【手続補正書】
【提出日】平成27年12月21日(2015.12.21)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
シングルサイト触媒成分、触媒活性化剤および改質剤を含有する担体を含む、オレフィンの重合のための触媒組成物であって、前記改質剤が、一般式（１）
2015503643.tif 000001
のアルミニウム化合物を、一般式（２）
2015503643.tif 000002
のアミン化合物と反応させることにより得られた生成物であり、式中、
Ｒ１は、水素、もしくは１〜３０の炭素原子を有する、分岐鎖または直鎖の、置換または未置換炭化水素基であり、
Ｒ２およびＲ３は、同じかまたは異なり、１〜３０の炭素原子を有する、分岐鎖または直鎖の、置換または未置換炭化水素基から選択され、
Ｒ４は、水素または少なくとも１つの活性水素を有する官能基であり、
Ｒ５は、水素、もしくは１〜３０の炭素原子を有する、分岐鎖、直鎖または環状の、置換または未置換炭化水素基であり、
Ｒ６は、１〜３０の炭素原子を有する、分岐鎖、直鎖または環状の、置換または未置換炭化水素基である、触媒組成物。
【請求項２】
前記アミン化合物が、オクタデシルアミン、エチルヘキシルアミン、シクロヘキシルアミン、ビス（４−アミノシクロヘキシル）メタン、ヘキサメチレンジアミン、１，３−ベンゼンジメタンアミン、１−アミノ−３−アミノメチル−３，５，５−トリメチルシクロヘキサンおよび６−アミノ−１，３−ジメチルウラシルからなる群より選択される、請求項１記載の触媒組成物。
【請求項３】
前記アルミニウム化合物が、トリメチルアルミニウム、トリエチルアルミニウム、トリプロピルアルミニウム、トリブチルアルミニウム、トリイソプロピルアルミニウム、およびトリイソブチルアルミニウムからなる群より選択されるトリアルキルアルミニウムである、請求項１または２記載の触媒組成物。
【請求項４】
前記アルミニウム化合物および前記アミン化合物の量は、前記改質剤において、Ａｌ対Ｎのモル比が、１：３から５：１の範囲にあるように選択される、請求項１から３いずれか１項記載の触媒組成物。
【請求項５】
前記触媒活性化剤が、アルミノキサン、ペルフルオロフェニルボラン、ボラン酸ペルフルオロフェニルまたはそのような触媒活性化剤の少なくとも２つの混合物である、請求項１から４いずれか１項記載の触媒組成物。
【請求項６】
チーグラー・ナッタおよび／またはクロム系触媒成分をさらに含む、請求項１から５いずれか１項記載の触媒組成物。
【請求項７】
前記触媒組成物のアルミニウム含有量が、該触媒組成物に基づいて、３〜２０質量％の範囲にある、請求項１から６いずれか１項記載の触媒組成物。
【請求項８】
前記シングルサイト触媒成分がメタロセン触媒である、請求項１から７いずれか１項記載の触媒組成物。
【請求項９】
前記メタロセン触媒がジルコニウムを含有し、前記触媒組成物中のジルコニウム含有量が、該触媒組成物に基づいて、０．０２〜１質量％の範囲にある、請求項８記載の触媒組成物。
【請求項１０】
請求項１記載の触媒組成物を調製する方法であって、
ａ）一般式（１）
2015503643.tif 000003
のアルミニウム化合物を、一般式（２）
2015503643.tif 000004
のアミン化合物と反応させることによって、改質剤を調製する工程、
ｂ）シングルサイト触媒成分に触媒活性化剤を添加することによって、該シングルサイト触媒成分を活性化させて、活性化シングルサイト触媒成分を得る工程、
ｃ）溶媒中において、担体材料、工程ｂ）において得られた前記活性化シングルサイト触媒成分、および工程ａ）において得られた前記改質剤を組み合わせる工程、および
ｄ）工程ｃ）において得られた反応生成物を必要に応じて乾燥させる工程、
を含み、式中、
Ｒ１は、水素、もしくは１〜３０の炭素原子を有する、分岐鎖または直鎖の、置換または未置換炭化水素基であり、
Ｒ２およびＲ３は、同じかまたは異なり、１〜３０の炭素原子を有する、分岐鎖または直鎖の、置換または未置換炭化水素基から選択され、
Ｒ４は、水素または少なくとも１つの活性水素を有する官能基であり、
Ｒ５は、水素、もしくは１〜３０の炭素原子を有する、分岐鎖、直鎖または環状の、置換または未置換炭化水素基であり、
Ｒ６は、１〜３０の炭素原子を有する、分岐鎖、直鎖または環状の、置換または未置換炭化水素基である、方法。
【請求項１１】
工程ａ）が、０℃〜５０℃の温度で行われる、請求項１０記載の方法。
【請求項１２】
反応器内において、オレフィンを請求項１から９いずれか１項記載の触媒組成物と接触させる工程を含む、オレフィンの重合方法。
【請求項１３】
ｉ）エチレンおよび必要に応じての３から１０の炭素原子を有する１種類以上のアルファオレフィンを前記反応器に加える工程、および
ｉｉ）前記触媒組成物を前記反応器に加えて、ポリエチレンを製造する工程、
を含む、請求項１２記載の方法。
【請求項１４】
前記重合中に連続性支援剤が前記反応器に添加され、該連続性支援剤が、
・  元素の周期表のＩＩＡまたはＩＩＩＡ族からの金属の、少なくとも１種類のアルキル金属またはアルキル金属水素化物、および
・  一般式ＲmＸＲ’nの少なくとも１種類の化合物、
を反応させることによって、反応器に導入する前に、別個に調製され、式中、
・  Ｒは、１から５０の炭素原子を有する、分岐鎖、直鎖または環状の、置換または未置換炭化水素基であり、
・  Ｒ’は、水素、または少なくとも１つの活性水素を有する官能基であり、
・  Ｘは、Ｏ、Ｎ、ＰまたはＳの基から選択されるヘテロ原子であり、
・  ｎおよびｍの各々は、少なくとも１であり、前記式が正味荷電を持たないようなものであり、
・  前記アルキル金属化合物の金属対Ｘのモル比が、約２：１から約１０：１である、請求項１２または１３記載のオレフィンの重合方法。
【請求項１５】
前記連続性支援剤は、請求項１から３いずれか１項記載の改質剤と同じかまたは異なり、一般式
2015503643.tif 000005
のアルミニウム化合物を、一般式
2015503643.tif 000006
のアミン化合物と反応させることによって得られた生成物であり、式中、
・  Ｒ１は、水素、もしくは１〜３０の炭素原子を有する、分岐鎖または直鎖の、置換または未置換炭化水素基であり、
・  Ｒ２およびＲ３は、同じかまたは異なり、１〜３０の炭素原子を有する、分岐鎖または直鎖の、置換または未置換炭化水素基から選択され、
・  Ｒ４は、水素または少なくとも１つの活性水素を有する官能基であり、
・  Ｒ５は、水素、もしくは１〜３０の炭素原子を有する、分岐鎖または直鎖の、置換または未置換炭化水素基であり、
・  Ｒ６は、１〜３０の炭素原子を有する、分岐鎖または直鎖の、置換または未置換炭化水素基である、請求項１４記載のオレフィンの重合方法。
【請求項１６】
シングルサイト触媒成分、触媒活性化剤および改質剤を含有する担体を含む、オレフィンの重合のための触媒組成物における、反応器のファウリングおよび／またはシーティングを減少させるための改質剤としての、
一般式
2015503643.tif 000007
のアルミニウム化合物を、一般式
2015503643.tif 000008
のアミン化合物と反応させることによって得られた生成物であって、式中、
・  Ｒ１は、水素、もしくは１〜３０の炭素原子を有する、分岐鎖または直鎖の、置換または未置換炭化水素基であり、
・  Ｒ２およびＲ３は、同じかまたは異なり、１〜３０の炭素原子を有する、分岐鎖または直鎖の、置換または未置換炭化水素基から選択され、
・  Ｒ４は、水素または少なくとも１つの活性水素を有する官能基であり、
・  Ｒ５は、水素、もしくは１〜３０の炭素原子を有する、分岐鎖または直鎖の、置換または未置換炭化水素基であり、
・  Ｒ６は、１〜３０の炭素原子を有する、分岐鎖または直鎖の、置換または未置換炭化水素基である、反応生成物の使用。
【請求項１７】
・  ＩＳＯ１８７２−２を使用して決定された、約９００ｋｇ／ｍ3から約９４０ｋｇ／ｍ3未満の範囲の密度を有し、
・  ２．５から３．５の範囲にある分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）を有し、
・  １，２−ジクロロベンゼンおよび１℃／分の加熱速度を使用した分析的昇温溶出分別分析を使用して決定した、２０から４０℃の温度範囲、例えば、２５から３５℃の温度範囲におけるピークの下の面積であって、分析的昇温溶出分別分析により決定した全てのピークの下の面積の合計の５から２０％の範囲にある面積を有する、
直鎖低密度ポリエチレン。
【請求項１８】
ジルコニウム（Ｚｒ）の量が、０．０１から１０ｐｐｍの範囲にある、請求項１７記載の直鎖低密度ポリエチレン。
【請求項１９】
13Ｃ  ＮＭＲを使用して決定された１０００の炭素原子当たりの総ＣＨ3が、少なくとも１５である、請求項１７または１８記載の直鎖低密度ポリエチレン。
【請求項２０】
長鎖分岐鎖を実質的に含まない、請求項１７から１９いずれか１項記載の直鎖低密度ポリエチレン。
【請求項２１】
ＡＳＴＭ  Ｄ−１２３８−１０、条件Ｅ（１９０℃、２．１６ｋｇ）を使用して決定されたメルトフローレートが、０．５から１００ｄｇ／分の範囲にある、請求項１７から２０いずれか１項記載の直鎖低密度ポリエチレン。
【請求項２２】
ＡＳＴＭ  Ｄ−１２３８−１０、条件Ｆ（１９０℃、２１．６ｋｇ）を使用して決定された高荷重メルトインデックスが、１０から１００ｄｇ／分の範囲にある、請求項１７から２１いずれか１項記載の直鎖低密度ポリエチレン。
【請求項２３】
ＡＳＴＭ  Ｄ５２２７−０１（２００８）を使用して測定したヘキサン中の溶解度が、５質量％未満である、請求項１７から２２いずれか１項記載の直鎖低密度ポリエチレン。
【請求項２４】
１０ｍｇのサンプルについて１０℃／分の走査速度および第２の加熱サイクルを使用する、ＡＳＴＭ  Ｄ３４１８−０８による示差走査熱量計を使用して測定した結晶化温度（Ｔｃ）が、１００から１４０℃の範囲にある、請求項１７から２３いずれか１項記載の直鎖低密度ポリエチレン。
【請求項２５】
請求項１７から２４いずれか１項記載の直鎖低密度ポリエチレンを含み、さらに添加剤を含む組成物。
【請求項２６】
請求項１７から２４いずれか１項記載の直鎖低密度ポリエチレンまたは請求項２５記載の組成物を含むフイルム。
【請求項２７】
ＡＳＴＭ  Ｄ−２４５７−０８を使用して測定した４５度の光沢度が、少なくとも５０である、請求項２６記載のフイルム。
【請求項２８】
ＡＳＴＭ  Ｄ−２４５７−０８を使用して測定した６０度の光沢度が、少なくとも８０である、請求項２６または２７記載のフイルム。
【請求項２９】
ＡＳＴＭ  Ｄ−１００３−１１を使用して測定したヘイズが、１０未満である、請求項２６から２８いずれか１項記載のフイルム。
【請求項３０】
１０５から１４０℃の温度範囲において、ＡＳＴＭ  Ｆ８８−０６を使用して測定した平均シール強度が、少なくとも１０Ｎ／２４ｍｍである、請求項２６から２９いずれか１項記載のフイルム。
【請求項３１】
１０５から１２０℃の温度範囲において、ＡＳＴＭ  Ｆ１９１２−９８を使用して測定した平均高温粘着力が、少なくとも１．５Ｎ／１５ｍｍである、請求項２６から３０いずれか１項記載のフイルム。
【請求項３２】
請求項１７から２４いずれか１項記載の直鎖低密度ポリエチレン、請求項２５記載の組成物または請求項２６から３１いずれか１項記載のフイルムを含む物品。