(57)【要約】      （修正有）【課題】アノードとカソードが固体酸化物からなる電解質を介して交互に積層した直方体形状を成すチップ状素子である積層型固体酸化物形燃料電池を使用し、直接火炎を用いて発電する固体酸化物形燃料電池システムにおいて、アノード側端子電極リード線の線接続構造を提供する。【解決手段】チップ状素子の対向する一対の面の一方にアノード側端子電極１１を、他方にカソード側端子電極１２を備え、アノード側端子電極１１と接続する表面電極１３を形成し、カソード側端子電極１２近傍で表面電極１３と第１リード線１６とを接続し、カソード側端子電極１２と第２リード線１７とを接続し、アノード側端子電極１１に接続した第１リード線１６を炎の反対側から取り出す構造をとることで、第１リード線１６を１０００℃以上の高温および還元雰囲気から遠ざける。【選択図】図４
2013149348.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
一対のリード線を備えた積層型固体酸化物形燃料電池のリード線接続構造であって、
前記積層型固体酸化物形燃料電池は、アノードとカソードを固体酸化物からなる電解質を介して交互に積層した直方体形状を成すチップ状素子であり、
前記アノードは、前記チップ状素子の対向する一対の面の一方に露出し、前記カソードは、前記対向する一対の面の他方に露出しており、
第１端子電極は、前記アノードに電気的に接続し、第２端子電極は、前記カソードに電気的に接続しており、
前記対向する一対の面と異なる面の少なくとも１つには、表面電極が、前記第１端子電極に接続し、第２端子電極近傍まで形成され、
前記表面電極は、前記第２端子電極近傍において、第１リード線と接続し、
前記第２端子電極は、第２リード線と接続する
ことを特徴とする積層型固体酸化物形燃料電池のリード線接続構造。
【請求項２】
上記第２リード線が、上記第１リード線と異なる面で接続する
ことを特徴とする請求項１に記載の積層型固体酸化物形燃料電池とリード線の接続構造。
【請求項３】
上記第２リード線が、上記第１リード線と同一面で接続する
ことを特徴とする請求項１に記載の積層型固体酸化物形燃料電池とリード線の接続構造。
【請求項４】
上記第１端子電極、上記第２端子電極および上記表面電極はＡｇ、Ａｕ、Ｐｔから選ばれる少なくとも１種からなる
ことを特徴とする請求項１乃至３に記載の積層型固体酸化物形燃料電池とリード線の接続構造。
【請求項５】
上記第１端子電極と上記表面電極が同じ材料である
ことを特徴とする請求項４に記載の積層型固体酸化物形燃料電池とリード線の接続構造。
【請求項６】
上記第１端子電極と、上記表面電極が同時に形成される
ことを特徴とする請求項５に記載の積層型固体酸化物形燃料電池とリード線の接続構造。
【請求項７】
上記第１端子電極が、上記表面電極形成後に形成される
ことを特徴とする請求項５に記載の積層型固体酸化物形燃料電池とリード線の接続構造。
【請求項８】
上記第１端子電極と上記表面電極が異なる材料である
ことを特徴とする請求項４に記載の積層型固体酸化物形燃料電池とリード線の接続構造。
【請求項９】
上記第１端子電極が、上記表面電極形成後に形成される
ことを特徴とする請求項８に記載の積層型固体酸化物形燃料電池とリード線の接続構造。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、炎を用いて発電する際の、積層型固体酸化物形燃料電池のリード線接続構造に関する。
【背景技術】
【０００２】
固体酸化物形燃料電池は、他の方式の燃料電池に比べエネルギー効率が高く、また、触媒として貴金属を使用しなくとも動作可能であるので、低コストで製造できるといった利点がある。
【０００３】
固体酸化物形燃料電池の構成の一例としては、電解質としての平板状の固体酸化物基板（以下、電解質としての固体酸化物を「固体電解質」ということがある）の一面にカソード(空気極)が、その反対面にアノード(燃料極)が形成され、固体酸化物基板、カソードおよびアノードによって、一つの固体酸化物形燃料電池セルが構成される。
【０００４】
通常、固体酸化物形燃料電池セル(以下、電解質を介してカソードおよびアノードが対向する構成を「単セル」ということがある)１個当たりの発電量は小さいので、インターコネクタ等を用いて単セルを集積化することで発電装置が形成される。しかし、単セルを集積化することにより、アノードおよびカソードからの集電構造、ならびに、燃料ガス配管および酸素（もしくは空気等酸素含有ガス）配管の取り回しが複雑化し、また、小型化することが困難となるという問題がある。
【０００５】
これに対し、直接火炎を用いた比較的単純な固体酸化物形燃料電池システムが提案されている。炎の中には未燃焼の可燃性ガスが残存しているため、炎は安定的に供給される燃料ガス源と考えることができる。また、その炎の近傍には酸素を十分に含む新鮮な空気が存在している。さらに、炎は１０００℃以上の部分を持つ高温場でもある。ゆえに、固体酸化物形燃料電池の発電に必要な要素をすべて満たしているため、直接火炎を利用した固体酸化物形燃料電池による小型の発電システムが成り立っている。
【０００６】
例えば、特許文献１には、直接火炎を利用した平板型の固体酸化物形燃料電池について記載されている。また、特許文献２に記載された発電装置は、直接火炎を利用した平板型の固体酸化物形燃料電池による発電装置であり、単セルを複数組み合わせ、リード線で単セルを任意の傾斜角で支持するものである。また、特許文献３には直接火炎を利用した発電装置の別の形態が記載されており、ガスバーナーの炎に平行に、平板型の固体酸化物形燃料電池を配置するものである。特許文献２、特許文献３に記載の発電装置の形態をとることにより、直接火炎を利用した、比較的単純な小型酸化物形燃料電池システムが得られると考えられる。
【０００７】
ところが、平板型の固体酸化物形燃料電池の単セルは、その薄さゆえに、加熱時に割れやすいという問題がある。特に直接火炎を用いる場合には、加熱時の昇温レートが大きいため、単セル内で温度ムラが生じ、割れ易くなると考えられる。この問題に対し、特許文献１では、単セルを金属メッシュで覆うことにより、割れた場合でも単セルがバラバラにならず、発電を継続させることが出来るとしている。しかし、割れた部分から燃料ガス、および空気が漏れるため、発電効率の低下が避けられないことは容易に予想できる。
【０００８】
これに対し、特許文献４に記載の固体酸化物形燃料電池は、上記の平板型の固体酸化物形燃料電池素子とは異なり、複数のアノードと複数のカソードとが、固体電解質を介して交互に積層されて一体化されたチップ形状としていることを特徴としている。以下、この構成を積層型固体酸化物形燃料電池と呼ぶ。この構造をとることで、薄い単セル１枚から成る従来の平板型の固体酸化物形燃料電池に比べ、耐熱衝撃性に優れたチップ状素子が得られることになる。また、この積層型固体酸化物形燃料電池は電気回路的には複数の単セルが並列に接続したものであり、複数のアノードと複数のカソードとが、固体電解質を介して交互に積層されて一体化されているので、その積層数を増やすことにより、単位体積あたりの単セルの表面積を大きくすることが可能となる。
【０００９】
特許文献４に記載の積層型固体酸化物形燃料電池を用いて発電を行うには、積層型固体酸化物形燃料電池のアノード側の端子に燃料ガスを供給し、カソードの端子に空気を供給すればよい。さらに、直接火炎を用いて発電を行う場合には、アノード側の端子のみを火炎中に配置し、カソード側の端子を火炎の外に出せばよい。なお、片方の端子のみを火炎中に配置した場合においても、熱伝導により積層型固体酸化物形燃料電池全体が加熱されるため、発電に必要な温度は十分に得ることが出来る。
【００１０】
特許文献４に記載の積層型固体酸化物形燃料電池は、耐熱衝撃性に優れるため、直接火炎を用いた場合においても、平板型の固体酸化物形燃料電池に比べ割れが生じにくいという利点がある。また、積層型固体酸化物形燃料電池は、電極（アノードおよびカソード）を複数積層することにより、単位体積当たりの電極面積が大きく取れるため、チップ状素子が小さくても比較的大きな発電量が得られることが期待される。さらに、積層型固体酸化物形燃料電池は、このチップ状素子を複数個集積することで発電量を増やすことが可能となる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１１】
【特許文献１】特開２００４−１３９９３６号公報
【特許文献２】特開２００７−２６９４２号公報
【特許文献３】特開２００７−４２３５４号公報
【特許文献４】特開２０１１−３４６８８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１２】
固体酸化物形燃料電池は、直接火炎を使用して発電を行う際、燃料および空気の配管は不要であるが、リード線等の導電部材と固体酸化物形燃料電池との電気的な接続は必要である。その際、炎が高温であること、炎の部位によって還元性〜酸化性と大きく雰囲気が異なっていることが問題となる。しかし、特許文献１、特許文献２、特許文献３および特許文献４のいずれにおいても、固体酸化物形燃料電池と電流を取り出すためのリード線等の導電部材との接続方法についての具体的な記載はなされていない。
【００１３】
特に、特許文献４に記載の積層型固体酸化物形燃料電池においては、アノード側の端子の全面が、火炎中に存在する必要があるため、リード線と積層型固体酸化物形燃料電池の接続は困難となることが予想される。
【００１４】
特許文献４に記載の積層型固体酸化物形燃料電池とリード線との接続方法を考える場合、ごく一般的には、アノード側とカソード側の両端からリード線を反対方向に引き出す構造、すなわちアキシャル（Ａｘｉａｌ）構造が考えられる。その際、リード線は、炎の外側(外炎)および中心付近（内炎）両方を通過することになるが、外炎は１０００℃以上の高温であり、内炎は還元雰囲気であるためリード線を構成する金属は還元劣化しやすい。ゆえに火炎にあるリード線は断線の懸念が大きい。例えばφ０．１ｍｍのリード線では比較的低温の拡散炎中であっても容易に断線を生じてしまう。特にリード線に力がかかる状態で加熱された場合は断線が生じやすい。
【００１５】
上記の問題に対する対策としては、太いリード線の使用が考えられるが、リード線が太いほどリード線を通じ積層型固体酸化物形燃料電池から熱が大きく奪われ、発電特性が低下するという問題があるため、むやみに太いリード線を使うことには問題がある。また、リード線の部材を多く使用することにより、コスト増につながるという問題も生じる。
【００１６】
本発明は、上記に鑑みてなされたものであって、炎を用いて発電するのに適した、積層型固体酸化物形燃料電池のリード線接続構造を提供するものである。
【課題を解決するための手段】
【００１７】
本発明は、一対のリード線を備えた積層型固体酸化物形燃料電池のリード線接続構造であって、前記積層型固体酸化物形燃料電池は、アノードとカソードを固体酸化物からなる電解質を介して交互に積層した直方体形状を成すチップ状素子であり、前記アノードは、前記チップ状素子の対向する一対の面の一方に露出し、前記カソードは、前記対向する一対の面の他方に露出しており、第１端子電極は、前記アノードに電気的に接続し、第２端子電極は、前記カソードに電気的に接続しており、前記対向する一対の面と異なる面の少なくとも１つには、表面電極が、前記第１端子電極に接続し、前記第２端子電極近傍まで形成され、前記表面電極の前記第２端子電極近傍において、第１リード線と接続し、前記第２端子電極は、第２リード線と接続することを特徴とする。このことにより、積層型固体酸化物形燃料電池において、火炎中の端部とは異なる反対側の端部近傍からからリード線を取り出す構造となるので、リード線を炎の高温および還元雰囲気から遠ざけることが可能となる。
【発明の効果】
【００１８】
リード線の接続部分の最高温度を１０００℃以下に抑え、かつこの部分を炎の還元雰囲気からも遠ざけることで、リード線の断線を防ぎ、積層型固体酸化物形燃料電池モジュールの寿命を延ばすことが可能となる。
【図面の簡単な説明】
【００１９】
【図１】燃料電池の動作原理を示す概略図である。
【図２】燃料電池を火炎中で使用している様子を示す図である。
【図３（ａ）】本発明の実施形態で用いた積層型固体酸化物形燃料電池の断面図である。
【図３（ｂ）】本発明の実施形態で用いた積層型固体酸化物形燃料電池の外観図である。
【図４】本発明の実施形態（実施形態１）に係る積層型固体酸化物形燃料電池の外観図である。
【図５】本発明に係る積層型固体酸化物形燃料電池の使用方法の説明図である。
【図６】本発明の別の実施形態（実施形態２）に係る積層型固体酸化物形燃料電池の外観図である。
【図７】本発明の別の実施形態（実施形態３）に係る積層型固体酸化物形燃料電池の外観図である。
【図８】本発明の別の実施形態（実施形態４）に係る積層型固体酸化物形燃料電池の外観図である。
【図９】本発明の別の実施形態（実施形態５）に係る積層型固体酸化物形燃料電池の外観図である。
【図１０】従来技術を示す積層型固体酸化物形燃料電池の外観図である。
【発明を実施するための形態】
【００２０】
以下、本発明につき図面を参照しつつ詳細に説明する。なお、下記の発明を実施するための形態（以下実施形態という）により本発明が限定されるものではない。また、下記の実施形態における構成要素には、当業者が容易に想定できるもの、実質的に同一のもの、いわゆる均等の範囲のものが含まれる。さらに、下記の実施形態における構成要素は適宜組み合わせることが可能である。図面はあくまでも例示を目的としたものであって、必ずしも実寸法を示すものではない。図面をより明瞭にする目的またはある部分を目立たせる目的で、他の部分とは相対的に誇張された部分もある。また、実施形態と図面においてそれぞれ対応する部材には同一の符号を付してある。
【００２１】
図１は、燃料電池の動作原理を示す概略図である。図１を用いて、燃料電池ＦＣの一般的な動作原理を説明する。本実施形態で対象とする燃料電池ＦＣは固体酸化物形燃料電池である。燃料電池ＦＣは、燃料ガスと空気等酸素含有ガス中の酸素を電気化学的に反応させ、燃料ガスのもつ化学的なエネルギーを直接電気エネルギーに変換する発電装置である。例えば、燃料ガスとして水素Ｈ２を用いた場合には、カソードＣａでは、空気中の酸素（Ｏ２）が外部回路から電子ｅ−を受け取り、酸素イオンＯ２−となって、固体酸化物からなる電解質Ｅを伝ってアノードＡｎへ移動する。アノードＡｎでは、酸素イオンＯ２−と外部から供給された燃料ガス（水素Ｈ２）とが反応して、２個の電子ｅ−を外部回路へ送り出す。この電子ｅ−は、負荷を通って反対側のカソードＣａに流れる。そして水素Ｈ２は、酸素イオンＯ２−と結合し、水Ｈ２Ｏとなる。これを化学式で示せば、
カソード：（１／２）Ｏ２＋２ｅ−→Ｏ２−・・・・・（１）
アノード：Ｏ２−＋Ｈ２→Ｈ２Ｏ＋２ｅ−・・・・・（２）
全体：（１／２）Ｏ２＋Ｈ２→Ｈ２Ｏ・・・・・（３）
となる。電子ｅ−の流れる方向と反対方向に電流Ｉが流れる。となる。なお、固体酸化物形燃料電池では、Ｈ２以外（例えば、ＣＯ）も燃料として使用できる。
【００２２】
図２は、燃料電池を火炎中で使用している様子を示す。ガスバーナー等の炎ＦＬは単なる高熱の場ではなく、未燃焼の可燃性ガスが残存している場であるため、安定して供給される高温の燃料ガス源と考えることができる。チップ状の燃料電池１は、発電する際に燃料ガスおよび酸素が必要であるが、燃料ガスは炎ＦＬの中にあり、その近傍には酸素を十分に含む新鮮な空気が存在している。このため、ガスバーナー等の炎を燃料ガス源として発電を行うことができる。この場合、図２に示すように、燃料電池１のアノードＡｎを炎ＦＬ内に配置し（特に、内炎部が好ましい）、カソードＣａを炎ＦＬの外部に配置する。このようにすることで燃料電池１のアノードＡｎは、炎ＦＬから燃料ガスＦの供給を受け、カソードＣａは外部の空気から酸素の供給を受けて発電する。
【００２３】
燃料電池１から電力を十分に取り出すためには、発電に寄与する電極面積（以下、「電極有効面積」という）の増加および固体電解質の薄層化が必要である。本実施形態における燃料電池１は、電極（アノードＡｎおよびカソードＣａ）と固体電解質Ｅとを交互に積層して一体とした積層構造をとることにより、単位体積あたりの電極有効面積を増加させ、発電効率を向上させている。このように積層構造をとる積層型固体酸化物形燃料電池の詳細な構造について以下に述べる。
【００２４】
＜積層型固体酸化物形燃料電池＞
図３（ａ）は、本発明の実施形態に用いる積層型固体酸化物形燃料電池（（以下、「積層型ＳＯＦＣ」という）の断面図である。図３（ａ）に示すように、積層型ＳＯＦＣ１は、複数のアノード２と、複数のカソード３と、各アノード２と各カソード３との間に配置される固体電解質４と、アノード２またはカソード３を介して隣接する固体電解質４同士の間に配置される仕切り部５ａおよび仕切り部５ｃとからなり、一体に構成されて積層型ＳＯＦＣ１となる。積層型ＳＯＦＣ１は、各アノード２および各カソード３が固体電解質４を介して交互に対向して積層されている。各アノード２および各カソード３の一部は、両者が重ならない非重なり部６を有して配置されている。また、図３（ｂ）に示すように、積層型ＳＯＦＣ１は、略直方体形状に形成されており、各アノード２は前記略直方体の対向する端面の一方に引き出するように形成されており、各カソード３は前記略直方体の対向する端面に他方（すなわち各アノード２の引き出されている端面と対向する端面）に引き出すように形成されている。さらに、積層型ＳＯＦＣ１は、複数のアノード２の引き出された各端部と共通に電気的に接続される第１端子電極１１および複数のカソード３の引き出された各端部と共通に電気的に接続される第２端子電極１２とを有する。以下、図３（ｂ）に示すように、積層型ＳＯＦＣ１は、第１端子電極から第２端子電極までの端面方向の距離を長さＬ、積層方向の距離を厚みＴ、端面方向並びに積層方向と直行する方向の距離を幅Ｗとすることがある。
【００２５】
積層型ＳＯＦＣ１は、一つのアノード２と一つのカソード３と両者の間の固体電解質４との組み合わせ（以下、「発電単位」という）で電力を発生する。図３（ａ）に示すように、本実施形態に用いる積層型ＳＯＦＣ１においては、複数のアノード２と、複数のカソード３と、アノード２とカソード３との間に配置される固体電解質４とが一体に構成されて、アノード２およびカソード３が固体電解質４を介して交互に対向して積層されている。これにより複数の発電単位が積み重ねられた構造となる。なお、積層型ＳＯＦＣ１全体は、第１端子電極１１で電気的に接続された複数のアノード２、および第２端子電極１２で電気的に接続された複数のカソード３がそれぞれ並列に接続したものである。これにより、一対の端子電極、すなわち、第１端子電極１１と第２端子電極１２とによって、アノード２とカソード３が一体に構成された燃料電池とみなすことができる。また、複数の発電単位間それぞれには、いわゆるインターコネクタに相当するものは有していない。このため、積層型ＳＯＦＣ１は、一対の端子電極（アノードとカソード）が固体電解質上に形成されている一般的な燃料電池でいう単セル構造と見なすことができる。
【００２６】
積層型ＳＯＦＣ１を動作させるには、燃料ガスを複数のアノード２に、酸素を複数のカソード３にそれぞれ供給する供給系統が必要である。本実施形態の積層型ＳＯＦＣ1では、複数のアノード２が第１端子電極１１に、複数のカソード３が第１端子電極１１とは反対側に配置される第２端子電極１２に接続されている。これによって、燃料ガスの供給系統と酸素の供給系統とを簡便に形成することができる。
【００２７】
＜固体電解質＞
本実施形態に用いる積層型ＳＯＦＣ１において、固体電解質４の材料は、Ｚｒ０．８１Ｙ０．１９Ｏ２−δに示すようなイットリアドープジルコニア（ＹＳＺ）を用いる。固体電解質４の材料としてはＹＳＺ等の安定化ジルコニア系のほか、Ｃｅ０．８５Ｓｍ０．１５Ｏ２−δに示すようなサマリアドープセリア（ＳＤＣ）等のセリア系、Ｌａ０．８Ｓｒ０．２Ｇａ０．８Ｍｇ０．２Ｏ３−δに示すようなＬＳＧＭ等のペロブスカイト型酸化物系の材料を用いることができる。なお、固体電解質４の材料は、上述したものに限定されるものではなく、固体酸化物形燃料電池の固体電解質として適用可能な材料全般を使用できる。
【００２８】
＜アノードおよびカソード＞
本実施形態に用いる積層型ＳＯＦＣ１において、複数のアノード２および複数のカソード３の材料は、白金（Ｐｔ）で構成された多孔質材料を用いる。各アノード２は燃料ガスを、各カソード３は酸素をそれぞれの内部に行き渡らせる必要があるため、多孔質体や気体通路を持つ構造である必要がある。また、各アノード２および各カソード３を多孔質体とするために、アノード用およびカソード用ペーストは電子伝導性を示す材料のほかに空隙形成剤を含むと良い。空隙形成剤は、例えばアクリル系のポリマー等、焼成時に消失するものを用いることができる。このように、焼成時に消失する空隙形成剤を用いることにより、多孔質体のアノードやカソードを簡単に作製できる。尚、アノード２とカソード３とは異なる材料であってもよい。各アノード２は、Ｐｔの他、高温還元雰囲気で電子伝導性を示す材料が使用できる。このようなアノード２の材料としては、ニッケル（Ｎｉ）、上述したＹＳＺやＳＤＣ等の固体電解質とＮｉとのサーメット等がある。各カソード３は、Ｐｔの他、高温酸化雰囲気で電子伝導性を示すものが使用できる。このようなカソード３の材料としては、例えば、ＣｏＦｅ２Ｏ４、ＭｎＦｅ２Ｏ４、ＮｉＦｅ２Ｏ４、ＢＳＣＦ等がある。ここで、ＢＳＣＦとは、バリウム（Ｂａ）、ストロンチウム（Ｓｒ）、コバルト（Ｃｏ）、鉄（Ｆｅ）の酸化物である。なお、アノード２およびカソード３の材料は、上述したものに限定されるものではなく、固体酸化物形燃料電池のアノードおよびカソードとして適用可能な材料全般を使用することができる。
【００２９】
＜第１端子電極および第２端子電極＞
本実施形態に用いる積層型ＳＯＦＣ１において、図３（ａ）に示すように、第１端子電極１１は、複数のアノード２を電気的に接続しており、第２端子電極１２は複数のカソード３を電気的に接続している。これにより複数のアノード２および複数のカソード３はそれぞれ並列に接続したものとみなすことができる。また、第１端子電極１１および第２端子電極１２は、Ｐｔ多孔質体で構成される。これは、第１端子電極１１側から供給された燃料ガスを各アノード２の内部に、第２端子電極１２側から供給された酸素を各カソード３の内部にそれぞれ行き渡らせるためである。また、第１端子電極１１および第２端子電極１２を多孔質体とするために、第１端子電極用および第２端子電極用ペーストは導電性粉末粒子のほかに空隙形成剤を含むと良い。空隙形成剤は、例えばアクリル系のポリマー等、焼成時に消失するものを用いることができる。このように、焼付け時に消失する空隙形成剤を用いることにより、多孔質体の第１端子電極１１および第２端子電極１２を簡単に作製できる。
【００３０】
第１端子電極１１に用いることが出来る材料としては、アノード２に使用できる材料のほか、貴金属（例えば、Ｐｔ、Ａｕ、Ａｇ）が好適である。また、第２端子電極１２に用いることが出来る材料としては、カソード３に使用できる材料のほか、貴金属（例えば、Ｐｔ、Ａｕ、Ａｇ）が好適である。
【００３１】
＜仕切り部＞
アノード２とカソード３との間で電流や気体（燃料ガスや酸素）の漏れが発生すると、積層型ＳＯＦＣ１の単位体積あたりの発電効率が低下する。これを防止するため、図３（ａ）に示すように、アノード２とカソード３との間にある固体電解質４および隣接する固体電解質４同士の間に配置される仕切り部５ａ、５ｃは、電流を絶縁し、ガスタイト（気体を透過させない構造）であることが好ましい。
【００３２】
固体電解質４と仕切り部５ａ、５ｃとを同じ材料とすると、積層型ＳＯＦＣ１の製造が容易になるという利点がある。また、固体電解質４と仕切り部５ａ、５ｃとは異なる材料で構成してもよい。より絶縁やガスタイトを確保しやすい材料を用いることで、電流やガス漏れによる積層型ＳＯＦＣ１の性能低下を効果的に抑制することも可能である。
【００３３】
仕切り部５ａ、５ｃに用いることができる材料としては、固体電解質４の材料以外では、例えば、ジルコニア（二酸化ジルコニウム、ＺｒＯ２）、アルミナ（酸化アルミニウム、Ａｌ２Ｏ３）、シリカ（二酸化ケイ素、ＳｉＯ２）、マグネシア（酸化マグネシウム、ＭｇＯ）を用いることができる。特に、仕切り部５ａ、５ｃは、固体電解質４よりも電子伝導度が低い材料で構成することが発電効率を向上させる観点から好ましく、このような材料としては、ジルコニアが好ましい。
【００３４】
＜各部材の大きさ＞
固体電解質４の厚みは、できる限り薄い方が好ましく、１μｍ〜５０μｍ、より好ましくは１μｍ〜２０μｍとすることができる。また、アノード２の厚みおよびカソード３の厚みは、燃料ガスや酸素を通過させる必要があることから、あまり薄くすることができないため、１０μｍ〜１００μｍ程度とすることができる。さらに、仕切り部５ａ、５ｃは、アノード２の厚みおよびカソード３の厚みと同等になるようにすればよい。
【００３５】
積層型ＳＯＦＣ１において、一つの発電単位において電極有効面積は、非重なり部６を除くアノード２とカソード３とが重なり合う部分の面積である。積層型ＳＯＦＣ１は、この発電単位を複数積層した構造であり、モノリシックな構造となっている。このような構造によって、積層型ＳＯＦＣ１全体の電極有効面積を大きくすることができる。すなわち、積層型ＳＯＦＣ１は、同じ体積であれば、平板型や円筒型等のＳＯＦＣと比較して、高い電力密度を実現できる。
【００３６】
積層型ＳＯＦＣ１は、チップ状素子の形状として外形寸法を例えば長さＬを４．５ｍｍ、幅Ｗを３．２ｍｍ、厚みＴを１．０ｍｍとすることが出来る。そして、チップ状素子の内部のアノード２およびカソード３の枚数をそれぞれ２枚とすることが出来る。この形状をとる場合、アノード２とカソード３の間の固体電解質４の枚数は３枚となるため、本実施形態における発電単位は３組とみなすことが出来る。例えば、直火の例としてライターの炎を用いて発電を行う場合、積層型ＳＯＦＣ１の長さＬが４．５ｍｍであれば、第１端子電極１１が炎の中心近傍に配置し、第２端子電極１２が炎の外側に露出するという形態をとることが可能であり、積層型ＳＯＦＣ１と火炎を用いた発電が可能であることが分かる。
【００３７】
＜強度＞
また、積層型ＳＯＦＣ１は、複数のアノード２と、複数のカソード３と、複数の固体電解質４との層が一体となってモノリシックな構造となり全体の強度を受け持つので、変形に対して強い構造となる。このため、固体電解質４を薄くしたとしても、複数のアノード２および複数のカソード３により、積層型ＳＯＦＣ１全体の強度を確保できる。このように、積層型ＳＯＦＣ１は、固体電解質４を薄くすることが可能であるため、より大きな電力を取り出しやすい構造であるといえる。
【００３８】
また、アノード２およびカソード３を多孔質体とした場合には、加熱時において、空隙が電子伝導性材料の熱膨張を吸収し、アノード２、または、カソード３と、固体電解質４との間に働く応力を緩和する。ゆえに、アノード２およびカソード３を多孔質体とした場合、アノード２と、カソード３と、固体電解質４とのそれぞれの材料の線膨張係数がある程度異なっていても、アノード２、カソード３、固体電解質４の割れ等を抑制できる。
【００３９】
さらに、積層型ＳＯＦＣ１は、アノード２と、カソード３と、固体電解質４とをそれぞれ複数層積層した構造なので、加熱時において、積層型ＳＯＦＣ１は、全体的には均一に熱膨張し、局所的に大きな変形が発生しにくくなる。このような構造によって、積層型ＳＯＦＣ１は、熱膨張を均一化できるので、全体の反りを抑制できる。これらの作用によって、積層型ＳＯＦＣ１は、耐熱衝撃性に優れる。このように、積層型ＳＯＦＣ１は、耐熱衝撃性に優れるため、急な温度上昇に曝すことが可能となり、迅速な起動が可能になるという利点が得られる。
【００４０】
＜炎による発電＞
積層型ＳＯＦＣ１は、発電する際に燃料ガスおよび酸素のほかに高温の場が必要であるが、火炎はそのすべてを兼ね備えているため、火炎を用いた発電が可能である。火炎を用いて発電を行う際には、積層型ＳＯＦＣ１が外部回路と接続されている必要があり、そのためには積層型ＳＯＦＣ１の端子電極とリード線が電気的に接続されている必要がある。アノード側の端子電極である第１端子電極１１はその発電原理上、炎の内炎中に存在する必要がある。しかし、第１端子電極１１に接続されるリード線が直接炎に晒されると、炎の内炎部は燃料ガスに由来する還元雰囲気であるためリード線を構成する金属は還元劣化しやすい。また、炎の外炎部は１０００℃を超す高温であるため、リード線は断線の懸念が大きい。リード線の断線への対応策としては、太いリード線を使用する方法も考えられる。しかしながら、リード線が太いほどリード線を通じチップ状素子から熱が大きく奪われ、発電特性が低下するという問題がある。このため、むやみに太いリード線を使うことには問題がある。
【００４１】
以上のことから、上記リード線は、直接火炎に触れることなく、アノード側の端子電極である第１端子電極１１と電気的に接続する必要がある。その手段としては、積層型ＳＯＦＣ１の第１端子電極１１からカソード側の端子電極である第２端子電極１２近傍まで、チップ状素子の表面上に導電ルートを形成し、炎の外にあるカソード近傍でリード線と導電ルートを接続するという構造が考えられる。
【００４２】
＜実施形態１＞
図４は、本発明による一実施形態（実施形態１）に係る積層型ＳＯＦＣとリード線の接続形態の外観図である。アノード側の端子電極である第１端子電極１１からカソード側の端子電極である第２端子電極１２近傍まで伸びる表面電極１３が積層型ＳＯＦＣ１のチップ状素子表面に形成されている。表面電極１３は、カソード側の端子電極である第２端子電極１２近傍でアノード側の第１リード線１６と第１接続部１４により接合される。カソード側の第２リード線１７は、チップ状素子の表面電極１３とは異なる面において、第２端子電極１２と第２接続部１５によって接合される。さらに、第１リード線１６は、カソード側に伸張し引き出されている。これにより第１リード線１６は、直接火炎に晒されることがなくなる。
【００４３】
表面電極１３の形成方法について説明する。表面電極１３は積層型ＳＯＦＣ１のチップ状素子表面に表面電極用ペーストを塗布して形成する。表面電極用ペーストは、導電性粉末粒子に溶剤およびバインダーを添加して作製する導電性ペーストである。溶剤およびバインダーの含有量には制限はないが、例えば、溶剤の含有量は１０質量％以上５０質量％以下、バインダーの含有量は１質量％以上１０質量％以下程度の範囲で設定することができる。表面電極用ペースト中には、必要に応じて分散剤、可塑剤等を１０質量％以下の範囲で含有させてもよい。
【００４４】
表面電極用ペーストの作製に用いる導電性粉末粒子としては、第１端子電極１１と同じ材料を用いることが出来る。その際、第１端子電極１１と表面電極１３は同時に形成してもよいし、第１端子電極１１の焼成後に、表面電極１３を形成しても良い。
【００４５】
また、導電性粉末粒子の材料としては、第１端子電極１１とは異なる材料を用いることも出来る。この場合、第１端子電極１１の焼成後に、表面電極１３を形成することになる。また、上記第１端子電極１１とは異なる材料の導電性粉末粒子としては、貴金属（例えば、Ｐｔ、Ａｕ、Ａｇ）が好ましい。
【００４６】
表面電極用ペーストの作製には、上記のほか、４０ｖｏｌ％以下のガラスやセラミックスを混合しても良い。これらは、炎の中央付近の還元雰囲気にも、炎の外側の酸化雰囲気にも強く、炎のどこにおいても安定に存在し得るので好適である。
【００４７】
表面電極用ペーストの作製に用いる溶剤としては、例えば、アセトン、トルエン、イソブチルアルコール、メチルエチルケトン、ターピネオール等の有機溶剤を用いることができる。また、バインダーとしては、例えば、ブチラール系樹脂、アクリル系樹脂等を用いることができる。表面電極用ペーストを第１端子電極１１と接続するようにチップ状素子表面上にパターン形成し、焼結することで、表面電極１３が完成する。
【００４８】
次いで、第１リード線１６と表面電極１３との接続方法、ならびに第２リード線１７と第２端子電極１２との接続方法について説明する。本実施形態において第１リード線１６および第２リード線１７は、耐熱性および耐酸化性を有する導電性の高い金属線（例えば、Ｐｔ、Ａｕ、Ａｇ）が用いられる。また、導電性は前述の金属に比べ劣るが、耐熱合金（インコネル（登録商標）、ハステロイ（登録商標）、ステライト（登録商標）等）も使用可能である。第１リード線１６と表面電極１３との接続方法、ならびに第２リード線１７と第２端子電極１２との接続方法としては、表面電極用ペーストに用いた導電性ペーストを用いて表面電極１３上の第１リード線１６の接続部分に第１接続部１４を形成し、また第２端子電極１２上の第２リード線１７接続部分に第２接続部１５を形成し、焼成してそれぞれを接合する方法がある。第１接続部１４および第２接続部１５と表面電極１３とを同時焼成して接合させても良い。第１リード線１６はカソード側に伸張させる。または、第１リード線１６の途中を曲げることによりカソード側に伸張する形態でもかまわない。
【００４９】
図５は本発明の実施形態１に係る積層型ＳＯＦＣの使用方法の説明図である。積層型ＳＯＦＣ１は発電時には第１端子電極１１が炎の中央付近に挿入される必要があるが、本実施形態１においては、第１リード線１６が表面電極１３を介して接続されているので、直接炎に晒されることは無い。第１リード線１６は炎の外にあるので、炎の中央付近の還元雰囲気にも、１０００℃以上の高温にも晒されることがなくなり、第１リード線１６の劣化は抑えられる。本実施形態１にある第１リード線１６および第２リード線１７のような接続構造をとった積層型ＳＯＦＣ１を、支持体（図示しない）に取り付けることで、炎を用いた発電に好適なモジュールを作製することが可能となる。
【００５０】
＜実施形態２＞
図６は本発明の別の実施形態（実施形態２）に係る積層型ＳＯＦＣの外観図である。直方体形状をなす積層型ＳＯＦＣ１の６面のチップ状素子表面のうち、同一の表面において第１リード線１６および第２リード１７線が取り出されている。この実施形態２も第１リード線１６がある場所は炎の外になるので、炎の中央付近の還元雰囲気にも、１０００℃以上の高温にも晒されることもなく、第１リード線１６の劣化は抑えられる。
【００５１】
＜実施形態３＞
図７は本発明のさらに別の実施形態(実施形態３)に係る積層型ＳＯＦＣの外観図である。図７は、複数の積層型ＳＯＦＣ１を並列に接続する構成を示している。ここでは３つのチップ状素子を接続する例を示す。複数の積層型ＳＯＦＣ１において、実施形態１と同様に、それぞれのチップ状素子表面に表面電極１３が各々形成されており、表面電極１３それぞれが１本の第１リード線１６とカソード側の端子電極である第２端子電極１２近傍において各第１接続部１４により接続されている。またそれぞれの第２端子電極１２も同様に１本の第２リード線１７と各第２接続部１５により接続されている。それぞれの積層型ＳＯＦＣ１における第１リード線１６と表面電極１３との接続方法ならびに第２リード線１７と第２端子電極１２との接続方法は実施形態１と同様である。この実施形態３も第１リード線１６がある場所は炎の外になるので、炎の中央付近の還元雰囲気にも、１０００℃以上の高温にも晒されることはなく、第１リード線１６の劣化は抑えられる。
【００５２】
＜実施形態４＞
図８は本発明のさらに別の実施形態(実施形態４)に係る積層型ＳＯＦＣの外観図である。図８は、複数の積層型ＳＯＦＣ１を並列に接続する別の構成を示している。ここでは３つのチップ状素子を接続する例を示す。複数の積層型ＳＯＦＣ１において、第１端子電極１１同士が第１端子電極間接続部１８により接続され、また、第２端子１２電極同士が第２端子電極間接続部１９により接続される。さらに、図８において上側の積層型ＳＯＦＣ１の第１端子電極１１からカソード側の端子電極である第２端子電極１２近傍まで伸びる表面電極１３が積層型ＳＯＦＣ１のチップ状素子表面に形成されている。実施形態１と同様に、表面電極１３はカソード側の端子電極である第２端子電極１２近傍で第１リード線１６と第１接続部１４により接続される。さらに、第２リード線１７は図８において下側の積層型ＳＯＦＣ１の第２接続部１５で第２端子電極１２と接続される。この実施形態４も第１リード線１６がある場所は炎の外になるので、炎の中央付近の還元雰囲気にも、１０００℃以上の高温にも晒されることはなく、第１リード線１６の劣化は抑えられる。
【００５３】
＜実施形態５＞
図９は本発明のさらに別の実施形態(実施形態５)に係る積層型ＳＯＦＣの外観図である。図９は複数の積層型ＳＯＦＣ１を直列に接続する構成を示している。ここでは３つのチップ状素子を接続する例を示す。図９において下側（最外部）の第１の積層型ＳＯＦＣ１の第１端子電極１１から図９において中間の第２の積層型ＳＯＦＣ１の第２端子電極１２への導電ルートが端子電極間接続部２０により形成され、さらに第２の積層型ＳＯＦＣ１の第１端子電極１１から図８において上側（最外部）の第３の積層型ＳＯＦＣ１の第２端子電極１２への導電ルートが端子電極間接続部２０により形成される。さらに、最外部の第３の積層型ＳＯＦＣ１の第１端子電極からカソード側の端子電極である第２端子電極１２近傍まで伸びる表面電極１３が第３の積層型ＳＯＦＣ１のチップ状素子表面に形成されており、実施形態１と同様に、表面電極１３はカソード近傍で第１リード線１６と第１接続部１４により接続される。さらに、第２リード線１７は最外部の第１の積層型ＳＯＦＣ１の第２端子電極１２と接続される。この実施形態５も第１リード線１６がある場所は炎の外になるので、炎の中央付近の還元雰囲気にも、１０００℃以上の高温にも晒されることはなく、第１リード線１６の劣化は抑えられる。
【００５４】
＜比較形態＞
図１０は、従来技術を示す比較形態の外観図である。アノード側の第１リード線１６が第１端子電極１１近傍から導電ルートとなる表面電極１３を介さずに取り出される。これにより第１リード線１６が直接的に炎に晒されるため、リード線は炎の中央付近の還元雰囲気にも、１０００℃以上の高温に晒されることになり、極めて溶断しやすい。
【実施例】
【００５５】
以下、本発明を、さらに詳細な実施例に基づき説明するが、本発明は、これら実施例に限定されない。
【００５６】
＜実施例１〜５（実施形態１）＞
まず、積層型ＳＯＦＣ１を作製した。積層型ＳＯＦＣ１の固体電解質４の材料としてはＺｒ０．８１Ｙ０．１９Ｏ２−δを、アノード２およびカソード３には多孔質Ｐｔを選択した。固体電解質４を介してアノード２およびカソード３が対向するようにそれぞれ２枚積層し、アノード２とカソード３とが重なる電極有効面積は３０ｍｍ２とした。
【００５７】
固体電解質４の材料としてのＺｒ０．８１Ｙ０．１９Ｏ２−δ粉末：５１質量％と、バインダーとしてのブチラール：５質量％と、可塑剤としてのベンジルブチルフタレート（ＢＢＰ）：３質量％と、溶媒としてのアルコール：４１質量％とをボールミルで混合・分散し、固体電解質用スラリーを得た。次いで、得られた固体電解質用スラリーを用いて、ドクターブレード法により、固体電解質グリーンシートを焼成後厚み２０μｍとなるよう作製した。
【００５８】
次いで、アノード２の材料、およびカソード３の材料としてのＰｔ粉末：４９質量％と、空隙形成剤としてのアクリルビーズ：８質量％と、バインダーとしてのブチラール：３質量％と、可塑剤としてのベンジルブチルフタレート（ＢＢＰ）：1質量％と、溶媒としてのアルコール：３９質量％とを三本ロールで混合・分散して電極用多孔質Ｐｔペーストを得た。得られた電極用多孔質Ｐｔペーストを用いて、スクリーン印刷により固体電解質グリーンシート上に、焼成後の電極厚みが５０μｍとなるように電極パターンを形成した。仕切り部は上述した固体電解質用スラリーを用いて電極パターンと逆のパターンでスクリーン印刷を行い形成した。
【００５９】
次いで、アノードおよびカソード電極用多孔質Ｐｔペーストが印刷されたグリーンシートを４枚交互に積層し、さらにその上下に電極用多孔質Ｐｔペーストの印刷されていない固体電解質グリーンシートを積層した。その際、略直方体形状でチップ状素子となる積層型ＳＯＦＣ１の対向する一方の端面にアノードが露出するように、また、他方の端面にカソードが露出するようにグリーンシートを積層した。こうすることにより、２つのアノード、２つのカソードを有する積層型ＳＯＦＣ用のシート積層体を得た。なお、シート積層体の焼成後の厚みＴが１．０ｍｍになるよう、電極用多孔質Ｐｔペーストの印刷されていない固体電解質グリーンシートの積層数を調整した。次いで、上記で作製したシート積層体を、焼成後に長さＬが４．５ｍｍ、幅Ｗが３．２ｍｍのサイズとなるように切り出し、部品単位グリーン積層体を得た。
【００６０】
得られた部品単位グリーン積層体を、６００℃で脱バインダー処理し、次いで、焼成温度：１３５０℃、保持時間：２時間、焼成雰囲気：大気中の条件で焼成し、積層型ＳＯＦＣの焼結体を得た。
【００６１】
上述した電極用多孔質Ｐｔペーストを用いて、第１端子電極１１および第２端子電極１２を形成した。電極用多孔質Ｐｔペーストを積層型ＳＯＦＣの焼結体の対向する端面、すなわち、アノード２およびカソード３が露出する端面にそれぞれ塗布し、６００℃で脱バインダー処理し、次いで、焼成温度：１３５０℃、保持時間：１０分、焼成雰囲気：大気中の条件で焼き付けし、積層型ＳＯＦＣ１が完成した。
【００６２】
次いで、表面電極用Ａｇペーストを作製した。Ａｇ粉末：５３質量％と、バインダーとしてのブチラール：４質量％と、可塑剤としてのベンジルブチルフタレート（ＢＢＰ）：２質量％と、溶媒としてのアルコール：４１質量％とを三本ロールで混合・分散して表面電極用Ａｇペーストを得た。
【００６３】
次いで、表面電極１３が積層型ＳＯＦＣ１のチップ状素子表面に第１端子電極１１と接続するように表面電極用Ａｇペーストを塗布して形成した。第１リード線１６と第２リード線１７が異なる面から取り出される実施形態１の構成となるように、各リード線を接続した。３種類のリード線（Ｐｔ線（φ０．１ｍｍ）：実施例１および２、Ｐｔ線（φ０．２ｍｍ）：実施例３および４、インコネル（登録商標）６００線（φ０．１ｍｍ）：実施例５）をそれぞれ積層型ＳＯＦＣ１に接続した。表面電極１３と第１接続部１４および第２接続部１５は表面電極用Ａｇペーストを用いて形成し、６００℃で脱バインダー処理した後、焼成温度：８５０℃、保持時間：１０分、焼成雰囲気：大気中の条件で焼き付けることにより第１リード線１６および第２リード線１７を固定した。
【００６４】
＜実施例６、７（実施形態２）＞
第１リード線１６と第２リード線１７を同一面から取り出される実施形態２の構成となるようにリード線を接続した。使用した積層型ＳＯＦＣ１は実施例１〜５で使用したものと同じであるが、表面電極１３には表面電極用Ａｇペーストに換えて端子電極と同じ電極用多孔質Ｐｔペーストを使用した。第１リード線１６と第２リード線１７はＰｔ線（φ０．１ｍｍ）を使用した。実施例６では第１端子電極１１および第２端子電極１２の形成時と同時に電極用多孔質Ｐｔペーストを塗布し、焼き付けして表面電極１３を形成した。実施例７においては第１端子電極１１および第２端子電極１２の形成の後に、別途電極用多孔質Ｐｔペーストを塗布し、焼き付けして表面電極１３を形成した。いずれも、６００℃で脱バインダー処理した後、焼成温度：１３５０℃、保持時間：１０分、焼成雰囲気：大気中の条件で焼き付けた。第１接続部１４および第２接続部１５は電極用Ａｇペーストを用いて形成し、６００℃で脱バインダー処理した後、焼成温度：８５０℃、保持時間：１０分、焼成雰囲気：大気中の条件で焼き付けることにより第１リード線１６および第２リード線１７を固定した。
【００６５】
＜実施例８（実施形態３）＞
３個の積層型ＳＯＦＣ１を用い、実施形態３の構成となるよう接続した。使用した積層型ＳＯＦＣ１は実施例１〜７で使用したものと形状は同じであるが、第１端子電極１１として第１端子電極用多孔質Ｎｉペーストを使用した。第１リード線１６と第２リード線１７はＰｔ線（φ０．２ｍｍ）を使用した。第２端子電極１２は実施例１〜７と同様に電極用多孔質Ｐｔペーストを用いた。表面電極１３および第１接続部１４および第２接続部１５としては表面電極用Ｐｔペーストを使用した。
【００６６】
積層型ＳＯＦＣの焼結体を形成後、第２端子電極１２を実施例１〜７と同様の手法で作製した。次いで、Ｎｉ粉末：４９質量％と、空隙形成剤としてのアクリルビーズ：８質量％と、バインダーとしてのブチラール：３質量％と、可塑剤としてのベンジルブチルフタレート（ＢＢＰ）：１質量％と、溶媒としてのアルコール：３９質量％とを三本ロールで混合・分散して第１端子電極用多孔質Ｎｉペーストを得、積層型ＳＯＦＣの焼結体のアノード２の露出面に塗布した。次いで、６００℃で脱バインダー処理し、焼成温度：１０００℃、保持時間：１０分、焼成雰囲気：窒素−水素１％の条件で焼き付け、第１端子電極１１を形成した。
【００６７】
Ｎｉは高温酸化雰囲気中では酸化しＮｉＯとなってしまうため、酸化雰囲気となるカソード側近傍での使用は困難となる。したがって、表面電極１３は貴金属であるＰｔを使用した表面電極用Ｐｔペーストにて形成した。表面電極用Ｐｔペーストは、Ｐｔ粉末：５３質量％と、バインダーとしてのブチラール：４質量％と、可塑剤としてのベンジルブチルフタレート（ＢＢＰ）：２質量％と、溶媒としてのアルコール：４１質量％とを三本ロールで混合・分散して得た。表面電極１３と第１接続部１４および第２接続部１５は表面電極用Ｐｔペーストを用いて形成し、６００℃で脱バインダー処理した後、焼成温度：１３５０℃、保持時間：１０分、焼成雰囲気：窒素−水素１％の条件で焼付け、第１リード線１６および第２リード線１７を固定した。
【００６８】
＜実施例９（実施形態４）＞
３個の積層型ＳＯＦＣ１を用い、実施形態４の構成となるよう接続した。使用した積層型ＳＯＦＣ１は実施例８で使用したものと同じである。リード線はＰｔ線（φ０．２ｍｍ）を使用した。表面電極１３と第１接続部１４および第２接続部１５ならびに第１端子間接続部１８および第２端子間接続部１９には表面電極用Ａｕペーストを用いた。
【００６９】
実施例８と同様の手法で、第１端子電極１１および第２端子電極１２までを作製したのち、表面電極１３は貴金属であるＡｕを使用した表面電極用Ａｕペーストにて形成した。表面電極用Ａｕペーストは、Ａｕ粉末：５３質量％と、バインダーとしてのブチラール：４質量％と、可塑剤としてのベンジルブチルフタレート（ＢＢＰ）：２質量％と、溶媒としてのアルコール：４１質量％とを三本ロールで混合・分散して得た。表面電極用Ａｕペーストを用いて積層型ＳＯＦＣ１の第１端子電極１１同士、および第２端子電極１２同士を接合し、第１端子間接続部１８および第２端子間接続部１９を形成した。次いで表面電極１３と第１接続部１４および第２接続部１５を表面電極用Ａｕペーストを用いて形成した。次いで、６００℃で脱バインダー処理した後、焼成温度：９００℃、保持時間：１０分、焼成雰囲気：窒素−水素１％の条件で焼付け、第１リード線１６および第２リード線１７を固定した。
【００７０】
＜実施例１０（実施形態５）＞
３個の積層型ＳＯＦＣ１を用い、実施形態５の構成となるよう接続した。使用した積層型ＳＯＦＣ１は実施例８で使用したものと同じである。リード線はＰｔ線（φ０．２ｍｍ）を使用した。表面電極１３と第１接続部１４および第２接続部１５ならびに端子間接続部２０には実施形態１で使用した表面電極用Ａｇペーストを用いた。
【００７１】
実施例８と同様の手法で第１端子電極１１および第２端子電極１２までを作製したのち、端子間接続部２０を、表面電極用Ａｇペーストを用いて形成し、第１の積層型ＳＯＦＣ１の第１端子電極１１と第２の積層型ＳＯＦＣ１の第２端子電極１２とを、および第２の積層型ＳＯＦＣ１の第１端子電極１１と第３の積層型ＳＯＦＣ１の第２端子電極１２とを、それぞれ接合した。次いで、表面電極１３と第１接続部１４および第２接続部１５を表面電極用Ａｇペーストを用いて形成し、６００℃で脱バインダー処理した後、焼成温度：８５０℃、保持時間：１０分、焼成雰囲気：窒素−水素１％の条件で焼付け、第１リード線１６および第２リード線１７を固定した。
【００７２】
＜比較例１〜５（比較形態）＞
また、比較例として図１０に示す比較形態の構成で接続する以外、すなわち表面電極１３を形成していないこと以外は実施例１〜５（実施形態１）と同じ手法・材料で比較例１〜５を作製した。
【００７３】
（評価方法）
ライターとガスバーナー、二種類の炎に積層型ＳＯＦＣ１の第１端子電極１１を晒したときのリード線断線までの時間を計測した。ライターの炎はブタンガス流量：１０ｍｌ／ｍｉｎの拡散炎とし、ガスバーナーの炎はブタンガス流量：１０ｍｌ／ｍｉｎと空気流量：９０ｍｌ／ｍｉｎとの予混合炎とした。実施例１および実施例３と比較例１および比較例３においては、ライターの炎を使用した。また、その他の実施例および比較例においては、ガスバーナーの炎を使用した。各第１端子電極１１を、炎の中央部分に配置し、第１リード線１６および第２リード線１７をテスターに接続して抵抗を測定することによって断線の有無を判断した。第１リード線１６の劣化が進むにつれて抵抗が上昇し、断線し抵抗値が無限大とる時間を計測した。第１端子電極１１を炎に晒すことによって、積層型ＳＯＦＣ１が破壊されることはいずれにおいても確認されなかった。第１端子電極１１を炎に晒すことによって、チップ状素子が破壊されることは実施例および比較例のいずれにおいても確認されなかった。結果を表１に示す。
【００７４】
【表１】
2013149348.tif 000003
【００７５】
上限を１８０分として実験を行ったが、実施例においてはいずれも第１リード線１６および第２リード線１７に断線は見られなかった。比較例においてはいずれも１８０分未満で第１リード線１６および第２リード線１７は断線した。
【００７６】
以上の結果から、リード線の接続構成において上記の各実施形態をとることにより、炎を用いて発電するのに適したリード線接続構造を得ることができ、リード線の断線が防止され、積層型固体酸化物形燃料電池をリード線接続するモジュールの寿命が著しく延びることが確認された。
【産業上の利用可能性】
【００７７】
以上のように、本発明に係る積層型固体酸化物形燃料電池のリード線接続構造は、炎を利用した発電に有効である。積層型固体酸化物形燃料電池またはこれらのモジュールを搭載した発電装置、さらにこの発電装置を搭載した赤外線ストーブ、小型給湯器、ビルトインコンロなどの火炎燃焼部を有するガス器具において、ガス器具に付随するファンやセンサ、電子表示機器など電子機器を電池レスで駆動させたいという要望なども実現出来る。
【符号の説明】
【００７８】
１  積層型ＳＯＦＣ（積層型固体酸化物形燃料電池）
２  アノード
３  カソード
４  固体電解質
５ａ、５ｃ  仕切り部
６  非重なり部
１１  第１端子電極
１２  第２端子電極
１３  表面電極
１４  第１接続部
１５  第２接続部
１６  第１リード線
１７  第２リード線
１８  第１端子間接続部
１９  第２端子間接続部
２０  端子間接続部
ＦＣ  燃料電池
Ａｎ  アノード
Ｃａ  カソード
ＦＬ  炎
【図１】
2013149348.tif 000004
【図２】
2013149348.tif 000005
【図３（ａ）】
2013149348.tif 000006
【図３（ｂ）】
2013149348.tif 000007
【図４】
2013149348.tif 000008
【図５】
2013149348.tif 000009
【図６】
2013149348.tif 000010
【図７】
2013149348.tif 000011
【図８】
2013149348.tif 000012
【図９】
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【図１０】
2013149348.tif 000014