(57)【要約】【課題】放射能汚染焼却灰とともに、放射能汚染された農産物としての放射能汚染米及び放射能汚染水を処理する方法を提供する。【解決手段】放射能汚染米Ｌ２及び放射能汚染水Ｌ３を混合した後、炊飯（Ｓ１）して含水率６０質量％以上の炊飯米Ｌ４を得る。次いで、前記炊飯米を磨り潰して（Ｓ２）糊状の結合材Ｌ５を形成する。次いで、放射能汚染焼却灰Ｌ１及び前記結合材を、前記放射能汚染焼却灰に対する前記結合材の割合が５０質量％以上となるように混合して造粒（Ｓ３）し、前記放射能汚染焼却灰を前記結合材で結合してなる造粒体Ｌ６を得る。次いで、前記造粒体をセメント固化（Ｓ４）してセメント固化体を得る。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
放射能汚染米及び放射能汚染水を混合した後、炊飯して含水率６０質量％以上の炊飯米を得るステップと、
前記炊飯米を磨り潰して糊状の結合材を形成するステップと、
放射能汚染焼却灰及び前記結合材を、前記放射能汚染焼却灰に対する前記結合材の割合が５０質量％以上となるように混合して造粒し、前記放射能汚染焼却灰を前記結合材で結合してなる造粒体を得るステップと、
前記造粒体をセメント固化してセメント固化体を得るステップと、
を具えることを特徴とする、放射性廃棄物の処理方法。
【請求項２】
放射能汚染米及び放射能汚染水を混合した後、炊飯して含水率８０質量％以上の炊飯米を得るステップと、
前記炊飯米を磨り潰して糊状の結合材を形成するステップと、
放射能汚染焼却灰及び前記結合材を、前記放射能汚染焼却灰に対する前記結合材の割合が１０質量％以上となるように混合して造粒し、前記放射能汚染焼却灰を前記結合材で結合してなる造粒体を得るステップと、
前記造粒体をセメント固化してセメント固化体を得るステップと、
を具えることを特徴とする、放射性廃棄物の処理方法。
【請求項３】
前記造粒は、１０ＭＰａ以上の圧力で行うことを特徴とする、請求項１又は２に記載の放射性廃棄物の処理方法。
【請求項４】
前記造粒は、圧縮型造粒法又は押出造粒法で行うことを特徴とする、請求項１〜３のいずれか一に記載の放射性廃棄物の処理方法。
【請求項５】
前記放射能汚染焼却灰は、原子力施設の可燃性物に由来するものであることを特徴とする、請求項１〜４のいずれか一に記載の放射性廃棄物の処理方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、放射性廃棄物の処理方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
原子力施設においては、放射性物質の付着したペーパータオル、ポリエチレンシート等可燃性物は焼却処理され、その焼却灰は発生量が少量の為に、ドラム缶等の容器に密封されて貯蔵されている。また放射能が無い一般の可燃性廃棄物を焼却した焼却灰は埋め立て処分や管理処分地に処分されている。
【０００３】
一方、原子力施設において事故が発生した場合においては、当該原子力施設から放射性物質や放射能汚染水が施設外に放出されて、特に稲等の農作物に放射性物質が付着し、当該農作物を汚染させてしまう可能性が生じる。
【０００４】
放射能汚染された農作物は人の食用には適さない。また家畜等の餌にすると放射性物質が家畜から排泄されたり、家畜の体内で濃縮されたりする可能性がある。したがって、このような放射性物質で汚染された農作物が生成された場合、現状では、隔離された倉庫等に保管する以外の方法が見出されていない。
【０００５】
また、放射能汚染水についても、海洋等に放出することができないので、現状では、隔離された貯留槽中に入れ、その水中の放射性物質を経時的に減少させる以外の方法が見出されていない。
【０００６】
一般的な焼却灰の処理方法としては、焼却灰に対してリグニン系化合物を配合した後に造粒して造粒体を得、この造粒体を廃棄する方法や、焼却灰に対して中性型マグネシア固化材及びベントナイト等の層状ケイ酸塩鉱物を配合した後に造粒して造粒体を得、この造粒体を廃棄する方法などがある。また、焼却灰を水ガラス等のバインダーと混合し、その後造粒して、得られた造粒体を廃棄する方法などがある。
【０００７】
したがって、放射能に汚染された放射能汚染焼却灰の処理に関しては、上述のような技術によって得られた造粒体をセメント固化することが考えられるが、放射能汚染された農作物や放射能汚染された水の処理については未だ有効な手段が提案されていない。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開２００９−１４８７１３号
【特許文献２】特開２００９−２７００５９号
【特許文献３】特開２００９−８４５０４号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
本発明は、放射能汚染焼却灰とともに、放射能汚染された農産物としての放射能汚染米及び放射能汚染水を処理する方法を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明の一態様は、放射能汚染米及び放射能汚染水を混合した後、炊飯して含水率６０質量％以上の炊飯米を得るステップと、前記炊飯米を磨り潰して糊状の結合材を形成するステップと、放射能汚染焼却灰及び前記結合材を、前記放射能汚染焼却灰に対する前記結合材の割合が５０質量％以上となるように混合して造粒し、前記放射能汚染焼却灰を前記結合材で結合してなる造粒体を得るステップと、前記造粒体をセメント固化してセメント固化体を得るステップと、を具えることを特徴とする、放射性廃棄物の処理方法に関する。
【００１１】
また、本発明の一態様は、放射能汚染米及び放射能汚染水を混合した後、炊飯して含水率８０質量％以上の炊飯米を得るステップと、前記炊飯米を磨り潰して糊状の結合材を形成するステップと、放射能汚染焼却灰及び前記結合材を、前記放射能汚染焼却灰に対する前記結合材の割合が１０質量％以上となるように混合して造粒し、前記放射能汚染焼却灰を前記結合材で結合してなる造粒体を得るステップと、前記造粒体をセメント固化してセメント固化体を得るステップと、を具えることを特徴とする、放射性廃棄物の処理方法に関する。
【発明の効果】
【００１２】
本発明によれば、放射能汚染焼却灰とともに、放射能汚染された農産物としての放射能汚染米及び放射能汚染水を処理する方法を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１】第１の実施形態における放射性廃棄物の処理方法の工程を示すフローチャートである。
【図２】第２の実施形態における放射性廃棄物の処理方法の工程を示すフローチャートである。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
以下、図面を参照して、実施形態を詳細に説明する。
【００１５】
（第１の実施形態）
図１は、本実施形態における放射性廃棄物の処理方法の工程を示すフローチャートである。
【００１６】
最初に、図１に示すように、放射能汚染焼却灰Ｌ１を準備するとともに、放射能汚染米Ｌ２及び放射能汚染水Ｌ３を準備する。放射能汚染焼却灰Ｌ１は、主として原子力施設における放射性物質の付着したペーパータオル、ポリエチレンシート等の放射能汚染の可燃性物に由来するものであって、焼却処理された後ドラム缶等の容器に密封されて貯蔵されている。放射能汚染米Ｌ２は、例えば原子力施設から漏洩した放射能によって汚染されたものであって、隔離された倉庫内に保管されており、放射能汚染水Ｌ３は、例えば同様に原子力施設から漏洩した放射能によって汚染されたものであって、隔離された貯留槽内に貯留されている。
【００１７】
放射能汚染焼却灰Ｌ１、放射能汚染米Ｌ２及び放射能汚染水Ｌ３の放射能汚染の度合いが比較的低い場合は、例えば作業者が防護服を着て以下に示す作業を行うことができるが、放射能汚染の度合いが高い場合には、例えばロボットを用いた遠隔操作によって以下に示す作業を行う。
【００１８】
次いで、放射能汚染米Ｌ２及び放射能汚染水Ｌ３を混合した後、炊飯して（ステップＳ１）含水率が６０質量％以上の炊飯米Ｌ４を得る。炊飯は、汎用の方法で行うことができ、所定の大きさの炊飯釜を準備した後、当該炊飯釜を用いて行うこともできるし、炊飯釜に代わるような加熱圧力装置、例えばオートクレーブ等を用いて行うこともできる。
【００１９】
なお、炊飯米Ｌ４の含水率を６０質量％以上とするのは、以下に示すように、本実施形態では、造粒に際して使用する結合材Ｌ５の量を放射能汚染焼却灰Ｌ１に対して５０質量％以上としているので、当該要件で上記炊飯米Ｌ４から造粒可能な結合材Ｌ５を得るためである。含水率６０質量％の炊飯米は通常の炊飯米であって、含水率８０質量％ではおかゆ状となる。
【００２０】
また、含水率の上限は炊飯米Ｌ４が以下に説明するような結合材として機能すれば特に限定されるものではないが、例えば９５質量％程度とすることが好ましい。含水率が９５質量％を超えると、炊飯米Ｌ４中における放射能汚染米Ｌ２の量が少なくなって、炊飯米Ｌ４が結合材として十分に機能しなくなる場合がある。
【００２１】
次いで、炊飯米Ｌ４を磨り潰して（ステップＳ２）糊状炊飯米からなる結合材Ｌ５を得る。炊飯米Ｌ４を磨り潰すに際しては、所定のミキサーやグラインダー等を用いて行うことができる。なお、実験室レベルでは、乳鉢等を用いて行うこともできる。
【００２２】
結合材Ｌ５は、上述のようにして準備した放射能汚染焼却灰Ｌ１と混合した後、造粒する（ステップＳ３）。造粒は、転動造粒法、圧縮型造粒法、撹拌型造粒法、押出造粒法等を用いることができる。
【００２３】
転動造粒法は、回転ドラム又は回転皿型などの回転容器で、原料粉体を転動(ころがす)させながら結合材を添加し、界面エネルギーを原動力として雪だるま式に凝集を進める方法であって、大量かつ比較的安価に製造できる。
【００２４】
圧縮型造粒法は、ブリケット方式とタブレット方式とがある。ブリケット方式は、回転する２つのロール間で粉体原料を圧縮し成形する。ロール表面にブリケットのポケットが刻まれて成形造粒を行うものと、表面平滑型で板状のフレークに成形し、その後フレークを解砕する方法がある。タブレット方式は、臼に材料を充填し、杵により材料に圧力を加えて成形造粒するものである。
【００２５】
攪拌造粒法は、容器内に設けられた攪拌翼などを用いて強制的に原料粉体に流動運動を与え、液を噴霧しつつ凝集造粒をする操作である。比較的細粒に適し、また混合や混練を同時に行うことができる。
【００２６】
押出造粒法は、原材料をダイ、スクリーンより押し出し造粒する操作である。押し出し機構にはスクリュー型、ロール型、ブレード型、自己形成型、ラム型などが用いられるが、同型寸法のダイ、スクリーンより、押し出し成形されるため形状が均一で収率がよい。
【００２７】
上記造粒法の中でも、転動造粒法及び攪拌造粒法は処理量が大きい特徴があるが造粒成形時に材料に圧力を掛けないので造粒物の強度が小さくなる欠点がある。一方、圧縮型造粒法及び押出造粒法は、造粒成形時に材料に圧力を加えるので造粒物の強度が大きくなる特徴がある。
【００２８】
放射能汚染焼却灰Ｌ１の粒径は５〜１００μｍの微粉末であるので、造粒に際しては、造粒成形時に材料に圧力を加える方法が適しており、造粒物の強度が大きくなる利点があるので、圧縮型造粒法及び押出造粒法が好ましい。
【００２９】
造粒の際は、１０ＭＰａ以上の圧力下で行うことが好ましい。これによって、目的とする造粒体Ｌ６を簡易に得ることができる。なお、造粒の際の圧力の上限は特に限定されず、使用する装置の仕様等に依存するが、本実施形態では、結合材Ｌ５を用いているので、通常は、上限を数十ＭＰａとすれば十分効率的に造粒体Ｌ６を得ることができる。
【００３０】
なお、実験室レベルでは、臼と杵とを用いて造粒を行うこともできる。
【００３１】
造粒体Ｌ６の大きさは、例えば数ミリから数センチのオーダである。
【００３２】
造粒体Ｌ６中における結合材Ｌ５の量は、放射能汚染焼却灰Ｌ１に対して結合材Ｌ５の割合が５０質量％以上となるようにする。本実施形態では、上述のように、炊飯米Ｌ４中の含水率を６０質量％以上としているので、放射能汚染焼却灰Ｌ１に対する結合材Ｌ５の割合を５０質量％以上としないと、結合材Ｌ５が結合材として機能せずに造粒することができなくなる。
【００３３】
一方、放射能汚染焼却灰Ｌ１に対する結合材Ｌ５の割合の上限は、例えば９５質量％とすることができる。結合材Ｌ５が９５質量％を超えても、最早造粒に関しては特別な作用効果をもたらすものではなく、逆に粘性が増大して造粒が困難になる場合がある。
【００３４】
次いで、造粒体Ｌ６に対して、別途準備したセメントＬ７及び図示しない混練水を配合し、固化処理（ステップＳ４）を行う。
【００３５】
セメントは、例えばアルミナセメント、高炉スラグセメント、フライアッシュセメント及びポルトランドセメントであることが好ましい。これらのセメント材は容易に入手ができるとともに安価であって、かつ海水や化学物質に対して安定であるので、本実施形態のように放射性排液を固化して安定化させるセメント材として適している。特に、アルミナセメントは、アルミニウムの原料であるボーキサイトと石灰石から作られ、酸化アルミニウムを含むセメントであって、混練後すぐに強い強度を発揮するので、イオン閉じ込め性に優れている。
【００３６】
混練水は通常の市水とすることができる。なお、セメント１ｋｇ当たりに使用する混練水の量は、例えば数百ｍｌのオーダである。
【００３７】
また、上述のようなセメントに代えてモルタルを用いることもできる。モルタルは汎用のものを用いることができる。
【００３８】
得られたセメント固化体は、地中に埋設されて処分されることになる。すなわち、放射能汚染焼却灰Ｌ１とともに、放射能汚染された農産物としての放射能汚染米Ｌ２及び放射能汚染水Ｌ３をセメント固化体として埋設処分することができるので、これら放射性廃棄物を効率的かつ効果的に処分することができる。
【００３９】
（第２の実施形態）
図２は、本実施形態における放射性廃棄物の処理方法の工程を示すフローチャートである。
【００４０】
本実施形態では、放射能汚染米Ｌ２及び放射能汚染水Ｌ３との配合比を変えて、第１の実施形態の炊飯米Ｌ４と異なる含水率の炊飯米Ｌ４’を得、この炊飯米Ｌ４’から得られた結合材Ｌ５’の放射能汚染焼却灰Ｌ１に対する割合を変えた以外は、図１に関する第１の実施形態における放射性廃棄物の処理方法と同様にして行う。
【００４１】
以下、第１の実施形態の処理方法における処理工程を適宜抜粋しながら、本実施形態の処理方法について説明する。
【００４２】
最初に、図２に示すように、放射能汚染焼却灰Ｌ１を準備するとともに、放射能汚染米Ｌ２及び放射能汚染水Ｌ３を準備する。次いで、放射能汚染米Ｌ２及び放射能汚染水Ｌ３を混合した後、炊飯して（ステップＳ１）含水率が８０質量％以上の炊飯米Ｌ４’を得る。炊飯は、汎用の方法で行うことができ、所定の大きさの炊飯釜を準備した後、当該炊飯釜を用いて行うこともできるし、炊飯釜に代わるような加熱圧力装置、例えばオートクレーブ等を用いて行うこともできる。
【００４３】
なお、炊飯米Ｌ４’の含水率を８０質量％以上とするのは、以下に示すように、本実施形態では、造粒に際して使用する結合材Ｌ５’の量を放射能汚染焼却灰Ｌ１に対して１０質量％以上としているので、当該要件で上記炊飯米Ｌ４’から造粒可能な結合材Ｌ５’を得るためである。
【００４４】
また、含水率の上限は炊飯米Ｌ４’が以下に説明するような結合材として機能すれば特に限定されるものではないが、例えば９５質量％程度とすることが好ましい。含水率が９５質量％を超えると、炊飯米Ｌ４’中における放射能汚染米Ｌ２の量が少なくなって、炊飯米Ｌ４’が結合材として十分に機能しなくなる場合がある。
【００４５】
次いで、炊飯米Ｌ４’を磨り潰して（ステップＳ２）糊状炊飯米からなる結合材Ｌ５’を得る。炊飯米Ｌ４を磨り潰すに際しては、所定のミキサーやグラインダー等を用いて行うことができる。なお、実験室レベルでは、乳鉢等を用いて行うこともできる。
【００４６】
結合材Ｌ５’は、上述のようにして準備した放射能汚染焼却灰Ｌ１と混合した後、造粒する（ステップＳ３）。造粒は、転動造粒法、圧縮型造粒法、撹拌型造粒法、押出造粒法等を用いることができる。
【００４７】
造粒体Ｌ６中における結合材Ｌ５’の量は、放射能汚染焼却灰Ｌ１に対して結合材Ｌ５’の割合が１０質量％以上となるようにする。本実施形態では、上述のように、炊飯米Ｌ４’中の含水率を８０質量％以上としているので、放射能汚染焼却灰Ｌ１に対する結合材Ｌ５’の割合を１０質量％以上としないと、結合材Ｌ５’が結合材として機能せずに造粒することができなくなる。
【００４８】
一方、放射能汚染焼却灰Ｌ１に対する結合材Ｌ５の割合の上限は、例えば９５質量％とすることができる。結合材Ｌ５が９５質量％を超えても、最早造粒に関しては特別な作用効果をもたらすものではなく、逆に粘性が増大して造粒が困難になる場合がある。
【００４９】
次いで、造粒体Ｌ６に対して、別途準備したセメントＬ７及び図示しない混練水を配合し、固化処理（ステップＳ４）を行う。
【００５０】
得られたセメント固化体は、地中に埋設されて処分されることになる。すなわち、放射能汚染焼却灰Ｌ１とともに、放射能汚染された農産物としての放射能汚染米Ｌ２及び放射能汚染水Ｌ３をセメント固化体として埋設処分することができるので、これら放射性廃棄物を効率的かつ効果的に処分することができる。
【００５１】
なお、その他の特徴、利点及び作用効果については、第１の実施形態の処理方法と同様であるので説明を省略する。
【実施例】
【００５２】
（実施例１及び比較例１〜３）
模擬焼却灰として表１に示すような成分組成の焼却灰を準備した。なお、この模擬焼却灰は、東京都立産業技術研究所研究報告  第８号(2005)の「都市ゴミ焼却灰を主原料として用いた建材用結晶化ガラスの開発」Tabl１．Chemical  Compositions  of  MIR記載されている都市ゴミ焼却灰の組成を基に調製したものである。
【００５３】
【表１】
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【００５４】
次いで、結合材の炊飯米は福島産の放射能汚染されていない米に水道水を使用して炊飯したものを使用した。また炊飯米の磨り潰しは素焼きの乳鉢を使用して行った。また焼却灰中に炊飯米及び炊飯米をすり潰した結合材を均一に分布させる為に、混合攪拌機（商品名：卓上万能ミキサーVH-100  丸菱科学機械製作所）により混合攪拌を行った。
【００５５】
造粒に使用した臼はステンレス製でφ30.00×80mmの中空のもので、杵も同様のステンレス製で臼に内接するφ29.50×30mm棒状を使用した。造粒終了後、焼却灰造粒体を１日経過後に圧縮試験を実施して、強度の評価を行った。
【００５６】
なお、本実施例では、本発明の特徴を明確にすべく、造粒体の製造の有無について評価し、セメント固化の処理は省略した。
【００５７】
また、造粒は１０ＭＰａの圧力下で行い、炊飯米中の含水率は６０質量％〜９０質量％とし、造粒体中（造粒に際して）の結合材の放射能汚染焼却灰に対する割合を０〜５０質量％で変化させた。結果を表２に示す。
【００５８】
表２から明らかなように、炊飯米中の含水率を６０質量％とした場合、造粒に際して使用する結合材の割合を５０質量％とすることにより造粒体が形成できることが分かるが、５０質量％未満では造粒体が形成できないことが判明した。したがって、炊飯米中の含水率を６０質量％とした場合は、造粒に際して使用する結合材の割合を、放射能汚染焼却灰に対して５０質量％以上としなければならないことが判明した。
【００５９】
（実施例２、３及び比較例４）
本実施例及び比較例では、炊飯米中の含水率は８０〜９０質量％とし、造粒体中（造粒に際して）の結合材の放射能汚染焼却灰に対する割合を５〜１０質量％で変化させた。結果を表２に示す。
【００６０】
表２から明らかなように、炊飯米中の含水率を８０質量％以上とした場合、造粒に際して使用する結合材の割合を１０質量％とすることにより造粒体が形成できることが分かるが、１０質量％未満では造粒体が形成できないことが判明した。したがって、炊飯米中の含水率を８０質量％以上とした場合は、造粒に際して使用する結合材の割合を、放射能汚染焼却灰に対して１０質量％以上としなければならないことが判明した。
【００６１】
【表２】
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【００６２】
以上、本発明のいくつかの実施形態を説明したが、これらの実施形態は例として掲示したものであり、発明の範囲を限定することは意図していない。これら新規な実施形態は、その他の様々な形態で実施されることが可能であり、発明の要旨を逸脱しない範囲で、種々の省略、置き換え、変更を行うことができる。これら実施形態やその変形は、発明の範囲や要旨に含まれるとともに、特許請求の範囲に記載された発明とその均等の範囲に含まれる。
【図１】
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【図２】
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