(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
少なくとも１層のスパンボンド不織布層と、少なくとも１層のメルトブローン不織布層とからなり、片面または両面の表面層がスパンボンド不織布層である積層体であって、
前記スパンボンド不織布が、
（Ａ）下記（１）および（２）の物性を有するプロピレン系重合体（ａ）と、
（１）エチレン成分含量が０〜５モル％；
（２）Ｍｗ／Ｍｎが２〜４；
（Ｂ）下記（３）および（４）の物性を有し、繊維表面の少なくとも一部を形成するエチレン系重合体（ｂ）とから形成され、
（３）密度が０．８８０〜０．９７０ｇ／ｃｍ3；
（４）Ｍｗ／Ｍｎが１．５〜４；
かつ（ａ）と（ｂ）との重量比〔（ａ）／（ｂ）〕が５／９５〜５０／５０の範囲にある複合繊維からなり、
前記メルトブローン不織布が、
ポリオレフィン系エラストマー（ｃ）と、プロピレン系重合体（ｄ）とからなり、
ポリオレフィン系エラストマー（ｃ）を１重量％以上５０重量％以下の割合で含有するポリオレフィン組成物からなり、
KOSHI値が１０未満であり、耐水度が通常１５０ｍｍＡｑ以上であることを特徴とする柔軟性不織布積層体。
【請求項２】
前記スパンボンド不織布を構成する複合繊維が、プロピレン系重合体（ａ）からなる芯部と、エチレン系重合体（ｂ）からなる鞘部とから形成される同芯の芯鞘型複合繊維である請求項１に記載の柔軟性不織布積層体。
【請求項３】
前記スパンボンド不織布を構成する複合繊維が、プロピレン系重合体（ａ）からなる芯部と、エチレン系重合体（ｂ）からなる鞘部とから形成される偏芯の芯鞘型複合繊維である請求項１に記載の柔軟性不織布積層体。
【請求項４】
前記スパンボンド不織布を構成する複合繊維が、プロピレン系重合体（ａ）と、エチレン系重合体（ｂ）とから形成されるサイドバイサイド型複合繊維である請求項１に記載の柔軟性不織布積層体。
【請求項５】
前記スパンボンド不織布層と前記メルトブローン不織布層とが熱エンボス処理により融着されてなる請求項１ないし４のいずれかに記載の柔軟性不織布積層体。
【請求項６】
前記スパンボンド不織布層と前記メルトブローン不織布層との融着面積が、スパンボンド不織布層とメルトブローン不織布層との接触面積の５〜３５％である請求項５に記載の柔軟性不織布積層体。
【請求項７】
前記スパンボンド不織布層と前記メルトブローン不織布層との剥離強度が３０ｇ／５ｃｍ以上である請求項１ないし６のいずれかに記載の柔軟性不織布積層体。
【請求項８】
請求項１ないし７のいずれかに記載の柔軟性不織布積層体を用いた衛生材料。
【請求項９】
請求項１ないし７のいずれかに記載の柔軟性不織布積層体からなる包装材。
【発明の詳細な説明】
［技術分野］
本発明は、柔軟性不織布積層体に関する。より詳細には、均一性が良好で、柔軟性、通気性および耐水性に優れ、紙おむつなどの衛生材料用素材、包装材などの用途に適した柔軟性不織布積層体に関する。
［背景技術］
近年、不織布は通気性、柔軟性に優れているため様々な用途に使用され、さらにその用途が拡大されている。そして、その用途に応じて各種の特性が求められるとともに、特性の向上が要求されている。
ところでスパンボンド不織布は、毛羽立ちが無く、しかも耐抜毛性に優れるなどの理由から、紙おむつ等の吸収性物品の表面材として使用されてきている。しかしながらスパンボンド不織布は一般に均一性が良好ではなく（厚さむらがある）、そのため均一性の向上が求められている。スパンボンド不織布の均一性を向上させる方法としては、スパンボンド不織布にメルトブローン不織布を積層する方法が知られているが、このような積層体は一般に柔軟性に劣り、またスパンボンド不織布層とメルトブローン不織布層との接着強度も充分ではない場合がある。
従って、本発明は上記のような背景のもとになされたもので、均一性が良好で、柔軟性、通気性および耐水性に優れ、かつ各層間の接着強度に優れた柔軟性不織布積層体を提供することを目的としている。
［発明の開示］
本発明者らは上記のような状況のもとに検討した結果、スパンボンド不織布として特定の複合繊維からなるスパンボンド不織布を用い、メルトブローン不織布として特定のポリオレフィン系エラストマーとプロピレン系重合体とのポリオレフィン組成物からなるメルトブローン不織布を用いると、得られる積層体は、均一性が良好で、柔軟性、通気性および耐水性に優れ、かつ各層間の接着強度（剥離強度）に優れることを見出して本発明を完成するに至った。
本発明に係る柔軟性不織布積層体は、少なくとも１層のスパンボンド不織布層と、少なくとも１層のメルトブローン不織布層とからなり、片面または両面の表面層がスパンボンド不織布層である積層体であって、
前記スパンボンド不織布が、
（Ａ）下記（1）および（2）の物性を有するプロピレン系重合体（ａ）と、
（1）エチレン成分含量が０〜５モル％；
（2）Ｍｗ／Ｍｎが２〜４；
（Ｂ）下記（3）および（4）の物性を有し、繊維表面の少なくとも一部を形成するエチレン系重合体（ｂ）とから形成され、
（3）密度が０．８８０〜０．９７０ｇ／ｃｍ3；
（4）Ｍｗ／Ｍｎが１．５〜４；
かつ（ａ）と（ｂ）との重量比〔（ａ）／（ｂ）〕が５／９５〜５０／５０の範囲にある複合繊維からなり、
前記メルトブローン不織布が、
ポリオレフィン系エラストマー（ｃ）と、
プロピレン系重合体（ｄ）とからなり、
ポリオレフィン系エラストマー（ｃ）を１重量％以上５０重量％以下の割合で含有するポリオレフィン組成物からなることを特徴としている。
前記スパンボンド不織布を構成する複合繊維として好適には、▲１▼プロピレン系重合体（ａ）からなる芯部と、エチレン系重合体（ｂ）からなる鞘部とから形成される同芯の芯鞘型複合繊維、▲２▼プロピレン系重合体（ａ）からなる芯部と、エチレン系重合体（ｂ）からなる鞘部とから形成される偏芯の芯鞘型複合繊維、▲３▼プロピレン系重合体（ａ）と、エチレン系重合体（ｂ）とから形成されるサイドバイサイド型（バイメタル型）複合繊維があげられる。
本発明では、前記スパンボンド不織布層と前記メルトブローン不織布層とが熱エンボス加工により融着されてなることが好ましく、この場合スパンボンド不織布層とメルトブローン不織布層との融着面積が、スパンボンド不織布層とメルトブローン不織布層との接触面積の５〜３５％であることが好ましい。
本発明に係る柔軟性不織布積層体は、KOSHI値が１０未満であることが好ましく、またスパンボンド不織布層とメルトブローン不織布層との剥離強度が３０ｇ／５ｃｍ以上であることが好ましい。
また、本発明によれば、特に衛生材料用素材および包装材に好適な柔軟性不織布積層体が提供される。
【図面の簡単な説明】
図１は同芯の芯鞘型複合繊維の模式断面図であり、図２は偏芯の芯鞘型複合繊維の模式断面図であり、図３はサイドバイサイド型複合繊維の模式断面図である。
［発明を実施するための最良の態様］
本発明に係る柔軟性不織布積層体は、少なくとも１層のスパンボンド不織布層と、少なくとも１層のメルトブローン不織布層とからなり、片面または両面の表面層がスパンボンド不織布層である積層体である。
本発明に係る柔軟性不織布積層体を構成するスパンボンド不織布は、プロピレン系重合体（ａ）と、エチレン系重合体（ｂ）とから形成され、かつ（ａ）と（ｂ）との重量比〔（ａ）／（ｂ）〕が５／９５〜５０／５０、好ましくは１０／９０〜４０／６０、さらに好ましくは１０／９０〜２０／８０の範囲にあり、（ｂ）が繊維表面の少なくとも一部を形成する複合繊維からなる。複合繊維中のプロピレン系重合体（ａ）の割合が、複合繊維の重量１００に対し５未満であると複合繊維の強度が不十分となることがあり、また複合繊維中のプロピレン系重合体（ａ）の割合が、複合繊維の重量１００に対し５０を超えると複合繊維は柔軟性に劣ることがある。
このような複合繊維としては、▲１▼プロピレン系重合体（ａ）からなる芯部と、エチレン系重合体（ｂ）からなる鞘部とから形成される同芯の芯鞘型複合繊維、▲２▼プロピレン系重合体（ａ）からなる芯部と、エチレン系重合体（ｂ）からなる鞘部とから形成される偏芯の芯鞘型複合繊維、▲３▼プロピレン系重合体（ａ）と、エチレン系重合体（ｂ）とから形成されるサイドバイサイド型複合繊維が好ましい。なお、このうち▲２▼偏芯の芯鞘型複合繊維および▲３▼サイドバイサイド型複合繊維は捲縮繊維となり、柔軟性の点で、より好ましい。
図１にこれらの複合繊維の模式断面図を示す。図１は同芯の芯鞘型複合繊維の模式断面図を示し、図２は偏芯の芯鞘型複合繊維の模式断面図を示し、図３はサイドバイサイド型複合繊維の模式断面図を示す。なお、図１ないし図３中、１はプロピレン系重合体（ａ）からなる部分を示し、２はエチレン系重合体（ｂ）からなる部分を示す。
複合繊維を形成するプロピレン系重合体（ａ）は、エチレン成分含量が０〜５モル％の範囲にあるプロピレン単独重合体またはプロピレン・エチレンランダム共重合体である。プロピレン系重合体（ａ）は、メルトフローレート（ＭＦＲ；ＡＳＴＭ  Ｄ１２３８に準拠して荷重２．１６ｋｇ、２３０℃で測定）が、好ましくは２０〜１００ｇ／１０分、より好ましくは３０〜７０ｇ／１０分の範囲にあることが紡糸性の点から望ましい。また、Ｍｗ／Ｍｎ（Ｍｗ：重量平均分子量、Ｍｎ：数平均分子量）が２〜４の範囲にあることが紡糸性の点から望ましい。ここで好ましい紡糸性とは、溶融樹脂を紡糸口金から紡糸する際、紡糸された繊維が糸切れなどを起こさず、安定に紡糸できる性質を言う。
なお、Ｍｗ／Ｍｎはゲルパーミエーションクロマトグラフィーによって従来公知の方法により求めることができる。
複合繊維を形成するエチレン系重合体（ｂ）としては、エチレンの単独重合体（製法は低圧法、高圧法のいずれであっても良い）、またはエチレンと、プロピレン、1-ブテン、1-ヘキセン、4-メチル-1-ペンテン、1-オクテンなどのα−オレフィンとのランダム共重合体が挙げられる。これらのエチレン系重合体（ｂ）は、密度が０．８８０〜０．９７０ｇ／ｃｍ3であり、好ましくは０．９００〜０．９５０ｇ／ｃｍ3の範囲にあることが紡糸性の点から望ましい。また、ＭＦＲ（ＡＳＴＭ  Ｄ１２３８に準拠して荷重２．１６ｋｇ、１９０℃で測定）が、好ましくは２０〜６０ｇ／１０分の範囲にあることが紡糸性の点から望ましく、Ｍｗ／Ｍｎが１．５〜４、好ましくは２〜４の範囲にあることが紡糸性の点から望ましい。
エチレン系重合体（ｂ）としては、密度、ＭＦＲおよびＭｗ／Ｍｎが前記範囲にあるエチレン単独重合体が、それを用いて得られる不織布の柔軟性、紡糸性の点で好ましい。
前記複合繊維からなる不織布は、該不織布を構成する複合繊維表面の大部分ないし全部がエチレン系重合体（ｂ）からなるので、従来のポリプロピレンからなる不織布に比べ柔軟性に優れる。また不織布を構成する複合繊維が捲縮繊維であるとさらに柔軟性に優れる。
本発明では、前記エチレン系重合体（ｂ）にオレイン酸アミド、エルカ酸アミド、ステアリン酸アミドなどのスリップ剤を０．１〜０．５重量％の割合で配合してもよい。エチレン系重合体にスリップ剤を配合すると、得られるスパンボンド不織布は、耐毛羽立ち性に優れる。また、本発明ではプロピレン系重合体（ａ）にスリップ剤を配合してもよい。
さらに本発明では、必要に応じてプロピレン系重合体（ａ）および／またはエチレン系重合体（ｂ）に、本発明の目的を損なわない範囲で、他の重合体、着色材、耐熱安定剤、核剤などを配合してもよい。
複合繊維からなるスパンボンド不織布を製造する方法としては、公知の方法を採用することができ、たとえばプロピレン系重合体（ａ）とエチレン系重合体（ｂ）の重量比を５／９５〜５０／５０とし、複合溶融紡糸法によって、複合長繊維フィラメントを紡糸し、次に、紡出されたフィラメントを冷却流体により冷却し、延伸空気によってフィラメントに張力を加えて所期の繊度とする。その後、紡糸されたフィラメントを捕集ベルト上に捕集し、交絡処理を行ってスパンボンド不織布を得る。交絡処理をする方法としては、たとえば熱エンボス処理により繊維を融着する方法、超音波により繊維を融着する方法、ウオータージェットを用いて繊維を交絡する方法、ホットエアースルーにより繊維を融着する方法、ニードルパンチを用いて繊維を交絡する方法などがある。これらの交絡処理方法のなかでは、熱エンボス処理が好ましい。
このスパンボンド不織布を形成する繊維の繊維径は、通常５〜３０μｍ（０．２〜７デニール）程度であり、好ましくは１０〜２０μｍ程度である。
本発明で用いられるメルトブローン不織布を構成する繊維は、ポリオレフィン系エラストマー（ｃ）とプロピレン系重合体（ｄ）とからなり、ポリオレフィン系エラストマー（ｃ）の含有割合が１重量％以上５０重量％以下、好ましくは１０〜４０重量％、さらに好ましくは２０〜３５重量％であるポリオレフィン組成物からなる。ポリオレフィン系エラストマー（ｃ）の含有割合が１重量％未満であると、スパンボンド不織布層とメルトブローン不織布層との接着強度が不充分なことがあり、ポリオレフィン系エラストマー（ｃ）の含有割合が５０重量％を超えると紡糸性が不良となることがある。
前記ポリオレフィン組成物を形成するオレフィン系エラストマー（ｃ）は、炭素原子数２〜２０のα−オレフィンの重合体または共重合体であり、密度が０．９００ｇ／ｃｍ3以下、より好ましくは０．８６０〜０．９００ｇ／ｃｍ3の範囲にあり、ＭＦＲ（ＡＳＴＭ  Ｄ１２３８に準拠して荷重２．１６ｋｇ、１９０℃で測定）が０．０１〜１５０ｇ／１０分、より好ましくは２０〜１００ｇ／１０分の範囲にあることが望ましい。このようなオレフィン系エラストマー（ｃ）は、Ｘ線回折法によって測定した結晶化度が３０％未満、ないしは非晶質であることが望ましい。
ここで炭素原子数２〜２０のα−オレフィンとしては、たとえばエチレン、プロピレン、1-ブテン、1-ペンテン、1-ヘキセン、4-メチル-1-ペンテン、1-オクテン、1-デセンおよびこれらの混合物を挙げることができる。これらの中では、炭素原子数が２〜１０のα−オレフィンが好ましく、特に、エチレン、1-ブテンが好ましい。
オレフィン系エラストマー（ｃ）は、その特性を損なわない範囲内で、ジエン化合物から誘導される成分単位等のような、α−オレフィンから誘導される成分単位以外の成分単位を含んでいてもよい。例えば、本発明で用いられるオレフィン系エラストマー（ｃ）に含まれることが許容される成分単位としては、1,4-ヘキサジエン、1,6-オクタジエン、2-メチル-1,5-ヘキサジエン、6-メチル-1,5-ヘプタジエン、7-メチル-1,6-オクタジエンのような鎖状非共役ジエン；シクロヘキサジエン、ジシクロペンタジエン、メチルテトラヒドロインデン、5-ビニルノルボルネン、5-エチリデン-2-ノルボルネン、5-メチレン-2-ノルボルネン、5-イソプロピリデン-2-ノルボルネン、6-クロロメチル-5-イソプロペニル-2-ノルボルネンのような環状非共役ジエン；2,3-ジイソプロピリデン-5-ノルボルネン、2-エチリデン-3-イソプロピリデン-5-ノルボルネン、2-プロペニル-2,2-ノルボルナジエン等のジエン化合物から誘導される成分単位を挙げることができる。このようなジエン化合物は、単独であるいは組み合わせて用いることができる。
またジエン成分の含有量は、通常は１０モル％以下、好ましくは５モル％以下である。
オレフィン系エラストマー（ｃ）として具体的には、例えば、エチレンから誘導される成分単位が０〜９５モル％、好ましくは３０〜９２モル％、より好ましくは５０〜９０モル％、炭素原子数３〜２０のα−オレフィンから誘導される成分単位が１〜１００モル％、好ましくは４〜７０モル％、より好ましくは８〜５０モル％、ジエン化合物から誘導される成分単位が０〜１０モル％、好ましくは０〜５モル％、より好ましくは０〜３モル％からなる重合体または共重合体を挙げることができる。より具体的には、プロピレン、1-ブテン、1-ペンテン、1-ヘキセン、4-メチル-1-ペンテン、1-オクテン、1-デセンなどの炭素原子数が３〜１０のα−オレフィン含量が１０〜５０モル％のエチレン・α−オレフィン共重合体、1-ブテン、1-ペンテン、1-ヘキセン、4-メチル-1-ペンテン、1-オクテン、1-デセンなどの炭素原子数が４〜１０のα−オレフィン含量が１０〜５０モル％のプロピレン・α−オレフィン共重合体などが挙げられる。
前記ポリオレフィン組成物を形成するプロピレン系重合体（ｄ）としては、プロピレン単独重合体、またはプロピレンと、１０モル％以下のエチレン、1-ブテン、1-ヘキセン、4-メチル-1-ペンテンなどのプロピレン以外の、炭素原子数が２〜２０、好ましくは２〜１０のα−オレフィンとのランダム共重合体が挙げられる。プロピレン系重合体（ｄ）は、ＭＦＲ（ＡＳＴＭ  Ｄ１２３８に準拠して荷重２．１６ｋｇ、２３０℃で測定）が３０〜１５００ｇ／１０分、より好ましくは４００〜１０００ｇ／１０分の範囲にあることが望ましく、Ｍｗ／Ｍｎが２〜４の範囲にあることが望ましい。プロピレン系重合体（ｄ）としては、プロピレン単独重合体が好ましい。
上記のようなポリオレフィン組成物からなる繊維から形成されるメルトブローン不織布を用いると、熱エンボス処理によりスパンボンド不織布とメルトブローン不織布とを融着した場合に接着強度に優れる。
本発明で用いられるメルトブローン不織布の製造方法としては公知の方法を採用することができ、たとえば上記ポリオレフィンエラストマー（ｃ）とプロピレン系重合体（ｄ）との組成物を押出機により溶融し、メルトブロー紡糸口金から吐出する。吐出された繊維を、高温高速の気体によりブロー紡糸して極細繊維流とし、捕集装置上に堆積させて極細繊維ウェブを形成し、必要に応じて熱融着処理することにより製造することができる。このメルトブローン不織布を形成する繊維の平均繊維径は、通常１〜３０μｍ程度であり、好ましくは２〜１０μｍ程度である。
本発明に係る柔軟性不織布積層体は、少なくとも１層のスパンボンド不織布層と、少なくとも１層のメルトブローン不織布層からなる。その層構成は、少なくとも一方の表面層がスパンボンド不織布からなる層であれば特に限定されないが、好ましくはスパンボンド不織布層／メルトブローン不織布層、スパンボンド不織布層／メルトブローン不織布層／スパンボンド不織布層の層構成である。
本発明の柔軟性不織布積層体において、スパンボンド不織布およびメルトブローン不織布の目付量は、本発明の柔軟性不織布積層体の用途、要求される品質、経済性等に応じて適宜選択することができる。通常、不織布積層体としての目付量は、１０〜５０ｇ／ｍ2程度、より好ましくは１２〜３０ｇ／ｍ2程度である。
本発明の柔軟性不織布積層体の製造方法は、スパンボンド不織布とメルトブローン不織布とを積層し、両者を一体化して積層体を形成できる方法であれば、いずれの方法にしたがって行ってもよく、特に制限されない。例えば▲１▼メルトブローン法によって形成される繊維をスパンボンド不織布の上に直接堆積させてメルトブローン不織布を形成した後、スパンボンド不織布とメルトブローン不織布とを融着させて２層の積層体を製造する方法、▲２▼メルトブローン法によって形成される繊維をスパンボンド不織布(1)の上に直積堆積させてメルトブローン不織布を形成し、さらにスパンボンド法により形成される繊維を前記メルトブローン不織布の上に直接堆積させてスパンボンド不織布(2)を形成した後、スパンボンド不織布(1)とメルトブローン不織布とスパンボンド不織布(2)とを融着させて３層の積層体を製造する方法、▲３▼スパンボンド不織布とメルトブローン不織布とを重ね合わせ、加熱加圧により両不織布を融着させて積層体を製造する方法、▲４▼スパンボンド不織布とメルトブローン不織布とを、ホットメルト接着剤、溶剤系接着剤等の接着剤によって接着して積層体を製造する方法等を採用することができる。
本発明に係る柔軟性不織布積層体では、メルトブローン不織布が、特定のポリオレフィン系エラストマーとプロピレン系重合体とからなるポリオレフィン組成物から形成されているので、熱エンボス処理等の熱融着法により、プロピレン系重合体とエチレン系重合体の複合繊維からなるスパンボンド不織布と接着しても充分な接着強度を有する。
スパンボンド不織布の上に、直接メルトブローン不織布を形成する方法は、ポリオレフィン組成物の溶融物を、メルトブロー紡糸口金から吐出して極細繊維流とし、その繊維流が完全に固化する前にスパンボンド不織布の表面に吹き付け、極細繊維をスパンボンド不織布上に堆積させるメルトブローン法によって行うことができる。
このとき、メッシュベルト等の補集面上に置かれたスパンボンド不織布に対して、極細繊維が吹き付けられる側の反対面を負圧状態にして、メルトブローン法によって形成される繊維を吹き付け堆積させると同時にスパンボンド不織布とメルトブローン不織布を一体化させ、スパンボンド不織布層とメルトブローン不織布層とを有する柔軟性不織布積層体を得る。両不織布の一体化が不十分である場合には、加熱加圧エンボスロール等により十分に一体化させることができる。
上記▲３▼の方法により３層の不織布積層体を製造する場合は、上記スパンボンド不織布層とメルトブローン不織布層とを有する柔軟性不織布積層体のメルトブローン不織布層の上に、さらに複合溶融紡糸法によって紡糸した複合長繊維フィラメントを堆積させ、それを例えば熱エンボス処理により繊維を融着することにより製造することができる。
熱融着によりスパンボンド不織布とメルトブローン不織布とを融着する方法としては、スパンボンド不織布とメルトブローン不織布との接触面の全面を熱融着する方法と、スパンボンド不織布とメルトブローン不織布との接触面の一部を熱融着する方法とがある。本発明では、熱エンボス加工法によりスパンボンド不織布とメルトブローン不織布との接触面の一部を融着することが好ましく、この場合融着面積（これはエンボスロールの刻印面積に相当する）は、スパンボンド不織布とメルトブローン不織布との接触面積の５〜３５％、好ましくは１０〜３０％である。融着面積が前記の範囲にあると柔軟性不織布積層体は、剥離強度（接着強度）と柔軟性とがバランス良く優れる。
接着剤によってスパンボンド不織布とメルトブローン不織布とを接着する方法において用いられるホットメルト接着剤としては、たとえば酢酸ビニル系、ポリビニルアルコール系等の樹脂系接着剤、スチレン−ブタジエン系、スチレン−イソプレン系等のゴム系接着剤などが挙げられる。また、溶剤系接着剤としては、たとえばスチレン−ブタジエン系、スチレン−イソプレン系、ウレタン系等のゴム系接着剤、酢酸ビニル、塩化ビニル等の樹脂系の有機溶剤または水性エマルジョン接着剤などが挙げられる。これらの接着剤の中でも、スチレン−イソプレン系、スチレン−ブタジエン系等のゴム系のホットメルト接着剤が、スパンボンド不織布の特性である風合いを損わない点で好ましい。
上記のような方法により得られた本発明に係る柔軟性不織布積層体は、均一性が良好であり、通気性、耐水性および柔軟性に優れる。加えて、片面または両面の表面層がスパンボンド不織布層で形成されているので耐毛羽立ち性にも優れる。
本発明に係る柔軟性不織布積層体は、柔軟性の指標としてのKOSHI値が通常１０未満、好ましくは９以下であり、スパンボンド不織布層とメルトブローン不織布層との層間剥離強度は、通常３０ｇ／５ｃｍ以上、好ましくは４０ｇ／５ｃｍ以上である。また耐水度は通常１５０ｍｍＡｑ以上、好ましくは２００ｍｍＡｑ以上である。
以上のような本発明の柔軟性不織布は、衛生材料、生活資材、工業資材、医療用資材全般に応用することができる。特に柔軟性、通気性及び耐水性に優れるので、衛生材料用素材、包装材として好適に用いられ、衛生材料としては、紙おむつ、生理用ナプキン、湿布材等の基布、ベッドカバーなどの素材に、包装材としては、ＣＤ（コンパクトディスク）袋、食品包装材、衣服カバーなどに応用される。
［実施例］
以下、実施例に基づいて本発明を更に具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
なお、以下の実施例、比較例におけるKOSHI値、剥離強度、ＭＦＲ、耐水度の測定は、下記の方法にしたがって行った。
（１）KOSHI値の測定
カトーテック（株）製のＫＥＳ−ＦＢシステムにより、引張、剪断、圧縮、表面摩擦、曲げの各試験の測定を、測定条件としてニット高感度条件にて行った。測定結果をニットアンダーウェアー（サマー）条件にて計測を行ないKOSHI値（この値の低いものほど柔軟性が優れる。）とした。
（２）剥離強度の測定
得られた不織布積層体から幅５ｃｍ、長さ２０ｃｍの試験片を切取り、該試験片の端部の層間を一部剥離し、それぞれの層の端部を引張強度試験機のチャックで挟持し、引張試験を行って、試験片の層間を剥離することにより剥離強度を測定した。試験条件としてチャック間距離２０ｍｍ、引張り速度１００ｍｍ／分で行ない、５個の試験片の測定値を平均して剥離強度（本願では接着強度と同じ意味である。）とした。
（３）ＭＦＲの測定
プロピレン単独重合体およびプロピレン・エチレンランダム共重合体は、ＡＳＴＭ  Ｄ１２３８に準拠して荷重２．１６ｋｇ、２３０℃で測定した。エチレン単独重合体は、ＡＳＴＭ  Ｄ１２３８に準拠して荷重２．１６ｋｇ、１９０℃で測定した。
（４）耐水度の測定
ＪＩＳ  １０９６Ｌに準拠して測定を行った。
（実施例１）
エチレン成分含量が０．５モル％、Ｍｗ／Ｍｎが３．０、ＭＦＲが６５ｇ／１０分のプロピレン・エチレンランダム共重合体と、密度が０．９４８ｇ／ｃｍ3、Ｍｗ／Ｍｎが３．０、ＭＦＲが３０ｇ／１０分であるエチレン単独重合体とを用いて複合溶融紡糸を行い、芯部がプロピレン・エチレンランダム共重合体であり、鞘部がエチレン単独重合体（芯部：鞘部の重量比は２０：８０）である同芯の芯鞘型複合繊維を補集面上に堆積させ、目付量が２３ｇ／ｍ2、構成繊維の繊度２デニールのスパンボンド不織布（Ｓ-1）を製造した。
一方ＭＦＲが９００ｇ／１０分のプロピレン単独重合体９８．８重量％と、エチレン・α−オレフィン共重合体（三井化学（株）製、登録商標タフマーＡ）１．２重量％とからなる組成物を押出機で溶融し、得られた溶融物を孔径０．３８mmφの吐出孔を有する紡糸口金から吐出するとともに、吐出孔出口において加熱空気を吹付けるメルトブローン法によって、平均繊維径３μｍの繊維からなる目付量６ｇ／ｍ2のメルトブローン不織布（Ｍ-1）を製造した。
次いで、上記スパンボンド不織布（Ｓ-1）とメルトブローン不織布（Ｍ-1）とを重ね、１２０℃に加熱した刻印面積率（刻印面積のロール全面積に対する割合）１８％の熱エンボスロールにて線圧６０ｋｇ／ｃｍで２層を一体化して不織布積層体を得た。得られた不織布積層体のKOSHI値、剥離強度および耐水度を測定した。結果を表１に示す。
（実施例２）
実施例１においてメルトブローン不織布の原料樹脂として、ＭＦＲが９００ｇ／１０分のプロピレン単独重合体７５重量％と、エチレン・α−オレフィン共重合体（三井化学（株）製、登録商標タフマーＡ）２５重量％とからなる組成物を用いたこと以外は実施例１と同様にして平均繊維径３μｍの繊維からなる目付量６ｇ／ｍ2のメルトブローン不織布（Ｍ-2）を製造した。
次いで、実施例１で製造したスパンボンド不織布（Ｓ-1）と上記メルトブローン不織布（Ｍ-2）とを重ね、実施例１と同様に熱エンボスロールにて２層を一体化して不織布積層体を得た。得られた不織布積層体の測定結果を表１に示す。
（比較例１）
実施例１においてメルトブローン不織布の原料樹脂として、ＭＦＲが９００ｇ／１０分のプロピレン単独重合体のみを用いたこと以外は実施例１と同様にして、平均繊維径３μｍの繊維からなる目付量６ｇ／ｍ2のメルトブローン不織布（Ｍ-3）を製造した。
次いで、実施例１で製造したスパンボンド不織布（Ｓ-1）と上記メルトブローン不織布（Ｍ-3）とを重ね、実施例１と同様に熱エンボスロールにて２層を一体化して不織布積層体を得た。得られた不織布積層体の測定結果を表１に示す。
（比較例２）
実施例１においてメルトブローン不織布の原料樹脂として、ＭＦＲが９００ｇ／１０分のプロピレン単独重合体４５重量％と、エチレン・α−オレフィン共重合体（三井化学（株）製、登録商標タフマーＡ）５５重量％とからなる組成物を用いたこと以外は実施例１と同様にして、メルトブローン不織布（Ｍ-4）を製造したが、平均繊維径は３〜４μｍと太くなり、樹脂塊（ショット）が発生した。
次いで、実施例１で製造したスパンボンド不織布（Ｓ-1）と上記メルトブローン不織布（Ｍ-4）とを重ね、実施例１と同様に熱エンボスロールにて２層を一体化して不織布積層体を得た。得られた不織布積層体の測定結果を表１に示す。
（実施例３）
Ｍｗ／Ｍｎが３．０、ＭＦＲが６５ｇ／１０分のプロピレン単独重合体と、密度が０．９４８ｇ／ｃｍ3、Ｍｗ／Ｍｎが３．０、ＭＦＲが２０ｇ／１０分であるエチレン単独重合体とを用いて複合溶融紡糸を行い、芯部がプロピレン単独重合体であり、鞘部がエチレン単独重合体（芯部：鞘部の重量比は２０：８０）である同芯の芯鞘型複合繊維を補集面上に堆積させ、目付量が２３ｇ／ｍ2、構成繊維の繊度２デニールのスパンボンド不織布（Ｓ-2）を製造した。
次いで、上記スパンボンド不織布（Ｓ-2）と実施例２で製造したメルトブローン不織布（Ｍ-2）とを重ね、実施例１と同様に熱エンボスロールにて２層を一体化して不織布積層体を得た。得られた不織布積層体の測定結果を表１に示す。
（実施例４）
実施例３においてプロピレン単独重合体に代えて、エチレン成分含量が０．５モル％、Ｍｗ／Ｍｎが３．０、ＭＦＲが６５ｇ／１０分のプロピレン・エチレンランダム共重合体を用いたこと以外は実施例３と同様にして、目付量が２３ｇ／ｍ2、構成繊維の繊度２デニールのスパンボンド不織布（Ｓ-3）を製造した。
次いで、上記スパンボンド不織布（Ｓ-3）と実施例２で製造したメルトブローン不織布（Ｍ-2）とを重ね、実施例１と同様に熱エンボスロールにて２層を一体化して不織布積層体を得た。得られた不織布積層体の測定結果を表１に示す。
（実施例５）
実施例３においてプロピレン単独重合体に代えて、エチレン成分含量が４．０モル％、Ｍｗ／Ｍｎが３．０、ＭＦＲが６５ｇ／１０分のプロピレン・エチレンランダム共重合体を用いたこと以外は実施例３と同様にして、目付量が２３ｇ／ｍ2、構成繊維の繊度２デニールのスパンボンド不織布（Ｓ-4）を製造した。
次いで、上記スパンボンド不織布（Ｓ-4）と実施例２で製造したメルトブローン不織布（Ｍ-2）とを重ね、実施例１と同様に熱エンボスロールにて２層を一体化して不織布積層体を得た。得られた不織布積層体の測定結果を表１に示す。
（比較例３）
実施例３においてプロピレン単独重合体に代えて、エチレン成分含量が５．５モル％、Ｍｗ／Ｍｎが３．０、ＭＦＲが６５ｇ／１０分のプロピレン・エチレンランダム共重合体を用いたこと以外は、実施例３と同様にしてスパンボンド不織布を製造しようとしたが、紡糸不良により製造できなかった。
（実施例６）
エチレン成分含量が０．５モル％、Ｍｗ／Ｍｎが３．０、ＭＦＲが６５ｇ／１０分のプロピレン・エチレンランダム共重合体と、密度が０．９４８ｇ／ｃｍ3、Ｍｗ／Ｍｎが３．０、ＭＦＲが２０ｇ／１０分であるエチレン単独重合体とを用い複合溶融紡糸を行い、芯部がプロピレン・エチレンランダム共重合体であり、鞘部がエチレン単独重合体（芯部：鞘部の重量比が５：９５）である同心の芯鞘型複合繊維を補集面上に堆積させ、目付量が２３ｇ／ｍ2、構成繊維の繊度２デニールのスパンボンド不織布（Ｓ-5）を製造した。
次いで、上記スパンボンド不織布（Ｓ-5）と実施例２で製造したメルトブローン不織布（Ｍ-2）とを重ね、実施例１と同様に熱エンボスロールにて２層を一体化して不織布積層体を得た。得られた柔軟性不織布積層体の測定結果を表１に示す。
（比較例４）
実施例６において芯部：鞘部の重量比を３：９７としたこと以外は、実施例６と同様にしてスパンボンド不織布を製造しようとしたが、紡糸不良により製造できなかった。
（比較例５）
実施例６において、芯部：鞘部の重量比を７０：３０としたこと以外は、実施例６と同様にして目付量が２３ｇ／ｍ2、構成繊維の繊度２デニールのスパンボンド不織布（Ｓ-6）を製造した。
次いで、上記スパンボンド不織布（Ｓ-6）と実施例２で製造したメルトブローン不織布（Ｍ-2）とを重ね、実施例１と同様に熱エンボスロールにて２層を一体化して不織布積層体を得た。得られた柔軟性不織布積層体の測定結果を表１に示す。
（比較例６）
エチレン成分含量が０．５モル％、Ｍｗ／Ｍｎが３．０、ＭＦＲが６５ｇ／１０分のプロピレン・エチレンランダム共重合体のみを用いて溶融紡糸し、得られた繊維を捕集面上に堆積させて目付量が２３ｇ／ｍ2、構成繊維の繊度２デニールのスパンボンド不織布（Ｓ-7）を製造した。
次いで、上記スパンボンド不織布（Ｓ-7）と実施例２で製造したメルトブローン不織布（Ｍ-2）とを重ね、実施例１と同様に熱エンボスロールにて２層を一体化して不織布積層体を得た。得られた不織布積層体の測定結果を表１に示す。
（実施例７）
エチレン成分含量が０．５モル％、Ｍｗ／Ｍｎが３．０、ＭＦＲが６５ｇ／１０分のプロピレン・エチレンランダム共重合体と、密度が０．９１７ｇ／ｃｍ3、Ｍｗ／Ｍｎが３．０、ＭＦＲが２０ｇ／１０分であるエチレン単独重合体とを用い複合溶融紡糸を行い、芯部がプロピレン・エチレンランダム共重合体であり、鞘部がエチレン単独重合体（芯部：鞘部の重量比が２０：８０）である同心の芯鞘型複合繊維を補集面上に堆積させ、目付量が２３ｇ／ｍ2、構成繊維の繊度２デニールのスパンボンド不織布（Ｓ-8）を製造した。
次いで、上記スパンボンド不織布（Ｓ-8）と実施例２で製造したメルトブローン不織布（Ｍ-2）とを重ね、実施例１と同様に熱エンボスロールにて２層を一体化して不織布積層体を得た。得られた不織布積層体の測定結果を表２に示す。
（比較例７）
実施例７においてエチレン系重合体(b)として、密度が０．８７０ｇ／ｃｍ3、Ｍｗ／Ｍｎが３．０、ＭＦＲが２０ｇ／１０分であるエチレン単独重合体を用いたこと以外は、実施例７と同様にして目付量が２３ｇ／ｍ2、構成繊維の繊度３．２デニールであるスパンボンド不織布（Ｓ-9）を製造した。
次いで、上記スパンボンド不織布（Ｓ-9）と実施例２で製造したメルトブローン不織布（Ｍ-2）とを重ね、実施例１と同様に熱エンボスロールにて２層を一体化して不織布積層体を得た。得られた不織布積層体の測定結果を表２に示す。
（比較例８）
実施例７においてエチレン系重合体(b)として、密度が０．９８０ｇ／ｃｍ3、Ｍｗ／Ｍｎが３．０、ＭＦＲが２０ｇ／１０分であるエチレン単独重合体を用いたこと以外は、実施例７と同様にして目付量が２３ｇ／ｍ2であるスパンボンド不織布を製造しようとしたが、紡糸不良により製造できなかった。
（実施例８）
エチレン成分含量が０．５モル％、Ｍｗ／Ｍｎが２．０、ＭＦＲが６５ｇ／１０分のプロピレン・エチレンランダム共重合体と、密度が０．９４８ｇ／ｃｍ3、Ｍｗ／Ｍｎが３．０、ＭＦＲが３０ｇ／１０分であるエチレン単独重合体とを用い複合溶融紡糸を行い、芯部がプロピレン・エチレンランダム共重合体であり、鞘部がエチレン単独重合体（芯部：鞘部の重量比が１０：９０）である同心の芯鞘型複合繊維を補集面上に堆積させ目付量が２３ｇ／ｍ2、構成繊維の繊度２デニールのスパンボンド不織布（Ｓ-10）を製造した。
次いで、上記スパンボンド不織布（Ｓ-10）と実施例２で製造したメルトブローン不織布（Ｍ-2）とを重ね、実施例１と同様に２層を一体化して不織布積層体を得た。得られた不織布積層体の測定結果を表２に示す。
（実施例９）
実施例８においてプロピレン系重合体(a)として、エチレン成分含量が０．５モル％、Ｍｗ／Ｍｎが３．０、ＭＦＲが６５ｇ／１０分のプロピレン・エチレンランダム共重合体を用いたこと以外は、実施例８と同様にして目付量が２３ｇ／ｍ2、構成繊維の繊度２デニールのスパンボンド不織布（Ｓ-11）を製造した。
次いで、上記スパンボンド不織布（Ｓ-11）と実施例２で製造したメルトブローン不織布（Ｍ-2）とを重ね、実施例１と同様に熱エンボスロールにて２層を一体化して不織布積層体を得た。得られた不織布積層体の測定結果を表２に示す。
（比較例９）
実施例８においてプロピレン系重合体(a)として、エチレン成分含量が０．５モル％、Ｍｗ／Ｍｎが６．０、ＭＦＲが６５ｇ／１０分のプロピレン・エチレンランダム共重合体を用いたこと以外は、実施例８と同様にしてスパンボンド不織布を製造しようとしたが、紡糸不良により製造できなかった。
（実施例１０）
エチレン成分含量が０．５モル％、Ｍｗ／Ｍｎが２．０、ＭＦＲが６５ｇ／１０分のプロピレン・エチレンランダム共重合体と、密度が０．９４８ｇ／ｃｍ3、Ｍｗ／Ｍｎが１．５、ＭＦＲが３０ｇ／１０分であるエチレン単独重合体とを用い複合溶融紡糸を行い、芯部がプロピレン・エチレンランダム共重合体であり、鞘部がエチレン単独重合体（芯部：鞘部の重量比が２０：８０）である同心の芯鞘型複合繊維を補集面上に堆積させ、目付量が２３ｇ／ｍ2、構成繊維の繊度２デニールのスパンボンド不織布（Ｓ-12）を製造した。
次いで、上記スパンボンド不織布（Ｓ-12）と実施例２で製造したメルトブローン不織布（Ｍ-2）とを重ね、実施例１と同様に熱エンボスロールにて２層を一体化して不織布積層体を得た。得られた不織布積層体の測定結果を表２に示す。
（実施例１１）
実施例１０においてエチレン系重合体(b)として、密度が０．９４８ｇ／ｃｍ3、Ｍｗ／Ｍｎが２．５、ＭＦＲが３０ｇ／１０分であるエチレン単独重合体を用いたこと以外は、実施例１０と同様にして目付量が２３ｇ／ｍ2、構成繊維の繊度２デニールのスパンボンド不織布（Ｓ-13）を製造した。
次いで、上記スパンボンド不織布（Ｓ-13）と実施例２で製造したメルトブローン不織布（Ｍ-2）とを重ね、実施例１と同様に熱エンボスロールにて２層を一体化して不織布積層体を得た。得られた不織布積層体の測定結果を表２に示す。
（比較例１０）
実施例１０においてエチレン系重合体(b)として、密度が０．９４８ｇ／ｃｍ3、Ｍｗ／Ｍｎが６．０、ＭＦＲが３０ｇ／１０分であるエチレン単独重合体を用いたこと以外は、実施例１０と同様にしてスパンボンド不織布を製造しようとしたが、紡糸不良により製造できなかった。
0003877784.tif 000002
0003877784.tif 000003
［産業上の利用の可能性］
本発明の柔軟性不織布積層体は、均一性が良好で、柔軟性、通気性および耐水性に優れ、しかもスパンボンド不織布層とメルトブローン不織布層との接着強度に優れている。それにより本発明の柔軟性不織布積層体は、従来から不織布が用いられている各種の用途に好適に用いることができる。特に紙おむつ、生理用ナプキン等の衛生材料用素材、湿布材等の基布、包装材等の用途に好適に用いることができる。
【図１】
0003877784.tif 000004
【図２】
0003877784.tif 000005
【図３】
0003877784.tif 000006