【手続補正書】
【提出日】平成28年10月21日(2016.10.21)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０２７５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０２７５】
本発明はその好ましい実施形態を特に参照して詳細に説明してきたが、変更及び修飾が本発明の精神及び範囲内で行うことができることが理解されるであろう。
（態様）
（態様１）
ａ）２，２，４，４−テトラアルキル−１，３−シクロブタンジオール（ＴＡＣＤ）の残基、
ｂ）ネオペンチルグリコール（ＮＰＧ）の残基、
ｃ）アルカリ金属原子又はアルカリ土類金属原子、
ｄ）アルミニウム原子、
ｅ）スズ原子、
ｆ）少なくとも０．５５ｄＬ／ｇの固有粘度（Ｉｔ．Ｖ．）、及び、
ｇ）少なくとも９０℃のガラス転移温度（Ｔｇ）、
を有する非晶性コポリエステル。
（態様２）
前記コポリエステルは固相重合されていない、態様１記載のコポリエステル。
（態様３）
Ｔｇが少なくとも１０５℃であり、そしてＩｔ．Ｖ．が少なくとも０．６７ｄＬ／ｇである、態様１記載のコポリエステル。
（態様４）
（ａ）テレフタル酸の残基又はテレフタル酸誘導体の残基を少なくとも８０モル％含む酸成分、及び、
（ｂ）累計してＮＰＧ及びＴＡＣＤの残基を少なくとも８０モル％含むヒドロキシル成分、
の残基を含み、ここで、コポリエステル中の酸成分残基１００モル％及びヒドロキシ成分残基１００モル％を基準としている、態様１記載のコポリエステル。
（態様５）
コポリエステルの製造のための溶融相プロセスに、エチレングリコール以外のヒドロキシル変性剤を添加せず、ただし、もしエチレングリコールを溶融相プロセスに添加するならば、それは１種又はそれ以上のアルカリ金属もしくはアルカリ土類金属、アルミニウム又はスズ原子のための単なるキャリアとして添加される、態様１記載のコポリエステル。
（態様６）
前記ＴＡＣＤ残基は構造：
【化１】
2016500740.tif 000001
（上式中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３及びＲ４は各々独立して、１〜８個の炭素原子を有するアルキル基を表す）により示される化合物の残基を含む、態様１記載のコポリエステル。
（態様７）
前記ＴＡＣＤ残基は２，２，４，４−テトラメチルシクロブタン−１,３−ジオール（ＴＭＣＤ）の残基を含む、態様１記載のコポリエステル。
（態様８）
前記コポリエステル中のすべての残基のモルを基準として、少なくとも３０モル％のＴＭＣＤの残基を含む、態様７記載のコポリエステル。
（態様９）
前記コポリエステル中のすべての残基のモルを基準として、５〜２０モル％のＮＰＧの残基を含む、態様１記載のコポリエステル。
（態様１０）
（ａ）前記コポリエステルの質量を基準として、少なくとも３０ｐｐｍのＡｌ原子、
（ｂ）前記コポリエステルの質量を基準として、２５ｐｐｍ〜５０ｐｐｍのＬｉ原子、及び、
（ｃ）前記コポリエステルの質量を基準として、２０ｐｐｍ〜１００ｐｐｍのＳｎ原子を含む、態様１記載のコポリエステル。
（態様１１）
亜鉛原子をさらに含む、態様１記載のコポリエステル。
（態様１２）
前記コポリエステルの製造のための溶融相プロセスにチタン触媒を添加することなく製造される、態様１記載のコポリエステル。
（態様１３）
リン原子をさらに含む、態様１記載のコポリエステル。
（態様１４）
態様１〜１３のいずれか１項記載のコポリエステルを含む製造品であって、シート、フィルム、ボトル、ジャー、トレー、ロッド、チューブ、蓋、フィラメント又は繊維である製造品。
（態様１５）
（Ａ）スズ触媒、アルミニウム触媒及びアルカリもしくはアルカリ土類金属触媒から選ばれる少なくとも１種の触媒の存在下で酸成分及びヒドロキシル成分を１５０〜２５０℃の温度に加熱して、メルト生成物を生成すること、ここで、
（ｉ）酸成分はテレフタル酸の残基又はテレフタル酸誘導体の残基を少なくとも８０モル％含み、そして、
（ｉｉ）ヒドロキシル成分はＮＰＧ及びＴＡＣＤの残基を少なくとも８０モル％含み、
ここで、コポリエステル中の酸成分残基１００モル％及びヒドロキシ成分残基１００モル％を基準としている、及び、
（Ｂ）工程（Ａ）のメルト生成物を２７５〜３２０℃の温度に１〜６時間加熱することによりメルト生成物を重縮合し、コポリエステルを生成すること、
を含む、コポリエステルの製造方法。
（態様１６）
工程（Ａ）は添加チタン触媒の非存在下に行われる、態様１５記載の方法。
（態様１７）
工程（Ａ）は１つ以上のエステル化反応器を含み、そしてアルミニウム触媒及びアルカリもしくはアルカリ土類金属触媒を最後のエステル化反応器で又はその前に添加する、態様１５記載の方法。
（態様１８）
アルミニウム触媒及びアルカリもしくはアルカリ土類金属触媒の添加の前にスズ触媒を工程（Ａ）に添加する、態様１５記載の方法。
（態様１９）
工程（Ｂ）からのコポリエステルは固有粘度（Ｉｔ．Ｖ．）が少なくとも０．５５ｄＬ／ｇである、態様１５記載の方法。
（態様２０）
工程（Ｂ）からのコポリエステルを少なくとも９０℃のガラス転移温度（Ｔｇ）を有する非晶性コポリエステル粒子へと転化させることをさらに含む、態様１９記載の方法。
【手続補正２】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
ａ）２，２，４，４−テトラアルキル−１，３−シクロブタンジオール（ＴＡＣＤ）の残基、
ｂ）ネオペンチルグリコール（ＮＰＧ）の残基、
ｃ）アルカリ金属原子又はアルカリ土類金属原子、
ｄ）アルミニウム原子、
ｅ）スズ原子、
ｆ）少なくとも０．５５ｄＬ／ｇの固有粘度（Ｉｔ．Ｖ．）、及び、
ｇ）少なくとも９０℃のガラス転移温度（Ｔｇ）、
を有し、前記固有粘度は、３０℃の代わりに２５℃で溶液を調製し、そして測定することを除いて、ＡＳＴＭ Ｄ４６０３により０．２５ｇ/５０ｍＬの濃度の６０／４０ｗｔ／ｗｔのフェノール／テトラクロロエタン中において２５℃で測定した内部粘度から計算され、そして前記ガラス転移温度は、２０℃／分の操作速度で示差走査熱量計を使用して測定される非晶性コポリエステル。
【請求項２】
前記コポリエステルは固相重合されていない、請求項１記載のコポリエステル。
【請求項３】
Ｔｇが少なくとも１０５℃であり、そしてＩｔ．Ｖ．が少なくとも０．６７ｄＬ／ｇである、請求項１記載のコポリエステル。
【請求項４】
（ａ）テレフタル酸の残基又はテレフタル酸誘導体の残基を少なくとも８０モル％含む酸成分、及び、
（ｂ）累計してＮＰＧ及びＴＡＣＤの残基を少なくとも８０モル％含むヒドロキシル成分、
の残基を含み、ここで、コポリエステル中の酸成分残基１００モル％及びヒドロキシ成分残基１００モル％を基準としている、請求項１記載のコポリエステル。
【請求項５】
コポリエステルの製造のための溶融相プロセスに、エチレングリコール以外のヒドロキシル変性剤を添加せず、ただし、もしエチレングリコールを溶融相プロセスに添加するならば、それは１種又はそれ以上のアルカリ金属もしくはアルカリ土類金属、アルミニウム又はスズ原子のための単なるキャリアとして添加される、請求項１記載のコポリエステル。
【請求項６】
前記ＴＡＣＤ残基は構造：
【化１】
2016500740.tif 000002
（上式中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３及びＲ４は各々独立して、１〜８個の炭素原子を有するアルキル基を表す）により示される化合物の残基を含むか、または、
前記ＴＡＣＤ残基は２，２，４，４−テトラメチルシクロブタン−１,３−ジオール（ＴＭＣＤ）の残基を含むか、または、
前記ＴＡＣＤ残基は、前記コポリエステル中のすべての残基のモルを基準として、少なくとも３０モル％のＴＭＣＤの残基を含む２，２，４，４−テトラメチルシクロブタン−１，３−ジオール（ＴＭＣＤ）の残基を含む、請求項１記載のコポリエステル。
【請求項７】
前記コポリエステル中のすべての残基のモルを基準として、５〜２０モル％のＮＰＧの残基を含む、請求項１記載のコポリエステル。
【請求項８】
（ａ）前記コポリエステルの質量を基準として、少なくとも３０ｐｐｍのＡｌ原子、
（ｂ）前記コポリエステルの質量を基準として、２５ｐｐｍ〜５０ｐｐｍのＬｉ原子、及び、
（ｃ）前記コポリエステルの質量を基準として、２０ｐｐｍ〜１００ｐｐｍのＳｎ原子を含む、請求項１記載のコポリエステル。
【請求項９】
亜鉛原子をさらに含むか、または、
前記コポリエステルの製造のための溶融相プロセスにチタン触媒を添加することなく製造される、請求項１記載のコポリエステル。
【請求項１０】
リン原子をさらに含む、請求項１記載のコポリエステル。
【請求項１１】
請求項１〜１０のいずれか１項記載のコポリエステルを含む製造品であって、シート、フィルム、ボトル、ジャー、トレー、ロッド、チューブ、蓋、フィラメント又は繊維である製造品。
【請求項１２】
（Ａ）スズ触媒、アルミニウム触媒及びアルカリもしくはアルカリ土類金属触媒から選ばれる少なくとも１種の触媒の存在下で酸成分及びヒドロキシル成分を１５０〜２５０℃の温度に加熱して、メルト生成物を生成すること、ここで、
（ｉ）酸成分はテレフタル酸の残基又はテレフタル酸誘導体の残基を少なくとも８０モル％含み、そして、
（ｉｉ）ヒドロキシル成分はＮＰＧ及びＴＡＣＤの残基を少なくとも８０モル％含み、
ここで、コポリエステル中の酸成分残基１００モル％及びヒドロキシ成分残基１００モル％を基準としている、及び、
（Ｂ）工程（Ａ）のメルト生成物を２７５〜３２０℃の温度に１〜６時間加熱することによりメルト生成物を重縮合し、コポリエステルを生成すること、
を含む、請求項１記載のコポリエステルの製造方法。
【請求項１３】
工程（Ａ）は添加チタン触媒の非存在下に行われる、請求項１２記載の方法。
【請求項１４】
工程（Ａ）は１つ以上のエステル化反応器を含み、そしてアルミニウム触媒及びアルカリもしくはアルカリ土類金属触媒を最後のエステル化反応器で又はその前に添加する、請求項１２記載の方法。
【請求項１５】
アルミニウム触媒及びアルカリもしくはアルカリ土類金属触媒の添加の前にスズ触媒を工程（Ａ）に添加する、請求項１２記載の方法。