(57)【要約】【課題】精油の原料として認識されていなかった柚子の花を原料とすることによって、従来の柚子の果実や果皮を原料とする柚子の精油の爽やかな香りと異なる一線を画した個性ある香りを提供する。【解決手段】本発明は柚子の農園の開花時の香りを精油として抽出するために、柚子の花を原料として抽出した柚子花精油を提供する。この柚子花精油中の成分として、ミルテノール及びフェニルアセトアルデヒドを含有しており、更に、精油中の成分として、ミルテノール，フェニルアセトアルデヒド，ケトール及びＣｉｓ−ジャスモンを含有している。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
柚子の花を原料として抽出したことを特徴とする柚子花精油。
【請求項２】
精油中の成分として、ミルテノール及びフェニルアセトアルデヒドを含有する請求項１記載の柚子花精油。
【請求項３】
精油中の成分として、ミルテノール，フェニルアセトアルデヒド，ケトール及びＣｉｓ−ジャスモンを含有する請求項１記載の柚子花精油。
【請求項４】
精油中のリモネンの含有量が１０％以下である請求項１，２又は３記載の柚子花精油。
【請求項５】
精油中のリナロールの含有量が２０％以下である請求項１，２，３又は４記載の柚子花精油。
【請求項６】
精油中の各構成成分がいずれも２０％以下である請求項１，２，３，４又は５記載の柚子花精油。
【請求項７】
精油中の成分が相互に複合して香りを醸成する請求項１，２，３，４，５又は６記載の柚子花精油。
【請求項８】
精油中の成分が相互に複合することにより、柚子の果実や果皮を原料として抽出した精油とは異なる香りを醸成する請求項１，２，３，４，５，６又は７記載の柚子花精油。
【請求項９】
柚子の花として、柚子の花弁を用いて精油を抽出した請求項１，２，３，４，５，６，７又は８記載の柚子花精油。
【請求項１０】
柚子の花として、柚子の花弁と、柚子のがく，柚子の雄しべ又は柚子の雌しべから選択された一又は複数を用いて精油を抽出した請求項１，２，３，４，５，６，７又は８記載の柚子花精油。
【請求項１１】
請求項１〜請求項１０のいずれかに記載した柚子花精油からなる化粧料用香料。
【請求項１２】
請求項１１記載の化粧料用香料を添加してなる化粧料。
【請求項１３】
化粧料用香料を０．００１％〜１％添加した請求項１２記載の化粧料。
【請求項１４】
化粧料用香料を０．００５％〜０．１％添加した請求項１２記載の化粧料。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、柚子花精油及び化粧料用香料並びに化粧料に関し、従来、精油の原料として認識されていなかった柚子の花を原料とすることによって、従来の柚子の果実や果皮を原料とする柚子の精油の爽やかな香りと異なる一線を画した個性ある香りを提供するものである。
【背景技術】
【０００２】
香酸柑橘類である柚子（学名：Citrus junos）の果実は酸味が強くて生食には向かないが、果汁や果皮は独特の芳香や香味を有するため、酸味料や食材として重宝されている。例えば、柚子の果汁は、ぽん酢等の調味料の材料や飲料の材料として、又果皮も料理の薬味や、ジャムやマーマレードの原料として多用途に利用されている。
【０００３】
更に、柚子の果実や果皮から抽出した芳香物質である精油も各種の香料やアロマテラピーに広く利用されている。例えば、柚子の果実を原料として、エタノール水溶液を使用して抽出した精油を配合した化粧料が提供されている（特許文献１）。柚子から抽出した精油は「柑橘系の爽やかな香り」として周知・認識されており、一般に広く親しまれている精油のひとつである。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特公平７−５５８８８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
表１は柚子の果実を原料として水蒸気蒸留法により抽出した従来の柚子の精油の成分表であり、図７は同じく柚子の果実を原料とする従来の柚子の精油のガスクロマトグラムである。また、表２は柚子の果皮を原料として圧搾法により抽出した従来の柚子の精油の成分表であり、図８は同じく柚子の果皮を原料とする従来の柚子の精油のガスクロマトグラムである。
【０００６】
【表１】
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【０００７】
【表２】
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【０００８】
表２の精油は抽出手段が圧搾法であるため、水蒸気蒸留法により抽出した表１の精油に比べて、含有成分が多種類となっている。最も多い含有成分は両者ともにリモネン（limonene）であり、表１の精油では５９．０２％、表２の精油では６０．３％含有している。このことは、図７，図８に示すガスクロマトグラムにも一目瞭然に表れており、リモネンが圧倒的なピークを形成しており、リモネン以外に目立つピークとしては僅かにγ−テルピネンくらいである。よって、従来の柚子の精油の香りはリモネンによって決定づけられているといえる。リモネンの語はレモンに由来し、レモンやオレンジなど、柑橘系果実の皮に豊富に含まれている精油成分であって、甘酸っぱく爽やかな香りを有する。柚子の果実や果皮を原料とする従来の柚子の精油が「柑橘系の爽やかな香り」として周知・認識されているのはこのリモネンに起因し、その含有量が圧倒的に多いためである。
【０００９】
このリモネンは柚子に限らず多くの柑橘系果実の果皮に含まれているため、従来の柚子の精油の香りは、その文言だけで「柑橘系の爽やかな香り」を想起する程度に周知・認識されてはいるものの、その香りは柑橘系という一群の中の香りとして、その枠内で認識されるに留まっているのが実情である。従来の柚子の精油は、レモン，オレンジ，スダチ，カボス，文旦，ライムなどの他の柑橘系果実から抽出される精油と実際には明りょうに香りを異にするものの、柑橘系果実の枠を超えた固有の香りを提供するものではない。即ち、柑橘系果実の香りは同一のカテゴリーの香りとして認識されている。
【００１０】
従来、柚子の精油の原料として利用されているのは、専ら柚子の果実（果皮や種子を含む）であり、その他の部材は利用されていない。一方、柚子以外の柑橘系果実においては、果実以外を原料とする精油として、ビターオレンジ（橙）の花から水蒸気蒸留法によって抽出したネロリ油（Neroli oil，橙花油）が広く知られている。表３はネロリ油の成分表であり、図９はそのガスクロマトグラムである。なお、図９において、６０分以降のベースピークが大きくなっているが、これはＧＣＭＳ（ガス・クロマトグラフを直結した質量分析計）の特性であり、成分が多いわけではない。
【００１１】
【表３】
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【００１２】
表３に示すように、ネロリ油の最も多い含有成分はリナロール（linalool）の３４．２２％である。このことは、図９に示すガスクロマトグラムにも一目瞭然に表れており、リナロールが圧倒的なピークを形成している。よって、ネロリ油の香りはリナロールによって決定づけられているといえる。このリナロールもオレンジやジャスミンのような香りであり、ネロリ油の香りは、まさに柑橘系の爽やかな香りの範疇に属している。一般的に精油中の特定の含有成分が３０％を超えると、その香りの影響を強く受け、全体としては単調な香りに近くなる。そのため、ネロリ油のように柑橘系果実においても花を精油の原料として使用することが行われているが、得られた精油はあくまで、柑橘系の爽やかな香りの範疇に留まるものであり、柑橘系果実を原料とする精油において、柑橘系の爽やかな香りの範疇を超える精油は未だ提供されていない。
【００１３】
また、圧搾法で抽出した特定の柑橘系果実の精油には、肌にダメージを与え、シミの原因となる光毒性を有する物質（フロクマリン類のベルガプテン等）が含まれていることがある。光毒性を有するのは、精油を皮膚に塗布した場合のみであるが、ＩＦＲＡ（International Fragrance Association ／国際香粧品香料協会）は、安全な含有量のガイドラインを０．００１５％以下と定めている。柚子の含有量は、０．００００５％〜０．０００３８％程度であり、更に化粧品では５００倍程度まで希釈して使用するため、安全性に全く問題はない。しかしながら、柚子の圧搾法による抽出では上記の成分が微量でも含まれていることは事実であり、完全な安全性を担保し、需要者への心理的な影響を考慮すれば光毒性フリーの柚子の精油が好ましい。
【００１４】
更に、水蒸気蒸留法で抽出した従来の柚子の精油は、香りの持続性に改善点があることが指摘されており、各種香料としての利用価値を高めるために香りの持続性を向上させた柚子の精油の開発が期待されている。
【００１５】
そこで、本発明者は柚子の精油として、従来の「柑橘系の爽やかな香り」の枠組みを超えて、他の柑橘類の精油では得られない柚子固有の強い個性を有する香りの柚子花精油及び化粧料用香料並びに化粧料を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１６】
本発明者は、一般に知られていないが、柚子の農園では、柚子の花の開花時になると辺りに、柚子の香りとして一般に認識されている「柑橘系の爽やかな香り」とは全く異なり、他の花々の香りでもない独特の甘く濃密な香りが漂うことに着目し、この開花時の香りを精油として抽出すれば、「柑橘系の爽やかな香り」の枠組みを超えて前記課題を解決できるのではとの着想を得た。
【００１７】
前記した着想に基づき、本発明は柚子の農園の開花時の香りを精油として抽出するために、柚子の花を原料として抽出した柚子花精油を基本として提供する。この柚子花精油中の成分として、ミルテノール及びフェニルアセトアルデヒドを含有しており、更に、精油中の成分として、ミルテノール，フェニルアセトアルデヒド，ケトール及びＣｉｓ−ジャスモンを含有している。
【００１８】
また、精油中のリモネンの含有量が１０％以下であり、精油中のリナロールの含有量が２０％以下であるとともに、精油中の各構成成分がいずれも２０％以下である。そのため、精油中の成分が相互に複合して香りを醸成し、精油中の成分が相互に複合することにより、柚子の果実や果皮を原料として抽出した精油とは異なる香りを醸成する。
【００１９】
柚子の花として、柚子の花弁を用いて精油を抽出し、或いは、柚子の花として、柚子の花弁と、柚子のがく，柚子の雄しべ又は柚子の雌しべから選択された一又は複数を用いて精油を抽出する。
【００２０】
そして、前記した柚子花精油からなる化粧料用香料と、この化粧料用香料を添加してなる化粧料を提供する。なお、化粧料用香料は０．００１％〜１％添加し、より好ましくは０．００５％〜０．１％添加するものとする。
【発明の効果】
【００２１】
以上記載した本発明によれば、柚子の花を原料として、特定の香り成分に支配されることがなく、精油中の各種成分が相互に複合して香りを醸成する精油を提供することができる。即ち、精油中のリモネンの含有量が１０％以下であり、精油中のリナロールの含有量が２０％以下であるとともに、精油中の各構成成分がいずれも２０％以下であるため、精油中の成分が相互に複合して香りを醸成し、精油中の成分が相互に複合することにより、柚子の果実や果皮を原料として抽出した精油とは異なる香りを醸成することができる。この柚子花精油は、従来の「柑橘系の爽やかな香り」の枠組みを越えて、他の柑橘類の精油では得られない柚子固有の強い個性を有する香りを提供する。その香りの本質は、生産者以外が知ることのなかった柚子の農園の開花時の香りのエッセンスを発展させるとともに濃縮したものである。また、香りの持続性も向上させることができる。
【００２２】
そして、柚子花精油は化粧料用香料として利用することができ、この柚子花精油を所定量添加した化粧料は、従来の化粧料にない特有の濃厚な香りを提供することができる。本発明者は本発明にかかる柚子花精油について、「その濃厚な香りをイメージするなら、特にユリやスズランなどの香りを混ぜ合わせて、そこに花の蜜を足して濃縮したような香りで、青味のあるビターな香りを持ちながら、みつのような甘味もほのかに感じる濃厚な香り」と表現している。まさに従来存在しなかった個性有る香りを実現することができた。
【図面の簡単な説明】
【００２３】
【図１】本発明にかかる柚子花精油を溶剤抽出法によって抽出する工程説明図。
【図２】本発明にかかる柚子花精油を蒸留法によって抽出する工程説明図。
【図３】柚子の花の外観図。
【図４】本発明にかかる柚子花精油のガスクロマトグラム。
【図５】本発明にかかる柚子花精油のガスクロマトグラム。
【図６】香りの減衰率を示すグラフ。
【図７】従来の柚子の精油のガスクロマトグラム。
【図８】従来の柚子の精油のガスクロマトグラム。
【図９】ネロリ油のガスクロマトグラム。
【発明を実施するための形態】
【００２４】
以下、本発明にかかる柚子花精油及び化粧料用香料並びに化粧料の実施形態を説明する。本発明の特徴は、柚子の農園における開花時の香りを精油として抽出することにあり、そのために、従来、受粉をして結実するためにのみ必要であり、受粉後は散るに任せて放置していた柚子の花を精油の原料として使用することにある。図３は柚子の花の外観図であり、柚子の花Ｙは枝から伸びた柄の先につき、５枚の白い花弁Ｙ１，がくＹ２，雄しべＹ３，雌しべＹ４を有する。本発明では、柚子の花Ｙとして花弁Ｙ１のみを使用し、或いは、花弁Ｙ１とともに、がくＹ２，雄しべＹ３又は雌しべＹ４から選択された一又は複数を用いる。即ち、花弁Ｙ１を必須として、花Ｙを構成する他の部材を任意に付加して原料とすることができる。以下、柚子の花Ｙと表記した場合は、花を構成する部材を全て含んだ花全体を指す。この柚子の花Ｙは５月〜６月にかけて２週間程開花する。
【００２５】
本発明にかかる柚子花精油の抽出方法には特に限定はなく、水蒸気蒸留法，マイクロ波蒸留法等の蒸留法，溶剤抽出法等の各種の手段が使用できる。なお、圧搾法を使用することも理論上は可能であるが、抽出効率を考慮すれば本発明の抽出方法としては好ましくない。先ず、溶剤抽出法を用いて柚子の花から柚子花精油を抽出する工程を図１に示す工程説明図に基づいて説明する。先ずステップ１に示すように、原料となる柚子の花Ｙを収穫する。収穫するのは７割から全開した柚子の花Ｙである。収穫方法に限定はないが、柚子の花Ｙの咲き始めの頃は、柚子の木から手摘みして収穫する。自然に柚子の花弁Ｙ１が散り始める頃になると、柚子の木の下にブルーシートや大きな籠を置いて木や枝をゆすって花弁Ｙ１を落下させて収穫する。原則として収穫した花は保管することなく、即日、抽出作業に着手する。なお、保管する場合は、１０℃以下に保持した冷蔵庫に保管するようにする。
【００２６】
本実施形態では溶剤抽出法の原料として、柚子の花Ｙを使用した。そのため、収穫した柚子の花Ｙはステップ２で選別作業を行い、塵芥等の不純物を取り除いて柚子の花Ｙを原料として選別した。本実施形態ではステップ１で２６ｋｇの柚子の花Ｙを収穫し、ステップ２で塵芥等の不純物を取り除いて原料となる２０ｋｇの柚子の花Ｙを選別して抽出原料とした。この溶剤抽出法においても柚子の花Ｙ全体のみならず、柚子の花弁Ｙ１のみ、或いは花弁Ｙ１とがくＹ２，雄しべＹ３又は雌しべＹ４から選択された一又は複数を用いることもできる。なお、花弁Ｙ１のみを用いれば、花粉などのアレルゲン物質が溶剤に溶解することを物理的に排除することが可能となる。
【００２７】
次に、ステップ３で原料としての柚子の花Ｙを、又ステップ４で溶剤を、ステップ５に示す浸漬容器にそれぞれ投入する。本実施形態では、溶剤として有機溶剤であるペンタン（pentane）を使用した。なお、有機溶剤であれば特に限定はなく、ペンタンに限らず、例えばヘキサン (hexane)を使用することもできる。具体的には、ステップ５において１０Ｌのステンレス製の浸漬容器を８個用意し、それぞれ原料としての２．５ｋｇの柚子の花Ｙと５ｋｇのペンタンを投入して、ペンタン内に柚子の花Ｙを浸漬し、数時間毎に軽く撹拌しながら、所定時間浸漬状態を保持して安置する。本実施形態では、２日間冷暗所にて安置した。柚子の花Ｙとペンタンの割合は、適宜でよいが、重量比で１：１〜２程度が好ましい。
【００２８】
所定時間浸漬状態を保持して安置した後、ステップ６に示すように、浸漬容器から溶剤抽出液を取り出す。また、溶剤抽出液を取り出した浸漬容器には再びステップ４に示すようにペンタン２．５ｋｇを投入した。２回目の抽出であるため、ペンタンの量を１回目の投入量の半分とした。そして、１回目の抽出と同様に数時間毎に軽く撹拌しながら、所定時間浸漬状態を保持して１日間冷暗所にて安置した。その後ステップ６に示すように、浸漬容器から溶剤抽出液を取り出す。その結果、２．５ｋｇの花弁Ｙ１を使用した１つの浸漬容器から２回の抽出によって７．５ｋｇの溶剤抽出液を得ることができた。本実施形態では、８個の浸漬容器を使用したため、合計２０ｋｇの柚子の花Ｙから６０ｋｇの溶剤抽出液を得た。
【００２９】
次に、ステップ７で得られた溶剤抽出液の１次濃縮を行う。濃縮手段に特に限定はないが、本実施形態では、ステップ６で得られた６０ｋｇの溶剤抽出液を１５ｋｇ毎に小分けし、容量２０Ｌのウォーターバス付きのエバポレータを使用し、それぞれ減圧下で水分を蒸発させ、５００gになるまで１次濃縮を行った。具体的には、５６０ｈＰａの減圧下でウォーターバス温度を４０℃に加温して、１５ｋｇの溶剤抽出液を４時間かけて５００ｇ まで１次濃縮した。よって、ステップ６で得られた６０ｋｇの溶剤抽出液をステップ７で２ｋｇまで１次濃縮をした。
【００３０】
その後、１次濃縮した溶剤抽出液をステップ８で２次濃縮を行う。濃縮手段に特に限定はないが、本実施形態では、ステップ７で得られた２ｋｇの溶剤抽出液を５００ｇ毎に小分けし、容量１Ｌのウォーターバス付きのエバポレータを使用し、それぞれ減圧下で水分を蒸発させ、７０〜１００gになるまで２次濃縮を行った。具体的には、１６０ｈＰａの減圧下で２時間濃縮した。
【００３１】
ステップ８に示す２次濃縮によって、ステップ９に示す柚子の花Ｙを原料とする柚子花精油Ａを得た。この溶剤抽出法で得られた柚子花精油Ａは濁った薄黄色をしている。また、柚子の花Ｙに由来するワックス分等も含むため冷凍すると固化する。この溶剤抽出法によれば、１ｇの柚子花精油Ａを得るのに、柚子の花Ｙが１ｋｇ程度必要である。
【００３２】
他の抽出方法として、蒸留法として、水蒸気蒸留法を用いて柚子の花Ｙから柚子花精油を抽出する工程を図２に示す工程説明図に基づいて説明する。本実施形態においては、水蒸気蒸留法の原料として柚子の花Ｙを使用した。即ち、ステップ１１で１３ｋｇの柚子の花Ｙを収穫し、ステップ１２で塵芥等の不純物を取り除いて原料となる１０ｋｇの柚子の花Ｙを選別して抽出原料とした。収穫時期、収穫方法等は溶剤抽出法と同様である。水蒸気蒸留法では、花粉などのアレルゲン物質が精油に混入することはない。この水蒸気蒸留法においても柚子の花Ｙ全体のみならず、柚子の花弁Ｙ１のみ、或いは花弁Ｙ１とがくＹ２，雄しべＹ３又は雌しべＹ４から選択された一又は複数を用いることもできる。
【００３３】
次に原料としての柚子の花Ｙをステップ１３で、又水をステップ１４でステップ１５に示す水蒸気蒸留装置にそれぞれ投入する。蒸留方法としては特に限定はない。具体的には、ステップ１５において、最大容量５０Ｌの水蒸気蒸留装置に、ステップ１３で準備した柚子の花Ｙ１０ｋｇを投入し、ステップ１４で準備した水を水蒸気蒸留装置が満杯となるまで注いで密封する。その後、真空ポンプを使用して水蒸気蒸留装置内の圧力を−８１ｋＰａまで減圧し、減圧状態を保持して６０℃まで加熱することによって、原料を沸騰させて蒸留を行い、精油が含まれた蒸気をステップ１６で取り出した。なお、水蒸気蒸留装置内は減圧によって沸騰することとなる。水蒸気蒸留装置の減圧状態の程度は特に制限はないが、沸点が８０℃〜３０℃程度となるように−５４ｋＰａ〜−９７ｋＰａの減圧下に保持することにより蒸留を効率よく行うことができる。
【００３４】
水蒸気蒸留装置内の原料は、減圧下に保持されて沸点が低下した状態で間接加熱されるため、柚子の花Ｙの精油分を含む液状成分は、ステップ１６に示すように、水蒸気蒸留装置から蒸気となって外部に取り出される。
【００３５】
ステップ１６で取り出された蒸気は、ステップ１７に示すように凝縮されて、ステップ１８に示すように再び液化され、所定の容器に貯留される。具体的には、ステップ１７で蒸気を３℃で冷却することによって再び液化し、約４時間程度で原料から精油を抽出することができる。ステップ１８に示す液体は、その表面に、２〜４ｍｌ程度の柚子花精油Ｂが浮遊している。そこで、ステップ１９で柚子花精油Ｂを分離するとともに、ステップ２０で柚子花精油Ｂを分離したフローラルウォーターを得ることができる。かかる水蒸気蒸留法によって得た柚子花精油Ｂは、透明で冷凍しても固化しない性質を有している。なお、ステップ２０で得た１０Ｌ程度のフローラルウォーターにも柚子花精油Ｂと同じ成分が微量に含まれている。水蒸気蒸留法によれば、１ｇの柚子花精油Ｂを得るのに、柚子の花Ｙが２．５ｋｇ程度必要である。
【００３６】
表４は柚子の花Ｙ全体を原料として溶剤抽出法により抽出した柚子花精油Ａの成分表であり、図４はそのガスクロマトグラムである。また、表５は柚子の花Ｙ全体を原料として水蒸気蒸留法により抽出した柚子花精油Ｂの成分表であり、図５はそのガスクロマトグラムである。
【００３７】
図４，図５及び図７〜図９に示すガスクロマトグラムを得るためのＧＣＭＳによる測定は次の方法で行った。ＧＣＭＳとしては、株式会社 島津製作所製のＧＣＭＳ「ＱＰ−２０１０Ｐｌｕｓ」を用い、カラムについてはＤＢ−ＷＡＸ（０．２５ｍｍ×６０ｍ）を使用した。試料１〜４は、カラムに注入して２分後に測定を始め、温度を７０℃〜２３０℃まで７０分かけて上昇させ、２３０℃の温度を２０分間保持することにより、９０分かけて分析を行った。試料１〜４の注入量は１μＬとし、スプリット比は１００とした。なお、図５に示す柚子花精油Ｂのみスプリット比を１０とした。スプリット比はヘリウムガスとの混合割合で、ヘリウム１００に対して精油を１の割合で分析を行った。即ち、１μＬ  のさらに１／１００の濃度で測定した。図５に示す柚子花精油Ｂに関してはスプリット比を１０としているため、実際には他４種に比べて１０倍濃い濃度として測定されている。ただし、構成成分の割合については影響はない。
【００３８】
なお、蒸留方法としては、水蒸気蒸留法に代えて、マイクロ波蒸留法を用いることもできる。その実施形態を図２に示す工程説明図に基づいて説明する。ステップ１１〜ステップ１４までは、水蒸気蒸留法と同一である。
【００３９】
マイクロ波蒸留法では、原料としての柚子の花Ｙをステップ１３で、又水をステップ１４でステップ１５に示すマイクロ波蒸留装置にそれぞれ投入する。具体的には、ステップ１５において、最大容量１６０Ｌのマイクロ波蒸留装置に、ステップ１３で準備した柚子の花Ｙ１０ｋｇと、ステップ１４で準備した水５０ｋｇを投入して密封する。その後、真空ポンプを使用してマイクロ波蒸留装置内の圧力を−８１ｋＰａまで減圧して保持した。その後、５０００Ｗ×４のマイクロ波にて電磁波を原料に照射して加熱することによって、原料を沸騰させて蒸留を行い、精油が含まれた蒸気をステップ１６で取り出した。なお、マイクロ波蒸留装置は減圧によって、マイクロ波蒸留装置内は６０℃程度で沸騰することとなる。マイクロ波蒸留装置の減圧状態の程度は特に制限はないが、−５４ｋＰａ〜−９７ｋＰａの減圧下に保持することにより蒸留を効率よく行うことができる。
【００４０】
マイクロ波蒸留装置内の原料は、減圧下に保持されて沸点が低下した状態で間接加熱されるため、柚子の花Ｙの精油分を含む液状成分は、ステップ１６に示すように、マイクロ波蒸留装置から蒸気となって外部に取り出される。
【００４１】
ステップ１６で取り出された蒸気は、ステップ１７に示すように凝縮されて、ステップ１８に示すように再び液化され、所定の容器に貯留される。具体的には、ステップ１７で蒸気を５℃で冷却することによって再び液化し、１〜２時間程度で原料から精油を抽出することができる。ステップ１８に示す液体は、その表面に、３〜５ｍｌ程度の柚子花精油Ｂが浮遊している。そこで、ステップ１９で柚子花精油Ｂを分離するとともに、ステップ２０で柚子花精油Ｂを分離したフローラルウォーターを得ることができる。かかるマイクロ波蒸留法によって得た柚子花精油Ｂは、透明で冷凍しても固化しない性質を有している。なお、ステップ２０で得たフローラルウォーターにも柚子花精油Ｂと同じ成分が微量に含まれている。マイクロ波蒸留法によれば、１ｇの柚子花精油Ｂを得るのに、柚子の花Ｙが２．５ｋｇ程度必要である。
【００４２】
【表４】
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【００４３】
【表５】
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【００４４】
特徴的なことは、柚子花精油Ａ，Ｂともに特定の含有成分が２０％を超えておらず、かつ、多様な香り成分が豊富に含まれている。柚子花精油Ａの最大成分は１４．５９％のフェニルアセトアルデヒドであり、柚子花精油Ｂの最大成分は１１．９５％のリナロールである。柚子花精油Ａ，Ｂにおいても従来の柚子の果実や果皮を原料とする従来の柚子花精油の柑橘系の爽やかな香りを決定づけているリモネンをそれぞれ７．６９％，３．５１％含有し、同様にネロリ油の柑橘系の爽やかな香りを決定づけているリナロールもそれぞれ１２．１９％と１１．９５％含有しているが、リモネンの含有量は１０％以下であり、リナロールの含有量も２０％以下であって、一般に香りを決定付けるといわれる配合量である３０％にはほど遠い。よって、これらのリモネンやリナロールの香りが柚子花精油Ａ，Ｂの香りを決定づけることがない。この点において、柚子花精油Ａ，Ｂは柑橘系の爽やかな香りの範疇に留まるものではなく、明らかに別の香りを醸成するものである。
【００４５】
柚子花精油Ａ，Ｂは、それぞれミルテノールを０．８３％，４．００％含有しており、又フェニルアセトアルデヒドを１４．５９％，４．０９％含有している。ミルテノールはスパイス調の穏やかな香りを有するとされており、フェニルアセトアルデヒドは、蜂蜜のような甘い香り，バラの香り，みずみずしい香り，草の香りを有するとされている。更に、柚子花精油Ａ，Ｂはそれぞれ、ケトールを１．４７％，６．０５％含有し、更にＣｉｓ−ジャスモンを０．３９％，３．７１％含有している。Ｃｉｓ−ジャスモンはジャスミンの香りを有するとされている。
【００４６】
柚子花精油Ａ，Ｂは、各成分の配合量からして特定の成分が香りを決定づけるのではなく、表４，表５に示す複数の成分が相互に複合して香りを醸成することに特徴を有している。その香りは柚子花精油Ａ，Ｂ中の成分が相互に複合することにより、柚子の果実や果皮を原料として抽出した従来の精油とは異なる香りを醸成する。即ち、柑橘系の爽やかな香りの範疇を超えた新たな香りを提供することができる。従来の柚子の精油及びネロリ油と柚子花精油Ａ，Ｂとの特徴を表６にまとめて示す。
【００４７】
【表６】
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【００４８】
次に、香りの持続性について、音香科学製の臭い測定器（WB-121F）を使用して、柚子の果実から抽出した従来の柚子の精油（試料１），柚子の果皮から抽出した従来の柚子の精油（試料２），ネロリ油（試料３）及び本発明にかかる柚子花精油Ａ（試料４）について試験を行った。試験方法は、ステンドグラスにムエットをクリップで止め、測定器の匂い吸入口の中央付近の位置（左端から2 cm）のムエット上に各試料約８ｍｇ（約１０μＬ）を染みこませ、1 分毎に強度を読み取った。その結果を実験開始の匂いの強さを１００として、香りの減衰率として図６に示す。
【００４９】
図６に示すように、本発明にかかる試料４は従来の試料１〜３に比較して、香りが持続する時間が長いとともに、どの時間帯においても強い濃厚な香りを発散していることが判る。
【００５０】
本発明では、上記構成の柚子花精油からなる化粧料用香料を提供する。そして、この化粧料用香料を所定量添加した化粧料を提供する。添加する割合としては、化粧料に対して化粧料用香料を０．００１％〜１％、好ましくは０．００５％〜０．１％程度が適当である。０．００１％程度添加すれば、ほのかにではあるが、柚子の花固有の香りを感じることができ、添加量が増加するにつれてその香りは増加し、１％程度添加すれば、香料として充分な強い香りを醸成することができる。
【００５１】
そこで、柚子花精油Ａを０．０１％添加した化粧水を作成して実際に、各世代の男女９２名に使用して貰い官能試験を行った。９２名の内訳は、男性４６名、女性４６名であり、世代割合は２０代：１８名、３０代：２６名、４０代：２４名、５０代：１４名、６０代：１０名であった。その感想は表７に示す通りであった。
【００５２】
【表７】
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【００５３】
このように、「柑橘系の爽やかな香り」の枠組みを超えて化粧料を個性化するとともに、化粧料のにおいをマスキングする作用も果たすことができる。
【産業上の利用可能性】
【００５４】
以上記載した本発明によれば、柚子の花を原料として、特定の香り成分に支配されることがなく、精油中の各種成分が相互に複合して香りを醸成する精油を提供することができる。即ち、精油中のリモネンの含有量が１０％以下であり、精油中のリナロールの含有量が２０％以下であるとともに、精油中の各構成成分がいずれも２０％以下であるため、精油中の成分が相互に複合して香りを醸成し、精油中の成分が相互に複合することにより、柚子の果実や果皮を原料として抽出した精油とは異なる香りを醸成することができる。この柚子花精油は、従来の「柑橘系の爽やかな香り」の枠組みを越えて、他の柑橘類の精油では得られない柚子固有の強い個性を有する香りを提供する。その香りの本質は、生産者以外が知ることのなかった柚子の農園の開花時の香りのエッセンスを発展させるとともに濃縮したものである。また、香りの持続性も向上させることができる。
【００５５】
そして、柚子花精油は化粧料用香料として利用することができ、この柚子花精油を所定量添加した化粧料は、従来の化粧料にない特有の濃厚な香りを提供することができる。本発明者は本発明にかかる柚子花精油について、「その濃厚な香りをイメージするなら、特にユリやスズランなどの香りを混ぜ合わせて、そこに花の蜜を足して濃縮したような香りで、青味のあるビターな香りを持ちながら、みつのような甘味もほのかに感じる濃厚な香り」と表現している。まさに従来存在しなかった個性有る香りを実現することができた。
【符号の説明】
【００５６】
Ｙ…柚子の花
Ｙ１…花弁
Ｙ２…がく
Ｙ３…雄しべ
Ｙ４…雌しべ
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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