(57)【要約】【課題】透明性と滑り性とを兼ね備えたフィルムを提供すること。【解決手段】支持層と、少なくとも片方の表層を形成する表面層とを有する積層フィルムであって、表面層が、平均粒子径０．３〜５．０μｍの粒子を０．００５〜０．０１５質量％含有し、かつ該表面層の厚みが２〜２０μｍであり、支持層が、平均粒子径０．３〜５．０μｍの粒子を０．０００５〜０．００３質量％含有する、積層フィルム。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
支持層と、少なくとも片方の表層を形成する表面層とを有する積層フィルムであって、表面層が、平均粒子径０．３〜５．０μｍの粒子を０．００５〜０．０１５質量％含有し、かつ該表面層の厚みが２〜２０μｍであり、支持層が、平均粒子径０．３〜５．０μｍの粒子を０．０００５〜０．００３質量％含有する、積層フィルム。
【請求項２】
支持層および表面層における粒子が、いずれも凝集粒子である、請求項１に記載の積層フィルム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、高透明であり、かつ滑り性に優れた積層フィルムに関する。
【背景技術】
【０００２】
二軸延伸ポリエチレンテレフタレート（以下、ＰＥＴと略すことがある。）フィルムや二軸延伸ポリエチレンナフタレート（以下、ＰＥＮと略すことがある。）フィルムなどの二軸延伸ポリエステルフィルムは、機械的性質、電気的性質、寸法安定性、耐熱性、透明性、耐薬品性などに優れる上に、他の透明プラスチックフィルムに比べて汎用性が高く、コストの点において大きな優位性があるため、多岐にわたる用途に好適に用いられている。特に最近では、液晶ディスプレイやタッチパネル等の光学製品を構成する光学部材としてよく使用されている。かかる用途では、液晶ディスプレイ等の表示体の表面に積層して使用されることが多いため、フィルムには高い透明性が求められる。ここで、フィルムの透明性を向上させるためには、フィルムの厚みを薄くするか、フィルムに滑り性を付与するために含有している粒子の量を減らす、もしくは粒子を添加しないなどの方法が挙げられる。前者は、透明性は向上するが、フィルムの剛性が低くなり、フィルムを加工する際にシワが発生しやすく、タッチパネル等の製品にした際に不具合が生じやすくなる。一方、フィルム中の粒子を減らしたり、あるいは無くしたりすると、フィルムの滑り性に乏しくなり、フィルムを巻き取る際においてフィルムロールの外観が非常に悪くなる等の問題が生じる。また最近では、フィルム表面に易接着層を積層して、かかる易接着層中に粒子を含有させて、滑り性を付与することが多い（特許文献１）。しかしながら、易接着層中の粒子だけでは付与できる滑り性に限界があり、フィルムを巻き取る際において不具合が生じることがあった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開平７−３１４６２６号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
上述のように、タッチパネルなどに用いられる光学部材として使用するフィルムには、特に透明性と滑り性とを兼ね備えたフィルムが所望されているが、両者をバランス良く設計する事は未だ困難であり、透明性と滑り性の両立を図るために試行錯誤を繰り返しているのが現状である。
そこで本発明は、例えばタッチパネル等に用いられる光学部材にも好適に用いることができる、透明性と滑り性とを兼ね備えたフィルムを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
すなわち本発明は、上記課題を解決するために以下の構成を採用するものである。
１．支持層と、少なくとも片方の表層を形成する表面層とを有する積層フィルムであって、表面層が、平均粒子径０．３〜５．０μｍの粒子を０．００５〜０．０１５質量％含有し、かつ該表面層の厚みが２〜２０μｍであり、支持層が、平均粒子径０．３〜５．０μｍの粒子を０．０００５〜０．００３質量％含有する、積層フィルム。
２．支持層および表面層における粒子が、いずれも凝集粒子である、上記１に記載の積層フィルム。
【発明の効果】
【０００６】
本発明によれば、透明性と滑り性とを兼ね備えたフィルムを提供することができる。かかるフィルムは、例えばタッチパネル等に用いられる光学部材として好適に用いることができる。
【発明を実施するための形態】
【０００７】
以下、本発明を詳細に説明する。
本発明の積層フィルムは、支持層と、少なくとも片方の表層を形成する表面層とを有する。
【０００８】
本発明における支持層および表面層は、それぞれ樹脂と粒子とから構成される。樹脂としては、熱可塑性樹脂が好ましく、中でも熱寸法安定性、耐薬品性、透明性、経済性に優れるといった観点からポリエステルが好ましい。
【０００９】
表面層における粒子と支持層における粒子とは、同じもの（同じ種類および同じ平均粒子径を有するもの。）であっても良いし、異なるものであっても良い。製品とならないフィルムを回収して、それを回収原料として各層に添加して用いることができるという観点から、同じものであることがより好ましい。
【００１０】
また、かかる観点は樹脂においても同様であり、支持層における樹脂と表面層における樹脂とは異なるものであっても良いが、回収原料が利用しやすいという観点から、同じ樹脂を用いる事がより好ましい。
【００１１】
［ポリエステル］
本発明において、支持層および表面層に用いられる樹脂として、特に好ましくは熱可塑性のポリエステルを用いることができる。かかるポリエステルとしては、ジカルボン酸成分とジオール成分とからなるポリエステルが好ましい。このジカルボン酸成分としては、例えばテレフタル酸、イソフタル酸、２，６−ナフタレンジカルボン酸、４，４’−ジフェニルジカルボン酸、アジピン酸、セバシン酸等を挙げることができる。また、ジオール成分としては、例えばエチレングリコール、１，４−ブタンジオール、１，４−シクロヘキサンジメタノール、１，６−ヘキサンジオール等を挙げることができる。これらのポリエステルのなかでも、芳香族ポリエステルが好ましく、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレートがより好ましく、特にポリエチレンテレフタレートが好ましい。ポリエチレンテレフタレートおよびポリエチレンナフタレートは、ホモポリマーであっても良いし、共重合ポリマーであっても良い。共重合ポリマーである場合、共重合成分の割合は、全ジカルボン酸成分１００モル％を基準として、例えば１〜２０モル％、好ましくは２〜１５モル％、さらに好ましくは３〜１３モル％である。共重合成分の割合をこの範囲とすることによって、優れた製膜性を得ることができ、熱寸法安定性にも優れたフィルムを得ることできる。
【００１２】
［粒子］
本発明においては、支持層および表面層は粒子を含有する。かかる粒子は、その種類は限定されず、有機粒子であってもよいし、無機粒子であってもよいし、有機無機複合粒子であってもよい。
【００１３】
本発明における粒子は、好ましくは凝集粒子である。ここで凝集粒子とは、一次粒子が凝集して二次粒子を形成した粒子である。かかる凝集粒子は、それを添加した樹脂からなる未延伸シートを延伸するに際して、粒子が変形することができるため、樹脂と粒子との界面に気泡（ボイド）が形成され難く、フィルム中の気泡の形成を低減でき、さらに透明性の高いフィルムを得やすくなる。また、凝集粒子は、フィルム延伸の際に変形することによって、後述する支持層からの突き上げにより形成された表面層の表面における突起が、適度な態様（形状、高さ等）となるためか、透明性と滑り性とにさらに優れたものとすることができる。
【００１４】
支持層および表面層における粒子の平均粒子径（凝集粒子の場合は二次粒子の平均粒子径）は、それぞれ独立に、０．３μｍ以上、５．０μｍ以下である。この範囲の平均粒子径であると、樹脂中に粒子を適度に分散させることができ、添加した粒子が凝集して粗大粒子を形成することが生じ難くなる。これにより、フィルム表面に粗大突起のない、均一な凹凸を得ることができ、透明性に優れる。また、支持層における粒子によって、フィルム表面、特に表面層の表面に突き上げによる突起が形成されやすくなり、滑り性が向上し、それによって表面層における粒子の含有量を少なくしても、適度な滑り性を確保することができる。平均粒子径が小さ過ぎる際には、凝集が懸念される。また、支持層からの突き上げによる表面層の表面における突起が形成され難くなり、滑り性に劣る。このような観点から、好ましくは０．５μｍ以上、より好ましくは１．０μｍ以上、さらに好ましくは２．０μｍ以上、特に好ましくは２．５μｍ以上である。他方、平均粒子径が大き過ぎる際には、粗大突起の形成が懸念され、透明性に劣る。また、平均粒子径が大きい場合において透明性を保とうとすると、添加量が少なくなることとなり、滑り性に劣る場合もある。このような観点から、好ましくは４．０μｍ以下、より好ましくは３．５μｍ以下、さらに好ましくは３．２μｍ以下、特に好ましくは３．０μｍ以下である。
【００１５】
粒子の例示としては、シリカ粒子、球状シリカ粒子、凝集シリカ粒子（一次粒子としてのシリカ微粒子が凝集して二次粒子を形成したもの。以下同様。）、硫酸バリウム粒子（球状粒子、凝集粒子を含む。）、アルミナ粒子（球状粒子、凝集粒子を含む。）、炭酸カルシウム粒子（球状粒子、凝集粒子を含む。）を挙げることができ、特に透明性に優れるという観点から凝集シリカ粒子が特に好ましい。
【００１６】
表面層における粒子の含有量は、表面層の質量に対して０．００５質量％以上、０．０１５質量％以下である。これにより、透明性および滑り性に優れる。添加量が少なすぎると滑り性が低下する。かかる観点から、０．００８質量％以上が好ましい。他方、添加量が多すぎると、フィルム表面が粗面化し、光拡散の影響が大きくなるため、透明性が低下する。また、粗大粒子が形成されやすくなる。かかる観点から、０．０１４質量％以下が好ましい。
【００１７】
また、本発明の積層フィルムは、本発明の積層フィルムを回収して、再度本発明の積層フィルムを製造する際の回収原料として用いるとき、かかる回収原料は、マテリアルバランス等から支持層に用いる場合がある。このような場合においては、表面層の粒子が支持層に入ることとなるが、各層の厚み比率等を考慮して、回収原料を用いたとしても、支持層における粒子の添加量が後述する範囲となるように、表面層における粒子の態様を調整することが好ましい。
【００１８】
支持層における粒子の含有量は、支持層の質量に対して０．０００５質量％以上、０．００３質量％以下である。これにより、光拡散の影響が抑制され、透明性に優れる。また、フィルム表面、特に表面層の表面において、支持層の粒子の突き上げによる突起が形成されやすくなり、滑り性にも優れる。添加量が多すぎると透明性を損なう。かかる観点から、０．００２５質量％以下が好ましく、０．００２質量％以下がさらに好ましい。他方、添加量が少なすぎると表面層の表面への突起形成がされ難くなり、滑り性に劣る。かかる観点からは、０．０００８質量％以上が好ましく、０．００１質量％以上がさらに好ましい。
【００１９】
本発明における粒子は、分散性等を向上させる目的で、表面処理が施されていてもよい。
また、支持層および表面層は、必要に応じて、上述した粒子および樹脂以外の成分を含有してもよい。そのような成分として、例えば、紫外線吸収剤、酸化防止剤、光安定剤を挙げることができる。
【００２０】
［層構成］
本発明の積層フィルムは、１つもしくは複数の支持層を有し、表層に１つもしくは２つの表面層を有する。支持層の厚みの合計と表面層の厚みの合計との比（支持層の厚みの合計：表面層の厚みの合計）は、好ましくは７０：３０〜９５：５、さらに好ましくは７５：２５〜９０：１０である。これにより、透明性と滑り性とにさらに優れる。支持層の厚みの合計が占める割合が小さすぎると、透明性の向上効果が低くなり、他方、大きすぎると滑り性の向上効果が低くなる。
【００２１】
本発明の積層フィルムの積層構成としては、例えば、表面層／支持層の２層構成、表面層／支持層／表面層の３層構成をとることができ、好ましい。また、表面層／支持層１／支持層２／表面層のごとく、異なる支持層を２層以上有していても良い。このうち、滑り性の観点、および製膜安定性、カール、表面キズ抑制等の観点から、表面層／支持層／表面層の３層構成が特に好ましい。さらに、表面層は、積層フィルムにおいて支持層と接しており、表面層／支持層の２層構成、表面層／支持層／表面層の３層構成などの上述したような積層構成が、特に好ましい態様として挙げられる。
【００２２】
本発明の積層フィルムの総厚みは、好ましくは２０〜２５０μｍ、より好ましくは２５〜２００μｍ、さらに好ましくは３０〜１９０μｍである。この範囲の総厚みであるでことによって、適度な剛性による良好なハンドリング性および生産性を得ることができる。
【００２３】
また、本発明の表面層（１層）の厚みは、２．０μｍ以上、２０μｍ以下である。かかる範囲にあると、上述した粒子の平均粒子径の範囲においては、表面層の表面において、支持層の粒子の突き上げによる突起が形成されて、良好な滑り性を得ることができる。そしてそれにより、表面層の粒子含有量を少なくすることができ、透明性を優れたものとすることができる。表面層が薄すぎると、滑り性に劣る。かかる観点から、好ましくは３μｍ以上、さらに好ましくは４μｍ以上である。他方、表面層が厚すぎると、光散乱性が高くなり、透明性に劣る。かかる観点から、好ましくは１５μｍ以下、より好ましくは１０μｍ以下、さらに好ましくは９．５μｍ以下である。
【００２４】
また本発明の積層フィルムは、本発明の目的を阻害しない限りにおいて、フィルム表面（支持層において表面層を有しない側の表面か、もしくは表面層の表面）に易接着性や帯電防止性等の機能を付与するための層を有していても良い。かかる層としては、例えば樹脂成分等からなる塗布層が挙げられる。
【００２５】
［製造方法］
本発明の積層フィルムは、例えば以下のようにして製造することができる。なお、ポリエステルの融点をＴｍ、ガラス転移温度をＴｇと表記する。また、製膜機械軸方向を縦方向または長手方向またはＭＤと呼称する場合がある。また、製膜機械軸方向とフィルム厚み方向とに垂直な方向を横方向または幅方向またはＴＤと呼称する場合がある。
【００２６】
本発明において、支持層と表面層とを積層する方法は特に限定されず、公知の積層方法を採用することができるが、生産性や層間密着性等の観点から、特に共押出法により積層することが好ましい。以下、共押出法を採用する場合について説明する。
【００２７】
まず、支持層を構成するポリエステル組成物（樹脂、粒子およびその他の任意成分からなる組成物）と、表面層を構成するポリエステル組成物とを、それぞれ別々の押出機に投入し、例えばＴｍ〜（Ｔｍ＋７０）℃の温度で溶融押出して、フィードブロック等を用いて、それぞれのポリエステルが溶融した状態で両者が接するように合流させて積層し、ダイから押し出して、キャスティングドラムに接地させて冷却し、未延伸積層フィルムを得る。この未延伸フィルムを、一軸方向（縦方向または横方向）に、（Ｔｇ−１０）〜（Ｔｇ＋７０）℃の温度で２．８〜４．０倍の倍率で延伸し、次いで上記一軸延伸方向と垂直な方向（横方向または縦方向）に、Ｔｇ〜（Ｔｇ＋７０）℃の温度で３．０〜４．５倍の倍率で延伸する。延伸により得られた二軸配向フィルムを、（Ｔｍ−７０）℃〜（Ｔｍ−１５）℃の温度範囲で熱固定する。熱固定は、定幅または１０％以下の幅減少下で行い、熱収縮率を低下させるのがよい。熱処理温度が（Ｔｍ−１５）℃より高いとフィルムの平面性が悪くなる傾向にあり、厚み斑が大きくなる傾向にある。（Ｔｍ−７０）℃より低いと熱収縮率が大きくなる傾向にある。また、熱収縮量を調整するために、把持しているフィルムの両端を切り落し、フィルム縦方向の引き取り速度を調整し、縦方向に弛緩させることができる。弛緩させる手段としては、テンター出側のロール群の速度を調整すればよい。すなわち、テンターのフィルムライン速度に対して引き取りロール群の速度ダウンを行い、弛緩させる割合（この値を「弛緩率」という）として、好ましくは０．１〜２．５％、さらに好ましくは０．２〜２．３％、特に好ましくは０．３〜２．０％の速度ダウンを実施してフィルムを弛緩する。かかる弛緩率をコントロールすることによって縦方向の熱収縮率を調整できる。また、フィルム横方向は両端を切り落すまでの過程で幅減少させて、所望の熱収縮率を得ることができる。
【００２８】
上記のような逐次二軸延伸法に代えて、同時二軸延伸法で延伸してもよい。その際は、上述した製膜条件を参考にして実施することができる。同時二軸延伸法で延伸すると、延伸が二軸方向に同時に行われるために、比較的大きな粒子を含有していても切断が発しにくいという利点がある。
【００２９】
［積層フィルムの特性］
本発明の積層フィルムは、表面層の表面同士の摩擦係数が、０．３４以下であることが好ましく、さらに好ましくは０．３３以下、特に好ましくは０．３２以下である。また摩擦係数の下限は、透明性の観点から０．３０以上が好ましい。かかる範囲とすることによって、すなわち、上述した態様のなかからかかる範囲となるような粒子の態様や積層構成の態様を採用することによって、透明性の向上効果、および滑り性の向上効果を高くすることができる。
【００３０】
また、本発明の積層フィルムは、ヘーズが２．０％以下であることが好ましく、これにより、透明性に特に優れ、光学部材用として、特にタッチパネル部材用としてさらに好適に用いることができる。ヘーズは、より好ましくは１．０％以下、さらに好ましくは０．５％以下、特に好ましくは０．３％以下である。
【実施例】
【００３１】
以下、実施例により本発明を説明する。なお、各特性値は以下の方法で測定した。
【００３２】
（１）フィルムヘーズ
ＪＩＳ−Ｋ６７１４に準じ、日本電飾製ヘーズメーターＮＤＨ−２０００を用い、フィルムのヘーズを求めた。
【００３３】
（２）摩擦係数
平滑なガラス板上に、幅１５ｍｍ、長さ１５０ｍｍに切り出したフィルムを、表面層同士を向かい合わせて２枚重ね、その上にゴム板を載せ、さらにその上に荷重を載せ、２枚のフィルムの接圧を２ｇ／ｃｍ２ として１０ｍｍ／ｍｉｎでフィルム同士を滑らせて摩擦力を測定した。なお、測定は、温度２３℃±１℃、湿度５０％±５％の雰囲気下で行い、２ｍｍ滑らせた点での値を摩擦係数とした。
【００３４】
（３）粒子の平均粒子径
フィルムをヘキサフルオロイソプロパノールで溶解して粒子を分離し、得られた粒子３０個について、走査型電子顕微鏡（株式会社日立製作所製Ｓ−３ １００）で観測し、それぞれについて面積相当円の直径を粒子径として測定し、平均値を求めて平均粒子径とした。
【００３５】
（４）各層の厚み
サンプルを三角形の小片に切り出し、包埋カプセルに固定後、エポキシ樹脂にて包埋した。そして、包埋されたサンプルを、ミクロトーム（ＵＬＴＲＡＣＵＴ−Ｓ）で、縦方向に平行な断面が観測できるようにスライスして５０ｎｍ厚みの薄膜切片を得た。得られた薄膜切片において、任意の５箇所について透過型電子顕微鏡を用いて、加速電圧１００ｋｖにて観察撮影し、写真から各層の厚みを測定し、平均厚みを求めた。
【００３６】
（５）フィルムの厚み
接触式厚み計（アンリツ製  Ｋ−４０２Ｂ）を用いてフィルム厚みを測定した。
【００３７】
［実施例１］
凝集シリカ粒子（富士シリシア化学社製、サイリシア（登録商標）５５０、平均粒子径２．７μｍ）を５０００ｐｐｍ含有するポリエチレンテレフタレート（Ｔｇ＝７８℃、Ｔｍ＝２５６℃）を、粒子含有のマスターバッチとして用意し、表面層（Ａ層とする）は８０ｐｐｍ（質量基準）、支持層（Ｂ層とする）は２０ｐｐｍ（質量基準）の含有量となるように希釈用のポリエチレンテレフタレートにて希釈したポリエステル組成物を準備し、それぞれ別々の押出機にて２８０℃で溶融混練し、表面層／支持層／表面層の３層構造となるようにフィードブロックを用いて重ね合わせてからダイより押し出し、水冷ドラム上で急冷固化して未延伸フィルムを得た。この未延伸フィルムを１００℃に加熱し、縦方向に３．２倍に延伸した後、次いで１２０℃に加熱したフィルムを、横方向に３．３倍に延伸した。その後、２２５℃の熱固定温度で熱処理を行い、厚み７５μｍの積層フィルムを得た。得られた積層フィルムについて評価結果を表１に示す。
【００３８】
［実施例２］
実施例１において、支持層および表面層の粒子をサイリシア（登録商標）３２０（富士シリシア化学製、凝集シリカ粒子、平均粒子径３．２μｍ）に、また添加量を表中に示した量に変更した以外、同様にして積層フィルムを得た。得られた積層フィルムについて評価結果を表１に示す。
【００３９】
［実施例３〜５］
実施例１において、表１に示すように構成を変更した他は、同様にして積層フィルムを得た。得られた積層フィルムについて評価結果を表１に示す。
【００４０】
［比較例１〜９］
表１に示すように構成を変更した他は、実施例１と同様にして積層フィルム（比較例９は単層フィルム）を作成した。評価結果を表１に示す。
【００４１】
【表１】
2013056496.tif 000002
【００４２】
なお、表１における粒子は以下のとおりである。
サイリシア（登録商標）５５０、３２０、３５０、７１０：富士シリシア化学社製、凝集シリカ粒子
ＳＯ−Ｅ６：アドマテックス社製、球状シリカ粒子
ＳＣＰ−Ｅ＃４５：三共精粉社製、炭酸カルシウム粒子
Ｂｒｉｌｉａｎｔ−Ｓ１５：白石工業社製、炭酸カルシウム粒子
【産業上の利用可能性】
【００４３】
本発明の積層フィルムは、特に高い透明性と滑り性が要求される用途において好適に用いることができる。特に、タッチパネル、液晶ディスプレイ用光学シート（拡散、プリズムシート）等に用いられる光学部材として好適に用いることができる。