(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
セルロース系フィルムとポリビニルアルコール系フィルムとを接着剤を用いてラミネートするにあたり、セルロース系フィルム／ポリビニルアルコール系フィルム／セルロース系フィルムの三層の間に同時に接着剤を塗工し、三層同時にラミネートを行い、かつ、下記（１）、（２）式を満足することを特徴とする積層法。
３≧Ｘ−Ｙ≧０．０１・・・・（１）
１０≧Ｙ≧０．１・・・・・・（２）
（但し、Ｘは接着剤供給量（ｇ）、Ｙは接着剤実使用量（ｇ）、Ｘ−Ｙは接着時両端遺漏液量（ｇ）で、それぞれラミネート面１ｍ2当たりの量を示す。）
【請求項２】
ラミネートロールの両端が、ポリビニルアルコール系フィルムの両端と同じ位置か又は両端より外側で、かつセルロース系フィルムの両端より内側になるようにラミネートロールを配設することを特徴とする請求項１記載の積層法。
【請求項３】
接着剤が、ポリビニルアルコール系樹脂を主成分とする水系接着剤であることを特徴とする請求項１又は２記載の積層法。
【請求項４】
水系接着剤が、ジアルキルスルフォ琥珀酸エステル金属塩、脂肪酸アルキロールアマイド硫酸エステル塩、第２級アルコールエトキシサルフェート、Ｎ−アシルメチルタウリン、α−オレフィンスルフォン酸塩、ナフタレンスルフォン酸ソーダホルマリン縮合物から選ばれる少なくとも１種を含有し、かつその含有量が０．０５〜１．５重量％であることを特徴とする請求項３記載の積層法。
【請求項５】
セルロース系フィルムが三酢酸セルロースフィルムであることを特徴とする請求項１〜４いずれか記載の積層法。
【請求項６】
ポリビニルアルコール系フィルムが偏光フィルム又は位相差フィルムであることを特徴とする請求項１〜５いずれか記載の積層法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、セルロース系フィルムとポリビニルアルコール系フィルムとの積層法に関し、更に詳しくは、外観欠陥が少なく、外観品質が良好な偏光板や位相差板等の光学積層体の製造時に特に有用な積層法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
従来より、ポリビニルアルコール（以下、ＰＶＡと称することがある。）系の偏光板や位相差板は、偏光フィルムや位相差フィルムの両側にセルロース系フィルムが設けられた構造を有しており、かかる偏光板や位相差板を製造するにあたっては、通常、接着剤（水系接着剤）を用いたウェットラミが行われ、具体的には、〔１〕先に接着剤を偏光フィルム（又は位相差フィルム）の両側に塗っておき三酢酸セルロース（以下ＴＡＣと称することがある。）フィルムとのラミネートを片側ずつ繰り返す方法、〔２〕先に接着剤を偏光フィルム（又は位相差フィルム）の両側に塗っておき同時に両側のＴＡＣフィルムとのラミネートを行う方法、〔３〕先に接着剤を各ＴＡＣフィルムの片側に塗っておき偏光フィルム（又は位相差フィルム）とのラミネートを片側ずつ繰り返す方法、〔４〕先に接着剤を各ＴＡＣフィルムの片側に塗っておき同時に両側の偏光フィルム（又は位相差フィルム）とのラミネートを行う方法、〔５〕先に接着剤を一方のＴＡＣフィルムの片側に塗っておき偏光フィルム（又は位相差フィルム）とラミネートし二層積層体を得て、かかる二層積層体の偏光フィルム（又は位相差フィルム）側に更に接着剤を塗りもう一方のＴＡＣフィルムとラミネートを行う方法、〔６〕先に接着剤を偏光フィルム（又は位相差フィルム）の片側に塗っておき一方のＴＡＣフィルムとラミネートし二層積層体を得て、次にもう一方のＴＡＣフィルムの片側に接着剤を塗り、かかるＴＡＣフィルムと二層積層体とラミネートを行う方法、〔７〕偏光フィルム（又は位相差フィルム）とＴＡＣフィルムと三層同時に接着剤の塗工及びラミネートをおこなう方法（スクイーズコートアンドラミネーション）の７つの方法があり、かかる積層法においては、使用する接着剤に極端な発泡を発生させないこと、ラミネートする基材を傷つけないこと、ラミネートロールに遺漏残存接着剤などの異物が付着しても除去しやすいロールを使用すること、使用時に静電気を極端に発生させないロールを使用すること等の程度であり、ラミネート時の従来のテクニック面もとりわけ注意すべき点はなく、積層時の難易度においても容易な技術であった。
【０００３】
一方でかかる偏光板や位相差板を用いた液晶表示装置の進歩はここ数年来激しく、以前は小型のウォッチ等のＴＮタイプ液晶表示装置だけであったが、最近ではノート型パソコン、カーナビゲーションに代表されるＳＴＮタイプ液晶表示装置、ＴＦＴタイプ液晶表示装置が発明され実使用されだした、特にＴＦＴタイプ液晶表示装置の進歩は著しくＣＲＴ表示装置なみの大型表示と表示品位が可能となってきた。
【０００４】
それにともない、液晶表示装置内のガラスセル、液晶物質、偏光板、位相差板等の各部品の各種性能向上と同時にそれらのなかの欠陥も益々小さくかつ数が少ないことが要求されるようになってきた。
偏光板においても、８セグメント白黒表示だけであったものがノート型パソコンやカーナビゲーションに実装され、より詳細・精密なカラー動画表示に至って、光学性能、耐久性能、視認性、外観品質、大型面積化、光学性能むら減少等さまざまな性能の向上が要求されるようになってきた。
偏光板製造現場においても、かつての小型のウォッチ等のＴＮタイプ用偏光板製造の時は、欠陥において、サイズも１００〜７００μｍで、個数も５〜３５個／ｍ2であったものが、現在のＴＦＴタイプ偏光板製造の時は、欠陥がない（つまりは０個／ｍ2である）ことを要求され、現実には６０〜１００μｍで１個／ｍ2以下の０．０５個／ｍ2が要求されている時代になってきており、急加速的に製造法の革新が要求されつづけてきた。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は、上記背景に鑑みてＴＦＴタイプ液晶表示装置用の偏光板及び位相差板（まとめて称する時は光学積層体と称する。）に、特に好ましく、微細気泡欠陥（セルロース系フィルムとポリビニルアルコール系フィルムとの間の接着剤中に残存する微細気泡欠陥で、大きさは５０〜１５００μｍあり、微小異物が核となりそれがきっかけでその周囲に巻き込んだ気泡がある場合と、核は無くただの発泡気泡である時がある。）の少ないセルロース系フィルムとポリビニルアルコール系フィルムとの積層法を提供することを目的とする。
【０００６】
【課題を解決するための手段】
しかるに、本発明者はかかる課題を解決すべく鋭意研究を重ねた結果、セルロース系フィルムとポリビニルアルコール系フィルムとを接着剤を用いてラミネートするにあたり、セルロース系フィルム／ポリビニルアルコール系フィルム／セルロース系フィルムの三層の間に同時に接着剤を塗工し、三層同時にラミネートを行い、かつ、下記（１）、（２）式を満足する積層法をおこなう時に、特に微細気泡欠陥のない積層体が得られることを見いだし本発明を完成するに到った。
３≧Ｘ−Ｙ≧０．０１・・・・（１）
１０≧Ｙ≧０．１・・・・・・（２）
（但し、Ｘは接着剤供給量（ｇ）、Ｙは接着剤実使用量（ｇ）、Ｘ−Ｙは接着時両端遺漏液量（ｇ）で、それぞれラミネート面１ｍ2当たりの量を示す。）
【０００７】
更には、ラミネートロールの両端が、ポリビニルアルコール系フィルムの両端と同じ位置か又は両端より外側で、かつセルロース系フィルムの両端より内側でラミネートロールを配設する時に、本発明の効果が如何なく発揮できることが判明した。
尚、本発明では、ＰＶＡフィルムへヨウ素化合物の吸着配向により偏光性能が付与されたフィルムを「偏光フィルム」と称し、該「偏光フィルム」の両面（又は片面）に保護フィルムのＴＡＣフィルムを設けた時、「偏光板」と称して区別している。又、ＰＶＡフィルムを延伸して位相差性能を付与されたフィルムを「位相差フィルム」と称し、該「位相差フィルム」の両面（又は片面）に保護フィルムのＴＡＣフィルムを設けた時、「位相差板」と称して区別している。
【０００８】
【発明の実施の形態】
以下、本発明について具体的に説明する。
本発明の積層法で使用される基材について述べる。
本発明で使用されるセルロース系フィルムの原料となるセルロースエステルとしては、セルロースと酸のエステルであれば特には限定しないが、好ましくは、セルロースと脂肪酸のエステルで、セルローストリアセテート、セルロースジアセテート、セルローストリプロピオネート、セルロースジプロピオネート等が使用される。かかるセルロース系フィルムの原料の光学積層体用途のものとしては、低複屈折の面と高透過率の面よりセルローストリアセテート（三酢酸セルロース）が好適であり、該セルロース系フィルムの厚みは特には限定されないが、２０〜１５０μｍが好ましく、更には５０〜８５μｍが好ましい。尚、これらのセルロース系フィルムは、ラミネートでの接着補強のために、通常、その接着面をアルカリケン化やコロナ処理等の表面改質されて実用に供される。
【０００９】
本発明で使用されるポリビニルアルコール系フィルムの原料（ポリビニルアルコール系樹脂）は、通常酢酸ビニルを重合したポリ酢酸ビニルをケン化して製造されるものであるが、本発明では、これに限定されるものでなく、少量の不飽和カルボン酸（塩、エステル、アミド、ニトリル等を含む）、オレフィン類、ビニルエーテル類、不飽和スルホン酸塩類等、酢酸ビニルと共重合可能な成分を含有していてもよい。ポリビニルアルコール系フィルムとしてはかかる原料を使用していれば、特には限定しないが、ポリビニルアルコール系樹脂を製膜した後にヨウ素化合物とホウ素化合物処理によって得られる偏光フィルムや、ポリビニルアルコール系樹脂を製膜した後に１３０〜２３０℃で１．０１〜１．４５倍の延伸処理によって得られた位相差フィルムがあり、更にはＴＦＴタイプ液晶表示装置に適する高偏光度、高透過率の偏光フィルムや、低リターデーション（３〜５０ｎｍ）の位相差フィルムが好ましい。該ポリビニルアルコール系フィルムの厚みは特には限定されないが、２０〜１５０μｍが好ましく、更には４５〜８５μｍが好ましい。
【００１０】
本発明で使用される接着剤とは、特に断りのない限り、溶媒や添加物をも含むものを意味し、上記Ｘ、Ｙの量も接着剤中の固形分だけでなく、溶媒をも含む塗工時の重量である。かかる接着剤用の樹脂としては、セルロース系フィルムとポリビニルアルコール系フィルムとが接着可能で、乾固後に透明であれば、特には限定されず、例えば、ポリ酢酸ビニル系樹脂、ポリビニルアルコール系樹脂、エチレン−酢酸ビニル共重合体樹脂、エチレン−酢酸ビニル共重合体ケン化物樹脂、エポキシ樹脂、アクリル樹脂、ウレタン樹脂等があるが、透過率の点でポリビニルアルコール系樹脂を主成分とする水系接着剤樹脂が好ましく、そのなかでも、ケン化度が９０．０〜１００モル％で、重合度が１５００〜１００００のポリビニルアルコール樹脂が特に好ましい。
【００１１】
かかる水系接着剤中には、添加剤が配合されていても、いなくても特には限定されないが、ジアルキルスルフォ琥珀酸エステル金属塩、脂肪酸アルキロールアマイド硫酸エステル塩、第２級アルコールエトキシサルフェート、Ｎ−アシルメチルタウリン、α−オレフィンスルフォン酸塩、ナフタレンスルフォン酸ソーダホルマリン縮合物から選ばれる少なくとも１種を含有し、かつその含有量が０．０５〜１．５重量％であることが好ましく、かかる含有量が０．０５重量％未満の時は、発泡に対する抑制力が減少する傾向があり、１．５重量％を越える時は、耐久試験時にセルロース系フィルムとポリビニルアルコール系フィルムとの界面剥がれを起こす傾向が高まり不都合である。かかる添加剤の中では、ジアルキルスルフォ琥珀酸エステル金属塩、特にはジアルキルスルフォ琥珀酸エステルソーダ塩が少量の添加量で効果が発揮することにより最適である。
かかる水系接着剤の工業的製造法は、特に限定しないが、水に、ポリビニルアルコール系樹脂と上記添加剤を溶解した後、濾過されて実用に供されるわけであるが、ここで使用される溶媒用の水としては特には限定されない、又かかる濾過についても、特には限定されないが、０．３μｍ（９５％濾過能力）以下の濾過フィルターで濾過することが、本発明の効果を最大限に発揮でき、０．３μｍを越える時は、微細気泡欠陥の発生の原因たる微小異物がラミネートに使用する水系接着剤より除去できず不都合である。尚、通常は、０．１〜０．３μｍのメンブランフィルターにて濾過された後に、ラミネートに使用される。
【００１２】
次にセルロース系フィルムとポリビニルアルコール系フィルムのラミネート（積層）の方法について述べる。
本発明では、かかるセルロース系フィルムとポリビニルアルコール系フィルムとを接着剤を用いてラミネートするにあたり、セルロース系フィルム／ポリビニルアルコール系フィルム／セルロース系フィルムの三層の間に同時に接着剤を塗工し、三層同時にラミネートを行い、かつ、下記（１）、（２）式を満足することを最大の特徴とするものである。
３≧Ｘ−Ｙ≧０．０１・・・・（１）
１０≧Ｙ≧０．１・・・・・・（２）
（但し、Ｘは接着剤供給量（ｇ）、Ｙは接着剤実使用量（ｇ）、Ｘ−Ｙは接着時両端遺漏液量（ｇ）で、それぞれラミネート面１ｍ2当たりの量を示す。）
【００１３】
かかる関係で、Ｘ−Ｙが３を越える時はラミネートロール付近を遺漏接着剤で汚したり、ラミネート時の接着剤（ノリダマリで）の流れが激しくなりすぎて、微細気泡の数が増加して不都合であり、Ｘ−Ｙが０．０１未満の時は、セルロース系フィルムとポリビニルアルコール系フィルムとの接着面での微細気泡欠陥の発生が増加したり、セルロース系フィルムやポリビニルアルコール系フィルムの表面より接着剤に溶出する可塑剤、滑剤等のフィルム含有成分を除去できなくなり又これらが核心となり気泡が発生したりして不都合であり、Ｙが１０を越える時は、接着剤が多すぎて、大きな凹凸欠陥（大きさ５００〜５０００μｍ）や大きな気泡欠陥（大きさ３００〜５０００μｍ）が発生し、Ｙが０．１未満である時は接着剤量が少なすぎて接着不良をおこし、つまりセルロース系フィルムとポリビニルアルコール系フィルムとの間に巨大な気泡が発生して不都合である。
【００１４】
かかる接着剤のＸ−Ｙ及びＹの量をコントロールする要因については、使用する接着剤の種類と接着剤の濃度や粘度、使用する塗工コーターの形式、塗工コーターへの給液量や給液条件等の塗工コーター条件、ラミネートロールの表面のゴムや樹脂の硬度や粗度及びそれらラミネートロールの組み合わせ、ラミネートロール間のロールクリアランス、ラミネートロールの形状や面長幅、ラミネートのニップ圧力やラミネート速度やラミネートするフィルムの含水量、フィルム表面の表面エネルギー状態、塗工された接着剤の濃度、粘度、厚み等の各種ラミネート条件、ラミネートロールより接着剤をはみ出させる手段等があり、かかるＸ−Ｙ及びＹの量をコントロールする方法には、これら要因を任意の組み合わせにより実施すればよく、かかる方法については特には限定されないが、Ｘを規定した上に、Ｙの量を規定することによりコントロールする方法と、Ｘ−Ｙの量を規定することによりコントロールする方法との２つの方法があり、かかる２つの方法に対しても特には限定されず、Ｙの量を規定することによりコントロールする方法としては、ラミネートロール間のロールクリアランスによりコントロールする方法、接着剤の濃度によりコントロールする方法、ラミネート速度によりコントロールする方法、ニップ線圧力によりコントロールする方法など多々あり、Ｘ−Ｙの量を規定することによりコントロールする方法としては、強制的に塗工液をラミネートの両端より吸引することよりコントロールする方法等があり、これらの中でも、Ｙの量を規定しニップ線圧力によりコントロールする方法が好ましい。
【００１５】
かかるニップ線圧力としては、特には限定されないが、通常は、１０〜１０００ｋｇ／ｍの範囲より選択され、かかる線圧力のコントロール方法について、通常、ラミネートロールの両端２箇所には、直径が２５〜５０ｍｍの軸と軸受けが付帯しており、少なくとも片側のラミネートロールの両端軸受け部にはエアーシリンダーによる加圧装置が設置されラミネート時の線圧力をコントロールすることができる。
【００１６】
かかるコントロールの方法において使用されるその他のラミネート条件も特には限定されず、例えば、接着剤供給量Ｘ（ｇ）は任意に選定することができ、特には限定されないが、通常は０．１１〜１３（ｇ）の範囲より適宜選定される。ラミネートの速度、ラミネートロールの温度、セルロース系フィルム、ポリビニルアルコール系フィルム、それらの積層後の積層体の張力も同じく任意に選定することができ、特には限定されないが、通常、速度は１〜１５ｍ／分の範囲より、温度は１０〜３５℃の範囲より、張力はいずれも０．５〜２５ｋｇ／１ｍ幅の範囲より、それぞれ適宜選択される。
【００１７】
使用されるラミネートロールの形状及び素材としても特には限定されない、通常、ラミネートロールの直径も、特には限定されないが、７５〜３００ｍｍの範囲より適宜選択され、又ラミネートロールの面長についても特には限定されないが、ラミネートロールの両端がポリビニルアルコール系フィルムの両端と同じ位置か又は両端より外側で、かつセルロース系フィルムの両端より内側に、ラミネートロールが配設されることが特に好ましく、ラミネートロールの両端がセルロース系フィルムの両端と同じ位置かそれより外側の時は、微細気泡を除去しきれずに積層体の耳端付近に発生する微細気泡欠陥が増加して不都合である。又ラミネートロールの両端がポリビニルアルコール系フィルムの両端の内側の時は、ポリビニルアルコール系フィルムの耳端付近に凹凸欠陥部分や微細気泡欠陥が集中して不都合である。
【００１８】
かかるラミネートロール素材としては特には限定されないが、ラミネートロールの少なくとも１本の表面素材が樹脂またはゴムであり、該ラミネート方法には、工業的に上記の如く〔１〕〜〔７〕の７つの方法があり、かかるラミネートを行うにあたり、〔１〕〜〔６〕の方法は先に積層する基材に先だって接着剤を塗工する必要がある。又コーターが用いられ、具体的には、使用する基材に傷をつけずに薄く塗工でき発泡の少ないマイクログラビアコーター、マングルロールコーター、ダイコーター、スポンジロールコーター、エクセーヌロールコーター等があり使用される。〔７〕の方法は、コーターとラミネーターとが同一箇所でおこなわれるスクイーズコートアンドラミネーションと呼ばれ、フィルムに発生するカールを抑制する点、製造効率の点と設備の簡便さの点で、本発明においては〔７〕の方法が必要である。
【００１９】
上記〔１〕〜〔６〕の時は、ラミネートロールによりセルロース系フィルムとポリビニルアルコール系フィルムの２枚を挟み、上記のようにラミネートロール両端を設置して、接着剤（接着剤供給量Ｘ（ｇ））を塗工と同時又は塗工後に、ポリビニルアルコール系フィルムの左右端より遺漏する接着剤（接着時両端遺漏液量Ｘ−Ｙｇ）を吸引等の除去操作をすればよく、かかる除去操作については、特には限定されないが、ポリビニルアルコール系フィルムの左端と右端、ラミネートロールの左端と右端にパイプ等を当てて遺漏接着剤を吸引する方法が好ましい。又、上記〔７〕の時は（フィルム３枚の時）、表裏２枚のセルロース系フィルムの幅をほぼ同じにし、左端どうしと右端どうしをほぼ揃えて、上記のようにラミネートロール両端を設置して、同じく接着剤（接着剤供給液量Ｘｇ／片側面当たり）を塗工と同時又は塗工後に、ラミネートロールの両端やポリビニルアルコール系フィルム両端より遺漏する接着剤（接着時両端遺漏液量Ｘ−Ｙｇ／片側面当たり）を吸引等の除去操作をすればよく、かかる除去操作についても、特には限定されないが、ラミネートよりも後の位置で、ポリビニルアルコール系フィルムの左端と右端へパイプ等を侵入させて当てて遺漏接着剤を吸引してラミネートする方法が、〔１〕〜〔７〕の中で一番効率的で好適である。
【００２０】
尚、かかる積層法にあたって、通常、ラミネートではラミネートロールを２本が一組として使用されるが、ラミネートロール１本使用の積層法、つまりは、片側にラミネートロールを配置し、もう片側にエアースリット又はエアーナイフを配置し、この間に、セルロース系フィルム／ポリビニルアルコール系フィルム又はセルロース系フィルム／ポリビニルアルコール系フィルム／セルロース系フィルムを通し、ラミネートロールに各フィルムを添わしながらエアースリット又はエアーナイフより出た圧縮空気により押さえこみラミネートする方法を使用する時も、上記積層法や上記ラミネートロールを使用すれば、微細気泡欠陥の発生の抑制に対する効果は変わらないが、付近の空気を乱すことより、ラミネートロール１本使用の積層法よりラミネートロールを２本使用する方法のほうが好ましい。
【００２１】
かかるラミネートは、通常、温度１５〜２５℃、湿度５０〜７０％ＲＨのクリーン度１００００〜１００ＣＦＴの環境で、フィルムに静電気が発生しないよう静電除去装置より発するイオン化エアーを当てながらおこなわれ、かくして偏光板や位相差板の光学積層体となるわけであるが、ラミネートによる積層直後に、１０〜３５℃にて２５〜２８５秒間の常温乾燥されて後、３５℃を越える温度の熱風乾燥、好ましくは４０〜１００℃、１〜１０分で熱風乾燥されることが好ましく、かかる常温乾燥が、１０℃未満、３５℃を越える時や２５秒間未満の時は、微細気泡欠陥が増加する傾向があり、２８５秒間を越える時は偏光板や位相差板の光学積層体の耐久性が低下して不都合である。かくして、かかる一連の乾燥の後に、微細気泡欠陥のない外観良好な光学積層体が得られる。
【００２２】
かかる積層法は、ＴＡＣフィルムに対して有用であるが、これらのフィルムの片側表面に厚み１〜１０μｍのクリアハードコート層やアンチグレアハードコート層を塗工したＴＡＣフィルムや、更にそれらのタイプのＴＡＣフィルムの表面にＩＴＯ層、防汚処理層、帯電防止層、低反射層等の各種機能を付与する層を設けた積層ＴＡＣフィルムに対しても有用であり、微細気泡欠陥がない偏光板や位相差板が得られ、ワープロ、テレビジョン、パソコン、カーナビゲーション等の用途のＴＦＴタイプ液晶表示装置に好適である。
【００２３】
以上、偏光板や位相差板等の光学積層体の積層法について詳細に説明したが、本発明はこれらの光学積層体に限定されるものでなく、他の用途のセルロース系フィルムとポリビニルアルコール系フィルムのラミネートフィルム（積層体）についても、つまりはフイルムコンデンサー、マンガのセル画面用プレート、防曇用フィルム、防眩フィルム、スリガラス用途フィルム、着色フィルム等に用いられるセルロース系フィルムとポリビニルアルコール系フィルムとの積層体の製造時に有用である。
本発明はセルロース系フィルムとポリビニルアルコール系フィルムの構成であるが、セルロース系フィルムとセルロース系フィルムとのラミネートの構成に対しても有効である。
【００２４】
【実施例】
次に実施例を挙げて更に詳しく説明する。
尚、実施例中、「％」とあるのは特に断りのない限り重量基準である。
実施例１
（１）ラミネートに使用するフィルム及び接着剤
ポリビニルアルコール系フィルムとして、平均重合度３９００、ケン化度９９．５モル％のポリビニルアルコール系樹脂をベース樹脂とする透過率が４３．５％、偏光度が９９．９５％で、厚み２０μｍ、幅６５４ｍｍである偏光フィルムを用意した。セルロース系フィルムとして厚み８０μｍ、幅６７０ｍｍで、接着面をアルカリケン化した三酢酸セルロースフィルムを用意した。接着剤として、純水にポリビニルアルコール系樹脂（重合度２６００、ケン化度９９．９モル％）を４重量％とジアルキルスルフォ琥珀酸エステルソーダ塩（第一工業製薬社製「ネオコールＳＷ」）０．５重量％を溶解させた後、０．１μｍのメンブランフィルターにて濾過させた水系接着剤を用意した。
【００２５】
（２）積層
クリーン度１００ＣＦＴ、２５℃６０％ＲＨのクリーンルームにて、上記偏光フィルムの両面に、三酢酸セルロースフィルムを、偏光フィルムが三酢酸セルロースフィルムの幅方向の中央に入るように配置しながら、直径１５０ｍｍ（ゴム厚み１５ｍｍ、芯金直径１２０ｍｍ、ロール面長６６０ｍｍ、芯金材質ＳＳ４１０）で硬度（ショアーＡ）８０（度）のＮＢＲゴムロールを３０００番のサンドペーパーにより回転研磨したゴムロール２本１組を使用し、かかる２本のラミネートロールが三酢酸セルロースフィルムの幅方向の中央に入るように配置しながら、各張力が１０ｋｇ／１ｍ幅、ラミネートスピード５．０ｍ／分、加圧の線圧力が３００ｋｇ／１ｍ幅、クリアランス無し（ラミロール間にフィルムを挟まない状態においてラミロール間が０μｍまで近ずけることができる状況。）で、三層（ＴＡＣフィルム／接着剤／偏光フィルム／接着剤／ＴＡＣフィルム）を同時ラミネートした。該ラミネートにあたってのラミネート面１ｍ2（１面当たり）当たり、接着剤供給量Ｘｇは６（ｇ）で供給しながら上記線圧力にて加圧し接着実使用液量Ｙ（ｇ）を５ｇで塗工した。接着時両端遺漏液量Ｘ−Ｙ（ｇ）は１ｇであり、ラミネート後の接着剤が乾かない点において偏光フィルムの左右端に細い管を差し込むことにより吸引して除去した。
かかるラミネート直後に２５℃で７５秒の常温乾燥をおこなった後に、９０℃にて３分乾燥して偏光板を得た。
【００２６】
得られた偏光板を幅方向全長、長手方向長１０００ｍｍに切り取り評価用の偏光板サンプルを得た。
得られた偏光板サンプルの評価を以下のように行った。
・（微細気泡欠陥）
偏光板サンプル（１００枚）の偏光フィルム耳端より１３ｍｍを除いた面積部分の微細気泡欠陥を、目視検査にて場所を確認後、顕微鏡にて大きさを確認しながら個数を数えた。
微細気泡欠陥について、微細気泡がないか、あっても５０μｍ以上の大きさのものが０．１個／ｍ2以下の分布を○、０．１個／ｍ2を越えるもの（接着剤不足の巨大気泡の状態も含む）を×とし評価した。
【００２７】
実施例２
実施例１のラミネート条件を、Ｘ＝０．６（ｇ）、ニップ加圧の線圧力を４７０ｋｇ／１ｍ幅にしてＹ＝０．５（ｇ）（Ｘ−Ｙは０．１（ｇ））とした以外は実施例１と同様にして偏光板を得た。切り取り評価用の偏光板サンプルを得て、実施例１と同様に評価した。
【００２８】
比較例１
実施例１のラミネート条件を、Ｘ＝１２（ｇ）、ニップ加圧の線圧力を１５０ｋｇ／１ｍ幅にしてＹ＝１１（ｇ）（Ｘ−Ｙは１（ｇ））とした以外は実施例１と同様にして偏光板を得た。切り取り評価用の偏光板サンプルを得て、実施例１と同様に評価した。
【００２９】
比較例２
実施例１のラミネート条件を、Ｘ＝０．１０（ｇ）、ニップ加圧の線圧力を７５０ｋｇ／１ｍ幅にしてＹ＝０．０８（ｇ）（Ｘ−Ｙは０．０２（ｇ））とした以外は実施例１と同様にして偏光板を得た。切り取り評価用の偏光板サンプルを得て、実施例１と同様に評価した。
【００３０】
比較例３
実施例１のラミネート条件を、Ｘ＝９（ｇ）、ニップ加圧の線圧力を３００ｋｇ／１ｍ幅にして、Ｙ＝５（ｇ）（Ｘ−Ｙは４（ｇ））とした以外は実施例１と同様にして偏光板を得た。切り取り評価用の偏光板サンプルを得て、実施例１と同様に評価した。
【００３１】
比較例４
実施例１のラミネート条件を、Ｘ＝５．００８（ｇ）、ニップ加圧の線圧力を３００ｋｇ／１ｍ幅にして、Ｙ＝５．０００（ｇ）（Ｘ−Ｙは０．００８（ｇ））とした以外は実施例１と同様にして偏光板を得た。切り取り評価用の偏光板サンプルを得て、実施例１と同様に評価した。
実施例と比較例の微細気泡欠陥の評価結果を表１に示した。
【００３２】
【表１】
0003899163.tif 000002
【００３３】
【発明の効果】
本発明の積層法は、セルロース系フィルムとポリビニルアルコール系フィルムとを接着剤を用いてラミネートするにあたり、セルロース系フィルム／ポリビニルアルコール系フィルム／セルロース系フィルムの三層の間に同時に接着剤を塗工し、三層同時にラミネートを行い、かつ、上記（１）、（２）の特定の関係式を満足しているため、微細気泡欠陥がなく、外観性能良好な積層体が得られ、特にポリビニルアルコール系フィルムが偏光フィルムや位相差フィルム等の光学積層体の時は、ワープロ、テレビジョン、パソコン、カーナビゲーション等の用途のＴＦＴタイプ液晶表示装置に有用である。