【手続補正書】
【提出日】平成28年6月2日(2016.6.2)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
ＹＯ２及びＸ２Ｏ３を含むＣＨＡ型骨格構造を有するゼオライト材料の製造方法であって、前記方法が、以下の工程：
（１）１種以上のＹＯ２源、１種以上のＸ２Ｏ３源、及び構造指向剤として、１種以上のテトラアルキルアンモニウムカチオンＲ１Ｒ２Ｒ３Ｒ４Ｎ＋−含有化合物を含む混合物を供給する工程、
（２）ＣＨＡ型骨格構造を有するゼオライト材料を得るために、工程（１）において得られた混合物を結晶化する工程、を含み、
Ｙは四価の元素であり、Ｘは三価の元素であり、
Ｒ１、Ｒ２及びＲ３は、互いに独立してアルキルを表し、
Ｒ４は、シクロアルキルを表し、
工程（１）において供給される前記混合物が、種結晶を含み、且つ
工程（１）において供給される前記混合物は、実質的な量のＺ２Ｏ５源を少しも含まず、ＺはＰである方法。
【請求項２】
Ｒ１、Ｒ２及びＲ３が、互いに独立して（Ｃ１−Ｃ６）アルキルを表す請求項１に記載の方法。
【請求項３】
Ｒ４が、５〜８員環のシクロアルキルを表す請求項１又は２に記載の方法。
【請求項４】
前記１種以上のテトラアルキルアンモニウムカチオンＲ１Ｒ２Ｒ３Ｒ４Ｎ＋−含有化合物が、１種以上のＮ，Ｎ，Ｎ−トリ（Ｃ１−Ｃ４）アルキル−（Ｃ５−Ｃ７）シクロアルキルアンモニウム化合物を含む請求項１〜３のいずれか１項に記載の方法。
【請求項５】
前記１種以上のテトラアルキルアンモニウムカチオンＲ１Ｒ２Ｒ３Ｒ４Ｎ＋−含有化合物が、塩である請求項１〜４のいずれか１項に記載の方法。
【請求項６】
Ｙが、Ｓｉ、Ｓｎ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｇｅ及びそれらの２種以上の混合物からなる群から選択される請求項１〜５のいずれか１項に記載の方法。
【請求項７】
前記１種以上のＹＯ２源が、ヒュームドシリカ、シリカヒドロゾル、反応性アモルファス固体シリカ、シリカゲル、ケイ酸、水ガラス、メタケイ酸ナトリウム水和物、セスキシリケート、ジシリケート、コロイド状シリカ、ケイ酸エステル、及びそれらの２種以上の混合物からなる群から選択される１種以上の化合物を含む請求項１〜６のいずれか１項に記載の方法。
【請求項８】
Ｘが、Ａｌ、Ｂ、Ｉｎ、Ｇａ、及びそれらの２種以上の混合物からなる群から選択される請求項１〜７のいずれか１項に記載の方法。
【請求項９】
前記１種以上のＸ２Ｏ３源が、アルミナ、アルミン酸塩、アルミニウム塩、及びそれらの２種以上の混合物からなる群から選択される１種以上の化合物を含む請求項１〜８のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１０】
工程（１）による前記混合物の前記ＹＯ２：Ｘ２Ｏ３モル比が、０．５〜５００の範囲である請求項１〜９のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１１】
工程（１）による前記混合物が、さらに１種以上の溶媒を含む請求項１〜１０のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１２】
工程（１）による前記混合物のＨ２Ｏ：ＹＯ２モル比が、３〜５０の範囲である請求項１〜１１のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１３】
工程（１）により供給される前記混合物において、前記１種以上のテトラアルキルアンモニウムカチオンＲ１Ｒ２Ｒ３Ｒ４Ｎ＋：ＹＯ２のモル比が、０．０５〜３の範囲である請求項１〜１２のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１４】
工程（１）において供給される前記混合物が、ＹＯ２の１００質量％に基づいて、３質量％以下の１種以上の金属Ｍを含み、Ｍは、ナトリウム又はカリウムを表す請求項１〜１３のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１５】
工程（１）による前記混合物が、さらにＣＨＡ型骨格構造における前記Ｙ原子、及び／又は前記Ｘ原子の少なくとも一部の同形置換に適している１種以上の元素の１種以上の供給源を含む請求項１〜１４のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１６】
ＹＯ２の、前記同形置換に適している１種以上の元素に対するモル比が、５〜２００の範囲である請求項１〜１５のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１７】
工程（２）における前記結晶化が、前記混合物の加熱を含む請求項１〜１６のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１８】
工程（２）における前記結晶化を、ソルボサーマル条件下で行う請求項１〜１７のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１９】
工程（２）における前記結晶化が、０．５〜５０日間の範囲の期間の前記混合物の加熱を含む請求項１〜１８のいずれか１項に記載の方法。
【請求項２０】
工程（２）における前記結晶化が、前記混合物を撹拌することを含む請求項１〜１９のいずれか１項に記載の方法。
【請求項２１】
さらに以下の工程：
（３）前記ゼオライト材料を分離する工程、及び／又は
（４）前記ゼオライト材料を洗浄する工程、及び／又は
（５）前記ゼオライト材料を乾燥する工程、及び／又は
（６）前記ゼオライト材料にイオン交換処理を行う工程、
の１工程以上を含み、
前記工程（３）及び／又は工程（４）及び／又は工程（５）及び／又は工程（６）は、任意の順序で実施することができる請求項１〜２０のいずれか１項に記載の方法。
【請求項２２】
少なくとも１工程の工程（６）において、前記ゼオライト骨格に含まれる１種以上のイオン性非骨格元素を、イオン交換する請求項２１に記載の方法。
【請求項２３】
工程（１）による前記混合物における前記種結晶の量が、前記少なくとも１種のＹＯ２源におけるＹＯ２の１００質量％に基づいて、０．１〜２０質量％の範囲である請求項２２に記載の方法。
【請求項２４】
工程（１）において供給される前記混合物が、実質的な量のトリメチルベンジルアンモニウム含有化合物を含まない請求項１〜２３のいずれか１項に記載の方法。
【請求項２５】
請求項１〜２４のいずれか１項に記載の方法により得られる、及び／又は得られたＣＨＡ型骨格構造を有する合成ゼオライト材料であって、前記ＣＨＡ型骨格構造が、ＹＯ２及びＸ２Ｏ３を含み、前記ＣＨＡ型骨格が、実質的な量のＰ及び／又はＡｓを含まない合成ゼオライト材料。
【請求項２６】
ＹＯ２及びＸ２Ｏ３を含むＣＨＡ型骨格構造を有する合成ゼオライト材料であって、
Ｙは四価の元素であり、Ｘは三価の元素であり、
前記材料が、少なくとも以下の反射：
【表１】
2015529608.tif 000001
［表中、１００％は、Ｘ線粉末回折パターンにおける最大ピークの強度に関連する。］
を含むＸ線回折パターンを有し、
前記ゼオライト材料のＩＲ−スペクトルが、
３，５５０〜３，６６０ｃｍ−１の範囲の第１吸収帯（Ｂ’１）、
３，４５０〜３，５４５ｃｍ−１の範囲の第２吸収帯（Ｂ’２）、
１，８００〜１，９３０ｃｍ−１の範囲の第３吸収帯（Ｂ’３）、を含み、
前記第１吸収帯の最大吸光度の、前記第３吸収帯の最大吸光度に対する比Ｂ’１：Ｂ’３が、０．３０〜２．５の範囲に含まれ、且つ
前記第２吸収帯の最大吸光度の、前記第３吸収帯の最大吸光度に対する比Ｂ’２：Ｂ’３が、０．１〜３．０の範囲に含まれる合成ゼオライト材料。
【請求項２７】
前記合成されたままの未処理のゼオライト材料の２７Ａｌ  ＭＡＳ  ＮＭＲが、
５２．３〜５８．６ｐｐｍの範囲の第１ピーク（Ｐ１）、及び
−２．３〜−４．１ｐｐｍの範囲の第２ピーク（Ｐ２）を含み、
前記ゼオライト材料の２７Ａｌ  ＭＡＳ  ＮＭＲにおける第１ピーク及び第２ピークの積分が、１：（０〜０．２２）の範囲に含まれる積分値比Ｐ１：Ｐ２を示す請求項２５又は２６に記載のゼオライト材料。
【請求項２８】
前記ＣＨＡ型骨格が、実質的な量のＰ及び／又はＡｓを含まない請求項２５〜２７のいずれか１項に記載のゼオライト材料。
【請求項２９】
前記ＹＯ２：Ｘ２Ｏ３モル比が、２〜２００の範囲である請求項２５〜２８のいずれか１項に記載のゼオライト材料。
【請求項３０】
Ｙが、Ｓｉ、Ｓｎ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｇｅ及びそれらの２種以上の混合物からなる群から選択される請求項２５〜２９のいずれか１項に記載のゼオライト材料。
【請求項３１】
Ｘが、Ａｌ、Ｂ、Ｉｎ、Ｇａ、及びそれらの２種以上の混合物からなる群から選択される請求項２５〜３０のいずれか１項に記載のゼオライト材料。
【請求項３２】
前記ゼオライト材料が、（Ｎｉ（ｄｅｔａ）２）−ＵＴ−６、チャバザイト、｜Ｌｉ−Ｎａ｜［Ａｌ−Ｓｉ−Ｏ］−ＣＨＡ、ＤＡＦ−５、Ｄｅｈｙｄ．Ｎａ−チャバザイト、Ｋ−チャバザイト、ＬＺ−２１８、Ｌｉｎｄｅ  Ｄ、Ｌｉｎｄｅ  Ｒ、Ｐｈｉ、ＳＳＺ−６２、ＵｉＯ−２１、ウィルヘンダーソナイト、ＺＫ−１４、ＺＹＴ−６、及びそれらの２種以上の組合せからなる群から選択される１種以上のゼオライトを含む請求項２５〜３１のいずれか１項に記載のゼオライト材料。
【請求項３３】
ＤＩＮ６６１３５に従って測定される前記ゼオライト材料のＢＥＴ表面積が、１００〜８５０ｍ２／ｇの範囲である請求項２５〜３２のいずれか１項に記載のゼオライト材料。
【請求項３４】
請求項２５〜３３のいずれか１項に記載のＣＨＡ型骨格構造を有する合成ゼオライト材料の、モレキュラーシーブとしての、吸着剤としての、イオン交換のための、触媒としての、及び／又は触媒担体としての使用方法。