(57)【要約】【課題】  往復式プランジャポンプにおいて、ポンプ内に混入した気体を抜けやすくするポンプを提供すること。【解決手段】  往復式プランジャポンプを、ポンプ室およびプランジャの組み合わせを直列に二組連結した直列二連プランジャポンプとし、前記ポンプに備える制御手段を、上流側に設けたポンプ室の体積変化と下流側に設けたポンプ室の体積変化とが逆方向となるよう、二つのプランジャを往復運動させる信号を前記駆動手段に送る手段とし、かつ前記信号が少なくとも、上流側に設けたポンプ室の体積変化速度に対する下流側に設けたポンプ室の体積変化速度の比率をほぼ０．５倍とするよう制御する信号と、前記体積変化速度の比率を前記比率より大とする信号と、を含むことで前記課題を解決する。【選択図】  図４
2013119800.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
第一のプランジャの往復運動により作動する第一のポンプ室と、
第二のプランジャの往復運動により作動する第二のポンプ室と、
第一のポンプ室の液吸引口側に設ける第一の逆止弁と、
第一のポンプ室の液吐出口側に設ける第二の逆止弁と、
第一のポンプ室の液吐出口側と第二のポンプ室の液吸引口側とを連通させる流路と、
第一および第二のプランジャを往復運動させる駆動手段と、
第一のポンプ室の体積変化と第二のポンプ室の体積変化とが逆方向となるよう、第一のプランジャおよび第二のプランジャを往復運動させる制御信号を駆動手段に送る制御手段と、
を備えた、各プランジャの往復運動により、第一のポンプ室の液吸引口側から第二のポンプ室の液吐出口側への連続送液を行なう、直列二連プランジャポンプであって、
制御手段が駆動手段に送る制御信号が少なくとも、第一のポンプ室の体積変化速度に対する第二のポンプ室の体積変化速度の比率をほぼ０．５倍とするよう制御する信号と、前記体積変化速度の比率を前記比率より大とする信号とを含む、
前記プランジャポンプ。
【請求項２】
前記制御手段が、
定常運転時は、第一のポンプ室の体積変化速度に対する第二のポンプ室の体積変化速度の比率をほぼ０．５倍となるよう制御する信号を前記駆動手段に送り、
吐出圧力が所定の圧力に達するまでの間またはポンプ室もしくは逆止弁に気体が混入した時は、前記体積変化速度の比率を前記比率より大とするよう制御する信号を前記駆動手段に送る手段である、
請求項１に記載のプランジャポンプ。
【請求項３】
前記駆動手段が、第一の偏芯カムおよび第一の駆動部と、第二の偏芯カムおよび第二の駆動部と、を設けた手段であり、かつ
第一の駆動部により第一の偏芯カムが運動することで第一のプランジャが第一のポンプ室内の液体を吐出する側に運動する場合は、第二の駆動部により第二の偏芯カムが運動することで第二のプランジャが第二のポンプ室内に液体を吸引する側に運動し、
第一の駆動部により第一の偏芯カムが運動することで第一のプランジャが第一のポンプ室内に液体を吸引する側に運動する場合は、第二の駆動部により第二の偏芯カムが運動することで第二のプランジャが第二のポンプ室内の液体を吐出する側に運動する手段である、
請求項１または２に記載のプランジャポンプ。
【請求項４】
前記駆動手段が、第一の送りねじおよび第一の駆動部と、第二の送りねじおよび第二の駆動部と、を設けた手段であり、かつ
第一の駆動部により第一の送りねじが運動することで第一のプランジャが第一のポンプ室内の液体を吐出する側に運動する場合は、第二の駆動部により第二の送りねじが運動することで第二のプランジャが第二のポンプ室内に液体を吸引する側に運動し、
第一の駆動部により第一の送りねじが運動することで第一のプランジャが第一のポンプ室内に液体を吸引する側に運動する場合は、第二の駆動部により第二の送りねじが運動することで第二のプランジャが第二のポンプ室内の液体を吐出する側に運動する手段である、請求項１または２に記載のプランジャポンプ。
【請求項５】
前記駆動手段が、偏芯カムと、二段偏芯カムと、前記二つのカムを同時に駆動させる駆動部と、を設けた手段であり、
第一のプランジャが偏芯カムの運動により第一のポンプ室内の液体を吐出する側に運動する場合は、第二のプランジャが二段偏芯カムの運動により第二のポンプ室内に液体を吸引する側に運動し、
第一のプランジャが偏芯カムの運動により第一のポンプ室内に液体を吸引する側に運動する場合は、第二のプランジャが二段偏芯カムの運動により第二のポンプ室内の液体を吐出する側に運動し、
かつ前記二段偏芯カムの使用角度領域を変化させることで、第二のプランジャの往復運動量を変化させる、請求項１または２に記載のプランジャポンプ。
【請求項６】
第二のポンプ室の液吐出口側に第三の逆止弁をさらに備えた、請求項１から５のいずれかに記載のプランジャポンプ。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、液体クロマトグラフ装置等に備える、液体を送液するためのプランジャポンプに関する。
【背景技術】
【０００２】
液体クロマトグラフ装置では、溶離液を高圧で送液することを目的に、
プランジャの往復運動により作動するポンプ室と、
プランジャの往復運動による液体の流れを一定方向に制御するための逆止弁と、
前記プランジャを往復運動させる駆動手段と、
を備えた往復式プランジャポンプが用いられている。
【０００３】
往復式プランジャポンプでは、プランジャを引き出すことでポンプ室内に液体が吸引され、プランジャを押し出すことでポンプ室内の液体が吐出される。これにより間欠的に液体の送液を行なう。往復式プランジャポンプの下流（吐出側）にブルドン管等の圧力ダンパーを設けることで、間欠的な吐出動作による圧力変動を減少させることができる。しかしながら、プランジャの往復運動周期が長い場合は、圧力ダンパーにより圧力変動を減少させるのは困難であった。
【０００４】
圧力変動を減少させる方法の一つとして、ポンプ室内に液体を吸引する時間を短くし、ポンプ室内の液体を吐出する時間を長くする一方、プランジャによる往復運動はほぼ一定速度とする、クイックリターン型ポンプがあげられる。当該ポンプは吐出時の圧力変動を小さくすることができるが、短時間で液体を吸引するため、吸引側配管内の圧力が低下し、気泡が発生しやすい欠点があった。
【０００５】
圧力変動を減少させる別の方法として、二台の往復式プランジャポンプを並列に接続し、かつ各プランジャポンプによるプランジャの往復運動を互いに逆位相とした並列二連プランジャポンプを用いる方法がある。また圧力変動を減少させるさらに別の方法として、第一のプランジャポンプと第二のプランジャポンプとを第一のプランジャポンプが上流側となるよう直列に接続し、第一のプランジャポンプに備えたプランジャのストロークを第二のプランジャポンプに備えたプランジャのストロークよりも大きくし、各プランジャポンプによる往復運動を互いに逆位相とした、直列二連プランジャポンプを用いる方法がある（特許文献１）。なお直列二連プランジャポンプでは、第二のプランジャポンプの吐出口側逆止弁は不要である。直列二連プランジャポンプでは、第二のプランジャポンプに備えたプランジャの往復運動によって生じる容積変化により、第一のプランジャポンプ側の流量変動を打ち消すため、流量変動や圧力変動を減少させることができる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２０００−１０４６５９号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
往復式プランジャポンプを用いて溶離液を送液する際、空気が混入した状態で溶離液を吸引してしまうと、流量や圧力が一時的に変動するだけでなく、混入した空気が逆止弁に引っかかると、逆止弁の動作を阻害するため、送液不良にいたる場合もある。そのため、ポンプ室内や逆止弁が空の状態からポンプを起動させる場合、注射器等をポンプの吐出側に接続し、液体を液体容器からポンプ室内や逆止弁に吸引することでポンプから空気を抜く操作を行なう。しかしながら、当該操作では空気が抜けにくいという問題があった。特に溶離液送液用ポンプとして、並列二連プランジャポンプを用いた場合は、流路が並列に分かれているため、一方のポンプから空気が抜けても他方のポンプに空気が残ることがあった。また、プランジャ径やストローク長を小さくすることで一周期あたりの吐出液体量を小さくした、微小流量を送液するための往復式プランジャポンプでは、混入した空気の除去は極めて困難であった。
【０００８】
そこで本発明は、往復式プランジャポンプにおいて、ポンプ内に混入した気体を抜けやすくするポンプを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
上記課題を鑑みてなされた本発明は、以下の発明を包含する。
【００１０】
本発明の第一の態様は、
第一のプランジャの往復運動により作動する第一のポンプ室と、
第二のプランジャの往復運動により作動する第二のポンプ室と、
第一のポンプ室の液吸引口側に設ける第一の逆止弁と、
第一のポンプ室の液吐出口側に設ける第二の逆止弁と、
第一のポンプ室の液吐出口側と第二のポンプ室の液吸引口側とを連通させる流路と、
第一および第二のプランジャを往復運動させる駆動手段と、
第一のポンプ室の体積変化と第二のポンプ室の体積変化とが逆方向となるよう、第一のプランジャおよび第二のプランジャを往復運動させる制御信号を駆動手段に送る制御手段と、
を備えた、各プランジャの往復運動により、第一のポンプ室の液吸引口側から第二のポンプ室の液吐出口側への連続送液を行なう、直列二連プランジャポンプであって、
制御手段が駆動手段に送る制御信号が少なくとも、第一のポンプ室の体積変化速度に対する第二のポンプ室の体積変化速度の比率をほぼ０．５倍とするよう制御する信号と、前記体積変化速度の比率を前記比率より大とする信号とを含む、
前記プランジャポンプである。
【００１１】
また本発明の第二の態様は、
前記制御手段が、
定常運転時は、第一のポンプ室の体積変化速度に対する第二のポンプ室の体積変化速度の比率をほぼ０．５倍となるよう制御する信号を前記駆動手段に送り、
吐出圧力が所定の圧力に達するまでの間またはポンプ室もしくは逆止弁に気体が混入した時は、前記体積変化速度の比率を前記比率より大とするよう制御する信号を前記駆動手段に送る手段である、
前記第一の態様に記載のプランジャポンプである。
【００１２】
また本発明の第三の態様は、
前記駆動手段が、第一の偏芯カムおよび第一の駆動部と、第二の偏芯カムおよび第二の駆動部と、を設けた手段であり、かつ
第一の駆動部により第一の偏芯カムが運動することで第一のプランジャが第一のポンプ室内の液体を吐出する側に運動する場合は、第二の駆動部により第二の偏芯カムが運動することで第二のプランジャが第二のポンプ室内に液体を吸引する側に運動し、
第一の駆動部により第一の偏芯カムが運動することで第一のプランジャが第一のポンプ室内に液体を吸引する側に運動する場合は、第二の駆動部により第二の偏芯カムが運動することで第二のプランジャが第二のポンプ室内の液体を吐出する側に運動する手段である、
前記第一または第二の態様に記載のプランジャポンプである。
【００１３】
また本発明の第四の態様は、
前記駆動手段が、第一の送りねじおよび第一の駆動部と、第二の送りねじおよび第二の駆動部と、を設けた手段であり、かつ
第一の駆動部により第一の送りねじが運動することで第一のプランジャが第一のポンプ室内の液体を吐出する側に運動する場合は、第二の駆動部により第二の送りねじが運動することで第二のプランジャが第二のポンプ室内に液体を吸引する側に運動し、
第一の駆動部により第一の送りねじが運動することで第一のプランジャが第一のポンプ室内に液体を吸引する側に運動する場合は、第二の駆動部により第二の送りねじが運動することで第二のプランジャが第二のポンプ室内の液体を吐出する側に運動する手段である、
前記第一または第二の態様に記載のプランジャポンプである。
【００１４】
また本発明の第五の態様は、
前記駆動手段が、偏芯カムと、二段偏芯カムと、前記二つのカムを同時に駆動させる駆動部と、を設けた手段であり、
第一のプランジャが偏芯カムの運動により第一のポンプ室内の液体を吐出する側に運動する場合は、第二のプランジャが二段偏芯カムの運動により第二のポンプ室内に液体を吸引する側に運動し、
第一のプランジャが偏芯カムの運動により第一のポンプ室内に液体を吸引する側に運動する場合は、第二のプランジャが二段偏芯カムの運動により第二のポンプ室内の液体を吐出する側に運動し、
かつ前記二段偏芯カムの使用角度領域を変化させることで、第二のプランジャの往復運動量を変化させる、前記第一または第二の態様に記載のプランジャポンプである。
【００１５】
また本発明の第六の態様は、第二のポンプ室の液吐出口側に第三の逆止弁をさらに備えた、前記第一から第五の態様のいずれかに記載のプランジャポンプである。
【００１６】
以下、本発明を詳細に説明する。
【００１７】
本発明のプランジャポンプは、制御手段により、少なくとも
第一のポンプ室の体積変化速度に対する第二のポンプ室の体積変化速度の比率をほぼ０．５倍とするよう第一および第二のプランジャを運動させるモード（以下、第一のモード）と、
前記体積変化速度の比率を前記第一のモードの比率より大とするよう第一および第二のプランジャを運動させるモード（以下、第二のモード）と、
を切り替え可能なポンプである。本明細書において「ほぼ０．５倍」とは正確に０．５倍とする必要はないという意味であり、具体的には０．４倍から０．６倍までの範囲であればよく、好ましくは０．４５倍から０．５５倍までの範囲である。また第二のモードにおける、第一のポンプ室の体積変化速度に対する第二のポンプ室の体積変化速度の比率は、第一のモードでの比率に依存し、例えば、第一のモードが０．５倍とした場合は０．５倍より大となり、第一のモードが０．４５倍とした場合は０．４５倍より大となり、第一のモードが０．５５倍とした場合は０．５５倍より大となる。
【００１８】
本発明のプランジャポンプにおいて、第一および第二のプランジャの往復運動により各ポンプ室から１周期あたり吐出される液体の量は、第一および第二のプランジャの断面積が等しい場合はストローク長に比例し、第一および第二のプランジャの断面積が互いに異なる場合は断面積とストローク長との積に比例する。具体的には、本発明のプランジャポンプにおいて、定常運転時は、圧力変動を減少させるため第一のモードとするが、その場合、例えば、第一のプランジャの径と第二のプランジャの径との比を１．４１４：１とし、ストローク長およびプランジャによる往復運動速度を互いに等しくすることで第一のモードとすることができる。一方、吐出圧力が所定の圧力に達するまでは、第二のプランジャのストローク長を第一のプランジャのストローク長より大きくすることで第二のモードとする。そうすることで、第一のポンプ室から液体を吐出する時に、第二のポンプ室内への液体吸引が増加することにより、第一のポンプ室の液吐出口側の圧力が下がる状態（減圧状態）となるため、ポンプ内に混入した気体の抜けが改善される。なお第一のプランジャのストローク長を定常運転時のストローク長より大きくし、かつ第二のプランジャポンプのストローク長を前記第一のプランジャのストローク長よりさらに大きくすることで第二のモードとしてもよい。前記態様では、第一のポンプ室の液吐出口側の圧力が、第二のポンプ室内への液体吸引により、下がる状態（減圧状態）になるとともに、液体の吐出量そのものも増加するので、ポンプ内に混入した気体の抜けがより改善される。
【００１９】
定常運転時に、気体が混入した状態で液体をポンプ室内に吸引した結果、送液不良に陥った場合も、吐出圧力が所定の圧力に達するまで、第二のプランジャのストローク長を第一のプランジャのストローク長より大きくする、第二のモードとすることで、第一のポンプ室から液体を吐出する時に、第二のポンプ室内への液体吸引により、第一のポンプの液吐出側の圧力が下がる状態（減圧状態）となるため、ポンプ内に混入した気体の抜けが改善される。
【００２０】
また定常運転時は第一のモードとし、気体の吸引に伴う吸引不良を起こした場合は第二のプランジャのストローク長を第一のプランジャのストローク長より大きくする、第二のモードとし、起動時など吐出圧力が所定の圧力に達するまでは第一のプランジャのストローク長を定常運転時のストローク長より大きくし第二のプランジャポンプのストローク長を前記第一のプランジャのストローク長よりさらに大きくする、第二のモードとする態様を採用してもよい。
【００２１】
本発明のプランジャポンプでは、第二のポンプ室の液吐出口側に第三の逆止弁をさらに設けると好ましい。その理由として、第一のポンプ室や第一の逆止弁に気体が混入し送液不良となっても、第二のプランジャにより第二のポンプ室内に第一のポンプ室から液体を吸引する時に液体が下流側から逆流することを防ぐことができるので、混入した気体が除去しやすくなるからである。
【発明の効果】
【００２２】
本発明は、往復式プランジャポンプを、ポンプ室およびプランジャの組み合わせを直列に二組連結した直列二連プランジャポンプとし、前記ポンプに備える制御手段を、上流側に設けたポンプ室の体積変化と下流側に設けたポンプ室の体積変化とが逆方向となるよう、二つのプランジャを往復運動させる信号を前記駆動手段に送る手段とし、かつ前記信号が少なくとも、上流側に設けたポンプ室の体積変化速度に対する下流側に設けたポンプ室の体積変化速度の比率をほぼ０．５倍とするよう制御する信号と、前記体積変化速度の比率を前記比率より大とする信号と、を含むことを特徴としている。
【００２３】
例えば、起動時またはポンプ室もしくは逆止弁に気体が混入した場合は前記体積変化速度の比率を０．５倍より大とする制御信号を、定常運転時は前記体積変化速度の比率をほぼ０．５倍とする制御信号を、それぞれ前記駆動手段に送ることで、プランジャポンプ起動時や、気体が混入した液体を吸引した時であっても、プランジャポンプに混入した気体を良好に除去することができる。
【図面の簡単な説明】
【００２４】
【図１】本発明のプランジャポンプの一例を示す図。
【図２】本発明のプランジャポンプの別の例を示す図。
【図３】本発明のプランジャポンプのさらに別の例を示す図。
【図４】本発明のプランジャポンプによる送液パターンの一例を示す図。
【図５】偏芯カムの一例を示す図。
【図６】リニアカムの一例を示す図。
【図７】二段偏芯カムの一例を示す図。
【図８】二段リニアカムの一例を示す図。
【発明を実施するための形態】
【００２５】
以下、図面に基づき本発明をさらに詳細に説明する。
【００２６】
本発明のプランジャポンプの一例を図１に示す。図１に示すポンプ１００は、
プランジャ２１の往復運動により作動するポンプ室１１と、
プランジャ２２の往復運動により作動するポンプ室１２と、
ポンプ室１１の液吸引口側に設ける逆止弁３１と、
ポンプ室１１の液吐出口側とポンプ室１２とを連通させる流路４０と、
前記流路に設ける逆止弁３２と、
プランジャ２１・２２を往復運動させる駆動装置５０と、
駆動装置５０に制御信号を送る制御手段６０と、
を備えている。駆動装置５０は、プランジャ２１を往復運動させるためのモータ５１ａおよび偏芯カム５２ａと、プランジャ２２を往復運動させるためのモータ５１ｂおよび偏芯カム５２ｂとを設けている。モータ５１の例としては、パルスモータやサーボモータがあげられる。制御手段６０は、プランジャ２１の往復運動とプランジャ２２の往復運動とが互いに逆位相となるよう運動させる信号を駆動装置５０に送ることで、ポンプ室１１の体積変化とポンプ室１２の体積変化とを逆方向としている。偏芯カム５２（図５）は中心から外れた位置に回転軸を設けた円盤からなり、モータ５１の回転速度が一定の場合、偏芯カム５２の回転量により、正弦波に類似したパターンで速度が変化する。モータ５１ａ・５１ｂの回転速度を偏芯カム５２ａ・５２ｂの角度により変化させることで、プランジャ２１・２２をほぼ一定速度で往復運動させることができる。なお偏芯カム５２は、回転角度とストローク長との関係が互いに異なるカムを用いてもよい。
【００２７】
定常運転時は、プランジャ２１・２２の径、ストローク長および往復運動速度を調整することで、ポンプ室１１の体積変化速度に対するポンプ室１２の体積変化速度の比率がほぼ０．５倍（例えば０．５倍）となるよう、プランジャ２１・２２を往復運動させる信号を制御手段６０から駆動装置５０に送る。一方、起動時など所定の圧力に達するまでの間は前記体積変化速度の比率を前記比率より大（例えば０．５倍より大）となるよう、モータ５１ａ・５１ｂの回転速度および回転量を増加させる信号を駆動装置５０に送る。これによりプランジャ２２のストローク長を変化させポンプ室１２の体積変化速度を増加させることで、気体が混入している可能性のある液体をポンプ室１１からポンプ室１２に吸引し、ポンプ室１２から吐出する。またポンプ室１１・１２や逆止弁３１・３２等のポンプ内に気体が混入した時も、所定の圧力に達するまでの間と同様な信号を駆動装置５０に送ることで、混入した気体の除去を迅速に行なう。なお、図１に示すポンプ１００では、モータ５１の回転力をプランジャ２１・２２に伝える手段として偏芯カム５２を用いているが、リニアカム（図６）を用いてもよく、その場合、ストローク位置が回転量に比例するため、モータの回転速度を一定とすることでプランジャが一定速度で往復運動する。
【００２８】
前述した、定常運転時または起動時もしくは気体混入時（すなわち所定の圧力に達するまでの間）における、本発明のプランジャポンプの送液パターンを図４にまとめて示す。図４（ａ）は定常運転時または起動時もしくは気体混入時におけるポンプ室１２からの吐出量の経時変化を、図４（ｂ）は定常運転時または起動時もしくは気体混入時におけるプランジャ２１・２２位置の経時変化を、それぞれ示す。
【００２９】
本発明のプランジャポンプの別の例を図２に示す。図２に示すポンプ１００と図１に示すポンプとの違いは、モータ５１の回転力をプランジャ２１・２２に伝える手段として送りねじ５３を用いている点である。送りネジ５３ａ・５３ｂによりプランジャ２１・２２を往復運動させる場合には、モータ５１ａ・５１ｂの回転方向、回転速度と回転量を制御することによってプランジャ２１・２２の移動方向、移動速度と移動距離を任意に駆動することができる。モータの回転速度が一定の場合、プランジャ１２が一定の速度で前後に移動する。図１に示すポンプと同様、所定の圧力に達するまでの間、またはポンプ室１１・１２もしくは逆止弁３１・３２等のポンプ内に気体が混入した時は、制御手段６０からの信号により、モータ５１ｂの回転速度および回転量を増加させ、プランジャ２２のストローク長を増大させることで、ポンプ室１２の体積変化速度を増大させる。
【００３０】
本発明のプランジャポンプのさらに別の例を図３に示す。図３に示すポンプ１００と図１に示すポンプとの違いは、駆動装置５０が、モータ５１と、プランジャ２１にモータ５１の回転力を伝える偏芯カム５２と、プランジャ２２にモータ５１の回転力を伝える二段偏芯カム５４と、を設けた手段である点である。なお図１に示すポンプと同様、偏芯カム５２の代わりにリニアカム（図６）を設けてもよい。二段偏芯カム５４（図７）は偏芯カム（図５）の周を２つの領域に分割し、各領域で、角度あたりのプランジャ往復運動量を変化させたカムである。例えば二段偏芯カム５４に、前進速度がプランジャ２１の前進速度と等しくなる第一の領域と、プランジャ２１の前進速度の０．５倍になる第二の領域を設け、第一の領域内での回転と、第二の領域内での回転を選択することによってストロークの比を変えることができる。なお図３に示すポンプ１００では、二段偏芯カム５４として偏芯カム５２（図５）の周を２つの領域に分割したカムを用いているが、分割数に特に制限はなく、ポンプ１００に必要な吸引／吐出モード数に応じて、適宜設定すればよい。また図３に示すポンプ１００では、モータ５１の回転力をプランジャ２２に伝える手段として二段偏芯カム５４を用いているが、二段リニアカム（図８）を用いてもよい。
【産業上の利用可能性】
【００３１】
本発明のプランジャポンプは、起動時や気体が混入した液体を吸引した時であっても、ポンプ内に混入した気体を良好に除去することができる。そのため、空気の吸い込みによる送液停止の可能性が減り、安定な送液が可能となる。
【符号の説明】
【００３２】
１１・１２：ポンプ室
２１・２２：プランジャ
３１・３２：逆止弁
４０：流路
５０：駆動装置
５１：モータ
５２：偏芯カム
５３：送りねじ
５４：二段偏芯カム
６０：制御手段
１００：プランジャポンプ
【図１】
2013119800.tif 000003
【図２】
2013119800.tif 000004
【図３】
2013119800.tif 000005
【図４】
2013119800.tif 000006
【図５】
2013119800.tif 000007
【図６】
2013119800.tif 000008
【図７】
2013119800.tif 000009
【図８】
2013119800.tif 000010