(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
10Ｂ（中性子、α）発熱性中性子捕獲反応を使用するシンチレータとして7Ｌｉ6Ｇｄ10Ｂ3Ｏ9（Ｃｅ）結晶を含む低エネルギー中性子検出器。
【請求項２】
6Ｌｉ（中性子、α）発熱性中性子捕獲反応を使用するシンチレータとして6Ｌｉ6Ｇｄ11Ｂ3Ｏ9（Ｃｅ）結晶を含む低エネルギー中性子検出器。
【請求項３】
10Ｂ（中性子、α）発熱性中性子捕獲反応を使用するシンチレータとして7Ｌｉ6Ｙ10Ｂ3Ｏ9（Ｃｅ）結晶を含む低エネルギー中性子検出器。
【請求項４】
6Ｌｉ（中性子、α）発熱性中性子捕獲反応を使用するシンチレータとして6Ｌｉ6Ｙ11Ｂ3Ｏ9（Ｃｅ）結晶を含む低エネルギー中性子検出器。
【請求項５】
10Ｂを含み、10Ｂ（ｎ，α）Ｌｉ*反応によって放出されたα粒子に応答して光を放出する、活性化セリウム・シンチレーション結晶と、
結晶に隣接して位置決めされ、Ｌｉ*が崩壊することによって放出されたγ線に応答して光を生成する、γシンチレータと、
結晶からの光を受け取るように位置決めされ、10Ｂ（ｎ，α）Ｌｉ*反応によるα粒子を表す第１の電子信号を生成する、第１の光電子信号変換器と、
γシンチレータからの光を受け取るように位置決めされ、10Ｂ（ｎ，α）Ｌｉ*反応によるγ線を表す第２の電子信号を生成する、第２の光電子信号変換器と、
該第１の信号および該第２の信号を受け取るように接続され、該第１の信号と該第２の信号が一致したときに一致信号を生成する、一致回路と、
該第１の変換器および該第２の変換器のうちの少なくとも一方から追加の信号を受け取るように接続され、該一致信号に応答して動作する、データ分析器とを備える、中性子を検出する装置。
【請求項６】
活性化セリウム・シンチレーション結晶が7Ｌｉ6Ｇｄ10Ｂ3Ｏ9（Ｃｅ）を含む、請求項５記載の装置。
【請求項７】
活性化セリウム・シンチレーション結晶が7Ｌｉ6Ｙ10Ｂ3Ｏ9（Ｃｅ）を含む、請求項５記載の装置。
【請求項８】
7Ｌｉ6Ｇｄ10Ｂ3Ｏ9（Ｃｅ）結晶を、検出すべき該中性子に暴露する段階と、
10Ｂ（ｎ，α）発熱性中性子捕獲反応を使用して該結晶のシンチレーションを生じさせる段階と、
該結晶からのシンチレーション出力を測定する段階とを含む、低エネルギー中性子を検出する方法。
【請求項９】
6Ｌｉ6Ｇｄ11Ｂ3Ｏ9（Ｃｅ）結晶を、検出すべき該中性子に暴露する段階と、
6Ｌｉ（ｎ，α）発熱性中性子捕獲反応を使用して該結晶のシンチレーションを生じさせる段階と、
該結晶からのシンチレーション出力を測定する段階とを含む、低エネルギー中性子を検出する方法。
【請求項１０】
7Ｌｉ6Ｙ10Ｂ3Ｏ9（Ｃｅ）結晶を、検出すべき中性子に暴露する段階と、
10Ｂ（ｎ，α）発熱性中性子捕獲反応を使用して該結晶のシンチレーションを生じさせる段階と、
該結晶からのシンチレーション出力を測定する段階とを含む、低エネルギー中性子を検出する方法。
【請求項１１】
6Ｌｉ6Ｙ11Ｂ3Ｏ9（Ｃｅ）結晶を、検出すべき中性子に暴露する段階と、
6Ｌｉ（ｎ，α）発熱性中性子捕獲反応を使用して該結晶のシンチレーションを生じさせる段階と、
該結晶からのシンチレーション出力を測定する段階とを含む、低エネルギー中性子を検出する方法。
【請求項１２】
10Ｂを含み、10Ｂ（ｎ，α）Ｌｉ*反応によって放出されたα粒子に応答して光を放出する活性化セリウム・シンチレーション結晶を、中性子源に隣接して位置決めする段階と、
Ｌｉ*が崩壊することによって放出されたγ線に応答して光を生成するγシンチレータを、結晶に隣接して位置決めする段階と、
該結晶からの光を、10Ｂ（ｎ，α）Ｌｉ*反応によるα粒子を表す第１の電子信号に変換する段階と、
該γシンチレータからの光を、10Ｂ（ｎ，α）Ｌｉ*反応によるγ線を表す第２の電子信号に変換する段階と、
該第１の信号と該第２の信号が互いに時間的に一致した時にのみ、該結晶および該γシンチレータのうちの少なくとも一方からの光出力を分析する段階とを含む、中性子を検出する方法。
【発明の詳細な説明】
発明の背景
１．発明の分野
本発明は、低エネルギー中性子検出器に関する。詳細には、本発明は、リチウムガドリニウムボレートなど活性化されたリチウムランタナイドボレートをシンチレーション材料として使用する改良された中性子検出器に関する。
２．先行技術の記載
リチウムガラス・シンチレータは、低エネルギー中性子を検出する有効な手段であり、中性子散乱研究に広く適用されている。しかし、材料科学研究に従事する中性子散乱施設でリチウムガラス・シンチレータを使用すると、シンチレータに重大な欠陥が生じる。このような応用分野では、通常、（中性子束と比べて）強力なγバックグラウンドがあり、Ｌｉガラスのγ感度は、得られるデータの質を著しく低下させる。γ線はＬｉガラスでの中性子捕獲事象をシミュレートすることができ、（捕獲ピーク付近のγ線信号の場合）γ信号を中性子信号から分離する有効な技術はない。
低エネルギー中性子に対する高捕獲断面積を有する代替材料は10Ｂ核である。しかし、現在の所、効率的な10Ｂシンチレータは得られていない。
中性子散乱研究施設では、効率的で高速でγ感度の低い検出器システムが必要である。現在研究者によって使用されている検出器システムのうちで、すべてのこれらの要件を満たしているシステムはない。
発明の概要
本発明の原則に従い、従来技術のＬｉガラス検出器の欠点を解消する新規の中性子検出器が開発された。本発明に係る中性子シンチレーション検出器は、低エネルギー中性子検出に有用なホウ素含有結晶シンチレータを使用する。10Ｂ（ｎ，α）反応プロセスは、中性子を捕獲するための大きな断面積を有し、荷電反応生成物と即発γ線との間の一致信号を要件とすることによってバックグラウンドγの不感度を増大させ、それによってγバックグラウンド事象を明確に区別するという利点を与える。
開発されたボレート材料は、効率的なシンチレータであり、高ホウ素原子密度を与え、透過性単結晶として好都合に形成される。様々な所望の核検出特性を与えるために使用できるこの材料のいくつかの変形態様がある。ＢまたはＬｉの選択された同位体を使用して中性子検出効率を最適化することができる。
【図面の簡単な説明】
図１は、α線照射下のＬｉガラスの波高スペクトルを示す図である。
図２は、α線照射下のリチウムガドリニウムボレートの波高スペクトルを示す図である。
図３は、中性子照射下のリチウムガドリニウムボレートの波高スペクトルを示す図である。
図４は、孤立ピークが４７８ｋｅＶのγ線の全エネルギー・ピークを表す、一致要件のないＮａＩ波高スペクトル出力を示す図である。
図５は、ホウ素を充填されたプラスチック・シンチレータによる、一致を要件とするＮａＩ波高スペクトル出力を示す図である。孤立ピークは４７８ｋｅＶのγ線の全エネルギー・ピークを表す（図５の水平スケールは、図４に対して約チャネル１００個分ずれている）。
図６は、10Ｂ（ｎ，α）7Ｌｉ*反応の同時生成物を測定する一致回路構成のブロック図である。
図７は、図６の一致検出構成で使用される電子機器のブロック図である。
好ましい態様の詳細な説明
ホウ素は、γ線が存在するときに低エネルギー中性子を検出するうえで6Ｌｉに勝る２つの重要な利点を有する。第１に、ホウ素の相互作用断面積は6Ｌｉの４倍高く（この場合、より薄くよりγ感度の低いシンチレータが可能になる）、第２に、中性子が10Ｂに捕獲されることによって、荷電された粒子だけでなく、高エネルギーγ線が生成される。この２つの放出によって一致信号が生成される。この信号は、中性子によってどの事象がもたらされたかを識別し、この信号を使用して、大気γバックグラウンドによって生成された単一事象を明確に区別することができる。
試験手順
本発明者Ｄｒ．Ｂ．Ｃｚｉｒｒによって開発されたスクリーニング手順を用いて試験を行った。6Ｌｉと10Ｂが中性子を捕捉するとき、反応生成物は、シンチレータから放出される光の１つの原因である高エネルギーα粒子を含む。このスクリーニング手順では、241Ａｍ源を使用して５．５ＭｅＶ単色α粒子を生成し、このプロセスを模倣した。試験すべき粉末を平面光電子増倍管上に薄く延ばし、α源を照射した。粉末をスクリーニングに使用したのは、粉末は通常、より廉価であり調製が容易であるからである。スクリーニング手順の開発中に、Ｄｒ．Ｃｚｉｒｒは、基底ストロンチウムフルオライドシンチレータ材料を用いた試験を実施したところ、粉末からの信号が単結晶からの信号の約５０％であることがわかった。その後の多数の試験中に、粉末が閃光を発する場合、単結晶形も光を放出し、一般には２倍の光を放出することが判明した。
このような新規のシンチレータの、中性子散乱応用分野での可能性を、Ｂｉｃｒｏｎ  ＧＳ−２０  6Ｌｉガラス・シンチレータの薄い単一のシートと比べて評価した。Ｌｉガラスをシンチレータ効率標準として使用したのは、それが中性子散乱分野で実施可能な低エネルギー中性子検出器として広く受け入れられているからである。
リチウムランタナイドボレート（イットリウム化合物を含む）は、エネルギー伝達に関するかぎり本質的に一次元であるという点で例外的なものである。ランタナイドイオン同士の間の鎖間距離は鎖内距離の約２分の１である。このことは、卓越エネルギー伝達が一次元格子に沿って行われることを示す。三価Ｇｄイオンが、他のＧｄ含有シンチレータにおけるエネルギー伝達プロセスで能動的な役割を果たしており、ホウ酸塩でそのような役割を果たしている確率が最も高いことが判明している。（イットリウムに対する）このエネルギー伝達の向上は、ＬｉＧｄホウ酸塩の観測されるシンチンレーション効率が高いことを説明する。融成物に５重量％のＣｅＯ2を添加するＣｚｏｃｈｒａｌｓｋｉ技法によって、この材料の小さな単結晶を成長させた。単色αを使用して、単結晶を波高応答について試験した。結果として得られた信号サイズは意外なことに、Ｌｉガラス標準の５．６倍高く、最初の粉末サンプルにほぼ等しかった。
図１は、α線放射下の、Ｌｉガラス標準から得られた波高スペクトルを示す。図２は、ガドリニウム化合物の波高スペクトルを示す。この２つのプロットは同じ利得条件を用いて得られた。
図３は、低速中性子照射下のリチウムガドリニウムボレートの波高応答を示す。このグラフは、10Ｂピーク（チャネル８０を中心とする大きな幅の狭いピーク）と6Ｌｉピーク（チャネル３８０を中心とする小さな幅の広いピーク）との両方を示す。10Ｂピークの下方に大きなγバックグラウンドも示されている。
いくつかのシンチレータを作製し、Ｌｉ6Ｙ（ＢＯ3）をＣｅホスト材料として使用してこれらのシンチレータを試験した。Ｃｅ対Ｙ比が０．１のときに最良の結果が得られ、ガラス標準の１．３倍の信号が生成された。融生物に５％のＣｅを添加したときに小さな単結晶が生成された。以下の表１は、得られた試験データを要約したものである。リチウムランタナイドボレートの強く、かつ予期されない応答が表の第１行に示されている。
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また、当該の材料での中性子捕獲の算出された効率を以下の表に示す。Ｌｉガラス・シンチレータの場合、効率は、6Ｌｉの（ｎ，α）反応に関して示されている。ガドリニウム化合物の場合、効率は、10Ｂの（ｎ，α）反応に関して算出されており、天然ガドリニウムでの中性子捕獲による損失を含む。イットリウム化合物も10Ｂの（ｎ，α）反応に関して算出された。ガドリニウムを低中性子断面積イットリウムと置換したことの効果は低エネルギーにおいて明白である。
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＊すべての材料の厚さは１．０ｍｍである。
検出器を使用し、リチウムランタナイドボレート・シンチレータ（たとえば、ランタナイドはＧｄおよびＹである）で10Ｂ（ｎ，α）、6Ｌｉ（ｎ，α）を使用して低エネルギー中性子を測定する際、シンチレーション結晶の厚さを０．１ｍｍ〜１．０ｍｍの範囲になるように選択する。この厚さ範囲は、大気γバックグラウンドに対する検出器の感度を低減するために選択される。
リチウムガドリニウムボレート・シンチレータは、10Ｂおよび6Ｌｉの捕獲反応を使用する代わりに、ガドリニウム核での中性子の捕獲を使用することができ、この結果、いくつかの高エネルギーγ線と低エネルギーγ線が同時に放出される。これらのγ線は、数ミリメートルの検出器厚さを選択した場合に、シンチレータ本体内で検出することができる。この場合、7Ｌｉおよび11Ｂのみが結晶に取り込まれ、競合反応が妨げられる。
シンチレータに10Ｂを取り込むことの主要な利点の１つは、中性子が捕獲される際に生成される高エネルギー荷電粒子（αプラス7Ｌｉ）と４７８ｋｅＶのγ線との間の一致を要件とすることによってγバックグラウンドを区別できることである。10Ｂ（ｎ，α）7Ｌｉ*反応では、αとＬｉ*は互いに逆の方向に放出され、Ｌｉ*はγ放出を介して高速に基底状態Ｌｉに崩壊する。γ放出は、すべての実際的な目的において、α粒子の放出および検出と同時に行われる。
低エネルギー中性子が10Ｂに捕獲されたときのエネルギー放出量は、6Ｌｉでの４．８ＭｅＶと比べて２．８ＭｅＶ（荷電粒子の場合は２．３ＭｅＶ）に過ぎないので、固有光収量が高いことが重要である。典型的なシンチレータに特有の非線形性のために、10Ｂ信号の波高は6Ｌｉ信号の約２０％に過ぎない。効率がＬｉガラスの５倍のホウ素含有シンチレータでは、10Ｂ捕獲信号は6Ｌｉガラス捕獲信号にちょうど等しい。
γ線からのバックグラウンド信号の強度は一般に、波高が減少するにつれて増加するので、高荷電粒子（α、7Ｌｉなど）に対する良好なシンチレーション効率を有する材料を見つけることが重要である。この特性の好都合な尺度は、β粒子に対するα粒子の単位エネルギー当たり光出力（α／β比）である。Ｌｉ6Ｇｄ（ＢＯ3）3のα／β比はＬｉガラスのα／β比の１．５倍であることが判明し、有意な向上が示された。ＢＣ４５４ホウ素充填プラスチック・シンチレータの６ｃｍ3片（Ｂｉｃｒｏｎ  Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ）に252Ｃｆ源から減速中性子を照射して、γバックグラウンドを区別する能力を試験した。プラスチック中の荷電粒子信号と周りのＮａｌ（ＴＩ）シンチレータ中のγ線信号とが一致することを要件とした。
Ｎａｌ結晶の波高スペクトルを図４および図５に示す。単一の孤立ピークは、４７８ｋｅＶのγ線からの全エネルギーピークを表す。図４には生データが示されており、この場合、一致要件は含まれない。図５では、γ線信号と、プラスチック・シンチレータで検出された荷電粒子とが一致することを要件とした。競合するγバックグラウンドが大幅に低減したことを観測することができる。
図６は、中性子が10Ｂに捕獲されたときの荷電粒子とγ線の二重放出を利用する典型的な一致構成のブロック図である。α粒子は（たとえば、リチウムランタナイドボレート結晶で製造された）シンチレータ１０内で生成され、シンチレータは、α粒子が検出されたことに応答して光を生成する。検出された光は、光電子増倍管（ＰＭ）１２によって第１の電子信号に変換され（かつ増幅され）る。γ検出器として働く周りのＮａＩ（ｔｌ）結晶１４で０．４７８ＭｅＶのγ線が検出される。結晶１４からの光出力はＰＭ管１６を介して第２の電子信号に変換される。市販の電子回路を使用して第１の電子信号と第２の電子信号との一致が形成される。
図７は、一致ゲート信号を記録する典型的な電子回路構成のブロック図である。第１の信号および第２の信号は一致ユニット２０へ送られ、両方の信号が時間的に一致して存在していることが確認される。一致ユニット２０からの真の一致信号が分析器２２の「ゲートイン」入力に存在するときにのみ、ＰＭ管１２からの独立のアナログ信号（図６では「第３」の信号として識別されている）またはＰＭ管１６からの独立のアナログ信号（図６では「第４」の信号として識別されている）が波高分析器２２で分析される。
応用例
１）7Ｌｉ6Ｙ（10ＢＯ3）3（Ｃｅ）結晶を使用して、10Ｂ中性子捕獲反応を利用する冷（１０ｍｉｌｉ−ｅ．ｖ．未満）中性子検出器および熱（１０ｍｉｌｉ−ｅ．ｖ．〜１００ｍｉｌｉ−ｅ．ｖ．）中性子検出器を製造することができる。競合する捕獲反応を排除する要素としてイットリウムが選択される。
２）7Ｌｉ6Ｇｄ（１０ＢＯ3）3（Ｃｅ）は、（10Ｂ）中性子捕獲反応を利用するエピサーマル（１００ｍｉｌｉ−ｅ．ｖ．を超える）中性子検出器として有用である。このエネルギー範囲では、Ｇｄは検出器の効率を有意に低下させない。
３）6Ｌｉ6Ｙ（11ＢＯ3）3（Ｃｅ）は、6Ｌｉ中性子捕獲反応を利用する冷中性子および熱中性子用検出器シンチレータとして使用することができる。
４）6Ｌｉ6Ｇｄ（11ＢＯ3）3（Ｃｅ）は、6Ｌｉ中性子捕獲反応を利用するエピサーマル中性子用シンチレータ結晶として使用することができる。
５）7Ｌｉ6Ｇｄ（11ＢＯ3）3（Ｃｅ）は、Ｇｄ（ｎ，γ）捕獲反応を利用する冷中性子および熱中性子用シンチレータ結晶として使用することができる。
６）7Ｌｉ6Ｙ（11ＢＯ3）3は、11Ｂ（ｎ，α）反応を利用する高エネルギー中性子束モニタ内のシンチレータとして使用することができる。
リチウムガドリニウムボレートは、リチウムガラス・システムに相当する効率を有するが大幅に低減されたγ感度を有する検出器システムの基礎として働く。このような計器の最初の世代は、０．１ｅＶよりも高いエネルギーを有する中性子を使用する応用例で使用される。リチウムイットリウムボレート・ベースのシステムは、エネルギーが０．１ｅＶ未満の中性子用の効率的な低γバックグラウンド・システムを提供することができる。これらの新しい材料は、中性子散乱施設で生成されるデータの質を大幅に向上させる可能性を有する。
本発明の原理は、7Ｌｉ6Ｙ11Ｂ3Ｏ9（Ｃｅ）を使用する高エネルギー中性子の測定に適用することもできる。（「Ｃｅ」は、活性化されたセリウムを表す）。この場合、吸熱反応11Ｂ（ｎ，α）を使用して高エネルギー（７ＭｅＶを超える）中性子の束が測定される。この測定は、8Ｌｉ反応生成物が崩壊する際に放出されるβ粒子の記録に依存する。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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