(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
化学式１で表示される発光化合物：
【化１】
0004027530.tif 000013
前記式中、前記Ａｒがフェニル基で、Ｒ３とＲ４が水素で、Ｍがトリフェニルシリルフェニル基で、Ｒ１が２−エチルへキシルオキシ基で、Ｒ２がメトキシ基で、ｎが１である。
【請求項２】
化学式３で表示される発光化合物。
【化２】
0004027530.tif 000014
【請求項３】
化学式１で表示される発光化合物：
【化３】
0004027530.tif 000015
前記式中、前記Ａｒがビフェニル基で、Ｒ３とＲ４がフェニル基で、Ｍが９，９’−ジヘキシルフルオレンで、Ｒ１とＲ２が水素で、ｎが０である。
【請求項４】
請求項１〜３のいずれか１項に記載の発光化合物を含む有機膜を含む有機電子発光素子。
【請求項５】
請求項１〜３のいずれか１項に記載の発光化合物を含む有機膜が発光層であることを特徴とする請求項４に記載の有機電子発光素子。
【請求項６】
請求項１〜３のいずれか１項に記載の発光化合物を発色材料として採用していることを特徴とする表示素子。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は青色発光化合物とこの発光化合物を発色材料として採用している表示素子に関する。
【０００２】
【従来の技術】
情報通信産業の発達が加速化するにつれて、高度の性能を有する表示素子が要求されている。表示素子は一般的に発光型表示素子と非発光型表示素子に分けうる。発光型表示素子としては陰極線管、発光ダイオード（ＬＥＤ）などがあり、非発光型表示素子としては液晶表示素子などがある。
【０００３】
表示素子の基本的な性能を示す指標には作動電圧、消費電力、輝度、コントラスト、応答時間、寿命、表示色などがある。
【０００４】
非発光型表示素子中の一つの液晶表示素子は軽くて消費電力が少ない利点があって現在最も広く使われている。しかし、応答時間、コントラスト、視野角などの特性が満足できる水準に到達できなくてまだ改善の余地が多い。それで、このような問題点を補完できる次世代表示素子として電子発光素子が注目されている。
【０００５】
電子発光素子（ＥＬ  ｄｅｖｉｃｅ）は自発発光型表示素子として視野角が広くてコントラストが優秀なだけでなく応答時間が速い長所がある。
【０００６】
ＥＬ素子は発光層形成用材料に従って無機ＥＬ素子と有機ＥＬ素子とに区分される。ここで有機ＥＬ素子は無機ＥＬ素子に比べて輝度、駆動電圧及び応答速度特性に優れて多色化が可能という長所がある。
【０００７】
図１は一般的な有機ＥＬ素子の構造を示す断面図である。これを参照すれば、基板１１の上部にアノード１２が形成されている。そしてこのアノード１２の上部にはホール輸送層１３、発光層１４、電子輸送層１５及びカソード１６が順次に形成されている。ここでホール輸送層１３、発光層１４及び電子輸送層１５は有機化合物よりなる有機薄膜である。
【０００８】
前述したような構造を有する有機ＥＬ素子の駆動原理は次の通りである。
【０００９】
前記アノード１２及びカソード１６間に電圧を印加すれば、アノード１２から注入されたホールはホール輸送層１３を経由して発光層１４に移動される。一方、電子はカソード１６から電子輸送層１５を経由して発光層１４に注入され、発光層１４領域でキャリアが再結合して励起子（ｅｘｃｉｔｏｎ）を生成する。この励起子が励起状態から基底状態に変化し、これにより発光層の蛍光性分子が発光することによって画像が形成される。
【００１０】
一方、１９８７年イーストマンコダック社（Ｅａｓｔｍａｎ  Ｋｏｄａｋ  Ｃｏ．）では発光層形成用材料として低分子の芳香族ジアミンとアルミニウム錯体を利用している有機電子発光素子を開発した（Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．Ｌｅｔｔ．５１，９１３，１９８７）。
【００１１】
その他、発光層形成用材料としてポリ（ｐ−フェニレンビニレン）（ＰＰＶ）、ポリ（２−メトキシ−５−（２’−エチルへキシルオキシ）−１，４−フェニレンビニレン）のような高分子を使用している有機電子発光素子が発表された（Ｎａｔｕｒｅ，３４７，５３９，１９９０  ＆  Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．Ｌｅｔｔ．５８，１９８２，１９９１）。
【００１２】
ところが、前記高分子中ＰＰＶは有機溶媒に対する溶解度特性が不良でスピンコーティング法による膜形成時多くの難しさがある。このような問題点を解決させるためにＰＰＶに有機溶媒に対する溶解度特性を改善させうる作用基を導入させた可溶性ＰＰＶが開発された。ＰＰＶまたはその誘導体を発光層材料として採用している有機電子発光素子は緑色からオレンジ色までの色を具現する。
【００１３】
一方、現在まで知られた青色発光化合物は他の色相の発光化合物に比べて発光効率が低下する問題点があり、これによって新しい青色発光化合物開発に対する必要性がだんだん高まっている。
【００１４】
【発明が解決しようとする課題】
本発明の目的は前記の問題点を解決して発光効率と輝度特性が改善された青色発光化合物を提供することである。
【００１５】
本発明の他の目的は前記化合物を発色材料として採用している表示素子を提供することである。
【００１６】
【課題を解決するための手段】
前記の最初の目的を達成するために本発明では、化学式１で表示される発光化合物を提供する。
【００１７】
【化５】
0004027530.tif 000002
【００１８】
前記式中、Ａｒは非置換されたまたは置換されたフェニル、非置換されたまたは置換されたナフタリン、非置換されたまたは置換されたアントラセン、非置換されたまたは置換されたジフェニルアントラセン、非置換されたまたは置換されたフェナントレン、非置換されたまたは置換されたインデン、非置換されたまたは置換されたアセナフテン、非置換されたまたは置換されたビフェニル、非置換されたまたは置換されたフルオレン、非置換されたまたは置換されたカルバゾール、非置換されたまたは置換されたチオフェン、非置換されたまたは置換されたピリジン、非置換されたまたは置換されたオキサジアゾール、非置換されたまたは置換されたオキサゾール、非置換されたまたは置換されたトリアゾール、非置換されたまたは置換されたベンゾチオフェン、非置換されたまたは置換されたジベンゾフラン、非置換されたまたは置換されたチアジアゾールよりなる群から選択され、
Ｒ1及びＲ2は水素、炭素数１乃至２０のアルキル基または炭素数１乃至２０のアルコキシ基であり、
Ｒ3及びＲ4は水素またはフェニル基であり、
ｎは０または１で、
Ｍは下記構造式
【００１９】
【化６】
0004027530.tif 000003
【００２０】
よりなる群から選択され、
Ｒ5とＲ6はお互いに関係なく水素、炭素数１乃至２０のアルキル基及び炭素数１乃至２０のアルコキシ基よりなる群から選択される。
【００２１】
本発明の２番目の目的は前記発光化合物を発色材料として採用していることを特徴とする表示素子によりなる。このような本発明の望ましい一面として、前記発光化合物を発色材料として採用している有機電子発光素子を挙げられる。
【００２２】
即ち、本発明の２番目の目的はまた、一対の電極間に備えられている有機膜を含んでいる有機電子発光素子において、
前記有機膜が化学式１の発光化合物を含んでいることを特徴とする有機電子発光素子を提供する。
【００２３】
【化７】
0004027530.tif 000004
【００２４】
前記式中、Ａｒは非置換されたまたは置換されたフェニル、非置換されたまたは置換されたナフタリン、非置換されたまたは置換されたアントラセン、非置換されたまたは置換されたジフェニルアントラセン、非置換されたまたは置換されたフェナントレン、非置換されたまたは置換されたインデン、非置換されたまたは置換されたアセナフテン、非置換されたまたは置換されたビフェニル、非置換されたまたは置換されたフルオレン、非置換されたまたは置換されたカルバゾール、非置換されたまたは置換されたチオフェン、非置換されたまたは置換されたピリジン、非置換されたまたは置換されたオキサジアゾール、非置換されたまたは置換されたオキサゾール、非置換されたまたは置換されたトリアゾール、非置換されたまたは置換されたベンゾチオフェン、非置換されたまたは置換されたジベンゾフラン、非置換されたまたは置換されたチアジアゾールよりなる群から選択され、
Ｒ1及びＲ2は水素、炭素数１乃至２０のアルキル基または炭素数１乃至２０のアルコキシ基であり、
Ｒ3及びＲ4は水素またはフェニル基であり、
ｎは０または１で、
Ｍは下記構造式
【００２５】
【化８】
0004027530.tif 000005
【００２６】
よりなる群から選択され、
Ｒ5とＲ6はお互いに関係なく水素、炭素数１乃至２０のアルキル基及び炭素数１乃至２０のアルコキシ基よりなる群から選択される。
【００２７】
【発明の実施の形態】
以下、添付した図面を参照して本発明の望ましい実施の形態に対して詳細に説明する。
【００２８】
本発明による化学式１の発光化合物は青色発光材料として両末端に立体障害を与えられる大きなグループ、例えばトリフェニルシリルフェニル基、トリフェニルメチルフェニル基、フルオレングループなどを導入して分子間パックキングを防止する。その結果、分子間相互作用によって励起子が消光されることが抑制でき発光効率が向上する。
【００２９】
【化９】
0004027530.tif 000006
【００３０】
前記式中、Ａｒは非置換されたまたは置換されたフェニル、非置換されたまたは置換されたナフタリン、非置換されたまたは置換されたアントラセン、非置換されたまたは置換されたジフェニルアントラセン、非置換されたまたは置換されたフェナントレン、非置換されたまたは置換されたインデン、非置換されたまたは置換されたアセナフテン、非置換されたまたは置換されたビフェニル、非置換されたまたは置換されたフルオレン、非置換されたまたは置換されたカルバゾール、非置換されたまたは置換されたチオフェン、非置換されたまたは置換されたピリジン、非置換されたまたは置換されたオキサジアゾール、非置換されたまたは置換されたオキサゾール、非置換されたまたは置換されたトリアゾール、非置換されたまたは置換されたベンゾチオフェン、非置換されたまたは置換されたジベンゾフラン、非置換されたまたは置換されたチアジアゾールよりなる群から選択され、
Ｒ1及びＲ2は水素、炭素数１乃至２０のアルキル基または炭素数１乃至２０のアルコキシ基であり、
Ｒ3及びＲ4は水素またはフェニル基であり、
ｎは０または１で、
Ｍは下記構造式
【００３１】
【化１０】
0004027530.tif 000007
【００３２】
よりなる群から選択され、
Ｒ5とＲ6はお互いに関係なく水素、炭素数１乃至２０のアルキル基及び炭素数１乃至２０のアルコキシ基よりなる群から選択される。
【００３３】
前記化学式１において、置換されたフェニルの例としてはメトキシフェニル、メチルフェニル、トリフェニルシリルフェニル、エチルへキシルオキシフェニルがあり、置換されたナフタリンの例としてはメトキシナフタリン、フェニルナフタリンがあり、置換されたアントラセンの例としてはフェニルアントラセンがあり、置換されたジフェニルアントラセンの例としては２−フェノキシ−９，１０ジフェニルアントラセンがあり、置換されたフェナントレンの例としてはフェニルフェナントレンがあり、置換されたインデンの例としてはジへキシルインデンがあり、置換されたアセナフテンの例としてはフェニルアセナフテンがあり、置換されたビフェニルの例としてはメトキシビフェニル、フェノキシビフェニルがあり、置換されたフルオレンの例としてはジメチルフルオレン、ジエチルフルオレン、ジへキシルフルオレン、ジへプチルフルオレン、ジオクチルフルオレン、ジノニルフルオレン、ジデシルフルオレン、ジドデシルフルオレン、ジフェニルフルオレンがあり、置換されたカルバゾールの例としてはＮ−エチルへキシルカルバゾールがあり、置換されたチオフェンの例としては５−フェニルチオフェンがあり、置換されたピリジンの例としてはフェニルピリジンがあり、置換されたオキサジアゾールの例としてはフェニルオキサジアゾール、ジフェニルオキサジアゾールがあり、置換されたオキサゾールの例としてはベンゾオキサゾールがあり、置換されたトリアゾールの例としては２，５−ジフェニル−１−（３’−トリフルオロメチルフェニル）トリアゾールがあり、置換されたベンゾチオフェンの例としてはフェニルベンゾチオフェンがあり、置換されたジベンゾフランの例としてはフェニルジベンゾフランがあり、置換されたチアジアゾールの例としてはフェニルチアジアゾール、ジフェニルチアジアゾールがある。
【００３４】
前記化学式１の化合物は表示素子の発色材料として利用でき、特に有機電子発光素子の発光層のような有機膜形成時有用である。
【００３５】
前記化学式１に表示される化合物の具体的な例として、前記Ａｒがフェニル基で、Ｒ3とＲ4が水素で、Ｍがトリフェニルシリルフェニル基で、Ｒ1が２−エチルへキシルオキシ基で、Ｒ2がメトキシ基で、ｎが１である化学式２の化合物、前記Ａｒが１，３，４−オキサジアゾールで、Ｒ1、Ｒ2、Ｒ3及びＲ4が全て水素で、Ｍがトリフェニルシリルフェニル基で、ｎが１である化学式３の化合物及び前記Ａｒがビフェニル基で、Ｒ3とＲ4がフェニル基で、Ｍが９，９’−ジヘキシルフルオレンで、Ｒ1とＲ2が水素で、ｎが０である化学式４のｘ化合物がある。
【００３６】
【化１１】
0004027530.tif 000008
【００３７】
【化１２】
0004027530.tif 000009
【００３８】
【化１３】
0004027530.tif 000010
【００３９】
以下、本発明による有機電子発光素子の製造方法を調べる。
【００４０】
まず、基板上部にアノード電極用物質をコーティングする。ここで基板としては通常的な有機ＥＬ素子で用いられる基板を使用するが、透明性、表面平滑性、取扱容易性及び防水性に優れたガラス基板または透明プラスチック基板が望ましい。そしてアノード電極用物質としては透明で伝導性に優れた酸化インジウム錫、酸化錫、酸化亜鉛などを使用する。
【００４１】
前記アノード電極上部にホール輸送層形成用物質を真空蒸着してホール輸送層を形成する。このホール輸送層の上部に化学式１の化合物を真空蒸着して発光層を形成する。
【００４２】
その後、前記発光層の上部にカソード形成用金属を真空蒸着またはスパッタリングしてカソードを形成することによって有機ＥＬ素子が完成される。ここでカソード形成用金属としてはリチウム、マグネシウム、アルミニウム、アルミニウム−リチウム、カルシウム、マグネシウム−インジウム、マグネシウム−銀などが利用される。
【００４３】
前記発光層の上部にはカソードを形成する前に電子輸送層を形成する場合もある。この電子輸送層は通常的な電子輸送層形成用物質を使用して形成する。
【００４４】
前記ホール輸送層物質は特に限られなく、Ｎ，Ｎ’−ビス（３−メチルフェニル）−Ｎ，Ｎ’−ジフェニル−［１，１’−ビフェニル］−４，４’−ジアミン（ＴＰＤ）のようなトリフェニルアミン誘導体が使われる。
【００４５】
本発明の有機電子発光素子はアノード、ホール輸送層、発光層、電子輸送層及びカソードの中で選択された２個の層間に特性向上のための中間層をさらに形成することができる。例えば、アノードとホール輸送層との間にバッファー層をさらに形成できるが、このようにバッファー層を形成すればアノードとホール輸送層との間の接触抵抗が減少すると同時に、発光層に対するアノードのホール輸送能力が向上して素子の特性が全般的に改善する効果を得られる。
【００４６】
前記バッファ層形成物質は特別に限られてはいないが、ポリエチレンジオキシチオフェン（ＰＥＤＴ）、ポリアニリンなどが使われる。
【００４７】
有機電子発光素子は前述したような順序即ち、アノード／ホール輸送層／発光層／電子輸送層／カソード順に製造しても良いし、その反対の順序即ち、カソード／電子輸送層／発光層／ホール輸送層／アノード順に製造してもよい。
【００４８】
図２−４は本発明の化学式２、３及び４に表示される化合物の合成経路を示す図面である。
【００４９】
以下、図２と図３を参照して、本発明を具体的な実施例を挙げて詳細に説明するが、本発明が下記実施例に限られることではない。
【００５０】
合成例１．化学式２の化合物（図２参照）
１，４−ジブロムベンゼンをジエチルエーテルに溶解した後、反応混合物の温度を−４０℃にした。ここにｎ−ブチルリチウムを徐々に添加して常温で２時間攪拌した。次いで、反応混合物の温度を−７８℃に調節した後、１当量のトリフェニルクロロシランを滴加した。この反応混合物を常温で１２時間攪拌してトリフェニルシリルフェニルブロマイド（Ａ）を得た（収率：７８％）。
【００５１】
１：２モル比の２−（２’−エチルへキシルオキシ）−５−メトキシ−１，４−ジブロムベンゼンと４−ビニルフェニルボロニクアシッドにテトラヒドロフラン（以下、ＴＨＦと称す）、２Ｍ−Ｋ2ＣＯ3水溶液及びテトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウムを付加した後、これを混合した。この反応混合物を２４時間反応させて化合物（Ｂ）を得た（収率：６０％）。
【００５２】
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（以下、ＤＭＦと称す）溶媒に化合物（Ａ）と化合物（Ｂ）を混合し、ここにパラジウム（ＩＩ）ジアセテート（ＣＨ3ＣＯ2）2Ｐｄとトリトリルフォスフィン（ＣＨ3Ｃ6Ｈ4Ｏ）3Ｐとトリエチルアミンを付加及び混合した。この反応混合物を１００℃に加熱して４０時間反応させた。反応が終わった後、反応混合物をメタノールに入れて沈殿物を形成させた。得られた沈殿物をクロロホルムに溶解した後、メタノールを付加して再沈殿させた。得られた沈殿物をろ過及び乾燥して化学式２の化合物を得た（収率：５６％）。
【００５３】
合成例２．化学式３の化合物（図３参照）
丸底のフラスコにビニルマグネシウムブロマイドを付加した後、窒素ガス雰囲気下でトリ−ｎ−ブチルチンクロライドとＴＨＦを滴加した。この反応混合物を２４時間還流して化合物（Ｃ）を得た（収率：８０％）。
【００５４】
１，４−ジブロムベンゼンをジエチルエーテルに溶解し、この溶液の温度を−４０℃で調節した。ここにｎ−ブチルリチウムを滴加して２時間常温で攪拌した。反応混合物の温度を−７８℃に調節した後、１当量のトリフェニルクロロシランを滴加し常温で１２時間攪拌して化合物（Ａ）を得た（収率：８０％）。
【００５５】
無水のトルエン、化合物（Ａ）と少量の２，６−ジ−テルト−ブチル−４−メチルフェノル（ＢＨＴ）及びテトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウムの混合物を攪拌した後、ここに化合物（Ｃ）を付加した。得られた反応混合物を２４時間還流して化合物（Ｄ）を得た（収率：８０％）。
【００５６】
無水アセトンにピリジンと４−ブロモ安息香酸ヒドラジドを付加して溶解した。ここに４−ブロモベンゾイルクロライドをアセトンに溶解した溶液を付加した後、６時間還流して化合物（Ｅ）を得た（収率：７０％）。
【００５７】
化合物（Ｅ）にチオニルクロライドとトルエンを付加した後、これを２４時間還流させて化合物２，５−ビス（４’−ブロモフェニル）−１，３，４−オキサジアゾール（Ｆ）を得た（収率：９５％）。
【００５８】
ＤＭＦ、化合物（Ｄ）、化合物（Ｆ）、パラジウム（ＩＩ）ジアセテート（ＣＨ3ＣＯ2）2Ｐｄと（ＣＨ3Ｃ6Ｈ4Ｏ）3Ｐ及びトリチルアミンを混合し、この混合物を１００℃に調節した。得られた反応混合物を４０時間反応させた。
【００５９】
反応が終わった後、反応混合物をメタノールに入れて沈殿物を形成させた。得られた沈殿物をクロロホルムに溶解した後、ここにメタノールを付加して再沈殿させた。得られた沈殿物をろ過及び乾燥して化学式３の化合物を得た（収率：４８％）。
【００６０】
合成例３．化学式４の化合物（図４参照）
４−ブロモベンジルブロマイドにトリフェニルホスフィンとベンゼンを付加し、この反応混合物を１２時間還流させて４−ブロモベンジルトリフェニルホスホニウムブロマイド（Ｇ）を得た（収率：９５％）。
【００６１】
フルオレンをジエチルエーテルに溶解させた後、ここに２当量のｎ−ブチルリチウムを付加した。次いで、反応混合物に２当量のｎ−へキシルブロマイドを付加し反応させて９，９’−ジヘキシルフルオレン（Ｈ）を得た（収率：９５％）。
【００６２】
ベンゾイルクロライドに、メチレンクロライド、９，９’−ジヘキシルフルオレン（Ｈ）及びアルミニウムクロライドを付加した。この反応混合物を反応させて化合物（Ｉ）を得た。この化合物（Ｉ）を４−ブロモベンジルトリフェニルホスホニウムブロマイド（Ｇ）とウィッティヒ反応を実施して化合物（Ｊ）を得た（収率：６０％）。
【００６３】
フラスコに無水ニッケルクロライド、２，２’−ピリジン、トリフェニルホスフィン及び亜鉛粉末を順次に付加した。次いで、前記フラスコ中にアルゴンガスをパージした。このようなパージ過程を１０回程度反復した後、無水ＤＭＦを付加し反応混合物の温度を５０℃に調節した。窒素ガス雰囲気下で前記反応混合物に化合物（Ｊ）を速かに添加した後、反応混合物の温度を９０℃に調節した。その後、反応混合物を２４時間攪拌して化学式４の化合物を得た（収率：９０％）。
【００６４】
実施例１
ガラス基板上にＩＴＯ電極を形成した後、この上部にＮ，Ｎ’−ビス（３−メチルフェニル）−Ｎ，Ｎ’−ジフェニル−［１，１’−ビフェニル］−４，４’−ジアミン（以下、ＴＰＤと称す）を真空蒸着してホール輸送層を４００Å厚さで形成した。次いで、前記ホール輸送層の上部に化学式２の化合物を真空蒸着して６００Å厚さの発光層を形成した。
【００６５】
その後、前記発光層の上部にＡｌとＬｉを同時に真空蒸着して１２００Å厚さのアルミニウム・リチウム電極を形成することによって有機電子発光素子を製造した。
【００６６】
実施例２
発光層形成時、化学式２の化合物の代わりに化学式３の化合物を使用したことを除いては、実施例１と同じ方法によって有機電子発光素子を製造した。
【００６７】
実施例３
発光層形成時、化学式２の化合物の代わりに化学式４の化合物を使用したことを除いては、実施例１と同じ方法によって有機電子発光素子を製造した。
【００６８】
実施例４
ガラス基板上にＩＴＯ電極を形成した後、この上部にＴＰＤを真空蒸着してホール輸送層を４００Å厚さで形成した。次いで、このホール輸送層の上部に化学式３の化合物を真空蒸着して６００Å厚さの発光層を形成した。
【００６９】
前記発光層の上部に化学式５のトリス（８−キノリノ）アルミニウム（Ａｌｑ）を真空蒸着して４００Å厚さの電子輸送層を形成した。
【００７０】
その後、前記電子輸送層の上部にＡｌとＬｉを同時に真空蒸着して１２００Å厚さのアルミニウム・リチウム電極を形成することによって有機電子発光素子を製造した。
【００７１】
【化１４】
0004027530.tif 000011
【００７２】
前記実施例１−４によって製造された有機電子発光素子において、駆動開始電圧、輝度及びカラー特性を評価して下記表１に示した。
【００７３】
【表１】
0004027530.tif 000012
【００７４】
前記表１から、前記実施例１−４で発光層形成に使われた化学式２−４の化合物が各々ホール輸送性グループまたは電子輸送性グループを有していて発光層でホールまたは電子の移動が容易になることによって、実施例１−４によって製造された有機電子発光素子の駆動開始電圧が３Ｖで非常に低くて輝度特性に優れることが分かった。
【００７５】
【発明の効果】
本発明による化学式１の発光化合物は青色発光材料として発光効率に優れる。このような発光化合物は表示素子の発色材料として有用に使用できる。
【００７６】
また本発明による有機電子発光素子は前記化学式１の発光化合物を利用して発光層のような有機膜を形成して青色を具現できる。
【図面の簡単な説明】
【図１】  一般的な有機電子発光素子の構造を示す図面である。
【図２】  本発明の化学式２、３及び４で表示される化合物の合成経路を示す図面である。
【図３】  本発明の化学式２、３及び４で表示される化合物の合成経路を示す図面である。
【図４】  本発明の化学式２、３及び４で表示される化合物の合成経路を示す図面である。
【図１】
0004027530.tif 000016
【図２】
0004027530.tif 000017
【図３】
0004027530.tif 000018
【図４】
0004027530.tif 000019