(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
エポキシ樹脂、フェノール樹脂及び無機充填材を少なくとも含む配合物を予備混合した後に、その混合物を粉砕機にかけて、粒径２５０μｍ以上が１０重量％以下、粒径１５０μｍ以上２５０μｍ未満が１５重量％以下、粒径１５０μｍ未満が７５重量％以上の粒度分布をもつ粉末を得、次いでこの粉末を溶融混練することを特徴とする半導体封止用エポキシ樹脂成形材料の製造方法。
【請求項２】
請求項１記載の配合物に更にカップリング剤、硬化促進剤、難燃剤、離型剤、イオン捕捉剤、着色剤及び低応力剤のうち少なくとも１種を添加した配合物を予備混合した後に、その混合物を粉砕機にかけて、粒径２５０μｍ以上が１０重量％以下、粒径１５０μｍ以上２５０μｍ未満が１５重量％以下、粒径１５０μｍ未満が７５重量％以上の粒度分布をもつ粉末を得、次いでこの粉末を溶融混練することを特徴とする半導体封止用エポキシ樹脂成形材料の製造方法。
【請求項３】
請求項１記載の配合物に更にカップリング剤、硬化促進剤、難燃剤、離型剤、イオン捕捉剤、着色剤及び低応力剤を加えた配合物を予備混合した後に、その混合物を粉砕機にかけて、粒径２５０μｍ以上が１０重量％以下、粒径１５０μｍ以上２５０μｍ未満が１５重量％以下、粒径１５０μｍ未満が７５重量％以上の粒度分布をもつ粉末を得、次いでこの粉末を溶融混練することを特徴とする半導体封止用エポキシ樹脂成形材料の製造方法。
【請求項４】
粉末のアセトン不溶分のうち、粒径２１２μｍ以上の粒子が０．５重量％以下である請求項１〜３の任意の１項に記載の半導体封止用エポキシ樹脂成形材料の製造方法。
【請求項５】
無機充填材がカップリング剤で表面処理された無機充填材である請求項１〜３の任意の１項に記載の半導体封止用エポキシ樹脂成形材料の製造方法。
【請求項６】
粉砕機が振動ボールミル、密閉多段ずり剪断押出機、連続式回転ボールミル、バッチ式回転ボールミル、コランダムミル、ジェットミル及びローラーミルのうち少なくとも１種である請求項１〜３の任意の１項に記載の半導体封止用エポキシ樹脂成形材料の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】
本発明は、半導体の封止成形時にボイド発生が少ないエポキシ樹脂成形材料の製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
ＩＣ、ＬＳＩ等の半導体素子の封止には、信頼性と生産性の観点から、トランスファー成形できるエポキシ樹脂成形材料が広く用いられている。
【０００３】
エポキシ樹脂成形材料は、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、硬化促進剤、無機充填材、離型剤、難燃剤、カップリング剤等から構成され、通常、各原料を所定量秤量したものをヘンシェルミキサーなどの攪拌混合機を用いて予備混合し、次いで単軸混練機、二軸混練機、加熱ロール、連続ニーダー等の加熱混練機を用いて溶融混練することによって、各原料を均一に混合・分散する方法により製造されている。
【０００４】
他方、電子機器の小型軽量化、高機能化の動向に対応して、半導体パッケージの小型化、薄型化、狭ピッチ化が益々加速する中、半導体封止用エポキシ樹脂成形材料には、封止成形後の半導体パッケージの信頼性に関連する半田耐熱性や耐湿性の向上が強く求められている。
【０００５】
このため、半導体パッケージ内部の応力や吸湿度を低減する目的で、エポキシ樹脂成形材料は無機充填材の含有量がさらに多くなってきている。しかし、この無機充填材の含有量の増加は封止成形時の流動性を低下させ、リードフレーム変形、金線変形さらにボイド発生など成形加工上の不良を増大させる結果を招いている。
【０００６】
これに対して、無機充填材の形状や粒径分布を最適化する試み、或いはエポキシ樹脂やフェノール樹脂などの樹脂成分の粘度を封止成形温度において極めて小さくすることで、流動性を保ち、充填性を改良する試みが続けられている。しかしながら、ボイド低減の課題は解決が難かしい問題として益々クローズアップされる情勢にある。
【０００７】
エポキシ樹脂成形材料のボイドは、溶融混練過程で成形材料の混練度を上げ、材料の樹脂成分と無機充填材間のぬれ性や無機充填材の分散を促進すれば低減できると考えられているが、溶融混練過程のみで混練度を上げる事は、その過程で加えられる熱履歴によって成形材料の硬化反応を進めることになり、結果として成形材料の流動性を損なってしまう。
【０００８】
このため、配合物のうち、予備混合の段階で硬化反応が進まない原料を組み合わせ、これらの原料が溶融或いは軟化するより高い温度で溶融混合した後に溶融混練を行う方法（例えば、特開昭５６−１４９４５４号公報、特開平４−５９８６３号公報、特開平３−１９５７６４号公報）或いは、加熱混練機の選択や混練条件を最適化することによって、加熱混練機内での硬化反応の進行を最小限に抑え、材料の樹脂成分と無機充填材間のぬれ性と無機充填材の分散を促進する方法（例えば、特開平９−５２２２８号公報）等が開示されている。
【０００９】
しかし予備混合の段階で高い温度で溶融混合を行う場合、対象となる原料は限定された。また混練機の選択や混練条件の最適化だけではくり返し安定してボイド発生を少なくすることは困難であった。
【００１０】
【発明が解決しようとする課題】
本発明の目的は、ボイド発生が極めて少ない半導体封止用エポキシ成形材料の製造方法、その製造方法による成形材料及びその成形材料で封止成形された半導体装置を提供することにある。
【００１１】
本発明者はこのような情勢に鑑み研究を進めた結果、原料の予備混合後の混合物を溶融混練前にさらに微細化・均質化分散させることにより、ボイド発生が著しく低減することを新たに見いだし、本発明に到ったものである。
【００１２】
【課題を解決するための手段】
すなわち本発明の第１の態様は、エポキシ樹脂、フェノール樹脂及び無機充填材を少なくとも含む配合物を予備混合した後に、その混合物を粉砕機にかけ、粒径２５０μｍ以上が１０重量％以下、粒径１５０μｍ以上２５０μｍ未満が１５重量％以下、粒径１５０μｍ未満が７５重量％以上の粒度分布をもつ粉末を得、次いでこの粉末を溶融混練することを特徴とする半導体封止用エポキシ樹脂成形材料の製造方法である。
【００１３】
第２の態様は、第１の態様の配合物に更にカップリング剤、硬化促進剤、難燃剤、離型剤、イオン捕捉剤、着色剤及び低応力剤のうち少なくとも１種を添加した配合物を予備混合した後に、その混合物を粉砕機にかけて、粒径２５０μｍ以上が１０重量％以下、粒径１５０μｍ以上２５０μｍ未満が１５重量％以下、粒径１５０μｍ未満が７５重量％以上の粒度分布をもつ粉末を得、次いでこの粉末を溶融混練することを特徴とする半導体封止用エポキシ樹脂成形材料の製造方法である。さらに第１又は第２の態様の粉末のアセトン不溶分のうち、粒径２１２μｍ以上の粒子が０．５重量％以下である半導体封止用エポキシ樹脂成形材料の製造方法である。
【００１４】
第３の態様は、第１の態様の配合物に更にカップリング剤、硬化促進剤、難燃剤、離型剤、イオン捕捉剤、着色剤及び低応力剤を加えた配合物を予備混合した後に、その混合物を粉砕機にかけて、粒径２５０μｍ以上が１０重量％以下、粒径１５０μｍ以上２５０μｍ未満が１５重量％以下、粒径１５０μｍ未満が７５重量％以上の粒度分布をもつ粉末を得、次いでこの粉末を溶融混練することを特徴とする半導体封止用エポキシ樹脂成形材料の製造方法である。
【００１５】
以下に本発明を詳細に説明する。
本発明に使用されるエポキシ樹脂は、１分子中に２個以上のエポキシ基を有し、常温で固形のものであれば、特に限定するものでないが、例えば、ビスフェノール型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、アルキル変性トリフェノールメタン型エポキシ樹脂等が挙げられ、これらを単独で用いても、混合しても構わない。
【００１６】
但し、ビフェニル型エポキシ樹脂のような結晶性エポキシ樹脂を用いる場合には、融点が５０℃〜１５０℃のものが好ましい。融点が５０℃未満の場合、予備混合の際に発生する摩擦熱によって樹脂温度が上昇して溶融が始まるために、極端に作業性が悪くなり、生産性が低下するおそれがある。
【００１７】
一方、融点が１５０℃を越えると、溶融混練過程でエポキシ樹脂を溶融させるために非常に高い温度が必要となるため、硬化反応の進行を抑えることが難しくなり、封止成形時の流動性を良好に維持できなくなるおそれがある。
【００１８】
融点はガラスキャピラリー中の樹脂の融解温度を外観から判定する通常の測定方法や示差走査熱量計を使う測定方法で簡単に知ることができる。
【００１９】
本発明に使用されるフェノール樹脂は、常温で固形のものであれば特に限定するものではないが、例えば、フェノールノボラック樹脂、クレゾールノボラック樹脂、ジシクロペンタジエン変性フェノール樹脂、フェノールアラルキル樹脂、ナフトールアラルキル樹脂、テルペン変性フェノール樹脂等が挙げられ、これらを単独で用いても、混合して用いても構わない。
【００２０】
本発明に使用されるカップリング剤としては、特に限定するものではないが、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−メルカプトプロピルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン等のシランカップリング剤が好ましく、また無機充填材を予め表面処理する場合のカップリング剤としては、アミノ系シランカップリング剤がさらに好ましい。またこれらは単独で用いても、混合して用いても構わない。さらに表面処理された無機充填材を使用する場合でも、更に予備混合時にカップリング剤を添加することもできる。
【００２１】
本発明に使用される無機充填材は、溶融シリカ粉末、結晶シリカ粉末、アルミナ、窒化珪素等が挙げられ、これらを単独で用いても、混合して用いても構わない。
【００２２】
また、無機充填材は予めカップリング剤で表面処理されているものを用いてもよい。この表面処理された無機充填材は、これらを単独で用いても、混合して用いても構わない。さらに予め表面処理された無機充填材と表面処理されていない無機充填材を混合して用いてもよい。無機充填材の配合量は、成形性と信頼性のバランスから全樹脂組成物中６０〜９２重量％が好ましい。
【００２３】
本発明に使用される硬化促進剤としては、エポキシ基とフェノール性水酸基との硬化反応を促進させるものであればよく、一般に半導体封止樹脂に使用されるものを用いることができる。
【００２４】
例えば、１、８−ジアザビシクロ（５，４，０）ウンデセン−７、トリフェニルホスフィン、２−メチルイミダゾール等が挙げられ、これらを単独で用いても、混合して用いても構わない。
【００２５】
本発明に使用される難燃剤としては、三酸化アンチモン、五酸化アンチモン等の酸化アンチモン、臭素化エポキシ樹脂等の臭素化合物、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、ホウ酸亜鉛等の金属化合物、リン酸エステルや赤燐等の燐化合物、メラミン等の窒素化合物等が例示されるが、これらに限定されるものではない。
【００２６】
本発明に使用される離型剤としては、カルナバ、モンタン酸エステル等の高級脂肪酸エステル類、ステアリン酸、モンタン酸等の高級脂肪酸、ステアリン酸亜鉛、モンタン酸カルシウム等の高級脂肪酸の金属塩、Ｎ−ステアリルステアリン酸アミド、エチレンビスステアリン酸アミド、ｍ−キシリレンビスステアリン酸アミド等の高級脂肪酸アミド、ポリエチレン、酸化ポリエチレン等のポリオレフィン化合物等が例示されるが、これらに限定されるものではない。
【００２７】
本発明に使用されるイオン捕捉剤としては、ナトリウムイオンやカリウムイオン等の陽イオンや塩素イオン、臭素イオン等の陰イオンを捕捉し、半導体素子の腐食を防止する目的で添加される化合物で、ハイドロタルサイト類、酸化ビスマス類、五酸化アンチモン等が例示されるが、これらに限定されるものではない。
【００２８】
本発明に使用される着色剤としては、カーボンブラック、アゾ化合物又はフタロシアニン化合物等の有機染顔料等が例示される。
【００２９】
本発明に使用される低応力剤はエポキシ樹脂組成物の成形時に発生する応力や硬化物の加熱・冷却時に発生する応力を低減するために添加される低弾性物質のことであり、ポリブタジエン、アクリロニトリル等の有機ゴム成分、ポリジメチルシロキサン等のシリコーンゴム成分等が例示されるが、これらに限定されるものではない。
【００３０】
本発明のエポキシ樹脂成形材料に使用されるエポキシ樹脂、フェノール樹脂、無機充填材等の主成分は予備混合した混合物の粉砕機による粉砕により、微細化と同時に均質化分散の効果により異質の成分が均質に分散される。また難燃剤、離型剤、イオン捕捉剤、着色剤、低応力剤等の成分は通常、エポキシ樹脂成形材料組成物中にそれぞれ５重量％以下という微量の配合成分であるが、予備混合した混合物の粉砕機による粉砕により、微細化と同時に成分の均質化分散の効果により、少量成分でもエポキシ樹脂成形材料組成物中に均一に分散される。
【００３１】
半導体封止用エポキシ樹脂成形材料組成物であるエポキシ樹脂、フェノール樹脂、無機充填材、難燃剤、離型剤、イオン捕捉剤、着色剤、低応力剤の原料の予備混合した混合物の粉砕により、エポキシ樹脂、フェノール樹脂の微細化、原料の凝集物、予備混合で発生した凝集物の微細化により、粒径２５０μｍ以上が１０重量％以下、粒径１５０μｍ以上２５０μｍ未満が１５重量％以下、粒径１５０μｍ未満が７５重量％以下の粒度分布を持ち、またアセトン不溶分のうち、粒径２１２μｍ以上の粒子が０．５重量％以下の粉砕物を得ることができる。
【００３２】
粒度分布において粒径２５０μｍ以上が１０重量％を超え、粒径１５０μｍ以上２５０μｍ未満が１５重量％を超え、さらに粒径１５０μｍ未満が７５重量％未満になり、またアセトン不溶分のうち、粒径２１２μｍ以上の粒子が０．５重量％を超えると、溶融混練で配合物が均一に分散されず、この成形材料で半導体素子を封止した場合、ボイドによる半導体装置の不良が発生する。
【００３３】
粉砕物の粒度分布は、目開きが２５０μｍと１５０μｍの２種類の篩いを使用し、サンプル量を６ｇ／回としてパウダーテスター（ホソカワミクロン（株）製、振幅１ｍｍ、振動数３０００ＶＰＭ、時間６０秒）を用いて求めた。
【００３４】
さらに粉砕物のアセトン不溶分は、純度９９．５％以上のアセトン２００ｃｃと粉砕物１００ｇを容器に入れ、常温で振とう機（（株）ヤマト製シェーカー、振動数３Ｈｚ、振とう時間２０分）を用いて溶解し、その後容器中の混合物を目開き２１２μｍの篩を通して、篩上に残った不溶解物を乾燥後重量を測定し、不溶解物の重量比率を求めた。
【００３５】
本発明に使用される予備混合としては各原料を所定量配合した配合物をヘンシェルミキサー等で均一に混合する。その後粉砕機で原料成分の微細化、均質化を図る。
【００３６】
粉砕機としては、所定の粒度分布が得られるものであれば特に制限しないが、振動ボールミル、密閉多段ずり剪断押出機、連続式回転ボールミル、バッチ式回転ボールミル、コランダムミル、ジェットミルまたはローラーミル等が好ましく、これらを組み合わせてもよい。また粉砕の際に樹脂成分が溶融或いは軟化しないように冷却機構を具備したものが好ましい。
【００３７】
さらに本発明の溶融混練に使用される加熱混練機は特に限定しないが、コニーダーを含めた単軸混練機、二軸混練機、加熱ロール、連続ニーダーまたはバンバリーミキサー等が使用できる。
【００３８】
本発明のエポキシ樹脂成形材料を用いて半導体素子を封止し、半導体装置を製造するには、トランスファーモールド、コンプレッションモールド、インジェクションモールド等の成形方法で硬化成形すればよい。
【００３９】
（発明を実施するための最良の形態）
以下に実施例と比較例を示し、本発明を具体的に説明するが、本発明は下記の実施例に限定されるものではない。基本処方として下記の２種類の配合を使用した。
【００４０】
＜基本配合処方Ａ＞
・ビフェニル型エポキシ樹脂                                ７．６重量部
（油化シェルエポキシ（株）製ＹＸ４０００Ｈ、融点１０５℃、エポキシ当量１９５）
・フェノールアラルキル樹脂                                ７．４重量部
（三井化学（株）製ＸＬ２２５−ＬＬ、軟化点７５℃、水酸基当量１７５）
・臭素化フェノールノボラック型エポキシ樹脂                １．０重量部
（軟化点８５℃、エポキシ当量２８０）
・１、８−ジアザビシクロ（５，４，０）ウンデセン−７      ０．２重量部
・溶融シリカ                                            ８０．０重量部
・γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン              ０．５重量部
・三酸化アンチモン                                        １．０重量部
・酸化ビスマス系イオン補捉剤                              １．０重量部
（東亜合成（株）製ＩＸＥ−５００）
・カルナバワックス                                        ０．５重量部
・カーボンブラック                                        ０．３重量部
・オルガノポリシロキサン                                  ０．５重量部
（式（１）で示す）
0003929245.tif 000002
【００４１】
＜基本配合処方Ｂ＞
・ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂                    １０．５重量部
（式（２）で示す。軟化点６０℃、エポキシ当量２６５）
0003929245.tif 000003
・フェノールノボラック樹脂                                ４．５重量部
（軟化点８５℃、水酸基当量１０４）
・臭素化フェノールノボラック型エポキシ樹脂                １．０重量部
（軟化点８５℃、エポキシ当量２８０）
・１、８−ジアザビシクロ（５，４，０）ウンデセン−７      ０．２重量部
・溶融シリカ                                            ８０．０重量部
・γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン              ０．５重量部
・三酸化アンチモン                                        １．０重量部
・酸化ビスマス系イオン補捉剤                              １．０重量部
（東亜合成（株）製ＩＸＥ−５００）
・カルナバワックス                                        ０．５重量部
・カーボンブラック                                        ０．３重量部
・オルガノポリシロキサン                                  ０．５重量部
（式（１）で示す）
【００４２】
＜評価方法＞
１．粉砕物の評価方法
アセトン不溶分
純度９９．５％以上のアセトン２００ｃｃと粉砕物１００ｇを容器に入れ、常温で振とう機（（株）ヤマト製シェーカー、振動数３Ｈｚ、振とう時間２０分）を用いて溶解する。その後容器中の混合物を目開き２１２μｍの篩を通して、篩上に残った不溶解物を、乾燥後重量を測定し、アセトンでの不溶解物の重量比率を求めた。
粒度分布
測定器（ホソカワミクロン（株）製パウダーテスター、振幅１ｍｍ、振動数３０００ＶＰＭ、時間６０秒、使用篩の目開き：２５０μｍと１５０μｍの２種類、サンプル量：６ｇ／回）を用いて粒度分布を求めた。
組成物成分の分散度合
分析機器（日本電子（株）製電子プローブマイクロアナライザー）を用いてサンプル（前記粉砕物を室温で１００ｋｇ／ｈｒ、６０秒コンプレッション成形後、１００℃、４８時間で硬化し、エポキシ樹脂で包埋後研磨・琢磨し、カーボン蒸着して作製）のシリカの強度分布の標準偏差を求め配合成分の分散度合の指標とした。よって数値を比較した場合に大きい方が分散が均一でない。
２．エポキシ樹脂成形材料の評価方法
ボイド数
１６０ｐＱＦＰ（ボディサイズ２８ｍｍ×２８ｍｍ、パッケージ厚さ３．６ｍｍ、ＩＣチップサイズ１５ｍｍ×１５ｍｍ）の半導体パッケージを封止成形し、半導体パッケージ内に残存する長軸径０．１ｍｍ以上のボイド個数を超音波探傷機で観察し、１パッケージ当たりのボイド数を数えた。半導体パッケージのトランスファー封止成形条件は、金型１７５℃、注入圧力１００ｋｇ／ｃｍ2、注入時間１５秒、保圧時間１２０秒、材料予熱温度８０℃とした。
流動性
ＥＭＭＩ−Ｉ−６６に準拠したスパイラルフロー測定用金型を取り付けたトランスファー成形機を用いて、前記半導体封止用エポキシ樹脂成形材料のスパイラルフローを測定した。トランスファー成形条件は金型温度１７５℃、注入圧力７０ｋｇ／ｃｍ2、保圧硬化時間１２０秒とした。
組成物成分の分散度合
分析機器（日本電子（株）製電子プローブマイクロアナライザー）を用いてサンプル（前記溶融混練後の半導体封止用エポキシ樹脂成形材料を１７０℃で３０ｋｇ／ｈｒ、１２０秒コンプレッション成形後、エポキシ樹脂で包埋後研磨・琢磨し、カーボン蒸着して作製）のシリカの強度分布の標準偏差を求め配合成分の分散度合の指標とした。
【００４３】
実施例１
基本配合処方Ａを室温状態に設定したヘンシェルミキサー（容量２００リットル、回転数９００ｒｐｍ）で２０分間予備混合し、次いで振動ボールミル（振動数１６Ｈｚ、回転数１００ｒｐｍ、処理量２００ｋｇ／ｈｒ）で材料温度を３０℃以下に保ちながら微粉砕した後、同方向噛み合い二軸押出混練機（スクリュー径Ｄ＝５０ｍｍ、押出機軸長さ=６００ｍｍ、溶融混練部長さ＝６Ｄ、スクリュー回転数１００ｒｐｍ、吐出量３０ｋｇ／ｈｒ）で溶融混練した。吐出物をさらに加熱ロールに巻き付かせてから厚さ２ｍｍのシートにした後、冷却、粉砕してエポキシ樹脂成形材料を得た。
表１に予備混合後粉砕して得た粉砕物と溶融混練して得られたエポキシ樹脂成形材料の評価結果を示す。
【００４４】
実施例２
実施例１と同様に基本配合処方Ａを室温状態に設定したヘンシェルミキサー（容量２００リットル、回転数９００ｒｐｍ）で２０分間予備混合し、次いで密閉多段ずり剪断押出機（（株）ケイ・シー・ケイ製連続混練押出機ＫＣＫ８０Ｘ２Ｖ、回転ブレードφ８０、ブレード枚数４組、ブレード回転数３００ｒｐｍ、吐出量２０ｋｇ／ｈｒ）で材料温度を３０℃以下に保ちながら微粉砕した後、単軸押出混練機（スクリュー径Ｄ＝４６ｍｍ、押出機軸長さ＝５００ｍｍ、溶融混練部長さ＝７Ｄ、スクリュー回転数２００ｒｐｍ、吐出量３０ｋｇ／ｈｒ）で溶融混練した。吐出物を厚み調整ロール（シーティングロール）で厚さ２ｍｍのシートにした後、冷却、粉砕してエポキシ樹脂成形材料を得た。
実施例１同様に表１に評価結果を示す。
【００４５】
実施例３
実施例１と同様に基本配合処方Ａを室温状態に設定したヘンシェルミキサー（容量２００リットル、回転数９００ｒｐｍ）で２０分間予備混合し、次いで連続式回転ボールミル（三井鉱山（株）製ダイナミックミルＭＹＤ２５、スクリュー回転数５００ｒｐｍ、ボール径１０ｍｍ、吐出量２００ｋｇ／ｈｒ）で材料温度を３０℃以下に保ちながら微粉砕した後、単軸押出混練機（スクリュー径Ｄ＝４６ｍｍ、押出機長さ＝５００ｍｍ、溶融混練部長さ＝７Ｄ、スクリュー回転数２００ｒｐｍ、吐出量３０ｋｇ／ｈｒ）で溶融混練した。吐出物をさらに加熱ロールに巻き付かせてから厚さ２ｍｍのシートにした後、冷却粉砕してエポキシ樹脂成形材料を得た。
実施例１同様に表１に評価結果を示す。
【００４６】
実施例４
実施例１と同様に基本配合処方Ａを室温状態に設定したヘンシェルミキサー  （容量２００リットル、回転数９００ｒｐｍ）で２０分間予備混合し、次いでバッチ式回転ボールミル（回転数３０ｒｐｍ、ボール径２５ｍｍ、処理量９０ｋｇ／ｈｒ）で材料温度を３０℃以下に保ちながら微粉砕した後、同方向噛み合い二軸押出混練機（スクリュー径Ｄ＝５０ｍｍ、押出機軸長さ＝６００ｍｍ、溶融混練部長さ＝６Ｄ、スクリュー回転数１００ｒｐｍ、吐出量３０ｋｇ／ｈｒ）で溶融混練した。吐出物を厚み調整ロール（シーティングロール）で厚さ２ｍｍのシートにした後、冷却、粉砕してエポキシ樹脂成形材料を得た。
実施例１同様に表１に評価結果を示す。
【００４７】
実施例５
実施例１と同様に基本配合処方Ａを室温状態に設定したヘンシェルミキサー（容量２００リットル、回転数９００ｒｐｍ）で２０分間予備混合し、次いでコランダムミル（回転数１００ｒｐｍ、吐出量３０ｋｇ／ｈｒ）で材料温度を３０℃以下に保ちながら微粉砕した後、同方向噛み合い二軸押出混練機（スクリュー径Ｄ＝５０ｍｍ、押出機軸長さ＝６００ｍｍ、溶融混練部長さ＝６Ｄ、スクリュー回転数１００ｒｐｍ、吐出量３０ｋｇ／ｈｒ）で溶融混練した。吐出物をさらに加熱ロールに巻き付かせてから厚さ２ｍｍのシートにした後、冷却、粉砕してエポキシ樹脂成形材料を得た。
実施例１同様に表１に評価結果を示す。
【００４８】
実施例６
実施例１と同様に基本配合処方Ａを室温状態に設定したヘンシェルミキサー（容量２００リットル、回転数９００ｒｐｍ）で２０分間予備混合し、次いでローラーミル（ロール３本、吐出量３００ｋｇ／ｈｒ）で材料温度を３０℃以下に保ちながら微粉砕した後、単軸押出混練機（スクリュー径Ｄ＝４６ｍｍ、押出機長さ＝５００ｍｍ、溶融混練部長さ＝７Ｄ、スクリュー回転数２００ｒｐｍ、吐出量３０ｋｇ／ｈｒ）で溶融混練した。吐出物を厚み調整ロール（シーティングロール）で厚さ２ｍｍのシートにした後、冷却粉砕してエポキシ樹脂成形材料を得た。
実施例１同様に表１に評価結果を示す。
【００４９】
比較例１
実施例１〜６と同様に基本配合処方Ａを室温状態に設定したヘンシェルミキサー（容量２００リットル、回転数９００ｒｐｍ）で２０分間予備混合し、次いで単軸押出混練機（スクリュー径Ｄ＝４６ｍｍ、押出機長さ＝５００ｍｍ、溶融混練部長さ＝３Ｄ、スクリュー回転数２００ｒｐｍ、吐出量３０ｋｇ／ｈｒ）で溶融混練した。吐出物をさらに加熱ロールに巻き付かせてから厚さ２ｍｍのシートにした後、冷却粉砕してエポキシ樹脂成形材料を得た。
実施例同様に表１に評価結果を示す。
【００５０】
比較例２
実施例１〜６と同様に基本配合処方Ａを室温状態に設定したヘンシェルミキサー（容量２００リットル、回転数９００ｒｐｍ）で２０分間予備混合し、次いで単軸押出混練機（スクリュー径Ｄ＝４６ｍｍ、押出機長さ＝５００ｍｍ、溶融混練部長さ＝７Ｄ、スクリュー回転数２００ｒｐｍ、吐出量３０ｋｇ／ｈｒ）で溶融混練した。吐出物を厚み調整ロール（シーティングロール）で厚さ２ｍｍのシートにした後、冷却粉砕してエポキシ樹脂成形材料を得た。
実施例同様に表１に評価結果を示す。
【００５１】
比較例３
実施例１〜６と同様に基本配合処方Ａを室温状態に設定したヘンシェルミキサー（容量２００リットル、回転数９００ｒｐｍ）で２０分間予備混合し、次いで同方向噛み合い二軸押出混練機（スクリュー径Ｄ＝５０ｍｍ、押出機軸長さ=６００ｍｍ、溶融混練部長さ＝３Ｄ、スクリュー回転数１００ｒｐｍ、吐出量３０ｋｇ／ｈｒ）で溶融混練した。吐出物をさらに加熱ロールに巻き付かせてから厚さ２ｍｍのシートにした後、冷却、粉砕してエポキシ樹脂成形材料を得た。
実施例同様に表１に評価結果を示す。
【００５２】
比較例４
実施例１〜６と同様に基本配合処方Ａを室温状態に設定したヘンシェルミキサー（容量２００リットル、回転数９００ｒｐｍ）で２０分間予備混合し、次いで同方向噛み合い二軸押出混練機（スクリュー径Ｄ＝５０ｍｍ、押出機軸長さ＝６００ｍｍ、溶融混練部長さ=６Ｄ、スクリュー回転数１００ｒｐｍ、吐出量３０ｋｇ／ｈｒ）で溶融混練した。吐出物を厚み調整ロール（シーティングロール）で厚さ２ｍｍのシートにした後、冷却、粉砕してエポキシ樹脂成形材料を得た。
実施例同様に表１に評価結果を示す。
【００５３】
【表１】
0003929245.tif 000004
【００５４】
実施例７〜１２
実施例１〜６の基本配合処方Ａを基本配合処方Ｂに置き換え、実施例１〜６と同様に予備混合後微粉砕し、次いで実施例１〜６と同様に溶融混練し、吐出物をさらに加熱ロールに巻き付かせてから厚さ２ｍｍのシートにした後、冷却、粉砕してエポキシ樹脂成形材料を得た。
表２に予備混合後粉砕して得た粉砕物の粒度分布、アセトン不溶分、及び溶融混練して得られたエポキシ樹脂成形材料の評価結果を示す。
【００５５】
比較例５〜８
比較例１〜４の基本配合処方Ａを基本配合処方Ｂに置き換え、次いで比較例１〜４と同様に溶融混練し、吐出物をさらに加熱ロールに巻き付かせてから厚さ２ｍｍのシートにした後、冷却、粉砕してエポキシ樹脂成形材料を得た。
実施例同様に表２に評価結果を示す。
【００５６】
【表２】
0003929245.tif 000005
【００５７】
表１および表２の結果から明かな様に、本発明によれば、硬化反応を進行させることなしに各成分が均一に分散された半導体封止用エポキシ樹脂成形材料が得られ、半導体パッケージの封止成形において、十分な流動性を確保し、ボイドがほとんど発生しない成形性の優れた半導体封止用エポキシ樹脂成形材料を安定的に製造することができる。
【００５８】
（産業上の利用可能性）
本発明は、半導体の封止成形時にボイド発生が少ないエポキシ樹脂成形材料の製造方法と、その方法により製造された成形材料及びその成形材料で封止成形された半導体装置に関する。従って、本発明は半導体を利用するあらゆる産業分野において極めて有用である。