(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
正極リード及び負極リードが側面から延出しているシート形電池を２個以上直列接続してなる組電池であって、
前記各シート形電池の前記正極リードは一方の面に折り返され、かつ前記負極リードは他方の面に折り返されており、前記２個以上のシート形電池は一方のシート形電池の前記正極リードと前記一方のシート形電池に積層された他方のシート形電池の前記負極リードが重なるように積層されており、
前記２個以上のシート形電池の積層物の一方の面に折り返されている前記正極リードあるいは前記負極リードに外部端子が接続されており、前記外部端子は、前記２個以上のシート形電池の前記側面を横切って前記積層物の他方の面に配置され、
前記外部端子と前記２個以上のシート形電池の前記側面との間に絶縁シートが配置されていることを特徴とする組電池。
【請求項２】
前記各シート形電池は、前記折り返された正負極リードが配置される部分の厚さが電池厚さに比べて薄いことを特徴とする請求項１記載の組電池。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、シート形電池を複数直列接続してなる組電池に関する。
【０００２】
【従来の技術】
近年、電子機器の発達にともない、小型で軽量、かつエネルギー密度が高く、更に繰り返し充放電が可能な非水電解液二次電池の開発が要望されている。このような二次電池としては、ニッケル水素二次電池やリチウムイオン二次電池などが知られている。これらの二次電池の外装には、ステンレスや鉄などの金属ケースを用いるのが一般的である。また、電池形状も円筒形や角形がほとんどである。しかしながら、金属ケースを外装に用いると、当然のことながら、外装金属ケースが重いために電池の重量エネルギー密度が低下する。このような電池の軽量化には、外装ケースの軽量化が必要である。
【０００３】
このようなことから、正極、負極及び電解質層にポリマーを用いるポリマー電解質二次電池が提案されている。ポリマー電解質二次電池は、集電体に活物質、非水電解液及びこの電解液を保持するポリマーを含む正極層を積層した正極と、集電体にリチウムイオンを吸蔵・放出し得る活物質、非水電解液及びこの電解液を保持するポリマーを含む負極層を積層した負極との間に、非水電解液及びこの電解液を保持するポリマーを含む固体電解質層が介在された構造を有する。このポリマー電解質二次電池は、正極層、固体電解質層及び負極層が一体化しているため、薄いシート状態で電池としての機能が発揮できる。また、非水電解液がポリマー中に保持されているため、漏液することがなく、外装を簡略化することができる。このため、ラミネートフィルムなどの多層フィルムを外装として用いることができ、シート形で、軽量で、エネルギー密度が高い電池を実現することができる。
【０００４】
ところで、電子機器に用いる場合、電子機器によっては２個または３個以上を直列に接続して組電池として使用することがある。シート形電池の場合、２個以上のシート形電池を積層し、一方のシート形電池の正極リードと他方のシート形電池の負極リードを溶接により接続することにより組電池を作製する。シート形電池の正極リード及び負極リードは外装であるフィルムから延出されているため、前記組電池はフィルム同士（シート形電池本体同士）を積層した部分より外側で正負極リードの接続を行うこととなる。その結果、前記組電池は、正負極リードを接続するために必要なスペースによる容積ロスが大きいため、容積効率が低く、体積エネルギー密度が低下するという問題点がある。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は、複数のシート形電池が直列に接続された組電池であって、容積効率が向上された組電池を提供しようとするものである。
【０００６】
【課題を解決するための手段】
本発明に係る組電池は、正極リード及び負極リードが側面から延出しているシート形電池を２個以上直列接続してなる組電池であって、前記各シート形電池の前記正極リードは一方の面に折り返され、かつ前記負極リードは他方の面に折り返されており、前記２個以上のシート形電池は一方のシート形電池の前記正極リードと前記一方のシート形電池に積層された他方のシート形電池の前記負極リードが重なるように積層されており、
前記２個以上のシート形電池の積層物の一方の面に折り返されている前記正極リードあるいは前記負極リードに外部端子が接続されており、前記外部端子は、前記２個以上のシート形電池の前記側面を横切って前記積層物の他方の面に配置され、
前記外部端子と前記２個以上のシート形電池の前記側面との間に絶縁シートが配置されていることを特徴とするものである。
【０００７】
【発明の実施の形態】
以下、本発明に係るシート形電池（例えば、シート形ポリマー電解質二次電池）の組電池の一例を図１〜３を参照して説明する。
図１は本発明に係るシート形電池の組電池の一例を示す斜視図、図２は図１の組電池を構成するシート形電池の一例を示す断面図、図３は図１の組電池の組立途中の状態を説明するための斜視図。
【０００８】
図１に示すように、この組電池は、３つのシート形電池の積層物から構成される。第１のシート形電池１ａ、第２のシート形電池１ｂ及び第３のシート形電池１ｃは、互いに直列に接続されている。
【０００９】
まず、各シート形電池について図２を参照して説明する。
各電池の発電要素は、活物質を含む正極層２が網状集電体３の両面に担持された構造を有する正極４及び負極層５が網状集電体６の両面に担持された構造を有する負極７を備える。固体電解質層８は、前記正極４と前記負極７の間に介在されている。前記正極４の集電体３は、この集電体と同じ材料から形成された帯状の正極端子９を有する。図示しない帯状正極リードは、前記正極端子９の先端に接続されている。この負極集電体６と同じ材料から形成された帯状の負極端子１０は、前記集電体６に前記正極端子９と対向しないように配置されている。帯状負極リード１１は、前記負極端子１０に接続されている。このような構成の発電要素は、内面に熱融着性樹脂フィルムが配された多層フィルム１２（外装材）で被覆されている。前記正極リード及び前記負極リード１１は、前記フィルム１２の開口縁部から延出されている。前記フィルム１２の３つの開口縁部は、互いに対向する熱融着性樹脂フィルムを熱融着させることで封止されている。前記正極リード及び前記負極リード１１が固定された熱融着部の厚さは、積層電極（前記正極４，前記負極７及び前記電解質層８からなる）が存在する部分（電池厚さ）に比べて薄くなっている。また、長手方向に沿う２つの熱融着部は、前記電池の上面に折り返されている。
【００１０】
次いで、３つのシート形電池の接続方法について図３を参照して説明する。第１のシート形電池１ａは、前記正極リード１３が上面に折り返され、かつ前記負極リード１１が下面に折り返されている。この第１のシート形電池１ａの正極リード１３は外部正極端子を兼ねる。第２のシート形電池１ｂは、前記第１のシート形電池１ａと上下面を逆さにした状態で前記正極リード１３が上面に折り返され、かつ前記負極リード１１が下面に折り返されている。第３のシート形電池１ｃは、前記第１のシート形電池１ａと同様な方法で正負極リード１３，１１が折り返されている。前記第１〜第３のシート形電池１ａ〜１ｃにおいて、折り返された正負極リードが存在する箇所の厚さは電池厚さと等しいか、もしくは薄い。前記第１〜第３のシート形電池１ａ〜１ｃは、前記第１のシート形電池１ａの折り返された負極リード１１に前記第２のシート形電池１ｂの折り返された正極リード１３が重なり、かつ前記第２のシート形電池１ｂの折り返された負極リード１１に前記第３のシート形電池１ｃの折り返された正極リード１３が重なるように積層されている。重なり合った正負極リード１３，１１は、正極リード１３の折曲部とこの折曲部と接する負極リード１１の折曲部とを例えば溶接等によって接着することにより固定されている。前記第３のシート形電池１ｃの負極リード１１には、前述した図１に示すように、帯状の外部負極端子１４が接続されている。前記外部負極端子１４は、前記第３のシート形電池１ｃの下面から引き回され、先端が前記第１のシート形電池１ａの上面に配置されている。絶縁シート１５は、前記第１〜３のシート形電池の側面（正負極リードが延出している側面）と前記外部負極端子１４の間に配置されている。このように絶縁シート１５を配置することによって、外部負極端子１４と各シート形電池の正負極リードとの短絡が防止される。
【００１１】
前記外装材は、シール面に熱融着性樹脂が配され、中間にアルミニウム（Ａｌ）のような金属薄膜を介在させた多層フィルムからなることが好ましい。具体的には、シール面側から外面に向けて積層した酸変性ポリエチレン（ＰＥ）／ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）／Ａｌ箔／ＰＥＴの多層フィルム；酸変性ＰＥ／ナイロン／Ａｌ箔／ＰＥＴの多層フィルム；アイオノマー／Ｎｉ箔／ＰＥ／ＰＥＴの多層フィルム；エチレンビニルアセテート（ＥＶＡ）／ＰＥ／Ａｌ箔／ＰＥＴの多層フィルム；アイオノマー／ＰＥＴ／Ａｌ箔／ＰＥＴの多層フィルム等を用いることができる。ここで、シール面側の酸変性ＰＥ、アイオノマー、ＥＶＡ以外のフィルムは防湿性、耐通気性、耐薬品性を担っている。
【００１２】
前記絶縁シートは、例えば、ＰＥＴ、ポリフェニレンサルファイド（ＰＰＳ）、ポリイミド、ポリエステル、ガラスクロス、紙等から形成することができる。前記シート形電池の正極、負極及び電解質層としては、例えば、以下に説明するものを用いることができる。
【００１３】
（正極）
この正極は、正極活物質、非水電解液及びこの電解液を保持するためのポリマーを含む正極層が集電体に担持されたものから形成される。
【００１４】
前記正極活物質としては、種々の酸化物（例えばＬｉＭｎ2 Ｏ4 などのリチウムマンガン複合酸化物、二酸化マンガン、例えばＬｉＮｉＯ2 などのリチウム含有ニッケル酸化物、例えばＬｉＣｏＯ2 などのリチウム含有コバルト酸化物、リチウム含有ニッケルコバルト酸化物、リチウムを含む非晶質五酸化バナジウムなど）や、カルコゲン化合物（例えば、二硫化チタン、二硫化モリブテンなど）等を挙げることができる。中でも、リチウムマンガン複合酸化物、リチウム含有コバルト酸化物、リチウム含有ニッケル酸化物を用いるのが好ましい。
【００１５】
前記非水電解液は、非水溶媒に電解質を溶解することにより調製される。
前記非水溶媒としては、エチレンカーボネート（ＥＣ）、プロピレンカーボネート（ＰＣ）、ブチレンカーボネート（ＢＣ）、ジメチルカーボネート（ＤＭＣ）、ジエチルカーボネート（ＤＥＣ）、エチルメチルカーボネート（ＥＭＣ）、γ−ブチロラクトン（γ−ＢＬ）、スルホラン、アセトニトリル、１，２−ジメトキシエタン、１，３−ジメトキシプロパン、ジメチルエーテル、テトラヒドロフラン（ＴＨＦ）、２−メチルテトラヒドロフラン等を挙げることができる。前記非水溶媒は、単独で使用しても、２種以上混合して使用しても良い。
【００１６】
前記電解質としては、例えば、過塩素酸リチウム（ＬｉＣｌＯ4 ）、六フッ化リン酸リチウム（ＬｉＰＦ6 ）、ホウ四フッ化リチウム（ＬｉＢＦ4 ）、六フッ化砒素リチウム（ＬｉＡｓＦ6 ）、トリフルオロメタンスルホン酸リチウム（ＬｉＣＦ3 ＳＯ3 ）、ビストリフルオロメチルスルホニルイミドリチウム［ＬｉＮ（ＣＦ3 ＳＯ3 ）2 ］等のリチウム塩を挙げることができる。
【００１７】
前記電解質の前記非水溶媒に対する溶解量は、０．２ｍｏｌ／ｌ〜２ｍｏｌ／ｌとすることが望ましい。
前記非水電解液を保持するためのポリマーとしては、例えば、ポリエチレンオキサイド誘導体、ポリプロピレンオキサイド誘導体、前記誘導体を含むポリマー、ビニリデンフロライド（ＶｄＦ）とヘキサフルオロプロピレン（ＨＦＰ）との共重合体等を用いることができる。前記ＨＦＰの共重合割合は、前記共重合体の合成方法にも依存するが、通常、最大で２０重量％前後である。
【００１８】
前記正極の集電体及び端子は、例えば、アルミニウム製エキスパンドメタル、アルミニウム製メッシュ、アルミニウム製パンチドメタル等から形成することができる。
【００１９】
前記正極リードは、例えば、アルミニウム、ニッケル等から形成することができる。
前記正極は、導電性を向上する観点から導電性材料を含んでいてもよい。前記導電性材料としては、例えば、人造黒鉛、カーボンブラック（例えばアセチレンブラックなど）、ニッケル粉末等を挙げることができる。
【００２０】
（負極）
この負極は、負極活物質、非水電解液及びこの電解液を保持するためのポリマーを含む負極層が集電体に担持されたものから形成される。
【００２１】
前記負極活物質としては、リチウムイオンを吸蔵放出する炭素質材料を挙げることができる。かかる炭素質材料としては、例えば、有機高分子化合物（例えば、フェノール樹脂、ポリアクリロニトリル、セルロース等）を焼成することにより得られるもの、コークスや、メソフェーズピッチを焼成することにより得られるもの、人造グラファイト、天然グラファイト等に代表される炭素質材料を挙げることができる。中でも、５００℃〜３０００℃の温度で、常圧または減圧下にて前記メソフェーズピッチを焼成して得られる炭素質材料を用いるのが好ましい。
【００２２】
前記非水電解液及び前記ポリマーとしては、前述した正極で説明したものと同様なものが用いられる。
前記負極の集電体及び端子は、例えば、銅製エキスパンドメタル、銅製メッシュ、銅製パンチドメタル等から形成することができる。
【００２３】
前記負極リード及び前記外部負極端子は、例えば、銅、ニッケル等から形成することができる。
なお、前記負極は、人造グラファイト、天然グラファイト、カーボンブラック、アセチレンブラック、ケッチェンブラック、ニッケル粉末、ポリフェニレン誘導体等の導電性材料、オレフィン系ポリマーや炭素繊維等のフィラーを含むことを許容する。
【００２４】
（固体ポリマー電解質層）
この電解質層は、非水電解液及びこの電解液を保持するためのポリマーを含む。
【００２５】
前記非水電解液及び前記ポリマーとしては、前述した正極で説明したものと同様なものが用いられる。
前記電解質層は、強度を更に向上させる観点から、酸化硅素粉末のような無機フィラーを添加しても良い。
【００２６】
次いで、本発明に係るシート形電池（例えば、シート形ポリマー電解質二次電池）の組電池の二つ目の例を図４〜６を参照して説明する。
図４は本発明に係るシート形電池の組電池の二つ目の例を示す斜視図、図５は図４の組電池を構成するシート形電池の一例を示す断面図、図６は図４の組電池の組立途中の状態を説明するための斜視図。
【００２７】
図４に示すように、この組電池は、３つのシート形電池の積層物から構成される。第１のシート形電池２１ａ、第２のシート形電池２１ｂ及び第３のシート形電池２１ｃは、直列に接続されている。
【００２８】
まず、各シート形電池について図５を参照して説明する。
各電池の発電要素は、活物質を含む正極層２２が網状集電体２３の両面に担持された構造を有する正極２４及び負極層２５が網状集電体２６の両面に担持された構造を有する負極２７を備える。固体電解質層２８は、前記正極２４と前記負極２７の間に介在されている。正極集電体２３と同じ材料から形成された帯状の正極端子２９は、前記正極集電体２３の右側端部に形成されている。帯状正極リード３０は、前記正極端子２９の先端に接続されている。負極集電体２６と同じ材料から形成された帯状の負極端子３１は、前記負極集電体２６の左側端部に形成されている。帯状負極リード３２は、前記負極端子３１に接続されている。このような構成の発電要素は、内面に熱融着性樹脂フィルムが配された多層フィルム３３（外装材）で被覆されている。前記正極リード３０は、前記フィルム３３の右側の開口縁部から延出されている。一方、前記負極リード３１は、前記フィルム３３の左側の開口縁部から延出されている。４つの開口縁部は、互いに対向する熱融着性樹脂フィルムを熱融着させることで封止されている。前記正極リード３０が固定された熱融着部及び前記負極リード３２が固定された熱融着部の厚さは、積層電極（前記正極２４，前記負極２７及び前記電解質層２８からなる）が存在する箇所の厚さ（電池厚さ）に比べて薄い。また、長手方向に沿う２つの熱融着部は、前記電池の上面に折り返されている。
【００２９】
次いで、３つのシート形電池の接続方法について図６を参照して説明する。第１のシート形電池２１ａは、前記正極リード３０が上面に折り返され、かつ前記負極リード３２が下面に折り返されている。前記第１のシート形電池２１ａの前記正極リード３０は、外部正極端子を兼ねる。第２のシート形電池２１ｂは、正負極リード３０，３２の向きが前記第１のシート形電池２１ａと逆で、その状態で前記正極リード３０が上面に折り返され、かつ前記負極リード３２が下面に折り返されている。第３のシート形電池２１ｃは、前記第１のシート形電池２１ａと同様な方法で正負極リード３０，３２が折り返されている。前記第１〜第３のシート形二次電池２１ａ〜２１ｃにおいて、折り返された正負極リードが存在する部分の厚さは、電池厚さと同等か、もしくはそれ以下である。正負極リード前記第１〜第３のシート形二次電池２１ａ〜２１ｃは、前記第１のシート形電池２１ａの折り返された負極リード３２と前記第２のシート形電池２１ｂの折り返された正極リード３０とが重なり、かつ前記第２のシート形電池２１ｂの折り返された負極リード３２と前記第３のシート形電池２１ｃの折り返された正極リード３０とが重なるように積層されている。重なり合った正負極リード３０，３２は、正極リード３０の折曲部とこの折曲部と接する負極リード３２の折曲部とを例えば溶接などによって接着することにより固定されている。前記第３のシート形電池２１ｃの負極リード３２には、前述した図４に示すように、帯状の外部負極端子３４が接続されている。前記外部負極端子３４は、前記第３のシート形電池２１ｃの下面から引き回され、先端が前記第１のシート形電池２１ａの上面に配置されている。絶縁シート３５は、前記第１〜３のシート形電池の側面（リードが延出している側面）と前記外部負極端子３４の間に配置されている。このように絶縁シートを配置することによって、外部負極端子３４と各シート形電池の正負極リードとの短絡が防止される。
【００３０】
前記外装材、前記絶縁シート、前記正極、前記負極及び前記電解質としては、前述したのと同様なものを用いることができる。
以上詳述したように本発明に係る組電池は、シート状の発電要素が外装材内に正負極リードが外部に延出するように収納されている構造を有するシート形電池を２個以上直列接続してなる組電池であって、前記各シート形電池の前記正極リードは一方の面に折り返され、かつ前記負極リードは他方の面に折り返されており、前記２個以上のシート形電池は一方のシート形電池の前記正極リードと前記一方のシート形電池に積層された他方のシート形電池の前記負極リードが重なるように積層されていることを特徴とするものである。このような組電池によれば、各シート形電池間に正負極リードが存在し、かつ正負極リードの接着をシート形電池が積層された部分から離れた箇所ではなく、この積層部の側面において行うことができる。その結果、前記組電池は、リードの接続に必要な空間を低減することができるため、体積エネルギー密度を向上することができる。
【００３１】
また、前記各シート形電池において、前記折り返された正負極リードが配置される部分の厚さを電池厚さ（前記シート状の発電要素が存在する箇所の厚さ）に比べて薄くすることによって、正負極リードが折り返された際に、リードの厚さ分電池の厚さが増加するのを抑えることができ、体積エネルギー密度がより向上された組電池を提供することができる。
【００３２】
なお、前述した２つの組電池においては、第１のシート形電池の上面に正負極外部端子を配置する例を説明したが、前記第３のシート形電池の負極リードに外部負極リードを接続せず、第１のシート形電池の上面に折り返された正極リードを外部正極端子とし、第３のシート形電池の下面に折り返された負極リードを外部負極端子とする構成にしても良い。また、このように上面に外部正極端子を配置し、かつ下面に外部負極端子を配置する構成にする場合、絶縁シートはなくても良い。
【００３３】
【実施例】
以下、本発明に係わる実施例を図面を参照して詳細に説明する。
（実施例１）
＜正極の作製＞
まず、活物質として組成式がＬｉＭｎ2 Ｏ4 で表されるリチウムマンガン複合酸化物と、カーボンブラックと、ビニリデンフロライド−ヘキサフルオロプロピレン（ＶｄＦ−ＨＦＰ）の共重合体粉末と、可塑剤としてフタル酸ジブチル（ＤＢＰ）をアセトン中で混合し、ペーストを調製した。得られたペーストをポリエチレンテレフタレートフィルム（ＰＥＴフィルム）上に塗布し、シート化し、非水電解液未含浸の正極シートを作製した。アルミニウム製エキスパンドメタルからなり、正極端子部を有する集電体の両面に、得られた正極シートを熱ロールで加熱圧着することにより非水電解液未含浸の正極を作製した。
【００３４】
＜負極の作製＞
活物質としてメソフェーズピッチ炭素繊維と、ビニリデンフロライド−ヘキサフルオロプロピレン（ＶｄＦ−ＨＦＰ）の共重合体粉末と、可塑剤｛フタル酸ジブチル（ＤＢＰ）｝とをアセトン中で混合し、ペーストを調製した。得られたペーストをポリエチレンテレフタレートフィルム（ＰＥＴフィルム）上に塗布し、シート化し、電解液未含浸の負極シートを作製した。銅製エキスパンドメタルからなり、負極端子部を有する集電体の両面に、得られた負極シートを熱ロールで加熱圧着することにより電解液未含浸の負極を作製した。
【００３５】
＜固体ポリマー電解層の作製＞
酸化硅素粉末と、ビニリデンフロライド−ヘキサフルオロプロピレン（ＶｄＦ−ＨＦＰ）の共重合体粉末と、可塑剤｛フタル酸ジブチル（ＤＢＰ）｝とをアセトン中で混合し、ペースト状にした。得られたペーストをポリエチレンテレフタレートフィルム（ＰＥＴフィルム）上に塗布し、シート化し、電解液未含浸の電解質層を作製した。
【００３６】
＜非水電解液の調製＞
エチレンカーボネート（ＥＣ）とジメチルカーボネート（ＤＭＣ）が混合された非水溶媒に電解質としてのＬｉＰＦ6 を溶解させて非水電解液を調製した。
【００３７】
＜電池の組立＞
前記正極を２枚と、前記負極を１枚と、前記電解質層とを２枚用意した。前記正極と前記負極とをその間に前記電解質層を介在させながら交互に積層し、これらを加熱した剛性ロールにて加熱圧着し、積層物を作製した。このような積層物を５つ作製した。各積層物をメタノール中に浸漬し、前記積層物中のＤＢＰをメタノールによって抽出し、除去した。これを乾燥し、積層電極を作製した。前記積層電極から延出された１０本の正極端子部を１つに束ね、これらに正極リードとして厚さが５０μｍで、幅が８ｍｍで、長さが１５ｍｍの帯状アルミニウム箔を溶接した。また、前記積層電極から延出された５本の負極端子部を１つに束ね、これらに負極リードとして厚さが５０μｍで、幅が８ｍｍで、長さが１５ｍｍの帯状銅箔を溶接した。
【００３８】
次に、外装材としてＰＥＴ層、アルミニウム箔層及びアイオノマー樹脂層がこの順番に積層された複合フィルムを用意した。前記フィルムを前記アイオノマー樹脂層が内側に位置するように縦に二つ折りにし、長手方向に沿う両端部を幅５ｍｍで熱融着することにより袋を形成した。この熱融着の際、一方の端部の１箇所を熱融着させず、電解液の注液口を形成した。
【００３９】
次いで、得られた袋内に前記積層電極を前記正極リード及び前記負極リードの端部が外部に突出するように収納した。次いで、リードが延出された開口部を加熱融着時の影響が積層電極に表れないように積層電極寸法と加熱融着部分のマージンを持たせるようにして融着幅５ｍｍで加熱融着した。注液口として形成した非熱融着領域から前記非水電解液を注液し、前記積層電極に含浸させた。次いで、前記非熱融着領域を融着幅５ｍｍで加熱融着し、長手方向に沿う２つの融着部を上面に折り曲げることにより、厚さが３．１ｍｍで、正負極リードが延出された熱融着部の厚さが０．３ｍｍで、リード部分を除く外径寸法が３６×１３４ｍｍのシート形ポリマー電解質二次電池を３個製造した。
＜組電池の作製＞
まず、１枚目のシート形ポリマー電解質二次電池の正極リードを上面に折り曲げると共に、負極リードを下面に折り曲げた。２枚目のシート形ポリマー電解質二次電池の上下面を反転させ、正極リードを上面に折り曲げ、負極リードを下面に折り曲げた。２枚目の二次電池の上に１枚目の二次電池を２枚目の二次電池の正極リードが１枚目の二次電池の負極リードと重なるように積層した。この正極リードの折曲部と負極リードの折曲部とを超音波溶接機で接続した。３枚目のシート形ポリマー電解質二次電池の正負極リードは、１枚目の二次電池と同様に折り曲げた。得られた積層物を３枚目の二次電池の上に、２枚目の二次電池の負極リードが３枚目の二次電池の正極リードと重なるように積層した。この正極リードの折曲部と負極リードの折曲部とを超音波溶接機で接続し、前述した図３に示すような構造を有し、３枚の二次電池が直列に接続されたものからなる積層物を得た。
【００４０】
３枚目の二次電池の負極リードに外部負極端子として厚さが５０μｍで、幅が８ｍｍで、長さが２５ｍｍの帯状銅箔を超音波溶接によって接続した。一方、前記積層物の正負極リードが延出している側面に厚さが５０μｍで、幅が７ｍｍで、長さが３６ｍｍの絶縁テープ（日東電工株式会社製で、商品名がＰＰＳ粘着テープＮｏ．３２０Ａ）を貼り付けた。前記外部負極端子を前記積層物の絶縁テープが貼り付けられた側面と接するように折り曲げ、先端を前記積層物の上面に配置し、前述した図１に示す構造を有し、厚さが９．３ｍｍで、寸法が３６ｍｍ×１３４．２ｍｍである組電池を製造した。
（比較例１）
実施例１と同様なシート形ポリマー電解質二次電池を３つ用意した。各二次電池の正負極リードを折り畳まずに、図７に示すように積層し、直列に接続した。１枚目の二次電池４１ａの負極リード４３の先端と２枚目の二次電池４１ｂの正極リード４２の先端とを超音波溶接によって接続した。また、前記２枚目の二次電池４１ｂの負極リード４３の先端と前記３枚目の二次電池４１ｃの正極リード４２の先端とを超音波溶接によって接続した。さらに、外側の２枚の接続されていない端子（１枚目の二次電池４１ａの正極リード４２及び３枚目の二次電池４１ｃの負極リード４３）に、直列に接続された端子と接することによる短絡を防止する目的で、前記１枚目の二次電池４１ａの正極リード４２の裏面及び前記３枚目の二次電池４１ｃの負極リード４３の表面に実施例１と同様な種類の絶縁テープを貼り付け、厚さが９．３ｍｍで、リード接続部を含む寸法が３６ｍｍ×１４４ｍｍである組電池を製造した。
【００４１】
得られた実施例１及び比較例１の組電池の占有体積を算出し、得られた体積値を基に、それぞれの組電池を収納することができる最小形状のパックケースを作製した。実施例１の組電池が収納されるパックケースの容積は４４．２ｃｍ3 であった。これに対し、比較例１の組電池が収納されるパックケースの容積は４８．２ｃｍ3 と約９％大きかった。また、実施例１の組電池を構成する各シート形電池は、折り返された正負極リードが配置される個所の厚さが電池厚さに比べて薄く、前記組電池は正負極リードが折り返されることによって生じる電池厚さの増加を回避できた。従って、実施例１の組電池は、比較例１の組電池に比較して専有体積を低減することができ、体積エネルギー密度を向上することができる。（実施例２）
実施例１と同様な正極を２枚と、実施例１と同様な負極を１枚と、実施例１と同様な電解質層とを２枚用意した。前記正極と前記負極とをその間に前記電解質層を介在させながら交互に積層し、これらを加熱した剛性ロールにて加熱圧着し、積層物を作製した。なお、得られた積層物において、正極端子が延出されている側面と負極端子が延出されている側面は対向している。このような積層物を５つ作製した。各積層物をメタノール中に浸漬し、前記積層物中のＤＢＰをメタノールによって抽出し、除去した。これを乾燥し、積層電極を作製した。前記積層電極から延出された１０本の正極端子部を１つに束ね、これらに正極リードとして厚さが５０μｍで、幅が８ｍｍで、長さが１５ｍｍの帯状アルミニウム箔を溶接した。また、前記積層電極から延出された５本の負極端子部を１つに束ね、これらに負極リードとして厚さが５０μｍで、幅が８ｍｍで、長さが１５ｍｍの帯状銅箔を溶接した。
【００４２】
次に、外装材として実施例１と同様な複合フィルムを２枚用意した。前記２枚のフィルムを互いのアイオノマー樹脂層が対向するように重ねた。長手方向に沿う両端部を融着幅５ｍｍで熱融着することによりチューブを形成した。この熱融着の際、一方の端部の１箇所を熱融着させず、電解液の注液口を形成した。
【００４３】
次いで、得られたチューブ内に前記積層電極を前記正極リードが一方の開口部から延出し、かつ前記負極リードが他方の開口部から延出するように収納した。次いで、リードが延出されている開口部を加熱融着時の影響が積層電極に表れないように積層電極寸法と加熱融着部分のマージンを持たせるようにして融着幅５ｍｍでそれぞれ加熱融着した。注液口として形成した非熱融着領域から前記非水電解液を注液し、前記積層電極に含浸させた。次いで、前記非熱融着領域を融着幅５ｍｍで加熱融着し、長手方向に沿う２つの融着部を上面に折り曲げることにより、厚さが３．１ｍｍで、正極リードが延出している熱融着部及び負極リードが延出している熱融着部の厚さが０．３ｍｍで、リード部分を除く外径寸法が３６×１３４ｍｍのシート形ポリマー電解質二次電池を３個製造した。
＜組電池の作製＞
まず、１枚目のシート形ポリマー電解質二次電池の正極リードを上面に折り曲げると共に、負極リードを下面に折り曲げた。２枚目及び３枚目のシート形ポリマー電解質二次電池の正負極リードも１枚目の場合と同様にして折り曲げた。２枚目の二次電池の上に１枚目の二次電池を２枚目の二次電池の正極リードが１枚目の二次電池の負極リードと重なるように積層した。前記正極リードの折曲部及びこの折曲部と接触している前記負極の折曲部とを超音波抵抗溶接によって接続した。得られた積層物を前記３枚目の二次電池の上に前記２枚目の二次電池の負極リードが前記３枚目の二次電池の正極リードと重なるように積層した。前記正極リードの折曲部及びこの折曲部と接触している前記負極の折曲部とを超音波抵抗溶接によって接続し、前述した図６に示すような構造を有し、３枚の二次電池が直列に接続されたものからなる積層物を得た。
【００４４】
３枚目の二次電池の負極リードに外部負極端子として厚さが５０μｍで、幅が８ｍｍで、長さが１５０ｍｍの帯状銅箔を超音波溶接によって接続した。一方、前記積層物の側面のうち、１枚目の二次電池の正極リードが延出されている側面に実施例１と同様な絶縁テープを貼り付けた。前記外部負極端子を前記積層物の絶縁テープが貼り付けられた側面と接するように折り曲げ、先端を前記積層物の上面に配置し、前述した図４に示す構造を有し、厚さが９．４ｍｍで、寸法が３６ｍｍ×１３４．２ｍｍである組電池を製造した。
（比較例２）
実施例２と同様なシート形ポリマー電解質二次電池を３つ用意した。各二次電池の正負極リードを折り畳まずに、図８に示すように積層し、直列に接続した。まず、１枚目の二次電池４４ａの下方に２枚目の二次電池４４ｂを前記１枚目の二次電池４４ａの負極リード４６と前記２枚目の二次電池４４ｂの正極リード４５が対向するように配置し、前記１枚目の二次電池４４ａの負極リード４６の先端と前記２枚目の二次電池４４ｂの正極リード４５の先端を超音波溶接によって接続した。前記２枚目の二次電池４４ｂの下方に３枚目の二次電池４４ｃを前記２枚目の二次電池４４ｂの負極リード４６と前記３枚目の二次電池４４ｃの正極リード４５が対向するように配置し、前記２枚目の二次電池４４ｂの負極リード４６の先端と前記３枚目の二次電池４４ｃの正極リード４５の先端を超音波溶接によって接続した。さらに、外側の２枚の接続されていない端子（１枚目の二次電池４４ａの正極リード４５及び３枚目の二次電池４４ｃの負極リード４６）に、直列に接続された端子が接することによる短絡を防止する目的で、前記１枚目の二次電池４４ａの正極リード４５の裏面及び前記３枚目の二次電池４４ｃの負極リード４６の表面に実施例１と同様な種類の絶縁テープを貼り付け、厚さが９．３ｍｍで、リード接続部を含む寸法が３６ｍｍ×１５４ｍｍである組電池を製造した。
【００４５】
得られた実施例２及び比較例２の組電池の占有体積を算出し、得られた体積値を基に、それぞれの組電池を収納することができる最小形状のパックケースを作製した。実施例２の組電池が収納されるパックケースの容積は４５．４ｃｍ3 であった。これに対し、比較例２の組電池が収納されるパックケースの容積は５１．６ｃｍ3 と実施例１に比べて約１４％大きかった。また、実施例２の組電池を構成する各シート形電池は、折り返された正負極リードが配置される個所の厚さが電池厚さに比べて薄く、前記組電池は正負極リードが折り返されることによって生じる電池厚さの増加を抑制できた。従って、実施例２の組電池は、比較例２の組電池に比較して専有体積を低減することができ、体積エネルギー密度を向上することができる。
【００４６】
なお、前述した実施例においては、シート形ポリマー電解質二次電池に適用した例を説明したが、シート形の二次電池（例えば、リチウムイオン二次電池、ニッケル水素二次電池、ニッケルカドミウム二次電池）や、一次電池に同様に適用することができる。
【００４７】
【発明の効果】
以上詳述したように本発明によれば、複数のシート形電池が直列に接続された組電池であって、容積効率が向上された組電池を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明に係るシート形電池の組電池の一例を示す斜視図。
【図２】図１の組電池を構成するシート形電池の一例を示す断面図。
【図３】図１の組電池の組立途中の状態を説明するための斜視図。
【図４】本発明に係るシート形電池の組電池の二つ目の例を示す斜視図。
【図５】図４の組電池を構成するシート形電池の一例を示す断面図。
【図６】図４の組電池の組立途中の状態を説明するための斜視図。
【図７】比較例１の組電池を示す斜視図。
【図８】比較例２の組電池を示す斜視図。
【符号の説明】
１ａ…シート形ポリマー電解質二次電池、
１ｂ…シート形ポリマー電解質二次電池、
１ｃ…シート形ポリマー電解質二次電池、
１３…正極リード、
１４…負極リード、
１５…絶縁シート。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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