(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
溶融温度が３００℃以上である熱可塑性樹脂に、粒子長径が０．５〜５０μｍの範囲にあり且つ該粒子全体中粒子長径５〜１０μｍの粒子の占める数量割合が４０〜６０％であり、酸性メタケイ酸マグネシウムの含有量が９７重量％以上である鱗片状無機充填材を配合してなり、前記熱可塑性樹脂の配合量が５０〜９５重量％、前記鱗片状無機充填材の配合量が５〜５０重量％である樹脂組成物。
【請求項２】
前記熱可塑性樹脂が、ポリケトン系樹脂、ポリエーテルニトリル、ポリベンゾイミダゾール、ポリエーテルサルホン、ポリサルホン、熱可塑性ポリイミド、ポリエーテルイミド、ポリアリレート、ポリフェニレンスルフィド、ポリフェニレンエーテル、ポリアミドイミド、ポリアロマティック樹脂及び液晶ポリマーから選ばれる１種又は２種以上の樹脂である請求項１記載の樹脂組成物。
【請求項３】
請求項１又は２に記載の樹脂組成物を成形してなる成形品。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は樹脂組成物及び成形品に関する。より詳しくは、本発明は、特定の粒子径と粒度分布とを持つ鱗片状無機充填材を熱可塑性樹脂に配合してなる樹脂組成物及び該樹脂組成物を成形してなる成形品に関する。
【０００２】
【従来の技術】
樹脂組成物からなる成形品は、例えば、自動車部品、機械部品、電気電子部品等として広く使用されており、中でも、該成形品の一形態であるフィルムは、銅張積層板等のプリント配線基板用のフレキシブル基材として好適に使用されている。
【０００３】
斯かるプリント配線板としては種々の構成が提案されているが、その中でも、基材の片面又は両面に銅箔を積層して銅張積層板とし、その銅箔上に回路パターンを形成したものは極めて高い信頼性を有し、あらゆる電気・電子機器において汎用されている。そして、最近の情報量の飛躍的な増大に伴うコンピュータ等の超高速演算化、携帯電話等の移動体通信機器やパーソナルコンピュータの目覚しい普及等に対応するため、より一層の高性能化及び小型化が要求されている。
【０００４】
従来、銅張積層板の基材としては、ガラス布、ガラス不織布、ガラスマット等にエポキシ樹脂を含浸させた所謂ガラエポ基材が主に使用されている。ガラエポ基材は、電気的特性（絶縁破壊電圧、誘電率、誘電正接、体積抵抗値等）、機械的強度、耐熱性、銅箔との接着加工性、熱膨張率、線膨張係数、成形収縮性等、銅張積層板の基材に要求される諸性能を高水準でバランス良く保持する反面、成形加工性等の面で問題があり、更なる小型化の要求には充分対応できない。
【０００５】
このため、熱可塑性樹脂の優れた成形加工性に着目し、熱可塑性樹脂からなるフィルムを銅張積層板の基材として用いる試みが種々成されている。しかし、熱可塑性樹脂の採用により小型化は達成できるものの、熱可塑性樹脂単独では、機械的強度や耐熱性が不足し、長期的な耐用性や信頼性に欠けるという問題がある。
【０００６】
斯かる問題点に鑑み、熱可塑性樹脂に粉末状又は鱗片状無機充填材を配合することは従来から行われている。銅張積層板の分野でも、例えば、ポリエーテルイミドとポリエーテルケトンとの混合樹脂にタルク、雲母、シリカ等の粉末状又は鱗片状無機充填材を配合した樹脂組成物を成形してなる基材用フィルムが提案されており、これによって、フィルムの機械的強度や耐熱性が図られている。
また、フィルムがカールするのを防止するために、フィルムに銅箔を積層する際に、無機充填材の配合量を適宜選択し、フィルムの線膨張係数を銅箔と同程度に調整することも行われている（特開昭６２−１４９４３６号公報）。
即ち、粉末状又は鱗片状無機充填材を熱可塑性樹脂に配合することにより、機械的強度や耐熱性に優れ、銅箔と同程度の線膨張係数を有する基材用フィルムが得られることは公知である。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、熱可塑性樹脂への粉末状又は鱗片状無機充填材の配合は、熱可塑性樹脂を成形してなる成形品の柔軟性、特に曲げたわみ、引張伸び等に代表されるたわみ特性や伸び特性の低下を引き起こす。特に銅張積層板の基材用フィルムにおいて、線膨張係数が銅箔と同程度になるように粉末状又は鱗片状無機充填材を配合すると、フィルムの柔軟性がより一層損なわれ、塑性変形が起こり易くなり、銅張積層板用の基材に必須となる長期的な耐用性や信頼性が得られないという問題がある。
【０００８】
本発明は上記の問題に鑑みてなされたもので、その目的は熱可塑性樹脂に無機充填材を配合して、機械的強度や耐熱性、線膨張係数の改善が図られつつも、同時にたわみ特性や伸び特性といった柔軟性の低下が抑制された樹脂組成物及び成形品を提供することである。
【０００９】
【課題を解決するための手段】
本発明者は鋭意研究を重ねた結果、上記問題を解決できる新規な樹脂組成物を得ることに成功し、本発明を完成した。
【００１０】
即ち本発明は、溶融温度が３００℃以上である熱可塑性樹脂に、粒子の長径が０．５〜５０μｍの範囲にあり且つ該粒子全体中粒子長径５〜１０μｍの粒子の占める数量割合が４０〜６０％であり、酸性メタケイ酸マグネシウムの含有量が９７重量％以上である鱗片状無機充填材を配合してなり、前記熱可塑性樹脂の配合量が５０〜９５重量％、前記鱗片状無機充填材の配合量が５〜５０重量％である樹脂組成物、並びに該樹脂組成物を成形してなる成形品に係る。
【００１１】
本発明によれば、上記した特定の範囲の粒子径と粒度分布を持つ鱗片状無機充填材を熱可塑性樹脂に配合された樹脂組成物を成形してなる成形品は、機械的強度や耐熱性等が改善され、且つ、たわみ特性や伸び特性等の柔軟性の低下が抑制される。
【００１２】
本発明の成形品は任意の形状とすることができるが、例えば、フィルム形状の成形品は、上記の諸特性を有するため、反り、ねじれ等が発生し難く、折り曲げたり屈曲させても塑性変形による劣化が起こり難く、従って、本発明のフィルム状成形品を、銅張積層板等のプリント配線基板の耐熱性フレキシブル基材として用いる場合に、その線膨張係数を銅箔等の金属導体と同程度になるように調整しても、柔軟性が損なわれにくい。よって、該銅張積層板は、長期間に亘って優れた耐用性が持続し、極めて高い信頼性を実現することができる。
また、本発明の成形品は、銅張積層板等のプリント配線基板の基材用途に限定されず、それ以外の電気・電子部品や自動車部品、機械部品として使用することができる。
【００１３】
【発明の実施の形態】
本発明において、樹脂組成物のマトリックスとなる樹脂としては、溶融温度が３００℃以上である熱可塑性樹脂を使用する。該熱可塑性樹脂の種類については特に制限されず、公知のものをいずれも使用でき、例えば、ポリケトン系樹脂、ポリエーテルニトリル、ポリベンゾイミダゾール、ポリエーテルサルホン、ポリサルホン、熱可塑性ポリイミド、ポリエーテルイミド、ポリアリレート、ポリフェニレンスルフィド、ポリフェニレンエーテル、ポリアミドイミド、ポリアロマティック樹脂、液晶ポリマー等を挙げることができる。これらの中でも、ポリケトン系樹脂、ポリサルホン、ポリエーテルイミド、熱可塑性ポリイミド、ポリアリレート、液晶ポリマー等が好ましい。
なお、ポリケトン系樹脂には、ポリエーテルケトン、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエーテルケトンケトン、ポリエーテルエーテルケトンケトン等が包含され、これらの中でも、ポリエーテルケトンやポリエーテルエーテルケトン等が好ましい。
また、ポリアロマティック樹脂とは芳香族成分（フェニレン基等）を主な構成単位とし、芳香族成分が直接結合しているポリマーであり、例えば、1，4−ポリフェニレン等を挙げることができる。市販品として、例えば、ポリ−Ｘ（マクスデム社製）、Ｐａｒｍａｘ（ミシシッピー・ポリマー・テクノロジー社製）等を挙げることができる。
【００１４】
溶融温度が３００℃以上である熱可塑性樹脂は１種を単独で使用でき又は必要に応じ２種以上を併用できる。２種以上併用する場合としては、二次加工を容易にするという観点からそのうちの１種をポリケトン系樹脂とすることが好ましく、例えば、ポリケトン系樹脂とポリエーテルイミドとの併用、ポリケトン系樹脂とポリフェニレンスルフィドとの併用、ポリケトン系樹脂とポリアリレートとの併用、ポリケトン系樹脂とポリエーテルイミドとポリアリレートとの併用等を挙げることができ、これらの中でも、ポリケトン系樹脂とポリエーテルイミドとの併用（ポリケトン系樹脂を３０〜７０重量％、好ましくは３５〜６５重量％使用し、残部をポリエーテルイミドとする）、ポリケトン系樹脂とポリフェニレンスルフィドとの併用（ポリケトン系樹脂を３０〜７０重量％、好ましくは３５〜６５重量％使用し、残部をポリフェニレンスルフィドとする）等が特に好ましい。熱可塑性樹脂としては、市販品を使用することもできる。
【００１５】
溶融温度が３００℃以上である熱可塑性樹脂の配合量は特に限定されず、使用する熱可塑性樹脂の種類、得られる成形品の用途等の各種条件に応じて広い範囲から適宜選択すればよいが、通常樹脂組成物全量の５０〜９５重量％、好ましくは６０〜９０重量％とすればよい。
【００１６】
溶融温度が３００℃以上である熱可塑性樹脂を用いることにより、はんだリフローを施した時に機械物性の低下がない。
【００１７】
本発明において使用する無機充填材は、粒子径が０．５〜５０μｍ、好ましくは１〜３０μｍの範囲の粒子であって、且つ該粒子中で粒子径５〜１０μｍの粒子の占める割合が４０〜６０％、好ましくは４３〜５５％である鱗片状無機充填材を使用する。ここで粒子径５〜１０μｍの粒子の占める割合は、０．５〜５０μｍの全粒子数中の５〜１０μｍの粒子の数量割合を意味する。通常、鱗片状の無機充填材の粒子径には、その形状的な特徴に起因して長径と短径とが存在するが、本明細書では長径を意味するものとする。また、粒子径および粒子径５〜１０μｍの粒子の含有割合は、レーザー回析式粒度分布測定機（商品名：ＳＡＬＤ−２１００、（株）島津製作所製）を用い、屈折率１．６０−０．０５ｉにて測定した値である。
【００１８】
粒子径が０．５〜５０μｍの範囲であって、粒子径５〜１０μｍの粒子の含有量が４０〜６０％の鱗片状無機充填材が含まれている場合は、フィルム状に成形した際に、得られるフィルムの柔軟性の低下が小さく、銅張積層板の基材用フィルムとして好適になる。
【００１９】
本発明で使用する鱗片状無機充填材としては、上記特定の粒子径範囲及び粒度分布を持つものであれば特に制限はないが、酸性メタケイ酸マグネシウムを主成分とする鱗片状無機充填材が好ましい。該鱗片状無機充填材における酸性メタケイ酸マグネシウムの含有量は特に制限はないが、通常９７重量％以上、好ましくは９９重量％以上である。酸性メタケイ酸マグネシウムを主成分とする鱗片状無機充填材は不純物としてアルミニウム、鉄、カルシウム等をそれぞれ微量含んでいても良い。蛍光Ｘ線分析による元素分析によれば、不純物の合計量は、酸化物換算で通常０．１〜３．０重量％程度である。
【００２０】
上記の特定の粒子径範囲及び粒度分布を持つ鱗片状無機充填材は、市販の鱗片状無機充填材を気流分級機等の公知の分級機で処理し、更に特定の粒子径範囲を持つ２種以上のものを適宜混合することにより製造することが出来る。また、市販品の中から、上記の特定の粒子径範囲及び粒度分布を持つものを選択してもよい。
【００２１】
上記の特定の粒子径範囲及び粒度分布を持つ鱗片状無機充填材は、そのまま使用してもよく、また、５５０〜９００℃程度、好ましくは６００〜８００℃程度の温度下で２〜６時間程度、好ましくは３〜５時間程度焼成した後使用してもよい。
【００２２】
特定の粒子径範囲及び粒度分布を持つ鱗片状無機充填材の配合量は特に限定されず、使用する熱可塑性樹脂の種類、得られる成形品の用途等の各種条件に応じて広い範囲から適宜選択すればよいが、通常樹脂組成物全量の５〜５０重量％、好ましくは１０〜４０重量％とすればよい。
【００２３】
本発明の樹脂組成物には、その好ましい特性を損なわない範囲で、鱗片状無機充填材以外の無機充填材、例えば、チタン酸カリウム繊維、ワラストナイト等の繊維状無機充填材、アルミナ、シリカ、二酸化チタン、炭酸カルシウム等の粉末状無機充填材等から選ばれる１種又は２種以上が含まれていてもよい。
【００２４】
更に本発明の樹脂組成物には、その好ましい特性を損なわない範囲で、例えば、熱安定剤、滑剤、離型剤、顔料、染料、紫外線吸収剤、光安定剤、難燃剤、可塑剤等の公知の樹脂添加剤の１種又は２種以上が含まれていてもよい。
【００２５】
本発明の樹脂組成物は、溶融温度が３００℃以上である熱可塑性樹脂及び特定の粒子径範囲及び粒度分布を持つ鱗片状無機充填材、更に必要に応じて他の樹脂添加剤を公知の方法に従って混合又は混練することによって製造できる。例えば、粉末、フレーク又はペレット状の各成分を、公知の押出機、混練機等を用いて混合又は混練することにより、ペレット状の本発明樹脂組成物を得ることができる。押出機としては特に制限はないが、例えば、１軸押出機、２軸押出機、多軸押出機等を挙げることができる。混練機としても特に制限はないが、例えば、コニーダー、バンバリーミキサー、加圧ニーダー、２本ロール等を挙げることができる。
【００２６】
さらに本発明に係る成形品は、上述のようにして作成した樹脂組成物を、射出成形法、圧縮成形法、押出成形法等の公知の樹脂成形法により、任意の形状の成形品として得ることができる。
【００２７】
本発明に係る成形品の実施形態であるフィルムは、例えば、押出成形法に従って成形される。より具体的には、本発明の樹脂組成物を溶融し、Ｔダイからフィルム状に押出し、このフィルムをロール面上にキャスティングして冷却するキャスティング法（Ｔダイ法）や、本発明の樹脂組成物を溶融し、リング状ダイからチューブ状に押出したものを空冷又は水冷するチューブラー法等により、未延伸フィルムとして得ることができる。
【００２８】
また、本発明に係る成形品の他の実施形態として、上記の方法で得られる未延伸フィルムを、５０〜１８０℃程度の温度下に１軸又は２軸延伸し、必要に応じて融点よりも低い温度で熱固定することにより、延伸フィルムとして得ることができる。
この際、フィルムの厚みは特に制限はないが、フィルムを銅張積層板等のプリント配線基板用のフレキシブル基材として用いる場合には、通常５〜２００μｍ程度、好ましくは２０〜１５０μｍ程度とすればよい。
【００２９】
このフィルムと導体層とを積層することにより、銅張積層板等のプリント配線基板が得られる。より具体的には、例えば、フィルムの片面又は両面に導体層を積層したり、更に４層又はそれ以上の多層構造にすることもできる。
導体層は、電気的良導体からなる層であり、電気的良導体としては特に制限はないが、銅が一般的である。導体層の厚さは特に制限はないが、導体層１層当り、通常５〜５０μｍ程度、好ましくは１０〜４０μｍ程度とすればよい。
【００３０】
フィルムに導体層を積層する方法としては特に制限されず、公知の方法がいずれも採用でき、例えば、銅箔等の導体金属箔を２００℃以上、好ましくは２１０〜２５０℃の加熱下に圧着する方法、蒸着や無電解メッキによりフィルム表面に導体層を形成する方法、接着剤層を介してフィルムと導体層とを積層する方法等を挙げることができる。更に、フィルムの形成と導体層の積層とを同時に行うこともできる。
【００３１】
本発明の成形品は、上記したプリント配線基板の基材以外の各種電気・電子部品（例えば、電気・電子機器のハウジング、機構部品等）、自動車部品（例えば、内装部品、バンパー等の外装部品等）、機械部品（例えば、機械類の機構部品等）等として、広く使用できる。
【００３２】
【発明の効果】
本発明の樹脂組成物及び成形品は、高い機械的強度及び耐熱性を有すると同時に、伸び特性、たわみ特性等の柔軟性に優れたものとなる。また、熱可塑性樹脂本来の特性を損なうことなく、銅箔等の金属導体との接着加工性、はんだ付け性等に優れ、絶縁破壊電圧、誘電率、誘電正接、体積抵抗値等の電気的特性、成形収縮性等が良好で、熱膨張率が低いという種々の好ましい特性も有している。
加えて、本発明の樹脂組成物は、成形加工性に富んだ熱可塑性樹脂をマトリックスとするので、微細且つ複雑な形状の成形品を容易に製造できるという利点をも有している。
【００３３】
本発明の成形品は任意の形状とすることができるが、例えば、フィルム形状の成形品は、上記の諸特性を有するため、反り、ねじれ等が発生し難く、折り曲げたり屈曲させても塑性変形による劣化が起こりく、従って、本発明のフィルム状成形品を、銅張積層板等のプリント配線基板の耐熱性フレキシブル基材として用いる場合に、その線膨張係数を銅箔等の金属導体と同程度になるように調整しても、柔軟性が損なわれることはない。よって該銅張積層板は、長期間に亘って優れた耐用性が持続し、極めて高い信頼性を実現することができる。
【００３４】
【実施例】
以下に実施例及び比較例を挙げ、本発明を具体的に説明する。本実施例において使用した各成分は、次の通りである。
［マトリックス樹脂］
（１）ポリエーテルエーテルケトン：商品名４５０Ｇ（溶融温度：３６０℃）、ビクトレックス社製、以下「ＰＥＥＫ」という。
（２）ポリエーテルイミド：商品名ウルテム１０００−１０００（溶融温度：３３０℃）、日本ＧＥプラスチックス（株）製、以下「ＰＥＩ」という。
（３）ポリフェニレンスルフィド：商品名ライトンＭ２８８８（溶融温度：３１０℃）、東レ（株）製、以下「ＰＰＳ」という。
【００３５】
［無機充填材］
（１）本発明品１：鱗片状酸性メタケイ酸マグネシウム、粒子径範囲１．６〜２６μｍ、粒子径５〜１０μｍの粒子含有量４５％。不純物として、Ａｌ；０．４重量％、Ｃａ；０．１重量％未満、Ｆｅ；０．８重量％（Ｘ線蛍光分析、いずれも酸化物換算、以下同じ）を含有する。
（２）本発明品２：鱗片状酸性メタケイ酸マグネシウム（１）を９５０℃で４時間焼成したもの。
【００３６】
（３）比較品１：鱗片状酸性メタケイ酸マグネシウム、粒子径範囲２．９〜１４μｍ、粒子径５〜１０μｍの粒子含有量６４％。不純物として、Ａｌ；０．１重量％未満、Ｃａ；０．４重量％、Ｆｅ；０．１重量％未満を含有する。
（４）比較品２：鱗片状酸性メタケイ酸マグネシウム、粒子径範囲１．３〜９１μｍ、粒子径５〜１０μｍの粒子含有量４０％。不純物として、Ａｌ；０．１重量％未満、Ｃａ；０．６重量％未満、Ｆｅ；０．１重量％を含有する。
（５）比較品３：鱗片酸性メタケイ酸マグネシウム、粒子径範囲０．７〜２１μｍ、粒子径５〜１０μｍの粒子含有量３４％。不純物として、Ａｌ；０．８重量％、Ｃａ；０．１重量％、Ｆｅ；０．９重量％を含有する。
（６）比較品４：天然雲母、粒子径範囲０．７〜１２μｍ、粒子径５〜１０μｍの粒子含有量３０％、商品名ＦＮＳ、三信鉱工（株）製
【００３７】
実施例１〜２及び比較例１〜３
ＰＥＥＫ  ３８．５重量部とＰＥＩ  ３８．５重量部とを２軸押出機（商品名：ＫＴＸ４６、（株）神戸製鋼所製）のメインホッパーに投入し、３５０℃で溶融混練した後、サイドフィーダーから表１に示す鱗片状酸性メタケイ酸マグネシウム２３重量部を加えて更に溶融混練し、ペレット状の本発明樹脂組成物及び比較用樹脂組成物を製造した。
【００３８】
【表１】
0003875061.tif 000002
【００３９】
得られた本発明及び比較用樹脂組成物のペレットを、ＪＩＳ試験片作製用金型（金型温度１３０℃）を装着した射出成形機（商品名：ＪＳ７５、（株）日本製鋼所、シリンダー温度３３０℃）に投入して射出成形し、各種ＪＩＳ試験片を製造し、次の性能試験に供した。
【００４０】
（１）引張強さ（ＭＰａ）及び破断伸び（％）：ＪＩＳ  Ｋ  ７１１３に準じて測定した。
（２）曲げ強さ（ＭＰａ）、曲げ弾性率（ＧＰａ）及び曲げたわみ（％）：ＪＩＳ  Ｋ  ７１７１に準じて測定した。
（３）ノッチ付きアイゾット衝撃値（以下「ＩＺＯＤ」とする、Ｊ／ｍ）：ＪＩＳ  Ｋ７１１０に準じ、１号試験片で評価した。
なお、引張強さ、破断伸び、曲げ強さ、曲げたわみ及びＩＺＯＤは、無処理の試験片及び加熱処理（２３０℃で９０分間加熱処理）後の試験片についてそれぞれ測定した。
上記（１）〜（３）の測定項目は、機械的強度の指標となるものである。
【００４１】
（４）成形収縮率（％）：９０．０１×４９．９９×３．２０ｍｍの金型にフィルムゲートで成形品を製造し、次式に従って算出した。
成形収縮率（％）＝［（金型寸法−成形品寸法）／金型寸法］×１００
（５）ニーポイント（ＭＰａ）：ＪＩＳ  Ｋ７１７１（曲げ試験法）に従って作成した応力−ひずみ線図からもとめた。ニーポイントとは、応力−ひずみ線図に曲がりが生じる点、即ち完全弾性状態から塑性変形及び粘弾性状態に移行する点を意味する。ニーポイントは柔軟性の指標となる物性であり、ニーポイントが低い程、柔軟性に優れている。
結果を表２に示す。
【００４２】
【表２】
0003875061.tif 000003
【００４３】
表２から、機械的強度の面からは、本発明品（実施例１〜２）及び比較品（比較例１〜３）とも有意な差はないが、ニーポイントが大きく異なり、本発明品が柔軟性に優れていることが明かである。
【００４４】
実施例３及び比較例４
実施例１の本発明樹脂組成物及び比較例１の比較用樹脂組成物を、それぞれ、コートハンガーダイス押出機で押出成形し、厚さ７５μｍのフィルムを製造した。得られたフィルムを、以下の方法で評価した。結果を表３に示す。
【００４５】
（１）フィルム押出加工性：Ｔダイより引き落とした溶融樹脂を巻き取り、フィルム加工できるものを○、引き取り可能であるが外観不良か又は気泡発生大のものを△、引き取り不可のものを×とした。
（２）屈曲性：フィルムを１８０度折り曲げ、フィルムが脆性破断するかどうかを調べた。ガラス様に割れるもの及び曲げ部分が一部又は全部破断するものを×、割れや破断の生じないものを○とした。
（３）Ｃｕラミカール性：電解Ｃｕ箔３５μｍとフィルムとを、２１０℃×３０分、１０ｋｇ／ｃｍ2の圧力下でプレス圧着し、得られたＣｕラミネートフィルムのカール性を測定した。曲率半径２００ｍｍ以上を○、１００〜２００ｍｍを△、１００ｍｍ以下を×とした。
（４）線膨張係数：ＴＡＭ１２０熱機械分析装置（商品名：ＳＳＣ５２００Ｈディスクステーション、セイコーインスツルメンツ（株）製）を使用し、２０〜１３０℃の線膨張係数を測定した。引き取り方向をＭＤ、その直角方向をＴＤとした。ＴＤ／ＭＤが大きい程、異方性が大きいことになる。
（５）ＴＡＭ伸び：ＴＡＭ１２０熱機械分析装置（ＳＳＣ５２００Ｈディスクステーション）を使用し、５×２５ｍｍ（厚み：０．１ｍｍ）の短冊状試験片に５０ｇの引張荷重下、２０〜２５０℃、５℃／分の昇温速度で伸び（％）を測定した。
（６）半田耐熱性：２６０℃ハンダ浴中に１０秒間浸漬し、フィルムの変性を調べた。変形が大のものを×、変形があるものを△、変形がないか又は僅かなものを○とした。
【００４６】
【表３】
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【００４７】
表３から、本発明品（実施例３）は各種のフィルム特性に優れ、特に、比較品（比較例４）よりも非常に良好なＣｕラミカール性を有していることが明かである。即ち、実施例３のフィルムは、銅箔と同程度の線膨張係数を有するにもかかわらず、銅箔と積層してもカールを起こすことがなく、しかも良好なのび特性、たわみ特性等を有し、優れた半田耐熱性及び銅箔との接着加工性を有していることが明らかである。
【００４８】
実施例４
ＰＥＩに代えてＰＰＳを用いる以外は、実施例１と同様に操作し、本発明樹脂組成物のペレットを製造した。
【００４９】
比較例５
鱗片状酸性メタケイ酸マグネシウム（１）に代えて天然雲母（比較品４）を使用する以外は、実施例４と同様に操作し、比較用樹脂組成物のペレットを製造した。
実施例４及び比較例５で得られたペレットを用い、ＪＩＳ試験片を作成し、各種性能試験に供した。結果を表４に示す。
【００５０】
【表４】
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【００５１】
表４から、本発明品（実施例４）は、各種の機械的強度に付いては従来品（比較例５）とほぼ同程度であるが、ニーポイントが極めて良好で、優れた柔軟性を有していることが明かである。