(57)【要約】【課題】使用済燃料を再処理して核変換炉で用いるプルトニウム及びマイナーアクチニドの抽出を簡素化したアクチニドの分離技術を提供する。【解決手段】使用済燃料からアクチニドを分離する方法であって、使用済燃料を水を含む溶媒に溶解することにより得られた水溶液と、第一の非水溶液である第一の抽出剤と、を接触させ、ウラン、プルトニウム及びマイナーアクチニドを第一の非水溶液に抽出する一括抽出工程と、その後、水溶液と、第二の非水溶液である第二の抽出剤と、を接触させ、水溶液に残留するウランを第二の非水溶液に抽出するウラン抽出工程と、を含む。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
使用済燃料からアクチニドを分離する方法であって、
前記使用済燃料を水を含む溶媒に溶解することにより得られた水溶液と、第一の非水溶液である第一の抽出剤と、を接触させ、ウラン、プルトニウム及びマイナーアクチニドを前記第一の非水溶液に抽出する一括抽出工程と、
その後、前記水溶液と、第二の非水溶液である第二の抽出剤と、を接触させ、前記水溶液に残留するウランを前記第二の非水溶液に抽出するウラン抽出工程と、を含む、アクチニドの分離方法。
【請求項２】
さらに、前記使用済燃料を前記溶媒に溶解して前記水溶液を得る溶解工程を含む、請求項１記載のアクチニドの分離方法。
【請求項３】
さらに、前記溶解工程の前に、前記使用済燃料に含まれるウランと、フッ素ガス又はフッ素化合物と、を反応させ、ウランを気体状態の化合物として回収するフッ化工程を含み、
前記水溶液は、前記使用済燃料の代わりに、前記フッ化工程の後に残った固体であるフッ化物残渣を前記溶媒に溶解することにより得る、請求項２記載のアクチニドの分離方法。
【請求項４】
前記水溶液は、前記フッ化物残渣と、プルトニウムを含む核燃料物質と、を前記溶媒に溶解することにより得る、請求項３記載のアクチニドの分離方法。
【請求項５】
さらに、ウラン、プルトニウム及びマイナーアクチニドを抽出した後のこれらを含有する前記第一の非水溶液と、ウラン逆抽出剤と、を接触させることにより、ウランを回収する逆抽出工程を含む、請求項１〜４のいずれか一項に記載のアクチニドの分離方法。
【請求項６】
前記一括抽出工程は、ウラン、プルトニウム及びマイナーアクチニドを抽出した後のこれらを含有する前記第一の非水溶液と、ウラン逆抽出剤と、を接触させることにより、ウランを回収する逆抽出工程を含む、請求項１〜４のいずれか一項に記載のアクチニドの分離方法。
【請求項７】
前記第一の非水溶液は、錯化剤としてピリジン環又はトリアジン環を有する化合物を含む、請求項１〜６のいずれか一項に記載のアクチニドの分離方法。
【請求項８】
前記錯化剤は、6,6’-bis(5,5,8,8-tetramethyl-5,6,7,8-tetrahydro-1,2,4-benzotriazin-3-yl)-2,2’-bipyridine、2,9-bis(5,5,8,8-tetramethyl-5,6,7,8-tetrahydro-benzo-1,2,4-triazin-3-yl)-1,10-phenanthroline、4-tert-butyl-6,6’-bis(5,5,8,8-tetramethyl-5,6,7,8-tetrahydro-benzo-1,2,4-triazin-3-yl)-2,2’-bipyridine又は2,9-bis(5,5,8,8-tetramethyl-5,6,7,8-tetrahydro-benzo-1,2,4-triazin-3-yl)-5-tert-butyl-1,10-phenanthrolineである、請求項７記載のアクチニドの分離方法。
【請求項９】
前記第一の非水溶液は、溶媒としてシクロヘキサノン又は１−オクタノールを含む、請求項７又は８に記載のアクチニドの分離方法。
【請求項１０】
使用済燃料からアクチニドを分離する装置であって、
前記使用済燃料を水を含む溶媒に溶解することにより得られた水溶液と、第一の非水溶液である第一の抽出剤と、を接触させ、ウラン、プルトニウム及びマイナーアクチニドを前記第一の非水溶液に抽出する一括抽出ユニットと、
前記一括抽出ユニットを通過した前記水溶液と、第二の非水溶液である第二の抽出剤と、を接触させ、前記水溶液に残留するウランを前記第二の非水溶液に抽出するウラン抽出ユニットと、を含む、アクチニドの分離装置。
【請求項１１】
さらに、前記使用済燃料を前記溶媒に溶解して前記水溶液を得る溶解ユニットを含む、請求項１０記載のアクチニドの分離装置。
【請求項１２】
さらに、前記使用済燃料に含まれるウランと、フッ素ガス又はフッ素化合物と、を反応させ、ウランを気体状態で回収するフッ化ユニットを含み、
前記水溶液は、前記使用済燃料の代わりに、前記フッ化ユニットで発生するフッ化物残渣を前記溶媒に溶解することにより得る、請求項１１記載のアクチニドの分離装置。
【請求項１３】
前記水溶液は、前記フッ化ユニットで発生するフッ化物残渣と、プルトニウムを含む核燃料物質と、を前記溶媒に溶解することにより得る、請求項１１記載のアクチニドの分離装置。
【請求項１４】
さらに、ウラン、プルトニウム及びマイナーアクチニドを抽出しこれらを含有する前記第一の非水溶液と、ウラン逆抽出剤と、を接触させ、ウランを回収する逆抽出ユニットを含む、請求項１０〜１３のいずれか一項に記載のアクチニドの分離装置。
【請求項１５】
前記一括抽出ユニットは、ウラン、プルトニウム及びマイナーアクチニドを抽出しこれらを含有する前記第一の非水溶液と、ウラン逆抽出剤と、を接触させ、ウランを回収する逆抽出ユニットを含む、請求項１０〜１３のいずれか一項に記載のアクチニドの分離装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、使用済燃料の成分をウラン、プルトニウム、マイナーアクチニド及び核分裂生成物に分別する方法、すなわち、アクチニドを分離する方法、さらに、そのための装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
原子力発電所から排出される使用済燃料は、再処理によって核燃料物質が回収された後、ガラス固化体へ加工され、地層処分される計画となっている。現行のピューレックス法（ＰＵＲＥＸ：Plutonium Uranium Redox EXtraction）で再処理する場合、ガラス固化体には、半減期が非常に長い放射性核種であるマイナーアクチニド（以下、「ＭＡ」という。）が含まれるため、ガラス固化体については地層処分することにより、数十万年の期間、安定に閉じ込めておく必要があると考えられている。ここで、アクチニドとは、原子番号８９から１０３までの元素のことをいい、核燃料として使用されるウラン（Ｕ）やプルトニウム（Ｐｕ）、ＭＡと称される元素群が該当する。また、ＭＡとは、アクチニド元素のうち、超ウラン元素からＰｕを除いた元素のことをいい、ネプツニウム、アメリシウム、キュリウムなどが該当する。
【０００３】
現在、ガラス固化体の閉じ込め期間を短縮することを目的として、使用済燃料の再処理において発生する高レベル放射性廃液からＭＡを分離し、ＭＡに中性子を照射して半減期の短い放射性核種へ変換するという技術が研究されている。ここで、高レベル放射性廃液とは、使用済燃料を硝酸に溶解した溶液からＵとＰｕを分離した後の廃液をいう。高レベル放射性廃液には、主に核分裂生成物及びＭＡが溶解している。整理すると、使用済燃料の再処理によりウランとプルトニウムを分離し、高レベル放射性廃液からのＭＡ分離工程によりＭＡを分離することで、使用済燃料の成分をＵ、Ｐｕ、ＭＡ及び核分裂生成物にそれぞれ分離するということになる。
【０００４】
高レベル放射性廃液からのＭＡの分離方法については様々な方法が研究されており、例えば、高レベル放射性廃液から錯化剤を用いてＭＡを選択的に分離する方法などが研究されてきている。
【０００５】
特許文献１には、高レベル放射性廃液から錯化剤を用いてＭＡを回収する方法の一例が記載されている。
【０００６】
上記をまとめると、使用済燃料から核燃料物質を回収する方法の従来法は、以下のように説明される。
【０００７】
まず、使用済燃料が硝酸に溶解される。その溶解液より、ピューレックス法に代表される湿式再処理法により、ＵとＰｕがそれぞれ回収される。ＵとＰｕが除かれた残液（高レベル廃棄）からＭＡが溶媒抽出法により回収される。このような従来法では、Ｕ、Ｐｕ及びＭＡをそれぞれ回収する特徴があるといえる。このため、核燃料物質を任意の割合で混合することによって、使用を想定する原子炉や加速器で求められる組成の燃料を作製することができる。すなわち、上記のような方法（以下、「従来法」という。）には、任意の組成の燃料の作製可能というメリットがある。
【０００８】
特許文献２には、フッ化工程において、使用済燃料とフッ素ガス又はフッ素化合物とを反応させることで使用済燃料からウランを回収する技術が記載されている。
【０００９】
また、非特許文献１には、ＴＢＰ（tri-butyl phosphate）及びＢＴＢＰ（bis-triazine-bipyridine）を用いる抽出操作におけるＵ、Ｐｕ及びＭＡの分配比が記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１０】
【特許文献１】特開平９−８０１９４号公報
【特許文献２】特開２００２−２５７９８０号公報
【非特許文献】
【００１１】
【非特許文献１】E. Aneheim et al., Solvent Extraction and Ion Exchange, 28: 437-458, 2010.
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１２】
近年、ＰｕやＭＡを核変換する原子炉や加速器（以下、「核変換炉」という。）の研究開発が盛んに行われてきている。ＰｕやＭＡの核変換を目的とする核変換炉で使用する燃料は、ウラン比率が約９５％以上である軽水炉燃料と比べ、ＰｕやＭＡの組成比が著しく高い特徴がある。このような燃料を従来法により再処理することは可能である。しかしながら、核変換炉で発生した使用済燃料を再処理して、燃料を再利用するのに適した、従来法よりも簡素なアクチニドの分離方法が必要とされている。
【００１３】
本発明の目的は、使用済燃料を再処理して核変換炉で用いるプルトニウム及びマイナーアクチニドの抽出を簡素化したアクチニドの分離技術を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１４】
本発明のアクチニドの分離方法は、使用済燃料からアクチニドを分離する方法であって、使用済燃料を水を含む溶媒に溶解することにより得られた水溶液と、第一の非水溶液である第一の抽出剤と、を接触させ、ウラン、プルトニウム及びマイナーアクチニドを第一の非水溶液に抽出する一括抽出工程と、その後、水溶液と、第二の非水溶液である第二の抽出剤と、を接触させ、水溶液に残留するウランを第二の非水溶液に抽出するウラン抽出工程と、を含む。
【発明の効果】
【００１５】
本発明によれば、使用済燃料を再処理して核変換炉で用いるプルトニウム及びマイナーアクチニドを抽出する工程について簡素化したアクチニドの分離技術を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１６】
【図１】実施例１の使用済燃料からのアクチニドの分離工程を示すフローチャートである。
【図２】実施例１のアクチニドの分離装置を示す模式構成図である。
【図３Ａ】実施例２のアクチニドの分離装置を示す模式構成図である。
【図３Ｂ】実施例２についてパルスカラムを用いる場合の装置を示す構成図である。
【図４】実施例２におけるウランの逆抽出工程の段数に関する計算の結果を示すグラフである。
【図５】実施例３の使用済燃料からのアクチニドの分離工程を示すフローチャートである。
【図６】実施例１のアクチニドの分離装置の具体例（ミキサセトラ）を示す概略構成図である。
【図７】実施例２のアクチニドの分離装置の具体例（ミキサセトラ）を示す概略構成図である。
【発明を実施するための形態】
【００１７】
溶液からＭＡを回収することに使用される錯化剤としては、下記構造式（１）で表される6,6’-bis(5,5,8,8-tetramethyl-5,6,7,8-tetrahydro-1,2,4-benzotriazin-3-yl)-2,2’-bipyridine（以下、「ＢＴＢＰ」という。）が開発されている。
【００１８】
【化１】
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【００１９】
この錯化剤は、ＰｕとＭＡに対して特に錯形成しやすく、Ｕとは錯形成しにくい特徴を持つ。このＢＴＢＰは、これまで使用済燃料を溶解した液からＵを分離した後に、その残液からＰｕとＭＡを分離することを想定して研究および開発がなされてきた。
【００２０】
我々は、ＢＴＢＰおよびＢＴＢＰに化学構造が類似する錯化剤を使用し、核変換炉の使用済燃料の再処理において、核変換炉の使用済燃料を硝酸溶液に溶解し、その溶液からＵの一部およびＰｕとＭＡを回収して核変換炉の新燃料用の核燃料物質とし、残液より残りのＵを回収して発電用軽水炉もしくは核変換炉用の核燃料物質とする方法を見出した。
【００２１】
従来法ではＵとＰｕとＭＡを回収するために３回の抽出が必要であったのに対して、本発明によれば、ＵとＰｕとＭＡの一括抽出およびＵの抽出の２回の抽出操作で核燃料物質を回収することができるため、再処理工程が簡素化できるメリットがある。
【００２２】
本発明のアクチニドの分離方法では、錯化剤としてピリジン環又はトリアジン環を有する化合物を使用することが望ましい。特に、ＢＴＢＰ、又は下記構造式（２）で表される2,9-bis(5,5,8,8-tetramethyl-5,6,7,8-tetrahydro-benzo-1,2,4-triazin-3-yl)-1,10-phenanthroline（以下、「ＢＴＰｈｅｎ」という。）が望ましい。また、ＢＴＢＰやＢＴＰｈｅｎに官能基を付加したものが更に望ましい。具体的には、下記構造式（３）で表される4-tert-butyl-6,6’-bis(5,5,8,8-tetramethyl-5,6,7,8-tetrahydro-benzo-1,2,4-triazin-3-yl)-2,2’-bipyridineや下記構造式（４）で表される2,9-bis(5,5,8,8-tetramethyl-5,6,7,8-tetrahydro-benzo-1,2,4-triazin-3-yl)-5-tert-butyl-1,10-phenanthrolineが望ましい。
【００２３】
【化２】
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【００２４】
【化３】
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【００２５】
【化４】
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【００２６】
一括抽出に用いる抽出剤は、錯化剤を溶媒に溶解したものである。溶媒としては、少し極性を有するものが適している。非特許文献１には、溶媒としてシクロヘキサノンを用いる例が記載されている。シクロヘキサノンは、Ｐｕ及びＭＡに比べ、Ｕを抽出しにくい点で、一括抽出に用いる溶媒として好適である。
【００２７】
更に好適な溶媒としては、１−オクタノールが挙げられる。１−オクタノールは、シクロヘキサノンより極性が小さい点で望ましい。
【００２８】
以下、本発明の実施例について図面を用いて説明する。
【実施例１】
【００２９】
図１は、使用済燃料からアクチニドを分離するまでの工程を示す本実施例のフローチャートである。
【００３０】
本実施例では、使用済燃料４を硝酸に溶解する溶解工程Ｓ１０１と、溶解工程Ｓ１０１で得られた溶解液５と抽出剤６（第一の非水溶液）とを混合して核燃料物質７（抽出液）を溶媒抽出により回収する一括抽出工程Ｓ１０２と、一括抽出工程Ｓ１０２で発生した残液とウラン抽出剤８（第二の非水溶液）を混合してウラン９を溶媒抽出により回収するウラン抽出工程Ｓ１０３を備える。
【００３１】
以下に、本実施例のアクチニドの分離方法について、詳細に説明する。
【００３２】
原子力発電所から排出された使用済燃料は、被覆管の中に収納されているため、せん断および脱被覆がなされる。本発明では、こうして被覆材と分けられた使用済燃料４を回収し、溶解工程Ｓ１０１において硝酸に溶解させ、溶解液５（水溶液）を得る。
【００３３】
次に、一括抽出工程Ｓ１０２において溶解液５と抽出剤６を混合する。抽出剤６は、疎水性の液体であるため、溶解液５と抽出剤６は層分離する。抽出剤６は、先に述べたＰｕおよびＭＡと錯形成しやすい錯化剤を所定の溶媒に溶解した溶液である。溶解液５と抽出剤６を混合することで核燃料物質（Ｕ、Ｐｕ、ＭＡ）は抽出剤６へ移行し、核変換炉用の核燃料物質７が得られる。錯化剤は、Ｐｕ、ＭＡに比べ、Ｕと結合しにくいため、残液中にはＵおよび核分裂生成物（ＦＰ：Fission Products）が含まれる。言い換えると、抽出剤６に用いる錯化剤としては、Ｕの分配比が低い錯化剤が望ましい。
【００３４】
溶媒も、Ｕと結合しにくいものが好ましい。抽出剤６に用いる溶媒としては、シクロヘキサノンが好適であり、１−オクタノールは、更に好適である。
【００３５】
次に、ウラン抽出工程Ｓ１０３においてこの残液とウラン抽出剤８を混合する。ウラン抽出剤８は疎水性の液体であるため、残液とウラン抽出剤８は層分離する。ウラン抽出剤８は、ピューレックス法で用いられているウラン抽出剤を用いる。具体的には、ドデカンとリン酸トリブチルとを混合した溶液である。残液とウラン抽出剤８を混合することでウランは抽出剤８へ移行し、軽水炉用や核変換炉用のウラン９が得られる。残った廃液１０にはＦＰが含まれ、最終的には固化体にされて処分される。
【００３６】
なお、図１においては、使用済燃料の水溶液である溶解液５を作製する工程についても本発明の実施例として記載したが、本発明はこれに限定されるものではなく、別途作製された溶解液５を入手した後、本発明の分離工程により核燃料物質７を抽出してもよい。
【００３７】
次に、図２を用いて、本実施例のアクチニドの分離装置について説明する。
【００３８】
本実施例のアクチニドの分離装置は、第一の抽出ユニット１１（一括抽出ユニット）と、第二の抽出ユニット１２（ウラン抽出ユニット）と、を備えている。第一の抽出ユニット１１には、溶解液５と抽出剤６とが向流するように供給される。溶解液５と抽出剤６とが接触することで、抽出剤６に核燃料物質が移行する。
【００３９】
溶解液５から抽出剤６に核燃料物質が移行したことにより核燃料物質の濃度が減少した残液１４は、第二の抽出ユニット１２にてウラン抽出剤８と混合され、残液１４に含まれるウラン９はウラン抽出剤８に移行する。これにより、Ｕ、Ｐｕ及びＭＡが除去された廃液１０が得られる。
【００４０】
図６は、本実施例の装置の具体例（ミキサセトラ）を示す概略構成図である。
【００４１】
本図においては、撹拌槽５１（ミキサ）及び静置槽５２（セトラ）が一括抽出ユニットを構成する。また、撹拌槽５３及び静置槽５４がウラン抽出ユニットを構成する。
【００４２】
撹拌槽５１には、溶解液５と抽出剤６（第一の抽出剤）とが供給され、羽根車６１により撹拌され、混合されるようになっている。混合された液は、静置槽５２に移送され、非水溶液相６３と水溶液相６４とに分離される。静置槽５２から取り出された非水溶液相６３は、核燃料物質抽出液７となる。一方、静置槽５２から取り出された水溶液相６４は、撹拌槽５３に移送され、ウラン抽出剤８（第二の抽出剤）と混合され、羽根車６２により撹拌される。混合された液は、静置槽５４に移送され、非水溶液相６５と水溶液相６６とに分離される。静置槽５４から取り出された非水溶液相６５は、ウラン抽出液９となる。一方、静置槽５４から取り出された水溶液相６４は、廃液１０となる。
【実施例２】
【００４３】
本実施例は、ウランの逆抽出を行う場合である。
【００４４】
図３Ａは、第一の抽出ユニット１１（一括抽出ユニット）にウランの逆抽出を行う領域を設けたアクチニドの分離装置を示したものである。
【００４５】
本図において図２と同様の部分については、説明を省略する。ここで、ウランの逆抽出とは、ウランを抽出した非水溶液と、水溶液であるウラン逆抽出剤と、を接触させ、ウランを水溶液に抽出し、回収することをいう。ウラン逆抽出剤としては、低濃度の硝酸水溶液を用いる。
【００４６】
図３Ａの第一の抽出ユニット１１においては、溶解液５と抽出剤６とが向流接触することにより核燃料物質が移行した後の抽出剤６（抽出操作の後段の抽出剤６）にウラン逆抽出剤１３を向流接触させる。これにより、抽出剤６中のウランをウラン逆抽出剤１３に移行させる。得られたウラン抽出液１４ａは、残液１４とともに第二の抽出ユニット１２に移送される。
【００４７】
なお、図３Ａに示すように、ウラン逆抽出剤１３は、核燃料物質７を含む抽出剤６に二段階で混合してもよい。
【００４８】
この操作をすることで、最終的に得られる核燃料物質７中のウラン濃度を制御することができる。
【００４９】
図７は、本実施例の装置の具体例（ミキサセトラ）を示す概略構成図である。
【００５０】
本図において図６と同様の部分については、説明を省略する。
【００５１】
図７の静置槽５２から取り出された非水溶液相６３は、撹拌槽５５に移送され、ウラン逆抽出剤１３と混合され、羽根車６７により撹拌される。混合された液は、静置槽５６に移送され、非水溶液相６８と水溶液相６９とに分離される。静置槽５６から取り出された非水溶液相６８は、核燃料物質抽出液７となる。一方、静置槽５６から取り出された水溶液相６９は、撹拌槽５３に移送され、静置槽５２から取り出された水溶液相６４と混合され、ウラン抽出剤８（第二の抽出剤）と混合され、羽根車６２により撹拌される。
【００５２】
図３Ｂは、パルスカラムを用いる場合の本実施例の装置を示す構成図である。
【００５３】
本図においては、第一の抽出ユニット１１（一括抽出ユニット）及び第二の抽出ユニット１２（ウラン抽出ユニット）はそれぞれ、パルスカラムで構成されている。第一の抽出ユニット１１は、仕切り板１０２で上段と下段とに分けられている。上段及び下段にはそれぞれ、多孔板棚１０１ａ、１０１ｂが設けられ、下方から上昇する非水溶液と上方から下降する水溶液とが分散され、向流接触するようになっている。一方、第二の抽出ユニット１２は、仕切り板を有していない。第二の抽出ユニット１２には、多孔板棚１０３が設けられ、下方から上昇する非水溶液と上方から下降する水溶液とが分散され、向流接触するようになっている。
【００５４】
第一の抽出ユニット１１において、下段は溶解液５と抽出剤６とが向流する部分であり、上段は核燃料物質を含む抽出剤である非水溶液相６ａとウラン逆抽出剤１３とが向流する部分である。ウラン逆抽出剤１３は、上段の中央部にも供給されるようになっている。第一の抽出ユニット１１の上端部からは、核燃料物質抽出液７が流出する。上段の下端部からは、ウラン抽出液１４ａが流出する。下段の下端部からは、残液１４が流出する。
【００５５】
残液１４及びウラン抽出液１４ａは、合流し、第二の抽出ユニット１２の上端部に供給される。第二の抽出ユニット１２の下端部からは、ウラン抽出剤８が供給され、残液１４及びウラン抽出液１４ａの混合液と向流接触する。第二の抽出ユニット１２の上端部からはウラン抽出液９が流出し、第二の抽出ユニット１２の下端部からは廃液１０が流出する。
【００５６】
図４は、ウランの逆抽出操作をしたときの抽出剤６への核燃料物質の移行割合、すなわち核燃料物質抽出液７へのＵ、Ｐｕ及びＭＡの移行割合を計算した結果を示したものである。本図においては、図３Ａの第一の抽出ユニット１１において溶解液５から抽出剤６に移行した核燃料物質（Ｕ、Ｐｕ及びＭＡ）の逆抽出前の濃度（初期値）を１００％として表示している。抽出剤６は、ＢＴＢＰ（6,6’-bis(5,5,8,8-tetramethyl-5,6,7,8-tetrahydro-1,2,4-benzotriazin-3-yl)-2,2’-bipyridine）のシクロヘキサノン溶液０．０１ＭにＴＢＰ（tri-butyl phosphate）を３０体積％添加したものである。
【００５７】
抽出操作におけるＵ、Ｐｕ、ＭＡの分配比は、非特許文献１に記載の値を参考とし、それぞれ８、４００、１５０とした。ここで、分配比は、抽出操作において水溶液と非水溶液とを接触させた際、抽出対象である物質（ここではＵ、Ｐｕ及びＭＡである。）の非水溶液中における濃度（モル濃度）を、当該物質の水溶液中における濃度（モル濃度）で割った値、すなわち当該物質の非水溶液と水溶液とのモル濃度の比である。よって、上記の分配比の値から、Ｐｕ及びＭＡに比べ、Ｕは水に溶けやすい性質を有することがわかる。
【００５８】
Ｕの分配比は、Ｐｕ及びＭＡの分配比よりも著しく低いため、図４によれば、例えば逆抽出の段数を１３段とすれば抽出液（核燃料物質抽出液７）へのウランの移行率を２０％程度に低下させることができる。
【００５９】
一方、抽出後の溶解液５およびウラン逆抽出剤１３は、混合され、残液１４となる。残液１４には、ＵとＦＰが含まれる。残液１４は、第二の抽出ユニット１２に送られる。第二の抽出ユニット１２には、残液１４およびウラン抽出剤８が向流するように供給される。残液１４とウラン抽出剤８が接触することで、ウラン抽出剤８にウランが移行し、ウラン抽出液９を得ることができる。抽出後の残液１４にはＦＰが含まれ、廃液１０として最終的には固化体にされて処分される。
【００６０】
本実施例によれば、使用済燃料を再処理してＵとＰｕとＭＡを含む核燃料物質を得るアクチニドの分離方法において、従来法よりも簡素な設備で核変換炉用の核燃料物質を得ることができる。
【実施例３】
【００６１】
本実施例は、ウランを溶解する前にフッ化する工程を設けた場合である。
【００６２】
図５は、使用済燃料からアクチニドを分離するまでの工程を示す本実施例のフローチャートである。
【００６３】
本実施例は、実施例１の前段にフッ化工程Ｓ２００を設けた構成となっている。フッ化工程Ｓ２００では、特開２００２−２５７９８０号公報（特許文献２）に記載のように、使用済燃料とフッ素ガスとを反応させることで使用済燃料からウランを回収することができる。ここで、フッ素ガスの代わりにフッ化水素等のフッ素化合物を用いることもできる。
【００６４】
以下、本実施例のアクチニドの分離方法について詳細に説明する。
【００６５】
実施例１と同様に、まず、使用済燃料のせん断および脱被覆をし、被覆材と分けられた使用済燃料４を回収する。使用済燃料４をフッ化工程Ｓ２００においてフッ素ガスと反応させる。この際、使用済燃料４のウランは、気体状態の六フッ化ウラン２２となり、固体状態のフッ化物残渣２１と分離される。このとき、フッ化工程Ｓ２００に供給するフッ素ガスの量を制御することで、六フッ化ウランへの転換割合を制御することができる。
【００６６】
一部のＰｕは、六フッ化ウランとともに揮発するが、フッ化ウラニルに吸着させることで固体として回収し、フッ化物残渣２１と混合させる。すなわち、フッ化物残渣２１には、任意の量のＵ、Ｐｕ、ＭＡ、ＦＰが含まれる。フッ化物残渣２１は、高温の水蒸気と反応させられることで酸化物に転換される。その酸化物を溶解工程Ｓ２０１において硝酸に溶解させ、溶解液５を得る。フッ化物残渣２１の酸化物と、プルトニウムを含む核燃料物質と、を混合し、硝酸等の溶媒に溶解することにより、溶解液５を作製してもよい。
【００６７】
このように、フッ化物残渣２１又はその酸化物と、フッ化ウラニルに吸着させたプルトニウム又はプルトニウムを含む核燃料物質と、を混合することにより、Ｕ、Ｐｕ及びＭＡの混合割合を調整することは可能である。
【００６８】
以下、実施例１と同様の方法で、核燃料物質７及びウラン９を得る。本図においては、一括抽出工程Ｓ２０２にて核燃料物質７を抽出し、ウラン抽出工程Ｓ２０３にてウラン９を抽出する。
【００６９】
本実施例によれば、使用済燃料を再処理してＵとＰｕとＭＡを含む核燃料物質を得るアクチニドの分離方法において、フッ化物揮発法により使用済燃料から任意の量のウランをあらかじめ分離できるため、実施例１の方法で核燃料物質を得るときにウランの逆抽出をする工程を無くす、もしくは規模を縮小することができる効果が得られる。
【符号の説明】
【００７０】
４：使用済燃料、５：溶解液、６：抽出剤、７：核燃料物質、８：ウラン抽出剤、９：ウラン、１０：廃液、１１： 第一の抽出ユニット、１２：第二の抽出ユニット、１３：ウラン逆抽出剤、１４：残液、２１：フッ化物残渣、２２：六フッ化ウラン、５１、５３、５５：撹拌槽、５２、５４、５６：静置槽、６１、６２、６７：羽根車、６３、６５、６８：非水溶液相、６４、６６、６９：水溶液相、１０１ａ、１０１ｂ、１０３：多孔板棚、１０２：仕切り板、Ｓ１０１、Ｓ２０１：溶解工程、Ｓ１０２、Ｓ２０２：一括抽出工程、Ｓ１０３、Ｓ２０３：ウラン抽出工程、Ｓ２００：フッ化工程。
【図１】
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【図２】
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【図３Ａ】
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【図３Ｂ】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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