(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
酸化鉄原料、炭素質還元剤および石灰質系添加剤を容器内に装填して９００℃以上鉄の融点以下の温度に加熱して酸化鉄原料を鉄粉にまで還元したあと、この還元処理物から還元鉄粉を分離して得た還元残渣物からなる含フッ素化合物ガスの分解剤。
【請求項２】
該還元残渣物そのものだけからなる請求項１に記載の含フッ素化合物ガスの分解剤。
【請求項３】
該還元残渣物を主原料とし、これに適量の単体状炭素および／またはアルカリ土類金属の酸化物を配合してなる請求項１に記載の含フッ素化合物ガスの分解剤。
【請求項４】
アルカリ金属の化合物をさらに配合してなる請求項３に記載の含フッ素化合物ガスの分解剤。
【請求項５】
酸化鉄原料、炭素質還元剤および石灰質系フラックスを容器内に装填して９００℃以上鉄の融点以下の温度に加熱して酸化鉄原料を鉄粉にまで還元したあと、この還元処理物から還元鉄粉を分離し、この還元鉄粉を分離して得た還元残渣物に、炭素質材料およびアルカリ土類金属含有材料を混合し、その混合物を造粒することからなる含フッ素化合物ガス分解剤の製造法。
【請求項６】
混合物にはアルカリ金属の化合物がさらに配合される請求項５に記載の含フッ素化合物ガス分解剤の製造法。
【請求項７】
造粒品を不活性ガス雰囲気下で３００〜７００℃の温度範囲で熱処理する請求項５または６に記載の含フッ素化合物ガス分解剤の製造法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は，含フッ素化合物ガスを分解するための分解剤およびその製造法に関する。本明細書において，「含フッ素化合物ガス」とは，炭素数が１〜６の炭化水素類の水素の一部または全部をフッ素で置換した弗化炭素類，これら弗化炭素類のフッ素の一部または水素の一部がフッ素以外のハロゲン元素で置換されたハロゲン化弗化炭素類，さらには，窒素または硫黄のフッ素化合物例えばＮＦ3やＳＦ6等の，常温常圧で気体状の化合物，或いは常温では液体であるが他の不活性ガスが同伴すると０.０１容量％以上のその蒸気を含む混合ガスを生成する化合物を言う。
【０００２】
【従来の技術】
前記に定義した含フッ素化合物ガスは熱的に安定であり，熱媒体として，或いは半導体製造プロセスにおけるエッチング用やクリーニング用のガスとして利用されているが，大気中に放出されると，分解されないまま成層圏に達してオゾン層を破壊したり，大気中に滞留して地球温暖化に影響を及ぼすことが懸念されており，使用後には分解することが好ましいとされている。すなわち，使用済の含フッ素化合物ガスは無害物質に分解されることが必要である。
【０００３】
従来より，かような含フッ素化合物ガスを分解する技術として，燃焼分解法，反応剤分解法，触媒分解法等が提案されている。このうち分解作用をもつ反応剤を用いる反応剤分解法は，設備的にも費用的にも，また二次処理の簡易さにおいても他の方法にない利点がある。
【０００４】
このような含フッ素化合物ガスの分解法として，固体状炭素とアルカリ土類金属の酸化物を含有した分解剤を使用する方法を本願と同一出願人らは開発した（例えば特開平６−２９３５０１号  特開平７−２４２５５号，特開平８−１８７３０２号公報，特開平９−２４２４２号公報，特開平９−２４２４３号公報，特開平１０−１５３４９号公報）。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】
前記の反応剤分解法に用いる分解剤は，原材料費用に加えて種々の製造工程を経るので製造費用も嵩むという問題がある。
【０００６】
【課題を解決するための手段】
前記の課題を解決する手段として，本発明によれば，酸化鉄原料，炭素質還元剤および石灰質系添加剤を容器内に装填して９００℃以上鉄の融点以下の温度に加熱して酸化鉄原料を鉄粉にまで還元したあと，この還元処理物から還元鉄粉を分離して得た還元残渣物からなる含フッ素化合物ガスの分解剤を提供する。
【０００７】
【発明の実施の形態】
本発明者らは，固相還元法による還元鉄粉製造の際に発生する廃材が含フッ素化合物ガスの分解剤として極めて有用な性能を有することを見い出した。
【０００８】
粉状鉄鉱石を粉状炭素質材料で固相還元する鉄粉製造法はいわゆるヘガネス鉄粉法としてその原理が旧来より知られているが，工業的にこれを実施する場合には，耐火性容器（窯）内に酸化鉄原料（鉄鉱石，ミルスケール，硫酸滓等の酸化鉄の粉状物質）と炭素質還元剤（例えばコークス粉，チャー炭，木炭，活性炭等の粉状の炭素質材料）を装填すると共に，主として原材料中のＳ（硫黄）を固定するためのカルシウム源（通常は石灰粉）も同時に装填し，該容器に蓋をしてトンネル炉内を通炉させる。
【０００９】
このようにして，容器内に装填された酸化鉄原料，炭素質還元剤および石灰質系添加剤を９００℃以上鉄の融点以下の温度に加熱して酸化鉄原料を鉄粉にまで還元するのであるが，この還元処理を終えたあとは窯が冷えてから還元処理物を窯から取出し，この還元処理物から還元鉄粉を分離する工程に移す。この分離工程は通常は磁選機や分級機を用いる乾式の機械的方法で実施され，これによって還元鉄粉と還元残渣物とに分別される。分離された還元鉄粉は各種の用途例えば溶接棒用，粉末冶金用，発熱剤用，脱酸素剤用，その他に供される。他方，還元残渣物については，分級処理によって分別された１００μｍ以上の粒度のものは炭素源を比較的多量に含有しているので，再度還元剤として使用可能であるが，１００μｍ未満の粒度のものは再利用するには炭素源が少なく且つ再利用に適さない夾雑物も多いので，そのまま廃材となっている。
【００１０】
このようにして副生する還元残渣物は，これまで他の利用方法がなかったのが実状である。ところが，この還元残渣物は含フッ素化合物ガスの分解剤として極めて有用な性質を自然に備えていることを本発明者らは見い出した。すなわち，後記の実施例に示すように，該還元残渣物に含フッ素化合物ガスを所要温度で接触させると，該化合物をほぼ完全に分解できることを知った。該還元残渣物は還元処理時に高温で処理されているので，一種の焼結処理がなされており，これを分析してみると，単体炭素分が約１０〜４０wt.%，ＣａＯ分として約２０〜４０wt.%，鉄分が約２〜１５wt.%，硫黄分が約２〜１５wt.%であって，これらの成分および反応物が一体的に混和された組織状態を有している。このようなことから，該還元残渣物はこのままで含フッ素化合物ガスの分解剤として極めて有用な性質を有しているものと考えられる。
【００１１】
含フッ素化合物ガスとして用いる本発明の前記還元残渣物は，単体炭素分が少なくとも１０wt.%以上，好ましくは２０wt.%以上で，ＣａＯ分が約２０wt.%以上，好ましくは３０wt.%含有するものであるのがよく，したがって，この条件を満たすものであれば，還元処理物から還元鉄粉を磁選機で分離した状態のもの，これをさらに分級して得られた粗粒分および細粒分のいずれのものでも使用可能であるが，そのうちでも，磁選後のものを分級して得られた細粒分を使用するのが最も経済的である。しかし，磁選後のものを分級して得られた粗粒分はそれなりの大きな粒径を有しており且つ比較的ポーラスで強度も有する粒体であるので，特に二次処理を行わなくてもそのまま分解剤として使用できる形態を有している点で，細粒分のものにはない有利な面がある。
【００１２】
また，該還元残渣物が単体炭素分やＣａＯ分が比較的低濃度の成分組成を有するものとして得られた場合には，これを主原料として，これに適量の単体状炭素および／またはアルカリ土類金属の酸化物を配合して含フッ素化合物ガスの分解に適する形態に変えることができる。また，該還元残渣物が微粉状の形態で得られた場合にはこれを分解剤に適する大きさの粒子に造粒することもできる。
【００１３】
還元残渣物を主原料として，これに単体状炭素および／またはアルカリ土類金属の酸化物を適量配合して分解剤を構成する場合には，還元残渣物に炭素質材料（例えばチャー炭，コークス，木炭又は活性炭など）とアルカリ土類金属の酸化物，水酸化物，または塩類等の化合物等を所望量混合して造粒するのがよい。造粒に際しては，水またはエタノール等を用いてペースト状とし，これを押し出し機等でペレット状とすることができ，ついで造粒品を乾燥処理するか，場合によっては熱処理を行う。熱処理を行う場合には，該造粒品を不活性ガス雰囲気下で３００〜７００℃の温度範囲で熱処理すればよい。このようにして，必要量の単体状炭素および／またはアルカリ土類金属の酸化物を含有した含フッ素化合物ガス分解剤が得られる。また，これらの配合物に加えて，必要に応じてアルカリ金属例えばカリウム等が含有されるように，アルカリ金属源を適量配合することもできる。
【００１４】
反応剤を構成する単体状炭素とアルカリ土類金属の酸化物の相対割合は，両者の重量比で言えば，半々か後者の方が多めの方がよい。単体状炭素（Ｃ）と，アルカリ土類金属酸化物（ＭＯ）（Ｍはアルカリ土類金属）とのモル比で言えば，Ｃ／ＭＯのモル比＝０.９〜２.３，好ましくは０.９〜１.９，さらに好ましくは１.４〜１.９である。
【００１５】
前記の単体状炭素およびアルカリ土類金属に加えてアルカリ金属が反応剤中に共存すると，共存しない場合に比べて分解温度を低下させても，高い分解率で弗化炭素類を分解することができるようになる。アルカリ金属としては，Ｌｉ，Ｎａ，Ｋ，Ｒｂ，Ｃｓなどがあるが，Ｋが顕著に分解温度を低下させることができることが判明している。反応剤中のアルカリ金属量としては，アルカリ土類金属を１.０としたときの原子比で０.０１〜０.３の範囲であればよく，この比が
０.３より多くなるように含有しても，その効果は飽和すること，また単体状炭素およびアルカリ土類金属の含有量が相対的に低下することから，好ましいことではない。またこの比が０.０１未満では，分解温度を低下させる効果が見られない。好ましいアルカリ金属量はこの比が０.０２〜０.２の範囲，さらに好ま
しくは０.０３〜０.１の範囲である。
【００１６】
アルカリ金属としてＫを反応剤中に含有させるには水酸化物，炭酸塩，リン酸塩，アルミン酸塩，硝酸塩または硫酸塩等の化合物の形態で配合すればよく，これら化合物を単独で或いは複合して，粉状のものはそのまま，塊状のものは１００μｍ以下に粉砕して配合すればよい。また，これら化合物の水溶液で添加することもできる。このように，反応剤中に適量のＫ成分が存在すると，低い分解温度でも十分な弗化炭素類が分解する理由については必ずしも明確ではないが，この場合には，分解に供する弗化炭素類の気体中に酸素が含まれていなくても（無酸素雰囲気下でも），低い温度で十分な分解が進行することから，反応剤の活性が高まるのであろうと推察される。
【００１７】
このようにして構成した本発明に従う含フッ素化合物ガス分解剤は，分解しようとする含フッ素化合物ガスと，含フッ素化合物ガスの種類に応じて酸素の存在下もしくは不存在下で所要の温度で接触させると，効率よく分解することができる。例えば，パーフルオロカーボンまたはハイドロフルオロカーボンは，酸素の存在下で３００℃以上の温度で本発明の分解剤と接触させると効率よく分解させることができる。この場合の加熱温度の下限はパーフルオロカーボンまたはハイドロフルオロカーボンの種類によって異なる。必要な温度を維持すれば，酸素が存在しない場合にも或る程度分解する。他方，クロロフルオロカーボン等の塩素含有のフロンガスの場合には，同じ反応剤を用いて同じように分解処理を行っても，酸素の存在はそれほど寄与することなく，非酸化性雰囲気の方がより分解が進行する場合もある。
【００１８】
含フッ素化合物ガスが弗化窒素の場合には，本発明に従う分解剤と２００℃以上の温度で接触させることにより効率よく分解できる。そのさい，分解剤との接触温度を２００〜４５０℃の範囲とするか若しくは７００℃以上とすると弗化炭素の副生を抑制でき，また分解剤との接触温度を３５０℃以上とすると窒素酸化物の副生を抑制できる。
【００１９】
含フッ素化合物ガスが弗化硫黄の場合には，本発明に従う分解剤と３００℃以上の温度で接触させることにより効率よく分解できる。そのさい，分解剤との接触温度を４５０℃以上とすると硫黄酸化物例えばＳＯ2の副生を抑制できる。
【００２０】
含フッ素化合物ガスが弗化窒素または弗化硫黄の場合には，単体状炭素およびアルカリ土類金属の一種または二種以上に加えて，さらにアルカリ金属の一種または二種以上を適量含有した分解剤を使用すると，アルカリ金属を含有しない場合に比べて，低域の温度域から窒素酸化物や硫黄酸化物の副生をより有利に抑制できる。
【００２１】
いずれにしても，含フッ素化合物ガスを本発明の分解剤と接触させる場合には処理対象とする該ガスを不活性ガス例えば窒素ガスをキャリヤとして所定の温度に維持された分解剤に連続的または間欠的にに供給するようにするのが便宜である。図１にその分解法の例を示す。
【００２２】
図１は，本発明法を実施する装置の一例を示したものである。図中の１は金属製の反応容器（管）であり，この中に本発明に従う分解剤２が装填される。図例のものは管状の反応容器１を縦型にしたものであり，分解剤２は容器内に固定した通気性床３の上に装填されている。反応容器１の金属管としてはステンレス鋼またはニッケル基合金からなる管を使用することができる。
【００２３】
反応容器１は加熱炉４内に設置される。図示の加熱炉４は，通電により発熱する発熱体を用いた電気ヒータ５を熱源としたもので，この電気ヒータ５によって炉内雰囲気６の温度が所要の温度に昇温し，この炉内の熱が金属製反応容器壁を介して反応剤２に伝達される。炉内雰囲気６の温度を所要の温度に高めることができるものであれば，熱源としては電気ヒータに限られるものではない。例えば燃焼排ガスなどの高温ガスを熱源とすることもできる。
【００２４】
このようにして加熱炉４内に設置される反応容器１には被処理ガス導入口７が設けられ，この被処理ガス導入口７は含フッ素化合物ガス（図例では弗化炭素ガス）を入れた弗化炭素容器８に配管接続される。弗化炭素容器８は必要に応じて加熱手段９により間接加熱できるようにしておき，この加熱により弗化炭素容器８内のガス圧を高める。また，容器８からのガス放出管１０には流量調整弁１１を介装する。図１の実施例では，弗化炭素容器８に加えて，酸素ガスボンベ１２と窒素ガスボンベ１３を別置きし，これらから，酸素ガスと窒素ガスをそれぞれ流量調整弁１４，１５を介装したガス放出管１６，１７を経ていったんガスヘッダー１８に導くと共にこのヘッダー１８に弗化炭素を導くことににより，弗化炭素ガスに酸素ガスを添加すると共にキャリヤとしての窒素ガスを混合し，このヘッダー１８で混合された被処理ガスをガス供給管１９を経て反応容器１の被処理ガス導入口７に送り込むようにしてある。
【００２５】
なおこの例に限らず，含フッ素化合物ガス（被処理ガス），窒素および酸素を予め混合してなる混合ガスを一つの容器内に準備し，この混合ガスを直接的に被処理ガス導入口７に送り込むようにしてもよいし，被処理ガス容器８に窒素ガスを送り込み，この窒素ガスによって被処理ガスを容器から強制的に送り出し，その放出管路に酸素ガスを添加するようにしてもよい。いずれにしても，酸素ガス導入管を容器８自身または容器８から被処理ガス導入７に至るまでの配管に接続するようにする。
【００２６】
他方，反応容器１のガス排出口２０には排ガス管路２１が接続され，この排ガス管路２１はハロゲン吸収ビン２２に接続され，このビン２２にガス放出管２３が取付けられている。また，排ガス管路２１にはサンプリング管２４が取付けられ，このサンプリング管２４でサンブリングされた排ガスはガス分析器２５に送られる。
【００２７】
図１の装置において，反応容器１内の分解剤２には加熱炉４内の雰囲気温度が容器壁を通じて伝達されるが，分解反応や分解剤中の炭素の酸化反応等の反応による熱収支と，導入ガスと排出ガスによって出入する熱容量の収支によって温度が変化するが，図示のように，分解剤２のほぼ中心に挿入された温度センサー（熱電対）３１によって，反応帯域の温度を温度測定器３２で検出し続け，この温度が所定の温度に維持されるように，熱源５からの供給熱量を制御する。また，加熱炉４内の炉内雰囲気６の温度も温度センサー３３によって検出しその検出値に基づいて加熱炉自体の温度制御も適宜行う。
【００２８】
このようにして，被処理ガス中のフッ素化合物ほぼ完全に（１００％近い分解率）で分解し，分解したフッ素は反応剤中のアルカリ土類金属と反応してフッ化アルカリ土類金属となり，排ガス中には弗化炭素類やフッ素は残存しなくなる。なお，排ガスは図示しない排ガス酸化装置に導くことにより，排ガス中のＣＯの全てをＣＯ2に酸化させることができる。
【００２９】
【実施例】
〔実施例１〕
酸化鉄原料（鉄鉱石換算で約７２重量％），炭素質還元剤（カーボン換算で約２５重量％）およびカルシウム源（生石灰換算で約３重量％）からなる粉状原料を耐火製容器に装填して蓋をし，最高温度１１５０℃まで約２０時間で加熱し，その最高温度１１５０℃で約７０時間均熱処理したあと，炉冷および放冷した。この処理を経た容器内材料を容器から取出し，磁選機で還元鉄粉と還元残渣物とを分離した。
【００３０】
分離された粉粒状の還元残渣物を分析したところ，単体状炭素が２７.３重量％，非炭素系固形分が７１.３重量％，揮発分が１.４重量％であった。非炭素系固形分の約半分はＣａＯであり，鉄を含有している。ＣａＯと鉄の分析を行ったところ，ＣａＯ量は還元残渣物中の３５.３重量％であり，Ｆｅ量は還元残渣物中の２重量％であった。このＦｅはその殆んどが金属鉄である。
【００３１】
この還元残渣物の粉粒体をいったん水と混練し，得られたペースト状物を平均粒径約６ｍｍの疑似粒子にに造粒し，乾燥したあと，窒素雰囲気中で６００℃で熱処理した。得られた焼成品を整粒し１.４〜４.０ｍｍの粒体品を得た。
【００３２】
得られた粒体品を図１の反応容器１内に１００ｇ装填し，分解に供する含フッ素化合物ガスとしてパーフルオロエタン（Ｃ2Ｆ6)を使用し，本文で説明したように被処理ガスに酸素ガスを添加するとともに，窒素ガスをキャリアとして反応管１に導入した。その際，被処理ガスの流量は０.１５リットル／分の一定とし，パーフルオルエタンと酸素ガスの濃度はいずれも１０vol.％とした。
【００３３】
被処理ガスの導入は，発熱体５への通電を開始し，分解剤２の中心部の温度が８００℃となった事を確かめた上で行った。反応の間は，分解剤２の中心部（反応剤の嵩のうちもっとも高温となる部位）に挿入した熱電対３１で計測される温度が８００℃が維持されるように管状炉の通電量を制御した。
【００３４】
反応管１から排出される排ガスの一部はサンプリングし続けてガス分析器２５に導き，残部は苛性ソーダ溶液を入れたフッ素吸収ビン２２を通じた後系外に排出した。排ガスの分析は排ガス中に含まれる弗化炭素，その他のフッ素化合物，Ｏ2 ，Ｎ2 ，ＣＯ2 ，ＣＯ  について行なった。弗化炭素，Ｏ2 ，Ｎ2 ，ＣＯ2 についてはガスクロマトグラフィを使用し，ＣＯについてはＣＯガス検知管を使用し，その他のフッ素化合物についてはイオンクロマトグラフィを用いた。
【００３５】
処理結果を表１に示した。表１の反応結果の欄に示した３０分後の分解率，弗化炭素の分解量，反応剤のＣａＯ消費率はそれぞれ次のようにして求めたものである。
【００３６】
〔３０分後の分解率％〕
反応開始から３０分経過した時点の排ガスサンプルから，排ガス中に残存している弗化炭素量を測定し，被処理ガス中の弗化炭素に対する排ガス中の弗化炭素の１００分率をもって表した。
【００３７】
〔弗化炭素の分解量（ｇ）〕
反応終点までに分解した弗化炭素の量である。反応終点は分解率が９５％に低下した時点とした。実際には，３０分毎の排ガス分析値から３０分毎の分解率を求め，各３０分間に流入した弗化炭素量にその時の分解率を掛けた値をその３０分間の分解量とし，反応開始から分解率が９５％に低下する時点までの分解量の積算値をもって，弗化炭素の分解量（ｇ）とした。
【００３８】
〔反応剤のＣａＯ消費率％〕
前記の反応終点に至るまでに消費した分解剤中のＣａＯ量の百分率である。ＣａＯの消費はＣａＦ2 の生成で起きると仮定し，反応終点までに分解した弗化炭素中のフッ素量の積算値と，排ガス中に検出されるフッ素量の積算値とから，Ｃａに固定されたフッ素量の積算値を求め，反応終点までに消費したＣａＯ量を算出した。
【００３９】
表１の結果から該還元残渣物単独からなる分解剤を使用した場合でも，非常に安定な含フッ素化合物ガスであるパーフルオルエタンの３０分後の分解率はほぼ１００％に達し，弗化炭素の分解剤として非常に有用であることがわかる。
【００４０】
〔実施例２〕
分解剤中の単体状炭素とＣａＯとのモル比（Ｃ／ＣａＯ）が１.６７となるように，実施例１と同じ還元残渣物に消石灰を配合した以外は，実施例１と同様に処理して焼成された粒体品を得た。この粒体品を分解剤として実施例１と同じ条件でパーフルオルエタンの分解に供した。その処理結果を表１に併記した。
【００４１】
〔参考例〕
チャー炭と消石灰をＣ／ＣａＯのモル比が１.６７となるように混合し，実施例１と同じように処理して焼成された粒体品を得た。この粒体品を分解剤として実施例１と同じ条件でパーフルオルエタンの分解に供した。その処理結果を表１に併記した。
【００４２】
【表１】
0003919328.tif 000002
【００４３】
〔実施例３〕
パーフルオロエタンに代えて，バーフルオロメタン，トリフルオロメタン，１，１，１，２−テトラフルオロエタンを使用した以外は，実施例１と同様の試験を行った。ただし，各ガスの分解温度については，８００℃，４５０℃，３５０℃とした。試験結果を表２に示す。表２には参考のために実施例１の上記の結果も併記した。表２の結果から，いずれの被処理ガスの場合にも，３０分後の分解率はほぼ１００％に達することがわかる。
【００４４】
【表２】
0003919328.tif 000003
【００４５】
〔実施例４〕
パーフルオロエタンに代えて，３弗化窒素，６弗化硫黄を使用した以外は，実施例１と同様の試験を行った。試験結果を表３に示した。表３に見られるように，いずれの被処理ガスも３０分後の分解率はほぼ１００％に達し，また副生成物の発生も見られなかった。
【００４６】
【表３】
0003919328.tif 000004
【００４７】
〔実施例５〕
実施例１で得た還元残渣物に，Ｋ／Ｃａの原子比が０.０４／１となるように水酸化カリウムを添加した後，実施例１と同様に処理して焼成された粒体品を得た。この粒体品を分解剤として分解温度７００℃として実施例１と同様にパーフルオルエタンの分解に供した。その処理結果を表４に示した。表４に見られるように，分解温度が実施例１より低くても３０分後の分解率はほぼ１００％に達した。
【００４８】
【表４】
0003919328.tif 000005
【００４９】
〔実施例６〕
パーフルオロエタンに代えて，フロン１１３（Ｃ2Ｃｌ3Ｆ3 ）を使用し，そして分解処理時に酸素ガスを供給しなかった以外は，実施例１と同様の試験を行った。その結果を表５に示したが，３０分後の分解率はほぼ１００％に達した。
【００５０】
【表５】
0003919328.tif 000006
【００５１】
【発明の効果】
以上説明したように，本発明によると，粉状酸化鉄を固相還元するさいの副生物である還元残渣物の新たな用途が拡大され，資源の有効利用が図られると共にそれを廃棄する場合と比べて環境改善がなされ，しかもそれが新たな製品価値を有することから還元鉄粉の製造原価の低下に資することができる。そして，含フッ素化合物ガスの無害化に貢献できると共に，その無害化処理のための低廉な分解剤を供給できるので，含フッ素化合物ガスの分解コストの低減に大きく寄与することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明法を実施する装置の一例を示した機器配置系統図である。
【符号の説明】
１  反応容器
２  分解剤
３  通気性床
４  加熱炉
５  電気ヒーター
８  弗化炭素源
12  酸素ガス源
13  窒素ガス源
20  ガス排出口
【図１】
0003919328.tif 000007