(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
核燃料物質を含む酸化物燃料およびこれにＧｄ2 Ｏ3 を添加して焼結した核燃料ペレットにおいて、前記核燃料ペレットの結晶粒子は20μｍ以下の範囲内の平均結晶粒径を有し、その結晶粒界のほとんどは前記核燃料体の全重量を基準として100ppm〜2500ppm の割合を占めるガラス状または結晶質性の50〜80wt％のＳｉＯ2 と残部Ａｌ2 Ｏ3 とからなる組成を有するアルミナシリケート相で被覆されており、かつ１〜４vol ％の気孔率を有することを特徴とする核燃料ペレット。
【請求項２】
核燃料物質を含む酸化物燃料粉末およびこれにＧｄ2 Ｏ3 を添加した酸化物燃料粉末を圧縮成形した後、焼結する核燃料ペレットの製造方法において、前記酸化物燃料に50〜80wt％のＳｉＯ2 と残部Ａｌ2 Ｏ3 とからなる組成を有する焼結剤を混合することにより前記酸化物燃料と焼結剤との合計量を基準として100 〜2500ppm の割合で前記焼結剤を含有する混合物を調製し、これを成形して圧縮体とし、この圧縮体をＭｏとＭｏＯ2 との平衡酸素分圧以下の酸素分圧を有する雰囲気中で、前記焼結剤と酸化物燃料中の少なくとも１つの成分とが共融して液相をなし、かつ前記焼結剤の蒸発および粒成長が顕著に起こらず、ち密化が進行する焼結温度で前記圧縮体を焼結することにより、結晶粒子が20μｍ以下の平均結晶粒径を有し、前記焼結体の結晶粒界のほとんどがガラス状又は結晶質性のアルミナシリケート相で被覆されており、かつ１〜４vol ％の気孔率を有する核燃料焼結体を得ることを特徴とする核燃料ペレットの製造方法。
【請求項３】
前記焼結温度は1350℃以上とし、液相焼結によってち密化を進行させることを特徴とする請求項２記載の核燃料ペレットの製造方法。
【請求項４】
前記焼結剤と酸化物燃料中の少なくとも１つの成分とが共融して液相を成す1350〜1600℃の焼結温度で前記圧縮体を気孔率が1〜4vol%になるまで焼結し、その後、所定の粒径になるまで粒成長を起こさせるために、前記1350〜1600℃の焼結温度よりも高く1800℃以下の温度に上昇させて焼結することを特徴とする請求項2記載の核燃料ペレット製造方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、高燃焼度化に対応して改良された核燃料ペレットおよびその製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
軽水炉または高速増殖炉に装荷される核燃料ペレットは、原子力発電炉において経験された最も高い燃焼度までその健全性が確認されている。
しかし、現在計画されている燃料の高燃焼度化に伴って、結晶粒界に析出した核分裂生成物（ＦＰ）ガスによる気泡スエリングの増加に伴う核燃料ペレットと被覆管の機械的相互作用（ＰＣＩ）の増大、燃料からのＦＰガス放出による燃料棒内の内圧上昇が起こり、燃料の健全性が失われる可能性があり、現在使用されている核燃料ペレットを改良する必要がある。
【０００３】
そこで、従来例では、核燃料ペレットからのＦＰガスの放出率がＦＰガスの核燃料ペレットの結晶粒内の拡散に律速されると考え、核燃料ペレットの結晶粒径を大きくすることによって、ＦＰガスの放出率を抑える方法が試みられてきた。しかし、結晶粒径を大きくすると、核燃料ペレットのクリープ速度が低下し、ＰＣＩに悪影響を生ぜしめる。
【０００４】
そこで、二酸化ウラン粉末にアルミニウム酸化物とケイ素酸化物からなる焼結剤を添加することによって、結晶粒界に軟質第二相を析出させ、かつ結晶粒径を大きくする方法が（１）特開平１−193691号公報、（２）特公平７−031265号公報、（３）特公平７−031267号公報および（４）特開平５−011088号公報に開示されている。
【０００５】
すなわち、（１）から（３）の方法ではそれぞれ焼結剤の添加総量を約0.1 〜約0.8wt ％および0.05〜0.4wt ％としている。また、（４）の方法では、ＵＯ2 または（Ｕ・Ｇｄ）Ｏ2 の結晶粒子は約20〜60μｍの平均結晶粒径を有し、アルミナシリケート析出相が40〜80wt％のＳｉＯ2 と残部Ａｌ2 Ｏ3 からなる焼結剤の総量を約10〜500ppmとしている。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、（１）および（２）の方法は、焼結剤の添加量が多いために、燃料棒１本あたりの核燃料装荷量が減少することから経済性が低下し、かつ、核燃料ペレット内に気孔（おそらくはケイ素酸化物の蒸発による）を生成し、核燃料ペレットの焼結密度が大きくなりにくく、好ましくない。また、（３）の方法は、焼結剤の添加量が小さく、かつ、その焼結剤中のアルミニウム酸化物とケイ素酸化物の組成比をアルミニウム酸化物の多い側としているために、クリープ速度を向上させる点で不利である。
【０００７】
一方、（４）の方法は、焼結剤の添加量が小さいけれども、その焼結剤中のケイ素酸化物を多くすることによりクリープ速度を向上させているが、低応力下においては、結晶粒径の小さい従来の核燃料ペレットとほぼ同等である。
【０００８】
本発明は、ＦＰガス保持能力が従来の核燃料ペレットに劣ることなく、高密度を有し、かつ、クリープ特性が速くＰＣＩ性能が優れた核燃料ペレットおよびその製造方法を提供することを目的としている。
【０００９】
【課題を解決するための手段】
本発明は上記目的を達成するためになされたものであって、核燃料物質を含む酸化物燃料およびこれにＧｄ2 Ｏ3 を添加して焼結した燃料ペレットにおいて、前記燃料ペレットは、結晶粒子が20μｍ以下の範囲内の平均結晶粒径を有し、その結晶粒界のほとんどが核燃料ペレットの全重量を基準として100ppm〜2500ppm の割合を占めるガラス状もしくは結晶質性のアルミナシリケート相で被覆されており、かつ１〜４vol ％までの範囲内の気孔率を有することを特徴とするものである。
【００１０】
また本発明は、上記構成の核燃料ペレットの製造方法に関するものであって、核燃料物質を含む酸化物燃料粉末およびこれにＧｄ2 Ｏ3 を添加した酸化物燃料粉末を圧縮成形した後、焼結する核燃料ペレットの製造方法において、酸化物燃料に50〜80wt％のＳｉＯ2 と残部のＡｌ2 Ｏ3 とからなる組成を有する焼結剤を混合することにより酸化物燃料と焼結剤との合計量を基準として100ppm〜2500ppm の割合で前記焼結剤を含有する混合物を調製し、これを成形して圧縮体とし、この圧縮体をＭｏとＭｏＯ2 との平衡酸素分圧以下の酸素分圧を有する雰囲気中において、前記焼結剤と酸化物燃料中の少なくとも１つの成分とが共融して液相をなし、かつ焼結剤の蒸発および粒成長が顕著に起こらず、ち密化が進行する温度で前記圧縮体を焼結して焼結体を得ることを特徴とする。
【００１１】
請求項３記載の発明は、請求項２の発明において、液相焼結によってち密化が進行する1350℃以上の温度で焼結することを特徴とする。
請求項４記載の発明は、請求項２の発明において、前記焼結剤と酸化物燃料中の少なくとも１つの成分とが共融して液相を成す1350〜1600℃の焼結温度で前記圧縮体を気孔率が1〜4vol%になるまで焼結し、その後、所定の粒径になるまで粒成長を起こさせるために、前記1350〜1600℃の焼結温度よりも高く1800℃以下の温度に上昇させて焼結することを特徴とする。
【００１２】
本発明の製造方法に従って核燃料ペレットを製造すると、焼結中に焼結剤が一液相の共融体となり、液相焼結メカニズムによって核燃料粉末間の表面反応を促進し、顕著な粒成長を起こさせることなく、ち密化を助長する。このようなＵＯ2 燃料を用いることにより熱伝導率が増大することで燃料中心温度を低く抑えることができる。
【００１３】
また、上記焼結剤の一部は、焼結中に蒸発しペレット外に放出されるが、大部分は結晶粒界に第二相として析出する。この析出相は比較的低い融点を有するため、軟化温度が低く、ペレットのクリープ速度を向上させ、耐ＰＣＩ性を向上させる。さらに、ＦＰガス保持能力が現行の核燃料に劣ることはない。
【００１４】
本発明において、アルミニウム酸化物とケイ素酸化物からなる焼結剤を、核燃料体の全重量を基準として100ppm〜2500ppm の割合としたのは、比較的低温でち密化を促進させるのに焼結剤を100ppm以上必要とすること、また2500ppm 以上の添加量では有意な差がないことが確かめられたからである。さらに、2500ppm 以上添加することは無意味であるばかりでなく、ペレットの密度を小さくさせる原因となる。また、焼結剤中のアルミニウム酸化物の割合が80wt％以下あるいは50wt％以上になるとクリープ特性の向上効果が小さくなることが認められた。
【００１５】
【発明の実施の形態】
本発明に係る５wt％Ｇｄ2 Ｏ3 添加ＵＯ2 核燃料ペレットの製造方法の一実施の形態を図１により説明する。
酸化アルミニウム（Ａｌ2 Ｏ3 ）と酸化ケイ素（ＳｉＯ2 ）とを混合し、均一な混合粉末とした。この混合粉末を焼結剤３として図１に示す工程に従い、核燃料焼結ペレット８を製造した。すなわち、ＵＯ2 粉末１とＧｄ2 Ｏ3 粉末２に上記焼結剤３を混合４した後、圧粉成形５してグリーンペレット６とした。上記焼結剤３の添加量は核燃料体の全重量を基準として約250ppmとし、焼結剤３中のＡｌ2 Ｏ3 の割合は20wt％，40wt％および50wt％の３種類とした。
【００１６】
次に、このグリーンペレット６をＮ2 ＋13％Ｈ2 （露点10℃）で1400℃で２時間焼結７した後、温度を1750℃に上昇させて1.5 時間焼結して核燃料ペレット８を得た。
【００１７】
以上の方法により製造した核燃料ペレット８の焼結密度と従来のＵＯ2 ペレットに対するクリープ速度を、焼結剤中のＡｌ2 Ｏ3 の割合を０，80，100wt ％にし得られた核燃料ペレットのそれと比較して下記表１に示す。クリープ速度は1550℃、圧縮応力12MPa の条件下で測定した。
【００１８】
【表１】
0003999843.tif 000002
【００１９】
上記ペレットの結晶粒径は10〜20μｍであった。そこで相対クリープ速度は、結晶粒径を補正してから求めた。本実施の形態に従い製造された核燃料ペレットの相対クリープ速度は、焼結剤中のＡｌ2 Ｏ3 の割合を０，80，100wt ％にし得られた核燃料ペレットの約２倍大きな値を示した。
【００２０】
また、本実施の形態のおける粒径20μｍを有する250ppm焼結剤（Ａｌ2 Ｏ3 ：ＳｉＯ2 ＝４：６）添加ＵＯ2 のクリープ速度は50μｍの結晶粒径を有する焼結剤添加ＵＯ2 のそれの約４倍であった。
【００２１】
【発明の効果】
本発明によれば、ＦＰガス保持能力が従来の核燃料ペレットに劣ることなく、高密度を有し、かつクリープ特性が速くＰＣＩ性能が優れている。よって、本発明に係る核燃料ペレットを用いれば、熱伝導率が大きいことから燃料中心温度が低くできる。さらに、結晶粒界に軟化温度が低い第二相を有するため、核燃料ペレットのクリープ速度を向上させ、耐ＰＣＩ性を向上させる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明に係る核燃料ペレットの製造方法の一実施の形態を示す工程図。
【符号の説明】
１…ＵＯ2 粉末、２…Ｇｄ2 Ｏ3 粉末、３…焼結剤、４…混合、５…成形、６…グリーンペレット、７…焼結、８…核燃料ペレット。
【図１】
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