(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
下記一般式で表される化合物群から選ばれた縮合ピリジン誘導体、その薬理学的に許容される塩またはいずれかの水和物。
【化１】
0003989102.tif 000685
（式中、R31は、水素原子、ハロゲン原子、低級アルキル基または低級アルコキシ基を意味する。
R32は水素原子、低級アルキル基、ヒドロキシ低級アルキル基、ハロゲン化低級アルキル基、低級シクロアルキル基、アリール基、アラルキル基、1-ピペリジル基、アルケニル基、シアノ低級アルキル基、カルバモイル低級アルキル基、低級アシル基、芳香族アシル基、低級アルコキシカルボニル基、アリールオキシカルボニル基またはアラルキルオキシカルボニル基を意味する。
nは、0または1〜6の整数を意味する。
R33は、置換されていてもよいアリール基、置換されていてもよいヘテロアリール基、置換されていてもよいアラルキルオキシ基、アリール(ヒドロキシ)アルキル基、芳香族アシルアミノ基、アリールスルホニルアミノ基、低級アルコキシアリールスルホニルアミノ基、ヒドロキシ低級アルコキシスチリル基、低級アルコキシアリールオキシ基、4-フェニルピペリジン-1-イル基、4-ピリジルピペリジン-1-イル基、置換されていてもよいアリールアルケニル基、置換されていてもよいアリールアルキニル基、置換されていてもよいヘテロアリールアルケニル基、置換されていてもよいヘテロアリールアルキニル基、芳香族アシルアルキニル基、窒素原子が置換されていてもよいアミノ低級アルキル基、置換されていてもよいアリールアミノ基、置換されていてもよいアラルキルアミノ基または下記一般式で表される基から選ばれたいずれかの基を意味する。
【化２】
0003989102.tif 000686
（式中、z は0または1を意味する。Qは窒素原子またはメチン基を意味する。R7,R8,R9は、同一または相異なって水素原子、ハロゲン原子、水酸基、低級アルキル基、低級アルケニル基、低級アルキニル基、低級アルコキシ基、低級チオアルコキシ基、ヒドロキシ低級チオアルコキシ基、アリールチオ基、ヘテロアリールチオ基、ヘテロアリール(ヒドロキシ)アルキル基、ハロゲン化低級アルキル基、ヒドロキシ低級アルキル基、ジヒドロキシ低級アルキル基、ハロゲン化(ヒドロキシ)低級アルキル基、ヒドロキシアルケニル基、ヒドロキシアルキニル基、ヒドロキシ低級シクロアルケニル基、低級アルコキシ(ヒドロキシ)アルキル基、低級アルコキシ(ヒドロキシ)アルコキシ基、低級アルコキシアルキル基、低級アルコキシアルコキシ基、低級チオアルコキシアルコキシ基、低級アルキルスルホニルアルコキシ基、ヒドロキシ低級アルコキシ基、ジヒドロキシ低級アルコキシ基、ヒドロキシ低級アルキルアルコキシ基、ヒドロキシイミノ低級アルキル基、低級シクロアルキル(ヒドロキシ)アルキル基、アラルキル基、ヒドロキシアラルキル基、シアノ基、シアノ低級アルキル基、N-低級シクロアルキルアミド基、N-アリールアミド基、サイクリックアミノカルボニル基、カルバモイル基、N-低級アルキルカルバモイル基、N,N-ジ低級アルキルカルバモイル基、アミノスルホニル基、サイクリックアミノスルホニル基、N-低級アルキルアミノスルホニル基、N-低級シクロアルキルアミノスルホニル基、N,N-ジ低級アルキルアミノスルホニル基、N-ヒドロキシ低級アルキルアミノスルホニル基、N-低級アルコキシアルキルアミノスルホニル基、ピロリジニルスルホニル基、低級アルキルスルホニルアミノアルキル基、N-低級アルキルアミノスルホニルアルキル基、N,N-ジ低級アルキルアミノスルホニルアルキル基、低級アシル基、低級アシルアルキル基、低級シクロアルキル(ヒドロキシ)メチル基、テトラヒドロピラニル基、ヒドロキシテトラヒドロピラニル基、ヒドロキシ低級アルキルテトラヒドロピラニル基、低級アシルアミノアルキル基、(チアゾール-2-イル)ヒドロキシメチル基、ジ(チアゾール-2-イル)ヒドロキシメチル基、低級アルキルスルホニル基、低級アルコキシアルキルスルホニル基、ヒドロキシ低級アルキルスルホニル基、低級アルキルスルホニルアルキル基、N-低級アルキルアミドアルキル基、アリール基、アラルキル基、ヘテロアリール基、ヘテロアリール低級アルキル基、ヘテロアリール低級アルコキシ基、ヘテロアリールスルホニル基、4-モルホリニルスルホニル基、4-オキシチオモルホリニルスルホニル基、4-ジオキシチオモルホリニルスルホニル基、ヒドロキシ低級シクロアルキル基、ヒドロキシ低級シクロアルキルオキシ基、ヒドロキシシクロアルケニル基、ハロゲン化ヒドロキシ低級アルキル基、4-ヒドロキシピペリジル基、4-低級アルコキシピペリジル基、ω，ω-低級アルキレンジオキシアルキル基、ω，ω-低級アルキレンジオキシアルコキシ基、低級シクロアルキルヒドロキシメチル基、アリールオキシ基、アリールアミノスルホニル基、アミノ基、低級アルキルアミノ基、ジ低級アルキルアミノ基、ヒドロキシ低級アルキルアミノ基、低級アシルアミノ基、ヒドロキシ低級アシルアミノ基、低級アルキルスルホニルアミノ��、ピリジル低級アルコキシ基、低級アルキルピリジルアルコキシ基、低級アルコキシヒドロキシアルコキシ基、N-ヒドロキシ低級アルキルカルバモイル基、N-ヒドロキシ低級アルキル-N-低級アルキルカルバモイル基、ハロゲン化低級アルコキシ基、シアノ低級アルコキシ基、ヒドロキシ低級シクロアルコキシ基、トリフルオロメチル基、トリフルオロメトキシ基、アミノ低級アルコキシ基、N-低級アルキルアミノアルコキシ基、N,N-ジ低級アルキルアミノアルコキシ基、低級アシルアルコキシ基、低級アシルアミノアルコキシ基、(1,3-ジオキソラニル)低級アルキル基、(1,3-ジオキソラニル)低級アルコキシ基、アミド低級アルコキシ基、4-(ヒドロキシアルキル)テトラヒドロピラン-4-イル基、2,3-ジヒドロベンゾフラニル基、2-ヒドロキシ-2-アルキル-2,3-ジヒドロベンゾフラニル基、インダノニル基、ヒドロキシインダニル基、イミダゾリル低級アルコキシ基、スクシイミド基または2-オキサゾリドン-3-イル基を意味する。さらにR7は水素原子でありR8とR9でシクロペンタノン環、ヒドロキシシクロペンタン環、ヒドロキシアルキルシクロペンタン環、シクロヘキサノン環、ヒドロキシシクロヘキサン環、ヒドロキシアルキルシクロヘキサン環、2-ヒドロキシメチル-2-メチルシクロペンタノン環、1,2-エチレンジオキシ環またはメチレンジオキシ環を形成してもよい。mまたはpは、それぞれ0または1〜6の整数を意味する。R10,R12,R13,R14,R15,R16,R17,R18,R19,R20,R21,R22,R23,R25,R27,R29は、それぞれ水素原子、ハロゲン原子、ヒドロキシ基、低級アルキル基、低級アルコキシ基、ヒドロキシ低級アルキル基、ヒドロキシ低級アルコキシ基またはテトラヒドロピラニル基を意味する。R11は、水素原子、ハロゲン原子、水酸基、低級アルキル基または低級アルコキシ基を意味する。R24は、水素原子または低級アルキル基を意味する。R26は、水素原子またはヒドロキシ低級アルキル基を意味する。R28は、水素原子または低級アルキル基を意味する。R30は、水素原子、低級アルキル基、低級アルコキシ基、ヒドロキシ低級アルキル基またはヒドロキシ低級アルコキシ基を意味する。Wは、硫黄原子または酸素原子を意味する。各式中、下記一般式で表される結合
【化３】
0003989102.tif 000687
は、単結合または二重結合を、下記一般式で表される結合
【化４】
0003989102.tif 000688
は、トランス結合またはシス結合を意味する。））
【請求項２】
下記一般式で表される化合物群から選ばれた縮合ピリジン誘導体、その薬理学的に許容される塩またはいずれかの水和物。
【化５】
0003989102.tif 000689
（式中、R31、R32、ｎ及びR33はそれぞれ前記と同様の意味を有する。）
【請求項３】
下記一般式で表される化合物群から選ばれた縮合ピリジン誘導体、その薬理学的に許容される塩またはいずれかの水和物。
【化６】
0003989102.tif 000690
（式中、R31、R32、ｎ及びR33はそれぞれ前記と同様の意味を有する。）
【請求項４】
下記化合物群から選ばれた縮合ピリジン誘導体、その薬理学的に許容される塩またはいずれかの水和物。
(1) 3-(4-ベンジルオキシブチル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(2) 1-(1-メチルピペラジン-4-イル)-3-(4-メトキシフェニル)イソキノリン
(3) 1-(1-メチルピペラジン-4-イル)-3-[4-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]イソキノリン
(4) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(4-トリフルオロメチルフェニル)イソキノリン
(5) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(1-フルオロプロピル)フェニル]イソキノリン
(6) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(2-ヒドロキシフェニル)イソキノリン
(7) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(4-ヒドロキシフェニル)イソキノリン
(8) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(2-メトキシフェニル)イソキノリン
(9) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(3-メトキシフェニル)イソキノリン
(10) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(4-メトキシフェニル)イソキノリン
(11) 3-(2,3-ジメトキシフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(12) 3-(2,4-ジメトキシフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(13) 3-(2,5-ジメトキシフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(14) 3-(3,4-ジメトキシフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(15) 3-(3,5-ジメトキシフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(16) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(2,4,5-トリメトキシフェニル)イソキノリン
(17) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(4-ヒドロキシメチルフェニル)イソキノリン
(18) 3-[2-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(19) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(1-ヒドロキシプロピル)フェニル]イソキノリン
(20) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(3-ヒドロキシプロピル)フェニル]イソキノリン
(21) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(1-ヒドロキシブチル)フェニル]イソキノリン
(22) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(3-ヒドロキシブチル)フェニル]イソキノリン
(23) 3-[4-(4-ヒドロキシブチル)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(24) 3-[4-(1,3-ジヒドロキシプロピル)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(25) 3-[4-(1,3-ジヒドロキシ-3-メチルブチル)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(26) 3-[4-(3-ヒドロキシ-1-メトキシブチル)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(27) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[4-(3-ヒドロキシ-1-フルオロプロピル)フェニル]イソキノリン
(28) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(4-ヒドロキシメチル-3-フルオロ)フェニル]イソキノリン
(29) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[3-フルオロ-4-(1-ヒドロキシプロピル)フェニル]イソキノリン
(30) 3-[3-クロロ-4-(3-ヒドロキシプロピル)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(31) 3-[3-カルボキシアミド-4-(3-ヒドロキシプロピル)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(32) 3-[3-シアノ-4-(3-ヒドロキシプロピル)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(33) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(3-ヒドロキシプロピル)-3-メトキシフェニル]イソキノリン
(34) 3-[3-(3-ヒドロキシプロピル)-4-メトキシフェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(35) 3-[3-(4-ヒドロキシブチル)-4-メトキシフェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(36) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]イソキノリン
(37) 3-[3,4-ジ(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(38) 3-[3,5-ジ(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(39) 3-[3-クロロ-4-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(40) 3-[3-メチル-4-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(41) 3-[3-イソプロピル-4-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(42) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(2-メトキシエトキシ)フェニル]イソキノリン
(43) 3-[3,4-ジ(2-メトキシエトキシ)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(44) 3-[4-(2-ヒドロキシエトキシ)メチルフェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(45) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(2-フルオロエトキシ)フェニル]イソキノリン
(46) 3-(3,4-メチレンジオキシフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(47) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-(4-アセトニルオキシフェニル)イソキノリン
(48) 3-[4-(3-アミノプロポキシ)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(49) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[4-(2-ジメチルアミノエトキシ)フェニル]イソキノリン
(50) 3-[4-(3-アセトアミドプロポキシ)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(51) 3-(4-シアノメトキシフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(52) 3-[4-(2-シアノエトキシ)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(53) 3-[4-(3-シアノプロポキシ)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(54) 3-[4-(3-メチルチオプロポキシ)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(55) 3-[4-(3-メチルスルホニルプロポキシ)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(56) 3-{4-[2-(1-イミダゾニル)エトキシ]フェニル}-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(57) 3-{4-[3-(4-ピリジル)プロポキシ]フェニル}-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(58) 3-{4-[2-(2-メチルピリジン-5-イル)エトキシ]フェニル}-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(59) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[4-(N-エチルカルバミル)フェニル]イソキノリン
(60) (Z)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(4-ヒドロキシイミノメチルフェニル)イソキノリン
(61) (E)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(4-ヒドロキシイミノメチルフェニル)イソキノリン
(62) 3-(4-シアノフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(63) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(4-N-プロピルアミノカルボニルフェニル)イソキノリン
(64) 3-[4-(4-ヒドロキシ-1-シクロヘキセン-1-イル)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(65) 3-(4-アミノフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(66) 3-[4-(N,N-ジメチルアミノ)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(67) 3-[4-(2-ヒドロキシエチル)アミノフェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(68) 3-(4-アセタミドフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(69) 3-(4-エチルカルボニルアミノフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(70) 3-(4-プロピルカルボニルアミノフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(71) 3-(4-エチルスルホニルアミノフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(72) 3-(4-プロピルスルホニルアミノフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(73) 3-(4-ブチルスルホニルアミノフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(74) 3-(4-スルホニルアミドフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(75) 3-[(4-モルホリニル)スルホニルフェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(76) 3-[(4-チオモルホリニル)スルホニルフェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(77) 3-[(1,1-ジオキシチオモルホリニル)スルホニルフェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(78) 3-(4-エチルスルホニルアミノメチルフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(79) 3-(4-エチルスルホニルアミノエチルフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(80) 3-(4-エチルアミノスルホニルメチルフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(81) 3-(4-プロピルアミノスルホニルメチルフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(82) 3-[4-(N,N-ジエチルアミノ)スルホニルメチルフェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(83) 3-[4-(テトラヒドロピラン-4-イル)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(84) 3-[4-(5,6-ジヒドロ-2H-ピラン-4-イル)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(85) 3-(4-エチルカルボニルアミノメチルフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(86) 3-(4-プロピルカルボニルアミノメチルフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(87) 3-(4-エチルアミノカルボニルメチルフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(88) 3-(4-プロピルアミノカルボニルメチルフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(89) 3-(4-ブチルアミノカルボニルメチルフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(90) 3-(4-メチルスルホニルメチルフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(91) 3-(3-クロロ-4-エチルスルホニルアミノメチルフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(92) 3-(3-クロロ-4-プロピルスルホニルアミノメチルフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(93) 3-(4-モルホリニルメチルフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(94) 3-(4-チオモルホリニルメチルフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(95) 3-[4-(3-オキサゾリジノン)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(96) 3-[4-(4,4-エチレンジオキシピペリジン-1-イル)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(97) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(4-ヒドロキシピペリジン-1-イル)フェニル]イソキノリン
(98) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(4-メトキシピペリジン-1-イル)フェニル]イソキノリン
(99) 3-[2-(4-アセチルピペラジン-1-イル)ピリジン-5-イル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(100) 3-[4-(4-アセチルピペラジン-1-イル)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(101) 3-(2-メトキシベンジル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(102) 3-[α-メチル-(4-メトキシベンジル)]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(103) 3-[α-ヒドロキシ-(2-メトキシベンジル)]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(104) 3-[α-ヒドロキシ-(4-メトキシベンジル)]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(105) 3-[α-メチル-α-ヒドロキシ-(4-メトキシベンジル)]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(106) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-(4-メトキシフェネチル)イソキノリン
(107) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[2-(2-ヒドロキシエトキシ)フェネチル]イソキノリン
(108) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[3-(2-ヒドロキシエトキシ)フェネチル]イソキノリン
(109) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[4-(2-ヒドロキシエトキシ)フェネチル]イソキノリン
(110) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-{3-[2-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]プロピル}イソキノリン
(111) 3-(2-メトキシフェニルカルボニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(112) 3-(4-メトキシフェニルカルボニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(113) 3-(4-メトキシインダン-1-イル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(114) 3-(6-メトキシインダン-1-イル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(115) 3-[4-(2-ヒドロキシエトキシ)インダン-1-イル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(116) 3-(8-メトキシ-1,2-ジヒドロナフタレン-4-イル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(117) 3-(7-メトキシ-1,2-ジヒドロナフタレン-4-イル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(118) 3-(6-メトキシ-1,2-ジヒドロナフタレン-4-イル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(119) 3-(5-メトキシ-1,2,3,4-テトラヒドロナフタレン-1-イル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(120) 3-(6-メトキシ-1,2,3,4-テトラヒドロナフタレン-1-イル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(121) 3-(7-メトキシ-1,2,3,4-テトラヒドロナフタレン-1-イル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(122) 3-(3-ヒドロキシメチルクロマン-6-イル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(123) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(2-ピリジル)イソキノリン
(124) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[5-(2-ヒドロキシエトキシ)ピリジン-2-イル]イソキノリン
(125) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[2-(2-ヒドロキシエトキシ)ピリジン-5-イル]イソキノリン
(126) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[2-(2-メトキシエトキシ)ピリジン-5-イル]イソキノリン
(127) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[5-(2-メトキシエトキシ)ピリジン-2-イル]イソキノリン
(128) 3-(2-プロピルカルボニルアミノピリジン-5-イル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(129) 3-[(2-メチルスルホニルピリジン)-5-イル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(130) 3-[(2-エチルスルホニルピリジン)-5-イル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(131) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-(2-ブチルピリジン-5-イル)イソキノリン
(132) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[5-(3-フルオロプロピル)ピリジン-2-イル]イソキノリン
(133) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[2-(3-フルオロプロピル)ピリジン-5-イル]イソキノリン
(134) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[5-(3-ヒドロキシプロピル)ピリジン-2-イル]イソキノリン
(135) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[2-(3-ヒドロキシプロピル)ピリジン-5-イル]イソキノリン
(136) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[2-(3-ヒドロキシブチル)ピリジン-5-イル]イソキノリン
(137) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[2-(4-ヒドロキシブチル)ピリジン-5-イル]イソキノリン
(138) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[2-(3-ヒドロキシ-3-メチルブチル)ピリジン-5-イル]イソキノリン
(139) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[2-(3-メトキシプロピル)ピリジン-5-イル]イソキノリン
(140) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[3-(3-メトキシプロピル)ピリジン-5-イル]イソキノリン
(141) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[5-(3-メトキシプロピル)ピリジン-2-イル]イソキノリン
(142) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[2-(3-エトキシプロピル)ピリジン-5-イル]イソキノリン
(143) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-{2-[3-(2-プロポキシ)プロピル]ピリジン-5-イル}イソキノリン
(144) １−（１−エチルピペラジン-4-イル）-3-[2-(3-メトキシブチル)ピリジン-5-イル]イソキノリン
(145) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-{2-[2-(2-ヒドロキシ-2-シクロヘキシル)エチニル]ピリジン-4-イル}イソキノリン
(146) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[2-(1-ブチニル)ピリジン-5-イル]イソキノリン
(147) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[2-(モルホリン-4-イル)ピリジン-5-イル]イソキノリン
(148) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[5-(モルホリン-4-イル)ピリジン-2-イル]イソキノリン
(149) 3-[2-(2,6-ジメチルモルホリン-4-イル)ピリジン-5-イル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(150) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[2-(チオモルホリン-4-イル)ピリジン-5-イル]イソキノリン
(151) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[2-(S-オキシチオモルホリン-4-イル)ピリジン-5-イル]イソキノリン
(152) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[2-(4-ヒドロキシピペリジン-1-イル)ピリジン-5-イル]イソキノリン
(153) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[2-(4-メトキシピペリジン-1-イル)ピリジン-5-イル]イソキノリン
(154) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[2-(4-ヒドロキシメチルピペリジン-1-イル)ピリジン-5-イル]イソキノリン
(155) 3-[2-(5,6-ジヒドロ-2H-ピラン-4-イル)ピリジン-5-イル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(156) 3-[2-(テトラヒドロピラン-4-イル)ピリジン-5-イル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(157) 3-{4-[3-(3-ピリジル)プロポキシ]フェニル}-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(158) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-(1-フェニルピペラジン-4-イル)イソキノリン
(159) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[1-(2-ピリジル)ピペラジン-4-イル]イソキノリン
(160) 3-[4-(4-モルホリニル)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(161) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-(2-ヒドロキシメチルチオフェン-4-イル)イソキノリン
(162) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-(2-ヒドロキシメチルチオフェン-5-イル)イソキノリン
(163) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[2-(2-ヒドロキシエチル)チオフェン-5-イル]イソキノリン
(164) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[2-(1-ヒドロキシプロピル)チオフェン-4-イル]イソキノリン
(165) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[2-(1-ヒドロキシプロピル)チオフェン-5-イル]イソキノリン
(166) 3-[2-(テトラヒドロピラン-4-イル)チオフェン-5-イル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(167) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[4-メチル-5-(2-ヒドロキシエチル)チアゾール-2-イル]イソキノリン
(168) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-(2-ヒドロキシメチルチアゾール-5-イル)イソキノリン
(169) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[1-(2-ヒドロキシエチル)ピラゾール-3-イル]イソキノリン
(170) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[(1-ヒドロキシプロピル)チアゾール-5-イル]イソキノリン
(171) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[2-(3-ヒドロキシプロピル)チアゾール-5-イル]イソキノリン
(172) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[2-(3-メトキシプロピル)チアゾール-5-イル]イソキノリン
(173) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[2-(4-モルホリニル)チアゾール-5-イル]イソキノリン
(174) 3-(2-プロピルカルボニルアミノピリミジン-5-イル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(175) 3-[2-(5,6-ジヒドロ-2H-ピラン-4-イル)チオフェン-4-イル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(176) 3-[2-(5,6-ジヒドロ-2H-ピラン-4-イル)チオフェン-5-イル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(177) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-(フェニルエチニル)イソキノリン
(178) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-(4-メトキシフェニル)エチニルイソキノリン
(179) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-(2-ピリジル)エチニルイソキノリン
(180) 3-(3-モルホリニル-1-プロピニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(181) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-(3-フェニル-1-プロピニル)イソキノリン
(182) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-(4-フェニル-1-ブチニル)イソキノリン
(183) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[4-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニルエチニル]イソキノリン
(184) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-ベンゾイルエチニルイソキノリン
(185) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-(2,4-ジメトキシフェニルエチニル)イソキノリン
(186) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[3-(3-メトキシプロピル)-5-ピリジル]エチニルイソキノリン
(187) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[2-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]エチニルイソキノリン
(188) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[3-(2-ヒドロキシエトキシ)-2-ピリジル]エチニルイソキノリン
(189) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-(トランス-2-フェニルエテニル)イソキノリン
(190) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[トランス-2-(4-メトキシフェニル)エテニル]イソキノリン
(191) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[シス-2-(4-メトキシフェニル)エテニル]イソキノリン
(192) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-(シス-1-メチル-2-フェニルエテニル)イソキノリン
(193) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-(トランス-1-メチル-2-フェニルエテニル)イソキノリン
(194) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[トランス-2-(2-ヒドロキシエトキシフェニル)エテニル]イソキノリン
(195) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[トランス-2-(2-メトキシフェニル)エテニル]イソキノリン
(196) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-(トランス-2-メチル-2-フェニルエテン-1-イル)イソキノリン
(197) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[トランス-2-(2-フルオロフェニル)エテニル]イソキノリン
(198) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[(E)-4-(2-ヒドロキシエトキシ)スチリル]イソキノリン
(199) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-{トランス-2-[3-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]エテニル}イソキノリン
(200) 3-{(E)-2-[2-(4-モルホリニル)ピリジン-5-イル]エテニル}-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(201) 3-[(E)-2-(4-メチルスルホニルフェニル)エテニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(202) 3-[(E)-2-(2-メチルスルホニルフェニル)エテニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(203) 3-[(E)-2-(4-メチルスルホニルメチルフェニル)エテニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(204) 3-{(E)-2-[3-(4-モルホリニル)フェニル]エテニル}-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(205) 3-{(E)-2-[4-(4-モルホリニル)フェニル]エテニル}-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(206) 3-{(E)-2-メチル-2-[4-(4-モルホリニル)フェニル]エテニル}-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(207) 3-{(E)-2-メチル-2-[3-(4-モルホリニル)フェニル]エテニル}-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(208) 3-[(E)-2-メトキシメチル-2-フェニルエテニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(209) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[トランス-2-(2-ピリジル)エテニル]イソキノリン
(210) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[トランス-2-(4-ピリジル)エテニル]イソキノリン
(211) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[3-(2-メトキシ)フェニル-2-プロペニル]イソキノリン
(212) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[3-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル-1-プロペニル]イソキノリン
(213) 3-{(E)-2-[2-(4-モルホリニル)ピリジン-5-イル]エテニル}-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(214) 3-{(E)-2-[3-(4-モルホリニル)ピリダジン-6-イル]エテニル}-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(215) 3-{(E)-2-[4-(4-モルホリニル)ピリミジン-6-イル]エテニル}-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(216) 3-{(E)-2-[2-(4-モルホリニル)ピラジン-6-イル]エテニル}-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(217) 3-[1-(4-メトキシフェニル)エテニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(218) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-N-フェニル-3-イソキノリンカルボキシアミド
(219) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-(4-メトキシアニリノメチル)イソキノリン
(220) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-(4-メトキシベンジルアミノ)イソキノリン
(221) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-4-メトキシ-3-(4-メトキシフェニル)イソキノリン
(222) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-5-メチル-3-(4-メトキシフェニル)イソキノリン
(223) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]-6-フルオロイソキノリン
(224) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-6-フルオロ-3-(4-メトキシフェニル)イソキノリン
(225) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-6-メチル-3-(4-メトキシフェニル)イソキノリン
(226) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-6-メトキシ-3-(4-トリフルオロメチルフェニル)イソキノリン
(227) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-6-メトキシ-3-(4-メトキシフェニル)イソキノリン
(228) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-7-メチル-3-(4-メトキシフェニル)イソキノリン
(229) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-7-フルオロ-3-(4-メトキシフェニル)イソキノリン
(230) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]-7-フルオロイソキノリン
(231) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-7-メトキシ-3-フェニルイソキノリン
(232) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-7-メトキシ-3-(2-メトキシフェニル)イソキノリン
(233) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-8-フルオロ-3-(4-メトキシフェニル)イソキノリン
(234) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-8-フルオロ-3-[4-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]イソキノリン
(235) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-8-メトキシ-3-(4-メトキシフェニル)イソキノリン
(236) 1-(1-プロピルピペラジン-4-イル)-3-(4-メトキシフェニル)イソキノリン
(237) 1-(1-プロピルピペラジン-4-イル)-3-[4-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]イソキノリン
(238) 1-(1-イソプロピルピペラジン-4-イル)-3-(4-メトキシフェニル)イソキノリン
(239) 1-(1-シクロプロピルピペラジン-4-イル)-3-(4-メトキシフェニル)イソキノリン
(240) 1-(1-アリルピペラジン-4-イル)-3-(4-メトキシフェニル)イソキノリン
(241) 1-[1-(2-フルオロエチル)ピペラジン-4-イル]-3-(4-メトキシフェニル)イソキノリン
(242) 1-[4-(2-ヒドロキシエチル)ピペラジン-1-イル]-3-(4-メトキシフェニル)イソキノリン
(243) 3-(4-エチルスルホニルアミノメチルフェニル)-1-[4-(2-ヒドロキシエチル)ピペラジン-1-イル]イソキノリン
(244) 8-(4-エチルピペラジン-1-イル)-6-(4-メトキシフェニル)ピリド[2,3-c]ピリジン
(245) 8-(1-エチルピペラジン-4-イル)-6-[4-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]-1,7-ナフチリジン
(246) 8-(1-エチルピペラジン-4-イル)-6-{4-[(S)-2-ヒドロキシプロポキシ]フェニル}-1,7-ナフチリジン
(247) 8-(1-エチルピペラジン-4-イル)-6-[4-(3-ヒドロキシプロピル)フェニル]-1,7-ナフチリジン
(248) 8-(1-エチルピペラジン-4-イル)-6-[4-(3-ヒドロキシブチル)フェニル]-1,7-ナフチリジン
(249) 8-(1-エチルピペラジン-4-イル)-6-[4-(3-ヒドロキシ-1-フルオロプロピル)フェニル]-1,7-ナフチリジン
(250) 8-(1-エチルピペラジン-4-イル)-6-[4-(2-ヒドロキシ-2-メチルプロポキシ)フェニル]-1,7-ナフチリジン
(251) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-(4-メトキシフェニル)-2,6-ナフチリジン
(252) 5-(1-エチルピペラジン-4-イル)-7-(4-メトキシフェニル)-1,6-ナフチリジン
(253) 5-[4-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]-7-(4-メチルピペラジン-1-イル)チエノ[2,3-c]ピリジン
(254) 7-(1-エチルピペラジン-4-イル)-5-[4-(1-ヒドロキシペンチル)フェニル]チエノ[2,3-c]ピリジン
(255) 7-(1-エチルピペラジン-4-イル)-5-[4-(1-ヒドロキシ-3-メチルブチル)フェニル]チエノ[2,3-c]ピリジン
(256) 7-(1-エチルピペラジン-4-イル)-5-[4-(3-ヒドロキシ-1-フルオロプロピル)フェニル]チエノ[2,3-c]ピリジン
(257) 5-[4-(3-ヒドロキシプロピル)-3-クロロフェニル]-7-(4-エチルピペラジン-1-イル)チエノ[2,3-c]ピリジン
(258) 7-(1-エチルピペラジン-4-イル)-5-[3-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]チエノ[2,3-c]ピリジン
(259) 7-(4-エチルピペラジン-1-イル)-5-(4-ヒドロキシエトキシフェニル)チエノ[2,3-c]ピリジン
(260) 7-(1-エチルピペラジン-4-イル)-5-[4-(2-ヒドロキシ-2-メチルプロポキシ)フェニル]チエノ[2,3-c]ピリジン
(261) 5-[3-(3-ヒドロキシプロピル)-4-メトキシフェニル]-7-(4-エチルピペラジン-1-イル)チエノ[2,3-c]ピリジン
(262) 5-[4-(3-ヒドロキシプロピル)-3-シアノフェニル]-7-(4-エチルピペラジン-1-イル)チエノ[2,3-c]ピリジン
(263) 5-[2-(4-モルホリニル)ピリジン-5-イル]-7-(4-エチルピペラジン-1-イル)チエノ[2,3-c]ピリジン
(264) 5-[2-(4-チオモルホリニル)ピリジン-5-イル]-7-(4-エチルピペラジン-1-イル)チエノ[2,3-c]ピリジン
(265) 5-[2-(4-ヒドロキシピペリジン-1-イル)ピリジン-5-イル]-7-(4-エチルピペラジン-1-イル)チエノ[2,3-c]ピリジン
(266) 5-[4-(5,6-ジヒドロ-2H-ピラン-4-イル)フェニル]-7-(4-エチルピペラジン-1-イル)チエノ[2,3-c]ピリジン
(267) 5-[2-(2-メトキシエトキシ-2-メチル)ピリジン-5-イル]-7-(4-エチルピペラジン-1-イル)チエノ[2,3-c]ピリジン
(268) 5-[2-(2-ヒドロキシエトキシ)ピリジン-5-イル]-7-(4-エチルピペラジン-1-イル)チエノ[2,3-c]ピリジン
(269) 5-[2-(2-メトキシエトキシ)ピリジン-5-イル]-7-(4-エチルピペラジン-1-イル)チエノ[2,3-c]ピリジン
(270) 5-[4-(4-ヒドロキシシクロヘキセン-1-イル)フェニル]-7-(4-エチルピペラジン-1-イル)チエノ[2,3-c]ピリジン
(271) 7-(1-エチルピペラジン-4-イル)-5-(4-ペンタノイルフェニル)チエノ[2,3-c]ピリジン
(272) 7-(1-エチルピペラジン-4-イル)-5-[4-(3-メチルブタノイル)フェニル]チエノ[2,3-c]ピリジン
(273) 7-(1-エチルピペラジン-4-イル)-5-[4-(N-シクロヘキシルアミド)フェニル]チエノ[2,3-c]ピリジンカルボキシアミド
(274) 7-(1-エチルピペラジン-4-イル)-5-[4-(ピロリジニル-1-カルボニル)フェニル]チエノ[2,3-c]ピリジン
(275) 5-[4-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]-7-[4-(2-ヒドロキシエチル)ピペラジン-1-イル]チエノ[3,2-c]ピリジン
(276) 5-(4-メトキシフェニル)-7-[4-(2-ヒドロキシエチル)ピペラジン-1-イル]チエノ[2,3-c]ピリジン
(277) 4-(4-エチルピペラジン-1-イル)-6-(4-メトキシフェニル)チエノ[3,4-c]ピリジン
(278) 4-(4-エチルピペラジン-1-イル)-6-[4-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]チエノ[3,4-c]ピリジン
(279) 4-(4-メチルピペラジン-1-イル)-6-[4-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]チエノ[3,2-c]ピリジン
(280) 4-(4-エチルピペラジン-1-イル)-6-(4-ヒドロキシフェニル)チエノ[3,2-c]ピリジン
(281) 4-(4-エチルピペラジン-1-イル)-6-[4-(1-ヒドロキシエチル)フェニル]チエノ[3,2-c]ピリジン
(282) 4-(4-エチルピペラジン-1-イル)-6-[4-(1-ヒドロキシプロピル)フェニル]チエノ[3,2-c]ピリジン
(283) 4-(4-エチルピペラジン-1-イル)-6-[4-(1-ヒドロキシブチル)フェニル]チエノ[3,2-c]ピリジン
(284) 4-(1-エチルピペラジン-4-イル)-6-[3-(2-ヒドロキエトキシ)フェニル]チエノ[3,2-c]ピリジン
(285) 4-(1-エチルピペラジン-4-イル)-6-[4-(3-ヒドロキシブチル)フェニル]チエノ[3,2-c]ピリジン
(286) (4-エチルピペラジン-1-イル)-6-[4-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]チエノ[3,2-c]ピリジン
(287) 4-(4-エチルピペラジン-1-イル)-6-[4-(2-ヒドロキシプロポキシ)フェニル]チエノ[3,2-c]ピリジン
(288) 6-[4-(2-メチル-2-ヒドロキシプロポキシ)フェニル]-4-(4-メチルピペラジン-1-イル)チエノ[3,2-c]ピリジン
(289) 6-[4-(2-メチル-2-ヒドロキシプロポキシ)フェニル]-4-(4-プロピルピペラジン-1-イル)チエノ[3,2-c]ピリジン
(290) 6-[4-(2-メチル-2-ヒドロキシプロポキシ)フェニル]-4-(4-エチルピペラジン-1-イル)チエノ[3,2-c]ピリジン
(291) 4-(4-エチルピペラジン-1-イル)-6-[4-(3-ヒドロキシ-3-メチルブチル)フェニル]チエノ[3,2-c]ピリジン
(292) 6-[4-(4-メチル-4-ヒドロキシペンチルオキシ)フェニル]-4-(4-エチルピペラジン-1-イル)チエノ[3,2-c]ピリジン
(293) 4-(4-プロピルピペラジン-1-イル)-6-[4-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]チエノ[3,2-c]ピリジン
(294) 6-[4-(2-メチル-2-ヒドロキシプロポキシ)フェニル]-4-[4-(2-フルオロエチル)ピペラジン-1-イル]チエノ[3,2-c]ピリジン
(295) 4-[4-(2-フルオロエチル)ピペラジン-1-イル]-6-[4-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]チエノ[3,2-c]ピリジン
(296) 6-[4-(2-メチル-2-ヒドロキシプロポキシ)フェニル]-4-[4-(2-ヒドロキシエチル)ピペラジン-1-イル]チエノ[3,2-c]ピリジン
(297) 6-[4-(2-メチル-2-ヒドロキシプロポキシ)フェニル]-4-[4-(2-フェニルエチル)ピペラジン-1-イル]チエノ[3,2-c]ピリジン
(298) 7-(1-エチルピペラジン-4-イル)-5-[3-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]フロ[2,3-c]ピリジン
(299) 7-(1-エチルピペラジン-4-イル)-5-[4-(3-ヒドロキシプロピル)フェニル]フロ[2,3-c]ピリジン
(300) 7-(1-エチルピペラジン-4-イル)-5-[4-(3-ヒドロキシブチル)フェニル]フロ[2,3-c]ピリジン
(301) 7-(1-エチルピペラジン-4-イル)-5-[4-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]フロ[2,3-c]ピリジン
(302) 7-(1-エチルピペラジン-4-イル)-5-{4-[(R)-2-ヒドロキシ-1-メチルエトキシ]フェニル}フロ[2,3-c]ピリジン
(303) 7-(1-エチルピペラジン-4-イル)-5-{4-[(S)-2-ヒドロキシ-1-メチルエトキシ]フェニル}フロ[2,3-c]ピリジン
(304) 7-(1-エチルピペラジン-4-イル)-5-{4-[(S)-2-ヒドロキシプロポキシ]フェニル}フロ[2,3-c]ピリジン
(305) 7-(1-エチルピペラジン-4-イル)-5-{4-[(R)-2-ヒドロキシプロポキシ]フェニル}フロ[2,3-c]ピリジン
(306) 7-(1-エチルピペラジン-4-イル)-5-[4-(3-ヒドロキシ-3-メチルブトキシ)フェニル]フロ[2,3-c]ピリジン
(307) 7-(1-エチルピペラジン-4-イル)-5-{トランス-2-[4-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]エテニル}フロ[2,3-c]ピリジン
(308) 7-(1-エチルピペラジン-4-イル)-5-{トランス-2-[2-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]エテニル}フロ[2,3-c]ピリジン
(309) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[4-(2-ヒドロキシ-2-メチルプロポキシ)フェニル]イソキノリン
(310) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-(3-フェニル-3-ヒドロキシ-1-プロピニル)イソキノリン
(311) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-8-メチル-3-(4-メトキシフェニル)イソキノリン
(312) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-4-メチル-3-(4-メトキシフェニル)イソキノリン
(313) 1-[1-(2-シアノエチル)ピペラジン-4-イル]-3-(4-メトキシフェニル)イソキノリン
(314) 1-[1-(カルバモイルメチル)ピペラジン-4-イル]-3-(4-メトキシフェニル)イソキノリン
(315) 1-(4-エチルスルホニルピペラジン-1-イル)-3-(4-メトキシフェニル)イソキノリン
(316) 4-ピペラジニル-6-[4-(2-メチル-2-ヒドロキシプロポキシ)フェニル]チエノ[3,2-c]ピリジン
(317) 7-(1-エチルピペラジン-4-イル)-5-[4-(3-ヒドロキシプロポキシ)フェニル]フロ[2,3-c]ピリジン
(318) 1-(4-エチルピペリジン-1-イル)-3-(4-メトキシフェニル)イソキノリン
(319) 1-{N-[2-(2-ジメチルアミノ)エチル]-N-メチルアミノ}-3-(4-メトキシフェニル)イソキノリン
(320) 1-(4-モルホリニル)-3-(4-メトキシフェニル)イソキノリン
(321) 1-(1-エチル-2-ピロリジニル)メチルアミノ-3-(4-メトキシフェニル)イソキノリン
(322) 3-(4-メトキシフェニル)-1-[2-(2-ピリジル)エチル]アミノイソキノリン
(323) 1-[2-(4-モルホリニル)エチル]アミノ-3-(4-メトキシフェニル)イソキノリン
(324) 1-(1-イミダゾリル)-3-(4-メトキシフェニル)イソキノリン
(325) 1-[4-(ピペリジン-1-イル)ピペリジン-1-イル]-3-(4-メトキシフェニル)イソキノリン
(326) 1-(1,4,5,6-テトラヒドロピリミジン-1-イル)-3-(4-メトキシフェニル)イソキノリン
(327) 1-(1-エチルホモピペラジン-4-イル)-3-(4-メトキシフェニル)イソキノリン
(328) 3-(4-メトキシフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)メチルイソキノリン
(329) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[3-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]イソキノリン
(330) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(4-エトキシフェニル)イソキノリン
(331) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(3-ヒドロキシプロポキシ)フェニル]イソキノリン
(332) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(3,4-エチレンジオキシフェニル)イソキノリン
(333) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(3-メトキシプロピル)フェニル]イソキノリン
(334) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(n-ブチル)フェニル]イソキノリン
(335) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(4-メトキシピリジン-2-イル)イソキノリン
(336) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(1,3-ジオキソラン-2-イルメチルオキシ)フェニル]イソキノリン
(337) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(2,3-ジヒドロキシプロポキシ)フェニル]イソキノリン
(338) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(4-カルバモイルメトキシフェニル)イソキノリン
(339) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(4-トリフルオロメトキシフェニル)イソキノリン
(340) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(2-ヒドロキシエトキシ)-3-メトキシフェニル]イソキノリン
(341) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(4-メチルチオフェニル)イソキノリン
(342) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(4-メチルスルホニルフェニル)イソキノリン
(343) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(2-ヒドロキシ-3-メトキシプロポキシ)フェニル]イソキノリン
(344) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(2-メトキシピリジン-5-イル)イソキノリン
(345) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(1-ヒドロキシ-1-メチルエチル)フェニル]イソキノリン
(346) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-{4-[N-(2-ヒドロキシエチル)カルバモイル]フェニル}イソキノリン
(347) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-{4-[N-(2-ヒドロキシエチル)スルファモイル]フェニル}イソキノリン
(348) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(1-ヒドロキシエチル)フェニル]イソキノリン
(349) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(プロピルスルホニル)フェニル]イソキノリン
(350) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-{4-[(3-メトキシプロピル)スルホニル]フェニル}イソキノリン
(351) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(2-ヒドロキシエチル)フェニル]イソキノリン
(352) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(3-ヒドロキシプロピル)スルホニルフェニル]イソキノリン
(353) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(N-プロピルスルファモイル)フェニル]イソキノリン
(354) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-{4-[N-(2-メトキシエチル)スルファモイル]フェニル}イソキノリン
(355) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(3-フルオロプロピル)スルホニルフェニル]イソキノリン
(356) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(ピロリジン-1-イル)スルホニルフェニル]イソキノリン
(357) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(N-エチルスルファモイル)フェニル]イソキノリン
(358) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(N-メチル-N-プロピルスルファモイル)フェニル]イソキノリン
(359) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(N,N-ジエチルスルファモイル)フェニル]イソキノリン
(360) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-{4-[N-(1-メチルプロピル)スルファモイル]フェニル}イソキノリン
(361) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(N-メチルスルファモイル)フェニル]イソキノリン
(362) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(N,N-ジメチルスルファモイル)フェニル]イソキノリン
(363) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(N-シクロプロピルスルファモイル)フェニル]イソキノリン
(364) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(N-エチルカルバモイル)フェニル]イソキノリン
(365) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(N-メチルカルバモイル)フェニル]イソキノリン
(366) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(エチルスルホニル)フェニル]イソキノリン
(367) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(3-フルオロ-4-メトキシエトキシフェニル)イソキノリン
(368) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(3,5-ジフルオロ-4-メトキシエトキシフェニル)イソキノリン
(369) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[3-フルオロ-4-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]イソキノリン
(370) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[3,5-ジフルオロ-4-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]イソキノリン
(371) １−（４−エチルピペラジン-1-イル）-3-[3,5-ジフルオロ-4-(2-フルオロエトキシ)フェニル]イソキノリン
(372) 1-[4-(2-ヒドロキシエチル)ピペラジン-1-イル]-3-[4-(N-エチルスルファモイル)フェニル]イソキノリン
(373) 1-[4-(2-ヒドロキシエチル)ピペラジン-1-イル]-3-[4-(プロピルスルホニル)フェニル]イソキノリン
(374) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(フェニルチオ)イソキノリン
(375) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(2-オキソプロピル)フェニル]イソキノリン
(376) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(2-ヒドロキシプロピル)フェニル]イソキノリン
(377) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(2-ヒドロキシ-2-メチルプロピル)フェニル]イソキノリン
(378) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(2-ピリジルチオ)イソキノリン
(379) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(4-ブチリルフェニル)イソキノリン
(380) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(1-ヒドロキシイミノブチル)フェニル]イソキノリン
(381) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(N-メチル-N-プロピルカルバモイル)フェニル]イソキノリン
(382) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-{4-[N-(2-ヒドロキシエチル)-N-メチルカルバモイル]フェニル}イソキノリン
(383) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(3-ヒドロキシ-1-メチルプロピル)フェニル]イソキノリン
(384) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(N-プロピルカルバモイル)-3-フルオロフェニル]イソキノリン
(385) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[3-フルオロ-4-(2-ヒドロキシエチル)フェニル]イソキノリン
(386) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(3-ヒドロキシ-2-メチルプロピル)フェニル]イソキノリン
(387) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(1,2-ジヒドロキシエチル)フェニル]イソキノリン
(388) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(3-ヒドロキシ-3-メチルブチル)フェニル]イソキノリン
(389) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(3-ヒドロキシ-2,2-ジメチルプロピル)フェニル]イソキノリン
(390) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(3-ヒドロキシ-1,1-ジメチルプロピル)フェニル]イソキノリン
(391) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(1,3-ジヒドロキシ-2,2-ジメチルプロピル)フェニル]イソキノリン
(392) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-{4-[4-(2-ヒドロキシエチル)テトラヒドロピラン-4-イル]フェニル}イソキノリン
(393) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(2-ヒドロキシメチルインダン-5-イル)イソキノリン
(394) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[(3,4-ジヒドロキシメチル)フェニル]イソキノリン
(395) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(1,4-ジオキサン-2-イル)フェニル]イソキノリン
(396) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(テトラヒドロフラン-2-イル)フェニル]イソキノリン
(397) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(cis-4-ヒドロキシシクロヘキシル)フェニル]イソキノリン
(398) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(trans-4-ヒドロキシシクロヘキシル)フェニル]イソキノリン
(399) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(テトラヒドロピラン-4-イル)メチルフェニル]イソキノリン
(400) 4-クロロ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(4-メトキシフェニル)イソキノリン
(401) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(cis-4-ヒドロキシテトラヒドロピラン-2-イル)フェニル]イソキノリン
(402) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(trans-4-ヒドロキシテトラヒドロピラン-2-イル)フェニル]イソキノリン
(403) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(2-ヒドロキシプロポキシ)フェニル]イソキノリン
(404) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(2-ヒドロキシ-1-メチルエトキシ)フェニル]イソキノリン
(405) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(2-メトキシピリジン-4-イル)イソキノリン
(406) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(2-ベンジルオキシピリジン-4-イル)イソキノリンおよび1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(2-クロロピリジン-4-イル)イソキノリン
(407) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[2-(2-メトキシエトキシ)ピリジン-4-イル]イソキノリン
(408) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(4-カルバモイルフェニル)イソキノリン
(409) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(シクロヘキシルヒドロキシメチル)フェニル]イソキノリン
(410) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(4-ヒドロキシテトラヒドロピラン-4-イル)フェニル]イソキノリン
(411) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-{4-[ビス(1,3-チアゾール-2-イル)ヒドロキシメチル]フェニル}イソキノリン
(412) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(1,3-チアゾール-2-イル)ヒドロキシメチルフェニル]イソキノリン
(413) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[(3-ピリジル)ヒドロキシメチル]イソキノリン
(414) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(1-インダノン-5-イル)イソキノリン
(415) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(1-ヒドロキシインダン-5-イル)イソキノリン
(416) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(3-ヒドロキシ-3-メチルブチル)-3-フルオロフェニル]イソキノリン
(417) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[3-シアノ-4-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]イソキノリン
(418) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[3-(3-ヒドロキシプロピル)フェニル]イソキノリン
(419) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-ベンジルイソキノリン
(420) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(2-ヒドロキシ-2-フェニルエチル)イソキノリン
(421) 3-ベンズアミド-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(422) 3-ベンゼンスルホニルアミド-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(423) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(4-メトキシベンゼンスルホニルアミド)イソキノリン
(424) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(4-メトキシフェノキシメチル)イソキノリン
(425) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(2-ヒドロキシエトキシ)-2-メトキシフェニル]イソキノリン
(426) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(2-ヒドロキシシクロヘキシルオキシ)フェニル]イソキノリン
(427) 4-(4-エチルピペラジン-1-イル)-2-(4-メトキシフェニル)キナゾリン
(428) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(4-メトキシフェニル)-7-アザイソキノリン
(429) 7-(4-エチルピペラジン-1-イル)-5-[2-(3-ヒドロキシプロピル)ピリジン-5-イル]チエノ[2,3-c]ピリジン
(430) 7-(4-エチルピペラジン-1-イル)-5-[3-(2-ヒドロキシエトキシ)スチリル]チエノ[2,3-c]ピリジン
(431) 7-(4-エチルピペラジン-1-イル)-5-[4-(2-ヒドロキシエトキシ)スチリル]チエノ[2,3-c]ピリジン
(432) 7-(4-エチルピペラジン-1-イル)-5-[4-(3-ヒドロキシプロピル)フェニル]チエノ[2,3-c]ピリジン
(433) 7-(4-エチルピペラジン-1-イル)-5-[4-(3-ヒドロキシプロピル)-3-メトキシフェニル]チエノ[2,3-c]ピリジン
(434) 7-(4-エチルピペラジン-1-イル)-5-[4-(3-ヒドロキシプロポキシ)フェニル]チエノ[2,3-c]ピリジン
(435) 7-(4-エチルピペラジン-1-イル)-5-[4-(2-ヒドロキシプロポキシ)フェニル]チエノ[2,3-c]ピリジン
(436) 7-(4-エチルピペラジン-1-イル)-5-[4-(2-ヒドロキシプロピル)フェニル]チエノ[2,3-c]ピリジン
(437) 7-(4-エチルピペラジン-1-イル)-5-[3-クロロ-4-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]チエノ[2,3-c]ピリジン
(438) 7-(4-エチルピペラジン-1-イル)-5-[4-(1-メチル-2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]チエノ[2,3-c]ピリジン
(439) 7-(4-エチルピペラジン-1-イル)-5-[4-(3-ヒドロキシ-3-メチルブチル)フェニル]チエノ[2,3-c]ピリジン
(440) 7-(4-エチルピペラジン-1-イル)-5-[4-(3-ヒドロキシブチル)フェニル]チエノ[2,3-c]ピリジン
(441) 7-(4-エチルピペラジン-1-イル)-5-[4-(3-ヒドロキシ-2-メチルプロピル)フェニル]チエノ[2,3-c]ピリジン
(442) 7-(4-エチルピペラジン-1-イル)-5-[4-(3-ヒドロキシ-2,2-ジメチルプロピル)フェニル]チエノ[2,3-c]ピリジン
(443) 7-(4-エチルピペラジン-1-イル)-5-[4-(3-ヒドロキシ-1,1-ジメチルプロピル)フェニル]チエノ[2,3-c]ピリジン
(444) 7-(4-エチルピペラジン-1-イル)-5-[4-(2-ヒドロキシプロピルチオ)フェニル]チエノ[2,3-c]ピリジン
(445) 7-(4-エチルピペラジン-1-イル)-5-(4-メタンスルホニルフェニル)チエノ[2,3-c]ピリジン
(446) 7-(4-エチルピペラジン-1-イル)-5-[4-(1-ヒドロキシブチル)フェニル]チエノ[2,3-c]ピリジン
(447) 7-(4-エチルピペラジン-1-イル)-5-[4-(N-メチルカルバモイル)フェニル]チエノ[2,3-c]ピリジン
(448) 7-(4-エチルピペラジン-1-イル)-5-[4-(N-エチルカルバモイル)フェニル]チエノ[2,3-c]ピリジン
(449) 7-(4-エチルピペラジン-1-イル)-5-[4-(N-プロピルカルバモイル)フェニル]チエノ[2,3-c]ピリジン
(450) 7-(4-エチルピペラジン-1-イル)-5-(4-エタンスルホニルフェニル)チエノ[2,3-c]ピリジン
(451) 7-(4-エチルピペラジン-1-イル)-5-(4-プロパンスルホニルフェニル)チエノ[2,3-c]ピリジン
(452) 7-(4-エチルピペラジン-1-イル)-5-[4-(N-ブチルカルバモイル)フェニル]チエノ[2,3-c]ピリジン
(453) 7-(4-エチルピペラジン-1-イル)-5-[4-(N-シクロペンチルカルバモイル)フェニル]チエノ[2,3-c]ピリジン
(454) 7-(4-エチルピペラジン-1-イル)-5-[4-(cis-4-ヒドロキシテトラヒドロピラン-2-イル)フェニル]チエノ[2,3-c]ピリジン
(455) 7-(4-エチルピペラジン-1-イル)-5-[4-(trans-4-ヒドロキシテトラヒドロピラン-2-イル)フェニル]チエノ[2,3-c]ピリジン
(456) 7-(4-エチルピペラジン-1-イル)-5-(2,3-ジヒドロ-2-ヒドロキシメチル-2-メチルベンゾフラン-5-イル)チエノ[2,3-c]ピリジン
(457) 7-(4-エチルピペラジン-1-イル)-5-[4-(シクロヘキシルヒドロキシメチル)フェニル]チエノ[2,3-c]ピリジン
(458) 7-(4-エチルピペラジン-1-イル)-5-[4-(シクロペンチルヒドロキシメチル)フェニル]チエノ[2,3-c]ピリジン
(459) 7-(4-エチルピペラジン-1-イル)-5-(4-メトキシフェニル)チエノ[2,3-c]ピリジン
(460) 4-(4-エチルピペラジン-1-イル)-6-[4-(1,3-ジオキソラン-2-イル)メトキシフェニル]チエノ[3,2-c]ピリジン
(461) 4-(4-エチルピペラジン-1-イル)-6-[4-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]チエノ[3,2-c]ピリジン
(462) 4-(4-エチルピペラジン-1-イル)-6-[4-(3-ヒドロキシプロポキシ)フェニル]チエノ[3,2-c]ピリジン
(463) 4-(4-エチルピペラジン-1-イル)-6-[4-(2-ヒドロキシ-1-メチルエトキシ)フェニル]チエノ[3,2-c]ピリジン
(464) 4-(4-エチルピペラジン-1-イル)-6-[4-(3-ヒドロキシ-1-プロピニル)フェニル]チエノ[3,2-c]ピリジン
(465) 4-(4-エチルピペラジン-1-イル)-6-[4-(3-ヒドロキシプロピル)フェニル]チエノ[3,2-c]ピリジン
(466) 4-(4-エチルピペラジン-1-イル)-6-[4-(3-ヒドロキシ-3-メチル-1-ブチニル)フェニル]チエノ[3,2-c]ピリジン
(467) 7-(4-エチルピペラジン-1-イル)-5-(4-メトキシフェニル)フロ[2,3-c]ピリジン
(468) 4-(4-エチルピペラジン-1-イル)-6-(4-メトキシフェニル)フロ[3,2-c]ピリジン
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】
本発明は、セロトニン拮抗作用を有する、臨床上有用性の高い医薬、特に痙性麻痺の治療・改善・予防剤あるいは筋緊張状態を改善する中枢性筋弛緩剤に関する。
【０００２】
【発明の背景】
筋肉の緊張は、姿勢の異常・疲労・背骨の加齢変化などが原因で、頚肩腕・腰背部の骨格筋に、こりあるいは痛みを生じる頚肩腕症候群や、肩関節の変化に外傷などの刺激が加わることにより、肩関節を構成する組織で炎症が起こる肩関節周囲炎、あるいは脳血管障害などの中枢神経系の障害によって、手足の筋肉の緊張が亢進して随意運動が障害される痙性麻痺など、多くの要因のいずれか、あるいはそれらが複合して生じ、日常生活に多大な影響を与える。
特に痙性麻痺においては、手足が突っ張る・こわばる・歩きづらいなどの症状を伴い、日常生活に重大な支障を来す疾患である。
【０００３】
【従来の技術】
これらの疾患に対する治療は薬物治療が中心であり、現状では中枢性筋弛緩剤または末梢性筋弛緩剤が投与されている。
中枢性筋弛緩剤として具体的には、例えば塩酸トルペリゾン(Tolperisone hydrochloride)、バクロフェン(Baclofen)、塩酸チザニジン(Tizanidine hydrochloride)、クロルゾキサゾン(Chlorzoxazone)あるいはジアゼパム(Diazepam)などが用いられている。
また末梢性筋弛緩剤として具体的には、例えば塩化スキサメトニウム(suxamethonium chloride)、臭化パンクロニウム(Pancuronium bromide)、ダントロレンナトリウム(dantrolene sodium)などが用いられている。
【０００４】
【本発明が解決しようとする問題点】
中枢性筋弛緩剤は、中枢神経機構に選択的に働いて筋弛緩作用を示すものである。従って上位中枢に作用するものほど強力な筋弛緩作用が期待できるが、同時に錘体外路症状や眠気・だるさ・脱力などの神経症状も発現する問題点があり、効果と副作用のバランスがとれた薬剤はないのが現状であった。
またジアゼパムは、本来はマイナートランキライザーであり、不安・緊張・抑鬱などの精神症状を伴う場合はよいが、単なる筋緊張状態の改善には作用が強力すぎ、痙性麻痺は軽減しても、逆にふらつきが起こるなどの問題点もあった。
【０００５】
一方、末梢性筋弛緩剤である塩化スキサメトニウムや臭化パンクロニウムは、注射剤しか上市されておらず、連用することは難しかった。
またダントロレンナトリウムには注射剤以外に内服剤もあり、筋弛緩作用も比較的強いが、安全域が狭く筋脱力を来しやすい問題点があり、専門医以外では投与が難しかった。
【０００６】
このように、痙性麻痺などにおける筋緊張状態を改善する薬剤においては、臨床上有用性が高く、かつ安全性に優れた治療・改善剤はないのが現状であった。
【０００７】
【課題を解決するための手段】
そこで本発明者らは、強力な筋緊張状態改善効果を有しつつ、安全性の高い痙性麻痺の治療・改善・予防剤あるいは中枢性筋弛緩剤を求めて、セロトニン拮抗作用化合物を有する化合物に新たに注目し、鋭意研究を重ねてきた。その結果、下記一般式を有する新規な縮合ピリジン誘導体またはその薬理学的に許容される塩が、優れた中枢性筋弛緩作用を有しており、かつ安全性にも優れており、前記課題を解決できることを見出し本発明を完成した。
従って本発明の目的は、従来の中枢性筋弛緩剤の問題点であった、上位中枢に作用するものほど強力な筋弛緩作用が期待できるが、同時に錘体外路症状や眠気・だるさ・脱力などの神経症状も発現する欠点を改善し、効果と副作用のバランスがとれた、臨床上有用性の高い新規な薬剤を提供することにある。
さらに本発明にかかる縮合ピリジン誘導体は、抗セロトニン作用を有する化合物として、うつ病、情緒障害、精神分裂病、睡眠障害、不安、脊髄損傷、血栓症、高血圧、脳循環障害、末梢循環障害あるいは薬物依存等の予防・治療・改善に対する有用性も期待できる。
ここで、本発明にかかる縮合ピリジン誘導体(I)は下記一般式で表される。
【０００８】
【化１６】
0003989102.tif 000002
【０００９】
式中、環Ａはベンゼン環、ピリジン環、チオフェン環またはフラン環を意味する。
R1は、水素原子、ハロゲン原子、低級アルキル基または低級アルコキシ基を意味する。
R2は、4-モルホリニル基、1-イミダゾリル基、1-低級アルキルホモピペラジン-4-イル基または下記一般式で表される基から選ばれたいずれかの基を意味する。
【００１０】
【化１７】
0003989102.tif 000003
【００１１】
（式中、Tは窒素原子またはメチン基を意味する。
R3は、水素原子、ハロゲン原子、低級アルキル基または低級アルコキシ基を意味する。
R4は、水素原子、低級アルキル基、ヒドロキシ低級アルキル基、ハロゲン化低級アルキル基。低級シクロアルキル基、アリール基、アラルキル基、1-ピペリジル基、アルケニル基、シアノ低級アルキル基、カルバモイル低級アルキル基、低級アシル基、芳香族アシル基、低級アルコキシカルボニル基、アリールオキシカルボニル基またはアラルキルオキシカルボニル基を意味する。
R5,R6は、同一または相異なって水素原子、低級アルキル基、ジ低級アルキルアミノアルキル基、置換されていてもよいヘテロアリール低級アルキル基を意味する。）
nは、0または1〜6の整数を意味する。
Bは、置換されていてもよいアリール基、置換されていてもよいヘテロアリール基、置換されていてもよいアラルキルオキシ基、アリール(ヒドロキシ)アルキル基、芳香族アシルアミノ基、アリールスルホニルアミノ基、低級アルコキシアリールスルホニルアミノ基、ヒドロキシ低級アルコキシスチリル基、低級アルコキシアリールオキシ基、4-フェニルピペリジン-1-イル基、4-ピリジルピペリジン-1-イル基、置換されていてもよいアリールアルケニル基、置換されていてもよいアリールアルキニル基、置換されていてもよいヘテロアリールアルケニル基、置換されていてもよいヘテロアリールアルキニル基、芳香族アシルアルキニル基、窒素原子が置換されていてもよいアミノ低級アルキル基、置換されていてもよいアリールアミノ基、置換されていてもよいアラルキルアミノ基または下記一般式で表される基から選ばれたいずれかの基を意味する。
【００１２】
【化１８】
0003989102.tif 000004
【００１３】
（式中、z は0または1を意味する。
Qは窒素原子またはメチン基を意味する。
R7,R8,R9は、同一または相異なって水素原子、ハロゲン原子、水酸基、低級アルキル基、低級アルケニル基、低級アルキニル基、低級アルコキシ基、低級チオアルコキシ基、ヒドロキシ低級チオアルコキシ基、アリールチオ基、ヘテロアリールチオ基、ヘテロアリール(ヒドロキシ)アルキル基、ハロゲン化低級アルキル基、ヒドロキシ低級アルキル基、ジヒドロキシ低級アルキル基、ハロゲン化(ヒドロキシ)低級アルキル基、ヒドロキシアルケニル基、ヒドロキシアルキニル基、ヒドロキシ低級シクロアルケニル基、低級アルコキシ(ヒドロキシ)アルキル基、低級アルコキシ(ヒドロキシ)アルコキシ基、低級アルコキシアルキル基、低級アルコキシアルコキシ基、低級チオアルコキシアルコキシ基、低級アルキルスルホニルアルコキシ基、ヒドロキシ低級アルコキシ基、ジヒドロキシ低級アルコキシ基、ヒドロキシ低級アルキルアルコキシ基、ヒドロキシイミノ低級アルキル基、低級シクロアルキル(ヒドロキシ)アルキル基、アラルキル基、ヒドロキシアラルキル基、シアノ基、シアノ低級アルキル基、アミド基(カルバモイル基)、N-低級アルキルアミド基、N-低級シクロアルキルアミド基、N,N-ジ低級アルキルアミド基、N-ヒドロキシ低級アルキルアミド基、N-ヒドロキシ低級アルキル-N-低級アルキルアミド基、N-アリールアミド基、サイクリックアミノカルボニル基、カルバモイル基、N-低級アルキルカルバモイル基、N,N-ジ低級アルキルカルバモイル基、アミノスルホニル基、サイクリックアミノスルホニル基、N-低級アルキルアミノスルホニル基、N-低級シクロアルキルアミノスルホニル基、N,N-ジ低級アルキルアミノスルホニル基、N-ヒドロキシ低級アルキルアミノスルホニル基、N-低級アルコキシアルキルアミノスルホニル基、N-ハロゲン化低級アルキルスルホニル基、ピロリジニルスルホニル基、低級アルキルスルホニルアミノアルキル基、N-低級アルキルアミノスルホニルアルキル基、N,N-ジ低級アルキルアミノスルホニルアルキル基、低級アシル基、低級アシルアルキル基、低級シクロアルキル(ヒドロキシ)メチル基、テトラヒドロピラニル基、ヒドロキシテトラヒドロピラニル基、ヒドロキシ低級アルキルテトラヒドロピラニル基、低級アシルアミノアルキル基、(チアゾール-2-イル)ヒドロキシメチル基、ジ(チアゾール-2-イル)ヒドロキシメチル基、低級アルキルスルホニル基、低級アルコキシアルキルスルホニル基、ヒドロキシ低級アルキルスルホニル基、低級アルキルスルホニルアルキル基、N-低級アルキルアミドアルキル基、アリール基、アラルキル基、ヘテロアリール基、ヘテロアリール低級アルキル基、ヘテロアリール低級アルコキシ基、ヘテロアリールスルホニル基、4-モルホリニルスルホニル基、4-オキシチオモルホリニルスルホニル基、4-ジオキシチオモルホリニルスルホニル基、4-モルホリニルスルホニル基、ヒドロキシ低級シクロアルキル基、ヒドロキシ低級シクロアルキルオキシ基、ヒドロキシシクロアルケニル基、ハロゲン化ヒドロキシ低級アルキル基、4-ヒドロキシピペリジル基、4-低級アルコキシピペリジル基、ω,ω-低級アルキレンジオキシアルキル基、ω,ω-低級アルキレンジオキシアルコキシ基、低級シクロアルキルヒドロキシメチル基、アリールオキシ基、アリールアミノスルホニル基、アミノ基、低級ア���キルアミノ基、ジ低級アルキルアミノ基、ヒドロキシ低級アルキルアミノ基、低級アシルアミノ基、ヒドロキシ低級アシルアミノ基、低級アルキルスルホニルアミノ基、ピリジル低級アルコキシ基、低級アルキルピリジルアルコキシ基、低級アルコキシヒドロキシアルコキシ基、低級チオアルコキシアルコキシ基、低級アルキルスルホニルアルコキシ基、N-低級アルキルカルバモイル基、N,N-ジ低級アルキルカルバモイル基、N-ヒドロキシ低級アルキルカルバモイル基、N-ヒドロキシ低級アルキル-N-低級アルキルカルバモイル基、ハロゲン化低級アルコキシ基、シアノ低級アルコキシ基、ヒドロキシ低級シクロアルコキシ基、トリフルオロメチル基、トリフルオロメトキシ基、アミノ低級アルコキシ基、N-低級アルキルアミノアルコキシ基、N,N-ジ低級アルキルアミノアルコキシ基、低級アシルアルコキシ基、低級アシルアミノアルコキシ基、(1,3-ジオキソラニル)低級アルキル基、(1,3-ジオキソラニル)低級アルコキシ基、アミド低級アルコキシ基、4-(ヒドロキシアルキル)テトラヒドロピラン-4-イル基、2,3-ジヒドロベンゾフラニル基、2-ヒドロキシ-2-アルキル-2,3-ジヒドロベンゾフラニル基、インダノニル基、ヒドロキシインダニル基、イミダゾリル低級アルコキシ基、スクシイミド基または2-オキサゾリドン-3-イル基を意味する。
さらにR7は水素原子でありR8とR9でシクロペンタノン環、ヒドロキシシクロペンタン環、ヒドロキシアルキルシクロペンタン環、シクロヘキサノン環、ヒドロキシシクロヘキサン環、ヒドロキシアルキルシクロヘキサン環、2-ヒドロキシメチル-2-メチルシクロペンタノン環、1,2-エチレンジオキシ環またはメチレンジオキシ環を形成してもよい。
【００１４】
mまたはpは、それぞれ0または1〜6の整数を意味する。
R1０,R12,R13,R14,R15,R16,R17,R18,R19,R2０,R21,R22,R23,R25,R27,R29は、それぞれ水素原子、ハロゲン原子、ヒドロキシ基、低級アルキル基、低級アルコキシ基、ヒドロキシ低級アルキル基、ヒドロキシ低級アルコキシ基またはテトラヒドロピラニル基を意味する。
R11は、水素原子、ハロゲン原子、水酸基、低級アルキル基または低級アルコキシ基を意味する。
R24は、水素原子または低級アルキル基を意味する。
R26は、水素原子またはヒドロキシ低級アルキル基を意味する。
R28は、水素原子または低級アルキル基を意味する。
R3０は、水素原子、低級アルキル基、低級アルコキシ基、ヒドロキシ低級アルキル基またはヒドロキシ低級アルコキシ基を意味する。
Wは、硫黄原子または酸素原子を意味する。
各式中、下記一般式で表される結合は、単結合または二重結合を、
【００１５】
【化１９】
0003989102.tif 000005
【００１６】
下記一般式で表される結合は、トランス結合またはシス結合を意味する。）
【００１７】
【化２０】
0003989102.tif 000006
【００１８】
これら縮合ピリジン誘導体の中でも、より好ましくは、下記一般式で表される縮合ピリジン誘導体(II)を挙げることができる。
【００１９】
【化２１】
0003989102.tif 000007
【００２０】
式中、環Ａはベンゼン環、ピリジン環、チオフェン環またはフラン環を意味する。
R1は、水素原子、ハロゲン原子、低級アルキル基または低級アルコキシ基を意味する。
R2は、4-モルホリニル基、1-イミダゾリル基、1-低級アルキルホモピペラジン-4-イル基または下記一般式で表される基から選ばれたいずれかの基を意味する。
【００２１】
【化２２】
0003989102.tif 000008
【００２２】
（式中、Tは窒素原子またはメチン基を意味する。
R4は、水素原子、低級アルキル基、ヒドロキシ低級アルキル基、ハロゲン化低級アルキル基。低級シクロアルキル基、アリール基、アラルキル基、1-ピペリジル基、アルケニル基、シアノ低級アルキル基、カルバモイル低級アルキル基、低級アシル基、芳香族アシル基、低級アルコキシカルボニル基、アリールオキシカルボニル基またはアラルキルオキシカルボニル基を意味する。
R5,R6は、同一または相異なって水素原子、低級アルキル基、ジ低級アルキルアミノアルキル基、置換されていてもよいヘテロアリール低級アルキル基を意味する。）
nは、0または1〜6の整数を意味する。
Bは、置換されていてもよいアリール基、置換されていてもよいヘテロアリール基、置換されていてもよいアラルキルオキシ基、アリール(ヒドロキシ)アルキル基、芳香族アシルアミノ基、アリールスルホニルアミノ基、低級アルコキシアリールスルホニルアミノ基、ヒドロキシ低級アルコキシスチリル基、低級アルコキシアリールオキシ基、4-フェニルピペリジン-1-イル基、4-ピリジルピペリジン-1-イル基、置換されていてもよいアリールアルケニル基、置換されていてもよいアリールアルキニル基、置換されていてもよいヘテロアリールアルケニル基、置換されていてもよいヘテロアリールアルキニル基、芳香族アシルアルキニル基、窒素原子が置換されていてもよいアミノ低級アルキル基、置換されていてもよいアリールアミノ基、置換されていてもよいアラルキルアミノ基または下記一般式で表される基から選ばれたいずれかの基を意味する。
【００２３】
【化２３】
0003989102.tif 000009
【００２４】
（式中、z は0または1を意味する。
Qは窒素原子またはメチン基を意味する。
R7,R8,R9は、同一または相異なって水素原子、ハロゲン原子、水酸基、低級アルキル基、低級アルケニル基、低級アルキニル基、低級アルコキシ基、低級チオアルコキシ基、ヒドロキシ低級チオアルコキシ基、アリールチオ基、ヘテロアリールチオ基、ヘテロアリール(ヒドロキシ)アルキル基、ハロゲン化低級アルキル基、ヒドロキシ低級アルキル基、ジヒドロキシ低級アルキル基、ハロゲン化(ヒドロキシ)低級アルキル基、ヒドロキシアルケニル基、ヒドロキシアルキニル基、ヒドロキシ低級シクロアルケニル基、低級アルコキシ(ヒドロキシ)アルキル基、低級アルコキシ(ヒドロキシ)アルコキシ基、低級アルコキシアルキル基、低級アルコキシアルコキシ基、低級チオアルコキシアルコキシ基、低級アルキルスルホニルアルコキシ基、ヒドロキシ低級アルコキシ基、ジヒドロキシ低級アルコキシ基、ヒドロキシ低級アルキルアルコキシ基、ヒドロキシイミノ低級アルキル基、低級シクロアルキル(ヒドロキシ)アルキル基、アラルキル基、ヒドロキシアラルキル基、シアノ基、シアノ低級アルキル基、アミド基(カルバモイル基)、N-低級アルキルアミド基、N-低級シクロアルキルアミド基、N,N-ジ低級アルキルアミド基、N-ヒドロキシ低級アルキルアミド基、N-ヒドロキシ低級アルキル-N-低級アルキルアミド基、N-アリールアミド基、サイクリックアミノカルボニル基、カルバモイル基、N-低級アルキルカルバモイル基、N,N-ジ低級アルキルカルバモイル基、アミノスルホニル基、サイクリックアミノスルホニル基、N-低級アルキルアミノスルホニル基、N-低級シクロアルキルアミノスルホニル基、N,N-ジ低級アルキルアミノスルホニル基、N-ヒドロキシ低級アルキルアミノスルホニル基、N-低級アルコキシアルキルアミノスルホニル基、N-ハロゲン化低級アルキルスルホニル基、ピロリジニルスルホニル基、低級アルキルスルホニルアミノアルキル基、N-低級アルキルアミノスルホニルアルキル基、N,N-ジ低級アルキルアミノスルホニルアルキル基、低級アシル基、低級アシルアルキル基、低級シクロアルキル(ヒドロキシ)メチル基、テトラヒドロピラニル基、ヒドロキシテトラヒドロピラニル基、ヒドロキシ低級アルキルテトラヒドロピラニル基、低級アシルアミノアルキル基、(チアゾール-2-イル)ヒドロキシメチル基、ジ(チアゾール-2-イル)ヒドロキシメチル基、低級アルキルスルホニル基、低級アルコキシアルキルスルホニル基、ヒドロキシ低級アルキルスルホニル基、低級アルキルスルホニルアルキル基、N-低級アルキルアミドアルキル基、アリール基、アラルキル基、ヘテロアリール基、ヘテロアリール低級アルキル基、ヘテロアリール低級アルコキシ基、ヘテロアリールスルホニル基、4-モルホリニルスルホニル基、4-オキシチオモルホリニルスルホニル基、4-ジオキシチオモルホリニルスルホニル基、4-モルホリニルスルホニル基、ヒドロキシ低級シクロアルキル基、ヒドロキシ低級シクロアルキルオキシ基、ヒドロキシシクロアルケニル基、ハロゲン化ヒドロキシ低級アルキル基、4-ヒドロキシピペリジル基、4-低級アルコキシピペリジル基、ω,ω-低級アルキレンジオキシアルキル基、ω,ω-低級アルキレンジオキシアルコキシ基、低級シクロアルキルヒドロキシメチル基、アリールオキシ基、アリールアミノスルホニル基、アミノ基、低級ア���キルアミノ基、ジ低級アルキルアミノ基、ヒドロキシ低級アルキルアミノ基、低級アシルアミノ基、ヒドロキシ低級アシルアミノ基、低級アルキルスルホニルアミノ基、ピリジル低級アルコキシ基、低級アルキルピリジルアルコキシ基、低級アルコキシヒドロキシアルコキシ基、低級チオアルコキシアルコキシ基、低級アルキルスルホニルアルコキシ基、N-低級アルキルカルバモイル基、N,N-ジ低級アルキルカルバモイル基、N-ヒドロキシ低級アルキルカルバモイル基、N-ヒドロキシ低級アルキル-N-低級アルキルカルバモイル基、ハロゲン化低級アルコキシ基、シアノ低級アルコキシ基、ヒドロキシ低級シクロアルコキシ基、トリフルオロメチル基、トリフルオロメトキシ基、アミノ低級アルコキシ基、N-低級アルキルアミノアルコキシ基、N,N-ジ低級アルキルアミノアルコキシ基、低級アシルアルコキシ基、低級アシルアミノアルコキシ基、(1,3-ジオキソラニル)低級アルキル基、(1,3-ジオキソラニル)低級アルコキシ基、アミド低級アルコキシ基、4-(ヒドロキシアルキル)テトラヒドロピラン-4-イル基、2,3-ジヒドロベンゾフラニル基、2-ヒドロキシ-2-アルキル-2,3-ジヒドロベンゾフラニル基、インダノニル基、ヒドロキシインダニル基、イミダゾリル低級アルコキシ基、スクシイミド基または2-オキサゾリドン-3-イル基を意味する。
さらにR7は水素原子でありR8とR9でシクロペンタノン環、ヒドロキシシクロペンタン環、ヒドロキシアルキルシクロペンタン環、シクロヘキサノン環、ヒドロキシシクロヘキサン環、ヒドロキシアルキルシクロヘキサン環、2-ヒドロキシメチル-2-メチルシクロペンタノン環、1,2-エチレンジオキシ環またはメチレンジオキシ環を形成してもよい。
【００２５】
mまたはpは、それぞれ0または1〜6の整数を意味する。
R10,R12,R13,R14,R15,R16,R17,R18,R19,R20,R21,R22,R23,R25,R27,R29は、それぞれ水素原子、ハロゲン原子、ヒドロキシ基、低級アルキル基、低級アルコキシ基、ヒドロキシ低級アルキル基、ヒドロキシ低級アルコキシ基またはテトラヒドロピラニル基を意味する。
なおヘテロアリール基としてより具体的には、例えば4-モルホリニル基、2,6-ジメチル-4-モルホリニル基、4-チオモルホリニル基、4-オキシチオモルホリニル基、4-ジオキシチオモルホリニル基、1,3-ジオキサニル基、1,4-ジオキサニル基、テトラヒドロフラニル基、ジヒドロピラニル基、4,4-エチレンジオキシピペリジン-1-イル基、4-ヒドロキシピペリジン-1-イル基、4-メトキシピペリジン-1-イル基、4-アセチルピペラジン-1-イル基、4-ヒドロキシ低級アルキルピペリジン-1-イル基等を挙げることができる。
またヘテロアリール低級アルキル基としてより具体的には、例えば4-モルホリニルメチル基、4-チオモルホリニルメチル基、(テトラヒドロピラン-4-イル)低級アルキル基、ピリジルメチル基等を挙げることができる。
R11は、水素原子、ハロゲン原子、水酸基、低級アルキル基または低級アルコキシ基を意味する。
R24は、水素原子または低級アルキル基を意味する。
R26は、水素原子またはヒドロキシ低級アルキル基を意味する。
R28は、水素原子または低級アルキル基を意味する。
R30は、水素原子、低級アルキル基、低級アルコキシ基、ヒドロキシ低級アルキル基またはヒドロキシ低級アルコキシ基を意味する。
Wは、硫黄原子または酸素原子を意味する。
各式中、下記一般式で表される結合は、単結合または二重結合を、
【００２６】
【化２４】
0003989102.tif 000010
【００２７】
下記一般式で表される結合は、トランス結合またはシス結合を意味する。）
【００２８】
【化２５】
0003989102.tif 000011
【００２９】
ここで本発明にかかる好ましい縮合ピリジン誘導体について、より具体的には、下記一般式で表される縮合ピリジン誘導体を挙げることができる。
【００３０】
【化２６】
0003989102.tif 000012
【００３１】
式中、R31は前記R1と、R32は前記R2と、R33は前記Bと、それぞれ同様の意味を有する。
【００３２】
また本発明にかかる好ましい縮合ピリジン誘導体について、さらに具体的には、下記化合物を挙げることができる。
(1) 3-(4-ベンジルオキシブチル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(2) 1-(1-メチルピペラジン-4-イル)-3-(4-メトキシフェニル)イソキノリン
(3) 1-(1-メチルピペラジン-4-イル)-3-[4-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]イソキノリン
(4) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(4-トリフルオロメチルフェニル)イソキノリン
(5) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(1-フルオロプロピル)フェニル]イソキノリン
(6) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(2-ヒドロキシフェニル)イソキノリン
(7) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(4-ヒドロキシフェニル)イソキノリン
(8) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(2-メトキシフェニル)イソキノリン
(9) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(3-メトキシフェニル)イソキノリン
(10) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(4-メトキシフェニル)イソキノリン
(11) 3-(2,3-ジメトキシフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(12) 3-(2,4-ジメトキシフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(13) 3-(2,5-ジメトキシフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(14) 3-(3,4-ジメトキシフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(15) 3-(3,5-ジメトキシフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(16) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(2,4,5-トリメトキシフェニル)イソキノリン
(17) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(4-ヒドロキシメチルフェニル)イソキノリン
(18) 3-[2-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(19) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(1-ヒドロキシプロピル)フェニル]イソキノリン
(20) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(3-ヒドロキシプロピル)フェニル]イソキノリン
(21) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(1-ヒドロキシブチル)フェニル]イソキノリン
(22) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(3-ヒドロキシブチル)フェニル]イソキノリン
(23) 3-[4-(4-ヒドロキシブチル)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(24) 3-[4-(1,3-ジヒドロキシプロピル)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(25) 3-[4-(1,3-ジヒドロキシ-3-メチルブチル)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(26) 3-[4-(3-ヒドロキシ-1-メトキシブチル)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(27) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[4-(3-ヒドロキシ-1-フルオロプロピル)フェニル]イソキノリン
(28) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(4-ヒドロキシメチル-3-フルオロ)フェニル]イソキノリン
(29) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[3-フルオロ-4-(1-ヒドロキシプロピル)フェニル]イソキノリン
(30) 3-[3-クロロ-4-(3-ヒドロキシプロピル)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(31) 3-[3-カルボキシアミド-4-(3-ヒドロキシプロピル)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(32) 3-[3-シアノ-4-(3-ヒドロキシプロピル)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(33) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(3-ヒドロキシプロピル)-3-メトキシフェニル]イソキノリン
(34) 3-[3-(3-ヒドロキシプロピル)-4-メトキシフェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(35) 3-[3-(4-ヒドロキシブチル)-4-メトキシフェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(36) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]イソキノリン
(37) 3-[3,4-ジ(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(38) 3-[3,5-ジ(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(39) 3-[3-クロロ-4-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(40) 3-[3-メチル-4-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(41) 3-[3-イソプロピル-4-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(42) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(2-メトキシエトキシ)フェニル]イソキノリン
(43) 3-[3,4-ジ(2-メトキシエトキシ)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(44) 3-[4-(2-ヒドロキシエトキシ)メチルフェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(45) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(2-フルオロエトキシ)フェニル]イソキノリン
(46) 3-(3,4-メチレンジオキシフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(47) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-(4-アセトニルオキシフェニル)イソキノリン
(48) 3-[4-(3-アミノプロポキシ)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(49) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[4-(2-ジメチルアミノエトキシ)フェニル]イソキノリン
(50) 3-[4-(3-アセトアミドプロポキシ)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(51) 3-(4-シアノメトキシフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(52) 3-[4-(2-シアノエトキシ)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(53) 3-[4-(3-シアノプロポキシ)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(54) 3-[4-(3-メチルチオプロポキシ)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(55) 3-[4-(3-メチルスルホニルプロポキシ)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(56) 3-{4-[2-(1-イミダゾニル)エトキシ]フェニル}-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(57) 3-{4-[3-(4-ピリジル)プロポキシ]フェニル}-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(58) 3-{4-[2-(2-メチルピリジン-5-イル)エトキシ]フェニル}-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(59) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[4-(N-エチルカルバミル)フェニル]イソキノリン
(60) (Z)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(4-ヒドロキシイミノメチルフェニル)イソキノリン
(61) (E)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(4-ヒドロキシイミノメチルフェニル)イソキノリン
(62) 3-(4-シアノフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(63) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(4-N-プロピルアミノカルボニルフェニル)イソキノリン
(64) 3-[4-(4-ヒドロキシ-1-シクロヘキセン-1-イル)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(65) 3-(4-アミノフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(66) 3-[4-(N,N-ジメチルアミノ)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(67) 3-[4-(2-ヒドロキシエチル)アミノフェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(68) 3-(4-アセタミドフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(69) 3-(4-エチルカルボニルアミノフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(70) 3-(4-プロピルカルボニルアミノフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(71) 3-(4-エチルスルホニルアミノフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(72) 3-(4-プロピルスルホニルアミノフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(73) 3-(4-ブチルスルホニルアミノフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(74) 3-(4-スルホニルアミドフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(75) 3-[(4-モルホリニル)スルホニルフェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(76) 3-[(4-チオモルホリニル)スルホニルフェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(77) 3-[(1,1-ジオキシチオモルホリニル)スルホニルフェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(78) 3-(4-エチルスルホニルアミノメチルフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(79) 3-(4-エチルスルホニルアミノエチルフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(80) 3-(4-エチルアミノスルホニルメチルフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(81) 3-(4-プロピルアミノスルホニルメチルフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(82) 3-[4-(N,N-ジエチルアミノ)スルホニルメチルフェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(83) 3-[4-(テトラヒドロピラン-4-イル)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(84) 3-[4-(5,6-ジヒドロ-2H-ピラン-4-イル)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(85) 3-(4-エチルカルボニルアミノメチルフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(86) 3-(4-プロピルカルボニルアミノメチルフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(87) 3-(4-エチルアミノカルボニルメチルフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(88) 3-(4-プロピルアミノカルボニルメチルフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(89) 3-(4-ブチルアミノカルボニルメチルフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(90) 3-(4-メチルスルホニルメチルフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(91) 3-(3-クロロ-4-エチルスルホニルアミノメチルフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(92) 3-(3-クロロ-4-プロピルスルホニルアミノメチルフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(93) 3-(4-モルホリニルメチルフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(94) 3-(4-チオモルホリニルメチルフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(95) 3-[4-(3-オキサゾリジノン)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(96) 3-[4-(4,4-エチレンジオキシピペリジン-1-イル)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(97) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(4-ヒドロキシピペリジン-1-イル)フェニル]イソキノリン
(98) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(4-メトキシピペリジン-1-イル)フェニル]イソキノリン
(99) 3-[2-(4-アセチルピペラジン-1-イル)ピリジン-5-イル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(100) 3-[4-(4-アセチルピペラジン-1-イル)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(101) 3-(2-メトキシベンジル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(102) 3-[α-メチル-(4-メトキシベンジル)]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(103) 3-[α-ヒドロキシ-(2-メトキシベンジル)]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(104) 3-[α-ヒドロキシ-(4-メトキシベンジル)]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(105) 3-[α-メチル-α-ヒドロキシ-(4-メトキシベンジル)]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(106) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-(4-メトキシフェネチル)イソキノリン
(107) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[2-(2-ヒドロキシエトキシ)フェネチル]イソキノリン
(108) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[3-(2-ヒドロキシエトキシ)フェネチル]イソキノリン
(109) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[4-(2-ヒドロキシエトキシ)フェネチル]イソキノリン
(110) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-{3-[2-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]プロピル}イソキノリン
(111) 3-(2-メトキシフェニルカルボニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(112) 3-(4-メトキシフェニルカルボニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(113) 3-(4-メトキシインダン-1-イル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(114) 3-(6-メトキシインダン-1-イル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(115) 3-[4-(2-ヒドロキシエトキシ)インダン-1-イル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(116) 3-(8-メトキシ-1,2-ジヒドロナフタレン-4-イル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(117) 3-(7-メトキシ-1,2-ジヒドロナフタレン-4-イル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(118) 3-(6-メトキシ-1,2-ジヒドロナフタレン-4-イル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(119) 3-(5-メトキシ-1,2,3,4-テトラヒドロナフタレン-1-イル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(120) 3-(6-メトキシ-1,2,3,4-テトラヒドロナフタレン-1-イル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(121) 3-(7-メトキシ-1,2,3,4-テトラヒドロナフタレン-1-イル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(122) 3-(3-ヒドロキシメチルクロマン-6-イル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(123) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(2-ピリジル)イソキノリン
(124) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[5-(2-ヒドロキシエトキシ)ピリジン-2-イル]イソキノリン
(125) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[2-(2-ヒドロキシエトキシ)ピリジン-5-イル]イソキノリン
(126) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[2-(2-メトキシエトキシ)ピリジン-5-イル]イソキノリン
(127) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[5-(2-メトキシエトキシ)ピリジン-2-イル]イソキノリン
(128) 3-(2-プロピルカルボニルアミノピリジン-5-イル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(129) 3-[(2-メチルスルホニルピリジン)-5-イル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(130) 3-[(2-エチルスルホニルピリジン)-5-イル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(131) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-(2-ブチルピリジン-5-イル)イソキノリン
(132) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[5-(3-フルオロプロピル)ピリジン-2-イル]イソキノリン
(133) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[2-(3-フルオロプロピル)ピリジン-5-イル]イソキノリン
(134) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[5-(3-ヒドロキシプロピル)ピリジン-2-イル]イソキノリン
(135) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[2-(3-ヒドロキシプロピル)ピリジン-5-イル]イソキノリン
(136) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[2-(3-ヒドロキシブチル)ピリジン-5-イル]イソキノリン
(137) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[2-(4-ヒドロキシブチル)ピリジン-5-イル]イソキノリン
(138) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[2-(3-ヒドロキシ-3-メチルブチル)ピリジン-5-イル]イソキノリン
(139) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[2-(3-メトキシプロピル)ピリジン-5-イル]イソキノリン
(140) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[3-(3-メトキシプロピル)ピリジン-5-イル]イソキノリン
(141) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[5-(3-メトキシプロピル)ピリジン-2-イル]イソキノリン
(142) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[2-(3-エトキシプロピル)ピリジン-5-イル]イソキノリン
(143) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-{2-[3-(2-プロポキシ)プロピル]ピリジン-5-イル}イソキノリン
(144) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[2-(3-メトキシブチル)ピリジン-5-イル]イソキノリン
(145) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-{2-[2-(2-ヒドロキシ-2-シクロヘキシル)エチニル]ピリジン-4-イル}イソキノリン
(146) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[2-(1-ブチニル)ピリジン-5-イル]イソキノリン
(147) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[2-(モルホリン-4-イル)ピリジン-5-イル]イソキノリン
(148) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[5-(モルホリン-4-イル)ピリジン-2-イル]イソキノリン
(149) 3-[2-(2,6-ジメチルモルホリン-4-イル)ピリジン-5-イル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(150) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[2-(チオモルホリン-4-イル)ピリジン-5-イル]イソキノリン
(151) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[2-(S-オキシチオモルホリン-4-イル)ピリジン-5-イル]イソキノリン
(152) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[2-(4-ヒドロキシピペリジン-1-イル)ピリジン-5-イル]イソキノリン
(153) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[2-(4-メトキシピペリジン-1-イル)ピリジン-5-イル]イソキノリン
(154) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[2-(4-ヒドロキシメチルピペリジン-1-イル)ピリジン-5-イル]イソキノリン
(155) 3-[2-(5,6-ジヒドロ-2H-ピラン-4-イル)ピリジン-5-イル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(156) 3-[2-(テトラヒドロピラン-4-イル)ピリジン-5-イル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(157) 3-{4-[3-(3-ピリジル)プロポキシ]フェニル}-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(158) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-(1-フェニルピペラジン-4-イル)イソキノリン
(159) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[1-(2-ピリジル)ピペラジン-4-イル]イソキノリン
(160) 3-[4-(4-モルホリニル)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(161) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-(2-ヒドロキシメチルチオフェン-4-イル)イソキノリン
(162) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-(2-ヒドロキシメチルチオフェン-5-イル)イソキノリン
(163) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[2-(2-ヒドロキシエチル)チオフェン-5-イル]イソキノリン
(164) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[2-(1-ヒドロキシプロピル)チオフェン-4-イル]イソキノリン
(165) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[2-(1-ヒドロキシプロピル)チオフェン-5-イル]イソキノリン
(166) 3-[2-(テトラヒドロピラン-4-イル)チオフェン-5-イル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(167) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[4-メチル-5-(2-ヒドロキシエチル)チアゾール-2-イル]イソキノリン
(168) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-(2-ヒドロキシメチルチアゾール-5-イル)イソキノリン
(169) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[1-(2-ヒドロキシエチル)ピラゾール-3-イル]イソキノリン
(170) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[(1-ヒドロキシプロピル)チアゾール-5-イル]イソキノリン
(171) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[2-(3-ヒドロキシプロピル)チアゾール-5-イル]イソキノリン
(172) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[2-(3-メトキシプロピル)チアゾール-5-イル]イソキノリン
(173) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[2-(4-モルホリニル)チアゾール-5-イル]イソキノリン
(174) 3-(2-プロピルカルボニルアミノピリミジン-5-イル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(175) 3-[2-(5,6-ジヒドロ-2H-ピラン-4-イル)チオフェン-4-イル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(176) 3-[2-(5,6-ジヒドロ-2H-ピラン-4-イル)チオフェン-5-イル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(177) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-(フェニルエチニル)イソキノリン
(178) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-(4-メトキシフェニル)エチニルイソキノリン
(179) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-(2-ピリジル)エチニルイソキノリン
(180) 3-(3-モルホリニル-1-プロピニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(181) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-(3-フェニル-1-プロピニル)イソキノリン
(182) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-(4-フェニル-1-ブチニル)イソキノリン
(183) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[4-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニルエチニル]イソキノリン
(184) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-ベンゾイルエチニルイソキノリン
(185) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-(2,4-ジメトキシフェニルエチニル)イソキノリン
(186) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[3-(3-メトキシプロピル)-5-ピリジル]エチニルイソキノリン
(187) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[2-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]エチニルイソキノリン
(188) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[3-(2-ヒドロキシエトキシ)-2-ピリジル]エチニルイソキノリン
(189) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-(トランス-2-フェニルエテニル)イソキノリン
(190) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[トランス-2-(4-メトキシフェニル)エテニル]イソキノリン
(191) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[シス-2-(4-メトキシフェニル)エテニル]イソキノリン
(192) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-(シス-1-メチル-2-フェニルエテニル)イソキノリン
(193) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-(トランス-1-メチル-2-フェニルエテニル)イソキノリン
(194) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[トランス-2-(2-ヒドロキシエトキシフェニル)エテニル]イソキノリン
(195) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[トランス-2-(2-メトキシフェニル)エテニル]イソキノリン
(196) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-(トランス-2-メチル-2-フェニルエテン-1-イル)イソキノリン
(197) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[トランス-2-(2-フルオロフェニル)エテニル]イソキノリン
(198) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[(E)-4-(2-ヒドロキシエトキシ)スチリル]イソキノリン
(199) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-{トランス-2-[3-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]エテニル}イソキノリン
(200) 3-{(E)-2-[2-(4-モルホリニル)ピリジン-5-イル]エテニル}-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(201) 3-[(E)-2-(4-メチルスルホニルフェニル)エテニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(202) 3-[(E)-2-(2-メチルスルホニルフェニル)エテニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(203) 3-[(E)-2-(4-メチルスルホニルメチルフェニル)エテニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(204) 3-{(E)-2-[3-(4-モルホリニル)フェニル]エテニル}-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(205) 3-{(E)-2-[4-(4-モルホリニル)フェニル]エテニル}-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(206) 3-{(E)-2-メチル-2-[4-(4-モルホリニル)フェニル]エテニル}-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(207) 3-{(E)-2-メチル-2-[3-(4-モルホリニル)フェニル]エテニル}-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(208) 3-[(E)-2-メトキシメチル-2-フェニルエテニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(209) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[トランス-2-(2-ピリジル)エテニル]イソキノリン
(210) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[トランス-2-(4-ピリジル)エテニル]イソキノリン
(211) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[3-(2-メトキシ)フェニル-2-プロペニル]イソキノリン
(212) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[3-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル-1-プロペニル]イソキノリン
(213) 3-{(E)-2-[2-(4-モルホリニル)ピリジン-5-イル]エテニル}-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(214) 3-{(E)-2-[3-(4-モルホリニル)ピリダジン-6-イル]エテニル}-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(215) 3-{(E)-2-[4-(4-モルホリニル)ピリミジン-6-イル]エテニル}-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(216) 3-{(E)-2-[2-(4-モルホリニル)ピラジン-6-イル]エテニル}-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(217) 3-[1-(4-メトキシフェニル)エテニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(218) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-N-フェニル-3-イソキノリンカルボキシアミド
(219) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-(4-メトキシアニリノメチル)イソキノリン
(220) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-(4-メトキシベンジルアミノ)イソキノリン
(221) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-4-メトキシ-3-(4-メトキシフェニル)イソキノリン
(222) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-5-メチル-3-(4-メトキシフェニル)イソキノリン
(223) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]-6-フルオロイソキノリン
(224) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-6-フルオロ-3-(4-メトキシフェニル)イソキノリン
(225) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-6-メチル-3-(4-メトキシフェニル)イソキノリン
(226) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-6-メトキシ-3-(4-トリフルオロメチルフェニル)イソキノリン
(227) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-6-メトキシ-3-(4-メトキシフェニル)イソキノリン
(228) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-7-メチル-3-(4-メトキシフェニル)イソキノリン
(229) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-7-フルオロ-3-(4-メトキシフェニル)イソキノリン
(230) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]-7-フルオロイソキノリン
(231) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-7-メトキシ-3-フェニルイソキノリン
(232) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-7-メトキシ-3-(2-メトキシフェニル)イソキノリン
(233) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-8-フルオロ-3-(4-メトキシフェニル)イソキノリン
(234) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-8-フルオロ-3-[4-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]イソキノリン
(235) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-8-メトキシ-3-(4-メトキシフェニル)イソキノリン
(236) 1-(1-プロピルピペラジン-4-イル)-3-(4-メトキシフェニル)イソキノリン
(237) 1-(1-プロピルピペラジン-4-イル)-3-[4-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]イソキノリン
(238) 1-(1-イソプロピルピペラジン-4-イル)-3-(4-メトキシフェニル)イソキノリン
(239) 1-(1-シクロプロピルピペラジン-4-イル)-3-(4-メトキシフェニル)イソキノリン
(240) 1-(1-アリルピペラジン-4-イル)-3-(4-メトキシフェニル)イソキノリン
(241) 1-[1-(2-フルオロエチル)ピペラジン-4-イル]-3-(4-メトキシフェニル)イソキノリン
(242) 1-[4-(2-ヒドロキシエチル)ピペラジン-1-イル]-3-(4-メトキシフェニル)イソキノリン
(243) 3-(4-エチルスルホニルアミノメチルフェニル)-1-[4-(2-ヒドロキシエチル)ピペラジン-1-イル]イソキノリン
(244) 8-(4-エチルピペラジン-1-イル)-6-(4-メトキシフェニル)ピリド[2,3-c]ピリジン
(245) 8-(1-エチルピペラジン-4-イル)-6-[4-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]-1,7-ナフチリジン
(246) 8-(1-エチルピペラジン-4-イル)-6-{4-[(S)-2-ヒドロキシプロポキシ]フェニル}-1,7-ナフチリジン
(247) 8-(1-エチルピペラジン-4-イル)-6-[4-(3-ヒドロキシプロピル)フェニル]-1,7-ナフチリジン
(248) 8-(1-エチルピペラジン-4-イル)-6-[4-(3-ヒドロキシブチル)フェニル]-1,7-ナフチリジン
(249) 8-(1-エチルピペラジン-4-イル)-6-[4-(3-ヒドロキシ-1-フルオロプロピル)フェニル]-1,7-ナフチリジン
(250) 8-(1-エチルピペラジン-4-イル)-6-[4-(2-ヒドロキシ-2-メチルプロポキシ)フェニル]-1,7-ナフチリジン
(251) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-(4-メトキシフェニル)-2,6-ナフチリジン
(252) 5-(1-エチルピペラジン-4-イル)-7-(4-メトキシフェニル)-1,6-ナフチリジン
(253) 5-[4-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]-7-(4-メチルピペラジン-1-イル)チエノ[2,3-c]ピリジン
(254) 7-(1-エチルピペラジン-4-イル)-5-[4-(1-ヒドロキシペンチル)フェニル]チエノ[2,3-c]ピリジン
(255) 7-(1-エチルピペラジン-4-イル)-5-[4-(1-ヒドロキシ-3-メチルブチル)フェニル]チエノ[2,3-c]ピリジン
(256) 7-(1-エチルピペラジン-4-イル)-5-[4-(3-ヒドロキシ-1-フルオロプロピル)フェニル]チエノ[2,3-c]ピリジン
(257) 5-[4-(3-ヒドロキシプロピル)-3-クロロフェニル]-7-(4-エチルピペラジン-1-イル)チエノ[2,3-c]ピリジン
(258) 7-(1-エチルピペラジン-4-イル)-5-[3-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]チエノ[2,3-c]ピリジン
(259) 7-(4-エチルピペラジン-1-イル)-5-(4-ヒドロキシエトキシフェニル)チエノ[2,3-c]ピリジン
(260) 7-(1-エチルピペラジン-4-イル)-5-[4-(2-ヒドロキシ-2-メチルプロポキシ)フェニル]チエノ[2,3-c]ピリジン
(261) 5-[3-(3-ヒドロキシプロピル)-4-メトキシフェニル]-7-(4-エチルピペラジン-1-イル)チエノ[2,3-c]ピリジン
(262) 5-[4-(3-ヒドロキシプロピル)-3-シアノフェニル]-7-(4-エチルピペラジン-1-イル)チエノ[2,3-c]ピリジン
(263) 5-[2-(4-モルホリニル)ピリジン-5-イル]-7-(4-エチルピペラジン-1-イル)チエノ[2,3-c]ピリジン
(264) 5-[2-(4-チオモルホリニル)ピリジン-5-イル]-7-(4-エチルピペラジン-1-イル)チエノ[2,3-c]ピリジン
(265) 5-[2-(4-ヒドロキシピペリジン-1-イル)ピリジン-5-イル]-7-(4-エチルピペラジン-1-イル)チエノ[2,3-c]ピリジン
(266) 5-[4-(5,6-ジヒドロ-2H-ピラン-4-イル)フェニル]-7-(4-エチルピペラジン-1-イル)チエノ[2,3-c]ピリジン
(267) 5-[2-(2-メトキシエトキシ-2-メチル)ピリジン-5-イル]-7-(4-エチルピペラジン-1-イル)チエノ[2,3-c]ピリジン
(268) 5-[2-(2-ヒドロキシエトキシ)ピリジン-5-イル]-7-(4-エチルピペラジン-1-イル)チエノ[2,3-c]ピリジン
(269) 5-[2-(2-メトキシエトキシ)ピリジン-5-イル]-7-(4-エチルピペラジン-1-イル)チエノ[2,3-c]ピリジン
(270) 5-[4-(4-ヒドロキシシクロヘキセン-1-イル)フェニル]-7-(4-エチルピペラジン-1-イル)チエノ[2,3-c]ピリジン
(271) 7-(1-エチルピペラジン-4-イル)-5-(4-ペンタノイルフェニル)チエノ[2,3-c]ピリジン
(272) 7-(1-エチルピペラジン-4-イル)-5-[4-(3-メチルブタノイル)フェニル]チエノ[2,3-c]ピリジン
(273) 7-(1-エチルピペラジン-4-イル)-5-[4-(N-シクロヘキシルアミド)フェニル]チエノ[2,3-c]ピリジンカルボキシアミド
(274) 7-(1-エチルピペラジン-4-イル)-5-[4-(ピロリジニル-1-カルボニル)フェニル]チエノ[2,3-c]ピリジン
(275) 5-[4-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]-7-[4-(2-ヒドロキシエチル)ピペラジン-1-イル]チエノ[3,2-c]ピリジン
(276) 5-(4-メトキシフェニル)-7-[4-(2-ヒドロキシエチル)ピペラジン-1-イル]チエノ[2,3-c]ピリジン
(277) 4-(4-エチルピペラジン-1-イル)-6-(4-メトキシフェニル)チエノ[3,4-c]ピリジン
(278) 4-(4-エチルピペラジン-1-イル)-6-[4-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]チエノ[3,4-c]ピリジン
(279) 4-(4-メチルピペラジン-1-イル)-6-[4-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]チエノ[3,2-c]ピリジン
(280) 4-(4-エチルピペラジン-1-イル)-6-(4-ヒドロキシフェニル)チエノ[3,2-c]ピリジン
(281) 4-(4-エチルピペラジン-1-イル)-6-[4-(1-ヒドロキシエチル)フェニル]チエノ[3,2-c]ピリジン
(282) 4-(4-エチルピペラジン-1-イル)-6-[4-(1-ヒドロキシプロピル)フェニル]チエノ[3,2-c]ピリジン
(283) 4-(4-エチルピペラジン-1-イル)-6-[4-(1-ヒドロキシブチル)フェニル]チエノ[3,2-c]ピリジン
(284) 4-(1-エチルピペラジン-4-イル)-6-[3-(2-ヒドロキエトキシ)フェニル]チエノ[3,2-c]ピリジン
(285) 4-(1-エチルピペラジン-4-イル)-6-[4-(3-ヒドロキシブチル)フェニル]チエノ[3,2-c]ピリジン
(286) (4-エチルピペラジン-1-イル)-6-[4-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]チエノ[3,2-c]ピリジン
(287) 4-(4-エチルピペラジン-1-イル)-6-[4-(2-ヒドロキシプロポキシ)フェニル]チエノ[3,2-c]ピリジン
(288) 6-[4-(2-メチル-2-ヒドロキシプロポキシ)フェニル]-4-(4-メチルピペラジン-1-イル)チエノ[3,2-c]ピリジン
(289) 6-[4-(2-メチル-2-ヒドロキシプロポキシ)フェニル]-4-(4-プロピルピペラジン-1-イル)チエノ[3,2-c]ピリジン
(290) 6-[4-(2-メチル-2-ヒドロキシプロポキシ)フェニル]-4-(4-エチルピペラジン-1-イル)チエノ[3,2-c]ピリジン
(291) 4-(4-エチルピペラジン-1-イル)-6-[4-(3-ヒドロキシ-3-メチルブチル)フェニル]チエノ[3,2-c]ピリジン
(292) 6-[4-(4-メチル-4-ヒドロキシペンチルオキシ)フェニル]-4-(4-エチルピペラジン-1-イル)チエノ[3,2-c]ピリジン
(293) 4-(4-プロピルピペラジン-1-イル)-6-[4-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]チエノ[3,2-c]ピリジン
(294) 6-[4-(2-メチル-2-ヒドロキシプロポキシ)フェニル]-4-[4-(2-フルオロエチル)ピペラジン-1-イル]チエノ[3,2-c]ピリジン
(295) 4-[4-(2-フルオロエチル)ピペラジン-1-イル]-6-[4-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]チエノ[3,2-c]ピリジン
(296) 6-[4-(2-メチル-2-ヒドロキシプロポキシ)フェニル]-4-[4-(2-ヒドロキシエチル)ピペラジン-1-イル]チエノ[3,2-c]ピリジン
(297) 6-[4-(2-メチル-2-ヒドロキシプロポキシ)フェニル]-4-[4-(2-フェニルエチル)ピペラジン-1-イル]チエノ[3,2-c]ピリジン
(298) 7-(1-エチルピペラジン-4-イル)-5-[3-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]フロ[2,3-c]ピリジン
(299) 7-(1-エチルピペラジン-4-イル)-5-[4-(3-ヒドロキシプロピル)フェニル]フロ[2,3-c]ピリジン
(300) 7-(1-エチルピペラジン-4-イル)-5-[4-(3-ヒドロキシブチル)フェニル]フロ[2,3-c]ピリジン
(301) 7-(1-エチルピペラジン-4-イル)-5-[4-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]フロ[2,3-c]ピリジン
(302) 7-(1-エチルピペラジン-4-イル)-5-{4-[(R)-2-ヒドロキシ-1-メチルエトキシ]フェニル}フロ[2,3-c]ピリジン
(303) 7-(1-エチルピペラジン-4-イル)-5-{4-[(S)-2-ヒドロキシ-1-メチルエトキシ]フェニル}フロ[2,3-c]ピリジン
(304) 7-(1-エチルピペラジン-4-イル)-5-{4-[(S)-2-ヒドロキシプロポキシ]フェニル}フロ[2,3-c]ピリジン
(305) 7-(1-エチルピペラジン-4-イル)-5-{4-[(R)-2-ヒドロキシプロポキシ]フェニル}フロ[2,3-c]ピリジン
(306) 7-(1-エチルピペラジン-4-イル)-5-[4-(3-ヒドロキシ-3-メチルブトキシ)フェニル]フロ[2,3-c]ピリジン
(307) 7-(1-エチルピペラジン-4-イル)-5-{トランス-2-[4-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]エテニル}フロ[2,3-c]ピリジン
(308) 7-(1-エチルピペラジン-4-イル)-5-{トランス-2-[2-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]エテニル}フロ[2,3-c]ピリジン
(309) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[4-(2-ヒドロキシ-2-メチルプロポキシ)フェニル]イソキノリン
(310) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-(3-フェニル-3-ヒドロキシ-1-プロピニル)イソキノリン
(311) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-8-メチル-3-(4-メトキシフェニル)イソキノリン
(312) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-4-メチル-3-(4-メトキシフェニル)イソキノリン
(313) 1-[1-(2-シアノエチル)ピペラジン-4-イル]-3-(4-メトキシフェニル)イソキノリン
(314) 1-[1-(カルバモイルメチル)ピペラジン-4-イル]-3-(4-メトキシフェニル)イソキノリン
(315) 1-(4-エチルスルホニルピペラジン-1-イル)-3-(4-メトキシフェニル)イソキノリン
(316) 4-ピペラジニル-6-[4-(2-メチル-2-ヒドロキシプロポキシ)フェニル]チエノ[3,2-c]ピリジン
(317) 7-(1-エチルピペラジン-4-イル)-5-[4-(3-ヒドロキシプロポキシ)フェニル]フロ[2,3-c]ピリジン
(318) 1-(4-エチルピペリジン-1-イル)-3-(4-メトキシフェニル)イソキノリン
(319) 1-{N-[2-(2-ジメチルアミノ)エチル]-N-メチルアミノ}-3-(4-メトキシフェニル)イソキノリン
(320) 1-(4-モルホリニル)-3-(4-メトキシフェニル)イソキノリン
(321) 1-(1-エチル-2-ピロリジニル)メチルアミノ-3-(4-メトキシフェニル)イソキノリン
(322) 3-(4-メトキシフェニル)-1-[2-(2-ピリジル)エチル]アミノイソキノリン
(323) 1-[2-(4-モルホリニル)エチル]アミノ-3-(4-メトキシフェニル)イソキノリン
(324) 1-(1-イミダゾリル)-3-(4-メトキシフェニル)イソキノリン
(325) 1-[4-(ピペリジン-1-イル)ピペリジン-1-イル]-3-(4-メトキシフェニル)イソキノリン
(326) 1-(1,4,5,6-テトラヒドロピリミジン-1-イル)-3-(4-メトキシフェニル)イソキノリン
(327) 1-(1-エチルホモピペラジン-4-イル)-3-(4-メトキシフェニル)イソキノリン
(328) 3-(4-メトキシフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)メチルイソキノリン
(329) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[3-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]イソキノリン
(330) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(4-エトキシフェニル)イソキノリン
(331) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(3-ヒドロキシプロポキシ)フェニル]イソキノリン
(332) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(3,4-エチレンジオキシフェニル)イソキノリン
(333) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(3-メトキシプロピル)フェニル]イソキノリン
(334) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(n-ブチル)フェニル]イソキノリン
(335) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(4-メトキシピリジン-2-イル)イソキノリン
(336) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(1,3-ジオキソラン-2-イルメチルオキシ)フェニル]イソキノリン
(337) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(2,3-ジヒドロキシプロポキシ)フェニル]イソキノリン
(338) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(4-カルバモイルメトキシフェニル)イソキノリン
(339) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(4-トリフルオロメトキシフェニル)イソキノリン
(340) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(2-ヒドロキシエトキシ)-3-メトキシフェニル]イソキノリン
(341) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(4-メチルチオフェニル)イソキノリン
(342) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(4-メチルスルホニルフェニル)イソキノリン
(343) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(2-ヒドロキシ-3-メトキシプロポキシ)フェニル]イソキノリン
(344) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(2-メトキシピリジン-5-イル)イソキノリン
(345) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(1-ヒドロキシ-1-メチルエチル)フェニル]イソキノリン
(346) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-{4-[N-(2-ヒドロキシエチル)カルバモイル]フェニル}イソキノリン
(347) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-{4-[N-(2-ヒドロキシエチル)スルファモイル]フェニル}イソキノリン
(348) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(1-ヒドロキシエチル)フェニル]イソキノリン
(349) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(プロピルスルホニル)フェニル]イソキノリン
(350) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-{4-[(3-メトキシプロピル)スルホニル]フェニル}イソキノリン
(351) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(2-ヒドロキシエチル)フェニル]イソキノリン
(352) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(3-ヒドロキシプロピル)スルホニルフェニル]イソキノリン
(353) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(N-プロピルスルファモイル)フェニル]イソキノリン
(354) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-{4-[N-(2-メトキシエチル)スルファモイル]フェニル}イソキノリン
(355) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(3-フルオロプロピル)スルホニルフェニル]イソキノリン
(356) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(ピロリジン-1-イル)スルホニルフェニル]イソキノリン
(357) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(N-エチルスルファモイル)フェニル]イソキノリン
(358) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(N-メチル-N-プロピルスルファモイル)フェニル]イソキノリン
(359) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(N,N-ジエチルスルファモイル)フェニル]イソキノリン
(360) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-{4-[N-(1-メチルプロピル)スルファモイル]フェニル}イソキノリン
(361) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(N-メチルスルファモイル)フェニル]イソキノリン
(362) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(N,N-ジメチルスルファモイル)フェニル]イソキノリン
(363) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(N-シクロプロピルスルファモイル)フェニル]イソキノリン
(364) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(N-エチルカルバモイル)フェニル]イソキノリン
(365) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(N-メチルカルバモイル)フェニル]イソキノリン
(366) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(エチルスルホニル)フェニル]イソキノリン
(367) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(3-フルオロ-4-メトキシエトキシフェニル)イソキノリン
(368) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(3,5-ジフルオロ-4-メトキシエトキシフェニル)イソキノリン
(369) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[3-フルオロ-4-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]イソキノリン
(370) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[3,5-ジフルオロ-4-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]イソキノリン
(371) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[3,5-ジフルオロ-4-(2-フルオロエトキシ)フェニル]イソキノリン
(372) 1-[4-(2-ヒドロキシエチル)ピペラジン-1-イル]-3-[4-(N-エチルスルファモイル)フェニル]イソキノリン
(373) 1-[4-(2-ヒドロキシエチル)ピペラジン-1-イル]-3-[4-(プロピルスルホニル)フェニル]イソキノリン
(374) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(フェニルチオ)イソキノリン
(375) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(2-オキソプロピル)フェニル]イソキノリン
(376) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(2-ヒドロキシプロピル)フェニル]イソキノリン
(377) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(2-ヒドロキシ-2-メチルプロピル)フェニル]イソキノリン
(378) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(2-ピリジルチオ)イソキノリン
(379) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(4-ブチリルフェニル)イソキノリン
(380) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(1-ヒドロキシイミノブチル)フェニル]イソキノリン
(381) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(N-メチル-N-プロピルカルバモイル)フェニル]イソキノリン
(382) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-{4-[N-(2-ヒドロキシエチル)-N-メチルカルバモイル]フェニル}イソキノリン
(383) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(3-ヒドロキシ-1-メチルプロピル)フェニル]イソキノリン
(384) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(N-プロピルカルバモイル)-3-フルオロフェニル]イソキノリン
(385) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[3-フルオロ-4-(2-ヒドロキシエチル)フェニル]イソキノリン
(386) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(3-ヒドロキシ-2-メチルプロピル)フェニル]イソキノリン
(387) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(1,2-ジヒドロキシエチル)フェニル]イソキノリン
(388) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(3-ヒドロキシ-3-メチルブチル)フェニル]イソキノリン
(389) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(3-ヒドロキシ-2,2-ジメチルプロピル)フェニル]イソキノリン
(390) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(3-ヒドロキシ-1,1-ジメチルプロピル)フェニル]イソキノリン
(391) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(1,3-ジヒドロキシ-2,2-ジメチルプロピル)フェニル]イソキノリン
(392) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-{4-[4-(2-ヒドロキシエチル)テトラヒドロピラン-4-イル]フェニル}イソキノリン
(393) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(2-ヒドロキシメチルインダン-5-イル)イソキノリン
(394) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[(3,4-ジヒドロキシメチル)フェニル]イソキノリン
(395) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(1,4-ジオキサン-2-イル)フェニル]イソキノリン
(396) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(テトラヒドロフラン-2-イル)フェニル]イソキノリン
(397) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(cis-4-ヒドロキシシクロヘキシル)フェニル]イソキノリン
(398) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(trans-4-ヒドロキシシクロヘキシル)フェニル]イソキノリン
(399) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(テトラヒドロピラン-4-イル)メチルフェニル]イソキノリン
(400) 4-クロロ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(4-メトキシフェニル)イソキノリン
(401) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(cis-4-ヒドロキシテトラヒドロピラン-2-イル)フェニル]イソキノリン
(402) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(trans-4-ヒドロキシテトラヒドロピラン-2-イル)フェニル]イソキノリン
(403) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(2-ヒドロキシプロポキシ)フェニル]イソキノリン
(404) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(2-ヒドロキシ-1-メチルエトキシ)フェニル]イソキノリン
(405) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(2-メトキシピリジン-4-イル)イソキノリン
(406) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(2-ベンジルオキシピリジン-4-イル)イソキノリンおよび1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(2-クロロピリジン-4-イル)イソキノリン
(407) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[2-(2-メトキシエトキシ)ピリジン-4-イル]イソキノリン
(408) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(4-カルバモイルフェニル)イソキノリン
(409) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(シクロヘキシルヒドロキシメチル)フェニル]イソキノリン
(410) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(4-ヒドロキシテトラヒドロピラン-4-イル)フェニル]イソキノリン
(411) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-{4-[ビス(1,3-チアゾール-2-イル)ヒドロキシメチル]フェニル}イソキノリン
(412) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(1,3-チアゾール-2-イル)ヒドロキシメチルフェニル]イソキノリン
(413) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[(3-ピリジル)ヒドロキシメチル]イソキノリン
(414) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(1-インダノン-5-イル)イソキノリン
(415) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(1-ヒドロキシインダン-5-イル)イソキノリン
(416) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(3-ヒドロキシ-3-メチルブチル)-3-フルオロフェニル]イソキノリン
(417) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[3-シアノ-4-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]イソキノリン
(418) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[3-(3-ヒドロキシプロピル)フェニル]イソキノリン
(419) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-ベンジルイソキノリン
(420) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(2-ヒドロキシ-2-フェニルエチル)イソキノリン
(421) 3-ベンズアミド-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(422) 3-ベンゼンスルホニルアミド-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(423) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(4-メトキシベンゼンスルホニルアミド)イソキノリン
(424) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(4-メトキシフェノキシメチル)イソキノリン
(425) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(2-ヒドロキシエトキシ)-2-メトキシフェニル]イソキノリン
(426) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(2-ヒドロキシシクロヘキシルオキシ)フェニル]イソキノリン
(427) 4-(4-エチルピペラジン-1-イル)-2-(4-メトキシフェニル)キナゾリン
(428) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(4-メトキシフェニル)-7-アザイソキノリン
(429) 7-(4-エチルピペラジン-1-イル)-5-[2-(3-ヒドロキシプロピル)ピリジン-5-イル]チエノ[2,3-c]ピリジン
(430) 7-(4-エチルピペラジン-1-イル)-5-[3-(2-ヒドロキシエトキシ)スチリル]チエノ[2,3-c]ピリジン
(431) 7-(4-エチルピペラジン-1-イル)-5-[4-(2-ヒドロキシエトキシ)スチリル]チエノ[2,3-c]ピリジン
(432) 7-(4-エチルピペラジン-1-イル)-5-[4-(3-ヒドロキシプロピル)フェニル]チエノ[2,3-c]ピリジン
(433) 7-(4-エチルピペラジン-1-イル)-5-[4-(3-ヒドロキシプロピル)-3-メトキシフェニル]チエノ[2,3-c]ピリジン
(434) 7-(4-エチルピペラジン-1-イル)-5-[4-(3-ヒドロキシプロポキシ)フェニル]チエノ[2,3-c]ピリジン
(435) 7-(4-エチルピペラジン-1-イル)-5-[4-(2-ヒドロキシプロポキシ)フェニル]チエノ[2,3-c]ピリジン
(436) 7-(4-エチルピペラジン-1-イル)-5-[4-(2-ヒドロキシプロピル)フェニル]チエノ[2,3-c]ピリジン
(437) 7-(4-エチルピペラジン-1-イル)-5-[3-クロロ-4-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]チエノ[2,3-c]ピリジン
(438) 7-(4-エチルピペラジン-1-イル)-5-[4-(1-メチル-2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]チエノ[2,3-c]ピリジン
(439) 7-(4-エチルピペラジン-1-イル)-5-[4-(3-ヒドロキシ-3-メチルブチル)フェニル]チエノ[2,3-c]ピリジン
(440) 7-(4-エチルピペラジン-1-イル)-5-[4-(3-ヒドロキシブチル)フェニル]チエノ[2,3-c]ピリジン
(441) 7-(4-エチルピペラジン-1-イル)-5-[4-(3-ヒドロキシ-2-メチルプロピル)フェニル]チエノ[2,3-c]ピリジン
(442) 7-(4-エチルピペラジン-1-イル)-5-[4-(3-ヒドロキシ-2,2-ジメチルプロピル)フェニル]チエノ[2,3-c]ピリジン
(443) 7-(4-エチルピペラジン-1-イル)-5-[4-(3-ヒドロキシ-1,1-ジメチルプロピル)フェニル]チエノ[2,3-c]ピリジン
(444) 7-(4-エチルピペラジン-1-イル)-5-[4-(2-ヒドロキシプロピルチオ)フェニル]チエノ[2,3-c]ピリジン
(445) 7-(4-エチルピペラジン-1-イル)-5-(4-メタンスルホニルフェニル)チエノ[2,3-c]ピリジン
(446) 7-(4-エチルピペラジン-1-イル)-5-[4-(1-ヒドロキシブチル)フェニル]チエノ[2,3-c]ピリジン
(447) 7-(4-エチルピペラジン-1-イル)-5-[4-(N-メチルカルバモイル)フェニル]チエノ[2,3-c]ピリジン
(448) 7-(4-エチルピペラジン-1-イル)-5-[4-(N-エチルカルバモイル)フェニル]チエノ[2,3-c]ピリジン
(449) 7-(4-エチルピペラジン-1-イル)-5-[4-(N-プロピルカルバモイル)フェニル]チエノ[2,3-c]ピリジン
(450) 7-(4-エチルピペラジン-1-イル)-5-(4-エタンスルホニルフェニル)チエノ[2,3-c]ピリジン
(451) 7-(4-エチルピペラジン-1-イル)-5-(4-プロパンスルホニルフェニル)チエノ[2,3-c]ピリジン
(452) 7-(4-エチルピペラジン-1-イル)-5-[4-(N-ブチルカルバモイル)フェニル]チエノ[2,3-c]ピリジン
(453) 7-(4-エチルピペラジン-1-イル)-5-[4-(N-シクロペンチルカルバモイル)フェニル]チエノ[2,3-c]ピリジン
(454) 7-(4-エチルピペラジン-1-イル)-5-[4-(cis-4-ヒドロキシテトラヒドロピラン-2-イル)フェニル]チエノ[2,3-c]ピリジン
(455) 7-(4-エチルピペラジン-1-イル)-5-[4-(trans-4-ヒドロキシテトラヒドロピラン-2-イル)フェニル]チエノ[2,3-c]ピリジン
(456) 7-(4-エチルピペラジン-1-イル)-5-(2,3-ジヒドロ-2-ヒドロキシメチル-2-メチルベンゾフラン-5-イル)チエノ[2,3-c]ピリジン
(457) 7-(4-エチルピペラジン-1-イル)-5-[4-(シクロヘキシルヒドロキシメチル)フェニル]チエノ[2,3-c]ピリジン
(458) 7-(4-エチルピペラジン-1-イル)-5-[4-(シクロペンチルヒドロキシメチル)フェニル]チエノ[2,3-c]ピリジン
(459) 7-(4-エチルピペラジン-1-イル)-5-(4-メトキシフェニル)チエノ[2,3-c]ピリジン
(460) 4-(4-エチルピペラジン-1-イル)-6-[4-(1,3-ジオキソラン-2-イル)メトキシフェニル]チエノ[3,2-c]ピリジン
(461) 4-(4-エチルピペラジン-1-イル)-6-[4-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]チエノ[3,2-c]ピリジン
(462) 4-(4-エチルピペラジン-1-イル)-6-[4-(3-ヒドロキシプロポキシ)フェニル]チエノ[3,2-c]ピリジン
(463) 4-(4-エチルピペラジン-1-イル)-6-[4-(2-ヒドロキシ-1-メチルエトキシ)フェニル]チエノ[3,2-c]ピリジン
(464) 4-(4-エチルピペラジン-1-イル)-6-[4-(3-ヒドロキシ-1-プロピニル)フェニル]チエノ[3,2-c]ピリジン
(465) 4-(4-エチルピペラジン-1-イル)-6-[4-(3-ヒドロキシプロピル)フェニル]チエノ[3,2-c]ピリジン
(466) 4-(4-エチルピペラジン-1-イル)-6-[4-(3-ヒドロキシ-3-メチル-1-ブチニル)フェニル]チエノ[3,2-c]ピリジン
(467) 7-(4-エチルピペラジン-1-イル)-5-(4-メトキシフェニル)フロ[2,3-c]ピリジン
(468) 4-(4-エチルピペラジン-1-イル)-6-(4-メトキシフェニル)フロ[3,2-c]ピリジン
【００３３】
本発明にかかる縮合ピリジン誘導体の中でも、薬理作用あるいは安全性上の見地から特に好ましくは、例えば以下の化合物を挙げることができる。
(1) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(1-ヒドロキシプロピル)フェニル]イソキノリン
(2) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(3-ヒドロキシプロピル)フェニル]イソキノリン
(3) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(3-ヒドロキシブチル)フェニル]イソキノリン
(4) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]イソキノリン
(5) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(2-メトキシエトキシ)フェニル]イソキノリン
(6) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(2-フルオロエトキシ)フェニル]イソキノリン
(7) 3-[4-(2-シアノエトキシ)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
(8) 7-(4-エチルピペラジン-1-イル)-5-(4-ヒドロキシエトキシフェニル)チエノ[2,3-c]ピリジン
(9) (4-エチルピペラジン-1-イル)-6-[4-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]チエノ[3,2-c]ピリジン
(10) 4-(4-エチルピペラジン-1-イル)-6-[4-(2-ヒドロキシプロポキシ)フェニル]チエノ[3,2-c]ピリジン
(11) 6-[4-(2-メチル-2-ヒドロキシ)プロポキシフェニル]-(4-エチルピペラジン-1-イル)チエノ[3,2-c]ピリジン
【００３４】
なお本発明にかかる縮合ピリジン誘導体においては、立体異性体が存在することもあるが、本発明は限定されずいずれか一方の立体異性体でもよく、混合物であってもよい。また幾何異性体についても同様に限定されず、いずれか一方あるいは混合物であってもよい。さらに結晶多形が存在することもあるが同様に限定されず、いずれかの結晶形単一あるいは混合物であってもよく、無水物以外に水和物であってもよい。
【００３５】
また本発明における薬理学的に許容される塩とは、本発明にかかる縮合ピリジン誘導体と塩を形成するものであれば限定されないが、具体的には例えば塩酸塩、硫酸塩、硝酸塩、臭化水素酸塩、ヨウ化水素酸塩、過塩素酸塩、リン酸塩などの無機酸の付加塩、シュウ酸塩、マレイン酸塩、フマル酸塩、コハク酸塩などの有機酸の付加塩、メタンスルホン酸塩、エタンスルホン酸塩、ベンゼンスルホン酸塩、p-トルエンスルホン酸塩、カンファースルホン酸塩などのスルホン酸の付加塩、アミノ酸の付加塩などを挙げることができ、好ましくは塩酸塩、シュウ酸塩である。
【００３６】
続いて本発明化合物の一般的製法について述べるが、他の合成ルートでも製造可能であり、これらには限定されない。
(1) 本発明にかかる縮合ピリジン化合物(I)の一般式において、環Ａがベンゼン環である場合
イソキノリン-1-オン誘導体(III)を、ハロゲン化剤と反応させて1-ハロゲン化イソキノリン誘導体(IV)とし、次いでピペラジンまたは1-置換ピペラジンと反応させることにより得ることができる。（下式参照。式中、R3、R31、R32、R33、nは前記と同様の意味を有する。Xはハロゲン原子を意味する。）
【００３７】
【化２７】
0003989102.tif 000013
【００３８】
ここで、イソキノリン-1-オン誘導体(III)の多くは公知化合物であり、工業原料あるいは試薬等として入手可能である。また公知文献記載の方法により製造することもできる。
イソキノリン-1-オン誘導体(III)をハロゲン化する際も、常法に従って製造することができる。ここで用いるハロゲン化剤の種類も限定されないが、通常は、オキシ塩化リン、三塩化リン、五塩化リン、塩化チオニル、塩化スルフリル、塩化オキザリル、オキシ臭化リン、三臭化リン等が用いられ、中でもオキシ塩化リンが好ましい。
1-ハロゲン化イソキノリン誘導体(IV)と、ピペラジンまたは1-置換ピペラジンとの反応も、N-アルキル化の常法に従って実施できる。
このようにして得られた1-ピペリジルイソキノリン誘導体(V)は、さらに置換基を化学修飾することにより、新たな1-ピペリジルイソキノリン誘導体(V)に導くことも可能である。
【００３９】
(2) 本発明にかかる縮合ピリジン化合物(I)の一般式において、環Ａがピリジン環である場合
この場合も前記(1)と同様に、ジヒドロピリドピリジン-8-オン誘導体(VI)を、ハロゲン化剤と反応させて8-ハロゲン化ピリドピリジン誘導体(VII)とし、次いでピペラジンまたは1-置換ピペラジンと反応させることにより得ることができる。（下式参照。式中、R3、R31、R32、R33、nは前記と同様の意味を有する。Xはハロゲン原子を意味する。）
【００４０】
【化２８】
0003989102.tif 000014
【００４１】
(3) 本発明にかかる縮合ピリジン化合物(I)の一般式において、環Ａがチオフェン環である場合
この場合も前記(1)あるいは(2)と同様に、チエノピリジン-7-オン誘導体(VIII)を、ハロゲン化剤と反応させて7-ハロゲン化チエノピリジン誘導体(IX)とし、次いでピペラジンまたは1-置換ピペラジンと反応させることにより得ることができる。（下式参照。式中、R3、R31、R32、R33、nは前記と同様の意味を有する。Xはハロゲン原子を意味する。）
【００４２】
【化２９】
0003989102.tif 000015
【００４３】
(4) 本発明にかかる縮合ピリジン化合物(I)の一般式において、環Ａがフラン環である場合
この場合も前記(1)ないし(3)と同様に、フロピリジン-7-オン誘導体(X)を、ハロゲン化剤と反応させて7-ハロゲン化フロピリジン誘導体(XI)とし、次いでピペラジンまたは1-置換ピペラジンと反応させることにより得ることができる。（下式参照。式中、R3、R31、R32、R33、nは前記と同様の意味を有する。Xはハロゲン原子を意味する。）
【００４４】
【化３０】
0003989102.tif 000016
【００４５】
次に本発明化合物の投与剤型としては、例えば散剤、細粒剤、顆粒剤、錠剤、被覆錠剤、カプセル剤などの経口製剤、軟膏、貼付剤、坐剤等の外用剤および注射製剤が挙げられる。製剤化の際には、通常の製剤担体を用いて常法により製造することができる。
【００４６】
すなわち経口製剤を製造するには、縮合ピリジン誘導体またはその薬理学的に許容される塩と賦形剤、さらに必要に応じて結合剤、崩壊剤、滑沢剤、着色剤、矯味矯臭剤などを加えた後、常法により散剤、細粒剤、顆粒剤、錠剤、被覆錠剤、カプセル剤等とする。
【００４７】
賦形剤としては、例えば乳糖、コーンスターチ、白糖、ブドウ糖、マンニトール、ソルビット、結晶セルロース、二酸化ケイ素などが、結合剤としては、例えばポリビニルアルコール、ポリビニルエーテル、メチルセルロース、エチルセルロース、アラビアゴム、トラガント、ゼラチン、シェラック、ヒドロキシプロピルメチルセルロース、ヒドロキシプロピルセルロース、ポリビニルピロリドン、ポリプロピレングリコール・ポリオキシエチレン・ブロックポリマー、メグルミンなどが、崩壊剤としては、例えば澱粉、寒天、ゼラチン末、結晶セルロース、炭酸カルシウム、炭酸水素ナトリウム、クエン酸カルシウム、デキストリン、ペクチン、カルボキシメチルセルロース・カルシウム等が、滑沢剤としては、例えばステアリン酸マグネシウム、タルク、ポリエチレングリコール、シリカ、硬化植物油等が、着色剤としては医薬品に添加することが許可されているものが、矯味矯臭剤としては、ココア末、ハッカ脳、芳香散、ハッカ油、竜脳、桂皮末等が用いられる。これらの錠剤・顆粒剤には糖衣、その他必要により適宜コーティングすることはもちろん差支えない。
【００４８】
また注射用製剤を製造する際には、縮合ピリジン誘導体またはその薬理学的に許容される塩にpH調整剤、溶解剤、等張化剤などと、必要に応じて溶解補助剤、安定化剤などを加えて、常法により製剤化する。
【００４９】
外用剤を製造する際の方法は限定されず、常法により製造することができる。すなわち製剤化にあたり使用する基剤原料としては、医薬品、医薬部外品、化粧品等に通常使用される各種原料を用いることが可能である。
【００５０】
使用する基剤原料として具体的には、例えば動植物油、鉱物油、エステル油、ワックス類、高級アルコール類、脂肪酸類、シリコン油、界面活性剤、リン脂質類、アルコール類、多価アルコール類、水溶性高分子類、粘土鉱物類、精製水などの原料が挙げられ、さらに必要に応じ、pH調整剤、抗酸化剤、キレート剤、防腐防黴剤、着色料、香料などを添加することができるが、本発明にかかる外用剤の基剤原料はこれらに限定されない。また必要に応じて分化誘導作用を有する成分、血流促進剤、殺菌剤、消炎剤、細胞賦活剤、ビタミン類、アミノ酸、保湿剤、角質溶解剤等の成分を配合することもできる。なお上記基剤原料の添加量は、通常外用剤の製造にあたり設定される濃度になる量である。
【００５１】
本発明における縮合ピリジン誘導体またはその薬理学的に許容される塩の臨床投与量は、症状、重症度、年齢、合併症などによって異なり限定されず、また塩の種類・投与経路などによっても異なるが、通常成人１日あたり0.01mg〜1000mgであり、好ましくは0.1mg〜500mgであり、さらに好ましくは0.5mg〜100mgであり、これを経口、静脈内、坐剤としてまたは経皮投与する。
【００５２】
次に、本発明化合物のセロトニン1A、セロトニン2各受容体結合試験結果を発明の効果として、またα1アドレナリン受容体結合試験結果を安全性の効果として掲げる。
なおセロトニン拮抗作用を有する化合物が、痙性麻痺の治療・改善・予防剤あるいは筋緊張状態を改善する中枢性筋弛緩剤となりうることは、例えば以下の刊行物に記載されている。
(1) 医薬出版発行、最新医学事典第1版3刷、809頁、「セロトニン」の項
(2) Williams & Wilkins発行、Stedman's Medical Dictionary 24th edition、1277頁、"serotonin"の項
(3) 神経進歩, 37(3),459-467,1993.
(4) 医薬ジャーナル, 30(8),2030-2068,1994.
(5) DN&P,5(8), 453-460,1992.
(6) Annals of Neurology, 30(4),533-541,1991.
またα1アドレナリン受容体結合能の低い化合物は、起立性低血圧等、血圧に影響を与えにくく、より安全性の高い薬剤である。
【００５３】
【発明の効果】
セロトニン1A、セロトニン2、α1アドレナリン各受容体結合試験
方法
（試薬）
本試験においては以下の試薬を用いた。
1）セロトニンビノキサレート(5-HT binoxalate, シグマ社製)
2）メチセルギド・マレイン酸塩(Methysergide maleate, RBI社製)
また、放射性標識化合物として以下の試薬（NEN社製）を用いた。
3）[3H]8-ヒドロキシ-ジプロピルアミノテトラリン(8-OH-DPAT)
4）[3H]ケタンセリン塩酸塩(Ketanserin hydrochloride)
5) [3H]プラゾシン(Prazosin)
これらの試薬および検体化合物のうち水に不溶性の化合物はエタノールに溶解後、蒸留水で希釈してエタノール濃度10%に調製した。また、メチセルギド・マレイン酸塩は蒸留水に溶解して使用した。
（動物）
6〜8週齢のSD系ラットを使用した。
（受容体源の調製）
ラットをギロチンにより屠殺し大脳を摘出した。海馬および皮質を分離し、海馬はセロトニン1A、大脳皮質はセロトニン2の各受容体結合試験に用いた。
海馬については湿重量の50倍量、皮質については10倍量の0.32Mのショ糖溶液によりテフロングラスホモジナイザーを用いて均一にした後、1,000×gで10分間遠心した。得られた上清をさらに20,000×gで20分間遠心した。得られた沈渣を海馬については最初の湿重量の50倍量、皮質については10倍量の50mMトリス-塩酸(pH7.4)により再懸濁し、室温で30分間インキュベーションした後、20,000×gで20分間遠心した。得られた沈渣をさらに2回、同様に懸濁、遠心した。得られた沈渣を、海馬については、最初の湿重量の100倍量、皮質については20倍量の50mMトリス-塩酸(pH7.4)溶液に懸濁し受容体画分とした。受容体画分は用時まで-80℃で保存した。
【００５４】
（[3H]8-ヒドロキシ-ジプロピルアミノテトラリン結合試験）
海馬の受容体画分に、検体化合物と0.5nMの[3H]8-ヒドロキシ-ジプロピルアミノテトラリンを混ぜ、室温で30分間インキュベーションした。これをセルハーベスターを用いてグラスフィルターで濾過した。50mMトリス-塩酸(pH7.4)でグラスフィルターを洗浄後、液体シンチレーションカウンターで受容体に結合した放射活性を測定した。10μMのセロトニンビノキサレート存在下で検出される結合を非特異的結合とした。
【００５５】
（[3H]ケタンセリン結合試験）
大脳皮質の受容体画分に、検体化合物と0.3nMの[3H]ケタンセリンを混ぜ、37℃で15分間インキュベーションした。これをセルハーベスターを用いてグラスフィルターで濾過した。50mMトリス-塩酸(pH7.4)でグラスフィルターを洗浄後、液体シンチレーションカウンターで受容体に結合した放射活性を測定した。1μMのメチセルギド存在下で検出される結合を非特異的結合とした。
IC5０値は、プロビット法により算出し、Ki値は次式を用いて求めた。
Ki=IC5０／(1+ｃ/Kd)
式中、ｃは放射性リガンド濃度を、Kdはスキャッチャード(Scatchard)解析により求めた放射性リガンドの受容体に対する解離定数を示す。
【００５６】
（[3H]プラゾシン結合試験）
大脳皮質の受容体画分に、検体化合物と約0.2nMの[3H]プラゾシンを混ぜ、室温で60分間インキュベーションした。これをセルハーベスターを用いてグラスフィルターで濾過した。50mMトリス-塩酸(pH7.4)でグラスフィルターを洗浄後、液体シンチレーションカウンターで受容体に結合した放射活性を測定した。10μMのフェントラミン存在下で検出される結合を非特異的結合とした。
上記試験方法により、本発明化合物代表例のセロトニン(5HT)1A、セロトニン(5HT)2各受容体結合能を評価した結果を以下に示す(表中の実施例No.は、後掲の実施例のNo.に対応する)。また抗セロトニン作用を有する陽性対照化合物として、CyproheptadineおよびCyclobenzaprineも同時に比較した。
【００５７】
0003989102.tif 000017
0003989102.tif 000018
0003989102.tif 000019
0003989102.tif 000020
0003989102.tif 000021
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0003989102.tif 000023
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0003989102.tif 000025
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0003989102.tif 000042
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【００５８】
続いて、上記試験方法により、本発明化合物代表例のα1アドレナリン受容体結合能を評価した結果を下表に示す（表中の実施No.は、後掲の実施例のNo.に対応する）。
【００５９】
0003989102.tif 000044
0003989102.tif 000045
0003989102.tif 000046
0003989102.tif 000047
【００６０】
上記結果から、本発明にかかる縮合ピリジン誘導体は、セロトニン拮抗作用を有する、臨床上有用性および安全性が高い医薬、特に痙性麻痺の治療・改善・予防剤あるいは筋緊張状態を改善する中枢性筋弛緩剤として有用であるであることが示された。
さらに本願発明化合物は、α1アドレナリン受容体結合能が低く、血圧に影響を与えにくく、より安全性の高い薬剤であることも明らかである。
【００６１】
続いて本発明を具体的に説明するため、以下に実施例を掲げるが、本発明がこれらに限定されないことは言うまでもない。
【００６２】
【実施例】
実施例１ 3-(4-ベンジルオキシブチル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・二塩酸塩の合成
(1-1) 2-[2-(4-ベンジルオキシブチル)エチニル]-5-メトキシベンズアルデヒド
【化３１】
0003989102.tif 000048
6-ベンジルオキシ-1-ヘキシン(5.60g)と2-ブロモ-ベンズアルデヒド(2.90g)をジメチルホルムアミド(30ml)中、ジクロロ-ビス-トリフェニルホスフィンパラジウム(0.40g)、ヨウ化第一銅(0.20g)、トリエチルアミン(2.5ml)存在下、窒素雰囲気中50℃で6時間反応させた。反応液を減圧濃縮し、残渣に酢酸エチルと水を加えた。有機層を水、飽和食塩水で洗浄し、硫酸マグネシウムで乾燥した。溶媒を減圧下留去し、残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー(酢酸エチル／ヘキサン系)で精製して、淡黄色油状の標題化合物 2.60gを得た。
【００６３】
(1-2) 3-(4-ベンジルオキシブチル)イソキノリン-2-オキシド
【化３２】
0003989102.tif 000049
2-[2-(4-ベンジルオキシブチル)エチニル]-5-メトキシベンズアルデヒド(2.60g)、ヒドロキシルアミン・塩酸塩(0.63g)、酢酸ナトリウム(0.78g)をエタノール(30ml)中、60℃で2時間反応させた。反応混合物に炭酸カリウム(2.0g)、水(5ml)を加え12時間加熱還流した。反応液を減圧濃縮し、残渣を塩化メチレンで抽出、飽和食塩水で洗浄、乾燥した。溶媒を留去し、残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー(塩化メチレン／メタノール系)で精製して、褐色アモルファス状の標題化合物 2.0gを得た。
【００６４】
(1-3) 3-(4-ベンジルオキシブチル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
【化３３】
0003989102.tif 000050
3-(4-ベンジルオキシブチル)イソキノリン-2-オキシド(2.0g)とオキシ塩化リン(5ml)を、110℃で2時間反応させた。反応液を減圧濃縮し、残渣に酢酸エチルと飽和炭酸水素ナトリウム水を加えて、有機層を水、飽和食塩水で洗浄した。有機層を硫酸マグネシウムで乾燥後、溶媒を減圧留去した。黄色油状物として得た1-クロロ-3-(4-ベンジルオキシブチル)イソキノリンを、N-エチルピペラジン(5ml)、炭酸カリウム(0.5g)と120℃で5時間反応させた。反応液を冷却し、酢酸エチルと水を加えて分配した。有機層を水、飽和食塩水で洗浄し、硫酸マグネシウムで乾燥した。溶媒を減圧下留去し、残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー(塩化メチレン／メタノール系)で精製して、淡黄色油状の標題化合物遊離体 1.32gを得た。
【００６５】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.17( t,J=7.2Hz,3H)、1.64-1.75(m,2H)、1.80-1.92(m,2H)、2.54(q,J=7.2Hz,2H)、2.74(m,4H)、2.80(t,J=7.2Hz,2H)、3.41-3.56(m,4H)、4.49(s,2H)、7.02(s,1H)、7.22-7.36(m,5H)、7.40(t,J=8.0Hz,1H)、7.53(t,J=8.0Hz,1H)、7.64(d,J=8.0Hz,2H)、8.01(d,J=8.0Hz,2H).
MS(FAB) m/z 404(M+H)+.
【００６６】
得られた遊離体を常法により塩酸塩とし、エタノール／エーテルから再結晶して、黄色アモルファス粉末状の標題化合物 1.14gを得た。
【００６７】
実施例２ 1-(1-メチルピペラジン-4-イル)-3-(4-メトキシフェニル)イソキノリンの合成
【化３４】
0003989102.tif 000051
1-クロロ-3-(4-メトキシフェニル)イソキノリン(526mg)と1-メチルピペラジン(4.4ml)を120℃で一晩撹拌した。反応混合物を減圧濃縮し、飽和重曹水を加え、酢酸エチルで抽出した。有機層を水洗、乾燥(MgSO4)、減圧濃縮し、シリカゲルカラムクロマトグラフィー(塩化メチレン／メタノール系)で精製した。これを常法により塩酸塩とし、再結晶(エタノール)し、薄黄色結晶の標題化合物塩酸塩 320mgを得た。(収率；40%)
【００６８】
塩酸塩:
融点； 134-136℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 2.86(3H,d,J=4.4Hz)、3.26-3.44(4H,m)、3.54(2H,d,J=11.6Hz)、3.80(3H,s)、3.97(2H,d,J=11.6Hz)、7.05(2H,d,J=8.8Hz)、7.55(1H,ddd,J=8.2Hz,6.8Hz,1.2Hz)、7.70(1H,ddd,J=8.2Hz,6.8Hz,1.2Hz)、7.93(1H,d,J=8.4Hz)、7.98(1H,s)、8.06(1H,d,J=8.4Hz)、8.13(2H,d,J=8.8Hz).
ESI-Mass； 334(MH+).
【００６９】
実施例３ 1-(1-メチルピペラジン-4-イル)-3-[4-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]イソキノリンの合成
(3-1) 1-(1-メチルピペラジン-4-イル)-3-(4-ヒドロキシフェニル)イソキノリン
【化３５】
0003989102.tif 000052
1-(1-メチルピペラジン-4-イル)-3-(4-メトキシ-1-フェニル)イソキノリン(2.07g)に47%臭化水素酸(28ml)加え、6時間半加熱還流した。放冷後、5N水酸化ナトリウムで塩基性(pH=10)としクロロホルムで抽出し、有機層を水洗、乾燥(MgSO4)、減圧濃縮した。メタノールを加えて不溶物を濾取・乾燥して、薄赤色固体の標題化合物 946mgを得た。(収率；50%)
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 2.28(3H,s)、2.60(4H,br-s)、3.40(4H,br-s)、6.85(2H,d,J=8.8Hz)、7.48(1H,dd,J=8Hz,7Hz)、7.63(1H,dd,J=8Hz,7Hz)、7.79(1H,s)、7.86(1H,d,J=8Hz)、8.00(1H,d,J=8Hz)、8.01(2H,d,J=8.8Hz)、9.62(1H, s).
【００７０】
(3-2) 1-(1-メチルピペラジン-4-イル)-3-[4-(エトキシカルボニルメトキシ)フェニル]イソキノリン
【化３６】
0003989102.tif 000053
1-(1-メチルピペラジン-4-イル)-3-(4-ヒドロキシ-1-フェニル)イソキノリン(320mg)をN,N-ジメチルホルムアミド(5ml)に溶解し、氷冷下、60%水素化ナトリウム(48mg)を加え、室温で1時間撹拌した。再び氷冷し、2-ブロモ酢酸エチル(166ml)加え6時間撹拌した。反応混合物を酢酸エチルと水に分配し、有機層を水洗、乾燥(MgSO４)、減圧濃縮した。残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー(塩化メチレン／メタノール系)で精製して、薄黄色油状の標題化合物 171mgを得た。(収率；40%)
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.31 (3H,t,J=7.2Hz)、2.41(3H,s)、2.71(4H,t,J=4.4Hz)、3.56(4H,t,J=4.4Hz)、4.28(2H,q,J=7.2Hz)、4.67(2H,s)、7.01(2H,d,J=8.8Hz)、7.43(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.55(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.60(1H,s)、7.75(1H,d,8Hz)、8.04(1H,d,J=8Hz)、8.11(2H,d,8.8Hz).
【００７１】
(3-3) 1-(1-メチルピペラジン-4-イル)-3-[4-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]イソキノリン
【化３７】
0003989102.tif 000054
1-(1-メチルピペラジン-4-イル)-3-[4-(エトキシカルボニルメトキシ)フェニル]イソキノリン(320mg)をテトラヒドロフラン(5ml)に溶解し、氷冷下、水素化アルミニウムリチウム(16mg)加え5分間撹拌した。反応混合物に、水(16ml)、5N水酸化ナトリウム(16ml)、水(48ml)を順次加え、酢酸エチルで希釈してセライト濾過後、減圧濃縮した。残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー(塩化メチレン／メタノール系)で精製した。これを常法により塩酸塩とし、再結晶(エタノール)し、黄色結晶の標題化合物塩酸塩 105mgを得た。(収率；50%)
塩酸塩:
融点； 131-133℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 2.85(3H,d,J=4.4Hz)、3.36(1H,t,J=11Hz)、3.38(1H,t,J=11Hz)、3.42(1H,t,J=12.6Hz)、3.45(1H,t,J=12.6Hz)、3.54(2H,d,J=11Hz)、3.73(2H,t,J=5Hz)、3.96(1H,d,J=12.6Hz)、4.04(2H,t,J=5Hz)、7.05(2H,d,J=8.8Hz)、7.55(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.70(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.93(1H,d,J=8Hz)、7.97(1H,s)、8.06(1H,d,J=8Hz)、8.12(2H,d,J=8.8Hz)、10.95(1H,br-s).
ESI-Mass； 364(MH+).
【００７２】
実施例４ 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(4-トリフルオロメチルフェニル)イソキノリン・二塩酸塩の合成
【化３８】
0003989102.tif 000055
実施例10-1に従い、N-メチル-o-トルアミド(1.0g)と4-トリフルオロメチルベンゾニトリル(1.15g)を反応させて得た、3-(4-トリフルオロメチルフェニル)イソキノリン-1-オンをオキシ塩化リン(10ml)に加え、110℃で3時間加熱した。反応液を減圧濃縮し、残渣に酢酸エチルと水を加えた。有機層を水、炭酸水素ナトリウム水溶液、飽和食塩水で洗浄し、硫酸マグネシウムで乾燥した。溶媒を減圧下留去し、得られた1-クロロ-3-(4-トリフルオロメチルフェニル)イソキノリンを、N-エチルピペラジン(10ml)と120℃で5時間反応させた。反応液を減圧濃縮し、残渣に酢酸エチルと水を加えた。有機層を水、飽和食塩水で洗浄し、硫酸マグネシウムで乾燥した。溶媒を減圧下留去し、残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー(塩化メチレン／メタノール系)で精製して、淡黄色油状の標題化合物遊離体を得た。
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.18(t,J=7.6Hz,3H)、2.57(q,J=7.6Hz,2H)、2.78(m,4H)、3.60(m,4H)、7.50(br-t,1H)、7.62 (br-t,1H)、7.71(d,J=8.4Hz,2H)、7.74(s,1H)、7.81(d,J=8.4Hz,1H)、8.09(br-d,1H)、8.26(d,J=8.4Hz,2H).
【００７３】
得られた遊離体を常法により塩酸塩とし、エタノール／エーテルから再結晶して、黄色粉末状の標題化合物 0.19gを得た。
塩酸塩:
融点； 131-133℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.34(t,J=7.2Hz,3H)、3.19-3.27(m,2H)、3.30-3.41(m,2H)、3.52-3.65(m,4H)、4.02(br-d,2H)、7.67(ddd,J=8.4,7.2,1.2Hz,2H)、7.79(ddd,J=7.6,7.2,0.8Hz,1H)、7.88(d,J=8.4Hz,1H)、8.04(d,J=7.6Hz,1H)、8.16(d,J=8.4Hz,1H)、8.25(s,2H)、8.16(d,J=8.4Hz,1H)、11.27(br-s,1H).
MS(FAB) m/z 416(M+H)+.
【００７４】
実施例５ 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(1-フルオロプロピル)フェニル]イソキノリン・塩酸塩の合成
【化３９】
0003989102.tif 000056
実施例19で得た1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(1-ヒドロキシプロピル)フェニル]イソキノリン(0.53g)の塩化メチレン(30ml)溶液に-78℃でジエチルアミノサルファー・トリフルオリド(0.27g)を加え、1時間撹拌後、室温に戻した。反応液に飽和炭酸水素ナトリウム水と酢酸エチルを加え分液した。有機層を水、飽和食塩水で洗浄し、乾燥、濃縮した。残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー(塩化メチレン／メタノール系)で精製し(0.38g)、さらに常法に従って塩酸塩とし、黄色粉末状の標題化合物 0.36gを得た。
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.01(t,J=7.2Hz,3H)、1.17(t,J=7.2Hz,3H)、1.82-2.10(m,2H)、2.56(q,J=7.2Hz,2H)、2.76(m,4H)、3.59(m,4H)、5.35-5.50(m,1H)、7.42(t,J=8.0Hz,2H)、7.45(t,J=8.0Hz,1H)、7.58(t,J=8.0Hz,2H)、7.68(s,1H)、7.79(d,J=8.0Hz,1H)、8.08(d,J=8.0Hz,1H)、8.17(d,J=8.0Hz,2H).
【００７５】
塩酸塩:
融点； 147-149℃
MS(FAB) m/z 378(M+H)+.
【００７６】
実施例６ 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(2-ヒドロキシフェニル)イソキノリンの合成
【化４０】
0003989102.tif 000057
実施例8で得た1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(2-メトキシフェニル)イソキノリン(0.38g)を48%臭化水素酸(15ml)に溶解し、120℃で1.5時間反応させた。反応液を半量に減圧濃縮し、氷冷した。析出した沈殿物をろ取し、少量の氷水で洗浄した。沈殿物を2N水酸化ナトリウム水溶液で処理した後、沈殿物をろ取し、水、エーテル／n-ヘキサンで洗浄して、標題化合物の遊離体 0.23gを得た。遊離体 70mgを常法に従って塩酸塩とし、黄色粉末状の標題化合物塩酸塩 71mgを得た。
塩酸塩:
融点； 228-230℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.31(t,J=7.2Hz,3H)、3.20-3.30(m,2H)、3.36-3.52(m,4H)、3.63-3.70(m,2H)、3.90-4.08(m,2H)、6.95(d,J=8.0Hz,2H)、6.95(t,J=8.0Hz,1H)、7.65(t,J=8.0Hz,2H)、7.80(t,J=8.0Hz,2H)、8.00-8.09(m,2H)、8.15(d,J=8.0Hz,2H)、8.27(s,1H).
MS(FAB) m/z 334(M+H)+.
【００７７】
実施例７ 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(4-ヒドロキシフェニル)イソキノリンの合成
【化４１】
0003989102.tif 000058
実施例10で得た1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(4-メトキシフェニル)イソキノリン(1.50g)を48%臭化水素酸(15ml)に溶解し、120℃で1.5時間反応させた。反応液を半量に減圧濃縮し、氷冷した。析出した沈殿物をろ取し、少量の氷水で洗浄した。沈殿物を2N水酸化ナトリウム水溶液で処理した後、沈殿物をろ取し、水、エーテル／n-ヘキサンで洗浄後、温風乾燥して標題化合物 1.08gを得た。(収率；75%)
遊離体:
融点； 204-206℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.08(t,J=7.2Hz,3H)、2.38-2.52(m,2H)、2.68(br,4H)、3.42(br,4H)、6.87(d,J=8.8Hz,2H)、7.51(ddd,J=8.0,7.2,0.8Hz,1H)、6.87(ddd,J=8.0,7.2,0.8Hz,1H)、7.82(s,1H)、7.88(d,J=8.0Hz,1H)、8.02-8.06(m,1H)、8.03(d,J=8.8Hz,2H)、9.66(s,1H).
MS(FAB) m/z 334(M+H)+.
【００７８】
実施例８ 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(2-メトキシフェニル)イソキノリン・二塩酸塩の合成
【化４２】
0003989102.tif 000059
実施例10-1に従い、N-メチル-o-トルアミド(2.30g)と2-メトキシベンゾニトリル(2.0g)を反応させて得た3-(2-メトキシフェニル)イソキノリン-1-オンに、オキシ塩化リン(10ml)を加え、100℃で2時間加熱した。反応液を減圧濃縮し、残渣に酢酸エチルと水を加え分液した。有機層を水、炭酸水素ナトリウム水溶液、飽和食塩水で洗浄し、硫酸マグネシウムで乾燥した。溶媒を減圧下留去し、得られた1-クロロ-3-(2-メトキシフェニル)イソキノリンを、N-エチルピペラジン(10ml)と120℃で8時間反応させた。反応液を減圧濃縮し、残渣に酢酸エチルと水を加えた。有機層を水、飽和食塩水で洗浄し、硫酸マグネシウムで乾燥した。溶媒を減圧下留去し、残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー(塩化メチレン／メタノール系)で精製して、淡黄色油状の標題化合物の遊離体を得た。
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.17(t,J=8.0Hz,3H)、2.56(q,J=8.0Hz,2H)、2.75(m,4H)、3.55(m,4H)、3.93(s,3H)、7.02(d,J=9.4Hz,1H)、7.10(t,J=9.4Hz,1H)、7.32(br-t,1H)、7.45(t,J=9.4Hz,1H)、7.58(t,J=9.2Hz,1H)、7.78(d,J=9.2Hz,1H)、7.98(s,1H)、8.08(d,J=9.2Hz,1H)、8.15(d,J=4.5Hz,1H).
【００７９】
得られた遊離体を常法により塩酸塩とし、エタノール／エーテルから再結晶して、黄色粉末状の標題化合物 0.42gを得た。
塩酸塩:
融点； 133-135℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.33(t,J=7.2Hz,3H)、3.19-3.26(m,2H)、3.29-3.41(m,2H)、3.53-3.65(m,4H)、3.90(s,3H)、3.97(br-d,2H)、7.11(br-t,1H)、7.19(d,J=8.0Hz,1H)、7.42(br-t,1H)、7.65(br-t,1H)、7.78(br-t,1H)、7.98(d,J=8.0Hz,2H)、8.06(s,1H)、8.15(d,J=8.8Hz,1H)、11.30(br-s,1H).
MS(FAB) m/z 348(M+H)+.
【００８０】
実施例９ 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(3-メトキシフェニル)イソキノリン・二塩酸塩の合成
【化４３】
0003989102.tif 000060
実施例10-1に従い、N-メチル-o-トルアミド(1.49g)と3-メトキシベンゾニトリル(1.33g)を反応させて得た3-(4-メトキシフェニル)イソキノリン-1-オンを、実施例10-2に従ってオキシ塩化リン(10ml)と反応させ、1-クロロ-3-(3-メトキシフェニル)イソキノリンを得た。次いで、N-エチルピペラジン(10ml)と120℃で6時間反応させた。反応液を減圧濃縮し、残渣に酢酸エチルと水を加えた。有機層を水、飽和食塩水で洗浄し、硫酸マグネシウムで乾燥した。溶媒を減圧下留去し、残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー(塩化メチレン／メタノール系)で精製して、淡黄色油状の標題化合物遊離体を得た。
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.17(t,J=7.6Hz,3H)、2.55(q,J=7.6Hz,2H)、2.76(m,4H)、3.58(m,4H)、3.90(s,3H)、6.93(dd,J=8.4,2.4Hz,1H)、7.37(t,J=8.4Hz,1H)、7.45(br-t,1H)、7.59(br-t,1H)、7.69(s,1H)、7.70-7.75(m,1H)、7.77-7.82(m,2H)、8.17(d,J=8.0Hz,1H).
【００８１】
得られた遊離体を常法により塩酸塩とし、エタノール／エーテルから再結晶して、黄色粉末状の標題化合物 0.27gを得た。
塩酸塩:
融点； 108-110℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.34(t,J=7.2Hz,3H)、3.18-3.27(m,2H)、3.35(q,J=7.2Hz,2H)、3.52-3.66(m,4H)、3.87(s,3H)、3.96-4.04(m,2H)、7.01(br-d,1H)、7.44(t,J=8.0Hz,1H)、7.63(br-t,1H)、7.73-7.82(m,3H)、8.10(d,J=8.0Hz,1H)、8.13(s,1H)、8.13(d,J=8.4Hz,1H)、11.25(br-s,1H).
MS(FAB) m/z 348(M+H)+.
【００８２】
実施例１０ 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(4-メトキシフェニル)イソキノリンの合成
(10-1) 3-(4-メトキシフェニル)イソキノリン-1-オン
【化４４】
0003989102.tif 000061
N-メチル-o-トルアミド(4.47g)のTHF(100ml)溶液に、1.6M n-BuLi(40ml,2.2当量)を窒素雰囲気下、0℃で滴下した。2時間撹拌した後、溶液をドライアイス／アセトン浴で-70℃に冷却し、アニソール(4.0g)を一度に加えた。ドライアイス／アセトン浴をはずし、反応混合物を室温に戻した。3時間後、飽和塩化アンモニウム水溶液とエーテルを加え、さらに1時間撹拌した。析出した白色沈殿物をろ取し、水、エーテル、n-ヘキサンの順に洗浄した。これを乾燥して標題化合物 1.72gを得た。(収率；24%)
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) (ppm) 3.84(s,3H)、6.85(s,1H)、7.05(d,J=8.4Hz,2H)、7.46(m,1H)、7.69(s,1H)、7.65-7.72(m,1H)、7.78(d,J=8.4Hz,2H)、8.20(d,J=8.0Hz,1H).
【００８３】
(10-2) 1-クロロ-3-(4-メトキシフェニル)イソキノリン
【化４５】
0003989102.tif 000062
3-(4-メトキシフェニル)イソキノリン-1-オン(1.70g)をオキシ塩化リン(10ml)に加え、110℃で3時間加熱した。反応液を減圧濃縮し、残渣に酢酸エチルと水を加えた。有機層を水、炭酸水素ナトリウム水溶液、飽和食塩水で洗浄し、硫酸マグネシウムで乾燥した。溶媒を減圧下留去し、残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー(酢酸エチル／ヘキサン系)で精製して、白色粉末状の標題化合物 1.76gを得た。(収率；96%)
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 3.87(s,3H)、7.02(d,J=8.4Hz,2H)、7.61(br-t,1H)、7.71(br-t,1H)、7.84(d,J=8.0Hz,1H)、7.92(s,1H)、8.07(d,J=8.4Hz,2H)、8.32(d,J=8.0Hz,1H).
【００８４】
(10-3) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(4-メトキシフェニル)イソキノリン
【化４６】
0003989102.tif 000063
1-クロロ-3-(4-メトキシフェニル)イソキノリン(0.89g)、N-エチルピペラジン(0.86g)、炭酸カリウム(1.10g)の混合物をジメチルホルムアミド(20ml)中、90℃で12時間加熱した。反応混合物を減圧濃縮し、残渣に水を加え酢酸エチルで抽出した。有機層を水と飽和食塩水で洗浄後、硫酸マグネシウムで乾燥し溶媒を留去した。得られた残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー(塩化メチレン／メタノール系)で精製して、淡褐色油状の標題化合物 1.02gを得た。(収率；88%)
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.18(t,J=7.2Hz,3H)、2.55(q,J=7.2Hz,2H)、2.76(br,4H)、3.59(br,4H)、3.87(s,3H)、7.00(d,J=8.4Hz,2H)、7.43(t,J=8.0Hz,1H)、7.56(t,J=8.0Hz,1H)、7.61(s,1H)、7.76(d,J=8.0Hz,1H)、8.06(d,J=8.0Hz,1H)、8.12(d,J=8.4Hz,2H).
【００８５】
実施例１１ 3-(2,3-ジメトキシフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・二塩酸塩の合成
【化４７】
0003989102.tif 000064
実施例10-1に従い、N-メチル-o-トルアミド(1.49g)と2,3-ジメトキシベンゾニトリル(1.63g)を反応させて得た3-(2,3-ジメトキシフェニル)イソキノリン-1-オンを、オキシ塩化リン(10ml)に加え、110℃で3時間加熱した。反応液を減圧濃縮し、残渣に酢酸エチルと水を加えた。有機層を水、炭酸水素ナトリウム水溶液、飽和食塩水で洗浄し、硫酸マグネシウムで乾燥した。溶媒を減圧下留去し、得られた1-クロロ-3-(2,3-ジメトキシフェニル)イソキノリンを、N-エチルピペラジン(15ml)と120℃で5時間反応させた。反応液を減圧濃縮し、残渣に酢酸エチルと水を加えた。有機層を水、飽和食塩水で洗浄し、硫酸マグネシウムで乾燥した。溶媒を減圧下留去し、残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー(塩化メチレン／メタノール系)で精製して、淡黄色油状の標題化合物遊離体を得た。
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.18(t,J=7.2Hz,3H)、2.55(q,J=7.2Hz,2H)、2.76(m,4H)、3.55(m,4H)、3.78(s,3H)、3.92(s,3H)、6.94(d,J=7.5Hz,1H)、7.16(t,J=7.5Hz,2H)、7.47(dt,J=7.6,1.2Hz,1H)、7.56-7.19(m,2H)、7.78(d,J=7.6Hz,2H)、7.96(s,1H)、8.10(d,J=7.6Hz,1H).
【００８６】
得られた遊離体を常法により塩酸塩とし、エタノール／エーテルから再結晶して、黄色粉末状の標題化合物 0.19gを得た。
塩酸塩:
融点； 122-123℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.33(t,J=7.2Hz,3H)、3.18-3.27(m,2H)、3.35(q,J=7.2Hz,2H)、3.53(br-t,2H)、3,62(br-d,2H)、3.74(s,3H)、3.88(s,3H)、3.94(br-d,2H)、7.14(dd,J=8.0,1.6Hz,1H)、7.20(t,J=8.0Hz,1H)、7.49(dd,J=8.4,1.6Hz,1H)、7.65(t,J=7.2Hz,1H)、7.77(t,J=7.2Hz,1H)、7.97(s,1H)、8.00(d,J=8.4 Hz,1H)、8.15(d,J=8.4Hz,1H)、11.19(br-s,1H).
MS(FAB) m/z 378(M+H)+.
【００８７】
実施例１２ 3-(2,4-ジメトキシフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・二塩酸塩の合成
【化４８】
0003989102.tif 000065
実施例10-1に従い、N-メチル-o-トルアミド(2.20g)と2,4-ジメトキシベンゾニトリル(2.40g)を反応させて得た3-(2,4-ジメトキシフェニル)イソキノリン-1-オンに、オキシ塩化リン(10ml)を加え、100℃で1時間加熱した。反応液を減圧濃縮し、残渣に酢酸エチルと水を加えた。有機層を水、炭酸水素ナトリウム水溶液、飽和食塩水で洗浄し、硫酸マグネシウムで乾燥した。溶媒を減圧下留去し、得られた1-クロロ-3-(2,4-ジメトキシフェニル)イソキノリンを、N-エチルピペラジン(15ml)と110℃で12時間反応させた。反応液を減圧濃縮し、残渣に酢酸エチルと水を加えた。有機層を水、飽和食塩水で洗浄し、硫酸マグネシウムで乾燥した。溶媒を減圧下留去し、残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー(塩化メチレン／メタノール系)で精製して、淡黄色油状の標題化合物遊離体を得た。
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.15(t,J=7.2Hz,3H)、2.55(q,J=7.2Hz,2H)、2.70(m,4H)、3.55(m,4H)、3.85(s,3H)、3.91(s,3H)、6.57(d,J=4.0Hz,1H)、6.64(dd,J=8.8,4.0Hz,1H)、7.43(t,J=8.0Hz,1H)、7.56(t,J=8.0Hz,1H)、7.77(d,J=8.0Hz,1H)、7.95(s,1H)、8.04(d,J=8.0Hz,1H)、8.13(d,J=8.8Hz,1H).
【００８８】
得られた遊離体を常法により塩酸塩とし、エタノール／エーテルから再結晶して、黄色粉末状の標題化合物 0.12gを得た。
塩酸塩:
融点； 145-148℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.36(t,J=7.4Hz,3H)、3.35(q,J=7.4Hz,2H)、3.44-3.55(m,2H)、3.64-3.75(m,2H)、3.77-3.88(m,2H)、3.84(s,3H)、3.86(s,3H)、4.17-4.26(m,2H)、6.66(br-s,1H)、6.67-6.82(m,1H)、7.57(dd,J=8.4,1.2Hz,1H)、7.66-7.74(m,2H)、7.88-7.84(m,2H)、8.08(br-d,1H).
MS(FAB) m/z 378(M+H)+.
【００８９】
実施例１３ 3-(2,5-ジメトキシフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・二塩酸塩の合成
【化４９】
0003989102.tif 000066
実施例10-1に従い、N-メチル-o-トルアミド(1.64g)と2,5-ジメトキシベンゾニトリル(1.80g)を反応させて得た3-(2,5-ジメトキシフェニル)イソキノリン-1-オン(0.61g)を、実施例10-2に従い、オキシ塩化リン(10ml)と反応させ、1-クロロ-3-(2,5-ジメトキシフェニル)イソキノリンを得た。これをN-エチルピペラジン(15ml)と100℃で8時間反応させた。反応液を減圧濃縮し、残渣に酢酸エチルと水を加えた。有機層を水、飽和食塩水で洗浄し、硫酸マグネシウムで乾燥した。溶媒を減圧下留去し、残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー(塩化メチレン／メタノール系)で精製して、淡黄色油状の標題化合物遊離体を得た。
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.16(t,J=7.2Hz,3H)、2.55(q,J=7.2Hz,2H)、2.76(m,4H)、3.55(m,4H)、3.86(s,3H)、3.88(s,3H)、6.88(dd,J=8.1,2.4Hz,1H)、6.96(t,J=8.1Hz,1H)、7.46(br-t,1H)、7.57(br-t,1H)、7.76-7.84(m,1H)、8.04(s,1H)、8.08(s,1H)、8.12(d,J=8.0Hz,1H).
【００９０】
得られた遊離体を常法により塩酸塩とし、エタノール／エーテルから再結晶して、黄色粉末状の標題化合物 0.55gを得た。
塩酸塩:
融点； 189-191℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.32(t,J=7.2Hz,3H)、3.19-3.28(m,2H)、3.36(q,J=7.2Hz,2H)、3.48(br-t,2H)、3.63(br-d,2H)、3.79(s,3H)、3.86(s,3H)、3.97(br-d,2H)、6.98(dd,J=8.0,3.2Hz,1H)、7.12(d,J=9.2Hz,1H)、7.61-7.66(m,2 H)、7.51(t,J=7.2Hz,1H)、7.97(d,J=8.4Hz,1H)、8.12(s,1H)、8.11-8.16(m,1H)、10.73(br-s,1H).
MS(FAB) m/z 378(M+H)+.
【００９１】
実施例１４ 3-(3,4-ジメトキシフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・二塩酸塩の合成
【化５０】
0003989102.tif 000067
実施例10-1に従い、N-メチル-o-トルアミド(2.60g)と3,4-ジメトキシベンゾニトリル(2.83g)を反応させて得た3-(3,4-ジメトキシフェニル)イソキノリン-1-オン(0.98g)を、オキシ塩化リン(15ml)と80℃で3時間加熱した。反応液を減圧濃縮し、残渣に酢酸エチルと水を加えた。有機層を水、炭酸水素ナトリウム水溶液、飽和食塩水で洗浄し、硫酸マグネシウムで乾燥した。溶媒を減圧下留去し、得られた1-クロロ-3-(3,4-ジメトキシフェニル)イソキノリンを、N-エチルピペラジン(15ml)と100℃で5時間反応させた。反応液を減圧濃縮し、残渣に酢酸エチルと水を加えた。有機層を水、飽和食塩水で洗浄し、硫酸マグネシウムで乾燥した。溶媒を減圧下留去し、残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー(塩化メチレン／メタノール系)で精製して、淡黄色油状の標題化合物遊離体を得た。
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.19(t,J=7.2Hz,3H)、2.78(m,4H)、3.59(m,4H)、3.95(s,3H)、4.01(s,3H)、6.98(d,J=8.4Hz,1H)、7.45(ddd,J=8.0,7.2,1.2Hz,1H)、7.58(ddd,J=8.0,7.2,1.2Hz,1H)、7.64(s,1H)、7.72(dd,J=8.4,2.0Hz,1H)、7.78(br-d,J=8.0Hz,1H)、7.84(d,J=2.0Hz,1H)、8.07(br-d,J=8.0Hz,1H).
【００９２】
得られた遊離体を常法により塩酸塩とし、エタノール／エーテルから再結晶して、黄色粉末状の標題化合物 1.38gを得た。
塩酸塩:
融点； 125-126.5℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.33(t,J=7.6Hz,3H)、3.27(q,J=7.6Hz,2H)、3.30(br-t,2H)、3.45(br-t,2H)、3.68(br-d,2H)、3.74(s,3H)、3.78(s,3H)、3.98(br-d,2H)、6.83(d,J=8.4Hz,1H)、7.06(dd,J=8.0,2.0Hz,1H)、7.09(d,J=2.0Hz,1H)、7.29(s,1H)、7.59(br-t,1H)、7.65(br-d,1H)、7.76(br-t,2H)、7.90(br-d,1H).
MS(FAB) m/z 378(M+H)+.
【００９３】
実施例１５ 3-(3,5-ジメトキシフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・二塩酸塩の合成
【化５１】
0003989102.tif 000068
実施例10-1に従い、N-メチル-o-トルアミド(1.49g)と3,5-ジメトキシベンゾニトリル(1.63g)を反応させて得た3-(3,5-ジメトキシフェニル)イソキノリン-1-オンを、オキシ塩化リン(10ml)に加え、100℃で3時間加熱した。反応液を減圧濃縮し、残渣に酢酸エチルと水を加えた。有機層を水、炭酸水素ナトリウム水溶液、飽和食塩水で洗浄し、硫酸マグネシウムで乾燥した。溶媒を減圧下留去した。得られた1-クロロ-3-(3,5-ジメトキシフェニル)イソキノリンを、N-エチルピペラジン(15ml)と120℃で4時間反応させた。反応液を減圧濃縮し、残渣に酢酸エチルと水を加えた。有機層を水、飽和食塩水で洗浄し、硫酸マグネシウムで乾燥した。溶媒を減圧下留去し、残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー(塩化メチレン／メタノール系)で精製して、淡黄色油状の標題化合物遊離体を得た。
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.18(t,J=7.2Hz,3H)、2.56(q,J=7.2Hz,2H)、2.77(m,4H)、3.58(m,4H)、3.90(s,3H)、6.51(d,J=2.4Hz,1H)、7.35(br-d,2H)、7.45(br-t,1H)、7.59(br-t,1H)、7.67(s,1H)、7.79(d,J=7.6Hz,2H)、8.07(d,J=7.6Hz,1H).
【００９４】
得られた遊離体を常法により塩酸塩とし、エタノール／エーテルから再結晶して、標題化合物を黄色粉末として得た(0.51g)。
塩酸塩:
融点； 121-123℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.32(t,J=7.2Hz,3H)、3.18-3.27(m,2H)、3.34(q,J=7.2Hz,2H)、3.48-3.58(m,2H)、3.63(br-d,2H)、3.85(s,3H)、4.00(br-d,2H)、6.57(dd,J=2.4Hz,1H)、7.44(dx2,J=2.4Hz,2H)、7.62(br-t,1H)、7.62(br-t,1H)、8.00(br-d,1H)、8.12(br-d,1H)、8.14(s,1H)、11.02(br-s,1H).
MS(FAB) m/z 378(M+H)+.
【００９５】
実施例１６ 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(2,4,5-トリメトキシフェニル)イソキノリン・二塩酸塩の合成
【化５２】
0003989102.tif 000069
実施例10-1に従い、N-メチル-o-トルアミド(1.50g)と2,4,5-トリメトキシベンゾニトリル(1.93g)を反応させて得た3-(2,4,5-トリメトキシフェニル)イソキノリン-1-オンを、実施例10-2に従い、オキシ塩化リン(10ml)と反応させ、1-クロロ-3-(2,4,5-トリメトキシフェニル)イソキノリンを得た。次いで、N-エチルピペラジン(15ml)と120℃で5時間反応させた。反応液を減圧濃縮し、残渣に酢酸エチルと水を加えた。有機層を水、飽和食塩水で洗浄し、硫酸マグネシウムで乾燥した。溶媒を減圧下留去し、残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー(塩化メチレン／メタノール系)で精製して、淡黄色油状の標題化合物遊離体を得た。
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.17(t,J=7.2Hz,3H)、2.55(q,J=7.2Hz,2H)、2.76(m,4H)、3.55(m,4H)、3.88(s,3H)、3.91(s,3H)、3.94(s,3H)、6.65(s,1H)、7.43(t,J=8.0Hz,1H)、7.56(t,J=8.0Hz,1H)、7.77(d,J=8.0Hz,1H)、7.92(s,1H)、8.03(s,1H)、8.06(d,J=8.0Hz,1H).
【００９６】
得られた遊離体を常法により塩酸塩とし、エタノール／エーテルから再結晶して、黄色粉末状の標題化合物 0.23gを得た。
塩酸塩:
融点； 158-160℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.32(t,J=7.2Hz,3H)、3.18-3.27(m,2H)、3.35(q,J=7.2Hz,2H)、3.52(br-t,2H)、3.63(br-d,2H)、3.80(s,3H)、3.88(s,3H)、3.92(s,3H)、3.99(br-d,2H)、6.84(s,1H)、7.59(br-t,1H)、7.71-7.78(m,2H)、7.76(s,1H)、7.94(d,J=8.0Hz,1H)、8.10(s,1H)、8.08-8.13(m,1H)、10.76(br-s,1H).
MS(FAB) m/z 408(M+H)+.
【００９７】
実施例１７ 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(4-ヒドロキシメチルフェニル)イソキノリン・塩酸塩の合成
(17-1) ホモフタルイミド
【化５３】
0003989102.tif 000070
無水ホモフタル酸(20g)と尿素(60g)を170℃で1時間反応させた。反応混合物を冷却し、水(500ml)を加えて沈殿物をろ取し、水洗後、温風乾燥してホモフタルイミドの白色粉末 10.5gを得た。
【００９８】
(17-2) 1、3-ジクロロイソキノリン
【化５４】
0003989102.tif 000071
ホモフタルイミド(10.5g)とフェニルホスホン酸ジクロリド(30ml)の混合液を、2時間110℃で加熱した。反応混合物を冷却後、水を加え炭酸ナトリウムで中和した。酢酸エチルで抽出し、飽和食塩水で洗浄・乾燥後、溶媒を減圧留去した。残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー(塩化メチレン)で精製して、白色結晶の標題化合物 9.30gを得た。
【００９９】
(17-3) 3-クロロ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
【化５５】
0003989102.tif 000072
1、3-ジクロロイソキノリン(9.30g)、N-エチルピペラジン(5.90g)、炭酸カリウム(10.0g)をジメチルホルムアミド(70ml)中、70℃で5時間反応させた。反応液を減圧濃縮後、酢酸エチルと水に分配し、有機層を水洗、乾燥、減圧濃縮した。残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー(塩化メチレン／メタノール系)で精製して、 淡褐色油状の標題化合物 12.80gを得た。
【０１００】
(17-4) 3-[(1、3-ジオキソラン-2-イル)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
【化５６】
0003989102.tif 000073
3-クロロ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(3.5g)と4-(1、3、2-ジオキサボリナン-2-イル)-1-(1、3-ジオキソラン-2-イル)ベンゼン(5.0g)を、ジメチルホルムアミド(50ml)中、炭酸セシウム(7.3g)、テトラキストリフェニルホスフィンパラジウム(0.3g)の存在下、80℃、窒素気流下で12時間反応させた。反応液を減圧濃縮後、酢酸エチルと水に分配し、有機層を水洗、乾燥、減圧濃縮した。残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー(塩化メチレン／メタノール系)で精製して、淡黄色油状の標題化合物 4.66gを得た。
【０１０１】
(17-5) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(4-ホルミルフェニル)イソキノリン
【化５７】
0003989102.tif 000074
3-[(1、3-ジオキソラン-2-イル)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(4.50g)をメタノール(50ml)に溶解し、1N塩酸(50ml)を加え、50℃で1時間反応させた。反応液を減圧濃縮後、炭酸ナトリウムでアルカリ性とし、酢酸エチルで抽出した。有機層を水、飽和食塩水の順に洗浄、乾燥、濃縮した。残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー(塩化メチレン／メタノール系)で精製して、淡黄色油状の標題化合物 3.62gを得た。
【０１０２】
(17-6) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(4-ヒドロキシメチルフェニル)イソキノリン・塩酸塩
【化５８】
0003989102.tif 000075
1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(4-ホルミルフェニル)イソキノリン(0.35g)／メタノール(20ml)溶液に、テトラヒドロホウ素化ナトリウム(0.20g)を0℃で加えた。反応液を30分撹拌後、濃縮し、残渣に水を加え、塩化メチレンで抽出、乾燥、濃縮した。残渣をNH-シリカゲルカラムクロマトグラフィー(酢酸エチル)で精製して、淡黄色油状の標題化合物の遊離体を得た。これを常法に従って塩酸塩とし、黄色粉末状の標題化合物 0.21gを得た。
塩酸塩:
融点； 145-147℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.33(t,J=7.2Hz,3H)、3.17-3.27(m,2H)、3.29-3.41(m,2H)、3.50-3.66(m,4H)、3.99(d,J=9.2Hz,2H)、4.57(s,2H)、7.45(d,J=8.0Hz,2H)、7.57-7.63(m,1H)、7.71-7.77(m,1H)、7.99(d,J=8.0Hz,1H)、8.08(s,1H)、8.12(d,J=8.0Hz,1H)、8.17(d,J=8.0Hz,2H)、11.18(m,1H).
MS(FAB) m/z 348(M+H)+.
【０１０３】
実施例１８ 3-[2-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・塩酸塩の合成
【化５９】
0003989102.tif 000076
実施例161-2、次いで実施例20と同様にして、1-ブロモ-2-(2-ベンジルオキシエトキシ)ベンゼン(886mg)および3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(904mg)から油状物を得た。これにメタノール(30ml)とパラジウム／カーボン触媒(200mg)を加え、水素雰囲気下、室温で終夜反応させた。その後、反応溶液をセライト濾過した後、減圧濃縮した。残渣を1N水酸化ナトリウム水溶液でアルカリ性にし、酢酸エチルで抽出した。有機層を水洗、乾燥、濃縮し、残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィーで精製し、油状物を得た。これを常法により塩酸塩とし、標題化合物塩酸塩の黄色結晶 733mgを得た。(収率；89%)
塩酸塩:
融点； 158-160℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.33(t,J=7.2Hz,3H)、3.18-3.28(m,2H)、3.32-3.42(m,2H)、3.55-3.63(m,4H)、3.79-3.82(m,2H)、4.00(d,J=14.0Hz,2H)、4.14-4.16(m,2H)、7.11(t,J=8.4Hz,1H)、7.18(d,J=8.4Hz,1H)、7.39(dt,J=8.4,1.6Hz,1H)、7.64(t,J=8.0Hz,1H)、7.78(t,J=8.0Hz,1H)、7.95(d,J=8.0Hz,1H)、8.05(d,J=8.4Hz,1H)、8.15(d,J=8.0Hz,1H)、8.29(s,1H).
MS(FAB) m/z 378(M+H)+.
【０１０４】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.16(t,J=7.2Hz,3H)、2.54(q,J=7.2Hz,2H)、2.74(br,4H)、3.53(br,4H)、3.92(d,J=4.4Hz,2H)、4.21(d,J=4.4Hz,2H)、7.03(d,J=8.0Hz,1H)、7.11(dt,J=8.0,1.2Hz,1H)、7.33(dt,J=8.0,1.6Hz,1H)、7.48(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.59(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.75(d,J=8.0Hz,1H)、7.81(s,1H)、7.91(dd,J=8.0,1.6Hz,1H)、8.10(d,J=8.4Hz,1H).
【０１０５】
実施例１９ 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(1-ヒドロキシプロピル)フェニル］イソキノリン・塩酸塩の合成
【化６０】
0003989102.tif 000077
実施例17-5で得た1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(4-ホルミルフェニル)イソキノリン(1.20g)のテトラヒドロフラン(60ml)溶液に、0℃で3Mエチルマグネシウムブロミド／ジエチルエーテル溶液(2.0ml)を加え、2時間撹拌した。反応液に2N塩酸水(20ml)と酢酸エチルを加えた。水層を2N水酸化ナトリウム水でアルカリ性とし、酢酸エチルで抽出した。有機層を水、飽和食塩水で洗浄し、乾燥、濃縮した。残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー(塩化メチレン／メタノール系)で精製して、標題化合物の遊離体 1.03gを得た。このうち 0.50gを常法に従って塩酸塩とし、黄色粉末状の標題化合物 0.48gを得た。
塩酸塩:
融点； 143-144℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 0.86(t,J=7.2Hz,3H)、1.34(t,J=7.2Hz,3H)、1.66(m,2H)、3.18-3.28(m,2H)、3.29-3.41(m,2H)、3.49-3.66(m,4H)、3.95-4.04(m,2H)、4.52(t,J=6.4Hz,1H)、7.44(d,J=8.4Hz,2H)、7.58-7.64(m,1H)、7.71-7.77(m,1H)、7.98(d,J=8.0Hz,1H)、8.07(s,1H)、8.11(d,J=8.4Hz,1H)、8.15(d,J=8.4Hz,2H)、11.23(m,1H).
MS(FAB) m/z 376(M+H)+.
【０１０６】
実施例２０ 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(3-ヒドロキシプロピル)フェニル]イソキノリン・塩酸塩の合成
【化６１】
0003989102.tif 000078
[4-(2-エトキシカルボニルエチル)フェニル]トリブチルスタナン(2.998g)と3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(1.292g)をテトラキストリフェニルホスフィン(0.185g)の存在下、キシレン(20ml)中、窒素雰囲気で2時間反応させた。冷却後、反応液をろ過し、ろ液を5N塩酸水で抽出した。水層を5N水酸化ナトリウムでアルカリ性とし、酢酸エチルで抽出した。有機層を水、飽和食塩水で洗浄、乾燥、濃縮した。得られた1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(2-エトキシカルボニルエチル)フェニル]イソキノリンをテトラヒドロフラン(20ml)に溶解し、水素化アルミニウムリチウム(0.106g)の懸濁液に滴下した。反応液を室温で3時間撹拌し、冷却後、水、水酸化ナトリウム水、水の順に加え、室温で1時間撹拌した。沈殿物をろ別し、酢酸エチルで洗浄した。ろ液を濃縮し、残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー(塩化メチレン／メタノール系)で精製して、淡黄色油状の1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(1-ヒドロキシプロピル)フェニル]イソキノリン 0.527gを得た。
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.18(t,J=7.2Hz,3H)、1.91-1.98(m,2H)、2.56(q,J=7.2Hz,2H)、2.76-2.79(m,6H)、3.59(br-t,4H)、3.71(t,J=6.4Hz,2H)、7.31(d,J=8.0Hz,2H)、7.45(br-t,1H)、7.58(br-t,1H)、7.67(s,1H)、7.78(d,J=8.0Hz,1H)、8.07(d,J=7.6Hz,1H)、8.10(d,J=8.4Hz,2H).
【０１０７】
これを常法により塩酸塩とし、黄色粉末状の標題化合物を得た。
塩酸塩:
融点； 116-119℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.33(t,J=7.2Hz,3H)、1.73-1.80(m,2H)、2.68(t,J=7.8Hz,2H)、3.20-3.27(m,2H)、3.31-3.39(m,2H)、3.45(t,J=6.6Hz,2H)、3.52(br-t,2H)、3.62(br-d,2H)、4.00(br-d,2H)、7.34(d,J=8.0Hz,2H)、7.60(br-t,1H)、7.74(br-t,1H)、7.98(d,J=8.0Hz,1H)、8.05(s,1H)、8.11(d,J=8.4Hz,2H)、10.95(br-s,1H).
MS(FAB) m/z 376(M+H)+.
【０１０８】
実施例２１ 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(1-ヒドロキシブチル)フェニル]イソキノリン・シュウ酸塩の合成
【化６２】
0003989102.tif 000079
(4-ブチリルフェニル)トリブチルスタナン(1.566g)と3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(0.985g)をテトラキストリフェニルホスフィン(0.138g)の存在下、キシレン(20ml)中、窒素雰囲気で2時間反応させた。冷却後、反応液をろ過し、ろ液を5N塩酸水で抽出した。水層を5N水酸化ナトリウムでアルカリ性とし、酢酸エチルで抽出した。有機層を水、飽和食塩水で洗浄、乾燥、濃縮した。得られた1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(4-ブチリルフェニル)イソキノリン(0.177g)をメタノールに溶解し、過剰量の水素化ホウ素ナトリウムを少量ずつ加えた。反応終了を確認した後、溶媒を減圧留去し、残渣に水を加え、酢酸エチルで抽出した。飽和食塩水で洗浄後、硫酸マグネシウムで乾燥し、溶媒を減圧留去した。残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー(塩化メチレン／メタノール系)で精製して、淡黄色油状の標題化合物 0.150gを得た。
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 0.95(t,J=7.2Hz,3H)、1.18(t,J=7.2Hz,3H)、1.31-1.62(m,2H)、1.69-1.89(m,2H)、2.57(q,J=7.2Hz,2H)、2.77(br-s,4H)、3.60(br-s,4H)、4.76(t,J=6.8Hz,1H)、7.44-7.48(m,3H)、7.59(br-t,1H)、7.70(s,1H)、7.80(d,J=7.6Hz,1H)、8.08(d,J=8.0Hz,1H)、8.17(d,J=8.4Hz,2H).
【０１０９】
これを常法によりシュウ酸塩とし、標題化合物を白色粉末として得た。
シュウ酸塩:
融点； 198.5-199.5℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 0.89(t,J=7.2Hz,3H)、1.26(t,J=7.2Hz,3H)、1.22-1.42(m,2H)、1.53-1.69(m,2H)、3.12(br-q,2H)、3.36(br-s,4H)、3.67(br-s,4H)、4.59(t,J=6.4Hz,1H)、7.44(d,J=8.4Hz,2H)、7.60(br-t,1H)、7.73(br-t,1H)、7.98(d,J=7.6Hz,1H)、8.05(s,1H)、8.10-8.15(m,3H).
MS(FAB) m/z 390(M+H)+.
【０１１０】
実施例２２ 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(3-ヒドロキシブチル)フェニル]イソキノリン・シュウ酸塩の合成
【化６３】
0003989102.tif 000080
[4-(3-オキソブチル)フェニル]トリブチルスタナン(2.457g)と3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(1.405g)をテトラキストリフェニルホスフィン(0.217g)の存在下、キシレン(20ml)中、窒素雰囲気で2時間反応させた。冷却後、反応液をろ過し、ろ液を5N塩酸水で抽出した。水層を5N水酸化ナトリウムでアルカリ性とし、酢酸エチルで抽出した。有機層を水、飽和食塩水で洗浄、乾燥、濃縮した。得られた1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(3-エトキシカルボニルプロピル)フェニル]イソキノリンをメタノールに溶解し、過剰量の水素化ホウ素ナトリウムで処理した。反応液を濃縮、酢酸エチルで抽出、水、飽和食塩水洗浄、乾燥、溶媒留去した。残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー(塩化メチレン／メタノール系)で精製して、淡黄色油状の標題化合物 0.346gを得た。
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.18(t,J=7.2Hz,3H)、1.25(d,J=6.4Hz,3H)、1.79-1.85(m,2H)、2.56(q,J=7.2Hz,2H)、2.70-2.86(m,6H)、3.59(br-t,4H)、3.87(tq,J=6.4Hz,1H)、7.31(d,J=8.0Hz,2H)、7.45(br-t,1H)、7.58(br-t,1H)、7.67(s,1H)、7.78(J=8.0Hz,1H)、8.06-8.11(m,3H).
【０１１１】
これを常法によりシュウ酸塩とし、白色粉末状の標題化合物シュウ酸塩を得た。
シュウ酸塩:
融点； 193-194℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.10(d,J=6.0Hz,3H)、1.26(t,J=7.2Hz,3H)、1.62-1.69(m,2H)、2.60-2.77(m,2H)、3.11(br-q,2H)、3.35(br-s,4H)、3.58-3.66(m,5H)、7.33(d,J=8.4Hz,2H)、7.59(br-t,1H)、7.73(br-t,1H)、7.97(d,J=8.0Hz,1H)、8.03(s,1H)、8.10(d,J=8.4Hz,2H).
MS(FAB) m/z 390(M+H)+.
【０１１２】
実施例２３ 3-[4-(4-ヒドロキシブチル)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・塩酸塩の合成
【化６４】
0003989102.tif 000081
実施例20と同様にして、1-ブロモ-4-(4-アセトキシブチル)ベンゼン(1.57g)および3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(1.0g)から油状物を得た。これにメタノール(15ml)と1N水酸化ナトリウム水溶液(4ml)を加え、3時間還流させた。反応溶液を酢酸エチルと水に分配し、有機層を水洗、乾燥、濃縮した。残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィーで精製して、油状物を得た。これを常法により塩酸塩とし、標題化合物塩酸塩の黄色結晶 656mgを得た。(収率；66%)
塩酸塩:
融点； 140-144℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.33(t,J=7.2Hz,3H)、1.45-1.49(m,2H)、1.63-1.70(m,2H)、2.51(br,2H)、2.65(t,J=7.2Hz,2H)、3.18-3.28(m,2H)、3.30-3.38(m,2H)、3.54(t,J=13.2Hz,2H)、3.62(d,J=10.8Hz,2H)、3.98(d,J=12.4Hz,2H)、7.33(d,J=8.4Hz,2H)、7.59(t,J=8.0Hz,1H)、7.74(t,J=8.0Hz,1H)、7.98(d,J=8.0Hz,1H)、8.05(s,1H)、8.11(d,J=8.4Hz,2H)、8.12(d,J=8.0Hz,1H).
MS(FAB) m/z 390(M+H)+.
【０１１３】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.18(t,J=7.2Hz,3H)、1.61-1.77(m,4H)、2.56(q,J=7.2Hz,2H)、2.71(t,J=7.2Hz,2H)、2.76(br,4H)、3.59(br,4H)、3.68(t,J=6.4Hz,2H)、7.28(d,J=8.4Hz,2H)、7.45(dt,J=8.0,1.2Hz,1H)、7.58(dt,J=8.0,1.2Hz,1H)、7.67(s,1H)、7.78(d,J=8.0Hz,1H)、8.07(d,J=8.0Hz,1H)、8.09(d,J=8.4Hz,2H).
【０１１４】
実施例２４ 3-[4-(1,3-ジヒドロキシプロピル)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・塩酸塩の合成
【化６５】
0003989102.tif 000082
実施例161-2、次いで実施例20と同様にして、1-ブロモ-4-(1,3-イソプロピリデンプロピル)ベンゼン(2.21g)および3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(700mg)から油状物を得た。これにテトラヒドロフラン(15ml)と1N塩酸(2ml)を加え、室温にて3時間反応させた。反応液を1N水酸化ナトリウム水溶液でアルカリ性とし、酢酸エチルで抽出した。有機層を水洗、乾燥、濃縮し、残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィーで精製し、油状物を得た。これを常法により塩酸塩とし、標題化合物塩酸塩の黄色結晶 387mgを得た。(収率；44%)
塩酸塩:
融点； 145-147℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.33(t,J=7.2Hz,3H)、1.70-1.84(m,2H)、3.18-3.26(m,2H)、3.32-3.39(m,2H)、3.45-3.58(m,4H)、3.62(d,J=6.8Hz,2H)、4.00(d,J=13.2Hz,2H)、4.72-4.75(m,1H)、7.46(d,J=8.4Hz,2H)、7.61(dt,J=8.0,1.2Hz,1H)、7.74(dt,J=8.0,1.2Hz,1H)、7.99(d,J=8.0Hz,1H)、8.07(s,1H)、8.12(d,J=8.0Hz,1H)、8.15(d,J=8.4Hz,2H).
MS(FAB) m/z 392(M+H)+.
【０１１５】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.07(t,J=7.2Hz,3H)、1.70-1.90(m,2H)、2.45(q,J=7.2Hz,2H)、2.67(br,4H)、3.35-3.60(m,2H)、3.44(br,4H)、4.61(t,J=4.8Hz,1H)、4.73-4.75(m,1H)、5.20(d,J=4.8Hz,1H)、7.44(d,J=8.4Hz,2H)、7.55(t,J=8.0Hz,1H)、7.69(t,J=8.0Hz,1H)、7.93(d,J=8.0Hz,1H)、7.95(s,1H)、8.05(d,J=8.0Hz,1H)、8.14(d,J=8.4Hz,2H).
【０１１６】
実施例２５ 3-[4-(1,3-ジヒドロキシ-3-メチルブチル)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリンの合成
【化６６】
0003989102.tif 000083
実施例161-2、次いで実施例20と同様にして、1-ブロモ-4-(1,3-イソプロピリデン-3-メチル-ブチル)ベンゼン(1.87g)および3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(413mg)から油状物を得た。これにテトラヒドロフラン(10ml)と1N塩酸水溶液(0.5ml)を加え、室温にて3時間反応させた。この反応液を1N水酸化ナトリウム水溶液でアルカリ性にし、酢酸エチルで抽出した。有機層を水洗、乾燥、濃縮し、残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィーで精製して、油状物を得た。これを常法により塩酸塩とし、標題化合物塩酸塩の黄色結晶 289mgを得た。(収率；69%)
塩酸塩:
融点； 190-192℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.19(s,3H)、1.26(s,3H)、1.33(t,J=7.2Hz,3H)、3.22-3.26(m,2H)、3.37(br,2H)、3.50(t,J=13.6Hz,2H)、3.63(d,J=7.2Hz,2H)、4.00(d,J=12.8Hz,2H)、4.59(br,2H)、4.94(d,J=7.2Hz,1H)、7.47(d,J=8.0Hz,2H)、7.60(t,J=8.0Hz,1H)、7.74(t,J=8.0Hz,1H)、7.90(d,J=8.0Hz,1H)、8.07-8.16(m,4H).
MS(FAB) m/z 420(M+H)+.
【０１１７】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.08(t,J=7.2Hz,3H)、1.19(s,3H)、1.26(s,3H)、1.65-1.80(m,2H)、2.65(q,J=7.2Hz,2H)、2.67(br,4H)、3.44(br,4H)、4.74(s,1H)、4.91-4.93(m,1H)、5.41(d,J=3.2Hz,1H)、7.44(d,J=8.4Hz,2H)、7.55(d,J=8.0Hz,1H)、7.69(dt,J=8.0Hz,1H)、7.93(d,J=8.0Hz,1H)、7.95(s,1H)、8.05(d,J=8.0Hz,1H)、8.13(d,J=8.4Hz,2H).
【０１１８】
実施例２６ 3-[4-(3-ヒドロキシ-1-メトキシブチル)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリンの合成
【化６７】
0003989102.tif 000084
実施例161-2、次いで実施例20と同様にして、1-ブロモ-4-(3-ヒドロキシ-1-メトキシブチル)ベンゼン(1.59g)および3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(957mg)から油状物を得た。これにメタノール(10ml)と1N水酸化ナトリウム水溶液(1ml)を加え、3時間還流させた。反応溶液を酢酸エチルと水に分配し、有機層を水洗、乾燥、濃縮し、残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィーで精製し、油状物を得た。これを常法により塩酸塩とし、標題化合物塩酸塩の黄色結晶 196mgを得た。(収率；20%)
塩酸塩:
融点； 171-174℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.06(t,J=6.4Hz,3H)、1.33(t,J=7.2Hz,3H)、1.52-1.60(m,1H)、1.91-1.98(m,1H)、3.12(s,3H)、3.21-3.26(m,2H)、3.34-3.39(m,2H)、3.39-3.51(m,4H)、3.63(d,J=12.0Hz,2H)、4.01(d,J=13.6Hz,2H)、4.35(t,J=6.4Hz,2H)、7.43(d,J=8.0Hz,2H)、7.62(t,J=8.0Hz,1H)、7.75(t,J=8.0Hz,1H)、7.99(d,J=8.0Hz,1H)、8.09(s,1H)、8.12(d,J=8.0Hz,1H)、8.18(d,J=8.0Hz,2H).
MS(FAB) m/z 420(M+H)+.
【０１１９】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.18(t,J=7.2Hz,3H)、1.71-1.76(m,1H)、1.92-2.00(m,1H)、2.56(q,J=7.2Hz,2H)、2.76(br,4H)、3.27(s,3H)、3.60(br,4H)、3.74(br,1H)、4.06-4.10(m,2H)、4.45(dd,J=10.0,3.2Hz,1H)、7.40(d,J=8.4Hz,2H)、7.47(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.59(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.70(s,1H)、7.80(d,J=8.0Hz,1H)、8.08(d,J=8.4Hz,1H)、8.17(dd,J=8.4Hz,2H).
【０１２０】
実施例２７ 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[4-(3-ヒドロキシ-1-フルオロプロピル)フェニル]イソキノリンの合成
(27-1) 3-(4-ブロモフェニル)-3-ヒドロキシプロピオン酸エチル
【化６８】
0003989102.tif 000085
酢酸エチル(5.8ml)をテトラヒドロフラン(80ml)に溶解し、窒素雰囲気下、-70℃で1.5Mリチウムジイソプリピルアミド／シクロヘキサン溶液(43ml)を加えて15分間撹拌した。反応混合物に4-ブロモベンズアルデヒド(10.151g)／テトラヒドロフラン(10ml)溶液を加えて30分間撹拌した後、飽和塩化アンモニア水を加え、酢酸エチルで抽出した。有機層を水洗、乾燥(MgSO4)、減圧濃縮し、(NH)シリカゲルカラムクロマトグラフィー(酢酸エチル／ヘキサン系)で精製して、黄色油状の標題化合物 11.906gを得た。(収率；80%)
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.27(3H,t,J=7.2Hz)、2.68-2.71(2H,m)、3.38(1H,d,J=3.6Hz)、4.19(2H,q,J=7.2Hz)、5.07-5.12(1H,m)、7.26(2H,d,J=8.8Hz)、7.48(2H,d,J=8.8Hz).
【０１２１】
(27-2) 酢酸3-(4-ブロモフェニル)-3-フルオロプロパン
【化６９】
0003989102.tif 000086
3-(4-ブロモフェニル)-3-ヒドロキシプロピオン酸エチル(7.443g)とジエチルアミノ硫黄トリフルオリド(237ml) から、実施例132と同様に処理して得た生成物を、テトラヒドロフラン(60ml)に溶解し、氷冷下、水素化アルミニウムリチウム(1.005g)を加えて、20分間撹拌した。反応混合物に、水(1ml) 、5N水酸化ナトリウム(1ml)、水(3ml)を順次加え、不溶物をセライト濾過し、減圧濃縮した。残渣をピリジン(30ml)に溶解し、無水酢酸(3.5ml)とジメチルアミノピリジン(182mg)を加え、30分間室温撹拌した。反応液を減圧濃縮後、残渣を酢酸エチルと水に分配し、有機層を水洗、乾燥(MgSO4)、減圧濃縮した。残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー(酢酸エチル／ヘキサン系)で精製し、薄黄色油状の標題化合物 4.542gを得た。(収率；61%)
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 2.06(3H,s)、2.06-2.31(2H,m)、4.11-4.29(2H,m)、5.54(1H,ddd,J=47.6Hz,8.8Hz,4Hz)、7.22(2H,d,J=8.8Hz)、7.52(2H,d,J=8.8Hz).
【０１２２】
(27-3) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[4-(3-ヒドロキシ-1-フルオロプロピル)フェニル]イソキノリン
【化７０】
0003989102.tif 000087
酢酸3-(4-ブロモフェニル)-3-フルオロプロパンエステル(833mg)とビス(トリブチルチン)(2ml)を、実施例161-2と同様に処理した後、1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-ブロモイソキノリン(321mg)と実施例300と同様に処理して、吸湿性黄色結晶の標題化合物塩酸塩 187mgを得た。(収率；40%)
塩酸塩:
融点； 141-146℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.31(3H,t,J=7.2Hz)、1.70-2.20(2H,m)、3.21(1H,q,J=7.2Hz)、3.22(1H,q,J=7.2Hz)、3.32(1H,t,J=10.4Hz)、3.35(1H,t,J=10.4Hz)、3.43-3.53(4H,m)、3.61(2H,d,J=10.4Hz)、4.08(2H,d,J=13.2Hz)、5.70(1H,ddd,J=48Hz,9.2Hz,4Hz)、7.39-7.76(4H,m)、7.95-8.24(5H,m)、10.75-10.85(1H,br-s).
ESI-Mass ；394(MH+).
【０１２３】
実施例２８ 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(4-ヒドロキシメチル-3-フルオロ)フェニル]イソキノリン・塩酸塩の合成
(28-1) 1、3-ジブロモイソキノリン
【化７１】
0003989102.tif 000088
オキシ臭化リン(23.5g)に1、4-ジオキサン(84ml)を加え、室温で溶解した。この混合液にホモフタルイミド(6.0g)を少量ずつ加えた後、35分間加熱還流した。反応液を冷却し、クロロホルム(300ml)、メタノール(50ml)に溶解し、減圧濃縮した。析出した結晶をろ取し、2-プロパノールで洗浄、50℃で1時間乾燥して、淡褐色結晶の標題化合物 6.1gを得た。(収率；57%)
【０１２４】
(28-2) 3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン
【化７２】
0003989102.tif 000089
1、3-ジブロモイソキノリン(2.70g)、N-エチルピペラジン(1.16g)、炭酸カリウム(3.50g)をDMF(30ml)中、80℃で5時間反応させた。反応液を減圧濃縮後、酢酸エチルと水に分配し、有機層を水洗、乾燥、減圧濃縮した。残渣をNHシリカゲルカラムクロマトグラフィー(酢酸エチル／n-ヘキサン系)で精製して、淡黄色油状の標題化合物 2.21gを得た。
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.17(t,J=7.2Hz,3H)、2.54(q,J=7.2Hz,2H)、2.66-2.73(m,4H)、3.52-3.58(m,4H)、7.40(s,1H)、7.45(dt,J=8.0,2.0Hz,1H)、7.58(dt,J=8.0,2.0Hz,1H)、7.62(dd,J=8.0,2.0Hz,1H)、7.98(dd,J=8.0,2.0Hz,1H).
【０１２５】
(28-3) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(3-フルオロ-4-ホルミル)フェニル]イソキノリン
【化７３】
0003989102.tif 000090
4-ブロモ-2-フルオロベンズアルデヒド(5.0g)とヘキサブチルジチン(14.3g)を、テトラキストリフェニルホスフィン(0.38g)の存在下、キシレン(50ml)中で加熱して得た2-フルオロ-4-トリブチルスタニルベンズアルデヒド(2.20g)と、(28-2)で得た3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(1.20g)を、テトラキストリフェニルホスフィン(0.3g)の存在下、窒素雰囲気下、キシレン中で4時間反応させた。冷却後、反応液を2N塩酸水で抽出、5N水酸化ナトリウム水でアルカリ性とし、酢酸エチルで逆抽出した。有機層を水、飽和食塩水で洗浄、乾燥、濃縮した。残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー(塩化メチレン／メタノール系)で精製して、標題化合物 0.92gを得た。
【０１２６】
(28-4) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(4-ヒドロキシメチル-3-フルオロ)フェニル]イソキノリン・塩酸塩
【化７４】
0003989102.tif 000091
1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(3-フルオロ-4-ホルミル)フェニル]イソキノリン(0.25g)のメタノール(20ml)溶液に、0℃で水素化ホウ素ナトリウム(0.10g)を加えた。反応液を30分間撹拌後、濃縮し、残渣に水を加え、塩化メチレンで抽出、乾燥、濃縮した。残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー(塩化メチレン／メタノール系)で精製して、淡黄色油状の標題化合物の遊離体を得た。これを常法に従って塩酸塩とし、黄色粉末状の標題化合物 0.15gを得た。
塩酸塩:
融点； 228℃(分解)
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.34(t,J=7.2Hz,3H)、3.19-3.28(m,2H)、3.35(br-q,2H)、3.49-3.67(m,4H)、4.01(br-d,2H)、4.62(s,2H)、7.57-7.67(m,1H)、7.76(br-t,1H)、7.94-8.01(m,2H)、8.05(dd,J=8.0,1.6Hz,1H)、8.13(d,J=8.4Hz,1H)、8.16(s,1H).
MS(FAB) m/z 366(M+H)+.
【０１２７】
実施例２９ 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[3-フルオロ-4-(1-ヒドロキシプロピル)フェニル]イソキノリン・塩酸塩の合成
【化７５】
0003989102.tif 000092
2-フルオロ-4-トリブチルスタニル桂皮酸エチル(1.918g)と3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(1.090g)をテトラキストリフェニルホスフィン(0.153g)の存在下、キシレン(20ml)中、窒素雰囲気で2時間反応させた。冷却後、反応液をろ過し、ろ液を5N塩酸水で抽出した。水層を5N水酸化ナトリウムでアルカリ性とし、酢酸エチルで抽出した。有機層を水、飽和食塩水で洗浄、乾燥、濃縮した。得られた1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[3-フルオロ-4-(2-エトキシカルボニルエテン-1-イル)フェニル]イソキノリン(1.222g)をテトラヒドロフラン(10ml)に溶解し、水素化アルミニウムリチウム(0.211g)の懸濁液に滴下した。反応液を8時間加熱還流し冷却後、水、水酸化ナトリウム水、水の順に加え、1時間室温で撹拌した。沈殿物をろ別し、酢酸エチルで洗浄した。ろ液を濃縮し、残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー(塩化メチレン／メタノール系)で精製して、淡黄色油状の標題化合物の遊離体 0.226gを得た。
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.18(t,J=7.2Hz,3H)、1.90-1.97(m,2H)、2.56(q,J=7.2Hz,2H)、2.76(br-t,4H)、2.80(t,J=7.4Hz,2H)、3.59(br-t,4H)、3.72(t,J=7.4Hz,2H)、7.16-7.19(m,1H)、7.47(br-t,1H)、7.60(br-t,1H)、7.66(s,1H)、7.79(d,J=8.4Hz,1H)、7.85-7.89(m,2H)、8.08(d,J=8.0Hz,1H).
【０１２８】
この遊離体を常法により塩酸塩とし、標題化合物を黄色粉末として得た。
塩酸塩:
融点； 126-127℃(分解)
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.32(t,J=7.2Hz,3H)、1.71-1.78(m,2H)、2.70(br-t,2H)、3.21-3.28(m,2H)、3.31-3.40(m,2H)、3.46(t,J=6.4Hz,2H)、3.48(br-t,2H)、3.64(br-d,2H)、4.02(br-d,2H)、7.42(dd,J=8.2,8.2Hz,1H)、7.63(br-t,1H)、7.76(br-t,1H)、7.93-8.00(m,3H)、8.12-8.14(m,2H).
MS(FAB) m/z 394(M+H)+.
【０１２９】
実施例３０ 3-[3-クロロ-4-(3-ヒドロキシプロピル)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・塩酸塩の合成
【化７６】
0003989102.tif 000093
実施例161-2、次いで実施例20と同様にして、1-ブロモ-3-クロロ-4-エチルプロピナイトベンゼン(1.92g)および3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(1.3g)から油状物を得た。これに、氷冷下、テトラヒドロフラン(20ml)とリチウムアルニウムハイドライド(120mg)加え、室温にて1時間で反応させた。その後、水(0.1ml)、5N水酸化ナトリウム水溶液(0.1ml)、水(0.3ml)を順次加え、室温下、1時間撹拌させた。残渣を濾過、酢酸エチルで洗浄した後、シリカゲルカラムクロマトグラフィーで精製し、油状物を得た。これを常法により塩酸塩とし、標題化合物塩酸塩の黄色結晶 900mgを得た。(収率；71%)
塩酸塩:
融点； 123-124℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.33(t,J=7.2Hz,3H)、1.72-1.82(m,2H)、2.79(t,J=7.6Hz,2H)、3.20-3.28(m,2H)、3.32-3.40(m,2H)、3.48(t,J=6.4Hz,4H)、3.65(d,J=11.6Hz,2H)、4.00(d,J=13.2Hz,2H)、7.47(d,J=8.0Hz,1H)、7.63(t,J=8.0Hz,1H)、7.76(t,J=8.0Hz,1H)、7.99(d,J=8.0Hz,1H)、8.11(dd,J=8.0,1.6Hz,1H)、8.13(d,J=8.0Hz,1H)、8.16(s,1H)、8.22(d,J=1.6Hz,1H).
MS(FAB) m/z 410(M+H)+.
【０１３０】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.67(t,J=7.2Hz,3H)、1.90-1.97(m,2H)、2.55(q,J=7.2Hz,2H)、2.76(br,4H)、2.88(t,J=7.6Hz,2H)、3.58(br,4H)、3.72(t,J=6.4Hz,2H)、7.32(d,J=8.0Hz,1H)、7.47(t,J=8.4Hz,1H)、7.59(t,J=8.4Hz,1H)、7.65(s,1H)、7.78(d,J=8.4Hz,1H)、7.96(dd,J=8.0,2.0Hz,1H)、8.07(d,J=8.4Hz,1H)、8.16(d,J=2.0Hz,1H).
【０１３１】
実施例３１ 3-[3-カルボキシアミド-4-(3-ヒドロキシプロピル)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリンの合成
【化７７】
0003989102.tif 000094
実施例161-2、次いで実施例20と同様にして、1-ブロモ-3-カルボキシアミド-4-(3-アセトキシプロピル)ベンゼン(1.04g)および3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(409mg)から黄色油状物を得た。これにメタノール(10ml)と1N水酸化ナトリウム水溶液(1ml)を加え、室温で終夜反応させた。反応溶液を酢酸エチルと水に分配し、有機層を飽和食塩水で洗浄、乾燥、減圧濃縮した後、メタノール／ジエチルエーテルから再結晶して、標題化合物の白色結晶 125mgを得た。(収率；30%)
遊離体:
融点； 213-218℃(分解)
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.08(t,J=7.2Hz,3H)、1.76(tt,J=8.0,7.6Hz,2H)、2.45(q,J=7.2Hz,2H)、2.68(br,4H)、2.80(t,J=8.0Hz,2H)、3.44(br,4H)、3.39-3.44(m,2H)、4.54(t,J=5.2Hz,1H)、7.37(d,J=8.0Hz,1H)、7.45(s,1H)、7.57(t,J=8.4Hz,1H)、7.70(t,J=8.4Hz,1H)、7.90(s,1H)、7.94(d,J=8.4Hz,1H)、7.99(s,1H)、8.06(d,J=8.4Hz,1H)、8.13(s,1H)、8.14(dd,J=8.0,2.0Hz,1H).
MS(FAB) m/z 419(M+H)+.
【０１３２】
実施例３２ 3-[3-シアノ-4-(3-ヒドロキシプロピル)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・塩酸塩の合成
【化７８】
0003989102.tif 000095
実施例161-2、次いで実施例20と同様にして、5-ブロモ-3-カルボキシアミド-4-(3-アセトキシプロピル)ベンゼン(1.15g)および3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(442mg)から黄色油状物を得た。これにTHF(5ml)と四塩化炭素(5ml)とトリフェニルホスフィン(588mg)を加え、60℃で4時間反応させた。反応液を酢酸エチルと水に分配し、生成物を2N塩酸で抽出した。水層を2N水酸化ナトリウムでアルカリ性とし、酢酸エチルで逆抽出した。有機層を水洗、乾燥、減圧濃縮した。残渣にメタノール(10ml)と1N水酸化ナトリウム水溶液(1ml)を加え、50℃で30分間反応させた。反応溶液を酢酸エチルと水に分配し、有機層を飽和食塩水で洗浄、乾燥、減圧濃縮した後、NH-シリカゲルカラムクロマトグラフィー(酢酸エチル／ヘキサン系)で精製し、黄色油状物 191mgを得た(収率；45%)。これを常法により塩酸塩とし、標題化合物塩酸塩の白色結晶を得た。
塩酸塩:
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.35(t,J=7.2Hz,3H)、1.78-1.85(m,2H)、2.89(t,J=8.0Hz,2H)、3.20-3.25(m,2H)、3.33-3.40(m,2H)、3.49(t,J=6.4Hz,2H)、3.55-3.65(m,4H)、4.02(d,J=13.6Hz,2H)、7.61(d,J=8.4Hz,1H)、7.65(t,J=8.4Hz,1H)、7.78(t,J=8.4Hz,1H)、7.99(d,J=8.4Hz,1H)、8.14(d,J=8.4Hz,1H)、8.22(s,1H)、8.45(dd,J=8.4,2.0Hz,1H)、8.54(d,J=2.0Hz,1H).
MS(FAB) m/z 401(M+H)+.
【０１３３】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.20(t,J=7.2Hz,3H)、1.96-2.05(m,2H)、2.59(q,J=7.2Hz,2H)、2.79(br,4H)、3.01(t,J=7.2Hz,2H)、3.61(br,4H)、3.75(t,J=6.4Hz,2H)、7.44(d,J=8.0Hz,1H)、7.51(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.62(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.68(s,1H)、7.81(d,J=8.0Hz,1H)、8.08(d,J=8.4Hz,1H)、8.29(dd,J=8.0,1.6Hz,1H)、8.43(d,J=1.6Hz,1H).
【０１３４】
実施例３３ 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(3-ヒドロキシプロピル)-3-メトキシフェニル]イソキノリン・塩酸塩の合成
(33-1) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(3-アセトキシプロピル)-3-メトキシフェニル]イソキノリン
【化７９】
0003989102.tif 000096
2-(3-アセトキシプロピル)-5-トリブチルスタニルアニソール(0.92g)と3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(0.37g)を、テトラキストリフェニルホスフィン(0.3g)の存在下、キシレン中窒素雰囲気下で4時間反応させた。冷却後、反応液をろ過、酢酸エチルで抽出した。有機層を水、飽和食塩水で洗浄、乾燥、濃縮した。残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー(塩化メチレン／メタノール系)で精製して、標題化合物 0.28gを得た。
【０１３５】
(33-2) 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(3-ヒドロキシプロピル)-3-メトキシフェニル]イソキノリン・塩酸塩
【化８０】
0003989102.tif 000097
1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-{4-[4-(3-アセトキシプロピル)-3-メトキシ]フェニル}イソキノリンをメタノール(10ml)に溶解し、2N水酸化ナトリウム水(2ml)を加え、50℃で2時間反応させた。反応液を濃縮し、酢酸エチルで抽出した。有機層を水、飽和食塩水で洗浄、乾燥、濃縮した。残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー(塩化メチレン／メタノール系)で精製し、常法に従って塩酸塩として、黄色粉末結晶の標題化合物 0.18gを得た。
塩酸塩:
融点； 123-124℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.32(t,J=7.2Hz,3H)、1.66-1.76(m,2H)、2.59-2.68(m,2H)、3.20-3.29(m,2H)、3.36(br-q,2H)、3.41-3.55(m,4H)、3.64(br-d,2H)、3.93(s,3H)、4.02(br-d,2 H)、7.26(d,J=8.4Hz,1H)、7.61(br-t,1H)、7.76(br-t,1H)、7.70-7.78(m,2H)、7.99(d,J=8.4Hz,1H)、8.09-8.14(m,2H).
MS(FAB) m/z 406(M+H)+.
【０１３６】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.17(t,J=7.2Hz,3H)、1.84-1.92(m,2H)、2.54(q,J=7.2Hz,3H)、2.73-2.81(m,6H)、3.58(m,4H)、3.63(t,J=7.6Hz,3H)、3.96(s,3H)、7.23(d,J=6.4Hz,1H)、7.45(t,J=7.6Hz,1H)、7.57(t,J=7.6Hz,1H)、7.65(br-d,1H)、7.68(s,1H)、7.77-7.82(m,2H)、8.07(d,J=8.0Hz,1H).
【０１３７】
実施例３４ 3-[3-(3-ヒドロキシプロピル)-4-メトキシフェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・塩酸塩の合成
【化８１】
0003989102.tif 000098
実施例161-2、次いで実施例20と同様にして、1-ブロモ-3-(3-アセトキシプロピル)-4-メトキシベンゼン(2.57g)および3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(1.7g)から油状物を得た。これにメタノール(10ml)と1N水酸化ナトリウム水溶液(2ml)を加え、3時間加熱還流させた。反応液を冷却後、酢酸エチルと水に分配し、有機層を水洗、乾燥、濃縮し、残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィーで精製して油状物を得た。これを常法により塩酸塩とし、標題化合物塩酸塩の黄色結晶 1.2gを得た。(収率；74%)
塩酸塩:
融点； 157-160℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.33(t,J=7.2Hz,3H)、1.72-1.79(m,2H)、2.67(t,J=7.2Hz,2H)、3.18-3.26(m,2H)、3.32-3.39(m,2H)、3.47(t,J=6.4Hz,2H)、3.53(t,J=12.8Hz,2H)、3.64(d,J=11.2Hz,2H)、3.86(s,3H)、3.99(d,J=13.2Hz,2H)、7.08(d,J=8.4Hz,1H)、7.57(t,J=8.0Hz,1H)、7.72(t,J=8.0Hz,1H)、7.95(d,J=8.0Hz,1H)、7.96(d,J=2.4Hz,1H)、7.99(s,1H)、8.04(dd,J=8.4,2.4Hz,1H)、8.09(d,J=8.0Hz,1H).
MS(FAB) m/z 406(M+H)+.
【０１３８】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.18(t,J=7.2Hz,3H)、1.93(tt,J=7.2,6.4Hz,2H)、2.56(q,J=7.2Hz,2H)、2.77(br,4H)、2.82(t,J=7.2Hz,2H)、3.58(br,4H)、3.66(t,J=6.4Hz,2H)、3.90(s, 3H)、6.96(d,J=8.4Hz,1H)、7.43(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.57(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.62(s,1H)、7.77(d,J=8.0Hz,1H)、7.96(d,J=2.4Hz,1H)、8.03(dd,J=8.4,2.4Hz,1H)、8.06(d,J=8.4Hz,1H).
【０１３９】
実施例３５ 3-[3-(4-ヒドロキシブチル)-4-メトキシフェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・塩酸塩の合成
【化８２】
0003989102.tif 000099
実施例161-2、次いで実施例20と同様にして、1-ブロモ-3-(4-アセトキシブチル)-4-メトキシベンゼン(1.54g)および3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(913mg)から、油状物を得た。この油状物にメタノール(10ml)と1N水酸化ナトリウム水溶液(2ml)加え、室温下で2時間反応させた。反応液を酢酸エチルと水に分配し、有機層を水洗、乾燥、濃縮し、残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィーで精製し、油状物 805mgを得た(収率；90%)。これを常法により塩酸塩とし、標題化合物塩酸塩の黄色結晶を得た。
塩酸塩:
融点； 128-132℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.31(t,J=7.2Hz,3H)、1.42-1.52(m,2H)、1.56-1.64(m,2H)、2.63(t,J=7.2Hz,2H)、3.16-3.24(m,2H)、3.28-3.38(m,2H)、3.41(t,J=6.4Hz,2H)、3.52(t,J=8.0Hz,2H)、3.62(d,J=11.2Hz,1H)、3.83(s,3H)、3.97(d,J=14.0Hz,1H)、7.06(d,J=8.8Hz,1H)、7.75(t,J=8.0Hz,1H)、7.70(t,J=8.0Hz,1H)、7.94(d,J=8.0Hz,1H)、7.94(d,J=2.4Hz,1H)、7.97(s,1H)、8.02(dd,J=8.8,2.4Hz,1H)、8.07(d,J=8.0Hz,1H).
MS(FAB) m/z 420(M+H)+.
【０１４０】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.18(t,J=7.2Hz,3H)、1.67-1.74(m,4H)、2.56(q,J=7.2Hz,2H)、2.72-2.77(m,2H)、2.76(br,4H)、3.58(br,4H)、3.68-3.71(m,2H)、3.87(s,3H)、6.93(d,J=8.4Hz,1H)、7.42(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.56(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.61(s,1H)、7.76(d,J=8.0Hz,1H)、7.93(d,J=2.0Hz,1H)、8.00(dd,J=8.4,2.0Hz,1H)、8.05(d,J=8.4Hz,1H).
【０１４１】
実施例３６ 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]イソキノリン・二塩酸塩の合成
【化８３】
0003989102.tif 000100
実施例7で得た1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(4-ヒドロキシフェニル)イソキノリン(1.0g)をテトラヒドロフラン(30ml)に溶解し、60%水素化ナトリウム(0.14g)を加えた。水素の発生が終了した後、2-(t-ブチル)ジメチルシリルオキシエチルブロミド(1.0g)を加え、8時間加熱還流した。反応液を室温まで冷却した後、酢酸エチルと水に分配し、有機層を水洗、乾燥、減圧濃縮した。残渣に2N塩酸水を加え、50℃で30分撹拌した。反応液を酢酸エチルで洗浄し、水層に2N水酸化ナトリウムでアルカリ性とし、酢酸エチルで抽出した。有機層を水洗、乾燥、減圧濃縮し、残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー(塩化メチレン／メタノール系)で精製して、白色粉末状の標題化合物の遊離体を得た。これを常法により塩酸塩とし、淡黄色粉末状の標題化合物 0.71gを得た。
塩酸塩:
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.33(t,J=7.2Hz,3H)、3.18-3.28(m,2H)、3.40(q,J=7.2Hz,2H)、3.50(br-t,2H)、3.62(br-d,2H)、3.97(br-d,2H)、6.90(d,J=8.8Hz,2H)、7.55(t,J=8.0Hz,1H)、7.71(t,J=8.0Hz,1H)、7.93(s,2H)、7.91-7.96(m,1H)、8.04(d,J=8.8Hz,2H)、8.08(d,J=8.8Hz,2H)、10.92(br-s,1H).
【０１４２】
遊離体:
融点； 127-129℃
MS(FAB) m/z 378(M+H)+.
【０１４３】
実施例３７ 3-[3,4-ジ(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・塩酸塩の合成
【化８４】
0003989102.tif 000101
実施例20と同様に処理して得た3-[3,4-ジ(2-ベンジルオキシエトキシ)フェニル]-1-クロロイソキノリン(1.97g)と、炭酸カリウム(2.5g)、N-エチルピペラジン(5ml)から、3-[3,4-ジ(2-ベンジルオキシエトキシ)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン 2.23gを得た。これを塩酸塩とし、メタノール(100ml)とパラジウム／カーボン触媒(50mg)を加え、水素雰囲気下、室温で終夜反応させた。その後、反応溶液をセライト濾過した後、減圧濃縮した。残渣に1N水酸化ナトリウム水溶液を加えてアルカリ性とし、酢酸エチルで抽出した。有機層を飽和食塩水で洗浄、乾燥、減圧濃縮した後、シリカゲルカラムクロマトグラフィー(酢酸エチル／ヘキサン系)で精製して、黄色油状物 686mgを得た(収率；44%)。これを常法により塩酸塩とし、標題化合物塩酸塩の白色結晶を得た。
塩酸塩:
融点； 130-132℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.33(t,J=7.2Hz,3H)、3.20-3.28(m,2H)、3.32-3.40(m,2H)、3.51(t,J=12.8Hz,2H)、3.63(d,J=11.2Hz,2H)、3.74-3.78(m,4H)、4.00(d,J=13.2Hz,2H)、4.07(t,J=5.2Hz,2H)、4.14(t,J=5.2Hz,2H)、7.11(d,J=8.4Hz,1H)、7.58(dt,J=8.0,1.2Hz,1H)、7.73(dt,J=8.0,1.2Hz,1H)、7.76(dd,J=8.4,2.4Hz,1H)、7.81(d,J=2.4Hz,1H)、7.96(d,J=8.0Hz,1H)、8.04(s,1H)、8.09(d,J=8.0Hz,1H).
MS(FAB) m/z 438(M+H)+.
【０１４４】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.19(t,J=7.2Hz,3H)、2.57(q,J=7.2Hz,2H)、2.78(br,4H)、3.58(br,4H)、3.97-4.01(m,4H)、4.18-4.20(m,2H)、4.26-4.27(m,2H)、7.06(d,J=8.4Hz,1H)、7.47(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.59(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.63(s,1H)、7.78(dd,J=8.4,2.0Hz,1H)、7.79(d,J=8.0Hz,1H)、7.91(d,J=2.0Hz,1H)、8.08(d,J=8.4Hz,1H).
【０１４５】
実施例３８ 3-[3,5-ジ(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・塩酸塩の合成
【化８５】
0003989102.tif 000102
実施例20と同様に処理して得た3-[3,5-ジ(2-ベンジルオキシエトキシ)フェニル]-1-クロロイソキノリン(1.24g)と、炭酸カリウム(1.6g)およびN-エチルピペラジン(5ml)から、3-(3,3-ジベンジルオキシエトキシフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン 1.70gを得た。これを塩酸塩とし、実施例18と同様にして、パラジウム／カーボン触媒(50mg)を加えて処理し、標題化合物の遊離体 510mgを得た(収率；42%)。これを常法により塩酸塩とし、標題化合物塩酸塩の黄色結晶を得た。
塩酸塩:
融点； 232-234℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.33(t,J=7.2Hz,3H)、3.20-3.28(m,2H)、3.32-3.40(m,2H)、3.46-3.52(m,2H)、3.65(d,J=11.6Hz,2H)、3.76(t,J=5.2Hz,4H)、3.99(d,J=13.2Hz,2H)、4.09(t,J=5.2Hz,4H)、6.57(t,J=2.0Hz,1H)、7.37(s,1H)、7.38(s,1H)、7.62(t,J=8.0Hz,1H)、7.76(t,J=8.0Hz,1H)、7.99(d,J=8.0Hz,1H)、8.13(d,J=8.0Hz,1H)、8.15(s,1H).
MS(FAB) m/z 438(M+H)+.
【０１４６】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.18(t,J=7.2Hz,3H)、2.57(q,J=7.2Hz,2H)、2.78(br,4H)、3.58(br,4H)、4.01(t,J=4.8Hz,4H)、4.18(t,J=4.8Hz,4H)、6.54(t,J=2.0Hz,1H)、7.40(d,J=2.0Hz,2H)、7.48(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.60(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.67(s,1H)、7.79(d,J=8.0Hz,1H)、8.09(d,J=8.4Hz,1H).
【０１４７】
実施例３９ 3-[3-クロロ-4-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・塩酸塩の合成
【化８６】
0003989102.tif 000103
実施例161-2、次いで実施例20と同様にして、1-ブロモ-3-クロロ-4-(2-ベンジルオキシエトキシ)ベンゼン(2.52g)および3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(1.3g)から油状物を得た。これにメタノール(30ml)とパラジウム／カーボン触媒(200mg)を加え、水素雰囲気下、室温で終夜反応させた。その後、反応溶液をセライト濾過した後、減圧濃縮した。この残渣に1N水酸化ナトリウム水溶液を加えアルカリ性にした後、酢酸エチルと水に分配し、有機層を水洗、乾燥、濃縮し、残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー(ヘキサン／酢酸エチル系)で精製し、油状物 1.26gを得た(収率；99%)。これを常法により塩酸塩とし、標題化合物塩酸塩の黄色結晶を得た。
塩酸塩:
融点； 138-140℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.33(t,J=7.2Hz,3H)、3.20-3.26(m,2H)、3.30-3.38(m,2H)、3.53(t,J=13.6Hz,2H)、3.64(d,J=11.6Hz,2H)、3.79(t,J=4.8Hz,2H)、3.99(d,J=13.6Hz,2H)、4.17(t,J=4.8Hz,2H)、7.30(d,J=8.8Hz,1H)、7.60(t,J=8.0Hz,1H)、7.74(t,J=8.0Hz,1H)、7.97(d,J=8.0Hz,1H)、8.09(s,1H)、8.11(d,J=8.0Hz,1H)、8.14(dd,J=8.4,2.4Hz,1H)、8.25(d,J=2.4Hz,1H).
MS(FAB) m/z 412(M+H)+.
【０１４８】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.20(t,J=7.2Hz,3H)、2.59(q,J=7.2Hz,2H)、2.79(br,4H)、3.61(br,4H)、4.03(t,J=4.4Hz,2H)、4.22(t,J=4.4Hz,2H)、7.04(d,J=8.8Hz,1H)、7.46(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.59(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.61(s,1H)、7.77(d,J=8.0Hz,1H)、8.03(dd,J=8.4,2.4Hz,1H)、8.06(d,J=8.4Hz,1H)、8.19(d,J=2.4Hz,1H).
【０１４９】
実施例４０ 3-[3-メチル-4-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・塩酸塩の合成
【化８７】
0003989102.tif 000104
実施例161-2、次いで実施例20と同様にして、1-ブロモ-3-メチル-4-(2-ベンジルオキシエトキシ)ベンゼン(1.48g)および3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(495mg)から油状物を得た。これにメタノール(30ml)とパラジウム／カーボン触媒(100mg)を加え、水素雰囲気下、室温で終夜反応させた。その後、反応溶液をセライト濾過した後、減圧濃縮した。この残渣に1N水酸化ナトリウム水溶液を加えてアルカリ性とした後、酢酸エチルと水に分配し、有機層を水洗、乾燥、濃縮した。残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー(ヘキサン／酢酸エチル系)で精製し、油状物 200mgを得た(収率；44%)。これを常法により塩酸塩とし、標題化合物塩酸塩の黄色結晶を得た。
塩酸塩:
融点； 133-136℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.33(t,J=7.2Hz,3H)、2.28(s,3H)、3.18-3.28(m,2H)、3.30-3.40(m,2H)、3.50(t,J=12.0Hz,2H)、3.64(d,J=10.8Hz,2H)、3.77(t,J=4.8Hz,2H)、3.99(d,J=14.0Hz,2H)、4.07(t,J=5.2Hz,2H)、7.06(d,J=8.8Hz,1H)、7.57(t,J=8.0Hz,1H)、7.72(t,J=8.0Hz,1H)、7.95(d,J=8.0Hz,1H)、7.99-8.03(m,3H)、8.09(d,J=8.0Hz,1H).
MS(FAB) m/z 392(M+H)+.
【０１５０】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.20(t,J=7.2Hz,3H)、2.35(s,3H)、2.58(br, 2H)、2.78(br,4H)、3.61(br,4H)、4.02(t,J=4.4Hz,2H)、4.17(t,J=4.4Hz,2H)、6.93(d,J=8.4Hz,1H)、7.33(t,J=8.4Hz,1H)、7.57(t,J=8.4Hz,1H)、7.62(s,1H)、7.77(d,J=8.4Hz,1H)、7.96(br,1H)、7.99(dd,J=8.4,2.0Hz,1H)、8.06(d,J=8.4Hz,1H).
【０１５１】
実施例４１ 3-[3-イソプロピル-4-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・塩酸塩の合成
【化８８】
0003989102.tif 000105
実施例161-2、次いで実施例20と同様にして、1-ブロモ-3-イソプロピル-4-(2-ベンジルオキシエトキシ)ベンゼン(3.45g)および3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(1.0g)から油状物を得た。これにメタノール(80ml)とパラジウム／カーボン触媒(300mg)加え、水素雰囲気下、室温で終夜反応させた。反応溶液をセライト濾過した後、減圧濃縮した。残渣に1N水酸化ナトリウム水溶液を加えてアルカリ性にした後、酢酸エチルと水に分配し、有機層を水洗、乾燥、濃縮し、残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー(ヘキサン／酢酸エチル系)で精製し、油状物 650mgを得た(収率；40%)。これを常法により塩酸塩とし、標題化合物塩酸塩の黄色結晶を得た。
塩酸塩:
融点； 248-250℃(分解)
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.26(s,3H)、1.28(s,3H)、1.34(t,J=7.2Hz,3H)、3.26-3.28(m,2H)、3.30-3.39(m,3H)、3.60(t,J=8.8Hz,2H)、3.64(d,J=11.2Hz,2H)、3.78(t,J=4.8Hz,1H)、3.99(d,J=13.2Hz,2H)、4.08(t,J=4.8Hz,1H)、4.26-4.28(m,1H)、4.40-4.42(m,1H)、7.08(t,J=8.0Hz,1H)、7.57(t,J=8.0Hz,1H)、7.73(t,J=8.0Hz,1H)、7.98(d,J=8.0Hz,1H)、7.99-8.06(m,2H)、8.00(s,1H)、8.10(d,J=8.0Hz,1H).
MS(FAB) m/z 420(M+H)+.
【０１５２】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.18(t,J=7.2Hz,3H)、1.28(d,J=7.2Hz,6H)、2.56(q,J=7.2Hz,2H)、2.77(br,4H)、3.37-3.44(m,1H)、3.59(br,4H)、4.02(t,J=4.4Hz,2H)、4.16(t,J=4.4Hz,2H)、6.94(d,J=8.4Hz,1H)、7.43(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.57(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.62(s,1H)、7.78(d,J=8.0Hz,1H)、7.97(dd,J=8.4,2.4Hz,1H)、8.06(d,J=8.4Hz,1H)、8.07(d,J=2.4Hz,1H).
【０１５３】
実施例４２ 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(2-メトキシエトキシ)フェニル]イソキノリン・二塩酸塩の合成
【化８９】
0003989102.tif 000106
実施例7で得た1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(4-ヒドロキシフェニル)イソキノリン(0.420g)をN,N-ジメチルホルムアミド(5ml)に溶解し、60%水素化ナトリウム(0.06g)を加えた。水素の発生が終了した後、2-メトキシエチルブロミド(178μl)を加え、50℃で3.5時間攪拌した。反応液を室温まで冷却した後、酢酸エチルと水に分配し、有機層を水洗、乾燥、減圧濃縮した。残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー(塩化メチレン／メタノール系)で精製して、白色粉末状の標題化合物遊離体を得た。これを常法により塩酸塩とし、黄色粉末状の標題化合物 0.457gを得た。
塩酸塩:
融点； 184.5-185℃(分解)
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.33(t,J=7.2Hz,3H)、3.21-3.27(m,2H)、3.31-3.39(2H,m)、3.33(s,3H)、3.49(br-t,2H)、3.63(br-d,2H)、3.69-3.71(m,2H)、3.99(br-d,2H)、4.16-4.18(m,2H)、7.08(d,J=8.8Hz,2H)、7.56(br-t,1H)、7.72(br-t,1H)、7.96(d,J=8.0Hz,1H)、8.00(s,1H)、8.10(d,J=8.4Hz,1H)、8.15(d,J=7.0Hz,2H)、10.74(br-s,1H).
MS(FAB) m/z 392(M+H)+.
【０１５４】
実施例４３ 3-[3,4-ジ(2-メトキシエトキシ)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・塩酸塩の合成
【化９０】
0003989102.tif 000107
実施例20と同様にして、3-[3,4-ジ(2-メトキシエトキシ)フェニル]-1-クロロイソキノリン(1.28g)、炭酸カリウム(913mg)とエチルピペラジン(30ml)から標題化合物の遊離体 1.45mgを得た(収率；95%)。これを常法により塩酸塩とし、標題化合物塩酸塩の黄色結晶を得た。
塩酸塩:
融点； 143-144℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.34(t,J=7.2Hz,3H)、3.20-3.26(m,2H)、3.30-3.40(m,2H)、3.34(s,3H)、3.36(s,3H)、3.54-3.63(m,4H)、3.69-3.71(m,4H)、3.99(d,J=13.6Hz,2H)、4.16-4.18(m,2H)、4.23-4.25(m,2H)、7.11(d,J=8.4Hz,1H)、7.58(dt,J=8.0,1.2Hz,1H)、7.73(td,J=8.0,1.2Hz,1H)、7.78(dd,J=8.4,2.0Hz,1H)、7.80(d,J=2.0Hz,1H)、7.96(d,J=8.0Hz,1H)、8.04(s,1H)、8.10(d,J=8.0Hz,1H).
MS(FAB) m/z 466(M+H)+.
【０１５５】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.17(t,J=7.2Hz,3H)、2.55(q,J=7.2Hz,2H)、2.75(br,4H)、3.47(s,3H)、3.55(s,3H)、3.57(br,4H)、3.79-3.84(m,4H)、4.21-4.24(m,2H)、4.28-4.30(m,2H)、7.01(d,J=8.4Hz,1H)、7.43(dt,J=8.0,1.2Hz,1H)、7.56(dt,J=8.0,1.2Hz,1H)、7.61(s,1H)、7.72(dd,J=8.4,2.0Hz,1H)、7.76(d,J=8.0Hz,1H)、7.85(d,J=2.0Hz,1H)、8.06(d,J=8.0Hz,1H).
【０１５６】
実施例４４ 3-[4-(2-ヒドロキシエトキシ)メチルフェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・塩酸塩の合成
【化９１】
0003989102.tif 000108
実施例161-2、次いで実施例20と同様にして、1-ブロモ-4-(2-ベンジルオキシエトキシ)メチルベンゼン(1.72g)および3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(854mg)から油状物を得た。これにメタノール(20ml)とパラジウム／カーボン触媒(20mg)を加え、水素雰囲気下、室温で終夜反応させた。その後、反応溶液をセライト濾過した後、減圧濃縮した。残渣に1N水酸化ナトリウム水溶液を加えてアルカリ性とし、酢酸エチルで抽出した。有機層を飽和食塩水で洗浄、乾燥、減圧濃縮した後、シリカゲルカラムクロマトグラフィー(酢酸エチル／ヘキサン系)で精製して、黄色油状物 567mgを得た(収率；73%)。これを常法により塩酸塩とし、標題化合物塩酸の黄色結晶を得た。
塩酸塩:
融点； 129-131℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.34(t,J=7.2Hz,3H)、3.20-3.28(m,2H)、3.33-3.39(m,2H)、3.55-3.64(m,8H)、4.00(d,J=13.6Hz,2H)、4.57(s,2H)、7.48(d,J=8.4Hz,2H)、7.61(t,J=8.0Hz,1H)、7.75(t,J=8.0Hz,1H)、7.99(d,J=8.0Hz,1H)、8.10(s,1H)、8.12(d,J=8.0Hz,1H)、8.19(d,J=8.4Hz,2H).
MS(FAB) m/z 392(M+H)+.
【０１５７】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.18(t,J=7.2Hz,3H)、2.56(q,J=7.2Hz,2H)、2.77(br,4H)、3.60(br,4H)、3.64(t,J=4.8Hz,2H)、3.79(t,J=4.4Hz,2H)、4.63(s,2H)、7.44(d,J=8.4Hz,2H)、7.47(dt,J=8.4,1.2Hz,1H)、7.59(dt,J=8.4,1.2Hz,1H)、7.69(s,1H)、7.79(d,J=8.4Hz,1H)、8.08(d,J=8.4Hz,1H)、8.16(d,J=8.4Hz,2H).
【０１５８】
実施例４５ 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(2-フルオロエトキシ)フェニル]イソキノリン・二塩酸塩の合成
【化９２】
0003989102.tif 000109
実施例7で得た1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(4-ヒドロキシフェニル)イソキノリン(0.514g)をN,N-ジメチルホルムアミド(5ml)に溶解し、60%水素化ナトリウム(0.075g)を加えた。水素の発生が終了した後、2-フルオロエチルブロミド(230μl)を加え、8時間加熱還流した。反応液を室温まで冷却した後、酢酸エチルと水に分配し、有機層を水洗、乾燥、減圧濃縮した。残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー(塩化メチレン／メタノール系)で精製して、白色粉末状の標題化合物遊離体 0.582gを得た。これを常法により塩酸塩とし、標題化合物を黄色粉末として得た。
塩酸塩:
融点； 223-224℃(分解)
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.33(t,J=7.4Hz,3H)、3.21-3.27(m,2H)、3.31-3.39(m,2H)、3.50(br-t,2H)、3.63(br-d,2H)、3.99(br-d,2H)、4.41(dt,J=4.0,30.0Hz,2H)、4.79(dt,J=4.0,48.0Hz,2H)、7.11(d,J=8.8Hz,2H)、7.58(br-t,1H)、7.73(br-t,1H)、7.96(d,J=8.0Hz,1H)、8.02(s,1H)、8.10(d,J=8.4Hz,1H)、8.16(d,J=8.8Hz,2H)、10.77(br-s,1H).
MS(FAB) m/z 380(M+H)+.
【０１５９】
実施例４６ 3-(3,4-メチレンジオキシフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・塩酸塩の合成
【化９３】
0003989102.tif 000110
実施例2と同様にして、3-(3,4-メチレンジオキシフェニル)-1-クロロイソキノリン(356mg)とエチルピペラジン(10ml)から、標題化合物の遊離体 425mgを得た(収率；94%)。これを常法により塩酸塩とし、標題化合物塩酸塩の黄色結晶を得た。
塩酸塩:
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.33(t,J=7.2Hz,3H)、3.20-3.26(m,2H)、3.30-3.38(m,2H)、3.52(t,J=12.0Hz,2H)、3.62(d,J=11.2Hz,2H)、3.99(d,J=13.2Hz,2H)、6.10(s,2H)、7.06(d,J=8.0Hz,1H)、7.58(t,J=8.0Hz,1H)、7.73(t,J=8.0Hz,1H)、7.75(d,J=2.0Hz,1H)、7.77(dd,J=8.0,2.0Hz,1H)、7.95(d,J=8.0Hz,1H)、8.01(s,1H)、8.09(d,J=8.0Hz,1H).
MS(FAB) m/z 362(M+H)+.
融点； 223-227℃
【０１６０】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.18(t,J=7.2Hz,3H)、2.55(q,J=7.2Hz,2H)、 2.75(br,4H)、 3.58(br,4H)、6.02(s,2H)、6.91(d,J=8.4Hz,2H)、7.44(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.57(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.58(s,1H)、7.69(dd,J=8.4,1.6Hz,1H)、7.71(br,1H)、7.76(d,J=8.0Hz,1H)、8.06(d,J=8.4Hz,1H).
【０１６１】
実施例４７ 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-(4-アセトニルオキシフェニル)イソキノリンの合成
【化９４】
0003989102.tif 000111
実施例49と同様にして、1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-(4-ヒドロキシフェニル)イソキノリン(319mg)と1-ブロモ-2-プロパノン(100ml)から、黄色油状の標題化合物 346mgを得た。(収率；80%)
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.18(3H,t,J=7.2Hz)、2.31(3H,s)、2.56(2H,q,J=7.2Hz)、2.76(4H,t,J=4.4Hz)、3.58(4H,t,J=4.4Hz)、4.59(2H,s)、6.98(2H,d,J=8.8Hz)、7.45(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.57(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.61(1H,s)、7.76(1H,d,J=8Hz)、8.06(1H,d,J=8Hz)、8.13(2H,d,J=8.8Hz).
ESI-Mass； 390(MH+).
【０１６２】
実施例４８ 3-[4-(3-アミノプロポキシ)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・塩酸塩の合成
【化９５】
0003989102.tif 000112
3-[4-(3-フタルイミドプロピルオキシ)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(182mg)にヒドラジンモノハイドレイド(0.16ml)とエタノール(50ml)を加え、4時間加熱還流させた。その後、反応溶液をクロロホルムと水に分配し、有機層を飽和食塩水洗浄、乾燥、減圧濃縮した後、シリカゲルカラムクロマトグラフィー(酢酸エチル／ヘキサン系)で精製して、黄色油状の標題化合物の遊離体 482mgを得た(収率；48%)。これを常法により塩酸塩とし、標題化合物塩酸塩の黄色結晶を得た。
塩酸塩:
融点； 173-176℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.34(t,J=7.2Hz,3H)、2.04-2.12(m,2H)、2.94-3.00(m,2H)、3.18-3.26(m,2H)、3.32-3.38(m,2H)、3.52-3.63(m,4H)、3.97(d,J=12.8Hz,2H)、4.16(t,J=6.4Hz,2H)、7.09(d,J=8.8Hz,2H)、7.58(t,J=8.0Hz,1H)、7.73(t,J=8.0Hz,1H)、7.96(d,J=8.0Hz,1H)、8.01(s,1H)、8.10(d,J=8.0Hz,1H)、8.13(br,2H)、8.17(d,J=8.8Hz,2H).
MS(FAB) m/z 391(M+H)+.
【０１６３】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.18(t,J=7.2Hz,3H)、2.04(s,2H)、2.12-2.18(m,2H)、2.55(q,J=7.2Hz,2H)、 2.76(br,4H)、3.42(t,J=6.4Hz,2H)、3.58(br,4H)、4.12(t,J=6.0Hz,2H)、7.00(d,J=8.8Hz,2H)、7.43(t,J=8.0Hz,1H)、7.56(t,J=8.0Hz,1H)、7.61(s,1H)、7.76(d,J=8.0Hz,1H)、8.06(d,J=8.0Hz,1H)、8.10(d,J=8.8Hz,2H).
【０１６４】
実施例４９ 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[4-(2-ジメチルアミノエトキシ)フェニル]イソキノリンの合成
【化９６】
0003989102.tif 000113
1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-(4-ヒドロキシフェニル)イソキノリン(500mg)を、N,N-ジメチルホルムアミド(10ml)に溶解し、氷冷下、60%水素化ナトリウム(144mg)を加え45分間室温撹拌した。反応液を再び氷冷し、2-ジメチルアミノメチルクロライド塩酸塩(259mg)加え、室温にて一晩撹拌した。反応混合物を酢酸エチルと水に分配し、有機層を水洗、乾燥(MgSO4)、減圧濃縮し、(NH)シリカゲルカラムクロマトグラフィー(塩化メチレン／メタノール系)で精製した。これを常法により塩酸塩とし、含水エタノール／エーテルから再結晶して、黄色結晶の標題化合物塩酸塩 595mgを得た。(収率；80%)
塩酸塩:
融点； 153-158℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.32(3H,t,J=7.2Hz)、2.83(3H,s)、2.84(3H,s)、 3.19(2H,q,J=7.2Hz)、3.21(1H,q,J=7.2Hz)、3.30(1H,t,J=13.6Hz)、3.33(1H,t,J=13.6Hz)、3.51(1H,t,J=5.2Hz)、3.48-3.51(1H,m)、3.59(2H,d,J=13.6Hz)、3.95(2H,d,J=13.6Hz)、4.43(2H,t,J=5.2Hz)、7.13(2H,d,J=8.8Hz)、7.56(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.71(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.94(1H,d,J=8Hz)、8.08(1H,d,J=8Hz)、8.17(2H,d,J=8.8Hz)、10.70(1H,br-s)、11.32(1H,br-s).
ESI-Mass； 405(MH+).
【０１６５】
実施例５０ 3-[4-(3-アセトアミドプロポキシ)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・塩酸塩の合成
【化９７】
0003989102.tif 000114
3-[4-(3-アミノプロポキシ)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(182mg)に、無水酢酸(0.06ml)、ピリジン(0.07ml)およびTHF(4ml)を加え、室温にて終夜反応させた。その後、反応溶液を酢酸エチルと水に分配し、有機層を飽和食塩水で洗浄、乾燥、減圧濃縮した後、シリカゲルカラムクロマトグラフィー(酢酸エチル／ヘキサン系)で精製して、黄色油状物 8mgを得た(収率；4%)。これを常法により塩酸塩とし、標題化合物塩酸塩の黄色結晶を得た。
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.18(t,J=7.2Hz,3H)、2.00(s,3H)、2.58(q,J=7.2Hz,2H)、2.78(br,4H)、3.49(q,J=6.0Hz,2H)、3.60(br,4H)、3.73-3.76(m,1H)、4.12(t,J=6.0Hz,2H)、6.90(d,J=8.8Hz,2H)、7.43(dt,J=8.0,1.2Hz,1H)、7.57(dt,J=8.0,1.2Hz,1H)、7.62(s,1H)、7.77(d,J=8.0Hz,1H)、8.06(d,J=8.0Hz,1H)、8.12(d,J=8.8Hz,2H).
MS(FAB) m/z 433(M+H)+.
【０１６６】
実施例５１ 3-(4-シアノメトキシフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・塩酸塩の合成
【化９８】
0003989102.tif 000115
実施例7で得た1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(4-ヒドロキシフェニル)イソキノリン(0.30g)のテトラヒドロフラン(15ml)溶液に、60%水素化ナトリウム(36mg)を室温で加えた。水素の発生が終了した後、ブロモアセトニトリル(0.11g)を加え、室温で12時間反応させた。反応液に酢酸エチルと塩化アンモニウム水を加え、有機層を分離、水洗、乾燥、濃縮した。残渣にエタノールと2N塩酸水を加え、50℃で30分反応させ、減圧濃縮した。残渣を酢酸エチルと水に分配し、有機層を水、飽和食塩水で洗浄、乾燥した。溶媒を留去し、残渣をNH-シリカゲルカラムクロマトグラフィー(酢酸エチル／ヘキサン系)で精製して、淡黄色油状の標題化合物の遊離体を得た。これを常法に従って塩酸塩とし、黄色粉末状の標題化合物 0.17gを得た。
塩酸塩:
融点； 123-125℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.34(t,J=7.2Hz,3H)、3.19-3.41(m,4H)、3.48-3.65(m,4H)、4.00(br-d,2H)、5.27(s,2H)、7.22(d,J=8.8Hz,2H)、7.60(br-t,1H)、7.74(br-t,1H)、7.97(d,J=8.0Hz,1H)、8.06(s,1H)、8.11(d,J=8.0Hz,1H)、8.22(d,J=8.8Hz,2H)、11.11(m,1H).
MS(ESI) m/z 373(M+H)+.
【０１６７】
実施例５２ 3-[4-(2-シアノエトキシ)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・塩酸塩の合成
【化９９】
0003989102.tif 000116
実施例7で得た1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(4-ヒドロキシフェニル)イソキノリン(0.30g)とアクリロニトリル(10ml)を、水酸化N-ベンジルトリメチルアンモニウム(0.5g)と反応させた。反応液を減圧濃縮し、残渣を酢酸エチルと水に分配した。有機層を水、飽和食塩水で洗浄し、乾燥した。溶媒を留去し、残渣をNH-シリカゲルカラムクロマトグラフィー(酢酸エチル／ヘキサン系)で精製して、淡黄色油状の標題化合物の遊離体を得た。これを常法に従って塩酸塩とし、黄色粉末結晶の標題化合物 0.24gを得た。
塩酸塩:
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.37(t,J=7.2Hz,3H)、2.98(t,J=5.2Hz,2H)、3.25-3.55(m,6H)、3.70(br-d,2H)、4.04(br-d,2H)、4.17(t,J=5.2Hz,2H)、6.85(d,J=8.0Hz,2H)、7.36(s,1H)、7.55(d,J=8.0Hz,2H)、7.63(br-t,1H)、7.68(br-d,1H)、7.75(br-t,1H)、7.97(d,J=8.0Hz,2H).
MS(ESI) m/z 387(M+H)+.
【０１６８】
実施例５３ 3-[4-(3-シアノプロポキシ)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・塩酸塩の合成
【化１００】
0003989102.tif 000117
実施例7で得た1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(4-ヒドロキシフェニル)イソキノリン(0.30g)のテトラヒドロフラン(15ml)溶液に、60%水素化ナトリウム(36mg)を室温で加えた。水素の発生が終了した後、ブロモプロピオニトリル(0.14g)を加え、室温で12時間反応させた。反応液に酢酸エチルと塩化アンモニウム水を加え、有機層を分離、水洗、乾燥、濃縮した。残渣にエタノールと2N塩酸水を加え、50℃で30分反応させた後、減圧濃縮した。残渣を酢酸エチルと水に分配し、有機層を水、飽和食塩水で洗浄、乾燥した。溶媒を留去し、残渣をNH-シリカゲルカラムクロマトグラフィー(酢酸エチル／ヘキサン系)で精製して、淡黄色油状の標題化合物を得た。これを常法に従って塩酸塩とし、黄色粉末状の標題化合物 0.12gを得た。
塩酸塩:
融点； 144-146℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.34(t,J=7.2Hz,3H)、2.02-2.11(m,2H)、2.70(t,J=7.2Hz,2H)、3.18-3.27(m,2H)、3.34(q,J=7.2Hz,2H)、3.50-3.65(m,4H)、3.98(br-d,2H)、4.12(t,J=6.0Hz,2H)、7.09(d,J=8.8Hz,2H)、7.58(br-t,1H)、7.73(br-t,1H)、7.96(d,J=8.0Hz,1H)、8.01(s,1H)、8.10(d,J=8.0Hz,1H)、8.16(d,J=8.8Hz,2H)、11.22(m,1H).
MS(ESI) m/z 401(M+H)+.
【０１６９】
実施例５４ 3-[4-(3-メチルチオプロポキシ)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・塩酸塩の合成
【化１０１】
0003989102.tif 000118
3-[4-(3-メタンスルホネイトプロポキシ)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリンにTHF(6ml)とDMF(6ml)とナトリウムチオメトキシド(270mg)を加え、80℃で10時間反応させた。この反応液を酢酸エチルと水に分配し、有機層を水洗、乾燥、濃縮した。残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィーで精製して、油状物 258mgを得た(収率；81%)。これを常法により塩酸塩とし、黄色アモルファス状の標題化合物塩酸塩を得た。
塩酸塩(アモルファス):
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.33(t,J=7.2Hz,3H)、1.88-2.05(m,2H)、2.09(s,3H)、2.65(t,J=7.2Hz,2H)、3.20-3.28(m,2H)、3.30-3.40(m,2H)、3.46-3.53(m,2H)、3.63(d,J=11.2Hz,2H)、3.99(d,J=13.6Hz,2H)、4.13(t,J=6.4Hz,2H)、7.07(d,J=8.8Hz,2H)、7.57(t,J=8.4,Hz,1H)、7.72(t,J=8.4Hz,1H)、7.96(d,J=8.4Hz,1H)、8.00(s,1H)、8.09(d,J=8.4Hz,1H)、8.14(d,J=8.8Hz,2H).
MS(FAB) m/z 422(M+H)+
【０１７０】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.17(t,J=7.2Hz,3H)、2.08-2.13(m,2H)、2.14(s,3H)、2.55(q,J=7.2Hz,2H)、2.72(t,J=7.2Hz,2H)、2.77(br,4H)、3.58(br,4H)、4.13(t,J=6.0Hz,2H)、6.99(d,J=8.8Hz,2H)、7.43(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.56(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.61(s,1H)、7.76(d,J=8.0Hz,1H)、8.05(d,J=8.4Hz,1H)、8.11(d,J=8.8Hz,2H).
【０１７１】
実施例５５ 3-[4-(3-メチルスルホニルプロポキシ)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・塩酸塩の合成
【化１０２】
0003989102.tif 000119
実施例161-2、次いで実施例20と同様にして、1-ブロモ-4-(3-メチルスルホニルプロポキシ)ベンゼン(855mg)および3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(107mg)から標題化合物の遊離体 47mgを得た(収率；31%)。これを常法により塩酸塩とし、標題化合物塩酸塩の黄色結晶を得た。
塩酸塩:
融点； 113-115℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.33(t,J=7.2Hz,3H)、2.15-2.22(m,2H)、3.04(s,3H)、3.20-3.28(m,2H)、3.29-3.38(m,4H)、3.49(t,J=12.4Hz,2H)、3.63(d,J=12.0Hz,2H)、3.99(d,J=13.6Hz,2H)、4.17(t,J=6.4Hz,2H)、7.08(d,J=8.8Hz,2H)、7.58(t,J=8.0,Hz,1H)、7.73(t,J=8.0Hz,1H)、7.95(d,J=8.0Hz,1H)、8.01(s,1H)、8.10(d,J=8.0Hz,1H)、8.16(d,J=8.8Hz,2H).
MS(FAB) m/z 454(M+H)+.
【０１７２】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.11(t,J=7.2Hz,3H)、2.25-2.35(m,2H)、2.50(q,J=7.2Hz,2H)、2.70(br,4H)、2.89(s,3H)、3.19-3.23(m,2H)、3.52(br,4H)、4.10(t,J=6.0Hz,2H)、6.90(d,J=8.8Hz,2H)、7.36(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.50(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.54(s,1H)、7.69(d,J=8.0Hz,1H)、7.98(d,J=8.4Hz,1H)、8.04(d,J=8.8Hz,2H).
【０１７３】
実施例５６ 3-{4-[2-(1-イミダゾニル)エトキシ]フェニル}-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・塩酸塩の合成
【化１０３】
0003989102.tif 000120
3-[4-(2-メタンスルホネイトエトキシ)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(768mg)をDMF(10ml)に溶解し、60%水素化ナトリウム(221mg)とイミダゾ-ル(575mg)を加え、60℃で終夜反応させた。反応溶液を酢酸エチルと水に分配し、有機層を飽和食塩水で洗浄、乾燥、減圧濃縮した後、シリカゲルカラムクロマトグラフィー(酢酸エチル／ヘキサン系)で精製し、黄色油状物 576mgを得た(収率；80%)。これを常法により塩酸塩とし、標題化合物塩酸塩の黄色結晶を得た。
塩酸塩:
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.34(t,J=7.2Hz,3H)、3.18-3.26(m,2H)、3.30-3.40(m,2H)、3.53-3.62(m,2H)、3.94(d,J=13.2Hz,2H)、4.48(d,J=5.2Hz,2H)、4.67(d,J=5.2Hz,1H)、7.09(d,J=8.8Hz,2H)、7.58(t,J=8.0Hz,1H)、7.72(s,1H)、7.73(t,J=8.0Hz,1H)、7.89(s,1H)、7.96(d,J=8.0Hz,1H)、8.01(s,1H)、8.10(d,J=8.0Hz,1H)、8.16(d,J=8.8Hz,2H)、9.30(s,1H).
MS(FAB) m/z 428(M+H)+.
融点； 160-162℃
【０１７４】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.18(t,J=7.2Hz,3H)、2.55(q,J=7.2Hz,2H)、 2.77(br,4H)、 3.58(br,4H)、4.27-4.30(m,2H)、4.36-4.38(m,2H)、4.28-4.30(m,2H)、6.96(d,J=8.8Hz,2H)、 7.07-7.09(m,2H)、7.44(dt,J=8.0,1.2Hz,1H)、7.57(dt,J=8.0,1.2Hz,1H)、7.61(s,1H)、7.62(br,1H)、7.77(d,J=8.0Hz,1H)、8.06(d,J=8.0Hz,1H)、8.11(d,J=8.8Hz,2H).
【０１７５】
実施例５７ 3-{4-[3-(4-ピリジル)プロポキシ]フェニル}-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・塩酸塩の合成
【化１０４】
0003989102.tif 000121
実施例51と同様にして、3-(4-ヒドロキシフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(322mg)および2-(3-メタンスルホネイトプロピル)ピリジン(417mg)から標題化合物の遊離体 333mgを得た(収率；76%)。これを常法により塩酸塩とし、標題化合物塩酸塩の黄色結晶を得た。
塩酸塩:
融点； 129-131℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.34(t,J=7.2Hz,3H)、2.16-2.24(m,2H)、3.10(t,J=7.2Hz,2H)、3.20-3.26(m,2H)、3.30-3.39(m,2H)、3.46-3.56(m,2H)、3.62(d,J=11.2Hz,2H)、3.97(d,J=13.2Hz,2H)、4.11(t,J=6.0Hz,2H)、7.04(d,J=8.8Hz,2H)、7.58(t,J=8.0Hz,1H)、7.73(t,J=8.0Hz,1H)、7.96(d,J=8.0Hz,1H)、8.00(s,1H)、8.02(d,J=6.8Hz,2H)、8.10(d,J=8.0Hz,1H)、8.15(d,J=8.8Hz,2H)、8.85(d,J=6.8Hz,2H).
MS(FAB) m/z 453(M+H)+.
【０１７６】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.18(t,J=7.2Hz,3H)、2.11-2.18(m,2H)、2.56(q,J=7.2Hz,2H)、2.76(br,4H)、2.85(t,J=7.6Hz,2H)、3.58(br,4H)、4.03(t,J=6.0Hz,2H)、6.98(d,J=8.4Hz,2H)、7.16(d,J=4.8Hz,2H)、7.43(t,J=8.0Hz,1H)、7.57(t,J=8.0Hz,1H)、7.62(s,1H)、7.76(d,J=8.0Hz,1H)、8.06(d,J=8.0Hz,1H)、8.11(d,J=8.4Hz,2H)、8.51(d,J=4.8Hz,1H).
【０１７７】
実施例５８ 3-{4-[2-(2-メチルピリジン-5-イル)エトキシ]フェニル}-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・塩酸塩の合成
【化１０５】
0003989102.tif 000122
3-(4-ヒドロキシフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(432mg)に、DMF(10ml)と炭酸カリウム(897mg)と2-メチル-5-(2-メタンスルホネイトエチル)ピリジン(558mg)を加え、100℃で3時間反応させた。その後、反応溶液を酢酸エチルと水に分配し、有機層を飽和食塩水で洗浄、乾燥、減圧濃縮した。残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー(酢酸エチル／ヘキサン系)で精製して、黄色油状物 268mgを得た(収率；46%)。これを常法により塩酸塩とし、標題化合物塩酸塩の黄色結晶を得た。
塩酸塩:
融点； 136-138℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.34(t,J=7.2Hz,3H)、2.81(s,3H)、3.18-3.26(m,2H)、3.30-3.38(m,2H)、3.53-3.62(m,4H)、3.95(t,J=13.2Hz,4H)、4.52(t,J=6.4Hz,2H)、7.09(d,J=8.8Hz,2H)、7.58(t,J=8.0Hz,1H)、7.73(t,J=8.0Hz,1H)、7.81(d,J=8.0Hz,1H)、7.90(d,J=8.0Hz,1H)、7.96(d,J=8.0Hz,1H)、8.01(s,1H)、8.10(d,J=8.0Hz,1H)、8.15(d,J=8.8Hz,2H)、8.44(t,J=8.0Hz,1H).
MS(FAB) m/z 453(M+H)+.
【０１７８】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.17(t,J=7.2Hz,3H)、2.55(s,3H)、2.56(q,J=7.2Hz,2H)、2.75(br,4H)、3.26(t,J=6.8Hz,2H)、3.58(br,4H)、4.41(t,J=6.8Hz,2H)、6.99(d,J=8.8Hz,2H)、7.00-7.03(m,1H)、7.10(d,J=8.0Hz,1H)、7.42(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.50(d,J=8.0Hz,1H)、7.56(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.60(s,1H)、7.75(d,J=8.0Hz,1H)、8.05(d,J=8.4Hz,1H)、8.09(d,J=8.8Hz,2H).
【０１７９】
実施例５９ 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[4-(N-エチルカルバミル)フェニル]イソキノリンの合成
【化１０６】
0003989102.tif 000123
1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-(4-ヒドロキシフェニル)イソキノリン(333mg)をテトラヒドロフラン(5ml)に溶解し、エチルイソシアネート(800ml)を加えて室温で3時間撹拌した。反応混合物を減圧濃縮し、残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー(塩化メチレン／メタノール系)で精製した後、さらに酢酸エチル／ヘキサンから再結晶して標題化合物の遊離体を得た。これを常法により塩酸塩とし、再結晶(エタノール／イソプロピルエーテル)して、黄色結晶の標題化合物塩酸塩 313mgを得た。(収率；70%)
塩酸塩:
融点； 146-150℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.08(3H,t,J=7.2Hz)、1.30(3H,t,J=7.2Hz)、3.05-3.14(2H,m)、3.16-3.24(2H,m)、3.31(1H,t,J=11.6Hz)、3.34(1H,t,J=11.6Hz)、3.49(2H,t,J=13.2Hz)、3.59(2H,d,J=11.6Hz)、3.98(2H,d,J=13.2Hz)、7.21(2H,d,J=8.8Hz)、7.58(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.72(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.79(1H, t, J=5.6Hz)、7.96(1H, d, J=8Hz)、8.05(1H, s)、8.09(1H, d, J=8Hz)、8.17(2H,d,J=8.8Hz)、10.82(1H,br-s).
ESI-Mass； 405(MH+).
【０１８０】
実施例６０、６１ (Z)- 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(4-ヒドロキシイミノメチルフェニル)イソキノリンおよび(E)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(4-ヒドロキシイミノメチルフェニル)イソキノリンの合成
【化１０７】
0003989102.tif 000124
実施例17-5で得た1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(4-ホルミルフェニル)イソキノリン(3.00g)を、ヒドロキシルアミン・塩酸塩(0.90g)、酢酸ナトリウム(1.10g)と、エタノール(50ml)中、60℃で2時間反応させた。反応液を減圧濃縮後、残渣を塩化メチレンで抽出し、飽和食塩水で洗浄、乾燥した。溶媒を留去し、残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー(塩化メチレン／メタノール系)で分離精製して、(Z)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(4-ヒドロキシイミノメチルフェニル)イソキノリン(1.01g)と、(E)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(4-ヒドロキシイミノメチルフェニル)イソキノリン(1.52g)を、共に黄色固体として得た。それぞれの0.30gを常法に従って塩酸塩とし、いずれも黄色粉末結晶の標題化合物塩酸塩を、それぞれ0.32g、0.35g得た。
【０１８１】
(実施例60)
(Z)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(4-ヒドロキシイミノメチルフェニル)イソキノリン・塩酸塩
融点； 239℃(分解)
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.33(t,J=7.2Hz,3H)、3.18-3.28(m,2H)、3.29-3.41(m,2H)、3.50-3.66(m,4H)、3.98-4.06(m,2H)、7.60-7.66(m,1H)、7.74(d,J=8.4Hz,2H)、7.73-7.79(m,1H)、8.00(d,J=8.4Hz,1H)、8.13(d,J=8.8Hz,1H)、8.15(s,1H)、8.21(s,1H)、8.25(d,J=8.4Hz,2H)、11.13(m,1H).
MS(FAB) m/z 361 (M+H)+.
【０１８２】
(実施例61)
(E)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(4-ヒドロキシイミノメチルフェニル)イソキノリン・塩酸塩
融点； 243℃(分解)
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.32(t,J=7.2Hz,3H)、3.19-3.29(m,2H)、3.29-3.41(m,2H)、3.48-3.67(m,4H)、3.97-4.06(m,2H)、7.60-7.66(m,1H)、7.73(d,J=8.4Hz,2H)、7.72-7.79(m,1H)、8.00(d,J=8.4Hz,1H)、8.13(d,J=8.8Hz,1H)、8.15(s,1H)、8.21(s,1H)、8.25(d,J=8.4Hz,2H)、10.98(m,1H).
MS(FAB) m/z 361(M+H)+.
【０１８３】
実施例６２ 3-(4-シアノフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・塩酸塩の合成
【化１０８】
0003989102.tif 000125
実施例61で得た(E,Z)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(4-ヒドロキシイミノメチルフェニル)イソキノリン(1.92g)を、酢酸中、120℃で無水酢酸と1.5時間反応させた。反応液を減圧濃縮後、残渣に酢酸エチルと10%炭酸カリウム水を加え、酢酸エチルで抽出した。有機層を水、飽和食塩水で洗浄し、乾燥、濃縮した。残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー(塩化メチレン／メタノール系)で精製して、標題化合物の遊離体 1.78gを得た。このうち0.28gを常法に従って塩酸塩とし、黄色粉末結晶の標題化合物 0.23gを得た。
塩酸塩:
融点； 241℃(分解)
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.34(t,J=7.2Hz,3H)、3.18-3.28(m,2H)、3.29-3.41(m,2H)、3.51-3.66(m,4H)、3.99-4.07(m,2H)、7.65-7.71(m,1H)、7.77-7.83(m,1H)、7.99(d,J=8.8Hz,2H)、8.03(d,J=8.4Hz,1H)、8.29(s,1H)、8.41(d,J=8.8Hz,2H)、11.20(m,1H).
MS(FAB) m/z 343(M+H)+.
【０１８４】
実施例６３ 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(4-N-プロピルアミノカルボニルフェニル)イソキノリン・塩酸塩の合成
【化１０９】
0003989102.tif 000126
(4-N-プロピルアミノカルボニルフェニル)トリブチルスタナン(1.350g)と3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(0.820g)を、テトラキストリフェニルホスフィン(0.116g)の存在下、キシレン(20ml)中にて、窒素雰囲気中で一晩反応させた。冷却後、反応液をろ過し、ろ液を5N塩酸水で抽出した。水層を5N水酸化ナトリウムでアルカリ性とし、酢酸エチルで抽出した。有機層を水、飽和食塩水で洗浄、乾燥、濃縮した。残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー(クロロホルム／メタノール系)で精製して、標題化合物の遊離体 0.578gを淡黄色固体として得た。
【０１８５】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.02(t,J=7.2Hz,3H)、1.18(t,J=7.2Hz,3H)、1.63-1.73(m,2H)、2.56(q,J=7.2Hz,2H)、2.77(br-t,2H)、3.46(dt,J=6.0,7.2Hz,2H)、3.60(br-t,4H)、6.19(br-t,1H)、7.49(br-t,1H)、7.61(br-t,1H)、7.75(s,1H)、7.81(d,J=8.0Hz,1H)、7.86(d,J=8.8Hz,2H)、8.09(d,J=7.6Hz,1H)、8.24(d,J=8.8Hz,2H).
【０１８６】
得られた遊離体を常法により塩酸塩とし、エタノール／エーテルから再結晶して、標題化合物を淡黄色粉末として得た。
塩酸塩:
融点； 149-150℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 0.92(t,J=7.2Hz,3H)、1.33(t,J=7.2Hz,3H)、1.57(dq,J=7.2Hz,2H)、3.21-3.28(m,2H)、3.32-3.40(m,2H)、3.53(br-t,2H)、3.64(br-d,2H)、4.03(br-d,2H)、7.65(br-t,1H)、7.77(br-t,1H)、7.99(d,J=8.4Hz,2H)、8.02(d,J=7.6Hz,1H)、8.14(d,J=8.4Hz,2H)、8.21(s,1H)、8.28(d,J=8.4Hz,2H)、8.56(t,J=7.2Hz,1H)、10.87(br-s,1H).
MS(FAB) m/z 403(M+H)+.
【０１８７】
実施例６４ 3-[4-(4-ヒドロキシ-1-シクロヘキセン-1-イル)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・塩酸塩の合成
【化１１０】
0003989102.tif 000127
実施例161-2、次いで実施例20と同様にして、1-ブロモ-4-(4-アセトキシ-1-シクロヘキセン-1-イル)ベンゼン(477mg)および3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(200mg)から、油状物を得た。これにメタノール(10ml)と1N水酸化ナトリウム水溶液(1ml)を加え、1時間加熱還流させた。この反応溶液を酢酸エチルと水に分配し、有機層を水洗、乾燥、濃縮した。残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー(ヘキサン／酢酸エチル系)で精製して、無色油状物 175mgを得た(収率；68%)。これを常法により塩酸塩とし、標題化合物塩酸塩の白色結晶を得た。
塩酸塩:
融点； 164-166℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.33(t,J=7.2Hz,3H)、1.63(br,1H)、2.44(br,2H)、3.24(t,J=6.0Hz,2H)、3.35-3.40(m,2H)、3.45-3.50(m,2H)、3.63(d,J=11.6Hz,2H)、3.82(br,4H)、4.00(d,J=14.8Hz,2H)、6.17(s,1H)、7.55(d,J=8.4Hz,2H)、7.61(t,J=8.0Hz,1H)、7.74(t,J=8.0Hz,1H)、7.99(d,J=8.0Hz,1H)、8.10(s,1H)、8.11(d,J=8.0Hz,1H)、8.16(d,J=8.4Hz,2H).
MS(FAB) m/z 414(M+H)+.
【０１８８】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.19(t,J=7.6Hz,3H)、1.86-1.89(m,1H)、2.05-2.10(m,1H)、2.24-2.31(m,1H)、2.55-2.66(m,3H)、2.57(q,J=7.6Hz,2H)、2.77(br,4H)、3.60(br,4H)、4.06-4.14(m,1H)、6.17(s,1H)、7.46(t,J=8.4Hz,1H)、7.50(d,J=8.4Hz,2H)、7.59(t,J=8.4Hz,1H)、7.76(s,1H)、7.79(d,J=8.4Hz,1H)、8.08(d,J=8.4Hz,1H)、8.14(d,J=8.4Hz,2H).
【０１８９】
実施例６５ 3-(4-アミノフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・塩酸塩の合成
【化１１１】
0003989102.tif 000128
3-(4-アセタミドフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリンに、エタノ-ル(30ml)と2N塩酸水溶液(4ml)加え、80℃で4時間反応させた。この反応液を1N水酸化ナトリウム水溶液でアルカリ性にし、酢酸エチルで抽出した。有機層を水洗、乾燥、濃縮し、残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィーで精製して、油状物 71mgを得た(収率；7%)。これを常法により塩酸塩とし、標題化合物塩酸塩の黄色結晶を得た。
塩酸塩:
融点； 267-268℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.35(t,J=7.2Hz,3H)、3.20-3.26(m,2H)、3.30-3.40(m,2H)、3.56-3.62(m,4H)、4.02(d,J=13.2Hz,2H)、7.54(d,J=8.4Hz,2H)、7.64(t,J=8.0,Hz,1H)、7.77(t,J=8.0Hz,1H)、8.00(d,J=8.0Hz,1H)、8.13(s,1H)、8.14(d,J=8.0Hz,1H)、8.31(d,J=8.4Hz,2H).
MS(FAB) m/z 333(M+H)+.
【０１９０】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.17(t,J=7.2Hz,3H)、2.55(q,J=7.2Hz,2H)、2.75(br,4H)、3.57(br,4H)、3.79(br,2H)、6.78(d,J=8.4Hz,2H)、7.49(t,J=8.0Hz,1H)、7.55(t,J=8.0Hz,1H)、7.57(s,1H)、7.74(d,J=8.0Hz,1H)、8.01(d,J=8.4Hz,2H)、8.04(d,J=8.0Hz,1H).
【０１９１】
実施例６６ 3-[4-(N,N-ジメチルアミノ)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・二塩酸塩の合成
【化１１２】
0003989102.tif 000129
実施例10-1の方法に従い、N-メチル-o-トルアミド(4.47g)と4-(N,N-ジメチルアミノ)ベンゾニトリルから3-[4-(N,N-ジメチルアミノ)フェニル]イソキノリン-1-オンを得た。
次いで、得られた3-[4-(N,N-ジメチルアミノ)]イソキノリン-1-オン(2.834g)をオキシ塩化リン(25ml)に加え、110℃で1.5時間加熱した。反応液を減圧濃縮し、残渣に酢酸エチルと水を加えた。有機層を水、炭酸水素ナトリウム水溶液、飽和食塩水で洗浄し、硫酸マグネシウムで乾燥した。溶媒を減圧留去し、得られた1-クロロ-3-[4-(N,N-ジメチルアミノ)]イソキノリンを、N-エチルピペラジン(35ml)と120℃で5時間反応させた。反応液を減圧濃縮し、残渣に酢酸エチルと水を加えた。有機層を水、飽和食塩水で洗浄し、硫酸マグネシウムで乾燥した。溶媒を減圧留去し、残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー(クロロホルム／メタノール系)で精製して、淡黄色油状の標題化合物の遊離体 2.687gを得た。
【０１９２】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.17(t,J=7.4Hz,3H)、2.55(q,J=7.4Hz,2H)、2.75(br-t,4H)、3.02(s,6H)、3.58(br-t,4H)、6.82(d,J=8.8Hz,2H)、7.38(br-t,1H)、7.53(br-t,1H)、7.58(s,1H)、7.74(d,J=8.4Hz,1H)、8.04(d,J=8.4Hz,1H)、8.09(d,J=8.8Hz,2H).
【０１９３】
得られた遊離体を常法により塩酸塩とし、エタノール／エーテルから再結晶して、標題化合物を黄色粉末として得た。
塩酸塩:
融点； 160-162℃(分解)
1H-NMR(400MHz,DMSO-d6)； δ(ppm) 1.34 t,J=7.2Hz,3H)、3.11(s,6H)、3.19-3.25(m,2H)、3.30-3.38(m,2H)、3.55-3.62(m,4H)、4.00(br-d,2H)、7.54(br-s,2H)、7.60(br-t,1H)、7.75(br-t,1H)、7.98(d,J=8.4Hz,1H)、8.07(s,1H)、8.11(d,J=8.0Hz,1H)、8.24(d,J=8.4Hz,2H)、11.31(br-s,1H).
MS(FAB) m/z 361(M+H)+.
【０１９４】
実施例６７ 3-[4-(2-ヒドロキシエチル)アミノフェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・塩酸塩の合成
【化１１３】
0003989102.tif 000130
実施例161-2、次いで実施例20と同様にして、1-ブロモ-4-(2-アセトキシエチル)アミノベンゼン(905mg)および3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(266mg)から油状物を得た。これにエタノ-ル(10ml)と2N塩酸水溶液(1ml)を加え、3時間加熱還流させた。この反応液を1N水酸化ナトリウム水溶液でアルカリ性にし、酢酸エチルで抽出した。有機層を水洗、乾燥、濃縮し、残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィーで精製して、油状物 120mgを得た(収率；38%)。これを常法により塩酸塩とし、黄色アモルファス状の標題化合物塩酸塩を得た。
塩酸塩(アモルファス):
MS(FAB) m/z 377(M+H)+.
【０１９５】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.18(t,J=7.2Hz,3H)、2.56(q,J=7.2Hz,2H)、2.76(br,4H)、3.39(t,J=5.2Hz,2H)、3.58(br,4H)、3.88(t,J=5.2Hz,2H)、6.75(d,J=8.8Hz,2H)、7.39(t,J=8.4Hz,1H)、7.44(d,J=8.4Hz,1H)、7.54(t,J=8.4Hz,1H)、7.57(s,1H)、7.73(d,J=8.4Hz,1H)、8.04(d,J=8.8Hz,2H).
【０１９６】
実施例６８ 3-(4-アセタミドフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・塩酸塩の合成
【化１１４】
0003989102.tif 000131
実施例20と同様にして、1-ブロモ-4-アセトアニリド(5.07g)および3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(2.3g)から標題化合物の遊離体 1.09gを得た(収率；40%)。これを常法により塩酸塩とし、標題化合物塩酸塩の黄色結晶を得た。
塩酸塩:
融点； 180-182℃
MS(FAB) m/z 375(M+H)+.
【０１９７】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.20(t,J=7.2Hz,3H)、2.21(s,3H)、2.58(q,J=7.2Hz,2H)、2.80(br,4H)、3.62(br,4H)、7.45(t,J=8.0Hz,1H)、7.58(t,J=8.0Hz,1H)、7.61(d,J=8.8Hz,2H)、7.67(s,1H)、7.78(d,J=8.0Hz,1H)、8.06(d,J=8.0Hz,2H)、8.14(d,J=8.8Hz,2H).
【０１９８】
実施例６９ 3-(4-エチルカルボニルアミノフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・塩酸塩の合成
【化１１５】
0003989102.tif 000132
実施例161-2、次いで実施例20と同様にして、1-ブロモ-4-エチルカルボニルアミノベンゼン(3.85g)および3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(745mg)から標題化合物の遊離体 520mgを得た(収率；58%)。これを常法により塩酸塩とし、標題化合物塩酸塩の黄色結晶を得た。
塩酸塩:
融点； 176-178℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.11(t,J=7.2Hz,3H)、1.33(t,J=7.2Hz,3H)、2.38(q,J=7.2Hz,2H)、3.20-3.25(m,2H)、3.32-3.39(m,4H)、3.52(t,J=12.4Hz,2H)、3.62(d,J=11.2Hz,2H)、7.58(t,J=8.0Hz,1H)、7.73(t,J=8.0Hz,1H)、7.75(d,J=8.8Hz,2H)、7.96(d,J=8.0Hz,1H)、8.03(s,1H)、8.10(d,J=8.0Hz,1H)、8.15(d,J=8.8Hz,2H)、10.10(s,1H).
MS(FAB) m/z 389(M+H)+.
【０１９９】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.17(t,J=7.2Hz,3H)、1.27(t,J=7.2Hz,3H)、2.42(q,J=7.2Hz,2H)、2.55(q,J=7.2Hz,2H)、2.75(t,J=4.4Hz,4H)、3.58(t,J=4.4Hz,4H)、7.44(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.57(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.63(d,J=8.4Hz,2H)、7.65(s,1H)、7.76(d,J=8.0Hz,1H)、8.06(d,J=8.4Hz,1H)、8.14(d,J=8.4Hz,2H).
【０２００】
実施例７０ 3-(4-プロピルカルボニルアミノフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・塩酸塩の合成
【化１１６】
0003989102.tif 000133
実施例161-2、次いで実施例20と同様にして、1-ブロモ-4-プロピルカルボニルアミノベンゼン(4.13g)および3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(913mg)から標題化合物の遊離体 604mgを得た(収率；53%)。これを常法により塩酸塩とし、標題化合物塩酸塩の黄色結晶を得た。
塩酸塩:
融点； 170-172℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 0.94(t,J=7.2Hz,3H)、1.34(t,J=7.2Hz,3H)、1.59-1.79(m,2H)、2.35(q,J=7.2Hz,2H)、3.20-3.25(m,2H)、3.30-3.40(m,4H)、3.54-3.63(m,4H)、4.00(d,J=13.6Hz,2H)、7.59(t,J=8.0Hz,1H)、7.73(t,J=8.0Hz,1H)、7.78(d,J=8.8Hz,2H)、7.96(d,J=8.0Hz,1H)、8.02(s,1H)、8.10(d,J=8.0Hz,1H)、8.14(d,J=8.8Hz,2H)、10.40(s,1H).
MS(FAB) m/z 403(M+H)+.
【０２０１】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.03(t,J=7.2Hz,3H)、1.17(t,J=7.2Hz,3H)、1.72-1.82(m,2H)、2.37(t,J=7.2Hz,2H)、2.56(q,J=7.2Hz,2H)、2.76(t,J=4.0Hz,4H)、3.58(t,J=4.0Hz,4H)、7.45(dt,J=8.0,1.2Hz,1H)、7.57(dt,J=8.0,1.2Hz,1H)、7.63(d,J=8.4Hz,2H)、7.65(s,1H)、7.77(d,J=8.0Hz,1H)、8.06(d,J=8.0Hz,1H)、8.14(d,J=8.4Hz,2H).
【０２０２】
実施例７１ 3-(4-エチルスルホニルアミノフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・塩酸塩の合成
【化１１７】
0003989102.tif 000134
実施例161-2、次いで実施例20と同様にして、1-ブロモ-4-エチルスルホニルアミノベンゼン(3.95g)および3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(648mg)から標題化合物の遊離体 542mgを得た(収率；63%)。これを常法により塩酸塩とし、標題化合物塩酸塩の黄色結晶を得た。
塩酸塩:
融点； 198-201℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.22(t,J=7.2Hz,3H)、1.34(t,J=7.2Hz,3H)、3.15(q,J=7.2Hz,2H)、3.18-3.24(m,2H)、3.30-3.39(m,2H)、3.53-3.62(m,4H)、4.00(d,J=13.6Hz,2H)、7.36(d,J=8.8Hz,2H)、7.59(dt,J=8.0,1.2Hz,1H)、7.74(dt,J=8.0,1.2Hz,1H)、7.97(d,J=8.0Hz,1H)、8.02(s,1H)、8.10(d,J=8.0Hz,1H)、8.16(d,J=8.8Hz,2H)、10.05(s,1H).
MS(FAB) m/z 425(M+H)+.
【０２０３】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.18(t,J=7.2Hz,3H)、1.39(t,J=7.2Hz,3H)、2.56(q,J=7.2Hz,2H)、2.77(br,4H)、3.18(q,J=7.2Hz,2H)、3.58(br,4H)、7.32(d,J=8.8Hz,2H)、7.46(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.59(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.65(s,1H)、7.78(d,J=8.0Hz,1H)、8.07(d,J=8.4Hz,1H)、8.15(d,J=8.8Hz,2H).
【０２０４】
実施例７２ 3-(4-プロピルスルホニルアミノフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・塩酸塩の合成
【化１１８】
0003989102.tif 000135
実施例161-2、次いで実施例20と同様にして、1-ブロモ-4-プロピルスルホニルアミノベンゼン(4.69g)および3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(1.0g)から標題化合物の遊離体 1.31gを得た(収率；95%)。これを常法により塩酸塩とし、標題化合物塩酸塩の黄色結晶を得た。
塩酸塩:
融点； 163-165℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 0.95(t,J=7.2Hz,3H)、1.34(t,J=7.2Hz,3H)、1.66-1.76(m,2H)、3.11-3.15(m,2H)、3.20-3.25(m,2H)、3.30-3.40(m,2H)、3.51-3.62(m,4H)、4.00(d,J=12.8Hz,2H)、7.35(d,J=8.8Hz,2H)、7.60(t,J=8.0Hz,1H)、7.74(t,J=8.0Hz,1H)、7.96(d,J=8.0Hz,1H)、8.02(s,1H)、8.11(d,J=8.0Hz,1H)、8.16(d,J=8.8Hz,2H).
MS(FAB) m/z 439(M+H)+.
【０２０５】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 0.91(t,J=7.2Hz,3H)、1.18(t,J=7.2Hz,3H)、1.38-1.48(m,2H)、2.56(q,J=7.2Hz,2H)、2.77(br,4H)、3.11-3.16(m,2H)、3.59(br,4H)、7.31(t,J=8.8Hz,1H)、7.47(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.59(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.66(s,1H)、7.79(d,J=8.0Hz,1H)、8.08(d,J=8.4Hz,1H)、8.16(d,J=8.4Hz,2H).
【０２０６】
実施例７３ 3-(4-ブチルスルホニルアミノフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・塩酸塩の合成
【化１１９】
0003989102.tif 000136
実施例161-2、次いで実施例20と同様にして、1-ブロモ-4-ブチルスルホニルアミノベンゼン(3.51g)および3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(620mg)から標題化合物の遊離体 828mgを得た(収率；94%)。これを常法により塩酸塩とし、標題化合物塩酸塩の黄色結晶を得た。
塩酸塩:
融点； 160-163℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 0.84(t,J=7.2Hz,3H)、1.32-1.39(m,5H)、1.64-1.70(m,2H)、3.13-3.17(m,2H)、3.22-3.24(m,2H)、3.33-3.38(m,2H)、3.53-3.62(m,4H)、4.00(d,J=13.2Hz,2H)、7.35(d,J=8.4Hz,2H)、7.60(t,J=8.0Hz,1H)、7.74(t,J=8.0Hz,1H)、7.97(d,J=8.0Hz,1H)、8.03(s,1H)、8.10(d,J=8.0Hz,1H)、8.17(d,J=8.4Hz,2H).
MS(FAB) m/z 453(M+H)+.
【０２０７】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.03(t,J=7.6Hz,3H)、1.16-1.23(m,5H)、1.83-1.94(m,2H)、2.56(q,J=7.2Hz,2H)、2.76(br,4H)、3.01-3.13(m,2H)、3.59(br,4H)、7.31(d,J=8.4Hz,2H)、7.47(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.59(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.66(s,1H)、7.79(d,J=8.0Hz,1H)、8.07(d,J=8.4Hz,1H)、8.15(d,J=8.4Hz,2H).
【０２０８】
実施例７４ 3-(4-スルホニルアミドフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・塩酸塩の合成
【化１２０】
0003989102.tif 000137
実施例161-2、次いで実施例20と同様にして、1-ブロモ-4-ベンゼンスルホニルアミド(1.55g)および3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(386mg)から標題化合物の遊離体 49mgを得た(収率；7%)。これを常法により塩酸塩とし、標題化合物塩酸塩の黄色結晶を得た。
塩酸塩:
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.33(t,J=7.2Hz,3H)、3.21-3.32(m,2H)、3.36-3.42(m,2H)、3.53(t,J=6.8Hz,2H)、3.63(d,J=12.0Hz,2H)、4.05(d,J=13.6Hz,2H)、7.45(s,2H)、7.67(t,J=8.0Hz,1H)、7.79(t,J=8.0,Hz,1H)、7.95(d,J=8.4Hz,2H)、8.02(d,J=8.0Hz,1H)、8.15(d,J=8.0Hz,1H)、8.23(s,1H)、8.38(d,J=8.4Hz,2H).
【０２０９】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.08(t,J=7.2Hz,3H)、2.46(q,J=7.2Hz,2H)、2.68(br,4H)、3.47(br,4H)、7.42(s,2H)、7.62(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.74(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.94(d,J=8.4Hz,2H)、7.97(d,J=8.0Hz,1H)、8.09(d,J=8.0Hz,1H)、8.11(s,1H)、8.37(d,J=8.4Hz,2H).
【０２１０】
実施例７５ 3-[(モルホリニル)スルホニルフェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・塩酸塩の合成
【化１２１】
0003989102.tif 000138
実施例161-2、次いで実施例20と同様にして、4-(モルホリニルスルホニル)ブロモベンゼン(2.63g)および3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(872mg)から標題化合物の遊離体 620mgを得た(収率；49%)。これを常法により塩酸塩とし、標題化合物塩酸塩の黄色結晶を得た。
塩酸塩:
MS(FAB) m/z 467(M+H)+.
【０２１１】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.18(t,J=7.2Hz,3H)、2.57(q,J=7.2Hz,2H)、2.77(t,J=4.4Hz,4H)、3.06(t,J=4.8Hz,4H)、3.61(t,J=4.4Hz,4H)、3.76(t,J=4.8Hz,4H)、7.53(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.64(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.77(s,1H)、7.84(d,J=8.8Hz,2H)、7.85(d,J=8.0Hz,1H)、8.10(d,J=8.4Hz,1H)、8.34(d,J=8.8Hz,2H).
【０２１２】
実施例７６ 3-[(チオモルホリニル)スルホニルフェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・塩酸塩の合成
【化１２２】
0003989102.tif 000139
実施例161-2、次いで実施例20と同様にして、4-(チオモルホリニルスルホニル)ブロモベンゼン(5.55g)および3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(953mg)から標題化合物の遊離体 550mgを得た(収率；38%)。これを常法により塩酸塩とし、標題化合物塩酸塩の黄色結晶を得た。
塩酸塩:
融点； 268-270℃(分解)
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.34(t,J=7.2Hz,3H)、2.69(t,J=4.8Hz,4H)、3.18-3.20(m,6H)、3.32-3.40(m,2H)、3.55-3.64(m,4H)、4.03(d,J=13.6Hz,2H)、7.68(t,J=8.0Hz,1H)、7.80(t,J=8.0,Hz,1H)、7.88(d,J=8.8Hz,2H)、8.05(d,J=8.0Hz,1H)、8.16(d,J=8.0Hz,1H)、8.28(s,1H)、8.46(d,J=8.8Hz,2H).
MS(FAB) m/z 483(M+H)+
【０２１３】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.19(t,J=7.2Hz,3H)、2.58(q,J=7.2Hz,2H)、2.72-2.74(m,2H)、2.79(br,4H)、3.38-3.41(m,2H)、3.62(br,4H)、7.53(dt,J=8.0,1.2Hz,1H)、7.64(dt,J=8.0,1.2Hz,1H)、7.70(s,1H)、7.82(d,J=8.8Hz,2H)、7.83(d,J=8.0Hz,1H)、8.10(d,J=8.0Hz,1H)、8.32(d,J=8.8Hz,2H).
【０２１４】
実施例７７ 3-[(1,1-ジオキシチオモルホリニル)スルホニルフェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・塩酸塩の合成
【化１２３】
0003989102.tif 000140
実施例161-2、次いで実施例20と同様にして、1-ブロモ-4-(1,1-ジオキシチオモルホリニル)スルホニルベンゼン(3.59g)および3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(811mg)から標題化合物の遊離体 673mgを得た(収率；52%)。これを常法により塩酸塩とし、標題化合物塩酸塩の黄色結晶を得た。
塩酸塩:
融点； 198-200℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.34(t,J=7.2Hz,3H)、3.22-3.25(m,2H)、3.29-3.40(m,6H)、3.51-3.55(m,6H)、3.61(t,J=11.6Hz,2H)、4.04(d,J=13.6Hz,2H)、7.69(dt,J=8.0,1.2Hz,1H)、7.81(dt,J=8.0,1.2Hz,1H)、7.95(d,J=8.4Hz,2H)、8.05(d,J=8.0Hz,1H)、8.16(d,J=8.0Hz,1H)、8.30(s,1H)、8.49(d,J=8.4Hz,2H).
MS(FAB) m/z 515(M+H)+.
【０２１５】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.10(br-t,3H)、2.66(br,2H)、3.29-3.31(m,4H)、3.34(br,4H)、3.49(br,8H)、7.64(t,J=8.0Hz,1H)、7.76(t,J=8.0Hz,1H)、7.94(d,J=8.8Hz,2H)、8.00(d,J=8.0Hz,1H)、8.10(d,J=8.0Hz,1H)、8.19(s,1H)、8.48(d,J=8.8Hz,2H).
【０２１６】
実施例７８ 3-(4-エチルスルホニルアミノメチルフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・塩酸塩の合成
【化１２４】
0003989102.tif 000141
実施例161-2、次いで実施例20と同様にして、1-ブロモ-4-エチルスルホニルアミノメチルベンゼン(2.73g)および3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(975mg)から標題化合物の遊離体 655mgを得た(収率；49%)。これを常法により塩酸塩とし、標題化合物塩酸塩の黄色結晶を得た。
塩酸塩:
MS(FAB) m/z 439(M+H)+.
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.18(t,J=7.6Hz,3H)、1.35(t,J=7.2Hz,3H)、2.56(q,J=7.2Hz,2H)、2.77(br,4H)、3.00(q,J=7.6Hz,2H)、3.59(br,4H)、4.37(d,J=6.0Hz,2H)、4.59(br,1H)、7.45(d,J=8.4Hz,2H)、7.48(t,J=8.4Hz,1H)、7.60(t,J=8.4Hz,1H)、7.70(s,1H)、7.80(d,J=8.4Hz,1H)、8.09(d,J=8.4Hz,1H)、8.18(d,J=8.4Hz,2H).
【０２１７】
実施例７９ 3-(4-エチルスルホニルアミノエチルフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・塩酸塩の合成
【化１２５】
0003989102.tif 000142
実施例161-2、次いで実施例20と同様にして、1-ブロモ-4-エチルスルホニルアミノエチルベンゼン(3.54g)および3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(1.14g)から、標題化合物の遊離体 1.22gを得た(収率；76%)。これを常法により塩酸塩とし、黄色結晶の標題化合物塩酸塩を得た。
塩酸塩:
融点； 194-197℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.16(t,J=7.2Hz,3H)、1.34(t,J=7.2Hz,3H)、2.84(t,J=7.2Hz,2H)、2.97(q,J=7.2Hz,2H)、3.19-3.24(m,4H)、3.33-3.39(m,2H)、3.56-3.63(m,4H)、4.00(d,J=13.2Hz,2H)、7.38(d,J=8.4Hz,2H)、7.61(dt,J=8.0,1.2Hz,1H)、7.75(dt,J=8.0,1.2Hz,1H)、7.99(d,J=8.0Hz,1H)、8.07(s,1H)、8.11(d,J=8.0Hz,1H)、8.13(d,J=8.4Hz,2H).
MS(FAB) m/z 453(M+H)+.
【０２１８】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.17(t,J=7.2Hz,3H)、1.28(t,J=7.6Hz,3H)、2.55(q,J=7.2Hz,2H)、2.76(br,4H)、2.92(t,J=6.4Hz,2H)、2.96(q,J=7.6Hz,2H)、3.41(t,J=6.4Hz,2H)、3.59(br,4H)、4.36(t,J=6.4Hz,1H)、7.30(d,J=8.4Hz,2H)、7.46(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.58(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.67(s,1H)、7.78(d,J=8.0Hz,1H)、8.07(d,J=8.4Hz,1H)、8.12(d,J=8.4Hz,2H).
【０２１９】
実施例８０ 3-(4-エチルアミノスルホニルメチルフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・塩酸塩の合成
【化１２６】
0003989102.tif 000143
実施例161-2、次いで実施例20と同様にして、1-ブロモ-4-エチルアミノスルホニルメチルベンゼン(1.28g)および3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(550mg)から、標題化合物の遊離体 449mgを得た(収率；60%)。これを常法により塩酸塩とし、黄色結晶の標題化合物塩酸塩を得た。
塩酸塩:
融点； 154-156℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.03(t,J=7.2Hz,3H)、1.31(t,J=7.2Hz,3H)、2.90-3.00(m,2H)、3.18-3.25(m,2H)、3.30-3.40(m,2H)、3.49-3.62(m,4H)、3.99(d,J=13.6Hz,2H)、4.37(s,2H)、7.09(br,1H)、7.48(d,J=8.4Hz,2H)、7.60(t,J=8.0Hz,1H)、7.74(t,J=8.0Hz,1H)、7.98(d,J=8.0Hz,1H)、8.10(s,1H)、8.11(d,J=8.0Hz,1H)、8.18(d,J=8.4Hz,2H).
MS(FAB) m/z 439(M+H)+.
【０２２０】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.14-1.20(m,6H)、2.57(q,J=7.2Hz,2H)、2.78(br,4H)、3.10(dd,J=7.2,6.0Hz,2H)、3.60(br,4H)、4.07(t,J=6.0Hz,1H)、4.31(s,2H)、7.48(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.49(d,J=8.4Hz,2H)、7.60(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.71(s,1H)、7.80(d,J=8.0Hz,1H)、8.08(d,J=8.4Hz,1H)、8.19(d,J=8.4Hz,2H).
【０２２１】
実施例８１ 3-(4-プロピルアミノスルホニルメチルフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・塩酸塩の合成
【化１２７】
0003989102.tif 000144
実施例161-2、次いで実施例20と同様にして、1-ブロモ-4-プロピルアミノスルホニルメチルベンゼン(1.62g)および3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(766mg)から、標題化合物の遊離体 307mgを得た(収率；28%)。これを常法により塩酸塩とし、黄色結晶の標題化合物塩酸塩を得た。
塩酸塩:
融点； 194-197℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 0.83(t,J=7.2Hz,3H)、1.31(t,J=7.2Hz,3H)、1.38-1.48(m,2H)、2.86-2.90(m,2H)、3.18-3.25(m,2H)、3.31-3.37(m,2H)、3.50-3.61(m,4H)、3.97-4.02(m,2H)、4.37(s,2H)、7.11(br,1H)、7.48(d,J=8.0Hz,2H)、7.60(t,J=8.0Hz,1H)、7.74(t,J=8.0Hz,1H)、7.98(d,J=8.0Hz,1H)、8.09(s,1H)、8.10(d,J=8.0Hz,1H)、8.18(d,J=8.0Hz,2H).
MS(FAB) m/z 453(M+H)+.
【０２２２】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 0.91(t,J=7.2Hz,3H)、1.19(t,J=7.2Hz,3H)、1.54(q,J=7.2Hz,2H)、2.58(q,J=7.2Hz,2H)、2.79(br,4H)、3.02(q,J=7.2Hz,2H)、3.62(br,4H)、4.08(t,J=6.0Hz,1H)、4.32(s,2H)、7.48(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.49(d,J=8.4Hz,2H)、7.61(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.71(s,1H)、7.80(d,J=8.0Hz,1H)、8.08(d,J=8.4Hz,1H)、8.19(d,J=8.4Hz,2H).
【０２２３】
実施例８２ 3-[4-(N,N-ジエチルアミノ)スルホニルメチルフェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・塩酸塩の合成
【化１２８】
0003989102.tif 000145
実施例161-2、次いで実施例20と同様にして、1-ブロモ-4-N,N-ジエチルアミノスルホニルメチルベンゼン(819mg)および3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(530mg)から、標題化合物の遊離体 101mgを得た(収率；17%)。これを常法により塩酸塩とし、黄色結晶の標題化合物塩酸塩を得た。
塩酸塩:
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.04(t,J=7.2Hz,6H)、1.31(t,J=7.2Hz,3H)、3.10(q,J=7.2Hz,4H)、3.18-3.25(m,2H)、3.30-3.38(m,2H)、3.51-3.61(m,4H)、4.00(d,J=13.2Hz,2H)、4.43(s,2H)、7.50(d,J=8.4Hz,2H)、7.60(t,J=8.0Hz,1H)、7.74(t,J=8.0Hz,1H)、7.98(d,J=8.0Hz,1H)、8.10(d,J=8.0Hz,1H)、8.11(s,1H)、8.20(d,J=8.4Hz,2H).
MS(FAB) m/z 467(M+H)+.
【０２２４】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.12(t,J=7.2Hz,6H)、1.19(t,J=7.2Hz,3H)、2.58(q,J=7.2Hz,2H)、2.78(br,4H)、3.13(q,J=7.2Hz,4H)、3.61(br,4H)、4.27(s,2H)、7.46-7.50(m,1H)、7.48(d,J=8.0Hz,2H)、7.06(t,J=8.0Hz,1H)、7.72(s,1H)、7.80(d,J=8.0Hz,1H)、8.08(d,J=8.0Hz,1H)、8.19(d,J=8.0Hz,2H).
【０２２５】
実施例８３ 3-[4-(テトラヒドロピラン-4-イル)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・塩酸塩の合成
【化１２９】
0003989102.tif 000146
3-[4-(5,6-ジヒドロ-2H-ピラン-4-イル)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(2.3g)にメタノール(80ml)と酸化白金(100mg)を加え、室温で2時間反応させた。反応液をセライト濾過し、減圧濃縮した。残渣に1N水酸化ナトリウム水溶液を加えてアルカリ性にした後、酢酸エチルと水に分配した。有機層を水洗、乾燥、濃縮し、残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー(ヘキサン／酢酸エチル系)で精製して、油状物 905mgを得た(収率；47%)。これを常法により塩酸塩とし、黄色結晶の標題化合物塩酸塩を得た。
塩酸塩:
融点； 148-150℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.33(t,J=7.2Hz,3H)、1.70-1.76(m,4H)、2.85(br,1H)、3.20-3.28(m,2H)、3.30-3.38(m,2H)、3.44-3.56(m,4H)、3.63(d,J=11.6Hz,2H)、3.95-4.01(m,4H)、7.40(d,J=8.4Hz,2H)、7.60(t,J=8.4Hz,1H)、7.74(t,J=8.4Hz,1H)、7.99(d,J=8.4Hz,1H)、8.06(s,1H)、8.11(d,J=8.4Hz,1H)、8.14(d,J=8.4Hz,2H).
MS(FAB) m/z 402(M+H)+.
【０２２６】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.18(t,J=7.2Hz,3H)、1.69-1.93(m,4H)、2.55(q,J=7.2Hz,2H)、2.76(br,4H)、2.75-2.88(m,1H)、3.53-3.59(m,2H)、3.59(br,4H)、4.09-4.13(m,2H)、7.33(d,J=8.4Hz,2H)、7.45(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.58(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.67(s,1H)、7.78(d,J=8.0Hz,1H)、8.07(d,J=8.4Hz,1H)、8.12(d,J=8.4Hz,2H).
【０２２７】
実施例８４ 3-[4-(5,6-ジヒドロ-2H-ピラン-4-イル)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・塩酸塩の合成
【化１３０】
0003989102.tif 000147
実施例161-2、次いで実施例20と同様にして、1-ブロモ-(5,6-ジヒドロ-2H-ピラン-4-イル)ベンゼン(2.3g)および3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(800mg)から、標題化合物の遊離体 443mgを得た(収率；58%)。これを常法により塩酸塩とし、黄色結晶の標題化合物塩酸塩を得た。
塩酸塩:
融点； 170-172℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.33(t,J=7.2Hz,3H)、3.20-3.38(m,2H)、3.32-3.40(m,2H)、3.54(t,J=13.6Hz,4H)、3.63(d,J=12.0Hz,2H)、3.86(t,J=5.6Hz,2H)、4.01(d,J=14.0Hz,2H)、4.27(br,2H)、6.38(br,1H)、7.60(d,J=8.8Hz,2H)、7.61(t,J=8.0Hz,1H)、7.75(t,J=8.0Hz,1H)、7.99(d,J=8.0Hz,1H)、8.11(s,1H)、8.13(d,J=8.0Hz,1H)、8.20(d,J=8.8Hz,2H).
MS(FAB) m/z 400(M+H)+.
【０２２８】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.17(t,J=7.2Hz,3H)、2.52-2.58(m,2H)、2.54(q,J=7.2Hz,2H)、2.75(br,4H)、3.59(br,4H)、3.95(t,J=5.6Hz,2H)、4.35(t,J=2.8Hz,2H)、6.20(br,1H)、7.45(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.48(d,J=8.8Hz,2H)、7.57(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.68(s,1H)、7.77(d,J=8.0Hz,1H)、8.07(d,J=8.0Hz,1H)、8.14(d,J=8.8Hz,2H).
【０２２９】
実施例８５ 3-(4-エチルカルボニルアミノメチルフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・塩酸塩の合成
【化１３１】
0003989102.tif 000148
実施例161-2、次いで実施例20と同様にして、1-ブロモ-4-エチルカルボニルアミノメチルベンゼン(2.31g)および3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(808mg)から、標題化合物の遊離体 608mgを得た(収率；59%)。これを常法により塩酸塩とし、標題化合物塩酸塩の黄色結晶を得た。
塩酸塩:
融点； 171-174℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.05(t,J=7.6Hz,3H)、1.33(t,J=7.2Hz,3H)、2.17(q,J=7.6Hz,2H)、3.15-3.28(m,2H)、3.30-3.38(m,2H)、3.53(t,J=12.8Hz,2H)、3.61(d,J=11.2Hz,2H)、3.99(d,J=12.8Hz,2H)、4.32(d,J=6.0Hz,2H)、7.38(d,J=8.4Hz,2H)、7.61(t,J=8.0Hz,1H)、7.74(t,J=8.0Hz,1H)、7.99(d,J=8.0Hz,1H)、8.07(s,1H)、8.11(d,J=8.0Hz,1H)、8.15(d,J=8.4Hz,2H)、8.37(t,J=6.0Hz,1H).
MS(FAB) m/z 403(M+H)+.
【０２３０】
実施例８６ 3-(4-プロピルカルボニルアミノメチルフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・塩酸塩の合成
【化１３２】
0003989102.tif 000149
実施例161-2、次いで実施例20と同様にして、1-ブロモ-4-プロピルカルボニルアミノメチルベンゼン(2.34g)および3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(1.14mg)から、標題化合物の遊離体 777mgを得た(収率；52%)。これを常法により塩酸塩とし、標題化合物塩酸塩の黄色結晶を得た。
塩酸塩:
融点； 126-128℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 0.88(t,J=7.2Hz,3H)、1.33(t,J=7.2Hz,3H)、1.57(q,J=7.2Hz,2H)、2.15(t,J=7.2Hz,2H)、3.18-3.26(m,2H)、3.30-3.40(m,2H)、3.52-3.63(m,4H)、4.00(d,J=13.6Hz,2H)、4.33(d,J=6.0Hz,2H)、7.38(d,J=8.4Hz,2H)、7.61(t,J=8.0Hz,1H)、7.74(t,J=8.0Hz,1H)、7.98(d,J=8.0Hz,1H)、8.07(s,1H)、8.11(d,J=8.0Hz,1H)、8.12(d,J=8.4Hz,2H)、8.40(t,J=6.0Hz,1H).
MS(FAB) m/z 417(M+H)+.
【０２３１】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 0.98(t,J=7.2Hz,3H)、1.18(t,J=7.2Hz,3H)、1.67-1.76(m,2H)、2.22(t,J=7.2Hz,2H)、2.55(q,J=7.2Hz,2H)、2.76(br,4H)、3.59(br,4H)、4.50(d,J=5.6Hz,2H)、5.75(br,1H)、7.37(d,J=8.4Hz,2H)、7.46(t,J=8.0Hz,1H)、7.59(t,J=8.0Hz,1H)、7.68(s,1H)、7.79(d,J=8.0Hz,1H)、8.08(d,J=8.0Hz,1H)、8.14(d,J=8.4Hz,2H).
【０２３２】
実施例８７ 3-(4-エチルアミノカルボニルメチルフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・塩酸塩の合成
【化１３３】
0003989102.tif 000150
実施例161-2、次いで実施例20と同様にして、1-ブロモ-4-エチルアミノカルボニルメチルベンゼン(1.29 g)および3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(830mg)、から、標題化合物の遊離体 587mgを得た(収率；56%)。これを常法により塩酸塩とし、標題化合物塩酸塩の黄色結晶を得た。
塩酸塩:
融点； 143-145℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.03(t,J=7.2Hz,3H)、1.33(t,J=7.2Hz,3H)、3.06-3.12(m,2H)、3.18-3.26(m,2H)、3.30-3.38(m,2H)、3.46(s,2H)、3.52-3.63(m,4H)、4.00(d,J=13.2Hz,2H)、7.39(d,J=8.4Hz,2H)、7.60(dt,J=8.0,1.2Hz,1H)、7.74(dt,J=8.0,1.2Hz,1H)、7.98(d,J=8.0Hz,1H)、8.07(s,1H)、8.11(d,J=8.0Hz,1H)、8.12(d,J=8.4Hz,2H).
MS(FAB) m/z 403(M+H)+.
【０２３３】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.61(t,J=7.2Hz,3H)、1.18(t,J=7.2Hz,3H)、2.56(q,J=7.2Hz,2H)、2.78(br,4H)、3.23-3.29(m,2H)、3.60(br,4H)、3.64(s,2H)、5.40(br,1H)、7.35(d,J=8.4Hz,2H)、7.45(t,J=8.0Hz,1H)、7.60(t,J=8.0Hz,1H)、7.70(s,1H)、7.80(d,J=8.0Hz,1H)、8.09(d,J=8.0Hz,1H)、8.17(d,J=8.4Hz,2H).
【０２３４】
実施例８８ 3-(4-プロピルアミノカルボニルメチルフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・塩酸塩の合成
【化１３４】
0003989102.tif 000151
実施例161-2、次いで実施例20と同様にして、1-ブロモ-4-プロピルアミノカルボニルメチルベンゼン(2.01g)および3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(706mg)から、標題化合物の遊離体 517mgを得た(収率；56%)。これを常法により塩酸塩とし、標題化合物塩酸塩の黄色結晶を得た。
塩酸塩:
融点； 138-141℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 0.84(t,J=7.2Hz,3H)、1.33(t,J=7.2Hz,3H)、1.40-1.45(m,2H)、3.03(q,J=7.2Hz,2H)、3.22(t,J=7.2Hz,2H)、3.30-3.40(m,2H)、3.47(s,2H)、3.52-3.63(m,4H)、4.01(d,J=13.2Hz,2H)、7.39(d,J=8.0Hz,2H)、7.61(t,J=8.0Hz,1H)、7.74(t,J=8.0Hz,1H)、7.98(d,J=8.0Hz,1H)、8.07(s,1H)、8.11(d,J=8.0Hz,1H)、8.12(d,J=8.0Hz,2H).
MS(FAB) m/z 417(M+H)+.
【０２３５】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 0.84(t,J=7.2Hz,3H)、1.18(t,J=7.2Hz,3H)、1.40-1.50(m,2H)、2.56(q,J=7.2Hz,2H)、2.77(br,4H)、3.18(q,J=6.4Hz,2H)、3.59(br,4H)、3.65(s,2H)、5.42(br,1H)、7.36(d,J=8.4Hz,2H)、7.48(t,J=8.0Hz,1H)、7.60(t,J=8.0Hz,1H)、7.70(s,1H)、7.80(d,J=8.0Hz,1H)、8.09(d,J=8.0Hz,1H)、8.17(d,J=8.4Hz,2H).
【０２３６】
実施例８９ 3-(4-ブチルアミノカルボニルメチルフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・塩酸塩の合成
【化１３５】
0003989102.tif 000152
実施例161-2、次いで実施例20と同様にして、1-ブロモ-4-ブチルアミノカルボニルメチルベンゼン(1.75g)および3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(679mg)から、標題化合物の遊離体 615mgを得た(収率；67%)。これを常法により塩酸塩とし、標題化合物塩酸塩の黄色結晶を得た。
塩酸塩:
融点； 133-136℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 0.87(t,J=7.2Hz,3H)、1.27-1.42(m,7H)、3.06(q,J=6.4Hz,2H)、3.18-3.26(m,2H)、3.30-3.38(m,2H)、3.47(s,2H)、3.51-3.63(m,4H)、4.00(d,J=13.6Hz,2H)、7.39(d,J=8.4Hz,2H)、7.61(t,J=8.0Hz,1H)、7.74(t,J=8.0Hz,1H)、7.95(d,J=8.0Hz,1H)、8.06(s,1H)、8.11(d,J=8.0Hz,1H)、8.12(d,J=8.4Hz,2H).
MS(FAB) m/z 431(M+H)+.
【０２３７】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 0.88(t,J=7.2Hz,3H)、1.18(t,J=7.2Hz,3H)、1.32-1.42(m,2H)、1.37-1.44(m,2H)、2.56(q,J=7.2Hz,2H)、2.76(br,4H)、3.21(q,J=6.4Hz,2H)、3.59(br,4H)、3.64(s,2H)、5.39(br,1H)、7.35(d,J=8.4Hz,2H)、7.48(t,J=8.0Hz,1H)、7.60(t,J=8.0Hz,1H)、7.71(s,1H)、7.80(d,J=8.0Hz,1H)、8.09(d,J=8.0Hz,1H)、8.17(d,J=8.4Hz,2H).
【０２３８】
実施例９０ 3-(4-メチルスルホニルメチルフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・塩酸塩の合成
【化１３６】
0003989102.tif 000153
実施例161-2、次いで実施例20と同様にして、1-ブロモ-4-メチルスルホニルメチルベンゼン(1.26g)および3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(685mg)から、標題化合物の遊離体 430mgを得た(収率；49%)。これを常法により塩酸塩とし、標題化合物塩酸塩の黄色結晶を得た。
塩酸塩:
融点； 260-262℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.34(t,J=7.2Hz,3H)、2.95(s,3H)、3.18-3.28(m,2H)、3.30-3.38(m,2H)、3.55-3.63(m,4H)、4.02(d,J=13.6Hz,2H)、4.57(s,2H)、7.55(d,J=8.4Hz,2H)、7.63(t,J=8.0Hz,1H)、7.76(t,J=8.0Hz,1H)、8.00(d,J=8.0Hz,1H)、8.13(d,J=8.0Hz,1H)、8.13(s,1H)、8.23(d,J=8.4Hz,2H).
MS(FAB) m/z 410(M+H)+.
【０２３９】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.18(t,J=7.2Hz,3H)、2.56(q,J=7.2Hz,2H)、2.77(br,4H)、2.79(s,2H)、3.59(br,4H)、4.32(s,2H)、7.49(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.51(d,J=8.4Hz,2H)、7.61(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.72(s,1H)、7.81(d,J=8.0Hz,1H)、8.09(d,J=8.4Hz,1H)、8.22(d,J=8.0Hz,2H).
【０２４０】
実施例９１ 3-(3-クロロ-4-エチルスルホニルアミノメチルフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・塩酸塩の合成
【化１３７】
0003989102.tif 000154
実施例161-2、次いで実施例20と同様にして、3-クロロ-4-エチルスルホニルアミノメチル-ブロモベンゼン(819mg)および3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(530mg)から、標題化合物の遊離体 101mgを得た(収率；17%)。これを常法により塩酸塩とし、標題化合物塩酸塩の黄色結晶を得た。
塩酸塩:
融点； 278-280℃(分解)
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.20(t,J=7.2Hz,3H)、1.31(t,J=7.2Hz,3H)、3.04(q,J=7.2Hz,2H)、3.18-3.25(m,2H)、3.28-3.37(m,2H)、3.51(t,J=12.8Hz,2H)、3.62(d,J=11.6Hz,2H)、3.97-4.03(m,2H)、4.29(d,J=6.0Hz,2H)、7.62(t,J=8.0Hz,1H)、7.66(d,J=8.0Hz,1H)、7.75(t,J=8.0Hz,1H)、7.99(d,J=8.0Hz,1H)、8.12(d,J=8.0Hz,1H)、8.18(dd,J=8.0,1.6Hz,1H)、8.18(s,1H)、8.24(d,J=1.6Hz,1H).
MS(FAB) m/z 473(M+H)+.
【０２４１】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.18(t,J=7.2Hz,3H)、1.30(t,J=7.6Hz,3H)、2.56(q,J=7.2Hz,2H)、2.77(br,4H)、2.93(q,J=7.6Hz,2H)、3.59(br,4H)、4.45(d,J=6.4Hz,2H)、4.88(br,1H)、7.50(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.52(d,J=8.0Hz,1H)、7.61(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.68(s,1H)、7.80(d,J=8.4Hz,1H)、8.05(dd,J=8.0,1.6Hz,1H)、8.08(d,J=8.4Hz,1H)、8.23(d,J=1.6Hz,1H).
【０２４２】
実施例９２ 3-(3-クロロ-4-プロピルスルホニルアミノメチルフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・塩酸塩の合成
【化１３８】
0003989102.tif 000155
実施例161-2、次いで実施例20と同様にして、3-クロロ-4-プロピルスルホニルアミノメチル-ブロモベンゼン(1.58g)および3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(825mg)から、標題化合物の遊離体 365mgを得た(収率；39%)。これを常法により塩酸塩とし、標題化合物塩酸塩の黄色結晶を得た。
塩酸塩:
融点； 253-255℃(分解)
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 0.94(t,J=7.6Hz,3H)、1.31(t,J=7.2Hz,3H)、1.62-1.74(m,2H)、2.98-3.02(m,2H)、3.18-3.25(m,2H)、3.30-3.38(m,2H)、3.50(t,J=12.8Hz,2H)、3.62(d,J=11.6Hz,2H)、3.99(d,J=13.2Hz,2H)、4.28(d,J=6.0Hz,2H)、7.62(t,J=8.0Hz,1H)、7.65(d,J=8.0Hz,1H)、7.75(t,J=8.0Hz,1H)、7.99(d,J=8.0Hz,1H)、8.12(d,J=8.0Hz,1H)、8.18(dd,J=8.0,2.0Hz,1H)、8.18(s,1H)、8.24(d,J=2.0Hz,1H).
MS(FAB) m/z 488(M+H)+.
【０２４３】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 0.96(t,J=7.6Hz,3H)、1.19(t,J=7.2Hz,3H)、1.76-1.81(m,2H)、2.57(q,J=7.2Hz,2H)、2.77(br,4H)、2.87-2.91(m,2H)、3.59(br,4H)、4.45(d,J=6.4Hz,2H)、4.82(t,J=6.4Hz,1H)、7.50(t,J=8.4Hz,1H)、7.52(d,J=8.0Hz,1H)、7.61(t,J=8.4Hz,1H)、7.68(s,1H)、7.80(d,J=8.4Hz,1H)、8.05(dd,J=8.0,1.6Hz,1H)、8.08(d,J=8.4Hz,1H)、8.23(d,J=1.6Hz,1H).
【０２４４】
実施例９３ 3-(4-モルホリニルメチルフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・塩酸塩の合成
【化１３９】
0003989102.tif 000156
実施例161-2、次いで実施例20と同様にして、4-モルホリニルメチル-ブロモベンゼン(1.02g)および3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(651mg)から、標題化合物の遊離体 472mgを得た(収率；71%)。これを常法により塩酸塩とし、黄色アモルファス状の標題化合物塩酸塩を得た。
塩酸塩(アモルファス):
MS(FAB) m/z 417(M+H)+.
【０２４５】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.18(t,J=7.2Hz,3H)、2.49(t,J=4.8Hz,4H)、2.54(q,J=7.2Hz,2H)、2.77(br,4H)、3.56(s,2H)、3.60(br,4H)、3.73(t,J=4.8Hz,4H)、7.42(d,J=8.4Hz,2H)、7.46(dt,J=8.0,1.2Hz,1H)、7.59(dt,J=8.0,1.2Hz,1H)、7.69(s,1H)、7.79(d,J=8.0Hz,1H)、8.08(d,J=8.0Hz,1H)、8.12(d,J=8.4Hz,2H).
【０２４６】
実施例９４ 3-(4-チオモルホリニルメチルフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・塩酸塩の合成
【化１４０】
0003989102.tif 000157
実施例161-2、次いで実施例20と同様にして、4-チオモルホリニルメチル-ブロモベンゼン(1.08g)および3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(882mg)から、標題化合物の遊離体を得た(273mg,22%)。これを常法により塩酸塩とし、黄色結晶の標題化合物塩酸塩を得た。
塩酸塩:
融点； 193-197℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.34(t,J=7.2Hz,3H)、2.81(d,J=14.4Hz,2H)、3.08-3.16(m,2H)、3.21-3.38(m,6H)、3.53-3.65(m,6H)、4.01(d,J=12.8Hz,2H)、4.40(d,J=5.2Hz,2H)、7.64(t,J=8.0Hz,1H)、7.77(t,J=8.0Hz,1H)、7.79(d,J=8.4Hz,2H)、8.01(d,J=8.0Hz,1H)、8.14(d,J=8.0Hz,1H)、8.17(s,1H)、8.28(d,J=8.4Hz,2H).
MS(FAB) m/z 433(M+H)+.
【０２４７】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.17(t,J=7.2Hz,3H)、2.56(t,J=7.2Hz,4H)、2.68-2.77(m,10H)、3.58(s,2H)、3.68(br,4H)、7.40(d,J=8.0Hz,2H)、7.46(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.59(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.69(s,1H)、7.79(d,J=8.0Hz,1H)、8.07(d,J=8.4Hz,1H)、8.12(d,J=8.0Hz,2H).
【０２４８】
実施例９５ 3-[4-(3-オキサゾリジノン)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・塩酸塩の合成
【化１４１】
0003989102.tif 000158
実施例161-2、次いで実施例20と同様にして、1-ブロモ-4-(3-オキサゾリジノン)ベンゼン(2.29g)および3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(1.19g)から標題化合物の遊離体 1.0gを得た(収率；71%)。これを常法により塩酸塩とし、標題化合物塩酸塩の黄色結晶を得た。
塩酸塩:
融点； 171-174℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.33(t,J=7.2Hz,3H)、3.20-3.28(m,2H)、3.32-3.39(m,2H)、3.54(t,J=12.8Hz,2H)、3.62(d,J=10.8Hz,2H)、4.02(d,J=13.6Hz,2H)、4.14(t,J=8.0Hz,2H)、4.46-4.50(m,2H)、7.60(t,J=8.0Hz,1H)、7.71(d,J=8.8,Hz,2H)、7.74(t,J=8.0Hz,1H)、7.98(d,J=8.0Hz,1H)、8.08(s,1H)、8.11(d,J=8.0Hz,1H)、8.24(d,J=8.8Hz,2H).
MS(FAB) m/z 403(M+H)+.
【０２４９】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.19(t,J=7.2Hz,3H)、2.58(q,J=7.2Hz,2H)、2.79(br,4H)、3.61(br,4H)、4.04-4.08(m,2H)、4.44-4.48(m,2H)、7.44(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.57(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.61(d,J=8.8Hz,2H)、7.65(s,1H)、7.76(d,J=8.0Hz,1H)、8.04(d,J=8.0Hz,1H)、8.16(d,J=8.8Hz,2H).
【０２５０】
実施例９６ 3-[4-(4,4-エチレンジオキシピペリジン-1-イル)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリンの合成
【化１４２】
0003989102.tif 000159
3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(1.72g)と4-(4,4-エチレンジオキシピペリジン-1-イル)フェニルトリブチルスタナン(3.12g)を、テトラキストリフェニルフォスフィンジクロリド(0.5g)の存在下、キシレン(50ml)中にて140℃で5時間反応させた。反応液を濃縮し、残渣に酢酸エチルと飽和炭酸水素ナトリウム水を加え分液した。有機層を水、飽和食塩水で洗浄後、硫酸マグネシウムで乾燥し、減圧濃縮した。残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー(塩化メチレン／メタノール系)で精製して、白色粉末状の標題化合物 1.27gを得た。
遊離体:
融点； 118℃
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.18(t,J=7.2Hz,3H)、1.87(br-t,4H)、2.55(q,J=7.2Hz,2H)、2.75(br-s,4H)、3.42(m,4H)、3.58(br-s,4H)、4.01(s,4H)、7.03(d,J=8.8Hz,2H)、7.41(br-t,1H)、7.55(br-t,1H)、7.60(s,1H)、7.75(d,J=8.0Hz,1H)、8.05(d,J=8.0Hz,1H)、8.08(dd,J=8.8Hz,2H).
【０２５１】
実施例９７ 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(4-ヒドロキシピペリジン-1-イル)フェニル]イソキノリン・三塩酸塩の合成
【化１４３】
0003989102.tif 000160
実施例96で得た3-[4-(4,4-エチレンジオキシピペリジン-1-イル)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(290mg)を、カンファースルホン酸とメタノールで処理した後、2N塩酸水(50ml)を加えて1時間反応させた。反応液をアルカリ性とし、酢酸エチルで抽出した。有機層を水、飽和食塩水で洗浄し、硫酸マグネシウムで乾燥した。溶媒を減圧留去し、残渣をメタノール(20ml)に溶解し、水素化ホウ素ナトリウム(54mg)と反応させた。反応液を減圧濃縮し、残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー(塩化メチレン／メタノール系)で精製して、白色固体の標題化合物遊離体 119mgを得た。
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.18(t,J=7.2Hz,3H)、1.71(m,2H)、2.04(m,2H)、2.55(q,J=7.2Hz,2H)、2.76(br-s,4H)、3.00(ddd,J=12.8,10.0,3.0Hz,2H)、3.56(br-s,4H)、3.67(dt,J=12.8,4.4Hz,2H)、3.88(m,1H)、7.02(d,J=8.8Hz,2H)、7.41(br-t,1H)、7.55(br-t,1H)、7.60(s,1H)、7.75(d,J=8.0Hz,1H)、8.05(d,J=8.0Hz,1H)、8.08(d,J=8.8Hz,2H).
【０２５２】
得られた遊離体を常法により塩酸塩とし、エタノール／エーテルから再結晶して、白色粉末の標題化合物 148mgを得た。
塩酸塩:
融点； 178℃
MS(FAB) m/z 417(M+H)+.
【０２５３】
実施例９８ 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[4-(4-メトキシピペリジン-1-イル)フェニル]イソキノリン・三塩酸塩の合成
【化１４４】
0003989102.tif 000161
3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(0.79g)と4-(4-メトキシピペリジン-1-イル)フェニルトリブチルスタナン(1.30g)を、テトラキストリフェニルフォスフィンジクロリド(0.30g)の存在下、キシレン(30ml)中にて140℃で5時間反応させた。反応液を濃縮し、残渣に酢酸エチルと飽和炭酸水素ナトリウム水を加えて分液した。有機層を水、飽和食塩水で洗浄後、硫酸マグネシウムで乾燥し、溶媒を減圧留去した。残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー(塩化メチレン／メタノール系)で精製して、黄色固体の標題化合物遊離体 0.17gを得た。
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.18(t,J=7.2Hz,3H)、1.72(m,2H)、2.03(m,2H)、2.55(q,J=7.2Hz,2H)、2.76(br-s,4H)、3.00(ddd,J=12.8,10.0,3.0Hz,2H)、0.40(s,3H)、3.48(m,1H)、3.59(br-s,4H)、7.02(d,J=8.8Hz,2H)、7.41(br-t,1H)、7.55(br-t,1H)、7.61(s,1H)、7.75(d,J=8.0Hz,1H)、8.05(d,J=8.0Hz,1H)、8.08(d,J=8.8Hz,2H).
【０２５４】
得られた遊離体を常法により塩酸塩とし、エタノール／エーテルから再結晶して、黄色粉末状の標題化合物 0.24gを得た。
塩酸塩:
融点； 165℃
MS(FAB) m/z 431(M+H)+.
【０２５５】
実施例９９ 3-[2-(4-アセチルピペラジン-1-イル)ピリジン-5-イル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・三塩酸塩の合成
【化１４５】
0003989102.tif 000162
3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(0.53g)と[2-(4-アセチルピペラジン-1-イル)ピリジン-5-イル]トリブチルスタナン(0.91g)を、テトラキストリフェニルフォスフィンジクロリド(0.30g)の存在下、キシレン(30ml)中にて140℃で5時間反応させた。反応液を濃縮し、残渣に酢酸エチルと飽和炭酸水素ナトリウム水を加えて分液した。有機層を水、飽和食塩水で洗浄後、硫酸マグネシウムで乾燥し、溶媒を減圧留去した。残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー(塩化メチレン／メタノール系)で精製して、白色粉末状の標題化合物の遊離体 0.67gを得た。
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.21(t,J=7.2Hz,3H)、2.16(s,3H)、2.81(br-s,4H)、3.56-3.66(m,8H)、3.73(m,2H)、3.78(m,2H)、6.75(d,J=8.8Hz,2H)、7.44(br-t,1H)、7.56(s,1H)、7.57(br-t,1H)、7.76(d,J=8.0Hz,1H)、8.04(d,J=8.0Hz,1H)、8.28(dd,J=8.8,2.4Hz,1H)、9.01(d,J=2.4Hz,1H).
【０２５６】
得られた遊離体を常法により塩酸塩とし、エタノール／エーテルから再結晶して、黄色粉末状の標題化合物 0.72gを得た。
塩酸塩:
融点； 206℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.33(t,J=7.2Hz,3H)、2.08(s,3H)、3.23(m,2H)、3.37(m,2H)、3.54(br-t,2H)、3.61-3.69(m,6H)、3.77(br,2H)、3.86(br,2H)、3.98(br-d,2H)、7.42(m,1H)、7.63(br-t,1H)、7.77(br-t,1H)、7.97(br-d,1H)、8.11-8.16(m,2H)、8.65(m,1H)、8.79(br,1H).
【０２５７】
実施例１００ 3-[4-(4-アセチルピペラジン-1-イル)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・三塩酸塩の合成
【化１４６】
0003989102.tif 000163
3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(0.27g)と[4-(4-アセチルピペラジン-1-イル)フェニル]トリブチルスタナン(0.90g)を、テトラキストリフェニルフォスフィンジクロリド(0.30g)の存在下、キシレン(30ml)中にて140℃で5時間反応させた。反応液を濃縮し、残渣に酢酸エチルと飽和炭酸水素ナトリウム水を加えて分液した。有機層を水、飽和食塩水で洗浄後、硫酸マグネシウムで乾燥し、溶媒を減圧留去した。残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー(塩化メチレン／メタノール系)で精製して、白色固体の標題化合物遊離体 0.12gを得た。
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.21(t,J=7.2Hz,3H)、2.16(s,3H)、2.60(q,J=7.2Hz,2H)、2.81(br-s,4H)、3.26(m,4H)、3.62(br-s,4H)、3.65(m,2H)、3.81(m,2H)、7.02(d,J=8.8Hz,2H)、7.43(br-t,1H)、7.58(br-t,1H)、7.62(s,1H)、7.77(d,J=8.4Hz,1H)、8.05(d,J=8.4Hz,1H)、8.11(d,J=8.88Hz,2H).
【０２５８】
得られた遊離体を常法により塩酸塩とし、エタノール／エーテルから再結晶して、黄色粉末状の標題化合物 0.16gを得た。
塩酸塩:
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.33(t,J=7.2Hz,3H)、2.07(s,3H)、3.22-3.28(m,4H)、3.51(br-t,2H)、3.60-3.68(m,4H)、3.98(br-d,2H)、7.17(m,1H)、7.56(br-t,1H)、7.71(br-t,1H)、7.94(br-d,1H)、7.94(br-d,1H)、7.98(br-s,1H)、8.07-8.13(m,2H).
MS(FAB) m/z 431 (M+H)+.
【０２５９】
実施例１０１ 3-(2-メトキシベンジル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・シュウ酸塩の合成
【化１４７】
0003989102.tif 000164
3-(2-メトキシフェニルカルボニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(261mg)／エチレングリコール溶液(6ml)に、水酸化カリウム(117mg)とヒドラジンモノハイドレイト(2ml)を加え、140℃にて終夜反応させた。反応溶液に水、酢酸エチルを加えて分配し、有機層を飽和食塩水で洗浄、乾燥、減圧濃縮した後、残渣をNH-シリカゲルカラムクロマトグラフィー(酢酸エチル／ヘキサン系)で精製して、黄色油状物 185mgを得た(収率；73%)。これを常法によりシュウ酸塩とし、標題化合物シュウ塩の白色結晶を得た。
シュウ酸塩:
融点； 194-197℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.25(br,3H)、3.14(br,2H)、3.35(br,4H)、3.60(br,4H)、3.78(s,3H)、4.08(s,2H)、6.89(br,1H)、7.00(d,J=8.0Hz,1H)、7.09(s,1H)、7.17(d,J=8.0Hz,1H)、7.23(br,1H)、7.54(br,1H)、7.66(br,1H)、7.78(d,J=8.0Hz,1H)、8.05(d,J=8.0Hz,1H).
MS(FAB) m/z 374(M+H)+.
【０２６０】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.16(t,J=7.2Hz,3H)、2.53(q,J=7.2Hz,2H)、2.70(br,4H)、3.47(br,4H)、3.82(s,3H)、4.16(s,2H)、6.87-6.91(m,2H)、6.94(s,1H)、7.19-7.24(m,2H)、7.38(dt,J=8.0,0.8Hz,1H)、7.49(dt,J=8.0,0.8Hz,1H)、7.60(d,J=8.0Hz,1H)、8.01(d,J=8.0Hz,1H).
【０２６１】
実施例１０２ 3-[α-メチル-(4-メトキシベンジル)]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・シュウ酸塩の合成
【化１４８】
0003989102.tif 000165
実施例217で得た3-[1-(4-メトキシフェニル)エテン-1-イル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリンを塩酸塩とし、その(145mg)にメタノール(15ml)とパラジウム／カーボン触媒(10mg)を加え、水素雰囲気下、室温で終夜反応させた。反応溶液をセライト濾過した後、減圧濃縮した。残渣に1N水酸化ナトリウム水溶液を加えアルカリ性にし、酢酸エチルで抽出した。有機層を飽和食塩水で洗浄、乾燥、減圧濃縮した後、NH-シリカゲルカラムクロマトグラフィー(酢酸エチル／ヘキサン系)で精製して、黄色油状物 140mgを得た(収率；96%)。これを常法によりシュウ酸塩とし、標題化合物シュウ酸塩の白色結晶を得た。
シュウ酸塩:
融点； 86-88℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.25(t,J=7.2Hz,3H)、1.64(d,J=6.8Hz,3H)、3.13(br,2H)、3.35(br,4H)、3.60(br,4H)、3.70(s,3H)、4.22(q,J=6.8Hz,1H)、6.84(d,J=8.4Hz,2H)、7.29(s,1H)、7.30(d,J=8.4Hz,2H)、7.54(t,J=8.0Hz,1H)、7.67(t,J=8.0Hz,1H)、7.82(d,J=8.0Hz,1H)、8.04(t,J=8.0Hz,1H).
MS(FAB) m/z 376(M+H)+.
【０２６２】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.16(t,J=7.6Hz,3H)、1.70(d,J=7.2Hz,3H)、2.54(q,J=7.6Hz,2H)、2.71(br,4H)、3.48(br,4H)、3.77(s,3H)、4.18(q,J=7.2Hz,1H)、6.82(d,J=8.8Hz,2H)、7.00(s,1H)、7.36(d,J=8.8Hz,2H)、7.39(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.50(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.62(d,J=8.0Hz,1H)、8.00(d,J=8.4Hz,1H).
【０２６３】
実施例１０３ 3-[α-ヒドロキシ-(2-メトキシベンジル)]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・シュウ酸塩の合成
【化１４９】
0003989102.tif 000166
実施例104と同様にして、o-アニスアルデヒド(0.8ml)および3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(1.05g)から、標題化合物の遊離体 1.13gを得た(収率；91%)。これを常法によりシュウ酸塩とし、標題化合物シュウ塩の白色結晶を得た。
シュウ酸塩:
融点； 100-103℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.20(t,J=7.2Hz,3H)、3.00(br,2H)、3.20(br,4H)、3.56(br,4H)、3.60(br,1H)、3.78(s,3H)、6.09(s,1H)、6.89(t,J=7.2Hz,1H)、6.97(d,J=7.2Hz,1H)、7.21(dt,J=7.6,2.0Hz,1H)、7.33(dd,J=7.6,2.0Hz,1H)、7.47(s,1H)、7.55(t,J=8.0Hz,1H)、7.68(t,J=8.0Hz,1H)、7.90(d,J=8.0Hz,1H)、8.03(d,J=8.0Hz,1H).
MS(FAB) m/z 378(M+H)+.
【０２６４】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.17(t,J=7.2Hz,3H)、2.55(q,J=7.2Hz,2H)、2.73(br,4H)、3.54(br,4H)、3.89(s,3H)、5.24(d,J=5.6Hz,1H)、6.23(d,J=5.6Hz,1H)、6.89-6.94(m,2H)、7.14(s,1H)、7.23(dt,J=7.2,1.6Hz,1H)、7.40(dd,J=7.2,1.6Hz,1H)、7.43(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.54(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.64(d,J=8.0Hz,1H)、8.04(d,J=8.0Hz,1H).
【０２６５】
実施例１０４ 3-[α-ヒドロキシ-(4-メトキシベンジル)]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・シュウ酸塩の合成
【化１５０】
0003989102.tif 000167
3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(1.08g)のテトラヒドロフラン溶液(20ml)に、-78℃にて1.7M t-ブチルリチウム(3.0ml)を加え、15分間撹拌した。その後、-78℃にてp-アニスアルデヒド(0.82ml)を加え、15分間撹拌した。反応溶液を飽和塩化アンモニウム水溶液に注ぎ、酢酸エチルで抽出した。有機層を水洗、飽和食塩水で洗浄、乾燥、減圧濃縮した後、残渣をNH-シリカゲルカラムクロマトグラフィー(酢酸エチル／ヘキサン系)で精製して、黄色油状物 1.23gを得た(収率；97%)。これを常法によりシュウ酸塩とし、標題化合物シュウ塩の白色結晶を得た。
シュウ酸塩:
融点； 95-97℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.21(t,J=7.2Hz,3H)、3.02(br,2H)、3.23(br,4H)、3.46(br,4H)、3.60(t,J=6.8Hz,1H)、3.70(s,3H)、5.69(s,1H)、6.84(d,J=8.8Hz,2H)、7.36(d,J=8.8Hz,2H)、7.55(t,J=8.0Hz,1H)、7.58(s,1H)、7.69(t,J=8.0Hz,1H)、7.91(d,J=8.0Hz,1H)、8.03(d,J=8.0Hz,1H).
MS(FAB) m/z 378(M+H)+.
【０２６６】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.18(t,J=7.2Hz,3H)、2.55(q,J=7.2Hz,2H)、2.74(br,4H)、3.55(br,4H)、3.80(s,3H)、5.18(d,J=4.8Hz,1H)、5.72(d,J=4.8Hz,1H)、6.87(d,J=8.8Hz,2H)、7.00(s,1H)、7.35(d,J=8.8Hz,2H)、7.45(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.50(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.63(d,J=8.0Hz,1H)、8.05(d,J=8.4Hz,1H).
【０２６７】
実施例１０５ 3-[α-メチル-α-ヒドロキシ-(4-メトキシベンジル)]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・シュウ酸塩の合成
【化１５１】
0003989102.tif 000168
3-(4-メトキシフェニルカルボニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(667mg)のテトラヒドロフラン溶液(10ml)に、3.0Mメチルマグネシウムブロマイド／ジエチルエーテル溶液(1.8ml)を0℃にて加えた。0℃にてさらに10分間反応させた後、反応溶液を飽和塩化アンモニウム水溶液に注ぎ、酢酸エチルで抽出した。有機層を水洗、飽和食塩水で洗浄、乾燥、減圧濃縮した後、残渣をNH-シリカゲルカラムクロマトグラフィー(酢酸エチル／ヘキサン系)で精製して、黄色油状物 643mgを得た(収率；92%)。これを常法によりシュウ酸塩とし、標題化合物シュウ塩の白色結晶を得た。
シュウ酸塩:
融点； 179-181℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.20(t,J=7.6Hz,3H)、1.90(s,3H)、2.99(br,2H)、3.19(br,4H)、3.52(br,4H)、3.69(s,3H)、6.81(d,J=8.8Hz,2H)、7.48(d,J=8.8Hz,2H)、7.54(t,J=8.0Hz,1H)、7.66(s,1H)、7.67(t,J=8.0Hz,1H)、7.90(d,J=8.0Hz,1H)、8.02(d,J=8.0Hz,1H).
MS(FAB) m/z 392(M+H)+.
【０２６８】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.16(t,J=7.2Hz,3H)、1.95(s,3H)、2.53(q,J=7.2Hz,2H)、2.71(br,4H)、3.50(br,4H)、3.78(s,3H)、5.59(s,1H)、6.82(d,J=8.8Hz,2H)、7.15(s,1H)、7.43(d,J=8.8Hz,2H)、7.45(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.57(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.69(d,J=8.0Hz,1H)、8.04(d,J=8.4Hz,1H).
【０２６９】
実施例１０６ 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-(4-メトキシフェネチル)イソキノリンの合成
(106-1) 4-メトキシフェネチルブロマイド
【化１５２】
0003989102.tif 000169
4-メトキシフェネチルアルコール(50g)とトリフェニルホスフィン(103g)を塩化メチレン(600ml)に溶解し、氷冷下、N-ブロモこはく酸イミド(70g)を少量ずつ加え、室温で30分間撹拌した。反応混合物を減圧濃縮し、ヘキサンを加えて不溶物を濾去し、濾液を減圧濃縮して、無色油状の標題化合物 50.32gを得た。(収率；71%)
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 3.10(2H,t,J=7.6Hz)、3.53(2H,t,J=7.6Hz)、3.80(3H,s)、6.86(2H,d,J=8.8Hz)、7.13(2H,d,J=8.8Hz).
【０２７０】
(106-2) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-(4-メトキシフェネチル)イソキノリン
【化１５３】
0003989102.tif 000170
マグネシウム(735mg)と4-メトキシフェネチルブロマイド(4.302g)から常法に従って、グリニャール試薬を調製し、これを1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-ブロモイソキノリン(961mg)と塩化[1,3-ビス(ジフェニルホスフィノ)プロパン]ニッケル(II) (49mg)／テトラヒドロフラン(15ml)溶液に、窒素雰囲気下、氷冷で滴下し10分間撹拌した後、室温でさらに3時間半撹拌した。1N塩酸(10ml)を加えて10分間撹拌した後、5N水酸化ナトリウムで塩基性にし、不溶物をセライト濾去後、濾液から酢酸エチルで抽出した。有機層を水洗、乾燥(MgSO4)、減圧濃縮し、(NH)シリカゲルカラムクロマトグラフィー(酢酸エチル／ヘキサン系)で精製した。これを常法により塩酸塩とし、エタノール／イソプロピルエーテルから再結晶して、薄黄色結晶の標題化合物塩酸塩 346mgを得た。(収率；27%)
塩酸塩:
融点；224-227℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.32(3H,t,J=7.2Hz)、2.95-3.00(2H,m)、3.07-3.11(2H,m)、3.18(1H,q,J=7.2Hz)、3.20(1H,q,J=7.2Hz)、3.31(1H,t,J=10.4Hz)、3.34(1H,t,J=10.4Hz)、3.59(2H,d,J=10.4Hz)、3.60(2H,t,J=12.8Hz)、3.08(3H,s)、3.95(2H,d,J=12.8Hz)、6.80(2H,d,J=8.8Hz)、7.14(2H,d,J=8.8Hz)、7.32(1H,s)、7.59(1H,dd,J=8Hz,7Hz)、7.74(1H,dd,J=8Hz,7Hz,)、7.84(1H,d,J=8Hz)、8.09(1H,d,J=8Hz)、11.43(1H,br-s).
ESI-Mass； 376(MH+).
【０２７１】
実施例１０７ 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[2-(2-ヒドロキシエトキシ)フェネチル]イソキノリンの合成
【化１５４】
0003989102.tif 000171
実施例110と同様にして、1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[2-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニルエチニル]イソキノリン(453mg)から、褐色アモルファス状の標題化合物シュウ酸塩 209mgを得た。(収率；36%)
シュウ酸塩:
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.23(3H,t,J=7.2Hz)、3.02(4H,s)、3.10(2H,q,J=7.2Hz)、3.26-3.36(4H,m)、3.46-3.62(4H,m)、3.73(2H,t,J=5Hz)、3.98(2H,t,J=5Hz)、6.77(1H,ddd,J=7.6Hz,7.4Hz.1.2Hz)、6.92(1H,dd,J=8Hz,1.2Hz)、7.07(1H,dd,J=7.4Hz,1.6Hz)、7.10(1H,ddd,J=8Hz,7.6Hz,1.6Hz)、7.23(1H,s)、7.51(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.64(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.7(1H,dd,J=8Hz,1.2Hz)、8.03(1H,dd,J=8Hz,1.2Hz).
ESI-Mass； 406(MH+).
【０２７２】
実施例１０８ 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[3-(2-ヒドロキシエトキシ)フェネチル]イソキノリンの合成
【化１５５】
0003989102.tif 000172
実施例110と同様にして、1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[3-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニルエチニル]イソキノリン(454mg)から、無色アモルファス状の標題化合物シュウ酸塩 218mgを得た。(収率；36%)
シュウ酸塩:
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.23(3H,t,J=7.2Hz)、3.00-3.04(4H,m)、3.09(2H,q,J=7.2Hz)、3.26-3.57(4H,m)、3.46-3.52(4H,m)、3.65(2H,t,J=5Hz)、3.89(2H,t,J=5Hz)、6.70(1H,dd,J=8Hz,2.5Hz)、6.76(1H,d,J=7.6Hz)、6.77(1H,d,J=2.5Hz)、7.12(1H,dd,J=8Hz,7.6Hz)、7.25(1H,s)、7.52(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.65(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.78(1H,d,J=8Hz)、8.04(1H,d,8Hz)、11.10(1H,br-s).
ESI-Mass； 406(MH+).
【０２７３】
実施例１０９ 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[4-(2-ヒドロキシエトキシ)フェネチル]イソキノリンの合成
【化１５６】
0003989102.tif 000173
1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[トランス-4-(2-ヒドロキシエトキシ)スチリル]イソキノリン(722mg)をエタノール(16ml)に溶解し、リンドラー触媒(1.4g)を加え、水素雰囲気下、二日間撹拌した。触媒を濾去後、減圧濃縮し、(NH)シリカゲルカラムクロマトグラフィー(酢酸エチル／ヘキサン系)で精製した。これを常法によりシュウ酸塩とし、薄褐色アモルファス状の標題化合物シュウ酸塩 118mgを得た。(収率；11%)
シュウ酸塩:
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.23(3H,t,J=7.2Hz)、2.99(2H,t,J=3.2Hz)、3.00(2H,t,J=3.2Hz)、3.10(2H,q,J=7.2Hz)、3.24-3.36(4H,m)、3.46-3.60(4H,m)、3.66(2H,t,J=5Hz)、3.89(2H,t,J=5Hz)、6.78(2H,d,J=8.8Hz)、7.09(2H,d,J=8.8Hz)、7.23(1H,s)、7.52(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.64(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.78(1H,d,J=8Hz)、8.04(1H,d,J=8Hz).
FAB-Mass； 406(MH+).
【０２７４】
実施例１１０ 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-{3-[2-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]プロピル}イソキノリンの合成
【化１５７】
0003989102.tif 000174
1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-{3-[2-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]プロピル}イソキノリン(619mg)を塩酸塩とし、エタノール(20ml)に溶解した。ここに10%パラジウム炭素触媒(1.25g)を加え、水素雰囲気下、一晩撹拌した。触媒を濾去後、減圧濃縮し、反応混合物を酢酸エチルと1N水酸化ナトリウムに分配した。有機層を水洗、乾燥(MgSO4)、減圧濃縮し、(NH)シリカゲルカラムクロマトグラフィー(酢酸エチル／ヘキサン系)で精製した。これを常法によりシュウ酸塩とし、薄褐色アモルファス状の標題化合物シュウ酸塩 200mgを得た。(収率；27%)
シュウ酸塩:
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.22(3H,t,J=7.2Hz)、1.99(2H,qui,J=7.6hz)、2.64(2H,t,J=7.6Hz)、2.76(2H,t,J=7.6Hz)、3.08(2H,q,J=7.2Hz)、3.26-3.34(4H,m)、3.42-3.60(4H,m)、3.68(2H,t,J=5.2Hz)、3.96(2H,t,J=5.2Hz)、6.84(1H,ddd,J=7.6Hz,7.4Hz,1.2Hz)、6.91(1H,dd,J=8Hz,1.2Hz)、7.12(1H,ddd,J=8Hz,7.6Hz,1.2Hz)、7.13(1H,dd,J=7.4Hz,1.6Hz)、7.26(1H,s)、7.51(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.65(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.81(1H,d,J=8Hz)、8.03(1H,d,J=8Hz).
ESI-Mass； 420(MH+).
【０２７５】
実施例１１１ 3-(2-メトキシフェニルカルボニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・シュウ酸塩の合成
【化１５８】
0003989102.tif 000175
実施例112と同様にして、3-[α-ヒドロキシ-(2-メトキシベンジル)]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(1.0g)および二酸化マンガン(1.2g)から、標題化合物の遊離体 600mgを得た(収率；60%)。これを常法によりシュウ酸塩とし、標題化合物シュウ塩の白色結晶を得た。
シュウ酸塩:
融点； 153-156℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.20(t,J=7.2Hz,3H)、3.04(q,J=7.2Hz,2H)、3.22(br,4H)、3.42(br,4H)、3.63(s,3H)、7.08(t,J=8.0Hz,1H)、7.14(d,J=8.0Hz,1H)、7.43(dd,J=7.6,1.6Hz,1H)、7.54(dd,J=7.6,1.6Hz,1H)、7.78(t,J=7.6Hz,1H)、7.84(t,J=7.6Hz,1H)、8.16(d,J=7.6Hz,1H)、8.19(d,J=7.6Hz,1H).
MS(FAB) m/z 376(M+H)+.
【０２７６】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.12(t,J=7.2Hz,3H)、2.48(q,J=7.2Hz,2H)、2.62(br,4H)、3.36(br,4H)、3.69(s,3H)、6.96(d,J=8.4Hz,1H)、7.03(dt,J=7.6,0.8Hz,1H)、7.45(ddd,J=8.4,7.6,1.6Hz,1H)、7.55(dd,J=7.6,1.6Hz,1H)、7.61(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.66(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.92(d,J=8.0Hz,1H)、8.06(s,1H)、8.09(d,J=8.4Hz,1H).
【０２７７】
実施例１１２ 3-(4-メトキシフェニルカルボニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・シュウ酸塩の合成
【化１５９】
0003989102.tif 000176
3-[α-ヒドロキシ-(4-メトキシベンジル)]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(1.1g)を、ベンゼン(20ml)と塩化メチレン(20ml)の混合液に溶解し、二酸化マンガン(1.3g)を加えた。室温にて終夜撹拌し反応させた後、濾過、減圧濃縮した。得られた結晶をジエチルエーテルで洗浄し、標題化合物遊離体の白色固体 765mgを得た(収率；70%)。これを常法によりシュウ酸塩とし、標題化合物シュウ塩の白色結晶を得た。
シュウ酸塩:
融点； 176-179℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.21(t,J=7.2Hz,3H)、3.01(br,2H)、3.24(br,2H)、3.59(br,6H)、3.87(s,3H)、7.08(d,J=8.8Hz,2H)、7.79(t,J=8.0Hz,1H)、7.84(t,J=8.0Hz,1H)、8.11(d,J=8.8Hz,2H)、8.13(s,1H)、8.17(d,J=8.0Hz,1H)、8.21(d,J=8.0Hz,1H).
MS(FAB) m/z 376(M+H)+.
【０２７８】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.16(t,J=7.6Hz,3H)、2.54(q,J=7.6Hz,2H)、2.73(br,4H)、3.51(br,4H)、3.91(s,3H)、6.96(d,J=8.8Hz,2H)、7.62(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.68(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.92(d,J=8.0Hz,1H)、8.06(s,1H)、8.14(d,J=8.4Hz,1H)、8.29(d,J=8.8Hz,2H).
【０２７９】
実施例１１３ 3-(4-メトキシインダン-1-イル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・塩酸塩の合成
【化１６０】
0003989102.tif 000177
実施例104と同様にして、5-メトキシ-1-インダノン(608mg)および3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(800mg)から、黄色化合物 440mgを得た(収率；98%)。これを常法により塩酸塩とし、標題化合物塩酸塩の白色結晶を得た。
塩酸塩:
融点； 108-110℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.29(t,J=7.2Hz,3H)、2.39-2.46(m,1H)、2.48-2.82(m,1H)、2.83-2.89(m,1H)、2.99-3.07(m,1H)、3.14-3.24(m,4H)、3.40-3.58(m,4H)、3.76-3.90(m,2H)、3.80(s,3H)、4.58(t,J=7.2Hz,1H)、6.67(d,J=8.0Hz,1H)、6.79(d,J=8.0Hz,1H)、7.10(t,J=8.0Hz,1H)、7.30(s,1H)、7.58(t,J=8.4Hz,1H)、7.71(t,J=8.4Hz,1H)、7.86(d,J=8.4Hz,1H)、8.07(d,J=8.4Hz,1H).
MS(FAB) m/z 388(M+H)+.
【０２８０】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.15(t,J=7.2Hz,3H)、2.17-2.61(m,2H)、2.51(q,J=7.2Hz,2H)、2.68(br,4H)、2.88-2.96(m,1H)、3.08-3.15(m,1H)、3.44(br,4H)、3.86(s,3H)、4.54(t,J=7.2Hz,1H)、6.70(d,J=7.6Hz,1H)、6.79(d,J=7.6Hz,1H)、7.02(s,1H)、7.10(t,J=7.6Hz,1H)、7.40(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.52(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.64(d,J=8.0Hz,1H)、8.02(d,J=8.4Hz,1H).
【０２８１】
実施例１１４ 3-(6-メトキシインダン-1-イル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・シュウ酸塩の合成
【化１６１】
0003989102.tif 000178
実施例104と同様にして、6-メトキシ-1-インダノン(713mg)および3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(937mg)から油状物を得た。この油状物(387mg)にメタノール(20ml)と酸化白金(20mg)を加え、水素雰囲気下、終夜反応させた。反応溶液をセライト濾過した後、減圧濃縮した。残渣をNH-シリカゲルカラムクロマトグラフィーで精製し、黄色油状物 307mgを得た(収率；79%)。これを常法によりシュウ酸塩とし、標題化合物シュウ酸塩の白色結晶を得た。
シュウ酸塩:
融点； 122-124℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.22(t,J=7.2Hz,3H)、2.34-2.42(m,1H)、2.44-2.54(m,1H)、2.82-2.93(m,1H)、3.02-3.10(m,4H)、3.30(br,4H)、3.53(br,5H)、3.64(s,3H)、4.48(t,J=7.2Hz,1H)、6.64(d,J=2.4Hz,1H)、6.74(dd,J=8.0,2.4Hz,1H)、7.19(d,J=8.0Hz,1H)、7.32(s,1H)、7.56(t,J=8.0Hz,1H)、7.69(t,J=8.0Hz,1H)、7.86(d,J=8.0Hz,1H)、8.06(d,J=8.0Hz,1H).
MS(FAB) m/z 388(M+H)+.
【０２８２】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.15(t,J=7.2Hz,3H)、2.41-2.61(m,2H)、2.52(q,J=7.2Hz,2H)、2.69(br,4H)、2.86-2.93(m,1H)、3.12-3.04(m,1H)、3.45(br,4H)、3.71(s,3H)、4.49(t,J=7.2Hz,1H)、6.72(d,J=2.4Hz,1H)、6.73(dd,J=8.0,2.4Hz,1H)、7.03(s,1H)、7.18(d,J=8.0Hz,1H)、7.41(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.53(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.64(d,J=8.0Hz,1H)、8.03(d,J=8.4Hz,1H).
【０２８３】
実施例１１５ 3-[4-(2-ヒドロキシエトキシ)インダン-1-イル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・塩酸塩の合成
【化１６２】
0003989102.tif 000179
実施例104と同様にして、5-(2-t-ブチルジメチルシリルオキシエトキシ)-1-インダノン(1.1g)および3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(800mg)から油状物を得た。この油状物のテトラヒドロフラン溶液(10ml)に、1.0Mテトラブチルアンモニウムフルオライド／テトラヒドロフラン溶液(6ml)を加え、室温で30分間攪拌した。この反応溶液を酢酸エチルと水に分配し、有機層を水洗、乾燥、濃縮し、残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー(ヘキサン／酢酸エチル系)で精製して、無色油状の標題化合物の遊離体 394mgを得た(収率；36%)。これを常法により塩酸塩とし、白色アモルファス状の標題化合物塩酸塩を得た。
塩酸塩(アモルファス):
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.28(t,J=7.2Hz,3H)、2.38-2.41(m,1H)、2.45-2.50(m,1H)、2.83-2.93(m,1H)、3.00-3.11(m,1H)、3.14-3.30(m,4H)、3.45-3.60(m,4H)、3.76(t,J=4.8Hz,2H)、3.82-3.91(m,1H)、4.03(br,2H)、4.58(t,J=7.2Hz,2H)、6.66(d,J=8.0Hz,1H)、6.78(t,J=8.0Hz,1H)、7.08(t,J=8.0Hz,1H)、7.28(s,1H)、7.58(t,J=8.0Hz,1H)、7.71(t,J=8.0Hz,1H)、7.86(d,J=8.0Hz,1H)、8.07(d,J=8.0Hz,1H).
MS(FAB) m/z 418(M+H)+.
【０２８４】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.45(t,J=7.2Hz,3H)、2.43-2.61(m,2H)、2.53(q,J=7.2Hz,2H)、2.69(br,4H)、2.89-2.97(m,1H)、3.09-3.17(m,1H)、3.44(br,4H)、3.99(t,J=4.0Hz,2H)、4.13-4.16(m,2H)、4.54(t,J=7.6Hz,1H)、6.71(d,J=7.6Hz,1H)、6.81(d,J=7.6Hz,1H)、7.03(s,1H)、7.09(t,J=7.6Hz,1H)、7.41(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.53(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.64(d,J=8.0Hz,1H)、8.03(d,J=8.4Hz,1H).
【０２８５】
実施例１１６ 3-(8-メトキシ-1,2-ジヒドロナフタレン-4-イル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・シュウ酸塩の合成
【化１６３】
0003989102.tif 000180
実施例104と同様にして、5-メトキシ-1-テトラロン(711mg)および3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(860mg)から、茶色油状物 97mgを得た(収率；93%)。これを常法によりシュウ酸塩とし、標題化合物シュウ酸塩の白色結晶を得た。
シュウ酸塩:
融点； 136-139℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.22(t,J=7.2Hz,3H)、2.36(br,2H)、2.77(t,J=8.0Hz,2H)、3.06(br,2H)、3.28(br,4H)、3.52(br,4H)、3.83(s,3H)、6.52(t,J=4.4Hz,1H)、6.79(d,J=8.0Hz,1H)、6.93(d,J=8.0Hz,1H)、7.11(t,J=8.0Hz,1H)、7.53(s,1H)、7.61(t,J=8.0Hz,1H)、7.72(t,J=8.4Hz,1H)、7.93(d,J=8.4Hz,1H)、8.12(d,J=8.4Hz,1H).
MS(FAB) m/z 400(M+H)+.
【０２８６】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.16(t,J=7.2Hz,3H)、2.40-2.45(m,2H)、2.54(q,J=7.2Hz,2H)、2.73(br,4H)、2.88(t,J=8.0Hz,2H)、3.52(br,4H)、3.88(s,3H)、6.60(t,J=4.4Hz,1H)、6.82(d,J=8.0Hz,1H)、6.99(d,J=8.0Hz,1H)、7.09(t,J=8.0Hz,1H)、7.35(s,1H)、7.46(dt,J=8.4,1.2Hz,1H)、7.57(dt,J=8.4,1.2Hz,1H)、7.71(d,J=8.4Hz,1H)、8.08(d,J=8.4Hz,1H).
【０２８７】
実施例１１７ 3-(7-メトキシ-1,2-ジヒドロナフタレン-4-イル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・シュウ酸塩の合成
【化１６４】
0003989102.tif 000181
3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(860mg)のテトラヒドロフラン溶液(10ml)に、-78℃にて2.5M n-ブチルリチウム(1.3ml)を加えた。その後、-40℃まで昇温させた後、6-メトキシ-1-テトラロン(711mg)を加え、-40℃にて20分間撹拌した。反応溶液を飽和塩化アンモニウム水溶液に注ぎ、酢酸エチルで抽出した。有機層を水洗、飽和食塩水で洗浄、乾燥、減圧濃縮した後、残渣にメタノール(10ml)と5N塩酸(1ml)を加え、1時間加熱還流させた。反応液に2N水酸化ナトリウム水溶液を加えてアルカリ性とした後、酢酸エチルと水に分配し、有機層を水洗、乾燥、濃縮した。残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー(ヘキサン／酢酸エチル系)で精製し、無色油状の標題化合物の遊離体 410mgを得た(収率；86%)。これを常法によりシュウ酸塩とし、標題化合物シュウ酸塩の白色結晶を得た。
シュウ酸塩:
融点； 112-114℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.24(br,3H)、2.39(br,2H)、2.51(br,2H)、2.78(br,2H)、3.13(br,2H)、3.33(br,2H)、3.76(br,4H)、6.40(s,1H)、6.71(d,J=8.4Hz,1H)、6.87(s,1H)、7.14(d,J=8.4Hz,1H)、7.57(s,1H)、7.62(t,J=8.0Hz,1H)、7.73(t,J=8.0Hz,1H)、7.94(d,J=8.0Hz,1H)、8.12(d,J=8.0Hz,1H).
MS(FAB) m/z 400(M+H)+.
【０２８８】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.16(t,J=7.2Hz,3H)、2.42-2.47(m,2H)、2.54(q,J=7.2Hz,2H)、2.73(br,4H)、2.85(t,J=7.6Hz,2H)、3.51(br,4H)、3.82(s,3H)、6.47(t,J=4.8Hz,1H)、6.67(dd,J=8.8,2.8Hz,1H)、6.79(d,J=2.8Hz,1H)、7.32(d,J=8.8Hz,1H)、7.44(s,1H)、7.46(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.57(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.71(d,J=8.0Hz,1H)、8.08(d,J=8.4Hz,1H).
【０２８９】
実施例１１８ 3-(6-メトキシ-1,2-ジヒドロナフタレン-4-イル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・シュウ酸塩の合成
【化１６５】
0003989102.tif 000182
実施例104と同様にして、7-メトキシ-1-テトラロンおよび3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリンから無色油状の標題化合物の遊離体 97mgを得た(収率；98%)。これを常法によりシュウ酸塩とし、標題化合物シュウ酸塩の白色結晶を得た。
シュウ酸塩:
融点； 150-153℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.24(t,J=7.2Hz,3H)、2.38(br,2H)、2.74(t,J=7.6Hz,2H)、3.11(br,2H)、3.35(br,4H)、3.55(br,4H)、3.63(s,3H)、6.55(t,J=4.4Hz,1H)、6.78-6.79(m,2H)、7.18(d,J=8.4Hz,1H)、7.59(s,1H)、7.62(t,J=8.0Hz,1H)、7.73(t,J=8.0Hz,1H)、7.96(d,J=8.0Hz,1H)、8.13(d,J=8.0Hz,1H).
MS(FAB) m/z 400(M+H)+.
【０２９０】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.16(t,J=7.2Hz,3H)、2.42-2.47(m,2H)、2.54(q,J=7.2Hz,2H)、2.73(br,4H)、2.80(t,J=8.0Hz,2H)、3.52(br,4H)、3.70(s,3H)、6.60(t,J=4.8Hz,1H)、6.73(dd,J=8.0,2.8Hz,1H)、6.96(d,J=2.8Hz,1H)、7.13(d,J=8.0Hz,1H)、7.38(s,1H)、7.46(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.57(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.72(d,J=8.0Hz,1H)、8.08(d,J=8.4Hz,1H).
【０２９１】
実施例１１９ 3-(5-メトキシ-1,2,3,4-テトラヒドロナフタレン-1-イル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・シュウ酸塩の合成
【化１６６】
0003989102.tif 000183
実施例18と同様にして、3-(8-メトキシ-1,2-ジヒドロナフタレン-4-イル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(273mg)およびパラジウム／カーボン触媒(20mg)から、無色油状の標題化合物の遊離体 218mgを得た(収率；83%)。これを常法によりシュウ酸塩とし、標題化合物シュウ酸塩の白色結晶を得た。
シュウ酸塩:
融点； 133-136℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.23(t,J=7.2Hz,3H)、1.65-1.80(m,3H)、2.00(br,1H)、2.15(br,1H)、2.55-2.72(m,2H)、3.11(d,J=5.6Hz,2H)、3.32(br,2H)、3.54(br,1H)、3.60(br,2H)、3.80(s,3H)、3.93(br,2H)、4.24(t,J=5.6Hz,1H)、6.52(d,J=8.0Hz,1H)、6.79(d,J=8.0Hz,1H)、6.95(s,1H)、7.04(t,J=8.0Hz,1H)、7.55(t,J=8.0Hz,1H)、7.66(t,J=8.0Hz,1H)、7.78(d,J=8.0Hz,1H)、8.06(d,J=8.0Hz,1H).
MS(FAB) m/z 402(M+H)+.
【０２９２】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.16(t,J=7.6Hz,3H)、1.68-1.75(m,2H)、2.01-2.09(m,1H)、2.23-2.29(m,1H)、2.53(q,J=7.6Hz,2H)、2.62-2.84(m,2H)、2.70(br,4H)、3.47(br,4H)、3.87(s,3H)、4.29(t,J=5.6Hz,1H)、6.67(d,J=8.0Hz,1H)、6.70(s,1H)、6.72(d,J=8.0Hz,1H)、7.06(t,J=8.0Hz,1H)、7.40(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.49(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.56(d,J=8.0Hz,1H)、8.03(d,J=8.4Hz,1H).
【０２９３】
実施例１２０ 3-(6-メトキシ-1,2,3,4-テトラヒドロナフタレン-1-イル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・シュウ酸塩の合成
【化１６７】
0003989102.tif 000184
3-(6-メトキシ-1,2-ジヒドロナフタレン-1-イル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(347mg)に、メタノール(30ml)と酸化白金(30mg)を加え、水素雰囲気下、6時間反応させた。反応溶液をセライト濾過した後、減圧濃縮した。残渣をNH-シリカゲルカラムクロマトグラフィーで精製して、油状の標題化合物の遊離体 189mgを得た(収率；54%)。これを常法によりシュウ酸塩とし、標題化合物シュウ酸塩の白色結晶を得た。
シュウ酸塩:
融点； 170-173℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.21(br,3H)、1.60-1.80(m,2H)、1.95-2.20(m,2H)、2.81(br,2H)、3.04(br,2H)、3.23(br,4H)、3.49(br,4H)、3.72(s,3H)、4.19(br,1H)、6.64(d,J=8.4Hz,1H)、6.73(s,1H)、6.82(d,J=8.4Hz,1H)、6.96(s,1H)、7.55(t,J=8.0Hz,1H)、7.65(t,J=8.0Hz,1H)、7.78(d,J=8.0Hz,1H)、8.05(d,J=8.0Hz,1H).
MS(FAB) m/z 402(M+H)+.
【０２９４】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.16(t,J=7.2Hz,3H)、2.05-2.14(m,3H)、2.18-2.26(m,1H)、2.51(q,J=7.2Hz,2H)、2.71(br,4H)、2.71-2.89(m,2H)、3.47(br,4H)、3.81(s,3H)、4.25(t,J=5.6Hz,1H)、6.66(dd,J=8.4,2.8Hz,1H)、6.70(d,J=2.8Hz,1H)、6.72(s,1H)、6.94(d,J=8.4Hz,1H)、7.40(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.50(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.57(d,J=8.0Hz,1H)、8.03(d,J=8.4Hz,1H).
【０２９５】
実施例１２１ 3-(7-メトキシ-1,2,3,4-テトラヒドロナフタレン-1-イル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・シュウ酸塩
【化１６８】
0003989102.tif 000185
実施例18と同様にして、3-(6-メトキシ-1,2-ジヒドロナフタレン-4-イル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(405mg)およびパラジウム／カーボン触媒(30mg)から、無色油状の標題化合物の遊離体 239mgを得た(収率；61%)。これを常法によりシュウ酸塩とし、標題化合物シュウ酸塩の白色結晶を得た。
シュウ酸塩:
融点； 110-112℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.21(br,3H)、1.73(br,2H)、2.02(br,1H)、2.12(br,1H)、2.73(br,2H)、3.09(br,2H)、3.29(br,4H)、3.50(br,4H)、3.58(s,3H)、4.21(br,1H)、6.43(s,1H)、6.72(d,J=8.4Hz,1H)、6.97(s,1H)、7.06(d,J=8.4Hz,1H)、7.53(t,J=8.0Hz,1H)、7.64(t,J=8.0Hz,1H)、7.77(d,J=8.0Hz,1H)、8.04(d,J=8.0Hz,1H).
MS(FAB) m/z 402(M+H)+.
【０２９６】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.16(t,J=7.2Hz,3H)、1.66-1.81(m,2H)、2.05-2.13(m,1H)、2.21-2.28(m,1H)、2.52(q,J=7.2Hz,2H)、2.71(br,4H)、2.71-2.85(m,2H)、3.47(br,4H)、3.67(s,3H)、4.27(t,J=6.0Hz,1H)、6.58(d,J=2.4Hz,1H)、6.74(s,1H)、6.75(dd,J=8.8,2.4Hz,1H)、7.08(d,J=8.4Hz,1H)、7.41(dt,J=8.4,1.2Hz,1H)、7.51(dt,J=8.4,1.2Hz,1H)、7.59(d,J=8.4Hz,1H)、8.03(d,J=8.4Hz,1H).
【０２９７】
実施例１２２ 3-(3-ヒドロキシメチルクロマン-6-イル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・塩酸塩の合成
【化１６９】
0003989102.tif 000186
実施例161-2、次いで実施例20と同様にして、6-ブロモ-3-アセトキシメチルクロマン(4.67g)および3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(2.2g)から、油状物を得た。これにメタノール(20ml)と1N水酸化ナトリウム水溶液(2ml)を加え、50℃で2時間反応させた。反応液を酢酸エチルと水に分配し、有機層を水洗、乾燥、濃縮し、残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィーで精製して、油状の標題化合物の遊離体を得た。これを常法により塩酸塩とし、標題化合物塩酸塩の黄色結晶 1.93gを得た(収率；91%)。
塩酸塩:
融点； 168-172℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.34(t,J=7.2Hz,3H)、2.13(br,1H)、2.63(dd,J=16.4,4.8Hz,1H)、2.89(dd,J=16.4,5.2Hz,1H)、3.19-3.26(m,2H)、3.33-3.43(m,3H)、3.48-3.60(m,3H)、3.62(d,J=11.6Hz,2H)、3.90-3.98(m,3H)、4.31(dd,J=11.2,2.0Hz,1H)、6.87(d,J=9.2Hz,1H)、7.56(t,J=8.0Hz,1H)、7.71(t,J=8.0Hz,1H)、7.91-7.96(m,4H)、8.09(d,J=8.0Hz,1H).
MS(FAB) m/z 404(M+H)+.
【０２９８】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.18(t,J=7.2Hz,3H)、2.30-2.36(m,1H)、2.56(q,J=7.2Hz,2H)、2.66-2.73(m,1H)、2.76(br,4H)、2.98(dd,J=16.4,1.2Hz,1H)、3.57(br,4H)、3.78-3.69(m,2H)、4.05-4.13(m,1H)、4.33-4.37(m,1H)、6.89(d,J=8.0Hz,1H)、7.42(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.56(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.59(s,1H)、7.75(d,J=8.0Hz,1H)、7.88(dd,J=8.0,2.0Hz,1H)、7.89(s,1H)、8.05(d,J=8.4Hz,1H).
【０２９９】
実施例１２３ 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-(2-ピリジル)イソキノリン・二塩酸塩の合成
【化１７０】
0003989102.tif 000187
実施例10-1に従い、N-メチル-o-トルアミド(2.28g)と2-シアノピリジン(1.59g)を反応させて得た3-(2-ピリジル)イソキノリン-1-オンを、オキシ塩化リン(10ml)に加え、100℃で3時間加熱した。反応液を減圧濃縮し、残渣に酢酸エチルと水を加えた。有機層を水、炭酸水素ナトリウム水溶液、飽和食塩水で洗浄し、硫酸マグネシウムで乾燥した。溶媒を減圧下留去した。次いで、得られた1-クロロ-3-(2-ピリジル)イソキノリンを、N-エチルピペラジン(15ml)と110℃で12時間反応させた。反応液を減圧濃縮し、残渣に酢酸エチルと水を加えた。有機層を水、飽和食塩水で洗浄し、硫酸マグネシウムで乾燥した。溶媒を減圧下留去し、残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー(塩化メチレン／メタノール系)で精製して、淡黄色油状の標題化合物の遊離体を得た。
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.18(t,J=8.0Hz,3H)、2.57(q,J=8.0Hz,2H)、2.78(m,4H)、3.58(m,4H)、7.27(m,1H)、7.50(t,J=9.2Hz,1H)、7.61(t,J=9.2Hz,1H)、7.81(t,J=9.2Hz,1H)、7.89(d,J=9.2Hz,1H)、8.10(d,J=9.2Hz,1H)、8.40(s,1H)、8.52(d,J=9.2Hz,1H)、8.67(d,J=4.5Hz,1H).
【０３００】
得られた遊離体を常法により塩酸塩とし、エタノール／エーテルから再結晶して、標題化合物を黄色粉末として得た(0.31g)。
塩酸塩:
融点； 160-162℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.34(t,J=7.2Hz,3H)、3.19-3.28(m,2H)、3.31-3.43(m,2H)、3.55-3.70(m,4H)、4.14(br-d,2H)、7.71-7.79(m,2H)、7.84(t,J=8.0Hz,1H)、8.10(d,J=8.0Hz,1H)、8.20(d,J=8.0Hz,1H)、8.30-8.39(m,1H)、8.63(s,1H)、8.66(d,J=8.0Hz,1H)、8.85(br-d,1H)、11.26(br-s,1H).
MS(FAB) m/z 319(M+H)+.
【０３０１】
実施例１２４ 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[5-(2-ヒドロキシエトキシ)ピリジン-2-イル]イソキノリンの合成
【化１７１】
0003989102.tif 000188
実施例127-1と同様にして、2-ヨード-3-ヒドロキシピリジンと4-ヨード-3-ヒドロキシピリジンの混合物(4.015g)、酢酸2-ブロモエチル(4.551g)とビス(トリブチルチン)(13.6ml)から、5-(2-アセトキシエトキシ)-2-トリブチルスタンニルピリジンを無色固体(3.362g)として得た。これと1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-ブロモイソキノリン(452mg)を、実施例300と同様に処理して、黄色結晶の標題化合物塩酸塩(エタノール／イソプロピルエーテルから再結晶) 189mgを得た。(収率；29%)
塩酸塩:
融点； 110-115℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.30(3H,t,J=7.2Hz)、3.20(1H,q,J=7.2Hz)、3.22(1H,q,J=7.2Hz)、3.30-3.40(2H,m)、3.48-3.60(4H,m)、3.80-3.90(2H,m)、4.17(2H,d,J=13.2Hz)、4.30-4.40(2H,m)、7.75(1H,dd,J=8Hz,7Hz)、7.76-7.88(1H,m)、7.84(1H,dd,J=8H,7Hz)、8.07(1H,d,J=8Hz)、8.19(1H,d,J=8Hz)、8.16-8.30(1H,m)、8.44-8.60(2H,m).
ESI-Mass； 379(MH+).
【０３０２】
実施例１２５ 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[2-(2-ヒドロキシエトキシ)ピリジン-5-イル]イソキノリンの合成
(125-1) 2-(2-ベンジルオキシエトキシ)-5-ブロモピリジン
【化１７２】
0003989102.tif 000189
実施例126-1と同様にして、2-ベンジルオキシエタノール(15.219g)と2,5-ジブロモピリジン(2.369g)から、黄色油状の標題化合物 2.705gを得た。
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 3.81(2H,t,J=4.8Hz)、4.46(2H,t,J=4.8Hz)、4.61(2H,s)、6.72(1H,d,J=8.8Hz)、7.27-7.36(5H,m)、7.64(1H,dd,J=8.8Hz,2.4Hz)、8.16(1H,d,J=2.4Hz).
【０３０３】
(125-2) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[2-(2-ヒドロキシエトキシ)ピリジン-5-イル]イソキノリン
【化１７３】
0003989102.tif 000190
2-(2-ベンジルオキシエトキシ)-5-ブロモピリジン(1.233g)と1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-ブロモイソキノリン(480mg)を、実施例167-2に従って処理し、続いて実施例167-3と同様に処理して標題化合物の塩酸塩を得た。これをエタノール／イソプロピルエーテルから再結晶し、薄黄色結晶の標題化合物 186mgを得た。(収率；27%)
塩酸塩:
融点； 137-142℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.31(3H,t,J=7.2Hz)、3.16-3.24(2H,m)、3.30(1H,t,J=10.4Hz)、3.33(1H,t,J=10.4Hz)、3.54(2H,t,J=13.6Hz)、3.58(2H,d,J=10.4Hz)、3.73(2H,t,J=5.2Hz)、3.99(2H,d,J=13.6Hz)、4.33(2H,t,J=5.2Hz)、6.96(1H,d,J=8.8Hz)、7.58(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.73(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.93(1H,d,J=8Hz)、8.04(1H,s)、8.09(1H,d,J=8Hz)、8.46(1H,dd,J=8.8Hz,2.8Hz)、8.96(1H,d,J=2.8Hz)、11.15(1H,br-s).
ESI-Mass； 379(MH+).
【０３０４】
実施例１２６ 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[2-(2-メトキシエトキシ)ピリジン-5-イル]イソキノリンの合成
(126-1) 2-(2-メトキシエトキシ)-5-ブロモピリジン
【化１７４】
0003989102.tif 000191
2-メトキシエタノール(7.9ml)をN,N-ジメチルホルムアミド(50ml)に溶解し、氷冷下、60%水素化ナトリウム(4g)を加えて20分間撹拌し、その後90℃でさらに30分間撹拌した。反応混合物に2,5-ジブロモピリジン(2.369g)／N,N-ジメチルホルムアミド(20ml)溶液を滴下し、一晩撹拌した。反応混合物を酢酸エチルと水に分配し、有機層を水洗、乾燥(MgSO4)、減圧濃縮し、シリカゲルカラムクロマトグラフィー(酢酸エチル／ヘキサン系)で精製して、無色油状の標題化合物 1.122gを得た。(収率；48%)
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 3.43(3H,s)、3.73(2H,t,J=4.6Hz)、4.44(2H,t,4.6Hz)、6.72(1H,dd,J=8.8Hz,0.8Hz)、7.64(1H,dd,J=8.8Hz,2.4Hz)、8.17(1H,dd,J=2.4Hz,0.8Hz).
【０３０５】
(126-2) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[2-(2-メトキシエトキシ)ピリジン-5-イル]イソキノリン
【化１７５】
0003989102.tif 000192
実施例167-2と同様にして、2-(2-メトキシエトキシ)-5-ブロモピリジン(928mg)と1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-ブロモイソキノリン(480mg)から、黄色結晶の標題化合物塩酸塩 371mgを得た。(収率；53%)
塩酸塩：
融点； 115-120℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.33(3H,t,J=7.2Hz)、3.18-3.65(2H,m)、3.70(2H,t,J=4.6Hz)、4.02(2H,d,J=13.6Hz)、4.45(2H,t,J=4.6Hz)、6.99(1H,d,J=8.4Hz)、7.61(1H,dd,J=8.4Hz,7Hz)、7.75(1H,dd,J=8.4Hz,7Hz)、7.96(1H,d,J=8.4Hz)、8.07(1H,s)、8.12(1H,d,J=8.4Hz)、8.48(1H,dd,J=8.4Hz,2.8Hz)、8.99(1H,s,J=2.8Hz).
ESI-Mass； 393(MH+).
【０３０６】
実施例１２７ 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[5-(2-メトキシエトキシ)ピリジン-2-イル]イソキノリンの合成
(127-1) 5-メトキシエトキシ-2-トリブチルスタンニルピリジン
【化１７６】
0003989102.tif 000193
3-ヒドロキシピリジン(20.077g)をメタノール(350ml)に溶解し、ヨウ化ナトリウム(31.565g)と水酸化ナトリウム(8.545g)を加え、氷冷下、5%次亜塩素酸ナトリウム(314ml)を滴下して5時間撹拌した。反応混合物に10%チオ硫酸ナトリウム溶液(200ml)を加え、5N塩酸で中和後、酢酸エチルで抽出した。有機層を水洗、乾燥(MgSO4)、減圧濃縮し、シリカゲルカラムクロマトグラフィー(酢酸エチル／ヘキサン系)で精製して、2-ヨード-3-ヒドロキシピリジンと4-ヨード-3-ヒドロキシピリジンの混合物(7：3)を黄色固体(12.544g)として得た。この混合物(2.97g)をN,N-ジメチルホルムアミド(40ml)に溶解し、2-ブロモエチルメチルエーテル(3.822g)と炭酸カリウム(3.704g)を加え、80℃で一晩撹拌した。不溶物を濾去し、反応混合物を酢酸エチルと水に分配した。有機層を水洗、乾燥(MgSO4)、減圧濃縮した。残渣とビス(トリブチルチン)(5ml)を、実施例161-2と同様に処理して、無色油状の標題化合物 1.142gを得た。
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 0.87(9H,t,J=7.4Hz).1.11-1.16(6H,m)、1.29-1.37(6H,m)、1.50-1.61(6H,m)、3.43(3H,s)、3.74(2H,t,J=5Hz)、4.06(2H,t,J=5Hz)、6.97(1H,dd,J=8.4Hz,1.2Hz)、7.08(1H,dd,J=8.4Hz,4.8Hz)、8.37(1H,dd,J=4.8Hz,1.2Hz).
【０３０７】
(127-2) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[5-(2-メトキシエトキシ)ピリジン-2-イル]イソキノリン
【化１７７】
0003989102.tif 000194
実施例161-3と同様にして、5-(2-メトキシエトキシ)-2-トリブチルスタンニルピリジン(1.142g)と1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-ブロモイソキノリン(448mg)から、黄色結晶の標題化合物塩酸塩(エタノール／イソプロピルエーテルから再結晶) 225mgを得た。(収率；36%)
塩酸塩:
融点； 116-119℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.31(3H,t,J=7.2Hz)、3.15-3.25(2H,m)、3.30-3.40(2H,m)、3.37(3H,s)、3.54-3.62(4H,m)、3.80-3.85(2H,m)、4.20(2H,d,J=14Hz)、4.45-4.52(2H,m)、7.77(1H,dd,J=8Hz,7Hz)、7.86(1H,dd,J=8Hz,7Hz)、7.88-7.96(1H,m)、8.03(1H,d,J=8Hz)、8.20(1H,d,J=8Hz)、8.24-8.36(1H,m)、8.50-8.60(2H,m).
ESI-Mass； 393(MH+).
【０３０８】
実施例１２８ 3-(2-プロピルカルボニルアミノピリジン-5-イル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・塩酸塩の合成
【化１７８】
0003989102.tif 000195
実施例161-2、次いで実施例20と同様にして、5-ブロモ-2-プロピルカルボニルアミノピリジン(3.11g)および3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(514mg)から、標題化合物の遊離体 338mgを得た(収率；40%)。これを常法により塩酸塩とし、標題化合物塩酸塩の黄色結晶を得た。
塩酸塩:
融点； 168-171℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 0.94(t,J=7.2Hz,3H)、1.35(t,J=7.2Hz,3H)、1.66(q,J=7.2Hz,2H)、2.47(t,J=7.2Hz,2H)、3.18-3.26(m,2H)、3.30-3.40(m,2H)、3.54-3.63(m,4H)、4.02(d,J=14.0Hz,2H)、7.64(t,J=8.0Hz,1H)、7.78(t,J=8.0Hz,1H)、7.99(d,J=8.0Hz,1H)、8.13,(d,J=8.8Hz,1H)、8.16(s,1H)、8.16(d,J=8.0Hz,1H)、8.69(dd,J=8.8,2.4Hz,1H)、9.14(d,J=2.4Hz,1H).
MS(FAB) m/z 404(M+H)+.
【０３０９】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.04(t,J=7.2Hz,3H)、1.17(t,J=7.2Hz,3H)、1.76-1.85(m,2H)、2.42(t,J=7.2Hz,2H)、2.60(q,J=7.2Hz,2H)、2.76(br,4H)、3.56(br,4H)、7.48(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.61(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.65(s,1H)、7.79(d,J=8.4Hz,1H)、8.07(d,J=8.4Hz,1H)、8.31(d,J=8.8Hz,1H)、8.44(dd,J=8.8,2.4Hz,1H)、9.06(br,1H).
【０３１０】
実施例１２９ 3-[(2-メチルスルホニルピリジン)-5-イル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・塩酸塩の合成
【化１７９】
0003989102.tif 000196
実施例161-2、次いで実施例20と同様にして、5-ブロモ-2-メチルスルホニルピリジン(1.72g)および3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(582mg)から、標題化合物の遊離体 609mgを得た(収率；82%)。これを常法により塩酸塩とし、標題化合物塩酸塩の黄色結晶を得た。
塩酸塩:
融点； 248-250℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.34(t,J=7.2Hz,3H)、3.20-3.26(m,2H)、3.35(s,3H)、3.30-3.40(m,2H)、3.56-3.63(m,4H)、4.00(d,J=14.0Hz,2H)、7.71(t,J=8.0Hz,1H)、7.82(t,J=8.0Hz,1H)、8.05(d,J=8.0Hz,1H)、8.17(d,J=8.0Hz,1H)、8.18(d,J=8.0Hz,1H)、8.37(s,1H)、8.86(dd,J=8.0,2.4Hz,1H)、9.57(d,J=2.4Hz,1H).
MS(FAB) m/z 397(M+H)+.
【０３１１】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.18(t,J=7.2Hz,3H)、2.56(q,J=7.2Hz,2H)、2.76(t,J=4.8Hz,4H)、3.28(s,3H)、3.61(t,J=4.8Hz,4H)、7.56(t,J=8.0Hz,1H)、7.67(t,J=8.0Hz,1H)、7.79(s,1H)、7.85(d,J=8.0Hz,1H)、8.11(d,J=8.0Hz,1H)、8.17(d,J=8.0Hz,1H)、8.67(dd,J=8.0,2.0Hz,1H)、9.48(d,J=2.0Hz,1H).
【０３１２】
実施例１３０ 3-[(2-エチルスルホニルピリジン)-5-イル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・塩酸塩の合成
【化１８０】
0003989102.tif 000197
実施例161-2、次いで実施例20と同様にして、5-ブロモ-2-エチルスルホニルピリジン(1.77g)および3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(579mg)から標題化合物の遊離体 710mgを得た(収率；96%)。これを常法により塩酸塩とし、標題化合物塩酸塩の黄色結晶を得た。
塩酸塩:
融点； 155-159℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.18(t,J=7.2Hz,3H)、1.35(t,J=7.2Hz,3H)、3.19-3.26(m,2H)、3.32-3.40(m,2H)、3.50(q,J=7.2Hz,2H)、3.59-3.66(m,4H)、4.07(d,J=13.2Hz,2H)、7.71(t,J=8.0Hz,1H)、7.83(t,J=8.0Hz,1H)、8.04(d,J=8.0Hz,1H)、8.17(d,J=8.0Hz,1H)、8.19(d,J=8.4Hz,1H)、8.38(s,1H)、8.87(dd,J=8.4,2.0Hz,1H)、9.58(d,J=2.0Hz,1H).
MS(FAB) m/z 411(M+H)+.
【０３１３】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.18(t,J=7.2Hz,3H)、1.34(t,J=7.6Hz,3H)、2.56(q,J=7.2Hz,2H)、2.76(t,J=4.8Hz,4H)、3.45(q,J=7.6Hz,2H)、3.61(t,J=4.8Hz,4H)、7.56(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,2H)、7.66(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.79(s,1H)、7.85(d,J=8.0Hz,1H)、8.11(d,J=8.4Hz,1H)、8.17(d,J=8.4Hz,1H)、8.67(dd,J=8.4,2.0Hz,1H)、9.49(d,J=2.0Hz,1H).
【０３１４】
実施例１３１ 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-(2-ブチルピリジン-5-イル)イソキノリンの合成
【化１８１】
0003989102.tif 000198
1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[2-(1-ブチン-1-イル)ピリジン-5-イル]イソキノリン(148mg)をエタノール(20ml)に溶解し、酸化白金(15mg)を加えて水素雰囲気下、室温で一晩撹拌した。酸化白金を濾去後、減圧濃縮し、(NH)シリカゲルカラムクロマトグラフィー(酢酸エチル／ヘキサン系)で精製し、続いて常法によりシュウ酸塩として、薄褐色アモルファス状の標題化合物シュウ酸塩 98mgを得た。(収率；50%)
シュウ酸塩:
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 0.90(3H,t,J=7.2Hz)、1.24(3H,t,J=7.2Hz)、1.27-1.38(2H,m)、1.64-1.72(2H,m)、2.78(2H,t,J=7.6Hz)、3.12(2H,q,J=7.2Hz)、3.32-3.42(4H,brs)、7.36(1H,d,J=8Hz)、7.61(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.74(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.96(1H,d,J=8Hz)、8.10(1H,s)、8.11(1H,d,J=8Hz)、8.40(1H,dd,J=8Hz,2.4Hz)、9.25(1H,d,J=2.4Hz).
ESI-Mass； 375(MH+).
【０３１５】
実施例１３２ 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[5-(3-フルオロプロピル)ピリジン-2-イル]イソキノリンの合成
【化１８２】
0003989102.tif 000199
ジエチルアミノ硫黄トリフルオリド(237ml)を塩化メチレン(2ml)に溶解し、窒素雰囲気下、-70℃で1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[5-(3-ヒドロキシプロピル)ピリジン-2-イル]イソキノリン(160mg)／塩化メチレン(2ml)溶液を加えた。その後、冷浴をはずして2時間撹拌した。反応液を塩化メチレンで希釈し、飽和重曹水、飽和食塩水で順次洗浄後、乾燥(MgSO4)、減圧濃縮し、(NH)シリカゲルカラムクロマトグラフィー(酢酸エチル／ヘキサン系)で精製して、黄色アモルファス状の標題化合物シュウ酸塩 60mgを得た。(収率；31%)
シュウ酸塩
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.26(3H,t,J=7.2Hz)、1.94-2.10(2H,m)、2.76(2H,t,J=7.6Hz)、3.17(2H,q,J=7.2Hz)、3.35-3.48(4H,m)、3.60-3.80(4H,m)、4.43(1H,t,J=6Hz)、4.55(1H,t,J=6Hz)、7.62(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.73(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.82(1H,dd,J=8Hz,2.4Hz)、8.07(1H,d,J=8Hz)、8.13(1H,d,J=8Hz)、8.34(1H,d,J=8Hz)、8.45(1H,s)、8.55(1H,d,J=2.4Hz).
ESI-Mass； 379(MH+).
【０３１６】
実施例１３３ 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[2-(3-フルオロプロピル)ピリジン-5-イル]イソキノリンの合成
【化１８３】
0003989102.tif 000200
ジエチルアミノ硫黄トリフルオリド(53ml)とフッ化水素ピリジン(320ml)を塩化メチレン(3ml)に溶解し、窒素雰囲気下、-70℃で1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[5-(3-ヒドロキシプロピル)ピリジン-2-イル]イソキノリン(152mg)／塩化メチレン(2ml)溶液を加えた。その後、冷浴をはずして2時間撹拌した。塩化メチレンで希釈し、飽和重曹水、飽和食塩水で順次洗浄後、乾燥(MgSO4)、減圧濃縮した。残渣を(NH)シリカゲルカラムクロマトグラフィー(酢酸エチル／ヘキサン系)で精製して、黄色油状の標題化合物 6mgを得た。(収率；5%)
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.18(3H,t,J=7.2Hz)、2.15-2.28(2H,m)、2.56(2H,q,J=7.2Hz)、2.76(4H,t,J=4.4Hz)、2.99(2H,t,J=7.6Hz)、3.60(4H,t,J=6.4Hz)、4..48(1H,t,J=6.4Hz)、4.60(1H,t,J=6.4Hz)、7.28(1H,d,J=8Hz)、7.49(1H,dd,J=8Hz,7Hz)、7.61(1H,dd,J=8Hz,7Hz)、7.68(1H,s)、7.81(1H,d,J=8Hz)、8.09(1H,d,J=8Hz)、8.35(1H,dd,J=8Hz,2.4Hz)、9.30(1H,d,J=2.4Hz).
ESI-Mass； 379(MH+).
【０３１７】
実施例１３４ 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[5-(3-ヒドロキシプロピル)ピリジン-2-イル]イソキノリンの合成
(134-1) 3-(3-ベンジルオキシプロピル)ピリジン
【化１８４】
0003989102.tif 000201
実施例167-1と同様にして、3-ピリジンプロパノール(24.882g)とベンジルブロマイド(26ml)から、褐色油状の標題化合物 34.28gを得た。(収率；83%)
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.90-1.97(2H,m)、2.73(2H,t,J=7.8Hz)、3.48(2H,t,J=6.4Hz)、4.50(2H,s)、7.18(1H,dd,J=8Hz,4.8Hz)、7.27-7.37(5H,m)、7.48(1H,ddd,J=8Hz,2.4Hz,1.6Hz)、8.43(1H,dd,J=4.8Hz,1.6Hz)、8.45(1H,d,J=2.4Hz).
【０３１８】
(134-2) 3-(3-ベンジルオキシプロピル)ピリジン N-オキシド
【化１８５】
0003989102.tif 000202
3-(3-ベンジルオキシプロピル)ピリジン(34.28g)を酢酸(260ml)に溶解し、30%過酸化水素水(52ml)を加え、50℃で一晩撹拌した。放冷後、反応液に水(52ml)を加え、減圧濃縮した。残渣をクロロホルムに溶解し、水洗、乾燥(MgSO4)、減圧濃縮し、シリカゲルカラムクロマトグラフィー(塩化メチレン／メタノール系)で精製し、黄色油状の標題化合物 30.23gを得た。(収率；88%)
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.87-1.95(2H,m)、2.70(2H,t,J=7.8Hz)、3.47(2H,t,J=6Hz)、4.50(2H,s)、7.08(1H,d,J=8Hz)、7.16(1H,dd,J=8Hz,6.4Hz)、7.28-7.39(5H,m)、8.05-8.10(2H,m).
【０３１９】
(134-3) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[5-(3-ベンジルオキシプロピル)ピリジン-2-イル]イソキノリン
【化１８６】
0003989102.tif 000203
3-(3-ベンジルオキシプロピル)ピリジン N-オキシド(4.546g)を塩化メチレンに溶解し、氷冷下、オキシ臭化リン(11.47g)を加えて2時間撹拌し、その後さらに室温で2時間撹拌した。反応混合物を温水に注ぎ、炭酸水素ナトリウムを加えて中和した。酢酸エチルで抽出し、有機層を水洗、乾燥(MgSO4)、減圧濃縮し、シリカゲルカラムクロマトグラフィー(酢酸エチル／ヘキサン系)で精製して、2-ブロモ-5-(3-ベンジルオキシプロピル)ピリジンと2-ブロモ-3-(3-ベンジルオキシプロピル)ピリジンの混合物(1：1)を褐色油状物(2.203g)として得た。この混合物(1.111g)と1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-ブロモイソキノリン(662mg)を、実施例167-2と同様に処理して、黄色油状の標題化合物 326mgを得た。(収率；33%)
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.18(3H,t,J=7.2Hz)、1.94-2.02(2H,m)、2.56(2H,q,J=7.2Hz)、2.77(4H,t,J=4Hz)、2.80(2H,t,J=7.2Hz)、2.80(2H,t,J=7.2Hz)、3.52(2H,t,J=6Hz)、3.59(4H,t,J=4Hz)、4.52(2H,s)、7.27-7.37(5H,m)、7.49(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.60(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.62(1H,dd,J=8.4Hz,2.4Hz)、7.88(1H,d,J=8Hz)、8.10(1H,d,J=8Hz)、8.36(1H,s)、8.43(1H,dd,J=8.4Hz)、8.52(1H,d,J=2.4Hz).
【０３２０】
(134-4) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[5-(3-ヒドロキシプロピル)ピリジン-2-イル]イソキノリン
【化１８７】
0003989102.tif 000204
実施例167-3と同様にして、1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[5-(3-ベンジルオキシプロピル)ピリジン-2-イル]イソキノリン(326mg)から、黄色アモルファス状の標題化合物シュウ酸塩 150mgを得た。(収率；43%)
シュウ酸塩:
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.24(3H,t,J=7.2Hz)、1.72-1.80(2H,m)、2.69(2H,t,J=7.8Hz)、3.11(2H,q,J=7.2Hz)、3.30-3.40(4H,m)、3.44(2H,t,J=6.2Hz)、7.62(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.73(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.78(1H,dd,J=8.4Hz,2.4Hz)、8.06(1H,d,J=8Hz)、8.12(1H,d,J=8.4Hz)、8.33(1H,d,J=8Hz)、8.43(1H,s)、8.53(1H,d,J=2.4Hz).
ESI-Mass； 377(MH+).
【０３２１】
実施例１３５ 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[2-(3-ヒドロキシプロピル)ピリジン-5-イル]イソキノリンの合成
(135-1) 5-ブロモ-2-[3-(t-ブチルジメチルシリルオキシ)プロピル]ピリジン
【化１８８】
0003989102.tif 000205
J.O.C.,53,386,1988.に従って合成した5-ブロモ-2-ピリジンプロパノール(4.266g)から、実施例163-1と同様の方法で、無色油状の標題化合物 6.297gを得た。(収率；97%)
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 0.04(6H,s)、0.90(9H,s)、1.89-1.97(2H,m)、2.82(2H,t,J=7.8Hz)、3.65(2H,t,J=6.2Hz)、7.07(1H,dd,J=8Hz,2.4Hz)、8.57(1H,d,J=2.4Hz).
【０３２２】
(135-2) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[2-(3-ヒドロキシプロピル)ピリジン-5-イル]イソキノリン
【化１８９】
0003989102.tif 000206
実施例167-2と同様にして、5-ブロモ-2-[3-(t-ブチル)ジメチルシリルオキシプロピル]ピリジン(2.973g)と1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-ブロモイソキノリン(1.158g)から、黄色固体の標題化合物遊離体 1.288gを得た(収率；94%)。このうち一部(150mg)を常法によりシュウ酸塩とし、薄黄色アモルファス状の標題化合物シュウ酸塩 80mgを得た。(収率；43%)
シュウ酸塩:
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.25(3H,t,J=7.2Hz)、1.80-1.84(2H,m)、2.81(2H,t,J=7.6Hz)、3.15(2H,q,J=7.2Hz)、3.34-3.46(4H,m)、3.45(2H,t,J=6.4Hz)、3.60-3.80(4H,m)、7.61(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.74(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.96(1H,d,J=8Hz)、8.11(1H,s)、8.11(1H,d,J=8Hz)、8.40(1H,dd,J=8Hz,2.4Hz)、9.26(1H,d,J=2.4Hz).
ESI-Mass； 377(MH+).
【０３２３】
実施例１３６ 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[2-(3-ヒドロキシブチル)ピリジン-5-イル]イソキノリンの合成
(136-1) 5-ブロモ-2-(3-ヒドロキシ-1-ブチニル-4-イル)ピリジン
【化１９０】
0003989102.tif 000207
実施例139-1と同様にして、2,5-ジブロモピリジン(18.951g)と3-ブチン-2-オール(6.3ml)から、褐色固体の標題化合物 15.895gを得た。(収率；88%)
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.57(3H,d,J=6.8Hz)、4.77(1H,m)、7.31(1H,d,J=7.8Hz)、7.79(1H,dd,J=7.8Hz,2.4Hz)、8.63(1H,d,J=2.4Hz).
【０３２４】
(136-2) 5-ブロモ-2-(3-ヒドロキシブチル)ピリジン
【化１９１】
0003989102.tif 000208
実施例139-2と同様にして、5-ブロモ-2-(3-ヒドロキシ-1-ブチニル)ピリジン(4.521g)から、黄色油状の標題化合物 2.783gを得た。(収率；60%)
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.23(3H,d,J=6Hz)、1.78-1.93(2H,m)、2.91(2H,t,J=7.8Hz)、3.23(1H,br-s)、3.78-3.88(1H,m)、7.09(1H,d,J=8.4Hz)、7.73(1H,dd,J=8.4Hz,2.4Hz)、8.55(1H,d,J=2.4Hz).
【０３２５】
(136-3) 5-ブロモ-2-[3-(t-ブチルジメチルシリルオキシ)ブチル]ピリジン
【化１９２】
0003989102.tif 000209
実施例163-1と同様にして、5-ブロモ-2-(3-ヒドロキシブチル)ピリジン(2.647g)から、無色油状の標題化合物 3.75gを得た。(収率；95%)
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 0.04(6H,s)、0.88(9H,s)、1.16(3H,d,J=6Hz)、1.77-1.83(2H,m)、2.67-2.87(2H,m)、3.56-3.58(1H,m)、7.04(1H,d,J=8.4Hz)、7.69(1H,J=8.4Hz,2.4Hz)、8.55(1H,d,J=2.4Hz).
【０３２６】
(136-4) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[2-(3-ヒドロキシブチル)ピリジン-5-イル]イソキノリン
【化１９３】
0003989102.tif 000210
実施例167-2と同様にして、5-ブロモ-2-[3-(t-ブチル)ジメチルシリルオキシブチル]ピリジン(2.066g)と1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-ブロモイソキノリン(491mg)から、黄色アモルファス状の標題化合物シュウ酸塩 420mgを得た。(収率；56%)
シュウ酸塩:
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.09(3H,d,J=6Hz)、1.24(3H,t ,J=7.2Hz)、1.70-1.78(2H,m)、2.74-2.90(2H,m)、3.13(2H,q,J=7.2Hz)、3.37(4H,br-s)、3.60-3.76(6H,m)、7.37(2H,d,J=8.4Hz)、7.61(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.74(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.96(1H,d,J=8Hz)、8.10(1H,s)、8.11(1H,d,J=8Hz)、8.39(1H,dd,J=8.4Hz,2.4Hz)、9.25(1H,d,J=2.4Hz).
ESI-Mass； 391(MH+).
【０３２７】
実施例１３７ 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[2-(4-ヒドロキシブチル)ピリジン-5-イル]イソキノリンの合成
(137-1) 5-ブロモ-2-(4-ヒドロキシ-1-ブチニル)ピリジン
【化１９４】
0003989102.tif 000211
実施例139-1と同様にして、2,5-ジブロモピリジン(14.213g)と3-ブチン-1-オール(4.5ml)から、褐色固体の標題化合物 6.6gを得た。(収率；48%)
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 2.72(2H,t,J=6.4Hz)、3.85(1H,t,J=6.4Hz)、3.86(1H,t,J=6.4Hz)、7.29(1H,d,J=8.4Hz)、7.77(1H,dd,J=8.4Hz,2.4Hz)、8.60(1H,d,J=2.4Hz).
【０３２８】
(137-2) 5-ブロモ-2-(4-ヒドロキシブチル)ピリジン
【化１９５】
0003989102.tif 000212
実施例139-2と同様にして、5-ブロモ-2-(4-ヒドロキシ-1-ブチニル)ピリジン(4.522g)から、黄色油状の標題化合物 3.397gを得た。(収率；74%)
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.61-1.67(2H,m)、1.77-1.85(3H,m)、2.80(2H,t,J=7.6Hz)、3.68(2H,m)、7.07(1H,d,J=8Hz)、7.72(1H,dd,J=8Hz,2.4Hz)、8.57(1H,d,J=2.4Hz).
【０３２９】
(137-3) 5-ブロモ-2-[4-(t-ブチルジメチルシリルオキシ)ブチル]ピリジン
【化１９６】
0003989102.tif 000213
実施例163-1と同様にして、5-ブロモ-2-(4-ヒドロキシブチル)ピリジン(1.905g)から、無色油状の標題化合物 2.484gを得た。(収率；87%)
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 0.04(6H,s)、0.88(9H,s)、1.52-1.60(2H,m)、1.72-1.79(2H,m)、2.76(2H,t,J=7.6Hz)、3.63(2H,t,J=6.6Hz)、7.06(1H,d,J=8Hz)、7.70(1H,dd,J=8Hz,2.4Hz)、8.57(1H,d,J=2.4Hz).
【０３３０】
(137-4) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[2-( 4-ヒドロキシブチル)ピリジン-5-イル]イソキノリンの合成
【化１９７】
0003989102.tif 000214
実施例167-2と同様にして、5-ブロモ-2-[4-(t-ブチル)ジメチルシリルオキシブチル]ピリジン(2.484g)と1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-ブロモイソキノリン(435mg)から、黄色アモルファス状の標題化合物シュウ酸塩 420mgを得た。(収率；64%)
シュウ酸塩:
1H-NMR (400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.25(3H,t,J=7.2Hz)、142-1.49(2H,m)、1.68-1.76(2H,m)、2.78(2H,t,J=7.6Hz)、3.15(2H,q,J=7.2Hz)、3.36-3.44(4H,br-s)、3.41(2H,t,J=6.2Hz)、7.36(1H,d,J=8Hz)、7.61(1H,dd,J=8Hz,7Hz)、7.74(1H,dd,J=8Hz,7Hz)、7.96(1H,d,J=8Hz)、8.11(1H,d,J=8Hz)、8.40(1H,dd,J=8Hz,2.4Hz)、9.26(1H,d,J=2.4Hz).
ESI-Mass； 391(MH+).
【０３３１】
実施例１３８ 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[2-(3-ヒドロキシ-3-メチルブチル)ピリジン-5-イル]イソキノリン・シュウ酸塩の合成
(138-1) 5-ブロモ-2-(3-メチルヒドロキシ-1-ブチニル)ピリジン
【化１９８】
0003989102.tif 000215
実施例139-1と同様にして、2,5-ジブロモピリジン(18.951g)と2-メチル-3-ブチン-2-オール(6.3ml)から、黄褐色固体の標題化合物 17.91gを得た。(収率；94%)
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.64(6H,s)、2.16(1H,br-s)、7.31(1H,d,J=8.4Hz)、7.78(1H,dd,J=8.4Hz,2.4Hz)、8.63(1H,d,J=2.4Hz).
【０３３２】
(138-2) 5-ブロモ-2-(3-メチル-3-ヒドロキシブチル)ピリジン
【化１９９】
0003989102.tif 000216
実施例139-2と同様にして、5-ブロモ-2-(3-メチル-3-ヒドロキシ-1-ブチニル)ピリジン(4.802g)から、薄黄色油状の標題化合物 1.366gを得た。(収率；28%)
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.29(6H,s)、1.73(1H,s)、1.90(2H,t,J=7.8Hz)、7.09(1H,d,J=8.4Hz)、7.71(1H,dd,J=8.4Hz,2.4Hz)、8.55(1H,d,J=2.4Hz).
【０３３３】
(138-3) 5-ブロモ-2-[3-(t-ブチルジメチルシリルオキシ)-3-メチルブチル]ピリジン
【化２００】
0003989102.tif 000217
5-ブロモ-2-(3-メチル-3-ヒドロキシブチル)ピリジン(1.359g)を塩化メチレン(20ml)に溶解し、窒素雰囲気下、氷冷で、2,6-ルチジン(2.5ml)とt-ブチルジメチルシリルトリフルオロメタンスルホン酸(1.7ml)を順次加え、一晩撹拌した。反応混合物を水洗、乾燥(MgSO4)、減圧濃縮し、シリカゲルカラムクロマトグラフィー(酢酸エチル／ヘキサン系)で精製して、無色油状の標題化合物 1.724gを得た。(収率；86%)
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 0.10(6H,s)、0.88(9H,s)、1.27(6H,s)、1.78-1.83(2H,m)、2.82-2.87(2H,m)、7.06(1H,d,J=8.4Hz)、7.69(1H,dd,J=8.4Hz,2.4Hz)、8.56(1H,d,J=2.4Hz).
【０３３４】
(138-4) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[2-(3-ヒドロキシ-3-メチルブチル)ピリジン-5-イル]イソキノリン・シュウ酸塩
【化２０１】
0003989102.tif 000218
実施例167-2と同様にして、5-ブロモ-2-[3-(t-ブチル)ジメチルシリルオキシ-3-メチルブチル]ピリジン(1.724g)と1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-ブロモイソキノリン(324mg)から、黄色アモルファス状の標題化合物シュウ酸塩 132mgを得た。(収率；30%)
シュウ酸塩:
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.15(6H,s)、1.25(3H,t,J=7.2Hz)、1.74-1.79(2H,m)、2.80-2.85(2H,m)、 3.13(2H,q,J=7.2Hz)、3.32-3.42(4H,br-s)、3.58-3.78 (4H,br-s)、7.37(1H,d,J=8Hz)、7.61(1H,dd,J=8Hz,7Hz)、7.74(1H,dd,J=8Hz,7Hz)、7.96(1H,d,J=8Hz)、8.10(1H,s)、8.11(1H,d,J=8Hz)、8.40(1H,dd,J=8Hz,2.4Hz)、9.25(1H,d,J=2.4Hz).
ESI-Mass； 405(MH+).
【０３３５】
実施例１３９ 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[2-(3-メトキシプロピル)ピリジン-5-イル]イソキノリン・シュウ酸塩の合成
(139-1) 5-ブロモ-2-(3-メトキシプロピニル)ピリジン
【化２０２】
0003989102.tif 000219
2,5-ジブロモピリジン(16.582g)をトリエチルアミン(200ml)に溶解し、メチルプロパルギルエーテル(5.9ml)、ヨウ化銅(267mg)および塩化ビス(トリフェニルホスフィン)パラジウム(II) (46mg)を加え、窒素雰囲気下、室温にて1時間撹拌した。その後、室温でさらに3時間撹拌した。不溶物を濾去後、減圧濃縮し、シリカゲルカラムクロマトグラフィー(酢酸エチル／ヘキサン系)で精製して、褐色固体の標題化合物 12.411gを得た。(収率；79%)
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 3.47(3H,d,J=0.8Hz)、4.34(2H,s)、7.34(1H,d,J=8Hz)、7.79(1H,ddd,J=8Hz,2.4Hz,0.8Hz)、8.64(1H,d,J=2.4Hz).
【０３３６】
(139-2) 5-ブロモ-2-(3-メトキシプロピル)ピリジン
【化２０３】
0003989102.tif 000220
5-ブロモ-2-(3-メトキシプロピニル)ピリジン(5.652g)をエタノール(150ml)に溶解し、トリエチルアミン(2.5ml)と酸化白金(230mg)を加え、水素雰囲気下、室温で5時間撹拌した。酸化白金を濾去後、減圧濃縮し、反応混合物を酢酸エチルと水に分配した。有機層を水洗、乾燥(MgSO4)、減圧濃縮し、シリカゲルカラムクロマトグラフィー(酢酸エチル／ヘキサン系)で精製して、黄色油状の標題化合物 3.991gを得た。(収率；68%)
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.95-2.03(2H,m)、2.82(2H,t,J=7.6Hz)、3.34(3H,s)、3.41(2H,t,J=6.4Hz)、7.07(1H,d,J=8Hz)、7.71(1H,dd,J=8Hz,2.4Hz)、8.58(1H,d,J=2.4Hz).
【０３３７】
(139-3) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[2-(3-メトキシプロピル)ピリジン-5-イル]イソキノリン・シュウ酸塩の合成
【化２０４】
0003989102.tif 000221
実施例167-2と同様にして、5-ブロモ-2-(3-メトキシプロピル)ピリジン(2.301g)と1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-ブロモイソキノリン(865mg)から、黄色アモルファス状の標題化合物シュウ酸塩 982mgを得た。(収率；74%)
シュウ酸塩:
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.24(3H,t,J=7.2Hz)、1.88-1.97(2H,m)、2.81(2H,t,J=7.6Hz)、3.13(2H,q,J=7.2Hz)、3.23(3H,s)、3.32-3.42(6H,m)、3.60-3.80(4H,m)、7.37(1H,d,J=8Hz)、7.61(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.74(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.96(1H,d,J=8Hz)、8.11(1H,d,J=8Hz)、8.11(1H,s)、8.40(1H,dd,J=8Hz,2.4Hz)、9.27(1H,d,J=2.4Hz).
ESI-Mass； 391(MH+).
【０３３８】
実施例１４０ 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[3-(3-メトキシプロピル)ピリジン-5-イル]イソキノリン・シュウ酸塩の合成
(140-1) 5-ブロモ-3-(3-メトキシプロピニル)ピリジン
【化２０５】
0003989102.tif 000222
実施例139-1と同様にして、3,5-ジブロモピリジン(11.854g)とメチルプロパルギルエーテル(4.2ml)から、黄橙色固体の標題化合物 7.216gを得た。(収率；64%)
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 3.46(3H,s)、4.33(2H,s)、7.89(1H,t,J=2Hz)、8.58(1H,d,J=2Hz)、8.61(1H,d,J=2Hz).
【０３３９】
(140-2) 5-ブロモ-3-(3-メトキシプロピル)ピリジン
【化２０６】
0003989102.tif 000223
実施例139-2と同様にして、5-ブロモ-3-(3-メトキシプロピニル)ピリジン(4.521g)から、薄黄色油状の標題化合物 3.62gを得た。(収率；79%)
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.85-1.92(2H,m)、2.70(2H,t,J=7.8Hz)、3.35(3H,s)、3.38(2H,t,J=6.2Hz)、7.67(1H,t,J=2Hz)、8.37(1H,d,J=2Hz)、8.51(1H,d,J=2Hz).
【０３４０】
(140-3) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[3-(3-メトキシプロピル)ピリジン-5-イル]イソキノリン・シュウ酸塩
【化２０７】
0003989102.tif 000224
実施例167-2と同様にして、5-ブロモ-3-(3-メトキシプロピル)ピリジン(1.151g)と1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-ブロモイソキノリン(345mg)から、黄色アモルファス状の標題化合物シュウ酸塩 324mgを得た。(収率；64%)
シュウ酸塩:
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.25(3H,t,J=7.2Hz)、1.84-1.92(2H,m)、2.73(2H,t,J=7.6Hz)、3.16(2H,q,J=7.2Hz)、3.25(3H,s)、3.36(2H,t,6.4Hz)、3.38-3.48(4H,m)、3.60-3.80(4H,m)、7.63(1H,ddd,J=8.4Hz,7Hz,1.2Hz)、7.76(1H,ddd,J=8.4Hz,7Hz,1.2Hz)、7.98(1H,d,J=8.4Hz)、8.12(1H,d,J=8.4Hz)、8.17(1H,m)、8.33(1H,t,J=2.4Hz)、8.43(1H,t,J=2.4Hz)、8.45(1H,d,J=2.4Hz)、9.21(1H,d,J=2.4Hz).
ESI-Mass； 391(MH+).
【０３４１】
実施例１４１ 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[5-(3-メトキシプロピル)ピリジン-2-イル]イソキノリン・シュウ酸塩の合成
(141-1) 3-(3-メトキシプロピル)ピリジン
【化２０８】
0003989102.tif 000225
実施例167-1と同様にして、3-ピリジンプロパノール(6.452g)とヨウ化メチル(3.4ml)から、黄色油状の標題化合物 5.494gを得た。(収率；72%)
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.86-1.93(2H,m)、2.70(2H,t,J=7.8Hz)、3.35(3H,s)、3.39(2H,t,J=6.2Hz)、7.21(1H,dd,J=8Hz,4.8Hz)、7.51(1H,dt,J=8Hz,1.6Hz)、8.45(1H,dd,J=4.8Hz,1.6Hz)、8.46(1H,d,J=1.6Hz).
【０３４２】
(141-2) 3-(3-メトキシプロピル)ピリジン N-オキシド
【化２０９】
0003989102.tif 000226
3-(3-メトキシプロピル)ピリジン(5.551g)を塩化メチレン(60ml)に溶解し、氷冷下、70% m-過安息香酸(10.86g)を加えて90分間撹拌した。反応混合物を10%亜硫酸ナトリウム水、飽和重曹水で順次洗浄し、乾燥(MgSO4)、減圧濃縮した。残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー(酢酸エチル／メタノール系)で精製し、黄色油状の標題化合物 5.901gを得た。(収率；95%)
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.85-1.92(2H,m)、2.69(2H,t,J=7.6Hz)、3.35(3H,s)、3.39(2H,t,J=6.2Hz)、7.14(1H,d,J=7.2Hz)、7.21(1H,dd,J=7.2Hz,6.8Hz)、8.08-8.12(2H,m).
【０３４３】
(141-3) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[5-(3-メトキシプロピル)ピリジン-2-イル]イソキノリン・シュウ酸塩
【化２１０】
0003989102.tif 000227
実施例134-3と同様にして、3-(3-メトキシプロピル)ピリジン N-オキシド(5.901g)と1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-ブロモイソキノリン(694mg)から、褐色アモルファス状の標題化合物シュウ酸塩 120mgを得た。(収率；9%)
シュウ酸塩:
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.25(3H,t,J=7.2Hz)、1.80-1.88(2H,m)、2.69(2H,t,J=7.2Hz)、3.15(2H,q,J=7.2Hz)、3.24(3H,s)、3.34(2H,t,J=6.2Hz)、3.34-3.46(4H,m)、3.58-3.80(4H,m)、7.26(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.74(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.78(1H,dd,J=8.4Hz,2.4Hz,)、8.07(1H,d,J=8Hz)、8.13(1H,d,J=8Hz)、8.33(1H,d,J=8.4Hz)、8.44(1H,s)、8.53(1H,d,J=2.4Hz).
ESI-Mass； 391(MH+).
【０３４４】
実施例１４２ 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[2-(3-エトキシプロピル)ピリジン-5-イル]イソキノリン・シュウ酸塩の合成
(142-1) 5-ブロモ-2-(3-ヒドロキシ-1-プロペニル)ピリジン
【化２１１】
0003989102.tif 000228
J.O.C.,53,386,1988.に従って合成した3-(5-ブロモ-2-ピリジニル)-3-プロピン-1-オール(10.602g)をテトラヒドロフラン(100ml)に溶解し、氷冷下、水素化アルミニウムリチウム(1.06g)を数回に分けて加え、その後10分間撹拌した。反応混合物に、水(1.1ml)、5N水酸化ナトリウム(1.1ml)、水(3.3ml)を順次加え、不溶物をセライト濾過し、濾液を減圧濃縮した。残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー(酢酸エチル／ヘキサン系)で精製し、無色固体の標題化合物 3.718gを得た。(収率；34%)
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 2.66(1H,br-s)、4.38(2H,br-s)、6.68(1H,dt,J=15.6Hz,5Hz)、7.18(1H,d,8.4Hz)、7.74(1H,dd,J=8.4Hz,2.4Hz)、8.58(1H,d,J=2.4Hz).
【０３４５】
(142-2) 5-ブロモ-2-(3-エトキシ-1-プロペニル)ピリジン
【化２１２】
0003989102.tif 000229
5-ブロモ-2-(3-ヒドロキシ-1-プロペニル)ピリジン(3.718g)をテトラヒドロフラン(60ml)に溶解し、氷冷下、トリエチルアミン(7.1ml)とメタンスルホン酸クロライド(1.6ml)を順次加え、そのまま25分間撹拌した。不溶物を濾去し、減圧濃縮した。残渣をエタノール(60ml)に溶解し、氷冷下、ナトリウムエトキシド(1.388g)／エタノール(25ml)溶液を加え、室温で3時間半撹拌した。反応混合物を減圧濃縮し、残渣を酢酸エチルと水に分配した。有機層を水洗、乾燥(MgSO4)、減圧濃縮した。残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー(酢酸エチル／ヘキサン系)で精製して、黄色油状の標題化合物 2.607gを得た。(収率；65%)
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.25(3H,t,J=7.2Hz)、3.56(2H,q,J=7.2Hz)、4.17(2H,dd,J=5.2Hz,1.6Hz)、6.65(1H,dt,J=15.8Hz,1.6Hz)、6.79(1H,dt,J=15.8Hz,5.2Hz)、7.16(1H,d,J=8.4Hz)、7.71(1H,dd,J=8.4Hz,2.4Hz)、8.58(1H,d,J=2.4Hz).
【０３４６】
(142-3) 5-ブロモ-2-(3-エトキシプロピル)ピリジン
【化２１３】
0003989102.tif 000230
5-ブロモ-2-(3-エトキシ-1-プロペニル)ピリジン(3.079g)から、実施例139-2と同様に処理して、褐色油状の標題化合物 2.286gを得た。(収率；74%)
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.19(3H,t,J=7.2Hz)、1.96-2.03(2H,m)、2.83(2H,t,J=7.8Hz)、3.45(2H,t,J=6Hz)、3.47(2H,q,J=7.2Hz)、7.08(1H,d,J=8.4Hz)、7.70(1H,dd,J=8.4Hz,2.4Hz)、8.58(1H,d,J=2.4Hz).
【０３４７】
(142-4) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[2-(3-エトキシプロピル)ピリジン-5-イル]イソキノリン・シュウ酸塩
【化２１４】
0003989102.tif 000231
実施例167-2と同様にして、5-ブロモ-2-(3-エトキシプロピル)ピリジン(1.465g)と1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-ブロモイソキノリン(348mg)から、薄黄色アモルファス状の標題化合物のシュウ酸塩 472mgを得た。(収率；91%)
シュウ酸塩:
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.10(3H,t,J=7.2Hz)、1.25(3H.t,J=7.2Hz)、1.88-1.96(2H,m)、2.82(2H,t,J=7.6Hz)、3.13(2H,q,J=7.2Hz)、3.36-3.43(8H,m)、3.58-3.80(4H,br-s)、7.37(1H,d,J=8Hz)、7.61(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.74(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.96(1H,d,J=8Hz)、8.11(1H,s)、8.11(1H,d,J=8Hz)、8.41(1H,dd,,J=8Hz,2.4Hz)、9.27(1H,d,J=2.4Hz).
ESI-Mass； 405(MH+).
【０３４８】
実施例１４３ 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-{2-[3-(2-プロポキシ)プロピル]ピリジン-5-イル}イソキノリン・シュウ酸塩の合成
(143-1) 5-ブロモ-2-[3-(2-プロポキシ)-1-プロペニル]ピリジン
【化２１５】
0003989102.tif 000232
5-ブロモ-2-(3-ヒドロキシ-1-プロペニル)ピリジン(8.891g)をテトラヒドロフラン(200ml)に溶解し、トリエチルアミン(17.6ml)とメタンスルホン酸クロライド(3.9ml)を氷冷下に順次加え、20分間撹拌した。不溶物を濾去後、減圧濃縮した。残渣を2-プロパノール(100ml)に溶解し、ナトリウム2-プロパノキシド／2-プロパノール溶液[60%水素化ナトリウム(2g)と2-プロパノール(70ml)から調製した]に氷冷下加え、そのまま室温で30分間撹拌を続けた。反応混合物から不溶物を濾去後、減圧濃縮し、酢酸エチルと水に分配した。有機層を水洗、乾燥(MgSO4)、減圧濃縮した。残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー(酢酸エチル／ヘキサン系)で精製して、褐色油状の標題化合物 3.519gを得た。(収率；33%)
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.22(6H,d,J=6Hz)、3.69(1H,sept,J=6Hz)、4.18(2H,dd,J=5.2Hz,1.6Hz)、6.66(1H,dd,J=15.8Hz,1.6Hz)、6.79(1H,dd,J=15.8Hz,5.2Hz)、7.19(1H,d,J=8.4Hz)、7.73(1H,dd,J=8.4Hz,2.4Hz)、8.59(1H,d,J=2.4Hz).
【０３４９】
(143-2) 5-ブロモ-2-[3-(2-プロポキシ)プロピル]ピリジン
【化２１６】
0003989102.tif 000233
実施例139-2と同様にして、5-ブロモ-2-[3-(2-プロポキシ)-1-プロペニル]ピリジン(3.519g)から、黄色油状の標題化合物 2.859gを得た。(収率；81%)
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.14(6H,d,J=6Hz)、1.94-2.01(2H,m)、2.83(2H,t,J=7.8Hz)、3.43(2H,t,J=6Hz)、3.54(1H,sept,J=6Hz)、7.08(1H,d,J=8.4Hz)、7.70(1H,dd,J=8.4Hz,2.4Hz)、8.57(1H,d,2.4Hz).
【０３５０】
(143-3) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-{2-[3-(2-プロポキシ)プロピル]ピリジン-5-イル}イソキノリン・シュウ酸塩
【化２１７】
0003989102.tif 000234
実施例167-2と同様にして、5-ブロモ-2-[3-(2-プロポキシ)プロピル]ピリジン(1.291g)と1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-ブロモイソキノリン(348mg)から、薄黄色アモルファス状の標題化合物シュウ酸塩 418mgを得た。(収率；73%)
シュウ酸塩:
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.07(3H,t,J=6Hz)、1.25(3H.t,J=7.2Hz)、1.86-1.96(2H,m)、2.82(2H,t,J=7.6Hz)、3.14(2H,q,J=7.2Hz)、3.33-3.43(4H,m)、3.38(2H,t,J=6.4Hz)、3.50(1H,qui,J=6Hz)、7.37(1H,d,J=8Hz)、7.61(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.74(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.96(1H,d,J=8Hz)、8.11(1H,s)、8.11(1H,d,J=8Hz)、8.41(1H,dd,J=8Hz,2.4Hz)、9.27(1H,d,2.4Hz).
ESI-Mass； 419(MH+).
【０３５１】
実施例１４４ 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[2-(3-メトキシブチル)ピリジン-5-イル]イソキノリン・シュウ酸塩の合成
(144-1) 5-ブロモ-2-(3-メトキシ-1-ブチニル)ピリジン
【化２１８】
0003989102.tif 000235
5-ブロモ-2-(3-ヒドロキシ-1-ブチニル)ピリジン(5.426g)をテトラヒドロフラン(60ml)に溶解し、トリエチルアミン(10ml)とメタンスルホン酸クロライド(2.2ml)を、氷冷下順次加え、1時間撹拌した。反応混合物を酢酸エチルと水に分配し、有機層を水洗、乾燥(MgSO4)、減圧濃縮した。残渣をメタノール(16ml)に溶解し、氷冷下、28%ナトリウムメトキシド／メタノール溶液(4.6ml)を加え、室温で一晩撹拌した。反応混合物を減圧濃縮し、酢酸エチルと水に分配し、有機層を水洗、乾燥(MgSO4)、減圧濃縮した。残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー(酢酸エチル／ヘキサン系)で精製して、褐色油状の標題化合物 1.968gを得た。(収率；34%)
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.54(3H,d,J=6.4Hz)、3.85(1H,t,J=6.4Hz)、3.86(1H,t,J=6.4Hz)、7.33(1H,dd,J=8.4Hz,0.8Hz)、7.79(1H,dd,J=8.4Hz,2.4Hz)、8.64(1H,dd,J=2.4Hz,0.8Hz).
【０３５２】
(144-2) 5-ブロモ-2-(3-メトキシブチル)ピリジン
【化２１９】
0003989102.tif 000236
実施例139-2と同様にして、5-ブロモ-2-(3-メトキシ-1-ブチニル)ピリジン(1.968g)から、褐色油状の標題化合物 1.125gを得た。(収率；56%)
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.17(3H,d,J=6.4Hz)、1.83-1.90(2H,m)、3.32(4H,s)、7.07(1H,d,J=8.4Hz)、7.70(1H,dd,J=8.4Hz,2.4Hz)、8.57(1H,d,J=2.4Hz).
【０３５３】
(144-3) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[2-(3-メトキシブチル)ピリジン-5-イル]イソキノリン・シュウ酸塩
【化２２０】
0003989102.tif 000237
実施例167-2と同様にして、5-ブロモ-2-(3-メトキシブチル)ピリジン(1.125g)と1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-ブロモイソキノリン(377mg)から、黄褐色アモルファス状の標題化合物シュウ酸塩 352mgを得た。(収率；58%)
シュウ酸塩:
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.11(3H,d,J=6.4Hz)、1.24(3H,t,J=7.2Hz)、1.75-1.90(2H,m)、2.74-2.87(2H,m)、3.13(2H,q,J=7.2Hz)、3.22(3H,s)、3.26-3.34(1H.m)、3.32-3.42(4H,br-s)、7.37(1H,d,J=8Hz)、7.61(1H,dd,J=8Hz,7Hz)、7.74(1H,dd,J=8Hz,7Hz)、7.96(1H,d,J=8Hz)、8.11(1H,s)、8.12(1H,d,J=8Hz)、8.41(1H,dd,J=8Hz,2.4Hz)、9.26(1H,d,J=2.4Hz).
ESI-Mass； 405(MH+).
【０３５４】
実施例１４５ 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-{2-[2-(2-ヒドロキシ-2-シクロヘキシル)エチニル]ピリジン-4-イル}イソキノリン・シュウ酸塩
(145-1) 5-ブロモ-2-[2-(1-ヒドロキシシクロヘキシル)エチニル]ピリジン
【化２２１】
0003989102.tif 000238
実施例139-1と同様にして、2,5-ジブロモピリジン(14.213g)と1-エチニルシクロペンタノール(7.451g)から、薄褐色固体の標題化合物 14.305gを得た。(収率；85%)
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.25-1.36(1H,m)、1.52-1.80(6H,m)、2.00-2.06(2H,m)、2.40-2.45(1H,m)、7.31(1H,d,J=8.4Hz)、7.78(11H,dd,J=8.4Hz,2.4Hz)、8.63(1H,d,J=2.4Hz).
【０３５５】
(145-2) 5-ブロモ-2-{2-[1-(tert-ブチルジメチルシリルオキシ)シクロヘキシル]エチニル}ピリジン
【化２２２】
0003989102.tif 000239
実施例138-3と同様にして、5-ブロモ-2-[2-(1-ヒドロキシシクロヘキシル)エチニル]ピリジン(2.802g)から、薄黄色油状の標題化合物 4gを得た。(収率；100%)
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 0.21(6H,s)、0.90(9H,s)、1.32-1.94(10H,m)、7.28(1H,d,J=8.4Hz)、7.77(1H,dd,J=8.4Hz,2.4Hz)、8.64(1H,d,J=2.4Hz).
【０３５６】
(145-3) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[[2-{2-[2-(t-ブチルジメチルシリルオキシ)-2-シクロヘキシル]エチニル}ピリジン-4-イル]]イソキノリン
【化２２３】
0003989102.tif 000240
実施例167-2と同様にして、5-ブロモ-2-{2-[1-(t-ブチルジメチルシリルオキシ)シクロヘキシル]エチニル}ピリジン(4g)と1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-ブロモイソキノリン(446mg)から、黄色油状の標題化合物 156mgを得た。(収率；21%)
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 0.26(6H,s)、0.92(9H,s)、1.14(3H,t,J=7.2Hz)、1.05-1.75(10H,m)、2.55(2H,q,J=7.2Hz)、2.74(4H,t,J=4.4Hz)、3.59(4H,t,J=4.4Hz)、7.49(1H,dd,J=8.4Hz,0.8Hz)、7.50((1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.61(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.69(1H,s)、7.80(1H,d,J=8Hz)、8.07(1H,d,J=8Hz)、8.40(1H,dd,J=8.4Hz,2.4Hz)、9.35(1H,dd,J=2.4Hz,0.8Hz).
【０３５７】
(145-4) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-{2-[2-(2-ヒドロキシ-2-シクロヘキシル)エチニル]ピリジン-4-イル}イソキノリン・シュウ酸塩
【化２２４】
0003989102.tif 000241
1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[[2-{2-[2-(t-ブチルジメチルシリルオキシ)-2-シクロヘキシル]エチニル}ピリジン-4-イル]]イソキノリン(156mg)をテトラヒドロフラン(10ml)に溶解し、1Mテトラブチルアンモニウムフルオリド／テトラヒドロフラン溶液(0.6ml)を加え、室温で30分間撹拌した。反応混合物を酢酸エチルと水に分配し、有機層を水洗、乾燥(MgSO4)、減圧濃縮し、残渣を実施例131と同様に処理して、黄色アモルファス状の標題化合物シュウ酸塩 110mgを得た。(収率；67%)
シュウ酸塩:
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.23(3H,t,J=7.2Hz)、1.28-1.64(8H,m)、1.71-1.78(2H,m)、2.79-2.86(2H,m)、3.06(2H,q,J=7.2Hz)、3.26-3.36(4H,br-s)、3.38-3.76(4H,br-s)、7.36(1H,d,J=8Hz)、7.60(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.74(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7,69(1H,s)、8.10(1H,dd,J=8Hz,2.4Hz)、9.24(1H,d,J=2.4Hz).
ESI-Mass； 445(MH+).
【０３５８】
実施例１４６ 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[2-(1-ブチニル)ピリジン-5-イル]イソキノリンの合成
(146-1) 5-ブロモ-2-(1-ブチニル)ピリジン
【化２２５】
0003989102.tif 000242
実施例139-1と同様にして、2,5-ジブロモピリジン(24.7g)と1-ブチン(5.63g)から、褐色固体の標題化合物 13.113gを得た。(収率；60%)
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.26(3H,t,J=7.6Hz)、2.44(2H,q,J=7.6Hz)、7.74(1H,dd,J=8.4Hz,2.4Hz)、8.59(1H,d,J=2.4Hz).
【０３５９】
(146-2) 2-(1-ブチニル)-5-トリブチルスタンニルピリジン
【化２２６】
0003989102.tif 000243
実施例161-2と同様にして、5-ブロモ-2-(1-ブチニル)ピリジン(2.521g)から、薄緑色油状の標題化合物 1.331gを得た。(収率；25%)
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 0.88(9H,t,J=7.6Hz)、1.06-1.11(6H,m)、1.26(3H,t,J=7.6Hz)、7.30(1H,dd,J=7.4Hz,1.2Hz)、7.67(1H,dd,J=7.4Hz,1.2Hz)、8.52(1H,t,J=1.2Hz).
【０３６０】
(146-3) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[2-(1-ブチニル)ピリジン-5-イル]イソキノリン
【化２２７】
0003989102.tif 000244
実施例161-2と同様にして、2-(1-ブチニル)-5-トリブチルスタンニルピリジン(1.331g)と1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-ブロモイソキノリン(466mg)から、黄色アモルファス状の標題化合物 155mgを得た。(収率；27%)
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.18(3H,t,J=7.2Hz)、1.29(3H,t,J=7.2Hz)、2.50(2H,q,J=7.2Hz)、2.56(2H,q,J=7.2Hz)、2.75(4H,t,J=4.4Hz)、3.59(4H,t,J=4.4Hz)、7.46(1H,d,J=8Hz)、7.50(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.62(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.71(1H,s)、7.82(1H,d,J=8Hz)、8.09(1H,d,J=8Hz)、8.40(1H,dd,J=8Hz,2.4Hz)、9.29(1H,d,J=2.4Hz).
ESI-Mass； 371(MH+).
【０３６１】
実施例１４７ 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[2-(モルホリン-4-イル)ピリジン-5-イル]イソキノリン・三塩酸塩の合成
【化２２８】
0003989102.tif 000245
3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(1.27g)と[2-(モルホリン-4-イル)ピリジン-5-イル]トリブチルスタナン(3.03g)を、テトラキストリフェニルフォスフィンジクロリド(0.50g)の存在下、キシレン(50ml)中にて140℃で5時間反応させた。反応液を濃縮し、残渣に酢酸エチルと飽和炭酸水素ナトリウム水を加えて分液した。有機層を水、飽和食塩水で洗浄後、硫酸マグネシウムで乾燥し、溶媒を減圧留去した。残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー(塩化メチレン／メタノール系)で精製して、淡黄色油状の標題化合物の遊離体 0.39gを得た。
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.17(t,J=7.2Hz,3H)、2.55(q,J=7.2Hz,2H)、2.75(br-t,4H)、3.54(m,4H)、3.59(br-t,4H)、3.85(m,4H)、6.72(d,J=8.8Hz,1H)、7.42(br-t,1H)、7.55(s,1H)、7.56(br-t,1H)、7.75(d,J=8.0Hz,1H)、8.04(d,J=8.0Hz,1H)、8.27(dd,J=8.4,2.4Hz,1H)、9.02(d,J=2.4Hz,1H).
【０３６２】
得られた遊離体を常法により塩酸塩とし、エタノール／エーテルから再結晶して、白色粉末状の標題化合物 0.51gを得た。
塩酸塩:
融点； 186℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.33(t,J=7.2Hz,3H)、3.23(m,2H)、3.36(m,2H)、3.51(br-t,2H)、3.63(br-d,2H)、3.68(m,4H)、3.77(m,4H)、4.00(br-d,2H)、7.26(m,1H)、7.61(br-t,1H)、7.75(br-t,1H)、7.95(br-d,1H)、8.08(s,1H)、8.11(br-d,1H)、8.54(m,1H)、8.86(br-s,1H).
MS(FAB) m/z 404(M+H)+.
【０３６３】
実施例１４８ 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[5-(モルホリン-4-イル)ピリジン-2-イル]イソキノリン・三塩酸塩の合成
【化２２９】
0003989102.tif 000246
3-(5-ブロモピリジン-2-イル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(0.21g)とモルホリン(0.12ml)を、テトラキストリフェニルフォスフィンジクロリド(0.30g)の存在下、キシレン(30ml)中にて140℃で5時間反応させた。反応液を濃縮し、残渣に酢酸エチルと飽和炭酸水素ナトリウム水を加えて分液した。有機層を水、飽和食塩水で洗浄後、硫酸マグネシウムで乾燥し、溶媒を減圧留去した。残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー(塩化メチレン／メタノール系)で精製して、無色油状の標題化合物遊離体 47mgを得た。
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.20(t,J=7.2Hz,3H)、2.58(q,J=7.2Hz,2H)、2.79(br-s,4H)、3.27(m,4H)、3.59(br-s,4H)、3.91(m,4H)、7.30(dd,J=8.8,2.8Hz,1H),7.46(br-t,1H)、7.58(br-t,1H)、7.85(d,J=8.0Hz,1H)、8.07(d,J=8.0Hz,1H)、8.26(s,1H)、8.37(d,J=2.8Hz,1H)、8.41(d,J=8.8Hz,1H).
【０３６４】
得られた遊離体を常法により塩酸塩とし、エタノール／エーテルから再結晶して、白色粉末状の標題化合物塩酸塩 52mgを得た。
塩酸塩:
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.34(t,J=7.2Hz,3H)、3.24(m,2H)、3.32-3.42(m,6H)、3.50-3.65(m,4H)、3.81(m,4H)、4.13(br-d,2H)、7.69(br-t,1H)、7.81(br-t,1H)、7.94(br,1H)、8.04(br-d,1H)、8.16(br-d,1H)、8.36(br-d,1H)、8.45(br-s,1H)、8.48(br-d,1H).
MS (FAB) m/z 404(M+H)+.
【０３６５】
実施例１４９ 3-[2-(2,6-ジメチルモルホリン-4-イル)ピリジン-5-イル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・三塩酸塩の合成
【化２３０】
0003989102.tif 000247
3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(2.00g)と[2-(2,6-ジメチルモルホリン-4-イル)ピリジン-5-イル]トリブチルスタナン(5.70g)を、テトラキストリフェニルフォスフィンジクロリド(0.50g)の存在下、キシレン(70ml)中にて140℃で5時間反応させた。反応液を濃縮し、残渣に酢酸エチルと飽和炭酸水素ナトリウム水を加えて分液した。有機層を水、飽和食塩水で洗浄後、硫酸マグネシウムで乾燥し、溶媒を減圧留去した。残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー(塩化メチレン／メタノール系)で精製して、無色油状の標題化合物遊離体 0.76gを得た。
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.18(t,J=7.2Hz,3H)、1.30(d,J=6.0Hz,6H)、2.57(q,J=7.2Hz,2H)、2.60(dd,J=13.0,10.4Hz,6H)、2.76(br-t,4H)、3.60(br-t,4H)、3.76(ddd,J=10.4,6.0,2.0Hz,2H)、4.14(dd,J=13.0,2.0,2H)、6.72(d,J=8.8Hz,1H)、7.42(br-t,1H)、7.55(s,1H)、7.57(br-t,1H)、7.76(d,J=8.0,1H)、8.04(d,J=8.0,1.0Hz,1H)、8.26(dd,J=8.0,2.4Hz,1H)、9.02(d,J=2.4Hz,1H).
【０３６６】
得られた遊離体を常法により塩酸塩とし、エタノール／エーテルから再結晶して、白色粉末状の標題化合物塩酸塩 1.08gを得た。
塩酸塩:
融点； 180℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.19(d,J=5.6Hz,6H)、1.32(t,J=7.2Hz,3H)、2.62-2.68(m,2H)、3.24(m,2H)、3.37(m,2H)、3.48(br-t,2H)、3.60-3.70(m,4H)、4.01(br-d,2H)、4.29(br-d,2H)、7.24(m,1H)、7.60(br-t,1H)、7.55(br-t,1H)、7.75(br-t,1H)、7.95(br-d,1H)、8.05(br-s,1H)、8.11(br-d,1H)、8.49(m,1H)、8.86(br-s,1H).MS(FAB) m/z 432(M+H)+.
【０３６７】
実施例１５０ 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[2-(チオモルホリン-4-イル)ピリジン-5-イル]イソキノリン・三塩酸塩の合成
【化２３１】
0003989102.tif 000248
3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(0.69g)と[2-(チオモルホリン-4-イル)ピリジン-5-イル]トリブチルスタナン(1.62g)を、テトラキストリフェニルフォスフィンジクロリド(0.50g)の存在下、キシレン(50ml)中にて140℃で5時間反応させた。反応液を濃縮し、残渣に酢酸エチルと飽和炭酸水素ナトリウム水を加えて分液した。有機層を水、飽和食塩水で洗浄後、硫酸マグネシウムで乾燥し、溶媒を減圧留去した。残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー(塩化メチレン／メタノール系)で精製して、白色アモルファス状の標題化合物遊離体 0.66gを得た。
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.24(br-s,3H)、2.64(br-s,2H)、2.70(m,4H)、2.80(br,4H)、3.67(br,4H)、4.04(m,4H)、6.42(d,J=8.8Hz,2H)、7.43(br-t,1H)、7.56(br-t,1H)、7.76(d,J=8.0Hz,1H)、8.03(d,J=8.0Hz,1H)、8.24(dd,J=8.8,2.4Hz,1H)、9.00(d,J=2.4Hz,1H).
【０３６８】
得られた遊離体(0.20g)を常法により塩酸塩とし、エタノール／エーテルから再結晶して、淡黄色粉末状の標題化合物塩酸塩 0.26gを得た。
塩酸塩:
融点； 210℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.33(t,J=7.2Hz,3H)、2.75(br-s,4H)、3.20-3.27(m,2H)、3.47-3.56(m,2H)、3.60-3.66(br-d,2H)、3.97-4.02(br-d,2H)、4.10(br-s,4H)、7.37(m,1H)、7.62(br-t,1H)、7.77(br-t,1H)、7.96(br-d,1H)、8.09-8.14(m,1H)、8.58(m,1H)、8.80(m,1H)、10.9(m,1H).
MS(FAB) m/z 420(M+H)+.
【０３６９】
実施例１５１ 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[2-(S-オキシチオモルホリン-4-イル)ピリジン-5-イル]イソキノリン・三塩酸塩の合成
【化２３２】
0003989102.tif 000249
実施例150で得た1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[2-(チオモルホリン-4-イル)ピリジン-5-イル]イソキノリン(0.10g)を、ジクロロメタン(10ml)に溶解し、3-クロロ過安息香酸(56mg)と、氷冷下で1時間反応させた。反応液を酢酸エチルと飽和炭酸水素ナトリウム水に分配し、有機層を水、飽和食塩水で洗浄後、硫酸マグネシウムで乾燥し、溶媒を減圧留去した。残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー(塩化メチレン／メタノール系)で精製して、無色油状の標題化合物遊離体 28mgを得た。
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.22(t,J=7.2Hz,3H)、2.63(q,J=7.2Hz,2H)、2.79-2.88(m,8H)、3.65(br-s,4H)、4.22(m,4H)、6.82(d,J=8.8Hz,2H)、7.45(br-t,1H)、7.58(br-t,1H)、7.76(d,J=8.0Hz,1H)、8.03(d,J=8.0Hz,1H)、8.28(dd,J=8.8,2.4Hz,1H)、9.01(d,J=2.4Hz,1H).
【０３７０】
得られた遊離体を常法により塩酸塩とし、エタノール／エーテルから再結晶して、黄色粉末状の標題化合物塩酸塩 40mgを得た。
塩酸塩:
融点； 170℃
MS(FAB) m/z 436(M+H)+.
【０３７１】
実施例１５２ 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[2-(4-ヒドロキシピペリジン-1-イル)ピリジン-5-イル]イソキノリン・三塩酸塩の合成
【化２３３】
0003989102.tif 000250
3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(1.16g)と{2-[4-(t-ブチルジメチルオキシ)ピペリジン-1-イル]ピリジン-5-イル}トリブチルスタナン(1.37g)を、テトラキストリフェニルフォスフィンジクロリド(0.30g)の存在下、キシレン(30ml)中にて140℃で5時間反応させた。反応液を濃縮し、残渣に2N塩酸水を加えて、50℃で1時間反応させた。反応液を2N水酸化ナトリウム水でアルカリ性とし、酢酸エチルで抽出した。有機層を水、飽和食塩水で洗浄後、硫酸マグネシウムで乾燥し、溶媒を減圧留去した。残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー(塩化メチレン／メタノール系)で精製して、無色アモルファス状の標題化合物遊離体 0.26gを得た。
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.18(t,J=7.2Hz,3H)、1.33(dd,J=12.0,4.0Hz,2H)、1.43(dt,J=0.8,6.0Hz,1H)、1.86(br-d,J=12Hz,2H)、2.56(q,J=7.2Hz,2H)、2.76(br-s,4H)、2.92(dt,2.4,12.8Hz,2H)、3.55(t,J=6Hz,2H)、3.59(br-s,4H)、4.44(br-d,J=12.8,2H)、6.76(d,J=8.8Hz,1H)、7.42(br-t,1H)、7.54(s,1H)、7.75(d,J=8.0Hz,1H)、8.04(d,J=8.0Hz,1H)、8.23(dd,J=8.8,2.4Hz,1H)、9.01(d,J=2.4Hz,1H).
【０３７２】
得られた遊離体を常法により塩酸塩とし、エタノール／エーテルから再結晶して、 黄色粉末状の標題化合物塩酸塩 0.30gを得た。
塩酸塩:
融点； 188℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.27(br-d,J=13.4Hz,3H)、1.34(t,J=7.2Hz,3H)、1.73-1.86(m,1H)、1.83(br-d,J=13.4,2H)、3.23(m,2H)、3.31 (m,2H)、3.32-3.37(m,2H)、3.42-3.56(m,4H)、3.98(br-d,2H)、4.41(br-d,2H)、7.52(br-d,1H)、7.64(br-t,J=7.6Hz,1H)、7.78(br-t,J=7.6Hz,1H)、7.97(br-d,J=7.6Hz,1H)、8.11-8.15(m,1H)、8.13(s,1H)、8.65(br-d,J=7.6Hz,1H)、8.68(br-s,1H)、11.14(br-s,1H).
MS(FAB) m/z 432(M+H)+.
【０３７３】
実施例１５３ 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[2-(4-メトキシピペリジン-1-イル)ピリジン-5-イル]イソキノリン・三塩酸塩の合成
【化２３４】
0003989102.tif 000251
3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(0.83g)と[2-(4-メトキシピペリジン-1-イル)ピリジン-5-イル]トリブチルスタナン(0.94g)を、テトラキストリフェニルフォスフィンジクロリド(0.40g)の存在下、キシレン(30ml)中にて140℃で5時間反応させた。反応液を濃縮し、酢酸エチルと水に分配した。有機層を水、飽和食塩水で洗浄後、硫酸マグネシウムで乾燥し、溶媒を減圧留去した。残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー(塩化メチレン／メタノール系)で精製して、淡黄色油状の標題化合物遊離体 0.61gを得た。
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.18(t,J=7.2Hz,3H)、1.65(m,2H)、2.56(q,J=7.2Hz,2H)、2.76(br-s,4H)、3.31(ddd,J=13.2,9.6,3.6Hz,2H)、3.40(s,3H)、3.59(br-s,4H)、4.06(m,2H)、6.77(d,J=8.8Hz,1H)、7.42(br-t,1H)、7.54(s,1H)、7.76(d,J=8.0Hz,1H)、8.04(d,J=8.0Hz,1H)、8.23(dd,J=8.8,2.4Hz,1H)、9.01(d,J=2.4Hz,1H).
【０３７４】
得られた遊離体を常法により塩酸塩とし、エタノール／エーテルから再結晶して、白色粉末状の標題化合物塩酸塩 0.62gを得た。
塩酸塩:
融点； 170℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.35(t,J=7.2Hz,3H)、1.58-1.68(m,2H)、1.95-2.04(m,2H)、3.23(m,2H)、3.31 (s,3H)、3.38(m,2H)、3.51-3.59 (m,5H)、3.64(m,2H)、3.97(br-d,2H)、4.02(m,2H)、7.54(br-d,1H)、7.64(br-t,1H)、7.78(br-t,1H)、7.97(br-d,1H)、8.11-8.15(m,2H)、8.65-8.70(m,2H)、11.34(br-s,1H).
MS(FAB) m/z 432(M+H)+.
【０３７５】
実施例１５４ 1-(4-エチルピペラジン-1-イル)-3-[2-(4-ヒドロキシメチルピペリジン-1-イル)ピリジン-5-イル]イソキノリン・三塩酸塩の合成
【化２３５】
0003989102.tif 000252
3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(1.35g)と[2-(4-エトキシカルボニルピペリジン-1-イル)ピリジン-5-イル]トリブチルスタナン(1.71g)を、テトラキストリフェニルフォスフィンジクロリド(0.40g)の存在下、キシレン(50ml)中にて140℃で5時間反応させた。反応液を濃縮し、酢酸エチルと水に分配した。有機層を水、飽和食塩水で洗浄後、硫酸マグネシウムで乾燥し、溶媒を減圧留去した。得られた淡黄色油状の残渣をテトラヒドロフラン(30ml)に溶解し、水素化アルミニウムリチウム(1.9ml, 1M-THF溶液)と反応させた。反応液に水(0.07ml)、5N水酸化ナトリウム水(0.07ml)、水(0.21ml)の順に加え、室温で1時間撹拌した。反応液をろ過し、不溶物を酢酸エチルで洗浄後、ろ液を濃縮した。残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー(塩化メチレン／メタノール系)で精製して、淡黄色油状の標題化合物遊離体 0.78gを得た。
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.18(t,J=7.2Hz,3H)、1.33(dd,J=12.0,4.0Hz,2H)、1.43(dt,J=0.8,6.0Hz,1H)、1.86(br-d,J=12,2H)、2.56(q,J=7.2Hz,2H)、2.76(br-s,4H)、2.92(dt,2.4,12.8Hz,2H)、3.55(t,J=6Hz,2H)、3.59(br-s,4H)、4.44(br-d,J=12.8,2H)、6.76(d,J=8.8Hz,1H)、7.42(br-t,1H)、7.54(s,1H)、7.75(d,J=8.0Hz,1H)、8.04(d,J=8.0Hz,1H)、8.23(dd,J=8.8,2.4Hz,1H)、9.01(d,J=2.4Hz,1H).
【０３７６】
得られた遊離体を常法により塩酸塩とし、エタノール／エーテルから再結晶して、白色粉末状の標題化合物塩酸塩 0.45gを得た。
塩酸塩:
融点； 188℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.27(br-d,J=13.4Hz,3H)、1.34(t,J=7.2Hz,3H)、1.73-1.86(m,1H)、1.83(br-d,J=13.4,2H)、3.23(m,2H)、3.31(m,2H)、3.32-3.37(m,2H)、3.42-3.56(m,4H)、3.98(br-d,2H)、4.41(br-d,2H)、7.52(br-d,1H)、7.64(br-t,J=7.6Hz,1H)、7.78(br-t,J=7.6Hz,1H)、7.97(br-d,J=7.6Hz,1H)、8.11-8.15(m,1H)、8.13(s,1H)、8.65(br-d,J=7.6Hz,1H)、8.68(br-s,1H)、11.14(br-s,1H).
MS(FAB) m/z 432(M+H)+.
【０３７７】
実施例１５５ 3-[2-(5,6-ジヒドロ-2H-ピラン-4-イル)ピリジン-5-イル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・シュウ酸塩の合成
【化２３６】
0003989102.tif 000253
実施例161-2、次いで実施例20と同様にして、5-ブロモ-2-(5,6-ジヒドロ-2H-ピラン-4-イル)ピリジン(432mg)および3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(111mg)から黄色油状物 127mgを得た(収率；90%)。これを常法によりシュウ酸塩とし、標題化合物シュウ酸塩の白色結晶を得た。
シュウ酸塩:
融点； 156-159℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.23(br,3H)、2.51(br,2H)、3.06(br,2H)、3.32(br,4H)、3.67(br,4H)、3.84(br,2H)、4.26(br,2H)、6.47(s,1H)、7.63(br,1H)、7.96(d,J=8.0Hz,1H)、8.06-8.13(m,2H)、8.38(d,J=8.0Hz,1H)、8.45(s,1H)、8.78(s,1H).
MS(FAB) m/z 401(M+H)+.
【０３７８】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.16(t,J=7.2Hz,3H)、2.54(q,J=7.2Hz,2H)、2.88(t,J=8.0Hz,1H)、2.73(br,4H)、3.52(br,4H)、3.99(t,J=5.6Hz,2H)、4.38(q,J=2.8Hz,2H)、6.28(br,1H)、7.49(t,J=8.0Hz,1H)、7.61(t,J=8.0Hz,1H)、7.80(dd,J=8.4,2.4Hz,1H)、7.89(d,J=8.0Hz,1H)、8.10(d,J=8.0Hz,1H)、8.38(s,1H)、8.49(d,J=8.4Hz,1H)、8.74(d,J=2.4Hz,1H).
【０３７９】
実施例１５６ 3-[2-(テトラヒドロピラン-4-イル)ピリジン-5-イル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・シュウ酸塩の合成
【化２３７】
0003989102.tif 000254
実施例161-2、次いで実施例20と同様にして、5-ブロモ-2-(テトラヒドロピラン-4-イル)ピリジン(745mg)および3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(300mg)から油状物を得た。この油状物(387mg)にメタノール(10ml)とパラジウム／カーボン触媒(25mg)を加え、水素雰囲気下、終夜反応させた。反応溶液をセライト濾過した後、減圧濃縮した。残渣に1N水酸化ナトリウム水溶液加えてアルカリ性にした後、酢酸エチルと水に分配し、有機層を水洗、乾燥、濃縮した。残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー(ヘキサン／酢酸エチル系)で精製して、黄色油状物 260mgを得た(収率；69%)。これを常法によりシュウ酸塩とし、標題化合物シュウ酸塩の白色結晶を得た。
シュウ酸塩:
融点； 158-160℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.27(t,J=7.2Hz,3H)、1.76(br,4H)、2.92(br,1H)、3.19(br,2H)、3.30-3.85(m,10H)、3.99(d,J=11.2Hz,2H)、7.65(t,J=8.0Hz,1H)、7.76(t,J=8.0Hz,1H)、7.86(dd,J=8.4,2.0Hz,1H)、8.09(d,J=8.0Hz,1H)、8.14(d,J=8.4Hz,1H)、8.37(d,J=8.0Hz,1H)、8.46(s,1H)、8.61(d,J=2.0Hz,1H).
MS(FAB) m/z 403(M+H)+.
【０３８０】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.19(t,J=6.8Hz,3H)、1.82-1.92(m,4H)、2.57(q,J=6.8Hz,2H)、2.78(br,4H)、2.78-2.98(m,1H)、 3.55-3.59(m,6H)、4.11-4.14(m,2H)、7.50(t,J=8.4Hz,1H)、7.61(t,J=8.4Hz,1H)、7.68(dd,J=8.4,2.4Hz,1H)、7.89(d,J=8.4Hz,1H)、8.11(d,J=8.4Hz,1H)、8.36(s,1H)、8.48(d,J=8.4Hz,1H)、8.57(d,J=2.4Hz,1H).
【０３８１】
実施例１５７ 3-{4-[3-(3-ピリジル)プロポキシ]フェニル}-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・塩酸塩の合成
【化２３８】
0003989102.tif 000255
実施例51と同様にして、3-(4-ヒドロキシフェニル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(201mg)および3-(3-メタンスルホネイトプロピル)ピリジン(194mg)から標題化合物の遊離体 62mgを得た(収率；23%)。これを常法により塩酸塩とし、標題化合物塩酸塩の黄色結晶を得た。
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.19(t,J=7.2Hz,3H)、2.10-2.18(m,2H)、2.57(q,J=7.2Hz,2H)、2.78(br,4H)、2.85(t,J=7.6Hz,2H)、3.60(br,4H)、4.04(t,J=6.0Hz,2H)、6.98(d,J=8.8Hz,2H)、7.22(dd,J=7.6,4.4Hz,1H)、7.43(dt,J=8.0,1.2Hz,1H)、7.53-7.56(m,1H)、7.56(dt,J=8.0,1.2Hz,1H)、7.62(s,1H)、7.76(d,J=8.0Hz,1H)、8.05(d,J=8.0Hz,1H)、8.11(d,J=8.8Hz,2H)、8.46(dd,J=4.4,1.6Hz,1H)、8.51(d,J=2.0Hz,1H).
MS(FAB) m/z 453(M+H)+.
【０３８２】
実施例１５８ 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-(1-フェニルピペラジン-4-イル)イソキノリンの合成
【化２３９】
0003989102.tif 000256
1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-ブロモイソキノリン(631mg)をジオキサン(15ml)に溶解し、1-フェニルピペラジン(331mg)とトリス(ジベンジリデンアセトン)(クロロホルム)ジパラジウム(0) (10mg)と、トリ-o-トリルホスフィン(12mg)およびt-ブトキシナトリウム(231mg)を加え、窒素雰囲気下、100℃で一晩撹拌した。反応混合物を酢酸エチルと水に分配し、有機層を水洗、乾燥(MgSO4)、減圧濃縮し、(NH)シリカゲルカラムクロマトグラフィー(酢酸エチル／ヘキサン系)で精製した。これを常法によりシュウ酸塩とし、灰色アモルファス状の標題化合物シュウ酸塩 196mgを得た。(収率；20%)
シュウ酸塩:
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.22(3H,t,J=7.2Hz)、3.08(2H,q,J=7.2Hz)、3.24-3.32(8H,m)、3.46-3.62(4H,m)、3.63(4H,t,J=4.4Hz)、6.67(1H.s)、6.80(2H,d,J=8.8Hz)、7.21(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.23(1H,dd,J=8.8Hz,7.2Hz)、7.49(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.63(1H,d,J=8Hz)、7.87(1H,d,J=8Hz).
ESI-Mass； 402(MH+).
【０３８３】
実施例１５９ 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[1-(2-ピリジル)ピペラジン-4-イル]イソキノリンの合成
【化２４０】
0003989102.tif 000257
実施例158と同様にして、1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-ブロモイソキノリン(760mg)と1-(2-ピリジル)ピペラジン(1.162mg)から、薄黄色アモルファス状の標題化合物シュウ酸塩 533mgを得た。(収率；42%)
シュウ酸塩:
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.23(3H,t,J=7.2Hz)、3.10(2H,q,J=7.2Hz)、3.26-3.36(4H,m)、3.46-3.64(4H,m)、3.57-3.66(8H,m)、6.65(1H,ddd,J=7Hz,5Hz,0.8Hz)、6.66(1H,s)、6.89(1H,d,J=8.8Hz)、7.21(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.48(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.55(1H,ddd,J=8.8Hz,7Hz,2Hz)、7.62(1H,d,J=8Hz)、7.87(1H,d,J=8Hz)、8.13(1H,ddd,J=5Hz,2Hz,0.8Hz).
ESI-Mass； 403(MH+).
【０３８４】
実施例１６０ 3-[4-(4-モルホリニル)フェニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・二塩酸塩の合成
【化２４１】
0003989102.tif 000258
4-フルオロベンゾニトリル(10.89g)とモルホリン(7.84g)を、炭酸カリウム(12.42g)の存在下、ジメチルスルホキシド(45ml)中で反応させて得た4-(4-モルホリニル)ベンゾニトリルと、N-メチル-o-トルアミド(8.019g)を、実施例10-1に従って反応させ、3-[4-(4-モルホリニル)フェニル]イソキノリン-1-オン 6.840gを得た。
得られた3-[4-(4-モルホリニル)フェニル]イソキノリン-1-オン(1.523g)を実施例66と同様に反応し、シリカゲルカラムクロマトグラフィー(クロロホルム／メタノール系)で精製して、淡黄色油状の標題化合物の遊離体 1.623gを得た。
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.17(t,J=7.2Hz,3H)、2.55(q,J=7.2Hz,2H)、2.75(br-t,4H)、3.23(t,J=4.8Hz,4H)、3.58(br-t,4H)、3.88(t,J=4.8Hz,4H)、6.99(d,J=9.0Hz,2H)、7.41(br-t,1H)、7.55(br-t,1H)、7.60(s,1H)、7.75(d,J=8.0Hz,1H)、8.05(d,J=8.4Hz,1H)、8.11(d,J=9.0Hz,2H).
【０３８５】
得られた遊離体を常法により塩酸塩とし、エタノール／エーテルから再結晶して、標題化合物塩酸塩を黄色粉末として得た。
塩酸塩:
融点； 242-245℃(分解)
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.33(t,J=7.2Hz,3H)、3.19-3.28(m,6H)、3.30-3.38(m,2H)、3.54(br-t,2H)、3.62(br-d,2H)、3.82(br-t,4H)、3.98(br-d,2H)、7.19(d,J=8.6Hz,2H)、7.56(br-t,1H)、7.71(br-t,1H)、7.95(d,J=7.6Hz,1H)、7.98(s,1H)、8.09(d,J=8.4Hz,1H)、8.12(d,J=8.6Hz,2H)、11.13(br-s,1H).
MS(FAB) m/z 403(M+H)+.
【０３８６】
実施例１６１ 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-(2-ヒドロキシメチルチオフェン-4-イル)イソキノリン・二塩酸塩の合成
(161-1) 2-(4-ブロモチオフェン-2-イル)-1,3-ジオキソラン
【化２４２】
0003989102.tif 000259
4-ブロモ-2-チオフェンカルボキシアルデヒド(50g)をトルエン(500ml)に溶解し、エチレングリコール(81g)とp-トルエンスルホン酸(572mg)を加え、ディーンスターク装置つけて一晩加熱還流した。放冷後、反応混合物を、飽和重曹水、飽和食塩水で順次洗浄し、乾燥(MgSO4)、減圧濃縮した。残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー(酢酸エチル／ヘキサン系)で精製して、黄色油状の標題化合物 55gを得た。(収率；89%)
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 4.00-4.13(4H,m)、6.06(1H,s)、7.08(1H,d,J=1.2Hz)、7.21(1H,d,J=1.2Hz).
【０３８７】
(161-2) 4-トリブチルスタンニル-2-チオフェンカルボキシアルデヒド
【化２４３】
0003989102.tif 000260
2-(4-ブロモチオフェン-2-イル)-1,3-ジオキソラン(2.351g)をキシレン(30ml)に溶解し、ビス(トリブチルチン)(5.1ml)とテトラキス(トリフェニルホスフィン)パラジウム(116mg)を加え、窒素雰囲気下、120℃で1時間加熱撹拌した。不溶物を濾去し、減圧濃縮した後、シリカゲルカラムクロマトグラフィー(酢酸エチル／ヘキサン系)で精製して、薄黄色油状の標題化合物 1.165gを得た。(収率；29%)
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 0.90(9H,t,J=7.2Hz)、1.07-1.12(6H,m)、1.28-1.38(6H,m)、1.50-1.58(6H,m)、7.72(1H,d,J=1.2Hz)、7.79(1H,d,J=1.2Hz)、7.79(1H,d,J=1.2Hz)、9.99(1H,d,J=1.2Hz).
【０３８８】
(161-3) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-(2-ホルミルチオフェン-4-イル)イソキノリン
【化２４４】
0003989102.tif 000261
1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-ブロモイソキノリン(356mg)をキシレン(30ml)に溶解し、4-トリブチルスタンニル-2-チオフェンカルボキシアルデヒド(1.165g)とテトラキス(トリフェニルホスフィン)パラジウム(35mg)を加え、窒素雰囲気下、120℃で一晩加熱撹拌した。酢酸エチルで希釈し、2N塩酸で抽出し、水層を酢酸エチルで洗浄後、8N水酸化ナトリウムで塩基性にして、酢酸エチルで抽出した。有機層を水洗、乾燥(MgSO4)、減圧濃縮し、シリカゲルカラムクロマトグラフィー(酢酸エチル／ヘキサン系)で精製して、黄色油状の標題化合物 265mgを得た。(収率；73%)
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.18(3H,t,J=7.2Hz)、2.56(2H,q,J=7.2Hz)、2.76(4H,t,J=4.4Hz)、3.57(4H,t,J=4.4Hz)、7.48(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.55((H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.77(1H,d,J=8Hz)、8.07(1H,d,J=8Hz)、8.37(2H,s)、10.00(1H,s).
【０３８９】
(161-4) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-(2-ヒドロキシメチルチオフェン-4-イル)イソキノリン・二塩酸塩
【化２４５】
0003989102.tif 000262
1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-(2-ホルミルチオフェン-4-イル)イソキノリン(141mg)をエタノール(10ml)に溶解し、氷冷下、水素化ホウ素ナトリウム(8mg)を加えて、室温で30分間撹拌した。反応混合物を酢酸エチルと水に分配し、有機層を水洗、乾燥(MgSO4)、減圧濃縮した。残渣を常法により塩酸塩とし、エタノール／イソプロピルエーテルから再結晶して、黄色結晶の標題化合物塩酸塩 130mgを得た。(収率；75%)
塩酸塩:
融点； 170℃(分解)
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.30(3H,t,J=7.2Hz)、3.15-3.22(2H,m)、3.29(1H,t,J=11Hz)、3.32(1H,t,J=11Hz)、3.49(2H,t,J=13.4Hz)、3.57(2H,d,J=11Hz)、3.94(2H,d,J=13.4Hz)、4.66(2H,s)、7.55(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.62(1H,d,J=1.6Hz)、7.69(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.86(1H,s)、7.89(1H,d,J=8Hz)、8.02(1H,d,J=1.6Hz)、8.05(1H,d,J=8Hz).
ESI-Mass； 354(MH+).
【０３９０】
実施例１６２ 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-(2-ヒドロキシメチルチオフェン-5-イル)イソキノリン・二塩酸塩の合成
(162-1) 2-(5-ブロモチオフェン-2-イル)-1,3-ジオキソラン
【化２４６】
0003989102.tif 000263
実施例161-1と同様にして、5-ブロモ-2-チオフェンカルボキシアルデヒド(50g)から、褐色油状の標題化合物 57.2gを得た。(収率；93%)
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 3.96-4.13(4H,m)、6.01(1H,s)、6.90(1H,d,J=3.6Hz)、6.93(1H,d,J=3.6Hz).
【０３９１】
(162-2) [5-(1,3-ジオキサン-2-イル)チオフェン-2-イル]-1,3,2-ジオキサボリレート
【化２４７】
0003989102.tif 000264
2-(5-ブロモチオフェン-2-イル)-1,3-ジオキソラン(2.351g)をテトラヒドロフラン(10ml)に溶解し、窒素雰囲気下、-78℃で2.5M n-ブチルリチウム／ヘキサン溶液(4ml)を加え、30分間撹拌した。トリメトキシボラン(1.3ml)加えて30分間撹拌した後、室温で30分間撹拌した。反応混合物に、2N塩酸(10ml)加えて30分間撹拌後、エーテルで抽出し、有機層を減圧濃縮した。残渣をエーテルに溶解し、トリメチレングリコール(529mg)加えて、室温で90分間撹拌後、減圧濃縮した。残渣をトルエンに溶解し、トリメチレングリコール(3.517g)とp-トルエンスルホン酸(9mg)を加え、ディーンスターク装置を付けて3時間加熱還流した。放冷後、反応混合物を水洗、乾燥(MgSO4)、減圧濃縮し、薄黄色油状の標題化合物 1.516gを得た。(収率；60%)
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.40-1.46(1H,m)、2.00-2.08(2H,m)、2.15-2.28(1H,m)、3.93-4.00(2H,m)、4.13(4H,t,J=5Hz)、4.20-4.28(2H,m)、5.74(1H,s)、7.15(1H,d,J=3.6Hz)、7.40(1H,d,J=3.6Hz).
【０３９２】
(162-3) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-(2-ホルミルチオフェン-4-イル)イソキノリン
【化２４８】
0003989102.tif 000265
1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-ブロモイソキノリン(480mg)をN,N-ジメチルホルムアミド(12ml)に溶解し、[5-(1,3-ジオキサン-2-イル)チオフェン-2-イル]-1,3,2-ジオキサボレート(643mg)、テトラキス(トリフェニルホスフィン)パラジウム(23mg)と炭酸セシウム(977mg)を加え、窒素雰囲気下、100℃で一晩加熱撹拌した。反応混合物を酢酸エチルと水に分配し、有機層を水洗、乾燥(MgSO4)、減圧濃縮し、シリカゲルカラムクロマトグラフィー(トルエン／アセトン系)で精製した後、テトラヒドロフラン(10ml)に溶解して、1N塩酸(10ml)加え1時間撹拌した。反応液に5N 水酸化ナトリウムを加えて塩基性にした後、酢酸エチルで抽出した。有機層を水洗、乾燥(MgSO4)、減圧濃縮し、褐色固体の標題化合物 494mgを得た。(収率；93%)
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.17(3H,t,J=7.2Hz)、2.54(2H,q,J=7.2Hz)、2.73(4H,t,J=4.8Hz)、3.62(4H,t,J=4.8Hz)、7.50(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.62(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.66(1H,s)、7.70(1H,d,J=4Hz)、7.77(1H,d,J=4Hz)、7.79(1H,d,J=8Hz)、8.06(1H,d,J=8Hz)、9.92(1H,s).
【０３９３】
(162-4) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-(2-ヒドロキシメチルチオフェン-5-イル)イソキノリン・二塩酸塩
【化２４９】
0003989102.tif 000266
実施例161-4と同様にして、1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-(2-ホルミルチオフェン-5-イル)イソキノリン(120mg)から、黄色結晶の標題化合物塩酸塩 130mgを得た。(収率；75%)
塩酸塩:
融点； 180℃(分解)
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.29(3H,t,J=7.2Hz)、3.15-3.25(2H,m)、3.29(1H,t,J=11.2Hz)、3.32(1H,t,J=11.2Hz)、3.45(2H,t,J=13.4Hz)、3.59(2H,d,J=11.2Hz)、3.93(2H,d,J=13.4Hz)、4.63(2H,s)、6.97(1H,d,J=3.6Hz)、7.54(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.61(1H,d,J=3.6Hz)、7.69(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.88(1H,s)、7.89(1H,d,J=8Hz)、8.05(1H,d,J=8Hz).
ESI-Mass； 354(MH+).
【０３９４】
実施例１６３ 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[2-(2-ヒドロキシエチル)チオフェン-5-イル]イソキノリン・二塩酸塩の合成
(163-1) 2-[2-(t-ブチルジメチルシリルオキシ)エチル]チオフェン
【化２５０】
0003989102.tif 000267
2-(2-チエニル)エタノール(2.6g)をN,N-ジメチルホルムアミド(20ml)に溶解し、t-ブチルジメチルシリルクロライド(3.667g)とイミダゾール(1.634g)加え、室温で一晩撹拌した。反応混合物を酢酸エチルと水に分配し、有機層を水洗、乾燥(MgSO4)、減圧濃縮し、シリカゲルカラムクロマトグラフィー(酢酸エチル／ヘキサン系)で精製して、無色油状の標題化合物 4.87gを得た。(収率；100%)
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 0.03(6H,s)、0.89(9H,s)、3.04(2H,t,J=6.8Hz)、3.82(2H,t,J=6.8Hz)、6.83(1H,dd,J=3.6Hz,1Hz)、6.93(1H,dd,J=5Hz,3.6Hz)、7.13(1H,dd,J=5Hz,1Hz).
【０３９５】
(163-2) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[2-(2-ヒドロキシエチル)チオフェン-5-イル]イソキノリン・二塩酸塩
【化２５１】
0003989102.tif 000268
実施例167-2と同様にして、2-[2-(t-ブチルジメチルシリルオキシ)エチル]チオフェン(2.435g)と1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-ブロモイソキノリン(809mg)から、黄褐色結晶の標題化合物塩酸塩 722mgを得た。(収率；64%)
塩酸塩:
融点； 129-134℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.30(3H,t,J=7.2Hz)、2.93(2H,t,J=6.4Hz)、3.15-3.24(2H,m)、3.28(1H,t,J=11.6Hz)、3.31(1H,t,J=11.6Hz)、3.45(2H,t,J=13.2Hz)、3.59(2H,d,J=11.6Hz)、3.63(2H,t,J=6.4Hz)、3.91(2H,d,J=13.2Hz)、6.90(1H,d,J=3.6Hz)、7.52(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.58(1H,d,J=3.6Hz)、7.68(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.85(1H,s)、7.88(1H,d,J=8Hz)、8.04(1H,d,J=8Hz)、10.75(1H,br-s).
ESI-Mass； 368(MH+).
【０３９６】
実施例１６４ 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[2-(1-ヒドロキシプロピル)チオフェン-4-イル]イソキノリン・塩酸塩の合成
【化２５２】
0003989102.tif 000269
実施例260と同様にして、1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-(2-ホルミルチオフェン-4-イル)イソキノリン(233mg)と3Mエチルマグネシウムブロマイド(0.7ml)から、褐色アモルファス状の標題化合物塩酸塩 226mgを得た。(収率；73%)
塩酸塩:
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 0.89(3H,t,J=7.4Hz)、1.22(3H,t,J=7.2Hz)、1.70-1.78(2H,m)、2.97-3.07(2H,br-s)、3.18-3.32(4H,br-s)、3.47-3.72(4H,br-s)、4.72(1H,t,J=6.4Hz)、7.54(1H,dd,J=8Hz,7Hz)、7.58(1H,s)、7.69(1H,dd,J=8Hz,7Hz)、7.84(1H,s)、7.88(1H,d,J=8Hz)、7.98(1H,s)、8.05(1H,d,J=8Hz).
ESI-Mass； 382(MH+).
【０３９７】
実施例１６５ 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[2-(1-ヒドロキシプロピル)チオフェン-5-イル]イソキノリン・塩酸塩の合成
【化２５３】
0003989102.tif 000270
実施例260と同様にして、1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-(2-ホミルチオフェン-5-イル)イソキノリン(181mg)と3Mエチルマグネシウムブロマイド(0.7ml)から、褐色アモルファス標題化合物塩酸塩 197mgを得た。(収率；79%)
塩酸塩:
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 0.88(3H,t,J=7.4Hz)、1.19(3H,t,J=7.2Hz)、1.68-1.74(2H,m)、2.90-3.02(2H,br-s)、3.10-3.27(4H,br-s)、3.45-3.62(4H,br-s)、4.68(1H,t,J=6.4Hz)、6.94(1H,d,J=3.6Hz)、7.52(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.59(1H,d,J=3.6Hz)、7.68(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.84(1H,s)、7.87(1H,d,J=8Hz)、8.03(1H,d,J=8Hz).
ESI-Mass； 382(MH+).
【０３９８】
実施例１６６ 3-[2-(テトラヒドロピラン-4-イル)チオフェン-5-イル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・塩酸塩の合成
【化２５４】
0003989102.tif 000271
実施例161-2、次いで実施例20と同様にして、4-ブロモ-2-(テトラヒドロピラン-4-イル)チオフフェン(700mg)および3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(300mg)から、黄色化合物 330mgを得た(収率；86%)。これを常法により塩酸塩とし、標題化合物塩酸塩の黄色結晶を得た。
塩酸塩:
融点； 251-253℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.33(t,J=7.2Hz,3H)、1.62-1.74(m,2H)、1.94(br,1H)、3.06-3.16(m,2H)、3.18-3.26(m,2H)、3.30-3.38(m,2H)、3.42-3.52(m,4H)、 3.61(d,J=11.6Hz,2H)、3.94(d,J=14.0Hz,4H)、6.96(d,J=4.0Hz,1H)、7.56(t,J=8.0Hz,1H)、7.64(t,J=4.0Hz,1H)、7.72(d,J=8.0Hz,1H)、7.89(s,1H)、7.91(d,J=8.0Hz,1H)、8.07(d,J=8.0Hz,1H).
MS(FAB) m/z 408(M+H)+.
【０３９９】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.17(t,J=7.2Hz,3H)、1.83-2.05(m,4H)、2.55(q,J=7.2Hz,2H)、2.74(t,J=4.4Hz,4H)、3.05-3.10(m,1H)、3.51-3.58(m,6H)、4.06-4.09(m,2H)、6.83(dd,J=3.6,0.4Hz,1H)、7.40(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.48(d,J=3.6Hz,1H)、7.49(s,1H)、7.55(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.72(d,J=8.0Hz,1H)、8.02(d,J=8.0Hz,1H).
【０４００】
実施例１６７ 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[4-メチル-5-(2-ヒドロキシエチル)チアゾール-2-イル]イソキノリン・二塩酸塩の合成
(167-1) 4-メチル-5-(2-ベンジルオキシエチル)チアゾール
【化２５５】
0003989102.tif 000272
2-(4-メチル-5-チアゾリル)エタノール(25.71g)をテトラヒドロフラン(200ml)に溶解し、氷冷下、60%水素化ナトリウム(7.185g)を加えて、室温で1時間撹拌した。その後再び氷冷し、ベンジルブロマイド(21.4ml)とテトラブチルアンモニウムブロマイド(665mg)を加え、室温で一晩撹拌した。反応混合物を酢酸エチルと水に分配し、有機層を水洗、乾燥(MgSO4)、減圧濃縮し、シリカゲルカラムクロマトグラフィー(酢酸エチル／ヘキサン系)で精製して、黄色油状の標題化合物 39.059gを得た。(収率；93%)
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 2.40(3H,s)、3.06(2H,t,J=6.6Hz)、3.66(2H,t,J=6.6Hz)、4.54(1H,s)、7.26-7.37(5H,m)、8.57(1H,s).
【０４０１】
(167-2) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[4-メチル-5-(2-ベンジルオキシエチル)チアゾール-2-イル]イソキノリン
【化２５６】
0003989102.tif 000273
4-メチル-5-(2-ベンジルオキシエチル)チアゾール(2.333g)をテトラヒドロフラン(20ml)に溶解し、窒素雰囲気下、-78℃で2.5M n-ブチルリチウム(4ml)加え50分間撹拌した。ここに塩化トリブチルスズ(2.8ml)を加えて、1時間撹拌した後、室温で30分間撹拌した。反応混合物を酢酸エチルと水に分配し、有機層を水洗、乾燥(MgSO4)、減圧濃縮した。残渣をキシレン(30ml)に溶解し、1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-ブロモイソキノリン(506mg)とテトラキス(トリフェニルホスフィン)パラジウム(121mg)を加え、窒素雰囲気下、120℃で一晩加熱撹拌した。反応液を酢酸エチルで希釈し、2N塩酸で抽出し、水層を酢酸エチルで洗浄後、8N水酸化ナトリウムで塩基性にして、酢酸エチルで抽出した。有機層を水洗、乾燥(MgSO4)、減圧濃縮し、残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー(酢酸エチル／アセトン系)で精製して、黄色油状の標題化合物 512mgを得た。(収率；69%)
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.17(3H,t,J=7.2Hz)、2.44(3H,s)、2.54(2H,q,J=7.2Hz)、2.74(4H,t,J=4.4Hz)、3.10(2H,t,J=6.6Hz)、3.57(4H,t,J=4.4Hz)、3.57(4H,t,J=4.4Hz)、3.72(2H,t,J=6.6Hz)、4.57(2H,s)、7.26-7.38(5H,m)、7.47(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.58(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.82(1H,dd,J=8Hz,1.2Hz)、8.04(1H,s)、8.05(1H,dd,J=8Hz,1.2Hz).
【０４０２】
(167-3) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[4-メチル-5-(2-ヒドロキシエチル)チアゾール-2-イル]イソキノリン・二塩酸塩
【化２５７】
0003989102.tif 000274
1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[4-メチル-5-(2-ベンジルオキシエチル)チアゾール-2-イル]イソキノリン(512mg)を塩酸塩にした後、エタノール(7ml)に溶解し、水酸化パラジウム(222mg)を加え、水素雰囲気下、室温で三日間撹拌した。水酸化パラジウムを濾去後、シリカゲルカラムクロマトグラフィー(塩化メチレン／メタノール系)で精製した。これを常法により塩酸塩とし、エタノール／イソプロピルエーテルから再結晶して、薄黄色結晶の標題化合物塩酸塩 129mgを得た。(収率；27%)
塩酸塩:
融点； 149-154℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.30(3H,t,J=7.2Hz)、2.35(3H,s)、2.91(2H,t,J=6.4Hz)、3.15-3.24(2H,m)、3.30(1H,t,J=11.6Hz)、3.33(1H,t,J=11.6Hz)、3.47(2H,t,J=13.2Hz)、3.60(2H,d,J=11.6Hz)、3.60(2H,t,J=6.4Hz)、3.93(2H,d,J=13.2Hz)、7.62(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.74(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、8.06(1H,d,J=8Hz)、8.10(1H,d,J=8Hz)、8.14(1H,s)、10.92(1H,br-s).
ESI-Mass； 383(MH+).
【０４０３】
実施例１６８ 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-(2-ヒドロキシメチルチアゾール-5-イル)イソキノリン・二塩酸塩の合成
(168-1) 2-(1,3-ジオキサン-2-イル)チアゾール
【化２５８】
0003989102.tif 000275
2-チアゾールカルボキシアルデヒド(1g)をトルエン(50ml)に溶解し、トリメチレングリコール(3.36g)とp-トルエンスルホン酸(17mg)を加え、ディーンスターク装置を付けて4時間加熱還流した。放冷後、飽和重曹水、飽和食塩水で順次洗浄し、乾燥(MgSO4)、減圧濃縮した。残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー(酢酸エチル／ヘキサン系)で精製して、褐色固体の標題化合物 1.104gを得た。(収率；73%)
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.45-1.53(1H,m)、2.20-2.34(1H,m)、4.00-4.08(2H,m)、4.26-4.34(2H,m)、5.91(1H,s)、7.38(1H,d,J=3.2Hz)、8.01(1H,d,J=3.2Hz).
【０４０４】
(168-2) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[2-(1,3-ジオキサン-2-イル)チアゾール-5-イル]イソキノリン
【化２５９】
0003989102.tif 000276
実施例167-2と同様にして、2-(1,3-ジオキサン-2-イル)チアゾール(1.104g)と1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-ブロモイソキノリン(538mg)から、黄色油状の標題化合物 231mgを得た。(収率；35%)
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.17(3H,t,J=7.2Hz)、1.47-1.53(1H,m)、2.50-2.56(1H,m)、2.54(2H,q,J=7.2Hz)、2.72(4H,t,J=4.8Hz)、3.57(4H,t,J=4.8Hz)、4.02-4.10(2H,m)、4.30-4.36(2H,m)、5.80(2H,s)、7.46(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.57(1H,s)、7.59(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7,74(1H,d,J=8Hz)、8.03(1H,d,J=8Hz)、8.25(1H,s).
【０４０５】
(168-3) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-(2-ホルミルチアゾール-5-イル)イソキノリン
【化２６０】
0003989102.tif 000277
1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[2-(1,3-ジオキサン-2-イル)チアゾール-5-イル]イソキノリン(205mg)をテトラヒドロフラン(4ml)に溶解し、1N塩酸(3ml)を加え、室温で8時間撹拌した。反応液に8N水酸化ナトリウムを加えて塩基性とし、酢酸エチル抽出した。有機層を水洗、乾燥(MgSO4)、減圧濃縮し、無色油状の標題化合物 155mgを得た。(収率；80%)
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.18(3H,t,J=7.2Hz)、2.55(2H,q,J=7.2Hz)、2.74(4H,t,J=4.8Hz)、3.60(4H,t,J=4.8Hz)、7.53(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.65(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.69(1H,s)、7.81(1H,d,J=8Hz)、8.06(1H,d,J=8Hz)、8.56(1H,s),9.99(1H,s).
【０４０６】
(168-4) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-(2-ヒドロキシメチルチアゾール-5-イル)イソキノリン・二塩酸塩
【化２６１】
0003989102.tif 000278
実施例161と同様にして、1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-(2-ホルミルチアゾール-5-イル)イソキノリン(205mg)から、黄色アモルファス状の標題化合物塩酸塩 79mgを得た。(収率；82%)
塩酸塩:
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.30(3H,t,J=7.2Hz)、3.15-3.23(2H,m)、3.28(1H,t,J=11.6Hz)、3.31(1H,t,J=11.6Hz)、3.49(2H,t,J=13.2Hz)、3.58(2H,d,J=11.6Hz)、3.94(2H,d,J=13.2Hz)、4.73(2H,s)、7.58(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.73(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.90(1H,d,J=8Hz)、7.98(1H,s)、8.07(1H,d,J=8Hz)、8.35(1H,d,J=2Hz)、11.00(1H,br-s).
ESI-Mass； 355(MH+).
【０４０７】
実施例１６９ 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[1-(2-ヒドロキシエチル)ピラゾール-3-イル]イソキノリン・二塩酸塩の合成
(169-1) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[1-(2-ベンジルオキシエチル)ピラゾール-3-イル]イソキノリン
【化２６２】
0003989102.tif 000279
実施例167-2と同様にして、特願平9-984331号の製造例42に記載された1-(2-ベンジルオキシエチル)-3-ブロモピラゾール(1.144g)と、1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-ブロモイソキノリン(320mg)から、黄色油状の標題化合物 386mgを得た。(収率；87%)
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.17(3H,t,J=7.2Hz)、2.55(2H,q,J=7.2Hz)、2.74(4H,t,J=4.4Hz)、3.53(4H,t,J=4.4Hz)、3.89(2H,t,J=5.4Hz)、4.38(2H,t,J=5.4Hz)、4.51(2H,s)、7.24-7.36(5H,m)、7.38(1H,s)、7.40(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.55(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.70(1H,d,J=8Hz)、8.03(1H,d,J=8Hz)、8.04(1H,s)、8.08(1H,s).
【０４０８】
(169-2) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[1-(2-ヒドロキシエチル)ピラゾール-3-イル]イソキノリン・二塩酸塩
【化２６３】
0003989102.tif 000280
実施例167と同様にして、1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[1-(2-ベンジルオキシエチル)ピラゾール-3-イル]イソキノリン(386mg)から、薄黄色結晶の標題化合物塩酸塩 340mgを得た。(収率；92%)
塩酸塩:
融点； 134-140℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.31(3H,t,J=7.2Hz)、3.14-3.25(2H,m)、3.29(1H,t,J=11.2Hz)、3.32(1H,t,J=11.2Hz)、3.49(2H,t,J=13.2Hz)、3.57(2H,d,J=11.2Hz)、3.76(2H,t,J=5.6Hz)、3.91(2H,d,J=13.2Hz)、4.19(2H,t,J=5.6Hz)、7.50(1H,dd,J=8Hz,7Hz)、7.67(1H,dd,J=8Hz,7Hz)、7.70(1H,s)、7.83(1H,d,J=8Hz)、8.03(1H,d,J=8Hz)、8.04(1H,s)、8.26(1H,s).
ESI-Mass； 352(MH+).
【０４０９】
実施例１７０ 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[(1-ヒドロキシプロピル)チアゾール-5-イル]イソキノリン・二塩酸塩の合成
【化２６４】
0003989102.tif 000281
1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-(2-ホルミルチアゾール-5-イル)イソキノリン(205mg)をテトラヒドロフラン(2ml)に溶解し、氷冷下、1Mエチルマグネシウムブロマイド／テトラヒドロフラン溶液(0.26ml)を加えて一晩撹拌した。反応液に飽和塩化アンモニア水を加え、酢酸エチルで抽出した。 有機層を水洗、乾燥(MgSO4)、減圧濃縮し、シリカゲルカラムクロマトグラフィー(トルエン／アセトン系)で精製した。これを常法により塩酸塩とし、エーテルを加えて固化させ、褐色アモルファス状の標題化合物塩酸塩 20mgを得た。(収率；23%)
塩酸塩:
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 0.91(3H,t,J=7.6Hz)、1.29(3H,t,J=7.2Hz)、1.68-1.92(2H,m)、3.15-3.23(2H,m)、3.28(1H,t,J=11.6Hz)、3.31(1H,t,J=11.6Hz)、3.48(2H,t,J=13.6Hz)、3.58(2H,d,J=11.6Hz)、3.94(2H,d,J=13.6Hz)、4.71-4.75(1H,m)、7.58(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.73(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.90(1H,d,J=8Hz)、7.97(1H,s)、8.07(1H,d,J=8Hz)、8.33(1H,s)、10.95(1H,br-s).
ESI-Mass； 383(MH+).
【０４１０】
実施例１７１ 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[2-(3-ヒドロキシプロピル)チアゾール-5-イル]イソキノリン・シュウ酸塩の合成
(171-1) 2-(3-ヒドロキシ-1-プロピニル)チアゾール
【化２６５】
0003989102.tif 000282
実施例139-1と同様にして、2-ブロモチアゾール(13.547g)とプロパルギルアルコール(5ml)から、褐色油状の標題化合物 8.596gを得た。(収率；75%)
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 4.55(2H,s)、7.36(1H,d,J=3.4Hz)、7.81(1H,d,J=3.4Hz).
【０４１１】
(171-2) 2-(3-ヒドロキシプロピル)チアゾール
【化２６６】
0003989102.tif 000283
実施例139-2と同様にして、2-(3-ヒドロキシ-1-プロピニル)チアゾール(8.594g)から、黄色油状の標題化合物 2.173gを得た。(収率；24%)
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 2.02-2.09(2H,m)、3.18(2H,t,J=7Hz)、3.44(1H,br-s)、3.74(2H,t,J=6Hz)、7.20(1H,d,J=3.4Hz)、7.67(1H,d,J=3.4Hz).
【０４１２】
(171-3) 2-[3-(t-ブチルジメチルシリルオキシ)プロピル]チアゾール
【化２６７】
0003989102.tif 000284
実施例163-1と同様にして、2-(3-ヒドロキシプロピル)チアゾール(2.173g)から、無色油状の標題化合物 3.792gを得た。(収率；98%)
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 0.05(6H,s)、0.90(9H,s)、1.99-2.06(2H,m)、3.11(2H,t,J=7.6Hz)、3.70(2H,t,J=6Hz)、7.19(1H,d,J=3.6Hz)、7.67(1H,d,J=3.6Hz).
【０４１３】
(171-4) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[2-(3-ヒドロキシプロピル)チアゾール-5-イル]イソキノリン・シュウ酸塩
【化２６８】
0003989102.tif 000285
実施例167-2と同様にして、2-[3-(t-ブチルジメチルシリルオキシ)プロピル]チアゾール(3.792g)と1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-ブロモイソキノリン(631mg)から、薄黄色アモルファス状の標題化合物シュウ酸塩 221mgを得た。(収率；25%)
シュウ酸塩:
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.23(3H,t,J=7.2Hz)、1.84-1.93(2H,m)、3.02(2H,t,J=7.6Hz)、3.10(2H,q,J=7.2Hz)、3.28-3.38(4H,m)、3.48(2H,t,J=6.4Hz)、3.54-3.70(4H,m)、7.58(1H,dd,J=8Hz,7Hz)、7.90(1H,d,J=8Hz)、7.94(1H,s)、8.07(1H,d,8Hz)、8.29(1H,s).
ESI-Mass； 383(MH+).
【０４１４】
実施例１７２ 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[2-(3-メトキシプロピル)チアゾール-5-イル]イソキノリン・シュウ酸塩の合成
【化２６９】
0003989102.tif 000286
1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[2-(3-ヒドロキシプロピル)チアゾール-5-イル]イソキノリン(95mg)をテトラヒドロフラン(1ml)に溶解し、氷冷下、60%水素化ナトリウム(10mg)を加え、室温で40分間撹拌した。反応液を再び氷冷し、ヨウ化メチル(17ml)加えて室温で一晩撹拌した。反応混合物を酢酸エチルと水に分配し、有機層を水洗、乾燥(MgSO4)、減圧濃縮した。残渣を(NH)シリカゲルカラムクロマトグラフィー(酢酸エチル／ヘキサン系)で精製し、続いて常法によりシュウ酸塩として、無色アモルファス状の標題化合物シュウ酸塩 12mgを得た。(収率；10%)
シュウ酸塩:
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.22(3H,t,J=7.2Hz)、1.93-2.00(2H,m)、3.02(2H,t,J=7.6Hz)、3.07(2H,q,J=7.2Hz)、3.24(3H,s)、3.25-3.36(4H,br-s)、3.39(2H,t,J=6.4Hz)、7.58(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.73(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.91(1H,d,J=8Hz)、7.94(1H,s)、8.07(1H,d,J=8Hz)、8.30(1H,s).
ESI-Mass； 397(MH+).
【０４１５】
実施例１７３ 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[2-(4-モルホリニル)-5-チアゾリル]イソキノリン・二塩酸塩の合成
(173-1) 2-(4-モルホリニル)チアゾール
【化２７０】
0003989102.tif 000287
2-ブロモチアゾール(4.592g)をモルホリン(24ml)に加え、100℃で4時間撹拌した。反応混合物を酢酸エチルと水に分配し、有機層を水洗、乾燥(MgSO4)、減圧濃縮した。残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー(酢酸エチル／ヘキサン系)で精製して、薄黄色油状の標題化合物 4.531gを得た。(収率；95%)
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 3.47(4H,t,J=4.8Hz)、3.83(4H,t,J=4.8Hz)、3.61(2H,d,J=3.8Hz)、7.22(2H,d,J=3.8Hz).
【０４１６】
(173-2) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[2-(4-モルホリニル)-5-チアゾリル]イソキノリン・二塩酸塩
【化２７１】
0003989102.tif 000288
実施例167-2と同様にして、2-(4-モルホリニル)チアゾール(1.702g)と1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-ブロモイソキノリン(543mg)から、無色結晶の標題化合物塩酸塩(エタノール／イソプロピルエーテルから再結晶) 728mgを得た。(収率；97%)
塩酸塩
融点； 265℃(分解)
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.31(3H,t,J=7.2Hz)、3.18(1H,q,J=7.2Hz)、3.20(1H,q,J=7.2Hz)、3.28(1H,t,J=11.2Hz)、3.31(1H,t,J=11.2Hz)、3.46(2H,t,J=13.2Hz)、3.56(4H,t,J=4.8Hz)、3.57(2H,d,J=11.2Hz)、3.75(4H,t,J=4.8Hz)、3.89(2H,d,J=13.2Hz)、7.55(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.71(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.84(1H,dd,J=8Hz,1.2Hz)、7.89(1H,s)、8.04(1H,s)、8.05(1H,dd,J=8Hz,1.2Hz)、11.40(1H,br-s).
ESI-Mass； 410(MH+).
【０４１７】
実施例１７４ 3-(2-プロピルカルボニルアミノピリミジン-5-イル)-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・塩酸塩の合成
【化２７２】
0003989102.tif 000289
実施例161-2、次いで実施例20と同様にして、5-ブロモ-2-プロピルカルボニルアミノピリミジン(2.73g)および3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(363mg)から、標題化合物の遊離体 60mgを得た(収率；13%)。これを常法により塩酸塩とし、標題化合物塩酸塩の黄色結晶を得た。
塩酸塩:
融点； 216-219℃
MS(FAB) m/z 405(M+H)+.
【０４１８】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.06(t,J=7.2Hz,3H)、1.17(t,J=7.6Hz,3H)、1.77-1.86(m,2H)、2.55(q,J=7.2Hz,2H)、2.74(br,6H)、3.60(br,4H)、7.51(d,J=8.0,1.2Hz,1H)、7.63(dt,J=8.0,1.2Hz,1H)、7.63(s,1H)、7.81(d,J=8.0Hz,1H)、8.08(d,J=8.0Hz,1H)、9.32(s,2H).
【０４１９】
実施例１７５ 3-[2-(5,6-ジヒドロ-2H-ピラン-4-イル)チオフェン-4-イル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・塩酸塩の合成
【化２７３】
0003989102.tif 000290
実施例161-2、次いで実施例20と同様にして、4-ブロモ-2-(5,6-ジヒドロ-2H-ピラン-4-イル)チオフェン(650mg)および3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(300mg)から、黄色化合物 310mgを得た(収率；82%)。これを常法により塩酸塩とし、標題化合物塩酸塩の黄色結晶を得た。
塩酸塩:
融点； 190-193℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.32(t,J=7.2Hz,3H)、3.20-3.28(m,2H)、3.30-3.38(m,2H)、3.45-3.52(m,2H)、3.59-3.63(m,2H)、3.83-3.87(m,2H)、 3.96-4.02(m,4H)、4.23(d,J=2.8Hz,2H)、6.23(s,1H)、7.59(t,J=8.0Hz,1H)、7.74(t,J=8.0Hz,1H)、7.78(s,1H)、7.91(d,J=8.0Hz,1H)、7.95(s,1H)、8.05(s,1H)、8.09(d,J=8.0Hz,1H).
MS(FAB) m/z 406(M+H)+.
【０４２０】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.17(t,J=7.2Hz,3H)、2.25(q,J=7.2Hz,2H)、2.61-2.63(m,2H)、2.75(br,4H)、3.56(br,4H)、3.94-3.97(m,2H)、4.32-4.34(m,2H)、6.17(br,1H)、 7.44(t,J=8.4Hz,1H)、7.50(s,1H)、7.57(t,J=8.4Hz,1H)、7.58(s,1H)、7.75(d,J=8.4Hz,1H)、7.84(s,1H)、8.05(d,J=8.4Hz,1H).
【０４２１】
実施例１７６ 3-[2-(5,6-ジヒドロ-2H-ピラン-4-イル)チオフェン-5-イル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・塩酸塩の合成
【化２７４】
0003989102.tif 000291
実施例161-2、次いで実施例20と同様にして、5-ブロモ-2-(5,6-ジヒドロ-2H-ピラン-4-イル)チオフェン(632mg)および3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(300mg)から、黄色化合物 120mgを得た(収率；32%)。これを常法により塩酸塩とし、標題化合物塩酸塩の黄色結晶を得た。
塩酸塩:
融点； 256-258℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.32(t,J=7.2Hz,3H)、3.23(br,2H)、3.33(br,4H)、3.48(br,2H)、3.61(br,2H)、3.83(t,J=6.4Hz,2H)、3.96(d,J=13.2Hz,2H)、 4.23(br,2H)、6.25(br,1H)、7.16(d,J=3.6Hz,1H)、7.57(t,J=8.0Hz,1H)、7.71(d,J=3.6Hz,1H)、7.73(t,J=8.0Hz,1H)、7.92(d,J=8.0Hz,1H)、7.92(d,J=8.0Hz,1H)、7.95(s,1H)、8.08(d,J=8.0Hz,1H).
MS(FAB) m/z 406(M+H)+.
【０４２２】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.17(t,J=7.2Hz,3H)、2.52-2.57(m,2H)、2.54(q,J=7.2Hz,2H)、2.74(br,4H)、 3.57(br,4H)、3.94(t,J=5.6Hz,2H)、4.40(q,J=2.8Hz,2H)、6.21(br,1H)、6.99(d,J=3.6Hz,1H)、7.42(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.52(s,1H)、7.53(d,J=3.6Hz,1H)、7.56(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.72(d,J=8.0Hz,1H)、8.03(d,J=8.4Hz,1H).
【０４２３】
実施例１７７ 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-(フェニルエチニル)イソキノリン・二塩酸塩の合成
【化２７５】
0003989102.tif 000292
1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-ブロモイソキノリン(357mg)をトリエチルアミン(6ml)に溶解し、フェニルアセチレン(132ml)、ヨウ化銅(4mg)およびビス(トリフェニルホスフィン)パラジウム(II)クロライド(14mg)を加え、窒素雰囲気下、室温で一晩撹拌した後、50℃で6時間撹拌した。反応混合物を酢酸エチルと水に分配し、有機層を水洗、乾燥(MgSO4)、減圧濃縮した。残渣を(NH)シリカゲルカラムクロマトグラフィー(酢酸エチル／ヘキサン系)で精製した。これを常法により塩酸塩とし、エタノール／イソプロピルエーテルから再結晶して、黄色結晶の標題化合物塩酸塩 270mgを得た。(収率；58%)
塩酸塩:
融点； 133-136℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.31(3H,t,J=7.2Hz)、3.19(1H,q,J=7.2Hz)、3.20(1H,q,J=7.2Hz)、3.29(1H,t,J=11.2Hz)、3.32(1H,t,J=11.2Hz)、3.49(2H,t,J=13.6Hz)、3.57(2H,d,J=11.2Hz)、3.85(2H,d,J=13.6Hz)、7.42-7.47(3H.m)、7.59-7.63(2H,m)、7.66(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.77(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.83(1H,s)、7.95(1H,d,J=8Hz)、8.12(1H,d,J=8Hz)、11.35(1H,br-s).
ESI-Mass； 342(MH+).
【０４２４】
実施例１７８ 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-(4-メトキシフェニル)エチニルイソキノリン・二塩酸塩の合成
【化２７６】
0003989102.tif 000293
実施例177と同様にして、4-メトキシフェニルアセチレン(185mg)と1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-ブロモイソキノリン(370mg)から、黄色結晶の標題化合物塩酸塩(エタノール／イソプロピルエーテルから再結晶) 437mgを得た。(収率；77%)
塩酸塩:
融点； 230℃(分解)
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.30(3H,t,J=7.2Hz)、3.20(1H,q,J=7.2Hz)、3.22(1H,q,J=7.2Hz)、3.29(1H,t,J=11.6Hz)、3.32(1H,t,J=11.6Hz)、3.42(2H,t,J=12.8Hz)、3.58(2H,d,J=11.6Hz)、3.80(3H,s)、3.86(2H,d,J=12.8Hz)、7.00(2H,d,J=8.8Hz)、7.55(2H,d,J=8.8Hz)、7.65(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.76(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.78(1H,s)、7.93(1H,d,J=8Hz)、8.11(1H,d,J=8Hz).
ESI-Mass； 372(MH+).
【０４２５】
実施例１７９ 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-(2-ピリジル)エチニルイソキノリン・シュウ酸塩の合成
【化２７７】
0003989102.tif 000294
実施例177と同様にして、2-エチニルピリジン(157mg)と1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-ブロモイソキノリン(425mg)から、黄色アモルファス状の標題化合物シュウ酸塩 437mgを得た。(収率；77%)
塩酸塩:
融点； 148-154℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.23(3H,t,J=7.2H)、3.10(2H,q,J=7.2Hz)、3.27-3.38(4H,br-s)、3.50-3.66(4H,br-s)、7.44(1H,ddd,J=7.8Hz,4.8Hz,1.2Hz)、7.681H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.70(1H,ddd,J=7.8Hz,1.2Hz,0.8Hz)、7.78(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.7(1H,ddd,J=7.8Hz,7.8H,1.6Hz)、7.96(1H,d,J=8Hz)、8.10(1H,d,J=8Hz)、8.63(1H,ddd,J=4.8Hz,1.6Hz,0.8Hz).
ESI-Mass； 343(MH+).
【０４２６】
実施例１８０ 3-[3-(4-モルホリニル)-1-プロピニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・シュウ酸塩の合成
【化２７８】
0003989102.tif 000295
実施例177と同様にして、4-プロパルギルモルホリン(819mg)および3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(552mg)から、標題化合物の遊離体 485mgを得た(収率；77%)。これを常法によりシュウ酸塩とし、標題化合物シュウ酸塩の黄色結晶を得た。
シュウ酸塩:
融点； 231-233℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.28(t,J=7.2Hz,3H)、2.66(t,J=4.8Hz,2H)、3.23(q,J=7.2Hz,2H)、3.46(br,6H)、3.66-3.69(m,8H)、7.66(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.73(s,1H)、7.77(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.94(d,J=8.0Hz,1H)、8.12(d,J=8.4Hz,1H).
MS(FAB) m/z 365(M+H)+.
【０４２７】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.15-1.18(m,3H)、2.57(br,2H)、2.69(t,J=4.8Hz,4H)、2.74(br,4H)、3.51(t,J=4.8Hz,4H)、3.59(s,2H)、3.79(t,J=4.8Hz,4H)、7.45(s,1H)、7.49(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.60(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.68(d,J=8.0Hz,1H)、8.03(d,J=8.4Hz,1H).
【０４２８】
実施例１８１ 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-(3-フェニル-1-プロピニル)イソキノリン・シュウ酸塩の合成
【化２７９】
0003989102.tif 000296
実施例177と同様にして、3-フェニル-1-プロピン(268mg)と1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-ブロモイソキノリン(493mg)から、褐色結晶の標題化合物シュウ酸塩(エタノール／イソプロピルエーテルから再結晶) 468mgを得た。(収率；73%)
シュウ酸塩:
融点； 180-183℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.22(3H,t,J=7.2Hz)、3.09(2H,q,J=7.2Hz)、3.26-3.36(4H,m)、3.46-3.58(4H,m)、3.94(2H,s)、7.23-7.29(1H,m)、7.33-7.44(4H,m)、7.62(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.67(1H,s)、7.73(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.88(1H,d,J=8Hz)、8.07(1H,d,J=8Hz).
ESI-Mass； 356(MH+).
【０４２９】
実施例１８２ 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-(4-フェニル-1-ブチニル)イソキノリン・二塩酸塩の合成
【化２８０】
0003989102.tif 000297
実施例177と同様にして、4-フェニル-1-ブチン(302mg)と1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-ブロモイソキノリン(474mg)から、褐色結晶の標題化合物塩酸塩(エタノール／イソプロピルエーテルから再結晶) 468mgを得た。(収率；73%)
塩酸塩:
融点； 120-128℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.30(3H,t,J=7.2Hz)、2.75(3H,t,J=7.4Hz)、2.88(2H,t,J=7.4Hz)、3.18(1H,q,J=7.2Hz)、3.20(1H,q,J=7.2Hz)、3.26(1H,t,J=11.6Hz)、3.29(1H,t,J=11.6Hz)、3.40(2H,t,J=13.2Hz)、3.56(2H,d,J=11.6Hz)、3.81(2H,d,J=13.2Hz)、7.19-7.23(1H,m)、7.28-7.34(4H,m)、7.56(1H,s)、7.61(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.72(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.88(11H,d,J=8Hz)、8.07(1H,d,J=8Hz)、11.00(1H,br-s).
ESI-Mass； 370(MH+).
【０４３０】
実施例１８３ 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[4-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニルエチニル]イソキノリン・二塩酸塩の合成
【化２８１】
0003989102.tif 000298
4-ヨードフェノール(11.041g)をN,N-ジメチルホルムアミド(100ml)に溶解し、氷冷下、60%水素化ナトリウム(2.2g)を加えて室温で30分間撹拌した。その後、再び氷冷し、(2-ブロモエトキシ)-t-ブチルジメチルシラン(13.158g)を加え、室温で2時間撹拌した後、80℃でさらに2時間撹拌した。反応混合物を酢酸エチルと水に分配し、有機層を水洗、乾燥(MgSO4)、減圧濃縮した。残渣と(トリメチルシリル)アセチレン(6g)を、実施例139-1と同様に処理した。反応混合物を酢酸エチルと水に分配し、有機層を水洗、乾燥(MgSO4)、減圧濃縮した。残渣をテトラヒドロフラン(50ml)に溶解し、5N塩酸(25ml)を加えて30分間撹拌した後、酢酸エチルで抽出し、減圧濃縮した。残渣をメタノール(15ml)に溶解し、1N水酸化ナトリウム(5ml)を加えて室温で2時間撹拌した。反応混合物を減圧濃縮し、残渣を酢酸エチルと水に分配した。有機層を水洗、乾燥(MgSO4)、減圧濃縮した。次いで実施例177と同様に処理し、得られた生成物と1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-ブロモイソキノリン(419mg)から、黄色結晶の標題化合物塩酸塩(エタノール／イソプロピルエーテルから再結晶) 328mgを得た。(収率；54%)
塩酸塩
融点； 205-208℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.31(3H,t,J=7.2Hz)、3.19(1H,q,J=7.2Hz)、3.21(1H,q,J=7.2Hz)、3.29(1H,t,J=10.8Hz)、3.32(1H,t,J=10.8Hz)、3.45(2H,t,J=13.6Hz)、3.58(2H,d,J=10.8Hz)、3.71(2H,t,J=4.8Hz)、3.85(2H,d,J=13.6Hz)、4.03(2H,t,J=4.8Hz)、7.00(2H,d,J=8.8Hz)、7.54(2H,d,J=8.8Hz)、7.65(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.76(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.78(1H,s)、7.93(1H,d,J=8Hz)、8.11(1H,d,J=8Hz)、11.02(1H,br-s).
ESI-Mass； 402(MH+).
【０４３１】
実施例１８４ 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-ベンゾイルエチニルイソキノリン・シュウ酸塩の合成
【化２８２】
0003989102.tif 000299
1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-(3-ヒドロキシ-3-フェニル-1-プロピニル)イソキノリン(400mg)をクロロホルム(30ml)に溶解し、二酸化マンガン(4.038g)を加え、室温で1時間撹拌した。二酸化マンガンを濾去後、減圧濃縮し、シリカゲルカラムクロマトグラフィー(酢酸エチル／アセトン系)で精製した。これを常法によりシュウ酸塩とし、再結晶(エタノールから再結晶)し、褐色結晶の標題化合物シュウ酸塩 358mgを得た。(収率；73%)
シュウ酸塩:
融点； 161-163℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.23(3H,t,J=7.2Hz)、3.07(2H,q,J=7.2Hz)、3.25-3.35(4H,m)、3.54-3.68(4H,m)、7.63-7.68(2H,m)、7.74-7.87(3H,m)、8.06(1H,d,J=8Hz)、8.16(1H,d,J=8Hz)、8.19-8.22(3H,m).
ESI-Mass； 370(MH+).
【０４３２】
実施例１８５ 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-(2,4-ジメトキシフェニルエチニル)イソキノリン・二塩酸塩の合成
【化２８３】
0003989102.tif 000300
1-ブロモ-2,4-ジメトキシベンゼン(2.18g)をトリエチルアミン(20ml)に溶解し、(トリメチルシリル)アセチレン(1.092g)、ヨウ化銅(38mg)および塩化ビス(トリフェニルホスフィン)パラジウム(II) (140mg)を加え、窒素雰囲気下、50℃で一晩撹拌した。反応混合物から不溶物を濾去し、減圧濃縮した。残渣をメタノール(50ml)に溶解し、1N水酸化ナトリウム(20ml)を加え、室温で1時間撹拌した後、減圧濃縮した。残渣を酢酸エチルと水に分配し、有機層を水洗、乾燥(MgSO4)、減圧濃縮した。次いで残査をトリエチルアミン(15ml)に溶解し、1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-ブロモイソキノリン(415mg)とヨウ化銅(5mg)および塩化ビス(トリフェニルホスフィン)パラジウム(II) (18mg)を加え、窒素雰囲気下、50℃で一晩撹拌した。反応混合物から不溶物を濾去し、減圧濃縮した。残渣に酢酸エチルを加え、2N塩酸で抽出した。水層を8N水酸化ナトリウムで塩基性とし、酢酸エチルで抽出した。有機層を水洗、乾燥(MgSO4)、減圧濃縮し、(NH)シリカゲルカラムクロマトグラフィー(酢酸エチル／ヘキサン系)で精製した。これを常法により塩酸塩とし、再結晶(エタノール／イソプロピルエーテルから再結晶)し、黄色結晶の標題化合物塩酸塩 161mgを得た。(収率；31%)
塩酸塩:
融点； 123-129℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.30(3H,t,J=7.2Hz)、3.20(1H,q,J=7.2Hz)、3.22(1H,q,J=7.2Hz)、3.29(1H,t,J=10.8Hz)、3.32(1H,t,J=10.8Hz)、3.42(2H,t,J=12.8Hz)、3.58(2H,d,J=10.8Hz)、3.81(3H,s)、3.82(2H,d,J=12.8Hz)、3.86(3H,s)、6.58(1H,dd,J=8.4Hz.2.4Hz)、7.45(1H,d,J=8.4Hz)、7.63(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.73(1H,s)、7.75(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.93(1H,d,J=8Hz)、8.10(1H,d,J=8Hz)、10.90(1H,br-s).
ESI-Mass； 420(MH+).
【０４３３】
実施例１８６ 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[3-(3-メトキシプロピル)-5-ピリジル]エチニルイソキノリンの合成
【化２８４】
0003989102.tif 000301
実施例185と同様にして、5-ブロモ-3-(3-メトキシプロピル)ピリジン(470mg)と(トリメチルシリル)アセチレン(390mg)と1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-ブロモイソキノリン(345mg)から、薄黄色結晶の標題化合物塩酸塩(エタノール／イソプロピルエーテルから再結晶) 361mgを得た。(収率；50%)
塩酸塩:
融点； 135-140℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.32(3H,t,J=7.2Hz)、1.84-1.92(2H,m)、2.79(2H,t,J=7.8Hz)、3.18(1H,q,J=7.2Hz)、3.20(1H,q,J=7.2Hz)、3.22(3H,s)、3.29(1H,t,J=11.6Hz)、3.32(1H,t,J=11.6Hz)、3.33(2H,t,J=6.2Hz)、3.51(2H,t,J=13.2Hz)、3.57(2H,d,J=11.6Hz)、3.84(2H,d,J=13.2Hz)、7.71(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.80(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.92(1H,s)、7.99(1H,d,J=8Hz)、8.15(1H,d,J=8Hz)、8.47(1H,t,J=2Hz)、8.73(1H,d,J=2Hz)、8.97(1H,d,J=2Hz)、11.60(1H,br-s).
ESI-Mass； 415(MH+).
【０４３４】
実施例１８７ 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[2-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]エチニルイソキノリン・シュウ酸塩の合成
【化２８５】
0003989102.tif 000302
実施例185と同様にして、2-ヨードフェノール(1.089g)、(2-ブロモエトキシ)-t-ブチルジメチルシラン(1.302g)、(トリメチルシリル)アセチレン(579mg)と1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-ブロモイソキノリン(408mg)から、薄黄色アモルファス状の標題化合物シュウ酸塩 330mgを得た。(収率；54%)
シュウ酸塩:
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.24(3H,t,J=7.2Hz)、3.11(2H,q,J=7.2Hz)、3.30-3.38(4H,m)、3.33-3.48(1H,m)、3.50-3.66(4H,m)、3.78(2H,t,J=5.2Hz)、4.12(2H,t,J=5.2Hz)、6.98(1H,ddd,J=7.6Hz,7.6Hz,1.6Hz)、7.65(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.75(1H,s)、7.76(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.93(1H,d,J=8Hz)、8.11(1H,d,J=8Hz).
ESI-Mass； 402(MH+).
【０４３５】
実施例１８８ 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[3-(2-ヒドロキシエトキシ)-2-ピリジル]エチニルイソキノリンの合成
【化２８６】
0003989102.tif 000303
実施例185と同様にして、2-ブロモ-3-ヒドロキシピリジン(2.095g)、(2-ブロモエトキシ)-t-ブチルジメチルシラン(3.425g)、(トリメチルシリル)アセチレン(613mg)と1-(1-エチルピペラジン-4-イル-3-ブロモイソキノリン(410mg)から、黄色結晶の標題化合物塩酸塩 261mgを得た。(収率；38%)
塩酸塩:
融点； 153-159℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.31(3H,t,J=7.2Hz)、3.18(1H,q,J=7.2Hz)、3.20(1H,q,J=7.2Hz)、3.29(1H,t,J=10.2Hz)、3.32(1H,t,J=10.2Hz)、3.51(2H,t,J=13.2Hz)、3.58(2H,d,J=10.2Hz)、3.80(1H,t,J=5Hz)、3.90(2H,d,J=13.2Hz)、4.23(1H,t,J=5Hz)、7.55(1H,dd,J=8.4Hz,1.6Hz)、7.89(1H,s)、7.99(1H,d,J=8Hz)、8.13(1H,d,J=8Hz)、8.26(1H,dd,J=4.6Hz,1.6Hz)、7.89(1H,s)、7.99(1H,d,J=8Hz)、8.13(1H,d,J=8Hz)、8.26(1H,dd,J=4.6Hz,1.6Hz)、7.89(1H,s)、7.99(1H,d,J=8Hz)、8.13(1H,d,J=8Hz)、8.26(1H,dd,J=4.6Hz,1.6Hz)、11.55(1H,br-s).
ESI-Mass； 403(MH+).
【０４３６】
実施例１８９ 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-(トランス-2-フェニルエテニル)イソキノリン・二塩酸塩の合成
【化２８７】
0003989102.tif 000304
1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-ブロモイソキノリン(702mg)をN,N-ジメチルホルムアミド(15ml)に溶解し、スチレン(369mg)と酢酸パラジウム(II) (49mg)とトリ-o-トリルホスフィン(134mg)およびトリエチルアミン(5ml)を加え、窒素雰囲気下、100℃で一晩撹拌した。不溶物を濾去後、濾液を減圧濃縮した。残渣を(NH)シリカゲルカラムクロマトグラフィー(酢酸エチル／ヘキサン系)で精製した。これを常法により塩酸塩とし、エタノール／イソプロピルエーテルから再結晶して、薄褐色結晶の標題化合物塩酸塩 412mgを得た。(収率；45%)
塩酸塩:
融点； 222-225℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.32(3H,t,J=7.2Hz)、3.21(1H,q,J=7.2Hz)、3.23(1H,q,J=7.2Hz)、3.33(1H,t,J=11.2Hz)、3.55(1H,t,J=11.2Hz)、3.49(2H,t,J=13.6Hz)、3.60(2H,d,J=11.2Hz)、3.96(2H,d,J=13.6Hz)、7.27-7.32(1H,m)、7.35(1H,d,J=15.6Hz)、7.40(2H,t,J=7.6Hz)、7.50(1H,s)、7.57(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.65(2H,d,J=7.6Hz)、7.68(1H,d,J=15.6Hz)、7.70(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.89(1H,d,J=8Hz)、10.59(1H,br-s).
ESI-Mass； 344(MH+).
【０４３７】
実施例１９０ 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[トランス-2-(4-メトキシフェニル)エテニル]イソキノリン・二塩酸塩の合成
【化２８８】
0003989102.tif 000305
実施例189と同様にして、1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-ブロモイソキノリン(595mg)と4-メトキシスチレン(382mg)から、黄色結晶の標題化合物塩酸塩 450mgを得た。(収率；53%)
塩酸塩:
融点； 227℃(分解)
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.32(3H,t,J=7.2Hz)、3.20(1H,q,J=7.2Hz)、3.22(1H,q,J=7.2Hz)、3.31(1H,t,J=11.6Hz)、3.34(1H,t,J=11.6Hz)、3.60(2H,d,J=11.6Hz)、3.78(3H,s)、3.95(2H,d,J=13.6Hz)、6.96(2H,d,J=8.8Hz)、7.20(1H,d,J=15.6Hz)、7.45(1H,s)、7.54(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.59(2H,d,J=8.8Hz)、7.63(1H,d,J=15.6Hz)、7.69(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.86(1H,dd,J=8Hz,1.2Hz)、8.06(1H,dd,J=8Hz,1.2Hz)、11.05(1H,br-s).
ESI-Mass； 374(MH+).
【０４３８】
実施例１９１ 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[シス-2-(4-メトキシフェニル)エテニル]イソキノリン・シュウ酸塩の合成
【化２８９】
0003989102.tif 000306
1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-(4-メトキシフェニルエチニル)イソキノリン(226mg)をエタノール(10ml)に溶解し、リンドラー触媒(45mg)を加え、水素雰囲気下、室温で25分間撹拌した。触媒を濾去後、減圧濃縮し、酢酸エチルと1N水酸化ナトリウムに分配した。有機層を水洗、乾燥(MgSO4)、減圧濃縮し、(NH)シリカゲルカラムクロマトグラフィー(酢酸エチル／ヘキサン系)で精製した。これを常法によりシュウ酸塩とし、黄色アモルファス状の標題化合物シュウ酸塩 137mgを得た。(収率；49%)
シュウ酸塩:
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.02(3H,t,J=7.2Hz)、2.83(2H,q,J=7.2Hz)、2.94-3.04(4H,m)、3.14-3.28(4H,m)、3.58(3H,s)、6.40(1H,d,J=12.4Hz)、6.48(1H,d,J=12.4Hz)、6.68(1H,d,J=8.8Hz)、7.21(2H,d,J=8.8Hz)、7.22(1H,s)、7.39(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.50(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.63(1H,d,J=8Hz)、7.87(1H,d,J=8Hz).
ESI-Mass； 374(MH+).
【０４３９】
実施例１９２ 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-(シス-1-メチル-2-フェニルエテニル)イソキノリン・シュウ酸塩の合成
【化２９０】
0003989102.tif 000307
実施例189と同様にして、1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-ブロモイソキノリン(617mg)とシス-β-メチルスチレン(451mg)から、黄色アモルファス状の標題化合物シュウ酸塩 465mgを得た。(収率；53%)
シュウ酸塩:
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.14(3H,t,J=7.2Hz)、2.25(3H,s)、3.01(2H,q,J=7.2Hz)、3.12-3.22(4H,m)、3.30-3.44(4H,m)、6.64(1H,s)、6.93(2H,d,J=7.6Hz)、7.04-7.12(3H,m)、7.29(1H,s)、7.5(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.64(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.76(1H,d,J=8Hz)、8.03(1H,d,J=8Hz).
ESI-Mass； 358(MH+).
【０４４０】
実施例１９３ 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-(トランス-1-メチル-2-フェニルエテニル)イソキノリンの合成
【化２９１】
0003989102.tif 000308
実施例189と同様にして、1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-ブロモイソキノリン(607mg)とtrans-β-メチルスチレン(453mg)から、黄色アモルファス状の標題化合物シュウ酸塩 576mgを得た。(収率；68%)
シュウ酸塩:
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.24(3H,t,J=7.2Hz)、2.31(3H,s)、3.12(2H,q,J=7.2Hz)、3.30-3.40(4H,m)、3.54-3.70(4H,m)、7.25-7.32(1H,m)、7.39-7.45(4H,m)、7.57(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.69(1H,s)、7.70(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.82(1H,s)、7.95(1H,dd,J=8Hz,1.2Hz)、8.08(1H,dd,J=8Hz,1.2Hz).
ESI-Mass； 358(MH+).
【０４４１】
実施例１９４ 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[トランス-2-(2-ヒドロキシエトキシフェニル)エテニル]イソキノリン・シュウ酸塩の合成
【化２９２】
0003989102.tif 000309
1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-ブロモイソキノリン(700mg)と2-ビニルフェノキシ酢酸 n-ブチルエステル(486mg)から、実施例189と同様に処理して得た生成物をテトラヒドロフラン(6ml)に溶解し、氷冷下、水素化アルミニウムリチウム(83mg)加え、5分間撹拌した。反応混合物に、水(85ml)、5N水酸化ナトリウム(85ml)、水(255ml)を順次加え、不溶物をセライト濾過し、減圧濃縮した。残渣を(NH)シリカゲルカラムクロマトグラフィー(酢酸エチル／ヘキサン系)で精製し、次いでこれを常法によりシュウ酸塩とし、黄色アモルファス状の標題化合物シュウ酸塩 248mgを得た。(収率；23%)
シュウ酸塩:
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.25(3H,t,J=7.2Hz)、3.13(2H,q,J=7.2Hz)、3.30-3.42(4H,m)、3.60-3.80(4H,m)、3.82(2H,t,J=5Hz)、4.08(2H,t,J=5Hz)、6.98(1H,dd,J=7.6Hz,7.6Hz)、7.05(1H,d,J=8.2Hz)、7.26(1H,ddd,J=8.2Hz,7.6Hz,1.6Hz)、7.34(1H,d,J=16Hz)、7.42(1H,s)、7.54(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.68(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.69(1H,dd,J=7.6Hz,1.6Hz)、7.87(1H,d,J=8Hz)、8.06(1H,d,J=16Hz)、8.06(1H,d,J=8Hz).
ESI-Mass； 404(MH+).
【０４４２】
実施例１９５ 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[トランス-2-(2-メトキシフェニル)エテニル]イソキノリン・シュウ酸塩の合成
【化２９３】
0003989102.tif 000310
実施例189と同様にして、1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-ブロモイソキノリン(507mg)と2-メトキシスチレン(425mg)から、黄色アモルファス状の標題化合物のシュウ酸塩 224mgを得た。(収率；31%)
シュウ酸塩:
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.26(3H,t,J=7.2Hz)、3.16(2H,q,J=7.2Hz)、3.36-3.46(4H,m)、3.54-3.72(4H,m)、3.87(3H,s)、6.98(1H,t,J=7.6Hz)、7.06(1H,d,J=8.2Hz)、7.29(1H,ddd,J=8.2Hz,7.6Hz,1.6Hz)、7.30(1H,d,16Hz)、7.47(1H,s)、7.55(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.68(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.69(1H,dd,J=7.6Hz,1.6Hz)、7.88(1H,d,J=8Hz)、7.96(1H,d,J=16Hz)、8.07(1H,d,J=8Hz).
FAB-Mass； 376(MH+).
【０４４３】
実施例１９６ 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-(トランス-2-メチル-2-フェニルエテン-1-イル)イソキノリン・シュウ酸塩の合成
【化２９４】
0003989102.tif 000311
実施例189と同様にして、1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-ブロモイソキノリン(584mg)とα-メチルスチレン(425mg)から、黄色アモルファス状の標題化合物シュウ酸塩 371mgを得た。(収率；44%)
シュウ酸塩:
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.23(3H,t,J=7.2Hz)、2.68(3H,d,J=1.2Hz)、3.08(2H,q,J=7.2Hz)、3.28-3.38(4H,m)、3.50-3.64(4H,m)、6.87(1H,d,J=1.2Hz)、7.28-7.34(1H,m)、7.40(2H,t,J=7.6Hz)、7.52(1H,s)、7.54-7.62(3H,m)、7.69(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.86(1H,d,J=8Hz)、8.08(1H,d,J=8Hz).
FAB-Mass； 368(MH+).
【０４４４】
実施例１９７ 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[トランス-2-(2-フルオロフェニル)エテニル]イソキノリン・シュウ酸塩の合成
【化２９５】
0003989102.tif 000312
実施例189と同様にして、1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-ブロモイソキノリン(542mg)と2-フルオロスチレン(415mg)から、黄色アモルファス状の標題化合物シュウ酸塩 563mgを得た。(収率；71%)
シュウ酸塩:
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.24(3H,t,J=7.2Hz)、3.09(2H,q,J=7.2Hz)、3.25-3.40(4H,m)、3.50-3.70(4H,m)、7.22-7.28(2H,m)、7.31-7.38(1H,m)、7.42(1H,d,J=15.6Hz)、7.53(1H,s)、7.58(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.71(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.81(1H,d,J=15.6Hz)、7.82-7.87(1H,m)、7.90(1H,dd,J=8Hz,1.2Hz)、8.08(1H,dd,J=8Hz,1.2Hz).
FAB-Mass； 362(MH+).
【０４４５】
実施例１９８ 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[(E)-4-(2-ヒドロキシエトキシ)スチリル]イソキノリン・シュウ酸塩の合成
(198-1) 2-(4-ビニルフェノキシ)エタノール
【化２９６】
0003989102.tif 000313
4-ヒドロキシベンズアルデヒド(3.664g)をN,N-ジメチルホルムアミド(60ml)に溶解し、氷冷下、60%水素化ナトリウム(1.44g)を加えて、室温で40分間撹拌した。ここに(2-ブロモエトキシ)-t-ブチルジメチルシラン(8.612 g)加え、100℃で30分間撹拌した。放冷後、反応混合物を酢酸エチルと水に分配し、有機層を水洗、乾燥(MgSO4)、減圧濃縮した。得られた残渣をN,N-ジメチルホルムアミド(70ml)に溶解し、氷冷下、(エチル)トリフェニルホスホニウムブロマイド(13.218g)と60%水素化ナトリウム(1.623g)を加えて、室温で2時間撹拌した。反応混合物に水を加えてヘキサンで抽出し、有機層を減圧濃縮した。残渣をテトラヒドロフラン(50ml)に溶解し、2N塩酸(20ml)加えて1時間撹拌した。反応液から酢酸エチルで抽出し、有機層を水洗、乾燥(MgSO4)、減圧濃縮した。残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー(酢酸エチル／ヘキサン系)で精製して、無色固体の標題化合物 3.025gを得た。(収率；60%)
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 2.09(1H,s)、3.97(2H,t,J=4.6Hz)、4.09(2H,t,J=4.6Hz)、5.14(1H,dd,J=10.8Hz,0.8Hz)、5.62(1H,dd,J=17.6Hz,0.8Hz)、6.68(1H,dd,J=17.6Hz,10.8Hz)、6.83(1H,ddd,J=8Hz,2.4Hz,0.8Hz)、6.97(1H,dd,J=2.4Hz,1.6Hz)、7.03(1H,ddd,J=8Hz,1.6Hz,0.8Hz)、7.25(1H,t,J=8Hz).
【０４４６】
(198-2) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[(E)-4-(2-ヒドロキシエトキシ)スチリル]イソキノリン・シュウ酸塩
【化２９７】
0003989102.tif 000314
実施例189と同様にして、1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-ブロモイソキノリン(580mg)と2-(4-ビニルフェノキシ)エタノール(534mg) から、黄色アモルファス状の標題化合物シュウ酸塩 788mgを得た。(収率；89%)
シュウ酸塩:
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.25(3H,t,J=7.2Hz)、3.13(2H,q,J=7.2Hz)、3.30-3.42(4H,m)、3.54-3.72(4H,m)、3.71(2H,t,J=5Hz)、4.01(2H,t,J=5Hz)、6.96(2H,d,J=8.8Hz)、7.18(1H,d,J=15.6Hz)、7.42(1H,s)、7.54(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.57(2H,d,J=8.8Hz)、7.62(1H,d,J=15.6Hz)、7.68(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.85(1H,d,J=8Hz)、8.06(1H,d,J=8Hz).
FAB-Mass； 404(MH+).
【０４４７】
実施例１９９ 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-{トランス-2-[3-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]エテニル}イソキノリン・シュウ酸塩の合成
(199-1) 2-(3-ビニルフェノキシ)エタノール
【化２９８】
0003989102.tif 000315
実施例198-1と同様にして、3-ヒドロキシベンズアルデヒド(3.664g)、(2-ブロモエトキシ)-t-ブチルジメチルシラン(8.612g)と(エチル)トリフェニルホスホニウムブロマイド(13.240g)から、無色油状の標題化合物 2.931gを得た。(収率；60%)
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 2.00-2.03(1H,m)、3.95-4.00(2H,m)、4.11(2H,t,J=4.6Hz)、5.26(1H,dd,J=10.8Hz,0.8Hz)、5.74(1H,dd,J=17.6Hz,0.8Hz)、6.68(1H,dd,J=17.6Hz,10.8Hz)、6.83(1H,ddd,J=8Hz,2.4Hz,0.8Hz)、6.97(1H,dd,J=2.4Hz,1.6Hz)、7.03(1H,ddd,J=8Hz,1.6Hz,0.8Hz)、7.25(1H,t,J=8Hz).
【０４４８】
(199-2) 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-{トランス-2-[3-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル]エテニル}イソキノリン・シュウ酸塩
【化２９９】
0003989102.tif 000316
実施例189と同様にして、1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-ブロモイソキノリン(560mg)と2-(3-ビニルフェノキシ)エタノール(504mg) から、黄色アモルファス状の標題化合物シュウ酸塩 571mgを得た。(収率；71%)
シュウ酸塩:
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.25(3H,t,J=7.2Hz)、3.15(2H,q,J=7.2Hz)、3.32-3.44(4H,m)、3.52-3.74(4H,m)、3.73(2H,t,J=5Hz)、4.04(2H,t,J=5Hz)、6.87(1H,dd,J=8Hz,2.4Hz)、7.20(1H,d,J=7.6Hz)、7.22(1H,d,J=2.4Hz)、7.29(1H,dd,J=8Hz,7.6Hz)、7.35(1H,d,J=15.6Hz)、7.48(1H,s)、7.56(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.64(1H,d,J=15.6Hz)、7.70(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.87(1H,d,J=8Hz)、8.07(1H,d,J=8Hz).
FAB-Mass； 404(MH+).
【０４４９】
実施例２００ 3-{(E)-2-[2-(4-モルホリニル)ピリジン-5-イル]エテニル}-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・塩酸塩の合成
【化３００】
0003989102.tif 000317
実施例189と同様にして、2-(4-モルホリニル)-5-ビニルピリジン(1.0g)および3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(832mg)から、標題化合物の遊離体 1.06gを得た(収率；95%)。これを常法により塩酸塩とし、標題化合物塩酸塩の黄色結晶を得た。
塩酸塩:
融点； 190-194℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.35(t,J=7.2Hz,3H)、3.18-3.26(m,2H)、3.30-3.39(m,2H)、3.52-3.62(m,4H)、3.78(br,8H)、3.99(d,J=13.2Hz,2H)、7.44(d,J=16.0Hz,1H)、7.46(d,J=9.6Hz,1H)、7.49(s,1H)、7.60(t,J=8.0Hz,1H)、7.68(d,J=16.0Hz,1H)、7.73(t,J=8.0Hz,1H)、7.91(d,J=8.0Hz,1H)、8.09(d,J=8.0Hz,1H)、8.28(d,J=2.0Hz,1H)、8.47(d,J=9.6Hz,1H).
MS(FAB) m/z 422(M+H)+.
【０４５０】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.18(t,J=7.2Hz,3H)、2.56(q,J=7.2Hz,2H)、2.76(br,4H)、3.56(t,J=4.8Hz,8H)、3.84(t,J=4.8Hz,4H)、6.66(d,J=8.8Hz,1H)、7.02(d,J=15.6Hz,1H)、7.16(s,1H)、7.42(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.55(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.67(d,J=8.0Hz,1H)、7.68(d,J=15.6Hz,1H)、7.80(dd,J=8.8,2.4Hz,1H)、8.04(d,J=8.4Hz,1H)、8.37(d,J=2.4Hz,1H).
【０４５１】
実施例２０１ 3-[(E)-2-(4-メチルスルホニルフェニル)エテニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・塩酸塩の合成
【化３０１】
0003989102.tif 000318
実施例189と同様にして、4-メチルスルホニルビニルベンゼン(638mg)および3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(700mg)から、標題化合物の遊離体 646mgを得た(収率；70%)。これを常法により塩酸塩とし、標題化合物塩酸塩の黄色結晶を得た。
塩酸塩:
融点； 170-174℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.34(t,J=7.2Hz,3H)、3.17-3.25(m,2H)、3.25(s,3H)、3.32-3.39(m,2H)、3.50-3.57(m,2H)、3.63(d,J=11.6Hz,2H)、4.01(d,J=13.6Hz,2H)、7.59(d,J=15.6Hz,1H)、7.60(s,1H)、7.62(t,J=8.0Hz,1H)、7.75(t,J=8.0Hz,1H)、7.77(d,J=15.6Hz,1H)、7.94(br,4H)、7.95(d,J=8.0Hz,1H)、8.11(d,J=8.0Hz,1H).
MS(FAB) m/z 422(M+H)+.
【０４５２】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.19(t,J=7.2Hz,3H)、2.57(q,J=7.2Hz,2H)、2.77(br,4H)、3.08(s,3H)、3.58(br,4H)、7.25(s,1H)、7.30(d,J=15.6Hz,1H)、7.48(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.59(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.74(d,J=8.0Hz,1H)、7.75(d,J=8.4Hz,2H)、7.81(d,J=15.6Hz,1H)、7.93(d,J=8.4Hz,2H)、8.07(d,J=8.4Hz,1H).
【０４５３】
実施例２０２ 3-[(E)-2-(2-メチルスルホニルフェニル)エテニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・塩酸塩の合成
【化３０２】
0003989102.tif 000319
実施例189と同様にして、2-メチルスルホニルビニルベンゼン(500mg)および3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(549mg)から、標題化合物の遊離体 599mgを得た(収率；84%)。これを常法により塩酸塩とし、標題化合物塩酸塩の黄色結晶を得た。
塩酸塩:
融点； 146-149℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.33(t,J=7.2Hz,3H)、3.18-3.25(m,2H)、3.30(s,3H)、3.33-3.45(m,2H)、3.58-3.67(m,4H)、4.02-4.07(m,2H)、7.50(d,J=15.6Hz,1H)、7.56(s,1H)、7.58(dd,J=8.0,1.2Hz,1H)、7.60(t,J=8.0Hz,1H)、7.62(t,J=8.0Hz,1H)、7.75(t,J=8.0Hz,1H)、7.79(t,J=8.0Hz,1H)、7.95(d,J=8.0Hz,1H)、8.00(dd,J=8.0,1.2Hz,1H)、8.11(d,J=8.0Hz,1H)、8.66(d,J=15.6Hz,1H).
MS(FAB) m/z 422(M+H)+.
【０４５４】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.18(t,J=7.2Hz,3H)、2.55(q,J=7.2Hz,2H)、2.56(br,4H)、3.15(s,3H)、3.63(br,4H)、7.19(d,J=15.6Hz,1H)、7.26(s,1H)、7.43-7.57(m,2H)、7.60(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.64(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.74(d,J=8.0Hz,1H)、7.87(d,J=7.2Hz,1H)、8.06(d,J=8.4Hz,1H)、8.12(d,J=8.0,1.2Hz,1H)、8.74(d,J=15.6Hz,1H).
【０４５５】
実施例２０３ 3-[(E)-2-(4-メチルスルホニルメチルフェニル)エテニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・シュウ酸塩の合成
【化３０３】
0003989102.tif 000320
実施例189と同様にして、4-メチルスルホニルメチルスチレン(432mg)および3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(470mg)から、標題化合物の遊離体 496mgを得た(収率；78%)。これを常法によりシュウ酸塩とし、標題化合物シュウ塩の黄色結晶を得た。
シュウ酸塩:
融点； 245-247℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.28(t,J=7.2Hz,3H)、2.93(s,3H)、3.18(q,J=7.2Hz,2H)、3.42(br,4H)、3.67(br,4H)、4.52(s,2H)、7.40(d,J=15.6Hz,1H)、7.44(d,J=8.4Hz,2H)、7.52(s,1H)、7.59(t,J=8.0Hz,1H)、7.70(d,J=8.4Hz,2H)、7.71(d,J=15.6Hz,1H)、7.72(t,J=8.0Hz,1H)、7.91(d,J=8.0Hz,1H)、8.10(d,J=8.0Hz,1H).
MS(FAB) m/z 436(M+H)+.
【０４５６】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.19(t,J=7.2Hz,3H)、2.58(q,J=7.2Hz,2H)、2.78(br,7H)、3.58(br,4H)、4.27(s,2H)、7.20(d,J=15.6Hz,1H)、7.22(s,1H)、7.41(d,J=8.4Hz,2H)、7.45(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.58(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.63(d,J=8.4Hz,2H)、7.72(d,J=8.0Hz,1H)、7.78(d,J=15.6Hz,1H)、8.06(d,J=8.4Hz,1H).
【０４５７】
実施例２０４ 3-[(E)-2-[3-(4-モルホリニル)フェニル]エテニル}-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・シュウ酸塩の合成
【化３０４】
0003989102.tif 000321
実施例189と同様にして、3-(4-モルホリニル)スチレン(417mg)および3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(470mg)から、標題化合物の遊離体 600mgを得た(収率；95%)。これを常法によりシュウ酸塩とし、標題化合物シュウ塩の黄色結晶を得た。
シュウ酸塩:
融点； 180-182℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.28(t,J=7.2Hz,3H)、3.18(br,6H)、3.43(br,4H)、3.66(br,4H)、3.77(t,J=4.8Hz,4H)、6.91(dd,J=8.0,2.0Hz,1H)、7.12(d,J=8.0Hz,1H)、7.21(br,1H)、7.26(t,J=8.0Hz,1H)、7.36(d,J=16.0Hz,1H)、7.49(s,1H)、7.58(t,J=8.0Hz,1H)、7.65(d,J=16.0Hz,1H)、7.72(t,J=8.0Hz,1H)、7.89(d,J=8.0Hz,1H)、8.09(d,J=8.0Hz,1H).
MS(FAB) m/z 429(M+H)+.
【０４５８】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.17(t,J=7.2Hz,3H)、2.55(q,J=7.2Hz,2H)、2.76(br,4H)、3.22(t,J=4.8Hz,4H)、3.56(br,4H)、3.89(t,J=4.8Hz,4H)、6.84(dd,J=7.6,1.2Hz,1H)、7.12-7.17(m,2H)、7.15(d,J=16.0Hz,1H)、7.19(s,1H)、7.28(dt,J=7.6Hz,1H)、7.42(t,J=8.0Hz,2H)、7.55(t,J=8.0Hz,1H)、7.70(d,J=8.0Hz,1H)、7.74(d,J=16.0Hz,1H)、8.04(d,J=8.0Hz,1H).
【０４５９】
実施例２０５ 3-{(E)-2-[4-(4-モルホリニル)フェニル]エテニル}-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・シュウ酸塩の合成
【化３０５】
0003989102.tif 000322
実施例189と同様にして、4-(4-モルホリニル)スチレン(284mg)および3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(320mg)から、標題化合物の遊離体 157mgを得た(収率；36%)。これを常法によりシュウ酸塩とし、標題化合物シュウ塩の黄色結晶を得た。
シュウ酸塩:
融点； 248-250℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.29(t,J=7.2Hz,3H)、3.18(br,4H)、3.24(q,J=7.6Hz,2H)、3.48(br,6H)、3.75(br,6H)、6.98(d,J=8.8Hz,2H)、7.15(d,J=16.0Hz,1H)、7.43(s,1H)、7.53(d,J=8.8Hz,2H)、7.55(t,J=8.0Hz,1H)、7.61(d,J=16.0Hz,1H)、7.69(t,J=8.0Hz,1H)、7.86(d,J=8.0Hz,1H)、8.07(d,J=8.0Hz,1H).
MS(FAB) m/z 429(M+H)+.
【０４６０】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.18(t,J=7.6Hz,3H)、2.56(q,J=7.6Hz,2H)、2.56(br,4H)、3.21(t,J=4.8Hz,4H)、3.56(br,4H)、3.87(t,J=4.8Hz,4H)、6.90(d,J=8.8Hz,2H)、7.05(d,J=15.6Hz,1H)、7.15(s,1H)、7.40(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.52(d,J=8.8Hz,2H)、7.54(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.68(d,J=8.0Hz,1H)、7.73(d,J=15.6Hz,1H)、8.03(d,J=8.4Hz,1H).
【０４６１】
実施例２０６ 3-{(E)-2-メチル-2-[4-(4-モルホリニル)フェニル]エテニル}-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・シュウ酸塩の合成
【化３０６】
0003989102.tif 000323
実施例189と同様にして、4-(4-モルホリニル)-α-メチルスチレン(500mg)および3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(523mg)から、標題化合物の遊離体 475mgを得た(収率；66%)。これを常法によりシュウ酸塩とし、標題化合物シュウ塩の黄色結晶を得た。
シュウ酸塩:
融点； 266-267℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.27(t,J=7.2Hz,3H)、2.66(s,3H)、3.16(br,6H)、3.41(br,6H)、3.76(br,6H)、6.84(s,1H)、6.98(d,J=8.8Hz,2H)、7.50(s,1H)、7.51(d,J=8.8Hz,2H)、7.56(t,J=8.0Hz,1H)、7.70(t,J=8.0Hz,1H)、7.87(d,J=8.0Hz,1H)、8.08(d,J=8.0Hz,1H).
MS(FAB) m/z 443(M+H)+.
【０４６２】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.17(t,J=7.2Hz,3H)、2.56(q,J=7.2Hz,2H)、2.73(s,3H)、2.76(br,4H)、3.21(t,J=4.8Hz,4H)、3.52(br,4H)、3.88(t,J=4.8Hz,4H)、6.79(s,1H)、6.92(d,J=8.8Hz,2H)、7.21(s,1H)、7.42(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.52(d,J=8.8Hz,2H)、7.55(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.70(t,J=8.0Hz,1H)、8.05(d,J=8.4Hz,1H).
【０４６３】
実施例２０７ 3-{(E)-2-メチル-2-[3-(4-モルホリニル)フェニル]エテニル}-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・シュウ酸塩の合成
【化３０７】
0003989102.tif 000324
実施例189と同様にして、3-(4-モルホリニル)-α-メチルスチレン(658mg)および3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(691mg)から、標題化合物の遊離体 332mgを得た(収率；35%)。これを常法によりシュウ酸塩とし、標題化合物シュウ塩の黄色結晶を得た。
シュウ酸塩:
融点； 190-192℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.28(t,J=7.2Hz,3H)、2.67(s,3H)、3.17(t,J=4.8Hz,6H)、3.21(q,J=7.2Hz,2H)、3.47(br,6H)、3.77(t,J=4.8Hz,4H)、6.87(s,1H)、6.92(dd,J=8.0,2.0Hz,1H)、7.04(d,J=8.0Hz,1H)、7.11(br,1H)、7.26(t,J=8.0Hz,1H)、7.55(s,1H)、7.59(t,J=8.0Hz,1H)、7.72(t,J=8.0Hz,1H)、7.89(d,J=8.0Hz,1H)、8.10(d,J=8.0Hz,1H).
MS(FAB) m/z 443(M+H)+.
【０４６４】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.17(t,J=7.2Hz,3H)、2.56(q,J=7.2Hz,2H)、2.74(s,3H)、2.75(br,4H)、3.22(t,J=4.8Hz,4H)、3.52(br,4H)、3.89(t,J=4.8Hz,4H)、6.79(s,1H)、6.86(dd,J=8.0,2.4Hz,1H)、7.09(d,J=8.0Hz,1H)、7.10(s,1H)、7.22(s,1H)、7.29(t,J=8.0Hz,1H)、7.44(t,J=7.6Hz,1H)、7.56(t,J=7.6Hz,1H)、7.70(d,J=7.6Hz,1H)、8.05(d,J=7.6Hz,1H).
【０４６５】
実施例２０８ 3-[(E)-2-メトキシメチル-2-フェニルエテニル]-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン・シュウ酸塩の合成
【化３０８】
0003989102.tif 000325
実施例189と同様にして、α-メトキシメチルスチレン(403mg)および3-ブロモ-1-(4-エチルピペラジン-1-イル)イソキノリン(580mg)から、標題化合物の遊離体 492mgを得た(収率；71%)。これを常法によりシュウ酸塩とし、標題化合物シュウ塩の黄色結晶を得た。
シュウ酸塩:
融点； 180-182℃
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.23(t,J=7.2Hz,3H)、3.05(br,2H)、3.25(br,4H)、3.49(br,4H)、3.75(s,3H)、3.95(s,2H)、6.91(s,1H)、7.10(t,J=7.6Hz,1H)、7.15(s,1H)、7.23(t,J=7.6Hz,2H)、7.42(d,J=7.6Hz,2H)、7.50(t,J=8.0Hz,1H)、7.62(t,J=8.0Hz,1H)、7.76(d,J=8.0Hz,1H)、8.01(d,J=8.0Hz,1H).
MS(FAB) m/z 388(M+H)+.
【０４６６】
遊離体:
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 1.16(t,J=7.2Hz,3H)、2.53(q,J=7.2Hz,2H)、2.70(br,4H)、3.45(br,4H)、3.75(s,3H)、4.04(s,2H)、6.65(s,1H)、7.08(s,1H)、7.12(dt,J=7.6,1.2Hz,1H)、7.22(t,J=7.6Hz,2H)、7.36(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.42(dd,J=7.6,1.2Hz,2H)、7.49(ddd,J=8.4,8.0,1.2Hz,1H)、7.59(d,J=8.0Hz,1H)、7.99(d,J=8.4Hz,1H).
【０４６７】
実施例２０９ 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[トランス-2-(2-ピリジル)エテニル]イソキノリン・三塩酸塩の合成
【化３０９】
0003989102.tif 000326
実施例189と同様にして、1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-ブロモイソキノリン(714mg)と2-ビニルピリジン(469mg)から、黄色結晶の標題化合物塩酸塩 789mgを得た。(収率；77%)
塩酸塩:
融点； 220℃(分解)
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.33(3H,t,J=7.2Hz)、3.20(1H,q,J=7.2Hz)、3.22(1H,q,J=7.2Hz)、3.32(1H,t,J=11.2Hz)、3.35(1H,t,J=11.2Hz)、3.56(2H,t,J=13.6Hz)、3.58(2H,d,J=11.2Hz)、4.00(2H,d,J=13.6Hz)、7.58-7.67(3H,m)、7.73-7.77(1H,m)、7.88-8.01(2H,m)、7.95(1H,d,J=15.6Hz)、8.10-8.15(2H,m)、8.18-8.25(1H,m)、8.70(1H,d,J=4.4Hz)、11.06(1H,br-s).
ESI-Mass； 345(MH+).
【０４６８】
実施例２１０ 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[トランス-2-(4-ピリジル)エテニル]イソキノリンの合成
【化３１０】
0003989102.tif 000327
実施例189と同様にして、1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-ブロモイソキノリン(435mg)と4-ビニルピリジン(286mg)から、黄色アモルファス状の標題化合物シュウ酸塩 468mgを得た。(収率；79%)
シュウ酸塩:
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.26(3H,t,J=7.2Hz)、3.17(2H,q,J=7.2Hz)、3.36-3.46(1H,m)、3.58-3.76(1H,m)、7.56-7.63(7H,m)、7.73(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.92(1H,d,J=8Hz)、8.10(1H,d,J=8Hz)、8.56(2H,dd,J=6Hz,1.6Hz).
ESI-Mass； 345(MH+).
【０４６９】
実施例２１１ 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[3-(2-メトキシ)フェニル-2-プロペニル]イソキノリン・シュウ酸塩の合成
【化３１１】
0003989102.tif 000328
2-アリルフェノール(444mg)をN,N-ジメチルホルムアミド(5ml)に溶解し、氷冷下、60%水素化ナトリウム(157mg)を加え、室温で20分間撹拌した。ここにヨウ化メチル(250ml)を加え、室温で一晩撹拌した。反応混合物をエーテルと水に分配し、有機層を水洗、乾燥(MgSO4)、減圧濃縮した。得られた残渣と1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-ブロモイソキノリン(563mg)を、実施例189と同様に処理して、薄赤色アモルファス状の標題化合物シュウ酸塩 400mgを得た。(収率；44%)
シュウ酸塩:
1H-NMR(400MHz,DMSO-d６)； δ(ppm) 1.21(3H,t,J=7.2Hz)、3.05(2H,q,J=7.2Hz)、3.20-3.36(4H,m)、3.52(2H,d,J=2.4Hz)、3.80(3H,s)、6.47(1H,d,J=15.2Hz)、6.87-6.94(2H,m)、6.99(1H,d,J=8.4Hz)、7.16-7.24(2H,m)、7.27(1H,s)、7.51(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.65(1H,ddd,J=8Hz,7Hz,1.2Hz)、7.81(1H,d,J=8Hz)、8.02(1H,d,J=8Hz).
FAB-Mass； 388(MH+).
【０４７０】
実施例２１２ 1-(1-エチルピペラジン-4-イル)-3-[3-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル-1-プロペニル]イソキノリン・シュウ酸塩の合成
(212-1) 2-(2-アリルフェノキシ)エタノール
【化３１２】
0003989102.tif 000329
2-アリルフェノール(5.066g)をN,N-ジメチルホルムアミド(70ml)に溶解し、2-ブロモ酢酸メチルエステル(6.931g)と炭酸カリウム(7.88g)を加えて、100℃で一晩撹拌した。反応混合物を酢酸エチルと水に分配し、有機層を水洗、乾燥(MgSO4)、減圧濃縮した。残渣をテトラヒドロフラン(40ml)に溶解し、氷冷下、水素化アルミニウムリチウム(1.442g)を少量ずつ加え、5分間撹拌した。反応混合物に、水(1.5ml) 、5N水酸化ナトリウム(1.5ml)、水(4.5ml)を順次加え、不溶物をセライト濾過した。濾液を酢酸エチルと水に分配し、有機層を水洗、乾燥(MgSO4)、減圧濃縮し、減圧濃縮した。(NH)シリカゲルカラムクロマトグラフィー(酢酸エチル／ヘキサン系)で精製して、無色油状の標題化合物 5.248mgを得た。(収率；76%)
1H-NMR(400MHz,CDCl3)； δ(ppm) 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