(57)【要約】      （修正有）【課題】一次処理された放射性物質を含有した汚染水を、放射性物質を含まない若しくは基準値以下に低下させる放射性物質汚染水の除染方法を提供する。【解決手段】多核種除去設備等により一次処理された放射性物質を含有する汚染水３を二価鉄、三価鉄及びカーボンの混合物からなる層２を通過させ、前記二価鉄、三価鉄により前記放射性物質のイオン解離を行ない、次いで該解離したイオンをカーボンに吸着させて放射性物質を放射性物質でない物質に変換させる。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
多核種除去設備等により一次処理された放射性物質を含有する汚染水を二価鉄、三価鉄の各混合物とカーボンの混合物からなる層に通過させ、前記二価鉄、三価鉄により前記放射性物質のイオン解離を行う工程、該解離したイオンをカーボンに吸着させる工程により、放射性物質を放射性物質でない物質に変換させることを特徴とする一次処理された放射性物質汚染水の除染方法。
【請求項２】
請求項１記載のカーボンがグラファイト、アモルファス、ナノカーボンの一または二以上の組み合わせであることを特徴とする請求項１記載の一次処理された放射性物質汚染水の除染方法。
【請求項３】
多核種除去設備等により一次処理された放射性物質を含有する汚染水を導入する容器は、二価鉄、三価鉄とカーボンとセラミックスの混合物により焼成したセラミックス容器であり、該容器の内底面に二価鉄、三価鉄及びカーボンの各混合物層を形成し、該混合物層上に導入した放射性物質を含有する汚染水を有し、該セラミックス容器の底壁から滴下する処理水を収納する受け皿を備えたことを特徴とする一次処理された放射性物質汚染水の除染方法に使用する除染装置。
【請求項４】
請求項３記載の一次処理された放射性物質汚染水の除染方法に使用する除染装置において、セラミックス容器に投入する放射性物質による汚染水の給水口の先端部は如雨露状の散水口を備えると共に、セラミックス容器内に導入された放射性物質による汚染水の水位を測定する水位センサーを備え、かつ給水口から散水された放射性物質を含有する汚染水を間接的にセラミックス容器内に導入する目皿を設けたことを特徴とする請求項３記載の一次処理された放射性物質汚染水の除染方法に使用する除染装置。
【請求項５】
閉鎖された攪拌容器の上面中央から途中位置迄垂下する回転軸の下部に回転翼を形成し、該回転翼を囲繞する内側円筒体を天井から底部に亘って形成し、該内側円筒体の回転翼付近から上部に向かう途中位置を除く上下の内側円筒体部位に、予め放射性物質を含有する汚染水を一次処理された放射性物質を含有する汚染水が透過する透孔を多数形成し、前記回転翼を囲繞する内側円筒体の外側に攪拌容器の上下に亘って周面の全体に多数の透孔を備えた外側円筒壁を形成し、該内側円筒壁と外側円筒壁に複数段の仕切り板で仕切られた部位にカーボン層の球体の表面を二価鉄、三価鉄、カーボン層及び粘土によるセラミックス焼成体で被覆するか又はカーボン層の球体の表面をカーボン層及び粘土によるセラミックス焼成体のいずれか又は組み合わせた球体が仕切り板を介して前記内側円筒壁と外側円筒壁の下部に多段に設けてなる一次処理された放射性物質汚染水の除染方法に使用する除染装置。
【請求項６】
請求項５記載の一次処理された放射性物質汚染水の除染方法に使用する除染装置を複数台設置し、各装置同士を連結すると共に、カーボン層の球体の表面を二価鉄、三価鉄、カーボン層及び粘土によるセラミックス焼成体で被覆するか又はカーボン層の球体の表面をカーボン層及び粘土によるセラミックス焼成体のいずれか又は組み合わせた球体は仕切り板を介して前記内側円筒壁と外側円筒壁の下部に多段に設けてなる一次処理された放射性物質汚染水の除染方法に使用する除染装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、株式会社東芝が開発した「アルプス（商品名）」と呼ばれる多核種除去設備等により一次処理された放射性物質汚染水の更なる除染方法及びその除染方法に使用する除染水装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、放射性物質に汚染された放射性物質汚染水から放射性物質を除去できる放射性汚染水の処理方法及び処理システムの発明が知られている（特許文献１参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
特開２０１３−５０４１８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
上記従来の放射性汚染水の処理方法は、放射性汚染水にゼオライトを投入する工程と、投入したゼオライトに放射性汚染水中の放射性物質を吸着させる工程と、放射性物質が吸着したゼオライトと処理水とを固液分離する工程とを備え、放射性汚染水を連続的に処理することを特徴とする放射性汚染水の処理方法である（特許文献１の請求項１参照）。
【０００５】
また、引用文献１の請求項６の発明は、放射性汚染水にゼオライトを投入する投入装置と、放射性物質を投入したゼオライトに吸着させるための吸着槽と、放射性物質が吸着したゼオライトと処理水とを固液分離する固液分離装置とを備えたことを特徴とする放射性汚染水の処理システムの発明である。
【０００６】
しかしながら、上記引用文献１の発明は、大がかりな装置が無いために、小規模装置に限定される。また、濾過して取り出したセシウムに吸着した放射性物質は依然として放射線を放出することからゼオライトに吸着された放射性物質の捨て場所の確保が困難であるという難点がある。また、前記株式会社東芝が開発した「アルプス」では未だ放射性物質の除去が基準値以下に達していないという難点があった。
【０００７】
本発明は上記の課題を解決するために、多核種除去設備等により一次処理された放射性物質を含有した汚染水中の放射性物質を、二価鉄、三価鉄とカーボンの混合物層を通過させることにより、該放射性物質のイオンを前記二価鉄、三価鉄で解離させ、解離したイオンをカーボンに吸着させ、放射性物質を含まない若しくは基準値以下に低下させた汚染処理水を得ることを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
請求項１の発明は、多核種除去設備等により一次処理された放射性物質を含有する汚染水を二価鉄、三価鉄の各混合物とカーボンの混合物からなる層に通過させ、前記二価鉄、三価鉄により前記放射性物質のイオン解離を行う工程、該解離したイオンをカーボンに吸着させる工程により、放射性物質を放射性物質でない物質に変換させることを特徴とする一次処理された放射性物質汚染水の除染方法である。
【０００９】
請求項２の発明は、請求項１記載のカーボンがグラファイト、アモルファス、ナノカーボンの一または二以上の組み合わせであることを特徴とする一次処理された放射性物質汚染水の除染方法である。
【００１０】
請求項３の発明は、多核種除去設備等により一次処理された放射性物質を含有する汚染水を導入する容器は、二価鉄、三価鉄とカーボンとセラミックスの混合物により焼成したセラミックス容器であり、該容器の内底面に二価鉄、三価鉄及びカーボンの各混合物層を形成し、該混合物層上に導入した放射性物質を含有する汚染水を有し、該セラミックス容器の底壁から滴下する処理水を収納する受け皿を備えたことを特徴とする一次処理された放射性物質汚染水の除染方法に使用する除染装置である。
【００１１】
請求項４の発明は、請求項３記載の一次処理された放射性物質汚染水の除染方法に使用する除染装置において、セラミックス容器に投入する放射性物質による汚染水の給水口の先端部は如雨露状の散水口を備えると共に、セラミックス容器内に導入された放射性物質による汚染水の水位を測定する水位センサーを備え、かつ給水口から散水された放射性物質を含有する汚染水を間接的にセラミックス容器内に導入する目皿を設けたことを特徴とする請求項３記載の一次処理された放射性物質汚染水の除染方法に使用する除染装置である。
【００１２】
請求項５の発明は、閉鎖された攪拌容器の上面中央から途中位置迄垂下する回転軸の下部に回転翼を形成し、該回転翼を囲繞する内側円筒体を天井から底部に亘って形成し、該内側円筒体の回転翼付近から上部に向かう途中位置を除く上下の内側円筒体部位に、予め放射性物質を含有する汚染水を一次処理された放射性物質を含有する汚染水が透過する透孔を多数形成し、前記回転翼を囲繞する内側円筒体の外側に攪拌容器の上下に亘って周面の全体に多数の透孔を備えた外側円筒壁を形成し、該内側円筒壁と外側円筒壁に複数段の仕切り板で仕切られた部位にカーボン層の球体の表面を二価鉄、三価鉄、カーボン層及び粘土によるセラミックス焼成体で被覆するか又はカーボン層の球体の表面をカーボン層及び粘土によるセラミックス焼成体のいずれか又は組み合わせた球体が仕切り板を介して前記内側円筒壁と外側円筒壁の下部に多段に設けてなる一次処理された放射性物質汚染水の除染方法に使用する除染装置である。
【００１３】
請求項６の発明は、請求項５記載の一次処理された放射性物質汚染水の除染方法に使用する除染装置を複数台設置し、各装置同士を連結すると共に、カーボン層の球体の表面を二価鉄、三価鉄、カーボン層及び粘土によるセラミックス焼成体で被覆するか又はカーボン層の球体の表面をカーボン層及び粘土によるセラミックス焼成体のいずれか又は組み合わせた球体は仕切り板を介して前記内側円筒壁と外側円筒壁の下部に多段に設けてなる一次処理された放射性物質汚染水の除染方法に使用する除染装置である。
【発明の効果】
【００１４】
本発明は、汚染水中の放射性物質である例えばセシウム１３７等の放射性物質の持つイオンが二価鉄、三価鉄により解離され、解離されたイオンがカーボンに吸収され、放射線を出さない元素となるので、処理後の処理水は川や池、海等に安心して放流できることとなり、従来のように川や海等に直接、放流できないという問題が解決される。
【００１５】
二価鉄、三価鉄とカーボンとセラミックスの混合物により焼成した透水性のセラミックス容器と、該容器の内底面に敷設した二価鉄、三価鉄及びカーボンの各混合物層と、該混合物層上に一次処理された放射性物質を含有する汚染水と、該セラミックス容器の底壁から滴下する除染された処理水を収納する排水口を有する受け皿を備えたことを特徴とする放射性物質による汚染水の浄化装置により、一次処理された汚染水中の放射性物質のマイナスイオンは二価鉄、三価鉄によりイオン解離がされ、その解離されたイオンは前記混合層中のカーボンに吸収され、効率よく放射性物質を処理水から除去することが出来る。
【００１６】
また、攪拌装置を用いて、球体部位をカーボン層単独の球体又はカーボン層と二価鉄、三価鉄の混合層の球体と、該球体を二価鉄、三価鉄とカーボン層とセラミックスの焼結体で被覆した球形体とするか、又は前記球体の表面を被覆する皮膜層がカーボンとセラミックと焼結体で被覆した球形体としたので、放射性物質を含有する汚染水中の放射性物質は、二価鉄、三価鉄によりイオン解離される。セラミックスの焼結体からは放射性物質を含有しない水のみが滴下される。イオン解離されたイオンはカーボンに吸着され、汚染水から放射性物質が除去され、安全な水として、海や、川、池等に放流できる。したがって、放射性物質が除去された安全な水を提供することが出来る。
【００１７】
さらに、攪拌装置の複数台を連結することにより、より効率よく放射性物質を含有する汚染水から放射性物質を除去することが可能となる。
【図面の簡単な説明】
【００１８】
【図１】放射性物質による汚染水の除染装置の断面説明図である。
【図２】二価鉄、三価鉄とカーボン又は単独のカーボン層からなる球体を二価鉄、三価鉄、カーボン及びセラミックス焼成体で被覆した断面図である。
【図３】単独のカーボン層からなる球体をカーボン及びセラミックス焼成体で被覆した断面図である。
【図４】一次処理された放射性物質を含有する汚染水から放射性物質を除去する高効率攪拌装置の断面説明図である。
【図５】図４の概略を示す平面断面図である。
【図６】放射性物質を含有する汚染水から放射性物質を除去する高効率攪拌装置の他の実施例を示す断面説明図である。
【図７】図６の概略を示す平面断面図である。
【図８】放射性物質を含有する汚染水の最終浄化処理装置である１号機と２号機を連結した場合を示す概略説明図である。
【発明を実施するための形態】
【００１９】
以下、本発明の実施例を図面に基づいて説明する。
図１は本発明の一実施例を示す放射性物質による汚染水の除染装置の断面説明図である。
請求項１の発明は、二価鉄、三価鉄の各層とカーボン層の混合物からなる層に、予め放射性物質の一次処理をした放射性物質を含有する汚染水を通過させると前記二価鉄、三価鉄により放射性物質の汚染水処理槽１。解離されたイオンはカーボンに吸着される。こうして汚染水中の放射性物質は放射性物質でない物質に変換され、無害化され、海や川等に放流される。
【００２０】
図１は株式会社東芝が開発した「アルプス」と呼ばれる多核種除去設備等により一次処理された放射性物質汚染水の更なる除染方法及びその除染方法に使用する除染装置である。
１は一次処理された放射性物質を含有した汚染水から放射性物質を更に安全な水へと放射性物質を除去する汚染水処理槽である。本発明で言う汚染水とは、前記１次処理された放射性物質を含有する汚染水を対象とする。１は一次処理された放射性物質により汚染された汚染水を処理する汚染水処理槽である。この汚染水処理槽１の上部は開口し、底壁が平坦に形成されており、側壁も底壁から垂直に起立している。その起立した側壁の上部は保持枠２に係合するフランジ１ａを有する。汚染水処理槽１は二価鉄、三価鉄、カーボン層及びセラミックス混合物を素焼きして得られる。汚染水処理槽１は水だけを通す構造としている。
【００２１】
この汚染水処理槽１の底部に、二価鉄、三価鉄、カーボン層の混合体層２が充填される。汚染水処理槽１は水を透過させる構造に形成される。二価鉄、三価鉄は、汚染水中の放射性物質のイオンを解離させる。解離されたイオンはカーボンに吸着される。また、二価鉄、三価鉄、カーボンの混合体の層２の上には放射性物質を含有する汚染水３が略均一な水量となるように導入される。カーボンとして使用される物質は、アモルファス（例えば、粒径が１００ｎｍから１０μｍ）、グラファイトカーボン、ナノカーボン（ナノチューブ、フラーレン）等が採用される。汚染水処理槽１の底壁及び側壁のセラミック焼成体は水のみを通す構造としている。
【００２２】
二価鉄、三価鉄、カーボンの粉体又粒子状物の混合体の層２の上には、一次処理された放射性物質を含有する汚染水３が導入される。４は放射性物質を含有する汚染水３を汚染水処理槽１内に導入する如雨露形状の給水口である。給水口４から汚染水処理槽１内に導入された放射性物質を含有する汚染水は、均一に汚染水処理槽１内に分散させる必要上、放射性物質を含有する汚染水３上面から離れた近傍位置に目皿５を設ける。図中、６は汚染水の水位を測る水位センサーである。７は汚染水処理槽１の上部で保持する保持枠を示す。汚染水処理槽１の下方に受け皿８を設ける。水位センサー６で一定の水位（水圧）を維持する。水位は滴下流量（リストレント効果）により調整する。保持枠７を連結することにより処理水量を確保する。
【００２３】
汚染水処理槽１はセラミックスを素焼きして形成されるため、水は汚染水処理槽１の底部から滴下した処理水を受け取る受け皿８を用意する。受け皿８には排水口が形成されている。すなわち、汚染水処理槽１はセラミックスで形成されているので、素焼きの状態で水を通すこととなる。水位センサー６で一定の水位（水圧）を維持する。水位は滴下流量（リストレント効果）により、調整される。放射性物質を含有する汚染水の給水はシャワーと目皿５により均等に水が落下する。保持枠７を連結し、汚染水処理槽１を増やすことにより、処理水量を如何様にも確保できる。
【００２４】
汚染水処理槽１の内底部には、二価鉄、三価鉄、カーボン層の混合体の層２が形成されているために、この混合体の層内に例えばセシウム１３７が導入されると、セシウム１３７の電子イオンはカーボンに吸着され、二価鉄、三価鉄はカーボンとセシウム１３７との吸着反応を促進する触媒の作用の役割を果たす。したがって、セシウムは放射線を放出しない物質に変化する。こうして得られた水は放射性物質を有しない浄化された水あるいは放射性物質が基準値以下となり、処理後の水を河川や海等に放流できる。自然環境に優しい処理方法処理装置が得られることとなる。
【００２５】
図１に示す装置に基づいて放射性物質を含有する汚染水を処理した結果、放射性物質のイオンは二価鉄、三価鉄によりイオンの解離が行なわれ、解離したイオンはカーボンに吸着される。しかし、カーボン自体は変化しない。放射性物質から発する放射線は、二価鉄、三価鉄によりイオンの解離が行なわれ、その解離したイオンがカーボンに吸着される。二価鉄、三価鉄及びカーボンにより放射線は赤外線領域まで波長変換され、熱中性子線になり、無害化される。
【００２６】
本発明者らは放射性物質のイオン化抑制を確認するために、イオン抑制装置により実験を行なった。実験条件として、イオン化抑止剤として、二価鉄を１ｇ、三価鉄を１ｇと、カーボン層１ｇ、粘土１００ｇで外径５０ｍｍ、肉厚５ｍｍのセラミックス球体の内部にカーボン５ｇを充填した試料を得た。試料１の透明容器には、フィルターと逆浸透膜で濾過した水を原水とした。試料２の透明容器には原水をイオン化抑止剤で２４時間処理した。試料１の容器及び試料２の容器に原水をそれぞれ２５ｃｃ入れ、それぞれに銅片を投入し、５分間攪拌した。各容器には硝酸１ｃｃを入れ、攪拌を行ないながら変化を観察し、評価は３段階とし、無変化を０、開始直後のわずかな変化を０．５とした。水温２５℃である。
【００２７】
上記実験結果を表１に示す。表中、フィルター水とは、水道水をフィルターで多重濾過と逆浸透膜処理を行なった水である。２検体とも同じフィルター水を使用した。
【表１】
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【００２８】
図２は高効率攪拌装置に収納するイオン化抑止の役割を果たす球状セラミックの断面図を示す。表層は二価鉄が１ｇ、三価鉄１ｇとカーボン１ｇを混合したセラミックス焼成体と、その内側の層には二価鉄、三価鉄とカーボンの混合層で形成されている。図３は表層がカーボンとセラミックスの焼成体で、その内側の層にはカーボンのみで形成されている。すなわち、図２で示す球状体では汚染水中の放射性物質のイオン解離が行なわれ、図３に示す球状体では放射性物質のイオン解離がされたイオンをカーボンで吸着させるようにしたものである。すなわち、図３に示すセラミックス球状体は図４に示す高効率攪拌装置に収納されてイオン化抑止の役割を果たす。
【００２９】
図４は一次処理された放射性物質を含有する汚染水から放射性物質を除去する高効率攪拌装置９の断面説明図である。閉鎖された高効率攪拌装置９の上面中央から途中位置迄垂下する回転軸１０の下部に回転翼１１を形成する。回転翼１１を囲繞する内側円筒壁１２を天井から底部に亘って形成する。内側円筒壁１２の回転翼１１の付近から上部に向かう途中位置を除く上下の内側円筒壁１２の部位に放射性物質を含有する汚染水が透過する透孔１３を多数形成する。
回転翼１１を囲繞する内側円筒壁１２の外側に攪拌容器の上下に亘り周面の全体に多数の透孔を備えた外側円筒壁１４を形成する。内側円筒壁１２と外側円筒壁１４に複数段の仕切り板１５によって仕切られた部位にカーボンの球体の表面を二価鉄、三価鉄、カーボン及び粘土によるセラミックス焼成体１６で被覆するか又はカーボンの球体の表面をカーボン及び粘土によるセラミックス焼成体のいずれか又は組み合わせた球体は仕切り板１５を介して内側円筒壁１２と外側円筒壁１４の下部に多段に設けた放射性物質による汚染水の浄化装置を得た。図５は図４の概略を示す平面断面図である。
【００３０】
図６は放射性物質を含有する汚染水から放射性物質を除去する高効率攪拌装置の他の実施例を示す断面説明図である。基本的構成は同じである。相違点は、図５に示すように外側円筒壁を設けることなく、回転翼１１を囲繞する内筒と攪拌装置の内壁との回転翼近傍位置に放射性物質を含有する汚染水を通過させる透孔を有する仕切り板１７を設けた点である。図７は図６の概略を示す平面断面図である。
【００３１】
図８はアルプス処理後の放射性物質を含有する汚染水の最終浄化処理装置である１号機と２号機を連結した場合を示す概略説明図である。１号機の攪拌機１８は上部タンク１９から攪拌機２０に連結し、次いで下部タンク２１に連結する。１号機の攪拌機１８には、既に述べた表層が二価鉄、三価鉄とカーボンとセラミックの焼成体とその内層に二価鉄、三価鉄、カーボンを封入した球状体２３である。そして２号機の攪拌機２２には表層がカーボンとセラミックの焼成体とその内層に二価鉄、三価鉄、カーボンを封入した球状体２４である。その内層にはカーボンを封入した球状体である。なお、本発明では、セラミックの焼成体の形状を球状体で説明したが、放射性物質を含有した汚染水との接触面積を大きくする形状であれば球状体に限定されることなく各種形状も含まれる。
【産業上の利用可能性】
【００３２】
本発明は、原子力発電所を始め各種原子力施設における放射能漏れのトラブル等が発生しても、アルプス等による放射性物質の汚染水処理でも依然として放射性物質が基準値を超える場合でも、放射性物質を基準値以下に処理できるので、海や河川等に処理水を安心して放流でき、その利用分野は各種産業分野に利用される。
【符号の説明】
【００３３】
１      汚染水処理槽
１ａ    フランジ
２      二価鉄、三価鉄とカーボンの混合体の層
３      放射性物質を含有する汚染水
４      給水口
５      目皿
６      水位センサー
７      保持枠
８      受け皿
９      高効率攪拌装置
１０    回転軸
１１    回転翼
１２    内側円筒壁
１３    透孔
１４    外側円筒壁
１５    仕切り板
１６    セラミック焼成体
１７    仕切り壁
１８    １号機の攪拌機
１９    上部タンク
２０    攪拌機
２１    下部タンク
２２    ２号機の攪拌機
２３    球状体
２４    球状体
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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