(57)【要約】【課題】膜電極接合体を露出させず、支持フレームを変形させずに支持フレームとガス拡散層と膜電極接合体とを確実に一体化する。【解決手段】電解質膜５ｅの両側に電極触媒層５ａ、５ｃがそれぞれ形成された膜電極接合体５と、膜電極接合体の一側面５１上に配置された第１のガス拡散層３ａと、膜電極接合体の他側面５２上に配置された第２のガス拡散層３ｃと、膜電極接合体の外周で膜電極接合体を支持する支持フレーム２とを備えた燃料電池単セル１の製造方法は、一側面上に第１のガス拡散層が配置された膜電極接合体において、その他側面の外周縁部Ｅ上に紫外線硬化性及び熱硬化性を有する接着剤層１０を形成する工程と、接着剤層の外側部分上に支持フレームの内周縁部２２を配置し、接着剤層の内側部分上に第２のガス拡散層の外周縁部Ｅを配置する工程と、接着剤層を硬化して膜電極接合体と第２のガス拡散層及び支持フレームとを一体化する工程とを備える。【選択図】図１
2016076440.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
電解質膜の両側に電極触媒層がそれぞれ形成された膜電極接合体と、前記膜電極接合体の一側面上に配置された第１のガス拡散層と、前記膜電極接合体の他側面上に配置された第２のガス拡散層と、前記膜電極接合体の外周において前記膜電極接合体を支持する支持フレームとを備えた、燃料電池単セルの製造方法であって、
前記一側面上に前記第１のガス拡散層が配置された前記膜電極接合体を準備する工程と、
前記膜電極接合体の前記他側面の外周縁部上に、紫外線硬化性及び熱硬化性を有する接着剤層を形成する工程と、
前記接着剤層の外側部分上に前記支持フレームの内周縁部を配置し、前記接着剤層の内側部分上に前記第２のガス拡散層の外周縁部を配置する工程と、
前記接着剤層を硬化して、前記膜電極接合体と前記第２のガス拡散層及び前記支持フレームとを一体化する工程と、
を備える、
燃料電池単セルの製造方法。
【請求項２】
前記膜電極接合体の前記一側面はアノード極側面であり、前記他側面はカソード極側面である、
請求項１に記載の燃料電池単セルの製造方法。
【請求項３】
前記一体化する工程は、
前記接着剤層へ紫外線を照射する工程と、
前記膜電極接合体及び前記第２のガス拡散層を加熱する工程と、
を含む、
請求項１又は２に記載の燃料電池単セルの製造方法。
【請求項４】
前記支持フレームを配置し、前記第２のガス拡散層を配置する工程は、
前記接着剤層の前記外側部分上に前記支持フレームの前記内周縁部を配置する工程と、
前記支持フレームを配置する工程の後に、前記接着剤層の前記内側部分上に前記第２のガス拡散層の前記外周縁部を配置する工程と、
を含む、
請求項１乃至３のいずれか一項に記載の燃料電池単セルの製造方法。
【請求項５】
前記支持フレームは、支持フレーム本体と、前記支持フレーム本体の内縁側から前記支持フレーム本体の内側へ延在し、前記支持フレーム本体よりも薄い突出部と、を備え、前記支持フレームの前記内周縁部が前記突出部から形成されており、
前記支持フレームを配置し、前記第２のガス拡散層を配置する工程は、
前記接着剤層の前記外側部分上に前記突出部を配置する工程を含む、
請求項１乃至４のいずれか一項に記載の燃料電池単セルの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池単セルの製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
電解質膜の両側に電極触媒層がそれぞれ形成された膜電極接合体と、膜電極接合体の一側面上に配置された第１のガス拡散層と、膜電極接合体の他側面上に配置された第２のガス拡散層と、膜電極接合体の外周において膜電極接合体を支持する支持フレームとを備えた、燃料電池単セルの製造方法であって、膜電極接合体の他側面の外周縁部上に、熱可塑性を有する接着剤層を形成する工程と、膜電極接合体の一側面上に第１のガス拡散層を配置し、膜電極接合体の他側面上に第２のガス拡散層を配置して、接着剤層の内側部分上に第２のガス拡散層の外周縁部が重なるようにする工程と、第１のガス拡散層、膜電極接合体、接着剤層の内側部分及び第２のガス拡散層を加熱・圧縮して一体化する工程と、接着剤層の外側部分上に支持フレームの内周縁部を配置する工程と、支持フレーム、接着剤層の外側部分及び膜電極接合体を加熱・圧縮して一体化する工程と、を備える燃料電池単セルの製造方法が知られている（例えば特許文献１参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２０１４−０２９８３４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
特許文献１では、膜電極接合体の他側面の外周縁部を接着剤層が覆うことにより、支持フレームと第２のガス拡散層との隙間から膜電極接合体の外周縁部が供給ガスに対して露出しなくなるので、露出時に起こる膜電極接合体でのき裂の発生を回避できる。しかし、支持フレーム、接着剤層の外側部分及び膜電極接合体を加熱・圧縮して一体化するとき、加熱により樹脂製の支持フレームが変形してしまうおそれがある。そこで、それに対処すべく、発明者らは、今回、紫外線で硬化する接着剤、すなわち紫外線硬化性を有する接着剤を使用することを検討した。ところが、紫外線はガス拡散層を透過できないため、膜電極接合体にガス拡散層を配置する前に接着剤を硬化させる必要がある。すなわち、膜電極接合体の外周縁部上に紫外線硬化性の接着剤を塗布して接着剤層を形成し、接着剤層の外側部分上に支持フレームの内周縁部を配置した後、接着剤層の内側部分上に第２のガス拡散層の外周縁部を配置する前に、接着剤層を紫外線で硬化させる必要がある。しかし、その場合、紫外線により硬化した接着剤層上に第２のガス拡散層を配置しようとすると、第２のガス拡散層の外周縁部が接着剤層の内側部分の上部に担がれるように重なって、第２のガス拡散層の外周縁部が第２のガス拡散層の他の部分と比較して盛り上がってしまう。その結果、第２のガス拡散層とその上のセパレータとで画定される供給ガスの流路が盛り上がり部分で閉塞されたり、第２のガス拡散層を形成している繊維が盛り上がり部分で毛羽立ったり、接着剤層下の膜電極接合体に過剰な面圧がかかったりする、などの現象が発生して電池性能が低下するおそれがある。かといって、膜電極接合体の外周縁部上に塗布する接着剤を少なくして、ガス拡散層下に接着剤層が到達しないようにすると、膜電極接合体の外周縁部の一部が露出するおそれがある。膜電極接合体を露出させず、支持フレームを変形させることなく、支持フレームとガス拡散層と膜電極接合体とを確実に一体化することが可能な技術が望まれる。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明によれば、電解質膜の両側に電極触媒層がそれぞれ形成された膜電極接合体と、前記膜電極接合体の一側面上に配置された第１のガス拡散層と、前記膜電極接合体の他側面上に配置された第２のガス拡散層と、前記膜電極接合体の外周において前記膜電極接合体を支持する支持フレームとを備えた、燃料電池単セルの製造方法であって、前記一側面上に前記第１のガス拡散層が配置された前記膜電極接合体を準備する工程と、前記膜電極接合体の前記他側面の外周縁部上に、紫外線硬化性及び熱硬化性を有する接着剤層を形成する工程と、前記接着剤層の外側部分上に前記支持フレームの内周縁部を配置し、前記接着剤層の内側部分上に前記第２のガス拡散層の外周縁部を配置する工程と、前記接着剤層を硬化して、前記膜電極接合体と前記第２のガス拡散層及び前記支持フレームとを一体化する工程と、を備える、燃料電池単セルの製造方法が提供される。
【発明の効果】
【０００６】
膜電極接合体を露出させず、支持フレームを変形させることなく、支持フレームとガス拡散層と膜電極接合体とを確実に一体化することができる。
【図面の簡単な説明】
【０００７】
【図１】燃料電池単セルを含む燃料電池スタックの構成例を示す部分断面図である。
【図２】図１の部分拡大図である。
【図３】燃料電池単セルの製造方法の工程を示す部分断面図である。
【図４】燃料電池単セルの製造方法の工程を示す部分断面図である。
【図５】燃料電池単セルの製造方法の工程を示す部分断面図である。
【図６】燃料電池単セルの製造方法の工程を示す部分断面図である。
【図７】燃料電池単セルの製造方法の工程を示す部分断面図である。
【図８】燃料電池単セルの製造方法の工程を示す部分断面図である。
【図９】比較例の燃料電池スタックの構成例を示す部分断面図である。
【図１０】比較例と実施例の燃料電池単セルの接着強度を示すグラフである。
【図１１】比較例の燃料電池単セルの面圧分布を示す感圧紙の写真である。
【図１２】実施例の燃料電池単セルの面圧分布を示す感圧紙の写真である。
【発明を実施するための形態】
【０００８】
図１は、燃料電池単セル１を含む燃料電池スタックＡの構成例を示す部分断面図である。図１を参照すると、燃料電池スタックＡは、複数の燃料電池単セル１が燃料電池単セル１の厚み方向Ｓに積層された積層体により形成される。燃料電池単セル１は、燃料電池単セル１に供給された燃料ガス及び酸化剤ガスの電気化学反応により電力を発生する。燃料電池単セル１で発生した電力は、積層体の両端に配置されたターミナルプレート（図示せず）から燃料電池スタックＡの外部に到る複数の配線（図示せず）を介して燃料電池スタックＡの外部に取り出される。燃料電池スタックＡから取り出された電力は例えば電動車両の駆動用電気モータ又は蓄電器に供給される。
【０００９】
燃料電池単セル１は、電解質膜５ｅの両側に電極触媒層５ｃ、５ａがそれぞれ形成された膜電極接合体５と、膜電極接合体５の一側面５１上に配置された第１のガス拡散層３ａと、膜電極接合体５の他側面５２上に配置された第２のガス拡散層３ｃと、膜電極接合体５の外周において膜電極接合体５を支持する支持フレーム２とを備える。なお、以下では、第１のガス拡散層３ａと第２のガス拡散層３ｃとをまとめてガス拡散層３とも記す。
【００１０】
電解質膜５ｅの材料としては、例えばパーフルオロスルホン酸のようなイオン伝導性を有するフッ素系の高分子膜が挙げられる。電極触媒層５ａ及び電極触媒層５ｃの材料としては、例えば白金又は白金合金のような触媒を担持した触媒担持カーボンが挙げられる。他の実施例では、触媒担持カーボンに電解質膜と同様の材料のアイオノマーが更に加えられる。ところで、電解質膜５ｅ、電極触媒層５ａ及び電極触媒層５ｃはほぼ同じ大きさを有する。電解質膜５ｅの両側に電極触媒層５ｃ、５ａが配置されて膜電極接合体５が形成されたとき、電解質膜５ｅ、電極触媒層５ａ及び電極触媒層５ｃはほぼ重なる。別の実施例では、電極触媒層５ａ及び電極触媒層５ｃの少なくとも一方が電解質膜５ｅよりも小さい。
【００１１】
ガス拡散層３の材料としては、導電性を有する多孔体、例えばカーボンペーパー、カーボンクロス、ガラス状カーボンのようなカーボン多孔体や、金属メッシュ、発泡金属のような金属多孔体が挙げられる。他の実施例では、ポリテトラフルオロエチレンのような撥水性の強い材料が上記多孔体に多孔性が失われない程度に含浸される。更に他の実施例では、撥水性の強い材料とカーボン粒子との混合層が上記多孔体の一側面に設けられる。ところで、第１のガス拡散層３ａは膜電極接合体５とほぼ同じ大きさを有する。膜電極接合体５の一側面５１上に第１のガス拡散層３ａが配置されたとき、膜電極接合体５と第１のガス拡散層３ａとはほぼ重なる。一方、第２のガス拡散層３ｃは膜電極接合体５よりも一回り小さい大きさを有する。膜電極接合体５の他側面５２上に第２のガス拡散層３ｃが配置されたとき、膜電極接合体５の他側面５２における外周に沿った縁状の領域、すなわち外周縁部Ｅが第２のガス拡散層３ｃに覆われずに露出する。言い換えると、膜電極接合体５の他側面５２では外周縁部Ｅが第２のガス拡散層３ｃの外側を囲んでいる。膜電極接合体５とその両側面に配置された第１のガス拡散層３ａ及び第２のガス拡散層３ｃとにより膜電極ガス拡散層接合体６が構成される。
【００１２】
支持フレーム２は膜電極接合体５（又は膜電極ガス拡散層接合体６）をその外周において支持する枠である。支持フレーム２の材料としては、電気絶縁性及び気密性を有する板、例えばポリプロピレン、フェノール樹脂、エポキシ樹脂、ポリエチレン、ポリエチレンテレフタラートのような樹脂の板が挙げられる。支持フレーム２は、支持フレーム本体２１と、支持フレーム本体２１の内縁側から内側へ向かって延在し、支持フレーム本体２１よりも薄い突出部２２とを備える。支持フレーム２の突出部２２は支持フレーム２の内周縁側の部分、すなわち内周縁部と見ることができる。支持フレーム２の突出部２２（内周縁部）は、膜電極接合体５の外周縁部Ｅと接着剤層１０で接合される。突出部２２が外周縁部Ｅと接合されたとき、突出部２２の内側の端部と第２のガス拡散層３ｃの外側の端部との間に隙間Ｇが形成される。
【００１３】
接着剤層１０は、突出部２２と膜電極接合体５の外周縁部Ｅとを接合する。また、接着層１０は、第２のガス拡散層３ｃと支持フレーム２との間の隙間Ｇの外周縁部Ｅを覆う。接着剤層１０は、紫外線で硬化する紫外線硬化性と、加熱で硬化する熱硬化性を有し、両方の特性を同時に有する接着剤である。紫外線の波長としては約２００〜４００ｎｍが例示され、加熱温度としては約８０〜１４０℃が例示される。接着剤層１０としてはポリイソブチレン（ＰＩＢ）系の接着剤が例示される。他の実施例では、接着剤層１０は紫外線硬化性を有し熱硬化性を有さない接着剤と熱硬化性を有し紫外線硬化性を有さない接着剤とを混合した混合接着剤である。
【００１４】
燃料電池単セル１は、更に、セパレータ４、すなわちアノードセパレータ４ａ及びカソードセパレータ４ｃを備える。アノードセパレータ４ａの周縁部は支持フレーム本体２１に、周縁部の内側の中央部は第１のガス拡散層３ａにそれぞれ接する。アノードセパレータ４ａの中央部には、互いに平行に延びる燃料ガス供給路用の複数の溝が設けられ、それらの溝と膜電極ガス拡散層接合体６とにより複数の燃料ガス供給路３２が形成される。複数の燃料ガス供給路３２から供給される燃料ガスが第１のガス拡散層３ａを介して膜電極接合体５へ供給される。カソードセパレータ４ｃの周縁部は支持フレーム本体２１に、周縁部の内側の中央部は第２のガス拡散層３ｃにそれぞれ接する。カソードセパレータ４ｃの中央部には、互いに平行に延びる酸化剤ガス供給路用の複数の溝が設けられ、それらの溝と膜電極ガス拡散層接合体６とにより複数の酸化剤ガス供給路３１が形成される。複数の酸化剤ガス供給路３１から供給される酸化剤ガスが第２のガス拡散層３ｃを介して膜電極接合体５へ供給される。隣り合う二つの燃料電池単セル１では、一方の燃料電池単セル１のカソードセパレータ４ｃと他方の燃料電池単セル１のアノードセパレータ４ａとが当接する。その結果、二つの酸化剤ガス供給路３１と二つの燃料ガス供給路３２とに挟まれた冷却媒体供給路３０が形成される。カソードセパレータ４ｃ及びアノードセパレータ４ａは、酸化剤ガス（例示：空気）、燃料ガス（例示：水素ガス）、冷却媒体（例示：水）を透過させず、導電性を有する材料、例えばステンレスのような金属や炭素繊維／樹脂複合材で形成される。
【００１５】
図２は、図１の部分拡大図である。図に示すように、接着剤層１０は、膜電極接合体５の電極触媒層５ｃ側の外周縁部Ｅ上に形成される。接着剤層１０は、外周縁部Ｅの外側の領域の上に外側部分１１を有し、外周縁部Ｅの内側の領域の上に内側部分１３を有し、外周縁部Ｅの中央の領域の上に中央部分１２を有する。外側部分１１は支持フレーム２の突出部２２と膜電極接合体５との間に挟まれ、突出部２２の端部２２ｇから第１のガス拡散層３ａの外縁３ａｇまで存在し、突出部２２と膜電極接合体５とを結着する。また、内側部分１３は、一部分が第２のガス拡散層３ｃの外周縁部３ｃｅと膜電極接合体５との間に介在し、第２のガス拡散層３ｃの外周縁部３ｃｅと膜電極接合体５とを結着する。内側部分１３の他の部分は第２のガス拡散層３ｃの外周縁部３ｃｅの内部に吸収されている。中央部分１２は、突出部２２の端部２２ｇと第２のガス拡散層３ｃの端部３ｃｇとの間の隙間Ｇを埋めている。ガス拡散層３に覆われていない隙間Ｇの外周縁部Ｅが接着剤層１０で覆われることにより、外周縁部Ｅには外部へ露出する部分が無くなる。なお、図示しない別の実施例では、支持フレーム２と第２のガス拡散層３ｃとを近接させ、接着剤層１０の中央部分１２を実質的に設けない。
【００１６】
次に、燃料電池単セルの製造方法について説明する。図３〜図８は、燃料電池単セル１の製造方法の各工程を示す部分断面図である。
【００１７】
まず、図３に示すように、一側面５１上に第１のガス拡散層３ａが配置された膜電極接合体５を準備する。第１のガス拡散層３ａと膜電極接合体５とは、例えばホットプレス工程により加熱・圧縮されて予め接合されている。
【００１８】
次に、図４に示すように、膜電極接合体５の他側面５２の外周縁部Ｅ上に、紫外線硬化性及び熱硬化性を有する接着剤層１０を配置する。接着剤層１０は、外周縁部Ｅの外側領域上の外側部分１１と、外周縁部Ｅの内側領域上の内側部分１３と、外周縁部Ｅの中央領域上の中央部分１２とを有する。接着剤層１０は、例えばポリイソブチレン系接着剤である。接着剤層１０の形成方法としては、ディスペンサを用いる方法や、スクリーン印刷を用いる方法が例示される。
【００１９】
続いて、図５及び図６に示すように、接着剤層１０の外側部分１１上に支持フレーム２の内周縁部（突出部２２）を配置し、接着剤層１０の内側部分１３上に第２のガス拡散層３ｃの外周縁部３ｃｅを配置する。
【００２０】
具体的には、まず、図５に示すように、膜電極接合体５を囲むように支持フレーム２を配置し、接着剤層１０の外側部分１１上に支持フレーム２の突出部２２を配置する。このとき突出部２２は上から荷重をかけて配置されるので、外側部分１１の接着剤は押し潰される。その結果、膜電極接合体５の外側方向ではその接着剤が第１のガス拡散層３ａの外縁３ａｇまで達する。それにより、膜電極接合体５と支持フレーム２との接着面積を広くとることができる。また、膜電極接合体５の内側方向では、その接着剤は突出部２２の端部２２ｇを覆うと共に、一部はその内側方向に押し出される。そのため、内側部分１３がその方向へやや延びる。それにより、第２のガス拡散層３ｃの外周縁部３ｃｅが配置される領域にまで確実に接着剤を配置でき、膜電極接合体５の外周縁部Ｅを確実に覆うことができる。
【００２１】
次に、図６に示すように、膜電極接合体５の電極触媒層５ｃ上に第２のガス拡散層３ｃを載せて、接着剤層１０の内側部分１３上に第２のガス拡散層３ｃの外周縁部３ｃｅを配置する。そして、第２のガス拡散層３ｃを膜電極接合体５に仮留めする。このとき、接着剤層１０の接着剤は紫外線照射を受けず、かつ、加熱もされていないので、硬化しておらず、塗布された直後の状態を維持している。したがって、第２のガス拡散層３ｃが接着剤層１０の上に配置されたとき、多孔体内に接着剤が浸み込むため、第２のガス拡散層３ｃは接着剤層１０内に入ってゆき、最終的に薄い接着剤を介して膜電極接合体５に接することができる。したがって、第２のガス拡散層３ｃは接着剤層１０の上部に担がれるように盛り上がった状態になることはない。その結果、第２のガス拡散層３ｃ上のカソードセパレータ４ｃで画定される酸化剤ガス供給路３１が盛り上がった部分で閉塞されたり、第２のガス拡散層３ｃを形成している繊維が盛り上がった部分で毛羽立ったり、接着剤層１０下の膜電極接合体５に過剰な面圧がかかったりする、ことがない。
【００２２】
ここで、接着剤層１０上に支持フレーム２及び第２のガス拡散層３ｃを配置する順番はどちらが先でも良いが、支持フレーム２を先に配置することが好ましい。もし仮に第２のガス拡散層３ｃを先に配置するとすれば、その後に支持フレーム２を外側部分１１の上に配置したとき、外側部分１１の接着剤が押し潰されて、その接着剤の一部が中央部分１２へ押し出され、中央部分１２の接着剤が第２のガス拡散層３ｃの端部３ｃｇから外周縁部３ｃｅの上部まで達する可能性がある。そうなると、第２のガス拡散層３ｃ上のカソードセパレータ４ｃが画定する酸化剤ガス供給路３１を閉塞するおそれがある。
【００２３】
その後、図７及び図８に示すように、接着剤層１０を硬化して、膜電極接合体５と第２のガス拡散層３ｃ及び支持フレーム２とを一体化する。結果として、膜電極接合体５と第１のガス拡散層３ａと第２のガス拡散層３ｃと支持フレーム２とが一体化される。
【００２４】
具体的には、まず、図７に示すように、接着剤層１０へ紫外線ＵＶを照射する。接着剤層１０の接着剤としてポリイソブチレン系接着剤を用いた場合、紫外線の照射条件は、例えば、４５００ｍＪ／ｃｍ２である。このとき、支持フレーム２の突出部２２の厚みは十分に薄いため、紫外線ＵＶは突出部２２を透過できる。これにより、接着剤層１０の主に中央部分１２及び外側部分１１が硬化して、突出部２２と外周縁部Ｅとが結着される。ただし、第２のガス拡散層３ｃが紫外線を透過させないため、接着剤層１０の内側部分１３は硬化せず、第２のガス拡散層３ｃと外周縁部Ｅとは結着されない。この工程により、膜電極接合体５と支持フレーム２とが一体化される。このとき加熱処理は行われず、よって支持フレーム２は加熱されない。そのため、支持フレーム２は加熱の影響を受けることはなく、支持フレーム２の熱による変形が防止される。
【００２５】
次に、図８に示すように、膜電極接合体５及び第２のガス拡散層３ｃを加熱する。例えば膜電極接合体５及び第２のガス拡散層３ｃをホットプレス工程により加熱・圧縮する。ホットプレスの条件は、例えば、１４０℃、５分である。これにより、電極触媒層５ｃと第２のガス拡散層３ｃとが結合される。この工程により、膜電極接合体５と第２のガス拡散層３ｃとが一体化される。その結果、支持フレーム２を有する膜電極ガス拡散層接合体６が形成される。このとき、接着剤層１０の主に内側部分１３、すなわち第２のガス拡散層３ｃ内の接着剤層１０が、ホットプレス工程の加熱により熱硬化する。それにより、膜電極接合体５と第２のガス拡散層３ｃとは接着剤層１０の内側部分１３において接着剤によっても結合される。このとき加熱されるのは膜電極接合体５及び第２のガス拡散層３ｃであり、支持フレーム２は加熱されない。そのため、支持フレーム２は加熱の影響を受けることはなく、支持フレーム２の熱による変形が防止される。
【００２６】
なお、上記実施例では、膜電極接合体５の一側面５１（第１のガス拡散層３ａの側）はアノード極側面であり、他側面５２（第２のガス拡散層３ｃの側）はカソード極側面である。他の実施例では、膜電極接合体５の一側面はカソード極側面であり、他側面はアノード極側面である。
【００２７】
上記の製造方法によって作製された燃料電池単セル１（以下、「実施例の単セル」と記す。）と、上記の製造方法と異なる製造方法によって作製された燃料電池単セル（以下、「比較例の単セル」と記す。）との特性を比較した。ただし、比較例の単セルは、図９に示す構成を有し、次のような製造方法を用いている。すなわち、まず、一側面１５１上に第１のガス拡散層１０３ａが配置された膜電極接合体１０５を準備する。次に、膜電極接合体１０５の他側面１５２の外周縁部Ｅ１上に、紫外線硬化性を有する接着剤層１１０を形成する。続いて、接着剤層１１０の外側部分１１１上に支持フレーム１０２の内周縁部１２２を配置する。その後、接着剤層１１０を紫外線で硬化させて支持フレーム１０２と膜電極接合体１０５とを結着させる。続いて、接着剤層１１０の内側部分１１３上に第２のガス拡散層１０３ｃの外周縁部１０３ｃｅを配置する。その後、第１のガス拡散層１０３ａ、膜電極接合体１０５及び第２のガス拡散層１０３ｃをホットプレスして、支持フレーム１０２を有する膜電極ガス拡散層接合体を形成する。この製造方法では、支持フレーム１０２は加熱されないため、熱により変形することはない。しかし、第２のガス拡散層１０３ｃの外周縁部１０３ｃｅが接着剤層１１０の上部に担がれて盛り上がる。
【００２８】
まず、膜電極ガス拡散層接合体と支持フレームとの接着強度を引張りせん断接着強度試験で測定した。図１０は比較例の単セル及び実施例の単セルの引張りせん断接着強度を示すグラフである。縦軸は、引張りせん断接着強度を示し、任意単位（ａ．ｕ．）である。比較例の単セルでの引張りせん断接着強度と実施例の単セルでの引張りせん断接着強度とはほぼ同等であることが判明した。したがって、実施例１の単セルは、比較例の単セルと遜色のない接着力を有するといえる。
【００２９】
次に、膜電極ガス拡散層接合体の一側面（第１のガス拡散層側の面）と他側面（第２のガス拡散層側の面）との間に平均面圧１ＭＰａを印加したときの面圧の分布を、第２のガス拡散層上に感圧紙を載置して測定した。図１１及び図１２はそれぞれ比較例の単セル及び実施例の単セルの面圧分布を示す感圧紙の写真である。比較例の単セルに関しては、第２のガス拡散層１０３ｃの外周縁部１０３ｃｅでの発色が相対的に濃いことから、第２のガス拡散層１０３ｃの外周縁部１０３ｃｅに過剰に面圧がかかっていることが判明した。したがって、比較例１の単セルでは、第２のガス拡散層１０３ｃの外周縁部１０３ｃｅにおいて、第２のガス拡散層１０３ｃが接着剤層１１０の上部に重なって盛り上がっていることが確認された（図９）。一方、実施例の単セルでは、第２のガス拡散層３ｃの外周縁部３ｃｅを含めて全体的に発色の偏りが少ないことから、第２のガス拡散層３ｃで全体的に概ね均一に面圧がかかっていることが判明した。したがって、実施例１の単セルでは、第２のガス拡散層３ｃが接着剤層１０の上部に重なって盛り上がることを防止できることが確認された。
【００３０】
上記の実施例では、支持フレーム２や第２のガス拡散層３ｃを配置する前に膜電極接合体５の外周縁部Ｅに接着剤層１０を塗布するので、外周縁部Ｅの露出を確実に防止できる。また、紫外線硬化性を有する接着剤層１０を用いて支持フレーム２を膜電極接合体５に接着するので、支持フレーム２の熱による変形を回避できる。また、接着剤層１０を硬化させる前に第２のガス拡散層３ｃを接着剤層１０上に配置するので、接着剤層１０が第２のガス拡散層３ｃに浸み込むことができ、第２のガス拡散層３ｃが接着剤層１０の上部に重なって盛り上がることを防止できる。
【００３１】
上述の燃料電池単セルの製造方法により、膜電極接合体５の外周縁部Ｅを露出させず、支持フレーム２を熱等で変形させることなく、支持フレーム２とガス拡散層３と膜電極接合体５とを確実に一体化することができる。
【符号の説明】
【００３２】
１    燃料電池単セル
２    支持フレーム
３ａ    第１のガス拡散層
３ｃ    第２のガス拡散層
５    膜電極接合体
５ａ、５ｃ    電極触媒層
５ｅ    電解質膜
１０    接着剤層
１１    外側部分
１３    内側部分
２２    内周縁部
Ｅ    外周縁部
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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