(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
裏打ち材と、マイカを含有するマイカ層とを接着層を介して接合し、少なくとも樹脂と、マイカより熱伝導性の良い無機質粉末を含有する熱伝導層を有するマイカ基材シート状体であって、上記裏打ち材にガラスクロスを用いるとともに、上記熱伝導層は該ガラスクロスに無機質粉末を含有する充填体を充填して得られる充填裏打ち材及び上記マイカ層の少なくとも一方に設けられ、かつ該充填裏打ち材は上記熱伝導層の成分を上記ガラスクロスに充填した場合より端裂抵抗が大きくなる充填体としてマイカ粉末、タルク、シリカ、窒化ホウ素、球状アルミナ等の内の少なくとも１種の無機質粉末を含有する充填体を用いるマイカ基材シート状体。
【請求項２】
裏打ち材と、マイカを含有するマイカ層とを接着層を介して接合し、少なくとも樹脂と、マイカより熱伝導性の良い無機質粉末としてランダム形状のアルミナ粉末を含有する熱伝導層を有するマイカ基材シート状体であって、上記裏打ち材にガラスクロスを用いるとともに、上記熱伝導層は該ガラスクロスに無機質粉末を含有する充填体を充填して得られる充填裏打ち材及び上記マイカ層の少なくとも一方に設けられ、かつ該充填裏打ち材は上記熱伝導層の成分を上記ガラスクロスに充填した場合より端裂抵抗が大きくなる充填体としてマイカ粉末、タルク、シリカ、窒化ホウ素、球状アルミナ等の内の少なくとも１種の無機質粉末を含有する充填体を用いるマイカ基材シート状体。
【請求項３】
マイカ層と接着層の内少なくとも接着層にマイカより熱伝導性の良い無機質粉末を含有する請求項１又は２に記載のマイカ基材シート状体。
【請求項４】
熱伝導層に含有されるマイカより熱伝導性の良い無機質粉末の粒径は０．１μｍ〜５０μｍである請求項１ないし３のいずれかに記載のマイカ基材シート状体。
【請求項５】
マイカ層は集成マイカと、この集成マイカ１００重量部に対し５〜５０重量部の合成繊維フィブリッドと、上記集成マイカ１００重量部に対して５〜５０重量部の上記集成マイカより熱伝導性の良い無機質粉末を含有し、かつ該マイカ層に含有させる熱伝導性の良い無機質粉末の粒径は５μｍ〜５０μｍである請求項１ないし４のいずれかに記載のマイカ基材シート状体。
【請求項６】
マイカ層と充填裏打ち材と接着層の全体に占める接着層の割合が５〜１５重量％であり、マイカ層と充填裏打ち材と接着層と熱伝導層の全体に占める熱伝導層の割合が２５〜５５重量％であり、該熱伝導層は７５〜９５重量％のマイカより熱伝導性の良い無機質粉末を含む請求項１ないし５のいずれかに記載のマイカ基材シート状体。
【請求項７】
マイカ層と充填裏打ち材と接着層の全体に占める接着層の割合が２５〜５０重量％であり、マイカ層と充填裏打ち材と接着層と熱伝導層の全体に占める熱伝導層の割合が２０〜５０重量％であり、該熱伝導層は６５〜８５重量％のマイカより熱伝導性の良い無機質粉末を含む請求項１ないし６のいずれかに記載のマイカ基材シート状体。
【請求項８】
コイルの絶縁部に請求項６に記載のマイカ基材シート状体及び含浸樹脂の硬化層により絶縁層を形成した絶縁コイル。
【請求項９】
含浸樹脂層にマイカより熱伝導性の良い無機質粉末を含有させ、かつ該無機質粉末の粒径を０．１〜１５μｍとする請求項８記載の絶縁コイル。
【請求項１０】
コイルの絶縁部に請求項７に記載のマイカ基材シート状体及びその含有した接着層及び熱伝導層の熱硬化層により絶縁層を形成した絶縁コイル。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、電気用品、特に発電機等の電気機器におけるコイル、特に高電圧コイルの絶縁層を形成する際に用いるマイカ基材シート状体及びこれを用いた絶縁コイルに関する。
【０００２】
【従来の技術】
発電機等の電気機器における回転子や固定子に用いられるコイルの巻線の束を絶縁するために絶縁特性のよいマイカ材料を用いることが行われている。この場合、マイカを主成分として抄造した絶縁紙をコイルの絶縁用に用いると、その絶縁紙の熱伝導性が悪く、動作中のコイルにより発生した熱を放熱し難いためコイルは蓄熱し易く、コイルの電気特性に悪影響を与え、電気機器としての性能を維持する上では問題がある。特に最近は小型で、高性能の電気機器の出現が要望されているのでその問題が大きくなりつつある。
この問題を解決するために、特公昭５６−３８００６号公報に記載されているように、マイカと合成繊維フィブリッドを混抄する際にマイカより熱伝導性の良い無機質粉末を含有させたマイカ基材シートをコイルに巻き付け、その後樹脂を含浸させるか、特開昭６３−１１０９２９号公報に記載されているようにガラス繊維織布にポリエチレングリコールテレフタレート膜によりマイカテープを接着させた絶縁テープをコイルに巻付けた後、マイカより熱伝導性の良い無機質粉末を含有させた樹脂を含浸させ、いずれの場合も絶縁層の熱伝導性を改善することが提案されている。
【０００３】
しかしながら、前者は、マイカより熱伝導性の良い無機質粉末の粒径が３０μｍより小さいと、合成繊維フィブリッドとマイカとともに抄造する際に抄き網から抜け落ち、その抄造歩留まりが悪いということがあるため、その粒径は３０μｍ〜１００μｍに限定され、合成繊維フィブリッドとマイカの混合層の小さい隙間を十分に埋めることができず、その隙間の空気の存在により熱伝導性を十分に向上させることができないという問題があった。また、後者は、その粒径を０．１μｍ〜１５μｍのように逆に小さくしているが、樹脂とともに含浸されるので絶縁テープの隙間に浸透するその流通抵抗が大きく、特に奥の細かい隙間には樹脂だけが浸透し無機質粒子は表面側に引っ掛かって奥まで浸透できず、その含浸層が不均一になり易く、その浸透にも時間がかかり生産性が良くないという問題や、さらには無機質粉末を含浸用樹脂液に混ぜる作業が必要になり、通常は絶縁材料を提供する側と、これを使用する側は異なるので、その使用者側にその負担を強いることは生産性の点で好ましくなく、一方絶縁材料の供給者と含浸用樹脂の供給者は異なる場合が多いので、これらのどちら側でその作業を行う場合にも余分な負担になり生産性を害するという問題がある。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】
そこで、特願平７−２１３９７１号明細書において、マイカ層と裏打ち材との間の接着層に熱伝導性の良い無機質粉末を含有させたマイカ基材シート状体を提案したが、裏打ち材にガラスクロスを使用したその具体的製品のマイカテープをコイルの絶縁材に使用するときは、テープをコイルに巻回するときに斜めに重ね巻きしていくので、そのテープに剪断力がかかり、そのテープが側端から裂けることがあり、その裂けることを起き難くする、いわゆる端裂抵抗を高めることが求められている。このテープが裂けると巻回作業を停止し、再度その作業をやり直したり、修復作業を行うなど作業性を悪くし、生産性を悪くするという問題があるからである。
その対策として、ガラスクロスのガラス糸を太くしたり、縦横の糸の本数を多くすることも考えられるが、あまり糸を太くするとマイカ基材シート状体の厚さ方向の割合が多くなり、コイルの耐電圧を低下させることになり、糸の本数を多くし過ぎると裏打ち材を通しての樹脂の浸透が良く行われず、マイカ層と裏打ち材の接着性に問題が生じ、マイカ基材シート状体をコイルの絶縁部に巻回するときに両者の剥離が生じ、巻回作業性を害し、その出来上がりも良くなく、所定の絶縁性が得られないことがある。
このようなガラスクロスを用いる場合の問題を解決するために、特願昭１０−１４６６６１号明細書において、ガラスクロスの代わりに例えばポリアミド又はポリエステルの糸からなるクロスを用いて得られるマイカ基材シート状体及び絶縁コイルについて提案したが、これらの有機系材料の糸はコスト高になったり、耐熱性が低下するなどの問題があるので、その改善が求められていた。
本発明の第１の目的は、熱伝導性が比較的均一であり、放熱が比較的均一に行われ、特にコイル用絶縁材料に使用した場合蓄熱し難く、かつ端裂抵抗の大きいマイカ基材シート状体及びこれを用いた絶縁コイルを提供することにある。
本発明の第２の目的は、裏打ち材にガラスクロスを使用することにより耐熱性を低下せずに安価に得られるマイカ基材シート状体及びこれを用いた絶縁コイルを提供することにある。
本発明の第３の目的は、特に最近の小型化、高性能化のコイルに適するマイカ基材シート状体及びこれを用いた絶縁コイルを提供することにある。
本発明の第４の目的は、コイル製造業者においてマイカ基材シート状体を使用する際に巻回作業性を高め、生産性を向上することにある。
本発明の第５の目的は、絶縁材料提供者、含浸用樹脂提供者、これらの使用者において従来の生産工程の大幅な変更をすることなく、生産性を害することがないようにすることにある。
【０００５】
本発明は、上記目的を達成するために、（１）、裏打ち材と、マイカを含有するマイカ層とを接着層を介して接合し、少なくとも樹脂と、マイカより熱伝導性の良い無機質粉末を含有する熱伝導層を有するマイカ基材シート状体であって、上記裏打ち材にガラスクロスを用いるとともに、上記熱伝導層は該ガラスクロスに無機質粉末を含有する充填体を充填して得られる充填裏打ち材及び上記マイカ層の少なくとも一方に設けられ、かつ該充填裏打ち材は上記熱伝導層の成分を上記ガラスクロスに充填した場合より端裂抵抗が大きくなる充填体としてマイカ粉末、タルク、シリカ、窒化ホウ素、球状アルミナ等の内の少なくとも１種の無機質粉末を含有する充填体を用いるマイカ基材シート状体を提供するものである。
また、本発明は、（２）、裏打ち材と、マイカを含有するマイカ層とを接着層を介して接合し、少なくとも樹脂と、マイカより熱伝導性の良い無機質粉末としてランダム形状のアルミナ粉末を含有する熱伝導層を有するマイカ基材シート状体であって、上記裏打ち材にガラスクロスを用いるとともに、上記熱伝導層は該ガラスクロスに無機質粉末を含有する充填体を充填して得られる充填裏打ち材及び上記マイカ層の少なくとも一方に設けられ、かつ該充填裏打ち材は上記熱伝導層の成分を上記ガラスクロスに充填した場合より端裂抵抗が大きくなる充填体としてマイカ粉末、タルク、シリカ、窒化ホウ素、球状アルミナ等の内の少なくとも１種の無機質粉末を含有する充填体を用いるマイカ基材シート状体、（３）、マイカ層と接着層の内少なくとも接着層にマイカより熱伝導性の良い無機質粉末を含有する上記（１）又は（２）のマイカ基材シート状体、（４）、熱伝導層に含有されるマイカより熱伝導性の良い無機質粉末の粒径は０．１μｍ〜５０μｍである上記（１）ないし（３）のいずれかのマイカ基材シート状体、（５）、マイカ層は集成マイカと、この集成マイカ１００重量部に対し５〜５０重量部の合成繊維フィブリッドと、上記集成マイカ１００重量部に対して５〜５０重量部の上記集成マイカより熱伝導性の良い無機質粉末を含有し、かつ該マイカ層に含有させる熱伝導性の良い無機質粉末の粒径は５μｍ〜５０μｍである上記（１）ないし（４）のいずれかのマイカ基材シート状体、（６）、マイカ層と充填裏打ち材と接着層の全体に占める接着層の割合が５〜１５重量％であり、マイカ層と充填裏打ち材と接着層と熱伝導層の全体に占める熱伝導層の割合が２５〜５５重量％であり、該熱伝導層は７５〜９５重量％のマイカより熱伝導性の良い無機質粉末を含む上記（１）ないし（５）のいずれかのマイカ基材シート状体、（７）、マイカ層と充填裏打ち材と接着層の全体に占める接着層の割合が２５〜５０重量％であり、マイカ層と充填裏打ち材と接着層と熱伝導層の全体に占める熱伝導層の割合が２０〜５０重量％であり、該熱伝導層は６５〜８５重量％のマイカより熱伝導性の良い無機質粉末を含む上記（１）ないし（６）のいずれかのマイカ基材シート状体、（８）、コイルの絶縁部に上記（６）のマイカ基材シート状体及び含浸樹脂の硬化層により絶縁層を形成した絶縁コイル、（９）、含浸樹脂層にマイカより熱伝導性の良い無機質粉末を含有させ、かつ該無機質粉末の粒径を０．１〜１５μｍとする上記（８）の絶縁コイル、（１０）、コイルの絶縁部に上記（７）のマイカ基材シート状体及びその含有した接着層及び熱伝導層の熱硬化層により絶縁層を形成した絶縁コイルを提供するものである。
【０００６】
本発明のマイカ基材シート状体は、マイカを含有するマイカ層と、裏打ち材に無機質粉末を含有する充填体を充填した充填裏打ち材と、これらマイカ層と充填裏打ち材を接合する接着層と、熱伝導層を有し、少なくとも熱伝導層にマイカより熱伝導性の良い無機質粉末を含有するが、この裏打ち材には、ガラスクロスを用いる。ガラスクロスと有機系高分子フィルムを併用してもよい。ポリアミドからなる糸を使用したクロスはガラスクロスよりは引っ張り強度が大きく、端裂抵抗も大きく、耐熱性もあり、大型の発電機のコイル等に用いるマイカ基材シート状体の裏打ち材として好ましく、また、ポリエステルからなる糸を使用したクロスはある程度伸縮するため、応力に強く、比較的小型のコイル等に用いるマイカ基材シート状体の裏打ち材として好ましいが、前者はガラスクロスに比べればコスト高になるという問題があり、後者は耐熱性が低下するという問題がある。ポリオレフィン、その他の有機系高分子材料も同様な問題がある。
ガラスクロスを裏打ち材に用いたマイカ基材シート状体は、上記の端裂抵抗を改善することにより、安価に得られ、耐熱性がある等の優れた性能を活かすことができるが、その端裂抵抗を高めるために、無機質粉末を含有する充填体を充填する。マイカ層を裏打ち材に接着する接着層や熱伝導層にマイカより熱伝導性の良い無機質粉末を含有させた場合には、ガラスクロスを裏打ち材に使用したマイカ基材シート状体の端裂抵抗は裏打ち材のみの端裂抵抗よりは低下するが、上記の充填体を充填した裏打ち材、すなわち充填裏打ち材の上に上記の熱伝導層を設ける場合には、その熱伝導層を形成する際にマイカより熱伝導性の良い無機質粉末がガラスクロスに充填されることを防止し、マイカより熱伝導性の良い無機質粉末を用いる熱伝導層はその材料が制約されるためにその熱伝導層に柔軟性を持たせるための選択幅も狭いのに対し、その制約のない無機質粉末をガラスクロスに充填した場合にはその充填裏打ち材に柔軟性を持たせる選択幅を広くすることができることにより、結果的に上記の端裂抵抗を向上することができると考えられる。このことにより、充填裏打ち材は上記熱伝導層の成分を上記ガラスクロスに充填した場合より柔軟性を持たせ、端裂抵抗を向上することができる。
また、熱伝導層をマイカ層上に設けると、ガラスクロスはその影響を受けず、端裂抵抗を低下させず、むしろ向上させることもできる。
【０００７】
ガラスクロスに充填する充填体は、上記の柔軟性を付与し、端裂抵抗を向上することができる無機質粉末を含有するが、その無機質粉末としてはマイカ粉末、タルク、シリカ、窒化ホウ素、球状アルミナ等が挙げられ、これらの内少なくとも１種を用いることができる。同じアルミナでも、ランダム形状のアルミナをガラスクロスに充填した場合には端裂抵抗が低下するのに、球状アルミナの場合にはその低下が小さいが、これはガラスクロスの繊維に侵入する粒子の形状が端裂抵抗に影響すると考えられる。マイカ粉末としては、天然の硬質、軟質の焼成、未焼成のいずれのマイカでもよく、はがしマイカでもよく、合成マイカでもよい。
この無機質粉末としては、接着剤に混合でき、その混合物がロールコータ等の塗布手段により塗布できることが好ましく、粒径としては例えば０．１μｍ〜５０μｍの範囲のものが例示できるが、無機質粉末のみやその他樹脂等の成分を溶媒に分散させた分散液をガラスクロスに含浸させたものでもよい。接着剤と無機質粉末、樹脂と無機質粉末の割合は、固形分比（重量比）で１：２〜１：１９が好ましく、塗布する場合には溶剤を加えてもよい。ガラスクロスに対して、無機質粉末及び接着剤又は樹脂の固形分を含有する充填体の充填量は、ガラスクロスを含めた全体に対して、固形分で３０〜１５０重量％が好ましい。
各成分比、充填量が上記範囲内であると、上記の端裂抵抗が向上効果に有利である。
上記接着剤、樹脂としては、例えばエポキシ系樹脂、ポリエステル系樹脂、シリコーン系樹脂等が使われる。
【０００８】
本発明のマイカ基材シート状体は、熱伝導層には必ず、マイカを含有するマイカ層と充填裏打ち材とを接合する接着層には選択的に、マイカより熱伝導性の良い無機質粉末を含有させるが、このようにすると接着剤に無機質粉末をロールミル等のミリング手段により細かく、しかも均一に含有させることができ、その塗布層も任意の均一な厚さに形成できるので、その熱伝導層や接着層は組成が均一になり、厚さも均一で熱伝導性も均一にすることができる。このように熱伝導性が均一な熱伝導層、接着層が介在すると、この層を通って放熱がこの層の各部分において比較的均一に行われ、全体の放熱を促進することができる。
上記マイカより熱伝導性の良い無機質粉末とは、マイカの熱伝導率約０．６Ｗ／ｍ・Ｋよりも大きければ良く、その充填性から粒状のものが好ましい。具体的には、例えば窒化ホウ素（熱伝導率約８４Ｗ／ｍ・Ｋ、以下括弧内熱伝導率）、アルミナ（酸化アルミニウム）（約３３Ｗ／ｍ・Ｋ）、酸化マグネシウム（約３８Ｗ／ｍ・Ｋ）、酸化ベリリウム（約３７７Ｗ／ｍ・Ｋ）、炭化ケイ素（約４２Ｗ／ｍ・Ｋ）等の１種又は２種以上を混合して用いることができる。
この無機質粉末の粒径及びその配合量としては、接着剤に混合でき、その混合物がロールコータ等の塗布手段により塗布でき、しかも接着層の場合には接着剤の機能を損なわないものであれば良いが、粒径としては例えば０．１μｍ〜５０μｍの範囲のものが例示できる。その配合量としては、マイカ基材シート状体の種類により異なり、マイカ層と充填裏打ち材と接着層の全体に占める接着層の割合が５〜１５重量％であり、マイカ層と充填裏打ち材と接着層と熱伝導層の全体に占める熱伝導層の割合が２５〜５５重量％である、いわゆるドライマイカテープの場合には、接着層全体に占める割合は０〜７０重量％、熱伝導層全体に占める割合は７５〜９５重量％が好ましく、マイカ層と充填裏打ち材と接着層の全体に占める接着層の割合が２５〜５０重量％であり、マイカ層と充填裏打ち材と接着層と熱伝導層の全体に占める熱伝導層の割合が２０〜５０重量％である、いわゆるプリプレグマイカテープの場合には、接着層全体に占める割合は０〜４０重量％、熱伝導層全体に占める割合は６５〜８５重量％が好ましい。
熱伝導層における配合量がこれより少ないと熱伝導性があまり向上せず、接着層における配合量がこれより多いと接着剤としての効果が十分でないことがある。
上記接着層、熱伝導層に使用できる接着剤としては、例えばエポキシ系樹脂、ポリエステル系樹脂、シリコーン系樹脂等が使われる。赤外線照射等により熱硬化されることが好ましい。
【０００９】
本発明に用いるマイカを含有するマイカ層は、マイカとしては天然の軟質、硬質、さらには合成マイカも使用でき、これらの形態としてははがしマイカでも集成マイカでもよく、これらは単独又は複数使用でき、マイカのみあるいは他の後述の材料、さらにはポリエチレンオキサイドなどの分散剤の少なくとも１種とともに水中に分散させ、その分散液を長網式抄紙機等により抄造し、シート状に形成することが好ましい。なお、集成マイカは、合成マイカや天然マイカを集成したもので、天然マイカについては硬質あるいは軟質マイカを叩解し、微細なりん片（例えば厚さ約０．１〜１０μｍ、大きさ０．００５〜５ｍｍ2 ）を集成したもので、そのなかでも焼成集成マイカを用いることが好ましい。この焼成集成マイカのマイカは、焼成処理した硬質マイカを酸及びアルカリで処理した後、叩解し、微細りん片としたもので、焼成処理によりマイカは結晶水の一部を放出し、結晶面にしわを生じ、へき開層間を拡大し、このため沈降速度が遅く、後述の合成繊維フィブリッドとのからみ合いが生じ易く、これによりシートとしたとき、地合の均一な強度の優れたものにすることができる。
このマイカ層には、上記マイカより熱伝導性の良い無機質粉末を混合させることが好ましく、その配合量としては上記マイカ１００重量部に対して５ないし５０重量部が好ましく、これより少ないと、熱伝導性がマイカ単独の場合に比べて向上する効果が少なく、これより多いとシート状にしたときその機械的強度を低下させる傾向がある。また、この無機質粉末の粒径としては、５μｍ以上５０μｍ以下が好ましく、これより小さいと抄造の際、抄き網から抜け落ちて歩留まりが悪くなる傾向があり、また、大き過ぎるとマイカ層をシート状に形成した際強度を低下させる原因になることがある。
また、マイカ層には合成繊維フィブリッドを混合することが、抄いたときにこれによりマイカ、上記無機質粉末を包むようにして自らを絡ませることができ、機械的強度を向上できる点で好ましいが、これが多すぎるとマイカ層の熱伝導率を低下させるので、マイカ層を抄造により形成したときシート状に維持でき、裏打ち材又は充填裏打ち材と接着剤により接合できるものであればよく、その配合量はマイカ１００重量部に対して５〜５０重量部が好ましい。
【００１０】
上記裏打ち材の一方の面と上記マイカ層は上記接着層により接合され、その後に裏打ち材の他方の面に上記の充填体を塗り込み充填裏打ち材とするか、又は上記の充填体を塗り込み若しくは浸漬により充填した充填裏打ち材と上記マイカ層はその充填裏打ち材に塗布形成した接着層により接合され、いずれの場合も熱伝導層が充填裏打ち材、マイカ層のいずれか一方又は両方に形成されることによりマイカ基材シート状体が得られる。マイカ基材シート状体は、そのままテープ状に裁断し、上述したドライマイカテープの場合には、そのテープをコイルの絶縁部に巻回し、空気を抜く真空処理をした後、その巻回層に樹脂を含浸させ、小型コイルの場合には熱風硬化させ、大型コイルの場合には加熱・加圧硬化させて絶縁層を形成することができる。その含浸用樹脂としては、例えばエポキシ−酸無水物系樹脂、ボリエステル系樹脂、シリコーン系樹脂等が用いられる。これらの樹脂の熱伝導率は空気よりは良く、一般にマイカよりは悪いが、裏打ち材とマイカ層を接合する接着層や熱伝導層の少なくとも熱伝導層にはマイカより熱伝導率の良い無機質粉末が含まれているので、熱伝導率が良くかつその熱伝導性が均一であることによりコイルの動作で発生した熱を外部に放熱する伝熱を促進し、放熱を促進することができる。  このように、マイカ基材シート状体は樹脂を含浸させずに供給することもできるが、上述したプリプレグマイカテープの場合には、接着層及び熱伝導層の樹脂を半硬化状態にしておくこともでき、その場合にはコイルの絶縁部に巻回させた後、樹脂を含浸することなく、加熱・加圧硬化したり、上記と同様に真空処理をした後に加熱・加圧硬化することによりその樹脂を硬化させ、絶縁層を形成することができる。
【００１１】
ドライマイカテープの場合には、その含浸樹脂に上記マイカより熱伝導性の良い無機質粉末を含有させることもでき、その際にはその無機質粉末の粒径は０．１μｍ〜１５μｍであることがその混合物を含浸させる流通抵抗を小さくする点、絶縁破壊電圧を大きくできる点で好ましく、その樹脂との混合割合は両者の固形分合計に対して５〜５０重量％であることが好ましく、これより少ないと熱伝導性の向上効果が少なく、これより多いと含浸樹脂液の粘度が増し含浸性を悪くする傾向がある。
【００１２】
マイカ基材シート状体に樹脂を半硬化状態で含浸させた場合、あるいはコイルに巻いたマイカ基材シート状体にその含浸を行なう場合のいずれも、熱伝導層に必ず、接着層には選択的に、マイカより熱伝導率の良い無機質粉末を含有させるが、その厚さはその無機質粉末をマイカ層、含浸樹脂に含有させない場合は厚く、含有させる場合は薄くすることが好ましい。
【００１３】
このようにして本発明のマイカ基材シート状体、これを用いた絶縁コイルが得られるが、熱伝導層、接着層にマイカより熱伝導率の良い無機質粉末を含有させることにより、▲１▼  その無機質粉末の粒径を広くとることができ、それだけ粒径を選別する手間が省け、▲２▼  その接着剤との混合手段も簡単に行なうことができ、▲３▼  熱伝導層、接着層は例えばマイカ層の隙間に樹脂を含浸させる場合のように隙間に樹脂を浸透させる必要がないから組成及び厚さを均一にでき、その塗布作業も容易であり、▲４▼  熱伝導率を良くすることにより放熱を促進できるという効果を有し、さらにマイカ層やその含浸樹脂にマイカより熱伝導率の良い無機質粉末を含有させることにより、その放熱効果を高めることができ、最近の小型化、高性能化の電気機器の特に高電圧用コイル用絶縁材料としての要求を満たすことができる。このように電気機器の絶縁特性を高性能に維持できると、その電気機器の動作特性を損なわないようにできる。このことから、上記発明において、「マイカ基材シート状体」を「コイル用マイカ基材絶縁シート状体」とすることもでき、さらに「コイル」を「小型コイル」、「小型化・高性能化コイル」とすることもできる。また、これら発明において、これら及び絶縁コイル（小型絶縁コイル又は小型化・高性能化絶縁コイル）の製造方法とし、これらに準用できる。
また、本発明のマイカ基材シート状体は耐熱電気絶縁放熱スペーサーとして、例えばパワートランジスタ放熱用絶縁板などにおいて放熱性を向上した材料としても使用することができる。
【００１４】
【発明の実施の形態】
次に本発明の実施の形態を説明する。
裏打ち材として縦糸、横糸にガラス繊維からなる糸を用いた厚さ０．０３ｍｍ〜０．０８ｍｍのガラスクロスを使用し、マイカ層と充填裏打ち材と接着層の全体に占める接着層の割合が７〜９重量％であり、マイカ層と充填裏打ち材と接着層と熱伝導層の全体に占める熱伝導層の割合が３５〜４５量％であり、該熱伝導層は８０〜９０重量％のアルミナを含むドライマイカテープと、マイカ層と充填裏打ち材と接着層の全体に占める接着層の割合が３０〜４０重量％であり、マイカ層と充填裏打ち材と接着層と熱伝導層の全体に占める熱伝導層の割合が３０〜４０重量％であり、該熱伝導層は７０〜８０重量％のアルミナを含むプリプレグマイカテープを作成する。
その際、マイカ層は下記３種類のそれぞれの集成マイカ基材箔を使用し、熱伝導層と接着層にはエポキシ−アミン系の熱硬化性樹脂を主成分とする接着剤を使用し、その接着剤に混ぜて使用するアルミナ粉末は粒径約０．１μｍ〜３０μｍを使用し、接着層はマイカ層と裏打ち材を重ねて裏打ち材を下側にして裏打ち材側からロールコータで塗布して形成し、その後裏打ち材側にマイカ粉末と接着剤又は樹脂を含有し溶媒を加えて得られる充填体液を塗布・乾燥して充填裏打ち材とし、その後熱伝導層を充填裏打ち材側又はマイカ層に塗布により形成する。
集成マイカ基材箔の種類としては、マイカを含有するマイカ層として焼成集成マイカのみ、あるいは焼成集成マイカ１００重量部に対して芳香族ポリアミドフィブリット（濾水度６０°ＳＲ）１０〜３０重量部、あるいはさらに焼成集成マイカ１００重量部に対してアルミナ（粒径約２０μｍ〜４０μｍ）２０〜４０重量部を水中に分散し、その分散液を長網式抄紙機にて抄造し、厚さ０．０８〜０．１６ｍｍのそれぞれに対応する３種類の集成マイカ基材箔を作製した。
このようにして、３種類のドライマイカテープと、３種類のプリプレグマイカテープを作製し、コイル導体上に半掛け３回巻き（幅の半分を重ねながら巻く巻き方）した後、前者の３種類のドライマイカテープについては、真空度約１ｍｍＨｇ、温度約９０℃で乾燥し水分などの揮発成分を除いた後、エポキシ−酸無水物系熱硬化性樹脂を主成分とする含浸用樹脂組成物を真空含浸させ、１００℃より１８０℃まで段階的に昇温させて樹脂を完全硬化させ、後者の３種類については１００℃より１８０℃まで段階的に昇温させ樹脂を完全硬化させ、それぞれの絶縁コイルを作製した。
このようにすると、いずれのドライマイカテープ、プリプレグマイカテープとも、ガラスクロスに充填体が充填されているので、端裂抵抗が大きく、巻回作業時にテープが切れることがなく、また、絶縁コイルは接着層を媒介してコイル導体に発生した熱が放熱され、接着層は組成が均一、厚さが均一であるのでその放熱の効率が良く、その促進をすることができる。
【００１５】
【実施例】
次に本発明の実施例を説明する。
実施例１
裏打ち材に（株）有沢製作所製ガラスクロスＭ０．０４（縦６０本／インチ（Ｄ４５０  １／０）、横３４本／インチ（Ｄ９００  １／０）の厚さ０．０４６ｍｍのガラスクロス）を使用する。
焼成集成マイカ１００部を水中に分散し、その分散液を長網式抄紙機にて抄造し、厚さ０．０８ｍｍのマイカ層としての集成マイカ基材箔を作製した。
この集成マイカ基材箔を上側にして上記ガラスクロスを重ね、このガラスクロス側からエポキシ−アミン系の熱硬化性樹脂を主成分とする接着剤（エピコート８２８（油化シエルエポキシ社製エポキシ樹脂）１００重量部とＢＦ3 モノエチルアミン３重量部からなる）をロールコータにより塗布し、乾燥して接着層（マイカ層と裏打ち材と接着層の全体に占める接着層（固形分）の割合が８重量％）を形成し、さらにガラスクロス側に上記の接着剤にマイカ粉末（（株）日本マイカ製作所製Ａ２０００）を固形分重量比で１：４にし、溶媒（トルエン／メチルエチルケトン＝１：１）を加えて充填体液（粘度  ８０ポイズ）を調製し、これをロールコータにより塗布し、乾燥して充填裏打ち材を形成する。この際、マイカ粉末塗布量（ｇ／ｍ2 ）を表１に示すように、０〜２５ｇ／ｍ2 において、５ｇ／ｍ2 づつ増加させた各場合について充填裏打ち材を形成する。
この後、上記接着剤にアルミナＡＬ−４３−Ｌ（昭和電工社製の酸化アルミニウム（平均粒径１μｍのランダム形状のアルミナ））を全固形分中８５重量％になるように混合したアルミナ含有接着剤を上記充填裏打ち材側に塗布し、乾燥して熱伝導層を形成した。この際、アルミナ塗布量を表１に示すように、１６０ｇ／ｍ2 目標で塗布し、各場合について熱伝導層を形成する。アルミナ塗布量が２１０ｇ／ｍ2 のとき、マイカ層と充填裏打ち材と接着層と熱伝導層の全体に占める熱伝導層の割合が４０重量％になる。
このようにして得られたドライマイカテープを導体上に半掛け３回巻きした後、真空度約１ｍｍＨｇ、温度約９０℃で乾燥し水分などの揮発成分を除いた後、エポキシ−酸無水物系の熱硬化性樹脂を主成分とする含浸用樹脂組成物（エピコート８２８（油化シエルエポキシ社製エポキシ樹脂）１００重量部とカヤハードＭＣＤ（日本化薬株式会社製酸無水物）９０重量部を主成分とする含浸用樹脂組成物）を含浸させ、１００℃より１８０℃まで段階的に昇温させて樹脂を完全硬化させ、導体上に絶縁層を形成した絶縁コイルを作製した。
【００１６】
表１中のドライマイカテープＮｏ．３〜７（充填裏打ち材使用アルミナ含有マイカ基材シート状体）と、裏打ち材に充填体を充填せず、そのままのものとガラスクロス側に直接上記のアルミナ含有接着剤を塗布したこと以外は同様にして形成したドライマイカテープＮｏ．１、２（無充填裏打ち材使用マイカ基材シート状体、無充填裏打ち材使用アルミナ含有マイカ基材シート状体）について、端裂抵抗をそのドライマイカテープの厚さとともに測定した結果を表１に示す。また、導体上に形成された絶縁層を切り取り、表面を研磨した後の絶縁層については、熱伝導率を０．３〜０．５Ｗ／ｍ・Ｋとすることができる。
なお、端裂抵抗は、ドライマイカテープを１５ｍｍ幅に切断してそれぞれの試験において各５個の試験片を作成し、（株）島津製作所製万能試験器ＡＧＳ−５００Ａを使用して測定した。試験時の試験片に対する負荷のスピードは、５０ｍｍ／分とした。熱伝導率は定常状態における低沸点液体の蒸発量から通過熱量を求める方法（柴山科学器械製作所製熱伝導率測定装置）により求めることができる。
表１の結果から、マイカ粉末塗布量２０ｇ／ｍ2 以上（少なくとも２０ｇ／ｍ2 、以下同様）とすれば、裏打ち材にガラスクロスを用いても、巻回作業に支障があるほど端裂抵抗は低下しないことがわかる。その範囲を拡大して、１０ｇ／ｍ2 以上又は１５ｇ／ｍ2 としてもよい。
【００１７】
【表１】
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【００１８】
実施例２
実施例１において、焼成集成マイカ１００重量部の代わりに、焼成集成マイカ１００重量部、芳香族ポリアミドフィブリット（濾水度６０°ＳＲ）２０重量部を用いた以外は同様にしてドライマイカテープ、絶縁コイルを作製し、実施例１と同様に試験をしたところ、表２に示す結果が得られた。
【００１９】
【表２】
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【００２０】
実施例３
実施例１において、焼成集成マイカ１００部の代わりに、焼成集成マイカ１００重量部、芳香族ポリアミドフィブリット（濾水度６０°ＳＲ）２０重量部及び実施例１で使用したと同類のアルミナ（平均粒径３０μｍ）３０重量部を用いた以外は同様にしてドライマイカテープ、絶縁コイルを作製し、実施例１と同様に試験をしたところ、表３に示す結果が得られた。
【００２１】
【表３】
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【００２２】
実施例４〜６
実施例１〜３において、マイカ層と充填裏打ち材と接着層の全体に占める接着層（固形分）の割合を３５重量％にし、アルミナＡＬ−４３−Ｌ（昭和電工社製の酸化アルミニウム（平均粒径１μｍ））を全固形分中７５重量％になるように混合したアルミナ含有接着剤を用いて熱伝導層を形成し、マイカ層と充填裏打ち材と接着層と熱伝導層の全体に占める熱伝導層の割合を３５重量％としたこと以外は同様にして、実施例４〜６（実施例１〜３に順次対応）のプリプレグマイカテープを作製し、実施例１と同様に導体に巻回し、１００℃より１８０℃まで段階的に昇温させて樹脂を完全硬化させ、導体上に絶縁層を形成した絶縁コイルを作製する。
得られたプリプレグマイカテープ（充填裏打ち材使用アルミナ含有マイカ基材シート状体）と、裏打ち材に充填体を充填せず、そのままのものと、ガラスクロス側に直接上記のアルミナ含有接着剤を塗布したこと以外は同様にして形成したプリプレグマイカテープ（無充填裏打ち材使用マイカ基材シート状体、無充填裏打ち材使用アルミナ含有マイカ基材シート状体）、絶縁コイルについて実施例１と同様に試験したところ、表４（実施例４）、表５（実施例５）、表６（実施例６）示す結果が得られた。
【００２３】
【表４】
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【００２４】
【表５】
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【００２５】
【表６】
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【００２６】
実施例７
実施例１において、マイカ粉Ａ２０００の代わりに、窒化ホウ素を使用したこと以外は同様にして作製したドライマイカテープ、すなわち充填裏打ち材使用アルミナ含有マイカ基材シート状体や、無充填裏打ち材使用マイカ基材シート状体、無充填裏打ち材使用アルミナ含有マイカ基材シート状体の各ドライマイカテープ、さらにはこれらドライマイカテープを用いた絶縁コイルについて実施例１と同様に試験すると、端裂抵抗及びドライマイカテープの厚さについては表２に示すとおりであった。その他のことは実施例１に準じる結果が得られる。
この場合には、窒化ホウ素塗布量２５ｇ／ｍ2 以上が好ましいが、１０ｇ／ｍ2 以上又は１５ｇ／ｍ2 以上としてもよい。
上記実施例２〜６において、マイカ粉Ａ２０００の代わりに、窒化ホウ素を使用したこと以外は同様にして作製したドライマイカテープについても、実施例２〜６の各実施例及び表７に準じる結果が得られる。
【００２７】
【表７】
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【００２８】
実施例８
実施例１において、熱伝導層を充填裏打ち材側に形成せず、マイカ層側に形成したこと以外は同様にして作製したドライマイカテープ、すなわち充填裏打ち材使用アルミナ含有マイカ基材シート状体（マイカ層と充填体の粉体と樹脂の比率は重量比で４：１）や、無充填裏打ち材使用マイカ基材シート状体、無充填裏打ち材使用アルミナ含有マイカ基材シート状体の各ドライマイカテープ、さらにはこれらドライマイカテープを用いた絶縁コイルについて実施例１と同様に試験すると、端裂抵抗及びドライマイカテープの厚さについては表３に示すとおりであった。その他のことは実施例１に準じる結果が得られる。
この場合には、アルミナ塗布量に関係なく、良い端裂抵抗がえられるが、熱伝導性の点から、アルミナ塗布量は基材シート状体重量の２５〜５５重量％が好ましい。
上記実施例２〜７において、マイカ粉Ａ２０００の代わりに、窒化ホウ素を使用したこと以外は同様にして作製したドライマイカテープについても、実施例２〜７の各実施例及び表８に準じる結果が得られる。
【００２９】
【表８】
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【００３０】
参考例
実施例１において、充填体液における無機質粉末を表４に示す各物質にし、その塗布量を表４に示すようにし、熱伝導層を設けなかったこと以外はこれに準じて作製したマイカ基材シート状体について、実施例１と同様に端裂抵抗を測定した結果を表９に示す。
【００３１】
【表９】
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【００３２】
表８の結果から、マイカ層側に熱伝導層を形成すると端裂抵抗は、ガラスクロスにマイカ層を接着層により張り合わせたものよりも大きくすることができる。また、表１、７の結果から、充填裏打ち材側に熱伝導層を形成した場合にはガラスクロスにマイカ層を接着層により張り合わせたものより端裂抵抗の低下が見られるが、ガラスクロスにマイカ粉末を含有する充填体を充填した場合には、その塗布量が多くなるにつれてその低下の程度が小さくなることがわかる。
表９の結果から、ランダム形状アルミナ、炭化ケイ素以外の粉末は、端裂抵抗を低下させず、逆に向上させるものもあり、端裂抵抗を向上できる無機質粉末とすることができ、熱伝導層と組み合わせて、端裂抵抗及び熱伝導性の両方が優れるマイカ基材シート状体及び絶縁層を得ることができる。
【００３３】
【発明の効果】
本発明によれば、熱伝導層を設け、これにマイカより熱伝導率の良い無機質粉末を含有させたマイカ基材シート状体において、裏打ち材にガラスクロスを用い、これに充填体を充填し、この充填裏打ち材を上記熱伝導層の成分を上記ガラスクロスに充填した場合より端裂抵抗が大きくなる充填体を用いて形成したので、例えばコイル等にマイカ基材シート状体を装着する際の巻回作業時にそのマイカ基材シート状体が切れるようなことを少なくして、その装着の生産性を向上することができる。また、熱伝導性が比較的均一であり、放熱が比較的均一に行われ、さらに接着層やマイカ層にもマイカより熱伝導率の良い無機質粉末を含有させることにより一層熱伝導による放熱が速やかに行われ、特にコイル用絶縁材料に使用した場合蓄熱し難く、特に最近の小型化、高性能化のコイルに適し、しかも比較的安価なガラスクロスを裏打ち材に使用しているので、安価なマイカ基材シート状体を提供することができる。
また、このマイカ基材シート状体のうちドライマイカテープを用いて樹脂を含浸させ、熱硬化させた絶縁コイル、あるいはプリプレグマイカテープを用い熱硬化させた絶縁コイルは、放熱性がよくその動作を損なわないようにでき、特に前者の場合その含浸用樹脂にマイカより熱伝導率の良い無機質粉末を含有させることにより一層その放熱性がよくなり、特に最近の小型化、高性能化の要求に応える絶縁コイルを提供することができる。
また、絶縁材料提供者、含浸用樹脂提供者、これらの使用者において従来の生産工程の大幅な変更をすることなく、生産性を害することがないようにすることができる。