(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
固体高分子電解質膜からなる電解質層を枠体に固着して燃料電池を製造する燃料電池の製造方法において、
硬化後の弾性率が１０［ＭＰａ］以下となる接着剤を用意し、
前記固体高分子電解質膜の含水率（Ｈ２Ｏ のモル分率）を４以下の状態にし、
前記固体高分子電解質膜と前記枠体とを前記接着剤を用いて接着すること
を特徴とする燃料電池の製造方法。
【請求項２】
請求項１に記載の燃料電池の製造方法であって、
前記接着剤は、
硬化後の硬さ（デュロメータＡ）が９０以下となるもの
である燃料電池の製造方法。
【請求項３】
固体高分子電解質膜からなる電解質層を枠体に固着して燃料電池を製造する燃料電池の製造方法において、
硬化後の弾性率が１０［ＭＰａ］以下となる接着剤を用意し、
前記固体高分子電解質膜と前記枠体とを前記接着剤を用いて接着すること
を特徴とする燃料電池の製造方法。
【請求項４】
請求項１ないし３のうちのいずれかに記載の燃料電池の製造方法であって、
前記枠体が、
前記固体高分子電解質膜と共に設けられたガス拡散電極を挟持するセパレータである、燃料電池の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、固体高分子電解質膜からなる電解質層をセパレータ等の枠体に固着して燃料電池を製造する燃料電池の製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
燃料電池は、燃料の有するエネルギを直接に電気エネルギに変換する装置として知られている。燃料電池の一般的な形態は、電解質層を挟んで一対の電極を配置し、一方の電極（アノード）に水素を含む燃料ガスを、他方の電極（カソード）には酸素を含む酸化ガスを供給するものである。こうした構成の燃料電池では、両極で起こる電気化学反応によって起電力を得る。このような燃料電池では、各電極に供給される燃料ガスと酸化ガスとが混合した場合、発電効率が低下する問題が発生した。したがって、燃料電池では、燃料ガスと酸化ガスとの混合を防ぐことが必要である。
【０００３】
固体高分子型燃料電池は、電解質層として固体高分子電解質膜を備える燃料電池である。この固体高分子型燃料電池は、単セルを基本単位としており、通常はこの単セルを積層したスタック構造をとる。単セルでは、固体高分子電解質膜（以下、単に電解質膜と呼んだときも固体高分子電解質膜をさす）を２枚のガス拡散電極が挟持してサンドイッチ構造を形成し、このサンドイッチ構造をガス不透過なセパレータがさらに挟持している。電解質膜は、供給される燃料ガスと酸化ガスとを隔てる役割も果たしており、セパレータは隣接する単セル間でガスが混合するのを防ぐ。従って、固体高分子型燃料電池では、燃料ガスと酸化ガスとの混合を防ぐことを目的として、各単セルの周辺部で、電解質膜とセパレータとの間を接着剤にて接合することにより、電極のガスシール性を確保していた。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、前記従来の技術では、被着体の材質等を考慮して良好と思われる接着剤を選択して燃料電池の製造を行なっても、その接着部分の接着強度（接着強さ）が低いものとなってしまうことがある。接着強度が低いと、電極のガスシール性が損なわれることがあることから、電極のガスシーリングの信頼性に乏しい燃料電池が製造されるといった問題が発生した。
【０００５】
本発明は、こうした問題に鑑みてなされたもので、固体高分子電解質膜への接着剤の接着強さを高めて、ガスシーリングの信頼性に優れた燃料電池を製造することを目的としている。
【０００６】
【課題を解決するための手段およびその作用・効果】
本発明の第１の燃料電池の製造方法は、
固体高分子電解質膜からなる電解質層を枠体に固着して燃料電池を製造する燃料電池の製造方法において、
硬化後の弾性率が１０［ＭＰａ］以下となる接着剤を用意し、
前記固体高分子電解質膜の含水率（Ｈ２Ｏ のモル分率）を４以下の状態にし、
前記固体高分子電解質膜と前記枠体とを前記接着剤を用いて接着すること
を要旨とする。
【０００７】
上記構成の燃料電池の製造方法によれば、固体高分子電解質膜は、含水率（Ｈ2Ｏ のモル分率）を４以下の状態とした上で、接着剤により枠体に接着される。固体高分子電解質膜は、大気中の湿度により含水率が変化することが知られているが、相対湿度によってはその含水率が急増することがある。燃料電池の製造時に、固体高分子電解質膜の含水率が大きくなると、固体高分子電解質膜の官能基には多量の水分子が吸着されることとなり、このために、固体高分子電解質膜への接着剤による接着強さが低いものとなる。これに対して、上記構成の燃料電池の製造方法によれば、固体高分子電解質膜は、含水率（Ｈ2Ｏ のモル分率）が４以下の状態となるようにしていることから、その官能基に多量の水分子が吸着されることはない。このため、固体高分子電解質膜への接着剤による接着強さは高いものとなる。
【０００８】
したがって、この発明の第１の燃料電池の製造方法によれば、製造時に大気中の湿度が高い場合にも、接着剤による接着強さは十分に高いものとなることから、固体高分子電解質膜と枠体と間のガスシーリングの信頼性に優れた燃料電池を製造することができる。
【０００９】
この発明の第２の燃料電池の製造方法は、
固体高分子電解質膜からなる電解質層を枠体に固着して燃料電池を製造する燃料電池の製造方法において、
硬化後の弾性率が１０［ＭＰａ］以下となる接着剤を用意し、
前記固体高分子電解質膜と前記枠体とを前記接着剤を用いて接着すること
を要旨とする。
【００１０】
上記構成の第２の燃料電池の製造方法によれば、硬化後の弾性率が１０［ＭＰａ］以下となる接着剤により固体高分子電解質膜と枠体とが接着されることから、固体高分子電解質膜と枠体との間の接着剤層が伸縮し易い燃料電池を製造することができる。こうした燃料電池は、接着剤の硬化後の大気中の湿度の変化に伴って固体高分子電解質膜が伸縮した場合にも、その伸縮に接着剤層は追従することが可能となり、固体高分子電解質膜が硬化し破裂したり、あるいは接着剤層が破壊されることがない。
【００１１】
したがって、この発明の第２の燃料電池の製造方法によれば、湿度変化が大きいといった使用環境下においても固体高分子電極質膜と枠体との間のガスシーリングの信頼性に優れた燃料電池を製造することができる。
【００１２】
上記第１の燃料電池の製造方法において、前記接着剤は、硬化後の硬さ（デュロメータＡ）が９０以下となるものとすることができる。
【００１３】
この構成の燃料電池の製造方法によれば、硬化後の硬さ（デュロメータＡ）が９０以下となる接着剤により固体高分子電解質膜と枠体とが接着されることから、固体高分子電解質膜と枠体との間の接着剤層が比較的柔らかい状態にある燃料電池を製造することができる。こうした燃料電池は、大気中の湿度の変化に伴って固体高分子電解質膜が伸縮した場合にも、その伸縮に接着剤層は追従することが可能となり、固体高分子電解質膜が硬化し破裂したり、あるいは接着剤層が破壊されることがない。
【００１４】
したがって、この構成によれば、第２の燃料電池の製造方法と同様に、湿度変化が大きいといった使用環境下においても固体高分子電極質膜と枠体との間のガスシーリングの信頼性に優れた燃料電池を製造することができる。
【００１５】
なお、上記第１の燃料電池の製造方法において、前記接着剤は、硬化後の弾性率が１０［ＭＰａ］以下となるものとすることができる。
【００１６】
これら構成の燃料電池の製造方法によれば、製造時における大気中の湿度が高い場合にも、固体高分子電解質膜と枠体と間のガスシーリングの信頼性に優れ、しかも、その後の湿度変化が大きいといった使用環境下においても、そのガスシーリングの信頼性に優れた燃料電池を製造することができる。
【００１７】
上述した各燃料電池の製造方法において、前記枠体が、前記固体高分子電解質膜と共に設けられたガス拡散電極を挟持するセパレータであることとしてもよい。
【００１８】
この構成の燃料電池の製造方法により製造される燃料電池では、固体高分子電解質膜の両面に設けられたガス拡散電極に供給される燃料ガスおよび酸化ガスは、固体高分子電解質膜によって分かたれている。さらに、燃料ガスおよび酸化ガスは、電解質膜と反対側にあってはそれぞれセパレータによってシールされている。しかも、この燃料電池では、固体高分子電解質膜とセパレータとの間のガスシーリングの信頼性は高い。したがって、Ｏリングなどの部材を別途用意することなく、ガス拡散電極のガスシーリングを確実なものとすることができる。
【００１９】
【発明の実施の形態】
以上説明した本発明の構成・作用を一層明らかにするために、以下本発明の実施の形態を実施例に基づき説明する。本発明の好適な一実施例である燃料電池の製造方法を採用して製造される燃料電池１０は、単セル２０を基本単位としており、単セル２０を積層したスタック構造を有している。図１は、この単セル２０の断面を模式的に表わす説明図である。燃料電池１０の基本単位である単セル２０は、固体高分子電解質膜（以下、単に電解質膜と呼ぶ）２１と、アノード２２およびカソード２３と、セパレータ２４、２５とから構成されている。
【００２０】
アノード２２およびカソード２３は、電解質膜２１を両側から挟んでサンドイッチ構造を成すガス拡散電極である。セパレータ２４および２５は、このサンドイッチ構造をさらに両側から挟みつつ、アノード２２およびカソード２３との間に、燃料ガスおよび酸化ガスの流路を形成する。アノード２２とセパレータ２４との間には燃料ガス流路２４Ｐが形成されており、カソード２３とセパレータ２５との間には酸化ガス流路２５Ｐが形成されている。
【００２１】
セパレータ２４、２５は、図１ではそれぞれ片面にのみ流路を形成しているが、実際にはその両面にリブが形成されており、片面はアノード２２との間で燃料ガス流路２４Ｐを形成し、他面は隣接する単セルが備えるカソード２３との間で酸化ガス流路２５Ｐを形成する。このように、セパレータ２４、２５は、ガス拡散電極との間でガス流路を形成するとともに、隣接する単セル間で燃料ガスと酸化ガスの流れを分離する役割を果たしている。もとより、単セル２０を積層してスタック構造を形成する際、スタック構造の両端に位置する２枚のセパレータは、ガス拡散電極と接する片面にだけリブが形成されている。
【００２２】
ここで、電解質膜２１は、固体高分子材料、例えばフッ素系樹脂により形成されたプロトン伝導性のイオン交換膜であり、湿潤状態で良好な電気伝導性を示す。本実施例では、ナフィオン膜（デュポン社製）を使用した。電解質膜２１の表面には、触媒としての白金または白金と他の金属からなる合金が塗布されている。触媒を塗布する方法としては、白金または白金と他の金属からなる合金を担持したカーボン粉を作製し、この触媒を担持したカーボン粉を適当な有機溶剤に分散させ、電解質溶液を適量添加してペースト化し、電解質膜２１上にスクリーン印刷するという方法をとる。
【００２３】
白金触媒を担持したカーボン粉は次のような方法で作製されている。まず、塩化白金酸水溶液とチオ硫酸ナトリウムとを混合して、亜硫酸白金錯体の水溶液を得、この水溶液を攪拌しながら、過酸化水素水を滴下して、水溶液中にコロイド状の白金粒子を析出させる。次にこの水溶液に担体となるカーボンブラック［例えばＶｕｌｃａｎ  ＸＣ−７２（米国のＣＡＢＯＴ社の商標）やデンカブラック（電気化学工業株式会社の商標）］を添加しながら、攪拌し、カーボンブラックの表面にコロイド状の白金粒子を付着させる。
【００２４】
そして吸引ろ過または加圧ろ過により白金粒子が付着したカーボンブラックを水溶液中から分離し、脱イオン水で繰り返し洗浄した後、室温で完全に乾燥させる。次に、この乾燥の工程で凝集したカーボンブラックを粉砕機で粉砕し、水素還元雰囲気中で、２５０℃〜３５０℃で２時間程度加熱して、カーボンブラック上の白金を還元すると共に、残留していた塩素を完全に除去して、白金触媒を担持したカーボン粉を完成する。
【００２５】
カーボンブラックへの白金の担持密度（カーボンの重量に対するカーボン上の白金の重量の比率）は、塩化白金酸の量とカーボンブラックの量との比率を変えることにより調節することができ、任意の担持密度の白金触媒を得ることができる。なお、白金触媒の製造方法は、前述の方法に限らず、充分な触媒活性が得られる方法であれば、他の方法により製造したものであってもよい。
【００２６】
以上の説明では、白金を触媒として用いる場合について述べたが、この他にも、第１成分である白金と、第２成分であるルテニウム、ニッケル、コバルト、インジウム、鉄、クロム、マンガン等のうちの１種類あるいは２種類以上の成分との合金からなる合金触媒を使用することもできる。
【００２７】
アノード２２およびカソード２３は、共に炭素繊維からなる糸で織成したカーボンクロスにより形成されている。なお、本実施例では、アノード２２およびカソード２３をカーボンクロスにより形成したが、炭素繊維からなるカーボンペーパまたはカーボンフエルトにより形成する構成も好適である。
【００２８】
上記電解質膜２１とアノード２２およびカソード２３とは、熱圧着により一体化される。すなわち、白金などの触媒を塗布した電解質膜２１をアノード２２およびカソード２３で挟持し、１２０〜１３０℃に加熱しながらこれらを圧着する。電解質膜２１とアノード２２およびカソード２３とを一体化する方法としては、熱圧着による他に、接着による方法を用いてもよい。アノード２２およびカソード２３で電解質膜２１を挟持する際、各電極と電解質膜２１との間をプロトン導電性固体高分子溶液（例えば、Ａｌｄｒｉｃｈ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ社、Ｎａｆｉｏｎ  Ｓｏｌｕｔｉｏｎ）を用いて接合すれば、プロトン導電性固体高分子溶液が固化する過程で接着剤として働き、各電極と電解質膜２１とが固着される。
【００２９】
セパレータ２４、２５は、ガス不透過の導電性部材、例えば、カーボンを圧縮してガス不透過とした緻密質カーボンにより形成されている。セパレータ２４、２５はその両面に、平行に配置された複数のリブを形成しており、既述したように、アノード２２の表面とで燃料ガス流路２４Ｐを形成し、隣接する単セルのカソード２３の表面とで酸化ガス流路２５Ｐを形成する。ここで、各セパレータの表面に形成されたリブは、両面ともに平行に形成する必要はなく、面毎に直交するなど所定の角度をなすこととしてもよい。また、リブの形状は平行な溝状である必要はなく、ガス拡散電極に対して燃料ガスまたは酸化ガスを供給可能であればよい。
【００３０】
次に、セパレータ２４、２５と、電解質膜２１との接続部について説明する。図２は、単セル２０の端部の断面図であり、接続部の構成を示す。電解質膜２１と、セパレータ２４および２５との間の接続は、接着剤を用いてなされる。即ち、セパレータ２４、２５において、電解質膜２１との接続部に対応する領域に接着剤を塗布したうえで、単セル２０を組み立てることにより、図２に示すように電解質膜においてガス拡散電極からはみ出した部分を覆って接着剤層２９が形成され、接続部が完成する。
【００３１】
上記構成の単セル２０は、水素を含む燃料ガスをアノード２２とセパレータ２４との間の燃料ガス流路２４Ｐに、酸素を含む酸化ガスをカソード２３とセパレータ２５との間の酸化ガス流路２５Ｐにそれぞれ流すことにより、アノード２２とカソード２３とで、次式に示す電気化学反応が行なわれ、化学エネルギが直接電気エネルギに変換される。
【００３２】
カソード反応（酸素極）：２Ｈ+＋２ｅ-＋（１／２）Ｏ2→Ｈ2Ｏ
アノード反応（燃料極）：Ｈ2→２Ｈ+＋２ｅ-
【００３３】
以上、燃料電池１０の基本構造である単セル２０の構成について説明した。実際に燃料電池１０として組み立てるときには、セパレータ２４、アノード２２、電解質膜２１、カソード２３、セパレータ２５をこの順序で複数組積層し（本実施例では１００組）、その両端に緻密質カーボンや銅板などにより形成される集電板（図示せず）を配置することによって、スタック構造を構成する。
【００３４】
単セル２０の組立の様子について、既に大方説明したが、さらに図３に基づき説明する。まず、電解質膜２１をアノード２２およびカソード２３で挟んでサンドイッチ構造とした状態で、１２０〜１３０［℃］の温度で、８０００〜１２０００［ＫＰａ］の圧力を作用して接合するホットプレス法により接合する（ステップＳ１００）。
【００３５】
次いで、２５［℃］の温度、５０［％］の湿度（相対湿度：以下、単に湿度というときは相対湿度をさす）の雰囲気下に、上記アノード２２およびカソード２３が接合された電解質膜２１を、１時間以上さらす処理を行なう（ステップＳ１１０）。なお、ここでは上記雰囲気の湿度は５０［％］としたが、必ずしも５０［％］である必要はなく、これに替えて、５０［％］より低い所定の値としてもよい。
【００３６】
続いて、セパレータ２４，２５を用意して、そのセパレータ２４，２５において、電解質膜２１との接続部に対応する領域に接続剤を塗布する（ステップＳ１２０）。ここで用いる接着剤は、エポキシ樹脂と変性シリコンとを混合したゴム変性接着剤で、硬化後の弾性率が１０［ＭＰａ］以下、好ましくは５［ＭＰａ］以下であり、硬化後の硬さ（デュロメータＡ）が９０以下、好ましくは８０以下である特性をもつものである。さらに、この接着剤には、接着剤の厚さを管理するための直径５０［μｍ］の樹脂ビーズが２［％］添加されている。
【００３７】
その後、アノード２２およびカソード２３が接合された電解質膜２１にセパレータ２４，２５を積層することにより単セル２０を組み立てる（ステップＳ１３０）。この結果、図２に示すように電解質膜２１においてアノード２２およびカソード２３からはみ出した部分を覆って接着剤層２９が形成されることになるが、その後、その組み立てた単セル２０を室温で３日間放置して、接着剤層２９を硬化させる（ステップＳ１４０）。こうして、単セル２０が完成する。
【００３８】
上記単セル２０において電解質膜２１とセパレータ２４，２５との間の接着強さを評価するために接着強さ試験を行なったので、その接着強さ試験について、次に説明する。ここでは、接着強さ試験を行なうに先立ち、試験片として次のようなものを準備した。
【００３９】
まず、電解質膜として、デュポン社製のＮａｆｉｏｎ１１５（ＥＷ１１００［ｇ／ｍｏｌ］）を用意し、温度を２５［℃］、湿度を約０［％］に保った雰囲気下にそのＮａｆｉｏｎ１１５の電解質膜を１時間以上さらす。続いて、その雰囲気の湿度を０から１００［％］まで、１０［％］毎に順に変えていき、各湿度の雰囲気下に、同様の条件で電解質膜をそれぞれさらすことを行なう。こうして、含水率λの異なる複数の電解質膜を試験片として準備する。
【００４０】
なお、準備した各電解質膜毎に、その電解質膜にさらした雰囲気の相対湿度Ｈと電解質膜の含水率λとの関係を調べた。その結果を図４に示した。図４から明らかなように、相対湿度Ｈの増大に比例して、含水率λは徐々に大きくなるが、特に相対湿度Ｈが６０［％］を過ぎた辺りから急上昇する。なお、図４に示した含水率λの値はＨ2Ｏ のモル分率により表わしている。
【００４１】
その後、含水率λの異なる各電解質膜を用いて接着強さ試験を行なう。この接着強さ試験の方法は次のようなものである。セパレータ２４，２５と同じ素材であるカーボン板を用意し、そのカーボン板に、上記実施例で電解質膜２１とセパレータ２４，２５との接着に使用したと同じ接着剤を塗布し（５０［μｍ］の樹脂ビーズを用いて接着剤層の厚さも実施例と同一とした）、その接着剤表面に上記電解質膜を接合する。その後、そのカーボン板と電解質膜との接合体を、上記実施例と同様に室温で３日間放置することにより、接着剤部分を硬化させる。こうして得られた接合体に対して、いわゆる１８０度剥離接着強さ試験を行なう。
【００４２】
図５は、１８０度剥離接着強さ試験の方法を示す説明図である。図示するように、この試験は、電解質膜Ｅを１８０度逆方向にたわませて、図示しない試験機により矢印Ｘ方向に引っ張りの応力をかけることにより行なうもので、接着剤層Ｂが破壊されてカーボン板Ｃから電解質膜Ｅが剥離されるときの応力（剥離強度）を測定する。
【００４３】
この１８０度剥離接着強さ試験を、含水率λの相違する各電解質膜毎に行ない、電解質膜の含水率λと剥離強度との関係を調べた。その結果を図６に示す。図６から明らかなように、電解質膜の含水率λがほぼ値６より小さくなると、剥離強度は急激に大きくなり、含水率λが値４以下となると、剥離強度は０．６［ｋｇ／ｃｍ］以上となる。剥離強度が、０．３〜０．４［ｋｇ／ｃｍ］以下では、ガスリークが発生し、信頼性に欠けたものとなるが、０．６［ｋｇ／ｃｍ］以上の剥離強度となると、ガスリークは発生せず、信頼性の高いものとなる。
【００４４】
即ち、電解質膜の含水率λが値４以下（重量比で８［％］以下）であるなら、電解質膜のカーボン材料への接着強さは十分なものとなることがわかる。この含水率λが値４以下といった大きさは、図４に照らし合わせると、５０［％］以下の相対湿度Ｈの雰囲気下で実現できることがわかる。
【００４５】
これに対して上記実施例では、５０［％］、もしくは５０［％］より低い湿度の雰囲気下に電解質膜２１をさらしていることから、上記試験結果に照らし合わせてみると、電解質膜２１の含水率λは値４以下となり、燃料電池１０における電解質膜２１とセパレータ２４，２５との間の接着強さは十分なものとなる。
【００４６】
この結果、この実施例の燃料電池の製造方法により製造される燃料電池１０は、電解質膜２１とセパレータ２４，２５との間のガスシーリングの信頼性に優れたものとなる。特に、この実施例では、製造時の大気の湿度が５０［％］を越える高湿度の場合にも、大気中の湿度の影響を受けることが少なく、電解質膜２１とセパレータ２４，２５との間のガスシーリングの信頼性に優れた燃料電池１０を製造することができる。
【００４７】
また、上記実施例では、電解質膜２１とセパレータ２４，２５とを接着する接着剤として、硬化後の弾性率が１０［ＭＰａ］以下、好ましくは５［ＭＰａ］以下であり、かつ、硬化後の硬さ（デュロメータＡ）が９０以下、好ましくは８０以下である特性をもつ接着剤を用いていたが、この接着剤の弾性率および硬さ（以下、弾性率および硬さは、硬化後の弾性率および硬さを示す）は、接着強さにどのような影響をもたらすかについて、次に説明する。
【００４８】
まず、接着剤を構成するエポキシ樹脂と変性シリコンとの配合比を調整することによって、弾性率の異なる複数の接着剤を用意する。なお、その配合比（変性シリコン／エポキシ樹脂）を大きくしていくと、弾性率は小さくなる。そしてそれぞれの接着剤により接着した電解質膜Ｅとカーボン板Ｃとの接合体に対して、前述した１８０度剥離接着強さ試験を行なう。こうして測定した剥離強度と弾性率との関係を示したのが、図７のグラフである。
【００４９】
図７から明らかなように、接着剤の弾性率が２０［ＭＰａ］より小さくなると、剥離強度は急激に大きくなり、弾性率が１０［ＭＰａ］以下となると、剥離強度は０．５［ｋｇ／ｃｍ］より大きくなる。さらに、弾性率が５［ＭＰａ］以下となると、剥離強度は０．７〜０．８［ｋｇ／ｃｍ］といった最大に近い値となる。前述したように、この剥離強度が０．５［ｋｇ／ｃｍ］以上といった値は、ガスリークは発生せず、ガスシーリングの信頼性を高める値である。
【００５０】
これに対して、上記実施例で用いられる接着剤は、硬化後の弾性率が１０［ＭＰａ］以下、好ましくは５［ＭＰａ］以下である特性をもつものであることから、燃料電池１０における電解質膜２１とセパレータ２４，２５との間の接着強さは、十分なものであることがわかる。
【００５１】
また、接着剤の硬さについても試験を行なったので、次に説明する。まず、接着剤を構成するエポキシ樹脂と変性シリコンとの配合比を調整することによって、硬さの異なる複数の接着剤を用意する。なお、その配合比（変性シリコン／エポキシ樹脂）を大きくしていくと、硬さは小さくなる。そしてそれぞれの接着剤により接着した電解質膜Ｅとカーボン板Ｃとの接合体に対して、前述した１８０度剥離接着強さ試験を行なう。こうして測定した剥離強度と硬さとの関係を示したのが、図８のグラフである。
【００５２】
図８から明らかなように、接着剤の硬さ（デュロメータＡ）が９０以下となると、剥離強度は急激に大きくなり、０．５［ｋｇ／ｃｍ］以上の値となる。さらに、接着剤の硬さ（デュロメータＡ）が８０以下となると、剥離強度は０．７〜０．８［ｋｇ／ｃｍ］といった最大に近い値となる。前述したように、この剥離強度が０．５［ｋｇ／ｃｍ］以上といった値は、ガスリークは発生せず、ガスシーリングの信頼性を高める値である。
【００５３】
これに対して、上記実施例で用いられる接着剤は、硬化後の硬さ（デュロメータＡ）が９０以下、好ましくは８０以下である特性をもつものであることから、燃料電池１０における電解質膜２１とセパレータ２４，２５との間の接着強さは、十分なものであることがわかる。
【００５４】
即ち、この実施例による燃料電池１０は、上述した接着剤の弾性率についての条件と硬さについての条件との双方を満たすことから、電解質膜２１とセパレータ２４，２５との間の接着強さは十分なものとなる。このことは、前述したように試験により確かめられたが、その理由は次のようなものである。上記弾性率の条件あるいは硬さの条件を満たすということは、接着剤層が硬化後においても伸縮し易い状態にあるということである。このため、引っ張りの応力が加えられて固体高分子電解質膜が伸ばされた場合にも、その伸張に接着剤層は追従することが可能となり、固体高分子電解質膜が硬化し破裂したり、あるいは接着剤層が破壊されることがないためである。
【００５５】
したがって、この実施例によれば、電解質膜２１とセパレータ２４，２５との間の剥離強度が高いことから、湿度変化が大きいといった使用環境下においてもガスシーリングの信頼性に優れた燃料電池を製造することができる。特に、この実施例では、前述したように製造時に湿度が高い場合にも、ガスシーリングの信頼性に優れた燃料電池１０を製造することができることから、製造時およびその後の使用環境下において、ガスシーリングの信頼性に優れた燃料電池１０を製造することができるといえる。
【００５６】
なお、前記実施例では、接着剤の弾性率についての条件と硬さについての条件との双方を満たす構成としたが、いずれか一方を満たす構成としても、電解質膜２１とセパレータ２４，２５との間の接着強さは十分なもので、ガスシーリングの信頼性が高い。また、製造時における電解質膜の含水率λを調整する工程を除いて、上記接着剤の弾性率おるいは硬さだけを着目して、燃料電池を製造する構成とすることも可能である。
【００５７】
また、前記実施例では、電解質膜２１とセパレータ２４，２５とを接着する接着剤として、エポキシ樹脂と変性シリコンとを混合したゴム変性接着剤を用いていたが、これに替えて、他の種類の接着剤を用いた構成としてもよく、この場合の接着剤も、前述した実施例と同様に、弾性率が１０［ＭＰａ］以下に、硬さ（デュロメータＡ）が９０以下、好ましくは８０以下である特性をもつものとする。
【００５８】
以上本発明の実施例について説明したが、本発明はこうした実施例に何等限定されるものではなく、例えば、電解質膜と枠体とを接着する接着剤を、上記実施例の構成に替えて、接着剤の厚さを管理するための樹脂ビーズを含まないものとした構成等、本発明の要旨を逸脱しない範囲内において種々なる様態で実施し得ることは勿論である。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の好適な一実施例である燃料電池１０を構成する単セル２０の構造を模式的に表わす断面図である。
【図２】単セル２０でガスシールを実現する接続部の構成を示す断面図である。
【図３】単セルの製造方法を示すフローチャートである。
【図４】電解質膜にさらした雰囲気の相対湿度Ｈと電解質膜の含水率λとの関係を示すグラフである。
【図５】１８０度剥離接着強さ試験の方法を示す説明図である。
【図６】電解質膜の含水率λと剥離強度との関係を示すグラフである。
【図７】接着剤の弾性率と剥離強度との関係を示すグラフである。
【図８】接着剤の硬さと剥離強度との関係を示すグラフである。
【符号の説明】
１０…燃料電池
２０…単セル
２１…電解質膜
２２…アノード
２３…カソード
２４，２５…セパレータ
２４Ｐ…燃料ガス流路
２５Ｐ…酸化ガス流路
２９…接着剤層
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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