(57)【要約】【課題】液体燃料室内に混入又は発生するガス（気泡）を気液分離膜を介して効果的に排出させることができ、もって発電を安定的に行うことができる気化供給方式の燃料電池を提供する。【解決手段】アノード極、電解質膜及びカソード極をこの順で有する単位電池；アノード極側が開放された空間からなり、液状の燃料を流通させるか又は収容するための液体燃料室；液体燃料室とアノード極との間に配置され、気化した燃料を透過可能な気液分離層；気液分離層とアノード極との間に配置され、厚み方向に貫通する第１貫通口を有する第１介在層を含み、第１貫通口が、第１介在層における前記液体燃料室の直上の領域とは異なる領域に配置されている燃料電池及びその使用方法である。【選択図】図５
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
アノード極、電解質膜及びカソード極をこの順で有する単位電池と、
前記アノード極側が開放された空間からなり、液状の燃料を流通させるか又は収容するための液体燃料室と、
前記液体燃料室と前記アノード極との間に配置され、気化した前記燃料を透過可能な気液分離層と、
前記気液分離層と前記アノード極との間に配置され、厚み方向に貫通する第１貫通口を有する第１介在層と、を含み、
前記第１貫通口は、前記第１介在層における前記液体燃料室の直上の領域とは異なる領域に配置されている燃料電池。
【請求項２】
前記気液分離層は、厚み方向における前記液状の燃料の浸透性が面内方向よりも高いものである請求項１に記載の燃料電池。
【請求項３】
前記第１介在層は、前記気液分離層の表面に直接積層されている請求項１又は２に記載の燃料電池。
【請求項４】
前記第１介在層と前記アノード極との間に配置される層であって、厚み方向に貫通する第２貫通口と、該層の周縁部に設けられ、前記第２貫通口と該層外部とを連通する連通経路と、を有する第２介在層をさらに含む請求項１〜３のいずれかに記載の燃料電池。
【請求項５】
前記燃料は、メタノール又はメタノール水溶液である請求項１〜４のいずれかに記載の燃料電池。
【請求項６】
前記液体燃料室へ送液ポンプを用いて前記燃料を供給して発電を行う請求項１〜５のいずれかに記載の燃料電池の使用方法であって、
前記送液ポンプの吐出圧が２０ｋＰａ以上である使用方法。
【請求項７】
前記液体燃料室へ送液ポンプを用いて前記燃料を供給して発電を行う請求項１〜５のいずれかに記載の燃料電池の使用方法であって、
発電の間、前記液体燃料室への前記燃料の供給を連続的に行う使用方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池及びその使用方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池は、電子機器の新規電源として実用化の期待が高まっており、中でも電解質材料に固体高分子であるイオン交換膜を用いる固体高分子型燃料電池及びダイレクトアルコール型燃料電池は、常温で高い発電効率が得られることから、携帯用電子機器への応用を目的とした小型燃料電池としての実用化が検討されている。
【０００３】
燃料として液体であるアルコール又はアルコール水溶液を使用するダイレクトアルコール型燃料電池は、燃料がガスである場合と比較して、燃料タンクを比較的簡易に設計できる等の理由から、燃料電池の構造の簡略化及び省スペース化が可能であり、小型燃料電池としての期待が特に高い。
【０００４】
ダイレクトアルコール型燃料電池は、アノード極にメタノール等の燃料を供給し、カソード極に酸素等の酸化剤を供給すると、次の酸化還元反応：
アノード極：ＣＨ3ＯＨ＋Ｈ2Ｏ  →  ＣＯ2↑＋６Ｈ+＋６ｅ-    （１）
カソード極：３／２Ｏ2＋６Ｈ+＋６ｅ-  →  ３Ｈ2Ｏ          （２）
を通じて発電を行う。
【０００５】
ダイレクトアルコール型燃料電池のような、液体燃料を使用する燃料電池には、液体燃料を液体状態のままアノード極に供給する液体供給方式と、燃料タンクから燃料電池内に誘導された液体燃料を燃料電池内で気化させ、その気化成分（以下、「気化燃料」という。）をアノード極に供給する気化供給方式とがある。例えば特開２００８−２２６６２７号公報（特許文献１）には、管部（燃料流路）を有するバックカバーとアノード極との間に、液体燃料を遮断し、気化燃料を透過させる撥水性シート（気液分離膜）を配置した気化供給方式のダイレクトメタノール型燃料電池が開示されている。気液分離膜を介在させることにより、アノード極へは気化燃料のみが供給される。
【０００６】
気液分離膜は、他の目的で用いられることもある。例えば特開２００６−０２４４０１号公報（特許文献２）には、ダイレクトメタノール型燃料電池において、液体燃料を収容する燃料電池内の燃料室の中に気液分離膜を配置することにより、アノード極で発生し、燃料室に到達した二酸化炭素を、気液分離膜を介して燃料室に設けられた排ガス口から排出させる技術が開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特開２００８−２２６６２７号公報
【特許文献２】特開２００６−０２４４０１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
液体燃料を使用する燃料電池には通常、液体燃料を収容するための室（空間）又は液体燃料を流通させるための流路としての役割を果たす部位が燃料電池内に設けられる。本発明では、この部位を「液体燃料室」と称する。上記特許文献１では「管部」が、上記特許文献２では「燃料室」がこれに相当する。
【０００９】
液体燃料が充填された液体燃料室内には、種々の要因でガスが混入又は発生し、気泡が生じ得る。当該要因の例を挙げれば、１）温度上昇による液体燃料中の溶存ガスの気化、２）温度上昇による液体燃料自体の気化、３）燃料電池停止中に次第に侵入する空気、４）発電によりアノード極で生じた二酸化炭素等の生成ガスの混入等がある。
【００１０】
液体燃料室とアノード極との間に気液分離膜を配した気化供給方式の燃料電池において、上述のような液体燃料室内のガス（気泡）は、アノード極への気化燃料の安定供給、ひいては安定発電を阻害する要因となるため、液体燃料室から排出することが極めて望ましい。例えば、液体燃料室内のガスの排出は、送液ポンプ等の圧送手段を用いて液体燃料を液体燃料室に導入するようにし、その圧力によって気液分離膜を透過させ、透過したガスを燃料電池の適宜の箇所に設けられたガス排出口から排出させる方法により実現可能である。
【００１１】
気液分離膜を配した気化供給方式の燃料電池において、液体燃料室内のガスを、気液分離膜を透過させて排出するためには、圧送手段の吐出圧を大きくして液体燃料室内の圧力を所定以上にする必要があり、ガスを効果的に排出するためには、液体燃料室内の圧力は大きいほどよい。
【００１２】
しかしながら、従来の気化供給方式の燃料電池には、液体燃料室の内圧を大きくすると、ガス（気泡）とともに液体燃料が液体状態のまま気液分離膜を透過してしまう（以下、この現象を「液漏れ」ともいう。）という問題があった。一方、液漏れを回避するために、液体燃料室の内圧を低めに設定すると、液体燃料室内のガスの排出が不十分となる。
【００１３】
そこで本発明の目的は、不可避的に液体燃料室内に混入又は発生するガス（気泡）を気液分離膜を介して効果的に排出させることができ、もって発電を安定的に行うことができる気化供給方式の燃料電池を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１４】
上記従来の問題を解決するための手段として本発明者らはまず、気液分離膜の厚みを大きくすることを試みた。その結果、気液分離膜の厚みを大きくすることにより、気液分離膜の液体燃料遮断性を幾分向上させることが可能であった。ここでいう「液体燃料遮断性」とは、気液分離膜の一方の表面に接触した液体燃料が気液分離膜を透過して、前記一方の表面に対向する他方の表面から液体状態のまま漏出することを防止する能力を意味する。
【００１５】
しかしながら、気液分離膜の厚みを大きくする手段によっては、燃料電池の薄型化を犠牲にしてまで厚みを極端に大きくしても十分に改善された液体燃料遮断性が得られないことが判明した。この点を踏まえ、本発明者らはさらに検討を重ね、本発明を完成するに至った。
【００１６】
本発明は以下のものを含む。
［１］  アノード極、電解質膜及びカソード極をこの順で有する単位電池と、
前記アノード極側が開放された空間からなり、液状の燃料を流通させるか又は収容するための液体燃料室と、
前記液体燃料室と前記アノード極との間に配置され、気化した前記燃料を透過可能な気液分離層と、
前記気液分離層と前記アノード極との間に配置され、厚み方向に貫通する第１貫通口を有する第１介在層と、を含み、
前記第１貫通口は、前記第１介在層における前記液体燃料室の直上の領域とは異なる領域に配置されている燃料電池。
【００１７】
［２］  前記気液分離層は、厚み方向における前記液状の燃料の浸透性が面内方向よりも高いものである［１］に記載の燃料電池。
【００１８】
［３］  前記第１介在層は、前記気液分離層の表面に直接積層されている［１］又は［２］に記載の燃料電池。
【００１９】
［４］  前記第１介在層と前記アノード極との間に配置される層であって、厚み方向に貫通する第２貫通口と、該層の周縁部に設けられ、前記第２貫通口と該層外部とを連通する連通経路と、を有する第２介在層をさらに含む［１］〜［３］のいずれかに記載の燃料電池。
【００２０】
［５］  前記燃料は、メタノール又はメタノール水溶液である［１］〜［４］のいずれかに記載の燃料電池。
【００２１】
［６］  前記液体燃料室へ送液ポンプを用いて前記燃料を供給して発電を行う［１］〜［５］のいずれかに記載の燃料電池の使用方法であって、
前記送液ポンプの吐出圧が２０ｋＰａ以上である使用方法。
【００２２】
［７］  前記液体燃料室へ送液ポンプを用いて前記燃料を供給して発電を行う［１］〜［５］のいずれかに記載の燃料電池の使用方法であって、
発電の間、前記液体燃料室への前記燃料の供給を連続的に行う使用方法。
【発明の効果】
【００２３】
本発明によれば、液体燃料室内に混入又は発生するガス（気泡）を気液分離層及び第１介在層を介して効果的に排出させることができ、もってアノード極への気化燃料の安定供給、ひいては発電を安定的に行える気化供給方式の燃料電池を提供することができる。
【００２４】
また、液体燃料遮断性の低い従来の燃料電池においては、ポンプ（送液ポンプ）を用いて液体燃料室の内圧を高め、ガス排出を行う際、液漏れを防止するためにポンプを間欠運転する必要があったが、本発明によれば、このようなポンプのシーケンス制御が不要であり、システムの簡略化を図ることができる。
【００２５】
本発明の燃料電池は、携帯電子機器への応用を目的とした小型燃料電池、とりわけ携帯電子機器搭載型の小型燃料電池として好適である。
【図面の簡単な説明】
【００２６】
【図１】本発明の燃料電池の一例を示す概略断面図である。
【図２】図１に示される燃料電池が有する第１介在層を示す概略上面図である。
【図３】図１に示される燃料電池が有する流路板を示す概略上面図である。
【図４】図１に示される燃料電池が有する第２介在層を示す概略図である。
【図５】図１に示されるＶ−Ｖ線における概略断面図である。
【図６】第１貫通口と液体燃料室との位置関係を説明するための概略断面図である。
【図７】第１介在層の他の一例を示す概略上面図である。
【図８】第２介在層の他の一例を示す概略図である。
【発明を実施するための形態】
【００２７】
以下、本発明の燃料電池を実施の形態を示して詳細に説明する。
図１は本発明の燃料電池の一例を示す概略断面図であり、図２は第１介在層２を示す概略上面図、図３は流路板４０を示す概略上面図、図４は第２介在層３を示す概略図である。また、図１に示されるＶ−Ｖ線における概略断面図を図５に示している。
【００２８】
これらの図面に示される燃料電池１００は、アノード極１１、電解質膜１０及びカソード極１２をこの順で含む膜電極複合体２０と、アノード極１１上に積層され、これに電気的に接続されたアノード集電層２１と、カソード極１２上に積層され、これに電気的に接続されたカソード集電層２２とを備える単位電池３０；アノード集電層２１の表面に接して積層された第２介在層３；第２介在層３の表面に接して積層された第１介在層２；第１介在層２の表面に接して積層された気液分離層１；及び、気液分離層１の下に配置される流路板４０とを基本的に備える。流路板４０、気液分離層１、第１介在層２及び図示しない燃料タンクが、燃料電池１００の燃料供給部（アノード極１１に燃料を供給するための部位）を構成している。
【００２９】
流路板４０はアノード極１１の下方に配置された部材であり、その一方の面に形成された凹部（溝）からなる、液状の燃料（液体燃料）を流通させるための液体燃料室４１を有している。液体燃料室４１は、アノード極１１が開放された空間からなっており、その開口を覆うように、気化燃料を透過可能な気液分離層１が配置されている。液体燃料室４１の端部４２には、液体燃料を収容（保持）するための燃料タンク（図示せず）が接続される。
【００３０】
燃料電池１００は、カソード集電層２２上に積層され、複数の開口５１を有する保護カバー５０を備える。単位電池３０、第２介在層３、第１介在層２及び気液分離層１の図１における左側端面、並びに、単位電池３０、第１介在層２及び気液分離層１の図１における右側端面には、外気の混入、気化燃料や液体燃料の漏洩等を防止するために、エポキシ系硬化性樹脂組成物の硬化物層等からなる封止層６０が設けられている。第２介在層３は連通経路３ｂを有しており、この連通経路３ｂはガス排出口６５と接続されている。
【００３１】
燃料電池１００は次のような動作により発電を行う。すなわち、液体燃料室４１内に流通してきた液体燃料は液体燃料室４１内全体に行き渡り、気液分離層１によって気液分離され、気化燃料のみが第１介在層２側へ透過する。気化燃料は、第１介在層２の第１貫通口２ａ（図２参照）、第２介在層３の第２貫通口３ａ（図４参照）、アノード集電層２１の開口を順に通ってアノード極１１に供給される。液体燃料がメタノール又はメタノール水溶液である場合を例に挙げると、アノード極１１に供給された気化燃料は、上記式（１）で表される酸化反応を起こし消費される。気化燃料は、燃料電池１００の発電電流量に応じて消費されていくこととなるが、これを補うように、気液分離層１から液体燃料が随時蒸発を続けるため、アノード極１１近傍における気化燃料の蒸気圧は略一定に保たれる。
【００３２】
一方、酸化剤が空気である場合を例に挙げると、カソード極１２においては、保護カバー５０の開口５１及びカソード集電層２２の開口を通って到達した空気中の酸素と、電解質膜１０を介してアノード極１１からカソード極１２に伝達されたプロトンとが、上記式（２）で表される還元反応を起こす。以上の酸化還元反応に基づく電子移動により、外部の電子機器に対して電力が供給される。
【００３３】
発電に伴いアノード極１１で発生した二酸化炭素ガスは、アノード集電層２１の開口、第２介在層３の第２貫通口３ａ、連通経路３ｂ及びガス排出口６５を順に通って燃料電池１００の外部に排出される。
【００３４】
次に、燃料電池１００を構成する各部材等について詳細に説明する。
〔気液分離層及び第１介在層〕
気液分離層１は、液体燃料室４１とアノード極１１との間に配置される、気化燃料透過性であり、かつ、少なくとも常圧で液体燃料を透過しない層、すなわち、少なくとも常圧において上で定義した「液体燃料遮断性」を有する層である。気液分離層１を備えることにより、アノード極１１への燃料の気化供給が可能となる。また、気液分離層１は、アノード極１１へ供給される気化燃料の量又は濃度を適切量に制御（制限）するとともに、均一化する機能を有し得る。従って、気液分離層１を設けることにより、燃料のクロスオーバー及び発電部における温度ムラの抑制が可能であり、このことは安定した発電状態の達成に寄与する。燃料電池１００において気液分離層１は、液体燃料室４１を覆うように流路板４０のアノード極１１側表面上に積層されている。
【００３５】
第１介在層２は、気液分離層１とアノード極１１との間に配置される層であり、図２に示されるように、厚み方向に貫通する第１貫通口２ａを有している。燃料電池１００において第１介在層２は、気液分離層１のアノード極１１側表面に直接積層されているが接着成分を含有する層を介して接合積層されてもよい。第１貫通口２ａは、第１介在層２における液体燃料室４１の直上の領域とは異なる領域に配置される（図２、図３及び図５参照）。
【００３６】
このように燃料電池１００は、液体燃料室４１上に配置される気液分離層１と、気液分離層１上に配置され、上記所定の位置に第１貫通口２ａを有する第１介在層２とを備えることを１つの特徴としており、この構成によって、液体燃料室４１の内圧を大きくして、液体燃料室４１内のガス（気泡）を排出する際に、液体燃料が液体状態のまま、気液分離層１と第１介在層２とを含む積層構造部分を透過してしまう「液漏れ」を効果的に抑制することができる。すなわち、上で定義した「液体燃料遮断性」を効果的に向上させることができる。ただし、ここでいう「液体燃料遮断性」は、気液分離層１と第１介在層２と含む積層構造としての液体燃料遮断性である。
【００３７】
液体燃料遮断性の向上により、液体燃料室４１の内圧を大きくすることができるため、液体燃料室４１内のガス（気泡）をより効果的に排出させることができる。また、高い液体燃料遮断性により、燃料電池からの液漏れを防止するという観点で非常に高い信頼性が得られる。また、これに加えて高い液体燃料遮断性を利用し、液体燃料室内へ液体燃料を送液する送液ポンプの吐出圧を最大吐出圧の一定にして連続的に燃料を液体燃料室４１に供給して、燃料電池を連続運転（連続発電）することが可能となる。本発明の燃料電池によれば、液漏れを生じることなく、送液ポンプの吐出圧を２０ｋＰａ以上として発電を行うことが可能である。従来は、液体燃料遮断性が低いことからポンプを間欠運転にせざるを得ず、連続して高い圧力が掛かることを回避する必要があった。環境温度が異なると、供給すべき燃料の量が異なることから、送液ポンプの間欠運転には、環境温度と連動した複雑なシーケンス制御が必要となる。本発明の燃料電池においては、連続して高い圧力が掛かっても液漏れが生じないため、複雑なシーケンス制御を行うことなく利用することができ、もってシステムが簡略化される。
【００３８】
図６を参照して、燃料電池１００の液体燃料遮断性についてより具体的に説明する。図６（ａ）に示される流路板４０／気液分離層１／第１介在層２の積層構造は、燃料電池１００が有する積層構造と同等であり、第１貫通口２ａは液体燃料室４１の直上の領域とは異なる領域に設けられている。これに対して図６（ｂ）に示される積層構造では、第１貫通口２ａが液体燃料室４１の直上の領域に設けられている。図６（ａ）及び（ｂ）における点線の矢印は、液体燃料室４１内の液体燃料の気化成分が気液分離層１を透過し、第１介在層２の第１貫通口２ａから気化燃料として供給される際の経路を示したものである。
【００３９】
図６（ｂ）の積層構造では、液体燃料室４１内のガス排出のために液体燃料室４１の内圧を大きくし、ある一定の圧力を超えると、点線の矢印と同様の経路を通って第１貫通口２ａから液漏れが生じる。上記一定の圧力は、気液分離層１の厚みαを大きくすることによりある程度大きくすることが可能であるが、これには限界があった。
【００４０】
これに対して図６（ａ）の積層構造では、液体燃料室４１の直上の領域とは異なる領域に（直上の領域から距離を置いて）第１貫通口２ａを設けているので、液体燃料室４１の内圧を大きくしたとき、液体燃料は、点線の矢印と同様に、気液分離層１の厚み方向だけではなく、面内方向にも浸透することとなる。このように、第１貫通口２ａから液漏れが生じるためには面内方向にも浸透していく必要が生じることから、その分、液体燃料遮断性が向上する。
【００４１】
気液分離層１内における液体燃料の面内方向の浸透性と厚み方向の浸透性が同等である場合には、図６（ａ）に示されるように液体燃料室４１の端部と第１貫通口２ａとの直線距離がαであるとき、気液分離層１の厚みがより薄いにもかかわらず、図６（ｂ）の積層構造において気液分離層１の厚みがαである場合と同等の液体燃料遮断性を得ることができる。図６（ａ）の積層構造において気液分離層１の厚みをαとすれば、気液分離層１の面内方向に浸透させるための圧力を要する分、図６（ｂ）の積層構造より高い液体燃料遮断性を得ることができる。
【００４２】
液体燃料室４１の直上の領域から第１貫通口２ａまでの距離を調整することにより液体燃料遮断性を制御することが可能であり、この距離を大きくするほど液体燃料遮断性を高くすることができる。液体燃料室４１の直上の領域から第１貫通口２ａまでの距離は、典型的には、０．５ｍｍ〜５０ｍｍである。
【００４３】
気液分離層１は、使用する燃料に関して気液分離能を有し、少なくとも常圧において液体燃料遮断性を有するものであれば特に制限なく使用できるが、それ自体の液体燃料遮断性がより高いものを用いることが好ましく、厚み方向における液体燃料の浸透性が面内方向よりも高いものを用いることがより好ましい。上記のように、液体燃料室４１の直上の領域とは異なる領域に第１貫通口２ａを設けることによる液体燃料遮断性の向上は、液体燃料を面内方向に浸透させるための圧力を要することに起因している。面内方向における液体燃料の浸透性がより低い気液分離層１を用いることにより、より高い液体燃料遮断性の向上効果を得ることができる。また、液体燃料の面内方向の浸透性と厚み方向の浸透性が同等である気液分離層１と比較した場合、液体燃料室４１の直上の領域と第１貫通口２ａとの間の距離がより短くても、同等の液体燃料遮断性の向上効果を得ることができる。このことは、より多くの第１貫通口２ａを第１介在層２に形成できることを意味しており、これによりアノード極１１へのより均一な気化燃料の供給を達成し得る。
【００４４】
厚み方向における液体燃料の浸透性が面内方向よりも高い気液分離層１としては、例えば、日東電工（株）製「テミッシュ（登録商標）」、住友電工ファインポリマー（株）製「ポアフロン（登録商標）」、日本ゴア（株）製「オールｅＰＴＦＥメンブレン」等の延伸されたポリテトラフルオロエチレン又はその他のフッ素系樹脂からなる多孔質膜や、プラスチック粉末を焼結成形することにより得られる多孔質体を圧縮処理したフィルム、発泡法により得られるポリマー多孔質体を圧縮処理したフィルムなどを好適に用いることができる。
【００４５】
また、気液分離層１として、上記以外のフッ素系樹脂多孔質膜（例えば、ミリポア社製「フロリナートメンブレン」等）、多孔質プラスチック膜（例えば、大成プラス（株）製「ＭＩＣＲＯＶＥＮＴ」等）、発泡法により得られるポリマー多孔質体などを用いることもできる。
【００４６】
気液分離層１の厚みは特に制限されないが、十分な気液分離能及び液体燃料遮断性を得るために、２０μｍ以上であることが好ましく、５０μｍ以上であることがより好ましい。また、燃料電池の薄型化の観点からは、気液分離層１の厚みは、５００μｍ以下であることが好ましく、３００μｍ以下であることがより好ましい。
【００４７】
第１介在層２は、液体燃料不透過性であり、かつ気化燃料不透過性である材料から構成される。より具体的には、第１介在層２として、第１貫通口２ａとしての厚み方向に貫通する貫通口を有する非多孔性樹脂シートや非多孔性金属板等を用いることができる。非多孔性樹脂シートの材料として、熱硬化性樹脂や熱可塑性樹脂を選択した場合は、第１介在層２は、熱融着等により気液分離層１と接合することができる。また、信頼性の観点から熱収縮や熱膨張といった熱変形をしない材料を用いることが好ましい。後述する第１貫通口２ａの形状が変化するなどして、気化燃料の透過量が増減するのを抑えるためである。
【００４８】
第１貫通口２ａの数は特に制限されず、１つのみであってもよいが、通常は２以上である。２以上の第１貫通口２ａを有する場合において、これらの貫通口は、アノード極１１に対して均一に気化燃料を供給できるよう、第１介在層２の面内にできるだけ均一に配置することが好ましい。第１貫通口２ａの形状は特に制限されず、図２に示される方形以外の形状、例えば、図７に示される円形であってもよい。第１貫通口２ａの開口径（方形の場合は最長辺の長さ、円形の等の場合は最大径）は、０．１〜５ｍｍ程度とすることができる。
【００４９】
第１介在層２の厚みは特に制限されないが、取り扱いの容易さや、燃料電池の発電によって生じた熱が液体燃料室４１に伝わることを防ぐ断熱性の観点から、５０μｍ以上であることが好ましく、１００μｍ以上であることがより好ましい。また、燃料電池の薄型化の観点からは、第１介在層２の厚みは、５００μｍ以下であることが好ましく、３００μｍ以下であることがより好ましい。
【００５０】
なお、第１介在層２は、アノード極１１へ供給される気化燃料の量又は濃度を適切量に制御（制限）するとともに、均一化する機能も有し得る。
【００５１】
〔流路板〕
流路板４０は、液体燃料を流通させるか又は収容するための液体燃料室４１を有する部材であり、好ましくはアノード極１１の下方に配置される。液体燃料室４１の端部４２に、液体燃料を貯蔵する図示しない燃料タンクが接続され、液体燃料は通常、送液ポンプ等の送液手段を用いて液体燃料室４１内に移送される。
【００５２】
燃料電池１００において燃料板４０は、図３に示されるように、枝分かれした櫛歯状の溝からなる液体燃料室４１を備えている。このような形状により、液体燃料が面内に均一に拡散されるので、アノード極１１への気化燃料の均一な供給が可能となる。燃料電池１００において第１貫通口２ａは、燃料電池１００を上からみたとき、液体燃料室４１を構成する隣り合う２本の櫛歯部分の溝（流路）の間（中間の位置）に形成されている。
【００５３】
液体燃料室４１は、図３に示されるような枝分かれ状の流路に限定されず、任意の各種形状の流路（例えば、サーペンタイン状）であることができる。また、液体燃料室４１は、液体燃料を収容する１つ（又は複数の）比較的大きな槽（凹部）であることもできる。
【００５４】
流路板４０は、プラスチック材料又は金属材料からなることができる。プラスチック材料としては、例えば、ポリフェニレンサルファイド（ＰＰＳ）、ポリメタクリル酸メチル（ＰＭＭＡ）、アクリロニトリルブタジエンスチレン（ＡＢＳ）、ポリ塩化ビニル、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリエチレンテレフタラート（ＰＥＴ）、ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）等を挙げることができる。金属材料としては、例えば、チタン、アルミニウム等のほか、ステンレス、マグネシウム合金等の合金材料を用いることができる。
【００５５】
〔第２介在層〕
第２介在層３は、第１介在層２とアノード極１１との間に配置される層であり、燃料電池１００において第２介在層３は、第１介在層２とアノード集電層２１との間に配置されている。図４（ａ）は燃料電池１００で用いられている第２介在層３を示す概略上面図であり、図４（ｂ）は図４（ａ）に示されるＢ−Ｂ線における概略断面図である。第２介在層３は、厚み方向に貫通する第２貫通口３ａ、及び、第２貫通口３ａと第２介在層３外部とを連通する連通経路３ｂを有する。連通経路３ｂは、第２介在層３の周縁部に設けられ、第２貫通口３ａから該周縁部の端面まで延びる溝（凹部）からなる。
【００５６】
第２介在層３は、第２貫通口３ａ内に存在する空間部（空気若しくは他のガスにより満たされる）により、発電部と液体燃料室４１との間の断熱を図る断熱層としての役割を果たし、液体燃料室４１の温度が過度に上昇することによるクロスオーバーの抑制に有効である。第２貫通口３ａを有する第２介在層３を設けると、アノード極１１で生成した二酸化炭素ガス等のガスを、発電により生じた熱とともに燃料電池外に排出することができるので、燃料電池全体の過度の温度上昇やガス排出不良による燃料供給阻害も抑制できる。このことは、安定した発電状態の維持に寄与する。また、連通経路３ｂよりアノード極１１で生成したガスを良好に排出することができるため、該ガスの液体燃料室４１内への侵入を抑制することができる。さらに、第２介在層３は、液体燃料室４１の内圧を高めることによって液体燃料室４１から排出されたガス（気泡）の、燃料電池外への排出経路を提供する。
【００５７】
また、第２介在層３は、気化燃料を均一に発電部に供給するためのバッファーとしての利用が可能である。第１介在層２の第１貫通口２ａを通過した気化燃料は、該貫通口から放射状に広がり発電部に到達する。第２介在層３が、空間となる空気層を備えることにより、そこで気化燃料が面内において拡散するため、発電部面内で均一な発電が可能となる。この機能は、後述するアノード導電性多孔質層も有しており、少なくともどちらか一方、もしくは両方を備えることが好ましい。
【００５８】
第２貫通口３ａは、発電部と液体燃料室４１との間の断熱性の観点から、図４に示されるように、第２介在層３の面積に対する開口率をできるだけ大きくすることが好ましい。第２貫通口３ａの開口率、すなわち、第２介在層３の面積に対する第２貫通口３ａの開口面積（２以上の第２貫通口３ａを有する場合にはそれらの開口面積の合計）の割合は、好ましくは５０％以上、より好ましくは６０％以上である。第２貫通口３ａの開口率は、通常９０％以下である。
【００５９】
連通経路３ｂは、厚み方向に貫通する貫通穴であってもよいが、第２介在層３の強度の観点から、第２介在層３の周縁部に設けられる溝（凹部）からなることが好ましい。
【００６０】
図８（ａ）は第２介在層３の他の一例を示す概略上面図であり、図８（ｂ）は図８（ａ）に示されるＣ−Ｃ線における概略断面図である。図８に示されるように第２介在層３は、２以上の第２貫通口３ａを有していてもよい。図８に示されるような複数の第２貫通口３ａを有する（梁を設けた）第２介在層３は、面内方向の剛性が高まるため、衝撃等に対する強度に優れる燃料電池が得られる点などにおいて有利である。
【００６１】
第２介在層３が２以上の第２貫通口３ａを有する場合、連通経路３ｂは、１つの第２貫通口３ａごとに、第２貫通口３ａと同じ数だけ設けてもよいし、第２貫通口３ａの数より少ない又は多い数の連通経路３ｂを設けることもできる。図８の例においては、４つの第２貫通口３ａに対して２つの連通経路３ｂが設けられている。連通経路３ｂが設けられていない第２貫通口３ａ（図８（ａ）における下２つの第２貫通口３ａ）は、接続経路３ｃによって、連通経路３ｂが設けられた第２貫通口３ａ（図８（ａ）における上２つの第２貫通口３ａ）に空間的に接続される。接続経路３ｃは、連通経路３ｂと同様、第２貫通口３ａ間の梁に設けられた溝（凹部）であることができる（図８（ｂ）参照）。接続経路３ｃを設けることにより、連通経路３ｂが設けられていない第２貫通口３ａ内に入ったガスを、連通経路３ｂを通して外部に排出することができる。連通経路３ｂが設けられた第２貫通口３ａ同士及び／又は連通経路３ｂが設けられていない第２貫通口３ａ同士を空間的に接続する接続経路３ｄを設けることも好ましい（図８（ａ）参照）。
【００６２】
連通経路３ｂの断面積（２以上の連通経路３ｂを有する場合にはこれらの断面積の合計）Ｓ1と、第２介在層３の側面の合計面積Ｓ0との比Ｓ1／Ｓ0は、０より大きくすることが必要であり、好ましくは０．００２以上である。また、好ましくは０．３未満、より好ましくは０．１未満、さらに好ましくは０．０５未満である。当該比が０．３以上になると、気化燃料の漏洩や空気の混入が起こりやすくなり、発電の安定性が低下するおそれがある。
【００６３】
第２介在層３の材質は、流路板４０について例示したようなプラスチック材料若しくは金属材料、又は非多孔質性のカーボン材料等であることができる。第２介在層３の厚みは、例えば、１００〜１０００μｍ程度とすることができる。なお本発明において、第２介在層３は省略することが可能である。ただしこの場合、第２介在層３に代わる、液体燃料室４１の内圧を高めることによって液体燃料室４１から排出されたガス（気泡）を燃料電池外へ排出するための別の排出経路を形成する。
【００６４】
〔電解質膜〕
膜電極複合体２０を構成する電解質膜１０は、アノード極１１からカソード極１２へプロトンを伝達する機能と、これら電極間の電気的絶縁性を保ち、短絡を防止する機能を有する。電解質膜１０の材質は、プロトン伝導性を有し、かつ電気的絶縁性を有する材質であれば特に限定されず、高分子膜、無機膜又はコンポジット膜を用いることができる。高分子膜としては、例えば、パーフルオロスルホン酸系電解質膜である、ナフィオン（登録商標、デュポン社製）、アシプレックス（登録商標、旭化成社製）、フレミオン（登録商標、旭硝子社製）等が挙げられる。また、スチレン系グラフト重合体、トリフルオロスチレン誘導体共重合体、スルホン化ポリアリーレンエーテル、スルホン化ポリエーテルエーテルケトン、スルホン化ポリイミド、スルホン化ポリベンゾイミダゾール、ホスホン化ポリベンゾイミダゾール、スルホン化ポリフォスファゼン等の炭化水素系電解質膜を用いることもできる。
【００６５】
無機膜としては、例えば、リン酸ガラス、硫酸水素セシウム、ポリタングストリン酸、ポリリン酸アンモニウム等からなる膜が挙げられる。コンポジット膜としては、タングステン酸、硫酸水素セシウム、ポリタングストリン酸等の無機物とポリイミド、ポリエーテルエーテルケトン、パーフルオロスルホン酸等の有機物とのコンポジット膜が挙げられる。
【００６６】
電解質膜１０の厚みは、例えば１〜２００μｍである。また、電解質膜１０のＥＷ値（プロトン官能基１モルあたりの乾燥重量）は、８００〜１１００程度であることが好ましい。ＥＷ値が小さいほど、プロトン移動に伴う電解質膜１０の抵抗が小さくなり高い出力を得ることができる。
【００６７】
〔アノード極及びカソード極〕
電解質膜１０の一方の表面に積層されるアノード極１１及び他方の表面に積層されるカソード極１２は、触媒と電解質とを含有する多孔質層からなる触媒層を含む。アノード極１１用の触媒は燃料からプロトンと電子とを生成する反応を触媒し、電解質は生成したプロトンを電解質膜１０へ伝導する機能を有する。カソード極１２用の触媒は、電解質を伝導してきたプロトンと酸化剤から水を生成する反応を触媒する。
【００６８】
アノード極１１及びカソード極１２用の触媒は、カーボンやチタン等の導電体の表面に担持されたものでもよく、中でも、水酸基やカルボキシル基等の親水性の官能基を有するカーボンやチタン等の導電体の表面に担持されていることが好ましい。これにより、アノード極１１及びカソード極１２の保水性を向上させることができる。また、アノード極１１及びカソード極１２の電解質は、電解質膜１０のＥＷ値よりも小さなＥＷ値を有する材料からなることが好ましく、具体的には、電解質膜１０と同質材料であるが、ＥＷ値が４００〜８００である電解質材料が好ましい。このような電解質材料を用いることによっても、アノード極１１及びカソード極１２の保水性を向上させることができる。アノード極１１及びカソード極１２の保水性の向上により、プロトン移動に伴う電解質膜１０の抵抗やアノード極１１及びカソード極１２における電位分布を改善することができる。また、ＥＷ値の低い電解質は同時に液体燃料の透過性も高いことから、ＥＷ値の低い電解質を用いることにより、アノード極１１の触媒層に対して、より均一に気化燃料を供給することができる。
【００６９】
アノード極１１及びカソード極１２はそれぞれ、触媒層上に積層されるアノード導電性多孔質層、カソード導電性多孔質層を備えていてもよい。これらの導電性多孔質層は、アノード極１１、カソード極１２に供給されるガス（気化燃料又は酸化剤）を面内において拡散させる機能を有するとともに、触媒層と電子の授受を行う機能を有する。アノード導電性多孔質層及びカソード導電性多孔質層としては、比抵抗が小さく、電圧の低下が抑制されることから、カーボン材料；導電性高分子；Ａｕ、Ｐｔ、Ｐｄ等の貴金属；Ｔｉ、Ｔａ、Ｗ、Ｎｂ、Ｎｉ、Ａｌ、Ｃｕ、Ａｇ、Ｚｎ等の遷移金属；これらの金属の窒化物又は炭化物等；並びに、ステンレスに代表されるこれらの金属を含有する合金等からなる多孔質材料を用いることが好ましい。Ｃｕ、Ａｇ、Ｚｎ等の、酸性雰囲気下で耐腐食性に乏しい金属を用いる場合には、Ａｕ、Ｐｔ、Ｐｄ等の耐腐食性を有する貴金属、導電性高分子、導電性窒化物、導電性炭化物又は導電性酸化物等により表面処理（皮膜形成）を行ってもよい。
【００７０】
より具体的には、アノード導電性多孔質層及びカソード導電性多孔質層として、例えば、上記貴金属、遷移金属又は合金からなる発泡金属、金属織物及び金属焼結体；並びにカーボンペーパー、カーボンクロス、カーボン粒子を含有するエポキシ樹脂膜等を好適に用いることができる。
【００７１】
〔アノード集電層及びカソード集電層〕
アノード集電層２１、カソード集電層２２はそれぞれ、アノード極１１上、カソード極１２上に積層され、膜電極複合体２０とともに単位電池３０を構成する。アノード集電層２１及びカソード集電層２２はそれぞれ、アノード極１１、カソード極１２における電子を集電する機能と、電気的配線を行う機能とを有する。
【００７２】
集電層の材質は、比抵抗が小さく、面方向に電流を取り出しても電圧の低下が抑制されることから、金属であることが好ましく、中でも、電子伝導性を有し、酸性雰囲気下で耐腐食性を有する金属であることがより好ましい。このような金属としては、Ａｕ、Ｐｔ、Ｐｄ等の貴金属；Ｔｉ、Ｔａ、Ｗ、Ｎｂ、Ｎｉ、Ａｌ、Ｃｕ、Ａｇ、Ｚｎ等の遷移金属；及びこれらの金属の窒化物又は炭化物等；並びに、ステンレスに代表されるこれらの金属を含有する合金等が挙げられる。Ｃｕ、Ａｇ、Ｚｎ等の、酸性雰囲気下で耐腐食性に乏しい金属を用いる場合には、Ａｕ、Ｐｔ、Ｐｄ等の耐腐食性を有する貴金属、導電性高分子、導電性窒化物、導電性炭化物又は導電性酸化物等により表面処理（皮膜形成）を行ってもよい。なお、アノード導電性多孔質層及びカソード導電性多孔質層が、例えば金属等からなり、導電性が比較的高い場合には、アノード集電層及びカソード集電層は省略されてもよい。
【００７３】
より具体的には、アノード集電層２１は、気化燃料をアノード極１１へ誘導するための厚み方向に貫通する開口を複数備える、上記金属材料等からなるメッシュ形状又はパンチングメタル形状を有する平板であることができる。この開口は、アノード極１１の触媒層で生成するガス（ＣＯ2ガス等）を第２介在層３の第２貫通口３ａへ誘導するための排出口としても機能する。同様に、カソード集電層２２は、酸化剤（例えば、燃料電池外部の空気）をカソード極１２の触媒層に供給するための厚み方向に貫通する開口を複数備える、上記金属材料等からなるメッシュ形状又はパンチングメタル形状を有する平板であることができる。
【００７４】
〔保護カバー〕
図１に示される燃料電池１００において保護カバー５０は、単位電池３０が直接露出することを防止している。保護カバー５０におけるカソード極１２直上部分には、燃料電池外部の空気を取り込み可能とする複数の開口５１が形成されている。開口５１の数は特に制限されず、１つ以上あればよい。保護カバー５０は、流路板４０について例示したようなプラスチック材料又は金属材料を用い、適宜の形状に成形することによって作製することができる。
【００７５】
本発明の燃料電池は、固体高分子型燃料電池又はダイレクトアルコール型燃料電池等であることができ、特にダイレクトアルコール型燃料電池（とりわけ、ダイレクトメタノール型燃料電池）として好適である。本発明の燃料電池において使用することのできる液体燃料としては、例えば、メタノール、エタノール等のアルコール類；ジメトキシメタン等のアセタール類；ギ酸等のカルボン酸類；ギ酸メチル等のエステル類；及び、これらの水溶液を挙げることができる。液体燃料は１種に限定されず、２種以上の混合物であってもよい。コストの低さや体積あたりのエネルギー密度の高さ、発電効率の高さ等の点から、メタノール又はメタノール水溶液が好ましく用いられる。
【００７６】
（変形例）
本発明の燃料電池は、上記した実施形態及び変形例に限定されるものではなく、例えば次のような変形例をも含む。本発明の燃料電池は、液体燃料室４１の両面に単位電池３０が配置された構成であってもよい。この場合、液体燃料室４１は、上下２つのアノード極１１に対して燃料を供給するために、上下面ともに開放されている必要があることから、流路板４０として、上下面が開いた空間を有する部材が用いられる。液体燃料室４１の両面に単位電池３０が配置された燃料電池によれば、２つの単位電池に対して１つの流路板４０で足りることから、燃料電池の薄型化を図ることができるとともに、燃料電池の単位体積当たりの出力を向上させることができる。
【００７７】
また、本発明の燃料電池は、同一平面上に配列された単位電池３０を２以上含むものであってもよい。この場合において液体燃料室４１は、単位電池３０ごとに設けられてもよいし、単位電池３０より少ない数だけ設けられてもよい。
【００７８】
本発明の燃料電池は、電子機器、特には、携帯電話、電子手帳、ノート型パソコンに代表される携帯機器等の小型電子機器用の電源として好適に用いることができる。
【実施例】
【００７９】
以下、実施例を挙げて本発明をより詳細に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
【００８０】
＜実施例１＞
以下の手順で、図１と類似の構成の燃料電池（ただし、保護カバー５０を有しない）を作製した。
【００８１】
（１）膜電極複合体の作製
Ｐｔ担持量３２．５重量％、Ｒｕ担持量１６．９重量％の触媒担持カーボン粒子（ＴＥＣ６６Ｅ５０、田中貴金属社製）と、電解質である２０重量％のナフィオン（登録商標）のアルコール溶液（アルドリッチ社製）と、ｎ−プロパノールと、イソプロパノールと、ジルコニアボールとを、所定の割合でフッ素系樹脂製の容器に入れ、攪拌機を用いて５００ｒｐｍで５０分間の混合を行うことにより、アノード極用の触媒ペーストを調製した。また、Ｐｔ担持量４６．８重量％の触媒担持カーボン粒子（ＴＥＣ１０Ｅ５０Ｅ、田中貴金属社製）を用いること以外はアノード極用の触媒ペーストと同様にして、カソード極用の触媒ペーストを調製した。
【００８２】
次いで、片面に撥水性を有する多孔質層が形成されたカーボンペーパー（ＧＤＬ２５ＢＣ、ＳＧＬ社製）を縦３５ｍｍ、横４０ｍｍに切断した後、その多孔質層上に、上記のアノード極用の触媒ペーストを触媒担持量が約３ｍｇ／ｃｍ2となるように、縦３０ｍｍ、横３５ｍｍのウィンドウを有したスクリーン印刷版を用いて塗布し、乾燥させることにより、アノード導電性多孔質層であるカーボンペーパー上の中央にアノード触媒層が形成された、厚み約４００μｍのアノード極１１を作製した。また、同じサイズのカーボンペーパーの多孔質層上に、上記のカソード極用の触媒ペーストを触媒担持量が約１ｍｇ／ｃｍ2となるように、縦３０ｍｍ、横３５ｍｍのウィンドウを有したスクリーン印刷版を用いて塗布し、乾燥させることにより、カソード導電性多孔質層であるカーボンペーパー上の中央にカソード触媒層が形成された、厚み約２７０μｍのカソード極１２を作製した。
【００８３】
次に、厚み約１７５μｍのパーフルオロスルホン酸系イオン交換膜（ナフィオン（登録商標）１１７、デュポン社製）を縦３５ｍｍ、横４０ｍｍに切断して電解質膜１０とし、アノード極１１と電解質膜１０とカソード極１２をこの順で、それぞれの触媒層が電解質膜１０に対向するように重ね合わせた後、１３０℃、２分間の熱圧着を行い、アノード極１１及びカソード極１２を電解質膜１０に接合した。上記重ね合わせは、アノード極１１とカソード極１２の電解質膜１０の面内における位置が一致するように、かつアノード極１１と電解質膜１０とカソード極１２の中心が一致するように行った。ついで、得られた積層体の外周部を切断することにより、縦２２ｍｍ、横２６ｍｍの膜電極複合体２０を作製した。
【００８４】
（２）単位電池の作製
縦２６．５ｍｍ、横２７ｍｍ、厚み１００μｍのステンレス板（ＮＳＳ４４５Ｍ２、日新製鋼社製）を用意し、この中央領域に、開孔径φ０．６ｍｍである複数の開孔（開孔パターン：千鳥６０°ピッチ０．８ｍｍ）を、フォトレジストマスクを用いたウェットエッチングにて両面から加工することにより、厚み方向に貫通する貫通孔を複数備えるステンレス板を２枚作製し、これらをアノード集電層２１及びカソード集電層２２とした。
【００８５】
次に、上記アノード集電層２１をアノード極１１上に、カーボン粒子とエポキシ樹脂とからなる導電性接着剤層を介して積層するとともに、カソード集電層２２をカソード極１２上に、カーボン粒子とエポキシ樹脂とからなる導電性接着剤層を介して積層し、これらを熱圧着により接合して、縦２２ｍｍ、横２６ｍｍ（膜電極複合体２０のサイズを指している）の単位電池３０を作製した。なお、アノード集電層２１及びカソード集電層２２は、それらの開孔が形成された領域がそれぞれアノード極１１、カソード極１２の直上に配置されるように積層した。
【００８６】
（３）気液分離層、第１介在層及び第２介在層との接合
気液分離層１として、縦２５ｍｍ、横２７ｍｍ、厚み０．２ｍｍのポリテトラフルオロエチレンからなる多孔質フィルム（日東電工（株）製の「テミッシュ〔ＴＥＭＩＳＨ（登録商標）〕Ｓ−ＮＴＦ２１２２Ａ−Ｓ０６」）を用意した。また、第１介在層２として、縦２５ｍｍ、横２７ｍｍ、厚み０．０７ｍｍの熱可塑性樹脂フィルム（日東シンコー（株）製の「ＦＢ−ＭＬ４」）を用意した。第１介在層２は、図２に示される形状を有しており、４つの第１貫通口２ａの幅、長さはそれぞれ１ｍｍ、２０ｍｍである。気液分離層１上に第１介在層２を積層し、すべての側面の層境界部を接着剤で接合した。
【００８７】
次に、エッチング加工により、図４に示される形状を有する縦２６．５ｍｍ、横２７．０ｍｍ、厚み０．２ｍｍのＳＵＳ製の第２介在層３を作製した。第２貫通口３ａの開口率は、７７％であり、連通経路３ｂの断面積と第２介在層側面の合計面積との比は、０．００５である。第２介在層３の溝形成面とは反対側の面に第１の介在層２を積層し、熱圧着によりこれらを接合して、第２介在層３／第１介在層２／気液分離層１の積層体を得た。
【００８８】
（４）燃料電池の作製
図３に示される形状を有する縦２６．５ｍｍ、横２７ｍｍ、厚み０．６ｍｍの燃料板４０を用意した。液体燃料室４１を構成する５本の枝分かれ流路の幅は１ｍｍで、流路内に混入、もしくは生成したガスの挙動を目視確認するため、深さ方向に貫通したものを用いた。また、図示はしないが縦２６．５ｍｍ、横２７ｍｍ、厚み０．１ｍｍの片面に熱可塑性の樹脂がコーティングされたラミネートフィルムを用意した。ラミネートフィルムは接着後に透明となるため、流路内の様子が観察できるようになっている。はじめに、流路板４０とラミネートフィルムを熱圧着により接合した。さらに、流路板４０のラミネートフィルムと対向する面とは反対の面（溝形成面上）に、気液分離層１を熱圧着により接合して、第２介在層３／第１介在層２／気液分離層１／流路板４０／ラミネートフィルムの積層体を得た。第２介在層３における、液体燃料室４１を構成する枝分かれ流路の直上の領域から第１貫通口２ａまでの距離は、１．７５ｍｍである。
【００８９】
次に、第２介在層３上に単位電池３０を熱圧着により接合した後、単位電池３０等の端面に、図１に示されるように、エポキシ樹脂の硬化物からなる封止層６０を形成して、燃料電池を得た。
【００９０】
＜比較例１＞
液体燃料室４１を構成する枝分かれ流路の直上の領域に第１貫通口２ａを有する第１介在層２を用いたこと以外は、実施例１と同様にして燃料電池を作製した。本比較例で用いた第１介在層２は、外形形状及び第１貫通口２ａの形状において実施例１で用いたものと同じであるが、第１貫通口２ａが枝分かれ流路の直上の領域に設けられていることにより、５つの第１貫通口２ａを有している。
【００９１】
（液体燃料遮断性の評価）
送液ポンプを用いて、液体燃料室４１の端部４２へメタノール濃度１２Ｍのメタノール水溶液又は純メタノール（濃度２４．７Ｍに相当）を供給し、液体燃料室４１の内圧を上昇させ、そのときの液漏れの有無を測定した。その結果、実施例１の燃料電池において、メタノール濃度１２Ｍのメタノール水溶液を供給した際は電池温度がおよそ３０℃となり、液体燃料室４１の内圧（すなわち、送液ポンプの吐出圧）を３５ｋＰａ（装置測定限界）以上に保持しても液漏れは生じなかった。純メタノールを供給した際は電池温度がおよそ５０℃となり、液体燃料室４１の内圧を３０ｋＰａに保持しても液漏れは生じなかったが、３５ｋＰａで保持したとき、液漏れが認められた。
【００９２】
また、メタノール濃度１２Ｍのメタノール水溶液、純メタノールのどちらを供給した場合においても、液体燃料室４１の内圧を２０ｋＰａで保持して連続発電させた際に流路内にはガスが留まることなく排出されていることを目視で確認した。電池出力も非常に安定していた。
【００９３】
一方、比較例１の燃料電池において、メタノール濃度１２Ｍのメタノール水溶液を供給した際は電池温度がおよそ３０℃となり、液体燃料室４１の内圧を３０ｋＰａに保持しても液漏れは生じなかったが、３５ｋＰａで保持したとき、液漏れが認められた。純メタノールを供給した際は電池温度がおよそ５０℃となり、液体燃料室４１の内圧を１５ｋＰａに保持しても液漏れは生じなかったが、２０ｋＰａで保持したとき、液漏れが認められた。
【００９４】
また、メタノール濃度１２Ｍのメタノール水溶液を供給し、液体燃料室４１の内圧を２０ｋＰａで保持して連続発電させた場合に、流路内にガスが留まることなく排出されていることを目視で確認したが、純メタノールを供給し、液漏れが生じない最大内圧である１５ｋＰａで保持した場合に、流路内にはガス溜まりが散見され、排出されることなく残っていることを目視で確認した。ガス抜きが不十分な場合においては、ガス溜まりは徐々に成長し、やがて液体燃料の供給を妨げる要因となった。これにより、燃料供給が安定せず、電池出力が少しずつ低下していくことを確認した。
【符号の説明】
【００９５】
１  気液分離層、２  第１介在層、２ａ  第１貫通口、３  第２介在層、３ａ  第２貫通口、３ｂ  連通経路、３ｃ，３ｄ  接続経路、１０  電解質膜、１１  アノード極、１２  カソード極、２０  膜電極複合体、２１  アノード集電層、２２  カソード集電層、３０  単位電池、４０  流路板、４１  液体燃料室、４２  液体燃料室の端部、５０  保護カバー、５１  開口、６０  封止層、６５  ガス排出口、１００  燃料電池。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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