(57)【要約】      （修正有）【課題】昇華再結晶法により、単結晶を効率良く得ることを可能とした窒化アルミニウム単結晶の製造方法、基材、及び、単結晶製造装置の提供。【解決手段】基材４は、一対の主面４１，４２と、主面４１，４２に対して実質的に垂直な方向に貫通すると共に、基材４の略中心に基材４の外径よりも相対的に小さい径を有する第１の貫通孔４３と、を有し、前記第１の方向よりも、第１の方向に対して実質的に垂直な第２の方向に沿って優先的に前記単結晶が成長する窒化アルミニウム単結晶の製造方法。【選択図】図３
2016060657.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
昇華再結晶法により単結晶を基材に成長させる単結晶の製造方法であって、
前記基材は、
一対の主面と、
前記主面に対して実質的に垂直な第１の方向に貫通すると共に、前記基材の略中心に前記基材の外径よりも相対的に小さい径を有する第１の貫通孔と、を有することを特徴とする単結晶の製造方法。
【請求項２】
請求項１に記載の単結晶の製造方法であって、
前記基材は、前記第１の方向よりも、前記第１の方向に対して実質的に垂直な第２の方向に沿って優先的に前記単結晶が成長することを特徴とする単結晶の製造方法。
【請求項３】
請求項２に記載の単結晶の製造方法であって、
前記第２の方向は、前記単結晶の結晶方位＜０００１＞に対して垂直な方向と実質的に一致していることを特徴とする単結晶の製造方法。
【請求項４】
請求項３に記載の単結晶の製造方法であって、
前記第２の方向は、前記単結晶の結晶方位＜１０−１０＞、又は、結晶方位＜１１−２０＞と実質的に一致していることを特徴とする単結晶の製造方法。
【請求項５】
請求項１〜４の何れかに記載の単結晶の製造方法であって、
前記基材と原料を対向させるように坩堝の内部に収容する工程と、
第１の温度勾配と第２の温度勾配とが形成されるように、前記坩堝の内部の温度を制御する工程と、を含み、
前記第１の温度勾配は、前記第１の方向に対して実質的に垂直な第２の方向において、前記第１の貫通孔の中心軸に向かって漸次的に前記坩堝内の温度が低下する温度勾配であり、
前記第２の温度勾配は、前記第１の方向において、前記基材に向かって漸次的に前記坩堝内の温度が低下する温度勾配であることを特徴とする単結晶の製造方法。
【請求項６】
昇華再結晶法により単結晶を成長させる基材であって、
一対の主面と、
前記主面に対して実質的に垂直な第１の方向に貫通すると共に、前記基材の略中心に前記基材の外径よりも相対的に小さい径を有する第１の貫通孔と、を有することを特徴とする基材。
【請求項７】
請求項６に記載の基材であって、
前記第１の方向よりも、前記第１の方向に対して実質的に垂直な第２の方向に沿って優先的に前記単結晶が成長することを特徴とする基材。
【請求項８】
請求項７に記載の基材であって、
前記第２の方向は、前記単結晶の結晶方位＜０００１＞に対して垂直な方向と実質的に一致していることを特徴とする基材。
【請求項９】
請求項８に記載の基材であって、
前記第２の方向は、前記単結晶の結晶方位＜１０−１０＞、又は、結晶方位＜１１−２０＞と実質的に一致していることを特徴とする基材。
【請求項１０】
昇華再結晶法により単結晶を基材に成長させる単結晶製造装置であって、
前記基材は、
一対の主面と、
前記主面に対して実質的に垂直な第１の方向に貫通すると共に、前記基材の略中心に前記基材の外径よりも相対的に小さい径を有する第１の貫通孔と、を有し、
前記単結晶製造装置は、
前記基材と原料を対向させるように内部に収容する坩堝と、
前記坩堝の下端側に対応する位置に配置された第１の加熱手段と、
前記坩堝の上端側に対応する位置に配置された第２の加熱手段と、
略中心に前記基材の外径よりも相対的に小さい径を有する第２の貫通孔が形成されていると共に、前記第１の加熱手段と前記第２の加熱手段との間に配置された前記基材を前記坩堝内で保持する保持手段と、
第１の温度勾配と第２の温度勾配とを形成するように、前記第１の加熱手段と前記第２の加熱手段とを制御する制御手段と、を備えており、
前記第１の温度勾配は、前記第１の方向に対して実質的に垂直な第２の方向において、前記第１の貫通孔の中心に向かって漸次的に前記坩堝内の温度が低下する温度勾配であり、
前記第２の温度勾配は、前記第１の方向において、前記基材に向かって漸次的に前記坩堝内の温度が低下する温度勾配であることを特徴とする単結晶製造装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、単結晶の製造方法、基材、及び、単結晶製造装置に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
中空円筒状部材の中心軸に対して内壁面を傾斜させた台座部を備え、この台座部の内壁面に備えた複数の平坦面に種結晶を配置した単結晶の製造装置が知られている。この単結晶の製造装置では、台座部の中空部を反応室として複数の種結晶の表面上に単結晶を成長させている。また、種結晶を配置する複数の平坦面は、台座部の内壁面に周方向において等間隔に並べられている（例えば特許文献１参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２０１２−１４４３８６号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
上述の単結晶の製造装置では、単結晶の成長に従って、当該単結晶の外形が大きくなるため、成長した単結晶同士が接触するおそれがある。このため、単結晶の厚さや大きさが制限されてしまい、単結晶を効率良く得ることが困難となる場合がある、という問題がある。
【０００５】
本発明が解決しようとする課題は、単結晶を効率良く得ることを可能とした単結晶の製造方法、基材、及び、単結晶製造装置を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
［１］本発明に係る単結晶の製造方法は、昇華再結晶法により単結晶を基材に成長させる単結晶の製造方法であり、前記基材は、一対の主面と、前記主面に対して実質的に垂直な第１の方向に貫通すると共に、前記基材の略中心に前記基材の外径よりも相対的に小さい径を有する第１の貫通孔と、を有することを特徴とする。
【０００７】
［２］上記発明において、前記基材は、前記第１の方向よりも、前記第１の方向に対して実質的に垂直な第２の方向に沿って優先的に前記単結晶が成長してもよい。
【０００８】
［３］上記発明において、前記単結晶は、ウルツ鉱型構造を有していてもよい。
【０００９】
［４］上記発明において、前記第２の方向は、前記単結晶の結晶方位＜０００１＞に対して垂直な方向と実質的に一致していてもよい。
【００１０】
［５］上記発明において、前記第２の方向は、前記単結晶の結晶方位＜１０−１０＞、又は、結晶方位＜１１−２０＞と実質的に一致していてもよい。
【００１１】
［６］上記発明は、前記基材と原料を対向させるように坩堝の内部に収容する工程と、第１の温度勾配と第２の温度勾配とが形成されるように、前記坩堝の内部の温度を制御する工程と、を含み、前記第１の温度勾配は、前記第１の方向に対して実質的に垂直な第２の方向において、前記第１の貫通孔の中心軸に向かって漸次的に前記坩堝内の温度が低下する温度勾配であり、前記第２の温度勾配は、前記第１の方向において、前記基材に向かって漸次的に前記坩堝内の温度が低下する温度勾配であってもよい。
【００１２】
［７］本発明に係る基材は、昇華再結晶法により単結晶を成長させる基材であり、一対の主面と、前記主面に対して実質的に垂直な第１の方向に貫通すると共に、前記基材の略中心に前記基材の外径よりも相対的に小さい径を有する第１の貫通孔と、を有することを特徴とする。
【００１３】
［８］上記発明において、前記単結晶は、ウルツ鉱型構造を有していてもよい。
【００１４】
［９］上記発明において、前記第１の方向よりも、前記第１の方向に対して実質的に垂直な第２の方向に沿って優先的に前記単結晶が成長してもよい。
【００１５】
［１０］上記発明において、前記第２の方向は、前記単結晶の結晶方位＜０００１＞に対して垂直な方向と実質的に一致していてもよい。
【００１６】
［１１］上記発明において、前記第２の方向は、前記単結晶の結晶方位＜１０−１０＞、又は、結晶方位＜１１−２０＞と実質的に一致していてもよい。
【００１７】
［１２］本発明に係る単結晶製造装置は、昇華再結晶法により単結晶を基材に成長させる単結晶製造装置であり、前記基材は、一対の主面と、前記主面に対して実質的に垂直な第１の方向に貫通すると共に、前記基材の略中心に前記基材の外径よりも相対的に小さい径を有する第１の貫通孔と、を有し、前記単結晶製造装置は、前記基材と原料を対向させるように内部に収容する坩堝と、前記坩堝の下端側に対応する位置に配置された第１の加熱手段と、前記坩堝の上端側に対応する位置に配置された第２の加熱手段と、略中心に前記基材の外径よりも相対的に小さい径を有する第２の貫通孔が形成されていると共に、前記第１の加熱手段と前記第２の加熱手段との間に配置された前記基材を前記坩堝内で保持する保持手段と、第１の温度勾配と第２の温度勾配とを形成するように、前記第１の加熱手段と前記第２の加熱手段とを制御する制御手段と、を備えており、前記第１の温度勾配は、前記第１の方向に対して実質的に垂直な第２の方向において、前記第１の貫通孔の中心に向かって漸次的に前記坩堝内の温度が低下する温度勾配であり、前記第２の温度勾配は、前記第１の方向において、前記基材に向かって漸次的に前記坩堝内の温度が低下する温度勾配であることを特徴とする。
【発明の効果】
【００１８】
本発明によれば、基材に形成された第１の貫通孔を塞ぐように単結晶が成長するため、基材の厚さや大きさの制限が緩和される。これにより、単結晶を効率良く得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１９】
【図１】図１は、本発明の実施形態における窒化アルミニウム単結晶の結晶構造を示す斜視模式図である。
【図２】図２は、本発明の本実施形態における窒化アルミニウム単結晶の製造方法で用いられる基材を示す図であり、図２（ａ）は、平面図であり、図２（ｂ）は、図２（ａ）のIIａ−IIａ線に沿った断面図である。
【図３】図３は、本発明の実施形態における単結晶製造装置を示す概略構成図である。
【図４】図４は、本発明の実施形態における坩堝内の温度勾配を示す図であり、図３のIV部に相当する図である。
【図５】図５は、本発明の実施形態における単結晶の製造方法の工程図である。
【図６】図６は、本発明の実施形態におけるステップＳ１４を説明する窒化アルミニウム単結晶が析出した基板を示す図であり、図６（ａ）は、平面図であり、図６（ｂ）は、図６（ａ）のVIａ−VIａ線に沿った断面図である。
【図７】図７は、本発明の実施形態におけるステップＳ１５を説明する窒化アルミニウム単結晶が析出した基板を示す図であり、図７（ａ）は、平面図であり、図７（ｂ）は、図７（ａ）のVIIａ−VIIａ線に沿った断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００２０】
以下、本発明の実施形態を図面に基づいて説明する。
【００２１】
本実施形態における単結晶製造装置１は、高温領域で原料２を加熱して昇華させ、低温領域に設けられた基材４上で昇華ガスを再凝縮させること（昇華再結晶法）により窒化アルミニウム単結晶３を製造する装置である。以下の説明では、まず、窒化アルミニウム単結晶３について詳細に説明する。次いで、基材４について詳細に説明する。次いで、単結晶製造装置１について詳細に説明する。
【００２２】
図１は本発明の実施形態における窒化アルミニウム単結晶の結晶構造を示す斜視模式図である。
【００２３】
本実施形態における窒化アルミニウム単結晶３は、ウルツ鉱型構造を有する単結晶であり、図１に示すように、六方晶系の結晶構造を有している。この図１において、２つの面３１は、（０００１）の結晶面又はこれに等価な方向の結晶面である。６つの面３２は、（１０−１０）の結晶面又はこれに等価な方向の結晶面である。面３３（図１において一点鎖線により囲まれた面）は、（１１−２０）の結晶面又はこれに等価な方向の結晶面である。
【００２４】
なお、以下の説明において、（０００１）の結晶面又はこれに等価な方向の結晶面を結晶面｛０００１｝と表し、（１０−１０）の結晶面又はこれに等価な方向の結晶面を結晶面｛１０−１０｝と表し、（１１−２０）の結晶面又はこれに等価な方向の結晶面を結晶面｛１１−２０｝と表す。
【００２５】
また、結晶面｛０００１｝に対して実質的に垂直な方向を結晶方位＜０００１＞を表し、結晶面｛１０−１０｝に対して実質的に垂直な方向を結晶方位＜１０−１０＞を表し、結晶面｛１１−２０｝に対して実質的に垂直な方向を結晶方位＜１１−２０＞を表す。
【００２６】
また、ミラー指数の負の数字は数字の上にバーを付けて表すのが一般的であるが、本明細書においては、これをマイナス符号で代用する。すなわち、結晶面{１０−１０}の「−１」は、「バー１」を表す。
【００２７】
上述のようなウルツ鉱型構造を有する単結晶の具体例としては、例えば、窒化アルミニウム（ＡｌＮ）の他に、窒化ガリウム（ＧａＮ）、窒化インジウム（ＩｎＮ）等の窒化物単結晶、α型炭化ケイ素（α−ＳｉＣ）等の炭化物単結晶、及び、酸化亜鉛（ＺｎＯ）、酸化ベリリウム（ＢｅＯ）等の酸化物単結晶等を例示することができる。
【００２８】
このようなウルツ鉱型構造を有する単結晶では、結晶面によって極性が異なるため、特定の結晶方位が優先的に結晶成長する。具体的には、結晶面｛０００１｝に対して実質的に垂直な結晶方位よりも、結晶面｛１０−１０｝に対して実質的に垂直な結晶方位、又は、結晶面｛１１−２０｝に対して実質的に垂直な結晶方位、が優先的に結晶成長する。つまり、本実施形態の窒化アルミニウム単結晶３においては、結晶方位＜１０−１０＞、又は、結晶方位＜１１−２０＞が結晶方位＜０００１＞に対して優先的に結晶成長する。なお、結晶面｛０００１｝は、ウルツ鉱型構造を有する単結晶における極性面である。また、結晶面｛１０−１０｝及び結晶面｛１１−２０｝は、ウルツ鉱型構造を有する単結晶における非極性面である。
【００２９】
なお、本実施形態では、ウルツ鉱型構造を有する窒化アルミニウム単結晶３について説明しているが、特にこれに限定されない。
【００３０】
次に、本実施形態における窒化アルミニウム単結晶３を成長させる基材４について、図２（ａ）及び図２（ｂ）を参照しながら、詳細に説明する。図２は本発明の本実施形態における単結晶の製造方法で用いられる基材を示す図であり、図２（ａ）は平面図、図２（ｂ）は図２（ａ）のIIａ−IIａ線に沿った断面図である。
【００３１】
本実施形態における基材４は、図２（ａ）及び図２（ｂ）に示すように、略円板形状を有しており、後述する坩堝１０の内径よりも相対的に小さい外径を有している。この基材４は、一対の主面４１，４２と、第１の貫通孔４３と、を有している。一方の主面４１は、図２（ｂ）において基板４の上側の主面であり、他方の主面４２は、図２（ｂ）において基板４の下側の主面である。
【００３２】
第１の貫通孔４３は、基材４の略中心で主面４１、４２間を貫通し、鉛直方向（図中Ｚ方向）に沿って形成されている。この第１の貫通孔４３の外径は、基材４の外径よりも相対的に小さい値となっている。この場合に、平面視における基材４の面積に対する第１の貫通孔４３の面積の比は（以下、単に「開口率」とも称する）、およそ９２％程度であることが好ましい。開口率が９０％より小さい値だと、窒化アルミニウム単結晶３の生産性の低下を招来するおそれがある。また、開口率が９５％より大きい値だと、基材４の強度が低下するおそれがある。
【００３３】
第１の貫通孔４３は、内壁面４３１を有している。内壁面４３１は、主面４１，４２に対して鉛直方向に沿って延在している。この内壁面４３１は、流路Ｗ（後述）に面しており、平面視において、流路Ｗを包囲している。
【００３４】
基材４に第１の貫通孔４３を形成する方法としては、例えば、レーザを用いたレーザダイシングや、ダイシングブレードを用いた方法等を例示することができる。なお、第１の貫通孔４３の形成方法は、特に上述に限定されず、公知の方法を採用してもよい。
【００３５】
本実施形態では、基材４の主面４１，４２が窒化アルミニウム単結晶３の結晶面｛０００１｝と実質的に一致するように形成されている。また、基材４の内壁面４３１が窒化アルミニウム単結晶３の結晶面｛１０−１０｝と実質的に一致するように形成されている。つまり、本実施形態では、基材４の主面４１，４２に対して実質的に垂直な方向と、窒化アルミニウム単結晶３の結晶方位＜０００１＞と、が一致している。また、基材４の内壁面４３１に対して実質的に垂直な方向と、窒化アルミニウム単結晶３の結晶方位＜１０−１０＞と、が一致している。
【００３６】
なお、本実施形態では、基材４の内壁面４３１に対して実質的に垂直な方向と、窒化アルミニウム単結晶３の結晶方位＜１０−１０＞と、が一致しているが、特にこれに限定されない。例えば、基材４の内壁面４３１に対して実質的に垂直な方向と、窒化アルミニウム単結晶３の結晶方位＜１１−２０＞と、が一致してもよい。このように、基材４の内壁面４３１に対して実質的に垂直な方向と、窒化アルミニウム単結晶３の非極性面に対して実質的に垂直な結晶方位、とが一致していることが好ましい。
【００３７】
上述のように、窒化アルミニウム単結晶３の結晶方位＜１０−１０＞は、当該窒化アルミニウム単結晶３の結晶方位＜０００１＞に対して優先的に結晶成長する。したがって、本実施形態における基材４では、流路Ｗに面した内壁面４３１に実質的に垂直な方向に沿って優先的に結晶成長する。
【００３８】
本実施形態における「基材４の主面４１，４２に対して実質的に垂直な方向」が本発明における「第１の方向」の一例に相当し、本実施形態における「基材４の内壁面４３１に対して実質的に垂直な方向」が本発明における「第２の方向」の一例に相当する。
【００３９】
このような基材４を構成する材料としては、特に限定しないが、例えば、上述の成長させる単結晶を構成する材料と同様の材料を例示することができる。なお、本実施形態における基材４の大きさや形状は、特に限定されない。
【００４０】
次に、本実施形態における窒化アルミニウム単結晶３を成長させる単結晶製造装置１について、図３及び図４を参照しながら、詳細に説明する。図３は本発明の実施形態における単結晶製造装置を示す概略構成図、図４は本発明の実施形態における坩堝内の温度勾配を示す図であり、図３のIV部に相当する図である。
【００４１】
本実施形態における単結晶製造装置１は、図３に示すように、坩堝１０と、保持部１５と、断熱材２０と、結晶成長炉２５と、ガス供給装置３０と、減圧装置４０と、第１の誘導コイル５０と、第２の誘導コイル５５と、温度計６１，６２と、制御ユニット６５と、を備えている。
【００４２】
坩堝１０は、内部に原料２を収容しており、図３に示すように、容器本体１１と、底部１２と、蓋部１３と、を有している。容器本体１１は、円筒形状を有しており、下端１１２と、上端１１３と、を有している。また、容器本体１１は、上端１１３で開口する上部開口１１３ａを有している。底部１２は、容器本体１１の下端１１２に設けられている。なお、原料２は、この底部１２に保持され坩堝１０内に収容されている。蓋部１３は、容器本体１１の上部開口１１３ａを塞ぐように当該容器本体１１の上端１１３に載置されている。この蓋部１３は、容器本体１１に載置されているだけであり、この坩堝１０内は流体の出入りが容易な準密閉的な空間となっている。このため、結晶成長炉２５内に導入された窒素ガスが坩堝１０内に流入することが可能となっている。
【００４３】
坩堝１０は、例えば、タングステン、モリブデン、炭化タングステン、炭化タンタル、窒化ホウ素又は窒化ジルコニウムから構成されている。なお、この坩堝１０を、例えば、タングステン、モリブデン、炭化タングステン、炭化タンタル、窒化ホウ素及び窒化ジルコニウムからなる群から選択される二つ以上の材料の混合物で構成してもよい。また、原料２の具体例としては、例えば、窒化アルミニウムの粉末や焼結体等を例示することができる。
【００４４】
なお、坩堝１０の構成として、特に図示しないが、例えば、坩堝１０を第２の坩堝内に収容した二重坩堝構造を採用してもよいし、坩堝１０を第２及び第３の坩堝内に収容した三重坩堝構造を採用してもよい。
【００４５】
この坩堝１０の内部には、図４に示すように、流路Ｗが形成されている。この流路Ｗでは、坩堝１０内に第１の温度勾配Ｍ１と、第２の温度勾配Ｍ２と、が形成されることで、原料２が加熱され昇華した昇華ガスが上流側から下流側に向かって流下するようになっている。流路Ｗを流下した昇華ガスは、比較的低温領域に設けられた基材４上で再凝縮し、窒化アルミニウム単結晶３として析出する。
【００４６】
なお、本実施形態において、「上流側」と「下流側」とは、昇華ガスの流下する方向を基準とし、「上流側」が比較的高温領域（図中の坩堝１０内において、ハッチングが濃い領域）となり、「下流側」が比較的低温領域（図中の坩堝１０内において、ハッチングが薄い領域）となる。また、図４において、坩堝１０内の温度勾配の理解を容易にするため、等温線を二点鎖線で示し、その他の線を破線で示した。
【００４７】
第１の温度勾配Ｍ１は、坩堝１０の半径方向（基材４の内壁面４３１に対して実質的に垂直な方向）において、第１の貫通孔４３の中心軸Ｃ１に向かって漸次的に坩堝１０内の温度が低下する温度勾配である。第２の温度勾配Ｍ２は、坩堝１０の高さ方向（基材４の主面４１，４２に対して実質的に垂直な方向）において、基材４に向かって漸次的に坩堝１０内の温度が低下する温度勾配である。結果的には、坩堝１０内では、中心点Ｏ近傍で最も低温となるような温度勾配が形成される。これにより、当該基材４の第１の貫通孔４３の内側において、原料２の昇華ガスが再凝縮し易くなる。なお、本実施形態における第２の温度勾配Ｍ２は、図４に示すように、基材４の中心軸Ｃ２に向かって漸次的に坩堝１０内の温度が低下しているが、特にこれに限定されない。
【００４８】
ここで、坩堝１０の半径方向と、基材４の内壁面４３１に対して実質的に垂直な方向と、の関係については、後に説明する。また、坩堝１０の高さ方向と、基材４の主面４１，４２に対して実質的に垂直な方向との関係についても、後に説明する。
【００４９】
また、本実施形態において、「中心軸Ｃ１」は、第１の貫通孔４３の半径方向における当該第１の貫通孔４３の中心を通り、第１の貫通孔の高さ方向に延在する直線である。「中心軸Ｃ２」は、基材４の高さ方向における当該基材４の中心を通り、基材４の半径方向に延在する直線である。「中心点Ｏ」は、中心軸Ｃ１と中心軸Ｃ２との交差する点である。また、本実施形態において、「中心」とは、平面視又は断面視における重心の位置を示す。ここで「重心」とは、平面視又は断面視における輪郭の内部を一様の質量にて分布させたときの質量中心を意味する。
【００５０】
本実施形態における「第１の温度勾配Ｍ１」が本発明における「第１の温度勾配」の一例に相当し、本実施形態における「第２の温度勾配Ｍ２」が本発明における「第２の温度勾配」の一例に相当する。
【００５１】
本実施形態における保持部１５は、略円板形状を有しており、坩堝１０の内部に配置されている。この保持部１５の外径は、坩堝１０の内径と実質的に同一となっており、当該保持部１５の外縁部において、坩堝１０の容器本体１１に特に図示しない手段で固定されている。本実施形態では、この保持部１５は、後述する第１及び第２の誘導コイル５０，５５の間の比較的低温領域に配置されている。保持部１５の上面は平坦であり、基材４が載置可能となっている。保持部１５の上面と、基材４の主面４１，４２の何れか一方と、が対向するように基材４が載置されることで、坩堝１０に収容される原料２と、当該基材４と、が対向するようになっている。
【００５２】
本実施形態では、坩堝１０と、保持部１５と、基材４と、は平面視において、第１の貫通孔４３の中心軸Ｃ１上に中心を有するように配置されている。また、坩堝１０内に基材４が上述のように配置されることで、坩堝１０の高さ方向と、基材４の主面４１，４２に対して垂直な方向と、が実質的に一致している。また、坩堝１０の半径方向と、基材４の内壁面４３１に対して垂直な方向と、も実質的に一致している。
【００５３】
結果的には、本実施形態では、窒化アルミニウム単結晶３の結晶方位＜０００１＞と、坩堝１０の高さ方向と、基材４の主面４１，４２に対して垂直な方向と、が実質的に一致しており、窒化アルミニウム単結晶３の結晶方位＜１０−１０＞と、坩堝１０の半径方向と、基材４の内壁面４３１に対して垂直な方向と、が実質的に一致している。
【００５４】
保持部１５は、その略中央に当該保持部１５を鉛直方向に貫通する第２の貫通孔１６を有している。この第２の貫通孔１６の径は、基材４の外径よりも相対的に小さい値となっている。これにより、保持部１５に載置した基材４が第２の貫通孔１６内を通り抜け落下するのを防止することができる。また、第２の貫通孔１６は、内壁面１６１を有している。この内壁面１６１は、流路Ｗに面しており、平面視において、流路Ｗを包囲している。
【００５５】
この場合に、本実施形態では、保持部１５上に基材４を載置した状態で、内壁面４３１が内壁面１６１に対して相対的に中心軸Ｃ１に向かう方向に沿って突出していることが好ましい。つまり、第１の貫通孔４３の径に対して第２の貫通孔１６の径が相対的に小さい値であることが好ましい。これにより、基材４の上流側において、保持部１５が流路Ｗを干渉しないため、内壁面４３１近傍において、流下する昇華ガスの流れが阻害されるのを抑制することができる。
【００５６】
なお、本実施形態では、第２の貫通孔１６は、保持部１５を鉛直方向に貫通して形成されているが、特にこれに限定されない。例えば、第２の貫通孔１６は、下側（原料２に対向する側）から上側に向かって漸次的に小径となるように形成されていてもよい。この場合、保持部１５に包囲された領域において、流路Ｗが漸縮される。これにより、保持部１５が流路Ｗを急縮することにより、流下する昇華ガスの流れが乱れるのを抑制することができる。
【００５７】
保持部１５は、比較的高い電気伝導率（比抵抗）を有する材料から構成されていることが好ましい。これにより、保持部１５の表面に窒化アルミニウム単結晶３の多結晶が析出するのを抑制することができる。このような保持部１５を構成する材料としては、例えば、黒鉛、タンタル、窒化タンタル、炭化ジルコニウム、又は、炭化モリブデンを例示することができる。なお、この保持部１５を、例えば、黒鉛、タンタル、窒化タンタル、炭化ジルコニウム、及び、炭化モリブデンからなる群から選択される二つ以上の材料の混合物で構成してもよい。本実施形態における「保持部１５」が本発明における「保持手段」の一例に相当する。
【００５８】
断熱材２０は、図３に示すように、外部への放熱を抑制するために設けられている。この断熱材２０の具体例としては、例えば、炭素繊維を用いた成形断熱材等を例示することができる。この断熱材２０は、筒部２０１、底部２０２、及び、蓋部２０３を有しており、坩堝１０の全面を囲っている。具体的には、断熱材２０の底部２０２は、坩堝１０の底部１２を直接覆っている。一方、断熱材２０の筒部２０１及び蓋部２０３は、坩堝１０の容器本体１１及び蓋部１３から一定距離だけ離れて覆っている。なお、断熱材２０の配置は、特に上述に限定されない。
【００５９】
断熱材２０の底部２０２には、結晶成長炉２５の下方に設けられた温度計６１の視路を確保するための円形の開口２０２ａ（φ１５ｍｍ程度）が形成されている。また、断熱材２０の蓋部２０３には、結晶成長炉２５の上方に設けられた温度計６２の視路を確保するための円形の開口２０３ａ（φ１５ｍｍ程度）が形成されている。これにより底部１２及び蓋部１３の温度を測定することが可能となっている。なお、本発明の単結晶製造装置１においては、この断熱材２０は必ずしも必須ではなく、必要に応じて省略してもよい。
【００６０】
断熱材２０に収容された坩堝１０は、不図示の固定手段を介して結晶成長炉２５内に固定されている。この結晶成長炉２５は、例えば二重構造の石英管から構成されており、その上部にガス導入口２６が設けられていると共に、その下部にガス排出口２７が設けられている。
【００６１】
ガス導入口２６には、窒素（Ｎ２）ガス等の不活性ガスを供給可能なガス供給装置３０が接続されている。一方、ガス排出口２７には、特に図示しない圧力調整弁を介して真空ポンプ等の減圧装置４０が接続されている。このガス供給装置３０や減圧装置４０を駆動させることで、結晶成長炉２５内の雰囲気を所定の圧力に調整することが可能となっている。
【００６２】
結晶成長炉２５の周囲には第１の誘導コイル５０及び第２の誘導コイル５５が配置されている。第１及び第２の誘導コイル５０，５５は、結晶成長炉２５内の坩堝１０を取り囲んでいる。この第１及び第２の誘導コイル５０、５５に高周波電流を通電することで坩堝１０が自己発熱し、これにより原料２及び基材４が所望の温度に加熱される。
【００６３】
第１の誘導コイル５０は、容器本体１１の下端１１２側に設けられている。坩堝１０に原料２が収容されている場合は、第１の誘導コイル５０は、原料２に対応した位置に配置される。これに対して、第２の誘導コイル５５は、容器本体１１の上端１１３側に設けられている。このように、基材４を載置する保持部１５に下方に第１の誘導コイル５０を配置し、当該保持部１５の上方に第２の誘導コイル５５を配置することで、坩堝１０内の温度勾配を窒化アルミニウム単結晶３の成長に適した温度に調整することができる。本実施形態における「第１の誘導コイル５０」が本発明における「第１の加熱手段」の一例に相当し、本実施形態における「第２の誘導コイル５５」が本発明における「第２の加熱手段」の一例に相当する。
【００６４】
温度計６１，６２は、結晶成長炉２５の外側に設けられている。温度計６１，６２の具体例としては、例えば放射温度計等を例示することができ、坩堝１０から放射される赤外線や可視光線の強度を測定することで、坩堝１０の温度を検出する。
【００６５】
制御ユニット６５は、ＣＰＵ、ＲＯＭ、ＲＡＭ、Ａ／Ｄ変換器及び入出力インターフェース等を含んで構成されるマイクロコンピュータである。この制御ユニット６５は、温度計６１，６２から出力される坩堝１０内の温度実測値を検出する。そして、温度計６１，６２から出力された坩堝１０内の温度測定値の検出結果に基づいて、第１及び第２の誘導コイル５０，５５を制御する。本実施形態における「制御ユニット６５」が本発明における「制御手段」の一例に相当する。
【００６６】
次に、以上に説明した単結晶製造装置１を用いて窒化アルミニウム単結晶３を製造する単結晶の製造方法について、図５〜図７を参照しながら説明する。図５は本発明の実施形態における単結晶の製造方法の工程図、図６は本発明の実施形態におけるステップＳ１４を説明する窒化アルミニウム単結晶が析出した基板を示す図であり、図６（ａ）は平面図、図６（ｂ）は図６（ａ）のVIａ−VIａ線に沿った断面図、図７は本発明の実施形態におけるステップＳ１５を説明する窒化アルミニウム単結晶が析出した基板を示す図であり、図７（ａ）は平面図、図７（ｂ）は図７（ａ）のVIIａ−VIIａ線に沿った断面図である。
【００６７】
本実施形態における窒化アルミニウム単結晶３の製造方法は、図５に示すように、収容工程（ステップＳ１０）と、雰囲気制御工程（ステップＳ１１）と、加熱工程（ステップＳ１２）と、温度制御工程（ステップＳ１３）と、成長工程（ステップＳ１４）と、取出工程（ステップＳ１５）と、を備えている。
【００６８】
本実施形態における「収容工程（ステップＳ１０）」が本発明における「前記基材と原料を対向させるように坩堝の内部に収容する工程」の一例に相当し、本実施形態における「温度制御工程（ステップＳ１３）」が本発明における「第１の温度勾配と第２の温度勾配とが形成されるように、前記坩堝の内部の温度を制御する工程」の一例に相当する。
【００６９】
ステップＳ１０では、まず、窒化アルミニウム粉末等の原料２を、断熱材２０の筒部２０１及び底部２０２によって覆われた坩堝１０内に投入する。そして、予め坩堝１０に取り付けられた保持部１５上に基材４を主面４１が上方を向くように載置する。
【００７０】
ステップＳ１１では、蓋部１３を容器本体１１の上端１１３上に載置する。そして、断熱材２０の蓋部２０３を蓋部１３上に載置する。これにより、坩堝１０の内部が準密閉的な空間となる。そして、断熱材２０で覆われた坩堝１０を結晶成長炉２５内に設置した後、減圧装置４０を駆動させてガス排出口２７を介して結晶成長炉２５内の大気を除去し、当該結晶成長炉２５内を真空引きし、結晶成長炉２５内の圧力を５×１０−６［ｔｏｒｒ］程度とする。そして、ガス供給装置３０を駆動させてガス導入口２６を介して結晶成長炉２５内に窒素ガスを導入して結晶成長炉２５内を７００［ｔｏｒｒ］程度まで昇圧する。
【００７１】
ステップＳ１２では、第１及び第２の誘導コイル５０，５５に高周波電流を通電して坩堝１０を発熱させる。このステップＳ１２では、まず、基材４を１０００［℃］程度まで加熱することにより、当該基材４の各面４１，４２，４３１を清浄化する。そして、第１及び第２の誘導コイル５０，５５に高周波電流を通電して坩堝１０をさらに発熱させることで、原料２及び基材４を加熱する。坩堝１０が所定の温度に達することで、原料２から昇華ガスが発生する。
【００７２】
ステップＳ１３では、制御ユニット６５により、温度計６１，６２から出力された坩堝１０内の温度測定値の検出結果に基づいて、坩堝１０内の温度を制御する。本実施形態では、制御ユニット６５により、第１及び第２の誘導コイル５０，５５を制御して、坩堝１０内に第１の温度勾配Ｍ１と、第２の温度勾配Ｍ２と、を形成するように坩堝１０内の温度を制御する。
【００７３】
具体的には、坩堝１０の外周縁部付近では、当該坩堝１０の下部温度（すなわち原料２の温度）及び上部温度をおよそ１８００［℃］程度とし、当該坩堝１０の中部温度（すなわち基材４の温度）をおよそ１７６０［℃］程度とする。また、坩堝１０の中心付近では、当該坩堝１０の下部温度及び上部温度を１７７０［℃］程度とし、当該坩堝１０の中部温度をおよそ１７００［℃］程度とする。このように、坩堝１０の半径方向に沿って第１の温度勾配Ｍ１が形成され、当該坩堝１０の高さ方向に沿って第２の温度勾配Ｍ２が形成される。
【００７４】
ステップＳ１４では、基材４上に窒化アルミニウム単結晶３を結晶成長させる。まず、坩堝１０の温度が上記の設定温度に達したら、減圧装置４０によって結晶成長炉２５内を１００〜６００［ｔｏｒｒ］に減圧する。この減圧により、窒化アルミニウム単結晶３の成長が開始する。具体的には、下記の（１）式及び（２）式に示すように、上述の坩堝１０内に形成された第１及び第２の温度勾配Ｍ１，Ｍ２によって、原料２から発生した昇華ガスが流路Ｗを流下し基材４に向かって移送され、基材４上で再凝縮する。
【００７５】
２ＡｌＮ（ｓ）  →  ２Ａｌ（ｇ）＋Ｎ２（ｇ）  …（１）
２Ａｌ（ｇ）＋Ｎ２（ｇ）  →２ＡｌＮ（ｓ）  …（２）
【００７６】
この際、本実施形態では、基材４の内壁面４３１に垂直な方向と、窒化アルミニウム単結晶３の結晶方位＜１０−１０＞と、が実質的に一致している。これにより、図６（ａ）及び図６（ｂ）に示すように、窒化アルミニウム単結晶３は、基材４の内壁面４３１に、当該内壁面４３１に実質的に垂直な方向に沿って優先的に結晶成長する。
【００７７】
また、本実施形態では、坩堝１０内に第１及び第２の温度勾配Ｍ１，Ｍ２が形成されており、坩堝１０内では中心点Ｏ近傍で最も低温となる。このため、基材４の第１の貫通孔４３の内側において、原料２の昇華ガスが再凝縮し易くなっている。
【００７８】
ステップＳ１５では、図７（ａ）及び図７（ｂ）に示すように、第１の貫通孔４３を塞ぐように窒化アルミニウム単結晶３が結晶成長したことで、当該窒化アルミニウム単結晶３の結晶成長を停止する。本実施形態では、窒化アルミニウム単結晶３の成長開始から例えば１００〜１２０時間が経過した後に、ガス導入口２６から窒素ガスを結晶成長炉２５内に供給して結晶成長炉２５内の圧力を７００［ｔｏｒｒ］程度まで昇圧させる。そして、第１及び第２の誘導コイル５０，５５への通電を停止して原料２及び基材４を室温まで自然冷却する。以上により、窒化アルミニウム単結晶３を得ることができる。なお、窒化アルミニウム単結晶３の結晶成長を停止する時期としては、特に上述に限定されず、例えば、第１の貫通孔４３が塞がる前に窒化アルミニウム単結晶３の結晶成長を停止してもよい。
【００７９】
次に、本実施形態における単結晶の製造方法、基材４、及び、単結晶製造装置１の作用について説明する。
【００８０】
本実施形態では、基材４に形成された第１の貫通孔４３を塞ぐように窒化アルミニウム単結晶３が成長するため、基材４の厚さや大きさの制限が緩和される。これにより、窒化アルミニウム単結晶３を効率良く得ることができる。
【００８１】
また、本実施形態では、基材４の内壁面４３１に対して垂直な方向と、窒化アルミニウム単結晶３の結晶方位＜１０−１０＞と、が実質的に一致している。これにより、基材４の主面４１，４２に対して実質的に垂直な方向よりも、当該基材４の内壁面４３１に実質的に垂直な方向に沿って優先的に単結晶が成長する。この結果、窒化アルミニウム単結晶３をより効率良く得ることができる。
【００８２】
また、本実施形態では、坩堝１０の半径方向において、第１の貫通孔４３の中心軸Ｃ１に向かって漸次的に坩堝１０内の温度が低下する第１の温度勾配Ｍ１と、坩堝１０の高さ方向において、基材４に向かって漸次的に坩堝１０内の温度が低下する第２の温度勾配Ｍ２と、を形成するように、第１及び第２の誘導コイル５０，５５を制御ユニット６５により制御する。これにより、坩堝１０内では中心点Ｏ近傍で最も低温となるような温度勾配が形成され、当該基材４の第１の貫通孔４３の内側において、原料２の昇華ガスが再凝縮し易くなる。この結果、窒化アルミニウム単結晶３をより効率良く得ることができる。
【００８３】
なお、以上に説明した実施形態は、本発明の理解を容易にするために記載されたものであって、本発明を限定するために記載されたものではない。したがって、上記の実施形態に開示された各要素は、本発明の技術的範囲に属する全ての設計変更や均等物をも含む趣旨である。
【００８４】
例えば、本実施形態における単結晶の製造方法は、ステップＳ１５の後に、成長した当該窒化アルミニウム単結晶３の部分を分離する工程をさらに含んでいてもよい。これにより、窒化アルミニウム単結晶３を分離した部分に第１の貫通孔４３が形成されるので、基材４を繰り返し用いることができる。この結果、窒化アルミニウム単結晶３を製造する都度、基材４を新たに準備する必要がなく、窒化アルミニウム単結晶３をより効率良く得ることができる。
【符号の説明】
【００８５】
１・・・単結晶製造装置
２・・・原料
３・・・窒化アルミニウム単結晶
３１，３２，３３・・・面
４・・・基材
４１，４２・・・主面
４３・・・第１の貫通孔
４３１・・・内壁面
１０・・・坩堝
１１・・・容器本体
１１２・・・下端
１１３・・・上端
１１３ａ・・・上部開口
１２・・・底部
１３・・・蓋部
１５・・・保持部
１６・・・第２の貫通孔
１６１・・・内壁面
２０・・・断熱材
２０１・・・筒部
２０２・・・底部
２０２ａ・・・開口
２０３・・・蓋部
２０３ａ・・・開口
２５・・・結晶成長炉
２６・・・ガス導入口
２７・・・ガス排出口
３０・・・ガス供給装置
４０・・・減圧装置
５０・・・第１の誘導コイル
５５・・・第２の誘導コイル
６１，６２・・・温度計
６５・・・制御ユニット
Ｗ・・・流路
【図１】
2016060657.tif 000003
【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
2016060657.tif 000008
【図７】
2016060657.tif 000009