(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
下記式（１）および／または式（２）で表されるスルホン酸塩構造を分子中に含むポリヒドロキシ酸系ポリエステル（Ａ）、アンチブロッキング剤（Ｂ）、と溶剤（Ｅ）とを含むことを特徴とする生分解性ヒートシールラッカー組成物。
【化１】
0003913532.tif 000017
（式（１）において、Ｘは炭素数２０以下のアルキル基、シクロアルキル基、アリール基、アリールアルキル基または、水素、水酸基、ニトロ基、アミノ基、アシル基、スルホン酸基、アルコキシル基およびハロゲンを示し、Ｍはリチウム、ナトリウム、カリウムまたは下記式（３）で表されるアミンを示す。また、ｍ１は０〜３の整数であり、ｍ２は１〜４の整数であって、ｍ１＋ｍ２は、１≦ｍ１＋ｍ２≦４の関係を満たす。また、ｎ１は１以上の整数を示す。）
【化２】
0003913532.tif 000018
（式（２）において、Ｒ１は炭素数２０以下のアルキリデン基を表し、Ｍはリチウム、ナトリウム、カリウムまたは下記式（３）で表されるアミンを示す）
【化３】
0003913532.tif 000019
（式（３）においてＲ２，Ｒ３，Ｒ４，およびＲ５はそれぞれ独立に水素、アルキル基、フェニル基、ベンジル基を示す。）
【請求項２】
上記式（１）で表されるスルホン酸塩構造が下記式（４）で示されるスルホン酸塩構造であることを特徴とする請求項１に記載の生分解性ヒートシールラッカー組成物。
【化４】
0003913532.tif 000020
（式（４）においてＲ２，Ｒ３，Ｒ４，およびＲ５はそれぞれ独立に水素、アルキル基、フェニル基、ベンジル基を示す。）
【請求項３】
アンチブロッキング剤がワックス（Ｃ）であることを特徴とする請求項１または２に記載の生分解性ヒートシールラッカー組成物。
【請求項４】
アンチブロッキング剤が無機系粒子（Ｄ）であることを特徴とする請求項１または２に記載の生分解性ヒートシールラッカー組成物。
【請求項５】
ポリヒドロキシ酸系ポリエステル（Ａ）中に前記スルホン酸塩基が５〜１００ｅｑ／１０6ｇの濃度範囲で含まれていることを特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載の生分解性ヒートシールラッカー組成物。
【請求項６】
ポリヒドロキシ酸系ポリエステル（Ａ）が乳酸残基を８０モル％以上含んでいることを特徴とする請求項１〜５のいずれかに記載の生分解性ヒートシールラッカー組成物。
【請求項７】
ポリヒドロキシ酸系ポリエステル（Ａ）が、Ｌ−乳酸残基とＤ−乳酸残基を含み、Ｌ／Ｄモル比は１〜９であることを特徴とする請求項６に記載の生分解性ヒートシールラッカー組成物。
【請求項８】
生分解性基材と、その上面に塗布される請求項１〜７のいずれかに記載の生分解性ヒートシールラッカー組成物を用いた生分解性塗膜とを構成要素として含む生分解性複合体。
【請求項９】
生分解性基材として、生分解性フィルム、生分解性プラスチック、紙、生分解性繊維布、生分解性不織布、木材、からなる群のうちの一種または二種以上を構成要素として含むことを特徴とする請求項８に記載の生分解性複合体。
【請求項１０】
生分解性基材として、ポリ乳酸系フィルムを構成要素として含むことを特徴とする請求項８に記載の生分解性複合体。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、生分解性ヒートシールラッカー組成物に関する。さらに詳しくは、本発明は、生分解性ポリエステルと溶剤とを含有する生分解性ヒートシールラッカー組成物に関する。
【０００２】
また、本発明は、生分解性基材と、その上面に塗布される生分解性ヒートシールラッカー組成物を用いた生分解性塗膜とを構成要素として含む生分解性複合体に関する。
【０００３】
【従来の技術】
近年、廃棄物量の激増が大きな環境問題となっている。また、プラスチック製品は、家庭廃棄物および産業廃棄物の多くを占めている。そのため、一般的なプラスチック製品は、その半永久的に分解しない特性から、極めて処理困難な、環境に負荷をかける素材として指摘されている。このような社会的ニーズから、天然素材または生分解性合成素材を利用した、土中の微生物などによって自然分解可能な生分解性プラスチックの開発が、現在盛んに行なわれている。
【０００４】
また、近年、プラスチック類で覆われた生分解性素材製品の激増も大きな環境問題となっている。本来なら生分解性を有するはずの紙、生分解性繊維布、生分解性不織布、木材などの生分解性素材が、プラスチック類で覆われた結果、生分解されないためである。そのため、生分解性プラスチックのみならず、生分解性素材と生分解性プラスチックの複合体の開発も、現在、盛んに行なわれている。
【０００５】
生分解性プラスチックの中でも特に、ポリ乳酸はコストおよび物性面で最も有望視され、透明性を持つ熱可塑性樹脂として大いに期待されている。
【０００６】
ポリ乳酸は、燃焼熱量はポリエチレンの半分以下と低いため、焼却処理をしても焼却炉に負担をかけず、有毒ガスも発生しない。また、ポリ乳酸は、土中または水中において、自然に加水分解が進行し、次いで微生物により分解され、無害な物質となる。また、ポリ乳酸には、融点が１７０℃〜１８０℃付近と高く、透明性に優れるという特徴も有する。しかし、ポリ乳酸には、剛直な分子構造のために、伸びや柔軟性に劣り、耐衝撃性が低いという欠点も存在する。
【０００７】
このようなポリ乳酸の欠点を改善する目的で、ポリ乳酸にポリ乳酸以外の脂肪族ポリエステルをブレンドレたり共重合することで、柔軟性に優れ、かつ、耐衝撃性に優れた生分解性プラスチックが数多く開発されている。
【０００８】
最も身近な例としては、特開２００１−１２３０５５号公報、特開２００１−１２２２８９号公報、特開２００１−１２２２８８号公報、特開２００１−１２３３７１号公報、特開２００１−１１４９９７号公報、特開２００１−３１８５３号公報、などに開示されているように、包装用フイルムなどにも、ポリ乳酸系フィルムなどを用いた生分解性フィルムが使用され始めている。
【０００９】
また、このような包装用フィルムにおいては、一般に、ヒートシール性を付与する目的で、包装用フィルムの表面にヒートシール接着剤組成物を塗布することが多い。ここで、ヒートシール性とは、高温条件下で接着する性質を指し、ヒートシール接着剤組成物とは、ヒートシール性を有する接着剤組成物を指す。
【００１０】
さらに、ヒートシール接着剤組成物には、非溶液タイプとして、ホットメルト接着剤組成物がある。ホットメルト接着剤組成物は、常温で固体であって加熱することで溶融し、基材に塗布後冷却するだけで短時間で接着が完了する性質を有する。ホットメルト接着剤組成物を塗布後短時間の圧着で接着が完了できるのは、ホットメルト接着剤組成物は水や溶剤などを含んでいないため乾燥時間や乾燥装置を必要としないからである。
【００１１】
ホットメルト接着剤組成物を基材へ塗布する方法としては、一般にホットメルトコータ法が用いられる。あるいは、エクストルータを用いた押出しラミネーション法により基材同士をホットメルト接着剤組成物を用いて直接貼合せることも行なわれる。
【００１２】
また、ヒートシール接着剤組成物には、溶液タイプとしてヒートシールラッカー組成物がある。ヒートシールラッカー組成物は、一般に常温で液体であって、基材に塗布後乾燥させさらにその上に基材を圧着した状態で熱をかけることにより短時間で接着が完了する性質を有する。ヒートシールラッカー組成物は、一般に溶剤を含んでいるため乾燥工程を必要とするが、基材への塗布の際に加熱することを要しないため塗布工程が簡単であるという長所がある。
【００１３】
ヒートシールラッカー組成物を基材へ塗布する方法としては、グラビアコータ法、ロールコータ法、バーコータ法、などが用いられる。本発明は、この溶液タイプのヒートシールラッカー組成物に関する。
【００１４】
ここで、従来より使用されているホットメルト接着剤組成物あるいはヒートシールラッカー組成物用樹脂は、ウレタン系ポリマー、アクリル系ポリマー、芳香族系ポリエステルなどの非生分解性樹脂である。そのため、前記の樹脂成分を含むホットメルト接着剤組成物あるいはヒートシールラッカー組成物を生分解性フィルムに塗布した場合、せっかくの生分解性素材が十分生かされないという問題がある。また、ホットメルト接着剤組成物あるいはヒートシールラッカー組成物用樹脂は、透明なフィルム状基材上に塗布されることが多いため、透明性を有することが好ましい。そこで、生分解性を有する透明なホットメルト接着剤組成物あるいは生分解性を有する透明なヒートシールラッカー組成物の開発が待ち望まれている。
【００１５】
上記の現状に基づき、現在、生分解性ホットメルト接着剤組成物あるいはヒートシールラッカー組成物の研究開発は、各方面において活発に行なわれている。たとえば、米国特許５，１６９，８８９号公報には、３−ヒドロキシ酪酸およびヒドロキシペンタン酸を含むポリエステル樹脂（商品名バイオポール、セネカ社製）を組み合わせることによるホットメルト接着剤組成物が開示されているが、当該生分解性ホットメルト接着剤組成物に用いられている樹脂は、樹脂混合物内に非生分解性の物質を含むため完全に生分解性ではなく、硬くて脆いという性質があるので、生分解性ホットメルト接着剤組成物、あるいは生分解性ヒートシールラッカー組成物のバインダとして好適に使用することはできない。
【００１６】
また、特開明５７−１５０３９３号公報、特開明５９−２２０１９２号公報、特開平５−１０５７３６号公報、特開平５−１４８３５２号公報、特開平５−１７９０１６号公報などに開示されているような、土中の微生物などにより生分解可能な生分解性プラスチックが開発されている。具体的な商品名としては、ビオノーレ（昭和高分子株式会社製）、ラクティー（株式会社島津製作所製）、マタービー（ノバモント社製）、ノボン、デグラスター（エコスター社製）、などが挙げられる。しかし、前記の生分解性樹脂は一般的に汎用溶剤に不溶であるため、射出成形などの溶融成形以外の用途には利用し難いものであり、また生分解性ホットメルト接着剤組成物、あるいはヒートシールラッカー組成物のバインダとして使用した場合には、接着強度が十分満足できる水準ではない。
【００１７】
さらに、特開平５−３３９５５７号公報には、ポリ乳酸または乳酸と他のヒドロキジカルボン酸から誘導された乳酸共重合樹脂を用いたホットメルト接着剤組成物が開示されている。しかし、前記の生分解性ホットメルト接着剤組成物に用いられている樹脂は、生分解性ヒートシールラッカー組成物のバインダとして好適に適用するには、溶解性、接着性の面で十分満足できる水準ではない。
【００１８】
そして、特開平５−３３９５５７号公報には、分子量１万以上のポリ乳酸をジイソシアネート化合物により変性させた、アルカリ水崩壊性および生分解性に優れたホットメルト接着剤組成物が開示されている。しかし、前記の生分解性ホットメルト接着剤組成物に用いられている樹脂も、生分解性ヒートシールラッカー組成物のバインダとして好適に使用するには、接着性の面で十分満足できる水準ではない。
【００１９】
さらに、特開平８−８１８９７号公報には、乳酸残基を６５〜９５モル％含み、カプロラクトン、オキシ酸、コハク酸、プロピレングリコール、グリセリンにて変性させたポリエステル接着剤組成物が開示されている。しかし、前記の生分解性ポリエステル接着剤組成物に用いられている樹脂も、生分解性ホットメルト接着剤組成物、あるいは生分解性ヒートシールラッカー組成物のバインダとして好適に使用するには、接着性の面で十分満足できる水準ではない。
【００２０】
また、特開平１０−２５１６１２号公報には、脂肪族ジカルボン酸あるいはその酸無水物あるいはそのジエステルと、側鎖にアルキル基、またはアルケニル基を有する脂肪族ジカルボン酸あるいはその酸無水物あるいはそのジエステルと、脂肪族グリコールとを重縮合反応させて生成してなる脂肪族ポリエステルを用いたホットメルト接着剤組成物が開示されている。しかし、前記の生分解性ホットメルト接着剤組成物に用いられている樹脂は、生分解性ヒートシールラッカー組成物のバインダとして好適に使用するには、溶解性、接着性の面で十分満足できる水準ではない。
【００２１】
また、特開平７−２７８５１０号公報には、生ロジンと天然ゴムと植物系もしくは鉱物系ワックスとからなる生分解性ホットメルト接着剤組成物が開示されている。しかし、前記の生分解性ホットメルト接着剤組成物に用いられている樹脂もまた、生分解性ヒートシールラッカー組成物のバインダとして好適に使用するには、透明性、溶解性、接着性の面で十分満足できる水準ではない。
【００２２】
さらに、特開平８−９２３５９号公報には、ポリ乳酸系の生分解性ポリエステル樹脂を用いた、ホットメルト接着剤組成物として使用可能な生分解性接着剤組成物が開示されている。しかし、前記の生分解性接着剤組成物に用いられている樹脂は、生分解性ヒートシールラッカー組成物のバインダとして好適に使用するには、耐ブロッキング性の面で十分満足できる水準ではない。
【００２３】
上記のように、生分解性ホットメルト接着剤組成物のバインダ用樹脂に求められる特性と、生分解性ヒートシールラッカー組成物のバインダ用樹脂に求められる特性とは必ずしも一致しない。そのため、透明性、塗布性、ヒートシール強度、耐ブロッキング性において、十分に満足できる生分解性ヒートシールラッカー組成物は未だ得られていないのが現状である。
【００２４】
【発明が解決しようとする課題】
上記の現状に基づき、本発明の課題は、優れた透明性、塗布性、ヒートシール強度、耐ブロッキング性を有し、同時に優れた生分解性を有するヒートシールラッカー組成物を提供することである。
また、本発明の他の課題は、生分解性基材と、その上面に塗布される生分解性ヒートシールラッカー組成物を用いた生分解性塗膜とを構成要素として含む、優れた透明性、ヒートシール強度、耐ブロッキング性を有する生分解性複合体を提供することである。
【００２５】
【課題を解決するための手段】
本発明は、下記式（１）および／または式（２）で表されるスルホン酸塩構造を分子中に含むポリヒドロキシ酸系ポリエステル（Ａ）、アンチブロッキング剤（Ｂ）と溶剤（Ｄ）とを含むことを特徴とする生分解性ヒートシールラッカー組成物である。
【００２６】
【化５】
0003913532.tif 000002
（式（１）において、Ｘは炭素数２０以下のアルキル基、シクロアルキル基、アリール基、アリールアルキル基または、水素、水酸基、ニトロ基、アミノ基、アシル基、スルホン酸基、アルコキシル基およびハロゲンを示し、Ｍはリチウム、ナトリウム、カリウムまたは下記式（３）で表されるアミンを示す。また、ｍ１は０〜３の整数であり、ｍ２は１〜４の整数であって、ｍ１＋ｍ２は、１≦ｍ１＋ｍ２≦４の関係を満たす。また、ｎ１は１以上の整数を示す。）
【００２７】
【化６】
0003913532.tif 000003
（式（２）において、Ｒ１は炭素数２０以下のアルキリデン基を表し、Ｍはリチウム、ナトリウム、カリウムまたは下記式（３）で表されるアミンを示す）
【００２８】
【化７】
0003913532.tif 000004
【００２９】
（式（３）においてＲ２，Ｒ３，Ｒ４，およびＲ５はそれぞれ独立に水素、アルキル基、フェニル基、ベンジル基を示す。）
また、上記式（１）で表されるスルホン酸塩構造が下記式（４）で示されるスルホン酸塩構造であることを特徴とする上記の生分解性ヒートシールラッカー組成物である。
【００３０】
【化８】
0003913532.tif 000005
（式（４）においてＲ２，Ｒ３，Ｒ４，およびＲ５はそれぞれ独立に水素、アルキル基、フェニル基、ベンジル基を示す。）
【００３１】
アンチブロッキング剤がワックス（Ｃ）が含有されていることを特徴とする上記の生分解性ヒートシールラッカー組成物である。
【００３２】
アンチブロッキング剤が無機系粒子（Ｄ）であることを特徴とする上記の生分解性ヒートシールラッカー組成物である。
【００３３】
ポリヒドロキシ酸系ポリエステル（Ａ）中に前記スルホン酸塩基が５〜１００ｅｑ／１０6ｇの濃度範囲で含まれていることを特徴とする上記の生分解性ヒートシールラッカー組成物である。
【００３４】
ポリヒドロキシ酸系ポリエステル（Ａ）が乳酸残基を８０モル％以上含んでいることを特徴とする上記の生分解性ヒートシールラッカー組成物である。
【００３５】
ポリヒドロキシ酸系ポリエステル（Ａ）が、Ｌ−乳酸残基とＤ−乳酸残基を含み、Ｌ／Ｄモル比は１〜９であることを特徴とする上記の生分解性ヒートシールラッカー組成物である。
【００３６】
分解性基材と、その上面に塗布される上記に記載の生分解性ヒートシールラッカー組成物を用いた生分解性塗膜とを構成要素として含む生分解性複合体。
【００３７】
生分解性基材として、生分解性フィルム、生分解性プラスチック、紙、生分解性繊維布、生分解性不織布、木材、からなる群のうちの一種または二種以上を構成要素として含むことを特徴とする上記の生分解性複合体。
【００３８】
生分解性基材として、ポリ乳酸系フィルムを構成要素として含むことを特徴とする上記の生分解性複合体。
【００３９】
【発明の実施の形態】
本発明に係るヒートシールラッカー組成物は、式（１）および／または式（２）のスルホン酸塩構造を主鎖に含むポリヒドロキシ酸系ポリエステル（Ａ）、アンチブロッキング剤（Ｂ）と溶剤（Ｄ）と、を含む。まず、ポリヒドロキシ酸系ポリエステル（Ａ）〔以下単にポリエステル（Ａ）と表すことがある〕について説明する。
【００４０】
式（１）で表されるスルホン酸塩含有構造は以下のような構造となっている。
【化９】
0003913532.tif 000006
【００４１】
式（１）において、Ｘは炭素数２０以下のアルキル基、シクロアルキル基、アリール基、アリールアルキル基または、水素、水酸基、ニトロ基、アミノ基、アシル基、スルホン酸基、アルコキシル基およびハロゲンを示し、Ｍはリチウム、ナトリウム、カリウムまたは下記式（３）で表されるアミンを示す。これらの中でもＭはリチウム、ナトリウム、カリウムがアンチブロッキング剤等の分散安定性の面から好ましい。
【００４２】
式（１）において、（Ｘ）m1におけるｍ１は上記置換基を示すＸの芳香族環に対する結合数であり、ｍ１は０〜３の整数である。また、（ＳＯ3Ｍ）m2におけるｍ２はスルホン酸塩を示すＳＯ3Ｍの芳香族環に対する結合数であり、ｍ２は１〜４の整数であって、ｍ１＋ｍ２は、１≦ｍ１＋ｍ２≦４の関係を満たす。また、ｎ１は１以上の整数を示す。
【００４３】
ここで、Ｘで示される置換基は１つの芳香族環に２つ以上結合することができる。この場合に結合しているＸで示される置換基は２種類以上の異なる構造をとることもでき、１種類の構造のみをとることもできる。これはＳＯ3Ｍで示されるスルホン酸塩も同様である。
【００４４】
また、上記式（１）で表されるスルホン酸塩含有構造はポリエステル（Ａ）の分子鎖の主鎖および側鎖のいずれを問わず、ポリエステル（Ａ）中に含有されていればよく、その他の主な構成要素としては、後述するヒドロキシ酸の残基等がある。
【００４５】
すなわち、上記式（１）で表されるスルホン酸塩含有構造はポリエステル（Ａ）の分子鎖の間および／または分子鎖末端に位置している。よって、その構造が分子鎖の間に位置する場合には、上記式（１）または（４）で表されるその他のスルホン酸塩含有構造のＣＯＯ−基の双方が後述するヒドロキシ酸残基と結合していることとなり、その構造が分子鎖末端に位置する場合には、ＣＯＯ−基の一方が後述するヒドロキシ酸残基と、ＣＯＯ−基の他方が水素、アルキル基、ヒドロキシアルキル基等と結合していることとなる。
【００４６】
また、式（２）で表されるスルホン酸塩含有構造は以下のような構造となっている。
【化１０】
0003913532.tif 000007
【００４７】
Ｒ１は炭素数２０以下のアルキリデン基を表し、Ｍはリチウム、ナトリウム、カリウム、または下記式（３）で表されるアミンを示す。なお、式（２）において、Ｍはリチウム、ナトリウム、カリウムであることがアンチブロッキング剤等の分散性の面から好ましい。
【００４８】
ここで、式（２）で表されるスルホン酸塩含有構造は、１つのポリエステル（Ａ）の分子鎖の末端に結合し、その分子鎖末端の片方または両方に含有され得る。
【００４９】
本発明で用いられるポリエステル（Ａ）の分子鎖中には上記式（１）または（２）で表されるスルホン酸塩含有構造のいずれか一方が含有されていればよく、これら両方の構造が含有されていてもよい。
【００５０】
また、式（３）で表されるアミンは以下のような構造となっている。
【化１１】
0003913532.tif 000008
式（３）において、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５はそれぞれ独立に、水素、アルキル基、フェニル基、ベンジル基を表す。
【００５１】
また、式（３）において、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４およびＲ５はそれぞれが独立して置換基の種類を選択することができ、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４およびＲ５はそれぞれ他の置換基と同一の置換基を示していてもよく、異なる置換基を示していてもよい。また、式（３）で表されるアミンは１つのポリエステル（Ａ）中において２種類以上の異なる構造をとることもできるし、１種類の構造のみをとることもできる。
【００５２】
また、本発明に用いられるポリエステル（Ａ）は、下記（４）で表されるスルホン酸塩含有構造が含有されていることが好ましい。
【化１２】
0003913532.tif 000009
式（４）において、Ｍはリチウム、ナトリウム、カリウム、または上記式（３）で表されるアミンを示す。また、ｎ２は１以上の整数を示す。Ｍはリチウム、ナトリウム、カリウムであることがアンチブロッキング剤等の分散性の面から好ましい。
【００５３】
また、上記式（４）で表されるスルホン酸基含有構造はポリエステル（Ａ）の分子鎖の主鎖および側鎖のいずれを問わず、ポリエステル（Ａ）中に含有されていればよく、その他の主な構成要素としては、後述するヒドロキシ酸の残基等がある。
【００５４】
すなわち、上記式（４）で表されるスルホン酸塩含有構造はポリエステル（Ａ）の分子鎖の間および／または分子鎖末端に位置している。よって、その構造が分子鎖の間に位置する場合には、上記式（１）または（４）で表されるその他のスルホン酸塩含有構造のＣＯＯ−基の双方が後述するヒドロキシ酸残基と結合していることとなり、その構造が分子鎖末端に位置する場合には、ＣＯＯ−基の一方が後述するヒドロキシ酸残基と、ＣＯＯ−の他方が水素、アルキル基、ヒドロキシアルキル基等と結合していることとなる。
【００５５】
（ポリエステル（Ａ）の製造方法）
本発明に用いられるポリエステル（Ａ）は、下記式（５）で表されるスルホン酸塩含有化合物と以下に述べるヒドロキシ酸とを共重合することにより製造されるポリエステルである。
【００５６】
【化１３】
0003913532.tif 000010
【００５７】
式（５）においてＲ６およびＲ７は、それぞれ独立に水素、アルキル基、ヒドロキシアルキル基を示し、Ｍはリチウム、ナトリウム、カリウムまたは上記式（２）で表されるアミンを示す。尚、式（６）において、Ｍはリチウム、ナトリウム、カリウムであることがインキ顔料の分散性の面から好ましい。
【００５８】
式（５）において、Ｒ６、Ｒ７はそれぞれが独立してその種類を選択することができ、Ｒ６およびＲ７はそれぞれ同一であっても良く、異なっていてもよい。ここで下記式（６）で表されるスルホン酸塩含有化合物を用いて共重合することが好ましい。
【００５９】
【化１４】
0003913532.tif 000011
【００６０】
式（６）において、Ｒ６およびＲ７は、それぞれ独立に水素、アルキル基、ヒドロキシアルキル基、を示し、Ｍはリチウム、ナトリウム、カリウム、または上記式（３）で表されるアミンを示す。また、ｎ２は１以上の整数を示す。Ｍはリチウム、ナトリウム、カリウムであることがインキ顔料の分散性の面から好ましい。
【００６１】
また、上記式（５）または（６）で表されるスルホン酸塩含有化合物は１種類だけでなく、２種類上を共重合させることができる。
【００６２】
なお、本発明のポリヒドロキシ酸系ポリエステルとは、全成分（ポリカルボン酸成分、ポリオール成分、ヒドロキシ酸成分）中、ヒドロキシ酸成分が６０モル％以上からなるポリエステルであり、ヒドロキシ酸成分は好ましくは７０モル％以上、より好ましくは８０モル％以上である。
【００６３】
本発明において共重合されるヒドロキシ酸は、１分子中にアルコール性ヒドロキシ基とカルボキシル基を有する化合物である。ヒドロキシ酸としては、上述の乳酸の他、グリコール酸、２−ヒドロキシ酪酸、３−ヒドロキシ酪酸、４−ヒドロキシ酪酸、１６−ヒドロキシヘキサデカン酸、２−ヒドロキシ２−メチル酪酸、１０−ヒドロキシステアリン酸、リンゴ酸、クエン酸、グルコン酸等が用いられる。また、カプロラクトンのようなヒドロキシ酸の分子内エステル、ラクチドのようなα−ヒドロキシ酸から水分子を失って生成した環式エステルも用いられる。これらは１種または２種以上を用いることができる。
【００６４】
ヒドロキシ酸以外の成分としては、コハク酸、アジピン酸、セバシン酸、アゼライン酸、などの脂肪族ジカルボン酸、エチレングリコール、ジエチレングリコール、ネオペンチルグリコール、１，４−ブタンジオール、１，６−ヘキサンジオール、１，４−シクロヘキサンジメタノール等のジオール等を、生分解性を大きく阻害しない範囲で用いることができる。なお、テレフタル酸、イソフタル酸、オルソフタル酸、などの芳香族ジカルボン酸や、ビスフェノール−Ａ、ビスフェノール−Ａのアルキレンオキサイド付加物、などの芳香族ジオールなどは少量であれば共重合されていても良い。
【００６５】
また、  ポリエステル（Ａ）にはポリグリセリンが共重合されていても良い。
【００６６】
ポリクリセリンセグメントの重合度は３〜２０の範囲にあることが好ましく、特に好ましくは４〜１５の範囲である。重合度が２以下であると後述する多官能イソシアネートとの反応性が低下する傾向があり、重合度が２０を超えると、塗膜の耐水性が低下する場合がある。
【００６７】
ポリヒドロキシ酸系リエステル（Ａ）中のポリクリセリンセグメントが占める割合は、０．０１〜１０重量％の範囲が好ましく、０．１〜５重量％の範囲であれぱさらに好ましく、０．２〜３の範囲が最も好ましい。
【００６８】
ポリエステル（Ａ）の製造方法としては、特に限定されず、従来公知の方法を用いることができる。たとえば、乳酸のニ量体であるラクチドと、上記水酸基を有するスルホン酸塩化合物とを溶融混合し、公知の開環重合触媒（たとえば、オクチル酸錫、アルミニウムアセチルアセトナート等）を使用して加熱開環重合させる方法や、加熱および減圧による直接脱水重縮合を行う方法等が挙げられる。式（３）又は式（４）で表されるスルホン酸塩を導入するための化合物を、重合の開始時〜重合終了までの間に添加することで本発明で用いられるポリエステル（Ａ）が得られる。
【００６９】
（ポリエステル（Ａ）の組成）
上記ポリエステル（Ａ）中には、上記スルホン酸塩が５〜１００ｅｑ／１０6ｇの濃度範囲で含まれているのが好ましい。５当量／１０6ｇ以下であると、強い接着性が得られないことがある。また、１００当量／１０6ｇを超えると、良好な生分解性、耐水性を有する生分解性ヒートシールラッカーが得られないことがある。
なお、スルホン酸塩基が５当量／１０6ｇ以上、ポリ乳酸中に含まれていれば、乳酸以外のヒドロキシ酸（共重合成分）は０％でもよい。
【００７０】
上記ポリエステル（Ａ）が乳酸系ポリエステルの場合には、全ヒドロキシ酸中乳酸残基を８０モル％以上含有していることが好ましく、より好ましくは、９０モル％以上あり、さらに好ましくは９５モル％以上である。８０モル％未満では、良好な生分解性及び塗膜物性が得られないことがある。また、質量の観点からは、乳酸残基を９０質量％以上含有していることが好ましく、９５質量％以上含有していればさらに好ましく、９７質量％以上含有していれば最も好ましい。
【００７１】
なお、乳酸としては、Ｌ−乳酸、Ｄ−乳酸、ＤＬ―乳酸のいずれも用いることができる。
【００７２】
また、Ｌ−乳酸とＤ−乳酸のモル比（Ｌ／Ｄ）が１〜９であることが溶剤溶解性の点からは好ましく、より好ましくは、１〜５．６である。Ｌ／Ｄが９を超えると、使用溶剤に対する当該ポリエステル（Ａ）の溶解性が悪くなりヒートシールラッカー用バインダとして良好な使用できなくなることがある。Ｌ／Ｄが１未満（Ｄ―乳酸過剰）であると、安価に製造できにくくなる傾向にある。
【００７３】
（ポリエステル（Ａ）の物性）
上記ポリエステル（Ａ）の還元粘度は、０．３〜１．５ｄｌ／ｇの範囲であることが好ましい。還元粘度が０．３ｄｌ／ｇよりも低いと、印刷時のハジキ等の原因となる場合があり、また、還元粘度が高すぎると、ヒートシールラッカー組成物の粘度が増大し、良好な印刷性が得られない場合がある。
【００７４】
なお、当該還元粘度は、サンプル濃度０．１２５ｇ／２５ｍｌ、測定溶剤クロロホルム、測定温度２５℃で、ウベローデ粘度管を用いて測定した値である。
【００７５】
ポリヒドロキシ酸系ポリエステル（Ａ）のガラス転移温度Ｔｇは３５〜６０℃であることが好ましい。より好ましくは、４０〜５５℃である。３５〜６０℃の範囲であれば、良好な生分解性フィルムへの付着強度、耐ブロッキング性が得られる。
【００７６】
このようにして得られたポリエステル（Ａ）は、好ましくは生分解性を有する。ここで生分解性とは、分解の一過程において、生物の代謝が関与して、低分子量化合物に変換する性質をいう。
【００７７】
ガラス転移点Ｔｇは、たとえば、ポリエステル（Ａ）の共重合成分の割合を変化させることにより調整することができる。なお、当該Ｔｇは、ＤＳＣ（示差走査熱量計）法により測定した値である。
【００７８】
次に、本発明の生分解性ヒートシールラッカー組成物について説明する。
本発明の生分解性ヒートシールラッカー組成物は、さらにＥ成分として、溶剤を含有する。ヒートシールラッカー組成物に通常に用いられる溶剤を使用することができる。具体例としては、トルエン、キシレンなどの芳香族炭化水素系溶剤、酢酸エチル、酢酸プロピル、酢酸イソプロピル、酢酸ブチル、酢酸イソブチル、などのエステル系溶剤、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、シクロヘキサノンなどのケトン系溶剤、メタノール、エタノール、ｎ−プロパノール、イソプロパノール、ｎ−ブタノール、イソブタノール、などのアルコール系溶剤、エチレングリコールモノメチルエーテル、エチレングリコールモノエチルエーテル、エチレングリコールモノブチルエーテル、プロピレングリコールモノメチルエーテルなどのグリコールエーテル系溶剤、前記のグリコールエーテルのアセチル化物であるグリコールエーテルエステル系溶剤などが挙げられる。前記の溶剤は、一種でも二種以上でも用いることができる。
【００７９】
さらに、本発明の生分解性ヒートシールラッカー組成物における上記成分の配合量は、ポリエステル（Ａ）１００重量部に対して、溶剤（Ｄ）は１００〜２０００重量部の範囲であることが好ましい。溶剤（Ｄ）の配合量が１００重量部未満の場合には、ヒートシールラッカーの粘度が高くなりすぎ、コーティング適性が低下する傾向があり、２０００重量部を超える場合には、乾燥膜厚が不足し、ヒートシールラッカーとしての性能を発揮できなくなるという問題が生じることがある。
【００８０】
《本発明に使用するアンチブロッキング剤の説明》
次に、本発明に使用するアンチブロッキング剤（Ｂ）について説明する
アンチブロッキング剤（Ｂ）としては、添加することにより、ブロッキングを防止できるものでれば様々なものが用いられる。代表的なものとしては、オイル類、ワックス類、有機粒子、無機粒子などが挙げられる。この中でも、ワックス類および無機粒子が好ましい。
本発明で用いられるポリエステル（Ａ）により、ワックス類や粒子を溶剤の混合物中に安定的に分散させることができる。
【００８１】
ワックス（Ｃ）としては、特に限定されず、ワックスとしての機能を有していればよい。ワックスとしては、各種合成ワックス、天然物ワックスが挙げられるが、生分解性を有するものが好ましい。従来公知の植物系ワックス、動物系ワックス、などの天然物ワックスや、生分解性を有する合成系ワックス、などを用いることができる。
【００８２】
ワックス（Ｃ）の具体例としては、流動パラフィン、天然パラフィン、マイクロワックス、合成パラフィン、ポリエチレンワックス、などの炭化水素系ワックス類、ステアリン酸などの脂肪酸系ワックス類、ステアリン酸アミド、パルミチン酸アミド、メチレンビスステアロアミド、エチレンビスステアロアミド、オレイン酸アミド、エシル酸アミド、などの脂肪酸アミド系ワックス、脂肪酸の低級アルコールエステル、脂肪酸の多価アルコールエステル、脂肪酸ポリグリコールエステル、などのエステル系ワックス、セチルアルコール、ステアリルアルコール、などのアルコール系ワックス、オレフィン系ワックス、カスターワックス、カルナバワックス、などの天然物ワックス、炭素数１２〜３０の脂肪酸から誘導される金属石鹸類など、が挙げられる。
【００８３】
ここで、生分解性ワックスの具体例としては、カルナバワックス、カスターワックス、キャンデリアワックス、モンタンワックス、などの植物系ワックス、蜜蝋などの動物系ワックス、天然パラフィンなどの炭化水素系ワックス、ステアリン酸などの脂肪酸系ワックス類、ステアリン酸アミド、パルミチン酸アミド、メチレンビスステアロアミド、エチレシビスステアロアミド、オレイン酸アミド、エシル酸アミド、などの脂肪酸アミド系ワックス、脂肪酸の低級アルコールエステル、脂肪酸の多価アルコールエステル、脂肪酸ポリグリコールエステル、などのエステル系ワックス、セチルアルコール、ステアリルアルコール、などのアルコール系ワックス、炭素数１２〜３０の脂肪酸から誘導される金属石鹸類など、が挙げられる。
【００８４】
品質の安定性の面からは合成ワックスが好ましいが、前記の生分解性ワックスの中でも、特に生分解性に優れる、植物系ワックスや動物系ワックスなどの天然物ワックスも好ましい。さらに、前記の天然物ワックスの中でも、入手容易性およびコストの観点から、カルナバワックス、カスターワックスなどの植物系ワックスが最も好ましい。
【００８５】
また、前記の生分解性ワックスは、その特性を損なわない程度に不純物を含んでいてもよい。
【００８６】
ここで、前記のワックス（Ｃ）は、本発明に係る生分解性ヒートシールラッカー組成物中で、アンチブロッキング剤としての役割を果たすことになる。
【００８７】
さらに、前記のワックス（Ｃ）は、植物系ワックス、動物系ワックス、生分解性を有する合成系ワックス、などのうち一種のみでなく二種以上を併用してもよい。また、生分解性を有するワックスと生分解性を有しないワックスを併用することも好ましい。
【００８８】
また、前記のワックス（Ｃ）の融点は、６０〜１３０℃の範囲にあることが好ましく、７０〜１２０℃の範囲にあればさらに好ましく、８０〜１００℃の範囲にあるのが最も好ましい。融点が６０℃未満では、経時や高温の環境下でブロッキングを起こしやすくなる傾向がある。一方、融点が１３０℃を超えると、生分解性が低下する傾向がある。
【００８９】
そして、前記のワックス（Ｂ）の数平均分子量は、２００〜２０００の範囲にあることが好ましく、３００〜１５００の範囲にあれぱさらに好ましく、４００〜１０００の範囲にあるのが最も好ましい。数平均分子量が２００未満では、十分満足できる耐ブロッキング性が得られない傾向がある。一方、数平均分子量が２０００を超えると、生分解性ワックスの場合、生分解性が低下する傾向がある。
【００９０】
そして、ポリエステル（Ａ）１００質量部に対して、ワックス（Ｃ）の配合量は０．１〜５０質量部の範囲にあることが好ましい。前記の配合量が０．１質量部未満のときは、耐ブロッキング性が不十分となる傾向があり、前記配合量が５０質量部を超えると、シール強度が低下するという問題が生じる傾向がある。
【００９１】
無機系粒子（Ｄ）の具体例としては、マグネシウム、カルシウム、バリウム、亜鉛、ジルコニウム、モリブデン、ケイ素、アンチモン、チタン、などの金属の酸化物、水酸化物、硫酸塩、炭酸塩、ケイ酸塩、などを含有する無機系粒子が挙げられる。さらに詳細な具体例としては、シリカゲル、酸化アルミニウム、水酸化カルシウム、炭酸カルシウム、酸化マグネシウム、水酸化マグネシウム、炭酸マグネシウム、酸化亜鉛、鉛酸化物、珪藻土、ゼオライト、アルミノシリケート、タルク、ホワイトカーボン、マイカ、ガラス繊維、ガラス粉末、ガラスビーズ、クレー、ワラスナイト、酸化鉄、酸化アンチモン、酸化チタン、リトポン、軽石粉、硫酸アルミニウム、ケイ酸ジルコニウム、炭酸バリウム、ドロマイト、二硫化モリブデン、砂鉄、カーボンブラック、などを含有する無機系粒子が挙げられる。
【００９２】
前記無機系粒子の中でも、土壌中での環境負荷などの観点からシリカゲル粒子が特に好ましい。また、前記無機系粒子（Ｄ）は、その特性を損なわない程度に不純物を含んでいてもよい。また、粒子の形状は、粉末状、粒状、穎粒状、平板状、繊維状、など、どのような形状であってもよい。
【００９３】
また、有機系粒子の具体例としては、ポリメチルメタアクリレート樹脂、ポリスチレン樹脂、ナイロン樹脂、メラミン樹脂、グアナミン樹脂、フェノール樹脂、ユリア樹脂、シリコン樹脂、メタクリレート樹脂、アクリレート樹脂、などのポリマー粒子、あるいは、セルロースパウダー、ニトロセルロースパウダー、木分、古紙粉、籾殻粉、澱粉、などが挙げられる。
【００９４】
前記ポリマー粒子は、乳化重合法、懸濁重合法、分散重合法、ソープフリー重合法、シード重合法、マイクロサスペンション重合法、などの重合法により得ることができる。また、前記有機系粒子は、その特性を損なわない程度に不純物を含んでいてもよい。また、粒子の形状は、粉末状、粒状、顆粒状、平板状、繊維状、など、どのような形状であってもよい。
【００９５】
さらに、前記アンチブロッキング剤（Ｂ）としては、前記無機系粒子、有機系粒子、ワックス類などのうち一種のみでなく二種以上を併用してもよい。
また、前述のワックス（Ｃ）と粒子を併用することも好ましく、生分解性ワックスと無機系粒子（Ｄ）、特にシリカゲルを併用してもかまわない。
【００９６】
また、アンチブロッキング剤（Ｂ）が無機系粒子あるいは有機系粒子の場合、当該粒子の平均粒径の下限は、１．０μｍであることが好ましく、１．５μｍであれぱさらに好ましく、２．０μｍであれば最も好ましい。また、当該粒子の平均粒径の上限は、１２．０μｍであることが好ましく、１０．０μｍであれぱさらに好ましく、８．０μｍであれば最も好ましい。平均粒径が１．０μｍ未満では、耐ブロッキング性の向上効果が小さくなり、粒子が凝集しやすくなる傾向、がある。一方、平均粒径が１２．０μｍを超えると、塗膜の透明性や平滑性が損なわれ塗膜外観が不良となる場合がある。
【００９７】
そして、アンチブロッキング剤（Ｂ）が無機系痘子の場合、当該粒子の比表面積の下限は、５０ｍ2／ｇであることが好ましく、８０ｍ2／ｇであればさらに好ましく、１００ｍ2／ｇであるのが最も好ましい。また、当該粒子の比表面積の上限は、７００ｍ2／ｇであることが好ましく、６００ｍ2／ｇであればさらに好ましく、５００ｍ2／ｇであるのが最も好ましい。比表面積が５０ｍ2／ｇ未満である場合、あるいは比表面積が７００ｍ2／ｇを超える場合には、塗膜の透明性が悪くなる場合がある。
【００９８】
そして、ポリエステル（Ａ）１００質量部に対して、アンチブロッキング剤（Ｂ）の配合量は０．１〜５０質量部の範囲にあることが好ましい。
前記配合量が０．１質量部未満のときは、耐ブロッキング性が不十分となり、前記配合量が５０質量部を超えると、ヒートシール強度が低下するという問題が生じる。なお、アンチブロッキング剤が有機または無機粒子である場合には、３０質量部以下であることが好ましい。
【００９９】
《その他の成分》
なお、本発明の生分解性ヒートシールラッカー組成物には、必要に応じ、たとえば、酸化防止剤、熱安定剤、紫外線吸収剤、滑剤、粘着付与剤、可塑剤、架橋剤、粘度調整剤、静電気防止剤、香料、抗菌剤、消泡剤、分散剤、重合禁止剤、などの各種添加剤を、本発明の効果を損なわない範囲内で添加することができる。
【０１００】
《本発明の生分解性ヒートシールラッカー組成物の製造方法》
次に、本発明に係る生分解性ヒートシールラッカー組成物の製造方法を説明する。
【０１０１】
本発明に係る生分解性ヒートシールラッカー組成物の製造方法としては、従来の公知の方法であれば、特に限定されない。たとえば、生分解性ポリエステル（Ａ）を溶剤（Ｅ）に溶解させ、これにアンチブロッキング剤（Ｂ）を配合し、ボールミルやペイントシェーカーなどを用いて分散させることにより、本発明に係る生分解性ヒートシールラッカー組成物を製造することができる。
【０１０２】
〈本発明の生分解性複合体＞
次に、本発明に係る生分解性複合体について説明する。
【０１０３】
本発明に係る生分解性複合体は、生分解性基材と、その上面に塗布される本発明に係る生分解性ヒートシールラッカー組成物を用いた生分解性塗膜とを構成要素として含む。
【０１０４】
ここで、前記生分解性基材としては、生分解性を有し、生分解性ヒートシールラッカー相成物の塗布が可能なものであれば、任意の基材が利用できる。
【０１０５】
また、前記生分解性基材は、シート状であることが好ましいが、シート状のものに限定されるわけではなく、生分解性ヒートシールラッカー組成物の塗布が可能な一定の広さの面を有していれば、立体的な形状を持つものにも適用可能である。また、前記一定の広さの面は、曲面であってもよく、凹凸を有していてもよい。
【０１０６】
前記生分解性基材としては、たとえば、生分解性フィルム、生分解性プラスチック、紙、生分解性繊維布、生分解性不織布、木材、などが使用可能である。また、本発明における生分解性基材としては、ポリ乳酸系フィルム、および、パルプを主成分とする紙が、特に好ましい。
【０１０７】
そして、前記ポリ乳酸系フィルムとしては、ポリＬ−乳酸系フィルムが、特に好ましい。また、前記パルプを主成分とする紙としては、更級、中質紙、上質紙、段ボールなどの板紙、などが特に好ましい。
【０１０８】
さらに、前記ポリ乳酸系フィルムを生分解性ヒートシールラッカー組成物の受容性が高まるように加工したものを用いてもよい。たとえば、（ｉ）ポリ乳酸系フィルムを発泡させて微細な孔を多数設け、この微細孔によって生分解性インキ組成物の受容性を改善させたもの、（ｉｉ）溶剤溶解性の微粉末を混合して製膜したプラスチックフィルムから微粉末を溶剤により溶解除去し、こうして除去された微粉末存在部位を微細な孔として、この微細孔によって生分解性ヒートシールラッカー組成物の受容性を改善させたもの、あるいは、（ｉｉｉ）微粉末を混合して製膜したプラスチックフィルムを延伸し、この延伸によって微粉末とプラスチックとの間に微細な亀裂を生ぜしめ、この微細な亀裂によって生分解性ヒートシールラッカー組成物の受容性を改善させたもの、などが好適に利用できる。
【０１０９】
本発明に係る生分解性ヒートシールラッカー組成物の塗布の方法も、特に限定されず、従来の公知の方法を利用可能である。たとえば、シルクスクリーン印刷法、オフセット印刷法、凸版印刷法、グラビア印刷法、グラビアオフセット印刷法、フレキソ印刷法、ロールコータ塗工法、バーコータ塗工法、エアナイフ塗工法、ドクターブレード法、などの方法を用いることができる。
【０１１０】
本発明に係る生分解性ヒートシールラッカー組成物は、自然に、あるいは、温風によって乾燥させることができる。乾燥後、本発明の生分解性ヒートシールラッカー組成物は、実質的に透明な塗膜を形成する。
【０１１１】
また、本発明に係る生分解性ヒートシールラッカー組成物の塗膜の膜厚は、用途に応じ、任意であるが、たとえば、一般的な使用方法の場合には、５〜１００μｍの範囲にあることが好ましい。
【０１１２】
また、本発明に係る生分解性複合体を他の生分解性基材と接着させる方法としては、特に限定されず、従来公知のヒートシールラッカー組成物を用いた接着方法を用いることができる。
【０１１３】
具体例としては、本発明に係る生分解性複合体の本発明に係る生分解性ヒートシールラッカー組成物を塗布した面を、他の生分解性基材と接触させ、温度条件５０〜２５０℃、圧力条件４９〜２９４ｋＰａの範囲で、０．０１〜５秒間圧着させることにより、容易に当該生分解性複合体と他の生分解性基材を接着させることができる。なお、他の生分解性基材の接着面にも同様に本発明に係る生分解性ヒートシールラッカー組成物が塗布されていてもよい。
【０１１４】
本発明の生分解性複合体のうち、ポリ乳酸系フィルムなどの生分解性フィルムを基材とするものは、オーバーラッピングフィルムなどの包装材料として好適に使用可能である。
【０１１５】
【実施例】
以下、実施例を挙げて本発明をより詳細に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
【０１１６】
合成例１
ＤＬ−ラクチド５００部、５−ナトリウムスルホ−イソフタル酸のエチレングリコールジエステル３．５６部、開環重合触媒としてオクチル酸錫０．１部を４つ口フラスコに仕込み、窒素雰囲気下、１９０℃で１時間加熱し、開環重合させることによりポリ乳酸の主鎖中にスルホン酸金属塩を有する乳酸系樹脂（Ｉ）を得た。
【０１１７】
合成例２
ＤＬ−ラクチド５００部、３−ナトリウムスルホ−ｎ−プロパノール１．６２部、開環重合触媒としてオクチル酸錫０．１部を４つ口フラスコに仕込み、窒素雰囲気下、１９０℃で１時間加熱し、開環重合させることにより、高分子末端にスルホン酸金属塩を共重合させた乳酸系樹脂（ＩＩ）を得た。
【０１１８】
合成例３
５−ナトリウムスルホ−イソフタル酸のエチレングリコールジエステル１．７８部および重合度が１０であるポリクリセリン（ダイセル化学ＰＧＬ１０：水酸基濃度８５０ＫＯＨｍｇ／ｇ）５部を減圧下で１８０℃に加熱し、発生するエチレングリコールを除去しながら２０分間で２３０℃になるまで反応させた、得られた混合物を冷却した後、ＤＬ−ラクチド５００部、開環重合触媒としてオクチル酸錫０．１部を４つ口フラスコに仕込み、窒素雰囲気下、１９０℃で１時間加熱し、開環重合させることによりポリ乳酸の主鎖中にスルホン酸金属塩を含みさらにポリグリセリンを有する乳酸系樹脂（ＩＩＩ）を得た。
これらポリエステル（Ａ）の特性を表１に示す。
【０１１９】
【表１】
0003913532.tif 000012
【０１２０】
実施例１
ポリエステル（Ｉ）１００質量部をメチルエチルケトン１００質量部に溶解させ、そこへ平均粒径４．５μｍ、比表面積９５ｍ2／ｇであるシリカゲル粒子３質量部を加え、ボールミル中で混合分散化し、その後、酢酸エチル１００質量部で希釈することによりヒートシールラッカー組成物（Ｉ）を得た。
【０１２１】
さらに、ヒートシールラッカー組成物（Ｉ）を、グラビア印刷機を用いて、縦３００ｍｍ×横１５０ｍｍの大きさのポリＬ−乳酸フィルム上に乾燥膜厚２μｍとなるように塗布し、複合体（Ｉ）を得た。
【０１２２】
実施例２〜５、比較例１、２
表２に従って、実施例１と同様の方法でヒートシールラッカー組成物を得、さらに複合体を得た。
【０１２３】
【表２】
0003913532.tif 000013
【０１２４】
実施例６
ポリエステル（Ｉ）１００質量部をメチルエチルケトン１００質量部に溶解させ、そこへ、融点８０〜９０℃、数平均分子量５００である、カルテバワックス（アメリカワックス輸入精製業者協会規格、カルナバ１号（イエロータイプ））５質量部を加え、ボールミル中で混合分散化し、その後、酢酸エチル１００質量部で希釈することによりヒートシールラッカー組成物（ＶＩＩＩ）を得た。
さらに、ヒートシールラッカー組成物（ＶＩＩＩ）を、グラビア印刷機を用いて、縦３００ｍｍ×横１２５ｍｍの大きさのポリＬ−乳酸フィルム上に乾燥膜厚２μｍとなるように塗布し、ポリＬ乳酸フィルムとヒートシールラッカー組成物の塗膜との複合体（以下、単に複合体と称する）（ＶＩＩＩ）を得た。
【０１２５】
実施例７〜１１
表３に従って、実施例６と同様の方法でヒートシールラッカー組成物を得、さらに、複合体を得た。
【０１２６】
【表３】
0003913532.tif 000014
ａ：カルナバワックス  融点８０〜９０℃、数平均分子量５００〜１０００
ｂ：キャンデリアワックス  融点６６〜７１℃、数平均分子量５００〜１０００
ｃ：カスターワックス  融点８６〜９０℃、数平均分子量５００〜１０００
ｄ：エチレンビスステアロアミド
【０１２７】
前記複合体（Ｉ）〜（ＸＩＩＩ）を用いて、前記複合体の生分解性ヒートシール材としての性能である、ヒートシール強度、耐ブロッキング性、きらに、透明性、生分解性を下記の試験方法に基づいて評価した。評価結果を表４〜５に示す。また、前記ヒートシールラッカー組成物（Ｉ）〜（ＸＩＩＩ）を用いて、アンチブロッキング剤の分散性を下記の試験方法に基づいて評価した。評価結果を表４、５に示す。
【０１２８】
（ｉ）ヒートシール強度の測定
複合体同士をヒートシールラッカー組成物を塗布した面同士で重ね合わせ、１１０℃、９８．１ｋＰａ加圧、加圧時間０．５秒の条件でヒートシールした。その後、２５℃、相対湿度６５％の条件下、引張り速度１００ｍｍ／分で、Ｔ剥離強度（Ｎ／１５ｍｍ）を測定した。
【０１２９】
（ｉｉ）耐ブロッキング性試験
複合体同士をヒートシールラッカー組成物を塗布した面同士で重ね合わせ、４０℃、相対湿度６５％の条件下で、９８．１ｋＰａの荷重をかけた。１日後、２５℃、相対湿度６５％の条件下、複合体同士を引き剥がし、接着面の塗膜の外観を目視にて観察し、耐ブロッキング性の程度を下記の基準に従って４段階で評価した。
◎：耐ブロッキング性優秀（容易に剥離可能、塗膜に異常なし）
○：耐ブロッキング性良好（塗膜表面が多少荒れている）
△：耐ブロッキング性に劣る（一部の塗膜に損傷あり）
×：耐ブロッキング性なし（大部分の塗膜に損傷あり）
【０１３０】
（ｉｉｉ）透明性試験
ヒートシールラッカー組成物の塗膜を通して、あらかじめ基材表面に印刷されている文字を目視にて観察し、下記の基準に従って透明性を４段階で評価した。◎：文字が鮮明に観察できる。
○：文字が少し湊んで見える。
△：文字がかなりぼやけて見える。
×：文字がぼやけて読み取れない。
【０１３１】
（ｉｖ）生分解性試験
複合体１０ｃｍ×１０ｃｍをコンポスター（生ゴミ処理機、三井ホーム社製（ＭＡＭ））中に入れ、７日後にサンプル形態を目視にて観察して生分解性の程度を下記の基準に従って４段階で評価した。
◎：サンプルの形態が完全になし
○：サンプルの形態がほとんどなし
△：サンプルの断片あり
×：サンプルの形態がほとんど残っている
【０１３２】
（ｖ）アンチブロッキング剤の分散性
ヒートシールラッカー組成物１０００ｍＬを加圧式の農薬用噴霧器で吹き付け、ノズルの詰まり具合を目視で観察し、次の評価基準に従って評価した（結果は表２、３に示した）。
Ｏ：良好
△：やや詰まり気味である
×：詰まりが激しい
【０１３３】
【表４】
0003913532.tif 000015
【０１３４】
【表５】
0003913532.tif 000016
【０１３５】
【発明の効果】
本発明に係るヒートシールラッカー組成物は、優れた生分解性を有し、シール強度、耐ブロッキング性、透明性、塗布性においても優れている。
【０１３６】
また、本発明に係る生分解性複合体も、優れた生分解性を有し、シール強度、耐ブロッキング性、本発明に係る生分解性ヒートシールラッカー組成物の塗膜の透明性に優れている。
【０１３７】
さらに、本発明に係る生分解偉複合体は包装材料として好適に用いることができる。前記包装材料は、生分解性を有し、かつ、容易に内容物を密封することができるため、生産性の向上、生活の利便の向上、および環境への負荷の低減が実現できる。