(57)【要約】【課題】多数の核種が混在している試料において、核種の組成分析を非接触、非破壊で精密に行う。【解決手段】入射中性子線２０は、試料１００に照射される（中性子照射工程）。入射中性子線２０の発生時刻を起点とした複数の時点において、試料１００から発生した中性子捕獲γ線３０をγ線検出器１３によって検出する（γ線検出工程）。次に、この各時点において中性子捕獲γ線の強度を算出することによって中性子捕獲γ線３０を発した核種の組成を仮に算出する。次に、各時点において仮に算出されたこの組成を統計処理することによって、この核種の組成を算出する（第１組成算出工程）。各時点における仮の組成からより正確な組成を算出するに際しては、上記の誤差を考慮したフィッティング等を行うことができる。【選択図】図１
2013120123.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
中性子線を試料に照射することによって試料に含まれる原子核の組成分析を行う核種組成分析装置であって、
単色でないパルス状の中性子線を発生し前記試料に照射する中性子源と、
前記試料から発生した中性子捕獲γ線を検出するγ線検出部と、
前記パルス状の中性子線の発生時刻を起点とした複数の時点において、前記γ線検出部の出力より前記中性子捕獲γ線の強度を算出することによって前記中性子捕獲γ線を発した核種の組成を各時点毎に仮に算出し、各時点において仮に算出された前記核種の組成を統計処理することによって、前記核種の組成を算出するデータ処理部と、
を具備することを特徴とする核種組成分析装置。
【請求項２】
前記中性子線が前記試料を透過した後の透過中性子線を検出する中性子検出部を具備し、
前記データ処理部は、前記パルス状の中性子線の発生時刻を起点としたＴＯＦ（Ｔｉｍｅ  ｏｆ  Ｆｌｉｇｈｔ）法によって検出された前記透過中性子線のスペクトルにおける中性子共鳴吸収より、前記γ線検出部の出力を用いて組成が算出された核種と異なる核種の組成を算出することを特徴とする請求項１に記載の核種組成分析装置。
【請求項３】
前記γ線検出部は、
γ線の入射方向上流側において設置され、その一部に設けられた開口部において選択的に前記γ線を通過させる遮蔽体と、
γ線を吸収することによって発光するシンチレータと、
前記γ線の入射方向下流側において前記発光を検出する発光検出器と、
前記シンチレータと前記遮蔽体との間に、γ線を吸収することによって発光し、前記開口部を通過したγ線を通過させる開口が設けられたバックキャッチャーシンチレータと、
を具備することを特徴とする請求項１又は２に記載の核種組成分析装置。
【請求項４】
前記シンチレータ及び前記バックキャッチャーシンチレータは、ＬａＢｒ３を主成分とした材料で構成されることを特徴とする請求項３に記載の核種組成分析装置。
【請求項５】
中性子線を試料に照射することによって試料に含まれる原子核の組成分析を行う核種組成分析方法であって、
単色でないパルス状の中性子線を発生し前記試料に照射する中性子照射工程と、
前記パルス状の中性子線の発生時刻を起点とした複数の時点において、前記試料から発生した中性子捕獲γ線を検出するγ線検出工程と、
前記複数の時点のうちの各時点において前記中性子捕獲γ線の強度を算出することによって前記中性子捕獲γ線を発した核種の組成を各時点毎に仮に算出し、各時点において仮に算出された前記核種の組成を統計処理することによって、前記核種の組成を算出する第１組成算出工程と、
を具備することを特徴とする核種組成分析方法。
【請求項６】
前記第１組成算出工程において組成が算出される核種は、１Ｈ、１０Ｂ、５６Ｆｅ、５３Ｃｒ、５８Ｎｉ、９５Ｍｏのうちの少なくとも一つであることを特徴とする請求項５に記載の核種組成分析方法。
【請求項７】
前記中性子線が前記試料を透過した後の透過中性子線のスペクトルを、前記パルス状の中性子線の発生時刻を起点としたＴＯＦ（Ｔｉｍｅ  ｏｆ  Ｆｌｉｇｈｔ）法によって検出する中性子検出工程と、
前記透過中性子線のスペクトルにおける中性子共鳴吸収より、前記第１組成算出工程で組成が算出された核種と異なる核種の組成を算出する第２組成算出工程と、
を具備することを特徴とする請求項５又は６に記載の核種組成分析方法。
【請求項８】
前記第２組成算出工程において組成が算出される核種は、２３５Ｕ、２３８Ｕ、２３８Ｐｕ、２３９Ｐｕ、１４０Ｐｕ、２４１Ｐｕ、２４２Ｐｕ、１３１Ｘｅ、１３３Ｃｓ、１５２Ｓｍのうちの少なくとも一つであることを特徴とする請求項７に記載の核種組成分析方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、複数種類の放射性物質を含む試料における核種の組成を非破壊、非接触で分析する核種組成分析装置、核種組成分析方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
原子炉の事故等によって発生した溶融核燃料の組成分析においては、分析の対象となる核種（放射性物質の種類）は、非常に多くなる。また、溶融核燃料は、通常は放射線線量の高い環境下において遮蔽物の中に存在しているため、試料に非接触の状態でこれを非破壊で分析を行うことが必要である。
【０００３】
こうした分析を行うことができる技術として、非特許文献１、特許文献１には、原子核の中性子共鳴吸収反応を調べることによって核種の組成分析を行う技術（第１の従来技術）が記載されている。この技術においては、試料に対して中性子線を照射し、試料を透過後の中性子線のスペクトルにおける吸収ラインを解析することによって、核種の組成分析を行うことができる。中性子線のスペクトルは、例えば中性子のエネルギー（速度）に応じた検出時刻の差を利用したＴＯＦ（Ｔｉｍｅ  ｏｆ  Ｆｌｉｇｈｔ）法によって測定することができる。この技術は、ｅＶ程度のエネルギーの中性子に対する中性子共鳴吸収の反応断面積が大きな核種に対して有効であり、例えば２３５Ｕや２３８Ｕ等の組成分析を高精度に行うことができる。
【０００４】
また、試料に対して中性子線を照射し、原子核の中性子吸収反応によって発生したγ線（中性子捕獲γ線）を検出することによって組成分析を行う技術（第２の従来技術）が、特許文献２に記載されている。中性子線としては、第１の従来技術において用いるよりも高いエネルギーの中性子が用いられ、例えば２５２Ｃｆから発せられた高速中性子を１０〜１００ｅＶに減速した熱外中性子が用いられる。この技術においては、特に中性子吸収能が高く溶融核燃料に多く含まれる１０Ｂを高精度で検出することができる。１０Ｂを検出する場合には、その中性子捕獲γ線となる４７８ｋｅＶのγ線が検出される。
【先行技術文献】
【非特許文献】
【０００５】
【非特許文献１】Ｊ．Ｗ．Ｂａｈｒｅｎｓ、Ｒ．Ｇ．Ｊｏｈｎｓｏｎ、ａｎｄ  Ｒ．Ａ．Ｓｃｈｒａｃｋ、「Ｎｅｕｔｒｏｎ  Ｒｅｓｏｎａｎｃｅ  Ｔｒａｎｓｍｉｓｓｉｏｎ  Ａｎａｌｙｓｉｓ  ｏｆ  Ｒｅａｃｔｏｒ  Ｆｕｅｌ  Ｓａｍｐｌｅｓ」、Ｎｕｃｌｅａｒ  Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ、ｖｏｌ．６７、ｐ１６２、１９８４年
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２００６−１０３５６号公報
【特許文献２】特開２００１−２４２１０１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
しかしながら、例えば溶融核燃料においては、２３５Ｕと１０Ｂが共に含まれる場合が多い。こうした場合、例えば、第１の従来技術においては、２３５Ｕ等の分析は行えるが、低エネルギー領域で中性子共鳴吸収を生じない１０Ｂ等の分析は困難である。一方、中性子線の透過スペクトル中で２３５Ｕ等による吸収ラインが存在する低いエネルギー領域においては、１０Ｂによる吸収は、吸収ラインのような狭い範囲ではなく広い範囲で現れる。このため、１０Ｂは第１の従来技術によって検出することが困難である一方、２３５Ｕ等の分析に対しては大きな影響を及ぼす。
【０００８】
一方、第２の従来技術において１０Ｂを検出する場合においても、逆に２３５Ｕによる中性子の吸収の影響が存在する。更に、溶融核燃料においては一般に１３７Ｃｓが含まれる場合が多く、その影響も受ける。１３７Ｃｓは、中性子捕獲によって６６１ｋｅＶのγ線を発する。このエネルギーは、前記の１０Ｂの発するγ線の４７８ｋｅＶとは離れているものの、６６１ｋｅＶのγ線が検出される際のコンプトンエッジとほぼ等しい。
【０００９】
ここで、コンプトンエッジについて以下に説明する。図６は、１３７Ｃｓが発する６６１ｋｅＶのγ線をγ線検出器が検出する際に得られる検出スペクトルの一例である。一般に、γ線検出器において直接検出されるのはγ線ではなく、γ線の吸収によって発生した荷電粒子（電子あるいは電子正孔対）、あるいはこれによって発生した可視光である。あるエネルギーのγ線をγ線検出器で検出する場合には、このγ線の全エネルギーが荷電粒子や可視光に移行され、検出されるべき１個のγ線光子は、この荷電粒子や可視光によって生成されたパルス信号として認識される。このため、このパルスのカウント数がγ線のカウント数となる。一方、このパルスのパルス高は荷電粒子や可視光の数に比例し、これは入射γ線のエネルギーに対応する。γ線のエネルギーが荷電粒子（電子）に移行されるメカニズムとしては、例えばコンプトン散乱があり、これが複数回行われることによって、γ線検出器（例えばシンチレータ）中で、γ線の全エネルギーが電子のエネルギーに移行される場合もある。図６中の０．６６１ＭｅＶにおける鋭いピークは、この場合に対応する。
【００１０】
ところが、γ線のエネルギーの一部のみが電子のエネルギーに移行され、エネルギーを受け渡した後のγ線がγ線検出器の外部に逃げるために、元のγ線のエネルギの一部のエネルギーに対応したパルス信号としてこのγ線が認識されることもある。図６における６６１ｋｅＶよりも低いエネルギーにおける出力は、この場合に対応する。実際には、コンプトン散乱が１回だけ行われ、これによってエネルギーを失ったγ線がγ線検出器の外部に逃げる場合が多い。また、γ線が１回のコンプトン散乱で失うエネルギーの最大値は決まっている。このため、この最大エネルギーに対応したγ線のエネルギーにおいては、その検出効率が大きく変化する不連続端が発生する。これがコンプトンエッジであり、コンプトンエッジのエネルギーは、元のγ線のエネルギーとこれと衝突する電子の質量だけで決まり、６６１ｋｅＶのγ線に対しては、４７０ｋｅＶ程度となる。図６に示されるように、このコンプトンエッジの直下のカウント数は非常に大きくなる。このため、６６１ＫｅＶのγ線を発する１３７Ｃｓの存在下においては、１０Ｂの発する４７８ｋｅＶのγ線を正しく認識することが困難である。
【００１１】
従って、１０Ｂの発する４７８ｋｅＶのγ線の検出は、１３７Ｃｓの存在による影響を大きく受ける。すなわち、第２の従来技術においても、１０Ｂの検出精度は、同時に存在する他の核種の存在の影響を強く受ける。
【００１２】
すなわち、多数の核種が混在している試料において、核種の組成分析を非接触、非破壊で精密に行うことは困難であった。
【００１３】
本発明は、かかる問題点に鑑みてなされたものであり、上記問題点を解決する発明を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１４】
本発明は、上記課題を解決すべく、以下に掲げる構成とした。
本発明の核種組成分析装置は、中性子線を試料に照射することによって試料に含まれる原子核の組成分析を行う核種組成分析装置であって、単色でないパルス状の中性子線を発生し前記試料に照射する中性子源と、前記試料から発生した中性子捕獲γ線を検出するγ線検出部と、前記パルス状の中性子線の発生時刻を起点とした複数の時点において、前記γ線検出部の出力より前記中性子捕獲γ線の強度を算出することによって前記中性子捕獲γ線を発した核種の組成を各時点毎に仮に算出し、各時点において仮に算出された前記核種の組成を統計処理することによって、前記核種の組成を算出するデータ処理部と、を具備することを特徴とする。
本発明の核種組成分析装置は、前記中性子線が前記試料を透過した後の透過中性子線を検出する中性子検出部を具備し、前記データ処理部は、前記パルス状の中性子線の発生時刻を起点としたＴＯＦ（Ｔｉｍｅ  ｏｆ  Ｆｌｉｇｈｔ）法によって検出された前記透過中性子線のスペクトルにおける中性子共鳴吸収より、前記γ線検出部の出力を用いて組成が算出された核種と異なる核種の組成を算出することを特徴とする。
本発明の核種組成分析装置において、前記γ線検出部は、γ線の入射方向上流側において設置され、その一部に設けられた開口部において選択的に前記γ線を通過させる遮蔽体と、γ線を吸収することによって発光するシンチレータと、前記γ線の入射方向下流側において前記発光を検出する発光検出器と、前記シンチレータと前記遮蔽体との間に、γ線を吸収することによって発光し、前記開口部を通過したγ線を通過させる開口が設けられたバックキャッチャーシンチレータと、を具備することを特徴とする。
本発明の核種組成分析装置において、前記シンチレータ及び前記バックキャッチャーシンチレータは、ＬａＢｒ３を主成分とした材料で構成されることを特徴とする。
本発明の核種組成分析方法は、中性子線を試料に照射することによって試料に含まれる原子核の組成分析を行う核種組成分析方法であって、単色でないパルス状の中性子線を発生し前記試料に照射する中性子照射工程と、前記パルス状の中性子線の発生時刻を起点とした複数の時点において、前記試料から発生した中性子捕獲γ線を検出するγ線検出工程と、前記複数の時点のうちの各時点において前記中性子捕獲γ線の強度を算出することによって前記中性子捕獲γ線を発した核種の組成を各時点毎に仮に算出し、各時点において仮に算出された前記核種の組成を統計処理することによって、前記核種の組成を算出する第１組成算出工程と、を具備することを特徴とする。
本発明の核種組成分析方法において、前記第１組成算出工程において組成が算出される核種は、１Ｈ、１０Ｂ、５６Ｆｅ、５３Ｃｒ、５８Ｎｉ、９５Ｍｏのうちの少なくとも一つであることを特徴とする。
本発明の核種組成分析方法は、前記中性子線が前記試料を透過した後の透過中性子線のスペクトルを、前記パルス状の中性子線の発生時刻を起点としたＴＯＦ（Ｔｉｍｅ  ｏｆ  Ｆｌｉｇｈｔ）法によって検出する中性子検出工程と、前記透過中性子線のスペクトルにおける中性子共鳴吸収より、前記第１組成算出工程で組成が算出された核種と異なる核種の組成を算出する第２組成算出工程と、を具備することを特徴とする。
本発明の核種組成分析方法において、前記第２組成算出工程において組成が算出される核種は、２３５Ｕ、２３８Ｕ、２３８Ｐｕ、２３９Ｐｕ、１４０Ｐｕ、２４１Ｐｕ、２４２Ｐｕ、１３１Ｘｅ、１３３Ｃｓ、１５２Ｓｍのうちの少なくとも一つであることを特徴とする。
【発明の効果】
【００１５】
本発明は以上のように構成されているので、多数の核種が混在している試料において、核種の組成分析を非接触、非破壊で精密に行うことができる。
【図面の簡単な説明】
【００１６】
【図１】本発明の実施の形態となる核種組成分析装置の構成を示す図である。
【図２】試料における中性子自己吸収補正因子の中性子エネルギー依存性を示す図である。
【図３】本発明の実施の形態となる核種組成分析装置に用いられるγ線検出器の構成を示す断面図である。
【図４】１３７Ｃｓの中性子捕獲γ線を実施例のγ線検出器と比較例１のγ線検出器で検出した場合に得られるスペクトルである。
【図５】中性子検出工程によって得られた透過中性子線のスペクトルの一例である。
【図６】γ線検出器におけるコンプトンエッジの発生を説明する図である。
【発明を実施するための形態】
【００１７】
以下、本発明の実施の形態に係る核種組成分析装置の構成、核種組成分析方法について説明する。ここで検出される核種は多岐にわたり、試料に多数の核種が混在していた場合においても、各々の核種の組成分析を精密に行うことができる。
【００１８】
ここでは、中性子線が試料に対して照射され、試料から発せられたγ線が検出されると共に、透過中性子線のスペクトルも測定される。この中性子線は、単色でないパルス状の出力をもつ。また、γ線の測定結果から組成分析が行われる核種と、透過中性子線の測定結果から組成分析が行われる核種は異なる。ここでは、前者の核種とその検出に利用される核反応式等を表１に、後者の核種とその検出に利用される核反応式等を表２に、それぞれ示す。
【００１９】
【表１】
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【００２０】
【表２】
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【００２１】
表１の核種と表２の核種で大きく異なるのは、中性子共鳴エネルギーの値である。表２の核種における中性子共鳴エネルギーは、いずれも表１の核種よりも小さく、４０ｅＶ以下となっている。表１の核種の中性子共鳴エネルギーは、一番小さな４５Ｍｏでも４５ｅＶであり、他はいずれも１ｋｅＶ以上となっている。後述するように、透過中性子線のスペクトルを調べるに際しては、ＴＯＦ法（Ｔｉｍｅ  ｏｆ  Ｆｌｉｇｈｔ法）が用いられるが、こうした高いエネルギーの中性子に対してＴＯＦ法でその吸収ラインを精度よく測定することは困難である。このため、特許文献１に記載のような、透過中性子線における吸収ラインを表１に記載の核種に対して調べることは困難となる。このため、表１の核種の組成分析のためには、中性子捕獲γ線の検出結果を用いることが適切である。この際、中性子線をパルス状とし、かつそのスペクトルが単色でないために、異なる中性子エネルギー毎に組成を算出することができる。
【００２２】
一方、透過中性子線のスペクトルを解析することによって、表２の核種に対する組成分析を行うことができる。この点においては、第１の従来技術と同様である。この際には、表１の核種の組成が精度よく求められているために、このデータを用いることにより、表２の核種に対する組成分析を精度よく行うことができる。
【００２３】
図１は、この核種組成分析装置１０の構成を示す図である。中性子源１１においては、中性子発生源１１１から発せられた（準）単色のパルス状の高速中性子は、減速材１１２を通過してエネルギーに広がりが与えられた入射中性子線（中性子線）２０となる。この入射中性子線２０は、その光軸方向に細い開口が形成されたコリメータ１２を通過することによってそのビーム径が制限された細いビームとなり、試料１００に照射される（中性子照射工程）。試料１００中の原子核が入射中性子線２０中の中性子を捕獲することによって放射された中性子捕獲γ線３０は、試料１００の周囲（入射中性子線２０の光軸から外れた方向）に設けられたγ線検出器（γ線検出部）１３で検出される（γ線検出工程）。一方、入射中性子線２０が試料１００を透過した後の透過中性子線２１は中性子検出器（中性子検出部）１４で検出される（中性子検出工程）。
【００２４】
データ処理部１５は、例えばパーソナルコンピュータであり、γ線検出器１３と中性子検出器１４の出力より、試料１００に含まれる核種の組成を算出する。
【００２５】
ここで、中性子発生源１１１としては、制御されたパルス状の中性子を発するものであれば用いることができるが、重陽子を加速器によって加速してトリチウムターゲットに衝突させ、ＤＴ反応によって１４ＭｅＶの単色（準単色）の中性子を発する核融合中性子源が特に好ましく用いられる。中性子発生源１１１における中性子の発生タイミング（パルスの立ち上がりタイミング）は、データ処理部１５で認識される。データ処理部１５は、この時刻を起点とした複数の時点でのγ線検出器１３と中性子検出器１４の出力を、核種組成の算出のために用いることができる。
【００２６】
減速材１１２の材料としては、高速中性子の減速のために一般的に用いられる、例えば、水、重水、ポリエチレン等を用いることができる。コリメータ１２の材料は、中性子吸収断面積が大きく、ガンマ線遮蔽能力も大きな、例えば板状のＬｉあるいはＢ含有ポリエチレン板と鉛板を交互に組み合わせた材料等を用いることができる。コリメータ１２に設けられた開口の形状やサイズは、試料１００の形状等に応じて適宜設定することができ、これによって試料１００に照射される入射中性子線２０のビームサイズ等が制限される。コリメータ１２は、光軸方向において厚い方が、入射中性子線２０のビームサイズ等を制限する上では好ましい。
【００２７】
その後、この入射中性子線２０に照射された試料１００中における原子核は、中性子を捕獲して励起状態となって、脱励起する際に中性子捕獲γ線３０を発する。この中性子捕獲γ線３０は、試料１００の周囲に設けられたγ線検出器１３で検出される。また、例えば１３７Ｃｓ等の放射性核種が試料１００に含まれる場合には、その自然崩壊によって放出される崩壊γ線３１も放出され、γ線検出器１３で検出される。このため、特定の中性子捕獲γ線３０を検出する（検出スペクトル中で認識する）ためには、エネルギー分解能の高いγ線検出器１３が必要となる。γ線検出器１３の構成については後述する。一方、入射中性子線２０の光軸方向における試料１００の後方には、透過中性子線２１を検出する中性子検出器１４が設けられている。中性子検出器１４としては、例えばシンチレータと光電子増倍管を組み合わせたものを用いることができる。この場合のシンチレータとしては、γ線の検出効率が低く中性子の検出効率が高いものを用いることが好ましい。
【００２８】
ここで、γ線検出器１３の役割は前記の第２の従来技術におけるものと同様であり、中性子検出器１４の役割は前記の第１の従来技術におけるものと同様である。しかしながら、この核種組成分析装置１０においては、パルス状に制御された入射中性子線２０を使用し、かつ、γ線検出器１３と中性子検出器１４を同時に用いることによって、表１、表２に示された核種の組成分析を高い精度で行うことができる。この点について以下に説明する。
【００２９】
まず、ここでは、パルス状の入射中性子線２０が用いられているために、その発生タイミングが厳密に制御される。また、この入射中性子線２０は、中性子源１１１で形成された準単色の高速中性子が減速材１１２を透過することにより形成されるため、そのスペクトルは単色ではなく、エネルギーに広がりがある。このため、中性子源１１での発生タイミング後において中性子検出器１４における中性子の検出タイミングは、中性子のエネルギー（速度）に依存する。すなわち、中性子検出器１４における測定結果の時刻依存性は、そのまま中性子のエネルギー依存性となるため、いわゆるＴＯＦ（Ｔｉｍｅ  ｏｆ  Ｆｌｉｇｈｔ）法によって、透過中性子線２１のエネルギースペクトルを測定することができる。この点については、第１の従来技術と同様である。
【００３０】
ただし、ここでは、中性子捕獲γ線３０が試料１００から発せられるタイミングも入射中性子線２０中の中性子のエネルギーに応じて決まる。すなわち、γ線検出器１３の検出結果の時刻依存性は、中性子捕獲γ線３０の中性子エネルギー依存性に対応する。この場合における、中性子捕獲γ線３０の中性子エネルギー依存性について以下に説明する。ここでは、表１における１０Ｂに入射中性子線２０が照射された際に１０Ｂ（ｎ、αγ）７Ｌｉで示される反応が生じた場合について発せられるγ線について計算した結果について示す。また、試料１００としては、溶融燃料を想定した表３の組成とした。この場合における中性子の３つのエネルギー域（（ａ）０．３〜０．５ｅＶ、（ｂ）３〜５ｅＶ、（ｃ）３０〜５０ｅＶ）において検出される４７８ｋｅＶの中性子捕獲γ線のカウント数を算出した。ここでは、中性子の入射束としては１０１２／ｃｍ２とし、ピーク検出効率を０．０１、測定時間を１日とした。
【００３１】
【表３】
2013120123.tif 000005
【００３２】
また、反応は試料１００の中で均一には起きず、試料１００の内部においてはその表面よりも反応する中性子の数は減少する。このために、実際には上記のカウント数には、中性子自己吸収補正因子を乗じた値が実際のカウント数（検出されるべきγ線の数）となる。１０Ｂについての中性子自己吸収補正因子の中性子エネルギー依存性を算出した結果を図２に示す。中性子自己吸収補正因子は、エネルギーが高いほど１に近づく、すなわち、自己吸収の影響が小さくなる。
【００３３】
ここで、上記の３つのエネルギー域におけるカウント数と中性子自己吸収補正因子（平均）は表４の通りとなる。
【００３４】
【表４】
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【００３５】
すなわち、低エネルギー側では検出されるべきγ線の数が多くなるが、中性子自己吸収補正因子は小さくなり、高エネルギー側ではこの逆となる。
【００３６】
ここで、このカウント数における統計誤差（カウント数の統計のポアソン（１σ）誤差：例えば、４７８ｋｅＶのピーク領域のカウント数をＡし、対応するバックグラウンドのカウント数をＢとした時、√（Ａ＋Ｂ））を、１３７Ｃｓ起因の６６１ｋｅＶのγ線が１０８／ｓｅｃの発生がある存在下において、実際のγ線検出器１３の４７８ｋｅＶのγ線に対する検出分解能（後述）を考慮して算出した。また、中性子自己吸収補正因子の計算誤差は、中性子自己吸収補正因子の値の３０％であるものと仮定した。この場合の、上記の３つのエネルギー域における４７８ｋｅＶのγ線の検出の統計誤差、中性子自己吸収補正因子の系統誤差、及びこれらから算出された総合誤差、を算出した結果を表５に示す。
【００３７】
【表５】
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【００３８】
表５の結果は一例であり、γ線検出器１３の検出分解能や中性子自己吸収補正係数の誤差によって結果は異なる。しかしながら、いずれの場合においても、総合誤差は１０％以上と無視できない程度となる場合がある。こうした場合に、同一の入射中性子線２０を用いて得られた異なるエネルギー域の測定結果を用いることにより、データ処理部１５によって、様々な統計的手法で４７８ｋｅＶの中性子捕獲γ線３０の強度を高い精度で算出することができることは明らかである。ここで、ＴＯＦ法と同様に、γ線検出器１３における検出タイミングが、中性子エネルギーに対応する。
【００３９】
このため、ここでは、入射中性子線２０の発生時刻を起点とした複数の時点において、試料１００から発生した中性子捕獲γ線３０をγ線検出器１３によって検出する（γ線検出工程）。次に、この各時点において中性子捕獲γ線の強度を算出することによって中性子捕獲γ線３０を発した核種の組成を仮に算出する。次に、各時点において仮に算出されたこの組成を統計処理することによって、この核種の組成を算出する（第１組成算出工程）。各時点における仮の組成からより正確な組成を算出するに際しては、上記の誤差を考慮したフィッティング等を行うことができる。これにより、より正確な組成を算出することが可能である。
【００４０】
次に、この測定に適したγ線検出器１３の具体的構成について説明する。前記の通り、試料１００に１３７Ｃｓが含まれる場合には、中性子捕獲γ線と無関係な１３７Ｃｓが発する崩壊γ線３１（６６１ｋｅＶ）のコンプトンエッジが１０Ｂの発する中性子捕獲γ線（４７８ｋｅＶ）とほぼ重なるために、１０Ｂの発する中性子捕獲γ線の識別が困難となる。この点を改善するためには、コンプトンエッジが発生しにくいγ線検出器１３が有効となる。このためには、γ線検出器１３内において後方散乱されたγ線がγ線検出器１３の外部に逃げる可能性が少ない構成が有効である。
【００４１】
図３は、このγ線検出器１３の構成を示す断面図である。このγ線検出器１３においては、中性子検出器１４と同様に、シンチレータ１３１と光電子増倍管（発光検出器）１３２が用いられている。入射γ線７０（中性子捕獲γ線３０）は、遮蔽体１３３に設けられた開口部１３４を通してシンチレータ１３１側に入射する。遮蔽体１３３は、開口部１３４以外で入射γ線７０を透過させない材料として、例えば鉛やビスマスで構成される。なお、図３においてはノイズとなる不要なγ線を遮蔽するために遮蔽体１３３をシンチレータ１３１や光電子増倍管１３２の周囲全面に形成しているが、不要な試料１００以外からのγ線が無視できる場合には、遮蔽体１３３（開口部１３４）は入射γ線７０の入射方向のみに設けてもよい。
【００４２】
シンチレータ１３１の材料としては、中性子捕獲γ線３０のエネルギー領域における高いエネルギー分解能をもつＬａＢｒ３（Ｃｅ）が特に好ましく用いられる。ＬａＢｒ３（Ｃｅ）は、ＬａＢｒ３を主成分とし、発光不純物としてＣｅが添加された材料である。シンチレータ１３１中でコンプトン散乱等によって発生した電子は、その運動エネルギーが減衰する過程で、可視光となる発光を生じるため、この発光を検出するために光電子増倍管（発光検出器）１３２が設けられている。このため、γ線光子の１個の入射によって光電子増倍管１３２からは１個のパルス出力が得られ、このパルスのカウント数がγ線の入射光子数となる。また、このパルス高は生成された可視光の光子数に比例し、これは光電子増倍管で発生する光電子の数に比例するため、理想的な場合にはこのパルス高はγ線のエネルギーに対応する。しかしながら、エネルギーの一部のみを電子に変換した後でシンチレータ１３１の外部に逃げたγ線が検出される際には、この対応関係は成立しなくなる。一方、γ線が１回のコンプトン散乱で失うエネルギーの上限値は定まっている。このため、この上限値に対応するエネルギーにおいて、γ線検出器１３の波高スペクトルは大きく減少する不連続な変化をする。これが図６に示された波高スペクトルにおけるコンプトンエッジとなる。なお、コンプトン散乱によってγ線が大きくエネルギーを失う（最も大きなエネルギーを電子に与える）のは、γ線が入射方向に向かって散乱される（後方散乱される）場合である。このため、コンプトンエッジのエネルギーは、γ線が１８０°向きを変えて散乱された場合の散乱後のγ線のエネルギーに対応する。
【００４３】
このγ線検出器１３においては、コンプトンエッジを発生しにくくするために、シンチレータ１３１における入射方向側（遮蔽体１３３とシンチレータ１３１の間）に、バックキャッチャーシンチレータ１３５が設けられている。また、バックキャッチャーシンチレータ１３５は、シンチレータ１３１と同様の材料で構成されることが好ましく、遮蔽体１３３の開口部１３４に対応した箇所においてバックキャッチャー開口（開口）１３６が設けられている。
【００４４】
この構成によれば、遮蔽体１３３の開口部１３４を通過した入射γ線７０は、バックキャッチャー開口１３６をそのまま通過し、シンチレータ１３１に達し、そこで発光が発生する。図３の構成においては、１８０°後方に散乱されたγ線は捕獲できないものの、１８０°に近い角度で後方に散乱された後方散乱γ線７１は、再度バックキャッチャーシンチレータ１３５で捕獲することができ、ここでシンチレータ１３１と同様に可視光に変換され、この発光を光電子増倍管１３２で検出することができる。このため、大部分の後方散乱γ線７１を再びバックキャッチャーシンチレータ１３５で捕獲することができ、コンプトンエッジの影響を低減することができる。図４は、この構成のγ線検出器１３（実施例）を用いた場合と、同様の構成において遮蔽体１３３、バックキャッチャーシンチレータ１３５を設けない場合（比較例１）における１３７Ｃｓの検出スペクトルを算出した結果である。ここで、シンチレータ１３１は直径１０ｃｍ、長さ１５ｃｍのＬａＢｒ３（Ｃｅ）製、バックキャッチャーシンチレータ１３５は、直径１０ｃｍ、長さ１０ｃｍの同材料とし、開口部１３４とバックキャッチャーシンチレータ開口１３６は直径２ｃｍ、開口部１３４周囲の遮蔽体１３３の厚さは１０ｃｍとした。実施例の構成によって、コンプトンエッジが無視できる程度に低減されていることが確認できる。すなわち、この場合には、１３７Ｃｓの存在下においても、１０Ｂの発する中性子捕獲γ線３０を適切に検出することが可能である。
【００４５】
表６は、１３７Ｃｓの崩壊γ線である６６１ｋｅＶを観測した場合のピーク成分の面積と、そのコンプトンエッジ近傍である４７８ｋｅＶ近傍の連続成分の面積の比を、ガンマ線検出器のエネルギー分解能を考慮し、面積を計算する際のエネルギー幅をそれぞれ１０ｋｅＶ、３０ｋｅＶとした場合に、前記の実施例、比較例１について計算した結果である。また、比較例２として、同軸型Ｇｅ検出器を用いた場合の結果も示している。ここで、１０ｋｅＶの幅はＧｅ検出器の場合に、３０ｋｅＶの幅はＬａＢｒ３（Ｃｅ）検出器の場合に、それぞれ必要となるエネルギー幅である。
【００４６】
【表６】
2013120123.tif 000008
【００４７】
この結果より、バックキャッチャーシンチレータ１３５を用いた実施例において、高い分解能が得られることが確認できる。表５の値を算出するに際しては、スペクトルの幅を３０ｋｅＶとした場合（分解能５４８）の結果を用いている。
【００４８】
上記の通り、図１の構成の核種組成分析装置１０においては、γ線検出器１３の出力より、１０Ｂの組成分析を高い精度で行うことができる。中性子捕獲γ線の強度からその組成を分析する限りにおいて、表１における他の核種に対しても同様に組成分析を行うことができることは明らかである。すなわち、試料１００に含まれる表１に示された核種に対して、高い精度で組成分析を行うことができる。
【００４９】
その後、中性子検出器１４で検出された透過中性子線２１のスペクトルを、ＴＯＦ法によって調べることによって、表２に示された核種に対する組成分析を行うことができる。図５は、表３の組成をもち、厚さ１ｃｍ、５ｃｍ、１０ｃｍの試料を透過した透過中性子線２１のスペクトルを、計算した例である。ここでは、入射中性子線２０のスペクトルも同時に示されている。データ処理部１５は、このスペクトルにおける吸収ラインより、表２に示された核種の組成分析を行うことができる（第２組成算出工程）。この点については第１の従来技術と同様である。ただし、この際には、この組成分析と独立に表１に示された核種の組成分析が行われているため、その結果を利用することができる。このため、表２に示された核種の組成分析も高い精度で行うことができる。
【００５０】
また、データ処理部１５において、表１に示された核種の組成と表２に示された核種の組成をパラメータとして、γ線検出器１３の測定結果と中性子検出器１４の測定結果に対するフィッティングを上記の誤差を考慮した上で行うことによって、組成の算出を更に高い精度で行うこともできる。この場合、第１組成算出工程と第２組成算出工程を独立して行い、これによって得られた組成値をフィッティングの初期値として用いることができる。
【００５１】
このように、上記の核種組成分析装置、核種組成分析方法によれば、多数の核種が混在している試料において、核種の組成分析を非接触、非破壊で精密に行うことができる。表１、表２に記載された複数の核種を同時に含む試料としては、例えば溶融核燃料がある。様々な構造物の内部にある溶融核燃料を分析するに際しては、特にこれを非接触、非破壊で行えることが好ましいため、上記の核種組成分析装置、核種組成分析方法は好適である。
【００５２】
なお、上記の例では、中性子検出器を用いて中性子検出工程、第２組成算出工程を行ったが、例えば試料に表１に示された核種のみが含まれることが予めわかっている場合には、これらは不要である。この場合においても、γ線検出器とこれを用いた第１組成算出工程により、表１に示された核種の組成分析を第２の従来技術と比べて高い精度で行うことができる。
【００５３】
また、上記の例では、図３に示された構成のγ線検出器が用いられた場合について記載したが、従来のγ線検出器を用いた場合であっても、複数の中性子エネルギーに対応して仮の組成を算出でき、その統計処理によってより正確な組成を算出できる点は同様である。従って、γ線検出器の構成によらず、上記の核種組成分析装置、核種組成分析方法は有効であることは明らかである。
【００５４】
また、中性子源としては、単色でないパルス状の中性子線を発生することのできるものであれば、核融合中性子源以外を用いた場合であっても、上記と同様に使用できることは明らかである。これは、図１の構成のように減速材を用いることよって、中性子の運動エネルギーを共鳴領域まで減衰させて使用できるためである。ただし、上記の核融合中性子源や電子加速器による制動放射線を用いた中性子源のように、中性子強度や中性子パルスの時間幅や繰り返し数を制御することが容易である中性子源を用いることが特に好ましい。
【符号の説明】
【００５５】
１０  核種組成分析装置
１１  中性子源
１２  コリメータ
１３  γ線検出器（γ線検出部）
１４  中性子検出器（中性子検出部）
１５  データ処理部
２０  入射中性子線（中性子線）
２１  透過中性子線
３０  中性子捕獲γ線
３１  崩壊γ線
７０  入射γ線
７１  後方散乱γ線
１００  試料
１１１  中性子発生源
１１２  減速材
１３１  シンチレータ
１３２  光電子増倍管（発光検出器）
１３３  遮蔽体
１３４  開口部
１３５  バックキャッチャーシンチレータ
１３６  バックキャッチャー開口（開口）
【図１】
2013120123.tif 000009
【図２】
2013120123.tif 000010
【図３】
2013120123.tif 000011
【図４】
2013120123.tif 000012
【図５】
2013120123.tif 000013
【図６】
2013120123.tif 000014