(57)【要約】      （修正有）【課題】急冷薄帯からなる磁性粉末を熱間で加圧成形して希土類磁石前駆体である焼結体を、効率的な方法で結晶粒の粗大化を抑制しながら製造する方法を提供する。【解決手段】液体急冷にて微細な結晶粒である急冷薄帯を製作し、これを粉砕して磁性粉末Ｆを製作する第１のステップ、予備加熱部４と本加熱部３を備えた成形型１０に磁性粉末Ｆの集合体を収容し、予備加熱部４にて磁性粉末Ｆの集合体を粗大結晶粒発生温度未満の第一の温度T0雰囲気下に置いて予備加熱をおこない、予備加熱後の磁性粉末の集合体を製作する第２のステップ、予備加熱後の磁性粉末の集合体を粗大結晶粒発生温度未満であって第一の温度T0よりも高い第二の温度T1の雰囲気下に置いて本加熱をおこない、磁性粉末の温度を緻密化温度以上としながら加圧成形して焼結体Ｓを製造する第３のステップからなる。【選択図】図２
2016018875.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
希土類磁石用の磁性粉末を熱間で加圧成形して希土類磁石前駆体である焼結体を製造する焼結体の製造方法であって、
液体急冷にて微細な結晶粒の前記磁性粉末を製作する第１のステップ、
予備加熱部と本加熱部を備えた成形型に前記磁性粉末の集合体を収容し、予備加熱部にて磁性粉末の集合体を粗大結晶粒発生温度未満の第一の温度T0雰囲気下に置いて予備加熱をおこない、予備加熱後の磁性粉末の集合体を製作する第２のステップ、
前記予備加熱後の磁性粉末の集合体を粗大結晶粒発生温度未満であって前記第一の温度T0よりも高い第二の温度T1の雰囲気下に置いて本加熱をおこない、磁性粉末の温度を緻密化温度以上としながら加圧成形して焼結体を製造する第３のステップからなる焼結体の製造方法。
【請求項２】
前記成形型は、下型と、該下型の上方にあって該下型とともにキャビティを形成する側方型と、該側方型の上方にあってキャビティに出入り自在な上型と、から構成され、
前記成形型を構成する前記予備加熱部は、前記側方型の上方でかつ前記上型の外周にあって高周波加熱を実行するものであり、
前記成形型を構成する前記本加熱部は、前記側方型に含まれており、
前記予備加熱部にて前記磁性粉末の集合体が予備加熱された後、前記予備加熱後の磁性粉末の集合体が前記キャビティに収容され、前記本加熱部で本加熱されながら加圧成形される請求項１に記載の焼結体の製造方法。
【請求項３】
前記成形型は、下型と、該下型の上方にあって該下型とともにキャビティを形成する側方型と、該側方型の上方にあってキャビティに出入り自在な上型と、から構成され、
前記側方型の下方領域と上方領域の一方が前記予備加熱部であり、他方が前記本加熱部であって、
前記キャビティのうち、前記予備加熱部に対応する予備加熱キャビティ空間に前記磁性粉末の集合体が収容されて予備加熱された後、前記予備加熱後の磁性粉末の集合体を前記本加熱部に対応する本加熱キャビティ空間に移動させ、前記本加熱部で本加熱されながら加圧成形される請求項１に記載の焼結体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、希土類磁石用の磁性粉末を熱間で加圧成形して希土類磁石前駆体である焼結体を製造する焼結体の製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
ランタノイド等の希土類元素を用いた希土類磁石は永久磁石とも称され、その用途は、ハードディスクやMRIを構成するモータのほか、ハイブリッド車や電気自動車等の駆動用モータなどに用いられている。
【０００３】
この希土類磁石の磁石性能の指標として残留磁化（残留磁束密度）と保磁力を挙げることができるが、モータの小型化や高電流密度化による発熱量の増大に対し、使用される希土類磁石にも耐熱性に対する要求は一層高まっており、高温使用下で磁石の磁気特性を如何に保持できるかが当該技術分野での重要な研究課題の一つとなっている。
【０００４】
希土類磁石としては、組織を構成する結晶粒（主相）のスケールが3〜5μm程度の一般的な焼結磁石のほか、結晶粒を50nm〜300nm程度のナノスケールに微細化したナノ結晶磁石があるが、中でも、上記する結晶粒の微細化を図りながら高価な重希土類元素の添加量を低減したり、重希土類元素の添加を無くすことのできるナノ結晶磁石が現在注目されている。
【０００５】
希土類磁石の製造方法の一例を概説すると、たとえばNd-Fe-B系の金属溶湯を急冷凝固して得られた急冷薄帯（急冷リボン）を製作し、これを粉砕して製作された磁性粉末を熱間にて加圧成形しながら焼結体とし、この焼結体に磁気的異方性を付与するべく熱間塑性加工を施して希土類磁石（配向磁石）を製造する方法が一般に適用されている。
【０００６】
ところで、上記する磁性粉末を熱間にて加圧成形して焼結体を製作するに当たり、成形型内に収容された磁性粉末の集合体を外部から加熱して短時間で緻密化しようとすると、磁性粉末の集合体の内部領域と外部領域に大きな温度差が生じ、内部領域に比して外部領域の温度が高くなる。そして、内部領域が緻密化に必要な温度に到達する時点では外部領域は既に粗大結晶粒発生温度程度もしくはそれ以上の温度雰囲気下で長時間晒されていることになる。
【０００７】
磁性粉末がナノサイズの粉末の場合には、最終的に得られるナノ結晶磁石が粗大化した結晶粒を含むことで磁気特性の低下は避けられない。
【０００８】
ここで、特許文献１には、超急冷粉末を充填した金属筒を磁石合金の結晶化温度より低い温度の雰囲気に保持する予備加熱をおこない、超急冷粉末を雰囲気温度に近い温度に到達させた後、650〜900℃の温度に加熱して一軸圧縮加工をおこなうことにより、粒子の粗大化を防ぎながら磁石粉末を得ることのできる異方性希土類磁石粉末の製造方法が開示されている。より具体的には、マッフル炉にて予備加熱した磁性粉末を加熱プレスに移して加圧することとしている。
【０００９】
このように、磁性粉末を予備加熱した後に本加熱用の成形型（加熱プレス）まで磁性粉末を移動させることから、所望温度まで予備加熱された磁性粉末の温度が冷めてしまうといった課題は避けられない。そして、磁性粉末の温度が冷めることを見込んで高めに予備加熱してしまうと、今度は結晶粒の粗大化を招く惧れがある。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１０】
【特許文献１】特開２００３−３４２６１８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１１】
本発明は上記する問題に鑑みてなされたものであり、急冷薄帯からなる磁性粉末を熱間で加圧成形して希土類磁石前駆体である焼結体を製造するに当たり、結晶粒の粗大化を抑制しながら効率的に焼結体を製造することのできる焼結体の製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
前記目的を達成すべく、本発明による焼結体の製造方法は、希土類磁石用の磁性粉末を熱間で加圧成形して希土類磁石前駆体である焼結体を製造する焼結体の製造方法であって、液体急冷にて微細な結晶粒の前記磁性粉末を製作する第１のステップ、予備加熱部と本加熱部を備えた成形型に前記磁性粉末の集合体を収容し、予備加熱部にて磁性粉末の集合体を粗大結晶粒発生温度未満の第一の温度T0雰囲気下に置いて予備加熱をおこない、予備加熱後の磁性粉末の集合体を製作する第２のステップ、前記予備加熱後の磁性粉末の集合体を粗大結晶粒発生温度未満であって前記第一の温度T0よりも高い第二の温度T1の雰囲気下に置いて本加熱をおこない、磁性粉末の温度を緻密化温度以上としながら加圧成形して焼結体を製造する第３のステップからなるものである。
【００１３】
本発明の製造方法は、予備加熱部と本加熱部を備えた成形型を使用し、一つの成形型にて磁性粉末の予備加熱をおこない、連続するように本加熱をおこなって加圧成形をおこなうことにより、予備加熱による結晶粒の粗大化の抑制を図りながら、予備加熱部と本加熱部を備えた成形型を使用することで効率的に焼結体を製造することのできる製造方法である。
【００１４】
使用する磁性粉末の組成等によって規定される粗大結晶粒発生温度を特定しておき（たとえば700℃）、成形型の予備加熱部において、この粗大結晶粒発生温度よりも低い第一の温度T0雰囲気下（たとえば600℃）に磁性粉末を置く。この予備加熱により、磁性粉末の集合体のうち、外側領域に比して温度上昇し難い内側領域の温度が高められ、予備加熱の段階で磁性粉末の集合体の内部領域と外部領域の温度差が小さくなる。ここで、「粗大結晶粒」とは、ナノ結晶磁石である希土類磁石において、たとえば最大寸法が400nm以上の結晶とすることができる。
【００１５】
次に、予備加熱後の磁性粉末の集合体を粗大結晶粒発生温度未満であって第一の温度T0よりも高い第二の温度T1の雰囲気下（たとえば650℃〜700℃）に置いて本加熱をおこなう。
【００１６】
たとえば、本加熱部を700℃に設定することにより、予備加熱後の磁性粉末の集合体を650℃〜700℃の温度雰囲気下に置くことができる。このように、第二の温度T1は一義的に決定される温度のほかに、一定の温度範囲を含むものである。
【００１７】
ここで、「緻密化温度」とは、最終的に製造される焼結体を所定の密度以上の緻密体とするのに必要な温度のことであり、たとえば650℃を緻密化温度に規定することができる。たとえば、1秒程度の圧縮時間で磁性粉末の集合体を加圧成形して焼結体を得るに当たり、目標相対密度を一定値（たとえば98%）以上の緻密な焼結体とする場合に加圧成形時の磁性粉末の温度が重要な要素になる。
【００１８】
ここで、予備加熱部と本加熱部を備えた成形型としては以下で記載する二種の実施の形態を挙げることができ、それぞれの成形型を使用する場合に固有の製造方法がある。
【００１９】
第一の実施の形態は、前記成形型が、下型と、該下型の上方にあって該下型とともにキャビティを形成する側方型と、該側方型の上方にあってキャビティに出入り自在な上型と、から構成され、前記成形型を構成する前記予備加熱部は、前記側方型の上方でかつ前記上型の外周にあって高周波加熱を実行するものであり、前記成形型を構成する前記本加熱部は、前記側方型に含まれており、前記予備加熱部にて前記磁性粉末の集合体が予備加熱された後、前記予備加熱後の磁性粉末の集合体が前記キャビティに収容され、前記本加熱部で本加熱されながら加圧成形されるものである。
【００２０】
一方、第二の実施の形態は、前記成形型が、下型と、該下型の上方にあって該下型とともにキャビティを形成する側方型と、該側方型の上方にあってキャビティに出入り自在な上型と、から構成され、前記側方型の下方領域と上方領域の一方が前記予備加熱部であり、他方が前記本加熱部であって、前記キャビティのうち、前記予備加熱部に対応する予備加熱キャビティ空間に前記磁性粉末の集合体が収容されて予備加熱された後、前記予備加熱後の磁性粉末の集合体を前記本加熱部に対応する本加熱キャビティ空間に移動させ、前記本加熱部で本加熱されながら加圧成形されるものである。
【００２１】
第一の実施の形態では、本加熱部を内蔵した側方型とは別に、この側方型の上方にたとえば高周波加熱コイルが配設されている。予備加熱の段階では、側方型の内部に下型の一部が入り込んでキャビティの無い状態とし、この下型の上に磁性粉末の集合体を載置し、磁性粉末の集合体の周囲に高周波加熱コイルが配設された状態とする。高周波加熱にて予備加熱をおこなった後、たとえば下型に対して側方型を相対的に上方に移動させることでキャビティが形成され、形成されたキャビティに予備加熱後の磁性粉末の集合体が自動的に収容されることになる。
【００２２】
予備加熱後の磁性粉末の集合体がキャビティに収容されたら、この集合体の側方に位置する側方型に内蔵された本加熱部によって集合体の温度を高め、集合体の温度を緻密化温度以上で粗大結晶粒発生温度未満の状態とし、上型を降下させて集合体を加圧成形することによって焼結体が製造される。
【００２３】
このような構成の成形型を使用することにより、磁性粉末の集合体の予備加熱から本加熱、さらには加圧成形による焼結体の製造までを一連の流れで実行することができ、結晶粒の粗大化を抑制しながら、効率的に焼結体を製造することができる。
【００２４】
一方、第二の実施の形態では、側方型内に予備加熱部と本加熱部が内蔵されており、したがって、側方型内において温度勾配が形成される。たとえば、側方型の下方領域に予備加熱部が内蔵され、上方領域に本加熱部が内蔵される形態を取り挙げると、この場合はキャビティの下方領域が予備加熱キャビティ空間となり、キャビティの上方領域が本加熱キャビティ空間となる。
【００２５】
下型と側方型にてキャビティを形成し、下方の予備加熱キャビティ空間に磁性粉末の集合体を収容し、予備加熱を実行した後、下型に対して側方型を相対的に降下させ、予備加熱後の磁性粉末の集合体をキャビティの上方領域にある本加熱キャビティ空間に移動させ、本加熱部によって集合体の温度を高めて集合体の温度を緻密化温度以上で粗大結晶粒発生温度未満の状態とする。次に上型を降下させて集合体を加圧成形することにより、焼結体が製造される。
【００２６】
このように第二の実施の形態にかかる成形型を使用した場合でも、磁性粉末の集合体の予備加熱から本加熱、さらには加圧成形による焼結体の製造までを一連の流れで実行することができ、結晶粒の粗大化を抑制しながら、効率的に焼結体を製造することができる。
【発明の効果】
【００２７】
以上の説明から理解できるように、本発明の焼結体の製造方法によれば、予備加熱部と本加熱部を備えた成形型を使用し、一つの成形型にて磁性粉末の予備加熱をおこない、連続するように本加熱をおこなって加圧成形をおこなうことにより、予備加熱によって結晶粒の粗大化を抑制しながら効率的に焼結体を製造することができる。
【図面の簡単な説明】
【００２８】
【図１】本発明の焼結体の製造方法の第１のステップを説明した模式図である。
【図２】（ａ）〜（ｃ）の順に、製造方法の第２のステップおよび第３のステップの実施の形態１を示した模式図である。
【図３】（ａ）〜（ｃ）の順に、製造方法の第２のステップおよび第３のステップの実施の形態２を示した模式図である。
【図４】製造された焼結体のミクロ構造を説明した図である。
【図５】製造された希土類磁石のミクロ構造を説明した図である。
【図６】本加熱時間と磁性粉末の温度の関係を特定した実験結果のうち、比較例の結果を示した図である。
【図７】本加熱時間と磁性粉末の温度の関係を特定した実験結果のうち、実施例の結果を示した図である。
【図８】実験における、加圧成形前の磁性粉末の集合体と加圧成形後の焼結体の寸法を示した模式図である。
【図９】磁性粉末の温度と相対密度の関係を特定する実験結果を示した図である。
【図１０】磁性粉末の加熱時間と粗大結晶粒率の関係を特定する実験結果を示した図である。
【図１１】製作された焼結体の断面のSEM写真図である。
【発明を実施するための形態】
【００２９】
以下、図面を参照して本発明の焼結体の製造方法の実施の形態を説明する。
【００３０】
以下、焼結体の製造方法の実施の形態１，２を順に説明するが、２つの形態の製造方法では、第１のステップが共通することから、第１のステップを説明した後に、各形態の第２、第３のステップを説明する。
【００３１】
（焼結体の製造方法の第１のステップについて）
図１は本発明の焼結体の製造方法の第１のステップを説明した模式図である。
【００３２】
第１のステップでは、液体急冷にて微細な結晶粒である急冷薄帯を製作し、これを粉砕して、磁性粉末を製作する。具体的には、図１で示すように、たとえば50kPa以下に減圧した不図示の炉中で、単ロールによるメルトスピニング法により、合金インゴットを高周波溶解し、希土類磁石を与える組成の溶湯を銅ロールＲに噴射して急冷薄帯Ｂ（急冷リボン）を製作する。
【００３３】
ここで、急冷リボンＢの組成は、RE-Fe-B系の主相（RE:Nd、Prの少なくとも一種）と、該主相の周りにあるRE-X合金（X:金属元素であって重希土類元素を含まない）からなり、たとえばこれがナノ結晶組織の場合には、50nm〜300nm程度の結晶粒径の主相からなる。
【００３４】
また、粒界相を構成するNd-X合金は、Ndと、Co、Fe、Ga、Cu、Al等のうちの少なくとも一種以上の合金からなり、たとえば、Nd-Co、Nd-Fe、Nd-Ga、Nd-Co-Fe、Nd-Co-Fe-Gaのうちのいずれか一種、もしくはこれらの二種以上が混在したものであって、Ndリッチな状態となっている。
【００３５】
製作された急冷リボンＢを回収し、これを粗粉砕して磁性粉末を製作する。粗粉砕された磁性粉末の粒径範囲は、たとえば75〜300μmの範囲となるように調整される（以上、第１のステップ）。
【００３６】
次に、以下、第１のステップにて製作された磁性粉末を使用して焼結体を製造する２つの方法を説明する。
【００３７】
（焼結体の製造方法の実施の形態１）
図２（ａ）〜図２（ｃ）はこの順に、焼結体の製造方法の実施の形態１にかかる第２のステップおよび第３のステップを示した模式図である。
【００３８】
まず、図示する製造方法で使用する成形型１０を説明する。
成形型１０は、下型１と、下型１の上方にあって下型１とともにキャビティを形成する側方型２と、側方型２の上方にあってキャビティＣＶに出入り自在な上型５と、から構成されている。
【００３９】
側方型２にはヒータ等の本加熱部３が内蔵されており、側方型２の上方でかつ上型５の外周には高周波加熱を実行する高周波コイル等の予備加熱部４が配設されている。
【００４０】
まず、図２ａで示すように、カプセルＣＰ内に磁性粉末Ｆの集合体を収容し、このカプセルＣＰを下型１の上に載置し、その周囲に予備加熱部４が配設された状態とする。
【００４１】
次に、予備加熱部４を稼働させ、磁性粉末Ｆの集合体を粗大結晶粒発生温度未満の第一の温度T0雰囲気下に置いて所定時間予備加熱をおこない（Ｙ１方向）、予備加熱後の磁性粉末の集合体を製作する（第２のステップ）。
【００４２】
予備加熱後の磁性粉末の集合体が製作されたら、図２ｂで示すように、側方型２を上方に移動させ（Ｘ１方向）、カプセルＣＰを側方型２で包囲された状態にする。
【００４３】
この図２ｂの状態では、側方型２の上方移動により、側方型２と下型１によってキャビティＣＶが形成され、このキャビティＣＶにカプセルＣＰが自動的に収容されることになる。そして、カプセルＣＰの周囲には本加熱部３が配設された状態となる。
【００４４】
本加熱部３を稼働させ、予備加熱後の磁性粉末Ｆの集合体を粗大結晶粒発生温度未満であって第一の温度T0よりも高い第二の温度T1の雰囲気下に置いて所定時間本加熱をおこなうことにより（Ｙ２方向）、磁性粉末の温度を緻密化温度以上とする。
【００４５】
磁性粉末Ｆの集合体の内部、外部ともに緻密化温度以上となった段階で、図２ｃで示すように上型５を降下させ（Ｘ２方向）、加圧成形することによって焼結体Ｓが製造される（第３のステップ）。ここで、「磁性粉末Ｆの集合体の内部」とは集合体の体積比率で中央側50%のことを指称し、「磁性粉末Ｆの集合体の外部」とは集合体の外側50%のことを指称している。
【００４６】
このように、成形型１０を使用することにより、磁性粉末Ｆの集合体の予備加熱から本加熱、さらには加圧成形による焼結体Ｓの製造までを一連の流れで実行することができ、結晶粒の粗大化を抑制しながら、効率的に焼結体Ｓを製造することができる。
【００４７】
（焼結体の製造方法の実施の形態２）
図３（ａ）〜図３（ｃ）はこの順に、焼結体の製造方法の実施の形態２にかかる第２のステップおよび第３のステップを示した模式図である。
【００４８】
この実施の形態の製造方法で使用する成形型１０Ａは、下型１と、下型１の上方にあって下型１とともにキャビティを形成する側方型２Ａと、側方型２Ａの上方にあってキャビティＣＶに出入り自在な上型５と、から構成されており、側方型２Ａが予備加熱部４Ａと本加熱部３Ａを内蔵している点が図２で示す成形型１０と相違している。
【００４９】
側方型２Ａは上方領域２ａと下方領域２ｂから構成され、上方領域２ａにヒータ等の本加熱部３Ａが内蔵され、下方領域２ｂにヒータ等の予備加熱部４Ａが内蔵されている。
【００５０】
まず、図３ａで示すように、カプセルＣＰ内に磁性粉末Ｆの集合体を収容し、このカプセルＣＰを下型１と側方型２Ａで形成されたキャビティＣＶ内に収容し、カプセルＣＰの上に蓋６を載置する。この状態において、カプセルＣＰはキャビティの下方の予備加熱キャビティ空間に位置するとともに、その周囲には予備加熱部４Ａが配設された状態となる。
【００５１】
次に、予備加熱部４Ａを稼働させ、磁性粉末Ｆの集合体を粗大結晶粒発生温度未満の第一の温度T0雰囲気下に置いて所定時間予備加熱をおこない（Ｙ３方向）、予備加熱後の磁性粉末の集合体を製作する（第２のステップ）。
【００５２】
予備加熱後の磁性粉末の集合体が製作されたら、図３ｂで示すように、側方型２Ａを下方に移動させることにより（Ｘ３方向）、カプセルＣＰはキャビティＣＶの上方の本加熱キャビティ空間に位置するとともに、側方型２Ａの周囲には本加熱部３Ａが配設された状態となる。
【００５３】
本加熱部３Ａを稼働させ、予備加熱後の磁性粉末Ｆの集合体を粗大結晶粒発生温度未満であって第一の温度T0よりも高い第二の温度T1の雰囲気下に置いて所定時間本加熱をおこなうことにより（Ｙ４方向）、磁性粉末の温度を緻密化温度以上とする。
【００５４】
磁性粉末Ｆの集合体の内部、外部ともに緻密化温度以上となった段階で、図３ｃで示すように上型５を降下させ（Ｘ４方向）、加圧成形することによって焼結体Ｓが製造される（第３のステップ）。
【００５５】
このように成形型１０Ａを使用した場合でも、磁性粉末Ｆの集合体の予備加熱から本加熱、さらには加圧成形による焼結体Ｓの製造までを一連の流れで実行することができ、結晶粒の粗大化を抑制しながら、効率的に焼結体を製造することができる。
【００５６】
（焼結体から希土類磁石（配向磁石）の製造について）
図１、図２による製造方法、もしくは図１、図３による製造方法にて製造された焼結体Ｓのミクロ構造を図４に示す。
【００５７】
図４で示すように、焼結体Ｓはナノ結晶粒ＭＰ（主相）間を粒界相ＢＰが充満する等方性の結晶組織を呈している。
【００５８】
このような等方性の焼結体Ｓに対し、熱間塑性加工をおこなうことにより、図５で示すミクロ構造を備えた希土類磁石、すなわち磁気的異方性を有する希土類磁石（配向磁石）が製造される。なお、この熱間塑性加工には、後方押出し加工や前方押出し加工といった押出し加工や、据え込み加工（鍛造加工）などが適用される。
【００５９】
（本加熱時間と磁性粉末の温度の関係を特定した実験とその結果）
本発明者等は、予備加熱を経て本加熱を実施する製造方法（実施例）と、予備加熱無しで本加熱を実施する製造方法（比較例）のそれぞれの場合における、本加熱時間と磁性粉末の温度の関係を特定する実験をおこなった。ここで、使用する磁性粉末の粗大結晶粒発生温度は700℃であり、緻密化温度は650℃である。比較例の実験結果を図６に、実施例の実験結果を図７にそれぞれ示す。ここで、「粗大結晶粒」とは、400nm以上の結晶粒のことである。
【００６０】
図６で示すように、比較例においては、磁性粉末の集合体の加熱時間は150秒であり、その後の加圧保持時間は1秒であった。同図より、比較例では、磁性粉末の集合体の外部領域が緻密化温度に到達した時刻における内部領域と外部領域の温度差ΔＴａが300℃程度もあり、外部領域では粗大結晶粒発生温度以上の温度雰囲気下に80秒程度晒される結果となっている。その結果、粗大結晶粒率は2.7%に達している。
【００６１】
一方、実施例は、予備加熱時間が10秒であり、図７で示すように磁性粉末の集合体の加熱時間は25秒であり、その後の加圧保持時間は1秒であった。同図より、実施例では、磁性粉末の集合体の外部領域が緻密化温度に到達した時刻における内部領域と外部領域の温度差ΔＴｂが20℃程度であり、比較例に比して温度差は各段に改善されており、外部領域は勿論のこと、内部領域も十分に緻密化している。また、内部領域は勿論のこと、外部領域が粗大結晶粒発生温度以上の温度雰囲気下に置かれることは無かった。その結果、粗大結晶粒率は1.5%程度であった。なお、この粗大結晶粒率は、原料磁性粉末が当初から粗大化しているものの比率であり、したがって、焼結体の製造過程において生じる粗大結晶粒率は実質ゼロであることが実証されている。
また、比較例に比して、実施例では成形時間を大幅に短縮できることが実証されている。
【００６２】
（焼結体を構成する磁性粉末温度と相対密度の関係、および磁性粉末加熱時間と粗大結晶粒率の関係を特定した実験とその結果）
本発明者等はさらに、焼結体を構成する磁性粉末温度と相対密度の関係、および磁性粉末加熱時間と粗大結晶粒率の関係を特定する実験をおこなった。図８は、実験における、加圧成形前の磁性粉末の集合体と加圧成形後の焼結体の寸法を示した模式図である。
【００６３】
図８は、加圧成形時の成形型の図示を省略している。この加圧成形においては、直方体の磁性粉末の集合体を上方から500MPaで加圧し、1/3程度の厚みに加圧成形して焼結体の試験体を得ている。図９は磁性粉末の温度と相対密度の関係を特定する実験結果を示した図であり、図１０は磁性粉末の加熱時間と粗大結晶粒率の関係を特定する実験結果を示した図である。さらに、図１１は製作された焼結体の断面のSEM写真図である。
【００６４】
図９より、磁性粉末の圧縮時間が1秒で目標相対密度98%以上の緻密な焼結体を得るためには、粉末温度を650℃以上にする必要があることが分かった。
【００６５】
また、図１０において、磁性粉末の予備加熱無しの場合の700℃曝露時間Δtは80秒であった。同図より、目標粗大結晶粒率2%以下を達成するには、磁性粉末の700℃暴露時間を30秒以下にする必要があることが分かった。
【００６６】
図１１において、粗大結晶粒の測定方法は、ピクラルエッチング処理した試験体をSEMにて観察したものである。同図において、コントラストの違いによって、粗大結晶粒の判別が可能であり、黒い部分が粗大結晶粒である。なお、図１０における粗大結晶粒率の算定に関しては、焼結体の上、中、下、外部をそれぞれ10視野観察し、粗大結晶化部の幅/リボン幅から粗大結晶粒率を算出している。
【００６７】
以上、本発明の実施の形態を図面を用いて詳述してきたが、具体的な構成はこの実施形態に限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲における設計変更等があっても、それらは本発明に含まれるものである。
【符号の説明】
【００６８】
１…下型、２，２Ａ…側方型、２ａ…上方領域、２ｂ…下方領域、３，３Ａ…本加熱部、４，４Ａ…予備加熱部、５…上型、１０，１０Ａ…成形型、Ｒ…銅ロール、Ｂ…急冷薄帯（急冷リボン）、Ｓ…焼結体、ＭＰ…主相（ナノ結晶粒、結晶粒、結晶）、ＢＰ…粒界相
【図１】
2016018875.tif 000003
【図２】
2016018875.tif 000004
【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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