(57)【要約】【課題】集塵機で捕集された固体触媒を反応容器の外部に円滑に排出することが可能な反応装置を提供する。【解決手段】本発明の反応装置は、反応容器２０と、反応容器２０の内部に配置された固体触媒からなる流動層と、流動層から吹き上げられた固体触媒を捕集し、捕集された固体触媒を流動層に排出する集塵機２３Ａ〜２３Ｄと、反応容器２０の側壁に設けられた固体触媒の触媒排出口２８と、を備え、集塵機２３Ａ〜２３Ｄは、複数のサイクロン（第１サイクロン１００、第２サイクロン１１０、第３サイクロン１２０）を直列に接続したサイクロン式集塵機であり、複数のサイクロンは、それぞれ捕集された固体触媒を流動層に排出する排出口を備え、集塵機２３Ａ〜２３Ｄを構成する複数のサイクロンのうち最も後段側のサイクロン１２０の排出口は最も前段側のサイクロン１００の排出口よりも反応容器２０の触媒排出口２８までの距離が短い。【選択図】図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
反応容器と、
前記反応容器の内部に配置された固体触媒からなる流動層と、
前記流動層から吹き上げられた前記固体触媒を捕集し、捕集された前記固体触媒を前記流動層に排出する集塵機と、
前記反応容器の側壁に設けられた前記固体触媒の触媒排出口と、を備え、
前記集塵機は、複数のサイクロンを直列に接続したサイクロン式集塵機であり、
前記複数のサイクロンは、それぞれ捕集された前記固体触媒を前記流動層に排出する排出口を備え、
前記集塵機を構成する複数のサイクロンのうち最も後段側のサイクロンの排出口は最も前段側のサイクロンの排出口よりも前記反応容器の触媒排出口までの距離が短い反応装置。
【請求項２】
前記集塵機は、２以上のサイクロンを直列に接続したサイクロン式集塵機であり、
前記複数のサイクロンは、前記反応容器の内壁に沿って弧を描くように配置されている請求項１に記載の反応装置。
【請求項３】
前記集塵機を構成する複数のサイクロンのうち最も後段側のサイクロンの排出口は最も前段側のサイクロンの排出口よりも前記反応容器の内壁までの距離が短い請求項２に記載の反応装置。
【請求項４】
前記集塵機は、前記反応容器の内壁に沿って複数設けられ、
前記反応容器の触媒排出口は、前記複数の集塵機のそれぞれに対応して設けられている請求項１ないし３のいずれか１項に記載の反応装置。
【請求項５】
前記反応容器の複数の触媒排出口は、前記反応容器の中心軸を対称軸として、回転対称に配置されている請求項４に記載の反応装置。
【請求項６】
前記反応容器の触媒排出口から排出された前記固体触媒を酸素含有ガスの雰囲気下で加熱して触媒活性が回復するよう再生する再生器と、
前記再生器に向けて酸素含有ガスを送り出すことにより、前記反応容器の触媒排出口から排出された前記固体溶媒を前記再生器に移送する触媒移送機構と、
前記再生器で再生された前記固体触媒を前記反応容器に戻す再生触媒移送機構と、を備えている請求項４又は５に記載の反応装置。
【請求項７】
前記反応容器の側壁には、前記再生器で再生された前記固体触媒を前記反応容器に流入させる前記固体触媒の触媒流入口が設けられており、
前記反応容器の触媒流入口は、前記反応容器の中心軸方向から見て、前記反応容器において互いに隣接する２つの前記触媒排出口の間の位置に設けられている請求項６に記載の反応装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、反応装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
流動層を利用した反応装置として、特許文献１に記載の反応装置が知られている。特許文献１の反応装置は、反応容器内の設置した固体触媒に原料ガスを噴射して流動化し、固体触媒と原料ガスとの接触効率を向上させて、目的の化学反応を行わせる反応装置である。粉体状の固体触媒が原料ガスの流れによって流動状態となったものを流動層という。流動層を利用した反応装置は、固体触媒と原料ガスとの接触効率が良好で、目的とする化学反応が円滑に行われることから、触媒反応の分野において広く利用されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２０１０−１６８３３１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
流動層を用いた触媒反応プロセスでは、コーク成分（炭素質物質）が固体触媒の表面に付着し、触媒活性が経時的に低下する。そのため、反応容器中の固体触媒を連続的に抜き出し再生器に移送するとともに、再生済みの固体触媒を再生器から反応容器に同量連続的に戻すことで、触媒活性を維持する循環式の反応装置が提案されている。一方、固体触媒の一部は反応ガスに巻き上げられて反応ガスとともに集塵機で捕集され、反応ガスから分離されて集塵機の排出口から流動層に戻される。触媒反応プロセスで用いられる固体触媒には、少なからず平均粒径よりも小さな粒子と平均粒径よりも大きな粒子とが含まれ、ある程度の粒径分布を有する。集塵機で気―固分離され、反応容器内に留まる程度の粒径の小さな軽い固体触媒は粒径の大きい固体触媒に比べて、触媒層の上部や反応容器の上部に存在する確率が高く、一部の粒径の小さな固体触媒は反応容器内に長期滞留すると考えられる。よって、このような固体触媒が再生器で再生されないまま反応容器に溜まっていくと、触媒反応プロセスが阻害され、十分な反応成績が得られなくなる。
【０００５】
本発明の目的は、集塵機で捕集された固体触媒を反応容器の外部に円滑に排出することが可能な反応装置を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明の反応装置は、反応容器と、前記反応容器の内部に配置された固体触媒からなる流動層と、前記流動層から吹き上げられた前記固体触媒を捕集し、捕集された前記固体触媒を前記流動層に排出する集塵機と、前記反応容器の側壁に設けられた前記固体触媒の触媒排出口と、を備え、前記集塵機は、複数のサイクロンを直列に接続したサイクロン式集塵機であり、前記複数のサイクロンは、それぞれ捕集された前記固体触媒を前記流動層に排出する排出口を備え、前記集塵機を構成する複数のサイクロンのうち最も後段側のサイクロンの排出口は最も前段側のサイクロンの排出口よりも前記反応容器の触媒排出口までの距離が短い。
【０００７】
前記集塵機は、２以上のサイクロンを直列に接続したサイクロン式集塵機であり、前記複数のサイクロンは、前記反応容器の内壁に沿って弧を描くように配置されていてもよい。
【０００８】
前記集塵機を構成する複数のサイクロンのうち最も後段側のサイクロンの排出口は最も前段側のサイクロンの排出口よりも前記反応容器の内壁までの距離が短くてもよい。
【０００９】
前記集塵機を構成する複数のサイクロンの配列は特に限定されないが、前記反応容器の内壁に沿って複数設けられることが好ましい。また、前記反応容器の触媒排出口は、前記複数の集塵機のそれぞれに対応して設けられていてもよい。
【００１０】
前記反応容器の複数の触媒排出口は、前記反応容器の中心軸を対称軸として、回転対称に配置されていてもよい。
【００１１】
前記反応容器の触媒排出口から排出された前記固体触媒を酸素含有ガスの雰囲気下で加熱して触媒活性が回復するよう再生する再生器と、前記再生器に向けて酸素含有ガスを送り出すことにより、前記反応容器の触媒排出口から排出された前記固体溶媒を前記再生器に移送する触媒移送機構と、前記再生器で再生された前記固体触媒を前記反応容器に戻す再生触媒移送機構と、を備えていてもよい。
【００１２】
前記反応容器の側壁には、前記再生器で再生された前記固体触媒を前記反応容器に流入させる前記固体触媒の触媒流入口が設けられており、前記反応容器の触媒流入口は、前記反応容器の中心軸方向から見て、前記反応容器において互いに隣接する２つの前記触媒排出口の間の位置に設けられていてもよい。
【発明の効果】
【００１３】
本発明によれば、集塵機で捕集された固体触媒を反応容器の外部に円滑に排出することが可能な反応装置が提供される。
【図面の簡単な説明】
【００１４】
【図１】第１実施形態の反応装置の模式図である。
【図２】反応器の平面図である。
【図３】第１サイクロンの概略構成を示す斜視図である。
【図４】第２実施形態の反応器の平面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１５】
［第１実施形態］
図１は、本発明の第１実施形態の反応装置１の模式図である。反応装置１は、例えば、固体触媒１０ａと低級アルコールの共存化でシクロヘキサノンオキシムをベックマン転位反応させてε−カプロラクタムを製造するものである。
【００１６】
反応装置１は、反応器２と、再生器３と、触媒移送機構６と、再生触媒移送機構８と、を含んで構成されている。
【００１７】
反応器２は、反応容器２０と、原料ガス導入部２１と、反応ガス排出部２２と、気固分離装置としての集塵機２３と、冷却部２４と、触媒排出口２８と、触媒流入口２９と、を備えている。
【００１８】
反応容器２０は、円筒状の直胴部２０ａを有する容器であるが、直胴部２０ａの上方には、直胴部２０ａよりも内径の大きい円筒状の拡大部が接続されていてもよい。直胴部２０ａの下部には、内径が漸減する円錐状のコーン部２０ｃが接続されているが、直胴部２０ａの下部が円錐状のコーン形状でなくても構わない。直胴部２０ａとコーン部２０ｃとの境界には、多数の孔が分散して形成された分散板２５が設けられている。分散板２５上には固体触媒１０ａの粉体からなる粉体層１０が形成されている。
【００１９】
コーン部２０ｃには、原料ガスＧ１を導入する原料ガス導入部２１が接続されている。原料ガス導入部２１により、シクロヘキサノンオキシムを含む原料ガスＧ１がコーン部２０ｃの内部に導入されるようになっている。原料ガスＧ１は、分散板２５に形成された多数の孔を介して粉体層１０の底部に噴射される。粉体層１０は、分散板２５から鉛直上方に吹き上げられた原料ガスＧ１の流れによって流動化し、流動層となる。原料ガスＧ１は、流動層となった粉体層１０の内部を均一に流れ、固体触媒１０ａと接触してベックマン転位する。これにより、ε−カプロラクタムを含む反応ガスＧ２が生成される。
【００２０】
固体触媒１０ａとしては、例えば、ホウ酸触媒、シリカ・アルミナ触媒、リン酸触媒、複合金属酸化物触媒、ゼオライト触媒等が挙げられる。中でもゼオライト触媒が好ましく、さらに好ましくはペンタシル型ゼオライト、特に好ましくはＭＦＩゼオライトである。
【００２１】
ゼオライト触媒は、その骨格が実質的にケイ素及び酸素のみから構成される結晶性シリカであってもよいし、骨格を構成する元素としてさらに他の元素を含む結晶性メタロシリケート等であってもよい。結晶性メタロシリケート等である場合、ケイ素及び酸素以外に存在しうる元素としては、例えば、Ｂｅ、Ｂ、Ａｌ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｇａ、Ｇｅ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｓｂ、Ｌａ、Ｈｆ、Ｂｉ等が挙げられ、これらの２種以上が含まれていてもよい。これら元素に対するケイ素の原子比は、通常５以上であり、好ましくは５０以上、さらに好ましくは５００以上である。なお、この原子比は、原子吸光法や蛍光Ｘ線法等により測定することができる。
【００２２】
ゼオライト触媒は、例えば、ケイ素化合物、４級アンモニウム化合物、水、及び必要に応じて金属化合物等を原料として水熱合成に付し、得られた結晶を乾燥、焼成した後、アンモニアやアンモニウム塩で接触処理し、次いで乾燥することにより、好適に調製することができる。
【００２３】
固体触媒１０ａの粒径は０．００１〜５ｍｍであるのが好ましく、さらに好ましくは０．０１〜３ｍｍである。また、固体触媒１０ａは、例えば、実質的に触媒成分のみからなる成形体であってもよいし、触媒成分を担体に担持したものであってもよい。
【００２４】
固体触媒１０ａを用いたシクロヘキサノンオキシムのベックマン転位反応は、気相条件下で行うことができる。反応温度は通常２５０〜５００℃、好ましくは３００〜４５０℃である。反応圧力は通常０．０１〜０．５ＭＰａ、好ましくは０．０２〜０．２ＭＰａである。また、触媒１ｋｇあたりの原料シクロヘキサノンオキシムの供給速度（ｋｇ／ｈ）、すなわち空間速度ＷＨＳＶ（ｈ−１）は、通常０．５〜２０ｈ−１、好ましくは１〜１０ｈ−１である。
【００２５】
シクロヘキサノンオキシムは、低級アルコールとともに反応容器２０に導入される。なお、シクロヘキサノンオキシム単独で反応系内に導入してもよいし、窒素、アルゴン、二酸化炭素等の不活性ガスと共に導入してもよい。
【００２６】
ここで用いられるアルコールとしては炭素数６以下の低級アルコールが好ましい。例えばメタノール、エタノール、ｎ−プロパノール、イソプロパノール、ｎ−ブタノール、sec−ブタノール、イソブタノール、ｎ−アミルアルコール、ｎ−ヘキサノール、2,2,2−トリフルオロエタノール等の１種または２種以上用いることができる。特にメタノール、エタノール、ｎ−プロパノール、イソプロパノール、ｎ−ブタノールを１種または２種以上用いればε−カプロラクタムの選択率および触媒寿命の改良に著しい効果を示し、より好ましい。中でもメタノールまたはエタノールは著しい効果を示し、工業的観点から最も好ましいものである。
【００２７】
低級アルコールの量は、シクロヘキサノンオキシムに対して重量比で、通常０．１〜２０倍が適当である。好ましくは１０倍以下がよく、さらに好ましくは０．３〜８倍の範囲がよい。
【００２８】
希釈ガスとしてベンゼン、シクロヘキサン、トルエン等のような反応に不活性な化合物の蒸気あるいは窒素、二酸化炭素等の不活性ガスを共存させることもできる。反応温度は通常２５０℃〜５００℃の範囲がよい。２５０℃未満の温度では反応速度が十分でなく、またε−カプロラクタムの選択率も低下する傾向がある。一方、５００℃を越えるとシクロヘキサノンオキシムの熱分解が無視できなくなるためにε−カプロラクタムの選択率が低下する傾向がある。特に好ましい温度範囲は３００℃〜４５０℃であり、最も好ましい温度範囲は３００℃〜４００℃である。原料シクロヘキサノンオキシムの空間速度は、ＷＨＳＶ＝０．５〜２０hr−１ （すなわち触媒１kg当りのシクロヘキサノンオキシム供給速度０．５〜２０kg/hr）である。好ましくは１〜１０hr−１の範囲から選ばれる。反応混合物からのε−カプロラクタムの分離は、通常の方法で実施できる。例えば反応生成ガスを冷却して凝縮させ、次いで抽出、蒸留あるいは晶析等により精製されたε−カプロラクタムを得ることができる。
【００２９】
反応器２は、粉体層１０を冷却する冷却部２４を備えている。冷却部２４は、冷媒を流通させる複数の除熱管２４ａを備えている。除熱管２４ａの少なくとも一部は粉体層１０の内部に埋設されている。粉体層１０の内部にこもった反応熱は、除熱管２４ａを通る冷媒によって回収され、反応容器２０の外部に排出される。反応容器２０内の反応温度は、冷却部２４によって所定の温度範囲を超えないように調整される。冷媒としては、例えば、水が用いられる。図１では、除熱管２４ａは粉体層１０の一部のみに設置されているように図示されているが、除熱管２４ａは粉体層１０の全面に設置する方が局所的な温度上昇が抑制され、反応容器２０内の反応温度が均一に制御できるため、好ましい。
【００３０】
反応容器２０の内部には、粉体層１０から吹き上げられた固体触媒１０ａを含む反応ガスＧ２を、反応容器２０の内部に開放されたガス流入口１０４から流入させ、反応ガスＧ２から固体触媒１０ａを分離して捕集する集塵機２３が設けられている。集塵機２３は、例えば、第１サイクロン１００と第２サイクロン１１０と第３サイクロン１２０とを直列に接続した多段式のサイクロン式集塵機が考えられるが、直列に接続するサイクロン数は特に限定されない。
【００３１】
第１サイクロン１００は、ガス流入口１０４およびガス排出口１０６を含むサイクロン本体部１０１と、サイクロン本体部１０１で捕集した固体触媒１０ａを粉体層１０に排出する排出管１０３と、を備えており、捕集された固体触媒１０ａは排出管１０３の先端部から粉体層１０に排出される。排出口には、原料ガスＧ１の圧力によって固体触媒１０ａがサイクロン本体部側に逆流することを抑制するための邪魔板を設けてもよい。排出口が設けられた排出管１０３の先端部は、粉体層１０の内部に配置されている。
【００３２】
第２サイクロン１１０は、ガス流入口１１４およびガス排出口１１６を含むサイクロン本体部１１１と、サイクロン本体部１１１で捕集した固体触媒１０ａを粉体層１０に排出する排出管１１３と、を備えている。ガス流入口１１４は、第１サイクロン１００のガス排出口１０６と接続されている。サイクロン本体部１１１には、第１サイクロン１００で固体触媒１０ａが一部除去された反応ガスＧ２が流入される。排出管１１３の先端部には、固体触媒１０ａの排出口が設けられており、排出口は、トリクル弁やフラッパ弁などの、所定の大きさ以上の負荷が作用すると開放する重量弁を設けてもよい。排出口が設けられた排出管１１３の先端部は、粉体層１０の内部に配置されている。
【００３３】
第３サイクロン１２０は、ガス流入口１２４およびガス排出口１２６を含むサイクロン本体部１２１と、サイクロン本体部１２１で捕集した固体触媒１０ａを粉体層１０に排出する排出管１２３と、を備えている。ガス流入口１２４は、第２サイクロン１１０のガス排出口１１６と接続されている。サイクロン本体部１２１には、第２サイクロン１１０で固体触媒１０ａが一部除去された反応ガスＧ２が流入される。排出管１２３の先端部には、固体触媒１０ａの排出口が設けられており、排出口は、トリクル弁やフラッパ弁などの重量弁でもよい。排出口が設けられた排出管１２３の先端部は、粉体層１０の内部に配置されている。ガス排出口１２６は、反応容器１０の反応ガス排出部２２に接続されている。
【００３４】
本実施形態では、３つのサイクロンを直列に接続し、前段側のサイクロンで粒径の比較的大きい固体触媒１０ａを捕集し、後段側のサイクロンで、前段側のサイクロンで捕集されなかった粒径の比較的小さい固体触媒１０ａを捕集している。これにより、大小様々な粒径を有する固体触媒１０ａを漏れなく捕集し、固体触媒１０ａの捕集効率を向上させている。図１では、３つのサイクロンを直列に接続した３段式のサイクロン式集塵機が用いられているが、集塵機２３の構成はこれに限られない。例えば、２つ若しくは４つ以上のサイクロンを直列に接続した多段式のサイクロン式集塵機を用いてもよく、２つ若しくは４つ以上のサイクロンを直列に接続した多段式のサイクロン式集塵機を複数系列設置しても構わない。また、サイクロンのように遠心力によって固体触媒１０ａと反応ガスＧ２とを分離する遠心力集塵機に限らず、他の方式、例えば、反応ガスＧ２の流れる向きを変化させ、慣性で固体触媒１０ａと反応ガスＧ２とを分離する慣性力集塵機などを用いてもよい。
【００３５】
集塵機２３で固体触媒１０ａと分離されたε−カプロラクタムを含む反応ガスＧ２は、反応ガス排出部２２を介して反応容器２０の外部に排出される。反応ガス排出部２２から排出された反応ガスＧ２は、図示略の蒸留装置あるいは晶析装置などに導入され、高純度のε−カプロラクタムに精製される。
【００３６】
反応器２には、再生器３が接続されている。再生器３は、反応器２で使用された固体触媒１０ａを再生処理し、触媒活性を再生するものである。本実施形態の反応装置１は、反応器２中の固定触媒を連続的に抜き出し再生器３に移送するとともに、再生済みの固体触媒１０ａを再生器３から反応器２に同量連続的に戻すことで、触媒活性を維持する循環式の反応装置となっている。なお、再生器３は直列あるいは並列に複数備えていても構わない。
【００３７】
反応器２と再生器３との間には、触媒移送機構６が設けられている。触媒移送機構６は、再生器３に向けて空気などの空送ガスを送り出すことにより、反応器２で使用されて触媒活性の低下した固体触媒１０ａの一部を再生器３に移送するものである。
【００３８】
固体触媒１０ａの存在下にシクロヘキサノンオキシムのベックマン転位反応を行うと、反応時間が経過するにつれて（触媒単位重量あたりのシリロヘキサノンオキシムの通算処理量が増えるにつれて）、シクロヘキサノンオキシムやε−カプロラクタムの重合などにより、いわゆるコーク成分（炭素質物質）が固体触媒１０ａに徐々に付着する。これにより、固体触媒１０ａの触媒活性が経時的に低下する。すなわち、シクロヘキサノンオキシムの転化率が徐々に低下する。
【００３９】
再生器３は、再生容器５０と、排気ガス排出部５２と、を備えている。再生器３は、反応器２で触媒活性が低下した固体触媒１０ａの一部を酸素含有ガスの雰囲気下で加熱して触媒活性が十分に回復するよう再生するものである。再生器３においては、反応器２において触媒として使用し得る程度に十分に触媒活性が回復するような再生が行われる。再生器３では、固体触媒１０ａの表面に付着したコーク成分を燃焼し、反応ガスＥ（排気ガス）を排出する。
【００４０】
再生容器５０は、円筒状の直胴部５０ａを有する容器である。直胴部５０ａには、触媒移送機構６のラインの他端が接続されている。反応器２により触媒活性が低下した固体触媒１０ａの一部が再生容器５０に導入される。
【００４１】
再生器３の直胴部５０ａの下部には、例えば、内径が漸減する円錐状のコーン部５０ｃが接続されているが、再生器下部の形状には特に制限はない。直胴部５０ａとコーン部５０ｃとの境界には、多数の孔が分散して形成された分散板２７が設けられており、分散板２７上には固体触媒１０ａの粉体からなる粉体層１２が形成されている。粉体層１２には、反応器２において触媒活性が低下した固体触媒１０ａの一部と再生器３により再生されて十分に触媒活性が回復した固体触媒１０ａとが含まれている。
【００４２】
コーン部５０ｃには、例えば、空気などの酸素含有ガスを導入する再生ガス導入部４１が接続されている。再生ガス導入部４１により、酸素含有ガスがコーン部５０ｃの内部に導入されるようになっている。酸素含有ガスは、分散板２７に形成された多数の孔を介して粉体層１２の底部に噴射される。粉体層１２は、分散板２７から鉛直上方に吹き上げられた酸素含有ガスの流れによって流動化し、流動層となる。酸素含有ガスは、流動層となった粉体層１２の内部を均一に流れ、固体触媒１０ａの表面のコーク成分を効率的に燃焼させる。
【００４３】
直胴部５０ａの内部には、粉体層１２から吹き上げられた固体触媒１０ａを反応ガスＥ（排気ガス）から分離して捕集し、捕集した固体触媒１０ａを粉体層１２に排出する集塵機を設けることが好ましい。その場合、集塵機は、例えば、複数のサイクロンを直列に接続した多段式のサイクロン式集塵機であってもよい。複数のサイクロンを直列に接続することにより、固体触媒１０ａの捕集効率を向上させることができる。また、サイクロンのように遠心力によって固体触媒１０ａと反応ガスＥとを分離する遠心力集塵機に限らず、他の方式、例えば、反応ガスＥの流れる向きを変化させ、慣性で固体触媒１０ａと反応ガスＥとを分離する慣性力集塵機などを用いてもよい。
【００４４】
反応ガスＥは、直胴部５０ａの上部に接続された排気ガス排出部５２を介して再生器３の外部に排出される。
【００４５】
再生器３と反応器２との間には、再生触媒移送機構８が設けられている。再生触媒移送機構８は、再生器３で再生された固体触媒１０ａの一部を反応器２に移送するものである。再生触媒移送機構８は、再生器３で再生された固体触媒１０ａの一部が自重により反応器２に移動するように構成されている。
【００４６】
なお、再生触媒移送機構８における固体触媒１０ａの流動性を良くするため、再生触媒移送機構８のラインに窒素ガスなどの不活性ガスを供給する不活性ガス供給機構が設けられていてもよい。
【００４７】
本実施形態の反応装置１では、粉体層１０と粉体層１２の各上面の位置を比較すると、粉体層１０の上面の位置が低く、粉体層１２の上面の位置が高い位置となっている。そのため、再生器３から反応器２への固体触媒１０ａの移動は、固体触媒１０ａの自重のみで行うことができる。何らの圧送手段も用いないので、経済的であり、空気のような圧送媒体が反応器２に流入しないので、目的とする化学反応が阻害されないというメリットがある。
【００４８】
例えば、反応器２と再生器３との配置関係を本実施形態とは逆にすると、粉体層１０の上面の位置が粉体層１２の上面の位置よりも高くなるので、再生器３から反応器２への固体触媒１０ａの移動は、固体触媒１０ａの自重のみで行うことができない。よって、圧送手段が必要となる。圧送媒体としては、空気を用いることがコストの面で有利となるが、圧送媒体である空気が反応器２に流入すると、反応器２において目的とする化学反応が阻害される惧れがある。化学反応の実行を阻害しない媒体、例えば、不活性ガスや原料ガスＧ１に含まれる低級アルコールと同じ低級アルコールを圧送媒体として用いることも考えられるが、その場合には、空気よりもコストが高くなるので、不経済である。本実施形態のように圧送空気で反応器２から再生器３に固体触媒を移送する場合には、もともと空気が再生器３において燃焼用のガスとして用いられているので、再生器３で行われる再生処理には大きな影響はない。なお、上述したような問題が生じない場合は、反応器２と再生器３の粉体層の位置が、反応器２が高く、再生器３が低くなっても構わない。
【００４９】
なお、本明細書において、「粉体層の上面の位置」は、次のようにして規定される。粉体層は、原料ガスＧ１または空気により流動状態に置かれている固体触媒１０ａを濃厚に含む濃厚層と、濃厚層の鉛直上方に配置され、固体触媒１０ａと反応ガス（反応ガスＧ２または反応ガスＥ）とが共存し、固体触媒１０ａが勢いよく跳ね上がっている希薄層とを含む。希薄層の上方は、固体触媒１０ａを殆ど含まず反応ガスを主体とするフリーボード部となっている。固体触媒１０ａの密度（ｋｇ／ｍ３）を横軸、分散板からの鉛直方向の高さを縦軸として、固体触媒１０ａの密度分布を測定すると、ある高さまでは固体触媒１０ａの密度は上に凸の曲線を描き、それ以上高くなると、下に凸の曲線を描くＳ字状のカーブが得られる。このＳ字状のカーブの変曲点の位置が粉体層の上面の位置である。
【００５０】
図２は、反応器２を反応容器２０の中心軸Ａｘの方向から見た平面図である。
【００５１】
反応容器２０の内部には、気固分離装置としての複数の集塵機２３が反応容器２０の内壁に沿って設置されている。図２では、第１集塵機２３Ａ、第２集塵機２３Ｂ、第３集塵機２３Ｃおよび第４集塵機２３Ｄからなる４つの集塵機２３が反応容器２０の内部に設置されているが、集塵機２３の数はこれに限らない。例えば、１つ、２つ、３つ、あるいは、５つ以上の集塵機２３が反応容器２０の内壁に沿って設置されていてもよい。
【００５２】
複数の集塵機２３（第１集塵機２３Ａ、第２集塵機２３Ｂ、第３集塵機２３Ｃおよび第４集塵機２３Ｄ）の構成は全く同じである。複数の集塵機２３は、反応容器２０の中心軸Ａｘの周りに輪を描くように配置されている。複数の集塵機２３は、反応容器２０の中心軸Ａｘを対称軸として、回転対称（４回対称）に配置されている。
【００５３】
第１集塵機２３Ａ、第２集塵機２３Ｂ、第３集塵機２３Ｃおよび第４集塵機２３Ｄは、それぞれ第１サイクロン１００、第２サイクロン１１０および第３サイクロン１２０からなる３つのサイクロンによって構成されている。第１サイクロン１００、第２サイクロン１１０および第３サイクロン１２０は、反応容器２０の内壁に沿って弧を描くように配置されている。第１サイクロン１００のサイクロン本体部１０１の中心軸をＡ、第２サイクロン１１０のサイクロン本体部１１１の中心軸をＢ、第３サイクロン１２０のサイクロン本体部１２１の中心軸をＣとすると、中心軸Ａと中心軸Ｂとを結ぶ仮想線は、中心軸Ｂと中心軸Ｃとを結ぶ仮想線と鈍角をなして交差している。中心軸Ａと中心軸Ａｘとの距離は、中心軸Ｂ中心軸Ａｘとの距離および中心軸Ｃと中心軸Ａｘとの距離よりも短い。よって、第２サイクロン１１０および第３サイクロン１２０は第１サイクロン１００よりも反応容器２０の内壁に近い位置に配置されている。
【００５４】
反応容器２０の側壁には、使用済みの固体触媒を再生器に向けて排出する触媒排出口２８が、第１集塵機２３Ａ、第２集塵機２３Ｂ、第３集塵機２３Ｃおよび第４集塵機２３Ｄのそれぞれに対応して４つ設けられている。４つの触媒排出口２８（第１触媒排出口２８Ａ、第２触媒排出口２８Ｂ、第３触媒排出口２８Ｃ、第４触媒排出口２８Ｄ）は、反応容器２０の中心軸を対称軸として、回転対称（４回対称）に配置されている。４つの触媒排出口２８は、それぞれ対応する集塵機２３を構成する複数のサイクロンのうち最も後段側のサイクロンとの距離が最も前段側のサイクロンとの距離よりも短くなる位置に配置されている。「反応容器の排出口とサイクロンとの距離」は、反応容器の中心軸の方向から見たときの、反応容器の排出口の開口面の中心と、サイクロンの排出管の排出口の開口面の中心との距離で規定される。この距離は、反応容器の排出口の開口面の中心と、サイクロンのサイクロン本体部の中心軸との距離と概ね一致する。例えば、第１集塵機２３Ａと第１触媒排出口２８Ａとの関係でいうと、第１サイクロン１００のサイクロン本体部１０１の中心軸Ａと第１触媒排出口２８Ａの開口面の中心との距離をＬＡ、第２サイクロン１１０のサイクロン本体部１１１の中心軸Ｂと第１触媒排出口２８Ａの開口面の中心との距離をＬＢ、第３サイクロン１２０のサイクロン本体部１２１の中心軸Ｃと第１触媒排出口２８Ａの開口面の中心との距離をＬＣとすると、ＬＡ＞ＬＢ＞ＬＣの関係を満たすように構成されている。
【００５５】
すなわち、第１集塵機２３Ａに対応する第1触媒排出口２８Ａは、第１集塵機２３Ａの第１サイクロン１００よりも第１集塵機２３Ａの第３サイクロン１２０に近い位置に設置されている。第２集塵機２３Ｂに対応する第２触媒排出口２８Ｂは、第２集塵機２３Ｂの第１サイクロン１００よりも第２集塵機２３Ｂの第３サイクロン１２０に近い位置に設置されている。第３集塵機２３Ｃに対応する第３触媒排出口２８Ｃは、第３集塵機２３Ｃの第１サイクロン１００よりも第３集塵機２３Ｃの第３サイクロン１２０に近い位置に設置されている。第４集塵機２３Ｄに対応する触媒第４排出口２８Ｄは、第４集塵機２３Ｄの第１サイクロン１００よりも第４集塵機２３Ｄの第３サイクロン１２０に近い位置に設置されている。
【００５６】
本実施形態の反応装置では、集塵機２３を構成する複数のサイクロンのうち最も後段側の第３サイクロン１２０の排出管の排出口は最も前段側の第１サイクロン１００の排出管の排出口よりも、反応容器２０の中心軸Ａｘの方向から見て、反応容器２０の触媒排出口２８までの距離が短い。そのため、第３サイクロン１２０から排出された粒径の小さい固体触媒をより円滑に反応容器２０の外部に排出することができる。
【００５７】
反応ガスＧ２とともに第１サイクロン１００のガス流入口１０４に流入した固体触媒は、粒径（重量）に応じて分級され、粒径の比較的大きい固体触媒は前段側の第１サイクロン１００で捕集され、粒径の比較的小さい固体触媒は後段側の第２サイクロン１１０および第３サイクロン１２０で捕集される。反応容器内に留まる程度の粒径の小さな軽い固体触媒は粒径の大きい固体触媒に比べて、触媒層の上部や反応容器の上部に存在する確率が高く、触媒排出口２８から再生器へ移送されにくく、一部の粒径の小さな固体触媒は反応容器内に長期滞留すると考えられる。よって、このような固体触媒が再生器で再生されないまま反応容器２０に溜まっていくと、反応容器２０の触媒反応プロセスが阻害され、十分な反応成績が得られなくなる。そのため、本実施形態の反応装置では、触媒排出口２８の位置を、第１サイクロン１００よりも第２サイクロン１１０および第３サイクロン１２０に近い位置に設置している。これにより、粒径が小さく流動性の小さい（すなわち排出されにくい）固体触媒を反応容器２０の外部に円滑に排出することができる。
【００５８】
反応容器２０の触媒排出口２８から再生器へ移送された固体触媒は再生器内で酸素含有ガスの雰囲気下で加熱して触媒活性が十分に回復するよう再生される。再生器においては、反応器２において固体触媒として使用し得る程度に十分に触媒活性が回復するような再生が行われる。再生器で再生され触媒活性が回復された固体触媒は反応器２へ移送されるが、再生された固体触媒が直ちに再生器へ移送されないような反応器２の位置に再生された固体触媒を戻す必要がある。上述の点から、再生器から反応器２へ固体触媒を戻す位置、すなわち、触媒流入口２９の位置は、反応容器２０において互いに隣接する２つの触媒排出口２８の間の位置（例えば、ちょうど中間の位置）が好ましい。触媒流入口２９の数は複数ある方が反応器内で均一になりやすいが、一箇所でも構わない。反応器２に設けられるサイクロン系列の数が増えると、反応器２の触媒排出口２８の数も増やす必要があるが、その場合、触媒排出口２８の間隔が狭くなる。よって、その中間点に触媒流入口２９を設けても、反応器２へ戻された再生済みの固体触媒が直ちに再生器へ移送されることを防ぐことが困難である。よって、そのような場合には、サイクロン系列に対応して設けられる触媒排出口の一つからの触媒排出を取りやめて、触媒流入口２９として利用しても構わない。
【００５９】
各集塵機２３には、それぞれ第１サイクロン１００に原料ガスＧ１を流入させる筒状のガス流入口１０４が設けられている。ガス流入口１０４は、反応容器２０の中心軸Ａｘの方向から見て、円形をなすサイクロン本体部１０１の接線方向に延びている。ガス流入口１０４は、例えば、流入側が広く流出側が狭いベルマウス形状を有している。
【００６０】
各集塵機２３のガス流入口１０４は、複数の集塵機２３で囲まれた領域の内側を向いて開口している。そのため、反応容器２０の中心部を吹き上げられた固体触媒が効率よく捕集される。なお、「ガス流入口が、複数の集塵機３で囲まれた領域の内側を向いて開口している」とは、ガス流入口１０４が接続されたサイクロン本体部１０１の中心軸をＡ、サイクロン本体部１０１の中心軸Ａと反応容器２０の中心軸Ａｘとを結ぶ第１仮想線をＫ１、サイクロン本体部１０１の中心軸Ａを通って第１仮想線Ｋ１と直交する第２仮想線をＫ２としたときに、ガス流入口１０４の開口面１０４ａが第２仮想線Ｋ２よりも反応容器２０の中心軸Ａｘ側に配置されていることを意味する。
【００６１】
本実施形態の場合、ガス流入口１０４の向きは、第１仮想線Ｋ１と概ね平行な方向であって、反応容器２０の中心部を向く向きとされているが、ガス流入口１０４の向きはこれに限定されない。ガス流入口１０４の向きは、当該ガス流入口１０４が形成されたサイクロンと隣接する他のサイクロンと干渉しない向きであることが好ましい。これにより、ガス流入口１０４に効率よく反応ガスＧ２が流入し、固体触媒の捕集効率が向上する。なお、「ガス流入口の向きが、隣接する他のサイクロンと干渉しない向きである」とは、ガス流入口１０４の開口面１０４ａの中心を通り、ガス流入口１０４の外側に向かってガス流入口１０４の延在方向と平行に延びる第３仮想線をＫ３とすると、第３仮想線Ｋ３上に、当該ガス流入口１０４が形成されたサイクロンと隣接する他のサイクロンが存在しないことを意味する。
【００６２】
本実施形態では、複数の集塵機２３のガス流入口１０４は、全て第３仮想線Ｋ３が第１仮想線Ｋ１と概ね平行となる向きに設置されているが、各集塵機のガス流入口１０４の向きは、これに限定されない。第３仮想線Ｋ３と第１仮想線Ｋ１とのなす角度は、全ての集塵機２３で等しくてもよく、一部の集塵機２３で異なっていてもよく、全ての集塵機２３で異なっていてもよい。
【００６３】
また、本実施形態では、複数の集塵機２３のガス流入口１０４は、反応容器２０の中心軸Ａｘの方向から見たときに、全て複数の集塵機２３で囲まれた領域の内側を向いて開口しているが、各集塵機のガス流入口１０４の向きは、これに限定されない。複数の集塵機２３のうちの一部または全部の集塵機のガス流入口１０４が、反応容器２０の中心軸Ａｘの方向から見たときに、複数の集塵機２３で囲まれた領域の外側を向いて開口していてもよい。例えば、複数の集塵機２３のガス流入口１０４が、全て複数の集塵機２３で囲まれた領域の外側を向いて開口している場合、反応容器２０の中心部を上昇した反応ガスＧ２は直ぐにはガス流入口１０４に流入せず、反応容器２０の中心部を通って天井部まで上昇した後反応容器２０の内壁に沿って下降する際にガス流入口１０４に流入する。そのため、反応容器２０の中心部に、安定した反応ガスＧ２の流れが形成される。なお、「ガス流入口が、複数の集塵機で囲まれた領域の外側を向いて開口している」とは、ガス流入口１０４が第２仮想線Ｋ２よりも反応容器２０の中心軸Ａｘとは反対側に配置されていることを意味する。
【００６４】
図３は、第１サイクロン１００の概略構成の一例を示す斜視図であるが、サイクロンの構成はこれに限定されない。なお、本実施形態の反応器および再生器で用いられるサイクロンの基本構成は全て同じである。よって、ここでは、第１サイクロン１００の構成を例に挙げて、本実施形態で用いられるサイクロンの基本構成を説明する。
【００６５】
第１サイクロン１００は、ガス流入口１０４およびガス排出口１０６を含むサイクロン本体部１０１と、サイクロン本体部１０１の下端部に接続されたダストボックス１０２と、ダストボックス１０２の下端部に接続された排出管１０３と、を備えている。
【００６６】
サイクロン本体部１０１は、上部が円筒状の直胴部１０１ａ、下部が下方に向けて縮径する円錐状のコーン部１０１ｂとなっており、直胴部１０１ａの上面が天板部１０１ｃとなっている。直胴部１０１ａの側壁の上端部には、固体触媒１０ａを含んだ反応ガスＧ２を直胴部１０１ａの接線方向に流入させる開口部Ｈ１が設けられている。開口部Ｈ１には、直胴部１０１ａの接線方向に延びる筒状のガス流入口１０４が接続されている。天板部１０１ｃの中央部には、サイクロン本体部１０１で分離された反応ガスＧ２を排出する開口部Ｈ２が設けられている。開口部Ｈ２には、筒状のガス排出口１０６が接続されており、ガス排出口１０６の一部が直胴部１０１ａの内部に挿入されている。開口部Ｈ２とガス排出管１０６は、直胴部１０１ａと同心状に配置されている。直胴部１０１ａの中心軸Ｄはサイクロン本体部１０１の中心軸Ａと一致する。以下の説明では、サイクロン本体部の中心軸を便宜上サイクロンの中心軸と呼ぶことがある。
【００６７】
コーン部１０１ｂの下端部には、サイクロン本体部１０１で捕集した固体触媒１０ａを溜め置くダストボックス１０２が接続されている。ダストボックス１０２は、上部が円筒状の直胴部１０２ａ、下部が下方に向けて縮径する円錐状のコーン部１０２ｂとなっている。コーン部１０２ｂの下端部には、ダストボックス１０２に溜まった固体触媒１０ａを排出する排出管１０３が接続されている。排出管１０３は、コーン部１０２ｂから鉛直下方に延びる細長い配管として構成されており、排出管１０３の下端部は、図１に示した粉体層１０の内部に埋設されている。
【００６８】
固体触媒１０ａを含んだ反応ガスＧ２は、ガス流入口１０４からサイクロン本体部１０１の直胴部１０１ａに流入する。反応ガスＧ２は、直胴部１０１ａの接線方向に流入し、旋回流となって直胴部１０１ａおよびコーン部１０１ｂの内部を旋回しながら下降する。固体触媒１０ａは、反応ガスＧ２の旋回に伴う遠心力によって直胴部１０１ａおよびコーン部１０１ｂの内壁に押し付けられ、当該内壁との摩擦によって減速する。摩擦によって減速した固体触媒１０ａは、直胴部１０１ａおよびコーン部１０１ｂの内壁に沿って降下し、コーン部１０１ｂの下端部に接続されたダストボックス１０２に流入する。直胴部１０１ａおよびコーン部１０１ｂの内部を旋回しながら下降した反応ガスＧ２は、コーン部１０１ｂにおいて反転し、コーン部１０１ｂおよび直胴部１０１ａの中心部を上昇する。そして、固体触媒１０ａの一部が除去された反応ガスＧ２が、ガス排出口１０６から排出される。
【００６９】
ダストボックス１０２に溜まった固体触媒１０ａは、ダストボックス１０２の下端部に接続された排出管１０３の内部を降下し、排出管１０３の排出口から反応容器２０の内壁近傍の位置に排出される。反応容器２０の内壁近傍の位置に排出された固体触媒１０ａは、粉体層１０の流動によって、反応容器２０の側壁に設けられた触媒排出口２８に向けて移動し、触媒排出口２８から触媒移送機構６に設けられた触媒移送配管を通じて再生器３に供給される。
【００７０】
本実施形態の反応装置１によれば、次のような効果が得られる。
【００７１】
（１）集塵機２３を構成する複数のサイクロンのうち最も後段側の第３サイクロン１２０の固体触媒の排出口は最も前段側の第１サイクロン１００の固体触媒の排出口よりも反応容器２０の触媒排出口２８までの距離が短い。そのため、粒径が小さく反応器へ長期滞留している触媒活性の小さい固体触媒１０ａを反応容器２０の外部に円滑に排出することができる。
【００７２】
（２）集塵機２３を構成する複数のサイクロンが、反応容器２０の内壁に沿って弧を描くように配置されている。そのため、複数のサイクロンの排出管の位置を反応容器２０の触媒排出口２８に近い位置に配置することができる。これにより、サイクロンで捕集された固体触媒１０ａを反応容器２０の外部に円滑に排出することができる。
【００７３】
（３）反応容器２０の側壁には、複数の触媒排出口２８が、複数の集塵機２３のそれぞれに対応して設けられている。そのため、各集塵機２３で捕集された粒径の小さい固体触媒１０ａを円滑に反応容器２０の外部に排出することができる。
【００７４】
（４）複数の触媒排出口２８は、反応容器２０の中心軸Ａｘを対称軸として、回転対称に配置されている。そのため、複数の集塵機２３で捕集された固体触媒１０ａを概ね偏りなく排出することができる。
【００７５】
［第２実施形態］
図４は、第２実施形態の反応装置に用いられる反応器２００を反応容器２０１の中心軸Ａｘの方向から見た平面図である。本実施形態の反応装置において第１実施形態の反応装置１と異なる点は、反応器２００の構成である。よって、ここでは、反応器２００の構成を中心に説明し、第１実施形態と共通する構成については、詳細な説明を省略する。
【００７６】
反応容器２０１の内部には、第１サイクロン２１０、第２サイクロン２２０および第３サイクロン２３０を１組とする２組のサイクロン式集塵機２０３が反応容器２０１の内壁に沿って設置されている。２つの集塵機２０３（第１集塵機２０３Ａおよび第２集塵機２０３Ｂ）の構成は全く同じである。２つの集塵機２０３は、反応容器２０１の中心軸Ａｘの周りに輪を描くように配置されている。２つの集塵機２０３は、反応容器２０１の中心軸Ａｘを対称軸として、回転対称（２回対称）に配置されている。
【００７７】
第１サイクロン２１０、第２サイクロン２２０および第３サイクロン２３０は、反応容器２０１の内壁に沿って弧を描くように配置されている。第１サイクロン２１０のサイクロン本体部の中心軸をＡ、第２サイクロン２２０のサイクロン本体部の中心軸をＢ、第３サイクロン２３０のサイクロン本体部の中心軸をＣとすると、中心軸Ａと中心軸Ｂとを結ぶ仮想線は、中心軸Ｂと中心軸Ｃとを結ぶ仮想線と鈍角をなして交差している。中心軸Ａと中心軸Ａｘとの距離は、中心軸Ｂ中心軸Ａｘとの距離および中心軸Ｃと中心軸Ａｘとの距離よりも短い。よって、第２サイクロン２２０および第３サイクロン２３０は第１サイクロン２１０よりも反応容器２０１の内壁に近い位置に配置されている。
【００７８】
反応容器２０１の側壁には、使用済みの固体触媒を再生器に向けて排出する触媒排出口２０８（第１触媒排出口２０８Ａ、第２触媒排出口２０８Ｂ）が、第１集塵機２０３Ａおよび第２集塵機２０３Ｂのそれぞれに対応して２つ設けられている。２つの触媒排出口２０８は、それぞれ対応する集塵機２０３を構成する複数のサイクロンのうち最も後段側のサイクロンとの距離が最も前段側のサイクロンとの距離よりも短くなる位置に配置されている。
【００７９】
すなわち、第１集塵機２０３Ａに対応する第1触媒排出口２０８Ａは、第１集塵機２０３Ａの第１サイクロン２１０よりも第１集塵機２０３Ａの第３サイクロン２３０に近い位置に設置されている。第２集塵機２０３Ｂに対応する第２触媒排出口２０８Ｂは、第２集塵機２０３Ｂの第１サイクロン２１０よりも第２集塵機２０３Ｂの第３サイクロン２３０に近い位置に設置されている。これにより、粒径が小さく反応器へ長期滞留している触媒活性の小さい固体触媒を反応容器２０１の外部に円滑に排出することができる。また、触媒流入口２０９が触媒排出口２０８Aと２０８Bの中間に配置されており、再生器で再生された触媒が直ちに触媒排出口２０８から排出されることを防いでいる。本実施形態では、触媒流入口２０９は一箇所であるが、複数箇所設置されていても構わない。
【００８０】
本実施形態の反応装置では、集塵機２０３を構成する複数のサイクロンのうち最も後段側の第３サイクロン２３０の排出管の排出口は最も前段側の第１サイクロン２１０の排出管の排出口よりも、反応容器２０１の中心軸Ａｘの方向から見て、反応容器２０１の触媒排出口２０８までの距離が短い。そのため、第３サイクロン２３０から排出された粒径の小さい固体触媒をより円滑に反応容器２０１の外部に排出することができる。
【００８１】
各集塵機２０３には、それぞれ第１サイクロン２１０に反応ガスＧ２を流入させる筒状のガス流入口２０４が設けられている。ガス流入口２０４は、反応容器２０１の中心軸Ａｘの方向から見て、円形をなすサイクロン本体部２１１の接線方向に延びている。ガス流入口２０４の向きは、当該ガス流入口２０４が形成されたサイクロンと隣接する他のサイクロンと干渉しない向きであることが好ましい。ガス流入口２０４は、例えば、流入側が広く流出側が狭いベルマウス形状を有している。
【００８２】
各集塵機２０３のガス流入口２０４は、複数の集塵機２０３（第１集塵機２０３Ａおよび第２集塵機２０３Ｂ）で囲まれた領域の内側を向くように開口している。これにより、反応ガスＧ２の滞留時間が短くなり、反応ガスＧ２と固体触媒とが速やかに分離される。
【００８３】
本実施形態の反応装置では、反応容器２０１の内部に設置する集塵機２０３の数が第１実施形態の反応装置に比べて少ない。よって、サイクロン１個あたりの大きさは、第１実施形態のものに比べて大きくなるが、サイクロンの大きさがそれほど問題にならなければ、本実施形態の構成も利用可能である。サイクロンの大きさが問題となる場合は、例えば、サイクロンの少なくとも一部を反応器の外部へ配置しても構わない。
【００８４】
［変形形態］
上記実施形態では、反応装置の一例として、固体触媒１０ａと低級アルコールの共存化でシクロヘキサノンオキシムをベックマン転位反応させてε−カプロラクタムを製造する反応装置を説明した。しかし、本発明の反応装置は、これに限らない。本発明は、種々の化学反応を生じさせる反応装置に対して広く適用可能である。
【符号の説明】
【００８５】
１…反応装置、２…反応器、３…再生器、６…触媒移送機構、８…再生触媒移送機構、１０…反応器粉体層（流動層）、１０ａ…固体触媒、１２…再生器粉体層、２０…反応容器、２０ａ…反応容器直胴部、２０ｃ…反応容器コーン部、２１…原料ガス導入部、２２…反応ガス排出部、２３，２３Ａ，２３Ｂ，２３Ｃ，２３Ｄ…集塵機（気固分離装置）、２４…冷却部、２４ａ…除熱管、２５…反応器分散板、２７…再生器分散板、２８，２８Ａ，２８Ｂ，２８Ｃ，２８Ｄ…触媒排出口、２９…触媒流入口、４１…再生ガス導入部、５０…再生容器、５０ａ…再生容器直胴部、５０ｃ…再生容器コーン部、５２…排気ガス排出部、１００…第１サイクロン、１０１…第１サイクロン本体部、１０２…第１サイクロンダストボックス、１０３…第１サイクロン排出管、１０４…第１サイクロンガス流入口、１０４ａ…第１サイクロンガス流入口の開口面、１０６…第１サイクロンガス排出口、１１０…第２サイクロン、１１１…第２サイクロン本体部、１１３…第２サイクロン排出管、１１４…第２サイクロンガス流入口、１１６…第２サイクロンガス排出口、１２０…第３サイクロン、１２１…第３サイクロン本体部、１２３…第３サイクロン排出管、１２４…第３サイクロンガス流入口、１２６…第３サイクロンガス排出口、２００…反応器、２０１…反応容器、２０３，２０３Ａ，２０３Ｂ…集塵機（気固分離装置）、２０４…第1サイクロンガス流入口、２０８，２０８Ａ，２０８Ｂ…触媒排出口、２０９…触媒流入口、２１０…第１サイクロン、２１１…第1サイクロン本体部、２２０…第２サイクロン、２３０…第３サイクロン、Ａｘ…反応容器の中心軸、Ｇ１…原料ガス、Ｇ２…反応ガス、Ｋ１…第1サイクロンの中心軸と反応容器の中心軸とを結ぶ第１仮想線、Ｋ２…第１サイクロンの中心軸を通って第１仮想線と直交する第２仮想線、Ｋ３…第１サイクロンガス流入口の開口面の中心を通り、該ガス流入口の外側に向かって該ガス流入口の延在方向と平行に延びる第３仮想線、Ａ…第１サイクロンの中心軸、Ｂ…第２サイクロンの中心軸、Ｃ…第３サイクロンの中心軸、Ｄ…サイクロン本体部の直胴部の中心軸、Ｈ１…サイクロン本体部入口開口部、Ｈ２…サイクロン本体部出口開口部
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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