【手続補正書】
【提出日】平成28年3月15日(2016.3.15)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２９】
従って、本発明の表面改質された合成グラファイトは、幾つかの態様では、１０〜５０μｍの範囲のＤ９０を備えた粒子径分布によって更に特徴付けられるが、しかしながら、特定の態様では、１５〜４０μｍ、または２０〜３５μｍの範囲のＤ９０が好ましい。幾つかの特定の態様では、Ｄ９０値は、２５〜３０μｍの範囲となる。同様に、粒子径分布値Ｄ５０は、幾つかの態様では５〜４０μｍの範囲であるが、しかしながら、特定の態様では、７〜３０μｍ、または１０〜２０μｍの範囲のＤ５０値が好ましい。幾つかの態様では、Ｄ５０値は、１０〜１５μｍの範囲である。合成グラファイトは、それらの態様では、それぞれのＤ９０値の範囲、独立してもしくは加えてＤ５０値の範囲によって（もちろんのこと、それらが相互に相容れないことはないとの条件で）更に規定されることが更に理解されるであろう。全体として、得られた表面処理された合成グラファイトは、それらの態様では、むしろ狭い粒子径分布、すなわち、比較的に均質な粒子径を特徴とする。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１０１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１０１】
本発明は、以下の番号を付した実施態様を参照することによって更に説明される。
１．約１．０〜約４ｍ２／ｇのＢＥＴ表面積を有し、かつ１超の垂直軸結晶子サイズＬｃの平行軸結晶子サイズＬａに対する比（Ｌｃ／Ｌａ）を示す、表面改質された合成グラファイト。
２．６３２．８ｎｍの励起波長を有するレーザーで測定した場合に、０．８未満のＩＤ／ＩＧ比（Ｒ（ＩＤ／ＩＧ））を示す、実施態様１の表面改質された合成グラファイト。
３．前記ＢＥＴ表面積が１〜３．５ｍ２／ｇまたは１〜３ｍ２／ｇの範囲であり、および／または前記Ｌｃ／Ｌａの比が、１．５、２．０、２．５または３．０よりも大きい、実施態様１または実施態様２の表面改質された合成グラファイト。
４．粒子径分布（Ｄ９０）が１０〜５０μｍ、または２０〜３５μｍ、または２７〜３０μｍの範囲であり、および／または粒子径分布（Ｄ５０）が、５〜４０μｍ、または７〜３０μｍ、または１０〜２０μｍの範囲である、実施態様１〜３のいずれか１項の表面改質された合成グラファイト。
５．前記結晶子サイズＬｃが、５０〜２００ｎｍ、または８０〜１８０ｎｍ、または１００〜１３０ｎｍの範囲である、実施態様１〜４のいずれか１項の表面改質された合成グラファイト。
６．前記結晶子サイズＬａが、５〜１００ｎｍ、または５〜６０ｎｍ、または１０〜４０ｎｍの範囲である、実施態様１〜５のいずれか１項の表面改質された合成グラファイト。
７．酸素含有量が、５０ｐｐｍ超、または９０ｐｐｍ超、または１１０ｐｐｍ超である、実施態様１〜６のいずれか１項の表面改質された合成グラファイト。
８．タップ密度が、０．８ｇ／ｃｍ３超、または０．９ｇ／ｃｍ３超、または０．９５ｇ／ｃｍ３超、または１ｇ／ｃｍ３超である、実施態様１〜７のいずれか１項の表面改質された合成グラファイト。
９．Ｆｅ含有量値が、２０ｐｐｍ未満、または１０ｐｐｍ未満、または５ｐｐｍ未満である、実施態様１〜８のいずれか１項の表面改質された合成グラファイト。
１０．灰分が、０．０４未満、または０．０１％未満、または好ましくは０．００５％未満である、実施態様１〜９のいずれか１項の表面改質された合成グラファイト。
１１．ｐＨ値が、５．０〜６．５、または５．２〜６、または５．３〜５．５の範囲である、実施態様１〜１０のいずれか１項の表面改質された合成グラファイト。
１２．キシレン密度が、２．２４〜２．２６ｇ／ｃｍ３、または２．２４５〜２．２５５ｇ／ｃｍ３、または２．２５〜２．２５５ｇ／ｃｍ３の範囲である、実施態様１１の表面改質された合成グラファイト。
１３．６３２．８ｎｍの励起波長を有するレーザーで測定した場合に、約０．３未満、または約０．２５未満、または約０２未満、または約０．１５未満のＩＤ／ＩＧ比（Ｒ（ＩＤ／ＩＧ））を示す、実施態様１１または実施態様１２の表面改質された合成グラファイト。
１４．前記グラファイトが、以下のパラメータ、
ｉ）２．３〜３ｍ２／ｇの範囲のＢＥＴ表面、
ｉｉ）１００〜１８０ｎｍの範囲の結晶子サイズＬｃ、
ｉｉｉ）１０〜４０ｎｍの範囲の結晶子サイズＬａ、
ｉｖ）５．２〜６．０の範囲のｐＨ値、
ｖ）９０ｐｐｍ超の酸素含有量、
ｖｉ）０．９８ｇ／ｃｍ３超のタップ密度、
ｖｉｉ）２５〜３５μｍの範囲の粒子径分布（Ｄ９０）、
を特徴とする、実施態様１〜１３のいずれか１つの表面改質された合成グラファイト。
１５．前記グラファイトが、１ｍ２／ｇ〜約３．５ｍ２／ｇの範囲のＢＥＴ表面積を有する合成グラファイトの、５００〜１１００℃の温度での、２〜３０分間の範囲の処理時間での、酸化によって得ることができ、好ましくは、合成グラファイト開始材料が、粉砕されていない合成グラファイトである、実施態様１１〜１４のいずれか１つの表面改質された合成グラファイト。
１６．前記ＢＥＴ表面積が、１〜２ｍ２／ｇ、または１．０〜１．５ｍ２／ｇの範囲である、実施態様１〜１０のいずれか１つの表面改質された合成グラファイト。
１７．前記キシレン密度が、２．１〜２．２６ｇ／ｃｍ３、または２．２〜２．２５５ｇ／ｃｍ３、または２．２４〜２．２５ｇ／ｃｍ３の範囲である、実施態様１６の表面改質された合成グラファイト。
１８．前記表面改質された合成グラファイトが以下のパラメータ、
ｉ）１．３〜１．８ｇ／ｍ３の範囲のＢＥＴ表面積、
ｉｉ）１００〜１６０ｎｍの範囲の結晶子サイズＬｃ、
ｉｉｉ）２０〜６０ｎｍの範囲の結晶子サイズＬａ、および、随意選択的に、
ｉｖ）８０ｐｐｍ超の酸素含有量、
を特徴とする、実施態様１６〜１８のいずれか１つの表面改質された合成グラファイト。
１９．前記グラファイトは、合成グラファイト出発材料上への、５００〜１０００℃の温度での、炭化水素ガスの、３〜１２０分間の範囲の処理時間での化学気相堆積（ＣＶＤ）によって得ることができる、実施態様１６〜１８のいずれか１つの表面改質された合成グラファイト。
２０．１〜４ｍ２／ｇ、または１〜３ｍ２／ｇの範囲のＢＥＴ表面積を有する合成グラファイトが、結晶子サイズＬｃと結晶子サイズＬａの間の比を増加させる条件下での酸化および化学気相堆積（ＣＶＤ）から選ばれる表面改質プロセスに付される、合成グラファイトの表面の改質方法。
２１．前記合成グラファイトの表面が、５００〜１１００℃、または６００〜１０００、または７００〜９００℃の範囲の温度で改質される、実施態様２０の方法。
２２．合成グラファイトの表面が、高温炉で改質され、好ましくは該炉が、回転炉、流動床反応器、または固定床反応器である、実施態様２０または実施態様２１の方法。
２３．前記グラファイトの表面が、酸素含有プロセスガスとの接触によって改質され、プロセスパラメータが、１０%未満、または９％未満、または８％未満のバーンオフ率（質量％）を維持するように適合される、実施態様２０〜２２のいずれか１つの方法。
２４．前記合成グラファイトの表面が、２〜３０分間、または２〜１５分間、または４〜１０分間、または５〜８分間の範囲の時間での酸素との接触によって改質される、実施態様２０〜２３のいずれか１つの方法。
２５．前記酸化が、前記合成グラファイトを、１〜２００Ｌ／分、または１〜５０Ｌ／分、または２〜５Ｌ／分の範囲の流量で、空気と接触させることによって達成される、実施態様２３または実施態様２４の方法。
２６．前記合成グラファイトの表面が、該グラファイトを、５〜１２０分間、または１０〜６０分間、または１５〜３０分間の範囲の時間、炭化水素ガスまたはアルコール蒸気と接触させることによって達成される化学気相堆積によって改質される、実施態様２０〜２２のいずれか１つの方法。
２７．前記炭化水素ガスが、メタン、エタン、エチレン、プロパン、プロペン、アセチレン、ブタン、ベンゼン、トルエン、キシレンおよびそれらの組み合わせからなる群から選択される脂肪族または芳香族炭化水素であるか、あるいは前記アルコールが、エタノール、プロパノール、イソプロパノール、およびそれらの組み合わせからなる群から選択される、実施態様２６の方法。
２８．化学気相堆積による表面改質が、流動床反応器中で、５００〜１０００℃の範囲の温度で、不活性担体ガスと混合された炭化水素ガスで行われ、好ましくは該炭化水素ガスは、アセチレンまたはプロパンであり、かつ該担体ガスが窒素である、実施態様２６または実施態様２７の方法。
２９．前記表面改質された合成グラファイトが、１超の結晶子サイズＬｃの結晶子サイズＬａに対する比（Ｌｃ／Ｌａ）を示すか、あるいは該比が、１．５、２．０、２．５、または３．０超である、実施態様２０〜２８のいずれか１つの方法。
３０．前記表面改質された合成グラファイトの結晶子サイズＬｃが、５０〜２００ｎｍ、または８０〜１８０ｎｍ、または１００〜１３０ｎｍの範囲である、実施態様２０〜２９のいずれか１つの方法。
３１．前記表面改質された合成グラファイトの結晶子サイズＬａが、５〜１００ｎｍ、または５〜６０ｎｍ、または１０〜４０ｎｍの範囲である、実施態様２０〜３０のいずれか１つの方法。
３２．前記表面改質された合成グラファイトの酸素含有量が、５０ｐｐｍ超、または９０ｐｐｍ超、または１１０ｐｐｍ超である、実施態様２０〜３１のいずれか１つの方法。
３３．前記表面改質された合成グラファイトのタップ密度が、０．８ｇ／ｃｍ３超、または０．９ｇ／ｃｍ３超、または０．９５ｇ／ｃｍ３超、または１ｇ／ｃｍ３超である、実施態様２０〜３２のいずれか１つの方法。
３４．前記表面改質された合成グラファイトのＦｅ含有量値が、２０ｐｐｍ未満、または１０ｐｐｍ未満、または５ｐｐｍ未満である、実施態様２０〜３３のいずれか１つの方法。
３５．前記表面改質された合成グラファイトの灰分が、０．０４％未満、または０．０１％未満、または０．００５％未満である、実施態様２０〜３４のいずれか１つの方法。
３６．前記表面改質された合成グラファイトが、リチウムイオン電池の陰極材料として用いられた場合に、未処理の出発材料と比較して、より高い放電容量および／またはより低い不可逆容量を与える、実施態様２０〜３５のいずれか１つの方法。
３７．実施態様２０〜３６のいずれか１つの方法によって得られる、約１．０〜約４ｍ２／ｇのＢＥＴ表面積を有し、かつ１超の垂直軸結晶子サイズＬｃの平行軸結晶子サイズＬａに対する比（Ｌｃ／Ｌａ）を示す、表面改質された合成グラファイト。
３８．実施態様１〜１９または３７のいずれか１つで規定された表面改質されたグラファイトを含み、かつ１〜３０質量％の高度に結晶性の合成もしくは天然グラファイトを更に含む、グラファイト組成物。
３９．前記高度に結晶性のグラファイトが、
ｉ）約１５〜約２０μｍのＤ９０および約８〜約１２ｍ２ ｇ−１のＢＥＴ  ＳＳＡ、または
ｉｉ）約５〜約７μｍのＤ９０および約１４〜約２０ｍ２ ｇ−１のＢＥＴ  ＳＳＡ、
を特徴とする合成グラファイトである、実施態様３８のグラファイト組成物。
４０．実施態様１〜１９または３７のいずれか１つで規定された表面改質された合成グラファイトおよび５質量％〜２０質量％の前記高度に結晶性の合成グラファイトからなる、実施態様３８または３９のグラファイト組成物。
４１．実施態様１〜１９または３７のいずれか１つで規定された表面改質された合成グラファイト、あるいは実施態様３８〜４０のいずれか１つで規定されたグラファイト組成物の、リチウムイオン電池用の陰極材料を調製するための使用。
４２．実施態様１〜１９または３７のいずれか１つで規定された表面改質された合成グラファイト、あるいは実施態様３８〜４０のいずれか１つで規定されたグラファイト組成物を、活性材料として含む、リチウムイオン電池の陰極。
４３．実施態様１〜１９または３７のいずれか１つで規定された表面改質された合成グラファイト、あるいは実施態様３８〜４０のいずれか１つで規定されたグラファイト組成物を、リチウムイオン電池の陰極に含む、リチウムイオン電池。
【手続補正３】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
１ｍ２／ｇ超のＢＥＴ表面積を有し、かつ１超の垂直軸結晶子サイズＬｃの平行軸結晶子サイズＬａに対する比（Ｌｃ／Ｌａ）を示す、表面改質された合成グラファイト。
【請求項２】
以下のパラメータ、
ｉ）１〜３．５ｍ２／ｇ、または１〜３ｍ２／ｇの範囲のＢＥＴ表面積、
ｉｉ）１．５、２．０、２．５、または３．０超のＬｃ／Ｌａ比、
ｉｉｉ）１０〜５０μｍ、または２０〜３５μｍ、または２７〜３０μｍの範囲の粒子径分布（Ｄ９０）、
ｉｖ）５〜４０μｍ、または７〜３０μｍ、または１０〜２０μｍの範囲の粒子径分布（Ｄ５０）、
ｖ）５０〜２００ｎｍ、または８０〜１８０ｎｍ、または１００〜１３０ｎｍの結晶子サイズＬｃ（ＸＲＤによって測定された）、
ｖｉ）５〜１００ｎｍ、または５〜６０ｎｍ、または１０〜４０ｎｍの結晶子サイズＬａ（ラマン分光法によって測定された）、
ｖｉｉ）５０ｐｐｍ超、または９０ｐｐｍ超、または１１０ｐｐｍ超の酸素含有量、
ｖｉｉｉ）０．８ｇ／ｃｍ３超、または０．９ｇ／ｃｍ３超、または０．９５ｇ／ｃｍ３超、または１ｇ／ｃｍ３超のタップ密度、
ｉｘ）２０ｐｐｍ未満、または１０ｐｐｍ未満、または５ｐｐｍ未満のＦｅ含有量、ならびに／あるいは、
ｘ）０．０４％未満、または０．０１％未満、または０．００５％未満の灰分、
のいずれか１つの、単独もしくは組み合わせを更に特徴とする請求項１記載の表面改質された合成グラファイト。
【請求項３】
ｉ）５．０〜６．５、または５．２〜６、または５．３〜５．５の範囲のｐＨ値、
ｉｉ）２．２４〜２．２６ｇ／ｃｍ３、または２．２４５〜２．２５５ｇ／ｃｍ３、または２．２５〜２．２５５ｇ／ｃｍ３のキシレン密度、ならびに／あるいは、
ｉｉｉ）６３２．８ｎｍの励起波長を有するレーザーで測定した場合に、０．３未満、または０．２５未満、または０．２未満、または約０．１５未満のＩＤ／ＩＧ比（Ｒ（ＩＤ／ＩＧ））を示すこと、
を更に特徴とする、請求項１または２記載の表面改質された合成グラファイト。
【請求項４】
以下のパラメータ、
ｉ）２．３〜３ｍ２／ｇの範囲のＢＥＴ表面積、
ｉｉ）１００〜１８０ｎｍの範囲の結晶子サイズＬｃ、
ｉｉｉ）１０〜４０ｎｍの範囲の結晶子サイズＬａ
ｉｖ）５．２〜６．０の範囲のｐＨ値、
ｖ）９０ｐｐｍ超の酸素含有量、
ｖｉ）０．９８ｇ／ｃｍ３超のタップ密度、
ｖｉｉ）２５〜３５μｍの範囲の粒子径分布（Ｄ９０）、
を特徴とする、請求項３記載の表面改質された合成グラファイト。
【請求項５】
前記グラファイトが、１ｍ２／ｇ〜３．５ｍ２／ｇの範囲のＢＥＴ表面積を有する合成グラファイトの、５００〜１１００℃の温度での、２〜３０分間の範囲の処理時間での酸化によって得られる、請求項３または４記載の表面改質された合成グラファイト。
【請求項６】
前記合成グラファイト出発材料が、粉砕されていな合成グラファイトである、請求項５記載の表面改質された合成グラファイト。
【請求項７】
以下のパラメータ、
ｉ）１〜２ｍ２／ｇ、または１．３〜１．８ｍ２／ｇ、または１。０〜１．５ｍ２／ｇの範囲のＢＥＴ表面積、および／または、
ｉｉ）２．１〜２．２６ｇ／ｃｍ３、または２．２〜２．２５５ｇ／ｃｍ３、または２．２４〜２．２５ｇ／ｃｍ３のキシレン密度、のいずれか１つの、単独もしくは組み合わせを更に特徴とする、請求項１または２記載の表面改質された合成グラファイト。
【請求項８】
前記表面改質された合成グラファイトは、以下のパラメータ、
ｉ）１．３〜１．８ｍ２／ｇの範囲のＢＥＴ表面積、
ｉｉ）１００〜１６０ｎｍの範囲の結晶子サイズＬｃ、
ｉｉｉ）２０〜６０ｎｍの範囲の結晶子サイズＬａ、ならびに、随意選択的に、
ｉｖ）８０ｐｐｍ超の酸素含有量、
を特徴とする、請求項７記載の表面改質された合成グラファイト。
【請求項９】
前記グラファイトが、合成グラファイト出発材料上への、５００〜１０００℃の温度での、炭化水素ガスの、および３〜１２０分間の処理時間での化学気相堆積（ＣＶＤ）によって得られる、請求項７または８記載の表面改質された合成グラファイト。
【請求項１０】
１〜４ｍ２／ｇ、または１〜３ｍ２／ｇのＢＥＴ表面積を有する合成グラファイトが、結晶子サイズＬｃと結晶子サイズＬａとの間の比を増加する酸化および化学気相堆積（ＣＶＤ）から選択される表面改質プロセスに付される、合成グラファイトの表面の改質方法。
【請求項１１】
前記合成グラファイトの表面が、５００〜１１００℃の温度、または６００〜１０００℃、または７００〜９００℃の範囲の温度で改質される、請求項１０記載の合成グラファイトの表面の改質方法。
【請求項１２】
前記合成グラファイトの表面が、酸素含有プロセスガスと接触させることによって改質され、プロセスパラメータが、バーンオフ率（質量％）を１０％未満、または９％未満、または８％未満に維持するように適合される、請求項１０または１１記載の方法。
【請求項１３】
前記合成グラファイトの表面が、２〜３０分間、または２〜１５分間、または４〜１０分間、または５〜８分間の範囲の時間の酸素との接触によって改質される、請求項１２記載の方法。
【請求項１４】
前記合成グラファイトの表面が、該グラファイトを、炭化水素含有ガスまたはアルコール蒸気と、５〜１２０分間、または１０〜６０分間、または１５〜３０分間の時間接触することによって達成される化学気相堆積によって改質される、請求項１０または１１記載の方法。
【請求項１５】
前記炭化水素ガスが、メタン、エタン、エチレン、プロパン、プロペン、アセチレン、ブタン、ベンゼン、トルエン、キシレン、およびそれらの組み合わせからなる群から選択される脂肪族または芳香族炭化水素であるか、あるいは、前記アルコールが、エタノール、プロパノール、イソプロパノール、およびそれらの組み合わせからなる群から選択される、請求項１４記載の方法。
【請求項１６】
化学気相堆積による前記表面改質が、流動床反応器において、５００〜１０００℃の範囲の温度で、不活性担体ガスと混合された炭化水素ガスで行われる、請求項１４または１５記載の方法。
【請求項１７】
前記炭化水素ガスが、アセチレンまたはプロパンであり、かつ前記担体ガスが、窒素である、請求項１６記載の方法。
【請求項１８】
得られた表面改質されたグラファイトが、以下のパラメータ、
ｉ）１超の結晶子サイズＬｃの結晶子サイズＬａに対する比（Ｌｃ／Ｌａ）、または１．５、２．０、２．５もしくは３．０超の比、
ｉｉ）５０〜２００ｎｍ、または８０〜１８０ｎｍ、または１００〜１３０ｎｍの、表面改質されたグラファイトの結晶子サイズＬｃ、
ｉｉｉ）５〜１００ｎｍ、または５〜６０ｎｍ、または１０〜４０ｎｍの結晶子サイズＬａ、
ｉｖ）５０ｐｐｍ超、または９０ｐｐｍ超、または１１０ｐｐｍ超の酸素含有量、
ｖ）０．８ｇ／ｃｍ３超、または０．９ｇ／ｃｍ３超、または０．９５ｇ／ｃｍ３超、または１ｇ／ｃｍ３超のタップ密度、
ｖｉ）２０ｐｐｍ未満、または１０ｐｐｍ未満、または５ｐｐｍ未満のＦｅ含有量値、ならびに／あるいは、
ｖｉｉ）０．０４未満、または０．０１％未満、または０．００５％未満の灰分、
のいずれか１つの、単独もしくは組み合わせを特徴とする、請求項１０〜１７のいずれか１項記載の方法。
【請求項１９】
請求項１０〜１８のいずれか１項記載の方法によって得られる、１．０〜４ｍ２／ｇのＢＥＴ表面積を有し、かつ１超の垂直軸結晶子サイズＬｃの平行軸結晶子サイズＬａに対する比（Ｌｃ／Ｌａ）を示す、表面改質された合成グラファイト。
【請求項２０】
請求項１〜９または１９のいずれか１項記載の表面改質された合成グラファイトを含み、かつ１〜３０質量％の高度に結晶性の合成もしくは天然グラファイトを更に含む、グラファイト組成物であって、随意選択的に、該高度に結晶性の合成もしくは天然グラファイトが、
ｉ）１５〜２０μｍのＤ９０および８〜１２ｍ２ ｇ−１のＢＥＴ  ＳＳＡ、または、
ｉｉ）５〜７μｍのＤ９０および１４〜２０ｍ２ ｇ−１のＢＥＴ  ＳＳＡ、
を特徴とする、グラファイト組成物。
【請求項２１】
請求項１〜９または１９のいずれか１項記載の表面改質された合成グラファイトならびに、５質量%〜２０質量％の請求項２０記載の高度に結晶性の合成グラファイトからなる、請求項２０記載のグラファイト組成物。
【請求項２２】
請求項１〜９または１９のいずれか１項記載の表面改質された合成グラファイトならびに、１０質量％〜１５質量％の請求項２０記載の高度に結晶性の合成グラファイトからなる、請求項２０記載のグラファイト組成物。
【請求項２３】
請求項１〜９または１９のいずれか１項記載の表面改質された合成グラファイト、あるいは請求項２０〜２２のいずれか１項記載のグラファイト組成物の、リチウムイオン電池用の陰極材料を調製するための使用。
【請求項２４】
請求項１〜９または１９のいずれか１項記載の表面改質された合成グラファイト、あるいは請求項２０〜２２のいずれか１項記載のグラファイト組成物を、リチウムイオン電池の陰極の活性材料として含む、リチウムイオン電池の陰極。
【請求項２５】
請求項１〜９または１９のいずれか１項記載の表面改質された合成グラファイト、あるいは請求項２０〜２２のいずれか１項記載のグラファイト組成物を、リチウムイオン電池の陰極の活性材料として含む、リチウムイオン電池。