(57)【要約】【課題】ガラス転移温度（Ｔｇ）を上回る用途では、反応樹脂系、特に充填剤も含まない反応樹脂系は、そのガラス転移温度を上回ると、例えば約１４０ｐｐｍ／Ｋの高い熱膨張率を有することがあり、特にその熱膨張率は、そのガラス転移温度未満での、例えば約６５ｐｐｍ／Ｋの熱膨張率よりも明らかに高いことがあるため、それが問題となることがある。【解決手段】少なくとも１種の熱伝導性の充填剤、および少なくとも１種の脂環式のエポキシ樹脂、および／または少なくとも１種のシアネートエステルを含有する反応樹脂系によって解決される。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
−  少なくとも１種の熱伝導性の充填剤、および
−  少なくとも１種の脂環式のエポキシ樹脂、および／または
−  少なくとも１種のシアネートエステル
を含有する反応樹脂系。
【請求項２】
請求項１に記載の反応樹脂系であって、前記反応樹脂系は、更に、少なくとも１種のポリオルガノシロキサンおよび／または少なくとも１種のノルボルネンジカルボキシル無水物をベースとする硬化剤を含有する、前記反応樹脂系。
【請求項３】
請求項１または２に記載の反応樹脂系であって、前記反応樹脂系は、
−  少なくとも１種の脂環式のエポキシ樹脂と、
−  少なくとも１種のノルボルネンジカルボキシル無水物をベースとする硬化剤と、
を含有するエポキシ樹脂配合物、および／または
−  少なくとも１種のシアネートエステルと、
−  少なくとも１種のポリオルガノシロキサンと、
を含有するシアネートエステル配合物
を含有する、前記反応樹脂系。
【請求項４】
請求項１から３までのいずれか１項に記載の反応樹脂系であって、前記反応樹脂系は、該反応樹脂系の全質量に対して、３０質量％以上から９９質量％以下までの、特に４５質量％以上から９５質量％以下までの充填度の前記少なくとも１種の熱伝導性の充填剤を含む、前記反応樹脂系。
【請求項５】
請求項１から４までのいずれか１項に記載の反応樹脂系であって、前記少なくとも１種の熱伝導性の充填剤は、ケイ素、および／または酸化アルミニウム、および／またはアルミニウムケイ酸塩、および／または窒化ホウ素、および／またはカーボンナノチューブを、特に銀および／またはダイアモンド粉末との混合物において含む、前記反応樹脂系。
【請求項６】
請求項１から５までのいずれか１項に記載の反応樹脂系であって、前記少なくとも１種の熱伝導性の充填剤は、熱伝導性かつ電気的絶縁性であり、および／または前記反応樹脂系は、全体として熱伝導性かつ電気的絶縁性である、前記反応樹脂系。
【請求項７】
請求項１から６までのいずれか１項に記載の反応樹脂系であって、前記少なくとも１種の脂環式のエポキシ樹脂は、エポキシシクロアルキル−カルボキシレート、特にビス（エポキシシクロアルキル）カルボキシレート、および／またはビス（エポキシシクロアルキル）アルキルカルボキシレートであり、および／または前記少なくとも１種のノルボルネンジカルボキシル無水物をベースとする硬化剤は、メチル−ノルボルネン−２，３−ジカルボキシル無水物を含む、前記反応樹脂系。
【請求項８】
請求項２から７までのいずれか１項に記載の反応樹脂系であって、前記少なくとも１種のノルボルネンジカルボキシル無水物をベースとする硬化剤は、メチル−ノルボルネン−２，３−ジカルボキシル無水物と８，９，１０−トリノルボルナ−５−エン−２，３−ジカルボン酸無水物とからなる混合物を含み、その際、前記少なくとも１種のノルボルネンジカルボキシル無水物をベースとする硬化剤は、該少なくとも１種のノルボルネンジカルボキシル無水物をベースとする硬化剤の全質量に対して、７０質量％以上で９０質量％以下までのメチル−ノルボルネン−２，３−ジカルボキシル無水物と、１０質量％以上で３０質量％以下までの８，９，１０−トリノルボルナ−５−エン−２，３−ジカルボン酸無水物とを含む、前記反応樹脂系。
【請求項９】
請求項２から８までのいずれか１項に記載の反応樹脂系であって、前記少なくとも１種の脂環式のエポキシ樹脂の量の、前記少なくとも１種のノルボルネンジカルボキシル無水物をベースとする硬化剤の量に対する質量比は、１００：９０〜１００：１３０であり、および／または前記エポキシ樹脂配合物は、更に、少なくとも１種の促進剤、特にイミダゾールをベースとする促進剤を含み、その際、前記少なくとも１種の脂環式のエポキシ樹脂の量の、前記少なくとも１種の促進剤の量に対する質量比は、１００：０．１〜１００：３であり、および／または前記少なくとも１種のノルボルネンジカルボキシル無水物をベースとする硬化剤の量の、前記少なくとも１種の促進剤の量に対する質量比は、１００：０．１〜１００：３であり、特にその際、前記エポキシ樹脂配合物は、該エポキシ樹脂配合物の全質量に対して、０質量％以上で２質量％以下までの促進剤を含む、前記反応樹脂系。
【請求項１０】
請求項３から９までのいずれか１項に記載の反応樹脂系であって、前記シアネートエステル配合物は、
−  少なくとも１種のポリマーのシアネートエステルと、
−  少なくとも１種のモノマーのシアネートエステルと、
−  少なくとも１種のポリオルガノシロキサンと、
を含有する、前記反応樹脂系。
【請求項１１】
請求項１０に記載の反応樹脂系であって、前記少なくとも１種のポリマーのシアネートエステルの量の、前記少なくとも１種のモノマーのシアネートエステルの量に対する質量比は、８：１〜１２：１であり、および／または前記シアネートエステル配合物は、該シアネートエステル配合物の全質量に対して、７０質量％以上で９９質量％以下までの前記少なくとも１種のポリマーのシアネートエステルを含み、および／または前記少なくとも１種のモノマーのシアネートエステルの量の、前記少なくとも１種のポリオルガノシロキサンの量に対する質量比は、１：１〜２：１である、前記反応樹脂系。
【請求項１２】
請求項１０または１１に記載の反応樹脂系であって、前記少なくとも１種のポリマーのシアネートエステルは、ポリフェノールシアネート、特にオリゴ（３−メチレン−１，５−フェニレンシアネート）を含み、および／または前記少なくとも１種のモノマーのシアネートエステルは、ビスフェノールをベースとするシアネートエステル、特にビスフェノール−Ｅをベースとするシアネートエステルを含み、および／または前記少なくとも１種のポリオルガノシロキサンは、ポリオルガノシロキサン粒子の形で前記反応樹脂系中に含まれており、特に前記ポリオルガノシロキサン粒子は、微分散形で前記少なくとも１種のシアネートエステル中に含まれている、前記反応樹脂系。
【請求項１３】
エポキシ樹脂配合物、特に請求項１から１２までのいずれか１項に記載の反応樹脂系の製造のためのエポキシ樹脂配合物であって、
−  少なくとも１種の脂環式のエポキシ樹脂と、
−  少なくとも１種のノルボルネンジカルボキシル無水物をベースとする硬化剤と、
を含有し、その際、前記エポキシ樹脂配合物は、該エポキシ樹脂配合物の全質量に対して、０質量％以上で２質量％以下までの促進剤を含む、前記エポキシ樹脂配合物。
【請求項１４】
請求項１３に記載のエポキシ樹脂配合物であって、前記少なくとも１種のノルボルネンジカルボキシル無水物をベースとする硬化剤は、メチル−ノルボルネン−２，３−ジカルボキシル無水物を含み、および／または前記少なくとも１種の脂環式のエポキシ樹脂は、エポキシシクロアルキル−カルボキシレート、特にビス（エポキシシクロアルキル）カルボキシレートおよび／またはビス（エポキシシクロアルキル）アルキルカルボキシレートを含む、前記エポキシ樹脂配合物。
【請求項１５】
請求項１３または１４に記載のエポキシ樹脂配合物であって、前記少なくとも１種のノルボルネンジカルボキシル無水物をベースとする硬化剤は、メチル−ノルボルネン−２，３−ジカルボキシル無水物と８，９，１０−トリノルボルナ−５−エン−２，３−ジカルボン酸無水物とからなる混合物を含み、その際、前記少なくとも１種のノルボルネンジカルボキシル無水物をベースとする硬化剤は、該少なくとも１種のノルボルネンジカルボキシル無水物をベースとする硬化剤の全質量に対して、７０質量％以上で９０質量％以下までのメチル−ノルボルネン−２，３−ジカルボキシル無水物と、１０質量％以上で３０質量％以下までの８，９，１０−トリノルボルナ−５−エン−２，３−ジカルボン酸無水物とを含む、前記エポキシ樹脂配合物。
【請求項１６】
請求項１３から１５までのいずれか１項に記載のエポキシ樹脂配合物であって、前記少なくとも１種の脂環式のエポキシ樹脂の量の、前記少なくとも１種のノルボルネンジカルボキシル無水物をベースとする硬化剤の量に対する質量比は、１００：９０〜１００：１３０であり、および／または前記少なくとも１種の脂環式のエポキシ樹脂の量の、前記少なくとも１種の促進剤の量に対する質量比は、１００：０．１〜１００：３であり、および／または前記少なくとも１種のノルボルネンジカルボキシル無水物をベースとする硬化剤の量の、前記少なくとも１種の促進剤の量に対する質量比は、１００：０．１〜１００：３である、前記エポキシ樹脂配合物。
【請求項１７】
シアネートエステル配合物、特に請求項１から１２までのいずれか１項に記載の反応樹脂系の製造のためのシアネートエステル配合物であって、
−  少なくとも１種のポリマーのシアネートエステルと、
−  少なくとも１種のモノマーのシアネートエステルと、
−  少なくとも１種のポリオルガノシロキサンと、
を含有し、その際、前記少なくとも１種のポリマーのシアネートエステルの量の、前記少なくとも１種のモノマーのシアネートエステルの量に対する質量比は、８：１〜１２：１である、前記シアネートエステル配合物。
【請求項１８】
請求項１７に記載のシアネートエステル配合物であって、前記シアネートエステル配合物は、該シアネートエステル配合物の全質量に対して、７０質量％以上で９９質量％以下までの前記少なくとも１種のポリマーのシアネートエステルを含み、および／または前記少なくとも１種のモノマーのシアネートエステルの量の、前記少なくとも１種のポリオルガノシロキサンの量に対する質量比は、１：１〜２：１である、前記シアネートエステル配合物。
【請求項１９】
請求項１７または１８に記載のシアネートエステル配合物であって、前記少なくとも１種のポリマーのシアネートエステルは、ポリフェノールシアネート、特にオリゴ（３−メチレン−１，５−フェニレンシアネート）を含み、および／または前記少なくとも１種のモノマーのシアネートエステルは、ビスフェノールをベースとするシアネートエステル、特にビスフェノール−Ｅをベースとするシアネートエステルを含み、および／または前記少なくとも１種のポリオルガノシロキサンは、ポリオルガノシロキサン粒子の形で前記反応樹脂系中に含まれており、特に前記ポリオルガノシロキサン粒子は、微分散形で前記少なくとも１種のシアネートエステル中に含まれている、前記シアネートエステル配合物。
【請求項２０】
樹脂、特にシアネートエステル樹脂および／またはエポキシ樹脂の製造方法であって、請求項１から１２までのいずれか１項に記載の反応樹脂系および／または請求項１３から１６までのいずれか１項に記載のエポキシ樹脂配合物および／または請求項１７から１９までのいずれか１項に記載のシアネートエステル配合物を、１５０℃以上の硬化温度に加熱する、前記製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、反応樹脂系、エポキシ樹脂配合物、シアネートエステル配合物、ならびにそれらの製造方法、およびそれらの使用に関する。
【背景技術】
【０００２】
反応樹脂系は、接合相手の接合のために、例えば部材と基材との接合のために使用することができる。
【０００３】
特許文献１（国際公開第２０１０／０３６９５３（Ａ２）号）および特許文献２（米国特許出願公開第５，９７２，２４６（Ａ１）号明細書）は、伝導性樹脂組成物を記載している。
【０００４】
特許文献３（独国特許出願公開第１０２０１１０５０６７５（Ａ１）号明細書）、特許文献４（欧州特許出願公開第２０９８５７１（Ａ１）号明細書）および特許文献５（欧州特許出願公開第１８５４８２７（Ａ１）号明細書）は、シアネートをベースとする樹脂に関する。
【０００５】
特許文献６（米国特許出願公開第２００９／０２９８９６５（Ａ１）号明細書）、特許文献７（欧州特許出願公開第０３０７６６５（Ａ２）号明細書）、特許文献８（米国特許出願公開第２０１１／０３１５９１６（Ａ１）号明細書）および特許文献９（米国特許出願公開第２０１２／０３２６３０１（Ａ１）号明細書）は、エポキシ樹脂組成物に関する。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】国際公開第２０１０／０３６９５３（Ａ２）号
【特許文献２】米国特許出願公開第５，９７２，２４６（Ａ１）号明細書
【特許文献３】独国特許出願公開第１０２０１１０５０６７５（Ａ１）号明細書
【特許文献４】欧州特許出願公開第２０９８５７１（Ａ１）号明細書
【特許文献５】欧州特許出願公開第１８５４８２７（Ａ１）号明細書
【特許文献６】米国特許出願公開第２００９／０２９８９６５（Ａ１）号明細書
【特許文献７】欧州特許出願公開第０３０７６６５（Ａ２）号明細書
【特許文献８】米国特許出願公開第２０１１／０３１５９１６（Ａ１）号明細書
【特許文献９】米国特許出願公開第２０１２／０３２６３０１（Ａ１）号明細書
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
しかしながら、従来の反応樹脂系は、一般に、例えば１８０℃またはそれを下回る低い熱的耐久性を有する。更に、従来の反応樹脂系は、一般に、例えば約４０℃といった低いガラス転移温度（Ｔｇ）を有するにすぎない。ガラス転移温度（Ｔｇ）を上回る用途では、反応樹脂系、特に充填剤も含まない反応樹脂系は、そのガラス転移温度を上回ると、例えば約１４０ｐｐｍ／Ｋの高い熱膨張率を有することがあり、特にその熱膨張率は、そのガラス転移温度未満での、例えば約６５ｐｐｍ／Ｋの熱膨張率よりも明らかに高いことがあるため、それが問題となることがある。
【０００８】
場合により、反応樹脂系は、未架橋のペーストと同様に、熱除去のために使用することができる。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明の主題は、反応樹脂系、特に樹脂の製造のための反応樹脂系である。前記反応樹脂系は、特にエポキシ樹脂および／またはシアネートエステル樹脂の製造のために設計されていてよい。
【００１０】
前記反応樹脂系は、特に少なくとも１種の脂環式のエポキシ樹脂および／または少なくとも１種のシアネートエステルを含みうる。その際に、前記少なくとも１種のシアネートエステルは、特に少なくとも１種のポリマーのシアネートエステルおよび少なくとも１種のモノマーのシアネートエステルを含みうる。
【００１１】
脂環式のエポキシ樹脂とは、特に少なくとも１つのエポキシ基を有し、場合により少なくとも２つのエポキシ基を有し、かつ少なくとも１つの環式の脂肪族の基を有し、場合により少なくとも２つの環式の脂肪族の基を有する化合物を表すことができる。例えば、その場合に（それぞれ）１つのエポキシ基が、１つの環式の脂肪族の基に結合されていてよい。
【００１２】
シアネートエステルとは、特に少なくとも２つのシアネート基（−Ｏ−Ｃ≡Ｎ）を有する、例えばモノマーまたはポリマーの化合物を表すことができる。シアネートエステルは、好ましくは、３つのシアネート基の、いわゆる環化三量化によって互いに架橋し、硬化することができる。前記環化三量化または硬化反応は、特に、高められた温度で、例えば１５０℃〜２８０℃の温度で行うことができる。該硬化によって、いわゆるデュロマー（Duromer）が形成されうる。
【００１３】
ポリマーのシアネートエステルとは、特に、少なくとも２の、特に少なくとも３の繰り返し数を有する少なくとも１つの繰返単位を有するシアネートエステルを表すことができる。従って、ポリマーのシアネートエステルは、オリゴマーのシアネートエステルであってもよい。
【００１４】
一実施形態の範囲においては、前記反応樹脂系は、更に、少なくとも１種のポリオルガノシロキサンおよび／または少なくとも１種のノルボルネンジカルボキシル無水物をベースとする硬化剤を含有する。
【００１５】
ノルボルネンジカルボキシル無水物をベースとする硬化剤とは、特に、ノルボルネンジカルボキシル無水物および／またはノルボルネンジカルボキシル無水物誘導体、例えばメチル−ノルボルネン−２，３−ジカルボキシル無水物を含む硬化剤を表すことができる。
【００１６】
特定の一実施形態の範囲においては、前記反応樹脂系は、少なくとも１種の脂環式のエポキシ樹脂および、例えば少なくとも１種のノルボルネンジカルボキシル無水物をベースとする硬化剤を含有するエポキシ樹脂配合物、および／または少なくとも１種のシアネートエステルおよび、例えば少なくとも１種のポリオルガノシロキサンを含有するシアネートエステル配合物を含有しうる。
【００１７】
従ってまた、本発明の更なる主題は、特に少なくとも１種の脂環式のエポキシ樹脂および、例えば少なくとも１種のノルボルネンジカルボキシル無水物をベースとする硬化剤を含有するエポキシ樹脂配合物、ならびに、特に少なくとも１種のシアネートエステル、例えば少なくとも１種のポリマーのシアネートエステルおよび／または少なくとも１種のモノマーのシアネートエステルおよび、例えば少なくとも１種のポリオルガノシロキサンを含有するシアネートエステル配合物である。その場合に、前記エポキシ樹脂配合物または前記シアネートエステル配合物は、特に本発明による反応樹脂系の製造のために設計されていてよい。特に、前記エポキシ樹脂配合物または前記シアネートエステル配合物は、例えば前記反応樹脂系に関連して説明されるように構成されていてよい。
【００１８】
更なる一実施形態の範囲においては、前記反応樹脂系は、更に、少なくとも１種の充填剤、例えば少なくとも１種の熱伝導性および／または導電性の充填剤、特に少なくとも１種の熱伝導性の充填剤を含有する。
【００１９】
そのような反応樹脂系は、好ましくは、硬化された状態において、充填剤が添加される場合にも、特に高い充填度の場合でさえも、高い熱的安定性または熱的耐久性および高いガラス転移温度（Ｔｇ）ならびに高い機械的安定性および特にまた電気的安定性または電気的耐久性および広い温度範囲にわたって比較的低い熱膨張率を有することができる。こうして、好ましくは、建築部品に対して、特に高い温度の場合および温度が移り変わる場合にも熱力学的応力を低減させることができ、十分な粘弾性特性および十分な機械的強度を、例えば振動の相殺のために提供することができ、こうして広い作業温度範囲における使用を可能にしうる。従って、前記反応樹脂系は、特に有利には、高い温度で、および／または激しい温度変化のもとでも使用することができる。
【００２０】
更に、そのような反応樹脂系は、好ましくは非常に高い充填度の充填剤を、特に５０質量％より高い、例えば７０質量％以上の充填度の充填剤を結合しうる。
【００２１】
熱伝導性の充填剤の添加によって、有利には十分に高い熱伝導性、例えば３．５Ｗ／ｍＫを上回る熱伝導性を達成することができる。好ましくは、そのような反応樹脂系は、特に高い充填度を有する反応樹脂系は、伝熱媒体として使用することができ、特に前記反応樹脂系は、従来の未架橋の伝熱ペーストといった高められた温度で更に激しく膨張するものとは異なり、好ましくは機械的固定化のための手段としても用いることができる。従って、そのような反応樹脂系は、好ましくは、熱放散のためと、例えば機械的固定化のためにも使用することができる。
【００２２】
更に、前記反応樹脂系は、硬化された状態で、好ましくは低い誘電率を有しうる。従って、前記反応樹脂系は、特に有利には、高電力エレクトロニクスにおいて、例えば高電力エレクトロニクスの熱放散のために使用することができる。更に、そのような反応樹脂系から形成された樹脂は、好ましくは高い媒材耐性を有することができ、このことは、該樹脂の広い使用分野での使用を可能にする。
【００２３】
反応樹脂系の硬化反応、例えば環化三量化による硬化反応に際して、揮発性物質をほとんど脱離しないか、または全く脱離しないので、更に好ましくは、特に空隙の少ない、またはそれどころか空隙のない物体が形成されうる。従って、前記反応樹脂系は、また特に好ましくは封止材として使用することもできる。
【００２４】
更に、驚くべきことに、充填剤の添加によって、シアネートエステル配合物の場合に、触媒の添加量を減らすことができ、または場合によりそれどころか触媒の添加を省くことができることが判明した。従って、特に前記シアネートエステル配合物も、場合により前記反応樹脂系も触媒不含であってもよい。
【００２５】
特定の一実施形態の範囲においては、前記反応樹脂系は、少なくとも１種の熱伝導性の充填剤を含有する。例えば、前記反応樹脂系も、熱伝導性の反応樹脂系も、熱伝導性樹脂の、例えば熱伝導性のシアネートエステル樹脂の、および／または熱伝導性のエポキシ樹脂の製造のために設計されていてよい。
【００２６】
熱伝導性の材料、例えば熱伝導性の充填剤とは、特に、２Ｗ／ｍＫ以上の、特に１０Ｗ／ｍＫ以上の、例えば２０Ｗ／ｍＫ以上の比熱伝導率を有する材料、例えば充填剤を表すことができる。
【００２７】
一実施形態の範囲においては、前記少なくとも１種の熱伝導性の充填剤は、ケイ素および／または酸化アルミニウムおよび／またはケイ酸塩、特にアルミニウムケイ酸塩、例えばカヤナイト、および／または窒化ホウ素および／またはカーボンナノチューブおよび／または銀および／またはダイアモンド粉末を含む。特に、前記少なくとも１種の熱伝導性の充填剤は、ケイ素および／または酸化アルミニウムおよび／またはケイ酸塩、特にアルミニウムケイ酸塩、例えばカヤナイト、および／または窒化ホウ素および／またはカーボンナノチューブを、場合により銀および／またはダイアモンド粉末との混合物において含むことができる。
【００２８】
充填剤、例えばケイ素粉末、カヤナイト、窒化ホウ素、カーボンナノチューブを、また場合により例えば銀および／またはダイアモンド粉末との混合物で使用することで、好ましくは、例えば３．５Ｗ／ｍＫを上回る熱伝導性、高い機械的耐久性、または低い脆性および高い熱的耐久性を有する架橋性材料を実現することができる。好ましくは、こうして前記反応樹脂系は（全体として）熱伝導性に構成されうる。ケイ素および／または酸化アルミニウムおよび／またはケイ酸塩、特にアルミニウムケイ酸塩、例えばカヤナイトおよび／または窒化ホウ素および／またはカーボンナノチューブを使用することによって、更に好ましくは材料コストを削減することができる。
【００２９】
場合により、前記少なくとも１種の熱伝導性の充填剤は、導電性であってもよい。その場合に、前記反応樹脂系は、特に少なくとも１種の熱伝導性かつ導電性の充填剤を含むことができる。また、前記反応樹脂系は、場合により、更に少なくとも１種の導電性の充填剤を含んでよい。導電性の充填剤によって、好ましくは低い電気抵抗、例えば０．９ｍΩ・ｃｍ未満の電気抵抗と、更に十分に高い導電性を達成することができる。例えば、前記反応樹脂系はこの場合に（全体として）導電性かつ熱伝導性として構成されうる。好ましくは、そのような反応樹脂系、特に高い充填度を有する反応樹脂系は、例えば無鉛のハンダ代替材料として、特にハンダ破壊性（Lotzerruettung）を有さないか、またはあっても低いハンダ破壊性しか有さず、かつ従来のハンダ材とは異なり、好ましくは高められた信頼性を有するハンダ代替材料として使用することができる。例えば、そのような反応樹脂系は、熱放散および電気的接触のためと、例えば機械的固定化のためにも、例えば高電力エレクトロニクスの機械的固定化のためにも使用することができる。前記少なくとも１種の導電性の充填剤は、例えば銀および／またはケイ素および／またはカーボンナノチューブおよび／または炭化ケイ素および／またはフラーレンおよび／または銅および／またはスズおよび／または亜鉛を含んでよい。混合することによって、好ましくは加工特性および／または機能特性を調整することができる。例えば、これによって該反応樹脂系の熱膨張をシリコンチップの熱膨張に合わせることができる。従って、例えば、前記少なくとも１種の導電性の充填剤は、銀、およびケイ素、カーボンナノチューブ（Carbo-Nanotubes）、炭化ケイ素、フラーレンおよびそれらの混合物からなる群から選択される少なくとも１種の充填剤、ならびに／または銅、スズ、亜鉛およびそれらの混合物からなる群から選択される少なくとも１種の充填剤を、特に混合物の形で含んでよい。銀、場合により種々の銀の種類の銀と、その他の充填剤、例えばケイ素粉末、カーボンナノチューブ、炭化ケイ素またはフラーレンとの混合によって、好ましくは特性プロフィールを用途に対して最適化することができる。例えば、前記反応樹脂系の熱膨張率は、これによって半導体チップ、例えばシリコンチップの熱膨張率に合わせることができる。更に、そのようなその他の充填剤との混合によって、好ましくは材料コストを削減することができる。例えば粉末状の銅、スズおよび／または亜鉛の混合または添加によって、好ましくは同様に、十分な導電性を保ちつつ材料コストを削減することができる。例えば、少なくとも１種の導電性の充填剤は銀およびケイ素を含んでよく、またはそれらから形成されていてよい。そのことは、ハンダ代替材料として使用する場合に、特に半導体チップ用、例えばシリコンチップ用の材料として使用する場合に特に好ましいことがある。
【００３０】
特定の一実施形態の範囲においては、前記少なくとも１種の、特に導電性の充填剤は、しかしながら熱伝導性かつ電気的絶縁性であり、例えば酸化アルミニウムおよび／または窒化ホウ素であり、および／または前記反応樹脂系は（全体として）熱伝導性かつ電気的絶縁性である。例えばその場合に、前記反応樹脂系は、熱伝導性かつ（全体として）電気的絶縁性の充填剤混合物を含んでよい。例えばその場合に、前記少なくとも１種の熱伝導性の充填剤は、ケイ素および／または酸化アルミニウムおよび／またはケイ酸塩、特にアルミニウムケイ酸塩、例えばカヤナイト、および／または窒化ホウ素および／またはカーボンナノチューブを、場合により銀および／またはダイアモンド粉末との混合物において含むことができる。その場合に、導電性は、それ自体で熱伝導性かつ電気的絶縁性の１種以上の充填剤、例えば酸化アルミニウムおよび／または窒化ホウ素のできる限り高い割合と、特にそれ自体で熱伝導性かつ導電性の充填剤、例えば銀のできる限り低い割合とによって回避することができる。
【００３１】
前記少なくとも１種の充填剤は、被覆されていないか、または被覆されていてよく、かつ例えば破片状、球状および／または小片状に構成されていてよい。
【００３２】
更なる一実施形態の範囲においては、前記反応樹脂系は、該反応樹脂系の全質量に対して、３０質量％以上から９９質量％以下までの充填度の、少なくとも１種の充填剤、特に少なくとも１種の熱伝導性の充填剤、場合により少なくとも１種の熱伝導性および／または導電性の充填剤、例えば少なくとも１種の熱伝導性の充填剤と少なくとも１種の導電性の充填剤の総和、例えば少なくとも１種の熱伝導性かつ電気的絶縁性の充填剤を含む。特に、前記反応樹脂系は、該反応樹脂系の全質量に対して、４５質量％以上から９５質量％以下までの、例えば７０質量％以上から８０質量％以下までの充填度の、少なくとも１種の充填剤、特に少なくとも１種の熱伝導性の充填剤、場合により少なくとも１種の熱伝導性および／または導電性の充填剤、例えば少なくとも１種の熱伝導性の充填剤と少なくとも１種の導電性の充填剤の総和、例えば少なくとも１種の熱伝導性かつ電気的絶縁性の充填剤を含んでよい。それは、高い熱伝導性および／または導電性の達成のためには、好ましいと判明した。前記反応樹脂系は、こうして好ましくは伝熱媒体として、例えば電気的接触のための、および／または高電力エレクトロニクスの熱放散のための熱伝導性媒体として、および／または特に無鉛の、ハンダ代替材料として使用することができる。
【００３３】
前記反応樹脂系は、該反応樹脂系の全質量に対して、例えば１質量％以上で７０質量％以下までの樹脂形成性成分、例えばエポキシ樹脂配合物および／またはシアネートエステル配合物を、場合によりエポキシ樹脂配合物とシアネートエステル配合物の総和を含有しうる。例えば、前記反応樹脂系は、該反応樹脂系の全質量に対して、例えば５質量％以上で５５質量％以下までの、例えば２０質量％以上で３０質量％以下までの樹脂形成性成分、例えばエポキシ樹脂配合物および／またはシアネートエステル配合物を、場合によりエポキシ樹脂配合物とシアネートエステル配合物の総和を含有しうる。
【００３４】
更なる一実施形態の範囲においては、前記反応樹脂系または前記エポキシ樹脂配合物は、少なくとも１種の脂環式のエポキシ樹脂と、少なくとも１種のノルボルネンジカルボキシル無水物をベースとする硬化剤とを含有する。
【００３５】
この場合に、前記少なくとも１種のノルボルネンジカルボキシル無水物をベースとする硬化剤によって、高い熱力学的安定性を達成することができ、その際、前記少なくとも１種の脂環式のエポキシ樹脂によって、好ましくは更に十分な破壊靭性を実現できる。そのような組成物によって、好ましくは、硬化されたエポキシ樹脂の、特に高い熱的安定性または熱的耐久性、特に２００℃以上の、例えば約２３０℃の熱的安定性または熱的耐久性を達成できる。更に、こうして好ましくは、硬化されたエポキシ樹脂の、特に高いガラス転移温度（Ｔｇ）、特に１６０℃以上の、例えば２００℃以上の、例えば約２１０℃の、またはそれどころか２４６℃のガラス転移温度（Ｔｇ）を達成できる。そのように高いガラス転移温度によって、好ましくは、高い機械的安定性または機械的耐久性、例えば比較的高い破壊靭性または低い脆性を、広い温度範囲にわたって、特に高い充填度でも達成することができる。好ましくは、こうして、低い熱膨張率を、広い作業温度範囲において達成することもできる。こうして、好ましくは、建築部品に対して、特に高い温度の場合および温度が移り変わる場合にも熱力学的応力を低減させることができ、十分な粘弾性特性および十分な機械的強度を、例えば振動の相殺のために提供することができ、こうして広い作業温度範囲における使用を可能にしうる。更に、そのような反応樹脂系または配合物は、好ましくは非常に高い充填度の充填剤を、特に５０質量％より高い、例えば７０質量％以上の充填度の充填剤を結合しうる。更に、そのような反応樹脂系または配合物は、硬化された状態で、好ましくは低い誘電率を有しうる。従って、そのような反応樹脂系もしくは配合物は、特に有利には、高電力エレクトロニクスにおいて使用することができる。更に、そのような反応樹脂系または配合物から形成された樹脂は、好ましくは高い媒材耐性を有することができ、このことは、該樹脂の広い使用分野での使用を可能にする。
【００３６】
更なる一実施形態の範囲においては、前記少なくとも１種の脂環式のエポキシ樹脂は、エポキシシクロアルキル−カルボキシレート、例えばエポキシシクロヘキシル−カルボキシレートを含む、またはエポキシシクロアルキル−カルボキシレート、例えばエポキシシクロヘキシル−カルボキシレートである。例えば、前記少なくとも１種の脂環式のエポキシ樹脂は、エポキシシクロアルキル−アルキルカルボキシレート、例えばエポキシシクロアルキル−メチルカルボキシレートを含んでよく、またはエポキシシクロアルキル−アルキルカルボキシレート、例えばエポキシシクロアルキル−メチルカルボキシレートであってよい。特に、前記少なくとも１種の脂環式のエポキシ樹脂は、ビス（エポキシシクロアルキル）カルボキシレートおよび／またはビス（エポキシシクロアルキル）アルキルカルボキシレート、例えばビス（エポキシシクロヘキシル）カルボキシレートおよび／またはビス（エポキシシクロアルキル）メチルカルボキシレート、例えばビス（エポキシシクロヘキシル）メチルカルボキシレート、例えばDaicel社のCelloxide 2021PまたはHuntsman社のAraldit CY 179を含んでよく、またはそれらであってよい。それは、既に説明した特性を達成することに関して、特に好ましいと判明した。
【００３７】
前記少なくとも１種のノルボルネンジカルボキシル無水物をベースとする硬化剤は、例えばメチル−ノルボルネン−２，３−ジカルボキシル無水物（メチルナジック酸無水物）、例えば１−メチル−５−ノルボルネン−２，３−ジカルボン酸無水物、例えばHuntsman社のHY 906および／または８，９，１０−トリノルボルナ−５−エン−２，３−ジカルボン酸無水物（ナジック酸無水物）を含んでよく、またはそれらであってよい。
【００３８】
更なる一実施形態の範囲においては、前記少なくとも１種のノルボルネンジカルボキシル無水物をベースとする硬化剤は、メチル−ノルボルネン−２，３−ジカルボキシル無水物を含むか、またはメチル−ノルボルネン−２，３−ジカルボキシル無水物である。それは、既に説明した特性を達成することに関して、特に好ましいと判明した。
【００３９】
この実施形態のうちの一つの実施態様の範囲においては、前記少なくとも１種のノルボルネンジカルボキシル無水物をベースとする硬化剤は、メチル−ノルボルネン−２，３−ジカルボキシル無水物（１−メチル−５−ノルボルネン−２，３−ジカルボン酸無水物）および８，９，１０−トリノルボルナ−５−エン−２，３−ジカルボン酸無水物を含むか、またはそれらである。特にその場合に、前記少なくとも１種のノルボルネンジカルボキシル無水物をベースとする硬化剤は、該少なくとも１種のノルボルネンジカルボキシル無水物をベースとする硬化剤の全質量に対して、７０質量％以上で９０質量％以下までのメチル−ノルボルネン−２，３−ジカルボキシル無水物と、１０質量％以上で３０質量％以下までの８，９，１０−トリノルボルナ−５−エン−２，３−ジカルボン酸無水物とを含んでよい。それは、既に説明した特性を達成することに関して、特に好ましいと判明した。
【００４０】
更なる一実施形態の範囲においては、前記少なくとも１種の脂環式のエポキシ樹脂の量の、前記少なくとも１種のノルボルネンジカルボキシル無水物をベースとする硬化剤の量に対する質量比は、１００：９０〜１００：１３０、例えば１００：９０または１００：１００〜１００：１１０または１００：１２０、例えば約１００：１００または１００：１０９または１００：１１０である。ここで、好ましくは、吸湿性を低減することができる。
【００４１】
例えば、前記反応樹脂系は、該反応樹脂系の樹脂形成性成分の全質量に対して、または前記エポキシ樹脂配合物は、該エポキシ樹脂配合物の全質量に対して、２５質量％以上で７０質量％以下までの前記少なくとも１種の脂環式のエポキシ樹脂を含みうる。特に、前記反応樹脂系は、該反応樹脂系の樹脂形成性成分の全質量に対して、または前記エポキシ樹脂配合物は、該エポキシ樹脂配合物の全質量に対して、３５質量％以上で６０質量％以下までの、例えば４０質量％以上で５５質量％以下までの、例えば４７質量％以上で５３質量％以下までの、例えば約５０質量％の前記少なくとも１種の脂環式のエポキシ樹脂を含みうる。こうして、好ましくは、釣り合いの取れた特性プロフィールを達成できる。
【００４２】
例えば、前記反応樹脂系は、該反応樹脂系の樹脂形成性成分の全質量に対して、または前記エポキシ樹脂配合物は、該エポキシ樹脂配合物の全質量に対して、３０質量％以上で７５質量％以下までの前記少なくとも１種のノルボルネンジカルボキシル無水物をベースとする硬化剤を含みうる。特に、前記反応樹脂系は、該反応樹脂系の樹脂形成性成分の全質量に対して、または前記エポキシ樹脂配合物は、該エポキシ樹脂配合物の全質量に対して、４０質量％以上で６５質量％以下までの、例えば４５質量％以上で６０質量％以下までの、例えば４７質量％以上で５３質量％以下までの、例えば約５０質量％の前記少なくとも１種のノルボルネンジカルボキシル無水物をベースとする硬化剤を含みうる。こうして、好ましくは、釣り合いの取れた特性プロフィールを達成できる。場合により、前記少なくとも１種のノルボルネンジカルボキシル無水物をベースとする硬化剤の量は、前記少なくとも１種の脂環式のエポキシ樹脂の量を超過してよい。
【００４３】
場合により、前記反応樹脂系は、または前記エポキシ樹脂配合物は、更に少なくとも１種の促進剤を含んでよい。前記少なくとも１種の促進剤は、例えばイミダゾールをベースとする促進剤、例えばイミダゾール、例えば１−メチルイミダゾールを含んでもよく、またはそれらから形成されていてもよい。
【００４４】
例えば、前記反応樹脂系は、該反応樹脂系の樹脂形成性成分の全質量に対して、または前記エポキシ樹脂配合物は、該エポキシ樹脂配合物の全質量に対して、０質量％以上で２質量％以下まで、例えば０．０１質量％以上で２質量％以下までの前記少なくとも１種の促進剤を含みうる。特に、前記反応樹脂系は、該反応樹脂系の樹脂形成性成分の全質量に対して、または前記エポキシ樹脂配合物は、該エポキシ樹脂配合物の全質量に対して、０質量％以上で１質量％以下まで、例えば０．０１質量％以上で１質量％以下までの前記少なくとも１種の促進剤を含みうる。こうして、好ましくは、加工時間および反応時間を調整することができる。
【００４５】
更なる一実施形態の範囲においては、前記反応樹脂系は、該反応樹脂系の樹脂形成性成分の全質量に対して、または前記エポキシ樹脂配合物は、該エポキシ樹脂配合物の全質量に対して、しかしながら、０質量％以上で２質量％以下まで、特に０質量％以上で１質量％以下までの促進剤を含む。こうして、好ましくは、加工時間および反応時間の延長が達成でき、例えばそれによってエポキシ樹脂配合物または反応樹脂系の加工、例えば形状付与を改善することができる。
【００４６】
更なる一実施形態の範囲においては、前記少なくとも１種の脂環式のエポキシ樹脂の量の、前記少なくとも１種の促進剤の量に対する質量比は、１００：０．１〜１００：３、特に１００：０．１または１００：１〜１００：２、例えば約１００：１．５または１００：０．３である。こうして、好ましくは、加工時間および反応時間を調整することができる。
【００４７】
更なる一実施形態の範囲においては、前記少なくとも１種のノルボルネンジカルボキシル無水物をベースとする硬化剤の量の、前記少なくとも１種の促進剤の量に対する質量比は、１００：０．１〜１００：３、特に１００：０．１または１００：１〜１００：２、例えば約１００：１．５または１００：０．３である。こうして、好ましくは、加工時間および反応時間を調整することができる。
【００４８】
特に、前記少なくとも１種の脂環式のエポキシ樹脂の量と、前記少なくとも１種のノルボルネンジカルボキシル無水物をベースとする硬化剤の量と、前記少なくとも１種の促進剤の量は、前記エポキシ樹脂配合物の全質量に対して、合計で、１００質量％以下となってよい。特に、前記少なくとも１種の脂環式のエポキシ樹脂の量と、前記少なくとも１種のノルボルネンジカルボキシル無水物をベースとする硬化剤の量と、前記少なくとも１種の促進剤の量は、前記エポキシ樹脂配合物の全質量に対して、合計で、１００質量％となってよい。
【００４９】
更なる一実施形態の範囲においては、前記反応樹脂系または前記シアネートエステル配合物は、少なくとも１種のポリマーのシアネートエステル、少なくとも１種のモノマーのシアネートエステル、および少なくとも１種のポリオルガノシロキサンを含有する。
【００５０】
更なる一実施形態の範囲においては、前記少なくとも１種のポリマーのシアネートエステルの量の、前記少なくとも１種のモノマーのシアネートエステルの量に対する質量比は、８：１〜１２：１である。特に、前記少なくとも１種のポリマーのシアネートエステルの量の、前記少なくとも１種のモノマーのシアネートエステルの量に対する質量比は、９：１〜１１：１、例えば約１０：１であってよい。
【００５１】
そのような高い割合のポリマーのシアネートエステルによって、好ましくは、硬化されたシアネートエステル樹脂の、特に高い熱的安定性または熱的耐久性、特に２００℃以上の、例えば２２５℃以上の、またはそれどころか２５０℃以上の、例えば約２８０℃の熱的安定性または熱的耐久性を達成できる。更に、こうして好ましくは、硬化されたシアネートエステル樹脂の、特に高いガラス転移温度（Ｔｇ）、特に２２５℃以上の、例えば２５０℃以上の、例えば約２６０℃のガラス転移温度（Ｔｇ）を達成できる。そのように高いガラス転移温度によって、好ましくは、高い機械的安定性および電気的安定性または機械的耐久性および電気的耐久性、例えば比較的高い破壊靭性または低い脆性を、広い温度範囲にわたって、特に高い充填度でも達成することができる。好ましくは、こうして、低い熱膨張率を、広い作業温度範囲において達成することもできる。こうして、好ましくは、建築部品に対して、特に高い温度の場合および温度が移り変わる場合にも熱力学的応力を低減させることができ、十分な粘弾性特性および十分な機械的強度を、例えば振動の相殺のために提供することができ、こうして広い作業温度範囲における使用を可能にしうる。更に、そのような反応樹脂系または配合物は、好ましくは非常に高い充填度の充填剤を、特に５０質量％より高い、例えば７０質量％以上の充填度の充填剤を結合しうる。更に、そのような反応樹脂系または配合物は、硬化された状態で、好ましくは低い誘電率を有しうる。従って、そのような反応樹脂系もしくは配合物は、特に有利には、高電力エレクトロニクスにおいて使用することができる。更に、そのような反応樹脂系または配合物から形成された樹脂は、好ましくは高い媒材耐性を有することができ、このことは、該樹脂の広い使用分野での使用を可能にする。
【００５２】
更なる一実施形態の範囲においては、前記少なくとも１種のモノマーのシアネートエステルの量の、前記少なくとも１種のポリオルガノシロキサンの量に対する質量比は、１：１〜２：１である。特に、前記少なくとも１種のモノマーのシアネートエステルの量の、前記少なくとも１種のポリオルガノシロキサンの量に対する質量比は、１．４：１〜１．７：１、例えば１．５：１〜１．６：１であってよい。こうして、好ましくは、熱的安定性および機械的安定性または熱的耐久性および機械的耐久性を更に高めることができる。
【００５３】
更なる一実施形態の範囲においては、前記反応樹脂系または前記シアネートエステル配合物は、特に、該反応樹脂系の樹脂形成性成分の全質量に対して、または前記シアネートエステル配合物の全質量に対して、７０質量％以上で９９質量％以下までの前記少なくとも１種のポリマーのシアネートエステルを含む。こうして、好ましくは、熱的安定性および機械的安定性または熱的耐久性および機械的耐久性を更に高めることができる。特に、前記反応樹脂系は、該反応樹脂系の樹脂形成性成分の全質量に対して、または前記シアネートエステル配合物は、該シアネートエステル配合物の全質量に対して、７５質量％以上で９５質量％以下までの、例えば８０質量％以上で９０質量％以下までの少なくとも１種のポリマーのシアネートエステルを含みうる。こうして、好ましくは、熱的安定性および機械的安定性または熱的耐久性および機械的耐久性を更に最適化することができる。
【００５４】
前記反応樹脂系は、該反応樹脂系の樹脂形成性成分の全質量に対して、または前記シアネートエステル配合物は、該シアネートエステル配合物の全質量に対して、例えば０．１質量％以上で２０質量％以下までの前記少なくとも１種のモノマーのシアネートエステルを含みうる。特に、前記反応樹脂系は、該反応樹脂系の樹脂形成性成分の全質量に対して、または前記シアネートエステル配合物は、該シアネートエステル配合物の全質量に対して、２質量％以上で１５質量％以下までの、例えば８質量％以上で９質量％以下までの前記少なくとも１種のモノマーのシアネートエステルを含みうる。こうして、好ましくは、熱的安定性および機械的安定性または熱的耐久性および機械的耐久性を更に最適化することができる。
【００５５】
前記反応樹脂系は、該反応樹脂系の樹脂形成性成分の全質量に対して、または前記シアネートエステル配合物は、該シアネートエステル配合物の全質量に対して、０．１質量％以上で２０質量％以下までの前記少なくとも１種のポリオルガノシロキサンを含みうる。特に、前記反応樹脂系は、該反応樹脂系の樹脂形成性成分の全質量に対して、または前記シアネートエステル配合物は、該シアネートエステル配合物の全質量に対して、１質量％以上で１０質量％以下までの、例えば５質量％以上で６質量％以下までの前記少なくとも１種のポリオルガノシロキサンを含みうる。こうして、好ましくは、熱的安定性および機械的安定性または熱的耐久性および機械的耐久性を更に最適化することができる。
【００５６】
前記シアネートエステル配合物の全質量に対して、前記少なくとも１種のポリマーのシアネートエステルの量と、前記少なくとも１種のモノマーのシアネートエステルの量と、前記少なくとも１種のポリオルガノシロキサンの量は、例えば合計で、１００質量％以下となってよい。特に、前記少なくとも１種のポリマーのシアネートエステルの量と、前記少なくとも１種のモノマーのシアネートエステルの量と、前記少なくとも１種のポリオルガノシロキサンの量は、前記シアネートエステル配合物の全質量に対して、合計で、１００質量％となってよい。
【００５７】
例えば、前記シアネートエステル配合物は、前記シアネートエステル配合物の全質量に対して、７０質量％以上で９９質量％以下までの、例えば７５質量％以上で９５質量％以下までの、特に８０質量％以上で９０質量％以下までの前記少なくとも１種のポリマーのシアネートエステルと、０．１質量％以上で２０質量％以下までの、例えば２質量％以上で１５質量％以下までの、特に８質量％以上で９質量％以下までの前記少なくとも１種のモノマーのシアネートエステルと、０．１質量％以上で２０質量％以下までの、例えば１質量％以上で１０質量％以下までの、特に５質量％以上で６質量％以下までの前記少なくとも１種のポリオルガノシロキサンを含んでよく、特にその際、前記少なくとも１種のポリマーのシアネートエステルの量と、前記少なくとも１種のモノマーのシアネートエステルの量と、前記少なくとも１種のポリオルガノシロキサンの量は、前記シアネートエステル配合物の全質量に対して、合計で、１００質量％以下、特に１００質量％となる。
【００５８】
更なる一実施形態の範囲においては、前記少なくとも１種のポリマーのシアネートエステルは、ポリフェノールシアネートを含むか、またはポリフェノールシアネートである。特に、前記少なくとも１種のポリマーのシアネートエステルは、オリゴ（３−メチレン−１，５−フェニレンシアネート）を含むか、またはオリゴ（３−メチレン−１，５−フェニレンシアネート）であってよい。
【００５９】
前記少なくとも１種のモノマーのシアネートエステルは、例えば、ビスフェノールをベースとするシアネートエステルおよびノボラックをベースとするシアネートエステルの群から選択されてよい。ビスフェノールをベースとするシアネートエステルの例は、ビスフェノール−Ｅ−シアネートエステル、例えば４，４−エチリデンジフェニルシアネートエステル、ビスフェノール−Ａ−シアネートエステル、ヘキサフルオロビスフェノール−Ａ−シアネートエステル、テトラメチルビスフェノール−Ｆ−シアネートエステル、ビスフェノール−Ｍ−シアネートエステル、ビスフェノール−Ｃ−シアネートエステルおよびシクロペンタジエニルビスフェノールシアネートエステルである。ノボラックをベースとするシアネートエステルの例は、ノボラックシアネートエステルまたはフェノールノボラックシアネートエステルである。
【００６０】
更なる一実施形態の範囲においては、前記少なくとも１種のモノマーのシアネートエステルは、ビスフェノールをベースとするシアネートエステルを含むか、またはビスフェノールをベースとするシアネートエステルである。ビスフェノールをベースとするシアネートエステルは、高い熱的安定性および機械的安定性または熱的耐久性および機械的耐久性を達成するために好ましいと判明した。
【００６１】
この実施形態の特定の一実施態様の範囲においては、前記少なくとも１種のモノマーのシアネートエステルは、ビスフェノール−Ｅをベースとするシアネートエステル、特にビスフェノール−Ｅ−ジシアネートを含むか、またはビスフェノール−Ｅをベースとするシアネートエステル、特にビスフェノール−Ｅ−ジシアネートである。ビスフェノール−Ｅをベースとするシアネートエステルは、高い熱的安定性および機械的安定性または熱的耐久性および機械的耐久性を達成するために特に好ましいと判明した。
【００６２】
前記少なくとも１種のポリオルガノシロキサンは、特にゴム弾性ポリマー、例えば−８０℃以上から−４０℃以下までの範囲のガラス転移温度を有するゴム弾性ポリマーを含むか、または前記ポリマーであってよく、および／または前記ポリオルガノシロキサンは、ゴム弾性ポリマーの、例えば−８０℃以上から−４０℃以下までの範囲のガラス転移温度を有するゴム弾性ポリマーの架橋による形成のために設計されていてよい。
【００６３】
例えば、前記少なくとも１種のポリオルガノシロキサンは、一般化学式：−（Ｒ2ＳｉＯ）−から誘導可能であってよい。その場合に、２つの基Ｒは、同じまたは異なってよく、かつ直接的にまたは間接的に、酸素原子または窒素原子を介して前記ケイ素原子に結合されていてよい。例えば、前記２つの基Ｒは、その場合に、それぞれ互いに独立して、１〜１８個の炭素原子を有する直鎖状もしくは分枝鎖状のアルキル基、例えばメチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、ブチル基、イソブチル基、ドデシル基および／またはオクタデシル基、または４〜８個の炭素原子を有するシクロアルキル基、例えばシクロペンチル基、シクロヘキシル基および／またはシクロオクチル基、または２〜４個の炭素原子を有する直鎖状もしくは分枝鎖状のアルケニル基、例えばビニル基、アリル基、イソプロペニル基および／または３−ブテニル基、またはフェニル基もしくはアルキルフェニル基であって、置換された、特にハロゲン置換、ヒドロキシル置換、カルボキシル置換、無水カルボン酸置換、アミノ置換、エポキシ置換、アルコキシ置換および／またはアルケニルオキシ置換された、または非置換の、１〜１２個の炭素原子を有するアルキル基を有するアルキルフェニル基、例えばエチルフェニル基、またはポリエーテル基、例えばポリエチレンオキシド基、ポリプロピレンオキシド基、ポリブチレンオキシド基、ポリヘキサメチレングリコール基および／またはポリテトラヒドロフラン基、またはポリオレフィン基、例えばポリエチレン基、ポリプロピレン基、ポリブタジエン基、ポリイソプレン基、ポリブテン基および／またはポリイソブテン基、または水素を表しうる。その場合に、前記基は、場合により部分的に置換されていてよい、例えば１つ以上のハロゲン原子、例えばフッ素および／または塩素で置換されていてよく、例えばクロロプロピル基または１，１，１−トリフルオロプロピル基であってよい。その場合に、前記基Ｒは、同一または互いに異なる基であって、例えばシロキサン鎖に沿って無作為に分布していてよい基であってよい。前記少なくとも１種のポリオルガノシロキサンは、場合によりそのようなポリオルガノシロキサンの混合物を含んでもよく、またはそのようなポリオルガノシロキサンの混合物であってよい。
【００６４】
例えば、前記少なくとも１種のポリオルガノシロキサンは、例えば一般化学式：−（Ｒ’2ＳｉＯ）x−（Ｒ’’2ＳｉＯ）y−から誘導可能であってよいブロックコポリマーを含むか、または前記ブロックコポリマーであってよい。その場合に、ｘおよびｙは、それぞれ繰り返し数を表すとともに、１であるか、またはその整数倍であってよい。Ｒ’およびＲ’’は、その場合に、直接的にまたは間接的に、酸素原子または窒素原子を介してケイ素原子に結合されていてよく、かつＲに関して説明された互いに異なる基を表しうる。
【００６５】
例えば、前記基ＲまたはＲ’および／またはＲ’’の少なくとも５０％は、メチル基および／またはフェニル基を表しうる。そのようなポリオルガノシロキサンは、好ましくは容易に入手可能であるとともに、良好な作用を達成することができる。
【００６６】
場合により、前記基ＲまたはＲ’および／またはＲ’’は、前記少なくとも１種のモノマーのシアネートエステルおよび／または前記少なくとも１種のポリマーのシアネートエステル中での前記少なくとも１種のポリオルガノシロキサンが十分に分散しうるという観点で選択されてよい。こうして、好ましくは、分散剤の添加を回避することができる。
【００６７】
更なる一実施形態の範囲においては、前記少なくとも１種のポリオルガノシロキサンは、特に固体または液体のポリオルガノシロキサン粒子の形で、前記反応樹脂系中に、特にシアネートエステル配合物中に含まれている。例えば、前記ポリオルガノシロキサン粒子は、微分散形において、前記反応樹脂系中に、例えば前記シアネートエステル配合物または前記少なくとも１種のシアネートエステル中に、特に前記少なくとも１種のモノマーのシアネートエステル中に含まれていてよい。
【００６８】
前記ポリオルガノシロキサン粒子は、例えば０．０１μｍ以上から５０μｍ以下までの、特に０．０５μｍ以上から２０μｍ以下までの、例えば０．１μｍ以上から５μｍ以下までの平均直径を有しうる。こうして、好ましくは、破壊靭性および衝撃強さが改善されうる。前記ポリオルガノシロキサン粒子は、単峰性の、二峰性の、または三峰性の、または多峰性の粒度分布を有してもよい。特に、前記ポリオルガノシロキサン粒子は、広い粒度分布を、例えば０．１μｍ以上から５μｍ以下までの全範囲にわたる粒度分布を有してよい。その場合に、広い粒度分布は、広い単峰性の分布によっても、例えばそれぞれより狭い粒度分布の二峰性の、もしくは三峰性の、もしくは多峰性の分布によっても実現することができる。
【００６９】
本発明による製造方法と関連して詳細に説明したように、前記少なくとも１種のモノマーのシアネートエステルおよび前記少なくとも１種のポリオルガノシロキサンは、特に前記少なくとも１種のモノマーのシアネートエステルと、特に前記少なくとも１種のポリオルガノシロキサンからなる固体もしくは液体のポリオルガノシロキサン粒子とを含有する分散液の形で使用することができる。そのような分散液は、好ましくは高い貯蔵安定性の点で卓越しうる。その場合に、前記少なくとも１種のポリオルガノシロキサンは、該分散液中で、特にゴム弾性ポリマーへと架橋された状態で含まれていてよい。前記少なくとも１種のモノマーのシアネートエステルは、その場合に、特に本質的に未架橋で分散液中に含まれていてよい。
【００７０】
例えば、前記分散液は、該分散液の全質量に対して、４０質量％以上で９８質量％以下までの、特に５０質量％以上で９８質量％以下までの、前記少なくとも１種のモノマーのシアネートエステルを含みうる。前記分散液は、該分散液の全質量に対して、例えば２質量％以上で６０質量％以下までの、特に２質量％以上で５０質量％以下まで前記少なくとも１種のポリオルガノシロキサンを含んでよい。特に、前記分散液は、該分散液の全質量に対して、２質量％以上で１０質量％以下までの、例えば４質量％以上で８質量％以下までの前記少なくとも１種のポリオルガノシロキサンを含みうる。こうして、好ましくは、高い弾性率を保ったままで良好な破壊力学的特性を達成できる。
【００７１】
場合により、前記分散液は、更に少なくとも１種の分散剤を含んでよい。分散剤によって、好ましくは該分散液は安定化されうる。更にこうして、好ましくは粒度に影響することがある。分散剤の添加は、前記少なくとも１種のポリオルガノシロキサンの分散性の点での最適化を達成できないか、または費用をかけてのみ達成できるにすぎない場合には好ましいことがある。
【００７２】
前記少なくとも１種の分散剤は、特に両親媒性構造を有する化合物を含むか、または該化合物であってよい。例えば、その場合に、前記構造の一部は、前記少なくとも１種のポリオルガノシロキサンに対して親和性であってよく、かつ前記構造の他の部分は、前記少なくとも１種のモノマーのシアネートエステルおよび／または前記少なくとも１種のポリマーのシアネートエステルに対して親和性であってよい。例えば、前記少なくとも１種の分散剤は、乳化剤または乳化剤混合物であってよい。
【００７３】
例えば、前記少なくとも１種の分散剤は、ポリオルガノシロキサンおよび更なるポリマー、例えばポリエーテルからなるコポリマーを含んでよく、または前記コポリマーであってよい。そのようなコポリマーの製造は、例えばW. Nollによって「シリコーンの化学および技術（Chemie und Technologie der Silikone）」、ヴァインハイム  １９６８に記載される。前記少なくとも１種の分散剤の平均分子量は、広い範囲の幅があってよい。しかしながら、特に前記少なくとも１種の分散剤は、３００ｇ／モル以上から５００００ｇ／モル以下までの範囲の平均分子量を有してよい。
【００７４】
例えば、前記少なくとも１種の分散剤は、ポリエーテル−ポリジメチルシロキサンコポリマーを含んでよいか、または前記コポリマーであってよい。前記コポリマー中のポリジメチルシロキサンの割合は、例えば該コポリマーの全質量に対して、約２５質量％であってよい。前記コポリマーのポリエーテルは、例えばエチレンオキシド単位および／またはプロピレンオキシド単位を有してよい。例えば、その場合に、前記エチレンオキシド単位およびプロピレンオキシド単位は、約４０質量％対６０質量％の比率で存在してよい。例えば、前記コポリマーは、１００００ｇ／モル以上で１５０００ｇ／モル以下までの範囲の、例えば約１３０００ｇ／モルの平均分子量および／または２５℃で２０００ｍＰａｓ以上から４０００ｍＰａｓ以下までの粘度を有してよい。そのようなコポリマーは、高い貯蔵安定性を達成するために特に好ましいと判明した。
【００７５】
例えば、前記分散液は、該分散液の全質量に対して、０質量％以上で２０質量％以下までの、例えば１質量％以上で１５質量％以下までの前記少なくとも１種の分散剤を含みうる。
【００７６】
前記反応樹脂系は、特にポリシラザン不含であってよい。
【００７７】
場合により、前記少なくとも１種のポリオルガノシロキサンは、前記少なくとも１種のモノマーのシアネートエステルの官能基および／または前記少なくとも１種のポリマーのシアネートエスエルの官能基と、特に硬化反応の間に反応することで化学結合を形成しうる官能基を有してよい。例えば、前記ポリオルガノシロキサン粒子は、そのような官能基で表面変性されていてよい。こうして、好ましくは、破壊靭性および衝撃強さが改善されうる。
【００７８】
例えば、前記少なくとも１種のポリオルガノシロキサンの基ＲまたはＲ’および／またはＲ’’は、官能基で置換されていてよい。
【００７９】
その代わりに、またはそれに加えて、前記少なくとも１種の分散剤および／または少なくとも１種の反応媒介剤（Reaktionsvermittler）は、前記少なくとも１種のポリオルガノシロキサンの官能基とも、前記少なくとも１種のシアネートエステルの官能基とも、例えば前記少なくとも１種のモノマーのシアネートエステルの官能基および／または前記少なくとも１種のポリマーのシアネートエステルの官能基と、特に硬化反応の間に反応することで化学結合を形成しうる官能基を備えていてよい。例えば、前記少なくとも１種の反応媒介剤は、オルガノアルキルオキシシラン、例えばビニルトリメトキシシラン、グリシジルオキシプロピルトリメトキシシラン、アミノプロピルトリエトキシシラン（Aminopiropyltriethoxysilan）、メタクリロイルオキシプロピルトリメトキシシランまたは同等物、および／または前記少なくとも１種のポリオルガノシロキサンおよび前記少なくとも１種のシアネートエステルに、例えば前記少なくとも１種のモノマーのシアネートエステルおよび／または前記少なくとも１種のポリマーのシアネートエステルに適合された官能基を有する有機シリコーンコポリマーを含んでよいか、またはそれらであってよい。好適な有機シリコーンコポリマーは、例えば原則的に、上記の分散剤と同様の構成であってよい。例えば、低分子量のシラノール末端のポリジメチルシロキサンと、ジグリシジルエーテル、ヒドロキシカルボン酸またはヒドロキシ基およびカルボン酸基を含むポリエステルおよび／または芳香族ポリヒドロキシ化合物との縮合生成物である有機シリコーンコポリマーを使用することができる。その代わりに、またはそれに加えて、適切な有機シリコーンコポリマーは、ポリメチルハイドロジェンシロキサンを、所望の官能基と、場合により付加的にもう一つのオレフィン性二重結合とを有する化合物、例えばアリルグリシジルエーテル、アリルアルコール、α−アルケンアルコールから出発したポリエーテル、メタクリル酸アリルエステル、２−ヒドロキシエチルアクリレートおよび／または無水マレイン酸でヒドロシリル化することによって製造することができる。
【００８０】
前記官能基の反応は、特に前記反応樹脂系の更なる加工の（直）前に、またはその時点で、またはその後に行うことができる。例えば、前記官能基の反応は、温度の増加によって、および／または前記少なくとも１種の反応媒介剤の添加によって、および／または触媒の添加によって引き起こすことができる。
【００８１】
前記シアネートエステルの硬化および／または前記官能基の反応は、特に同時におよび／または同じ措置によって、例えば温度の増加によって、および／または成分の添加によって、例えば触媒の添加によって引き起こすことができる。前記シアネートエステルの硬化および／または前記官能基の反応は、特に形状付与工程の後に引き起こすことができる。
【００８２】
場合により、前記反応樹脂系は、更に少なくとも１種の触媒を含んでよい。こうして、場合により硬化時間および反応推移をより良好に制御できる。場合により、前記反応樹脂系は、遷移金属触媒、例えばコバルト（ＩＩ）アセチルアセトネート、例えばビスフェノール−Ｆ−エポキシ樹脂、例えばビスフェノールＦとエピクロロヒドリンとの反応によって得られるビスフェノール−Ｆ−エポキシ樹脂中に溶解されたものを含んでよい。例えば、その場合に、前記反応樹脂系は、該反応樹脂系の全質量に対して、０質量％以上で３質量％以下までの、例えば０質量％以上で１．５質量％以下までの前記少なくとも１種の触媒を含んでよい。
【００８３】
驚くべきことに、少なくとも１種の充填剤の添加によって明らかに触媒性の作用を達成できることが判明したので、シアネートエステルの場合においては、前記反応樹脂系または前記シアネートエステル配合物は、しかしながら特に触媒不含であってよい。
【００８４】
前記反応樹脂系は、例えば、該反応樹脂系の全質量に対して、１質量％以上で３０質量％以下までの、特に５質量％以上で２５質量％以下までの、例えば１０質量％以上で２５質量％以下までの前記少なくとも１種の脂環式のエポキシ樹脂を含んでよく、および／または１質量％以上で３０質量％以下までの、特に５質量％以上で２５質量％以下までの、例えば１０質量％以上で２５質量％以下までの前記少なくとも１種のノルボルネンジカルボキシル無水物をベースとする硬化剤を含んでよく、および／または０質量％以上で１質量％以下までの、例えば０質量％以上で０．５質量％以下までの前記少なくとも１種の促進剤を含んでよく、および／または１質量％以上で３０質量％以下までの、特に１５質量％以上で３０質量％以下までの、例えば２０質量％以上で２５質量％以下までの前記少なくとも１種のポリマーのシアネートエステルを含んでよく、および／または０．１質量％以上で５質量％以下までの、特に１質量％以上で４質量％以下までの、例えば２質量％以上で３質量％以下までの前記少なくとも１種のモノマーのシアネートエステルを含んでよく、および／または０．１質量％以上で５質量％以下までの、特に０．５質量％以上で３質量％以下までの、例えば１質量％以上で２質量％以下までの前記少なくとも１種のポリオルガノシロキサンを含んでよい。合計して、その場合に、前記少なくとも１種のシアネートエステルの量（特に前記少なくとも１種のポリマーのシアネートエステルの量および前記少なくとも１種のモノマーのシアネートエステルの量）、前記少なくとも１種のポリオルガノシロキサンの量、前記少なくとも１種の脂環式のエポキシ樹脂の量、前記少なくとも１種のノルボルネンジカルボキシル無水物をベースとする硬化剤の量、および前記少なくとも１種の促進剤の量は、前記反応樹脂系の全質量に対して、１質量％以上で７０質量％以下まで、例えば５質量％以上で５５質量％以下まで、例えば２０質量％以上で３０質量％以下までとなってよい。
【００８５】
例えば、前記反応樹脂系は、エポキシ樹脂配合物もしくはシアネートエステル配合物または該エポキシ樹脂配合物とシアネートエステル配合物とからなる組合せ物を含んでよい。
【００８６】
場合により、前記反応樹脂系は、更に、少なくとも１種のエポキシ樹脂および／またはシアネートエステルおよび／またはポリウレタンおよび／またはポリエステルおよび／またはアクリレートを、場合により耐衝撃性改良された形態で含んでよい。
【００８７】
特に、前記反応樹脂系は、更に少なくとも１種のエポキシ樹脂および／または少なくとも１種のシアネートエステルを、場合により耐衝撃性改良された形態で含んでよい。
【００８８】
前記反応樹脂系は、例えばペースト、接着剤、塗料または封止材の形で、例えばいわゆる成形材料の形で使用することができる。
【００８９】
前記反応樹脂系または前記シアネートエステル配合物または前記エポキシ樹脂配合物は、特に硬化可能な材料、例えば熱硬化可能な材料であってよい。
【００９０】
本発明による反応樹脂系、本発明によるシアネートエステル配合物および本発明によるエポキシ樹脂配合物の更なる技術的特徴と利点に関しては、それとともに明示的に、本発明による方法および本発明による使用に対する解説ならびに実施例が参照される。
【００９１】
本発明の更なる主題は、反応樹脂系および／またはシアネートエステル配合物および／またはエポキシ樹脂配合物の製造方法である。特に、前記方法は、本発明による反応樹脂系および／または本発明によるシアネートエステル配合物および／または本発明によるエポキシ樹脂配合物の製造のために設計されていてよい。
【００９２】
該方法において、特に樹脂形成性成分が混合されてよい。例えば、前記方法において、少なくとも１種のシアネートエステル、例えば少なくとも１種のポリマーのシアネートエステルおよび／または少なくとも１種のモノマーのシアネートエステル、および／または少なくとも１種の脂環式のエポキシ樹脂、および／または少なくとも１種のポリオルガノシロキサンおよび／または少なくとも１種のノルボルネンジカルボキシル無水物をベースとする硬化剤が混合されてよい。
【００９３】
特に、そこには、少なくとも１種の充填剤、例えば少なくとも１種の熱伝導性および／または導電性の充填剤、特に少なくとも１種の熱伝導性の充填剤が混加されてよい。
【００９４】
特定の一実施形態の範囲においては、少なくとも１種のポリマーのシアネートエステルは、少なくとも１種のモノマーのシアネートエステルと、特に少なくとも１種のポリオルガノシロキサンからなる固体または液体のポリオルガノシロキサン粒子とを含む分散液、例えばエマルジョンと混合される。その場合に、前記ポリオルガノシロキサン粒子は、特に前記少なくとも１種のモノマーのシアネートエステル中で、特に微分散形で分散されていてよい。
【００９５】
前記分散液は、例えば、前記少なくとも１種のポリオルガノシロキサンを、例えば液体形で、まず前記少なくとも１種のモノマーのシアネートエステル中で、または前記少なくとも１種のモノマーのシアネートエステルの一部分中で分散させ、引き続き前記少なくとも１種のポリオルガノシロキサン用の架橋剤を添加することによって製造できる。場合により、いわゆる予備触媒化ポリオルガノシロキサン、つまり既に触媒、特に白金触媒を含むポリオルガノシロキサンを、前記少なくとも１種のモノマーのシアネートエステルの一部分中で分散させ、引き続き前記少なくとも１種のモノマーのシアネートエステルの更なる部分を添加し、それから最後に前記少なくとも１種のポリオルガノシロキサン用の架橋剤を添加することも可能である。既に分散されたポリオルガノシロキサンの架橋によって、その際に、分散されたポリオルガノシロキサン粒子が形成されうる。
【００９６】
例えば液状のポリオルガノシロキサンを、例えば液状のシアネートエステル中に微分散させることは、例えば分散液またはエマルジョンの製造のために公知の措置および器具によって、例えば分散されるべき媒体中に十分に高いせん断作用を有する機械的装置、例えば撹拌機、溶解機、混練機、ローラミル、高圧ホモジナイザー、超音波ホモジナイザーおよび同等物によってもたらすことができる。「ウルトラ・ツラックス（Ultra Turrax）」型の分散装置は、例えば微分散の達成のために使用することができる。
【００９７】
前記ポリオルガノシロキサン粒子の粒度分布は、既に未架橋のポリオルガノシロキサン小滴を形成する場合の分散過程の間に、剪断力の選択と、場合により分散剤の選択によって予め決めることができ、広い範囲で制御することができる。
【００９８】
前記少なくとも１種の、例えば液体の、例えば未架橋のポリオルガノシロキサンの平均分子量は、広い範囲の幅があってよく、例えば８００ｇ／モル以上から５０００００ｇ／モル以下までの範囲にあってよい。こうして、好ましくは、一方で、十分な弾性が達成でき、そして他方で許容可能な粘度とともにポリオルガノシロキサンの微分散も達成できる。特に前記少なくとも１種の、例えば液状の、例えば未架橋のポリオルガノシロキサンは、１０００ｇ／モル以上から１０００００ｇ／モル以下までの、例えば１２００ｇ／モル以上から３００００ｇ／モル以下までの範囲の平均分子量を有してよい。
【００９９】
前記少なくとも１種の、例えば液状のポリオルガノシロキサンのポリオルガノシロキサン粒子への架橋は、例えば付加架橋法および／または縮合架橋法、特に付加架橋法によって行うことができる。
【０１００】
付加架橋のためには、前記少なくとも１種のポリオルガノシロキサンは、特にケイ素に直接的に結合された水素、つまりＳｉＨ基と、該ＳｉＨ基に付加（ヒドロシリル化反応）することができるオレフィン性不飽和基を有する十分な数の基を有しうる。例えば、ビニル末端基を有するポリジメチルシロキサン、例えば０質量％以上で１０質量％以下までのポリメチルハイドロジェンシロキサンが架橋剤として添加されている前記ポリジメチルシロキサンを使用することができる。前記付加架橋は、例えば室温で、場合により高められた温度でも、例えば６０℃以上で１４０℃以下の温度で、場合により触媒の存在下で、例えば貴金属触媒の存在下で実施することができる。前記触媒は、その場合に例えば、白金族の少なくとも１種の元素、例えば白金、パラジウムおよび／またはロジウムを含んでよい。例えば、前記触媒は、ヘキサクロロ白金酸、例えば適切な溶剤、例えばグリコールエーテルおよび／またはイソプロパノール中に溶解されたものであってよい。適切な触媒は、貴金属塩化物と、ビニル基を含む有機化合物もしくは有機ケイ素化合物との反応生成物、または活性炭もしくは酸化アルミニウムなどの適切な担体上に自体微細に分布した貴金属であってもよい。
【０１０１】
縮合架橋のためには、前記少なくとも１種のポリオルガノシロキサンは、例えばケイ素に直接的に結合された少なくとも１種の容易に脱離しうる基、例えばヒドロキシル基、アルコキシ基、アシルオキシ基、ケトキシイミノ基、アミン基、アミンオキシ基および／もしくはアルキルアミド基または水素を有してよい。その場合に、前記少なくとも１種の脱離可能な基は、前記少なくとも１種のポリオルガノシロキサン中に、および／または特に架橋剤として添加されたシラン中にも含まれていてよい。例えば、前記少なくとも１種のポリオルガノシロキサンは、ヒドロキシル末端基を有してよく、その際、トリオルガノオキシシランまたはテトラオルガノオキシシラン、例えばメチルトリアセトキシシラン、テトラエトキシシラン、メチルトリス（メチルエチルケトキシイミノ）シランおよび／またはポリメチルハイドロジェンシランが架橋剤として使用される。この場合に、触媒としては、有機重金属塩、例えばスズ、ジルコニウム、鉛および／またはチタンのオクタン酸塩、ラウリン酸塩、ナフテン酸塩および／または酢酸塩を使用することができる。
【０１０２】
しかしながら、この場合に、触媒の使用は、既に説明したように、必ずしも必要ではない。
【０１０３】
前記少なくとも１種のポリオルガノシロキサンの三次元架橋は、直接的にポリオルガノシロキサン鎖に結合された官能基の付加架橋および／または縮合架橋によっても、有機基ＲもしくはＲ’および／またはＲ’’に結合された官能基の付加架橋および／または縮合架橋によっても達成できる。
【０１０４】
更にまた、本発明は、そのような方法によって製造されている、反応樹脂系および／またはシアネートエステル配合物および／またはエポキシ樹脂配合物に関する。例えば、本発明による反応樹脂系または本発明によるシアネートエステル配合物またはエポキシ樹脂配合物は、そのような方法によって製造されたものであってよい。
【０１０５】
本発明の更なる主題は、樹脂の製造方法である。特に、この方法は、シアネートエステル樹脂および／またはエポキシ樹脂の製造のために設計されていてよい。
【０１０６】
前記方法において、特に本発明による反応樹脂系および／または本発明によるシアネートエステル配合物および／または本発明によるエポキシ樹脂配合物および／または本発明により製造された反応樹脂系および／または本発明により製造されたシアネートエステル配合物および／または本発明により製造されたエポキシ樹脂配合物は、１５０℃以上の、特に２００℃以上の、例えば２５０℃以上の硬化温度に加熱されうる。
【０１０７】
従ってまた、本発明は、そのような方法によって製造されている、樹脂、特にシアネートエステル樹脂および／またはエポキシ樹脂に関する。
【０１０８】
本発明による方法およびその生成物の更なる技術的特徴および利点に関して、それとともに明示的に、本発明による反応樹脂系、本発明によるシアネートエステル配合物、本発明によるエポキシ樹脂配合物および本発明による使用に対する解説ならびに実施例が参照される。
【０１０９】
更に、本発明は、本発明による反応樹脂系および／または本発明によるシアネートエステル配合物および／または本発明によるエポキシ樹脂配合物および／または本発明により製造された反応樹脂系および／または本発明により製造されたシアネートエステル配合物および／または本発明により製造されたエポキシ樹脂配合物および／または本発明により製造された樹脂、特にシアネートエステル樹脂および／またはエポキシ樹脂を、特に電気部品もしくは電子部品の、例えば電気車両、例えば電気自動車の、および／または再生エネルギーシステムおよび／または高電力エレクトロニクスの、例えば変圧器および／または変換装置および／または電動機の電気部品もしくは電子部品の電気的接触および／または熱放散および／または機械的固定化のために用いる使用に関する。
【０１１０】
例えば、本発明による反応樹脂系および／または本発明により製造された反応樹脂系および／または本発明によるシアネートエステル配合物および／または本発明により製造されたシアネートエステル配合物および／または本発明によるエポキシ樹脂配合物および／または本発明により製造されたエポキシ樹脂配合物および／または本発明により製造された樹脂、特にシアネートエステル樹脂および／またはエポキシ樹脂は、例えば無鉛のハンダ代替材料として使用することができる。こうして、好ましくは鉛含有のハンダ材は、例えば高電力エレクトロニクス、例えば変圧器、変換装置および／または電動機において置き換えることができる。このために、前記反応樹脂系は、特に少なくとも１種の導電性の充填剤を含んでよい。こうして、好ましくは、十分な電気的接触を実現することができる。
【０１１１】
更に、変圧器、変換装置および電動機は、高い自己発熱を示すことがある。従って、場合により、前記少なくとも１種の導電性の充填剤は熱伝導性であってもよい。
【０１１２】
本発明による反応樹脂系および／または本発明により製造された反応樹脂系および／または本発明によるシアネートエステル配合物および／または本発明により製造されたシアネートエステル配合物および／または本発明によるエポキシ樹脂配合物および／または本発明により製造されたエポキシ樹脂配合物および／または本発明により製造された樹脂、特にシアネートエステル樹脂および／またはエポキシ樹脂は、例えば伝熱媒体としても使用できるとともに、例えば更に機械的固定化のための手段として使用することもできる。このために、前記反応樹脂系は、特に少なくとも１種の熱伝導性の充填剤を含んでよい。こうして、好ましくは高い効率の熱放散を、例えば高電力エレクトロニクス、例えば変圧器、変換装置および／または電動機において実現することができる。その場合に、場合により低い導電性が望まれることがある。従って、場合により、前記少なくとも１種の熱伝導性の充填剤は、電気的絶縁性であってよい。
【０１１３】
本発明による使用およびその生成物の更なる技術的特徴および利点に関して、それとともに明示的に、本発明による反応樹脂系、本発明によるシアネートエステル配合物、本発明によるエポキシ樹脂配合物および本発明による方法に対する解説ならびに実施例が参照される。
【実施例】
【０１１４】
本発明による対象の更なる利点および好ましい実施形態を、実施例によって具体的に示し、以下の記載において説明する。その際、実施例は、記載している符号のみを有するものと考慮すべきであり、本発明を何ら限定することを意図するものではない。
【０１１５】
１．  シリコーン変性がなされた充填剤含有シアネートエステル
以下の出発材料を使用した：
Primaset PT30：ポリフェノールシアネート；オリゴ（３−メチレン−１，５−フェニレンシアネート）、Lonza（スイス）
Primaset LeCy：４，４’−エチリデンジフェニルジシアネート、Lonza（スイス）
乳化剤：ポリエーテル−ポリメチルシロキサンコポリマー
ポリジメチルシロキサン割合２５質量％、ＥＯ／ＰＯ単位の比率４０／６０、分子量１３０００ｇ／モル、２５℃での粘度３０００ｍＰａｓ
Silikon-VM：α，ω−ジビニルポリジメチルシロキサン９９．５質量％と、ヘキサクロロ白金酸の２−プロパノール中の１％溶液０．５質量％とからなる予備混合物
架橋剤：α，ω−ジ（トリメチルシリル）ポリメチルハイドロジェンシロキサン
充填剤：
Heraeus（ドイツ）社のAG 300-01；銀粒子、Ｄ５０＜５μｍ
Alcoa（ドイツ）社のCL 4400FG；酸化アルミニウム粒子、Ｄ５０＝７μｍ
Nabaltec（ドイツ）社のNO 625-10；酸化アルミニウム粒子、Ｄ５０＝２．５μｍ
【０１１６】
１．１  シリコーン変性剤の製造
２５００ｇのPrimaset LeCyおよび６６０ｇの乳化剤を、真空中で５００／分で撹拌しながら５分間混合する。次いで、２６００ｇのSilikon-VMを加え、真空中で５００／分で２５分にわたり分散させる。次いで、２５００ｇのPrimaset LeCyを加え、もう一度１５分にわたり分散させる。次いで、６６．７ｇの架橋剤を加え、更に１０分にわたり分散させる。分散液が得られた。
【０１１７】
１．２  シアネートエステル−ポリオルガノシロキサンをベースとする反応樹脂系の製造
Primaset PT30に、上記のシリコーン変性剤と少なくとも１種の充填剤を加える。例ＣＳ１の範囲においては、充填剤として銀粒子を使用する。例ＣＳ２の範囲においては、平均粒径（Ｄ５０）７μｍを有する酸化アルミニウム粒子と平均粒径（Ｄ５０）２．５μｍを有する酸化アルミニウム粒子とからなる混合物を充填剤として使用する。それらの量比は、第１表に示されている。前記材料を、２５０℃の硬化温度に加熱した。
【０１１８】
第１表：シリコーン変性がなされた充填剤含有シアネートエステルの量比
【表１】
2016130312.tif 000002
【０１１９】
ＣＳ１およびＣＳ２は、約２６０℃のガラス転移温度（Ｔｇ）および約２８０℃の熱的安定性を示す。ＣＳ１は、高い導電性と、特にまた熱伝導性を示した。ＣＳ２は、許容可能な熱伝導性を有するとともに、高い電気抵抗を示した。
【０１２０】
２．  充填剤含有の脂環式エポキシ樹脂
以下の出発材料を使用した：
脂環式エポキシ樹脂：Daicel社のCelloxide 2021 P（（３’，４’−エポキシシクロヘキサン）メチル−３，４−エポキシシクロヘキシルカルボキシレート）
硬化剤：１−メチル−５−ノルボルネン−２，３−ジカルボン酸無水物と８，９，１０−トリノルボルナ−５−エン−２，３−ジカルボン酸無水物とからなる混合物
促進剤：１−メチルイミダゾール
上記出発材料から、第２表に従って充填剤が加えられた反応樹脂系を混合し、そして２１０℃の硬化温度に加熱した。
【０１２１】
第２表：充填剤含有の脂環式エポキシ樹脂の量比
【表２】
2016130312.tif 000003
【０１２２】
Ｅ１、Ｅ２およびＥ３は、好ましくは高いガラス転移温度、高い熱的安定性、および低い熱膨張率を示す。Ｅ１は、高い導電性と、特にまた熱伝導性を示した。Ｅ２は、許容可能な導電性と熱伝導性を示した。Ｅ３は、許容可能な熱伝導性を有するとともに、高い電気抵抗を示した。
【０１２３】
［本発明の態様］
１．  反応樹脂系であって、
−  少なくとも１種の熱伝導性の充填剤、および
−  少なくとも１種の脂環式のエポキシ樹脂、および／または
−  少なくとも１種のシアネートエステル
を含有する、前記反応樹脂系。
２．  １に記載の反応樹脂系であって、前記反応樹脂系は、更に、少なくとも１種のポリオルガノシロキサンおよび／または少なくとも１種のノルボルネンジカルボキシル無水物をベースとする硬化剤を含有する、前記反応樹脂系。
３．  １または２に記載の反応樹脂系であって、前記反応樹脂系は、
−  少なくとも１種の脂環式のエポキシ樹脂と、
−  少なくとも１種のノルボルネンジカルボキシル無水物をベースとする硬化剤と、
を含有するエポキシ樹脂配合物、および／または
−  少なくとも１種のシアネートエステルと、
−  少なくとも１種のポリオルガノシロキサンと、
を含有するシアネートエステル配合物
を含有する、前記反応樹脂系。
４．  １から３までのいずれかに記載の反応樹脂系であって、前記反応樹脂系は、該反応樹脂系の全質量に対して、３０質量％以上から９９質量％以下までの、特に４５質量％以上から９５質量％以下までの充填度の前記少なくとも１種の熱伝導性の充填剤を含む、前記反応樹脂系。
５．  １から４までのいずれかに記載の反応樹脂系であって、前記少なくとも１種の熱伝導性の充填剤は、ケイ素、および／または酸化アルミニウム、および／またはアルミニウムケイ酸塩、および／または窒化ホウ素、および／またはカーボンナノチューブを、特に銀および／またはダイアモンド粉末との混合物において含む、前記反応樹脂系。
６．  １から５までのいずれかに記載の反応樹脂系であって、前記少なくとも１種の熱伝導性の充填剤は、熱伝導性かつ電気的絶縁性であり、および／または前記反応樹脂系は、全体として熱伝導性かつ電気的絶縁性である、前記反応樹脂系。
７．  １から６までのいずれかに記載の反応樹脂系であって、前記少なくとも１種の脂環式のエポキシ樹脂は、エポキシシクロアルキル−カルボキシレート、特にビス（エポキシシクロアルキル）カルボキシレート、および／またはビス（エポキシシクロアルキル）アルキルカルボキシレートであり、および／または前記少なくとも１種のノルボルネンジカルボキシル無水物をベースとする硬化剤は、メチル−ノルボルネン−２，３−ジカルボキシル無水物を含む、前記反応樹脂系。
８．  ２から７までのいずれかに記載の反応樹脂系であって、前記少なくとも１種のノルボルネンジカルボキシル無水物をベースとする硬化剤は、メチル−ノルボルネン−２，３−ジカルボキシル無水物と８，９，１０−トリノルボルナ−５−エン−２，３−ジカルボン酸無水物とからなる混合物を含み、その際、前記少なくとも１種のノルボルネンジカルボキシル無水物をベースとする硬化剤は、該少なくとも１種のノルボルネンジカルボキシル無水物をベースとする硬化剤の全質量に対して、７０質量％以上で９０質量％以下までのメチル−ノルボルネン−２，３−ジカルボキシル無水物と、１０質量％以上で３０質量％以下までの８，９，１０−トリノルボルナ−５−エン−２，３−ジカルボン酸無水物とを含む、前記反応樹脂系。
９．  ２から８までのいずれかに記載の反応樹脂系であって、前記少なくとも１種の脂環式のエポキシ樹脂の量の、前記少なくとも１種のノルボルネンジカルボキシル無水物をベースとする硬化剤の量に対する質量比は、１００：９０〜１００：１３０であり、および／または前記エポキシ樹脂配合物は、更に、少なくとも１種の促進剤、特にイミダゾールをベースとする促進剤を含み、その際、前記少なくとも１種の脂環式のエポキシ樹脂の量の、前記少なくとも１種の促進剤の量に対する質量比は、１００：０．１〜１００：３であり、および／または前記少なくとも１種のノルボルネンジカルボキシル無水物をベースとする硬化剤の量の、前記少なくとも１種の促進剤の量に対する質量比は、１００：０．１〜１００：３であり、特にその際、前記エポキシ樹脂配合物は、該エポキシ樹脂配合物の全質量に対して、０質量％以上で２質量％以下までの促進剤を含む、前記反応樹脂系。
１０．  ３から９までのいずれかに記載の反応樹脂系であって、前記シアネートエステル配合物は、
−  少なくとも１種のポリマーのシアネートエステルと、
−  少なくとも１種のモノマーのシアネートエステルと、
−  少なくとも１種のポリオルガノシロキサンと、
を含有する、前記反応樹脂系。
１１．  １０に記載の反応樹脂系であって、前記少なくとも１種のポリマーのシアネートエステルの量の、前記少なくとも１種のモノマーのシアネートエステルの量に対する質量比は、８：１〜１２：１であり、および／または前記シアネートエステル配合物は、該シアネートエステル配合物の全質量に対して、７０質量％以上で９９質量％以下までの前記少なくとも１種のポリマーのシアネートエステルを含み、および／または前記少なくとも１種のモノマーのシアネートエステルの量の、前記少なくとも１種のポリオルガノシロキサンの量に対する質量比は、１：１〜２：１である、前記反応樹脂系。
１２．  １０または１１に記載の反応樹脂系であって、前記少なくとも１種のポリマーのシアネートエステルは、ポリフェノールシアネート、特にオリゴ（３−メチレン−１，５−フェニレンシアネート）を含み、および／または前記少なくとも１種のモノマーのシアネートエステルは、ビスフェノールをベースとするシアネートエステル、特にビスフェノール−Ｅをベースとするシアネートエステルを含み、および／または前記少なくとも１種のポリオルガノシロキサンは、ポリオルガノシロキサン粒子の形で前記反応樹脂系中に含まれており、特に前記ポリオルガノシロキサン粒子は、微分散形で前記少なくとも１種のシアネートエステル中に含まれている、前記反応樹脂系。
１３．  エポキシ樹脂配合物、特に１から１２までのいずれかに記載の反応樹脂系の製造のためのエポキシ樹脂配合物であって、
−  少なくとも１種の脂環式のエポキシ樹脂と、
−  少なくとも１種のノルボルネンジカルボキシル無水物をベースとする硬化剤と、
を含有し、その際、前記エポキシ樹脂配合物は、該エポキシ樹脂配合物の全質量に対して、０質量％以上で２質量％以下までの促進剤を含む、前記エポキシ樹脂配合物。
１４．  １３に記載のエポキシ樹脂配合物であって、前記少なくとも１種のノルボルネンジカルボキシル無水物をベースとする硬化剤は、メチル−ノルボルネン−２，３−ジカルボキシル無水物を含み、および／または前記少なくとも１種の脂環式のエポキシ樹脂は、エポキシシクロアルキル−カルボキシレート、特にビス（エポキシシクロアルキル）カルボキシレートおよび／またはビス（エポキシシクロアルキル）アルキルカルボキシレートを含む、前記エポキシ樹脂配合物。
１５．  １３または１４に記載のエポキシ樹脂配合物であって、前記少なくとも１種のノルボルネンジカルボキシル無水物をベースとする硬化剤は、メチル−ノルボルネン−２，３−ジカルボキシル無水物と８，９，１０−トリノルボルナ−５−エン−２，３−ジカルボン酸無水物とからなる混合物を含み、その際、前記少なくとも１種のノルボルネンジカルボキシル無水物をベースとする硬化剤は、該少なくとも１種のノルボルネンジカルボキシル無水物をベースとする硬化剤の全質量に対して、７０質量％以上で９０質量％以下までのメチル−ノルボルネン−２，３−ジカルボキシル無水物と、１０質量％以上で３０質量％以下までの８，９，１０−トリノルボルナ−５−エン−２，３−ジカルボン酸無水物とを含む、前記エポキシ樹脂配合物。
１６．  １３から１５までのいずれかに記載のエポキシ樹脂配合物であって、前記少なくとも１種の脂環式のエポキシ樹脂の量の、前記少なくとも１種のノルボルネンジカルボキシル無水物をベースとする硬化剤の量に対する質量比は、１００：９０〜１００：１３０であり、および／または前記少なくとも１種の脂環式のエポキシ樹脂の量の、前記少なくとも１種の促進剤の量に対する質量比は、１００：０．１〜１００：３であり、および／または前記少なくとも１種のノルボルネンジカルボキシル無水物をベースとする硬化剤の量の、前記少なくとも１種の促進剤の量に対する質量比は、１００：０．１〜１００：３である、前記エポキシ樹脂配合物。
１７．  シアネートエステル配合物、特に１から１２までのいずれかに記載の反応樹脂系の製造のためのシアネートエステル配合物であって、
−  少なくとも１種のポリマーのシアネートエステルと、
−  少なくとも１種のモノマーのシアネートエステルと、
−  少なくとも１種のポリオルガノシロキサンと、
を含有し、その際、前記少なくとも１種のポリマーのシアネートエステルの量の、前記少なくとも１種のモノマーのシアネートエステルの量に対する質量比は、８：１〜１２：１である、前記シアネートエステル配合物。
１８．  １７に記載のシアネートエステル配合物であって、前記シアネートエステル配合物は、該シアネートエステル配合物の全質量に対して、７０質量％以上で９９質量％以下までの前記少なくとも１種のポリマーのシアネートエステルを含み、および／または前記少なくとも１種のモノマーのシアネートエステルの量の、前記少なくとも１種のポリオルガノシロキサンの量に対する質量比は、１：１〜２：１である、前記シアネートエステル配合物。
１９．  １７または１８に記載のシアネートエステル配合物であって、前記少なくとも１種のポリマーのシアネートエステルは、ポリフェノールシアネート、特にオリゴ（３−メチレン−１，５−フェニレンシアネート）を含み、および／または前記少なくとも１種のモノマーのシアネートエステルは、ビスフェノールをベースとするシアネートエステル、特にビスフェノール−Ｅをベースとするシアネートエステルを含み、および／または前記少なくとも１種のポリオルガノシロキサンは、ポリオルガノシロキサン粒子の形で前記反応樹脂系中に含まれており、特に前記ポリオルガノシロキサン粒子は、微分散形で前記少なくとも１種のシアネートエステル中に含まれている、前記シアネートエステル配合物。
２０．  樹脂、特にシアネートエステル樹脂および／またはエポキシ樹脂の製造方法であって、１から１２までのいずれかに記載の反応樹脂系および／または１３から１６までのいずれかに記載のエポキシ樹脂配合物および／または１７から１９までのいずれかに記載のシアネートエステル配合物を、１５０℃以上の硬化温度に加熱する、前記製造方法。
【手続補正書】
【提出日】平成28年1月25日(2016.1.25)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
−  少なくとも１種の熱伝導性の充填剤、および
−  少なくとも１種の脂環式のエポキシ樹脂、および／または
−  少なくとも１種のシアネートエステル
を含有する反応樹脂系。
【請求項２】
請求項１に記載の反応樹脂系であって、前記反応樹脂系は、更に、少なくとも１種のポリオルガノシロキサンおよび／または少なくとも１種のノルボルネンジカルボキシル無水物をベースとする硬化剤を含有する、前記反応樹脂系。
【請求項３】
請求項１または２に記載の反応樹脂系であって、前記反応樹脂系は、
−  少なくとも１種の脂環式のエポキシ樹脂と、
−  少なくとも１種のノルボルネンジカルボキシル無水物をベースとする硬化剤と、
を含有するエポキシ樹脂配合物、および／または
−  少なくとも１種のシアネートエステルと、
−  少なくとも１種のポリオルガノシロキサンと、
を含有するシアネートエステル配合物
を含有する、前記反応樹脂系。
【請求項４】
請求項１から３までのいずれか１項に記載の反応樹脂系であって、前記反応樹脂系は、該反応樹脂系の全質量に対して、３０質量％以上から９９質量％以下までの充填度の前記少なくとも１種の熱伝導性の充填剤を含む、前記反応樹脂系。
【請求項５】
請求項１から４までのいずれか１項に記載の反応樹脂系であって、前記少なくとも１種の熱伝導性の充填剤は、ケイ素、および／または酸化アルミニウム、および／またはアルミニウムケイ酸塩、および／または窒化ホウ素、および／またはカーボンナノチューブを含む、前記反応樹脂系。
【請求項６】
請求項１から５までのいずれか１項に記載の反応樹脂系であって、前記少なくとも１種の熱伝導性の充填剤は、熱伝導性かつ電気的絶縁性であり、および／または前記反応樹脂系は、全体として熱伝導性かつ電気的絶縁性である、前記反応樹脂系。
【請求項７】
請求項１から６までのいずれか１項に記載の反応樹脂系であって、前記少なくとも１種の脂環式のエポキシ樹脂は、エポキシシクロアルキル−カルボキシレートであり、および／または前記少なくとも１種のノルボルネンジカルボキシル無水物をベースとする硬化剤は、メチル−ノルボルネン−２，３−ジカルボキシル無水物を含む、前記反応樹脂系。
【請求項８】
請求項２から７までのいずれか１項に記載の反応樹脂系であって、前記少なくとも１種のノルボルネンジカルボキシル無水物をベースとする硬化剤は、メチル−ノルボルネン−２，３−ジカルボキシル無水物と８，９，１０−トリノルボルナ−５−エン−２，３−ジカルボン酸無水物とからなる混合物を含み、その際、前記少なくとも１種のノルボルネンジカルボキシル無水物をベースとする硬化剤は、該少なくとも１種のノルボルネンジカルボキシル無水物をベースとする硬化剤の全質量に対して、７０質量％以上で９０質量％以下までのメチル−ノルボルネン−２，３−ジカルボキシル無水物と、１０質量％以上で３０質量％以下までの８，９，１０−トリノルボルナ−５−エン−２，３−ジカルボン酸無水物とを含む、前記反応樹脂系。
【請求項９】
請求項２から８までのいずれか１項に記載の反応樹脂系であって、前記少なくとも１種の脂環式のエポキシ樹脂の量の、前記少なくとも１種のノルボルネンジカルボキシル無水物をベースとする硬化剤の量に対する質量比は、１００：９０〜１００：１３０であり、および／または前記エポキシ樹脂配合物は、更に、少なくとも１種の促進剤を含み、その際、前記少なくとも１種の脂環式のエポキシ樹脂の量の、前記少なくとも１種の促進剤の量に対する質量比は、１００：０．１〜１００：３であり、および／または前記少なくとも１種のノルボルネンジカルボキシル無水物をベースとする硬化剤の量の、前記少なくとも１種の促進剤の量に対する質量比は、１００：０．１〜１００：３である、前記反応樹脂系。
【請求項１０】
請求項３から９までのいずれか１項に記載の反応樹脂系であって、前記シアネートエステル配合物は、
−  少なくとも１種のポリマーのシアネートエステルと、
−  少なくとも１種のモノマーのシアネートエステルと、
−  少なくとも１種のポリオルガノシロキサンと、
を含有する、前記反応樹脂系。
【請求項１１】
請求項１０に記載の反応樹脂系であって、前記少なくとも１種のポリマーのシアネートエステルの量の、前記少なくとも１種のモノマーのシアネートエステルの量に対する質量比は、８：１〜１２：１であり、および／または前記シアネートエステル配合物は、該シアネートエステル配合物の全質量に対して、７０質量％以上で９９質量％以下までの前記少なくとも１種のポリマーのシアネートエステルを含み、および／または前記少なくとも１種のモノマーのシアネートエステルの量の、前記少なくとも１種のポリオルガノシロキサンの量に対する質量比は、１：１〜２：１である、前記反応樹脂系。
【請求項１２】
請求項１０または１１に記載の反応樹脂系であって、前記少なくとも１種のポリマーのシアネートエステルは、ポリフェノールシアネートを含み、および／または前記少なくとも１種のモノマーのシアネートエステルは、ビスフェノールをベースとするシアネートエステルを含み、および／または前記少なくとも１種のポリオルガノシロキサンは、ポリオルガノシロキサン粒子の形で前記反応樹脂系中に含まれている、前記反応樹脂系。
【請求項１３】
エポキシ樹脂配合物であって、
−  少なくとも１種の脂環式のエポキシ樹脂と、
−  少なくとも１種のノルボルネンジカルボキシル無水物をベースとする硬化剤と、
を含有し、その際、前記エポキシ樹脂配合物は、該エポキシ樹脂配合物の全質量に対して、０質量％以上で２質量％以下までの促進剤を含む、前記エポキシ樹脂配合物。
【請求項１４】
請求項１３に記載のエポキシ樹脂配合物であって、前記少なくとも１種のノルボルネンジカルボキシル無水物をベースとする硬化剤は、メチル−ノルボルネン−２，３−ジカルボキシル無水物を含み、および／または前記少なくとも１種の脂環式のエポキシ樹脂は、エポキシシクロアルキル−カルボキシレートを含む、前記エポキシ樹脂配合物。
【請求項１５】
請求項１３または１４に記載のエポキシ樹脂配合物であって、前記少なくとも１種のノルボルネンジカルボキシル無水物をベースとする硬化剤は、メチル−ノルボルネン−２，３−ジカルボキシル無水物と８，９，１０−トリノルボルナ−５−エン−２，３−ジカルボン酸無水物とからなる混合物を含み、その際、前記少なくとも１種のノルボルネンジカルボキシル無水物をベースとする硬化剤は、該少なくとも１種のノルボルネンジカルボキシル無水物をベースとする硬化剤の全質量に対して、７０質量％以上で９０質量％以下までのメチル−ノルボルネン−２，３−ジカルボキシル無水物と、１０質量％以上で３０質量％以下までの８，９，１０−トリノルボルナ−５−エン−２，３−ジカルボン酸無水物とを含む、前記エポキシ樹脂配合物。
【請求項１６】
請求項１３から１５までのいずれか１項に記載のエポキシ樹脂配合物であって、前記少なくとも１種の脂環式のエポキシ樹脂の量の、前記少なくとも１種のノルボルネンジカルボキシル無水物をベースとする硬化剤の量に対する質量比は、１００：９０〜１００：１３０であり、および／または前記少なくとも１種の脂環式のエポキシ樹脂の量の、前記少なくとも１種の促進剤の量に対する質量比は、１００：０．１〜１００：３であり、および／または前記少なくとも１種のノルボルネンジカルボキシル無水物をベースとする硬化剤の量の、前記少なくとも１種の促進剤の量に対する質量比は、１００：０．１〜１００：３である、前記エポキシ樹脂配合物。
【請求項１７】
シアネートエステル配合物であって、
−  少なくとも１種のポリマーのシアネートエステルと、
−  少なくとも１種のモノマーのシアネートエステルと、
−  少なくとも１種のポリオルガノシロキサンと、
を含有し、その際、前記少なくとも１種のポリマーのシアネートエステルの量の、前記少なくとも１種のモノマーのシアネートエステルの量に対する質量比は、８：１〜１２：１である、前記シアネートエステル配合物。
【請求項１８】
請求項１７に記載のシアネートエステル配合物であって、前記シアネートエステル配合物は、該シアネートエステル配合物の全質量に対して、７０質量％以上で９９質量％以下までの前記少なくとも１種のポリマーのシアネートエステルを含み、および／または前記少なくとも１種のモノマーのシアネートエステルの量の、前記少なくとも１種のポリオルガノシロキサンの量に対する質量比は、１：１〜２：１である、前記シアネートエステル配合物。
【請求項１９】
請求項１７または１８に記載のシアネートエステル配合物であって、前記少なくとも１種のポリマーのシアネートエステルは、ポリフェノールシアネートを含み、および／または前記少なくとも１種のモノマーのシアネートエステルは、ビスフェノールをベースとするシアネートエステルを含み、および／または前記少なくとも１種のポリオルガノシロキサンは、ポリオルガノシロキサン粒子の形で前記反応樹脂系中に含まれている、前記シアネートエステル配合物。
【請求項２０】
樹脂の製造方法であって、請求項１から１２までのいずれか１項に記載の反応樹脂系および／または請求項１３から１６までのいずれか１項に記載のエポキシ樹脂配合物および／または請求項１７から１９までのいずれか１項に記載のシアネートエステル配合物を、１５０℃以上の硬化温度に加熱する、前記製造方法。