(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
透明電極が設けられた基板上に、発光層を含む有機層及び金属電極を順次形成する有機電界発光素子の製造装置において、前記透明電極上に塗布法またはインクジェット法により形成される有機層と、この有機層上に形成する金属層とを大気に曝さずに形成するように、各処理室が気密的に連接され、少なくとも有機層を形成する処理室がグローブボックスで形成されているとともに、前記有機層を形成する処理室は、雰囲気中の水分量が所定値以下になると水分を供給する手段が設けられていることを特徴とする有機電界発光素子の製造装置。
【請求項２】
前記有機層を形成する処理室が二重のグローブボックスで構成され、内部側のグローブボックスで透明電極上に有機層を塗布することを特徴とする請求項１に記載の有機電界発光素子の製造装置。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
この発明は、有機電界発光素子（以下有機ＥＬ（Electro Luminescence）素子という）、特に、再現性の良い有機ＥＬ素子を製造するため製造装置に関する。
【０００２】
【従来の技術】
近年、有機ＥＬ材料のＥＬ現象を利用した自発光素子として有機ＥＬ素子を用いた表示装置（有機ＥＬ表示装置）の開発が進んでいる。有機ＥＬ表示装置は自発光型であるため、液晶表示装置のようなバックライトが不要であり、さらに視野角が広いため、屋外で使用する携帯型機器の表示部として有望視されている。
【０００３】
有機ＥＬ表示装置にはパッシブ型（単純マトリクス型）とアクティブ型（アクティブマトリクス型）の二種類があり、どちらも盛んに開発が行われている。特に現在はアクティブマトリクス型有機ＥＬ表示装置が注目されている。
【０００４】
従来有機ＥＬ素子を製造するために、図４に示すように、ガラス基板４３０上にＩＴＯ（Indium tin oxide）などの透明電極４３１を蒸着またはスパッタリングにより形成した後、この透明電極４３１の上に、正孔注入輸入層４３２，発光層４３３，電子注入輸入層４３４，アルミニウムなどの陰極４３５，陰極の酸化防止のために設けるシリコン（Ｓｉ）層４３６，保護膜４３７を蒸着させたり、或いはスパッタリングにより順次形成していた。
【０００５】
ところで、有機ＥＬ素子の中心とも言える発光層となる有機ＥＬ材料は、低分子有機ＥＬ材料と高分子（高分子）有機ＥＬ材料とが研究されているが、低分子有機ＥＬ材料よりも取り扱いが容易で耐熱性の高い高分子有機ＥＬ材料が注目されている。
【０００６】
高分子有機ＥＬ材料の成膜方法としては、インクジェット法（例えば、特開平１０−１２３７７号公報、特開平１０−１５３９６７号公報または特開平１１−５４２７０号公報等参照）や塗布法（例えば、特開２００１−１８５３５５参照）。
【０００７】
また、有機ＥＬ材料の成膜方法としては、上記した方法以外に従来より真空蒸着装置を用いた蒸着法がある。
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】
有機ＥＬ素子の特性向上のためには、真空一貫プロセスで作成を行う必要があり、また、量産性を考えれば材料の供給を迅速且つ簡便に行うことが必要である。
【０００９】
蒸着法等に用いる有機ＥＬ素子の有機材料は、通常は粉末であることが多い。従って、真空チャンバを大気開放した後に、有機材料の入った蒸着ボートを交換したり、有機材料が外部に飛散しないように細心の注意を払い、坩堝の中へ直接に追加する場合がほとんどである。
【００１０】
ところが、上記の如き従来のプロセスでは、外部からの埃や不純物が混入しやすく、量産における製品特性のばらつきや歩留まりに影響が出るなどの問題があった。
【００１１】
一方、インクジェット法や塗布法においては、有機ＥＬ材料は、ポリマー重合したものを直接溶媒に溶かした溶液などが用いられる。この溶液を用いて塗布等を行う際、処理雰囲気は極力水分の少ない乾燥雰囲気とし、不活性ガス中で行なわれている。これは、有機ＥＬ層は水分や酸素の存在によって容易に劣化してしまうため、形成する際は極力このような要因を排除しておく必要があるからである。しかし、有機ＥＬ材料によっては、水分が必要以上に少なくなると、塗布液の粘性が変化し、うまく塗布できない場合があった。
【００１２】
また、塗布液を補充する際も上記した蒸着法と同様に処理雰囲気を大気開放した後に、有機材料の入った容器を交換したり、有機材料が外部に飛散しないように細心の注意を払い、容器の中へ直接に追加する場合がほとんどである。
【００１３】
この方法においても、外部からの埃や不純物が混入しやすく、量産における製品特性のばらつきや歩留まりに影響が出るなどの問題があった。
【００１４】
この発明は、上記の事情を鑑み、有機材料で周囲を汚染することなく、且つ外部からの埃や不純物が混入を防止した有機ＥＬ製造装置を提供することを目的とする。
【００１５】
更に、この発明は、塗布等により有機ＥＬ材料を成膜する際、最適な粘性の状態で塗布等が行える有機ＥＬ製造装置を提供することを目的とする。
【００１６】
【課題を解決するための手段】
この発明は、透明電極が設けられた基板上に、発光層を含む有機層及び金属電極を順次形成する有機電界発光素子の製造装置において、前記透明電極上に塗布法またはインクジェット法により形成される有機層と、この有機層上に形成する金属層とを大気に曝さずに形成するように、各処理室が気密的に連接され、少なくとも有機層を形成する処理室がグローブボックスで形成されているとともに、前記有機層を形成する処理室は、雰囲気中の水分量が所定値以下になると水分を供給する手段が設けられていることを特徴とする。
【００１７】
上記したように、少なくとも有機層を形成する処理室がグローブボックスで構成されているため、制御雰囲気を崩さずにメンテナンスが行える。したがって、塗布液などの材料の補充なども外部と隔離した状態で行え、有機材料が外部に飛散することもなく、且つ、外部からの埃など不純物の混入も防ぐことができる。
【００１９】
例えば、高分子有機ＥＬ溶液は、希釈時にキシレンやトルエン等の溶剤を使用しているので、処理室内が乾燥しすぎると、有機ＥＬを塗布するときに硬化し、上手く塗布できない場合があるので、水分量が所定値以下になると水分を供給することで常に最適な状態で有機ＥＬを塗布することができる。
【００２０】
また、この発明は、前記有機層を形成する処理室が二重のグローブボックスで構成され、内部側のグローブボックスで透明電極上に有機層を塗布することを特徴とする。
【００２１】
二重のグローブボックスで構成することで、メインテナンスがより容易になる。
【００２２】
【発明の実施の形態】
以下、この発明の実施の形態を図に基づいて説明する。図１は、この発明の実施形態に係る有機ＥＬ素子の製造装置の構成例を示している。この製造装置は、前処理室（表面処理室）１、正孔輸送層や発光層、電子輸送層などの有機層を塗布法により形成する有機層形成室２、陰極となる金属電極を蒸着する金属電極形成室３、および、作製した素子を封止する封止室４を備える。
【００２３】
各処理室は、この順に並んでおり、互いに隣接する処理室（容器）間にはそれぞれゲートバルブ５が取り付けられている。また、各処理室には図示しない真空ポンプが取り付けられており、各処理室を独立して真空排気することが可能となっている。素子基板は、搬送ロッドなどによって真空雰囲気を破ることなく、つまり大気に曝されることなく各処理室間を移動させることができるように構成されている。
【００２４】
なお、図１の装置では、有機層形成室２は、単一処理室としているが、複数室としてもよい。例えば、有機層は正孔輸送層と発光層からなる２層構造や、正孔輸送層、発光層及び電子輸送層からなる３層構造が採用されることがあり、その場合には、各層を別の形成室にて形成しても良い。そして、有機層形成室２には、ガス循環生成装置２０が設けられ、後述するように、有機層形成室２の内部を最適な雰囲気に保つように制御される。また、有機ＥＬ材料と溶媒との混合物が塗布された基板は加熱処理（焼成処理）が行われるが、有機層形成室２は、溶液塗布用の室と焼成用の室を設けている。
【００２５】
また、金属電極形成室３と封止室４との間に、保護膜を形成する保護膜形成室を設けてもよい。
【００２６】
更に、これら処理室にそれぞれエントリーボックスを設けて除電ユニット、ガスフローシステムなどを設けてエントリーボックスでの基板洗浄などを行うように構成してもよい。
【００２７】
この実施形態においては、上記した処理室の中で、少なくとも有機層形成室２を図２に示すように二重グローブボックスで形成している。即ち、有機層形成室２は、外側チャンバ２１とその内部に設けられる内部チャンバ２２で構成されている。これらチャンバ２１，２２には、図示しない真空ポンプが取り付けられており、各チャンバを独立して真空排気することが可能となっている。そして、図示しないが、チャンバ２１、２２にはそれぞれ手袋が設けられ、グローブボックスとして機能し、制御雰囲気を崩さずに装置メンテナンス等が行えるように構成されている。
【００２８】
外側チャンバ２１は、バルブ３４，３５を介してガス精製機２５と接続され、チャンバ２１内部をドライエア、不活性ガス等に置換する。また、内部チャンバ２２は、バルブ３０，３１，３３を介してガス精製機２６と接続され、内部チャンバ２２内部をドライエア、不活性ガス等に置換する。また、内部チャンバ２２から排気されたガスはバルブ３０，３２を介してトラップ２７から外部へ排気される。また外側チャンバ２１から排気されたガスはバルブ３６を介してトラップ２７から外部へ排気される。
【００２９】
内部チャンバ２２内には、インクジェットやスピンコーターなどの塗布機１０５が設けられ、外側チャンバ２１のゲート４０から搬入された基板が内部チャンバ２２のゲート４０を介して内部チャンバ２２内に搬入され、基板の透明導電膜上に有機層が塗布機１０５により塗布される。
【００３０】
有機層が塗布された基板はゲート４０から外側チャンバ２１へ送られる。この外側チャンバ２１には、図示はしていないが、加熱装置が設けられ、この加熱装置により、基板を１００℃から１２０℃の温度に加熱し、焼成される。このときは、有機ＥＬ材料に酸素や水分が取り込まれないように、高い純度の不活性雰囲気に保たれている。
【００３１】
内部チャンバ２２と外側チャンバ２１はそれぞれ独立しているので、これらチャンバ２１，２２内は、後述するように、それぞれの処理に最適な雰囲気に制御される。
【００３２】
外部チャンバ２１、内部チャンバ２２は水分・酸素モニタ２８により、内部の水分量、酸素量を検出し、この検出した値に基づいてコントロール装置２３により、内部の水分量、酸素量が最適値になるように、水分、酸素の供給を制御する。これは高分子有機ＥＬ溶液は、希釈時にキシレンやトルエン等の溶剤を使用しているので、内部チャンバ２２内が乾燥しすぎると、有機ＥＬを塗布するときに硬化し、上手く塗布できない場合がある。そこで、水分・酸素モニタ２８により、内部の水分量、酸素量を検出し、内部チャンバ２２の内部の水分量が所定値以下になると、水分を供給するようにしている。
【００３３】
また、外側チャンバ２１内は、上述したように、水分、酸素はできるだけ少ない方がよいので、塗布が終了した後は極力水分がない状態に保ち、焼成時などの処理雰囲気は極力水分の少ない乾燥雰囲気とし、不活性ガス中で行なわれている。これは、有機ＥＬ層は水分や酸素の存在によって容易に劣化してしまうため、形成する際は極力このような要因を排除しておく必要があるからである。
【００３４】
一方、塗布時などに発生する有機ガスなどの揮発性ガスを揮発性ガスコントロール２４でモニターする。そして、内部チャンバ２２内が汚染されると、ドライエア及び不活性ガスでパージすることにより、洗浄が行える。有機ガスは可燃性のため、排気時には有機チェッカにてモニターしながら排気を行い、トラップ２７により、有機成分を除去した後排気している。同様に、外側チャンバ２１内もトラップ２７により、有機成分を除去した後排気している。
【００３５】
図３に内部チャンバ２２内に配置される塗布機１０５の構成例を示す。図３において、１００は支持台、１０１は搬送ステージであり、その上に基板１０２が固定される。搬送ステージ１０１はＸ方向（横方向）またはＹ方向（縦方向）に移動が可能である。
【００３６】
支持台１００には支持柱１０３、ホルダー１０４が取り付けられ、搬送ステージ１０１の上方に塗布機１０５が設置される。塗布機１０５は有機ＥＬ材料を含む溶液を基板上に塗布するための機構を備えた装置であり、ヘッド部１０６に圧縮ガス（加圧された不活性ガス）を送ったり、有機ＥＬ材料を含む溶液を供給する装置である。
【００３７】
さらに、塗布機１０５にはサックバック機構（サックバックバルブまたはエアオペレーションバルブを備えた機構）を有する。サックバック機構とは、ダイヤフラムゲージ等を用いた容積変化を利用して配管内の圧力を下げることにより、配管等のノズル口に溜まった液滴をノズル内に引き込むための機構である。
【００３８】
また、図３の塗布機１０５ではヘッド部１０６が固定され、基板１０２を載せた搬送ステージ１０１がＸ方向またはＹ方向へと移動する。即ち、搬送ステージが移動することにより相対的にヘッド部１０６が基板１０２上を移動するような機構となっている。勿論、ヘッド部１０６の方を移動させるような機構とすることも可能であるが、基板側を移動させた方が安定性は良い。
【００３９】
上記塗布機１０５は、有機ＥＬ材料（厳密には有機ＥＬ材料を溶媒に溶かした混同物）の供給口となるノズルを備えたヘッド部１０６が基板１０２上を移動することにより、基板の必要箇所へ有機ＥＬ材料を塗布していく。
【００４０】
次に、発光層となる塗布液につき説明する。塗布液は主として高分子の有機ＥＬ材料を溶媒に溶かして形成する。代表的な高分子有機ＥＬ材料としては、ポリパラフェニレンビニレン（ＰＰＶ）系、ポリビニルカルバゾール（ＰＶＫ）系、ポリフルオレン系などが挙げられる。
【００４１】
なお、ＰＰＶ系有機ＥＬ材料としては様々な型のものがあるが、例えば以下のような分子式が発表されている。（「H. Shenk,H.Becker,O.Gelsen,E.Kluge,W.Kreuder,and H.Spreitzer,“Polymers for Light Emitting Diodes”,Euro Display,Proceedings,1999,p.33-37」）
【００４２】
【化１】
0003868280.tif 000002
【００４３】
【化２】
0003868280.tif 000003
【００４４】
また、特開平１０−９２５７６号公報に記載された分子式のポリフェニルビニルを用いることもできる。分子式は以下のようになる。
【００４５】
【化３】
0003868280.tif 000004
【００４６】
【化４】
0003868280.tif 000005
【００４７】
また、ＰＶＫ系有機ＥＬ材料としては以下のような分子式がある。
【００４８】
【化５】
0003868280.tif 000006
【００４９】
高分子有機ＥＬ材料はポリマーの状態で溶媒に溶かして塗布することもできるし、モノマーの状態で溶媒に溶かして塗布した後に重合することもできる。モノマーの状態で塗布した場合、まずポリマー前駆体が形成され、真空中で加熱することにより重合してポリマーになる。
【００５０】
但し、以上の例はこの発明の発光層として用いることのできる有機ＥＬ材料の一例であって、これに限定する必要はまったくない。この発明では有機ＥＬ材料と溶媒との混合物を図１に示した薄膜形成装置により塗布して、加熱処理により溶媒を揮発させて除去することで発光層を形成する。従って、溶媒を揮発させる際に発光層のガラス転移温度を超えない組み合わせであれば如何なる有機ＥＬ材料を用いても良い。
【００５１】
以上のような装置を用いた有機ＥＬ素子の製造について、さらに説明する。
【００５２】
ガラスなどの透明基板１上に透明導電性材料としてＩＴＯを用いた透明電極が形成されている。前処理室１にこの透明電極が形成された基板を搬入する。前処理室１では、搬入された基板の透明電極表面に対して表面処理及び基板のクリーニングなどを行う。
【００５３】
表面処理、洗浄等の前処理後、開放されたゲートバルブ５を通って有機層形成室２に搬入される。
【００５４】
有機層形成室２は、図２に示すように２重グローブボックス構造であり、ゲート４０が開き、搬送機構によって外部チャンバ２１内に搬入される。そして、外部チャンバ２１のゲート４０が閉じ、内部チャンバ２２のゲートが開き、内部チャンバ２２内に搬送機構により基板が搬入される。
【００５５】
内部チャンバ２２は溶液塗布用処理室を構成し、ここで発光層となる有機ＥＬ材料と溶媒との混合物が塗布される。また、有機ＥＬ材料を塗布する状態に最適な水分量の不活性雰囲気としておくことが望ましい。
【００５６】
有機ＥＬ材料と溶媒との混合物が塗布された基板は内部チャンバ２２のゲートか４０外部チャンバ２１内に送られ、１００〜１２０℃の温度で加熱処理（焼成処理）が行われる。
【００５７】
そして、有機層形成室２で所定の有機層を形成した後、ゲート５を開き、金属電極形成室３に送られる。
【００５８】
金属電極形成室３で気相成膜法により絶縁膜または導電膜（本実施例では導電膜）を形成する。気相成膜法としては蒸着法又はスパッタ法が挙げられるが、ここでは有機ＥＬ材料の上に電極を形成する目的で使用されるため、ダメージを与えにくい蒸着法の方が好ましい。いずれにしてもゲート５、５で遮断され、真空下で成膜が行われる。
【００５９】
また、金属電極形成室３において、蒸着処理を行う場合には、蒸着源を具備しておく必要がある。蒸着源は複数設けて成膜する膜に応じて切り換えても良い。また、抵抗加熱方式の蒸着源としても良いし、ＥＢ（電子ビーム）方式の蒸着源としても良い。
【００６０】
そして、最後に封止室４に送られ、気相成膜法により絶縁膜等のパッシベーション膜が形成される。気相成膜法としてはプラズマＣＶＤ法またはスパッタ法が挙げられるが、成膜温度のできる限り低い絶縁膜を形成できるようにすることが望ましい。
【００６１】
以上のように、上記の装置により、大気解放することなくパッシベーション膜の成膜までを行うことができる。その結果、高分子有機ＥＬ材料を用いて劣化に強いＥＬ素子を簡易な手段で形成することが可能となり、信頼性の高いＥＬ表示装置を作製することが可能となる。
【００６２】
上記した有機層形成室２は、図２に示すように、グローブボックスで構成されているため、制御雰囲気を崩さずにメンテナンスが行える。例えば、塗布液を補充する際には、内部チャンバ２２のゲートを閉鎖した状態で、外側チャンバ２１に設けた保守用ハッチを開け、このハッチから塗布液が入った容器を外部チャンバ２１内に入れる。そして、保守用ハッチを閉じ、外部チャンバ２１内を不活性ガスに置換し、内部チャンバ２２のゲートを開ける。その状態でグローブボックスの手袋を用いて、内部チャンバ２２の塗布機１０５に塗布液を補充する。
【００６３】
このように、この実施形態においては、塗布液の補充なども外部と隔離した状態で行え、有機材料が外部に飛散することもなく、且つ、外部からの埃など不純物の混入も防ぐことができる。
【００６４】
上記した実施形態においては、有機層形成室２をグローブボックスで構成したが、他の処理室もグローブボックスで構成してもよい。グローブボックスで構成することにより、制御雰囲気を崩さずにメンテナンスが行える。
【００６５】
尚、上記した実施形態においては、有機層の形成を塗布法で形成する場合につき説明したが、インクジェット法や蒸着法で有機層を形成する場合にもこの発明は適用できる。
【００６６】
【発明の効果】
以上説明したように、この発明によれば、少なくとも有機層を形成する処理室をグローブボックスで構成しているため、制御雰囲気を崩さずにメンテナンスが行える。したがって、塗布液などの材料の補充なども外部と隔離した状態で行え、有機材料が外部に飛散することもなく、且つ、外部からの埃など不純物の混入も防ぐことができる。
【００６７】
また、この発明は、有機層を形成する処理室は、水分量が所定値以下になると水分を供給する手段が設けることで、常に最適な状態で有機ＥＬを塗布することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】この発明の実施形態に係る有機ＥＬ素子の製造装置の構成例を示している。
【図２】この発明の実施形態に係る有機ＥＬ素子の製造装置の有機層形成室の構成を示す模式図である。
【図３】有機ＥＬ材料の塗布機の構成を示す模式図である。
【図４】有機ＥＬ素子の構造を示す模式図である。
【符号の説明】
１  前処理室
２  有機層形成室
３  金属電極形成室
４  封止室
２１  外側グローブボックス
２２  内部グローブボックス
【図１】
0003868280.tif 000007
【図２】
0003868280.tif 000008
【図３】
0003868280.tif 000009
【図４】
0003868280.tif 000010