(57)【要約】【課題】連続繊維を含む他の複合材料シート材と、平均繊維長が特定範囲にある不連続な強化繊維を含有する複合材料シート材とを、生産性に優れた簡略な方法で積層し一体化した成形体を製造する方法を提供することにある。【解決手段】連続の強化繊維Ｂと熱可塑性樹脂Ｑとを含む基材ロを構成成分の１つとし、平均繊維長が５ｍｍ〜１００ｍｍの範囲にある不連続の強化繊維Ａと熱可塑性樹脂Ｐとを含む基材イを他の構成成分とし、少なくとも１層の基材イと、該基材イの１層の厚みを１としたときの１層の厚みが１未満である基材ロとを積層して特定の工程により製造することを特徴とする成形体の製造方法。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
連続の強化繊維Ｂと熱可塑性樹脂Ｑとを含む基材ロを構成成分の１つとする成形体を製造するに際し、
平均繊維長が５ｍｍ〜１００ｍｍの範囲にある不連続の強化繊維Ａと熱可塑性樹脂Ｐとを含む基材イを他の構成成分とし、以下の工程１）〜５）を有することを特徴とする成形体の製造方法。
１）少なくとも１層の基材イと、該基材イの１層の厚みを１としたときの１層の厚みが１未満である基材ロとを準備する準備工程
２）基材イと基材ロを重ねる積層工程
３）工程２）で重ねられた積層材料を熱可塑性樹脂ＰまたはＱの溶融温度以上に加熱する加熱工程
４）工程３）で加熱された積層材料を金型を用いて成形する成形工程
５）工程４）で成形された成形体を金型から取り出す脱型工程
【請求項２】
配置成形工程において、成形時の金型の温度が５０〜１８０℃の範囲である、請求項１に記載の成形体の製造方法。
【請求項３】
基材イ１層の厚みが０．５ｍｍ〜５．０ｍｍの範囲であり、かつ基材ロ１層の厚みは０．１ｍｍ〜３．０ｍｍの範囲である、請求項１または２に記載の成形体の製造方法。
【請求項４】
基材イが基材ロの全面または一部分に配置されている、請求項１〜３のいずれかに記載の成形体の製造方法。
【請求項５】
基材ロが基材イの全面または一部分に配置されている、請求項１〜３のいずれかに記載の成形体の製造方法。
【請求項６】
基材ロが基材イの両方の表面に配置されていることを特徴とする請求項１〜５のいずれかに記載の製造方法。
【請求項７】
基材ロの両方の表面に基材イが配置されていることを特徴とする請求項１〜５のいずれかに記載の製造方法。
【請求項８】
基材イに含まれる強化繊維Ａは、下記式（１）で定義される臨界単糸数以上で構成される強化繊維束を含み、かつ、当該基材中の繊維全量に対する割合が２０Ｖｏｌ％以上９９Ｖｏｌ％未満である、請求項１〜７のいずれかに記載の成形体の製造方法。
臨界単糸数＝６００／Ｄ          （１）
（ここで、Ｄは強化繊維の平均繊維径（μｍ）である）
【請求項９】
強化繊維束中の平均繊維数（Ｎ）が下記式（２）を満たす請求項８記載の成形体の製造方法。
０．７×１０４／Ｄ２＜Ｎ＜１×１０５／Ｄ２        （２）
（ここで、Ｄは強化繊維の平均繊維径（μｍ）である）
【請求項１０】
熱可塑性樹脂Ｐと熱可塑性樹脂Ｑとは同一の熱可塑性樹脂である、請求項１〜９のいずれかに記載の成形体の製造方法。
【請求項１１】
強化繊維Ａと強化繊維Ｂとは同一の材料からなるものである、請求項１〜１０のいずれかに記載の成形体の製造方法。
【請求項１２】
強化繊維が、炭素繊維、ガラス繊維、またはアラミド繊維である請求項１〜１１のいずれかに記載の成形体の製造方法。
【請求項１３】
基材イおよび基材ロにおける強化繊維と熱可塑性樹脂の存在比が強化繊維１００容量部に対して、熱可塑性樹脂５０〜１０００容量部であることを特徴とする請求項１〜１２のいずれかに記載の成形体の製造方法。
【請求項１４】
請求項１〜１３のいずれかに記載の製造方法によって製造された、基材イと基材ロとからなる成形体。
【請求項１５】
基材ロを構成する強化繊維Ｂが一方向材もしくは一方向材を同一方向および／または異なる方向に重ねたものであることを特徴とする請求項１４に記載の成形体。
【請求項１６】
基材ロを構成する強化繊維Ｂが経糸と緯糸を交錯させた織物であることを特徴とする請求項１４に記載の成形体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、成形体の製造方法に関する。特に詳しくは、不連続な強化繊維を含む不連続繊維基材と連続の強化繊維を含む連続繊維基材とを積層してコールドプレスすることで製造する一体化された成形体の製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
強化繊維と熱可塑性樹脂を複合化した複合材料シート材（単に基材ということがある）をプレスして賦形する代表的な成形加工法にはコールドプレス法がある。この方法ではあらかじめ、熱可塑性樹脂を用いてなる、ある大きさの複合材料を赤外線ヒーター等で溶融状態まで加熱しておき、その後金型内でプレスし、成形品を得ることができる。そしてこの方法は、成形サイクルは金型内での樹脂の固化時間により左右され、通常数十秒から数分のサイクルでの成形が可能であり、熱硬化性樹脂を用いた複合材料と比較して生産性が高いという利点がある。
【０００３】
ところで、かかる方法を用いると、熱硬化性樹脂を用いた場合では薄いプリプレグを複数枚積層させ硬化させることで複数枚ある各層を一体化させることが出来た。しかしながら、熱可塑性樹脂を用いたコールドプレス成形では熱可塑性樹脂の溶融温度以上の温度域で成形する必要がある。そのため、複合材料を積層している間に該複合材料が冷えて固化してしまうという問題がある。該複合材料の厚みが特に厚く熱容量が大きい場合には材料の冷却固化の影響は小さくそれほど問題にならないのが現状である。
【０００４】
一方、高い強度・剛性が必要な部材に関しては、前記のような複合材料に薄い連続繊維層を有した他の材料を貼り合わせることで、材料コストを抑えて強度・剛性を向上させることが出来るため、このような材料は大量生産品には必要不可欠である。しかしながら、前述したように、成形用材料として前記基材の厚みが薄い場合にはコールドプレス法では冷却固化するまでの時間が極端に短くなる。そのため、かかる基材に上記他の材料を貼り合わせて成形・一体化することは非常に困難であった。
【０００５】
上記課題を解決するために、貼り合わせる材料の一方の表面を凹凸に成形しておき、後工程でもう一方を成形することで一体化する方法がある（特許文献１）。しかしながら、かかる方法では、工程が２工程以上必要であり、かつ、射出成形によって形成される面では強化繊維を長繊維または、連続繊維の状態で残すことが難しいという課題がある。また、あらかじめ異種層を積層させておきホットプレスで一体化と成形を行う方法や、事前にホットプレスで異種層を貼り合わせておき、その後コールドプレスをするという方法も知られている（特許文献２）。しかしながら、かかる方法では、ホットプレスの成形タクトが熱可塑性樹脂の融点以上の高温でプレスして、固化温度以下まで温度を下げるという工程を含むため成形時間が長くなってしまうという課題がある。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２０１０−２７４５０８号公報
【特許文献２】特開２０１１−２４１３３８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
本発明の目的は、上記課題を解決し、連続繊維を含む他の複合材料シート材と、平均繊維長が特定範囲にある不連続な強化繊維を含有する複合材料シート材とを、生産性に優れた簡略な方法で積層し一体化した成形体を製造する方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明は、コールドプレス法において、連続基材が不連続基材に比べて厚みが薄いために、加熱・積層・プレスの工程の間に樹脂の溶融温度以下に温度が下がってしまう連続基材において、熱容量が比較的大きく、熱伝導が良好な等方性の不連続基材と重ねた状態で加熱することで積層の工程を簡略化することが出来、かつ等方性の不連続基材からの伝熱により、複合材の温度低下を最小限に留めコールドプレス成形による一体化を可能とする成形体の製造方法である。
【０００９】
すなわち本発明は、連続の強化繊維Ｂと熱可塑性樹脂Ｑとを含む基材ロを構成成分の１つとする成形体を製造するに際し、
平均繊維長が５ｍｍ〜１００ｍｍの範囲にある不連続の強化繊維Ａと熱可塑性樹脂Ｐとを含む基材イを他の構成成分とし、以下の工程１）〜５）を有することを特徴とする成形体の製造方法。
１）少なくとも１層の基材イと、該基材イの１層の厚みを１としたときの１層の厚みが１未満である基材ロとを準備する準備工程
２）基材イと基材ロを重ねる積層工程
３）工程２）で重ねられた積層材料を熱可塑性樹脂ＰまたはＱの溶融温度以上に加熱する加熱工程
４）工程３）で加熱された積層材料を金型を用いて成形する成形工程
５）工程４）で成形された成形体を金型から取り出す脱型工程、
である。
【発明の効果】
【００１０】
本発明の製造方法により、薄い連続繊維基材層の冷却固化の影響を最小限に抑えコールドプレス成形により、不連続繊維基材と連続繊維基材との積層の精度がより高くなった一体化が可能となる。そして効率的に強化したい箇所に高強度・高剛性の連続繊維基材を挿入することが出来、材料コストを抑え、生産性も高く、さらに、意匠性に優れた成形体を提供できるものである。
【００１１】
さらには、連続繊維基材に賦形性が良好である特定の不連続繊維基材を積層することで、連続繊維基材のみを使用した場合と比べて、３次元的な形状の賦形性に優れたものとなる。したがって、複雑な形状の成形体の製造も可能となり、成形の自由度が広がる。
【図面の簡単な説明】
【００１２】
【図１】不連続繊維基材と連続繊維基材の具体的な積層方法の一例を表わす基材配置図である。
【図２】実施例１、３、４の不連続繊維基材と一方向連続繊維基材の加熱配置と積層方法を表わす基材配置図である。
【図３】実施例２の不連続繊維基材と一方向連続繊維基材の加熱配置と積層方法を表わす基材配置図である。
【図４】実施例５の不連続繊維基材と織物連続繊維基材の加熱配置と積層方法を表わす基材配置図である。
【図５】実施例６の不連続繊維基材と一方向連続繊維基材の加熱配置と積層方法を表わす基材配置図である。
【図６】実施例７の不連続繊維基材と一方向連続繊維基材の加熱配置と積層方法を表わす基材配置図である。
【図７】実施例６、７で使用した金型の形状概略図である。
【発明を実施するための形態】
【００１３】
［基材の構成］
本発明においては、連続の強化繊維Ｂと熱可塑性樹脂Ｑとを含む基材ロと、不連続の強化繊維Ａと熱可塑性樹脂Ｐとを含む基材イとを用いる。基材ロと基材イとを積層し、最終的に成形体が製造される。
本発明で用いる基材イ（以下、「不連続繊維基材」という）と基材ロ（以下、「連続繊維基材」という）を構成する強化繊維Ａ、Ｂは特に制限はなく、例えば、炭素繊維、ガラス繊維、アラミド繊維などの繊維が例示される。なかでも炭素繊維が、軽量でありながら強度に優れた成形体が提供できる点で好ましい。また、リサイクルの観点から、強化繊維ＡとＢは同じ材料であることが有利である。
強化繊維Ａ、Ｂの平均繊維径には特に限定はないが、例えば、炭素繊維の場合、好ましい平均繊維径は３〜１２μｍであり、より好ましくは５〜７μｍである。
【００１４】
不連続繊維基材と連続繊維基材を構成する熱可塑性樹脂Ｐ、Ｑの種類としては、例えば塩化ビニル樹脂、塩化ビニリデン樹脂、酢酸ビニル樹脂、ポリビニルアルコール樹脂、ポリスチレン樹脂、アクリロニトリル−スチレン樹脂（ＡＳ樹脂）、アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン樹脂（ＡＢＳ樹脂）、アクリル樹脂、メタクリル樹脂、ポリエチレン樹脂、ポリプロピレン樹脂、ポリアミド６樹脂、ポリアミド１１樹脂、ポリアミド１２樹脂、ポリアミド４６樹脂、ポリアミド６６樹脂、ポリアミド６１０樹脂、ポリアセタール樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリエチレンテレフタレート樹脂、ポリエチレンナフタレート樹脂、ボリブチレンテレフタレート樹脂、ポリアリレート樹脂、ポリフェニレンエーテル樹脂、ポリフェニレンスルフィド樹脂、ポリスルホン樹脂、ポリエーテルスルホン樹脂、ポリエーテルエーテルケトン樹脂、ポリ乳酸樹脂などが挙げられる。
【００１５】
この中で、ポリアミド系の樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリプロピレン樹脂が好ましい。また、成形性（樹脂の加熱条件）、成形体の界面の密着性等の観点から、熱可塑性樹脂ＰとＱとは同じ樹脂であることが好ましい。
また、上記熱可塑性樹脂と上記強化繊維との量比に特に限定はないが、強化繊維１００容量部に対し、熱可塑性樹脂５０〜１０００容量部であることが生産性と機械的強度のバランスの点で好ましい。１００〜１０００容量部であることがより好ましく、熱可塑性樹脂１５０〜５００容量部であることがさらに好ましい。
【００１６】
［連続繊維基材］
本発明における連続繊維基材は強化繊維Ｂが連続繊維であり、連続繊維Ｂと前記した熱可塑性樹脂Ｑとから構成されるものである。ここで連続繊維基材は、特定の一方向（例えば基材面内方向）の弾性率・強度が高いといった異方性を有するものであってもよい。例えば、連続繊維Ｂとしては一方向材や織物を挙げることができるが、強度・剛性を効果的に補強するために一方向材を好ましく使用することが出来、意匠性を付与する場合に織物を好ましく使用することが出来る。
【００１７】
また、一方向材は、一方向に引き揃えられた強化繊維を使用することが好ましいが、複数の一方向材同士を積層したものであっても良く、また、一方向に引き揃えた強化繊維をシート状にして、それらを角度を変えて積層したもの（多軸織物基材）をナイロン糸、ポリエステル糸、ガラス繊維糸等のステッチ糸で、この積層体を厚さ方向に貫通しているものであっても良い。かかる一方向材は、連続繊維基材の一部分に１つまたは２つ以上有していてもよく、連続繊維基材の全体を占めることもできる。連続繊維基材の一部分に２つ有している場合には、一方向材は各々が平行関係（部分配置）でも非平行（例えばＶ字）関係でも、あるいは交差（例えばＸ字）関係であってもよい（交差配置）。
【００１８】
また、本発明における織物とは経糸と緯糸が交錯（織る）して１枚のシートを形成しているものであり、使用する強化繊維の繊維束の本数として５００本〜３００００本のものを好ましく使用することができる。特に意匠性を優先する場合には１０００本〜６０００本のものを使用することが好ましい。また、織物は１枚のシートで使用することもできるし、複数枚を重ねて使用することも可能であるが、１枚のシートで使用する方がコストメリットが大きいため、より好ましい。
【００１９】
連続繊維基材を構成する強化繊維Ｂとしては炭素繊維を使用することが特に好ましく、当該炭素繊維Ｂの平均繊維径は３μｍ〜１２μｍであり、より好ましくは５μｍ〜７μｍである。
なお、連続繊維基材を製造する方法は特に制限されず、従来の公知の方法によって製造することができる。例えば、熱可塑性樹脂と連続繊維基材を積層させ、熱可塑性樹脂の融点以上に加熱されたローラーやプレスにより、加圧し、熱可塑性樹脂と連続繊維基材を一体化（含浸）することで製造することが出来る。
【００２０】
［不連続繊維基材］
本発明における不連続繊維基材は、平均繊維長５〜１００ｍｍの強化繊維Ａと熱可塑性樹脂Ｐとから構成され、不連続繊維基材はある程度長い強化繊維を含んで強化機能が発現できる事を特徴とするため、好ましくは強化繊維Ａの平均繊維長が８ｍｍ以上５０ｍｍ以下であり、より好ましくは１０ｍｍ以上８０ｍｍ以下である。更には１０ｍｍ以上３０ｍｍ以下が好ましい。
【００２１】
さらに、本発明で用いる強化繊維Ａは、２５〜３０００ｇ／ｍ２の目付けであって、下記式（１）で定義される臨界単糸数以上で構成される強化繊維束を、強化繊維Ａ全量に対する割合が２０Ｖｏｌ％以上９９Ｖｏｌ％未満の範囲で含有することが好ましく、さらに強化繊維束中の平均繊維数（Ｎ）が下記式（２）を満たすことがより好ましい。
臨界単糸数＝６００／Ｄ      （１）
０．７×１０４／Ｄ２＜Ｎ＜１×１０５／Ｄ２      （２）
ここでＤは強化繊維の平均繊維径（μｍ）である。
【００２２】
さらにより好ましい態様として、本発明における不連続繊維基材には、上記範囲で含有する強化繊維束の他の強化繊維として、単糸の状態または臨界単糸数未満で構成される開繊された繊維束が存在するのがよい。すなわち本発明で用いられる不連続繊維基材には、平均繊維径に依存して定義される臨界単糸数以上で構成される強化繊維束の存在量を２０Ｖｏｌ％以上９９Ｖｏｌ％未満とする、強化繊維の開繊程度がコントロールされた特定本数以上の強化繊維からなる強化繊維束と、それ以外の開繊された強化繊維を特定の比率で含むことが望ましい。ここで、強化繊維Ａ全量に対する強化繊維束の割合が２０Ｖｏｌ％未満になると、表面品位に優れる成形体が得られるという利点はあるものの、機械物性に優れた成形体が得にくくなる。当該強化繊維束の割合が９９Ｖｏｌ％以上になると、繊維の交絡部が局部的に厚くなり、薄肉のものが得られにくくなる。好ましくは３０Ｖｏｌ％以上９０Ｖｏｌ％未満である。
【００２３】
また本発明で用いられる不連続繊維基材では、臨界単糸数以上で構成される強化繊維束中の平均繊維数（Ｎ）が上記式（２）を満たすことが好ましい。
上記強化繊維束中の平均繊維数（Ｎ）が０．７×１０４／Ｄ２以下の場合、高い繊維体積含有率（Ｖｆ）を得る事が困難となる。またかかる強化繊維束中の平均繊維数（Ｎ）が１×１０５／Ｄ２以上の場合、局部的に厚い部分が生じ、ボイドの原因となりやすい。１ｍｍ以下の薄肉な成形体を得ようとした場合、単純に分繊しただけの繊維を用いたのでは、疎密が大きく、良好な物性が得られないことがある。又、全ての繊維を開繊した場合には、より薄いものを得る事は容易になるが、繊維の交絡が多くなり、繊維体積含有率の高いものが得られない場合がある。上記式（１）で定義される臨界単糸以上の強化繊維束と、単糸の状態又は臨界単糸数未満の強化繊維を成形体内に同時に存在させることにより、薄肉であり、物性発現率の高い成形体を実現することが可能である。本発明では、各種の厚みとすることが可能であるが、好ましくは０．５ｍｍ〜５．０ｍｍであり、厚みが０．５〜１ｍｍ程度の薄肉品も好適に得ることができる。
【００２４】
本発明で用いる不連続繊維基材は、良好な賦形性を有する点で、全体として等方性であることが有利である。ここで等方性とは、不連続の炭素繊維が、全体的にみて無秩序でバラバラの方向を向いていることを意味する。本発明で用いる不連続繊維基材の製造方法としては、特に制限はないが、例えば、炭素繊維束を所望の長さに切断し、ついでこれを適当に散布することで得ることができる。具体的には、炭素繊維束を所望の長さにカットし、次にこの炭素繊維束をテーパー管内等に導入して、テーパー管内等で空気を該炭素繊維束に吹き付けて、該炭素繊維束を部分的に開繊させ散布する方法が挙げられる。
【００２５】
なお、本発明の目的を損なわない範囲で、前記不連続繊維基材及び連続繊維基材に機能性の充填材や添加剤を含有させても良い。例えば、有機／無機フィラー、難燃剤、耐ＵＶ剤、顔料、離型剤、軟化剤、可塑剤、界面活性剤などが挙げられるが、この限りではない。特に電子・電気機器用途や自動車用途においては、高い難燃性が要求されることがあるため、熱可塑性樹脂に難燃剤を含有させることが好ましい。難燃剤の例としては、公知のものが使用でき、難燃性を付与できる物であれば特に限定はされない。具体的には、リン系難燃剤、窒素系難燃剤、シリコーン化合物、有機アルカリ金属塩、有機アルカリ土類金属塩、臭素系難燃剤等を挙げることができ、これらの難燃剤は単独で使用しても良いし、複数を併用して用いても良い。難燃剤の含有量は、物性、成形性、難燃性のバランスから熱可塑性樹脂１００質量部に対して１〜４０質量部とすることが好ましく、１〜２０質量部とすることがさらに好ましい。
【００２６】
［積層方法（準備工程）］
本発明においては、不連続繊維基材１層の厚みを１とした時に連続繊維基材１層の厚みが１．０未満であり、好ましくは０．５未満である。具体的には、不連続繊維基材１層の厚みが０．５ｍｍ〜５．０ｍｍであり、１．０ｍｍ〜３．０ｍｍであることがより好ましい。０．５ｍｍよりも薄いと加熱後に成形するまでの不連続繊維基材の冷却速度が速くなりすぎて、良品が得にくくなる。５．０ｍｍよりも厚くなると、コールドプレス成形時に不連続繊維基材を中心部分まで均一に加熱することが難くなる。連続繊維基材１層の厚みは０．１ｍｍ〜３．０ｍｍであり、０．１ｍｍ〜１．０ｍｍであることがより好ましい。０．１ｍｍよりも薄いと実質的に目隙のない良好な連続繊維基材を作製することが困難であり、３．０ｍｍよりも厚いと、コールドプレス成形時に重ねられた連続繊維基材と不連続繊維基材を均一に加熱することが難しくなる。連続繊維基材の厚みが増すにつれて金型への賦形性の面で好都合とはいえず、所望の形状の成形体が得にくくなる。
【００２７】
本発明では、不連続繊維基材と連続繊維基材とを、プレスする直前に積層することなく、両者を重ね合わせた後に加熱し、続いて金型に配置しプレスする。こうした順序とすることにより、積層するための時間をある程度設けることができるため、所望の位置に精度よく正確に積層された、高品質な成形体を得ることができる。
【００２８】
不連続繊維基材と連続繊維基材の積層においては、加熱時に重ねられていれば積層方法や積層枚数に制限は無いが、例えば、基材ロと基材イとの２層構成であってもよく、基材ロが基材イの両方の表面に配置されていたり、基材ロの両方の表面に基材イが配置されている３層構成でもよい。所望の強度、形状等を有するために、全体として３層以上の構成が好ましい。より具体的に述べれば、不連続繊維基材と連続繊維基材の積層方法は以下のａ）〜ｃ）を含む、図１に示す方法を好ましく適用することが出来る。また、連続繊維基材は不連続基材の片面に重ねられた状態でも良いし、両面に重ねられた状態でも良い。
ａ）不連続繊維基材層の間に連続繊維基材層が存在しているものであり、連続繊維基材層が不連続繊維基材層の全面に配置されているものや、部分的に配置されているもの、積層の角度を有して配置されているもの等を具体的に挙げることができる。
ｂ）連続繊維基材層の間に不連続繊維基材層が存在しているものであり、連続繊維基材層が不連続繊維基材層の全面に配置されているものや、部分的に配置されているもの、積層の角度を有して配置されているもの等を具体的に挙げることができる。
ｃ）不連続繊維基材層と連続繊維基材層が非対称に配置されているものであり、連続繊維基材層が不連続繊維基材層の全面に配置されているものや、部分的に配置されているもの、積層の角度を有して配置されているもの等を具体的に挙げることができる。
【００２９】
［コールドプレス成形］
本発明における成形体は、具体的には以下のコールドプレス工程２）〜５）を含む方法を順に行うことで、好ましく得ることができる。
【００３０】
２）上記、不連続繊維基材と連続繊維基材を重ねる。この時、不連続繊維基材と連続繊維基材は前記［積層方法］に記載されたように重ねる。この時、不連続繊維基材と連続繊維基材の界面（境界）は特に接着させる必要はなく、不連続繊維基材と連続繊維基材が接触するようにして重なっていれば良い。金型内に配置するときではなくこの工程で積層するので、所望の位置に高い精度で積層できる。
【００３１】
３）重ねられた不連続繊維基材と連続繊維基材を熱可塑性樹脂の溶融温度以上に加熱する工程では、加熱方法として、例えば赤外線ヒーター、熱風循環式ヒーター、誘導加熱を用いることができるが、均一な加熱と加熱速度を迅速にすることができる赤外線ヒーターを使用することが好ましい。また、溶融温度以上とは、熱可塑性樹脂が結晶性の場合は融点以上、非晶性樹脂の場合はガラス転移温度以上である。不連続繊維基材と連続繊維基材で異なった樹脂を用いている場合はどちらか高い溶融温度を持つ樹脂に加熱条件を合わせる必要がある。
【００３２】
４）所望の温度に加熱後、不連続繊維基材と連続繊維基材との積層体を好ましくは５０℃〜１８０℃の温度に保温された金型へ搬送し配して型締めをし、成形を行なう。この時の金型温度は成形体の固化温度以下であれば良く、上記温度の範囲内で一定温度で保持されていてもよく、任意のタイミングで温度の上げ下げを行っても良い。型締め完了後、金型内に配された積層体の熱交換を行い十分に固化をさせるため、所定の圧力を加え一定時間、例えば通常数秒〜数分間保持する。圧力としては例えば０．５〜３０ＭＰａである。不連続繊維基材の熱可塑性樹脂と連続繊維基材の熱可塑性樹脂は、溶融状態で金型内へ搬送されるため、流動し、最終的に両基材は金型の形状に賦形される。その後熱可塑性樹脂は金型の温度に冷却され固化し、最終的に両基材は一体化する。連続繊維のみを使用した連続繊維基材のみを用いてプレス成形した場合、金型の形状にもよるが、賦形性が十分とは言えない場合が多く、３次元的な形状の賦形は制限が大きかったが、本発明で使用する不連続繊維基材は賦形性が非常に良好であるため、不連続繊維基材と連続繊維基材との積層体は連続繊維基材のみを使用した場合と比べて、より３次元的な形状の賦形が可能となる。
【００３３】
５）最後に、金型内の成形体が変形しないような状態まで冷却されたのち、型開きをし、脱型して、成形体を取り出す。
【００３４】
［成形体］
本発明により製造された成形体は、不連続繊維基材と連続繊維基材とが、熱可塑性樹脂の加熱による溶解、プレス圧着、冷却による固化を経て、一体化された複合積層成形体である。かかる複合積層成形体は連続繊維基材が所望の部分に存在するので、かかる部分において密着性、接着性が良好であり、十分な機械強度を有するものである。
したがって、かかる成形体は、パソコンなどの電子機器筐体や自動車部品、例えば内板（内装パネル等）、外板（ルーフ、ボンネット、バンパー等）、構成部材（ピラー、フロア等）等に広く適用することが可能であり、特に高い強度・剛性が求められる、ピラーやフロア等に好ましく使用することが出来る。また、自動車用内装材やパソコン、電子機器の筐体等の意匠性部品にも好ましく使用することが出来る。
【実施例】
【００３５】
［参考例１］
強化繊維Ａとして炭素繊維束（東邦テナックス社製：テナックスＩＭＳ６０−１２Ｋ（平均繊維径５μｍ、繊維幅６ｍｍ））を長さ２０ｍｍにカットし、この炭素繊維束をテーパー管内に導入し、テーパー管内で空気を該炭素繊維束に吹き付けて部分的に開繊しつつ、テーパー管出口の下部に設置したテーブル上に散布した。散布された不連続の炭素繊維は無秩序でバラバラの方向を向いていた。また熱可塑性樹脂Ｐとして、２ｍｍにドライカットしたＰＡ６６繊維（旭化成せんい製のポリアミド６６繊維：Ｔ５ナイロン（繊度１４００ｄｔｅｘ））をテーパー管内に供給し、上記炭素繊維束と同時に散布することで、平均繊維長２０ｍｍの炭素繊維とポリアミド６６が混合されてなるマットを得た。得られたマットの臨界単糸数は１２０であり、強化繊維束について、マットの繊維全量に対する割合は８６％、強化繊維束中の平均繊維数（Ｎ）は９００であった。
得られたマットを平板形状の金型へ配置し、３１０℃、３ＭＰａで５分加圧し、ついで１００℃まで金型を冷却して、厚み１．７ｍｍ、Ｖｆ＝３５％と厚み１．０ｍｍ、Ｖｆ＝３５％の２種類の厚みの不連続繊維基材を作製した。
【００３６】
［参考例２］
強化繊維Ａとして炭素繊維束（東邦テナックス社製：テナックスＳＴＳ４０−２４Ｋ（繊維径７μｍ、繊維幅１０ｍｍ））を２０ｍｍ幅に開繊しながら、繊維長１０ｍｍにカットし、この炭素繊維束をテーパー管内に導入し、テーパー管内で空気を該炭素繊維束に吹き付けて部分的に開繊しつつ、テーパー管出口の下部に設置したテーブル上に散布した。散布された不連続の炭素繊維は無秩序でバラバラの方向を向いていた。
また、熱可塑性樹脂Ｐとして、平均粒径が約７１０μｍに冷凍粉砕したポリカーボネート樹脂（帝人化成社製のポリカーボネート：パンライトＬ−１２２５Ｌ）をテーパー管内に供給し、上記炭素繊維束と同時に散布することで、平均繊維長１０ｍｍの炭素繊維とポリカーボネートが混合されてなるマットを得た。得られたマットの臨界単糸数は８６であり、強化繊維束について、マットの繊維全量に対する割合は３５％、強化繊維束中の平均繊維数（Ｎ）は２４０であった。
得られたマットを平板形状の金型へ配置し、３００℃、３ＭＰａで５分加圧し、１００℃まで金型を冷却して、厚み１．７ｍｍ、Ｖｆ＝３５％と厚み１ｍｍでＶｆ＝３５％の２種類の厚みの不連続繊維基材を作製した。
【００３７】
［参考例３］
強化繊維Ａとして炭素繊維束（東邦テナックス社製：テナックスＩＭＳ６０−１２Ｋ（平均繊維径５μｍ、繊維幅６ｍｍ））を長さ２０ｍｍにカットし、この炭素繊維束をテーパー管内に導入し、テーパー管内で空気を該炭素繊維束に吹き付けて部分的に開繊しつつ、テーパー管出口の下部に設置したテーブル上に散布した。散布された不連続の炭素繊維は無秩序でバラバラの方向を向いていた。
また、熱可塑性樹脂Ｐとして、平均粒径が約１ｍｍに冷凍粉砕したＰＰ樹脂（プライム
ポリマー製のポリプロピレン：プライムポリプロＪ１０８Ｍ）をテーパー管内に供給し、上記炭素繊維束と同時に散布することで、平均繊維長２０ｍｍの炭素繊維とＰＰが混合されてなるマットを得た。得られたマットの臨界単糸数は１２０であり、強化繊維束について、マットの繊維全量に対する割合は８６％、強化繊維束中の平均繊維数（Ｎ）は９００であった。
得られたマットを平板形状の金型へ配置し、２３０℃、２ＭＰａで５分加圧し、８０℃まで金型を冷却して、厚み１．７ｍｍ、Ｖｆ＝３５％と厚み１ｍｍでＶｆ＝３５％の２種類の厚みの不連続繊維基材を作製した。
【００３８】
［参考例４］
強化繊維Ｂとして炭素繊維（東邦テナックス（株）製、テナックス（登録商標）ＳＴＳ４０−２４Ｋ（繊維径７μｍ）を連続繊維からなる一方向材と熱可塑性樹脂Ｑ（ＰＡ６６樹脂（宇部ナイロン２０１５Ｂ））を炭素繊維１００容量部に対してＰＡ６６樹脂８０容量部で、バレル温度３００℃でプルトリュージョン成形し、幅２００ｍｍ、厚み０．２５ｍｍ、Ｖｆ＝４０％のシート状にした一方向連続繊維基材を作製した。
【００３９】
［参考例５］
強化繊維Ｂとして炭素繊維（東邦テナックス（株）製、テナックス（登録商標）ＳＴＳ４０−２４Ｋ（繊維径７μｍ）を連続繊維からなる一方向材と熱可塑性樹脂Ｑ（ポリカーボネート樹脂（帝人化成社製のポリカーボネート：パンライトＬ−１２２５Ｌ））を炭素繊維１００容量部に対してポリカーボネート樹脂８０容量部で、バレル温度３２０℃でプルトリュージョン成形し、幅２００ｍｍ、厚み０．２５ｍｍ、Ｖｆ＝４０％のシート状にした一方向連続繊維基材を作製した。
【００４０】
［参考例６］
強化繊維Ｂとして炭素繊維（東邦テナックス（株）製、テナックス（登録商標）ＳＴＳ４０−２４Ｋ（繊維径７μｍ）を連続繊維からなる一方向材と熱可塑性樹脂Ｑ（ＰＰ樹脂（プライムポリマー製のポリプロピレン：プライムポリプロＪ１０８Ｍ））を炭素繊維１００容量部に対してＰＰ樹脂８０容量部で、バレル温度２３０℃でプルトリュージョン成形し、幅２００ｍｍ、厚み０．２５ｍｍ、Ｖｆ＝４０％のシート状にした一方向連続繊維基材を作製した。
【００４１】
［参考例７］
強化繊維Ｂとして炭素繊維織物（東邦テナックス（株）製、テナックス（登録商標）ＨＴＳ４０−３Ｋ）１枚と厚さ１２５μｍにフィルム状に加工された熱可塑性樹脂Ｑ（ポリカーボネート樹脂（帝人化成社製のポリカーボネート：パンライトＬ−１２２５Ｌ））を炭素繊維織物の両面に積層させ、３１０℃、２ＭＰａで７分加圧し、１００℃まで金型を冷却し厚み０．３ｍｍでＶｆ＝３５％の織物連続繊維基材を作製した。
【００４２】
［実施例１］
参考例１で作製した等方性基材１．７ｍｍと参考例４で作製した一方向連続繊維基材４枚を図２ａ）のようにぴったりと重ね、赤外線ヒーターで３００℃まで加熱した。次いで、図２ｂ）に示す通り、加熱された状態のまま、金型内へ搬送し圧縮成形を行った。この時の金型温度は１２０℃であり、圧縮条件は加圧力１０ＭＰａ、加圧時間３０秒で行った。得られた成形体を目視したところ、不連続繊維基材と一方向連続繊維基材は一体化されていた。かかる成形体を適当な大きさに切り出してＪＩＳ−Ｋ７０７４に則り、一方向連続繊維基材が０°になる方向（補強効果が最大となる角度）で曲げ試験を行った結果を表１に示す。
【００４３】
［実施例２］
参考例１で作製した不連続繊維基材１．０ｍｍと参考例４で作製した一方向連続繊維基材２枚を図３ａ）のようにぴったりと重ね、赤外線ヒーターで３００℃まで加熱した。次いで、図３ｂ）に示す通り、加熱された状態のまま金型内へ搬送し圧縮成形を行った。この時の金型温度は１２０℃であり、圧縮条件は加圧力１０ＭＰａ、加圧時間３０秒で行った。得られた成形体を目視したところ、不連続繊維基材と一方向連続繊維基材は一体化されていた。かかる成形体を適当な大きさに切り出してＪＩＳ−Ｋ７０７４に則り、一方向連続基材が０°になる方向（補強効果が最大となる角度）曲げ試験を行った結果を表１に示す。
【００４４】
【表１】
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【００４５】
［比較例１］
参考例１で作製した不連続繊維基材１．０ｍｍ、２枚を赤外線ヒーターで３００℃まで加熱した。次いで、積層し、金型内へ搬送し圧縮成形を行った。この時の金型温度は１２０℃であり、圧縮条件は加圧力１０ＭＰａ、加圧時間３０秒で行った。得られた成形体から試験片を切り出しＪＩＳ−Ｋ７０７４に則り曲げ試験を行った結果を表１に示す。
【００４６】
［実施例３］
参考例２で作製した不連続繊維基材１．７ｍｍと参考例５で作製した一方向連続繊維基材２枚を図２ａ）のようにぴったりと重ね、赤外線ヒーターで３００℃まで加熱した。次いで、図２ｂ）に示す通り、加熱された状態のまま金型内へ搬送し圧縮成形を行った。この時の金型温度は１２０℃であり、圧縮条件は加圧力１０ＭＰａ、加圧時間３０秒で行った。得られた成形体を目視したところ、不連続繊維基材と一方向連続繊維基材は一体化されていた。
【００４７】
［実施例４］
参考例３で作製した不連続繊維基材１．７ｍｍと参考例６で作製した一方向連続繊維基材２枚を図２ａ）のようにぴったりと重ね、赤外線ヒーターで２５０℃まで加熱した。次いで、図２ｂ）に示す通り、加熱された状態のまま金型内へ搬送し圧縮成形を行った。この時の金型温度は８０℃であり、圧縮条件は加圧力１０ＭＰａ、加圧時間３０秒で行った。得られた成形体を目視したところ、不連続繊維基材と一方向連続繊維基材は一体化されていた。
【００４８】
［実施例５］
参考例２で作製した不連続繊維基材１．０ｍｍと参考例７で作製した織物連続繊維基材１枚を図４ａ）のようにぴったりと重ね、赤外線ヒーターで３００℃まで加熱した。次いで、図４ｂ）に示す通り、加熱された状態のまま金型内へ搬送し圧縮成形を行った。この時の金型温度は１６０℃であり、圧縮条件は加圧力１０ＭＰａ、加圧時間２分で行った。加圧中に金型温度を冷却し、成形体取り出し時には金型温度は８０℃であった。得られた成形体を目視したところ、不連続繊維基材と織物連続繊維基材は一体化されていた。
【００４９】
［実施例６］
参考例１で作製した不連続繊維基材１．７ｍｍと参考例４で作製した一方向連続繊維基材を図５ａ）のように配置し、赤外線ヒーターで３００℃まで加熱した。次いで、図５ｂ）に示す通り、加熱された状態のまま図７の立体形状を有する金型内へ搬送し圧縮成形を行った。この時の金型温度は１２０℃であり、圧縮条件は加圧力１０ＭＰａ、加圧時間３０秒で行った。得られた成形体を目視したところ、不連続繊維基材と一方向連続繊維基材は一体化されており、一方向材も金型の形状に沿って賦形されており、繊維の流動や目開きもほとんど確認されなかった。
【００５０】
［実施例７］
参考例１で作製した不連続繊維基材１．７ｍｍと参考例４で作製した一方向連続繊維基材を図６ａ）のように配置し、赤外線ヒーターで３００℃まで加熱した。次いで、図６ｂ）に示す通り、加熱された状態のまま図７の立体形状を有する金型内へ搬送し圧縮成形を行った。この時の金型温度は１２０℃であり、圧縮条件は加圧力１０ＭＰａ、加圧時間３０秒で行った。得られた成形体は不連続繊維基材と一方向連続繊維基材は一体化されており、一方向材も金型の形状に沿って賦形されており、繊維の流動や目開きもほとんど確認されなかった。
【００５１】
［比較例２］
参考例４で作製した一方向連続繊維基材１０枚を赤外線ヒーターで３００℃まで加熱した。次いで、積層し、図７の立体形状を有する金型内へ搬送し圧縮成形を行った。この時の金型温度は１２０℃であり、圧縮条件は加圧力１０ＭＰａ、加圧時間３０秒で行った。得られた成形体は金型の形状に沿って賦形されてはいたが、繊維の流動や目開きが大きく、また、成形体の外周の一部は十分に材料が流動せずに一部欠けている個所がみられ、成形体として良品は得られなかった。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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