(57)【要約】【課題】ニップロール法で製造される合わせガラス用の中間膜であって、製造される合わせガラスの透明基板と合わせガラス用中間膜の間に気泡が残存せず且つ基板と良好に接着することができる合わせガラス用中間膜を提供すること。【解決手段】酢酸ビニル含有率が３０〜４０質量％であり且つ及びメルトフローレート（ＪＩＳ  Ｋ７２１０に準拠、温度１９０℃、荷重２．１６ｋｇ）が０．１〜１．０ｇ／１０ｍｉｎであるエチレン−酢酸ビニル共重合体Ａと、酢酸ビニル含有率が２０〜２６質量％であり且つ及びメルトフローレート（ＪＩＳ  Ｋ７２１０に準拠、温度１９０℃、荷重２．１６ｋｇ）が２．０〜１０．０ｇ／１０ｍｉｎであるエチレン−酢酸ビニル共重合体Ｂとの樹脂混合物を含み、エチレン−酢酸ビニル共重合体Ｂに対するエチレン−酢酸ビニル共重合体Ａの質量比が２５／７５〜７５／２５であることを特徴とする合わせガラス用中間膜１２。【選択図】図１
2016210640.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
酢酸ビニル含有率が３０〜４０質量％であり且つ及びメルトフローレート（ＪＩＳ  Ｋ７２１０に準拠、温度１９０℃、荷重２．１６ｋｇ）が０．１〜１．０ｇ／１０ｍｉｎであるエチレン−酢酸ビニル共重合体Ａと、酢酸ビニル含有率が２０〜２６質量％であり且つメルトフローレート（ＪＩＳ  Ｋ７２１０に準拠、温度１９０℃、荷重２．１６ｋｇ）が２．０〜１０．０ｇ／１０ｍｉｎであるエチレン−酢酸ビニル共重合体Ｂとの混合物を含む樹脂組成物から形成され、
エチレン−酢酸ビニル共重合体Ｂに対するエチレン−酢酸ビニル共重合体Ａの質量比が２５／７５〜７５／２５であることを特徴とする合わせガラス用中間膜。
【請求項２】
前記樹脂組成物の粘度が、６５℃において３．０×１０５ｍＰａ・ｓ以下且つ１００℃において１．０×１０４ｍＰａ・ｓ以上である、請求項１に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項３】
前記樹脂組成物の６５℃における粘度（Ｖ６５℃）と１００℃における粘度（Ｖ１００℃）が下記式（Ｉ）
（Ｖ６５℃−Ｖ１００℃）／Ｖ６５℃×１００≦９１（％）      （Ｉ）
の関係を満たす、請求項１又は２に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項４】
２枚の基板と当該合わせガラス用中間膜とをニップロールにより圧着することにより製造される合わせガラス用である、請求項１〜３の何れか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項５】
２枚の基板の間に請求項１〜３のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜が挟持された積層体をニップロールにより圧着する工程を含む、合わせガラスの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、合わせガラス用中間膜及びこれを用いた合わせガラスの製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来から、自動車、航空機等のウインドウ用ガラス、建築物の窓ガラス等には合わせガラスが広く用いられている。合わせガラスは、一般に、２枚のガラス板等の透明基板の間に中間膜が挟持された構造であり、耐貫通性や破損したガラスの飛散防止等の機能を有する。
【０００３】
合わせガラスに用いられる中間膜は、ガラス板等の透明基板との接着性、強度及び透明性等の観点から、エチレン−酢酸ビニル共重合体（以下、ＥＶＡともいう）を主成分とするもの（以下、ＥＶＡ中間膜ともいう）や、ポリビニルブチラール（以下、ＰＶＢともいう）を主成分とするもの（以下、ＰＶＢ中間膜ともいう）等の透明樹脂膜が用いられている。特に、ＥＶＡ系中間膜は安価であり、優れた耐水性、接着性、透明性を有する点で好ましく用いられている。ＥＶＡ系中間膜は、有機過酸化物などの架橋剤を用いて共重合体を架橋させることにより、接着性、耐貫通性、耐久性等を向上させることができる。
【０００４】
ＥＶＡ系中間膜と基板を貼り合わせる方法としては、接着層を介してウィンドウフィルムと透明基板を積層した積層体を真空袋に入れ、脱気し、加熱下で押圧する真空ラミネート法や、上記積層体を加熱しつつニップロールで圧着した後、２次加熱等により硬化を行うニップロール法等がある。特にニップロール法は連続的に製造できる有利な方法といえる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２００８−０５０１８７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかしながら、ＥＶＡはその流動性に対する温度依存性が高いため、ニップロール法において、圧着に適した粘度となる温度範囲が狭いという特性がある。そのため、基板と中間膜との間に気泡が残存しない品質の良好な合わせガラスを製造するためには正確な温度制御が必要となり、合わせガラスを効率的に製造することが困難であった。
【０００７】
したがって、本発明の目的は、ニップロール法で製造される合わせガラス用の中間膜であって、合わせガラスの基板と中間膜の間に気泡が残存せず且つ基板との圧着工程を広い温度範囲で行うことができる合わせガラス用中間膜を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
上記目的は、酢酸ビニル含有率が３０〜４０質量％であり且つ及びメルトフローレート（ＪＩＳ  Ｋ７２１０に準拠、温度１９０℃、荷重２．１６ｋｇ）が０．１〜１．０ｇ／１０ｍｉｎであるエチレン−酢酸ビニル共重合体Ａと、酢酸ビニル含有率が２０〜２６質量％であり且つメルトフローレート（ＪＩＳ  Ｋ７２１０に準拠、温度１９０℃、荷重２．１６ｋｇ）が２．０〜１０．０ｇ／１０ｍｉｎであるエチレン−酢酸ビニル共重合体Ｂとの混合物を含む樹脂組成物から形成され、エチレン−酢酸ビニル共重合体Ｂに対するエチレン−酢酸ビニル共重合体Ａの質量比が２５／７５〜７５／２５であることを特徴とする合わせガラス用中間膜により達成される。
【０００９】
この構成のように、上記特定の酢酸ビニル含有率及びＭＦＲを有する２種のエチレン−酢酸ビニル共重合体を上記質量比で使用することにより、ニップロール法において合わせガラスの基板と中間膜を圧着する工程を広い温度範囲で行うことが可能であり、また、基板と中間膜の間に気泡が残存することを防止することができる。そして、上記構成であれば合わせガラス用中間膜としての接着性も十分に得ることができる。
【００１０】
本発明の好ましい態様は以下のとおりである。
（１）前記樹脂組成物の粘度が、６５℃において３．０×１０５ｍＰａ・ｓ以下且つ１００℃において１．０×１０４ｍＰａ・ｓ以上である。この粘度範囲とすることにより、気泡の残存をより確実に防止することができる。
（２）前記樹脂組成物の６５℃における粘度（Ｖ６５℃）と１００℃における粘度（Ｖ１００℃）が下記式（Ｉ）
（Ｖ６５℃−Ｖ１００℃）／Ｖ６５℃×１００≦９１（％）      （Ｉ）
の関係を満たす。気泡が残存していない合わせガラスをより確実且つ高効率で製造可能となる。
（３）２枚の基板と当該合わせガラス用中間膜とをニップロールにより圧着することにより製造される合わせガラス用である。
【００１１】
上記目的は、２枚の基板の間に本発明の合わせガラス用中間膜が挟持された積層体を、ニップロールにより圧着する工程を含む合わせガラスの製造方法によっても達成される。
【発明の効果】
【００１２】
本発明によれば、基板と合わせガラス用中間膜の間に気泡が残存せず且つ基板との圧着工程を広い温度範囲で行うことができる合わせガラス用中間膜を提供することができる。したがって、この合わせガラス用中間膜を使用することにより、外観の良好な合わせガラスを高効率で製造することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１】一般的な合わせガラスの概略断面図である。
【図２】ニップロール法の概略説明図である。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
以下、本発明を詳細に説明する。上述したように、本発明の合わせガラス用中間膜は、２種のエチレン−酢酸ビニル共重合体Ａ及びＢの混合物を含んでいる。
【００１５】
エチレン−酢酸ビニル共重合体Ａは、酢酸ビニル含有率が３０〜４０質量％であり且つメルトフローレートが０．１〜１．０ｇ／１０ｍｉｎである。エチレン−酢酸ビニル共重合体Ａの酢酸ビニル含有率の好ましい範囲は３０〜３５質量％であり、メルトフローレートの好ましい範囲は０．５〜１．０ｇ／１０ｍｉｎである。
【００１６】
エチレン−酢酸ビニル共重合体Ｂは、酢酸ビニル含有率が２０〜２６質量％であり且つ及びメルトフローレートが２．０〜１０．０ｇ／１０ｍｉｎである。エチレン−酢酸ビニル共重合体Ｂの酢酸ビニル含有率の好ましい範囲は２５〜２６質量％であり、メルトフローレートの好ましい範囲は２．０〜５．０ｇ／１０ｍｉｎであり、特に好ましくは４．０〜５．０ｇ／１０ｍｉｎである。
【００１７】
樹脂混合物におけるエチレン−酢酸ビニル共重合体Ｂに対するエチレン−酢酸ビニル共重合体Ａの質量比は２５／７５〜７５〜２５である。エチレン−酢酸ビニル共重合体Ａがこの範囲より少ないと製造される合わせガラスに気泡が残存する場合があり、エチレン−酢酸ビニル共重合体Ｂがこの範囲より少ないと接着性に劣る場合がある。
【００１８】
本発明において、メルトフローレートは、ＪＩＳ  Ｋ７２１０に準拠して、温度１９０℃、荷重２．１６ｋｇの条件にて測定される値である。また、酢酸ビニル含有率はエチレン−酢酸ビニル共重合体の質量に対する割合である。
【００１９】
本発明において、合わせガラス用中間膜の粘度は、６５℃において３．０×１０５ｍＰａ・ｓ以下且つ１００℃において１．０×１０４ｍＰａ・ｓ以上であることが好ましい。この粘度範囲とすることにより、気泡の残存をより確実に防止することができる。
【００２０】
本発明の合わせガラス用中間膜を形成する樹脂組成物の６５℃における粘度は５．０×１０４〜３．０×１０５Ｐａ・ｓであることが好ましく、６．０×１０４〜２．０×１０５Ｐａ・ｓであることが更に好ましい。また、本発明の合わせガラス用中間膜の１００℃における粘度は９．０×１０３〜３．０×１０４Ｐａ・ｓであることが好ましく、１．０×１０４〜２．０×１０４Ｐａ・ｓであることが更に好ましい。
【００２１】
本発明では、合わせガラス用中間膜を形成する樹脂組成物の６５℃における粘度（Ｖ６５℃）と１００℃における粘度（Ｖ１００℃）が下記式（Ｉ）
（Ｖ６５℃−Ｖ１００℃）／Ｖ６５℃×１００≦９１（％）      （Ｉ）
の関係を満たすことが好ましい。これにより、気泡が残存していない合わせガラスをより確実且つ高効率で製造可能となる。
【００２２】
本発明では、上記特定の酢酸ビニル含有率及びＭＦＲを有する２種のエチレン−酢酸ビニル共重合体を上記質量比で使用することにより、ニップロール法において合わせガラスの基板と圧着する工程を広い温度範囲で行うことが可能であり、また、基板と合わせガラス用中間膜の間に気泡が残存することを防止することができる。そして、合わせガラス用中間膜としての接着性も十分に得ることができる。
【００２３】
［架橋剤］
本発明の合わせガラス用中間膜においては、更に架橋剤を含有させ、ＥＶＡの架橋構造を形成させることが好ましい。架橋剤は、有機過酸化物又は光重合開始剤を用いることが好ましい。なかでも、接着力、耐湿性、耐貫通性の温度依存性が改善された封止膜が得られることから、有機過酸化物を用いるのが好ましい。
【００２４】
有機過酸化物としては、１００℃以上の温度で分解してラジカルを発生するものであれば、どのようなものでも使用することができる。有機過酸化物は、一般に、成膜温度、組成物の調整条件、硬化温度、被着体の耐熱性、貯蔵安定性を考慮して選択される。特に、半減期１０時間の分解温度が７０℃以上のものが好ましい。
【００２５】
有機過酸化物としては、例えば、２，５−ジメチル−２，５−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキサン、２，５−ジメチルヘキサン−２，５−ジヒドロパーオキサイド、３−ジ−ｔ−ブチルパーオキサイド、ジクミルパーオキサイド、２，５−ジメチル−２，５−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキシン、α，α'−ビス（ｔ−ブチルパーオキシイソプロピル）ベンゼン、ｎ−ブチル−４，４−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）ブタン、ｔ−ブチルパーオキシ−２−エチルヘキシルモノカーボネート、ｔ−ヘキシルパーオキシイソプロピルモノカーボネート、２，２−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）ブタン、１，１−ビス（ｔ−ヘキシルパーオキシ）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサン、１，１−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサン、１，１−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）シクロヘキサン、２，２−ビス（４，４−ジ−ｔ−ブチルパーオキシシクロヘキシル）プロパン、１，１−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）シクロドデカン、１，１−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）シクロヘキサン、ベンゾイルパーオキサイド系硬化剤（ｔ−ブチルパーオキシベンゾエート等）等が挙げられる。
【００２６】
有機過酸化物として、特に、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔｅｒｔ−ブチルパーオキシ）ヘキサン、又はｔｅｒｔ−ブチルパーオキシ−２−エチルヘキシルモノカーボネートが好ましい。これにより、優れた接着性を有する合わせガラス用中間膜が得られる。
【００２７】
有機過酸化物の含有量は、エチレン−酢酸ビニル共重合体Ａ及びＢの合計量１００質量部に対して、好ましくは０．１〜５質量部、より好ましくは０．２〜３質量部である。有機過酸化物の含有量は、少ないと架橋硬化時において架橋速度が低下する場合があり、多くなるとＥＶＡとの相溶性が悪くなる恐れがある。
【００２８】
また、光重合開始剤としては、公知のどのような光重合開始剤でも使用することができるが、配合後の貯蔵安定性の良いものが望ましい。このような光重合開始剤としては、例えば、２−ヒドロキシ−２−メチル−１−フェニルプロパン−１−オン、１−ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン、２−メチル−１−（４−（メチルチオ）フェニル）−２−モルホリノプロパン−１などのアセトフェノン系、ベンジルジメチルケタ−ルなどのベンゾイン系、ベンゾフェノン、４−フェニルベンゾフェノン、ヒドロキシベンゾフェノンなどのベンゾフェノン系、イソプロピルチオキサントン、２−４−ジエチルチオキサントンなどのチオキサントン系、その他特殊なものとしては、メチルフェニルグリオキシレ−トなどが使用できる。特に好ましくは、２−ヒドロキシ−２−メチル−１−フェニルプロパン−１−オン、１−ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン、２−メチル−１−（４−（メチルチオ）フェニル）−２−モルホリノプロパン−１、ベンゾフェノン等が挙げられる。これら光重合開始剤は、必要に応じて、４−ジメチルアミノ安息香酸のような安息香酸系又は、第３級アミン系などの公知慣用の光重合促進剤の１種または２種以上を任意の割合で混合して使用することができる。また、光重合開始剤のみの１種単独または２種以上の混合で使用することができる。
【００２９】
光重合開始剤の含有量は、エチレン−酢酸ビニル共重合体Ａ及びＢの合計量１００質量部に対して０．１〜５質量部、好ましくは０．２〜３質量部である。
【００３０】
［架橋助剤］
本発明の合わせガラス用中間膜は、必要に応じて、さらに架橋助剤を含んでいてもよい。架橋助剤は、ＥＶＡのゲル分率を向上させ、合わせガラス用中間膜の接着性及び耐久性を向上させることができる。
【００３１】
架橋助剤の含有量は、エチレン−酢酸ビニル共重合体Ａ及びＢの合計量１００質量部に対して、一般に１０質量部以下、好ましくは０．１〜５質量部、更に好ましくは０．１〜２．５質量部で使用される。
【００３２】
架橋助剤（一般に、官能基としてラジカル重合性基を有する化合物）としては、トリアリルシアヌレート、トリアリルイソシアヌレート等の３官能の架橋助剤の他、（メタ）アクリルエステル（例、ＮＫエステル等）の単官能又は２官能の架橋助剤等を挙げることができる。なかでも、トリアリルシアヌレートおよびトリアリルイソシアヌレートが好ましく、特にトリアリルイソシアヌレートが好ましい。
【００３３】
［シランカップリング剤］
本発明の合わせガラス用中間膜は、更に、シランカップリング剤を含んでいてもよい。これにより、更に優れた接着力を有する合わせガラス用中間膜とすることができる。シランカップリング剤としては、γ−クロロプロピルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、ビニルトリス（β−メトキシエトキシ）シラン、γ−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、ビニルトリアセトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、β−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、ビニルトリクロロシラン、γ−メルカプトプロピルトリメトキシシラン、γ−アミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ−β−（アミノエチル）−γ−アミノプロピルトリメトキシシランを挙げることができる。これらシランカップリング剤は、単独で使用しても、又は２種以上組み合わせて使用しても良い。なかでも、γ−メタクリロキシプロピルトリメトキシシランが特に好ましく挙げられる。
【００３４】
シランカップリング剤の含有量はエチレン−酢酸ビニル共重合体Ａ及びＢの合計量１００質量部に対して０．１〜２．０質量部、特に０．３〜１．０質量部であることが好ましい。
【００３５】
［その他］
本発明の合わせガラス用中間膜は、種々の物性（機械的強度、透明性等の光学的特性、耐熱性、耐光性等）の改良あるいは調整のため、必要に応じて、可塑剤、アクリロキシ基含有化合物、メタクリロキシ基含有化合物及び／又はエポキシ基含有化合物、紫外線吸収剤、光安定剤および老化防止剤などの各種添加剤をさらに含んでいてもよい。
【００３６】
［合わせガラス用中間膜の製造］
本発明の合わせガラス用中間膜を形成するには、公知の方法に準じて行えばよい。例えば、上記の各材料をスーパーミキサー（高速流動混合機）、ロールミル等を用いて公知の方法で混合した組成物を通常の押出成形、又はカレンダ成形（カレンダリング）等により成形してシート状物を得る方法により製造することができる。また、前記組成物を溶剤に溶解させ、この溶液を適当な塗布機（コーター）で適当な支持体上に塗布、乾燥して塗膜を形成することによりシート状物を得ることもできる。なお、製膜時の加熱温度は、特に架橋剤として有機過酸化物を使用する場合、有機過酸化物が反応しない或いはほとんど反応しない温度とすることが好ましい。例えば、５０〜９０℃、特に４０〜８０℃とするのが好ましい。合わせガラス用中間膜の厚さは、特に制限されず、用途によって適宜設定することができる。一般に、０．０５〜２ｍｍの範囲である。合わせガラス用中間膜はその表面にエンボス加工を施してもよい。これにより、合わせガラスの透明基板と接着する際に、透明基板と合わせガラス用中間膜との間にエアが入り込むことを防止することができる。
【００３７】
［合わせガラス］
合わせガラスは、図１に示すように、２つの基板１１Ａ及び１１Ｂをその間に介在させた合わせガラス用中間膜１２で接着した構造を有する。以下、本発明の合わせガラスの製造方法について、図面を参照しながら説明する。
【００３８】
図２は本発明の合わせガラスの製造方法の代表的な一例を示す概略断面図である。図２において、合わせガラスは、本発明の合わせガラス用中間膜を２枚の基板で挟持した積層体２０を形成し、これを加熱圧着（予備圧着ともいう）した後、加熱架橋することで製造される。
【００３９】
本発明の合わせガラスの製造方法における基板は、例えば、グリーンガラス、珪酸塩ガラス、無機ガラス板、無着色透明ガラス板などのガラス板の他、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリエチレンブチレート、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）等のプラスチック製の基板又はフィルムを用いてもよい。耐熱性、耐候性、耐衝撃性等の点でガラス板が好ましい。基板の厚さは、１〜２０ｍｍ程度が一般的である。基板は、同一のもの用いてもよく、異なる基板を組み合わせて用いてもよい。基板の強度と合わせガラスの用途とを考慮して、組み合わせを決定する。合わせガラスには透明な基板、特にガラス板が一般に用いられる。
【００４０】
図２における本発明の合わせガラスの製造方法を詳述する。上述した積層体２０を搬送装置３３により、搬送しながら加熱炉３１を通過させる。加熱炉３１はヒーター部３２を備え、積層体２０が加熱炉３１を通過する間に、合わせガラス用中間膜１２を所定の温度になるまで加熱する。その後、積層体２０を、対向する２基１対のロール部で構成されるニップロール３４の間を通過させる。ニップロール３４は、ロール部間を通過するものを所定の線圧で連続的に加圧する装置である。これにより積層体２０が加圧され、加熱された合わせガラス用中間膜が２枚の基板の境界面に圧着する。この際、合わせガラス用中間膜が上述のような２種のＥＶＡの混合物から形成されているので、合わせガラス用中間膜と２枚の基板の境界面から空気が抜け易く、気泡が生じ難くなっている。
【００４１】
搬送装置３３、加熱炉３１、及びニップロール３４は従来公知のものを使用することができる。加熱炉３１のヒーター部３２の加熱方式はどの様な方式でも良く、例えば、赤外線加熱方式、熱風方式等が挙げられる。加熱炉３１ではなく、加熱ロール方式の加熱装置であっても良い。加熱方式は、中間膜を直接均一に加熱することができる赤外線加熱方式が好ましい。これにより、中間膜の加熱温度の制御が容易になり、ＥＶＡ層が均一に溶融し易くなるため、ニップロールによる加圧の際に合わせガラス用中間膜をムラなくガラス板との境界面に行き渡らせることができる。加熱は、合わせガラス用中間膜に含まれ得る架橋剤が反応しない温度であれば特に制限は無い。
【００４２】
ニップロール３４はどの様なものでも良く、複数対のニップロールを有していてもよい。また、加圧時の温度低下を避けるため、加熱ロールで構成されているものでも良い。ニップロール３４による加圧の線圧は特に制限は無いが、一般に５〜１００ｋＮ／ｍである。
【００４３】
上述の圧着工程後、予備圧着された積層体２０を加熱し、架橋一体化する工程（加熱架橋工程）を行うことで合わせガラスを得ることができる。加熱架橋工程は、従来公知の方法を用いることができる。例えば、オートクレーブ等の高温高圧処理を用いることができる。加熱条件は、特に制限は無く、後述のＥＶＡ層に含まれる架橋剤等の配合によっても調節する。通常、１００〜１５０℃（特に１３０℃付近）で、１０分〜１時間加熱する。加熱は、１．０×１０３Ｐａ〜５．０×１０７Ｐａの圧力で加圧しながら行うのが好ましい。このとき、積層体を架橋後の冷却は一般に室温で行われるが、特に、冷却は速いほど好ましい。
【００４４】
加熱架橋工程が行われると合わせガラス用中間膜のＥＶＡが架橋された２枚の基板と合わせガラス用中間膜が強固に接着された合わせガラスを得ることができる。
【００４５】
以下、実施例により本発明を説明する。
【実施例】
【００４６】
１．合わせガラス用中間膜の製造
下記表に示す各材料を各配合量でロールミルに供給し、８０℃で混練して合わせガラス用中間膜の組成物を調製した。この組成物を、８０℃でカレンダ成形し、放冷後、合わせガラス用中間膜（厚さ：０．５ｍｍ）を作製した。
【００４７】
２．合わせガラスの製造
作製した合わせガラス用中間膜を、２枚のガラス板（大きさ：１０００ｍｍ×１０００ｍｍ、厚さ：３ｍｍ）の間に挟持した積層体を形成し、図１に示したように、加熱装置及びニップロールによる加圧装置を有する圧着装置を用いて、下記表に示した温度で予備圧着を行った。なお、このときのニップロール線圧は５〜１００ｋＮ／ｍであった。
次に、オートクレーブにより、温度１３０℃の条件下で３０分間加圧処理して合わせガラスを作製した。
なお、実施例及び比較例それぞれにおいて、ニップロールによる圧着前の合わせガラス用中間膜の温度を下記表に示したように温度を変更して行った。加熱を行うと、合わせガラス用中間膜の端部の方が中心部よりも温度が上がりやすいので、ニップロールにより圧着する前の合わせガラス用中間膜の幅方向中央と端の温度をそれぞれ測定した。
【００４８】
３．評価
（１）外観
作製した合わせガラスに目視で確認できる気泡が無かったものを○、一つでもあったものを×とした。
（２）粘度変化率
上記合わせガラス用中間膜の組成物について、６５℃における粘度（Ｖ６５℃）及び１００℃における粘度（Ｖ１００℃）を測定し、６５℃から１００℃の粘度変化率（％）を下記式から求めた。
６５℃から１００℃の粘度変化率（％）＝（Ｖ６５℃−Ｖ１００℃）／Ｖ６５℃×１００
なお、測定された粘度は以下のとおりであった。
・実施例１
６５℃における粘度：１．６×１０５Ｐａ・ｓ
１００℃における粘度：１．２×１０４Ｐａ・ｓ
・実施例２
６５℃における粘度：１．４×１０５Ｐａ・ｓ
１００℃における粘度：１．５×１０４Ｐａ・ｓ
・実施例３
６５℃における粘度：１．２×１０５Ｐａ・ｓ
１００℃における粘度：１．６×１０４Ｐａ・ｓ
・比較例１
６５℃における粘度：２．２×１０５Ｐａ・ｓ
１００℃における粘度：１．０×１０４Ｐａ・ｓ
・比較例２
６５℃における粘度：６．９×１０４Ｐａ・ｓ
１００℃における粘度：１．９×１０４Ｐａ・ｓ
・比較例３
６５℃における粘度：１．４×１０５Ｐａ・ｓ
１００℃における粘度：１．０×１０４Ｐａ・ｓ
（３）対ガラス接着力
作製した合わせガラスについて、ガラス板と架橋後の合わせガラス用中間膜との間の一部を剥離して、合わせガラス用中間膜を１８０°折り返して引張試験機（島津製作所社製、オートグラフ）を用いて引張速度１００ｍｍ／分時の引き剥がし力を対ガラス接着力（Ｎ／ｃｍ）として測定した。
【００４９】
結果を下記表に示す。なお、各材料の詳細は以下のとおりである。
ＥＶＡ（１）：酢酸ビニル含有率３３質量％、ＭＦＲ１．０ｇ／１０ｍｉｎ
ＥＶＡ（２）：酢酸ビニル含有率２６質量％、ＭＦＲ４．０ｇ／１０ｍｉｎ
ＥＶＡ（３）：酢酸ビニル含有率２８質量％、ＭＦＲ３．０ｇ／１０ｍｉｎ
架橋剤：２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキサン
架橋助剤：トリアリルイソシアヌレート
シランカップリング剤：γ−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン
紫外線吸収剤：ユビナール３０４９（ＢＡＳＦ社製）
【００５０】
【表１】
2016210640.tif 000003
【００５１】
【表２】
2016210640.tif 000004
【００５２】
【表３】
2016210640.tif 000005
【００５３】
＜評価結果＞
実施例１〜３では、気泡が残存しない合わせガラスを広い温度範囲で製造できること、及び、合わせガラス用中間膜の接着性が優れていることが認められた。比較例１及び３では気泡が残存する結果となった。比較例２では気泡が残存しなかったものの接着性に劣ることが認められた。
【符号の説明】
【００５４】
１１Ａ、１１Ｂ  基板
１２  合わせガラス用中間膜
２０  積層体
３１  加熱炉
３２  ヒーター部
３３  搬送装置
３４  ニップロール
【図１】
2016210640.tif 000006
【図２】
2016210640.tif 000007