【手続補正書】
【提出日】平成28年7月4日(2016.7.4)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
触媒ナノ粒子を有する触媒構造体の製造方法において
周囲条件で溶媒中の前駆体化合物の溶液を提供する工程と；
周囲条件で溶媒中の少なくとも１ｍ２／ｇの比表面積を有する支持体の懸濁液を提供する工程と；
任意選択的に前記支持体の前記懸濁液を超音波処理する工程と；
前記前駆体化合物の前記溶液と前記支持体の前記懸濁液とを混合する工程と；
超臨界または亜臨界状態での反応性溶媒を提供する工程と；
前記超臨界または亜臨界の反応性溶媒中で前記前駆体化合物の前記溶液と前記支持体の前記懸濁液との混合物を混ぜ合わせて反応液を形成する工程と；
前記反応液を、入口を通して反応管へ注入する工程と
前記反応管において前記超臨界または亜臨界反応性溶媒中での前記前駆体化合物の反応を可能にし、前記触媒ナノ粒子を前記支持体上に形成して前記触媒構造体を提供する工程と；
前記触媒構造体を、出口を通して前記反応管から取り出す工程と
を含むことを特徴とする方法。
【請求項２】
請求項１に記載の方法において、前記反応が連続条件下に行われることを特徴とする方法。
【請求項３】
請求項１または２に記載の方法において、前記反応管が１つ以上の追加の入口を第１入口の下流に含むことを特徴とする方法。
【請求項４】
請求項１〜３のいずれか一項に記載の方法において、滞留時間が約２秒〜約１０秒の範囲にあることを特徴とする方法。
【請求項５】
請求項１〜４のいずれか一項に記載の方法において、前記反応管が、前記入口と前記出口との間に冷却区域を含むことを特徴とする方法。
【請求項６】
請求項１〜５のいずれか一項に記載の方法において、前記反応性溶媒が、前記反応性溶媒の臨界点の温度（Ｔｃｒ）より１００℃低いもしくは１００℃以内低い温度、またはＴｃｒより高い温度を有し、前記反応性溶媒が、反応性溶媒の臨界点の圧力（Ｐｃｒ）より３０％低いもしくは３０％以内低い圧力、またはＴｃｒより高い圧力にあることを特徴とする方法。
【請求項７】
請求項１〜６のいずれか一項に記載の方法において、前記反応性溶媒が前記反応性溶媒のＴｃｒより高い温度を有し、前記反応性溶媒が前記反応性溶媒のＰｃｒより高い圧力にあることを特徴とする方法。
【請求項８】
請求項１〜７のいずれか一項に記載の方法において、前記触媒ナノ粒子が、遷移金属、ランタニド、Ｓｃ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｇｄ、Ｙ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｒｕ、Ｒｈ、Ｐｄ、Ａｇ、Ｃｄ、Ｐｔ、Ａｕ、Ｉｒ、Ｗ、Ｓｒまたはそれらの組み合わせなどの、金属性であることを特徴とする方法。
【請求項９】
請求項８に記載の方法において、前記前駆体化合物が、Ｈ２ＰｔＣｌ６・６Ｈ２Ｏ、Ｈ２ＰｔＣｌ６・ｘＨ２Ｏ、ＰｔＣｌ２、ＰｔＣｌ４、ＰｔＯ２、シス−ジクロロビス（ピリジン）白金（ＩＩ）、白金（ＩＩ）アセチルアセトネート（Ｐｔ（Ｃ５Ｈ７Ｏ２）２）（Ｐｔ（ａｃａｃ）２としても知られる）、ＰｔＢｒ２、ＰｔＩ２、ジクロロ（エチレンジアミン）白金（ＩＩ）（Ｈ２ＮＣＨ２ＣＨ２ＮＨ２）ＰｔＣｌ２）、トランス−白金（ＩＩ）ジアミンジクロリド（Ｐｔ（ＮＨ３）２Ｃｌ２）、酸化白金（ＩＶ）水和物（ＰｔＯ２・ｘＨ２Ｏ）、ヘキサクロロ白金（ＩＶ）酸アンモニウム（（ＮＨ４）２ＰｔＣｌ６）、ヘキサクロロ白金（ＩＶ）酸カリウム（Ｋ２ＰｔＣｌ６）、ＲｕＣｌ３、Ｒｕ（ａｃａｃ）３、塩化ルテニウム（ＩＩＩ）水和物（ＲｕＣｌ３・ｘＨ２Ｏ）、ヨウ化ルテニウム（ＲｕＩ３）、酸化ルテニウム（ＩＶ）水和物（ＲｕＯ２・ｘＨ２Ｏ）、臭化ルテニウム（ＩＩＩ）（ＲｕＢｒ３）、塩化ヘキサアミンルテニウム（ＩＩ）（［Ｒｕ（ＮＨ３）６］Ｃｌ２）またはそれらの組み合わせから選択されることを特徴とする方法。
【請求項１０】
請求項１〜７のいずれか一項に記載の方法において、前記触媒ナノ粒子が金属化合物を含むことを特徴とする方法。
【請求項１１】
請求項１０に記載の方法において、前記金属化合物が、元素の周期表の族１３、１４、１５または１６からの原子などの、金属原子とパートナー原子、および／または配位子分子とを含むことを特徴とする方法。
【請求項１２】
請求項１０または１１に記載の方法において、前記金属が遷移金属またはランタニドであることを特徴とする方法。
【請求項１３】
請求項１０または１１に記載の方法において、前記パートナー原子が、ホウ素（Ｂ）、炭素（Ｃ）、ケイ素（Ｓｉ）、ゲルマニウム（Ｇｅ）、窒素（Ｎ）、リン（Ｐ）、ヒ素（Ａｓ）、アンチモン（Ｓｂ）、酸素（Ｏ）、硫黄（Ｓ）、セレン（Ｓｅ）、テルル（Ｔｅ）、ハロゲンまたはそれらの組み合わせから選択されることを特徴とする方法。
【請求項１４】
請求項１０〜１３のいずれか一項に記載の方法において、前記金属化合物が、ＭｇＯ、ＣｏｘＯｙ、ＦｅｘＯｙ、Ｆｅ２Ｏ３／ＮｉＯ、ＹｘＦｅｙＯｚ、ＦｅＴｉＯ３、ＣｕＦｅ２Ｏ４、ＺｎＦｅ２Ｏ４、ＺｒＦｅ２、ＣｕＺｎＦｅ４Ｏ４、Ｚｒ４Ｓｃ１Ｆｅ１０、ＴｉＯ２、ＣｅＯ２、ＺｒＯ２、ＭｏｘＳｙ、ＣｏＳｘ−ＭｏＳ２、Ｆｅ１−ｘＳｘ、Ｎｉ（Ｃｏ）Ｍｏ１−ｘＷｘＳ２またはそれらの組み合わせから選択されることを特徴とする方法。
【請求項１５】
請求項１〜１４のいずれか一項に記載の方法において、前記支持体の前記懸濁液および／または前記反応性溶媒が分散剤を含むことを特徴とする方法。
【請求項１６】
請求項１〜１５のいずれか一項に記載の方法において、前記反応性溶媒が還元性溶媒または酸化性溶媒であることを特徴とする方法。
【請求項１７】
請求項１〜１６のいずれか一項に記載の方法において、前記反応性溶媒が、エタノール、メタノール、イソプロパノール、エチレングリコールまたはそれらの組み合わせであることを特徴とする方法。
【請求項１８】
請求項１〜１７のいずれか一項に記載の方法において、前記前駆体化合物対前記支持体の比が１：１００〜１００：１の範囲にあることを特徴とする方法。
【請求項１９】
請求項１〜１８のいずれか一項に記載の方法において、前記支持体の前記比表面積が、少なくとも１００ｍ２／ｇなどの、少なくとも１０ｍ２／ｇであることを特徴とする方法。
【請求項２０】
請求項１〜１９のいずれか一項に記載の方法において、前記反応性溶媒が、前記支持体を活性化させるための成分を含むことを特徴とする方法。
【請求項２１】
請求項１〜２０のいずれか一項に記載の方法において、前記支持体が、グラフェン、還元された酸化グラフェン、酸化グラフェン、カーボンナノチューブ（ＣＮＴ）、カーボンブラックまたはカーボンエアロゲルから選択されるものなどの、カーボン材料であることを特徴とする方法。
【請求項２２】
請求項２０または２１に記載の方法において、前記成分がＨ２Ｏ、Ｈ２Ｏ２、Ｈ２ＳＯ４、ＨＮＯ３、またはそれらの組み合わせであることを特徴とする方法。
【請求項２３】
請求項１〜２０のいずれか一項に記載の方法において、前記支持体が、エアロゲル、セラミック材料、金属、金属合金、ゼオライト、炭化タングステン、金属酸化物および金属硫化物から選択されることを特徴とする方法。
【請求項２４】
前記前駆体化合物の前記溶液と前記支持体の前記懸濁液との混合物の混合剤を前記反応管で冷却して前記混合剤を液化するという工程をさらに含むことを特徴とする請求項５〜２３のいずれか一項に記載の方法。
【請求項２５】
請求項１〜２４のいずれか一項に記載の方法において、前記触媒ナノ粒子のサイズが、約１〜１０ｎｍまたは約１〜約５ｎｍなどの、約１ｎｍ〜約５０ｎｍの範囲にあることを特徴とする方法。
【請求項２６】
請求項１〜２５のいずれか一項に記載の方法において、前記触媒ナノ粒子が単分散であることを特徴とする方法。
【請求項２７】
請求項２６に記載の方法において、前記触媒ナノ粒子が５０％以下の標準偏差の直径を有することを特徴とする方法。