(57)【要約】【課題】内容物の流通時に短絡を防止できる、横型のフロー式のリアクターを有する化学反応装置を提供する。【解決手段】内部が複数の仕切り板によって複数の室に仕切られており、液状の内容物が、上方に未充填空間を有した状態で水平方向に流れる横型のフロー式のリアクター１３と、マイクロ波を発生するマイクロ波発生器１４と、マイクロ波発生器１４の発生したマイクロ波を、リアクター１３の未充填空間に伝送する１以上の導波管１５と、を備え、内容物は、仕切り板の上方をオーバーフローで流れるものであり、各室において、流入側の堰高が、流出側の堰高より、流出側の仕切り板における越流深以上高い。【選択図】図１
2013103159.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
内部が複数の仕切り板によって複数の室に仕切られており、液状の内容物が、上方に未充填空間を有した状態で水平方向に流れる横型のフロー式のリアクターと、
マイクロ波を発生するマイクロ波発生器と、
前記マイクロ波発生器の発生したマイクロ波を、前記リアクターの未充填空間に伝送する１以上の導波管と、を備え、
前記内容物は、前記仕切り板の上方をオーバーフローで流れるものであり、
前記各室において、流入側の堰高が、流出側の堰高より、流出側の仕切り板における越流深以上高い、化学反応装置。
【請求項２】
前記リアクターにおける各仕切り板の堰高は、当該リアクターが傾斜していない場合に同じであり、
前記リアクターは、前記内容物が流れる場合には、前記各室において、流入側の堰高が、流出側の堰高より、流出側の仕切り板における越流深以上高くなるように傾斜されている、請求項１記載の化学反応装置。
【請求項３】
前記複数の仕切り板における流路の形状及び個数はすべて同じであり、
前記傾斜の角度は、次式
θ＝ｓｉｎ−１（Ｈ／Ｌ）
〔ただし、Ｌは、前記各室における前記リアクターの長さ方向の長さのうち、最も短い長さであり、Ｈは、次式で求められる越流深である。
【数１】
2013103159.tif 000009
ただし、Ｑは流量であり、ａは台形状の流路の底側の幅であり、ｂは前記台形状の流路の上辺側の幅であり、ｅは前記台形状の流路の底から上辺までの高さであり、Ｃは流量係数であり、Ｎは１個の仕切り板が有する前記台形状の流路の個数であり、ｇは重力加速度である。〕
で算出されるθ以上である、請求項２記載の化学反応装置。
【請求項４】
前記リアクターは、傾斜していないものであり、
前記各室において、流入側の仕切り板の流路の底の高さは、流出側の仕切り板の流路の底の高さより、当該流出側の仕切り板における越流深以上高い、請求項１記載の化学反応装置。
【請求項５】
前記越流深は、次式
【数２】
2013103159.tif 000010
〔ただし、Ｑは流量であり、ａは台形状の流路の底側の幅であり、ｂは前記台形状の流路の上辺側の幅であり、ｅは前記台形状の流路の底から上辺までの高さであり、Ｃは流量係数であり、Ｎは１個の仕切り板が有する前記台形状の流路の個数であり、ｇは重力加速度である。〕
で算出されるＨである、請求項４記載の化学反応装置。
【請求項６】
前記リアクター内の内容物を回転撹拌する１以上の撹拌手段をさらに備えた、請求項１から請求項５のいずれか記載の化学反応装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、リアクターにおいてマイクロ波を照射する化学反応装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、反応物質に対してマイクロ波（電磁波）を照射することにより、熱処理等を行う化学反応装置や化学反応方法が知られている（例えば、特許文献１参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特表２００６−５１６００８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
そのような従来の化学反応装置において、未反応の内容物が出力されることを防止したいという要望があった。
【０００５】
本発明は、上記事情を考慮してなされたものであり、横型のフロー式のリアクターにおいて、内容物の短絡を防止することによって、未反応の内容物が出力されることを防止できる化学反応装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
上記目的を達成するため、本発明による化学反応装置は、内部が複数の仕切り板によって複数の室に仕切られており、液状の内容物が、上方に未充填空間を有した状態で水平方向に流れる横型のフロー式のリアクターと、マイクロ波を発生するマイクロ波発生器と、マイクロ波発生器の発生したマイクロ波を、リアクターの未充填空間に伝送する１以上の導波管と、を備え、内容物は、仕切り板の上方をオーバーフローで流れるものであり、各室において、流入側の堰高が、流出側の堰高より、流出側の仕切り板における越流深以上高い、ものである。
このような構成により、各仕切り板における越流の少なくとも一部が同じ高さになることがない。したがって、越流がつながることを防止でき、内容物の短絡を防止することができる。その結果、未反応の内容物が出力されることを防止できる。
【０００７】
また、本発明による化学反応装置では、リアクターにおける各仕切り板の堰高は、リアクターが傾斜していない場合に同じであり、リアクターは、内容物が流れる場合には、各室において、流入側の堰高が、流出側の堰高より、流出側の仕切り板における越流深以上高くなるように傾斜されていてもよい。
このような構成により、仕切り板の堰高が同じであったとしても、リアクターを傾斜させることによって、内容物が短絡しないようにすることができる。
【０００８】
また、本発明による化学反応装置では、複数の仕切り板における流路の形状及び個数はすべて同じであり、傾斜の角度は、次式θ＝ｓｉｎ−１（Ｈ／Ｌ）〔ただし、Ｌは、各室におけるリアクターの長さ方向の長さのうち、最も短い長さであり、Ｈは、次式で求められる越流深である。
【数１】
2013103159.tif 000003
ただし、Ｑは流量であり、ａは台形状の流路の底側の幅であり、ｂは台形状の流路の上辺側の幅であり、ｅは台形状の流路の底から上辺までの高さであり、Ｃは流量係数であり、Ｎは１個の仕切り板が有する台形状の流路の個数であり、ｇは重力加速度である〕で算出されるθ以上であってもよい。
このような構成により、流量や仕切り板の流路の形状を決めることによって、リアクターの傾斜角を算出することができる。そして、その傾斜角に応じてリアクターを傾斜させることによって、内容物の短絡を防止することができる。
【０００９】
また、本発明による化学反応装置では、リアクターは、傾斜していないものであり、各室において、流入側の仕切り板の流路の底の高さは、流出側の仕切り板の流路の底の高さより、流出側の仕切り板における越流深以上高くてもよい。
このような構成により、リアクターを傾斜させない場合であっても、仕切り板の流路の高さを適宜、設定することによって、内容物が短絡しないようにすることができる。
【００１０】
また、本発明による化学反応装置では、越流深は、次式
【数２】
2013103159.tif 000004
〔ただし、Ｑは流量であり、ａは台形状の流路の底側の幅であり、ｂは台形状の流路の上辺側の幅であり、ｅは台形状の流路の底から上辺までの高さであり、Ｃは流量係数であり、Ｎは１個の仕切り板が有する台形状の流路の個数であり、ｇは重力加速度である〕で算出されるＨであってもよい。
このような構成により、流量や仕切り板の流路の形状を決めることによって、越流深を算出でき、隣接する仕切り板における流路の底の高さの差を知ることができる。そして、その仕切り板の流路の底の高さの差に応じて仕切り板の流路を構成することによって、内容物の短絡を防止することができる。
【００１１】
また、本発明による化学反応装置では、リアクター内の内容物を回転撹拌する１以上の撹拌手段をさらに備えてもよい。
このような構成により、内容物が撹拌されることによって、リアクター内の内容物に対して、より均一にマイクロ波を照射することができるようになる。その結果、例えば、リアクター内の一部の内容物にだけマイクロ波が照射されるような事態を回避することができる。
【発明の効果】
【００１２】
本発明による化学反応装置によれば、横型のフロー式のリアクターにおいて、内容物の短絡を防止することができ、未反応の内容物が出力されることを防止することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１】本発明の実施の形態１による化学反応装置の構成を示す図
【図２】同実施の形態におけるリアクターの内部の構成の一例を示す図
【図３Ａ】同実施の形態におけるリアクターの形状の一例を示す斜視図
【図３Ｂ】同実施の形態におけるリアクターの形状の一例を示す斜視図
【図３Ｃ】同実施の形態におけるリアクターの形状の一例を示す斜視図
【図３Ｄ】同実施の形態におけるリアクターの形状の一例を示す斜視図
【図４Ａ】同実施の形態における仕切り板の形状の一例を示す図
【図４Ｂ】同実施の形態における仕切り板の形状の一例を示す図
【図４Ｃ】同実施の形態における仕切り板の形状の一例を示す図
【図４Ｄ】同実施の形態における仕切り板の形状の一例を示す図
【図５Ａ】同実施の形態における流路の形状の一例を示す図
【図５Ｂ】同実施の形態における流路の形状の一例を示す図
【図５Ｃ】同実施の形態における流路の形状の一例を示す図
【図６Ａ】同実施の形態における仕切り板と越流との関係について説明するための図
【図６Ｂ】同実施の形態における仕切り板と越流との関係について説明するための図
【図６Ｃ】同実施の形態における仕切り板と越流との関係について説明するための図
【図７】同実施の形態における台形状の流路を示す図
【図８】同実施の形態における仕切り板と越流との関係について説明するための図
【図９】同実施の形態における越流深や傾斜角等の関係について説明するための図
【図１０】同実施の形態における傾斜されたリアクターの内部の構成の一例を示す図
【図１１】同実施の形態におけるマイクロ波発生部と導波管の他の一例を示す図
【図１２Ａ】同実施の形態におけるマイクロ波の照射位置について説明するための図
【図１２Ｂ】同実施の形態におけるマイクロ波の照射位置について説明するための図
【発明を実施するための形態】
【００１４】
以下、本発明による化学反応装置について、実施の形態を用いて説明する。なお、以下の実施の形態において、同じ符号を付した構成要素は同一または相当するものであり、再度の説明を省略することがある。
【００１５】
（実施の形態１）
本発明の実施の形態１による化学反応装置について、図面を参照しながら説明する。本実施の形態による化学反応装置は、リアクターの内容物に対してマイクロ波を照射するものである。
【００１６】
図１は、本実施の形態による化学反応装置１の構成を示す図である。本実施の形態による化学反応装置１は、混合部１２と、リアクター１３と、マイクロ波発生器１４と、導波管１５と、マイクロ波制御部１６と、触媒分離部１７と、処理液貯留槽１８とを備える。
【００１７】
混合部１２は、原料と固体触媒とを混合させる。混合部１２は、原料等と反応剤とを混合させてもよい。原料は、複数の物質を含むものであってもよい。例えば、リアクター１３においてエステル化を行う場合には、油脂とアルコールが原料であってもよい。その原料と、固体触媒とは、図１で示されるように、ポンプ１１によって混合部１２に供給されてもよく、あるいは、他の方法によって混合部１２に供給されてもよい。混合部１２は、例えば、羽根状の部材や翼状の部材、スクリュー状の部材を回転させることによって、２以上の物質を混合してもよい。なお、本実施の形態では、原料と混合される触媒が固体触媒（不均一系触媒）である場合について説明するが、触媒は液状の触媒（均一系触媒）であってもよい。また、固体触媒は、リアクター１３内で流動床を形成してもよく、あるいは、そうでなくてもよい。また、その固体触媒の形状は問わない。固体触媒の形状は、例えば、無定型の粒状、円柱状（中空であってもよく、そうでなくてもよい）、球状、ペレット状、リング状、シェル状等であってもよい。また、その固体触媒は、例えば、マイクロ波吸収性もしくはマイクロ波感受性を有してもよく、または、そうでなくてもよい。固体触媒がマイクロ波吸収性やマイクロ波感受性を有する場合には、後述するリアクター１３の内部においてマイクロ波を照射した際に、固体触媒がマイクロ波によって加熱されることになり、その固体触媒近傍での化学反応が促進されることになる。なお、そのマイクロ波吸収性やマイクロ波感受性については、照射されるマイクロ波の周波数やリアクター１３の内部の温度等に依存することになる。すなわち、使用するマイクロ波の周波数、及び原料を反応させるリアクター１３の内部の温度において、誘電損失係数の高いものがマイクロ波吸収性の高いものとなる。したがって、例えば、そのようなマイクロ波吸収性の高い物質を含む固体触媒を用いるようにしてもよい。例えば、２．４５ＧＨｚのマイクロ波が照射される場合には、マイクロ波吸収性を有する物質として、フラーレンを除くカーボン類（例えば、グラファイト、カーボンナノチューブ、または活性炭など）や、鉄、ニッケル、コバルト、またはフェライト等がある。したがって、固体触媒は、そのようなマイクロ波吸収性を有する物質を含むものであってもよい。具体的には、固体触媒は、そのようなマイクロ波吸収性やマイクロ波感受性を有する物質と、金属もしくは金属酸化物とを組み合わせたコンポジットであってもよく、そのようなマイクロ波吸収性やマイクロ波感受性を有する物質と、アルカリ触媒もしくは酸触媒等の触媒とを組み合わせたコンポジットであってもよく、または、マイクロ波吸収性やマイクロ波感受性を有する物質と、アルカリ触媒もしくは酸触媒等の触媒と、金属もしくは金属酸化物とを組み合わせたコンポジットであってもよい。そのコンポジット化は、例えば、物理吸着によって行われてもよく、化学結合によって行われてもよく、合金化によって行われてもよく、または、その他の方法によって行われてもよい。また、混合部１２において、リアクター１３での反応に備えて、予備的な加熱を行ってもよく、あるいは、行わなくてもよい。その予備的な加熱を行う場合には、原料等がリアクター１３に入る時点において所望の温度または所望の温度幅となるように、混合部１２における予備的な加熱の温度が制御されることが好適である。なお、混合部１２での予備加熱が行われない場合には、その予備加熱に対応する加熱がリアクター１３において行われてもよい。混合部１２で混合された原料と固体触媒は、リアクター１３の上流側に入れられる。
【００１８】
リアクター１３は、液状の内容物が、上方に未充填空間を有した状態で水平方向に流れる横型のフロー式の反応器である。なお、リアクター１３において内容物が水平方向に流れるとは、リアクター１３が、内容物が鉛直方向に流れる縦型のフロー式の反応器ではないことを意味するものであり、厳密に水平方向に流れなくてもよい。内容物が全体として水平に近い方向に流れるものであればよい。その内容物は、例えば、原料と触媒との混合物である。そのリアクター１３の内部を、混合部１２で混合された、原料と触媒とが流れることになる。なお、リアクター１３における化学反応によって、原料から生成物が生成されるため、リアクター１３の内容物には生成物が含まれていると考えてもよい。すなわち、その内容物は、原料及び／または生成物であると言うこともできる。また、内容物の上方に未充填空間が存在するため、内容物は通常、気体以外のものである。また、内容物は、リアクター１３内部において、流動性を有するものであり、また、液面が平らになるものであるため、固体（例えば、粉体や粒状体等）以外のものである。したがって、内容物は、液状のものである。その液状の内容物は、例えば、水や油、水溶液、コロイド溶液等のように、流動性の高いものであってもよく、あるいは、スラリーや懸濁液のように、流動性の低いものであってもよい。なお、リアクター１３内部において、内容物の液面は水平であることが好適であるため、液状の内容物は、流動性が低かったとしても、外部から振動を加えることなく、ある程度の時間の経過に応じて液面が水平になる程度の流動性を有していることが好適である。すなわち、液状の内容物は、外部からの振動がなくても、表面が変形しうる程度の流動性を有していることが好適である。なお、液面の水平状態は、完全な平坦であってもよく、または、細かい凹凸があったとしても全体として平坦であるといった程度であってもよい。内容物の流動性が高くない場合には、完全な平坦にならないこともありうるからである。リアクター１３の内壁は、マイクロ波を反射する物質で構成されていることが好適である。マイクロ波を反射する物質としては、例えば、金属がある。このリアクター１３の内部の構成については後述する。
【００１９】
マイクロ波発生器１４は、マイクロ波を発生する。本実施の形態による化学反応装置１は、１個のマイクロ波発生器１４を備えていてもよく、あるいは、２個以上のマイクロ波発生器１４を備えていてもよい。そのマイクロ波の周波数は限定されるものではないが、例えば、２．４５ＧＨｚであってもよく、５．８ＧＨｚであってもよく、２４ＧＨｚであってもよく、９１３ＭＨｚであってもよく、その他の３００ＭＨｚから３００ＧＨｚの範囲内の周波数であってもよい。
【００２０】
１以上の導波管１５は、マイクロ波発生器１４の発生したマイクロ波を、リアクター１３の未充填空間に伝送する。導波管１５は、図１で示されるように、マイクロ波発生器１４の個数と同じ個数だけ存在してもよい。また、導波管１５は、分岐を有し、未充填空間の２以上の位置にマイクロ波を伝送してもよい。なお、導波管１５は、マイクロ波発生器１４が発生するマイクロ波の周波数に応じた規格のものを使用することが好適である。
【００２１】
マイクロ波制御部１６は、後述する温度測定部２５が測定した温度に応じて、リアクター１３に照射するマイクロ波の出力を制御する。このマイクロ波制御部１６による制御によって、リアクター１３の内部を所望の温度または所望の温度幅に維持することが可能となる。
【００２２】
触媒分離部１７は、リアクター１３における反応後の生成物から触媒を分離する。原料と混合された触媒が固体触媒である場合には、例えば、フィルタによって固体触媒を分離してもよく、固体触媒と生成物の一方を沈澱させることによって固体触媒を分離してもよい。また、固体触媒が磁性体を含むものである場合には、磁石（永久磁石でもよく、電磁石でもよい）によって固体触媒を吸着することによって、固体触媒を分離してもよい。なお、分離された固体触媒は、適宜、再利用することができうる。また、液体の触媒を用いた場合には、触媒分離部１７において、蒸留や抽出、中和を行うことによって、触媒を分離してもよい。
【００２３】
処理液貯留槽１８には、触媒分離部１７において触媒の分離された生成物が入れられる。そして、適宜、最終的な製造物と副生成物等に分けられることになる。例えば、原料が遊離脂肪酸であり、リアクター１３においてエステル化が行われた場合には、バイオディーゼル燃料である製造物と、水である副生成物とが得られることになる。その場合には、酸触媒が用いられる。また、例えば、原料がトリグリセリドであり、リアクター１３においてエステル交換が行われた場合には、バイオディーゼル燃料である製造物と、グリセリンである副生成物とが得られることになる。その場合には、アルカリ触媒が用いられる。
【００２４】
なお、リアクター１３の後段に、リアクター１３での反応後の物質を冷却する図示しない冷却器を備えてもよく、あるいは、そうでなくてもよい。前者の場合には、例えば、その冷却器は、リアクター１３での反応後の物質を水冷するものであってもよい。
【００２５】
図２は、本実施の形態によるリアクター１３の内部構造の一例を示す図である。図２において、リアクター１３は、内部が複数の仕切り板２１によって複数の室３１，３２，３３，３４に仕切られている。その複数の室３１，３２，３３，３４は、直列に連続した室である。前述のように、リアクター１３の内部では、上方に未充填空間２２が存在する。その未充填空間２２に対して、導波管１５を介して、マイクロ波発生器１４で発生されたマイクロ波が照射されることになる。なお、図２では、リアクター１３内部に単一の未充填空間が存在する場合、すなわち、すべての室３１〜３４において未充填空間が共有されている場合について示しているが、そうでなくてもよい。すなわち、未充填空間は、すべての室のうち、少なくとも一部の２以上の室において共有されていてもよく、あるいは、すべての室において共有されていなくてもよい（この場合には、各仕切り板２１によって未充填空間が分断されていることになる）。各導波管１５は、図２で示されるように、各室３２，３３，３４の上流側の位置に設けられてもよく、あるいは、そうでなくてもよい。前者の場合には、例えば、一の導波管１５によって未充填空間２２に伝送されたマイクロ波が、その下方に存在する室に主に照射される。なお、マイクロ波は未充填空間を伝わるため、例えば、室３２の位置の導波管１５によって伝送されたマイクロ波が、未充填空間を介して室３１や室３３の内容物にも照射されることになる。なお、導波管１５を仕切り板２１の位置、すなわち、仕切り板２１の上方の位置に設けてもよい。そのようにすることで、一の導波管１５によって未充填空間２２に伝送されたマイクロ波が、その導波管１５に対応する位置の仕切り板２１で区切られる２個の室に主に照射されることになる。なお、未充填空間２２が複数の室で共有されている場合には、その共有されている未充填空間２２に伝送されたマイクロ波は、その未充填空間２２を共有している複数の室の内容物２０に対して照射されることになる。仕切り板２１は、マイクロ波透過性のものであってもよく、マイクロ波吸収性のものであってもよく、あるいは、マイクロ波を反射するものであってもよい。マイクロ波を透過する材料としては、例えば、テフロン（登録商標）や、石英ガラス、セラミック、窒化珪素アルミナ等がある。したがって、マイクロ波透過性の仕切り板２１は、そのようなマイクロ波を透過する材料で構成されたものであってもよい。また、マイクロ波を吸収する材料としては、例えば、フラーレンを除くカーボン類等がある。したがって、マイクロ波吸収性の仕切り板２１は、そのようなマイクロ波を吸収する材料で構成されたものであってもよい。また、マイクロ波を反射する材料としては、例えば、金属がある。したがって、マイクロ波を透過しない仕切り板２１は、そのようなマイクロ波を反射する材料で構成されたものであってもよい。また、仕切り板２１は、マイクロ波透過性の材料、マイクロ波吸収性の材料、マイクロ波反射性の材料のうち、任意の２以上の材料の組み合わせによって構成されてもよい。
【００２６】
また、図２で示されるように、化学反応装置１は、撹拌手段２３をさらに有してもよい。すなわち、本実施の形態による化学反応装置１は、リアクター１３内の内容物２０を回転撹拌する１以上の撹拌手段２３をも有してもよい。図２では、各室３１〜３４に撹拌手段２３が存在する場合について示しているが、そうでなくてもよい。１以上の室に撹拌手段２３が存在しなくてもよい。また、図２では、撹拌手段２３が羽根状のものである場合について示しているが、これは撹拌手段２３を模式的に示したものであり、その撹拌は、例えば、羽根状、翼状、あるいは、棒状の回転部材が回転されることによって行われてもよい。その回転部材は、マイクロ波透過性のものであってもよく、マイクロ波吸収性のものであってもよく、マイクロ波反射性のものであってもよく、あるいは、マイクロ波透過性の材料、マイクロ波吸収性の材料、マイクロ波反射性の材料のうち、任意の２以上の材料の組み合わせによって構成されたものであってもよい。その回転は、例えば、シャフトに装着された回転部材がシャフトの回転に応じて回転されることによって行われてもよく、あるいは、マグネティックスターラーのように、磁性を用いて回転部材が回転されてもよい。シャフトを用いる前者の場合には、そのシャフトは室ごとに独立したものであってもよく、あるいは、複数の室において共通して用いられるものであってもよい。磁性を用いる後者の場合には、棒状や羽根状、翼状等の回転部材（磁性撹拌子）が、磁石によって回転されることになる。なお、撹拌手段２３による内容物の撹拌が、内容物を上流から下流の方向、もしくは、逆の方向に流すために用いられてもよく、または、そうでなくてもよい。なお、回転撹拌については、すでに公知であり、それらの詳細な説明を省略する。
【００２７】
ここで、撹拌手段２３がリアクター１３の内容物を回転撹拌する理由について簡単に説明する。撹拌手段２３が内容物を撹拌する第１の理由は、マイクロ波によって内容物が均一に加熱されるようにするためである。内容物の種類や内容物の温度にも依存するが、あるマイクロ波が浸透する深さは決まっているため、内容物の全体に均一にマイクロ波が照射され、均一に加熱されるように撹拌することになる。また、未充填空間２２における内容物の表面積が大きくなると、マイクロ波をより効率よく内容物に照射することができるようになる。したがって、内容物を撹拌する第２の理由は、マイクロ波の照射面積をより広くするためである。そのため、撹拌手段２３による内容物の撹拌は、未充填空間２２における内容物の表面に波が起こる程度の激しさであることが好適であるが、そうでなくてもよい（第１の理由に応じた撹拌が行われるのであれば、結果として内容物の全体が加熱され、それで十分である場合もあるからである）。また、このように、撹拌手段２３を用いて原料等の撹拌を行うため、原料に密度の異なる２以上の物質が含まれている場合であっても、両者を適切に混合して反応させることができるようになる。例えば、縦型のフロー式のリアクターにおいて、アルコールと廃油のように、密度の違うものを反応させようとしても、両者が容易に分離してしまうことになるが、本実施の形態のように横型のフロー式のリアクター１３であって、撹拌手段２３が存在する場合には、両者を適切に混合して反応させることができるようになる。
【００２８】
また、図２で示されるように、リアクター１３は、温度測定部２５をも有してもよい。すなわち、本実施の形態による化学反応装置１は、リアクター１３の内部の温度を測定する温度測定部２５を備えていてもよい。リアクター１３の内部の温度は、リアクター１３の内容物の温度であることが好適である。図２では、各室３１〜３４に温度測定部２５が存在する場合について示しているが、そうでなくてもよい。１以上の室に温度測定部２５が存在しなくてもよい。また、図２では、温度測定部２５を模式的に示しているが、温度測定部２５は、例えば、熱電対によって温度を測定してもよく、赤外線センサによって温度を測定してもよく、光ファイバーによって温度を測定してもよく、その他の方法によって温度を測定してもよい。温度測定部２５が測定した温度（厳密に言えば、温度を示すデータである）は、マイクロ波制御部１６に渡され、マイクロ波発生器１４によるマイクロ波の出力の制御のために用いられる。その制御は、前述のように、各室３１〜３４の温度を所望の温度または所望の温度幅に維持するための制御である。例えば、図２で示されるように、仕切り板２１の位置にマイクロ波が照射される場合には、その位置に照射されるマイクロ波の出力の制御を、例えば、マイクロ波が照射される位置の仕切り板２１で区切られる２個の室の温度のうち、一方を用いて行ってもよく、あるいは、両者を用いて行ってもよい。前者の場合には、例えば、低い方の温度を用いて制御を行ってもよく、高い方の温度を用いて制御を行ってもよく、あるいは、あらかじめ決められた室の温度を用いて制御を行ってもよい。後者の場合には、例えば、両者の平均を用いて制御を行ってもよく、あるいは、両者の室の容量に応じた加重平均（室の容量に応じた重みを考慮した平均）を用いて制御を行ってもよい。
また、リアクター１３の壁面は、断熱材で覆われていてもよい。そのようにすることで、リアクター１３の内部の熱が外部に放出されることを防止することができる。
【００２９】
図３Ａ、図３Ｂは、本実施の形態によるリアクター１３の形状の一例を示す図である。なお、図３Ａ、図３Ｂにおいて、説明の便宜上、仕切り板２１や撹拌手段２３等を省略している。図３Ａ、図３Ｂにおいて、本実施の形態によるリアクター１３は、内容物の量の変化に応じて液面の高さが変化しても、液面の面積が不変である形状を有している。なお、「内容物の量の変化に応じて液面の高さが変化しても、液面の面積が不変である」とは、内容物の量が変化したとしても、液面の面積が不変であるような内容物の範囲が少なくとも存在する、という意味である。したがって、どのような内容物の量であったとしても、内容物の量に応じて液面の面積が不変であってもよく、あるいは、内容物の量が所定の範囲内である場合、すなわち、内容物の量が第１の量から第２の量（第２の量は、第１の量よりも多い量であるとする）までの間である場合に、内容物の量に応じて液面の面積が不変であってもよい。本実施の形態では、後者の場合について主に説明する。すなわち、本実施の形態では、リアクター１３は、内容物の量が所定の範囲内である場合に、内容物の量の変化に応じて液面の面積が不変である形状を有する。そのため、リアクター１３は、例えば、図３Ａ、図３Ｂで示されるように、内容物の量が所定の範囲内である場合に、内容物の液面方向の断面が変化しない形状を有していてもよい。なお、前述の第１の量は通常、内容物の下限値となり、第２の量は通常、内容物の上限値となる。また、内容物が第２の量である場合にも、内容物の上方に未充填空間が存在していることが必要である。リアクター１３では、未充填空間を介してマイクロ波を照射するからである。また、前述のように、リアクター１３内部において撹拌を行う場合には、液面が波立つこともありうるが、ここでの液面は、そのような波立ち等のない状態における液面である。
【００３０】
図３Ａでは、リアクター１３は、流れ方向に延びる、下側に凸である半円筒形状を有している。すなわち、図３Ａのリアクター１３は、上面が開口した、下側に凸である半円筒形状と、その半円筒形状と同じ長さであり、下面が開口した直方体とをその開口において連続させた形状を有している。なお、その半円筒形状の開口と、直方体の開口とはそれぞれ同じ大きさ、形状であり、両者がその開口で連続していることによって、リアクター１３が形成されることになる。言い方を変えれば、図３Ａのリアクター１３は、断面がＵ字型の側面と、断面がそのＵ字型の開口部を閉じる上面とを有する管形状であって、その管形状の両端の開口が、長さ方向に直角な平面で閉じられた形状を有している。その図３Ａのリアクター１３では、内容物の液面の高さが、例えば、レベル１やレベル２の高さのように、範囲Ｒ１内である場合には、液面の面積は不変である。なお、範囲Ｒ１の最下位の液面の高さが、リアクター１３の上側の直方体形状の最下位の位置となる。
【００３１】
図３Ｂでは、リアクター１３は、直方体の形状を有している。その図３Ｂのリアクター１３では、内容物の液面の高さが、例えば、レベル１やレベル２の高さのように、すべての範囲Ｒ１である場合に、液面の面積は不変である。すなわち、内容物がどのような量であったとしても、液面の面積は不変となる。
【００３２】
次に、仕切り板２１について説明する。リアクター１３に入った原料等の内容物２０は、各室３１〜３４の間を流通し、最終的に下流（図２のリアクター１３の右端）から出力される。なお、その仕切り板２１には、内容物が流通する流路が存在する。本実施の形態において、その流路は、仕切り板２１の上方におけるオーバーフローの流路である。すなわち、本実施の形態では、内容物は、仕切り板２１の上方をオーバーフローで流れることになる。その流路は、内容物がリアクター１３の上流側（図２の左側）から、下流側（図２の右側）に向かって流れていく流路である。図４Ａ、図４Ｂは、図３Ａの形状のリアクター１３に設けられた仕切り板２１を、そのリアクター１３の長さ方向から見た図である。それらの仕切り板２１では、未充填空間２２の位置に仕切りが存在せず、その位置（すなわち、仕切り板２１の上方）を内容物が流れることになる。そのオーバーフローの流路は、図４Ａのように３個であってもよく、図４Ｂのように１個であってもよく、あるいは、その他の個数（２個または４個以上）であってもよい。また、各流路の形状は、図４Ａ、図４Ｂ、図５Ａで示されるように台形状であってもよく、図５Ｂで示されるようにＶ字状（くさび形状）であってもよく、図５Ｃで示されるように四角形状（矩形状）であってもよく、あるいは、その他の形状（例えば、Ｕ字形状や、半円形状等）であってもよい。なお、仕切り板２１が複数の流路を有する場合に、各流路の形状は異なっていてもよく、あるいは、同じであってもよい。また、仕切り板２１が複数の流路を有する場合に、各流路の底（流路の最も低いところ）の高さは同じであることが好適である。その流路の底の高さの位置を「堰高」と呼ぶこともある。なお、図５Ａ〜図５Ｃにおいて、左向きの矢印で示される位置が、堰高（流路の底の高さの位置）となる。その堰高は、鉛直方向における高さを示すものである。また、流路が矩形である場合に、その幅がリアクター１３の幅と同じであってもよい。すなわち、その場合の仕切り板２１は、上方の辺に切り込み（切り欠き）等の凹形状を有しておらず、リアクター１３の幅全体が流路となる（全幅堰）。また、図４Ａ、図４Ｂでは、その仕切り板２１によって仕切られる２個の室において未充填空間２２が共有される場合の仕切り板について示しているが、未充填空間２２が共有されない場合には、未充填空間２２の位置にも仕切り板２１が存在してもよい。例えば、図４Ａや、図４Ｂの仕切り板２１において、台形状の流路の上辺よりも上側にも仕切り板が存在してもよい。すなわち、仕切り板２１は、流路に応じた複数の台形状の孔を有するものであってもよい。その場合であっても、その孔である流路においては、内容物が、仕切り板２１の上方をオーバーフローで流れている、と考えることができる。また、リアクター１３が図３Ａ以外の形状である場合には、その形状に応じた仕切り板２１の形状となることは言うまでもない。また、リアクター１３の内部に複数の仕切り板２１が存在する場合に、各仕切り板２１は、同じ形状であってもよく、あるいは、そうでなくてもよい。また、仕切り板２１の厚さは、例えば、１〜２０ｍｍ程度であり、各室の長さ（リアクター１３の長さ方向の長さ）と比較して十分に小さいものである。
【００３３】
（１）リアクターが傾斜しておらず、仕切り板に段差がある場合
次に、リアクター１３が傾斜していない場合の仕切り板２１の堰高について説明する。ここでは、室３３に注目して説明するが、他の室についても同様である。図６Ａの右側の仕切り板２１で示されるように、オーバーフローの流路では、内容物２０の高さが、仕切り板２１の堰高よりも越流深Ｈだけ高くなる。越流深とは、仕切り板２１の流路を内容物が流れる際における越流（オーバーフロー）の高さ、すなわち、堰高から内容物の最も高い位置までの高さ（鉛直方向の高さ）である。なお、図５Ａ〜図５Ｃの図中において示されるＨが越流深である。また、図６Ａで示されるように、リアクター１３が傾斜していない場合であって、室３３の流入側（図中の左側）の仕切り板２１と流出側（図中の右側）の仕切り板２１との堰高が等しい場合には、室３３の流入側の仕切り板２１と流出側の仕切り板２１との越流が同じ高さとなり、両仕切り板２１の越流が左右方向に連続していることになる。そのため、内容物２０の少なくとも一部が、その連続している越流によって、室３３に留まることなく、室３２から室３４に移動する可能性がある。すなわち、図６Ａの場合には、室３３において、内容物２０が短絡して流出する可能性がある。また、図６Ｂで示されるように、室３３の流入側の仕切り板２１の堰高が、流出側の仕切り板２１の堰高より高いが、両仕切り板２１の越流において少なくとも一部（図中の網掛け部分）が左右方向に連続している場合にも、内容物２０の少なくとも一部が、その連続している越流部分によって、室３３に留まることなく、短絡して流れる可能性がある。一方、図６Ｃで示されるように、室３３の流入側の仕切り板２１の堰高が、流出側の仕切り板２１の堰高より、流出側の越流深Ｈだけ高い場合には、両仕切り板２１の越流において、左右方向に連続しているところが存在しないことになる。この場合には、流入側の仕切り板２１を介して室３３に流入する際に、すべての内容物２０が少なくとも下方向に移動することになる。そして、その移動による位置エネルギーの減少に応じて、室３３に流入した内容物２０は、室３３の底部に向かって沈むことになると考えられる。そのため、図６Ｃの場合には、流入側の越流を介して室３３に流入してきた内容物２０がそのまま流出側の越流を介して流出してしまうことが、図６Ａ、図６Ｂの場合と比較してほとんどなく、内容物２０が短絡することを効果的に防止できると考えられる。したがって、リアクター１３の各室において、流入側の堰高が、流出側の堰高より、流出側の仕切り板２１における越流深Ｈ以上高くなっていればよいことになる。そのようにすることで、各室における内容物２０の短絡を防止することができる。そのようにするために、図６Ｃで説明したように、傾斜していないリアクター１３の各室において、流入側の仕切り板２１の流路の底の高さ（堰高）が、流出側の仕切り板２１の流路の底の高さ（堰高）より、流出側の仕切り板２１における越流深Ｈ以上高くなるような仕切り板２１を用いるようにしてもよい。また、後述するように、リアクター１３を傾斜させることによって、リアクター１３の各室において、流入側の堰高が、流出側の堰高より、流出側の仕切り板２１における越流深Ｈ以上高くなるようにしてもよい。また、このように室３３の流入側の仕切り板２１の堰高が、流出側の仕切り板２１の堰高より、流出側の越流深Ｈだけ高くすることによって、逆流を防止することもできる。なお、図６Ａ〜図６Ｃにおいて、説明の便宜上、撹拌手段２３や温度測定部２５の記載を省略している。また、説明の便宜上、堰高より上側の仕切り板２１も省略している。
【００３４】
次に、その越流深Ｈについて説明する。ここで、仕切り板２１が、図７で示される台形状の流路をＮ個有する場合について考える。なお、図７の台形状の流路において、台形状の流路の底側の幅ａと上辺側の幅ｂとが等しい場合、すなわち、ａ＝ｂの場合には、矩形状の流路となる。また、台形状の流路の底側の幅ａが０の場合、すなわち、ａ＝０の場合には、Ｖ字状の流路となる。なお、台形状の流路の高さをｅとしており、ｚ軸を越流の上面から鉛直下方向にとっている。この場合には、Ｄ（ｚ）は、次式で示されるようになる。
【数３】
2013103159.tif 000005
【００３５】
また、ベルヌーイの定理ｖ＝（２ｇｚ）１／２を用いることにより、流量Ｑは、次式で示されるようになる。なお、ｇは重力加速度であり、Ｃは流量係数であり、ｖは流体の速度である。流量係数は、流路の形状ごとに決まるものであり、例えば、実験により算出してもよく、または、計算により算出してもよい。
【数４】
2013103159.tif 000006
【００３６】
この式に前述のＤ（ｚ）を代入してｚで積分すると、次式のようになる。
【数５】
2013103159.tif 000007
そして、その式を書き換えると、次式のようになる。
【数６】
2013103159.tif 000008
【００３７】
この方程式を解くことによって、越流深Ｈを算出することができる。また、リアクター１３における各仕切り板の流路の個数及び形状を同じとすることにより、各仕切り板２１の越流深Ｈが等しくなる。したがって、隣接する仕切り板２１において、流入側の仕切り板２１の流路の底の高さ（堰高）が、流出側の仕切り板２１の流路の底の高さ（堰高）より、その越流深Ｈ以上高くなるような仕切り板２１を設計することにより、リアクター１３内における短絡を防止することができ、未反応の内容物がリアクター１３から出力されることを防止することができる。
【００３８】
なお、最後段の室３４における流出孔の高さについても、上述の堰高と同じ関係を有していることが好適である。すなわち、最後段の室３４の流入側の仕切り板２１の流路の底の高さ（堰高）が、流出孔の流路の底の高さより、その流出孔における越流深以上高くなるようになっていることが好適である。通常、仕切り板２１における流路の形状と、最後段の室３４の流出孔の形状とは異なることが多いため、その流出孔の越流深については、仕切り板２１の越流深Ｈとは別途、計算するようにしてもよい。なお、台形状の流路については、上述のＤ（ｚ）を用いることができるが、それ以外の形状の流路の場合には、適宜、その形状にあったＤ（ｚ）を用い、上記積分を行うことによって、越流深を算出することができる。
【００３９】
また、この（１）の場合には、複数の仕切り板２１における流路の形状及び個数が、仕切り板２１ごとに異なっていてもよい。その場合には、仕切り板２１ごとに越流深Ｈｉを算出する。なお、ｉは、仕切り板２１を識別するインデックス（１以上の整数）である。そして、各室において、流入側の堰高が、流出側の堰高より、流出側の仕切り板２１における越流深Ｈｉ以上高くなるようにすればよい。
【００４０】
（２）リアクターが傾斜しており、仕切り板に段差がない場合
次に、リアクター１３を傾斜させることによって、仕切り板２１に段差を設けた場合と同様のことを実現する場合について説明する。ここでは、各仕切り板２１の堰高が、リアクター１３が傾斜していない場合に同じであるとする。また、その複数の仕切り板２１の流路の形状及び個数もすべて同じであるとする。すなわち、リアクター１３の長さ方向に直交するリアクター１３内部の断面が変化しない場合には、すべての仕切り板２１は、同じ形状であってもよい。そのようであっても、内容物２０が流れる場合、すなわち、内容物２０に対する処理が行われる場合に、図８で示されるように、各室において、流入側の堰高が、流出側の堰高より、流出側の仕切り板２１における越流深以上高くなるように、リアクター１３が傾斜されていることによって、前述のように、仕切り板２１に段差を設けた場合と同様の効果を得ることができる。ここで、リアクター１３を傾斜させる場合には、当然、内容物の流入側が上方となり、流出側が下方となるように傾斜させることになる。
【００４１】
ここで、リアクター１３を傾斜させる場合における傾斜角について説明する。図９で示されるように、リアクター１３の長さ方向の室３３の長さをＬとする。Ｌの長さは限定されるものではないが、例えば、１０〜３００ｃｍ程度であり、好ましくは、１０〜１００ｃｍ程度であってもよい。また、リアクター１３が、流入側が流出側よりも高くなるように、角度θだけ傾斜しているとする。また、室３３における流出側の仕切り板２１の越流深をＨとする。すると、室３３において、流入側の仕切り板２１の堰高と、流出側の仕切り板２１の堰高との差は、Ｈ０＝Ｌｓｉｎθとなる。したがって、流入側の堰高が、流出側の堰高より、流出側の仕切り板２１における越流深だけ高くなるためには、Ｈ０＝Ｈ、すなわち、Ｌｓｉｎθ＝Ｈであればよい。Ｈは、仕切り板２１に段差を設けた場合の説明における方程式を解くことによって算出することができる。したがって、その算出したＨと、Ｌとを用いると、θ＝ｓｉｎ−１（Ｈ／Ｌ）となり、リアクター１３をそのθ以上、傾斜させることによって、流入側の堰高が、流出側の堰高より、流出側の仕切り板２１における越流深Ｈ以上高くなることになる。なお、すべての室の長さが同じ場合には、そのθを用いればよいが、そうでない場合には、最も短い室の長さであるＬを用いる必要がある。最も短い室の長さに応じたθが、最も大きい値になるからである。したがって、θ＝ｓｉｎ−１（Ｈ／Ｌ）における「Ｌ」は、各室におけるリアクター１３の長さ方向の長さのうち、最も短い長さであればよい。
【００４２】
なお、リアクター１３を傾斜させた場合には、厳密には、仕切り板２１も傾斜することになり、仕切り板２１における流路も角度θだけ傾斜することになる。したがって、厳密に言えば、越流深は、上記方程式を解いたＨの値と異なることになるが、通常、角度θは小さい値であり、傾斜の有無に応じたＨの差も小さい値となる。さらに、通常、Ｈは、Ｌと比較して十分小さい値であるため、リアクター１３の傾斜に応じたＨの変化を考慮しなくても問題ないと考えられる。なお、リアクター１３の傾斜も考慮して越流深Ｈを算出し、そのＨを用いて、角度θを算出してもよいことは言うまでもない。リアクター１３を傾斜させた場合の内部構造は、例えば、図１０で示されるようになる。
【００４３】
また、リアクター１３を傾斜させる場合でも、（１）の場合と同様に、最後段の室３４について考慮してもよい。すなわち、最後段の室３４についても、流出孔の越流深を算出して、上述と同様にθを算出する。そして、最後段の室３４について算出したθと、それ以外の室で算出したθとのうち、大きい方の値以上、リアクター１３を傾斜させるようにしてもよい。
【００４４】
（３）リアクターが傾斜しており、仕切り板に段差がある場合
前述の（１）、（２）の場合を組み合わせてもよい。すなわち、リアクター１３を傾斜させ、かつ、仕切り板２１に段差があることによって、結果として、各室において、流入側の堰高が、流出側の堰高より、流出側の仕切り板２１における越流深以上高くなるようにしてもよい。その場合には、流入側の仕切り板２１の堰高が、流出側の仕切り板２１の流路の堰高より、「Ｈ−Ｌｓｉｎθ」以上高くなるようにしてもよい。なお、Ｈは、流出側の仕切り板２１における越流深であり、Ｌは、各室におけるリアクター１３の長さ方向の長さのうち、最も短い長さであり、θは、リアクター１３の傾斜角である。また、ここでも、各仕切り板２１において、流路の形状及び個数は同じであるとしており、リアクター１３の傾斜角はあまり大きくないとしている。
【００４５】
なお、（１）〜（３）の説明では、流路の形状や流量等を用いて越流深Ｈを算出する場合について説明したが、そうでなくてもよい。リアクター１３において、実際に内容物を流通させ、その流通時の越流深Ｈを測定してもよい。そして、各室において、流入側の堰高が、流出側の堰高より、流出側の越流深以上高くなるように、仕切り板２１の流路を設計したり、リアクター１３の傾斜角を調整したりしてもよい。その場合には、各仕切り板２１における流路の形状及び個数が同じでなくてもよい。すなわち、仕切り板２１ごとに、流路の形状が異なっていてもよく、流路の個数が異なっていてもよく、流路の形状と個数とが異なっていてもよい。また、越流深を測定する場合には、リアクター１３は、未充填空間２２の上方において開閉可能であってもよく、あるいは、未充填空間２２の上方からリアクター１３内部を観察可能な窓が設けられていてもよい。後者の場合には、その窓はマイクロ波を透過しないものであることが好適であるが、マイクロ波を透過するのであれば、マイクロ波の照射中には、マイクロ波を透過しないもので窓を覆っておき、観察中のみ、マイクロ波の照射を止め、その覆いをのけて観察するようにしてもよい。また、越流深を測定する場合には、例えば、仕切り板２１の流路の位置に、越流深を測定するための目盛を設けていてもよい。
【００４６】
また、リアクター１３の最前段の室３１、すなわち、外部から内容物が投入される室については、通常、図２等で示されるように、上方から内容物を投入するため、上述の（１）〜（３）のように、仕切り板２１に関する条件や、傾斜角の条件は考慮する必要がない。しかし、最前段の室３１においても、後段の室と同様に、横方向から内容物を流し込む場合には、前述のように、最前段の室３１において、流入側の堰高（流路の底の高さ）が、流出側の堰高より、流出側の仕切り板２１における越流深以上高くなるようにしてもよい。
【００４７】
また、仕切り板２１の流路として、仕切り板２１の上方において内容物がオーバーフローする流路に加えて、仕切り板２１の隙間において内容物が流れる流路が存在してもよく、あるいは、そうでなくてもよい。すなわち、「内容物が仕切り板２１の上方をオーバーフローで流れる」とは、少なくともそのオーバーフローの流路が存在すればよいという意味であり、他の流路が存在することを妨げるものではない。前者の場合、すなわち、仕切り板２１の隙間において内容物が流れる流路が存在する場合には、その隙間は、図４Ｃで示されるように、仕切り板２１に設けられた隙間２７であってもよく、図４Ｄで示されるように、仕切り板２１とリアクター１３の間の隙間２７であってもよく、あるいは、その両方であってもよい。なお、隙間２７の形状や位置、個数は問わない。また、仕切り板２１に隙間２７が存在する場合に、その隙間２７を通過する内容物が短絡して流れないようにすることが好適である。そのため、例えば、隣接する仕切り板２１が、図４Ｃで示されるものと、図４Ｄで示されるものとになるように、両仕切り板２１を交互に配置してもよい。また、仕切り板２１に隙間２７が存在する場合に、その隙間の流量をも考慮して越流深Ｈを算出してもよく、あるいは、前述のように、越流深Ｈを測定してもよい。また、仕切り板２１に隙間２７が存在する場合には、その隙間２７の流路において、内容物の一部が下流側から上流側に流れることもありうる。
【００４８】
また、傾斜させないリアクター１３の各室において、流入側の堰高が、流出側の堰高よりも流出側の仕切り板２１における越流深の５倍や１０倍以上高くなるようにすることによっても、目的を達成することはできうる。しかしながら、そのようにすると、各室における液面の差が大きくなり、後段側になるにつれて内容量が少なくなり、リアクター１３の処理量が減少することになる。したがって、各室において、流入側の堰高と、流出側の堰高との差は、流出側の仕切り板２１における越流深以上である必要はあるが、極端に差が大きくならないようにすることが好適である。両者の堰高の差は、例えば、流出側の越流深の１〜３倍程度であってもよい。また、リアクター１３を傾斜させる場合でも、傾斜角を大きくすると、各室における内容量が減ることになる。したがって、各室において、流入側の堰高と、流出側の堰高との差は、流出側の仕切り板２１における越流深以上である必要はあるが、極端に差が大きくならない程度の傾斜角とすることが好適である。この場合にも、例えば、両者の堰高の差が、流出側の越流深の１〜３倍程度となるように傾斜させてもよい。なお、各室において、内容物の流入や流出があるため、各室の液面は多少上下することがありうる。そのため、安全サイドとなるように、各室において、流入側の堰高と、流出側の堰高との差が、流出側の越流深の２〜３倍程度となるように仕切り板２１を設計したり、リアクター１３を傾斜させたりしてもよい。また、撹拌手段２３による撹拌を行う場合には、撹拌を行わない状況における越流深Ｈを用いて、仕切り板２１を設計したり、リアクター１３を傾斜させたりしてもよい。
【００４９】
ここで、具体的な越流深等の計算例について説明する。流量Ｑ＝１０００（リットル／時間）≒２．７８×１０−４（ｍ３／ｓ）、流路の底側の幅ａ＝０．０１（ｍ）、流路の上辺側の幅ｂ＝０．１（ｍ）、流路の高さｅ＝０．０５（ｍ）、流量係数Ｃ＝０．６、流路の個数Ｎ＝３、重力加速度ｇ＝９．８０７（ｍ／ｓ２）とすると、
Ｈ＝０．０１７（ｍ）
となる。なお、Ｈは、数値計算により求めた。したがって、上述の（１）の場合には、各室において、上流側の仕切り板２１の堰高が、下流側の仕切り板２１の堰高よりも１．７ｃｍ以上高くなるようにすればよい。そのため、例えば、リアクター１３の仕切り板２１の堰高が、下流側に向かって２ｃｍずつ低くなるように仕切り板２１を設計してもよい。また、上述の（２）の場合であって、各室の長さＬ＝０．５（ｍ）である場合には、θ＝０．０３５（ｒａｄ）＝２．０°となる。したがって、リアクター１３を２°傾斜させればよいことになる。
【００５０】
次に、本実施の形態による化学反応装置１の動作について簡単に説明する。原料と触媒とは、ポンプ１１によって混合部１２に供給される。そして、混合部１２において混合され、リアクター１３に投入される。そのリアクター１３への原料等の供給速度は、前述の流量Ｑに応じた速度となることが好適である。
【００５１】
リアクター１３に供給された原料等は、撹拌手段２３によって撹拌されながら、上流側から下流側に流れていく。また、マイクロ波発生器１４が発生したマイクロ波が導波管１５を介してリアクター１３の未充填空間２２に伝送され、原料等に照射される。その際に、前述のように、越流が連続することがないため、内容物が短絡して流通することを防止でき、効率よく内容物に対してマイクロ波を照射することができる。そのマイクロ波によって原料等が加熱されることになり、原料等の反応が促進されることになる。なお、各室３１〜３４の温度は、温度測定部２５によって測定され、図示しない経路によって、マイクロ波制御部１６に渡される。そして、マイクロ波制御部１６は、各室３１〜３４の温度が所望の温度または所望の温度幅となるようにマイクロ波発生器１４の出力を制御する。
【００５２】
リアクター１３から出力された生成物は、触媒分離部１７に投入され、触媒が分離される。そして、触媒の分離された生成物がポンプ１１によって処理液貯留槽１８に投入され、処理液貯留槽１８において、目的とする製造物と副生成物とに分けられる。このようにして、最終的な製造物が得られることになる。また、このような処理が繰り返して実行されることにより、目的とする製造物が順次、生成されていくことになる。
【００５３】
なお、触媒分離部１７における触媒の分離の処理や、処理液貯留槽１８における製造物と副生成物との分離の処理は、生成物が投入されるごとに順次、行ってもよく、あるいは、投入された生成物が一定の分量だけたまってから、一括して行ってもよい。すなわち、リアクター１３における処理はフロー式（流通式）で処理されるが、その後段の触媒分離部１７や処理液貯留槽１８における処理は、フロー式で処理されてもよく、あるいは、バッチ式で処理されてもよい。
【００５４】
また、本実施の形態による化学反応装置１において行われる化学反応は、マイクロ波の照射自体、あるいは、マイクロ波の照射に応じた加熱によって引き起こされる化学反応であれば、どのようなものであってもよい。例えば、エステル化やエステル交換によるバイオディーゼル燃料の生成であってもよく、エステルであるインク原料の生成であってもよく、その他の化学反応であってもよい。
【００５５】
次に、本実施の形態による化学反応装置１を用いて廃油からバイオディーゼル燃料（脂肪酸メチルエステル）を生成する場合について説明する。なお、本発明がこの反応に限定されないことは言うまでもない。
【００５６】
（反応システム構築例）
原料として、油脂と遊離脂肪酸との混合物、及びアルコールを用いる。アルコールは、反応剤である。その原料と触媒とは、それぞれポンプ１１で混合部１２へ送られ、均一に混合される。その混合液はリアクター１３へ供給される。リアクター１３内の混合液に対して、マイクロ波発生器１４から発生したマイクロ波が照射され、エステル化反応が促進される。また、そのリアクター１３内の混合液は、リアクター１３内の仕切り板２１で仕切られた各室３１〜３４に充填される。混合液は触媒と共に撹拌手段２３によって撹拌されながらマイクロ波の照射によって反応が進行する。マイクロ波はリアクター１３内部に存在する未充填空間２２に対して照射され、リアクター１３内部へ拡散する。各室内の反応液は仕切り板２１に設けられた流路により次段の室へ移動する。反応液はリアクター１３内で一定の滞留時間を保持した後、リアクター１３外へ排出される。リアクター１３から排出された反応後の混合液は触媒分離部１７に供給され、その触媒分離部１７において触媒が分離されて処理液貯留槽１８へ充填される。触媒分離後の反応液は処理液貯留槽１８において副生成物である水、グリセリンと分離され、目的物である粗メチルエステルが取り出される。リアクター１３のマイクロ波出力は各室３１〜３４の内部温度によるフィードバック制御を行い、各室３１〜３４の温度を一定に保つ。例えば、反応温度を７０℃に設定してもよい。
【００５７】
以上のように、本実施の形態による化学反応装置１によれば、仕切り板２１の流路の高さを変更することや、リアクター１３を傾斜されること、または、その両方によって、各室の越流が水平方向に連続しないようにすることができる。したがって、内容物が短絡して流れることを防止することができ、内容物に対して適切にマイクロ波を照射することができる。その結果、未反応の内容物がリアクター１３から出力されないようにすることができ、化学反応装置１における収率を向上させることができうる。また、撹拌手段２３を用いてリアクター１３内部で内容物を撹拌することによって、マイクロ波の浸透深さがあまり深くない場合であっても、内容物に対して均等にマイクロ波を照射することができるようになりうる。また、リアクター１３が複数の室に分かれていることによって、内容物が各室に滞留しながら反応することになるため、各室において、内容物にマイクロ波を効果的に照射することができうるようになる。また、固体触媒がマイクロ波吸収性やマイクロ波感受性を有する場合には、マイクロ波の照射によって、固体触媒が効率よく加熱されることになり、固体触媒の近傍での化学反応を促進することができる。このように、リアクター１３内部での化学反応が促進されることによって、より効率よく生成物を得ることができるようになる。
【００５８】
なお、本実施の形態では、図３Ａ、図３Ｂで示されるように、内容物の量の変化に応じて液面の面積が不変であるリアクター１３の形状が、リアクター１３の側面が液面の法線方向に延びているものである場合について主に説明したが、そうでなくてもよい。リアクター１３の側面が液面の法線方向とは異なる方向に延びている場合でも、リアクター１３の形状は、内容物の量の変化に応じて液面の面積が不変であってもよい。例えば、図１０で示されるように、リアクター１３を傾斜させて設置した場合には、そのようになりうる。
【００５９】
また、図２では、室ごとに撹拌手段２３が存在する場合について説明したが、そうでなくてもよい。複数の室において、単一または複数の撹拌手段２３が存在してもよい。化学反応装置１が単一の撹拌手段２３を有する場合には、前述のように、その撹拌手段２３は、複数の室において共通して用いられるシャフト（回転軸）を有するものであってもよい。その場合には、撹拌手段２３は、回転軸と、複数の回転部材と、回転手段とを備えるものであってもよい。回転軸は、リアクター１３の流れ方向に延びる軸である。例えば、図２において、回転軸は、リアクター１３の左端の面から、右端の面まで延びていてもよい。その回転軸は、リアクター１３の底面に平行に設けられていてもよい。この回転軸は、例えば、マイクロ波透過性の材料で構成されたものであってもよく、マイクロ波吸収性の材料で構成されたものであってもよく、マイクロ波反射性の材料で構成されたものであってもよく、あるいは、それらの任意の２以上の材料の組み合わせによって構成されたものであってもよい。回転軸がマイクロ波反射性の材料（例えば、金属など）で構成されている場合には、回転軸にマイクロ波が照射されることによってマイクロ波が反射されることになる。したがって、そのような場合に、リアクター１３内において、内容物の液面よりも上方に回転軸が存在すると、その回転軸によって一部のマイクロ波が反射され、その反射された分だけ内容物に照射されないことになる。したがって、そのような事態を回避するためには、内容物の液面が、回転軸よりも上方になる位置する、すなわち、内容物中に回転軸が存在することが好適である。また、回転軸がマイクロ波吸収性の材料で構成されている場合には、回転軸にマイクロ波が照射されることによってマイクロ波が吸収されることになる。したがって、そのような場合に、リアクター１３内において、内容物の液面よりも上方に回転軸が存在すると、その回転軸によって一部のマイクロ波が吸収され、その吸収された分だけ内容物に照射されないことになる。また、回転軸が異常に加熱する可能性もある。したがって、そのような事態を回避するためには、内容物の液面が、回転軸よりも上方になる位置する、すなわち、内容物中に回転軸が存在することが好適である。したがって、内容物の液面が、回転軸よりも上方になるように内容物の量を制御してもよく、また、リアクター１３は、少なくとも回転軸よりも上方側において、液面方向の断面積が変化しない形状を有していてもよい。例えば、図３Ｃで示されるように、液面の面積が不変となる範囲Ｒ１の最下位の液面の高さが、回転軸２８がちょうど内容物で覆われる高さであるようにしてもよい。そのようにすることで、液面が範囲Ｒ１内である場合には、液面の面積は不変であり、かつ、液面は回転軸２８よりも上に存在することになる。なお、図３Ｃにおいて、リアクター１３の下部の半円筒形状における半径は、回転軸２８を中心に回転する回転部材の回転半径に応じた半径を有していることが好適である。その場合には、リアクター１３の底部領域において、撹拌洩れの起こることを効果的に防止することができるからである。また、例えば、図３Ｄで示されるリアクター１３では、内容物の液面の高さがすべての範囲Ｒ１である場合に、液面の面積は不変であるが、その液面の高さが、範囲Ｒ２内となるようにコントロールすることによって、液面の面積は不変であり、かつ、液面は回転軸２８よりも上に存在するようにコントロールできる。なお、範囲Ｒ２の最下位の液面の高さが、回転軸２８がちょうど内容物で覆われる高さであるとする。また、上方、下方とは、鉛直方向における上方や下方の意味である。また、リアクター１３の流れ方向とは、リアクター１３内の内容物の流れ方向であり、通常、リアクター１３の長さ方向と同じである。回転部材は、回転軸を中心として回転する部材である。この回転部材が回転することによって、内容物が回転撹拌されることになる。なお、回転部材は、前述のように、例えば、羽根状の部材であってもよく、あるいは、翼状の部材や、棒状の部材等であってもよい。また、その回転部材は、各室に存在してもよく、あるいは、そうでなくてもよい。回転部材の存在しない室があってもよい。また、一の室に二以上の回転部材が存在してもよい。撹拌手段２３は、少なくとも１以上の回転部材を有するものであればよい。また、回転手段は、各回転部材を回転させる。回転部材が回転軸に固定されている場合には、回転手段は、その回転軸を回転させるものであってもよい。その場合には、回転手段は、例えば、モータや、エンジン等であってもよい。また、回転軸が回転部材を回転可能に支持し、回転軸自体は回転しないものであってもよい。その場合には、回転手段は、例えば、磁石を有する回転部材を磁力によって回転させるものであってもよい。具体的には、永久磁石である回転子（ロータ）を、その回転子の周りに設けられた電磁石の固定子（ステータ）で回転させるタイプのモータと同様に、回転部材（回転子）を、回転手段（固定子）によって回転させてもよい。なお、その場合に、固定子である回転手段は、リアクター１３の外部に存在することが好適であるが、そうでなくてもよい。リアクター１３の材質によっては、リアクター１３の外部に固定子である回転手段を設けることができないこともあるからである。また、撹拌手段２３が複数の室にわたる回転軸を有する場合には、仕切り板２１には、その回転軸が貫通する孔が存在してもよい。また、複数の室を貫く回転軸が存在する場合に、仕切り板２１の隙間２７の位置をその回転軸が貫通してもよい。
【００６０】
また、本実施の形態では、内容物の量が所定の範囲内である場合に、リアクター１３は、その内容物の液面方向の断面が変化しない形状を有する場合について説明したが、そうでなくてもよい。結果として、内容物の量が所定の範囲内である場合に、リアクター１３が内容物の量の変化に応じて液面の面積が不変である形状を有するのであれば、内容物の液面方向の断面が変化しない形状を有していなくてもよい。具体的には、内容物の液面方向の断面が、液面の高さに応じて、ある形状（例えば、矩形等）から、別の形状（例えば、台形等）に変化したとしても、内容物の液面方向の断面の面積が、各液面の高さにおいて同じであるのであれば、リアクター１３が、内容物の液面方向の断面が変化する形状を有していたとしても、内容物の量の変化に応じて液面の面積が不変である形状を有していることになる。
【００６１】
また、本実施の形態では、リアクター１３の形状が、内容物の量が所定の範囲内である場合に、内容物の量の変化に応じて液面の高さが変化しても、その液面の面積が不変である形状を有する場合について説明したが、そうでなくてもよい。内容物の量の変化に応じて、液面の面積が変化してもよい。
【００６２】
また、本実施の形態において、撹拌手段２３の有する回転軸や回転手段の個数は問わない。例えば、単数の回転軸、回転手段によって、１以上の回転部材が回転されてもよく、２以上の回転軸や２以上の回転手段を用いて、２以上の回転部材が回転されてもよい。
【００６３】
なお、本実施の形態では、原料と触媒とを混合する混合部１２が存在する場合について説明したが、そうでなくてもよい。例えば、あらかじめ混合された原料と触媒とを用いる場合や、リアクター１３において混合をも行う場合、リアクター１３内を流れる固体触媒がリアクター１３内に留まっている場合、または、リアクター１３内を流れる固体触媒に代えて固定床の固体触媒を用いる場合などには、化学反応装置１は、混合部１２を備えなくてもよい。なお、固定床の固体触媒を用いる場合には、通常、その固定床の固体触媒はリアクター１３の内部に存在することになる。その固定床の固体触媒は、例えば、リアクター１３の内壁に貼着されたものであってもよく、あるいは、リアクター１３の内部において触媒充填層やカラム等に充填されることによって固定されたものであってもよい。その固体触媒の形状は、例えば、無定型の粒状、円柱状（中空であってもよく、そうでなくてもよい）、球状、ペレット状、リング状、シェル状、ハニカム状、発泡体状、繊維状、布状、板状、あるいは、その他の形状であってもよい。
【００６４】
また、本実施の形態では、リアクター１３が、図２で示されるように、直列に連続した４個の室３１〜３４を有する場合について説明したが、この室の個数は問わない。通常、室の数が多いほど、リアクター１３の流入孔から流出孔に対して原料が短絡して流れることを効果的に防止できる。また、その室の数の増減に応じて室の容積が変わらない場合には、室の数が多いほど、リアクター１３の内容物がリアクター１３に流入してから流出するまでの滞留時間が長くなり、室の数が少ないほど、その滞留時間が短くなる。したがって、その場合には、所望の滞留時間となるように、その室の個数を調整することができうる。
【００６５】
また、本実施の形態では、複数のマイクロ波発生器１４を備える場合について説明したが、そうでなくてもよい。例えば、図１１で示されるように、マイクロ波発生器１４で発生されたマイクロ波を、分岐を有する導波管１５によって、複数の箇所に伝送してもよい。複数の箇所は、例えば、複数の室であってもよい。なお、図１１では、化学反応装置１が一のマイクロ波発生器１４のみを備えている場合について示しているが、化学反応装置１が２以上のマイクロ波発生器１４を備えている場合に、その複数のマイクロ波発生器１４のいずれかで発生されたマイクロ波が、分岐を有する導波管１５によって複数の箇所に伝送されてもよい。例えば、マイクロ波発生器１４で発生されたマイクロ波が複数の室に伝送される場合には、マイクロ波制御部１６は、そのマイクロ波発生器１４で発生されたマイクロ波が伝送される各室の温度のいずれか、あるいは、すべてを用いて、そのマイクロ波発生器１４の出力を制御してもよい。例えば、マイクロ波制御部１６は、各室のすべての温度の平均を用いて制御を行ってもよく、各室の温度の最高値または最低値を用いて制御を行ってもよい。
【００６６】
また、本実施の形態では、化学反応装置１が温度測定部２５とマイクロ波制御部１６とを備える場合について説明したが、そうでなくてもよい。例えば、マイクロ波の出力をあらかじめ決められた値にすることによって、リアクター１３の内部の温度を所望の温度や温度幅に維持することができる場合には、温度を用いたマイクロ波の出力の制御を行わなくてもよい。
【００６７】
また、本実施の形態では、リアクター１３の後段に触媒分離部１７を備えた場合について説明したが、そうでなくてもよい。他の装置によって触媒を分離する場合や、リアクター１３内を流れる固体触媒がリアクター１３内に留まっている場合、リアクター１３内を流れる固体触媒に代えて固定床の固体触媒を用いる場合、リアクター１３での化学反応に触媒を用いない場合などのように、本実施の形態による化学反応装置１において触媒の分離を行わなくてもよい場合には、触媒分離部１７を備えていなくてもよい。
【００６８】
また、本実施の形態では、原料と触媒とが混合されてリアクター１３に投入される場合について説明したが、そうでなくてもよい。例えば、原料のみがリアクター１３に投入されてもよい。また、原料と触媒との混合が行われない場合には、リアクター１３の内部を、原料のみが流れてもよい。すなわち、リアクター１３の内容物は、例えば、複数の原料の混合物であってもよい。また、原料と触媒との混合が行われない場合であっても、例えば、リアクター１３内を流れる固体触媒がリアクター１３内に留まっているときには、リアクター１３の内部を原料と触媒とが流れてもよい。また、原料と触媒との混合が行われない場合には、混合部１２は、例えば、原料を混合させてもよく、あるいは、原料（基質）と反応剤とを混合させてもよい。また、その原料等の混合が必要ない場合には、前述のように、化学反応装置１は、混合部１２を備えていなくてもよい。
【００６９】
また、本実施の形態では、リアクター１３内の原料を撹拌する１以上の撹拌手段２３を備える場合について説明したが、そうでなくてもよい。例えば、リアクター１３がマイクロ波を原料の全体に容易に照射することができるような構成である場合（例えば、リアクター１３の内径が小さい場合等）には、撹拌手段２３がなくてもよい。
【００７０】
また、本実施の形態では、化学反応装置１が処理液貯留槽１８を備える場合について説明したが、そうでなくてもよい。例えば、化学反応装置１から出力された生成物や副生成物が混合したものについて、他の装置において生成物の抽出等が行われてもよい。
【００７１】
また、本実施の形態において、化学反応装置１は２以上のマイクロ波発生器１４を備えており、その２以上のマイクロ波発生器１４は、２以上の周波数のマイクロ波を発生してもよい。すなわち、リアクター１３の内容物に対して、２以上の周波数のマイクロ波が照射されてもよい。その場合において、２以上の周波数のマイクロ波を同じ位置において照射してもよく、２以上の周波数のマイクロ波をそれぞれ異なる位置において照射してもよい。例えば、図１２Ａで示されるように、リアクター１３の同じ位置において、すなわちリアクター１３の中流域において、マイクロ波発生器１４ａ、１４ｄがそれぞれ発生した周波数Ｘ，Ｙのマイクロ波を照射してもよい。なお、周波数Ｘ，Ｙのマイクロ波はそれぞれ、導波管１５ａ，１５ｄを介してリアクター１３に伝送される。また、例えば、図１２Ｂで示されるように、リアクター１３の上流側から中流域において、マイクロ波発生器１４ａ、１４ｂ、１４ｃが発生した周波数Ｘのマイクロ波を照射し、リアクター１３の下流側において、マイクロ波発生器１４ｄが発生した周波数Ｙのマイクロ波を照射してもよい。なお、周波数Ｘのマイクロ波はそれぞれ、導波管１５ａ，１５ｂ，１５ｃを介してリアクター１３に伝送される。また、周波数Ｙのマイクロ波は、導波管１５ｄを介してリアクター１３に伝送される。ここで、図１２Ａ、図１２Ｂは、それぞれリアクター１３を上方から見た図であり、図中の矢印は、リアクター１３内における内容物の流れを示すものである。なお、２以上の周波数のマイクロ波が照射される場合に、その周波数の個数は、２個であってもよく、あるいは、３個以上であってもよい。その２以上の周波数は、３００ＭＨｚから３００ＧＨｚの範囲から選択される２以上の周波数であればどのような組み合わせであってもよい。例えば、２個の周波数のマイクロ波が照射される場合に、その周波数の組み合わせは、２．４５ＧＨｚと５．８ＧＨｚであってもよく、２．４５ＧＨｚと２４ＧＨｚであってもよく、２．４５ＧＨｚと９１３ＭＨｚであってもよく、５．８ＧＨｚと２４ＧＨｚであってもよく、５．８ＧＨｚと９１３ＭＨｚであってもよく、２４ＧＨｚと９１３ＭＨｚであってもよい。また、２以上の周波数のマイクロ波を照射する場合に、それらを照射するタイミングは問わない。例えば、２以上の周波数のマイクロ波を同時に照射してもよく、あるいは、周波数ごとに照射する期間が異なるようにマイクロ波を照射してもよい。例えば、後者の場合には、ある期間には周波数Ｘのマイクロ波が照射され、次の期間には周波数Ｙのマイクロ波が照射されてもよい。また、２以上の周波数のマイクロ波が照射される場合に、２以上の周波数のマイクロ波が一の未充填空間２２に導入されてもよく、あるいは、各周波数のマイクロ波がそれぞれ異なる未充填空間２２に導入されてもよい。後者の場合には、リアクター１３において、仕切り板２１によって分断された未充填空間２２が少なくとも２以上存在することになる。なお、２以上の周波数のマイクロ波を照射した場合には、１個の周波数のマイクロ波の照射ではマイクロ波の作用（例えば、加熱等）の対象とならなかった物質に対してもマイクロ波を作用させることができ、より幅の広い物質に対してマイクロ波を作用させることができるようになる。
【００７２】
また、上記実施の形態において、各構成要素が実行する処理に関係する情報、例えば、各構成要素が受け付けたり、取得したり、選択したり、生成したり、送信したり、受信したりした情報や、各構成要素が処理で用いるしきい値や数式、アドレス等の情報等は、上記説明で明記していない場合であっても、図示しない記録媒体において、一時的に、あるいは長期にわたって保持されていてもよい。また、その図示しない記録媒体への情報の蓄積を、各構成要素、あるいは、図示しない蓄積部が行ってもよい。また、その図示しない記録媒体からの情報の読み出しを、各構成要素、あるいは、図示しない読み出し部が行ってもよい。
【００７３】
また、上記実施の形態において、各構成要素等で用いられる情報、例えば、各構成要素が処理で用いるしきい値やアドレス、各種の設定値等の情報がユーザによって変更されてもよい場合には、上記説明で明記していない場合であっても、ユーザが適宜、それらの情報を変更できるようにしてもよく、あるいは、そうでなくてもよい。それらの情報をユーザが変更可能な場合には、その変更は、例えば、ユーザからの変更指示を受け付ける図示しない受付部と、その変更指示に応じて情報を変更する図示しない変更部とによって実現されてもよい。その図示しない受付部による変更指示の受け付けは、例えば、入力デバイスからの受け付けでもよく、通信回線を介して送信された情報の受信でもよく、所定の記録媒体から読み出された情報の受け付けでもよい。
【００７４】
また、上記実施の形態において、各構成要素は専用のハードウェアにより構成されてもよく、あるいは、ソフトウェアにより実現可能な構成要素については、プログラムを実行することによって実現されてもよい。例えば、ハードディスクや半導体メモリ等の記録媒体に記録されたソフトウェア・プログラムをＣＰＵ等のプログラム実行部が読み出して実行することによって、各構成要素が実現され得る。
【００７５】
また、本発明は、以上の実施の形態に限定されることなく、種々の変更が可能であり、それらも本発明の範囲内に包含されるものであることは言うまでもない。
【産業上の利用可能性】
【００７６】
以上より、本発明による化学反応装置によれば、内容物の短絡を防止できるという効果が得られ、例えば、マイクロ波の照射を行う化学反応装置として有用である。
【符号の説明】
【００７７】
１  化学反応装置
１２  混合部
１３  リアクター
１４、１４ａ〜１４ｄ  マイクロ波発生器
１５、１５ａ〜１５ｄ  導波管
１６  マイクロ波制御部
１７  触媒分離部
１８  処理液貯留槽
２１  仕切り板
２３  撹拌手段
２５  温度測定部
２８  回転軸
【図１】
2013103159.tif 000011
【図２】
2013103159.tif 000012
【図３Ａ】
2013103159.tif 000013
【図３Ｂ】
2013103159.tif 000014
【図３Ｃ】
2013103159.tif 000015
【図３Ｄ】
2013103159.tif 000016
【図４Ａ】
2013103159.tif 000017
【図４Ｂ】
2013103159.tif 000018
【図４Ｃ】
2013103159.tif 000019
【図４Ｄ】
2013103159.tif 000020
【図５Ａ】
2013103159.tif 000021
【図５Ｂ】
2013103159.tif 000022
【図５Ｃ】
2013103159.tif 000023
【図６Ａ】
2013103159.tif 000024
【図６Ｂ】
2013103159.tif 000025
【図６Ｃ】
2013103159.tif 000026
【図７】
2013103159.tif 000027
【図８】
2013103159.tif 000028
【図９】
2013103159.tif 000029
【図１０】
2013103159.tif 000030
【図１１】
2013103159.tif 000031
【図１２Ａ】
2013103159.tif 000032
【図１２Ｂ】
2013103159.tif 000033