(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
核燃料サイクル施設から排出される核燃料物質が付着した導電性廃棄物を電解槽内に設置される陽極バスケット内に装荷し溶融塩中に浸漬してこの導電性廃棄物の表面を電気化学的に溶解させるとともに前記陽極バスケットを加振し前記廃棄物表面に付着していた核燃料物質を前記廃棄物から除去する溶融塩電解工程と、前記溶融塩電解工程において前記溶融塩中に蓄積する前記廃棄物に付着していた核燃料物質と使用済塩をろ過して回収するとともにろ過後の再生塩を前記溶融塩電解工程にリサイクルするろ過工程と、前記廃棄物を前記溶融塩から取り出して前記廃棄物に付着している溶融塩を加熱蒸発させて前記廃棄物から除去する蒸留工程と、前記蒸留工程から排出される前記廃棄物に付着した塩を前記溶融塩電解工程にリサイクルするリサイクル工程とを備えていることを特徴とする核燃料サイクル施設からの廃棄物処理方法。
【請求項２】
核燃料サイクル施設から排出される核燃料物質が付着した導電性廃棄物を電解槽内に設置される陽極バスケット内に装荷し溶融塩中に浸漬してこの導電性廃棄物の表面を電気化学的に溶解させるとともに前記陽極バスケットを上下動ないしは回転させながら前記廃棄物に前記溶融塩を吹き付け前記廃棄物表面に付着していた核燃料物質を前記廃棄物から除去する溶融塩電解工程と、前記溶融塩電解工程において前記溶融塩中に蓄積する前記廃棄物に付着していた核燃料物質と使用済塩をろ過して回収するとともにろ過後の再生塩を前記溶融塩電解工程にリサイクルするろ過工程と、前記廃棄物を前記溶融塩から取り出して前記廃棄物に付着している溶融塩を加熱蒸発させて前記廃棄物から除去する蒸留工程と、前記蒸留工程から排出される前記廃棄物に付着した塩を前記溶融塩電解工程にリサイクルするリサイクル工程とを備えていることを特徴とする核燃料サイクル施設からの廃棄物処理方法。
【請求項３】
前記蒸留工程および前記リサイクル工程の代りに洗浄工程を設け、洗浄工程からの塩を含む洗浄水を蒸発乾固し、前記廃棄物に付着していた塩を前記溶融塩電解工程にリサイクルするとともに、蒸発乾固時に得られる洗浄水を前記洗浄工程にリサイクルすることを特徴とする請求項１または２記載の核燃料サイクル施設からの廃棄物処理方法。
【請求項４】
前記導電性廃棄物のうち、付着している核燃料物質の化学形態が酸化物である場合、前記溶融塩電解工程で処理する前に、前記酸化物を溶融塩中でリチウム，マグネシウム，カルシウム等の還元剤と直接反応させて、前記酸化物を金属に還元することを特徴とする請求項１ないし３いずれか１項記載の核燃料サイクル施設からの廃棄物処理方法。
【請求項５】
前記導電性廃棄物のうち、付着している核燃料物質の化学形態が酸化物である場合、前記溶融塩電解工程で処理する前に、前記溶融塩中に陽極と陰極を浸漬して電流を流して溶融塩中の酸化物を電解還元により金属に還元することを特徴とする請求項１ないし３いずれか１項記載の核燃料サイクル施設からの廃棄物処理方法。
【請求項６】
前記廃棄物のうち、前記廃棄物の化学形態がフッ化物である場合、フッ化物溶融塩中に還元性ガスを流すかまたは陽極と陰極を浸漬し電流を流して電解還元することにより前記溶融塩中の六フッ化ウランを四フッ化ウランに還元した後、前記廃棄物とカチオンが共通である塩化物または水素化物を添加して融点の低い溶融塩電解用溶融塩を合成し、前記合成した溶融塩電解用溶融塩中に陽極と陰極を浸漬し電流を流して前記溶融塩中の四フッ化ウランを還元して陰極に金属ウランとして析出回収することを特徴とする請求項１ないし３いずれか１項記載の核燃料サイクル施設からの廃棄物処理方法。
【請求項７】
核燃料サイクル施設から排出される核燃料物質が付着した導電性廃棄物を陽極バスケット内に装荷し溶融塩中に浸漬して前記導電性廃棄物の表面を電気化学的に溶解させて前記廃棄物に付着している核燃料物質を除去する溶融塩電解槽と、前記陽極バスケットを加振する加振手段と、前記溶融塩電解槽で除染された廃棄物を加熱し前記廃棄物に付着した溶融塩を蒸留する蒸留装置と、前記蒸留装置で分離された前記廃棄物に付着していた塩を前記溶融塩電解槽に戻す付着塩リサイクルラインと、前記溶融塩電解槽において使用済溶融塩中に蓄積する前記廃棄物に付着していた核燃料物質と再生塩とに分離するろ過装置と、前記ろ過装置でろ過された前記再生塩を前記溶融塩電解槽に戻す再生塩リサイクルラインとを具備したことを特徴とする核燃料サイクル施設からの廃棄物処理装置。
【請求項８】
核燃料サイクル施設から排出される核燃料物質が付着した導電性廃棄物を陽極バスケット内に装荷し溶融塩中に浸漬して前記導電性廃棄物の表面を電気化学的に溶解させて前記廃棄物に付着している核燃料物質を除去する溶融塩電解槽と、陽極バスケットに装荷した廃棄物に向けて溶融塩ノズルから吸い込んだ溶融塩を吹き出す溶融塩ノズルと、前記陽極バスケットを上下動ないしは回転させる上下動機構ないしは回転機構と、前記溶融塩電解槽で除染された廃棄物を加熱しこの廃棄物に付着した溶融塩を蒸留する蒸留装置と、前記蒸留装置で分離された前記廃棄物に付着していた塩を前記溶融塩電解槽に戻す付着塩リサイクルラインと、前記溶融塩電解槽において使用済溶融塩中に蓄積する前記廃棄物に付着していた核燃料物質と再生塩とに分離するろ過装置と、前記ろ過装置でろ過された前記再生塩を前記溶融塩電解槽に戻す再生塩リサイクルラインとを具備したことを特徴とする核燃料サイクル施設からの廃棄物処理装置。
【請求項９】
核燃料サイクル施設から排出される核燃料物質が付着した導電性廃棄物を陽極バスケット内に装荷し溶融塩中に浸漬して前記導電性廃棄物の表面を電気化学的に溶解させて前記廃棄物に付着している核燃料物質を除去する溶融塩電解槽と、前記陽極バスケットを加振する加振手段と、前記溶融塩電解槽で除洗された廃棄物を洗浄する洗浄装置と、前記洗浄装置で洗浄後の塩を含む洗浄水を蒸発する蒸発装置と、前記蒸発装置で分離された前記廃棄物に付着していた塩を前記溶融塩電解槽に戻す付着塩リサイクルラインと、前記蒸発装置から蒸発した洗浄水を前記洗浄装置に戻す洗浄水リサイクルラインとを具備したことを特徴とする核燃料サイクル施設からの廃棄物処理装置。
【請求項１０】
核燃料サイクル施設から排出される核燃料物質が付着した導電性廃棄物を陽極バスケット内に装荷し溶融塩中に浸漬して前記導電性廃棄物の表面を電気化学的に溶解させて前記廃棄物に付着している核燃料物質を除去する溶融塩電解槽と、陽極バスケットに装荷した廃棄物に向けて溶融塩ノズルから吸い込んだ溶融塩を吹き出す溶融塩ノズルと、前記陽極バスケットを上下動ないしは回転させる上下動機構ないしは回転機構と、前記溶融塩電解槽で除洗された廃棄物を洗浄する洗浄装置と、前記洗浄装置で洗浄後の塩を含む洗浄水を蒸発する蒸発装置と、前記蒸発装置で分離された前記廃棄物に付着していた塩を前記溶融塩電解槽に戻す付着塩リサイクルラインと、前記蒸発装置から蒸発した洗浄水を前記洗浄装置に戻す洗浄水リサイクルラインとを具備したことを特徴とする核燃料サイクル施設からの廃棄物処理装置。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は核燃料サイクル施設から排出される核燃料物質と、その混合物が付着した鋼製廃材等の導電性物質の除染方法及びその処理装置に係り、特に前記付着物により汚染された導電性物質を溶融塩中でその表面のみ陽極溶解することにより、付着していた核燃料物質を導電性物質から除去するための核燃料サイクル施設からの廃棄物処理方法及びその処理装置に関する。
【０００２】
【従来の技術】
従来、電気分解を応用した放射性物質で汚染された廃材の除染方法としては、図13に概念を示すような電解研摩除染法が知られている。すなわち、図13で示すように、ステンレス鋼製の電解槽１内には陽極支持具２により放射性物質の付着した廃棄物３が、また陰極４が水溶液電解質５中に浸漬するように設置されている。
【０００３】
水溶液電解質５は、放射性物質の付着した廃棄物３がステンレス鋼の場合はりん酸水溶液が用いられ、放射性物質の付着した廃棄物３が炭素鋼の場合は硫酸水溶液が用いられる。陽極支持金具２と陰極４は直流電源６に接続している。
【０００４】
直流電源６により通電すると放射性物質の付着した廃棄物３が陽極となり、廃棄物の母材表面が水溶液電解質５に溶け出すとともに、廃棄物３の母材表面に付着していた放射性物質が水溶液電解質５中に剥がれ落ち、一部が水溶液電解質５中に、残りがスラッジ８となって電解槽１の底部に沈殿する。一方、ステンレス鋼製の陰極４からは水素７が発生する。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、水溶液を電解質とした電解研摩除染法により除染を行う場合、浴（水溶液電解質）抵抗が大きいため、一般的に形状が複雑である放射性物質が付着した廃棄物では、電流が廃棄物表面に均一に流れず、除染効果の部分的な低下が生じる。
【０００６】
また、浴抵抗が大きいため、電解速度を大きくするために電流を多く流すと浴の発熱が課題となり、そのうえ電解中に陰極４からは水素７が発生し、安全上の課題がある。また、使用済の水溶液電解質５からの蓄積した放射性物質、特に水溶液電解質に溶解してしまった放射性物質の除去が困難であり、使用済の水溶液電解質は再利用できず、余計な放射性廃棄物になって、逆に放射性廃棄物が大量に排出するという課題がある。
【０００７】
本発明は上記課題を解決するためになされたもので、核燃料サイクル施設から排出される複雑な形状を持つ廃棄物の除染を容易に行うことができるとともに、廃液の排出がなく、使用済の電解質の再利用を図ることができ、余計な廃棄物を排出することのない核燃料サイクル施設からの廃棄物処理方法およびその装置を提供することにある。
【０００８】
【課題を解決するための手段】
請求項１の発明は、核燃料サイクル施設から排出される核燃料物質が付着した導電性廃棄物を電解槽内に設置される陽極バスケット内に装荷し溶融塩中に浸漬してこの導電性廃棄物の表面を電気化学的に溶解させるとともに前記陽極バスケットを加振し前記廃棄物表面に付着していた核燃料物質を前記廃棄物から除去する溶融塩電解工程と、前記溶融塩電解工程において前記溶融塩中に蓄積する前記廃棄物に付着していた核燃料物質と使用済塩をろ過して回収するとともにろ過後の再生塩を前記溶融塩電解工程にリサイクルするろ過工程と、前記廃棄物を前記溶融塩から取り出して前記廃棄物に付着している溶融塩を加熱蒸発させて前記廃棄物から除去する蒸留工程と、前記蒸留工程から排出される前記廃棄物に付着した塩を前記溶融塩電解工程にリサイクルするリサイクル工程とを備えていることを特徴とする。
【０００９】
請求項２の発明は、核燃料サイクル施設から排出される核燃料物質が付着した導電性廃棄物を電解槽内に設置される陽極バスケット内に装荷し溶融塩中に浸漬してこの導電性廃棄物の表面を電気化学的に溶解させるとともに前記陽極バスケットを上下動ないしは回転させながら前記廃棄物に前記溶融塩を吹き付け前記廃棄物表面に付着していた核燃料物質を前記廃棄物から除去する溶融塩電解工程と、前記溶融塩電解工程において前記溶融塩中に蓄積する前記廃棄物に付着していた核燃料物質と使用済塩をろ過して回収するとともにろ過後の再生塩を前記溶融塩電解工程にリサイクルするろ過工程と、前記廃棄物を前記溶融塩から取り出して前記廃棄物に付着している溶融塩を加熱蒸発させて前記廃棄物から除去する蒸留工程と、前記蒸留工程から排出される前記廃棄物に付着した塩を前記溶融塩電解工程にリサイクルするリサイクル工程とを備えていることを特徴とする。
【００１０】
請求項３の発明は、前記蒸留工程および前記リサイクル工程の代りに洗浄工程を設け、洗浄工程からの塩を含む洗浄水を蒸発乾固し、前記廃棄物に付着していた塩を前記溶融塩電解工程にリサイクルするとともに、蒸発乾固時に得られる洗浄水を前記洗浄工程にリサイクルすることを特徴とする。
【００１１】
請求項４の発明は、前記導電性廃棄物のうち、付着している核燃料物質の化学形態が酸化物である場合、前記溶融塩電解工程で処理する前に、前記酸化物を溶融塩中でリチウム，マグネシウム，カルシウム等の還元剤と直接反応させて、前記酸化物を金属に還元することを特徴とする。
【００１２】
請求項５の発明は、前記導電性廃棄物のうち、付着している核燃料物質の化学形態が酸化物である場合、前記溶融塩電解工程で処理する前に、前記溶融塩中に陽極と陰極を浸漬して電流を流して溶融塩中の酸化物を電解還元により金属に還元することを特徴とする。
【００１３】
請求項６の発明は、前記廃棄物のうち、前記廃棄物の化学形態がフッ化物である場合、フッ化物溶融塩中に還元性ガスを流すかまたは陽極と陰極を浸漬し電流を流して電解還元することにより前記溶融塩中の六フッ化ウランを四フッ化ウランに還元した後、前記廃棄物とカチオンが共通である塩化物または水素化物を添加して融点の低い溶融塩電解用溶融塩を合成し、前記合成した溶融塩電解用溶融塩中に陽極と陰極を浸漬し電流を流して前記溶融塩中の四フッ化ウランを還元して陰極に金属ウランとして析出回収することを特徴とする。
【００１４】
請求項７の発明は、核燃料サイクル施設から排出される核燃料物質が付着した導電性廃棄物を陽極バスケット内に装荷し溶融塩中に浸漬して前記導電性廃棄物の表面を電気化学的に溶解させて前記廃棄物に付着している核燃料物質を除去する溶融塩電解槽と、前記陽極バスケットを加振する加振手段と、前記溶融塩電解槽で除染された廃棄物を加熱し前記廃棄物に付着した溶融塩を蒸留する蒸留装置と、前記蒸留装置で分離された前記廃棄物に付着していた塩を前記溶融塩電解槽に戻す付着塩リサイクルラインと、前記溶融塩電解槽において使用済溶融塩中に蓄積する前記廃棄物に付着していた核燃料物質と再生塩とに分離するろ過装置と、前記ろ過装置でろ過された前記再生塩を前記溶融塩電解槽に戻す再生塩リサイクルラインとを具備したことを特徴とする。
【００１５】
請求項８の発明は、核燃料サイクル施設から排出される核燃料物質が付着した導電性廃棄物を陽極バスケット内に装荷し溶融塩中に浸漬して前記導電性廃棄物の表面を電気化学的に溶解させて前記廃棄物に付着している核燃料物質を除去する溶融塩電解槽と、陽極バスケットに装荷した廃棄物に向けて溶融塩ノズルから吸い込んだ溶融塩を吹き出す溶融塩ノズルと、前記陽極バスケットを上下動ないしは回転させる上下動機構ないしは回転機構と、前記溶融塩電解槽で除染された廃棄物を加熱しこの廃棄物に付着した溶融塩を蒸留する蒸留装置と、前記蒸留装置で分離された前記廃棄物に付着していた塩を前記溶融塩電解槽に戻す付着塩リサイクルラインと、前記溶融塩電解槽において使用済溶融塩中に蓄積する前記廃棄物に付着していた核燃料物質と再生塩とに分離するろ過装置と、前記ろ過装置でろ過された前記再生塩を前記溶融塩電解槽に戻す再生塩リサイクルラインとを具備したことを特徴とする。
【００１６】
請求項９の発明は、核燃料サイクル施設から排出される核燃料物質が付着した導電性廃棄物を陽極バスケット内に装荷し溶融塩中に浸漬して前記導電性廃棄物の表面を電気化学的に溶解させて前記廃棄物に付着している核燃料物質を除去する溶融塩電解槽と、前記陽極バスケットを加振する加振手段と、前記溶融塩電解槽で除洗された廃棄物を洗浄する洗浄装置と、前記洗浄装置で洗浄後の塩を含む洗浄水を蒸発する蒸発装置と、前記蒸発装置で分離された前記廃棄物に付着していた塩を前記溶融塩電解槽に戻す付着塩リサイクルラインと、前記蒸発装置から蒸発した洗浄水を前記洗浄装置に戻す洗浄水リサイクルラインとを具備したことを特徴とする。
【００１７】
請求項１０の発明は、核燃料サイクル施設から排出される核せいい燃料物質が付着した導電性廃棄物を陽極バスケット内に装荷し溶融塩中に浸漬して前記導電性廃棄物の表面を電気化学的に溶解させて前記廃棄物に付着している核燃料物質を除去する溶融塩電解槽と、陽極バスケットに装荷した廃棄物に向けて溶融塩ノズルから吸い込んだ溶融塩を吹き出す溶融塩ノズルと、前記陽極バスケットを上下動ないしは回転させる上下動機構ないしは回転機構と、前記溶融塩電解槽で除洗された廃棄物を洗浄する洗浄装置と、前記洗浄装置で洗浄後の塩を含む洗浄水を蒸発する蒸発装置と、前記蒸発装置で分離された前記廃棄物に付着していた塩を前記溶融塩電解槽に戻す付着塩リサイクルラインと、前記蒸発装置から蒸発した洗浄水を前記洗浄装置に戻す洗浄水リサイクルラインとを具備したことを特徴とする。
【００１８】
【発明の実施の形態】
図１から図３を参照して本発明による核燃料サイクル施設からの廃棄物の処理方法の第１の実施の形態を説明する。
図１は本実施の形態による核燃料サイクル施設からの廃棄物の処理方法を示すフローチャート（流れ図）で、図２および図３は図１における溶融塩電解工程の概念を説明するための電解槽の第１および第２の例を示す縦断面図である。
【００１９】
核燃料サイクル施設は、ウラン採掘施設，製錬施設，転換施設，濃縮施設，加工施設，原子炉，再処理施設，廃棄物施設およびそれらの施設間を移送する設備からなっている。
【００２０】
核燃料サイクル施設から排出される廃棄物は、ウラン鉱石および化学形態が酸化物，塩化物，フッ化物または水素化物等，または硝酸塩あるいは硫酸塩である核燃料物質およびそれらの混合物が付着した導電性の処理対象廃棄物である。この廃棄物を本明細書では処理対象物と称する場合もある。
【００２１】
すなわち、本実施の形態は図１に示したように核燃料サイクル施設からの廃棄物10を、溶融塩電解工程11において溶融状態のアルカリ金属塩化物，アルカリ土類金属塩化物，アルカリ金属フッ化物，またはアルカリ土類金属フッ化物の少なくとも１種，または処理対象物の構成元素の塩化物またはフッ化物あるいはこれらの混合物からなる溶融塩電解質（以下、溶融塩または単に塩と記す）に浸漬して陽極とする。
【００２２】
そして、固体の電極または溶融金属の電極を陰極とし、これら電極間に電流を供給し、核燃料物質が付着している処理対象廃棄物の表面を前記溶融塩中に電気化学的に溶解させる。これにより、処理対象廃棄物表面に付着していた核燃料物質が処理対象である廃棄物から除去され、除染された廃棄物12を得ることができる。
【００２３】
除染された廃棄物12には溶融塩電解工程11の電解質である前記溶融塩が付着しているので、これを蒸留工程13で除去する。蒸留工程13では、常圧もしくは減圧状態で前記溶融塩の融点以上に加熱することにより、前記溶融塩を蒸発させて廃棄物から除去して前記溶融塩が除去された廃棄物14を得る。
【００２４】
除染された廃棄物12から除去された廃棄物に付着していた塩15は、溶融塩電解工程11に戻され再利用される。このようにして除染された廃棄物、すなわち図１における塩が除去された廃棄物14を得ることができる。蒸留工程13では、塩の除去と同時あるいは除去後に廃棄物の融点以上の温度にすることにより、廃棄物が減容された金属インゴットを得ることが可能である。
【００２５】
溶融塩電解工程11から出る使用済塩16中には核燃料サイクル施設からの廃棄物10の表面に付着している廃棄物に付着していた核燃料物質19がスラッジとして沈殿している。これをろ過工程17において塩から濾し取り再生した塩18は溶融塩電解工程11に戻されて再利用される。
【００２６】
前記溶融塩電解工程11では、図２に示すように低炭素鋼製の電解槽20内には、低炭素鋼またはステンレス鋼製の陽極バスケット21に装荷された放射性物質の付着した廃棄物22が溶融塩24中に浸漬し、また低炭素鋼製陰極23が溶融塩24中に浸漬するように設置されている。なお、図２は溶融塩電解工程11における電解槽20の第１の例を示している。
【００２７】
溶融塩24は、アルカリ金属塩化物，アルカリ土類金属塩化物，アルカリ金属フッ化物，またはアルカリ土類金属フッ化物の何れか１種の化合物，または廃棄物の構成元素の塩化物あるいはフッ化物もしくはこれらの混合物からなる塩を融点以上に維持した溶融状態の溶融塩電解質である。
【００２８】
なお、図２中符号25は直流電源で、陽極（＋）側は陽極バスケット21に、陰極（−）側は陰極23に接続しており、符号26は陰極析出物，27はスラッジを示している。
【００２９】
直流電源25により通電すると、陽極バスケット21を介し放射性物質の付着した廃棄物22が陽極となり、その廃棄物22の母材表面が溶融塩24に溶け出すとともに、廃棄物母材表面に付着していた放射性物質が溶融塩24中に剥がれ落ち、スラッジ27となって電解槽20内底部に沈殿する。一方、低炭素鋼製陰極23には溶融塩24中に存在する廃棄物母材の金属イオンが還元されて陰極析出物26が析出する。
【００３０】
図３は図２における陰極23を液体金属により構成した場合の溶融塩電解工程11における電解槽20の第２の例を概念的に示す縦断面図である。陰極は溶融塩24が溶融する温度において液体となる液体金属28であり、この液体金属28を例えばセラミック製の電気絶縁物により構成されたるつぼ29内に装荷し、液体金属28に陰極導線30により電流を供給する。
【００３１】
陰極導線30には電気的な絶縁のため例えばセラミック製の絶縁筒31が設けられて、溶融塩24への電流の漏れを防いでいる。このように構成した電解槽において、液体金属28の表面で溶融塩24中に存在する廃棄物母材の金属イオンが還元されて陰極析出物26が析出する。
【００３２】
つぎに図４により核燃料サイクル施設からの廃棄物処理方法の第２の実施の形態を説明する。図４は本実施の形態による核燃料サイクル施設からの廃棄物の処理方法を示す流れ図である。図４中、図１と同一部分には同一符号を付して重複する部分の説明は省略する。
【００３３】
本実施の形態は図１に示した第１の実施の形態において、図４に示したように図１に示した蒸留工程13の代りに洗浄工程32を設けたことにある。この洗浄工程32は、水，硝酸水溶液，硫酸水溶液または塩酸水溶液の少なくとも１種の液体で溶融塩電解工程11後の核燃料物質が除去された後の塩の付着した除染された廃棄物12から塩を除去することにある。
【００３４】
前記洗浄工程32から排出される塩を含む洗浄水33を蒸発乾固34する。蒸発乾固34により得られる廃棄物に付着していた塩15を前記溶融塩電解工程11に送り再利用する。また、蒸発乾固34により得られる洗浄水35についても洗浄工程32に戻して再利用される。
【００３５】
図５は電解槽20の第３の例を示しており、図１または図４における核燃料サイクル施設からの廃棄物の処理方法において、図２の構成を例に取った電解槽20内に溶融塩24中で放射性物質の付着した廃棄物22を装荷した陽極バスケット21を加振する手段としてアクチュエータ36，37を設けたことにある。
【００３６】
すなわち、図５において、陽極バスケット21は陽極バスケット支持棒38により連結して支持されている。陽極バスケット支持棒38には直角方向に加振するアクチュエータ36と、水平方向に加振するアクチュエータ37を取付けている。これらのアクチュエータ36，37により陽極バスケット支持棒38は任意の周波数により水平方向または垂直方向あるいは水平方向と垂直方向に同時に加振することができる。これにより廃棄物の汚染除去を促進できる。
【００３７】
図６は電解槽20の第４の例を示しており、図１または図４における核燃料サイクル施設からの廃棄物の処理方法において、図２の構成を例に取った電解槽20内に溶融塩24中で放射性物質の付着した廃棄物22の表面を洗浄する手段を設けたことにある。
【００３８】
すなわち、電解槽20内の溶融塩24中に溶融塩吸込みノズル40と溶融塩吹出しノズル41を設け、この両者のノズル40，41間にポンプ39を接続してポンプ39の駆動により溶融塩24を吸込み、吹出して電解槽20内で循環できるように構成する。
【００３９】
陽極バスケット21内の放射性物質の付着した廃棄物22には、機械式あるいは電磁式のポンプ39により溶融塩吸込ノズル40から吸込まれた溶融塩24が、溶融塩吹出しノズル41を通して吹出し口42から吹き付けられる。これにより、放射性物質の付着した廃棄物22表面が溶融塩24により洗浄される。なお、図６中符号43は溶融塩の流れを示している。
【００４０】
つぎに図７から図10により本発明に係る核燃料サイクル施設からの廃棄物の処理方法の第３の実施の形態を説明する。図７は本実施の形態による核燃料サイクル施設からの廃棄物の処理方法を説明するための流れ図で、図８から図10は図７における還元工程44において使用する反応容器45の第１から第３の例を示す概略的縦断面図である。図７中、図４と同一部分は同一符号を付して重複する部分の説明は省略する。
【００４１】
本実施の形態が第２の実施の形態と異なる点は、図７に示したように核燃料サイクル施設からの廃棄物10を溶融塩電解工程11で電解処理する前段階として還元工程44を設けたことにある。
【００４２】
すなわち、本実施の形態は図７に示したように核燃料サイクル施設からの廃棄物10を、還元工程44においてリチウム，マグネシウムまたはカルシウム等の還元剤を直接反応させて金属に還元する。
【００４３】
つぎに還元工程44で還元された金属を溶融塩電解工程11において溶融状態のアルカリ金属塩化物，アルカリ土類金属塩化物，アルカリ金属フッ化物，アルカリ土類金属フッ化物または廃棄物10（処理対象物）の構成元素の塩化物またはフッ化物もしくはこれらの混合物からなる溶融塩に浸漬して陽極とする。
【００４４】
そして、固体の電極または液体金属の電極を陰極とし、これら電極間に電流を供給し、核燃料物質が付着している処理対象物の表面を前記塩中に電気化学的に溶解させる。これにより、廃棄物表面に付着していた核燃料物質が廃棄物から除去され、除染された廃棄物12を得る。
【００４５】
図８は反応容器の第１の例で、図７における核燃料サイクル施設からの廃棄物の処理方法において、前記処理対象廃棄物となるウラン鉱石および化学形態が酸化物である場合に使用する反応容器である。
【００４６】
図８において、符号45は反応容器で、反応容器45内に回収容器46が設置され、溶融塩47が収納される。回収容器46内に攪拌機48が挿入されるとともに還元剤49が装荷される。還元剤49はリチウム（Ｌｉ）である。反応容器45と回収容器46との間に核燃料サイクル施設からの廃棄物10が投入される。還元剤49のＬｉを核燃料サイクル施設からの廃棄物10に直接接触させて反応させる。
【００４７】
図９に還元剤49のＬｉを再生しながら還元する反応容器の第２の例を示す。核燃料サイクル施設からの廃棄物10を還元したＬｉは、Ｌｉ2 Ｏとなって回収容器46内に分散し、一部は陰極50でＬｉに再生される。再生されたＬｉも一部が核燃料サイクル施設からの廃棄物10の還元に再利用されるが、残りは回収容器46内に分散する。
【００４８】
回収容器46内に分散したＬｉは核燃料サイクル施設からの廃棄物10の還元に寄与しないことから、効率的な還元ができない。図９は溶融塩47中で溶融塩47の分解が発生しない範囲の電圧（約３Ｖ）を、電源51によって印加する電解再生装置を示している。
【００４９】
すなわち、図９に示す電解再生装置では、反応容器45内に回収容器46を設置し、還元剤49のＬｉを反応容器45内で回収容器46の外側に装荷する。これによりＬｉが徐々に回収容器46内に浸透して廃棄物10と接触し、還元反応が進行するとともに、陰極50で再びＬｉに再生された時に発生する酸素が回収容器46の外へ分散する。さらに攪拌機48を回収容器46内に設置することで酸素の分散を助長し、陽極（炭素電極）52へ供給する。
【００５０】
これらの過程で起こる電極反応は以下の通りである。
0003868635.tif 000002
還元終了後は回収容器46を溶融塩47から分離し、回収容器46内に残存する溶融塩47は前記回収容器46から排除して反応容器45に戻す。
【００５１】
図10は請求項５および６に記載の核燃料サイクル施設からの廃棄物の処理方法において、前記対象となる核燃料物質およびそれらの混合物が付着した導電性の処理対象物のうち、化学形態が酸化物である場合の、溶融塩電解を効率的に行うために前記溶融塩電解工程で処理する前に、溶融塩中に陽極と陰極を浸漬して電流を流して溶融塩中の酸化物を電解還元により金属に還元する装置の概念図である。
【００５２】
本実施の形態は反応容器45と、回収容器46で構成されている電解再生装置において、核燃料サイクル施設からの廃棄物10を回収容器46内に装荷する。回収容器46内に核燃料サイクル施設からの廃棄物10を還元するための陰極50を浸漬して核燃料サイクル施設からの廃棄物10を反応させる。
【００５３】
還元反応が進行するとともに、陰極50で核燃料サイクル施設からの廃棄物10が金属ＵおよびＴＲＵに還元されたときに発生する酸素が回収容器46の外へ分散する。さらに攪拌機48を回収容器46内に設置することで酸素の分散を助長し、陽極（炭素電極）52へ供給する。
【００５４】
これらの過程で起こる電極反応は以下の通りである。
0003868635.tif 000003
還元終了後は回収容器46を溶融塩47から分離し、回収容器46内に残存する溶融塩47は前記回収容器46から排除して反応容器45に戻す。
【００５５】
つぎに図10により本発明に係る核燃料サイクル施設からの廃棄物の処理方法の第４の実施の形態を説明する。本実施の形態は除染対象となる核燃料物質およびそれらの混合物が付着した廃棄物のうち、化学形態がフッ化物である場合の廃棄物である。
【００５６】
図10においてフッ化物溶融塩47中に還元性ガスとして水素ガス，アルゴンガスまたはホスゲン等を流すか、または陽極52と陰極50を浸漬して電流を流して電解還元する。これにより、溶融塩47中の六フッ化ウランを四フッ化ウランに還元した後、カチオンが共通である塩化物または水素化物を添加することにより融点の低い溶融塩電解用の溶融塩を合成する。
【００５７】
前記合成した溶融塩電解用の溶融塩中に陽極52と陰極50を浸漬して電流を流して溶融塩47中の四フッ化ウランを還元して陰極50に金属ウランとして析出回収する。フッ化物溶融塩としては、例えば、ＮａＦ（992 ℃）が使用可能である。
【００５８】
また、カチオンが共通である塩化物としては、例えばＮａＣｌが使用可能である。ＮａＦとＮａＣｌを混合した融点の低い溶融塩電解用の溶融塩としてはＮａＦ−ＮａＣｌの共晶塩が使用可能であり、その融点は600 ℃とＮａＦに比べて390 ℃も融点を低下することができる。
【００５９】
つぎに図11により本発明に係る核燃料サイクル施設からの廃棄物処理装置の第１の実施の形態を説明する。
なお、図11中、図１から図10と同一部分には同一符号を付しており、廃棄物の処理方法についてもほぼ同様であるので、重複する部分の説明は省略する。
【００６０】
本実施の形態は図11に示したように核燃料サイクル施設からの廃棄物10を溶融塩電解して除染する溶融塩電解槽20を有している。この溶融塩電解槽20は図２，図３，図５および図６に示した構造の何れかを有しており、廃棄物10の形態，汚染度等により選択される。
【００６１】
溶融塩電解槽20で除染された廃棄物12には溶融塩が付着しているので、これを塩が除染された廃棄物14と、廃棄物に付着していた塩15とに加熱して分離する蒸留装置59を有している。この蒸留装置59は処理対象物の塩を融点以上に上げて溶融し蒸発させて減容できる構造のもので、化学工学の単位操作で使用されているものを選択する。
【００６２】
蒸留装置59で分離された廃棄物に付着していた塩15を回収し、この塩15を溶融塩電解槽20に戻して再使用する付着塩リサイクルライン53を有している。この付着塩リサイクルライン53は移送管によることも、コンベア形式を選択することもできる。
【００６３】
また、溶融塩電解槽20で使用した後の使用済塩16を回収して再生塩18と廃棄物に付着していた核燃料物質19に分離するろ過装置54を有している。このろ過装置54は使用済塩16中に蓄積する処理対象物（廃棄物）に付着していた核燃料物質19と再生塩とにろ過して分離できる構造のもので、化学工学の単位操作で使用されているろ過装置を選択することができる。
【００６４】
再生塩18を回収して溶融塩電解槽20に戻す再生塩リサイクルライン55を有している。この再生塩リサイクルライン55は移送管によることも、コンベア形式を選択することができる。
【００６５】
本実施の形態によれば、溶融塩電解槽20で除染後の廃棄物を溶融塩中から取出し、蒸留装置59で付着している溶融塩を常圧または減圧状態で加熱し蒸発させて廃棄物から容易に除去することができる。また、蒸留装置59から排出される塩を付着塩リサイクルライン53を通して溶融塩電解槽20で再利用することができる。さらに、ろ過装置54により使用済塩を再生して再生塩リサイクルライン55を通して溶融塩電解槽20で再利用することができる。
【００６６】
つぎに、図12により本発明に係る核燃料サイクル施設からの廃棄物処理装置の第２の実施の形態を説明する。
なお、図12中、図11と同一部分には同一符号を付して重複する部分の説明は省略する。本実施の形態が図11に示す実施の形態と異なる点は、蒸留装置59の代りに洗浄装置56を設け、この洗浄装置56の下流側に蒸発装置57を設け、この蒸発装置57で分離した洗浄水35を洗浄装置56に戻す洗浄水リサイクルライン58を設けたことにある。
【００６７】
また、蒸発装置57で分離された廃棄物に付着していた塩15は第１の実施の形態と同様に付着塩リサイクルライン53から溶融塩電解槽20へ戻される。
本実施の形態によれば、第１の実施の形態の作用効果の他に洗浄水を回収し洗浄装置56に戻すので、洗浄水を有効に再利用できるので、余分な廃棄物を排出することはない。
【００６８】
【発明の効果】
本発明方法によれば、核燃料サイクル施設から排出される核燃料物質およびそれらの混合物が付着した導電性処理対象物をそのままで、または前処理工程として切断し分割した状態で処理する場合において、溶融塩に浸漬して陽極とするとともに、固体の電極もしくは溶融金属の電極を陰極とし、これら電極間に電流を供給し、核燃料物質が付着している処理対象物の表面を前記塩中に電気化学的に溶解させることにより前記処理対象物表面に付着している核燃料物質を処理対象物から容易に除去できる。
【００６９】
また、溶融塩電解質の電気抵抗は水溶液電解質の電気抵抗に比べ非常に小さいので、電流が廃棄物表面に均一に流れ従来除染が困難であった複雑な形状の処理対象物も除染できる。また、電気抵抗が小さいため、電流を多く流すことができ、異常な発熱なしに処理速度を大きくできるとともしくは溶融金属の電極を陰極とし、これら電極間に電流を供給し、核燃料物質が付着している処理対象物の表面を前記塩中に電気化学的に溶解させることにより前記処理対象物表面に付着している核燃料物質を処理対象物から容易に除去できる。
【００７０】
さらに、溶融塩電解質の電気抵抗は水溶液電解質の電気抵抗に比べ非常に小さいので、電流が廃棄物表面に均一に流れ従来除染が困難であった複雑な形状の処理対象物も除染できるとともに、電解中の陰極からの水素発生がないため、安全に操業できる。
【００７１】
使用済の溶融塩電解質からの蓄積した放射性物質の除去についても、スラッジに関しては、溶融塩の表面張力は水溶液より小さいためにろ過により十分にスラッジを除去できる。
【００７２】
一方、電解質に溶解した放射性物質については、それを除去することなく溶融塩電解工程で再利用できる。また、電解質に溶解した放射性物質については、溶融塩電解工程で陰極析出物として回収することができる。
【００７３】
陰極には固体の金属陰極を使用しても良いし、液体の金属陰極を使用しても良い。液体金属陰極には、析出した金属を液体金属中に取り込み易くするための液体金属を攪拌する手段を設けることもできる。
【００７４】
本発明装置によれば、溶融塩中で廃棄物を振動または溶融塩の吹き付け手段を設けることにより、廃棄物に付着している核燃料物質をより効果的に除去することができる。
【００７５】
溶融塩電解槽において除染後の廃棄物は、溶融塩中から取り出し、蒸留装置において付着している溶融塩を常圧もしくは減圧状態で加熱することにより蒸発させて廃棄物から容易に除去することができる。この際、廃棄物の融点以上に温度を上げて溶融することにより廃棄物の減容も可能である。また、蒸留装置から排出される溶融塩は溶融塩電解槽において再利用することができる。
【００７６】
前記蒸留槽の代りに洗浄装置を設けることにより、水あるいは水溶液により廃棄物を容易に洗浄できる。塩を含む洗浄水は蒸発乾固することにより、再生塩は溶融塩電解槽で再利用することができ、洗浄水は洗浄装置で再利用することができるので、余計な廃棄物を排出することはない。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明に係る核燃料サイクル施設からの廃棄物の処理方法の第１の実施の形態を示す流れ図。
【図２】図１における溶融塩電解工程で使用する電解槽の第１の例を示す縦断面図。
【図３】図２と同じく電解槽の第２の例を示す縦断面図。
【図４】本発明に係る核燃料サイクル施設からの廃棄物の処理方法の第２の実施の形態を示す流れ図。
【図５】図１または図４における溶融塩電解工程で使用する電解槽の第３の例を示す縦断面図。
【図６】図５と同じく電解槽の第４の例を示す縦断面図。
【図７】本発明に係る核燃料サイクル施設からの廃棄物の処理方法の第３の実施の形態を示す流れ図。
【図８】図７における還元工程で使用する反応容器の第１の例を示す縦断面図。
【図９】図８と同じく反応容器の第２の例を示す縦断面図。
【図１０】図８と同じく反応容器の第３の例を示す縦断面図。
【図１１】本発明に係る核燃料サイクル施設からの廃棄物処理装置の第１の実施の形態を示す系統図。
【図１２】本発明に係る核燃料サイクル施設からの廃棄物処理装置の第２の実施の形態を示す系統図。
【図１３】従来の電解研摩除染法を説明するための電解槽を示す縦断面図。
【符号の説明】
10…核燃料サイクル施設からの廃棄物、11…溶融塩電解工程、12…除染された廃棄物、13…蒸留工程、14…塩が除去された廃棄物、15…廃棄物に付着していた塩、16…使用済塩、17…ろ過工程、18…再生塩、19…廃棄物に付着していた核燃料物質、20…電解槽、21…陽極バスケット、22…放射性物質の付着した廃棄物、23…陰極、24…溶融塩、25…直流電源、26…陰極析出物、28…液体金属、29…るつぼ、30…陰極導線、31…絶縁筒、32…洗浄工程、33…塩を含む洗浄水、34…蒸発乾固、35…洗浄水、36，37…アクチュエータ、38…陽極バスケット支持棒、39…ポンプ、40…溶融塩吸込ノズル、41…溶融塩吹出しノズル、42…吹出し口、43…溶融塩の流れ、44…還元工程、45…反応容器、46…回収容器、47…溶融53…付着塩リサイクルライン、54…ろ過装置、55…再生塩リサイクルライン、56塩、48…攪拌機、49…還元剤、50…陰極、51…電源、52…陽極、53…付着塩リサイクルライン、54…ろ過装置、55…再生塩リサイクルライン、56…洗浄装置、57…蒸発装置、58…洗浄水リサイクルライン、59…蒸留装置。
【図１】
0003868635.tif 000004
【図２】
0003868635.tif 000005
【図３】
0003868635.tif 000006
【図４】
0003868635.tif 000007
【図５】
0003868635.tif 000008
【図６】
0003868635.tif 000009
【図７】
0003868635.tif 000010
【図８】
0003868635.tif 000011
【図９】
0003868635.tif 000012
【図１０】
0003868635.tif 000013
【図１１】
0003868635.tif 000014
【図１２】
0003868635.tif 000015
【図１３】
0003868635.tif 000016