(57)【要約】【課題】層間の接着性に優れ、ガスケットとしたときに衛生性、摺動性、外観等に優れた積層体を提供する。【解決手段】成分（Ａ）：ビニル芳香族化合物を主体とする少なくとも２個の重合体ブロックＰと、共役ジエンを主体とする少なくとも１個の重合体ブロックＱを有するブロック共重合体及び／または該ブロック共重合体を水素添加して得られる水添ブロック共重合体  ２５〜９０重量％と、成分（Ｂ）：炭化水素系ゴム用軟化剤  ７５〜１０重量％との合計１００重量部に対し、成分（Ｃ）：ポリオレフィン系樹脂  １〜４０重量部と成分（Ｄ）：ポリメチルペンテン系樹脂  １〜３０重量部を含んでなる樹脂組成物からなる層（１）と、ポリメチルペンテン系樹脂からなる層（２）とを有することを特徴とする積層体。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
成分（Ａ）：ビニル芳香族化合物を主体とする少なくとも２個の重合体ブロックＰと、共役ジエンを主体とする少なくとも１個の重合体ブロックＱを有するブロック共重合体及び／または該ブロック共重合体を水素添加して得られる水添ブロック共重合体  ２５〜９０重量％と、成分（Ｂ）：炭化水素系ゴム用軟化剤  ７５〜１０重量％との合計１００重量部に対し、成分（Ｃ）：ポリオレフィン系樹脂  １〜４０重量部と成分（Ｄ）：ポリメチルペンテン系樹脂  １〜３０重量部を含んでなる樹脂組成物からなる層（１）と、ポリメチルペンテン系樹脂からなる層（２）とを有することを特徴とする積層体。
【請求項２】
前記成分（Ａ）が重合体ブロックＰと重合体ブロックＱとの合計量に対して重合体ブロックＰを１０重量％以上含有する、請求項１に記載の積層体。
【請求項３】
前記成分（Ｃ）と成分（Ｄ）との重量比［成分（Ｃ）の重量］／［成分（Ｄ）の重量］が３０／７０〜９５／５である、請求項１又は２に記載の積層体。
【請求項４】
前記成分（Ｂ）が、パラフィン系オイル、ナフテン系オイル及び炭素原子芳香族系オイルからなる群から選択される少なくとも１種である、請求項１乃至３のいずれか１項に記載の積層体。
【請求項５】
請求項１乃至４のいずれか１項に記載の積層体からなるガスケット。
【請求項６】
請求項１乃至４のいずれか１項に記載の積層体からなる医療用ガスケット。
【請求項７】
請求項１乃至４のいずれか１項に記載の積層体からなる注射器用ガスケット。
【請求項８】
筒状体と、該筒状体内壁面に密着して摺動するガスケットとを具備し、該ガスケットが請求項５に記載のガスケットである医療用注射器。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、摺動性、層間の接着性、外観、衛生性等のガスケット特性に優れた積層体に関する。本発明はまた、ガスケットに好適に使用可能な積層体に関するものであり、更には医療用途、特に注射器用途に好適なガスケットに関するものである。
【背景技術】
【０００２】
医療用器具にはディスポーザブル注射器のように、筒状体と、該筒状体内壁面に密着して摺動するガスケットとを具備するものがある。
【０００３】
従来、医療用器具のガスケットには加硫ゴムが用いられてきた。しかしながら、加硫ゴムからなるガスケットは複雑な加硫工程を経るため、大がかりな設備が必要である。また、加硫には硫黄／加硫促進剤／充填剤等の多くの添加物を必要とし、その結果としてこれらの添加物が医療用器具の使用時に液剤中に溶出する恐れがあり、また、硫黄由来の臭気が強いという問題がある。このような問題を解決するために煮沸工程を経るという手法もあるが、更なる設備が必要となる上、添加物の液剤中への溶出の懸念や硫黄由来の臭気の問題を十分に解決することができなかった。
【０００４】
一方、ガスケットの材質を改良したものとしては、スチレン系熱可塑性エラストマー（ここでのスチレン系熱可塑性エラストマーとは、スチレンブロックとブタジエン及び／またはイソプレンブロックとの共重合体の水素添加誘導体である。）や、該スチレン系熱可塑性エラストマーとゴム用軟化剤、更に加工性及び硬度調整のためのポリオレフィン樹脂等を含有する樹脂組成物が挙げられる（例えば、特許文献１〜３）。
【０００５】
前記特許文献１〜３に記載されているような樹脂組成物からなるガスケットは、熱溶融及び射出成形による成形が可能であり、また硫黄等の溶出がないことから衛生性に優れるものの、加硫ゴムのように分子構造上に密な架橋構造を持っていないためにゴム弾性に劣る。ゴム弾性を補う最も効果的な手法としては、上記樹脂組成物中のスチレン系熱可塑性エラストマー及びゴム用軟化剤の含有割合を高くすることが挙げられるが、その場合、成形品表面の粘着性が増し、摺動性が損なわれるという問題があった。
【０００６】
そのため、現在ではシリンジ筒体内面に高粘度シリコンオイルを塗布し、ガスケットと筒体界面の摺動性を増すことで対応している。しかし、この高粘度シリコンオイルが遊離したものに蛋白製剤が凝集し、製剤内に白色浮遊物として析出されるという事例が報告されており、シリコンオイルを塗布することなく摺動機能を発現するガスケットの開発が急務となっている。
【０００７】
この問題に対し、熱可塑性エラストマーとフッ素系樹脂フィルムとの間に超高分子量ポリエチレンフィルムを挟んだ積層体を用い、圧縮成形によりゴム栓やガスケット部材等を製造する技術が公開されている（特許文献４）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開平２−１５６９５９号公報
【特許文献２】特開平７−２２８７４９号公報
【特許文献３】特開平９−１７３４１７号公報
【特許文献４】国際公開第０９／０８２０３４号パンフレット
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
しかし、前記特許文献４に記載されている技術においては積層するのに多大な熱量及び圧力を必要とすることから、成形方法が圧縮成形にほぼ限定されてしまう。このため、成形性及び量産性に劣るという問題があった。
本発明は、かかる背景技術に鑑みてなされたものであり、その課題は、層間の接着性に優れ、ガスケットとしたときに衛生性、摺動性、外観等に優れた積層体及びそれからなるガスケットを提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明者は、上記課題に鑑み鋭意検討を行った結果、特定組成の樹脂組成物からなる層と、ポリメチルペンテン系樹脂からなる層とからなる積層体が、層間の接着性に優れるためガスケットとすることができ、また、ガスケットとして必要な衛生性、摺動性、外観で高い性能を発現し、従来の課題を解決し得ることを見出し、本発明を完成させた。
すなわち本発明は、以下の［１］〜［８］を要旨とする。
【００１１】
［１］  成分（Ａ）：ビニル芳香族化合物を主体とする少なくとも２個の重合体ブロックＰと、共役ジエンを主体とする少なくとも１個の重合体ブロックＱを有するブロック共重合体及び／または該ブロック共重合体を水素添加して得られる水添ブロック共重合体  ２５〜９０重量％と、成分（Ｂ）：炭化水素系ゴム用軟化剤  ７５〜１０重量％との合計１００重量部に対し、成分（Ｃ）：ポリオレフィン系樹脂  １〜４０重量部と成分（Ｄ）：ポリメチルペンテン系樹脂  １〜３０重量部を含んでなる樹脂組成物からなる層（１）と、ポリメチルペンテン系樹脂からなる層（２）とを有することを特徴とする積層体。
【００１２】
［２］  前記成分（Ａ）が重合体ブロックＰと重合体ブロックＱとの合計量に対して重合体ブロックＰを１０重量％以上含有する、［１］に記載の積層体。
［３］  前記成分（Ｃ）と成分（Ｄ）との重量比［成分（Ｃ）の重量］／［成分（Ｄ）の重量］が３０／７０〜９５／５である、［１］又は［２］に記載の積層体。
［４］  前記成分（Ｂ）が、パラフィン系オイル、ナフテン系オイル及び炭素原子芳香族系オイルからなる群から選択される少なくとも１種である、［１］乃至［３］のいずれか１つに記載の積層体。
【００１３】
［５］  ［１］乃至［４］のいずれか１つに記載の積層体からなるガスケット。
［６］  ［１］乃至［４］のいずれか１つに記載の積層体からなる医療用ガスケット。
［７］  ［１］乃至［４］のいずれか１つに記載の積層体からなる注射器用ガスケット。［８］  筒状体と、該筒状体内壁面に密着して摺動するガスケットとを具備し、該ガスケットが［５］に記載のガスケットである医療用注射器。
【発明の効果】
【００１４】
本発明によれば、層間の接着性に優れ、ガスケットとしたときに衛生性、摺動性、外観等に優れた積層体が提供される。また、本発明の積層体からなるガスケットは、シリコンオイルを塗布する工程を省略可能であり、従来のシリコン塗布型のガスケットと比較して、衛生性が改良されたものであり、医療用途、特に注射器用途に好適に用いることができる。
【発明を実施するための形態】
【００１５】
以下、本発明を詳細に説明するが、本発明は以下の説明に限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲において、任意に変形して実施することができる。なお、本明細書において、「〜」を用いてその前後に数値又は物性値を挟んで表現する場合、その前後の値を含むものとして用いることとする。
【００１６】
〔積層体〕
本発明の積層体は、成分（Ａ）：ビニル芳香族化合物を主体とする少なくとも２個の重合体ブロックＰと、共役ジエンを主体とする少なくとも１個の重合体ブロックＱを有するブロック共重合体及び／または該ブロック共重合体を水素添加して得られる水添ブロック共重合体、成分（Ｂ）：炭化水素系ゴム用軟化剤、成分（Ｃ）：ポリオレフィン系樹脂及び成分（Ｄ）：ポリメチルペンテン系樹脂を特定量含んでなる樹脂組成物からなる層（１）と、ポリメチルペンテン系樹脂からなる層（２）とを有することを特徴とする。
【００１７】
本発明の積層体において、層（１）の厚みは通常１００μｍ以上、好ましくは３００μｍ以上であり、一方、通常５ｍｍ以下、好ましくは３ｍｍ以下である。また、層（２）の厚みは通常１０μｍ以上、好ましくは５０μｍ以上であり、一方、通常１ｍｍ以下、好ましくは５００μｍ以下である。
【００１８】
［層（１）］
本発明の積層体において、層（１）は前述の通り、成分（Ａ）〜（Ｄ）を特定量含んでなる樹脂組成物からなる層である。このような樹脂組成物を用いることで、層（１）は本発明の積層体に層（２）への接着性や柔軟性、成形性、耐熱性等の機能を付与することができる。また、層（１）は本発明の積層体にゴム弾性を付与する機能を有し、ガスケットなどに活用される際の密封性を発現させる効果を示す。
【００１９】
本発明において、層（１）を構成する樹脂組成物において成分（Ａ）を配合することによりゴム弾性の機能が付与され、また、成分（Ｂ）を配合することで、柔軟性と成形性の機能が付与される。バランスよくこれらの機能を得るため、本発明において、層（１）を構成する樹脂組成物は、後述する成分（Ａ）と成分（Ｂ）との合計（１００重量％）に対して、成分（Ａ）が２５重量％以上であり、好ましくは３０重量％以上であり、一方、９０重量％以下であり、好ましくは８０重量％以下である。同様に、成分（Ｂ）は１０重量％以上であり、好ましくは２０重量％以上であり、一方、７５重量％以下、好ましくは７０重量％である。
【００２０】
層（１）を構成する樹脂組成物において成分（Ｃ）を配合することにより成形性と耐熱性の機能が付与される。ブロッキングの抑止や成形性などの点では成分（Ｃ）が多い方が好ましいが、密封性の観点では成分（Ｃ）が少ない方が好ましい。このため、成分（Ｃ）の含有量は、成分（Ａ）と成分（Ｂ）の合計１００重量部に対して、１重量部以上であり、５重量部以上であることが好ましく、一方、４０重量部以下であり、３０重量部以下であることが好ましい。
【００２１】
層（１）を構成する樹脂組成物において成分（Ｄ）を配合することにより層（１）に層（２）に対する接着性の機能が付与される。ポリメチルペンテン系樹脂フィルムとの接着性の点においては、成分（Ｄ）が多い方が好ましいが、成形性の点では成分（Ｄ）が少ない方が好ましい。成分（Ｄ）の含有量は、成分（Ａ）と成分（Ｂ）の合計１００重量部に対して、１重量部以上であるのが好ましく、３重量部以上であるのがより好ましく、一方、３０重量部以下であるのが好ましく、２５重量部以下であるのがより好ましい。
【００２２】
また、成分（Ｃ）と成分（Ｄ）の重量比［成分（Ｃ）の重量］／［成分（Ｄ）の重量］は、成形性の点では高い方が好ましいが、ポリメチルペンテン系樹脂からなる層（２）との接着性の点においては低い方が好ましい。具体的には、［成分（Ｃ）の重量］／［成分（Ｄ）の重量］は、成形性の観点から、３０／７０以上であることが好ましく、３５／６５以上であることがより好ましく、一方、前記層（２）との接着性の観点から、９５／５以下であることが好ましく、９０／１０以下であることがより好ましく、８５／１５以下
であることがさらに好ましく、８０／２０以下であることが特に好ましい。
【００２３】
本発明の積層体の層（１）に用いる樹脂組成物を得る方法については、原料成分が均一に分散すれば特に制限は無い。すなわち、上述の各原料成分等を同時に又は任意の順序で混合することにより、各成分が均一に分布した樹脂組成物を得ることができる。
【００２４】
本発明において層（１）を構成する樹脂組成物は、前記の各原料成分をそのままドライブレンドした状態をも包含し、より均一な混合・分散のためには、前記の各原料成分を、溶融混合しておくことが好ましい。溶融混合の方法としては、例えば、本発明における樹脂組成物の各原料成分等を任意の順序で混合してから加熱したり、全原料成分等を順次溶融させながら混合してもよいし、各原料成分等の混合物をペレット化したり目的成形品を製造する際の成形時に溶融混合してもよい。
【００２５】
前記の各原料成分を混合する際の混合方法や混合条件は、各原料成分等が均一に混合されれば特に制限は無いが、生産性の点からは、単軸押出機や２軸押出機のような連続混練機、ミルロール、バンバリーミキサー、加圧ニーダー等のバッチ式混練機等の公知の溶融混練方法を好ましく用いることができる。溶融混合時の温度は、各原料成分の少なくとも一つが溶融状態となる温度であればよいが、通常は用いる全成分が溶融する温度が選択され、通常、１５０〜２８０℃で行うことができる。
【００２６】
本発明の積層体の製造方法は、上記のようにして得られた樹脂組成物からなる前記層（１）とポリメチルペンテン系樹脂からなる層（２）とを積層させて得ることができる。例えば、層（２）としてポリメチルペンテン系樹脂のフィルムを用意しておき、その上に層（１）の樹脂組成物を積層すればよい。また、本発明の積層体には例えば、層（２）の表層側に滑材をコーティングした層を加える等、他の層を有していてもよい。
【００２７】
本発明の積層体において、層（１）の樹脂組成物は、ＪＩＳ  Ｋ７２１０の試験条件４に従って測定した２６０℃、４９Ｎ（５ｋｇｆ）荷重におけるＭＦＲが、成形性の点では大きい方が好ましく、機械的強度の点では小さい方が好ましい。具体的には、樹脂組成物の２６０℃、４９Ｎ（５ｋｇｆ）荷重におけるＭＦＲが０．２ｇ／１０ｍｉｎ以上であるのが好ましく、０．３ｇ／１０ｍｉｎ以上であるのが更に好ましく、一方、３００ｇ／１０ｍｉｎ以下であるのが好ましく、２００ｇ／１０ｍｉｎ以下であるのがより好ましい。
【００２８】
本発明の積層体において、層（１）の樹脂組成物は、柔軟性を有するものであることが好ましい。具体的には、ＪＩＳ  Ｋ６２５３に従って測定したデュロＡ硬度が８０以下であるのが好ましく、７０以下であるのが更に好ましい。なお、デュロＡ硬度の下限としては、ブロッキング発生の点から３０を下限値とするのがよい。
【００２９】
＜成分（Ａ）＞
本発明における、樹脂組成物を構成する成分（Ａ）は、ビニル芳香族化合物を主体とする少なくとも２個の重合体ブロックＰと、共役ジエンを主体とする少なくとも１個の重合体ブロックＱを有するブロック共重合体及び／または該ブロック共重合体を水素添加して得られる水添ブロック共重合体である。
ここで、「ビニル芳香族化合物を主体とする重合体」とは、ビニル芳香族化合物を主体とする単量体を重合したものを意味し、「共役ジエンを主体とする重合体」とは、共役ジエンを主体とする単量体を重合したものを意味する。また、本発明において「主体とする」とは、５０モル％以上であることを意味する。
【００３０】
ブロックＰを構成する単量体のビニル芳香族化合物は限定されないが、スチレン、α−メチルスチレンなどのスチレン誘導体が好ましい。中でも、スチレンを主体とすることが
好ましい。なお、ブロックＰには、ビニル芳香族化合物以外の単量体が原料として含まれていてもよい。
【００３１】
ブロックＱを構成する単量体の共役ジエンは限定されないが、少なくともブタジエン及び／又はイソプレンを主体とすることが好ましい。なお、ブロックＱには、共役ジエン以外の単量体が原料として含まれていてもよい。
ブロックＱは、重合後に有する二重結合を水素添加した水素添加誘導体であってもよい。ブロックＱの水素添加率は限定されないが、８０〜１００重量％が好ましく、９０〜１００％がより好ましい。ブロックＱを前記範囲で水素添加することにより、得られる樹脂組成物の粘着的性質が低下し、弾性的性質が増加するため、ガスケットとして良好な特性とすることが出来る。なお、ブロックＰが、原料としてジエン成分を用いた場合についても同様である。水素添加率は、１３Ｃ−ＮＭＲにより測定することができる。
【００３２】
ブロックＱが水素添加誘導体であり、ブタジエンを主体として構成される場合は、ブロックＱのミクロ構造中のブタジエンの１，４−付加構造が２０〜１００重量％であるのが好ましい。同様に、ブロックＱがイソプレンから構成される場合、ブロックＱのミクロ構造中のイソプレンの１，４−付加構造が６０〜１００重量％であるのが好ましい。何れの場合も、１，４−付加構造の比率を前記の範囲とすることにより、得られる樹脂組成物の粘着的性質が低下し、弾性的性質が増加するため、ガスケットとして良好な特性とすることが出来る。なお、１，４−付加構造の比率は、１３Ｃ−ＮＭＲにより測定することができる。
【００３３】
本発明における成分（Ａ）は、重合体ブロックＰを少なくとも２個と、重合体ブロックＱを少なくとも１個有する構造であれば限定されず、直鎖状、分岐状、放射状等の何れであってもよいが、下記式（１）又は（２）で表されるブロック共重合体である場合が好ましい。さらに、下記式（１）又は（２）で表されるブロック共重合体は、水素添加誘導体（以下、水添ブロック共重合体と略記する場合がある）が更に好ましい。下記式（１）又は（２）で表される共重合体が水添ブロック共重合体であると、熱安定性が良好になる。Ｐ−（Ｑ−Ｐ）ｍ        （１）
（Ｐ−Ｑ）ｎ            （２）
（式中Ｐは重合体ブロックＰを、Ｑは重合体ブロックＱをそれぞれ表し、ｍは１〜５の整数を表し、ｎは２〜５の整数を表す）
式（１）又は（２）においてｍ及びｎは、ゴム的高分子体としての秩序−無秩序転移温度を下げる点では大きい方がよいが、製造のしやすさ及びコストの点では小さい方がよい。
【００３４】
成分（Ａ）が式（１）又は（２）で表される水添ブロック共重合体であり、ブロックＱがブタジエンから構成される場合、ブロックＱのミクロ構造中のブタジエンの１，４−付加構造が２０〜７０重量％であるのが好ましい。同様に、ブロックＱがイソプレンから構成される場合、ブロックＱのミクロ構造中のイソプレンの１，４−付加構造が６０〜１００重量％であるのが好ましい。何れの場合も、１，４−付加構造の比率を前記の範囲とすることにより、得られる樹脂組成物の粘着的性質が低下し、弾性的性質が増加するため、ガスケットとして良好な特性とすることが出来る。
【００３５】
ブロック共重合体または水添ブロック共重合体（以下、まとめて「（水添）ブロック共重合体」と記す）としては、ゴム弾性に優れることから、式（２）で表される（水添）ブロック共重合体よりも式（１）で表される（水添）ブロック共重合体の方が好ましく、ｍが３以下である式（１）で表される（水添）ブロック共重合体がより好ましく、ｍが２以下である式（１）で表される（水添）ブロック共重合体が更に好ましい。
【００３６】
成分（Ａ）を構成するブロックＰとブロックＱとの重量割合は任意であるが、本発明における樹脂組成物の機械的強度及び熱融着強度の点からはブロックＰが多い方が好ましく、一方、樹脂組成物の柔軟性、異形押出成形性、ブリードアウト抑制の点からはブロックＰが少ない方が好ましい。このため、成分（Ａ）中のブロックＰの重量割合は、１０重量％以上であるのが好ましく、１５重量％以上であるのが更に好ましく、３０重量％以上であるのが特に好ましく、一方、６０重量％以下であるのが好ましく、５０重量％以下であるのが更に好ましく、４５重量％以下であるのが特に好ましい。
【００３７】
本発明における成分（Ａ）の製造方法は、上述の構造と物性が得られればどのような方法でもよく、特に限定されない。具体的には、例えば、特公昭４０−２３７９８号公報に記載された方法によりリチウム触媒等を用いて不活性溶媒中でブロック重合を行うことによって得ることができる。また、ブロック共重合体の水素添加（水添）は、例えば、特公昭４２−８７０４号公報、特公昭４３−６６３６号公報、特開昭５９−１３３２０３号公報及び特開昭６０−７９００５号公報などに記載された方法により、不活性溶媒中で水添触媒の存在下で行うことができる。この水添処理では、重合体ブロック中のオレフィン性二重結合の５０％以上が水添されているのが好ましく、８０％以上が水添されているのが更に好ましく、且つ、重合体ブロック中の芳香族不飽和結合の２５％以下が水添されているのが好ましい。
【００３８】
このような水添ブロック共重合体の市販品としては、シェルケミカルズジャパン株式会社製「ＫＲＡＴＯＮ−Ｇ」、株式会社クラレ製「セプトン（登録商標）」、「ハイブラー（登録商標）」、旭化成株式会社製「タフテック（登録商標）」等が挙げられる。
非水添型のブロック共重合体の市販品としては、シェルケミカルズジャパン株式会社製「ＫＲＡＴＯＮ（登録商標）−Ａ」、株式会社クラレ製「ハイブラー（登録商標）」の一部グレード、旭化成株式会社製「タフプレン（登録商標）」等が挙げられる。
【００３９】
本発明における成分（Ａ）の数平均分子量が限定されないが、好ましくは３０，０００以上、より好ましくは５０，０００以上、さらに好ましくは８０，０００以上であり、一方、好ましくは６００，０００以下、より好ましくは５００，０００以下、さらに好ましくは４００，０００以下、特に好ましくは３５０，０００以下である。成分（Ａ）の数平均分子量が前記範囲内であると、成形性と耐熱性が良好であるために好ましい。
【００４０】
本発明における成分（Ａ）の質量平均分子量が限定されないが、好ましくは６０，０００以上、より好ましくは８０，０００以上、さらに好ましくは１００，０００以上であり、好ましくは８００，０００以下、より好ましくは７００，０００以下、さらに好ましくは６００，０００以下、特に好ましくは５００，０００以下である。成分（Ａ）の質量平均分子量が前記範囲内であると、成形性と耐熱性が良好であるために好ましい。
【００４１】
なお、本発明において、成分（Ａ）の数平均分子量及び質量平均分子量の測定並びにピーク分離に際して使用されるゲルパーミエーションクロマトグラフィー法（ＧＰＣ法）の測定条件は以下の通りである。
（測定条件）
機  器：東ソー株式会社製「ＨＬＣ−８１２０ＧＰＣ」
カラム：東ソー株式会社製「ＴＳＫｇｅｌ  Ｓｕｐｅｒ  ＨＭ−Ｍ」
検出器：示差屈折率検出器（ＲＩ検出器／内蔵）
溶  媒：クロロホルム
温  度：４０℃
流  速：０．５ｍｌ／分
注入量：２０μＬ
濃  度：０．１ｗｔ％
較正資料：単分散ポリスチレン
較正法：ポリスチレン換算
較正曲線近似式：３次式
【００４２】
＜成分（Ｂ）＞
本発明においては、成分（Ｂ）として炭化水素系ゴム用軟化剤を用いる。
炭化水素系ゴム用軟化剤としては、成分（Ａ）への親和性が高いことから、鉱物油系軟化剤又は合成樹脂系軟化剤が好ましく、鉱物油系軟化剤がより好ましい。鉱物油系軟化剤は、一般的に、芳香族炭化水素、ナフテン系炭化水素及びパラフィン系炭化水素の混合物であり、全炭素原子の５０％以上がパラフィン系炭化水素であるものがパラフィン系オイル、全炭素原子の３０〜４５％程度以上がナフテン系炭化水素であるものがナフテン系オイル、全炭素原子の３５％以上が芳香族系炭化水素であるものが炭素原子芳香族系オイルと各々呼ばれている。これらのうち、色相が良好であることから、パラフィン系オイルが好ましい。また、合成樹脂系軟化剤としては、ポリブテン及び低分子量ポリブタジエン等が挙げられる。なお、炭化水素系ゴム用軟化剤は、上述の各種軟化剤の何れか１種を単独で用いても、複数種の混合物でも構わない。
【００４３】
炭化水素系ゴム用軟化剤の４０℃における動粘度は、成形性の観点では低い方が好ましいが、溶出微粒子等の衛生性の観点からは高い方が望ましい。具体的には、２０センチストークス以上であるのが好ましく、５０センチストークス以上であるのが更に好ましく、また、一方、８００センチストークス以下であるのが好ましく、６００センチストークス以下であるのが好ましい。
【００４４】
炭化水素系ゴム用軟化剤の引火点（ＣＯＣ法）は限定されないが、２００℃以上であることが好ましく、２５０℃以上であることが更に好ましい。
【００４５】
＜成分（Ｃ）＞
本発明において、成分（Ｃ）としてはポリオレフィン系樹脂を用いる。
ポリオレフィン系樹脂として具体的には、低密度ポリエチレン単独重合体、高密度ポリエチレン単独重合体、エチレン・α−オレフィン共重合体等のエチレン系重合体；プロピレン単独重合体、プロピレン・エチレン共重合体、プロピレン・１−ブテン共重合体、プロピレン・エチレン・１−ブテン共重合体等のプロピレン系重合体；エチレン・メタクリル酸コポリマー等、及びこれらの重合体を酸無水物などで変性し、極性官能基を付与したものなどが挙げられる。ただし、成分（Ｄ）として用いるポリメチルペンテン系樹脂は、成分（Ｃ）の定義からは除外するものとする。
【００４６】
これらの中でも、成分（Ｃ）はプロピレン系重合体であることが望ましい。ここでプロピレン系樹脂とはプロピレンモノマーを５０モル％以上含有する重合体を意味し、具体的にはプロピレン単独重合体、プロピレン・エチレン共重合体、プロピレン・エチレン・１−ブテン共重合体等が好ましい。それらの中でもプロピレン単独重合体が特に望ましい。なお、ポリオレフィン系樹脂は、上述の各種ポリオレフィン系樹脂の何れか１種を単独で用いても、複数種の混合物でも構わない。
【００４７】
ポリオレフィン系樹脂は、ＪＩＳ  Ｋ７２１０の試験条件４に従って測定した２３０℃、２．１６ｋｇ荷重におけるメルトフローレート（ＭＦＲ）が、成形性の点では大きい方が好ましく、機械的強度の点では小さい方が好ましい。具体的には、ポリオレフィン系樹脂の２３０℃、２．１６ｋｇ荷重におけるＭＦＲが０．１ｇ／１０ｍｉｎ以上であるのが好ましく、１ｇ／１０ｍｉｎ以上であるのが更に好ましく、一方、５０ｇ／１０ｍｉｎ以下であるのが好ましく、３０ｇ／１０ｍｉｎ以下であるのがより好ましい。
【００４８】
このようなポリオレフィン系樹脂は市販品として入手可能である。例えば、日本ポリプロ株式会社製ノバテックＰＰ（登録商標）シリーズ、三菱化学株式会社製ゼラス（登録商標）シリーズ、三井化学株式会社製タフマー（登録商標）シリーズ、サンアロマー株式会社製サンアロマーＰＰ（登録商標）等から選択して用いればよい。
【００４９】
＜成分（Ｄ）＞
本発明において、層（１）の樹脂組成物を構成する成分（Ｄ）としてはポリメチルペンテン系樹脂を用いる。
ポリメチルペンテン系樹脂として具体的には、４−メチル−１−ペンテン単独重合体、３−メチル−１−ペンテン単独重合体、または４−メチル−１−ペンテン及び／または３−メチル−１−ペンテンとその他のα−オレフィンとの共重合体等があげられ、４−メチル−１−ペンテン及び／又は３−メチル−１−ペンテンをその構成モノマーとして含まれるものであれば制限されないが、４−メチル−１−ペンテンと３−メチル−１−ペンテンとの合計量がポリメチルペンテン系樹脂全体に対して３０モル％以上含まれるものが好ましく、５０モル％以上含まれるものがより好ましい。
【００５０】
ポリメチルペンテン系樹脂が含むことのできるα−オレフィンとしては、たとえばエチレン、プロピレン、１−ブテン、１−オクテン、１−ドデセン、１−テトラデセン、１−ヘキサデセン、１−オクタデセン等の炭素数２〜２０のα−オレフィンが挙げられる。これらの中でも、成分（Ｄ）は４−メチル−１−ペンテン・α−オレフィン共重合体であることが耐熱性の点で好ましい。尚、ポリメチルペンテン系樹脂は、上述の各種ポリメチルペンテン系樹脂の何れか１種を単独で用いても、複数種の混合物でも構わない。
【００５１】
ポリメチルペンテン系樹脂は、ＡＳＴＭ−Ｄ１２３８［２６０℃、５ｋｇ荷重］に準拠したメルトフローレート（ＭＦＲ）が、成形性の点では大きい方が好ましく、機械的強度の点では小さい方が好ましい。具体的には、ポリオレフィン系樹脂の２６０℃、５ｋｇ荷重におけるＭＦＲが１ｇ／１０ｍｉｎ以上であるのが好ましく、５ｇ／１０ｍｉｎ以上であるのが更に好ましく、一方、２００ｇ／１０ｍｉｎ以下であるのが好ましく、１５０ｇ／１０ｍｉｎ以下であるのがより好ましく、１００ｇ／１０ｍｉｎ以下であるのがさらに好ましい。
【００５２】
また、ポリメチルペンテン系樹脂の融点は、耐熱性の観点から２００℃以上が好ましく、２２０以上がより好ましい。一方、成形時に成形温度を高くし過ぎないようにするため２４０℃以下であることが好ましい。なお、融点は示差走査熱量計にて検出される、ＪＩＳ  Ｋ７１２１に準拠した融解ピーク温度を意味する。
【００５３】
このようなポリメチルペンテン系樹脂は市販品として入手可能である。例えば、三井化学株式会社製「ＴＰＸ（登録商標）」シリーズ等が挙げられる。
【００５４】
＜その他の成分＞
本発明の積層体における層（１）を構成する樹脂組成物には、本発明の効果を著しく妨げない範囲で、上述の成分（Ａ）〜（Ｄ）以外の樹脂や添加剤等を用いてもよい。
【００５５】
成分（Ａ）〜（Ｄ）以外の樹脂としては、具体的には、例えば、ポリフェニレンエーテル系樹脂；ナイロン６６、ナイロン１１等のポリアミド系樹脂；ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート等のポリエステル系樹脂及びポリメチルメタクリレート系樹脂等アクリル／メタクリル系樹脂等の熱可塑性樹脂等を挙げることができる。
【００５６】
また、成分（Ａ）〜（Ｄ）以外の添加剤等としては、各種の熱安定剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤、老化防止剤、可塑剤、光安定剤、結晶核剤、衝撃改良剤、顔料、滑剤、帯電
防止剤、難燃剤、難燃助剤、充填剤、相溶化剤、粘着性付与剤等が挙げられる。これらのその他の樹脂や添加剤等は、１種類のみを用いても、２種類以上を任意の組合せと比率で併用してもよい。
【００５７】
熱安定剤及び酸化防止剤としては、例えば、ヒンダードフェノール類、リン化合物、ヒンダードアミン、イオウ化合物、銅化合物、アルカリ金属のハロゲン化物等が挙げられる。
【００５８】
難燃剤は、ハロゲン系難燃剤と非ハロゲン系難燃剤に大別されるが、非ハロゲン系難燃剤が環境面で好ましい。非ハロゲン系難燃剤としては、リン系難燃剤、水和金属化合物（水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム）難燃剤、窒素含有化合物（メラミン系、グアニジン系）難燃剤及び無機系化合物（硼酸塩、モリブデン化合物）難燃剤等が挙げられる。
【００５９】
充填剤は、有機充填剤と無機充填剤に大別される。有機充填剤としては、澱粉、セルロース微粒子、木粉、おから、モミ殻、フスマ等の天然由来のポリマーやこれらの変性品等が挙げられる。また、無機充填剤としては、タルク、炭酸カルシウム、炭酸亜鉛、ワラストナイト、シリカ、アルミナ、酸化マグネシウム、ケイ酸カルシウム、アルミン酸ナトリウム、アルミン酸カルシウム、アルミノ珪酸ナトリウム、珪酸マグネシウム、ガラスバルーン、カーボンブラック、酸化亜鉛、三酸化アンチモン、ゼオライト、ハイドロタルサイト、金属繊維、金属ウイスカー、セラミックウイスカー、チタン酸カリウム、窒化ホウ素、グラファイト、炭素繊維等が挙げられる。
【００６０】
層（１）を構成する樹脂組成物において、成分（Ａ）〜（Ｄ）以外の樹脂や成分を用いる場合でも、樹脂組成物全体における成分（Ａ）〜（Ｄ）の合計量は、本発明の優れた効果の発現のしやすさ等の点から、６０重量％以上であるのが好ましく、８０重量％以上であるのが更に好ましい。なお、ここでの上限は、通常１００重量％である。
【００６１】
［層（２）］
本発明の積層体における層（２）は、ポリメチルペンテン系樹脂からなる層を用いる。ここで、「ポリメチルペンテン系樹脂からなる層」とは、層（２）を構成する全成分の５０〜１００重量％がポリメチルペンテン系樹脂であることを意味する。このような層（２）を用いることで、本発明の積層体に特に摺動性の機能を付与することができる。
【００６２】
層（２）を構成するポリメチルペンテン系樹脂には成分（Ｄ）と同様のものを用いることができる。ポリメチルペンテン系樹脂として具体的には、４−メチル−１−ペンテン単独重合体、３−メチル−１−ペンテン単独重合体、または４−メチル−１−ペンテン及び／または３−メチル−１−ペンテンとその他のα−オレフィンとの共重合体等が挙げられる。α−オレフィンとしては、たとえばエチレン、プロピレン、１−ブテン、１−オクテン、１−ドデセン、１−テトラデセン、１−ヘキサデセン、１−オクタデセン等の炭素数２〜２０のα−オレフィンが挙げられる。これらの中でも、４−メチル−１−ペンテン・α−オレフィン共重合体であることが好ましい。尚、ポリメチルペンテン系樹脂は、上述の各種ポリメチルペンテン系樹脂の何れか１種を単独で用いても、複数種の混合物でも構わない。また、層（１）と接する表層にポリメチルペンテン系樹脂が含有されていれば、層（２）は単層であっても多層であっても構わない。また、各種表面処理が施されていても構わない。
【００６３】
このようなポリメチルペンテン系樹脂からなる層に用いることのできる原料の市販品としては、成分（Ｄ）で挙げた三井化学株式会社製「ＴＰＸ（登録商標）」シリーズ等が挙げられ、また、フィルム状の市販品として、三井化学東セロ株式会社製「オピュラン（登
録商標）」が挙げられる。
【００６４】
＜その他の成分＞
本発明の積層体における層（２）には、本発明の効果を著しく妨げない範囲で、上述のポリメチルペンテン系樹脂以外の樹脂や添加剤等を用いてもよい。
【００６５】
ポリメチルペンテン系樹脂以外の樹脂としては、具体的には、例えば、ポリフェニレンエーテル系樹脂；ナイロン６６、ナイロン１１等のポリアミド系樹脂；ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート等のポリエステル系樹脂、オレフィン系樹脂（成分（Ｃ）以外のもの）、スチレン系樹脂（成分（Ａ）以外のもの）及びポリメチルメタクリレート系樹脂等アクリル／メタクリル系樹脂等の熱可塑性樹脂等を挙げることができる。これらの樹脂は１種のみを用いても、２種以上を任意の組み合わせと比率で併用してもよい。
【００６６】
また、添加剤等としては、各種の熱安定剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤、老化防止剤、可塑剤、光安定剤、結晶核剤、衝撃改良剤、顔料、滑剤、帯電防止剤、難燃剤、難燃助剤、充填剤、相溶化剤、粘着性付与剤等が挙げられる。これらのその他の樹脂や添加剤等は、１種類のみを用いても、２種類以上を任意の組合せと比率で併用してもよい。
【００６７】
熱安定剤及び酸化防止剤としては、例えば、ヒンダードフェノール類、リン化合物、ヒンダードアミン、イオウ化合物、銅化合物、アルカリ金属のハロゲン化物等が挙げられる。
【００６８】
難燃剤は、ハロゲン系難燃剤と非ハロゲン系難燃剤に大別されるが、非ハロゲン系難燃剤が環境面で好ましい。非ハロゲン系難燃剤としては、リン系難燃剤、水和金属化合物（水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム）難燃剤、窒素含有化合物（メラミン系、グアニジン系）難燃剤及び無機系化合物（硼酸塩、モリブデン化合物）難燃剤等が挙げられる。
【００６９】
充填剤は、有機充填剤と無機充填剤に大別される。有機充填剤としては、澱粉、セルロース微粒子、木粉、おから、モミ殻、フスマ等の天然由来のポリマーやこれらの変性品等が挙げられる。また、無機充填剤としては、タルク、炭酸カルシウム、炭酸亜鉛、ワラストナイト、シリカ、アルミナ、酸化マグネシウム、ケイ酸カルシウム、アルミン酸ナトリウム、アルミン酸カルシウム、アルミノ珪酸ナトリウム、珪酸マグネシウム、ガラスバルーン、カーボンブラック、酸化亜鉛、三酸化アンチモン、ゼオライト、ハイドロタルサイト、金属繊維、金属ウイスカー、セラミックウイスカー、チタン酸カリウム、窒化ホウ素、グラファイト、炭素繊維等が挙げられる。
【００７０】
層（２）において、ポリメチルペンテン系樹脂以外の樹脂や成分を用いる場合でも、樹脂組成物全体におけるポリメチルペンテン系樹脂の量は、本発明の優れた効果の発現のしやすさ等の点から、５０重量％以上であり、６０重量％以上であることが好ましく、８０重量％以上であるのが更に好ましい。なお、ここでの上限は、通常１００重量％である。
【００７１】
〔ガスケット〕
本発明の積層体は摺動性、層間の接着性、外観、衛生性等のガスケット特性に優れたものである。このため、本発明の積層体をガスケットとして好適に使用することができる（以下、本発明の積層体からなるガスケットを「本発明のガスケット」と称することがある。）。本発明においてガスケットとは、液体や気体の漏れを防止するためのものであれば限定されず、上記目的のためのものであれば、その形状はどのようなものであっても構わない。
【００７２】
［製造方法］
本発明のガスケットの製造方法については、シール性（密封性）を発現させることが出来る形状に成形できれば特に制限はない。具体的にはフィルムインサートによる二色射出成形、フィルムインサートによる二色圧縮成形、共押出成形からの打ち抜き成形等が挙げられるが、これらのうち、成形サイクルや量産性を考えると、フィルムインサートによる二色射出成形又は二色圧縮成形が好ましい。
【００７３】
成形時のシリンダー及びダイスの温度は、未溶融物の表面析出等による外観不良が起こり難い点では、高温であることが好ましく、溶融樹脂中に含まれる成分の中で最も融点が高い成分の融点より高温であることが更に好ましく、最も融点が高い成分の融点より１０℃以上高いことが特に好ましく、最も融点が高い成分の融点より２０℃以上高いことが最も好ましい。具体的には、成分（Ｄ）の融点が一般的に２２０℃〜２４０℃であることから、２５０℃以上であることが好ましく、２６０℃以上であることが特に好ましい。一方、含有成分の熱分解による変色や物性低下を起こさないためには、成形時のシリンダー及びダイスの温度は、低い方が好ましい。成形時のシリンダー及びダイス温度の上限は３００℃以下であることが好ましく、２８０℃以下であることが更に好ましい。また、射出成形を行う場合の金型温度は、８０℃以下であるのが好ましく、６０℃以下であるのが更に好ましい。
【００７４】
［用途］
本発明のガスケットの用途は特に限定されないが、衛生性に優れるため、医療用に好適に使用することができる。なお、本発明において「医療用途」とは、診断用や医療検査用のものも包含する。
【００７５】
また、医療用途の中でも、本発明のガスケットが高い摺動性を有することから、注射器用のガスケットとして用いる場合に好適である。具体的には、筒状体と、該筒状体内壁面に密着して摺動するガスケットとを具備する注射器として好適であり、特に、大口径（例えば、内径が２０ｍｍ以上）の注射器におけるガスケットに好適である。更に、該筒状体内壁面に密着して摺動する面には本発明の積層体における層（２）が接触する形態とすることが好ましい。また、本発明のガスケットは衛生性に優れるので、医療用注射器用としてガスケットに好適であり、更にはシリンジポンプに用いる医療用注射器用のガスケットとして好適である。
【００７６】
本発明のガスケットを用いた注射器における筒状体の材質は限定されないが、通常はガラスまたは樹脂製であり、樹脂製の場合は通常、ポリプロピレン系樹脂やポリエチレン系樹脂、環状ポリオレフィン系樹脂が用いられる。特に本発明のガスケットは、筒状体としてポリプロピレン系樹脂を用いた注射器に用いた場合、優れた初期流動立ち上がり特性が発揮されるので好適である。また、本発明のガスケットを用いた注射器における押子の材質も限定されず、通常はガラスまたは樹脂製であり、樹脂製の場合は上記の筒状体の材質と同様である。なお、筒状体の内面、すなわち筒状体と本発明のガスケットとの摺動面には、公知の潤滑材が塗布されていてもよい。
【００７７】
［特性］
ガスケットを注射器に使用した際の初期流動立ち上がり特性は、ガスケットの表面静摩擦係数に依存する。また、シール性の観点から、ガスケットは注射器筒体の径に比べて大きく製造されて嵌合されるため、両者間の摩擦力は、変形したガスケットの反発力にも依存する。従って、本発明のガスケット製造に用いられる積層体は、静摩擦係数及び反発弾性率が低いものが望ましい。
【００７８】
具体的にはＪＩＳ  Ｋ７１２５に準拠し、前記樹脂組成物からなる層（１）とポリメチルペンテン系樹脂からなる層（２）との積層体の層（２）側をプロピレン系樹脂と接触させた状態で１．９６Ｎの錘を乗せ、１００ｍｍ／ｍｉｎの速度で引っ張った際の静摩擦係数が０．５未満であることが好ましく、更に好ましくは０．４以下であり、最も好ましくは０．３以下である。上記の通り、ガスケットの要求特性から静摩擦係数の下限は限定されないが、摩擦係数が低い樹脂であるフッ素系樹脂の摩擦係数が０．１程度であることから、本発明におけるガスケットの静摩擦係数の下限も通常０．１以上である。ここで、静摩擦係数を測定するに際し、接触させる対象であるプロピレン系樹脂によって値が変化する場合は、該プロピレン系樹脂としてポリプロピレン系熱可塑性エラストマーを用いることとし、更に限定的には、接触させる対象材料として三菱化学株式会社製ゼラス（登録商標）ＭＣ６００を用いて測定した際の値を意味するものとする。
【００７９】
以上詳述したように、本発明の積層体からなるガスケットは、高い摺動性を有し、また、成形品の外観も良好であり、衛生性にも優れ、加硫ゴムと比較しても成形性、リサイクル性に勝っている。このため、特に注射器用ガスケットを始めとした各種医療用ガスケットへの適応が期待される。
【実施例】
【００８０】
以下、本発明について実施例を用いて更に詳細に説明するが、本発明は、その要旨を超えない限り、以下の実施例によって限定されるものではない。なお、以下の実施例における各種の製造条件や評価結果の値は、本発明の実施態様における上限又は下限の値の好ましい値としての意味をもつものであり、好ましい範囲は前記した上限又は下限の値と、下記実施例の値又は実施例同士の値との組み合わせで規定される範囲であってもよい。
【００８１】
［樹脂組成物からなる層］
＜成分（Ａ）＞
（ａ−１）  シェル・ケミカル株式会社製「クレイトン（登録商標）Ｇ１６３３ＥＵ」：スチレン−ブタジエン−スチレン水添ブロック共重合体。前記式（１）の構造を有する。スチレン（ブロックＰ）含量：３０重量％（１３Ｃ−ＮＭＲ測定値）、ブタジエンの１，４−ミクロ構造比７０％、質量平均分子量：４４３，０００、数平均分子量：３２０，０００。
＜成分（Ｂ）＞
（ｂ−１）  出光興産株式会社製「ＰＷ−９０」：パラフィン系プロセスオイル。
＜成分（Ｃ）＞
（ｃ−１）  日本ポリプロ株式会社製「ノバテック（登録商標）ＰＰ  ＦＡ３ＫＭ」：ポリプロピレン単独重合体（ＭＦＲ（ＪＩＳ  Ｋ７２１０に従って測定したＭＦＲ［２３０℃、２．１６ｋｇ荷重］：１０ｇ／１０ｍｉｎ）。
＜成分（Ｄ）＞
（ｄ−１）  三井化学株式会社製「ＴＰＸ（登録商標）  ＲＴ−１８」：４−メチルペンテン−１・デセン−１共重合体（密度（ＡＳＴＭ−Ｄ１５０５に準拠）：８３３ｋｇ／ｍ３、ＭＦＲ（ＡＳＴＭ−Ｄ１２３８に準拠したＭＦＲ［２６０℃、５ｋｇ荷重］）：２６ｇ／１０ｍｉｎ、融点（ＪＩＳ  Ｋ７１２１に準拠した融解ピーク温度）：２３３℃）。
【００８２】
［ポリメチルペンテン系樹脂からなる層］
（ｅ−１）  三井化学東セロ株式会社製「オピュラン（登録商標）  Ｘ−４４Ｂ」：ポリメチルペンテン系樹脂の単層フィルム（厚み５０μｍ）。
【００８３】
（実施例１、比較例１〜２）
表−１に示す配合割合（重量部）に基づき、二軸押出機（株式会社日本製鋼所製「ＴＥ
Ｘ−３０αＩＩ」、シリンダー口径３０ｍｍ）によって、設定温度２５０℃で溶融混練して樹脂組成物のペレットを得た。このペレットを用い、射出成形機（東芝機械株式会社製「ＩＳ−１００ｔ」）で１００ｍｍ×１００ｍｍ×２ｍｍのプレートを成形した。射出成形の条件は、樹脂温度：２５０℃、射出時間：２〜２０秒、金型温度：２０〜６０℃、冷却時間：１０〜４０秒とした。次いで、（ｅ−１）の樹脂フィルムと、得られた射出成形プレートとを貼り合わせ、電気プレス機で加熱密着させることで積層体の成形を行った。プレスの条件は、設定温度：２５０℃、余熱時間：３分、加圧時間：３分である。この積層体を用い、以下のガスケット特性評価を行った。その結果を表−１に示した。
【００８４】
＜ガスケット特性評価＞
（１）摺動性
摺動性をＪＩＳ  Ｋ７１２５に準拠した静摩擦係数の測定により評価した。前記の通り射出成形して得られた厚さ２ｍｍのプレートに対し、６３ｍｍ×６３ｍｍ×２ｍｍのプロピレン系樹脂の成形品にポリメチルペンテン系樹脂からなる層の側を接触させた状態（比較例２においては（ｅ−１）を用いていないため、樹脂組成物からなる層を接触させた。）で１．９６Ｎの錘を乗せ、１００ｍｍ／ｍｉｎでプロピレン系樹脂の成形品を移動させた際、相対ずれ運動が開始するまでに発生する最大応力を測定し、これから静摩擦係数を求め、下記基準に基づいて評価した。なお、プロピレン系樹脂にはゼラス（登録商標）ＭＣ６００（三菱化学株式会社社製）を使用した。
○：静摩擦係数が０．５未満（摺動性に優れる。）
×：静摩擦係数が０．５以上（摺動性が悪い。）
【００８５】
（２）フィルム接着性
貼り合わされた樹脂フィルムと樹脂組成物の接着性について、下記基準にて判断した。○：手で剥離することが困難である。
×：手で容易に剥離することが出来る。
【００８６】
（３）成形品外観
樹脂組成物を射出成形して得られたプレートの外観により下記基準にて判断した。
○：フィルムゲート（射出成形機の注入口）付近においてプレートにデラミ（材料剥離）がなく、外観が良好である。
×：フィルムゲート付近でのデラミがあり、外観が悪い。
【００８７】
【表１】
2013203038.tif 000002
【００８８】
（結果の評価）
表−１に示したように、実施例１は、摺動性、フィルム接着性及び成形品の外観のすべてに優れ、ガスケット特性に優れたものであることがわかる。一方、比較例１は樹脂組成物において成分（Ｄ）を配合しなかったため、ポリメチルペンテン系樹脂フィルムに対するフィルム接着性が悪かった。また、比較例２はポリメチルペンテン系樹脂フィルムを使用しなかったため、摺動性が悪かった。
【産業上の利用可能性】
【００８９】
本発明の積層体は、高い摺動性を有し、また、成形品の外観も良好であり、衛生性にも優れ、加硫ゴムと比較しても成形性、リサイクル性にも勝っている。このため、ガスケットとして好適であり、特に注射器用ガスケットを始めとした各種医療用ガスケットへの適応が期待される。