(57)【要約】      （修正有）【課題】α線放出量が少なく、かつ樹脂に配合した場合の流動性、及び分散性が良好である水酸化マグネシウム粒子、並びにこの水酸化マグネシウム粒子を含む樹脂組成物及びその製造方法を提供する。【解決手段】結晶外形が、互いに平行な上下２面の六角形の基底面と、これらの基底面間に形成される外周６面の角柱面とからなる六角柱形状粒子であって、六角柱形状粒子のｃ軸方向の大きさＬｃが、０．５〜６．０μｍであり、ｃ軸方向の大きさＬｃが六角柱形状粒子の平均粒子径の５０％以上であり、α線放出量が０．０２０ｃ/ｃｍ２/ｈ以下であり、かつ純度が９８．０％以上である水酸化マグネシウム粒子及びその製造方法である。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
結晶外形が、互いに平行な上下２面の六角形の基底面と、これらの基底面間に形成される外周６面の角柱面とからなる六角柱形状粒子であって、前記六角柱形状粒子のｃ軸方向の大きさが０．５〜６．０μｍであり、前記ｃ軸方向の大きさが前記六角柱形状粒子の平均粒子径の５０％以上であり、α線放出量が０．０２０ｃ/ｃｍ２/ｈ以下であり、かつ純度が９８．０質量％以上である水酸化マグネシウム粒子。
【請求項２】
Ｆｅの含有量が３０〜８００ｐｐｍでありかつＣａの含有量が３０〜９００ｐｐｍである、請求項１記載の水酸化マグネシウム粒子。
【請求項３】
水酸化マグネシウム粒子の製造方法であって、
（ａ）溶媒に、水酸化マグネシウム、鉄化合物、及びカルシウム化合物を添加し、撹拌して、水酸化マグネシウム、鉄、及びカルシウムを含むスラリーを得る工程であって、水酸化マグネシウムは、純度が９５質量％以上であり、かつα線放出量が０．０６０ｃ/ｃｍ２/ｈ以下であり、水酸化マグネシウムに対して鉄の添加量が３０〜８００ｐｐｍであり、カルシウムの添加量が３０〜９００ｐｐｍである工程、
（ｂ）水酸化マグネシウム、鉄、及びカルシウムを含むスラリーを、濾過、水洗及び乾燥させて、水酸化マグネシウム粗粒子を得る工程、
（ｃ）水酸化マグネシウム粗粒子を、大気雰囲気中で、８００〜１９００℃で焼成して、酸化マグネシウム粒子を得る工程、
（ｄ）酸化マグネシウム粒子を粉砕し、ふるい分けすることにより得られた、メディアン粒子径が３〜３０μｍであり、かつ結晶子径が１０×１０−９ｍ以上である酸化マグネシウム粉末を、有機酸及び無機酸からなる群より選択される１以上の酸を添加した１００℃以下の温水中に添加し、次いで、高剪断撹拌下にて、酸化マグネシウムの水和反応を行い、水酸化マグネシウムスラリーを得る工程、及び
（ｅ）水酸化マグネシウムスラリーを、濾過、水洗及び乾燥させて、水酸化マグネシウム粒子を得る工程
を含む、製造方法。
【請求項４】
工程（ｄ）が、さらに
（ｄ’）工程（ｄ）で得られる水酸化マグネシウムスラリーと、工程（ｄ）で定義された酸化マグネシウム粉末とを、有機酸及び無機酸からなる群より選択される１以上の酸を添加した１００℃以下の温水中に添加し、次いで、高剪断撹拌下にて、酸化マグネシウムの水和反応を行い、水酸化マグネシウムスラリーを得る工程、
を含む、請求項３記載の製造方法。
【請求項５】
（Ｉ）エポキシ樹脂、
（II）硬化剤、
（III）無機充填材、及び
（IV）難燃剤として、請求項１若しくは２記載の水酸化マグネシウム粒子、又は請求項３若しくは４記載の製造方法により得られる水酸化マグネシウム粒子を含む樹脂組成物。
【請求項６】
前記水酸化マグネシウム粒子の配合量が、前記樹脂組成物の１〜３５質量％である、請求項５記載の樹脂組成物。
【請求項７】
半導体封止用に使用される、請求項５又は６記載の樹脂組成物。
【請求項８】
請求項５又は６記載の樹脂組成物を使用した半導体装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、水酸化マグネシウム粒子、及びそれを含む樹脂組成物に関する。
【背景技術】
【０００２】
水酸化マグネシウムは、焼結時に有毒ガスの発生がなく環境性に優れているため、半導体封止用樹脂組成物の難燃剤として添加されている。しかしながら、現行の難燃剤では、α線放出量が高く、メモリIC用では、α線による誤作動が発生するため使用できない。また、これまでα線対策が必要なかったロジックIC用途においても、メモリICと合わせて組み込まれることが多くなり、α線対策が必要となってきている。このような問題を解決するために、下記（ｉ）〜（iv）の要件：（ｉ）平均２次粒子径が５μｍ以下（ii）ＢＥＴ法比表面積が１０ｍ2／ｇ以下（iii）Ｆｅ化合物およびＭｎ化合物の含有量の合計量が金属に換算して０.０２重量％以下（iv）Ｕ化合物およびＴｈ化合物の含有量の合計量が金属に換算して１０ｐｐｂ以下を満足することを特徴とする、水酸化マグネシウム粒子が提案されている（特許文献１）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２００１−３２３１６９号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかしながら、特許文献１において言及された水酸化マグネシウムの製造方法は、塩化マグネシウム又は硝酸マグネシウムと、アルカリ物質とを原料とし、これらを水性媒体中、加圧条件下で加熱するものであり、この方法により得られる水酸化マグネシウムは、結晶形状が薄く、薄板状であり、凝集しやすいため、添加剤として合成樹脂に混練すると樹脂の粘度が上昇し、流動性や加工性が悪くなるという問題があった。すなわち、本発明者らの研究によれば、特許文献１の水酸化マグネシウム粒子において、α線対策の問題に対応可能であると同時に、樹脂に配合した場合の流動性、及び分散性の点で改善の余地があることを見出した。
【０００５】
よって、本発明の目的は、上記の課題を解決し、α線放出量が少なく、かつ樹脂に配合した場合の流動性、及び分散性が良好である水酸化マグネシウム粒子、並びにこの水酸化マグネシウム粒子を含む樹脂組成物を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
上記の課題を解決するために本発明者らは種々検討を重ねた結果、α線放出量が少なく、及び不定形な結晶形状の粒子を含まず、六角柱形状であって、従来の結晶に比べて厚みが非常に大きい、すなわち六角柱形状のｃ軸方向に十分成長させた均一な結晶形状を有する水酸化マグネシウム粒子を樹脂組成物の添加剤として使用したときに、α線放出量が少なく、かつ流動性及び難燃性において優れた効果が得られることを見出し、本発明を完成するに至った。また、本発明者らは、前記の水酸化マグネシウム粒子が、α線放出量が少ない水酸化マグネシウム並びに所定の量の鉄及びカルシウムを含有する水酸化マグネシウムスラリーを用いて、水和反応に用いられる酸化マグネシウムを製造し、この酸化マグネシウムを水和させることにより得られることを見出した。
【０００７】
本発明は、結晶外形が、互いに平行な上下２面の六角形の基底面と、これらの基底面間に形成される外周６面の角柱面とからなる六角柱形状粒子であって、前記六角柱形状粒子のｃ軸方向の大きさが０．５〜６．０μｍであり、前記ｃ軸方向の大きさが前記六角柱形状粒子のメディアン粒子径の５０％以上であり、α線放出量が０．０２０ｃ/ｃｍ２/ｈ以下であり、かつ純度が９８．０質量％以上である水酸化マグネシウム粒子に関する。
本発明は、Ｆｅの含有量が３０〜８００ｐｐｍであり、かつＣａの含有量が３０〜９００ｐｐｍである、前記に記載の水酸化マグネシウム粒子に関する。
本発明は、水酸化マグネシウム粒子の製造方法であって、
（ａ）溶媒に、水酸化マグネシウム、鉄化合物、及びカルシウム化合物を添加し、撹拌して、水酸化マグネシウム、鉄、及びカルシウムを含むスラリーを得る工程であって、水酸化マグネシウムは、純度が９５質量％以上であり、かつα線放出量が０．０６０ｃ/ｃｍ２/ｈ以下であり、水酸化マグネシウムに対してＦｅの添加量が３０〜８００ｐｐｍであり、かつＣａの添加量が３０〜９００ｐｐｍである工程、
（ｂ）水酸化マグネシウム、鉄、及びカルシウムを含むスラリーを、濾過、水洗及び乾燥させて、水酸化マグネシウム粗粒子を得る工程、
（ｃ）水酸化マグネシウム粗粒子を、大気雰囲気中で、８００〜１９００℃で焼成して、酸化マグネシウム粒子を得る工程、
（ｄ）酸化マグネシウム粒子を粉砕し、ふるい分けすることにより得られた、メディアン粒子径が３〜３０μｍであり、かつ結晶子径が１０×１０−９ｍ以上である酸化マグネシウム粉末を、有機酸及び無機酸からなる群より選択される１以上の酸を添加した１００℃以下の温水中に添加し、次いで、高剪断撹拌下にて、酸化マグネシウムの水和反応を行い、水酸化マグネシウムスラリーを得る工程、及び
（ｅ）水酸化マグネシウムスラリーを、濾過、水洗及び乾燥させて、水酸化マグネシウム粒子を得る工程
を含む、水酸化マグネシウム粒子の製造方法に関する。
本発明は、工程（ｄ）が、さらに、
（ｄ’）工程（ｄ）で得られた水酸化マグネシウムスラリーと、工程（ｄ）で定義された酸化マグネシウム粉末とを、有機酸及び無機酸からなる群より選択される１以上の酸を添加した１００℃以下の温水中に添加し、次いで、高剪断撹拌下にて、酸化マグネシウムの水和反応を行い、水酸化マグネシウムスラリーを得る工程、
を含む、前記に記載の水酸化マグネシウム粒子の製造方法に関する。
本発明は、（I）エポキシ樹脂、（II）硬化剤、（III）無機充填材、及び（IV）難燃剤として、前記に記載の水酸化マグネシウム粒子又は前記に記載の製造方法により得られる水酸化マグネシウム粒子を含む樹脂組成物に関する。
本発明は、前記水酸化マグネシウム粒子の配合量が、前記樹脂組成物の１〜３５質量％である、前記に記載の樹脂組成物に関する。
本発明は、半導体封止用に使用される、前記に記載の樹脂組成物に関する。
本発明は、前記に記載の樹脂組成物を使用した半導体装置に関する。
【発明の効果】
【０００８】
本発明により、α線放出量が少なく、かつ樹脂に配合した場合の流動性、及び分散性が良好である水酸化マグネシウム粒子、並びにこの水酸化マグネシウム粒子を含む樹脂組成物が得られる。
【図面の簡単な説明】
【０００９】
【図１】本発明の水酸化マグネシウム粒子の外形を示す説明図である。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
１．水酸化マグネシウム粒子
本発明の水酸化マグネシウム粒子は、図１に示すような六角柱形状であり、ｃ軸方向の大きさ（以下、「Ｌｃ」という）が、０．５〜６．０μｍである水酸化マグネシウム粒子である。本発明の水酸化マグネシウム粒子において、Ｌｃは、０．９〜６．０μｍであることが好ましい。また、本発明の水酸化マグネシウム粒子は、メディアン粒子径（ｄ）に対するＬｃの割合、すなわち、Ｌｃ／ｄが５０％以上であり、Ｌｃ／ｄが５０〜１５０％であるのが好ましく、６０〜９０％であるのがより好ましい。Ｌｃ／ｄが５０％以上であると、水酸化マグネシウム粒子の樹脂に対する流動性が良好となる。Ｌｃ／ｄの値が大きいほど六角柱形状の粒子が相対的にｃ軸方向に発達していることを表している。水酸化マグネシウム粒子と樹脂との界面には、なんらかの相互作用が存在し、粒子形状が樹脂の自由運動を束縛する原因となる。一般に、この傾向は粒子形状の影響を受ける。すなわち、形状異方性の程度が大きくなるほど影響が大きくなる。本発明の水酸化マグネシウム粒子は、ｃ軸方向に十分成長させた粒子であるので、従来のものと比べて形状異方性が小さく、樹脂の自由運動を妨げる要因が少ないという理由による。なお、水酸化マグネシウム粒子のメディアン粒子径ｄは、前記したＬｃ／ｄを満足すれば、特に限定されるものではないが、通常、０．１〜１０μｍの範囲とすることが好ましい。
【００１１】
なお、水酸化マグネシウム粒子のｃ軸方向の大きさであるＬｃは、走査型電子顕微鏡による観察において、視野中最大の長さを有する粒子の測定値である。また、メディアン粒子径は、レーザ回折散乱式粒度分布測定装置を用いて測定した場合の、体積基準の累積５０％粒子径（Ｄ５０）である。
【００１２】
本発明の水酸化マグネシウム粒子は、α線放出量が０．０２０ｃ/ｃｍ２/ｈ以下である。この範囲であれば半導体ＩＣを誤作動させる可能性は低い。好ましくは０．００１〜０．０２０ｃ/ｃｍ２/ｈであり、より好ましくは０．００１〜０．０１０ｃ/ｃｍ２/ｈである。
【００１３】
本発明において、水酸化マグネシウム粒子に含有されるα線を放出する元素として、ウラン（Ｕ）、トリウム（Ｔｈ）、ラドン（Ｒｎ）が挙げられる。すなわち、具体的には、本発明の水酸化マグネシウム粒子は、Ｕ、Ｔｈ、Ｒｎの金属元素に換算した合計量が、１０〜１００ｐｐｍ含有している場合があり、好ましくは１０〜６０ｐｐｍ含有している場合がある。
【００１４】
本発明の水酸化マグネシウム粒子は、純度が９８．０質量％以上である。この範囲であれば、不純物の溶出が極めて抑えられ、高機能性材料として用いられる樹脂の添加剤として好適に使用できる。本発明の水酸化マグネシウム粒子の純度は好ましくは９８．５〜９９．８質量％である。
【００１５】
本明細書において、純度は、対象粒子中の不純物元素（Ａｇ、Ａｌ、Ｂ、Ｂａ、Ｂｉ、Ｃａ、Ｃｄ、Ｃｌ、Ｃｏ、Ｃｒ、Ｃｕ、Ｆｅ、Ｇａ、Ｉｎ、Ｋ、Ｌｉ、Ｍｎ、Ｍｏ、Ｎａ、Ｎｉ、Ｐ、Ｐｂ、Ｒｎ、Ｓ、Ｓｉ、Ｓｒ、Ｔｈ、Ｔｉ、Ｔｌ、Ｕ、Ｖ、Ｚｎ及びＺｒ）の含有量を測定し、これらの合計含有量を１００質量％から差し引いた値とする。測定対象となる不純物元素（Ａｇ、Ａｌ、Ｂ、Ｂａ、Ｂｉ、Ｃａ、Ｃｄ、Ｃｏ、Ｃｒ、Ｃｕ、Ｆｅ、Ｇａ、Ｉｎ、Ｋ、Ｌｉ、Ｍｎ、Ｍｏ、Ｎａ、Ｎｉ、Ｐ、Ｐｂ、Ｒｎ、Ｓ、Ｓｉ、Ｓｒ、Ｔｈ、Ｔｉ、Ｔｌ、Ｕ、Ｖ、Ｚｎ及びＺｒ）は、ＩＣＰ発光分光分析装置を使用して、試料を酸に溶解した後、質量を測定し、Ｃｌ量は、分光光度計を使用して、試料を酸に溶解した後、質量を測定した値とする。
【００１６】
本発明の水酸化マグネシウム粒子は、鉄（Ｆｅ）の含有量が３０〜８００ｐｐｍであり、かつカルシウム（Ｃａ）の含有量が３０〜９００ｐｐｍであることが好ましい。Ｆｅの含有量が３０〜８００ｐｐｍであり、かつＣａの含有量が３０〜９００ｐｐｍであると、水酸化マグネシウム粒子の結晶形状が六角柱形状であって、均一なものができやすく、また金属不純物の溶出が極めて抑えられ、添加剤、例えば、難燃剤として好適に使用できる。Ｆｅの含有量が３０〜６００ｐｐｍであり、かつＣａの含有量が３０〜８００ｐｐｍであるのがより好ましく、Ｆｅの含有量が３０〜５００ｐｐｍであり、かつＣａの含有量が３０〜５００ｐｐｍであるのがさらに好ましく、Ｆｅの含有量が３００〜５００ｐｐｍであり、かつＣａの含有量が３００〜５００ｐｐｍであるのが特に好ましく、Ｆｅの含有量が４００〜５００ｐｐｍであり、かつＣａの含有量が３００〜５００ｐｐｍであるのがより特に好ましい。
【００１７】
なお、本発明の水酸化マグネシウム粒子は、不純物の溶出が極めて抑えられている範囲内で、不純物元素を含んでいてもよい。例えば、本発明の水酸化マグネシウム粒子は、亜鉛（Ｚｎ）を１０〜２０００ｐｐｍ程度含有していてもよい。
【００１８】
２．本発明の水酸化マグネシウム粒子の製造方法
本発明の水酸化マグネシウム粒子は、例えば、次のようにして製造することができる。
まず、溶媒に、水酸化マグネシウム（純度が９５質量％以上であり、かつα線放出量が０．０６０ｃ/ｃｍ２/ｈ以下である）、鉄の化合物、及びカルシウムの化合物を添加し、撹拌して、水酸化マグネシウム、鉄、及びカルシウムを含むスラリーを得、濾過水洗後、その後乾燥させて、水酸化マグネシウム粗粒子を得る。次いで、この水酸化マグネシウム粗粒子を、大気雰囲気中で、８００〜１９００℃の範囲で焼成することにより、酸化マグネシウム原料を得る。続いて、この酸化マグネシウム原料を粉砕し、ふるい分けして得られた、メディアン粒子径が３〜３０μｍであり、かつ結晶子径が１０×１０−９ｍ以上である酸化マグネシウムを、有機酸及び無機酸からなる群より選択される１以上の酸を添加した１００℃以下の温水中に添加し、高剪断撹拌下にて、酸化マグネシウムの水和反応を行い、生成した固形分をろ別し、水洗、乾燥させて、本発明の製造方法による水酸化マグネシウム粒子を得る。
【００１９】
具体的には、本発明の水酸化マグネシウム粒子の製造方法は、
（ａ）溶媒に、水酸化マグネシウム、鉄化合物、及びカルシウム化合物を添加し、撹拌して、水酸化マグネシウム、鉄、及びカルシウムを含むスラリーを得る工程であって、水酸化マグネシウムは、純度が９５質量％以上であり、かつα線放出量が０．０６０ｃ/ｃｍ２/ｈ以下であり、水酸化マグネシウムに対して鉄の添加量が３０〜８００ｐｐｍであり、カルシウムの添加量が３０〜９００ｐｐｍである工程、
（ｂ）水酸化マグネシウム、鉄、及びカルシウムを含むスラリーを、濾過、水洗及び乾燥させて、水酸化マグネシウム粗粒子を得る工程、
（ｃ）水酸化マグネシウム粗粒子を、大気雰囲気中で、８００〜１９００℃で焼成して、酸化マグネシウム粒子を得る工程、
（ｄ）酸化マグネシウム粒子を粉砕し、ふるい分けすることにより得られた、メディアン粒子径が３〜３０μｍであり、かつ結晶子径が１０×１０−９ｍ以上である酸化マグネシウム粉末を、有機酸及び無機酸からなる群より選択される１以上の酸を添加した１００℃以下の温水中に添加し、次いで、高剪断撹拌下にて、酸化マグネシウムの水和反応を行い、水酸化マグネシウムスラリーを得る工程、及び
（ｅ）水酸化マグネシウムスラリーを、濾過、水洗及び乾燥させて、水酸化マグネシウム粒子を得る工程
を含む。
【００２０】
（１）工程（ａ）
工程（ａ）は、溶媒に、水酸化マグネシウム、鉄化合物、及びカルシウム化合物を添加し、攪拌して、水酸化マグネシウム、鉄、及びカルシウムを含むスラリーを得る工程であって、水酸化マグネシウムは、純度が９５質量％以上であり、かつα線放出量が０．０６０ｃ/ｃｍ２/ｈ以下であり、水酸化マグネシウムに対して鉄の添加量が３０〜８００ｐｐｍであり、カルシウムの添加量が３０〜９００ｐｐｍである工程である。
【００２１】
工程（ａ）で用いられる水酸化マグネシウムとして、純度が９５質量％以上であり、かつα線放出量が０．０６０ｃ/ｃｍ２/ｈ以下である水酸化マグネシウムであれば、特に限定されず、市販品を用いることができる。このようなα線放出量を有する水酸化マグネシウムは、例えば、ウラン化合物、トリウム化合物及びラドン化合物を含まないか、極めて含有量の少ないものを選択して、前記工程（ａ）で用いられる水酸化マグネシウムとすることができる。また、例えば、タテホ化学工業、宇部マテリアルズ、神島化学工業、堺化学工業、及び協和化学工業社などが製造した市販品を原料として、特開２００１−３２３１６９号公報に記載されている、Ｕ、Ｔｈ及びＲｎを、ハイドロタルサイトを用いて除去する方法により、工程（ａ）で用いられる水酸化マグネシウムを得ることもできる。工程（ａ）で用いられる水酸化マグネシウムのα線放出量は、好ましくは０．００１〜０．０６０ｃ/ｃｍ２/ｈであり、より好ましくは０．００１〜０．０５０ｃ/ｃｍ２/ｈである。また、工程（ａ）で用いられる水酸化マグネシウムは、Ｕ、Ｔｈ、Ｒｎの金属元素に換算した合計量が、好ましくは１０〜１００ｐｐｍであり、より好ましくは１０〜６０ｐｐｍである。
【００２２】
水酸化マグネシウムのメディアン粒子径は、例えば０．５〜５０μｍであることができる。水酸化マグネシウムのメディアン粒子径は、ボールミルなどの粉砕機を用いて上記のメディアン粒子径とすることができる。
【００２３】
鉄化合物として、酸化鉄（酸化第一鉄及び酸化第二鉄）、水酸化鉄、炭酸鉄、塩化鉄、及び硝酸鉄が挙げられ、酸化鉄が好ましい。鉄の化合物は、単独で用いてもよく、複数の鉄の化合物を組み合わせて使用してもよい。カルシウム化合物として、酸化カルシウム、水酸化カルシウム、炭酸カルシウム、塩化カルシウム及び硝酸カルシウムが挙げられ、酸化カルシウムが好ましい。カルシウムの化合物は、単独で用いてもよく、複数のカルシウムの化合物を組み合わせて使用してもよい。鉄化合物及びカルシウム化合物のメディアン粒子径は、特に限定されないが、例えば０．５〜５０μｍである。また、鉄化合物及びカルシウム化合物の純度及びα線放出量は、本発明におけるＦｅ及びＣａの添加量を満足するものであれば、特に限定されない。例えば、鉄化合物及びカルシウム化合物の純度は９５質量％以上であるのが好ましい。また、鉄化合物及びカルシウム化合物のα線放出量は、０．０６０ｃ/ｃｍ２/ｈ以下であるのが好ましい。
【００２４】
溶媒として、イオン交換水が挙げられる。水酸化マグネシウム、鉄、及びカルシウムを含むスラリーにおける水酸化マグネシウムの濃度は、特に限定されず、５０重量％以下であるのが好ましく、１０〜４０重量％であるのがより好ましい。
【００２５】
鉄化合物及びカルシウム化合物の使用量は、水酸化マグネシウムに対して、鉄（Ｆｅ）の添加量が３０〜８００ｐｐｍであり、かつカルシウム（Ｃａ）の添加量が３０〜９００ｐｐｍである。このようなＦｅの添加量及びＣａの添加量となる、鉄化合物、及びカルシウム化合物の使用量であれば、焼成及び更なる水和工程によって、均一な結晶形状を有する水酸化マグネシウム粒子が得られる。Ｆｅの添加量が３０〜６００ｐｐｍであり、かつＣａの添加量が３０〜８００ｐｐｍであるのが好ましく、Ｆｅの添加量が３０〜５００ｐｐｍであり、かつＣａの添加量が３０〜５００ｐｐｍであるのがより好ましく、Ｆｅの含有量が３００〜５００ｐｐｍであり、かつＣａの添加量が３００〜５００ｐｐｍであるのが特に好ましく、Ｆｅの添加量が４００〜５００ｐｐｍであり、かつＣａの添加量が３００〜５００ｐｐｍであるのがより特に好ましい。
【００２６】
本発明において、原料である水酸化マグネシウムが、鉄、カルシウムを含む場合がある。この場合は、あらかじめ原料である水酸化マグネシウムにおける、鉄、カルシウムの含有量を測定した後で、水酸化マグネシウムに対する鉄、カルシウムの添加量が前記した量となるように、鉄の化合物、及びカルシウムの化合物を添加し、撹拌することにより、水酸化マグネシウム、鉄、及びカルシウムを含むスラリーを得ることができる。
【００２７】
また、原料である鉄の化合物及びカルシウムの化合物が、ウラン、トリウム及びラドンを含む場合がある。この場合は、あらかじめ原料である鉄の化合物及びカルシウムの化合物における、ウラン、トリウム及びラドンの含有量を測定した後で、鉄の化合物及びカルシウムの化合物に対するウラン、トリウム及びラドンの添加量が前記した量となるように、鉄の化合物、及びカルシウムの化合物を添加し、撹拌することにより、水酸化マグネシウム、鉄、及びカルシウムを含むスラリーを得ることができる。
【００２８】
なお、工程（ａ）において、得られる水酸化マグネシウムの結晶性の向上を目的として、水酸化マグネシウム、鉄、及びカルシウムを含むスラリーに亜鉛化合物を添加してもよい。亜鉛化合物として、酸化亜鉛、水酸化亜鉛、炭酸亜鉛、塩化亜鉛及び硝酸亜鉛が挙げられる。亜鉛化合物の使用量は、特に限定されないが、例えば、水酸化マグネシウムに対して、亜鉛（Ｚｎ）の添加量を１０〜２０００ｐｐｍとすることができる。
【００２９】
撹拌は、例えば、１０〜５０℃で、１００〜８００ｒｐｍの回転速度で０．５〜５時間で行うことができる。
【００３０】
（２）工程（ｂ）
工程（ｂ）は、工程（ａ）で得られた水酸化マグネシウム、鉄、及びカルシウムを含むスラリーを、濾過、水洗及び乾燥させて、水酸化マグネシウム粗粒子を得る工程である。これにより、焼成前の、鉄及びカルシウムを含む水酸化マグネシウム粗粒子が得られる。焼成前の水酸化マグネシウム粗粒子は、水酸化マグネシウム、鉄、及びカルシウムを含むスラリーに由来する、鉄、及びカルシウムを含む。濾過は、濾紙等を用いて行うことができ、水洗は、水酸化マグネシウムに対して、質量基準で５〜１００倍の純水を投入することにより行うことができる。
【００３１】
（３）工程（ｃ）
工程（ｃ）は、工程（ｂ）で得られた水酸化マグネシウム粗粒子を、大気雰囲気中で、８００〜１９００℃で焼成して、酸化マグネシウム粒子を得る工程である。水酸化マグネシウム粗粒子の焼成は、例えば、大気雰囲気中で、電気炉等を使用して焼成することにより行うことができる。ここで、焼成は、所定の昇温速度で焼成温度まで昇温させる工程、及び焼成温度で所定の時間保持する工程を含む焼成方法により達成することができる。昇温速度は、好ましくは１〜２０℃／分であり、より好ましくは３〜１０℃／分である。焼成温度は、８００〜１９００℃であり、好ましく１０００〜１５００℃である。焼成温度で保持する時間である焼成時間は、好ましくは０．１〜５時間であり、より好ましくは０．１〜３時間である。
【００３２】
（４）工程（ｄ）
工程（ｄ）は、工程（ｃ）で得られた酸化マグネシウム粒子を粉砕し、ふるい分けして得られた、メディアン粒子径が３〜３０μｍであり、かつ結晶子径が１０×１０−９ｍ以上である酸化マグネシウム粉末を、有機酸及び無機酸からなる群より選択される１以上の酸を添加した１００℃以下の温水中に添加し、次いで、高剪断撹拌下にて、酸化マグネシウム粉末の水和反応を行い、水酸化マグネシウムスラリーを得る工程である。
【００３３】
水和反応に用いられる、粉砕及びふるい分けして得られる酸化マグネシウム粉末のメディアン粒子径は、３〜３０μｍであり、５〜２０μｍであるのが好ましく、５〜１５μｍであるのがより好ましい。この範囲の酸化マグネシウムを原料として使用すれば、十分に水和反応が進み、水和反応しきれない酸化マグネシウムは残留せず、目的の大きさの水酸化マグネシウムを得ることができる。また、結晶子径は、１０×１０−９ｍ以上であり、１０×１０−９〜４０×１０−９ｍであるのが好ましく、１０×１０−９〜３０×１０−９ｍであるのがより好ましい。この範囲の酸化マグネシウムを原料に使用すれば、水和時の反応速度が抑制され、粗大な凝集粒子にならない。なお、結晶子径は、Ｘ線回折法を用いてＳｃｈｅｒｒｅｒ式により算出した値をいう。
【００３４】
有機酸及び無機酸からなる群より選択される１以上の酸は、原料である酸化マグネシウム粉末の溶解度を抑制するために添加される。
【００３５】
有機酸としては、カルボキシル基又はスルホ基を有する、脂肪族又は芳香族の有機酸が挙げられる。スルホ基を有する有機酸は、ｐ−トルエンスルホン酸、トリフルオロメタンスルホン酸が挙げられる。カルボキシル基を有する有機酸は、ギ酸、酢酸、プロピオン酸、酪酸、及び安息香酸が挙げられる。有機酸として、カルボキシル基を有する脂肪族又は芳香族の有機酸が好ましく、ギ酸、酢酸、プロピオン酸、酪酸、及び安息香酸がより好ましい。有機酸は、単独で使用することができ、又は複数の有機酸を組み合わせて使用することができる。
【００３６】
無機酸としては、塩酸、硝酸、リン酸、硫酸、及びホウ酸が挙げられ、硝酸、リン酸、及び硫酸が好ましい。無機酸は、単独で使用することができ、又は複数の無機酸を組み合わせて使用することができる。
【００３７】
酸の添加量は、工程（ｄ）で使用される酸化マグネシウム粉末１００ｇに対して、０．０１〜３．０ｍｏｌであるのが好ましく、０．０１〜２．０ｍｏｌであるのがより好ましい。このような量であれば、結晶の析出速度が適度であり、得られる水酸化マグネシウム粒子のメディアン粒子径にばらつきが少なくなる。酸として、２以上の酸（２以上の有機酸、２以上の無機酸、並びに１以上の有機酸と１以上の無機酸との組み合わせ）を用いる場合、酸の添加量は、２以上の酸の合計量である。
【００３８】
水和反応は、１００℃以下、例えば、５０〜１００℃の温水中において、高剪断撹拌下にて行われる。温水の温度は、好ましくは６０〜１００℃である。温水に用いられる水として、不純物の混入を避けるために、イオン交換水が好ましい。高剪断撹拌は、酸化マグネシウムの水和反応が十分に進み所望の水酸化マグネシウムスラリーが得られる撹拌の程度であればよく、例えばタービン羽根を備えた高速撹拌機を使用することで行うことができる。撹拌機の周速は、好ましくは８〜１８ｍ／ｓであり、より好ましくは９〜１５ｍ／ｓである。混合時間は、酸化マグネシウムの水和反応の程度に応じて変更でき、例えば０．５〜６時間とすることができる。
【００３９】
本発明において、工程（ｄ）で得られる水酸化マグネシウムスラリーに含まれる水酸化マグネシウムを種結晶として用いて、酸化マグネシウム粒子の水和反応を行うことが、より高純度かつ粒子形状が大きい水酸化マグネシウム粒子が得られる点で好ましい。すなわち、工程（ｄ）が、さらに、下記の工程（ｄ’）：工程（ｄ）で得られた水酸化マグネシウムスラリーと、工程（ｄ）で定義された酸化マグネシウム粉末とを、有機酸及び無機酸からなる群より選択される１以上の酸を添加した１００℃以下の温水中に添加し、次いで、高剪断撹拌下にて、酸化マグネシウム粉末の水和反応を行い、水酸化マグネシウムスラリーを得る工程を含むのが好ましい。
工程（ｄ’）において、工程（ｄ）で定義された酸化マグネシウム粉末とは、工程（ｃ）で得られた酸化マグネシウム粒子を粉砕し、ふるい分けして得られた、メディアン粒子径が３〜３０μｍであり、かつ結晶子径が１０×１０−９ｍ以上の酸化マグネシウム粉末である。
【００４０】
工程（ｄ’）で種結晶として用いられる水酸化マグネシウムスラリーに含まれる水酸化マグネシウムの量は、工程（ｄ’）で得られる水酸化マグネシウムスラリーにおける水酸化マグネシウムに換算して１０〜４０重量％であるのが好ましい。
【００４１】
工程（ｄ’）における水和反応の条件は、好ましいものも含め、前記工程（ｄ）で記載されたとおりである。
【００４２】
（５）工程（ｅ）
工程（ｅ）は、工程（ｄ）で得られた水酸化マグネシウムスラリーを、ろ過、水洗、及び乾燥して、水酸化マグネシウム粒子を得る工程である。ここで、工程（ｄ）が工程（ｄ’）を含む場合は、工程（ｅ）における水酸化マグネシウムスラリーは、工程（ｄ’）で得られた水酸化マグネシウムスラリーである。
【００４３】
濾過及び水洗は、前記工程（ｂ）で記載した方法が挙げられる。
【００４４】
本発明において、工程（ｅ）で得られた水酸化マグネシウム粒子、すなわち本発明の製造方法により得られた水酸化マグネシウム粒子を、工程（ｄ）に記載された酸化マグネシウムの水和反応のための種結晶として用いることもできる。
【００４５】
すなわち、工程（ｅ）が、さらに（ｅ’）工程（ｅ）で得られた水酸化マグネシウム粒子、及び工程（ｄ）で定義された酸化マグネシウム粉末を、有機酸及び無機酸からなる群より選択される１以上の酸を添加した１００℃以下の温水中に添加し、次いで、高剪断撹拌下にて、酸化マグネシウム粉末の水和反応を行い、水酸化マグネシウムスラリーを得る工程と、（ｅ”）工程（ｅ’）で得られた水酸化マグネシウムスラリーを、ろ過、水洗、及び乾燥して、水酸化マグネシウム粒子を得る工程を含むこともできる。工程（ｅ’）及（ｅ”）における酸化マグネシウムの水和反応における条件、及び種結晶となる水酸化マグネシウム粒子の使用量は、前記したとおりである。
【００４６】
上記の工程により、本発明の製造方法により製造される水酸化マグネシウム粒子が得られる。本発明の製造方法によって得られる水酸化マグネシウム粒子は、好ましくは本発明の水酸化マグネシウム粒子である。
【００４７】
本発明の水酸化マグネシウム粒子は、各種の表面処理を施すことにより、樹脂に対する親和性、耐酸性、撥水性、紫外線吸収性等の機能を向上させることができる。本発明の水酸化マグネシウム粒子は、上述したように樹脂中の分散が良くなり、上記のように表面処理によって機能を付与した場合にも、その機能を充分に発揮できる。
【００４８】
樹脂との親和性を高めるための表面処理剤としては、例えば、高級脂肪酸又はそのアルカリ金属塩、リン酸エステル、シランカップリング剤類、多価アルコールの脂肪酸エステル類等があげられる。また、耐酸性及び撥水性等を高めるためには、例えば、メチルシリケート、エチルシリケートの加水分解によるシリカコーティング、シリコーンオイル、ポリフルオロアルキルリン酸エステル塩等によるコーティング等及びコロイダルシリカ、アルミナゾル、フュームドシリカ等による表面処理が行われる。また、紫外線吸収性を高めるためには、例えば、硫酸チタニルを加水分解反応させて二酸化チタンを被覆することが行われる。前記した表面処理は、複数を組み合わせて行ってもよい。表面処理剤の量は、特に限定されず、例えば、水酸化マグネシウムに対して０．１〜１０重量％である。
【００４９】
３．樹脂組成物
本発明の樹脂組成物は、（I）エポキシ樹脂、（II）硬化剤、（III）無機充填材、及び（IV）難燃剤として、本発明の水酸化マグネシウム粒子、又は本発明の製造方法により得られる水酸化マグネシウム粒子を含む。
【００５０】
成分（I）のエポキシ樹脂としては、特に限定されるものではなく、公知のものを使用することができる。具体的には、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂などが挙げられ、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂が好ましい。
【００５１】
成分（II）の硬化剤としては、特に限定されるものではなく、公知のものが使用でき、例えば、フェノール樹脂、酸無水物、アミン化合物が挙げられ、フェノール樹脂が好ましい。
【００５２】
成分（III）の無機充填材としては、例えば、石英ガラス粉末、タルク、シリカ粉末、アルミナ粉末、炭酸カルシウム、窒化ホウ素、窒化ケイ素及びカーボンブラック粉末などが挙げられる。なかでも、シリカ粉末が好ましく、とくに球状シリカ粉末、とりわけ球状溶融シリカ粉末が好ましい。
【００５３】
本発明の樹脂組成物は、本発明の水酸化マグネシウム粒子、又は本発明の製造方法により得られる水酸化マグネシウム粒子を、エポキシ樹脂、硬化剤、無機充填材等とともに混練して得られる。この樹脂組成物において、水酸化マグネシウム難燃剤の配合量は、樹脂組成物全体の１〜３５質量％であることが好ましく、さらに好ましくは、無機物の合計、すなわち、水酸化マグネシウム難燃剤と、無機充填材との合計配合量が、樹脂組成物全体の６０〜９５質量％であるのがより好ましい。
【００５４】
上記の樹脂組成物は、難燃性、耐湿性、耐酸性などの耐環境性にも優れており、半導体用の封止剤として有用であるため、この樹脂組成物により封止された各種半導体装置を製造することができる。
【００５５】
半導体封止用樹脂組成物は、各種原材料を均一に分散混合できるものであれば、調製法は特に限定されるものではない。具体例をあげると、例えば、ミキサー等によって十分混合し、ミキシングロール、押出機等によって溶融混練した後、冷却、粉砕し、これを顆粒状に成形したもの、成形条件に合うような寸法及び重量でタブレット化したもの、あるいは、上記樹脂組成物の各成分の混合物をパレット上に受け入れ、これを冷却後、プレス圧延、ロール圧延、又は溶媒を混合したものを塗工してシート化するなどの方法によりシート状に成形したもの等様々な形態のものとすることができる。
【００５６】
このようにして得られる半導体封止用樹脂組成物を用いた半導体素子の封止方法は、特に限定されるものではなく、例えば通常のトランスファー成形等の公知の成形方法を使用することができる。
【実施例】
【００５７】
本発明を実施例により具体的に説明するが、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。
【００５８】
実施例において得られた水酸化マグネシウム粒子及び酸化マグネシウム粒子の、結晶形状及びＬｃ、メディアン粒子径（レーザ回折散乱式粒度分布測定）、水酸化マグネシウム中の不純物元素の質量、純度、及びα線放出量は、以下の方法によって測定した。
【００５９】
（１）結晶形状及びＬｃの測定
結晶形状は走査型電子顕微鏡により観察した。また、走査型電子顕微鏡観察において視野中最大の長さを有する粒子のＬｃを測定した。
【００６０】
（２）レーザ回折散乱式粒度分布測定
レーザ回折散乱式粒度分布測定装置（商品名：ＭＴ３３００、日機装社製）を使用して、体積基準の累積５０％粒子径（Ｄ５０）を測定した。
【００６１】
（３）水酸化マグネシウム中の不純物元素の質量測定法
測定対象となる不純物元素（Ａｇ、Ａｌ、Ｂ、Ｂａ、Ｂｉ、Ｃａ、Ｃｄ、Ｃｏ、Ｃｒ、Ｃｕ、Ｆｅ、Ｇａ、Ｉｎ、Ｋ、Ｌｉ、Ｍｎ、Ｍｏ、Ｎａ、Ｎｉ、Ｐ、Ｐｂ、Ｓ、Ｓｉ、Ｓｒ、Ｔｉ、Ｔｌ、Ｖ、Ｚｎ及びＺｒ）は、ＩＣＰ発光分光分析装置（商品名：ＳＰＳ−５１００、セイコーインスツルメンツ製）を使用して、試料を酸に溶解した後、質量を測定した。
Ｕ、Ｔｈ及びＲｎは、ＩＣＰ発光分光分析装置（商品名：ＩＣＰ−ＭＳ ＳＰＱ９０００、エスアイアイ・ナノテクノロジー製）を使用して、試料を酸に溶解した後、質量を測定した。
Ｃｌは、分光光度計（商品名：ＵＶ−２５５０、島津製作所製）を使用して、試料を酸に溶解した後、質量を測定した。
【００６２】
（４）純度測定法
水酸化マグネシウムの純度は、１００質量％から上記の「水酸化マグネシウム中の不純物元素の質量測定法」で測定した不純物元素の質量の合計を差し引いた値として算出した。  
【００６３】
（５）α線放出量の測定
低レベルα線測定装置（商品名：ＬＡＣＳ−４０００Ｍ）を使用して、α粒子束密度を測定した。測定条件は以下の通りである。印加電圧:１．９ｋＶ、計数ガス:ＰＲ−１０ガス(Ａｒ９０％、ＣＨ４１０％)１００ｍｌ／分、試料面積:４０００ｃｍ２、全計数時間:９９時間、計数効率:８０％
【００６４】
［実施例１］
＜水酸化マグネシウム粒子の製造＞
水酸化マグネシウム（純度が９５質量％以上であり、α線放出量が０．０２８ｃ/ｃｍ２/ｈであり、かつメディアン粒子径が４．９μｍである）と、水酸化マグネシウムに対して、Ｆｅの添加量が４００ｐｐｍになるような量の酸化鉄（純度が９８.４質量％以上であり、α線放出量が０．００１ｃ/ｃｍ２/ｈであり、かつメディアン粒子径が０．５３μｍである）と、Ｃａの添加量が３００ｐｐｍになるような量の酸化カルシウム（純度が９９．５質量％以上であり、α線放出量が０．００２ｃ/ｃｍ２/ｈであり、かつメディアン粒子径が１．０４μｍである）と、水酸化マグネシウムの濃度が３０重量％になるような量のイオン交換水とを容器に入れて、撹拌した。次いで、得られた白色沈殿を濾過し、水洗、乾燥した。この乾燥物をボールミルで粉砕し、電気炉を用いて１４００℃で２時間焼成した。この焼成物をボールミルで４時間粉砕した後、分級し、酸化マグネシウム粉末を得た。得られた酸化マグネシウム粉末のメディアン粒子径は９．６μｍであり、結晶子径は２９．９×１０−９ｍであった。
【００６５】
得られた酸化マグネシウム粉末を、濃度０．０２ｍｏｌ／Ｌの酢酸１０Ｌを入れた内容積２０Ｌの容器に、酸化物（ＭｇＯ）濃度が１００ｇ／Ｌになるような量で添加した。得られた酸化マグネシウム含有混合溶液を９０℃に保持しながら、高速撹拌機を使用し、タービン羽根の周速を１０ｍ／ｓとして撹拌しながら、４時間水和反応を行った。その後、そのスラリーを種結晶として、最終的に得られる水酸化マグネシウムに換算して２５重量％となる水酸化マグネシウムをスラリー状で添加し、再度酸化マグネシウム粉末を、濃度０．０２ｍｏｌ／Ｌの酢酸１０Ｌを入れた内容積２０Ｌの容器に、種結晶の水酸化マグネシウム及び追加の酸化マグネシウムの合計量が、ＭｇＯとしての濃度が１００ｇ／Ｌになるような量で添加した。得られた酸化マグネシウム含有混合溶液を９０℃に保持しながら、高速撹拌機を使用し、タービン羽根の周速を１０ｍ／ｓとして撹拌しながら、４時間水和反応を行った。最終的に得られる水酸化マグネシウムスラリーをろ過、水洗、乾燥して、水酸化マグネシウム粒子を得た。
【００６６】
得られた水酸化マグネシウム粒子は、水酸化マグネシウムの純度が９９．１質量％であった。
【００６７】
＜評価試験＞
この水酸化マグネシウム粒子を表１に示した割合でエポキシ樹脂に混練し、得られた樹脂組成物のスパイラルフロー及び難燃性を下記の条件で測定した。ここで、スパイラルフローは、熱可塑性樹脂及び熱硬化性樹脂の流動性を表す値である。なお、エポキシ樹脂としては、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂（エポキシ当量１９８）、硬化剤としては、フェノールノボラック樹脂（水酸基当量１０５）、硬化促進剤としては、トリフェニルホスフィン、無機充填材としては、球状溶融シリカをそれぞれ使用した。
【００６８】
【表１】
2013151424.tif 000003
【００６９】
（１）難燃性測定方法
エポキシ樹脂組成物を用いて、厚み１／１６インチの難燃性試験片を作製し（成形条件：温度１７５℃、時間１２０秒間、ポストキュア１７５℃×６時間）、ＵＬ−９４  Ｖ−０規格の方法に準じて難燃性を評価した。なお、「Ｘ」は、Ｖ−０の規格より悪かったものである。
【００７０】
（２）スパイラルフロー測定方法
スパイラルフロー測定用金型を用い、温度１７５℃、圧力６ＭＰａの条件で、ＥＭＭＩ  １−６６に準じてスパイラルフロー値を測定した。
【００７１】
［実施例２］
水酸化マグネシウム（純度が９５質量％以上であり、α線放出量が０．０４９ｃ/ｃｍ２/ｈであり、かつメディアン粒子径が５．０μｍである）と、水酸化マグネシウムに対して、Ｆｅの添加量が４５０ｐｐｍになるような量の酸化鉄と、Ｃａの添加量が７００ｐｐｍになるような量の酸化カルシウムと、水酸化マグネシウムの濃度が３０重量％になるような量のイオン交換水とを容器に入れて、撹拌した。なお、酸化鉄及び酸化カルシウムは、実施例１で用いたものと同じである。次いで、得られた白色沈殿を濾過し、水洗、乾燥した。この乾燥物をボールミルで粉砕し、電気炉を用いて１４００℃で２時間焼成した。この焼成物をボールミルで８時間粉砕した後、分級し、酸化マグネシウム粉末を得た。得られた酸化マグネシウム粉末のメディアン粒子径は６．８μｍであり、結晶子径は２７．６×１０−９ｍであった。
【００７２】
得られた酸化マグネシウム粉末を、濃度０．０３ｍｏｌ／Ｌの酢酸１０Ｌを入れた内容積２０Ｌの容器に、酸化物（ＭｇＯ）濃度が１００ｇ／Ｌになるような量で添加した。得られた酸化マグネシウム含有混合溶液を９０℃に保持しながら、高速撹拌機を使用し、タービン羽根の周速を１０ｍ／ｓとして撹拌しながら、４時間水和反応を行った。その後、濾過、水洗、乾燥を行い、水酸化マグネシウム粒子を得た。
【００７３】
得られた水酸化マグネシウム粒子は、水酸化マグネシウムの純度が９８．７質量％であった。
【００７４】
［実施例３］
実施例２で用いた水酸化マグネシウム（純度が９５質量％以上であり、α線放出量が０．０４９ｃ/ｃｍ２/ｈであり、かつメディアン粒子径が５．０μｍである）と、水酸化マグネシウムに対して、Ｆｅの添加量が５０ｐｐｍになるような量の酸化鉄と、Ｃａの添加量が２００ｐｐｍになるような量の酸化カルシウムと、水酸化マグネシウムの濃度が３０重量％になるような量のイオン交換水とを容器に入れて、撹拌した。なお、酸化鉄及び酸化カルシウムは、実施例１で用いたものと同じである。次いで、得られた白色沈殿を濾過し、水洗、乾燥した。この乾燥物をボールミルで粉砕し、電気炉を用いて１４００℃で２時間焼成した。この焼成物をボールミルで８時間粉砕した後、分級し、酸化マグネシウム粉末を得た。得られた酸化マグネシウム粉末のメディアン粒子径は５．８μｍであり、結晶子径は２６．６×１０−９ｍであった
【００７５】
得られた酸化マグネシウム粉末を、濃度０．０３ｍｏｌ／Ｌの酢酸１０Ｌを入れた内容積２０Ｌの容器に、酸化物（ＭｇＯ）濃度が１００ｇ／Ｌになるような量で添加した。得られた酸化マグネシウム含有混合溶液を９０℃に保持しながら、高速撹拌機を使用し、タービン羽根の周速を１０ｍ／ｓとして撹拌しながら、４時間水和反応を行った。その後、濾過、水洗、乾燥を行い、水酸化マグネシウム粒子を得た。
【００７６】
得られた水酸化マグネシウム粒子は、水酸化マグネシウムの純度が９８．９質量％であった。
【００７７】
［実施例４］
実施例２で用いた水酸化マグネシウム（純度が９５質量％以上であり、α線放出量が０．０４９ｃ/ｃｍ２/ｈであり、かつメディアン粒子径が５．０μｍである）と、水酸化マグネシウムに対して、Ｆｅの添加量が２００ｐｐｍになるような量の酸化鉄と、Ｃａの添加量が５０ｐｐｍになるような量の酸化カルシウムと、水酸化マグネシウムの濃度が３０重量％になるような量のイオン交換水とを容器に入れて、撹拌した。次いで、得られた白色沈殿を濾過し、水洗、乾燥した。なお、酸化鉄及び酸化カルシウムは、実施例１で用いたものと同じである。この乾燥物をボールミルで粉砕し、電気炉を用いて１４００℃で２時間焼成した。この焼成物をボールミルで８時間粉砕した後、分級し、酸化マグネシウム粉末を得た。得られた酸化マグネシウム粉末のメディアン粒子径は６．４μｍであり、結晶子径は２６．８×１０−９ｍであった。
【００７８】
得られた酸化マグネシウム粉末を、濃度０．０３ｍｏｌ／Ｌの酢酸１０Ｌを入れた内容積２０Ｌの容器に、酸化物（ＭｇＯ）濃度が１００ｇ／Ｌになるような量で添加した。得られた酸化マグネシウム含有混合溶液を９０℃に保持しながら、高速撹拌機を使用し、タービン羽根の周速を１０ｍ／ｓとして撹拌しながら、４時間水和反応を行った。その後、濾過、水洗、乾燥を行い、水酸化マグネシウム粒子を得た。
【００７９】
得られた水酸化マグネシウム粒子は、水酸化マグネシウムの純度が９８．８質量％であった。
【００８０】
［実施例５］
実施例２で用いた水酸化マグネシウム（純度が９５質量％以上であり、α線放出量が０．０４９ｃ/ｃｍ２/ｈであり、かつメディアン粒子径が５．０μｍである）と、水酸化マグネシウムに対して、Ｆｅの添加量が４００ｐｐｍになるような量の酸化鉄と、Ｃａの添加量が６００ｐｐｍになるような量の酸化カルシウムと、水酸化マグネシウムの濃度が３０重量％になるような量のイオン交換水とを容器に入れて、撹拌した。なお、酸化鉄及び酸化カルシウムは、実施例１で用いたものと同じである。次いで、得られた白色沈殿を濾過し、水洗、乾燥した。この乾燥物をボールミルで粉砕し、電気炉を用いて１４００℃で２時間焼成した。この焼成物をボールミルで８時間粉砕した後、分級し、酸化マグネシウム粉末を得た。得られた酸化マグネシウム粉末のメディアン粒子径は６．５μｍであり、結晶子径は２９．１×１０−９ｍであった。
【００８１】
得られた酸化マグネシウム粉末を、濃度０．０３ｍｏｌ／Ｌの硝酸１０Ｌを入れた内容積２０Ｌの容器に、酸化物（ＭｇＯ）濃度が１００ｇ／Ｌになるような量で添加した。得られた酸化マグネシウム含有混合溶液を９０℃に保持しながら、高速撹拌機を使用し、タービン羽根の周速を１０ｍ／ｓとして撹拌しながら、４時間水和反応を行った。その後、濾過、水洗、乾燥を行い、水酸化マグネシウム粒子を得た。
【００８２】
得られた水酸化マグネシウム粒子は、水酸化マグネシウムの純度が９９．０質量％であった。
【００８３】
［比較例１］
水酸化マグネシウム（純度が９５質量％以上であり、α線放出量が０．０８２ｃ/ｃｍ２/ｈであり、かつメディアン粒子径が５．１μｍである）と、水酸化マグネシウムに対して、Ｆｅの添加量が４５０ｐｐｍになるような量の酸化鉄と、Ｃａの添加量が７００ｐｐｍになるような量の酸化カルシウムと、水酸化マグネシウムの濃度が３０重量％になるような量のイオン交換水とを容器に入れて、撹拌した。なお、酸化鉄及び酸化カルシウムは、実施例１で用いたものと同じである。次いで、得られた白色沈殿を濾過し、水洗、乾燥した。この乾燥物をボールミルで粉砕し、電気炉を用いて１４００℃で２時間焼成した。この焼成物をボールミルで８時間粉砕した後、分級し、酸化マグネシウム粉末を得た。得られた酸化マグネシウム粉末のメディアン粒子径は７．２μｍであり、結晶子径は２８．４×１０−９ｍであった。
【００８４】
得られた酸化マグネシウム粉末を、濃度０．０３ｍｏｌ／Ｌの酢酸１０Ｌを入れた内容積２０Ｌの容器に、酸化物（ＭｇＯ）濃度が１００ｇ／Ｌになるような量で添加した。得られた酸化マグネシウム含有混合溶液を９０℃に保持しながら、高速撹拌機を使用し、タービン羽根の周速を１０ｍ／ｓとして撹拌しながら、４時間水和反応を行った。その後、濾過、水洗、乾燥を行い、水酸化マグネシウム粒子を得た。
【００８５】
得られた水酸化マグネシウム粒子は、水酸化マグネシウムの純度が９８．８質量％であった。
【００８６】
［比較例２］
実施例１で用いた水酸化マグネシウム（純度が９５質量％以上であり、α線放出量が０．０２８ｃ/ｃｍ２/ｈであり、かつメディアン粒子径が４．９μｍである）と、水酸化マグネシウムに対して、Ｆｅの添加量が１５００ｐｐｍになるような量の酸化鉄と、Ｃａの添加量が８００ｐｐｍになるような量の酸化カルシウムと、水酸化マグネシウムの濃度が３０重量％になるような量のイオン交換水とを容器に入れて、撹拌した。なお、酸化鉄及び酸化カルシウムは、実施例１で用いたものと同じである。次いで、得られた白色沈殿を濾過し、水洗、乾燥した。この乾燥物をボールミルで粉砕し、電気炉を用いて１４００℃で２時間焼成した。この焼成物をボールミルで８時間粉砕した後、分級し、酸化マグネシウム粉末を得た。得られた酸化マグネシウム粉末のメディアン粒子径は６．５μｍであり、結晶子径は２５．４×１０−９ｍであった。
【００８７】
得られた酸化マグネシウム粉末を、濃度０．０３ｍｏｌ／Ｌの酢酸１０Ｌを入れた内容積２０Ｌの容器に、酸化物（ＭｇＯ）濃度が１００ｇ／Ｌになるような量で添加した。得られた酸化マグネシウム含有混合溶液を９０℃に保持しながら、高速撹拌機を使用し、タービン羽根の周速を１０ｍ／ｓとして撹拌しながら、４時間水和反応を行った。その後、濾過、水洗、乾燥を行い、水酸化マグネシウム粒子を得た。
【００８８】
得られた水酸化マグネシウム粒子は、水酸化マグネシウムの純度が９８．２質量％であった。
【００８９】
［比較例３］
実施例１で用いた水酸化マグネシウム（純度が９５質量％以上であり、α線放出量が０．０２８ｃ/ｃｍ２/ｈであり、かつメディアン粒子径が４．９μｍである）と、水酸化マグネシウム中のＦｅの添加量が４５０ｐｐｍになるような量の酸化鉄と、Ｃａの添加量が１５００ｐｐｍになるような量の酸化カルシウムと、水酸化マグネシウムの濃度が３０重量％になるような量のイオン交換水とを容器に入れて、撹拌した。なお、酸化鉄及び酸化カルシウムは、実施例１で用いたものと同じである。次いで、得られた白色沈殿を濾過し、水洗、乾燥した。この乾燥物をボールミルで粉砕し、電気炉を用いて１４００℃で２時間焼成した。この焼成物をボールミルで８時間粉砕した後、分級し、酸化マグネシウム粉末を得た。得られた酸化マグネシウム粉末の体積基準の５０％粒子径は７．２μｍであり、結晶子径は２８．４×１０−９ｍであった。
【００９０】
得られた酸化マグネシウム粉末を、濃度０．０３ｍｏｌ／Ｌの酢酸１０Ｌを入れた内容積２０Ｌの容器に、酸化物（ＭｇＯ）濃度が１００ｇ／Ｌになるような量で添加した。得られた酸化マグネシウム含有混合溶液を９０℃に保持しながら、高速撹拌機を使用し、タービン羽根の周速を１０ｍ／ｓとして撹拌しながら、４時間水和反応を行った。その後、濾過、水洗、乾燥を行い、水酸化マグネシウム粒子を得た。
【００９１】
得られた水酸化マグネシウム粒子は、水酸化マグネシウムの純度が９８．１質量％であった。
【００９２】
実施例及び比較例で得られた水酸化マグネシウム粒子について、純度、結晶形状、Ｌｃ、ｄ（メディアン粒子径）、Ｆｅ量、Ｃａ量、Ｕ、Ｔｈ及びＲｎの合計量、並びにＬｃ／ｄを表２にまとめる。また、実施例及び比較例で得られた水酸化マグネシウム粒子についてのα線放出量、並びに実施例及び比較例で得られた水酸化マグネシウム粒子を用いた樹脂組成物について、スパイラルフロー及び難燃性を表３にまとめる。
【００９３】
【表２】
2013151424.tif 000004
【００９４】
【表３】
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【００９５】
表２及び表３の結果からも明らかなように、本発明の水酸化マグネシウムは、Ｌｃが０．５〜６．０μｍであり、Ｌｃ／ｄが５０％以上であり、α線放出量が０．０２０ｃ/ｃｍ２/ｈ以下であり、純度が９８．０質量％以上であった。また、本発明の水酸化マグネシウム粒子を難燃剤として添加した際、従来の水酸化マグネシウム粒子よりもスパイラルフローが大きく流動性が良好であることが確認された。一方、比較例の水酸化マグネシウム粒子は、α線放出量が大きいものであるか、添加剤として樹脂に混練した際、難燃性や流動性が悪いものであった。
【産業上の利用可能性】
【００９６】
本発明の水酸化マグネシウム粒子は、α線放出量が少なく、微細粒子や、不定形な粒子を含有しないため粒子全体が均一な結晶形状のもので構成されていることから、樹脂への親和性が良好である。以上のことから、本発明の水酸化マグネシウム粒子は、α線対策の問題に対応可能であると同時に、難燃性、及び、樹脂に対する流動性に優れている。したがって、トランジスタ、ＩＣ、ＬＳＩ等の半導体装置の封止用樹脂組成物のための充填材として極めて有用である。
【図１】
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