(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
平坦層と粗面層との２つの層からなり、両面の表面粗さに差のある厚さが２〜１０μｍの積層二軸配向ポリエステルフイルムであって、平坦層ポリマーの固有粘度が粗面層ポリマーの固有粘度より小さく、かつ粗面層に含まれる滑剤濃度（ＷＲ）と平坦層に含まれる滑剤濃度（ＷＳ）が下記式（１）の関係を満足し、そして粗面層の表面粗さ（ＷＲａ（Ｒ））および平坦層の表面粗さ（ＷＲａ（Ｓ））が下記式（３）〜（５）の範囲にあることを特徴とする積層二軸配向ポリエステルフイルム。
【数１】
0003945839.tif 000008
ここで、Ｒ  ：フイルム回収比率（％）
Ｒ＝１０〜９０
Ｒ≦（ｔＳ／（ｔＲ＋ｔＳ））×１００
ＷＲ  ：粗面層に含まれる滑剤濃度（ｗｔ％）
ＷＳ  ：平坦層に含まれる滑剤濃度（ｗｔ％）
ｔＲ  ：粗面層の層厚み（μｍ）
ｔＳ  ：平坦層の層厚み（μｍ）
ｔ  ：全体の厚み（μｍ）
である。
【請求項２】
平坦層のポリマーが積層フイルムを自己回収したポリマーを含む請求項１記載の積層二軸配向ポリエステルフイルム。
【請求項３】
粗面層の層厚み（ｔＲ）と平坦層の層厚み（ｔＳ）が下記式（２）の関係を満足する請求項１記載の積層二軸配向ポリエステルフイルム。
【数２】
0003945839.tif 000009
【請求項４】
粗面層および平坦層に含まれる滑剤が、それぞれ、２種以上の滑剤からなる請求項１記載の積層二軸配向ポリエステフイルム。
【請求項５】
粗面層および平坦層に含まれる滑剤が、それぞれ、耐熱性高分子粒子および球状シリカ粒子から選ばれる少なくとも１種を含んでいる請求項１又は４記載の積層二軸配向ポリエステルフイルム。
【請求項６】
フイルムの縦方向および横方向のヤング率が、それぞれ４５０〜２０００ｋｇ／ｍｍ２で、両者の比（横／縦）が０．４〜３．０である請求項１記載の積層二軸配向ポリエステルフイルム。
【請求項７】
粗面層および平坦層がポリエチレン―２，６―ナフタレートフイルムである請求項１記載の積層二軸配向ポリエステルフイルム。
【請求項８】
デジタル記録磁気記録媒体用である請求項１記載の積層二軸配向ポリエステルフイルム。
【請求項９】
請求項１記載の積層二軸配向ポリエステルフイルムをベースフイルムとする高密度磁気記録媒体。
【請求項１０】
請求項１記載の積層二軸配向ポリエステルフイルムをベースフイルムとするデジタル記録磁気記録媒体。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は積層二軸配向ポリエステルフイルムに関する。更に詳しくは自己循環回収可能な積層ポリエステルフイルムであり、高密度磁気記録媒体用ベースフイルムとして優れた電磁変換特性を有し、かつベースフイルムとしての捲き取り性、ハンドリング性にも優れた積層二軸配向ポリエステルフイルムに関する。
【０００２】
【従来の技術】
ポリエチレンテレフタレートフイルムに代表される二軸配向ポリエステルフイルムは、その優れた物理的、化学的特性の故に広い用途に、特に磁気記録媒体のベースフイルムとして用いられている。
【０００３】
近年、磁気記録媒体においては、高密度化、高容量化が進められており、それに伴ってベースフイルムの平坦性、及び厚みの薄膜化が要望されている。しかしながら、優れた電磁変換特性を維持するために、ベースフイルムの表面を平坦化すると、滑り性が不足し、例えばロール状に巻き上げる場合にシワが入ったり、ブロッキングを起こし、フイルムロールの表面が凹凸になって製品の歩留りを下げたり、巻き上げる時の張力、接圧、速度の適性範囲が狭くなり、巻き上げることが非常に難しくなる。また、フイルム加工工程においても滑り性が悪いと、接触する金属ロールとの摩擦が増加し、削れ粉が発生して磁気記録信号の欠落、即ちドロップアウトの原因になる。
【０００４】
一般に、ポリエステルフイルムの滑り性の改良には、（ｉ）原料ポリマー中にその製造過程で触媒残渣から不活性粒子を析出せしめる方法や、（ii）不活性粒子を添加せしめる方法等によってフイルム表面に凹凸を付与せしめる方法が採用されている。これらフイルム中の粒子は、その大きさが大きい程、また、その含有量が多い程、滑り性の改良が大きいのが一般的である。
【０００５】
一方、前述のように、電磁変換特性向上の点よりベースフイルムの表面はできるだけ平坦であることが求められている。ベース面の表面粗さが粗いと、磁気記録媒体に加工する場合、ベースフイルムの表面凹凸が磁性層塗布後にも磁性層面に突き出し、電磁変換特性を悪化させる。この場合、ベースフイルム中の粒子の大きさが大きい程また、その含有量が多い程、表面の粗さが粗くなり電磁変換特性は悪化する。
【０００６】
このような滑り性の改良と電磁変換特性の向上という相反する特性を両立する手段としては、積層フイルムにすることによって、磁性層を塗布する面は平坦にして電磁変換特性を改善し、反対面は粗面化して滑り性を向上させる手段が広く知られている。
【０００７】
すなわち、磁性層を塗布する面の平坦層は粒子の小さい滑剤を用いたり、また添加量を減らすなどをして、平坦化し、一方磁性層を塗布しない反対面側（走行面側）の粗面層は粒径の大きい滑剤を用いたり、また添加量を増やすなどをして粗面化している。
【０００８】
すなわち、塗布面側の平坦層と走行面側の粗面層とは、使用する滑剤の特性、例えば滑剤種、粒径、添加量等が大きく異なる。
【０００９】
単層フイルムの場合、フイルム製造工程で発生したフイルム層は、回収して再チップ化し、同フイルムの製造特に再投入できるが、上記積層フイルムの場合、積層フイルム自身の回収チップは、その滑剤組成が粗面層及び平坦層の滑剤組成とも異なるため、積層フイルムの製造に再投入すると、再投入した層の滑剤組成が変わり、フイルム特性に支障をきたす。
【００１０】
一方、最近こうした積層フイルムの回収チップを三層の積層フイルムの中間層部（芯層部）に投入し、再利用することが提案されている。
【００１１】
しかし、この方法では、三層積層フイルム自身の回収チップの他に、上記積層フイルムの回収チップを回収し得るだけの、中間層部の厚みが厚くないといけないため、この三層積層フイルムの厚みとしてはかなり厚いフイルムとする必要がある。また、粒径の大きい滑剤を含むものや、滑剤の添加量が多いものは、中間部に使用したとしても表層部の突起形成に影響を及ぼすので、その使用に制限がある。
【００１２】
また上述した如く、最近の磁気記録媒体は高密度化、高容量化が求められ、ベースフイルムは厚みをますます薄くすることが要求され、この為上記三層積層フイルムの厚みも薄くなり、上述した積層フイルムの回収チップを前記三層積層フイルムの中間層に再投入することは実質的に困難になっている。
【００１３】
そこで、こうした積層フイルムの回収チップはやむなく廃棄しているのが現状であり、これがフイルムのコストアップの原因につながっている。こうした廃棄フイルムは産業廃棄物として処理しているが、今後それも難しくなってきている。
【００１４】
【発明が解決しようとする課題】
本発明者は、かかる問題を解決するフイルムを開発すべく鋭意検討した結果、平坦面層（塗布面層）に含まれる滑剤濃度と粗面層（走行面層）に含まれる滑剤濃度が特定の関係を満足するようにすることにより、自身のフイルムで自己循環回収可能な積層二軸配向ポリエステルフイルムを得ることができ、しかもこのフイルムは高密度磁気録媒体用ベースフイルムとして優れた電磁変換特性を有し、かつベースフイルムとしての巻取性、ハンドリング性にも優れた積層二軸配向ポリエステルフイルムであることを見出し、本発明に至った。
【００１５】
【課題を解決するための手段】
すなわち、本発明は、平坦層と粗面層との２つの層からなり、両面の表面粗さに差のある厚さが２〜１０μｍの積層二軸配向ポリエステルフイルムであって、平坦層ポリマーの固有粘度が粗面層ポリマーの固有粘度より小さく、かつ粗面層に含まれる滑剤濃度（ＷＲ）と平坦層に含まれる滑剤濃度（ＷＳ）が下記式（１）の関係を満足し、そして粗面層の表面粗さ（ＷＲａ（Ｒ））および平坦層の表面粗さ（ＷＲａ（Ｓ））が下記式（３）〜（５）の範囲にあることを特徴とする積層二軸配向ポリエステルフイルムである。
【００１６】
【数４】
ＷＲ×（Ｒ／（１００−Ｒ））×ｔＲ／ｔＳ≦ＷＳ＜ＷＲ      ……（１）
ＷＲａ（Ｒ）  ＝３〜７    （ｎｍ）        ……（３）
ＷＲａ（Ｓ）  ＝０．５〜５（ｎｍ）        ……（４）
ＷＲａ（Ｒ）  ＞ＷＲａ（Ｓ）                  ……（５）
ここで、Ｒ  ：フイルム回収比率（％）
Ｒ＝１０〜９０
Ｒ≦（ｔＳ／（ｔＲ＋ｔＳ））×１００
ＷＲ  ：粗面層に含まれる滑剤濃度（ｗｔ％）
ＷＳ  ：平坦層に含まれる滑剤濃度（ｗｔ％）
ｔＲ  ：粗面層の層厚み（μｍ）
ｔＳ  ：平坦層の層厚み（μｍ）
ｔ  ：全体の厚み（μｍ）
である。
【００１７】
本発明におけるポリエステルとは、芳香族ジカルボン酸を主たる酸成分とし、脂肪族グリコールを主たるグリコール成分とするポリエステルである。かかるポリエステルは実質的に線状であり、そしてフイルム形成性特に溶融成形によるフイルム形成性を有する。芳香族ジカルボン酸としては、例えばテレフタル酸、ナフタレンジカルボン酸、イソフタル酸、ジフェノキシエタンジカルボン酸、ジフェニルジカルボン酸、ジフェニルエーテルジカルボン酸、ジフェニルスルホンジカルボン酸、ジフェニルケトンジカルボン酸、アンスラセンジカルボン酸等を挙げることができる。脂肪族グリコールとしては、例えばエチレングリコール、トリメチレングリコール、テトラメチレングリコール、ペンタメチレングリコール、ヘキサメチレングリコール、デカメチレングリコール等の如き炭素数２〜１０のポリメチレングリコールあるいはシクロヘキサンジメタノールの如き脂環族ジオール等を挙げることができる。
【００１８】
本発明において、ポリエステルとしてはアルキレンテレフタレートおよび／又はアルキレンナフタレートを主たる構成成分とするものが好ましく用いられる。
【００１９】
かかるポリエステルのうちでも特にポリエチレンテレフタレート、ポリエチレン―２，６―ナフタレートはもちろんのこと、例えば全ジカルボン酸成分の８０モル％以上がテレフタル酸および／又は２，６―ナフタレンジカルボン酸であり、全グリコール成分の８０モル％以上がエチレングリコールである共重合体が好ましい。その際全酸成分の２０モル％以下はテレフタル酸および／又は２，６―ナフタレンジカルボン酸以外の上記芳香族ジカルボン酸であることができ、また例えばアジピン酸、セバチン酸等の如き脂環族ジカルボン酸；シクロヘキサン―１，４―ジカルボン酸の如き脂環族ジカルボン酸等であることができる。また全グリコール成分の２０モル％以下はエチレングリコール以外の上記グリコールであることができ、また例えばハイドロキノン、レゾルシン、２，２―ビス（４―ヒドロキシフェニル）プロパン等の如き芳香族ジオール；１，４―ジヒドロキシジメチルベンゼンの如き芳香環を有する脂肪族ジオール；ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール、ポリテトラメチレングリコール等の如きポリアルキレングリコール（ポリオキシアルキレングリコール）等であることもできる。
【００２０】
また、本発明におけるポリエステルには、例えばヒドロキシ安息香酸の如き芳香族オキシ酸、ω―ヒドロキシカプロン酸の如き脂肪族オキシ酸等のオキシカルボン酸に由来する成分を、ジカルボン酸成分およびオキシカルボン酸成分の総量に対し２０モル％以下で共重合あるいは結合するものも包含される。
【００２１】
さらに本発明におけるポリエステルには、実質的に線状である範囲の量、例えば全酸成分に対し２モル％以下の量で、３官能以上のポリカルボン酸又はポリヒドロキシ化合物、例えばトリメリット酸、ペンタエリスリトール等を共重合したものも包含される。
【００２２】
上記ポリエステルは、それ自体公知であり、かつそれ自体公知の方法で製造することができる。上記ポリエステルとしては、ｏ―クロロフェノール中の溶液として３５℃で測定して求めた固有粘度が０．４〜０．９のものが好ましく、０．５〜０．７のものがさらに好ましく、０．５１〜０．６５のものが特に好ましい。
【００２３】
本発明における積層二軸配向ポリエステルフイルムは、ポリエステル層Ａとポリエステル層Ｂの２層より構成される。２層のポリエステルは同じものでも違ったものでもよいが、同じものが好ましい。
【００２４】
本発明における積層二軸配向ポリエステルフイルムは、自身のフイルムで自己回収できる自己循環回収可能な、両面の表面粗さに差のある積層ポリエステルフイルムであって、好ましくは回収チップを平坦層に使用することによって得られる。
【００２５】
本発明において、積層フイルムの粗面層に含まれる滑剤濃度（ＷR ）と平坦面層に含まれる滑剤濃度（ＷS ）は、下記式（１）を満たしていることが好ましい。
【００２６】
【数５】
ＷR ×（Ｒ／（１００−Ｒ））×ｔR ／ｔS ≦ＷS ＜ＷR       ……（１）
ここで、Ｒ  ：フイルム回収比率（％）
Ｒ＝１０〜９０
Ｒ≦（ｔS ／（ｔR ＋ｔS ））×１００
ＷR ：粗面層に含まれる滑剤濃度（ｗｔ％）
ＷS ：平坦層に含まれる滑剤濃度（ｗｔ％）
ｔR ：粗面層の層厚み（μｍ）
ｔS ：平坦層の層厚み（μｍ）
ｔ  ：全体の厚み（μｍ）
である。
【００２７】
すなわち、ＷS をＷR より少なくすることによって、例えば磁性層塗布面を形成する平坦層の表面性を走行面を形成する粗面層の表面性より平坦にすることができ、電磁変換特性の向上とフイルム自身の巻取性、ハンドリング性の向上を計ることができる。また、ＷS がＷR ×（Ｒ（１００−Ｒ））×ｔR ／ｔS より小さいと、自己循環回収ができなくなる。
【００２８】
また、上記式（１）において回収比率ＲはＲ≦（ｔS ／（ｔR ＋ｔS ））×１００であるが、Ｒが（ｔS ／（ｔR ＋ｔS ））×１００より大きいと、回収チップ全量を回収することができなくなり、回収チップが残ってしまう。
【００２９】
本発明における粗面層の厚み（ｔR ）と平坦層の厚み（ｔS ）の関係は、特に限定されないが、ｔR ≦ｔS の方が好ましい。すなわち、ｔR がｔS より大きいと、平坦層に再使用できる回収量が少なくなるばかりでなく（この場合、回収比率は５０％未満になってしまう）、粗面層の厚みが厚くなることによって平坦面への突起の突出しの影響が大きくなり、平坦面を粗面化し電磁変換特性が悪くなってしまう。
【００３０】
本発明における粗面層及び平坦層に含まれる滑剤は特に限定されない。また単成分系あるいは多成分系でもよいが、単成分系より少なくとも２種以上の滑剤からなる多成分系の方がより好ましい。特に好ましくは、電磁変換特性を悪化させない範囲で、中粒子を少量添加し、すべり性を付与するため小粒子を中粒子より多く添加させた多成分系である。
【００３１】
すなわち、単成分系では小粒子を用いた場合、十分なエアースクイズ性が得られず、巻取性、ハンドリング性が不足し、また中〜大粒子を用いた場合は添加量を多くした場合、電磁変換特性が低下し、また少ないと、フイルムのすべり性が不足し、単成分系では両者の特性を両立させることが難しくなる。
【００３２】
上記積層フイルムに含有される滑剤は耐熱性高分子粒子および／または球状シリカ粒子を含む方がより好ましい。さらに好ましくは、中粒子が耐熱性高分子粒子、小粒子が球状シリカ粒子からなることが好ましい。
【００３３】
この耐熱性高分子粒子としては、例えば架橋ポリスチレン樹脂粒子、架橋シリコーン樹脂粒子、架橋アクリル樹脂粒子、架橋スチレン―アクリル樹脂粒子、架橋ポリエステル粒子、ポリイミド粒子、メラミン樹脂粒子等があげられる。この中でも架橋ポリスチレン樹脂粒子や架橋シリコーン樹脂粒子を含有させると、本発明の効果が一層顕著となるので好ましい。
【００３４】
上記した耐熱性高分子粒子や球状シリカ粒子を用いることにより、ポリエステルとの親和性の良い、また比較的そろった突起が形成され、フイルムの滑り性、耐削れ性が良くなり、また電磁変換特性も良くなる。
【００３５】
本発明における積層フイルムは、縦方向および横方向のヤング率がそれぞれ４５０〜２０００ｋｇ／ｍｍ2 で、両者の比（横／縦）が０．４〜３．０であることが好ましい。さらに好ましくは、縦方向および横方向のヤンク率はそれぞれ５５０〜１２００ｋｇ／ｍｍ2 であり、さらに好ましくはそれぞれ６００〜９００ｋｇ／ｍｍ2 である。また両者の比（横／縦）は好ましくは０．５〜２．５、さらに好ましくは０．６〜１．６である。
【００３６】
フイルムの縦方向のヤング率が４５０ｋｇ／ｍｍ2 未満であると、磁気テープの縦強度が弱くなり、ハードにかけられたとき縦方向に強い力がかかると容易に破断してしまう。また横方向のヤング率が４５０ｋｇ／ｍｍ2 未満であると、磁気テープの横強度が弱くなり、テープと磁気ヘッドとの当たりが弱くなり、満足し得る電磁変換特性が得られない。一方、縦方向あるいは横方向のヤング率が２０００ｋｇ／ｍｍ2 を超えると、フイルム製造時、延伸倍率が高くなり、フイルム破断が多発し、製品歩留りが著しく悪くなる。
【００３７】
また、横ヤング率と縦ヤング率の比が０．４未満であると、十分な磁気テープの横強度が得られず、テープと磁気ヘッドとの当たりが弱くなり、満足し得る電磁変換特性が得られない。一方横ヤング率と縦ヤング率の比が３．０を超えると、十分な磁気テープの縦強度が得られなくなり、ハードにかけられたとき、縦方向に強い力がかかるとテープ切断が多発する。
【００３８】
本発明におけるポリエステルは特に限定されないが、ポリエチレンテレフタレート及びポリエチレン―２，６―ナフタレートが好ましいポリエステルとして挙げられる。特に、厚みが６μｍ以下で高いヤング率が求められる二軸配向フイルムを得るには、ポリエチレン―２，６―ナフタレートがより好ましい。
【００３９】
本発明においてポリエステルフイルムの粗面層および平坦層の表面粗さは、高密度磁気記録媒体、特に高密度デジタル記録媒体用のベースフイルムとして用いる場合、平坦面のＷＲａ（Ｓ）は０．５〜５．０（ｎｍ）である。ＷＲａ（Ｓ）はさらに１．０〜４．５（ｎｍ）、特に２．０〜４．０（ｎｍ）が好ましい。ＷＲａ（Ｓ）が５．０（ｎｍ）を超えると、十分な電磁変換特性が得られない。一方、ＷＲａ（Ｓ）が０．５（ｎｍ）未満では、フイルムの滑り性が悪くなり、十分なスリット歩留りが得られなくなる。またフイルムあるいはテープ製造工程での平坦面とパスロール系での滑り性がわるくなり、搬送性不良による工程シワが発生し、製品の歩留りを大きく低下させる。
【００４０】
また粗面層のＷＲａ（Ｒ）は３．０〜７．０（ｎｍ）である。ＷＲａ（Ｒ）はさらに４．０〜６．０（ｎｍ）、特に４．５〜５．５（ｎｍ）が好ましい。ＷＲａ（Ｒ）が３．０（ｎｍ）未満ではフイルムの滑り性が悪く、十分なスリット歩留りが得られない。一方ＷＲａ（Ｒ）が７（ｎｍ）を超えると、平坦面側への突起の突出しの影響が大きくなり、平坦面が粗面化し、十分な電磁変換特性が得られなくなる。
【００４１】
本発明における積層フイルムの粗面層の厚みは、好ましくは０．２〜２．０μｍ、さらに好ましくは０．３〜０．８μｍである。この厚みが０．２μｍ未満であると、粗面層の層形成がむずかしくなり、また厚みが２μｍを超えると粗面層側からの平坦面への突起の突上げの影響が大きくなり、平坦面が粗くなり、十分な電磁変換特性が得られなくなる。
【００４２】
また、本発明における積層フイルムの全体の厚みは、高密度磁気記録媒用ベースフイルムとして用いる場合、全体の厚みは２〜１０μｍである。さらに好ましくは３〜７μｍ、特に好ましくは３〜６μｍである。この厚みが１０μｍを超えると、カセットに入れられる磁気テープの長さが短くなり、十分な記録容量が得られない。一方２μｍ未満ではフイルム製膜時にフイルム破断が多発し、またフイルムの巻取性が悪くなり、歩留りが大きく低下する。さらに平坦層の厚みが薄くなり、粗面層側からの平坦面への突起の突上げの影響が大きくなり、十分な電磁変換特性が得られなくなる。
【００４３】
本発明の積層二軸配向ポリエステルフイルムは、高密度磁気記録媒体または高密度デジタル記録媒体（データカートリッジ、デジタル方式のビデオテープ等）用のベースフイルムとして好ましく用いられる。
【００４４】
本発明における積層二軸配向ポリエステルフイルムは、従来から知られている、あるいは当業界に蓄積されている方法で製造することができる。例えば、先ず未配向積層フイルムを製造し、次いで該フイルムを二軸配向させることで得ることができる。この未配向積層フイルムは、従来から蓄積された積層フイルムの製造法で製造することができる。例えば、粗面を形成するポリエステル層と、反対面（平坦面）を形成するポリエステル層とを、ポリエステルの溶融状態又は冷却固化された状態で積層する方法を用いることができる。さらに具体的には、例えば共押出し、エクストルージョンラミネート等の方法で製造できる。上述の方法で積層されたフイルムは、更に従来から蓄積された二軸配向フイルムの製造法に準じて行ない、二軸配向フイルムとすることができる。例えば、融点（Ｔｍ：℃）ないし（Ｔｍ＋７０）℃の温度でポリエステルを溶融・共押出して未延伸積層フイルムを得、該未延伸積層フイルムを一軸方向（縦方向又は横方向）に（Ｔｇ−１０）〜（Ｔｇ＋７０）℃の温度（但し、Ｔｇ：ポリエステルのガラス転移温度）で２．５倍以上、好ましくは３倍以上の倍率で延伸し、次いで上記延伸方向と直角方向にＴｇ〜（Ｔｇ＋７０）℃の温度で２．５倍以上、好ましくは３倍以上の倍率で延伸するのが好ましい。さらに必要に応じて縦方向および／又は横方向に再度延伸してもよい。このようにして全延伸倍率は、面積延伸倍率として９倍以上が好ましく、１２〜３５倍がさらに好ましく、１５〜３０倍が特に好ましい。さらにまた、二軸配向フイルムは、（Ｔｇ＋７０）〜（Ｔｍ−１０）℃の温度で熱固定することができ、例えば１８０〜２５０℃で熱固定するのが好ましい。熱固定時間は１〜６０秒が好ましい。
【００４５】
なお、本発明における種々の物性値及び特性は、以下の如く測定されたものであり、かつ定義される。
【００４６】
（１）粒子の平均粒径（ＤＰ）
島津製作所製ＣＰ―５０型セントリフュグル  パーティクル  サイズ  アナライザー（Centrifugal Particle Size Analyzer）を用いて測定する。得られる遠心沈降曲線を基に算出した各粒径の粒子とその存在量との積算曲線から、５０マスパーセントに相当する粒径を読み取り、この値を上記平均粒径とする（Book「粒度測定技術」日刊工業新聞発行、１９７５年、頁２４２〜２４７参照）。
【００４７】
（２）層厚み
２次イオン質量分析装置（ＳＩＭＳ）を用いて、表層から深さ３０００ｎｍ迄の範囲のフイルム中の粒子の内もっとも高濃度の粒子に起因する元素とポリエステルの炭素元素の濃度比（Ｍ+ ／Ｃ+ ）を粒子濃度とし、表面から深さ３０００ｎｍまで厚さ方向の分析を行なう。表層では表面という界面のために粒子濃度は低く、表面から遠ざかるにつれて粒子濃度は高くなる。そして一旦極大値となった粒子濃度がまた減少し始める。この濃度分布曲線をもとに表層粒子濃度が極大値の１／２となる深さ（この深さは極大値となる深さよりも深い）を求め、これを表層厚さとする。
【００４８】
条件は次の通りである。
▲１▼測定装置
２次イオン質量分析装置（ＳＩＭＳ）
▲２▼測定条件
１次イオン種  ：Ｏ2 + 
１次イオン加速電圧：１２ＫＶ
１次イオン電流：２００ｎＡ
ラスター領域  ：４００μｍ□
分析領域      ：ゲート３０％
測定真空度    ：６．０×１０-3Ｔｏｒｒ
Ｅ―ＧＵＮ    ：０．５ＫＶ―３．０Ａ
【００４９】
なお、表層から深さ３０００ｎｍ迄の範囲にもっとも多く含有する粒子が有機高分子粒子の場合はＳＩＭＳでは測定が難しいので、表面からエッチングしながらＸＰＳ（Ｘ線光電子分光法）、ＩＲ（赤外分光法）などで上記同様のデブスプロファイルを測定し表層厚さを求めてもよい。
【００５０】
（３）フイルムの全体の厚み
ゴミの入らないようにしてフイルムを１０枚重ね、打点式電子マイクロメータにて厚みを測定し、１枚当たりのフイルム厚みを計算する。
【００５１】
（４）ヤング率
フィルムを試料幅１０ｍｍ、長さ１５ｃｍに切り、チャック間１００ｍｍにして、引張速度１０ｍｍ／分、チャート速度５００ｍｍ／分の条件でインストロンタイプの万能引張試験装置にて引張る。得られる荷重―伸び曲線の立上がり部の接線よりヤング率を計算する。
【００５２】
（５）電磁変換特性
下記機器を用いて、周波数７．４ＭＨＺの信号を記録し、その再生信号の６．４ＭＨＺと７．４ＭＨＺの値の比をそのテープのＣ／Ｎとし、比較例４のＣ／ＮをＯｄＢとし、相対値で表す。
【００５３】
◎：＋３ｄＢ以上
○：＋１〜＋３ｄＢ
△：−１〜＋１ｄＢ
×：−１ｄＢ未満
使用した機器
８ｍｍビデオレコーダ：ソニー（株）製  ＥＤＶ―６０００
Ｃ／Ｎ測定：シバソク（株）製ノイズメータ
【００５４】
（６）フイルムの静摩擦係数（μｓ）
重ね合わせた２枚のフイルムの下側に固定下ガラスを置き、重ね合わせたフイルムの下側（ガラスと接触しているフイルム）のフイルムを定速ロールにて引取り（約１０ｃｍ／分）、上側のフイルムの一端（下側フイルムの引取り方向と逆端）に検出器を固定してフイルム／フイルム間の引張力（Ｆ）を検出する。なおその時に用いる上側のフイルムの上に載せてあるスレッドは下側面積が５０ｃｍ2 （８０ｍｍ×６２．５ｍｍ）であり、フイルムに接する面は８０°のネオプレンゴムであり、その重さ（Ｗ）は１．２ｋｇとする。
【００５５】
静摩擦係数は下記式で算出する。
【００５６】
【数６】
μｓ＝Ｆ（ｇ）／Ｗ（ｇ）
【００５７】
（７）ポリマーの固有粘度
積層フイルムから粗面層または平坦層を削りとり、集めたポリマーをサンプルとし、Ｏ―クロロフェノール、３５℃の条件で求める。
【００５８】
（８）スリット歩留り
フイルムをスリットとし、幅７００ｍｍ、長さ７０００ｍでロールに２０本以上巻いた時のスリット歩留りを求め、下記により判定する。
スリット歩留り
◎：９０％以上
○：８０〜９０％
△：７０〜８０％
×：７０％未満
【００５９】
（９）表面粗さ（ＷＲａ、ＷＲｚ）
ＷＹＫＯ社製非接触式三次元粗さ計（ＴＯＰＯ―３Ｄ）を用いて測定倍率４０倍、測定面積２４２μｍ×２３９μｍ（０．０５８ｍｍ2 ）の条件にて、測定数（ｎ）１０以上で測定を行ない、該粗さ計に内蔵された表面解析ソフトにより、中心面平均粗さ（ＷＲａ）、および１０点平均粗さ（ＷＲｚ）を求める。
【００６０】
（Ａ）中心面平均粗さ（ＷＲａ）
【００６１】
【数７】
0003945839.tif 000002
【００６２】
Ｚjkは測定方向（２４２μｍ）、それと直行する方向（２３９μｍ）をそれぞれＭ分割、Ｎ分割したときの各方向のｊ番目、ｋ番目の位置における２次元粗さチャート上の高さである。
【００６３】
（Ｂ）１０点平均粗さ（ＷＲｚ）
ピーク（ＨＰ）の高い方から５点と谷（Ｈｖ）の低い方から５点をとり、その平均粗さをＷＲｚとする。
【００６４】
【数８】
0003945839.tif 000003
【００６５】
【実施例】
以下、実施例をあげて本発明をさらに説明する。
【００６６】
［実施例１、３〜５、７、比較例１〜２］
ジメチル―２，６―ナフタレートとエチレングリコールとを、エステル交換触媒として酢酸マンガンを、重合触媒として三酸化アンチモンを、安定剤として亜燐酸を、更に滑剤として表１に示す添加粒子を添加して常法により重合し、固有粘度（オルソクロロフェノール、３５℃）０．６１の粗面層（Ａ層）用および平坦層（Ｂ層）用ポリエチレン―２，６―ナフタレート（ＰＥＮ）のバージンチップを得た。
【００６７】
これらのポリエチレン―２，６―ナフタレートのペレットおよび自身の積層フイルムの回収チップをそれぞれ１７０℃で６時間乾燥後、表１に示した比率にて２台の押出機ホッパーに供給し、溶融温度２８０〜３００℃で溶融し、マルチマニホールド型共押出ダイを用いて層Ｂの片側に層Ａを積層させ、表面仕上げ０．３Ｓ程度、表面温度６０℃の回転冷却ドラム上に押出し、厚み１１０μｍの積層未延伸フイルムを得た。
【００６８】
このようにして得られた積層未延伸フイルムを１２０℃に予熱し、更に低速、高速のロール間で１５ｍｍ上方より９００℃の表面温度のＩＲヒーターにて加熱して４．７５倍に延伸し、急冷し、続いてステンターに供給し、１４５℃にて横方向に５．１倍に延伸した。得られた二軸延伸フイルムを２１０℃の熱風で４秒間熱固定し、厚み４．５μｍの積層二軸配向ポリエステルフイルムを得た。これらのフイルムのヤング率は縦方向７００ｋｇ／ｍｍ2 、横方向７３０ｋｇ／ｍｍ2 であった。
【００６９】
この積層二軸配向ポリエステルフイルムの片面（層Ｂ）に下記磁気塗料を塗布厚０．５μｍとなるように塗布し、次いで２５００ガウスの直流磁場中で配向処理を行ない、１００℃で加熱乾燥後、スパーカレンダー処理（線圧３００ｋｇ／ｃｍ、温度８０℃）を行ない、巻き取った。この巻き取ったロールを５５℃のオーブン中に３日間保持した後、８ｍｍ巾に裁断して磁気テープを得た。
【００７０】
磁気塗料の調製：
下記に示す組成物をボールミルに入れ、１６時間混練、分散した後、イソシアネート化合物（バイエル社製のデスモジュールＬ）５重量部を加え、１時間高速剪断分散して磁性塗料とした。
【００７１】
磁性塗料の組成：
針状Ｆｅ粒子                      １００重量部
塩化ビニル―酢酸ビニル共重合体      １５重量部
（積水化学製エスレック７Ａ）
熱可塑性ポリウレタン樹脂              ５重量部
酸化クロム                            ５重量部
カーボンブラック                      ５重量部
レシチン                              ２重量部
脂肪酸エステル                        １重量部
トルエン                            ５０重量部
メチルエチルケトン                  ５０重量部
シクロヘキサノン                    ５０重量部
［実施例２、６］
平坦層（Ｂ層）および粗面層（Ａ層）の滑剤組成、２台の押出機に投入するバージンチッブと積層フイルムの回収チップの比率、及び層厚み構成を表３の如く変更し、かつ二軸配向フイルムのヤング率が表４の如くなる様に縦方向および横方向の延伸倍率を変えた以外は、実施例１と同様に行なって積層二軸配向ポリエステルフイルム及び磁気テープを得た。
【００７２】
［比較例３］
平坦層および粗面層に表３に示す滑剤組成のバージンチップを用いる以外は実施例１と同様に行なって積層二軸配向ポリエステルフイルム及び磁気テープを得た。
【００７３】
なお、この積層フイルムを、回収比率（Ｒ）７０％での自己循環回収で製造しようとしたが、所望の滑剤組成とすることができず自己循環回収はできなかった。
【００７４】
［比較例４］
表３に示した滑剤組成にて、単層二軸配向フイルムを作成した。フイルムの製膜条件および磁気テープの作成は実施例１と同じ条件、方法にて実施した。
【００７５】
実施例１〜７及び比較例１〜４で得られた二軸配向ポリエステルフイルム及び磁気テープの特性を表２、４に示す。
【００７６】
【表１】
0003945839.tif 000004
【００７７】
【表２】
0003945839.tif 000005
【００７８】
【表３】
0003945839.tif 000006
【００７９】
【表４】
0003945839.tif 000007
【００８０】
表２、４から明らかな様に、本発明によるものは自身のフイルムで自己循環回収可能な積層二軸配向ポリエステルフイルムであり、かつ優れた電磁変換特性とフイルムの巻取性を兼ね備えた特性を有している。
【００８１】
【発明の効果】
本発明によれば、自身のフイルムで自己循環回収可能な積層二軸配向ポリエステルフイルムを得ることができ、かつ高密度磁気記録媒体用ベースフイルムとして、優れた電磁変換特性とフイルムの巻取性を兼ね備えたフイルムを得ることができる。
【００８２】
この積層二軸配向ポリエステルフイルムは、高密度磁気記録媒体のベースフイルムとして、特に１／２インチビデオテープ、８ｍｍビデオテープ、データカートリッジテープ、デジタル方式のビデオテープ等の磁気テープのベースフイルムとして有用である。