(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
平均粒径１５０μｍ以下のＡｌ系粉末であって、Ａｌ系粉末中における含有酸素量が０．１〜１．０重量％であり、当該粉末中にＭｇ成分を５０ｐｐｍ〜１％含有する粉末を、窒素を含む非酸化性雰囲気中で加熱処理することを特徴とする窒化アルミニウム質粉末の製造方法。
【請求項２】
Ａｌ系粉末の平均粒径が７０μｍ以下である請求項１に記載の製造方法。
【請求項３】
Ａｌ系粉末が、アルミニウム−マグネシウム合金粉末及び純マグネシウム粉末の少なくとも１種を含有する請求項１記載の製造方法。
【請求項４】
Ａｌ系粉末に、さらに窒化アルミニウム粉末を含有する請求項１乃至３のいずれかに記載の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、窒化アルミニウム質粉末の製造方法に関する。
【０００２】
【従来技術】
従来、窒化アルミニウム（以下「ＡｌＮ」という）の工業的生産方法は、直接窒化法と還元法に大別される。還元法は、アルミナ粉末とカーボン粉末の混合粉末を窒素ガス雰囲気中で加熱して還元窒化する方法である。ところが、還元法では、高価なアルミナを原料として使用する点、還元が吸熱反応で進行する点、脱炭工程を必要とする点等から製造コストが直接窒化法よりも高い。
【０００３】
一方、直接窒化法は、金属アルミニウム粉末を窒素雰囲気中で加熱して窒化合成後に粉砕する方法である。直接窒化法によれば、還元法よりも比較的低コストでＡｌＮを製造することが可能である。
【０００４】
しかしながら、直接窒化法においても、半導体分野のアルミナの代替材料として使用するには、アルミナに比べてコストが数倍にも高くなる。これは、この製造工程に起因するものである。すなわち、直接窒化法では、金属アルミニウム粉末に所定量の融着防止用ＡｌＮ粉末を添加した後、８００〜１２００℃程度の高温で比較的長い時間保持して窒化処理を行っているため、単位時間当たりの生産性及び生産に要するエネルギーコスト面で問題がある。また、融着防止用のＡｌＮの使用量は金属アルミニウム粉末の通常２〜６倍（混合比率Ａｌ／ＡｌＮ＝１／２〜１／６）を必要とするため、この比率が最終製品であるＡｌＮ粉末の収率（生産性）にも著しい影響を及ぼす。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】
従って、本発明は、ＡｌＮ粉末を比較的効率良く製造する方法を提供することを主な目的とする。
【０００６】
【課題を解決するための手段】
本発明者は、従来技術の問題点に鑑み、鋭意研究を重ねた結果、窒化アルミニウムに特定の化合物を一定量含有させることによって上記目的を達成できることを見出し、本発明を完成するに至った。
【０００７】
すなわち、本発明は、Ａｌ系粉末であって当該粉末中にＭｇ成分を５０ｐｐｍ〜１％含有する粉末を、窒素を含む非酸化性雰囲気中で加熱処理することを特徴とする窒化アルミニウム質粉末の製造方法に係るものである。
【０００８】
【発明の実施の形態】
以下、本発明をその実施の形態とともに説明する。
【０００９】
本発明におけるＡｌ系粉末は、当該粉末中にＭｇ成分を通常５０ｐｐｍ〜１％（重量）、好ましくは１００〜３０００ｐｐｍ含有する。５０ｐｐｍ未満の場合には、マグネシウムの添加効果が不十分になるおそれがある。また、１％を超える場合には、得られる焼結体の熱伝導率が低下するおそれがある。
【００１０】
Ｍｇ成分を添加する態様としては、Ｍｇ成分が上記所定量含有できる限り特に制限されず、アルミニウム−マグネシウム合金粉末及び純マグネシウム粉末の少なくとも１種を含有させることにより実施できる。従って、Ａｌ系合金における組み合わせ例としては、▲１▼純アルミニウム粉末及びアルミニウム−マグネシウム合金粉末、▲２▼純アルミニウム粉末、アルミニウム−マグネシウム合金粉末及び純マグネシウム粉末、▲３▼純アルミニウム粉末及び純マグネシウム粉末、▲４▼アルミニウム−マグネシウム合金粉末単独、▲５▼アルミニウム−マグネシウム合金粉末及び純マグネシウム粉末等が挙げられる。この中でも、上記▲１▼の組み合わせが好ましい。
【００１１】
これらの各粉末は、公知のものもそのまま使用でき、市販品であっても良い。また、その製造方法も限定されない。例えば、アルミニウム−マグネシウム合金粉末は、通常はアトマイズ法によって製造されるが、その他メルト・スピニング法、回転円盤法、湿式破砕法等によって製造したものであっても良い。なお、アトマイズ法における噴霧媒は、空気が主として用いられるが、粉末中の含有酸素量を低減させる場合は窒素、アルゴン等の不活性ガス（非酸化性ガス）を用いることができる。
【００１２】
これら粉末の平均粒径は、最終製品の用途等に応じて適宜変更できるが、通常１５０μｍ以下、好ましくは７０μｍ以下とすれば良い。また、これら粉末の形状も特に制限されず、例えば真球状、回転楕円状、涙滴状、扁平状、針状、不定形状等のいずれであっても良い。
【００１３】
本発明において、Ａｌ系粉末中の含有酸素量は、用いるＡｌ系粉末の種類等に応じて適宜変更すれば良く、通常０．１〜１．０重量％程度、好ましくは０．１〜０．５重量％とすれば良い。０．１重量％未満の場合には、窒化反応の前に粉末が溶融し、Ａｌ系粉末どうしの融着が起こる結果、窒素ガスと接触する表面積が著しく低下することがある。そのため、得られた窒化アルミニウム質粉末中に未反応のＡｌ成分が多量に残留するおそれがある。一方、１．０重量％を上回る場合には、最終製品中の酸素量が多量となる結果、その焼結体における熱伝導率を低下させるおそれがある。
【００１４】
本発明では、窒化処理における粉末どうしの融着をより確実に防止するために、必要に応じて窒化アルミニウム粉末を添加しても良い。添加量は、一般に多いほど融着を防止する効果が高くなるが、１バッチ当たりで生産できる窒化アルミニウム質粉末の実質的な歩留まりが低下するので、通常はＡｌ系粉末１００重量部に対して１００重量部以下、好ましくは５０重量部以下とする。但し、添加量は、厳密に言えば主としてＡｌ系粉末の蓄熱量により決定されるので、特に少量の生産に対しては窒化アルミニウム粉末の添加を必要としない場合がある。これに対し、大量生産する場合には、窒化反応が発熱反応であるために蓄熱量も大きくなる結果、融着する可能性も高くなるので、上記所定量を加えれば良い。このように、生産量によっても適宜変更することが可能である。用いる窒化アルミニウム粉末の平均粒径は、通常３〜３０μｍ程度、好ましくは３〜１０μｍとすれば良い。
【００１５】
次に、Ａｌ系粉末を窒素を含む非酸化性雰囲気下で加熱処理する。窒素を含む雰囲気として窒素ガス雰囲気以外に、アンモニア等の窒素化合物の雰囲気であっても良い。圧力も特に制限されず、常圧〜５ｋｇ／ｃｍ2程度の範囲で行うこともできる。
【００１６】
加熱温度は、窒化反応が起こる限り特に制限されない。特に、本発明では、７００℃未満、殊に６９０℃以下の温度でも実施することができる。なお、温度があまり低すぎると反応に要する時間が長くなるので、それを避ける観点から言えば通常５５０℃以上、好ましくは６５０℃以上で加熱することが好ましい。昇温速度も、Ａｌ系粉末の組成、加熱温度等により適宜設定すれば良いが、通常６０℃／分以下、好ましくは４０℃／分以下とする。６０℃／分よりも速い場合には、マグネシウムの拡散が不十分な状態でアルミニウムの部分的溶解が開始するので反応後の窒化率が低くなるおそれがある。
【００１７】
加熱処理した後、必要に応じて粉砕すれば良い。粉砕方法は、ボールミル等の公知の方法で行えば良く、特に酸化を防ぐ目的で非酸化性雰囲気下で行うことが望ましい。粉砕の程度は、最終製品の用途等によっても異なるが、粉砕後の平均粒径が通常０．５〜３０μｍ程度、好ましくは１〜１０μｍとすれば良い。
【００１８】
【作用】
本発明者の知見によれば、Ｍｇ成分は、Ａｌマトリックス内に比較的拡散しやすく、粉末表面の近傍の酸素と容易に結合する。この時、酸素と結合していたアルミニウム原子は活性な状態となり、雰囲気中の窒素原子と結合し、窒化反応が促進される。いったん窒化反応が進行すると、この反応が発熱反応であることから熱的に活性化され、連続的に窒化反応が進行することとなる。
【００１９】
【発明の効果】
本発明の製造方法によれば、特に一定量のＭｇ成分を含むＡｌ系粉末を原料としているので、比較的低い反応雰囲気温度で、しかもより短い反応時間で所望の窒化アルミニウム質粉末を得ることができる。また、Ａｌ系粉末が溶融する前に窒化反応が開始するので、従来技術よりも融着防止用窒化アルミニウム粉末の添加量を低減化することができる。
【００２０】
本発明により反応雰囲気温度の低温化及び窒化反応時間の短縮化、さらには融着防止用窒化アルミニウムの添加量の低減化を図ることができ、その結果として優れた生産効率、収率等を達成でき、より安価な窒化アルミニウム質粉末の提供が可能となる。
【００２１】
本発明の製造方法により得られた窒化アルミニウム質粉末は、高い熱伝導率を達成でき、例えばＩＣ基板等の半導体部品材料として有用である。
【００２２】
【実施例】
以下、実施例及び比較例を示し、本発明の特徴とするところをより一層明確にする。なお、本実施例における各物性の測定方法は次の通りである。
【００２３】
（１）原料粉末中の含有酸素量
不活性ガス融解−赤外吸収法（「ＥＭＧＡ−２８００」堀場製作所（株）製）により測定した。
【００２４】
（２）窒化アルミニウム中のＭｇ含有量
ＩＣＰ発光分光分析法により測定した。
【００２５】
（３）窒化率
反応前後の重量変化により算出した。なお、実施例の反応後の主相がＡｌＮであることはＸ線回折分析法により測定した。
【００２６】
（４）焼結体の熱伝導率の測定
焼結助剤としてＹ2Ｏ3を５重量％添加し、φ１０ｍ×２〜３ｍｍにプレス成形を行い、４５０℃で１時間大気脱脂を行い、次いで１８５０℃で３時間の窒素雰囲気下で常圧焼結することにより焼結体を作製した。得られた焼結体について、レーザー・フラッシュ法（熱定数測定装置「ＬＦＴＣＭ−ＦＡ８５１０Ｂ」理学電気（株）製）により熱伝導率を測定した。
【００２７】
実施例１〜４
Ａｌ−５重量％Ｍｇ合金を空気アトマイズ法で作製し、篩いにより６３μｍ以下に分級した。得られた合金粉末と純アルミニウム粉末（−６３μｍ、純度９９．９％）を表１に示すＭｇ濃度となるように混合した。混合粉末５００ｇを黒鉛るつぼ（容積１リットル）中に入れ、窒素ガス雰囲気中（常圧）で昇温速度３０℃／分で９００℃まで加熱し、その温度で１時間保持して窒化処理を行った。これらの試料について、窒化率及び熱伝導率を測定した。その結果を表１に示す。
【００２８】
比較例１
Ｍｇを含まない純アルミニウム粉末（−６３μｍ、純度９９．９％）のみを用いた以外は、実施例１と同様にして窒化処理を行った。得られた試料について、窒化率及び熱伝導率を測定した。その結果を表１に示す。
【００２９】
比較例２
Ｍｇ濃度が１．２％となるように混合粉末を調製したほかは、実施例１と同様にして試料を作製した。この試料について、窒化率及び熱伝導率を測定した。その結果を表１に示す。
【００３０】
実施例５
加熱温度を８００℃とした以外は、実施例２と同様にして試料を作製した。この試料について、窒化率及び熱伝導率を測定した。その結果を表１に示す。
【００３１】
比較例３
Ｍｇ濃度を０％とした以外は、実施例５と同様にして試料を作製した。この試料について、窒化率及び熱伝導率を測定した。その結果を表１に示す。
実施例６
Ａｌ−５重量％Ｍｇ合金を空気アトマイズ法で作製し、篩いにより６３μｍ以下に分級した。得られた合金粉末と純アルミニウム粉末（−６３μｍ、純度９９．９％）をＭｇ濃度２５０ｐｐｍとなるように混合し、さらに融着防止用ＡｌＮ粉末（平均粒径５μｍ）を上記混合粉末中１０重量％となるように混合した。
【００３２】
加熱温度６５０℃とした以外は、実施例２と同様にして窒化処理を行い、試料を作製した。この試料について、窒化率及び熱伝導率を測定した。その結果を表１に示す。
【００３３】
比較例４
Ｍｇを含まない純アルミニウム粉末（−６３μｍ、純度９９．９％）のみを用いた以外は、実施例６と同様にして試料を作製した。この試料について、窒化率及び熱伝導率を測定した。その結果を表１に示す。
【００３４】
実施例７
原料粉末として純アルミニウム粉末（−６３μｍ、純度９９．９％）及び純マグネシウム粉末（−１５０μｍ）を用いた以外は、実施例２と同様にして試料を作製した。この試料について、窒化率及び熱伝導率を測定した。その結果を表１に示す。
【００３５】
実施例８
Ａｌ−２５０ｐｐｍＭｇ合金粉末をのみ用いた以外は、実施例２と同様にして試料を作製した。この試料について、窒化率及び熱伝導率を測定した。その結果を表１に示す。
【００３６】
比較例５
純アルミニウム粉末としてアルゴンガスアトマイズで調製した粉末を用いることにより含有酸素量を０．０７重量％とした以外は、実施例２と同様にして試料を作製した。この試料について、窒化率及び熱伝導率を測定した。その結果を表１に示す。
【００３７】
比較例６
純アルミニウム粉末として風力分級して得られた微粉末を用いることにより含有酸素量を１．１重量％とした以外は、実施例２と同様にして試料を作製した。この試料について、窒化率及び熱伝導率を測定した。その結果を表１に示す。
【００３８】
【表１】
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【００３９】
表１の結果より、本発明の製造方法により得られた窒化アルミニウム質粉末は、高い窒化率が達成でき、また熱伝導率も良好であることがわかる。