(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
（i） （a）タバコ葉から軸を除去すること、（b）タバコ葉を圧搾して過剰な水分を除去すること、または（c）タバコ葉を蒸気処理に供すること、の工程、そして
（ii）収穫されたタバコ植物が乾燥（cure）処理されず、そしてニトロソアミンの量を減少させることができるかまたはニトロソアミンの形成を阻止することができる状態におかれている間、少なくとも一つのニトロソアミンの量を減少し、またはその形成を実質的に阻害するために十分な時間、収穫されたタバコ植物をマイクロ波放射にかける工程であって、そのマイクロ波放射へかけることを葉の黄化の開始後そして葉におけるタバコ特有のニトロソアミンの実質的な蓄積が起こる前に、葉を積み重ねたりまたは積み上げたりすることなく単層厚（single layer thickness）に配置したタバコ葉上で行うこと、
を含む、収穫されたタバコ植物中におけるニトロソアミンの量を減少するかまたはその形成を阻害するための方法。
【請求項２】
工程（i）が（b）または（c）の工程でありそしてタバコ葉が軸を含む、請求項1に記載の方法。
【請求項３】
収穫されたタバコ植物が乾燥（cure）処理されず黄色であり、そしてニトロソアミンの形成を阻止することができる状態におかれている間、少なくとも一つのニトロソアミンの形成を実質的に阻害するために十分な時間、通常の電磁スペクトルのマイクロ波領域よりも高い周波数を有する輻射線にタバコ植物をかけること、
を含む、収穫されたタバコ植物においてニトロソアミンの形成を実質的に阻害するための方法。
【請求項４】
前記輻射線にかけることを、タバコ葉におけるタバコ特有のニトロソアミンの実質的な蓄積が起こる前に、前記タバコ葉上で行う、請求項3に記載の方法。
【請求項５】
前記輻射線にかけることを植物の細胞の完全性が実質的に損なわれる前に行う、請求項3に記載の方法。
【請求項６】
タバコがバージニアフルー（flue）タバコであり、そして前記輻射線にかけることを収穫後約24時間〜約72時間以内に行う、請求項3に記載の方法。
【請求項７】
前記輻射線をあらかじめ決めた強度レベルで少なくとも約1秒間植物に適用する、請求項3に記載の方法。
【請求項８】
前記輻射線にかけることにより、葉において少なくとも一つのタバコ特有のニトロソアミンの正常な蓄積を阻害する、請求項3に記載の方法。
【請求項９】
前記少なくとも一つのタバコ特有のニトロソアミンが、N'-ニトロソノルニコチン、4-（N-ニトロソメチルアミノ）-1-（3-ピリジル）-1-ブタノン、N'-ニトロソアナタビンおよびN'-ニトロソアナバシンからなる群から選択される、請求項8に記載の方法。
【請求項１０】
前記輻射線にかけることを、葉を積み重ねたりまたは積み上げたりすることなく単層厚に配置したタバコ葉上にて行う、請求項4に記載の方法。
【請求項１１】
前記輻射線にかけることの前に、（a）タバコ葉から軸を除去すること、（b）タバコ葉を圧搾して、過剰な水分を除去すること、または（c）タバコ葉を蒸気処理に供すること、の工程をさらに含む、請求項10に記載の方法。
【請求項１２】
輻射線放射の工程を行った後にタバコ植物を乾燥させることをさらに含む、請求項3に記載の方法。
【請求項１３】
前記輻射線をレーザービームにより生じさせる、請求項3に記載の方法。
【請求項１４】
前記輻射線が電子加速器により生じさせた電子ビームである、請求項3に記載の方法。
【請求項１５】
前記輻射線がガンマ線放射である、請求項3に記載の方法。
【請求項１６】
タバコ葉が乾燥（cure）処理されず、そしてタバコ特有のニトロソアミンの量を減少させることができるかまたはタバコ特有のニトロソアミンの形成を阻止することができる状態におかれている間、葉における少なくとも一つのタバコ特有のニトロソアミンの量を減少し、またはその形成を実質的に阻害するために十分な時間、通常の電磁スペクトルのマイクロ波領域よりも高い周波数を有する輻射線に前記タバコ葉をかけること、そして
マイクロ波照射した葉を含み、紙巻きタバコ（cigarette）、葉巻（cigar）、噛みタバコ、嗅ぎタバコ（snuff）およびタバコ含有ガム、およびトローチ剤（lozenge）からなる群から選択される、前記タバコ産物を形成すること、
を含む、タバコ産物を製造する方法。
【請求項１７】
葉の黄化の開始後そして葉におけるタバコ特有のニトロソアミンの実質的な蓄積が起こる前に、葉を前記輻射線にかける、請求項16に記載の方法。
【請求項１８】
ヒト消費に適した乾燥（cure）された緑色でないバーリー品種タバコまたは黄色のバーリー品種タバコを含む、請求項1〜17のいずれか1項に記載の方法により作製されたタバコ産物であって、膨張した有機物質を抽出するために使用した有機液体を実質的に含まず、そしてN'-ニトロソノルニコチン、4-（N-ニトロソメチルアミノ）-1-（3-ピリジル）-1-ブタノン、N'-ニトロソアナタビンおよびN'-ニトロソアナバシンの合計含量が0.05μg/g以下である、前記タバコ産物。
【請求項１９】
ヒト消費に適した前記タバコが、乾燥（cure）された黄色のタバコである、請求項18に記載のタバコ産物。
【請求項２０】
紙巻きタバコ、葉巻、噛みタバコ、嗅ぎタバコおよびタバコ含有ガム、および小片（bit）からなる群から選択される、請求項18に記載のタバコ産物。
【請求項２１】
ヒト消費に適した乾燥（cure）された緑色でないバーリー品種タバコまたは黄色のバーリー品種タバコを含む、請求項1〜17のいずれか1項に記載の方法により作製されたタバコ産物であって、葉の形状であり、そしてN'-ニトロソノルニコチン、4-（N-ニトロソメチルアミノ）-1-（3-ピリジル）-1-ブタノン、N'-ニトロソアナタビンおよびN'-ニトロソアナバシンの合計含量が0.05μg/g以下である、前記タバコ産物。
【請求項２２】
ヒト消費に適した前記タバコが、乾燥（cure）された黄色のタバコである、請求項21に記載のタバコ産物。
【請求項２３】
紙巻きタバコ、葉巻、噛みタバコ、嗅ぎタバコおよびタバコ含有ガム、および小片（bit）からなる群から選択される、請求項21に記載のタバコ産物。
【請求項２４】
ヒト消費に適した乾燥（cure）された緑色でないバーリー品種タバコまたは黄色のバーリー品種タバコを含む、請求項1〜17のいずれか1項に記載の方法により作製されたタバコ産物であって、膨張した有機物質を抽出するために使用した有機液体を実質的に含まず、そして4-（N-ニトロソメチルアミノ）-1-（3-ピリジル）-1-ブタノンの含量が0.002μg/g以下である、前記タバコ産物。
【請求項２５】
4-（N-ニトロソメチルアミノ）-1-（3-ピリジル）-1-ブタノンの前記含量が、0.001μg/g以下である、請求項24に記載のタバコ産物。
【請求項２６】
ヒト消費に適した前記タバコが、乾燥（cure）された黄色のタバコである、請求項24に記載のタバコ産物。
【請求項２７】
ヒト消費に適した乾燥（cure）された緑色でないバーリー品種タバコまたは黄色のバーリー品種タバコを含む、請求項1〜17のいずれか1項に記載の方法により作製されたタバコ産物であって、葉の形状であり、そして4-（N-ニトロソメチルアミノ）-1-（3-ピリジル）-1-ブタノンの含量が0.002μg/g以下である、前記タバコ産物。
【請求項２８】
4-（N-ニトロソメチルアミノ）-1-（3-ピリジル）-1-ブタノンの前記含量が、0.001μg/g以下である、請求項27に記載のタバコ産物。
【請求項２９】
ヒト消費に適した前記タバコが、乾燥（cure）された黄色のタバコである、請求項27に記載のタバコ産物。
【請求項３０】
ヒト消費に適した乾燥（cure）された緑色でない合衆国バーリー品種タバコまたは黄色の合衆国バーリー品種タバコを含む、請求項1〜17のいずれか1項に記載の方法により作製されたタバコ産物であって、膨張した有機物質を抽出するために使用した有機液体を実質的に含まず、そしてN'-ニトロソノルニコチン、4-（N-ニトロソメチルアミノ）-1-（3-ピリジル）-1-ブタノン、N'-ニトロソアナタビンおよびN'-ニトロソアナバシンの合計含量が0.2μg/g未満である、前記タバコ産物。
【請求項３１】
前記合計含量が約0.15μg/g以下である、請求項30に記載のタバコ産物。
【請求項３２】
前記合計含量が約0.1μg/g以下である、請求項31に記載のタバコ産物。
【請求項３３】
前記合計含量が約0.05μg/g以下である、請求項32に記載のタバコ産物。
【請求項３４】
ヒト消費に適した前記タバコが、乾燥（cure）された黄色のタバコである、請求項30に記載のタバコ産物。
【請求項３５】
紙巻きタバコ、葉巻、噛みタバコ、嗅ぎタバコおよびタバコ含有ガム、および小片（bit）からなる群から選択される、請求項30に記載のタバコ産物。
【請求項３６】
ヒト消費に適した乾燥（cure）された緑色でない合衆国バーリー品種タバコまたは黄色の合衆国バーリー品種タバコを含む、請求項1〜17のいずれか1項に記載の方法により作製されたタバコ産物であって、葉の形状であり、そしてN'-ニトロソノルニコチン、4-（N-ニトロソメチルアミノ）-1-（3-ピリジル）-1-ブタノン、N'-ニトロソアナタビンおよびN'-ニトロソアナバシンの合計含量が0.2μg/g未満である、前記タバコ産物。
【請求項３７】
前記合計含量が約0.15μg/g以下である、請求項36に記載のタバコ産物。
【請求項３８】
前記合計含量が約0.1μg/g以下である、請求項37に記載のタバコ産物。
【請求項３９】
前記合計含量が約0.05μg/g以下である、請求項38に記載のタバコ産物。
【請求項４０】
ヒト消費に適した前記タバコが、乾燥（cure）された黄色のタバコである、請求項36に記載のタバコ産物。
【請求項４１】
紙巻きタバコ、葉巻、噛みタバコ、嗅ぎタバコおよびタバコ含有ガム、および小片（bit）からなる群から選択される、請求項36に記載のタバコ産物。
【発明の詳細な説明】
発明の属する分野
本発明は、タバコ中に通常ある有害なニトロソアミンの含量を減少させる、あるいはその形成を阻止するための、タバコの処理方法に関連する。本発明は、低ニトロソアミン含量のタバコ製品にも関連する。
関連する出願への相互参照
本出願は、1996年6月28日提出の出願通し番号08/671,718の一部継続出願である、現在では放棄されている1996年9月23日提出の出願通し番号08/725,691の一部継続出願である、現在では放棄されている1996年10月30日提出の出願通し番号08/739,942の一部継続出願である、1996年12月2日提出の出願通し番号08/757,104の一部継続出願である、1997年6月20日提出の出願通し番号08/879,905の一部継続出願である。本出願および上に列挙した出願は、1996年6月28日提出の出願通し番号08/671,718を除き、1996年8月5日提出の仮出願通し番号60/023,205に優先権を請求するものである。
発明の背景
農作物を乾燥させるためのマイクロ波エネルギーの利用を記載した人が別にいる。タバコを保蔵処理するためのマイクロ波エネルギーの利用が、Hopkinsに対するアメリカ合衆国特許番号4,430,806に開示されている。アメリカ合衆国特許番号4,898,189では、Wochnowskiが貯蔵または出荷の用意の際に、水分含量を制御する目的で緑色のタバコを処理するためのマイクロ波の利用を教えている。アメリカ合衆国特許番号3,699,976では、マイクロ波エネルギーがタバコの虫侵襲を鎮めることが記載されている。さらに膨張した有機物質を、流水で洗う手段により抽出することを目的とする、不活性な有機液体をタバコにしみ込ませることを用いた手法（アメリカ合衆国特許番号4,821,747）が開示されており、そこでは混合物をマイクロ波エネルギーにさらした。別の態様では、マイクロ波エネルギーが、吸い出されたタバコ含有物質の乾燥手法として開示されている（アメリカ合衆国特許番号4,874,000）。アメリカ合衆国特許番号3,773,055では、Stungisが、湿ったタバコで作られた紙巻きタバコを乾燥させ膨張させるためのマイクロ波の利用を開示している。
タールおよび有害な発癌性のニトロソアミンを減少させるための先行する試みには、第一に、喫煙用タバコにフィルターを用いることが含まれていた。加えて、タバコ中の有害な発癌物質の影響を妨げるために添加剤を用いようと、試みがなされた。これらの努力は、タバコ使用に伴う腫瘍罹患率を減らせなかった。摘みたての、緑色のタバコには実質的にニトロソアミン発癌物質がないことが知られている。Wiernikら、“Effect of Air-Curing on the Chemical Composition of Tobacco,”Recent Advances in Tobacco Science, Vol. 21, pp. 39以下参照、Symposium Proceedings 49th Meeting Tobacco Chemists' Research Conference, Sept.24-27, 1995, Lexington, Kentucky（本明細書中では以下、“Wiernikら”）などを参照のこと。しかし、保蔵処理したタバコには、有害な発癌物質N'-ニトロソノルニコチン（NNN）および4-（N-ニトロソメチルアミノ）-1-（3-ピリジル）-1-ブタノン（NNK）を含む、多数のニトロソアミンが含まれることが知られている。そのようなニトロソアミンは、本明細書中でさらに説明するように収穫後に保蔵処理過程の間に形成されるということが、広く認められている。残念ながら、摘みたての緑色のタバコは喫煙または他の消費には適していない。
1993年および1994年には、要旨“Reduction of Nitrite-Nitrogen and Tobacco N'-Specific Nitrosamines In Air-Cured Tobacco By Elevating Drying Temperatures”、Agronomy & Phytopathology Joint Meeting, CORESTA, Oxford 1995中で報告しているように、ケンタッキー大学のBurtonらがタバコ特異的ニトロソアミン（TSNA）を重視したある実験を行った。Burtonらは、黄色化の終わり（EOY）、EOY + 3、EOY + 5などを含む、空気保蔵処理の様々な段階で、収穫したタバコ葉を24時間、71℃で乾燥した結果、ニトロソアミン量がいくらか減少したことを報告した。ある試料の凍結乾燥およびマイクロ波放射にも、詳細または結果抜きで言及がなされている。出願者は、ケンタッキー大学のBurtonらによって行われたこの要旨の基礎となる実際の作用のうち、マイクロ波作用が失敗であると見なされたことを確認した。Burtonらの1993-94年の研究のある観点は、“Modified Air-Curing”という標題のもとに、上記Wiernikらの54-57ページに報告されている。Wiernikらの記事は、空気保蔵処理の様々な段階でとったタバコの葉試料を24時間、70℃での迅速乾燥にかけると、過剰な水分が除かれて微生物の成育が弱められ、これゆえ、亜硝酸塩およびタバコ特異的ニトロソアミン（TSNA）の蓄積が避けられるのだろうと仮定している。56ページの表IIに、WiernikらはKY160およびKY171試料中の葉身および主脈の亜硝酸塩およびTSNA含量に関するBurtonらの要約データのうちのいくつかを含めている。凍結乾燥および迅速乾燥試験のデータが含められているが、マイクロ波放射した試料への言及はない。記事には以下の結論が含まれている：
本研究から、葉における細胞の完全性を失わせた後、黒ずんだタバコに熱（70℃）を加えることにより、葉身および主脈の亜硝酸塩量およびTSNA蓄積を減少させることが可能であり得ると結論できる。保蔵処理のこの段階でタバコ葉を迅速に乾燥させると、環境温度におけるゆっくりとした保蔵処理の間に起こる微生物の活動が弱まる。しかし、そのような処理はタバコ葉の質を低下させるということが付言されなければならない。
同書の56ページ。Weirnikらの記事は、2段階の保蔵処理手順の例としてポーランドのSkroniowskiタバコの伝統的な保蔵処理についても議論している。記事では、タバコを初めに空気保蔵処理し、葉身が黄色または茶色がかったら、茎を保蔵処理するためにタバコを2日間65℃に熱すると述べている。この方法で製造されたタバコの解析により、亜硝酸塩およびTSNA値の両方が低い、すなわち、それぞれ1グラムあたり10マイクログラム以下および1グラムあたり0.6-2.1マイクログラム以下であるということが示された。Weirnikらは、これらの結果は微生物をさらに生育させない、急速な加熱に帰して説明することができると理論付けた。しかし、Weirnikらは、亜硝酸塩1グラムあたり15マイクログラム以下およびTSNA 1グラムあたり0.2マイクログラム以下という、亜硝酸塩およびTSNAの低値は、ポーランドで空気保蔵処理にかけたタバコに関して得られたとも記した。
発明の概要
本発明の1つの目的は、喫煙または他の手段による消費を意図するタバコ中の、ニトロソアミンの含量を実質的に除去するまたは減少させることである。
本発明の別の目的は、紙巻きタバコ、葉巻、噛みタバコ、嗅ぎタバコおよびタバコを含むガムおよびトローチ剤を含む、タバコ製品の発癌可能性を減らすことである。
本発明のさらに別の目的は、そのようなタバコ製品中の、N'-ニトロソノルニコチン（NNN）、4-（N-ニトロソメチルアミノ）-1-（3-ピリジル）-1-ブタノン（NNK）、N'-ニトロソアナタビン（NAT）およびN'-ニトロソアナバシン（NAB）を含むタバコ特異的ニトロソアミンの量を、実質的に除去するあるいは有意に減少させることである。
本発明の別の目的は、ヒト消費に対するタバコの適合性に有害に影響することなく保蔵処理過程を抑えるように、収穫後の適切な時間に、保蔵処理されていないタバコを処理することである。
本発明の別の目的は、完全に保蔵処理したタバコ中のタバコ特異的ニトロソアミンの含量を減少させることである。
本発明のさらに別の目的は、実質的に量の減ったタバコ特異的ニトロソアミンを含み、それによりタバコ製品の発癌可能性を低下させるような、ヒトの消費に適したタバコ製品を提供することにより、喫煙する、タバコを消費するあるいは他にいくつかの形状でタバコを摂取するヒトにおける、タバコ特異的ニトロソアミン、特にNNNおよびNNKの、およびその代謝物の含量を減少させることである。好ましくは、タバコ製品は、紙巻きタバコ、葉巻、噛みタバコまたはタバコを含むガムまたはトローチ剤である。
本発明に従った、上記および他の目的および利点は、収穫されたタバコ植物のニトロソアミンの、量を減少させるあるいは形成を阻止する過程により達成することができ、その過程には、
その植物の少なくとも一部分が、保蔵処理されず、かつニトロソアミンの量を減少させられる、あるいはニトロソアミンの形成を抑えられる状態に、少なくとも1つのニトロソアミンの、量を減少させるあるいは形成を実質的に抑えるのに十分な時間ある間に、前記部分をマイクロ波放射にかけること
が含まれる。
本発明のこの過程において、マイクロ波放射にかける段階は、葉で黄色化が始まった後で、かつ葉にタバコ特異的ニトロソアミンが実質的に蓄積する前に、タバコの葉またはその一部分に対して行われるのが好ましい。本発明のこの過程において、マイクロ波放射にかける段階は、葉の細胞の完全性が実質的に失われる前に行われるのが好ましい。
この過程の別の好ましい態様では、タバコはflueタバコであり、マイクロ波放射にかける段階は、収穫後約24から約72時間以内に、さらにより好ましくは収穫後約24から約36時間以内に行われる。
この過程のさらに別の態様では、マイクロ波放射にかける段階の前の制御された環境中で、収穫されたタバコを上記環境温度条件下に維持する。
この過程の好ましい観点には、好ましくは茎を含むタバコ葉をマイクロ波放射にかける前に、マイクロ波単位によるより均一な乾燥を確実にするために、葉を物理的に圧搾してそれから過剰の水分をしぼり出す段階が含まれる。この段階は、マイクロ波空洞に入れる前に、適切に間隔をあけて回転する一対の円筒形のローラーに葉を通すことにより、都合よく行うことができる。
本発明のさらに別の好ましい態様では、マイクロ波放射は約900から約2500MHzの周波数を持ち、この植物に対して少なくとも1秒間、好ましくは約10秒から約5分間、あらかじめ決められた電力量で加えられる。用いた電力量は一般に、タバコをマイクロ波放射にかける時間の長さを決め、通常の台所型マイクロ波オーブンを用いる場合には約600から約1000ワットの範囲に、工業用の多モードアプリケーターに関しては数百またはそれ以上のキロワットまであり得る。個別の葉を処理するように設計されたアプリケーターを用いた好ましい電力量は、約2から約75キロワットまで、より好ましくは約5から約50キロワットまでの範囲にあり、それが比較的急速な処理を実行可能にする。
ヒトの消費に適切であるように、黒こげにすることなく、葉を効果的に乾燥するのに適した時間、葉およびその部分にマイクロ波放射を適用するのも、本発明に従い好ましい。
本発明は、N'-ニトロソノルニコチン、4-（N-ニトロソメチルアミノ）-1-（3-ピリジル）-1-ブタノン、N'-ニトロソアナタビンおよびN'-ニトロソアナバシンといった、タバコ特異的ニトロソアミンの少なくとも1つの通常の蓄積を阻止するために、タバコ葉をマイクロ葉放射にかけようとも努めている。
本発明は、その最も広い形態においては、ヒトの消費に適し、通常通りに保蔵処理したタバコよりも少なくとも1つのタバコ特異的ニトロソアミンの含量が低い、緑色でないタバコを含むタバコ製品をも包含する。
好ましい態様においては、緑色でないタバコ製品は、TSNA（NNN、NNK、NABおよびNAT）含量が.2μg/g以下、より好ましくは約.15μg/g以下、さらにより好ましくは約1μg/g以下であり、NNN含量が約.15μg/g以下、より好ましくは約.10μg/g以下、さらにより好ましくは約.05μg/g以下であり、NNK含量が約.002μg/g以下、より好ましくは約.001μg/g以下、さらにより好ましくは約.0005μg/g以下である。
本発明は、ヒトの消費に適し、通常通りに保蔵処理したタバコよりも少なくとも1つのタバコ特異的ニトロソアミンの含量が低い、乾燥黄色タバコを含むタバコ製品をも目指す。好ましい態様においては、黄色タバコ製品はTSNA（NNN、NNK、NABおよびNAT）含量、NNN含量、およびNNK含量が上の好ましい範囲内にある。
他の態様では、緑色でないまたは黄色のタバコ製品には、ヒトの消費に適し、かつTSNA（NNN、NNK、NABおよびNAT）含量が、その製品が製造される収穫したての緑色のタバコ収穫物中のそのようなTSNAの含量の重量で約25%以内である、緑色でないまたは黄色のタバコが含まれる。緑色でないまたは黄色のタバコ製品が、TSNA含量がその製品が製造される収穫したてのタバコ収穫物中のそのようなTSNA含量に対して、重量で約10%以内であるのはより好ましく、より好ましくは重量で約5%以内であり、最も好ましくは本質的に近い（例えば、重量で数パーセントまでの量以内）。緑色でないまたは黄色のタバコ製品に、ヒトの消費に適し、かつNNN、NNK、NABおよびNATから選択される少なくとも1つのTSNAの含量が、その製品が製造される収穫したてのタバコ収穫物中の対応するTSNAまたはTSNAsの含量に対して、重量で約25%以内、好ましくは重量で約10%以内、より好ましくは重量で約5%以内、最も好ましくは本質的に近い（例えば、重量で数パーセントまでの量以内）ような、緑色でないまたは黄色のタバコが含まれるのも好ましい。
本発明のさらに他の態様では、緑色でないまたは黄色のタバコ製品には、ヒトの消費に適し、かつTSNA（NNN、NNK、NABおよびNAT）含量が、本発明の製品として同じタバコ収穫物から作られる同じ種類のタバコ製品中のそのようなTSNA含量よりも、重量で少なくとも約75%、好ましくは重量で少なくとも約90%、より好ましくは重量で少なくとも約95%、最も好ましくは重量で約99%低いような、緑色でないまたは黄色のタバコが含まれるが、それはTSNA含量を減少させるために設計された、マイクロ波放射または他の技術のない時に保蔵処理されたものである。緑色でないまたは黄色のタバコ製品に、ヒトの消費に適し、かつNNN、NNK、NABおよびNATから選択される少なくとも1つのTSNAの含量が、本発明の製品として同じタバコ収穫物から作られる同じ種類のタバコ製品中の対応するTSNAまたはTSNAsの含量よりも、重量で少なくとも約75%、好ましくは重量で少なくとも約90%、より好ましくは重量で少なくとも約95%、最も好ましくは重量で少なくとも99%低いような、緑色でないまたは黄色のタバコが含まれるが、それはマイクロ波放射または他の技術のない時に保蔵処理されたものである、というのも好ましい。
本発明の好ましい形態は、少なくとも1つのタバコ特異的ニトロソアミンの含量が減少された、タバコが保蔵処理されておらず、少なくとも1つのタバコ特異的ニトロソアミンの形成が阻止することが可能である間に、タバコをマイクロ波放射にかけることを含む過程によって製造されるような、タバコを含むタバコ製品に関連する。
別の態様においては、本発明は、
保蔵処理された茶色タバコを再水化すること、および
再水化されたタバコを、あらかじめ決めたエネルギー量であらかじめ決めた長さの時間、マイクロ波放射にかけること
を含む、保蔵処理された茶色タバコ中の少なくとも1つのタバコ特異的ニトロソアミンの含量を減少させる方法を目指す。
同様に、本発明にはその範囲内で、
保蔵処理された茶色タバコを再水化すること、および
再水化されたタバコを、あらかじめ決めたエネルギー量であらかじめ決めた長さの時間、マイクロ波放射にかけること
を含む過程によって製造された、少なくとも1つのタバコ特異的ニトロソアミンの含量が減少された保蔵処理された茶色タバコを含む、タバコ製品が含まれる。
さらに別の態様では、本発明は、
収穫したタバコ葉が、保蔵処理されず、かつタバコ特異的ニトロソアミンの量を減少させられる、あるいはタバコ特異的ニトロソアミンの形成を抑えることが可能である状態に、少なくとも1つのタバコ特異的ニトロソアミンの、その葉中の量を減少させるあるいは形成を実質的に抑えるのに十分な時間ある間に、前記葉をマイクロ波放射にかけること、および
タバコ製品が紙巻きタバコ、葉巻、噛みタバコ、嗅ぎタバコおよびタバコを含むガムおよびトローチ剤から選択される、マイクロ波放射された葉を含むタバコ製品を作り上げること
を含む、タバコ製品を製造する方法に関連する。
上で議論し、以下でさらに詳しく議論するマイクロ波磁区よりも、より高い周波数およびより短い波長を持った電磁放射の形を用いて、本発明の根本的な目的である、マイクロ波の態様を考慮して上で議論したのと同じ収穫後の時間枠に、そのようなエネルギー形態にてタバコを処理することにより、タバコ製品中のTSNAを減少または実質的に除去すること、を達成し得るということも発見された。したがって、本発明は、
収穫されたタバコ植物の一部分が、保蔵処理されず、かつニトロソアミンの量を減少させられる、あるいはニトロソアミンの形成を抑えられる状態に、少なくとも1つのニトロソアミンの、量を減少させるあるいは形成を実質的に抑えるのに十分な時間ある間に、前記部分を放射にかけること
を含む、
その植物中のニトロソアミンの、含量を減少させる、あるいは形成を抑えるための方法にも関連する。
本発明の過程において、マイクロ波磁区よりも高い周波数を持つ放射にかける段階が、葉の黄色化の開始よりも後でかつ葉におけるタバコ特異的ニトロソアミンの実質的な蓄積よりも前に、タバコの葉またはその一部に対して行われるのが、マイクロ波の態様と同様に好ましい。本発明の過程において、そのような放射にかける段階が、葉の細胞の完全性が実質的に失われる前に行われるのも好ましい。そのような放射を引き起こすことが可能である好ましいエネルギー源は、以下にさらに記載されており、遠赤外線および赤外線放射、UV（紫外線放射）、帯磁しやすいX線またはレーザー、電子ビーム、X線およびガンマ放射といった加速粒子ビームを含む。
【図面の簡単な説明】
図1は、収穫後24から72時間熟成された“黄色”バージニアフルータバコを説明する写真である。
図2は、本発明に従い、低ニトロソアミンマイクロ波放射された“黄色”バージニアフルータバコを説明する写真である。
図3は、本発明に従いマイクロ波処理を行うために用いられ得る、移動式、工業規模のマイクロ波アプリケーターの、部分的な側面図である。
発明の詳細な説明
あらゆる所定の保蔵処理の間の保蔵処理条件は、変種の違い、様々な茎位置から収穫された葉における違い、使用した保蔵処理小屋間の違い、および個々の季節または異なる季節に及ぶ間の環境の変化、特に空気保蔵処理の場合の気象変動といった要因を考慮して調節されなければならないため、タバコ保蔵処理の実際は科学というよりもむしろ技術であると言われてきた。例えば、フルー保蔵処理の実際は、ある程度は経験的なものであり、かなりの期間、この技術の経験を積んだ人物によって最適に行われる。例えば、Peeleら、“Chemical and Biochemical Chaneges During The Flue Curing of Tobacco,”Recent Advances In Tobacco Science, Vol. 21, pp. 81以降、Symposium Proceedings 49th Meeting Chemists' Research Conference, September 24-27, 1995, Lexington, Kentucky（本明細書中ではこれ以降、“Peeleら”）などを参照のこと。したがって、タバコ保蔵処理の当業者は、本発明の外面的なパラメーターはその最も広い形態においては、あらゆる所定の収穫に関する上の要因の精密な集合に依存してある程度変えることができるということを理解するだろう。
好ましい一態様において、本発明は、TSNAの形成を完全に阻止するであろう方法でタバコを処理し得るようなタバコの保蔵処理サイクルの間に、ある時間帯が存在するという発見に基づいている。当然ながら、その間にTSNA形成が効果的に除去される、あるいは実質的に減少され得るような正確な時間帯は、タバコの種類、保蔵処理の方法、および上に述べたものを含む他の多くの変数次第である。本発明のこの好ましい態様に従い、この時間帯は、葉が切りたてまたは“緑色の”段階を過ぎており、TSNAおよび/または亜硝酸塩が葉に実質的に蓄積する時間よりも前であるような、収穫後の時間枠に対応し、この時間枠は典型的には、葉が黄色化過程をうけているかあるいは、葉が茶色に変わり始める前の黄色期にあり、細胞の完全性が実質的に失われるよりも前にある期間に相当する。そうではないと文脈から明らかでない限り、本明細書中で使用されている場合に“実質的な”および“有意な”という用語は、一般的には相対的な尺度で優勢または大部分であることを言う。この時間枠の間、以下でさらに議論するように、あらかじめ決めたエネルギー量であらかじめ決めた長さの時間、タバコをマイクロ波放射にさらすことにより、葉はTSNAの形成を実質的に妨げるあるいは、あらゆるすでに形成されたTSNAの含量を減少させることが可能である。このマイクロ波処理は、TSNAの本来の形成を実質的に抑え、ヒトの消費に適した乾燥された、鮮黄色の葉を提供する。典型的には黄色期の終わり頃に、TSNAがすでに実質的に蓄積され始めていたなら、本発明に従った葉へのマイクロ波エネルギーの適用は、本来のTSNA形成サイクルを効果的に抑え、それゆえTSNAのさらなる実質的な形成を阻止する。黄色のあるいは黄色化しつつあるタバコを、保蔵処理サイクルにおける最も適した時点にこのやり方で処理する場合は、得られるタバコ製品はTSNA量が収穫したての緑色のタバコのものに本質的に近く、一方でその香りおよび味を維持している。
別の態様においては、本発明は、保蔵処理済みのタバコを再水化し、再水化された保蔵処理済みのタバコを以下にさらに説明するようにマイクロ波放射にかけることにより、保蔵処理済みの（茶色の）タバコを処理して保蔵処理済みのタバコのTSNA含量を効果的に減少させることに関連する。
本発明は、ヒトの消費を意図する収穫されたタバコの処理にも応用可能である。とりわけタバコ特異的ニトロソアミンに関して、多くの研究がタバコについて行われてきた。収穫したてのタバコ葉は“緑色の”タバコと呼ばれ、既知の発癌物質を全く含まないが、緑色のタバコはヒトの消費に適していない。緑色のタバコの保蔵処理の過程は、収穫されたタバコの種類による。例えば、バージニアフルー（明るい）タバコは典型的にはフルー保蔵処理されるのに対し、バーリーおよび特定の暗い系統は通例、空気保蔵処理される。空気保蔵処理の1から2+ヶ月と比べて、タバコのフルー保蔵処理は典型的には5から7日の間にわたって行われる。Peeleらによれば、フルー保蔵処理は概して3つの段階、すなわち約36-72時間の黄色化（35-40℃）（例えば特定のバージニアフルー系統は約24時間の時点であるなど、黄色化は36時間よりも早く始まるという報告をする人もいるが。）、48時間の葉の乾燥（40-57℃）、および48時間の主脈（茎）の乾燥（57-75℃）に分けられている。多くの主な化学的および生化学的な変化は、黄色化の段階の間に始まり、葉の乾燥の初期の間中、継続する。
典型的なフルー保蔵処理過程では、黄色化の段階は納屋の中で行われる。この時期の間、クロロフィルの分解のために、黄色カロチノイド色素の対応する出現とともに、緑色の葉は徐々に色を失う。Peeleらの総説によると、フルー保蔵処理タバコの黄色化の段階は、納屋内の外気通気口を閉じ、温度をおよそ35-37℃に維持することにより達成される。この過程では、制御された環境を利用し、納屋内の相対湿度をおよそ85%に維持し、葉からの水分の喪失を制限し、畑で始まった代謝過程を葉に続けさせておく。オペレーターは、主として葉からのクロロフィルおよび緑色の喪失および、目的のレモンから鮮オレンジの葉色の発色を観察することにより、保蔵処理の過程を絶えずモニターする。
本明細書中で記載するように試験を行った、バージニアフルータバコの特定の一品種に関しては、収穫したての緑色のタバコを、約24-48時間、約100-110°Fで、葉がほぼ完全に黄色に変わるまで（図1参照）納屋内に置く。黄色のタバコは水分含量が減少している、すなわち緑色の時には約90重量パーセントであるのに対し、黄色の時には約70-40重量パーセントである。この段階で、黄色のタバコは既知の発癌物質を本質的に全く含んでおらず、TSNA含量は切りたての緑色のタバコと本質的に同じである。このバージニアフルータバコは典型的には約6-7日間、黄色の段階にとどまるが、その時間の後、葉は黄色から茶色へと変色する。茶色のバージニアフルータバコは、水分含量が典型的には約11から約15重量パーセントである。タバコの黄色から茶色への転換の結果、ニトロソアミンが形成されて実質的に蓄積し、微生物含量が増える。タバコ特異的ニトロソアミンが形成される正確なメカニズムは明らかではないが、保蔵処理過程の間の亜硝酸塩の生成の際の微生物硝酸塩還元酵素が関与する、微生物活動により増強されると考えられている。
タバコ特異的ニトロソアミンは、アミンが、NO2、N2O3およびN2O4といった亜硝酸由来のニトロソ基を有する分子種と酸性条件下で反応する際に形成されると考えられている。Weirnikらは、仮定されたTSNAの形成を43-45ページで議論しており、簡単な概要を以下に示す。
タバコ葉には多量のアミンが、アミノ酸、タンパク質およびアルカロイドの形で含まれている。第4級アミンであるニコチン（以下の図中に(1)として載っている）はタバコ中の主要なアルカロイドだが、他のニコチン型アルカロイドは第2級アミンであるノルニコチン(2)、アナタビン(3)およびアナバシン(4)である。タバコには、一般的に5%の硝酸塩およびごくわずかの亜硝酸塩も含まれている。
ノルニコチン(2)、アナタビン(3)およびアナバシン(4)のニトロソ化は、対応するニトロソアミン、すなわちN'-ニトロソノルニコチン（NNN、5）、N'-ニトロソアナタビン（NAT、6）およびN'-ニトロソアナバシン（NAB、7）を生じる。水性溶液中でのニコチン(1)のニトロソ化は、4-（N-ニトロソメチルアミノ）-1-（3-ピリジル）-1-ブタノン（NNK、8）（NNN、5）および4-（N-ニトロソメチルアミノ）-4-（3-ピリジル）-1-ブタノール（NNA、9）の混合物を与える。一般にはそれほど見かけないTSNAには、NNAL（4-N-ニトロソメチルアミノ-1-（3-ピリジル）-1-ブタノール、10）、イソNNAL（4-N-ニトロソメチルアミノ-4-（3-ピリジル）-1-ブタノール、11）およびイソNNAC（4-（N-ニトロソメチルアミノ）-4-（3-ピリジル）-ブタン酸、12）が含まれる。対応するタバコアルカロイドからのこれらのTSNAの形成を、上の1-12の呼称を用いて図解により以下に示す（上記Weirnikらの44ページから複写した）。
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現在では、緑色の、収穫したてのタバコには亜硝酸塩またはTSNAは事実上、全く含まれていないこと、およびこれらの化合物はタバコの保蔵処理および貯蔵の間に生じることが一般的に同意されている。過去10年間に、タバコの保蔵処理の間のTSNAの形成に関連する事象を決定しようと試みる研究がなされ、重要な数個の要因が同定された。これらには、植物の遺伝子型、収穫時の植物の成熟度、保蔵処理条件および微生物の活動が含まれる。
研究により、例えば、特定の空気保蔵処理される系統に関しては収穫後2-3週間、フルー保蔵処理される品種では収穫後およそ1週間ほどなど、亜硝酸塩およびTSNAは、黄色化の終わりよりも後に始まり、葉が完全に茶色に変わるときに終わる時間の間の空気保蔵処理の際に蓄積することが示された。これは、その間に水分の喪失および細胞間隙への細胞内容の漏出による細胞の完全性の喪失が起こる時間である。それゆえ、空気保蔵処理の間の時間に、細胞が崩壊し、微生物が利用可能な栄養物を作る短い時間帯がある。Weirnikらは、硝酸塩の異化還元の結果、次は亜硝酸塩が実質的に蓄積し、それゆえTSNAの形成を可能にし得ることを示唆した。
Weirnikらに引用されているように、生育および保蔵処理の間のタバコ葉に対する、および保蔵処理されたタバコに対する、微生物フローラの影響についての発表された報告が少しはある。しかし、保蔵処理の間の硝酸塩の生成における微生物の亜硝酸塩還元酵素の関与は仮定されている。黄色期の後に細胞構造が崩れ去り、侵入してくる微生物にとって栄養物が利用しやすくされる時に、有利な条件下、すなわち高い湿度、至適な温度および無酸素で、これらが亜硝酸塩を作り出し得る。水の活性が依然として十分に高く、細胞構造が崩壊した時間に、通常は幾分短い“時間帯”がある。
本発明に従い、収穫された葉を本明細書中で記載する条件下でマイクロ波放射にかけることにより、タバコ中のTSNAの形成は実質的に阻止されるまたは抑えられる。好ましい一態様においては、タバコ葉を黄色化の開始と細胞の完全性の実質的な喪失の間の時点でマイクロ波エネルギーにさらす。最適な結果のためには、組合わさったまたは積み重なった葉とは対称的に、収穫した葉を一枚の葉としてマイクロ波界を通過させるのが好ましい。この方法で葉を処理すると、既知の発癌物質であるNNNおよびNNKを含むタバコ特異的ニトロソアミンの形成を完全にまたは実質的に阻止することが確定されている。
本発明の好ましい態様に従い、ヒトの消費に適し、通常通りに保蔵処理されたタバコよりも少なくとも1つのタバコ特異的ニトロソアミンの含量が低いような、緑色でないかつ/または黄色のタバコ製品を得ることができる。緑色のまたは切りたてのタバコは、上に記したように一般的にはヒトの消費に適していないが、本明細書中で使用されている場合に“緑色でない”とは、タバコが少なくともクロロフィルの大部分を失ったことを意味し、部分的に黄色の葉、完全に黄色の葉およびところどころに茶色に変わり始めた葉が制限無しに含まれる。好ましい態様においては、緑色でないタバコ製品は、TSNA（NNN、NNK、NABおよびNAT）含量が.2μg/g以下、より好ましくは約.15μg/g以下、さらにより好ましくは約.1μg/g以下であり、NNN含量が約.15μg/g以下、より好ましくは約.10μg/g以下、さらにより好ましくは.05μg/g以下であり、NNK含量が約.002μg/g以下、より好ましくは約.001μg/g以下、さらにより好ましくは.0005μg/g以下である。上に記したように、タバコ中のTSNA形成に影響し得る多数の要因を考慮すると、当業者はこれらの数字が絶対的なものではなく、むしろ好ましい範囲であるということを理解するだろう。
本発明は、ヒトの消費に適し、かつ通常通りに保蔵処理されたタバコよりも少なくとも1つのタバコ特異的ニトロソアミンの含量が低いような、乾燥された黄色のタバコを含むタバコ製品をも目指している。好ましい態様においては、黄色のタバコ製品はTSNA（NNN、NNK、NABおよびNAT）含量、NNN含量、およびNNK含量は上の好ましい範囲内である。
他の態様においては、緑色でないまたは黄色のタバコ製品には、ヒトの消費に適し、かつTSNA（NNN、NNK、NABおよびNAT）含量が、その製品が製造される収穫したての緑色のタバコ収穫物中のそのようなTSNAの含量の重量で約25%以内である、緑色でないまたは黄色のタバコが含まれる。緑色でないまたは黄色のタバコ製品が、TSNA含量がその製品が製造される収穫したてのタバコ収穫物中のそのようなTSNA含量に対して、重量で約10%以内であるのはより好ましく、より好ましくは重量で約5%以内であり、最も好ましくは本質的に近い（例えば、重量で数パーセントまでの量以内）。例えば、本発明により、TSNA含量が上に記載した量に関する範囲内にあるタバコ製品を製造することが可能であるのに対し、同じ収穫物から通常通りに保蔵処理されたタバコは、切りたてのタバコ中の何倍もの量のTSNAを生じるだろう。本発明は、切りたての緑色のタバコ中に見出される低量のニトロソアミンに効果的にとどめ得る。緑色でないまたは黄色のタバコ製品に、ヒトの消費に適し、かつNNN、NNK、NABおよびNATから選択される少なくとも1つのTSNAの含量が、その製品が製造される収穫したての緑色のタバコ収穫物中の対応するTSNAまたはTSNAsの含量に対して、重量で約25%以内、好ましくは重量で約10%以内、より好ましくは重量で約5%以内、最も好ましくは本質的に近い（例えば、重量で数パーセントまでの量以内）ような、緑色でないまたは黄色のタバコが含まれるのも好ましい。言い換えれば、切りたての緑色のタバコ中のNNNの量と比較して、本発明のタバコ中の例えばNNNなどの含量は上の範囲内に減少する、あるいは、切りたての緑色のタバコ中のNNN+NNKの量と比較して、本発明のタバコ中のNNN+NNKなどの含量は上の範囲内に減少する、など。これらの比較をする際に、切りたての緑色のタバコを、好ましくは収穫後約24時間以内にTSNA含量に関して解析する。
本発明のさらに別の態様においては、緑色でないまたは黄色のタバコ製品には、ヒトの消費に適し、かつTSNA（NNN、NNK、NABおよびNAT）含量が、本発明の製品として同じタバコ収穫物から作られる同じ種類のタバコ製品中のそのようなTSNA含量よりも、重量で少なくとも約75%、好ましくは重量で少なくとも約90%、より好ましくは重量で少なくとも約95%、最も好ましくは重量で約99%低いような、緑色でないまたは黄色のタバコが含まれるが、それはTSNA含量を減少させるために設計された、マイクロ波放射または他の技術のない時に保蔵処理されたものである。緑色でないまたは黄色のタバコ製品に、ヒトの消費に適し、かつNNN、NNK、NABおよびNATから選択される少なくとも1つのTSNAの含量が、本発明の製品として同じタバコ収穫物から作られる同じ種類のタバコ製品中の対応するTSNAまたはTSNAsの含量よりも、重量で少なくとも約75%、好ましくは重量で少なくとも約90%、より好ましくは重量で少なくとも約95%、最も好ましくは重量で少なくとも99%低いような、緑色でないまたは黄色のタバコが含まれるが、それはマイクロ波放射または他の技術のない時に保蔵処理されたものである、というのも好ましい。これらの態様においては、TSNAの重量%の比較は、例えば、本発明に従い乾燥された黄色タバコを用いて製造された紙巻きタバコなどを利用し、乾燥された黄色のタバコが製造されたのと同じ収穫物由来のタバコから製造されたが、それをマイクロ波放射にかけることのない通常の手段により保蔵処理した紙巻きタバコを利用することによりなされ得る。
タバコ葉をマイクロ波放射にかける過程が好ましく行われるような黄色化の段階は、以下の方法のうちのいかなる1つによっても広く定義され得る。すなわち、(a)緑色が実質的に黄色がかった色にとって代わられたときに、葉の色を調べることによる；(b)クロロフィルの糖への転換の割合を測定することによる；(c)典型的には黄色期の終わりと同時に起こる、亜硝酸塩形成またはニトロソアミン生成のいずれかの開始を観測することによる；あるいは(d)例えば、葉が重量で約40から約70パーセントの水分含量である時などに、葉の水分含量を測定することによる。マイクロ波放射を緑色のタバコに適用する場合には、ニトロソアミン形成の抑制または阻止は観察されない。しかし、マイクロ波エネルギーが黄色化の開始より後で、細胞の完全性の喪失または葉におけるTSNAの実質的な蓄積より前に適用される場合は、観察されたニトロソアミンの量の減少または形成の阻止は、以下に議論するデータにより示される通り、劇的かつ意外である。
収穫されたタバコを黄色期の間にマイクロ波放射にかける至適時間は、品種の違い、環境変化などを含む多数の要因によって変わる。従って、黄色化の開始（例えば葉の緑色の大半の喪失などによって定義される）で始まり、葉が細胞の完全性を実質的に失う時点（茶色に変化する時）までの時間枠内で、当業者はあらゆる特定のタバコの品種に関してマイクロ波処理を行う至適時間を決定し得た。例えば、ある遺伝子型に関しては、有意なTSNAの蓄積が始まる、特定の保蔵処理サイクル中の相対的な時間を同定する、あるいは細胞の完全性の喪失が起こる遷移期を同定するために、本明細書中に記載の手順により試料葉を分析し、亜硝酸塩またはTSNAの含量のいずれかを測定し得た。有意なTSNA蓄積より前に葉をマイクロ波放射にかけることが、本発明の方法の最も好ましい形である一方、本発明の原理は、TSNAの形成の過程にある、あるいは有意な量のTSNAをすでに蓄積したタバコ葉に対しても適用し得る。マイクロ波放射をこの遅い段階に行う場合、TSNAのさらなる形成を効果的に抑え得る。しかし、葉がひとたび完全に保蔵処理されたなら、TSNA量は本質的に安定し、マイクロ波照射の適用は以下に記載する再水化条件下を除き、TSNA含量を減少させることには効果がない。
本発明に従いマイクロ波放射にかける際に、タバコ葉は一般的に水分含量が減少している、すなわち、重量で焼く10%以下でありしばしばおよそ5%である。もし望むならば、紙巻きタバコなどのタバコ製品に製造される前に、茶色の、保蔵処理されたタバコについて、典型的な水分範囲（例えば、バージニアフルーについては約11-15%）にまで戻って葉を再水化し得る。
本発明は、フルーまたは明るい品種、バーリー品種、暗い品種、東洋/トルコの品種などを含むすべての系統に対して適用可能である。本明細書中に示す指針の範囲内で、当業者は本発明の目的および利点を達成するために、マイクロ波の過程を行うための保蔵処理サイクル中の最も効果的な時間を決定し得た。
この過程の好ましい観点には、好ましくは茎を含むタバコ葉をマイクロ波放射にかける前に、マイクロ波単位によるより均一な乾燥を確実にするために、葉を物理的に圧搾してそれから過剰の水分をしぼり出す段階が含まれる。この段階は、マイクロ波空洞に入れる前に、適切に間隔をあけて回転する一対の円筒形のローラーに葉を通すことにより、都合よく行うことができる。そのような圧搾過程は、茎、より少ない程度で主脈およびより大きい葉脈から水分をしぼり出すのを助け、よりよくかつより均一に乾燥された製品へと導くだろう。ローラーは硬ゴム、プラスチックまたはスチールから作られ、あらゆる望みの長さであることが可能であり、好ましくは約八分の一から約四分の一インチ間隔が離れているが、その距離は、好ましくは一枚の葉の厚さに適応するように選択され、変わり得る。ローラーは適切に選択されたモーターにより動かされるベルトまたは鎖であり得る。当業者には明らかであるように、回転するローターの他に、もし望むならば他の種類の圧搾または圧縮手段を用いて同じ結果を達成し得た。
上に記述した葉を圧搾する好ましい態様は、葉柄を切除する必要がなく、そしてマイクロウェーブ処理時間を減少できる為に、行われるべき更に高速での生産を可能にする。この態様は、典型的に混合物の一部として少量のタバコの葉柄を含んでいる、紙巻タバコに使用する予定のタバコの葉に対して、特に利益がある。又、葉柄が、葉から除去されそして廃棄されるような場合の適用には、所望により、圧搾工程を省略することもできる。
もう一つの好ましい態様において、葉を圧搾するか又は葉柄を切除する代わりに、マイクロウェーブ処理に先立ち、葉を水蒸気処理に掛けることができる。圧搾工程と同様に、葉柄を含む全体の葉の水蒸気処理は、葉柄及び太い葉脈中の水分を更に均一に分布し、そのためにマイクロウェーブ処理に於いて全体の葉の更に均質な乾燥が得られることが明らかになった。結果として、この特別な技術を採用した場合、葉柄を含んだ全体の葉を、タバコ産物に使用することができる。詳細は当業者にとって明白かもしれないが、葉を適当な水蒸気処理容器内に、葉が僅かに軟らかくなりそして曲げやすくなるに充分な時間、一般的に約３０秒から約５分の間、置いた場合に、好結果が得られた。
本発明の原理は、又、再浸漬した、褐色の又は既に処理されたタバコに対しても適用できる。このような場合、再浸漬した褐色タバコをマイクロウェーブ放射に当てた場合に、重要なそして予期しないＴＳＮＡｓの量の、特にＮＮＮ及びＮＮＫの、減少が認められるが、この結果は、本発明を、未処理の黄色タバコに、実質的な量のＴＳＮＡｓ又は亜硝酸塩が葉に蓄積する時より前に適用した場合ほど目覚ましくはない。それでもなお、葉を効果的に浸漬するに充分な水の噴霧によるような、処理済の葉への水分の添加、続いて再浸漬した葉をマイクロウェーブ処理することは、以下の実施例で明らかにするようにＴＳＮＡｓの含有量を減少する。
上に記載したように、処理済の又は褐色のタバコを処理する場合、マイクロウェーブ処理だけではニトロソアミンの含有量に、僅かな影響しかない。然しながら、処理済タバコをマイクロウェーブ放射に当てる前に、それを再浸漬することは、ニトロソアミンを減少するマイクロウェーブエネルギーの行為を促進することが測定された。一つの好ましい態様に於いて、通常は少なくとも約１０重量％、最大は吸収能力までの、適当な量の水を、葉に直接加えることにより、処理済タバコ産物を再浸漬する。本明細書に未処理タバコについて記載したと同じ方法により、再浸漬した葉を、マイクロウェーブ放射に暴露することにより、ニトロソアミン含有量は、以下に示すように減少する。葉は、いかなる適当な方法で濡らすことができる。もし処理済タバコが、再構成した“薄板状”タバコのような、葉以外の形態の場合、これも同様に例えば１０−７０重量％の水で再浸漬でき、そして次いでマイクロウェーブ処理できる。適当なマイクロウェーブの条件は、葉の再浸漬の度合いにより選択できるが、しかし典型的には、黄色タバコのマイクロウェーブ処理について上に記載した変数の範囲に含まれる。
本発明によれば、再浸漬した褐色タバコのマイクロウェーブ処理は、個別に又は集合的に測定した、ＴＳＮＡ（ＮＮＮ、ＮＮＫ、ＮＡＢ及びＮＡＴ）含有量を、再浸漬以前の処理済褐色タバコに含まれているＴＳＮＡの量から、好ましくは少なくとも約２５重量％、より好ましくは少なくとも約３５重量％そして更に好ましくは少なくとも約５０重量％、減少することができる。
本明細書において使用される“マイクロウェーブ放射”の用語は、マイクロウェーブ領域として典型的に特徴づけられる周波数及び波長を持つ、マイクロウェーブの形態をとる電磁エネルギーを指す。“マイクロウェーブ”の用語は、遠赤外線領域及び通常の無線周波数帯との間にある電磁波帯の部分を一般的に指す。マイクロウェーブの範囲は、波長約１ミリメートルで周波数約３００，０００ＭＨｚから波長３０センチメートルで約１，０００ＭＨｚより僅かに低い周波数まで広がる。本発明は、典型的にはこの周波数域の低域のマイクロウェーブの、好ましくは高電力の応用を使用する。この好ましい周波数域において、マイクロウェーブによる加熱と赤外線（例えば調理）のような古典的加熱方法の間には基本的な相違がある：より大きな貫入により、マイクロウェーブは一般的に数センチメートルの深さまで急速に加熱するが、一方赤外線による加熱は多分に表面的である。米国に於いて調理用電子レンジのような、市販のマイクロウェーブ器具は、それぞれ約９１５ＭＨｚ及び２４５０ＭＨｚの標準周波数で入手可能である。これらの周波数は、標準の工業用周波帯である。ヨーロッパにおいては、２４５０及び８９６ＭＨｚのマイクロウェーブ周波数が通常使用される。然しながら、正確に計算した条件下では、他の周波数そして波長のマイクロウェーブが、本発明の目的そして利益を達成するのに有用であろう。
マイクロウェーブエネルギーは、所望する適用によって、種々の電力水準で発生することができる。６００−１０００ワットの電力水準の通常の調理用マイクロウェーブ器具（通常約８００ワット）の、マイクロウェーブは、典型的にはマグネトロンで発生されるが、しかし商業用装置は、通常約１キロワットのモジュール発生源の付加により、数百キロワットの電力発生まで可能である。マグネトロンは、適当な高周波数のパルス波又は連続波を、発生することができる。
適用器具（或いはオーブン）は、マイクロウェーブ電力発生器及び加熱される素材間の必要な結合手段である。本発明の目的のためには、タバコ作物の部分を効果的に放射線に当てることが可能なように適合されている限りは、いかなる所望の適用器具も使用できる。適用器具は、電力伝達を最適化するためにマイクロウェーブ発生器と適合していなければならず、そして外部へのエネルギーの漏洩を避けなければならない。必要ならば、波長の数倍より大きい寸法にできる、多モード空間（ｃａｖｉｔｉｅｓ）（マイクロウェーブオーブン）が、大型の試料に対しては有用である。葉の内部の均一な加熱を確実にするために、適用器具に、モード撹拌器（電界分布を連続的に変更する金属製の可動器具）及びベルトコンベヤーのような可動平面を装備できる。最良の結果は、束ねた又は積み重ねた葉ではなく、葉一枚の厚みでマイクロウェーブ放射に暴露することにより得られた。
本発明の好ましい態様において、マイクロウェーブの条件は、約９００ＭＨｚから約２５００ＭＨｚのマイクロウェーブ周波数、更に好ましくは約９１５ＭＨｚ及び約２４５０ＭＨｚ、約６００ワットから３００キロワットまでの電力水準、更に好ましくは調理用適用器具に対しては、約６００ワットから約１０００ワット、そして商業用適用多モード器具に対しては、約２から約７５キロワット、更に好ましくは約５から約５０キロワット、を含む。加熱時間は、一般的に少なくとも約１秒間、更に一般的には約１０秒間から約５分間までの範囲である。約８００−１０００ワットの電力水準に於いて、束ねた又は積み重ねた葉ではなく一枚厚みの葉を処理する場合、加熱時間は好ましくは約１分間から２．５分間である。例えば、２−７５キロワットの範囲の高電力水準を使用する、商業規模の適用器具に対する加熱時間は、再び束ねた又は積み重ねた葉ではなく一枚厚みの葉の場合、約５秒間から約６０秒間までの範囲で、そして一般的には５０キロワットならば１０−３０秒間の範囲と短いであろう。もちろん、当業者は、最適なマイクロウェーブ電界密度は、いかなる適用器具に対しても、空間（ｃａｖｉｔｙ）の容積、使用する電力水準、及び葉の中の水分量に基づいて決定できることを、理解するであろう。一般的に言って、より高い電力水準を使用すれば、その間葉をマイクロウェーブ放射に当てる、必要な時間はより短いであろう。
然しながら、上に記載した条件は、絶対的なものではなくそして本発明の説明を与えるものであり、当業者は、適当なマイクロウェーブ条件を、決定することができるであろう。マイクロウェーブ放射は、焦がすことなく、人間の消費に適当なように、好ましくは葉又はその一部に、葉を効果的に乾燥するに充分な時間適用する。マイクロウェーブ放射を、葉又はその一部に、水分含有量を約２０重量％、更に好ましくは１０重量％以下に減少するに充分な時間及び電力水準で、適用するのが好ましい。
さて図３には、商業規模のマイクロウェーブ適用器具の態様を、部分透視図で示してある。特に、移動トラック車枠２（図示されていないが、前端は図の右側）、内部に一枚壁構造（３００３Ｈ１４アルミニウムから適当に構築できる）の、それぞれの空間の概略寸法が、長さ約４．８メートル（１６’）ｘ幅約２．１メートル（８４”）ｘ高さ約１．２メートル（４８”）の、４個のモジュール式オーブン空間を含むコンベヤー化された、マイクロウェーブオーブン３を含む、マイクロドライ（Ｍｉｃｒｏｄｒｙ）３００ｋＷマイクロウェーブタバコ乾燥システム１、を示す。各々の空間は各々の側に２個ずつの４個の出入り扉が備えてある。扉は、マイクロウェーブエネルギーへの偶発的な暴露を防ぐため二重のインターロックにしてある。
図３には、葉４から葉柄を除去するための複数（例えば１２個）の回転刃自動切除機構５が示してある。切除刃は、約８．６センチメートル（３．４インチ）幅の、人力で供給される葉の中心部に下りている直線の平板であっても良い。運転員の手の挿入を防ぐため、所望により、適当な防護設備を設置できる。図３には葉柄切除機構が示されているが、しかし上に記載したように本発明の他の態様によれば、全ての葉を使用することができる。従って、切除機構の代わりに、装置に水蒸気処理容器又は葉から水分を圧搾する一対のローラーを採用できる。
図３に戻って、葉柄切除操作後、切断された葉６は、ベルトコンベヤー７によって、４個の空間を収容する主マイクロウェーブオーブン３に運搬される。一つの態様においては、システムは約２４メートル（約７８フィート）の長さのオーブンを有する。オーブンの導入部及び内部に於いて、コンベヤー系は、切断された葉柄が、一対のベルトの間を抜けそしてベルトの下に設置されたホッパー（図示されていない）に落ちるように設定された、別の複数の、例えば６本の、変速ポリプロピレン製ベルトで構成できる。ベルトは、次いで切断されたタバコの葉を、マイクロウェーブエネルギーを含むように設計された各々の空間に一個ずつ設置された二個のトラップの一個を通って、そして次いで、上記の本発明の原理に従って各々の葉がマイクロウェーブ処理に掛けられる、選択された空間に、運搬するであろう。マイクロウェーブ処理後、コンベヤーは、葉を空間出口を通り、オーブン出口トラップを通りそして、次にそこで葉を更なる工程に持ち出す適当な容器に運搬される、オーブンの外へ運搬する。
空間及びオーブンから水分を含む空気を除去するために、空気再循環を行う適当な送風機を含む排気系を、システムに含めることができる（図３に於いて、代表的に一個を部材８として標識した水分排気通気孔参照）。又、所望により、オーブンの内部を、葉をコンベヤーで運搬する間、マイクロウェーブ空間の外側のオーブンの内部を、好ましい一定の温度、例えば、約７１−８２℃（１６０−１８０°Ｆ）、に保つように、適当な間隔で設置された循環空気の対流式加熱源により、温度制御できる。図３に示すような現場で使用する移動式システムの場合、必要電力は一対の通常のジーゼル動力発電機９、１０により供給できる。もちろん、マイクロウェーブ乾燥システムは、所望により、通常の電源から電力を得て、固定した場所でも又稼動できる。
図３のオーブン３内の四個の空間のそれぞれは、対応するマイクロドライＩＶ−７５型マイクロウェーブ電源からマイクロウェーブエネルギーを受ける。マイクロウェーブエネルギーは、分割器を経由し、各々の空間の頂部に設置された二個の引き込み口からそれぞれの空間に入る。モード撹拌器が、マイクロウェーブエネルギーの分布を補助する為に各々の空間の引き込み口の下に設置されている。各々のマイクロウェーブ電源装置は、７５ｋＷのマグネトロンを稼動するに必要な構成部品を収容する、完全にそれだけで完備した小室（ｃａｂｉｎｅｔ）である。マイクロウェーブ電源の制御は小室に設置されている。装置は、工業的環境で、無人連続運転できるように設計されている。各々のマイクロウェーブ電力発生器は、各々の空間の傍に、又は離れた所に設置しても良い。然しながら、約１５ｍ（５０’）の距離で、伝達線の損失は約２％であろう。各々の電力発生器は、工業用運転のために、調節可能なマイクロウェーブエネルギーを供給する。出力電力は、ＦＣＣの割当てた９１５ＭＨｚの周波数で、０から約７５ｋＷまで調節でき、そして制御盤の制御つまみによる手動調節、又はプロセス制御器からの４−２０ミリアンペアの制御信号による遠隔制御による、ソリッドステート制御回路により、制御される。回路上は電力出力を０から制御するが、しかし周波数幅は、約５ｋＷ以下の水準で幅広くなる。各々の空間の電力発生器は、基本的には自動及び手動運転のために設計された回路機能により操作され保護される、工業用マグネトロンを作動する直流電力供給である。発生器の電気的な機能は小室の扉に設置された、制御盤の計器で監視される。測定は、陽極電流、陽極電圧、出力電力、フィラメント電流、電磁電流及びリフレクト（ｒｅｆｌｅｃｔｅｄ）電力である。電気−機械的インターロック機能の作動は、制御盤上の規定されたランプにより監視される。各々のマイクロウェーブ電力発生器用の小室は、構成部品への最大の接近が可能なように、幅一杯の扉を有する。作り付けの電磁波防御遮蔽容器内に、マグネトロン及び関連するマイクロウェーブ構成部品が、収容されている。扉によって、マグネトロン及び電磁石の設置ができる。システムは、小室の内部に設置された、高リフレクト電力条件時にマグネトロンを保護する隔離物として機能する、循環器と水の積荷を含んでいる。マイクロウェーブ電力発生器は、熱を発生する構成部品を冷却するために、強制空気及び水の両者を使用する。マグネトロン及び電磁石は、閉回路の脱ミネラル水系による水冷却である。別個の水源及び熱交換器を、この回路の水の冷却に使用できる。別個の水源は、又小室内の空気熱交換器にも水を流し、小室内の空気を冷却する。高圧遠心送風機が、マグネトロン出力窓及び陰極構造物の冷却を行う。水及び小室温度は、制御電力鎖内でインターロックされている。本明細書のシステムのマイクロウェーブ発生器の典型的な参考資料は、以下の通りである：
入力電力        ９５ＫＶＡ、４４０−４８０ＶＡＣ、３相、６０Ｈｚ
出力電力        ９１５±１０ＭＨｚで７５ｋＷ
マグネトロン管  ＣＴＬ、ＣＷＭ  ７５  Ｉ
典型的なマグネトロン作動の参考資料は以下の通りである：
ＡＣフィラメント電圧  １１．４Ｖ
フィラメント電流      ８５Ａ
ＤＣ陽極電圧          １７ＫＶ
陽極電流              ５．０Ａ
ＤＣ電磁石電流        ４．３Ａ
効率                  ８０％
更に、典型的なマイクロウェーブ発生器は、炭素鋼の容器を採用できそして小室頂部の適当な場所に出力結合部（ＷＲ９７５ウェーブガイド）を有している。
処理量試験に於いて、一般的に上に記載したように設計されたマイクロウェーブタバコ乾燥システムは、葉の水分含有量の８０％以上を除去することに効果的であった。特に一つの計測された試料に於いて、８５％の仮定した初期水分含有率及び１５％の固形物含有率の葉約６．８ｋｇ（１５ポンド）を、葉一枚の厚みで、時間当り約８２ｋｇ（１８０ポンド）の速度で、マイクロウェーブ空間を通した。葉の重量を、空間出口の後で測定した。最終重量は約２．１ｋｇ（４．６ポンド）、或いは初期重量の３１％であった。従って、初期の仮定した水含有量に基づけば、葉の中に水は約１．０７ｋｇ（２．３５ポンド）残っており、これは初期の水含有量の１８．５％に相当する。
図２で開示したように、本発明による黄色タバコのマイクロウェーブ処理は、好ましくは乾燥した黄金色のタバコ産物になる。本明細書に提示するデータは、そのようないぶさない形で乾燥したタバコが、標準的に処理されたタバコと違い、劇的に減少した発ガン性のニトロソアミン、特にＮＮＮ及びＮＮＫを、含有していることを立証する。
集中した形態（即ち、可視光線域で太陽光又は電気の光への一般的な暴露から識別できるように集中した）の、上に記載したマイクロウェーブ領域より高い周波数及び短い波長を持つ電磁波の放射を、そのようなエネルギー形態で、マイクロウェーブ態様について上に記載したような、収穫後の概略同じ時間枠内で、タバコを処理することにより、本発明の基本的な目的−タバコ産物のＴＳＮＡｓの減少又は実質的な除去、を達成することに、使用できることがわかった。言い換えると、マイクロウェーブ処理について、上に記載したと同様の一般的でそして好ましい技術及び原理は、そのような別のエネルギー源を使用する場合にも、適用できる；例えば、タバコを収穫後の概略同じ時間枠にそのような放射線で処理し、放射に先立ち、葉を葉柄除去でき、ローラー間で圧搾し又は水蒸気処理し、等である。
然しながら、そのような別のエネルギー源は、ＴＳＮＡｓを、有意にそして好ましく減少し、又は実質的に除去し、又は形成を阻害することには決着がついたが、今日まで試験された他のどの態様も、葉を乾燥することにおいて、詳細に記載したマイクロウェーブ技術のように、効果的でない。従って、そのような別のエネルギー源を使用する場合、照射したタバコの葉を、処理過程を完了する為に、照射工程を、引き続いてのオーブン乾燥又は回転乾燥工程と組合わせた、更なる工程に掛けることが好ましいかもしれない。
特に、通常の電磁波帯内のマイクロウェーブ領域より高い周波数を持つ、いかなる電磁波放射源、及びエレクトロンビームのような加速粒子ビームは、タバコが未処理でそして減少されるべき量のＴＳＮＡｓ又は阻止されるべきその形成、を有する、影響を受けやすい状態にある場合に、ＴＳＮＡｓを有意に減少し、実質的に除去し及び／又は形成を阻害する効果をもたらすと信じられている。マイクロウェーブが１０11Ｈｚそして３ｘ１０-3メートルの波長を持つ電磁波放射の形態を含むと一般的に定義されている、電磁波帯内のスケール上で、そのようなエネルギー源は、限定的ではなく、約１０12から１０14Ｈｚの周波数そして３ｘ１０-4から３ｘ１０16メートルの波長を持つ遠赤外線及び赤外線放射、約１０16から１０18Ｈｚの周波数そして３ｘ１０-8から３ｘ１０-10の波長を持つ紫外線放射、軟Ｘ−線又はレーザー、陰極線（真空管の陰極から表面に垂直に発する負に荷電した電子の流れ）、Ｘ−線及び１０21Ｈｚ以上の周波数そして対応する波長を持つことにより特徴づけられるガンマ線放射、を含む。
当業者にとって明白であるように、エネルギー源により出される放射線の線量が大であれば、所望の結果を達成する為に、葉をそれに当てる必要時間は少ない。典型的には、そのような高周波数の放射線源を使用する場合、一分間以下の、好ましくは３０秒間以下の、更に好ましくは約１０秒間以下の放射線適用時間が必要である。他の方法で定義すれば、少なくとも約１秒間の放射線適用時間が好ましい。然しながら、以下の実施例に示すように、所望により、暴露速度は、放射線量を過剰に出すことにより制御できる。例えば、１メガラドの放射線を瞬間的に（以下の実施例１７で明らかにされる電子ビーム加速器によるように）、又はあらかじめ決定した暴露速度で（以下の実施例１９で明らかにされる、１メガラド（１０キログレイ）の放射線が時間当り約０．８メガラドの暴露速度で出された、密封容器ガンマ線放射試験により例示されるように）出すことができる。高周波数の放射線源を使用する場合、未処理の試料と比較して、少なくともＴＳＮＡｓの５０％減少を達成する放射線量を、使用するのが好ましい。特定の放射線量及び暴露速度は、特定の設備及び適用する放射線源の型によるであろうが、当業者には明白であるように、タバコ試料を約０．１から約１０メガラド、更に好ましくは約０．５から約５メガラド、そして更に好ましくは約０．７５から約１．５メガラドの放射線に当てるのが一般的に好ましい。
以下の実施例に例示するように、試験は種々のタバコ試料に対し、これら追加の放射線源の具体例として加速電子ビーム、ＣＯ2レーザー、及びガンマ線放射を使用して行われた。各々の事例に於いて。未処理の照射を受けたタバコ試料は、有意に減少された及び／又は実質的に除去された含有量のＴＳＮＡを含むことを明らかにした。
更に本発明のもう一つの態様に於いて、空気再循環式対流オーブンでの、まだ影響を受けやすい状態にあるタバコの処理も又葉の品質は低下したが、ＴＳＮＡを減少することを示した。ＴＳＮＡ含有量の低下に効果的でなくそしてタバコの品質を低下させる、通常の高温乾燥オーブンと異なり、約３８℃から約２６０℃（約１００°から約５００°Ｆ）の温度で、低い温度で１時間から高い温度で約５分間の範囲での空気再循環式対流オーブンでの加熱も又、本明細書で定義した影響を受けやすい状態のタバコの中のＴＳＮＡｓの含有量を効果的に減少し又は形成を阻止した。更にもっと好ましくは、空気再循環対流加熱及びマイクロウェーブ放射を組合わせたオーブンは、葉の品質を改良しながら加熱時間を短縮できる。例えば、対流式オーブンを単独で使用する場合、葉身が乾燥した時点で葉脈及び葉柄は完全に乾燥していなく従って葉身部分は乾燥しすぎそして粉をまぶしたようになる。マイクロウェーブ処理を再循環対流式オーブン加熱と組合わせることは、更に均一に乾燥した産物が得られ葉の品質を改良できる。
他のもう一つの側面に於いて、本発明は、ＴＳＮＡｓを有意に減少し又は実質的に除去したタバコ産物を、消費のために提供することにより、喫煙し、噛み、又は他の方法でタバコを摂取する人間又は動物自体内の、タバコ特有のニトロソアミン含有量を、減少し又は実質的に除去する方法に関する。
未処理のタバコをマイクロウェーブ又は他の放射線エネルギーに当てることは、驚異的に低いニトロソアミン含有量を持つタバコを提供するのに効果的であることを、本明細書で明らかにする。これらの技術は、特に葉柄を廃棄しそして水分圧搾又は上に記載した水蒸気処理を採用しない場合、タバコの葉の三分の一から半分の長さの葉柄を、剥ぎ取りそして処分することにより促進できる。この方法で葉柄を除去した場合、得られたマイクロウェーブ処理済のタバコの葉は、葉柄の所望しない部分が既に除去されているので葉柄除去機の使用を必要としない。結果として、タバコ廃棄物を１０％から３０％減少し、葉柄除去に伴うタバコ産物の典型的な損失を排除する。本発明の改良されたタバコは、紙巻タバコ、葉巻、噛みタバコ、タバコチューインガム、タバコトローチ、タバコポーチ、嗅ぎタバコ、又はタバコ香料及び食品添加物を含む、いかなるタバコ産物中の、標準的方法で処理されたタバコの全て又は一部と、入れ替えることができる。喫煙用の目的に、本発明は、標準的ニコチン含有量で、良好な喫煙特性を維持しそして充分な風味を提供しながら、より少ない不快な匂いを提供する。噛みタバコ、嗅ぎタバコ、ポーチ及び食品添加の目的には、本発明のタバコは、豊かな気持ちの良い香りを持つ。
本発明は、次に以下の実施例を引用することにより例示されるが、これらは本発明の範囲を、いかなる方法によっても制限しようとするものではない。
実施例１
ヴァージニアフルー（ｆｌｕｅ）タバコを採収し、そして葉を煙道処理（ｆｌｕｅ  ｃｕｒｉｎｇ）を始めるために、保存小屋に約３８−４３℃（約１００−１１０°Ｆ）で置いた。試料１−３は収穫後約２４−３６時間に、葉が黄色に変色した後小屋から採取した。試料１は、主葉脈を取り、そして約４００−５００℃の対流空気オーブンで高温乾燥し、それにより葉身が褐色化した、葉身試料であった。試料２は、ゴールドスター（Ｇｏｌｄｓｔａｒ）モデルＭＡ−１５７２Ｍマイクロウェーブオーブン（２４５０ＭＨｚ）に入れ、高電力設定（１０００ワット）で回転しながら約２．５分間加熱した、黄色葉であった。試料３は、未処理の対照として使用した、黄色葉であった。試料４及び５は、保存小屋に約８２℃（約１８０°Ｆ）の高温で残され、試料４は、ラックの外側で乾燥され、試料５は、ラックの内側で乾燥された。試料６は、標準的煙道処理法を受けた、処理された褐色葉である。
分析は、各々の試料につきＮＮＮ、ＮＡＴ、ＮＡＢ及びＮＮＫ含有量を測定する為に行った。本実施例及び以下の実施例に於いて、“ＴＳＮＡ”は、これら４種のタバコ特有のニトロソアミンの合計を表す。試料の調整及び抽出はＴＳＮＡｓの分析の典型的方法（例えば、バートン（Ｂｕｒｔｏｎ）等、“タバコ葉組織内のタバコ成分の分布．１．タバコ特有のニトロソアミン、硝酸塩、亜硝酸塩及びアルカロイド”、Ｊ．Ａｇｒｉｃ．Ｆｏｏｄ  Ｃｈｅｍ．，Ｖｏｌｕｍｅ４０，Ｎｏ．６，１９９２参照）に従い、そして個々のＴＳＮＡｓは、ヒューレットパッカード（Ｈｅｗｌｅｔｔ−Ｐａｃｋａｒｄ）モデル５８９０Ａガスクロマトグラフに結合したサーメディックス（Ｔｈｅｒｍｅｄｉｃｓ）Ｉｎｃ．ＴＥＡモデル５４３熱エネルギー分析器で定量した。結果を、以下の表１に示す。以下の各々の表の全てのデータは、試料グラム当りのニトロソアミンのマイクログラム（即ち、パーツパーミリオン又はμｇ／ｇ）で示す：
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実施例２
ヴァージニアフルータバコを、採収した。試料７は、対照として使用する、新しく切り取った、緑色葉であった。一方試料８は、２．５キロワットで２４５０ＭＨｚで作動する、ケンタッキー州ルイビルのマイクロドライ（ＭｉｃｒｏＤｒｙ）社製の多モードマイクロウェーブ適用器具で、マイクロウェーブ放射を当てた、新しく切り取った緑色葉であった。試料９-１２は、標準的な煙道処理をした褐色タバコから得られた。試料９は、成型した紙巻タバコからのタバコであった；試料１０は、紙巻タバコを製造する為の、ばらの、切断したタバコであった。試料１１及び１２は、各々を試料８と同様なマイクロウェーブ条件に当てた以外は、それぞれ試料９（紙巻タバコ）及び試料１０（ばら）と同じであった。ＴＳＮＡ含有量は、実施例１と同様の方法で分析した。結果を、以下の表２に示す：
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実施例３
表３に示す以下の銘柄の紙巻タバコを、ケンタッキー州レキシントンの種々の小売店から無作為に購入し、そして実施例１に記載の方法を使用してＴＳＮＡを分析した：
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実施例４
ヴァージニアフルータバコを収穫し、そして葉を煙道処理を始めるために、保存小屋に約３８−４３℃（約１００−１１０°Ｆ）で置いた。収穫後約２４−３６時間後に、葉が黄色に変色した後小屋から出し、ゴールドスターモデルＭＡ−１５７２Ｍマイクロウェーブオーブン（２４５０ＭＨｚ）で、高電力設定（１０００ワット）で回転しながら約２．５分間マイクロウェーブ処理した。葉は、この方法で効果的に乾燥され、褐色に変色しなかったが、しかし代わりにその鮮黄色を保っていた。葉を、切断しそして紙巻タバコを調製した。試料２９−３３は、赤フルフレーバーと標識したバッチから採取し、一方試料３４−３８は、青ライトと標識したバッチから採取した。試料３９−４２は、健康食品店から購入したナチュラルアメリカンスピリットと言う銘柄の紙巻タバコである。試料２９−４２は実施例１記載の方法を使用してＴＳＮＡ含有量を分析し、そして結果を以下の表４に示す：
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本明細書中の表中のＳＴＤは、示した試料の平均に対する標準偏差である。
実施例５
Ｖｉｒｇｉｎｉａ産ｆｌｕｅタバコを収穫し、そしてその葉を熱風乾燥工程を始めるために約１００−１１０°Fの乾燥室に入れた。葉が黄色に変色した後、収穫後処理約２４−３６時間、乾燥室から取り出し、そして前述のＭｉｃｒｏＤｒｙ  ｍｕｌｔｉｍｏｄｅ  ａｐｐｌｉｃａｔｏｒにおいて出力レベル約６キロワットで約２０及び約３０秒間マイクロ波を照射したものをそれぞれサンプル４３−４４とした。マイクロ波処理後のサンプル４３及び４４は乾燥した黄金色の葉だった。サンプル４５−５１は通常の熱風乾燥工程を経た乾燥した茶色の葉から調製した。サンプル４５は対照；約４００−５００°Fに予熱した対流オーブンで約１及び約３分間加熱したものをそれぞれサンプル４６及び４７とした；そしてＷａｖｅｇｕｉｄｅ  ａｐｐｌｉｃａｔｏｒ  Ｍｏｄｅｌ  ＷＲ−９７５、ＭｉｃｒｏＤｒｙ製大型マルチモードオーブン（出力設定０−７５ＫＷ）において５０キロワットで約１０及び４０秒間マイクロ波（９１５ＭＨｚ）を照射したものをそれぞれサンプル４８及び４９とした。熱風乾燥した葉から調製した刻み（再構成したシート状）タバコをサンプル５０及び５１とした。サンプル５０には導波管マイクロ波オーブンで５０キロワットで約１．５分間マイクロ波を照射し、一方サンプル５１は約４００−５００°Fに予熱した対流オーブンで約３分間加熱した。実施例１に記載した方法を用いてこれらのサンプルについてＴＳＮＡ含有量を測定した、そして結果を以下の表５に示す：
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実施例６
Ｖｉｒｇｉｎｉａ産ｆｌｕｅタバコを収穫し、そしてその葉を熱風乾燥工程を始めるために約１００−１１０°Fの乾燥室に入れた。サンプル５２−５５は、約２４−３６時間後に乾燥室から取り出した黄変タバコから調製した紙巻きタバコであり、そしてＧｏｌｄｓｔａｒ  マイクロ波オーブン、Ｍｏｄｅｌ  ＭＡ−１５７２Ｍ（２４５０ＭＨｚ）、において高出力設定（１０００ワット）で約２分間マイクロ波を照射したものであった。比較のため、通常の熱風乾燥工程を経た葉から調製した紙巻きタバコで、マイクロ波処理を行わなかったものをサンプル６１及び６２とした。乾燥した葉をサンプル５６；濃黄色で完全には乾燥していないものをサンプル５７；乾燥した葉身をサンプル５８とし、そして乾燥中肋をサンプル５９及び６０とした。実施例１と同様にＴＳＮＡ含有量を測定した、そして結果を以下の表６に示す：
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実施例７
Ｖｉｒｇｉｎｉａ産ｆｌｕｅタバコを収穫した。未乾燥で刻んだばかりの緑色タバコをサンプル６３及び６６としたが、しかしＴＳＮＡ測定を行うまでに１週間以上時間が経過したために幾分空気乾燥した。残りの葉を熱風乾燥工程を始めるために約１００−１１０°Fの乾燥室に入れた。葉が黄色に変色した後、収穫後処理約２４−３６時間、乾燥室から取り出し、そして前述のＷａｖｅｇｕｉｄｅ  ｍｕｌｔｉｍｏｄｅ  ａｐｐｌｉｃａｔｏｒにおいて２５キロワットで約４０秒間マイクロ波を照射したものをサンプル６８とした。
サンプル６４／６５（葉）及び６７／７０（再構成されたシート状、又は「刻み」タバコ）は、乾燥タバコを水で戻しそしてマイクロ波照射を行った際の本発明の効果を例示する。サンプル６４及び６５は、通常の熱風乾燥工程を経た葉のサンプルであったが；約５−１０秒間流水で処理をすることにより水で戻したものをサンプル６４とした。葉は有意に水分を吸収した。サンプル６４及び６５にはそれぞれその後Ｗａｖｅｇｕｉｄｅ  ｍｕｌｔｉｍｏｄｅ  ａｐｐｌｉｃａｔｏｒによって２５キロワットで約４０秒間マイクロ波処理を行った。乾燥した葉から調製し、再構成したシート状タバコをサンプル６７及び７０とした。サンプル６７は有意な量を吸収させるために水を加えることにより水で戻し、そしてサンプル６４に記載の条件でマイクロ波を照射した。サンプル７０にはマイクロ波を照射しなかった。乾燥した葉の別のサンプルをサンプル６９、７１及び７２とし、対照として使用した。実施例１と同様にＴＳＮＡ含有量を測定した、そして結果を以下の表７に示す：
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実施例８
Ｖｉｒｇｉｎｉａ産ｆｌｕｅタバコを収穫し、そしてその葉を熱風乾燥工程を始めるために約１００−１１０°Fの乾燥室に入れた。葉が黄色に変色した後、収穫後処理約２４−３６時間、乾燥室から取り出し、そしてＧｏｌｄｓｔａｒ  Ｍｏｄｅｌ  ＭＡ−１５７２Ｍにおいて高出力設定で約２分間マイクロ波処理をしたものをサンプル７３とした。サンプル７４−７６は通常の方法で熱風乾燥した。サンプル７４は乾燥したものの対照。実施例７（サンプル６４）と同様に水で戻し、そしてＭｉｃｒｏＤｒｙ  ａｐｐｌｉｃａｔｏｒ（２４５０ＭＨｚ）において出力レベル約６キロワットで約２０秒間（サンプル７５）及び約４０秒間（サンプル７６）マイクロ波を照射したものをそれぞれサンプル７５及び７６とした。サンプル７７−７９は熱風乾燥した葉から調製した再構成シート状タバコだった。サンプル７７は対照とし、サンプル７８及び７９は実施例７（サンプル６７）と同様に水で戻した。サンプル７８及び７９は、ＭｉｃｒｏＤｒｙ  ａｐｐｌｉｃａｔｏｒでそれぞれ約３０秒間マイクロ波処理をした；サンプル７８はオーブンの底に置いたままにしたが、サンプル７９はシート状サンプルをスチロホーム容器の上に置いて数インチ高い位置にした、これによりさらに均一な加熱が可能となった。実施例１と同様にＴＳＮＡ含有量を測定した、そして結果を以下の表８に示す：
0003996958.tif 000012
実施例９
サンプル８０−８１は小売店で購入したＲｅｄｍａｎ噛みタバコであった。対照をサンプル８０とし、そしてＧｏｌｄｓｔａｒ  Ｍｏｄｅｌ  ＭＡ−１５７２Ｍにおいて高出力設定で約１−２分間マイクロ波処理をしたものをサンプル８１とした。サンプル８２−８３は小売店で購入したＳｋｏａｌ嗅ぎタバコであった。対照をサンプル８２とし、サンプル８１と同じ方法でマイクロ波処理をしたものをサンプル８３とした。ＴＳＮＡ含有量を測定した、そして結果を以下の表９に示す：
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実施例１０
本発明に従って黄変タバコをマイクロ波処理した後においてもＴＳＮＡが蓄積するかどうかを検討するために、実施例４において検討された紙巻きタバコの追加サンプル（−Ａと称する）、サンプル２９、３５及び３９（対照）について、最初にＴＳＮＡ含有量を測定してから７ヶ月よりさらに経過した後に実施例４に記載のとおりＴＳＮＡ含有量を再測定した。結果を以下の表１０に示す：
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実施例１１
Ｖｉｒｇｉｎｉａ産ｆｌｕｅタバコを収穫し、そしてその葉を熱風乾燥工程を始めるために約１００−１１０°Fの乾燥室に入れた。葉が黄色に変色した後、収穫後処理約２４−３６時間、乾燥室から取り出しそしてＧｏｌｄｓｔａｒ  Ｍｏｄｅｌ  ＭＡ−１５７２Ｍ  マイクロ波オーブンにおいて高出力設定で約２から２．５分間マイクロ波を照射した。それぞれの葉は黄金色でそして効果的に乾燥していた。いくつかのサンプル、「粉砕」と称する、をその後粉末状にすり砕いた、それは例えばガム、薬用ドロップ又は食品添加物として有用であろう。葉にマイクロ波処理を行った時点から６ヶ月よりさらに経過した後に、以下のサンプルのＴＳＮＡ含有量を実施例１に記載の方法を用いて測定した。結果を以下の表１１に示す：
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実施例１２
Ｖｉｒｇｉｎｉａ産ｆｌｕｅタバコを収穫し、そしてその葉を熱風乾燥工程を始めるために約１００−１１０°Fの乾燥室に入れた。サンプル１０４及び１０５は、通常の熱風乾燥工程を経ておりマイクロ波処理を行わなかった葉のサンプルであった。乾燥した中肋をサンプル１０４とし、そして乾燥した葉身をサンプル１０５とした。葉が黄色に変色した後、収穫後処理約２４−３６時間、乾燥室から取り出した黄変タバコをサンプル１０６とした。乾燥室から取り出した後、葉にＧｏｌｄｓｔａｒ  Ｍｏｄｅｌ  ＭＡ−１５７２Ｍ  マイクロ波オーブンにおいて高出力設定で約２から２．５分間マイクロ波を照射した。それぞれの葉は黄金色でそして効果的に乾燥していた。乾燥した葉のいくらかをタバコ抽出物を調製する慣用法でさらに処理し、これを分析用にサンプル１０７とした。サンプル１０４−１０７のＴＳＮＡ含有量を実施例１に記載の方法を用いて測定した。結果を以下の表１２に示す：
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実施例１３
Ｖｉｒｇｉｎｉａ産ｆｌｕｅタバコを収穫し、そしてその葉を熱風乾燥工程を始めるために約１００−１１０°Fの乾燥室に入れた。サンプル１０８及び１０９は、通常の熱風乾燥工程を経た葉のサンプルであった。乾燥した葉身をサンプル１０８、そして乾燥した中肋をサンプル１０９とした。サンプル１１０及び１１１は、葉が黄色に変色した後、収穫後処理約２４−３６時間、乾燥室から取り出した黄変タバコであった。乾燥室から取り出した後、サンプル１１０及び１１１を空気循環型対流オーブン、Ｓｈａｒｐ  Ｃａｒｏｕｓｅｌ  Ｃｏｎｖｅｃｔｉｏｎ／Ｍｉｃｒｏｗａｖｅ  Ｍｏｄｅｌ  Ｎｏ．Ｒ−９Ｈ８４Ｂで加熱した。約３００°Fで５−１０分間の間迅速に加熱したものをサンプル１１０とした。約１００°Fから始めて１０分間より長い時間をかけて約１５０°Fまで段階的に上昇させ、合計加熱時間２０分間で低温でさらにゆるやかに加熱したものをサンプル１１１とした。サンプル１０８−１１１のＴＳＮＡ含有量を実施例１に記載の方法を用いて測定した。結果を以下の表１３に示す：
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対流オーブンによる加熱がＴＳＮＡレベルを減少させることが示されたが、タバコの質は本発明の好ましい実施例に従ったマイクロ波処理により得られるものの質よりも劣っていた。さらに、加熱時間もマイクロ波処理又は他の形態の高周波照射を使用する際よりも必然的に長くなる。詳細には、対流加熱では色を望ましい黄金色に固定することが不可能であったし、そして葉身は乾燥しすぎ、そして従って砕けやすい傾向があった一方で葉脈及び中肋は完全には乾燥されなかった。対照的に、本発明の最も好ましい態様に一致して、マイクロ波処理された葉は効果的に乾燥しそして処理後も黄金色を保持しており、そしてさらなる処理、特に紙巻きタバコ用、のためにしなやかでそして柔軟なままの状態であった。対流オーブン処理サンプルでは、乾燥された葉身は粉末及び細かなタバコ小片に砕けやすかった。
実施例１４
Ｋｅｎｔｕｃｋｙ産バーレータバコを収穫し、そして葉が黄色に変色した後、収穫後処理約２４−３６時間、その葉を以下のとおり処理した。サンプル１１２−１１７は、以下のとおり処理したこの回の原料からの葉のサンプルであった。実施例１２のサンプル１０６とほとんど同じ条件でマイクロ波処理をしたものをサンプル１１２とした。葉は黄金色でそして効果的に乾燥していた。サンプル１１３、及び１１４及び１１７は、実施例１３に記載したものと同じ空気循環型対流オーブンで加熱したものであった。サンプル１１０とほとんど同じ条件で加熱したものをサンプル１１３とし、サンプル１１１とほとんど同じ条件で加熱したものをサンプル１１４とし、そして約３５０°Fで約２０分間加熱したものをサンプル１１７とした。サンプル１１３、１１４及び１１７の質は、実施例１３に記載したサンプル１１０及び１１１の質と類似していた。実施例１３に記載のＳｈａｒｐ  Ｃａｒｏｕｓｅｌ  Ｃｏｎｖｅｃｔｉｏｎ／Ｍｉｃｒｏｗａｖｅ  オーブンで、マイクロ波（３０％）／対流（３００℃）機能を組み合わせて使用し、葉が黄金色に効果的に乾燥するまで加熱したものをサンプル１１５及び１１６とした。サンプル１１２−１１７のＴＳＮＡ含有量を実施例１に記載の方法を用いて測定した。結果を以下の表１４に示す：
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実施例１５
Ｖｉｒｇｉｎｉａ産ｆｌｕｅタバコを収穫し、そしてその葉を熱風乾燥工程を始めるために約１００−１１０°Fの乾燥室に入れた。サンプル１１８−１２０は、葉が黄変し始めた後乾燥室から取り出し、そしてその直後に対流型台所用電子レンジで約２から２．５分間葉が焼ける又は焦げることなく黄金色に効果的に乾燥するまでマイクロ波を照射した葉のサンプルであった。サンプル１２１−１２３は、収穫しそしてまず黄変した後に以下のとおりそれぞれ処理したＫｅｎｔｕｃｋｙ産バーレータバコのサンプルであった。タバコ産業で慣用される対流蒸気回転乾燥機に温度約２００°Fで葉が茶色になりそしていくぶん乾燥するまで入れておいたものをサンプル１２１とした。既引用のＧｏｌｄｓｔａｒ  マイクロ波オーブンで高出力で約２分間マイクロ波処理し、水で戻しそして葉をわずかに茶色くするために、これにより香が強まるとされている、回転乾燥機にいれたものをサンプル１２２とした。１分間マイクロ波処理をしたこと及び回転乾燥機に入れる前に水で戻さなかったことを除いてサンプル１２２と同様に処理したものをサンプル１２３とした。ＴＳＮＡ含有量を実施例１と同様に測定した、そして結果を以下の表１５に示す：
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実施例１６
Ｎｏｒｔｈ  Ｃａｒｏｌｉｎａ産バーレータバコを収穫し、そして葉が黄色に変色し始めた後、収穫後処理約２−３日、その葉を以下のとおり処理した。前述と同型のＧｏｌｄｓｔａｒ  マイクロ波オーブンで高出力設定で約２分間マイクロ波を照射した葉のサンプルをサンプル１１８とした。マイクロ波処理後葉は黄金色でそして効果的に乾燥していた。ＴＳＮＡ含有量を実施例１に記載の方法を用いて測定した。結果を以下の表１６に示す：
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実施例１７
本実施例は、黄変タバコサンプルにおいてＴＳＮＡの含有量を減少させる、又は実質的にその合成を阻害するために電子ビーム照射を使用することの効果を例示する。Ｎｏｒｔｈ  Ｃａｒｏｌｉｎａ産バーレータバコを収穫した。サンプル１１９−１２２は、葉が効果的に乾燥しそして茶色になるまで通常の方法で屋外につるしておくことにより空気乾燥した葉のサンプルであった。対照のため無処理としたものをサンプル１１９とした。Ｒａｄｉａｔｉｏｎ  Ｄｙｎａｍｉｃｓ，Ｉｎｃ．ｏｆ  Ｅｄｇｅｗｏｏｄ，Ｎ．Ｙ．製  Ｄｙｎａｍｉｔｒｏｎ  Ｅｌｅｃｔｒｏｎ  Ｂｅａｍ  Ａｃｃｅｌｅｒａｔｏｒを使用してコンベアーベルト上で暴露強度１  ｍｅｇｅｒａｄで電子ビーム照射を行ったサンプルをサンプル１２０及び１２１とした。Ｇｏｌｄｓｔａｒ  マイクロ波オーブンで高出力設定で約２分間マイクロ波を照射したものをサンプル１２２とした。黄変し始めた後のバーレータバコの葉の先端を採取してサンプル１２３とした。サンプル１２３と同じ植物体から採取した葉柄部分をサンプル１２４とし、そしてこれはまだいくぶん緑色だった。黄変段階のバーレーサンプルの葉全体をサンプル１２５及び１２６とした。サンプル１２３−１２６のそれぞれに前述のＤｙｎａｍｉｔｒｏｎを使用して、サンプル１２０及び１２１と同様の方法及び同様の暴露強度で前述と同様に電子ビーム照射を行った。上記サンプルについて実施例１において述べた方法に従ってＴＳＮＡ含有量を測定した、そして結果を以下の表１７に示す：
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上記データは電子ビーム照射が検討した黄変タバコにおいてタバコ特異的ニトロソアミンの形成を実質量阻害するために効果的であることを示しているが、収穫後処理の同様な段階での葉に本出願の他の実施例において記載される様にマイクロ波照射を行った際のようには葉は効果的に乾燥していなかった。従って、電子ビーム照射法の商業的応用には乾燥工程を促進するために照射済の葉を対流乾燥オーブン内を通過させるなどの追加的な乾燥段階が必要であろう。
実施例１８
本実施例は、本発明の低ＴＳＮＡ目標を達成するためにレーザーから発せられる高エネルギービームもまた効果的であることを例示する。Ｌｕｘａｒ  Ｃｏｒｐ．製ＣＯ2レーザー、Ｍｏｄｅｌ  ＬＸ−２０ＳＰを、収穫後処理約２−３日の黄変Ｖｉｒｇｉｎｉａ産ｆｌｕｅタバコ葉への照射に使用した。１秒あたりのパターン数でのアプリケーション速度を決定するｓｕｐｅｒｐｕｌｓｅ  Ｅ  プログラムでＮｏｖａＳｃａｎ  ｈａｎｄｐｉｅｃｅを使用した。１秒あたり１０パターンを照射するＥ１０設定を使用した。葉の８個のサブサンプル、Ｔ−１からＴ−８、に以下の方法に従って照射した：
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２ワットにおいて、約１２０ｍＪのエネルギーが各走査又は通過において照射され、一方４ワットにおいては、約２４０ｍＪがそのような各走査において照射された。
サブサンプルＴ−１からＴ−４を混合及び一緒に組み合わせて葉のサンプル１２７とし、実施例１に記載と同様の方法でＴＳＮＡ含有量を評価した。サブサンプルＴ−５からＴ−８を同様に混合及び一緒に組み合わせて葉のサンプル１２８とし、同様にＴＳＮＡ含有量を評価した。結果を以下の表１８に示す：
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実施例１７に記載のサンプルついてと同様にＣＯ2レーザー照射サンプルは、ＴＳＮＡ含有量は低いが、マイクロ波処理サンプルの様には効果的に乾燥されておらず、そして従って乾燥工程を促進するために追加的な乾燥工程を用いることが可能であった。さらに、ＣＯ2レーザー照射後ＴＳＮＡ測定の前に、８個のサブサンプルのうち６個がいくぶん茶色に変色した、ＴＳＮＡ含有量に明らかな影響は無かった。
実施例１９
本実施例は、黄変タバコにおいて有意量のＴＳＮＡ形成を阻害することにガンマ放射線もまた効果的であることを例示する。収穫後処理約２−３日で、葉が黄色に変色し始めた直後のＶｉｒｇｉｎｉａ産ｆｌｕｅタバコを採取した。サンプル１２９−１３２をそれぞれ黄変葉の葉身部分から採取し、そして遮蔽容器内で１０  ｋＧｒｅｙ（１  ｍｅｇａｒａｄ）のガンマ線、暴露強度１時間あたり８ｋＧｒｅｙ（．８  ｍｅｇａｒａｄ）で合計暴露時間約７５分間、を照射した。続いて照射済サンプルについて前述と同様の方法でＴＳＮＡ含有量を評価した、そして結果を以下の表１９に示す：
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本請求の発明の意図及び範囲から解離することなく多くの変更及び改変を好ましい態様において行うことも可能であることは当業者に明白である。従って、前述の記載は例示することのみを意図しそして制限する目的では考慮されるべきではない。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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