【手続補正書】
【提出日】平成28年3月8日(2016.3.8)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
検知電極、対電極、及び前記検知電極と対電極との間に位置する電解質膜を有する電気化学セルを含むアンペロメトリック電気化学センサであって、前記セルが、酸化性雰囲気に曝され、バイアスが検知電極と対電極の間に印加された際に、１つ以上の標的ガス種の存在下、検知電極にて酸素分子の向上した還元を示し、結果としてセルを通る酸素イオンフラックスを測定可能な程度に増大させるように構成され、前記検知電極が、（ａ）少なくとも１つのモリブデートまたはタングステート化合物、及び（ｂ）少なくとも1つのセラミック電極材料の複合混合物を含む、センサ。
【請求項２】
前記少なくとも１つのモリブデートまたはタングステート化合物が、ＡＸ（Ｍｏ（１−Ｚ）ＷＺ）ＹＯ（Ｘ＋３Ｙ）を含み、式中、ＸおよびＹがそれぞれ独立に、１〜５の選択された整数であり、Ｚが０又は１であり、Ａが、Ｍｇ、Ｚｎ、Ｎｉ、Ｃｏ、Ｆｅ、Ｍｎ、Ｃｕ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ、およびＰｂの１つ以上である、請求項１に記載のセンサ。
【請求項３】
前記少なくとも１つのモリブデートまたはタングステート化合物が、ＭｇＭｏＯ４、ＺｎＭｏＯ４、ＮｉＭｏＯ４、ＣｏＭｏＯ４、ＦｅＭｏＯ４、ＭｎＭｏＯ４、ＣｕＭｏＯ４、ＣａＭｏＯ４、ＳｒＭｏＯ４、ＢａＭｏＯ４、およびＰｂＭｏＯ４からなる群から選択される少なくとも１つの化合物を含む、請求項１又は２に記載のセンサ。
【請求項４】
前記少なくとも１つのモリブデートまたはタングステート化合物が、ＭｇＷＯ４、ＺｎＷＯ４、ＮｉＷＯ４、ＣｏＷＯ４、ＦｅＷＯ４、ＭｎＷＯ４、ＣｕＷＯ４、ＣａＷＯ４、ＳｒＷＯ４、ＢａＷＯ４、およびＰｂＷＯ４からなる群から選択される少なくとも１つの化合物を含む、請求項１又は２に記載のセンサ。
【請求項５】
前記少なくとも１つのモリブデートまたはタングステート化合物がＡＸ（Ｍｏ（１−Ｚ）ＷＺ）ＹＯ（Ｘ＋３Ｙ）を含み、ＸおよびＹがそれぞれ独立に１〜５の選択された整数であり、０＜Ｚ＜１であり、Ａが、Ｍｇ、Ｚｎ、Ｎｉ、Ｃｏ、Ｆｅ、Ｍｎ、Ｃｕ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ、およびＰｂの１つ以上である、請求項１に記載のセンサ。
【請求項６】
前記検知電極が、（ａ）ＡＸＭｏＹＯ（Ｘ＋３Ｙ）からなる群から選択される少なくとも１つの化合物、及び少なくとも１つのセラミック電解質材料の複合混合物、又は（ｂ）ＡＸＷＹＯ（Ｘ＋３Ｙ）からなる群から選択される少なくとも１つの化合物、及び少なくとも１つのセラミック電解質材料の複合混合物を含み、式中、ＸおよびＹがそれぞれ独立に１〜５の選択された整数であり、Ａが、Ｍｇ、Ｚｎ、Ｎｉ、Ｃｏ、Ｆｅ、Ｍｎ、Ｃｕ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ、およびＰｂの１つ以上である、請求項１から５のいずれか一項に記載のセンサ。
【請求項７】
前記検知電極がさらに（ａ）約０．１重量％〜１０重量％、または約１重量％〜５重量％のＰｔ、Ｐｄ、Ｒｈ、Ｒｕ、Ｉｒ、またはこれらの金属のいずれかの合金もしくは混合物、または（ｂ）約３０体積％〜７０体積％、または約４０体積％〜６０体積％のＡｇ、Ａｕ、Ｐｔ、Ｐｄ、Ｒｈ、Ｒｕ、Ｉｒ、またはこれらの金属のいずれかの合金または混合物のいずれかを含む、請求項１乃至６のいずれか一項に記載のセンサ。
【請求項８】
前記セラミック電解質とモリブデート／タングステート化合物との体積比が、約１：９〜約９：１、または約２．５：７．５〜７．５：２．５である、請求項１乃至７のいずれか一項に記載のセンサ。
【請求項９】
セラミック電解質とモリブデート／タングステート化合物との体積比が、約４：６〜約６：４である、請求項８に記載のセンサ。
【請求項１０】
前記複合混合物がさらに、約０．１重量％〜１０重量％、または約１重量％〜５重量％のＰｔ、Ｐｄ、Ｒｈ、Ｒｕ、Ｉｒ、またはこれら金属のいずれかの合金もしくは混合物を含む、請求項１乃至６、８又は９のいずれか一項に記載のセンサ。
【請求項１１】
前記検知電極が、
（ａ）モリブデート化合物；
（ｂ）ガドリニウムドープされたセリアおよびサマリウムドープされたセリアからなる群から選択される電解質；および
（ｃ）約０．１重量％〜１０重量％のＰｔ、Ｐｄ、Ｒｈ、Ｒｕ、Ｉｒ、またはこれら金属のいずれかの合金もしくは混合物
の複合混合物を含み、前記電解質と前記モリブデート化合物との体積比が、約２．５：７．５〜７．５：２．５、または約４：６〜約６：４である、請求項１０に記載のセンサ。
【請求項１２】
前記セラミック電解質材料が：
（ａ）Ｃａ、Ｓｒ、Ｓｃ、Ｙ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｐｍ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、またはＬａの１つ以上でドープされた酸化セリウム；
（ｂ）Ｃａ、Ｍｇ、Ｓｃ、Ｙ、またはＣｅの１つ以上でドープされた酸化ジルコニウム；および
（ｃ）Ｓｒ、Ｍｇ、Ｚｎ、Ｃｏ、またはＦｅの１つ以上でドープされたランタンガリウムオキシド
からなる群から選択される、請求項８乃至１０のいずれか一項に記載のセンサ。
【請求項１３】
前記セラミック電解質材料が、Ｃａ、Ｓｒ、Ｓｃ、Ｙ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｐｍ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、またはＬａの１つ以上でドープされた酸化セリウムからなる群から選択される、請求項１２に記載のセンサ。
【請求項１４】
前記検知電極が、異なる組成の第１の層および第２の層を含み、前記第１の層が前記電解質膜上に位置し、少なくとも１つのモリブデート又はタングステート化合物及び少なくとも１つのセラミック電解質材料の複合混合物を含み、前記第２の層が前記第１の層上に位置し、少なくとも１つのモリブデート又はタングステート化合物を含む、請求項１に記載のセンサ。
【請求項１５】
前記検知電極の前記第１の層が：
（ａ）モリブデートまたはタングステート化合物；
（ｂ）ガドリニウムドープされたセリアおよびサマリウムドープされたセリアからなる群から選択される電解質；および
（ｃ）約０．１重量％〜１０重量％、または約１重量％〜５重量％のＰｔ、Ｐｄ、Ｒｈ、Ｒｕ、Ｉｒ、またはこれらの金属のいずれかの合金もしくは混合物；
の複合混合物を含み、ここで、前記電解質と前記第１の層の前記モリブデート又はタングステート化合物との体積比は、約１：９〜約９：１であり；前記検知電極の第２の層が：
（ｄ）モリブデートまたはタングステート化合物；
（ｅ）ガドリニウムドープされたセリアおよびサマリウムドープされたセリアからなる群から選択される電解質；および
（ｆ）約３０体積％〜７０体積％、または約４０体積％〜６０体積％のＡｇ、Ａｕ、Ｐｔ、Ｐｄ、Ｒｈ、Ｒｕ、Ｉｒ、またはこれらの金属のいずれかの合金もしくは混合物；
を含み、ここで前記電解質と前記第２の層の前記モリブデート又はタングステート化合物との体積比が、約１：９〜約９：１である、請求項１４に記載のセンサ。
【請求項１６】
電源に操作可能に連結されるように構成されたアンペロメトリックセンサシステムであって、前記センサシステムが：
（ａ）請求項１乃至１５のいずれか一項に記載のセンサ；および
（ｂ）電圧バイアスをセンサ電極に印加するように構成されたコントローラ
を含む、システム。
【請求項１７】
ガス試料またはガス流中のＮＯＸおよびＮＨ３から選択される１つ以上の標的ガス種の濃度を検出するための方法であって、この方法が：
（ａ）請求項１乃至１６のいずれか一項に記載のセンサの活性エリアを、前記活性エリアが前記ガス試料またはガス流に曝されるように配置する工程；
（ｂ）前記センサにバイアスを印加する工程；
（ｃ）前記センサを通して得られた電流を測定する工程；および
（ｄ）前記測定された電流に基づいて１つ以上の標的ガス種の存在および／または濃度を決定する工程
を含む方法。
【請求項１８】
前記センサの活性エリアが、約４００〜７００℃、または約５００〜６００℃の温度で維持され、前記印加されたバイアスが、約０．０１〜約１ボルト、約０．０５〜０．５ボルト、または約０．１〜０．４ボルトである、請求項１７に記載の方法。