(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）フェノール樹脂、（Ｃ）ビスホスホラニリデンアンモニウム塩、及び（Ｄ）無機充填材を必須成分とし、全エポキシ樹脂のエポキシ基と全フェノール樹脂のフェノール性水酸基の当量比が０.５〜２であり、ビスホスホラニリデンアンモニウム塩（Ｃ）が一般式（１）で示される構造を有する硬化促進剤であり、無機充填材（Ｄ）の配合量が、全エポキシ樹脂と全フェノール樹脂の合計量１００重量部あたり２００〜２４００重量部であることを特徴とするエポキシ樹脂組成物。
【化１】
0003992355.tif 000018
［式中、Ｒ1〜Ｒ6は各々独立して、置換及び非置換アルキル基、置換及び非置換アリール基、置換及び非置換アルコキシル基、置換及び非置換アラルキル基からなる群より選択される。また、式中、Ｘ1〜Ｘ4は各々独立して、水素、置換及び非置換アルキル基、置換及び非置換アリール基、置換及び非置換アラルキル基からなる群より選択される。］
【請求項２】
ビスホスホラニリデンアンモニウム塩（Ｃ）が、ビスホスホラニリデンアンモニウム・テトラフェニルボレートである請求項１記載のエポキシ樹脂組成物。
【請求項３】
（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）フェノール樹脂、（Ｃ）ビスホスホラニリデンアンモニウム塩、及び（Ｄ）無機充填材を必須成分とし、全エポキシ樹脂のエポキシ基と全フェノール樹脂のフェノール性水酸基の当量比が０.５〜２であり、ビスホスホラニリデンアンモニウム塩（Ｃ）が、前記一般式（１）で示されるカチオン部とアニオン部の結合した塩である化合物と、一般式（２）で表される分子外に放出しうるプロトンを１個以上分子内に有するｎ（ｎ≧１）価のプロトン供与体とを熱反応させることにより生成する、一般式（３）で表されるテトラ有機酸ボレート化合物であり、無機充填材（Ｄ）の配合量が、全エポキシ樹脂と全フェノール樹脂の合計量１００重量部あたり２００〜２４００重量部であることを特徴とするエポキシ樹脂組成物。
【化１】
0003992355.tif 000019
［式中、Ｒ1〜Ｒ6は各々独立して、置換及び非置換アルキル基、置換及び非置換アリール基、置換及び非置換アルコキシル基、置換及び非置換アラルキル基からなる群より選択される。また、式中、Ｘ1〜Ｘ4は各々独立して、水素、置換及び非置換アルキル基、置換及び非置換アリール基、置換及び非置換アラルキル基からなる群より選択される。］
【化２】
0003992355.tif 000020
【化３】
0003992355.tif 000021
［式中、Ｒ7 〜Ｒ12は各々独立して、置換及び非置換アルキル基、置換及び非置換アリール基、置換及び非置換アルコキシル基、置換及び非置換フェノキシ基からなる群より選択される。ｍはｍ≧１で表される整数であり、式中のＸは各々独立して水素、置換及び非置換アルキル基、置換及び非置換アリール基、置換及び非置換アラルキル基からなる群より選択される。[Ｈn-1Ｙn-]-は一般式（２）で示される、分子外に放出しうるプロトンを１個以上有するｎ価のプロトン供与体がプロトンを１個放出してなる基である。またｎ≧２の場合には、この基を介してホウ素間結合をしても構わない。］
【請求項４】
ビスホスホラニリデンアンモニウム塩（Ｃ）が、ビスホスホラニリデンアンモニウム・テトラナフトエ酸ボレートである請求項３記載のエポキシ樹脂組成物。
【請求項５】
エポキシ樹脂（Ａ）が、融点５０〜１５０℃の結晶性エポキシ樹脂である請求項１〜４記載のエポキシ樹脂組成物。
【請求項６】
融点５０〜１５０℃の結晶性エポキシ樹脂が、一般式（４）及び一般式（５）から選ばれる１種以上である請求項５記載のエポキシ樹脂組成物。
【化４】
0003992355.tif 000022
［ただし、式中、Ｒ13は水素、炭素数１〜６の鎖状もしくは環状アルキル基、フェニル基、ハロゲンの中から選択される基又は原子であり、それらは互いに同一であっても異なっていても良い。］
【化５】
0003992355.tif 000023
［ただし、式中、Ｒ14は水素、炭素数１〜６の鎖状もしくは環状アルキル基、フェニル基、ハロゲンの中から選択される基又は原子であり、それらは互いに同一であっても異なっていても良い。］
【請求項７】
５０〜１５０℃の結晶性エポキシ樹脂が、一般式（６）で示されるスチルベン型エポキシ樹脂と一般式（７）で示されるスチルベン型エポキシ樹脂との混合物である請求項５記載のエポキシ樹脂組成物。
【化６】
0003992355.tif 000024
［ここで、Ｒ15〜Ｒ22は、それぞれ独立に、水素原子、炭素数１〜６の鎖状もしくは環状アルキル基、又はハロゲンの中から選択される基又は原子を示す。炭素−炭素二重結合に結合している２個のアリール基は互いに異なる。］
【化７】
0003992355.tif 000025
［ここで、Ｒ23〜Ｒ26は、それぞれ独立に、水素原子、炭素数１〜６の鎖状もしくは環状アルキル基、又はハロゲンの中から選択される基又は原子を示す。炭素−炭素二重結合に結合している２個のアリール基は互いに同じである。］
【請求項８】
請求項１〜７記載のエポキシ樹脂組成物を用いて封止してなることを特徴とする半導体装置。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、エポキシ樹脂組成物の常温保存特性、成形性に優れた挿入実装及び表面実装対応の半導体封止用エポキシ樹脂組成物、及びこれを用いた半導体装置に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
ダイオード、トランジスタ、ＩＣなどの本体を機械的、化学的作用から保護するために、半導体封止用エポキシ樹脂組成物は開発、生産されてきた。この樹脂組成物に要求される項目は、素子の種類、パッケージの構造、使用される環境によって変化しつつあるが、その要求される項目のひとつに常温保存特性が挙げられる。エポキシ樹脂組成物において、従来より用いられている硬化促進剤は、２−メチルイミダゾール、１,８−ジアザビシクロ（５.４.０）ウンデセン−７、トリフェニルホスフィンなどであるが、これらの硬化促進剤は比較的低温でも硬化促進作用を示すため、これらを用いたエポキシ樹脂組成物は常温における保存性が悪く、そのため、常温で保存すると成形時の流動性の低下から充填不良が発生したり、ＩＣチップの金ワイヤーが断線し、導通不良が発生するなどの問題点が生じる。このためエポキシ樹脂組成物は冷蔵保存及び冷蔵輸送する必要があり、保存、輸送に多大なコストがかかっているのが現状である。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は、エポキシ樹脂組成物の常温保存特性、成形性に優れた挿入実装及び表面実装対応の半導体封止用エポキシ樹脂組成物、及びこれを用いた半導体装置を提供するものである。
【０００４】
【課題を解決するための手段】
本発明者らは、上記の課題を解決すべく鋭意研究を重ねた結果、硬化促進剤ビスホスホラニリデンアンモニウム塩を配合したエポキシ樹脂組成物が、常温においては優れた保存安定性を示し、加熱成形時においては優れた硬化性を示し、その最終硬化物は従来用いられている硬化促進剤を用いた場合と比較して何ら劣ることのない物性を与えることを見出し、この知見に基づいて本発明を完成するに至った。
すなわち本発明は、（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）フェノール樹脂、（Ｃ）ビスホスホラニリデンアンモニウム塩、及び（Ｄ）無機充填材を必須成分とし、全エポキシ樹脂のエポキシ基と全フェノール樹脂のフェノール性水酸基の当量比が０.５〜２であり、ビスホスホラニリデンアンモニウム塩（Ｃ）が一般式（１）で示される構造を有する硬化促進剤、又は、前記一般式（１）で示されるカチオン部とアニオン部の結合した塩である化合物と、一般式（２）で表される分子外に放出しうるプロトンを１個以上分子内に有するｎ（ｎ≧１）価のプロトン供与体とを熱反応させることにより生成する、一般式（３）で表されるテトラ有機酸ボレート化合物であり、無機充填材（Ｄ）の配合量が、全エポキシ樹脂と全フェノール樹脂の合計量１００重量部あたり２００〜２４００重量部であることを特徴とするエポキシ樹脂組成物である。
【化８】
0003992355.tif 000002
［式中、Ｒ1〜Ｒ6は各々独立して、置換及び非置換アルキル基、置換及び非置換アリール基、置換及び非置換アルコキシル基、置換及び非置換アラルキル基からなる群より選択される。また、式中、Ｘ1〜Ｘ4は各々独立して、水素、置換及び非置換アルキル基、置換及び非置換アリール基、置換及び非置換アラルキル基からなる群より選択される。］
【化９】
0003992355.tif 000003
【化１０】
0003992355.tif 000004
［式中、Ｒ7 〜Ｒ12は各々独立して、置換及び非置換アルキル基、置換及び非置換アリール基、置換及び非置換アルコキシル基、置換及び非置換フェノキシ基からなる群より選択される。ｍはｍ≧１で表される整数であり、式中のＸは各々独立して水素、置換及び非置換アルキル基、置換及び非置換アリール基、置換及び非置換アラルキル基からなる群より選択される。[Ｈn-1Ｙn-]-は一般式（２）で示される、分子外に放出しうるプロトンを１個以上有するｎ価のプロトン供与体がプロトンを１個放出してなる基である。またｎ≧２の場合には、この基を介してホウ素間結合をしても構わない。］
【０００５】
【発明の実施の形態】
以下に本発明を詳細に説明する。
ビスホスホラニリデンアンモニウム塩（Ｃ）は、ビスホスホラニリデンアンモニウム・テトラフェニルボレートなどの一般式（１）で示される構造を有する硬化促進剤、又は、前記一般式（１）で示されるカチオン部とアニオン部の結合した塩である化合物と、下記一般式（２）で表される分子外に放出しうるプロトンを１個以上分子内に有するｎ（ｎ≧１）価のプロトン供与体とを熱反応させることにより生成する、下記一般式（３）で表されるテトラ有機酸ボレート化合物であり、一般式（３）で表されるテトラ有機酸ボレート化合物は、好ましくはビスホスホラニリデンアンモニウム・テトラナフトエ酸ボレートである。
【化８】
0003992355.tif 000005
［式中、Ｒ1〜Ｒ6は各々独立して、置換及び非置換アルキル基、置換及び非置換アリール基、置換及び非置換アルコキシル基、置換及び非置換アラルキル基からなる群より選択される。また、式中、Ｘ1〜Ｘ4は各々独立して、水素、置換及び非置換アルキル基、置換及び非置換アリール基、置換及び非置換アラルキル基からなる群より選択される。］
【化９】
0003992355.tif 000006
【化１０】
0003992355.tif 000007
［式中、Ｒ7 〜Ｒ12は各々独立して、置換及び非置換アルキル基、置換及び非置換アリール基、置換及び非置換アルコキシル基、置換及び非置換フェノキシ基からなる群より選択される。ｍはｍ≧１で表される整数であり、式中のＸは各々独立して水素、置換及び非置換アルキル基、置換及び非置換アリール基、置換及び非置換アラルキル基からなる群より選択される。[Ｈn-1Ｙn-]-は一般式（２）で示される、分子外に放出しうるプロトンを１個以上有するｎ価のプロトン供与体がプロトンを１個放出してなる基である。またｎ≧２の場合には、この基を介してホウ素間結合をしても構わない。］
【０００６】
本発明に用いられるエポキシ樹脂（Ａ）は、１分子中に２個以上のエポキシ基を有するモノマー、オリゴマー、及びポリマー全般を言う。例えば、オルソクレゾールノボラック型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、トリフェノールメタン型エポキシ樹脂、アルキル変性トリフェノールメタン型エポキシ樹脂、トリアジン核含有エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン変性フェノール型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、ビスフェノール型エポキシ樹脂、スチルベン型エポキシ樹脂等が挙げられ、これらは単独でも混合して用いてもよい。
【０００７】
これらのエポキシ樹脂の内では、融点が５０〜１５０℃の結晶性エポキシ樹脂が好ましい。このような結晶性エポキシ樹脂は、ビフェニル骨格、ビスフェノール骨格、スチルベン骨格等の剛直な構造を主鎖に有し、比較的低分子であるために、結晶性を示すものである。結晶性エポキシ樹脂は、常温では結晶化している固体であるが、融点以上の温度域では急速に融解して低粘度の液状に変化するものである。結晶性エポキシ樹脂の融点は、示差走査熱量計を用いて、常温から昇温速度５℃／分で昇温した結晶融解の吸熱ピークの頂点の温度を示す。
【０００８】
これらの条件を満たす結晶性エポキシ樹脂としては、下記に示される一般式（４）及び一般式（５）から選ばれる一種以上、又は一般式（６）で示されるスチルベン型エポキシ樹脂と一般式（７）で示されるスチルベン型エポキシ樹脂との混合物が好ましい。
【０００９】
【化１１】
0003992355.tif 000008
【化１２】
0003992355.tif 000009
一般式（４）で示されるビフェニル型エポキシ樹脂の置換基Ｒ13、及び一般式（５）で示されるビスフェノール型エポキシ樹脂の置換基Ｒ14は、水素原子、炭素数１〜６の鎖状もしくは環状アルキル基、フェニル基、ハロゲンの中から選択される基又は原子であり、それらは互いに同じであっても異なっていてもよく、例えば、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、シクロヘキシル基、フェニル基、塩素原子、臭素原子等が挙げられ、特にメチル基が好ましい。
【００１０】
【化１３】
0003992355.tif 000010
【化１４】
0003992355.tif 000011
一般式（６）、及び一般式（７）で示されるスチルベン型エポキシ樹脂の置換基Ｒ15〜Ｒ26は、水素原子、炭素数１〜６の鎖状もしくは環状アルキル基、又はハロゲンの中から選択される基又は原子であり、それらは互いに同じであっても異なっていてもよく、例えば、水素原子、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、アミル基、ヘキシル基（各異性体を含む）、シクロヘキシル基、塩素原子、臭素原子等が挙げられ、特に、エポキシ樹脂の溶融粘度の低さから、メチル基、エチル基、プロピル基、又はブチル基が好ましい。
【００１１】
このエポキシ樹脂は、一般式（６）のスチルベン型エポキシ樹脂と一般式（７）のスチルベン型エポキシ樹脂との混合物であり、一般式（６）のスチルベン型エポキシ樹脂、及び一般式（７）のスチルベン型エポキシ樹脂には、共に置換基の種類等により種々の構造のものがあり、一般式（６）及び一般式（７）の各々のスチルベン型エポキシ樹脂は、一種類の構造のものでも、二種類以上の構造のものの混合物でもかまわない。一般式（６）のスチルベン型エポキシ樹脂と一般式（７）のスチルベン型エポキシ樹脂との混合は、両方の化合物を混合することにより融点が低くなれば良く、混合方法については特に限定しない。例えば、スチルベン型エポキシ樹脂の原料であるスチルベン型フェノール類をグリシジルエーテル化する前に混合しておいたり、両方のスチルベン型エポキシ樹脂を溶融混合する方法等があるが、いずれの場合においても融点は５０〜１５０℃となるように調整する。
【００１２】
一般式（６）のスチルベン型エポキシ樹脂としては、入手のし易さ、性能、原料価格の点から、５−ターシャリブチル−４，４’−ジヒドロキシ−２，３’，５’−トリメチルスチルベン、３−ターシャリブチル−４，４’−ジヒドロキシ−３’，５，５’−トリメチルスチルベンのグリシジルエーテル化物が特に好ましい。
一般式（７）のスチルベン型エポキシ樹脂としては、性能、原料価格の点から、４，４’−ジヒドロキシ−３，３’，５，５’−テトラメチルスチルベン、４，４’−ジヒドロキシ−３，３’−ジ−ターシャリブチル−６，６’−ジメチルスチルベン、４，４’−ジヒドロキシ−３，３’−ジ−ターシャリブチル−５，５’−ジメチルスチルベンのグリシジルエーテル化物が特に好ましい。
【００１３】
本発明に用いられるフェノール樹脂は、１分子中に２個以上のフェノール性水酸基を有するモノマー、オリゴマー、及びポリマー全般を言う。例えば、フェノールノボラック樹脂、クレゾールノボラック樹脂、パラキシリレン変性フェノール樹脂、パラキシリレン・メタキシリレン変性フェノール樹脂、テルペン変性フェノール樹脂、ジシクロペンタジエン変性フェノール樹脂等が挙げられ、これらは単独又は混合して用いてもよい。これらのフェノール樹脂は、分子量、軟化点、水酸基当量等に制限なく使用することができる。
本発明に用いられる全エポキシ樹脂のエポキシ基と全フェノール樹脂のフェノール性水酸基の当量比は、好ましくは０．５〜２、特に好ましくは０．７〜１．５である。０．５〜２の範囲を外れると、硬化性、耐湿性等が低下するので好ましくない。
【００１４】
本発明に用いられる一般式（１）の硬化促進剤の置換基Ｒ1〜Ｒ6、及び一般式（３）の硬化促進剤の置換基Ｒ7 〜Ｒ12の有機基としては、例えば、メチル基、エチル基、ブチル基、アリル基、フェニル基、トリル基、ベンジル基、エチルフェニル基、フェノキシ基、ナフチル基等が挙げることができ、また一般式（１）を構成するビスホスホラニリデンアンモニウム基としては、例えば、ビストリフェニルホスホラニリデンアンモニウム基、ビストリトリルホスホラニリデンアンモニウム基、ビストリエチルホスホラニリデンアンモニウム基、ビストリメトキシホスホラニリデンアンモニウム基、ビストリナフチルホスホラニリデンアンモニウム基、ビストリベンジルホスホラニリデンアンモニウム基、ビスエチルジフェニルビホスホラニリデンアンモニウム基、ビスｎ−ブチルジフェニルホスホラニリデンアンモニウム基、ビス２−ヒドロキシエチルジフェニルホスホラニリデンアンモニウム基、ビスジメチルフェニルホスホラニリデンアンモニウム基、ビスメチルエチルフェニルホスホラニリデンアンモニウム基、ビスメチルアリルフェニルホスホラニリデンアンモニウム基、ビストリ−ｎ−ブチルビスホスホラニリデンアンモニウム基、ビストリフェノキシホスホラニリデンアンモニウム基、ビスベンジルジフェニルホスホラニリデンアンモニウム基等を挙げることができる。
【００１５】
一般式（１）のビスホスホラニリデンアンモニウム塩（Ｃ）において、式中のＸ1〜Ｘ4は各々独立して、水素、置換及び非置換アルキル基、置換及び非置換アリール基、置換及び非置換アラルキル基からなる群より選択され、例えば、メチル基、エチル基、ブチル基、アリル基、フェニル基、トリル基、ベンジル基、エチルフェニル基、ナフチル基などをあげることができる。
【００１６】
一般式（２）においてプロトン供与体としては、例えば、シュウ酸、プロピオン酸、安息香酸、ナフトエ酸、ナフチル酢酸、サリチル酸、イソフタル酸、ヒドロキシ安息香酸、テレフタル酸、ナフタレンジカルボン酸、４，４’−ジカルボキシジフェニルメタン、トリメリト酸、ピロメリト酸等のカルボン酸類、フェノール、クレゾール、フェニルフェノール、ナフトール、ヒドロキノン、カテコール、レゾルシン、ジヒドロキシナフタレン、４，４’−ビフェノール、４，４’−ジヒドロキシジフェニルメタン、２，２’−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン、４，４’−ジヒドロキシジフェニル−２，２−ヘキサフルオロプロパン、ビス（３，５−ジメチル−４−ヒドロキシフェニル）メタン、ビス（３，５−ジメチル−４−ヒドロキシフェニル）スルホン、４，４’−ジヒドロキシスチルベン、４，４’−ジヒドロキシ−α−メチルスチルベン、ビスフェノールフルオレン等のフェノール化合物類、１−ナフタレンスルホン酸、Ｐ−トルエンスルホン酸等のスルホン酸類の化合物が一例として挙げられるが、これらに限定されるものではない。
又、この硬化促進剤の特性を損なわない範囲で、トリフェニルホスフィン、１，８−ジアザビシクロ（５，４，０）ウンデセン−７、２−メチルイミダゾール等の他の硬化促進剤と併用しても何ら問題はない。
【００１７】
本発明に用いられる無機充填材の種類については特に制限はなく、一般に封止材料に用いられているものを使用することができる。例えば、溶融破砕シリカ粉末、溶融球状シリカ粉末、結晶シリカ粉末、２次凝集シリカ粉末、アルミナ、チタンホワイト、水酸化アルミニウム、タルク、クレー、ガラス繊維等が挙げられ、特に溶融球状シリカ粉末が好ましい。形状は限りなく真球状であることが好ましく、又、粒子の大きさの異なるものを混合することにより充填量を多くすることができる。
この無機充填材の配合量としては、全エポキシ樹脂と全フェノール樹脂の合計量１００重量部あたり２００〜２４００重量部が好ましい。２００重量部未満だと、無機充填材による補強効果が充分に発現しないおそれがあり、２４００重量部を越えると、樹脂組成物の流動性が低下し成形時に充填不良等が生じるおそれがあるので好ましくない。特に無機充填材の配合量が全エポキシ樹脂と全フェノール樹脂の合計量１００重量部あたり２５０〜１４００重量部であれば、樹脂組成物の硬化物の吸湿率が低く、パッケージクラックの発生を防止することができ、更に溶融時の樹脂組成物の粘度が低くなるため、半導体パッケージ内部の金線変形を引き起こすおそれがなく、より好ましい。又、無機充填材は、予め充分混合しておくことが好ましい。
【００１８】
本発明の樹脂組成物は、（Ａ）〜（Ｄ）成分の他、必要に応じてγ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン等のカップリング剤、カーボンブラック等の着色剤、臭素化エポキシ樹脂、酸化アンチモン、リン化合物等の難燃剤、シリコーンオイル、シリコーンゴム等の低応力成分、天然ワックス、合成ワックス、高級脂肪酸及びその金属塩類もしくはパラフィン等の離型剤、酸化防止剤等の各種添加剤を配合することができる。
【００１９】
本発明の樹脂組成物は、（Ａ）〜（Ｄ）成分、及びその他の添加剤等をミキサーを用いて常温混合し、ロール、押出機等の混練機で混練し、冷却後粉砕して得られる。
本発明の樹脂組成物を用いて、半導体等の電子部品を封止し、半導体装置を製造するには、トランスファーモールド、コンプレッションモールド、インジェクションモールド等の成形方法で硬化成形すればよい。
【００２０】
【実施例】
以下に、実施例を挙げて本発明を更に詳細に説明するが、本発明はこれらの実施例によりなんら限定されるものではない。
実施例及び比較例において使用した硬化促進剤の構造を以下に示す。
・ビスホスホラニリデンアンモニウム・テトラフェニルボレート
【化１５】
0003992355.tif 000012
・ビスホスホラニリデンアンモニウム・テトラナフトエ酸ボレート
【化１６】
0003992355.tif 000013
【００２１】
《評価方法》
（１）スパイラルフロー：
ＥＭＭＩ−Ｉ−６６に準じたスパイラルフロー測定用の金型を用い、金型温度１７５℃、注入圧力７０ｋｇ／ｃｍ2 、硬化時間２分で測定する。スパイラルフローは流動性のパラメータであり、数値が大きい方が流動性が良好である。単位ｃｍ。
（２）ショアＤ硬度：
材料を金型温度１７５℃、硬化時間２分で成形し、型開き１０秒後に、測定したショアＤ硬度の値を硬化性とする。ショア硬度は硬化性の指標であり、数値が大きい方が硬化性が良好である。
（３）３０℃保存性：
材料を３０℃にて１週間保存した後スパイラルフローを測定し、材料調製直後のスパイラルフローに対する百分率として表す。単位％。
【００２２】
《実施例１》
・式（８）のビフェニル型エポキシ樹脂（融点１０５℃）        ５１重量部
・式（９）のフェノール樹脂（軟化点７３℃）                  ４９重量部
・ビスホスホラニリデンアンモニウム・テトラフェニルボレート１．６重量部
・球状シリカ（平均粒径１５μｍ）                          ５００重量部
・カーボンブラック                                            ２重量部
・臭素化ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂                        ２重量部
・カルナバワックス                                            ３重量部
を配合し、熱ロールで９５℃で８分間混練して成形材料を得た。スパイラルフロー、硬化性及び３０℃保存性を測定し、表１に示す。
【００２３】
【化１７】
0003992355.tif 000014
【化１８】
0003992355.tif 000015
【００２４】
《実施例２〜６》
表１の配合に従い、実施例１と全く同じ操作を繰り返し、同様に評価した。以上の評価結果を表１に示す。なお、実施例３に使用した結晶性エポキシ樹脂Ａは４，４’−ビス（２，３−エポキシプロポキシ）−３，３’，５，５’−テトラメチルスチルベンを主成分とする樹脂６０重量％と４，４’−ビス（２，３−エポキシプロポキシ）−５−ターシャリブチル−２，３’，５’−トリメチルスチルベンを主成分とする樹脂４０重量％の混合物である［融点１２０℃、エポキシ当量２０９］、また実施例５〜６に使用したオルソクレゾールノボラック型エポキシ樹脂は軟化点６５℃、エポキシ当量２１０［日本化薬(株)製EOCN-1025-65］、フェノールノボラック樹脂は軟化点１０５℃、水酸基当量１０４［住友デュレズ(株)製PR-51470］である。
【００２５】
《比較例１〜４》
表２の配合に従い、実施例１と全く同じ操作を繰り返し、同様に評価した。以上の評価結果を表２に示す。触媒としてトリフェニルホスフィン、１，８−ジアザビシクロ（５．４．０）ウンデセン−７、２−メチルイミダゾールを用いると、保存安定性が良くない。
【００２６】
【表１】
0003992355.tif 000016
【００２７】
【表２】
0003992355.tif 000017
【００２８】
【発明の効果】
本発明におけるエポキシ樹脂組成物は半導体封止用として常温保存特性及び成形性に優れ、このエポキシ樹脂組成物を用いてなる半導体装置は挿入実装及び表面実装対応の装置として有用である。