(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
電気絶縁性を有する基板と、この基板上にマトリクス回路を形成するようにパターン形成された第１の電極と第２の電極とを有し、
かつこれらの電極間には少なくとも誘電体層と、無機薄膜発光層とを有するＥＬ素子であって、
前記第１および第２の電極のうち前記発光層により近接した上部電極が透明電極であり、かつ発光層がこの透明電極と平行に同様なパターンに分離され、前記透明電極がこの発光層上をオーバーコートするように形成されており、前記第１および第２の電極のうち前記上部電極と対になる下部電極の延設方向に沿った、発光層パターン長手方向と直交する方向において、パターン形成された前記透明電極それぞれの幅が対応する前記発光層の幅よりも広いＥＬディスプレイ。
【請求項２】
前記透明電極は、前記下部電極の延設方向に沿った、発光層パターン長手方向と直交する方向において、前記透明電極の端部から前記発光層までの距離が片側０．５μm 〜５．０μm の範囲となるように形成されている請求項１ＥＬディスプレイ。
【請求項３】
前記透明電極は、少なくとも前記発光層の上面、および、前記下部電極の延設方向に沿った、発光層パターン長手方向と直交する方向に位置する前記発光層の側面を被覆するように形成されている請求項１または２のＥＬディスプレイ。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
電気絶縁性を有する基板と前記基板上にパターンを有する電極層と前記電極層上に誘電体層と発光層及び透明電極層が積層された構造を少なくとも有するＥＬディスプレイに関する。
【０００２】
【従来の技術】
ＥＬ素子は液晶ディスプレイ（ＬＣＤ）や時計のバックライトとして実用化されている。
【０００３】
ＥＬ素子とは電界の印加によって物質が発光する現象、すなわち、エレクトロルミネセンス（ＥＬ）現象を用いた素子である。
【０００４】
ＥＬ素子には、粉末発光体を有機物やホウロウに分散させ、上下に電極層を設けた構造を持つ分散型ＥＬ素子と、電気絶縁性の基板上に２つの電極層と２つの薄膜絶縁体の間に挟む形で形成した薄膜発光体を用いた薄膜ＥＬ素子がある。また、それぞれについて、駆動方式により直流電圧駆動型、交流電圧駆動型がある。分散型ＥＬ素子は古くから知られており、製造が容易であるという利点があるが、輝度が低く寿命も短いのでその利用は限られていた。一方、薄膜ＥＬ素子は、高輝度、超寿命という特性を持つことから近年広く利用されている。
【０００５】
図８に従来の薄膜ＥＬ素子として代表的な２重絶縁型薄膜ＥＬ素子の構造を示す。この薄膜ＥＬ素子は、液晶ディスプレイやＰＤＰ等に用いられている青板ガラスなどの透明基板（１１）上に膜厚０．２μｍ〜１μｍ程度のＩＴＯなどからなり所定のストライプ状のパターンを有する透明電極層（１２）、薄膜透明第１絶縁体層（１３）、０．２μｍ〜１μｍ程度の膜厚の発光層（１４）、薄膜透明第２絶縁体層（１５）とが積層され、さらに透明電極層（１２）と直交するようにストライプ状にパターニングされたＡｌ薄膜等の電極層（１６）が形成され、透明電極層（１２）と電極層（１６）で構成されるマトリックスで選択された特定の発光体に電圧を選択的に印加することにより特定画素の発光体を発光させ、その発光を基板側から取り出す。このような薄膜絶縁体層は発光層内を流れる電流を制限する機能を有し薄膜ＥＬ素子の絶縁破壊を抑えることが可能であり安定な発光特性が得られることに寄与し、この構造の薄膜ＥＬ素子は商業的にも広く実用化されている。
【０００６】
上記の薄膜透明絶縁体層（１３），（１５）はＹ2Ｏ3、Ｔａ2Ｏ5、Ａｉ3Ｎ4，ＢａＴｉＯ3，等の透明誘電体薄膜がスパッタリングや蒸着等により約０．１〜１μｍ程度の膜厚でそれぞれ形成されている。
【０００７】
発光体材料としては黄橙色発光を示すＭｎを添加したＺｎＳが、成膜のしやすさ，発光特性の観点から主に用いられてきた。カラーディスプレーを作製するには、赤色，緑色、青色の３原色に発光する発光体材料の採用が不可欠である。これらの材料としては青色発光のＣｅを添加したＳｒＳやＴｍを添加したＺｎＳ、赤色発光のＳｍを添加したＺｎＳやＥｕを添加したＣａＳ、緑色発光のＴｂを添加したＺｎＳやＣｅを添加したＣａＳなどが知られている。
【０００８】
また、、月刊ディスプレイ’９８  ４月号「最近のディスプレイの技術動向」田中省作ｐ１〜１０には、赤色発光を得る材料として、ＺｎＳ、Ｍｎ／ＣｄＳＳｅ等、緑色発光を得る材料として、ＺｎＳ：ＴｂＯＦ、ＺｎＳ：Ｔｂ等、青色発光を得るための材料として、ＳｒＳ：Ｃｒ、（ＳｒＳ：Ｃｅ／ＺｎＳ）ｎ、Ｃａ2Ｇａ2Ｓ4：Ｃｅ、Ｓｒ2Ｇａ2Ｓ4：Ｃｅ等をの発光材料が開示されている。また、白色発光を得るものとして、ＳｒＳ：Ｃｅ／ＺｎＳ：Ｍｎ等の発光材料が開示されている。
【０００９】
さらに、上記材料の内、ＳｒＳ：Ｃｅを青色発光層を有する薄膜ＥＬ素子に用いることがＩＤＷ（International Display Workshop）’９７ X.Wu "Multicolor Thin-Film Ceramic Hybrid EL Displays" p593 to 596に開示されている。さらに、この文献にはＳｒＳ：Ｃｅの発光層を形成する場合には、Ｈ2Ｓ雰囲気下、エレクトロンビーム蒸着法により形成すると、高純度の発光層を得ることが可能であることが開示されている。
【００１０】
しかしながら、このようなＥＬ素子にはディスプレイとして考えた場合、画素の外周部への光の染み出し、画素の端部の発光分布といった表示品位の問題が残っている。
【００１１】
このような薄膜ＥＬ素子における表示の問題を解決するため、特開昭６０−２５７０９７号公報において、複数の蛍光体を分離し、画素間に光吸収体層を形成する方法、特開平１１−２６５７９０号公報において、発光層の周囲に光吸収層を形成する方法が開示されている。
【００１２】
しかしながら、これらの方法では画素間の光の染み出しには効果が得られるものの低輝度領域での画素端部の発光むらが発生し問題となっていた。
【００１３】
すなわち、従来のＥＬ素子においては、画素間の光の染み出しと透明電極側の両端が端部効果により輝度分布を生じることが問題となっている。図９に典型的なＥＬ素子の画素の発光状態を示す。この図から画素端部が高輝度に発光していることがわかる。これらの結果は低電圧領域において画素端部の発光が早く開始されることを示しており、実際の素子においても低輝度領域での発光分布が観測された。これが、画素内での発光の均一性の低下をもたらし、ひいては表示品質の低下をもたらす要因となっていた。
【００１４】
【発明が解決しようとする課題】
本発明の目的は、発光画素の両端が端部効果により輝度分布を生じることを防止し、画素内での発光の均一性を有する高品位のＥＬ素子を実現することである。
【００１５】
【課題を解決するための手段】
すなわち上記目的は、以下の本発明の方法により達成される。
（１）電気絶縁性を有する基板と、この基板上にマトリクス回路を形成するようにパターン形成された第１の電極と第２の電極とを有し、かつこれらの電極間には少なくとも誘電体層と、無機薄膜発光層とを有するＥＬ素子であって、前記第１および第２の電極のうち前記発光層により近接した上部電極が透明電極であり、かつ発光層がこの透明電極と平行に同様なパターンに分離され、前記透明電極がこの発光層上をオーバーコートするように形成されており、前記第１および第２の電極のうち前記上部電極と対になる下部電極の延設方向に沿った、発光層パターン長手方向と直交する方向において、パターン形成された前記透明電極それぞれの幅が対応する前記発光層の幅よりも広いＥＬディスプレイ。
（２）前記透明電極は、前記下部電極の延設方向に沿った、発光層パターン長手方向と直交する方向において、前記透明電極の端部から前記発光層の端部までの距離が片側０．５μm 〜５．０μm の範囲となるように形成されている上記（１）ＥＬディスプレイ。
（３）前記透明電極は、少なくとも前記発光層の上面、および、前記下部電極の延設方向に沿った、発光層パターン長手方向と直交する方向に位置する前記発光層の側面を被覆するように形成されている上記（１）または（２）のＥＬディスプレイ。
【００１６】
【発明の実施の形態】
以下、本発明の実施形態について説明する。
本発明のＥＬディスプレイは、電気絶縁性を有する基板と、この基板上にマトリクス回路を形成するようにパターン形成された第１の電極と第２の電極を有し、かつこれらの電極間には少なくとも誘電体層と、無機薄膜発光層とを有するＥＬ素子であって、前記発光層により近接したどちらかの電極が透明電極であり、かつ発光層がこの透明電極と平行に同一のパターンに分離され、前記透明電極がこの発光層上をオーバーコートするように形成されているものである。
【００１７】
このように発光層を透明電極と同様なパターンにパターニングし、かつ透明電極が発光層をオーバーコートするように形成することにより、特に低輝度発光時における画素端部での輝度上昇を抑制し、画素内の発光を均一にすることができる。
【００１８】
図１は本発明のＥＬディスプレイの構成例を示した概略断面図である。本発明のＥＬ素子は電気絶縁性を有する基板１上に、所定のパターンを有する下部電極層（第１の電極層）２と、その上に厚膜誘電体である第１誘電体層３、さらにこの第１誘電体層３上に第２誘電体層４、薄膜絶縁体層５、発光層６、薄膜絶縁体層７、透明電極層（第２の電極層）９が積層された構造である。なお、薄膜絶縁体層５、７は省略してもよい。
【００１９】
下部電極層２と上部透明電極層９はそれぞれストライプ状に形成され、互いに直交する方向に配置されてマトリクスを形成する。この下部電極層と上部透明電極層をそれぞれ選択し、両電極の直交部の発光層に選択的に電圧を印加することによって特定画素の発光を得ることが可能である。
【００２０】
なお、透明電極のオーバーコート量ｄは、パターン精度上実際のデバイスを構成するには困難であることから、発光層の端部から片側０．５μm 以上とすることが望ましい。一方、素子動作時の消費電力が増加すること、発光領域が小さくなること、隣接の画素とのショートの発生確率が上昇することから、その上限は５．０μm 以下とすることが望ましい。
【００２１】
図１０に、画素中心部の輝度が１５０cd/m2 、９００cd/m2 のときの画素中心部と画素（発光層パターン）端部から２０μm 内側の輝度の比を示す。図から明らかなように、オーバーコート量が２．０μm を超えると低輝度での端部の発光輝度が十分に得られ難くなってくる。また、５．０μm 以上になると高輝度でも画素端部の発光輝度が十分に得られない。従って、オーバーコート量ｄは好ましくは０．５〜２．５μm 、より好ましくは１．０〜２．０μm である。
【００２２】
透明電極層は、膜厚０．２μm 〜１μm のＩＴＯやＳｎＯ2（ネサ膜）、ＺｎＯ−Ａｌ等の酸化物導電性材料等が用いられる。透明電極層の形成方法としては、スパッタ法のほか蒸着法等の公知の技術を用いればよい。
【００２３】
透明電極のパターンニングは、公知のパターニング手法により行うことができる。例えば、透明電極形成後にホトレジストを画素幅より大きく形成しエッチングにより除去したすればよい。
【００２４】
透明電極は、通常複数のストライプ状のパターンを有するように形成され、その線幅が１画素の幅となりライン間のスペースは非発光領域となるため極力ライン間のスペースを小さくしておくことが好ましい。目的とするディスプレーの解像度にもよるが、例えば好ましくは線幅：１００〜１０００μｍで、スペースｇ：１０〜４０μｍ、より好ましくは１５〜２５μm 程度が必要である。
【００２５】
例えば、対角１０．４インチでＶＧＡ（６４０×４８０）の解像度のディスプレーの場合、単独の発光層であれば、開口率にもよるが、線幅２９０〜３２０μm 、スペース１０〜４０μm が必要である。
【００２６】
また、オーバーコートは、少なくとも矩形状の画素の、透明電極と対になる他の電極の延設方向（パターン方向）である。換言すれば、透明電極ないし発光層パターンの長手方向に対して直交する方向、つまりギャップ方向に張り出すようにしてオーバーコートされていればよい。なお、オーバーコート部分は、発光層、誘電体層、つまり画素部分の端部をも覆うように形成されていることが好ましい。つまり、透明電極が、画素形成領域からオーバーハングを形成するように上面のみを覆うのではなく、画素の側面部分をも覆うようにして被覆することが好ましい。
【００２７】
基板は電気絶縁性を有しその上に形成される下部電極層、誘電体層を汚染することなく、所定の耐熱強度を維持できるもので有れば特に限定されるものではない。
【００２８】
具体的な材料としては、アルミナ（Ａｌ2Ｏ3）、石英ガラス（ＳｉＯ2）、マグネシア（ＭｇＯ）、フォルステライト（２ＭｇＯ・ＳｉＯ2）、ステアタイト（ＭｇＯ・ＳｉＯ2）、ムライト（３Ａｌ2Ｏ3・２ＳｉＯ2）、ベリリア（ＢｅＯ）、ジルコニア（ＺｒＯ2）、窒化アルミニウム（ＡｌＮ）、窒化シリコン（ＳｉＮ）、炭化シリコン（ＳｉＣ）等のセラミック基板や結晶化ガラスや、高耐熱ガラス等を用いてもよく、またホウロウ処理を行った金属基板等も使用可能である。
【００２９】
これらの中でも特に結晶化ガラスや、高耐熱ガラス、また、形成する誘電体層の焼成温度との整合が取れれば青板ガラスが、その抵コスト性、表面性、平坦性、大面積基板作製の容易さから好ましい。
【００３０】
下部電極層は、複数のストライプ状のパターンを有するように形成され、その線幅が１画素の幅となりライン間のスペースは非発光領域となるため極力ライン間のスペースを小さくしておくことが好ましく、目的とするディスプレーの解像度にもよるが、例えば線幅２００〜５００μｍ、スペース２０μｍ程度が必要である。
【００３１】
下部電極層の材料としては、高い導電性が得られ、かつ誘電体層形成時にダメージを受けず、さらに誘電体層や発光層と反応性が低い材料が好ましい。このような下部電極層材料としては、Ａｕ、Ｐｔ、Ｐｄ、Ｉｒ、Ａｇ等の貴金属や、Ａｕ−Ｐｄ、Ａｕ−Ｐｔ、Ａｇ−Ｐｄ，Ａｇ−Ｐｔ等の貴金属合金や、Ａｇ−Ｐｄ−Ｃｕ等の貴金属を主成分とし卑金属元素を添加した電極材料が誘電体層焼成時の酸化雰囲気に対する耐酸化性が容易に得られるため好ましい。また、ＩＴＯやＳｎＯ2（ネサ膜）、ＺｎＯ−Ａｌ等の酸化物導電性材料を用いてもよく、さらに、Ｎｉ，Ｃｕ等の卑金属を用い、誘電体層を焼成するときの酸素分圧をこれらの非金属が酸化されない範囲に設定して用いることもできる。下部電極層の形成方法としては、スパッタ法、蒸着法、めっき法等の公知の技術を用いればよい。
【００３２】
厚膜誘電体層は、高誘電率でかつ高耐圧であることが必要であり、さらに基板の耐熱性を考慮して低温焼成可能な物質であることが要求される。
【００３３】
ここで、厚膜誘電体層とは、いわゆる厚膜法により、粉末状の絶縁体材料を焼成して形成されるセラミック層である。この厚膜誘電体層は、例えば下部電極層が形成された基板上に、粉末状の絶縁体材料に、バインダーと溶媒を混合して作製された絶縁体ペーストを印刷して焼成して形成することができる。また、絶縁体ペーストをキャスティング成膜することによりグリーンシートを形成し、積層して形成してもよい。
【００３４】
焼成前に行なう脱バインダ処理の条件は、通常のものであってよい。
【００３５】
焼成時の雰囲気は、電極層用ペースト中の導電材の種類に応じて適宜決定すればよいが、酸化性雰囲気中で焼成を行う場合、通常の大気中焼成を行えばよい。
【００３６】
焼成時の保持温度は、絶縁体層の種類に応じて適宜決定すればよいが、通常、７００〜１２００℃程度、好ましくは１０００℃以下である。また、焼成時の温度保持時間は、０．０５〜５時間、特に０．１〜３時間が好ましい。
【００３７】
また、必要に応じてアニール処理を施してもよい。
【００３８】
ここで、厚膜誘電体層と発光層の比誘電率をそれぞれｅ１、ｅ２とし、膜厚をｄ１、ｄ２とし、上部電極層と下部電極層間に電圧Ｖｏを印加した場合、発光層に印加される電圧Ｖ２は次式で示される。
【００３９】
Ｖ２／Ｖｏ＝（ｅ１×ｄ２）／（ｅ１×ｄ２＋ｅ２×ｄ１）------（１）
発光層の比誘電率をｅ２＝１０、膜厚をｄ２＝１μｍと仮定した場合、
Ｖ２／Ｖｏ＝ｅ１／（ｅ１＋１０×ｄ１）  -------             （２）
【００４０】
発光層に実効的にかかる電圧は少なくとも印加電圧の５０％以上、好ましくは８０％以上、さらに好ましくは９０％以上であることから上式より
【００４１】
５０％以上の場合、ｅ１≧１０×ｄ１  --------                （３）
８０％以上の場合、ｅ１≧４０×ｄ１  --------                （４）
９０％以上の場合、ｅ１≧９０×ｄ１  --------                （５）
【００４２】
すなわち、誘電体層の比誘電率は少なくとも単位をμｍで表したときの膜厚の少なくとも１０倍以上、好ましくは４０倍以上、より好ましくは９０倍以上が必要となる。
【００４３】
厚膜誘電体の膜厚は、電極の段差や製造工程のゴミ等によって形成されるピンホールを排除するため厚いことが必要とされ、少なくとも１０μm以上、好ましくは２０μm以上、より好ましくは３０μm以上が必要となる。その上限としては特に限定されるものではないが、通常５０μm 程度である。
【００４４】
例えば、誘電体層の膜厚が２０μｍであれば、その比誘電率は２００〜８００〜１８００以上が必要であり、誘電体層の膜厚が３０μmであればその比誘電率は３００〜１２００〜２７００が必要となる。
【００４５】
このような高誘電率厚膜材料としては、各種の材料が考えられるが、基板材料の耐熱性の制約を考えると低温形成可能な高誘電率セラミックス組成であることが望ましい。
【００４６】
例えばＢａＴｉＯ3 、（ＢａxＣａ1-x）ＴｉＯ3 、（ＢａxＳｒ1-x）ＴｉＯ3 、ＰｂＴｉＯ3 、Ｐｂ（ＺｒxＴｉ1-x）3 等のペロブスカイト構造を有する誘電体、強誘電体材料や、Ｐｂ（Ｍｇ1/3Ｎｉ2/3）Ｏ3 等に代表される複合ペロブスカイトリラクサー型強誘電体材料や、Ｂｉ4Ｔｉ3Ｏ12 、ＳｒＢｉ2Ｔａ2Ｏ9 に代表されるビスマス層状化合物、（ＳｒxＢａ1-x）Ｎｂ2Ｏ6 、ＰｂＮｂ2Ｏ6 等に代表されるタングステンブロンズ型強誘電体材料等が、誘電率が高く、焼成が容易なことから好ましい。
【００４７】
また、その組成に鉛を含んだ誘電体材料は、酸化鉛の融点が８８８℃と低く、かつ酸化鉛と他の酸化物系材料、例えばＳｉＯ2 やＣｕＯ、Ｂｉ2Ｏ3 、Ｆｅ2Ｏ3 等との間で７００℃から８００℃程度の低温で液相が形成されるため低温で焼成が容易であり、かつ高誘電率を得やすいため好ましい。例えばＰｂ（ＺｒxＴｉ1-x）3等のペロブスカイト構造誘電体材料や、Ｐｂ（Ｍｇ1/3Ｎｉ2/3）Ｏ3等に代表される複合ペロブスカイトリラクサー型強誘電体材料や、ＰｂＮｂＯ6等に代表されるタングステンブロンズ型強誘電体材料等が挙げられる。これらは、アルミナセラミックス等の通常のセラミックス基板の上限耐熱温度である８００〜９００℃の焼成温度で容易に比誘電率１０００〜１００００の誘電体を形成することができる。
【００４８】
厚膜誘電体層上に積層する高誘電率誘電体層は、その目的が厚膜誘電体層の表面平坦性改善にあるため、溶液塗布焼成法を用いることが必要となる。
【００４９】
溶液塗布焼成法とは、ゾルゲル法やＭＯＤ法等の誘電体材料の前駆体溶液を基板に塗布し、焼成によって誘電体層を形成する方法を指す。
【００５０】
ゾルゲル法とは、一般には溶媒に溶かした金属アルコキシドに所定量の水を加え、加水分解、重縮合反応させてできるＭ−Ｏ−Ｍ結合を持つゾルの前駆体溶液を基板に塗布し焼成させることによって膜形成をする方法である。また、ＭＯＤ（ Metallo-Organic Decomposition ）法とは、Ｍ−Ｏ結合を持つカルボン酸の金属塩などを有機溶媒に溶かして前駆体溶液を形成し、基板に塗布し焼成させることによって膜形成をする方法である。ここで前駆体溶液とはゾルゲル法、ＭＯＤ法などの膜形成法において原料化合物が溶媒に溶解されて生成する中間化合物を含む溶液を指す。
【００５１】
ゾルゲル法とＭＯＤ法は、完全に別個の方法ではなく、相互に組み合わせて用いることが一般的である。例えばＰＺＴの膜を形成する際、Ｐｂ源として酢酸鉛を用い、Ｔｉ，Ｚｒ源としてアルコキシドを用いて溶液を調整することが一般的である。また、ゾルゲル法とＭＯＤ法の二つの方法を総称してゾルゲル法と呼ぶ場合もあるが、いずれの場合も前駆体溶液を基板に塗布し、焼成する事によって膜を形成することから本明細書では溶液塗布焼成法とする。また、サブミクロンサイズの誘電体粒子と誘電体の前駆体溶液を混合した溶液であっても本発明の誘電体の前駆体溶液に含まれ、その溶液を基板に塗布焼成する場合であっても本発明の溶液塗布焼成法に含まれる。
【００５２】
溶液塗布焼成法は、ゾルゲル法、ＭＯＤ法いずれの場合も、誘電体を構成する元素がサブμｍ以下のオーダーで均一に混合されるため、厚膜法による誘電体形成のような本質的にセラミックス粉体焼結を用いた手法と比較して、極めて低温で緻密な誘電体を合成することが可能である点が特徴である。
【００５３】
溶液塗布焼成法を用いる最大の目的は、この方法で形成された誘電体層の特徴として、前駆体溶液を塗布し焼成する工程をへて形成されるため、基板の凹み部には厚く、凸部には薄く層が形成されるため、基板表面の段差が平坦化される点にあり、ＥＬ素子の厚膜セラミックス誘電体層の表面平坦性を著しく改善し、この上に形成される薄膜発光層の均一性を大幅に改善することが出来ることにある。
【００５４】
したがって、溶液塗布焼成法によって形成する誘電体層の膜厚は厚膜表面の凹凸を十分に平坦化するためには０．５μm以上、好ましくは１μm以上、より好ましくは２μm以上が望まれる。
【００５５】
ここで、この溶液塗布焼成法による誘電体層の積層化による誘電体層全体の比誘電率への影響に関して説明する。厚膜誘電体層と溶液塗布焼成法で形成される高誘電率誘電体層の比誘電率をそれぞれｅ３、ｅ４とし、各層それぞれの総膜厚をｄ３、ｄ４とした場合、積層された誘電体層全体の実効比誘電率ｅ５は次式で示される。（但しここでは積層誘電体層全体の膜厚はｄ３のまま変化しないとして誘電率に換算する）
【００５６】
ｅ５＝ｅ３×１／[１＋（ｅ３／ｅ４）×（ｄ４／ｄ３）] ------- （６）
この式を変形すれば、
ｅ４／ｄ４＝ｅ３×ｅ５／（ｄ３×（ｅ３−ｅ５））      ------- （７）
【００５７】
溶液塗布焼成法によって形成された、高誘電率誘電体層の付加による積層誘電体層全体の実効的な比誘電率は、前記の議論から、厚膜層の膜厚を３０μmとした場合、好ましくは１２００〜２７００以上である。従って、例えば比誘電率４０００の厚膜を用い、実効誘電率２７００を得ようとした場合、溶液塗布焼成法によって形成する誘電体層の比誘電率と膜厚の比は２７７以上が必要となり、厚膜誘電体層の誘電率が３０００であればその比は９００となる。
【００５８】
前記のように、溶液塗布焼成法によって形成される誘電体層の膜厚は少なくとも０．５μm以上、好ましくは１μm以上、より好ましくは２μm以上である。このため、その比誘電率は少しでも高い方が望ましく、少なくとも２５０以上、好ましくは５００以上である。
【００５９】
このように、溶液塗布焼成法によって形成する高誘電率層は、膜厚が大きくかつ高誘電率であることが必要である。このような高誘電率材料としては、例えばＢａＴｉＯ3 、（ＢａxＣａ1-x）ＴｉＯ3 、（ＢａxＳｒ1-x）ＴｉＯ3 、ＰｂＴｉＯ3 、Ｐｂ（ＺｒxＴｉ1-x）3 等のペロブスカイト構造を有する誘電体、強誘電体材料や、Ｐｂ（Ｍｇ1/3Ｎｉ2/3）Ｏ3 等に代表される複合ペロブスカイトリラクサー型強誘電体材料や、Ｂｉ4Ｔｉ3Ｏ12 、ＳｒＢｉ2Ｔａ2Ｏ9 に代表されるビスマスビスマス層状化合物（ＳｒxＢａ1-x）Ｎｂ2Ｏ6 、ＰｂＮｂＯ6 等に代表されるタングステンブロンズ型強誘電体材料等が挙げられる。これらのなかでも、ＢａＴｉＯ3 やＰＺＴ等のペロブスカイト構造を有する強誘電体材料が、誘電率が高く、比較的低温での形成が容易であるため好ましい。
【００６０】
発光層の材料としては特に限定されないが、前述したＭｎをドープしたＺｎＳ等の公知の材料が使用できる。これらの中でも、ＳｒＳ：Ｃｅや青色発光体であるバリウムチオアルミネート蛍光体層は優れた特性を得られることから特に好ましい。発光層の膜厚としては、特に制限されるものではないが、厚すぎると駆動電圧が上昇し、薄すぎると発光効率が低下する。具体的には、発光体材料にもよるが、好ましくは１００〜２０００ｎｍ程度である。
【００６１】
発光層の形成方法は、気相堆積法を用いることが可能である。気相堆積法としては、スパッタ法や蒸着法等の物理的気相堆積法やＣＶＤ法等の化学的気相堆積法が好ましい。また、前述したように特にＳｒＳ：Ｃｅの発光層を形成する場合には、Ｈ2Ｓ雰囲気下、エレクトロンビーム蒸着法により成膜中の基板温度を５００℃〜６００℃に保持して形成すると、高純度の発光層を得ることが可能である。
【００６２】
発光層の形成後、好ましくは加熱処理を行う。加熱処理は、基板側から電極層、誘電体層、発光層と積層した後に行っても良いし、基板側から電極層、誘電体層、発光層、絶縁体層、あるいはこれに電極層を形成した後に加熱処理（キャップアニール）を行っても良い。熱処理の温度は形成する発光層によるが、ＳｒＳ：Ｃｅの場合、５００℃〜６００℃以上で、誘電体層の焼成温度以下、処理時間は１０〜６００分であることが好ましい。加熱処理時の雰囲気としては、Ａｒ中が好ましい。
【００６３】
発光層の形成後に上部薄膜絶縁層、透明電極を順次積層する。このとき発光層は第１の電極と直交して１画素の幅に分離され、透明電極は発光層より幅を広くしオーバーコートした構成で形成する。上部薄膜絶縁層は発光層と同様に分離してもよいし、図２に示すように素子全面に形成しても構わない。なお、図２において、図１と同一構成要素には同一符号を付し、説明を省略する。また、この場合にもオーバーコート量は、上記同様に発光層端部からの距離で規定した量が好ましい。
【００６４】
発光層、必要により絶縁体層の分離は公知のパターニング手法を用いて行うことができる。例えば、ホトレジストを画素領域にパターンニングした後にエッチングにより除去して分離するなどすればよい。
【００６５】
上部／下部薄膜絶縁体層は、前記したように省略してもよいが、特に上部薄膜絶縁体層は、これを有することが好ましい。
【００６６】
この薄膜絶縁体層は、その機能として発光層と誘電体層との間の界面の電子状態を調節し発光層への電子注入を安定化、効率化する事と、この電子状態が発光層の両面で対象的に構成することにより交流駆動時の発光特性の正負対象性を改善することが主要な目的であり、誘電体層の役割である絶縁耐圧を保持する機能を考慮する必要はないため膜厚は小さくて良い。
【００６７】
この薄膜絶縁体層は、抵抗率として、１０8Ω・cm以上、特に１０10〜１０18Ω・cm程度が好ましい。また、比較的高い比誘電率を有する物質であることが好ましく、その比誘電率εとしては、好ましくはε＝３以上である。この薄膜絶縁体層の構成材料としては、例えば酸化シリコン（ＳｉＯ2）、窒化シリコン（ＳｉＮ）、酸化タンタル（Ｔａ2Ｏ5）、酸化イットリウム（Ｙ2Ｏ3）、ジルコニア（ＺｒＯ2）、シリコンオキシナイトライド（ＳｉＯＮ）、アルミナ（Ａｌ2Ｏ3）、等を用いることができる。また、薄膜絶縁体層を形成する方法としては、スパッタ法や蒸着法、ＣＶＤ法を用いることができる。また、薄膜絶縁体層の膜厚としては、好ましくは１０〜１０００nm、特に好ましくは２０〜２００nm程度である。
【００６８】
なお、上記したＥＬ素子は単一発光層のみを有するが、本発明のＥＬ素子は、このような構成に限定されるものではなく、膜厚方向に発光層を複数積層してもよいし、マトリックス状にそれぞれ種類の異なる発光層（画素）を組み合わせて平面的に配置するような構成としても良い。
【００６９】
また、上記説明のＥＬ素子では、上部ＩＴＯ電極側から発光層の光を取り出す構成を説明したが、本発明のＥＬ素子はこのような構成に限定される物ではなく、絶縁性基板側から発光層の光を取り出してもよい。この場合、絶縁性基板としては、耐熱性ガラス等の透光性を有する基板を用い、下部電極としてＩＴＯ等の透明電極を用いればよい。
【００７０】
【実施例】
以下に本発明の実施例を具体的に示しさらに詳細に説明する。
【００７１】
〔実施例１〕
９９．６％純度のアルミナ基板を表面研磨し、この基板上にスパッタリング法により微量添加物を添加したＡｕ薄膜を１μm の厚さに形成し、７００℃で熱処理を行って安定化した。このＡｕ薄膜をフォトエッチング法を用いて幅３００μm 、スペース３０μm の多数のストライプ状にパターニングした。
【００７２】
この基板に第１誘電体層としてスクリーン印刷法を用いて鉛系誘電体層であるＰＺＴ誘電体層を１０μm 形成した。印刷後８００℃で焼成を行った。
【００７３】
第１誘電体層の平坦化層として、第２誘電体層をゾルゲル液を用いてＰＺＴ前駆体溶液を基板にスピンコーティング法にて塗布し、７００℃で１５分間焼成する操作を２回繰り返した。
【００７４】
上記基板上に、薄膜絶縁層としてＡｌ2Ｏ3 膜、５０nmと発光層としてＺｎＳ：Ｍｎ、２００nmをエレクトロンビーム蒸着法によりＨ2Ｓ雰囲気下、成膜中の基板温度を１５０℃に保持して形成した。さらに上部絶縁体層としてＡｌ2Ｏ3 膜、５０nmを形成した。
【００７５】
上記基板上にネガレジストを３．０μm スピンコート法により形成し通常のホトリソ工程を用いてＡｕ電極と直行した形で幅３００μm 、スペース３０μm のストライプ状にパターン形成を行った。このときレジストは３００μm が発光層上に残るようにパターン形成した。
【００７６】
上記基板を無機酸と有機溶剤の混合液に浸漬し、画素間の不要部分をエッチングにより除去した。さらにエッチング終了後、有機溶剤を用いてレジストを除去した。
【００７７】
次に透明電極としてＩＴＯ薄膜をスパッタリング法により０．５μm 形成した。
【００７８】
上記基板上にネガレジストを３．０μm スピンコート法により形成し、通常のホトリソ工程を用いてＡｕ電極と直行した形で幅３０３μm 、スペース２７μm のストライプ状にパターン形成を行った。このときレジストは画素間にスペースが配置されて残るようにパターン形成した。
【００７９】
有機溶剤を用いてマスクとして用いたネガレジストを除去し、ＩＴＯ電極を幅３０３μm 、スペース２７μm に分離した。つまり、オーバーコート量は片側１．５μm となった。
【００８０】
さらに、引き出し電極としてＡｌ薄膜をスパッタリング法を用いて形成しＥＬ素子とした。
【００８１】
実際に得られた画素の形状は、蛍光体の上にＩＴＯ電極が片側１．５μm 広がる形で形成された。
【００８２】
発光特性は、得られた素子構造の下部電極、上部透明電極の間に１５０Hzのパルス幅５０μsecにて電圧を印加することにより測定した。
【００８３】
発光層を分離し、かつＩＴＯをオーバーコートした図１に示すような構造の素子の、画素間の発光強度分布の測定結果を図３に示す。この図に示す画素間の発光の状態から低度から高輝度まで画素内で均一な発光特性が得られ、かつ画素内と画素間の輝度差として約４：１という結果が得られた。
【００８４】
また、比較サンプル１として、発光層を分離せずに上部透明電極のＩＴＯ電極のみを分離した図４に示すような従来構造の素子も作製した。この構造の素子に交流パルス電圧を印可し発光させた。マイクロスポット輝度計を用いて測定した画素間の発光強度スペクトルを図５に示す。画素中心の輝度が１００cd／m2 ではＩＴＯ電極間への光の染み出しとともに端部が画素の中心部と比較して約２倍高輝度に発光することがわかる。
【００８５】
２５０cd／m2 程度で約１．５倍となり画素端部と中心部の輝度差は印加電圧を上昇させるともに画素内の輝度差は少なくなる。９００cd／m2 まで発光させた場合、画素内の発光はほぼ均一になった。この時の画素間と画素内の輝度差は約２：１となった。
【００８６】
さらに、比較サンプル２として、発光層とＩＴＯの幅を同じにした図６に示す構造の素子を作製した。この構造の素子にも１５０Hzの交流パルス電圧を印可し発光させた。マイクロ輝度計を用いて測定した画素間の発光強度スペクトルを図７に示す。発光状態は高輝度になった場合、画素間に発光層がないために４００cd／m2 で画素間と画素内の輝度差は約３：１となった。発光層を分離した場合画素間の発光を分離する上では効果が見られるが、低輝度での画素端部は図４の構造と同様に画素の中心部と比較して高輝度になった。
【００８７】
この結果は発光層と透明電極を等幅で分離するだけでは効果が不十分であることを示す。
【００８８】
これらの結果から発光層上に透明電極をオーバーコートさせた構造は、ＥＬ素子の画素が低電圧印可の状態から低輝度から均一に発光させ透明電極間への染み出しが抑制される効果をもつことが明らかである。
【００８９】
〔実施例２〕
実施例１において、図２に示すように、発光層を形成した後、上部絶縁体層を形成する前にパターニングを行い、上部絶縁体層は分離せずにそのままＩＴＯ透明電極を形成し、パターニングした。その他は実施例１と同様にして素子を得た。
【００９０】
得られた素子を実施例１と同様にして評価したところ、結果は実施例１と同様であった。
【００９１】
【発明の効果】
上記のように本発明の効果は明らかである。本発明によれば従来のＥＬ素子において問題とされた画素内の発光の分布を解決し、均−な発光特性をもつＥＬ素子を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の薄膜ＥＬ素子の構成例を示す概略断面図である。
【図２】本発明の薄膜ＥＬ素子の他の構成例を示す概略断面図である。
【図３】実施例の画素間の発光強度測定結果を示すスペクトルである。
【図４】ＩＴＯのみを分離した従来構造を示す概略断面図である。
【図５】図４の比較サンプルの画素間の発光強度測定結果を示すスペクトルである。
【図６】発光層と透明電極を等幅で分離したＥＬ素子の構造を示す概略断面図である。
【図７】図６の比較サンプルの画素間の発光強度測定結果を示すスペクトルである。
【図８】従来のＥＬ素子の構造を示す概略断面図である。
【図９】典型的な従来の画素の発光状態を示す図面代用写真である。
【図１０】画素の中心部と端部の輝度比を示したグラフである。
【符号の説明】
１    基板
２    第１の電極層
３    厚膜誘電体層（第１の誘電体層）
４    薄膜透明絶縁体（下部薄膜絶縁体層）
５    発光層
６    透明絶縁体層（上部絶縁体層）
７    第２の電極層
１１    基板
１２    第１の電極層
１３    誘電体層
１３ａ  厚膜誘電体層（第１の誘電体層）
１４    発光層
１５    薄膜絶縁体層
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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