(57)【要約】【課題】緑茶葉に含まれる非重合体カテキン類を収率良く回収しながら、カフェイン等の夾雑物を低減した緑茶抽出物を工業的に有利に製造する方法を提供すること。【解決手段】生茶葉を乾燥する工程Ａと、工程Ａで得られた乾燥茶葉を水にて抽出し、抽出液を分離して抽出残渣を得る工程Ｂと、工程Ｂの抽出残渣を水にて抽出する工程Ｃを含む緑茶抽出物の製造方法。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
生茶葉を乾燥する工程Ａと、
工程Ａで得られた乾燥茶葉を水にて抽出し、抽出液を分離して抽出残渣を得る工程Ｂと、
工程Ｂの抽出残渣を水にて抽出する工程Ｃ
を含む緑茶抽出物の製造方法。
【請求項２】
工程Ｂで使用する水の温度が７０〜１００℃である、請求項１記載の製造方法。
【請求項３】
工程Ｃで使用する水の温度が７０〜１００℃である、請求項１又は２記載の製造方法。
【請求項４】
工程Ｂにおける抽出時間が３０秒から１０分である、請求項１〜３のいずれか１項に記載の製造方法。
【請求項５】
工程Ｃにおける抽出時間が２０〜７０分である、請求項１〜４のいずれか１項に記載の製造方法。
【請求項６】
工程Ａにおいて、生茶葉をマイクロ波照射により乾燥する、請求項１〜５のいずれか１項に記載の製造方法。
【請求項７】
工程Ｂにおいて、水と茶葉固形分との質量比（水／茶葉固形分）が２０〜２００となる量の水にて抽出する、請求項１〜６のいずれか１項に記載の製造方法。
【請求項８】
工程Ｃにおいて、水と茶葉固形分との質量比（水／茶葉固形分）が２０〜２００となる量の水にて抽出する、請求項１〜７のいずれか１項に記載の製造方法。
【請求項９】
工程Ｂにおける抽出をバッチ抽出により行う、請求項１〜８のいずれか１項に記載の製造方法。
【請求項１０】
工程Ｃにおける抽出をバッチ抽出により行う、請求項１〜９のいずれか１項に記載の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、緑茶抽出物の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
非重合体カテキン類の効果として、コレステロール上昇抑制作用やアミラーゼ活性阻害作用などが報告されている。このような生理効果を発現させるためには、多量の非重合体カテキン類を摂取することが有利である。
【０００３】
非重合体カテキン類は緑茶葉に豊富に含まれているが、緑茶葉から緑茶抽出物を製造する際に非重合体カテキン類とともに、夾雑物であるカフェインや非重合体カテキン類以外のポリフェノール類も抽出されてしまう。そこで、緑茶抽出物からカフェイン等の夾雑物を取り除く技術として、緑茶抽出物をクロロホルム等の溶媒で抽出する方法（特許文献１）、緑茶抽出物を活性白土又は酸性白土に接触させる方法（特許文献２）、緑茶抽出物を合成吸着剤に接触させる方法（特許文献３）等が提案されている。
【０００４】
一方、緑茶葉に含まれるカフェインを低減する技術として、生茶葉を所定温度の熱水中に所定時間浸漬し、次いで所定温度の冷却水に浸漬し、そして付着水を除去する方法（特許文献４）、生茶葉に所定量の熱水を所定の圧力下にて吹き付ける方法（特許文献５〜６）等が提案されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開昭５９−２１９３８４号公報
【特許文献２】特開平６―１４２４０５号公報
【特許文献３】特開平８―１０９１７８号公報
【特許文献４】特開平７−１３５９０２号公報
【特許文献５】特開２００６―２９６３５５号公報
【特許文献６】特開２００７―６０９５７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかしながら、前述の従来技術には、次のような課題がある。すなわち、特許文献１〜３に記載の方法は、カフェイン等の夾雑物の除去に有効であるが、非重合体カテキン類も同時に除去されるため、非重合体カテキン類の回収率が低下するという課題がある。また、茶葉から緑茶抽出物を得てそれを精製する方法であるため、工業的規模で製造する際には操作が煩雑となる。一方、特許文献４〜６に記載の方法は、茶葉から直接カフェインを除去できる点で工業的に有利であるが、処理後の茶葉からの非重合体カテキン類の回収率が低いという課題がある。
したがって、本発明の課題は、緑茶葉に含まれる非重合体カテキン類を収率良く回収しながら、カフェイン等の夾雑物を低減した緑茶抽出物を工業的に有利に製造する方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
生茶葉は摘採直後から発酵が進んで痛みやすいため、緑茶抽出物の製造には、摘採後の生茶葉に蒸熱、粗揉、揉捻、中揉、精揉及び乾燥の各工程を施した荒茶が一般に使用されている。本発明者らは、荒茶を用いて茶葉中に含まれる成分の抽出挙動を詳細に検討した。その結果、荒茶からは非重合体カテキン類とカフェイン等の夾雑物が同様な抽出速度で抽出されるが、前述の各工程により生茶葉から荒茶へ製造される過程で、各成分の抽出速度が変化するとの知見を得た。そして、更に詳細に検討を進めたところ、生茶葉を乾燥することで、非重合体カテキン類の抽出速度がカフェインよりも遅く、かつ非重合体カテキン類以外のポリフェノール類よりも速くなることを見出した。
【０００８】
すなわち、本発明は、生茶葉を乾燥する工程Ａと、
工程Ａで得られた乾燥茶葉を水にて抽出し、抽出液を分離して抽出残渣を得る工程Ｂと、
工程Ｂの抽出残渣を水にて抽出する工程Ｃ
を含む緑茶抽出物の製造方法を提供することにある。
【発明の効果】
【０００９】
本発明によれば、緑茶葉に含まれる非重合体カテキン類を収率良く回収しながら、カフェイン等の夾雑物を低減した緑茶抽出物を工業的に有利に製造することができる。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
本発明の緑茶抽出物の製造方法は、工程Ａ、Ｂ及びＣを含むものである。以下、各工程について詳細に説明する。
【００１１】
（工程Ａ）
工程Ａは、生茶葉を乾燥する工程である。これにより、生茶葉中の水分が除去されるとともに、発酵の進行を抑制することができる。
ここで、本明細書において「生茶葉」とは、摘採後、蒸熱処理前の茶葉、又は摘採後、蒸熱処理前に冷蔵若しくは冷凍保存した茶葉をいい、発酵抑制の観点から、生茶葉として、摘採後２４時間以内のものを使用するか、又は摘採後２４時間以内に冷蔵若しくは冷凍保存したものを使用することが好ましい。
生茶葉には、生の茶葉のみならず、茎も使用することができる。これらは単独で又は併用することもできる。原料茶葉である生茶葉としては、一般に栽培されている茶品種であれば特に限定されないが、例えば、べにふうき、べにほまれ、べにふじ、べにひかり、やぶきた、あさつゆ、やまとみどり、まきのはらわせ、かなやみどり、やえほ、するがわせ、ゆたかみどり、おくむさし、おくみどり、おおいわせ、おくひかり、めいりょく、さみどり、こまかげ、やまなみ、みねかおり、はつもみじ、やまかい、からべに等を挙げることができる。茶葉の採取時期は、一番茶、二番茶、三番茶及び四番茶のいずれでもよい。また、摘採方法としては、二葉摘み、三葉摘み、普通摘み等を挙げることができるが、これらに限定されない。
【００１２】
また、本発明で使用する生茶葉は、摘採後、裁断又は粉砕処理を施したものを使用してもよいが、摘採した状態の茶葉（フルリーフ）を使用することが好ましい。このような茶葉を使用することで、次工程における非重合体カテキン類の抽出を抑制することができる。ここで、本明細書において「非重合体カテキン類」とは、カテキン、ガロカテキン、カテキンガレート及びガロカテキンガレート等の非エピ体カテキン類と、エピカテキン、エピガロカテキン、エピカテキンガレート及びエピガロカテキンガレート等のエピ体カテキン類を併せての総称であり、非重合体カテキン類の濃度は、上記８種の合計量に基づいて定義される。
【００１３】
本工程においては生茶葉を乾燥して乾燥茶葉を得るが、本明細書において「乾燥茶葉」とは、茶葉中の水分含量が１０質量％以下の茶葉をいう。なお、茶葉中の水分含量の下限値は特に限定されないが、製造効率の観点から、５質量％、好ましくは３質量％である。
【００１４】
乾燥方法としてはコンベア式や回転式等の乾燥機を用いた一般的な乾燥方法を採用することができるが、次工程における非重合体カテキン類の抽出抑制の観点から、茶葉組織を破壊することなく乾燥する方法が好ましく採用される。具体的には、マイクロ波加熱装置やてん茶炉を用いる方法、赤外熱で乾燥させる方法、ファンを用いて茶葉を吹き上げて乾燥させる方法、減圧乾燥や凍結乾燥する方法等を挙げることができる。これら乾燥は、バッチ式でもよいが、ベルトコンベア等の搬送路により循環させて行ってもよい。中でも、マイクロ波照射による乾燥が好ましく、マイクロ波加熱装置として、例えば、市販の電子レンジを使用することもできる。
マイクロ波の照射条件は、適宜設定することが可能であるが、例えば、周波数２４５０ＭＨｚのマイクロ波を、出力５００〜７００Ｗで１〜５分、好ましくは２〜３分照射すればよい。なお、生茶葉の乾燥が不十分である場合には、更に同出力で３０秒〜２分程度照射することも可能である。
【００１５】
（工程Ｂ）
工程Ａで得られた乾燥茶葉を水にて抽出し、抽出液を分離して残渣を得る工程である。これにより、非重合体カテキン類の抽出を抑制しながら、カフェイン等の夾雑物を選択的に除去することができる。
抽出方法としては、バッチ抽出が好ましい。バッチ抽出においては、ニーダー等による攪拌抽出も可能であるが、茶葉組織の破壊を防止し非重合体カテキン類の抽出抑制の観点から、静置して抽出する方法が好ましく採用される。
【００１６】
抽出に使用する水の温度は、夾雑物の効率的除去の観点から、好ましくは７０〜１００℃、より好ましくは８０〜９８℃、更に好ましくは８５〜９５℃である。また、水として、水道水、蒸留水、イオン交換水等を使用することができるが、中でも味の面から、イオン交換水が好ましい。
抽出に使用する水の量は、水と茶葉固形分との質量比（水／茶葉固形分＝浴比）として、好ましくは２０〜２００、より好ましくは５０〜１５０、更に好ましくは７０〜１２０である。ここで、本明細書において「茶葉固形分」とは、乾燥茶葉を１０５℃の電気恒温乾燥機で３時間乾燥した残分をいう。
また、抽出時間は抽出方法やスケール等により一様ではなく適宜設定可能であるが、例えば、カフェインの選択的除去の観点から、３０秒以上が好ましく、１分以上が好ましく、３分以上がより好ましい。また、非重合体カテキン類の抽出抑制の観点から、１０分以下が好ましく、７分以下がより好ましく、５分以下が更に好ましい。カフェインの選択的除去及び非重合体カテキン類の抽出抑制の両方の観点から、かかる抽出時間の範囲としては、３０秒から１０分、更に１〜７分、更に３〜５分が好ましい。
【００１７】
抽出後、抽出残渣である茶殻と抽出液とを分離し、抽出残渣を回収する。
【００１８】
（工程Ｃ）
工程Ｃは、工程Ｂの抽出残渣を水にて抽出する工程である。これにより、茶葉に含まれる非重合体カテキン類以外のポリフェノール類の抽出を抑制しながら、非重合体カテキン類を高収率で回収することができる。
抽出方法としては、工程Ｂと同様にバッチ抽出が好ましく、バッチ抽出の際には攪拌することも可能である。
【００１９】
抽出に使用する水の温度は、非重合体カテキン類の回収率向上の観点から、好ましくは７０〜１００℃、より好ましくは８０〜９８℃、更に好ましくは８５〜９５℃である。また、水として、工程Ｂと同様のものを適宜選択して使用することができるが、味の面から、イオン交換水が好ましい。
抽出に使用する水の量は、前述した水と茶葉固形分との質量比（水／茶葉固形分＝浴比）として、好ましくは２０〜２００、より好ましくは５０〜１５０、更に好ましくは７０〜１２０である。
また、抽出時間は抽出方法やスケール等により一様ではなく適宜設定可能であるが、例えば、バッチ抽出の場合、非重合体カテキン類の回収率向上の観点から、２０分以上が好ましく、２５分以上がより好ましく、３０分以上が更に好ましい。また、非重合体カテキン類以外のポリフェノール類の抽出抑制の観点から、７０分以下が好ましく、６０分以下がより好ましく、５０分以下が更に好ましい。非重合体カテキン類の回収率向上及び非重合体カテキン類以外のポリフェノール類の抽出抑制の両方の観点から、かかる抽出時間の範囲としては、２０〜７０分、更に２５〜６０分、更に３０〜５０分が好ましい。
【００２０】
抽出後、抽出残渣と抽出液とを分離し、抽出液を回収する。このようにして、本発明に係る緑茶抽出物を製造することができる。緑茶抽出物の形態としては、例えば、液体、粉体等を挙げることができる。なお、粉体は、噴霧乾燥や凍結乾燥等の公知の方法により製造することが可能である。
【００２１】
本発明の製造方法によれば、生茶葉から９０％以上という高収率で非重合体カテキン類を回収することが可能である。ここで、本明細書において「非重合体カテキン類の回収率」とは、水と茶葉固形分との質量比（水／茶葉固形分＝浴比）が９０に設定した９０℃のイオン交換水中に、生茶葉を５０分間浸漬して得られた抽出液中の非重合体カテキン類の含有量を基準とする。
【００２２】
また、得られた緑茶抽出物は、下記の特性（ｉ）及び（ii）を具備することができる。
（ｉ）固形分中の非重合体カテキン類の含有量は、通常３０〜６０質量％、好ましくは３３〜５５質量％、更に好ましくは３５〜５０質量％である。ここで、「固形分」とは、緑茶抽出物を１０５℃の電気恒温乾燥機で３時間乾燥して揮発物質を除いた残分をいう。
（ii）（Ｂ）カフェインと（Ａ）非重合体カテキン類との質量比[（Ｂ）／（Ａ）]は、通常０〜０．１８、好ましくは０．００１〜０．１５、更に好ましくは０．００５〜０．１である。
【００２３】
上述した実施形態に関し、本発明は以下の製造方法を開示する。
＜１＞
生茶葉を乾燥する工程Ａと、
工程Ａで得られた乾燥茶葉を水にて抽出し、抽出液を分離して抽出残渣を得る工程Ｂと、
工程Ｂの抽出残渣を水にて抽出する工程Ｃ
を含む緑茶抽出物の製造方法。
＜２＞
工程Ｂで使用する水の温度が７０〜１００℃、好ましくは８０〜９８℃、より好ましくは８５〜９５℃である、前記＜１＞に記載の製造方法。
＜３＞
工程Ｃで使用する水の温度が７０〜１００℃、好ましくは８０〜９８℃、より好ましくは８５〜９５℃である、前記＜１＞又は＜２＞に記載の製造方法。
＜４＞
工程Ｂにおける抽出時間が３０秒以上、好ましくは1分以上、より好ましくは３分以上である、前記＜１＞〜＜３＞のいずれか一に記載の製造方法。
＜５＞
工程Ｂにおける抽出時間が１０分以下、好ましくは７分以下、より好ましくは５分以下である、前記＜１＞〜＜４＞のいずれか一に記載の製造方法。
＜６＞
工程Ｂにおける抽出時間が３０秒から１０分、更に１〜７分、更に３〜５分である、前記＜１＞〜＜３＞のいずれか一に記載の製造方法。
＜７＞
工程Ｃにおける抽出時間が２０分以上、好ましくは２５分以上、より好ましくは３０分以上である、前記＜１＞〜＜６＞のいずれか一に記載の製造方法。
＜８＞
工程Ｃにおける抽出時間が７０分以下、好ましくは６０分以下、より好ましくは５０分以下である、前記＜１＞〜＜７＞のいずれか一に記載の製造方法。
＜９＞
工程Ｃにおける抽出時間が２０〜７０分、好ましくは２５〜６０分、より好ましくは３０〜５０分である、前記＜１＞〜＜６＞のいずれか一に記載の製造方法。
＜１０＞
工程Ａにおいて、生茶葉を乾燥する方法が、マイクロ波照射により乾燥する方法、てん茶炉を用いて乾燥する方法、赤外熱で乾燥させる方法、ファンを用いて茶葉を吹き上げて乾燥させる方法、減圧乾燥する方法及び凍結乾燥する方法から選ばれる１種又は２種以上の方法であり、好ましくはマイクロ波照射により乾燥する方法である、前記＜１＞〜＜９＞のいずれか一に記載の製造方法。
＜１１＞
工程Ａにおいて、生茶葉を、茶葉中の水分含量が１０質量％以下、好ましくは５質量％以下、より好ましくは３質量％以下まで乾燥させる、前記＜１＞〜＜１０＞のいずれか一に記載の製造方法。
＜１２＞
工程Ｂにおいて、水と茶葉固形分との質量比（水／茶葉固形分）が２０〜２００、好ましくは５０〜１５０、より好ましくは７０〜１２０となる量の水にて抽出する、前記＜１＞〜＜１１＞のいずれか一に記載の製造方法。
＜１３＞
工程Ｃにおいて、水と茶葉固形分との質量比（水／茶葉固形分）が２０〜２００、好ましくは５０〜１５０、より好ましくは７０〜１２０となる量の水にて抽出する、前記＜１＞〜＜１２＞のいずれか一に記載の製造方法。
＜１４＞
工程Ｂにおける抽出をバッチ抽出により行う、前記＜１＞〜＜１３＞のいずれか一に記載の製造方法。
＜１５＞
工程Ｃにおける抽出をバッチ抽出により行う、前記＜１＞〜＜１４＞のいずれか一に記載の製造方法。
＜１６＞
生茶葉として、摘採した状態の茶葉（フルリーフ）を使用する、前記＜１＞〜＜１５＞のいずれか一に記載の製造方法。
【実施例】
【００２４】
非重合体カテキン類及びカフェインの測定
純水で希釈した試料を、島津製作所製、高速液体クロマトグラフ（型式ＳＣＬ−１０ＡＶＰ）を用い、オクタデシル基導入液体クロマトグラフ用パックドカラム Ｌ−カラムＴＭ ＯＤＳ（４．６ｍｍφ×２５０ｍｍ：財団法人 化学物質評価研究機構製）を装着し、カラム温度３５℃でグラジエント法により測定した。移動相Ａ液は酢酸を０．１ｍｏｌ／Ｌ含有の蒸留水溶液、Ｂ液は酢酸を０．１ｍｏｌ／Ｌ含有のアセトニトリル溶液とし、試料注入量は１０μＬ、ＵＶ検出器波長は２８０ｎｍの条件で行った。
【００２５】
以下の実施例において使用した生茶葉は、機械刈りで、三〜四葉までを摘採した国産のべにふうきである。
【００２６】
実施例１
（１）工程Ａ
フルリーフの生茶葉を、電子レンジ（パナソニック社製）により水分を蒸発させた。マイクロ波の照射条件は、周波数２４５０ＭＨｚ、出力５００Ｗ、照射時間２１０秒であった。なお、本工程は、生茶葉の発酵が進まないように、摘採後２４時間以内に行った。
（２）工程Ｂ
乾燥茶葉を、９０℃のイオン交換水に１分間浸漬し、その後金網によりろ過して緑茶抽出液を廃棄した。イオン交換水の使用量は、水／茶葉固形分の質量比として、１１０であった。
（３）工程Ｃ
抽出残渣を、９０℃のイオン交換水に４０分間浸漬し、金網によりろ過して緑茶抽出物を得た。イオン交換水の使用量は、水／茶葉固形分の質量比として、１１０であった。次いで、得られた緑茶抽出物について分析を行った。その結果を表１に示す。
【００２７】
実施例２〜７
工程Ｂ及びＣを表１に示す条件に変更したこと以外は、実施例１と同様の操作により緑茶抽出物を得た。次いで、得られた緑茶抽出物について分析を行った。その結果を表１に示す。
【００２８】
比較例１
実施例１の工程Ａと同様の操作により得られた乾燥茶葉５．０ｇを、９０℃のイオン交換水に３０分間浸漬し、金網によりろ過して緑茶抽出物を得た。イオン交換水の使用量は、水／茶葉固形分の質量比として、１１０であった。次いで、得られた緑茶抽出物について分析を行った。その結果を表１に示す。
【００２９】
比較例２〜３
浸漬時間を表１に示す条件に変更したこと以外は、比較例１と同様の操作により緑茶抽出物を得た。次いで、得られた緑茶抽出物について分析を行った。その結果を表１に示す。
【００３０】
比較例４
（１）荒茶の準備
フルリーフの生茶葉を、荒茶製造工程（蒸熱、粗揉、揉捻、中揉、精揉及び乾燥）に供した。なお、本工程は、生茶葉の発酵が進まないように、摘採後２４時間以内に行った。
（２）抽出
得られた荒茶を用い、これを表１に示す条件にて工程Ｃに供して緑茶抽出物を得た。次いで、得られた緑茶抽出物について分析を行った。その結果を表１に示す。
【００３１】
比較例５
比較例４と同様の操作により得られた荒茶を用い、これを表１に示す条件にて工程Ｃに供して緑茶抽出物を得た。次いで、得られた緑茶抽出物について分析を行った。その結果を表１に示す。
【００３２】
比較例６
比較例４と同様の操作により得られた荒茶を用い、これを表１に示す条件にて工程Ｂ及びＣに供して緑茶抽出物を得た。次いで、得られた緑茶抽出物について分析を行った。その結果を表１に示す。
【００３３】
比較例７
比較例４と同様の操作により得られた荒茶を用い、これを表１に示す条件に工程Ｂ及びＣに供して緑茶抽出物を得た。次いで、得られた緑茶抽出物について分析を行った。その結果を表１に示す。
【００３４】
比較例８
フルリーフの生茶葉を用い、これを表１に示す条件にて工程Ｃに供して緑茶抽出物を得た。次いで、得られた緑茶抽出物について分析を行った。その結果を表１に示す。
【００３５】
比較例９
フルリーフの生茶葉を用い、これを表１に示す条件にて工程Ｃに供して緑茶抽出物を得た。次いで、得られた緑茶抽出物について分析を行った。その結果を表１に示す。
【００３６】
比較例１０
フルリーフの生茶葉を用い、これを表１に示す条件にて工程Ｂ及びＣに供して緑茶抽出物を得た。次いで、得られた緑茶抽出物について分析を行った。その結果を表１に示す。
【００３７】
比較例１１
フルリーフの生茶葉を用い、これを表１に示す条件にて工程Ｂ及びＣに供して緑茶抽出物を得た。次いで、得られた緑茶抽出物について分析を行った。その結果を表１に示す。
【００３８】
【表１】
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【００３９】
表１から、本願発明に係る工程Ａ、Ｂ及びＣに供することにより、非重合体カテキン類を９０％以上という高収率で回収しながら、緑茶葉に含まれるカフェインを半分以下に低減した緑茶抽出物が得られることが確認された。このような緑茶抽出物は、一般に流通している荒茶や生茶葉からは得られないことも確認された。