(57)【要約】      （修正有）【課題】チタン粒径の最適化により、局部伸びを小さくして、抜き型との摺動距離を小さくし、抜き型の耐摩を減少させることができる燃料電池用面状部材の提供。【解決手段】エキスパンド流路１０ａやセパレータであって、例えば型抜きプレスによって型抜き部が形成されるものであり、チタン又はチタン合金によって形成される燃料電池用面状部材。チタンの平均粒径を１５．９μｍ以下に設定することにより、局部伸びを小さくして、抜き型との摺動距離を小さくし、抜き型の摩耗を減少させるチタン又はチタン合金製燃料電池用面状部材。【選択図】図１
2016095981.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
チタンまたはチタン合金によって形成され、
前記チタンの平均粒径は１５．９μｍ以下であることを特徴とする燃料電池用面状部材。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池用のエキスパンド流路やセパレータ等の面状部材に関する。
【背景技術】
【０００２】
固体高分子型燃料電池（ＰＥＦＣ： ｐｏｌｙｍｅｒ  ｅｌｅｃｔｒｏｌｙｔｅ  ｆｕｅｌ  ｃｅｌｌ）は、複数の燃料電池セル等を積層して、燃料電池スタックとして組み立てられる。各燃料電池セルは、電解質膜と、触媒層と、ガス拡散層と、セパレータとを含んで構成される。一般に、燃料電池用セパレータは、金属材料またはカーボン材料等を機械加工等することにより製造される。
【０００３】
金属材料製の燃料電池用セパレータには、凹凸型セパレータとフラットセパレータが存在する。フラットセパレータは、例えば、ステンレス鋼やチタン等の金属基体と導電性被膜とによって形成される。フラットセパレータには、抜き型プレスによって燃料ガスを通過させるための型抜き部が形成される。
【０００４】
燃料電池用セパレータに関連する技術としては、例えば、チタンで成形される金属基体と、表面に形成され、導電性を有する導電性被膜とを備え、導電性被膜は導電性粒子を含み、導電性粒子の平均粒径が１ｎｍ以上１００ｎｍ以下である燃料電池用セパレータが開示されている（特許文献１参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２０１２−１９０８１６号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
ところで、従来の燃料電池用セパレータ等をチタン製の金属基体で形成した場合、型抜きプレス（せん断プレス）を実施すると、抜き型が摩耗しやすく、型抜き部の縁部にバリが発生しやすかった。これは、図６に示すの燃料電池用セパレータの孔粒経と応力−ひずみ曲線（ｓｔｒｅｓｓ−ｓｔｒａｉｎ  ｃｕｒｖｅ）の関係に示すように、チタン製の金属基体の粒経が大きいと、局部伸びが大くなり、抜き型とセパレータとの摺動距離が大きなる。その結果、抜き型が摩耗しやすく、当該抜き型のメンテナンス頻度が多くなり、製造コストが増大していた。
【０００７】
本発明は、上記の事情に鑑みて創案されたものであり、チタンの粒径を最適化することにより、局部伸びを小さくして、抜き型との摺動距離を小さくし、抜き型の耐摩を減少させることができる燃料電池用面状部材の提供を目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
上記目的を達成するために、本発明に係る燃料電池用面状部材は、チタンまたはチタン合金によって形成され、前記チタンの平均粒径は１５．９μｍ以下であることを特徴とする。
【発明の効果】
【０００９】
本発明に係る燃料電池用面状部材は、チタンまたはチタン合金の粒径を１５．９μｍ以下に設定することにより、局部伸びを小さくして、抜き型との摺動距離を小さくし、抜き型の摩耗を減少させることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１０】
【図１】本発明の実施の形態に係る燃料電池用エキスパンド流路の平面図および拡大図である。
【図２】本発明の実施の形態に係る燃料電池用セパレータの平面図である。
【図３】本発明の実施の形態に係る燃料電池用セパレータおよび集電体の模式図である。
【図４】本発明の実施の形態に係る燃料電池用セパレータの粒経と抜き型の耐摩耗性の関係の説明である。
【図５】本発明の実施の形態に係る燃料電池用セパレータの打ち抜き部の型摩耗と粒経の関係の説明図である。
【図６】燃料電池用セパレータの孔粒経と応力−ひずみ曲線の関係の説明図である。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
以下に本発明の実施の形態を説明する。以下の図面の記載において、同一又は類似の部分には同一又は類似の符号で表している。但し、図面は模式的なものである。したがって、具体的な寸法等は以下の説明を照らし合わせて判断するべきものである。また、図面相互間においても互いの寸法の関係や比率が異なる部分が含まれていることは勿論である。
【００１２】
まず、図面を参照して、本発明の実施の形態に係る燃料電池用面状部材の構成について説明する。
【００１３】
燃料電池は、燃料電池セルが複数積層された燃料電池スタックを有する。固体高分子型燃料電池の燃料電池セルは、図示しないが、少なくとも、イオン透過性の電解質膜と、電解質膜を挟持するアノード側触媒層（電極層）およびカソード側触媒層（電極層）とからなる膜電極接合体（ＭＥＡ：Ｍｅｍｂｒａｎｅ  Ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ  Ａｓｓｅｍｂｌｙ）と、膜電極接合体に燃料ガスもしくは酸化剤ガスを供給するためのガス拡散層を備えている。燃料電池セルは、さらに、一対のセパレータ（隔壁板）で挟持される。燃料電池セルでは、ガス拡散層とセパレータとの間に、エキスパンド流路を備えた構造を有するものも存在する。本発明に係る燃料電池用面状部材としては、エキスパンド流路（図１参照）やセパレータ（図２参照）が挙げられる。
【００１４】
図１は、本発明の実施の形態に係る燃料電池用面状部材としてのエキスパンド流路の平面図および拡大図である。エキスパンド流路１０ａは、ガス拡散層とセパレータとの間に配置される面状部材である。図１に示すように、本実施の形態に係るエキスパンド流路１０ａは、多孔質の金属基体１１によって形成されている。金属基体１１としては、例えば、エキスパンドメタルが挙げられる。エキスパンドメタルは、金属基体１１に亀甲状のメッシュが千鳥配置された連続構造を有する。エキスパンドメタルには、平板状の金属基体１１に複数の切り込みを入れ、引き延ばすことによりメッシュ１２が形成されている。
【００１５】
金属基体１１は、チタン（Ｔｉ）で形成されることが好ましい。チタンは、機械的強度が高く、その表面に安定な酸化物（ＴｉＯ，Ｔｉ2Ｏ3，ＴｉＯ2等）からなる不働態膜等の不活性皮膜が形成されるため、優れた耐食性を有するからである。本実施の形態の多孔質の金属基体１１は、純チタンのみならず、チタン合金で形成してもよい。
【００１６】
金属基体１１の平均粒径は、米国材料試験協会（ＡＳＴＭ：Ａｍｅｒｉｃａｎ  Ｓｏｃｉｅｔｙ  ｆｏｒ  Ｔｅｓｔｉｎｇ  Ｍａｔｅｒｉａｌｓ）規格のＮＯ.９に基づいて測定した場合において１５．９μｍ以下に設定することが好ましい。
【００１７】
本実施の形態のエキスパンド流路１０ａは、エキスパンドメタル等の多孔質の金属基体１１で形成されている。すなわち、図１に示すように、多孔質の金属基体１１には複数のメッシュ１２が千鳥配置されている。ガス拡散層とセパレータ１０との間に千鳥配置されメッシュ１２が傾斜面を構成するように配置されることにより、ガス拡散層表面とセパレータ表面との間に、ガス流路が互い違いに配置されるように機能する。なお、エキスパンド流路１０ａには、型抜きプレスによりせん断加工されて全体が成形される。
【００１８】
図２は、本発明の実施の形態に係る燃料電池用面状部材としてのセパレータの平面図である。図２に示すように、セパレータ１０ｂは、金属基体１１に１以上の型抜き部１３、１４が形成されて構成されている。型抜き部１３、１４は、例えば抜き型プレスによるせん断加工よって形成される。
【００１９】
図３は、本発明の実施の形態に係る燃料電池用面状部材としての集電体用セパレータおよび集電体の模式図である。図３に示すように、本実施の形態の集電体用セパレータは、セパレータ１０ｃおよび集電体２０で構成される。セパレータ１０ｃは、燃料電池スタックの各燃料電池セルを仕切る部材である。セパレータ１０ｃは、図２で説明したセパレータ１０ｂと同様に、金属基体１１に１以上の型抜き部１３、１４が形成されて構成されており、イオン交換膜としての電解質膜の全面にわたって一様に接触して水素と空気とを流すように機能する。当該セパレータ１０ｃは、特に集電体２０の表面に貼り合わせられることにより、集電体２０の表面を覆って、集電体２０の耐食性を保持するために設けられる。
【００２０】
ここで、図１に示すようなエキスパンド流路１０ａは、せん断加工により金属基体１１を切断し、成形させて製造される。また、図２および図３に示すようなセパレータ１０ｂおよび１０ｃは、主構造体である金属基体１１に型抜きプレスによって１つ以上の型抜き部１３，１４が形成される。本発明において、これら金属基体１１は、特定粒径範囲のチタンもしくはチタン合金によって形成されている点に特徴がある。
【００２１】
従来、セパレータをチタン製の金属基体で形成した場合、型抜きプレスを実施すると、抜き型が摩耗しやすく、型抜き部の縁部にバリが発生しやすかった。これは、チタン製の金属基体の粒経が大きいと、局部伸びが大くなり、抜き型とセパレータとの摺動距離が大きなるからである（図６参照）。
【００２２】
そこで、本願発明者は、上記従来のセパレータにおける不具合が、セパレータを構成するチタンの粒径に関係すると推測し、チタン製金属基体１１の平均粒径の最適範囲を鋭意検討した。図４は本発明の実施の形態に係る燃料電池用セパレータの粒経と抜き型の耐摩耗性の関係図である。図４に示すように、ＡＳＴＭ規格ＮＯ.７の３５．９μｍにおいては、プレスショット数が増加すると、型抜き部１３，１４にバリが立ち過ぎて、型抜き異常が生じる。ＡＳＴＭ規格ＮＯ.９の１５．９μｍにおいては、プレスショット数がある値を超えるまで、型抜き部１３，１４のバリの高さは低い。ＡＳＴＭ規格ＮＯ.１０の１１．２μｍにおいては、プレスショット数が増加しても、型抜き部１３，１４のバリの高さは低い。
【００２３】
また、図５は本発明の実施の形態に係る燃料電池用セパレータの打ち抜き部の型摩耗と粒経の関係の説明図である。図５に示すように、ＡＳＴＭ規格ＮＯ.９の１５．９μｍにおいては、プレスショット数がある値を超えるまで、型抜き部１３，１４のバリの高さは低い。ＡＳＴＭ規格ＮＯ.１０の１１．２μｍ、およびＡＳＴＭ規格ＮＯ.１２の５．６μｍにおいては、プレスショット数が増加しても、型抜き部１３，１４のバリの高さの増加度は緩やかである。
【００２４】
これらの検討から、金属基体１１を構成するは、チタンもしくはチタン合金の平均粒径は、ＡＳＴＭ規格ＮＯ.９の１５．９μｍ以下に設定することが好ましく、より好ましくはＡＳＴＭ規格ＮＯ.１０の１１．２μｍ以下に設定することが好ましいことが判った。
【００２５】
以上、説明したように、本実施の形態に係る燃料電池用面状部材（エキスパンド流路やセパレータ）によれば、チタンまたはチタン合金の平均粒径を１５．９μｍ以下に最適化することにより、局部伸びを小さくして、抜き型とセパレータ１０との摺動距離を小さくし、抜き型の耐摩を減少させることができるという優れた効果を奏する。
【００２６】
上記のように本発明を実施の形態によって記載したが、この開示の一部をなす記述及び図面はこの発明を限定するものであると理解するべきではない。この開示から当業者には様々な代替実施の形態、実施例及び運用技術が明らかになるはずである。本発明はここでは記載していない様々な実施の形態等を包含するということを理解すべきである。
【００２７】
本発明は以下のような態様に適用される。
（１）燃料電池用エキスパンド流路であって、チタンまたはチタン合金によって形成され、当該チタンまたはチタン合金の平均粒径は１５．９μｍ以下であることを特徴とする燃料電池用エキスパンド流路。
（２）燃料電池用セパレータであって、チタンまたはチタン合金によって形成され、当該チタンまたはチタン合金の平均粒径は１５．９μｍ以下であることを特徴とする燃料電池用セパレータ。
（３）上記（１）または（２）において、型抜き部が形成されており、前記型抜き部は、せん断プレスによって形成されている、燃料電池用エキスパンド流路または燃料電池用セパレータ。
【符号の説明】
【００２８】
１０ａ  エキスパンド流路
１０ｂ、１０ｃ    セパレータ
１１    金属基体
１２    メッシュ
１３、１４    型抜き部
２０  集電体
【図１】
2016095981.tif 000003
【図２】
2016095981.tif 000004
【図３】
2016095981.tif 000005
【図４】
2016095981.tif 000006
【図５】
2016095981.tif 000007
【図６】
2016095981.tif 000008
【手続補正書】
【提出日】平成28年2月18日(2016.2.18)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
チタンまたはチタン合金を備え、
前記チタンまたは前記チタン合金の平均粒径は１５．９μｍ以下であることを特徴とする、燃料電池用面状部材。
【請求項２】
前記面状部材は、多孔質の金属基体である、
請求項１に記載の燃料電池用面状部材。
【請求項３】
前記多孔質の金属基体は、亀甲状のメッシュ構造を備える、
請求項２に記載の燃料電池用面状部材。
【請求項４】
前記面状部材は、エキスパンド流路である、
請求項２または３に記載の燃料電池用面状部材。
【請求項５】
前記面状部材には、型抜き部を備える、
請求項１に記載の燃料電池用面状部材。
【請求項６】
前記面状部材は、セパレータである、
請求項５に記載の燃料電池用面状部材。
【請求項７】
チタンまたはチタン合金を含む面状部材を用意するステップと、
前記面状部材をせん断加工するステップと、
を備え、
前記チタンまたは前記チタン合金の平均粒径は１５．９μｍ以下である、
燃料電池用面状部材の製造方法。
【請求項８】
前記せん断加工するステップでは、
抜き型で前記面状部材を型抜きプレスする、
請求項７に記載の燃料電池用面状部材の製造方法。
【請求項９】
前記せん断加工するステップの前に、
前記面状部材に複数の切れ込みを形成するステップと、
前記複数の切れ込みを形成した前記面状部材を引き延ばすステップと、
を備える、
請求項７または８のいずれかに記載の燃料電池用面状部材の製造方法。
【請求項１０】
前記せん断加工するステップでは、
前記面状部に型抜き部を形成する、
請求項７または８のいずれかに記載の燃料電池用面状部材の製造方法。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００６】
ところで、従来の燃料電池用セパレータ等をチタン製の金属基体で形成した場合、型抜きプレス（せん断プレス）を実施すると、抜き型が摩耗しやすく、型抜き部の縁部にバリが発生しやすかった。これは、図６に示す燃料電池用セパレータの粒経と応力−ひずみ曲線（ｓｔｒｅｓｓ−ｓｔｒａｉｎ  ｃｕｒｖｅ）の関係に示すように、チタン製の金属基体の粒経が大きいと、局部伸びが大くなり、抜き型とセパレータとの摺動距離が大きくなる。その結果、抜き型が摩耗しやすく、当該抜き型のメンテナンス頻度が多くなり、製造コストが増大していた。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００７】
本発明は、上記の事情に鑑みて創案されたものであり、チタンまたはチタン合金の粒径を最適化することにより、局部伸びを小さくして、抜き型との摺動距離を小さくし、抜き型の摩耗を減少させることができる燃料電池用面状部材の提供を目的とする。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１０】
【図１】本発明の実施の形態に係る燃料電池用エキスパンド流路の平面図および拡大図である。
【図２】本発明の実施の形態に係る燃料電池用セパレータの平面図である。
【図３】本発明の実施の形態に係る燃料電池用セパレータおよび集電体の模式図である。
【図４】本発明の実施の形態に係る燃料電池用セパレータの粒経と抜き型の耐摩耗性の関係の説明図である。
【図５】本発明の実施の形態に係る燃料電池用セパレータの打ち抜き部の型摩耗と粒経の関係の説明図である。
【図６】燃料電池用セパレータの粒経と応力−ひずみ曲線の関係の説明図である。
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１７】
本実施の形態のエキスパンド流路１０ａは、エキスパンドメタル等の多孔質の金属基体１１で形成されている。すなわち、図１に示すように、多孔質の金属基体１１には複数のメッシュ１２が千鳥配置されている。ガス拡散層とセパレータ１０との間に千鳥配置されメッシュ１２が傾斜面を構成するように配置されることにより、ガス拡散層表面とセパレータ表面との間に、ガス流路が互い違いに配置される。なお、エキスパンド流路１０ａには、型抜きプレスによりせん断加工されて全体が成形される。
【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１８】
図２は、本発明の実施の形態に係る燃料電池用面状部材としてのセパレータの平面図である。図２に示すように、セパレータ１０ｂは、金属基体１１に１以上の型抜き部１３、１４が形成されて構成されている。型抜き部１３、１４は、例えば型抜きプレスによるせん断加工によって形成される。
【手続補正８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２１】
従来、エキスパンド流路やセパレータをチタン製の金属基体で形成した場合、型抜きプレスを実施すると、抜き型が摩耗しやすく、せん断加工された縁部にバリが発生しやすかった。これは、チタン製の金属基体の粒経が大きいと、局部伸びが大きくなり、抜き型とエキスパンド流路やセパレータとの摺動距離が大きくなるからである（図６参照）。
【手続補正９】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２２】
そこで、本願発明者は、上記従来のエキスパンド流路やセパレータにおける不具合が、エキスパンド流路やセパレータを構成するチタンの粒径に関係すると推測し、チタン製金属基体１１の平均粒径の最適範囲を鋭意検討した。図４は本発明の実施の形態に係る燃料電池用セパレータの粒経と抜き型の耐摩耗性の関係図である。図４に示すように、ＡＳＴＭ規格ＮＯ.７に基づいて測定した場合において３５．９μｍの粒径を有するセパレータにおいては、プレスショット数が増加すると、型抜き部１３，１４にバリが立ち過ぎて、型抜き異常が生じる。ＡＳＴＭ規格ＮＯ.９に基づいて測定した場合において１５．９μｍの粒径を有するセパレータにおいては、プレスショット数がある値を超えるまで、型抜き部１３，１４のバリの高さは低い。ＡＳＴＭ規格ＮＯ.１０に基づいて測定した場合において１１．２μｍの粒径を有するセパレータにおいては、プレスショット数が増加しても、型抜き部１３，１４のバリの高さは低い。
【手続補正１０】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２３】
また、図５は本発明の実施の形態に係る燃料電池用セパレータの打ち抜き部の型摩耗と粒経の関係の説明図である。図５に示すように、ＡＳＴＭ規格ＮＯ.９に基づいて測定した場合において１５．９μｍの粒径を有するセパレータにおいては、プレスショット数がある値を超えるまで、型抜き部１３，１４のバリの高さは低い。ＡＳＴＭ規格ＮＯ.１０に基づいて測定した場合において１１．２μｍの粒径を有するセパレータ、およびＡＳＴＭ規格ＮＯ.１２に基づいて測定した場合において５．６μｍの粒径を有するセパレータにおいては、プレスショット数が増加しても、型抜き部１３，１４のバリの高さの増加度は緩やかである。
【手続補正１１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２４】
これらの検討から、金属基体１１を構成するチタンもしくはチタン合金の平均粒径は、ＡＳＴＭ規格ＮＯ.９に基づいて測定した場合において１５．９μｍ以下に設定することが好ましく、より好ましくはＡＳＴＭ規格ＮＯ.１０に基づいて測定した場合において１１．２μｍ以下に設定することが好ましいことが判った。
【手続補正１２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２５】
以上、説明したように、本実施の形態に係る燃料電池用面状部材（エキスパンド流路やセパレータ）によれば、チタンまたはチタン合金の平均粒径を１５．９μｍ以下に最適化することにより、局部伸びを小さくして、抜き型とセパレータ１０との摺動距離を小さくし、抜き型の摩耗を減少させることができるという優れた効果を奏する。
【手続補正１３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２７】
本発明は以下のような態様に適用される。
（１）平均粒径は１５．９μｍ以下であるチタンまたはチタン合金を備える燃料電池用エキスパンド流路。
（２）平均粒径は１５．９μｍ以下であるチタンまたはチタン合金を備える燃料電池用セパレータ。
（３）上記（１）に記載の燃料電池用エキスパンド流路または（２）に記載の燃料電池用セパレータにおいて、型抜き部が形成されており、前記型抜き部は、型抜きプレスによって形成されている、燃料電池用エキスパンド流路または燃料電池用セパレータ。