(57)【要約】      （修正有）【課題】高温度雰囲気下においても、坩堝の振動を抑制し、安定してサファイア等の高融点材料の単結晶育成が可能な結晶育成装置の提供。【解決手段】第１の熱膨張係数を有する第１の材料からなる坩堝軸３０と、坩堝軸３０と同軸で螺合連結可能なネジ構造部４５を端面に有し、第１の熱膨張係数よりも高い第２の熱膨張係数を有する第２の材料からなる水冷軸４０と、坩堝軸３０と水冷軸４０との連結面３２、４２同士の間に設けられ、第１の熱膨張係数よりも高い所定範囲内にある第３の熱膨張係数を有する第３の材料からなる中間材７０と、を有する結晶育成装置。【選択図】図１
2016199440.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
第１の熱膨張係数を有する第１の材料からなる坩堝軸と、
該坩堝軸と同軸で螺合連結可能なネジ構造部を端面に有し、前記第１の熱膨張係数よりも高い第２の熱膨張係数を有する第２の材料からなる水冷軸と、
前記坩堝軸と前記水冷軸との連結面同士の間に設けられ、前記第１の熱膨張係数よりも高い所定範囲内にある第３の熱膨張係数を有する第３の材料からなる中間材と、を有する結晶育成装置。
【請求項２】
前記第２の材料は、前記第１の材料よりも水に対する耐腐食性が高い請求項１又は２に記載の結晶育成装置。
【請求項３】
前記中間材は、ワッシャー状の円環形状を有し、前記ネジ構造部の周囲に設けられる請求項１又は２に記載の結晶育成装置。
【請求項４】
前記第１の材料は、モリブデン又はタングステンである請求項１乃至３のいずれか一項に記載の結晶育成装置。
【請求項５】
前記第３の熱膨張係数の上限は、前記第２の熱膨張係数よりも高い請求項１乃至４のいずれか一項に記載の結晶育成装置。
【請求項６】
前記第３の熱膨張係数の上限は、マンガン鋼１０Ｍｎの熱膨張係数である１８．４×１０−６／℃である請求項１乃至５のいずれか一項に記載の結晶育成装置。
【請求項７】
前記第３の材料は、前記第２の材料と同一材料からなり、前記第３の熱膨張係数は前記第２の熱膨張係数と同一である請求項１乃至６のいずれか一項に記載の結晶育成装置。
【請求項８】
前記第２の材料は、ステンレス鋼である請求項１乃至７のいずれか一項に記載の結晶育成装置。
【請求項９】
前記ステンレス鋼はＳＵＳ３０４である請求項８に記載の結晶育成装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、結晶育成装置に関し、特に、サファイア等の高融点材料の単結晶を歩留まり良く育成する結晶育成装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来から、サファイア結晶育成に用いられる結晶育成装置が知られている（例えば、特許文献１参照）。例えば、特許文献１に記載のサファイア単結晶引上成長装置は、円筒状のチャンバ内に設けられた円筒状の加熱室と、加熱室の外周に配置された加熱コイルと、加熱室の内部に設けられたるつぼと、るつぼの上方に設けられたアフターヒータと、加熱コイルに高周波電流を供給する高周波電源とを備える。溶融容器であるるつぼは、高温に耐え得るため、モリブデン、タングステン又は両者の混合物により形成される。
【０００３】
また、坩堝を支持する坩堝軸も、加熱室内部では高温に耐え得るよう坩堝と同一材料で構成されるが、加熱室外部では、異なる材料から構成される水冷軸等を用い、水冷軸と坩堝軸とを同軸となるようにネジ構造で連結して結晶育成装置を構成する場合が多くある。ここで、水冷軸は、軸内に冷却水を循環させる必要があるため、耐腐食性の高くないモリブデンやタングステンを使用することはできず、耐腐食性の高いステンレス素材を用いるのが一般的である。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２００５−１９３４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、異種金属素材を用いた構造物をネジ構造にて連結する方式を採用した場合、常温にて十分固くネジを締結しても、結晶育成を行う高温度雰囲気下（ネジ連結部温度で６００〜７００℃程度）では、各素材の持つ熱膨張係数差（モリブデンの熱膨張係数は６．２×１０−６／℃、ＳＵＳ３０４の熱膨張係数は１７．３×１０−６／℃）によって、熱膨張係数の大きな水冷軸ステンレスネジ部が、熱膨張係数の小さなモリブデン製坩堝軸を押し上げる形となり、ネジ連結密着部に僅かな隙間が発生し緩みが生じるようになるという問題があった。このため、モリブデン製坩堝軸に水冷軸の冷却水の脈動等が振動として伝わってガタつきが生じ、モリブデン製坩堝軸に支持されているモリブデン製坩堝が振動し、酸化アルミニウム融液面が波立ち、サファイア単結晶育成が続行不能となる事例が多く発生するという問題があった。
【０００６】
そこで、本発明は、高温度雰囲気下においても、坩堝の振動を抑制し、安定してサファイア等の高融点材料の単結晶育成が可能な結晶育成装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
上記目的を達成するため、本発明の一態様に係る結晶育成装置は、第１の熱膨張係数を有する第１の材料からなる坩堝軸と、
該坩堝軸と同軸で螺合連結可能なネジ構造部を端面に有し、前記第１の熱膨張係数よりも高い第２の熱膨張係数を有する第２の材料からなる水冷軸と、
前記坩堝軸と前記水冷軸との連結面同士の間に設けられ、前記第１の熱膨張係数よりも高い所定範囲内にある第３の熱膨張係数を有する第３の材料からなる中間材と、を有する。
【発明の効果】
【０００８】
本発明によれば、結晶育成中の坩堝の振動を抑制することができる。
【図面の簡単な説明】
【０００９】
【図１】本発明の実施形態に係る結晶育成装置の一例の構成を示した断面図である。図１（ａ）は、本発明の実施形態に係る結晶育成装置の一例の全体構成を示した断面図である。図１（ｂ）は、本発明の実施形態に係る結晶育成装置の一例の軸連結部の拡大断面図である。
【図２】比較例に係る結晶育成装置の坩堝軸と水冷軸との連結部を示した図である。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
以下、図面を参照して、本発明を実施するための形態の説明を行う。
【００１１】
図１は、本発明の実施形態に係る結晶育成装置の一例の構成を示した断面図である。図１（ａ）は、本発明の実施形態に係る結晶育成装置の一例の全体構成を示した断面図であり、図１（ｂ）は、本発明の実施形態に係る結晶育成装置の一例の軸連結部の拡大断面図である。
【００１２】
図１（ａ）に示すように、本実施形態に係る結晶育成装置は、坩堝１０と、坩堝台２０と、坩堝軸３０と、水冷軸４０と、加熱体５０と、保温材６０とを備える。円筒状の坩堝１０が円盤状の坩堝台２０上に載置され、坩堝台２０を坩堝軸３０が支持している。坩堝軸３０は、水冷軸４０に同軸で連結され、水冷軸４０が坩堝軸３０を支持している。坩堝１０の周囲には、坩堝１０の外周面及び底面を取り囲むように加熱体５０が設けられ、更に坩堝１０、坩堝台２０、坩堝軸３０及び加熱体５０の周囲を取り囲むように、略円筒形の保温体６０が設けられている。
【００１３】
坩堝１０は、サファイア等の高融点材料の単結晶を育成するため、高融点材料を貯留保持する溶融炉又は融液容器である。坩堝１０は、高融点材料を貯留可能で、かつ、周囲からの加熱が容易な形状を有し、例えば、上面が開放された略円筒形の形状を有する。サファイアの単結晶を育成する場合、サファイアの材料である酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）が坩堝１０内に投入され、加熱体５０により高温に加熱されるが、酸化アルミニウムの融点は２０５４℃と高いため、坩堝１０は、２０００℃以上の高温に耐え得る材料から構成される。このような高温に耐え得る材料としては、モリブデン（Ｍｏ）、タングステン（Ｗ）が挙げられ、坩堝１０は、育成する単結晶の種類及び融点に応じて、種々の耐熱性材料を用いることができるが、例えば、モリブデン又はタングステンから構成されてもよい。
【００１４】
坩堝台２０は、坩堝１０の下方に固定されて設けられ、上面上に坩堝１０を支持する。安定支持の観点から、坩堝１０の中心は、坩堝台２０の中心と略一致するように配置されることが好ましい。また、坩堝軸３０は、坩堝台２０の下面に接続固定されて設けられ、坩堝台２０を下方から支持する。坩堝台２０及び坩堝軸３０は、単結晶の育成中は坩堝１０と同様に高温で加熱されるため、坩堝１０と同様、高温に耐え得る材料で構成される。よって、坩堝台２０及び坩堝軸３０も、例えば、モリブデン又はタングステンで構成されてもよい。特に、金属加工上の観点及び部材製作コストの観点から、モリブデン素材を用いるようにしてもよい。
【００１５】
加熱体５０は、坩堝１０を加熱するための加熱手段であり、例えば、カーボン焼結体製のヒータを用いるようにしてもよい。単結晶を育成する際には、原料を坩堝１０内に投入し、加熱体５０で原料を加熱して溶融させる。
【００１６】
保温体６０は、発熱効率を高めるために坩堝１０、坩堝台２０、坩堝軸３０及び加熱体５０の周囲全体を覆うように設けられ、熱が逃げないように保温する役割を果たす。保温体６０は、例えば、カーボンフェルト製で構成されてもよい。なお、保温体６０の上面には、引上げ軸を貫通させるための貫通穴６１が形成されてもよい。
【００１７】
なお、本実施形態に係る結晶育成装置を用いてサファイア単結晶を製造する場合、坩堝１０に酸化アルミニウム原料を入れて加熱体５０で加熱し、所定の結晶方位に切り出した種結晶を原料溶融表面に接触させ、所定の速度で上方に引上げて単結晶を成長させる溶融固化法によりサファイア単結晶を製造する。
【００１８】
水冷軸４０は、坩堝軸３０を介して坩堝１０を冷却するための軸であり、坩堝軸３０と同軸となるように坩堝軸３０の下端面に連結される。
【００１９】
図１（ｂ）に示されるように、水冷軸４０は、流路４１を内部に有し、流路４１に冷却水等の冷媒を流すことにより、水冷軸４０全体を冷却する。モリブデン、タングステンは、冷却水等の冷媒に対する耐腐食性が高くないため、水冷軸４０として、モリブデン、タングステンをそのまま延長する構造を採用することはできない。よって、水冷軸４０の材料としては、耐腐食性に優れた材料が用いられ、例えば、ステンレス鋼が用いてもよい。ステンレス鋼の種類としても、用途に応じて種々選択可能であるが、例えば、ＳＵＳ３０４を用いるようにしてもよい。
【００２０】
坩堝軸３０及び水冷軸４０は、対向する各々の端面に、互いに螺合締結可能なネジ構造部３５、４５を各々有する。例えば、図１（ｂ）に示すように、ネジ構造部３５、４５は、坩堝軸３０側のネジ構造部３５が雌ネジとして構成され、水冷軸４０側のネジ構造部４５が雄ネジとして構成されてもよい。なお、ネジ構造部３５はネジ山３６を有し、ネジ構造部４５はネジ山４６を有し、ネジ山３５、４５同士が互いに螺合することにより坩堝軸３０と水冷軸４０とが連結される。
【００２１】
ここで、サファイア結晶育成中は、加熱によりネジ構造部３５、４５周辺の連結部は、温度が６００〜７００℃程度まで上昇する。坩堝軸３０をモリブデン、水冷軸４０をステンレス鋼のＳＵＳ３０４で構成した場合、モリブデンの熱膨張係数は６．２×１０−６／℃であり、ＳＵＳ３０４の熱膨張係数は１７．３×１０−６／℃で差が大きいため、熱膨張係数の大きな水冷軸４０のネジ構造部４５が熱膨張係数の小さな坩堝軸３０を押し上げる形となり、ネジ連結密着部に僅かな隙間が発生し緩みが生じるおそれがある。
【００２２】
そこで、本実施形態に係る結晶育成装置では、坩堝軸３０の連結面３２と水冷軸４０の連結面４２との間に、坩堝軸３０の熱膨張係数よりも大きい所定範囲の熱膨張係数を有する中間材７０を設けている。中間材７０は、少なくとも坩堝軸３０の熱膨張係数よりは大きな熱膨張係数を有する材料から構成され、好ましくは、水冷軸４０の熱膨張係数と同等か、又はそれ以上の熱膨張係数を有する材料から構成される。つまり、坩堝軸３０がモリブデンからなる場合には、中間材７０は、少なくともモリブデンの熱膨張係数の６．２×１０−６／℃よりも大きい熱膨張係数を有する材料から構成される。また、坩堝軸３０がタングステンからなる場合には、少なくともタングステンの熱膨張係数の４．３×１０−６／℃よりも大きい熱膨張係数を有する材料から構成される。また、例えば、中間材７０は、水冷軸４０と同一材料から構成されてもよく、水冷軸４０がＳＵＳ３０４の場合には、中間材７０もＳＵＳ３０４（熱膨張係数は１７．３×１０−６／℃）で構成されてもよい。
【００２３】
中間材７０は、水冷軸４０の延びを吸収する緩衝材としての役割を果たすので、好ましくは、水冷軸４０と同等又はそれ以上の熱膨張係数を有する。但し、中間材７０と坩堝軸３０及び水冷軸４０との熱膨張係数差があまりに大きいと、ネジ構造部３５、４５を破壊する恐れが出るので、使用温度を考慮に入れた中間材７０の厚みの調整が重要となり、且つ、使用温度域にても連結部素材同士が反応しない材料選択が重要となる。中間材７０は、例えば、ＳＵＳ３０４よりもやや高い１８．４×１０−６／℃の熱膨張係数を有するマンガン鋼１０Ｍｎまでは好適に使用することができる。マンガン鋼１０Ｍｎは、融点も１３４０℃と高いので、熱耐性も十分であり、中間材７０として十分に使用可能な材料である。その他、用途に応じては、１９．７×１０−６／℃の熱膨張係数を有する銀も中間材７０に使用可能である。銀は、融点が９６０℃とマンガン鋼と比較してやや低いが、そのような融点で問題無い場合には、好適に使用可能である。
【００２４】
中間材７０は、坩堝軸３０の連結面３２と水冷軸４０の連結面４２との間に設けることができれば、種々の形状に構成してよいが、例えば、板材を、ワッシャー状、ドーナツ状の円環形状に構成してもよい。この場合、外径は坩堝軸３０の直径と等しくし、内径は水冷軸４０のネジ構造部４５（雄ネジ部）が入りうる径となる。肉厚決定は１〜５ｍｍ程度の範囲で使用する素材の熱膨張係数と、ネジ構造部３５、４５の周囲の連結面３２、４２同士のクリアランスを考慮に入れ決定することが重要となる。
【００２５】
図２は、比較例に係る結晶育成装置の坩堝軸３０と水冷軸４０との連結部を示した図である。図２に示すように、中間材７０を設けない場合には、坩堝軸３０の連結面３２と水冷軸４０の連結面４２とが直接接触した状態でネジ構造部３５、４５により接続固定される。この場合、周囲温度が上昇し、水冷軸４０が坩堝軸３０よりも大きく熱膨張すると、水冷軸４０が坩堝軸３０を押し上げ、ネジ構造部３５、４５に緩みが生じてしまい、坩堝１０のガタツキが生じるおそれがある。
【００２６】
一方、本実施形態に係る結晶育成装置によれば、坩堝軸３０と水冷軸４０との間に、坩堝軸３０を構成する材料よりも大きい熱膨張係数を有する材料からなる中間材７０を設けたことにより、水冷軸４０の延びを吸収し、ネジ構造部３５、４５に緩みが発生することを防止することができる。
【００２７】
次に、本発明に係る結晶育成装置を実施した実施例について説明する。
【００２８】
〔実施例〕
発明者は実施にあたり、モリブデン製坩堝軸とステンレス製水冷軸連結部の中間材として、ステンレス水冷軸と同素材のＳＵＳ３０４材を選択した、外径７８ｍｍ内径５２ｍｍ肉厚３ｍｍのドーナツ形状の円盤を製作した。これをステンレス製水冷軸雄ネジ連結部に中間材として設置し、モリブデン製坩堝軸の雌ネジを手締めにてネジ込んだ後、スパナにて増す締めを行った。その後、発熱体の取付け及び下部ホットゾーンの組付けを行い、酸化アルミニウム原料を投入したモリブデン坩堝をセットした。そして、上部ホットゾーン組付け及び種結晶の取付けを行い、育成準備を完了させた後、原料溶融のため昇温を開始した。
【００２９】
翌日２０５４℃程度で原料が溶融状態になっている事と、坩堝振動による融液面の波立ちが無いことを確認できたので育成続行可能と判断し種付けを行い育成開始した。
【００３０】
育成開始後、約２００時間前後の結晶育成を行った後、結晶を切り離した。その後、常温まで冷却を行ったが、その間、坩堝振動は発生しなかった。常温までの冷却を終了後、発明者は結晶を取り出し、その後モリブデン坩堝軸の緩みを確認したが、モリブデン製坩堝軸とステンレス製水冷軸ネジ連結部に緩みは発生していなかったので、次回の結晶育成のための準備を開始した。
【００３１】
〔比較例〕
発明者は実施にあたり、ステンレス製水冷軸雄ネジ連結部に、モリブデン製坩堝軸の雌ネジをネジ込んだ後スパナにて増す締めを行い、その後発熱体の取り付け及び下部ホットゾーンの組付けを行い、酸化アルミニウム原料をチャージしたモリブデン坩堝をセットし、上部ホットゾーン等のセッティング種結晶の取付けを行い、育成準備を完了させた後、原料溶融のため昇温を開始した。
【００３２】
翌日２０５４℃程度で原料は溶融状態になっていたが、坩堝振動により融液面の波立ちが発生していたため育成続行不能と判断し、育成を中止し冷却を開始した。
【００３３】
２日後常温まで炉内温度が落ちたことを確認後、発明者は育成再開準備としてホットゾーンを分解し、モリブデン製坩堝軸とステンレス製水冷軸ネジ連結部の締付を確認したところ１／１０回転程ネジ部に緩みが確認された。このため、再度手締めにてネジ込んだ後、締め付け強度を上げるため、締付用スパナの軸部先端を大型ゴムハンマーにて殴打し増す締めを行った。その後、発熱体の取り付け及び下部ホットゾーンの組付けを行い、酸化アルミニウム原料を投入したモリブデン坩堝をセットし、上部ホットゾーン等のセッティング及び種結晶の取付けを行い、育成準備を完了させた後、再度原料溶融のため昇温を開始した。
【００３４】
翌日、原料の溶融を確認し、坩堝振動による融液面の波立ちが無いことを確認したため、育成続行可能と判断して種付けを行い、育成開始した。しかし、翌日（育成開始後１８時間後）坩堝振動が再び発生し、融液面が波立ってしまい、育成中結晶肩部に融液が被ってしまったため育成続行を断念し、結晶を切り離して冷却を開始した。
【００３５】
２日後、常温まで炉内温度が低下したことを確認した後、発明者は育成再開準備としてホットゾーンを分解し、モリブデン製坩堝軸とステンレス製水冷軸ネジ連結部の締付を確認したところ、１／５回転程ネジ部に緩みが確認された。
【００３６】
このように、高温雰囲気下で結晶の育成を行い、比較例に係る結晶育成装置で坩堝のガタツキが発生する場合であっても、本実施例に係る結晶育成装置によれば、坩堝のガタツキが生じないことを確認することができた。
【００３７】
具体的には、モリブデン製坩堝軸とステンレス製水冷軸を直接ネジ構造にて連結した場合において、ネジ連結部の緩みにより発生していた、対策前坩堝振動による育成中止は稼働数３６回に対して発生件数１５回と４１．７％にも及んでいたが、モリブデン製坩堝軸とステンレス製水冷軸のネジ連結部に中間材を介した構造においては、稼働数６１回に対して発生件数０回となり、発生率は０％と飛躍的に改善され、発明の実施によりネジ連結部の緩みによる坩堝振動を撲滅させる事が可能となった。
【００３８】
これにより、従来、坩堝振動により育成中止となり冷却（２日間）・再セット昇温（２日間）を経て、再度育成再開をトライするといったことを繰り返していたが、本発明により昇温後のモリブデン製坩堝軸とステンレス製水冷軸ネジ連結部の緩みが皆無となるため、大幅な育成再開ロス時間の短縮が可能となり、効率的なサファイア単結晶育成が可能となる。
【００３９】
また、これにより、再セットに必要な工数、冷却・再昇温に要する電力費、消耗品交換等に掛るコスト等が削減され、生産コスト低減効果にも貢献出来る。
【００４０】
以上、本発明の実施形態及び実施例について説明したが、本発明の実施形態及び実施例に係る結晶育成装置によれば、高温度雰囲気下においても安定してサファイア等の高融点材料の単結晶育成が可能な結晶育成装置を提供することができる。
【００４１】
以上、本発明の好ましい実施形態及び実施例について詳説したが、本発明は、上述した実施例に制限されることはなく、本発明の範囲を逸脱することなく、上述した実施形態及び実施例に種々の変形及び置換を加えることができる。
【符号の説明】
【００４２】
１０    坩堝
２０    坩堝台
３０    坩堝軸
３２、４２    連結面
３５、４５    ネジ構造体
３６、４６    ネジ山
４０    水冷軸
４１    流路
５０    加熱体
６０    保温体
【図１】
2016199440.tif 000003
【図２】
2016199440.tif 000004