(57)【要約】【課題】繊維強化樹脂からなる第１の部材と、熱可塑性樹脂を含む材料からなる第２の部材とが接合された成形体における両部材の接合強度を向上させる。【解決手段】樹脂２と強化繊維１を含有する第１の部材４の表面を、樹脂２の融点以上又はガラス転移点以上に加熱することにより、該表面を凹凸状に加工する表面加工工程と、表面温度が樹脂２の融点以上又はガラス転移点以上の、前記加工された面上に、熱可塑性樹脂（Ｃ）を含む材料（Ｄ）を射出成形する接合工程を有する、成形体の製造方法。【選択図】図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
樹脂（Ａ）と強化繊維（Ｂ）を含有する第１の部材と、熱可塑性樹脂（Ｃ）を含む材料（Ｄ）からなる第２の部材とが接合された成形体を製造する方法であって、
樹脂（Ａ）と強化繊維（Ｂ）を含有する第１の部材の表面を、樹脂（Ａ）の融点以上又はガラス転移点以上に加熱することにより、該表面を凹凸状に加工する又は該表面において強化繊維（Ｂ）を露出させる加工を行う表面加工工程と、
表面温度が樹脂（Ａ）の融点以上又はガラス転移点以上の、前記加工された面上に、熱可塑性樹脂（Ｃ）を含む材料（Ｄ）を射出成形する接合工程を有する、成形体の製造方法。
【請求項２】
樹脂（Ａ）と強化繊維（Ｂ）を含有する第１の部材と、熱可塑性樹脂（Ｃ）を含む材料（Ｄ）からなる第２の部材とが接合された成形体を製造する方法であって、
樹脂（Ａ）と強化繊維（Ｂ）を含有する第１の部材の表面を、樹脂（Ａ）の分解温度以上に加熱することにより、該表面を凹凸状に加工する又は該表面において強化繊維（Ｂ）を露出させる加工を行う表面加工工程と、
表面温度が樹脂（Ａ）の融点以上又はガラス転移点以上の、前記加工された面上に、熱可塑性樹脂（Ｃ）を含む材料（Ｄ）を射出成形する接合工程を有する、成形体の製造方法。
【請求項３】
前記表面加工工程において、前記第１の部材の表面を赤外線ヒーターで加熱する、請求項１または２に記載の成形体の製造方法。
【請求項４】
前記表面加工工程において、前記第１の部材の表面にレーザ光を照射する、請求項１または２に記載の成形体の製造方法。
【請求項５】
前記熱可塑性樹脂（Ｃ）を含む材料（Ｄ）が、さらに強化繊維を含む、請求項１〜４の何れか一項に記載の成形体の製造方法。
【請求項６】
請求項１〜５の何れか一項に記載の成形体の製造方法で製造され、第１の部材の表面における最大高さが１〜４５μｍである成形体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は繊維強化樹脂からなる部材上に熱可塑性樹脂を含む材料を射出成形して成形体を製造する方法、および該方法で製造された成形体に関する。
【背景技術】
【０００２】
強化繊維及び熱可塑性樹脂を含有する繊維強化複合材料は、軽量性や力学特性に優れることから、各種産業用途に幅広く利用されている。繊維強化複合材料を部分的に用いた成形体を製造する方法として、例えば、繊維強化複合材料からなる部材上に熱可塑性樹脂を射出成形して一体化する方法が用いられる。
【０００３】
特許文献１には、繊維強化複合材料からなる部材と、その上に射出成形された部材との接合強度を向上させるために、繊維強化複合材料として、強化繊維からなる不織布の表裏面のうち一方の面は熱可塑性樹脂が含浸されており、他方の面は強化繊維が露出している繊維強化樹脂シートを用いて成形体を製造する方法が記載されている。
この方法では、まず、強化繊維からなる不織布と第１の熱可塑性樹脂からなる樹脂シートを、樹脂シート／不織布／樹脂シート／不織布／樹脂シート／不織布／不織布の順で積層させ、加熱加圧した後に冷却することにより、一方の面で強化繊維が露出している積層一体化物（繊維強化樹脂シート）を製造する。次いで、該繊維強化樹脂シートを金型内に配置し、繊維が露出している面上に第２の熱可塑性樹脂を射出成形して、繊維強化樹脂シートの成形物と第２の熱可塑性樹脂の成形物とが一体化された成形体を得る。
この方法によれば、繊維強化樹脂シートの一面で露出していた繊維に第２の熱可塑性樹脂が含浸した状態で固化するため、繊維によるアンカリング効果が得られ、両者の成形物の接合強度が向上する旨が記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２０１４−１７２２０１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかし、特許文献１に記載の方法で得られた成形体においても、繊維強化樹脂シートの成形物と、第２の熱可塑性樹脂の成形物との接合強度が充分であるとは言えず、両者の接合強度をさらに向上させることが望まれる。
本発明は、繊維強化樹脂からなる第１の部材と、熱可塑性樹脂を含む材料からなる第２の部材とが接合された成形体における、両部材の接合強度を向上できる成形体の製造方法、および該方法で製造された成形体を提供する。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明は、以下の構成を有する。
[１]  樹脂（Ａ）と強化繊維（Ｂ）を含有する第１の部材と、熱可塑性樹脂（Ｃ）を含む材料（Ｄ）からなる第２の部材とが接合された成形体を製造する方法であって、樹脂（Ａ）と強化繊維（Ｂ）を含有する第１の部材の表面を、樹脂（Ａ）の融点以上又はガラス転移点以上に加熱することにより、該表面を凹凸状に加工する又は該表面において強化繊維（Ｂ）を露出させる加工を行う表面加工工程と、表面温度が樹脂（Ａ）の融点以上又はガラス転移点以上の、前記加工された面上に、熱可塑性樹脂（Ｃ）を含む材料（Ｄ）を射出成形する接合工程を有する、成形体の製造方法。
【０００７】
[２]  樹脂（Ａ）と強化繊維（Ｂ）を含有する第１の部材と、熱可塑性樹脂（Ｃ）を含む材料（Ｄ）からなる第２の部材とが接合された成形体を製造する方法であって、樹脂（Ａ）と強化繊維（Ｂ）を含有する第１の部材の表面を、樹脂（Ａ）の分解温度以上に加熱することにより、該表面を凹凸状に加工する又は該表面において強化繊維（Ｂ）を露出させる加工を行う表面加工工程と、表面温度が樹脂（Ａ）の融点以上又はガラス転移点以上の、前記加工された面上に、熱可塑性樹脂（Ｃ）を含む材料（Ｄ）を射出成形する接合工程を有する、成形体の製造方法。
【０００８】
[３]  前記表面加工工程において、前記第１の部材の表面を赤外線ヒーターで加熱する、[１]または[２]に記載の成形体の製造方法。
[４]  前記表面加工工程において、前記第１の部材の表面にレーザ光を照射する、[１]または[２]に記載の成形体の製造方法。
[５]  前記熱可塑性樹脂（Ｃ）を含む材料（Ｄ）が、さらに強化繊維を含む、[１]〜[４]の何れか一項に記載の成形体の製造方法。
[６]  [１]〜[５]の何れか一項に記載の成形体の製造方法で製造され、第１の部材の表面における最大高さが１〜４５μｍである成形体。
【発明の効果】
【０００９】
本発明の成形体の製造方法によれば、樹脂（Ａ）と強化繊維（Ｂ）を含有する第１の部材と、熱可塑性樹脂（Ｃ）を含む材料（Ｄ）からなる第２の部材とを接合した成形体における、第１の部材と第２の部材との接合強度を向上できる。
本発明によれば、樹脂（Ａ）と強化繊維（Ｂ）を含有する第１の部材と、熱可塑性樹脂（Ｃ）を含む材料（Ｄ）からなる第２の部材とが、高い接合強度で接合された成形体が得られる。
【図面の簡単な説明】
【００１０】
【図１】表面加工工程前の第１の部材の例を模式的に示す断面図である。
【図２】表面加工工程後の第１の部材の例を模式的に示す断面図である。
【図３】表面加工工程後の第１の部材の例を模式的に示す断面図である。
【図４】表面加工工程後の第１の部材の例を模式的に示す断面図である。
【図５】表面加工工程前の第１の部材の例を模式的に示す断面図である。
【図６】表面加工工程後の第１の部材の例を模式的に示す断面図である。
【図７】表面加工工程後の第１の部材の例を模式的に示す断面図である。
【図８】試験例における表面加工工程を説明するための概略図である。
【図９】試験例における接合工程を説明するための概略図である。
【図１０】実施例における表面加工工程を説明するための概略図である。
【図１１】実施例における接合工程を説明するための概略図である。
【図１２】実施例で得られた成形体の斜視図である。
【図１３】実施例における表面加工工程を説明するための概略図である。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
＜第１の部材＞
第１の部材は樹脂（Ａ）と強化繊維（Ｂ）を含有する繊維強化樹脂からなる。例えば、強化繊維（Ｂ）からなる基材に樹脂（Ａ）が含浸されたプリプレグ、該プリプレグが複数枚積層されたプリプレグ積層体、またはこれらを成形した部材が挙げられる。また不連続繊維を樹脂中に混練分散したペレットを用いて成形した部材でもよい。
【００１２】
強化繊維（Ｂ）の種類は、特に限定されず、例えば、無機繊維、有機繊維、金属繊維、又はこれらを組み合わせたハイブリッド構成の強化繊維が使用できる。
無機繊維としては、炭素繊維、黒鉛繊維、炭化珪素繊維、アルミナ繊維、タングステンカーバイド繊維、ボロン繊維、ガラス繊維等が挙げられる。有機繊維としては、アラミド繊維、高密度ポリエチレン繊維、その他一般のナイロン繊維、ポリエステル繊維等が挙げられる。金属繊維としては、ステンレス、鉄等の繊維が挙げられ、また金属を被覆した炭素繊維でもよい。これらの中では、成形体の強度等の機械物性を考慮すると、炭素繊維が好ましい。
【００１３】
強化繊維（Ｂ）の平均繊維直径は、１μｍ以上であることが好ましく、５μｍ以上であることがさらに好ましい。強化繊維（Ｂ）の平均繊維直径が１μｍ以上であると強化繊維（Ｂ）の取り扱い性が向上し、樹脂の含浸性が向上するので好ましい。強化繊維（Ｂ）の平均繊維直径の上限は特に限定されないが、製造容易性またはコストの点で５０μｍ以下が好ましく、３０μｍ以下がより好ましく、２０μｍ以下がさらに好ましい。
強化繊維（Ｂ）は、連続繊維であってもよく、不連続繊維であってもよい。
連続繊維を使用すると得られる成形品の剛性や強度といった機械的物性に優れる。
一方、不連続繊維は繊維強化樹脂の良好な流動性が得られやすく、賦型性に優れる。強化繊維（Ｂ）が不連続繊維の場合、第１の部材中の不連続繊維は束の形状を保ったままでもよく、モノフィラメント状態でもよく、束とモノフィラメントの両方が混在していてもよい。
【００１４】
強化繊維（Ｂ）である連続繊維からなる基材の形態としては、多数の連続繊維を一方向に揃えてＵＤシート（一方向シート）とする形態、または連続繊維を製織してクロス材（織物）とする形態が好ましい。クロス材の織り方としては、例えば、平織、綾織、朱子織、三軸織等が挙げられる。
ＵＤシート（一方向シート）は１層で使用してもよく、多層に積層してもよい。積層する場合には、各層の強化繊維の方向が同じであってもよく、任意の角度で積層してもよい。例えば、強化繊維の方向が０°及び９０°となるように交互に積層した交互直交積層が挙げられる。
【００１５】
強化繊維（Ｂ）である不連続繊維からなる基材の形態として、後述の接合工程で射出される材料（Ｄ）とのアンカリング構造が形成されやすく、第１の部材と第２の部材との強固な接合が得られやすい点で、チョップされた強化繊維束が分散してなる強化繊維ウエブが好ましい。かかる強化繊維ウエブを製造する方法として、チョップされた強化繊維束を液体中で分散する方法、気相中で分散する方法、またはカーディングやニードルパンチ等の機械を用いる方法が例示される。
強化繊維束を液体中で分散する方法においては、液体中（水など）にチョップされた繊維束を供給し、繊維束をほぐしながら分散させ、スラリー化する。その後、脱水、乾燥することで強化繊維ウエブを得る。必要に応じて、分散させる液体にバインダー樹脂や界面活性剤を含有させてもよい。バインダー樹脂や界面活性剤を使用することで強化繊維ウエブの取り扱い性を向上させることができる。
強化繊維束を気相中で分散する方法においては、チョップされた強化繊維束に空気や窒素などの気体を吹き付ける方法が例示される。
【００１６】
または、強化繊維（Ｂ）である不連続繊維からなる基材の形態として、モノフィラメントが分散してなる不織布が好ましい。
第１の部材中に不連続繊維がモノフィラメント状態で分散していると、前述の強化繊維ウエブの場合以上に、後述の接合工程で射出される材料（Ｄ）とのアンカリング構造が形成されやすくなり、第１の部材と第２の部材との強固な接合が得られやすい点で好ましい。
【００１７】
強化繊維（Ｂ）である不連続繊維の重量平均繊維長は、１ｍｍ以上であることが好ましい。強化繊維の重量平均繊維長が１ｍｍ以上であると、第１の部材または第１の部材を備えた成形体における強度や剛性の向上効果が充分に得られる。強化繊維（Ｂ）の重量平均繊維長の上限は、金型内での流動性や金型追従性の点で１００ｍｍ以下が好ましい。
該不連続繊維の重量平均繊維長は２〜８０ｍｍがより好ましく、３〜６０ｍｍさらに好ましい。
【００１８】
樹脂（Ａ）は熱可塑性樹脂であってもよいし、熱硬化性樹脂であってもよい。
樹脂（Ａ）である熱可塑性樹脂としては、ポリアミド樹脂（ナイロン６、ナイロン６６、芳香族ナイロン等）、ポリオレフィン樹脂（ポリエチレン、ポリプロピレン等）、変性ポリオレフィン樹脂（変性ポリプロピレン樹脂等）、ポリエステル樹脂（ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート等）、ポリカーボネート樹脂、ポリアミドイミド樹脂、ポリフェニレンオキシド樹脂、ポリスルホン樹脂、ポリエーテルスルホン樹脂、ポリエーテルケトン樹脂、ポリエーテルイミド樹脂、ポリスチレン樹脂、ＡＢＳ樹脂、ポリフェニレンスルフィド樹脂、液晶ポリエステル樹脂や、アクリロニトリルとスチレンの共重合体、ナイロン６とナイロン６６の共重合体等が挙げられる。
変性ポリオレフィン樹脂としては、例えば、マレイン酸等の酸によりポリオレフィン樹脂を変性した酸変性ポリオレフィン樹脂（酸変性ポリプロピレン樹脂等）等が挙げられる。
樹脂（Ａ）としては、１種を単独で使用してもよく、２種以上を併用してもよい。
特に成形加工性の点で、ポリプロピレン樹脂、酸変性ポリプロピレン樹脂、ポリアミド樹脂、およびポリエステル樹脂からなる群から選ばれる１種以上を含むことが好ましい。また、機械的物性や耐熱性の点で、ポリフェニレンスルフィド樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリエーテルケトン樹脂、およびポリエーテルイミド樹脂からなる群から選ばれる１種以上を含むことが好ましい。
【００１９】
樹脂（Ａ）が熱硬化性樹脂である場合、エポキシ樹脂、ビニルエステル樹脂、および不飽和ポリエステル樹脂からなる群から選ばれる１種以上を含むことが好ましい。
【００２０】
第１の部材は、目的の成形体の要求特性に応じて、難燃剤、耐候性改良剤、酸化防止剤、熱安定剤、紫外線吸収剤、可塑剤、滑剤、着色剤、相溶化剤、導電性フィラー等の添加剤を含有してもよい。
第１の部材の繊維体積含有率（Ｖｆ）は５〜６０％が好ましく、１０〜５５％がより好ましく、１５〜５０％がさらに好ましい。上記範囲の下限値以上であると第１の部材の強度や剛性が高く、上限値以下であると強化繊維（Ｂ）への樹脂（Ａ）の含浸性が良好である。
本明細書において、繊維体積含有率（Ｖｆ）は、ＪＩＳ  Ｋ７０７５に準拠する測定方法で得られる値である。
【００２１】
＜第２の部材＞
第２の部材は熱可塑性樹脂（Ｃ）を含む材料（Ｄ）からなる。
熱可塑性樹脂（Ｃ）としては、特に限定されず、例えば、樹脂（Ａ）である熱可塑性樹脂と同じものが挙げられる。熱可塑性樹脂（Ｃ）としては、１種を単独で使用してもよく、２種以上を併用してもよい。
特に成形加工性の点で、ポリプロピレン樹脂、酸変性ポリプロピレン樹脂、ポリアミド樹脂、およびポリエステル樹脂からなる群から選ばれる１種以上を含むことが好ましい。また、機械的物性や耐熱性の点で、ポリフェニレンスルフィド樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリエーテルケトン樹脂、およびポリエーテルイミド樹脂からなる群から選ばれる１種以上を含むことが好ましい。
互いに接合される第１の部材の樹脂（Ａ）と第２の部材の熱可塑性樹脂（Ｃ）とが同じ種類の樹脂であると、両部材の接合強度が高くなりやすい点で好ましい。
【００２２】
材料（Ｄ）は強化繊維を含んでもよい。材料（Ｄ）に強化繊維を含有させると、第２の部材の剛性、強度といった機械的物性が向上するため、第１の部材と第２の部材が接合された成形体の物性も向上させることができる。材料（Ｄ）に含有させる強化繊維の種類は、上記強化繊維（Ｂ）と、好ましい態様も含めて同様である。
射出前の材料（Ｄ）に含有させる強化繊維の平均繊維直径および繊維長は、材料（Ｄ）を射出成形できる範囲で設定できる。
射出前の材料（Ｄ）中の強化繊維の重量平均繊維長は、機械的物性の向上効果が充分に得られやすい点で１ｍｍ以上が好ましく、１．３ｍｍ以上がより好ましく、１．５ｍｍ以上がさらに好ましい。上限は材料（Ｄ）の流動性や金型追従性の点で２５ｍｍ以下が好ましく、２０ｍｍ以下がより好ましく、１５ｍｍ以下がさらに好ましい。
材料（Ｄ）を射出成形することで、含まれる強化繊維の長さは短くなる。機械的物性向上の効果が十分得られやすい点で、第２の部材における重量平均繊維長は０．１ｍｍ以上が好ましく、０．２ｍｍ以上がより好ましく、０．３ｍｍ以上がさらに好ましい。上限は材料（Ｄ）中の強化繊維の分散性の点で１５ｍｍ以下が好ましく、１０ｍｍ以下がより好ましく、５ｍｍ以下がさらに好ましい。
材料（Ｄ）中の強化繊維の平均繊維直径は、射出後の残存繊維長が長くなりやすい点から１μｍ以上が好ましく、３μｍ以上がより好ましく、５μｍ以上がさらに好ましい。上限は射出成形性の点から５０μｍ以下が好ましく、３０μｍ以下がより好ましく、２０μｍ以下がさらに好ましい。
材料（Ｄ）は、目的の成形体の要求特性に応じて、難燃剤、耐候性改良剤、酸化防止剤、熱安定剤、紫外線吸収剤、可塑剤、滑剤、着色剤、相溶化剤、導電性フィラー等の添加剤を含有してもよい。
第２の部材が強化繊維を含む場合の繊維体積含有率（Ｖｆ）は５〜６０％が好ましく、１０〜５５％がより好ましく、１５〜５０％がさらに好ましい。上記範囲の下限値以上であると材料（Ｄ）の強度や剛性が高く、上限値以下であると材料（Ｄ）中での強化繊維の分散性が良好である。
【００２３】
＜成形体の製造方法＞
本発明の成形体の製造方法は、第１の部材の表面を加熱して凹凸状に加工する又は該表面において強化繊維（Ｂ）を露出させる加工を行う表面加工工程と、該加工された面上に、熱可塑性樹脂（Ｃ）を含む材料（Ｄ）を射出成形する接合工程を有する。
【００２４】
［表面加工工程］
（第１の態様）
表面加工工程の第１の態様では、第１の部材の表面を、樹脂（Ａ）の融点以上又はガラス転移点以上に加熱する。
加熱手段は特に限定されないが、赤外線ヒーター、プレートヒーター、熱風ヒーター、通電加熱装置、レーザー照射装置等が例示される。これらの中でも、赤外線ヒーターまたはレーザー照射装置が好ましい。
赤外線ヒーターは非接触で均一に加熱できる点で好ましい。赤外線ヒーターの種類として、加熱の均一性を重視する場合には遠赤外線ヒーターが好ましく、短時間加熱を重視する場合には近赤外線ヒーターが好ましい。
レーザ光の照射は局所的に加熱できる点で好ましい。レーザ光の種類としてとしては、炭酸ガスレーザーやエキシマレーザーなどの気体レーザー、ＹＡＧレーザーやＹＶＯ４レーザーなどの固体レーザー及びファイバーレーザーなどが使用できる。
【００２５】
第１の部材の表面を加熱する際の加熱温度は、加熱された領域の表面温度が、樹脂（Ａ）の融点（Ｔｍ℃）以上となるように設定する。該表面温度は、第１の部材の表面を加工しやすい点で、Ｔｍ＋１０℃以上が好ましく、Ｔｍ＋２０℃以上がより好ましい。
樹脂（Ａ）が融点を有さない場合の加熱温度は、加熱された領域の表面温度が、樹脂（Ａ）のガラス転移温度（Ｔｇ℃）以上となるように設定する。該表面温度は、第１の部材の表面を加工しやすい点で、Ｔｇ＋１０℃以上が好ましく、Ｔｇ＋２０℃以上がより好ましい。
本態様において、第１の部材の加熱された領域の表面温度の上限は、樹脂（Ａ）の分解温度未満である。
本明細書における融点、ガラス転移温度、分解温度は、ＪＩＳ  Ｋ７１２１に準拠した示差走査熱量測定（ＤＳＣ）法により測定される値を意味する。
【００２６】
（第２の態様）
表面加工工程の第２の態様では、第１の部材の表面を、樹脂（Ａ）の分解温度以上に加熱する。
加熱手段としてはレーザー照射装置、赤外線ヒーターが好ましい。微細な領域の加熱の点でレーザー照射装置が好ましい。レーザ光の種類としてとしては、炭酸ガスレーザーやエキシマレーザーなどの気体レーザー、ＹＡＧレーザーやＹＶＯ４レーザーなどの固体レーザー及びファイバーレーザーなどが使用できる。
本態様において、第１の部材の表面の加熱された領域の表面温度は樹脂（Ａ）の分解温度以上であり、強化繊維（Ｂ）の分解温度以上であってもよい。該表面温度の上限は、樹脂（Ａ）の分解温度または強化繊維（Ｂ）の分解温度のいずれか高い方の温度をＴｄ℃とすると、Ｔｄ＋２００℃以下が好ましく、Ｔｄ＋１００℃以下がより好ましい。
本態様は、第１の態様よりも短時間で第１の部材の表面を加工することができ、特に強化繊維（Ｂ）を露出させるのに適している。
【００２７】
（第１の態様および第２の態様共通）
表面加工工程において加熱される前の第１の部材は、目的の形状に予め成形されたものでもよく、成形前のものでもよい。
樹脂（Ａ）が熱硬化性樹脂である場合、樹脂（Ａ）は加熱される時点で既に硬化していてもよいし、半硬化であってもよいし、未硬化であってもよい。
【００２８】
第１の部材の表面を加熱する際の加熱時間は、例えば図２、４、６に示されるように、第１の部材の表面に凸凹形状が形成されるように、または例えば図３、７に示されるように、第１の部材の表面において強化繊維（Ｂ）が露出されるように設定される。
図１〜４は、連続繊維である強化繊維１を一方向にそろえた強化繊維シートに、樹脂２を含浸させた第１の部材の、繊維方向に垂直な断面を模式的に示した断面図である。
図１は表面加工工程で加熱される前の第１の部材３を示し、図２は、表面に凹凸形状が形成されるように加熱された第１の部材４を示し、図３は表面において強化繊維１が露出するまで加熱された第１の部材５を示す。図４は、表面にレーザ光を照射することにより規則的な凹凸形状が形成された第１の部材６を示す。
図５〜７は、不連続繊維である強化繊維１１が樹脂１２中に分散している第１の部材の断面図である。
図５は表面加工工程で加熱される前の第１の部材７を示し、図６は、表面に凹凸形状が形成されるように加熱された第１の部材８を示し、図７は表面において強化繊維１１が露出するまで加熱された第１の部材９を示す。
【００２９】
表面加工により凹凸（強化繊維の露出による凹凸も含む）が形成された第１の部材の表面において、図２または図４に例示するように、厚さ方向における最も高い凸部の頂部と最も深い凹部の底部との差を最大高さ（ｄｍａｘ）とする。厚さ方向とは、表面加工工程で加熱される前の表面に対して垂直な方向を意味する。
本発明の成形体において、第１の部材の表面における最大高さ（ｄｍａｘ）は、１〜４５μｍの範囲内であることが好ましい。すなわち、後述の接合工程で第２の部材と接合された後の断面における最大高さ（ｄｍａｘ）が１〜４５μｍの範囲内であることが好ましい。
該最大高さ（ｄｍａｘ）が１μｍ以上であると、アンカー効果による接合強度の向上効果が得られやすい。４５μｍ以下であると、接合部に空隙部分ができることを抑制することができる。該最大高さ（ｄｍａｘ）は５〜４０μｍがより好ましく、１０〜３０μｍがさらに好ましい。
表面加工工程では、接合工程での最大高さ（ｄｍａｘ）の変化も加味して、成形体における最大高さ（ｄｍａｘ）が上記の範囲内となるように、第１の部材の表面に対する加熱条件を設定することが好ましい。
【００３０】
［接合工程］
接合工程では、表面加工工程において表面が加工された第１の部材の表面（加工された面）上に、熱可塑性樹脂（Ｃ）を含む材料（Ｄ）を射出成形する。
例えば、予め成形された第１の部材を成形型内に配置し、表面加工工程を行った後、第１の部材の表面（加工された面）上に材料（Ｄ）を射出し成形型内で第２の部材を成形することにより、第１の部材と第２の部材とが接合された成形品が得られる。
または、最終の形状に成形されていない第１の部材を成形型内に配置し、表面加工工程を行った後、第１の部材の表面（加工された面）上に材料（Ｄ１）を射出し成形型内で第１の部材を賦形しつつ第２の部材を成形することにより、第１の部材と第２の部材とが接合された成形品が得られる。
【００３１】
接合工程において、第１の部材の表面（加工された面）上に材料（Ｄ）を射出する際の、該第１の部材の表面の温度は樹脂（Ａ）の融点以上、又は樹脂（Ａ）が融点を有しない場合はガラス転移点以上である。
第１の部材の表面の温度は、非接触温度センサにより測定される温度である。非接触温度センサとして、赤外線サーモグラフィカメラが例示される。加熱手段として広範囲を加熱できる赤外線ヒーターの場合は加熱面の温度はほぼ均一であるので、その温度を表面温度とする。加熱手段として微細領域を加熱するレーザー照射装置の場合は、該加熱された微細領域の温度を表面温度とする。
表面加工工程において、第１の部材の表面を、樹脂（Ａ）の融点以上又はガラス転移点以上に加熱して加工した後、該表面の温度を樹脂（Ａ）の融点以上又はガラス転移点以上に保った状態で、材料（Ｄ）を射出することが好ましい。
または、表面加工工程を終えた第１の部材の表面温度が、樹脂（Ａ）の融点又はガラス転移点よりも低くなった場合には、該表面の温度が樹脂（Ａ）の融点以上又はガラス転移点以上となるように再加熱した後、材料（Ｄ）を射出する。
【００３２】
材料（Ｄ）と接触する直前の第１の部材の表面温度の上限は樹脂（Ａ）の分解温度（Ｔｄ）である。表面加工工程で形成された表面形状が保たれやすく、樹脂（Ａ）と材料（Ｄ）中の樹脂が混ざりやすい点で、樹脂（Ａ）の融点（Ｔｍ℃）以上かつＴｍ＋２００℃以下が好ましく、Ｔｍ＋３０℃以上かつＴｍ＋１００℃以下がより好ましい。
樹脂（Ａ）が融点を有さない場合は、樹脂（Ａ）のガラス転移温度（Ｔｇ℃）以上、かつＴｇ＋２００℃以下が好ましく、Ｔｇ＋３０℃以上かつＴｇ＋１００℃以下がより好ましい。
第１の部材の表面上に材料（Ｄ）が射出される際の、材料（Ｄ）の温度（射出成形温度）が、該材料（Ｄ）と接触する直前の第１の部材の表面温度より高い場合、その差の絶対値は１００℃以下が好ましく、７０℃以下がより好ましく、５０℃以下がさらに好ましい。また、該材料（Ｄ）の温度（射出成形温度）が、該材料（Ｄ）と接触する直前の第１の部材の表面温度より低い場合、その差の絶対値は１００℃以下が好ましく、７０℃以下がより好ましく、５０℃以下がさらに好ましい。これらの差の絶対値が小さいほど材料（Ｄ）が第１の部材の凸凹形状部あるいは強化繊維が露出した部分に充填されやすく、接合部に空隙部分が生じ難い。該接合部に空隙部分が生じると、第１の部材と材料（Ｄ）とからなる成形品に反りが生じる原因となり得る。
【００３３】
このようにして得られる成形体にあっては、第１の部材の表面を加工したことによるアンカー効果に加えて、第１の部材の表面温度が高い状態で、該表面上に材料（Ｄ）を射出して第２の部材を成形することにより、第１の部材の表面の樹脂と、材料（Ｄ）中の樹脂とが、流動性が高い状態で混ざり合うため、第１の部材と第２の部材との接合強度がより向上する。
本発明の方法で製造された成形品は高い機械的物性を有しており、例えば航空機部材、自動車部材、スポーツ用具等に好適に用いられる。
【実施例】
【００３４】
以下に実施例を用いて本発明をさらに詳しく説明するが、本発明はこれら実施例に限定されるものではない。
＜最大高さ（ｄｍａｘ）の測定方法＞
成形体の厚み方向に沿う断面が観察面となるように研磨された試料を用意し、顕微鏡で観察した。視野中の第１の部材の表面（第１の部材と第２の部材との界面）の凹凸のうち、最も深い凹部の底部と最も高い凸部の頂部との差（最大高さ）を測定した。視野を変えて３０回の測定を行い、平均値を最大高さ（ｄｍａｘ）とした。
なお、第１の部材と第２の部材との界面を判別しやすいように、必要に応じて、第１の部材中の樹脂と第２の部材中の樹脂のいずれかを、物性に影響しない範囲で予め着色してもよい。
＜引張試験方法＞
引張試験装置（製品名：オートグラフＡＧ−Ｘ、島津製作所社製）を用い、タブ間距離１２０ｍｍ、試験速度２ｍｍ／分の条件で引張試験を行い、最大試験応力の値を記録した。
最大試験応力（単位：ｋＮ）を接合面積で割って、１ｍｍ２当たりの引張せん断強度（単位：ＭＰａ）の値を求めた。
【００３５】
＜原材料＞
炭素繊維（１）：三菱レイヨン社製、製品名：パイロフィルＴＲ−５０Ｓ１５Ｌ、分解温度６００℃、平均繊維直径７μｍの連続繊維。
熱可塑性樹脂フィルム（Ａ１）：（酸変性ポリプロピレン樹脂：三菱化学製、製品名：モディックＰ９５８、融点１６５℃、分解温度４００℃、目付：３６．４ｇ／ｍ２）
繊維強化熱可塑性樹脂材料（Ｄ１）：炭素繊維強化ポリプロピレン樹脂、三菱レイヨン社製、製品名：パイロフィルペレット  ＰＰ−Ｃ−３０Ａ。樹脂の融点：１７０℃、炭素繊維の分解温度：６００℃、平均繊維直径：７μｍ、重量平均繊維長：１．５ｍｍ、繊維体積含有率（Ｖｆ）１８％。
【００３６】
（製造例１：プリプレグ（１）の作成）
炭素繊維（１）を、強化繊維の方向が一方向となるように平面状に引き揃えて、目付が７２．０ｇ／ｍ２である、連続した長尺の強化繊維シート（一方向シート）とした。
この強化繊維シートの両面を、熱可塑性樹脂フィルム（Ａ１）で挟み、カレンダロールを通して、熱可塑性樹脂を強化繊維シートに含浸し、繊維体積含有率（Ｖｆ）が３３％、厚さが０．１２ｍｍのプリプレグ（１）を得た。
（製造例２：シート状物（第１の部材）の作成）
製造例１で得たプリプレグ（１）を縦３０ｃｍ、横３０ｃｍの大きさに切断した正方形シートを１７枚、繊維方向が互いに同一となるように積層し、プレス成形して、厚さが約２ｍｍのシート状物を得た。プレス成形の条件は、圧力０．３ＭＰａ、２００℃で３分間加熱加圧した後、続いて圧力１ＭＰａ、５０℃で３分間加熱加圧する条件とした。
（製造例３：シート状物（第１の部材）の作成）
製造例１で得たプリプレグ（１）を縦３０ｃｍ、横３０ｃｍの大きさに切断した正方形シートを５枚、隣接するプリプレグ（１）の繊維方向が互いに直交するように積層し、プレス成形して、厚さが約０．６ｍｍのシート状物を得た。プレス成形の条件は製造例２と同じとした。
【００３７】
（製造例４：プリプレグ（２）の作成）
炭素繊維（１）６．５ｇを長さ５ｍｍに切断（チョップ）した。攪拌機を備えた一辺が３０ｃｍの直方体形状の撹拌釜に水１０Ｌをいれた。攪拌機を回転させながらチョップした炭素繊維を投入し分散させた。攪拌機を止めて撹拌釜の下部より水を排出し、炭素繊維のマット状物を得た。それを８０℃に保たれた真空加熱機で３時間乾燥し、一辺が３０ｃｍの正方形の目付が約７２ｇ／ｍ２の不織布を得た。製造例１と同様に、この不織布の両面を、熱可塑性樹脂フィルム（Ａ１）で挟み、カレンダロールを通して、熱可塑性樹脂を不織布に含浸し、繊維体積含有率（Ｖｆ）が３３％、厚さが０．１５ｍｍのプリプレグ（２）を得た。プリプレグ（２）は空隙を含むため、プリプレグ（１）より厚かった。
【００３８】
（製造例５：シート状物（第１の部材）の作成）
製造例４で得た一辺が３０ｃｍの正方形プリプレグ（２）を１７枚積層し、プレス成形して、厚さが約２ｍｍのシート状物を得た。プレス成形の条件は、圧力０．５ＭＰａ、２００℃で３分間加熱加圧した後、続いて圧力１．５ＭＰａ、５０℃で３分間加熱加圧する条件とした。製造例２よりも圧力を高くすることで、プリプレグ中の空隙を除去し、シート厚みを製造例２と同じにした。
【００３９】
以下の試験例１、２、５、７、８は本発明の製造方法を用いた例であり、試験例３、４、６、９、１０は比較試験例である。
（試験例１）
製造例２で得たシート状物（厚さ約２ｍｍ）の繊維方向を長さ方向として、長さ方向１２０ｍｍ、幅方向２５ｍｍの短冊状の試験片（第１の部材）を切り出した。図８に示すように、該試験片２１の片面の一端部の、幅方向２５ｍｍ×長さ方向１２．５ｍｍの被加熱領域２１ａに、ヒーター表面温度５００℃に設定した赤外線ヒーター２２（日本ガイシ社製、製品名：インフラスタインヒーター）を対向させ、１分間加熱した。なお、被加熱領域２１ａ以外の部分が加熱されないように、赤外線ヒーター２２と試験片２１との間に遮蔽板２３を設置した。こうして、試験片２１の被加熱領域２１ａの表面温度を２００℃とした。表面温度は赤外線サーモグラフィカメラ（アビオニクス社製、製品名：Ｇ１２０ＥＸ）を使用した。被加熱領域２１ａの表面は軟化し、図２に示すような凹凸状になった。
続いて図９に示すように、被加熱領域２１ａの表面温度を保ちながら、直ちに該被加熱領域２１ａ上に、射出成形機を用いて繊維強化熱可塑性樹脂材料（Ｄ１）を射出し、長さ方向１２０ｍｍ、幅方向２５ｍｍの短冊状の部材２４（第２の部材）を成形した。射出成形時の繊維強化熱可塑性樹脂材料（Ｄ１）の温度（射出成形温度）は２３０℃とした。こうして図９に示すような、試験片２１の一端部の被加熱領域２１ａ上に、繊維強化熱可塑性樹脂材料（Ｄ１）からなる部材２４（第２の部材）が接合された成形体２５を得た。
得られた成形体２５について、上記の方法で引張試験を行い引張せん断強度を求めた。また上記の方法で第１の部材と第２部材との接合面における、第１の部材の最大高さを測定した。これらの結果および主な製造条件を表１に示す（以下、同様）。
【００４０】
（試験例２）
試験例１において、試験片２１（第１の部材）の被加熱領域２１ａに対する加熱時間を５分間に変更し、表面温度を２２０℃とした。それ以外は試験例１と同様にして成形体を製造した。
（試験例３）
試験例１において、試験片２１（第１の部材）に対して表面加工工程を行わない以外は、試験例１と同様にして成形体を製造した。
（試験例４）
試験例１において、試験片２１（第１の部材）の被加熱領域２１ａを加熱した後、表面温度が２５℃になるまで冷却した後に、該被加熱領域２１ａ上に繊維強化熱可塑性樹脂材料（Ｄ１）を射出して第２の部材２４を形成した以外は、試験例１と同様にして成形体を製造した。
【００４１】
（試験例５）
本例は第１の部材２１の被加熱領域２１ａを樹脂の分解以上に加熱した例である。
すなわち試験例１において、赤外線ヒーターに代えてレーザー照射装置（ＳＵＮＸ社製、製品名：ＬＰ−Ｚ２５０、レーザー種類：ファイバーレーザー、波長：１０６０ｎｍ）を用いた。試験片２１（第１の部材）の被加熱領域２１ａにレーザ光を照射し、幅３０μｍ、深さ２０μｍの凹部を、格子状で１５０μｍ間隔で形成して、該被加熱領域に規則的な凹凸形状を賦与した。このとき該被加熱領域２１ａの表面温度は６５０℃になった。そして該領域の温度が２５０℃になるまで待って、該被加熱領域２１ａ上に繊維強化熱可塑性樹脂材料（Ｄ１）を射出した。それ以外は試験例１と同様にして成形体を製造した。
得られた成形体の第１の部材と第２部材との接合面において、第１の部材に形成された凹部には繊維強化熱可塑性樹脂材料（Ｄ１）の樹脂が充填されていた。
【００４２】
（試験例６）
試験例５において、試験片２１（第１の部材）の被加熱領域２１ａにレーザ光を照射して加熱した後、表面温度が２５℃になるまで冷却した後に、該被加熱領域２１ａ上に繊維強化熱可塑性樹脂材料（Ｄ１）を射出した以外は試験例５と同様にして成形体を製造した。
【００４３】
（試験例７）
本例は、製造例５で得たシート状物（厚さ約２ｍｍ）を用い、赤外線ヒーターを用いて加熱した例である。
製造例５で得たシート状物（厚さ約２ｍｍ）から長さ方向１２０ｍｍ、幅方向２５ｍｍの短冊状の試験片（第１の部材）を切り出した。この試験片を用いたほかは試験例１と同様にして成形体を製造した。
表面加工工程において、表面温度２００℃に加熱された被加熱領域２１ａは、表面が軟化し、図６に示すような凹凸状になった。
【００４４】
（試験例８）
本例は、製造例５で得たシート状物（厚さ約２ｍｍ）を用い、レーザ光を照射して加熱した例である。
試験例７と同じ試験片を用いたほかは試験例５と同様にして成形体を製造した。本例において、表面加工工程で形成された凹部においては部分的に炭素繊維が突き出るように露出していた。
得られた成形体の第１の部材と第２部材との接合面において、第１の部材に形成された凹部には繊維強化熱可塑性樹脂材料（Ｄ１）の樹脂が充填されていた。
【００４５】
（試験例９）
試験例７と同じ試験片を用いたほかは試験例４と同様にして成形体を製造した。
（試験例１０）
試験例７と同じ試験片を用いたほかは試験例６と同様にして成形体を製造した。
【００４６】
【表１】
2016210080.tif 000003
【００４７】
表１の結果に示されるように、第１の部材の表面を加熱して表面加工工程を行い、かつ該第１の部材の表面温度が高い状態で第２の部材を射出して接合工程を行った試験例１、２、５、７、８では、第１の部材と第２の部材の接合強度が高い成形体が得られた。
これに対して、表面加工工程を行わなかった試験例３、表面加工工程を行ったものの、第１の部材の表面温度が低い状態で第２の部材を射出して接合工程を行った試験例４、６は、第１の部材と第２の部材の接合強度が劣っていた。
【００４８】
（実施例１：成形体の製造）
本例では、図１０に示す表面加工工程および、図１１に示す接合工程を経て、図１２に示す成形体を製造した。
予め、製造例３で得たシート状物（厚さ約０．６ｍｍ）から、長さ方向４０ｃｍ、幅方向５ｃｍの短冊状のインサート部材３１（第１の部材）を切り出した。なお、該インサート部材３１の最表層および最裏層の繊維方向は同一であり、この方向を長さ方向とした。図１０のように、成形型の下型３２内にインサート部材３１を配置し、その上面に、ヒーター表面温度６００℃に設定した赤外線ヒーター３３（日本ガイシ社製、製品名：インフラスタインヒーター）を対向させた。該赤外線ヒーター３３でインサート部材３１を３分間加熱し、インサート部材３１の上面の表面温度を２３０℃とした。
その直後に、図１１に示すように、成形型の上型３４を閉じ、上型３４内に設けられた樹脂供給路３５から、下型３２と上型３４で形成される空間内に、繊維強化熱可塑性樹脂材料（Ｄ１）を射出した。射出成形温度は２３０℃とし、下型３２と上型３４の内面の表面温度（成形型温度）は５０℃とした。成形型温度は、維強化熱可塑性樹脂材料（Ｄ１）中の樹脂の融点より低いため、射出された維強化熱可塑性樹脂材料（Ｄ１）は成形型内で冷却されて固化し、第２の部材３６が形成された。維強化熱可塑性樹脂材料（Ｄ１）の射出を終えてから１５秒後に成形型を開き、図１２に示す成形体を取り出した。
得られた成形体のインサート部材３１（第１の部材）と第２の部材３６との接合面における、第１の部材３１の最大高さは２５μｍであった。
【００４９】
（比較例１）
実施例１において、インサート部材３１（第１の部材）に対する加熱時間を３０秒に変更したところ、加熱後のインサート部材の上面の表面温度は１３０℃であり、該上面に凹凸は形成されず、平滑面のままであった。それ以外は、実施例１と同様にして成形体を製造した。
得られた成形体のインサート部材３１（第１の部材）と第２の部材３６との接合面における、第１の部材３１の最大高さはゼロであった。
【００５０】
（実施例２：成形体の製造）
実施例１では赤外線ヒーターを用いたが、本例では、試験例５と同じレーザー照射装置３７を用いた。
実施例１と同じインサート部材３１を、図１３のように、成形型の下型３２内に配置し、その上面にレーザ光を照射し、幅３０μｍ、深さ２０μｍの凹部を、格子状で１５０μｍ間隔で形成して、該被加熱領域に凹凸形状を賦与した。このときインサート部材３１の上面の表面温度は６５０℃になった。そして該領域の温度が２５０℃になるまで待って、繊維強化熱可塑性樹脂材料（Ｄ１）を射出した。それ以外は実施例１と同様にして成形体を製造した。
得られた成形体のインサート部材３１（第１の部材）と第２の部材３６との接合面における、第１の部材３１の最大高さは２０μｍであった。
【符号の説明】
【００５１】
１、１１  強化繊維
２、１２  樹脂
３、４、５、６、７、８、９  第１の部材
２１  試験片（第１の部材）
２１ａ  被加熱領域
２２  赤外線ヒーター
２３  遮蔽板
２４  部材（第２の部材）
２５  成形体
３１  インサート部材（第１の部材）
３２  下型
３３  赤外線ヒーター
３４  上型
３５  樹脂供給路
３６  第２の部材
３７  レーザー照射装置
【図１】
2016210080.tif 000004
【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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