(57)【要約】【課題】遮熱性に優れており、かつ発泡の発生及び発泡の成長を抑制できる合わせガラスを得ることができる合わせガラス用中間膜を提供する。【解決手段】本発明に係る合わせガラス用中間膜１は、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する第１，第２の層２，３を備える。中間膜１では、第１の層２又は第２の層３が赤外線吸収剤を含有する。第１の層２中のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、第２の層３中のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも低い。第１の層２中のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と第２の層３中のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差は、９．２モル％以下である。上記含有率の差が、８．５モル％を超え、９．２モル％以下である場合には、上記第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％以下である。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する第１の層と、
前記第１の層の一方の面に積層されており、かつポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する第２の層とを備え、
前記第１の層が赤外線吸収剤を含有するか、又は前記第２の層が赤外線吸収剤を含有し、
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記可塑剤の含有量が５０重量部以上であり、
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、前記第２の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも低く、
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と前記第２の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、９．２モル％以下であり、
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と前記第２の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、８．５モル％を超え、９．２モル％以下である場合には、前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％以下である、合わせガラス用中間膜。
【請求項２】
前記第２の層が前記赤外線吸収剤を含有する、請求項１に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項３】
前記赤外線吸収剤が遮熱粒子を含む、請求項１又は２に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項４】
前記赤外線吸収剤が金属酸化物粒子を含む、請求項１〜３のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項５】
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と前記第２の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、９．２モル％以下であり、
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と前記第２の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、８．５モル％以下である場合には、前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％を超える、請求項１〜４のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項６】
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％以下、水酸基の含有率が３１．５モル％未満である、請求項１〜５のいずれか１項に記載の合せガラス用中間膜。
【請求項７】
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％以下、アセタール化度が６８モル％以上である、請求項１〜６のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項８】
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が３１．５モル％未満、アセタール化度が６８モル％以上である、請求項１〜７のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項９】
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と前記第２の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、８．５モル％以下である場合には、
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％を超え、２０モル％未満である、請求項１〜８のいずれか１項に記載の合せガラス用中間膜。
【請求項１０】
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と前記第２の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、８．５モル％以下である場合には、
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％を超え、アセタール化度が５２．５モル％以上である、請求項１〜９のいずれか１項に記載の合せガラス用中間膜。
【請求項１１】
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と前記第２の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、８．５モル％以下である場合には、
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％を超え、水酸基の含有率が２８モル％以下である、請求項１〜１０のいずれか１項に記載の合せガラス用中間膜。
【請求項１２】
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂は、重合度が１７００を超え、３０００以下であるポリビニルアルコールをアセタール化することにより得られるポリビニルアセタール樹脂である、請求項１〜１１のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１３】
前記第２の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が３３モル％以下である、請求項１〜１２のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１４】
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記可塑剤の含有量が、前記第２の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記可塑剤の含有量より多い、請求項１〜１３のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１５】
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記可塑剤の含有量が、前記第２の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記可塑剤の含有量よりも２０重量部以上多い、請求項１４に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１６】
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と前記第２の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、８．５モル％以下である、請求項１〜１５のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１７】
前記第１の層の他方の面に積層されており、かつポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する第３の層をさらに備え、
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、前記第３の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも低く、
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と前記第３の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、９．２モル％以下であり、
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と前記第３の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、８．５モル％を超え、９．２モル％以下である場合には、前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％以下である、請求項１〜１６のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１８】
前記第３の層が赤外線吸収剤を含有する、請求項１７に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１９】
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と前記第３の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、９．２モル％以下であり、
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と前記第３の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、８．５モル％以下である場合には、前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％を超える、請求項１７又は１８に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項２０】
前記第３の層中のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が３３モル％以下である、請求項１７〜１９のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項２１】
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記可塑剤の含有量が、前記第２，第３の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記可塑剤の各含有量よりも多い、請求項１７〜２０のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項２２】
前記第１〜第３の層に含まれている前記ポリビニルアセタール樹脂としてそれぞれ、ポリビニルブチラール樹脂を含み、
前記第１〜第３の層に含まれている前記可塑剤としてそれぞれ、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエートを含む、請求項１７〜２１のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項２３】
第１，第２の合わせガラス構成部材と、
前記第１，第２の合わせガラス構成部材の間に挟み込まれた中間膜とを備え、
前記中間膜が、請求項１〜２２のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜である、合わせガラス。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、少なくとも２層の多層構造を有する合わせガラス用中間膜に関し、より詳細には、各層がそれぞれポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する合わせガラス用中間膜、並びに該合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスに関する。
【背景技術】
【０００２】
合わせガラスは、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片の飛散量が少なく、安全性に優れている。このため、上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に広く使用されている。上記合わせガラスは、一対のガラス板の間に合わせガラス用中間膜を挟み込むことにより、製造されている。
【０００３】
上記合わせガラス用中間膜の一例として、下記の特許文献１には、アセタール化度が６０〜８５モル％のポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩の内の少なくとも一種の金属塩０．００１〜１．０重量部と、３０重量部以上の可塑剤とを含む遮音層が開示されている。この遮音層は、単層で中間膜として用いられ得る。
【０００４】
さらに、下記の特許文献１には、上記遮音層と他の層とが積層された多層中間膜も記載されている。遮音層に積層される他の層は、アセタール化度が６０〜８５モル％のポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩の内の少なくとも一種の金属塩０．００１〜１．０重量部と、３０重量部以下の可塑剤とを含む。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２００７−０７０２００号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
上記特許文献１に記載の中間膜を用いて合わせガラスを構成した場合には、合わせガラスの２０００Ｈｚ付近の周波数領域における遮音性が充分ではなく、従ってコインシデンス効果による遮音性の低下が避けられないことがある。特に、この合わせガラスの２０℃付近での遮音性が充分ではないことがある。
【０００７】
ここで、コインシデンス効果とは、ガラス板に音波が入射したとき、ガラス板の剛性と慣性とによって、ガラス面上を横波が伝播して横波と入射音とが共鳴し、その結果、音の透過が起こる現象をいう。
【０００８】
また、上記特許文献１に記載の遮音層と他の層とが積層された多層中間膜を用いて合わせガラスを構成した場合には、合わせガラスの２０℃付近での遮音性をある程度高めることができる。しかし、多層中間膜が上記遮音層を有するため、該多層中間膜を用いた合わせガラスに発泡が生じることがある。
【０００９】
さらに、近年、合わせガラスの遮音性を高めるために、中間膜中の可塑剤の含有量を多くすることが検討されている。中間膜中の可塑剤の含有量を多くすると、合わせガラスの遮音性を改善できる。しかしながら、可塑剤の含有量を多くすると、合わせガラスに発泡が生じることがある。
【００１０】
さらに、従来の合わせガラス用中間膜を用いて合わせガラスを構成した場合には、合わせガラスの遮熱性が低いという問題がある。
【００１１】
本発明の目的は、遮熱性に優れており、かつ発泡の発生及び発泡の成長を抑制できる合わせガラスを得ることができる合わせガラス用中間膜、並びに該合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを提供することである。
【００１２】
本発明の限定的な目的は、遮音性にも優れた合わせガラスを得ることができる合わせガラス用中間膜、並びに該合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
本発明の広い局面によれば、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する第１の層と、上記第１の層の一方の面に積層されており、かつポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する第２の層とを備え、該第１の層が赤外線吸収剤を含有するか、又は該第２の層が赤外線吸収剤を含有し、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量が５０重量部以上であり、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、上記第２の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも低く、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と上記第２の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、９．２モル％以下であり、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と上記第２の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、８．５モル％を超え、９．２モル％以下である場合には、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％以下である、合わせガラス用中間膜が提供される。
【００１４】
上記第２の層が上記赤外線吸収剤を含有することが好ましい。上記赤外線吸収剤は遮熱粒子を含むことが好ましい。上記赤外線吸収剤は金属酸化物粒子を含むことが好ましい。
【００１５】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と上記第２の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、９．２モル％以下であり、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と上記第２の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、８．５モル％以下である場合には、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％を超える。
【００１６】
本発明に係る合わせガラス用中間膜の他の特定の局面では、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％以下、水酸基の含有率が３１．５モル％未満である。
【００１７】
本発明に係る合わせガラス用中間膜の別の特定の局面では、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％以下、アセタール化度が６８モル％以上である。
【００１８】
本発明に係る合わせガラス用中間膜の他の特定の局面では、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が３１．５モル％未満、アセタール化度が６８モル％以上である。
【００１９】
本発明に係る合わせガラス用中間膜の別の特定の局面では、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と上記第２の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、８．５モル％以下である場合には、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％を超え、２０モル％未満である。
【００２０】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のさらに別の特定の局面では、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と上記第２の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、８．５モル％以下である場合には、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％を超え、アセタール化度が５２．５モル％以上である。
【００２１】
本発明に係る合わせガラス用中間膜の他の特定の局面では、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と上記第２の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、８．５モル％以下である場合には、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％を超え、水酸基の含有率が２８モル％以下である。
【００２２】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のさらに他の特定の局面では、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂は、重合度が１７００を超え、３０００以下であるポリビニルアルコールをアセタール化することにより得られるポリビニルアセタール樹脂である。
【００２３】
本発明に係る合わせガラス用中間膜の別の特定の局面では、上記第２の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が３３モル％以下である。
【００２４】
本発明に係る合わせガラス用中間膜の他の特定の局面では、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量が、上記第２の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量より多い。
【００２５】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のさらに他の特定の局面では、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量が、上記第２の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量よりも２０重量部以上多い。
【００２６】
本発明に係る合わせガラス用中間膜の別の特定の局面では、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と上記第２の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、８．５モル％以下である。
【００２７】
本発明に係る合わせガラス用中間膜の別の特定の局面では、上記第１の層の他方の面に積層されており、かつポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する第３の層がさらに備えられており、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、上記第３の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも低く、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と上記第３の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差は、９．２モル％以下であり、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と上記第３の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、８．５モル％を超え、９．２モル％以下である場合には、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％以下である。上記第３の層は、赤外線吸収剤を含有することが好ましい。
【００２８】
本発明に係る合わせガラス用中間膜の他の特定の局面では、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と上記第３の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、９．２モル％以下であり、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と上記第３の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、８．５モル％以下である場合には、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％を超える。
【００２９】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のさらに他の特定の局面では、上記第３の層中のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が３３モル％以下である。
【００３０】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のさらに別の特定の局面では、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量は、上記第２，第３の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の各含有量よりも多い。
【００３１】
本発明に係る合わせガラス用中間膜は、上記第１〜第３の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂としてそれぞれ、ポリビニルブチラール樹脂を含むことが好ましい。本発明に係る合わせガラス用中間膜は、上記第１〜第３の層に含まれている上記可塑剤としてそれぞれ、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエートを含むことが好ましい。
【００３２】
本発明に係る合わせガラスは、第１，第２の合わせガラス構成部材と、該第１，第２の合わせガラス構成部材の間に挟み込まれた中間膜とを備えており、該中間膜が、本発明に従って構成された合わせガラス用中間膜である。
【発明の効果】
【００３３】
本発明に係る合わせガラス用中間膜は、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する第１の層と、該第１の層の一方の面に積層されており、かつポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する第２の層とを備えており、上記第１の層又は上記第２の層が赤外線吸収剤を含有するので、中間膜を用いた合わせガラスの遮熱性を高めることができる。
【００３４】
さらに、本発明に係る合わせガラス用中間膜は上記第１，第２の層を備えており、更に上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、上記第２の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の各水酸基の含有率よりも低く、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量が５０重量部以上であり、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と上記第２の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、９．２モル％以下であり、更に上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と上記第２の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、８．５モル％を超え、９．２モル％以下である場合には、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％以下であるので、中間膜を用いた合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長を抑制できる。
【図面の簡単な説明】
【００３５】
【図１】図１は、本発明の一実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。
【図２】図２は、図１に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００３６】
以下、図面を参照しつつ本発明の具体的な実施形態及び実施例を挙げることにより、本発明を明らかにする。
【００３７】
図１に、本発明の一実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に断面図で示す。
【００３８】
図１に示す中間膜１は、第１の層２と、第１の層２の一方の面２ａ（第１の面）に積層された第２の層３と、第１の層２の他方の面２ｂ（第２の面）に積層された第３の層４とを備える。中間膜１は、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜１は、合わせガラス用中間膜である。中間膜１は、多層中間膜である。
【００３９】
第１の層２は、第２の層３と第３の層４との間に配置されており、第２の層３と第３の層４との間に挟み込まれている。本実施形態では、第１の層２は中間層であり、かつ第２，第３の層３，４は表面層である。ただし、第２，第３の層３，４が中間層であって、第２，第３の層３，４の外側の表面３ａ，４ａに、他の合わせガラス用中間膜がさらに積層されていてもよい。
【００４０】
第１〜第３の層２〜４はそれぞれ、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する。
また、中間膜１では、第１の層２が赤外線吸収剤を含有するか、又は第２の層３が赤外線吸収剤を含有する。第１の層２のみが赤外線吸収剤を含有していてもよく、第２の層３のみが赤外線吸収剤を含有していてもよく、第１の層２と第２の層３との双方が赤外線吸収剤を含有していてもよい。第３の層４は赤外線吸収剤を含有していてもよく、含有していなくてもよい。中間層である第１の層２は比較的薄かったり、厚みばらつきが生じやすかったりする。表面層である第２，第３の層３，４は、第１の層２に比べて、比較的厚かったり、厚みばらつきが生じ難かったりする。このため、第２，第３の層３，４に赤外線吸収剤を用いることで、遮熱性を均一にかつ良好にすることができる。また、第１の層２が第２の層３よりも薄かったり、第１の層２が第３の層４よりも薄かったりする場合には、第２，第３の層３，４に赤外線吸収剤を用いることで、遮熱性の均一性が高くなる。
【００４１】
すなわち、本発明の主な特徴は、第１の層２が赤外線吸収剤を含有するか、又は第２の層３が赤外線吸収剤を含有することである。これによって、中間膜の合わせガラスの遮熱性を高めることができる。
【００４２】
さらに、本実施形態のもう１つの主な特徴は、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、第２の層３中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも低く、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と第２の層３中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差（以下、含有率差（１−２）と記載することがある）が、９．２モル％以下であり、更に第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と第２の層３中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差（含有率差（１−２））が、８．５モル％を超え、９．２モル％以下である場合には、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％以下であることである。また、本実施形態は、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する可塑剤の含有量が５０重量部以上である。上記含有率差（１−２）は、８．５モル％を超えかつ９．２モル％以下であってもよく、更に８．５モル％以下であってもよい。
【００４３】
また、本実施形態では、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、第３の層４中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも低く、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と第３の層４中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差（以下、含有率差（１−３）と記載することがある）が、９．２モル％以下であり、更に第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と第３の層４中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差（含有率差（１−３））が、８．５モル％を超え、９．２モル％以下である場合には、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％以下であることが好ましい。但し、含有率差（１−３）が、８．５モル％以下であっても、含有率差（１−２）が８．５モル％を超え、９．２モル％以下である場合には、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度は８モル％以下である。上記含有率差（１−３）は、８．５モル％を超え、９．２モル％以下であってもよく、更に８．５モル％以下であってもよい。
【００４４】
なお、含有率差（１−２）及び含有率差（１−３）がそれぞれ８．５モル％を超え、９．２モル％以下である場合に、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％以下に限定されるのは、含有率差（１−２）及び含有率差（１−３）とともに、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度も大きくなると、合わせガラスの発泡の発生及び発泡の成長の抑制効果が小さくなる傾向があるためである。一方で、含有率差（１−２）及び含有率差（１−３）が８．５モル％以下であれば、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％を超えていても、合わせガラスの発泡の発生及び発泡の成長を抑制できる。
【００４５】
本発明者らは、多層構造を有する合わせガラス用中間膜では、各層間で可塑剤が移行し、この結果、可塑剤の含有量が多い層が形成されること、例えば、第２，第３の層から第１の層に可塑剤が移行し、この結果、第１の層の可塑剤の含有量が多くなることを見出した。さらに、可塑剤の含有量が多い層が形成されると、すなわち第１の層の可塑剤の含有量が多くなると、合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスに発泡が生じやすくなり、更に発泡が一旦生じると、生じた発泡が核となって発泡が成長することも見出した。
【００４６】
本発明者らは、上記発泡の発生及び発泡の成長を抑制するために鋭意検討した結果、第１〜第３の層中のポリビニルアセタール樹脂の各水酸基の含有率を上記のように制御することにより、合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長を充分に抑制できることも見出した。可塑剤の移行を抑制でき、かつ合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長を充分に抑制できるため、各層の可塑剤の含有量、特に第１の層２の可塑剤の含有量を多くすることができる。このため、合わせガラスの遮音性を高めることができる。
【００４７】
合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長をより一層抑制する観点からは、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と第２，第３の層３，４中の上記ポリビニルアセタール樹脂の各水酸基の含有率との差（含有率差（１−２）及び含有率差（１−３））の好ましい下限は０．１モル％、より好ましい下限は１モル％、更に好ましい下限は２モル％、好ましい上限は８．５モル％、より好ましい上限は７．８モル％、更に好ましい上限は７モル％、特に好ましい上限は５．６モル％である。合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長を更に一層抑制することができることから、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と第２，第３の層３，４中の上記ポリビニルアセタール樹脂の各水酸基の含有率との差（含有率差（１−２）及び含有率差（１−３））は好ましくは５モル％以下、より好ましくは４．５モル％以下、より一層好ましくは４モル％以下、更に好ましくは３．５モル％以下である。
【００４８】
また、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量が５５重量部以上である場合には、合わせガラスの遮音性を充分に高めることができる。第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量が６０重量部以上である場合には、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。
【００４９】
以下、中間膜の上記第１〜第３の層に含まれている各成分の詳細を説明する。
【００５０】
（ポリビニルアセタール樹脂）
上記第１〜第３の層がそれぞれ、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有することにより、上記第１〜第３の層の接着力を高くすることができる。このため、合わせガラス構成部材に対する中間膜の接着力をより一層高くすることができる。
【００５１】
上記ポリビニルアセタール樹脂は、例えば、ポリビニルアルコールをアルデヒドによりアセタール化することにより製造できる。上記ポリビニルアルコールは、例えば、ポリ酢酸ビニルをけん化することにより得られる。上記ポリビニルアルコールのけん化度は、一般に、７０〜９９．９モル％の範囲内であり、８０〜９９．８モル％の範囲内であることが好ましい。
【００５２】
上記ポリビニルアルコールの重合度は、好ましくは２００以上、より好ましくは５００以上、より好ましくは３０００以下、更に好ましくは２８００以下である。上記重合度が上記好ましい下限を満たすと、合わせガラスの耐貫通性をより一層高めることができる。上記重合度が上記好ましい上限を満たすと、中間膜の成形が容易になる。上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂は、重合度が１７００を超え、３０００以下であるポリビニルアルコールをアセタール化することにより得られるポリビニルアセタール樹脂であることが好ましい。上記重合度は、平均重合度を示す。
【００５３】
なお、上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、ＪＩＳ  Ｋ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠した方法により求められる。
【００５４】
上記アルデヒドは特に限定されない。上記アルデヒドとして、一般には、炭素数が１〜１０のアルデヒドが好適に用いられる。上記炭素数が１〜１０のアルデヒドとしては、例えば、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−バレルアルデヒド、２−エチルブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド、ｎ−オクチルアルデヒド、ｎ−ノニルアルデヒド、ｎ−デシルアルデヒド、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド及びベンズアルデヒド等が挙げられる。なかでも、ｎ−ブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド又はｎ−バレルアルデヒドが好ましく、ｎ−ブチルアルデヒドがより好ましい。上記アルデヒドは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００５５】
上記ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルブチラール樹脂であることが好ましい。本発明に係る合わせガラス用中間膜は、上記第１〜第３の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂としてそれぞれ、ポリビニルブチラール樹脂を含むことが好ましい。ポリビニルブチラール樹脂の合成は容易である。さらに、ポリビニルブチラール樹脂の使用により、合わせガラス構成部材に対する中間膜の接着力がより一層適度に発現する。さらに、耐光性及び耐候性等をより一層高めることができる。
【００５６】
中間層である上記第１の層に含まれているポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率（水酸基量）の好ましい下限は２０モル％、より好ましい下限は２２モル％、更に好ましい下限は２３モル％、特に好ましい下限は２５モル％、好ましい上限は３０モル％、より好ましい上限は２８モル％、更に好ましい上限は２７モル％、特に好ましい上限は２６モル％である。上記水酸基の含有率が上記好ましい下限を満たすと、上記第１の層の接着力をより一層高くすることができる。上記水酸基の含有率が上記好ましい上限を満たすと、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。さらに、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱性をより一層高めることができる。
【００５７】
なお、ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が低いと、ポリビニルアセタール樹脂の親水性が低くなる。このため、可塑剤の含有量を多くすることができ、この結果、合わせガラスの遮音性をより一層高くすることができる。上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、上記第２，第３の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の各水酸基の含有率よりも低いので、上記第１の層の可塑剤の含有量を多くすることができる。
【００５８】
表面層である上記第２，第３の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率の好ましい下限は２６モル％、より好ましい下限は２７モル％、更に好ましい下限は２８モル％、特に好ましい下限は２９モル％、好ましい上限は３５モル％、より好ましい上限は３３モル％、更に好ましい上限は３２モル％、特に好ましい上限は３１．５モル％である。上記水酸基の含有率が上記好ましい下限を満たすと、中間膜の接着力をより一層高くすることができる。上記水酸基の含有率が上記好ましい上限を満たすと、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱性をより一層高めることができる。
【００５９】
上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、水酸基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率（モル％）で表した値である。上記水酸基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により、上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基が結合しているエチレン基量を測定することにより求めることができる。
【００６０】
上記第１の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度（アセチル基量）は、３０モル％以下であることが好ましい。アセチル化度が３０モル％を超えると、ポリビニルアセタール樹脂を製造する際の反応効率が低下することがある。
【００６１】
上記第１の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度のより好ましい下限は０．１モル％、より好ましい下限は０．５モル％、更に好ましい下限は１モル％、特に好ましい下限は１．２モル％、好ましい上限は２４モル％、より好ましい上限は２０モル％、更に好ましい上限は１６モル％、特に好ましい上限は１５モル％である。上記第２，第３の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度の好ましい下限は０．１モル％、より好ましい下限は０．５モル％、更に好ましい下限は０．８モル％、好ましい上限は１０モル％、より好ましい上限は５モル％、更に好ましい上限は２モル％、特に好ましい上限は１．５モル％である。上記アセチル化度が上記好ましい下限を満たすと、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性がより一層高くなり、かつ中間膜のガラス転移温度を十分に低下させることができる。上記アセチル化度が上記好ましい上限を満たすと、中間膜の耐湿性をより一層高めることができる。
【００６２】
合わせガラスの遮音性をより一層高めることができることから、上記第１の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度は、上記第２，第３の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度よりも多いことが好ましい。
【００６３】
上記アセチル化度は、主鎖の全エチレン基量から、アセタール基が結合しているエチレン基量と、水酸基が結合しているエチレン基量とを差し引いた値を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率（モル％）で表した値である。上記アセタール基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。
【００６４】
上記第１の層に含まれているポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度の好ましい下限は４５モル％、より好ましい下限は５２．５モル％、更に好ましい下限は５８モル％、特に好ましい下限は６０モル％、好ましい上限は８５モル％、より好ましい上限は８０モル％、更に好ましい上限は７７モル％、特に好ましい上限は７５モル％である。上記第２，第３の層に含まれているポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度の好ましい下限は６１モル％、より好ましい下限は６５モル％、更に好ましい下限は６７モル％、好ましい上限は７２モル％、より好ましい上限は７１モル％、更に好ましい上限は７０モル％である。上記アセタール化度が上記好ましい下限を満たすと、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性がより一層高くなり、かつ中間膜のガラス転移温度を十分に低下させることができる。上記アセタール化度が上記好ましい上限を満たすと、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間を短縮できる。
【００６５】
上記アセタール化度は、アセタール基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率（モル％）で表した値である。
【００６６】
上記アセタール化度は、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により、アセチル基量とビニルアルコール量（水酸基の含有率）とを測定し、得られた測定結果からモル分率を算出し、ついで、１００モル％からアセチル基量とビニルアルコール量とを差し引くことにより算出され得る。
【００６７】
上記発泡の発生及び発泡の成長を抑制するために、上記第１〜第３の層の水酸基の含有率を上記のように制御することにより、合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長を充分に抑制できる。可塑剤の移行を抑制できるため、合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長を充分に抑制でき、かつ合わせガラスの遮音性を高めることができる。
【００６８】
可塑剤の移行を容易に制御でき、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができることから、上記含有率差（１−２）が、８．５モル％以下である場合には、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％を超えることが好ましい。可塑剤の移行を容易に制御でき、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができることから、上記含有率差（１−３）が、８．５モル％以下である場合には、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％を超えることが好ましい。
【００６９】
可塑剤の移行を容易に制御でき、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができることから、上記含有率差（１−２）が、８．５モル％を超え、９．２モル％以下である場合又は上記含有率差（１−２）が、９．２モル％以下である場合には、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度が６８モル％以上であるか、又は水酸基の含有率が３１．５モル％未満であることが好ましい。可塑剤の移行を容易に制御でき、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができることから、上記含有率差（１−３）が、８．５モル％を超え、９．２モル％以下である場合又は上記含有率差（１−３）が、９．２モル％以下である場合には、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度が６８モル％以上であるか、又は水酸基の含有率が３１．５モル％未満であることが好ましい。
【００７０】
更に、可塑剤の移行を容易に制御でき、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができることから、上記第１の層に含まれているポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％以下である場合（以下、「ポリビニルアセタール樹脂Ａ」ともいう）には、含有率差（１−２）及び含有率差（１−３）は９．２モル％以下であることが好ましい。また、上記第１の層に含まれているポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％を超える場合（以下、「ポリビニルアセタール樹脂Ｂ」ともいう）には、含有率差（１−２）及び含有率差（１−３）は、９．２モル％以下であり、８．５モル％以下であることが好ましい。
【００７１】
上記ポリビニルアセタール樹脂Ａのアセチル化度ａの上限は８モル％、好ましい上限は７モル％、より好ましい上限は６モル％、更に好ましい上限は５モル％、好ましい下限は０．１モル％、より好ましい下限は０．５モル％、更に好ましい下限は０．８モル％、特に好ましい下限は１モル％である。上記アセチル化度ａが上記上限以下及び上記下限以上であると、可塑剤の移行を容易に制御でき、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。
【００７２】
上記ポリビニルアセタール樹脂Ａのアセタール化度ａの好ましい下限は６８モル％、より好ましい下限は７０モル％、更に好ましい下限は７１モル％、特に好ましい下限は７２モル％、好ましい上限は８５モル％、より好ましい上限は８３モル％、更に好ましい上限は８１モル％、特に好ましい上限は７９モル％である。上記アセタール化度ａが上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。上記アセタール化度ａが上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂Ａを製造するために必要な反応時間を短縮できる。
【００７３】
上記ポリビニルアセタール樹脂Ａの水酸基の含有率ａは好ましくは３１．５モル％未満、より好ましくは３１モル％以下、より一層好ましくは２９モル％以下、更に好ましくは２８モル％以下、好ましくは２０モル％以上、より好ましくは２１モル％以上、更に好ましくは２２モル％以上、特に好ましくは２４モル％以上である。上記水酸基の含有率ａが上記上限以下であると、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。上記水酸基の含有率ａが上記下限以上であると、中間膜の接着力をより一層高くすることができる。
【００７４】
上記ポリビニルアセタール樹脂Ａはポリビニルブチラール樹脂であることが好ましい。
【００７５】
上記ポリビニルアセタール樹脂Ｂのアセチル化度ｂは、８モル％を超え、好ましい下限は１０モル％、より好ましい下限は１１モル％、更に好ましい下限は１２モル％、特に好ましい下限は１５モル％、好ましい上限は３０モル％、より好ましい上限は２８モル％、更に好ましい上限は２６モル％、特に好ましい上限は１９．５モル％である。上記アセチル化度ｂが上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。上記アセチル化度ｂが上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂Ｂを製造するために必要な反応時間を短縮できる。なかでも、ポリビニルアセタール樹脂Ｂを製造するために必要な反応時間をより一層短縮できることから、上記ポリビニルアセタール樹脂Ｂのアセチル化度ｂは２０モル％未満であることが好ましい。また、合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長を更に一層抑制ことができることから、ポリビニルアセタール樹脂Ｂのアセチル化度ｂは２５モル％以下であることが好ましい。
【００７６】
上記ポリビニルアセタール樹脂Ｂのアセタール化度ｂの好ましい下限は４５モル％、より好ましい下限は５２．５モル％、更に好ましい下限は５５モル％、特に好ましい下限は６０モル％、好ましい上限は８０モル％、より好ましい上限は７７モル％、更に好ましい上限は７４モル％、特に好ましい上限は７１モル％である。上記アセタール化度ｂが上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。上記アセタール化度ｂが上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂Ｂを製造するために必要な反応時間を短縮できる。
【００７７】
上記ポリビニルアセタール樹脂Ｂの水酸基の含有率ｂの好ましい上限は３１．５モル％、より好ましい上限は３０モル％、更に好ましい上限は２９モル％、特に好ましい上限は２７．５モル％、好ましい下限は２２モル％、より好ましい下限は２３モル％、更に好ましい下限は２４モル％、特に好ましい下限は２５モル％である。上記水酸基の含有率ｂが上記上限以下であると、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。上記水酸基の含有率ｂが上記下限以上であると、中間膜の接着力をより一層高くすることができる。
【００７８】
上述のように、上記含有率差（１−２）又は上記含有率差（１−３）が８．５モル％を超え、９．２モル％以下である場合には、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％以下である。
【００７９】
上記含有率差（１−２）又は上記含有率差（１−３）が、８．５モル％以下である場合には、第１に、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％を超えることが好ましい。また、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂に関しては、第１に、アセチル化度が８モル％以下、水酸基の含有率が３１．５モル％未満であることが好ましく、第２に、アセチル化度が８モル％以下、アセタール化度が６８モル％以上であることが好ましく、第３に、水酸基の含有率は３１．５モル％未満、アセタール化度が６８モル％以上であることが好ましい。
【００８０】
上記含有率差（１−２）又は上記含有率差（１−３）が、８．５モル％以下である場合には、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂に関しては、第１に、アセチル化度が８モル％を超え、２０モル％未満であることが好ましく、第２に、アセチル化度が８モル％を超え、アセタール化度が５２．５モル％以上であることが好ましく、第３に、アセチル化度が８モル％を超え、水酸基の含有率が２８モル％以下であることが好ましい。
【００８１】
また、本発明に係る合わせガラス用中間膜が上記第１，第２，第３の層を備える場合には、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は３１．５モル％未満、アセタール化度が６８モル％以上であることが好ましい。上記第２の層及び上記第３の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が３３モル％以下であることが好ましい。
【００８２】
上記ポリビニルアセタール樹脂Ｂはポリビニルブチラール樹脂であることが好ましい。
【００８３】
上記ポリビニルアセタール樹脂Ａ及び上記ポリビニルアセタール樹脂Ｂは、ポリビニルアルコールをアルデヒドによりアセタール化することで得られる。上記アルデヒドは炭素数１〜１０のアルデヒドであることが好ましく、炭素数４又は５のアルデヒドであることがより好ましい。なかでも、上記ポリビニルアセタール樹脂Ａ及び上記ポリビニルアセタール樹脂Ｂは、重合度が１７００を超え、かつ、３０００以下であるポリビニルアルコールをアルデヒドによりアセタール化することにより得られるポリビニルアセタール樹脂であることが好ましい。上記ポリビニルアルコールの重合度の好ましい下限は１８００、より好ましい下限は２０００、更に好ましい下限は２４００、特に好ましい下限は２５００、好ましい上限は３０００、より好ましい上限は２９００、更に好ましい上限は２８００、特に好ましい上限は２７００である。上記重合度が上記好ましい下限を満たすと、合わせガラスの耐貫通性をより一層高めることができ、かつ合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長をより一層抑制できる。上記重合度が上記好ましい上限を満たすと、中間膜の成形が容易になる。
【００８４】
（可塑剤）
上記第１〜第３の層にそれぞれ含まれている上記可塑剤は特に限定されない。上記可塑剤として、従来公知の可塑剤を用いることができる。上記可塑剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００８５】
上記可塑剤としては、例えば、一塩基性有機酸エステル及び多塩基性有機酸エステル等の有機エステル可塑剤、並びに有機リン酸可塑剤及び有機亜リン酸可塑剤などのリン酸可塑剤等が挙げられる。なかでも、有機エステル可塑剤が好ましい。上記可塑剤は液状可塑剤であることが好ましい。
【００８６】
上記一塩基性有機酸エステルとしては、特に限定されず、例えば、グリコールと一塩基性有機酸との反応によって得られたグリコールエステル、並びにトリエチレングリコール又はトリプロピレングリコールと一塩基性有機酸とのエステル等が挙げられる。上記グリコールとしては、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール及びトリプロピレングリコール等が挙げられる。上記一塩基性有機酸としては、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、２−エチル酪酸、ヘプチル酸、ｎ−オクチル酸、２−エチルヘキシル酸、ｎ−ノニル酸及びデシル酸等が挙げられる。
【００８７】
上記多塩基性有機酸エステルとしては、特に限定されず、例えば、多塩基性有機酸と、炭素数４〜８の直鎖又は分岐構造を有するアルコールとのエステル化合物が挙げられる。上記多塩基性有機酸としては、アジピン酸、セバシン酸及びアゼライン酸等が挙げられる。
【００８８】
上記有機エステル可塑剤としては、特に限定されず、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコールジ−ｎ−オクタノエート、トリエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、ジブチルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペート、エチレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，３−プロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，４−ブチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルペンタノエート、テトラエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリレート、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ヘプチルとアジピン酸ノニルとの混合物、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ジイソデシル、アジピン酸ヘプチルノニル、セバシン酸ジブチル、油変性セバシン酸アルキド、及びリン酸エステルとアジピン酸エステルとの混合物等が挙げられる。これら以外の有機エステル可塑剤を用いてもよい。上述のアジピン酸エステル以外の他のアジピン酸エステルを用いてもよい。
【００８９】
上記有機リン酸可塑剤としては、特に限定されず、例えば、トリブトキシエチルホスフェート、イソデシルフェニルホスフェート及びトリイソプロピルホスフェート等が挙げられる。
【００９０】
上記可塑剤は、下記式（１）で表されるジエステル可塑剤であることが好ましい。このジエステル可塑剤の使用により、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。
【００９１】
【化１】
2013006723.tif 000003
【００９２】
上記式（１）中、Ｒ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数５〜１０の有機基を表し、Ｒ３は、エチレン基、イソプロピレン基又はｎ−プロピレン基を表し、ｐは３〜１０の整数を表す。上記式（１）中のＲ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数６〜１０の有機基であることが好ましい。
【００９３】
上記可塑剤は、ジエステル化合物を含むことが好ましく、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート（３ＧＨ）、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）及びトリエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート（３Ｇ７）からなる群から選択された少なくとも１種を含むことがより好ましく、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエートを含むことが更に好ましい。これらの好ましい可塑剤の使用により、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。本発明に係る合わせガラス用中間膜は、上記第１〜第３の層に含まれている上記可塑剤としてそれぞれ、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエートを含むことが特に好ましい。
【００９４】
上記中間膜の各層における上記可塑剤の含有量は特に限定されない。
【００９５】
合わせガラスの遮音性を充分に高める観点からは、上記第１の層中のポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する可塑剤の含有量は５０重量部以上である。上記第１の層の可塑剤の含有量が多くても、上記第１〜第３の層の水酸基の含有率が上記のように制御されているため、合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長を抑制できる。
【００９６】
上記第１の層中のポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する可塑剤の含有量の下限は５０重量部、好ましい下限は５５重量部、より好ましい下限は６０重量部、好ましい上限は８０重量部、より好ましい上限は７５重量部、更に好ましい上限は７０重量部である。上記可塑剤の含有量が上記好ましい下限を満たすと、合わせガラスの耐貫通性をより一層高めることができる。上記第１の層の可塑剤の含有量が多いほど、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。上記可塑剤の含有量が上記好ましい上限を満たすと、中間膜の透明性をより一層高めることができる。合わせガラスの遮音性を十分に高めるために、上記第１の層中のポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する可塑剤の含有量は５０重量部以上である。なお、上記第１の層中のポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する可塑剤の含有量は、可塑剤の移行前（初期）に５０重量部以上であることが好ましく、移行後に５０重量部以上であってもよい。なお、上記第１の層を得るためにポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して可塑剤を５０重量部配合した場合には、一般的に上記第１の層中の可塑剤の含有量は多くなる傾向がある。特に、上記第１の層中のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が低いと、上記第１の層を得るためにポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して可塑剤を５０重量部配合した場合には、一般的に上記第１の層中の可塑剤の含有量は多くなる傾向がある。
【００９７】
上記第２，第３の層中のポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する可塑剤の各含有量の好ましい下限は２５重量部、より好ましい下限は３０重量部、更に好ましい下限は３５重量部、好ましい上限は５０重量部、より好ましい上限は４５重量部、更に好ましい上限は４０重量部である。上記可塑剤の含有量が上記好ましい下限を満たすと、中間膜の接着力が高くなり、合わせガラスの耐貫通性をより一層高めることができる。上記可塑剤の含有量が上記好ましい上限を満たすと、中間膜の透明性をより一層高めることができる。
【００９８】
合わせガラスの遮音性をより一層高める観点からは、上記第１の層のポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する可塑剤の含有量は、上記第２，第３の層中のポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する可塑剤の含有量よりも多いことが好ましい。合わせガラスの遮音性をさらに一層高める観点からは、上記第１の層のポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する可塑剤の含有量は、上記第２，第３の層のポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する可塑剤の含有量よりも５重量部以上多いことが好ましく、１０重量部以上多いことがより好ましく、１５重量部以上多いことが更に好ましく、２０重量部以上多いことが特に好ましく、２５重量部以上多いことが特に好ましく、３０重量部以上多いことが最も好ましい。
【００９９】
（赤外線吸収剤）
上記第１の層又は上記第２の層が上記赤外線吸収剤を含有することにより、合わせガラス用中間膜及び合わせガラスの遮熱性を効果的に高めることができる。上記赤外線吸収剤としては、遮熱粒子が挙げられ、フタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物の内の少なくとも一種の成分（以下、成分Ｘと記載することがある）も挙げられる。上記赤外線吸収剤は、遮熱粒子又は上記成分Ｘであることが好ましい。
【０１００】
ところで、近年、例えば、米国において、カリフォルニア大気資源委員会（ＣＡＲＢ（Ｃａｌｉｆｏｒｎｉａ  Ａｉｒ  Ｒｅｓｏｕｒｃｅｓ  Ｂｏａｒｄ））は、温室効果ガスを削減するために、自動車から排出される二酸化炭素の量を減らすことを提案していた。自動車から排出される二酸化炭素の量を減らすために、上記ＣＡＲＢは、合わせガラスを透過して自動車内に流入する熱エネルギーを規制して、エアコンで消費される燃料を低減し、自動車の燃費を改善することを検討していた。具体的には、上記ＣＡＲＢは、クールカー規制（Ｃｏｏｌ  Ｃａｒｓ  Ｓｔａｎｄａｒｄｓ）の導入を予定していた。
【０１０１】
上記クールカー規制では、具体的には、２０１２年に、自動車に用いられる合わせガラスのＴｔｓ（Ｔｏｔａｌ  Ｓｏｌａｒ  Ｔｒａｎｓｍｉｔｔａｎｃｅ）が５０％以下であることが要求される予定であった。２０１６年には、上記合わせガラスの上記Ｔｔｓが４０％以下であることが要求される予定であった。上記Ｔｔｓは、熱線の遮蔽性の指標である。
【０１０２】
なお、一般的に熱反タイプと呼ばれる、金属薄膜を蒸着したガラス又は熱線反射ＰＥＴを用いた熱線反射合わせガラスは、赤外線だけでなく通信波長領域の通信波を反射する。熱線反射合わせガラスをウインドシールドに用いる場合、多くのセンサー類に対応するため、熱線反射部分をくり抜く必要がある。この結果、Ｔｔｓが５０％である熱線反射合わせガラスを用いたウインドシールド全面の平均のＴｔｓは約５３％となる。従って、通信波を透過し、赤外線を吸収するタイプの合わせガラスでは、Ｔｔｓが５３％まで許容される見通しであった。
【０１０３】
２０１０年９月の時点では、上記クールカー規制の導入は見送られたものの、上記Ｔｔｓが低い合わせガラスが求められる傾向にあることに変わりはない。
【０１０４】
このように、近年、合わせガラスの遮熱性を高める要求がかなり高まっている。また、上記赤外線吸収剤を含む中間膜を用いた合わせガラスには、高い遮熱性と高い可視光線透過率（Ｖｉｓｉｂｌｅ  Ｔｒａｎｓｍｉｔｔａｎｃｅ）とを両立することが求められる。すなわち、合わせガラスでは、上記可視光線透過率を高く維持したままで、遮熱性を高くする必要がある。
【０１０５】
上記第１〜第３の層のうち上記赤外線吸収剤を含む層は、上記赤外線吸収剤として、上記遮熱粒子と上記成分Ｘとの双方を含有することが好ましい。この場合には、合わせガラスの遮熱性と可視光線透過率とを効果的に高めることができる。
【０１０６】
本発明者らは、遮熱粒子と特定の上記成分Ｘとを含む層の使用により、合わせガラスの遮熱性と可視光線透過率との双方を高くすることができることを見出した。
【０１０７】
上記第１〜第３の層のうちの上記ポリビニルアセタール樹脂と上記赤外線吸収剤とを含む層において、上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して、上記赤外線吸収剤の含有量の好ましい下限は０．０１重量部、より好ましい下限は０．１重量部、より一層好ましい下限は０．１４重量部、更に好ましい下限は０．２重量部、更に一層好ましい下限は０．５５重量部、特に好ましい下限は０．６重量部、好ましい上限は３重量部、より好ましい上限は２重量部、より一層好ましい上限は１．８重量部、更に好ましい上限は１．６５重量部である。上記赤外線吸収剤の含有量が上記好ましい下限を満たすと、遮熱性をより一層高くすることができる。上記赤外線吸収剤の含有量が上記好ましい上限を満たすと、上記可視光線透過率をより一層高くすることができる。
【０１０８】
上記ポリビニルアセタール樹脂と上記赤外線吸収剤とを含む層中上記遮熱粒子の含有量は特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂と上記赤外線吸収剤とを含む層１００重量％中、赤外線吸収剤の含有量は好ましくは０．０１重量％以上、より好ましくは０．１重量％以上、さらに好ましくは１重量％以上、特に好ましくは１．５重量％以上、好ましくは６重量％以下、より好ましくは５．５重量％以下、更に好ましくは４重量％以下、特に好ましくは３．５重量％以下、最も好ましくは３．０重量％以下である。上記ポリビニルアセタール樹脂と上記赤外線吸収剤とを含む層中の赤外線吸収剤の含有量が上記好ましい範囲内であると、遮熱性を充分に高めることができ、かつ上記可視光線透過率を充分に高くすることができる。
【０１０９】
上記ポリビニルアセタール樹脂と上記遮熱粒子とを含む層において、上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記遮熱粒子の含有量を含有量Ａとし、上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記成分の含有量を含有量Ｂとしたときに、上記含有量Ａが０．１〜３重量部の範囲内であり、かつ、上記含有量Ａの上記含有量Ｂに対する比（上記含有量Ａ／上記含有量Ｂ）が３〜２０００の範囲内であることが好ましい。この場合には、遮熱性が充分に高く、かつ上記可視光線透過率が充分に高い合わせガラスを得ることができる。但し、上記含有量Ａは０．０１重量部以上であっても、遮熱性及び可視光線透過率は高くなる。
【０１１０】
遮熱粒子：
合わせガラスの遮熱性をより一層高める観点からは、上記赤外線吸収剤は、遮熱粒子を含むことが好ましく、金属酸化物粒子を含むことがより好ましい。上記遮熱粒子は、金属の酸化物により形成された粒子（金属酸化物粒子）であることが好ましい。遮熱粒子は１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１１１】
可視光よりも長い波長７８０ｎｍ以上の赤外線は、紫外線と比較して、エネルギー量が小さい。しかしながら、赤外線は熱的作用が大きく、赤外線が物質にいったん吸収されると熱として放出される。このため、赤外線は一般に熱線と呼ばれている。上記遮熱粒子の使用により、赤外線（熱線）を効果的に遮断できる。なお、遮熱粒子とは、赤外線を吸収することができる粒子を意味する。
【０１１２】
上記遮熱粒子の具体例としては、アルミニウムドープ酸化錫粒子、インジウムドープ酸化錫粒子、アンチモンドープ酸化錫粒子（ＡＴＯ粒子）、ガリウムドープ酸化亜鉛粒子（ＧＺＯ粒子）、インジウムドープ酸化亜鉛粒子（ＩＺＯ粒子）、アルミニウムドープ酸化亜鉛粒子（ＡＺＯ粒子）、ニオブドープ酸化チタン粒子、ナトリウムドープ酸化タングステン粒子、セシウムドープ酸化タングステン粒子、タリウムドープ酸化タングステン粒子、ルビジウムドープ酸化タングステン粒子、錫ドープ酸化インジウム粒子（ＩＴＯ粒子）、錫ドープ酸化亜鉛粒子、珪素ドープ酸化亜鉛粒子等の金属酸化物粒子や、六ホウ化ランタン（ＬａＢ６）粒子等が挙げられる。これら以外の遮熱粒子を用いてもよい。なかでも、熱線の遮蔽機能が高いため、金属酸化物粒子が好ましく、ＡＴＯ粒子、ＧＺＯ粒子、ＩＺＯ粒子、ＩＴＯ粒子又は酸化タングステン粒子がより好ましく、ＩＴＯ粒子又は酸化タングステン粒子が特に好ましい。特に、熱線の遮蔽機能が高く、かつ入手が容易であるので、錫ドープ酸化インジウム粒子（ＩＴＯ粒子）が好ましく、酸化タングステン粒子も好ましい。
【０１１３】
上記酸化タングステン粒子は、下記式（Ｘ１）又は下記式（Ｘ２）で一般に表される。本発明に係る合わせガラス用中間膜では、下記式（Ｘ１）又は下記式（Ｘ２）で表される酸化タングステン粒子が好適に用いられる。
【０１１４】
ＷｙＯｚ    ・・・式（Ｘ１）
上記式（Ｘ１）において、Ｗはタングステン、Ｏは酸素を表し、ｙ及びｚは２．０＜ｚ／ｙ＜３．０を満たす。
【０１１５】
ＭｘＷｙＯｚ    ・・・式（Ｘ２）
上記式（Ｘ２）において、Ｍは、Ｈ、Ｈｅ、アルカリ金属、アルカリ土類金属、希土類元素、Ｍｇ、Ｚｒ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｒｕ、Ｃｏ、Ｒｈ、Ｉｒ、Ｎｉ、Ｐｄ、Ｐｔ、Ｃｕ、Ａｇ、Ａｕ、Ｚｎ、Ｃｄ、Ａｌ、Ｇａ、Ｉｎ、Ｔｌ、Ｓｉ、Ｇｅ、Ｓｎ、Ｐｂ、Ｓｂ、Ｂ、Ｆ、Ｐ、Ｓ、Ｓｅ、Ｂｒ、Ｔｅ、Ｔｉ、Ｎｂ、Ｖ、Ｍｏ、Ｔａ及びＲｅからなる群から選択される少なくとも１種の元素、Ｗはタングステン、Ｏは酸素を表し、ｘ、ｙ及びｚは、０．００１≦ｘ／ｙ≦１、及び２．０＜ｚ／ｙ≦３．０を満たす。
【０１１６】
中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、酸化タングステン粒子は、金属ドープ酸化タングステン粒子であることが好ましい。上記「酸化タングステン粒子」には、金属ドープ酸化タングステン粒子が含まれる。上記金属ドープ酸化タングステン粒子としては、具体的には、ナトリウムドープ酸化タングステン粒子、セシウムドープ酸化タングステン粒子、タリウムドープ酸化タングステン粒子及びルビジウムドープ酸化タングステン粒子等が挙げられる。
【０１１７】
中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、セシウムドープ酸化タングステン粒子が特に好ましい。中間膜及び合わせガラスの遮熱性を更に一層高くする観点からは、該セシウムドープ酸化タングステン粒子は、式：Ｃｓ０．３３ＷＯ３で表される酸化タングステン粒子であることが好ましい。
【０１１８】
上記遮熱粒子の平均粒子径の好ましい下限は０．０１μｍ、より好ましい下限は０．０２μｍ、好ましい上限は０．１μｍ、より好ましい上限は０．０５μｍである。平均粒子径が上記好ましい下限を満たすと、熱線の遮蔽性を充分に高めることができる。平均粒子径が上記好ましい上限を満たすと、遮熱粒子の分散性を高めることができる。
【０１１９】
上記「平均粒子径」は、体積平均粒子径を示す。平均粒子径は、粒度分布測定装置（日機装社製「ＵＰＡ−ＥＸ１５０」）等を用いて測定できる。
【０１２０】
上記第１〜第３の層のうちの上記ポリビニルアセタール樹脂と上記遮熱粒子とを含む層において、上記遮熱粒子の含有量を示す上記含有量Ａは０．１〜３重量部の範囲内であることが好ましい。上記含有量Ａが上記範囲内である場合には、遮熱性を充分に高くすることができ、かつ上記可視光線透過率を充分に高くすることができる。また、上記含有量Ａが３重量部以下であると、得られる合わせガラスのヘーズ値がより一層低くなる。上記含有量Ａの好ましい下限は０．１４重量部、より好ましい下限は０．２重量部、更に好ましい下限は０．５５重量部、特に好ましい下限は０．６重量部、好ましい上限は２重量部、より好ましい上限は１．８重量部、更に好ましい上限は１．６５重量部である。上記含有量Ａが上記好ましい下限を満たすと、遮熱性をより一層高くすることができる。上記含有量Ａが上記好ましい上限を満たすと、上記可視光線透過率をより一層高くすることができる。
【０１２１】
上記ポリビニルアセタール樹脂と上記遮熱粒子とを含む層中上記遮熱粒子の含有量は特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂と上記遮熱粒子とを含む層１００重量％中、遮熱粒子の含有量は好ましくは０．０１重量％以上、より好ましくは０．１重量％以上、更に好ましくは１重量％以上、特に好ましくは１．５重量％以上、好ましくは６重量％以下、より好ましくは５．５重量％以下、更に好ましくは４重量％以下、特に好ましくは３．５重量％以下、最も好ましくは３．０重量％以下である。上記ポリビニルアセタール樹脂と上記遮熱粒子とを含む層中の遮熱粒子の含有量が上記好ましい範囲内であると、遮熱性を充分に高めることができ、かつ上記可視光線透過率を充分に高くすることができる。
【０１２２】
本発明の合わせガラス用中間膜は、上記遮熱粒子を０．１〜１２ｇ／ｍ２の割合で含有することが好ましい。上記遮熱粒子の割合が上記範囲内である場合には、遮熱性を充分に高くすることができ、かつ上記可視光線透過率を充分に高くすることができる。上記遮熱粒子の割合の好ましい下限は、０．５ｇ／ｍ２、より好ましい下限は０．８ｇ／ｍ２、更に好ましい下限は１．５ｇ／ｍ２、特に好ましい下限は３ｇ／ｍ２であり、好ましい上限は１１ｇ／ｍ２、より好ましい上限は１０ｇ／ｍ２、更に好ましい上限は９ｇ／ｍ２、特に好ましい上限は７ｇ／ｍ２である。上記割合が上記好ましい下限を満たすと、遮熱性をより一層高くすることができ、上記割合が上記好ましい上限を満たすと、上記可視光線透過率をより一層高くすることができる。
【０１２３】
成分Ｘ：
上記成分Ｘは、フタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物の内の少なくとも一種の成分である。上記成分Ｘは特に限定されない。上記成分Ｘとして、従来公知のフタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物を用いることができる。上記成分Ｘは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１２４】
上記遮熱粒子と成分Ｘとの併用により、赤外線（熱線）を充分に遮断できる。上記金属酸化物粒子と成分Ｘとの併用により、赤外線をより一層効果的に遮断できる。上記ＩＴＯ粒子又は上記酸化タングステン粒子と成分Ｘとの併用により、赤外線を更に一層効果的に遮断できる。
【０１２５】
上記成分Ｘとしては、フタロシアニン、フタロシアニンの誘導体、ナフタロシアニン、ナフタロシアニンの誘導体、アントラシアニン及びアントラシアニンの誘導体等が挙げられる。上記フタロシアニン化合物及び上記フタロシアニンの誘導体はそれぞれ、フタロシアニン骨格を有することが好ましい。上記ナフタロシアニン化合物及び上記ナフタロシアニンの誘導体はそれぞれ、ナフタロシアニン骨格を有することが好ましい。上記アントラシアニン化合物及び上記アントラシアニンの誘導体はそれぞれ、アントラシアニン骨格を有することが好ましい。
【０１２６】
中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くし、かつ上記可視光線透過率を充分に高くする観点からは、上記成分Ｘは、フタロシアニン、フタロシアニンの誘導体、ナフタロシアニン及びナフタロシアニンの誘導体からなる群から選択される少なくとも一種であることが好ましい。
【０１２７】
遮熱性を効果的に高め、かつ長期間にわたり可視光線透過率をより一層高いレベルで維持する観点からは、上記成分Ｘはバナジウム原子又は銅原子を含有することが好ましく、バナジウム原子を含有することがより好ましい。上記成分Ｘは、バナジウム原子又は銅原子を含有するフタロシアニンの誘導体、バナジウム原子又は銅原子を含有するナフタロシアニンの誘導体の内の少なくとも一種であることが好ましい。中間膜及び合わせガラスの遮熱性をさらに一層高くする観点からは、上記成分Ｘは、バナジウム原子を含有する構造を有することが好ましい。
【０１２８】
上記第１〜第３の層のうちの上記ポリビニルアセタール樹脂と上記遮熱粒子とを含む層において、上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記成分Ｘの含有量（含有量Ｂ）は特に限定されないが、上記成分Ｘの含有量Ｂの好ましい下限は０．０００５重量部、好ましい下限は０．００１重量部、より好ましい下限は０．００１４重量部、更に好ましい下限は０．００２重量部、特に好ましい下限は０．００２５重量部、好ましい上限は０．０５重量部、より好ましい上限は０．０２５重量部、更に好ましい上限は０．０２重量部、特に好ましい上限は０．０１重量部である。上記含有量Ｂが上記好ましい下限を満たすと、遮熱性をより一層高くすることができる。上記含有量Ｂが上記好ましい上限を満たすと、上記可視光線透過率をより一層高くすることができる。また、上記含有量Ｂが上記好ましい上限を満たすと、合わせガラスの彩度を低くすることができる。なお、彩度は、ＪＩＳ  Ｚ８７２９に準拠して測定することができる。合わせガラスの上記彩度の好ましい上限は６５、より好ましい上限は５０、更に好ましい上限は４０、特に好ましい上限は３５である。上記彩度が上記好ましい上限を満たすと、合わせガラスの着色を抑制することができる。
【０１２９】
また、上記ポリビニルアセタール樹脂と上記遮熱粒子とを含む層１００重量％中、成分Ｘの含有量は好ましくは０．００１重量％以上、より好ましくは０．００５重量％以上、さらに好ましくは０．０５重量％以上、特に好ましくは０．１重量％以上、好ましくは０．２重量％以下、より好ましくは０．１８重量％以下、さらに好ましくは０．１６重量％以下、特に好ましくは０．１５重量％以下である。上記成分Ｘの含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、遮熱性を充分に高めることができ、かつ上記可視光線透過率を充分に高くすることができる。
【０１３０】
（黄色染料）
上記第１〜第３の層はそれぞれ、必要に応じて、黄色染料を含んでいてもよい。また、上記第１〜第３の層のうちの上記黄色染料を含む層は、該黄色染料を含む層全体に上記黄色染料を含んでいてもよく、部分的に黄色染料を含んでいてもよい。
【０１３１】
本発明に係る合わせガラス用中間膜は、透明又は不透明な着色領域と、該着色領域とは異なる第２の領域を有していてもよい。中間膜は、透明又は不透明な着色領域Ｒ１（第１の領域）と、該着色領域Ｒ１とは異なる第２の領域Ｒ２とを有していてもよい。この場合に、着色領域Ｒ１が黄色染料を含むことが好ましい。着色領域Ｒ１が黄色染料を含むと、着色領域の遮熱性を高めることができ、この結果、遮熱性が高い上記着色領域に由来して、合わせガラスの遮熱性を高めることができる。着色領域Ｒ１は、中間膜の上端側の縁部に設けられていることが好ましい。着色領域Ｒ１は、中間膜の上端側の縁部以外の領域に設けられていてもよく、例えば、中間膜の下端側の縁部に設けられていてもよい。さらに、着色領域Ｒ１は、中間膜の上端側の縁部と下端側の縁部との双方に設けられていてもよい。
【０１３２】
上記第２の領域Ｒ２の可視光線透過率は、上記着色領域Ｒ１の可視光線透過率よりも高いことが好ましい。この場合には、上記第２の領域Ｒ２において、視野を良好にすることができる。上記着色領域Ｒ１は、上記第２の領域Ｒ２よりも濃く着色していることが好ましい。
【０１３３】
上記着色領域Ｒ１は、少なくとも一端側の縁部に帯状に存在することが好ましい。自動車などの車両用の合わせガラス、特にフロントガラスにおいては、太陽光線又は屋外照明等により、運転中のドライバーが眩しさを感じるのを防ぐことなどを目的として、帯状の着色領域が設けられることがある。
【０１３４】
上記第１〜第３の層のうちの上記赤外線吸収剤を含む層は、遮熱粒子と、フタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物の内の少なくとも一種の成分Ｘと、黄色染料とを含むことが好ましい。この場合には、遮熱性がより一層高く、かつ可視光線透過率がより一層高い合わせガラスを得ることができる。
【０１３５】
上記黄色染料は特に限定されない。上記黄色染料は１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。上記黄色染料は、３８０〜５００ｎｍの透過光を効果的に吸収することが好ましく、３９０〜４８０ｎｍの透過光を効果的に吸収することがより好ましく、３９５〜４６０ｎｍの透過光を効果的に吸収することが更に好ましく、４００〜４５０ｎｍの透過光を効果的に吸収することが特に好ましい。この結果、上記遮熱粒子及び上記成分Ｘに加えて、黄色染料を用いることにより、遮熱性をより一層高めることができる。熱線の遮蔽性を充分に高めることができることから、黄色染料の極大吸収波長の好ましい下限は３８０ｎｍ、より好ましい下限は３９０ｎｍ、更に好ましい下限は３９５ｎｍ、特に好ましい下限は４００ｎｍ、好ましい上限は５００ｎｍ、より好ましい上限は４８０ｎｍ、更に好ましい上限は４６０ｎｍ、特に好ましい上限は４５０ｎｍである。例えば、上記黄色染料の極大吸収波長は、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）１００重量部に対して、上記黄色染料０．０１重量部を溶解させた溶液（セル長１ｍｍ、石英セル）を用いて、分光光度計（日立ハイテク社製「Ｕ−４１００」）にて測定することができる。
【０１３６】
上記黄色染料の具体例としては、アンスラキノン染料、キノリン染料、イソキノリン染料、モノアゾ染料、ジスアゾ染料、キノフタロン染料、ペリレン染料、トリフェニルメタン染料及びメチン染料等が挙げられる。なかでも、合わせガラス用中間膜の遮熱性をより一層高める観点からは、アンスラキノン染料が好ましい。
【０１３７】
市販されている黄色染料として、チバ・ジャパン社製の「ＯＲＡＣＥＴ  Ｙｅｌｌｏｗ  ＧＨＳ」（アンスラキノン染料、極大吸収波長４５０ｎｍ）、紀和化学工業社製の「ＫＰ  Ｐｌａｓｔ  Ｙｅｌｌｏｗ  Ｇ」（メチン染料、極大吸収波長４００ｎｍ）、「ＫＰ  Ｐｌａｓｔ  Ｙｅｌｌｏｗ  ２Ｇ」（キノフタロン染料、極大吸収波長４２０ｎｍ）、「ＫＰ  Ｐｌａｓｔ  Ｙｅｌｌｏｗ  ３Ｇ」（モノアゾ染料、極大吸収波長３９５ｎｍ）、「ＫＰ  Ｐｌａｓｔ  Ｙｅｌｌｏｗ  Ｆ」（イソキノリン染料、極大吸収波長４１５ｎｍ）、「ＫＰ  Ｐｌａｓｔ  Ｙｅｌｌｏｗ  ７Ｇ」（ペリレン染料、極大吸収波長４６０ｎｍ）等が挙げられる。
【０１３８】
上記第１，第３の層のうちの上記ポリビニルアセタール樹脂と上記黄色染料とを含む層において、上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記黄色染料の含有量は０．００５〜０．２４重量部の範囲内であることが好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂と上記黄色染料とを含む層中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記黄色染料の含有量のより好ましい下限は０．０１重量部、更に好ましい下限は０．０４重量部、特に好ましい下限は０．０６重量部であり、より好ましい上限は０．２重量部、更に好ましい上限は０．１５重量部、特に好ましい上限は０．１重量部である。上記黄色染料が部分的に含まれる場合には、該黄色染料を含む部分（例えば着色領域）における黄色染料の好ましい含有量の下限及び上限は上述した値と同様である。上記黄色染料の含有量が上記範囲内であると、遮熱性をより一層高くすることができ、かつ上記可視光線透過率をより一層高くすることができる。
【０１３９】
本発明に係る合わせガラス用中間膜は、上記黄色染料を０．０２５〜１．４５ｇ／ｍ２の割合で含有することが好ましい。合わせガラス用中間膜中の上記黄色染料の含有量のより好ましい下限は０．０５ｇ／ｍ２、更に好ましい下限は０．２ｇ／ｍ２、特に好ましい下限は０．３ｇ／ｍ２であり、より好ましい上限は１．２ｇ／ｍ２、更に好ましい上限は１ｇ／ｍ２、特に好ましい上限は０．８ｇ／ｍ２である。上記黄色染料の含有割合が上記範囲内であると、遮熱性をより一層高くすることができ、かつ上記可視光線透過率をより一層高くすることができる。
【０１４０】
上記第１，第３の層のうちの上記ポリビニルアセタール樹脂と上記成分Ｘと上記黄色染料とを含む層において、上記ピポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記成分Ｘ及び上記黄色染料の合計の含有量の好ましい下限は０．００５重量部、より好ましい下限は０．０３重量部、更に好ましい下限は０．０４重量部、特に好ましい下限は０．０７重量部であり、より好ましい上限は０．２４重量部、更に好ましい上限は０．２重量部、特に好ましい上限は０．１８重量部、最も好ましい上限は０．１５重量部である。上記黄色染料が部分的に含まれる場合には、該黄色染料を含む部分における上記成分Ｘ及び上記黄色染料の合計の含有量の好ましい含有量の下限及び上限は上述した値と同様である。上記黄色染料及び上記成分Ｘの合計の含有量が上記範囲内であると、遮熱性をより一層高くすることができ、かつ上記可視光線透過率をより一層高くすることができる。
【０１４１】
合わせガラス用中間膜中の上記成分Ｘ及び黄色染料の合計の含有量の好ましい下限は０．００５ｇ／ｍ２、より好ましい下限は０．０３ｇ／ｍ２、更に好ましい下限は０．２ｇ／ｍ２、特に好ましい下限は０．２５ｇ／ｍ２であり、好ましい上限は１．５ｇ／ｍ２、より好ましい上限は１．２ｇ／ｍ２、更に好ましい上限は１ｇ／ｍ２、特に好ましい上限は０．７ｇ／ｍ２である。上記成分Ｘ及び上記黄色染料の合計の含有量が上記好ましい下限を満たすと、合わせガラスの遮熱性をより一層高めることができる。上記成分Ｘ及び上記黄色染料の合計の含有量が上記好ましい上限を満たすと、上記可視光線透過率をより一層高くすることができる。
【０１４２】
（金属塩）
上記第１〜第３の層はそれぞれ、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩の内の少なくとも１種の金属塩（以下、金属塩Ｍと記載することがある）を含有することが好ましい。上記第１の層は金属塩Ｍを含むことが好ましい。特に上記第２，第３の層がそれぞれ、金属塩Ｍを含有することが好ましい。上記金属塩Ｍの使用により、合わせガラス構成部材と中間膜との接着性又は中間膜における各層間の接着性を制御することが容易になる。さらに、第１の層が上金属塩Ｍを含有することで、遮熱粒子などの赤外線吸収剤の分散性がより一層良好になり、この結果、中間膜の耐候性がより一層高くなり、高い可視光線透過率をより一層長期間に渡り維持できる。上記金属塩Ｍは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１４３】
上記金属塩Ｍは、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ及びＢａからなる群から選択された少なくとも１種の金属を含むことが好ましい。該金属塩Ｍは、金属イオン、水和金属イオン、錯化金属イオン、金属の無機塩、又は、金属の有機酸エステルの状態で、中間膜における層中に含まれていることが好ましい。金属イオン、水和金属イオン、又は、錯化金属イオンの状態で存在している場合、合わせガラス構成部材と中間膜との接着性又は中間膜における各層間の接着性を制御することが容易である。中間膜の層中に含まれている金属塩は、Ｋ及びＭｇの内の少なくとも１種の金属を含むことが好ましい。
【０１４４】
また、上記金属塩Ｍは、炭素数２〜１６の有機酸のアルカリ金属塩又は炭素数２〜１６の有機酸のアルカリ土類金属塩であることがより好ましく、炭素数２〜１６のカルボン酸マグネシウム塩又は炭素数２〜１６のカルボン酸カリウム塩であることが更に好ましい。
【０１４５】
上記炭素数２〜１６のカルボン酸マグネシウム塩及び上記炭素数２〜１６のカルボン酸カリウム塩としては特に限定されないが、例えば、酢酸マグネシウム、酢酸カリウム、プロピオン酸マグネシウム、プロピオン酸カリウム、２−エチルブタン酸マグネシウム、２−エチルブタン酸カリウム、２−エチルヘキサン酸マグネシウム及び２−エチルヘキサン酸カリウム等が挙げられる。
【０１４６】
上記第１〜第３の層の内の金属塩Ｍを含む層において、金属塩Ｍの含有量は、金属イオンの含有量（例えばマグネシウムイオンの場合はマグネシウム濃度、カリウムイオンの場合にはカリウム濃度）として、好ましくは５ｐｐｍ以上、より好ましくは１０ｐｐｍ以上、更に好ましくは２０ｐｐｍ以上、好ましくは３００ｐｐｍ以下、より好ましくは２５０ｐｐｍ以下、更に好ましくは２００ｐｐｍ以下である。金属塩Ｍの含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、合わせガラス構成部材と中間膜との接着性又は中間膜における各層間の接着性をより一層良好に制御できる。さらに、上記金属塩Ｍの含有量が上記下限以上であると、中間膜の耐候性がさらに一層高くなり、高い可視光線透過率をさらに一層長期間に渡り維持できる。
【０１４７】
（紫外線遮蔽剤）
本発明に係る合わせガラス用中間膜では、上記第１の層が紫外線遮蔽剤を含有するか、又は上記第２の層が紫外線遮蔽剤を含有することが好ましく、上記第２の層が紫外線遮蔽剤を含有することがより好ましい。上記第１の層と上記第２の層との双方が、紫外線遮蔽剤を含有していてもよい。上記第３の層は、紫外線遮蔽剤を含有することが好ましい。紫外線遮蔽剤の使用により、中間膜及び合わせガラスが長期間使用されても、可視光線透過率が低下し難くなる。該紫外線遮蔽剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。上記第１，第２，第３の層に用いる紫外線遮蔽剤は、同一であってもよく、異なっていてもよい。
【０１４８】
本発明者らが検討した結果、遮熱粒子と特定の上記成分Ｘとを含む中間膜を用いて合わせガラスを作製しただけでは、得られる合わせガラスが長期間使用されたときに、遮熱性が低下する傾向があることがわかった。そこで、本発明者らが更に検討した結果、高い遮熱性を長期間維持することが可能な合わせガラス用中間膜の構成も見出した。
【０１４９】
すなわち、本発明者らは、合わせガラス用中間膜を敢えて２層以上の多層にし、上記赤外線吸収剤を含む層と上記紫外線遮蔽剤を含む層とを備える構成を採用することによって、中間膜及び合わせガラスが長期間使用されても、可視光線透過率が低下し難くなることを見出した。特に紫外線遮蔽剤の使用により、上記成分Ｘの化学変化及び上記成分Ｘの化学変化に伴う樹脂の劣化を抑制できる。このため、優れた遮熱性を長期間にわたり維持できる。
【０１５０】
上記紫外線遮蔽剤には、紫外線吸収剤が含まれる。紫外線遮蔽剤は、紫外線吸収剤であることが好ましい。
【０１５１】
従来広く知られている一般的な紫外線遮蔽剤としては、例えば、金属系紫外線遮蔽剤、金属酸化物系紫外線遮蔽剤、ベンゾトリアゾール系紫外線遮蔽剤（ベントトリアゾール化合物）、ベンゾフェノン系紫外線遮蔽剤（ベンゾフェノン化合物）、トリアジン系紫外線遮蔽剤（トリアジン化合物）、マロン酸エステル系紫外線遮蔽剤（マロン酸エステル化合物）、シュウ酸アニリド系紫外線遮蔽剤（シュウ酸アニリド化合物）及びベンゾエート系紫外線遮蔽剤（ベンゾエート化合物）等が挙げられる。
【０１５２】
上記金属系紫外線遮蔽剤としては、例えば、白金粒子、白金粒子の表面をシリカで被覆した粒子、パラジウム粒子及びパラジウム粒子の表面をシリカで被覆した粒子等が挙げられる。紫外線遮蔽剤は、遮熱粒子ではないことが好ましい。
【０１５３】
上記金属酸化物系紫外線遮蔽剤としては、例えば、酸化亜鉛、酸化チタン及び酸化セリウム等が挙げられる。さらに、上記金属酸化物系紫外線遮蔽剤として、表面が被覆されていてもよい。上記金属酸化物系紫外線遮蔽剤の表面の被覆材料としては、絶縁性金属酸化物、加水分解性有機ケイ素化合物及びシリコーン化合物等が挙げられる。
【０１５４】
上記絶縁性金属酸化物としては、シリカ、アルミナ及びジルコニア等が挙げられる。上記絶縁性金属酸化物は、例えば５．０ｅＶ以上のバンドギャップエネルギーを有する。
【０１５５】
上記ベンゾトリアゾール系紫外線遮蔽剤としては、例えば、２−（２’−ヒドロキシ−５’−メチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「ＴｉｎｕｖｉｎＰ」）、２−（２’−ヒドロキシ−３’、５’−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２０」）、２−（２’−ヒドロキシ−３’−ｔ−ブチル−５−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６」）、及び２−（２’−ヒドロキシ−３’、５’−ジ−アミルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２８」）等のベンゾトリアゾール系紫外線遮蔽剤が挙げられる。紫外線を吸収する性能に優れることから、上記ベンゾトリアゾール系紫外線遮蔽剤はハロゲン原子を含むベンゾトリアゾール系紫外線遮蔽剤であることが好ましく、塩素原子を含むベンゾトリアゾール系紫外線遮蔽剤であることがより好ましい。
【０１５６】
上記ベンゾフェノン系紫外線遮蔽剤としては、例えば、オクタベンゾン（ＢＡＳＦ社製「Ｃｈｉｍａｓｓｏｒｂ８１」）等が挙げられる。
【０１５７】
上記トリアジン系紫外線遮蔽剤としては、例えば、２−（４，６−ジフェニル−１，３，５−トリアジン−２−イル）−５−［（ヘキシル）オキシ］−フェノール（ＢＡＳＦ社製、「Ｔｉｎｕｖｉｎ１５７７ＦＦ」）等が挙げられる。
【０１５８】
上記マロン酸エステル系紫外線遮蔽剤としては、２−（ｐ−メトキシベンジリデン）マロン酸ジメチル、テトラエチル−２，２−（１，４−フェニレンジメチリデン）ビスマロネート、２−（ｐ−メトキシベンジリデン）−ビス（１，２，２，６，６−ペンタメチル４−ピペリジニル）マロネート等が挙げられる。
【０１５９】
上記マロン酸エステル系紫外線遮蔽剤の市販品としては、Ｈｏｓｔａｖｉｎ  Ｂ−ＣＡＰ、Ｈｏｓｔａｖｉｎ  ＰＲ−２５、Ｈｏｓｔａｖｉｎ  ＰＲ−３１（いずれもクラリアント社製）が挙げられる。
【０１６０】
上記シュウ酸アニリド系紫外線遮蔽剤としては、Ｎ−（２−エチルフェニル）−Ｎ’−（２−エトキシ−５−ｔ−ブチルフェニル）シュウ酸ジアミド、Ｎ−（２−エチルフェニル）−Ｎ’−（２−エトキシ−フェニル）シュウ酸ジアミド、２−エチル−２’−エトキシ−オキシアニリド（クラリアント社製「ＳａｎｄｕｖｏｒＶＳＵ」）などの窒素原子上に置換されたアリール基などを有するシュウ酸ジアミド類が挙げられる。
【０１６１】
上記ベンゾエート系紫外線遮蔽剤としては、例えば、２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル−３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンゾエート（ＢＡＳＦ社製、「Ｔｉｎｕｖｉｎ１２０」）等が挙げられる。
【０１６２】
中間膜及び合わせガラスの経時後の可視光線透過率の低下を抑制するために、上記紫外線遮蔽剤は、２−（２’−ヒドロキシ−３’−ｔ−ブチル−５−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６」）、又は２−（２’−ヒドロキシ−３’，５’−ジ−アミルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２８」）であることが好ましく、２−（２’−ヒドロキシ−３’−ｔ−ブチル−５−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾールであってもよい。
【０１６３】
上記紫外線遮蔽剤の含有量は特に限定されない。経時後の可視光線透過率の低下をより一層抑制する観点からは、上記第１〜第３の層のうちの上記紫外線遮蔽剤を含む層１００重量％中、上記紫外線遮蔽剤の含有量は好ましくは０．１重量％以上、より好ましくは０．２重量％以上、更に好ましくは０．３重量％以上、特に好ましくは０．５重量％以上、好ましくは２．５重量％以下、より好ましくは２重量％以下、更に好ましくは１重量％以下、特に好ましくは０．８重量％以下である。特に、上記第１の層１００重量％中の上記紫外線遮蔽剤の含有量が０．２重量％以上であるか、又は上記第２，第３の層１００重量％中の上記紫外線遮蔽剤の含有量が０．２重量％以上であることにより、中間膜及び合わせガラスの経時後の可視光線透過率の低下を顕著に抑制できる。
【０１６４】
本発明に係る合わせガラス用中間膜は、中間膜全体で、上記遮熱粒子と全ての上記紫外線遮蔽剤とを重量（重量％）比（遮熱粒子：全ての紫外線遮蔽剤）で、４：１〜１：２００で含むことが好ましく、２：１〜１：１００で含むことがより好ましい。上記遮熱粒子と全ての上記紫外線遮蔽剤との重量（重量％）比が上記範囲内であると、中間膜及び合わせガラスの遮熱性及び可視光線透過率、並びに中間膜及び合わせガラスの経時後の可視光線透過率をより一層高めることができる。なお、上記重量比とは、中間膜１００重量％中の上記遮熱粒子の含有量（重量％）と、中間膜１００重量％中の全ての上記紫外線遮蔽剤の含有量（重量％）との比を示す。
【０１６５】
（酸化防止剤）
本発明に係る合わせガラス用中間膜は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第１の層は酸化防止剤を含有することが好ましく、上記第２，第３の層は酸化防止剤を含有することが好ましい。該酸化防止剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１６６】
上記酸化防止剤としては、フェール系酸化防止剤、硫黄系酸化防止剤及びリン系酸化防止剤等が挙げられる。上記フェノール系酸化防止剤はフェノール骨格を有する酸化防止剤である。上記硫黄系酸化防止剤は硫黄原子を含有する酸化防止剤である。上記リン系酸化防止剤はリン原子を含有する酸化防止剤である。
【０１６７】
上記酸化防止剤は、フェノール系酸化防止剤であることが好ましい。該フェノール系酸化防止剤としては、２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール（ＢＨＴ）、ブチル化ヒドロキシアニソール（ＢＨＡ）、２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−エチルフェノール、ステアリル−β−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、２，２’−メチレンビス−（４−メチル−６−ブチルフェノール）、２，２’−メチレンビス−（４−エチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、４，４’−ブチリデン−ビス−（３−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、１，１，３−トリス−（２−メチル−ヒドロキシ−５−ｔ−ブチルフェニル）ブタン、テトラキス［メチレン−３−（３’，５’−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン、１，３，３−トリス−（２−メチル−４−ヒドロキシ−５−ｔ−ブチルフェノール）ブタン、１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼン、及びビス（３，３’−ｔ−ブチルフェノール）ブチリックアッシドグリコールエステル等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の１種又は２種以上が好適に用いられる。
【０１６８】
中間膜及び合わせガラスの高い可視光線透過率をより一層効果的に長期間に渡り維持する観点からは、上記酸化防止剤は、フェノール系酸化防止剤又はリン系酸化防止剤であることが好ましい。
【０１６９】
上記酸化防止剤の市販品としては、例えばＢＡＳＦ社製の商品名「ＩＲＧＡＮＯＸ  ２４５」、ＢＡＳＦ社製の商品名「ＩＲＧＡＦＯＳ  １６８」、ＢＡＳＦ社製の商品名「ＩＲＧＡＦＯＳ  ３８」、住友化学工業社製の商品名「スミライザーＢＨＴ」、並びにチバガイギー社製の商品名「イルガノックス１０１０」等が挙げられる。
【０１７０】
中間膜及び合わせガラスの高い可視光線透過率を長期間に渡り維持するために、上記第１〜第３の層のうちの上記酸化防止剤を含む層１００重量％中又は中間膜１００重量％中、酸化防止剤の含有量は０．７５重量％以上であるであることが好ましい。また、酸化防止剤の添加効果が飽和するので、上記酸化防止剤を含む層１００重量％中又は中間膜１００重量％中、酸化防止剤の含有量は２重量％以下であることが好ましい。なお、中間膜及び合わせガラスの経時後の可視光線透過率を高く維持するためには、酸化防止剤の含有量は多いほどよい。
【０１７１】
中間膜及び合わせガラスの遮熱性及び可視光線透過率、並びに中間膜及び合わせガラスの経時後の可視光線透過率をより一層高める観点からは、上記第１〜第３の層のうちの酸化防止剤を含む層１００重量％中又は中間膜１００重量％中、酸化防止剤の含有量は好ましくは０．７５重量％以上、より好ましくは０．８重量％以上である。また、酸化防止剤の影響による周辺部の色変化を抑制するために、記酸化防止剤を含む層１００重量％中又は中間膜１００重量％中、酸化防止剤の含有量は好ましくは２重量％以下、より好ましくは１．８重量％以下である。
【０１７２】
本発明に係る合わせガラス用中間膜は、中間膜全体で、上記遮熱粒子と上記酸化防止剤とを重量比（遮熱粒子：酸化防止剤）で、１０：１〜１：１００で含むことが好ましく、５：１〜１：５０で含むことがより好ましい。上記遮熱粒子と上記酸化防止剤との重量比が上記範囲内であると中間膜及び合わせガラスの遮熱性及び可視光線透過率、並びに中間膜及び合わせガラスの経時後の可視光線透過率をより一層高めることができる。なお、上記重量比とは、中間膜１００重量％中の上記遮熱粒子の含有量（重量％）と、中間膜１００重量％中の上記酸化防止剤の含有量（重量％）との比を示す。
【０１７３】
（他の成分）
上記第１〜第３の層はそれぞれ、必要に応じて、光安定剤、難燃剤、帯電防止剤、顔料、染料、接着力調整剤、耐湿剤及び蛍光増白剤等の添加剤を含有していてもよい。
【０１７４】
（合わせガラス用中間膜製造方法、及び合わせガラス）
本発明に係る合わせガラス用中間膜の製造方法は特に限定されないが、上記ポリビニルアセタール樹脂と上記可塑剤とを含む樹脂組成物を用いて、上記第１〜第３の層をそれぞれ形成した後に、例えば、上記第２の層と上記第１の層と上記第３の層とをこの順に積層する方法、並びに該樹脂組成物を、押出機を用いて共押出することにより、上記第２の層と上記第１の層と上記第３の層とをこの順に積層する方法等が挙げられる。中間膜の製造効率が優れることから、上記第２，第３の層に、同一のポリビニルアセタール樹脂が含まれていることが好ましく、上記第２，第３の層に、同一のポリビニルアセタール樹脂及び同一の可塑剤が含まれていることがより好ましく、上記第２，第３の層が同一の樹脂組成物により形成されていることが更に好ましい。
【０１７５】
本発明に係る合わせガラス用中間膜はそれぞれ、合わせガラスを得るために用いられる。
【０１７６】
図２に、図１に示す中間膜１を用いた合わせガラスの一例を模式的に断面図で示す。
【０１７７】
図２に示す合わせガラス１１は、第１の合わせガラス構成部材１２と、第２の合わせガラス構成部材１３と、中間膜１とを備える。中間膜１は、第１，第２の合わせガラス構成部材１２，１３の間に挟み込まれている。
【０１７８】
第１の合わせガラス構成部材１２は、第２の層３の外側の表面３ａに積層されている。第２の合わせガラス構成部材１３は、第３の層４の外側の表面４ａに積層されている。従って、合わせガラス１１は、第１の合わせガラス構成部材１２と、第２の層３と、第１の層２と、第３の層４と、第２の合わせガラス構成部材１３とがこの順で積層されて構成されている。
【０１７９】
上記第１，第２の合わせガラス構成部材としては、ガラス板及びＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルム等が挙げられる。合わせガラスには、２枚のガラス板の間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスだけでなく、ガラス板とＰＥＴフィルム等との間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスも含まれる。合わせガラスは、ガラス板を備えた積層体であり、少なくとも１枚のガラス板が用いられていることが好ましい。
【０１８０】
上記ガラス板としては、無機ガラス及び有機ガラスが挙げられる。上記無機ガラスとしては、フロート板ガラス、熱線吸収板ガラス、熱線反射板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、網入り板ガラス、及び線入り板ガラス等が挙げられる。上記有機ガラスは、無機ガラスに代用される合成樹脂ガラスである。上記有機ガラスとしては、ポリカーボネート板及びポリ（メタ）アクリル樹脂板等が挙げられる。上記ポリ（メタ）アクリル樹脂板としては、ポリメチル（メタ）アクリレート板等が挙げられる。
【０１８１】
上記合わせガラスの耐貫通性をより一層高める観点からは、中間膜の厚みの好ましい下限は０．０５ｍｍ、より好ましい下限は０．２５ｍｍ、好ましい上限は３ｍｍ、より好ましい上限は１．５ｍｍである。中間膜の厚みが上記好ましい下限及び上記好ましい上限をそれぞれ満たすと、合わせガラスの耐貫通性及び透明性をより一層高めることができる。
【０１８２】
２層以上の積層構造の場合に、上記第１の層の厚みの好ましい下限は０．０１ｍｍ、より好ましい下限は０．０４ｍｍ、更に好ましい下限は０．０７ｍｍ、好ましい上限は０．３ｍｍ、より好ましい上限は０．２ｍｍ、更に好ましい上限は０．１８ｍｍ、特に好ましい上限は０．１６ｍｍである。上記第１の層の厚みが上記下限を満たすと、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができ、上記上限を満たすと、合わせガラスの透明性をより一層高めることができる。上記第２，第３の層の厚みの好ましい下限は０．１ｍｍ、より好ましい下限は０．２ｍｍ、更に好ましい下限は０．２５ｍｍ、特に好ましい下限は０．３ｍｍ、好ましい上限は０．６ｍｍ、より好ましい上限は０．５ｍｍ、更に好ましい上限は０．４５ｍｍ、特に好ましい上限は０．４ｍｍである。上記第２，第３の層の厚みが上記下限を満たすと、合わせガラスの耐貫通性をより一層高めることができ、上記上限を満たすと、合わせガラスの透明性をより一層高めることができる。また、上記第１の層の厚みの中間膜の厚みに対する比（（上記第１の層の厚み）／（上記中間膜の厚み））が小さく、上記第１の層に含まれる可塑剤の含有量が多いほど、合わせガラスにおける発泡が発生し、発泡が成長する傾向にある。特に、中間膜における上記比が０．０５〜０．３５であり、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量が５５重量部以上である場合に、本発明に係る合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長を十分に抑制し、かつ合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。上記比（（上記第１の層の厚み）／（中間膜の厚み））の好ましい下限は０．０６、より好ましい下限は０．０７、更に好ましい下限は０．０８、特に好ましい下限は０．１、好ましい上限は０．３、より好ましい上限は０．２５、更に好ましい上限は０．２、特に好ましい上限は０．１５である。
【０１８３】
上記第１，第２の合わせガラス構成部材の厚みは、好ましくは０．５ｍｍ以上、より好ましくは１ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。また、上記合わせガラス構成部材がガラス板である場合に、該ガラス板の厚みは、１〜３ｍｍの範囲内であることが好ましい。上記合わせガラス構成部材がＰＥＴフィルムである場合に、該ＰＥＴフィルムの厚みは、０．０３〜０．５ｍｍの範囲内であることが好ましい。
【０１８４】
上記合わせガラスの製造方法は特に限定されない。例えば、上記第１，第２の合わせガラス構成部材の間に、中間膜を挟んで、押圧ロールに通したり、又はゴムバックに入れて減圧吸引したりして、上記第１，第２の合わせガラス構成部材と中間膜との間に残留する空気を脱気する。その後、約７０〜１１０℃で予備接着して積層体を得る。次に、積層体をオートクレーブに入れたり、又はプレスしたりして、約１２０〜１５０℃及び１〜１．５ＭＰａの圧力で圧着する。このようにして、上記合わせガラスを得ることができる。
【０１８５】
上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に使用できる。合わせガラスは、これらの用途以外にも使用できる。合わせガラスは、建築用又は車両用の合わせガラスであることが好ましく、車両用の合わせガラスであることがより好ましい。合わせガラスは、自動車のフロントガラス、サイドガラス、リアガラス又はルーフガラス等に使用できる。
【０１８６】
以下に実施例を挙げて本発明を更に詳しく説明する。本発明はこれら実施例のみに限定されない。
【０１８７】
（実施例１）
（１）分散液の作製
トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）３７．５重量部、ＩＴＯ粒子（三菱マテリアル社製）０．９８重量部、及び、ナフタロシアニン化合物（銅ナフタロシアニン化合物、富士フイルム社製「ＦＦ  ＩＲＳＯＲＢ２０３」）０．０１８２重量部を混合し、さらに、分散剤であるリン酸エステル化合物を添加した後、水平型のマイクロビーズミルにて混合し、混合液を得た。その後、混合液にアセチルアセトン０．１重量部を撹拌下で添加し、分散液を作製した。なお、リン酸エステル化合物の含有量は遮熱粒子の含有量の１／１０となるように調整した。
【０１８８】
（２）多層中間膜の作製
ポリビニルブチラール樹脂Ａ（水酸基の含有率２５．２モル％、アセチル化度１２．３モル％、ブチラール化度６２．５モル％）１００重量部に、可塑剤としてのトリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）６０重量部を添加し、ミキシングロールで充分に混練し、中間層用樹脂組成物を得た。さらに、ポリビニルブチラール樹脂Ｂ（水酸基の含有率３１．２モル％、アセチル化度０．８モル％、ブチラール化度６８．０モル％）１００重量部に、可塑剤全量を添加し、ミキシングロールで充分に混練し、表面層用樹脂組成物を得た。
【０１８９】
得られた中間層用樹脂組成物及び表面層用樹脂組成物を用いて、共押出することにより、表面層（厚み３５０μｍ）と中間層（厚み１００μｍ）と表面層（厚み３５０μｍ）とが順に積層された多層中間膜を作製した。
【０１９０】
（３）耐貫通性試験及び光学歪みの評価に用いる合わせガラスの作製
得られた多層中間膜を縦３０ｃｍ×横３０ｃｍの大きさに切断した。次に、透明なフロートガラス（縦３０ｃｍ×横３０ｃｍ×厚さ２．５ｍｍ）２枚の間に、多層中間膜を挟み込み、積層体を得た。この積層体をゴムバック内に入れ、２．６ｋＰａの真空度で２０分間脱気した後、脱気したままオーブン内に移し、更に９０℃で３０分間保持して真空プレスし、積層体を予備圧着した。オートクレーブ中で１３５℃及び圧力１．２ＭＰａの条件で、予備圧着された積層体を２０分間圧着し、耐貫通性試験及び光学歪みの評価に用いる合わせガラスを得た。
【０１９１】
（４）遮音性測定に用いる合わせガラスの作製
多層中間膜を縦３０ｃｍ×横２．５ｃｍの大きさに切断し、透明なフロートガラス（縦３０ｃｍ×横２．５ｃｍ×厚さ２．５ｍｍ）を用いたこと以外は耐貫通性試験に用いる合わせガラスと同様の方法で、遮音性測定に用いる合わせガラスを得た。
【０１９２】
（５）発泡試験Ａ及びＢに用いる合わせガラスの作製
得られた多層中間膜を縦３０ｃｍ×横１５ｃｍの大きさに切断し、温度２３℃の環境下にて、１０時間保管した。なお、得られた多層中間膜の両面にはエンボスが形成されており、そのエンボスの十点平均粗さは３０μｍであった。切断された多層中間膜において、多層中間膜の端部から縦方向にそれぞれ内側に向かって８ｃｍの位置と、多層中間膜の端部から横方向にそれぞれ内側に向かって５ｃｍの位置との交点４箇所に、直径６ｍｍの貫通孔を作製した。
【０１９３】
透明なフロートガラス（縦３０ｃｍ×横１５ｃｍ×厚さ２．５ｍｍ）２枚の間に、貫通孔を有する多層中間膜を挟み込み、積層体を得た。積層体の外周縁は、熱融着により端部から幅２ｃｍをシール剤により封止することにより、エンボスに残留した空気及び貫通孔に残留した空気を封じ込めた。この積層体を１３５℃、圧力１．２ＭＰａの条件で２０分間圧着することで、残留した空気を多層中間膜中に溶かし込み、発泡試験Ａ及びＢに用いる合わせガラスを得た。
【０１９４】
（実施例２〜２０及び比較例１〜２）
第１〜第３の層の組成及び分散液の組成（可塑剤の配合部数）を下記の表１〜２に示すように変更したこと以外は実施例１と同様にして、中間膜及び合わせガラスを作製した。
【０１９５】
なお、下記の表１〜２に示すポリビニルアセタール樹脂Ｃ〜Ｖの水酸基の含有率、アセチル化度、ブチラール化度、及び、第１の層のＰＶＢ樹脂の合成に用いたポリビニルアルコール（ＰＶＡ）の重合度は、下記の表１〜２に示す値である。なお、第１の層のＰＶＢ樹脂の合成に用いたポリビニルアルコール（ＰＶＡ）の重合度は実施例５〜２０のみについて示した。
【０１９６】
（評価）
（１）遮音性
合わせガラスをダンピング試験用の振動発生機（振研社製「加振機Ｇ２１−００５Ｄ」）により加振し、そこから得られた振動特性を機械インピーダンス測定装置（リオン社製「ＸＧ−８１」）にて増幅し、振動スペクトルをＦＦＴスペクトラムアナライザー（横河ヒューレッドパッカード社製「ＦＦＴアナライザー  ＨＰ３５８２Ａ」）により解析した。
【０１９７】
このようにして得られた損失係数と合わせガラスとの共振周波数との比から、２０℃における音周波数（Ｈｚ）と音響透過損失（ｄＢ）との関係を示すグラフを作成し、音周波数２，０００Ｈｚ付近における極小の音響透過損失（ＴＬ値）を求めた。このＴＬ値が高いほど、遮音性が高くなる。ＴＬ値が３５ｄＢ以上の場合を「○」、ＴＬ値が３５ｄＢ未満の場合を「×」として、結果を下記の表１〜２に示した。
【０１９８】
（２）発泡試験Ａ（発泡の状態）
発泡試験Ａに用いる合わせガラスを、各多層中間膜について５枚作製し、５０℃のオーブン内に１００時間放置した。放置後の合わせガラスにおいて、発泡の有無及び発泡の大きさを平面視にて目視で観察し、発泡の状態を下記の判定基準で判定した。
【０１９９】
［発泡試験Ａによる発泡の状態の判定基準］
５枚の合わせガラスに発生した発泡を、楕円で近似し、その楕円面積を発泡面積とした。５枚の合わせガラスにて観察された楕円面積の平均値を求め、合わせガラスの面積（３０ｃｍ×１５ｃｍ）に対する楕円面積の平均値（発泡面積）の割合（百分率）を求めた。
【０２００】
○○：５枚全ての合わせガラスに発泡が観察されなかった
○：楕円面積の平均値（発泡面積）の割合が５％未満であった
△：楕円面積の平均値（発泡面積）の割合が５％以上、１０％未満であった
×：楕円面積の平均値（発泡面積）の割合が１０％以上であった
【０２０１】
（３）発泡試験Ｂ（発泡の状態）
発泡試験Ｂに用いる合わせガラスを、各多層中間膜について３０枚作製し、５０℃のオーブン内に２４時間放置した。放置後の合わせガラスにおいて、目視で発泡が観察された合わせガラスの枚数を確認した。
【０２０２】
（４）耐貫通性
耐貫通性試験に用いる合わせガラス（縦３００ｍｍ×横３００ｍｍ）を、表面温度が２３℃となるように調整した。次いで、ＪＩＳ  Ｒ３２１２に準拠して、４ｍの高さから、６枚の合わせガラスに対してそれぞれ、質量２２６０ｇ及び直径８２ｍｍの剛球を、合わせガラスの中心部分に落下させた。６枚の合わせガラス全てについて、剛球が衝突した後５秒以内に剛球が貫通しなかった場合を合格とした。剛球が衝突した後５秒以内に剛球が貫通しなかった合わせガラスが３枚以下であった場合は不合格とした。４枚の場合には、新しく６枚の合わせガラスの耐貫通性を評価した。５枚の場合には、新しく１枚の合わせガラスを追加試験し、剛球が衝突した後５秒以内に剛球が貫通しなかった場合を合格とした。同様の方法で、５ｍ及び６ｍの高さから、６枚の合わせガラスに対してそれぞれ、質量２２６０ｇ及び直径８２ｍｍの剛球を、合わせガラスの中心部分に落下させ、合わせガラスの耐貫通性を評価した。
【０２０３】
（５）ブリードアウトの評価
得られた中間膜の表面に、赤色の油性マジックで縦方向及び横方向にそれぞれ長さ１０ｃｍの二本の線を書き、マーキングした。マーキングされた中間膜を主面が鉛直方向と平行な平面内に位置するように置いた。これを２３℃及び相対湿度２８％の恒温恒湿条件で１ヶ月放置した。放置後の中間膜において、油性マジックのにじみ及び垂れが、四本のいずれの線にも観測されない場合を合格「○」とし、四本の線の内の少なくとも一本の線で観測された場合を不合格「×」とした。
【０２０４】
（６）光学歪みの評価
光学歪みの評価に用いる合わせガラス（縦３０ｃｍ×横３０ｃｍ）に、光源（ハロゲンランプ）からスリットを透過させた光を当て、スクリーンに写った投影歪みをセンサー（カメラ）にて受信し、コンピュータにてデータ処理を行い、光学歪み値とした。光学歪み値が１．８以下である場合を合格「○」、１．８を超える場合を不合格「×」とした。光学歪み値が高いほど光学歪み（像のゆがみ）が大きいといえる。
【０２０５】
結果を下記の表１〜２に示す。下記表１〜２において、可塑剤の種類としての３ＧＯはトリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエートを表し、３ＧＨはトリエチレングリコールジ−２−エチルブチレートを表す。
【０２０６】
【表１】
2013006723.tif 000004
【０２０７】
【表２】
2013006723.tif 000005
【符号の説明】
【０２０８】
１…中間膜
２…第１の層
２ａ…一方の面
２ｂ…他方の面
３…第２の層
３ａ…外側の表面
４…第３の層
４ａ…外側の表面
１１…合わせガラス
１２…第１の合わせガラス構成部材
１３…第２の合わせガラス構成部材
【図１】
2013006723.tif 000006
【図２】
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