(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
下記の（Ａ）〜（Ｄ）成分を含有する熱可塑性樹脂組成物。
（Ａ）ポリカーボネート樹脂、ポリアミド樹脂およびポリエステル樹脂からなる群から選ばれた少なくとも一つの樹脂。
（Ｂ）スチレン系樹脂およびポリフェニレンエーテル樹脂の少なくとも一方。
（Ｃ）下記の一般式（１）で表されるホルムアミド基含有単量体と芳香族ビニル系単量体を必須成分とする単量体からなる共重合体。
（Ｄ）下記の一般式（１）で表されるホルムアミド基含有単量体とエラストマー成分単量体と架橋剤成分を必須成分とし、上記両単量体からなる高分子鎖を架橋してなる架橋エラストマー共重合体。
【化１】
0003876056.tif 000012
【請求項２】
上記（Ｃ）成分において、ホルムアミド基含有単量体から誘導された構成部分の割合が０．０５〜２０重量％で、芳香族ビニル系単量体から誘導された構成成分の割合が６０重量％以上に設定されている請求項１記載の熱可塑性樹脂組成物。
【請求項３】
上記（Ｄ）成分において、ホルムアミド基含有単量体から誘導された構成部分の割合が０．０５〜２０重量％に設定されている請求項１または２記載の熱可塑性樹脂組成物。
【請求項４】
上記（Ｄ）成分である架橋エラストマー共重合体が、上記一般式（１）で表されるホルムアミド基含有単量体と、アクリル酸エステル単量体およびメタクリル酸エステル単量体の少なくとも一方と架橋剤成分を必須成分とし、上記両単量体からなる高分子鎖を架橋してなる架橋エラストマー共重合体である請求項１〜３のいずれか一項に記載の熱可塑性樹脂組成物。
【請求項５】
上記アクリル酸エステル単量体およびメタクリル酸エステル単量体の少なくとも一方から誘導された構成成分の割合が、（Ｄ）成分中５０重量％以上に設定されている請求項４記載の熱可塑性樹脂組成物。
【請求項６】
下記の一般式（１）で表されるホルムアミド基含有単量体とエラストマー成分単量体と架橋剤成分を必須成分とし、上記両単量体からなる高分子鎖を架橋してなる架橋エラストマー共重合体よりなる相容化剤。
【化２】
0003876056.tif 000013
【請求項７】
上記架橋エラストマー共重合体が、上記一般式（１）で表されるホルムアミド基含有単量体と、アクリル酸エステル単量体およびメタクリル酸エステル単量体の少なくとも一方と架橋剤成分を必須成分とし、上記両単量体からなる高分子鎖を架橋してなる架橋エラストマー共重合体である請求項６記載の相容化剤。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、射出成形や押出成形等の各種成形方法により種々の成形品、シート、フィルム等に成形し利用できる新規な熱可塑性樹脂組成物およびそれに用いられる新規な相容化剤に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
ポリカーボネート、ポリアミド、ポリアセタール、ポリブチレンテレフタレート、ポリフェニレンエーテル、ポリフェニレンサルファイド等のエンジニアリングプラスチックは、一般に耐衝撃性等の機械的特性や耐熱性等の熱的特性に優れているが、その反面、成形加工性に劣るため高い製造コストを必要とするという問題がある。さらに、上記機械的特性や熱的特性以外に要求される特性、例えば耐薬品性、低吸水性等の特性は、上記のような単一のエンジニアリングプラスチックでは満たすことはできない。また、これらエンジニアリングプラスチックの中でもポリカーボネート樹脂は、耐熱性および寸法安定性に優れていることから、電気・電子・自動車・医療等の幅広い分野で利用されている。しかしながら、耐衝撃性に優れる反面、衝撃強度の厚み依存性が大きく、ノッチ感度も高い。さらに、最近の成形品に対する軽量・薄肉化製造や成形サイクル短縮のために加工流動性の改良が要求されている。
【０００３】
そこで、ポリカーボネート樹脂と他の樹脂とのブレンドあるいはアロイ化することにより、両者の欠点を互いに補完しつつ新しい機能特性を発現させるための試みが盛んに行われている。加工流動性に対する技術としては、ポリカーボネート樹脂にＡＢＳ樹脂（アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン共重合体）を配合添加する技術が知られている（特公昭３８−１５２２５号公報等）。また、最近では、ポリカーボネート樹脂にポリスチレン樹脂を配合する技術が知られている（特開平８−３４９１５号公報）。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、通常、２種以上の樹脂を単純にブレンドしただけでは両者がうまく混和せず、その結果得られた熱可塑性樹脂組成物は、一般的には耐衝撃性が低下したものとなる。また、このような熱可塑性樹脂組成物を用いて所望の形状に成形すると、外観そのものが悪く層状剥離を引き起こすという問題があった。また、前記ＡＢＳ樹脂を配合添加する技術は衝撃強度が向上するが、加工流動性・加工温度については不充分である。さらに、上記ポリスチレン樹脂を添加する技術は、ＳＰ値（溶解度パラメータ）が制限された相容化剤を使用しており、適用範囲の狭いものとなっている。さらには、近年、成形体の形状が複雑化するなかで射出成形時のウエルド接着強度も重要視されているが、上記熱可塑性樹脂組成物はその点でも強度が不足したものであった。
【０００５】
本発明は、このような事情に鑑みなされたものであって、耐衝撃性や加工流動性に優れ、さらに成形加工した際に外観良好で層状剥離を生じず、ウエルド接着強度の改善がなされる熱可塑性樹脂組成物およびそれに用いられる相容化剤の提供をその目的とする。
【０００６】
【課題を解決するための手段】
上記の目的を達成するため、本発明は、下記の（Ａ）〜（Ｄ）成分を含有する熱可塑性樹脂組成物を第１の要旨とする。
（Ａ）ポリカーボネート樹脂、ポリアミド樹脂およびポリエステル樹脂からなる群から選ばれた少なくとも一つの樹脂。
（Ｂ）スチレン系樹脂およびポリフェニレンエーテル樹脂の少なくとも一方。
（Ｃ）下記の一般式（１）で表されるホルムアミド基含有単量体と芳香族ビニル系単量体を必須成分とする単量体からなる共重合体。
（Ｄ）下記の一般式（１）で表されるホルムアミド基含有単量体とエラストマー成分単量体と架橋剤成分を必須成分とし、上記両単量体からなる高分子鎖を架橋してなる架橋エラストマー共重合体。
【０００７】
【化３】
0003876056.tif 000002
【０００８】
また、本発明は、上記一般式（１）で表されるホルムアミド基含有単量体とエラストマー成分単量体と架橋剤成分を必須成分とし、上記両単量体からなる高分子鎖を架橋してなる架橋エラストマー共重合体よりなる相容化剤を第２の要旨とする。
【０００９】
本発明者らは、上記課題を解決するために一連の研究を重ねた結果、まず、上記（Ａ）成分と（Ｂ）成分とを均一に混和して溶解させる目的から、上記一般式（１）で表されるホルムアミド基含有単量体と芳香族ビニル系単量体を必須成分とする共重合体〔（Ｃ）成分〕を相容化剤として用いると、上記両成分を相容させることが可能で耐衝撃性や加工流動性に優れるとともに成形加工した際に良好な外観が得られる熱可塑性樹脂組成物が得られることを突き止めた。しかしながら、上記課題のさらなる改善向上に加えて、ウエルド接着強度に関しても改善のなされたものが要求されている現状から、さらに鋭意検討を重ねた。その結果、上記（Ｃ）成分とともに、さらに、新たな相容化剤として、上記一般式（１）で表されるホルムアミド基含有単量体とエラストマー成分単量体と架橋剤成分を必須成分とし、上記両単量体からなる高分子鎖を架橋してなる架橋エラストマー共重合体〔（Ｄ）成分〕を用いると、上記（Ａ）成分と（Ｂ）成分との親和性がさらに最適化されたものが得られるとともに、前記課題となる諸特性により一層優れた熱可塑性樹脂組成物が得られることを見い出し、本発明に到達した。
【００１０】
さらに、上記（Ｃ）成分において、ホルムアミド基含有単量体から誘導された構成部分の割合を０．０５〜２０重量％で、芳香族ビニル系単量体から誘導された構成部分の割合を６０重量％以上に設定するとともに、上記（Ｄ）成分において、ホルムアミド基含有単量体から誘導された構成部分の割合を０．０５〜２０重量％に設定し、かつエラストマー共重合体を架橋体とすることにより、（Ａ）成分と（Ｂ）成分との混和性のより一層の向上効果に加えて、耐衝撃性およびウエルド接着強度の充分な改善効果が得られるようになる。
【００１１】
【発明の実施の形態】
つぎに、本発明の実施の形態について説明する。
【００１２】
本発明の熱可塑性樹脂組成物は、下記の（Ａ）成分、（Ｂ）成分、（Ｃ）成分および（Ｄ）成分を用いて得られる。
【００１３】
（Ａ）ポリカーボネート樹脂、ポリアミド樹脂およびポリエステル樹脂からなる群から選ばれた少なくとも一つ樹脂。
（Ｂ）スチレン系樹脂およびポリフェニレンエーテル樹脂の少なくとも一方。
（Ｃ）前記一般式（１）で表されるホルムアミド基含有単量体と芳香族ビニル系単量体を必須成分とする単量体からなる共重合体。
（Ｄ）前記一般式（１）で表されるホルムアミド基含有単量体とエラストマー成分単量体と架橋剤成分を必須成分とし、上記両単量体からなる高分子鎖を架橋してなる架橋エラストマー共重合体。
【００１４】
上記（Ａ）成分中のポリカーボネート樹脂は、脂肪族、芳香族いずれのポリカーボネート樹脂であってもよく、その例としては、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）アルカン系、２，２−ビス（４−ヒドロキシ−３，５−ジメチルフェニル）アルカン系、２，２−ビス（４−ヒドロキシ−３，５−ジプロピルフェニル）アルカン系スルホン、スルフィドおよびスルフォキシド系等のビスフェノール類からなる重合物または共重合体があげられる。
【００１５】
また、（Ａ）成分として使用されるポリカーボネート樹脂としては、上記各成分に加えて市販のポリカーボネート樹脂を用いることもできる。市販のポリカーボネート樹脂としては、タフロンシリーズ（出光石油化学社製）、ユーピロンシリーズ（三菱エンジニアリングプラスチック社製）、パンライトシリーズ（帝人化成社製）、レキサンシリーズ（日本ジーイープラスチック社製）、カリバーシリーズ（住友ダウ社製）、マクロロン（バイエル社製）等があげられる。
【００１６】
上記（Ａ）成分中のポリアミド樹脂としては、ナイロン６、ナイロン６，６、ナイロン６，１２、ナイロン１１、ナイロン１２、ナイロン６，１２、ナイロン４，６等の脂肪族ポリアミドや、ポリヘキサメチレンジアミンテレフタルアミド、ポリヘキサメチレンジアミンイソフタルアミド、キシレン基含有ポリアミド等の芳香族ポリアミド等があげられる。さらには、ポリエステルアミド、ポリエステルエーテルアミド等をあげることができる。
【００１７】
さらに、上記（Ａ）成分中のポリエステル樹脂としては、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリシクロへキサンジメチルフタレート、ポリアリレート等をあげることができる。
【００１８】
これら（Ａ）成分としては、単独であるいは２種以上併用することができるが、衝撃強度が特に高いという点でポリカーボネート樹脂を用いることが好ましい。
【００１９】
本発明の（Ｂ）成分中のスチレン系樹脂としては、スチレン単独重合体、スチレン単独重合体または共重合体とゴム成分との組成物である耐衝撃性ポリスチレン樹脂、ＡＢＳ樹脂、ＡＳ樹脂（アクリロニトリル−スチレン共重合体）、ＡＡＳ樹脂（アクリロニトリル−アクリルゴム−スチレン共重合体）、ＡＥＳ樹脂（アクリロニトリル−エチルアクリレート−スチレン共重合体）があげられ、さらにスチレン系熱可塑性エラストマーであるＳＥＢＳ樹脂（スチレン−ブタジエン−スチレン共重合体の水素添加物）、ＳＥＰＳ樹脂（スチレン−イソプレン−スチレン共重合体の水素添加物）、ＳＥＰ樹脂（スチレン−イソプレン共重合体の水素添加物）があげられる。
【００２０】
そして、上記ゴム成分としては、ポリブタジエンゴム、ポリイソプレンゴム、ポリウレタンエラストマー、エチレン−アクリル酸エステル共重合体、エチレン−メタクリル酸エステル共重合体、さらには上記スチレン系熱可塑性エラストマー等があげられる。
【００２１】
このような、ポリスチレン系樹脂のうち、特に耐衝撃性ポリスチレン樹脂、およびスチレン単独重合体または共重合体とゴム成分との組成物が好ましい。耐衝撃性ポリスチレン樹脂としては市販の樹脂が使用可能である。市販の耐衝撃性ポリスチレン樹脂としては、スミブライトシリーズ（住友化学工業社製）、エスチレンシリーズ（新日鉄化学社製）、出光スチロールＨＴシリーズ（出光石油化学社製）、ダイヤフレックスシリーズ（三菱化学社製）、デンカスチロールＨＩシリーズ（電気化学工業社製）、ディックスチレンＧＨシリーズ（大日本インキ化学工業社製）、スタイロンシリーズ（旭化成工業社製）、エスプライトシリーズ（昭和電工社製）、トーボレックスシリーズ（三井東圧化学社製）等があげられる。
【００２２】
上記（Ｂ）成分中のポリフェニレンエーテル樹脂としては、例えば、２，６−ジメチルフェノール、２，６−ジエチルフェノール、２，６−ジプロピルフェノール、２−メチル−６−エチルフェノール、２−メチル−６−プロピルフェノール、２−エチル−６−プロピルフェノール、ｍ−クレゾール、２，３−ジメチルフェノール、２，３−ジエチルフェノール、２，３−ジプロピルフェノール、２−メチル−３−エチルフェノール、２−メチル−３−プロピルフェノール、２−エチル−３−メチルフェノール、２−エチル−３−プロピルフェノール、２−プロピル−３−メチルフェノール、２−プロピル−３−エチルフェノール、２，３，６−トリメチルフェノール、２，３，６−トリエチルフェノール、２，３，６−トリプロピルフェノール、２，６−ジメチル−３−エチルフェノール、２，６−ジメチル−３−プロピルフェノールの単独重合体またはこれらの共重合体があげられる。
【００２３】
つぎに、上記（Ａ）成分および（Ｂ）成分とともに用いられる（Ｃ）成分は相容化剤として機能しうるものであって、下記の一般式（１）で表されるホルムアミド基含有単量体と芳香族ビニル系単量体を必須成分とする単量体からなる共重合体である。
【００２４】
【化４】
0003876056.tif 000003
【００２５】
上記一般式（１）において、好ましくは、Ｒ1 、Ｒ2 、Ｒ4 、Ｒ5 、Ｒ6 は独立しており、それぞれ水素原子、メチル基である。特に好ましくは、Ｒ1 、Ｒ2 、Ｒ3 、Ｒ4 、Ｒ5 、Ｒ6 が水素原子である。
【００２６】
そして、上記一般式（１）で表されるホルムアミド基含有単量体としては、より詳しく述べると、Ｎ，Ｎ−ジアリルホルムアミド、Ｎ，Ｎ−ジ−（１−メチル−２−プロペニル）ホルムアミド、Ｎ，Ｎ−ジ−（１−エチル−２−プロペニル）ホルムアミド、Ｎ，Ｎ−ジ−（１−ｎ−プロピル−２−プロペニル）ホルムアミド、Ｎ，Ｎ−ジ−（１−ｎ−ブチル−２−プロペニル）ホルムアミド、Ｎ，Ｎ−ジ−（ｎ−ヘキシル−２−プロペニル）ホルムアミド、Ｎ，Ｎ−ジ−（１−ベンジル−２−プロペニル）ホルムアミド、Ｎ，Ｎ−ジ−（２−メチル−２−プロペニル）ホルムアミド、Ｎ−アリル−Ｎ−（１−メチル−２−プロペニル）ホルムアミド、Ｎ−アリル−Ｎ−（１−エチル−２−プロペニル）ホルムアミド、Ｎ−アリル−Ｎ−（２−メチル−２−プロペニル）ホルムアミド等があげられる。なかでも、先に述べたように、上記式（１）中のＲ1 、Ｒ2 、Ｒ3 、Ｒ4 、Ｒ5 、Ｒ6 が全て水素原子であるＮ，Ｎ−ジアリルホルムアミドを用いることが特に好ましい。
【００２７】
また、上記芳香族ビニル系単量体としては、スチレン、ｐ−メチルスチレン、α−メチルスチレン、ｐ−ｔｅｒｔ−ブチルスチレン、ｐ−クロロスチレン、ｐ−ブロモスチレン、２，４，５−トリブロモスチレン等があげられ、これらは単独でもしくは２種以上併せて用いられる。
【００２８】
このような芳香族ビニル系単量体としては、上記芳香族ビニル系単量体と共重合可能な単量体を一種以上併用した単量体組成物として用いることも可能である。このような芳香族ビニル系単量体のうち、好ましくはスチレンを必須成分とした組成物であり、特に好ましくはスチレン単独である。
【００２９】
上記芳香族ビニル系単量体と共重合可能な単量体としては、アクリル酸エステル単量体、メタクリル酸エステル、不飽和ニトリル単量体、アクリル酸単量体、メタクリル酸単量体、α，β−不飽和カルボン酸無水物およびマレイミド系単量体等があげられる。
【００３０】
上記アクリル酸エステル単量体としては、アルキル基の炭素数が１〜１８であるアクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸プロピル、アクリル酸ブチル、アクリル酸オクチル、アクリル酸ステアリル等があげられ、メタクリル酸エステル単量体としては、アルキル基の炭素数が１〜１８であるメタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル、メタクリル酸プロピル、メタクリル酸ブチル、メタクリル酸オクチル、メタクリル酸ステアリル等があげられる。好ましくは、アクリル酸エチル、アクリル酸プロピル、アクリル酸ブチル、アクリル酸オクチル、メタクリル酸ブチル、メタクリル酸オクチル、メタクリル酸ラウリルがあげられる。そして、上記アクリル酸エステル単量体、メタクリル酸エステル単量体は、アクリル酸エステル単量体、メタクリル酸エステル単量体と共重合可能な単量体の一種以上との単量体組成物として用いることも可能である。
【００３１】
上記不飽和ニトリル単量体としては、アクリロニトリル、メタクリロニトリル等があげられる。
【００３２】
上記α，β−不飽和カルボン酸無水物として、無水マレイン酸、無水イタコン酸があげられる。
【００３３】
そして、これら芳香族ビニル系単量体と共重合可能な単量体のうち、アクリル酸エステル単量体、メタクリル酸エステル単量体、不飽和ニトリル単量体が好ましい。
【００３４】
本発明に用いられる（Ｃ）成分である共重合体中の芳香族ビニル系単量体と共重合可能な単量体は、これら単量体組成物中に好ましくは０〜４０重量％の範囲で用いられ、より好ましくは０〜２５重量％である。
【００３５】
そして、（Ｃ）成分である共重合体中のホルムアミド基含有単量体から誘導された構成部分の割合は０．０５〜２０重量％の範囲が好ましく、より好ましくは０．２〜１０重量％である。また、（Ｃ）成分の共重合体中の芳香族ビニル系単量体から誘導された構成成分の割合は６０重量％以上の範囲が好ましく、より好ましくは７５重量％以上である。すなわち、上記（Ｃ）成分である共重合体においてホルムアミド基含有単量体から誘導された構成部分の割合が０．０５重量％未満である場合、さらに芳香族ビニル系単量体から誘導された構成成分の割合が６０重量％未満である場合には、得られた熱可塑性樹脂組成物の上記（Ａ）成分と（Ｂ）成分の混和性が劣る傾向がみられるからである。また、ホルムアミド基含有単量体から誘導された構成部分の割合が２０重量％を超える場合にはホルムアミド基含有単量体と芳香族ビニル系単量体を必須成分とする共重合体〔（Ｃ）成分〕を製造するに際して経済的でなく、よって、熱可塑性樹脂組成物の製造も経済的でないものとなる。
【００３６】
上記（Ｃ）成分である共重合体中のホルムアミド基含有単量体から誘導された構成成分の割合（付加量）は、赤外吸収スペクトル（ＩＲスペクトル）によるホルミル基の含有量により決定することができる。すなわち、芳香族ビニル単量体から誘導された構成成分に特有の１５９０〜１６１０ｃｍ-1の吸収と、ホルムアミド基含有単量体から誘導された構成成分に特有の１６５０〜１７００ｃｍ-1の吸収の吸光度比を用いて決定することができる。
【００３７】
また、上記（Ｃ）成分の重量平均分子量は５．０×１０3 〜５．０×１０6 が好ましく、より好ましくは１．０×１０4 〜２．０×１０6 である。
【００３８】
上記（Ｃ）成分は、塊状重合、溶液重合、懸濁重合、乳化重合、沈殿重合等公知の重合方法によって製造される付加重合体である。好ましくは、溶液重合または乳化重合により製造されたものであり、特に好ましくは乳化重合により製造されたものである。
【００３９】
そして、このような単量体の共重合反応については、過酸化物、アゾ化合物のようなラジカル生成触媒が用いられる。このラジカル生成触媒としては、ベンゾイルパーオキサイド、ｔ−ブチルベンゼート、シクロヘキサンパーオキシド、アゾビスイソブチロニトリルおよびこれらに類するもの、並びにそれらの混合物がある。
【００４０】
上記重合方法のうち、溶液重合による（Ｃ）成分の具体的な製造方法としては、例えば、所定量の単量体と、上記ラジカル生成触媒を溶媒に溶解し、ラジカル生成触媒がラジカルを生成する温度まで加熱する。同温度で所定時間反応した後、メタノール等の非溶媒による洗浄を数回繰り返し、減圧にて乾燥し、（Ｃ）成分である共重合体を製造する方法がある。
【００４１】
上記溶液重合による製造に際して用いられる溶媒としては、各単量体、ラジカル生成触媒を溶解し、反応使用温度で液体を示すものであれば特に限定するものではないが、ベンゼン、トルエン、キシレン、クロルベンゼン、ジクロルベンゼン、トリクロルベンゼン等の芳香族系溶媒や、酢酸エチル、ジオキサン、Ｎ, Ｎ−ジメチルホルムアミド、ジメチルスルホキシド等の脂肪族系溶媒を使用することができる。
【００４２】
上記重合方法のうち、乳化重合による（Ｃ）成分の具体的な製造方法としては、例えば、所定量の単量体、蒸留水、分散安定剤を撹拌し、単量体を水に分散させる。さらに、ラジカル生成触媒を所定量加え、ラジカルを生成する温度にまで加熱する。同温度で所定量反応した後、メタノールなどの非溶媒中に反応液を注ぎ、共重合体を析出させる。共重合体は水及び非溶媒で数回洗浄した後、減圧にて乾燥することにより、（Ｃ）成分となる共重合体を製造する方法があげられる。
【００４３】
上記乳化重合では、ラジカル生成触媒のなかでも水溶性ラジカル生成触媒が好ましく、２，２−アゾビス（Ｎ，Ｎ′−ジメチレンイソブチルアミヂン）塩酸塩、２，２−アゾビス（２−アミジノ−プロパン）塩酸塩、２−（カルバモイルアゾ）−イソブチロニトリル塩酸塩、ペルオキソ硫酸塩があげられる。このようなラジカル生成触媒の添加量は、公知のラジカル重合と同様であり、特に有用な添加量の範囲は単量体組成物に対して０．０５〜５．０重量％である。また、反応温度はラジカル生成触媒がラジカルを生成するために充分高いことが必要である。
【００４４】
上記乳化重合による製造に用いられる分散安定剤としては、一般の界面活性剤が用いられるが、特に好ましくは、アニオン系、非イオン系の活性剤があげられる。
【００４５】
上記アニオン活性剤としては、脂肪酸石鹸、ロジン石鹸、アルキルベンゼンスルホン酸塩、アルキルサルフェート、アルカンスルホン酸塩、アルキルエーテルスルホネート、ジアルキルスルホコハク酸、ナフタリンスルホン酸塩ホルマリン縮合物があげられる。また、上記非イオン活性剤としては、ポリオキシエチレンアルキルエーテル、ポリオキシエチレンアルキルアリルエーテル、ポリビニルアルコールがあげられる。そして、分散安定剤はこれら界面活性剤を単独でまたは二種以上併せた組成物として用いる。
【００４６】
また、上記乳化重合による製造での反応媒体としては、水単独、または水と１種以上の有機溶媒を併用した混合物があげられる。上記有機溶媒としては、芳香族ビニル系単量体および芳香族ビニル系単量体と共重合可能な単量体を溶解し、水と容量比１対１で混合したときに完全に混じり合わずに分層する溶剤であれば特に限定するものではない。このような有機溶媒の具体例としては、ベンゼン、トルエン、エチルベンゼン、キシレン、モノクロロベンゼン、ジクロロベンゼン、クロロホルム、クメン、シクロヘキサン、ヘキサン、ヘプタン、ブチルアルコールがあげられる。
【００４７】
上記（Ａ）〜（Ｃ）成分とともに用いられる（Ｄ）成分は、上記（Ｃ）成分と同様、相容化剤として機能しうるものであって、前記一般式（１）で表されるホルムアミド基含有単量体と、エラストマー成分単量体と架橋剤成分を必須成分とし、上記両単量体からなる高分子鎖を架橋してなる架橋エラストマー共重合体である。この架橋エラストマー共重合体は、エラストマー成分単量体と前記一般式（１）で表されるホルムアミド基含有単量体を架橋剤成分の存在下、塊状重合、溶液重合、懸濁重合、乳化重合、沈殿重合等公知の共重合法やグラフト重合法によって製造された付加重合体である。好ましくは、懸濁重合または乳化重合により製造されたものであり、特に好ましくは乳化重合により製造されたものである。上記（Ｄ）成分の重合方法は、前記（Ｃ）成分の方法と同様である。
【００４８】
上記一般式（１）で表されるホルムアミド基含有単量体は、前記（Ｃ）成分で用いられるものと同様のものである。
【００４９】
上記エラストマー成分単量体としては、アクリル酸エステル単量体、メタクリル酸エステル単量体、オルガノポリシロキサンマクロモノマー等があげられる。
【００５０】
上記アクリル酸エステル単量体としては、アルキル基の炭素数が１〜１８であるアクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸プロピル、アクリル酸ブチル、アクリル酸オクチル、アクリル酸ステアリル等があげられる。
【００５１】
また、上記メタクリル酸エステル単量体としては、アルキル基の炭素数が１〜１８であるメタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル、メタクリル酸プロピル、メタクリル酸ブチル、メタクリル酸オクチル、メタクリル酸ラウリル、メタクリル酸ステアリル等があげられる。
【００５２】
好ましくは、アクリル酸エチル、アクリル酸プロピル、アクリル酸ブチル、アクリル酸オクチル、メタクリル酸ブチル、メタクリル酸オクチル、メタクリル酸ラウリルがあげられる。
【００５３】
上記オルガノポリシロキサンマクロモノマーとしては、重合性の不飽和基を有するオルガノポリシロキサンであって、例えば、下記の一般式（２），（３）で表されるものが用いられる。これらは単独であるいは併せて用いることができる。
【００５４】
【化５】
0003876056.tif 000004
【００５５】
【化６】
0003876056.tif 000005
【００５６】
上記オルガノポリシロキサンマクロモノマーにおいて、上記一般式（２）および一般式（３）で表されるオルガノポリシロキサンとしては、数平均分子量が３０００〜５００００の範囲のものが用いられる。
【００５７】
上記各オルガノポリシロキサンマクロモノマーは、それぞれ公知の方法により製造することができるが、例えば、上記一般式（２）で表されるオルガノポリシロキサンマクロモノマーは、メタクリル酸アリルエステルと、末端にＳｉＨ結合を有するオリゴメチルシロキサンとの反応により得られる。
【００５８】
また、上記一般式（３）で表されるオルガノポリシロキサンマクロモノマーは、例えば、ｐ−クロロスチレンのグリニヤール試薬と末端クロロオリゴシロキサンとの反応を経て得られる。
【００５９】
上記オルガノポリシロキサンマクロモノマーとしては、市販のものを使用することができ、例えば、東亜合成社製のＡＫシリーズ等があげられる。
【００６０】
上記エラストマー成分単量体は、上記単量体を一種以上併用した単量体組成物として用いることができる。このうち、ウエルド接着強度の改善効果に優れているという点から、アクリル酸エステル単量体、メタクリル酸エステル単量体を一種以上併用した単量体組成物を用いることが好ましい。
【００６１】
さらに、上記エラストマー成分単量体は、上記以外の共重合可能な単量体を一種以上併用した単量体組成物として用いることもできる。
【００６２】
上記エラストマー成分単量体と共重合可能な単量体としては、芳香族ビニル系単量体、不飽和ニトリル単量体、アクリル酸単量体、メタクリル酸単量体、α，β−不飽和カルボン酸無水物およびマレイミド単量体等があげられる。これら単量体は、前記（Ｃ）成分で述べたものと同様のものがあげられる。
【００６３】
上記エラストマー成分単量体と共重合可能な単量体は単量体組成物中、好ましくは０〜５０重量％の範囲で用いられ、より好ましくは０〜３０重量％の範囲で用いられる。
【００６４】
上記架橋剤成分としては、１分子中に重合性の不飽和基を２個以上有する化合物があげられ、例えば、エチレングリコールジアクリレート、エチレングリコールジメタクリレート、アリルメタクリレート、アリルアクリレート、ジビニルベンゼン等があげられる。これらは単独でもしくは２種以上併せた組成物として用いられる。
【００６５】
上記架橋剤成分の使用量は、上記エラストマー成分単量体１００重量部に対して０．０１〜２部の範囲に設定することが好ましく、より好ましくは０．１〜１部である。すなわち、架橋剤成分が０．０１部未満では得られた共重合体が充分に架橋せずに、満足のいくエラストマー共重合体が得られ難く、２部を超えると、架橋されたエラストマー共重合体が剛直になり相容化剤としての作用が不充分となるからである。
【００６６】
そして、上記各成分を用いて得られる（Ｄ）成分である架橋エラストマー共重合体中、上記エラストマー成分単量体から誘導された構成部分の割合は５０重量％以上が好ましく、より好ましくは７０重量％以上である。また、（Ｄ）成分である架橋エラストマー共重合体中、ホルムアミド基含有単量体から誘導された構成成分の割合は好ましくは０．０５〜２０重量％、より好ましくは０．２〜１０重量％である。すなわち、上記（Ｄ）成分である共重合体において、ホルムアミド基含有単量体から誘導された構成成分の割合が０．０５重量％未満である場合、またはエラストマー成分単量体が上記単量体組成物中に５０重量％未満である場合には、得られる熱可塑性樹脂組成物は、耐衝撃性の向上効果が不充分であり、ウエルド接着強度の改善効果も不充分なものとなるからである。
【００６７】
上記（Ｄ）成分である架橋エラストマー共重合体中のホルムアミド基含有単量体から誘導された構成成分の割合（付加量）は、赤外吸収スペクトル（ＩＲスペクトル）により決定することができる。すなわち、エラストマー成分単量体が、アクリル酸エステル単量体，メタクリル酸エステル単量体から誘導された構成成分を含有する場合には、エステル構造に特有の１７２０ｃｍ-1付近の吸収とホルムアミド基含有単量体から誘導された構成成分に特有の１６５０ｃｍ-1付近の吸収の吸光度比を用いて決定することができる。また、エラストマー成分単量体が、オルガノポリシロキサンマクロモノマーから誘導された構成成分を含有する場合には、それ特有の１７２０ｃｍ-1、１６００ｃｍ-1または７２５ｃｍ-1付近の吸収と、ホルムアミド基含有単量体から誘導された構成成分に特有の１６５０ｃｍ-1付近の吸収の吸光度比を用いて決定することができる。
【００６８】
なお、上記（Ｃ）成分および（Ｄ）成分において、例えば、（Ｃ）成分が、前記一般式（１）で表されるホルムアミド基含有単量体と、芳香族ビニル系単量体とともに、アクリル酸エステル単量体およびメタクリル酸エステル単量体の少なくとも一方を用いてなる共重合体であって、（Ｄ）成分が、前記一般式（１）で表されるホルムアミド基含有単量体と、エラストマー成分単量体としてアクリル酸エステル単量体およびメタクリル酸エステル単量体の少なくとも一方とともに、芳香族ビニル系単量体を用いてなる共重合体である場合、両者は単量体成分が同一となるが、（Ｄ）成分は架橋剤成分を必須成分として架橋されたエラストマー共重合体、すなわち架橋体である点で大きく異なる。
【００６９】
本発明の熱可塑性樹脂組成物を構成する上記（Ａ）〜（Ｄ）成分の各成分のうち、前記（Ａ）成分と（Ｂ）成分の相互の配合割合については、両成分の合計〔（Ａ）＋（Ｂ）〕１００重量部に対して、（Ａ）成分を好ましくは５０〜９０重量部、より好ましくは５０〜８５重量部配合し、（Ｂ）成分を好ましくは５０〜１０重量部、より好ましくは５０〜１５重量部配合する。すなわち、上記（Ａ）成分と（Ｂ）成分の相互割合が上記の範囲外であれば、得られる熱可塑性樹脂組成物の衝撃強度等の機械的強度が低下する傾向がみられるからである。
【００７０】
つぎに、上記（Ｃ）成分は、（Ａ）成分と（Ｂ）成分の合計１００重量部に対して好ましくは０．０５〜２０重量部、より好ましくは０．５〜１５重量部配合する。すなわち、（Ｃ）成分が０．０５重量部未満では、（Ａ）成分と（Ｂ）成分の混和性が劣り、熱可塑性樹脂組成物の衝撃強度等の機械的強度が低下し、物性の改善効果が得られないおそれがある。また、２０重量部を超えて配合しても、上記配合量を超えて配合した量に相当するさらなる効果を認めることはできず、熱可塑性樹脂組成物を製造する上で経済的に不利となるからである。
【００７１】
そして、上記（Ｄ）成分は、（Ａ）成分と（Ｂ）成分の合計１００重量部に対して好ましくは０．０５〜２０重量部、より好ましくは０．５〜１５重量部配合する。すなわち、（Ｄ）成分が０．０５重量部未満では、（Ｃ）成分の相容化効果により一定の衝撃性向上はみられるが、（Ｂ）成分として用いるポリスチレン系樹脂の品種によって衝撃値の向上度に大きな差がみられ、さらに、ウエルド接着強度の改善効果が得られ難くなる。また、２０重量部を超えて配合しても、上記配合量を超えて配合した量に相当するさらなる効果を認めることはできず、熱可塑性樹脂組成物を製造する上で経済的に不利となるからである。
【００７２】
本発明の熱可塑性樹脂組成物は、前記（Ａ）〜（Ｄ）成分を用いて構成されるものであるが、さらに必要に応じて他の添加剤、例えば、ガラス繊維、カーボンファイバー等の強化材、無機充填材、熱安定剤、帯電防止剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤、難燃剤等を適宜に添加してもよい。
【００７３】
本発明の熱可塑性樹脂組成物の製造における上記（Ａ）〜（Ｄ）成分の混合方法としては、例えば、溶融混合法が用いられる。また、各成分の添加方法については、例えば、所定配合量の（Ａ）成分、（Ｂ）成分、（Ｃ）成分および（Ｄ）成分をペレットまたは粉体にて予め混合したものを加熱し溶融混合する方法や、あるいは、（Ａ）成分と（Ｃ）成分および（Ｄ）成分を予め溶融混合した組成物に、（Ｂ）成分を加え溶融混合しても同様な熱可塑性樹脂組成物を得ることができる。
【００７４】
本発明の熱可塑性樹脂組成物のより具体的な製造方法について述べる。すなわち、単軸押出機、二軸押出機、バンバリーミキサー、混練ロール等の混練機、またはヘンシェルミキサー等の混合機を用いて、上記（Ａ）〜（Ｄ）成分および他の添加剤を加熱溶融状態で混合すればよい。上記加熱溶融温度は、各成分の種類、配合量、熱可塑性樹脂組成物の物性に応じて異なるが、通常は１８０〜３４０℃である。
【００７５】
本発明において、ホルムアミド基含有単量体と芳香族ビニル系単量体を必須成分とする単量体からなる共重合体である（Ｃ）成分が、（Ａ）成分と（Ｂ）成分の混和性を高め、ホルムアミド基含有単量体とエラストマー成分単量体と架橋剤成分を必須成分とし、上記両単量体からなる高分子鎖を架橋してなる架橋エラストマー共重合体である（Ｄ）成分が、（Ａ）成分と（Ｂ）成分の親和性を適度に調整する働きがあると思われるが、その作用の発現機構については以下のように推定される。
【００７６】
まず、（Ｃ）成分中のホルムアミド基含有単量体のホルムアミド基部分が溶融混合中の熱により分解しアミノ基に変換される。ついで、このアミノ基が（Ａ）成分中のポリカーボネート、ポリアミド、ポリエステル部分結合と反応し（Ｃ）成分と（Ａ）成分が結合した相容化剤を形成する。さらに、（Ｄ）成分中のホルムアミド基含有単量体のホルムアミド基部分も溶融混合時の熱により分解しアミノ基に変換される。このアミノ基が（Ａ）成分中のポリカーボネート、ポリアミド、ポリエステル部分結合と反応し（Ｄ）成分と（Ａ）成分が結合した組成物を形成する。これにより、（Ａ）成分と（Ｂ）成分のそれぞれの樹脂の混和性が高められるとともに、（Ａ）成分および（Ｂ）成分の両樹脂の親和性が適度に調整され、諸物性が大きく改善されると考えられる。
【００７７】
なお、本発明における相容化剤とは、前記（Ａ）成分および（Ｂ）成分の両樹脂の分散界面に作用し、分散相とマトリックス相の界面張力を低下させ、分散界面の安定化を行う作用を有するものをいう。
【００７８】
つぎに、実施例について比較例とともに説明する。
【００７９】
まず、下記の製造方法に従って、（Ｃ）成分および（Ｄ）成分を製造する。
【００８０】
〔乳化重合による（Ｃ）成分となる共重合体の製造例１ａ〕
攪拌装置、加熱装置、滴下ロート、温度計、還流冷却装置、窒素導入管を備えた１０００ｍｌのフラスコにスチレン９４ｇ、Ｎ，Ｎ−ジアリルホルムアミド６ｇ、アルキルベンゼンスルホン酸ナトリウム３ｇ、水３９７ｇを仕込み高速で攪拌を行い、単量体組成物を分散させた後、過硫酸アンモニウムの３％水溶液を３０ｇ加え、７０℃で６時間反応させた。ついで、反応液を３０℃まで冷却した後、反応溶液を攪拌しながら５０００ｍｌのメタノールに投入し、共重合体を析出させた。この共重合体を用い濾過・メタノール洗浄を繰り返した後、減圧にて乾燥を行うことにより共重合体１ａを得た。この共重合体１ａはＩＲスペクトル測定により１６６０ｃｍ-1および１６００ｃｍ-1のピーク強度比よりホルミル基含有量が１．５重量％であり、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー測定より重量平均分子量が５．１×１０5 と測定された。
【００８１】
〔乳化重合による（Ｃ）成分となる共重合体の製造例１ｂ〕
攪拌装置、加熱装置、滴下ロート、温度計、還流冷却装置、窒素導入管を備えた１０００ｍｌのフラスコにスチレン９８ｇ、Ｎ，Ｎ−ジアリルホルムアミド２ｇ、エチルベンゼン６０ｇ、アルキルベンゼンスルホン酸ナトリウム３ｇ、水３９７ｇを仕込み高速で攪拌を行い、単量体組成物を分散させた。その後は上記製造例１ａと同様にして共重合体１ｂを得た。この共重合体１ｂはＩＲスペクトル測定により１６６０ｃｍ-1および１６００ｃｍ-1のピーク強度比よりホルミル基含有量が０．１５重量％であり、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー測定より重量平均分子量が６．５×１０4 と測定された。
【００８２】
〔乳化重合による（Ｃ）成分となる共重合体の製造例１ｃ〕
攪拌装置、加熱装置、滴下ロート、温度計、還流冷却装置、窒素導入管を備えた１０００ｍｌのフラスコにスチレン７５ｇ、Ｎ，Ｎ−ジアリルホルムアミド２５ｇ、アルキルベンゼンスルホン酸ナトリウム３ｇ、水３９７ｇを仕込み高速で攪拌を行い、単量体組成物を分散させた。その後は上記製造例１ａと同様にして共重合体１ｃを得た。この共重合体１ｃはＩＲスペクトル測定により１６６０ｃｍ-1および１６００ｃｍ-1のピーク強度比よりホルミル基含有量が１４．３重量％であり、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー測定より重量平均分子量が８．１×１０4 と測定された。
【００８３】
〔乳化重合による（Ｄ）成分共重合体の製造例２〕
攪拌装置、加熱装置、滴下ロート、温度計、還流冷却装置、窒素導入管を備えた１０００ｍｌのフラスコにアクリル酸エチル９４ｇ、Ｎ，Ｎ−ジアリルホルムアミド６ｇ、エチレングリコールジメタクリレート０．１ｇ、ロジン石鹸３ｇ、水３９７ｇを仕込み高速で攪拌を行い、単量体組成物を分散させた後、過硫酸アンモニウムの３％水溶液を３０ｇ加え、７０℃で４時間反応させた。ついで、反応液を５％の硫酸マグネシウム溶液に投入し共重合体を析出させた。この共重合体を用い濾過・水洗浄を繰り返した後、減圧にて乾燥を行うことにより共重合体２を得た。この共重合体２はＩＲスペクトル測定により１６６０ｃｍ-1および１７２０ｃｍ-1のピーク強度比よりホルミル基含有量が１．８重量％であった。
【００８４】
〔乳化重合による（Ｄ）成分共重合体の製造例３〜１１〕
下記の表１および表２に示す単量体、分散安定剤、重合開始剤を、同表に示す使用量で用いた。それ以外は上記製造例２と同様の方法にて下記の表１および表２に示す共重合体３〜１１を得た。なお、上記共重合体３〜１１のホルムアミド基含有単量体付加量を上記と同様の測定方法にて測定し、下記の表１および表２中に併せて示した。
【００８５】
【表１】
0003876056.tif 000006
【００８６】
【表２】
0003876056.tif 000007
【００８７】
〔懸濁重合による（Ｄ）成分共重合体の製造例１２〕
攪拌装置、加熱装置、温度計、還流冷却装置、窒素導入管を備えた１０００ｍｌのフラスコに、アクリル酸ブチル３０ｇ、オルガノポリシロキサンマクロモノマー（東亜合成社製，ＡＫ−５）２０ｇ、スチレン４４ｇ、Ｎ，Ｎ−ジアリルホルムアミド６ｇ、エチレングリコールジメタクリレート０．５ｇ、水６００ｇ、過酸化ベンゾイル１ｇ、ポリビニルアルコール３ｇを仕込み、室温で攪拌分散させた後、７０℃に加熱し５時間反応させた。さらに、反応溶液を濾過してビーズ状の共重合体を回収した。この共重合体を乾燥して共重合体１２を得た。この共重合体１２はＩＲスペクトル測定により１６６０ｃｍ-1および１７２０ｃｍ-1のピーク強度比より、ホルミル基の含有量が０．７重量％であった。
【００８８】
なお、上記オルガノポリシロキサンマクロモノマー（東亜合成社製，ＡＫ−５）は、先の一般式（２）で表されるオルガノポリシロキサンであって、式（２）中のＲ1 〜Ｒ8 が全てメチル基で、ｍが６０〜１００、ｎが５の混合物であり、数平均分子量６３００のものである。
【００８９】
【実施例１〜１８、比較例１〜１８】
まず、下記に示すように、（Ａ）成分として用いる樹脂、（Ｂ）として用いる樹脂をそれぞれ準備した。
【００９０】
〔（Ａ）成分として用いる樹脂〕
ＰＣ：ポリカーボネート（パンライトＬ１２５０、帝人化成社製）
ＰＡ：ポリアミド（レオナ１３００Ｓ、旭化成社製）
ＰＢＴ：ポリブチレンテレフタレート（東レＰＢＴ樹脂１４０１−Ｘ０６、東レ社製）
【００９１】
〔（Ｂ）成分として用いる樹脂〕
ＨＩＰＳ１：耐衝撃性ポリスチレン（スミブライトＤＪ−７０００、住友化学工業社製）
ＨＩＰＳ２：耐衝撃性ポリスチレン（出光スチロールＨＴ−５２、出光石油化学社製）
ＨＩＰＳ３：耐衝撃性ポリスチレン（出光スチロールＨＴ−５５、出光石油化学社製）
ＨＩＰＳ４：耐衝撃性ポリスチレン（スタイロンＨ８６５２、旭化成工業社製）
ＡＢＳ：ＡＢＳ樹脂（トヨラック５００、東レ社製）
ＳＥＢＳ：ＳＥＢＳ樹脂（タフテックＨ１０４１、旭化成工業社製）
ＰＰＥ：ポリフェニレンエーテル樹脂（ユピエースＡＨ−４０、三菱エンジニアリングプ        ラスチックス社製）
ＧＰＰＳ：ポリスチレン樹脂（エスチレンＧ−２０、新日鉄化学社製）
【００９２】
後記の表３〜表６に示す（Ａ）〜（Ｄ）成分を同表に示す割合で混合し、つぎのような方法で熱可塑性樹脂組成物を得た。すなわち、後記の表３〜表６に示す（Ａ）〜（Ｄ）成分を同表に示す割合で予めドライブレンドし乾燥した後、二軸押出機（ＫＲＣニーダー、栗本鉄工所社製）を用いて溶融混合した。その後、取り出してペレット化することにより熱可塑性樹脂組成物を得た。
【００９３】
このようにして得られた熱可塑性樹脂組成物を射出成形機（Ｈｙｐｅｒｓｈｏｔ３０００、新潟鉄工社製）を用いて加工し成型品を得た。この成型品のアイゾット衝撃強度、ウエルド接着強度、外観および剥離性を下記の評価方法に従って測定・評価し、その結果を後記の表３〜表６に示した。
【００９４】
〔アイゾット衝撃強度〕
ＪＩＳ−Ｋ６７１９に準拠してアイゾット衝撃値を２３℃で測定した。また、ノッチ感度を見るため実施例１〜１０，１５〜１８および比較例１〜１４にはＪＩＳ−７１１０での２号Ａ試験片（厚さ１２．７ｍｍ）での測定値も記載した。
【００９５】
〔ウエルド接着強度〕
ＪＩＳ−Ｋ７１１３における２号試験片と同形状の試験片で、射出成型時に溶融樹脂が両端部から注入され、中央部で溶融樹脂の先端部が接着するように作製した金型を用いて射出成形し、ＪＩＳ−Ｋ７１１３に準拠して引張試験を行った。
【００９６】
〔外観〕
得られた成型品の外観や色相については、目視にてフローマーク、ケバ立ち、シルバーの発生、着色度合いを判定した。外観が良好なものは○、やや不良なものは△、不良なものは×とした。
【００９７】
〔層状剥離の有無〕
碁盤目試験による剥離性により評価した。すなわち、試験片の表面にナイフを用いて切り込みを入れ、１ｍｍ×１ｍｍの正方形１００個を碁盤目状に形成した。ついで、この表面にセロハンテープを圧着した後、強い力で引き剥がして、セロハンテープに付着せず試験片から剥がれ落ちなかった正方形の数を数えた。
【００９８】
【表３】
0003876056.tif 000008
【００９９】
【表４】
0003876056.tif 000009
【０１００】
【表５】
0003876056.tif 000010
【０１０１】
【表６】
0003876056.tif 000011
【０１０２】
上記表３〜表６の結果から、（Ａ）〜（Ｄ）成分の４成分を構成成分とする実施例は、全て、アイゾット衝撃値およびウエルド接着強度が高く、また外観的にも問題はなく剥離性に関しても良好な結果が得られた。これに対して、（Ａ）成分、（Ｂ）成分および（Ｃ）成分の３成分を構成成分とする比較例１，３，５，７，１０，１３は、外観や剥離性に関しては問題はなかったが、アイゾット衝撃値が低く、またウエルド接着強度も実施例と比べて劣っていた。また、（Ａ）成分、（Ｂ）成分および（Ｄ）成分の３成分を構成成分とする比較例８は、外観および剥離性の評価が低く、さらにアイゾット衝撃値が低く、またウエルド接着強度試験も未接着という結果であった。そして、（Ａ）成分および（Ｂ）成分の２成分からなる比較例２，４，６，９，１１，１２，１４〜１８はアイゾット衝撃値が著しく低く、またウエルド接着強度も低いかあるいは未接着であり、外観的にも劣り、剥離性評価試験の結果も悪かった。
【０１０３】
さらに、前記実施例１において、（Ａ）成分としてＰＣ単独に代えてＰＣとＰＡを併用し、また（Ｂ）成分としてＨＩＰＳ１単独に代えてＨＩＰＳ１とＰＰＥを併用して熱可塑性樹脂組成物を作製した。この熱可塑性樹脂組成物を用い上記と同様の評価を行った。その結果は、上記全実施例と同様、アイゾット衝撃値およびウエルド接着強度が高く、外観的にも問題はなく剥離性に関しても良好な結果が得られた。
【０１０４】
【発明の効果】
以上のように、本発明は、前記（Ａ）成分および（Ｂ）成分の両樹脂成分に、前記一般式（１）で表されるホルムアミド基含有単量体と芳香族ビニル系単量体を必須成分とする共重合体〔（Ｃ）成分〕を相容化剤として用いるとともに、さらに上記一般式（１）で表されるホルムアミド基含有単量体と、エラストマー成分単量体と架橋剤成分を必須成分とし、上記両単量体からなる高分子鎖を架橋してなる架橋エラストマー共重合体〔（Ｄ）成分〕を新たに相容化剤として用いた熱可塑性樹脂組成物である。このため、上記（Ｃ）成分と新規な相容化剤である（Ｄ）成分の使用により、上記（Ａ）成分と（Ｂ）成分との親和性がさらに最適化されたものが得られるとともに、耐衝撃性や加工流動性に優れ、さらに成形加工した際の外観が良好で層状剥離を生じず、ウエルド接着強度が改善された優れた熱可塑性樹脂組成物が得られる。
【０１０５】
さらに、上記（Ｃ）成分において、ホルムアミド基含有単量体から誘導された構成成分の割合を０．０５〜２０重量％で、芳香族ビニル系単量体から誘導された構成成分の割合を６０重量％以上に設定し、さらに、上記（Ｄ）成分において、ホルムアミド基含有単量体から誘導された構成成分の割合を０．０５〜２０重量％に設定することにより、（Ａ）成分と（Ｂ）成分との混和性のより一層の向上効果に加えて、耐衝撃性およびウエルド接着強度の充分な改善効果が得られるようになる。
【０１０６】
そして、上記エラストマー成分単量体として、アクリル酸エステル単量体およびメタクリル酸エステル単量体の少なくとも一方を用いて得られる架橋エラストマー共重合体〔（Ｄ）成分〕を用いた際には、ウエルド接着強度の改善においてより一層大きい効果を示すようになる。