(57)【要約】    【課題】  優れた耐トラッキング性を有しつつ耐引き裂き性に優れる電気絶縁性シートを提供することを課題とする。    【解決手段】  分子内に芳香族炭化水素を有する芳香族樹脂及び無機フィラーを含むシート状のフィラー層と、前記芳香族樹脂を含むシート状の樹脂層とを備え、前記芳香族樹脂の含有率が前記フィラー層より前記樹脂層において高く、前記樹脂層の少なくとも一方の面側に前記フィラー層が配されていることを特徴とする電気絶縁性シートを提供する。【選択図】  図１
2013149565.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
分子内に芳香族炭化水素を有する芳香族樹脂及び無機フィラーを含むシート状のフィラー層と、前記芳香族樹脂を含むシート状の樹脂層とを備え、前記芳香族樹脂の含有率が前記フィラー層より前記樹脂層において高く、前記樹脂層の少なくとも一方の面側に前記フィラー層が配されていることを特徴とする電気絶縁性シート。
【請求項２】
前記フィラー層に含まれる芳香族樹脂が、前記樹脂層に含まれる芳香族樹脂と同種である請求項１記載の電気絶縁性シート。
【請求項３】
前記フィラー層が無機フィラーを１０〜８０重量％含む請求項１又は２記載の電気絶縁性シート。
【請求項４】
全重量に対して無機フィラーを５〜５０重量％含む請求項１〜３のいずれか１項に記載の電気絶縁性シート。
【請求項５】
全厚みに対して前記樹脂層の厚みが１０〜８０％である請求項１〜４のいずれか１項に記載の電気絶縁性シート。
【請求項６】
前記無機フィラーが金属水酸化物を含む請求項１〜５のいずれか１項に記載の電気絶縁性シート。
【請求項７】
前記無機フィラーは、有機シラン化合物により表面処理が施されている請求項１〜６のいずれか１項に記載の電気絶縁性シート。
【請求項８】
前記フィラー層に含まれる芳香族樹脂が分子内に少なくとも硫黄（Ｓ）又は窒素（Ｎ）のいずれか一方を有し、前記樹脂層に含まれる芳香族樹脂が分子内に少なくとも硫黄（Ｓ）又は窒素（Ｎ）のいずれか一方を有している請求項１〜７のいずれか１項に記載の電気絶縁性シート。
【請求項９】
モーターコイル用電気絶縁性シートの用途で使用される請求項１〜８のいずれか１項に記載の電気絶縁性シート。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、電気絶縁性シートに関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、電気絶縁性シートとしては、様々なものが知られており、例えば、モーターにおける発熱体であるコイル線の周囲に配されて用いられるものなどが知られている。
【０００３】
この種の電気絶縁性シートとしては、例えば、分子内に芳香族炭化水素を有する芳香族樹脂と、無機フィラーとを含む組成物がシート状に成形されたものが知られている。具体的には例えば、分子内にスルフィド結合（−Ｓ−）を有する芳香族樹脂としての芳香族ポリスルフィド樹脂と、水酸化マグネシウムからなる無機フィラーとを含む組成物がシート状に成形されたものが知られている（特許文献１、特許文献２）。
【０００４】
このような電気絶縁性シートは、芳香族樹脂を含むことから、例えばモーターのコイル線とコイル線との間等において要求される耐熱性、寸法安定性、難燃性といった性質を有している。また、無機フィラーを含むことから、電気絶縁性としての耐トラッキング性を有している。
【０００５】
しかしながら、このような電気絶縁性シートは、耐トラッキング性を有するものの、無機フィラーを含む分、引き裂き力に対して必ずしも十分な耐性を有さないという問題を有する。即ち、シートに必要とされる力学的特性としての耐引き裂き性が必ずしも優れたものではないという問題がある。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開平８−２９１２５３号公報
【特許文献２】特開２００１−２８８３６３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
本発明は、上記問題点等に鑑みてなされたものであり、優れた耐トラッキング性を有しつつ耐引き裂き性に優れる電気絶縁性シートを提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明の電気絶縁性シートは、分子内に芳香族炭化水素を有する芳香族樹脂及び無機フィラーを含むシート状のフィラー層と、前記芳香族樹脂を含むシート状の樹脂層とを備え、前記芳香族樹脂の含有率が前記フィラー層より前記樹脂層において高く、前記樹脂層の少なくとも一方の面側に前記フィラー層が配されていることを特徴とする。
【０００９】
本発明に係る電気絶縁性シートにおいては、前記フィラー層に含まれる芳香族樹脂が、前記樹脂層に含まれる芳香族樹脂と同種であることが好ましい。
【００１０】
本発明に係る電気絶縁性シートにおいては、前記フィラー層が前記無機フィラーを１０〜８０重量％含むことが好ましい。前記フィラー層が前記無機フィラーを１０重量％以上含むことにより、電気絶縁性シートの耐トラッキング性がより優れたものになるという利点がある。また、前記無機フィラーを８０重量％以下含むことにより、電気絶縁性シートにおける耐引き裂き性などの強度がより優れたものになるという利点がある。
【００１１】
本発明に係る電気絶縁性シートは、全重量に対して無機フィラーを５〜５０重量％含むことが好ましい。前記電気絶縁性シートの全重量に対して前記無機フィラーが５重量％以上電気絶縁性シートに含まれていることにより、電気絶縁性シートの耐トラッキング性がより優れたものになるという利点がある。また、前記電気絶縁性シートの全重量に対して前記無機フィラーが５０重量％以下含まれていることにより、電気絶縁性シートにおける耐引き裂き性などの強度がより優れたものになるという利点がある。
【００１２】
本発明に係る電気絶縁性シートにおいては、全厚みに対して前記樹脂層の厚みが１０〜８０％であることが好ましい。前記樹脂層の厚みが電気絶縁性シートの全厚みに対して１０％以上であることにより、電気絶縁性シートにおける耐引き裂き性などの強度がより優れたものになるという利点があり、８０％以下であることにより、電気絶縁性シートの耐トラッキング性がより優れたものになるという利点がある。
【００１３】
本発明に係る電気絶縁性シートにおいては、前記無機フィラーが金属水酸化物を含むことが好ましい。前記無機フィラーが金属水酸化物を含むことにより、電気絶縁性シートの耐トラッキング性がより優れたものになるという利点がある。
【００１４】
本発明に係る電気絶縁性シートにおいては、前記無機フィラーは、有機シラン化合物により表面処理が施されていることが好ましい。斯かる構成により、電気絶縁性シートの耐引き裂き性がより優れたものになるという利点がある。
【００１５】
本発明に係る電気絶縁性シートにおいては、前記フィラー層に含まれる芳香族樹脂が分子内に少なくとも硫黄（Ｓ）又は窒素（Ｎ）のいずれか一方を有し、前記樹脂層に含まれる芳香族樹脂が分子内に少なくとも硫黄（Ｓ）又は窒素（Ｎ）のいずれか一方を有していることが好ましい。
【００１６】
本発明に係る電気絶縁性シートは、モーターコイル用電気絶縁性シートの用途で使用されることが好ましい。
【発明の効果】
【００１７】
本発明の電気絶縁性シートは、優れた耐トラッキング性を有しつつ耐引き裂き性に優れるという効果を奏する。
【図面の簡単な説明】
【００１８】
【図１】フィラー層を１つ備えた電気絶縁性シートが厚さ方向に切断された断面を模式的に示した断面図。
【図２】フィラー層を２つ備えた電気絶縁性シートが厚さ方向に切断された断面を模式的に示した断面図。
【発明を実施するための形態】
【００１９】
以下、本発明に係る電気絶縁性シートの一実施形態について、図面を参照しつつ説明する。
【００２０】
本実施形態の電気絶縁性シート１は、図１に示すように、分子内に芳香族炭化水素を有する芳香族樹脂及び無機フィラーを含むシート状のフィラー層３と、前記芳香族樹脂を含むシート状の樹脂層２とを備え、前記芳香族樹脂の含有率が前記フィラー層３より前記樹脂層２において高く、前記樹脂層２の少なくとも一方の面側に前記フィラー層３が配されているものである。
【００２１】
前記電気絶縁性シート１においては、図１に示すように、前記樹脂層２と前記フィラー層３とが接するように積層されている。
【００２２】
前記電気絶縁性シート１においては、図１に示すように、樹脂層２の片面側にフィラー層３が配されていてもよく、また、図２に示すように、樹脂層２の両面側にフィラー層３が配されていてもよい。即ち、電気絶縁性シート１は、樹脂層２の一方の面側に配された１つのフィラー層３を備えていてもよく、また、樹脂層２の両面側に配された２つのフィラー層３を備えていてもよい。
【００２３】
前記電気絶縁性シート１の厚みは、特に限定されるものではないが、通常、１μｍ〜１０００μｍであり、好ましくは１μｍ〜５００μｍ、より好ましくは１０μｍ〜３００μｍ、さらに好ましくは５０μｍ〜２００μｍである。
【００２４】
前記樹脂層２は、前記芳香族樹脂を含み、通常、０．５μｍ〜５００μｍの厚みに形成されている。また、前記樹脂層２における芳香族樹脂の含有率は、フィラー層３における芳香族樹脂の含有率より高い。即ち、芳香族樹脂の含有率は、フィラー層３より樹脂層２において高い。
【００２５】
一方、前記フィラー層３は、前記無機フィラーと前記芳香族樹脂とを含み、通常、０．５μｍ〜５００μｍの厚みに形成されている。また、前記フィラー層３における芳香族樹脂の含有率は、樹脂層２における芳香族樹脂の含有率より低い。
【００２６】
なお、前記樹脂層２又は前記フィラー層３における芳香族樹脂の含有率は、それぞれ樹脂層２又はフィラー層３を構成する成分の全重量に対する芳香族樹脂の重量割合により求めることができる。樹脂層２又はフィラー層３を構成する成分としては、シートの製造において用い得るが最終的に揮発させる溶媒を除く。
【００２７】
前記樹脂層２は、前記フィラー層３の少なくとも一方の面側に配されており、また、上述したようにフィラー層３より芳香族樹脂の含有率が高い。樹脂層２は、芳香族樹脂の含有率が高い分、フィラー層３より引き裂きにくいものになる。従って、樹脂層２によれば、無機フィラーによるフィラー層３の強度低下を補い、電気絶縁性シート１における耐引き裂き性などの強度を優れたものにすることができる。
【００２８】
前記樹脂層２における芳香族樹脂の含有率は、特に限定されず、通常、５０〜１００重量％である。また、電気絶縁性シート１における強度をより優れたものにすることができるという点で、８０重量％以上であることが好ましく、９０重量％以上であることがより好ましい。
【００２９】
前記樹脂層２は、上記の無機フィラーの含有率が１０重量％未満であることが好ましく、上記の無機フィラーを含まないことがより好ましい。樹脂層２における無機フィラーの含有率が１０重量％未満であることにより、樹脂層２の強度がより優れたものになるという利点がある。従って、樹脂層２における無機フィラーの含有率が１０重量％未満である電気絶縁性シート１によれば、樹脂層２における無機フィラーの含有率が１０重量％以上である電気絶縁性シート１と比べて、耐引き裂き性などの強度をより優れたものにできる。
【００３０】
前記樹脂層２の厚みは、電気絶縁性シート１の全厚みに対して、１０％以上であることが好ましく、２０％以上であることがより好ましく、３０％以上であることがさらに好ましく、５０％以上であることが特に好ましい。また、８０％以下であることが好ましく、７５％以下であることがより好ましく、７０％以下であることがさらに好ましい。
前記樹脂層２の厚みが電気絶縁性シート１の全厚みに対して１０％以上であることにより、電気絶縁性シート１における耐引き裂き性などの強度がより優れたものになるという利点があり、８０％以下であることにより、電気絶縁性シート１の耐トラッキング性がより優れたものになるという利点がある。
【００３１】
前記電気絶縁性シート１においては、樹脂層２の少なくとも一方の面側にフィラー層３が配されていることから、樹脂層２に含まれる芳香族樹脂が熱によって劣化することを抑制できる。
即ち、前記電気絶縁性シート１は、フィラー層３が無機フィラーを含むため、例えばモーターコイルなどにおける熱が発生する条件下にて使用されると、フィラー層３側から樹脂層２へ伝わる熱量をフィラー層３の無機フィラーによって抑えることができる。従って、樹脂層２に含まれる芳香族樹脂の熱劣化を抑制することができ、該熱劣化によって樹脂層２が絶縁破壊することを抑制することができる。
【００３２】
前記電気絶縁性シート１においては、樹脂層２に含まれる芳香族樹脂とフィラー層３に含まれる芳香族樹脂とが、同種であることが好ましい。芳香族樹脂が同種であるとは、両方の芳香族樹脂における繰り返し分子鎖構造が同じであることである。
両方の芳香族樹脂が同種であることにより、樹脂層２とフィラー層３との密着性がより高まることから、電気絶縁性シート１における耐引き裂き性などの強度がより優れたものになるという利点がある。また、両層の密着性がより高まることから、層間において部分的な剥離がより生じにくく、層間におけるボイドの発生がより抑制される。従って、斯かる剥離やボイドによる電気絶縁性の低下が抑制されるという利点がある。
【００３３】
前記電気絶縁性シート１においては、樹脂層２に含まれる芳香族樹脂とフィラー層３に含まれる芳香族樹脂とが、同じであることがより好ましい。即ち、樹脂層２の構成成分として配合する芳香族樹脂と、フィラー層３の構成成分として配合する芳香族樹脂とが同じものであることがより好ましい。両方の樹脂が同じであることにより、樹脂層２とフィラー層３との密着性がさらに高まり、電気絶縁性シート１における耐引き裂き性などの強度がさらに優れたものになるという利点がある。
【００３４】
前記電気絶縁性シート１においては、例えばモーターコイルなどの高温条件下での使用において、フィラー層３に含まれる芳香族樹脂が部分的に熱分解し、フィラー層３の表面に炭化物が生じ得る。この炭化物は、導電路となり得ることから、上記のごとき高温条件下における芳香族樹脂は、トラッキング現象を生じさせる原因となり得る。
一方、前記電気絶縁性シート１においては、フィラー層３が無機フィラーを含んでいる分、フィラー層３における芳香族樹脂の割合が減っている。
従って、前記電気絶縁性シート１においては、フィラー層３が無機フィラーを含んでいる分、フィラー層３において芳香族樹脂の割合が減り、フィラー層３におけるトラッキング現象の発生が抑制され得る。
【００３５】
上記のトラッキング現象は、電気絶縁性シート１の表面に沿って炭化導電路（トラック）が生じる現象である。炭化導電路は、微小の放電（部分放電やアーク放電）により生じる熱、又は、モーターコイルなどにおける電流によるジュール熱などによって、シートに含まれる芳香族樹脂が部分的に熱分解することにより生じる。炭化導電路が増えていくと、シートの沿面（表面）における絶縁破壊が起こり、シートの電気絶縁性が不十分なものになる。従って、トラッキング現象の起こりにくさを示す耐トラッキング性は、電気絶縁性シート１において重要な指標である。
【００３６】
トラッキング現象は、例えば、芳香族樹脂が熱分解して生じた炭化物によって起こり得るものであり、該炭化物としては、例えば、共役二重結合を有するグラファイトなどの導電性の炭化物が挙げられる。このような炭化物がさらに分解され、ＣＯやＣＯ2など気体になると、炭化物がフィラー層３の表面に残存しにくいことから、電気絶縁性シート１の耐トラッキング性は、優れたものになる。
ところが、前記電気絶縁性シート１においては、芳香族樹脂が分子内にＣ＝Ｃ不飽和結合を有する。該結合の結合エネルギーが比較的高いため、芳香族樹脂は、熱分解によって炭素−炭素結合が完全に分解されたＣＯ2などを生じにくく、グラファイトなどの導電性の炭化物を生じやすい。従って、フィラー層３が芳香族樹脂のみを含むと、熱分解によって導電性の炭化物を生じやすく、電気絶縁性シート１が必ずしも優れた耐トラッキング性を有さない。
これに対して、上述したように、前記電気絶縁性シート１においては、フィラー層３が芳香族樹脂だけでなく無機フィラーを含んでいるため、フィラー層３が無機フィラーを含んでいる分、フィラー層３において芳香族樹脂の割合が減り、耐トラッキング性が優れたものになる。
【００３７】
前記フィラー層３における芳香族樹脂の含有率は、通常、１０〜９５重量％であり、２０〜９０重量％であることが好ましく、３０〜７０重量％であることがより好ましい。
【００３８】
前記フィラー層３は、無機フィラーを１０〜８０重量％の含有率で含むことが好ましく、３０〜７０重量％含むことがより好ましい。フィラー層３が無機フィラーを１０重量％以上含むことにより、電気絶縁性シート１の耐トラッキング性がより優れたものになるという利点がある。また、無機フィラーを８０重量％以下含むことにより、電気絶縁性シート１における耐引き裂き性などの強度がより優れたものになるという利点がある。
前記フィラー層３の厚みは、電気絶縁性シート１の全厚みに対して、２０％以上であることが好ましく、３０％以上であることがより好ましい。また、９０％以下であることが好ましく、５０％以下であることがより好ましい。
【００３９】
前記電気絶縁性シート１においては、電気絶縁性シート１の全重量に対して、無機フィラーが５〜５０重量％の含有率で含まれていることが好ましく、１０〜４０重量％の含有率で含まれていることがより好ましく、１５〜３０重量％の含有率で含まれていることがさらに好ましい。前記電気絶縁性シート１の全重量に対して無機フィラーが電気絶縁性シート１に５重量％以上含まれていることにより、電気絶縁性シート１の耐トラッキング性がより優れたものになるという利点がある。また、前記電気絶縁性シート１の全重量に対して無機フィラーが５０重量％以下含まれていることにより、電気絶縁性シート１における耐引き裂き性などの強度がより優れたものになるという利点がある。
【００４０】
なお、前記電気絶縁性シート１、前記樹脂層２、又は前記フィラー層３における無機フィラーの含有率は、電気絶縁性シート１、樹脂層２、又はフィラー層３を構成する成分の全重量に対する無機フィラーの重量割合により求めることができる。電気絶縁性シート１、樹脂層２、又はフィラー層３を構成する成分としては、シートの製造において用いるが最終的に揮発させる溶媒を除く。
【００４１】
前記無機フィラーは、無機化合物により粒子状に形成されたものである。
【００４２】
前記無機フィラーを形成する無機化合物としては、例えば、金属酸化物、金属水酸化物、金属オキシ水酸化物、金属炭酸塩、無機窒化物などが挙げられる。また、該無機化合物としては、例えば、アルミニウムのオキシ水酸化物及び酸化物からなるベーマイトなどが挙げられる。
【００４３】
前記金属酸化物としては、具体的には例えば、酸化鉄、酸化チタン、酸化亜鉛、酸化マグネシウム、酸化アルミニウム等が挙げられる。
前記金属水酸化物としては、具体的には例えば、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム等が挙げられる。
前記金属炭酸塩としては、具体的には例えば、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、炭酸バリウム等が挙げられる。
前記無機窒化物としては、窒化ホウ素、窒化ケイ素、窒化アルミニウム等が挙げられる。
【００４４】
前記無機フィラーとしては、電気絶縁性シート１の耐トラッキング性がより優れたものになるという点で、前記金属オキシ水酸化物を含むもの（ベーマイト等）や前記金属水酸化物を含むものが好ましく、水酸化マグネシウムを含むものがより好ましい。
水酸化マグネシウムなどの金属水酸化物を含む無機フィラーは、難燃剤用途においても用いられるものであり、脱水反応に伴って吸熱する性質を有する。斯かる性質を有するため、金属水酸化物を含む無機フィラーは、芳香族樹脂が熱分解し得る高温下において該樹脂と共存していれば、該樹脂が熱分解により炭化して炭化物が生じることを抑制できる。従って、無機フィラーが金属水酸化物を含むものであることにより、上述した導電性の炭化物の発生をより抑制でき、電気絶縁性シート１の耐トラッキング性をより優れたものにすることができる。
【００４５】
前記無機フィラーは、電気絶縁性シート１の耐トラッキング性をさらに優れたものにすることができるという点で、水酸化マグネシウムのみで粒子状に形成されていることがさらに好ましい。
【００４６】
前記無機フィラーの形状は、特に限定されるものではなく、該形状としては、具体的には例えば、円球状、楕円球状、針状、板状などが挙げられる。
【００４７】
前記無機フィラーの平均粒子径は、特に限定されないが、フィラー層３において比較的容易に分散できる点、また、比較的入手しやすいという点において、１０μｍ以下であることが好ましく、５μｍ以下であることがより好ましい。平均粒子径が１０μｍ以下であることにより、重量当たりの粒子数がより多くなることから、電気絶縁性シート１の耐トラッキング性をより優れたものにすることができるという利点もある。また、無機フィラーの平均粒子径は、通常、０．１μｍ以上である。
斯かる平均粒子径は、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）による観察像において、無機フィラー１０００個の一次粒子径を平均して算出する。詳しくは、観察像において画像解析により各無機フィラーの水平フェレ径を求め平均して算出する。具体的には、０．１重量％となるように無機フィラーをアセトンに分散させて分散液を作り、該分散液をガラス板に滴下後、アセトンを揮発乾燥させた観察用試料を用いる。無機フィラーが例えば針状であれば、フィラーの長手方向がガラス板面に沿ったものを観察対象とし、無機フィラーが例えば板状であれば、板面がガラス板面に沿ったものを観察対象とする。
【００４８】
前記無機フィラーは、有機シラン化合物により表面処理が施されていることが好ましい。該処理が施されていることにより、電気絶縁性シート１の耐トラッキング性を優れたものにしつつ、フィラー層３における無機フィラーと芳香族樹脂との結合をより強くすることができ、フィラー層３の強度をより優れたものにできるという利点がある。
具体的には、有機シラン化合物により表面処理された無機フィラーは、芳香族樹脂との結合がより強くなることから、例えば、フィラー層３において芳香族樹脂との間にボイドが生じることを抑制できる。従って、有機シラン化合物による表面処理により、フィラー層３の強度をより強いものにすることができる。
【００４９】
前記有機シラン化合物は、ケイ素にアルコキシ基とアルキル基とが結合した化合物である。ケイ素に結合したアルキル基は、アミノ基、エポキシ基、メルカプト基、ウレイド基、イソシアナト基、スチリル基、又はビニル基などにより変性されていてもよい。
【００５０】
前記有機シラン化合物としては、例えば、アミノ基含有アルコキシシラン化合物、エポキシ基含有アルコキシシラン化合物、メルカプト基含有アルコキシシラン化合物、ウレイド基含有アルコキシシラン化合物、イソシアナト基含有アルコキシシラン化合物、スチリル基含有アルコキシシラン化合物、ビニル基含有アルコキシシラン化合物などが挙げられる。
【００５１】
前記アミノ基含有アルコキシシラン化合物としては、具体的には例えば、Ｎ−２−（アミノエチル）−３−アミノプロピルメチルジメトキシシラン、Ｎ−２−（アミノエチル）−３−アミノプロピルトリメトキシシラン、３−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−フェニル−３−アミノプロピルトリメトキシシランなどが挙げられる。
【００５２】
前記エポキシ基含有アルコキシシラン化合物としては、具体的には例えば、３−グリシドキシプロピルメチルジメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルメチルジエトキシシランなどが挙げられる。
【００５３】
前記メルカプト基含有アルコキシシラン化合物としては、具体的には例えば、３−メルカプトプロピルメチルジメトキシシラン、３−メルカプトプロピルトリメトキシシランなどが挙げられる。
【００５４】
前記ウレイド基含有アルコキシシラン化合物としては、具体的には例えば、３−ウレイドプロピルトリエトキシシランなどが挙げられる。
【００５５】
前記イソシアナト基含有アルコキシシラン化合物としては、具体的には例えば、３−イソシアナトプロピルトリエトキシシランなどが挙げられる。
【００５６】
前記スチリル基含有アルコキシシラン化合物としては、具体的には例えば、ｐ−スチリルトリメトキシシランなどが挙げられる。
【００５７】
前記ビニル基含有アルコキシシラン化合物としては、具体的には例えば、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシランなどが挙げられる。
【００５８】
前記有機シラン化合物としては、電気絶縁性シート１の耐トラッキング性をより優れたものにでき、フィラー層３の強度をより優れたものにできるという点で、Ｎ−２−（アミノエチル）−３−アミノプロピルメチルジメトキシシラン、３−アミノプロピルトリメトキシシラン、又はビニルトリメトキシシランが好ましく、Ｎ−２−（アミノエチル）−３−アミノプロピルメチルジメトキシシランがより好ましい。
【００５９】
表面処理が施された無機フィラーは、表面処理される前の無機フィラーに対して表面被覆率が８０〜１２０％となるように有機シラン化合物によって処理が施されていることが好ましい。表面被覆率が８０％以上となるように有機シラン化合物によって処理が施されていることにより、フィラー層３における無機フィラーと芳香族樹脂との結合がより強くなるという利点があり、表面被覆率が１２０％以下となるように有機シラン化合物によって処理が施されていることにより、フィラー層３の強度がより大きいものになるという利点がある。
なお、上記の表面被覆率は、下記のようにして求める。
【００６０】
【数１】
2013149565.tif 000003
【００６１】
また、有機シラン化合物の実測吸着量、及び、有機シラン化合物の単分子吸着量は、それぞれ下記のようにして求める。
【００６２】
【数２】
2013149565.tif 000004
【００６３】
【数３】
2013149565.tif 000005
【００６４】
ここで、有機シラン化合物の実測表面処理量（％）は、表面処理される前の無機フィラーに対して処理する有機シラン化合物の重量％であり、無機フィラーのＢＥＴ比表面積は、ＪＩＳ  Ｚ８８３０に従って測定したものである。
【００６５】
前記芳香族樹脂は、分子内に少なくとも芳香族炭化水素を有する樹脂である。
【００６６】
前記芳香族樹脂としては、例えば、分子内に硫黄（Ｓ）を有する芳香族樹脂、分子内に窒素（Ｎ）を有する芳香族樹脂などが挙げられる。
【００６７】
前記芳香族樹脂としては、電気絶縁性シート１の耐引き裂き性がより優れたものになり、しかも該シートの耐熱性、寸法安定性、難燃性が優れたものになるという点で、分子内に少なくとも硫黄（Ｓ）又は窒素（Ｎ）のいずれか一方を有する芳香族樹脂が好ましく、分子内に硫黄（Ｓ）を有する芳香族樹脂がより好ましい。
【００６８】
前記芳香族樹脂が少なくとも硫黄（Ｓ）又は窒素（Ｎ）のいずれか一方を分子内に有することにより、樹脂中の炭素（Ｃ）の割合を減らすことができる。樹脂中の炭素（Ｃ）は、樹脂が部分的に熱分解するような高温下において、トラッキング現象を起こす炭化物の発生源となる。従って、樹脂中の炭素（Ｃ）の割合が減ることにより、トラッキング現象を起こす炭化物の発生を抑制でき、電気絶縁性シート１の耐トラッキング性をより優れたものにすることができる。
また、前記芳香族樹脂が分子内に硫黄（Ｓ）を有することにより、前記芳香族樹脂には、例えば、結合エネルギーが比較的小さいスルフィド結合やスルホニル基が分子内に存在することとなる。従って、前記芳香族樹脂は、より低い熱エネルギーによって炭化物に分解され、しかも炭化物がＣＯ2などのガス状のものにまで分解されやすくなる。このように、分子内に硫黄（Ｓ）を有する芳香族樹脂においては、熱分解によっても、導電性が比較的高いグラファイトなどの炭化物がより生じにくくなる。従って、分子内に硫黄（Ｓ）を有する芳香族樹脂によれば、比較的導電性が高い炭化物の発生を抑えることができることから、電気絶縁性シート１の耐トラッキング性をより優れたものにできる。
【００６９】
分子内に硫黄（Ｓ）を有する芳香族樹脂としては、例えば、分子内にスルフィド結合を有する芳香族ポリスルフィド樹脂（ＰＰＳ）、分子内にスルホニル基を有する芳香族ポリスルホン樹脂などが挙げられる。
前記芳香族ポリスルホン樹脂としては、電気絶縁性シート１の耐引き裂き性がより優れたものになり、しかも該シートの耐熱性、寸法安定性、難燃性がより優れたものになるという点で、分子内にスルホニル基及びエーテル基を有する芳香族ポリエーテルスルホン樹脂が好ましい。
【００７０】
前記芳香族ポリエーテルスルホン樹脂としては、下記式（１）の分子構造を有するものが好ましい。
【００７１】
【化１】
2013149565.tif 000006
【００７２】
前記芳香族ポリエーテルスルホン樹脂としては、市販されているものを用いることができ、例えば、ＢＡＳＦ社製の「ＵＬＴＲＡＳＯＮ  Ｅシリーズ」、Ｓｏｌｖａｙ社製の「ＲＡＤＥＬ  Ａシリーズ」、住友化学社製の「スミカエクセルシリーズ」等が挙げられる。
【００７３】
上記の分子内に窒素（Ｎ）を有する芳香族樹脂としては、例えば、分子内にアミド結合を有する芳香族ポリアミド樹脂などが挙げられ、該芳香族ポリアミド樹脂としては、分子内にアミド結合及びイミド結合を有する芳香族ポリアミドイミド樹脂などが挙げられる。
また、分子内に窒素（Ｎ）を有する芳香族樹脂としては、分子内にイミド結合とエーテル基とを有する芳香族ポリエーテルイミド樹脂（ＰＥＩ）、アクリロニトリルとブタジエンとスチレンとの共重合体（ＡＢＳ樹脂）などの芳香族ビニル系樹脂などが挙げられる。
【００７４】
前記芳香族樹脂としては、上述したものの他に、例えば、ポリエチレンナフタレート樹脂（ＰＥＮ）、ポリブチレンテレフタレート樹脂（ＰＢＴ）、ポリエチレンテレフタレート樹脂（ＰＥＴ）などの分子内にエステル基を有する芳香族ポリエステル樹脂が挙げられる。
また、前記芳香族樹脂としては、分子内にエーテル基を有する芳香族ポリエーテル樹脂が挙げられ、該芳香族ポリエーテル樹脂としては、具体的には例えば、分子内で芳香族炭化水素−エーテル結合の基本構造が繰り返されてなるポリフェニレンエーテル樹脂（ＰＰＥ）などのポリフェニレンオキシド樹脂（ＰＰＯ）などが挙げられる。
また、前記芳香族樹脂としては、ビスフェノール類とエピクロルヒドリンとが反応してなるエポキシ基含有の芳香族ポリヒドロキシポリエーテル樹脂、分子内にオキシメチレン（−ＣＨ2Ｏ−）基を有する芳香族ポリアセタール樹脂（ＰＯＭ）、分子内で芳香族炭化水素−エーテル結合−芳香族炭化水素−ケトン結合の基本構造が繰り返されてなる芳香族ポリエーテルケトン樹脂（ＰＥＫ）、分子内で芳香族炭化水素−エーテル結合−芳香族炭化水素−エーテル結合−芳香族炭化水素−ケトン結合の基本構造が繰り返されてなる芳香族ポリエーテルケトン樹脂（ＰＥＥＫ）、分子内にカーボネート基を有するポリカーボネート樹脂（ＰＣ）などが挙げられる。
【００７５】
前記フィラー層３又は前記樹脂層２には、本発明の効果を損ねない範囲において、種々の添加剤が配合されていても良い。
該添加剤としては、例えば、ポリブロモジフェニルオキサイド、テトラブロモビスフェノールＡなどの臭素系難燃剤、塩素化パラフィン、パークロロシクロデカンなどの塩素系難燃剤、リン酸エステル、含ハロゲンリン酸エステルなどのリン系難燃剤、ホウ素系難燃剤、三酸化アンチモンなどの酸化物系難燃剤、フェノール系、リン系、硫黄系の酸化防止剤、熱安定剤、粘着付与剤、光安定剤、紫外線吸収剤、滑剤、顔料、架橋剤、架橋助剤などの一般的なプラスチック用配合成分などが挙げられる。これら添加剤は、各層の１００重量部に対して、例えば０．１〜５重量部用いることができる。
【００７６】
前記電気絶縁性シート１は、電気絶縁性の指標となる耐トラッキング試験のＣＴＩ値が、通常、１００Ｖ以上のものである。なお、耐トラッキング試験は、実施例に記載された方法によって行う。
【００７７】
前記電気絶縁性シート１の端裂抵抗値は、１ＭＰａ以上であることが好ましい。端裂抵抗値が１ＭＰａ以上であることにより、電気絶縁性シート１を折り曲げても折り目において破断が生じにくく、シートを折り曲げて使用しても電気絶縁性や取り扱い易さが維持されるという利点がある。なお、前記端裂抵抗値は、通常、１００ＭＰａ以下である。
前記電気絶縁性シート１の端裂抵抗値は、耐引き裂き性の指標となるものであり、ＪＩＳ  Ｃ２１５１における「端裂抵抗（Ｂ法）」に準じて測定することができる。
【００７８】
続いて、前記電気絶縁性シート１の製造方法について説明する。
【００７９】
前記電気絶縁性シート１は、具体的には例えば、下記のｉ）〜iv）の工程を実施することにより製造することができる。
即ち、前記電気絶縁性シート１は、
工程ｉ）フィラー層３を作製するために、芳香族樹脂を溶媒に溶解させた溶液に無機フィラーを分散させてフィラー分散液を調製し、該分散液を適当な厚みに塗工する工程、
工程ii）一方、樹脂層２を作製するために、芳香族樹脂を溶媒に溶解させてワニス調製液を調製し、該ワニス調製液を適当な厚みに塗工する工程、
工程iii）それぞれｉ）及びii）で塗工したものから溶媒の一部を揮発させ、フィラー層用のフィルム体と樹脂層用のフィルム体とをそれぞれ作製する工程、
工程iv）フィラー層用のフィルム体と樹脂層用のフィルム体とを貼り合わせて仮圧着した後、加熱加圧条件下においてプレスし、さらに残存する溶媒を揮発させる工程、
を実施することにより、製造することができる。
【００８０】
前記電気絶縁性シート１の製造においては、工程ｉ）のフィラー分散液を調製する代わりに、無機フィラーのみを溶媒に分散させたものを工程ii）のワニス調製液と混合することにより、工程ｉ）のフィラー分散液と同様のものを調製することができる。
【００８１】
前記電気絶縁性シート１の製造においては、工程iii）における各フィルム体が、１０〜３０重量％程度の残存溶媒を含んでいる。従って、各フィルム体は、粘着性を有し、工程iv）においてフィラー層用のフィルム体と樹脂層用のフィルム体との間の密着性は、優れたものになり得る。
【００８２】
前記電気絶縁性シート１の製造においては、有機シラン化合物により表面処理が施されている無機フィラーを用いる場合、具体的には例えば、表面処理されていない無機フィラーと有機シラン化合物とを溶媒を用いずに混合する乾式混合により、表面処理された無機フィラーを予め得ることができる。また、有機溶媒の存在下で表面処理されていない無機フィラーと有機シラン化合物とを混合した後、有機溶媒を揮発除去させることにより、表面処理された無機フィラーを予め得ることができる。
【００８３】
なお、２つのフィラー層３を備えた電気絶縁性シート１は、具体的には例えば、上記の工程iv）において、２つのフィラー層用のフィルム体で樹脂層用のフィルム体を挟み込んだ状態のものを押圧することなどにより製造することができる。
【００８４】
また、前記電気絶縁性シート１の製造においては、樹脂層２を作製するために、熱可塑性の芳香族樹脂を所定温度に加熱したものを、従来公知の一般的な方法によってシート状に成形することにより作製することができる。具体的には、例えば、ニーダー、加圧ニーダー、混練ロール、バンバリーミキサー、二軸押し出し機などの一般的な混合手段により加熱しながら撹拌した溶融樹脂を、Ｔ−ダイを取り付けた押出機によってシート状に押し出すこと等により、樹脂層２を作製することができる。
また、前記電気絶縁性シート１の製造においては、無機フィラーと熱可塑性の芳香族樹脂とをスクリュー式押し出し機を用いて一括ブレンドによりペレットに調製した後、上記の樹脂層２の作製と同様の方法によって溶融樹脂混合物をシート状に押し出すこと等により、フィラー層３を作製することができる。
また、前記電気絶縁性シート１の製造においては、無機フィラーと熱可塑性の芳香族樹脂とをスクリュー式押し出し機を用いてブレンドし、ブレンドしたものをシート状に押し出すこと等により、フィラー層３を作製することもできる。
【００８５】
前記電気絶縁性シート１は、電気絶縁性を有する点を利用して、例えば、自動車などにおけるモーター用の電気絶縁用シート、変圧器（トランス）用の電気絶縁用シート、バスバー用の電気絶縁用シートなどにおいて使用することができる。
【００８６】
本実施形態の電気絶縁性シートは、上記例示の通りであるが、本発明は、上記例示の電気絶縁性シートに限定されるものではない。
また、一般の電気絶縁性シートにおいて用いられる種々の態様を、本発明の効果を損ねない範囲において、採用することができる。
【実施例】
【００８７】
次に実施例を挙げて本発明をさらに詳しく説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
【００８８】
（実施例１）
まず、下記の原料を用意した。
・芳香族樹脂：芳香族ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）樹脂
（分子内にスルホニル基、エーテル結合、及び芳香族炭化水素を複数有する）
（ＢＡＳＦ社製  製品名「ＵＬＴＲＡＳＯＮ  Ｅ  ２０１０」）
・無機フィラー：水酸化マグネシウム
（平均粒子径１μｍ  神島化学工業社製  製品名「マグシーズ（表面未処理品）」）
・有機シラン化合物：
Ｎ−２−（アミノエチル）−３−アミノプロピルメチルジメトキシシラン
（信越化学社製  製品名「ＫＢＭ−６０２」）
・溶媒：Ｎ−メチルピロリドン（ＮＭＰ）
次に、上記の無機フィラーに対して１重量％の量の有機シラン化合物を無機フィラーと乾式混合し、表面処理を施した。
表面処理を施した無機フィラー１０重量部に対して、２０重量部のＮ−メチルピロリドンを加え、遊星ボールミルによってフィラー分散液を調製した（調製液ａ）。
一方、ＰＥＳ樹脂をＮ−メチルピロリドンに溶かし、３０重量％濃度のＰＥＳ樹脂のワニス調製液を調製した（調製液ｂ）。
フィラー重量：樹脂重量＝５０：５０となるように調製液ａと調製液ｂとを混合し、混合液を塗工することにより、フィラー層用のフィルム体を作製した。
また、調製液ｂを塗工することにより、樹脂層用のフィルム体を作製した。
続いて、フィラー層用のフィルム体及び樹脂層用のフィルム体を１２０℃で１５分間置き、その後、両フィルム体を積層し、熱ラミネーター（ライン速度０．５ｍ／秒、荷重０．４ＭＰａ）を用いて１５０℃にて仮圧着した。
さらに、仮圧着した積層物を２枚の金属板の間に挟み、真空熱プレス機を用いて、真空引きしつつ、温度１５０℃、圧力２０ＭＰａで１２０秒間プレスし、貼り合わせ面における気泡を除去した。
最後に、２３０℃にて１時間乾燥させ、溶媒を揮発させ、電気絶縁性シートを製造した。
製造された電気絶縁性シートにおいては、樹脂層の厚みが７０μｍであり、フィラー層の厚みが３０μｍであった。
【００８９】
（実施例２）
樹脂層の厚みが７０μｍとなるように調製液ｂを塗工した点、フィラー層の厚みが１５μｍとなるように調製液ａと調製液ｂとの混合液を塗工した点、樹脂層の両面側にフィラー層を貼り付けた点以外は、実施例１と同様にして電気絶縁性シートを製造した。
【００９０】
（実施例３）
樹脂層の厚みが５０μｍとなるように調製液ｂを塗工した点、フィラー層の厚みが５０μｍとなるように調製液ａと調製液ｂとの混合液を塗工した点以外は、実施例１と同様にして電気絶縁性シートを製造した。
【００９１】
（実施例４）
無機フィラーとしてベーマイト（河合工業社製  製品名「セラシュールＢＭＢ」  平均粒子径１．５μｍ）を用いた点以外は、実施例１と同様にして電気絶縁性シートを製造した。
【００９２】
（実施例５）
有機シラン化合物としてビニルトリメトキシシラン（信越化学工業社製  製品名「ＫＢＭ−１００３」）を用いた点以外は、実施例１と同様にして電気絶縁性シートを製造した。
【００９３】
（実施例６）
無機フィラーとして水酸化マグネシウム（神島化学工業社製  製品名「マグシーズ（表面未処理品）」  平均粒子径０．５μｍ）を用いた点以外は、実施例１と同様にして電気絶縁性シートを製造した。
【００９４】
（比較例１）
ＰＥＳ樹脂を含む調製液ｂを塗工して厚み１００μｍの樹脂層を作製した点、フィルム体の貼り合わせを行わなかった点以外は、実施例１と同様にして、樹脂層のみを備えた電気絶縁性シートを製造した。
【００９５】
（比較例２）
フィラー重量：樹脂重量＝１５：８５となるように調製液ａと調製液ｂとを混合した混合液を塗工して厚み１００μｍのフィラー層を作製した点、フィルム体の貼り合わせを行わなかった点以外は、実施例１と同様にして、フィラー層のみを備えた電気絶縁性シートを製造した。
【００９６】
（比較例３）
フィラー重量：樹脂重量＝２５：７５となるように調製液ａと調製液ｂとを混合した混合液を塗工して厚み１００μｍのフィラー層を作製した点、フィルム体の貼り合わせを行わなかった点以外は、実施例１と同様にして、フィラー層のみを備えた電気絶縁性シートを製造した。
【００９７】
（比較例４）
無機フィラーとしてベーマイト（製品名「セラシュールＢＭＢ」  河合工業社製  平均粒子径１．５μｍ）を用いた点、フィラー重量：樹脂重量＝１５：８５となるように調製液ａと調製液ｂとを混合した混合液を塗工して厚み１００μｍのフィラー層を作製した点、フィルム体の貼り合わせを行わなかった点以外は、実施例１と同様にして、フィラー層のみを備えた電気絶縁性シートを製造した。
【００９８】
（比較例５）
有機シラン化合物としてビニルトリメトキシシラン（信越化学工業社製  製品名「ＫＢＭ−１００３」）を用いた点、フィラー重量：樹脂重量＝１５：８５となるように調製液ａと調製液ｂとを混合した混合液を塗工して厚み１００μｍのフィラー層を作製した点、フィルム体の貼り合わせを行わなかった点以外は、実施例１と同様にして、フィラー層のみを備えた電気絶縁性シートを製造した。
【００９９】
（比較例６）
無機フィラーとして水酸化マグネシウム（神島化学工業社製  製品名「マグシーズ（表面未処理品）」  平均粒子径０．５μｍ）を用いた点、フィラー重量：樹脂重量＝１５：８５となるように調製液ａと調製液ｂとを混合した混合液を塗工して厚み１００μｍのフィラー層を作製した点、フィルム体の貼り合わせを行わなかった点以外は、実施例１と同様にして、フィラー層のみを備えた電気絶縁性シートを製造した。
【０１００】
各実施例における無機フィラー含有率、各層の厚み等の一覧を表１に示す。また、各比較例における無機フィラー含有率、各層の厚み等の一覧を表２に示す。
【０１０１】
＜耐トラッキング性の評価＞
ＪＩＳ  Ｃ２１３４に準じて、２３℃において、ＣＴＩ（Comparative Tracking Index）値を測定した。
また、比較例１のシートに対する各シートの耐トラッキング性の改善効果を、下記の式により算出した。
耐トラッキング性の改善効果（％）＝
（各シートのＣＴＩ値／比較例１のＣＴＩ値）×１００
なお、フィラー層を１つ備えた電気絶縁性シートにおける耐トラッキング性の評価は、フィラー層側において行った。
【０１０２】
＜耐引き裂き性の評価＞
ＪＩＳ  Ｃ２１５１における「端裂抵抗（Ｂ法）」に準じて、２３℃において、電気絶縁性シートを縦（ＭＤ）方向に沿って裂くときの端裂抵抗値をそれぞれ測定した。
また、無機フィラーをシート全体に分散させたもの（比較例２〜６）に対して、実施例のシートの耐引き裂き性がどれくらい改善したか（耐引き裂き性の改善効果）を下記の式により算出した。
耐引き裂き性の改善効果（％）＝
（各実施例のシートの端裂抵抗値／対応する各比較例の端裂抵抗値）×１００
【０１０３】
＜折り曲げ性＞
製造したシートを２０ｍｍ×１００ｍｍに切断して試験片を作製し、該試験片を手で折り曲げ、長手方向に垂直に１８０°折り返した後の状態を目視にて観察し、評価した。
○：折り目が付き、折り返した後の形状が維持されている
×：破断している
【０１０４】
各実施例及び各比較例における耐トラッキング性（ＣＴＩ値）、耐引き裂き性（端裂抵抗値）、及び、折り曲げ性の評価結果を表１に示す。
【０１０５】
【表１】
2013149565.tif 000007
【０１０６】
【表２】
2013149565.tif 000008
【０１０７】
実施例１〜６の電気絶縁性シートにおいては、シート中の無機フィラー含有量が同じシートと比較して、耐トラッキング性が同等であるか又はより優れている。また、耐引き裂き性が優れている。
【産業上の利用可能性】
【０１０８】
本発明の電気絶縁性シートは、耐引き裂き性などの強度と耐トラッキング性とを要し、さらに例えば加工容易性を要する電気絶縁用シートなどとして好適に用いられ得る。具体的には、例えば、モーターのコイル線の周囲に配される電気絶縁用シート、トランス、バスバー、コンデンサ、ケーブル用の電気絶縁用シート、又は、電子回路基板やＩＧＢＴなどのモジュール端子における電気絶縁用シートなどの用途に好適である。
【符号の説明】
【０１０９】
１：電気絶縁性シート、  ２：樹脂層、  ３：フィラー層
【図１】
2013149565.tif 000009
【図２】
2013149565.tif 000010