(57)【要約】【課題】本発明は、重水やトリチウム水などの重水類を含有する重水類含有水から二重水素や三重水素を好適に回収し得る新規な重水類含有水の処理方法、及びこの処理方法に用いられる重水類含有水処理装置を提供することを目的とする。【解決手段】  水の分子構造中に存する二つの水素原子のうちの少なくとも一つが、二重水素、又は三重水素によって置換されてなる重水類を含有する重水類含有水を、強磁性材料からなる容器内に収容し、永久磁石又は電磁石によって生じさせた磁場に晒しながら加熱する。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
水の分子構造中に存する二つの水素原子のうちの少なくとも一つが、二重水素、又は三重水素によって置換されてなる重水類を含有する重水類含有水の処理方法であって、
前記重水類含有水を、強磁性材料からなる容器内に収容し、
永久磁石又は電磁石によって生じさせた磁場に晒しながら加熱することを特徴とする重水類含有水の処理方法。
【請求項２】
請求項１に記載の重水類含有水の処理方法において、
前記重水類含有水を２０ｍＴ以上の磁束密度を有する磁場に晒しながら加熱する重水類含有物の処理方法。
【請求項３】
請求項１又は２に記載の重水類含有水の処理方法において、
前記重水類含有水を２００℃以上の温度にて加熱する重水類含有水の処理方法。
【請求項４】
請求項１ないし３のいずれか１項に記載の重水類含有水の処理方法において、
前記重水類含有水に、電解質を添加した状態で、磁場に晒しながら加熱する重水類含有水の処理方法。
【請求項５】
請求項４に記載の重水類含有水の処理方法において、
前記電解質として、アルカリ金属の塩、又はアルカリ土類金属の塩を用いる重水類含有水の処理方法。
【請求項６】
請求項１ないし５のいずれか１項に記載の重水類含有水の処理方法に用いられる重水類含有水処理装置であって、
焼成炉と、
前記重水類含有水が収容される容器と、
永久磁石又は電磁石からなる磁場発生装置と、
を具備してなることを特徴とする重水類含有水処理装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、重水やトリチウム水等の重水類を含有する重水類含有水の処理方法、及び、この処理方法に用いられる重水類含有水処理装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
二重水素（２Ｈ：Ｄ）は、水素（軽水素（１Ｈ：Ｈ））の安定同位体であり、一つの陽子と一つの中性子とから構成される原子核を有する。自然界における軽水素と二重水素の存在割合は、軽水素が９９．９８５ｍｏｌ％、二重水素が０．０１５ｍｏｌ％である。二重水素は、その殆どが、「ＨＤＯ」の分子式にて示される重水の状態で存在する。
【０００３】
一方、軽水素の放射性同位体である三重水素（３Ｈ：Ｔ）は、一つの陽子と二つの中性子とから構成される原子核を有する。この三重水素は、自然界中ごくわずかにしか存在していないが、原子炉内に存する重水の二重水素が中性子捕獲することにより、「ＨＴＯ」の分子式で示されるトリチウム水が生成する。この二重水素の中性子捕獲により、加圧水型軽水炉内には約200兆ベクレル／年、沸騰水型軽水炉には約20兆ベクレル／年の三重水素が蓄積するといわれている。
【０００４】
係る重水やトリチウム水は、化学的性質が水（軽水）とほぼ同一であるため、同位体効果を利用した分離・濃縮技術などの試みはいくつかあるものの（例えば、下記非特許文献１参照）、水に重水やトリチウム水が混在する重水類含有水から、二重水素や三重水素を選択的に回収することは、現在のところコスト的に非常に困難とされている。
【先行技術文献】
【非特許文献】
【０００５】
【非特許文献１】日本原子力学会誌  Ｖｏｌ．２３，Ｎｏ．７（１９８１）
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明は、前記技術的課題を解決するために開発されたものであり、重水やトリチウム水などの重水類を含有する重水類含有水から二重水素や三重水素を好適に回収し得る新規な重水類含有水の処理方法、及びこの処理方法に用いられる重水類含有水処理装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明の重水類含有水の処理方法は、水の分子構造中に存する二つの水素原子のうちの少なくとも一つが、二重水素、又は三重水素によって置換されてなる重水類を含有する重水類含有水の処理方法であって、前記重水類含有水を、強磁性材料からなる容器に収容し、永久磁石又は電磁石によって生じさせた磁場に晒しながら加熱することを特徴とする（以下、「本発明処理方法」と称する。）。
【０００８】
前記「重水類」とは、「ＨＤＯ」、「Ｄ２Ｏ」、「ＨＴＯ」、又は「Ｔ２Ｏ」の分子式で示される化合物を意味する。又、「重水類含有水」とは、前記重水類と前記軽水との混合物を意味する。
【０００９】
前記「強磁性材料」とは、隣り合うスピンが同一の方向を向いて整列し、全体として大きな磁気モーメントを有する強磁性体を母材とする金属材料を意味する。前記強磁性材料としては、例えば、鉄系金属（鉄、及び鉄を母材とする合金）、コバルト系金属（コバルト、及びコバルトを母材とする合金）、及びニッケル系金属（ニッケル、及びニッケルを母材とする合金）等を挙げることができる。
【００１０】
前記「永久磁石」とは、外部から磁場や電流の供給を受けることなく磁石としての性質を比較的長期にわたって保持し続ける物体のことを意味する。前記永久磁石としては、例えば、フェライト磁石、サマリウムコバルト磁石、及びネオジウム磁石等を挙げることができる。本発明処理方法においては、前記永久磁石として、耐熱性に優れるサマリウムコバルト磁石を用いることが好ましい。
【００１１】
一方、前記「電磁石」とは、通電することによって一時的に磁力を発生させる機械要素を意味する。前記電磁石としては、磁性材料の芯のまわりにコイルが巻き回されてなり、前記コイルに通電されることによって磁力を発生させるものが好適に用いられる。
【００１２】
本発明処理方法においては、前記重水類含有水を２０ｍＴ以上の磁束密度を有する磁場に晒しながら加熱することが好ましい態様となる。
【００１３】
本発明処理方法においては、前記重水類含有水を２００℃以上の温度にて加熱することが好ましい態様となる。
【００１４】
本発明処理方法においては、前記重水類含有水に電解質を添加した状態で、磁場に晒しながら加熱することが好ましい態様となる。
【００１５】
前記「電解質」とは、水に溶解させた際に、陽イオンと陰イオンとに電離し得る性質を有する化合物を意味する。
【００１６】
前記陽イオンとしては、例えば、水素イオン、ナトリウムイオン、カリウムイオン、カルシウムイオン、マグネシウムイオン、銅イオン、鉄イオン、アンモニウムイオン等を挙げることができる。前記陰イオンとしては、水酸化物イオン、フッ素イオン、塩素イオン、臭素イオン、ヨウ素イオン、硝酸イオン、炭酸イオン、硫酸イオン、亜硫酸イオン、チオ硫酸イオン、硫化水素イオン、硫化物イオン、ケイ酸イオン等を挙げることができる。
【００１７】
なお、前記電解質の添加量は、前記重水類含有水に存する重水類の存在割合に応じて適宜決定すべき事項であり、特に限定されるものではないが、０．１重量％以上（より好ましくは、１〜２０重量％の範囲内）の添加量とすることが好ましい。
【００１８】
本発明処理方法においては、前記電解質として、アルカリ金属の塩、又はアルカリ土類金属の塩を用いることが好ましい態様となる。
【００１９】
前記アルカリ金属の塩としては、ナトリウムやカリウムのハロゲン化物、水酸化物、及びケイ酸化物等を挙げることができ、前記アルカリ土類金属の塩としては、マグネシウムやカルシウムのハロゲン化物、水酸化物、及びケイ酸化物等を挙げることができる。
【００２０】
本発明の重水類含有水処理装置は、前記本発明処理方法に用いられる重水類含有水処理装置であって、焼成炉と、重水類含有水が収容される容器と、永久磁石又は電磁石からなる磁場発生装置と、を具備してなることを特徴とする（以下、「本発明処理装置」と称する。）。
【発明の効果】
【００２１】
本発明によれば、重水やトリチウム水などの重水類を含有する重水類含有水から二重水素や三重水素を好適に回収することができる。
【図面の簡単な説明】
【００２２】
【図１】図１は、実施形態１に係る本発明処理装置を示す概略図である。
【図２】図２は、容器を示す斜視図である。
【図３】図３（ａ）は、本発明処理方法の実行によって起こると推測される反応式であり、図３（ｂ）は、本発明処理方法のメカニズムを説明する模式図である。
【図４】図４は、実施形態２に係る本発明処理装置を示す概略図である。
【図５】図５は、本発明処理装置の別の例を示す概略図である。
【発明を実施するための形態】
【００２３】
以下、本発明の実施形態を説明するが、本発明はこの実施形態に限定されるものではない。
【００２４】
［実施形態１］
＜本発明処理装置１＞
図１に、実施形態１に係る本発明処理装置１を示す。本発明処理装置１は、焼成炉２と、容器３と、磁場発生装置４と、を具備する。
【００２５】
‐焼成炉２‐
前記焼成炉２は、バッチ式の電気炉である。前記焼成炉２には、天井壁を通じて前記焼成炉２内に連通する排気管２１が設けられており、前記排気管２１の二次側（出口側）には第一蒸気冷却水槽２２が備えられている。前記焼成炉２は、加熱によって生じたガスを、前記排気管２１を通じて前記第一蒸気冷却水槽２２に輸送し、前記第一蒸気冷却水槽２２内に貯えられた水に通過させた上で、更にフィルターＦに通過させて排出する仕組みとなっている。
【００２６】
又、前記焼成炉２には、側壁を通じて前記焼成炉２内に突出させた重水素導出管２３が設けられており、前記重水素導出管２３の二次側（出口側）には、前記第一上記冷却水槽２２と同様の構造となされた第二蒸気冷却水槽２４が備えられている。
【００２７】
‐容器３‐
図２に示すように、前記容器３は、容器本体３１と、前記容器本体３１の上部開口を覆う蓋体３２と、を具備する。本実施形態において、前記容器３を構成する前記容器本体３１及び前記蓋体３２は、いずれも強磁性体材料（鉄系金属）を素材として形成されたものである。
【００２８】
又、前記容器３には、前記容器本体３１の側壁を通じて前記容器３内に連通する管体３３が取り付けられている。前記管体３３は、前記焼成炉２内に前記容器３が置かれた際、前記重水素導出管２３と連結される。
【００２９】
‐磁場発生装置４‐
前記磁場発生装置４は、永久磁石（サマリウムコバルト磁石）であり、本実施形態においては、この永久磁石からなる磁場発生装置４を、前記容器３における容器本体３１の底面側、及び、前記蓋体３２の表面に、互いに吸引し合う関係となるように、各々の磁極の向きを揃えて張り付けている。これにより、前記容器３は、前記容器３の開口部が前記蓋体３２にて覆われると、前記容器本体３１に向かって前記蓋体３２が強く引き付けられた状態となる。
【００３０】
＜本発明処理方法の実施＞
実施形態１に係る本発明処理方法では、重水類含有水を前記容器３に収容し、前記磁場発生装置４によって生じさせた磁場に晒しながら加熱する。図３に、実施形態１に係る本発明処理方法の実行の際に起きると推測されているメカニズムを示す。
【００３１】
通常、水は、加熱により水蒸気となるが、前記容器３内に収容された状態で磁場に晒しながら重水類含有水を加熱すると、Ｄ２Ｏ、ＨＤＯ、Ｔ２Ｏ、又は、ＨＴＯのいずれかの状態にて重水類含有水に含まれる重水類、及び軽水（Ｈ２Ｏ）は、水素類（重水素類（ＤＨ、Ｄ２、ＴＨ、Ｔ２）、及び軽水素（Ｈ２））と、酸素（Ｏ２）に分解される（図３（ａ）参照）。
【００３２】
このうち酸素は、常磁性であるため、磁化した前記容器３の内壁に引き寄せられ、前記容器３の内壁に酸素分子の集合体からなる層を形成する（図３（ｂ）参照）。
【００３３】
一方、水素類は、反磁性であることから、前記容器３の内壁から離れる方向、即ち、前記容器３の内方向へ集合する。
【００３４】
そして、加熱処理中、前記容器３の内壁に引き寄せられた前記酸素は、徐々に、前記容器本体３１と前記蓋体３２との間から前記容器３外に抜け出し、前記排気管２１を通じて前記第一蒸気冷却水槽２２に輸送される。なお、一部の水蒸気や水素類については、前記容器３外に抜け出す可能性はあるが、抜け出した水蒸気や、水素類に含まれる重水素類は、前記第一蒸気冷却水槽２２内に存する水に捕獲されるため、重水素類が本発明処理装置１外に排出されることは極力制限される。
【００３５】
一方、前記水素類は、その殆どが前記容器３から抜け出すことができず、前記容器３内において磁場に晒されつつ、加熱を受け続け、反応性の高い状態となる。
【００３６】
この状態下、前記重水素導出管２３の管路を閉じていたバルブＶを開き、水素類を前記第二蒸気冷却水槽２４に導くと、同位体効果により、軽水素よりも水に対する反応性が高い重水素類が、前記第二蒸気冷却水槽２４内に存する水に捕獲される。
【００３７】
これにより、重水類含有水から二重水素や三重水素が好適に分離回収される。
【００３８】
［実施形態２］
＜本発明処理装置１＞
図４に、実施形態２に係る本発明処理装置１を示す。本発明処理装置１は、焼成炉２と、容器３と、磁場発生装置４と、を具備する。
【００３９】
本実施形態に係る本発明処理装置１は、焼成炉２において、重水素導出管２３、及び、第二蒸気冷却水槽２４が備えられていない点と、容器３において、管体３３が取り付けられていない点において、前記実施形態１に係る本発明処理装置１と異なり、その余は、前記実施形態１に係る本発明処理装置１と同様である。
【００４０】
＜本発明処理方法の実施＞
実施形態２に係る本発明処理方法では、電解質を添加した重水類含有水を前記容器３に収容し、前記磁場発生装置４によって生じさせた磁場に晒しながら加熱する。
【００４１】
前記実施形態１と同様、本実施形態に係る本発明処理方法を実行すれば、重水類含有水に含まれる可能性のある重水類及び軽水は、水素類と、酸素に分解される（図３（ａ）参照）。
【００４２】
ここで、本実施形態においては、重水類含有水に電解質が添加されているため、前記容器３内において反応性の高い状態となされた水素類は、係る電解質と反応し、無機質の反応生成物として前記容器３内に残存する。係る電解質と水素類との反応は、より反応性が高い重水素類が有利となる。
【００４３】
これにより、重水類含有水から二重水素や三重水素が、固体として、好適に分離回収される。なお、現段階において、係る反応生成物の構造は定かではないが、おそらく水酸化物であろうと予想されている。
【００４４】
実施例［１］
重水類含有水として、市販の重水（関東化学株式会社製、９９％Ｄ）を用いた。この重水３００ｇに、電解質としてのケイ酸ナトリウム（Ｎａ２ＳｉＯ３）３６ｇを添加し、十分に溶解させた後、前記容器本体３１に収容し、上部開口を前記蓋体３２にて覆ったうえで、前記磁場発生装置４を張り付けることによって磁場（８０ｍＴ）を発生させた。
【００４５】
この重水を収容した容器３を、前記焼成炉２の炉内に載置し、発生させた磁場に晒しながら、４００℃の温度条件下、４０分加熱した。
【００４６】
加熱後、前記焼成炉２の炉内から前記容器３を取出し、前記容器３が常温となった後、前記蓋体３２を開け、容器本体３１内に存する反応生成物を取り出した。
【００４７】
この反応生成物３６ｇを密封性の袋に封入し、袋内に存する空気を９９．５％濃度の二酸化炭素と交換すると、反応生成物の表面が白色に変色した。白色に変色した部分をブラシでこすり落とし、成分分析したところ、炭酸水素ナトリウムであることが確認された。
【００４８】
これより、反応生成物には水酸化ナトリウムが含まれており、二酸化炭素と接触することにより炭酸水素ナトリウムが生成したものと推定される。又、本実施形態に係る本発明処理方法の反応系に存する水素原子が、重水由来の二重水素のみであることを鑑みれば、反応生成物に含まれる水酸化ナトリウムは、「ＮａＯＤ」の分子式を有し、二酸化炭素と接触することにより「ＮａＤＣＯ３」が生成しているものと考えられる。
【００４９】
これにより、本発明処理方法の実行によって、重水類含有水から二重水素や三重水素が好適に分離回収され得ることが確認された。
【００５０】
［実施例２、３］
前記磁場発生装置４による磁場の強度や加熱温度を下記表１に示す条件に変えた以外は、前記実施例１と同様にして本発明処理方法を実行した。
【００５１】
【表１】
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【００５２】
得られた反応生成物３６ｇを密封性の袋に封入し、袋内に存する空気を９９．５％濃度の二酸化炭素と交換したところ、反応生成物の表面が白色に変色した。白色に変色した部分を成分分析したところ、炭酸水素ナトリウムであることが確認された。
【００５３】
なお、前記実施例１〜３においては、重水類含有水として重水（９９．５％Ｄ）が用いられているが、同位体効果がより顕著となるトリチウム水を含む重水類含有水についても、同様の処理によって分離回収し得る。
【００５４】
ところで、前記実施形態１、２においては、前記焼成炉２としてバッチ式のものを例示したが、本発明処理方法を実施するための本発明処理装置１については、バッチ式のみならず、図５に示すような連続式のものとし、単位時間当たりの処理量を向上させることが好ましい。
【００５５】
図５に示す本発明処理装置１は、焼成炉２と、容器３と、磁場発生装置４と、を具備してなり、更に、冷却装置５と、コンベアシステムＣを具備するものである。
【００５６】
即ち、この本発明処理装置１は、重水類含有水が収容された前記容器３を、前記磁場発生装置４による磁場に晒しながら、前記コンベアシステムＣにて前記焼成炉２の炉内へ運搬し、炉内を通過させながら加熱し後、前記冷却装置５にて冷却するものである。この連続式の本発明処理装置１は、重水類含有水を連続的に処理できることから、バッチ式の本発明処理装置１と比較して、単位時間当たりの処理量を大幅に向上することができる。
【００５７】
なお、本発明は、その精神又は主要な特徴から逸脱することなく、他のいろいろな形で実施することができる。そのため、上述の実施例はあらゆる点で単なる例示にすぎず、限定的に解釈してはならない。本発明の範囲は特許請求の範囲によって示すものであって、明細書本文にはなんら拘束されない。更に、特許請求の範囲の均等範囲に属する変形や変更は、全て本発明の範囲内のものである。
【産業上の利用可能性】
【００５８】
本発明は、重水やトリチウム水などの重水類を含有する重水類含有水から二重水素や三重水素を好適に回収し得る手段として好適に利用することができる。
【符号の説明】
【００５９】
１  本発明処理装置
２  焼成炉
２１  排気管
２２  第一蒸気冷却水槽
２３  重水素導出管
２４  第二蒸気冷却水槽
３  容器
３１  容器本体
３２  蓋体
３３  管体
４  磁場発生装置
５  冷却装置
Ｆ  フィルター
Ｖ  バルブ
Ｃ  コンベアシステム
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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