(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
窒化ほう素粉末をＣＩＰ成形後、非酸化性雰囲気下、温度１７００℃以上で常圧焼結するセラミックス焼成用セッター材を製造する方法において、上記窒化ほう素粉末が、高充填性六方晶窒化ほう素粉末５０〜７５重量％と六方晶窒化ほう素微粉２５〜５０重量％との混合物であり、上記高充填性六方晶窒化ほう素粉末は、面積平均径（Ｄａ）と５０％体積累積粒度（Ｄｐ５０）の比（Ｄａ／Ｄｐ５０の比）が０．６以上で、Ｄｐ５０が１５μｍ以上であり、上記六方晶窒化ほう素微粉は、Ｄｐ５０が１．５μｍ以下であることを特徴とするセラミックス焼成用セッター材の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、セラミックス焼成用セッター材の製造方法に関する。詳しくは、嵌合・ねじ止め等の接合構造を有しない大型のセラミックス焼成用セッターを製造するための六方晶窒化ほう素焼結体の製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
六方晶窒化ほう素焼結体の一用途にセラミックス焼成用セッターがある。今日では、例えば最大長４００ｍｍをこえ１０００ｍｍ程度までのセッターが使用されるようになっている。ここでいう最大長とは、例えば四角形状であれば対角線、円形状であれば直径、楕円形状であれば長径の長さを指すものである。
【０００３】
従来、このような大型セッターは、ホットプレス法、常圧焼結法等で製造された小形状六方晶窒化ほう素焼結体を嵌合・ねじ止め等の物理的手段により組み立てて製作されていたので、実用上、次のような問題があった。
【０００４】
セッターに被焼成物を載置して脱バインダーを行う際、セッターの組み立て部分と非組み立て部分とではバインダーの抜け方が異なるため、均質なセラミックスを製造するにはかなりの時間と労力が必要であった。脱バインダー処理を充分に行わないで焼成すると、セッターの組み立て部分と接触していた被焼成物の部分にバインダーが残留しやすくなり、繰り返しの使用によってその部分から反りやクラックが発生し寿命が短くなった。このような短寿命は、被焼成物からの荷重負荷によって、その組み立て部分に応力が集中することも原因となっている。また、セッターの組み立て部分からの通気等によって、その部分と接触していた被焼成物の部分が変色したり、セッターの組み立て部分に生じてくる若干の段差等によって被焼成物の寸法が狂ったりするので、セッターの各構成部材を同質なものを厳選使用しなければならないなど、セッターの組み立てには充分な配慮が必要であった。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】
本発明の目的は、最大長４５０ｍｍ以上のセラミックス焼成用セッターを製造することである。
【０００６】
【課題を解決するための手段】
本発明は、窒化ほう素粉末をＣＩＰ成形後、非酸化性雰囲気下、温度１７００℃以上で常圧焼結するセラミックス焼成用セッター材を製造する方法において、上記窒化ほう素粉末が、高充填性六方晶窒化ほう素粉末５０〜７５重量％と六方晶窒化ほう素微粉２５〜５０重量％との混合物であり、上記高充填性六方晶窒化ほう素粉末は、面積平均径（Ｄａ）と５０％体積累積粒度（Ｄｐ５０）の比（Ｄａ／Ｄｐ５０の比）が０．６以上で、Ｄｐ５０が１５μｍ以上であり、上記六方晶窒化ほう素微粉は、Ｄｐ５０が１．５μｍ以下であることを特徴とするセラミックス焼成用セッター材の製造方法である。
【０００７】
【発明の実施の形態】
以下、さらに詳しく本発明について説明する。
【０００８】
本発明は、六方晶窒化ほう素原料粉末を、ほう酸カルシウム、酸化カルシウム等の焼結助剤とアクリル、パラフィン、ワックス、メチルセルロース等の有機バインダとを必要に応じて用いてＣＩＰ成形した後、有機バインダを用いた場合は脱脂し、それを非酸化性雰囲気下で焼成する方法において、上記六方晶窒化ほう素原料粉末として、高充填性六方晶窒化ほう素粉末５０〜７５重量％と六方晶窒化ほう素微粉２５〜５０重量％との混合物を用いるものである。両者の割合が不適切であると、成形時のクラックやラミネーションの原因となる。
【０００９】
本発明で使用される上記原料粉末は、充填性、保形性、成形性に優れているので、大型形状体の成形が可能となり、最大長４５０ｍｍ以上のセラミックス焼成用セッターの製造が可能となる六方晶窒化ほう素焼結体（セラミックス焼成用セッター材）が製造される。
【００１０】
本発明で用いる高充填性六方晶窒化ほう素粉末は、面積平均径（Ｄａ）と５０％体積累積粒度（Ｄｐ５０）の比（Ｄａ／Ｄｐ５０の比）が０．６以上で、Ｄｐ５０が１５μｍ以上の六方晶窒化ほう素粉末である。Ｄａ／Ｄｐ５０の比が０．６未満であるか、又はＤｐ５０が１５μｍ未満であると、原料粉末の成形時の流動性が損なわれ、成形時のクラックやラミネーション発生の原因となる。一方、六方晶窒化ほう素微粉のＤｐ５０が１．５μｍをこえると、成形時の充填性が悪化し、同様に成形時のクラックやラミネーションの原因となる。
【００１１】
六方晶窒化ほう素原料粉末の酸素量は、０．４〜１．７重量％であることが望ましく、これによってセッター使用中に寸法変化の少ない、より高強度なセラミックス焼成用セッターを製造することができる。
【００１２】
原料粉末の成形方法については、金型プレス法、静水圧プレス法、泥漿鋳込み成形法、押し出し成形法、射出成形法などの一般的な方法を採用することができる。また、これらを組み合わせることもできる。但し、有機バインダを用いた場合には、焼成前にこれを脱脂する必要がある。特に高強度で、セッター使用中の寸法変化の少ない六方晶窒化ほう素焼結体を得るためには、焼成前に０．５トン／ｃｍ２以上のＣＩＰ圧を加えることが望ましい。
【００１３】
焼成は、窒素、アンモニア、水素、炭酸ガス、一酸化炭素ガス、アルゴン、ヘリウム等の非酸化性雰囲気下、温度１７００℃以上で行われる。
【００１４】
本発明によって製造されたセラミックス焼成用セッター材によれば、上記した従来の組み立て構造の問題点を解消することができ、長寿命のセラミックス焼成用セッターを製造することができる。
【００１５】
【実施例】
以下、実施例、比較例をあげて更に具体的に本発明を説明する。
【００１６】
六方晶窒化ほう素原料粉末の成形性・保形性を評価するため、Ｄａ／Ｄｐ５０の比がそれぞれ０．８３、０．７２、０．５５であり、Ｄｐ５０が１６μｍである六方晶窒化ほう素粉末５０重量％と、Ｄｐ５０が０．９μｍの六方晶窒化ほう素微粉５０重量％との混合原料（それぞれ、混合原料ａ、混合原料ｂ、混合原料ｃとする）を製造した。また、Ｄａ／Ｄｐ５０の比が０．７２で、Ｄｐ５０が１３μｍである六方晶窒化ほう素粉末５０重量％と、Ｄｐ５０が０．９μｍの六方晶窒化ほう素微粉５０重量％との混合原料（これを混合原料ｄとする）を製造した。さらに、Ｄａ／Ｄｐ５０の比が０．７２で、Ｄｐ５０が１６μｍである高充填性六方晶窒化ほう素粉末５０重量％と、Ｄｐ５０が１．８μｍの六方晶窒化ほう素粉末５０重量％との混合原料（これを混合原料ｅとする）を製造した。これらの混合原料ａ〜ｅをＣＩＰ圧力１０００ｋｇｆ／ｃｍ２で成形した。その結果、混合原料ａ及び混合原料ｂを用いたときは成形性・保形性が共に良好であったが、混合原料ｃ、混合原料ｄ、混合原料ｅの場合はクラックが入り成形体とすることができなかった。
【００１８】
そこで、Ｄａ／Ｄｐ５０の比が０．８３で、Ｄｐ５０が１６μｍである高充填性六方晶窒化ほう素粉末０〜１００重量％と、Ｄｐ５０が０．９μｍである六方晶窒化ほう素微粉を０〜１００重量％と種々変化させた混合粉末を用い、同様にして成形性・保形性を評価した。その条件と結果を表１に示す。
【００１９】
【表１】
0003942288.tif 000002
【００２０】
実施例１
Ｄａ／Ｄｐ５０の比が０．８３で、Ｄｐ５０が１６μｍである高充填性六方晶窒化ほう素７０重量％と、Ｄｐ５０が０．９μｍの六方晶窒化ほう素微粉３０重量％との原料粉末（酸素量２．０重量％）をＣＩＰ圧力１０００ｋｇｆ／ｃｍ2で成形した後、アルゴン雰囲気下、常圧にて１８００℃で１０時間焼成して窒化ほう素焼結体（セラミックス焼成用セッター材）を製造した。得られた窒化ほう素焼結体を用い、５００×１２５×８ｍｍ形状の一体物のセッターを製作した。
【００２１】
次いで、このセッター上に、押し出し成形された窒化けい素グリーンシートの１０枚を積層・載置し、大気中、５００℃で脱脂した後、窒素雰囲気中、１７５０℃で焼結を行った。この操作を同一セッター上で繰り返し行い、焼結後のセッターの様子と最下段の窒化けい素シートの様子を逐次観察した。
【００２２】
比較例１、２
実施例１で製造された窒化ほう素焼結体から、１２５×１２５×８ｍｍ形状の焼結体を切り出した。それらを嵌合（比較例１）又はねじ止め（比較例２）によって組み合わせて実施例１と同サイズのセッターを製作し、実施例１と同様な焼結試験を行った。この際、窒化けい素グリーンシートは、セッターの接合部分の上にかかるように載置した。
【００２３】
以上の結果を表２、表３に示す。
【００２４】
【表２】
0003942288.tif 000003
【００２５】
【表３】
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【００２６】
【発明の効果】
本発明によれば、最大長４５０ｍｍ以上であり、嵌合・ねじ止め等の接合構造を有しない大型のセラミックス焼成用セッターを製造することができる。