(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
基板上に設けられた陽極、有機層及び陰極からなり、該陽極上又は該陽極間へパターニングにより絶縁層が設けられ、その上に該有機層及び陰極が形成されている有機エレクトロルミネッサンス素子において、
前記絶縁層を尿素の蒸着重合および該蒸着重合で得られるオリゴマー状態を含むポリ尿素膜の紫外線露光と加熱現像とで形成し、更に該絶縁層を酸素プラズマ処理したことを特徴とする有機エレクトロルミネッサンス素子。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、有機エレクトロルミネッセンス素子（以下、「有機ＥＬ素子」という）に関する。
【０００２】
【従来の技術】
従来、有機ＥＬ素子として、図５に示すように、基板１上に設けられた透明陽極２と金属陰極５との間に正孔輸送層３と有機蛍光色素（発光層）４とが積層されたものが知られている。また、図６に示すように、基板１上に設けられた透明陽極２と金属陰極５との間に正孔輸送層３、発光層４、電子輸送層６からなる３層が積層された構造のものも知られている。
【０００３】
有機ＥＬ素子は、通常、パターニングされた透明陽極２上へ蒸着マスクを介して正孔輸送層３、発光層４、電子輸送層６、金属陰極５を、順次、成膜して作製される。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】
有機ＥＬ素子の膜厚は、通常、透明陽極２が１００〜２００ｎｍ、正孔輸送層３、発光層４、電子輸送層６からなる有機層が全体で１００〜３００ｎｍ、陰極５が１００〜３００ｎｍである。有機ＥＬ素子においては、透明陽極２と金属陰極５との間に５０〜１００ＭＶ／ｍの高電界を印加して作動させているため、主に電極の端面（エッジ部）に電界が集中し易く、そのロスがジュール熱となり、有機薄膜と金属陰極との間を剥離させ、非発光領域（ダークスポット）を生じるという不具合が起こる。
【０００５】
上記有機層は、蒸着法で作製するために、透明陽極の側部へ膜が成長しずらい。そのために、図７中で○印で囲まれた部分における有機層７の膜厚が他の部分と比べて薄くなり、電界がここへ集中し易いという問題がある。図７中、１、２及び５は、図５及び６におけるものと同じものを示す。
【０００６】
また、金属陰極５は、蒸着マスクを介して形成されるために、細かいパターンの発光面が得られにくく、ディスプレイを作製する上で問題になっている。
【０００７】
本発明は、透明陽極の端面の影響をなくして、素子の短絡、非発光領域の増加といった問題を解消し、安定な発光面を有する有機ＥＬ素子を提供することを目的としている。
【０００８】
【課題を解決するための手段】
本発明は、基板上に設けられた陽極、有機層及び陰極からなり、該陽極上又は該陽極間へパターニングにより絶縁層が設けられ、その上に該有機層及び陰極が形成されている有機エレクトロルミネッサンス素子において、前記絶縁層を尿素の蒸着重合および該蒸着重合で得られるオリゴマー状態を含むポリ尿素膜の紫外線露光と加熱現像とで形成し、更に該絶縁層を酸素プラズマ処理したことを特徴とする。
【０００９】
本発明の有機ＥＬ素子では、例えば、図１に示すように、基板１上に設けられた透明陽極２上に絶縁膜をパターニングして得た絶縁層８が設けられ、その上に正孔輸送層３、発光層４、電子輸送層（図示せず）及び金属陰極５が、成膜されている。また、図２に示すように、基板１上へ透明電極２がパターニングされている場合は、透明電極間へ絶縁層８を埋め込むように作製する。
【００１０】
前記絶縁層としては、蒸着せしめたポリ尿素膜を紫外線露光後、加熱現像によりパターニングされた膜が用いられる。この現像工程では、紫外線露光後、光未照射部が加熱による分解で取り除かれる。
【００１１】
本発明の有機ＥＬ素子は、例えば、基板上に設けられた陽極上又は陽極間へパターニングにより絶縁層を形成し、その上に有機層を形成し、次いでその上に電極パターンのマスク蒸着をせずに陰極を形成して、該絶縁層で囲まれたパターンの中に発光面を形成することにより作製される。
【００１２】
本発明では、上記したように、透明陽極上又は陽極間にパターニングされた絶縁層を設けてあるので、発光は絶縁層が抜けた部分で起こる。このため、金属陰極５は特にパターニングされた膜を用いなくてよい。従って、有機ＥＬ素子の作製プロセスにおいて、金属陰極のパターニングプロセスを省略することができる。
【００１３】
また、透明陽極の端部（エッジ部）の影響がなくなるために、電圧を印加したときに電界の集中する部分がなくなり、膜全体に均一に電界が印加されるので、安定した発光を得ることができる。
【００１４】
上記絶縁膜は、微細加工することが可能なので、１画素あたりの面積を小さくすることができる。従来の金属陰極のマスク蒸着においては、０.５ｍｍ×０.５ｍｍの面積が限界であり、それより小さい面積では微細加工が困難であった。
【００１５】
【発明の実施の形態】
以下、添付図面を参照して本発明の実施の態様を説明する。
【００１６】
まず、有機ＥＬ素子の構造について説明する。
【００１７】
該有機ＥＬ素子の構造としては、陽極／絶縁層／発光層／陰極のような有機化合物膜が発光層（高分子膜又はオリゴマー膜からなる）のみの単層構造の場合、陽極／絶縁層／正孔輸送層／発光層／陰極又は陽極／絶縁層／発光層／電子輸送層／陰極のような有機化合物膜が正孔輸送層と発光層或いは発光層と電子輸送層の２層構造の場合、陽極／絶縁層／正孔輸送層／発光層／電子輸送層／陰極のような有機化合物膜が３層構造の場合がある。
【００１８】
ここで、絶縁層としては、前記したように、紫外線露光されたポリ尿素膜が加熱現像によりパターニングされている。
【００１９】
また、有機化合物膜の正孔輸送層としては、例えば、Ｎ，Ｎ′−ジフェニル−Ｎ，Ｎ′−ビス（３−メチルフェニル）−１，１′−ビフェニル−４，４′−ジアミン（以下、ＴＰＤという）に代表される正孔輸送能を持つ低分子色素を蒸着法により形成した薄膜や正孔輸送性の分子構造を有する高分子膜（ポリアミド、ポリイミド、ポリアゾメチン等）を蒸着重合法により形成した薄膜が用いられ、また正孔輸送性の低分子色素を高分子薄膜中に蒸着分散させたものでもよい。
【００２０】
また、発光層としては、例えば、８−オキシキノリノアルミニウム錯体（以下、Ａｌｑ3 という）に代表される発光性色素を蒸着法により形成した薄膜やスチルベン、オキサジアゾール等の共役系構造を有する高分子膜を蒸着重合法により形成した薄膜が用いられ、また発光性色素を高分子薄膜中に蒸着分散させたものでもよい。
【００２１】
更に、電子輸送層としては、例えば、Ａｌｑ3 やオキサジアゾール誘導体の蒸着薄膜が用いられ、またアントラキノジメタン誘導体、ジフェニルキノン誘導体の薄膜も用いることができる。
【００２２】
本発明において用いる絶縁層の成膜装置の一例は、以下説明するように、真空中で感光性合成樹脂の原料モノマーを蒸発させる蒸発源と、原料モノマーの蒸着重合でポリ尿素膜の絶縁膜が形成される基板を互いに対向して配置した蒸着重合室と、基板上の該絶縁膜に紫外線を照射する紫外線源と、該絶縁膜にパターンを形成するために用いるフォトマスクを配置した露光室と、紫外線の照射露光後の絶縁膜に加熱処理を施す加熱装置を配置した現像室とからなる。
【００２３】
まず、図３は、絶縁層たるポリ尿素層のパターン形成装置の１例を示すもので、ポリ尿素膜を形成する蒸着重合室１１、該ポリ尿素膜に紫外線を照射するための露光室１２、紫外線を照射されたポリ尿素膜に加熱処理を施す現像室１３から構成されており、バルブ１４ｂ、１４ｃにより蒸着重合室１１、露光室１２、現像室１３の順で互いに連通されている。
【００２４】
また、蒸着重合室１１の上流側にバルブ１４ａを介して外部の真空ポンプその他の真空排気系１５ａに接続された真空室１６を配置し、また、現像室１３の下流側にバルブ１４ｄを介して外部の真空ポンプその他の真空排気系１５ｂに接続された真空室１７を配置し、真空排気系１５ａ及び１５ｂのいずれか一方、または両方の真空排気系の作動により蒸着重合室１１内、露光室１２内、現像室１３内をそれぞれ所定の圧力に設定できるようにしてある。
【００２５】
前記蒸着重合室１１内に、ポリ尿素膜の蒸着重合膜を形成させるための基板１を保持する基板ホルダー１８を配置すると共に、該蒸着重合室１１の下方に前記基板１に対向させてポリ尿素膜の一方の原料モノマー（ａ）としてジアミン、他方の原料モノマー（ｂ）としてジイソシアナートをそれぞれ蒸発させるためのガラス製の蒸発源１９ａ、１９ｂを設け、該各蒸発源１９ａ、１９ｂをその近傍に設けられた水晶振動の蒸発モニター２０ａ、２０ｂと、ヒーター２１ａ、２１ｂとによって、前記原料モノマー（ａ）及び（ｂ）の蒸発量を常に一定化させる所定温度にコントロールできるようにした。
【００２６】
また、基板１と両蒸発源１９ａ、１９ｂとの間にシャッター２２を配置し、また、両蒸発源１９ａ、１９ｂの間に仕切板２３を設けた。
【００２７】
前記露光室１２内の下方に基板ホルダー１８に保持された基板１に対向させて紫外線源２４を設け、基板１の前方に所定形状のパターンを備えるフォトマスク２５を設けて、前記蒸着重合室１１内で基板１の表面に形成されたポリ尿素膜に紫外線源２４より紫外線を照射してパターン状に露光させるようにした。
【００２８】
前記現像室１３内に、基板ホルダー１８に保持された基板１の背面側にハロゲンランプからなる加熱装置２６を設けて、前記露光室１２内で紫外線に照射されて架橋したポリ尿素膜を所定温度に加熱して非露光部分のポリ尿素膜を解重合させて除去するようにした。
【００２９】
図３に示したような絶縁層の成膜装置を用いて、まず、透明電極として例えばＩＴＯ（Indium-Tin-Oxide）を成膜した基板１を真空室１６へ仕込み、蒸着重合室１１へ搬送して基板ホルダー１８上に配置された基板１上にポリ尿素膜の絶縁膜を成膜する。次いで、基板１を真空室１２へ搬出して紫外線源２４によりフォトマスク２５を介して露光する。その後、真空室１３へ搬送して、加熱装置２６により紫外線未照射部を分解、蒸発させて取り除き、絶縁膜のパターニングを完了する。
【００３０】
図４は、本発明の有機ＥＬ素子を製造するために用いる装置の一例を示すものであるが、ここでは陽極形成装置、絶縁層成膜装置は示されていない。図中、２７は酸素プラズマ処理室、２８は正孔輸送層、発光層、電子輸送層などの有機化合物膜の成膜室、２９は陰極形成室、３０は保護膜形成室、３１は紫外線処理室を示す。そして酸素プラズマ処理室２７、成膜室２８、陰極形成室２９、保護膜形成室３０、紫外線処理室３１の各室間をそれぞれ開閉自在のゲートバルブ３２ａ、３２ｂ、３２ｃ及び３２ｄで仕切るようにすると共に、各室内に基板１を搬送するトレー式搬送系３３を配設した。
【００３１】
酸素プラズマ処理室２７内を真空ポンプ等の真空排気系３４に接続すると共に、酸素プラズマ処理室２７内にはＩＴＯ膜のような陽極上にプラズマ処理を施す銅製のＲＦ電極３５を配設した。
【００３２】
成膜室２８内を真空ポンプ等の真空排気系３６に接続し、成膜室２８内の下方の一方にＴＰＤ、Ａｌｑ3 等の色素原料Ｔをその周囲に巻回したヒーター３７ａ、３７ｂで所定温度に加熱し、蒸発させるアルミナ製又はガラス製の色素蒸発源３８ａ、３８ｂを２個並設すると共に、成膜室２８内の下方の他方に蒸着重合高分子膜の原料モノマーＵ、Ｖを赤外線ランプ３９ａ及び３９ｂで所定温度に加熱し、蒸発させるガラス製又は金属製の有機物蒸発源４０ａ及び４０ｂを配設した。成膜室２８内の上方に色素蒸発源３８ａ及び３８ｂ並びに有機物蒸発源４０ａ及び４０ｂに対向させて有機化合物膜を成膜すべき基板１を配設すると共に、基板１の裏面に基板１上に成膜された高分子膜を加熱するシースヒーター４１を配設した。
【００３３】
また、基板１と色素蒸発源３８ａ及び３８ｂとの間にシャッター４２ａ及び４２ｂを、また基板１と有機物蒸発源４０ａ及び４０ｂとの間にシャッター４３をそれぞれ配設した。また、有機物蒸発源４０ａ及び４０ｂ内にそれぞれ熱電対４４ａ及び４４ｂを配設した。
【００３４】
陰極形成室２９内を真空ポンプ等の真空排気系４５に接続し、陰極形成室２９内の下方の一方に陰極の一方の原料Ｗ（原料Ｗは、例えば、Ｍｇ）をその周囲を巻回したヒーター４６で所定温度に加熱し、蒸発させるアルミナ製の陰極材料蒸発源４７を配設すると共に、陰極形成室２９内の下方の他方に陰極の他方の原料Ｘ（原料Ｘは、例えば、Ａｇ）を所定温度に加熱し、蒸発させるタングステン製又はモリブデン製のボートからなる陰極材料蒸発源４８を配設した。
【００３５】
また、基板１と陰極材料蒸発源４７との間にシャッター４９を、また基板１と陰極材料蒸発源４８との間にシャッター５０をそれぞれ配設した。
【００３６】
保護膜形成室３０内を真空ポンプ等の真空排気系５１に接続し、保護膜形成室３０内の下方にポリ尿素膜のような保護膜の原料モノマーＹ、Ｚ（例えば、原料Ｙはジアミンモノマー、原料モノマーＺはジイソシアナートモノマー）を赤外線ヒーター５２ａ及び５２ｂで所定温度に加熱し、蒸発させるガラス製または金属製の保護膜蒸発源５３ａ及び５３ｂをそれぞれ配設した。
【００３７】
また、基板１と保護膜蒸発源５３ａ及び５３ｂとの間にシャッター５４を配設し、基板１近傍に保護膜の水晶振動式膜厚モニター５５を配設した。さらに、保護膜蒸発源５３ａ及び５３ｂ内にそれぞれ熱電対５６ａ及び５６ｂを配設した。
【００３８】
紫外線処理室３１内を真空ポンプ等の真空排気系５７に接続し、紫外線処理室３１内に紫外線を照射して低分子のポリ尿素を架橋し、高分子化させてポリ尿素保護膜とするための紫外線ランプ５８を配設した。
【００３９】
なお、図４中、５９は有機物蒸発源４０ａと４０ｂとの間に設けた仕切板、６０は保護膜蒸発源５３ａと５３ｂとの間に設けた仕切板をそれぞれ示す。
【００４０】
図４に示されたような有機ＥＬ素子製造装置を用いて、ポリ尿素膜の絶縁膜をパターニングして得た前記基板を図４の真空室２７へ仕込み、酸素プラズマ処理を行う。この場合の処理は、透明陽極上に残存する絶縁膜の除去と透明陽極上の平坦化を兼ねる。次いで、成膜室２８で正孔輸送層３、発光層４、電子輸送層６等からなる有機層７を成膜する。その後、陰極形成室２９で陰極を形成し、保護膜形成室３０で保護膜を形成し、ＥＬ素子が完成される。
【００４１】
上記図３と図４とに示された装置はまた、基板が、仕込み室から、一体化された絶縁膜形成室を経て、図４に示された酸素プラズマ処理室、有機層の成膜室、陰極形成室、随時保護膜形成室へそして次いで取り出し室へ搬送されるように構成されていてもよい。
【００４２】
なお、図２に示したような、絶縁層８がパターン化された陽極（ＩＴＯ）２の間に埋め込まれて平坦化されている構造を有する有機ＥＬ素子の場合には、例えば、基板１上にＩＴＯをパターニングにより形成し、その上に絶縁膜を成膜し、次いで、（１）紫外線照射（ＩＴＯ上）し、（２）加熱現像することにより、ＩＴＯ上の絶縁膜を除去し、残りの絶縁膜がＩＴＯ間に埋め込まれて平坦化されるようにし、その後、前記したように、正孔輸送層３、発光層４、電子輸送層（図示せず）等からなる有機層を成膜し、次いで陰極５を形成し、保護膜（図示せず）を形成して、該ＥＬ素子を作製してもよい。
【００４３】
【実施例】
以下、本発明の実施例を添付図面を参照して説明する。
【００４４】
（実施例１）
図１に示す構造の有機ＥＬ素子の作製について説明する。
【００４５】
イソプロパノール中で煮沸洗浄したガラス基板１へスパッタリング法によりＩＴＯ（Ｉｎ2Ｏ3−１０％ＳｎＯ2 ）膜２を１０００Å成膜した。この基板を図３に示すポリ尿素膜のパターニング装置の真空室１６へ仕込み、１．０×１０-3Ｐａに達した後、バルブ１４ａを開いて蒸着重合室１１へ搬送した。５．３×１０-3Ｐａの圧力下で、４, ４′−ジアミノジフェニルメタン（ＭＤＡ）ａと４, ４′−ジフェニルメタンジイソシアナート（ＭＤＩ）ｂとを蒸発源１９ａ、１９ｂからそれぞれ蒸発させて、ＩＴＯ膜２の付いた基板１へオリゴマー状態のポリ尿素を６０００Å堆積させた。バルブ１４ｂを開いて、基板を真空室１２へ搬送して紫外線源２４によりフォトマスク２５を介して中心波長２５４ｎｍの光を３０分照射した。次いで、バルブ１４ｃを開いて、基板を真空室１３へ搬送して、１．３３×１０-3Ｐａの圧力下、加熱装置２６で基板を２００℃〜３００℃の範囲内に加熱し、未露光部の膜を分解、蒸発させて取り除いた。こうしてＩＴＯ膜２上へパターニングされたポリ尿素膜８が完成された。この時露光部の膜厚は２０００Åになった。真空室１７を経て基板を取り出し、これを図４に示す有機ＥＬ素子製造装置の真空室（酸素プラズマ処理室）２７へ仕込んだ。この処理室を１．３３×１０-3Ｐａまで排気した後、酸素を導入し、６．６５Ｐａの圧力で、ＲＦ電源により５０Ｗのパワーでプラズマ処理を５分間行った。ゲートバルブ３２ａを開いて、この基板を成膜室２８へ搬送し、６．６５×１０-4Ｐａの真空度でＮ, Ｎ′−ジフェニル−Ｎ, Ｎ′−ビス（３−メチルフェニル）−１, １′−ジフェニル−４, ４′−ジアミン（ＴＰＤ）を蒸発源３８ａより蒸発させ、基板１上へ正孔輸送層３を５００Å堆積させた。次に、８−オキシキノリノアルミニウム錯体（Ａｌｑ3 ）を蒸発源３８ｂより蒸発させ、発光層４を５００Å成膜した。その後、ゲートバルブ３２ｂを開いて、基板を陰極形成室２９へ搬送し、１．３３×１０-4Ｐａの真空度でマグネシウムと銀とを蒸発源４７、４８より１０：１の原子比で蒸発させ、ＭｇＡｇ陰電極５を２０００Å成膜して有機ＥＬ素子を完成した。
【００４６】
このようにして得られた絶縁パターンを用いた素子へＤＣ電圧を印加して輝度と電流値とを測定したところ、１１Ｖで１０５００ｃｄ／ｍ2（１３０ｍＡ／ｃｍ2）の輝度が得られた。発光開始電圧は３Ｖであった。一方、絶縁パターンを用いない場合は、１００００ｃｄ／ｍ2の電流密度は５００ｍＡ／ｃｍ2であった。従って、絶縁パターンを用いることにより、同一輝度での電流密度が減少したことがわかる。
【００４７】
（実施例２）
実施例１で作製した有機ＥＬ素子を、ゲートバルブ３２ｃを開いて、保護膜形成室３０へ搬送し、該素子上へポリ尿素保護膜を１μｍ堆積させた。即ち、保護膜形成室３０を真空排気系５１により１．３３×１０-3Ｐａまで排気した後、蒸発源５３ａ内の原料モノマーＹ（４，４’−ジアミノジフェニルメタン：ＭＤＡ）の温度を熱電対５６ａで測定しながらヒーター５２ａで１００℃に加熱すると共に、蒸発源５３ｂ内の原料モノマーＺ（４，４’−ジフェニルメタンジイソシアナート：ＭＤＩ）の温度を熱電対５６ｂで測定しながらヒーター５２ｂで７０℃に加熱し、ＭＤＡ：ＭＤＩのモノマー組成比が１：１になるようにそれぞれの蒸発レートを設定後、シャッター５４の開閉操作によりＭＤＡとＭＤＩとを蒸発させて、膜厚モニター５５により陰極上に膜厚１μｍに堆積させた後、陰極上で重合させてポリ尿素膜を形成した。
【００４８】
かくして得られた素子について、電流密度１０ｍＡ／ｃｍ2（初期輝度５００ｃｄ／ｍ2）で、大気中で連続駆動させたところ、輝度半減時間は７３０時間であった。非発光領域は３００時間後ぐらいから出現するが、その径は１００μｍより大きくはならなかった。
【００４９】
（実施例３）
ＩＴＯ／ポリ尿素パターン／ＴＰＤ（正孔輸送層）５００Å／Ａｌｑ3 （発光層）１００Å／ポリアゾメチン（電子輸送層）３００Å／ＭｇＡｇ（陰極）２０００Å／ポリ尿素保護膜１００００Åのような構造を有する有機ＥＬ素子を作製した。
【００５０】
Ａｌｑ3 の成膜までは実施例１と同じプロセスを繰り返した。図４の成膜室２８の有機物蒸発源４０ａへテレフタルアルデヒド、有機物蒸発源４０ｂへパラフェニレンジアミンをそれぞれ充填し、共蒸着を行い、ポリアゾメチン膜を３００Å成膜した。ＭｇＡｇ電極以降の作製プロセスは実施例１及び２記載と同じプロセスを繰り返した。
【００５１】
かくして得られた有機ＥＬ素子を、電流密度１０ｍＡ／ｃｍ2 、７００ｃｄ／ｍ2で、大気中で連続駆動させたところ、輝度半減時間は１０００時間であった。非発光領域は３００時間後ぐらいから出現するが、その径は１００μｍより大きくはならなかった。
【００５２】
なお、図２に示すような、絶縁層８がパターン化された陽極（ＩＴＯ）２の間に設けられている構造を有する有機ＥＬ素子の場合も、上記実施例と同様の結果が得られる。
【００５３】
【発明の効果】
本発明の有機ＥＬ素子によれば、平坦な透明陽極上又は陽極間へ絶縁層のパターンが形成されているために、陽極のエッジの影響がなくなるので、素子の短絡、非発光部の増加といった問題がなくなる。
【００５４】
また、絶縁層を細かくパターニングでき、陰極はベタ付けでよいので、小さな面積の発光面を得ることができる。そのため、ディスプレイを作製する上で有利である。
【００５５】
さらに、絶縁層パターンがポリ尿素を用いて形成されるので、耐電圧が１０００ＭＶ／ｍ以上となる。従って、絶縁層の厚さを薄くでき、１０００Åぐらいまでは可能であるため、素子全体を平坦化できる。
【図面の簡単な説明】
【図１】  本発明の有機ＥＬ素子の一実施例の構造を示す模式的部分断面図である。
【図２】  本発明の有機ＥＬ素子の他の実施例の構造を示す模式的部分断面図である。
【図３】  本発明における絶縁層の成膜装置の一例の説明線図である。
【図４】  本発明の有機ＥＬ素子製造装置の一例の説明線図である。
【図５】  従来技術の有機ＥＬ素子の一例の構造を示す模式的部分断面図である。
【図６】  従来技術の３層構造の有機ＥＬ素子の一例の構造を示す模式的部分断面図である。
【図７】  従来技術の有機ＥＬ素子の問題点を説明するために該素子の一例の構造を示す模式的部分断面図である。
【符号の説明】
１  基板                          ２  透明陽極
３  正孔輸送層                    ４  発光層
５  金属陰極                      ６  電子輸送層
７  有機層                        ８  絶縁層
１１  蒸着重合室                  １２  露光室
１３  現像室                      ２４  紫外線源
２６  加熱装置                    ２７  酸素プラズマ処理室
ａ、ｂ  原料モノマ
【図１】
0003865807.tif 000002
【図２】
0003865807.tif 000003
【図３】
0003865807.tif 000004
【図４】
0003865807.tif 000005
【図５】
0003865807.tif 000006
【図６】
0003865807.tif 000007
【図７】
0003865807.tif 000008