(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
２以上の窒化アルミニウムのグリーン体の少なくとも一方の接合面に、窒化アルミニウム粉末を主成分として含有するペーストを塗布し、脱泡処理を行った後、該グリーン体を接合面で密着せしめ、乾燥、脱脂及び焼成することを特徴とする窒化アルミニウム接合構造体の製造方法。
【請求項２】
ペーストを構成するビヒクルの沸点が１５０℃以上である請求項１記載の窒化アルミニウム接合構造体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、接合部における熱伝導性の低下が殆ど無く、且つ高い接合強度を有する窒化アルミニウム接合構造体の製造方法である。
【０００２】
【従来の技術】
窒化アルミニウム焼結体は、高い熱伝導性及び電気絶縁性を有するため、種々の装置、機器の放熱部材として使用されている。ところが、上記放熱部材として使用される窒化アルミニウムの構造体の形状は、板状、柱状等の単純な形状のみではなく、中空体や入り入り組んだ面を有する立体等の複雑な形状を要求される場合がある。
【０００３】
例えば、図１は、上記中空体の形状をした放熱部材についての一態様を示す斜視図である。即ち、図１において、中空体１内には、液供給口２から熱媒体が供給され、熱交換をした後、液排出口２'より取り出される。
【０００４】
上記の図１のように内部が中空の放熱部材を一体成形品として製造することは困難である。仮に、一体成形により製造しようとした場合は、先ず、窒化アルミニウム焼結体よりなる外形が同一形状の塊状物を製造し、その内部を削り出すことによって得る方法が考えられるが、かかる方法は、生産効率が悪い上に歩留まりが低く、製造コストが高くなるという問題を有する。
【０００５】
そこで、複雑な形状の窒化アルミニウム焼結体よりなる構造体を製造する方法として、図２に示すように、一体成形が可能な単純な形状のパーツ１−Ａ、１−Ｂをそれぞれ別個に製造し、これらを接合して上記構造体とする方法が考えられる。
【０００６】
上記の接合方法として、従来より、種々の方法が提案されている。例えば、
１．窒化アルミニウム焼結体を鉛ガラス等のガラス材を用いて接合する方法（特許文献１）、
２．窒化アルミニウム焼結体を、チタニウムを含有する銀ロウ等のロウ材及びシリコーン樹脂、エポキシ樹脂等の樹脂を使用して接合する方法、
３．窒化アルミニウム焼結体の接合面同士を密着させて加熱し、窒化アルミニウム粒界相成分の拡散により接合する方法（特許文献２）、
４．接合しようとするセラミックグリーン体の接合面に、該セラミックグリーン体と同組成の粉末とバインダーを含有するペーストを塗布し、該グリーン体を接合面で密着せしめて乾燥した後、冷間静水等方加圧プレス処理に付し、 次いで焼成処理する方法（特許文献３）
が開示されている。
【０００７】
【特許文献１】
特開平２−８８４７１号公報
【特許文献２】
特開平２−１２４７７８号公報
【特許文献３】
特開平５−２５４９４７号公報
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、上記１．に記載した、窒化アルミニウム焼結体同士の接合材としてガラス材を用いる方法によって得られる接合構造体は、かかるガラス材の熱伝導率が窒化アルミニウム焼結体よりも低いため、該窒化アルミニウム焼結体の重要な特性の熱伝導率が接合部において損なわれるという問題を有する。かかる接合部における熱伝導率の低下は、前記放熱部品への用途においては致命的である。即ち、前記中空体よりなる放熱部品においては、該中空体内部の熱媒体と該中空体外部平面に接触する半導体素子等の固体物質との熱の授受が中空体の壁を介して行われるが、この場合、中空体外部に接触する固体物質の温度が上昇すると、該中空体の壁を通じて熱が拡散して内部の熱媒体と熱交換が行われる。その際、該中空体を構成する壁の途中に熱伝導率の低い接合部が存在すると、上記接合部分において熱の拡散が阻害されるため、放熱部品の性能が低下するという問題を有する。
【０００９】
また、上記２．に記載した、窒化アルミニウム焼結体同士の接合材としてロウ材を用いる方法によって得られる接合構造体は、該ロウ材の導電性により、接合部において窒化アルミニウム焼結体の電気絶縁性が損なわれるばかりでなく、窒化アルミニウムとロウ材の熱膨張率差によって、耐熱衝撃性が劣る。一方、窒化アルミニウム焼結体同士の接合材として樹脂を用いる方法によって得られる接合構造体は、熱伝導率が接合部において損なわれる。また、接合部の強度及び耐熱性が接合部以外の窒化アルミニウム焼結体部分（以下「母材部分」）に比較して劣るという問題をも有している。
【００１０】
更に、上記３．に記載した、拡散による接合方法は、接合前に窒化アルミニウム焼結体の接合面同士の密着性を確保するために接合面を高精度で加工したり、接合のための熱処理等が必要とし、接合部において、満足される熱伝導性、接着強度を確保するまで上記処理を行うことが困難である。
【００１１】
更にまた、上記４．に記載した、接合面に接合されるセラミックグリーン体間に、該グリーン体と同組成の粉末とバインダーを含有するペーストを介してプレス処理により加圧した後、焼成する方法によって得られる接合構造体は、接合部の強度については十分満足できるが、該接合部における熱伝導性は十分でなく、未だ改良の余地があった。
【００１２】
【課題を解決するための手段】
本発明者らは、上記課題を解決すべく、鋭意研究を重ねた。その結果、２以上の窒化アルミニウムのグリーン体の少なくとも一方の接合面に、該グリーン体と同一組成のペーストを塗布し、脱泡処理を行った後、該グリーン体を接合面で密着せしめ、乾燥、脱脂及び焼成することにより、接合部における熱伝導率が極めて高い窒化アルミニウム接合構造体を得ることに成功し、本発明を提案するに至った。
【００１３】
即ち、本発明は、２以上の窒化アルミニウムのグリーン体の少なくとも一方の接合面に、窒化アルミニウムを主成分とする固形分を含有するペーストを塗布し、脱泡処理を行った後、該グリーン体を接合面で密着せしめ、乾燥、脱脂及び焼成することを特徴とする窒化アルミニウム接合構造体の製造方法である。
【００１４】
尚、本発明において、熱伝導率は、ＪＩＳ Ｒ １６１１（一次元のレーザーフラッシュ法）によって測定した値である。
【００１５】
【発明の実施の形態】
本発明において、窒化アルミニウム接合構造体の対象となる形状は特に制限されない。例えば、図１に示すような中空体、図２に示すような入り込んだ面を有する立体、更には、管状体、長尺体、大型構造体等が挙げられる。これらの構造体は、窒化アルミニウムの一体成形により製造することが困難であり、本発明の方法が好適に適用される。これらの窒化アルミニウム接合構造体は、接合部４において接合されてなる。即ち、図１に示す中空体である窒化アルミニウム接合構造体１においては、図２に示すように１−Ａ及び１−Ｂの２つの部材を接合して構成され、図３に示す入り込んだ面を有する立体である窒化アルミニウム接合構造体３は、該立体を２、或いはそれ以上に分割した部材（図４において、３−Ａ、３−Ｂ、及び３−Ｃの３部材から構成する態様を示す。）を接合して構成される。
【００１６】
勿論、一体成形が可能な構造体に対しても本発明を適用することは、何ら制限されない。
【００１７】
本発明の方法に用いる窒化アルミニウムグリーン体は、目的とする窒化アルミニウム接合構造体を構成するためのパーツ毎に成形される。例えば、図１の窒化アルミニウム接合構造体を得る場合は、図２に示すような、１−Ａ、１−Ｂの形状のパーツにそれぞれ成形され、また、図３の窒化アルミニウム接合構造体を得る場合は、図４に示すような、３−Ａ、３−Ｂおよび３−Ｃの形状のパーツにそれぞれ成形される。
【００１８】
また、図には示されていないが、長尺体を得る場合は、グリーン体よりなる短いパーツを複数本成形し、これを後記の方法により接合して長尺化すればよい。また、大型の成形体を得る場合は、一体成形が容易な大きさのパーツをそれぞれ別個に製造し、これらを後記の方法により接合して大型化すればよい。
【００１９】
上記グリーン体の組成は、窒化アルミニウム粉末及び有機バインダーよりなり、必要に応じて焼結助剤、可塑剤等を配合した組成が一般に採用される。上記有機バインダーとしては、ポリビニルブチラール、ポリメチルメタクリレート、カルボキシメチルセルロース、ポリビニルピロリドン、ポリエチレングリコール、ポリエチレンオキサイド、ポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン−酢酸ビニル共重合体、ポリスチレン、アクリル樹脂、エチルセルロース、ワックス類等の公知のものが挙げられる。また、焼結助剤としては、酸化マグネシウム、酸化カルシウム、酸化ストロンチウム等のアルカリ土類金属化合物、酸化イットリウム、酸化ランタン、酸化エルビウム、酸化イッテルビウム、酸化ホルミウム、酸化ジスプロシウム、酸化ガドリニウム等の希土類元素化合物、アルミン酸カルシウム等の複合酸化物の一種又は二種以上が一般に使用される。更に、可塑剤としては、フタール酸系、グリコール系等の可塑剤が挙げられる。
【００２０】
上記グリーン体中における有機バインダーの配合割合は、グリーン体の強度を維持するに十分な量であればよいが、後の接合の際にグリーン体の接合面に塗布される、窒化アルミニウム粉末を主成分として含有するペースト中のビヒクルがグリーン体に吸収されることによる乾燥を抑制し、脱泡処理の時間を確保するために、少なくとも１重量％以上、望ましくは４重量％以上含有されることが好ましく、かかる範囲内で前記成形方法に応じてその配合割合を適宜選択すればよい。但し、脱脂時の残存炭素の影響を避けるために該有機バインダーの割合は２０重量％以下、特に６重量％以下とすることが望ましい。
【００２１】
また、上記グリーン体中への焼結助剤の配合割合は、０〜１０重量％、特に、２〜７重量％が好ましい。可塑剤は、前記有機バインダーに対して０〜８０重量％、特に、１０〜５０重量％が適当である。
【００２２】
また、上記グリーン体の成形方法は特に制限されず、公知の成形方法が採用される。例えば、成形方法としては、油圧プレス成形、冷間静水圧等方加圧成形、押し出し成形、射出成形及び鋳込み成形等、公知の成形方法が採用される。
【００２３】
かかる成形方法において、使用される成形材料の形態は、前記組成にビヒクルを添加して湿潤化した粉体の形態、前記組成にビヒクルを添加してペースト状、或いは粘土状に調製された形態、ビヒクルを使用しない単なる粉体混合物としての形態等が挙げられ、上記成形方法に応じて好適な形態を選択して使用すればよい。上記ビヒクルとしては、窒化アルミニウムと反応せず、且つ蒸発し易い有機溶剤が好適に使用される。一般に、沸点が１５０℃未満、好ましくは１２０℃以下、特に、４０〜１２０℃のものが好適である。上記ビヒクルを具体的に例示すれば、トルエン、エチルアルコール、イソプロピルアルコール等が挙げられる。
【００２４】
本発明の窒化アルミニウム接合構造体の製造方法において、窒化アルミニウムのグリーン体の接合面に塗布されるペーストの組成は、窒化アルミニウム粉末を主成分として含有し、これにビヒクルを添加してペースト状としたものが特に制限なく使用されるが、有機バインダー等の有機化合物成分を除いた固形分に関して、グリーン体と同一組成の固形分を含有する組成、例えば、窒化アルミニウムに対する焼結助剤の配合割合が同一である組成とすることが好ましい。
【００２５】
上記ペーストを構成するビヒクルとしては、窒化アルミニウムと反応しない有機溶剤が一般に使用される。特に好ましくは、後記の脱泡処理において、脱泡のための放置時間内にビヒクルが乾燥しないように、室温での蒸気圧が低く乾燥し難いもの、一般に、沸点が１５０℃以上、好ましくは、１８０℃以上、特に１８０〜３００℃のものが好適である。上記ビヒクルを具体的に例示すれば、テルピネオール、ｎ−ブチルカルビトールアセテート等が挙げられる。
【００２６】
該ペーストの固形分濃度は、グリーン体へのペーストの塗布方法によって一概に規定できないが、４０〜８５重量％程度が好ましい。また、上記固形分濃度において、ペーストの好適な粘度は、１００００〜１５００００センチポイズ、特に、２００００〜５００００センチポイズである。即ち、該粘度が１００００センチポイズ未満の場合、一回の塗布では接合面への塗布厚みを十分確保することが困難となる傾向がある。また、ペーストの粘度が１５００００センチポイズを越えると、後記の脱泡処理において、脱泡に長時間を要したり、場合によっては脱泡が不完全となる傾向がある。
【００２７】
また、本発明において接合面に塗布されるペーストは、後記の脱泡処理を効率よく行い、得られる窒化アルミニウム接合構造体の接合部における欠陥を低減するため、塗布前にも脱泡処理を行うことが好ましい。
【００２８】
本発明の窒化アルミニウム接合構造体の製造方法では、グリーン体の接合面に上記ペーストを塗布する操作が行われる。かかる接合面にペーストを塗布する態様は、少なくとも一方の接合面にペーストを塗布すればよいが、接合する両方の面に塗布する方がより望ましい。
【００２９】
グリーン体へのペーストの塗布方法としては、刷毛塗り法、ローラー塗り法、浸漬法、噴霧法、印刷法、スピンコート法等の公知の方法によって行える。望ましくは、均一な塗布厚みが得られるローラー塗り法及び浸漬法が好ましい。更に望ましくは、印刷法による塗布方法を採用することがペーストの厚みを均一にするためにより好ましい。
【００３０】
上記グリーン体表面に塗布するペーストの厚みは特に制限されないが、塗布後１分間以上、好ましくは、３分間以上湿潤状態を維持し得る厚みとすることが、後記の脱泡処理において、該ペースト中の気泡の除去及び及び表面の平滑化を図ることが出来、接合部を介して測定される熱伝導率が、母材部分の熱伝導率の９５％以上の窒化アルミニウム接合構造体を再現性良く得るために好ましい。
【００３１】
かかる厚みは、ペーストを構成するビヒクルの沸点により一概に限定することができないが、一般には、２０〜５００μｍ、好ましくは５０〜３００μｍである。即ち、塗布されたペーストの乾燥は、ビヒクルの蒸発による乾燥よりも、ビヒクルのグリーン体への吸収による乾燥が支配的である。よって、塗布されたペースト表面の乾燥を抑制するためには、ペーストの厚みをある程度厚くする必要がある。
【００３２】
本発明の製造方法において、脱泡処理は、グリーンシート表面に塗布したペースト中に含まれる気泡を除去する方法が特に制限なく採用される。一般には、常圧の場合、ペーストを塗布後、２分間以上、好ましくは３分間以上、更に好ましくは５分間以上静置することが好ましい。
【００３３】
尚、減圧下で静置する場合は、上記時間を短縮することができる。上記脱泡を減圧下に行う場合、圧力は５×１０４〜１０５Ｐａの減圧で行うことが好適である。
【００３４】
また、脱泡処理における温度は、室温付近の温度が一般に採用されるが、０〜５０℃、好ましくは、１０〜２５℃の範囲が適当である。
【００３５】
上記脱泡処理を行った後、グリーン体に塗布されたペーストが乾燥する前、即ち、ペーストによりグリーン体表面が湿潤している状態で、グリーン体の各々の接合面を密着させる。かかる密着の圧力は、グリーン体が破損しない範囲が採用される。一般には、１０〜１０００ｇ／ｃｍ２、特に、１５〜２００ｇ／ｃｍ２が適当である。
【００３６】
次に、接合面を密着したグリーン体は、乾燥、脱脂、焼成の操作を順次実施される。
【００３７】
上記乾燥、脱脂、焼成の条件は公知の条件が特に制限なく採用される。
【００３８】
例えば、乾燥は、室温から使用したビヒクルの沸点未満の温度範囲で実施することが好ましい。
【００３９】
また、脱脂は、一般に、窒素等の不活性雰囲気中または空気中で行うことが望ましく、その際の脱脂温度は上記の雰囲気に応じて３００〜１０００℃の範囲より選択して実施すればよい。
【００４０】
更に、焼結は、窒素等の非酸化雰囲気中、１７００〜１９５０℃の範囲より選ばれた任意の温度で実施するのが一般的である。
【００４１】
このようにして作成した窒化アルミニウム構造体は、母材部分に比較してほとんど変わらない熱伝導率及び強度を有する接合部を有している。
【００４２】
以上の方法によって製造された本発明の窒化アルミニウム接合構造体の接合部の界面は、走査型顕微鏡によって観察した結果、接合界面は完全に消失し判別出来ない程度に均質化されている。
【００４３】
上記の結果は、グリーン体の構成粉末と同一組成の構成紛末と有機バインダーを含有するペーストをグリーン体表面に塗布したとき、ペーストがグリーン体表面の微細な凹凸部を満たし、さらにはグリーン体表面より内部に浸透することによりペーストとグリーン体との接合界面が消失し、あたかも一体成形されたかのようになるものと推定している。
【００４４】
また、接合部を形成するペーストの脱泡処理を行うことにより接合部の欠陥をなくすことが出来、高熱伝導性及び高強度の接合部を有する窒化アルミニウム構造体を得ることが出来る。
【００４５】
【発明の効果】
以上の説明より理解されるように、本発明の窒化アルミニウム接合構造体は、母材の窒化アルミニウム焼結体に対して、接合部における熱伝導性の低下が極めて少なく、しかも、高い接合強度を有するものである。また、該窒化アルミニウム接合構造体は、前記した方法を採用することにより、極めて簡便に製造することが可能である。
【００４６】
【実施例】
以下、本発明を具体的に説明するために実施例を示すが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
【００４７】
なお、実施例において、窒化アルミニウム焼結体の熱伝導率の測定は一次元のレーザーフラッシュ法を用い、ＬＦ／ＴＣＭ ＦＡ８５１０Ｂ（理学電気株式会社）により行った。また、３点曲げ強さの測定は、ＪＩＳ Ｒ１６０１に従って行った。
【００４８】
実施例１
図１に示す構造の窒化アルミニウム接合構造体を以下の方法によって製造した。
【００４９】
窒化アルミニウム粉末（（株）トクヤマ製、Ｈグレード）１００重量部、焼結助剤として酸化イットリウム微粉末５重量部及び有機バインダーとしてアクリル酸メチルエステル４重量部より成る組成物を成形型に充填し、圧力１０００ｋｇ／ｃｍ2でプレス成形することにより、図２に示すようなシャーレ状のグリーン体を２個成形した。次いで、該グリーン体の側面にパイプ取り付け用の孔部を加工して設けた。
【００５０】
一方、ペーストは、窒化アルミニウム１００重量部、焼結助剤として酸化イットリウム微粉末５重量部、有機バインダーとしてエチルセルロース（グレード４センチポイズ）３重量部及びビヒクルとしてテルピネオール５０重量部を混合して調製した。得られたペーストの粘度は、２００００センチポイズであった。
【００５１】
上記方法により得られたペーストを８０メッシュのスクリーンを用いて、前記グリーン体のそれぞれの接合面に約７０μｍの厚さで印刷した。
【００５２】
ペースト印刷後、９．３３×１０４Ｐａの減圧下に２分間静置して脱泡処理を行うことにより、印刷されたペースト中の気泡の除去及びペースト表面の平滑化を図った。その後に、３０ｇ／ｃｍ２の圧力でグリーン体の接合面を密着させた。
【００５３】
上記の密着せしめたグリーン体を一昼夜室温で乾燥し、大気中６００℃の条件で脱脂し、窒素雰囲気中１８３０℃の条件で焼成して窒化アルミニウム接合構造体を得た。
【００５４】
得られた窒化アルミニウム接合構造体の熱伝導率の測定は一次元法で行った。測定用のサンプルの大きさは、φ１０×ｔ４ｍｍであり、このサンプルは、上記方法により得られた窒化アルミニウム接合構造体から接合部を含み、且つ該接合部がサンプルの厚みの中央となるように切り出した。
【００５５】
また、該接合部を含まない母材部分よりなる同サイズのサンプルも作成して、熱伝導率を測定した。また、接合部の曲げ強度の測定は、接合部が中央に来るようにサンプルを作成し、３点曲げ法で行った。その結果を表１に示した。
【００５６】
接合部の熱伝導率は母材部分の１００％、曲げ強さは母材部分の９９％であった。
【００５７】
比較例１
実施例１において、グリーン体の接合面にペーストを印刷後、脱気処理を行うことなく、直ちに２個のグリーン体のそれぞれの接合面を、３０ｇ／ｃｍ２の圧力で密着させた。
【００５８】
以下、実施例１と同様な方法により、乾燥、脱脂、及び焼成して窒化アルミニウム接合構造体を得た。
【００５９】
得られた窒化アルミニウム接合構造体について、実施例１と同様にして、熱伝導率、曲げ強度の測定を行った。その結果を表１に示した。
【００６０】
接合部の熱伝導率は母材部分の９０％、曲げ強さは母材部分の４７％であった。
【００６１】
実施例２
実施例１において、グリーン体の接合面にペーストを塗布後、脱泡処理の時間を３分間に代え、且つ減圧を行わずに常圧で行った以外は、同様にして窒化アルミニウム接合構造体を得た。
【００６２】
得られた窒化アルミニウム接合構造体について、実施例１と同様にして接合部の熱伝導率、曲げ強さを測定した。その結果を表１に示した。
【００６３】
接合部の熱伝導率は母材部分と同等、曲げ強さは母材部分の８８％であった。
【００６４】
実施例３
実施例１において、グリーン体の接合面にペーストを塗布後、脱泡処理の時間を７分間に代え、且つ減圧を行わずに常圧で行った以外は、同様にして窒化アルミニウム接合構造体を得た。
【００６５】
得られた窒化アルミニウム接合構造体について、実施例１と同様にして接合部の熱伝導率、曲げ強さを測定した。その結果を表１に示した。
【００６６】
接合部の熱伝導率は母材部分と同等、曲げ強さは母材部分の９６％であった。
【００６７】
実施例４
実施例１のグリーン体と同組成の５０×４０×１５ｍｍのグリーン体２個を、実施例１の方法と同様にして成形した。比較例１と同様に、該グリーン体の５０×１５ｍｍの面を接合面とし、それぞれの接合面に実施例１と同様なペーストを印刷した。
【００６８】
ペーストを印刷後、減圧を行わずに常圧で３分間静置することにより脱泡処理を行い、印刷されたペースト中の気泡の除去及びペースト表面の平滑化を図った。その後、２個のグリーン体の各々の接合面同士を、３０ｇ／ｃｍ２の圧力で密着させた。
【００６９】
上記の密着せしめたグリーン体を一昼夜室温で乾燥後、冷間静水圧等方加圧（１０００Ｋｇｆ／ｃｍ２、６０秒保持）に付した。
【００７０】
上記処理により密着せしめたグリーン体を実施例１と同様の条件で脱脂及び焼結して窒化アルミニウム接合焼結体を得た。
【００７１】
得られた窒化アルミニウム接合焼結体について、実施例１と同様にして接合部の熱伝導率、曲げ強さを測定した。その結果を表１に併せて示した。
【００７２】
接合部の熱伝導率は母材部分と同等であり、また、曲げ強度は母材部分の９９％であった。
【００７３】
比較例２
実施例４において、グリーン体のそれぞれの接合面にペーストを印刷後、脱気処理を行うことなく、直ちに２個のグリーン体の各々の所定の面同士を、３０ｇ／ｃｍ2の圧力で密着させた。
【００７４】
以下、実施例４と同様な方法により、乾燥、冷間静水圧等方加圧、脱脂、及び焼成して窒化アルミニウム接合構造体を得た。
【００７５】
得られた窒化アルミニウム接合構造体について、実施例１と同様にして、熱伝導率、曲げ強度の測定を行った。その結果を表１に示した。
【００７６】
接合部の熱伝導率は母材部分の９１％、曲げ強度は母材部分の９７％であった。
【００７７】
【表１】
0003891908.tif 000002
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明が好適に適用される接合構造体の代表的な態様を示す斜視図
【図２】図２の接合構造体の接合前の状態を示す斜視図
【図３】本発明が好適に適用される接合構造体の代表的な態様を示す斜視図
【図４】図３の接合構造体の接合前の状態を示す斜視図
【符号の説明】
１ 中空体よりなる接合構造体
１−Ａ、１−Ｂ 接合構造体１のパーツ
２ 液供給口
２'液排出口
３ 入り組んだ面を有する立体よりなる接合構造体
３−Ａ、３−Ｂ、３−Ｃ 接合構造体３のパーツ
４ 接合部
【図１】
0003891908.tif 000003
【図２】
0003891908.tif 000004
【図３】
0003891908.tif 000005
【図４】
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