(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
正極および負極活物質層それぞれを、正極および負極集電体上に成形した各電極を形成する工程、主成分としてフッ素系樹脂またはポリビニルアルコールを溶媒に溶解してなるバインダー樹脂溶液をセパレータに塗布する工程、このセパレータ間に上記各電極を交互に重ね合わせ、上記正極、負極およびセパレータからなる積層体の複数層を形成する工程、この積層体の複数層を加圧しつつ乾燥し溶媒を蒸発させて、平板状電極積層体を形成する工程、並びにこの平板状電極積層体に電解液を含浸させる工程を備えたことを特徴とするリチウムイオン二次電池の製造方法。
【請求項２】
積層体の複数層が、切り離したセパレータを介して形成されることを特徴とする請求の範囲第１項に記載のリチウムイオン二次電池の製造方法。
【請求項３】
積層体の複数層が、巻き上げたセパレータを介して形成されることを特徴とする請求の範囲第１項に記載のリチウムイオン二次電池の製造方法。
【請求項４】
積層体の複数層が、折り畳まれたセパレータを介して形成されることを特徴とする請求の範囲第１項に記載のリチウムイオン二次電池の製造方法。
【請求項５】
バインダー樹脂溶液が、ジメチルホルムアミドを溶媒とし、この溶媒にフッ素系樹脂またはポリビニルアルコールが含まれる溶液であることを特徴とする請求の範囲第１項に記載のリチウムイオン二次電池の製造方法。
【請求項６】
バインダー樹脂溶液が、ジメチルホルムアミドにフッ素系樹脂またはポリビニルアルコールが３〜２５重量部、望ましくは５〜１５重量部含まれる溶液であることを特徴とする請求の範囲第５項に記載のリチウムイオン二次電池の製造方法。
【請求項７】
乾燥を８０℃以下の気流中で行うことを特徴とする請求の範囲第１項に記載のリチウムイオン二次電池の製造方法。
【請求項８】
バインダー樹脂溶液をセパレータに塗布する前に、このセパレータ表面をプラズマ処理することを特徴とする請求の範囲第１項に記載のリチウムイオン二次電池の製造方法。
【発明の詳細な説明】
技術分野
本発明は、リチウムイオン二次電池の製造方法に関するものである。さらに詳しくは、任意形状で薄型化、軽量化ができるリチウムイオン二次電池の製造方法に関するものである。
背景技術
携帯電子機器の小型・軽量化に対応するため、電池における電気容量の向上は最も重要な性能向上の課題とされ、多様な電池の開発、改良が進められてきた。リチウムイオン二次電池はこれまでの電池の中でも、もっとも高い容量が期待される二次電池であり現在でもその改良が盛んに進められている。リチウムイオン二次電池はその主要な構成要素として正極、負極とこの正極および負極に挟まれるイオン伝導層を有する。現在実用に共されているリチウムイオン二次電池において、このイオン伝導層は、ポリプロピレン等の多孔質フィルムからなるセパレータに電解液が満たされているものが用いられている。
現在実用化されているリチウムイオン二次電池は、ステンレス製などの強固な外装缶を用い、加圧することによって、正極−イオン伝導層−負極の間の電気的接合を維持する方法が行われている。しかし、上記外装缶は、リチウムイオン二次電池の重量を大きくし小型・軽量化を困難にするとともに、外装缶の剛直性のため任意形状化をも困難にしている。リチウムイオン二次電池の小型・軽量化および任意形状化のためには、正極とイオン伝導層、および負極とイオン伝導層を接合し、外部から加圧せずにその状態を維持することが必要になる。
これに関する方法として、イオン伝導層にリチウムイオン伝導性のポリマーを用い、リチウム化合物を含む接着層で、上記イオン伝導層に正極および負極を接合するものが米国特許５，４３７，６９２に開示されている。また、可塑性のイオン伝導層を形成し、この可塑性のイオン伝導層で正極および負極を接合するものがＷＯ９５／１５，５８９に開示されている。
しかし、上記米国特許５，４３７，６９２に開示された方法では十分な接合強度が得られず、電池として十分に薄くできず、また、イオン伝導層と正極および負極との間のイオン伝導抵抗も高く、充放電特性等の電池特性が、実用上問題であった。また、上記ＷＯ９５／１５，５８９では、可塑性のイオン伝導層を接合するので十分な接合強度が得られず、電池として十分に薄くできないという問題があった。
本発明は上記のような問題点を解消するためになされたもので、正極および負極とイオン伝導層（セパレータ）を接着性樹脂により密着させ、十分な電極とセパレータ間の接合強度を確保すると同時に、正極および負極とセパレータ間のイオン伝導抵抗を従来の外装缶を用いた電池並に確保することができるリチウムイオン二次電池の製造方法を提供するものである。
発明の開示
本発明の第１のリチウムイオン二次電池の製造方法は、正極および負極活物質層それぞれを、正極および負極集電体上に成形した各電極を形成する工程、主成分としてフッ素系樹脂またはポリビニルアルコールを溶媒に溶解してなるバインダー樹脂溶液をセパレータに塗布する工程、このセパレータ間に上記各電極を交互に重ね合わせた積層体の複数層を形成する工程、この積層体の複数層を加圧しつつ乾燥し溶媒を蒸発させて平板状電池積層体を形成する工程、並びにこの平板状電池積層体に電解液を含浸させる工程を備えた方法である。
本発明の第２のリチウムイオン二次電池の製造方法は、上記第１のリチウムイオン二次電池の製造方法において、積層体の複数層が、切り離したセパレータを介して形成される方法である。
本発明の第３のリチウムイオン二次電池の製造方法は、上記第１のリチウムイオン二次電池の製造方法において、積層体の複数層が、巻き上げられたセパレータを介して形成される方法である。
本発明の第４のリチウムイオン二次電池の製造方法は、上記第１のリチウムイオン二次電池の製造方法において、積層体の複数層が、折り畳まれたセパレータを介して形成される方法である。
上記第１ないし第４のリチウムイオン二次電池の製造方法によって、正極および負極活物質並びにこの活物質それぞれに接合された正極および負極集電体からなる各電極と、セパレータとの間の剥離を防止することができるようになり、剛直な筐体がなくても電池としての構造を維持することができるので、電池の軽量化、薄型化を可能にするとともに、セパレータに塗布したバインダー樹脂溶液によって充放電特性がよくなり、積層体の複数層を有することによってコンパクトで安定した特性のリチウムイオン二次電池が得られる。さらに、形成された電池に変形を与えるような外力、あるいは内部の熱応力が働いた場合、セパレータではなく電極の活物質層と集電体の間で破壊されるので、安全性を維持できるという効果もある。
本発明の第５のリチウムイオン二次電池の製造方法は、上記第１のリチウムイオン二次電池の製造方法において、バインダー樹脂溶液が、ジメチルホルムアミドを溶媒とし、この溶媒にフッ素系樹脂またはポリビニルアルコールが含まれる溶液である方法である。
本発明の第６のリチウムイオン二次電池の製造方法は、上記第５のリチウムイオン二次電池の製造方法において、ジメチルホルムアミドにフッ素系樹脂またはポリビニルアルコールが３〜２５重量部、望ましくは５〜１５重量部含まれる溶液である方法である。
これによって、溶媒を蒸発させる工程が短時間化でき、しかも充放電特性が優れたリチウムイオン二次電池が得られる。
本発明の第７のリチウムイオン二次電池の製造方法は、上記第１のリチウムイオン二次電池の製造方法において、乾燥を８０℃以下の気流中で行う方法である。これにより、乾燥に要する時間を短縮することができる。
本発明の第８のリチウムイオン二次電池の製造方法は、上記第１のリチウムイオン二次電池の製造方法において、バインダー樹脂溶液をセパレータに塗布する前に、このセパレータ表面をプラズマ処理する方法である。これによって、接着性をさらに向上することができる。
【図面の簡単な説明】
第１図、第２図および第３図は、本発明の製造方法によって得られたリチウムイオン二次電池の一実施の形態を示す主要部断面摸式図である。第４図は、上記第１図、第２図および第３図に示す単一の積層体の構成を模式的に示す断面図である。
発明を実施するための最良の形態
以下に、図に従って本発明の実施の形態を説明する。
第１図、第２図および第３図は、本発明の製造方法によって得られるリチウムイオン二次電池の一実施の形態を示す主要部断面摸式図であり、第４図は、上記第１図、第２図および第３図に示す単一の積層体の構成を模式的に示す断面図である。各図において、１２は積層体で、この積層体１２は、アルミニウム箔などの金属からなる正極集電体２の上に正極活物質層３を成形してなる正極１、銅などの金属からなる負極集電体５の上に負極活物質６を成形してなる負極４、リチウムイオンを含有する電解液を保持したセパレータ７、セパレータ７と正極１、およびセパレータ７と負極４を接合するバインダー樹脂層８によって構成されている。バインダー樹脂層８は、微細孔を有しこの微細孔が電解液を保持している。
正極集電体２および負極集電体５としては、リチウムイオン二次電池内で安定な金属であれば使用可能であり、正極集電体２としてアルミニウム、負極集電体５として銅が好ましく用いられる。集電体２、５の形状は、箔、網状、エクスパンドメタル等いずれのものでも使用可能であるが、網状、エクスパンドメタル等のように表面積が大きいものが、活物質層３、６との接合強度を得るためおよび接合後の電解液の含浸を容易にするために好ましい。
正極活物質層３に含まれる活物質には、例えば、リチウムとコバルト、マンガンまたはニッケル等の遷移金属との複合酸化物、リチウムとカルコゲン化合物との複合酸化物あるいはこの複合酸化物に遷移金属を含む複合酸化物、これらの複合酸化物に各種の微量添加元素を有するものなどが用いられ、特に限定されるものではない。
負極活物質６に含まれる活物質は、炭素質材料が好ましく用いられるが、本発明の電池においては、化学的特性、形状等に関わらず用いることができる。
セパレータ７に用いる材料は、絶縁性の多孔膜、網、不織布等で電解液を含浸しかつ十分な強度が得られるものであれば使用でき、ポリプロピレン、ポリエチレン等からなる多孔質膜の使用が接着性、安全性確保の観点から好ましい。
バインダー樹脂層８を形成するためのバインダー樹脂としては、例えば、フッ素系樹脂またはフッ素系樹脂を主成分とする混合物や、ポリビニルアルコールまたはポリビニルアルコールを主成分とする混合物が用いられる。フッ素系樹脂として具体的には、フッ化ビニリデン、４−フッ化エチレンなどのフッ素原子を分子構造内に有する重合体もしくは共重合体、ビニルアルコールを分子骨格に有する重合体もしくは共重合体、あるいはポリメタクリル酸メチル、ポリスチレン、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリ塩化ビニリデン、ポリ塩化ビニル、ポリアクリロニトリル、ポリエチレンオキサイドなどとの混合物などが使用可能である。特に、フッ素系樹脂のポリフッ化ビニリデンが適当である。
バインダー樹脂層８を形成するために使用する溶媒としては、例えばＮ−メチルピロリドンやＮ、Ｎ’−ジメチルホルムアミド、ジメチルスルホオキシドなどの極性の高い溶剤が使用可能である。特に安全性の観点から、Ｎ−メチルピロリドンが適当である。
電解液には、ジメトキシエタン、ジエトキシエタン、ジメチルエーテル、ジエチルエーテル等のエーテル系溶剤、エチレンカーボネート、プロピレンカーボネート等のエステル系溶剤の単独または混合物に、ＬｉＰＦ6、ＬｉＣｌＯ4、ＬｉＢＦ4、ＬｉＣＦ3ＳＯ3、ＬｉＮ（ＣＦ3ＳＯ2）2、ＬｉＣ（ＣＦ3ＳＯ2）3等の電解質を溶解したものが使用できる。
次に、第１図に示したリチウムイオン二次電池の積層体の製造方法を説明する。
まず、正極１および負極４の活物質それぞれに、バインダー樹脂を適当量混合し（正極１の活物質には黒鉛紛等の導電性材料をさらに混合する）ペースト状にし、このペースト状の活物質それぞれを正極集電体２および負極集電体５に塗布し、乾燥して正極１および負極４の各電極を形成する。ここで用いるバインダー樹脂は、バインダー樹脂層８に用いるものと主成分が同じもののほか、ポリエチレンなど種々を使用することができる。
次に、上記塗布用バインダー樹脂溶液をセパレータ７全面に均一に塗布する。塗布には、バインダー樹脂溶液を通して引き上げる引き上げ法、セパレータ上にバインダー樹脂を滴下しバーコータで均一に塗布するバーコータ法、スプレー法によりセパレータにバインダー樹脂を塗布するスプレー法などを用いることができる。なお、セパレータに、フッ素樹脂系を用いる場合は、表面をプラズマ処理して接着性を確保することができる。
バインダー樹脂溶液をセパレータではなく、電極に塗布した場合、バインダー樹脂溶液が電極内に染み込み、セパレータと電極との接着強度が低下する。また、バインダー樹脂溶液が電極内に染み込むことにより、リチウムイオンの伝導経路が減少し電池特性が低下する。さらに、電極形成用バインダー樹脂がポリフッ化ビニリデンまたはポリビニルアルコールを成分として含んでいる場合、塗布用バインダー樹脂溶液により溶解し、電極の強度が低下する。
バインダー樹脂溶液をセパレータに塗布することによって、バインダー樹脂溶液の電極への染み込み、バインダー樹脂溶液による電極形成用のバインダー樹脂の溶解を防止でき、セパレータと電極との接着力を高め、電極の強度低下を抑制することができる。
さらに、セパレータと電極との界面における適切に形成されたバインダー樹脂層が、リチウムイオンのドープおよび脱ドープに対する電極内部における活物質の利用効率を向上させる。すなわち、リチウムイオンの移動のしやすさは電解液中で等しいため、リチウムイオンのドープおよび脱ドープはセパレータと近接する活物質部分で偏って起こり、電極内部の活物質が有効に活用できないという問題があるが、セパレータに塗布したバインダー樹脂液によって、セパレータ近傍の活物質表面が覆われ、活性部分が電極内部の活物質よりも少なくなることによって、セパレータ近傍の活物質と電極内部の活物質のドープおよび脱ドープ速度が均一化され、充放電効率がよくなる。
バインダー樹脂溶液は、３〜２５重量部、好ましくは５〜１５重量部のポリフッ化ビニリデンまたはポリビニルアルコールを主成分とするＮ−メチルピロリドン溶液がよく用いられる。バインダー樹脂溶液が薄すぎる場合は十分な樹脂が塗布されず、接着強度が不足し、溶液が濃すぎる場合には、塗布される樹脂量が多すぎ、電極間のイオン伝導性を減少させ、良好な電池特性が得られないことになる。
次に、バインダー樹脂溶液を塗布したセパレータ間に、バインダー樹脂溶液が乾燥する前に上記各電極の一方を重ね合わせ、加圧ローラ等で両面から圧力を加えて加熱・乾燥した後、所定の大きさに切断し、この一方の電極を挟んだセパレータの外面にバインダー樹脂溶液を塗布して所定の大きさに切断した他方の電極を重ね合わせ、さらに、外面にバインダー樹脂溶液を塗布した一方の電極を挟んだセパレータを重ねる工程を繰り返して、電池積層体の複数層を作製し、この電池積層体の複数層を加圧しつつ加熱・乾燥し、平板状電池積層体を形成する。このときの加熱温度は６０〜１００℃が望ましい。６０℃より低い温度では乾燥に非常に時間がかかり工程的に好ましくなく、１００℃より高い温度ではセパレータ等に悪影響を与える可能性があり好ましくない。この後、残留溶媒を除去するためさらに加熱を続ける必要がある場合があるが、この場合には特に圧力を加える必要はない。加熱時に減圧することは乾燥時間の短時間化に有効であるが、必須条件ではない。
上記のように形成された正極１および負極４をセパレータ７に接着した積層体の複数層を有する平板状電池積層体を、アルミラミネートフィルム袋に挿入し、減圧下で上記電解液を含浸させ、アルミラミネートフィルム袋をヒートシールすることによりリチウムイオン二次電池が完成する。
上記のように、正極および負極活物質並びにこの活物質それぞれに接合された正極および負極集電体からなる各電極と、セパレータとの間の剥離を防止することができるようになり、剛直な筐体がなくても電池としての構造を維持することができるので、コンパクト化、電池の軽量化、薄型化を可能にするとともに、セパレータに塗布したバインダー樹脂溶液によって充放電特性がよく、安定な特性のリチウムイオン二次電池が得られる。さらに、形成された電池に変形を与えるような外力、あるいは内部の熱応力が働いた場合、セパレータではなく電極の活物質層と集電体の間で破壊されるので、安全性を維持できるという効果もある。
また、バインダー樹脂溶液の溶媒に、Ｎ−メチルピロリドン（沸点２０２℃）に比べ沸点が低く、ポリフッ化ビニリデン等のフッ素系樹脂またはポリビニルアルコールを主成分とするバインダー樹脂を溶解可能なジメチルホルムアミドを用いることにより、溶媒を蒸発させる工程が短時間化できる。ジメチルホルムアミド中のポリフッ化ビニリデンまたはポリビニルアルコールを主成分とするバインダー樹脂は３〜２５重量部、好ましくは５〜１５重量部とする。
さらに、バインダー樹脂溶液を塗布したセパレータ上に、各電極を重ね合わせた後の加熱・乾燥を、８０℃以下の気流にさらして行うことにより、乾燥に要する時間を短縮することができる。
以下に、第２図および第３図の例を含めて実施例を示し、本発明をさらに詳しく説明する。
実施例１．
（正極の作製）
ＬｉＣｏＯ2を８７重量部、黒鉛粉を８重量部、ポリフッ化ビニリデンを５重量部をＮ−メチルピロリドン（以下、ＮＭＰと称する）に分散することにより調整した正極活物質ペーストを、ドクターブレード法にて厚さ３００μｍに塗布して正極活物質薄膜を形成した。その上部に正極集電体２となる厚さ３０μｍのアルミニウム網を載せ、さらにその上部に再度ドクターブレード法で厚さ３００μｍに調整した正極活物質ペーストを塗布した。これを６０℃の乾燥機中に６０分間放置して半乾き状態にして、正極集電体２と正極活物質との集積体を形成した。この積層体を４００μｍに圧延することにより、正極活物質層３を形成した正極１を作製した。この正極１を電解液に浸漬させた後に正極活物質層３と正極集電体２との剥離強度を測定したところ、２０〜２５ｇｆ／ｃｍの値を示した。
（負極の作製）
メソフェーズマイクロビーズカーボン（大阪ガス製）９５重量部、ポリフッ化ビニリデン５重量部をＮＭＰに分散して作製した負極活物質ペーストを、ドクターブレード法にて厚さ３００μｍに塗布して負極活物質薄膜を形成した。その上部に負極集電体５となる厚さ２０μｍの帯状の銅網を載せ、さらにその上部に再度ドクターブレード法で厚さ３００μｍに調整した負極活物質ペーストを塗布した。
これを６０℃の乾燥機中に６０分間放置して半乾き状態にし、負極集電体５と負極活物質との集積体を形成した。この積層体を４００μｍに圧延することにより、負極括物質層６を形成した負極４を作製した。
この負極４を電解液に浸漬させた後、負極活物質層６と負極集電体５との剥離強度を測定したところ、５〜１０ｇｆ／ｃｍの値を示した。
（電池の作製）
ポリフッ化ビニリデン５重量部、ＮＭＰ９５重量部の組成比率で混合し、均一溶液になるように充分撹拌してバインダー樹脂溶液を作製した。
次に、セパレータ７として用いる２枚の連続した長尺帯状の多孔性のポリプロピレンシート（ヘキスト製商品名セルガード＃２４００）のそれぞれの片面に上記バインダー樹脂を滴下し、直径０．５ｍｍのフィラメントを直径１ｃｍのガラス管に細密に巻き付けたバーコータをセパレータ上を移動させることにより、セパレータ全面に均一にバインダー樹脂溶液を塗布した。
次に、バインダー樹脂が乾燥する前に、一方の電極である正極１を上記ポリプロピレンシートの塗布面に密着させ、加圧ローラ等で両面から圧力を加えて加熱・乾燥した後、所定の大きさに切断し、次にこの切断したポリプロピレンシートの未塗布面にも同様にバインダー樹脂溶液をバーコータを用いて塗布し、この塗布面に所定の大きさに切断した他方の電極である負極４を重ね合わせて密着させ、さらに、上記切断した正極を挟んだポリプロピレンシートの未塗布面にバインダー樹脂溶液をバーコータを用いて塗布し、この塗布面を上記負極に重ね合わせた。この固定を繰り返し、積層体の複数層を作製した。この積層体の複数層を、加圧しながら乾燥機中無風下６０℃で加熱することにより、溶媒であるＮＭＰを蒸発させ、除去することによって第１図に示した平板状電池積層体を形成した。ＮＭＰが蒸発することにより、バインダー樹脂は連続孔を有する多孔質の膜となる。
続いて、所定の大きさに形成した平板状電池積層体をアルミラミネートフィルム袋に挿入し、減圧下で、エチレンカーボネート（関東化学社製）と１，２−ジメトキシエタン（和光純薬社製）の混合溶媒（モル比で１：１）に、ＬｉＰＦ6（東京化成社製）１．０ｍｏｌ／ｄｍ3の濃度で溶解させた電解液を含浸させた後、ヒートシールで封口処理を行うことにより、第１図に示した電池積層体を有するリチウムイオン二次電池を作製した。
実施例２．
上記実施例１におけるバインダー樹脂溶液のみを、次のように変更し、他は実施例１と同様にして、第１図に示した電池積層体を有するリチウムイオン二次電池を作製した。
ポリビニルアルコール５重量部、ＮＭＰ９５重量部の組成比率で混合し、均一溶液になるように充分撹拌してバインダー樹脂溶液を作製した。
実施例３．
上記実施例１および２におけるバインダー樹脂溶液の溶媒であるＮＭＰに代えて、ジメチルホルムアミドを用い、その他は実施例１と同様にして、第１図に示した平板状電池積層体を有するリチウムイオン二次電池を得た。この場合、溶媒を蒸発させる工程が実施例１に比べ短時間化できた。
実施例４．
上記実施例１および２におけるバインダー樹脂溶液の溶媒であるＮＭＰに代えて、ジメチルホルムアミドを用い、溶媒を蒸発させる工程を６０℃の気流にさらし、その他は実施例１と同様にしてリチウム二次電池を得た。
この場合、溶媒を乾燥させる工程が実施例１、２および３に比べ短時間化できた。
上記実施例１〜４で得られたリチウムイオン二次電池の剥離強度測定を行った。正極１とセパレータ７、負極４とセパレータ７との接着強度はそれぞれ２３ｇｆ／ｃｍ、１２ｇｆ／ｃｍで、各電極における活物質層３、６と集電体２、５との接着強度以上であった。
実施例５．
上記実施例１は、切り離した複数枚のセパレータを介して積層体の複数層を有する平板状電池積層体を形成した。本実施例では、巻き上げたセパレータを介して積層体の複数層を有する平板状電池積層体を形成し、その他は実施例１と同様にして第２図に示した電池積層体を有するリチウム二次電池を得た。
（電池の作製）
多孔性のポリプロピレンシート（ヘキスト製商品名セルガード＃２４００）からなる帯状の２枚のセパレータ７のそれぞれの片面にバインダー樹脂溶液を塗布し、この塗布した面の間に帯状の負極４（または正極）を挟み、密着させて貼り合わせた後、加圧しながら加熱、乾燥した。
負極４（または正極）を間に接合した帯状のセパレータの一方の面にバインダー樹脂溶液を塗布し、このセパレータの一端を一定量折り曲げ、折り目に正極１（または負極）を挟み、重ね合わせてラミネータに通した。引き続いて、帯状のセパレータの他方の面にバインダー樹脂溶液を塗布し、先に折り目に挟んだ正極１（または負極）と対向する位置に別の正極１（または負極）を貼り合わせ、セパレータを長円状に巻き上げ、さらに別の正極１（または負極）を貼り合わせつつセパレータを巻き上げる工程を繰り返し、積層体の複数層を形成し、この積層体の複数層を加圧しながら乾燥し、第２図に示したような平板状電池積層体を作製した。
なお、本実施例においてはセパレータ７を巻き上げる例を示したが、負極４（または正極）を間に接合した帯状のセパレータを折り畳み、正極１（または負極）を貼り合わせつつセパレータを折り畳む工程を繰り返してもよい。
実施例６．
帯状のセパレータ、正極および負極を同時に巻き上げる点のみ上記実施例５と異なり、その他は上記実施例１、５と同様にして第３図に示した平板状電池積層体を有するリチウムイオン二次電池を作製した。
（電池の作製）
帯状の負極４（または正極）を、多孔性のポリプロピレンシート（ヘキスト製商品名セルガード＃２４００）からなる帯状の２枚のセパレータ７間に配置し、帯状の正極１（または負極）を一方のセパレータ７の外側に一定量突出させて配置する。各セパレータ７の内側の面および正極１（または負極）を配置したセパレータ７の外側の面に、バインダー樹脂を塗布し、正極１（または負極）と２枚のセパレータ７と負極４（または正極）とを重ね合わせてラミネータに通し、引き続き他方のセパレータ７の外側の面にバインダー樹脂を塗布し、突出した正極１（または負極）をこの塗布面に折り曲げて貼り合わせ、この折り曲げた正極１（または負極）を内側に包み込むようにラミネートしたセパレータを長円状に巻き上げ、積層体の複数層を形成し、この積層体の複数を加圧しながら乾燥し、平板状電池積層体を作製した。
また、実施例１〜６で得たリチウムイオン二次電池の電池特性を評価したところ、重量エネルギー密度で１００Ｗｈ／ｋｇが得られ、電流値Ｃ／２で２００回の充放電を行った後でも、充電容量は初期の７５％が維持された。
産業上の利用可能性
携帯パソコン、携帯電話等の携帯用電子機器の二次電池として用いられ、電池の性能向上とともに、小型・軽量化、任意形状化が可能となる。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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