(57)【要約】【課題】  長期間に亘って発光性能を維持し得る有機ＥＬデバイスを提供する。【解決手段】  本発明の有機ＥＬデバイス１は、基板２と、前記基板２上に設けられた有機エレクトロルミネッセンス素子４を有する積層体３と、包埋樹脂層７と、を有し、前記包埋樹脂層７が、前記積層体３の上面及び端面から基板２の端面及び下面にかけて、連続的に設けられている。【選択図】  図３
2016213122.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
基板と、前記基板上に設けられた有機エレクトロルミネッセンス素子を有する積層体と、包埋樹脂層と、を有し、
前記包埋樹脂層が、前記積層体の上面及び端面から基板の端面及び下面にかけて、連続的に設けられていることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンスデバイス。
【請求項２】
前記積層体が、外部から電力を供給する導電部材を電気的に接続するための、通電予定部を有し、
前記通電予定部が露出している請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンスデバイス。
【請求項３】
前記積層体が、外部から電力を供給する導電部材を電気的に接続するための、通電予定部と、前記通電予定部に接続された前記導電部材と、を有し、
前記包埋樹脂層が、前記導電部材の上面から前記基板の端面及び下面にかけて、連続的に設けられている請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンスデバイス。
【請求項４】
前記包埋樹脂層が、前記積層体の上面全体及び前記基板の下面全体に設けられている請求項１乃至３の何れか一項に記載の有機エレクトロルミネッセンスデバイス。
【請求項５】
前記包埋樹脂層と前記基板の間及び前記包埋樹脂層と前記積層体の間のうち少なくとも何れか一方の間に無機膜が設けられている請求項１乃至４の何れか一項に記載の有機エレクトロルミネッセンスデバイス。
【請求項６】
基板上に、有機エレクトロルミネッセンス素子を有する積層体を形成する工程と、
前記積層体に、外部から電力を供給する、導電部材を電気的に接続する工程と、
前記積層体の上側に第１熱可塑性樹脂フィルムを配置し、且つ、前記基板の下側に第２熱可塑性樹脂フィルムを配置する工程と、
前記第１及び第２熱可塑性樹脂フィルムを溶融させ、両フィルムの周縁部を一体化させる工程と、
前記一体化させた熱可塑性樹脂フィルムを硬化させる工程と、を有する有機エレクトロルミネッセンスデバイスの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、有機エレクトロルミネッセンスデバイス、及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
一般的に、有機エレクトロルミネッセンスデバイスは、基板上に有機エレクトロルミネッセンス素子を含む積層体が積層された構造を有する。
有機エレクトロルミネッセンス素子は、少なくとも第１導電層と、有機層と、第２導電層とを有する。近年、このような有機エレクトロルミネッセンスデバイスを照明装置などに応用することが検討されている。以下、「有機エレクトロルミネッセンス」を単に「有機ＥＬ」と表す。
【０００３】
有機ＥＬ素子は、水分や酸素によって劣化し、特に、有機層は劣化し易い。有機ＥＬ素子が劣化すると、長期間に亘り有機ＥＬデバイスの安定した発光を維持できない虞がある。そのため、有機ＥＬデバイスの劣化防止のためには、有機ＥＬ素子への（特に、有機層への）水分や酸素の侵入を防ぐ必要がある。
有機ＥＬデバイスの劣化を防止するため、例えば、基板上に設けられた有機ＥＬ素子を樹脂層で封止することが知られている（例えば、特許文献１）。同文献では、基材上に設けられた有機ＥＬ素子が樹脂層によって封止され、さらに、樹脂層の上に封止基材が貼り合わされている。同文献で用いられる樹脂層は、耐透湿性に優れているため、樹脂層の内側に外部から水分や酸素が侵入し難い。従って、有機ＥＬ素子の劣化を防止することができる。
【０００４】
しかしながら、このように有機ＥＬ素子を樹脂によって封止したとしても、有機ＥＬデバイスを長期間に亘って使用した場合、安定して発光性能を維持できない場合がある。このような問題は、特に、薄型で可撓性を有する有機ＥＬデバイスを作製した場合に顕著である。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２０１０−１３５２１３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明の目的は、長期間に亘り安定して発光性能を維持し得る有機ＥＬデバイスを提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明者が鋭意研究したところ、有機ＥＬデバイスの発光性能が劣化する一因は、有機ＥＬデバイスを構成する各部材が、各部材間の界面において剥離することにあることを見出した。以下、図１６を参照しつつ具体的に説明する。
図１６は、従来公知の有機ＥＬデバイス１Ａの層構成を示す概略断面図である。図１６において、有機ＥＬデバイス１Ａは、基板２Ａと、基板２Ａ上に設けられた有機ＥＬ素子４Ａと、を有している。有機ＥＬ素子４Ａは、基板２Ａ上面に積層された第１導電層４１Ａ、第１導電層４１Ａの上面に積層された有機層４２Ａ、及び有機層４２Ａ上に積層された第２導電層４３Ａと、を有する。
第１導電層４１Ａは、有機層４２Ａよりも外側（基板２Ａの端縁が存在する側）に延出した第１端子部４１１Ａを有し、第２導電層４３Ａは、有機層４２Ａよりも外側であって第１端子部４１１Ａの延出方向とは反対側に延出した第２端子部４３１Ａを有する。
有機ＥＬ素子４Ａの上面及び端面には、第１端子部４１１Ａ及び第２端子部４３１Ａを除いて、封止樹脂層５Ａが設けられており、さらに封止樹脂層５Ａの上面には、封止フィルム６Ａが設けられている。封止樹脂層５Ａ及び封止フィルム６Ａは、有機ＥＬデバイス１Ａの外側から水分や酸素が侵入することを防止することにより、有機ＥＬ素子４Ａの劣化を防ぐ層である。
【０００８】
しかし、この有機ＥＬデバイス１Ａを長期間に亘って使用した場合、封止樹脂層５Ａと第１及び第２端子部４１１Ａ，４３１Ａとの界面、第１及び第２端子部４１１Ａ，４３１Ａと基板２Ａとの界面、並びに、封止フィルム６Ａと封止樹脂層５Ａとの界面が徐々に剥離する。即ち、有機ＥＬデバイス１Ａを構成する各部材が、各部材間の界面において徐々に剥離する。このように各部材が剥離すれば、そこから水分や酸素が侵入し、有機ＥＬデバイス１Ａの発光性能が劣化する。
特に、薄型で可撓性を有する有機ＥＬデバイス１Ａにおいては、上記各部材間の界面剥離は顕著に生じる。つまり、薄型で可撓性を有する有機ＥＬデバイス１Ａは、撓んだ状態で使用される場合が多いため、より各部材が界面剥離を生じやすい。
本発明者は、有機ＥＬデバイスを構成する各部材が界面剥離を発生し難くすることにより有機ＥＬデバイスの劣化を防止できることを見出し、本発明を完成させた。
【０００９】
本発明の有機ＥＬデバイスは、基板と、前記基板上に設けられた有機ＥＬ素子を有する積層体と、包埋樹脂層と、を有し、前記包埋樹脂層が、前記積層体の上面及び端面から基板の端面及び下面にかけて、連続的に設けられている。
【００１０】
好ましくは、本発明の有機ＥＬデバイスは、前記積層体が、外部から電力を供給する導電部材を電気的に接続するための、通電予定部を有し、前記通電予定部が露出している。
【００１１】
好ましくは、本発明の有機ＥＬデバイスは、前記積層体が、外部から電力を供給する導電部材を電気的に接続するための、通電予定部と、前記通電予定部に接続された前記導電部材と、を有し、前記包埋樹脂層が、前記導電部材の上面から前記基板の端面及び下面にかけて、連続的に設けられている。
【００１２】
好ましくは、本発明の有機ＥＬデバイスは、前記包埋樹脂層が、前記積層体の上面全体及び前記基板の下面全体に設けられている。
また、好ましくは、前記包埋樹脂層と前記基板の間及び前記包埋樹脂層と前記積層体の間のうち少なくとも何れか一方の間に無機膜が設けられている。
【００１３】
本発明の別の局面によれば、有機ＥＬデバイスの製造方法を提供する。
本発明の有機ＥＬデバイスの製造方法は、基板上に、有機ＥＬ素子を有する積層体を形成する工程と、前記積層体に、外部から電力を供給する、導電部材を電気的に接続する工程と、前記積層体の上側に第１熱可塑性樹脂フィルムを配置し、且つ、前記基板の下側に第２熱可塑性樹脂フィルムを配置する工程と、前記第１及び第２熱可塑性樹脂フィルムを溶融させ、両フィルムの周縁部を一体化させる工程と、前記一体化させた熱可塑性樹脂フィルムを硬化させる工程と、を有する。
【発明の効果】
【００１４】
本発明の有機ＥＬデバイスは、包埋樹脂層が、積層体の上面及び端面から基板の端面及び下面にかけて、連続的に設けられている。そのため、有機ＥＬデバイスを構成する各部材が界面剥離を生じ難くなり、その結果、長期間に亘り安定して発光性能を維持し得る有機ＥＬデバイスを提供できる。
【図面の簡単な説明】
【００１５】
【図１】第１実施形態に係る有機ＥＬデバイスを示す平面図。
【図２】図１の有機ＥＬデバイスをＩＩ−ＩＩ線で切断した拡大断面図。
【図３】図１の有機ＥＬデバイスをＩＩＩ−ＩＩＩ線で切断した拡大断面図。
【図４】図１の有機ＥＬデバイスをＩＶ−ＩＶ線で切断した拡大断面図。
【図５】第２実施形態に係る有機ＥＬデバイスを図１のＩＩＩ−ＩＩＩ線と同様の位置で切断した拡大断面図。
【図６】第３実施形態に係る有機ＥＬデバイスを示す平面図。
【図７】第４実施形態に係る有機ＥＬデバイスを示す平面図。
【図８】第５実施形態に係る有機ＥＬデバイスを図１のＩＩ−ＩＩ線と同様の位置で切断した拡大断面図。
【図９】第６実施形態に係る有機ＥＬデバイスの第１例を示す拡大断面図。
【図１０】図９の有機ＥＬデバイスを一部拡大断面図。
【図１１】第６実施形態に係る有機ＥＬデバイスの第２例を示す一部拡大断面図。
【図１２】第６実施形態に係る有機ＥＬデバイスの第３例を示す一部拡大断面図。
【図１３】積層体の上側及び基板の下側に熱可塑性樹脂フィルムを配置した状態を表す平面図。
【図１４】図１３の積層体及び基板をＸＩＶ−ＸＩＶ線で切断した拡大断面図。
【図１５】図１４の積層体の上側及び基板の下側に配置された熱可塑性樹脂フィルムを加熱し、軟化させた状態を表す拡大断面図。
【図１６】従来の有機ＥＬデバイスを示す拡大断面図。
【発明を実施するための形態】
【００１６】
以下、本発明について、図面を参照しつつ説明する。ただし、各図における層厚及び長さなどの寸法は、実際のものとは異なっていることに留意されたい。また、本明細書において、用語の接頭語として、第１、第２などを付す場合があるが、この接頭語は、用語を区別するためだけに付されたものであり、順序や優劣などの特別な意味を持たない。
さらに、本明細書において、方向を意味する「上」は、便宜上、図２及び図３に示すような水平面に置いた有機ＥＬデバイスを基準に、図面の上側を指し、「下」は図面の下側を指す。また、ある部材又は部分の面のうち、上側にある面を「上面」といい、下側にある面を「下面」といい、ある部材又は部分の厚みを構成する面を「端面」という。
【００１７】
＜第１実施形態に係る有機ＥＬデバイス＞
図１は、本発明の一実施形態に係る有機ＥＬデバイス１を示す平面図であり、図２乃至図４は、同拡大断面図である。なお、図４に表される２本の一点鎖線は、両一点鎖線間に存在する有機ＥＬデバイス１の描写を、便宜上、省略していることを意味する。
また、本明細書において例示する有機ＥＬデバイス１は、全て図１に示すように平面視帯状であるが、本発明において有機ＥＬデバイス１の平面視形状は特に限定されない。もっとも、有機ＥＬデバイス１の平面視形状は帯状であることが好ましい。複数の平面視帯状の有機ＥＬデバイス１を並設し、それらを電気的に接続することで、一枚の大きな発光装置を構成することができるためである。
平面視帯状の有機ＥＬデバイス１の寸法は特に限定されないが、一般的には、有機ＥＬデバイス１の幅：長さは、１：３〜１：２０であり、好ましくは、１：３〜１：１０である。
本明細書では、便宜上、図１に示すように、有機ＥＬデバイス１の幅方向における第１端が位置する側（図１の左側）を第１側、幅方向における第２端が位置する側（図１の右側）を第２側、長さ方向における第１端が位置する側（図１の上側）を第３側、及び長さ方向における第２端が位置する側（図１の下側）を第４側という。
図２及び図３では、その左側が第１側であり、その右側が第２側であり、図４では、その左側が第３側であり、その右側が第４側である。
また、本明細書では、第１側乃至第４側に位置する部材又は部分の端面全てを合わせて「周面」と称する場合がある。
【００１８】
図１乃至図４に示すように、本発明の有機ＥＬデバイス１は、基板２と基板２上に設けられた積層体３と、包埋樹脂層７と、を有する。
なお、図１において、ドット状模様を付した部分は、包埋樹脂層７が設けられた部分であり、ドット状模様を付していない白色の部分は、包埋樹脂層７が設けられていない部分（後述する通電予定部４１１ａ，４３１ａ）である。
【００１９】
積層体３は、少なくとも有機ＥＬ素子４を有する。
有機ＥＬ素子４は、第１導電層４１と、第１導電層４１上に設けられた有機層４２と、有機層４２上に設けられた第２導電層４３と、を有する。有機層４２は、第１導電層４１の上面に設けられており、第２導電層４３は、有機層４２の上面に設けられている。
第１導電層４１は、有機層４２よりも第１側に延設された第１端子部４１１を有する。また、第２導電層４３は、有機層４２よりも第２側に延設された第２端子部４３１を有する。
図１に示すように、第１端子部４１１は、その上面に、有機ＥＬデバイス１の外部から電気を供給する導電部材が接続されるための、第１通電予定部４１１ａを有する。第１通電予定部４１１ａは、第１端子部４１１の上面における任意の領域である。本実施形態では、図１に示すように、第１端子部４１１の上面の一部（ドット状模様が付されていない白色の部分）が第１通電予定部４１１ａである。第１通電予定部４１１ａの平面視形状は特に限定されず、接続される導電部材の形状に合わせて適宜設定することができる。また、第２端子部４３１も、第１端子部４１１と同様に、第２通電予定部４３１ａを有する。
両通電予定部４１１ａ，４３１ａに導電部材を接続することにより、有機ＥＬデバイス１に電気が供給可能となる。両通電予定部４１１ａ，４３１ａが接受した電気は、有機層４２に供給され、その結果、有機層４２（正確には、有機層４２に含まれる発光層４２２）が発光する。
【００２０】
第１実施形態に係る有機ＥＬデバイス１では、図２乃至図４に示すように、積層体３は、有機ＥＬ素子４と、有機ＥＬ素子４の上面（但し、第１及び第２端子部４１１，４３１を除く）及び端面に設けられた封止樹脂層５と、封止樹脂層５の上面に設けられた封止フィルム６と、を有する。
もっとも、本発明において、積層体３は、少なくとも有機ＥＬ素子４を有していればよく、封止樹脂層５及び封止フィルム６を有していなくてもよい。
【００２１】
本発明では、積層体３の上面及び端面から基板２の端面及び下面にかけて、包埋樹脂層７が連続的に設けられている。包埋樹脂層７が連続的に設けられるとは、包埋樹脂層７が途切れることなく設けられることを意味する。即ち、本発明の有機ＥＬデバイス１は、断面視した際に、積層体３の上面及び端面から基板２の端面及び下面にかけて包埋樹脂層７が連続した部分を有する。
本発明において、包埋樹脂層７は、積層体３及び基板２に直接設けられていてもよく、他部材を介して間接的に設けられていてもよい。
包埋樹脂層７が、積層体３及び基板２に直接設けられるとは、包埋樹脂層７が積層体３及び基板２と直接接するように設けられることを意味する。また、包埋樹脂層７は、その一部が、積層体３及び基板２に直接設けられていてもよく、それ以外の部分が、積層体３及び基板２に他部材を介して間接的に設けられていてもよい。
【００２２】
図１乃至図４に示す本発明の第１実施形態では、包埋樹脂層７は、積層体３の上面及び端面から基板２の端面及び下面にかけて、直接設けられている。
具体的には、本実施形態において、包埋樹脂層７は、上から順に積層体３の最上面（第２導電層４３の最上面）全体、積層体３の周面（第１側乃至第４側に位置する端面）全体、第１通電予定部４１１ａを除く第１端子部４１１の上面全体、及び第２通電予定部４３１ａを除く第２端子部４３１の上面全体、並びに、基板２の周面（第１側乃至第４側に位置する端面）全体、及び基板２の下面全体にかけて直接設けられている。
第１及び第２通電予定部４１１ａ，４３１ａには、包埋樹脂層７は設けられていない。即ち、両通電予定部４１１ａ，４３１ａは、露出している。露出した両通電予定部４１１ａ，４３１ａに導電部材を接続することで、有機ＥＬデバイス１に電気を供給することができる。
【００２３】
本発明では、積層体３の上面及び端面から基板２の端面及び下面にかけて、包埋樹脂層７が連続的に設けられている。つまり、上から順に積層体３の上面、積層体３の端面、基板２の端面、及び基板２に下面にかけて途切れることなく設けられている。そのため、基板２と積層体３は、包埋樹脂層７によって挟持される。換言すれば、基板２と積層体３は、包埋樹脂層７によって結束される。
包埋樹脂層７によって結束された基板２及び積層体３は、界面剥離を生じ難くなり、水分や酸素が有機ＥＬ素子４にまで侵入し難くなる。そのため、有機ＥＬデバイス１の劣化を防止することができ、その発光性能を長期間に亘って維持することができる。
【００２４】
また、有機ＥＬデバイス１の基板２として金属を用いた場合、一般的に、その端縁が鋭利となり易く、有機ＥＬデバイス１を取り扱う際に、基板２の端縁で怪我をし易い（即ち、有機ＥＬデバイス１の取り扱い性が低い）。
これに対し、本発明では、包埋樹脂層７が積層体３の上面及び端面から基板２の端面及び下面にかけて連続して設けられているため、基板２の端縁は、包埋樹脂層７によって覆われている（即ち、露出していない）。そのため、本発明の有機ＥＬデバイス１は、金属基板を用いた場合であっても、その端縁で怪我をし難く、取り扱い性に優れる。
【００２５】
以下、本発明の有機ＥＬデバイス１を構成する各部材の形成材料などについて詳述する。なお、本明細書では、有機ＥＬデバイス１の第１導電層４１が陽極層であり、且つ、第２導電層４３が陰極層であることを前提としている。しかし、本発明の有機ＥＬデバイス１は、第１導電層４１が陰極層であり、且つ、第２導電層４３が陽極層であってもよい。
【００２６】
［基板］
基板は、その上面に積層体が設けられる板状の部材である。
基板の形成材料は、特に限定されない。基板の形成材料としては、例えば、ガラス、セラミック、金属、樹脂などが挙げられる。基板は、透明及び不透明の何れでよいが、ボトムエミッション型の有機ＥＬデバイスを形成する場合には、透明な基板が用いられる。
また、基板は、駆動時に有機ＥＬデバイスの温度上昇を防止するため、放熱性に優れていることが好ましく、有機ＥＬ素子に水分や酸素が侵入することを防止するため、ガスバリア性を有することが好ましい。
放熱性やガスバリア性を考慮すると、基板の形成材料としては、金属を用いることが好ましい。
【００２７】
基板の形成材料として樹脂を用いる場合、この樹脂としては、例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）等のポリエステル系樹脂；ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリメチルペンテン（ＰＭＰ）、エチレン−プロピレン共重合体、エチレン−酢酸ビニル共重合体（ＥＶＡ）等のα−オレフィンをモノマー成分とするオレフィン系樹脂；ポリ塩化ビニル（ＰＶＣ）；酢酸ビニル系樹脂；ポリカーボネート（ＰＣ）；ポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ）；ポリアミド（ナイロン）、全芳香族ポリアミド（アラミド）等のアミド系樹脂；ポリイミド系樹脂；ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）などが挙げられ、好ましくは、ポリイミド系樹脂が用いられる。
基板の形成材料として金属を用いる場合、この金属としては、例えば、ステンレス、鉄、アルミニウム、ニッケル、コバルト、銅、及びこれらの合金等が挙げられ、好ましくは、ステンレスが用いられる。
また、基板は、可撓性を有することが好ましい、このような可撓性を有する基板の形成材料としては、銅やアルミニウムが挙げられる。
なお、「可撓性を有する」は、基板に力を加えた際に、基板の厚み方向に大きく変化する（撓む）ものの、基板の面内方向（厚み方向と直交する方向）には殆ど変形しない性質を有することを表し、具体的には、基板の厚さをｘ（μｍ）とした場合、ｘ１／２×１０（ｃｍ）の直径を有する丸棒に基板を巻き付けても、基板に破断及びクラックの発生が生じないことをいう。
【００２８】
基板の厚みは特に限定されず、通常、１０μｍ〜１００μｍであり、好ましくは、２０μｍ〜５０μｍである。また、基板の平面視形状は特に限定されず、適宜変更することができる。図１に示すように、本発明では、平面視帯状の基板が用いられている。
【００２９】
［積層体］
積層体は、基板の上面に設けられる、複数の層から成る部材である。積層体は、少なくとも有機ＥＬ素子を有しており、有機ＥＬ素子の有機層に含まれる発光層が発光性を有している。有機ＥＬ素子は、第１導電層（陽極層）、有機層、及び第２導電層（陰極層）を有し、この順に基板上に積層されている。
【００３０】
（第１導電層）
第１導電層（陽極層）は、導電性を有する膜からなる。
陽極層の形成材料は、特に限定されないが、例えば、インジウム錫酸化物（ＩＴＯ）；酸化珪素を含むインジウム錫酸化物（ＩＴＳＯ）；アルミニウム；金；白金；ニッケル；タングステン；銅；合金；などが挙げられる。陽極層は、透明及び不透明の何れでよいが、ボトムエミッション型の有機ＥＬデバイスを形成する場合には、透明な形成材料が用いられる。陽極層の厚みは特に限定されないが、通常、０．０１μｍ〜１．０μｍである。
陽極層の形成方法は、その形成材料に応じて最適な方法を採用できるが、スパッタ法、蒸着法、インクジェット法などが挙げられる。例えば、金属によって陽極を形成する場合には、蒸着法が用いられる。
【００３１】
（有機層）
有機層は、少なくとも２つの機能層からなる積層体である。有機層の構造としては、例えば、（Ａ）正孔輸送層、発光層、及び電子輸送層の、３つの層からなる構造、（Ｂ）正孔輸送層及び発光層の、２つの層からなる構造、（Ｃ）発光層及び電子輸送層、の２つの層からなる構造、などが挙げられる。前記（Ｂ）の有機層は、発光層が電子輸送層を兼用している。前記（Ｃ）の有機層は、発光層が正孔輸送層を兼用している。
【００３２】
本発明の有機ＥＬデバイス１の有機層４２は、上記（Ａ）〜（Ｃ）の何れの構造であってもよい。
なお、図１乃至図１２に示す、本発明の有機ＥＬデバイス１は、全て（Ａ）の構造を有する。即ち、図１乃至図１２の有機ＥＬデバイス１は、下から順に正孔輸送層４２１、発光層４２２、及び電子輸送層４２３が積層された３層構造の有機層を有する。
有機層４２に含まれる正孔輸送層４２１は、発光層４２２に正孔を注入する機能を有し、電子輸送層４２３は、発光層４２２に電子を注入する機能を有する。
第１及び第２端子部４１１，４３１に電気が流れると、発光層４２２に注入された正孔及び電子が再結合することにより、励起子（エキシトン）を生じる。この励起子が基底状態に戻るときに発光層４２２が発光する。以下、３層構造の有機層４２に含まれる各層について説明する。
【００３３】
正孔輸送層は、第１導電層（陽極層）の上面に設けられる。正孔輸送層は、発光層に正孔を注入する機能を有する層である。
正孔輸送層の形成材料は、正孔輸送機能を有する材料であれば特に限定されない。正孔輸送層の形成材料としては、４，４’，４”−トリス（カルバゾール−９−イル）−トリフェニルアミン（略称：ＴｃＴａ）などの芳香族アミン化合物；１，３−ビス（Ｎ−カルバゾリル）ベンゼンなどのカルバゾール誘導体；Ｎ，Ｎ’−ビス（ナフタレン−１−イル）−Ｎ，Ｎ’−ビス（フェニル）−９，９’−スピロビスフルオレン（略称：Ｓｐｉｒｏ−ＮＰＢ）などのスピロ化合物；高分子化合物；などが挙げられる。正孔輸送層の形成材料は、１種単独で又は２種以上を併用してもよい。また、正孔輸送層は、２層以上の多層構造であってもよい。
正孔輸送層の厚みは、特に限定されないが、有機ＥＬデバイスの駆動電圧を下げるという観点から、１ｎｍ〜５００ｎｍが好ましい。
また、正孔輸送層の形成方法は、その形成材料に応じて最適な方法を採用できるが、例えば、スパッタ法、蒸着法、インクジェット法、コート法などが挙げられる。
【００３４】
発光層は、正孔輸送層の上面に設けられる。
発光層の形成材料は、発光性を有する材料であれば特に限定されない。発光層の形成材料としては、例えば、低分子蛍光発光材料、低分子燐光発光材料などの低分子発光材料を用いることができる。
このような低分子発光材料としては、例えば、４，４’−ビス（２，２’−ジフェニルビニル）−ビフェニル（略称：ＤＰＶＢｉ）などの芳香族ジメチリデン化合物；５−メチル−２−［２−［４−（５−メチル−２−ベンゾオキサゾリル）フェニル］ビニル］ベンゾオキサゾールなどのオキサジアゾール化合物；３−（４−ビフェニルイル）−４−フェニル−５−ｔ−ブチルフェニル−１，２，４−トリアゾールなどのトリアゾール誘導体；１，４−ビス（２−メチルスチリル）ベンゼンなどのスチリルベンゼン化合物；ベンゾキノン誘導体；ナフトキノン誘導体；アントラキノン誘導体；フルオレノン誘導体；アゾメチン亜鉛錯体、トリス（８−キノリノラト）アルミニウム（Ａｌｑ３）などの有機金属錯体；などが挙げられる。
発光層の厚みは、特に限定されないが、例えば、２ｎｍ〜５００ｎｍが好ましい。
また、発光層の形成方法は、その形成材料に応じて最適な方法を採用できるが、通常、蒸着法によって形成される。
【００３５】
電子輸送層は、発光層の上面（陰極層の下面）に設けられる。電子輸送層は、発光層に電子を注入する機能を有する。
電子輸送層の形成材料は、電子輸送機能を有する材料であれば特に限定されない。電子輸送層の形成材料としては、例えば、トリス（８−キノリノラト）アルミニウム（略称：Ａｌｑ３）、ビス（２−メチル−８−キノリノラト）（４−フェニルフェノラト）アルミニウム（略称：ＢＡｌｑ）などの金属錯体；２，７−ビス［２−（２，２’−ビピリジン−６−イル）−１，３，４−オキサジアゾ−５−イル］−９，９−ジメチルフルオレン（略称：Ｂｐｙ−ＦＯＸＤ）、２−（４−ビフェニリル）−５−（４−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−１，３，４−オキサジアゾール（略称：ＰＢＤ）、１，３−ビス［５−（ｐ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−１，３，４−オキサジアゾール−２−イル］ベンゼン（略称：ＯＸＤ−７）、２，２’,２’'−(１，３，５−フェニレン)−トリス（１−フェニル−１Ｈ−ベンズイミダゾール）（略称：ＴＰＢｉ）などの複素芳香族化合物；ポリ（２，５−ピリジン−ジイル）（略称：ＰＰｙ）などの高分子化合物；などが挙げられる。電子輸送層の形成材料は、１種単独で又は２種以上を併用してもよい。また、電子輸送層は、２層以上の多層構造であってもよい。
電子輸送層の厚みは、特に限定されないが、有機ＥＬデバイスの駆動電圧を下げるという観点から、１ｎｍ〜５００ｎｍが好ましい。
また、電子輸送層の形成方法は、その形成材料に応じて最適な方法を採用できるが、例えば、スパッタ法、蒸着法、インクジェット法、コート法などが挙げられる。
【００３６】
（第２導電層）
第２導電層（陰極層）は、導電性を有する膜からなる。
陰極層の形成材料は、特に限定されない。陰極層の形成材料としては、インジウム錫酸化物（ＩＴＯ）；酸化珪素を含むインジウム錫酸化物（ＩＴＳＯ）；アルミニウムなどの導電性金属を添加した酸化亜鉛（ＺｎＯ：Ａｌ）；マグネシウム−銀合金などが挙げられる。陰極層は、透明及び不透明の何れでよいが、トップエミッション型の有機ＥＬデバイスを形成する場合には、透明な形成材料が用いられる。陰極層の厚みは特に限定されないが、通常、０．０１μｍ〜１．０μｍである。
陰極層の形成方法は、その形成材料に応じて最適な方法を採用できるが、例えば、スパッタ法、蒸着法、インクジェット法などが挙げられる。例えば、ＩＴＯによって陰極層を形成する場合には、スパッタ法が用いられ、マグネシウム−銀合金又はマグネシウム−銀積層膜によって陰極層を形成する場合には、蒸着法が用いられる。
【００３７】
（その他の機能層）
本発明では、積層体は、少なくとも有機ＥＬ素子を有していればよく、有機ＥＬ素子以外の機能層を有していてもよい。
例えば、基板の形成材料として金属を用いる場合、積層体は、絶縁層を有する。絶縁層は、基板の上面に設けられる絶縁性の層であり、基板と第１導電層（陽極層）及び第２導電層（陰極層）との短絡を防止する機能を有する。絶縁層の形成材料としては、後述する無機膜と同様の材料を用いることができる。
【００３８】
また、本発明の第１実施形態では、積層体３は封止樹脂層５を有する。封止樹脂層５は、図２乃至図４に示すように、第１及び第２端子部４１１，４３１を除く有機ＥＬ素子４（第２導電層４３）の上面全体と、有機ＥＬ素子４の周面（第１側乃至第４側に位置する端面）全体を被覆するように設けられている。
封止樹脂層５は、有機ＥＬ素子４が傷つくことを防止する機能を有すると共に、水分及び酸素の侵入を防止する機能（ガスバリア性）を有する。
【００３９】
封止樹脂層の形成材料は、特に限定されない。封止樹脂層としては、例えば、熱硬化型樹脂は光硬化型樹脂を用いることができる。
熱硬化型樹脂としては、例えば、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、ポリウレタン樹脂、又はメラミン樹脂などを主成分とする樹脂が挙げられる。
光硬化型樹脂としては、代表的には、紫外線硬化型の樹脂を用いることができる。紫外線硬化型樹脂としては、例えば、紫外線硬化性アクリル樹脂、紫外線硬化性ウレタンアクリレート樹脂、紫外線硬化性ポリエステルアクリレート樹脂、紫外線硬化性ポリウレタン樹脂、紫外線硬化性エポキシアクリレート樹脂、又は紫外線硬化性イミドアクリレート樹脂などが挙げられる。
封止樹脂層の厚みは、特に限定されないが、例えば、５μｍ〜１ｍｍである。
封止樹脂層の形成方法は特に限定されず、ロールコート、スプレーコート、スピンコート等による塗布を採用することができる。
【００４０】
さらに、本発明の第１実施形態では、積層体３は、その最上層として封止フィルム６を有する。封止フィルム６は、図２乃至図４に示すように、封止樹脂層５の上面に設けられた機能層である。有機ＥＬ素子４が傷つくことを防止する機能を有すると共に、ガスバリア性を有する。
【００４１】
封止フィルムの形成材料としては、例えば、エチレンテトラフルオロエチル共重合体（ＥＴＦＥ）、高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）、延伸ポリプロピレン（ＯＰＰ）、ポリスチレン（ＰＳ）、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）、延伸ナイロン（ＯＮｙ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリカーボネート（ＰＣ）、ポリイミド、ポリエーテルスチレン（ＰＥＳ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）などの樹脂を好適に用いることができる。前記封止フィルムは、透明又であってもよく不透明であってもよいが、トップエミッション型の有機ＥＬデバイスを形成する場合には、透明な封止フィルムが用いられる。
前記封止フィルムの厚みは、特に限定されないが、例えば、５μｍ〜１ｍｍであり、好ましくは１０μｍ〜２００μｍである。封止フィルムは、接着剤などを用いて封止樹脂層の上面に張り合わすことができる。
【００４２】
［包埋樹脂層］
包埋樹脂層は、上述の通り、積層体と基板を結束することにより、有機ＥＬデバイスを構成する各部材の界面剥離を防止する層である。包埋樹脂層の形成材料は特に限定されず、好ましくは、熱可塑性樹脂が用いられる。後述するように、熱可塑性樹脂を用いることで包埋樹脂層を容易に形成することができるためである。また、より好ましくは、包埋樹脂層の形成材料は、有機ＥＬ素子に対する水分や酸素の侵入を防止するため、熱可塑性に加え、ガスバリア性を有する樹脂であることが好ましい。
熱可塑性樹脂としては、例えば、塩化ビニル樹脂；ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）などのオレフィン樹脂；エチレン−酢酸ビニル共重合体（ＥＶＡ）などの酢酸ビニル樹脂；エチレン−メタクリレート樹脂などのアクリル樹脂；アミド樹脂；エステル樹脂；オレフィン系エラストマー、スチレン系エラストマーなどの各種エラストマーなどの各種エラストマー；ゴム；アイオノマー樹脂などが挙げられる。これらは、１種単独で、又は２種以上を併用できる。
これらのなかでも、熱可塑性とガスバリア性の両方を具備していることから、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、エチレン−酢酸ビニル共重合体（ＥＶＡ）、又はアイオノマー樹脂が特に好ましく用いられる。
【００４３】
包埋樹脂層の厚みは特に限定されない。もっとも、包埋樹脂層が薄すぎると、長期間に亘り有機ＥＬデバイスの発光性を維持できない虞がある。また、包埋樹脂層が厚すぎると、有機ＥＬデバイスの可撓性が損なわれる虞がある。
このような観点から、包埋樹脂層の厚みは、好ましくは、１μｍ〜５ｍｍであり、より好ましくは、５μｍ〜１ｍｍであり、さらに好ましくは、１０μｍ〜８００μｍであり、特に好ましくは５０μｍ〜５００μｍである。
【００４４】
以下、本発明の他の実施形態に係る有機ＥＬデバイスについて説明する。もっとも、以下の説明において、主として第１実施形態に係る有機ＥＬデバイスと異なる構成について説明し、第１実施形態と同様の構成については、その説明を省略し、用語及び符号を援用する場合がある。
【００４５】
＜第２実施形態に係る有機ＥＬデバイス＞
本発明において、包埋樹脂層７が設けられる対象である部材や部分は、その全体に包埋樹脂層７が設けられていてもよく、その一部のみに包埋樹脂層７が設けられていてもよい。例えば、「積層体３の上面に包埋樹脂層７が設けられている」とは、積層体３の上面全体に包埋樹脂層７が設けられている場合だけでなく、積層体３の上面の一部に包埋樹脂層亜７が設けられている場合を含む。
本発明の第２実施形態では、図５に示すように、基材２の下面の中央部を除く全体に包埋樹脂層７が設けられている。即ち、基板２の下面の一部にのみ包埋樹脂層７が設けられている。また、本実施形態では、積層体３についても同様に、その上面の中央部を除く全体に包埋樹脂層７が設けられている。
このような場合であっても、積層体３の上面及び端面から基板の２端面及び下面にかけて包埋樹脂層７が連続的に設けられているため、積層体３と基板２を束ねることができ、有機ＥＬデバイス１の発光性能を長期間に亘って維持することができる。
もっとも、有機ＥＬデバイス１のガスバリア性を向上させるため、基板２の下面及び積層体３の上面に設けられる包埋樹脂層７の占める割合（以下、単に被覆率と称する）は高い方が好ましい。具体的には、基板２の下面全体又は積層体３の上面全体の表面積を１００％とした場合、包埋樹脂層７の被覆率は５０％以上であることが好ましく、７０％以上であることがより好ましく、９０％以上であることがさらに好ましい。
【００４６】
＜第３実施形態に係る有機ＥＬデバイス＞
第１及び第２実施形態では、包埋樹脂層７は積層体３及び基板２の周面（第１側乃至第４側に位置する端面）全体に設けられているが、積層体３の一部の端面にのみ包埋樹脂層７が設けられていてもよい。
本発明の第３実施形態では、図６に示すように、積層体３及び基板２の第３側及び第４側における端面に包埋樹脂層７が設けられていない。このような場合であっても、積層体３及び基板２の第１側及び第２側において、包埋樹脂層７が積層体３の上面及び端面から基板２の端面及び下面にかけて連続的に設けられているため、積層体３と基板２を束ねることができ、その結果、有機ＥＬデバイス１の発光性能を長期間に亘って維持することができる。
【００４７】
＜第４実施形態に係る有機ＥＬデバイス＞
本発明では、通電予定部４１１ａ，４３１ａは、第１及び第２端子部４１１，４３１の上面における任意の領域である。本発明の第４実施形態では、図７に示すように、第１及び第２端子部４１１，４３１の上面全体を第１及び第２通電予定部４１１ａ，４３１ａと観念してもよい。この場合、第１及び第２端子部４１１，４３１の上面全体に包埋樹脂層７が設けられていない。即ち、第１及び第２端子部４１１，４３１の上面全体が露出している。本実施形態では、通電予定部４１１ａ，４３１ａの上面全体に導電部材が接続されるため、有機ＥＬデバイス１に安定的に電力を供給することができる。
本実施形態では、包埋樹脂層７は、積層体３の最上面（第２導電層４３の最上面）全体及び積層体３の周面全体、並びに、基板２の周面全体及び基板２の下面全体に設けられている。このような場合であっても、積層体３の上面及び端面から基板２の端面及び下面にかけて包埋樹脂層７が連続的に設けられているため、積層体３と基板２を束ねることができ、その結果、有機ＥＬデバイス１の発光性能を長期間に亘って維持することができる。
【００４８】
＜第５実施形態に係る有機ＥＬデバイス＞
本発明では、基板２及び積層体３に、他部材を介して間接的に包埋樹脂層７が設けられていてもよい。本実施形態では、基板２と包埋樹脂層７の間及び積層体３と包埋樹脂層７の間のうち少なくとも何れか一方の間に無機膜８が介在されており、この無機膜８を介して包埋樹脂層７が間接的に基板２及び積層体３に設けられている。
図８に示す例では、無機膜８は、包埋樹脂層７と基板２の間及び積層体３と包埋樹脂層７の間の両方に設けられている。具体的には、無機膜８は、積層体３の最上面（第２導電層４３の最上面）全体、積層体３の周面全体、第１通電予定部４１１ａを除く第１端子部４１１の上面全体、及び第２通電予定部４３１ａを除く第２端子部４３１の上面全体、並びに、基板２の周面全体及び基板２の下面全体に設けられており、包埋樹脂層７は、該無機膜８の外面全体に設けられている。
【００４９】
無機膜は、ガスバリア性を有する膜であり、無機物を主成分として含む。なお、「無機物を主成分として含む」とは、無機膜の全成分中、無機物の占める割合（質量）が最も多いことを意味し、無機膜が無機物のみからなる場合だけでなく、無機膜の機能（ガスバリア性）を阻害しない範囲で他の成分（例えば、有機物）を微量に含んでいる場合も含む。
無機膜は、一般的に、樹脂に比してガスバリア性が高い。そのため、基板及び積層体に直接包埋樹脂層を設けるよりも、無機膜を介して間接的に設けた方が、有機ＥＬデバイスのガスバリア性をより高めることができる。
【００５０】
無機膜に含まれる無機物は特に限定されない。このような無機物は、金属であってもよく、半金属であってもよい。なお、無機膜は、好ましくは絶縁性を有することが好ましい。無機膜が絶縁性を有する場合、第１端子部から第２端子部にわたって連続的に無機膜が設けられていても短絡を生じない。
金属としては、例えば、亜鉛、アルミニウム、チタン、銅、マグネシウムなどがあげられ、半金属としては、例えば、ケイ素、ビスマス、ゲルマニウム、などがあげられる。
無機膜の形成材料として金属又は半金属を用いる場合、好ましくは、金属及び半金属は、酸化物、窒化物、炭化物、酸化窒化物、酸化炭化物、窒化炭化物、及び酸化窒化炭化物からなる群から選ばれる少なくとも１種である。
より好ましくは、無機物は、酸化ケイ素（ＳｉＯ２）、酸化炭化ケイ素（ＳｉＯＣ）、酸化窒化ケイ素（ＳｉＯＮ）、窒化ケイ素（ＳｉＮ）からなる群から選ばれる少なくとも１種であり、さらに好ましくは酸化ケイ素である。これらのケイ素化合物は優れたガスバリア性と絶縁性を具備するため、無機膜の形成材料として好ましい。
【００５１】
特に好ましくは、無機物は、無機高分子化合物であるポリシラザンをシリカ転化反応させて得られたシリカ転化物である。シリカ転化物には、酸化ケイ素が含まれる。
ポリシラザンは、その主鎖成分に珪素−窒素結合を有する無機高分子化合物であり、セラミック前駆体となる化合物である。ポリシラザンをシリカ転化反応させて得られるシリカ転化物には、酸化ケイ素の他、例えば、窒化ケイ素や水酸化ケイ素等の未転化物が含まれ得る。
なお、「無機高分子化合物」は、その主鎖成分が炭素以外の元素（例えば、金属原子、半金属原子、酸素、又は窒素など）によって構成された高分子であり、その側鎖成分に炭素を有する高分子化合物を含む。
好ましくは、ポリシラザンは、下記一般式（１）で表される繰り返し単位を有する。
【００５２】
【化１】
2016213122.tif 000003
【００５３】
一般式（１）中、Ｒ１、Ｒ２、及びＲ３は、それぞれ独立して、水素原子、置換基を有していてもよい炭素数１〜８のアルキル基、置換基を有していてもよい炭素数２〜６のアルケニル基、置換基を有していてもよい炭素数３〜６のシクロアルキル基、置換基を有していてもよいアリール基、置換基を有していてもよい炭素数１〜４のアルキルシリル基、置換基を有していてもよい炭素数１〜４のアルキルアミノ基、又は置換基を有していてもよい炭素数１〜４アルコキシ基であり、ｎは、１〜６０の整数を表す。
【００５４】
一般式（１）中、Ｒ１、Ｒ２、及びＲ３は、水素原子又は置換基を有していてもよい炭素数１〜４アルキル基であることが好ましく、より好ましくは、Ｒ１、Ｒ２、及びＲ３は、全て水素原子である。
Ｒ１、Ｒ２、及びＲ３が全て水素原子であるポリシラザン（パーヒドロポリシラザン）を用いた場合、シリカ転化物の緻密性が高くなるため、よりガスバリア性に優れた無機膜を形成できる。
また、Ｒ１、Ｒ２、及びＲ３として炭素数１〜８のアルキル基を用いることにより、ポリシラザンの構造に柔軟性を付与することができる。ポリシラザンの構造に柔軟性を付与することにより、そのシリカ転化物にも柔軟性を付与することができ、無機膜の膜厚を厚くした場合でもクラックが発生し難くなる。
本発明では、Ｒ１、Ｒ２、及びＲ３が全て水素原子である繰り返し単位Ａと、Ｒ１、Ｒ２、及びＲ３の一部又は全部が炭素数１〜８のアルキル基である繰り返し単位Ｂと、を共に有するポリシラザンを用いることが好ましい。繰り返し単位Ａと繰り返し単位Ｂの比率を変化させることにより、十分なガスバリア性を担保したまま無機膜の柔軟性を任意に調整することができる。
【００５５】
無機膜の厚みは特に限定されない。もっとも、無機膜が薄すぎると、長期間に亘り有機ＥＬデバイスのガスバリア性を維持できない虞がある。また、無機膜が厚すぎると、無機膜にクラックが生じ易くなり、ガスバリア性が低下する虞がある。
このような観点から、無機膜の厚みは、好ましくは、１０ｎｍ〜３μｍであり、より好ましくは、５０ｎｍ〜２μｍであり、さらに好ましくは、０．１μｍ〜１μｍであり、特に好ましくは、０．３μｍ〜０．５μｍである。
【００５６】
＜第６実施形態に係る有機ＥＬデバイス＞
上記第１乃至第５実施形態に係る有機ＥＬデバイス１は、第１及び第２通電予定部４１１ａ，４３１ａが露出した状態であるが、本発明は上記実施形態に限定されず、第１及び第２通電予定部４１１ａ，４３１ａが露出していなくてもよい。本発明の第６実施形態について、図９乃至図１２を参照しつつ説明する。
図９は、本発明の第６実施形態に係る有機ＥＬデバイス１の拡大断面図であり、図１０は図９の有機ＥＬデバイス１の第２端子部４３１及びその近傍をさらに拡大した部分断面図である。図１１及び図１２は、第６実施形態の変形例に係る有機ＥＬデバイス１の部分断面図である。
なお、図１０乃至図１２は、有機ＥＬデバイス１の第２端子部４３１及びその近傍のみを示しているが、第１端子部４１１及びその近傍についても同様の構成である。また、図の視認性を良くするため、図１０乃至図１２において、導電部材９の断面部分にハッチングを施しておらず、包埋樹脂層７の断面部分はハッチングに代えてドット状模様を付している。
【００５７】
本実施形態では、第１及び第２通電予定部４１１ａ，４３１ａに導電部材９の一部（例えば、導電部材の端部９１）が電気的に接続されている。さらに、包埋樹脂層７は、導電部材９の上面から基板２の端面及び下面にかけて、連続的に設けられている。例えば、図１０では、導電部材９の上面、基板２の端面、及び基板２の下面に包埋樹脂層７が直接設けられており、図１１及び図１２では、導電部材９の上面、基板２の端面、及び基板２の下面に包埋樹脂層７が無機膜８を介して間接的に設けられている。
このように、本実施形態では、包埋樹脂層７によって導電部材９と基板２が束ねられているため、導電部材９が第１及び第２通電予定部４１１ａ，４３１ａから界面剥離することを防止することができ、その結果、導電部材９が第１及び第２通電予定部４１１ａ，４３１ａから脱落し難くなる。
【００５８】
導電部材９の端縁から積層体３までの距離Ｘは、特に限定されないが、好ましくは０ｍｍ〜２ｍｍであり、より好ましくは０ｍｍ〜１．５ｍｍであり、さらに好ましくは０ｍｍ〜１ｍｍであり、特に好ましくは０ｍｍである。距離Ｘが０ｍｍの場合、導電部材９の端縁と積層体３が接している。
距離Ｘを短くすればするほど、第１及び第２通電予定部４１１ａ，４３１ａに接続される導電部材９の下面の表面積が広くなり、導電部材９と第１及び第２通電予定部４１１ａ，４３１ａをより強固に接続することができる。従って、導電部材９が第１及び第２通電予定部４１１ａ，４３１ａから脱落することを効果的に防止できる。
【００５９】
本実施形態では、図９に示すように、第１及び第２通電予定部４１１ａ，４３１ａと接続した導電部材９の端部９１、積層体３、及び基板２の全体に包埋樹脂層７が設けられていることが好ましい。換言すれば、第１及び第２通電予定部４１１ａ，４３１ａと接続した導電部材９の端部９１、積層体３、及び基板２は、包埋樹脂層７によって封入されていることが好ましい。これらが包埋樹脂層７によって封入されていれば、有機ＥＬデバイス１を構成する各部材の界面剥離をより確実に防止することができ、その結果、有機ＥＬデバイス１の発光性をより長期間に亘って維持することができる。
【００６０】
導電部材９は、導電性を有する細長状の部材であり、図１０乃至図１２に示すように、その端部９１が通電予定部４３１ａに電気的に接続されており、その他端部９２が外部電源１０に接続されている。外部電源１０から供給された電気は、導電部材９を介して有機ＥＬデバイス１に供給され、有機ＥＬデバイス１の発光層が発光する。
【００６１】
導電部材の形成材料は、特に限定されず、白金、金、銀、銅、ニッケル、コバルト、チタン等の金属；ＩＴＯ等の金属酸化物；黒鉛等の無機材料；などの導電性材料が挙げられる。電気抵抗が低いことから、導電部材の形成材料は、銅が好ましい。
導電部材と通電予定部を電気的に接続する方法は特に限定されない。導電部材と通電予定部は、好ましくは異方性導電フィルム（ＡＣＦ）を用いて接続される。ＡＣＦは、導電性を持つ微細な金属粒子が熱硬化性樹脂に混ぜ合わさったフィルムである。ＡＣＦを用いた接続方法については、有機ＥＬデバイスの製造方法の欄において詳述する。
【００６２】
図９乃至図１１に示す本発明の第６実施形態において、包埋樹脂層７は、導電部材９の外面（上面、端面、及び下面）に対して直交する垂直面７１を有する。
しかし、図１２に示すように、包埋樹脂層７は、導電部材９の外面に対して鈍角を成して交叉する傾斜面７２を有することが好ましい。即ち、導電部材９に設けられる包埋樹脂層７は、積層体３側から外部電源１０側にかけて、徐々にその厚みが減少するように設けられることが好ましい。
図１２に示すように、導電部材９に設けられる包埋樹脂層７の厚みを、積層体３側から外部電源１０側にかけて徐々に減少させることで、導電部材９が、包埋樹脂層７との界面において強く結束され過ぎず、ある程度の柔軟性を保持することができる。従って、導電部材９が包埋樹脂層７との界面において断線し難くなり、有機ＥＬデバイス１の寿命を長期間に亘って担保することができる。このような包埋樹脂層７は、例えば、後述するように積層体３の上側と基板２の下側に熱可塑性樹脂フィルムを配置し、これを溶融させることによって容易に形成することができる。
包埋樹脂層７の傾斜面７２と導電部材９の外面との成す角度αは、鈍角であれば特に限定されないが、好ましくは、１２０°〜１７０°であり、より好ましくは、１４０°〜１７０°であり、さらに好ましくは１５０°〜１６０°である。
【００６３】
［有機ＥＬデバイスの製造方法］
以下、本発明の有機ＥＬデバイスの製造方法の一例について説明する。
本発明の有機ＥＬデバイスの製造方法は、例えば、以下の５つの工程を有する。
（工程Ａ）基板上に、有機ＥＬ素子を有する積層体を設ける工程。
（工程Ｂ）積層体に、外部から電気を供給する、導電部材を電気的に接続する工程。
（工程Ｃ）積層体の上側に第１熱可塑性樹脂フィルムを配置し、且つ、基板の下側に第２熱可塑性樹脂フィルムを配置する工程。
（工程Ｄ）第１及び第２熱可塑性樹脂フィルムを溶融させ、両フィルムの周縁部を一体化させる工程。
（工程Ｅ）一体化させた熱可塑性樹脂フィルムを硬化させる工程。
【００６４】
本発明の有機ＥＬデバイスの製造方法によれば、本発明の第６実施形態のように、導電部材の上面から基板の端面及び下面にかけて連続的に包埋樹脂層が設けられた有機ＥＬデバイスを容易に製造することができる。以下、各工程について説明する。
【００６５】
工程Ａは、基板上に有機ＥＬ素子を有する積層体を形成する工程である。有機ＥＬ素子を構成する第１導電層、有機層、及び第２導電層の形成方法については、上述の通りである。また、必要に応じて、封止樹脂層や封止フィルムを有機ＥＬ素子上に設けてもよい。これらの形成方法についても、上述の通りである。
【００６６】
工程Ｂは、積層体が有する通電予定部に導電部材を電気的に接続する工程である。導電部材を電気的に接続する手段については特に限定されないが、好ましくは、ＡＣＦが用いられる。ＡＣＦを用いた接続は、例えば、下記の工程によって達成される。
（ａ）積層体の通電予定部にＡＣＦを介して導電部材を重ね合わせる工程。
（ｂ）加熱ヘッドにより、導電部材を加熱及び加圧し、通電予定部と導電部材を接着する工程。
【００６７】
加熱ヘッドにより、通電予定部に重ね合わされた導電部材を加熱及び加圧すると、ＡＣＦに含まれる熱硬化性樹脂が溶融し、導電部材と通電予定部が機械的に接続される。さらに、ＡＣＦに含まれる金属粒子によって、加熱及び加圧されたＡＣＦの一部分のみに導通性が付与される。即ち、ＡＣＦのうち、加熱及び加圧された部分は、導電性の接着層になる一方、ＡＣＦのうち、加熱及び加圧されなかった部分は、絶縁層となる。このように、ＡＣＦを用いることにより、導電性の接着層を介して導電部材の端部と通電予定部を電気的に接続することができる。
【００６８】
工程Ｃは、積層体３の上側に第１熱可塑性樹脂フィルム７１を配置し、且つ、基板２の下側に第２熱可塑性樹脂フィルム７２を配置する工程である。両熱可塑性樹脂フィルム７１，７２に含まれる樹脂成分としては、上述した包埋樹脂層７の形成材料で例示したものを用いることができる。
図１３は、両熱可塑性樹脂フィルム７１，７２を配置した積層体３及び基板２の平面図であり、図１４は、その断面図である。
第１及び第２熱可塑性樹脂フィルム７１，７２の平面視形状は、図１３に示すように、基板２の平面視形状よりも大きい相似形（本実施形態では帯状）であることが好ましい。図１３及び図１４に示すように、第１及び第２熱可塑性樹脂フィルム７１，７２は、その周縁部７１１，７２１が基板２と重なり合わないように配置される。具体的には、第２熱可塑性樹脂フィルム７２の上面中央部に基板２の下面が接するように基板２及び積層体３を重ね合わせ、第１熱可塑性樹脂フィルム７１を、その下面が積層体３の上面と接するように重ね合わせる。第１熱可塑性樹脂フィルム７１は、平面視した際に、第２熱可塑性樹脂フィルム７２と完全に重なり合うように配置されることが好ましい（図１３参照）。
【００６９】
なお、図１３及び図１４では、第１及び第２熱可塑性樹脂フィルム７１，７２は、同形同大であるが、第１及び第２熱可塑性樹脂フィルム７１，７２の形状は互いに異なっていてもよい。
また、第１及び第２熱可塑性樹脂フィルム７１，７２の樹脂成分は、同一で合ってもよいし、異なっていてもよいが、好ましくは同一である。第１及び第２熱可塑性樹脂フィルム７１，７２の樹脂成分が同じであれば、以下の工程Ｄにおいて、良好に第１及び第２熱可塑性樹脂フィルム７１，７２を一体化させることができる。
熱可塑性樹脂フィルム７１，７２の厚みは特に限定されない。しかし、あまりに熱可塑性樹脂フィルム７１，７２が薄すぎれば、積層体３と基板２を十分に束ねることができない虞がある。また、あまりに熱可塑性樹脂フィルム７１，７２が厚すぎれば、製造した有機ＥＬデバイス１の可撓性が損なわれる虞がある。
このような点を考慮し、熱可塑性樹脂フィルム７１，７２の厚みは、好ましくは１μｍ〜３０μｍであり、より好ましくは５μｍ〜２０μｍであり、さらに好ましくは５μｍ〜１０μｍである。
【００７０】
工程Ｄは、第１及び第２熱可塑性樹脂フィルム７１，７２を溶融させ、両フィルムの周縁部７１１，７２１を一体化させる工程である。工程Ｄは、好ましくは真空状態で行われる。
図１５に示すように、第１及び第２熱可塑性樹脂フィルム７１，７２の周縁部７１１，７２１は、加熱によって軟化し、積層体３及び基板２の端面に近付くように折れ曲がる。そして、さらに両フィルム７１，７２を加熱すると、両フィルム７１，７２の周縁部７１１，７２１が、基板２の端面及び積層３の端面に接するように折れ曲がる（図示せず）。
そして、さらに第１及び第２熱可塑性樹脂フィルム７１，７２を加熱することにより、両フィルム７１，７２は溶融し、その周縁部７１１，７２１が一体化される。換言すれば、第１熱可塑性樹脂フィルム７１と第２熱可塑性樹脂フィルム７２は、両フィルム７１，７２の溶融により、その周縁部７１１，７２１において継ぎ目を有することなく連続的に繋がる。
【００７１】
工程Ｅは、一体化させた熱可塑性樹脂フィルムを硬化させる工程である。具体的には、一体化させた熱可塑性樹脂フィルムは、冷却によって硬化する。熱可塑性樹脂フィルムの冷却方法は特に限定されず、自然冷却であってもよく、冷却装置を用いた強制的な冷却であってもよく、自然冷却と冷却装置による強制的な冷却を併用してもよい。
冷却によって硬化した熱可塑性樹脂フィルムが、本発明の包埋樹脂層である。
【００７２】
なお、本発明の有機ＥＬデバイスの製造方法では、必要に応じて、工程Ｂと工程Ｃの間で下記の工程Ｆ及びＧを行ってもよい。工程Ｆ及びＧを行うことにより、無機膜を有する有機ＥＬデバイスを製造することができる。
（工程Ｆ）基板及び積層体を、無機物を含んだ無機処理液に接触させる工程。
（工程Ｇ）基板及び積層体に付着した無機処理液を硬化させ、無機膜を形成する工程。
【００７３】
工程Ｆは、基板及び積層体を無機膜の形成材料を含む無機処理液に接触させ、付着させる工程である。基板及び積層体と無機処理液の接触方法は特に限定されず、例えば、無機処理液の満たされた槽（処理槽）に基板及び積層体を浸漬するディップコート法が挙げられる。ディップコート法を用いれば、基板及び積層体の外面全体に無機処理液を容易に付着できる。
その他、無機処理液の接触方法としては、スプレーコート法、ロールコート法、フローコート法、及びグラビア印刷法などが挙げられる。
【００７４】
無機処理液は、無機物と溶媒を含んでいる。無機物は、上述した無機膜に含まれる無機物と同様である。
無機処理液に含まれる溶媒は、無機物を溶解又は分散させるものであれば特に限定されず、任意のものを用いることができる。このような溶媒としては、例えば、ペンタン、ヘキサン、シクロヘキサン、トルエン、キシレン等の炭化水素；塩化メチレン、トリクロロエタン等のハロゲン炭化水素；などが挙げられる。
なお、無機物としてポリシラザンのシラン転化物を用いる場合、溶媒には、ポリシラザンのシラン転化反応を促進する各種触媒を添加することもできる。このような触媒としては、例えば、金、銀、パラジウム、白金、ニッケルなどの金属触媒や、それらのカルボン酸錯体などが挙げられる。
無機処理液中における無機物の濃度は、特に限定されないが、通常、０．１質量％〜４０質量％である。
【００７５】
工程Ｇは、無機処理液を硬化させることにより無機膜を形成する工程である。無機処理液の硬化方法は、無機処理液に含まれる無機物の種類によって適宜変更することができる。例えば、無機物が、金属又は半金属である場合、無機処理液を乾燥させる（即ち、無機処理液に含まれる溶媒を揮発させる）ことにより無機膜を形成することができる。無機処理液の乾燥は、自然乾燥でもよく、乾燥装置を用いた強制的な乾燥でもよく、自然乾燥と乾燥装置による強制的な乾燥を併用してもよい。
【００７６】
また、無機処理液に含まれる無機物がポリシラザンである場合、無機処理液は上記乾燥以外に、ポリシラザンのシリカ転化処理を経て硬化される。
ポリシラザンのシリカ転化処理は、例えば、無機処理液を水蒸気酸化処理及び／又は加熱酸化処理することによって達成される。ポリシラザンのシリカ転化処理によって、無機処理液に含まれる大部分のポリシラザンが酸化ケイ素に転化し、シリカ転化物を含む無機膜が形成される。
ポリシラザンのシリカ転化処理は、好ましくは、水蒸気酸化処理である。例えば、無機処理液が付着した基板及び積層体を高温高湿槽（例えば、６０℃、９０％ＲＨ）で水蒸気に所定時間暴露することにより水蒸気酸化処理が施される。
【００７７】
このように、本欄では、本発明の第６実施形態に係る有機ＥＬデバイスの製造方法を例示したが、本発明の有機ＥＬデバイスの製造方法は本欄で例示した方法に限定されない。
例えば、工程Ａの後に工程Ｂ乃至工程Ｅを行わず、その代わりに、下記の工程Ｈ乃至工程Ｋを行うことよって、本発明の第１乃至第４実施形態に係る有機ＥＬデバイスを製造することができる。
（工程Ｈ）積層体及び基板の外面にマスキング材を設ける工程。
（工程Ｉ）マスキング材を設けた積層体及び基板を、硬化型化合物を含む有機処理液に接触させる工程。
（工程Ｊ）積層体及び基板に付着した有機処理液を硬化させ、包埋樹脂層を形成する工程。
（工程Ｋ）マスキング材を取り除く工程。
【００７８】
工程Ｈは、積層体及び基板の外面であって、包埋樹脂層を設けない部分にマスキング材を設ける工程である。マスキング材を設ける部分は、適宜設定することができる。例えば、本発明の第１実施形態に係る有機ＥＬデバイスを形成する場合、第１及び第２端子部の上面における一部の領域にマスキング材が設けられ、本発明の第４実施形態に係る有機ＥＬデバイスを形成する場合、第１及び第２端子部の上面全体にマスキング材が設けられる。
マスキング材は、特に限定されず、任意のものを用いることができる。例えば、マスキング材は、基材フィルムの一面に粘着剤からなる粘着層が積層されたマスキングテープであってもよく、樹脂を含むマスキングインクであってもよい。もっとも、マスキング材の形成材料は、後述する有機処理液に溶解しないものが用いられる。
【００７９】
工程Ｉは、マスキング材を設けた積層体及び基板に有機処理液を接触させ、その外面に付着させる工程である。有機処理液の接触方法は特に限定されず、例えば、上記工程Ｆの説明で例示したディップコート法、スプレーコート法、ロールコート法、フローコート法、及びグラビア印刷法などが挙げられる。好ましくは、ディップコート法が用いられる。
【００８０】
有機処理液は、硬化型化合物と溶媒を含む溶液である。
硬化型化合物は、重合によって包埋樹脂層となり得る樹脂モノマー又はオリゴマーである。例えば、包埋樹脂層の形成材料として、エチレン−酢酸ビニル共重合体（ＥＶＡ）を用いる場合、エチレンモノマー及び酢酸ビニルモノマーが有機処理液に含まれる硬化型化合物である。
有機処理液に含まれる溶媒は、硬化型化合物を溶解又は分散させるものであれば特に限定されず、任意のものを用いることができる。このような溶媒としては、例えば、メタノール、エタノール等のアルコール類；アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチル等のケトン類；酢酸メチル、酢酸エチル、酢酸ブチル等のエステル類；ジイソプロピルエーテル、プロピレングリコールモノメチルエーテル等のエーテル類；などが挙げられる。
【００８１】
工程Ｊは、積層体及び基板の外面に付着した有機処理液を硬化させる（即ち、硬化型化合物を重合させる）工程である。なお、有機処理液を硬化させる前に（即ち、硬化型化合物を重合させる前）に、有機処理液を乾燥させ、溶媒を揮発させることが好ましい。
硬化型化合物が熱硬化型樹脂モノマー又はオリゴマーの場合、積層体及び基板の外面に付着した有機処理液を加熱することで有機処理液を硬化させることができる。また、硬化型化合物が電離放射線硬化型樹脂モノマー又はオリゴマーの場合、その種類に応じたエネルギー線を有機処理液に照射することで有機処理液を硬化させることができる。
例えば、エチレンモノマー及び酢酸ビニルモノマーを硬化型化合物として含む有機処理液を加熱することにより、両モノマーが重合し、エチレン−酢酸ビニル共重合体（ＥＶＡ）を含む包埋樹脂層が形成される。
【００８２】
工程Ｋは、積層体及び基板に設けたマスキング材を取り除くことにより、有機ＥＬデバイスを得る工程である。マスキング材を取り除くことより、マスキング材によって覆われていた部分が包埋樹脂層の非形成領域として露出する。
マスキング材を取り除く方法は特に限定されず、マスキング材の種類により適宜変更することができる。例えば、マスキング材としてマスキングテープを用いた場合、マスキングテープを剥がすことによりマスキング材を取り除くことができる。
【実施例】
【００８３】
以下、実施例及び比較例を示して本発明をさらに説明する。ただし、本発明は、下記実施例のみに限定されるものではない。
【００８４】
＜有機ＥＬデバイスの評価方法＞
（封止性の評価）
実施例及び比較例で作製した有機ＥＬデバイスを６０℃湿度９０％の恒温恒湿の環境下に保管し、１０００時間後における発光面積の減少度合いを評価した。具体的には、作製直後の有機ＥＬデバイスの発光面積（１００％）を基準とし、恒温恒湿の環境に１０００時間曝した後における有機ＥＬデバイスの発光面積を目視にて算定した。
【００８５】
（界面剥離の評価）
実施例及び比較例で作製した有機ＥＬデバイスを、順に常温常湿下（２０℃湿度６０％）、低温下（−４０℃）、及び高温高湿下（８０℃湿度８０％）に４時間ずつ置いた。これを１サイクルとし、有機ＥＬデバイスの封止フィルムが剥離するまで（剥離が生じない場合は、最大１００サイクル）繰り返し耐久試験を行った。
【００８６】
（導電層の劣化の評価）
実施例及び比較例で作製した有機ＥＬデバイスを、順に常温常湿下（２０℃湿度６０％）、低温下（−４０℃）、及び高温高湿下（８０℃湿度８０％）に４時間ずつ置いた。これを１サイクルとし、有機ＥＬデバイスの導電層が酸化による白化を生じるまで（酸化を生じない場合は、最大１００サイクル）繰り返し耐久試験を繰り返した。
【００８７】
［実施例１］
（積層体の形成）
基板として厚み５０μｍのガラス板を用意し、その上面に、陽極層としてＡｌ（アルミニウム）を２００ｎｍ、正孔輸送層としてＮＰＢ（Ｎ，Ｎ’−ビス（ナフタレン−１−イル）−Ｎ，Ｎ’−ビス（フェニル）−ベンジジン）を５０ｎｍ、発光層および電子輸送層としてＡｌｑ（トリス（８−キノリノラト）アルミニウム）を４５ｎｍ、電子注入層としてＬｉＦ（フッ化リチウム）を０．５ｎｍ、陰極層としてＭｇ／Ａｇを５／１５ｎｍ（共蒸着）、をこの順番に真空蒸着し、トップエミッション型の有機ＥＬ素子を有する積層体を設けた。
次に、積層体の上面、及び、第１端子部（陽極端子部）と第２端子部（陰極端子部）を除く積層体の周面全体に樹脂フィルム（三井化学（株）製、製品名：「ＸＭＦ−Ｔ」）を貼り付け、封止樹脂層を形成し、封止樹脂層の上面にさらに封止フィルム（三菱樹脂（株）製、製品名：「Ｘ−ＢＡＲＲＩＥＲ」）を貼り付けた。
次に、積層体の第１端子部と第２端子部にＡＣＦ（デクセリアルズ（株）製：製品名「ＤＰ３３４２ＭＳ」）を用いて導電部材（ニッカン工業（株）製：製品名「Ｆ３０ＶＣ１−７５−ＲＣ１−１」）の端部を電気的に接続した。
【００８８】
（無機膜の形成）
ポリシラザン溶液（メルクパフォーマンスマテリアルズ合同会社製：製品名「ＮＬ  １２０Ａ−２０」）を無機膜の形成材料として用意し、これを溶媒であるキシレンと混合し、２質量％の無機処理液を調製した。
次に、導電部材を接続した積層体及び基板を無機処理液に３分間浸漬し、導電部材の端部、積層体及び基板全体に無機処理液を付着させた。その後、付着した無機処理液を１００℃の恒温室にて３０分間加熱し乾燥させることにより、無機膜を形成した。
【００８９】
（包埋樹脂層の形成）
無機膜が設けられた積層体及び基板の上面及び下面（即ち、封止フィルムの上面及び基板の下面）にＥＶＡフィルム（三井・デュポン  ポリケミカル（株）製、製品名：「エバフレックスＥＶ２６０」、厚み：４００μｍ）を積層し、真空チャンバー内において両ＥＶＡフィルムを１００℃で３０分間加熱して一体化させた。
このようにして、無機膜を介して包埋樹脂層が積層体及び基板に設けられた有機ＥＬデバイスを作製した（実施例１の有機ＥＬデバイスの層構成については、図１１を参照）。
作製した有機ＥＬデバイスを上記項目に従って評価した。その結果を下記の表１に表す。
【００９０】
［実施例２］
無機膜を設けなかったこと以外は、実施例１と同様に有機ＥＬデバイスを作製した。作製した有機ＥＬデバイスを上記項目に従って評価した。その結果を下記の表１に表す。
【００９１】
［実施例３］
包埋樹脂層の形成材料としてＥＶＡフィルムに代えてアイオノマー樹脂フィルム（三井・デュポン  ポリケミカル（株）製：製品名「ハイミラン」、厚み４００μｍ）を用いたこと以外は、実施例１と同様に有機ＥＬデバイスを作製した。作製した有機ＥＬデバイスを上記項目に従って評価した。その結果を下記の表１に表す。
【００９２】
［実施例４］
無機膜を設けなかったこと以外は、実施例３と同様に有機ＥＬデバイスを作製した。作製した有機ＥＬデバイスを上記項目に従って評価した。その結果を下記の表１に表す。
【００９３】
［比較例１］
無機膜及び包埋樹脂層を設けなかったこと以外は、実施例１と同様に有機ＥＬデバイスを作製した。作製した有機ＥＬデバイスを上記項目に従って評価した。その結果を下記の表１に表す。
【００９４】
［比較例２］
包埋樹脂層を設けなかったこと以外は、実施例１と同様に有機ＥＬデバイスを作製した。作製した有機ＥＬデバイスを上記項目に従って評価した。その結果を下記の表１に表す。
【００９５】
【表１】
2016213122.tif 000004
【００９６】
［評価］
実施例１乃至４の有機ＥＬデバイスは、包埋樹脂層を有するため、６０℃湿度９０％の恒温恒湿の環境下に１０００時間保管しても発光面積の著しく低下しなかった。他方、比較例１及び２の有機ＥＬデバイスは、同条件で保管した結果、包埋樹脂層を有さないため発光面積が著しく低下した。
また、実施例１乃至４の有機ＥＬデバイスは、１００サイクルの耐久試験を行ったにもかかわらず、封止フィルムの剥離と導電層の酸化は生じなかった。一方、包埋樹脂層を有さない比較例１及び２では、３サイクルの耐久試験で封止フィルムが剥離し、導電層が酸化（白化）した。
実施例１と２を比較し、実施例３と４を比較すると、包埋樹脂層だけでなく無機膜を設けた方が有機ＥＬデバイスの発光面積が低下し難いことが分かる。
【産業上の利用可能性】
【００９７】
本発明の有機ＥＬデバイスは、例えば、照明装置、画像表示装置などとして利用できる。
【符号の説明】
【００９８】
１…有機ＥＬデバイス、２…基板、３…積層体、４…有機ＥＬ素子、７…包埋樹脂層、８…無機膜、９…導電部材
【図１】
2016213122.tif 000005
【図２】
2016213122.tif 000006
【図３】
2016213122.tif 000007
【図４】
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【図５】
2016213122.tif 000009
【図６】
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【図７】
2016213122.tif 000011
【図８】
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【図９】
2016213122.tif 000013
【図１０】
2016213122.tif 000014
【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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