(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
各々が基板上に順に積層された、第１表示電極、有機化合物からなる発光層を含む１以上の有機機能層、及び第２表示電極、からなる複数の有機エレクトロルミネッセンス素子と、前記基板上の前記有機エレクトロルミネッセンス素子の間に設けられかつ前記基板から突出する複数の隔壁と、からなる有機エレクトロルミネッセンス表示パネルの製造方法であって、前記隔壁の頂縁部から隣接する前記有機エレクトロルミネッセンス素子の中心の頂部に向かう領域における最表面が、垂直より小なる傾斜角で傾斜する傾斜面を含むように、前記有機エレクトロルミネッセンス素子及び少なくとも前記隔壁の両側面を覆う封止膜を形成する工程と、前記封止膜を覆う無機物からなる無機パッシベーション膜を形成する工程と、を含み、前記封止膜を形成する工程は、真空蒸着法により得られた樹脂からなる封止膜を樹脂の軟化点まで加熱する工程を含んでいることを特徴とする製造方法。
【請求項２】
前記封止膜を形成する工程において、樹脂からなる封止膜を、真空蒸着法により、少なくとも前記隔壁の高さ以上の膜厚で形成することを特徴とする請求項１記載の製造方法。
【請求項３】
前記封止膜を形成する工程の前に、前記有機エレクトロルミネッセンス素子及び前記隔壁と前記封止膜との間に位置しかつ前記有機エレクトロルミネッセンス素子及び前記隔壁を覆う無機物からなる内部の無機パッシベーション膜を形成する工程を含むことを特徴とする請求項１記載の製造方法。
【請求項４】
前記封止膜を形成する工程において、樹脂の溶液を前記内部の無機パッシベーション膜上に塗布して樹脂からなる封止膜を前記内部の無機パッシベーション膜上に形成することを特徴とする請求項３記載の製造方法。
【請求項５】
前記封止膜を形成する工程において、塗布されて得られた樹脂からなる封止膜を乾燥する工程を含むことを特徴とする請求項４記載の製造方法。
【請求項６】
前記封止膜を形成する工程において、前記封止膜はスピンコ−ト法又は浸漬法より形成されることを特徴とする請求項４又は５のいずれか１記載の製造方法。
【請求項７】
前記無機パッシベーション膜を形成する工程は真空蒸着法を含むことを特徴とする請求項１〜６のいずれか１記載の製造方法。
【請求項８】
前記無機パッシベーション膜を形成する工程はスパッタ法を含むことを特徴とする請求項１〜６のいずれか１記載の製造方法。
【請求項９】
前記無機パッシベーション膜を形成する工程は気相成長法を含むことを特徴とする請求項１〜６のいずれか１記載の製造方法。
【請求項１０】
前記無機パッシベーション膜を形成する工程はプラズマＣＶＤ法を含むことを特徴とする請求項１〜６のいずれか１記載の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、電流の注入によって発光するエレクトロルミネッセンス（以下、ＥＬともいう）を呈する有機化合物材料からなる発光層を含む１以上の薄膜（以下、有機機能層という）を備えた有機ＥＬ素子に関し、特に、複数の有機ＥＬ素子が所定パターンでもって基板上に形成された有機ＥＬ表示パネル及びその製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
有機ＥＬ素子は、透明基板上に、陽極の透明電極と、有機機能層と、陰極の金属電極とが順次積層されて構成される。例えば、有機機能層は、発光層の単一層、あるいは有機正孔輸送層、発光層及び有機電子輸送層の３層構造、または有機正孔輸送層及び発光層の２層構造、さらにこれらの適切な層間に電子或いは正孔の注入層を挿入した積層体である。
【０００３】
有機ＥＬ表示パネルは複数の有機ＥＬ素子が所定パターンでもって基板上に形成されて得られる。たとえば、このマトリクス表示パネルとしては、特開平８−１０２３９３号公報に開示されているものがある。このフルカラーディスプレイは、交差している行と列において配置された複数の有機ＥＬ素子の発光画素からなる画像表示配列を有している発光装置である。例えばマトリクス表示タイプのものは透明電極層を含む行電極と、有機機能層と、行電極に交差する金属電極層を含む列電極とが順次積層されて構成される。行電極は、各々が帯状に形成されるとともに、所定の間隔をおいて互いに平行となるように配列されており、列電極も同様である。このように、マトリクス表示タイプの表示パネルは、複数の行と列の電極の交差点に位置する複数の有機ＥＬ素子の発光画素からなる画像表示配列を有している。
【０００４】
この有機ＥＬ表示パネルは、大気に晒されると、特に有機ＥＬ素子の陰極層と有機機能層との界面では水分による特性劣化が顕著であり、空気中の水分に触れると化学変化が起こり有機機能層と陰極間に剥離が生じ、発光しない部分いわゆるダークスポットが生じるという問題がある。この湿気の問題を解決する方法としては、特開平８−１１１２８６号公報、特開平９−１４８０６６号公報、特開平１０−１４４４６８号公報に開示されたような有機ＥＬ素子単体の封止構造が提案されている。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】
しかし、隣接した陰極のライン間に隔壁が必要となる上述の有機ＥＬ素子からなる有機ＥＬ表示パネルにおいて、従来の有機ＥＬ素子単体の封止構造を使用する場合、隔壁の近傍から発光しない部分が生じるという新たな問題が生じる。
そこで本発明は、水分による発光特性が劣化しにくい有機ＥＬ表示パネル及びその製造方法を提供することを目的とする。
【０００６】
【課題を解決するための手段】
本発明の有機エレクトロルミネッセンス表示パネルは、各々が基板上に順に積層された、第１表示電極、有機化合物からなる発光層を含む１以上の有機機能層、及び第２表示電極、からなる複数の有機エレクトロルミネッセンス素子と、前記基板上の前記有機エレクトロルミネッセンス素子の間に設けられかつ前記基板から突出する複数の隔壁と、からなる有機エレクトロルミネッセンス表示パネルであって、
前記有機エレクトロルミネッセンス素子及び少なくとも前記隔壁の両側面を覆う封止膜と、
前記封止膜を覆う無機物からなる無機パッシベーション膜と、を有し、
前記封止膜の最表面が、前記隔壁の頂縁部から隣接する前記有機エレクトロルミネッセンス素子の中心の頂部に向かう領域において、垂直より小なる傾斜角で傾斜する傾斜面を有することを特徴とする。
【０００７】
本発明の有機エレクトロルミネッセンス表示パネルにおいては、前記有機エレクトロルミネッセンス素子及び前記隔壁と前記封止膜との間に設けられかつ前記有機エレクトロルミネッセンス素子及び前記隔壁を覆う無機物からなる内部の無機パッシベーション膜を有することを特徴とする。
また、本発明の有機エレクトロルミネッセンス表示パネルの製造方法は、各々が基板上に順に積層された、第１表示電極、有機化合物からなる発光層を含む１以上の有機機能層、及び第２表示電極、からなる複数の有機エレクトロルミネッセンス素子と、前記基板上の前記有機エレクトロルミネッセンス素子の間に設けられかつ前記基板から突出する複数の隔壁と、からなる有機エレクトロルミネッセンス表示パネルの製造方法であって、
前記隔壁の頂縁部から隣接する前記有機エレクトロルミネッセンス素子の中心の頂部に向かう領域における最表面が、垂直より小なる傾斜角で傾斜する傾斜面を含むように、前記有機エレクトロルミネッセンス素子及び少なくとも前記隔壁の両側面を覆う封止膜を形成する工程と、
前記封止膜を覆う無機物からなる無機パッシベーション膜を形成する工程と、を含むことを特徴とする。
【０００８】
本発明の有機エレクトロルミネッセンス表示パネルの製造方法においては、前記封止膜を形成する工程の前に、前記有機エレクトロルミネッセンス素子及び前記隔壁と前記封止膜との間に位置しかつ前記有機エレクトロルミネッセンス素子及び前記隔壁を覆う無機物からなる内部の無機パッシベーション膜を形成する工程を含むことができる。
【０００９】
【発明の実施の形態】
以下に、本発明による実施の形態例を図面を参照しつつ説明する。
図１は第１の実施例の有機ＥＬ表示パネルの正面から透視した部分拡大正面図である。有機ＥＬ表示パネルは、図１に示すように、ガラス等からなる透明な基板２上にマトリクス状に配置されかつ各々が赤Ｒ、緑Ｇ及び青Ｂの発光部からなる発光画素１の複数からなる画像表示配列領域１ａを有している。水平方向の第１表示電極ライン３即ち陽極と垂直方向の第２表示電極ライン９即ち陰極との交差する部分の透明電極３ａの位置で発光部すなわち有機ＥＬ素子が形成されている。陽極の第１表示電極３は、島状透明電極３ａを水平方向に電気的に接続する金属のバスライン３ｂからなる。有機ＥＬ表示パネルは基板２上の有機ＥＬ素子の間に設けられた複数の隔壁７を備えている。
【００１０】
図２に示すように、有機ＥＬ素子の各々は、基板２上に順に積層された、第１表示電極ライン３、有機化合物からなる発光層を含む１以上の有機機能層８、及び第２表示電極９からなる。隔壁７は、基板から突出するように有機ＥＬ素子の間に設けられている。例えば、有機ＥＬ素子の各々は、透明なガラス基板２上にインジウム錫酸化物（ＩＴＯ）からなる透光性の第１表示電極として陽極３を蒸着又はスパッタする。その上に、銅フタロシアニンからなる正孔注入層、ＴＰＤ（トリフェニルアミン誘導体）からなる正孔輸送層、Ａｌｑ3（アルミキレート錯体）からなる発光層、Ｌｉ2Ｏ（酸化リチウム）からなる電子注入層を順次、蒸着して有機機能層８を形成する。さらに、この上に第２表示電極として蒸着によって、Ａｌからなる陰極９を陽極３の電極パターンと対向するように成膜する。なお、島状透明電極の画素部分を除き、第１表示電極ライン上を絶縁膜で被覆することもできる。
【００１１】
さらに、有機ＥＬ表示パネルは、有機ＥＬ素子１０及び隔壁７を覆う内部の無機パッシベーション膜２０、この無機パッシベーション膜２０を覆う樹脂からなる封止膜３０と、該封止膜３０を覆う無機物からなる無機パッシベーション膜４０と、を有している。無機パッシベーション膜２０は窒化シリコンなどの窒化物、或いは酸化物又は炭素などの無機物からなる。封止膜３０を構成する樹脂としては、フッ素系やシリコン系の樹脂、その他、フォトレジスト、ポリイミドなど合成樹脂が用いられる。
【００１２】
封止膜３０の最表面は、隔壁７の頂縁部Eから隣接する有機ＥＬ素子の中心の頂部Cに向かう領域において、隔壁７の側面の傾斜角度θaより小なる傾斜角θbで傾斜する傾斜面を有している。封止膜３０は、隔壁４の頂縁部から隣接する有機ＥＬ素子１０の中心の頂部に向かう領域において、封止膜の最表面が垂直より小なる傾斜角で傾斜する傾斜面を有している。かかる傾斜面により、無機パッシベーション膜４０の一様な成膜が達成され、緻密な無機パッシベーション膜が得られる。
【００１３】
かかる封止膜３０の傾斜面を形成するために、次のような工程を実行する。得られた有機ＥＬ素子１０及び隔壁７を担持した基板２上の有機ＥＬ素子を大気に曝すことなく、プラズマＣＶＤ(Chemical Vapor Deposition )のチャンバ内に移送、配置して、ＳｉＮｘ（窒化ケイ素）（ｘはモル比）からなる内部の無機パッシベーション膜２０を有機ＥＬ素子１０及び隔壁７の表面に成膜する。
【００１４】
本実施例においては、プラズマＣＶＤ法に用いる原料ガスとしてＳｉＨ4（シラン）ガス及びＮ2（窒素）ガスのみを用い、各々の流量を１０ｓｃｃｍ及び２００ｓｃｃｍとし、ＲＦパワーを１０Ｗ、基板温度を１００℃、チャンバ内圧力を０．９Ｔｏｒｒとした。得られた内部の無機パッシベーション膜２０の膜厚は約２μｍであった。内部の無機パッシベーション膜２０の膜厚は０．５μｍ以上であることが望ましい。
【００１５】
次に、樹脂の所定粘度溶液を調整して、有機ＥＬ素子及び隔壁上に塗布して樹脂からなる封止膜を内部の無機パッシベーション膜２０上に形成する。例えばフッ素系やシリコン系の樹脂をスピンコート法又は浸漬法すなわちディッピング等の方法を用いて封止膜３０を１μｍ以上の膜厚で成膜する。成膜膜条件は、例えば、スピンコート法では、スピンコーターにより、膜厚が１μｍ以上になるように回転数を決め、その後、ホットプレートにより例えば、８０℃、５分で溶剤を飛ばす。ここでは、塗布されて得られた樹脂からなる封止膜を乾燥する工程を含む。この工程により、封止膜３０は、有機ＥＬ素子の頂部Cで厚くかつ隔壁の頂部Eで薄い、すななわち有機ＥＬ素子の頂部Cと隔壁の頂部Eにて、異なる膜厚を有するようになる。樹脂としてはその他、一般的なレジスト、ポリイミドなどでも用いることができる。内部の無機パッシベーション膜２０は、樹脂ポリマーをスピンコートするときに、その溶剤が有機ＥＬ素子の有機機能層に悪影響を与えることを防止する。
【００１６】
最後に、上記の内部の無機パッシベーション膜２０の成膜と同一の条件で、例えば、膜厚２μｍ以上の外部の無機パッシベーション膜４０を成膜する。
この有機ＥＬ素子及び隔壁に３層の封止構造を形成した有機ＥＬ表示パネルを、それぞれ室温及び高温高湿（６０℃、９５％）下に５００時間放置した後であっても、封止構造にクラックや剥離を発生せず、有機ＥＬ表示パネルとしての発光動作も安定していた。
【００１７】
このように有機ＥＬ素子及び隔壁の上に内部の無機パッシベーション膜２０及び樹脂封止膜３０を成膜し、更にその上に外部の無機パッシベーション膜４０を成膜することによって、水分は無機パッシベーション膜２０、４０によって遮断される。
図３は本発明の第２の実施例の断面図を示す。第１の実施例では有機ＥＬ素子１０の上に内部の無機パッシベーション膜２０、樹脂封止膜３０、外部の無機パッシベーション膜４０を順に成膜していたが、第２の実施例では内部の無機パッシベーション膜２０を省略している。すなわち、上記の内部の無機パッシベーション膜２０を省いた２層構造の封止構造である。
【００１８】
第２の実施例の場合、樹脂封止膜３０には蒸着可能な有機物を用いる。例えば、ポリパラキシリレンや、ポリエチレンなどの樹脂が封止膜３０に用いられる。蒸着可能な樹脂を、ＥＬ材料を蒸着する場合と同様に真空にして抵抗加熱により、蒸着して成膜する。蒸着などの場合は、隔壁高さ以上なので３μｍ以上とする。封止膜３０は少なくとも有機ＥＬ素子上の膜厚Tが隔壁７の高さh以上で形成されていることが好ましい。
【００１９】
封止膜の蒸着後、封止膜を樹脂の軟化点まで加熱する。この加熱工程により、高分子膜など有機物をそのメルティング温度以上にあげて有機物を溶かし、隔壁７側面の逆テーパ等の傾斜角度の大きい側面を埋める。
最後に、上記第１実施例の内部の無機パッシベーション膜２０の成膜と同一の条件で、例えば、膜厚２μｍ以上の窒化シリコンの外部の無機パッシベーション膜４０を成膜する。
【００２０】
この有機ＥＬ素子及び隔壁に２層の封止構造を形成した有機ＥＬ表示パネルを、それぞれ室温及び高温高湿（６０℃、９５％）下に５００時間放置した後であっても、封止構造にクラックや剥離を発生せず、有機ＥＬ表示パネルとしての発光動作も安定していた。
比較例として、プラズマＣＶＤ法により上記実施例と同一条件にて、膜厚３μｍの窒化シリコン膜のみを、基板２上に形成した複数の有機ＥＬ素子１０及び隔壁７に施した有機ＥＬ表示パネルを作製した。
【００２１】
その結果、隔壁が存在すると隔壁の側面の窒化シリコン膜がＨ2ＯやＯ2を通し易い膜質となることが知見された。
実験では、陰極隔壁にＳｉＮｘを成膜して、それをバッファードフッ酸に浸けエッチングを行ない、プラズマの当る部分と、当らない部分（隔壁両側面の逆テーパ部分）のエッチングレートを調べた。プラズマの当らない部分のエッチングレートが早いことがわかった。従って、隔壁特に側面のオーバーハングによりプラズマの当らない部分が、水分、酸素を通しやすいと考えられる。本発明によれば樹脂からなる封止膜の最表面を滑らかにした構造として、その上に無機パッシベーション膜を設けたので、隔壁によりプラズマの当らない部分が形成されない。隔壁の頂縁部から隣接する有機ＥＬ素子の中心の頂部に向かう領域において、封止膜の最表面が垂直より小なる傾斜角で傾斜する傾斜面を有するようにしてあるので、その上に成膜される無機パッシベーション膜に険しい斜面が存在せずに、隔壁両側面がなだらかになるためである。
【００２２】
したがって、図４に示すように、封止膜３０が少なくとも隔壁の両側面を覆うように、封止膜３０の最表面が垂直より小なる傾斜角で傾斜する封止膜を成膜してもよい。また、図５に示すように、封止膜３０の膜厚が隔壁７の高さ以下となるように、封止膜３０を形成してもよい。
さらにまた、図６に示すように、少なくとも隔壁の頂縁から隔壁７の両側面を覆う部封止膜３０は、その最表面の傾斜角度がゼロ、すなわちほぼ水平な緩やかな最表面となるように、一様に形成されてもよいことは、もちろんである。なお、図７に示すように、封止膜３０の最表面に凹凸があっても、その最表面の傾斜が垂直に到らない角度であれば、有機ＥＬ素子１０上の膜厚が隔壁７上の膜厚を越えるように、封止膜３０を形成してもよい。
【００２３】
上述した実施例においては、水分の遮断を行なうための無機パッシベーション膜として、プラズマＣＶＤ法により形成される窒化シリコン膜を用いたが、これに限られることはなく、スパッタ法、真空蒸着法などの気相成長法により形成される水分の遮断性に優れた無機パッシベーション膜であれば適用可能である。例えば、ＳｉＯ2、Ａｌ2Ｏ3、ＤＬＣ（ダインドライクカーボン）等を適用することができる。
【００２４】
さらに上述した実施例においては、図１に示すように、透明基板２上の複数の陽極３と陰極９との交差する部分の有機機能層８すなわち発光部からなる単純マトリクス表示タイプの有機ＥＬ表示パネルを説明したが、本発明はアクティブマトリクス表示タイプのパネルにも応用できる。
第３実施例のアクティブマトリクス駆動方式の有機ＥＬ表示パネルは、上記単純マトリクス表示タイプのパネルの陽極及び陰極を、走査信号ライン及びデータ信号ラインに置き換え、各交点位置毎にスイッチング素子に薄膜トランジスタ(TFT:  Thin Film  Transistor)を設け、スイッチングによって画素毎に電流を供給して有機ＥＬ素子を発光させるようにしたものである。ＴＦＴにはｐ−Ｓｉ、ａ−Ｓｉからなる素子や、金属酸化膜半導体型電界効果トランジスタいわゆるＭＯＳ−ＦＥＴ(Metal Oxide Semiconductor Field Effect Transistor)（以下、ＦＥＴともいう）が採用される。
【００２５】
アクティブマトリクス駆動方式有機ＥＬ素子表示装置の表示パネルの製造工程を概説する。
（１）  透明基板上に第１表示電極の透明電極（ＩＴＯ陽極）と走査信号ライン、共通アノードライン、バスラインなど各種ラインを形成し、その上に、後工程で有機エレクトロルミネッセンス材料層を含む有機材料層を積層させるために透明電極を露出させる開口を有した絶縁材料の絶縁層を成膜する。
【００２６】
（２）  アドレス用ＴＦＴ及び駆動用ＴＦＴ、データ信号ラインなどを形成する。
（３）  発光部毎に仕切る隔壁を形成し、駆動用ＦＥＴドレインとＩＴＯ陽極のみを露出させる。隔壁は透明電極を露出させる開口を有しているが、コンタクトホールを除きアドレス用及び駆動用ＴＦＴ、データ信号ラインを覆う。この隔壁は上記実施例のものとは異なり逆テーパではなく順テーパすなわち台形又は矩形断面を有するが、ＴＦＴより高く隔壁が高く形成されるので、その側壁は必ずしも滑らかなものではなく、その側壁に部分的に凹凸が生じる場合もある。
【００２７】
（４）  隔壁の開口をとして、各有機材料層をＩＴＯ陽極上に成膜する。
（５）  第２表示電極の金属電極（陰極）を有機ＥＬ材料層上に成膜して、ＴＦＴのドレインへ接続する。
（６）  有機ＥＬ素子、金属電極及び隔壁上に、内部に無機パッシベーション膜を設け樹脂封止膜を塗布するか、或いは、図８に示すように、内部無機パッシベーション膜を省き、蒸着可能樹脂の封止膜３０を成膜し加熱して、最後に無機パッシベーション膜４０を設け、封止を施す。
【００２８】
【発明の効果】
本発明によれば、水や酸素の遮断が十分な封止構造を形成できるので、信頼性の高い有機ＥＬディスプレイを提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】  本発明による有機ＥＬ表示パネルの概略拡大部分正面図。
【図２】  図１の線ＡＡに沿った有機ＥＬ表示パネルの概略部分断面図。
【図３】  本発明による他の実施例の有機ＥＬ表示パネルの概略部分断面図。
【図４】  本発明による他の実施例の有機ＥＬ表示パネルの概略部分断面図。
【図５】  本発明による他の実施例の有機ＥＬ表示パネルの概略部分断面図。
【図６】  本発明による他の実施例の有機ＥＬ表示パネルの概略部分断面図。
【図７】  本発明による他の実施例の有機ＥＬ表示パネルの概略部分断面図。
【図８】  本発明による他の実施例の有機ＥＬ表示パネルの概略部分断面図。
【符号の説明】
１  発光画素
２  基板
３  第１表示電極ライン
３ａ  島状透明電極
３ｂ  陽極のバスライン
７  隔壁
８  有機機能層
９  第２表示電極ライン
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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