(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
アンモニア源および有機物を含む原水を、有機物を電子供与体、亜硝酸イオンおよび／または硝酸イオンを電子受容体とする従属栄養性脱窒微生物と接触させて脱窒する従属栄養型脱窒工程と、
従属栄養型脱窒工程の流出液をアンモニア酸化微生物と接触させ、アンモニアイオンを主に亜硝酸イオンに酸化する亜硝酸化工程と、
亜硝酸化工程の流出液を、アンモニアイオンを電子供与体、亜硝酸イオンを電子受容体とする独立栄養性脱窒微生物と接触させて脱窒し、亜硝酸イオンを除去する独立栄養型脱窒工程と、
独立栄養型脱窒工程の流出液の一部を前記従属栄養型脱窒工程に返送する返送工程と、
独立栄養型脱窒工程の流出液の他の一部を処理水として排出する処理水排出工程とを
有する脱窒方法。
【請求項２】
アンモニア源および有機物を含む原水を、有機物を電子供与体、亜硝酸イオンおよび／または硝酸イオンを電子受容体とする従属栄養性脱窒微生物と接触させて脱窒する従属栄養型脱窒工程と、
従属栄養型脱窒工程の流出液をアンモニア酸化微生物と接触させ、アンモニアイオンを主に亜硝酸イオンに酸化する亜硝酸化工程と、
亜硝酸化工程の流出液を、アンモニアイオンを電子供与体、亜硝酸イオンを電子受容体とする独立栄養性脱窒微生物と接触させて脱窒し、亜硝酸イオンを除去する独立栄養型脱窒工程と、
独立栄養型脱窒工程の流出液の一部を前記従属栄養型脱窒工程に返送する返送工程と、
独立栄養型脱窒工程の流出液の他の一部を処理水として排出する処理水排出工程とを有し、
前記独立栄養型脱窒工程における独立栄養性脱窒微生物の脱窒能が低下した場合には、独立栄養型脱窒工程をバイパスし、前記亜硝酸化工程の流出液の一部を前記従属栄養型脱窒工程に返送して脱窒し、他の一部を処理水として排出する
脱窒方法。
【請求項３】
独立栄養性脱窒微生物に対する電子供与体源として、従属栄養型脱窒工程の流出液を独立栄養型脱窒工程に供給する請求項１または２記載の脱窒方法。
【請求項４】
アンモニア源および有機物を含む原水を、有機物を電子供与体、亜硝酸イオンおよび／または硝酸イオンを電子受容体とする従属栄養性脱窒微生物と接触させて脱窒する従属栄養型脱窒槽と、
従属栄養型脱窒槽の流出液をアンモニア酸化微生物と接触させ、アンモニアイオンを主に亜硝酸イオンに酸化する亜硝酸化槽と、
亜硝酸化槽の流出液を、アンモニアイオンを電子供与体、亜硝酸イオンを電子受容体とする独立栄養性脱窒微生物と接触させて脱窒し、亜硝酸イオンを除去する独立栄養型脱窒槽と、
独立栄養型脱窒槽の流出液の一部を前記従属栄養型脱窒槽に返送する返送路と、
独立栄養型脱窒槽の流出液の他の一部を処理水として排出する処理水排出路と
を有する脱窒装置。
【請求項５】
アンモニア源および有機物を含む原水を、有機物を電子供与体、亜硝酸イオンおよび／または硝酸イオンを電子受容体とする従属栄養性脱窒微生物と接触させて脱窒する従属栄養型脱窒槽と、
従属栄養型脱窒槽の流出液をアンモニア酸化微生物と接触させ、アンモニアイオンを主に亜硝酸イオンに酸化する亜硝酸化槽と、
亜硝酸化槽の流出液を、アンモニアイオンを電子供与体、亜硝酸イオンを電子受容体とする独立栄養性脱窒微生物と接触させて脱窒し、亜硝酸イオンを除去する独立栄養型脱窒槽と、
独立栄養型脱窒槽の流出液の一部を前記従属栄養型脱窒槽に返送する返送路と、
独立栄養型脱窒槽の流出液の他の一部を処理水として排出する処理水排出路と、
前記独立栄養型脱窒槽における独立栄養性脱窒微生物の脱窒能が低下した場合に、独立栄養型脱窒槽における処理をバイパスし、前記亜硝酸化槽の流出液の一部を前記従属栄養型脱窒槽に返送するバイパス返送路と、他の一部を処理水として排出するバイパス排出路と
を有する脱窒装置。
【請求項６】
独立栄養性脱窒微生物に対する電子供与体源として、従属栄養型脱窒槽の流出液を独立栄養型脱窒槽に供給する分注路を有する請求項４または５記載の脱窒装置。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は独立栄養性脱窒微生物による脱窒方法および装置に関する。
【０００２】
【従来の技術】
排水中に含まれるアンモニアイオンは河川、湖沼および海洋などにおける富栄養化の原因物質の一つであり、排水処理工程で効率的に除去されることが望まれる。一般に、排水中のアンモニアイオンは硝化と脱窒の２段階の生物反応によって窒素ガスにまで分解される。具体的には、硝化工程ではアンモニアイオンは好気条件で独立栄養性細菌であるアンモニア酸化細菌によって亜硝酸イオンに酸化され、この亜硝酸イオンが独立栄養性細菌である亜硝酸酸化細菌によって硝酸イオンに酸化される。次に脱窒工程ではこれらの亜硝酸イオンおよび硝酸イオンは嫌気条件下で、従属栄養性細菌である脱窒菌により、有機物を電子供与体として利用しながら窒素ガスにまで分解される。
【０００３】
このような従来の生物学的窒素除去では、アンモニアイオンを亜硝酸イオンおよび硝酸イオンに酸化する硝化工程では多量の酸素が必要であり、また従属栄養性細菌である脱窒菌を利用する脱窒工程では、電子供与体としてメタノールなどの有機物を多量に添加する必要があるので、ランニングコストを増加させている。
【０００４】
ところで、近年、嫌気条件下でアンモニアイオンを電子供与体、亜硝酸イオンを電子受容体として両者を反応させ、窒素ガスを生成することができる独立栄養性の脱窒微生物群を利用した新しい脱窒方法が知られている（Microbiology,142(1996),p2187-2196およびWat.Sci,Tech.,Vol.35,No.9,p171-180,1997など）。この方法はアンモニアイオンを電子供与体、亜硝酸イオンを電子受容体とする独立栄養性脱窒微生物を利用することにより、アンモニアイオンと亜硝酸イオンとを反応させて脱窒するものであり、有機物の添加が不要であるほか、収率が低いために汚泥の発生量が従属栄養性脱窒微生物に比較すると著しく少なく、余剰汚泥の発生量も低減できるという利点を有している。
【０００５】
しかし独立栄養性脱窒微生物による脱窒方法は、アンモニアイオンと亜硝酸イオンとが反応して脱窒が進行するとともに、亜硝酸イオンが硝酸イオンに酸化される酸化反応も副次的に起こり、このため処理水中に硝酸イオンが残留しやすいという問題点がある。硝酸イオンの生成量は除去できるアンモニアイオンの約０．３倍であり、高濃度のアンモニア含有水を処理する場合は、処理水中に残留する硝酸イオンは無視できない。また独立栄養性脱窒微生物は溶存酸素、高濃度の亜硝酸イオンなどにより阻害を受けやすく、従属栄養性脱窒微生物を用いる場合に比べて処理が不安定になりやすく、処理水が悪化する場合があるという問題点もある。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】
本発明の課題は、低コストで処理することができ、しかも高水質の処理水を安定して効率よく得ることができる脱窒方法および脱窒装置を提供することである。
【０００７】
【課題を解決するための手段】
本発明は次の脱窒方法および脱窒装置である。
（１）  アンモニア源および有機物を含む原水を、有機物を電子供与体、亜硝酸イオンおよび／または硝酸イオンを電子受容体とする従属栄養性脱窒微生物と接触させて脱窒する従属栄養型脱窒工程と、
従属栄養型脱窒工程の流出液をアンモニア酸化微生物と接触させ、アンモニアイオンを主に亜硝酸イオンに酸化する亜硝酸化工程と、
亜硝酸化工程の流出液を、アンモニアイオンを電子供与体、亜硝酸イオンを電子受容体とする独立栄養性脱窒微生物と接触させて脱窒し、亜硝酸イオンを除去する独立栄養型脱窒工程と、
独立栄養型脱窒工程の流出液の一部を前記従属栄養型脱窒工程に返送する返送工程と、
独立栄養型脱窒工程の流出液の他の一部を処理水として排出する処理水排出工程とを
有する脱窒方法。
（２）  アンモニア源および有機物を含む原水を、有機物を電子供与体、亜硝酸イオンおよび／または硝酸イオンを電子受容体とする従属栄養性脱窒微生物と接触させて脱窒する従属栄養型脱窒工程と、
従属栄養型脱窒工程の流出液をアンモニア酸化微生物と接触させ、アンモニアイオンを主に亜硝酸イオンに酸化する亜硝酸化工程と、
亜硝酸化工程の流出液を、アンモニアイオンを電子供与体、亜硝酸イオンを電子受容体とする独立栄養性脱窒微生物と接触させて脱窒し、亜硝酸イオンを除去する独立栄養型脱窒工程と、
独立栄養型脱窒工程の流出液の一部を前記従属栄養型脱窒工程に返送する返送工程と、
独立栄養型脱窒工程の流出液の他の一部を処理水として排出する処理水排出工程とを有し、
前記独立栄養型脱窒工程における独立栄養性脱窒微生物の脱窒能が低下した場合には、独立栄養型脱窒工程をバイパスし、前記亜硝酸化工程の流出液の一部を前記従属栄養型脱窒工程に返送して脱窒し、他の一部を処理水として排出する
脱窒方法。
（３）  独立栄養性脱窒微生物に対する電子供与体源として、従属栄養型脱窒工程の流出液を独立栄養型脱窒工程に供給する上記（１）または（２）記載の脱窒方法。
（４）  アンモニア源および有機物を含む原水を、有機物を電子供与体、亜硝酸イオンおよび／または硝酸イオンを電子受容体とする従属栄養性脱窒微生物と接触させて脱窒する従属栄養型脱窒槽と、
従属栄養型脱窒槽の流出液をアンモニア酸化微生物と接触させ、アンモニアイオンを主に亜硝酸イオンに酸化する亜硝酸化槽と、
亜硝酸化槽の流出液を、アンモニアイオンを電子供与体、亜硝酸イオンを電子受容体とする独立栄養性脱窒微生物と接触させて脱窒し、亜硝酸イオンを除去する独立栄養型脱窒槽と、
独立栄養型脱窒槽の流出液の一部を前記従属栄養型脱窒槽に返送する返送路と、
独立栄養型脱窒槽の流出液の他の一部を処理水として排出する処理水排出路と
を有する脱窒装置。
（５）  アンモニア源および有機物を含む原水を、有機物を電子供与体、亜硝酸イオンおよび／または硝酸イオンを電子受容体とする従属栄養性脱窒微生物と接触させて脱窒する従属栄養型脱窒槽と、
従属栄養型脱窒槽の流出液をアンモニア酸化微生物と接触させ、アンモニアイオンを主に亜硝酸イオンに酸化する亜硝酸化槽と、
亜硝酸化槽の流出液を、アンモニアイオンを電子供与体、亜硝酸イオンを電子受容体とする独立栄養性脱窒微生物と接触させて脱窒し、亜硝酸イオンを除去する独立栄養型脱窒槽と、
独立栄養型脱窒槽の流出液の一部を前記従属栄養型脱窒槽に返送する返送路と、
独立栄養型脱窒槽の流出液の他の一部を処理水として排出する処理水排出路と、
前記独立栄養型脱窒槽における独立栄養性脱窒微生物の脱窒能が低下した場合に、独立栄養型脱窒槽における処理をバイパスし、前記亜硝酸化槽の流出液の一部を前記従属栄養型脱窒槽に返送するバイパス返送路と、他の一部を処理水として排出するバイパス排出路と
を有する脱窒装置。
（６）  独立栄養性脱窒微生物に対する電子供与体源として、従属栄養型脱窒槽の流出液を独立栄養型脱窒槽に供給する分注路を有する上記（４）または（５）記載の脱窒装置。
【０００８】
本発明で処理の対象となる原水は亜硝酸イオンを含有する原水、またはアンモニア源および有機物を含む原水であり、その他の不純物などを含んでいてもよい。なお上記アンモニア源という用語にはアンモニアも含まれる。アンモニア源として有機性窒素化合物を含む原水は、そのまま本発明に供することもできるし、嫌気性処理などにより有機性窒素化合物をアンモニアイオンに変換したのち本発明に供することもできる。また硝酸イオンを含む原水は、従属栄養型脱窒工程に導入するのが好ましい。
【０００９】
本発明の脱窒方法は、アンモニアイオンを電子供与体、亜硝酸イオンを電子受容体とする独立栄養性脱窒微生物の作用により脱窒する独立栄養型脱窒工程と、有機物を電子供与体、亜硝酸イオンおよび／または硝酸イオンを電子受容体とする従属栄養性脱窒微生物の作用により脱窒する従属栄養型脱窒工程とを有する脱窒方法である。
【００１０】
本発明では前段に従属栄養型脱窒工程、中間に亜硝酸化工程、後段に独立栄養型脱窒工程を設ける。この場合、原水を従属栄養型脱窒工程で脱窒し、この処理液を亜硝酸化工程で亜硝酸化した後、独立栄養型脱窒工程に導入して脱窒し、この独立栄養型脱窒工程の流出液の一部を従属栄養型脱窒工程に戻して原水と混合してさらに脱窒する。
独立栄養性脱窒微生物による脱窒では副次的に硝酸イオンが生成するので、アンモニアイオンを高濃度に含有する原水を処理する場合、独立栄養型脱窒工程の流出液中には無視できない硝酸イオンが残留するが、このような硝酸イオンも従属栄養型脱窒工程でほぼ完全に脱窒することができる。また独立栄養性脱窒微生物の活性低下などにより、独立栄養型脱窒工程の流出液中に亜硝酸イオンが残留する場合にも従属栄養型脱窒工程でほぼ完全に脱窒することができる。
【００１１】
独立栄養型脱窒工程は被処理水を独立栄養型脱窒槽に導入し、電子供与体となるアンモニアイオンの存在下に、被処理水を嫌気条件で独立栄養性脱窒微生物と接触させることにより行うことができる。電子供与体となるアンモニアイオンとしては原水に含まれているアンモニアイオンを利用することもできるし、アンモニアイオン源を添加することもできる。
【００１２】
従属栄養型脱窒工程は、被処理水を従属栄養型脱窒槽に導入し、電子供与体となる有機物の存在下に、被処理水を嫌気条件で従属栄養性脱窒微生物と接触させることにより行うことができる。電子供与体となる有機物としては原水に含まれている有機物を利用することもできるし、メタノールなどを添加することもできる。このような従属栄養型脱窒工程は、従来の生物学的脱窒方法において行われている従属栄養性脱窒微生物を用いた通常の脱窒と同様にして行うことができる。
【００１３】
本発明では、原水に含まれるアンモニアイオンまたはアンモニア源に由来するアンモニアイオンを主に亜硝酸イオンに酸化する亜硝酸化工程を設ける。亜硝酸化工程では、原水中のほぼ全部のアンモニアイオンを亜硝酸イオンに酸化し、アンモニアイオンを実質的に残留させないように亜硝酸化を行うこともできるし、アンモニアイオンが残留するように亜硝酸化を行うこともできる。アンモニアイオンが残留しないようにするためには、アンモニアイオンが酸化されるのに必要な酸素供給量と滞留時間とする。また硝酸イオンが生成しないようにするためには、亜硝酸酸化細菌の増殖を阻害する環境下で亜硝酸化を行えばよい。このような亜硝酸化工程は被処理水を亜硝酸化槽に導入し、被処理水を好気条件でアンモニア酸化微生物と接触させることにより行うことができる。
【００１４】
前記各工程の組み合せ、順序としては、具体的には次のような（ａ−１）〜（ｃ−１）の方法が考えられるが、本発明では（ｂ−１）を採用する。
（ａ−１）：亜硝酸化工程→独立栄養型脱窒工程→従属栄養型脱窒工程→処理水排出工程の順に原水を処理する方法。
（ｂ−１）：従属栄養型脱窒工程→亜硝酸化工程→独立栄養型脱窒工程→処理水排出工程の順に原水を処理するとともに、独立栄養型脱窒工程の流出液の一部を従属栄養型脱窒工程に戻す方法。
（ｃ−１）：従属栄養型脱窒工程→独立栄養型脱窒工程→亜硝酸化工程→処理水排出工程の順に原水を処理するとともに、亜硝酸化工程の流出液の一部を従属栄養型脱窒工程および／または独立栄養型脱窒工程に戻す方法。
【００１５】
また本発明では、独立栄養性脱窒微生物の脱窒能が低下した場合には、独立栄養型脱窒工程を一時的にバイパスし、従属栄養型脱窒工程で脱窒処理を継続して行い、独立栄養性脱窒微生物の脱窒能を回復させたのち、通常の処理に戻すこともできる。これにより、脱窒処理の中断を回避でき、処理水を連続して安定的に得ることができる。具体的には、次のような方法を例示することができる。
【００１７】
前記（ｂ−１）の方法において独立栄養性脱窒微生物の脱窒能が低下した場合には、独立栄養型脱窒工程をバイパスし、亜硝酸化工程の流出液の一部を処理水として排出する方法。この場合、一時的に従属栄養型脱窒工程→亜硝酸化工程→処理水排出工程の順に原水を処理し、亜硝酸化工程の流出液の一部を従属栄養型脱窒工程に戻す。そして独立栄養性脱窒微生物の脱窒能を回復させたのち、前記（ｂ−１）の方法に戻す。独立栄養型脱窒工程のバイパスは、亜硝酸化槽の流出液の一部を従属栄養型脱窒槽に返送するバイパス返送路と、他の一部を処理水として排出するバイパス排出路とを設けることにより行うことができる。
【００１９】
本発明における独立栄養型脱窒工程では、独立栄養性脱窒微生物の作用によりアンモニアイオンと亜硝酸イオンとが反応して脱窒が進行するので、アンモニアイオンと亜硝酸イオンとが共存している必要がある。例えば亜硝酸化工程で原水中のほぼ全部のアンモニアイオンを亜硝酸イオンに酸化した場合は、独立栄養型脱窒工程でアンモニアイオンが不足するので、アンモニアイオン源を添加する必要がある。このようなアンモニアイオン源としてはアンモニアイオンを含む原水などが利用でき、原水路または従属栄養型脱窒工程から分岐する分注路を設け、この分注路からアンモニアイオンを含む原水または従属栄養型脱窒工程の流出液の一部を独立栄養型脱窒工程に添加することができる。アンモニアイオンと亜硝酸イオンの割合はモル比でアンモニアイオン１に対して亜硝酸イオン０．５〜３、好ましくは１．２〜２．０となるように添加する原水量を調節するのが望ましい。独立栄養型脱窒工程の脱窒槽内のアンモニアイオン濃度は１〜１０００ｍｇ／ｌ、亜硝酸イオンの濃度は１〜２００ｍｇ／ｌとするのが好ましい。上記条件で独立栄養型脱窒工程を行うことにより、独立栄養性脱窒微生物による脱窒を効率的に行うことができる。
一方、亜硝酸化工程でアンモニアイオンが残留するように亜硝酸化を行った場合は、アンモニアイオン源の添加を省略することもできる。またアンモニアイオンと亜硝酸イオンの割合が前記モルとなるように原水を添加することもできる。
【００２０】
本発明における従属栄養型脱窒工程では、従属栄養性脱窒微生物の作用により電子供与体となる有機物と亜硝酸イオンおよび／または硝酸イオンとが反応して脱窒が進行するので、電子供与体と亜硝酸イオンおよび／または硝酸イオンとが共存している必要がある。例えば、前記（ａ−１）の方法において、従属栄養型脱窒工程で電子供与体が不足する場合は、メタノールなどの有機物や、有機物を含む原水を添加するが、前記（ｂ−１）の本発明の方法においては、原水中の有機物が電子供与体として利用される。この場合でも従属栄養型脱窒工程で電子供与体が不足する場合は、上記と同様にメタノール；アンモニアイオンを含む原水などを添加することができる。
【００２１】
本発明において、独立栄養型脱窒工程は溶存酸素濃度が２．５ｍｇ／Ｌ以下、好ましくは０．２ｍｇ／Ｌ以下の条件で行うのが望ましい。このような溶存酸素濃度とすることにより、溶存酸素による独立栄養性脱窒微生物の阻害を防止して独立栄養型脱窒工程の脱窒反応を効率よく行うことができる。上記溶存酸素濃度で独立栄養型脱窒工程を行うには、原水の溶存酸素濃度を低くする方法、または過剰の溶存酸素を除去する方法がある。前者の方法としては、亜硝酸化工程における酸素供給量を少なくし、滞留時間を長くするなどの方法により亜硝酸化工程からの流出液中の溶存酸素濃度を低くすることができる。後者の方法としては、活性炭処理などの方法により溶存酸素濃度を低下させることができる。
【００２２】
また本発明において、独立栄養型脱窒工程はＢＯＤ濃度が５０ｍｇ／Ｌ以下、好ましくは２０ｍｇ／Ｌ以下の条件で行うのが望ましい。このようなＢＯＤ濃度とすることにより、ＢＯＤによる独立栄養性微生物の阻害を防止して独立栄養型脱窒工程の脱窒反応を効率よく行うことができる。本発明においては、亜硝酸化工程でＢＯＤが分解されるので、原水中のＢＯＤが上記範囲の場合はそのまま独立栄養型脱窒工程に導入することができる。一方原水中のＢＯＤ濃度が上記範囲を超える場合でも、従属栄養型脱窒工程によりＢＯＤが除去されるので、そのまま独立栄養型脱窒工程に導入することができる。
【００２３】
本発明では、独立栄養性脱窒微生物の脱窒能が低下した場合には、独立栄養型脱窒工程を一時的にバイパスし、独立栄養性脱窒微生物の脱窒能を回復させたのち、通常の処理に戻す。この場合、独立栄養性脱窒微生物の脱窒能を回復させる方法としては、独立栄養型脱窒工程の脱窒槽内の溶存酸素を除去し、亜硝酸濃度を２００ｍｇ−Ｎ／Ｌ以下、好ましくは１００ｍｇ−Ｎ／Ｌ以下にし、アンモニアイオンの存在下で数日間低負荷運転をすること、またヒドラジン、ヒドロキシルアミンなどの反応促進物質を添加することなどがあげられる。
【００２４】
本発明では独立栄養型脱窒工程と従属栄養型脱窒工程とを併設しているので、従属栄養型脱窒工程単独で脱窒処理する従来の方法場合に比べて、次の点で優れている。
（１）電子供与体として添加するメタノールなどの有機物の添加量を少なくできるので、低コストで処理することができる。
（２）アンモニアは亜硝酸に酸化すればよく、硝酸にまで酸化する必要がないので、酸化に必要な酸素供給量を少なくでき、このため低コストで処理することができる。
（３）余剰汚泥の発生量が少ない。
【００２５】
本発明では独立栄養型脱窒工程と従属栄養型脱窒工程とを併設しているので、独立栄養型脱窒工程単独で脱窒処理する従来の方法に場合に比べて、次の点で優れている。
（４）独立栄養型脱窒工程において副次的に生成する硝酸イオンを従属栄養型脱窒工程でほぼ完全に脱窒することができるので、高濃度のアンモニアイオンを含有する原水を処理する場合でも、高水質の処理水を安定して得ることができる。
（５）独立栄養性脱窒微生物の活性が低下して亜硝酸イオンが残留する場合でも、従属栄養型脱窒工程でほぼ完全に脱窒することができるので、高水質の処理水を安定して得ることができる。
（６）独立栄養性脱窒微生物の活性が大きく低下した場合でも従属栄養型脱窒工程で脱窒処理を継続して行うことができ、独立栄養性脱窒微生物の活性を回復させたのち通常の処理に戻すことができるので、脱窒処理を中断することなく高水質の処理水を安定して得ることができる。
【００２６】
本発明で用いられる独立栄養性脱窒微生物は、次のような方法により得ることができる。浮遊汚泥方式（ＳＲＴを１５ｄ以上）または生物膜方式のリアクターに植種源として排水処理プラント、下水処理またはし尿処理等の脱窒汚泥を添加し、温度１０〜４０℃、ｐＨ５〜９、ＢＯＤ濃度２０ｍｇ／Ｌ以下、嫌気条件下（溶存酸素濃度０．２ｍｇ／Ｌ以下）に、アンモニアイオン、亜硝酸イオンおよび無機炭酸を含む無機培地を通水する。その際、リアクターに対するアンモニアイオン、亜硝酸イオンの負荷は、処理水中の両者の濃度が１〜２００ｍｇ−Ｎ／Ｌになるように調整する。このようにして３０〜３６０日程度通水を継続すると、アンモニアイオンおよび亜硝酸イオンが除去されるようになり、リアクターに独立栄養性脱窒微生物が集積してくる。さらに通水を継続すると、例えば１〜２年通水すると、アンモニアイオン除去速度と亜硝酸イオン除去速度とを合計したリアクターの全窒素除去速度が１〜２ｋｇ−Ｎ／ｍ3・ｄａｙ以上となる程度の独立栄養性脱窒微生物が集積してくる。菌が集積するに従って、アンモニアイオン除去速度および亜硝酸イオン除去速度がどちらも増加してくるので、基質不足にならないように負荷を増加させる。前記無機培地としては、通常の微生物を培養する際に培地添加する程度の金属塩を含むものを使用し、これらの一部を含む水道水や工場排水などを用いる場合は、別途添加する必要はない。培地中の炭酸塩のモル濃度は、培地中のアンモニアイオンのモル数の０．０５倍以上のモル数となるようにする。
【００２７】
【発明の効果】
本発明の脱窒方法は、上流側に独立栄養性脱窒微生物の作用により脱窒する独立栄養型脱窒工程と従属栄養性脱窒微生物の作用により脱窒する従属栄養型脱窒工程とを設け、下流側の独立栄養型脱窒工程の一部を返送しているので、低コストで、しかも高水質の処理水を安定して効率よく得ることができる。
本発明の脱窒装置は、上流側の従属栄養型脱窒工程を行う従属栄養型脱窒槽と、下流側の独立栄養型脱窒工程を行う独立栄養型脱窒槽と、独立栄養型脱窒槽の流出液の一部を従属栄養型脱窒槽に返送する返送路とを設けているので、低コストで、しかも高水質の処理水を安定して効率よく得ることができる。
【００２８】
【発明の実施の形態】
以下、本発明を図面の参考例および実施例により説明する。
図１は参考例の脱窒装置を示す系統図である。図１において、１は亜硝酸化槽、２は第一の固液分離装置、３は独立栄養型脱窒槽、４は第二の固液分離装置、５は従属栄養型脱窒槽、６は第三の固液分離装置、７はバイパス流路である。
【００２９】
亜硝酸化槽１には原水路１１、連絡路１２、第一の汚泥返送路１３および第四の汚泥返送路１４が接続し、槽内部には空気供給路１５から連絡する散気装置１６が設けられている。
第一の固液分離装置２には連絡路１２、２１および第一の汚泥返送路１３が接続している。
独立栄養型脱窒槽３には原水路１１から分岐した第一の原水分注路２２、連絡路２１、２３、第二の汚泥返送路２４および排ガス路２５が接続し、槽内部には攪拌器２６が設けられている。
【００３０】
第二の固液分離装置４には連絡路２３、３１および第二の汚泥返送路２４が接続している。
従属栄養型脱窒槽５には原水路１１から分岐した第二の原水分注路３２、連絡路３１、３３、第三の汚泥返送路３４および排ガス路３５が接続し、槽内部には攪拌器３６が設けられている。
【００３１】
第三の固液分離装置６には連絡路３３、処理水排出路４１、第三の汚泥返送路３４および第四の汚泥返送路１４が接続している。
また亜硝酸化槽１から第一の固液分離装置２に連絡する連絡路１２からバイパス流路７が分岐し、このバイパス流路７が従属栄養型脱窒槽５に接続して、独立栄養型脱窒槽３における脱窒をバイパスすることができるように構成されている。
【００３２】
図１の装置で脱窒を行うには、アンモニアイオンおよび有機物を含む原水の一部を原水路１１から亜硝酸化槽１に導入し、第一の汚泥返送路１３から返送される返送汚泥、および槽内のアンモニア酸化細菌を含む生物汚泥と混合し、散気装置１６から曝気して、アンモニア酸化細菌によりアンモニアイオンを亜硝酸イオンに酸化する。曝気により槽内液中の溶存酸素濃度が増加するが、図１のように亜硝酸化槽１の後段に溶存酸素を除去する装置を設けない場合は、曝気する空気の量を少なくして、できるだけ溶存酸素濃度が低くなるように曝気する。この場合、亜硝酸化効率が低下するので、亜硝酸化槽１の容量を大きくするなどして滞留時間を長くする。
【００３３】
亜硝酸化槽１は、槽内の混合液のｐＨが５〜９、好ましくは６〜８、亜硝酸イオン濃度が５０〜１００００ｍｇ−Ｎ／Ｌ、好ましくは２００〜３０００ｍｇ−Ｎ／Ｌ、温度が１０〜４０℃、好ましくは２０〜３５℃、窒素負荷が０．１〜５ｋｇ−Ｎ／ｍ3・ｄａｙ、好ましくは０．２〜１ｋｇ−Ｎ／ｍ3・ｄａｙになるように制御することにより、主として亜硝酸化を進行させる。
【００３４】
亜硝酸化槽１の槽内液のｐＨは、例えば炭酸ナトリウム、水酸化ナトリウム等のアルカリ；塩酸、硝酸等の酸などのｐＨ調整剤を添加することにより制御することができる。亜硝酸化槽１ではアンモニアの酸化に伴ってｐＨが低下するので、通常アルカリを添加してｐＨを調整する。また亜硝酸イオン濃度を上記範囲に維持することにより、硝酸化が防止され、アンモニアイオンは亜硝酸イオンに酸化される。亜硝酸イオン濃度が上記範囲より低い場合は、例えば亜硝酸ナトリウムなどの亜硝酸塩を添加することにより上記範囲に制御することができる。亜硝酸塩の添加は、処理の開始から亜硝酸化が定着するまでの期間添加すればよく、亜硝酸化が定着している場合には、槽内の亜硝酸濃度は通常前記範囲にあるので添加の必要はない。亜硝酸イオン濃度が上記範囲を超える場合にはアンモニアイオンの負荷を下げて処理を行う。
【００３５】
亜硝酸化槽１の流出液はその全量を連絡路１２から第一の固液分離装置２に導入し、固液分離する。すなわちバイパス流路７を介して従属栄養型脱窒槽５への送液は行わない。分離液は連絡路２１から独立栄養型脱窒槽３に送り、分離汚泥は第一の汚泥返送路１３から亜硝酸化槽１に返送する。余剰汚泥が生じる場合は、余剰汚泥路４２から系外に排出する。ただし、亜硝酸化槽１として微生物を槽内に固定化する流動床型、固定床型等の生物膜リアクターを用いる場合には、第一の固液分離装置２は省略することができる。
【００３６】
独立栄養型脱窒槽３では第一の固液分離装置２の分離液を導入するとともに、第一の原水分注路２２から原水の他の一部を導入し、第二の汚泥返送路２４から返送される返送汚泥および槽内の独立栄養性脱窒微生物を含む生物汚泥と混合し、嫌気条件下に攪拌器２６で緩やかに攪拌しながら脱窒を行う。独立栄養型脱窒槽３の槽内液の溶存酸素濃度は、亜硝酸化槽１における曝気量を調整することにより２．５ｍｇ／Ｌ以下、好ましくは０．２ｍｇ／Ｌ以下に維持するのが望ましい。このようにして脱窒を行うと、独立栄養性脱窒微生物により、第一の原水分注路２２から導入される原水に由来するアンモニアイオンと、連絡路２１から導入される亜硝酸化槽１の流出液の固液分離液に由来する亜硝酸イオンとが反応し、窒素ガスが生成する。生成する窒素ガスは排ガス路２５から系外に排出する。
【００３７】
独立栄養型脱窒槽３は独立栄養性脱窒微生物の脱窒能が高くなる条件に維持され、例えば槽内液の温度が１０〜４０℃、好ましくは２０〜３５℃、ｐＨが５〜９、好ましくは６〜８、溶存酸素濃度が０〜２．５ｍｇ／Ｌ、好ましくは０〜０．２ｍｇ／Ｌ、ＢＯＤ濃度が０〜５０ｍｇ／Ｌ、好ましくは０〜２０ｍｇ／Ｌ、亜硝酸イオン濃度が１〜２００ｍｇ／Ｌに制御するのが望ましい。
【００３８】
独立栄養型脱窒槽３の槽内液のｐＨは、必要により塩酸、硝酸等の酸または炭酸ガス；炭酸ナトリウム、水酸化ナトリウム等のアルカリなどのｐＨ調整剤を添加することにより制御することができる。また亜硝酸イオン／アンモニアイオンの比は、第一の原水分注路２２から導入する原水の量を調整することにより制御することができる。
【００３９】
独立栄養型脱窒槽３の流出液は連絡路２３から第二の固液分離装置４に導入し、固液分離する。分離液は連絡路３１から従属栄養型脱窒槽５に送り、分離汚泥は第二の汚泥返送路２４から独立栄養型脱窒槽３に返送する。余剰汚泥が生じる場合は、余剰汚泥路４３から系外に排出する。ただし、独立栄養型脱窒槽３として微生物を槽内に固定化する流動床型、固定床型等の生物膜リアクターを用いる場合には、第二の固液分離装置４は省略することができる。
【００４０】
従属栄養型脱窒槽５では第二の固液分離装置４の分離液を導入するとともに、第二の原水分注路３２から原水の他の一部を導入し、第三の汚泥返送路３４から返送される返送汚泥および槽内の従属栄養性脱窒微生物を含む生物汚泥と混合し、嫌気条件下に攪拌器３６で緩やかに攪拌しながら脱窒を行う。この場合、第二の原水分注路３２から導入する原水中に含まれている有機物が電子供与体として利用されるので、原水以外の電子供与体の添加は省略することができるが、必要によりメタノールなどの有機物を添加することができる。このようにして脱窒を行うと、従独栄養性脱窒微生物により、独立栄養型脱窒槽３の流出液中に残留している亜硝酸イオンおよび／または硝酸イオンが脱窒される。生成する窒素ガスは排ガス路３５から系外に排出する。
【００４１】
従属栄養型脱窒槽５は従属栄養性脱窒微生物の脱窒能が高くなる条件に維持され、例えば槽内液の温度が１０〜４５℃、好ましくは２０〜３５℃、ｐＨが４〜９、好ましくは６〜８、溶存酸素濃度が０〜２ｍｇ／Ｌ、好ましくは０〜０．２ｍｇ／Ｌに制御するのが望ましい。
【００４２】
従属栄養型脱窒槽５の槽内液のｐＨは、必要により塩酸、硝酸等の酸；炭酸ナトリウム、水酸化ナトリウム等のアルカリなどのｐＨ調整剤を添加することにより制御することができる。
【００４３】
従属栄養型脱窒槽５の流出液は連絡路３３から第三の固液分離装置６に導入し、固液分離する。分離液は処理水排出路４１から処理水として排出し、分離汚泥は第三の汚泥返送路３４から従属栄養型脱窒槽５に返送する。余剰汚泥が生じる場合は、余剰汚泥路４４から系外に排出する。ただし、従属栄養型脱窒槽５として微生物を槽内に固定化する流動床型、固定床型等の生物膜リアクターを用いる場合には、第三の固液分離装置６は省略することができる。
【００４４】
上記のようにして脱窒することにより、高濃度のアンモニアイオンを含有する原水を処理する場合でも、独立栄養型脱窒槽３において副次的に生成する硝酸イオンを従属栄養型脱窒槽５でほぼ完全に脱窒することができるので、高水質の処理水を安定して得ることができる。また独立栄養性脱窒微生物の活性が低下して亜硝酸イオンが残留する場合でも、従属栄養型脱窒槽５でほぼ完全に脱窒することができるので、高水質の処理水を安定して得ることができる。
【００４５】
上記のようにして脱窒を行っている際、独立栄養型脱窒槽３内の独立栄養性脱窒微生物の脱窒能が大きく低下した場合は、独立栄養型脱窒槽３における脱窒を一時的にバイパスし、従属栄養型脱窒槽５で脱窒を継続するとともに、独立栄養性脱窒微生物の脱窒能を回復させる。すなわち、亜硝酸化槽１から第一の固液分離装置２への送液を中止し、亜硝酸化槽１の流出液の全量をバイパス流路７から従属栄養型脱窒槽５に導入するとともに、第四の汚泥返送路１４から第三の固液分離装置６で分離した分離汚泥の一部を亜硝酸化槽１へ汚泥返送し、従属栄養型脱窒槽５単独で脱窒を継続する。このようにしてバイパス処理を行っている間に、独立栄養性脱窒微生物の脱窒能を回復させる。独立栄養性脱窒微生物の脱窒能が回復したなら、バイパス流路７を介した亜硝酸化槽１の流出液の送液を中止し、亜硝酸化槽１の流出液の全量を連絡路１２から第一の固液分離装置２に導入し、前記した通常の処理に戻し、脱窒を継続する。送液の切替えはバイパス流路７および連絡路に設けたバルブ（図示せず）の開閉により行うことができる。
【００４６】
上記のように独立栄養型脱窒槽３をバイパスして処理することにより、独立栄養性脱窒微生物の活性が大きく低下した場合でも従属栄養型脱窒槽５で脱窒処理を継続して行うことができ、独立栄養性脱窒微生物の活性を回復させたのち通常の処理に戻すことができるので、脱窒処理を中断することなく高水質の処理水を安定して得ることができる。
【００４７】
図２は本発明の実施例の脱窒装置を示す系統図であり、独立栄養型脱窒槽３より前段に従属栄養型脱窒槽５が設けられている例である。図２では、従属栄養型脱窒槽５、亜硝酸化槽１、第一の固液分離装置２、独立栄養型脱窒槽３および第二の固液分離装置４がシリーズに接続されている。
【００４８】
図２では、処理水排出路４１から独立栄養型脱窒液返送路５１が分岐し、従属栄養型脱窒槽５に接続している。従属栄養型脱窒槽５には原水路１１および独立栄養型脱窒液返送路５１が接続し、この独立栄養型脱窒液返送路５１から独立栄養型脱窒槽３の流出液の固液分離液を返送して従属栄養性脱窒微生物による脱窒を行うように構成されている。また従属栄養型脱窒槽５と亜硝酸化槽１とを接続する連絡路５２から従属栄養型脱窒液移送路５３が分岐して独立栄養型脱窒槽３に接続している。独立栄養型脱窒槽３では亜硝酸化槽１の流出液の固液分離液、および従属栄養型脱窒液移送路５３から従属栄養型脱窒槽５の流出液の一部を導入し、独立栄養性脱窒微生物による脱窒を行うように構成されている。
【００４９】
また、亜硝酸化槽１と第一の固液分離装置２を接続する連絡路１２からバイパス返送路５４が分岐し、このバイパス返送路５４が従属栄養型脱窒槽５に接続し、亜硝酸化槽１の流出液の一部を従属栄養型脱窒槽５に返送できるように構成されている。また第一の固液分離装置２と独立栄養型脱窒槽３を接続する連絡路２１からバイパス排出路５５が分岐し、このバイパス排出路５５が処理水排出路４１に接続し、亜硝酸化槽１の流出液の固液分離液を処理水として排出することができるように構成されている。他の構成は図１と同様である。
【００５０】
図２の装置で脱窒を行うには、アンモニアイオンおよび有機物を含む原水を原水路１１から従属栄養型脱窒槽５に導入するとともに、独立栄養型脱窒液返送路５１から第二の固液分離装置４の分離液の一部を戻して脱窒を行う。従属栄養型脱窒槽５の流出液の一部は亜硝酸化槽１に導入してアンモニアイオンを亜硝酸イオンに酸化したのち、第一の固液分離装置２に導入して固液分離する。この分離液を独立栄養型脱窒槽３に導入するとともに、従属栄養型脱窒液移送路５３から従属栄養型脱窒槽５の流出液の他の一部を独立栄養型脱窒槽３に導入して脱窒を行う。他の操作は図１と同様に行われる。
【００５１】
このようにして脱窒を行うと、従属栄養型脱窒槽５では従独栄養性脱窒微生物により、原水に由来する有機物を電子供与体として、独立栄養型脱窒液返送路５１から返送される独立栄養型脱窒槽３の流出液中に残留している亜硝酸イオンおよび／または硝酸イオンが脱窒される。独立栄養型脱窒槽３では独立栄養性脱窒微生物により、従属栄養型脱窒槽５の流出液に由来するアンモニアイオンと亜硝酸化槽１の流出液に由来する亜硝酸イオンとが反応し、脱窒が行われる。
【００５２】
このため、高濃度のアンモニアイオンを含有する原水を処理する場合でも、独立栄養型脱窒槽３において副次的に生成する硝酸イオンを従属栄養型脱窒槽５でほぼ完全に脱窒することができるので、高水質の処理水を安定して得ることができる。また独立栄養性脱窒微生物の活性が低下して亜硝酸イオンが残留する場合でも、従属栄養型脱窒槽５でほぼ完全に脱窒することができるので、高水質の処理水を安定して得ることができる。
【００５３】
図２の場合も、独立栄養型脱窒槽３内の独立栄養性脱窒微生物の脱窒能が大きく低下した場合は、図１の場合と同様に独立栄養型脱窒槽３における脱窒を一時的にバイパスすることができる。すなわち、独立栄養型脱窒槽３より後段の処理、従属栄養型脱窒液移送路５３から独立栄養型脱窒槽３への送液、および第一の固液分離装置２から独立栄養型脱窒槽３への送液を中止し、亜硝酸化槽１の流出液の一部をバイパス返送路５４から従属栄養型脱窒槽５に戻し、従属栄養型脱窒槽５単独で脱窒を継続する。第一の固液分離装置２の分離液はバイパス排出路５５を通して処理水排出路４１から排出する。このようにしてバイパス処理している間に、独立栄養性脱窒微生物の脱窒能を回復させる。独立栄養性脱窒微生物の脱窒能が回復したなら、バイパス処理を中止し、前記した通常の処理に戻し、脱窒を継続する。このようにしてバイパスして脱窒することにより、図１の場合と同様に、脱窒処理を中断することなく高水質の処理水を安定して得ることができる。
【００６１】
図２において、バイパス返送路５４、バイパス排出路５５は省略することもでき、第一、第二の固液分離装置２、４も必要に応じて省略することもできる。
また図２において、独立栄養型脱窒槽３の前段に溶存酸素除去装置を設けることもできる。また図２において、独立栄養型脱窒槽３に原水分注路を接続させ、電子供与体となるアンモニアイオンを含む原水を独立栄養型脱窒槽３に導入するように構成することもできる。
【図面の簡単な説明】
【図１】  参考例の脱窒装置を示す系統図である。
【図２】  本発明の実施例の脱窒装置を示す系統図である。
【符号の説明】
１  亜硝酸化槽
２  第一の固液分離装置
３  独立栄養型脱窒槽
４  第二の固液分離装置
５  従属栄養型脱窒槽
６  第三の固液分離装置
７  バイパス流路
１１  原水路
１２、２１、２３、３１、３３  連絡路
１３  第一の汚泥返送路
１４  第四の汚泥返送路
１５  空気供給路
１６  散気装置
２２  第一の原水分注路
２４  第二の汚泥返送路
２５、３５  排ガス路
２６、３６  攪拌器
３２  第二の原水分注路
３４  第三の汚泥返送路
４１  処理水排出路
４２、４３、４４  余剰汚泥路
５１  独立栄養型脱窒液返送路
５３  従属栄養型脱窒液移送路
５４  バイパス返送路
５５  バイパス排出路
【図１】
0003899848.tif 000002
【図２】
0003899848.tif 000003