(57)【要約】【課題】表色の自由度が高く、光量ロスが少ないとともに、見る角度による明暗差が小さく、かつ、視野角依存性が大きい有機ＥＬ素子を提供する。【解決手段】本発明は、透明基板２上に、銀を主成分とする陽極４（透明電極）と、発光層を含む有機機能層（符号６，８，１０）と、陽極４と対をなす陰極１２（対向電極）と、がこの順に積層された有機ＥＬ素子１であって、ＣＩＥ１９７６表色系で定められたｕ’ｖ’色度座標を基準に、色変化度Ｌ≧０．１４、全方位彩度Ｄ≧０．７、かつ、色相変化度θ×Ｄ≧７０を満たすことを特徴とする。【選択図】図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
透明基板上に、銀を主成分とする透明電極と、発光層を含む有機機能層と、前記透明電極と対をなす対向電極と、がこの順に積層された有機ＥＬ素子であって、
前記透明基板から出る光を、発光面の法線を基準として−８０°〜８０°の視野角範囲で５°おきに測定した場合に、得られた発光スペクトルをＣＩＥ１９７６表色系で定められたｕ’ｖ’色度座標にプロットしたとき、
白色点（ｕ’，ｖ’＝０．２１，０．４７３）を中心として、プロット点の両端の回転角度を色相変化度θ、
プロット点を結んだ軌跡の長さを色変化度Ｌ、
白色点（ｕ’，ｖ’＝０．２１，０．４７３）から各プロット点までの長さの合計値を全方位彩度Ｄとすると、
Ｌ≧０．１４、Ｄ≧０．７、かつ、θ×Ｄ≧７０を満たす
ことを特徴とする有機ＥＬ素子。
【請求項２】
Ｌ≧０．１７、Ｄ≧１．０、かつ、θ×Ｄ≧１２０を満たす
ことを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬ素子。
【請求項３】
前記有機機能層は、それぞれが発光層を有する少なくとも２つ以上の有機機能層ユニットを有し、
前記有機機能層の全層膜厚は２００ｎｍ以上であり、
前記透明電極に最も近い有機機能層ユニットの発光層から前記透明電極までの膜厚をＬ１ａとし、当該発光層から前記対向電極までの膜厚をＬ１ｃとした場合に、
０．４≦Ｌ１ａ／Ｌ１ｃ≦１．２を満たす
ことを特徴とする請求項１または請求項２に記載の有機ＥＬ素子。
【請求項４】
前記対向電極に最も近い有機機能層ユニットの発光層から前記透明電極までの膜厚をＬ２ａとし、当該発光層から前記対向電極までの膜厚をＬ２ｃとした場合に、
５≦Ｌ２ａ／Ｌ２ｃ≦４０を満たす
ことを特徴とする請求項３に記載の有機ＥＬ素子。
【請求項５】
前記有機機能層の全層膜厚は２８０ｎｍ以上である
ことを特徴とする請求項３または請求項４に記載の有機ＥＬ素子。
【請求項６】
請求項１から請求項５のいずれか一項に記載の有機ＥＬ素子と、
湾曲した形状を有し、前記有機ＥＬ素子を湾曲した状態で保持する保持基板と、を備えることを特徴とする発光装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、視野角依存性を大きくした有機ＥＬ（エレクトロルミネッセンス）素子、および、それを用いた発光装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、有機ＥＬ素子の技術開発が盛んに行われている。有機ＥＬ素子は、発光する化合物を含有する発光層を陰極と陽極で挟持した構成を有し、発光層に電子および正孔を注入して再結合させることにより励起子（エキシトン）を生成させ、エキシトンが失活する際に放出される光（蛍光あるいはリン光）を利用して発光する素子である。
【０００３】
有機ＥＬ素子は、コンパクト構造、フレキシブル性、高速応答性、低電圧駆動など、様々なメリットを有しているため、照明、ディスプレイ、バックライトなど、広い用途に用いられている。
【０００４】
また、有機ＥＬ素子は、透明電極と反射電極で有機機能層を挟み込んだ共振器構造となっていることにより、視野角依存性を有している。視野角依存性とは、発光面を見る角度によって色の見え方が異なる性質のことである。
【０００５】
有機ＥＬ素子によって所定の色を発光させたい場合、視野角依存性を小さく抑える必要がある。例えば、特許文献１では、ガラス基板と第１電極層との間に粒子層を設けることで視野角依存性を小さくする技術が開示されている。
【０００６】
一方、有機ＥＬ素子を用いたイルミネーション（装飾）用発光装置など、逆に、視野角依存性が大きいほうが好ましい場合もある。そのほうが華やかで美しく見えるからである。例えば、特許文献２では、透明電極と電荷注入層の屈折率の差の絶対値の平均値を所定の範囲内にすることで視野角依存性を大きくする技術が開示されている。
【０００７】
また、特許文献３，４では、虹色フィルムによって多彩な色を見せる技術が開示されている。
また、特許文献５では、複数の有機ＥＬ発光パネル間の色温度差を、正面から見るときに小さく、斜めから見るときに大きくすることで視野角依存性を大きくする技術が開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開２０１２−７９５１５号公報
【特許文献２】国際公開第２０１４／１８１６９５号
【特許文献３】特表２００５−５０３２８４号公報
【特許文献４】特開２００３−００１９９７号公報
【特許文献５】特開２０１４−０７２２０４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
しかしながら、有機ＥＬ素子を用いたイルミネーション用発光装置の場合など、視野角依存性を大きくしたい場合に、上記の従来技術では問題がある。
まず、特許文献２の技術では、各層の屈折率差を利用するだけなので、表色の自由度が低く、見る角度によって色を多彩に変化させることは難しい。
【００１０】
また、特許文献３，４の技術では、虹色フィルムによって光の一部を遮断してしまうので、光量ロスが大きく、暗くなってしまう。したがって、明るさを確保するには、駆動電圧を上げるなど、コストがかかってしまう。
また、特許文献５の技術では、見る角度によって極端な明暗差が生じてしまうことがある。
【００１１】
そこで、本発明は、表色の自由度が高く、光量ロスが少ないとともに、見る角度による明暗差が小さく、かつ、視野角依存性が大きい有機ＥＬ素子、および、それを用いた発光装置を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
本発明の前記課題は、下記の手段により達成される。
【００１３】
（１）透明基板上に、銀を主成分とする透明電極と、発光層を含む有機機能層と、前記透明電極と対をなす対向電極と、がこの順に積層された有機ＥＬ素子であって、前記透明基板から出る光を、発光面の法線を基準として−８０°〜８０°の視野角範囲で５°おきに測定した場合に、得られた発光スペクトルをＣＩＥ１９７６表色系で定められたｕ’ｖ’色度座標にプロットしたとき、白色点（ｕ’，ｖ’＝０．２１，０．４７３）を中心として、プロット点の両端の回転角度を色相変化度θ、プロット点を結んだ軌跡の長さを色変化度Ｌ、白色点（ｕ’，ｖ’＝０．２１，０．４７３）から各プロット点までの長さの合計値を全方位彩度Ｄとすると、Ｌ≧０．１４、Ｄ≧０．７、かつ、θ×Ｄ≧７０を満たすことを特徴とする有機ＥＬ素子。
【００１４】
（２）Ｌ≧０．１７、Ｄ≧１．０、かつ、θ×Ｄ≧１２０を満たすことを特徴とする（１）に記載の有機ＥＬ素子。
【００１５】
（３）前記有機機能層は、それぞれが発光層を有する少なくとも２つ以上の有機機能層ユニットを有し、前記有機機能層の全層膜厚は２００ｎｍ以上であり、前記透明電極に最も近い有機機能層ユニットの発光層から前記透明電極までの膜厚をＬ１ａとし、当該発光層から前記対向電極までの膜厚をＬ１ｃとした場合に、０．４≦Ｌ１ａ／Ｌ１ｃ≦１．２を満たすことを特徴とする（１）または（２）に記載の有機ＥＬ素子。
【００１６】
（４）前記対向電極に最も近い有機機能層ユニットの発光層から前記透明電極までの膜厚をＬ２ａとし、当該発光層から前記対向電極までの膜厚をＬ２ｃとした場合に、５≦Ｌ２ａ／Ｌ２ｃ≦４０を満たすことを特徴とする（１）から（３）のいずれかに記載の有機ＥＬ素子。
【００１７】
（５）前記有機機能層の全層膜厚は２８０ｎｍ以上であることを特徴とする（１）から（４）のいずれかに記載の有機ＥＬ素子。
【００１８】
（６）（１）から（５）のいずれかに記載の有機ＥＬ素子と、湾曲した形状を有し、前記有機ＥＬ素子を湾曲した状態で保持する保持基板と、を備えることを特徴とする発光装置。
【発明の効果】
【００１９】
本発明の上記手段により、表色の自由度が高く、光量ロスが少ないとともに、見る角度による明暗差が小さく、かつ、視野角依存性が大きい有機ＥＬ素子、および、それを用いた発光装置を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００２０】
【図１】本発明に係る有機ＥＬ素子の積層構造の例を示す模式図である。（ａ）は有機機能層ユニットが一層の場合である。（ｂ）は有機機能層ユニットが二層の場合である。（ｃ）は有機機能層ユニットが三層の場合である。
【図２】図１（ｂ）の有機ＥＬ素子の概略断面例を示す図である。
【図３】透明基板から出る光の発光スペクトルをＣＩＥ１９７６表色系で定められたｕ’ｖ’色度座標にプロットした例を示す図である。
【図４】試料１〜４に関するｕ’ｖ’色度座標である。
【図５】（ａ）は実施例１に関するｕ’ｖ’色度座標である。（ｂ）は実施例２に関するｕ’ｖ’色度座標である。
【図６】（ａ）は発光面が湾曲形状の発光装置の視野角の説明図である。（ｂ）は発光面が平面形状の発光装置の視野角の説明図である。
【発明を実施するための形態】
【００２１】
以下、本発明を実施するための形態について図面を参照しながら詳細に説明する。本発明の特徴は、主成分が銀の透明電極を用いたことと、視野角依存性が大きくなるように各層の膜厚（厚さ）を調整したことである。銀が主成分の透明電極を用いた理由は、ＩＴＯ（酸化インジウムスズ）が主成分の透明電極よりも有機機能層との屈折率差が大きいので、視野角依存性が大きくなるからである。なお、銀が主成分の透明電極、ＩＴＯが主成分の透明電極、有機機能層各層のおおよその屈折率（対、波長５５０ｎｍの可視光）は、それぞれ、０．０６、２．０２、１．８である。
【００２２】
まず、本発明に係る有機ＥＬ素子（以下、単に「有機ＥＬ素子」とも称する。）の各構成要素の詳細について、順次説明する。
【００２３】
有機ＥＬ素子の層構成の好ましい具体例を図１（ａ）〜（ｃ）に示すが、本発明はこれらに限定されない。
【００２４】
図１（ａ）の有機ＥＬ素子は、下から順に、透明な支持基板である透明基板（Board）、陽極（Anode）（透明電極）、有機機能層（有機機能層ユニット）、および、陰極（Cathode）（対向電極）が積層された構成となっている。
【００２５】
有機機能層（有機機能層ユニット）は、下から順に、正孔注入層（ＨＩＬ：Hole Injection Layer）、正孔輸送層（ＨＴＬ：Hole Transport Layer）、発光層（ＥＭＬ（EMitting Layer）１（Ｂ：Blue）、ＥＭＬ２（Ｙ：Yellow））、電子輸送層（ＥＴＬ：Electron Transport Layer）、電子注入層（ＥＩＬ：Electron Injection Layer）が積層された構成となっている。
【００２６】
図１（ｂ）の有機ＥＬ素子は、下から順に、透明基板（Board）、陽極（Anode）、第１有機機能層ユニット（ＨＩＬ１〜ＥＩＬ１）、中間コネクタ層（ＩＬ：Inter Layer）、第２有機機能層ユニット（ＨＩＬ２〜ＥＩＬ２）、および、陰極（Cathode）が積層された構成となっている。
【００２７】
図１（ｃ）の有機ＥＬ素子は、下から順に、透明基板（Board）、陽極（Anode）、第１有機機能層ユニット（ＨＩＬ１〜ＥＩＬ１）、第１中間コネクタ層（ＩＬ１）、第２有機機能層ユニット（ＨＩＬ２〜ＥＩＬ２）、第２中間コネクタ層（ＩＬ２）、第３有機機能層ユニット（ＨＩＬ３〜ＥＩＬ３）、および、陰極（Cathode）が積層された構成となっている。なお、ＥＭＬ２（Ｇ）の「Ｇ」は「Green」で、ＥＭＬ３（Ｒ）の「Ｒ」は「Red」である。
【００２８】
以下では、図１（ａ）〜（ｃ）の各有機ＥＬ素子のうち、図１（ｂ）の有機ＥＬ素子を例にとって説明する。有機機能層ユニットが２つの有機ＥＬ素子の模式図である図１（ｂ）を概略断面図で表すと図２のようになる。
図２において、有機ＥＬ素子１は、透明基板２上に、陽極４、第１有機機能層ユニット６、中間コネクタ層８、第２有機機能層ユニット１０および陰極１２がこの順で積層された構成となっている。そして、透明基板２側端部には、陽極４が引き出され、取出し電極４ａが形成されている。
なお、図１（ｂ）では、図２との対応関係を示すため、符号１，２，４，６，８，１０，１２を付与している。
【００２９】
なお、有機機能層とは、図１（ａ）〜（ｃ）において、陽極と陰極で挟まれた部分全体を指し、１つ以上の有機機能層ユニットを含む。また、有機機能層に含まれる有機機能層ユニットの数は、１以上で特に制限はないが、視野角依存性を大きくするとともに、生産効率を高めることを考えると、例えば、２，３程度が好ましい。なお、有機機能層ユニットが複数の場合、有機機能層ユニット数をＮ（Ｎは２以上の整数）とすると、中間コネクタ層数は（Ｎ−１）である。
【００３０】
また、有機機能層ユニットの層構成の好ましい具体例を以下（（ｉ）〜（vi））に示すが、本発明はこれらに限定されない。なお、図１（ａ）〜（ｃ）では（iv）を採用している。
【００３１】
（ｉ）正孔注入輸送層／発光層／電子注入輸送層
（ii）正孔注入輸送層／発光層／正孔阻止層／電子注入輸送層
（iii）正孔注入輸送層／電子阻止層／発光層／正孔阻止層／電子注入輸送層
（iv）正孔注入層／正孔輸送層／発光層／電子輸送層／電子注入層
（ｖ）正孔注入層／正孔輸送層／発光層／正孔阻止層／電子輸送層／電子注入層
（vi）正孔注入層／正孔輸送層／電子阻止層／発光層／正孔阻止層／電子輸送層／電子注入層
【００３２】
本発明においては、各有機機能層ユニットの構成として、異なるものを組み合わせて使用することができるが、有機機能層ユニットを構成する発光層を除いて、同一の層、材料を用いた構成であることが好ましく、更には、発光層数も同一であることが好ましい。これにより、生産上、使用材料数を少なくでき、コスト面、品質管理面においてメリットがあり、更には、蒸着プロセスであれば成膜チャンバーを各有機機能層ユニットで共通化し易い等、生産効率面のメリットも享受することができる。
上記と同様の理由から、発光層を含む全層の構成、材料が同じであることが特に好ましい。
【００３３】
有機機能層ユニットを構成する各層の形成方法としては、例えば、真空蒸着法、スピンコート法、キャスト法、ＬＢ法（ラングミュア−ブロジェット法）、インクジェット法、スプレー法、印刷法、スロット型コータ法等の公知の薄膜形成法があり、それにより成膜して形成することができる。
【００３４】
以下、有機ＥＬ素子を構成する各層について説明する。
【００３５】
＜中間コネクタ層＞
中間コネクタ層（中間コネクタ層８）は、２つの有機機能層ユニット間に配置され、かつ光透過性を有している。
中間コネクタ層は、その一部微細領域にほとんど金属材料が成膜されていない状態、いわゆるピンホールが形成されていたり、面内方向において網状に形成されていたりしてもよい。あるいは、中間コネクタ層形成部分が、島状（斑状）に形成されていてもよい。
【００３６】
本発明の中間コネクタ層としては、仕事関数３．０ｅＶ以下の金属が用いられる。
中間コネクタ層に用いられる材料としては、カルシウム（仕事関数２．８７ｅＶ、融点１１１２．２Ｋ）、リチウム（同２．９ｅＶ、同４５３．７Ｋ）、ナトリウム（同２．７５ｅＶ、同３７１Ｋ）、カリウム（同２．３ｅＶ、同３３６．９Ｋ）、セシウム（同２．１４ｅＶ、同３０１．６Ｋ）、ルビジウム（同２．１６ｅＶ、同３１２．１Ｋ）、バリウム（同２．７ｅＶ、同９９８．２Ｋ）、ストロンチウム（同２．５９ｅＶ、同１０４２．２Ｋ）が挙げられるが、中でも、常圧での融点が４００Ｋ以上であり、有機ＥＬ素子の高温環境下での性能を損なうおそれの小さいリチウム、カルシウム、バリウム、ストロンチウムが好ましい。
【００３７】
中間コネクタ層の膜厚は、０．６〜５ｎｍの範囲内であることが好ましく、より好ましくは０．８〜３ｎｍの範囲内であり、更に好ましくは０．８〜２ｎｍの範囲内である。
中間コネクタ層の膜厚が５ｎｍより小さい場合、使用する金属材料の光吸収による有機ＥＬ素子の効率低下を抑制し、保存安定性、駆動安定性が劣化することがない。
一方で、中間導電層の膜厚が０．６ｎｍより大きい場合、有機ＥＬ素子の性能安定性、特に素子作製後、比較的初期段階における性能変動が小さい。
なお、本発明における「中間コネクタ層の膜厚」とは、中間コネクタ層の単位面積当たりの成膜質量を材料の密度で除して求められる「平均膜厚」として定義される。したがって、中間コネクタ層の任意の部分の膜厚が「平均膜厚」より厚くても、あるいは逆に薄くなっていても構わない。他の膜厚についても同様である。
【００３８】
本発明においては、中間コネクタ層の電圧印加方向の導電性を損なうことなく、面内方向の導電性を抑えるために、中間コネクタ層の有機機能層ユニット側両面は完全平坦面として形成されるよりも、少なくともその一方の面が非平坦面として形成されていることが好ましい。ここで、中間コネクタ層が非平坦面を有するとは、中間コネクタ層の面内方向における形状が網状または島状となっていることを意味する。
【００３９】
また、中間コネクタ層の陽極側に隣接する層が、単一の有機化合物を成膜することにより形成された層であることが好ましい。この場合、生産プロセスが簡便になり工程管理が容易となること、複数材料を使用することによる性能変動リスクを回避できるという点はもとより、より優れた長期あるいは高温保存安定性、長期駆動安定性が得られることから好ましい。
【００４０】
中間コネクタ層に隣接する層は、陰極側に位置する有機機能層ユニットと陽極側に位置する有機機能層ユニット間で、中間コネクタ層を介して、各有機機能層ユニットからの電荷の授受、各有機機能層ユニットへの電荷の注入を容易に行うことができる機能を有していることが好ましい。
このような機能を有する層として、電荷輸送性を高めるため、例えば、電荷輸送性有機材料と、該有機材料を酸化若しくは還元できる、または該有機材料と電荷移動錯体を形成し得るような無機材料や有機金属錯体とをドーピングした混合層として形成することが好ましい。
【００４１】
＜発光層＞
発光層には、ホスト化合物および発光ドーパントが含まれていることが好ましい。
発光層に含有される発光ドーパントは、発光層の膜厚方向に対し、均一な濃度で含有されていてもよく、また濃度分布を有していてもよい。
各有機機能層ユニットに包含される個々の発光層の膜厚は、特に制限はないが、形成する膜の均質性や、発光時に不必要な高電圧を印加するのを防止し、かつ、駆動電流に対する発光色の安定性向上の観点から、５〜２００ｎｍの範囲内に調整することが好ましく、更に好ましくは１０〜１００ｎｍの範囲内に調整される。
発光層は、例えば、リン光ホスト化合物、リン光発光ドーパント、蛍光発光ドーパントなどを含んでいればよい。
【００４２】
リン光ホスト化合物は、低分子化合物でも、繰り返し単位をもつ高分子化合物でもよく、あるいは、ビニル基やエポキシ基のような重合性基を有する低分子化合物（蒸着重合性発光ホスト）でもよい。
【００４３】
リン光ホスト化合物としては、正孔輸送能、電子輸送能を有しつつ、かつ、発光の長波長化を防ぎ、高Ｔｇ（ガラス転移温度）である化合物が好ましい。本発明においては、ガラス転移点が９０℃以上の化合物が好ましく、更には１３０℃以上の化合物が優れた特性を得られることから好ましい。
【００４４】
また、リン光発光ドーパントは、公知のものの中から選ぶことができる。例えば、元素の周期表で８族〜１０族の金属を含有する錯体系化合物、好ましくはイリジウム化合物、オスミウム化合物、若しくは白金化合物（白金錯体系化合物）、または希土類錯体から選ぶことができる。中でも、最も好ましいのはイリジウム化合物である。
白色発光を呈する有機ＥＬ素子を作製する場合、少なくとも緑、黄、赤領域の発光を担う発光体としては、リン光発光材料が好ましい。
【００４５】
また、蛍光発光ドーパントとしては、クマリン系色素、ピラン系色素、シアニン系色素、クロコニウム系色素、スクアリウム系色素、オキソベンツアントラセン系色素、フルオレセイン系色素、ローダミン系色素、ピリリウム系色素、ペリレン系色素、スチルベン系色素、ポリチオフェン系色素、希土類錯体系蛍光体等が挙げられる。
【００４６】
＜注入層：正孔注入層、電子注入層＞
注入層は、必要に応じて設けることができる。例えば、図１（ｂ）では、陽極（Anode）と正孔輸送層（ＨＴＬ１）の間に、正孔注入層（ＨＩＬ１）が設けられる。また、電子輸送層（ＥＴＬ１）と中間コネクタ層（ＩＬ）の間に、電子注入層（ＥＩＬ１）が設けられる。また、中間コネクタ層（ＩＬ）と正孔輸送層（ＨＴＬ２）の間に、正孔注入層（ＨＩＬ２）が設けられる。また、電子輸送層（ＥＴＬ２）と陰極（Cathode）の間に、電子注入層（ＥＩＬ２）が設けられる。
【００４７】
注入層とは、駆動電圧低下や発光輝度向上のために設けられる層のことで、例えば、「有機ＥＬ素子とその工業化最前線（１９９８年１１月３０日エヌ・ティー・エス社発行）」の第２編第２章「電極材料」（１２３〜１６６頁）にその詳細が記載されており、正孔注入層（陽極バッファー層）と電子注入層（陰極バッファー層）とがある。
【００４８】
正孔注入層（陽極バッファー層）としては、特開平９−４５４７９号公報、特開平９−２６００６２号公報、特開平８−２８８０６９号公報等にもその詳細が記載されており、具体例として、銅フタロシアニンに代表されるフタロシアニンバッファー層、酸化バナジウムに代表される酸化物バッファー層、アモルファスカーボンバッファー層、ポリアニリン（エメラルディン）やポリチオフェン等の導電性高分子を用いた高分子バッファー層等が挙げられる。また、特表２００３−５１９４３２号公報に記載されている材料を使用することも好ましい。
【００４９】
正孔注入層は、複数の材料を混合して用いてもよいが、本発明においては、単一の有機化合物を成膜することによって形成されることが好ましい。理由として、複数の材料を混合して使用する場合、混合比の生産時における変動、例えば、成膜基板面内における濃度変動等による性能変動のリスクが高くなることが挙げられる。
【００５０】
正孔注入層の膜厚については特に制限はないが、通常は０．１〜１００ｎｍ程度の範囲内、好ましくは１〜３０ｎｍの範囲内である。
【００５１】
電子注入層に好適な材料としては、電子輸送層と陰極間に設ける電子注入層においては、仕事関数３ｅＶ以下のアルカリ金属、アルカリ土類金属、およびこれらの化合物が挙げられる。アルカリ金属化合物としては、具体的には、フッ化カリウム、フッ化リチウム、フッ化ナトリウム、フッ化セシウム、酸化リチウム、リチウムキノリン錯体、炭酸セシウム等が挙げられ、フッ化リチウム、フッ化セシウムが好ましい。
中間コネクタ層の陽極側に隣接する層としては、アルカリ金属化合物あるいはアルカリ土類化合物からなる層を設けないことが好ましい。
【００５２】
電子注入層の膜厚については特に制限はないが、通常は０．１〜１０ｎｍ程度の範囲内、好ましくは０．１〜２ｎｍの範囲内である。
【００５３】
＜正孔輸送層＞
正孔輸送層は、正孔を輸送する機能を有する正孔輸送材料からなる。正孔輸送層は、単層または複数層設けることができる。
【００５４】
正孔輸送材料は、正孔の注入若しくは輸送、または電子の障壁性のいずれかを有するものであり、有機物、無機物のいずれであってもよい。例えば、トリアゾール誘導体、オキサジアゾール誘導体、イミダゾール誘導体、ポリアリールアルカン誘導体、ピラゾリン誘導体およびピラゾロン誘導体、フェニレンジアミン誘導体、アリールアミン誘導体、アミノ置換カルコン誘導体、オキサゾール誘導体、スチリルアントラセン誘導体、フルオレノン誘導体、ヒドラゾン誘導体、スチルベン誘導体、シラザン誘導体、アニリン系共重合体や、導電性高分子オリゴマー、特にチオフェンオリゴマー等が挙げられる。
正孔輸送材料としては、上記のものを使用することができるが、更には、ポルフィリン化合物、芳香族第３級アミン化合物およびスチリルアミン化合物、特に芳香族第３級アミン化合物を用いることが好ましい。
【００５５】
正孔輸送層の膜厚については特に制限はないが、通常は５ｎｍ〜５μｍ程度の範囲内、好ましくは５〜２００ｎｍの範囲内である。
【００５６】
＜電子輸送層＞
電子輸送層は、電子を輸送する機能を有する材料からなる。電子輸送層は、単層または複数層設けることができる。
【００５７】
電子輸送層に用いられる電子輸送材料としては、陰極または中間コネクタ層を介して注入された電子を発光層に伝達する機能を有していればよく、従来公知の化合物の中から任意のものを選択して用いることができる。例えば、ニトロ置換フルオレン誘導体、ジフェニルキノン誘導体、チオピランジオキシド誘導体、ビピリジル誘導体、フレオレニリデンメタン誘導体、カルボジイミド、アントラキノジメタンおよびアントロン誘導体、オキサジアゾール誘導体等が挙げられる。また、上記オキサジアゾール誘導体において、オキサジアゾール環の酸素原子を硫黄原子に置換したチアジアゾール誘導体、電子吸引基として知られているキノキサリン環を有するキノキサリン誘導体も、電子輸送材料として用いることができる。さらに、これらの材料を高分子鎖に導入した、またはこれらの材料を高分子の主鎖とした高分子材料を用いることもできる。
本発明においては、中間コネクタ層に隣接して電子輸送層を設ける場合には、ピリジン環をその構造の中に包含する化合物であることが好ましい。
【００５８】
電子輸送層の膜厚については特に制限はないが、通常は５ｎｍ〜５μｍ程度の範囲内、好ましくは５〜２００ｎｍの範囲内である。
【００５９】
＜透明基板＞
透明基板（透明基板２）は、光の通過を妨げないように透明である必要があるので、例えば、ガラス、石英、透明樹脂フィルムなどが好ましい。なお、透明基板が透明樹脂フィルムであれば、有機ＥＬ素子にフレキシブル性を与えることができる。
【００６０】
樹脂フィルムとしては、例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）等のポリエステル、ポリエチレン、ポリプロピレン、セロファン、セルロースジアセテート、セルローストリアセテート（ＴＡＣ）、セルロースアセテートブチレート、セルロースアセテートプロピオネート（ＣＡＰ）、セルロースアセテートフタレート、セルロースナイトレート等のセルロースエステル類またはそれらの誘導体、ポリ塩化ビニリデン、ポリビニルアルコール、ポリエチレンビニルアルコール、シンジオタクティックポリスチレン、ポリカーボネート、ノルボルネン樹脂、ポリメチルペンテン、ポリエーテルケトン、ポリイミド、ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）、ポリフェニレンスルフィド、ポリスルホン類、ポリエーテルイミド、ポリエーテルケトンイミド、ポリアミド、フッ素樹脂、ナイロン、ポリメチルメタクリレート、アクリルあるいはポリアリレート類、アートン（商品名、ＪＳＲ社製）あるいはアペル（商品名、三井化学社製）といったシクロオレフィン系樹脂等が挙げられる。
【００６１】
＜封止＞
本発明の有機ＥＬ素子の封止に用いられる封止手段としては、例えば、封止部材と、電極、透明基板とを接着剤で接着する方法を挙げることができる。
封止部材としては、有機ＥＬ素子の表示領域を覆うように配置されていればよく、凹板状でも、平板状でもよい。
【００６２】
＜保護膜、保護板＞
有機ＥＬ素子の機械的強度を高めるために、上記封止用フィルムの外側に保護膜あるいは保護板を設けてもよい。特に、封止が封止膜により行われている場合には、その機械的強度は必ずしも高くないため、このような保護膜、保護板を設けることが好ましい。これに使用することができる材料としては、上記封止に用いたのと同様のガラス板、ポリマー板・フィルム、金属板・フィルム等を用いることができるが、軽量かつ薄膜化ということから、ポリマーフィルムを用いることが好ましい。
【００６３】
＜陽極＞
陽極（陽極４）は、銀（Ａｇ）を主成分とした導電性透明材料により形成される。陽極は、この銀を主成分とした導電性透明材料を用いて、例えば、蒸着やスパッタリング等の方法により薄膜を形成させ、フォトリソグラフィー法で所望の形状のパターンを形成してもよく、あるいは、パターン精度をあまり必要としない場合は（１００μｍ以上程度）、上記電極物質の蒸着やスパッタリング時に所望の形状のマスクを介してパターンを形成してもよい。あるいは、有機導電性化合物のように塗布可能な物質を用いる場合には、印刷方式、コーティング方式等の湿式成膜法を用いることもできる。
【００６４】
陽極の膜厚は、通常５〜１０００ｎｍの範囲内、好ましくは５〜２００ｎｍの範囲内で選ばれる。
【００６５】
＜陰極＞
陰極（陰極１２）としては、金属、合金、電気伝導性化合物およびこれらの混合物を電極物質とするものが用いられる。このような電極物質の具体例としては、ナトリウム、ナトリウム−カリウム合金、マグネシウム、リチウム、マグネシウム／銅混合物、マグネシウム／銀混合物、マグネシウム／アルミニウム混合物、マグネシウム／インジウム混合物、アルミニウム／酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）混合物、インジウム、リチウム／アルミニウム混合物、希土類金属、銀、アルミニウム等が挙げられる。これらの中でも、電子注入性および酸化等に対する耐久性の点から、電子注入性金属とこれより仕事関数の値が大きく安定な金属である第２金属との混合物、例えば、マグネシウム／銀混合物、マグネシウム／アルミニウム混合物、マグネシウム／インジウム混合物、アルミニウム／酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）混合物、リチウム／アルミニウム混合物や、アルミニウム、銀等が好適である。
【００６６】
陰極は、これらの電極物質を蒸着やスパッタリング等の方法により薄膜を形成させることにより、作製することができる。
【００６７】
また、陰極としてのシート抵抗値は、数百Ω／□以下が好ましく、膜厚は通常５ｎｍ〜５μｍの範囲内、好ましくは５〜２００ｎｍの範囲内で選ばれる。
【００６８】
（視野角依存性を向上した有機ＥＬ素子の概要）
次に、視野角依存性が大きくなるように有機機能層の各層の膜厚を調整した有機ＥＬ素子の概要について説明する（詳細は実施例１，２で説明する）。なお、図２に示すように、有機ＥＬ素子１からの光は透明基板２から放出されるが、視野角とは、観察者が透明基板２の発光面を見ている方向と発光面の法線とのなす角度（α）のことである。
【００６９】
比較例としての試料１は、陽極（Anode）がＩＴＯである。本発明の試料２〜４は、陽極（Anode）が銀（Ａｇ）である。試料１〜４における各層の膜厚（ｎｍ）は表１の通りである。なお、表１は、有機機能層ユニットが二層の場合（図１（ｂ））である。
【００７０】
【表１】
2016207531.tif 000003
【００７１】
ここで、表１におけるＬ１ａ、Ｌ１ｃ、Ｌ２ａ、Ｌ２ｃおよびtotalについて、図１（ｂ）を参照して説明する（図１（ａ）、（ｃ）についても同様）。
【００７２】
図１（ｂ）に示すように、陽極（Anode）に近い発光層（ＥＭＬ１（Ｂ））から陽極（Anode）までの膜厚をＬ１ａとし、当該発光層（ＥＭＬ１（Ｂ））から陰極（Cathode）までの膜厚をＬ１ｃとする。
【００７３】
また、陰極（Cathode）に近い発光層（ＥＭＬ２（Ｙ））から陽極（Anode）までの膜厚をＬ２ａとし、当該発光層（ＥＭＬ２（Ｙ））から陰極（Cathode）までの膜厚をＬ２ｃとする。
totalは、有機機能層（ＨＩＬ１〜ＥＩＬ２）の厚み（ｎｍ）である。
【００７４】
＜視野角依存性の評価＞
次に、視野角依存性の評価方法の例について説明する。測定対象の有機ＥＬ素子（試料１〜４）の透明基板から出る光を、定電流５ｍＡ／ｃｍ２の条件で分光反射輝度計ＣＳ−２０００（コニカミノルタ社製）を用いて、−８０°〜８０°の視野角範囲で５°おきに測定した場合に、得られた発光スペクトルをＣＩＥ１９７６表色系で定められたｕ’ｖ’色度座標にプロットする（図３参照）。また、輝度も測定する。
【００７５】
図３は、透明基板から出る光の発光スペクトルをＣＩＥ１９７６表色系で定められたｕ’ｖ’色度座標にプロットした例を示す図である。
ここで、色相変化度θとは、白色点（ｕ’，ｖ’＝０．２１，０．４７３）を中心として、プロット点の両端（視野角０°、±８０°）の回転角度を表す。θは、値が大きいほど様々な色に変化しているという指標となる。
【００７６】
また、色変化度Ｌは、プロット点を結んだ軌跡の長さを表す。Ｌは、値が大きいほど色の変化が大きいという指標になる。
また、全方位彩度Ｄは、白色点（ｕ’，ｖ’＝０．２１，０．４７３）から各プロット点までの長さの合計値とする。Ｄは、値が大きいほど色が鮮やかに変化しているという指標となる。
【００７７】
また、色相変化度θ×全方位彩度Ｄという指標も導入する。色相変化度θがある程度大きくても、全方位彩度Ｄが小さすぎると、色の変化は小さく見える。逆に、色相変化度θが小さくても、全方位彩度Ｄがある程度大きければ、色の変化は大きく見える。したがって、両者の乗算値を指標として採用する。
また、全方位彩度Ｄは、小さすぎると、色相変化度θや色変化度Ｌの値に関係なく色が白からほとんど変化しないことになるので、ある程度以上の値が必要であると考えられる。
【００７８】
試料１〜４について、θ、Ｌ、Ｄ、θ×Ｄ、および、輝度の値は、表１の通りである。
また、試料１〜４に関するｕ’ｖ’色度座標は、図４に示す通りである。
試料２〜４が、試料１に比べて、視野角依存性が大きいのは、表１および図４から明らかである。つまり、試料１は、試料２〜４と比べて、θの値こそ大きいが、Ｌ、Ｄ、θ×Ｄの値は最小であり、視野角依存性が小さい。
【００７９】
ここで、有機ＥＬ素子の視野角依存性が大きいといえるための条件の一例は、Ｌ≧０．１４、Ｄ≧０．７、かつ、θ×Ｄ≧７０を満たすことである。試料２〜４はこの条件を満たしている。一方、試料１はこの条件を満たしていない。この条件を満たしていれば視野角を変えて発光面を見た場合に二色以上を明確に識別できることが、実験によりわかっている。
【００８０】
また、有機ＥＬ素子の視野角依存性が大きいといえるためのさらに厳しい条件の一例は、Ｌ≧０．１７、Ｄ≧１．０、かつ、θ×Ｄ≧１２０を満たすことである。試料２〜４はこの条件も満たしている。
【００８１】
また、有機ＥＬ素子の有機機能層が一層や三層の場合でも、有機ＥＬ素子の視野角依存性が大きいといえるための条件は同様である。
【００８２】
つまり、上記条件を満たすことで、表色の自由度が高く、光量ロスが少ないとともに、見る角度による明暗差が小さく、かつ、視野角依存性が大きい有機ＥＬ素子を実現できる。
【００８３】
また、このような有機ＥＬ素子は、特許文献２の技術のように、各層の屈折率差を利用しているだけではないので、表色の自由度が高く、見る角度によって色を多彩に変化させることができる。
また、特許文献３，４の技術のように、虹色フィルムを用いないので、光量ロスが小さい。
また、特許文献５の技術のように、複数の有機ＥＬ発光パネル間の色温度差を、正面から見るときに小さく、斜めから見るときに大きくすることで視野角依存性を大きくする、という手法を用いていないので、見る角度によって極端な明暗差が生じてしまうことはない。
【００８４】
有機ＥＬ素子の視野角依存性が大きいといえるための条件の他の例については、以下の実施例１，２で説明する。
（実施例１）
実施例１では、図１（ａ）〜（ｃ）の有機ＥＬ素子のうち、図１（ａ）の有機ＥＬ素子の場合、つまり、有機機能層ユニットが一層の場合を採用した。
【００８５】
≪有機ＥＬ素子（試料１０２）の作製≫
下記の方法に従って、図１（ａ）に示す構成からなる有機ＥＬ素子（試料１０２）を作製した。
【００８６】
＜バリア層付透明基板の準備＞
厚さ１２５μｍのポリエチレンテレフタレートフィルム（帝人デュポンフィルム株式会社製、極高透明品ＰＥＴ  Ｔｙｐｅ  Ｋ）を透明基板として準備した。
下記ポリシラザン含有液を、ワイヤレスバーにて、乾燥後の平均膜厚が３００ｎｍとなるように塗布し、温度８５℃、湿度５５％ＲＨの雰囲気下で１分間加熱処理して乾燥させた。次いで、温度２５℃、湿度１０％ＲＨ（露点温度−８℃）の雰囲気下に１０分間保持し、除湿処理を行って、透明基板上にポリシラザン含有層を形成した。
【００８７】
次に、ポリシラザン含有層を形成した透明基板を、エキシマ照射装置ＭＥＣＬ−Ｍ−１−２００（株式会社エム・ディ・コム製）の稼動ステージ上に固定し、下記の改質処理条件で改質処理を行い、３００ｎｍからなるポリシラザン改質層を形成し、バリア層付透明基板を得た。
【００８８】
（ポリシラザン含有液）
ポリシラザン含有液としては、パーヒドロポリシラザン（アクアミカ  ＮＮ１２０−１０、無触媒タイプ、ＡＺエレクトロニックマテリアルズ（株）製）の１０質量％ジブチルエーテル溶液を作製した。
【００８９】
（改質処理条件）
照射波長：１７２ｎｍ
ランプ封入ガス：Ｘｅ
エキシマランプ光強度：１３０ｍＷ／ｃｍ２（１７２ｎｍ）
試料と光源の距離：１ｍｍ
ステージ加熱温度：７０℃
照射装置内の酸素濃度：０．５％
エキシマランプ照射時間：５秒
【００９０】
上記透明基板をイソプロピルアルコールで超音波洗浄し、乾燥窒素ガスで乾燥し、ＵＶオゾン洗浄を５分間行った後、この透明基板を市販の真空蒸着装置の基板ホルダーに固定した。
真空蒸着装置内の蒸着用るつぼの各々に、各層の構成材料を、各々素子作製に最適量を充填した。蒸着用るつぼはモリブデン製またはタングステン製の抵抗加熱用材料で作製されたものを用いた。
【００９１】
＜下地層の形成＞
前記バリア層付透明基板のバリア層上に、下記化合物Ｒ−１を、公知の蒸着法により、厚さ２５ｎｍで蒸着して、下地層（不図示）を形成した。
【化１】
2016207531.tif 000004
【００９２】
＜陽極の形成＞
次いで、下地層上に、蒸着法により銀を１５ｎｍの厚さで蒸着し、陽極（透明電極）を形成した。
【００９３】
＜有機機能層ユニットの形成＞
（正孔注入層の形成）
真空度１×１０−４Ｐａまで減圧した後、化合物Ｍ−４の入った蒸着用るつぼに通電して加熱し、蒸着速度０．１ｎｍ／秒で透明支持基板に蒸着し、膜厚１５ｎｍの正孔注入層（図１（ａ）のＨＩＬ）を形成した。
【００９４】
（正孔輸送層の形成）
次いで、化合物Ｍ−２を蒸着速度０．１ｎｍ／秒で蒸着し、膜厚１３０ｎｍの正孔輸送層（ＨＴＬ）を形成した。
【００９５】
（蛍光発光層の形成）
次いで、化合物ＢＤ−１及び化合物Ｈ−１を用い、化合物ＢＤ−１が５％の濃度、化合物Ｈ−１が９５％の濃度になるように蒸着速度０．１ｎｍ／秒で共蒸着し、膜厚５０ｎｍの青色発光を呈する蛍光発光層（ＥＭＬ１（Ｂ））を形成した。
【００９６】
（リン光発光層の形成）
次いで、化合物ＧＤ−１、化合物ＲＤ−１及び化合物Ｈ−２を用い、化合物ＧＤ−１が１７％の濃度、ＲＤ−１が０．８％の濃度、化合物Ｈ−２が８２．２％の濃度となるように蒸着速度０．１ｎｍ／秒で共蒸着し、膜厚８５ｎｍの黄色を呈するリン光発光層（ＥＭＬ２（Ｙ））を形成した。
【００９７】
（電子輸送層の形成）
その後、化合物Ｅ−１を蒸着速度０．１ｎｍ／秒で蒸着し、膜厚３５ｎｍの電子輸送層（ＥＴＬ）を形成した。
【化２】
2016207531.tif 000005
【化３】
2016207531.tif 000006
【化４】
2016207531.tif 000007
【００９８】
（電子注入層の形成）
さらに、ＬｉＦを膜厚２ｎｍとなるように蒸着して、電子注入層（ＥＩＬ）であるＬｉＦ層を形成した。
【００９９】
＜陰極の形成＞
そして、アルミニウム１１０ｎｍを蒸着して陰極（対向電極）を形成した。
＜透明封止基板の作製＞
厚さ１２５μｍのポリエチレンテレフタレートフィルム（帝人デュポンフィルム株式会社製、極高透明品ＰＥＴ  Ｔｙｐｅ  Ｋ）上に、前記と同様のポリシラザン含有液を塗布し、エキシマランプで処理してガスバリアー層を形成して、ガスバリアー層付の透明封止基板を得た。
【０１００】
＜有機ＥＬ素子の封止＞
透明封止基板の接着は、接着剤としてエポキシ系熱硬化型接着剤（巴川製紙所社製エレファンＣＳ）を用い、酸素濃度１０ｐｐｍ以下、水分濃度１０ｐｐｍ以下のグローブボックス内で、８０℃、０．０４ＭＰａ荷重下、減圧（１×１０−３ＭＰａ以下）吸引を２０秒、プレスを２０秒の条件で、有機ＥＬ素子１に向けて、前記透明封止部材が有するガスバリアー層が有機ＥＬ素子側になるように真空プレスした。
その後、グローブボックス内で、１１０℃のホットプレート上で３０分間加熱して接着層を熱硬化させ、有機ＥＬ素子（試料１０２）を得た。
【０１０１】
≪有機ＥＬ素子（試料１０１）の作製≫
また、同様にして、比較例としての試料１０１は、透明基板としての厚さ１５０μｍの透明な無アルカリガラスに、陽極（Anode）としてのＩＴＯをスパッタリング法により成膜した他は試料１０２と同様にして試料１０１を作成した。
【０１０２】
なお、試料１０１，１０２の各層の膜厚（ｎｍ）などは表２の通りである。
【表２】
2016207531.tif 000008
【０１０３】
また、試料１０１，１０２について、θ、Ｌ、Ｄ、θ×Ｄ、および、輝度の値は、表３の通りである。
【表３】
2016207531.tif 000009
【０１０４】
また、試料１０１，１０２に関するｕ’ｖ’色度座標は、図５（ａ）に示す通りである。試料１０２が、試料１０１に比べて、視野角依存性が大きいのは、表３および図５（ａ）から明らかである。つまり、θ、Ｌ、Ｄ、θ×Ｄ、および、輝度のいずれの値も、試料１０２のほうが大きい。
【０１０５】
また、前記したＬ≧０．１４、Ｄ≧０．７、かつ、θ×Ｄ≧７０という条件を、試料１０２は満たしているが、試料１０１は満たしていない。また、前記したさらに厳しい条件の一例のＬ≧０．１７、Ｄ≧１．０、かつ、θ×Ｄ≧１２０という条件も、試料１０２は満たしている。
【０１０６】
また、試料１０２は、試料１０１と比べて、輝度が大きい（光量ロスが少ない）ことがわかる。
【０１０７】
（実施例２）
実施例２では、図１（ａ）〜（ｃ）の有機ＥＬ素子のうち、図１（ｂ）（図２）の有機ＥＬ素子の場合、つまり、有機機能層ユニットが二層の場合を採用した。
【０１０８】
≪有機ＥＬ素子(試料２０１）の作製≫
下記の方法に従って、図１（ｂ）に示す構成からなる有機ＥＬ素子（試料２０１）を作製した。
【０１０９】
＜バリア層付透明基板の準備＞
厚さ１２５μｍのポリエチレンテレフタレートフィルム（帝人デュポンフィルム株式会社製、極高透明品ＰＥＴ  Ｔｙｐｅ  Ｋ）を透明基板として準備した。
下記ポリシラザン含有液を、ワイヤレスバーにて、乾燥後の平均膜厚が３００ｎｍとなるように塗布し、温度８５℃、湿度５５％ＲＨの雰囲気下で１分間加熱処理して乾燥させた。次いで、温度２５℃、湿度１０％ＲＨ（露点温度−８℃）の雰囲気下に１０分間保持し、除湿処理を行って、透明基板上にポリシラザン含有層を形成した。
【０１１０】
次に、ポリシラザン含有層を形成した透明基板を、エキシマ照射装置ＭＥＣＬ−Ｍ−１−２００（株式会社エム・ディ・コム製）の稼動ステージ上に固定し、実施例１と同じ前記改質処理条件で改質処理を行い、３００ｎｍからなるポリシラザン改質層を形成し、バリア層付透明基板を得た。
【０１１１】
（ポリシラザン含有液）
ポリシラザン含有液としては、パーヒドロポリシラザン（アクアミカ  ＮＮ１２０−１０、無触媒タイプ、ＡＺエレクトロニックマテリアルズ（株）製）の１０質量％ジブチルエーテル溶液を作製した。
【０１１２】
上記透明基板をイソプロピルアルコールで超音波洗浄し、乾燥窒素ガスで乾燥し、ＵＶオゾン洗浄を５分間行った後、この透明基板を市販の真空蒸着装置の基板ホルダーに固定した。
真空蒸着装置内の蒸着用るつぼの各々に、各層の構成材料を、各々素子作製に最適量を充填した。蒸着用るつぼはモリブデン製またはタングステン製の抵抗加熱用材料で作製されたものを用いた。
【０１１３】
＜下地層の形成＞
前記バリア層付透明基板のバリア層上に、前記化合物Ｒ−１を、公知の蒸着法により、厚さ２５ｎｍで蒸着して、下地層（不図示）を形成した。
【０１１４】
＜陽極の形成＞
次いで、下地層上に、蒸着法により銀を１５ｎｍの厚さで蒸着し、陽極（透明電極）を形成した。
【０１１５】
＜第１有機機能層ユニット（図１（ｂ）のＨＩＬ１〜ＥＩＬ１）の形成＞
（正孔注入層の形成）
真空度１×１０−４Ｐａまで減圧した後、前記化合物Ｍ−４の入った蒸着用るつぼに通電して加熱し、蒸着速度０．１ｎｍ／秒で透明支持基板に蒸着し、膜厚１５ｎｍの正孔注入層（ＨＩＬ１）を形成した。
【０１１６】
（正孔輸送層の形成）
次いで、前記化合物Ｍ−２を蒸着速度０．１ｎｍ／秒で蒸着し、膜厚７０ｎｍの正孔輸送層（ＨＴＬ１）を形成した。
【０１１７】
（蛍光発光層の形成）
次いで、前記化合物ＢＤ−１及び前記化合物Ｈ−１を用い、前記化合物ＢＤ−１が５％の濃度、前記化合物Ｈ−１が９５％の濃度になるように蒸着速度０．１ｎｍ／秒で共蒸着し、膜厚２０ｎｍの青色発光を呈する蛍光発光層（ＥＭＬ１（Ｂ））を形成した。
【０１１８】
（電子輸送層の形成）
その後、前記化合物Ｅ−１を蒸着速度０．１ｎｍ／秒で蒸着し、膜厚３５ｎｍの電子輸送層（ＥＴＬ１）を形成した。
【０１１９】
（電子注入層の形成）
さらに、ＬｉＦを膜厚２ｎｍとなるように蒸着して、電子注入層（ＥＩＬ１）であるＬｉＦ層を形成した。
【０１２０】
（中間コネクタ層（ＩＬ）の形成）
さらに、蒸着法によりアルミニウム膜を厚さ２ｎｍで蒸着して、Ａｌ層を形成し中間コネクタ層（ＩＬ）を設けた。
【０１２１】
＜第２有機機能層ユニット（図１（ｂ）のＨＩＬ２〜ＥＩＬ２）の形成＞
（正孔注入層の形成）
次いで、前記化合物Ｍ−４を蒸着速度０．１ｎｍ／秒で蒸着し、層厚１５ｎｍの正孔注入層（ＨＩＬ２）を設けた。
【０１２２】
（正孔輸送層の形成）
次いで、前記化合物Ｍ−２を蒸着速度０．１ｎｍ／秒で蒸着し、層厚５０ｎｍの正孔輸送層（ＨＴＬ２）を設けた。
【０１２３】
（リン光発光層の形成）
次いで、前記化合物ＧＤ−１、前記化合物ＲＤ−１及び前記化合物Ｈ−２を用い、前記化合物ＧＤ−１が１７％の濃度、ＲＤ−１が０．８％の濃度、前記化合物Ｈ−２が８２．２％の濃度となるように蒸着速度０．１ｎｍ／秒で共蒸着し、膜厚２０ｎｍの黄色を呈するリン光発光層（ＥＭＬ２（Ｙ））を形成した。
【０１２４】
（電子輸送層の形成）
次いで、前記化合物Ｅ―１を蒸着速度０．１ｎｍ／秒で蒸着して、層厚３５ｎｍの電子輸送層（ＥＴＬ２）を形成した。
【０１２５】
（電子注入層の形成）
次いで、ＬｉＦを厚さ２ｎｍで蒸着し、電子注入層（ＥＩＬ２）を形成した。
【０１２６】
＜陰極の形成＞
そして、アルミニウム１１０ｎｍを蒸着して陰極（対向電極）を形成した。
＜透明封止基板の作製＞
厚さ１２５μｍのポリエチレンテレフタレートフィルム（帝人デュポンフィルム株式会社製、極高透明品ＰＥＴ  Ｔｙｐｅ  Ｋ）上に、前記と同様のポリシラザン含有液を塗布し、エキシマランプで処理してガスバリアー層を形成して、ガスバリアー層付の透明封止基板を得た。
【０１２７】
＜有機ＥＬ素子の封止＞
透明封止基板の接着は、接着剤としてエポキシ系熱硬化型接着剤（巴川製紙所社製エレファンＣＳ）を用い、酸素濃度１０ｐｐｍ以下、水分濃度１０ｐｐｍ以下のグローブボックス内で、８０℃、０．０４ＭＰａ荷重下、減圧（１×１０−３ＭＰａ以下）吸引を２０秒、プレスを２０秒の条件で、有機ＥＬ素子１に向けて、前記透明封止部材が有するガスバリアー層が有機ＥＬ素子側になるように真空プレスした。
その後、グローブボックス内で、１１０℃のホットプレート上で３０分間加熱して接着層を熱硬化させ、有機ＥＬ素子２０１を得た。
【０１２８】
同様にして、試料２０２〜２１１を作製した。各層の膜厚（ｎｍ）などは表４の通りである。
【表４】
2016207531.tif 000010
【０１２９】
また、試料２０１〜２１１について、θ、Ｌ、Ｄ、θ×Ｄ、および、輝度の値は表５の通りである。
【表５】
2016207531.tif 000011
【０１３０】
また、試料２０１〜２１１に関するｕ’ｖ’色度座標は、図５（ｂ）に示す通りである。表５からわかるように、試料２０１〜２１１は、前記したＬ≧０．１４、Ｄ≧０．７、かつ、θ×Ｄ≧７０という条件を満たしている。
【０１３１】
また、試料２０１〜２１１を、Ｌ１ａ／Ｌ１ｃの値とＬ２ａ／Ｌ２ｃの値で分類すると、表６のようになる。
【表６】
2016207531.tif 000012
【０１３２】
表６および図５（ｂ）からわかるように、有機ＥＬ素子の視野角依存性が大きいといえるための条件の例として、有機機能層の全層膜厚（total）が同一であれば（つまり、試料２０３〜２１１については）、０．４≦Ｌ１ａ／Ｌ１ｃ≦１．２を満たすこと、および／または、５≦Ｌ２ａ／Ｌ２ｃ≦４０を満たすこと、が挙げられる。表５および図５（ｂ）からわかるように、例えば、両条件を満たす試料２０３は、他の試料２０４〜２１１よりも、視野角依存性が大きい（θ、Ｌ、θ×Ｄの値が最大）。
【０１３３】
また、表４、表５および図５（ｂ）で試料２０１〜２０３を比較すればわかるように、有機機能層の全層膜厚（total）が２００ｎｍ以上、そして、２８０ｎｍ以上となるにつれ、視野角依存性（特にθ×Ｄ）が大きくなる。なお、有機機能層の全層膜厚は、厚くなりすぎると駆動電圧が上がる等の理由から、４００ｎｍ以下が好ましい。
【０１３４】
（実施例３）
次に、実施例３について説明する。図６（ａ）に示すように、実施例３の発光装置１００は、有機ＥＬ素子１と、湾曲した形状を有し、有機ＥＬ素子１を湾曲した状態で保持する保持基板２１と、を備える。図６（ａ）に示す視野角については、α１＞α２＞α３である。なお、このような発光装置１００は、固定の装置に限られず、可動の装置（例えば鳥の羽根のような羽ばたく動作をするイルミネーション用発光装置）であってもよい。
【０１３５】
発光装置１００（発光面１Ｓ）が湾曲している場合には、所定の位置（視点）に立つ観察者が近くから遠くへと視線を移した場合に得られる視野角の変化が、平板形状の発光装置の場合とは異なることになる。例えば、図６（ｂ）に示すように、有機ＥＬ素子１と、平板形状の保持基板３１と、を備える発光装置２００の視野角については、α４＜α５＜α６となる。
【０１３６】
したがって、湾曲板形状の発光装置１００によれば、平板形状の場合とは異なる視覚効果を得ることが可能となる。
【０１３７】
以上で実施形態の説明を終えるが、本発明の態様はこれらに限定されるものではない。
例えば、有機機能層ユニット内に正孔阻止層、電子阻止層が含まれていてもよい。
また、透明基板上に有機機能層と屈折率差の大きい金属酸化物層（例えば、酸化ニオブ等）を設けることで、視野角依存性をさらに大きくするようにしてもよい。
また、有機機能層中に低屈折率層を設けることで、視野角依存性をさらに大きくするようにしてもよい。
【０１３８】
また、実施例２では、図１（ａ）〜（ｃ）の有機ＥＬ素子のうち、図１（ｂ）（図２）の有機ＥＬ素子（有機機能層ユニットが二層）の場合を採用したが、有機機能層ユニットが一層や三層の場合でも同様の条件で同様の効果を得ることができる。
その他、具体的な構成について、本発明の主旨を逸脱しない範囲で適宜変更が可能である。
【符号の説明】
【０１３９】
１      有機ＥＬ素子
２      透明基板
４      陽極（透明電極）
６      第１有機機能層ユニット
８      中間コネクタ層
１０    第２有機機能層ユニット
１２    陰極（対向電極）
２１、３１    保持基板
１００、２００  発光装置
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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