(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
粉末状炭素、繊維径０．５〜５００ｎｍ、繊維長１０００μｍ以下を有し、中心軸が空洞構造からなる微細炭素繊維、及び熱硬化性樹脂を媒体中に分散乃至溶解させて得られる含浸用液を、炭素繊維に含浸させた後、一方向に炭素繊維が配列するように成形し、硬化させ、次いで焼成することを特徴とする一方向性炭素繊維強化炭素複合材料の製造方法。
【請求項２】
微細炭素繊維が気相法炭素繊維である請求項１に記載の一方向性炭素繊維強化炭素複合材料の製造方法。
【請求項３】
微細炭素繊維が、非酸化性雰囲気にて２３００〜３５００℃で黒鉛化処理されている請求項１又は２に記載の一方向性炭素繊維強化炭素複合材料の製造方法。
【請求項４】
微細炭素繊維が、その１００重量部あたり、１〜４０重量部のフェノール樹脂がその表面に被覆されたフェノール樹脂被覆微細炭素繊維である請求項１〜３のいずれかに記載の一方向性炭素繊維強化炭素複合材料の製造方法。
【請求項５】
粉末状炭素が、低揮発性ピッチを３０質量％以上含有する炭素粉末である請求項１〜４のいずれかに記載の一方向性炭素繊維強化炭素複合材料の製造方法。
【請求項６】
熱硬化性樹脂が、フェノール樹脂及び／又はフラン樹脂である請求項１〜５のいずれかに記載の一方向性炭素繊維強化炭素複合材料の製造方法。
【請求項７】
一方向性炭素繊維強化炭素複合材料が半導体用のヒートシンクである請求項１〜６のいずれかに記載の一方向性炭素繊維強化炭素複合材料の製造方法。
【請求項８】
粉末状炭素、繊維径０．５〜５００ｎｍ、繊維長１０００μｍ以下を有し、中心軸が空洞構造からなる微細炭素繊維、熱硬化性樹脂及び炭素繊維を含み、炭素繊維の配向方向と直角の方向における、熱伝導率が２０Ｗ／ｍＫ以上、熱膨張係数が１５×１０−６／℃以下、弾性率が１０ＧＰａ以上及び引張強度が２０ＭＰａ以上を有することを特徴とする一方向性炭素繊維強化炭素複合材料。
【請求項９】
一方向性炭素繊維強化炭素複合材料が半導体用のヒートシンクである請求項８に記載の一方向性炭素繊維強化炭素複合材料。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、半導体用ヒートシンクに好適な一方向性炭素繊維強化炭素複合材料（以下、単に一方向性Ｃ／Ｃ複合材料と記すことがある）の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
炭素繊維強化炭素複合材料（以下、単にＣ／Ｃ複合材料と記すことがある）は高熱伝導性で耐熱性、耐熱衝撃性に優れた軽量材であって、宇宙往環機の耐熱材、核融合炉炉壁材等の耐熱部品、及び耐熱慴動材として航空機やレースカー等の苛酷な使用条件のブレーキ材に有用なものである。特に、半導体素子を搭載する装置において、半導体素子の性能や寿命を確保するために半導体素子からの発熱を効率的に放散させる、所謂ヒートシンクとしても有望な材料として、近年注目されている。【０００３】
一方、従来のＣ／Ｃ複合材料をこれらの用途、特に半導体用ヒートシンクに使用した場合には、次のような問題がある。即ち、炭素繊維束の織物からなるＣ／Ｃ複合材料や炭素繊維のフェルトからなるＣ／Ｃ複合材料では、高熱伝導率を有する炭素繊維が多方向に配列しているために、機械的強度は大きいものの、熱源と冷却源の間の熱流方向の熱伝導率がなお不充分である。また、炭素繊維を一方向に配列させた構造を持つ一方向性Ｃ／Ｃ複合材料は、炭素繊維の配向方向に良好な熱伝導性を有するが、それと直角方向には炭素繊維が配向していないために、炭素繊維の配列方向と直角方向の熱伝導性は小さいとともに、強度的に弱く割れ易いという欠点がある。従って、繊維配列方向と直角方向に対して高強度と高弾性率を有する一方向性Ｃ／Ｃ複合材料が求められている。【０００４】
従来の一方向性Ｃ／Ｃ複合材料の製造方法の最も有力な方法としてマトリックス前駆体に熱硬化性樹脂を用いる方法がある。しかし、この方法では、使用する樹脂の炭化収率が約５０％と低いために割れやボイドが発生し、そのため炭素繊維の配向方向に対して直角方向の強度を上げることができない。なお、この方法では、発生した割れやボイドを再含浸と呼ばれる方法により炭素質ピッチを何回も（通常５〜１０回）含浸して欠陥を小さくする方法も取られるが、これには多大の時間を要するとともに、欠陥を小さくしても強度を充分に上げることができない。【０００５】
更に、マトリックス前駆体として炭素質ピッチを溶融させて含浸後に炭化する方法がある。この方法で使用する炭素質ピッチは含浸できる程度に軟化点が低く（通常３５０℃以下）、そのため炭化収率が低い。その結果、この方法によっても、前記二つの方法と同様に焼成時に割れやボイドがはいり、炭素繊維の配向方向に直角方向の強度を上げることはできない。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明は、割れやボイドが入らず、しかも炭素繊維の配向方向に直角方向の熱伝導性が大きくかつ強度の大きい一方向性Ｃ／Ｃ複合材料を、再含浸などを必要とせず短時間で製造可能な方法を提供することを目的にある。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明者は、上記の目的を達成すべく鋭意研究を進めたところ、以下の特徴を有する本発明によりかかる目的が達成されることを見出した。
（１）粉末状炭素、繊維径０．５〜５００ｎｍ、繊維長１０００μｍ以下を有し、中心軸が空洞構造からなる微細炭素繊維、及び熱硬化性樹脂を媒体中に分散乃至溶解させて得られる含浸用液を、炭素繊維に含浸させた後、一方向に炭素繊維が配列するように成形し、硬化させ、次いで焼成することを特徴とする一方向性炭素繊維強化炭素複合材料の製造方法。
（２）微細炭素繊維が気相法炭素繊維である上記（１）に記載の一方向性炭素繊維強化炭素複合材料の製造方法。
（３）微細炭素繊維が、非酸化性雰囲気にて２３００〜３５００℃で黒鉛化処理されている上記（１）又は（２）に記載の一方向性炭素繊維強化炭素複合材料の製造方法。
（４）微細炭素繊維が、その１００重量部あたり、１〜４０重量部のフェノール樹脂がその表面に被覆されたフェノール樹脂被覆微細炭素繊維である上記（１）〜（３）のいずれかに記載の一方向性炭素繊維強化炭素複合材料の製造方法。
（５）粉末状炭素が、低揮発性ピッチを３０質量％以上含有する炭素粉末である上記（１）〜（４）のいずれかに記載の一方向性炭素繊維強化炭素複合材料の製造方法。
（６）熱硬化性樹脂が、フェノール樹脂及び／又はフラン樹脂である上記（１）〜（５）のいずれかに記載の一方向性炭素繊維強化炭素複合材料の製造方法。
（７）一方向性炭素繊維強化炭素複合材料が半導体用のヒートシンクである上記（１）〜（６）のいずれかに記載の一方向性炭素繊維強化炭素複合材料の製造方法。
（８）粉末状炭素、繊維径０．５〜５００ｎｍ、繊維長１０００μｍ以下を有し、中心軸が空洞構造からなる微細炭素繊維、熱硬化性樹脂及び炭素繊維を含む、炭素繊維の配向方向と直角の方向における、熱伝導率が２０Ｗ／ｍＫ以上、熱膨張係数が１５×１０−６／℃以下、弾性率が１０ＧＰａ以上及び引張強度が２０ＭＰａ以上を有することを特徴とする一方向性炭素繊維強化炭素複合材料。
（９）一方向性炭素繊維強化炭素複合材料が半導体用のヒートシンクである上記（８）に記載の一方向性炭素繊維強化炭素複合材料。
【発明の効果】
【０００８】
本発明によれば、割れやボイドが入らず、しかも炭素繊維の配向方向に直角方向の熱伝導性が大きくかつ強度の大きい一方向性Ｃ／Ｃ複合材料を、再含浸などを必要とせず短時間で製造可能な方法が提供される。本発明で製造される一方向性Ｃ／Ｃ複合材料は、炭素繊維の配向方向と直角の方向における、熱伝導性が２０Ｗ／ｍＫ以上、熱膨張係数が１５×１０−６／℃以下、弾性率が１０ＧＰａ以上及び引張強度が２０ＭＰａ以上を有し、高熱伝導性、耐熱衝撃性、高強度、軽量性に優れるため、半導体素子を搭載する装置における所謂ヒートシンクとして好適である。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００９】
本発明で含浸用液の形成に使用される粉末状炭素は、例えばコークス、黒鉛、及び低揮発性ピッチやか焼コークスを、それらの生成温度より高い温度に熱処理した炭素粉末が使用できる。黒鉛としては、灰分を除去した天然黒鉛も使用することができるが、コークスを例えば２５００〜３０００℃の温度に加熱して得られる人造黒鉛粉末が好ましい。炭素粉末のサイズは平均粒径３０μｍ以下が好ましく、０．５〜１０μｍがより好ましい。【００１０】
本発明では、上記粉末状炭素として、なかでも、揮発分の少ない低揮発性ピッチを３０重量％以上含有するものが好ましい。低揮発性ピッチの含有率が３０重量％未満では、生成する母材炭素における結合性、焼結性が低く、母材炭素の緻密性が低下し、炭素−炭素複合材料の品質が低下することとなる。このような点から、低揮発性ピッチは炭素粉末の中で５０重量％以上含有することがより好ましく、８０重量％以上は更に好ましい。なお、低揮発性ピッチには、重質油あるいはピッチを例えば４００〜５５０℃に熱処理したもので、石油系、石炭系、化合物系がある。揮発分は５〜２０％である。揮発分が５％未満では炭化過程における樹脂炭あるいは他の炭素粉末との結合性、焼結性が低く、２０％超過では、炭化収率が低くなり、ともに炭素−炭素複合材料の品質が低下する。以上の性質から揮発分は７〜１５％がより好ましい。低揮発性ピッチには、一般に生コークスと呼ばれる自己焼結性を示すものが含まれる。これには例えば石油系重質油をディレードコーキング法によって５００℃前後の温度に加熱して製造される揮発分１０％前後のものがある。ここで、揮発分とは、毎分２０℃で１００℃〜１０００℃まで、大気圧不活性雰囲気中で昇温した際の重量減少率を意味する。【００１１】
また、本発明で使用される微細炭素繊維としては、繊維径０．５〜５００ｎｍ、繊維長１０００μｍ以下で、好ましくはアスペクト比３〜１０００を有する、好ましくは炭素六角網面からなる円筒が同心円状に配置された多層構造を有し、その中心軸が空洞構造の微細炭素繊維が使用される。かかる微細炭素繊維は、従来のＰＡＮ、ピッチ、セルロース、レーヨンなどの繊維を熱処理することによって得られる、繊維径が５〜１５μｍの従来のカーボンファイバーとは大きく異なるものである。本発明で使用される微細炭素繊維は、従来のカーボンファイバーと比べて繊維径や繊維長さが異なるだけでなく、構造的にも大きく異なっている。この結果、導電性、熱伝導性、摺動性などの物性の点で極めて優れるものである。【００１２】
上記微細炭素繊維は、その繊維径が０．５ｎｍより小さい場合には、得られる複合材料の強度が不十分になり、5００ｎｍより大きいと、機械的強度、熱伝導性、摺動性などが低下する。また、繊維長が１０００μｍより大きい場合には、微細炭素繊維が炭素マトリックス中に均一に分散し難くなるため、材料の組成が不均一になり、得られる複合材料の機械的強度が低下する。本発明で使用される微細炭素繊維は、繊維径が１０〜２００ｎｍ、繊維長が３〜３００μｍ、好ましくはアスペクト比が３〜５００を有するものが特に好ましい。なお、本発明において微細炭素繊維の繊維径や繊維長は、電子顕微鏡により測定することができる。【００１３】
本発明で使用される好ましい微細炭素繊維は、カーボンナノチューブである。このカーボンナノチューブは、グラファイトウイスカー、フィラメンタスカーボン、炭素フィブリルなどとも呼ばれているもので、チューブを形成するグラファイト膜が一層である単層カーボンナノチューブと、多層である多層カーボンナノチューブとがあり、本発明ではそのいずれも使用できる。しかし、多層カーボンナノチューブの方が、大きい機械的強度が得られるとともに経済面でも有利であり好ましい。【００１４】
カーボンナノチューブは、例えば、「カーボンナノチュ−ブの基礎」（コロナ社発行、２３〜５７頁、１９９８年発行）に記載されるようにアーク放電法、レーザ蒸発法及び熱分解法などにより製造される。カーボンナノチューブは、繊維径が好ましくは０．５〜５００ｎｍ、繊維長が好ましくは１〜５００μｍ、好ましくはアスペクト比が３〜５００のものである。【００１５】
本発明において特に好ましい微細炭素繊維は、上記カーボンナノチューブのうちで繊維径と繊維長が比較的大きい気相法炭素繊維である。このような気相法炭素繊維は、ＶＧＣＦ（Vapor Growｎ Carbon Fiber）とも呼ばれ、特開２００３−１７６３２７号公報に記載されるように、炭化水素などのガスを有機遷移金属系触媒の存在下において水素ガスとともに気相熱分解することによって製造される。この気相法炭素繊維（ＶＧＣＦ）は、繊維径が好ましくは５０〜３００ｎｍ、繊維長が好ましくは３〜３００μｍ、好ましくはアスペクト比が３〜５００のものである。そして、このＶＧＣＦは、製造しやすさや取り扱い性の点で優れている。【００１６】
本発明で使用される微細炭素繊維は、２３００℃以上、好ましくは２５００〜３５００℃の温度で非酸化性雰囲気にて熱処理することが好ましく、これにより、その表面が黒鉛化され、機械的強度、化学的安定性が大きく向上し、得られる複合材料の軽量化に貢献する。非酸化性雰囲気は、アルゴン、ヘリウム、窒素ガスが好ましく使用される。【００１７】
本発明で使用される微細炭素繊維は、そのままでもよいが、表面にフェノール樹脂を被覆した微細炭素繊維の使用が好ましい。かかる樹脂を被覆した微細炭素繊維を使用した場合には、分散状態が均一になり、特性の優れた一方向性Ｃ／Ｃ複合材料が得られる。フェノール樹脂の微細炭素繊維の表面への被覆量が、上記微細炭素繊維１００重量部あたり、好ましくは１〜４０重量部、特に好ましくは５〜２５重量部が好適である。このフェノール樹脂を被覆した微細炭素繊維は、フェノール類とアルデヒド類とを、触媒の存在下で、微細炭素繊維と混合させつつ反応させることにより製造される。【００１８】
本発明で使用される熱硬化性樹脂としては、広範囲のものが使用できるが、炭化収率の高い熱硬化性樹脂の使用が好ましく、特に、フェノール樹脂、フラン樹脂又はそれらの混合物が好適である。フェノール樹脂には、アルカリ存在下にフェノール類とアルデヒド類との反応によって得られるレゾールタイプ、酸性触媒によって、フェノール類とアルデヒド類から得られるノボラックタイプがあり、常温で液状のものと固体状のものがある。ノボラックタイプでは、硬化剤、例えばヘキサメチレンジアミンを含有した自己硬化性タイプのものが好ましい。更に、各種のフェノール樹脂を混合して使用することもできる。【００１９】
また、フラン樹脂としては、フラン樹脂初期縮合物を用いることができる。
この初期縮合物には、フルフリルアルコールあるいはフルフリルアルコール／フルフラール混合物からなるものが含まれる。また、フェノール樹脂初期反応生成物あるいは硬化前樹脂とフラン樹脂初期反応生成物の混合物を使用することができる。ここで初期反応生成物とは液状樹脂を意味する。【００２０】
上記の粉末状炭素、微細炭素繊維、及び熱硬化性樹脂を含む含浸用溶液は、これらの全部が媒体中に分散した状態でも、またこれらの一部、特に熱硬化性樹脂が媒体に溶解した状態のいずれでもよい。媒体としては、水性媒体または、有機媒体のいずれも使用できるが、熱硬化性樹脂が媒体に溶解した含浸液の場合には、熱硬化性樹脂を溶解する有機溶媒が使用される。該有機溶媒としては、エタノール、ブタノール、などのアルコール類、アセトン、ＴＨＦなどの極性を有する溶媒、フルフラール、フルフリルアルコールあるいはそれらの混合物などの有機溶媒が使用される。これらの有機溶媒を用いると、例えば、多くの常温固体状フェノール樹脂は硬化温度より低い６０〜９５℃で軟化するので、硬化反応が実質上進行することなく、且つボイドが発生することなしに該温度領域で有機溶媒を充分に乾燥させるに必要な時間保持することができる。これらの有機溶媒には、乾燥速度の点から、減圧加熱あるいは真空加熱乾燥がより実施し易いという利点も有する。【００２１】
含浸液を調製する場合、粉末状炭素、微細炭素繊維,及び熱硬化性樹脂の添加、混入の手順は、特に問うものではないが、熱硬化性樹脂を溶解する有機溶媒を使用する場合には、まず、有機溶媒に熱硬化性樹脂を溶解し、次に、得られた樹脂溶液に粉末状炭素、微細炭素繊維を分散させる。これらの材料の媒体への分散方法としては、ボールミル、超音波を用いる方法等、任意の方法が使用できる。含浸液中における粉末状炭素、微細炭素繊維,及び熱硬化性樹脂の含有量比は、各材料の種類や物性などによっても変動するが、通常、熱硬化性樹脂、粉末状炭素及び微細炭素繊維の合計を１００重量部とした場合、熱硬化性樹脂１０〜５０重量部（好ましくは、１５〜３０重量部）、粉末状炭素５〜８０重量部（好ましくは、１０〜７０重量部）、微細炭素繊維５〜５０重量部（好ましくは、１０〜４５重量部）が好ましい。これにより含浸液は、通常、スラリー状を呈するが、過度に高粘度にならず炭素繊維に対し含浸できるようにせしめられる。【００２２】
本発明で、上記の含浸用液を含浸される炭素繊維は、ＰＡＮ系、ピッチ系その他の炭素繊維の何れでもよいが、直径が好ましくは５〜２０μｍ、特に好ましくは７〜１５μｍのものが好適である、なかでも、熱伝導率が高い高性能のメソフェーズピッチ系炭素繊維が好ましい。もちろん、更に高温で焼成して得られた黒鉛繊維であってもよい。含浸液の炭素繊維への含浸は、通常室温で行なわれるが、樹脂の硬化反応が実質上進行しない温度範囲内で加熱下に行なうこともできる。含浸の手法は炭素繊維の形状に応じたものにすることができる。例えば、連続糸の場合は、含浸溶液の中で連続的に糸をくぐらせて、ドラムあるいはフレームに巻き取ることにより含浸させることができる。含浸は減圧下で行なうこともできる。【００２３】
上記含浸液の含浸後、炭素繊維は成形に先立って一方向に引き揃えシート状に切りとった後、乾燥される。乾燥は一般に加熱下になされるが、乾燥時間短縮のため、減圧下で行なってもよい。乾燥は樹脂が軟化する温度から樹脂の硬化反応が実質的に進行しない温度の範囲で実施することが望ましい。例えば、５０〜１００℃の範囲である。なお、成形の際、残留している溶媒は、成形工程の初期に、６０〜９０℃あるいはその近辺の温度で減圧にすることによって充分に除去することができる。【００２４】
得られたマトリックス前駆体含有炭素繊維における炭素繊維の含有量、即ち炭素繊維容積含有率（Ｖｆ）は焼成後に４０〜８０％となる配合量とするのが適切であり、特に５０〜７５％が好ましい。炭素繊維容積含有率が４０％未満では、得られる一方向性Ｃ／Ｃ複合材料の炭素繊維の配向方向の熱伝導率が低くなり、且つ炭素繊維の配向方向と直角の方向の熱膨張係数が大きくなるし、逆に炭素繊維容積含有率が８０％を越えると、マトリックス量が不充分で上記方向の曲げ強度が小さくなり、実質的に一方法性Ｃ／Ｃ複合材料を作製できない。【００２５】
乾燥したシート状のマトリックス前駆体含有炭素繊維は、シートを一方向に炭素繊維が配列するように積層された後、通常５〜２５ＭＰａの加圧下に成形される。成形は樹脂の硬化反応を利用する。成形温度領域はフェノール樹脂の場合、例えば８０〜２００℃であり、フラン樹脂の場合、例えば７０〜１６０℃、それらの混合物の場合、例えば７０〜２００℃である。但しこの範囲に限定されるものではない。加熱時間は一般に１０分間〜１０時間あるいはそれ以上である。この温度領域で段階的にあるいは連続的に徐々に昇温することが望ましい。加圧は通常５〜２５ＭＰａの範囲で行なわれるが、特に好ましいのは１０〜２０ＭＰａである。得られた成形体は、公知の方法に従って不活性雰囲気中、大気圧下あるいは加圧下で２，０００℃以上の温度で、好ましくは２，５００℃上の温度で焼成して炭化し、必要に応じ更には黒鉛化される。【００２６】
なお、従来法においては、Ｃ／Ｃ複合材料を緻密化し、強度を向上させるために、樹脂の含浸、焼成処理を繰り返す必要があったが、本発明方法によると一回の含浸、成形、焼成（炭化、黒鉛化）処理で緻密な（比重１．６以上）高強度のＣ／Ｃ複合材を得ることができ、その上焼成時間の短縮も可能である。従って、従来昇温及び冷却にそれぞれ１週間程かけ、それを５〜１０回繰り返すという含浸・焼成により、３〜６ヵ月という製造期間がかかったものが、本方法によると１日で可能になる。【００２７】
本発明で得られる一方向性Ｃ／Ｃ複合材料は、前記のように炭素繊維の配向する軸と直角（９０°）方向の熱伝導性が高く、熱膨張係数が低く、かつ強度が大きいという特徴を有するが、具体的には、炭素繊維の配向方向と直角の方向における、熱伝導率が２０Ｗ／ｍＫ以上、特には３０Ｗ／ｍＫ以上、熱膨張係数が  １５×１０−６／℃以下、特には１２×１０−６／℃以下、弾性率が１０ＧＰａ以上、特には１５ＧＰａ以上及び引張強度が２０ＭＰａ以上、特には２５ＭＰａ以上という特性を有する。なお、本発明でいう熱伝導率はレーザーフラッシュ法、熱膨張係数は、ＪＩＳ
Ｃ２１４１に準拠する方法、及び弾性率及び引張強度は、ＪＩＳ Ｒ−１６０１に準拠する方法で、それぞれ求められるものである。【００２８】
以下、実施例により本発明を更に詳細に説明するが、本発明の技術的範囲がこれらにより限定されるものではない。なお、以下に示す部はすべて重量基準である。
【実施例】
【００２９】
実施例１
粉末状炭素として、平均粒径は１．３μｍであり、その粒度分布は１μｍ以下４１重量％、１〜２μｍ２８重量％及び２μｍ以上３１重量％のものを使用した。微細炭素繊維として、次のようにして調製したフェノール樹脂被覆微細炭素繊維を使用した。反応容器にビスフェノールＡ（水に対する常温での溶解度０．０３６）を２０重量部、フェノールを３６５重量部、３７重量％ホルマリンを５４７重量部、トリエチルアミンを７．７重量部仕込んだ。さらに、繊維径が１５０ｎｍ、繊維長が１５μｍ、アスペクト比が１００の気相法炭素繊維をアルゴンガス雰囲気中、温度２８００℃で３０分間、加熱処理して黒鉛化した微細炭素繊維を１８３５重量部及び水を１５００重量部仕込んだ（疎水性のビスフェノールＡはフェノール類中の５重量％）。攪拌混合しながら６０分を要して９０℃まで昇温し、そのまま４時間反応を行なった。次に、２０℃まで冷却した後、反応容器の内容物をヌッチェによりろ別して、含有水分２２重量％のフェノール樹脂被覆微細炭素繊維を得た。これを、熱風循環式乾燥器で器内温度４５℃で約４８時間乾燥することにより、フェノール樹脂の含有量が１５重量％のフェノール樹脂被覆微細炭素繊維を得た。【００３０】
一方、熱硬化性樹脂として、フェノール樹脂（リグナイト社製、商品名ＬＡ−１００Ｐ）２０部をエタノール２００部に溶解させ、この溶液１Kｇに対して、上記の粉末状炭素０．４Ｋｇ及び微細炭素繊維０．３Ｋｇを混練し、さらにエタノールを１５０部添加して粘度を５０ポアズに調整した。この含浸用溶液にメソフェースピッチ系の高弾性炭素繊維（直径１０μｍ）の連続糸を浸積し、引き上げて一方向に引き揃え、１２時間風乾後、６５℃で１時間約１０-1Ｔｏｒｒの減圧下で加熱して乾燥し、プリプレグシートを作製した。【００３１】
得られたプリプレグシートを金型内に一方向に９６枚積層して、１５０℃でプレス硬化（２０ＭＰａ）して、縦１００ｍｍ、横１００ｍｍ、厚み２０ｍｍの板状成形品を得た。これを常圧、アルゴン雰囲気中で３，２００℃まで〔１℃／分（１，０００℃まで）、５℃／分（１，０００〜３，２００℃）〕昇温して焼成し、炭素繊維容積含有率（Ｖｆ）約６０％の一方向性Ｃ／Ｃ複合材料を得た。【００３２】
得られた板状成形品について、炭素繊維の配列方向及び炭素繊維の配列と直角方向の、熱伝導率（Ｗ／ｍＫ）、熱膨張係数（×１０−６／℃）、弾性率（ＧＰａ）、及び引張強度（ＭＰａ）を測定した。結果を表１に示した。【００３３】
実施例２
実施例１において、焼成温度を３０００℃から２５００℃に変更して実施したこと以外は、実施例１と同様に実施して同一寸法の板状成形品について、炭素繊維の配列方向及び炭素繊維の配列と直角方向の、熱伝導率、熱膨張係数、弾性率、及び引張強度を測定した。結果を表１に示した。【００３４】
【表１】
0003943123.tif 000002