(57)【要約】【課題】波長変換した出射光の色ムラを抑制することができ、かつ優れた発光効率を有し、機械的強度の低下が抑制された波長変換焼成体を提供する。【解決手段】波長変換焼成体１は、一の主面が光の入射面２であり、前記入射面２と反対側の主面が光の出射面３である板状体であり、前記板状体は、賦活剤を含有する蛍光性材料粒子及び透光性材料粒子からなる気孔率が０．１％以下の焼成体からなり、前記入射面及び前記出射面は、前記蛍光性材料粒子及び透光性材料粒子が非加工で露出する焼成面で、測定長４ｍｍでの１０点平均の中心線表面粗さＲａが０．１μｍ以上０．５μｍ以下、前記表面に露出する蛍光性材料粒子の測定長１μｍでの２０点平均の中心線表面粗さＲａ１が０．２ｎｍ以上０．５ｎｍ以下、前記表面に露出する透光性材料粒子の測定長１μｍでの２０点平均の中心線表面粗さＲａ２が０．３ｎｍ以上０．７ｎｍ以下に構成されている。【選択図】図１
2016138034.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
一の主面が光の入射面であり、前記入射面と反対側の主面が光の出射面である板状体であり、
前記板状体は、賦活剤を含有する蛍光性材料粒子及び透光性材料粒子からなる気孔率が１．０％以下の焼成体からなり、
少なくとも前記入射面及び前記出射面は、前記蛍光性材料粒子及び透光性材料粒子が非加工で露出する焼成面で、測定長４ｍｍでの１０点平均の算術平均粗さＲａが０．１μｍ以上０．５μｍ以下であり、
前記表面に露出する蛍光性材料粒子の測定長１μｍでの２０点平均の算術平均粗さＲａ１が０．２ｎｍ以上０．５ｎｍ以下で、前記表面に露出する透光性材料粒子の測定長１μｍでの２０点平均の算術平均粗さＲａ２が０．３ｎｍ以上０．７ｎｍ以下であることを特徴とする波長変換焼成体。
【請求項２】
前記蛍光性材料粒子の２０個平均直径ｄ１は０．５μｍ以上５μｍ以下で、前記透光性材料粒子の２０個平均直径ｄ２は１μｍ以上１０μｍ以下であり、前記蛍光性材料粒子の占める割合が２２容積％以上３５容積％以下で、前記透光性材料粒子の占める割合が７８容積％以上６５容積％以下であることを特徴とする請求項１記載の波長変換焼成体。
【請求項３】
前記蛍光性材料粒子の２０個平均直径ｄ１が、前記透光性材料粒子の２０個平均直径ｄ２の０．１倍以上０．７８倍以下であることを特徴とすることを特徴とする請求項２記載の波長変換焼成体。
【請求項４】
前記表面に露出する透光性材料粒子の測定長１μｍでの２０点平均の算術平均粗さＲａ２が、前記表面に露出する蛍光性材料粒子の測定長１μｍでの２０点平均の算術平均粗さＲａ１の１．２倍以上２．０倍以下であることを特徴とする請求項１乃至請求項３のいずれかに記載の波長変換焼成体。
【請求項５】
前記蛍光性材料が、一般式Ａ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅ（ＡはＹ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｙｂ及びＬｕのうちから選ばれる少なくとも１種であり、ＢはＡｌ、Ｇａ及びＳｃのうちから選ばれる少なくとも１種である。）で表される物質であり、前記透光性材料がＡｌ２Ｏ３又はＡｌ２Ｏ３にＳｃ２Ｏ３、Ｇａ２Ｏ３のうちから選ばれる１種が含有された物質であることを特徴とする請求項１乃至請求項４いずれかに記載の波長変換焼成体。
【請求項６】
賦活剤含有のＹＡＧ系蛍光性材料とＡｌ２Ｏ３とからなる第１の層と、
前記第１の層上に積層され、直径２０μｍ以上３００μｍ以下の粒子が全体粒子個数の９０％以上を占めるＡｌ２Ｏ３からなる中間層と、
前記中間層上に積層され、前記第１の層の賦活剤の含有量の１０％以下の賦活剤を含むＹＡＧ系材料とＡｌ２Ｏ３からなる第２の層とを有し、
前記各層内においてＡｌ２Ｏ３粒子同士は連結されると共に、各層界面においてもＡｌ２Ｏ３粒子同士が連結される連結構造を有しており、
かつ、前記第１の層、中間層及び第２の層はいずれも気孔率が１．０％以下の焼成体からなり、前記第１の層及び第２の層の表面は非加工で露出する焼成面で、測定長４ｍｍでの１０点平均の算術平均粗さＲａが０．１μｍ以上０．５μｍ以下であり、
前記表面に露出する前記ＹＡＧ系蛍光性材料の粒子の測定長１μｍでの２０点平均の算術平均粗さＲａ１が０．２ｎｍ以上０．５ｎｍ以下で、前記表面に露出するＡｌ２Ｏ３の粒子の測定長１μｍでの２０点平均の算術平均粗さＲａ２が０．３ｎｍ以上０．７ｎｍ以下であることを特徴とする波長変換焼成体。
【請求項７】
前記第１の層における賦活剤含有のＹＡＧ系蛍光性材料の粒子及び前記第２の層におけるＹＡＧ系材料の粒子の２０個平均直径ｄ１は０．５μｍ以上５μｍ以下で、前記第１，２の層の各層における前記Ａｌ２Ｏ３の粒子の２０個平均直径ｄ２は１μｍ以上１０μｍ以下であり、
前記第１の層における賦活剤含有のＹＡＧ系蛍光性材料の粒子及び前記第２の層におけるＹＡＧ材料の粒子の占める割合が、前記第１，２の層の各層において２２容積％以上３５容積％以下で、前記Ａｌ２Ｏ３の粒子の占める割合が前記第１層及び前記第２層において各々７８容積％以上６５容積％以下であることを特徴とする請求項６記載の波長変換焼成体。
【請求項８】
前記第１の層に含まれる賦活剤含有のＹＡＧ系蛍光性材料が、（Ｙ１−ｓＧｄｓ）３（Ａｌ１−ｔＧａｔ）５Ｏ１２：Ｃｅ（０≦ｓ≦０．３３、０≦ｔ≦０．２）であることを特徴とする請求項６または請求項７に記載された波長変換焼成体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、発光ダイオード（ＬＥＤ：Light Emitting Diode）やレーザダイオード（ＬＤ：Laser Diode）等の発光素子とともに使用される波長変換焼成体に関する。
【背景技術】
【０００２】
ＬＥＤは、省電力、長寿命及び小サイズ等の観点から、携帯電話や各種表示装置等に適用されている。さらに、近年の発光効率の向上に伴い、照明用途でも注目され、急激に普及しつつある。
現在、白色ＬＥＤ照明は、青色ＬＥＤによる発光と、この青色光の入射光を受けて青色の補色である黄色に発光する蛍光体からの出射光との混合により、白色光を得る方法が主流となっている。このような蛍光体が用いられた波長変換部材は、従来は、樹脂中に蛍光体粉末が分散されたものが一般的であったが、近年、耐熱性の観点から、セラミックスとの複合体としたものが多用されている。
【０００３】
しかしながら、均一な発光色が要求されるＬＥＤ照明において、前記セラミックス複合体による波長変換部材は、色ムラを生じやすいという課題を有していた。
これに対しては、例えば、特許文献１には、部材表面に凹凸加工を施すことにより、波長変換した二次光を反射又は屈折して不規則方向に散乱させ、輝度ムラ及び色ムラを解消することができる波長変換焼結体が記載されている。
具体的には、無機物と蛍光体との焼結体をウェットエッチング処理することにより、蛍光体粒子が優先的に溶解され、表面に不規則な凹凸の形成と、蛍光体粒子を表面から離間した配置とすることにより、前記二次光の散乱性を高められることが記載されている。
【０００４】
また、白色ＬＥＤ照明に用いられる従来の青色光を受けて黄色光を発光する蛍光体として、例えばＣｅ（セリウム）を含有するＹＡＧ（イットリウム・アルミニウム・ガーネット）系の蛍光体が知られている。このようなＹＡＧ系蛍光体に青色光を照射すると、照射された青色光と、ＹＡＧ系蛍光体が発する蛍光色が混色されることにより、白色光を得ることができる。
【０００５】
特許文献２には、前記蛍光体を含む半導体チップについて提案されている。この特許文献２に開示される半導体チップは、例えばオプトエレクトロニクスデバイス上に搭載され使用される。具体的には、図４に示すように、オプトエレクトロニクスデバイス５０は、ヒートシンクとしてのデバイスケーシング５１上に半導体チップ５２を配置しており、半導体チップ５２からの熱をデバイスケーシング５１から放出するようになっている。
【０００６】
前記半導体チップ５２は、図４に示すように、半導体ボディ５６のビーム出射面５４上に配置されたセラミック変換素子５５を備えている。このセラミック変換素子５５は、例えば、ＹＡＧ：Ｃｅ系のガーネット蛍光体からなる活性層５８と、その上方に配置された担体層５７とによって構成されている。尚、図４中の矢印は、熱の排出方向を示している。
更に、前記活性層５８及び前記担体層５７について説明すると、前記活性層５８は、賦活剤（例えばＣｅ）がドープされた蛍光体材料（例えばＹＡＧ：Ｃｅ）からなり、所定の波長領域の光を他の波長領域の光に変換する機能を有する。また、前記担体層５７は、賦活剤を含まない蛍光体材料（例えばＹＡＧ）から構成されている。
【０００７】
更に、特許文献２では、前記セラミック変換素子５５として、図５に示すように、活性層５８から担体層５７内に賦活剤（Ｃｅ）が拡散するのを抑制するために、前記活性層５８と担体槽５７との間に配置された抑制層５９を備えるものが提案されている。この抑制層５９は、例えば酸化アルミニウムから構成されている。
【０００８】
上記したセラミック変換素子５５の製造する場合には、活性層５８と担体層５７の各層となるグリーンシートをセラミック粉体、バインダ及び添加物により形成し、これらを積層した後、焼結することによって、相互に接続された前記セラミック変換素子を製造することができる。
また、抑制層５９を備えるセラミック変換素子５５の製造する場合にも同様に、活性層５８と担体層５７と抑制層５９の各層となるグリーンシートをセラミック粉体、バインダ及び添加物により形成し、これらを積層した後、焼結することによって、相互に接続された前記セラミック変換素子を製造することができる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００９】
【特許文献１】特開２０１０−１５７６３７号公報
【特許文献２】特表２０１４−５０４８０７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
しかしながら、特許文献１に記載されたエッチング処理により粗面化された波長変換焼結体は、蛍光体粒子と無機物のエッチングレイト差が存在するため、蛍光体粒子の溶解に伴い、主として前記無機物からなる表層が形成される。これにより、波長変換焼結体面内に蛍光体粒子濃度の不均一な分布ができ、前記表層から出射される光の色ムラの改善が十分なものとは言えなかった。
また、前記エッチング処理により、蛍光体粒子が浸食され、蛍光体粒子表層の結晶性が低下し、十分な発光効率が得られないという技術的課題があった。
更に、無機物の表面の凹凸の度合が激しいために機械的強度が低く、実装時や使用時にワレが発生しやすいといった技術的課題があった。
【００１１】
本発明は、上記技術的課題を解決するためになされたものであり、出射光の色ムラを抑制することができ、かつ優れた発光効率を有し、機械的強度の低下が抑制された波長変換焼成体を提供することを目的とするものである。
【００１２】
また、抑制層を備える前記特許文献２に記載された、セラミック変換素子（波長変換焼成体）について、種々評価、研究したところ、以下の技術的課題があることが判明した。
まず、第１に、前記特許文献２に記載された、各層（活性層、抑制層、担体層）を積層し焼結することによって得られたセラミック変換素子における抑制層は充分に機能せず、活性層から担体層への賦活剤が拡散し、拡散低減が充分ではないという技術的課題があった。特に、担体層の中のＣｅ濃度が、活性層の中のＣｅ濃度の４０ｗｔ％を超えた場合には、担体層も活性（蛍光）機能を有することとなり、担体層から出射する光において狙った色度を得ることが困難であった。
【００１３】
第２に、前記活性層がＹＡＧ：Ｃｅで構成され、抑制層がＡｌ２Ｏ３から構成されている場合には、前記活性層と抑制層との間の屈折率の差が大きくなるため、活性層と抑制層との間の界面において、半導体ボディからの入射光の反射量が多くなり、戻り光の増加による発光効率が低下するという技術的課題があることが判明した。
【００１４】
第３に、活性層と担体層とがＹＡＧ材料のみで形成されるため低強度であり、しかも、活性層と担体層との間に介在する抑制層のＡｌ２Ｏ３の熱膨張係数差が異なるため、各界面での熱応力によって割れが発生しやすいという技術的課題があることが判明した。
【００１５】
第４に、前記活性層がＹＡＧ材料のみから構成されているため、熱伝導性が低く、半導体ボディから発せられる熱が活性層内で籠もりやすく、発光効率が低下するという技術的課題があることが判明した。
尚、特許文献２には、担体層中に散乱剤としてＡｌ２Ｏ３粒子を混入する例も提案されているが、上記のいずれの課題も効果的に解決し得るものではなかった。
【００１６】
本発明者らは、上記第１〜第４の技術的課題を解決するために、前記特許文献２に開示された、各層（活性層、抑制層、担体層）を積層し焼結することによって得られたセラミック変換素子（波長変換焼成体）についても鋭意研究した。
その結果、Ａｌ２Ｏ３からなる中間層（抑制層）のＡｌ２Ｏ３の直径を特定範囲になすと共に、第１層（活性層）と第２層（担体層）をいずれも、ＹＡＧ系蛍光性材料とＡｌ２Ｏ３からなる層とし、更に各層内及び各層界面においてＡｌ２Ｏ３粒子同士が連結される連結構造を形成することにより、上記第１〜第４の技術的課題を解決することができることを見出し、本発明を想到するに至った。
【００１７】
本発明は、賦活剤含有のＹＡＧ系蛍光性材料を含む第１の層と、ＹＡＧ系材料を含む第２の層との間に中間層が配置されてなる波長変換焼成体において、前記中間層により前記第１の層から第２の層への賦活剤の拡散を抑制し、高い放熱性を有し、所望の色相の光を高い発光効率で出射することができ、且つ、剛性の高い波長変換焼成体を提供することをもう一つの目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１８】
本発明は上記技術的課題を解決するためになされたものであり、本発明にかかる波長変換焼成体は、一の主面が光の入射面であり、前記入射面と反対側の主面が光の出射面である板状体であり、前記板状体は、賦活剤を含有する蛍光性材料粒子及び透光性材料粒子からなる気孔率が１．０％以下の焼成体からなり、少なくとも前記入射面及び前記出射面は、前記蛍光性材料粒子及び透光性材料粒子が非加工で露出する焼成面で、測定長４ｍｍでの１０点平均の算術平均粗さＲａが０．１μｍ以上０．５μｍ以下であり、前記表面に露出する蛍光性材料粒子の測定長１μｍでの２０点平均の算術平均粗さＲａ１が０．２ｎｍ以上０．５ｎｍ以下で、前記表面に露出する透光性材料粒子の測定長１μｍでの２０点平均の算術平均粗さＲａ２が０．３ｎｍ以上０．７ｎｍ以下であることを特徴としている。
【００１９】
このような本発明にかかる波長変換焼成体によれば、出射光の色ムラを抑制することができ、かつ優れた発光効率を有し、機械的強度の低下を抑制することができる。
【００２０】
ここで、前記蛍光性材料粒子の２０個平均直径ｄ１は０．５μｍ以上５μｍ以下で、前記透光性材料粒子の２０個平均直径ｄ２は１μｍ以上１０μｍ以下であり、前記蛍光性材料粒子の占める割合が２２容積％以上３５容積％以下で、前記透光性材料粒子の占める割合が６５容積％以上７８容積％以下であることが望ましい。
このように構成することによって、より色ムラの少ない、かつより発光効率の高い、波長変換焼成体を得ることができる。
【００２１】
また、前記蛍光性材料粒子の２０個平均直径ｄ１が、前記透光性材料粒子の２０個平均直径ｄ２の０．１倍以上０．７８倍以下であることが望ましい。
このように構成することによって、より色ムラの少ない波長変換焼成体を得ることができる。
【００２２】
更に、前記表面に露出する透光性材料粒子の測定長１μｍでの２０点平均の算術平均粗さＲａ２が、前記表面に露出する蛍光性材料粒子の測定長１μｍでの２０点平均の算術平均粗さＲａ１の１．２倍以上２．０倍以下であることが望ましい。
このように構成することによって、より発光効率を高めた波長変換焼成体を得ることができる。
【００２３】
また、前記蛍光性材料が、一般式Ａ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅ（ＡはＹ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｙｂ及びＬｕのうちから選ばれる少なくとも１種であり、ＢはＡｌ、Ｇａ及びＳｃのうちから選ばれる少なくとも１種である。）で表される物質であり、前記透光性材料がＡｌ２Ｏ３又はＡｌ２Ｏ３にＳｃ２Ｏ３、Ｇａ２Ｏ３のうちから選ばれる１種が含有された物質であることが望ましい。
これら材料を用いることにより、上記波長変換焼成体をより効率よく、かつ確実に、板状体からなる波長変換焼成体を製造することができる。
なお、上記波長変換焼成体は単体の場合にのみならず、内部に賦活剤拡散抑制層（中間層）、担体層を含むものであっても良い。
【００２４】
更に、内部に賦活剤拡散抑制層（中間層）を有する本発明にかかる波長変換焼成体は、賦活剤含有のＹＡＧ系蛍光性材料とＡｌ２Ｏ３とからなる第１の層と、前記第１の層上に積層され、直径２０μｍ以上３００μｍ以下の粒子が全体粒子個数の９０％以上を占めるＡｌ２Ｏ３からなる中間層と、前記中間層上に積層され、前記第１の層の賦活剤の含有量の１０％以下のＹＡＧ系材料とＡｌ２Ｏ３からなる第２の層とを有し、前記各層内においてＡｌ２Ｏ３粒子同士は連結されると共に、各層界面においてもＡｌ２Ｏ３粒子同士が連結される連結構造を有しており、かつ、前記第１の層、中間層及び第２の層はいずれも気孔率が１．０％以下の焼成体からなり、前記第１の層及び第２の層の表面は非加工で露出する焼成面で、測定長４ｍｍでの１０点平均の算術平均粗さＲａが０．１μｍ以上０．５μｍ以下であり、前記表面に露出する前記ＹＡＧ系蛍光性材料の粒子及びＹＡＧ系材料の測定長１μｍでの２０点平均の算術平均粗さＲａ１が０．２ｎｍ以上０．５ｎｍ以下で、前記表面に露出するＡｌ２Ｏ３の粒子の測定長１μｍでの２０点平均の算術平均粗さＲａ２が０．３ｎｍ以上０．７ｎｍ以下であることを特徴とする。
【００２５】
このような本発明にかかる波長変換焼成体によれば、出射光の色ムラを抑制することができ、かつ優れた発光効率を有し、機械的強度の低下を抑制することができるとともに、上記の如き、賦活剤含有のＹＡＧ系蛍光性材料を含む第１の層と、ＹＡＧ系材料を含む第２の層との間に中間層が配置されてなる波長変換焼成体とすることで、前記中間層により前記第１の層から第２の層への賦活剤の拡散を抑制し、高い放熱性を有し所望の色相の光をより高い発光効率で出射することができ、且つ、剛性の高い波長変換焼成体を提供することができる。
【００２６】
ここで、前記第１の層における賦活剤含有のＹＡＧ系蛍光性材料の粒子及び前記第２の層におけるＹＡＧ系材料の粒子の２０個平均直径ｄ１は０．５μｍ以上５μｍ以下で、前記第１、２の層の各層における前記Ａｌ２Ｏ３の粒子の２０個平均直径ｄ２は１μｍ以上１０μｍ以下であり、前記第１の層における賦活剤含有のＹＡＧ系蛍光性材料の粒子及び前記第２の層におけるＹＡＧ材料の粒子の占める割合が、前記第１、２の層の各層において２２容積％以上３５容積％以下で、前記Ａｌ２Ｏ３の粒子の占める割合が前記第１層及び前記第２層において各々７８容積％以上６５容積％以下であることが好ましい。
前記のように粒子径及び含有容積比率を設定することにより、出射光の散乱性を良好なものとし、出射光の視野角依存性をより低減できると共に、特に第１の層でのＹＡＧ系蛍光性材料の不均質分布に伴う出射光の面内色ムラをより低減することができる。
【００２７】
また、前記第１の層における賦活剤含有のＹＡＧ系蛍光性材料の粒子及び前記第２層における前記ＹＡＧ系材料の粒子の各層における２０個平均直径ｄ１が、前記Ａｌ２Ｏ３の粒子の２０個平均直径ｄ２の０．１倍以上０．７８倍以下であることが好ましい。
このように構成することによって、より色ムラの少ない波長変換焼成体を得ることがきる。
【００２８】
また、前記表面に露出するＡｌ２Ｏ３の粒子の測定長１μｍでの２０点平均の算術平均粗さＲａ２が、前記表面に露出する前記第１の層における賦活剤含有のＹＡＧ系蛍光性材料の粒子及び前記第２層におけるＹＡＧ系材料の粒子の各層における測定長１μｍでの２０点平均の算術平均粗さＲａ１の１．２倍以上２．０倍以下であることが好ましい。
このように構成することによって、より発光効率を高めた波長変換焼成体を得ることができる。
【００２９】
また、全体を１００とした前記第１の層中の賦活剤含有のＹＡＧ系蛍光材料の容積組成比をａとした場合、ａが２２〜３５であり、全体を１００とした前記第２の層中のＹＡＧ系材料の容積組成比をｂとした場合、ｂが２５〜４０であり、かつ前記ｂが前記ａよりも大きいことがより好ましい。
上記波長変換焼成体を、前記第２の層を発光素子の上面に位置し、発光素子より青色光を照射する様に用いることにより、発光素子より放たれた青色光がＹＡＧ系材料の容積組成比が大きい第２の層でより拡散し、前記第１の層に照射される際、青色光はより均質に拡散した状態となり、局所的な照射ムラに伴う発熱を抑制でき、発光効率をより向上させることができる。
【００３０】
さらに、前記第１の層に含まれる賦活剤含有のＹＡＧ系蛍光性材料が、（Ｙ１−ｓＧｄｓ）３（Ａｌ１−ｔＧａｔ）５Ｏ１２：Ｃｅ（０≦ｓ≦０．３３、０≦ｔ≦０．２）であることが好ましい。
このようなＹＡＧ系蛍光性材料によって、上記波長変換焼成体をより確実に製造することができると共に、上述の本発明の効果をより顕著なものとすることができる。
【発明の効果】
【００３１】
本発明によれば、出射光の色ムラを抑制することができ、かつ優れた発光効率を有し、機械的強度の低下が抑制された波長変換焼成体を得ることができる。
したがって、本発明に係る波長変換焼成体は、ＬＥＤやＬＤ等を用いた発光装置に好適に使用することができ、特に、白色ＬＥＤ照明において、色ムラのない安定した白色発光を得る上で好適である。
また、本発明によれば、更に、賦活剤含有のＹＡＧ系蛍光性材料を含む第１の層と、ＹＡＧ系材料を含む第２の層との間に中間層が配置されてなる波長変換焼成体とすることにより、前記中間層により前記第１の層から第２の層への賦活剤の拡散を抑制し、高い放熱性を有し所望の色相の光を高い発光効率で出射することができ、且つ、剛性の高い波長変換焼成体を得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【００３２】
【図１】本発明に係る第１の実施形態の波長変換焼成体の概略断面図である。
【図２】図２は、本発明に係る第２の実施形態の波長変換焼成体の断面図である。
【図３】図３は、図２の第２の実施形態の波長変換焼成体を発光素子上に配置した状態を示す断面図である。
【図４】図４は、従来のオプトエレクトロニクスデバイスの断面図である。
【図５】図５は、図４のオプトエレクトロニクスデバイスが備える波長変換素子の断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００３３】
以下、本発明の第１の実施形態について、図１を参照して詳細に説明する。
図１に、本発明に係る波長変換焼成体の断面図を示す。図１に示すように、本発明に係る波長変換焼成体１は、一の主面が光の入射面２であり、入射面２と反対側の主面が光の出射面３である板状体である。
【００３４】
前記板状体１は、賦活剤を含有する蛍光性材料粒子及び透光性材料粒子からなる気孔率が１．０％以下の焼成体から構成されている。
前記気孔率が１．０％を超えると、機械的強度が低下するばかりでなく、過度の散乱により、入射面２側への戻り光の割合が増加し、発光効率が低下するといった不具合が生じるため、気孔率１．０％以下が好ましい。
【００３５】
また、青色発光素子等と組み合わせて白色発光を得る場合には、前記蛍光性材料として、一般式Ａ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅ（ＡはＹ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｙｂ及びＬｕのうちから選ばれる少なくとも１種であり、ＢはＡｌ、Ｇａ及びＳｃのうちから選ばれる少なくとも１種である。）で表される物質が用いられ、また前記透光性材料として、Ａｌ２Ｏ３又はＡｌ２Ｏ３にＳｃ２Ｏ３、Ｇａ２Ｏ３のうちから選ばれる１種が含有された物質が好適に用いられる。
【００３６】
また、前記入射面２及び前記出射面３は、前記蛍光性材料粒子及び透光性材料粒子が非加工で露出する焼成面になされている。
前記焼成面とは、原料粉末を成形後、焼成を行ったままの状態の面をいい、焼成後に機械研削、エッチング等の加工が施されていない面を言う。前記入射面２及び前記出射面３を、焼成後に機械研削、エッチング等の加工を施し、いわゆる加工面とすると、機械的強度が低く、実装時や使用時熱応力によるワレが発生し易くなる。また、加工時に発生する欠陥が原因となり発光効率の低下を引き起こす不具合が生じる虞がある。
したがって、前記入射面２及び前記出射面３は、焼成面とすることが好ましい。
【００３７】
これに対して、前記入射面２及び前記出射面３以外の４つの側面（図１においては２つの側面４，５を示す）は、側面間の厚さ（縦長さ、横長さ）があるために、加工面とした場合においても、機械的強度が低下することが少なく、実装時や使用時熱応力によるワレも発生し難い。また、加工時に発生する欠陥が原因となる発光効率の低下も発生し難いため、加工面としても良い。更に言えば、発光素子との接着もしくは焼結接合をより高精度に行うためには、前記４つの側面は却って機械研削等の加工が施されていた方が好ましい。
【００３８】
また、前記蛍光性材料粒子及び透光性材料粒子が非加工で露出する焼成面は、測定長４ｍｍでの１０点平均の算術平均粗さＲａが０．１μｍ以上０．５μｍ以下になされる。
この測定長４ｍｍでの１０点平均の算術平均粗さＲａが０．１μｍ以上０．５μｍ以下とは、表面のマクロな凹凸状態を特定するものであり、入射面２および出射面３の任意の箇所において、測定長さ４ｍｍでの算術平均粗さＲａを１０点測定し、この平均値をとったものである。
このＲａが０．１μｍ未満では、出射面３での反射が多くなり、発光効率が低下するため好ましくなく、一方、Ｒａが０．５μｍを越えると、対向する入射面２および出射面３間の厚さのバラツキが大きくなり、出射面３からの発光強度のムラが生じるため好ましくない。
【００３９】
前記入射面２および出射面３以外の４つの側面（図１においては２つの側面４，５を示す）は、封止樹脂との密着性を高めるため、測定長４μｍでの１０点平均の算術平均粗さＲａを０．５μｍ以上とすることが好ましい。
【００４０】
前記表面に露出する蛍光性材料粒子の測定長１μｍでの２０点平均の算術平均粗さＲａ１が０．２ｎｍ以上０．５ｎｍ以下で、前記表面に露出する透光性材料粒子の測定長１μｍでの２０点平均の算術平均粗さＲａ２が０．３ｎｍ以上０．７ｎｍ以下になされている。
前記表面に露出する蛍光性材料粒子の算術平均粗さＲａ１、前記表面に露出する透光性材料粒子の算術平均粗さＲａ２は、表面に露出する蛍光性材料粒子および透光性材料粒子個々の凹凸状態を特定するものであり、各粒子１個につき測定長さ１μｍでの算術平均粗さＲａを測定し、この粒子２０個の平均値をとったものである。
【００４１】
蛍光性材料粒子の算術平均粗さＲａ１が０．２ｎｍ未満とすること、及び透光性材料粒子の算術平均粗さＲａ２が０．３ｎｍ未満とすることは、製造上困難であり、生産性が劣るため好ましくない。
また、蛍光性材料粒子の算術平均粗さＲａ１が０．５ｎｍを越える場合、透光性材料粒子の算術平均粗さＲａ２が０．７ｎｍを超える場合には、結晶性が悪く結晶欠陥が多くなる。その結果、発光効率が低減するため、好ましくない。
【００４２】
また、前記蛍光性材料粒子の２０個平均直径ｄ１は０．５μｍ以上５μｍ以下で、前記透光性材料粒子の２０個平均直径ｄ２は１μｍ以上１０μｍ以下になされている。
この前記蛍光性材料粒子の２０個平均直径ｄ１、及び前記透光性材料粒子の２０個平均直径ｄ２は、波長変換焼成体の任意の断面の顕微鏡観察において、いずれの粒子においても、粒子１つにつき最長径および最短径を測定しその平均値を算出し、これを２０個行った後に算出した平均値を言う。
【００４３】
また、前記蛍光性材料粒子の占める割合が２２容積％以上３５容積％以下で、前記透光性材料粒子の占める割合が６５容積％以上７８容積％以下になされる。
【００４４】
このように、前記蛍光性材料粒子および透光性粒子の平均直径を上記数値範囲とし、かつ、各々の含有容積比率を、前記蛍光性材料粒子を２２容積％以上３５容積％以下、前記透光性材料粒子を６５容積％以上７８容積％以下とすることによって、前記透光性材料の粒子が、光源（ＬＥＤ素子）から照射される特定波長光及び前記蛍光性材料粒子で吸収・発光される特定波長光の主たる導光路として機能する。その結果、より色ムラの少ない、かつより発光効率の高い、波長変換焼成体が得られる。
【００４５】
また、前記蛍光性材料粒子の２０個平均直径ｄ１が、前記透光性材料粒子の２０個平均直径ｄ２の０．１倍以上０．７８倍以下になされている。
前記蛍光性材料粒子の２０個平均直径ｄ１が、前記透光性材料粒子の２０個平均直径ｄ２の０．１倍以上０．７８倍以下とすることにより、より色ムラを低減することができる。
【００４６】
また、前記表面に露出する透光性材料粒子の測定長１μｍでの２０点平均の算術平均粗さＲａ２が、前記表面に露出する蛍光性材料粒子の測定長１μｍでの２０点平均の算術平均粗さＲａ１の１．２倍以上２．０倍以下になされている。
前記透光性材料粒子が主たる導光路となるが、当該波長変換焼成体１の少なくとも出射面３に露出する前記透光性材料粒子の算術平均粗さを前記蛍光性材料粒子より当該比率で粗くすることで、光源（ＬＥＤ素子）から照射される特定波長光及び前記蛍光性材料粒子で吸収・発光される特定波長光の２つの特定波長光いずれもより効果的に出光させることができ、より発光効率を高めることができる。
【００４７】
なお、上記のような焼成体の表面形態は、原子間力顕微鏡（DigitalInstruments製  Dimension ５０００）を使用し、シリコンカンチレバーを使用し、各サンプルの表面形状をスキャンすることで、測定することができる。
【００４８】
また、前記蛍光性材料は、一般式Ａ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅ（ＡはＹ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｙｂ及びＬｕのうちから選ばれる少なくとも１種であり、ＢはＡｌ、Ｇａ及びＳｃのうちから選ばれる少なくとも１種である。）で表される物質であり、前記透光性材料はＡｌ２Ｏ３又はＡｌ２Ｏ３にＳｃ２Ｏ３、Ｇａ２Ｏ３のうちから選ばれる１種が含有された物質である。
この上記各材料を用いることで、上記した板状体からなる波長変換焼成体の効果をより確実に得ることができる。
【００４９】
より好ましい材料は、賦活剤がＣｅであり、蛍光性材料がＹ３Ａｌ５Ｏ１２からなり、透光性材料がＡｌ２Ｏ３からなる場合である。
そして前記組成材料から、上記波長変換焼成体を製造するためには、いずれも平均粒径が、Ｙ２Ｏ３原料：０．３μ以上２μｍ以下、ＣｅＯ２原料：０．１μｍ以上１μｍ以下、Ａｌ２Ｏ３原料：０．１以上０．８μｍ以下のものを用い、かつ、焼成を１．０×１０-２Ｐａ以上の中真空〜低真空程度の真空雰囲気下で行うことが好ましい。
これによって、上述の本発明にかかる波長変換焼成体をより効率良く、かつ確実に製造することができる。尚、焼成体の作製における成形方法及び焼成方法等は、特に限定されるものではない。
【００５０】
次に、本発明の第２の実施形態について、図２、図３を参照して詳細に説明する。
図２は本発明に係る波長変換焼成体の断面図である。
図２に示すように、この波長変換焼成体１１は、波長変換を行う第１の層１２と、第１の層１２の上に積層された中間層１４と、中間層１４の上に積層され、ＬＥＤ（発光ダイオード）或いはＬＤ（レーザ・ダイオード）の担体層となる第２の層１３とからなる。即ち、波長変換焼成体１１は、波長変換積層複合体として形成されている。
前記第１の層１２はＬＥＤ（発光ダイオード）或いはＬＤ（レーザ・ダイオード）のビーム出射面上に配置される。即ち、波長変換焼成体（波長変換積層複合体）１０は、ＬＥＤやＬＤから入射された所定波長の光を、第１の層１２において異なる波長に変換して出射するものである。
【００５１】
前記第１の層１２は、ＬＥＤ（発光ダイオード）あるいはＬＤ（レーザ・ダイオード）からの励起光（特定波長）の一部を、その波長より長い波長に変換し透過する波長変換機能を有する。
具体的には、賦活剤（例えばＣｅ）を含有したＹＡＧ系蛍光性材料（例えばＹＡＧ：Ｃｅ）とＡｌ２Ｏ３とからなる層である。この第１の層１２のような波長変換機能層は、蛍光性材料基材の組成、賦活剤の種類、含有量並びに当該層の厚さ等によって励起光を変換する波長等が調整（色度設計）される。
より詳しくは、前記賦活剤含有の前記ＹＡＧ系蛍光性材料は、（Ｙ１−ｓＧｄｓ）３（Ａｌ１−ｔＧａｔ）５Ｏ１２：Ｃｅ、但し０≦ｓ≦０．３３、０≦ｔ≦０．２であることが望ましく、このようなＹＡＧ系蛍光性材料によって、上記波長変換焼成体（波長変換積層複合体）１１をより確実に製造することができると共に、後述する、本発明効果をより顕著なものとすることができる。
【００５２】
また、前記したように、第１の層１２と第２の層１３との間に、Ａｌ２Ｏ３からなる中間層１４が設けられている。この中間層１４は、波長変換焼成体１１を作製するにあたり、各層１２〜１４となるグリーンシートを順次積層後、焼成一体化する際に、焼成工程において第１の層１２中の賦活剤が第２の層１３に拡散することを抑制するものである。
即ち、第１の層１２に含まれる賦活剤が、第２の層１３に拡散すると、第１の層１２での賦活剤の含有量が意図した量より減少し、変換波長がずれるという問題が生じる。また、第２の層１３に賦活剤がドープされることで、第２の層１３でも励起光の一部変換が生じてしまい、結果、全体での出射光の色度が設計通りに達成できないという問題が生じる。これら問題を解決するため、前記中間層１４は設けられている。
【００５３】
また、前記中間層１４はＡｌ２Ｏ３により形成され、前記Ａｌ２Ｏ３の直径２０μｍ以上３００μｍ以下の粒子個数が、前記Ａｌ２Ｏ３の全体粒子個数の９０％以上占めるように構成されている。
このように前記グリーンシート積層体の焼成工程終了後の前記Ａｌ２Ｏ３の直径２０μｍ以上３００μｍ以下の粒子個数が、前記Ａｌ２Ｏ３の全体粒子個数の９０％以上占めるように焼成することで、第１の層１２から第２の層１３への賦活剤の拡散を充分に低減することができる。また、焼成後の成膜、接着等の再加熱工程においても賦活剤の拡散を抑制することが可能となる。
【００５４】
また、中間層１４を形成するＡｌ２Ｏ３粒子の直径は、５μｍ以上５００μｍ以下であることが、より好ましい。このようなＡｌ２Ｏ３粒子の直径であれば、賦活剤の拡散をより効果的に抑制することができ、また、当該粒子が過大となることに伴う機械的強度の低下を抑制することができる。
また、中間層１４は、気孔率が１．０％以下であり、直径０．３μｍ以上３μｍ以下の気孔が均一分布されていることがより好ましく、それにより、熱応力による割れをより確実に防止することができる。この効果をより確実に得るには、気孔率が０．１％以上、１．０％以下がより好ましい。
【００５５】
また、第２の層１３は、賦活剤の有無以外は第１の層１２と同等の材質、具体的には、第１の層１２の賦活剤の含有量の１０％以下のＹＡＧ系材料とＡｌ２Ｏ３とからなる。
このように第２の層１３を形成することによって、当該波長変換焼成体（波長変換積層複合体）１０をＬＥＤランプ或いはＬＤランプとして用いた場合、ＬＥＤ素子やＬＤ素子の発熱に伴う複合体の反りの発生を抑制することができる。
【００５６】
また、前記第１の層１２におけるＹＡＧ系蛍光性材とＡｌ２Ｏ３の容積組成比は、ＹＡＧ系蛍光性材料が、２２容積％以上３５容積％以下で、Ａｌ２Ｏ３が７８容積％以上６５容積％以下の範囲内にある。
また、前記第２の層１３におけるＹＡＧ系材料とＡｌ２Ｏ３の容積組成比は、ＹＡＧ系材料が、２２容積％以上３５容積％以下で、Ａｌ２Ｏ３が７８容積％以上６５容積％以下の範囲内にある。
また、前記第１の層１２、第２の層１３、中間層１４の各層においてＡｌ２Ｏ３粒子同士は連結されると共に、各層１２，１３，１４の界面においてもＡｌ２Ｏ３粒子同士が連結される連結構造を有している。
即ち、波長変換焼成体（波長変換積層複合体）１１は、上記組成比からなる第１の層１２と第２の層１３とが、Ａｌ２Ｏ３からなる中間層１４を狭持する構造であり、また、前記３つの層がＡｌ２Ｏ３同士の連結構造を有し、各層界面においてもＡｌ２Ｏ３同士の連結構造を有している。
【００５７】
特に、第１の層１２と第２の層１３とは、それぞれ所定の組成比でＡｌ２Ｏ３を含むため充分な強度を有し、各層間の熱膨張係数差に伴う使用時の熱応力による割れ発生を抑制することができる。この割れ発生をより低くするためには、第１の層１２及び第２の層１３のＡｌ２Ｏ３容積組成比を±５容積％以内で均一化することが好ましい。また、第１の層１２での放熱性が向上するため、熱籠もりによる発光効率の低下も抑制することができる。また、ＬＥＤパッケージ等のヒートシンクへの放熱性も優れたものとすることができる。
【００５８】
また、各層１２，１３，１４の界面においてＡｌ２Ｏ３粒子同士が連結する連結構造を有しているため、各層間の屈折率差に伴う光の界面反射量を低減することができ、その結果、発光効率の低下を抑制することができる。また、Ａｌ２Ｏ３粒子同士の連結構造を有しているため、前記第１の層１２での熱こもりによる発熱効率の低下も抑制することができる。またヒートシンクとしてのデバイスケーシングへの放熱性も向上させることができる。
【００５９】
尚、「第１の層１２に含まれるＹＡＧ系蛍光性材料の容積組成比（容積％）×厚さ（μｍ）」をＡ（ｖｏｌ％・μｍ）とし、「第２の層３に含まれるＹＡＧ系材料の容積組成比（容積％）×厚さ（μｍ）」をＢ（容積％・μｍ）とすると、Ａ／Ｂは０．０２４以上５以下であることがより好ましい。他の条件を満たし、更にこの範囲に形成することで、使用時に発生する反りをより確実に低減することができる。この効果を更に高めるためには、前記Ａ／Ｂが０．０８３〜０．３６０であることが、より好ましい。
【００６０】
また、前記第１の層１２に含まれるＹＡＧ系蛍光性材料と、前記第２の層１３に含まれるＹＡＧ系材料の平均粒子径は０．５μｍ以上５μｍ以下とされ、前記第１の層１２と第２の層１３に含まれるＡｌ２Ｏ３の平均粒子径は１μｍ以上１０μｍ以下とされる。
前記のように粒子径を設定することにより、出射光の散乱性を良好なものとし、視野角での色ムラをより低減できると共に、特に第１の層でのＹＡＧ系蛍光性材料の不均質分布に伴う出射光の面内色ムラをより低減することができる。
【００６１】
また、前記第１の層２中の賦活剤含有のＹＡＧ系蛍光材料の容積組成比をａとした場合、ａが２２〜３５であり、前記第２の層３中のＹＡＧ系材料の容積組成比をｂとした場合、ｂが２５〜４０であり、かつ前記ｂが前記ａよりも大きいことがより好ましい。
上記波長変換焼成体（波長変換積層複合体）を、図３に示すように、前記第２の層１３を発光素子１５の上面に位置し、発光素子より青色光を照射する様に用いることにより、発光素子より放たれた青色光がＹＡＧ系材料の容積組成比が大きい第２の層１３でより拡散し、前記第１の層１２に照射される際、青色光はより均質に拡散した状態となり、局所的な照射ムラに伴う発熱を抑制でき、発光効率をより向上させることができる。
尚、この第２に実施形態においても、第１の実施形態で述べたように、前記第１の層１２及び第２の層１３の表面は非加工で露出する焼成面で、測定長４ｍｍでの１０点平均の算術平均粗さＲａが０．１μｍ以上０．５μｍ以下であり、前記表面に露出する前記ＹＡＧ系蛍光性材料の粒子及びＹＡＧ系材料の測定長１μｍでの２０点平均の算術平均粗さＲａ１が０．２ｎｍ以上０．５ｎｍ以下で、前記表面に露出するＡｌ２Ｏ３の粒子の測定長１μｍでの２０点平均の算術平均粗さＲａ２が０．３ｎｍ以上０．７ｎｍ以下に形成されている。
【実施例】
【００６２】
以下、本発明を実施例に基づきさらに具体的に説明するが、本発明は下記実施例により制限されるものではない。
【００６３】
（Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ＋Ａｌ２Ｏ３焼成体の試料の作製）
平均粒径０．５μｍ、純度９９．９％の酸化セリウム粉末と、平均粒径１．２μｍ、純度９９．９％の酸化イットリウム粉末と、平均粒径０．４μｍ、純度９９．９％の酸化アルミニウム粉末と、を所定の配合比率で混合し、原料粉末を得た。
この原料粉末に、エタノール、ポリビニルブチラール（ＰＶＢ）系バインダ及びグリセリン系可塑剤を添加し、酸化アルミニウムボールを用いたボールミルにて４０時間粉砕混合を行い、スラリーを調製した。
【００６４】
このスラリーを用いて、ドクターブレード法により、所定厚さのグリーンシートを成形した。得られたグリーンシートを、大気中で脱脂、仮焼後、１．０×１０-２Ｐａ以下の真空雰囲気下で焼成し、Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ＋Ａｌ２Ｏ３焼成体を作製した（実施例１〜実施例１８、比較例１〜比較例５）。
尚、Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ＋Ａｌ２Ｏ３焼成体の気孔率、焼成面の測定長４ｍｍでの１０点平均の算術平均粗さ、蛍光性材料粒子及び透光性材料粒子の測定長１μｍでの２０点平均の算術平均粗さ、蛍光性材料粒子及び透光性材料粒子の２０個平均直径は、焼成温度を１５００℃〜１７５０℃の範囲で、またＹ２Ｏ３原料、ＣｅＯ２原料、及びＡｌ２Ｏ３原料の平均粒径を上記数値範囲内で、適宜変更することで表１になるものを作製した。
【００６５】
また、比較例３においては、上記実施例１１と同等の条件でＹ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ＋Ａｌ２Ｏ３焼成体を作製し、その後、入射面及び出射面を３μｍのダイヤモンドスラリーを用い鏡面加工を施した。
更に、比較例４においては、上記実施例１４と同等の条件でＹ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ＋Ａｌ２Ｏ３焼成体を作製し、その後、入射面及び出射面を＃２００（メッシュ）の固定砥粒を用い、平面研削加工機により、研削加工を施した。
更に、比較例５においては、上記実施例１５と同等の条件でＹ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ＋Ａｌ２Ｏ３焼成体を作製し、その後、入射面及び出射面を熱濃硫酸（２５％Ｈ２ＳＯ４，１５０℃）にてエッチング加工を施した。
上記実施例１〜実施例１８、比較例１〜比較例５を、表１、表２に示す。
【００６６】
（Ｙ２Ｇｄ１Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ＋Ａｌ２Ｏ３焼成体の試料の作製）
平均粒径０．５μｍ、純度９９．９％の酸化セリウム粉末と、平均粒径１．２μｍ、純度９９．９％の酸化イットリウム粉末と、平均粒径０．５μｍ、純度９９．９％の酸化ガドリニウム粉末と、平均粒径０．４μｍ、純度９９．９％の酸化アルミニウム粉末とを所定の配合比率で混合し、原料粉末を得た。
この原料粉末に、エタノール、ポリビニルブチラール（ＰＶＢ）系バインダ及びグリセリン系可塑剤を添加し、酸化アルミニウムボールを用いたボールミルにて４０時間粉砕混合を行い、スラリーを調製した。
このスラリーを用いて、ドクターブレード法により、所定厚さのグリーンシートを成形した。得られたグリーンシートを、大気中で脱脂、仮焼後、１．０×１０-２Ｐａ以下の真空雰囲気下で焼成し、Ｙ２Ｇｄ１Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ＋Ａｌ２Ｏ３焼成体を作製した。
そして、実施例１９〜実施例３６、比較例６〜比較例１０にかかる焼成体を得た。上記実施例１９〜実施例３６、比較例６〜比較例１０を、表３、表４に示す。
尚、実施例１９〜実施例３６及び比較例６，７における各特性値の変更は、上述のＹ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ＋Ａｌ２Ｏ３焼成体の場合と同様にして行った。比較例８（実施例３１と同等のＹ２Ｇｄ１Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ＋Ａｌ２Ｏ３焼成体）、比較例９（実施例３６と同等のＹ２Ｇｄ１Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ＋Ａｌ２Ｏ３焼成体）、比較例１０（実施例２５と同等のＹ２Ｇｄ１Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ＋Ａｌ２Ｏ３焼成体）は、比較例３，４，５と同様な条件で鏡面加工、研削加工、エッチング加工を施した。
【００６７】
（Ｌｕ３Ａｌ５Ｏ１：Ｃｅ＋Ａｌ２Ｏ３焼成体の試料の作製）
平均粒径０．５μｍ、純度９９．９％の酸化セリウム粉末と、平均粒径１．７μｍ、純度９９．９％の酸化ルテチウム粉末と、平均粒径０．４μｍ、純度９９．９％の酸化アルミニウム粉末と，を所定の配合比率で混合し、原料粉末を得た。
この原料粉末に、エタノール、ポリビニルブチラール（ＰＶＢ）系バインダ及びグリセリン系可塑剤を添加し、酸化アルミニウムボールを用いたボールミルにて４０時間粉砕混合を行い、スラリーを調製した。
このスラリーを用いて、ドクターブレード法により、所定厚さのグリーンシートを成形した。得られたグリーンシートを、大気中で脱脂、仮焼後、１．０×１０-２Ｐａ以下の真空雰囲気下で焼成し、Ｌｕ２Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ＋Ａｌ２Ｏ３焼成体を作製した（実施例３７）。尚、実施例３７を表５、表６に示す。
【００６８】
（Ｙ３Ｇａ１Ａｌ４Ｏ１：Ｃｅ＋Ａｌ２Ｏ焼成体の試料の作製）
平均粒径０．５μｍ、純度９９．９％の酸化セリウム粉末と、平均粒径１．２μｍ、純度９９．９％の酸化イットリウム粉末と、平均粒径２μｍ、純度９９．９％の酸化ガリウム粉末と、平均粒径０．４μｍ、純度９９．９％の酸化アルミニウム粉末とを所定の配合比率で混合し、原料粉末を得た。
この原料粉末に、エタノール、ポリビニルブチラール（ＰＶＢ）系バインダ及びグリセリン系可塑剤を添加し、酸化アルミニウムボールを用いたボールミルにて４０時間粉砕混合を行い、スラリーを調製した。
このスラリーを用いて、ドクターブレード法により、所定厚さのグリーンシートを成形した。得られたグリーンシートを、大気中で脱脂、仮焼後、１．０×１０-２Ｐａ以下の真空雰囲気下で焼成し、Ｙ３Ｇａ１Ａｌ４Ｏ１２：Ｃｅ＋Ａｌ２Ｏ３焼成体を作製した（実施例３８）。尚、実施例３８を表５、表６に示す。
【００６９】
（Ｌｕ３Ｓｃ１Ａｌ４Ｏ１２：Ｃｅ＋Ａｌ２Ｏ３焼成体の試料の作製）
平均粒径０．５μｍ、純度９９．９％の酸化セリウム粉末と、平均粒径１．７μｍ、純度９９．９％の酸化ルテチウム粉末と、平均粒径０．３μｍ、純度９９．９％の酸化スカンジウム粉末と、平均粒径０．４μｍ、純度９９．９％の酸化アルミニウム粉末とを所定の配合比率で混合し、原料粉末を得た。
この原料粉末に、エタノール、ポリビニルブチラール（ＰＶＢ）系バインダ及びグリセリン系可塑剤を添加し、酸化アルミニウムボールを用いたボールミルにて４０時間粉砕混合を行い、スラリーを調製した。
このスラリーを用いて、ドクターブレード法により、所定厚さのグリーンシートを成形した。得られたグリーンシートを、大気中で脱脂、仮焼後、１．０×１０-２Ｐａ以下の真空雰囲気下で焼成し、Ｌｕ３Ｓｃ１Ａｌ４Ｏ１：Ｃｅ＋Ａｌ２Ｏ３焼成体を作製した（実施例３９）。尚、実施例３９を表５、表６に示す。
【００７０】
（Ｌｕ３Ｇａ１Ａｌ４Ｏ１２：Ｃｅ＋Ａｌ２Ｏ３焼成体の試料の作製）
平均粒径０．５μｍ、純度９９．９％の酸化セリウム粉末と、平均粒径１．２μｍ、平均粒径１．７μｍ、純度９９．９％の酸化ルテチウム粉末と、平均粒径２μｍ、純度９９．９％の酸化ガリウム粉末と、平均粒径０．４μｍ、純度９９．９％の酸化アルミニウム粉末と、を所定の配合比率で混合し、原料粉末を得た。
この原料粉末に、エタノール、ポリビニルブチラール（ＰＶＢ）系バインダ及びグリセリン系可塑剤を添加し、酸化アルミニウムボールを用いたボールミルにて４０時間粉砕混合を行い、スラリーを調製した。
このスラリーを用いて、ドクターブレード法により、所定厚さのグリーンシートを成形した。得られたグリーンシートを、大気中で脱脂、仮焼後、１．０×１０-２Ｐａ以下の真空雰囲気下で焼成し、Ｌｕ３Ｇａ１Ａｌ４Ｏ１２：Ｃｅ＋Ａｌ２Ｏ３焼成体を作製した（実施例４０）。尚、実施例４０を表５、表６に示す。
【００７１】
（Ｙ３Ｓｃ１Ａｌ４Ｏ１２：Ｃｅ＋Ａｌ２Ｏ３焼成体の試料の作製）
平均粒径０．５μｍ、純度９９．９％の酸化セリウム粉末と、平均粒径１．２μｍ、純度９９．９％の酸化イットリウム粉末と、平均粒径０．３μｍ、純度９９．９％の酸化スカンジウム粉末と、平均粒径０．４μｍ、純度９９．９％の酸化アルミニウム粉末とを所定の配合比率で混合し、原料粉末を得た。
この原料粉末に、エタノール、ポリビニルブチラール（ＰＶＢ）系バインダ及びグリセリン系可塑剤を添加し、酸化アルミニウムボールを用いたボールミルにて４０時間粉砕混合を行い、スラリーを調製した。
このスラリーを用いて、ドクターブレード法により、所定厚さのグリーンシートを成形した。得られたグリーンシートを、大気中で脱脂、仮焼後、１．０×１０-２Ｐａ以下の真空雰囲気下で焼成し、Ｙ３Ｓｃ１Ａｌ４Ｏ１２：Ｃｅ＋Ａｌ２Ｏ３焼成体を作製した（実施例４１）。尚、実施例４１を表５、表６に示す。
【００７２】
（Ｔｂ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ＋Ａｌ２Ｏ３焼成体の試料の作製）
平均粒径０．５μｍ、純度９９．９％の酸化セリウム粉末と、平均粒径０．７μｍ、純度９９．９％の酸化テルビウム粉末と、平均粒径０．４μｍ、純度９９．９％の酸化アルミニウム粉末と、を所定の配合比率で混合し、原料粉末を得た。
この原料粉末に、エタノール、ポリビニルブチラール（ＰＶＢ）系バインダ及びグリセリン系可塑剤を添加し、酸化アルミニウムボールを用いたボールミルにて４０時間粉砕混合を行い、スラリーを調製した。
このスラリーを用いて、ドクターブレード法により、所定厚さのグリーンシートを成形した。得られたグリーンシートを、大気中で脱脂、仮焼後、１．０×１０-２Ｐａ以下の真空雰囲気下で焼成し、Ｔｂ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ＋Ａｌ２Ｏ３焼成体を作製した（実施例４２）。尚、実施例４２を表５、表６に示す。
【００７３】
（Ｙｂ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ＋Ａｌ２Ｏ３焼成体の試料の作製）
平均粒径０．５μｍ、純度９９．９％の酸化セリウム粉末と、平均粒径０．４μｍ、純度９９．９％の酸化イッテルビウム粉末と、平均粒径０．４μｍ、純度９９．９％の酸化アルミニウム粉末と、を所定の配合比率で混合し、原料粉末を得た。
この原料粉末に、エタノール、ポリビニルブチラール（ＰＶＢ）系バインダ及びグリセリン系可塑剤を添加し、酸化アルミニウムボールを用いたボールミルにて４０時間粉砕混合を行い、スラリーを調製した。
このスラリーを用いて、ドクターブレード法により、所定厚さのグリーンシートを成形した。得られたグリーンシートを、大気中で脱脂、仮焼後、１．０×１０-２Ｐａ以下の真空雰囲気下で焼成し、Ｙｂ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ＋Ａｌ２Ｏ３焼成体を作製した（実施例４３）。尚、実施例４３を表５、表６に示す。
尚、上記実施例３７〜実施例４３における各特性値の変更は、上記のＹ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ＋Ａｌ２Ｏ３焼成体の場合と同様にして行った。また、実施例１〜４３及び比較例１〜１０の焼成体における入射面２及び出射面３以外の４つの側面は、＃１５０（メッシュ）の固定砥粒を用い平面研削加工機により研削を行い、いずれの側面も測定長１００μｍでの２０点平均の算術平均粗さＲａは０．５〜１．５μｍの範囲であった。
【００７４】
（各実施例、各比較例の測定）
そして、各実施例、各比較例について、気孔率，２０点平均の算術平均粗さＲａ１、Ｒａ２，入射面及び前記出射面の平均表面粗さＲａ，蛍光性材料と透光性材料の含有比率，蛍光性材料粒子の２０個平均直径ｄ１及び前記透光性材料粒子の２０個平均直径ｄ２，発光効率，発光ムラを測定した。
【００７５】
前記気孔率は、アルキメデス法によりを測定した（ＪＩＳ  Ｃ  ２１４１）。
【００７６】
また、前記表面に露出するＹ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ粒子及びＡｌ２Ｏ３粒子の２０点平均の算術平均粗さＲａ１、Ｒａ２は、バネ定数３Ｎ／ｍ、共振周波数７５ｋＨｚのカンチレバー（シリコンカンチレバー）を用いて、ＡＣモード（タッピングモード）で原子間力顕微鏡（Digital Instruments製  Dimension ５０００）を使用し、各サンプルの表面形状をスキャンすることで、測定した。
【００７７】
測定は標準スキャナの最大範囲１０μｍ四方で走査し、その後に、表面形状の特徴が反映されるよう視野の絞込み（拡大）を行った。算術平均粗さの算出は、１μｍ長さにて実施した。この測定されたＲａ１、Ｒａ２から、Ｒａ２／Ｒａ１を求めた。
【００７８】
また、入射面及び前記出射面の算術平均粗さＲａは、接触式表面粗さ測定機にて測定長４μｍで測定した（ＪＩＳ  Ｂ０６０１−２００１）。
【００７９】
また、蛍光性材料と透光性材料の含有比率は、まず蛍光性材料にかかる原料粉末と透光性材料にかかる原料粉末の混合量を変化させたサンプルを粉末Ｘ線解析にて測定し、蛍光性材料及び透光性材料のピーク強度比から検量線を作成した。その後、測定試料を測定し、蛍光性材料及び透光性材料の割合を算出した。
【００８０】
前記蛍光性材料粒子の２０個平均直径ｄ１及び前記透光性材料粒子の２０個平均直径ｄ２は、ＦＥ−ＳＥＭの反射電子像により、蛍光相と透光相を特定し、それぞれの粒子直径を測定した。尚、１つの粒子の直径は、最長径と最短径を測定し、これを２で割った値とした。
【００８１】
また、発光効率は、１ｍｍ四方、厚さ０．１ｍｍに加工後、青色ＬＥＤ素子（発光領域１ｍｍ四方、発光波長４６０ｎｍ）上にシリコーン樹脂で固定した。発光を積分球にて集光後、分光器（オーシャンオプティクス社製「ＵＳＢ４０００  ファイバメルチチャンネル分光器」）を用いて、発光スペクトルを測定した。
得られたスペクトルから発光ピーク波長及び吸収量で規格化した発光強度を算出した。発光強度は市販のＹＡＧ：Ｃｅ蛍光体（化成オプトニクス社製「Ｐ４６−Ｙ３」）の測定結果を１００とした。
【００８２】
発光ムラは、１ｍｍ四方、厚さ０．１ｍｍに加工後、背面から直径０．３ｍｍに集光した青色ＬＥＤ光を照射し、前方から分光器（オーシャンオプティクス社製「ＵＳＢ４０００  ファイバメルチチャンネル分光器」）を用いて受光した。
得られたスペクトルデータよりＣＩＥｘを算出した。表に示す値は、５ｍｍ四方エリアを０．１ｍｍピッチで５１×５１（２６０１ポイント）測定した際の標準偏差を示す。
上記測定結果を表１〜表６に示す。
【００８３】
【表１】
2016138034.tif 000003
【００８４】
【表２】
2016138034.tif 000004
【００８５】
【表３】
2016138034.tif 000005
【００８６】
【表４】
2016138034.tif 000006
【００８７】
【表５】
2016138034.tif 000007
【００８８】
【表６】
2016138034.tif 000008
【００８９】
従来例として記載した焼成体表面をエッチング処理した波長変換材料（比較例５）は機械的強度が低く、また色ムラが大きなものであった。
また、上記エッチング処理に変え、研削処理を行った波長変換材料（比較例４）は、機械的強度、色ムラ、いずれも比較例５と同程度のものであった。また、研磨処理を行った。
波長変換材料（比較例３）は発光効率が低いものであった。
これらに対し、表１及び表２から分かる通り、気孔率を１．０％以下とし、焼成面における測定長４ｍｍでの１０点平均の算術平均粗さＲａを０．１μｍ〜０．５μｍ、表面に露出する蛍光性材料粒子及び透光性材料粒子の測定長１μｍでの２０点平均の算術平均粗さＲａを各々０．２ｎｍ〜０．５ｎｍ，０．３ｎｍ〜０．７ｎｍとした本願発明の波長変換焼成体（実施例１〜実施例３）は、更にこれら数値範囲外（比較例１，２）よりも、発光効率が高く、色ムラが小さくなることが確認された。
【００９０】
また、更に蛍光性材料粒子及び透光性材料粒子の２０個平均直径を各々ｄ１：０．５〜５μｍ、ｄ２：１〜１０μｍとし、各粒子の占める割合を各々２２〜３５容積％，６５〜７８容積％とした本願発明の波長変換焼成体（実施例５〜７）は、前記実施例１〜３よりも発光効率が高くなり、また色ムラが小さくなることが確認された。
また、更に蛍光性材料粒子の２０個平均直径ｄ１を、透光性材料粒子の２０個平均直径ｄ２の０．１〜０．７８倍とした本願発明の波長変換焼成体（実施例１０〜１２）は、上記実施例５〜７よりも色ムラが更に小さくなることが確認され、また透光性材料粒子の測定長１μｍでの２０点平均の算術平均粗さＲａ２を、蛍光性材料粒子の同Ｒａ１の１．２〜２．０倍とすることで、発光効率が更に向上することが確認された。
【００９１】
また、表３及び表４から蛍光性材料としてＹ２Ｇｄ１Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅを用いた波長変換焼成体の場合においても、上記Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅの場合と同様であることが確認された。
更に、表５及び表６から蛍光性材料としてＬｕ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ、Ｌｕ３Ｇａ１Ａｌ４Ｏ１２：Ｃｅ、Ｙ３Ｓｃ１Ａｌ４Ｏ１２：Ｃｅ、Ｌｕ３Ｇａ１Ａｌ４Ｏ１２：Ｃｅ、Ｙ３Ｓｃ１Ａｌ４Ｏ１２：Ｃｅ、Ｔｂ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ、Ｙｂ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅを用いた波長焼成体の場合も、良好な発光効率と小さい色ムラとなることが確認された。
【００９２】
以下、本発明の第２の実施形態を実施例に基づきさらに具体的に説明するが、本発明は下記実施例により制限されるものではない。
【００９３】
（第１の層のグリーンシートの作製）
第２の実施形態における第１層は、前記第１の実施形態の波長変換焼成体に相当するものである。
即ち、平均粒子径０．３〜１．５μｍの純度９９．９％の酸化セリウム粉末、平均粒子径０．６〜５μｍの純度９９．９％の酸化イットリウム粉末、及び平均粒子径０．２〜０．９μｍの純度９９．９％の酸化アルミニウム粉末を表７に示すような後で記載する焼成条件等で焼成した後の組成となるように所定量配合し原料粉末を得た。
前記原料粉末に対してエタノール、ＰＶＢ系バインダおよびグリセリン系可塑剤を原料粉末に対して添加し、酸化アルミニウムボールを用いたボールミルによって１０時間粉砕混合を行い、スラリーを作製した。
そして、得られたスラリーから、ドクターブレード法により、表７に示す所定厚みのグリーンシートを作製した。次に、作製したグリーンシートを口１００ｍｍに打ち抜き加工した。
【００９４】
（中間層のグリーンシートの作製）
平均粒子径０．３〜２．１μｍの純度９９．９％の酸化アルミニウム粉末を、原料粉末とした。後で記載する焼成条件等で焼成した後の酸化アルミニウム粒子の直径が、表８に示す最小値及び最小値の範囲内になるように選定した。
この原料粉末に対してエタノール、ＰＶＢ系バインダおよびグリセリン系可塑剤を原料粉末に対して添加し、酸化アルミニウムボールを用いたボールミルによって１０時間粉砕混合を行い、スラリーを作製した。
そして、得られたスラリーから、ドクターブレード法により、表８に示す所定の厚みのグリーンシートを作製した。次に、作製したグリーンシートを口１００ｍｍに打ち抜き加工した。
【００９５】
（第２の層のグリーンシートの作製）
純度９９．９％、平均粒子径０．６〜５μｍの酸化イットリウム粉末、純度９９．９％、平均粒子径０．２〜０．９μｍの酸化アルミニウム粉末を、表９に示すような、後で記載する焼成条件等で焼成した後の組成となるように所定量配合し、原料粉末を得た。
前記原料粉末に対してエタノール、ＰＶＢ系バインダおよびグリセリン系可塑剤を原料粉末に対して添加し、酸化アルミニウムボールを用いたボールミルによって１０時間粉砕混合を行い、スラリーを作製した。
そして、得られたスラリーから、ドクターブレード法により、表９に示す所定厚みのグリーンシートを作製した。次に、作製したグリーンシートを口１００ｍｍに打ち抜き加工した。
【００９６】
（波長変換積層複合体（波長変換焼成体）の作成）
前記第１の層、中間層、第２の層の打ち抜き加工後、第１の層用グリーンシートと、第２の層用グリーンシートとの間に、中間層用のグリーンシートを挟み込み、グリーンシートの積層体した。
次いで、６０℃、１００ＭＰａの雰囲気下で温間等方圧加圧法（ＷＩＰ）を行い、積層構造を有する成形体を作製した。
そして、作製した成形体を大気中で脱脂仮焼後、真空雰囲気下、１５５０〜１７５０℃で焼成し、波長変換積層複合体（波長変換焼成体）を得た（実施例４４〜実施例５３、比較例１１〜１９）。
【００９７】
［各実施例、各比較例の測定、評価］
（気孔率等の測定）
本発明の第１の実施形態にかかる実施例、比較例と同様な方法で、本発明の第２の実施形態にかかる実施例、比較例について、気孔率，２０点平均の算術平均粗さＲａ１、Ｒａ２，平均表面粗さＲａ，ＹＡＧ系蛍光性材料粒子の２０個平均直径ｄ１及びＡｌ２Ｏ粒子の２０個平均直径ｄ２，ＹＡＧ系蛍光性材料とＡｌ２Ｏ３の含有比率、ＹＡＧ系材料とＡｌ２Ｏ３の含有比率を測定した。その結果を表７，８，９に示す。
（Ａｌ２Ｏ３粒子同士の連結の有無）
実施例４４〜実施例５３、比較例１１〜１９について、各層及び各層界面におけるＡｌ２Ｏ３粒子同士の連結の有無につて検証した。
各層及び各層界面におけるＡｌ２Ｏ３粒子同士の連結の有無は、波長変換積層複合体の厚さ方向の任意の垂直断面をＳＥＭ（走査型電子顕微鏡）で観察し、各層及び各層界面においてＡｌ２Ｏ３粒子同士が連結（結合）しているか否か、確認した。その結果を表１０に示す。
【００９８】
（Ａｌ２Ｏ３粒子個数及び各粒子径の測定）
波長変換積層複合体の厚さ方向の任意の垂直断面をＳＥＭ（走査型電子顕微鏡）で観察し、中間層部分を延べ１ｍｍ２の視野角で撮像した際にＡｌ２Ｏ３粒子個数及び各粒子径を測定した。その結果を表８に示す。
【００９９】
（焼成後の第１層と第２層におけるＣｅ濃度（ａｔｏｍ％）の測定）
焼成後の第１層と第２層におけるＣｅ濃度（ａｔｏｍ％）の測定は、各層をそれぞれ、研削加工により削り出した後、ＩＣＰ発光分析により測定した。
【０１００】
（色ムラの測定）
色ムラは、１ｍｍ四方に加工後、背面から直径０．３ｍｍに集光した青色ＬＥＤ光を照射し、前方から分光器（オーシャンオプティクス社製「ＵＳＢ４０００  ファイバメルチチャンネル分光器」）を用いて受光した。
得られたスペクトルデータよりＣＩＥｘを算出した。表５に示す値は、５ｍｍ四方エリアを０．１ｍｍピッチで５１×５１（２６０１ポイント）測定した際の標準偏差を示す。
【０１０１】
（色度（蛍光ピーク波長）、発光効率の測定）
色度および発光効率は、１ｍｍ四方に加工後、青色ＬＥＤ素子（発光領域１ｍｍ四方、発光波長４６０ｎｍ）上にシリコーン樹脂で固定した。発光を積分球にて集光後、分光器（オーシャンオプティクス社製「ＵＳＢ４０００  ファイバメルチチャンネル分光器」）を用いて、発光スペクトルを測定した。
得られたスペクトルから蛍光ピーク波長の計測および吸収量で規格化した発光強度を算出した。蛍光ピーク波長は第２層にＣｅが拡散するほど、短波長よりとなる。青色光と組み合わせ所望の白色光（８０００Ｋ以下）を得るためには発光ピーク波長は５４０ｎｍ以上である必要がある。
発光強度（発光効率）は市販のＹＡＧ：Ｃｅ蛍光体（化成オプトニクス社製「Ｐ４６−Ｙ３」）の測定結果を１００とした。
【０１０２】
【表７】
2016138034.tif 000009
【０１０３】
【表８】
2016138034.tif 000010
【０１０４】
【表９】
2016138034.tif 000011
【０１０５】
【表１０】
2016138034.tif 000012
【０１０６】
以上の結果、実施例４４〜５３のように、Ａｌ２Ｏ３により形成された中間層において直径２０μｍ以上３００μｍ以下の粒子が全体粒子個数の９０％以上を占めることにより、焼成後の第２の層におけるＣｅ（賦活剤）濃度を充分に低いものとすることができ、第２の層へのＣｅ（賦活剤）の拡散を抑制することができることが確認された。
また、実施例４４〜５３のように、前記第１の層、中間層及び第２の層はいずれも気孔率が１．０％以下の焼成体からなり、前記第１の層及び第２の層の表面は非加工で露出する焼成面で、測定長４ｍｍでの１０点平均の算術平均粗さＲａが０．１μｍ以上０．５μｍ以下であり、前記表面に露出する前記ＹＡＧ系蛍光性材料の粒子及びＹＡＧ系材料の測定長１μｍでの２０点平均の算術平均粗さＲａ１が０．２ｎｍ以上０．５ｎｍ以下で、前記表面に露出するＡｌ２Ｏ３の粒子の測定長１μｍでの２０点平均の算術平均粗さＲａ２が０．３ｎｍ以上０．７ｎｍ以下の場合に、出射光の色ムラを抑制され、かつ優れた発光効率を有することが確認された。
更に、実施例４４〜４７、４９〜５０、５２、５３のように、第１の層における賦活剤含有のＹＡＧ系蛍光性材料の粒子及び前記第２の層におけるＹＡＧ系材料の粒子の２０個平均直径ｄ１は０．５μｍ以上５μｍ以下で、前記第１，２の層の各層における前記Ａｌ２Ｏ３の粒子の２０個平均直径ｄ２は１μｍ以上１０μｍ以下であり、前記第１の層におけるＹＡＧ系蛍光性材とＡｌ２Ｏ３の容積組成比は、ＹＡＧ系蛍光性材料が２２容積％以上３５容積％以下で、Ａｌ２Ｏ３が７８容積％以上６５容積％以下の範囲内にあり、また前記第２の層におけるＹＡＧ系材料とＡｌ２Ｏ３の容積組成比は、ＹＡＧ系材料が２２容積％以上３５容積％以下で、Ａｌ２Ｏ３が７８容積％以上６５容積％以下の範囲内にある場合に、より高い発光効率が得られることが確認された。
【符号の説明】
【０１０７】
１    波長変換焼成体
２    入射面
３    出射面
４    側面
５    側面
１１  波長変換焼成体（波長変換積層複合体）
１２  第１の層
１３  第２の層
１４  中間層
１５  発光素子
【図１】
2016138034.tif 000013
【図２】
2016138034.tif 000014
【図３】
2016138034.tif 000015
【図４】
2016138034.tif 000016
【図５】
2016138034.tif 000017
【手続補正書】
【提出日】平成27年2月13日(2015.2.13)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２６】
ここで、前記第１の層における賦活剤含有のＹＡＧ系蛍光性材料の粒子及び前記第２の層におけるＹＡＧ系材料の粒子の２０個平均直径ｄ１は０．５μｍ以上５μｍ以下で、前記第１、２の層の各層における前記Ａｌ２Ｏ３の粒子の２０個平均直径ｄ２は１μｍ以上１０μｍ以下であり、前記第１の層における賦活剤含有のＹＡＧ系蛍光性材料の粒子及び前記第２の層におけるＹＡＧ材料の粒子の占める割合が、前記第１、２の層の各層において２２容積％以上３５容積％以下で、前記Ａｌ２Ｏ３の粒子の占める割合が前記第１層及び前記第２層において各々６５容積％以上７８容積％以下であることが好ましい。
前記のように粒子径及び含有容積比率を設定することにより、出射光の散乱性を良好なものとし、出射光の視野角依存性をより低減できると共に、特に第１の層でのＹＡＧ系蛍光性材料の不均質分布に伴う出射光の面内色ムラをより低減することができる。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５６】
また、前記第１の層１２におけるＹＡＧ系蛍光性材とＡｌ２Ｏ３の容積組成比は、ＹＡＧ系蛍光性材料が、２２容積％以上３５容積％以下で、Ａｌ２Ｏ３が６５容積％以上７８容積％以下の範囲内にある。
また、前記第２の層１３におけるＹＡＧ系材料とＡｌ２Ｏ３の容積組成比は、ＹＡＧ系材料が、２２容積％以上３５容積％以下で、Ａｌ２Ｏ３が６５容積％以上７８容積％以下の範囲内にある。
また、前記第１の層１２、第２の層１３、中間層１４の各層においてＡｌ２Ｏ３粒子同士は連結されると共に、各層１２，１３，１４の界面においてもＡｌ２Ｏ３粒子同士が連結される連結構造を有している。
即ち、波長変換焼成体（波長変換積層複合体）１１は、上記組成比からなる第１の層１２と第２の層１３とが、Ａｌ２Ｏ３からなる中間層１４を狭持する構造であり、また、前記３つの層がＡｌ２Ｏ３同士の連結構造を有し、各層界面においてもＡｌ２Ｏ３同士の連結構造を有している。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００７０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００７０】
（Ｌｕ３Ｇａ１Ａｌ４Ｏ１２：Ｃｅ＋Ａｌ２Ｏ３焼成体の試料の作製）
平均粒径０．５μｍ、純度９９．９％の酸化セリウム粉末と、平均粒径１．７μｍ、純度９９．９％の酸化ルテチウム粉末と、平均粒径２μｍ、純度９９．９％の酸化ガリウム粉末と、平均粒径０．４μｍ、純度９９．９％の酸化アルミニウム粉末と、を所定の配合比率で混合し、原料粉末を得た。
この原料粉末に、エタノール、ポリビニルブチラール（ＰＶＢ）系バインダ及びグリセリン系可塑剤を添加し、酸化アルミニウムボールを用いたボールミルにて４０時間粉砕混合を行い、スラリーを調製した。
このスラリーを用いて、ドクターブレード法により、所定厚さのグリーンシートを成形した。得られたグリーンシートを、大気中で脱脂、仮焼後、１．０×１０-２Ｐａ以下の真空雰囲気下で焼成し、Ｌｕ３Ｇａ１Ａｌ４Ｏ１２：Ｃｅ＋Ａｌ２Ｏ３焼成体を作製した（実施例４０）。尚、実施例４０を表５、表６に示す。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１０６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１０６】
以上の結果、実施例４４〜５３のように、Ａｌ２Ｏ３により形成された中間層において直径２０μｍ以上３００μｍ以下の粒子が全体粒子個数の９０％以上を占めることにより、焼成後の第２の層におけるＣｅ（賦活剤）濃度を充分に低いものとすることができ、第２の層へのＣｅ（賦活剤）の拡散を抑制することができることが確認された。
また、実施例４４〜５３のように、前記第１の層、中間層及び第２の層はいずれも気孔率が１．０％以下の焼成体からなり、前記第１の層及び第２の層の表面は非加工で露出する焼成面で、測定長４ｍｍでの１０点平均の算術平均粗さＲａが０．１μｍ以上０．５μｍ以下であり、前記表面に露出する前記ＹＡＧ系蛍光性材料の粒子及びＹＡＧ系材料の測定長１μｍでの２０点平均の算術平均粗さＲａ１が０．２ｎｍ以上０．５ｎｍ以下で、前記表面に露出するＡｌ２Ｏ３の粒子の測定長１μｍでの２０点平均の算術平均粗さＲａ２が０．３ｎｍ以上０．７ｎｍ以下の場合に、出射光の色ムラを抑制され、かつ優れた発光効率を有することが確認された。
更に、実施例４４〜４７、４９〜５０、５２、５３のように、第１の層における賦活剤含有のＹＡＧ系蛍光性材料の粒子及び前記第２の層におけるＹＡＧ系材料の粒子の２０個平均直径ｄ１は０．５μｍ以上５μｍ以下で、前記第１，２の層の各層における前記Ａｌ２Ｏ３の粒子の２０個平均直径ｄ２は１μｍ以上１０μｍ以下であり、前記第１の層におけるＹＡＧ系蛍光性材とＡｌ２Ｏ３の容積組成比は、ＹＡＧ系蛍光性材料が２２容積％以上３５容積％以下で、Ａｌ２Ｏ３が６５容積％以上７８容積％以下の範囲内にあり、また前記第２の層におけるＹＡＧ系材料とＡｌ２Ｏ３の容積組成比は、ＹＡＧ系材料が２２容積％以上３５容積％以下で、Ａｌ２Ｏ３が６５容積％以上７８容積％以下の範囲内にある場合に、より高い発光効率が得られることが確認された。
【手続補正５】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
一の主面が光の入射面であり、前記入射面と反対側の主面が光の出射面である板状体であり、
前記板状体は、賦活剤を含有する蛍光性材料粒子及び透光性材料粒子からなる気孔率が１．０％以下の焼成体からなり、
少なくとも前記入射面及び前記出射面は、前記蛍光性材料粒子及び透光性材料粒子が非加工で露出する焼成面で、測定長４ｍｍでの１０点平均の算術平均粗さＲａが０．１μｍ以上０．５μｍ以下であり、
前記表面に露出する蛍光性材料粒子の測定長１μｍでの２０点平均の算術平均粗さＲａ１が０．２ｎｍ以上０．５ｎｍ以下で、前記表面に露出する透光性材料粒子の測定長１μｍでの２０点平均の算術平均粗さＲａ２が０．３ｎｍ以上０．７ｎｍ以下であることを特徴とする波長変換焼成体。
【請求項２】
前記蛍光性材料粒子の２０個平均直径ｄ１は０．５μｍ以上５μｍ以下で、前記透光性材料粒子の２０個平均直径ｄ２は１μｍ以上１０μｍ以下であり、前記蛍光性材料粒子の占める割合が２２容積％以上３５容積％以下で、前記透光性材料粒子の占める割合が６５容積％以上７８容積％以下であることを特徴とする請求項１記載の波長変換焼成体。
【請求項３】
前記蛍光性材料粒子の２０個平均直径ｄ１が、前記透光性材料粒子の２０個平均直径ｄ２の０．１倍以上０．７８倍以下であることを特徴とすることを特徴とする請求項２記載の波長変換焼成体。
【請求項４】
前記表面に露出する透光性材料粒子の測定長１μｍでの２０点平均の算術平均粗さＲａ２が、前記表面に露出する蛍光性材料粒子の測定長１μｍでの２０点平均の算術平均粗さＲａ１の１．２倍以上２．０倍以下であることを特徴とする請求項１乃至請求項３のいずれかに記載の波長変換焼成体。
【請求項５】
前記蛍光性材料が、一般式Ａ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅ（ＡはＹ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｙｂ及びＬｕのうちから選ばれる少なくとも１種であり、ＢはＡｌ、Ｇａ及びＳｃのうちから選ばれる少なくとも１種である。）で表される物質であり、前記透光性材料がＡｌ２Ｏ３又はＡｌ２Ｏ３にＳｃ２Ｏ３、Ｇａ２Ｏ３のうちから選ばれる１種が含有された物質であることを特徴とする請求項１乃至請求項４いずれかに記載の波長変換焼成体。
【請求項６】
賦活剤含有のＹＡＧ系蛍光性材料とＡｌ２Ｏ３とからなる第１の層と、
前記第１の層上に積層され、直径２０μｍ以上３００μｍ以下の粒子が全体粒子個数の９０％以上を占めるＡｌ２Ｏ３からなる中間層と、
前記中間層上に積層され、前記第１の層の賦活剤の含有量の１０％以下の賦活剤を含むＹＡＧ系材料とＡｌ２Ｏ３からなる第２の層とを有し、
前記各層内においてＡｌ２Ｏ３粒子同士は連結されると共に、各層界面においてもＡｌ２Ｏ３粒子同士が連結される連結構造を有しており、
かつ、前記第１の層、中間層及び第２の層はいずれも気孔率が１．０％以下の焼成体からなり、前記第１の層及び第２の層の表面は非加工で露出する焼成面で、測定長４ｍｍでの１０点平均の算術平均粗さＲａが０．１μｍ以上０．５μｍ以下であり、
前記表面に露出する前記ＹＡＧ系蛍光性材料の粒子の測定長１μｍでの２０点平均の算術平均粗さＲａ１が０．２ｎｍ以上０．５ｎｍ以下で、前記表面に露出するＡｌ２Ｏ３の粒子の測定長１μｍでの２０点平均の算術平均粗さＲａ２が０．３ｎｍ以上０．７ｎｍ以下であることを特徴とする波長変換焼成体。
【請求項７】
前記第１の層における賦活剤含有のＹＡＧ系蛍光性材料の粒子及び前記第２の層におけるＹＡＧ系材料の粒子の２０個平均直径ｄ１は０．５μｍ以上５μｍ以下で、前記第１，２の層の各層における前記Ａｌ２Ｏ３の粒子の２０個平均直径ｄ２は１μｍ以上１０μｍ以下であり、
前記第１の層における賦活剤含有のＹＡＧ系蛍光性材料の粒子及び前記第２の層におけるＹＡＧ材料の粒子の占める割合が、前記第１，２の層の各層において２２容積％以上３５容積％以下で、前記Ａｌ２Ｏ３の粒子の占める割合が前記第１層及び前記第２層において各々６５容積％以上７８容積％以下であることを特徴とする請求項６記載の波長変換焼成体。
【請求項８】
前記第１の層に含まれる賦活剤含有のＹＡＧ系蛍光性材料が、（Ｙ１−ｓＧｄｓ）３（Ａｌ１−ｔＧａｔ）５Ｏ１２：Ｃｅ（０≦ｓ≦０．３３、０≦ｔ≦０．２）であることを特徴とする請求項６または請求項７に記載された波長変換焼成体。