(57)【要約】      （修正有）【課題】放射性核種が付着した汚染焼却灰から、その放射性核種を容易に、また、経済的に除去できる汚染焼却灰の除染方法を提供する。【解決手段】放射性核種が付着した汚染焼却灰と２Ｍ以下のアルカリ溶液を加温下で混合し、前記焼却灰から前記アルカリ溶液中に前記放射性核種を抽出する少なくとも２回の抽出工程を含み、最終抽出回以外の抽出工程においては、最終抽出回等の抽出工程で使用したアルカリ溶液を再使用し、最終抽出回では新規のアルカリ溶液を使用して抽出する。【選択図】図１
2016020882.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
放射性核種が付着した汚染焼却灰と２Ｍ以下のアルカリ溶液を加温下で混合して、前記焼却灰から前記アルカリ溶液中に、前記放射性核種を抽出する少なくとも２回の抽出工程を含み、最終抽出回以外の抽出工程において、最終抽出回等の抽出工程で使用したアルカリ溶液を再使用し、且つ、最終抽出回では、新規のアルカリ溶液と前記で処理された焼却灰を混合し、処理することを特徴とする汚染焼却灰の除染方法。
【請求項２】
前記抽出工程において、前記焼却灰との混合後、該焼却灰を分離した前記アルカリ溶液中に抽出された前記放射性核種を吸着剤に吸着させる吸着工程をさらに含むことを特徴とする請求項１記載の汚染焼却灰の除染方法。
【請求項３】
抽出処理後の廃アルカリ溶液をｐＨ７〜９に調整した後に前記吸着工程を行うことを特徴とする請求項２記載の汚染焼却灰の除染方法。
【請求項４】
前記放射性核種は、放射性セシウム１３４及び放射性セシウム１３７であることを特徴とする請求項１乃至３のいずれか１項に記載の汚染焼却灰の除染方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、放射性セシウム等の放射性核種が付着した汚染焼却灰の除染方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
原発事故発生以来、その放射性核種で汚染された地区からは除染作業により多量の汚染資材が排出され続けているが、その汚染資材のうち、可燃性資材を焼却処分して焼却灰とし、減量化を図っている。また、放射性核種で汚染された土粒子等が下水に流れ込み、各地の下水処理場では、放射性核種により汚染された汚泥を焼却処分して焼却灰とし、減量化を図っている。しかしながら、現状においては、これらの汚染焼却灰に放射性核種が高濃度で残留している場合には、その放射性核種の残留がネックとなって、その処分や保管に苦慮しているところである。
【０００３】
また、一方で、汚染焼却灰の再利用が注目されている。即ち、汚染焼却灰から放射性核種を取り除くことで汚染焼却灰の低放射能化を図り、その低線量化した汚染焼却灰の、セメントの原料や化学肥料などへの再利用を図ることで、その汚染焼却灰の有効活用と保管・処分費用削減の両立を目指す試みも期待されているところでもある。
【０００４】
この種の技術は、例えば、焼却灰中にアルカリと石灰を混ぜ入れてリン酸カルシウムを回収する技術（特許文献１）等に代表されるリサイクル技術を応用して確立されるものであるが、これらの多くは、放射性核種の付着を、問題として未だ適用できずにいる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２００４−２０３６４１号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明者らは、汚染焼却灰から放射性核種を除去する技術を鋭意検討した。
即ち、汚染焼却灰に付着した放射性セシウム等の放射性核種は、加温状態のアルカリ溶液中へ移行するため、放射性核種の脱離及び抽出が可能であることを見出した。一般に、放射性核種を汚染焼却灰から脱離し且つアルカリ溶液中に抽出するためには、加温時の温度は高い方が望ましく、アルカリ濃度についても高濃度の方が望ましい。
しかしながら、高濃度のアルカリ溶液は、それ自体、薬品費としてコストが非常に嵩むため、トータル処理コストの増大に直結するという不都合がある。
特に、アルカリ溶液として水酸化ナトリウム水溶液を用い、汚染焼却灰から放射性セシウムの溶出を行った場合、３Ｍ以上の濃度では、液中からの放射性核種の回収が非常に困難となる。また、高濃度のアルカリ溶液を用いて上述の抽出処理を行った場合、その処理後のアルカリ溶液に対する中和処理に要する中和コストの増大を招くだけでなく、汚染焼却灰由来の様々なアルカリ金属あるいはアルカリ土類金属も多量に溶出されるため、抽出後に液温が下がった際に、当該金属の析出や固形化を招き、その後の処理液のハンドリング性を著しく悪化させることになり、極めて不都合である。
【０００７】
本発明は、上記した技術的課題を解決するためになされたもので、放射性核種が付着した汚染焼却灰から、その放射性核種を容易に、また、経済的に除去できる汚染焼却灰の除染方法の提供を目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
上記課題を解決するために、本発明に係る汚染焼却灰の除染方法は、放射性核種が付着した汚染焼却灰と２Ｍ以下のアルカリ溶液を加温下で混合して、前記焼却灰から前記アルカリ溶液中に、前記放射性核種を抽出する少なくとも２回の抽出工程を含み、最終抽出回以外の抽出工程において、最終抽出回等の抽出工程で使用したアルカリ溶液を再使用し、且つ、最終抽出回では、新規のアルカリ溶液と前記で処理された焼却灰を混合し、処理することを特徴とする。
【０００９】
本発明に係る汚染焼却灰の除染方法は、前記抽出工程において、前記焼却灰との混合後、該焼却灰を分離した前記アルカリ溶液中に抽出された前記放射性核種を吸着剤に吸着させる吸着工程をさらに含むことを特徴とする。
【００１０】
本発明に係る汚染焼却灰の除染方法は、抽出処理後の廃アルカリ溶液をｐＨ７〜９に調整した後に前記吸着工程を行うことを特徴とする。
【００１１】
本発明に係る汚染焼却灰の除染方法は、前記放射性核種は、放射性セシウム１３４及び放射性セシウム１３７であることを特徴とする。
【発明の効果】
【００１２】
本発明に係る汚染焼却灰の除染方法によれば、放射性核種が付着した汚染焼却灰と２Ｍ以下のアルカリ溶液を加温下で混合して、前記焼却灰から前記アルカリ溶液中に、前記放射性核種を抽出する少なくとも２回の抽出工程を含む。最終抽出回以外の抽出工程において、最終抽出回等の抽出工程で使用したアルカリ溶液を再使用し、且つ、最終抽出回では、新規のアルカリ溶液と前記で処理された焼却灰を混合し、処理する。このように２Ｍ以下のアルカリ溶液を用いて、放射性核種の抽出工程を複数回、行うことで、放射性核種が付着した汚染焼却灰から、その放射性核種を容易に除去することができる。
また、この除染方法によれば、２Ｍ以下のアルカリ溶液よりも高価な３Ｍ以上の高濃度のアルカリ溶液を用いた抽出と同等以上の抽出性能（除染効果）を発揮できるので、経済的に、放射性核種を除去することができる。
さらに、この除染方法によれば、３Ｍ以上の高濃度のアルカリ溶液として水酸化ナトリウム（ＮａＯＨ）を用いた場合に生じる不都合、例えば、抽出処理後の中和コストの増大を招くことなく、また、アルカリ金属あるいはアルカリ土類金属の多量の析出や固形化を招くことがないので、抽出処理後のアルカリ溶液のハンドリング性の悪化を防止することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１】本発明の実施の形態１による除染方法の工程を示す図である。
【図２】除染実験後における、放射性セシウム（Ｃｓ−１３４及びＣｓ−１３７）の除染率と汚染焼却灰の減量率を示すグラフである。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
以下、放射性セシウム（Ｃｓ１３４，Ｃｓ１３７）が付着した汚染焼却灰からの放射性セシウムの抽出に２Ｍ以下のアルカリ溶液を用いた、本発明に係る汚染焼却灰の除染方法を適用した実施の形態を説明する。
【００１５】
実施の形態１．
図１は、本発明の実施の形態１による汚染焼却灰の除染方法の工程を示す図である。
この実施の形態１は、図１に示すように、未処理の汚染焼却灰に対する、１回使用したアルカリ溶液（１回使用アルカリ）による第１の抽出工程（抽出（１））と、この第１の抽出工程で抽出処理された汚染焼却灰（１回処理灰）に対する未使用のアルカリ溶液による第２の抽出工程（抽出（２））を含む点に特徴がある。
【００１６】
先ず、第１の抽出工程（抽出（１））を具体的に説明する。
この第１の抽出工程では、未処理の汚染焼却灰と使用済みアルカリ溶液（１回使用アルカリ）を混合すると共に、その混合液を、加温下で撹拌して、汚染焼却灰に付着した放射性セシウムをアルカリ溶液中に抽出する。尚、第１の抽出工程で用いられる使用済みのアルカリ溶液は、別の抽出処理において１回以上使用したものであってもよい。例えば、後述する第２の抽出工程（抽出（２））において使用されたアルカリ溶液（１回使用アルカリ）を用いることができる。
【００１７】
汚染焼却灰として、例えば、平均粒度２０〜３０μｍの焼却灰を適用できるが、これに限定されるものではない。
アルカリ溶液として、除染効果の観点から、水酸化ナトリウム（ＮａＯＨ）又は水酸化カリウム（ＫＯＨ）の水溶液であることが望ましい。また、アルカリ溶液の濃度は、例えば０．１Ｍ／Ｌ以上３Ｍ／Ｌ未満の範囲、好ましくは０．１Ｍ／Ｌ以上２Ｍ／Ｌ以下の範囲とされる。このようなアルカリ濃度に設定すれば、アルカリ濃度を不必要に高めずとも、放射性核種を効率的にアルカリ溶液中に脱離させ、抽出することが可能である。
混合液における、汚染焼却灰とアルカリ溶液との固液比（Ｗ／Ｖ）は、例えば１：３〜１：５０の範囲とされるが、これに限定されるものではない。混合液の液温は、例えば２０℃〜１２０℃の温度範囲とされ、費用対効果を鑑みると、圧力容器等も必要ない３０℃〜９５℃の温度範囲とされる。放射性セシウムの抽出効果の観点から、液温は抽出中、例えば８０℃程度が好ましい。但し、８０℃程度の高温である場合には、抽出中に、混合液が蒸散により減量するため、蒸散水蒸気の回収機構を用いるか、あるいは、適宜、注水することで、液量を維持することが好ましい。このように、撹拌時の温度を管理することで、アルカリ溶液による放射性核種の抽出率を高く維持することができる。
混合液の撹拌時間は、例えば０．１ｈｒ〜１０ｈｒの範囲とされるが、汚染焼却灰に付着した放射性核種とアルカリ溶液との接触機会の向上や費用対効果の観点から、例えば１ｈｒ程度であることが好ましい。
【００１８】
第１の抽出工程における撹拌後の混合液は、液温を維持した状態あるいは液温が下がる前に、遠心分離又はフィルタープレスなどによって固液分離され、その分離液又は濾液は、抽出処理液として得られ、何度か抽出工程に使用されたアルカリ溶液は放射性核種の回収工程に回される。その回収工程では、抽出処理液中に抽出された放射性核種は、吸着剤により除去される。吸着時間は、抽出された放射性核種量や選択された吸着剤の種類等に応じて決められ、例えば０．１ｈｒ〜１０ｈｒの範囲とされるが、２ｈｒ程度であることが望ましい。吸着剤としては、接触分離により、放射性セシウム等の放射性核種を選択的に吸着できる吸着剤の使用が可能であり、例えば、合成又は天然のゼオライト等の多孔質濾材等の他、フェロシアン化鉄及びフェロシアン化ニッケルなどのフェロシアン化合物等の周知の吸着剤が挙げられる。ここで、合成ゼオライトとしてはＩＥ−９６があり、天然ゼオライトとしてはＭ−５１Ｊがあり、いずれを選択してもよい。また、接触分離方式としては、撹拌槽式や吸着塔式などの既存の方式を例示できる。このように吸着剤と抽出処理液とを固液分離処理して、放射性核種を吸着剤と共に抽出処理液から除去する。
このような吸着剤による回収工程は、上述の抽出処理液として得られた、抽出処理後の廃アルカリ溶液をｐＨ調整した後に行う。この場合、廃アルカリ溶液は、コスト的に優位なｐＨ７〜９に調整されることが好ましい。
【００１９】
次に、第２の抽出工程（抽出（２））を具体的に説明する。
この第２の抽出工程は、最終抽出回の抽出工程である。この最終抽出工程では、上記第１の抽出工程で抽出処理された汚染焼却灰（上記固形物）を再度、処理対象とし、未使用のアルカリ溶液を混合すると共に、その混合液を、加温下で撹拌して、汚染焼却灰に付着した状態で残留する放射性セシウムをアルカリ溶液中に抽出する。
【００２０】
この実施の形態１は、抽出回数を２回とした例である。この場合、新規の汚染焼却灰を１回目の抽出工程（第１の抽出工程）で処理し、その処理された焼却灰（１回処理灰）を最終抽出回である２回目の抽出工程（第２の抽出工程）で処理することにより、処理済灰を得る。一方、未使用のアルカリ溶液を、最終抽出回である２回目の抽出工程（第２の抽出工程）において１回処理灰と混合して使用し、その使用したアルカリ溶液（１回使用アルカリ）を、１回目の抽出工程（第１の抽出工程）において新規の汚染焼却灰と混合して再使用する（２回使用アルカリ）。つまり、汚染焼却灰の処理の流れとアルカリ溶液の使用の流れは、向流となる。
従って、上記第１の抽出工程で使用されるアルカリ溶液は、第２の抽出工程で使用される未使用のアルカリ溶液に由来する１回使用アルカリに相当するものであるので、両抽出工程で使用されるアルカリ溶液は、本質的に同一種で、且つ、同一濃度のものである。
また、上記混合液における、汚染焼却灰（上記固形物）とアルカリ溶液との固液比（Ｗ／Ｖ）や液温は、上記第１の抽出工程での固液比や液温と同様であることが望ましいが、これに限定されるものではない。
さらに、混合液の撹拌時間は、上記第１の抽出工程での撹拌時間と同様であることが望ましいが、これに限定されるものではない。
【００２１】
第２の抽出工程における撹拌後の上記混合液は、上記第１の抽出工程後の固液分離方式と同様の方式で、液温を維持した状態あるいは液温が下がる前に、固液分離され、その分離液又は濾液は、抽出処理液として得られ、その抽出処理液は、新規の焼却灰（未処理）の抽出等に再利用される。例えば、上述した第１の抽出工程（抽出（１））に使用することができる。
【００２２】
実施の形態１によれば、放射性核種が付着した汚染焼却灰と２Ｍ以下のアルカリ溶液を加温下で混合して、前記焼却灰から前記アルカリ溶液中に、前記放射性核種を抽出する２回の抽出工程を含む。第２の抽出工程（この実施の形態１では最終抽出回の抽出工程）において、第１の抽出工程で処理した焼却灰と未使用のアルカリ溶液を混合する。このように２Ｍ以下のアルカリ溶液を用いて、放射性核種の抽出工程を２回以上、行うことで、放射性核種が付着した汚染焼却灰から、その放射性核種を容易に除去することができる。
また、実施の形態１によれば、２Ｍ以下のアルカリ溶液よりも高価な３Ｍ以上の高濃度のアルカリ溶液を、１回抽出時と同等以上の抽出性能（除染効果）を発揮できるので、経済的に、放射性核種を除去することができる。
さらに、実施の形態１によれば、３Ｍ以上の高濃度のアルカリ溶液として水酸化ナトリウム（ＮａＯＨ）を用いた場合に生じる、例えば、抽出処理後の中和コストの増大やアルカリ金属あるいはアルカリ土類金属の多量の析出や固形化を招くことがないので、抽出処理後のアルカリ溶液のハンドリング性の悪化を防止することができる。
一方、上記固液分離により得られた残渣（固形物）は、例えば、イオン交換水によるケーキ洗浄の後に乾燥させてセメントの原料などに用いられる。
【００２３】
尚、実施の形態１では、アルカリ溶液として水酸化ナトリウム（ＮａＯＨ）の水溶液を用いた場合を説明したが、水酸化ナトリウムに代えて水酸化カリウム（ＫＯＨ）の水溶液を用いた場合や水酸化ナトリウム及び水酸化カリウムの両方を含む水溶液を用いた場合にも、上記とほぼ同様に、汚染焼却灰から放射性核種（例えば、放射性セシウム）を容易に、また、経済的に除去することが可能である。
また、実施の形態１では、第１の抽出工程で使用したアルカリ溶液の濃度と第２の抽出工程で使用したアルカリ溶液の濃度をいずれも２Ｍとした場合を説明したが、２Ｍ以下の条件を満たすのであれば、第１の抽出工程と第２の抽出工程とで、異なるアルカリ溶液の濃度に設定してもよい。
【００２４】
さらに、実施の形態１では、２回の抽出工程を含む場合を説明したが、３回以上の抽出工程を行ってもよい。
ここで、３回目の抽出工程を最終抽出回の抽出工程とする場合を例示する。
先ず、汚染焼却灰の処理の流れを説明する。新規の汚染焼却灰を１回目の抽出工程で処理し、その処理された焼却灰（１回処理灰）を２回目の抽出工程で処理し、その処理された焼却灰（２回処理灰）を最終抽出回である３回目の抽出工程で処理することにより、処理済灰を得る。
一方、アルカリ溶液の使用の流れを説明する。未使用のアルカリ溶液を、最終抽出回である３回目の抽出工程において２回処理灰と混合して使用し、その使用したアルカリ溶液（１回使用アルカリ）を、２回目の抽出工程において１回処理灰と混合して再使用し、その再使用したアルカリ溶液（２回使用アルカリ）を、１回目の抽出工程において新規の焼却灰と混合して再使用する（３回使用アルカリ）。
この場合においても、上述した実施の形態１と同様に、汚染焼却灰の処理の流れとアルカリ溶液の使用の流れは、向流となる。この点は、４回以上の抽出回数の場合にも適用可能である。
要は、焼却灰の処理において、２Ｍ以下のアルカリ溶液を使用した抽出工程を複数回（２回以上）行う。最終抽出回の抽出工程においては、仕上げの意味合いから、新規の未使用のアルカリ溶液を使用し、最終抽出回以外の抽出工程では、最終抽出回の抽出工程で使用したアルカリ溶液を再使用する。このような条件を満たすのであれば、抽出回数に制限はない。
【００２５】
続いて、本発明に係る汚染焼却灰の除染方法を具体的に実施した実験例を示す。
【実施例】
【００２６】
先ず、以下の各実験例（比較例１〜４、並びに、実施例１及び２）に共通の処理対象となる下水汚泥由来の汚染焼却灰（含水率：２８．２％）を入手し、実験例ごとに、必要量を分取した。以下の表１に、各実験例における除染実験の条件及び結果を示す。
【００２７】
【表１】
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【００２８】
表１に示すように、各実験例に共通して使用される、除染実験前の汚染焼却灰に付着した放射性セシウム（Ｃｓ１３４及びＣｓ１３７）のＣｓ濃度は、汚染焼却灰量を１ｋｇに換算して算出すると、２３８３Ｂｑ／ｋｇであり、Ｃｓ１３４濃度は７５６Ｂｑ／ｋｇであり、Ｃｓ１３７濃度は１６２７Ｂｑ／ｋｇであった。これらの線量測定値の統計的誤差は±５．６％であった。また、除染実験前の汚染焼却灰量は、その焼却灰を含水率０％の試料として算出した。各実験例における、除染実験後の汚染焼却灰は、含水率０％となるまで脱水・乾燥した上で測定した。
【００２９】
＜比較例１＞
この比較例１は、図１に示した実施の形態１における第１の抽出工程（抽出（１））のみに対応した、１回抽出の実験例である。
比較例１では、１リットルのステンレス容器内で、準備した汚染焼却灰５０．０ｇと、アルカリ溶液（１Ｍ−ＮａＯＨ）５００ｍｌを混合した。続いて、その混合液を、ウォーターバスを用いて８０℃に加温しながら、１時間、２００ｒｐｍで、撹拌羽根により強力機械撹拌を行った。撹拌後の混合液を、１μｍのメンブレンフィルターを用いた真空濾過によって固液分離した。フィルター上の残渣をイオン交換水で洗浄し、脱水・乾燥した後に、除染実験後焼却灰量（３６．８ｇ）を秤量し、その減少量（−１３．２ｇ）及び減量率（２６．４％減）を算出した。
また、除染実験後焼却灰の線量を測定したところ、除染率は、Ｃｓ濃度では−１．２％％であった。この除染率が負の値である理由は、焼却灰全体の減量率がＣｓ量の減少率を上回ったことによる。Ｃｓ量（絶対量）の除染率は２６．１％であった。尚、比較例１における線量測定値の統計的誤差は±６．０％であった。
一方、濾液量を除染実験後液量として測定した（２１０ｍｌ）。尚、除染実験後のアルカリ溶液の濃度は２．４Ｍまで上昇していた。
【００３０】
＜比較例２＞
この比較例２は、図１に示した実施の形態１における第１の抽出工程（抽出（１））のみに対応した、１回抽出の実験例であり、上記比較例１で使用した１Ｍ−ＮａＯＨのアルカリ溶液を２Ｍ−ＮａＯＨのアルカリ溶液に代えた以外の実験方法は、上記比較例１と同様である。
比較例２において、固液分離により得られたフィルター上の残渣をイオン交換水で洗浄し、脱水・乾燥した後に、除染実験後焼却灰量（４０．０ｇ）を秤量し、その減少量（−１０．０ｇ）及び減量率（２０．０％減）を算出した。
また、除染実験後焼却灰の線量を測定したところ、除染率は、Ｃｓ濃度では３２．１％であり、Ｃｓ量（絶対量）では４５．４％であった。尚、比較例２における線量測定値の統計的誤差は±６．６％であった。
【００３１】
＜比較例３＞
この比較例３は、図１に示した第１の抽出工程（抽出（１））のみに対応した、１回抽出の実験例である。
比較例３では、上記比較例１で使用した１Ｍ−ＮａＯＨのアルカリ溶液を３Ｍ−ＮａＯＨのアルカリ溶液に代えた以外は、上記比較例１と同様の方法で抽出工程を行った。
固液分離により得られたフィルター上の残渣をイオン交換水で洗浄し、脱水・乾燥した後、除染実験後焼却灰量（３７．０ｇ）を秤量し、その減少量（−１３．０ｇ）及び減量率（２６．０％減）を算出した。
また、除染実験後焼却灰の線量を測定したところ、除染率は、Ｃｓ濃度では５２．４％であり、Ｃｓ量（絶対量）では６４．７％であった。尚、比較例３における線量測定値の統計的誤差は±７．１％であった。
一方、濾液量を除染実験後液量として測定した（３３０ｍｌ）。尚、除染実験後のアルカリ溶液の濃度は４．５Ｍまで上昇していた。
濾液は、アルカリが高濃度であったため、中和コストが嵩み、過剰なアルカリ金属あるいはアルカリ土類金属の過剰な析出により強固な固化物が生成した。このような固化物により、抽出処理後のアルカリ溶液のハンドリング性が著しく悪化した。
【００３２】
＜比較例４＞
比較例４では、上記比較例１で使用した１Ｍ−ＮａＯＨのアルカリ溶液を５Ｍ−ＮａＯＨのアルカリ溶液に代えた以外は、上記比較例１と同様の方法で抽出工程を行った。
固液分離により得られたフィルター上の残渣をイオン交換水で洗浄し、脱水・乾燥した後、除染実験後焼却灰量（３８．７ｇ）を秤量し、その減少量（−１１．３ｇ）及び減量率（２２．６％減）を算出した。
また、除染実験後焼却灰の線量を測定したところ、除染率は、Ｃｓ濃度では６５．０％であり、Ｃｓ量（絶対量）では７３．１％であった。尚、比較例４における線量測定値の統計的誤差は±８．７％であった。
一方、濾液量を除染実験後液量として測定した（３００ｍｌ）。尚、除染実験後のアルカリ溶液の濃度は８．３Ｍまで上昇していた。
濾液は、アルカリが比較例３よりもさらに高濃度であったため、中和コストがさらに嵩み、過剰なアルカリ金属あるいはアルカリ土類金属の過剰な析出により強固な固化物が生成した。このような固化物により、抽出処理後のアルカリ溶液のハンドリング性がさらに著しく悪化した。
【００３３】
＜実施例１＞
この実施例１は、図１に示した実施の形態１に対応した、２回抽出の実験例である。
実施例１では、先ず、第１の抽出工程（抽出（１））を行った。
次に、最終抽出回の抽出工程として、第２の抽出工程（抽出（２））を行った。
具体的には、最終抽出回の抽出工程においては、１：１０の固液比で、第１の抽出工程で処理された焼却灰と、２Ｍ−ＮａＯＨのアルカリ溶液（未使用）を混合した。続いて、その混合液を、ウォーターバスを用いて８０℃に加温しながら１時間、２００ｒｐｍで、撹拌羽根による強力機械撹拌した。撹拌後の混合液を、１μｍのメンブレンフィルターを用いた真空濾過によって固液分離した。フィルター上の残渣をイオン交換水で洗浄し、脱水・乾燥した後に、除染実験後焼却灰量（３４．７ｇ）として秤量し、その減少量（−１５．３ｇ）及び減量率（３０．６％減）を算出した。
また、除染実験後焼却灰の線量を測定したところ、除染率は、Ｃｓ濃度では８２．５％であり、Ｃｓ量（絶対量）では８８．２％であった。尚、実施例１における線量測定値の統計的誤差は±７．５％であった。
【００３４】
表１に示した実験結果から明らかなように、実施例１では、３Ｍ以上の比較的高濃度のアルカリ溶液（ＮａＯＨ）による比較例３及び４と比べて２Ｍ以下の比較的低濃度のアルカリ溶液（ＮａＯＨ）であっても、放射性セシウムの抽出性能（除染効果）を格段に改善することができると共に、比較例３及び４のように、抽出後のアルカリ溶液の液温が低下しても、その液中に固形物が生じることもなく、ハンドリング性の悪化を防止できることが分かった。また、１回の抽出工程に使用したアルカリ溶液については、再生を施さず、そのまま放射性セシウムの吸着処理を実施して、最終的に廃棄すればよく、トータル処理コストの低減に寄与することが分かった。さらに、抽出工程に、２Ｍ以下の低濃度のアルカリ溶液を使用することで、放射性セシウムの吸着に用いるゼオライト等の吸着剤のグレードを下げて安価な吸着剤の選択が可能となるので、アルカリ溶液の再使用により、そのアルカリ溶液の使用量の大幅な低減と相まってトータル処理コストの低減に寄与することが分かった。
【００３５】
＜実施例２＞
この実施例２は、図１における抽出（１）の実験例である。
実施例２では、上記実施例１での第２の抽出工程（抽出（２））で使用したアルカリ溶液に未処理の汚染焼却灰を混合して処理した。
具体的には、１：１０の固液比で、上記実施例１での第２の抽出工程（抽出（２））で使用した２Ｍ−ＮａＯＨのアルカリ溶液と未処理の汚染焼却灰５０ｇを混合し、その混合液を、ウォーターバスを用いて８０℃に加温しながら１時間、２００ｒｐｍで、撹拌羽根による強力機械撹拌した。撹拌後の混合液を、１μｍのメンブレンフィルターを用いた真空濾過によって固液分離した。
フィルター上の残渣をイオン交換水で洗浄し、脱水・乾燥した後に、除染実験後焼却灰量（３９．６ｇ）として秤量し、その減少量（−１０．４ｇ）及び減量率（２０．８５％減）を算出した。
また、除染実験後焼却灰の線量を測定したところ、除染率は、Ｃｓ濃度では５６．３％であり、Ｃｓ量（絶対量）では６５．５％であった。尚、実施例２における線量測定値の統計的誤差は±７．５％であった。
【００３６】
表１に示した実験結果から明らかなように、実施例２では、３Ｍ以上の比較的高濃度のアルカリ溶液（ＮａＯＨ）による比較例３及び４と比べて２Ｍ以下の比較的低濃度のアルカリ溶液（ＮａＯＨ）であっても、比較例３及び４と同等の放射性セシウムの抽出性能（除染効果）を達成することができると共に、比較例３及び４のように、抽出後のアルカリ溶液の液温が低下しても、その液中に固形物が生じることもなく、ハンドリング性の悪化を防止できることが分かった。また、１回の抽出工程に使用したアルカリ溶液に、新規の汚染焼却灰を投入し、２回目以降の抽出工程を行っても、抽出性能（除染効果）に大きな低下は見られないことが分かった。
【００３７】
続いて、各実験例（実施例１及び２、並びに、比較例１〜４）における除染効果をより詳細に比較検討する。
図２は、除染実験後における、放射性セシウム（Ｃｓ−１３４及びＣｓ−１３７）の除染率と汚染焼却灰の減量率を示すグラフである。
図２から明らかなように、比較例１〜４によれば、アルカリ溶液（ＮａＯＨ）の濃度が１Ｍ〜５Ｍの範囲で上昇するに伴い、除染率が略直線的に増加していることが分かった。
一方、実施例１によれば、アルカリ溶液（ＮａＯＨ）の濃度が２Ｍであるにもかかわらず、アルカリ溶液（ＮａＯＨ）の濃度が３Ｍである比較例３での除染率（Ｃｓ量で６４．７％）、及び、５Ｍである比較例４での除染率（Ｃｓ量で７３．１％）よりも高い除染率（Ｃｓ量で８８．２％）を示すことが分かった。
また、実施例２によれば、アルカリ溶液（ＮａＯＨ）の濃度が２Ｍであり、且つ、再利用したにもかかわらず、アルカリ溶液（ＮａＯＨ）の濃度が３Ｍである比較例３での除染率（Ｃｓ量で６４．７％）と略同等の除染率（Ｃｓ量で６５．５％）を示すことが分かった。
【００３８】
また、実施例１及び２、並びに、比較例１〜４において、焼却灰の各減量率に有意差はない。このため、実施例１及び２によれば、セメント原料等に利用可能な残灰を減らすこと無く、大幅な除染を行えることが分かった。
【００３９】
尚、実施例１及び２において、アルカリ溶液として水酸化ナトリウム（ＮａＯＨ）の水溶液を用いた場合を説明したが、水酸化カリウム（ＫＯＨ）の水溶液を用いてもよく、また、水酸化ナトリウムと水酸化カリウムを併用してもよい。これらの場合でも、実施例１及び２と同等以上の抽出性能（除染効果）を達成することが可能である。
【００４０】
以上のように、本除染方法によれば、放射性核種が付着した汚染焼却灰の線量を低減できるため、それら汚染焼却灰を資源として再利用できる。また、放射性核種を吸着剤に選択的に吸着させて処理できるため、放射性核種の濃縮化による減量化も可能である。また、これによって、放射性核種が付着した汚染焼却灰量を減らすことができるので、中間貯蔵施設の規模縮小化にも貢献できる。このため、本除染方法によれば、従来において困難とされてきた、汚染焼却灰の有効活用と排出量軽減の両立を図ることができるので、除染を必要とする地域における早期復興に寄与することができる。
【図１】
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【図２】
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