下面全体に濡れるように図５に示すようなメニスカスを形成した。Ｓｉ−Ｃ溶液２４の液面におけるメニスカス部分の直径を３０ｍｍとし、計算の簡略化のためにＳｉ−Ｃ溶液２４の液面と種結晶基板１４の下面との間のメニスカスの形状を直線形状にした。
【００９３】
被加熱体としての炭素材（黒鉛）を高周波コイルに隣接して配置したときに最も加熱される鉛直方向の位置を、高周波コイルの中心部１５として破線で表した。結晶成長開始時（初期設定）において、高周波コイルの中心部１５は、Ｓｉ−Ｃ溶液２４の液面と同じ位置である。結晶成長開始時（初期設定）の断熱材１８の上端をホットゾーン上端１７として破線で表した。
【００９４】
その他のシミュレーション条件は、次の通りである。
２Ｄ対称モデルを用いて計算；
上段コイル２２Ａのパワー＝０；下段コイル２２Ｂの周波数＝５ｋＨｚ；
Ｓｉ−Ｃ溶液２４の表面における温度＝２０００℃；
種結晶保持軸及び種結晶基板の回転＝０ｒｐｍ；外坩堝及び中坩堝の回転＝５ｒｐｍ；
各材料の物性は以下の通り：
中坩堝１０１、外坩堝１０２、種結晶保持軸１２：材質は黒鉛、２０００℃における熱伝導率＝１７Ｗ／（ｍ・Ｋ）、輻射率＝０．９；
断熱材１８：材質は黒鉛、２５００℃における熱伝導率＝１．２Ｗ／（ｍ・Ｋ）、輻射率＝０．８；
Ｓｉ−Ｃ溶液：材質はＳｉ融液、２０００℃における熱伝導率＝６６．５Ｗ／（ｍ・Ｋ）、輻射率＝０．９、密度＝２６００ｋｇ／ｍ３、導電率＝２２４５０００Ｓ／ｍ；
Ｈｅ：２０００℃における熱伝導率＝０．５７９Ｗ／（ｍ・Ｋ）；
水冷チャンバー及び高周波コイルの温度＝３００Ｋ。
【００９５】
上記の条件で、Ｓｉ−Ｃ溶液の流動方向及び温度勾配についてシミュレーションを行った。図１２に、Ｓｉ−Ｃ溶液の流動が安定したときの結晶成長面直下のＳｉ−Ｃ溶液の流動状態について、シミュレーションを行った結果を示す。ＳｉＣ単結晶の成長前でＳｉ−Ｃ溶液の液面高さの変動がない場合、すなわち、結晶成長開始時のＳｉ−Ｃ溶液の流動が安定した状態において、種結晶基板の成長面から５ｍｍ下におけるＳｉ−Ｃ溶液の上昇流速度は２８ｍｍ／秒であり、種結晶基板の成長面から鉛直下方向に１ｃｍの範囲のＳｉ−Ｃ溶液の平均温度勾配は２０℃／ｃｍであった。
【００９６】
（実施例１）
ＳｉＣ単結晶の結晶成長が進行して、Ｓｉ−Ｃ溶液の液面が低下した状態を想定して、上記の標準モデルに対して、Ｓｉ−Ｃ溶液の液面が鉛直下方向に１０ｍｍ低下したモデルを作成した。あわせて、Ｓｉ−Ｃ溶液の液面と高周波コイルの中心部との位置ずれを無くすように、図１０に示すように、外坩堝１０２及び断熱材１８を移動させず、中坩堝１０１のみを鉛直上方向に１０ｍｍ移動させて、ＳｉＣ単結晶の成長を行うモデルを作成した。したがって、Ｓｉ−Ｃ溶液の液面は、結晶成長開始時（初期設定）の高周波コイルの中心部１５と同じ位置であり、断熱材１８の上端は、結晶成長開始時（初期設定）のホットゾーン上端１７と同じ位置である。
【００９７】
図１３に、実施例１の上記条件下でＳｉ−Ｃ溶液の流動が安定したときの結晶成長面直下のＳｉ−Ｃ溶液の流動状態について、シミュレーションを行った結果を示す。種結晶基板の成長面から５ｍｍ下におけるＳｉ−Ｃ溶液の上昇流速度は３１ｍｍ／秒となり、種結晶基板の成長面から鉛直下方向に１ｃｍの範囲のＳｉ−Ｃ溶液の平均温度勾配は２３℃となった。
【００９８】
（参考例１）
図９に示すように、中坩堝１０１、外坩堝１０２、及び断熱材１８を含む被加熱体（ホットゾーン）の全体を１０ｍｍ鉛直上方向に移動させて、Ｓｉ−Ｃ溶液の液面と高周波コイルの中心部との位置関係を保ったこと以外は、実施例１と同じ条件でシミュレーションを行った。したがって、Ｓｉ−Ｃ溶液の液面は、結晶成長開始時（初期設定）の高周波コイルの中心部１５と同じ位置であるが、断熱材１８の上端は、結晶成長開始時（初期設定）のホットゾーン上端１７よりも１０ｍｍ鉛直上方向にずれた。
【００９９】
図１４に、参考例１の上記条件下でＳｉ−Ｃ溶液の流動が安定したときの結晶成長面直下のＳｉ−Ｃ溶液の流動状態について、シミュレーションを行った結果を示す。種結晶基板の成長面から５ｍｍ下の位置におけるＳｉ−Ｃ溶液の上昇流は３１ｍｍ／秒であり、種結晶基板の成長面から鉛直下方向に１ｃｍの範囲のＳｉ−Ｃ溶液の平均温度勾配は３３℃／ｃｍであった。
【０１００】
（比較例１）
図１１に示すように、中坩堝１０１、外坩堝１０２、及び断熱材１８をいずれも移動させなかったこと以外は、実施例１と同じ条件でシミュレーションを行った。したがって、Ｓｉ−Ｃ溶液の液面は、結晶成長開始時（初期設定）の高周波コイルの中心部１５よりも下側１０ｍｍに位置にあり、断熱材１８の上端は、結晶成長開始時（初期設定）のホットゾーン上端１７と同じ位置である。
【０１０１】
図１５に、比較例１の上記条件下でＳｉ−Ｃ溶液の流動が安定したときの成長面直下のＳｉ−Ｃ溶液の流動状態について、シミュレーションを行った結果を示す。種結晶基板の成長面から５ｍｍ下におけるＳｉ−Ｃ溶液の上昇流速度は３８ｍｍ／秒であり、種結晶基板の成長面から鉛直下方向に１ｃｍの範囲のＳｉ−Ｃ溶液の平均温度勾配は１６℃／ｃｍであった。
【０１０２】
表１に、結晶成長開始時（初期設定）、実施例１、参考例１、及び比較例１で得られた、種結晶基板の結晶成長面直下５ｍｍの位置におけるＳｉ−Ｃ溶液の上昇流速度及び種結晶基板の成長面から鉛直下方向に１ｃｍの間のＳｉ−Ｃ溶液の平均温度勾配を示す。
【０１０３】
【表１】
2016064958.tif 000003
【０１０４】
参考例１及び比較例１に対して、実施例１では、Ｓｉ−Ｃ溶液の上昇流速度の増加が抑制され、且つ温度勾配の変化も抑制された。これにより、インクルージョンの発生を抑制してＳｉＣ単結晶のより均一な成長が可能となる。
【符号の説明】
【０１０５】
１００    単結晶製造装置
２００    単結晶製造装置
１０    坩堝
１０１    中坩堝
１０２    外坩堝
１２    種結晶保持軸
１４    種結晶基板
１６    種結晶基板のジャスト面
１８    断熱材
２０    凹形状の結晶成長面
２２    高周波コイル
２２Ａ    上段高周波コイル
２２Ｂ    下段高周波コイル
２４    Ｓｉ−Ｃ溶液
２６    石英管
２８    坩堝上部の開口部
３４    メニスカス
４０    ＳｉＣ成長結晶
４２    切り出した成長結晶
５０    種結晶保持軸の側面部
５２    種結晶保持軸の中心部
５４    種結晶保持軸の中心部に配置された断熱材
【図１】
2016064958.tif 000004
【図２】
2016064958.tif 000005
【図３】
2016064958.tif 000006
【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
2016064958.tif 000010
【図８】
2016064958.tif 000011
【図９】
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【図１０】
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【図１１】
2016064958.tif 000014
【図１２】
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【図１３】
2016064958.tif 000016
【図１４】
2016064958.tif 000017
【図１５】
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