(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
インキ層を有する基材フイルムのインキ面に、エチレン・不飽和カルボン酸・（メタ）アクリル酸エステル共重合体又はこれとエチレン・不飽和カルボン酸共重合体及び／又はエチレン・（メタ）アクリル酸エステル共重合体との混合樹脂組成物を直接押出ラミネートしてなる積層フイルムであって、前記押出ラミネート樹脂全成分量に対して不飽和カルボン酸成分量が１〜１２重量％、（メタ）アクリル酸エステル成分量が２〜２５重量％を占めることを特徴とする積層フイルム。
【請求項２】
基材フイルムに、他の極性基材が押出ラミネート樹脂面を介して積層されている請求項１記載の積層フイルム。
【請求項３】
基材フイルムが、ポリエステル、ポリアミド及びポリプロピレンから選ばれる材料の２軸延伸フイルムである請求項１又は２記載の積層フイルム。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、インキを塗布した基材フイルムのインキ面にエチレン共重合体を押出ラミネートすることによって得られるインキ面との層間接着性に優れた積層フイルムに関する。さらに詳しくは、基材フイルムのインキ面へのアンカーコート処理やラミネート樹脂膜へのオゾン処理などの煩雑な操作を施すことなく、直接押出ラミネート加工することによって得られる基材フイルムインキ面との層間接着性に優れた積層フイルムに関する。
【０００２】
【従来の技術】
２軸延伸ポリエステルフイルムや２軸延伸ポリアミドフイルムは、透明性、強靭性、酸素バリアー性等が優れるところから、また２軸延伸ポリプロピレンフイルムは、透明性、強靱性、防湿性等が優れるところから、各種食品や産業資材等の包装材料の基材フイルムとして多用されている。実際にはこれら基材フイルムに対して補完的役割を果たす他基材、例えばポリアミドフイルム、エチレン・ビニルアルコール共重合体フイルム、アルミ箔、アルミ蒸着ポリエステルフイルム、無機物蒸着ポリエステルフイルム、紙などをさらに積層したり、ヒートシール性付与のためにヒートシール性樹脂層を積層して使用することが一般的である。
【０００３】
このような積層包装材料においてはまた、基材フイルムの積層面に、商品名やその内容を表示するとともに商品価値を高めるために、文字や図柄を印刷することがしばしば行われている。この印刷に使用されるインキは多種多様であり、顔料やビヒクル、その他の添加剤として種々のものが使用されるところから、積層時にしばしば接着不良を起こすことがある。
【０００４】
ところで上記積層フイルムの積層方法としては、ドライラミネート法、ウエットラミネート法、押出ラミネート法等があるが、この中では製造コスト、効率面で最も有利な押出ラミネート法の採用が最も好ましい。ここで基材フイルムと他基材との積層あるいは基材フイルムへのヒートシール層の積層は、前者においては基材フイルムと他基材間へ接着樹脂を押出ラミネートする方法、後者においては基材フイルムへヒートシール樹脂を押出ラミネートする方法によって製造することができる。
【０００５】
この場合、基材フイルムのインキ面とラミネート樹脂との層間接着を強固にするために、基材フイルムのインキ面に予めアンカーコート剤を塗布した後に押出ラミネートする方法を採用するのが一般的であり、この方法以外ではそれ程高い層間接着性が得られなかった。
【０００６】
ところが上記方法では、アンカーコート剤に使用する酢酸エチルやトルエン等の希釈有機溶剤の押出ラミネート時飛散に基づく作業環境悪化、比較的高価なアンカーコート剤を使用することによる製造コスト上昇、最終製品（包装材）内の残留有機溶剤による臭気等の問題を有していた。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】
したがって従来必須と考えられていたアンカーコート剤を使用することなく、押出ラミネート法によって層間接着性良好な積層フイルムを製造する方法の出現が包装関連業界から渇望されている現状にあった。そこで本発明者は上記要望を満たすべく鋭意研究を重ねた結果、特定の組成を有するエチレン共重合体を基材フイルムの印刷インキ面に直接押出ラミネートするときにアンカーコート剤の使用を省略することができることを見出し、本発明に到達した。
【０００８】
したがって本発明の目的は、基材フイルムのインキ面に積層し、あるいは基材フイルムのインキ面と他基材フイルムとを積層するに際し、押出ラミネート法によって得られる層間接着性に優れた積層フイルムを提供することにある。
【０００９】
【課題を解決するための手段】
すなわち本発明は、インキ層を有する（インキを塗布した）基材フイルムのインキ面に、エチレン・不飽和カルボン酸・（メタ）アクリル酸エステル共重合体又はこれとエチレン・不飽和カルボン酸共重合体及び／又はエチレン・（メタ）アクリル酸エステル共重合体との混合樹脂組成物を直接押出ラミネートしてなる積層フイルムであって、前記押出ラミネート樹脂全成分量に対して不飽和カルボン酸成分量が１〜１２重量％、（メタ）アクリル酸エステル成分量が２〜２５重量％を占めることを特徴とする積層フイルムに関する。
【００１０】
【発明の実施の形態】
本発明で使用される基材フイルムとしては、包装材料の表面層として使用可能な透明性、強靱性、ガスバリアー性又は防湿性の優れたポリエステル、ポリアミド、ポリオレフィンなどのフイルムが好ましい。これらフイルムとしては、前記特長を生かすため、延伸されたフイルムであることが好ましく、とりわけ２軸延伸フイルムであることが好ましい。
【００１１】
上記目的に使用されるポリエステルフイルムを構成するポリエステルは、透明性、耐熱性、強靭性、ガスバリアー性等の観点から、酸成分が芳香族ジカルボン酸を主成分とするもの、とりわけテレフタル酸または２、６−ナフタレンジカルボン酸を８０モル％以上、好ましくは９０モル％以上含むものが好ましい。また酸成分として他の芳香族ジカルボン酸、例えばイソフタル酸、フタル酸のほか、１，４−シクロヘキサンジカルボン酸のような脂環族ジカルボン酸やアジピン酸、セバシン酸のような脂肪族ジカルボン酸などが共重合成分として含むものであってもよい。また少量であれば、トリメリット酸、ヘミメリット酸、ピロメリット酸のような３官能性以上の多価カルボン酸を共重合成分として含むものであってもよい。
【００１２】
またポリエステルを構成するジヒドロキシ化合物成分としては、エチレングリコール、トリメチレングリコール、１，４ーブタンジオール、１，６−ヘキサンジオール、ネオペンチルグリコール、ジエチレングリコール、トリエチレングリコールのような脂肪族グリコール、１，４−シクロヘキサンジオールのような脂環族ジオール、ビスフェノールＡエチレンオキサイド付加物のような芳香族ジヒドロキシ化合物を例示することができる。これらの中では、エチレングリコールまたは１，４ーブタンジオールを８０モル％以上、好ましくは９０モル％以上含むものが好ましい。他に少量であれば、グリセリン、トリメチロールプロパン等の３官能性以上の多価ヒドロキシ化合物を含むものであってもよい。
【００１３】
代表的なポリエステルとして、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンー２，６−ナフタレンジカルボキシレート、ポリブチレンテレフタレートなどを挙げることができる。
【００１４】
このようなポリエステルとしてはまた、トリフルオロ酢酸／二塩化メタンの４７／５３（容量比）混合溶媒中、０．４ｇ／１００ｍｌの濃度、２０℃で測定した固有粘度が０．５〜１．４ｄｌ／ｇ、とくに０．６〜１．０ｄｌ／ｇの範囲にあるものが好ましい。また融点（示差走査熱量計に基づく最大吸熱ピークを示す温度）が２１０℃以上、とくに２２０〜３００℃のものが好ましい。
【００１５】
また基材フイルムとして使用可能なポリアミドフイルムを構成するポリアミドは、例えば蓚酸、コハク酸、アジピン酸、セバシン酸、ドデカン二酸、テレフタル酸、イソフタル酸、１，４−シクロヘキサンジカルボン酸のようなジカルボン酸と、エチレンジアミン、テトラメチレンジアミン、ペンタメチレンジアミン、ヘキサメチレンジアミン、デカメチレンジアミン、２，２，４−トリメチルヘキサメチレンジアミン、２，４，４−トリメチルヘキサメチレンジアミン、１，３−ビス（アミノメチル）シクロヘキサン、１，４−ビス（アミノメチル）シクロヘキサン、メチレンビス（４−アミノシクロヘキサン）、ｍ−キシリレンジアミン、ｐ−キシリレンジアミンのようなジアミンとの重縮合、ε−カプロラクタム、ω−ドデカラクタムのようなラクタムの開環重合、６−アミノカプロン酸、９−アミノノナン酸、１１−アミノウンデカン酸、１２−アミノドデカン酸のようなアミノカルボン酸の重縮合、あるいは上記ラクタムとジカルボン酸とジアミンとの共重合などにより得られ、一般にナイロン４、ナイロン６、ナイロン４６、ナイロン６６、ナイロン６１２、ナイロン６Ｔ、ナイロン１１、ナイロン１２、ナイロン６／６６、ナイロン６／１２、ナイロン６／６１０、ナイロン６６／１２、ナイロン６／６６／６１０、ＭＸナイロンなどとして市販されているものを用いることができる。これらポリアミドとしてはまた相対粘度が、２．０〜４．５程度のものが好ましく、また融点が１８０〜２８０℃程度のものが好ましく、例えばナイロン６やナイロン６６は、とくに好適なポリアミドである。
【００１６】
基材フイルムとして使用可能なポリオレフィンフイルムを構成するポリオレフィンとしては、耐熱性、透明性、強靱性、防湿性、経済性を考慮すると、安価なポリプロピレンを使用するのが最も好ましい。ポリプロピレンとしては、プロピレンの単独重合体であってもよく、またプロピレンと少量の他のα−オレフィンとの共重合体であってもよい。前記共重合体に使用可能なα−オレフィンとしては、エチレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテン、１−デセン、１−ドデセン、４−メチル−１−ペンテンなどを例示することができる。これらα−オレフィンは２種以上共重合されていてもよい。上記共重合体においては、プロピレン含量が９０重量％以上、とくに９５重量％以上のものが好ましい。ポリプロピレンとしてはまた、２３０℃、２１６０ｇ荷重におけるメルトフローレートが０．１〜１０ｇ／１０分程度のものが好ましく、また融点が１５０℃以上のものが好ましい。
【００１７】
これら基材フイルムとしては、公知のＴダイキャストフイルム法によって上記材料からなる単層フイルムとして、あるいは共押出方式のＴダイキャストフイルム法によって２種以上の上記材料や上記材料以外の他樹脂を使用した共押出フイルムとして工業的に製造することができる。これらは無延伸のものでもよいが、包装材料の基材フイルムとしての適性を上げるため１軸延伸や２軸延伸などの延伸処理を施されたものを使用するのがよく、これらは市場で入手することができる。とくにフイルムの強靭性、透明性、耐熱性、ガスバリアー性、防湿性等が著しく向上するところから、２軸延伸フイルムを使用するのが好ましい。
【００１８】
本発明においては、上記基材フイルムに印刷技術によりインキ層が設けられたものが使用される。使用される印刷インキにはとくに制限はなく、溶剤型のものでも水性のものでもよく、またグラビアインキ、フレキソインキ、平版インキなどのいずれでもよい。さらにビヒクルとして種々のものが使用されていてもよく、例えばニトロセルロース、ロジン系樹脂、アルキド系樹脂、マレイン酸系樹脂、アクリル樹脂、変性メラミン樹脂、変性尿素樹脂、ブチラール樹脂、ポリエステル樹脂、ポリアミド樹脂、塩素化ポリプロピレン、環化ゴムなどをビヒクルとするインキであってもよい。またインキ顔料としては、有機顔料、無機顔料のいずれであってもよく、例えばアゾ系顔料、フタロシアニン系顔料、キナクリドン系顔料などの有機顔料や酸化チタン、カーボンブラックなどの無機顔料を含むインキであってもよい。
【００１９】
本発明においては、このようなインキ層を有する基材フイルムのインキ面に押出ラミネートする樹脂として、エチレン・不飽和カルボン酸・（メタ）アクリル酸エステル共重合体又はこれとエチレン・不飽和カルボン酸共重合体及び／又はエチレン・（メタ）アクリル酸エステル共重合体との混合樹脂組成物であって、樹脂全成分量に対して不飽和カルボン酸成分量が１〜１２重量％、（メタ）アクリル酸エステル成分量が２〜２５重量％を占めるものが使用される。すなわちエチレン・不飽和カルボン酸・（メタ）アクリル酸エステル共重合体を単独で使用するか、これにエチレン・不飽和カルボン酸共重合体及びエチレン・（メタ）アクリル酸エステル共重合体の一方または双方を配合した混合樹脂として使用するかのいずれかであり、いずれにしても押出ラミネート樹脂として、不飽和カルボン酸成分が１〜１２重量％、好ましくは２〜６重量％、（メタ）アクリル酸エステル成分が２〜２５重量％、好ましくは６〜２０重量％となるように調整されたものが使用される。
【００２０】
ここに不飽和カルボン酸成分量が上記範囲より少ないと、押出ラミネート樹脂の極性低下に基づき、基材フイルムとアルミニウム箔等の他の極性基材との接着層として使用する場合において、当該他の極性基材との接着性が劣るため積層フイルムとしての実用性に悪影響を及ぼす場合があり、好ましくない。また不飽和カルボン酸含量が上記範囲を越えると、樹脂の耐熱性が低下し、押出ラミネート加工時に脱水架橋反応に基づく未溶融物の発生や水分による発泡が顕著になるため好ましくない。また（メタ）アクリル酸エステル成分量が上記範囲より少ないと、押出ラミネート樹脂と基材フイルムインキ面との親和性が低下し、インキ面との接着性が低下する傾向となる。また（メタ）アクリル酸エステル成分量が上記範囲を越えると、押出ラミネート加工時のべたつき増加による加工適性低下のため好ましくない。
【００２１】
上記エチレン・不飽和カルボン酸・（メタ）アクリル酸エステル共重合体における不飽和カルボン酸としては、アクリル酸、メタクリル酸、エタクリル酸、フマル酸、マレイン酸、マレイン酸モノメチル、無水マレイン酸などを例示することができる。これらの中では、アクリル酸またはメタクリル酸の共重合体を使用するのが特に好ましい。また上記共重合体における（メタ）アクリル酸エステルは、アクリル酸エステルまたはメタクリル酸エステルを意味するもので、具体的にはメチル、エチル、ｎーブチル、イソブチル、２−エチルヘキシル、イソオクチルなどのエステルを例示することができる。かかる共重合体における不飽和カルボン酸含量は、１〜１５重量％、とくに２〜１２重量％、（メタ）アクリル酸エステル含量は、４〜２５重量％、とくに６〜２０重量％共重合されていることが望ましい。このような共重合体としてはまた、１９０℃、２１６０ｇ荷重におけるメルトフローレート（ＭＦＲ）が０．５〜１００ｇ／１０分、とくに１〜５０ｇ／１０分のものが好ましい。
【００２２】
エチレン・不飽和カルボン酸・（メタ）アクリル酸エステル共重合体とともに用いることができるエチレン・不飽和カルボン酸共重合体としては、エチレンと、アクリル酸、メタクリル酸、エタクリル酸、フマル酸、マレイン酸、マレイン酸モノメチル、無水マレイン酸などとの共重合体を例示することができる。これらの中では、エチレン・アクリル酸共重合体又はエチレン・メタクリル酸共重合体を使用するのがとくに好ましい。これら共重合体における不飽和カルボン酸含量は、１〜１５重量％、とくに２〜１２重量％の範囲にあることが好ましい。このような共重合体としてはまた、１９０℃、２１６０ｇ荷重におけるＭＦＲが０．５〜１００ｇ／１０分、とくに１〜５０ｇ／１０分のものが好ましい。
【００２３】
エチレン・不飽和カルボン酸・（メタ）アクリル酸エステル共重合体とともに用いることができるエチレン・（メタ）アクリル酸エステル共重合体としては、エチレンと（メタ）アクリル酸エステルとの共重合体であり、そのエステル成分としては、メチル、エチル、ｎーブチル、イソブチル、２−エチルヘキシル、イソオクチルなどのエステルを例示することができる。このような共重合体としてはまた、１９０℃、２１６０ｇ荷重におけるＭＦＲが０．５〜１００ｇ／１０分、とくに１〜５０ｇ／１０分のものが好ましい。
【００２４】
これらエチレン共重合体は、高温、高圧下のラジカル共重合によって得ることができる。
【００２５】
上記押出ラミネート樹脂層には必要に応じ各種添加剤が配合されていてもよい。例えばこのような添加剤として、酸化防止剤、熱安定剤、スリップ剤、ブロッキング防止剤などを例示することができる。より具体的には、スリップ剤及び又はブロッキング防止剤として、飽和脂肪酸又は不飽和脂肪酸のアミド類、例えばステアリン酸アミド、オレイン酸アミド、エルカ酸アミド、パルミチン酸アミド、オレイルパルミトアミド、ステアリルエルカアミド、Ｎ，Ｎ’−エチレンビスエルカアミドなど、水添ひまし油、シリカなどの１種又は２種以上用いることができる。これらの使用量は、押出ラミネート樹脂１００重量部当り、０．１〜５重量部、とくに０．３〜３重量部の範囲が好ましい。
【００２６】
本発明における積層フイルムは、従来から公知の押出ラミネーターを使用することによって製造することができる。以下、本発明における最も単純な構成であって、代表的な実施態様であるインキ面を有する基材フィルムと押出ラミネート樹脂からなる二層構成の積層フイルムの製造方法について詳述する。
【００２７】
基材フイルム繰り出し部より基材フイルムを一定速度で繰り出し、ラミネート部に導く。ラミネート部では、シリンダー内で所定温度に加熱溶融され、連続的にＴダイスから薄膜状に押出されたラミネート樹脂の溶融薄膜を前記基材フイルムのインキ面上に直接垂らし、冷却ロールと圧着ロール間で基材フイルムとラミネート樹脂とを圧着及び冷却を同時に行った後に、巻取り部で製品として巻き取る方法が採られる。
【００２８】
押出ラミネート加工時の押出温度としては、基材フイルムの種類によっても異なるが、Ｔダイ直下で測定される樹脂温度として２５０〜３５０℃、とくに２８０〜３３０℃の範囲にすることが好ましい。この樹脂温度があまり低すぎると、ラミネート樹脂と基材フイルムインキ面との接着力が充分でなく、またあまり高温になるとラミネート樹脂の熱劣化や基材フイルムの熱収縮が顕著になるため好ましくない。
【００２９】
基材フイルムと上記押出ラミネート樹脂からなる２層積層フイルムは、ラミネート樹脂が基材フイルムのインキ面との層間接着性に優れ、かつヒートシール性やホットタック性に優れるため、各種食品や産業資材等のピロー包装用フイルムをはじめとして、他のプラスチックフイルムやシート、紙、金属、木材等へのサーマルラミ用フイルムとして幅広く利用することができる。
【００３０】
本発明の積層フイルムにおいては、基材フイルムにラミネート樹脂を介して補完的役割を果たす他の極性基材をさらに積層させることができる。このような極性基材として、例えば、アルミ箔、アルミ蒸着ポリエステルフイルム、アルミ蒸着ポリプロピレンフイルム、シリカ蒸着ポリエステルフイルム、アルミナ蒸着ポリエステルフイルム等の金属やセラミック表面を有するもの、ポリアミド、エチレン・ビニルアルコール共重合体等のプラスチックフイルム、紙などを挙げることができる。
【００３１】
このような極性基材をさらに積層する場合は、前記押出ラミネート法のごとく、基材フイルムを繰り出し部からラミネート部まで送り込み、ラミネート樹脂を基材フィルムのインキ面に当接するように積層させると同時に、ラミネート樹脂と基材フイルムとの積層面の反対面側からも前記極性基材を送り込み、ラミネート樹脂とさらに積層させる、所謂、押出サンドラミネート法により製造することが可能である。このサンドラミネート法においては、上記手順とは逆に、極性基材を繰り出し部からラミネート部まで送り込み、押出ラミネート樹脂をこれら極性基材と積層させると同時にラミネート樹脂と極性基材との積層面の反対面側から基材フイルムを送り込み、ラミネート樹脂とさらに積層させる押出サンドラミネート法でも製造可能である。
【００３２】
以上の基材フイルムが、Ｏ−ＰＥＴ（２軸延伸ポリエステルフイルム）、Ｏ−ＰＡ（２軸延伸ポリアミドフイルム）、Ｏ−ＰＰ（２軸延伸ポリプロピレンフイルム）である場合と各種極性基材とを、基材フイルムのインキ面に上記押出ラミネート樹脂（ＥＸ）を介して積層させたものとして、以下に代表例を列挙する。尚、極性基材の押出ラミネート面は、必要に応じて表面酸化処理を行うことができる。通常、金属やセラミック表面を有する極性基材フイルムの場合は無処理で良好な押出ラミネート強度を発現する傾向にある。一方、ポリアミドやエチレン・ビニルアルコール共重合体等の極性プラスチックフイルムの場合は、コロナ処理が必要となる傾向にある。
【００３３】
（ａ）Ｏ−ＰＥＴ／インキ／ＥＸ
（ｂ）Ｏ−ＰＥＴ／インキ／ＥＸ／シーラント
（ｃ）Ｏ−ＰＥＴ／インキ／ＥＸ／アルミ箔／シーラント
（ｄ）Ｏ−ＰＰ／インキ／ＥＸ
（ｆ）Ｏ−ＰＰ／インキ／ＥＸ／シーラント
（ｇ）Ｏ−ＰＰ／インキ／ＥＸ／アルミ箔／シーラント
【００３４】
勿論、実用上の必要性に応じてさらに他の基材フイルムが積層されていてもよく、そのためには押出ラミネーターの繰返し使用、タンデムラミネーターの使用、ドライラミネーターの使用などの公知の方法によって所望の積層フイルムを得ることができる。
【００３５】
これら積層フイルムの厚みにはとくに制限はないが、通常、基材フイルムが１〜１０００μｍ、押出ラミネート樹脂層が３〜３００μｍのものが使用される。
【００３６】
【実施例】
以下に本発明の効果を説明するために、実施例及び比較例を示す。尚、各実施例、比較例において使用したラミネート樹脂原料、インキフイルム、積層フイルムの製造方法、積層フイルムの評価方法は以下のとおりである。
【００３７】
１．ラミネート樹脂原料
（Ａ）エチレン・メタクリル酸・アクリル酸イソブチル共重合体
メタクリル酸含量４重量％、アクリル酸イソブチル含量１５重量％、ＭＦＲ２７ｇ／１０分
（Ｂ−１）エチレン・メタクリル酸共重合体
メタクリル酸含量４重量％、ＭＦＲ７ｇ／１０分
（Ｂ−２）エチレン・メタクリル酸共重合体
メタクリル酸含量２０重量％、ＭＦＲ６０ｇ／１０分
（Ｃ−１）エチレン・アクリル酸エチル共重合体
アクリル酸エチル含量１３重量％、ＭＦＲ９．５ｇ／１０分
（Ｃ−２）エチレン・アクリル酸エチル共重合体
アクリル酸エチル含量３４重量％、ＭＦＲ２５ｇ／１０分
（Ｄ）高圧法ポリエチレン
密度９２３ｋｇ／ｍ３、ＭＦＲ３．７ｇ／１０分
（Ｅ）メタロセン法線状低密度ポリエチレン
密度９００ｋｇ／ｍ３、ＭＦＲ８ｇ／１０分
【００３８】
２．インキフイルム
二軸延伸ポリエステルフイルム（Ｏ−ＰＥＴ  １２μｍ厚み）のフイルム片面に溶剤型白ベタインキを塗布したもの及び二軸延伸ポリプロピレンフイルム（Ｏ−ＰＰ  ２０μｍ厚み）のフイルム片面に水性型多色インキを塗布したものを用いた。
【００３９】
３．積層フイルムの製造方法
３−１．積層フイルム構成
積層構成▲１▼：Ｏ−ＰＥＴ（１２μｍ）／溶剤型白ベタインキ／ラミネート樹脂（２０μｍ）
積層構成▲２▼：Ｏ−ＰＥＴ（１２μｍ）／溶剤型白ベタインキ／ラミネート樹脂（１０μｍ）
積層構成▲３▼：Ｏ−ＰＰ（２０μｍ）／水性型多色インキ／ラミネート樹脂（２０μｍ）
【００４０】
３−２．押出ラミネート方法
所定組成に調製した樹脂ペレットを、上記インキフイルムのインキ面上に押出ラミネーターによって溶融押出しし、下記製造条件において、上記積層構成▲１▼、▲２▼、▲３▼の積層フイルムを製造した。
押出ラミネータ−：４０ｍｍφ押出機、Ｔダイ開口幅４００ｍｍ
押出ラミネータ−加工速度：４０ｍ／分
押出樹脂温度：２９０℃、３１０℃（Ｔダイ直下部の樹脂温度を接触式温度計にて測定）
エアーギャップ：８０ｍｍ
【００４１】
４．評価項目と評価方法
４−１．インキ面とラミネート樹脂の接着性
押出ラミネート製造７日後の試料（積層構成▲１▼、▲２▼、▲３▼）について、試料幅１５ｍｍ、剥離角度９０度、引張強度３００ｍｍ／分の条件での接着強度測定及び剥離界面の観察を行った。接着強度の目標値は２Ｎ／１５ｍｍとし、それ以下の強度では実用不可レベルと判断した。剥離界面は、インキ〜ラミネート樹脂間の場合をＡ，ＰＥＴフイルム〜インキ又はＰＰフイルム〜インキ間の場合をＢと表記し区別した。
【００４２】
４−２．押出ラミネート加工適性
３−２項における加工条件での押出ラミネート膜の安定性や外観を観察した。良好な製膜状態であったものを○、膜割れや膜切れ等の不具合を生じたものを×と評価した。
【００４３】
［実施例１］
押出ラミネート樹脂として、（Ａ）エチレン・メタクリル酸・アクリル酸イソブチル共重合体と（Ｂ−１）エチレン・メタクリル酸共重合体を表１に示す比率で配合した樹脂組成物を用いて、前記３項の積層フイルム製造方法に従い、積層構成▲１▼及び▲２▼をそれぞれ作成し、前記４項の評価項目と評価方法に従い、インキ面とラミネート樹脂の接着力及び押出ラミネート加工適性を評価した。尚、押出ラミネートに当たっては、樹脂温度を３１０℃及び２９０℃の高温度と低温度でそれぞれ評価した。結果を表１に示す。
【００４４】
［実施例２，３］
押出ラミネート樹脂を、（Ａ）エチレン・メタクリル酸・アクリル酸イソブチル共重合体と（Ｂ−１）エチレン・メタクリル酸共重合体を表１に示す配合比率に変更した以外は全て実施例１と同様な方法・条件で積層フイルムを作成し、インキ面とラミネート樹脂の接着力及び押出ラミネート加工適性を評価した。結果を表１に示す。
【００４５】
【表１】
0003910399.tif 000002
【００４６】
［実施例４］
押出ラミネート樹脂厚みを１０μｍに変更した以外は全て実施例２と同様な方法・条件で積層フイルムを作成し、インキ面とラミネート樹脂の接着力及び押出ラミネート加工適性を評価した。結果を表２に示す。
【００４７】
［実施例５］
押出ラミネート樹脂として、（Ａ）エチレン・メタクリル酸・アクリル酸イソブチル共重合体と（Ｂ−１）エチレン・メタクリル酸共重合体を表２に示す比率で配合した樹脂組成物を用いて、前記３項の積層フイルム製造方法に従い、積層構成▲３▼を作成し、前記４項の評価項目と評価方法に従い、インキ面とラミネート樹脂の接着力及び押出ラミネート加工適性を評価した。尚、押出ラミネート温度を３１０℃で評価した。結果を表２に示す。
【００４８】
［比較例１］
押出ラミネート樹脂を、（Ｃ−１）エチレン・アクリル酸エチル共重合体に変更した以外は全て実施例１と同様な方法・条件で積層フイルムを作成し、インキ面とラミネート樹脂の接着力及び押出ラミネート加工適性を評価した。結果を表２に示す。
【００４９】
【表２】
0003910399.tif 000003
【００５０】
［比較例２］
押出ラミネート樹脂を、（Ｄ）ポリエチレンに変更した以外は全て実施例１と同様な方法・条件で積層フイルムを作成し、インキ面とラミネート樹脂の接着力及び押出ラミネート加工適性を評価した。結果を表３に示す。
【００５１】
［比較例３］
押出ラミネート樹脂厚みを１０μｍに変更した以外は全て比較例２と同様な方法・条件で積層フイルムを作成し、インキ面とラミネート樹脂の接着力及び押出ラミネート加工適性を評価した。結果を表３に示す。
【００５２】
［比較例４］
押出ラミネート樹脂を、（Ｅ）メタロセン法線状低密度ポリエチレンに変更した以外は全て実施例１と同様な方法・条件で積層フイルムを作成し、インキ面とラミネート樹脂の接着力及び押出ラミネート加工適性を評価した。結果を表３に示す。
【００５３】
【表３】
0003910399.tif 000004
【００５４】
［比較例５］
押出ラミネート樹脂を、（Ｂ−２）エチレン・メタクリル酸共重合体に変更した以外は全て実施例１と同様な方法・条件で積層フイルムを作成するべく押出ラミネート加工を行ったが、樹脂膜の水分発泡が著しく、満足な評価用フイルムが作成できなかった。結果を表４に示す。
【００５５】
［比較例６］
押出ラミネート樹脂を、（Ｃ−２）エチレン・アクリル酸エチル共重合体に変更した以外は全て実施例１と同様な方法・条件で積層フイルムを作成するべく押出ラミネート加工を行ったが、樹脂膜の粘着性が過大であったため、押出ラミネーターの冷却ロールに樹脂膜が捲きつき、満足な評価用フイルムが作成できなかった。結果を表４に示す。
【００５６】
［比較例７］
押出ラミネート樹脂を、（Ｄ）ポリエチレンに変更した以外は全て実施例５と同様な方法・条件で積層フイルムを作成し、インキ面とラミネート樹脂の接着力及び押出ラミネート加工適性を評価した。結果を表４に示す。
【００５７】
【表４】
0003910399.tif 000005
【００５８】
表１〜４から明らかなように、本発明で規定されているラミネート樹脂を一般的な押出ラミネート加工方法・条件によってインキ面に押出ラミネートすることで、実用上充分なインキ接着力及び押出ラミネート加工適性が得られることが確認された。
【００５９】
【発明の効果】
本発明によれば、押出加工適性が優れると共に、インキ層を有する基材フイルムのインキ面に直接押出ラミネートすることによって、層間接着力の大きい積層フイルムを得ることができる。この際、極性基材とサンドラミネートした場合にも、極性基材との層間接着性も良好である。さらに基材フイルムインキ面にアンカーコート処理を施す必要がないため環境衛生的に優れ、また押出ラミネート樹脂の溶融樹脂膜にオゾン処理を施すこと必要がないため低コストでの包装材の製造が可能となり、包装材製造業者に大きなメリットを与えることができる。かくして得られる積層フイルムは、２軸延伸フイルムを利用した各種菓子類、惣菜類、飲料、加工肉等の食品をはじめとした各種包装材として幅広く使用することができる。