【手続補正書】
【提出日】平成28年1月27日(2016.1.27)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
（ａ）反応媒体と、イミダゾレートまたは置換イミダゾレート反応物（ＩＭ）の源と、金属Ｍ１およびＭ２の反応物源とから本質的に構成される成分をともに混合することによって合成混合物を形成するステップであって、Ｍ１およびＭ２が、同一または異なる金属陽イオンを含み、その金属Ｍ１およびＭ２の反応物源の少なくとも１つが、前記反応媒体自体および前記合成混合物中に比較的不溶性であり、前記反応媒体が、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（ＤＭＦ）、Ｎ，Ｎ−ジエチルホルムアミド（ＤＥＦ）、Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトアミド（ＤＭＡｃ）、１，３−ジメチルプロピレン尿素（ＤＭＰＵ）、スルホキシド、ホスホルアミド、アセトニトリル（ＭｅＣＮ）、トリエチルアミン（ＴＥＡ）およびこれらの組合せからなる群から選択される、ステップと；
（ｂ）少なくとも１つの比較的不溶性の金属の反応物源を有する前記合成混合物を、一般構造：Ｍ１−ＩＭ−Ｍ２を含む四面体骨格を有するゼオライトイミダゾレート骨格組成物を形成させるのに十分な条件下で維持するステップであって、前記金属Ｍ１およびＭ２の源の平均粒径が、２００ｎｍ未満であり、当該ステップ（ｂ）において、純度が少なくとも約８０％の前記ゼオライトイミダゾレート骨格組成物が得られるステップと
を含む、ゼオライトイミダゾレート骨格組成物を形成させるための方法。
【請求項２】
実質的に可溶性のＭ１、Ｍ２およびＩＭの源を同じ反応媒体中で結晶化させることによりゼオライトイミダゾレート骨格組成物を製造した場合に得られる骨格型とは異なる骨格型を前記ゼオライトイミダゾレート骨格組成物の生成物が有する、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
実質的に可溶性のＭ１、Ｍ２およびＩＭの源を別の反応媒体中で結晶化させることによりゼオライトイミダゾレート骨格組成物を製造した場合に得られる骨格型と同じ骨格型を前記ゼオライトイミダゾレート骨格組成物の生成物が有する、請求項１に記載の方法。
【請求項４】
前記ゼオライトイミダゾレート骨格組成物の生成物が、ＡＢＷ、ＡＣＯ、ＡＥＩ、ＡＥＬ、ＡＥＮ、ＡＥＴ、ＡＦＧ、ＡＦＩ、ＡＦＮ、ＡＦＯ、ＡＦＲ、ＡＦＳ、ＡＦＴ、ＡＦＸ、ＡＦＹ、ＡＨＴ、ＡＮＡ、ＡＰＣ、ＡＰＤ、ＡＳＴ、ＡＳＶ、ＡＴＮ、ＡＴＯ、ＡＴＳ、ＡＴＴ、ＡＴＶ、ＡＷＯ、ＡＷＷ、ＢＣＴ、ＢＥＡ、ＢＥＣ、ＢＩＫ、ＢＯＧ、ＢＰＨ、ＢＲＥ、ＣＡＧ、ＣＡＮ、ＣＡＳ、ＣＤＯ、ＣＦＩ、ＣＧＦ、ＣＧＳ、ＣＨＡ、ＣＨＩ、ＣＬＯ、ＣＯＮ、ＣＲＢ、ＣＺＰ、ＤＡＣ、ＤＤＲ、ＤＦＯ、ＤＦＴ、ＤＩＡ、ＤＯＨ、ＤＯＮ、ＥＡＢ、ＥＤＩ、ＥＭＴ、ＥＯＮ、ＥＰＩ、ＥＲＩ、ＥＳＶ、ＥＴＲ、ＥＵＯ、ＥＺＴ、ＦＡＲ、ＦＡＵ、ＦＥＲ、ＦＲＡ、ＦＲＬ、ＧＩＳ、ＧＩＵ、ＧＭＥ、ＧＯＮ、ＧＯＯ、ＨＥＵ、ＩＦＲ、ＩＨＷ、ＩＳＶ、ＩＴＥ、ＩＴＨ、ＩＴＷ、ＩＷＲ、ＩＷＶ、ＩＷＷ、ＪＢＷ、ＫＦＩ、ＬＡＵ、ＬＣＳ、ＬＥＶ、ＬＩＯ、ＬＩＴ、ＬＯＳ、ＬＯＶ、ＬＴＡ、ＬＴＬ、ＬＴＮ、ＭＡＲ、ＭＡＺ、ＭＥＩ、ＭＥＬ、ＭＥＰ、ＭＥＲ、ＭＦＩ、ＭＦＳ、ＭＯＮ、ＭＯＲ、ＭＯＺ、ＭＳＥ、ＭＳＯ、ＭＴＦ、ＭＴＮ、ＭＴＴ、ＭＴＷ、ＭＷＷ、ＮＡＢ、ＮＡＴ、ＮＥＳ、ＮＯＮ、ＮＰＯ、ＮＳＩ、ＯＢＷ、ＯＦＦ、ＯＳＩ、ＯＳＯ、ＯＷＥ、ＰＡＲ、ＰＡＵ、ＰＨＩ、ＰＯＮ、ＰＯＺ、ＲＨＯ、ＲＯＮ、ＲＲＯ、ＲＳＮ、ＲＴＥ、ＲＴＨ、ＲＵＴ、ＲＷＲ、ＲＷＹ、ＳＡＯ、ＳＡＳ、ＳＡＴ、ＳＡＶ、ＳＢＥ、ＳＢＳ、ＳＢＴ、ＳＦＥ、ＳＦＦ、ＳＦＧ、ＳＦＨ、ＳＦＮ、ＳＦＯ、ＳＧＴ、ＳＩＶ、ＳＯＤ、ＳＯＳ、ＳＳＹ、ＳＴＦ、ＳＴＩ、ＳＴＴ、ＳＺＲ、ＴＥＲ、ＴＨＯ、ＴＯＮ、ＴＳＣ、ＴＵＮ、ＵＥＩ、ＵＦＩ、ＵＯＺ、ＵＳＩ、ＵＴＬ、ＶＥＴ、ＶＦＩ、ＶＮＩ、ＶＳＶ、ＷＥＩ、ＷＥＮ、ＹＵＧ、ＺＮＩ、ＺＯＮおよびこれらの組合せからなる群から選択される骨格型を示す、請求項１に記載の方法。
【請求項５】
前記ゼオライトイミダゾレート骨格組成物の生成物が、ＣＲＢ、ＤＦＴ、ＣＡＧ、ＳＯＤ、ＭＥＲ、ＲＨＯ、ＡＮＡ、ＬＴＡ、ＤＩＡ、ＺＮＩ、ＧＭＥ、ＬＣＳ、ＦＲＬ、ＧＩＳ、ＰＯＺ、ＭＯＺおよびこれらの組合せからなる群から選択される骨格型を示す、請求項１に記載の方法。
【請求項６】
前記反応媒体が、約２０℃において、約１．０ｋＰａ〜約３０ｋＰａの蒸気圧を有するか、約２５℃〜約１４０℃の沸点を有するか、あるいはその両方を有する、請求項１に記載の方法。
【請求項７】
前記反応媒体が、約２０℃において、約２．５ｋＰａ〜約２０ｋＰａの蒸気圧を有するか、約３５℃〜９９℃の沸点を有するか、あるいはその両方を有する、請求項１に記載の方法。
【請求項８】
前記金属が、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ、Ｒａ、Ｓｃ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｙ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｔｃ、Ｒｕ、Ｒｈ、Ｐｄ、Ａｇ、Ｃｄ、Ｌｕ、Ｈｆ、Ｔａ、Ｗ、Ｒｅ、Ｏｓ、Ｉｒ、Ｐｔ、Ａｕ、Ｈｇ、Ｌｒ、Ｒｆ、Ｄｂ、Ｓｇ、Ｂｈ、Ｈｓ、Ｍｔ、Ｄｓ、Ｒｇ、Ｕｕｂおよびこれらの組合せからなる群から選択される、請求項１に記載の方法。
【請求項９】
Ｍ１が、１族を含むか、あるいはＬｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｃｓ、Ｒｂ、Ｃｕ、Ａｇ、Ａｕおよびこれらの組合せからなる群から選択される一価の遷移金属を含み、Ｍ２が、１３族を含むか、あるいはＢ、Ａｌ、Ｇａ、Ｉｎ、Ｆｅ、Ｃｒ、Ｓｃ、Ｙ、Ｌａおよびこれらの組合せからなる群から選択される三価の遷移金属を含む、請求項１に記載の方法。
【請求項１０】
前記金属Ｍ１およびＭ２の源の少なくとも１つが、酸化物、水酸化物、オキシ水酸化物、窒化物、リン化物、硫化物、ハロゲン化物またはこれらの組合せを含む、請求項１に記載の方法。
【請求項１１】
前記イミダゾレートまたは置換イミダゾレート（ＩＭ）が、ＩＶ、Ｖ、ＶＩまたはこれらの任意の組合せ：
【化１】
2015512364.tif 000001
［式中、Ａ１、Ａ２、Ａ３およびＡ４は、Ｃ、Ｎ、ＰおよびＢからなる元素の群から選択され、Ａ５、Ａ６およびＡ７は、ＣまたはＮのいずれかであってよく、Ｒ５〜Ｒ８は、Ａ１〜Ａ４がＣを含む場合に存在し、Ｒ１、Ｒ４またはＲ９は、隣接したＭ１もＭ２も妨害しない立体障害を引き起こさない基を含み、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７およびＲ８は、それぞれ別個に、水素、アルキル、ハロ、シアノまたはニトロであり、Ｍ１およびＭ２は、同一または異なる金属陽イオンを含み、さらにＲ１０、Ｒ１１およびＲ１２は、それぞれ別個に電子吸引基である］
からなる群から選択される、請求項１に記載の方法。
【請求項１２】
前記イミダゾレートまたは置換イミダゾレート（ＩＭ）が、ＶＩＩ、ＶＩＩＩ、ＩＸ、Ｘ、ＸＩ、ＸＩＩ、ＸＩＩＩ、ＸＩＶ、ＸＶ、ＸＶＩ、ＸＶＩＩおよび／またはＸＶＩＩＩ：
【化２】
2015512364.tif 000002
【化３】
2015512364.tif 000003
【化４】
2015512364.tif 000004
からなる群から選択される、請求項１１に記載の方法。
【請求項１３】
前記十分な条件が、１時間〜１０日間の接触／結晶化時間、約−７８℃〜前記反応媒体の沸点の温度、および約１ｋＰａａ〜約１０ＭＰａａの反応圧力を含む、請求項１に記載の方法。
【請求項１４】
前記十分な条件が、１２時間〜７日間の接触／結晶化時間、約１５℃〜約１５０℃の温度、および約１００ｋＰａａ〜約１０ＭＰａａの反応圧力を含む、請求項１に記載の方法。
【請求項１５】
前記イミダゾレートまたは置換イミダゾレート（ＩＭ）が、５−アザベンゾイミダゾレートであり、前記ゼオライトイミダゾレート骨格組成物が、ＳＯＤ骨格型を有する、請求項１に記載の方法。
【請求項１６】
（ａ）反応媒体中にイミダゾレートまたは置換イミダゾレート（ＩＭ）の源を含む液体組成物を用意するステップであって、前記反応媒体が、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（ＤＭＦ）、Ｎ，Ｎ−ジエチルホルムアミド（ＤＥＦ）、Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトアミド（ＤＭＡｃ）、１，３−ジメチルプロピレン尿素（ＤＭＰＵ）、スルホキシド、ホスホルアミド、アセトニトリル（ＭｅＣＮ）、トリエチルアミン（ＴＥＡ）およびこれらの組合せからなる群から選択される、ステップと；
（ｂ）金属Ｍ１およびＭ２（式中、Ｍ１およびＭ２は、同一または異なる金属陽イオンを含む）の源を用意するステップであって、その金属源の少なくとも１つが、前記反応媒体中および前記液体組成物中に比較的不溶性である金属酸化物である、ステップと；
（ｃ）一般構造：Ｍ１−ＩＭ−Ｍ２を含む四面体骨格を有するゼオライトイミダゾレート骨格組成物を製造するのに十分な条件下で、前記液体組成物を前記金属源と接触させることによって、前記金属Ｍ１およびＭ２の源と、前記イミダゾレートまたは置換イミダゾレートの源と、前記反応媒体とから本質的に構成される合成混合物を形成するステップであって、前記金属酸化物の平均粒径が、２００ｎｍ未満であり、当該ステップ（ｃ）において、純度が少なくとも約８０％の前記ゼオライトイミダゾレート骨格組成物が得られるステップと
を含む、ゼオライトイミダゾレート骨格組成物を形成させるための方法。
【請求項１７】
実質的に可溶性のＭ１、Ｍ２およびＩＭの源を同じ反応媒体中で結晶化させることによりゼオライトイミダゾレート骨格組成物を製造した場合に得られる骨格型とは異なる骨格型を前記ゼオライトイミダゾレート骨格組成物の生成物が有する、請求項１６に記載の方法。
【請求項１８】
実質的に可溶性のＭ１、Ｍ２およびＩＭの源を別の反応媒体中で結晶化させることによりゼオライトイミダゾレート骨格組成物を製造した場合に得られる骨格型と同じ骨格型を前記ゼオライトイミダゾレート骨格組成物の生成物が有する、請求項１６に記載の方法。
【請求項１９】
前記ゼオライトイミダゾレート骨格組成物の生成物が、ＣＲＢ、ＤＦＴ、ＣＡＧ、ＳＯＤ、ＭＥＲ、ＲＨＯ、ＡＮＡ、ＬＴＡ、ＤＩＡ、ＺＮＩ、ＧＭＥ、ＬＣＳ、ＦＲＬ、ＧＩＳ、ＰＯＺ、ＭＯＺおよびこれらの組合せからなる群から選択される骨格型を示す、請求項１６に記載の方法。
【請求項２０】
前記反応媒体が、約２０℃において、約１．０ｋＰａ〜約３０ｋＰａの蒸気圧を有するか、約２５℃〜約１４０℃の沸点を有するか、あるいはその両方を有する、請求項１６に記載の方法。
【請求項２１】
前記反応媒体が、約２０℃において、約２．５ｋＰａ〜約２０ｋＰａの蒸気圧を有するか、約３５℃〜９９℃の沸点を有するか、あるいはその両方を有する、請求項１６に記載の方法。
【請求項２２】
前記金属が、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ、Ｒａ、Ｓｃ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｙ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｔｃ、Ｒｕ、Ｒｈ、Ｐｄ、Ａｇ、Ｃｄ、Ｌｕ、Ｈｆ、Ｔａ、Ｗ、Ｒｅ、Ｏｓ、Ｉｒ、Ｐｔ、Ａｕ、Ｈｇ、Ｌｒ、Ｒｆ、Ｄｂ、Ｓｇ、Ｂｈ、Ｈｓ、Ｍｔ、Ｄｓ、Ｒｇ、Ｕｕｂおよびこれらの組合せからなる群から選択される、請求項１６に記載の方法。
【請求項２３】
前記イミダゾレートまたは置換イミダゾレート（ＩＭ）が、ＩＶ、Ｖ、ＶＩまたはこれらの任意の組合せ：
【化５】
2015512364.tif 000005
［式中、Ａ１、Ａ２、Ａ３およびＡ４は、Ｃ、Ｎ、ＰおよびＢからなる元素の群から選択され、Ａ５、Ａ６およびＡ７は、ＣまたはＮのいずれかであってよく、Ｒ５〜Ｒ８は、Ａ１〜Ａ４がＣを含む場合に存在し、Ｒ１、Ｒ４またはＲ９は、隣接したＭ１もＭ２も妨害しない立体障害を引き起こさない基を含み、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７およびＲ８は、それぞれ別個に、水素、アルキル、ハロ、シアノまたはニトロであり、Ｍ１およびＭ２は、同一または異なる金属陽イオンを含み、さらにＲ１０、Ｒ１１およびＲ１２は、それぞれ別個に電子吸引基である］
からなる群から選択される、請求項１６に記載の方法。
【請求項２４】
前記イミダゾレートまたは置換イミダゾレート（ＩＭ）が、ＶＩＩ、ＶＩＩＩ、ＩＸ、Ｘ、ＸＩ、ＸＩＩ、ＸＩＩＩ、ＸＩＶ、ＸＶ、ＸＶＩ、ＸＶＩＩおよび／またはＸＶＩＩＩ：
【化６】
2015512364.tif 000006
【化７】
2015512364.tif 000007
【化８】
2015512364.tif 000008
からなる群から選択される、請求項２３に記載の方法。
【請求項２５】
前記十分な条件が、１時間〜１０日間の接触／結晶化時間、約−７８℃〜前記反応媒体の沸点の温度、および約１ｋＰａａ〜約１０ＭＰａａの反応圧力を含む、請求項１６に記載の方法。