(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
酸素を含有するガスをオゾン化してオゾン含有ガスを生成し、このオゾン含有ガスを導入配管によりチャンバーに導入し、前記チャンバーの下部を冷却制御して前記チャンバーにオゾンのみを液化生成するとともに、チャンバーに導入されたオゾン含有ガスのうち液化されなかったオゾンガスおよび酸素ガスを排気配管により前記チャンバーより排気し、前記チャンバーには一定圧力以上で開放される安全弁が接続されるとともに、チャンバーの下部を冷却する手段として冷凍機を使用し、冷凍機に設けられているコールドヘッドと前記チャンバー下部は冷却用金属ブロックで接続されている装置において、
前記チャンバーは、上部が共通チャンバーから構成され、下部が複数の分割チャンバーから構成されて両チャンバーは一体構成され、
前記複数の分割チャンバーは、共通の冷凍機、コールドヘッド、冷却用金属ブロックにより温度制御され、
前記共通チャンバーには、オゾン含有ガスの導入配管と排気配管が接続され、
前記導入配管は、開閉手段によりオゾン含有ガスの流入と停止の制御を行い、前記排気配管も開閉手段によりガスの流出と停止の制御を行うことを特徴とする液体オゾン製造装置。
【請求項２】
請求項１記載の液体オゾン製造装置において、
前記チャンバーは複数の分割チャンバーから構成され、
前記複数の分割チャンバーは、共通の冷凍機、コールドヘッド、冷却用金属ブロックにより温度制御され、
前記複数の分割チャンバーには、それぞれオゾン含有ガスの導入配管と排気配管が接続され、
前記それぞれの導入配管は、オゾン含有ガスの上流側で一本化され、一本化された部分に設けられた開閉手段によりオゾン含有ガスの流入と停止の制御を行い、  前記それぞれの排気配管も下流側で一本化され、一本化された部分に設けられた開閉手段によりガスの流出と停止の制御を行うことを特徴とする液体オゾン製造装置。
【請求項３】
請求項１、２記載の液体オゾン製造装置において、
前記複数の分割チャンバーは、それぞれ独立の冷凍機、コールドヘッド、冷却用金属ブロックにより温度制御され、
前記それぞれの導入配管は、オゾン含有ガスの上流側で分岐され、分岐された部分に設けられた開閉手段によりオゾン含有ガスの流入と停止をそれぞれ独立に制御し、
前記それぞれの排気配管にも独立した開閉手段、安全弁、真空計を接続し、
前記それぞれの分割チャンバーで液体オゾンの生成と過熱による高濃度オゾンガスの発生が独立かつ任意に行うことを特徴とする液体オゾン製造装置。
【請求項４】
請求項３記載の液体オゾン製造装置において、
前記１つの分割チャンバーに生成し蓄積された液体オゾンを加熱し、高濃度オゾンガスを発生している時に、他の分割チャンバーのうち少なくとも１つの分割チャンバーで液体オゾンの生成・蓄積が完了するように他の分割チャンバー内に生成し蓄積されている液体オゾンの量および分割チャンバーの数を調整し、各分割チャンバーを液体オゾンの生成と蓄積モードと蓄積された液体オゾンを加熱して高濃度オゾンガスを発生するモードに順番に切り替え、装置全体として液体オゾンの生成と蓄積、および高濃度オゾンガスの発生が連続で行えるように制御することを特徴とする液体オゾン製造装置。
【請求項５】
請求項３および４記載の液体オゾン製造装置において、
前記それぞれの分割チャンバーは、それぞれ独立した容器に収納したことを特徴とする液体オゾン製造装置。
【請求項６】
請求項３、４および５記載の液体オゾン製造装置において、
前記それぞれの分割チャンバーに接続されている配管の開閉手段は、液体オゾン爆発時に閉じるように制御し、他の分割チャンバーに爆発の影響を及ぼさないようにしたことを特徴とする液体オゾン製造装置。
【請求項７】
請求項６記載の液体オゾン製造装置において、
液体オゾンの爆発時のそれぞれの分割チャンバーに接続されている配管の開閉手段の遮断制御は、排気配管に接続されている真空計により爆発を検出したときの信号により行われることを特徴とする液体オゾン製造装置。
【請求項８】
請求項１から７記載の液体オゾン製造装置において、
前記各分割チャンバーの液体オゾン最大蓄積量は、１２ｃｃ以下に設定されたことを特徴とする液体オゾン製造装置。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、オゾンガスを液化することにより濃縮した高濃度オゾンガスを供給する装置に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
近年オゾン（元素記号：Ｏ3）の利用が、その強い酸化力を利用して上下水処理を始めとして種々の分野で進展している。中でも、半導体素子の製造分野では、Ｓｉウエーハ洗浄やTEOS−CVD(Tetra Ethyl Ortho Silicate-Chemical Vapor Deposition)への適用が検討されつつある。Ｓｉウエーハ洗浄は、オゾンガスを純水に溶かしたオゾン水を洗浄液として用いるもので、希ふっ酸水溶液等と併用することでＳｉウエーハ上の重金属や有機物を除去できることが発表されている（電子材料１９９９年３月号pp.13〜18）。TEOS-CVDは、半導体素子を多層配線化する際の層間絶縁膜の形成に用いられ、電極によるウエーハ表面の凹凸を絶縁膜で平坦化できることが特長である。このTEOS-CVDにオゾンを添加することよって平坦化の性能が向上することが報告されている(Jpn.J.Appl.Phys.Vol.32(1993)pp.L110-L112)。
【０００３】
これらは10％程度の比較的低濃度のオゾンガスを利用した例であるが、80％以上の比較的高濃度のオゾンガスを利用することで従来のオゾンガス利用では考えられなかった新たな応用の可能性が指摘され始めている。一例を挙げれば特開平８−３３５５７６号で開示されているＳｉ半導体の酸化膜形成がある。この公報によれば、従来の熱酸化法では為し得ない比較的低温での酸化膜形成が可能で、亜酸化層や欠陥構造の少ない良質の酸化膜の形成が可能であることなどが紹介されている。
【０００４】
ところで、オゾンガスの生成には一般に無声放電方式が用いられる。これは放電により酸素ガスからオゾンと酸素の混合ガスを発生させるもので、発生効率の限度と爆発の危険性のため、常温常圧下で約10体積％以上のオゾンガスを生成することは困難であった。そこで、発生したオゾンガスを一旦液化貯蔵して、その後、気化させることにより80％以上の高濃度オゾンガスを生成する方法が特許公報平５−１７１６４号で紹介されている。この方法について図４に示す。
【０００５】
液体オゾンの製造装置は、図４および図５に示したように、オゾンガスの発生装置および排気装置の部分とオゾンを液化する液体オゾン生成装置から構成されている。図４に示したように、酸素ボンベ３から圧力調整バルブ４を介して酸素ガスをオゾナイザー５に送られる。オゾナイザー５では酸素ガスは無声放電により酸素にオゾンガスが混合されたオゾン含有酸素ガスとなり、流量を制御するためのマスフローコントローラー６およびオゾン含有ガス中の微粒子を除去するための微粒子除去フィルター７をとおってオゾンガスを液化する液体オゾン生成装置２に導入される。
【０００６】
図４および図５の液体オゾン生成装置２では、オゾンガス発生装置から導入された酸素ガスにオゾンガスが混合されたオゾン含有酸素ガスが、流量調整バルブ８とオゾン含有酸素ガス導入管２５を介してオゾンチャンバー９に導入される。オゾンチャンバー９は、あらかじめコンプレッサー２１で駆動されている冷凍機２０により冷却されているコールドヘッド１９に熱的に結合されており、温度センサー２４とヒーター２３および温度制御装置２２により0.1Ｋ以内の温度精度で精密に温度を制御可能であり、80Ｋ〜100Ｋの低温度に保たれている。
【０００７】
オゾンガスの液化の原理は、オゾンと酸素の蒸気圧の差によってオゾンガスだけを液化するものである。例えば、1気圧のもとではオゾンは161Ｋの沸点であるが、酸素は90Ｋの沸点を有する。したがって、90Ｋ以上〜161Ｋ未満の温度に冷却すれば、オゾンは大部分が液体、酸素は大部分が気体状態となるので、オゾンだけを液体として分離できる。
【０００８】
実際には、高濃度オゾンの爆発性に対する安全上から減圧条件で取り扱うので、その際の温度と圧力条件下でのオゾンと酸素の蒸気圧の差で分離条件が決まる。例えば、温度90Ｋで圧力10mmＨｇ（＝13.3ｈＰａ）の場合を考えると、90Ｋではオゾンの蒸気圧は、ほぼ0mmＨｇ（＝0Ｐａ）だが、酸素は約690mmＨｇ（＝918ｈＰａ）となり、オゾンだけこの条件下で液化される。
【０００９】
オゾンチャンバー９ではこのように、冷却された温度でのオゾンと酸素の蒸気圧の差によってオゾンガスだけを液化する。オゾンガスを液化する時は、酸化処理容器１６との間のバルブ１５を閉じ、オゾンキラー１１につながるバルブ１０を開いた状態とする。オゾンチャンバー９に接続されたオゾン排出管２６とバルブ１０を通った液化されない酸素ガスは、若干残留するオゾンガスを外部へ排出させないよう加熱して酸素に変えるオゾンキラー１１に導入され、オゾンキラー１１で加熱された酸素ガスを冷却するためのガス冷却器１２と、真空ポンプ１４からの炭化物などによるオゾンチャンバーへの汚染や混入を防ぐための液体窒素トラップ１３を経て真空ポンプ１４により外部へ排出される。
【００１０】
液化された液体オゾン２７を酸化処理容器１６内で酸化等の使用目的に利用する時は、流量バルブ８およびバルブ１０を閉じ、バルブ１５を開く。温度センサー２４とヒーター２３および温度制御装置２２によりコールドヘッド１９に熱的に結合されたオゾンチャンバー９の温度上昇させることにより、液体オゾンを気化し、オゾンガスとしてオゾン排出管２６とバルブ１５を介して酸化処理容器１６内に導入される。また安全弁１８は液体オゾンもしくは高濃度のオゾンガスが爆発性を有するので、万一の場合破壊してガスを排出するためのものである。
【００１１】
【発明が解決しようとする課題】
オゾンガスの爆発は、オゾンガスが急激な反応を起こして酸素に分解する現象である。オゾンの分解反応は、次の２式で表される。
【００１２】
Ｏ3＋24ｋcal→Ｏ2＋Ｏ    …（１）
Ｏ3＋Ｏ→２Ｏ2＋94ｋcal  …（２）
以上の反応が急激に起こり、結果的に爆発に至る。式（２）の発熱の一部は式（１）の反応を起こすために一部消費されるとしても、94−24＝60ｋcalの発熱が、つまりオゾンガス１mol当たり30ｋcalが発生することになる。酸素ガスの熱容量は7cal／molなので、オゾンガスは約1.5倍の酸素ガスに分解し、分解した酸素ガスの温度は60ｋ／7／3＝285７℃上昇する。これによりガスの体積が急激に膨張し、爆発現象を引き起こすものと考えられる。
【００１３】
このオゾンガスの爆発が前記液体オゾン生成装置のチャンバー内で発生した場合、チャンバー下部に生成蓄積された液体オゾンもまた爆発反応を起こす。これは、液体オゾンの蒸発熱がわずか130cal／ccしか無いため、オゾンガスの爆発で発生した熱により液体オゾンが一気にオゾンガスとなり、上記の爆発的な反応を引き起こすものと考えられる。
【００１４】
この急激な反応には、最初にエネルギー源が必要で、主にオゾン分子同士の衝突時のエネルギーが寄与する。オゾンガスの圧力が上がれば、オゾン分子数が増加し、平均自由工程も短くなるため、必然的に発生するエネルギーが増加して爆発しやすくなる。オゾン分子同士の衝突確率0は、オゾン分子数ｎの関数として、0（ｎ！）で表される。図６にオゾンガスの圧力と爆発限界濃度の関係を示す。オゾンガスの温度は、150Ｋ付近で計算してある。大気圧の約1000ｈＰａに近づくにつれ、比較的低濃度のオゾンガスでも爆発反応が起こることが分かる。
【００１５】
実際のチャンバー内では、減圧に制御されていて、かつチャンバー内に導入されるオゾン含有酸素ガスのオゾン濃度がたかだか10％程度であることから、通常は爆発反応は起こらない。また、液体オゾンの蒸気圧も図７から明かのように、制御されている液温80Ｋ〜100Ｋでは100Ｐａ未満であるから、やはり爆発反応は起こらない。
【００１６】
ところが、液体オゾンを生成・貯蔵するチャンバーの容量を大きくしていくと、この安全性は失われてしまう。これは液体オゾン２７の液面中央付近２９の温度が他の部分より比較的に高く、チャンバー容量の増加とともに、この温度差が増加するために発生するものである。液体オゾンの温度制御は、主に冷却用金属ブロック２８によりチャンバー壁面を介して行われる。
【００１７】
それで、チャンバー壁面付近の液体オゾン２７の温度は冷却用金属ブロック２８の温度と同程度に比較的良く制御されるが、他の部分の液体オゾンの温度は、液体オゾンの熱伝導と対流による熱伝達により行われるため、壁面付近の液体オゾンよりも高い温度になる。特に、冷却用金属ブロックにより制御される温度よりも比較的に高い温度のオゾン含有酸素ガスに接する液体オゾン液面で、かつ壁面より最も遠い中心付近の温度は最も高くなる。
【００１８】
チャンバー容量が大きくなるにつれ、当然ながら壁面から液面中心までの距離は長くなるから、液面中心の温度も高くなる。温度が高くなると、図６からも分かるように蒸気圧が急激に上昇するため、爆発反応が起こり易くなる。また、チャンバー容量増加で蓄積される液体オゾンの量が多くなれば、当然ながら爆発のエネルギーも大きくなってしまう。
【００１９】
以上のように、チャンバー容量を大きくして液体オゾンの蓄積量を多くするにつれ、オゾン爆発は発生しやすくなり、かつ爆発のエネルギーも大きくなってしまうという問題があった。これを防止するために、チャンバーの制御温度をより低くする方法も考えられるが、温度を上記範囲より低く制御してしまうと液体酸素も生成されてしまい、液体オゾンの純度が低下してしまう。
【００２０】
よって、従来は生成・貯蔵できる液体オゾンの量には限度があり、具体的には実用化されているのは、0.5ｃｃ程度が最大であった。0.5ｃｃの液体オゾンは、気化しても１気圧で367ｃｃの高濃度オゾンガスにしかならず、これでは半導体素子の量産ラインに応用するには全く不足であった。
【００２１】
本発明は上記の事情に鑑みてなされたもので、液体オゾンの爆発に対する安全性を保ったままで、液体オゾンの生成・貯蔵容量を増加させることができる液体オゾン製造装置を提供することを課題とする。
【００２２】
【課題を解決するための手段】
本発明は、上記の課題を達成するために、第１発明は、酸素を含有するガスをオゾン化してオゾン含有ガスを生成し、このオゾン含有ガスを導入配管によりチャンバーに導入し、前記チャンバーの下部を冷却制御して前記チャンバーにオゾンのみを液化生成するとともに、チャンバーに導入されたオゾン含有ガスのうち液化されなかったオゾンガスおよび酸素ガスを排気配管により前記チャンバーより排気し、前記チャンバーには一定圧力以上で開放される安全弁が接続されるとともに、チャンバーの下部を冷却する手段として冷凍機を使用し、冷凍機に設けられているコールドヘッドと前記チャンバー下部は冷却用金属ブロックで接続されている装置において、
前記チャンバーは、上部が共通チャンバーから構成され、下部が複数の分割チャンバーから構成されて両チャンバーは一体構成され、
前記複数の分割チャンバーは、共通の冷凍機、コールドヘッド、冷却用金属ブロックにより温度制御され、
前記共通チャンバーには、オゾン含有ガスの導入配管と排気配管が接続され、前記導入配管は、開閉手段によりオゾン含有ガスの流入と停止の制御を行い、前記排気配管も開閉手段によりガスの流出と停止の制御を行うことを特徴とするものである。
【００２３】
第２発明は、前記チャンバーが複数の分割チャンバーから構成され、
前記複数の分割チャンバーは、共通の冷凍機、コールドヘッド、冷却用金属ブロックにより温度制御され、
前記複数の分割チャンバーには、それぞれオゾン含有ガスの導入配管と排気配管接続され、
前記それぞれの導入配管は、オゾン含有ガスの上流側で一本化され、一本化された部分に設けられた開閉手段によりオゾン含有ガスの流入と停止の制御を行い、  前記それぞれの排気配管も下流側で一本化され、一本化された部分に設けられた開閉手段によりガスの流出と停止の制御を行うことを特徴とするものである。  第３発明は、前記複数の分割チャンバーが、それぞれ独立の冷凍機、コールドヘッド、冷却用金属ブロックにより温度制御され、
前記それぞれの導入配管は、オゾン含有ガスの上流側で分岐され、分岐された部分に設けられた開閉手段によりオゾン含有ガスの流入と停止をそれぞれ独立に制御し、
前記それぞれの排気配管にも独立した開閉手段、安全弁、真空計を接続し、
前記それぞれの分割チャンバーで液体オゾンの生成と過熱による高濃度オゾンガスの発生が独立かつ任意に行うことを特徴とするものである。
【００２４】
第４発明は、前記１つの分割チャンバーに生成し蓄積された液体オゾンを加熱し、高濃度オゾンガスを発生している時に、他の分割チャンバーのうち少なくとも１つの分割チャンバーで液体オゾンの生成・蓄積が完了するように他の分割チャンバー内に生成し蓄積されている液体オゾンの量および分割チャンバーの数を調整し、各分割チャンバーを液体オゾンの生成と蓄積モードと蓄積された液体オゾンを加熱して高濃度オゾンガスを発生するモードに順番に切り替え、装置全体として液体オゾンの生成と蓄積、および高濃度オゾンガスの発生が連続で行えるように制御することを特徴とするものである。
【００２５】
第５発明は、前記それぞれの分割チャンバーが、それぞれ独立した容器に収納されたことを特徴とするものである。
【００２６】
第６発明は、前記それぞれの分割チャンバーに接続されている配管の開閉手段が、液体オゾン爆発時に閉じるように制御され、他の分割チャンバーに爆発の影響を及ぼさないようにしたことを特徴とするものである。
【００２７】
第７発明は、液体オゾンの爆発時のそれぞれの分割チャンバーに接続されている配管の開閉手段の遮断制御が、排気配管に接続されている真空計により爆発を検出したときの信号により行われることを特徴とするものである。
【００２８】
第８発明は、前記各分割チャンバーの液体オゾン最大蓄積量が、１２ｃｃ以下に設定されたことが特徴とするものである。
【００２９】
【発明の実施の形態】
以下本発明の実施の形態を図面に基づいて説明するに、本発明では、液化オゾン製造装置を複数の分割チャンバーで構成するようにし、かつ各々の分割チャンバーの容量は爆発に対する安全性が十分に保たれる値以下とした。以下に実施の形態について示す。
【００３０】
（第１形態）
図１に実施の第１形態を示す。チャンバー９は、上部が共通チャンバー９１から構成され、下部が複数の分割チャンバー９ａ〜９ｃから構成されていて、前記複数の分割チャンバー９ａ〜９ｃは前記共通チャンバー９１に連通されている。前記複数の分割チャンバー９ａ〜９ｃの下端部は、液化用の温度制御部である冷却用金属ブロック２８に埋没され、コールドヘッド１９を介して冷凍機２０に連結されている。
【００３１】
図１において、オゾン含有酸素ガスは、バルブ８を通って共通チャンバー９１から各分割チャンバー９ａ〜９ｃに配分され、各分割チャンバー９ａ〜９ｃで、液体オゾンの生成・貯蔵が行われる。生成されなかった残りの混合ガスは、バルブ１０を通って排気される。また、生成された液体オゾンを高濃度オゾンガスとして利用する場合は、バルブ８および１０を閉じ、バルブ１５を開け、冷却用金属ブロック２８の制御温度を上げて、液体オゾンを気化させる。
【００３２】
このようにすれば、分割チャンバー数を増やせば、液体オゾンの生成・蓄積量は、任意に増やすことができる。また、各分割チャンバー９ａ〜９ｃの最大液体オゾン蓄積量は、一定値以下の小容量になっているので、液面中心付近の温度上昇による液体オゾン爆発も発生しない。この最大液体オゾン蓄積量値は、以下に示す第３形態で根拠を記すが、具体的には10ｃｃ以下であることが望ましい。
【００３３】
（第２形態）
図２に実施の第２形態を示す。第２形態は、複数の分割チャンバー９ａ〜９ｃから構成されていて、液化用の温度制御部である冷却用金属ブロック２８、コールドヘッド１９、冷凍機２０は共通となっている。分割チャンバー数は２個以上の複数であれば同様であるが、図２においては、３個の分割チャンバー９ａ〜９ｃを例にとって説明する。
【００３４】
図２において、オゾン含有酸素ガスは、バルブ８を通って各分割チャンバー９ａ〜９ｃに配分され、各分割チャンバー９ａ〜９ｃで、液体オゾンの生成・貯蔵が行われる。生成されなかった残りの混合ガスは、バルブ１０を通って排気される。また、生成された液体オゾンを高濃度オゾンガスとして利用する場合は、バルブ８および１０を閉じ、バルブ１５を開け、冷却用金属ブロック２８の制御温度を上げて、液体オゾンを気化させる。
【００３５】
このようにすれば、分割チャンバー数を増やせば、液体オゾンの生成・蓄積量は、任意に増やすことができる。また、各分割チャンバー９ａ〜９ｃの最大液体オゾン蓄積量は、一定値以下の小容量になっているので、液面中心付近の温度上昇による液体オゾン爆発も発生しない。この最大液体オゾン蓄積量値は、以下に示す第３形態で根拠を記すが、具体的には10ｃｃ以下であることが望ましい。
（第３形態）
第３形態を図３に示す。第１、第２形態と同様に複数の分割チャンバー９ａ〜９ｃで構成されているが、液化用の温度制御部である冷却用金属ブロック２８ａ〜２８ｃ、コールドヘッド１９ａ〜１９ｃ、冷凍機２０ａ〜２０ｃが、分割チャンバー９ａ〜９ｃごとに独立となっている。さらにバルブ８ａ〜８ｃ、１０ａ〜１０ｂ、１５ａ〜１５ｃおよび安全弁１８ａ〜１８ｃもそれぞれに独立して設けられている。この構造により、液体オゾンの生成・貯蔵と液体オゾンからの高濃度オゾンガスの発生が、バルブの切り換えで各々の分割チャンバーで独立して行うことができる。この特性を利用して、ある分割チャンバーで液体オゾンからの高濃度オゾンガスを発生している間に他のどれかの分割チャンバーで液体オゾンの生成・蓄積が完了するように予備蓄積し、分割チャンバー数を準備しておけば、従来法ではできなかった高濃度オゾンガスの連続発生が可能となる。
【００３６】
また、この図３では、ある分割チャンバーの爆発時の衝撃が他の分割チャンバーに影響を及ぼさないように、各々の分割チャンバー９ａ〜９ｃは容器３０ａ〜３０ｃ等で囲われている。なお、容器３０ａ〜３０ｃは、液体オゾン製造装置外の温度変化の影響を受けることのない真空断熱容器を使用しても良い。さらに、各々の分割チャンバー９ａ〜９ｃの経路に接続されているバルブ８ａ〜８ｃ、１０ａ〜１０ｃ、１５ａ〜１５ｃが真空計１７ａ〜１７ｃで検出される圧力が一定値を越えたら閉じるようにしておけば、ある分割チャンバーの爆発時の熱衝撃が他の分割チャンバーに侵入することを防止できる。これらに加えて、安全弁１８ａ〜１８ｃも各々の分割チャンバー９ａ〜９ｃに独立に設けられているので、爆発による分割チャンバー９ａ〜９ｃの損傷も各分割チャンバーで独立になる。それで、事故によりある分割チャンバーが液体オゾンの爆発で破損しても、その分割チャンバーおよびその分割チャンバーに接続されている専用の安全弁等の部品だけ交換すれば装置を修理することができるので、修理費用が安価になる。
【００３７】
ただし、これらの前提として、あくまで分割チャンバー１個当たりの最大液体オゾン蓄積量を一定値以下にして、爆発の規模を小さく抑える必要がある。爆発の規模を理論的かつ定量的に考察するのは、一般に非常に困難である。
【００３８】
そこで、発明者等は、実際に液体オゾンを生成・蓄積し、強制的に爆発させる実験を行い、経験的に限界値を求めた。爆発条件としては、分割チャンバーに90Ｋで液体オゾン約6ｃｃを生成し、コールドヘッド温度を150Ｋに上昇させた後、液面にレーザー光を照射して爆発させた。
【００３９】
爆発後の分割チャンバー内壁の損傷は、オゾン含有酸素ガス導入管２５が分割チャンバー内部の途中で焼けきれていて、電解研磨してあった分割チャンバー内壁がぼろぼろになっていることが分かった。この爆発実験の結果では、分割チャンバー内は修復不可能なまでに損傷を受けていたが、分割チャンバーを囲む容器外への損傷は見られなかった。発明者等は、この6ｃｃの爆発実験の規模から類推して、分割チャンバーを囲む容器外への損傷が始まるのは、少なくとも倍の12ｃｃ以上であると見積もった。よって、少なくとも、分割チャンバー１個当たりの最大液体オゾン蓄積量を12ｃｃ以下にすれば、事故によりある分割チャンバーが、液体オゾンの爆発で破損しても、他の分割チャンバーへの損傷の拡大を防止することができる。
【００４０】
【発明の効果】
以上述べたように、本発明によれば、液体オゾン製造装置において、分割チャンバーを複数設けることにより、安全性を損なう事なく、液体オゾンの生成・蓄積される容量を飛躍的に増加させることができる。また、複数の分割チャンバーに付随する温度制御部、安全弁、バルブ類を分割チャンバー毎に独立に設けることで、ある分割チャンバーで液体オゾンからの高濃度オゾンガスを発生している間に他のどれかの分割チャンバーで液体オゾンの生成・蓄積が完了するように予備蓄積し、分割チャンバー数を準備しておけば、従来法ではできなかった高濃度オゾンガスの連続発生が可能となる。さらに、事故により分割チャンバーが液体オゾンの爆発で破損しても、その分割チャンバーおよびその分割チャンバーに接続されている専用の安全弁等の部品だけを交換すれば装置を修理することができるので、修理費用が安価になるなどの効果が得られる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の実施の第１形態を示す概略構成説明図。
【図２】本発明の実施の第２形態を示す概略構成説明図。
【図３】本発明の実施の第３形態を示す概略構成説明図。
【図４】液体オゾン製造装置の概略構成説明図。
【図５】液体オゾン製造装置における液体オゾン生成装置の詳細を示す構成説明図。
【図６】オゾンガスの圧力と爆発限界濃度の関係を示す特性図。
【図７】液体オゾンの蒸気圧と温度との関係を示す特性図。
【符号の説明】
１…オゾンガス発生装置および排気装置
２…液体オゾン生成装置
８、８ａ〜８ｃ…流量調整バルブ
９…チャンバー
９ａ〜９ｃ…分割チャンバー
１０、１０ａ〜１０ｃ…バルブ
１５、１５ａ〜１５ｃ…バルブ
１７、１７ａ〜１７ｃ…真空計
１８、１８ａ〜１８ｃ…安全弁
１９、１９ａ〜１９ｃ…コールドヘッド
２０、２０ａ〜２０ｃ…冷凍機
２８ａ〜２８ｃ…冷却用金属ブロック
３０ａ〜３０ｃ…容器
９１…共通チャンバー
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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