(57)【要約】【課題】  低収縮で、シボ転写性、耐傷付性、成形外観性が良好であり、発泡させることなく成形体表面の触感が滑らかで且つソフトであり、さらに高剛性・高衝撃強度・高耐熱性である繊維強化ポリプロピレン系樹脂組成物、その製造方法及び成形体の提供。【解決手段】  メタロセン系触媒を用いて逐次重合するなどの４条件を満たすプロピレン−エチレンブロック共重合体、特定の繊維及び必要に応じ特定の変性ポリオレフィン、ＭＦＲなどの２条件を満たす熱可塑性エラストマー、特定のプロピレン系重合体樹脂、特定の脂肪酸アミドを含有した繊維強化ポリプロピレン系樹脂組成物などによる。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
下記のプロピレン−エチレンブロック共重合体（ア）４０重量％〜９９重量％と、繊維（イ）１重量％〜６０重量％（但し、（ア）と（イ）との合計量は１００重量％である）とを含有することを特徴とする繊維強化ポリプロピレン系樹脂組成物。
プロピレン−エチレンブロック共重合体（ア）：次の（ア−ｉ）〜（ア−ｉｖ）に規定する要件を有する。
（ア−ｉ）：メタロセン系触媒を用いて、第１工程でプロピレン単独またはエチレン含量７重量％以下のプロピレン−エチレンランダム共重合体成分（ア−Ａ）を３０重量％〜９５重量％、第２工程で成分（ア−Ａ）よりも３重量％〜２０重量％多くのエチレンを含有するプロピレン−エチレンランダム共重合体成分（ア−Ｂ）を７０重量％〜５重量％逐次重合することで得られたものである。
（ア−ｉｉ）：ＤＳＣ法により測定された融解ピーク温度（Ｔｍ）が１１０℃〜１５０℃である。
（ア−ｉｉｉ）：固体粘弾性測定により得られる温度−損失正接曲線において、ｔａｎδ曲線が０℃以下に単一のピークを有する。
（ア−ｉｖ）：メルトフローレート（ＭＦＲ：２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が０．５ｇ／１０分〜２００ｇ／１０分である。
繊維（イ）：次の（イ−ｉ）に規定する要件を有する。
（イ−ｉ）：ガラス繊維、炭素繊維、ウィスカー及び融点が２４５℃以上である有機繊維からなる群から選ばれる少なくとも１種である。
【請求項２】
繊維（イ）が、ガラス繊維であることを特徴とする請求項１に記載の繊維強化ポリプロピレン系樹脂組成物。
【請求項３】
前記ガラス繊維の長さが、２ｍｍ以上２０ｍｍ以下であることを特徴とする請求項２に記載の繊維強化ポリプロピレン系樹脂組成物。
【請求項４】
さらに、（ア）と（イ）との合計量１００重量部に対して、下記の変性ポリオレフィン（ウ）０〜１０重量部、熱可塑性エラストマー（エ）０〜３０重量部、プロピレン系重合体樹脂（オ）０〜５０重量部及び脂肪酸アミド（カ）０〜３重量部からなる群から選ばれる少なくとも１種を含有することを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項に記載の繊維強化ポリプロピレン系樹脂組成物。
変性ポリオレフィン（ウ）：次の（ウ−ｉ）に規定する要件を有する。
（ウ−ｉ）：酸変性ポリオレフィンおよび／またはヒドロキシ変性ポリオレフィンである。
熱可塑性エラストマー（エ）：次の（エ−ｉ）及び（エ−ｉｉ）に規定する要件を有する。
（エ−ｉ）：密度が０．８６ｇ／ｃｍ３〜０．９２ｇ／ｃｍ３である。
（エ−ｉｉ）：メルトフローレート（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が０．５ｇ／１０分〜１００ｇ／１０分である。
プロピレン系重合体樹脂（オ）：プロピレン−エチレンブロック共重合体（ア）以外の樹脂であり、且つ、次の（オ−ｉ）に規定する要件を有する。
（オ−ｉ）：メルトフローレート（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が０．５ｇ／１０分〜３００ｇ／１０分である。
脂肪酸アミド（カ）：次の（カ−ｉ）に規定する要件を有する。
（カ−ｉ）：下記式（Ａ）に表される脂肪酸アミドである。
ＲＣＯＮＨ２      式（Ａ）
［式（Ａ）中、Ｒは、炭素数１０〜２５の直鎖状脂肪族炭化水素基を表す。］
【請求項５】
プロピレン系重合体樹脂（オ）が、さらに次の（オ−ｉｉ）に規定する要件を有することを特徴とする請求項４に記載の繊維強化ポリプロピレン系樹脂組成物。
（オ−ｉｉ）：プロピレン単独重合体部分を３０重量％〜８０重量％及びプロピレン−エチレン共重合体部分を２０重量％〜７０重量％（但し、プロピレン単独重合体部分とプロピレン−エチレン共重合体部分の合計量は１００重量％である。）を含み、前記プロピレン−エチレン共重合体部分のエチレン含量が２０重量％〜６０重量％であるプロピレン−エチレンブロック共重合体樹脂である。
【請求項６】
請求項１〜５のいずれか１項に記載の繊維強化ポリプロピレン系樹脂組成物の製造方法であって、
プロピレン−エチレンブロック共重合体（ア）と、繊維（イ）とを溶融混練する混練工程を含むことを特徴とする繊維強化ポリプロピレン系樹脂組成物の製造方法。
【請求項７】
前記混練工程は、繊維（イ）以外の成分を混練した後に、繊維（イ）を加えることを特徴とする請求項６に記載の繊維強化ポリプロピレン系樹脂組成物の製造方法。
【請求項８】
前記混練工程を経て得られる樹脂組成物ペレット中または成形体中に存在する繊維（イ）（但しウィスカーを除く）のデジタル顕微鏡で測定した平均長さが、０．３ｍｍ以上２．５ｍｍ以下であることを特徴とする請求項６または７に記載の繊維強化ポリプロピレン系樹脂組成物の製造方法。
【請求項９】
請求項１〜５のいずれか１項に記載の繊維強化ポリプロピレン系樹脂組成物を成形してなることを特徴とする成形体。
【請求項１０】
請求項６〜８のいずれか１項に記載の製造方法にて製造された繊維強化ポリプロピレン系樹脂組成物を成形してなることを特徴とする成形体。
【請求項１１】
シボ面を有することを特徴とする請求項９または１０に記載の成形体。
【請求項１２】
シボ面光沢値と、鏡面光沢値との光沢比が、シボ面光沢値／鏡面光沢値として、０．０３０以下であることを特徴とする請求項１１に記載の成形体。
【請求項１３】
樹脂の流れ方向（ＭＤ方向）の成形収縮率と、樹脂の流れ方向と直角方向（ＴＤ方向）の成形収縮率との平均値が、４．０／１０００以下であることを特徴とする請求項９〜１２のいずれか１項に記載の成形体。
【請求項１４】
５フィンガー法による耐傷付性が、６Ｎ以上であることを特徴とする請求項９〜１３のいずれか１項に記載の成形体。
【請求項１５】
ＨＤＤ（Ｄ硬度）／曲げ弾性率（ＭＰａ）が、０．０６０以下であることを特徴とする請求項９〜１４のいずれか１項に記載の成形体。
【請求項１６】
荷重０．４５ＭＰａで測定した荷重たわみ温度（ＨＤＴ）が８５℃以上であることを特徴とする請求項９〜１５のいずれか１項に記載の成形体。
【請求項１７】
ウェルド外観に優れることを特徴とする請求項９〜１６のいずれか１項に記載の成形体。
【請求項１８】
自動車部品であることを特徴とする請求項９〜１７のいずれか１項に記載の成形体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、繊維強化ポリプロピレン系樹脂組成物及びその成形体に関し、さらに詳しくは、低収縮で、シボ（絞）転写性、耐傷付性、成形外観性が良好であり、発泡させることなく成形体表面の触感が滑らかで且つソフトである、高剛性・高衝撃強度・高耐熱性の繊維強化ポリプロピレン系樹脂組成物及びその成形体に関する。
【背景技術】
【０００２】
ポリプロピレン系樹脂組成物は、物性、成形性、リサイクル性及び経済性などに優れた樹脂材料としてその使用分野が拡がり、中でもインストルメントパネル、ピラーなどの自動車部品、テレビ、掃除機などの電気機器部品の分野などでは、ポリプロピレン系樹脂や、ポリプロピレン系樹脂にガラス繊維などのフィラーやエラストマー（ゴム）を複合強化した複合ポリプロピレン系樹脂などのポリプロピレン系樹脂組成物が成形性、物性バランス、リサイクル性や経済性などに優れるため、その成形体を含め様々な分野で広く用いられている。
これらの分野においては、益々進むポリプロピレン系樹脂組成物の成形体の高機能化、大型化、用途の多様・複雑化など、とりわけ自動車内装部品分野などにおける高品質化に対応するなどのため、ポリプロピレン系樹脂組成物やその成形体の成形性、物性バランスなどのほか、前記組成物や成形体の質感の優劣に大きな影響を及ぼす成形収縮率の低減化（型忠実性の向上）、シボ転写性、耐傷付性、成形外観性や、成形体表面の触感の向上が求められている。
【０００３】
ポリプロピレン系樹脂組成物及びその成形体に、ガラス繊維やタルクなどのフィラーを含有させて、該樹脂組成物及びその成形体の剛性（強度）を向上させることは広く行われている。例えば、特許文献１にはガラス繊維で強化されたポリアミド系樹脂に匹敵する機械的強度を有する高強度・高剛性のポリオレフィン系樹脂組成物として、（Ａ）２段以上の逐次重合により得られるポリプロピレンを主体とした混合物であり、該混合物中のエチレン−プロピレン系共重合体ゴムの平均分散粒径が２μｍ以下であるポリプロピレン系樹脂混合物と（Ｂ）ポリオレフィン系樹脂及び（Ｃ）（Ａ）成分と（Ｂ）成分の合計量１００重量部に対して平均の直径が０．０１〜１０００μｍであり且つ平均のアスペクト比（長さ／直径）が５〜２５００のフィラーが０．１〜２００重量部とからなる高強度・高剛性ポリオレフィン系熱可塑性樹脂組成物が開示されている。該組成物の成形品は、高い引張強度・曲げ強度・アイゾット衝撃強度・落錘衝撃強度や曲げ弾性率を有していることが記載されているが、該成形品の質感の優劣などに影響が大きい収縮率の水準、シボ転写性、耐傷付性さらには表面の硬さの程度（ソフト感）などの触感については記載が無く、その水準などが明らかでない。
【０００４】
ポリプロピレン系樹脂組成物及びその成形体の用途分野において、例えば自動車内装部品の様に、至近で人の眼に触れ、また直接人の手が触れる成形体の表面品質は、きわめて重要である。すなわち、該品質の高度化はその成形体の質感を高め、より高級感を漂わせることができる。この質感の一例としては、成形体の仕上がり感（低収縮や、良好な寸法精度）や、シボ転写性が挙げられる。この内、前者については特許文献２に寸法安定性などを低下させずに、高い剛性・曲げ剛性などを付与した組成物として、（Ａ）ポリプロピレン系重合体及び／または密度が０．９４ｇ／ｃｍ３以上のポリエチレン７５〜９８重量％、（Ｂ）特定のエチレン（共）重合体２〜２５重量％、上記（Ａ）＋（Ｂ）１００重量部と、（Ｃ）繊維状無機充填材５〜４５重量部を含む繊維状無機充填材含有樹脂組成物が開示されている。該組成物は、高い引張強度・曲げ弾性率・アイゾット衝撃強度などと共に、かなり低い成形収縮率（ＭＤ方向）を発現していることが記載されているが、シボ転写性、耐傷付性さらには触感については記載が無く、その水準などが明らかでない。
【０００５】
また、例えば自動車内装部品などにおいては、艶消し感の付与など、より質感を高めるなどの理由で成形体表面がシボ地デザインを施される場合が多い。この際重要なのは、成形材料の「シボ転写性」である。
該シボ転写性に関しては、耐傷付性を含め特許文献３に特定の要件を満たすプロピレン−エチレンブロック共重合体２０〜９０重量％と、オレフィン系エラストマーまたはスチレン系エラストマーから選ばれる熱可塑性エラストマー１０〜８０重量％とを含有するプロピレン−エチレンブロック共重合体組成物を、熱成形してなり、且つ特定の耐受傷性と硬度を有する自動車内装部品が記載されている。該自動車内装部品成形体は、柔軟性を有し、型シボ転写性と触感、耐傷付性などに優れていることが記載されているが、剛性・衝撃強度や成形収縮率については記載が無くその水準などは明らかとなっていないが、前記の如く柔軟性を有する点が示す様にフィラー類を含有しないなどのため、その曲げ弾性率値は比較的低く、その成形収縮率は比較的大きいと推察される。
【０００６】
一方、質感のうち、触感については主にソフト感（柔軟性）の向上や、べとつき感の低減が求められることが多く、その改良材料が提案されている。
例えば、特許文献４には、流動性、発泡性、柔軟性を兼ね備える材料として、（Ａ）特定のポリプロピレン樹脂１０〜６０重量部、（Ｂ）エチレン系共重合体ゴム４０〜９０重量部、及び（Ｃ）軟化剤０〜５０重量部（成分（Ａ）、（Ｂ）及び（Ｃ）の合計量は１００重量部）を含む混合物を、架橋剤の存在下で動的に熱処理して得られるオレフィン系熱可塑性エラストマー（Ｉ）１００重量部に対し、（Ｄ）特定のポリプロピレン樹脂１〜２０重量部、（Ｅ）特定のプロピレン・α−オレフィン共重合体ゴム１〜２０重量部、及び（Ｆ）軟化剤１〜３０重量部を添加して得られる熱可塑性エラストマー（ＩＩ）１００重量部と、（Ｇ）エチレン・α−オレフィン共重合体１０〜１００重量部と、（Ｈ）スチレン系熱可塑性エラストマー１〜５０重量部とを混合して得られる射出発泡成形用熱可塑性エラストマー組成物が開示されている。該組成物及びその発泡成形品は、良好な流動性を有し、ソフトな触感を呈すると推察される柔軟性（硬度ＪＩＳ−Ａ）値を有していることが記載されているが、成形品を得るために発泡成形が必要でありその分コストアップになり易く、また、耐傷付性や剛性・衝撃強度に関しては具体的数値などの記述が無く、それらの水準などが明らかでない。
また、特許文献５には、指触感の優れた表面特性（べとつきやぬるつきが無く、汚れにくく、傷が付きにくい）を有し、有害ガスを発生する要因となる元素を含まず、加工性が良好な熱可塑性エラストマー組成物として、水添ジエン系共重合体８０〜５０重量部にエチレン・プロピレン共重合体２０〜５０重量部を配合したエチレン・プロピレン共重合体・水添ジエン系共重合体混合組成物１００重量部に対して高級脂肪酸アミドを０．２〜５．０重量部を配合すると共に、この混合組成物１００重量部に対して界面活性剤０．０５〜５．０重量部を配合した組成物が開示されている。該組成物は、優れた表面特性（指触感（べとつき感）、耐傷付性）を有していることが記載されているが、例えば自動車内装部品用途の様なより高い剛性・強度を必要とする分野には適用が困難である場合が多い。
【０００７】
さらに、物性と触感の向上を図る組成物も提案されている。例えば、特許文献６には、良好な剛性、高い引っ掻き抵抗性、及び極めて心地よい柔らかい触感を有する成形品を製造するのに好適であるポリマー成形組成物として、少なくとも、５〜９０重量％の軟質材料と、充填剤として５〜６０重量％のガラス材料及び３〜７０重量％の熱可塑性ポリマーとの組み合わせを含むポリマー成形組成物が開示されている。該組成物及び成形品は、良好な剛性、低い表面硬度、高い引っ掻き抵抗性、及び心地よい柔らかな触感を有することが記載されているが、その成形収縮率、シボ転写性、耐傷付性、曲げ弾性率や衝撃強度についてはその水準などの記載が無く、明らかでない。
【０００８】
一方、ポリプロピレン系樹脂組成物による自動車部品は、生産性の観点から射出成形によって成形されることが多い。しかし、射出成形においては、ウェルドラインやフローマークといった外観不良が発生することがある。これら外観不良を消すために、必要に応じて塗装等が実施されているが、その結果、自動車部品の製造工程が煩雑になり、コストアップになり易い。優れた成形外観性を有する材料として、例えば、特許文献７では、（Ａ）特定の触媒を用いて製造されたプロピレン系ブロック共重合体４０〜９９重量部、（Ｂ）エラストマー０〜３５重量部、（Ｅ）フィラー１〜４０重量部とからなるプロピレン系樹脂組成物が開示されている。該組成物及びその成形体は、良成形外観、良好な剛性−耐衝撃性とのバランス、射出成形時の高流動性を有していることが記載されているが、シボ転写性や触感については記載が無く、その水準などが明らかでない。
【０００９】
以上の様に、ポリプロピレン系樹脂組成物及びその成形体においては、それらの高剛性・高衝撃強度を図るには、ガラス繊維などの繊維（繊維状フィラー）を含有させる必要が多いため、そのシボ転写性、耐傷付性、成形体表面のソフト感などの触感は、損なわれ易くなり、反面、前記触感の向上を図るには、エラストマーや軟質系ポリオレフィンなどを含有させる必要が多いため、耐傷付性、剛性や耐熱性が損なわれ易くなり、これらの特性を同時に向上させることは困難であった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１０】
【特許文献１】特開２００２−３６９１号公報
【特許文献２】特開平７−４８４８１号公報
【特許文献３】特開２０１１−７９９２４号公報
【特許文献４】特開２００２−２０６０３４号公報
【特許文献５】特開平７−２９２２１２号公報
【特許文献６】特表２００９−５０６１７７号公報
【特許文献７】特開２０１１−１３２２９４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１１】
本発明の目的は、上記従来技術の問題点等に鑑み、低収縮で、シボ転写性、耐傷付性、成形外観性が良好であり、発泡させることなく成形体表面の触感が滑らかで且つソフトである、高剛性・高衝撃強度・高耐熱性の繊維強化ポリプロピレン系樹脂組成物、その製造方法及びその成形体を提供することにある。
さらに、本発明の目的は、従来のポリプロピレン系樹脂組成物及びその成形体の問題点を解消し、各種成形体とりわけ自動車部品用などの成形体に好適なポリプロピレン系樹脂組成物及びその成形体を、経済的に有利な成分を使用し、容易な製造方法にて製造することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
本発明者らは、上記課題を解決するため、鋭意研究を重ねた結果、特定のプロピレン−エチレンブロック共重合体に、繊維材料、および、任意成分として、特定の変性ポリオレフィン、熱可塑性エラストマーおよび／またはプロピレン系重合体樹脂を特定の割合で配合してなる繊維強化プロピレン系樹脂組成物、あるいはそれを用いてなる成形体が上記の課題を解決できることを見出し、これらの知見に基き本発明を完成するに至った。
【００１３】
すなわち、本発明の第１の発明によれば、下記のプロピレン−エチレンブロック共重合体（ア）４０重量％〜９９重量％と、繊維（イ）１重量％〜６０重量％（但し、（ア）と（イ）との合計量は１００重量％である）とを含有することを特徴とする繊維強化ポリプロピレン系樹脂組成物が提供される。
プロピレン−エチレンブロック共重合体（ア）：次の（ア−ｉ）〜（ア−ｉｖ）に規定する要件を有する。
（ア−ｉ）：メタロセン系触媒を用いて、第１工程でプロピレン単独またはエチレン含量７重量％以下のプロピレン−エチレンランダム共重合体成分（ア−Ａ）を３０重量％〜９５重量％、第２工程で成分（ア−Ａ）よりも３重量％〜２０重量％多くのエチレンを含有するプロピレン−エチレンランダム共重合体成分（ア−Ｂ）を７０重量％〜５重量％逐次重合することで得られたものである。
（ア−ｉｉ）：ＤＳＣ法により測定された融解ピーク温度（Ｔｍ）が１１０℃〜１５０℃である。
（ア−ｉｉｉ）：固体粘弾性測定により得られる温度−損失正接曲線において、ｔａｎδ曲線が０℃以下に単一のピークを有する。
（ア−ｉｖ）：メルトフローレート（ＭＦＲ：２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が０．５ｇ／１０分〜２００ｇ／１０分である。
繊維（イ）：次の（イ−ｉ）に規定する要件を有する。
（イ−ｉ）：ガラス繊維、炭素繊維、ウィスカー及び融点が２４５℃以上である有機繊維からなる群から選ばれる少なくとも１種である。
【００１４】
また、本発明の第２の発明によれば、第１の発明において、繊維（イ）が、ガラス繊維であることを特徴とする繊維強化ポリプロピレン系樹脂組成物が提供される。
【００１５】
また、本発明の第３の発明によれば、第２の発明において、前記ガラス繊維の長さが、２ｍｍ以上２０ｍｍ以下であることを特徴とする繊維強化ポリプロピレン系樹脂組成物が提供される。
【００１６】
また、本発明の第４の発明によれば、第１〜３のいずれかの発明において、さらに、（ア）と（イ）との合計量１００重量部に対して、下記の変性ポリオレフィン（ウ）０〜１０重量部、熱可塑性エラストマー（エ）０〜３０重量部、プロピレン系重合体樹脂（オ）０〜５０重量部及び脂肪酸アミド（カ）０〜３重量部からなる群から選ばれる少なくとも１種を含有することを特徴とする繊維強化ポリプロピレン系樹脂組成物が提供される。
変性ポリオレフィン（ウ）：次の（ウ−ｉ）に規定する要件を有する。
（ウ−ｉ）：酸変性ポリオレフィンおよび／またはヒドロキシ変性ポリオレフィンである。
熱可塑性エラストマー（エ）：次の（エ−ｉ）及び（エ−ｉｉ）に規定する要件を有する。
（エ−ｉ）：密度が０．８６ｇ／ｃｍ３〜０．９２ｇ／ｃｍ３である。
（エ−ｉｉ）：メルトフローレート（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が０．５ｇ／１０分〜１００ｇ／１０分である。
プロピレン系重合体樹脂（オ）：プロピレン−エチレンブロック共重合体（ア）以外の樹脂であり、且つ、次の（オ−ｉ）に規定する要件を有する。
（オ−ｉ）：メルトフローレート（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が０．５ｇ／１０分〜３００ｇ／１０分である。
脂肪酸アミド（カ）：次の（カ−ｉ）に規定する要件を有する。
（カ−ｉ）：下記式（Ａ）に表される脂肪酸アミドである。
ＲＣＯＮＨ２      式（Ａ）
［式（Ａ）中、Ｒは、炭素数１０〜２５の直鎖状脂肪族炭化水素基を表す。］
【００１７】
また、本発明の第５の発明によれば、第４の発明において、プロピレン系重合体樹脂（オ）が、さらに次の（オ−ｉｉ）に規定する要件を有することを特徴とする繊維強化ポリプロピレン系樹脂組成物が提供される。
（オ−ｉｉ）：プロピレン単独重合体部分を３０重量％〜８０重量％及びプロピレン−エチレン共重合体部分を２０重量％〜７０重量％（但し、プロピレン単独重合体部分とプロピレン−エチレン共重合体部分の合計量は１００重量％である。）を含み、前記プロピレン−エチレン共重合体部分のエチレン含量が２０重量％〜６０重量％であるプロピレン−エチレンブロック共重合体樹脂である。
【００１８】
また、本発明の第６の発明によれば、第１〜５のいずれかの発明による繊維強化ポリプロピレン系樹脂組成物の製造方法であって、
プロピレン−エチレンブロック共重合体（ア）と、繊維（イ）とを溶融混練する混練工程を含むことを特徴とする繊維強化ポリプロピレン系樹脂組成物の製造方法が提供される。
【００１９】
また、本発明の第７の発明によれば、第６の発明において、前記混練工程は、繊維（イ）以外の成分を混練した後に、繊維（イ）を加えることを特徴とする繊維強化ポリプロピレン系樹脂組成物の製造方法が提供される。
【００２０】
また、本発明の第８の発明によれば、第６または７の発明において、前記混練工程を経て得られる樹脂組成物ペレット中または成形体中に存在する繊維（イ）（但しウィスカーを除く）のデジタル顕微鏡で測定した平均長さが、０．３ｍｍ以上２．５ｍｍ以下であることを特徴とする繊維強化ポリプロピレン系樹脂組成物の製造方法が提供される。
【００２１】
また、本発明の第９の発明によれば、第１〜５のいずれかの発明の繊維強化ポリプロピレン系樹脂組成物を成形してなることを特徴とする成形体が提供される。
【００２２】
また、本発明の第１０の発明によれば、第６〜８のいずれかの発明の製造方法にて製造された繊維強化ポリプロピレン系樹脂組成物を成形してなることを特徴とする成形体が提供される。
【００２３】
また、本発明の第１１の発明によれば、第９または１０の発明において、シボ面を有することを特徴とする成形体が提供される。
【００２４】
また、本発明の第１２の発明によれば、第１１の発明において、シボ面光沢値と、鏡面光沢値との光沢比が、シボ面光沢値／鏡面光沢値として、０．０３０以下であることを特徴とする成形体が提供される。
【００２５】
また、本発明の第１３の発明によれば、第９〜１２のいずれかの発明において、樹脂の流れ方向（ＭＤ方向）の成形収縮率と、樹脂の流れ方向と直角方向（ＴＤ方向）の成形収縮率との平均値が、４．０／１０００以下であることを特徴とする成形体が提供される。
【００２６】
また、本発明の第１４の発明によれば、第９〜１３のいずれかの発明において、５フィンガー法による耐傷付性が、６Ｎ以上であることを特徴とする成形体が提供される。
【００２７】
また、本発明の第１５の発明によれば、第９〜１４のいずれかの発明において、ＨＤＤ（Ｄ硬度）／曲げ弾性率（ＭＰａ）が、０．０６０以下であることを特徴とする成形体が提供される。
【００２８】
また、本発明の第１６の発明によれば、第９〜１５のいずれかの発明において、荷重０．４５ＭＰａで測定した荷重たわみ温度（ＨＤＴ）が８５℃以上であることを特徴とする成形体が提供される。
【００２９】
また、本発明の第１７の発明によれば、第９〜１６のいずれかの発明において、ウェルド外観に優れることを特徴とする成形体が提供される。
【００３０】
また、本発明の第１８の発明によれば、第９〜１７のいずれかの発明において、自動車部品であることを特徴とする成形体が提供される。
【発明の効果】
【００３１】
本発明の繊維強化ポリプロピレン系樹脂組成物、その製造方法及びその成形体は、低収縮で、シボ転写性、耐傷付性、成形外観性が良好であり、発泡させることなく成形体表面の触感が滑らかで且つソフトであり、さらに高剛性・高衝撃強度・高耐熱性である。
そのため、インストルメントパネル、グローブボックス、コンソールボックス、ドアトリム、肘掛け、グリップノブ、各種トリム類、天井部品、ハウジング類、ピラー類、マッドガード、バンパー、フェンダー、バックドアー、ファンシュラウドなどの自動車用内外装及びエンジンルーム内部品などの自動車部品をはじめ、テレビ・掃除機などの電気電子機器部品、各種工業部品、便座などの住宅設備機器部品、建材部品などの用途に、好適に用いることができる。
【図面の簡単な説明】
【００３２】
【図１】図１は、温度昇温溶離分別（ＴＲＥＦ）による溶出量及び溶出量積算を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００３３】
本発明は、特定のプロピレン−エチレンブロック共重合体（ア）（以下、単に成分（ア）ともいう。）４０重量％〜９９重量％と、特定の繊維（イ）（以下、単に成分（イ）ともいう。）１重量％〜６０重量％（但し、（ア）と（イ）との合計量は１００重量％である）と、さらに、任意成分として、（ア）と（イ）との合計量１００重量部に対して、特定の変性ポリオレフィン（ウ）（以下、単に成分（ウ）ともいう。）０〜１０重量部、熱可塑性エラストマー（エ）（以下、単に成分（エ）ともいう。）０〜３０重量部、プロピレン系重合体樹脂（オ）（以下、単に成分（オ）ともいう。）０〜５０重量部、及び脂肪酸アミド（カ）（以下、単に成分（カ）ともいう。）０〜３重量部と、を含有してなる繊維強化ポリプロピレン系樹脂組成物、その製造方法及びその成形体に関する。
本発明の繊維強化ポリプロピレン系樹脂組成物、その製造方法及びその成形体により、従来のポリプロピレン系樹脂組成物及びその成形体の問題点を解消し、各種成形体とりわけ自動車部品用などの成形体を得る際に好適である、低収縮で、シボ転写性、耐傷付性、成形外観性が良好であり、発泡させることなく成形体表面の触感が滑らかで且つソフトである、高剛性・高衝撃強度・高耐熱性の繊維強化ポリプロピレン系樹脂組成物及びその成形体を提供するものである。
【００３４】
以下、本発明の繊維強化ポリプロピレン系樹脂組成物、その製造方法及びその成形体について、各項目毎に詳細に説明する。
【００３５】
Ｉ．繊維強化ポリプロピレン系樹脂組成物の構成成分
１．成分（ア）：プロピレン−エチレンブロック共重合体（ア）
本発明において用いられる成分（ア）は、次の（ア−ｉ）〜（ア−ｉｖ）に規定する要件を有するプロピレン−エチレンブロック共重合体であり、本発明の繊維強化ポリプロピレン系樹脂組成物及びその成形体（以下、単に繊維強化組成物及びその成形体ともいう。）において、低収縮性、良好なシボ転写性、耐傷付性及び成形外観性、発泡させることなく滑らかでソフトな触感などの機能を付与する特徴を有する。
なお、ここでいうプロピレン−エチレンブロック共重合体とは、プロピレン単独またはエチレン含量７重量％以下のプロピレン−エチレンランダム共重合体成分（ア−Ａ）（以下、成分（ア−Ａ）ともいう。）と、該成分（ア−Ａ）よりも３重量％〜２０重量％多くのエチレンを含有するプロピレン−エチレンランダム共重合体成分（ア−Ｂ）（以下、成分（ア−Ｂ）ともいう。）を、逐次重合することにより得られる、通称でのブロック共重合体であり、必ずしも成分（ア−Ａ）と成分（ア−Ｂ）とが完全にブロック状に結合されたものでなくてもよい。
（ア−ｉ）：メタロセン系触媒を用いて、第１工程でプロピレン単独またはエチレン含量７重量％以下のプロピレン−エチレンランダム共重合体成分（ア−Ａ）を３０重量％〜９５重量％、第２工程で成分（ア−Ａ）よりも３重量％〜２０重量％多くのエチレンを含有するプロピレン−エチレンランダム共重合体成分（ア−Ｂ）を７０重量％〜５重量％逐次重合することで得られたプロピレン−エチレンブロック共重合体である。
（ア−ｉｉ）：ＤＳＣ法により測定された融解ピーク温度（Ｔｍ）が１１０℃〜１５０℃である。
（ア−ｉｉｉ）：固体粘弾性測定により得られる温度−損失正接曲線において、ｔａｎδ曲線が０℃以下に単一のピークを有する。
（ア−ｉｖ）：メルトフローレート（以下、ＭＦＲとも記す）（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が０．５ｇ／１０分〜２００ｇ／１０分である。
【００３６】
（１）各要件
（ア−ｉ）
本発明に用いられる成分（ア）は、前記の様にメタロセン系触媒を用いて、第１工程で、プロピレン単独またはエチレン含量７重量％以下、好ましくは５重量％以下、より好ましくは３重量％以下のプロピレン−エチレンランダム共重合体成分（ア−Ａ）を３０重量％〜９５重量％、第２工程で、成分（ア−Ａ）よりも３重量％〜２０重量％多くのエチレンを、好ましくは６重量％〜１８重量％多くのエチレンを、より好ましくは８重量％〜１６重量％多くのエチレンを、含有するプロピレン−エチレンランダム共重合体成分（ア−Ｂ）を７０重量％〜５重量％逐次重合する必要がある。ここで、第２工程成分（ア−Ｂ）と、第１工程成分（ア−Ａ）のエチレン含量の差異が３重量％未満であると、本発明の繊維強化組成物及びその成形体の低収縮性、シボ転写性、耐傷付性、触感及び衝撃強度などの物性が低下するおそれがある。一方、２０重量％を超えると、成分（ア−Ａ）と成分（ア−Ｂ）との相溶性が低下するおそれがある。
すなわち、成分（ア）において、第１工程と第２工程でエチレン含量が所定の範囲で異なる成分を逐次重合することが、本発明の繊維強化組成物及びその成形体において、低収縮性、良好なシボ転写性及び耐傷付性、発泡させることなく滑らかでソフトな触感さらには高い衝撃強度などを発現するために必要であり、また、反応器への反応生成物の付着などの問題を防止するなどのために、成分（ア−Ａ）を重合した後で、成分（ア−Ｂ）を重合する方法を用いることが必要である。なお、本願においてエチレン含量は後記する実施例項に記述する方法により決定される。
【００３７】
（ア−ｉｉ）
本発明に用いられる成分（ア）のＤＳＣ（示差走査熱量計）法により測定された融解ピーク温度（Ｔｍ）は、１１０℃〜１５０℃、好ましくは１１５℃〜１４８℃、より好ましくは１２０℃〜１４５℃の範囲にあることが必要である。
Ｔｍが１１０℃未満であると、本発明の繊維強化組成物及びその成形体の剛性が低下するおそれがある。一方、１５０℃を超えると、触感及び衝撃強度などが低下するおそれがある。なお、本願において融解ピーク温度（Ｔｍ）は後記する実施例項に記述する方法により決定される。
【００３８】
（ア−ｉｉｉ）
本発明に用いられる成分（ア）は、固体粘弾性測定（ＤＭＡ）により得られる温度−損失正接曲線において、ｔａｎδ曲線が０℃以下に単一のピークを有することが必要である。
すなわち、本発明においては、繊維強化組成物及びその成形体の低収縮性、良好なシボ転写性及び耐傷付性、滑らかでソフトな触感及び高い衝撃強度などを発現するために、成分（ア）における、成分（ア−Ａ）と成分（ア−Ｂ）とが相分離していないことが必要であるが、その場合に、ｔａｎδ曲線が０℃以下に単一のピークを示すのである。
因みに、成分（ア−Ａ）と成分（ア−Ｂ）とが相分離構造にある場合には、成分（ア−Ａ）に含まれる非晶部のガラス転移温度と成分（ア−Ｂ）に含まれる非晶部のガラス転移温度が各々異なるため、ピークは複数となる。
本発明において、固体粘弾性測定とは、具体的には、短冊状の試料片に特定周波数の正弦歪みを与え、発生する応力を検知することで行う。ここでは、周波数は１Ｈｚを用い、測定温度は−６０℃から段階状に昇温し、サンプルが融解して測定不能になるまで行う。
また、歪みの大きさは０．１％〜０．５％程度が推奨される。得られた応力から、公知の方法によって貯蔵弾性率Ｇ’と損失弾性率Ｇ”を求め、これの比で定義される損失正接（＝損失弾性率／貯蔵弾性率）を温度に対してプロットすると０℃以下の温度領域で鋭いピークを示す。一般に０℃以下でのｔａｎδ曲線のピークは、非晶部のガラス転移を観測するものであり、ここでは本ピーク温度をガラス転移温度Ｔｇ（℃）として定義する。
【００３９】
（ア−ｉｖ）
本発明に用いられる成分（ア）のＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）は、０．５ｇ／１０分〜２００ｇ／１０分、好ましくは３ｇ／１０分〜１５０ｇ／１０分、より好ましくは５ｇ／１０分〜５０ｇ／１０分の範囲にあることが必要である。ＭＦＲが０．５ｇ／１０分未満であると、本発明の繊維強化組成物及びその成形体において、低収縮性、シボ転写性や成形性（流動性）が低下するおそれがある。一方、２００ｇ／１０分を超えると、衝撃強度が低下するおそれがある。該ＭＦＲは分子量降下剤を用いるなどして調整することもできる。
なお、本明細書において、ＭＦＲは、ＪＩＳ  Ｋ７２１０に準拠し、試験温度＝２３０℃、荷重＝２．１６ｋｇで測定した値である。
また、この成分（ア）は、２種以上を併用することもできる。
【００４０】
（２）製造方法
（ｉ）メタロセン系触媒
本発明に用いられる成分（ア）の製造は、メタロセン系触媒の使用を必須とするものである。
メタロセン系触媒の種類は、本発明の性能を有する成分（ア）を製造できる限りは、特に限定はされるものではないが、本発明の要件を満たすために、例えば、下記に示す様な成分（ａ）、（ｂ）、および必要に応じて使用する成分（ｃ）からなるメタロセン系触媒を用いることが好ましい。
成分（ａ）：下記の一般式（１）で表される遷移金属化合物から選ばれる少なくとも１種のメタロセン遷移金属化合物。
成分（ｂ）：下記（ｂ−１）〜（ｂ−４）から選ばれる少なくとも１種の固体成分。
（ｂ−１）：有機アルミオキシ化合物が担持された微粒子状担体。
（ｂ−２）：成分（ａ）と反応して成分（ａ）をカチオンに変換することが可能なイオン性化合物またはルイス酸が担持された微粒子状担体。
（ｂ−３）：固体酸微粒子。
（ｂ−４）：イオン交換性層状珪酸塩。
成分（ｃ）：有機アルミニウム化合物。
【００４１】
成分（ａ）としては、下記一般式（１）で表される遷移金属化合物から選ばれる少なくとも１種のメタロセン遷移金属化合物を使用することができる。
Ｑ（Ｃ５Ｈ４−ａＲ１ａ）（Ｃ５Ｈ４−ｂＲ２ｂ）ＭｅＸＹ      （１）
［ここで、Ｑは、２つの共役五員環配位子を架橋する２価の結合性基を示し、Ｍｅはチタン、ジルコニウム、ハフニウムから選ばれる金属原子を示し、Ｘ及びＹは水素原子、ハロゲン原子、炭化水素基、アルコキシ基、アミノ基、窒素含有炭化水素基、リン含有炭化水素基またはケイ素含有炭化水素基を示し、ＸおよびＹは、それぞれ独立に、同一でも異なっていてもよい。Ｒ１、Ｒ２は、水素、炭化水素基、ハロゲン化炭化水素基、ケイ素含有炭化水素基、窒素含有炭化水素基、酸素含有炭化水素基、ホウ素含有炭化水素基、または、リン含有炭化水素基を示す。ａ及びｂは、置換基の数である。］
【００４２】
中でも、成分（ア）の製造に好ましいものとしては、Ｑとして炭化水素置換基を有するシリレン基、ゲルミレン基あるいはアルキレン基を用いて架橋された置換シクロペンタジエニル基、置換インデニル基、置換フルオレニル基、置換アズレニル基を有する配位子からなる遷移金属化合物が挙げられ、特に好ましくは、炭化水素置換基を有するシリレン基、あるいはゲルミレン基で架橋された２，４−位置換インデニル基、２，４−位置換アズレニル基を有する配位子からなる遷移金属化合物が挙げられる。
【００４３】
成分（ｂ）としては、前記した成分（ｂ−１）〜成分（ｂ−４）から選ばれる少なくとも１種の固体成分を使用する。これらの各成分は、公知のものであり、公知技術の中から適宜選択して使用することができる。その具体的な例示や製造方法については、特開２００２−２８４８０８公報、特開２００２−５３６０９号公報、特開２００２−６９１１６号公報、特開２００３−１０５０１５号公報などに詳細な例示がある。
前記成分（ｂ）の中で、特に好ましいものは、成分（ｂ−４）のイオン交換性層状珪酸塩であり、さらに好ましい物は、酸処理、アルカリ処理、塩処理、有機物処理などの化学処理が施されたイオン交換性層状珪酸塩である。
【００４４】
必要に応じて成分（ｃ）として用いられる有機アルミニウム化合物の例は、下記一般式（２）
ＡｌＲａＰ３−ａ      （２）
（式中、Ｒは、炭素数１〜２０の炭化水素基、Ｐは、水素、ハロゲンまたはアルコキシ基、ａは、０＜ａ≦３の数を表わす。）で示されるトリメチルアルミニウム、トリエチルアルミニウム、トリプロピルアルミニウム、トリイソブチルアルミニウムなどのトリアルキルアルミニウムまたはジエチルアルミニウムモノクロライド、ジエチルアルミニウムモノメトキシドなどのハロゲンもしくはアルコキシ含有アルキルアルミニウムである。またこの他に、メチルアルミノキサンなどのアルミノキサン類なども使用できる。これらのうち特にトリアルキルアルミニウムが好ましい。
【００４５】
触媒の形成方法としては、前記の成分（ａ）と成分（ｂ）及び必要に応じて成分（ｃ）を接触させて触媒とする。なお、その接触方法は触媒を形成することができる方法であれば特に限定されず、公知の方法を用いることができる。
【００４６】
また、成分（ａ）と（ｂ）及び（ｃ）の使用量は、任意である。例えば、成分（ｂ）に対する成分（ａ）の使用量は、成分（ｂ）１ｇに対して、好ましくは０．１μｍｏｌ〜１，０００μｍｏｌ、特に好ましくは０．５μｍｏｌ〜５００μｍｏｌの範囲である。成分（ｂ）に対する成分（ｃ）の使用量は、成分（ｂ）１ｇに対し、好ましくは遷移金属の量が０．００１μｍｏｌ〜１００μｍｏｌ、特に好ましくは０．００５μｍｏｌ〜５０μｍｏｌの範囲である。
さらに、本発明にて使用される触媒は、予めオレフィンを接触させて少量重合されることからなる予備重合処理に付すことが好ましい。
【００４７】
（ｉｉ）逐次重合
本発明に用いられる成分（ア）の製造に際しては、成分（ア−Ａ）と成分（ア−Ｂ）を逐次重合することが必要である。
すなわち、本発明において成分（ア）は、第１工程と第２工程でエチレン含量が異なる成分を逐次重合したブロック共重合体であることが、本発明の繊維強化組成物及びその成形体において、低収縮性、良好なシボ転写性及び耐傷付性、発泡させることなく滑らかでソフトな触感さらには高い衝撃強度などを発現するために必要である。
また、本発明では、反応器への反応生成物の付着などの問題を防止するなどのために、成分（ア−Ａ）を重合した後で、成分（ア−Ｂ）を重合する方法を用いることが必要である。
逐次重合を行う際には、バッチ法と連続法のいずれを用いることも可能であるが、一般的には生産性の観点から連続法を用いることが望ましい。
【００４８】
バッチ法の場合には、時間と共に重合条件を変化させることにより、単一の反応器を用いても成分（ア−Ａ）と成分（ア−Ｂ）を重合することが可能である。本発明の効果を阻害しない限り、複数の反応器を並列に接続して用いてもよい。
連続法の場合には、成分（ア−Ａ）と成分（ア−Ｂ）を個別に重合する必要から２個以上の反応器を直列に接続した製造設備を用いる必要があるが、本発明の効果を阻害しない限り成分（ア−Ａ）と成分（ア−Ｂ）の夫々について複数の反応器を直列及び／または並列に接続して用いてもよい。
【００４９】
（ｉｉｉ）重合プロセス
成分（ア）の重合プロセスは、スラリー法、バルク法、気相法など任意の重合方法を用いることができる。バルク法と気相法の中間的な条件として、超臨界条件を用いることも可能であるが、実質的には気相法と同等であるため、特に区別することなく気相法に含める。
成分（ア−Ｂ）は、炭化水素などの有機溶媒や液化プロピレンに溶けやすいため、成分（ア−Ｂ）の製造に際しては気相法を用いることが望ましい。
成分（ア−Ａ）の製造に対しては、どのプロセスを用いても特に問題はないが、比較的結晶性の低い成分（ア−Ａ）を製造する場合には、反応器への生成物の付着などの問題を避けるために気相法を用いることが望ましい。
従って、連続法を用いて、先ず成分（ア−Ａ）をバルク法もしくは気相法にて重合し、引き続き成分（ア−Ｂ）を気相法にて重合することが最も望ましい。
【００５０】
（ｉｖ）その他の重合条件
重合温度は、通常用いられている温度範囲であれば、特に問題なく用いることができる。
具体的には、０℃〜２００℃、より好ましくは４０℃〜１００℃の範囲を用いることができる。
重合圧力は、選択するプロセスによって最適な圧力には差異が生じるが、通常用いられている圧力範囲であれば、特に問題なく用いることができる。具体的には、大気圧に対する相対圧力で０ＭＰａより大きく２００ＭＰａまで、より好ましくは０．１ＭＰａ〜５０ＭＰａの範囲を用いることができる。この際窒素などの不活性ガスを共存させてもよい。
第１工程で成分（ア−Ａ）、第２工程で成分（ア−Ｂ）の逐次重合を行う場合、第２工程にて系中に重合抑制剤を添加することが望ましい。プロピレン−エチレンブロック共重合体を製造する場合には、第２工程のエチレン−プロピレンランダム共重合を行う反応器に重合抑制剤を添加すると、得られるパウダーの粒子性状（流動性など）やゲルなどの製品品質を改良することができる。この手法については、各種技術検討がなされており、一例として、特公昭６３−５４２９６号、特開平７−２５９６０号、特開２００３−２９３９号などの公報に記載の方法を例示することができる。本発明にも当該手法を適用することが望ましい。
【００５１】
（３）配合量比
本発明に用いられる成分（ア）の配合量は、成分（ア）及び成分（イ）の合計量１００重量％において、４０重量％〜９９重量％、好ましくは４５重量％〜９５重量％、さらに好ましくは４８〜９０重量％、特に好ましくは５０重量％〜８５重量％である。成分（ア）の配合量が４０重量％未満であると、本発明の繊維強化組成物及びその成形体の低収縮性、シボ転写性、耐傷付性、衝撃強度や成形性などが低下するおそれがある。一方、９９重量％を超えると、剛性などが低下するおそれがある。
【００５２】
２．成分（イ）：繊維（イ）
本発明において用いられる成分（イ）は、ガラス繊維、炭素繊維、ウィスカー及び融点が２４５℃以上である有機繊維から選ばれる少なくとも一種の繊維（繊維状フィラー）である。成分（イ）は、本発明の繊維強化組成物及びその成形体の低収縮性、耐傷付性、剛性・衝撃強度・耐熱性などの物性、寸法安定性（線膨張係数の低減など）、環境適応性の各向上などに寄与する特徴を有する。
【００５３】
（１）種類、製造
成分（イ）は、前記の様にガラス繊維、炭素繊維、ウィスカー及び融点が２４５℃以上である有機繊維から選ばれる少なくとも一種の繊維であり、好ましくは本発明効果の度合、本発明の繊維強化組成物の製造のし易さ及び経済性などの点からガラス繊維である。
この成分（イ）は、本発明効果の一層の向上を図るなどのため、２種以上を併用することもでき、予め前記成分（ア）などに比較的高濃度に含有させた所謂マスターバッチとした形で使用することもできる。
また、成分（イ）に該当しない例えばガラスビーズ、ガラスバルーン、マイカ、成分（イ）に該当しない有機繊維などの各種無機または有機のフィラーを本発明効果を著しく損なわない範囲内で併用することもできる。
【００５４】
（ｉ）ガラス繊維
ガラス繊維としては、特に限定されず用いることができ、繊維に用いられるガラスの種類としては、例えば、Ｅガラス、Ｃガラス、Ａガラス、Ｓガラスなどが挙げることができ、中でもＥガラスが好ましい。
該ガラス繊維の製造方法は、特に限定されたものではなく、公知の各種製造方法にて製造される。
該ガラス繊維の繊維径は３μｍ〜２５μｍのものが好ましく、６μｍ〜２０μｍのものがより好ましい。また、その長さは２ｍｍ〜２０ｍｍとすることが好ましい。この繊維径や長さは、顕微鏡やノギスなどにより測定された値より求められる。
繊維径が３μｍ未満の場合、本発明の繊維強化組成物及びその成形体の製造、成形時などにおいて該ガラス繊維が折損し易くなるおそれがあり、一方、２５μｍを超えると、繊維のアスペクト比が低下することに伴い、本発明の繊維強化組成物及びその成形体の低収縮性、耐傷付性、剛性・衝撃強度の各向上効果などが低下するおそれがある。
また、繊維長は、使用するガラス繊維にもよるが、２ｍｍ〜２０ｍｍとすることが好ましい。２ｍｍ未満であると本発明の繊維強化組成物及びその成形体の低収縮性や剛性・衝撃強度などの物性を低下させるおそれがあり、一方、２０ｍｍを超えると、シボ転写性、触感や成形性（流動性）を低下させるおそれがある。なお、この場合の繊維長とは、ガラス繊維をそのまま原料として用いる場合における長さを表す。但し、後記する溶融押出加工して連続した多数本のガラス繊維を集合一体化した、ガラス繊維含有ペレットの場合はこの限りではなく、通常ロービング状のものを用いる。なお、ガラス繊維は２種以上併用することもできる。
【００５５】
ガラス繊維は、表面処理されたものも無処理のものもいずれも用いることができるが、ポリプロピレン系樹脂への分散性を向上させるなどのため、有機シランカップリング剤、チタネートカップリング剤、アルミネートカップリング剤、ジルコネートカップリング剤、シリコーン化合物、高級脂肪酸、脂肪酸金属塩、脂肪酸エステルなどによって表面処理されているものを用いることが好ましい。
表面処理に使用する有機シランカップリング剤としては、例えば、ビニルトリメトキシシラン、γ−クロロプロピルトリメトキシシラン、γ−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、３−アクリロキシプロピルトリメトキシシランなどを挙げることができる。また、チタネートカップリング剤としては、例えばイソプロピルトリイソステアロイルチタネート、イソプロピルトリス（ジオクチルパイロホスフェート）チタネート、イソプロピルトリ（Ｎ−アミノエチル）チタネートなどが挙げられる。また、アルミネートカップリング剤としては、例えば、アセトアルコキシアルミニウムジイソプロピレートなどを挙げることができる。また、ジルコネートカップリング剤としては、例えば、テトラ（２，２−ジアリルオキシメチル）ブチル、ジ（トリデシル）ホスフィトジルコネート；ネオペンチル（ジアリル）オキシ、トリネオデカノイルジルコネートが挙げられる。また、前記シリコーン化合物としては、シリコーンオイル、シリコーン樹脂などが挙げられる。
【００５６】
さらに、表面処理に使用する高級脂肪酸としては、例えば、オレイン酸、カプリン酸、ラウリル酸、パルミチン酸、ステアリン酸、モンタン酸、カレイン酸、リノール酸、ロジン酸、リノレン酸、ウンデカン酸、ウンデセン酸などが挙げられる。また、高級脂肪酸金属塩としては、炭素数９以上の脂肪酸、例えば、ステアリン酸、モンタン酸などのナトリウム塩、リチウム塩、カルシウム塩、マグネシウム塩、亜鉛塩、アルミニウム塩などが挙げられる。中でも、ステアリン酸カルシウム、ステアリン酸アルミニウム、モンタン酸カルシウム、モンタン酸ナトリウムが好適である。また、脂肪酸エステルとしては、グリセリン脂肪酸エステルなどの多価アルコール脂肪酸エステル、アルファスルホン脂肪酸エステル、ポリオキシエチレンソルビタン脂肪酸エステル、ソルビタン脂肪酸エステル、ポリエチレン脂肪酸エステル、ショ糖脂肪酸エステルなどが例示される。
前記表面処理剤の使用量は、特に制限されるわけではないが、ガラス繊維１００重量部に対して０．０１重量部〜５重量部が好ましく、０．１重量部〜３重量部がより好ましい。
【００５７】
また、該ガラス繊維は、集束剤で集束（表面）処理されたものを用いてもよく、集束剤の種類としては、エポキシ系集束剤、芳香族ウレタン系集束剤、脂肪族ウレタン系集束剤、アクリル系集束剤及び無水マレイン酸変性ポリオレフィン系集束剤などが挙げられる。
これらの集束剤は、ポリプロピレン系樹脂との溶融混練において融解する必要があるため、２００℃以下で溶融するものであることが好ましい。
【００５８】
該ガラス繊維は、繊維原糸を所望の長さに裁断した、所謂チョップドストランド状ガラス繊維として用いることもできる。本発明の繊維強化組成物及びその成形体の低収縮性、剛性・衝撃強度の各向上効果をより高めるなどのため、このチョップドストランド状ガラス繊維を用いることが好ましい。
【００５９】
また、これらのガラス繊維は、予め任意の量の例えば成分（ア）及び／または成分（ウ）と、溶融押出加工して連続した多数本のガラス繊維を集合一体化したペレットとし、且つ、該ペレット中におけるガラス繊維長さが実質的に、該ペレットの一辺（押出方向）の長さと同じである、「ガラス繊維含有ペレット」として用いてもよく、本発明の繊維強化組成物及びその成形体の低収縮性、耐傷付性、剛性・衝撃強度などの物性をより高める点などからより好ましい。この場合、「実質的に」とは、具体的には、ガラス繊維含有ペレット中のガラス繊維の個数全体を基準として、５０％以上、好ましくは９０％以上において、その長さがガラス繊維含有ペレットの長さ（押出方向）と同じであって、該ペレット調製の際に繊維の折損を殆ど受けないことを意味する。
こういったガラス繊維含有ペレットの製造方法は、特に制限されないが、例えば、樹脂押出機を用い、連続した多数本のガラス繊維を繊維ラックからクロスヘッドダイを通して引きながら、任意の量の成分（ア）及び／または成分（ウ）と、溶融状態で溶融押出加工（含浸）して多数本のガラス繊維を集合一体化する方法（引抜成形法）で製造すると、繊維の折損を殆ど受けないので好ましい。
【００６０】
該ガラス繊維含有ペレットの長さ（押出方向）は、使用するガラス繊維にもよるが、２ｍｍ〜２０ｍｍとすることが好ましい。２ｍｍ未満であると本発明の繊維強化組成物及びその成形体の低収縮性、耐傷付性、剛性・衝撃強度などの物性を低下させるおそれがあり、一方、２０ｍｍを超えるとシボ転写性、触感や成形性（流動性）などを低下させるおそれがある。
また、該ガラス繊維含有ペレットにおいて、ガラス繊維の含有量は、該ペレット全体１００重量％を基準として、２０重量％〜７０重量％であることが好ましい。
ガラス繊維の含有量が２０重量％未満であるガラス繊維含有ペレットを本発明において用いた場合、繊維強化組成物及びその成形体の低収縮性、シボ転写性、剛性・衝撃強度などの物性が低下するおそれがあり、一方、７０重量％以上であるものを用いた場合には、シボ転写性、触感や成形性（流動性）などを低下させるおそれがある。
【００６１】
（ｉｉ）炭素繊維
炭素繊維としては、その寸法や種類は特に限定されず、微細炭素繊維とも称される例えば繊維径が５００ｎｍ以下の極細のものも含め用いることができるが、その繊維径は、２μｍ〜２０μｍであるものが好ましく、３μｍ〜１５μｍであるものがより好ましい。繊維径が２μｍ未満の場合、本発明の繊維強化組成物及びその成形体の製造、成形時などにおいて該炭素繊維が折損し易くなるおそれがあり、本発明の繊維強化組成物及びその成形体の低収縮性、耐傷付性、剛性・衝撃強度などの物性の各向上効果などが低下するおそれがある。
また、繊維径が２０μｍを超えると繊維のアスペクト比が低下することに伴い、本発明の繊維強化組成物及びその成形体の低収縮性、耐傷付性、剛性・衝撃強度の各向上効果などが低下するおそれがある。
ここで、繊維径の測定方法は公知の方法であり、例えば、ＪＩＳ  Ｒ７６０７（旧ＪＩＳ  Ｒ７６０１）や顕微鏡観察法が挙げられる。
また、該炭素繊維の繊維長は、１ｍｍ〜２０ｍｍであるものが好ましく、３ｍｍ〜１０ｍｍであるものがより好ましい。
なお、この場合の繊維長とは、炭素繊維をそのまま原料として用いる場合における長さを表す。但し、後記する溶融押出加工して連続した多数本の炭素繊維を集合一体化した、「炭素繊維含有ペレット」の場合はこの限りではなく、通常ロービング状のものを用いる。
該繊維長が１ｍｍ未満の場合、本発明の繊維強化組成物及びその成形体の製造後や成形後における最終繊維長がより短くなり、本発明の繊維強化組成物及びその成形体の低収縮性や剛性・衝撃強度などの物性を低下させるおそれがあり、一方、２０ｍｍを超えると、シボ転写性、触感や成形性（流動性）を低下させるおそれがある。なお、炭素繊維は２種以上併用することもできる。
【００６２】
炭素繊維の種類としては、前記した様に特に限定されないが、例えばアクリロニトリルを主原料とするＰＡＮ（ポリアクリロニトリル）系炭素繊維、タールピッチを主原料とするピッチ系炭素繊維、さらにはレーヨン系炭素繊維などが挙げられ、いずれも好適に用いられる。これらの本発明に対する適性はいずれも高いがどちらかといえばその組成純度や均一性などの観点からＰＡＮ系炭素繊維が好ましい。なお、これらは各々を単独使用してもよく、併用してもよい。なお、これらの炭素繊維の製造方法は特に限定されない。
炭素繊維の具体例としては、ＰＡＮ系炭素繊維では、三菱レイヨン社製商品名「パイロフィル」、東レ社製商品名「トレカ」、東邦テナックス社製商品名「ベスファイト」などを挙げることができ、ピッチ系炭素繊維では、三菱樹脂社製商品名「ダイアリード」、大阪ガスケミカル社製商品名「ドナカーボ」、呉羽化学社製商品名「クレカ」などを挙げることができる。
【００６３】
炭素繊維は、通常２００ＧＰａ〜１０００ＧＰａ程度の引張弾性率を有するが、本発明の樹脂組成物及びその成形体の強度や経済性などから本発明においては、２００ＧＰａ〜９００ＧＰａのものを用いるのが好ましく、２００ＧＰａ〜３００ＧＰａのものを用いるのがより好ましい。
また、炭素繊維は、通常１．７ｇ／ｃｍ３〜５ｇ／ｃｍ３程度の密度を有するが、軽量性や経済性などから１．７ｇ／ｃｍ３〜２．５ｇ／ｃｍ３の密度を有するものを用いるのが好ましい。
ここで、引張弾性率及び密度の測定方法は夫々公知の方法であり、例えば引張弾性率は、ＪＩＳ  Ｒ７６０６（旧ＪＩＳ  Ｒ７６０１）が挙げられ、同様に密度は、例えばＪＩＳ  Ｒ７６０３（旧ＪＩＳ  Ｒ７６０１）が挙げられる。
【００６４】
これらの炭素繊維は、繊維原糸を所望の長さに裁断した、所謂チョップド（ストランド状）カーボンファイバー（以下、単にＣＣＦともいう。）として用いる事もでき、また必要に応じて、各種集束剤を用いて集束処理されたものであってもよい。本発明においては、本発明の繊維強化組成物及びその成形体における、低収縮性、耐傷付性、剛性・衝撃強度などの物性の各向上効果などをより高めるため、このＣＣＦを用いることが好ましい。
この様なＣＣＦの具体例としては、ＰＡＮ系炭素繊維では、三菱レイヨン社製商品名「パイロフィルチョップ」、東レ社製商品名「トレカチョップ」、東邦テナックス社製商品名「ベスファイトチョップ」などを挙げることができ、ピッチ系炭素繊維では、三菱樹脂社製商品名「ダイアリードチョップドファイバー」、大阪ガスケミカル社製商品名「ドナカーボチョップ」、呉羽化学社製商品名「クレカチョップ」などを挙げることができる。
【００６５】
また、これらの炭素繊維は、予め任意量の成分（ア）及び／または成分（ウ）と、溶融押出加工して連続した多数本の炭素繊維を集合一体化したペレットとし、且つ、該ペレット中における炭素繊維長さが実質的に、該ペレットの一辺（押出方向）の長さと同じである、「炭素繊維含有ペレット」として用いることが、本発明の繊維強化組成物及びその成形体の低収縮性、シボ転写性、剛性・衝撃強度などの物性をより高める点などからより好ましい。この場合、「実質的に」とは、具体的には、炭素繊維含有ペレット中の炭素繊維の個数全体を基準として、５０％以上、好ましくは９０％以上において、その長さが炭素繊維含有ペレットの長さ（押出方向）と同じであって、該ペレット調製の際に繊維の折損を殆ど受けないことを意味する。
こういった炭素繊維含有ペレットの製造方法は、特に制限されないが、例えば、樹脂押出機を用い、連続した多数本の炭素繊維を繊維ラックからクロスヘッドダイを通して引きながら、任意量の成分（ア）及び／または成分（ウ）と、溶融状態で溶融押出加工（含浸）して多数本の炭素繊維を集合一体化する方法（引抜成形法）で製造すると、繊維の折損を殆ど受けないので好ましい。
【００６６】
該炭素繊維含有ペレットの長さ（押出方向）は、使用する炭素繊維にもよるが、２ｍｍ〜２０ｍｍとすることが好ましい。２ｍｍ未満であると本発明の繊維強化組成物及びその成形体の低収縮性、耐傷付性、剛性・衝撃強度などの物性を低下させるおそれがあり、一方、２０ｍｍを超えるとシボ転写性、触感や成形性（流動性）などを低下させるおそれがある。
また、該炭素繊維含有ペレットにおいて、炭素繊維の含有量は、該ペレット全体１００重量％を基準として、２０重量％〜７０重量％であることが好ましい。
炭素繊維の含有量が２０重量％未満である炭素繊維含有ペレットを本発明において用いた場合、繊維強化組成物及びその成形体の低収縮性、耐傷付性、剛性・衝撃強度などの物性が低下するおそれがあり、一方、７０重量％を超えるものを用いた場合には、シボ転写性、触感や成形性（流動性）などを低下させるおそれがある。
【００６７】
（ｉｉｉ）ウィスカー
ウィスカーとしては、種類などを特に限定されず用いることができるが、その具体例としては、塩基性硫酸マグネシウム繊維（マグネシウムオキシサルフェート繊維）、チタン酸カリウム繊維、ホウ酸アルミニウム繊維、ケイ酸カルシウム繊維、炭酸カルシウム繊維などが挙げられ、この中で、塩基性硫酸マグネシウム繊維（マグネシウムオキシサルフェート繊維）、チタン酸カリウム繊維、炭酸カルシウム繊維が好ましく、塩基性硫酸マグネシウム繊維（マグネシウムオキシサルフェート繊維）がとりわけ好ましい。
該ウィスカーの繊維径は特に限定されないが、１μ以下のものが好ましい。また、その繊維長も、特に限定されないが、０．１μｍ〜１００μｍが好ましく、０．５μｍ〜５０μｍがより好ましく、１μｍ〜２０μｍがとりわけ好ましい。
繊維径が１μｍを超えると繊維のアスペクト比が低下することに伴い、本発明の繊維強化組成物及びその成形体において、低収縮性、耐傷付性、剛性・衝撃強度向上効果の低下などが起き易いおそれがある。繊維径の測定方法は公知の方法であり、例えば、顕微鏡観察法が挙げられる。なお、ウィスカーは２種以上併用することもできる。
【００６８】
ウィスカーの製造方法は、特に限定されたものではなく、公知の各種製造方法にて製造される。例えば、塩基性硫酸マグネシウム繊維の場合、水酸化マグネシウムと硫酸マグネシウムを原料に、水熱合成するなどの方法で製造する。
また、ウィスカーは一般に微細粉状である場合が多いが、混合作業性を高めるなどの目的で製造された圧縮塊状・顆粒状に固めたものや造粒したものなどの形態のものを用いてもよい。
これらのウィスカーは、前記の成分（ア）や成分（ウ）などとの接着性あるいは分散性を向上させるなどの目的で、各種の表面処理剤、例えば、有機チタネート系カップリング剤、有機シランカップリング剤、不飽和カルボン酸、またはその無水物をグラフトした変性ポリオレフィン、脂肪酸、脂肪酸金属塩及び脂肪酸エステルなどによって表面処理したものを用いてもよい。
【００６９】
（ｉｖ）融点が２４５℃以上である有機繊維
融点が２４５℃以上である有機繊維としては、その種類や寸法などを特に限定されず用いることができる。具体的には、ポリエステル系繊維、ポリアミド系繊維、ポリフェニレンサルファイド系繊維、アラミド系繊維などが挙げられ、中でもポリエステル系繊維及びポリアミド系繊維が好ましい。ポリエステル系繊維としては、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）繊維やポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）繊維などが挙げられ、ポリアミド系繊維としては、ポリアミド６６繊維などが挙げられる。
なお、融点は、ＪＩＳ  Ｋ７１２１に準拠したＤＳＣ曲線の融解ピーク温度と定義される。該有機繊維は、２種以上併用してもよく、さらには、該繊維全体１００重量％のうち、５０重量％未満の木綿などの天然繊維などを含有（綿混紡など）してもよい。
また、該有機繊維の製造方法は、特に限定されたものではなく、公知の各種製造方法にて製造される。
【００７０】
これらの有機繊維の単糸繊度は、通常１ｄｔｅｘ〜２０ｄｔｅｘ、好ましくは２ｄｔｅｘ〜１５ｄｔｅｘである。また、該有機繊維の総繊度は、通常１５０ｄｔｅｘ〜３，０００ｄｔｅｘ、好ましくは２５０ｄｔｅｘ〜２０００ｄｔｅｘである。さらに、該有機繊維のフィラメント数は、通常１０フィラメント〜１，０００フィラメント、好ましくは５０フィラメント〜５００フィラメントである。
また、繊維長は、使用する有機繊維の種類にもよるが、２ｍｍ〜２０ｍｍとすることが
好ましい。２ｍｍ未満であると本発明の繊維強化組成物及びその成形体の低収縮性、耐傷付性、剛性・衝撃強度などの物性を低下させるおそれがあり、一方、２０ｍｍを超えると、シボ転写性、触感や成形性（流動性）を低下させるおそれがある。なお、この場合の繊維長とは、有機繊維をそのまま原料として用いる場合における長さを表す。但し、後記する溶融押出加工して連続した多数本の有機繊維を集合一体化した、「有機繊維含有ペレット」の場合はこの限りではなく、通常ロービング状のものを用いる。なお、有機繊維は２種以上併用することもできる。
【００７１】
前記した様に、これらの有機繊維は、成分（ア）などと共に溶融混練されて繊維強化組成物となるが、該有機繊維の融点が２４５℃以上であるため、融点（軟化点）が通常１７０℃未満である成分（ア）などとの間に融解性（融点（軟化点））の差異が十分にあり、例えば通常２００℃近辺である溶融混練時に、該有機繊維の熱的変形などが十分抑止されることにより、該有機繊維の繊維状形態（アスペクト比）が十分保持されて、その結果、本発明の繊維強化組成物及びその成形体において、低収縮性、シボ転写性、耐傷付性、剛性・衝撃強度などの物性などが良好な水準で発現されるのである。
【００７２】
また、これらの有機繊維は、予め任意の量の成分（ア）及び／または成分（ウ）と、溶融押出加工して連続した多数本の有機繊維を集合一体化したペレットとし、且つ、該ペレット中における有機繊維長さが実質的に、該ペレットの一辺（押出方向）の長さと同じである、「有機繊維含有ペレット」として用いることが、本発明の繊維強化組成物及びその成形体の低収縮性、シボ転写性、耐傷付性、剛性・衝撃強度の各向上効果などをより高める点などからより好ましい。この場合、「実質的に」とは、具体的には、有機繊維含有ペレット中の有機繊維の個数全体を基準として、５０％以上、好ましくは９０％以上において、その長さが有機繊維含有ペレットの長さと同じであって、該ペレット調製の際に、繊維の折損を受けないことを意味する。
こういった有機繊維含有ペレットの製造方法は、特に制限されないが、例えば、樹脂押出機を用い、連続した多数本の有機繊維を繊維ラックからクロスヘッドダイを通して引きながら、任意の量の成分（ア）及び／または成分（ウ）を溶融状態で溶融押出加工（含浸）して多数本の有機繊維を集合一体化する方法（引抜成形法）で製造すると、繊維の折損を殆ど受けないので好ましい。
有機繊維含有ペレットの長さは、使用する有機繊維の種類にもよるが、２ｍｍ〜２０ｍｍとすることが好ましい。２ｍｍ未満であると本発明の繊維強化組成物及びその成形体の低収縮性、耐傷付性、剛性・衝撃強度の各向上効果などを低下させるおそれがあり、一方、２０ｍｍを超えるとシボ転写性、触感や成形性（流動性）を低下させるおそれがある。
また、有機繊維含有ペレットにおいて、有機繊維の含有割合は、該ペレット全体１００重量％を基準として、２０〜７０重量％であることが好ましい。
有機繊維の割合が２０重量％未満である有機繊維含有ペレットを本発明において用いた場合、本発明の繊維強化組成物及びその成形体の低収縮性、耐傷付性、剛性・衝撃強度などの物性が低下するおそれがあり、一方、７０重量％を超えるものを用いた場合には、シボ転写性、触感や成形性（流動性）などを低下させるおそれがある。
【００７３】
（２）配合量比
本発明に用いられる成分（イ）の配合量は、成分（ア）及び成分（イ）の合計量１００重量％において、１重量％〜６０重量％、好ましくは５重量％〜５５重量％、より好ましくは１０重量％〜５２重量％、さらに好ましくは１５〜５０重量％である。成分（イ）の配合量が１重量％未満であると、本発明の繊維強化組成物及びその成形体の低収縮性、耐傷付性、剛性・衝撃強度などの物性などが低下するおそれがある。一方、６０重量％を超えると、シボ転写性、触感や成形性などが低下するおそれがある。
ここで、成分（イ）の配合量は実量であり、例えば、前記ガラス繊維含有ペレットを用いる場合は、該ペレットに含有する成分（イ）の実含有量に基づき算出する。
【００７４】
３．成分（ウ）：変性ポリオレフィン（ウ）
本発明において用いられる成分（ウ）は、酸変性ポリオレフィン及び／またはヒドロキシ変性ポリオレフィンであり、本発明の繊維強化組成物及びその成形体において、低収縮性、耐傷付性、滑らかな触感、剛性・衝撃強度などの物性などの機能をより高度に付与する特徴を有する。
【００７５】
（１）種類、製造
成分（ウ）は、酸変性ポリオレフィンとしては、特に制限はなく、従来公知のものを用いることができる。
該酸変性ポリオレフィンは、例えばポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン−α−オレフィン共重合体、エチレン−α−オレフィン−非共役ジエン化合物共重合体（ＥＰＤＭなど）、エチレン−芳香族モノビニル化合物−共役ジエン化合物共重合ゴムなどのポリオレフィンを、例えば、マレイン酸または無水マレイン酸などの不飽和カルボン酸を用いてグラフト共重合し、変性したものである。このグラフト共重合は、例えば上記ポリオレフィンを適当な溶媒中において、ベンゾイルパーオキシドなどのラジカル発生剤を用いて、不飽和カルボン酸と反応させることにより行われる。また、不飽和カルボン酸またはその誘導体の成分は、ポリオレフィン用モノマーとのランダムもしくはブロック共重合によりポリマー鎖中に導入することもできる。
【００７６】
変性のため使用される不飽和カルボン酸としては、例えば、マレイン酸、フマル酸、イタコン酸、アクリル酸、メタクリル酸などのカルボキシル基及び必要に応じてヒドロキシル基やアミノ基などの官能基が導入された重合性二重結合を有する化合物が挙げられる。
また、不飽和カルボン酸の誘導体としては、これらの酸無水物、エステル、アミド、イミド、金属塩などがあり、その具体例としては、無水マレイン酸、無水イタコン酸、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸ブチル、メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル、マレイン酸モノエチルエステル、マレイン酸ジエチルエステル、フマル酸モノメチルエステル、フマル酸ジメチルエステル、アクリルアミド、メタクリルアミド、マレイン酸モノアミド、マレイン酸ジアミド、フマル酸モノアミド、マレイミド、Ｎ−ブチルマレイミド、メタクリル酸ナトリウムなどを挙げることができる。好ましくは無水マレイン酸である。
【００７７】
グラフト反応条件としては、例えば、ジ−ｔ−ブチルパーオキシド、ｔ−ブチルクミルパーオキシド、ジクミルパーオキシド、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキサン、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキシン−３等のジアルキルパーオキシド類、ｔ−ブチルパーオキシアセテート、ｔ−ブチルパーオキシベンゾエート、ｔ−ブチルパーオキシイソプロピルカーボネート、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ベンゾイルパーオキシ）ヘキサン、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ベンゾイルパーオキシ）ヘキシン−３などのパーオキシエステル類、ベンゾイルパーオキシドなどのジアシルパーオキシド類、ジイソプロピルベンゼンヒドロパーオキシド、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ヒドロパーオキシ）ヘキサンなどのヒドロパーオキシド類などの有機過酸化物を、前記ポリオレフィン１００重量部に対して、０．００１〜１０重量部程度用いて、８０〜３００℃程度の温度で、溶融状態または溶液状態で反応させる方法が挙げられる。
該酸変性ポリオレフィンの酸変性量（グラフト率という場合がある。）は、特に限定されないが、好ましくは酸変性量が無水マレイン酸換算で、０．０５〜１０重量％、より好ましくは０．０７〜５重量％である。
好ましい酸変性ポリオレフィンとしては、本発明効果の大きさなどの点から、無水マレイン酸変性ポリプロピレンが挙げられる。
【００７８】
また、ヒドロキシ変性ポリオレフィンは、ヒドロキシル基を含有する変性ポリオレフィンである。該変性ポリオレフィンは、ヒドロキシル基を適当な部位、例えば、主鎖の末端や側鎖に有していてもよい。
ヒドロキシ変性ポリオレフィンを構成するオレフィン系樹脂としては、例えば、エチレン、プロピレン、ブテン、４−メチルペンテン−１、ヘキセン、オクテン、ノネン、デセン、ドデセンなどのα−オレフィンの単独または共重合体、前記α−オレフィンと共重合性単量体との共重合体などが例示できる。
好ましいヒドロキシ変性ポリオレフィンには、ヒドロキシ変性ポリエチレン（例えば、低密度、中密度または高密度ポリエチレン、直鎖状低密度ポリエチレン、超高分子量ポリエチレン、エチレン−（メタ）アクリル酸エステル共重合体、エチレン−酢酸ビニル共重合体など）、ヒドロキシ変性ポリプロピレン（例えば、アイソタクチックポリプロピレンなどのポリプロピレンホモポリマー、プロピレンとα−オレフィン（例えば、エチレン、ブテン、ヘキサンなど）とのランダム共重合体、プロピレン−α−オレフィンブロック共重合体など）、ヒドロキシ変性ポリ（４−メチルペンテン−１）などが例示できる。前記反応性基を導入するための単量体としては、例えば、ヒドロキシル基を有する単量体（例えば、アリルアルコール、２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレートなど）が例示できる。
ヒドロキシル基を有する単量体による変性量は、オレフィン系樹脂に対して、０．１〜２０重量％、好ましくは０．５〜１０重量％である。ヒドロキシ変性ポリオレフィンの平均分子量は特に限定されない。該ヒドロキシ変性ポリオレフィンは、例えば低分子量系の場合、共役ジエンモノマーをアニオン重合などの公知の方法により重合させ、それを加水分解して得たポリマーを水素添加する方法で得ることができる。
なお、これらの成分（ウ）は２種以上併用してもよい。
【００７９】
（２）配合量比
本発明に用いられる成分（ウ）の配合量は、（ア）と（イ）との合計量１００重量部に対して、０〜１０重量部、好ましくは０．０１〜７重量部、より好ましくは０．５〜５重量部、さらに好ましくは１〜３重量部、特に好ましくは１〜２重量部である。成分（ウ）の配合量が１０重量部を超えると、本発明の繊維強化組成物及びその成形体の、触感、衝撃強度や経済性などが低下するおそれがある。
【００８０】
４．成分（エ）：熱可塑性エラストマー（エ）
本発明において用いられる成分（エ）は、下記条件（エ−ｉ）及び（エ−ｉｉ）に規定する要件を有する熱可塑性エラストマーであり、オレフィン系エラストマー及びスチレン系エラストマーなどから選ばれ、本発明の繊維強化組成物及びその成形体において、低収縮性、ソフトな触感及び高い衝撃強度などの機能を付与する特徴を有する。
（エ−ｉ）：密度が０．８６ｇ／ｃｍ３〜０．９２ｇ／ｃｍ３である。
（エ−ｉｉ）：ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が０．５ｇ／１０分〜１００ｇ／１０分である。
【００８１】
（１）各要件
（エ−ｉ）
本発明に用いられる成分（エ）は、その密度は、０．８６ｇ／ｃｍ３〜０．９２ｇ／ｃｍ３、好ましくは０．８６ｇ／ｃｍ３〜０．９０ｇ／ｃｍ３、さらに好ましくは０．８６ｇ／ｃｍ３〜０．８７５ｇ／ｃｍ３の範囲内にある。
密度が０．８６ｇ／ｃｍ３未満であると、本発明の繊維強化組成物及びその成形体において、シボ転写性、耐傷付性などが低下し、０．９２ｇ／ｃｍ３を超えると、低収縮性、触感及び衝撃強度が低下するおそれがある。
（エ−ｉｉ）
成分（エ）のＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）は、０．５ｇ／１０分〜１００ｇ／１０分の範囲であり、好ましくは１．５ｇ／１０分〜５０ｇ／１０分、さらに好ましくは２ｇ／１０分〜１５ｇ／１０分の範囲内である。ＭＦＲが０．５ｇ／１０分未満であると、本発明の繊維強化組成物及びその成形体の低収縮性、シボ転写性、触感、及び成形性（流動性）などが低下するおそれがあり、１００ｇ／１０分を超えると、耐傷付性及び衝撃強度が低下するおそれがある。
【００８２】
（２）種類
本発明に用いられる成分（エ）は、オレフィン系エラストマー及びスチレン系エラストマーなどであり、オレフィン系エラストマーとしては、例えば、エチレン・プロピレン共重合体エラストマー（ＥＰＲ）、エチレン・ブテン共重合体エラストマー（ＥＢＲ）、エチレン・ヘキセン共重合体エラストマー（ＥＨＲ）、エチレン・オクテン共重合体エラストマー（ＥＯＲ）などのエチレン・α−オレフィン共重合体エラストマー；エチレン・プロピレン・エチリデンノルボルネン共重合体、エチレン・プロピレン・ブタジエン共重合体、エチレン・プロピレン・イソプレン共重合体などのエチレン・α−オレフィン・ジエン三元共重合体エラストマーなどを挙げることができる。
また、スチレン系エラストマーとしては、例えば、スチレン・ブタジエン・スチレントリブロック共重合体エラストマー（ＳＢＳ）、スチレン・イソプレン・スチレントリブロック共重合体エラストマー（ＳＩＳ）、スチレン−エチレン・ブチレン共重合体エラストマー（ＳＥＢ）、スチレン−エチレン・プロピレン共重合体エラストマー（ＳＥＰ）、スチレン−エチレン・ブチレン−スチレン共重合体エラストマー（ＳＥＢＳ）、スチレン−エチレン・ブチレン−エチレン共重合体エラストマー（ＳＥＢＣ）、水添スチレン・ブタジエンエラストマー（ＨＳＢＲ）、スチレン−エチレン・プロピレン−スチレン共重合体エラストマー（ＳＥＰＳ）、スチレン−エチレン・エチレン・プロピレン−スチレン共重合体エラストマー（ＳＥＥＰＳ）、スチレン−ブタジエン・ブチレン−スチレン共重合体エラストマー（ＳＢＢＳ）などを挙げることができる。さらに、エチレン−エチレン・ブチレン−エチレン共重合体エラストマー（ＣＥＢＣ）などの水添ポリマー系エラストマーなども挙げることができる。
中でも、エチレン・オクテン共重合体エラストマー（ＥＯＲ）及び／またはエチレン・ブテン共重合体エラストマー（ＥＢＲ）を使用すると、本発明の繊維強化組成物及びその成形体において、低収縮性、触感及び衝撃強度などの性能がより優れ、経済性にも優れる傾向にあることなどの点から好ましい。なお、この成分（エ）は、２種以上を併用することもできる。
【００８３】
（３）製造方法
本発明に用いられる成分（エ）は、例えばオレフィン系エラストマーにおいては、エチレン・α−オレフィン共重合体エラストマーや、エチレン・α−オレフィン・ジエン三元共重合体エラストマーなどは、各モノマーを触媒の存在下、重合することにより製造される。触媒としては、例えばハロゲン化チタンの様なチタン化合物、アルキルアルミニウム−マグネシウム錯体の様な有機アルミニウム−マグネシウム錯体、アルキルアルミニウム、またはアルキルアルミニウムクロリドなどのいわゆるチーグラー型触媒、ＷＯ９１／０４２５７号パンフレットなどに記載のメタロセン化合物触媒などを使用することができる。
重合法としては、気相流動床法、溶液法、スラリー法などの製造プロセスを適用して重合することができる。また、成分（エ）のうち、スチレン系エラストマーは、通常のアニオン重合法及びそのポリマー水添技術などにより製造することができる。
【００８４】
（４）配合量比
本発明に用いられる成分（エ）の配合量は、（ア）と（イ）との合計量１００重量部に対して、０〜３０重量部、好ましくは５〜２３重量部、より好ましくは１０〜１８重量部である。成分（エ）の配合量が４０重量部を超えると、本発明の繊維強化組成物及びその成形体の耐熱性（熱変形温度）が低下したり、耐傷付性などが低下するおそれがある。
【００８５】
５．成分（オ）：プロピレン系重合体樹脂（オ）
本発明において用いられる成分（オ）は、前記プロピレン−エチレンブロック共重合体（ア）以外の樹脂であって、且つ、（オ−ｉ）に規定する要件を有するプロピレン系重合体樹脂であり、本発明の繊維強化組成物及びその成形体において、触感、物性バランスや成形性（流動性）、耐熱性などの機能を付与する特徴を有する。
（オ−ｉ）：ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が０．５ｇ／１０分〜３００ｇ／１０分である。
【００８６】
（１）要件
（オ−ｉ）
本発明に用いられる成分（オ）は、前記の様にそのＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が０．５ｇ／１０分〜３００ｇ／１０分の範囲にあることが必要であり、好ましくは５ｇ／１０分〜２５０ｇ／１０分、さらに好ましくは１０ｇ／１０分〜２００ｇ／１０分の範囲である。ＭＦＲが０．５ｇ／１０分未満であると、本発明の繊維強化組成物及びその成形体の低収縮性、シボ転写性、触感や成形性（流動性）などが低下するおそれがある。
一方、３００ｇ／１０分を超えると、衝撃強度などが低下するおそれがある。該ＭＦＲは分子量降下剤を用いるなどして調整することもできる。なお、この成分（オ）は、２種以上を併用することもできる。
【００８７】
（２）種類
本発明に用いられる成分（オ）の種類は、特に限定されず、公知のプロピレン系重合体樹脂を用いることができる。例えば、プロピレン単独重合体樹脂、プロピレン−エチレンランダム共重合体樹脂やプロピレン−エチレンブロック共重合体樹脂（但し、前記の様に前記成分（ア）に該当しない）などのプロピレンとα−オレフィンとの共重合体樹脂、プロピレンとビニル化合物との共重合体樹脂、プロピレンとビニルエステルとの共重合体樹脂、プロピレンと不飽和有機酸またはその誘導体との共重合体樹脂、プロピレンと共役ジエンとの共重合体樹脂、プロピレンと非共役ポリエン類との共重合体樹脂及びこれらの混合物などが挙げられる。
中でも、本発明の繊維強化組成物及びその成形体の低収縮性、シボ転写性、耐傷付性、
高い物性バランス（衝撃強度と剛性）などから、プロピレン単独重合体樹脂またはプロピレン−エチレンブロック共重合体樹脂（前記成分（ア）に該当しない）が好ましく、プロピレン−エチレンブロック共重合体樹脂（前記成分（ア）に該当しない）がさらに好ましい。
【００８８】
成分（オ）がプロピレン−エチレンブロック共重合体樹脂である場合は、下記要件（オ−ｉｉ）を満足することが好ましい。
このプロピレン−エチレンブロック共重合体樹脂においては、プロピレン単独重合体部分を３０重量％〜８０重量％、好ましくは４０重量％〜６０重量％、さらに好ましくは４２重量％〜５５重量％、及びエチレン−プロピレン共重合体部分を２０重量％〜７０重量％、好ましくは４０重量％〜６０重量％、さらに好ましくは４５重量％〜５８重量％（但し、プロピレン単独重合体部分とエチレン−プロピレン共重合体部分の合計量は１００重量％である。）を含み、前記エチレン−プロピレン共重合体部分のエチレン含量が２０重量％〜６０重量％、好ましくは２５重量％〜５５重量％、さらに好ましくは３０重量％〜５０重量％であるものが本発明の繊維強化組成物及びその成形体において、触感、物性バランス、成形性（流動性）の向上を図る点などから、好ましい（要件（オ−ｉｉ））。
【００８９】
さらに、成分（オ）が、例えば、プロピレン−エチレンブロック共重合体樹脂である場合においては、プロピレン単独重合体部分の重量平均分子量（Ｍｗ−Ｈ）とプロピレン系重合体樹脂全体の重量平均分子量（Ｍｗ−Ｗ）の比［（Ｍｗ−Ｈ）／（Ｍｗ−Ｗ）］が通常は０．９未満、好ましくは０．８未満、さらに好ましくは０．７未満であるものが本発明の繊維強化組成物及びその成形体の触感、物性バランス及び成形性などをより一層高め得る点などから、好ましい。
本発明において、プロピレン系重合体樹脂全体の重量平均分子量（Ｍｗ−Ｗ）及びプロピレン単独重合体部分の重量平均分子量（Ｍｗ−Ｈ）は、後記する実施例項に述べる方法にて求める。
【００９０】
（３）製造方法
本発明に用いられる成分（オ）の製造方法は、本願規定の成分（オ）を製造することができれば、特に限定されず、例えば以下に示す方法で製造することができる。
（ｉ）重合用反応器
重合用の反応器としては、特に形状、構造を問わないが、スラリー重合、バルク重合で一般に用いられる撹拌機付き槽や、チューブ型反応器、気相重合に一般に用いられる流動床反応器、撹拌羽根を有する横型反応器などが挙げられる。
【００９１】
（ｉｉ）重合触媒
重合触媒は、その必要とする全量を重合開始時に存在させ、重合当初から重合に関与させることが好ましく、重合開始後、新たに触媒を追加しないことが好ましい。この場合、パウダー性状の悪化やゲル発生を抑制することができる。
重合触媒の種類は、特に限定されるものではなく、公知の触媒が使用可能である。例えば、チタン化合物と有機アルミニウムを組み合わせた、いわゆるチーグラー・ナッタ触媒、あるいはメタロセン触媒（例えば、特開平５−２９５０２２号公報に開示。）が使用できる。
ここで、助触媒として例えば有機アルミニウム化合物を使用することができる。
また、前記の触媒には、立体規則性改良や粒子性状制御、可溶性成分の制御、分子量分布の制御などを目的とする各種重合添加剤を使用することができる。例えば、ジフェニルジメトキシシラン、ｔｅｒｔ−ブチルメチルジメトキシシランなどの有機ケイ素化合物、酢酸エチル、安息香酸ブチルなどを挙げることができる。
【００９２】
（ｉｉｉ）重合形式及び重合溶媒
重合形式としては、ヘキサン、ヘプタン、オクタン、ベンゼン若しくはトルエンなどの不活性炭化水素を重合溶媒として用いるスラリー重合、プロピレン自体を重合溶媒とするバルク重合、また、原料のプロピレンを気相状態下で重合する気相重合が可能である。また、これらの重合形式を組み合わせて行うことも可能である。
例えば、成分（オ）が、プロピレン−エチレンブロック共重合体樹脂の場合、プロピレン単独重合体部分の重合をバルク重合で行い、エチレン−プロピレン共重合体部分の重合を気相重合で行う方法や、プロピレン単独重合体部分の重合をバルク重合と続いて気相重合で行い、エチレン−プロピレン共重合体部分の重合は気相重合で行う方法などが挙げられる。
【００９３】
（ｉｖ）重合圧力
本発明の成分（オ）の重合においては、重合圧力は特に限定されず、一定で行うことも随時変化させることも可能である。通常、大気圧に対する相対圧力で０．１ＭＰａ〜５ＭＰａ、好ましくは０．３ＭＰａ〜２ＭＰａ程度で実施するのが好ましい。
【００９４】
（ｖ）重合温度
本発明において、成分（オ）の重合温度に関しては、特に限定されないが、通常２０℃〜１００℃、好ましくは４０℃〜８０℃の範囲から選択される。この重合温度は、重合開始時と重合終了時において同一でも異なっていてもよい。
【００９５】
（ｖｉ）重合時間
本発明において、成分（オ）の重合時間も、特に限定されないが、通常３０分〜１０時間で実施される。例えば、成分（オ）が、プロピレン−エチレンブロック共重合体樹脂の場合、プロピレン単独重合体部分の製造は、気相重合で２時間〜５時間、バルク重合で３０分〜２時間、スラリー重合で４時間〜８時間を標準とし、また、エチレン−プロピレン共重合体部分は、気相重合で１時間〜３時間、バルク重合で２０分〜１時間、スラリー重合で１時間〜３時間を標準とする。
【００９６】
ここで、成分（オ）が、プロピレン−エチレンブロック共重合体樹脂の場合、プロピレン単独重合体部分は、本発明の繊維強化組成物及びその成形体の高い剛性の付与の点などから、プロピレンの単独重合体であることが好ましいが、触感、耐傷付性や成形性（流動性）の一層の向上などの点からプロピレンと少量のコモノマーとの共重合体であってもよい。
この共重合体樹脂にあっては、具体的には、例えば、エチレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、３−メチル−１−ブテン、４−メチル１−ペンテンなどのプロピレン以外のα−オレフィン、スチレン、ビニルシクロペンテン、ビニルシクロヘキサン、及びビニルノルボルナンなどのビニル化合物からなる群から選ばれる１以上のコモノマーに相応するコモノマー単位を、好ましくは５重量％以下の含量で含むことができる。これらのコモノマーは、二種以上が共重合されていてもよい。コモノマーは、エチレン及び／または１−ブテンであるのが好ましく、最も好ましいのはエチレンである。
ここで、コモノマー単位の含量は、赤外分光分析法（ＩＲ）にて求めた値である。
通常プロピレン単独重合体部分の重合に続いて、エチレン−プロピレン共重合体部分の重合を行う。
【００９７】
（４）配合量比
本発明に用いられる成分（オ）の配合量は、（ア）と（イ）との合計量１００重量部に対して、０〜５０重量部、好ましくは１〜４０重量部、より好ましくは３〜３０重量部、特に好ましくは５〜２５重量部である。成分（オ）の配合量が５０重量部を超えると、本発明の繊維強化組成物及びその成形体のシボ転写性、耐傷付性及び触感などが低下するおそれがある。本発明の樹脂組成物において、特に耐熱性を付与したい場合は、成分（オ）を５重量部以上添加するのが好ましい。
【００９８】
６．成分（カ）：脂肪酸アミド（カ）
本発明において用いられる成分（カ）は、次の（カ−ｉ）に規定する要件を有するものであり、本発明の繊維強化組成物及びその成形体において、耐傷付性、触感及び成形性などの機能を付与する特徴を有する。
（カ−ｉ）：下記式（Ａ）に表される脂肪酸アミドである。
ＲＣＯＮＨ２      式（Ａ）
［式（１）中、Ｒは、炭素数１０〜２５の直鎖状脂肪族炭化水素基を表す。］
【００９９】
（１）要件
（カ−ｉ）
本発明において用いられる成分（カ）は、下記式（Ａ）に表される脂肪酸アミドである。
ＲＣＯＮＨ２      式（Ａ）
［式（Ａ）中、Ｒは、炭素数１０〜２５の直鎖状脂肪族炭化水素基を表す。］
具体的には、例えば、ラウリン酸アミド、ミリスチン酸アミド、パルミチン酸アミド、ステアリン酸アミド、ベヘン酸アミドなどの飽和脂肪酸のアミド、オレイン酸アミド、リノール酸アミド、リノレン酸アミド、エルカ酸アミド、アラキドン酸アミド、エイコサペンタエン酸アミド、ドコサヘキサエン酸アミドなどの不飽和脂肪酸のアミドが例示される。
これらの中では、不飽和脂肪酸アミドが好ましく、中でもエルカ酸アミド、オレイン酸アミドなどのモノ不飽和脂肪酸アミドがより好ましい。
【０１００】
成分（カ）は、本発明の繊維強化組成物及びその成形体において、表面の摩擦を低減するなどして耐傷付性、滑らかな触感、成形性などをより向上させることに寄与する特徴を有する。
また、成分（カ）は、本発明の成形体においても、その成形、流通及び使用時においても、外部との接触、衝突などによる発生し易い白化傷跡を低減する性能も発現する。なお、成分（カ）は、２種以上併用してもよい。
【０１０１】
（２）配合量比
本発明に用いられる成分（カ）の配合量は、（ア）と（イ）との合計量１００重量部に対して、０〜３重量部、好ましくは０．０１〜２重量部、より好ましくは０．０５〜１重量部、特に好ましくは０．１〜０．５重量部である。成分（カ）の配合量が３重量部を超えると、本発明の繊維強化組成物及びその成形体のシボ転写性、剛性及び経済性などが低下するおそれがある。
【０１０２】
７．任意添加成分（キ）
本発明においては、前記成分（ア）〜成分（カ）以外に、さらに必要に応じ、本発明の効果を著しく損なわない範囲で、例えば、発明効果を一層向上させたり、他の効果を付与するなどのため、通常の任意添加成分（キ）を配合することができる。
具体的には、過酸化物などの分子量降下剤、顔料などの着色剤、フェノール系、リン系、イオウ系などの酸化防止剤、ヒンダードアミン系などの光安定剤、ベンゾトリアゾール系などの紫外線吸収剤、ソルビトール系などの造核剤、非イオン系などの帯電防止剤、有機金属塩系などの分散剤、窒素化合物などの金属不活性化剤、ハロゲン化合物などの難燃剤、チアゾール系などの抗菌・防黴剤、可塑剤、中和剤、前記成分（ア）、成分（オ）及び成分（ウ）以外のポリオレフィン系樹脂、ポリアミド樹脂やポリエステル樹脂などの熱可塑性樹脂、前記成分（イ）以外のタルクなどのフィラー、前記成分（エ）以外のエラストマー（ゴム成分）、前記成分（カ）以外の滑剤などを挙げることができる。
これらの任意添加成分は、２種以上を併用してもよく、組成物に添加してもよいし、前記成分（ア）〜成分（カ）の各成分に添加されていてもよく、夫々の成分においても２種以上併用することもできる。本発明において、任意添加成分（キ）の配合量は特に限定されないが、通常、前記成分（ア）と成分（イ）との合計量１００重量部に対して、０〜０．８重量部程度である。
【０１０３】
（１）種類
分子量降下剤として、例えば、各種の有機過酸化物や、分解（酸化）促進剤と称されるものなどが使用でき、有機過酸化物が好適である。
具体例として、有機過酸化物としては、ベンゾイルパーオキサイド、ｔ−ブチルパーベンゾエート、ｔ−ブチルパーアセテート、ｔ−ブチルパーオキシイソプロピルカーボネート、２，５−ジ−メチル−２，５−ジ−（ベンゾイルパーオキシ）ヘキサン、２，５−ジ−メチル−２，５−ジ−（ベンゾイルパーオキシ）ヘキシン−３、ｔ−ブチル−ジ−パーアジペート、ｔ−ブチルパーオキシ−３，５，５−トリメチルヘキサノエート、メチル−エチルケトンパーオキサイド、シクロヘキサノンパーオキサイド、ジ−ｔ−ブチルパーオキサイド、ジキュミルパーオキサイド、２，５−ジ−メチル−２，５−ジ−（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキサン、２，５−ジ−メチル−２，５−ジ−（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキシン−３、１，３−ビス−（ｔ−ブチルパーオキシイソプロピル）ベンゼン、ｔ−ブチルキュミルパーオキサイド、１，１−ビス−（ｔ−ブチルパーオキシ）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサン、１，１−ビス−（ｔ−ブチルパーオキシ）シクロヘキサン、２，２−ビス−ｔ−ブチルパーオキシブタン、ｐ−メンタンハイドロパーオキサイド、ジ−イソプロピルベンゼンハイドロパーオキサイド、キュメンハイドロパーオキサイド、ｔ−ブチルハイドロパーオキサイド、ｐ−サイメンハイドロパーオキサイド、１，１，３，３−テトラ−メチルブチルハイドロパーオキサイド及び２，５−ジ−メチル−２，５−ジ−（ハイドロパーオキシ）ヘキサンのグループから選ばれる１種または２種以上からなるものを挙げることができる。なお、これらに限定されるものではない。
【０１０４】
着色剤として、例えば無機系や有機系の顔料などは、本発明の繊維強化組成物及びその成形体の、着色外観、耐傷付性、見映え、風合い、商品価値、耐候性や耐久性などの付与、向上などに有効である。
具体例として、無機系顔料としては、ファーネスカーボン、ケッチェンカーボンなどのカーボンブラック；酸化チタン；酸化鉄（ベンガラなど）；クロム酸（黄鉛など）；モリブデン酸；硫化セレン化物；フェロシアン化物などが挙げられ、有機系顔料としては、難溶性アゾレーキ；可溶性アゾレーキ；不溶性アゾキレート；縮合性アゾキレート；その他のアゾキレートなどのアゾ系顔料；フタロシアニンブルー；フタロシアニングリーンなどのフタロシアニン系顔料；アントラキノン；ペリノン；ペリレン；チオインジゴなどのスレン系顔料；染料レーキ；キナクリドン系；ジオキサジン系；イソインドリノン系などが挙げられる。また、メタリック調やパール調にするには、アルミフレーク；パール顔料を含有させることができる。また、染料を含有させることもできる。
【０１０５】
光安定剤や紫外線吸収剤として、例えばヒンダードアミン化合物、ベンゾトリアゾール系、ベンゾフェノン系やサリシレート系などは、本発明の繊維強化組成物及びその成形体の耐候性や耐久性などの付与、向上に有効である。
具体例としては、ヒンダードアミン化合物として、コハク酸ジメチルと１−（２−ヒドロキシエチル）−４−ヒドロキシ−２，２，６，６−テトラメチルピペリジンとの縮合物；ポリ〔〔６−（１，１，３，３−テトラメチルブチル）イミノ−１，３，５−トリアジン−２，４−ジイル〕〔（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノ〕ヘキサメチレン〔（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノ〕〕；テトラキス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）１，２，３，４−ブタンテトラカルボキシレート；テトラキス（１，２，２，６，６−ペンタメチル−４−ピペリジル）１，２，３，４−ブタンテトラカルボキシレート；ビス（１，２，２，６，６−ペンタメチル−４−ピペリジル）セバケート；ビス−２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジルセバケートなどが挙げられ、ベンゾトリアゾール系としては、２−（２’−ヒドロキシ−３’，５’−ジ−ｔ−ブチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール；２−（２’−ヒドロキシ−３’−ｔ−ブチル−５’−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾールなどが挙げられ、ベンゾフェノン系としては、２−ヒドロキシ−４−メトキシベンゾフェノン；２−ヒドロキシ−４−ｎ−オクトキシベンゾフェノンなどが挙げられ、サリシレート系としては、４−ｔ−ブチルフェニルサリシレート；２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル３’，５’−ジ−ｔ−ブチル−４’−ヒドロキシベンゾエートなどが挙げられる。
ここで、前記光安定剤と紫外線吸収剤とを併用する方法は、耐候性、耐久性などの向上効果が大きく好ましい。
【０１０６】
酸化防止剤として、例えば、フェノール系、リン系やイオウ系の酸化防止剤などは、繊維強化組成物及びその成形体の、耐熱安定性、加工安定性、耐熱老化性などの付与、向上などに有効である。
帯電防止剤として、例えば、非イオン系やカチオン系などの帯電防止剤は、繊維強化組成物及びその成形体の帯電防止性の付与、向上に有効である。
【０１０７】
ＩＩ．繊維強化ポリプロピレン系樹脂組成物の製造方法、成形体の製造方法及び用途
１．繊維強化ポリプロピレン系樹脂組成物の製造方法
本発明の繊維強化組成物は、成分（ア）及び成分（イ）を、または、成分（ア）及び成分（イ）に加え、さらに、任意成分として、成分（ウ）、成分（エ）、成分（オ）及び成分（カ）から選ばれる少なくとも１種を、必要に応じ任意添加成分を加え、前記配合割合で、従来公知の方法で配合し、溶融混練する混練工程を経ることにより製造することができる。
混合は、通常、タンブラー、Ｖブレンダー、リボンブレンダーなどの混合機器を用いて行い、溶融混練は、通常、一軸押出機、二軸押出機、バンバリーミキサー、ロールミキサー、ブラベンダープラストグラフ、ニーダー、撹拌造粒器などの混練機器を用いて（半）溶融混練し、造粒する。（半）溶融混練・造粒して製造する際には、前記各成分の配合物を同時に混練してもよく、また性能向上をはかるべく各成分を分割して混練する、すなわち、例えば、先ず成分（ア）の一部または全部と、成分（イ）の一部とを混練し、その後に残りの成分を混練・造粒するといった方法を採用することもできる。
【０１０８】
本発明の繊維強化組成物は、溶融混練する混練工程を経て得られた樹脂組成物ペレット中、あるいは成形体中に存在する成分（イ）（但しウィスカーを除く）の平均長さが０．３ｍｍ以上好ましくは０．４ｍｍ以上２．５ｍｍ以下となる様な複合化方法にて製造するのが好ましい。
なお、本明細書において、樹脂組成物ペレット中、あるいは成形体中に存在する成分（イ）の平均長さとは、デジタル顕微鏡によって測定された値を用いて平均を算出した値を意味する。その具体的な測定は、例えば成分（イ）がガラス繊維の場合、本発明の樹脂組成物ペレットあるいは成形体を燃焼し、灰化したガラス繊維を界面活性剤含有水に混合し、該混合水液を薄ガラス板上に滴下拡散した後、デジタル顕微鏡（キーエンス社製ＶＨＸ−９００型）を用いてガラス繊維長さを測定しその平均値を算出する方法による。
また、前記の好ましい製造方法としては、例えば２軸押出機による溶融混練において、例えば成分（ア）、成分（ウ）、成分（エ）及び成分（オ）を十分に溶融混練した後、該成分（イ）をサイドフィード法などによりフィードし、繊維の折損を最小限に留めながら、集束繊維を分散させるなどの方法が挙げられる。
また、例えば成分（ア）〜成分（オ）を、ヘンシェルミキサー内で高速撹拌してこれらを半溶融状態とさせながら混合物中の成分（イ）を混練するいわゆる撹拌造粒方法も繊維の折損を最小限に留めながら繊維を分散させ易いので好ましい製造方法の一つである。
さらに、予め成分（イ）を除く成分（ア）〜成分（オ）を押出機などで溶融混練してペレットと成し、該ペレットと前記のガラス繊維含有ペレットや炭素繊維含有ペレットなどの所謂「繊維（成分（イ）含有ペレット」とを混合することにより繊維強化組成物とする製造方法も前記同様の理由などで好ましい製造方法の一つである。
以上の通り、本発明の繊維強化組成物の好ましい製造方法としては、混練工程において、成分（イ）以外の成分を混練した後に、成分（イ）を加える方法を挙げることができ、容易な製造方法により本発明の繊維強化組成物を製造することができる。
【０１０９】
２．成形体の製造方法及び用途
本発明の成形体は、前記方法で製造された繊維強化組成物を、例えば、射出成形（ガス射出成形、二色射出成形、コアバック射出成形、サンドイッチ射出成形も含む）、射出圧縮成形（プレスインジェクション）、押出成形、シート成形及び中空成形などの周知の成形方法にて成形することによって得ることができる。この内、射出成形または射出圧縮成形にて得ることが好ましい。
【０１１０】
本発明の成形体は、低収縮で、シボ転写性、耐傷付性、成形外観性が良好であり、発泡の有無に関わらず、これらの特性が発揮される。しかし、本願発明の大きな特徴は、発泡させることなく成形体表面の触感が滑らかで且つソフトであり、さらに高剛性・高衝撃強度・高耐熱性となることである。
さらに、本発明の成形体は、経済的に有利な成分を使用し、容易な製造方法にて製造し、低コストで得られる。
そのため、インストルメントパネル、グローブボックス、コンソールボックス、ドアトリム、肘掛け、グリップノブ、各種トリム類、天井部品、ハウジング類、ピラー類、マッドガード、バンパー、フェンダー、バックドアー、ファンシュラウドなどの自動車用内外装及びエンジンルーム内部品をはじめ、テレビ・掃除機などの電気電子機器部品、各種工業部品、便座などの住宅設備機器部品、建材部品などの用途に、好適に用いることができる。特に、上記したような特性を兼ね備えることにより、自動車部品に好適である。
【０１１１】
（１）低収縮
本発明の成形体は、低収縮であり、好ましくは、樹脂の流れ方向（ＭＤ方向）の成形収縮率と、樹脂の流れ方向と直角方向（ＴＤ方向）の成形収縮率との平均値が、４／１０００以下、好ましくは３．５／１０００以下、さらに好ましくは３／１０００〜１．５／１０００である。
ここで、上記樹脂の流れ方向（ＭＤ方向）の成形収縮率と、樹脂の流れ方向と直角方向（ＴＤ方向）の成形収縮率との平均値とは、試験片を特定の条件にて保持した後、該試験片の樹脂の流れ方向（ＭＤ方向）と、樹脂の流れ方向と直角方向（ＴＤ方向）の各標線間距離を測定し、金型に刻印された標線間距離に対する収縮率を、それぞれ特定の個数測定し、平均値としたものである。該値が小さいほど低収縮であるといえ、具体的には該値が４／１０００以下のものが成形体の質感を高めるなどから好ましく、３．５／１０００以下のものがより好ましく、３／１０００〜１．５／１０００のものがさらに好ましい。
【０１１２】
（２）シボ転写性
本発明の成形体は、シボ面を有することができ、シボ転写性が良好であり、好ましくは、シボ面光沢値と、鏡面光沢値との光沢比が、シボ面光沢値／鏡面光沢値として、０．０３０以下であり、より好ましくは０．０２５以下さらに好ましくは０．０２０〜０．０１０であり、光沢比が小さく、正確度の高い方法において、シボ転写性が良好である。
ここで、上記光沢比（シボ転写性）とは、特定の金型を用いて射出成形する方法により形成した試験片のシボ面と鏡面とにおいて、それぞれ光沢計を用いて特定の条件において測定した光沢値（％）を用いて、シボ面光沢値／鏡面光沢値を算出した値である。
【０１１３】
ここで、前記した本発明の課題の一つである、シボ転写性を表す指標は重要である。成形体の外観における質感の高低に大きな影響を与えるシボ転写性を表すには、シボ面金型における光沢（シボ面光沢）と鏡面金型における光沢（鏡面光沢）との比、すなわち、「シボ光沢／鏡面光沢」がより有効である。もちろん「シボ光沢」値のみ（絶対値）でもその低光沢度合から、ある程度シボ転写性を表すことができるが、前記の「鏡面光沢」値との比率を測定することで正確度がより高まると考えられる。つまり該光沢比が小さいほどシボ転写性は良好であるといえる。
【０１１４】
（３）触感及び物性バランス（高剛性・高衝撃強度・高耐熱性）
本発明の成形体は、触感及び物性バランス（高剛性・高衝撃強度・高耐熱性）が良好である。
すなわち、本発明の成形体は、耐傷付性について、５フィンガー法による耐傷付性が、６Ｎ以上であることが好ましい。より好ましくは７Ｎ以上である。５フィンガー法による耐傷付性は大きいほど好ましく、１３Ｎ以上であれば実用上は差をつけることなく使用することができる。
ここで、５フィンガー法による耐傷付性とは、例えば、引掻試験機によって、試験片を特定の条件で引掻き、傷の白化が目立ち始める荷重により測定することができる。前記荷重が大きいほど耐傷付性が良好といえる。本発明の成形体は、耐傷付性が良好であり、触感が滑らかであるといえる。
加えて、本発明の成形体は、物性バランスについては、高剛性、高衝撃強度であり、かつ高耐熱性である。
すなわち、本発明の成形体は、好ましくは、ＨＤＤ（Ｄ硬度）／曲げ弾性率（ＭＰａ）が、０．０６０以下であり、より好ましくは０．０５０〜０．０１５である。
ここで、ＨＤＤ（Ｄ硬度）は、ＪＩＳ  Ｋ７２１５に準拠し、特定の試験片を用い、試験温度＝２３℃にて測定した値である。
また、曲げ弾性率は、ＪＩＳ  Ｋ７１７１に準拠し、特定の試験片を用い、試験温度＝２３℃にて測定した値である。
また、衝撃強度は、例えば、シャルピー衝撃強度（ノッチ付）であり、ＪＩＳ  Ｋ７１１１に準拠し、特定の試験片を用い、試験温度＝２３℃にて測定することができる。
また、耐熱性は、例えば、荷重たわみ温度（ＨＤＴ）であり、ＪＩＳ  Ｋ７１５２−１に準拠した試験片を用い、ＪＩＳ  Ｋ７１９１−１，２に準拠して、荷重０．４５ＭＰａにて測定することができる。本発明の成形体は、好ましくは、ＨＤＴ（０．４５ＭＰａ）が８５℃以上であり、より好ましくは１００℃以上であり、さらに好ましくは１１０℃以上である。
本発明の成形体は、剛性が高いにも拘らず触感がソフトである。しかも、高衝撃強度、高耐熱性であり、物性バランスが良好である。
【０１１５】
また、本発明の課題の一つである、発泡させることなく成形体表面の触感が滑らかで且つソフトであることを表す指標も重要である。このうち、滑らかであることに関しては、後記する耐傷付性が挙げられ、例えば該耐傷付性が良好（Ｎ値が大きい、すなわち、大きい荷重まで傷の白化が認められない。）のものは、触感がより滑らかであるといえる。
また、触感がソフトであることに関しては、成形体の表面硬度が挙げられる。例えば、比較的剛性の低いすなわち柔軟性に富んだ樹脂組成物及びその成形体分野においては、表面硬度を求める方法としては、デュロメータを用いて測定する方法が多く用いられている。
この方法には、圧子の先端形状及び試験荷重の異なる、例えば、「タイプＡ」と「タイプＤ」があり、夫々、圧子を用いて、くぼみ深さに対応して変化する試験荷重を試料に負荷し、生じたくぼみ深さから試料の表面硬度を求める方法である。
なお、「タイプＡ」の圧子の先端は、０．７９ｍｍφの平面であり、「タイプＤ」の圧子の先端は、０．１ｍｍＲの針状に近い形状を呈している。
従って、「タイプＡ」の測定値＝ＨＤＡ（Ａ硬度）は、測定対象の樹脂組成物及びその成形体の表面近傍の状態（硬さ）に加え、それらの内部の剛性（硬さ）をも、反映して表示される可能性が大きいのに対し、「タイプＤ」の測定値＝ＨＤＤ（Ｄ硬度）は、測定対象の樹脂組成物及び成形体の表面近傍（極表面）の状態（硬さ）をより集中的に、すなわち前記した樹脂組成物及びその成形体の内部の剛性（硬さ）の影響を受け難い状態で表示されると考えられる。
上記から、成形体の触感がソフトであることの指標としては、ＨＤＤ（Ｄ硬度）値が重要であり、該値が小さいほど触感がソフトであるといえる。
さらには、該ＨＤＤに対する樹脂組成物及び成形体の曲げ弾性率の比率（ＨＤＤ／曲げ強度（ＭＰａ））が小さい、すなわちその実質的な樹脂組成物及びその成形体の剛性に対する、表面近傍（極表面）の硬さの比率が小さい樹脂組成物及びその成形体は、剛性が高いにも拘らず触感がソフトである（通常、ポリプロピレン系樹脂組成物においては剛性が高くなるに連れ、触感は硬くなる傾向が強い。）ことを表し、より好ましいといえる。
【０１１６】
（４）成形外観性
本発明の成形体は、成形外観性（ウエルド外観）が良好である。
すなわち、本発明の形成体は、ウエルドがまったく認められない、若しくは、ウエルドがわずかに認められるが目立たない、又は、ウエルドが認められるが実用性に問題ないことが好ましい。
ここで、ウエルド外観とは、例えば、下記の条件により測定することができる。
・試験片＝平板状（３５０×１００×３ｔ（ｍｍ））。
・シボ面＝自動車内装皮シボＮｏ．４２１。深さ＝１００μｍ。
・成形機＝東芝機械社製ＩＳ２２０射出成形機。
・成形条件＝２点ゲート、成形温度２００℃、金型温度３０℃、充填時間４．５ｓ。
上記条件にて作成した試験片を目視判定し、下記基準にてウエルドの目立ち具合を判定する。
◎：ウエルドがまったく認められない。
○：ウエルドがわずかに認められるが目立たない。
△：ウエルドが認められるが実用性に問題ない。
×：ウエルドがかなり著しく実用性に問題あり。
【実施例】
【０１１７】
本発明を実施例により、さらに詳細に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
なお、実施例で用いた評価法、分析の各法および材料は、以下の通りである。
１．評価方法、分析方法
（１）成形収縮率：  
・試験片＝平板状（８０×４０×２ｔ（ｍｍ））。
・成形機＝東芝機械社製ＥＣ２０型射出成形機。
・成形条件＝成形温度２００℃、金型温度３０℃、射出圧力６０ＭＰａ。
・測定方法＝上記試験片を２３℃で４８時間状態調節を行った後、該試験片の樹脂の流れ方向（ＭＤ方向）と、樹脂の流れ方向と直角方向（ＴＤ方向）の各標線間距離を測定し、金型に刻印された標線間距離に対する収縮率を測定した。この場合、ＭＤ方向の金型標線長さは７０ｍｍであり、ＴＤ方向の金型標線長さは３０ｍｍである。また、測定値はＭＤ方向における収縮率とＴＤ方向における収縮率との平均値とした（ｎ数＝５）。
【０１１８】
（２）光沢（シボ転写性）：  
・試験片＝平板状（１２０×１２０×３ｔ（ｍｍ））。
・測定面（上記試験片における下記シボ面及び鏡面）
シボ面＝自動車内装皮シボＮｏ．４２１。深さ＝１００μｍ。
鏡面＝＃１０００。
・成形機＝東芝機械社製ＩＳ１７０型射出成形機。
・成形条件＝成形温度２００℃、金型温度３０℃、射出圧力６０ＭＰａ。
・光沢計＝日本電色工業社製ＶＧ−２０００型
（ｉ）鏡面光沢値（％）（鏡面光沢）：
上記試験片の鏡面の光沢を上記光沢計を用いて入射角６０°の条件で測定した（ｎ数＝５）。
（ｉｉ）シボ面光沢値（％）（シボ面光沢）：
上記試験片のシボ面の光沢を上記光沢計を用いて入射角６０°の条件で測定した（ｎ数＝５）。
（ｉｉｉ）シボ転写性：
上記のシボ面光沢値（％）と鏡面光沢値（％）の比（シボ面光沢値／鏡面光沢値）を算出し、シボ転写性とした。
【０１１９】
（３）耐傷付性（５ＦＩＮＧＥＲテスト）：  
・試験片＝平板状（１２０×１２０×３ｔ（ｍｍ））。
・測定面＝自動車内装皮シボＮｏ．４２１。深さ＝１００μｍ。
・成形機＝東芝機械社製ＩＳ１７０型射出成形機。
・成形条件＝成形温度２００℃、金型温度３０℃、射出圧力６０ＭＰａ。
・引掻試験器＝ＲＯＣＫＷＯＯＤ  ＳＹＳＴＥＭＳ  ＡＮＤ  ＥＱＵＩＰＭＥＮＴ社製  「ＳＣＲＡＴＣＨ  ＆  ＭＡＲ  ＴＥＳＴＥＲ」
・測定方法＝上記試験器にて、３Ｎから１３Ｎまでを、１Ｎ間隔の荷重にて、形状（曲率半径０．５ｍｍ、ボール状）加工を施した引掻先端にて、引掻速度＝１００ｍｍ／分にて引掻き、傷の形態を試験片に対して９０度の角度で目視判定し、傷の白化が目立ち始める荷重を測定する。ｎ数は１０とし、その平均値を前記荷重とする。なお、試験温度は２３℃である。前記荷重が大きいほど耐傷付性が良好といえる。
【０１２０】
（４）ＨＤＤ（Ｄ硬度）：  
ＪＩＳ  Ｋ７２１５に準拠し、試験温度＝２３℃にて測定した。試験片は前記成形収縮率用試験片（３枚重ね）を用いた。
（５）剛性（曲げ弾性率）：  
ＪＩＳ  Ｋ７１７１に準拠し、試験温度＝２３℃にて測定した。試験片は下記物性評価用平板状試験片を用いた。
・成形機＝東芝機械社製ＥＣ２０型射出成形機。
・金型＝物性評価用平板状試験片（１０×８０×４ｔ（ｍｍ））２個取り。
・成形条件＝成形温度２２０℃、金型温度３０℃、射出圧力５０ＭＰａ、射出時間５秒、冷却時間２０秒。
【０１２１】
（６）衝撃強度（シャルピー衝撃強度（ノッチ付））：  
ＪＩＳ  Ｋ７１１１に準拠し、試験温度＝２３℃にて測定した。試験片は上記物性評価用平板状試験片を用いた。
（７）荷重たわみ温度（ＨＤＴ）：
ＪＩＳ  Ｋ７１５２−１に準拠した試験片を用い、ＪＩＳ  Ｋ７１９１−１，２に準拠して、荷重０．４５ＭＰａにて測定した。
（８）ウェルド外観（対向ウエルド）：
・試験片＝平板状（３５０×１００×３ｔ（ｍｍ））。
・シボ面＝自動車内装皮シボＮｏ．４２１。深さ＝１００μｍ。
・成形機＝東芝機械社製ＩＳ２２０射出成形機。
・成形条件＝２点ゲート、成形温度２００℃、金型温度３０℃、充填時間４．５ｓ。
上記条件にて作成した試験片を目視判定し、下記基準にてウエルドの目立ち具合を判定した。
◎：ウエルドがまったく認められない
○：ウエルドがわずかに認められるが目立たない
△：ウエルドが認められるが実用性に問題ない
×：ウエルドがかなり著しく実用性に問題あり
（９）ＭＦＲ：
ＪＩＳ  Ｋ７２１０に準拠し、試験温度＝２３０℃、荷重＝２．１６ｋｇで測定した。
（１０）樹脂組成物ペレット中または成形体中に存在する成分（イ）の平均長さ：
樹脂組成物ペレットあるいは成形体を成分（イ）が残存する様に燃焼または溶解などして、残存した成分（イ）をガラス板上に拡散するなどした後、デジタル顕微鏡（キーエンス社製ＶＨＸ−９００型）を用いて測定する。該方法によって測定された値を用いて平均長さを算出した。
【０１２２】
（１１）成分（ア）における、成分（ア−Ａ）及び成分（ア−Ｂ）の特定など：
プロピレン−エチレンランダム共重合体の結晶性分布を、温度昇温溶離分別（ＴＲＥＦ、以下、単にＴＲＥＦともいう。）により評価する手法は、当該業者によく知られるものであり、例えば、次の文献などで詳細な測定法が示されている。
Ｇ．Ｇｌｏｃｋｎｅｒ，Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｏｌｙｍ．Ｓｃｉ．：Ａｐｐｌ．Ｐｏｌｙｍ．Ｓｙｍｐ．；４５，１−２４（１９９０）
Ｌ．Ｗｉｌｄ，Ａｄｖ．Ｐｏｌｙｍ．Ｓｃｉ．；９８，１−４７（１９９０）
Ｊ．Ｂ．Ｐ．Ｓｏａｒｅｓ，Ａ．Ｅ．Ｈａｍｉｅｌｅｃ，Ｐｏｌｙｍｅｒ；３６，８，１６３９−１６５４（１９９５）
本発明に用いられる成分（ア）における、成分（ア−Ａ）及び成分（ア−Ｂ）などの特定は、ＴＲＥＦによる。
具体的な方法を、図１のＴＲＥＦによる溶出量及び溶出量積算を示す図を用いて説明する。ＴＲＥＦ溶出曲線（温度に対する溶出量のプロット）において、成分（ア−Ａ）と（ア−Ｂ）は結晶性の違いにより各々Ｔ（Ａ）とＴ（Ｂ）にその溶出ピークを示し、その差は十分大きいため、中間の温度Ｔ（Ｃ）（＝｛Ｔ（Ａ）＋Ｔ（Ｂ）｝／２）において、ほぼ分離が可能である。
【０１２３】
また、ＴＲＥＦ測定温度の下限は、本測定に用いた装置では−１５℃であるが、成分（ア−Ｂ）の結晶性が非常に低いあるいは非晶性成分の場合には本測定方法において、測定温度範囲内にピークを示さない場合がある（この場合には、測定温度下限（すなわち−１５℃）において溶媒に溶解した成分（ア−Ｂ）の濃度は検出される。）。
このとき、Ｔ（Ｂ）は、測定温度下限以下に存在するものと考えられるが、その値を測定することが出来ないため、このような場合にはＴ（Ｂ）を測定温度下限である−１５℃と定義する。
ここで、Ｔ（Ｃ）までに溶出する成分の積算量をＷ（Ｂ）重量％、Ｔ（Ｃ）以上で溶出する部分の積算量をＷ（Ａ）重量％と定義すると、Ｗ（Ｂ）は結晶性が低いあるいは非晶性の成分（ア−Ｂ）の量とほとんど対応しており、Ｔ（Ｃ）以上で溶出する成分の積算量Ｗ（Ａ）は結晶性が比較的高い成分（ア−Ａ）の量とほぼ対応している。ＴＲＥＦによって得られる溶出量曲線と、そこから求められる上記の各種の温度や量の算出の方法は図１に例示するように行う。
【０１２４】
（ａ）ＴＲＥＦ測定方法
本発明においては、ＴＲＥＦの測定は具体的には以下のように測定を行う。試料を１４０℃でオルトジクロルベンゼン（ＯＤＣＢ（０．５ｍｇ／ｍＬＢＨＴ入り））に溶解し溶液とする。これを１４０℃のＴＲＥＦカラムに導入した後８℃／分の降温速度で１００℃まで冷却し、引き続き４℃／分の降温速度で−１５℃まで冷却し、６０分間保持する。その後、溶媒であるＯＤＣＢ（０．５ｍｇ／ｍＬＢＨＴ入り）を１ｍＬ／分の流速でカラムに流し、ＴＲＥＦカラム中で−１５℃のＯＤＣＢに溶解している成分を１０分間溶出させ、次に昇温速度１００℃／時間にてカラムを１４０℃までリニアに昇温し、溶出曲線を得る。
装置などの概要は、下記の通りである。  
ＴＲＥＦカラム：４．３ｍｍφ×１５０ｍｍステンレスカラム
カラム充填材：１００μｍ  表面不活性処理ガラスビーズ
加熱方式：アルミヒートブロック
冷却方式：ペルチェ素子（ペルチェ素子の冷却は水冷）
温度分布：±０．５℃
温調器：（株）チノー  デジタルプログラム調節計ＫＰ１０００（バルブオーブン）
加熱方式：空気浴式オーブン
測定時温度：１４０℃
温度分布：±１℃
バルブ：６方バルブ  ４方バルブ
注入方式：ループ注入方式
検出器：波長固定型赤外検出器  ＦＯＸＢＯＲＯ社製  ＭＩＲＡＮ  １Ａ
検出波長：３．４２μｍ
高温フローセル：ＬＣ−ＩＲ用ミクロフローセル  光路長１．５ｍｍ  窓形状２φ×４ｍｍ長丸  合成サファイア窓板
試料濃度：５ｍｇ／ｍＬ
試料注入量：０．１ｍＬ
【０１２５】
（ｂ）成分（ア−Ａ）及び成分（ア−Ｂ）中のエチレン含量の特定
（ｉ）成分（ア−Ａ）と成分（ア−Ｂ）の分離：
先のＴＲＥＦ測定により求めたＴ（Ｃ）を基に、分取型分別装置を用い昇温カラム分別法により、Ｔ（Ｃ）における可溶成分（ア−Ｂ）とＴ（Ｃ）における不溶成分（ア−Ａ）とに分別し、ＮＭＲにより各成分のエチレン含量を求める。
昇温カラム分別法とは、例えば、次の文献などで詳細な測定法が示されている。
Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ；２１，３１４−３１９（１９８８）
具体的には、本発明において以下の方法を用いる。
【０１２６】
（ｉｉ）分別条件：
直径５０ｍｍ、高さ５００ｍｍの円筒状カラムにガラスビーズ担体（８０〜１００メッシュ）を充填し、１４０℃に保持する。
次に、１４０℃で溶解したサンプルのＯＤＣＢ溶液（１０ｍｇ／ｍＬ）２００ｍＬを前記カラムに導入する。その後、該カラムの温度を０℃まで１０℃／時間の降温速度で冷却する。０℃で１時間保持後、１０℃／時間の昇温速度でカラム温度をＴ（Ｃ）まで加熱し、１時間保持する。なお、一連の操作を通じてのカラムの温度制御精度は±１℃とする。
次いで、カラム温度をＴ（Ｃ）に保持したまま、Ｔ（Ｃ）のＯＤＣＢを２０ｍＬ／分の流速で８００ｍＬ流すことにより、カラム内に存在するＴ（Ｃ）で可溶な成分を溶出させ回収する。
次いで１０℃／分の昇温速度で当該カラム温度を１４０℃まで上げ、１４０℃で１時間保持後、１４０℃の溶媒（ＯＤＣＢ）を２０ｍＬ／分の流速で８００ｍＬ流すことにより、Ｔ（Ｃ）で不溶な成分を溶出させ回収する。
分別によって得られたポリマーを含む溶液は、エバポレーターを用いて２０ｍＬまで濃縮された後、５倍量のメタノール中に析出される。析出ポリマーをろ過して回収後、真空乾燥器により一晩乾燥する。
【０１２７】
（ｉｉｉ）１３Ｃ−ＮＭＲによるエチレン含量の測定：
前記分別により得られた成分（ア−Ａ）と成分（ア−Ｂ）それぞれについてのエチレン含有量は、プロトン完全デカップリング法により以下の条件に従って測定した１３Ｃ−ＮＭＲスペクトルを解析することにより求める。
機種：日本電子（株）製ＧＳＸ−４００（炭素核共鳴周波数４００ＭＨｚ）
溶媒：ＯＤＣＢ／重ベンゼン＝４／１（体積比）
濃度：１００ｍｇ／ｍＬ
温度：１３０℃
パルス角：９０°
パルス間隔：１５秒
積算回数：５，０００回以上
スペクトルの帰属は、例えば以下の文献などを参考に行えばよい。
Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ；１７，１９５０（１９８４）
上記条件により測定されたスペクトルの帰属は下表の通りである。表中Ｓααなどの記号は以下の文献の表記法に従い、Ｐはメチル炭素、Ｓはメチレン炭素、Ｔはメチン炭素をそれぞれ表わす。
Ｃａｒｍａｎ，Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ；１０，５３６（１９７７）
【０１２８】
【表１】
2013067789.tif 000002
【０１２９】
以下、「Ｐ」を共重合体連鎖中のプロピレン単位、「Ｅ」をエチレン単位とすると、連鎖中にはＰＰＰ、ＰＰＥ、ＥＰＥ、ＰＥＰ、ＰＥＥ、及びＥＥＥの６種類のトリアッドが存在し得る。Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ，１５  １１５０  （１９８２）などに記されているように、これらトリアッドの濃度と、スペクトルのピーク強度とは、以下の＜１＞〜＜６＞の関係式で結び付けられる。
［ＰＰＰ］＝ｋ×Ｉ（Ｔββ）      ＜１＞
［ＰＰＥ］＝ｋ×Ｉ（Ｔβδ）      ＜２＞
［ＥＰＥ］＝ｋ×Ｉ（Ｔδδ）      ＜３＞
［ＰＥＰ］＝ｋ×Ｉ（Ｓββ）      ＜４＞
［ＰＥＥ］＝ｋ×Ｉ（Ｓβδ）      ＜５＞
［ＥＥＥ］＝ｋ×［Ｉ（Ｓδδ）／２＋Ｉ（Ｓγδ）／４｝      ＜６＞
ここで［      ］はトリアッドの分率を示し、例えば、［ＰＰＰ］は、全トリアッド中のＰＰＰトリアッドの分率である。
従って、［ＰＰＰ］＋［ＰＰＥ］＋［ＥＰＥ］＋［ＰＥＰ］＋［ＰＥＥ］＋［ＥＥＥ］＝１  ＜７＞である。
また、ｋは定数であり、Ｉはスペクトル強度を示し、例えばＩ（Ｔββ）はＴββに帰属される２８．７ｐｐｍのピークの強度を意味する。
【０１３０】
上記＜１＞〜＜７＞の関係式を用いることにより、各トリアッドの分率が求まり、さらに下式によりエチレン含有量が求まる。
エチレン含有量（モル％）＝（［ＰＥＰ］＋［ＰＥＥ］＋［ＥＥＥ］）×１００
なお、本発明に係るプロピレンランダム共重合体には、少量のプロピレン異種結合（２，１−結合及び／または１，３−結合）が含まれ、それにより、以下の微小なピークを生じる。
【０１３１】
【表２】
2013067789.tif 000003
【０１３２】
正確なエチレン含有量を求めるには、これら異種結合に由来するピークも考慮して計算に含める必要があるが、異種結合由来のピークの完全な分離・同定が困難であり、また異種結合量が少量であることから、本発明におけるエチレン含有量は、実質的に異種結合を含まないチーグラー・ナッタ触媒で製造された共重合体の解析と同じく、＜１＞〜＜７＞の関係式を用いて求めることとする。
エチレン含有量のモル％から重量％への換算は以下の式を用いて行う。
エチレン含有量（重量％）＝（２８×Ｘ／１００）／｛２８×Ｘ／１００＋４２×（１−Ｘ／１００）｝×１００
ここでＸは、モル％表示でのエチレン含有量である。また、プロピレン−エチレンブロック共重合体全体のエチレン含量［Ｅ］Ｗは、上記より測定された成分（ア−Ａ）と成分（ア−Ｂ）それぞれのエチレン含量［Ｅ］Ａと［Ｅ］Ｂ及びＴＲＥＦより算出される各成分の重量比率Ｗ（Ａ）とＷ（Ｂ）重量％から以下の式により算出される。
［Ｅ］Ｗ＝｛［Ｅ］Ａ×Ｗ（Ａ）＋［Ｅ］Ｂ×Ｗ（Ｂ）｝／１００  （重量％）
【０１３３】
（１２）成分（ア）の融解ピーク温度（Ｔｍ）：
セイコー・インスツルメンツ社製ＤＳＣ６２００型を用い、サンプル５．０ｍｇを採り、２００℃で５分間保持後、４０℃まで１０℃／分の降温スピードで結晶化させ、さらに１０℃／分の昇温スピードで融解させて測定する。
【０１３４】
（１３）成分（ア）のｔａｎδ曲線のピーク：
固体粘弾性測定により測定する。試料は下記条件により射出成形した厚さ２ｍｍのシートから、１０ｍｍ幅×１８ｍｍ長×２ｍｍ厚の短冊状に切り出したものを用いる。  
装置はレオメトリック・サイエンティフィック社製のＡＲＥＳを用いる。
規格番号：ＪＩＳ−７１５２（ＩＳＯ２９４−１）
周波数：１Ｈｚ
測定温度：−６０℃から段階状に昇温し、試料が融解するまで。
歪：０．１〜０．５％の範囲
成形機：東洋機械金属社製ＴＵ−１５射出成形機
成形機設定温度：ホッパ下から８０，８０，１６０，２００，２００，２００℃
金型温度：４０℃
射出速度：２００ｍｍ／秒（金型キャビティー内の速度）
射出圧力：８００ｋｇｆ／ｃｍ２
保持圧力：８００ｋｇｆ／ｃｍ２
保圧時間：４０秒  
金型形状：平板（厚さ２ｍｍ  幅３０ｍｍ  長さ９０ｍｍ）
【０１３５】
（１４）成分（オ）のプロピレン−エチレン共重合体部分の含有量及びエチレン含量：
・使用する分析装置
（ｉ）クロス分別装置
ダイヤインスツルメンツ社製ＣＦＣ  Ｔ−１００（以下、ＣＦＣと略す）
（ｉｉ）フーリエ変換型赤外線吸収スペクトル分析
ＦＴ−ＩＲ、パーキンエルマー社製  １７６０Ｘ
ＣＦＣの検出器として取り付けられていた波長固定型の赤外分光光度計を取り外して代わりにＦＴ−ＩＲを接続し、このＦＴ−ＩＲを検出器として使用する。ＣＦＣから溶出した溶液の出口からＦＴ−ＩＲまでの間のトランスファーラインは１ｍの長さとし、測定の間を通じて１４０℃に温度保持する。ＦＴ−ＩＲに取り付けたフローセルは光路長１ｍｍ、光路幅５ｍｍφのものを用い、測定の間を通じて１４０℃に温度保持する。
（ｉｉｉ）ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）
ＣＦＣ後段部分のＧＰＣカラムは、昭和電工社製ＡＤ８０６ＭＳを３本直列に接続して使用する。
【０１３６】
・ＣＦＣの測定条件
（ｉ）溶媒：オルトジクロルベンゼン（ＯＤＣＢ）
（ｉｉ）サンプル濃度：４ｍｇ／ｍＬ
（ｉｉｉ）注入量：０．４ｍＬ
（ｉｖ）結晶化：１４０℃から４０℃まで約４０分かけて降温する。
（ｖ）分別方法：分別温度は、４０、１００、１４０℃とし、全部で３つのフラクショ
ンに分別する。また、分別した各フラクションは、そのままＦＴ−ＩＲ分析装置へ自動輸送される。
（ｖｉ）溶出時溶媒流速：１ｍＬ／分
【０１３７】
・ＦＴ−ＩＲの測定条件
ＣＦＣ後段のＧＰＣから試料溶液の溶出が開始した後、以下の条件でＦＴ−ＩＲ測定を行い、上述した各フラクション１〜３について、ＧＰＣ−ＩＲデータを採取する。
（ｉ）検出器：ＭＣＴ
（ｉｉ）分解能：８ｃｍ−１
（ｉｉｉ）測定間隔：０．２分（１２秒）
（ｉｖ）一測定当たりの積算回数：１５回
【０１３８】
・プロピレン−エチレン共重合体部分の性状の算出法
分別温度は、４０、１００、１４０℃とし、全部で３つのフラクションに分別する。プ
ロピレン−エチレン共重合体部分は、１００℃フラクションのエチレン成分及び４０℃フ
ラクション成分とする。つまり、４０、１００、１４０℃フラクションの含量をそれぞれ
Ｆ４０、Ｆ１００、Ｆ１４０（Ｆ４０＋Ｆ１００＋Ｆ１４０＝１００重量％）とする。１
００℃フラクションにおけるエチレン成分量をＦ１００Ｅ、それ以外の成分量をＦ１００
Ｆ（Ｆ１００Ｅ＋Ｆ１００Ｆ＝Ｆ１００）とする。プロピレン−エチレン共重合体部分の
含有量は、Ｆ４０＋Ｆ１００Ｅで表せる。
プロピレン−エチレン共重合体部分中のエチレン含量は、４０℃及び１００℃フラクシ
ョン中のエチレン含量をプロピレン・エチレン共重合体成分量で除した値である。
つまり、４０℃フラクションにおけるエチレン量をＦ４０Ｅ、それ以外の成分をＦ４０Ｆ（Ｆ４０Ｅ＋Ｆ４０Ｆ＝Ｆ４０）とすると、１００×（Ｆ４０Ｅ＋Ｆ１００Ｅ）／（Ｆ４０＋Ｆ１００Ｅ）の式で表される。
【０１３９】
（１５）成分（オ）のプロピレン単独重合体部分の重量平均分子量（Ｍｗ−Ｈ）と、成分（オ）全体の重量平均分子量（Ｍｗ−Ｗ）：
成分（オ）の前記（Ｍｗ−Ｈ）と前記（Ｍｗ−Ｗ）は、以下の方法にて求める。すなわち前項分析において、成分（オ）の１００℃から１４０℃において、オルトジクロルベンゼン（ＯＤＣＢ）に溶出する成分をプロピレン単独重合体部分と定義する。つまり、溶媒として、オルトジクロルベンゼンを用いて昇温し、１００℃〜１４０℃以下で溶出する成分を抽出し、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により重量平均分子量を求め、（Ｍｗ−Ｈ）とする。また、１４０℃までのオルトジクロルベンゼンにて溶出する全ての成分をＧＰＣにより重量平均分子量を求め、成分（オ）全体の重量平均分子量（Ｍｗ−Ｗ）とする。
【０１４０】
２．材料
（１）成分（ア）：プロピレン−エチレンブロック共重合体（ア）
（以下いずれも酸化防止剤、中和剤を添加済のペレットである。）
ア−１：日本ポリプロ社製ポリプロピレンの下記組成・物性のグレードを用いた。
該材料は、メタロセン系触媒で重合され、第１工程でエチレン含量１．８重量％のプロピレン−エチレンランダム共重合体成分（ア−Ａ）を５６．０重量％、第２工程で成分（ア−Ａ）よりも９．２重量％多くのエチレンを含有するプロピレン−エチレンランダム共重合体成分（ア−Ｂ）を４４．０重量％逐次重合することで得られたもので、ＤＳＣ法により測定された融解ピーク温度（Ｔｍ）が１３３．０℃で、固体粘弾性測定により得られる温度−損失正接曲線において、ｔａｎδ曲線が−８℃に単一のピークを有し、共重合体全体のＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が６ｇ／１０分のもの。但し、実施例８及び９における配合量値は、後記成分（イ−２）中のポリプロピレン量を含む値である。
ア−２：日本ポリプロ社製ポリプロピレンの下記組成・物性のグレードを用いた。
該材料は、メタロセン系触媒で重合され、第１工程でエチレン含量２．０重量％のプロピレン−エチレンランダム共重合体成分（ア−Ａ）を５６．２重量％、第２工程で成分（ア−Ａ）よりも９．２重量％多くのエチレンを含有するプロピレン−エチレンランダム共重合体成分（ア−Ｂ）を４３．８重量％逐次重合することで得られたもので、ＤＳＣ法により測定された融解ピーク温度（Ｔｍ）が１３５．３℃で、固体粘弾性測定により得られる温度−損失正接曲線において、ｔａｎδ曲線が−８℃に単一のピークを有し、共重合体全体のＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が１８ｇ／１０分のもの。
【０１４１】
（２）成分（イ）：繊維（イ）
イ−１：日本電気硝子社製ガラス繊維Ｔ４８０Ｈ（チョップドストランド、繊維径１０μｍ、長さ４ｍｍ）。
イ−２：日本ポリプロ社製ファンクスター（ガラス繊維含量＝４０重量％、成分（オ）該当ポリプロピレン＝６０重量％のガラス繊維含有ペレット。押出方向のペレット長さ＝８ｍｍ。）。該ペレットに含まれているガラス繊維長さは、ガラス繊維の個数全体を基準として、９６％が、ペレット長と同じ８ｍｍであった。つまり、該ペレットに含まれているガラス繊維の長さは、実質的に、ガラス繊維含有ペレットの長さと同じであった。ここで、前記ガラス繊維長さの測定は、前記ペレットを燃焼した後、残存したガラス繊維数を顕微鏡にて観察（視野１００本当たり）して、未折損のガラス繊維を求め、その割合から求めた（該ペレット全体に対する値として算出）。
イ−３：富士タルク工業社製タルク（平均粒径＝６．３μｍ）。
（３）成分（ウ）：変性ポリオレフィン（ウ）
ウ−１：アルケマ社製の酸変性量（グラフト率）＝０．８重量％の無水マレイン酸変性ポリプロピレン（ＯＲＥＶＡＣ  ＣＡ１００）。
【０１４２】
（４）成分（エ）：熱可塑性エラストマー（エ）
エ−１：タフマーＡ１０５０Ｓ（三井化学社製、エチレン−ブテン共重合体エラストマー、ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）２ｇ／１０分、密度０．８６２ｇ／ｃｍ３。形状＝ペレット）。
エ−２：エンゲージＥＧ８２００（ダウ・ケミカル社製、エチレン−オクテン共重合エラストマー、ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）１０ｇ／１０分、密度０．８７０ｇ／ｃｍ３。形状＝ペレット）。
（５）成分（オ）：プロピレン系重合体樹脂（オ）
オ−１：日本ポリプロ社製ニューコンで、以下に示す組成のグレード１００重量部に、分子量降下剤として、日油株式会社製パーブチルＰ−４０（１，３−ジ−（ｔ−ブチルパーオキシイソプロピル）ベンゼンを４０％に希釈した分子量降剤）を０．２重量部配合し、混練造粒（単軸押出機械使用、混練温度２１０℃）したもの（仕上がりＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）＝７ｇ／１０分）。
上記に用いた材料は、チーグラー系触媒で重合された、共重合体樹脂全体のＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が１ｇ／１０分であり、プロピレン単独重合体部分を４７重量％含み、エチレン−プロピレン共重合体部分を５３重量％含み、エチレン−プロピレン共重合体部分のエチレン含量が３６重量％であり、（Ｍｗ−Ｈ）／（Ｍｗ−Ｗ）が０．４５であるプロピレン−エチレンブロック共重合体樹脂。
オ−２：日本ポリプロ社製ニューコンの下記組成・物性のグレードを用いた。
該材料は、チーグラー系触媒で重合された、共重合体樹脂全体のＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が２８ｇ／１０分であり、プロピレン単独重合体部分を７３重量％含み、エチレン−プロピレン共重合体部分を２７重量％含み、エチレン−プロピレン共重合体部分のエチレン含量が３７重量％であり、（Ｍｗ−Ｈ）／（Ｍｗ−Ｗ）が０．７９であるプロピレン−エチレンブロック共重合体樹脂。
オ−３：日本ポリプロ社製ニューコンの下記組成・物性のグレードを用いた。
該材料は、チーグラー系触媒で重合された、共重合体樹脂全体のＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が２２ｇ／１０分であり、プロピレン単独重合体部分を６１重量％含み、エチレン−プロピレン共重合体部分を３９重量％含み、エチレン−プロピレン共重合体部分のエチレン含量が５３重量％であり、（Ｍｗ−Ｈ）／（Ｍｗ−Ｗ）が０．９８であるプロピレン−エチレンブロック共重合体樹脂。
オ−４：ノバテックＭＡ０４Ａ（日本ポリプロ社製、商品名）
チーグラー系触媒、プロピレンホモポリマー樹脂（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）４０ｇ／１０分。
（６）成分（カ）：脂肪酸アミド（カ）
カ−１：日本精化社製エルカ酸アミド（ニュートロン−Ｓ）。
（７）成分（キ）：過酸化物（キ）
キ−１：日油株式会社製パーブチルＰ−４０（１，３−ジ−（ｔ−ブチルパーオキシイソプロピル）ベンゼンを４０％に希釈した分子量降剤）。
【０１４３】
３．実施例及び比較例
［実施例１〜１６及び比較例１〜５］
（１）繊維強化組成物の製造
前記の成分（ア）〜成分（キ）を、下記の添加剤とともに表３に示す割合で配合し、下記の条件で混練、造粒し、製造した。
この際、前記成分（ア）〜成分（キ）からなる組成物全体１００重量部当たり、ＢＡＳＦ社製ＩＲＧＡＮＯＸ１０１０を０．１重量部、ＢＡＳＦ社製ＩＲＧＡＦＯＳ１６８を０．０５重量部夫々配合した。
混練装置：テクノベル社製「ＫＺＷ−１５−ＭＧ」型２軸押出機。
混練条件：温度＝２００℃、スクリュー回転数＝４００ｒｐｍ、吐出量＝３ｋｇ／Ｈｒ。
なお、成分（イ）は押出機中途からサイドフィードした。ここで、これら（実施例１〜７及び１０〜１６）の樹脂ペレット中の成分（イ）の平均長さは０．４５ｍｍ〜０．７ｍｍの範囲内であった。また、実施例８及び９においては、成分（ウ−１）の配合量は成分（イ−２）中の成分（ウ）の含有量と合わせた量とし、成分（イ−２）は除外して混練造粒した。
【０１４４】
【表３】
2013067789.tif 000004
【０１４５】
（２）繊維強化組成物の成形
得られたペレット及びガラス繊維含有ペレット（イ−２）を用いて、前記条件で射出成形し、繊維強化組成物の各種試験片とした。この際、実施例８及び９においては、イ−２を成分（イ）（繊維）の実量が１０重量％になる様（すなわち前記表３に示す割合）に混合した後、成形した。なお、実施例８と実施例９の成形体中の成分（イ）の平均長さは０．８ｍｍ及び０．９ｍｍであった。
【０１４６】
（３）評価
前記の成形したものについて、性能評価を行った。結果を表４に示す。
【０１４７】
【表４】
2013067789.tif 000005
【０１４８】
４．評価
表３及び４に示す結果から、本発明の繊維強化組成物及びその成形体の発明要件を満たしている実施例１〜１６は、低収縮で、シボ転写性、耐傷付性、ウエルド外観が良好であり、発泡させることなく成形体表面の触感が滑らかで且つソフトであり、さらに高剛性・高衝撃強度・高耐熱性である。
そのため、インストルメントパネル、グローブボックス、コンソールボックス、ドアトリム、肘掛け、グリップノブ、各種トリム類、天井部品、ハウジング類、ピラー類、マッドガード、バンパー、フェンダー、バックドアー、ファンシュラウドなどの自動車用内外装及びエンジンルーム内部品をはじめ、テレビ・掃除機などの電気電子機器部品、各種工業部品、便座などの住宅設備機器部品、建材部品などの用途に、好適に用いることができることが明白になっている。
【０１４９】
一方、上記本発明の特定事項を満たさない比較例において、比較例１〜４に示す組成を持った繊維強化組成物及びその成形体は、これらの性能バランスが不良で、実施例１〜１６のものに対して見劣りしている。
例えば、（１）成分（ア）を配合せずプロピレン系重合体樹脂（オ）を配合した比較例１は、成形収縮率、シボ転写性、耐傷付性、衝撃強度及びウエルド外観において、実施例２と著しい差異が生じた。これは、本発明の必須要件である成分（ア）に該当する成分が用いられていないためと考えられる。ここで、比較例１における成形収縮率は５．０／１０００であったが、前記ＭＤ方向における成形収縮率は４．０／１０００であり、前記ＴＤ方向においては６．０／１０００であった。すなわち両方向における差異は２．０／１０００であった。該値（差異値）は成形異方性を表す指標であり、小さいほど成形反りなどの変形がし難いなどの点で望ましく、具体的には２．０／１０００未満がより望ましく、１．５／１０００〜０．５／１０００がさらに望ましい。なお、実施例２における成形収縮率は２．７／１０００であったが、ＭＤ方向における成形収縮率は２．０／１０００であり、ＴＤ方向においては３．３／１０００であり、両方向における差異は１．３／１０００であった。
また、（２）同じく成分（ア）を配合せずプロピレン系重合体樹脂（オ）を配合した比較例２は、成形収縮率、シボ転写性、耐傷付性及びウエルド外観において、実施例２と著しい差異が生じた。これは、本発明の必須要件である成分（ア）に該当する成分が用いられていないためと考えられる。ここで、比較例２における成形収縮率は５．３／１０００であったが、ＭＤ方向における成形収縮率は４．０／１０００であり、ＴＤ方向においては６．５／１０００であった。すなわち両方向における差異は２．５／１０００であった。
また、（３）成分（イ）を配合せず、タルクを配合した比較例３は、成形収縮率、耐傷付性、ＨＤＤ／曲げ弾性率、曲げ弾性率及びＨＤＴ（０．４５ＭＰａ）において、実施例２と著しい差異が生じた。これは、タルクが、本発明の要件である成分（イ）の要件を満たさないためと考えられる。
なお、比較例５は、成分（ア）の含有量が少ないため、混錬が不能であり、性能評価を行うためのサンプルが得られなかった。
【産業上の利用可能性】
【０１５０】
本発明の繊維強化ポリプロピレン系樹脂組成物、その製造方法及びその成形体は、低収縮で、シボ転写性、耐傷付性、成形外観性が良好であり、発泡させることなく成形体表面の触感が滑らかで且つソフトであり、さらに高剛性・高衝撃強度・高耐熱性である。また、本発明の繊維強化ポリプロピレン系樹脂組成物及びその成形体は、前記の様な触感が得られるため、発泡成形体などの様なソフト感を有する別途成形体部品などとの積層化などが不要であり低コスト化を一層図ることができる。
さらに、本発明の繊維強化ポリプロピレン系樹脂組成物などは、経済的に有利な成分を使用し、容易な製造方法にて製造でき、低コストである。
そのため、インストルメントパネル、グローブボックス、コンソールボックス、ドアトリム、肘掛け、グリップノブ、各種トリム類、天井部品、ハウジング類、ピラー類、マッドガード、バンパー、フェンダー、バックドアー、ファンシュラウドなどの自動車用内外装及びエンジンルーム内部品をはじめ、テレビ・掃除機などの電気電子機器部品、各種工業部品、便座などの住宅設備機器部品、建材部品などの用途に、好適に用いることができる。
特に低収縮でソフトで滑らかな触感と高い物性バランスの特性を兼ね備えるため、自動車部品として好適に用いることができ、産業上大いに有用である。
【図１】
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