【手続補正書】
【提出日】平成28年7月12日(2016.7.12)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
第１の非混和性の相が絹ベースの材料を含み、第２の非混和性の相が活性剤を含む、少なくとも２つの非混和性の相を含む絹粒子であって、該第１の非混和性の相が該第２の非混和性の相を封入し、該第２の非混和性の相がリポソームを除外する、絹粒子。
【請求項２】
（ａ）前記第２の非混和性の相が脂質成分を含み、例えば、該脂質成分が油を含む；ならびに／あるいは（ｂ）前記第２の非混和性の相が単一の区画または複数の区画を形成し、必要に応じて、１つまたは複数の該区画のサイズが、約１ｎｍ〜約１０００μｍ、または約５ｎｍ〜約５００μｍの範囲にわたる；ならびに／あるいは（ｃ）前記第２の非混和性の相中に存在する前記活性剤が、疎水性または親油性の分子を含み、必要に応じて、該疎水性または親油性の分子が治療剤、栄養補助食品用薬剤、化粧品用薬剤、着色剤、生菌剤、色素、芳香族化合物、脂肪族化合物（例えば、アルカン、アルケン、アルキン、シクロアルカン、シクロアルケン、およびシクロアルキン）、小分子、またはこれらの任意の組合せを含む；ならびに／あるいは（ｄ）前記絹ベースの材料が添加物を含み、必要に応じて、（ｉ）該添加物が、生体適合性ポリマー；可塑剤（例えば、グリセロール）；刺激応答剤；活性剤、有機小分子または無機小分子；糖類；オリゴ糖；多糖；生物学的高分子、例えば、ペプチド、タンパク質、ならびにペプチド類似体および誘導体；ペプチド模倣体；抗体およびその抗原結合フラグメント；核酸；核酸類似体および誘導体；グリコーゲンまたは他の糖；免疫原；抗原；生物学的材料、例えば、細菌、植物、真菌、または動物細胞から作製された抽出物；動物組織；天然に存在する組成物または合成組成物；ならびにこれらの任意の組合せからなる群から選択される；および／または（ｉｉ）該添加物が、粒子（例えば、プラズモニック粒子を含む、ナノ粒子またはマイクロ粒子）、繊維、管、粉末またはこれらの任意の組合せの形態である；および／または（ｉｉｉ）該添加物が、絹材料、例えば、絹粒子、絹繊維、マイクロサイズの絹繊維、未加工の絹繊維、およびこれらの任意の組合せを含む；および／または（ｉｖ）前記第２の非混和性の相が第３の非混和性の相を封入している；および／または（ｖ）前記絹ベースの材料が、ヒドロゲルの形態で存在する；および／または（ｖｉ）前記絹ベースの材料が、乾燥状態または凍結乾燥状態で存在し、例えば、該凍結乾燥された絹マトリクスが多孔質である；および／または（ｖｉｉ）前記第１の非混和性の相中の前記絹ベースの材料が水溶液中で可溶性である；および／または（ｖｉｉｉ）前記絹ベースの材料中のβシート含有量が、前記絹ベースの材料を水溶液中に溶解しにくくすることができる十分な量に調節される；および／または（ｉｘ）前記絹粒子のサイズが、約１０ｎｍ〜約１０ｍｍ、または約５０ｎｍ〜約５ｍｍの範囲にわたる、請求項１に記載の絹粒子。
【請求項３】
絹ベースの材料中に封入された複数の脂質区画を含む組成物であって、必要に応じて、（ａ）該脂質区画のサイズが、（ｉ）約１ｎｍ〜約１０００μｍ、または約５ｎｍ〜約５００μｍ；または（ｉｉ）約１μｍ〜約１０００μｍ、または約１０μｍ〜約５００μｍ、の範囲にわたる；ならびに／あるいは（ｂ）該脂質区画の該絹ベースの材料に対する体積比が、（ｉ）約１０００：１〜約１：１０００、約５００：１〜約１：５００、または約１００：１〜約１：１００；または（ｉｉ）約１：１〜約１：１０００、約１：５〜約１：５００、または約１：１０〜約１：１００、の範囲にわたる；ならびに／あるいは（ｃ）該絹ベースの材料が、フィルム、シート、ゲルまたはヒドロゲル、メッシュ、マット、不織マット、織物、スキャフォールド、管、厚板またはブロック、繊維、粒子、粉末、３次元構築物、インプラント、発泡体またはスポンジ、針、凍結乾燥された材料、多孔質材料、非多孔質材料、およびこれらの任意の組合せからなる群から選択される形態である；ならびに／あるいは（ｄ）該絹ベースの材料がフィルムを含む；ならびに／あるいは（ｅ）該絹ベースの材料がスキャフォールドを含む；ならびに／あるいは（ｆ）該絹ベースの材料が光学的パターンを含み、例えば、該光学的パターンがホログラムまたは光学機能性を提供する一連のパターンを含む；ならびに／あるいは（ｇ）該脂質区画が活性剤をさらに含み、必要に応じて、該活性剤が疎水性または親油性の分子を含み、例えば、該疎水性または親油性の分子が、治療剤、栄養補助食品用薬剤、化粧品用薬剤、着色剤、生菌剤、色素、芳香族化合物、脂肪族化合物（例えば、アルカン、アルケン、アルキン、シクロアルカン、シクロアルケン、およびシクロアルキン）、小分子、またはこれらの任意の組合せを含む；ならびに／あるいは（ｈ）該絹ベースの材料が添加物を含み、必要に応じて、（ｉ）該添加物が、生体適合性ポリマー；可塑剤（例えば、グリセロール）；刺激応答剤；有機小分子または無機小分子；糖類；オリゴ糖；多糖；生物学的高分子、例えば、ペプチド、タンパク質、ならびにペプチド類似体および誘導体；ペプチド模倣体；抗体およびその抗原結合フラグメント；核酸；核酸類似体および誘導体；グリコーゲンまたは他の糖；免疫原；抗原；生物学的材料、例えば、細菌、植物、真菌、または動物細胞などから作製された抽出物；動物組織；天然に存在する組成物または合成組成物；ならびにこれらの任意の組合せからなる群から選択される；および／または（ｉｉ）該添加物が、粒子、繊維、管、フィルム、ゲル、メッシュ、マット、不織マット、粉末、およびこれらの任意の組合せからなる群から選択される形態である；および／または（ｉｉｉ）該添加物が、絹材料、例えば、絹粒子、絹繊維、マイクロサイズの絹繊維、未加工の絹繊維、およびこれらの任意の組合せを含む；および／または（ｉｖ）該添加物が、バイオポリマー、活性剤、プラズモニック粒子、グリセロール、およびこれらの任意の組合せを含む、組成物。
【請求項４】
請求項１または請求項２に記載の絹粒子の集団を含む組成物であって、必要に応じて、（ａ）エマルジョン、コロイド、クリーム、ゲル、ローション、ペースト、軟膏、リニメント、香膏、液体、固体、フィルム、シート、織物、メッシュ、スポンジ、エアゾール、粉末、スキャフォールド、またはこれらの任意の組合せである；ならびに／あるいは（ｂ）（ｉ）医薬用製品；（ｉｉ）化粧品製品；（ｉｉｉ）パーソナルケア製品；または（ｉｖ）食物製品における使用のために製剤化されている、組成物。
【請求項５】
請求項１または請求項２に記載の絹粒子または請求項３または請求項４に記載の組成物を含む保存に安定した組成物であって、前記組成物が、（ａ）少なくとも１つの凍結融解サイクルに供された後、または（ｂ）ほぼ室温以上の温度で少なくとも約２４時間維持された後、または（ｃ）（ａ）と（ｂ）の両方の後、前記絹粒子の前記第２の非混和性の相中に存在する前記活性剤、または前記脂質成分中に存在する疎水性もしくは親油性の分子がその元の生体活性の少なくとも約３０％を保持し、必要に応じて、（ｉ）前記組成物が光への曝露下で維持される；ならびに／あるいは（ｉｉ）前記組成物が、少なくとも約１０％の相対湿度で維持される；ならびに／あるいは（ｉｉｉ）前記絹粒子または前記組成物の前記絹ベースの材料が乾燥状態である、組成物。
【請求項６】
ａ．ゾル−ゲル転移が生じている絹溶液（該絹溶液が混合可能な状態でとどまる）中に分散した非水滴のエマルジョンを提供するステップと、
ｂ．所定の体積の該エマルジョンを、非水相と接触させ、これによって、該絹溶液が、内部に該非水滴の少なくとも１つが閉じ込められている絹粒子を該非水相中に形成するステップと
を含む、絹粒子を生成する方法であって、必要に応じて、
（ｉ）該ゾル−ゲル転移が少なくとも約１時間、または少なくとも約２時間の間持続する；ならびに／あるいは
（ｉｉ）該絹溶液の該ゾルゲル転移が、超音波処理により誘導され、例えば、該超音波処理が、約５％〜約２０％、または約１０％〜約１５％の振幅で実施される、および／または、該超音波処理の継続時間が約１５秒〜約６０秒、または約３０秒〜約４５秒の間持続する；ならびに／あるいは
（ｉｉｉ）該絹溶液が、約１％（ｗ／ｖ）〜約１５％（ｗ／ｖ）、または約２％（ｗ／ｖ）〜約７％（ｗ／ｖ）の濃度を有する；ならびに／あるいは
（ｉｖ）該方法が、ゾル−ゲル転移が生じている絹フィブロイン溶液に活性剤を添加するステップをさらに含む；ならびに／あるいは
（ｖ）該非水滴が、疎水性または親油性の分子をさらに含み、例えば、該疎水性または親油性の分子が、治療剤、栄養補助食品用薬剤、化粧品用薬剤、着色剤、生菌剤、色素、芳香族化合物、脂肪族化合物（例えば、アルカン、アルケン、アルキン、シクロアルカン、シクロアルケン、およびシクロアルキン）、小分子、またはこれらの任意の組合せを含む；ならびに／あるいは
（ｖｉ）該エマルジョンが、非水性非混和性の相を該絹溶液に添加し、これによって該絹溶液中に分散した該非水滴を形成することによって生成される；ならびに／あるいは
（ｖｉｉ）該所定の体積の該エマルジョンが、該絹粒子の望ましいサイズに実質的に一致する；ならびに／あるいは
（ｖｉｉｉ）該方法が、該絹粒子を該非水相から単離するステップをさらに含む；ならびに／あるいは
（ｉｘ）該方法が、該絹粒子を後処理に供するステップをさらに含み、必要に応じて、該後処理が該絹粒子をフリーズドライするステップ、および／または該粒子中の絹フィブロインの高次構造変化を誘導するステップを含み、該誘導が、例えば、凍結乾燥もしくはフリーズドライ、水アニーリング、水蒸気アニーリング、アルコール浸漬、超音波処理、剪断応力、電気的ゲル化、ｐＨ低下、塩添加、風乾、エレクトロスピニング、伸張、またはこれらの任意の組合せのうちの１種または複数を含む、
方法。
【請求項７】
第１の非混和性の相が絹ベースの材料を含み、第２の非混和性の相が活性剤を含む、少なくとも２つの非混和性の相であって、該第１の非混和性の相が該第２の非混和性の相を封入し、該第２の非混和性の相がリポソームを除外する、少なくとも２つの非混和性の相を含む絹粒子であって、必要に応じて、（ａ）該第２の非混和性の相が脂質成分を含み、例えば、該脂質成分が油を含む；ならびに／あるいは（ｂ）該第２の非混和性の相が単一の区画または複数の区画を形成し、例えば、１つまたは複数の該区画のサイズが、約１μｍ〜約１０００μｍ、または約１０μｍ〜約５００μｍの範囲にわたる；ならびに／あるいは（ｃ）該第２の非混和性の相内に存在する該活性剤が、疎水性または親油性の分子を含み、例えば、該疎水性または親油性の分子が、治療剤、栄養補助食品薬剤、化粧品用薬剤、着色剤、生菌剤、色素、芳香族化合物、脂肪族化合物（例えば、アルカン、アルケン、アルキン、シクロアルカン、シクロアルケン、およびシクロアルキン）、またはこれらの任意の組合せを含む；ならびに／あるいは（ｄ）該絹ベースの材料が添加物を含み、例えば、該添加物が、バイオポリマー、活性剤、プラズモニック粒子、グリセロール、およびこれらの任意の組合せを含む；ならびに／あるいは（ｅ）該第２の非混和性の相が第３の非混和性の相を封入している；ならびに／あるいは（ｆ）該絹ベースの材料が、ヒドロゲルの形態で存在する；ならびに／あるいは（ｇ）該絹ベースの材料が、乾燥状態または凍結乾燥状態で存在し、例えば、該凍結乾燥された絹マトリクスが多孔質である；ならびに／あるいは（ｈ）該第１の非混和性の相内の該絹ベースの材料が、水溶液中で可溶性であるか、そのβシート含有量が、該絹ベースの材料を水溶液中に溶解しにくくすることができる十分な量に調節される；ならびに／あるいは（ｉ）該絹粒子のサイズが、約０．１ｍｍ〜約１０ｍｍ、または約０．５ｍｍ〜約５ｍｍの範囲にわたる、絹粒子。
【請求項８】
請求項７に記載の絹粒子の集団を含む保存に安定した組成物であって、必要に応じて、（ａ）前記組成物が、エマルジョン、コロイド、クリーム、ゲル、ローション、ペースト、軟膏、リニメント、香膏、液体、固体、フィルム、シート、織物、メッシュ、スポンジ、エアゾール、粉末、またはこれらの任意の組合せである；ならびに／あるいは（ｂ）前記組成物が、医薬用製品、化粧品製品または食物製品における使用のために製剤化されている、組成物。
【請求項９】
請求項７に記載の絹粒子または請求項３に記載の組成物を含む保存に安定した組成物であって、前記組成物が、（ａ）少なくとも１つの凍結融解サイクルに供される場合、または（ｂ）ほぼ室温以上の温度で少なくとも約２４時間維持される場合、または（ｃ）（ａ）と（ｂ）の両方である場合、前記絹粒子の前記第２の非混和性の相中に存在する前記活性剤、または前記脂質成分中に存在する疎水性もしくは親油性の分子がその元の生体活性の少なくとも約３０％を保持し、必要に応じて（ｉ）前記組成物が、光への曝露下で維持される；ならびに／あるいは（ｉｉ）前記組成物が、少なくとも約１０％の相対湿度で維持される；ならびに／あるいは（ｉｉｉ）架橋した絹マトリクスが乾燥状態である、組成物。
【請求項１０】
ａ．ゾル−ゲル転移が生じている絹溶液（該絹溶液が混合可能な状態でとどまる）中に分散した非水滴のエマルジョンを提供するまたは得るステップと、
ｂ．所定の体積の該エマルジョンを非水性相と接触させ、これによって該絹溶液が該非水滴およびゲルの少なくとも１種を閉じ込め、該非水性相中に分散した絹粒子を形成するステップと
を含む、絹粒子を生成する方法であって、必要に応じて、
（ｉ）該ゾル−ゲル転移が、少なくとも約１時間、または少なくとも約２時間の間持続する；ならびに／あるいは（ｉｉ）該絹溶液の該ゾル−ゲル転移が、超音波処理により誘導され、例えば、該超音波処理が、約５％〜約２０％、または約１０％〜約１５％の振幅で実施される；および／または該超音波処理の継続時間が、約１５秒〜約６０秒、または約３０秒〜約４５秒の間持続する；ならびに／あるいは（ｉｉｉ）該絹溶液が、約１％（ｗ／ｖ）〜約１５％（ｗ／ｖ）、または約２％（ｗ／ｖ）〜約７％（ｗ／ｖ）の濃度を有する；ならびに／あるいは（ｉｖ）該方法が、ゾル−ゲル転移が生じている絹フィブロイン溶液中に活性剤を添加するステップをさらに含む；ならびに／あるいは（ｖ）該非水滴が、疎水性または親油性の分子をさらに含み、例えば、該疎水性または親油性の分子が、治療剤、栄養補助食品薬剤、化粧品用薬剤、着色剤、生菌剤、色素、芳香族化合物、脂肪族化合物（例えば、アルカン、アルケン、アルキン、シクロアルカン、シクロアルケン、およびシクロアルキン）、またはこれらの任意の組合せを含む；ならびに／あるいは（ｖｉ）該エマルジョンが、非水性非混和性の相を該絹溶液に添加し、これによって該絹溶液中に分散した該非水滴を形成することによって生成される；ならびに／あるいは（ｖｉｉ）該所定の体積の該エマルジョンが、望ましいサイズの該絹粒子に対応する体積である；ならびに／あるいは（ｖｉｉｉ）該方法が、該絹粒子を該非水相から単離するステップをさらに含む；ならびに／あるいは（ｉｘ）該方法が、該絹粒子をフリーズドライするステップをさらに含む、
方法。
【請求項１１】
組成物を維持するステップを含む方法であって、該組成物が、絹ベースの材料中に封入された少なくとも１つの脂質区画と、該少なくとも１つの脂質区画中に分配された少なくとも１種の活性剤とを含み、該組成物が、（ａ）少なくとも１つの凍結融解サイクルに供される場合、または（ｂ）ほぼ室温以上の温度で少なくとも約２４時間維持される場合、または（ｃ）（ａ）と（ｂ）の両方の場合、必要に応じて、（ｄ）少なくとも約１カ月の間維持される場合、該活性剤がその元の生体活性の少なくとも約３０％を保持する、方法。
【請求項１２】
組成物を維持するステップを含む方法であって、該組成物が、絹ベースの材料中に封入された少なくとも１つの脂質区画と、該少なくとも１つの脂質区画中に分配された少なくとも１種の活性剤とを含み、該絹ベースの材料が、該活性剤が該絹ベースの材料を介して周辺環境へ所定の速度で放出されるように、該少なくとも１種の活性剤に対して浸透性があり、必要に応じて、（ａ）該所定の速度が、該絹ベースの材料中に存在する絹フィブロインのβシート構造の量、該絹ベースの材料の多孔度、またはこれらの組合せを調整することによって制御される；ならびに／あるいは（ｂ）該組成物がほぼ室温で維持される、方法。
【請求項１３】
（ａ）前記組成物が、エマルジョン、コロイド、クリーム、ゲル、ローション、ペースト、軟膏、リニメント、香膏、液体、固体、フィルム、シート、織物、メッシュ、スポンジ、エアゾール、粉末、またはこれらの任意の組合せである；ならびに／あるいは（ｂ）前記組成物が凍結乾燥される；ならびに／あるいは（ｃ）前記組成物が、約３７℃以上の温度で維持される；ならびに／あるいは（ｄ）前記組成物が、光への曝露下で維持される；ならびに／あるいは（ｅ）前記組成物が、少なくとも約１０％の相対湿度で維持される；ならびに／あるいは（ｆ）前記活性剤が、疎水性または親油性の活性剤を含み、例えば、該疎水性または親油性の分子が、治療剤、栄養補助食品用薬剤、化粧品用薬剤、着色剤、生菌剤、色素、芳香族化合物、脂肪族化合物（例えば、アルカン、アルケン、アルキン、シクロアルカン、シクロアルケン、およびシクロアルキン）、またはこれらの任意の組合せを含む；ならびに／あるいは（ｇ）前記絹ベースの材料が添加物を含み、例えば、該添加物が、（ｉ）バイオポリマー、活性剤、プラズモニック粒子、グリセロール、およびこれらの任意の組合せを含むか；（ｉｉ）生体適合性ポリマー；可塑剤（例えば、グリセロール）；刺激応答剤；有機小分子または無機小分子；糖類；オリゴ糖；多糖；生物学的高分子、例えば、ペプチド、タンパク質、ならびにペプチド類似体および誘導体；ペプチド模倣体；抗体およびその抗原結合フラグメント；核酸；核酸類似体および誘導体；グリコーゲンまたは他の糖；免疫原；抗原；生物学的材料、例えば、細菌、植物、真菌、または動物細胞などから作製された抽出物；動物組織；天然に存在する組成物または合成組成物；ならびにこれらの任意の組合せからなる群から選択されるか；（ｉｉｉ）粒子、繊維、管、フィルム、ゲル、メッシュ、マット、不織マット、粉末、およびこれらの任意の組合せからなる群から選択される形態であるか；または（ｉｖ）絹材料、例えば、絹粒子、絹繊維、マイクロサイズの絹繊維、未加工の絹繊維、またはこれらの任意の組合せを含む、請求項１１または１２に記載の方法。
【請求項１４】
絹ベースの材料を含む組成物であって、該絹ベースの材料が、活性剤が内部に配置された脂質区画を封入し、該絹ベースの材料が、該組成物の被験体への適用または投与の際に、該活性剤が該絹ベースの材料を介して所定の速度で放出されるように、該活性剤に対して浸透性がある、組成物であって、該被験体に該組成物を適用または投与するステップを含む該被験体に該活性剤を送達する方法において使用するためのものである、組成物。
【請求項１５】
（ａ）前記活性剤が周辺環境へ放出される；ならびに／あるいは（ｂ）前記活性剤が、前記被験体の少なくとも１種の標的細胞に放出される；ならびに／あるいは（ｃ）前記活性剤が、疎水性または親油性の活性剤を含み、例えば、該疎水性または親油性の分子が、治療剤、栄養補助食品用薬剤、化粧品用薬剤、着色剤、生菌剤、色素、芳香族化合物、脂肪族化合物（例えば、アルカン、アルケン、アルキン、シクロアルカン、シクロアルケン、およびシクロアルキン）、またはこれらの任意の組合せを含む；ならびに／あるいは（ｄ）前記絹ベースの材料が添加物を含み、例えば、該添加物が、バイオポリマー、活性剤、プラズモニック粒子、グリセロール、およびこれらの任意の組合せを含み；ならびに／あるいは（ｅ）前記組成物が、前記被験体に、局所的または経口的に適用または投与され、例えば、前記被験体の皮膚に適用される、請求項１４に記載の組成物。