【手続補正書】
【提出日】平成28年7月22日(2016.7.22)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
少なくとも２つの固体酸化物燃料電池（ＳＯＦＣ）要素の間にてシールを形成するためのシーラントであって、
シーラントがガラス材を含んで成り、該ガラス材が、
主たるガラス形成剤としての４０〜６０モル％のＢ２Ｏ３、１０〜２５モル％のＢａＯ、１０〜２５モル％のＳｉＯ２、２〜１０モル％のＡｌ２Ｏ３、任意にはＣａＯ、ＳｒＯおよびＭｇＯから選択される１つ以上のアルカリ土類酸化物、並びに
任意にはＺｎＯ、Ｌａ２Ｏ３およびＺｒＯ２から選択される遷移金属酸化物
を含んで成り、
ガラス材が実質的にアルカリ・フリーであり、
ガラス材が１５体積％以下の結晶化材を含んで成り、
シーラント・ガラス材が６５０℃〜８５０℃のＳＯＦＣ操作範囲でクラッキングからの粘性自己治癒を示す、シーラント。
【請求項２】
ガラス材は、累積濃度が０．５モル％未満であるＬｉ２Ｏ、Ｎａ２ＯおよびＫ２Ｏのアルカリ酸化物を有している、請求項１に記載のシーラント。
【請求項３】
ガラス材が、ＣａＯ、ＳｒＯおよびＭｇＯから選択される少なくとも２つのアルカリ土類酸化物を含んで成る、請求項１に記載のシーラント。
【請求項４】
２〜１０モル％のＣａＯ、ＳｒＯおよびＭｇＯから成る群から選択される１つ以上のアルカリ土類酸化物の各々を含んで成る請求項１に記載のシーラント。
【請求項５】
ガラス材が、Ｂ２Ｏ３、ＢａＯ、ＳｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３、およびＣａＯから本質的に構成されて成る、請求項１に記載のシーラント。
【請求項６】
ガラス材が、Ｂ２Ｏ３、ＢａＯ、ＳｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３、およびＺｎＯから本質的に構成されて成る、請求項１に記載のシーラント。
【請求項７】
ガラス材が、Ｂ２Ｏ３、ＢａＯ、ＳｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３、ＣａＯ、およびＺｎＯから本質的に構成されて成る、請求項１に記載のシーラント。
【請求項８】
ガラス材が、Ｂ２Ｏ３、ＢａＯ、ＳｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３、ＣａＯ、ＳｒＯ、およびＺｎＯから本質的に構成されて成る、請求項１に記載のシーラント。
【請求項９】
ガラス材が、Ｂ２Ｏ３、ＢａＯ、ＳｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３、ＣａＯ、およびＳｒＯから本質的に構成されて成る、請求項１に記載のシーラント。
【請求項１０】
ガラス材が、Ｂ２Ｏ３、ＢａＯ、ＳｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３、ＣａＯ、ＳｒＯ、ＺｎＯ、およびＭｇＯから本質的に構成されて成る、請求項１に記載のシーラント。
【請求項１１】
ＺｎＯ、Ｌａ２Ｏ３、およびＺｒＯ２から選択される遷移金属酸化物を肯定的に含んで成る、請求項１〜４のいずれかに記載のシーラント。
【請求項１２】
フェライト鋼インターコネクトのシールとして用いられる、請求項１〜１１のいずれかに記載のシーラント。
【請求項１３】
請求項１〜１１のいずれかに記載のシーラントおよびステンレス鋼要素を含んで成るＳＯＦＣ内のフェライト鋼インターコネクト。
【請求項１４】
シーラント、ステンレス鋼要素、およびイットリア安定化ジルコニア要素を含んで成る、請求項１３に記載のフェライト鋼インターコネクト。
【請求項１５】
請求項１〜１１のいずれかに記載のシーラントを含んで成る固体酸化物燃料電池。
【請求項１６】
ガラスが、４５モル％のＢ２Ｏ３、２０モル％のＢａＯ、２０モル％のＳｉＯ２、５モル％のＡｌ２Ｏ３、５モル％のＣａＯ、および５モル％のＳｒＯから本質的に構成される、請求項１に記載のシーラント。
【請求項１７】
ガラス材が、４５モル％のＢ２Ｏ３、１８モル％のＢａＯ、２４モル％のＳｉＯ２、６モル％のＡｌ２Ｏ３、３．５モル％のＣａＯ、および３．５モル％のＳｒＯから本質的に構成される、請求項１に記載のシーラント。
【請求項１８】
ガラス材が、６５０℃未満のガラス遷移温度を有する、請求項１に記載のシーラント。
【請求項１９】
ガラス材が、６５０℃未満のガラス遷移温度、８５０℃未満の液相温度、および約７〜約１０×１０−６／℃の熱膨張係数を有する、請求項１に記載のシーラント。
【請求項２０】
シーラント・ガラス材が、６５０℃〜８５０℃のＳＯＦＣ操作範囲未満の軟化温度を有する、請求項１に記載のシーラント。
【請求項２１】
シーラント・ガラス材が、ａ）６５０℃〜８５０℃のＳＯＦＣ操作範囲内の液相温度、ｂ）６５０℃〜８５０℃のＳＯＦＣ操作範囲未満のガラス遷移温度、ｃ）６５０℃〜８５０℃のＳＯＦＣ操作範囲未満の軟化温度、およびｄ）７２５℃で１０６．６Ｐａ・ｓ未満の粘度を有する、請求項１に記載のシーラント。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１１】
粘性ガラスシールの使用により、壊滅的な故障が熱的ストレスによりもたらされるリスクを低減するためのある手段が供され、クラックが生じた場合にシールが回復するための手段が供され得る。操作温度での粘性ガラスシールの粘度は、当該シールが粘性緩和を含む液状特性を示すために十分に低い（例えば、＜１０８Ｐａ・ｓ）ことが必要である。これは、ＳＯＦＣ操作温度よりも高いガラス遷移温度を有し、またはガラスシールが粘性緩和を示さない程度にまで結晶化される剛性のあるガラスシールと対照的である。ガラス遷移温度（Ｔｇ）よりも高い温度までシールを加熱する際、ガラスは粘性を有し、粘性フローのためシール内（またはシール界面）の欠陥はいずれも治る。熱ストレスにより生じるシール内のクラックを修復するための手段を供することに加えて、熱ストレスは粘性ガラスシール内でＴｇよりも高い温度で緩和されるので、粘性シールの使用により、同じ熱膨張特性を有する剛性のあるガラスシールと比べて熱ストレスを減じることができ、熱ストレスが高じる有効的なΔＴを減じることができる。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２０】
本発明のシール組成物は、意図されるＳＯＦＣの操作温度未満、例えば約６５０℃未満のガラス遷移温度（Ｔｇ）および軟化温度（Ｔｓ）を有している。液相温度（ＴＬ）は、概して９００℃未満であり、例えば８５０℃未満である。本発明のシール組成物は、好ましくは約７〜約１０（４０〜５００℃）（×１０−６/℃）の熱膨張係数を有している。シール組成物の揮発率（または揮発速度）は、７５０℃で停滞した乾燥空気中で１．７×１０−８ｇ/ｍｍ２/ｈｒ未満、例えば約４．８×１０−９ｇ/ｍｍ２/ｈｒ未満である。本発明のシール組成物は、好ましくは７２５℃で１０６．６Ｐａ・ｓ未満、例えばある態様では約１０６Ｐａ・ｓ未満の粘度を有する。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３４】
実施例２
ガラス溶融物の粘度を、動的機械分析機での円筒圧縮技術を使用する中間温度で、および回転スピンドル技術を使用する高温度で測定した。図２は、ＭＹＥＧＡ粘度モデルにそれぞれ適合したガラス７３,７５,７７に関して集めた粘度データをまとめたものである。表８はガラス７３のイソコム（;isokom）データを示す。リトルトン軟化ポイント（１０６．６Ｐａ・ｓ）はガラスがガラス重量で流動する温度として時には規定される。この規定で、自己治癒挙動が約７０６℃よりも高い温度で可能となる。図３は、ガラス１０２の粘度が２０００時間８００℃での熱処理の際でさえ安定であることを示している。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３９】
実施例６
熱ショックにより意図的に割ったガラスシールの自己治癒をＳＳ４４１/ガラス７３/ＹＳＺ-二重層サンプルで観察した。当初より密封していると分かるシールのガラスは、８００℃から急速に（２５℃/秒以上で）焼き入れ（または急冷またはクエンチング;quenching）する際に割れた。８００℃、７５０℃または７２５℃まで２時間再加熱し、次いで、室温まで徐々に冷却すると、シールは再び密封し、２ｐｓiの差圧が保持された。粘度-温度曲線（図２ａ）から７２５℃でガラス７３の粘度は１０５．９Ｐａ・ｓであり、リトルトン軟化ポイント（１０６．６Ｐａ・ｓ）に近似していた。これは、熱的衝撃を受けたシールで“クラック治癒”の初めての証拠となった。