(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
貫通孔９ａを有する板状のセラミックス製の電気化学セル９、隣り合う前記電気化学セル９を電気的に接続するインターコネクター１５、および前記電気化学セル９を保持するセラミックス製の保持部材１を備えている電気化学装置であって、
前記電気化学セル９が、一方の電極１１、他方の電極１３および前記一方の電極１１と前記他方の電極１３との間に挟まれている固体電解質層１２を備えており、前記保持部材１が、平板状の本体部分１ａ、およびこの本体部分１ａから突出する突出部１ｂを備えており、前記保持部材１の一方の主面５と他方の主面６との間を貫通する一方のガスの供給孔１６Ａおよび他方のガスの供給孔１６Ｂが形成されており、前記本体部分１ａに前記一方のガス供給孔１６Ａと連通する一方の供給路７が設けられており、前記突出部１ｂに前記他方のガスの供給孔１６Ｂと連通する他方の供給路８が設けられており、
前記インターコネクター１５と前記保持部材１とが交互に積層されており、前記インターコネクター１５が、隣接する保持部材のうち一方の保持部材１の前記本体部分１ａとシールされ、かつ他方の保持部材の前記突出部１ｂとシールされており、前記保持部材１の前記突出部１ｂが前記電気化学セル９の前記貫通孔９ａを貫通して突出しており、前記本体部分１ａの前記突出部１ｂ側の平坦面１ｃと前記電気化学セル９の前記一方の電極１１がシールされており、前記突出部１ｂの外周面４と前記電気化学セルの側周面とがシールされており、前記電気化学セル９の前記一方の電極１１と前記インターコネクター１５との間に、前記一方の供給路７から前記一方のガスを流すための空間１９が形成されており、前記電気化学セル９の前記他方の電極１３と前記インターコネクター１５との間に、前記他方の供給路８から前記他方のガスを流すための空間２９が形成されており、前記一方のガスを流すための空間１９および前記他方のガスを流すための空間２９にそれぞれ通気性の導電性接続部材が配置されており、隣接する前記電気化学セル９と前記インターコネクター１５とが前記導電性接続部材によって電気的に接続されていることを特徴とする、電気化学装置。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、電気化学セル用保持部材、電気化学セルの保持構造および電気化学装置に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
固体電解質型燃料電池は、いわゆる平板型と円筒型とに大別される。平板型の固体電解質型燃料電池においては、いわゆるセパレータと発電層とを交互に積層することにより、発電用のスタックを構成する。平板型の単電池を積層して集合電池を形成する場合には、還元性ガスと酸化性ガスとを分離するのに適した構造が必要である。また、単電池、ガスマニホールド、およびセパレータ（インターコネクター）の各材料の間の熱応力を低減することが必要である。
【０００３】
特開平６−２９０７９８号公報に記載の固体電解質型燃料電池においては、円環形状（リング状）のセラミックス製単電池を複数積層し、集合電池を形成している。そして、各単電池をそれぞれ金属製の各セパレータによって保持する。このセパレータは、円板形状のガスマニホールドと、このガスマニホールドを包囲するフランジ部とを備えている。ガスマニホールドには、酸化性ガス用の貫通孔と還元性ガス用の貫通孔との２つを設けてある。また、フランジ部には、酸化性ガス用の溝と還元性ガス用の溝とを設ける。そして、上下に隣接する単電池の間にフランジ部を介在させる。ガスマニホールド部の酸化性ガス用貫通孔から酸化性ガスを供給すると、酸化性ガスはフランジ部の溝を流れ、単電池の空気極に接触する。また、ガスマニホールド部の還元性ガス用貫通孔から還元性ガスを供給すると、還元性ガスはフランジ部の溝を流れ、単電池の燃料極に接触し、発電が行われる。隣接するセパレータの間には絶縁板を挟み、セパレータ間の短絡が生じないようにする。
【０００４】
また、従来の平板型固体電解質燃料電池では、ガスシール部分がセルの外周部に位置している。例えば、特開平６−２９０７９８号公報の図１２には、平板型の固体電解質型燃料電池の分解斜視図が示されている。これによると、セラミックス製の固体電解質板、燃料極および空気極によって平板状の単電池を製造する。そして、このセラミックス製の単電池とセラミックス製のセパレータ板とを交互に積層することによって、スタックを構成する。この際、酸化性ガスを流すための溝と還元性ガスを流すための溝とが、立体的に直角方向に交差するようにする。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】
しかし、特開平６−２９０７９８号公報に記載の固体電解質型燃料電池においては、セラミックスである電気化学セルと金属であるセパレータの熱膨張差が大きく、昇温−降温の熱サイクルを繰り返すと、電気化学セルとセパレータとの境界に熱膨張差に起因するクラックが発生し、ガスリーク量が増大する傾向がある。
【０００６】
また、従来の平板型固体電解質燃料電池においては、平板状の燃料電池構造体の外周部でガスシールを行うため、セル中心部分に発生した熱応力を逃がすことが出来ず、セルが割れる傾向にある。
【０００７】
本発明の課題は、いわゆる平板型の電気化学セルを積層し、集合セルを構成するのに際して、比較的容易に電気化学セルの集合化が可能であり、また昇温−降温の熱サイクルを繰り返したときにガスリークの可能性を少なくし、これによるセルの作動効率の低下を防止することである。
【０００８】
【課題を解決するための手段】
本発明は、貫通孔９ａを有する板状のセラミックス製の電気化学セル９、隣り合う前記電気化学セル９を電気的に接続するインターコネクター１５、および前記電気化学セル９を保持するセラミックス製の保持部材１を備えている電気化学装置を提供する。電気化学セル９が、一方の電極１１、他方の電極１３および一方の電極１１と他方の電極１３との間に挟まれている固体電解質層１２を備えており、保持部材１が、平板状の本体部分１ａ、およびこの本体部分１ａから突出する突出部１ｂを備えており、保持部材１の一方の主面５と他方の主面６との間を貫通する一方のガスの供給孔１６Ａおよび他方のガスの供給孔１６Ｂが形成されており、本体部分１ａに一方のガス供給孔１６Ａと連通する一方の供給路７が設けられており、突出部１ｂに前記他方のガスの供給孔１６Ｂと連通する他方の供給路８が設けられている。
【０００９】
インターコネクター１５と保持部材１とが交互に積層されており、インターコネクター１５が、隣接する保持部材のうち一方の保持部材１の前記本体部分９ａとシールされ、かつ他方の保持部材の前記突出部１ｂとシールされており、保持部材１の突出部１ｂが電気化学セル９の前記貫通孔１ａを貫通して突出している。本体部分１ａの突出部１ｂ側の平坦面１ｃと前記電気化学セル９の一方の電極１１がシールされており、突出部１ｂの外周面４と電気化学セルの側周面とがシールされており、電気化学セル９の一方の電極１１とインターコネクター１５との間に、一方の供給路７から前記一方のガスを流すための空間１９が形成されており、電気化学セル９の他方の電極１３と前記インターコネクター１５との間に、他方の供給路８から他方のガスを流すための空間２９が形成されている。一方のガスを流すための空間１９および他方のガスを流すための空間２９にそれぞれ通気性の導電性接続部材が配置されており、隣接する電気化学セルとインターコネクター１５とが導電性接続部材によって電気的に接続されている。
【００１０】
本発明においては、セラミックス製の保持部材によって各電気化学セルを保持することとした。これと共に、保持部材には、電気化学セルの貫通孔に挿通されるべき突出部を設け、突出部の周囲に電気化学セルを保持するのと共に、本体部分には、電気化学セルの主面に対するシール面を設けることとした。
【００１１】
このような保持構造であれば、セラミックス製の本体部分とセラミックス製の電気化学セルとが共にセラミックスであるので、保持部材が金属製の場合と比較して熱膨張差が少ない。したがって、電気化学セルと保持部材との熱膨張差による応力に基づく悪影響が及びにくく、電気化学セルとシール部分からのガスリークが長期間にわたって発生しにくい。また、インターコネクタのシール部分が中央部の保持部材にあり、セル外周部が固定されていないため、セルに発生した熱応力を外周方向に逃がすことが出来、セル内部にクラックが発生しにくい。
【００１２】
本発明の利点および作用効果、更には好適な実施形態について、図面を参照しつつ更に説明する。
【００１３】
図１は、本発明の一実施形態に係る保持部材１を概略的に示す断面図である。図２（ａ）は、保持部材１を主面５側から見た平面図であり、図２（ｂ）は、保持部材１を主面６側から見た平面図である。
【００１４】
保持部材１の平面的形状は、例えば図２に示すように略真円形であるが、これには限定されず、楕円形、多角形であってよい。単電池内における熱応力を最小限とするという観点からは略真円形が好ましい。保持部材１は、相対的に径の大きい本体部分１ａと、相対的に径の小さい突出部１ｂとを備えている。本体部分１ａおよび突出部１ｂを貫通するように、主面５と６との間に一対の貫通孔２Ａ、２Ｂが形成されている。貫通孔２Ａは一方のガス用の供給孔であり、貫通孔２Ｂは他方のガス用の供給孔である。５、６は、後述するように、隣接するインターコネクターとのシール面であり、本例では平坦面である。１ｃ、４は、後述するように、電気化学セルとの間のシール面である。
【００１５】
本体部分１ａの主面５側には、一方のガス流路７が形成されており、突出部１ｂの主面６側には、他方のガス流路８が形成されている。流路７は、図２（ａ）に示すように主面５側に形成された溝であり、一方の供給孔２Ａに連通している。流路８は、図２（ｂ）に示すように主面６側に形成された溝であり、他方の供給孔２Ｂに連通している。
【００１６】
図３は、電気化学セル９を保持部材１によって保持した保持構造２０を示す。電気化学セル９は、例えば一方の電極１１、固体電解質層１２、他方の電極１３の三層構造からなる。電気化学セル９の貫通孔９ａ内に突出部１ｂが挿通されている。突出部１ｂの外周面４と電気化学セル９との間にはシール材１０Ｂが介在している。電気化学セル９の一方の主面９ｂと本体部分１ａのフランジ部のシール面１ｃとの間にはシール材１０Ａが介在している。
【００１７】
図４は、図３の保持構造２０に対して、平板形状のインターコネクター１５を積層した状態を示す断面図である。また、図５は、図４に示す保持構造２０およびインターコネクター１５を積層することによって得られた電気化学装置を示す概略断面図である。ただし、図５においては、紙面の制約から電気化学セル３層およびインターコネクター３層のみを図示したが、電気化学セルおよびインターコネクターの個数は自由に変更できる。
【００１８】
本例では、インターコネクター１５は平板形状であり、金属等の導電性材料からなっている。インターコネクター１５には、貫通孔２Ａ、２Ｂと適合する位置に一対の貫通孔１６Ａ、１６Ｂが形成されている。インターコネクター１５の主面１５ａは、保持部材１のシール面５に対してシール材１７を介して矢印Ａ方向に加圧され、シールされている。インターコネクター１５の主面１５ｂは、保持部材１の平坦なシール面６に対して、シール材１７を介して矢印Ａ方向に加圧され、シールされている。
【００１９】
複数のガス供給孔２Ａおよび１６Ａは連通し、電気化学装置の全体にわたるガス供給孔２１Ａを形成している。複数のガス供給孔２Ｂおよび１６Ｂは連通し、電気化学装置の全体にわたるガス供給孔２１Ｂを形成している。ガス供給孔２１Ａに対して矢印Ｂのように一方のガスを供給すると、このガスは矢印Ｃのように、ガス流路７を主面９ｂと略平行に流れ、空間１９に流入し、電気化学反応に寄与する。ガス供給孔２１Ｂに対して矢印Ｄのように他方のガスを供給すると、このガスは矢印Ｅのように、ガス流路８を主面９ｂと略平行に流れ、空間２９に流入し、電気化学反応に寄与する。ここでは図示しないが、空間19と29には、インターコネクタ15と電気化学セル9を電気的に接続するための導電性接続部材が挿入される。
【００２０】
本発明の保持構造によれば、セラミックス製の保持部材１によって各電気化学セル９を保持し、保持部材１には、電気化学セル９の貫通孔９ａに挿通されるべき突出部１ｂを設け、突出部１ｂの周囲に電気化学セル９を保持するのと共に、本体部分１ａには、電気化学セルの主面に対して平坦なシール面１ｃを設けた。
【００２１】
このような保持構造であれば、保持部材１および電気化学セル９が共にセラミックスであることによって、電気化学セルと保持部材との熱膨張差による応力に基づく悪影響がシール部分に及びにくく、シール部分からのガスリークが長期間にわたって発生しにくい。
【００２２】
本発明においては、図１−図５に示したように、保持部材の本体部分１ａが、一方の供給孔２Ａおよび電気化学セル９上の空間１９に連通する一方のガス流路７を備えている。このガス流路７は、前述の例のように、主面５側の表面から凹んだ溝ないし凹部とすることが最も好ましいが、本体部分１ａの内部の空洞であってもよい。
【００２３】
本発明においては、前述の例のように、保持部材の突出部１ｂが、他方の供給孔２Ｂおよび電気化学セル９上の空間29に連通する他方のガス流路８を備えている。保持部材の一方の主面５側に一方のガス流路を設け、保持部材の他方の主面６側に他方のガス流路を設けることによって、双方のガスを効率的に分離することができる。このガス流路８は、前述の例のように、主面６側の表面から凹んだ溝ないし凹部とすることが最も好ましいが、突出部１ｂの内部の空洞であってもよい。
【００２４】
好適な実施形態においては、前述の例のように、流路７、８が、それぞれ、電気化学セル９の一方の主面９ａと略平行に延びている。これによって、保持部材１の厚さを最小限とすることができる。ただし、流路７、８が、それぞれ、「電気化学セル９の一方の主面９ａと略平行に延びている」とは、幾何学的な厳密な意味での平行ではなく、組み立て時、製造時の裕度や誤差を許容する趣旨である。
【００２５】
好適な実施形態においては、前述の例のように、保持部材１が、インターコネクター１５に対して加圧されるべき平坦な第二のシール面５、６を備えている。特に好ましくは、本体部分１ａが、インターコネクター１５に対して加圧されるべき平坦な第二のシール面５を備えており、および／または、突出部１ｂが、インターコネクター１５に対して加圧されるべき平坦な第二のシール面６を備えている。このようなシール面を利用して加圧シールすることによって、熱サイクルによるガスリークの生じにくいシールを形成できる。
【００２６】
特に、シール面５、６は、加圧方向Ａに対して略垂直であることが好ましい。ここで、シール面が加圧方向に対して略垂直とは、幾何学的な厳密な意味での垂直ではなく、組み立て時、製造時の裕度や誤差を許容する趣旨である。
【００２７】
好適な実施形態においては、インターコネクターに、一方のシール材を受け入れるための一方の凹部および他方のシール材を受け入れるための他方の凹部を設ける。これによって、加圧時に各インターコネクターが横方向に位置ずれしにくくなる。
【００２８】
本発明外の参考例では、ガス流路はインターコネクター側に設ける。すなわち、保持部材の主面5 、6 は平坦とするかわりに、インターコネクター側に、図２（ａ）、（ｂ）で示したようなガス流路を設ける。
【００２９】
更に詳細に述べると、本発明者は、セラミックス製の保持部材にガス流路を設けた場合に、加熱および加圧時に、保持部材に割れ等の不良が生ずる場合があることを見いだした。この理由は以下のように考えられる。例えば図４を参照すると、保持部材のシール面５、６に対してガス流路７、８が開口している。この結果、シール面周辺において保持部材の強度が低下する傾向があるものと考えられる。また、保持部材は電気化学セルを保持するという機能を果たす必要があることから、ガス流路を設ける際に、設計上、空間的な余裕が少なく、このためにシール面付近での強度低下を防止できるような設計は困難である。
【００３０】
このため、インターコネクター側にガス供給路を設けることによって、ガス供給機能の少なくとも一部をインターコネクター側に移転することが、加熱および加圧下でのセラミックス製の保持部材の安定性を確保する上で有用である。
【００３１】
従って、参考例においては、インターコネクターに、保持部材の一方の供給孔および電気化学セル上の空間に連通する一方の供給路を設ける。この場合には、インターコネクター側に一方のガスの供給機能が移されているので、保持部材側の一方のガス流路を小さくするか、あるいは不要とすることができる。これによって、保持部材のシール面近傍の安定性が向上する。特に好ましくは、保持部材に一方のガス流路が設けられていない。
【００３２】
また、参考例においては、インターコネクターに、他方の供給孔および電気化学セル上の空間に連通する他方の供給路を設ける。この場合にも、保持部材側の他方のガス流路を小さくするか、あるいは不要とすることができる。特に好ましくは、保持部材に他方のガス流路が設けられていない。
【００３３】
インターコネクターの材質は、使用するガスに対して稼働温度で耐久性の材質であれば、特に限定されない。例えば、ランタンを含有するペロブスカイト型複合酸化物であることが好ましく、ランタンクロマイトであることが更に好ましい。
【００３４】
好適な実施形態においては、インターコネクターがステンレス、ニッケル基合金、コバルト基合金、鉄基合金等の金属からなる。この場合には、インターコネクターに種々の形状のガス供給路を形成可能であり、加熱および加圧下においてインターコネクターに破壊などの不良が生じにくい。
【００３５】
図６〜図８は、参考例に係る電気化学装置を示す。図６はインターコネクター１５Ａを示す断面図である。インターコネクター１５Ａは全体として略平板状である。インターコネクター１５Ａには、保持部材の各供給孔と連通するガス供給孔１５ｃ、１５ｄが設けられおり、またガス供給路１５ｅ、１５ｆが設けられている。ガス供給路１５ｅ、１５ｆは、矢印Ａ方向に対して略水平に伸びる部分と略垂直に伸びる部分とを有しており、折れ曲がっている。また、インターコネクター１５Ａには、各シール材を受け入れるような形態の凹部１５ｈ、１５ｇが設けられている。
【００３６】
好適な実施形態においては、インターコネクターに形成される供給路が曲折している。これによって、保持部材の外側においてガスが円周方向に広がり、その後セルの発電室に入る。  こうすることで、セル全面に効率よくガスを供給することが可能である。
【００３７】
図７に示すように、各保持構造２０Ａ、インターコネクター１５Ａおよびシール材１７を積層し、スタック化する。本例では、保持部材１Ａには、空間１９、２９に連通するようなガス供給路は設けられていない。各シール材１７は、それぞれインターコネクタの凹部１５ｇ、１５ｈ内に収容され、固定されている。一方のガスは、矢印Ｂのように供給孔１６Ａを流れ、インターコネクター１５Ａ内の供給路１５ｅを矢印Ｅのように曲折しながら流れ、空間１９内に供給される。他方のガスは、矢印Ｄのようにガス供給孔１６Ｂを流れ、インターコネクター１５Ａ内のガス供給路１５ｆを矢印Ｆのように曲折しながら流れ、空間２９内に供給される。この際、ガス供給路15e, 15fから空間19,29に流れ出るガスは、セルに対して垂直方向に向かっているため、ガスが空間19,29に出ると同時に一度円周方向に広がって空間19,29全面に均等に供給される。  これによってガスの利用効率が向上する。また、ガス供給路１５e 、15fは蛇行させても良い。さらに空間19、29に接するインターコネクタ面15a、15bには凹凸をつけたガス流路を形成させても良い。これにより、空間19、29を流れるガスを整流し、空間19、29全面にガスを行き渡らせることができる。
【００３８】
好適な実施形態においては、複数のインターコネクター、電気化学セルおよび保持部材によって集合電池を構成し、集合電池を加圧しながら保持する保持機構をもうける。この加圧機構は特に限定されない。例えば、ボルト等の締結部材、バネ等の付勢機構であってよい。
【００３９】
図８は、この実施形態に係る集合電池を示す模式図である。前述したようなインターコネクター１５Ａ、保持部材１Ａ、電気化学セル９、導電性接続部材を積層し、組み立てることによって、集合電池（スタック）２８が構成されている。この集合電池２８の上端と下端とに、それぞれ加圧板２３Ａ、２３Ｂが設置されており、これによって集合電池２８が挟まれている。加圧板２３Ａ、２３Ｂは締結機構２４によって締結されており、締結機構のボルトによって矢印Ａ方向の圧力が加えられている。ガス供給孔１６Ａ、１６Ｂには、それぞれ外部のガス管２６、２５が接続されており、ガスが供給可能となっている。ガス供給孔16A, 16Bに対し、スタック両端部にガス管を設けて両方向からガス供給を行うこともできる。上下に積層されたセル間でのガス供給を均一化させる効果がある。
【００４０】
好適な実施形態においては、一方のガスが酸化性ガスであり、他方のガスが還元性ガスである。
【００４１】
酸化性ガスは、酸素イオンを固体電解質膜へと供給可能なガスであれば特に限定されないが、空気、希釈空気、酸素、希釈酸素が挙げられる。
【００４２】
還元性ガスとしては、水素、一酸化炭素, メタン とこれらの混合ガスを例示できる。
【００４３】
本発明が対象とする電気化学セルは、電気化学反応を生じさせるためのセル一般を意味している。
【００４４】
例えば、電気化学セルは、酸素ポンプ、高温水蒸気電解セルとして使用できる。高温水蒸気電解セルは、水素の製造装置に使用でき、また水蒸気の除去装置に使用できる。また、電気化学セルを、ＮＯｘ、ＳＯｘの分解セルとして使用できる。この分解セルは、自動車、発電装置からの排ガスの浄化装置として使用できる。この場合には、固体電解質膜を通して排ガス中の酸素を除去するのと共に、ＮＯｘを電解して窒素と酸素とに分解し、この分解によって生成した酸素をも除去できる。また、このプロセスと共に、排ガス中の水蒸気が電解されて水素と酸素とを生じ、この水素がＮＯｘをＮ２  へと還元する。また、好適な実施形態では、電気化学セルが、固体電解質型燃料電池である。
【００４５】
一方の電極、他方の電極は、それぞれ、陽極または陰極であってよい。
【００４６】
固体電解質層の材質は特に限定されず、あらゆる酸素イオン伝導体を利用できる。例えば、イットリア安定化ジルコニア又はイットリア部分安定化ジルコニアであってよく、ＮＯｘ分解セルの場合には、酸化セリウムも好ましい。
【００４７】
陽極の材質は、ランタンを含有するペロブスカイト型複合酸化物であることが好ましく、ランタンマンガナイト又はランタンコバルタイトであることが更に好ましく、ランタンマンガナイトが一層好ましい。ランタンコバルタイト及びランタンマンガナイトは、ストロンチウム、カルシウム、クロム、コバルト（ランタンマンガナイトの場合）、鉄、ニッケル、アルミニウム等をドープしたものであってよい。また、パラジウム、白金、ルテニウム、白金−ジルコニアサーメット、パラジウム−ジルコニアサーメット、ルテニウム−ジルコニアサーメット、白金−酸化セリウムサーメット、パラジウム−酸化セリウムサーメット、ルテニウム−酸化セリウムサーメットであってもよい。
【００４８】
陰極の材質としては、ニッケル、パラジウム、白金、ニッケル−ジルコニアサーメット、白金−ジルコニアサーメット、パラジウム−ジルコニアサーメット、ニッケル−酸化セリウムサーメット、白金−酸化セリウムサーメット、パラジウム−酸化セリウムサーメット、ルテニウム、ルテニウム−ジルコニアサーメット等が好ましい。
【００４９】
保持部材を形成するセラミックスの種類は特に限定されない。ただし、保持部材を導電性セラミックスによって形成すると、保持部材１によって、セルの陽極と陰極とが短絡するおそれがあるので、このセラミックスは絶縁性であることが好ましい。また、酸化性ガスおよび還元性ガスを使用する場合には、セルの作動温度で酸化性ガスおよび還元性ガスに耐性の材質が好ましい。この観点からは、マグネシア−アルミナスピネル、ジルコニアが好ましい。また、好ましくはセルと熱膨張係数が同等のセラミックスが好ましく、ＭｇＯ／Ａｌ２Ｏ３= 1 〜2.3(重量比) のマグネシア−アルミナスピネルが望ましい。
【００５０】
セルと保持部材間のシール材の材質は特に限定されないが、やはりセルの作動温度で酸化性ガスまたは還元性ガスに対して耐性のある材質が好ましく、またセルと熱膨張が近い材質が好ましい。この観点からは、ガラスシールが好ましい。インターコネクターと保持部材間は、ガスケットなどでメカニカルシールを行うことが好ましい。
【００５１】
電気化学セルの形態は特に限定されない。電気化学セルは、上述の例では、２つの電極と固体電解質層との３層を有している。しかし、電気化学セルは、電極および固体電解質層以外に、多孔質支持板を備えていてよい。
【００５２】
図５および図7においては、隣接するインターコネクタ15Aと電気化学セル９を電気的に接続する部材が図示されていないが、空間１９、２９内に通気性の導電性接続部材を配置することによって、隣接する電気化学セル９を電気的に接続する。例えば、図８の模式図においては、隣接する電気化学セル９間に通気性の導電性接続部材３０を挟むことによって、電気化学セル同士を直列接続している。このような通気性の導電性接続部材としては、フェルト、メッシュ、針状体、スポンジ状物を例示できる。
【００５３】
好適な実施形態においては、電気化学装置が、電気化学セルに接触する導電性接続部材を備えており、導電性接続部材が、通気性材料からなる。そして、この通気性材料がエンボス形状付与部分を備えている。また、好ましくは通気性材料が板状をなしている。
【００５４】
本実施形態においては、通気性材料からなる導電性接続部材を使用しているので、空間19, 29内にガスを効率的に供給することが出来る。さらに、通気性材料の表面から突出するエンボス形状付与部分を設けることによって、電気化学セルの電極面のうちガスと接触しない領域の面積を低減できる。また、エンボス形状付与部分の変形により、電気化学セルへの押しつけ加重を均等化し、電気化学セルのわずかな変形を許容し、片当たりを防止できる。また、スタックの組立時に発生する電気化学セル9とインターコネクタ１５Aの僅かな傾きを吸収し、セルに偏荷重がかかって割れることを防止できる。
【００５５】
図９は、この実施形態に係る導電性接続部材３１を示す平面図であり、図１０は、図９の部材３１の一部を拡大して示す断面図である。図１１は、部材3１を使用してインターコネクター３７と電気化学セル３８とを電気的に接続している状態を示し、図１２は、エンボス形状付与のなされていない網状の導電性接続部材４１を使用してセパレータ３７と電気化学セル３８とを電気的に接続している状態を示す。
【００５６】
導電性接続部材３１は網からなる。この網３１の平面形状は円形であるが、この平面形状は特に限定されない。網３１は、多数の導電線３２を編組することによって得られるものであり、多数の導電線３２の間には多数の網目（隙間）３３、３３Ａが形成されている。また、網３１の導電線３２の断面形状は円形であるが、形状は特に限定されず、真円形、楕円形、三角形、四辺形、六角形であってよい。また、図９の編組は平織りであるが、必要に応じて綾織、畳織、クランプ織り、ネット織りであってよい。網３１は、エンボス形状付与前には平坦な形状をしている。図１０、図１１に示すＪは、エンボス形状付与前の網の中心面を示しており、導電線３２はこの中心面Ｊに沿って編組されている。網３１には、所定個所にエンボス形状付与部分３１ｂが形成されている。３１ａは非エンボス形状付与部分であり、エンボス形状付与前の形態を保持している。本例では、エンボス形状付与部分３１ｂは、平面的に見て略円形をしている。３３Ａは、エンボス形状付与部分３１ｂ内の網目である。網目３３Ａの形状は、網目３３の形状と比べて若干湾曲している。
【００５７】
エンボス形状付与部分３１ｂは、エンボス形状付与前の中心面Ｊから見て、網３１の一方の面３１ｃ側に突出しているので、エンボス形状付与部分３１ｂの裏側（他方の面３１ｄ側）に空間３５が生成する。空間３５の形状および深さは、エンボス形状付与部分３１ｂの形状および高さによって決定される。空間３６は、エンボス形状付与部分３１ｂによって包囲された空間である。
【００５８】
図１１に示す参考例においては、溝付きのインターコネクター３７と電気化学セル３８との間の一方のガスの流路に網３１を挟む。即ち、インターコネクター３７には、一方のガスを供給するための細長い溝３７ａが形成されており、溝３７ａ内はガス通路４３Ａとして機能している。溝３７ａの間は細長い突起３７ｃになっている。電気化学セル３８は、例えば固体電解質膜４０と、一方の電極３９と、他方の電極４２とからなっており、全体として平板形状をしている。一方の電気化学セル３８が溝付きインターコネクター３７、特に突起３７ｃの表面３７ｂと対向している。溝付きインターコネクター３７の突起面３７ｂと一方の電極３９との間に、網３１からなる導電性接続部材が介在している。網３１の一方の面３１ｃがインターコネクター３７に対向しており、網３１の他方の面３１ｄが一方の電極３９に対して接触している。なお、他方の電極４２側には他方のガスの流路４４が形成されている。
【００５９】
本例においては、網３１に、一方の面３１ｃ側へと突出するエンボス形状付与部分３１ｂが形成されており、エンボス形状付与部分３１ｂの上端部がインターコネクター３７の突起面３７ｃに対して接触している。この結果、図１１に示すように、高さＨの空間４３Ｂ、４３Ｃが生成し、空間４３Ｂ、４３Ｃは一方のガスの流路として機能する。空間４３Ｂの高さＨは、図１０に示すように、網の非エンボス形状付与部分３１ａの幅ｄと、エンボス形状付与部分３１ｂの高さｈとの総和である。
【００６０】
こうした構造であれば、一方のガスは、流路４３Ａ内を流れるのと共に、網３１とインターコネクター３７とによって形成された流路４３Ｂ内を矢印Ｋのように流れる。そして、空間４３Ｂから矢印Ｍのように流れ、非エンボス形状付与部分３１ａの網目３３から一方の電極３９に対して接触する。これと同時に、空間４３Ｂを流れるガスは、エンボス形状付与部分３１ｂの網目３３Ａ内を矢印Ｌのように通過し、エンボス形状付与部分３１ｂと一方の電極３９との間の流路４３Ｃ（空間３５）内に流入し、流路４３Ｃ内で一方の電極３９に対して接触する。
【００６１】
一方、網にエンボス形状付与部分を設けない場合には、図１２に示すように、平坦に編組された網４１がインターコネクター３７と電気化学セル３８との間にはさまれる。網４１の一方の面４１ｃはインターコネクター３７の突起面３７ｂに接触する。網４１の他方の面４１ｄは一方の電極３９の表面に接触する。この状態で流路４３Ａにガスを供給すると、このガスは、流路４３Ａから矢印Ｎのように一方の電極３９に対して接触する。しかし、突起面３７ｂと電極３９との間の網目４３Ｄは導電線４２によって包囲されている。つまり、導電線４２によって、流路４３Ａから、突起面３７ｂと電極３９との間の隙間４３Ｄへのガスの流入が阻止されることになる。従って、流路４３Ａ（溝３７ａ）の部分では、電気化学セルの電極にガスを供給できるが、突起面３７ｂの領域では、電極にガスをほとんど供給できないことになる。
【００６２】
導電性接続部材の材質は、この部材が曝露されるガスに対して、電気化学セルの稼働温度において安定な材質である必要がある。具体的には、酸化ガスに対して安定な材質としては、白金、銀、金、パラジウムなどの貴金属、ステンレス、ニッケル基合金、コバルト基合金、鉄基合金等がある。還元性ガスに対して安定な材質としては、ニッケルおよびニッケル基合金がある。
【００６３】
通気性材料は、通気性を有していれば特に限定されないが、好ましくは加圧時に弾性変形可能な材質であることが好ましい。好ましくは、通気性材料が次のいずれかである。
（１）網（網状物）
（２）多数の通気孔が規則的に形成された金属板：好ましくは、パンチングメタル、エッチングメタル、エキスパンデッドメタル（エキスパンド）
【００６４】
エンボス形状付与部分とは、エンボス加工などの塑性変形をおこすことによって任意の形状を与える部分を意味している。エンボス形状付与とは、網の一部領域を押圧変形させ、前述のように突出部分（エンボス形状付与部分）と凹部３５とを形成するような形状付与であれば良く、その具体的実施方法は限定されない。典型的には型によって網をプレスする深絞り形状加工法などがある。
【００６５】
導電性接続部材を構成する板状体、例えば網において、エンボス形状付与部分の非エンボス形状付与部分からの高さｈ（図１０参照）は特に限定されないが、ガスの流通を良くするという観点からは0.3mm 以上が好ましく、0.5mm 以上が更に好ましい。ただし、高さｈが大きくなりすぎると、ガスの流通空間の体積が大きくなるので、セルによって利用されずに通過する無駄なガスの体積が多くなるおそれがあり、また単位体積当たりのセルの稼働効率が低下するおそれがある。この観点からは、ｈは5mm 以下が好ましく、3mm 以下が更に好ましい。
【００６６】
エンボス形状付与部分の平面的形状は特に限定されず、真円形、楕円形、三角形、四辺形、六角形であってよい。
【００６７】
好適な実施形態においては、エンボス形状付与部分が、網の一方の面側に突出する第一のエンボス形状付与部分と、網の他方の面側に突出する第二のエンボス形状付与部分とを備えている。これによってガスの流通に対する圧力損失を一層低減することができる。図１３、図１４はこの実施形態に係るものである。図１３は、網からなる導電性接続部材５１の一部の断面図であり、図１４は、電気化学セル３８とインターコネクター３７との間に網５１を挟んだ状態を示す。
【００６８】
網５１の平面形状は例えば円形である。網５１は、多数の導電線３２を編組することによって得られるものであり、多数の導電線３２の間には多数の網目（隙間）３３、３３Ａ、３３Ｂが形成されている。網５１は、エンボス形状付与前には平坦な形状をしており、非エンボス形状付与部分５１ａにおいては、導電線３２が中心面Ｊに沿って編組されている。
【００６９】
網５１には、所定個所にエンボス形状付与部分５１ｂ、５１ｅが形成されている。エンボス形状付与部分５１ｂは、エンボス形状付与前の中心面Ｊから見て、網５１の一方の面５１ｃ側に突出しており、エンボス形状付与部分５１ｂの裏側（他方の面５１ｄ側）に空間３５Ａが生成している。空間３５Ａの形状および深さは、エンボス形状付与部分５１ｂの形状および深さによって決定される。空間３６Ａは、エンボス形状付与部分５１ｂおよび非エンボス形状付与部分５１ａによって包囲された空間である。
【００７０】
エンボス形状付与部分５１ｅは、エンボス形状付与前の中心面Ｊから見て、網５１の他方の面５１ｄ側に突出しており、エンボス形状付与部分５１ｅの裏側（一方の面５１ｃ側）に空間３５Ｂが生成している。空間３５Ｂの形状および深さは、エンボス形状付与部分５１ｅの形状および深さによって決定される。空間３６Ｂは、エンボス形状付与部分５１ｅおよび非エンボス形状付与部分５１ａによって包囲された空間である。
【００７１】
図１４に示す例においては、インターコネクター３７の面３７ｄと一方の電極３９との間に、網５１からなる導電性接続部材が介在している。網５１の一方の面５１ｃがインターコネクター３７に対向しており、網５１の他方の面５１ｄが一方の電極３９に対して接触している。
【００７２】
本例においては、網５１に、一方の面５１ｃ側へと突出するエンボス形状付与部分５１ｂが形成されており、エンボス形状付与部分５１ｂの上端部がインターコネクター３７ｄに対して接触している。この結果、図１４に示すように、空間４３Ｂが生成し、空間４３Ｂはガス流路として機能する。また、網５１には、他方の面５１ｄ側へと突出するエンボス形状付与部分５１ｅが形成されており、エンボス形状付与部分５１ｅが一方の電極３９の表面に対して接触している。この結果、空間４３Ｅが生成し、空間４３Ｅはガス流路として機能する。
【００７３】
ガスは、網５１とインターコネクター３７とによって形成された流路４３Ｂ内を矢印Ｋのように流れる。そして、空間４３Ｂから、矢印Ｌのように、エンボス形状付与部分５１ｂの網目３３Ａ内を通過し、空間３５Ａによって形成される流路４３Ｃに流入し、更に流路４３Ｅに流入し、電極３９の表面に供給される。また、ガスは、空間４３Ｂから、矢印Ｑのように網目３３、３３Ｂを通過し、流路４３Ｅに入り、流路４３Ｅ中を矢印Ｐのように流れるのと共に電極３９の表面に接触する。
【００７４】
図１４に示すように、電気的接続を良くするため、インターコネクター３７を電気化学セル３８方向に押しつけると、A 点とB 点の接続が良くなる。インターコネクター３７を電気化学セル３８方向に更に強く押しつけると、導電性接続部材の変形がおこり、所定の加重以上は電気化学セル３８にかからないため、セルが破損しない。
【００７５】
以上のガスの流れから理解できるように、ガスと一方の電極３９との接触を妨げる部分はほとんど存在しない。さらに電気的接続を良好にしてセルの破損がなくなる。
【００７６】
図１５の導電性接続部材６１は、パンチングメタルからなる。パンチングメタル６１は、平板状部６１ａに多数の通気孔６１ｂが設けられている。そして平板状部６１ａから複数のエンボス形状付与部分６１ｃが突出しており，規則的に配列されている。６１ｄはエンボス形状付与部分６１ｃの裏面側の凹みである。
【００７７】
図１６の導電性接続部材７１は、いわゆるエキスパンド（perforated metal) からなる。エキスパンド７１は、格子状に成形された金属線７１ａからなり、金属線７１ａの間に通気孔７１ｂが多数形成されている。７２はエンボス形状付与部分である。
【００７８】
図１７−図２１は、ガス供給路の設けられた参考例のインターコネクターを示すものである。
【００７９】
図１７（ａ）は、インターコネクター６５Ａを示す平面図であり、図１７（ｂ）は、インターコネクター６５ＡのＸＶＩＩｂ−ＸＶＩＩｂ線断面図である。インターコネクター６５Ａには、ガス供給孔６５ｃ、６５ｄが設けられており、各ガス供給孔は、図示しない電気化学セルのガス供給孔と、前述のように連通する。各ガス供給孔は、略円形の凹部６５ｅと連通しており、凹部６５ｅがシール材の受け入れ部として機能する。また、ガス供給孔６５ｃには、細長いガス分配溝６５ｇ、６５ｈがガス供給路として設けられている。そして、インターコネクター６５Ａの主面６５ｂ側には凹部６５ｆが、インターコネクターのほぼ全面にわたって形成されており、凹部６５ｆに対して各ガス分配溝６５ｇ、６５ｈが連通する。凹部６５ｆは導電性接続部材の受け入れ部として機能するとともに、ガスを全面に行き渡らせる効果を有する。
【００８０】
一方のガスまたは他方のガスは、ガス供給孔６５ｃを流れ、ガス分配溝６５ｇ、６５ｈを通過し、リング状のガス分配用凹部６５ｆの全面にわたって流れる。凹部６５ｆにはガス流路を形成してもよい。インターコネクター６５Ａの主面６５ｂは、前述のようにして電気化学セルの電極と対向している。
【００８１】
図１８（ａ）は、インターコネクター６５Ｂを示す平面図であり、図１８（ｂ）は、インターコネクター６５ＢのＸＶＩＩＩｂ−ＸＶＩＩＩｂ線断面図である。インターコネクター６５Ｂにおいては、ガス供給孔６５ｃに連通する細長いガス分配溝６５ｊが更に設けられている。
【００８２】
図１９（ａ）は、インターコネクター６５Ｃを示す平面図であり、図１９（ｂ）は、インターコネクター６５ＣのＸＩＸｂ−ＸＩＸｂ線断面図である。インターコネクター６５Ｃにおいては、凹部６５ｅ内に細長いガス分配溝を設けず、その代わりに、弧状に形成されたガス分配溝６５ｋが設けられている。
【００８３】
図１７〜図１９の各インターコネクターにおいては、インターコネクター内に、一方のガスか他方のガス用のガス分配溝が形成されている。しかし、インターコネクター裏表にそれぞれのガスのガス分配溝を設けることができる。図２０、図２１はこの実施形態に係るものである。
【００８４】
図２０（ａ）は、インターコネクター６５Ｄを主面６５ｂ側から見た平面図であり、図２０（ｂ）は、インターコネクター６５ＤのＸＸｂ−ＸＸｂ線断面図であり、図２１は、インターコネクター６５Ｄを主面６５ａ側から見た平面図である。
【００８５】
インターコネクター６５Ｄには、ガス供給孔６５ｃ、６５ｄが設けられており、各ガス供給孔は、図示しない電気化学セルのガス供給孔と、前述のように連通する。各ガス供給孔は、主面６５ｂ側の略円形の凹部６５ｅと連通しており、かつ主面６５ａ側の略円形の凹部６５ｐと連通している。各凹部６５ｅ、６５ｐが、それぞれシール材の受け入れ部として機能する。また、凹部６５ｅ内には、細長いガス分配溝６５ｇ、６５ｈがガス供給路として設けられている。凹部６５ｐ内には、細長いガス分配溝６５ｍ、６５ｎがガス供給路として設けられている。
【００８６】
一方のガスは、ガス供給孔６５ｃを流れ、ガス分配溝６５ｇ、６５ｈを通過し、インターコネクター６５Ｄと電気化学セルとの間の空間を流れる。他方のガスは、ガス供給孔６５ｄを流れ、ガス分配溝６５ｍ、６５ｎを通過し、インターコネクター６５Ｄと電気化学セルとの間の空間を流れる。
【００８７】
【発明の効果】
以上述べたように，本発明によれば、比較的容易に電気化学セルの集合化が可能であり、また昇温−降温の熱サイクルを繰り返したときにガスリークの可能性を少なくし、これによるセルの作動効率の低下を防止できる。
【図面の簡単な説明】
【図１】  本発明の一実施形態に係る保持部材１の断面図である。
【図２】  （ａ）は、保持部材１を主面５側から見た平面図であり、（ｂ）は、保持部材１を主面６側から見た平面図である。
【図３】  保持部材１に電気化学セル９を保持して得られた保持構造２０を示す断面図である。
【図４】  図３の保持構造２０とインターコネクター１５とを積層した状態を示す断面図である。
【図５】  複数の保持構造２０およびインターコネクター１５を積層して得られた集合セルを示す。
【図６】  本発明外の実施形態に係るインターコネクター１５Ａを示す断面図である。
【図７】  インターコネクター１５Ａと保持構造２０Ａとの積層構造を示す。
【図８】  インターコネクター１５Ａ、電気化学セル９および保持部材１Ａからなる集合電池の加圧機構を示す模式図である。
【図９】  導電性接続部材として使用する網３１を示す平面図である。
【図１０】  図９の網３１の一部を拡大して示す断面図である。
【図１１】  インターコネクター３７と電気化学セル３８との間に網３１を介在させた状態を示す要部断面図である。
【図１２】  エンボス形状付与されていない網４１をセパレータ３７と電気化学セル３８との間に介在させた状態を示す要部断面図である。
【図１３】  他の網５１の一部を示す断面図である。
【図１４】  インターコネクター３７と電気化学セル３８との間に網５１を介在させた状態を示す要部断面図である。
【図１５】  パンチングメタルからなる導電性接続部材６１を示す斜視図である。
【図１６】  エキスパンドからなる導電性接続部材７１を示す斜視図である。
【図１７】  （ａ）は、インターコネクター６５Ａを示す平面図であり、（ｂ）は、インターコネクター６５ＡのＸＶＩＩｂ−ＸＶＩＩｂ線断面図である。
【図１８】  （ａ）は、インターコネクター６５Ｂを示す平面図であり、（ｂ）は、インターコネクター６５ＢのＸＶＩＩＩｂ−ＸＶＩＩＩｂ線断面図である。
【図１９】  （ａ）は、インターコネクター６５Ｃを示す平面図であり、（ｂ）は、インターコネクター６５ＣのＸＩＸｂ−ＸＩＸｂ線断面図である。
【図２０】  （ａ）は、インターコネクター６５Ｄを主面６５ｂ側から見た平面図であり、（ｂ）は、インターコネクター６５ＤのＸＸｂ−ＸＸｂ線断面図である。
【図２１】  インターコネクター６５Ｄを主面６５ａ側から見た平面図である。
【符号の説明】
１  保持部材        １ａ
本体部分        １ｂ
突出部      １ｃ  平坦面        ２Ａ
一方の供給孔        ２Ｂ
他方の供給孔    ４  側周面        ５
本体部分１ａ側の主面（インターコネクター１５に対するシール面）        ６
突出部１ｂ側の主面（インターコネクター１５に対するシール面）        ７
一方の供給路        ８
他方の供給路        ９
電気化学セル        ９ａ
貫通孔        ９ｂ
電気化学セルの一方の主面        １１
一方の電極        １２
固体電解質層        １３
他方の電極        １５、１５Ａ
インターコネクター        １５ａ、１５ｂ
インターコネクターの主面        １６Ａ
一方のガス供給孔        １６Ｂ
他方のガス供給孔        ２０、２０Ａ
保持構造        ２１Ａ、２１Ｂ
ガス供給孔        ３１、５１  エンボス形状付与部分を備える網        ３２  導電線        ３３  非エンボス形状付与部分３１ａの網目        ３３Ａ、３３Ｂ  エンボス形状付与部分の網目        ３５、３５Ａ、３５Ｂ  エンボス形状付与部分の裏面側に形成された空間                ３６、３６Ａ、３６Ｂ  非エンボス形状付与部分とエンボス形状付与部分とによって形成される空間        ３７  インターコネクター        ３７ａ  溝（ガス流路）        ３７ｂ  突起面        ３７ｃ  突起    ３７ｄ  面      ３８  電気化学セル        ３９  一方の電極        ４０  固体電解質膜        ４２  他方の電極        ４３Ａ  溝によって形成される流路        ４３Ｂ、４３Ｅ  空間３６、３６Ａ、３６Ｂによって形成される流路        ４３Ｃ、１３Ｄ  エンボス形状付与部分の裏面側に形成される流路        ４４  他方のガスの流路        ６１  パンチングメタルからなる導電性接続部材        ７１  エキスパンドからなる導電性接続部材
【図１】
0004023669.tif 000002
【図２】
0004023669.tif 000003
【図３】
0004023669.tif 000004
【図４】
0004023669.tif 000005
【図５】
0004023669.tif 000006
【図６】
0004023669.tif 000007
【図７】
0004023669.tif 000008
【図８】
0004023669.tif 000009
【図９】
0004023669.tif 000010
【図１０】
0004023669.tif 000011
【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
0004023669.tif 000014
【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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【図１７】
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【図１８】
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【図１９】
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【図２０】
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【図２１】
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