(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
正極電極と負極電極とをセパレータを介して対向して積層した積層型二次電池において、正極電極または負極電極の少なくともいずれか一方は、両面がセパレータで覆われるとともにセパレータは正極電極または負極電極の周囲に間隔を設けて融着した融着接合部によって接合されており、融着接合部の内周部、外周部、もしくは隣接する融着接合部の間には連続的に融着した融着封止部が設けられて正極電極または負極電極を収容した内部とセパレータ外部とが封止されたことを特徴とする積層型二次電池。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、積層型二次電池に関するものであり、とくに電極の両面をセパレータで覆って積層した積層型二次電池に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
電池には各種のものが知られているが、エネルギー密度が大きな電池として、ニッカド電池、ニッケル水素電池、鉛蓄電池等とともにリチウムイオン電池等の非水電解液電池の利用が進められている。
これらの電池には、帯状の正極電極と負極電極をセパレータを介して巻回して製造した円筒状の電池要素を電池缶に収納した円筒型電池、あるいは巻回して製造した電池要素を扁平に成形した後に角型の電池缶に収納した電池とともに、複数の平板状の正極電極および負極電極をセパレータを介して積層し、それぞれの電極に接続した集電用タブを並列に接続した積層型電池が知られている。
【０００３】
帯状の正極電極および負極電極を用いた巻回型の電池要素を有する電池では、負極電極および正極電極に集電用タブを接合した後に、セパレータ／負極電極／セパレータ／正極電極の順に積層して巻回することによって電池要素を製造することができるので、電池要素の製造が容易であるという特徴を有している反面、巻回時に折り曲げられたり、曲率半径が小さくなる部分には、電池活物質層の厚みが厚くなったり、あるいは電流が集中する部分が生じる等の問題点があった。また、巻回体は巻回とは反対方向へ作用する力が働くので、それが戻らないようにすることが必要であった。また、巻回型の電池要素において、大電流での充放電を行うために各電極に複数個の集電用タブを取り付けて巻回した場合には、巻回体の形状がいびつなものとなったり、あるいは集電用タブと外部接続用端子との接続等において問題が生じることがあった。
【０００４】
これに対して、平板状の多数の電極を積層した積層型電池にあっては、充放電時の活物質の容積変化に伴う変形は、積層方向に及ぶのみであるので容積変化に伴う電池への影響が小さいという特徴を有している。また、電池要素の個々の電極に設けた集電用タブを正確に接続することが容易であるので、電流容量の小さな小型の電池から、大電流での充放電が可能な大型の電池に至るまで広く適用することが可能である。また、導電面積が大きな集電タブを用いるならば大電流による充放電が可能となるという特徴も有している。
【０００５】
平板状の電極を覆う袋状のセパレータは、ポリエチレン、ポリプロピレン等の合成樹脂製の微多孔性フィルムを袋状に加工し、導電接続用のタブを接合した正極電極あるいは負極電極を袋詰めした後に、開口部を熱融着して接合することが行われていた。
袋状セパレータは、電池電極から活物質が脱落して飛散することを防止する有効な手段となるが、熱融着の際に袋状セパレータにしわが発生するために、多数の袋状セパレータを積層した積層電池を製造した場合には、セパレータに生じたしわによって部分的に電極間距離が増大する結果、電池の重負荷特性、サイクル特性、低温特性等の各種の特性が悪化することを避けることができなかった。
【０００６】
また、端面全体を一様に熱融着部を形成した場合には、熱融着部あるいはそれに隣接する部分の強度が低下して、内部の電極が突き破るという問題点もあった。  そこで、袋状セパレータによるこうした問題点を解決するために、袋状セパレータの作製において、融着部を連続的に形成しないセパレータが特開平７−２７２７６１号公報、特開平１０−１８８９３８号公報等において提案されている。
【０００７】
図４は、従来の積層電池を説明する図である。
積層型電池の電池要素１を構成する正極電極２、および負極電極３は、セパレータ４によって被覆されている。セパレータは間欠的に設けた融着部５において接合されて袋状とされたものである。
ところが、セパレータに設けた熱融着部は間欠的であるために、セパレータの端面を通じてセパレータの内部と外部が通じているために、正極電極あるいは負極電極の活物質が、集電体から剥がれ落ちた場合には、袋状セパレータから外部へ飛び出す可能性があった。袋状のセパレータから流出した活物質が対極に付着すると自己放電が起こるという問題点があった。
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は、積層型電池において、正極電極あるいは負極電極の少なくともいずれか一方をセパレータで包み端部を融着した電池電極において、セパレータ融着部におけるしわの発生を防止すると共に、電極から脱落した物質がセパレータの端部から外部へ流出して、短絡、あるいは自己放電不良を生じることがない積層型電池を提供することを課題とするものである。
【０００９】
【課題を解決するための手段】
本発明の課題は、正極電極と負極電極とをセパレータを介して対向して積層した積層型二次電池において、正極電極または負極電極の少なくともいずれか一方は、両面がセパレータで覆われるとともにセパレータは正極電極または負極電極の周囲に間隔を設けて融着した融着接合部によって接合されており、融着接合部の内周部、外周部、もしくは隣接する融着接合部の間には連続的に融着した融着封止部が設けられて正極電極または負極電極を収容した内部とセパレータ外部とが封止された積層型二次電池によって解決することができる。
融着封止部は、隣接する融着接合部を結ぶ領域以外に連続または間欠的に設けた積層型電池である。
融着封止部は、隣接する融着接合部を結ぶ領域の内側、もしくは外側に連続的に形成した前記の積層型電池である。
隣接する融着接合部の端部、および隣接する融着接合部を結ぶ領域に接して形成した前記の積層型電池である。
融着封止部の融着強度は、融着接合部の強度を超えない前記の積層型電池である。
【００１０】
【発明の実施の形態】
本発明は、正極電極と負極電極をセパレータを介して積層した積層型二次電池において、正極電極および負極電極をセパレータで被覆し、正極電極および負極電極の周囲を間欠的に融着させて融着接合部を形成した場合には、袋状セパレータに間欠的に設けた融着接合部の間から正極電極あるいは負極電極から剥離した活物質の流出を、融着封止部を設けることによって防止することが可能であることを見いだしたものである。
【００１１】
以下に図面を参照して本発明を説明する。
図１は、本発明の一実施例を説明する図であり、本発明の積層型二次電池の電池要素を説明する図である。
電池要素１は、正極電極２および負極電極３を、それぞれセパレータ４によって袋状に覆った電極によって構成されている。
正極電極２を覆ったセパレータ４は、正極電極２の周囲を間隔を設けて融着して接合した融着接合部６において融着接合して袋状とされている。同様に負極電極３もセパレータによって覆われて、融着接合部６によって接合されている。
融着接合部６の外側には、隣接する融着接合部６のそれぞれに接して、両者を連結する融着封止部７が形成されている。
セパレータ４は、融着接合部６において融着接合されて内部の正極電極２を保持する袋状体を形成されている。また、隣接する融着接合部６に接して両者を連結するように融着封止部７が形成されて、融着接合部６間の空間は封止されているので、正極活物質が正極電極から剥離した場合でも剥離した正極活物質は融着接合部６の間の空間から外部へ流出することが防止される。
【００１２】
本発明のように、融着接合部を間欠的に設けたことによって、正極電極と負極電極とを積層する際に積層ずれが生じにくくなり、またセパレータのしわが発生しにくいものとなり、積層型二次電池の充放電特性の低下を防止することができる。
さらに、袋状のセパレータの内部と外部は、融着封止部を設けたことによって、電池電極から剥離した活物質が対極側に付着することによって生じる自己放電を抑制することができる。
【００１３】
また、本発明の積層型電池においては、セパレータに間欠的な融着接合部を設けた際には、融着によりセパレータが収縮するが、間欠的に融着接合部が形成されているので、セパレータの収縮が緩和され、しわが発生しにくくなり、端部全体を熱融着する場合に比べ、セパレータの融着特性も高まる。その結果、電池温度が上昇した場合にもセパレータの収縮による対極との短絡を防止することができる。
以上の説明では、正極電極および負極電極の両者が袋状のセパレータによって覆われている例について説明をしたが、あるいは正極電極と負極電極のいずれか一方が覆われたものであっても良い。
【００１４】
図２は、セパレータで被覆した電極を説明する図である。
図２（Ａ）に示すものは、セパレータ４を正極電極２の外周部において間欠的に接合して融着接合部６を設けたものである。そして、隣接する融着接合部６に接して融着接合部６の外周部に、間欠的に融着封止部７を設けたものであり、間欠的に設けた融着接合部６の間の領域の外周部には、融着接合部に接して融着封止部が設けられている。
したがって、間欠的に設けた融着接合部６の間の領域は、融着封止部によって結合されているので、正極電極から剥離した活物質がセパレータの外部へ流出することが防止できる。
【００１５】
図２（Ｂ）は、セパレータ４を正極電極２の外周部において間欠的に接合して融着接合部６を設けたものである。そして、融着接合部６に接して融着接合部６の外周部に連続的な融着封止部７を設けたものである。融着止部７は、融着接合部６に接して設けることが好ましい。これによって、融着接合部の外側の融着封止部との間に正極電極から剥離した正極活物質が滞留する空間の形成が防止できる。
図２（Ｃ）は、セパレータ４を正極電極２の外周部において間欠的に接合して融着接合部６を設けたものである。そして、融着接合部６に接して融着接合部６の内周部に連続的な融着封止部７を設けたものである。
【００１６】
以上のような電池電極においては、正極電極２の両面に位置するセパレータ４は、間欠的な融着接合部６において充分な強度で接合することが必要であるので、融着接合部６の形成の際には、セパレータが充分に溶解して接合するように充分な温度と圧力を加えて融着部を形成することが必要である。
一方、融着封止部は、間欠的に設けた融着接合部の間から正極電極から剥離した正極活物質がセパレータの外部へ流出することを防止するものであるので、融着接合部ほどの接合力は必要ではなく、融着接合部に比べて融着量を小さくし、融着封止部の融着強度は、融着接合部の強度を超えないものとすることができる。
また、融着封止部は融着接合部に比べて接合強度小さいので、融着接合部の内側のように、正極電極または負極電極が直接に接触する可能性がある部分には設けずに、融着接合部の外周部、あるいは融着接合部の間の領域に形成することが好ましい。
【００１７】
図３は、本発明の積層型二次電池の製造方法を説明する図である。
図３（Ａ）に示すように、帯状のセパレータ４の間に所定の間隔を設けて正極電極２を配置する。
図３（Ｂ）に示すように、セパレータ４の正極電極２の周囲を間隔を設けて融着させて融着接合部６を形成する。
融着は、加熱した融着手段を密着することによる加熱融着、超音波融着、高周波融着等の任意の融着手段によって行うことができる。
ついで、図３（Ｃ）に示すように、融着接合部６の外周部であって、隣接する融着接合部６の間に、隣接する融着接合部に接するように融着封止部７を形成する。
最後に、図３（Ｄ）に示すように、切断線８に沿って切断する。切断線８は、融着封止部７にあっても良い。
【００１８】
また、融着接合部の形成工程と融着封止部の形成工程の間、もしくは融着封止部の形成工程と切断工程の間では、セパレータを冷却することが好ましい。このように工程間でセパレータを冷却することによって、セパレータの熱的な変形を小さくすることができる。
また、以上の説明では、セパレータを２枚のセパレータを電池の電極の上下に配置して袋状とする例について説明したが、１枚のセパレータを中央部で折り曲げて電池の電極の両面を被覆した後に融着接合して袋状としたものであっても同様に作製することができる。
【００１９】
本発明の積層型二次電池は各種の電池に適用することができるが、リチウムイオン電池の場合について以下に説明する。
正極活物質は、リチウムイオンのドープ、脱ドープが可能なコバルト酸リチウム、マンガン酸リチウム、ニッケル酸リチウム、コバルト・ニッケル酸リチウムの遷移金属リチウム複合酸化物、リチウムチタン硫化物、リチウムモリブデン硫化物、リチウムセレン化ニオブなどの金属カルコゲナイド、ポリピロ−ル、ポリチオフェン、ポリアニリン、ポリアセン化合物、ポリアセチレン、ポリアリレンビニレン、ジチオール誘導体、ジスルフィド誘導体などの有機化合物、およびこれらの混合体を挙げることができる。
そして、正極の集電体として、アルミニウムまたはその合金、チタン等の金属を用いることができる。
【００２０】
また、負極には、リチウムイオンのドープ、脱ドープが可能な、グラファイト、不定形炭素などの炭素系材料、すず系複合酸化物等を用いることができる。負極集電体には、銅、ニッケルその合金等を用いることができる。
また、本発明の正極電極、もしくは負極電極を被覆するセパレータには、多孔性のポリエチレン、ポリプロピレン等のフィルムを用いることができる。
【００２１】
また、本発明の積層型二次電池においては、以上のように作製した袋状セパレータで被覆した正極電極、もしくは負極電極を金属製の電池缶内に収納して封口したり、あるいは可撓性の材料によって被覆して封口したいずれの電池にも適用することができる。
【００２２】
【発明の効果】
本発明の積層型二次電池は、正極電極もしくは負極電極を袋状セパレータによって覆ったものにおいて、セパレータを間欠的に融着させて接合すると共に、隣接する融着接合部の間には、融着封止部を設けて電池の電極を収納して内部と外部とを遮断した構造としたので、セパレータの接合性を高めるとともに、融着の際にしわが発生することを抑制することができる。
さらに、間欠的に設けた融着接合部の間に融着封止部を設けることによってセパレータの内部と外部とを遮断することができるので、電極から剥離した活物質が対極に付着して自己放電をすることを防止することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】図１は、本発明の一実施例を説明する図であり、本発明の積層型二次電池の電池要素を説明する図である。
【図２】図２は、セパレータで被覆した電極を説明する図である。
【図３】図３は、本発明の積層型二次電池の製造方法を説明する図である。
【図４】図４は、従来の積層電池を説明する図である。
【符号の説明】
１…電池要素、２…正極電極、３…負極電極、４…セパレータ、５…融着部、６…融着接合部、７…融着封止部、８…切断線
【図１】
0003934888.tif 000002
【図２】
0003934888.tif 000003
【図３】
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【図４】
0003934888.tif 000005