【手続補正書】
【提出日】平成28年5月23日(2016.5.23)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
（ｉ）バイヤービリガーモノオキシゲナーゼを用いて２−ブタノンをメチルプロピオネートに転換するステップ、及び
（ｉｉ）生成された前記メチルプロピオネートを処理してメチルメタクリレート又はその誘導体を得るステップ
を備える、メチルメタクリレート又はその誘導体の製造方法。
【請求項２】
前記メチルプロピオネートが、好適な触媒の存在下におけるホルムアルデヒド又はその好適なソースとの反応によって処理されてメチルメタクリレート又はメタクリル酸が生成される、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
前記バイヤービリガーモノオキシゲナーゼが野生型酵素であり、前記野生型バイヤービリガーモノオキシゲナーゼ酵素の細菌ソースが、以下の細菌属；アシネトバクター属（Ａｃｉｎｅｔｏｂａｃｔｅｒ）、ロドコッカス属（Ｒｈｏｄｏｃｏｃｃｕｓ）、アルスロバクター属（Ａｒｔｈｒｏｂａｃｔｅｒ）、ブラキモナス属（Ｂｒａｃｈｙｍｏｎａｓ）、ノカルジア属（Ｎｏｃａｒｄｉａ）、エクソフィアラ属（Ｅｘｏｐｈｉａｌａ）、ブレビバクテリウム属（Ｂｒｅｖｉｂａｃｔｅｒｉｕｍ）、ゴードニア属（Ｇｏｒｄｏｎｉａ）、ノボスフィンゴビウム属（Ｎｏｖｏｓｐｈｉｎｇｏｂｉｕｍ）、ストレプトマイセス属（Ｓｔｒｅｐｔｏｍｙｃｅｓ）、テルモビフィダ属（Ｔｈｅｒｍｏｂｉｆｉｄａ）、キサントバクター属（Ｘａｎｔｈｏｂａｃｔｅｒ）、マイコバクテリウム属（Ｍｙｃｏｂａｃｔｅｒｉｕｍ）、コマモナス属（Ｃｏｍａｍｏｎａｓ）、テルモビフィダ属（Ｔｈｅｒｍｏｂｉｆｉｄａ）又はシュードモナス属（Ｐｓｅｕｄｏｍｏｎａｓ）からの細菌であり、好適には、前記バイヤービリガーモノオキシゲナーゼが、細菌種アシネトバクターカルコアセチクス（Ａｃｉｎｅｔｏｂａｃｔｅｒ  ｃａｌｃｏａｃｅｔｉｃｕｓ）ＮＣＩＭＢ９８７１又はロドコッカスジョスチイ（Ｒｈｏｄｏｃｏｃｃｕｓ  ｊｏｓｔｉｉ）ＲＨＡ１又はロドコッカス属（Ｒｈｏｄｏｃｏｃｃｕｓ  ｓｐ．）ＨＩ−３１又はキサントバクターフラバス（Ｘａｎｔｈｏｂａｃｔｅｒ  ｆｌａｖｕｓ）又はブラキモナスペトロレオボランス（Ｂｒａｃｈｙｍｏｎａｓ  ｐｅｔｒｏｌｅｏｖｏｒａｎｓ）由来の野生型酵素である、請求項１又は２に記載の方法。
【請求項４】
前記バイヤービリガーモノオキシゲナーゼが、タイプＩ、タイプＩＩ又はタイプＯバイ
ヤービリガーモノオキシゲナーゼである、請求項１〜３のいずれか一項に記載の方法。
【請求項５】
前記バイヤービリガーモノオキシゲナーゼが、以下の酵素群：シクロヘキサノンモノオキシゲナーゼ（ＣＨＭＯ）ＥＣ番号１．１４．１３．２２（ＧｅｎＢａｎｋ：ＢＡＡ８６２９３．１）；フェニルアセトンモノオキシゲナーゼ（ＰＡＭＯ）ＥＣ番号１．１４．１３．９２（Ｓｗｉｓｓ−Ｐｒｏｔ：Ｑ４７ＰＵ３）；４−ヒドロキシアセトフェノンモノオキシゲナーゼ（ＨＡＰＭＯ）ＥＣ番号１．１４．１３．８４（ＧｅｎＢａｎｋ：ＡＡＫ５４０７３．１）；アセトンモノオキシゲナーゼ（ＡＣＭＯ）（ＧｅｎＢａｎｋ：ＢＡＦ４３７９１．１）；メチルケトンモノオキシゲナーゼ（ＭＥＫＡ）（ＧｅｎＢａｎｋ：ＡＢＩ１５７１１．１）；シクロペンタデカノンモノオキシゲナーゼ（ＣＰＤＭＯ）（ＧｅｎＢａｎｋ：ＢＡＥ９３３４６．１）；シクロペンタノンモノオキシゲナーゼ（ＣＰＭＯ）（ＧｅｎＢａｎｋ：ＢＡＣ２２６５２．１）；ステロイドモノオキシゲナーゼ（ＳＴＭＯ）（ＧｅｎＢａｎｋ：ＢＡＡ２４４５４．１）の１種から選択されるタイプＩバイヤービリガーモノオキシゲナーゼである、請求項１〜４のいずれか一項に記載の方法。
【請求項６】
前記バイヤービリガーモノオキシゲナーゼが、以下の酵素：アシネトバクターカルコアセチクス（Ａｃｉｎｅｔｏｂａｃｔｅｒ  ｃａｌｃｏａｃｅｔｉｃｕｓ）ＮＣＩＭＢ９８７１由来のシクロヘキサノンモノオキシゲナーゼ、キサントバクターフラバス（Ｘａｎｔｈｏｂａｃｔｅｒ  ｆｌａｖｕｓ）（ＧｅｎＢａｎｋ：ＣＡＤ１０８０１．１）由来のシクロヘキサノンモノオキシゲナーゼ、ロドコッカス属（Ｒｈｏｄｏｃｏｃｃｕｓ  ｓｐ．）ＨＩ−３１（ＧｅｎＢａｎｋ：ＢＡＨ５６６７７．１）由来のシクロヘキサノンモノオキシゲナーゼ、ブラキモナスペトロレオボランス（Ｂｒａｃｈｙｍｏｎａｓ  ｐｅｔｒｏｌｅｏｖｏｒａｎｓ）（ＧｅｎＢａｎｋ：ＡＡＲ９９０６８．１）由来のシクロヘキサノンモノオキシゲナーゼ、４−ヒドロキシアセトフェノンモノオキシゲナーゼ（Ｑ９３ＴＪ５．１）、シクロペンタデカノンモノオキシゲナーゼ（ＧｅｎＢａｎｋ：ＢＡＥ９３３４６．１）、又は、ゴードニア属（Ｇｏｒｄｏｎｉａ  ｓｐ．）ＴＹ−５（Ｇｅｎｂａｎｋ：ＢＡＦ４３７９１．１）由来のアセトンモノオキシゲナーゼの１種から選択されるシクロヘキサノンモノオキシゲナーゼ、４−ヒドロキシアセトフェノンモノオキシゲナーゼ、シクロペンタデカノンモノオキシゲナーゼ又はアセトンモノオキシゲナーゼである、請求項１〜５のいずれか一項に記載の方法。
【請求項７】
前記バイヤービリガーモノオキシゲナーゼが：アシネトバクターカルコアセチクス（Ａｃｉｎｅｔｏｂａｃｔｅｒ  ｃａｌｃｏａｃｅｔｉｃｕｓ）ＮＣＩＭＢ９８７１由来のシクロヘキサノンモノオキシゲナーゼ、キサントバクターフラバス（Ｘａｎｔｈｏｂａｃｔｅｒ  ｆｌａｖｕｓ）（ＧｅｎＢａｎｋ：ＣＡＤ１０８０１．１）由来のシクロヘキサノンモノオキシゲナーゼ、ロドコッカス属（Ｒｈｏｄｏｃｏｃｃｕｓ  ｓｐ．）ＨＩ−３１（ＧｅｎＢａｎｋ：ＢＡＨ５６６７７．１）由来のシクロヘキサノンモノオキシゲナーゼ、ブラキモナスペトロレオボランス（Ｂｒａｃｈｙｍｏｎａｓ  ｐｅｔｒｏｌｅｏｖｏｒａｎｓ）（ＧｅｎＢａｎｋ：ＡＡＲ９９０６８．１）由来のシクロヘキサノンモノオキシゲナーゼ、又は、ゴードニア属（Ｇｏｒｄｏｎｉａ  ｓｐ．）ＴＹ−５（Ｇｅｎｂａｎｋ：ＢＡＦ４３７９１．１）由来のアセトンモノオキシゲナーゼから選択されるシクロヘキサノンモノオキシゲナーゼ又はアセトンモノオキシゲナーゼである、請求項１〜６のいずれか一項に記載の方法。
【請求項８】
前記バイヤービリガーモノオキシゲナーゼが、シクロヘキサノンモノオキシゲナーゼ、４−ヒドロキシアセトフェノンモノオキシゲナーゼ又はシクロペンタデカノンモノオキシゲナーゼから選択され、好適には前記バイヤービリガーモノオキシゲナーゼがシクロヘキサノンモノオキシゲナーゼであり、より好適には前記バイヤービリガーモノオキシゲナーゼが、アシネトバクターカルコアセチクス（Ａｃｉｎｅｔｏｂａｃｔｅｒ  ｃａｌｃｏａｃｅｔｉｃｕｓ）ＮＣＩＭＢ９８７１、キサントバクターフラバス（Ｘａｎｔｈｏｂａｃ
ｔｅｒ  ｆｌａｖｕｓ）（ＧｅｎＢａｎｋ：ＣＡＤ１０８０１．１）又はロドコッカス属（Ｒｈｏｄｏｃｏｃｃｕｓ  ｓｐ．）ＨＩ−３１（ＧｅｎＢａｎｋ：ＢＡＨ５６６７７．１）から誘導されるシクロヘキサノンモノオキシゲナーゼであり、さらに好適には前記バイヤービリガーモノオキシゲナーゼが、蛍光菌（Ｐｓｅｕｄｏｍｏｎａｓ  ｆｌｏｕｒｅｓｃａｎｓ）から誘導される４−ヒドロキシアセトフェノンモノオキシゲナーゼ、又は好適にはシュードモナス属（Ｐｓｅｕｄｏｍｏｎａｓ  ｓｐ．）ＨＩ−７０から誘導されるシクロペンタデカノンモノオキシゲナーゼである、請求項１〜７のいずれか一項に記載の方法。
【請求項９】
少なくとも１種の共溶剤が上記方法の反応混合物に含まれ、前記共溶剤が、以下の：メタノール、２−ブタノール、ｔ−ブタノール、ジオキサン、アセトン又はアセトニトリルの１種から選択され、好適には用いられる前記共溶剤がメタノールである、請求項１〜８のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１０】
共溶剤／基質の濃度が、バイヤービリガーモノオキシゲナーゼを基準としたｍｏｌ：ｍｏｌで１０００：１以上である、請求項９に記載の方法。
【請求項１１】
前記バイヤービリガーモノオキシゲナーゼによる生成に係るメチルプロピオネート：酢酸エチルの比が少なくとも１：５である、請求項１〜１０のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１２】
前記バイヤービリガーモノオキシゲナーゼが、少なくとも２％の絶対レベルの選択性で２−ブタノンをメチルプロピオネートに転換する、請求項１〜１１のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１３】
前記バイヤービリガーモノオキシゲナーゼが、少なくとも２０％の相対レベルで２−ブタノンをメチルプロピオネートに転換する、請求項１〜１２のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１４】
（ｉ）請求項１〜１３のいずれか一項に記載の方法に従うメチルメタクリレート又はその誘導体の調製；
（ｉｉ）任意により１種又は複数種のコモノマーを伴う、そのポリマー又はコポリマーを生成する、（ｉ）において調製された前記メチルメタクリレートの重合
を含むメチルメタクリレート又はその誘導体のポリマー又はコポリマーの調製方法。
【請求項１５】
前記コモノマーが、モノエチレン性不飽和カルボン酸及びジカルボン酸、ならびに、エステル、アミド及び無水物を含むそれらの誘導体であり、好適には前記コモノマーが：アクリル酸、メチルアクリレート、エチルアクリレート、プロピルアクリレート、ｎ−ブチルアクリレート、イソ−ブチルアクリレート、ｔ−ブチルアクリレート、２−エチルヘキシルアクリレート、ヒドロキシエチルアクリレート、イソ−ボルニルアクリレート、メタクリル酸、メチルメタクリレート、エチルメタクリレート、プロピルメタクリレート、ｎ−ブチルメタクリレート、イソ−ブチルメタクリレート、ｔ−ブチルメタクリレート、２−エチルヘキシルメタクリレート、ヒドロキシエチルメタクリレート、ラウリルメタクリレート、グリシジルメタクリレート、ヒドロキシプロピルメタクリレート、イソ−ボルニルメタクリレート、ジメチルアミノエチルメタクリレート、トリプロピレングリコールジアクリレート、スチレン、α−メチルスチレン、酢酸ビニル、トルエンジイソシアネート及びｐ，ｐ’−メチレンジフェニルジイソシアネートを含むイソシアネート、アクリロニトリル、ブタジエン、ブタジエン及びスチレン（ＭＢＳ）、ならびに、ＡＢＳから選択され、ただし、上記のコモノマーがいずれも、（ｉ）における前記酸モノマー又は（ｉｉ）における前記エステルモノマーと１種又は複数種の前記コモノマーとの所与の共重合のいずれかにおける、上記の（ｉ）又は（ｉｉ）中のメタクリル酸もしくはメタクリル酸エス
テルから選択される前記モノマーではない、請求項１４に記載の方法。