(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
ＡｌＮ粉末を焼結助剤とともにＮ2ガス雰囲気中で焼結してなる熱伝導率が１００Ｗ／ｍ・Ｋ以上の窒化アルミニウム焼結体を粉砕して得られる窒化アルミニウム粉末であって、前記焼結助剤として添加されたＹ2Ｏ3の粉末中の含量が０.１〜１０重量％であり、該粉末の嵩密度が０.５〜１.８ｇ／ｃｍ3、タップ密度が１.０〜２.２ｇ／ｃｍ3、ＢＥＴ法による比表面積が０.５〜５ｍ2／ｇおよび平均粒径が１〜１０μｍであることを特徴とする窒化アルミニウム粉末。
【請求項２】
ＡｌＮ粉末を焼結助剤とともにＮ2ガス雰囲気中で焼結してなる熱伝導率が１００Ｗ／ｍ・Ｋ以上の窒化アルミニウム焼結体を粉砕する際、いずれも非水系での機械的粉砕工程と篩別工程とを組合わせることにより平均粒径１〜１０μｍに調整することを特徴とする窒化アルミニウム粉末の製造方法。
【請求項３】
請求項１記載の窒化アルミニウム粉末と樹脂との混合物を硬化してなることを特徴とする絶縁性と熱伝導性に優れた樹脂複合物。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】
本発明は、熱伝導性の良好な窒化アルミニウム粉末とその作製方法ならびに該窒化アルミニウム粉末と樹脂とを混合して成る絶縁性と熱伝導性に優れた樹脂複合物に関する。
【０００２】
【従来の技術】
回路基板上に半導体素子から成る電子回路や電極配線を表面実装した後、これらを保護するために、例えば紫外線硬化絶縁樹脂でカバーされて電子部品群がパッケージされており、このような電子部品の高密度化や多機能化が進むにつれて、これら電子部品からの放熱を進めるために、ＳｉＯ2 粉末やＡｌ2 Ｏ3 粉末などと樹脂とを混合することによって絶縁性と熱伝導性とを有する樹脂複合物が用いられている。また、これらの粉末は難燃性を高める効果もある。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、さらに最近の電子機器の小型化、軽量化、高密度化および高信頼化が要求され、表面実装においてパワー回路や高出力部品の増加に伴い、放熱すべき熱量に対してＳｉＯ2 粉末やＡｌ2 Ｏ3 粉末を用いた樹脂複合物では不十分であって、熱伝導率が十分に高い樹脂複合物が望まれるという課題があった。
【０００４】
したがって本発明の目的は、従来のＳｉＯ2 やＡｌ2 Ｏ3 を使用した樹脂複合物に代わって、電子部品用の樹脂放熱シートや放熱部品に使用できる絶縁性が良く、かつ熱伝導性に優れた樹脂複合物を提供することにある。
【０００５】
【課題を解決するための手段】
本発明者は上記目的を達成すべく、ＩＣ回路保護用フィラーなどの熱伝導性フィラーとして、ＳｉＯ2 やＡｌ2 Ｏ3 粉末にとって代わるべきものとして、窒化アルミニウム（ＡｌＮ）に着目して研究を進めた。
【０００６】
従来のＡｌＮの製造法により製造されたままのＡｌＮ粉末は微粉末であるため本来有している高い熱伝導性は得られないが、熱伝導率が高く、少なくとも１００W/m・K 以上の熱伝導率をもつＡｌＮ焼結体の状態から粉砕して粉末を得る際に、粒度分布を調整すれば比較的焼結体の熱伝導率に近い熱伝導率をもっ粉末が得られ樹脂との複合化が可能なことを見いだし、本発明に到達した。
【０００７】
すなわち本発明は第１に、ＡｌＮ粉末を焼結助剤とともにＮ2ガス雰囲気中で焼結してなる熱伝導率が１００Ｗ／ｍ・Ｋ以上の窒化アルミニウム焼結体を粉砕して得られる窒化アルミニウム粉末であって、前記焼結助剤として添加されたＹ2Ｏ3の粉末中の含量が０.１〜１０重量％であり、該粉末の嵩密度が０.５〜１.８ｇ／ｃｍ3、タップ密度が１.０〜２.２ｇ／ｃｍ3、ＢＥＴ法による比表面積が０.５〜５ｍ2／ｇおよび平均粒径が１〜１０μｍであることを特徴とする窒化アルミニウム粉末；第２に、ＡｌＮ粉末を焼結助剤とともにＮ2ガス雰囲気中で焼結してなる熱伝導率が１００Ｗ／ｍ・Ｋ以上の窒化アルミニウム焼結体を粉砕する際、いずれも非水系での機械的粉砕工程と篩別工程とを組合わせることにより平均粒径１〜１０μｍに調整することを特徴とする窒化アルミニウム粉末の製造方法；第３に、上記第１に記載の窒化アルミニウム粉末と樹脂との混合物を硬化してなることを特徴とする絶縁性と熱伝導性に優れた樹脂複合物を提供するものである。
【０００８】
【作用】
ＡｌＮは優れた耐食性と耐熱性を有することから化合物半導体製造用るつぽとして実用化されている他、優れた熱伝導性と電気絶縁性を生かした電子材料として高熱伝導性基板あるいは放熱部品などで注目されている材料である。
【０００９】
これらの材料として用いられるＡｌＮ粉末の製造法としては、Ａｌ2 Ｏ3 粉体とカーボン粉体の混合組成物をＮ2 ガス雰囲気で焼成する還元窒化法、およびＡｌ粉体をＮ2 ガスないしアンモニアガス雰囲気中で窒化する直接窒化法が代表的である。しかしこれらの方法で作製されたＡｌＮ粉末は粉体自体の結晶性が低いため、熱伝導性が低く、混合される樹脂とのなじみが悪いこともあって、このＡｌＮ粉末を樹脂に混合した樹脂複合物の熱放散性も改善されない。
【００１０】
本発明では、前述の製法によるＡｌＮ粉末を焼結助剤とともにＮ2 ガス雰囲気中で焼結して結晶を成長させた焼結体、すなわち少なくとも１００W/m・K 以上の熱伝導率をもつ焼結体を、例えばスタンプミルで粗砕し、さらにこれをボールミルで粉砕する工程に篩分機を挿入して過粉砕を避けながら粒度構成を調整することによって得られたＡｌＮ粉末を樹脂に混合して樹脂複合物に高い熱伝導性を与えることができる。なお、熱伝導率が１００W/m・K 未満の焼結体では粉砕後の粒度調整によっても樹脂に混合して所期の効果が得られない。
【００１１】
ＡｌＮ焼結体を粉砕して得られるＡｌＮ粉末を樹脂と混合して樹脂複合物とする際の粉体特性を前述のように限定した理由は次の通りである。
【００１２】
焼結助剤としてのＹ2 Ｏ3 は焼結時にＡｌＮ結晶粒の成長を促進し、ＡｌＮ粒内酸素をとりこみ、熱伝導性を高めるのに効果があるが、粉末中ではアルミニウムや窒素、酸素と化合物をつくって残存しており、粉末中のＹ含有量がＹ2 Ｏ3 に換算して０．１重量％未満では焼結性を高める効果がなく、一方１０重量％を越えると熱伝導性を阻害するためＹ2 Ｏ3 含有量を０．１〜１０重量％とした。
【００１３】
焼結助剤としては、上記Ｙ2 Ｏ3 の他に、ＡｌＮ焼結体の熱伝導率を阻害しないもので、所定の熱伝導率が得られるものであればよい。例えばＣａＯ、ＳｒＯ、ＢａＯなどの酸化物や各種塩類などのアルカリ土類化合物、あるいはＬａ2 ０3 、ＣｅＯ2 、ＰｒＯ2 、Ｎｄ2 Ｏ3 、Ｇｄ2 Ｏ3 、Ｄｙ2 Ｏ3 などの希土類酸化物から選ばれる１つ以上の化合物を上記Ｙ2 Ｏ3 同様に、ＡｌＮ焼結体の熱伝導率の阻害がなく、また十分に熱伝導率が得られ適量を添加することができる。
【００１４】
粉末の嵩密度については焼結により粒子成長しているので、１．８g/cm3 を越える粉末は実質的に製造が難しく、一方０．５g/cm3 未満では樹脂と混練したときに体積が増大し、樹脂に馴染みにくいので０．５〜１．８g/cm3 とした。
【００１５】
タップ密度は加工比重とも言い、振動させた容器内の粉末の単位体積当りの質量であり、タップ密度が２．２g/cm3 を越える粉末は実質的に製造が難しく、一方、１．０g/cm3 未満では樹脂とのなじみが悪くなるので１．０〜２．２g/cm3 とした。
【００１６】
比表面積についてはＢＥＴ値が５m2/gを越えると表面活性が大きく、安定性が得られないことと付着ガスなどにより樹脂とのなじみが悪くなり、また０．５m2/g未満では実質的に粒径が大きくなり樹脂複合物としての使用には適さないので０．５〜５m2/gとした。
【００１７】
平均粒径については１μｍ未満では充填性が悪く、１０μｍを越えると樹脂複合物としたときの平滑性、射出成形などの流動性に支障が出るので１〜１０μｍとした。
【００１８】
また、前述の粉砕工程、篩別工程としては前者には振動ミル、ロールクラッシャー、ボールミル、スタンプミルなどが利用でき、後者には振動ふるいや気流分級などが利用できるが、ＡｌＮの分解を抑制する必要上、水系での湿式工程は好ましくない。さらに、得られたＡｌＮ粉末をエポキシ樹脂等とともに混合して樹脂複合物が得られる。
【００１９】
以下、実施例をもって本発明をさらに説明するが、本発明はこれに限定されるものではない。
【００２０】
【実施例】
東洋アルミニウム（株）製のＡｌＮ粉に信越化学製のＹ2 Ｏ3 粉を３重量％混合しＮ2 中、１８５０℃で５時間焼成してプレート状の焼結体を得た。この焼結体の熱伝導率は１５０W/m・K であった。
【００２１】
このＡｌＮ焼結体約２００ｇをアルミナ製の容器に入れ、ハンマーはアルミナ製のものを使い、ストローク長４cm、ストローク数１００rpm でスタンプミルにかけて６時間粉砕した。得られた粉を次いで、２００メッシュの篩目の篩に入れ、ストローク数１３８rpm で３０分間ロータップ篩別器にかけ、篩別し、篩下の粉約９０ｇを得た。篩上は原料として再利用しつつ、同様のスタンプミル、ロータップ篩別を８回繰り返し、篩下の粉約７００ｇを得た。このときロータップ篩別器での１回毎の収率は４０〜５０％であった。
【００２２】
次いで、篩下の粉６７０ｇを３mmφのアルミナ製ボール５kgと共に、容量３．６１のアルミナ製ポットに入れ、振幅７．５mm、回転数１０００rpm で、乾式のボールミルにかけて６時間粉砕した。
【００２３】
このようにして得られたＡｌＮ粉末の比表面積は２．９４m2/gで平均レーザー径が３．６６μｍであった。また、嵩密度は０．６６g/cm3 、タップ密度は１．２０g/cm3 であった。比表面積は、モノソープ製の装置を用い、１点ＢＥＴ法で測定した。平均レーザー径は、島津製作所製レーザー回折式粒度測定機ＳＡＬＤ−１１００を用い、試料を０．２％ヘキサメタリン酸ナトリウム水溶液中に３分間超音波で分散させて測定した。測定によって得られたＡｌＮ粉末の粒度分布を図１に示す。嵩密度、タップ密度はＪＩＳＫ５１０１に準拠して測定した。なお焼結助剤として添加されていたＹ2 Ｏ3 の粉末中の含有量は２．８９重量％であった。
【００２４】
次いで上記特性を有するＡｌＮ粉末をエポキシ樹脂および硬化剤とともに混合して（配合割合：ＡｌＮ粉７０％、エポキシ樹脂２０％、硬化剤１０％）樹脂複合物とした。
【００２５】
上記で得られた複合物を、まだ流動性があるうちに型に流し込み硬化させて３０×５０×１mmの板状のサンプルを作製した。このサンプルの長手方向の端部１０mmの位置に熱電対を接着剤で固定して置き反対側の端部１０mmを小型のホットプレートに、ＳＵＳ製の重しを乗せて固定した。ホットプレートは予め４０℃に設定しておきサンプルをホットプレートに乗せた時点からの温度変化を時間と共に測定した。このとき室温は２０℃であった。
【００２６】
比較のために（株）アドマテックス製のＳｉＯ2 粉末、型番ＳＯ−２５Ｒおよび、東洋アルミニウム（株）製のＡｌＮ粉末型番ＨＦグレード（直接窒化粉）を用いて上記と同様にそれぞれ作製した樹脂複合物のサンプルについても同様に温度変化を測定した。
【００２７】
それぞれのサンプルの温度変化を図２に示す。２０秒後の温度のついて比較すると、ＳｉＯ2 粉末とＡｌＮ粉末を混合したサンプルはそれぞれ２６℃、２８℃であるのに対し、本発明品のＡｌＮ粉末を混合したサンプルは３３℃と極めて熱伝導率が高いことがわかる。
【００２８】
【発明の効果】
以上説明したように、本発明によれば、ＡｌＮ焼結体を粉砕することによって高熱伝導性のＡｌＮ粉末が得られるので、この粉末を樹脂と混合することによって、従来のＳｉＯ2 粉末やＡｌ2 Ｏ3 粉末を用いたものよりも高い熱伝導性を樹脂複合物に与えることができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】実施例で得られたＡｌＮの粒度分布図である。
【図２】実施例で得られた樹脂複合物および比較品の樹脂複合物の熱伝導特性図である。
【図１】
0003936990.tif 000002
【図２】
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