(57)【要約】【課題】射出成形性に優れ、表面性状に優れる射出成形体の製造に有用なプロピレン系ブロック共重合体を含有する樹脂組成物を提供すること。【解決手段】下記工程（Ｉ）及び工程（II）を有するポリプロピレン樹脂組成物の製造方法。工程（Ｉ）：  特定のプロピレン重合体を３０質量％以上９７質量％以下と特定のプロピレン重合体を１質量％以上４０質量％以下とエチレン−α−オレフィンを１質量％以上４０質量％以下と無機充填剤１質量％以上４０質量％以下とを溶融混練し、メルトマスフローレイトが１０ｇ／１０分以上２５ｇ／１０分以下である樹脂組成物を調製する工程。工程（II）：  工程（Ｉ）で得られた樹脂組成物２０質量％以上８９質量％以下と特定のプロピレン重合体１１質量％以上８０質量％以下とを溶融混合する工程。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
下記工程（Ｉ）及び工程（II）を有するポリプロピレン樹脂組成物の製造方法。
工程（Ｉ）：
下記成分（Ａ）を３０質量％以上９７質量％以下と下記成分（Ｂ）を１質量％以上４０質量％以下と下記成分（Ｃ）を１質量％以上４０質量％以下と下記成分（Ｄ）１質量％以上４０質量％以下と（但し、成分（Ａ）と成分（Ｂ）と成分（Ｃ）と成分（Ｄ）との総量を１００質量％とする。）を溶融混練し、ＪＩＳ  Ｋ  ７２１０の規定に従って２３０℃、荷重２．１６ｋｇで測定されるメルトマスフローレイトが１０ｇ／１０分以上２５ｇ／１０分以下である樹脂組成物を調製する工程。
工程（II）：
工程（Ｉ）で得られた樹脂組成物２０質量％以上８９質量％以下と下記成分（Ｅ）８０質量％以下１１質量％以上と（但し、当該樹脂組成物と成分（Ｅ）との総量を１００質量％とする。）を溶融混合する工程。
成分（Ａ）：
下記重合体（Ａ１）、重合体（Ａ２）及び重合体（Ａ３）からなる重合体群から選ばれる少なくとも１種の重合体。
重合体（Ａ１）：極限粘度が０．６ｄｌ／ｇ以上４ｄｌ／ｇ以下であるプロピレン単独重合体。
重合体（Ａ２）：極限粘度が０．６ｄｌ／ｇ以上４ｄｌ／ｇ以下であり、プロピレンに由来する単量体単位の含有量が９５質量％以上（但し、重合体（Ａ２）を１００質量％とする。）であるプロピレンとエチレン及び／又は炭素原子数４以上のα−オレフィンとのランダム共重合体。
重合体（Ａ３）：下記重合体部（ａ１）と重合体部（ａ２）とを有し、下記要件（１）、（２）及び（３）を充足するブロック共重合体。
重合体部（ａ１）：プロピレンに由来する単量体単位の含有量が９５質量％以上（但し、重合体部（ａ１）を１００質量％とする。）であるプロピレンとエチレン及び／又は炭素原子数４以上のα−オレフィンとのランダム共重合体部又はプロピレン単独重合体部。
重合体部（ａ２）：プロピレンに由来する単量体単位の含有量が２０質量％以上９５質量％未満（但し、重合体部（ａ２）を１００質量％とする。）であるプロピレンとエチレンとのランダム共重合体部。
（１）：重合体部（ａ１）の含有量が６０質量％以上９９質量％以下であり、重合体部（ａ２）の含有量が４０質量％以下１質量％以上である（但し、重合体部（ａ１）と重合体部（ａ２）との総量を１００質量％とする。）。
（２）：重合体部（ａ１）の極限粘度が０．６ｄｌ／ｇ以上２ｄｌ／ｇ以下である。
（３）：重合体部（ａ２）の極限粘度が１ｄｌ／ｇ以上４ｄｌ／ｇ以下である。
成分（Ｂ）：
下記重合体部（ｂ１）と重合体部（ｂ２）とを有し、下記要件（４）、（５）及び（６）を充足するブロック共重合体。
重合体部（ｂ１）：プロピレンに由来する単量体単位の含有量が９５質量％以上（但し、重合体部（ｂ１）を１００質量％とする。）であるプロピレンとエチレン及び／又は炭素原子数４以上のα−オレフィンとのランダム共重合体部又はプロピレン単独重合体部。
重合体部（ｂ２）：プロピレンに由来する単量体単位の含有量が４０質量％以上９５質量％未満（但し、重合体部（ｂ２）を１００質量％とする。）であるプロピレンとエチレンとのランダム共重合体部。
（４）：重合体部（ｂ１）の含有量が６０質量％以上９９質量％以下であり、重合体部（ｂ２）の含有量が４０質量％以下１質量％以上である（但し、重合体部（ｂ１）と重合体部（ｂ２）との総量を１００質量％とする。）。
（５）：重合体部（ｂ１）の極限粘度が０．６ｄｌ／ｇ以上４ｄｌ／ｇ以下である。
（６）：重合体部（ｂ２）の極限粘度が５ｄｌ／ｇ以上１０ｄｌ／ｇ以下である。
成分（Ｃ）：
密度が０．８５ｇ／ｃｍ３以上０．８９ｇ／ｃｍ３以下であるエチレン−α−オレフィン共重合体。
成分（Ｄ）：
無機充填剤。
成分（Ｅ）：
ＪＩＳ  Ｋ  ７２１０の規定に従って２３０℃、荷重２．１６ｋｇで測定されるメルトマスフローレイトが３０ｇ／１０分以上３００ｇ／１０分以下であるプロピレン系重合体。
【請求項２】
工程（Ｉ）においてペレット形状の樹脂組成物を調製し、工程（II）において、当該ペレット形状の樹脂組成物とペレット形状の成分（Ｅ）とを、射出成形機のシリンダー内で溶融混合する請求項１に記載のポリプロピレン樹脂組成物の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ポリプロピレン樹脂組成物の製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
プロピレン系ブロック共重合体を含有するポリプロピレン樹脂組成物は、剛性及び耐衝撃性に優れる材料であることから、自動車内外装材や家電機器部品等の成形体として、広範な用途に利用されている。
【０００３】
例えば、特許文献１および２には、高極限粘度のプロピレン−エチレン共重合体部を高含有量で有するプロピレン系ブロック共重合体を配合したポリプロピレン樹脂組成物が提案されており、当該樹脂組成物からなる押出成形フィルムあるいは射出成形シートが記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２００５−３２５３３９号公報
【特許文献２】特開２００８−１６３１２０号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、上記樹脂組成物は、射出成形性と樹脂組成物を射出成形して得られる成形体の表面性状との両方を十分には満足するものではなかった。
かかる状況のもと、本発明が解決しようとする課題は、射出成形性に優れ、表面性状に優れる射出成形体の製造に有用なプロピレン系ブロック共重合体を含有する樹脂組成物を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明は、下記工程（Ｉ）及び工程（II）を有するポリプロピレン樹脂組成物の製造方法にかかるものである。
工程（Ｉ）：
下記成分（Ａ）を３０質量％以上９７質量％以下と下記成分（Ｂ）を１質量％以上４０質量％以下と下記成分（Ｃ）を１質量％以上４０質量％以下と下記成分（Ｄ）１質量％以上４０質量％以下と（但し、成分（Ａ）と成分（Ｂ）と成分（Ｃ）と成分（Ｄ）との総量を１００質量％とする。）を溶融混練し、ＪＩＳ  Ｋ  ７２１０の規定に従って２３０℃、荷重２．１６ｋｇで測定されるメルトマスフローレイトが１０ｇ／１０分以上２５ｇ／１０分以下である樹脂組成物を調製する工程。
工程（II）：
工程（Ｉ）で得られた樹脂組成物２０質量％以上８９質量％以下と下記成分（Ｅ）１１質量％以上８０質量％以下と（但し、当該樹脂組成物と成分（Ｅ）との総量を１００質量％とする。）を溶融混合する工程。
成分（Ａ）：
下記重合体（Ａ１）、重合体（Ａ２）及び重合体（Ａ３）からなる重合体群から選ばれる少なくとも１種の重合体。
重合体（Ａ１）：極限粘度が０．６ｄｌ／ｇ以上４ｄｌ／ｇ以下であるプロピレン単独重合体。
重合体（Ａ２）：極限粘度が０．６ｄｌ／ｇ以上４ｄｌ／ｇ以下であり、プロピレンに由来する単量体単位の含有量が９５質量％以上（但し、重合体（Ａ２）を１００質量％とする。）であるプロピレンとエチレン及び／又は炭素原子数４以上のα−オレフィンとのランダム共重合体。
重合体（Ａ３）：下記重合体部（ａ１）と重合体部（ａ２）とを有し、下記要件（１）、（２）及び（３）を充足するブロック共重合体。
重合体部（ａ１）：プロピレンに由来する単量体単位の含有量が９５質量％以上（但し、重合体部（ａ１）を１００質量％とする。）であるプロピレンとエチレン及び／又は炭素原子数４以上のα−オレフィンとのランダム共重合体部又はプロピレン単独重合体部。
重合体部（ａ２）：プロピレンに由来する単量体単位の含有量が２０質量％以上９５質量％未満（但し、重合体部（ａ２）を１００質量％とする。）であるプロピレンとエチレンとのランダム共重合体部。
（１）：重合体部（ａ１）の含有量が６０質量％以上９９質量％以下であり、重合体部（ａ２）の含有量が４０質量％以下１質量％以上である（但し、重合体部（ａ１）と重合体部（ａ２）との総量を１００質量％とする。）。
（２）：重合体部（ａ１）の極限粘度が０．６ｄｌ／ｇ以上２ｄｌ／ｇ以下である。
（３）：重合体部（ａ２）の極限粘度が１ｄｌ／ｇ以上４ｄｌ／ｇ以下である。
成分（Ｂ）：
下記重合体部（ｂ１）と重合体部（ｂ２）とを有し、下記要件（４）、（５）及び（６）を充足するブロック共重合体。
重合体部（ｂ１）：プロピレンに由来する単量体単位の含有量が９５質量％以上（但し、重合体部（ｂ１）を１００質量％とする。）であるプロピレンとエチレン及び／又は炭素原子数４以上のα−オレフィンとのランダム共重合体部又はプロピレン単独重合体部。
重合体部（ｂ２）：プロピレンに由来する単量体単位の含有量が４０質量％以上９５質量％未満（但し、重合体部（ｂ２）を１００質量％とする。）であるプロピレンとエチレンとのランダム共重合体部。
（４）：重合体部（ｂ１）の含有量が６０質量％以上９９質量％以下であり、重合体部（ｂ２）の含有量が４０質量％以下１質量％以上である（但し、重合体部（ｂ１）と重合体部（ｂ２）との総量を１００質量％とする。）。
（５）：重合体部（ｂ１）の極限粘度が０．６ｄｌ／ｇ以上４ｄｌ／ｇ以下である。
（６）：重合体部（ｂ２）の極限粘度が５ｄｌ／ｇ以上１０ｄｌ／ｇ以下である。
成分（Ｃ）：
密度が０．８５ｇ／ｃｍ３以上０．８９ｇ／ｃｍ３以下であるエチレン−α−オレフィン共重合体。
成分（Ｄ）：
無機充填剤。
成分（Ｅ）：
ＪＩＳ  Ｋ  ７２１０の規定に従って２３０℃、荷重２．１６ｋｇで測定されるメルトマスフローレイトが３０ｇ／１０分以上３００ｇ／１０分以下であるプロピレン系重合体。
【発明の効果】
【０００７】
本発明により、射出成形性に優れ、表面性状に優れる射出成形体の製造に有用なプロピレン系ブロック共重合体を含有する樹脂組成物を提供することができる。また、本樹脂組成物は剛性も高く、耐衝撃性にも優れる。
【発明を実施するための形態】
【０００８】
１．各成分
＜成分（Ａ）＞
本発明で用いる成分（Ａ）は、後述の重合体（Ａ１）、重合体（Ａ２）及び重合体（Ａ３）からなる重合体群から選ばれる少なくとも１種の重合体である。
【０００９】
（重合体（Ａ１））
重合体（Ａ１）は、プロピレン単独重合体である。
【００１０】
重合体（Ａ１）の極限粘度は、０．６ｄｌ／ｇ以上４ｄｌ／ｇ以下である。成形加工性射出成形性および成形体の表面性状を高めるために、好ましくは０．７ｄｌ／ｇ以上３ｄｌ／ｇ以下である。当該極限粘度は、ウベローデ型粘度計により、溶媒としてテトラリンを用い、温度１３５℃で測定される。
【００１１】
（重合体（Ａ２））
重合体（Ａ２）は、プロピレンに由来する単量体単位の含有量が９５質量％以上（但し、重合体（Ａ２）を１００質量％とする。）であるプロピレンとエチレン及び／又は炭素原子数４以上のα−オレフィンとのランダム共重合体である。
【００１２】
重合体（Ａ２）に用いられるランダム共重合体のα−オレフィンとしては、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン、１−オクテン、１−デセンがあげられる。好ましくは炭素原子数４以上１０以下のα−オレフィンであり、より好ましくは、１−ブテン、１−ヘキセン、１−オクテンである。
【００１３】
重合体（Ａ２）のプロピレンに由来する単量体単位の含有量は、重合体（Ａ２）を１００質量％として、９５質量％以上であり、好ましくは９８質量％以上である。プロピレンに由来する単量体単位の含有量は、プロピレン重合体の13Ｃ−ＮＭＲスペクトルから求めることができる。
【００１４】
重合体（Ａ２）に用いられるランダム共重合体としては、プロピレン−エチレンランダム共重合体、プロピレン−１−ブテン共重合体、プロピレン−１−ヘキセン共重合体、プロピレン−１−オクテン共重合体、プロピレン−エチレン−ブテン共重合体をあげることができる。
【００１５】
重合体（Ａ２）に用いられるランダム共重合体の極限粘度は、０．６ｄｌ／ｇ以上４ｄｌ／ｇ以下である。射出成形性および成形体の表面性状を高めるために、好ましくは０．７ｄｌ／ｇ以上３ｄｌ／ｇ以下である。当該極限粘度は、ウベローデ型粘度計により、溶媒としてテトラリンを用い、温度１３５℃で測定される。
【００１６】
（重合体（Ａ３））
重合体（Ａ３）は、下記重合体部（ａ１）と重合体部（ａ２）とを有するブロック共重合体である。
重合体部（ａ１）：プロピレンに由来する単量体単位の含有量が９５質量％以上（但し、重合体部（ａ１）を１００質量％とする。）であるプロピレンとエチレン及び／又は炭素原子数４以上のα−オレフィンとのランダム共重合体部又はプロピレン単独重合体部。
重合体部（ａ２）：プロピレンに由来する単量体単位の含有量が２０質量％以上９５質量％未満（但し、重合体部（ａ２）を１００質量％とする。）であるプロピレンとエチレンとのランダム共重合体部。
【００１７】
重合体部（ａ１）におけるプロピレンとエチレン及び／又は炭素原子数４以上のα−オレフィンとのランダム共重合体部のα−オレフィンとしては、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン、１−オクテン、１−デセンがあげられる。好ましくは炭素原子数４以上１０以下のα−オレフィンであり、より好ましくは、１−ブテン、１−ヘキセン、１−オクテンである。
【００１８】
重合体部（ａ１）におけるプロピレンとエチレン及び／又は炭素原子数４以上のα−オレフィンとのランダム共重合体部のプロピレンに由来する単量体単位の含有量は、重合体部（ａ１）の質量を１００質量％として、９５質量％以上であり、好ましくは９８質量％以上である。プロピレンに由来する単量体単位の含有量は、13Ｃ−ＮＭＲスペクトルから求めることができる。
【００１９】
重合体部（ａ１）としては、プロピレン単独重合体部、プロピレン−エチレン共重合体部、プロピレン−１−ブテン共重合体部、プロピレン−１−ヘキセン共重合体部、プロピレン−１−オクテン共重合体部、プロピレン−エチレン−１−ブテン共重合体があげられる。好ましくはプロピレン単独重合体部である。
【００２０】
重合体部（ａ１）の極限粘度（［η］a1）は、０．６ｄｌ／ｇ以上２ｄｌ／ｇ以下である。極限粘度（［η］a1）は、剛性を高めるために、好ましくは０．７ｄｌ／ｇ以上であり、より好ましくは０．８ｄｌ／ｇ以上である。また、射出成形性及び成形体の表面性状を高めるために、好ましくは１．８ｄｌ／ｇ以下であり、より好ましくは１．５ｄｌ／ｇ以下である。極限粘度（［η］a1）は、ウベローデ型粘度計により、溶媒としてテトラリンを用い、温度１３５℃で測定される。
【００２１】
重合体部（ａ１）のゲル・パーミエーション・クロマトグラフィー（ＧＰＣ）で測定される分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、好ましくは３以上７以下であり、より好ましくは３以上５以下である。ここで、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比である。
【００２２】
重合体部（ａ１）の13Ｃ−ＮＭＲによって測定されるアイソタクチック・ペンタッド分率は、剛性及び耐熱性を高めるために、好ましくは０．９７以上であり、より好ましくは０．９８以上である。ここでアイソタクチック・ペンタッド分率とは、Ａ．ＺａｍｂｅｌｌｉらによってＭａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ，６，９２５（１９７３）に記載されている方法、すなわち13Ｃ−ＮＭＲを使用して測定されるポリプロピレン分子鎖中のペンタッド単位でのアイソタクチック連鎖、換言すればプロピレンモノマー単位が５個連続してメソ結合した連鎖の中心にあるプロピレンモノマー単位の分率である（ただし、ＮＭＲ吸収ピークの帰属に関しては、Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ，  ８，６８７（１９７５）に基づいて行う）。具体的には13Ｃ−ＮＭＲスペクトルのメチル炭素領域の全吸収ピーク中のｍｍｍｍピークの面積分率としてアイソタクチック・ペンタッド分率を測定する。
【００２３】
重合体部（ａ２）のプロピレンに由来する単量体単位の含有量は、重合体部（ａ２）の質量を１００質量％として、２０質量％以上９５質量％未満である。プロピレンに由来する単量体単位の含有量は、耐衝撃性を高めるために、好ましくは９０質量％以下であり、より好ましくは８０質量％以下である。また、剛性を高めるために、好ましくは４０質量％以上であり、より好ましくは４５質量％以上である。プロピレンに由来する単量体単位の含有量は、13Ｃ−ＮＭＲスペクトルから求めることができる。
【００２４】
重合体部（ａ２）の極限粘度（［η］a2）は、１ｄｌ／ｇ以上４ｄｌ／ｇ以下である。極限粘度（［η］a2）は、耐衝撃性および剛性を高めるために、好ましくは１．５ｄｌ／ｇ以上である。また、成形体の表面性状を高めるために、好ましくは３．５ｄｌ／ｇ以下である。
ここで、極限粘度（［η］a2）は、重合体（Ａ３）の極限粘度（［η］A3）、重合体（Ａ３）中の重合体部（ａ１）の極限粘度（［η］a1）、重合体（Ａ３）中の重合体部（ａ１）の含有量（Ｗa1（質量％））及び重合体（Ａ３）中の重合体部（ａ２）の含有量（Ｗa2（質量％））から、次式により算出されるものである。但し、Ｗa1＋Ｗa2＝100とする。
［η］a2＝［η］A3×100／Ｗa2−［η］a1×Ｗa1／Ｗa2
なお、重合体（Ａ３）の極限粘度（［η］A3）は、ウベローデ型粘度計により、溶媒としてテトラリンを用い、温度１３５℃で測定される。
【００２５】
重合体部（ａ１）と重合体部（ａ２）との総量を１００質量％として、重合体（Ａ３）中の重合体部（ａ１）の含有量（Ｗa1）は６０質量％以上９９質量％以下であり、重合体部（ａ２）の含有量（Ｗa2）は４０質量％以下１質量％以上である。耐衝撃性を高めるために、好ましくは、重合体部（ａ１）の含有量（Ｗa1）は９５質量％以下であり、重合体部（ａ２）の含有量（Ｗa2）は５質量％以上である。また、成形体の表面性状および射出成形性を高めるために、好ましくは、重合体部（ａ１）の含有量（Ｗa1）は７０質量％以上であり、重合体部（ａ２）の含有量（Ｗa2）は３０質量％以下である。
【００２６】
ＪＩＳ  Ｋ  ７２１０に規定された温度２３０℃及び荷重２．１６ｋｇにおける重合体（Ａ３）のメルトマスフローレート（ＭＦＲ（Ａ３））は、成形体の表面性状および射出成形性を高めるために、好ましくは０．１ｇ／１０分以上２００ｇ／１０分以下であり、より好ましくは１０ｇ／１０分以上２００ｇ／１０分以下ある。
【００２７】
重合体（Ａ３）のブロック共重合体は、重合体部（ａ１）と重合体部（ａ２）とを多段重合反応で調製することにより得られる。ここで、多段重合反応とは、重合体部（ａ１）の原料となる単量体を重合し、引き続き、重合体部（ａ２）の原料となる単量体を重合することにより得られる。多段重合反応は、複数の重合反応槽を直列に連結させた多段式の重合反応槽を用い、重合触媒の存在下において、重合体部（ａ１）を前段の重合反応槽で製造し、重合体部（ａ２）を後段の重合反応槽で製造する方法をあげることができる。
【００２８】
重合方法としては、例えば、バルク重合、溶液重合、スラリー重合、気相重合があげられる。これらの重合方法は、組み合わせて用いてもよい。工業的かつ経済的な観点から、好ましくは多段式気相重合法、バルク重合法と気相重合法とを組み合わせた重合法である。
【００２９】
重合触媒としては、例えば、チーグラー触媒又はメタロセン触媒があげられ、チーグラー触媒としては、（ａ）マグネシウム、チタン、ハロゲンおよび電子供与体を必須成分として含有する固体触媒成分、（ｂ）有機アルミニウム化合物、および（ｃ）電子供与体成分から形成される重合触媒があげられる。この重合触媒の製造方法は例えば、特開平１−３１９５０８、特開平７−２１６０１７、特開平１０−２１２３１９号、特開２００４−１８２８７６号等に記載されている。
【００３０】
重合温度は、通常、−３０℃以上３００℃以下であり、好ましくは２０℃以上１８０℃以下である。重合圧力は、通常、常圧以上１０ＭＰａ以下であり、好ましくは０．２ＭＰａ以上５ＭＰａ以下である。分子量調整剤として、例えば、水素を用いることができる。
【００３１】
成分（Ａ）としては、好ましくは重合体（Ａ１）及び重合体（Ａ３）からなる重合体群から選ばれる少なくとも１種の重合体であり、より好ましくは重合体（Ａ３）である。
【００３２】
＜成分（Ｂ）＞
本発明で用いる成分（Ｂ）は、下記重合体部（ｂ１）と重合体部（ｂ２）とを有するブロック共重合体である。
重合体部（ｂ１）：プロピレンに由来する単量体単位の含有量が９５質量％以上（但し、重合体部（ｂ１）を１００質量％とする。）であるプロピレンとエチレン及び／又は炭素原子数４以上のα−オレフィンとのランダム共重合体部又はプロピレン単独重合体部。
重合体部（ｂ２）：プロピレンに由来する単量体単位の含有量が４０質量％以上９５質量％未満（但し、重合体部（ｂ２）を１００質量％とする。）であるプロピレンとエチレンとのランダム共重合体部。
【００３３】
重合体部（ｂ１）におけるプロピレンとエチレン及び／又は炭素原子数４以上のα−オレフィンとのランダム共重合体部のα−オレフィンとしては、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン、１−オクテン、１−デセンがあげられる。好ましくは炭素原子数４以上１０以下のα−オレフィンであり、より好ましくは、１−ブテン、１−ヘキセン、１−オクテンである。
【００３４】
重合体部（ｂ１）におけるプロピレンとエチレン及び／又は炭素原子数４以上のα−オレフィンとのランダム共重合体部のプロピレンに由来する単量体単位の含有量は、重合体部（ｂ１）の質量を１００質量％として、９５質量％以上であり、好ましくは９８質量％以上である。プロピレンに由来する単量体単位の含有量は、13Ｃ−ＮＭＲスペクトルから求めることができる。
【００３５】
重合体部（ｂ１）としては、プロピレン単独重合体部、プロピレン−エチレン共重合体部、プロピレン−１−ブテン共重合体部、プロピレン−１−ヘキセン共重合体部、プロピレン−１−オクテン共重合体部、プロピレン−エチレン−１−ブテン共重合体があげられる。好ましくはプロピレン単独重合体部である。
【００３６】
重合体部（ｂ１）の極限粘度（［η］b1）は、０．６ｄｌ／ｇ以上４ｄｌ／ｇ以下である。極限粘度（［η］b1）は、剛性を高めるために、好ましくは０．７ｄｌ／ｇ以上であり、より好ましくは０．８ｄｌ／ｇ以上である。また、射出成形性及び成形体の表面性状を高めるために、好ましくは３．５ｄｌ／ｇ以下であり、より好ましくは３ｄｌ／ｇ以下である。極限粘度（［η］b1）は、ウベローデ型粘度計により、溶媒としてテトラリンを用い、温度１３５℃で測定される。
【００３７】
重合体部（ｂ１）のゲル・パーミエーション・クロマトグラフィー（ＧＰＣ）で測定される分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、好ましくは３以上７以下であり、より好ましくは３以上５以下である。ここで、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比である。
【００３８】
重合体部（ｂ１）の13Ｃ−ＮＭＲによって測定されるアイソタクチック・ペンタッド分率は、剛性及び耐熱性を高めるために、好ましくは０．９６以上である。アイソタクチック・ペンタッド分率の測定方法は前記のとおりである。
【００３９】
重合体部（ｂ２）のプロピレンに由来する単量体単位の含有量は、重合体部（ｂ２）の質量を１００質量％として、４０質量％以上９５質量％未満である。プロピレンに由来する単量体単位の含有量は、耐衝撃性を高めるために、好ましくは９０質量％以下であり、より好ましくは８０質量％以下である。また、剛性を高めるために、好ましくは４５質量％以上である。プロピレンに由来する単量体単位の含有量は、13Ｃ−ＮＭＲスペクトルから求めることができる。
【００４０】
重合体部（ｂ２）の極限粘度（［η］b2）は、５ｄｌ／ｇ以上１０ｄｌ／ｇ以下である。極限粘度（［η］b2）は、耐衝撃性および剛性を高めるために、好ましくは５．５ｄｌ／ｇ以上であり、より好ましくは６ｄｌ／ｇ以上である。また、成形体の表面性状を高めるために、好ましくは９ｄｌ／ｇ以下であり、より好ましくは８ｄｌ／ｇ以下である。
ここで、極限粘度（［η］b2）は、成分（Ｂ）の極限粘度（［η］B）、成分（Ｂ）中の重合体部（ｂ１）の極限粘度（［η］b1）、成分（Ｂ）中の重合体部（ｂ１）の含有量（Ｗb1（質量％））及び成分（Ｂ）中の重合体部（ｂ２）の含有量（Ｗb2（質量％））から、次式により算出されるものである。但し、Ｗb1＋Ｗb2＝100とする。
［η］b2＝［η］B×100／Ｗb2−［η］b1×Ｗb1／Ｗb2
なお、成分（Ｂ）の極限粘度（［η］B）は、ウベローデ型粘度計により、溶媒としてテトラリンを用い、温度１３５℃で測定される。
【００４１】
重合体部（ｂ１）と重合体部（ｂ２）との総量を１００質量％として、成分（Ｂ）中の重合体部（ｂ１）の含有量（Ｗb1）は６０質量％以上９９質量％以下であり、重合体部（ｂ２）の含有量（Ｗb2）は４０質量％以下１質量％以上である。耐衝撃性を高めるために、好ましくは、重合体部（ｂ１）の含有量（Ｗb1）は９０質量％以下であり、重合体部（ｂ２）の含有量（Ｗb2）は１０質量％以上であり、より好ましくは、重合体部（ｂ１）の含有量（Ｗb1）は８５質量％以下であり、重合体部（ｂ２）の含有量（Ｗb2）は１５質量％以上である。また、成形体の表面性状および射出成形性を高めるために、好ましくは、重合体部（ｂ１）の含有量（Ｗb1）は６５質量％以上であり、重合体部（ｂ２）の含有量（Ｗb2）は３５質量％以下であり、より好ましくは、重合体部（ｂ１）の含有量（Ｗb1）は７０質量％以上であり、重合体部（ｂ２）の含有量（Ｗb2）は３０質量％以下である。
【００４２】
ＪＩＳ  Ｋ  ７２１０に規定された温度２３０℃及び荷重２．１６ｋｇにおける成分（Ｂ）のメルトマスフローレート（ＭＦＲ（Ｂ））は、成形体の表面性状および射出成形性を高めるために、好ましくは０．５ｇ／１０分以上１００ｇ／１０分以下であり、より好ましくは０．８ｇ／１０分以上５０ｇ／１０分以下ある。
【００４３】
成分（Ｂ）のブロック共重合体は、重合体部（ｂ１）と重合体部（ｂ２）とを多段重合反応で調製することにより得られる。成分（Ｂ）の製造方法としては、上記の重合体（Ａ２）の製造方法と同様の方法を用いることができる。
【００４４】
＜成分（Ｃ）＞
本発明で用いられる成分（Ｃ）は、エチレン−α−オレフィン共重合体である。
【００４５】
エチレン−α−オレフィン共重合体の製造に用いられるα−オレフィンとしては、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン、１−オクテン、１−デセンがあげられる。好ましくは、炭素原子数３以上１２以下のα−オレフィンであり、より好ましくは、炭素原子数４以上８以下のα−オレフィンである。
【００４６】
成分（Ｃ）に用いられるエチレン−α−オレフィン共重合体としては、エチレン−プロピレン共重合体、エチレン−１−ブテン共重合体、エチレン−１−ヘキセン共重合体、エチレン−１−オクテン共重合体、エチレン−１−ブテン−１−ヘキセン共重合体、エチレン−１−ブテン−１−オクテン共重合体をあげることができる。好ましくはエチレン−１−ブテン共重合体、エチレン−１−ヘキセン共重合体、エチレン−１−オクテン共重合体である。
【００４７】
成分（Ｃ）の密度は、０．８５ｇ／ｃｍ３以上０．８９ｇ／ｃｍ３以下である。耐衝撃性を高めるために、好ましくは０．８８ｇ／ｃｍ3以下であり、より好ましくは０．８７ｇ／ｃｍ3以下である。また、剛性を高めるために、好ましくは０．８６ｇ／ｃｍ3以上である。密度はＪＩＳ  Ｋ  ７１１２に規定された水中置換法で求められる。
【００４８】
成分（Ｃ）のエチレンに由来する単量体単位の含有量は、成分（Ｃ）の質量を１００質量％として、耐衝撃性を高めるために、好ましくは５０質量％以上であり、より好ましくは５５質量％以上である。
【００４９】
ＪＩＳ  Ｋ  ７２１０に規定された温度２３０℃及び荷重２．１６ｋｇにおける成分（Ｃ）のメルトマスフローレート（ＭＦＲ（Ｃ））は、成形体の表面性状を高めるために、好ましくは０．０５ｇ／１０分以上１００ｇ／１０分以下であり、より好ましくは０．５ｇ／１０分以上５０ｇ／１０分以下であり、更に好ましくは１ｇ／１０分以上２０ｇ／１０分以下である。
【００５０】
成分（Ｃ）のエチレン−α−オレフィン共重合体の製造方法としては、公知の重合触媒と公知の重合方法を用いて、エチレンとα−オレフィンとを共重合させる方法があげられる。 重合触媒としては、例えば、バナジウム化合物と有機アルミニウム化合物からなる触媒、チーグラーナッタ触媒又はメタロセン触媒があげられる。重合方法としては、溶液重合法、スラリー重合法、高圧イオン重合法又は気相重合法があげられる。
【００５１】
＜成分（Ｄ）＞
本発明で用いられる成分（Ｄ）は、無機充填材である。当該無機充填材としては、タルク、炭酸カルシウム、硫酸バリウム、珪酸カルシウム、クレー、炭酸マグネシウム、シリカなどがあげられる。成形体の表面性状および剛性を高めるために、好ましくはタルクである。
【００５２】
タルクの平均粒子径は、好ましくは３μｍ以下である。ここでタルクの平均粒子径とは、遠心沈降式粒度分布測定装置を用いて水またはアルコールである分散媒中に懸濁させて測定した篩下法の積分分布曲線から求めた５０％相当粒子径Ｄ５０のことを意味する。
【００５３】
タルクは、無処理のまま使用してもよく、または、ポリプロピレン樹脂との界面接着性や、ポリプロピレン樹脂に対する分散性を向上させるために、公知の各種の界面活性剤で表面を処理して使用してもよい。界面活性剤としては、例えば、シランカップリング剤、チタンカップリング剤、高級脂肪酸、高級脂肪酸エステル、高級脂肪酸アミド、高級脂肪酸塩類等があげられる。
【００５４】
＜成分（Ｅ）＞
本発明で用いられる成分（Ｅ）は、ＪＩＳ  Ｋ  ７２１０の規定に従って２３０℃、荷重２．１６ｋｇで測定されるメルトマスフローレイトが３０ｇ／１０分以上３００ｇ／１０分以下であるプロピレン系重合体である。
【００５５】
プロピレン系重合体は、当該重合体の質量を１００質量％として、プロピレンに由来する単量体単位の含有量が５０質量％以上の重合体である。当該重合体としては、次の重合体をあげることができる。
重合体（Ｅ１）：プロピレン単独重合体
重合体（Ｅ２）：プロピレンとエチレン及び／又は炭素原子数４以上のα−オレフィンとのランダム共重合体
重合体（Ｅ３）：プロピレンとエチレン及び／又は炭素原子数４以上のα−オレフィンとのブロック共重合体
【００５６】
重合体（Ｅ２）の炭素原子数４以上のα−オレフィンとしては、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン、１−オクテン、１−デセンがあげられる。好ましくは炭素原子数４以上１０以下のα−オレフィンであり、より好ましくは、１−ブテン、１−ヘキセン、１−オクテンである。
【００５７】
重合体（Ｅ２）のプロピレンに由来する単量体単位の含有量は、重合体（Ｅ２）を１００質量％として、好ましくは９５質量％以上であり、より好ましくは９８質量％以上である。プロピレンに由来する単量体単位の含有量は、重合体（Ｅ２）の13Ｃ−ＮＭＲスペクトルから求めることができる。
【００５８】
重合体（Ｅ２）に用いられるランダム共重合体としては、プロピレン−エチレンランダム共重合体、プロピレン−１−ブテン共重合体、プロピレン−１−ヘキセン共重合体、プロピレン−１−オクテン共重合体、プロピレン−エチレン−ブテン共重合体をあげることができる。
【００５９】
重合体（Ｅ３）としては、好適には、下記重合体部（ｅ１）と重合体部（ｅ２）とを有するブロック共重合体をあげることができる。
重合体部（ｅ１）：プロピレンに由来する単量体単位の含有量が９５質量％以上（但し、重合体部（ｅ１）を１００質量％とする。）であるプロピレンとエチレン及び／又は炭素原子数４以上のα−オレフィンとのランダム共重合体部又はプロピレン単独重合体部。
重合体部（ｅ２）：プロピレンに由来する単量体単位の含有量が２０質量％以上９５質量％未満（但し、重合体部（ｅ２）を１００質量％とする。）であるプロピレンとエチレンとのランダム共重合体部。
【００６０】
重合体部（ｅ１）におけるプロピレンとエチレン及び／又は炭素原子数４以上のα−オレフィンとのランダム共重合体部のα−オレフィンとしては、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン、１−オクテン、１−デセンがあげられる。好ましくは炭素原子数４以上１０以下のα−オレフィンであり、より好ましくは、１−ブテン、１−ヘキセン、１−オクテンである。
【００６１】
重合体部（ｅ１）におけるプロピレンとエチレン及び／又は炭素原子数４以上のα−オレフィンとのランダム共重合体部のプロピレンに由来する単量体単位の含有量は、重合体部（ｅ１）の質量を１００質量％として、９５質量％以上であり、好ましくは９８質量％以上である。プロピレンに由来する単量体単位の含有量は、13Ｃ−ＮＭＲスペクトルから求めることができる。
【００６２】
重合体部（ｅ１）としては、プロピレン単独重合体部、プロピレン−エチレン共重合体部、プロピレン−１−ブテン共重合体部、プロピレン−１−ヘキセン共重合体部、プロピレン−１−オクテン共重合体部、プロピレン−エチレン−１−ブテン共重合体があげられる。好ましくはプロピレン単独重合体部である。
【００６３】
重合体部（ｅ１）の極限粘度（［η］e1）は、成形体の表面性状を高めるために、好ましくは２ｄｌ／ｇ以下であり、より好ましくは１．８ｄｌ／ｇ以下であり、更に好ましくは１．５ｄｌ／ｇ以下である。また、極限粘度（［η］e1）は、剛性を高めるために、好ましくは０．６ｄｌ／ｇ以上であり、より好ましくは０．７ｄｌ／ｇ以上であり、更に好ましくは０．８ｄｌ／ｇ以上である。極限粘度（［η］a1）は、ウベローデ型粘度計により、溶媒としてテトラリンを用い、温度１３５℃で測定される。
【００６４】
重合体部（ｅ１）のゲル・パーミエーション・クロマトグラフィー（ＧＰＣ）で測定される分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、好ましくは３以上７以下であり、より好ましくは３以上５以下である。ここで、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比である。
【００６５】
重合体部（ｅ２）のプロピレンに由来する単量体単位の含有量は、重合体部（ｅ２）の質量を１００質量％として、２０質量％以上９５質量％未満である。プロピレンに由来する単量体単位の含有量は、耐衝撃性を高めるために、好ましくは９０質量％以下であり、より好ましくは８０質量％以下である。また、剛性を高めるために、好ましくは４０質量％以上であり、より好ましくは４５質量％以上である。プロピレンに由来する単量体単位の含有量は、13Ｃ−ＮＭＲスペクトルから求めることができる。
【００６６】
重合体部（ｅ２）の極限粘度（［η］e2）は、成形体の表面性状を高めるために、好ましくは４ｄｌ／ｇ以下であり、より好ましくは３．５ｄｌ／ｇ以下である。また、極限粘度（［η］a2）は、耐衝撃性および剛性を高めるために、好ましくは１ｄｌ／ｇ以下であり、より好ましくは１．５ｄｌ／ｇ以上である。ここで、極限粘度（［η］e2）は、重合体（Ｅ３）の極限粘度（［η］E3）、重合体（Ｅ３）中の重合体部（ｅ１）の極限粘度（［η］e1）、重合体（Ｅ３）中の重合体部（ｅ１）の含有量（Ｗe1（質量％））及び重合体（Ｅ３）中の重合体部（ｅ２）の含有量（Ｗe2（質量％））から、次式により算出されるものである。但し、Ｗe1＋Ｗe2＝100とする。
［η］e2＝［η］E3×100／Ｗe2−［η］e1×Ｗe1／Ｗe2
なお、重合体（Ｅ３）の極限粘度（［η］E3）は、ウベローデ型粘度計により、溶媒としてテトラリンを用い、温度１３５℃で測定される。
【００６７】
重合体部（ｅ１）と重合体部（ｅ２）との総量を１００質量％として、耐衝撃性を高めるために、好ましくは、重合体部（ｅ１）の含有量（Ｗe1）は９９質量％以下であり、重合体部（ｅ２）の含有量（Ｗe2）は１質量％以上であり、より好ましくは、重合体部（ｅ１）の含有量（Ｗe1）は９５質量％以下であり、重合体部（ｅ２）の含有量（Ｗe2）は５質量％以上である。また、成形体の表面性状および射出成形性を高めるために、好ましくは、重合体部（ｅ１）の含有量（Ｗe1）は６０質量％以上であり、重合体部（ｅ２）の含有量（Ｗe2）は４０質量％以下であり、より好ましくは、重合体部（ｅ１）の含有量（Ｗe1）は７０質量％以上であり、重合体部（ｅ２）の含有量（Ｗe2）は３０質量％以下である。
【００６８】
重合体（Ｅ３）のブロック共重合体は、重合体部（ｅ１）と重合体部（ｅ２）とを多段重合反応で調製することにより得られる。ここで、多段重合反応とは、重合体部（ｅ１）の原料となる単量体を重合し、引き続き、重合体部（ｅ２）の原料となる単量体を重合することにより得られる。多段重合反応は、複数の重合反応槽を直列に連結させた多段式の重合反応槽を用い、重合触媒の存在下において、重合体部（ｅ１）を前段の重合反応槽で製造し、重合体部（ｅ２）を後段の重合反応槽で製造する方法をあげることができる。
【００６９】
重合方法、重合触媒及び重合条件は、重合体（Ａ３）及び成分（Ｂ）の調製で用いられる方法、触媒及び条件が採用される。
【００７０】
成分（Ｅ）としては、耐衝撃性及び剛性を高めるために、重合体（Ｅ３）を用いることが好ましい。
【００７１】
ＪＩＳ  Ｋ  ７２１０の規定に従って２３０℃、荷重２．１６ｋｇで測定される成分（Ｅ）のメルトマスフローレイトは、射出成形性および成形体の表面性状を高めるために、３０ｇ／１０分以上３００ｇ／１０分以下であり、好ましくは４０ｇ／１０分以上２００ｇ／１０分以下であり、より好ましくは５０ｇ／１０分以上１５０ｇ／１０分以下である。
【００７２】
２．製造方法
本発明方法は、下記工程（Ｉ）及び工程（II）を有するポリプロピレン樹脂組成物の製造方法である。
【００７３】
＜工程（Ｉ）＞
工程（Ｉ）は、成分（Ａ）と成分（Ｂ）と成分（Ｃ）と成分（Ｄ）とを溶融混練する工程である。
【００７４】
成分（Ａ）の配合量は、成分（Ａ）と成分（Ｂ）と成分（Ｃ）と成分（Ｄ）との総量を１００質量％として、３０質量％以上９７質量％以下である。成形体の表面性状および射出成形性を高めるために、好ましくは３３質量％以上８７質量％以下であり、より好ましくは３６質量％以上７７質量％以下である。
【００７５】
成分（Ｂ）の配合量は、成分（Ａ）と成分（Ｂ）と成分（Ｃ）と成分（Ｄ）との総量を１００質量％として、１質量％以上４０質量％以下である。耐衝撃性を高めるために、好ましくは５質量％以上であり、より好ましくは８質量％以上である。成形体の表面性状および射出成形性を高めるために、好ましくは３０質量％以下であり、より好ましくは２０質量％以下である。
【００７６】
成分（Ｃ）の配合量は、成分（Ａ）と成分（Ｂ）と成分（Ｃ）と成分（Ｄ）との総量を１００質量％として、１質量％以上４０質量％以下である。成形体の表面性状を高めるために、好ましくは３質量％以上であり、より好ましくは５質量％以上である。成形体の表面性状および剛性を高めるために、好ましくは３５質量％以下であり、より好ましくは３０質量％以下である。
【００７７】
成分（Ｄ）の配合量は、成分（Ａ）と成分（Ｂ）と成分（Ｃ）と成分（Ｄ）との総量を１００質量％として、１質量％以上４０質量％以下である。成形体の表面性状、剛性を高めるために、好ましくは５質量％以上であり、より好ましくは１０質量％以上である。成形体の表面性状および耐衝撃強度を高めるために、好ましくは３５質量％以下であり、より好ましくは３０質量％以下である。
【００７８】
工程（Ｉ）では、公知の溶融混練機により、成分（Ａ）と成分（Ｂ）と成分（Ｃ）と成分（Ｄ）とを溶融混練することができる。当該溶融混練機としては、一軸押出機、二軸押出機、バンバリーミキサー、熱ロール等の混練機があげられる。溶融混練の温度は、通常、１７０℃以上２５０℃以下であり、混練時間は、通常、１分以上２０分以下である。
【００７９】
成分（Ａ）と成分（Ｂ）と成分（Ｃ）と成分（Ｄ）とは、ペレットあるいはパウダーの形状で溶融混練機に供給されることが好ましい。また、成分（Ａ）と成分（Ｂ）と成分（Ｃ）と成分（Ｄ）とのペレットあるいはパウダーは、混合物として、例えばペレット混合物やパウダー混合物として、溶融混練機に供給されてもよい。
【００８０】
工程（Ｉ）では、成分（Ａ）と成分（Ｂ）と成分（Ｃ）と成分（Ｄ）とに加え、必要に応じて、各種添加剤を添加してもよい。これら添加剤の例としては、酸化防止剤、紫外線吸収剤、帯電防止剤、滑剤、造核剤等の添加剤があげられる。
【００８１】
工程（Ｉ）では、ＪＩＳ  Ｋ  ７２１０の規定に従って２３０℃、荷重２．１６ｋｇで測定されるメルトマスフローレイト（ＭＦＲ（Ｉ））が１０ｇ／１０分以上２５ｇ／１０分以下の樹脂組成物を調製する。当該メルトマスフローレイトは、成形体の表面性状を高めるために、好ましくは１１ｇ／１０分以上２０ｇ／１０分以下である。なお、当該メルトマスフローレイトは、成分（Ａ）と成分（Ｂ）と成分（Ｃ）のメルトマスフローレイトと、成分（Ａ）と成分（Ｂ）と成分（Ｃ）と成分（Ｄ）との配合量とを適宜設定することにより、調整することができる。
【００８２】
＜工程（II）＞
工程（II）は、工程（Ｉ）で得られた樹脂組成物と成分（Ｅ）とを溶融混合する工程である。
【００８３】
工程（Ｉ）で得られた樹脂組成物の配合量は、当該樹脂組成物と成分（Ｅ）の総量を１００質量％として、２０質量％以上８９質量％以下であり、成分（Ｅ）の配合量は８０質量％以下１１質量％以上である。成形体の表面性状を高めるために、好ましくは、工程（Ｉ）で得られた樹脂組成物の配合量は５５質量％以上８５質量％以下であり、成分（Ｅ）の配合量は４５質量％以下１５質量％以上であり、より好ましくは、工程（Ｉ）で得られた樹脂組成物の配合量は６０質量％以上８０質量％以下であり、成分（Ｅ）の配合量は４０質量％以下２０質量％以上である。
【００８４】
工程（II）で配合する成分（Ｅ）としては、下記式で規定されるメルトマスフローレイト（ＭＦＲ（Ｅ），単位：ｇ／１０分）を充足する重合体を用いることが、成形体の表面性状を高めるために好ましい。
ＭＦＲ（Ｅ）≦  ＭＦＲ（Ｉ）×１０
ＭＦＲ（Ｅ）：ＪＩＳ  Ｋ  ７２１０の規定に従って２３０℃、荷重２．１６ｋｇで
測定される成分（Ｅ）のメルトマスフローレイト（単位：ｇ／１０分）
ＭＦＲ（Ｉ）：ＪＩＳ  Ｋ  ７２１０の規定に従って２３０℃、荷重２．１６ｋｇで
測定される工程（Ｉ）で調製された樹脂組成物のメルトマスフローレ
イト（単位：ｇ／１０分）
【００８５】
工程（Ｉ）で得られた樹脂組成物と成分（Ｅ）とを溶融混合する装置としては、一軸押出機、二軸押出機、バンバリーミキサー、熱ロール等の混練機があげられる。また、成形加工機の可塑化装置内、例えば、押出成形加工機の押出機のシリンダー内や射出成形機のシリンダー内で、溶融混合を行ってもよい。溶融混合の温度は、通常、１７０℃以上２５０℃以下であり、混練混合は、通常、１分以上２０分以下である。
【００８６】
工程（II）では、工程（Ｉ）で得られた樹脂組成物と成分（Ｅ）と加え、必要に応じて、各種添加剤を添加してもよい。これら添加剤の例としては、酸化防止剤、紫外線吸収剤、帯電防止剤、滑剤、造核剤等の添加剤があげられる。
【００８７】
工程（II）で調製される樹脂組成物のＪＩＳ  Ｋ  ７２１０の規定に従って２３０℃、荷重２．１６ｋｇで測定されるメルトマスフローレイト（ＭＦＲ（II））は、射出成形性を高めるために、好ましくは２５ｇ／１０分以上であり、より好ましくは２８ｇ／１０分以上である。また、耐衝撃性を高めるために、好ましくは８０ｇ／１０分以下であり、より好ましくは５０ｇ／１０分以下である。なお、当該メルトマスフローレイトは、工程（Ｉ）で得られた樹脂組成物と成分（Ｅ）のメルトマスフローレイトと、工程（Ｉ）で得られた樹脂組成物と成分（Ｅ）の配合量とを適宜設定することにより、調整することができる。
【００８８】
＜成形体の製造方法＞
本発明方法で得られるポリプロピレン樹脂組成物は、種々の成形方法を用いて成形体にすることができる。成形方法としては、例えば、射出成形法、二色成形法、サンドイッチ成形法、プレス成形法、シート成形法、押出成形法、異形押出成形法、真空成形法、圧空成形法があげられる。中でも、射出成形法、二色成形法、サンドイッチ成形法が好ましく用いられる。
【００８９】
本発明方法での好適な方法の一例として、工程（Ｉ）においてペレット形状の樹脂組成物を調製し、工程（II）において、ペレット形状の当該樹脂組成物とペレット形状の成分（Ｅ）とを射出成形機に供給し、射出成形機のシリンダー内で当該樹脂組成物と成分（Ｅ）とを溶融混合する方法があげられる。当該樹脂組成物と成分（Ｅ）とは射出成形機のシリンダー内で溶融混合された後、金型キャビティ内に射出されて、所望の形状に成形される。射出速度及び成形温度は適宜設定すればよい。なお、樹脂組成物のペレットと成分（Ｅ）のペレットとを射出成形機に供給する場合は、樹脂組成物のペレットと成分（Ｅ）のペレットとを混合したペレット混合物を射出成形機に供給することが好ましい。
【００９０】
本発明方法で得られるポリプロピレン樹脂組成物は、射出成形性に優れ、表面性状に優れる射出成形体を得ることができる。また、成形体の剛性も高く、耐衝撃性にも良好である。当該ポリプロピレン樹脂組成物は、自動車内外装材料や家電機器部品等の成形体に好適に用いることができる。
【実施例】
【００９１】
実施例で使用した樹脂組成物の特性の評価方法は以下のとおりである。
【００９２】
（１）メルトマスフローレイト（ＭＦＲ、単位：ｇ／１０分）
ＪＩＳ  Ｋ  ７２１０に従って、温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇの条件で測定した。
（２）成形体の表面性状
［シート外観］
シートの外観を目視にて次のように判定した。
○：均一でムラのない表面外観である。
×：分散不良、ムラなどの不良現象が観察される。
［ブツ数］
縦１３５ｍｍ×横５０ｍｍの範囲のシート表面の存在するブツを目視で測定した。
（３）機械物性
［曲げ弾性率］
ＡＳＴＭ  Ｄ−７９０に規定された方法に従い、スパン長さを１００ｍｍ、変形速度を２ｍｍ／分として、測定温度２３℃で曲げ弾性率を測定した。
［耐衝撃性］
４００ｍｍ×１００ｍｍ×３ｍｍの平板から１００ｍｍ×１００ｍｍ×３ｍｍの試験片を切り出した。当該試験片を−３０℃に調節された恒温槽に入れ、３時間状態調整をした。２インチの円形保持具を用いてレオメトリックス社（米国）製  Ｈｉｇｈ  Ｒａｔｅ  Ｉｍｐａｃｔ  Ｔｅｓｔｅｒ（ＲＩＴ−８０００型）に状態調整後の試験片を固定し、直径１／２インチ（先端球面の半径１／４インチ）のインパクトプローブを速度５ｍ／秒で前記試験片にあて、試験片の変形量と応力を測定し、材料が降伏現象を起こしてから破壊するまでの間のエネルギー値（ＴＥ−ＹＥ、単位：Ｊ）を算出した。この値が高いほど耐衝撃性に優れる。
（４）射出成形性
［スパイラルフロー長さ］
スパイラルフロー長測定用金型（厚さ２ｍｍ、幅１０ｍｍ、流路長２０００ｍｍ）を備えた射出成形機（住友重機械工業ＳＥ１３０Ｄ）を用いて、成形温度２２０℃、金型温度５０℃、射出圧力７０ＭＰａ、射出時間１５秒、冷却時間２５秒の条件で、流動長を測定した。
【００９３】
実施例及び比較例で用いた材料は下記のとおりである。
重合体（Ａ）：プロピレン単独重合体部とプロピレン−エチレンランダム共重合体部とを多段重合反応で調製した重合体。
ＭＦＲ（２３０℃、荷重２．１６ｋｇ）＝１０４ｇ／１０分
プロピレン単独重合体部の含有量／プロピレン−エチレンランダム共重合体部の含有量
＝９２．５質量％／７．５質量％
プロピレン単独重合体部分の極限粘度＝１ｄｌ／ｇ
プロピレン−エチレンランダム共重合体部の極限粘度＝２ｄｌ／ｇ
プロピレン−エチレンランダム共重合体部のエチレンに由来する単量体単位の含有量
＝５０質量％
重合体（Ｂ）：プロピレン単独重合体部とプロピレン−エチレンランダム共重合体部とを多段重合反応で調製した重合体。
ＭＦＲ（２３０℃、荷重２．１６ｋｇ）＝１．２ｇ／１０分
プロピレン単独重合体部の含有量／プロピレン−エチレンランダム共重合体部の含有量
＝７１質量％／２９質量％
プロピレン単独重合体部分の極限粘度＝２．７ｄｌ／ｇ
プロピレン−エチレンランダム共重合体部の極限粘度＝７ｄｌ／ｇ
プロピレン−エチレンランダム共重合体部のエチレンに由来する単量体単位の含有量
＝３５質量％
重合体（Ｃ）：エチレン−１−オクテン共重合体ゴム
ＭＦＲ（２３０℃、荷重２．１６ｋｇ）＝２．７ｇ／１０分
エチレンに由来する単量体単位の含有量＝６５質量％
密度＝０．８７０ｇ／ｃｍ３
無機充填剤：タルク（平均粒子径２．７μｍ）
【００９４】
［実施例１］
重合体（Ａ）のペレット４６．８質量％、重合体（Ｂ）のペレット９質量％、重合体（Ｃ）のペレット２４．７質量％、無機充填剤１９．５質量％を二軸混練押出機（日本製鋼所社製ＴＥＸ４４ＳＳ−３０ＢＷ−２Ｖ型）に供給し、シリンダー温度２３０℃、スクリュー回転数を３００ｒｐｍ、押出量７０ｋｇ／ｈｒの条件で、重合体（Ａ）と重合体（Ｂ）と重合体（Ｃ）と無機充填剤とを溶融混練し、樹脂組成物のペレットを調製した。当該樹脂組成物のメルトマスフローレイトの測定結果を表１に示す。
得られた樹脂組成物のペレット７７質量％と重合体（Ａ）のペレット２３質量％とを混合し、得られたペレット混合物をシート成形機（田辺プラスチック機械株式会社製Ｖ−２０、２０ｍｍφ単軸押出機）に供給し、重合体（Ａ）、重合体（Ｂ）、重合体（Ｃ）及び無機充填剤を含有する樹脂組成物からなる幅５０ｍｍ、厚さ５０μｍのシートを成形した。得られたシートの表面性状を評価した。結果を表１に示す。
【００９５】
上記で得られたペレット混合物を射出成形機（住友重機械工業製  ＳＥ１８０ＤＵＺ（型締力１８０トン））に供給し、成形温度２００℃及び金型温度５０℃の条件で、長さ１２７ｍｍ、幅１２．５ｍｍ、厚さ６．４ｍｍの短冊形成形体を成形した。得られた短冊形成形体を用いて樹脂組成物の曲げ弾性率を測定した。結果を表１に示す。
また、上記で得られたペレット混合物を射出成形機（住友重機械工業製  ＳＥ１８０Ｄ（型締力１８０トン））に供給し、成形温度２００℃及び金型温度５０℃の条件で、長さ４００ｍｍ、幅１００ｍｍ、厚さ３ｍｍの平板を成形した。得られた平板から試験片を切り出し、当該試験片を用いて耐衝撃性を評価した。結果を表１に示す。
更に、上記で得られたペレット混合物を用いて、射出成形性を評価した。結果を表１に示す。
【００９６】
［比較例１］
重合体（Ａ）のペレット５９質量％、重合体（Ｂ）のペレット７質量％、重合体（Ｃ）のペレット１９質量％、無機充填剤１５質量％を二軸混練押出機（日本製鋼所社製ＴＥＸ４４ＳＳ−３０ＢＷ−２Ｖ型）に供給し、シリンダー温度２３０℃、スクリュー回転数を３００ｒｐｍ、押出量７０ｋｇ／ｈｒの条件で、重合体（Ａ）と重合体（Ｂ）と重合体（Ｃ）と無機充填剤とを溶融混練し、樹脂組成物のペレットを調製した。当該樹脂組成物のメルトマスフローレイトの測定結果を表１に示す。
得られたペレットをシート成形機（田辺プラスチック機械株式会社製Ｖ−２０、２０ｍｍφ単軸押出機）に供給し、重合体（Ａ）、重合体（Ｂ）、重合体（Ｃ）及び無機充填剤を含有する樹脂組成物からなる幅５０ｍｍ、厚さ５０μｍのシートを成形した。得られたシートの表面性状を評価した。結果を表１に示す。
【００９７】
上記で得られたペレットを射出成形機（住友重機械工業製  ＳＥ１８０ＤＵＺ（型締力１８０トン））に供給し、成形温度２００℃及び金型温度５０℃の条件で、長さ１２７ｍｍ、幅１２．５ｍｍ、厚さ６．４ｍｍの短冊形成形体を成形した。得られた短冊形成形体を用いて樹脂組成物の曲げ弾性率を測定した。結果を表１に示す。
また、上記で得られたペレットを射出成形機（住友重機械工業製  ＳＥ１８０Ｄ（型締力１８０トン））に供給し、成形温度２００℃及び金型温度５０℃の条件で、長さ４００ｍｍ、幅１００ｍｍ、厚さ３ｍｍの平板を成形した。得られた平板から試験片を切り出し、当該試験片を用いて耐衝撃性を評価した。結果を表１に示す。
更に、上記で得られたペレットを用いて、射出成形性を評価した。結果を表１に示す。
【００９８】
【表１】
2013151579.tif 000002
【００９９】
［実施例２］
重合体（Ａ）のペレット３８．５質量％、重合体（Ｂ）のペレット１０．５質量％、重合体（Ｃ）のペレット２８．５質量％、無機充填剤２２．５質量％を二軸混練押出機（日本製鋼所社製ＴＥＸ４４ＳＳ−３０ＢＷ−２Ｖ型）に供給し、シリンダー温度２３０℃、スクリュー回転数を３００ｒｐｍ、押出量７０ｋｇ／ｈｒの条件で、重合体（Ａ）と重合体（Ｂ）と重合体（Ｃ）と無機充填剤とを溶融混練し、樹脂組成物のペレットを調製した。当該樹脂組成物のメルトマスフローレイトの測定結果を表１に示す。
得られた樹脂組成物のペレット６６．７質量％と重合体（Ａ）のペレット３３．３質量％とを混合し、得られたペレット混合物をシート成形機（田辺プラスチック機械株式会社製Ｖ−２０、２０ｍｍφ単軸押出機）に供給し、重合体（Ａ）、重合体（Ｂ）、重合体（Ｃ）及び無機充填剤を含有する樹脂組成物からなる幅５０ｍｍ、厚さ５０μｍのシートを成形した。得られたシートの表面性状を評価した。結果を表２に示す。
【０１００】
［比較例２］
二軸混練押出機に供給する重合体（Ａ）のペレットを１８質量％、重合体（Ｂ）のペレットを１４質量％、重合体（Ｃ）のペレットを３８質量％、無機充填剤を３０質量％にし、ペレット混合物の調製において、樹脂組成物のペレットを５０質量％、重合体（Ａ）のペレットを５０質量％にした以外は、実施例２と同様に行って、重合体（Ａ）、重合体（Ｂ）、重合体（Ｃ）及び無機充填剤を含有する樹脂組成物からなるシートを成形した。得られたシートの表面性状を評価した。結果を表２に示す。
【０１０１】
［比較例３］
二軸混練押出機に供給する重合体（Ａ）のペレットを５．７質量％、重合体（Ｂ）のペレットを１６．１質量％、重合体（Ｃ）のペレットを４３．７質量％、無機充填剤を３４．５質量％にし、ペレット混合物の調製において、樹脂組成物のペレットを３３．３質量％、重合体（Ａ）のペレットを６６．７質量％にした以外は、実施例２と同様に行って、重合体（Ａ）、重合体（Ｂ）、重合体（Ｃ）及び無機充填剤を含有する樹脂組成物からなるシートを成形した。得られたシートの表面性状を評価した。結果を表２に示す。
【０１０２】
［比較例４］
重合体（Ａ）のペレット４８質量％、重合体（Ｂ）のペレット１４質量％、重合体（Ｃ）のペレット３０質量％を二軸混練押出機（日本製鋼所社製ＴＥＸ４４ＳＳ−３０ＢＷ−２Ｖ型）に供給し、シリンダー温度２３０℃、スクリュー回転数を３００ｒｐｍ、押出量７０ｋｇ／ｈｒの条件で、重合体（Ａ）と重合体（Ｂ）と重合体（Ｃ）とを溶融混練し、樹脂組成物のペレットを調製した。当該樹脂組成物のメルトマスフローレイトの測定結果を表１に示す。
重合体（Ａ）のペレット７０質量％と無機充填剤を３０質量％とを２３０℃で溶融混練し、無機充填剤のマスターバッチペレットを調製した。
得られた樹脂組成物のペレット５０質量％とマスターバッチペレット５０質量％とを混合し、得られたペレット混合物をシート成形機（田辺プラスチック機械株式会社製Ｖ−２０、２０ｍｍφ単軸押出機）に供給し、重合体（Ａ）、重合体（Ｂ）、重合体（Ｃ）及び無機充填剤を含有する樹脂組成物からなる幅５０ｍｍ、厚さ５０μｍのシートを成形した。得られたシートの表面性状を評価した。結果を表２に示す。
【０１０３】
［比較例５］
二軸混練押出機に供給する重合体（Ａ）のペレットを５４．９質量％、重合体（Ｂ）のペレットを７．７質量％、重合体（Ｃ）のペレットを２０．９質量％、無機充填剤を１６．５質量％にし、ペレット混合物の調製において、樹脂組成物のペレットを９０質量％、重合体（Ａ）のペレットを１０質量％にした以外は、実施例２と同様に行って、重合体（Ａ）、重合体（Ｂ）、重合体（Ｃ）及び無機充填剤を含有する樹脂組成物からなるシートを成形した。得られたシートの表面性状を評価した。結果を表２に示す。
【０１０４】
［比較例６］
ペレット混合物の調製において、樹脂組成物のペレットを１５質量％、重合体（Ａ）のペレットを８５質量％にした以外は、実施例２と同様に行って、重合体（Ａ）、重合体（Ｂ）、重合体（Ｃ）及び無機充填剤を含有する樹脂組成物からなるシートを成形した。得られたシートの表面性状を評価した。結果を表２に示す。
【０１０５】
【表２】
2013151579.tif 000003