(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
チョクラルスキ−法を用いたランガサイト型結晶の作製方法において、
酸化ランタン，酸化タンタル，及び酸化ガリウムが混合された融液を用いると共に、前記融液を、前記酸化ランタン、前記酸化タンタル、前記酸化ガリウムの混合比をそれぞれＸ、Ｙ、Ｚとしたときに、３３．１４≦Ｘ≦３３．４１、５．２４≦Ｙ≦５．７３、６１．０２≦Ｚ≦６１．４５であり、かつＸ＋Ｙ＋Ｚ＝１００で表す各関係式を満たす調和溶融組成とすることを特徴とするランガサイト型結晶の作製方法。
【請求項２】
前記ランガサイト型結晶の引き上げを、アルゴン（Ａｒ）と酸素（Ｏ２）の混合ガス中で行うことを特徴とする請求項１記載のランガサイト型結晶の作製方法。
【請求項３】
前記混合ガスにおける酸素濃度を０．１体積％〜１．０体積％の範囲内とすることを特徴とする請求項２記載のランガサイト型結晶の作製方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、圧電性の光学材料に関し、特にランガサイト型結晶の作製方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
近年、デジタル通信機器の需要性が急速に高まってきている。携帯電話、ＰＨＳなどに代表される移動体通信機器の躍進は目を見張るものがある。これらデジタル化が進む通信機器分野において、フィルタ、振動子の素子高性能化がいっそう重要視されるようになってきている。
圧電結晶は、フィルタや発振器、振動子といった通信機器用の電子部品として極めて重要な材料である。
携帯電話向けのＳＡＷ（Ｓｕｒｆａｃｅ  Ａｃｏｕｓｔｉｃ  Ｗａｖｅ）フィルタには水晶が、テレビやＶＴＲのフィルタにはＬｉＴａＯ3 が現在多く用いられている。
この場合、水晶は温度変化に強いという優れた性質があるが、帯域幅が狭いという欠点があり、ＬｉＴａＯ3 は帯域幅が広い反面、温度変化に弱いという欠点を有している。
このため両者の特長を併せ持った、即ち温度による周波数変動が少ない、安定した発振、広い帯域幅、挿入損失が小さいといった特長を持つ新しい材料の開発が待ち望まれていた。
【０００３】
その候補として、これまでα−ＡｌＰＯ4やＬｉ2Ｂ4Ｏ7といった結晶が開発されてきたが、α−ＡｌＰＯ4は双晶の発生等により結晶作製が困難、Ｌｉ2Ｂ4Ｏ7は潮解性を有し、かつ成長速度が遅いという問題があった。
これに対しＬａ3Ｇａ5ＳｉＯ14に代表されるランガサイト型結晶は、水晶とＬｉＴａＯ3の特徴を併せ持った特性を有し、かつ、結晶作製が容易、加工性に優れる等の点から優れた新しい圧電材料として注目されはじめている。
その他のランガサイト型結晶としてＬａ3Ｎｂ0.5Ｇａ5.5 Ｏ14やＬａ3Ｔａ0.5 Ｇａ5.5Ｏ14といった新材料も見出されている。これらＬａ3Ｎｂ0.5Ｇａ5.5Ｏ14やＬａ3Ｔａ0.5Ｇａ5.5Ｏ14はＬａ3Ｇａ5ＳｉＯ14と同様に優れた圧電特性を示し、かつ、結晶の作製が容易で加工性も良く、将来の圧電材料として有望視されている。
これらの中でも特に、Ｌａ3Ｔａ0.5Ｇａ5.5Ｏ14は、結晶の作製が容易なことから大型の結晶が得やすく、大量生産に適したランガサイト型圧電結晶材料として最も有望視されている。
【０００４】
これらのランガサイト型結晶は、Ｌａ、Ｇａ、Ｔａ等を含む融液を用い、酸素雰囲気中で、結晶を引き上げるチョクラルスキー法によって作製される。
ＳＡＷフィルタ等のデバイスを作製するためにはこれらの結晶の大型化が不可欠であるため、これらの結晶の最適な作製条件を得るためにさまざまな検討が行われている。
例えば、Ｌａ3Ｇａ5ＳｉＯ14、Ｌａ3 Ｎｂ0.5Ｇａ5.5Ｏ14及びＬａ3Ｔａ0.5Ｇａ5.5 Ｏ14結晶の作製においては、これらの結晶の引き上げ速度、結晶回転数、融液の温度勾配、融液組成、融液を収納するるつぼの材質、結晶育成中の雰囲気ガスなどのパラメータの最適化が行われている。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、Ｌａ3Ｇａ5ＳｉＯ14及びＬａ3Ｎｂ0.5Ｇａ5.5Ｏ14等のランガサイト型結晶の作製の際、これらの結晶は、橙色あるいは赤色に着色するという問題を生じていた。
ランガサイト型結晶が着色すると、ランガサイト型結晶の屈折率等の光学的特性が劣化してしまうので、ランガサイト型結晶を作製する際には着色しないようにすることが重要である。この着色は、ランガサイト型結晶中に添加した不純物或いは、これらの結晶作製中に発生した格子欠陥や転位が原因と考えられている。
【０００６】
一方、これらのランガサイト型結晶の作製は、融液中に含まれるＧａの蒸発を抑制するために酸素を含む雰囲気中で行われる。
もし仮に、この融液からＧａが蒸発してしまうと、融液の組成変動が生じるので、この融液から作製されたランガサイト型結晶は、組成バラツキ、インクルージョンやクラックを生じてしまう。
このため、ランガサイト型結晶は、酸素雰囲気中で作製することが必要不可欠であるが、あまり酸素濃度を増加しすぎると、このランガサイト型結晶が着色してしまう。
特にＬａ3Ｇａ5ＳｉＯ14及びＬａ3Ｎｂ0.5Ｇａ5.5Ｏ14は橙色や赤色への着色度合いが著しく発生する。
【０００７】
また、一般的に、これらのランガサイト型結晶の作製の際には、融液の組成は、この融液から作製される結晶の組成と一致する調和溶融組成を用いることが要求される。
融液の組成が調和溶融組成となっていない場合には、結晶化が進むにつれて融液の組成が変動し、所望の単結晶が得られない。
例えば、ＬｉＮｂＯ3を作製する場合の融液の調和溶融組成は、Ｌｉ2Ｏ：Ｎｂ2Ｏ＝５０：５０ではなく、４８．３：５１．７であり、融液の組成変動が防止され、大型のＬｉＮｂＯ3単結晶を得ることができる。
多くのランガサイト型結晶では、融液の調和溶融組成の最適化が十分行なわれていないため、融液から作製される結晶の組成と、融液の組成に差を生じる。
この融液の組成と結晶の組成の差は、結晶化が進むにつれて増大し、この結晶の結晶性が悪くなるので、この内部にインクルージョンやクラック、あるいは組成バラツキを生じてしまう。
このため、ＳＡＷフィルタ等のデバイスを作製する際には、このデバイスの歩留まりを低下させていた。
【０００８】
そこで、本発明は、上記のような問題点を解消するためになされたもので、着色がなく、またインクルージョンやクラックの発生がない大型のランガサイト型結晶の作製方法を提供することを目的とする。
【０００９】
【課題を解決するための手段】
上記の課題を解決するために、本願各発明は次の手段を有する。
１）チョクラルスキ−法を用いたランガサイト型結晶の作製方法において、
酸化ランタン，酸化タンタル，及び酸化ガリウムが混合された融液を用いると共に、前記融液を、前記酸化ランタン、前記酸化タンタル、前記酸化ガリウムの混合比をそれぞれＸ、Ｙ、Ｚとしたときに、３３．１４≦Ｘ≦３３．４１、５．２４≦Ｙ≦５．７３、６１．０２≦Ｚ≦６１．４５であり、かつＸ＋Ｙ＋Ｚ＝１００で表す各関係式を満たす調和溶融組成とすることを特徴とするランガサイト型結晶の作製方法である。
２）前記ランガサイト型結晶の引き上げを、アルゴン（Ａｒ）と酸素（Ｏ２）の混合ガス中で行うことを特徴とする１）項記載のランガサイト型結晶の作製方法である。
３）前記混合ガスにおける酸素濃度を０．１体積％〜１．０体積％の範囲内とすることを特徴とする２）項記載のランガサイト型結晶の作製方法である。
【００１３】
【発明の実施の形態】
以下、添付図面を参照して本発明の一実施例を説明する。
一般的に、ランガサイト型結晶の作製には、チョクラルスキー炉１を用いたチョクラルスキー法が用いられる。
図１は、ランガサイト型結晶の作製に用いられる高周波誘導加熱型のチョクラルスキー炉の断面図である。
まず初めに、チョクラルスキー炉１の構成について説明する。
加熱用の高周波コイル３は、石英管２の外周囲に設けられ、石英管２の内側には、複数の保温筒４に囲まれて、融液６を入れるイリジウム（Ｉｒ）製のるつぼ５が配置されている。高周波コイル３の上端部とるつぼ５の上端部の高さは、ほぼ揃えられている。るつぼ５の大きさは、例えば、作製しようとする結晶の径の約倍の大きさの内径を有するものを用いる。石英管２中央上部には、一定速度で回転しながらかつ、一定速度で引き上げられる引き上げ棒８が備えられている。
【００１４】
次に、このチョクラルスキー炉１を用いたＬａ3Ｔａ0.5Ｇａ5.5Ｏ14（以下、ＬＴＧと省略する。）結晶７の作製方法について説明する。
まず初めに、融液６を以下のようにして作製する。
純度９９．９９％の酸化ランタン（Ｌａ2Ｏ3 ）、酸化タンタル（Ｔａ2Ｏ5）、酸化ガリウム（Ｇａ2Ｏ3）の粉末をＬＴＧ結晶７の化学量論組成比の近傍で混合する。
更に、この混合粉末をボールミルを用いて、数日間混合粉砕する。粉砕後の混合粉末は、みかけ上の体積がかなり増加するため、数回に分けてＩｒ製のるつぼ５中に入れ、加熱溶融して、融液６を作製する。この時の加熱温度は約１５００℃とする。
【００１５】
次に、ＬＴＧの種結晶を引き上げ棒８の下端に固定し、その先端をるつぼ５内の融液６に浸し、なじませる。
その後、石英管２内に純度９９．９９８％の不活性ガスであるアルゴン（Ａｒ）に酸素（Ｏ2）を混入させた混合ガスを導入する。
この際、アルゴンの流量１ｌ／ｍｉｎに対して酸素の流量は０〜２０ｍｉｌ／ｍｉｎで行う。
ここで、酸素と共に用いられるガスは、不活性ガスであればよいので、アルゴンを窒素（Ｎ2）に変えても良い。
更に、引き上げ棒８を１０ｒｐｍ〜２０ｒｐｍの回転速度でゆっくり回転させながら、１〜３ｍｍ／ｈの速度で種結晶を引き上げていく。
このいわゆるチョクラルスキー法を用いた結晶成長方法により、直径約２４ｍｍ、長さ約１４５ｍｍの大型ＬＴＧ結晶７を作製することができる。
なお、るつぼ５の材質としてＩｒを用いているが、一般的に用いられているような白金（Ｐｔ）を用いても同様である。
【００１６】
このようにして作製されたＬＴＧ結晶７の結晶評価について以下に図を参照しながら説明する。
まず初めに、ＬＴＧ結晶７の酸素の濃度依存性について図２を用いて説明する。
図２は、アルゴンに対する酸素の濃度比を変化させて作製されたＬＴＧ結晶７の評価を示す図である。
図２中のＡｒに対するＯ2の濃度比γ（＝Ｏ2 ／Ａｒ）は、アルゴン流量に対する酸素の流量であり、その単位は体積％である。
試料▲１▼乃至▲５▼はＡｒに対するＯ2の濃度比γを０体積％乃至２．０％の範囲内で変化させ、その他の条件は一定にして作製されたＬＴＧ結晶７である。
【００１７】
試料▲１▼はＡｒに対するＯ2を混入させない条件下で作製されたＬＴＧ結晶７である。
この場合、ＬＴＧ結晶７の大きさは、直径約２４ｍｍ、長さ約１３０ｍｍであり、その結晶化率は約６０％である。
ここで、結晶化率とは、るつぼ５中の融液の重量に対するこの融液から作製されたＬＴＧ結晶７の重量比である。
このため、融液６が全てＬＴＧ結晶７になった場合の結晶化率が１００％であるので、試料▲１▼の場合、融液の６０％が結晶化していることになる。
【００１８】
ＬＴＧ結晶７は全く着色がなく、無色透明であったが、結晶化率が５０％乃至６０％の範囲では多数のインクルージョンが発生していた。
これは、石英管２内がＧａで汚染されていたことから融液からＧａの蒸発が激しく、融液組成に変動を生じ、Ｇａが化学量論的組成からずれてしまったためと考えられる。
このインクルージョンをＸ線回折を行って調べた結果、このインクルージョンはＬａＧａＯ3相であることがわかった。
また、ＬＴＧ結晶７の表面には多数の激しい皺状の凹凸が発生し、これを起点としていくつかの小さなクラックが観察された。
このように、ＬＴＧ結晶７には着色の発生はないが、インクルージョンやクラックの発生があり、圧電材料として不適であることがわかった。
【００１９】
試料▲２▼はＡｒに対するＯ2の濃度比γが０．１体積％の条件下で作製されたＬＴＧ結晶７である。
この場合、ＬＴＧ結晶７の大きさは、直径約２４ｍｍ、長さ約１４０ｍｍであり、その結晶化率は約６５％である。
ＬＴＧ結晶７は無色透明であり、インクルージョンの発生もなかった。
また、結晶表面には僅かに皺状の凹凸が観察されたが、クラックの発生は確認されなかった。
このように、ＬＴＧ結晶７には着色の発生もなく、インクルージョンやクラックの発生もないので、圧電材料に好適的なＬＴＧ結晶７を得ることができることがわかった。
【００２０】
試料▲３▼は、Ａｒに対するＯ2の濃度比γが０．５体積％の条件下で作製されたＬＴＧ結晶７である。
この場合、ＬＴＧ結晶７の大きさは、直径約２４ｍｍ、長さ約１４５ｍｍであり、その結晶化率は約６７％である。
ＬＴＧ結晶７は、無色透明であり、このＬＴＧ結晶７にクラックやインクルージョンは観察されなかった。
また、ＬＴＧ結晶７の表面は滑らかであり、皺状の凹凸の発生もなかった。
このような条件で行った場合には、ＬＴＧ結晶７に着色の発生もなく、インクルージョンやクラックの発生もないので、圧電材料に好適的なＬＴＧ結晶７を得ることができることがわかった。
【００２１】
試料▲４▼は、Ａｒに対するＯ2の濃度比γが１．０体積％の条件下で作製されたＬＴＧ結晶７である。
この場合、ＬＴＧ結晶７の大きさは、直径約２４ｍｍ、長さ約１４５ｍｍであり、その結晶化率は約６７％である。
ＬＴＧ結晶７は、無色透明であり、このＬＴＧ結晶７にクラックやインクルージョンは観察されなかった。
また、ＬＴＧ結晶７の表面は滑らかであり、皺状の凹凸の発生もなかった。
このような条件で行った場合には、ＬＴＧ結晶７に着色の発生もなく、インクルージョンやクラックの発生もないので、圧電材料に好適的なＬＴＧ結晶７を得ることができることがわかった。
【００２２】
試料▲５▼は、Ａｒに対するＯ2の濃度比γが２．０体積％の条件下で作製されたＬＴＧ結晶７である。
この場合、ＬＴＧ結晶７の大きさは、直径約２４ｍｍ、長さ約１４０ｍｍであり、その結晶化率は約６５％である。
ＬＴＧ結晶７にクラックやインクルージョンは観察されなかったが、濃い橙色に着色した。
これは、混合ガス中のＯ2過多のためＬＴＧ結晶７中の結晶欠陥や転位が発生してしまうためと考えられる。
このように、ＬＴＧ結晶７にインクルージョンやクラックの発生はないが、橙色に着色してしまうので、圧電材料として不適であることがわかった。
【００２３】
以上のように、Ａｒに対するＯ2の濃度比を０．１体積％乃至１．５体積％の混合ガス雰囲気中でＬＴＧ結晶７を作製すれば、透明で着色が少なく、クラックやインクルージョンのない圧電材料に好適なＬＴＧ結晶７を得ることができる。
【００２４】
次に、全ての結晶領域で単結晶化するＬＴＧ結晶を作製する融液の調和溶融組成の範囲について図３及び図４を用いて説明する。
ＬＴＧ結晶の単結晶化した領域の組成を測定して、全ての結晶領域で単結晶化するＬＴＧ結晶が作製できる融液の調和溶融組成範囲を求めた。
図３は、ＬＴＧ結晶の単結晶領域の組成と融液の混合比の関係を示す図である。
図４は、ＬＴＧ結晶の単結晶領域の組成と融液の混合比の関係を示す三元組成図である。
図３及び図４中において、ＬＴＧ結晶組成及び融液の混合比は、それぞれｍｏｌ％で表わされ、ＬＴＧ結晶Ａ1、Ｂ1、Ｃ1、Ｄ1、Ｅ1は、ＬＴＧ結晶Ａ1、Ｂ1、Ｃ1、Ｄ1、Ｅ1を作製する融液Ａ、Ｂ、Ｃ、Ｄ、Ｅにそれぞれ対応し、Ｌａ2Ｏ3 、Ｔａ2Ｏ3及びＧａ2Ｏ3の融液の混合比をＬＴＧ結晶の化学量論組成に対して±１．２５ｍｏｌ％の範囲で変化させ、その他の条件は、一定にして作製されたものである。
なお、ＬＴＧ結晶Ａ1、Ｂ1、Ｃ1、Ｄ1、Ｅ1の組成値は、単結晶領域だけを測定したものであり、図４中には、これらの単結晶領域の組成値をプロットしてある。
【００２５】
融液Ａ、Ｂ、Ｃ、Ｄ、Ｅから作製されたＬＴＧ結晶Ａ1、Ｂ1、Ｃ1、Ｄ1、Ｅ1の組成分析には、分析精度±０．１ｍｏｌ％以下である蛍光Ｘ線分析装置を用いた。
この蛍光Ｘ線分析では、ＬＴＧ結晶Ａ1、Ｂ1、Ｃ1、Ｄ1、Ｅ1の組成は、Ｌａ2Ｏ3、Ｔａ2Ｏ5及びＧａ2Ｏ3の組成比として測定される。
即ち、ＬＴＧ結晶が化学量論組成である場合には、ＬＴＧ結晶の組成比は、Ｌａ2Ｏ3:Ｔａ2Ｏ5:Ｇａ2Ｏ3＝３３．３３:５．５６:６１．１１となる。
このため、融液としてのＬａ2Ｏ3、Ｔａ2Ｏ5及びＧａ2Ｏ3の混合比とＬＴＧ結晶の組成分析結果を比較することができるので、融液の組成を変化させることによって、ＬＴＧ結晶の調和溶融組成の範囲を得ることができる。
【００２６】
ＬＴＧ結晶Ａ1は、Ｌａ2Ｏ3:Ｔａ2Ｏ5:Ｇａ2Ｏ3＝３３．３３：５．５６：６１．１１からなる融液の組成Ａから作製されたものである。
ＬＴＧ結晶Ａ1の大きさは、直径約２４ｍｍ、長さ約１６５ｍｍであり、その結晶化率は約９９％である。
この場合、結晶化率が０％乃至７８％の範囲では、無色透明でクラックのない良好な単結晶が得られ、蛍光Ｘ線分析を行った結果、この単結晶領域の組成は、Ｌａ2Ｏ3:Ｔａ2Ｏ5:Ｇａ2Ｏ3＝３３．２９：５．５２：６１．１９であった。
【００２７】
ＬＴＧ結晶Ｂ1は、Ｌａ2Ｏ3:Ｔａ2Ｏ5:Ｇａ2Ｏ3＝３２．２６：５．３８：６２．３６からなる融液の組成Ｂから作製されたものである。
ＬＴＧ結晶Ｂ1の大きさは、直径約２４ｍｍ、長さ約１６０ｍｍであり、その結晶化率は約９２％である。
この場合、結晶化率が０％乃至１０％の範囲では、無色透明でクラックのない良好な単結晶が得られ、蛍光Ｘ線分析を行った結果、この単結晶領域の組成は、Ｌａ2Ｏ3:Ｔａ2Ｏ5:Ｇａ2Ｏ3＝３３．２４：５．４９：６１．２７であった。
【００２８】
ＬＴＧ結晶Ｃ1は、Ｌａ2Ｏ3:Ｔａ2Ｏ5:Ｇａ2Ｏ3＝３４．５０：５．４６：６０．０４からなる融液の組成Ｃから作製されたものである。
ＬＴＧ結晶Ｃ1の大きさは、直径約２４ｍｍ、長さ約１４０ｍｍであり、その結晶化率は約７８％である。
この場合、結晶化率が０％乃至１４％の範囲では、無色透明でクラックのない良好な単結晶が得られ、蛍光Ｘ線分析を行った結果、この単結晶領域の組成は、Ｌａ2Ｏ3:Ｔａ2Ｏ5:Ｇａ2Ｏ3＝３３．３０：５．４２：６１．２８であった。
【００２９】
ＬＴＧ結晶Ｄ1は、Ｌａ2Ｏ3:Ｔａ2Ｏ5:Ｇａ2Ｏ3＝３３．１６：６．０６：６０．７９からなる融液の組成Ｄから作製されたものである。
ＬＴＧ結晶Ｄ1の大きさは、直径約２４ｍｍ、長さ約１７０ｍｍであり、その結晶化率は約９９％である。
この場合、結晶化率が０％乃至６％の範囲では、無色透明でクラックのない良好な単結晶が得られ、蛍光Ｘ線分析を行った結果、この単結晶領域の組成は、Ｌａ2Ｏ3:Ｔａ2Ｏ5:Ｇａ2Ｏ3＝３３．２５：５．６３：６１．１２であった。
【００３０】
ＬＴＧ結晶Ｅ1は、Ｌａ2Ｏ3:Ｔａ2Ｏ5:Ｇａ2Ｏ3＝３３．５１：５．０６：６１．４３からなる融液の組成Ｅから作製されたものである。
ＬＴＧ結晶Ｅ1の大きさは、直径約２４ｍｍ、長さ約１６５ｍｍであり、その結晶化率は約９９％である。
この場合、結晶化率が０％乃至５％の範囲では、無色透明でクラックのない良好な単結晶が得られ、蛍光Ｘ線分析を行った結果、この単結晶領域の組成は、Ｌａ2Ｏ3:Ｔａ2Ｏ5:Ｇａ2Ｏ3＝３３．３１：５．３４：６１．３５であった。
【００３１】
以上のように、融液の組成をＬＴＧ結晶の化学量論組成に対して±１．２５ｍｏｌ％の範囲で変化させた場合には、良好な単結晶領域が存在するＬＴＧ結晶が得られることがわかった。
ＬＴＧ結晶の内の単結晶領域の組成を融液の組成として用いれば、融液は、調和溶融組成とすることができる。
この結果、融液の組成は、ＬＴＧ結晶の組成と一致し、変動がなくなるので、ＬＴＧ結晶は、結晶化率が０％乃至１００％の範囲で良好な単結晶となる。
【００３２】
また、蛍光Ｘ線分析装置の分析精度（±０．１ｍｏｌ％以下）を考慮して、図３で得られた結果を図４に示す３元組成図にプロットすると、融液が調和溶融組成となる領域は斜線で示した領域Ｑとなる。
この結果、領域Ｑの範囲内にある組成の融液を用いれば、調和溶融組成からの成長が可能となり、インクル-ジョンやクラックのない、結晶化率が０％乃至１００％の範囲で良好な単結晶が得られる。
この領域Ｑは、Ｌａ2Ｏ3、Ｔａ2Ｏ5及びＧａ2Ｏ3の混合比をそれぞれに対応してＸ、Ｙ、Ｚとすると、３３．１４ｍｏｌ％≦Ｘ≦３３．４１ｍｏｌ％、５．２４ｍｏｌ％≦Ｙ≦５．７３ｍｏｌ％、６１．０２ｍｏｌ％≦Ｚ≦６１．４５ｍｏｌ％、かつＸ＋Ｙ＋Ｚ＝１００ｍｏｌ％である。
このような混合比の融液からＬＴＧ結晶を作製すれば、融液の組成は、ＬＴＧ結晶の組成と一致し、変動がなくなるので、インクル-ジョンやクラックのない良好なＬＴＧの単結晶を得ることができる。
即ち、調和溶融組成の融液から作製されたＬＴＧ結晶の組成を化学式ＬａuＴａvＧａwＯ14で表すと、Ｌａの組成ｕ、Ｔａの組成ｖ、Ｇａの組成ｗにおいて、それぞれの範囲は、２．９８２６≦ｕ≦３．００６９、０．４７１６≦ｖ≦０．５１５７、５．４９１８≦ｗ≦５．５３０５と表すことができる。
以上のように、調和溶融組成から作製されたＬａuＴａvＧａwＯ14は、結晶化率が０％乃至１００％の範囲で良好な単結晶となる。
本発明について、実施の形態に沿って説明したが、本発明はこれに限定されるものではない。
【００３３】
【発明の効果】
本発明のランガサイト型結晶の作製方法によれば、インクルージョンやクラックのない良好な単結晶となるランガサイト型結晶を作製することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明のランガサイト型結晶の作製に用いられるチョクラルスキー炉を示す断面図である。
【図２】本発明のランガサイト型結晶の作製方法によって作製されたＬＴＧ結晶の評価を示す図である。
【図３】ＬＴＧ結晶の単結晶領域の組成と融液の混合比の関係を示す図である。
【図４】ＬＴＧ結晶の単結晶領域のと融液の混合比の関係を示す三元組成図である。
【符号の説明】
１…チョクラルスキ−炉、２…石英管、３…高周波コイル、４…保温筒、５…るつぼ、６…融液、７…ＬＴＧ結晶、８…引上げ棒
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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