(57)【要約】【課題】本発明は、熱可塑性樹脂含浸繊維プリプレグを用いて成形した繊維強化熱可塑性樹脂シートにおいて、繊維束への樹脂含浸量を向上し、繊維束内または繊維と樹脂間のボイド（空隙）を低減する製造方法を提供することを課題とする。【解決手段】熱可塑性樹脂含浸繊維プリプレグを用いたシート中間体をホットスタンピング成形してシート状の繊維強化熱可塑性樹脂シートを製造する方法において、当該ホットスタンピング成形中又はホットスタンピング成形後のシート中間体（熱可塑性シート）を１００ｋＨｚ以下の周波数で行う電磁誘導加熱によって発熱させることによって、繊維束への樹脂含浸量を向上し、繊維束内または繊維と樹脂間のボイドを低減できることを見出した。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
熱可塑性樹脂含浸繊維プリプレグを用いたシート中間体をホットスタンピング成形して、シート状の繊維強化熱可塑性樹脂シートを製造する方法であって、
前記シート中間体は、熱可塑性樹脂含浸繊維プリプレグの強化繊維の繊維軸が交差しており、
ホットスタンピング中又はホットスタンピング成形後のシート中間体を１００ｋＨｚ以下の周波数で行う電磁誘導加熱によって発熱させる工程を含むことを特徴とする製造方法。
【請求項２】
熱可塑性樹脂含浸繊維プリプレグは、用いる強化繊維の長繊維の方向が一方向に配向されていることを特徴とする請求項１に記載の製造方法。
【請求項３】
シート中間体が、熱可塑性樹脂含浸繊維プリプレグの積層体であることを特徴とする請求項１又は２に記載の製造方法。
【請求項４】
シート中間体が、ランダム材料であることを特徴とする請求項１又は２に記載の製造方法。
【請求項５】
前記熱可塑性樹脂含浸繊維プリプレグに用いる強化繊維の繊維軸が交差し、導電路を形成することを特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載の製造方法。
【請求項６】
前記熱可塑性樹脂含浸繊維プリプレグに強化繊維として炭素繊維を用いることを特徴とする請求項１〜５のいずれかに記載の製造方法。
【請求項７】
熱可塑性樹脂として、ポリオレフィンおよびポリアミドの少なくとも一方を含むことを特徴とする請求項１〜６のいずれかに記載の製造方法。
【請求項８】
１００ｋＨｚ以下の周波数において、ＬＣＲメーターを用いて測定されるコイルの損失（Ｑ値）が５０以下になることを特徴とする請求項１〜７のいずれかに記載の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、繊維強化熱可塑性樹脂シートの製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
炭素繊維等の強化繊維を含有した繊維強化熱可塑性樹脂（ＦＲＴＰ）は、機械的強度、耐熱性、耐薬品性等に優れ、自動車分野、電気電子機器分野、精密機械分野等で広く利用されている。繊維強化熱可塑性樹脂の製造方法としては、強化繊維にマトリクス樹脂を含浸させたシート状中間基材であるプリプレグを任意の方向に積層させ金型を用いて加圧・加熱成形する方法が一般的である。このようなプリプレグを一定のサイズに切断したチョップドプリプレグをランダムに積層し、繊維強化熱可塑性樹脂シートを製造する方法も存在する（特許文献１）。
【０００３】
しかし、このようなプリプレグを用いた繊維強化熱可塑性樹脂の製造方法においては、プリプレグの強化繊維の繊維束内又は繊維と樹脂間に生じるボイド（空隙）により、成形性や強度の低下等の問題が生じていた。
【０００４】
一方、特許文献２には、熱可塑性エポキシ樹脂中に配された、編組された炭素繊維を、電磁誘導加熱により加熱する工程と、加熱工程後に変形させる変形工程とを有する繊維強化樹脂の成形方法が開示されている。しかしながら、繊維強化樹脂に編組された炭素繊維を用いた場合は３次元形状に適用しにくく、賦形性、成形性に劣るという問題がある。さらに、熱可塑性炭素繊維のマトリックス樹脂内の炭素繊維を電磁誘導加熱により発熱させることでボイドを低減できることは知られていない。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２００７−２６２３６０号公報
【特許文献２】特開２００５−２３８７５８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明は、熱可塑性樹脂含浸繊維プリプレグを用いたシート中間体を成形した繊維強化熱可塑性樹脂シートにおいて、繊維束への樹脂含浸量を向上させ、繊維束内または繊維と樹脂間のボイド（空隙）を低減する製造方法を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明者らは、上記課題を解決すべく鋭意研究を重ねた結果、熱可塑性樹脂含浸繊維プリプレグを用いたシート中間体をホットスタンピング成形してシート状の繊維強化熱可塑性樹脂シートを製造する方法において、当該ホットスタンピング成形中又はホットスタンピング成形後のシート中間体（熱可塑性シート）を１００ｋＨｚ以下の周波数で行う電磁誘導加熱によって発熱させることによって上記課題を解決できることを見出し、本発明を完成させた。
【０００８】
すなわち、本発明は以下のとおりである。
（１）熱可塑性樹脂含浸繊維プリプレグを用いたシート中間体をホットスタンピング成形して、シート状の繊維強化熱可塑性樹脂シートを製造する方法であって、
前記シート中間体は、熱可塑性樹脂含浸繊維プリプレグの強化繊維の繊維軸が交差しており、
ホットスタンピング成形中又はホットスタンピング成形後のシート中間体を１００ｋＨｚ以下の周波数で行う電磁誘導加熱によって発熱させる工程を含むことを特徴とする製造方法。
（２）熱可塑性樹脂含浸繊維プリプレグは、用いる強化繊維の長繊維の方向が一方向に配向されていることを特徴とする（１）に記載の製造方法。
（３）シート中間体が、熱可塑性樹脂含浸繊維プリプレグの積層体であることを特徴とする（１）又は（２）に記載の製造方法。
（４）シート中間体が、ランダム材料であることを特徴とする（１）又は（２）に記載の製造方法。
（５）前記熱可塑性樹脂含浸繊維プリプレグに用いる強化繊維の繊維軸が交差し、導電路を形成することを特徴とする（１）〜（４）のいずれかに記載の製造方法。
（６）前記熱可塑性樹脂含浸繊維プリプレグに強化繊維として炭素繊維を用いることを特徴とする（１）〜（５）のいずれかに記載の製造方法。
（７）熱可塑性樹脂として、ポリオレフィンおよびポリアミドの少なくとも一方を含むことを特徴とする（１）〜（６）のいずれかに記載の製造方法。
（８）１００ｋＨｚ以下の周波数において、ＬＣＲメーターを用いて測定されるコイルの損失（Ｑ値）が５０以下になることを特徴とする（１）〜（７）のいずれかに記載の製造方法。
【発明の効果】
【０００９】
本発明によれば、熱可塑性シートの繊維束への樹脂含浸量を向上し、繊維束内または繊維と樹脂間のボイド（空隙）を低減することで、３次元形状に加工するための成形性および弾性率、曲げ強度等の物性を向上させることができる。また、従来に比べて低い周波数を使用する電磁誘導加熱によって容易に材料内部から均一に発熱させることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１０】
【図１】熱可塑性シートの加熱に用いる電磁誘導加熱装置の概略図。
【図２】各サンプルの電磁誘導加熱中の温度測定の結果を示す図。
【図３】本発明に係る繊維強化熱可塑性樹脂シートの電磁誘導加熱前および電磁誘導加熱後の、光学顕微鏡による断面の状態を示す図（図面代用写真）。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
以下、本発明の繊維強化熱可塑性樹脂シートの製造方法について説明する。
本発明は、熱可塑性樹脂含浸繊維プリプレグを用いたシート中間体をホットスタンピング成形して、シート状の繊維強化熱可塑性樹脂シートを製造する方法であって、ホットスタンピング成形中又は後のシート中間体（熱可塑性シート）を１００ｋＨｚ以下の周波数で行う電磁誘導加熱によって発熱させることを特徴とする。
【００１２】
＜熱可塑性樹脂含浸繊維プリプレグ＞
熱可塑性樹脂含浸繊維プリプレグとは、強化繊維に未硬化状態の熱可塑性樹脂等を含浸させたシート状の中間素材である。本発明に係る熱可塑性樹脂含浸繊維プリプレグ（以下、単にプリプレグともいう）は、熱可塑性樹脂からなる層を少なくとも二層有し、その層の間に強化繊維としての繊維束からなる層を有するものを用いることが好ましい。該熱可塑性樹脂含浸繊維プリプレグの繊維束内に該熱可塑性樹脂が充填された態様となっている。
【００１３】
本発明に用いる強化繊維としては、電磁誘導加熱で発熱できる導電性を有する強化繊維であれば特に限定されず、炭素繊維、金属繊維、金属被覆された炭素繊維等を用いることができ、これらを組み合わせて用いたハイブリッド構成も採用可能であるが、炭素繊維が好ましい。
【００１４】
また、強化繊維の平均繊維直径は、通常、１〜５０μｍで、５〜２０μｍであるものが好ましい。平均繊維直径を上記の範囲にすることで、Ｑ値を所望の値にすることができる。平均繊維直径の測定方法は、炭素繊維であれば、例えば、ＪＩＳ  Ｒ  ７６０７による。
強化繊維としての繊維束としては、通常、目付が１０〜１０００ｇ／ｍ２のもので、ストランドを平面上に展開させたシート状のものを用いる。この繊維シートについては、通常、長繊維の方向が一方向に配向されたものや、ストランドを織布にしたもの、不織布にしたものを用いることができるが、流動性や賦形性、ボイドの抜けやすさを考慮した場合、長繊維の方向が一方向に配向されたものが好ましい。
シート状の強化繊維の厚さとしては、製品の十分な強度を確保する観点と、熱可塑性樹脂の十分な含浸を確保することを両立する観点から、通常、平均厚さとして１０〜２００μｍである。
【００１５】
本発明に用いる熱可塑性樹脂含浸繊維プリプレグに炭素繊維を用いる場合、炭素繊維の形状は、繊維状であれば、特に限定されない。例えば、黒鉛繊維、カーボンナノチューブ、気相法炭素繊維等が挙げられる。また、炭素繊維の集合形態は、同一形態でも、異なる形態の繊維の組み合わせでもよい。例えば、多数の炭素繊維の束及び炭素繊維の束の織物等が挙げられるが、流動性、ボイドの抜けやすさ、３次元形状への成形のし易さという観点から、長繊維の方向が一方向に配向した炭素繊維の束であることが好ましい。
【００１６】
炭素繊維の強度、剛性については、特に限定されないが、剛性の高い炭素繊維を用いることが好ましい。炭素繊維は、ＰＡＮ系でも、ピッチ系でも良い。例えば、炭素繊維の引張強度は１ＧＰａ以上が挙げられ、２．５ＧＰａ以上が好ましい。上限は特に制限されないが通常７ＧＰａ以下であり、６ＧＰａ以下が好ましい。また、炭素繊維の引張弾性率は１００ＧＰａ以上が挙げられ、２００ＧＰａ以上が好ましい。上限は特に制限されないが通常１０００ＧＰａ以下であり、５００ＧＰａ以下が好ましい。
【００１７】
本発明に用いる熱可塑性樹脂としては、ポリアミド（ナイロン６、ナイロン６６等）、ポリオレフィン（ポリエチレン、ポリプロピレン等）、ポリエステル（ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート等）、ポリカーボネート、ポリアミドイミド、ポリフェニレンオキシド、ポリスルホン、ポリエーテルスルホン、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエーテルイミド、ポリスチレン、ＡＢＳ、ポリフェニレンサルファイド、液晶ポリエステルや、アクリロニトリルとスチレンの共重合体等を用いることができる。また、これらの混合物を用いてもよい。さらに、ナイロン６とナイロン６６との共重合ナイロンのように共重合したものであってもよい。これらのうち、コスト、流動性、賦形性、耐水性、耐薬品性という観点からポリオレフィンが好ましく、磨耗性、長期耐熱性、耐油性という観点からポリアミドが好ましい。
【００１８】
特許文献２では、エポキシ樹脂を用いているが、エポキシ樹脂は熱可塑性樹脂として用いるには汎用性が不十分であり、流動性、賦形性に劣る。また、エポキシ樹脂は高靱性化のためにゴムを添加すると耐熱性や剛性が低下するという問題がある。
【００１９】
また、上記熱可塑性樹脂には、得たい成形品の要求特性に応じて、難燃剤、耐候性改良剤、その他酸化防止剤、熱安定剤、紫外線吸収剤、可塑剤、滑剤、着色剤、相溶化剤、導電性フィラー等を添加しておくこともできる。
上記の熱可塑性樹脂は、前記プリプレグを作製する際には、操作の簡便性から、厚さ１０〜１００μｍのフィルム状のものを用いることが好ましい。
【００２０】
本発明に用いる熱可塑性樹脂含浸繊維プリプレグの作製については、上記熱可塑性樹脂
の形態として例えば前述したフィルム状のものを二層分準備し、その二層の間に上述した繊維束から構成された繊維シートを挟み込み、加熱するとともに加圧を行う工程を経て積層体とすることで作製できる。後述のシート中間体としてプリプレグの積層体を用いる場合、繊維シートを２層またはそれ以上積層して、熱可塑性樹脂に挟み込んでもよい。その際、隣接する繊維シートの繊維方向に任意の角度を付すこともでき、そうすることで、プリプレグの強化繊維の繊維軸を交差させることができる。繊維方向の角度については後述する。また、繊維シートとして強化繊維の織物（平織、綾織、朱子織など）を用いることもできる。
【００２１】
より具体的には、対を形成する熱可塑性樹脂フィルムを送り出す２つのロールから二層分のフィルムを送り出すとともに、繊維シートのロールから供給される繊維シートをその層間に挟み込ませ、熱可塑性樹脂フィルム−繊維シート−熱可塑性樹脂フィルムの三層構造、いわゆるサンドイッチ構造が構成された後に、加熱及び加圧する手段を経て前記プリプレグを作製することができる。加熱及び加圧する手段としては、公知のものを用いることができ、二個以上の熱ロールを利用するものや、予熱装置と熱ロールの対を複数使用するなどの多段工程を要するものであってもよい。
【００２２】
ここで、熱可塑性樹脂からなる層は一層である必要はなく、繊維シートを挟む熱可塑性樹脂とは別の種類の熱可塑性樹脂からなるフィルムを、上記のような装置を用いてさらに積層させてもよい。
上記加熱温度は、熱可塑性樹脂の種類にもよるが、通常、１００〜４００℃である。一方、加圧時の圧力は、通常０．１〜１０ＭＰａである。
上記のような操作を経ることで、積層体に存在する強化繊維内に熱可塑性樹脂が含浸するようになる。
上記熱可塑性樹脂含浸繊維プリプレグは、市販されているものを用いてもよい。
【００２３】
上記熱可塑性樹脂含浸繊維プリプレグの厚さは、取り扱いやすさの観点および高強度を維持する観点から、通常、厚さは５０〜５００μｍである。また、上記熱可塑性樹脂含浸繊維プリプレグの繊維体積含有率（Ｖｆ）は、繊維強化熱可塑性樹脂シートの破壊強度を大きくする観点から２０〜５０％であることが好ましく、より好ましくは３０〜５０％である。かかるＶｆ値は、ＪＩＳ  Ｋ７０５２に基づき測定できる。
【００２４】
＜繊維強化熱可塑性樹脂シートの製造方法＞
本発明の繊維強化熱可塑性樹脂シートの製造方法（以下、単に本発明の製造方法ともいう）では、上述した熱可塑性樹脂含浸繊維プリプレグを用いたシート中間体をホットスタンピング成形する。これにより、任意の形状に成形された、いわゆる熱可塑性シートとなる。本発明では、さらに、当該ホットスタンピング成形中又はホットスタンピング成形後のシート中間体（以下、熱可塑性シートともいう）を電磁誘導加熱により発熱させる工程を含む。
【００２５】
上記シート中間体としては、熱可塑性樹脂含浸繊維プリプレグの積層体や、熱可塑性樹脂含浸繊維プリプレグを予め小片に裁断したテープ状材料（以下、単にチョップドプリプレグともいう）を、繊維方向がランダムになるように、ダイに均一に分散して積層させたランダム材料が挙げられる。
【００２６】
シート中間体として、熱可塑性樹脂含浸繊維プリプレグの積層体を用いる場合であれば、熱可塑性樹脂含浸繊維プリプレグを任意の枚数、通常２〜１００枚、好ましくは１０〜３０枚積層させて用いることができる。そして、該積層体をホットスタンピング成形することで、いわゆる熱可塑性積層シートが得られる。本発明では、当該ホットスタンピング成形中又はホットスタンピング成形後のシート中間体（熱可塑性積層シートともいう）を
電磁誘導加熱により発熱させる工程を含む。
【００２７】
熱可塑性樹脂含浸繊維プリプレグの積層体は、隣接するプリプレグの強化繊維の繊維軸が交差していることが好ましい。上記熱可塑性樹脂含浸繊維プリプレグの繊維方向の角度は直交させてもよいし、任意の角度を付して積層してもよい。積層体において、隣接するプリプレグ中の繊維方向の角度を、通常１〜９０°、好ましくは５〜９０°変えて積層させる。こうすることで、プリプレグの強化繊維の繊維軸が交差し、導電路を形成するため、発熱しやすくなる。本発明において、「繊維軸が交差し」とは、隣接する強化繊維の繊維軸により形成される角度が１°以上になることを意味する。また、「繊維軸が交差し、導電路を形成する」とは、隣接して交差した繊維同士が電気的に接続されることを意味する。
本発明では、シート中間体として熱可塑性樹脂含浸繊維プリプレグの積層体を用いることで、製造が容易で利便性・ハンドリング性に優れるため好ましい。また、肉厚調整が容易であり、シートの異方性による反り等の不具合を、積層方向（角度）を任意で変えることで調整できる（擬似等方にできる）ため好ましい。
【００２８】
シート中間体として、ランダム材料を用いる場合であれば、上記ランダム材料をホットスタンピング成形することで、連続繊維がランダムに配向した、いわゆる熱可塑性ランダムシートとなる。本発明では、さらに、当該ホットスタンピング成形中又はホットスタンピング成形後のランダム材料（熱可塑性ランダムシート）を電磁誘導加熱により発熱させる工程を含む。
【００２９】
本発明において、ランダムとは、熱可塑性樹脂含浸繊維プリプレグを切断したテープ状材料の長繊維の方向が、不規則であり、実質的にシートの面内の３６０℃すべての方向に均一に分散していることを意味する。
【００３０】
本発明では、上記チョップドプリプレグの繊維方向がランダムになるように均一に分散させることで、プリプレグの強化繊維の繊維軸が交差し、導電路を形成する。多方向に渦電流が流れるような導電路を形成することで抵抗が大きくなり、後述する電磁誘導加熱の工程で発熱しやすくなる。電磁誘導加熱による発熱のしやすさを考慮すると、チョップドプリプレグの層は厚い方が好ましいが、厚すぎると成形性が低下する。したがって、ダイに積層させる際には、プリプレグが２〜１００層積層されるように配置することが好ましい。
【００３１】
ランダムシートを作製する際に用いる上記チョップドプリプレグとしては、繊維が一方向に配向されているプリプレグを縦横比が、通常１００：１〜１：１００となるようにカットされたものを用いることができる。これをホットスタンピング成形時に、ダイの平面上に、繊維の配向方向がランダムになるように分散して積層させることで、上記のようにホットスタンピング成形後の繊維強化熱可塑性樹脂シートにおいて、強化繊維がランダムに配向されたものを得ることができる。
【００３２】
前記チョップドプリプレグの大きさとしては、上述の縦横比を満たすもので、繊維方向の一辺の長さが１〜１００ｍｍのものが挙げられる。
また、前記チョップドプリプレグの形状は、生産効率の観点から四角形であることが好ましいが、これに限定されるものではなく、繊維強化熱可塑性樹脂シートにおける繊維方向を一方向に揃えることさえできれば、多角形のものや、辺の一部に曲線を有するものであってもよい。
【００３３】
本発明では、上記のようにホットスタンピング成形により、前記シート中間体の加熱及び加圧を行う。
前記加熱については、前記プリプレグに用いられている熱可塑性樹脂の種類にもよるが、通常１００〜４００℃、好ましくは１５０〜３５０℃で加熱する。加熱に関しては、予備加熱を行ってもよい。予備加熱については、前記プリプレグに用いられている熱可塑性樹脂の種類にもよるが、通常１５０〜４００℃、好ましくは２００〜３８０℃で加熱する。
【００３４】
前記加圧の際の、圧力としては、好ましくは０．１〜１０ＭＰａであり、より好ましくは０．２〜２ＭＰａである。この圧力については、プレス力をシート中間体の初期面積（ｍ２）で割った値とする。
上記加熱及び加圧する時間は、通常０．１〜３０分、好ましくは０．５〜１０分である。一方、冷却時間は、通常０．５〜３０分である。
上記ホットスタンピング成形を経た本発明にかかる繊維強化熱可塑性樹脂シートの厚さは０．５〜１０ｍｍ、好ましくは１〜５ｍｍとなる。
【００３５】
本発明の製造方法では、ホットスタンピング成形により、上記シート中間体を加熱及び加圧するが、その際に用いるダイについては、所望の形状を有するものを用いることができる。ダイの材質についても、繊維強化熱可塑性樹脂シートのホットスタンピング成形で通常用いられるものを採用することができ、金属製のいわゆる金型を用いることができる。
【００３６】
本発明の製造方法におけるホットスタンピング成形については、上述した特徴を有すること以外は、繊維強化熱可塑性樹脂シートの作製に用いられる通常の装置、例えば加熱プレス機を用いて行うことができる。
【００３７】
（電磁誘導加熱）
本発明では、前記ホットスタンピング成形中又はホットスタンピング成形後のシート中間体（熱可塑性シート）を、電磁誘導加熱により発熱させる工程を含む。電磁誘導加熱に用いる電磁誘導加熱装置の概略図を図１に示す。電磁誘導加熱装置は、コイル１、コイル１にコイルリード４を介して接続される電源部５、およびコイル１上に熱可塑性シート３を載せる試料台２を有している。なお、熱可塑性シート３は、この場合は、上記ホットスタンピング成形後のシート中間体（例えばランダム材料）のことである。
【００３８】
電磁誘導加熱装置の試料台２上に、熱可塑性シート３を載せる。この際、コイル１と熱可塑性シート３とは試料台６を介して数ｍｍ離間した状態となっている。この間隔を以下ギャップ（コイルギャップ）という。
【００３９】
次に、電磁誘導加熱装置を動作させ、コイル１に電流を流す。コイル１に電流が流れると磁束が発生し、熱可塑性シート３の強化繊維内にいわゆる渦電流が生じる。そして、渦電流が流れることで、強化繊維がその電気抵抗により熱を発生する。こうして、電磁誘導加熱により熱可塑性シート３が発熱する。
【００４０】
本発明では、熱可塑性シート内の強化繊維が電磁誘導加熱により発熱することで、強化繊維と熱可塑性樹脂との界面付近の樹脂が軟化し流動性が高くなるため、樹脂含浸性が向上し、繊維束内または繊維と樹脂間のボイド（空隙）が抜ける。前記電磁誘導加熱装置としては、市販のＩＨインバータ等公知のものを用いることができる。
電磁誘導加熱をホットスタンピング成形中に行う場合であれば、上述した成形の金型等に、該電磁誘導加熱装置を組み込んだ成形用の装置を用いればよい。こうすることで、ホットスタンピング成形と電磁誘導加熱を同時に行うことができ、工程の省力化や加熱プレスから冷却プレスへ成形体を移動する際の垂れ等の不具合の抑制を図ることができる。
シート中間体を、誘導加熱装置を備えたプレス装置の金型内に配置し、加圧しながら金
型を急速加熱することで、金型内で樹脂が軟化・流動するとともに、誘導加熱により炭素繊維が発熱し、樹脂と炭素繊維界面のボイドの樹脂への置換を促進させながら賦形することができる。加熱した後、加圧した状態で水冷により金型を急冷することで、ボイドが抜けた状態が維持された成形体を得ることができる。
【００４１】
前記電磁誘導加熱は、１００ｋＨｚ以下、好ましくは５０ｋＨｚ以下の周波数で行うことを特徴とする。下限は特に限定されないが通常１０ｋＨｚ以上である。
前記電磁誘導加熱による加熱は、昇温速度０．５〜３０Ｋ／秒、好ましくは２〜２０Ｋ／秒となるように制御することが好ましい。
【００４２】
また、ボイドを抜くという観点から、前記電磁誘導加熱の際に熱可塑性シートに圧力を加えることもできる。加圧の際の圧力としては、通常０．１〜１０ＭＰａで、加圧時間は０．１〜３０分である。圧力を加える方法としては、上記圧力範囲を満たすことができれば特に限定されず、公知の方法を用いることができる。
【００４３】
また、上記の工程を経て得られる、本願発明の熱可塑性シートは、前記電磁誘導加熱において、１００ｋＨｚ以下の周波数で、ＬＣＲメーターを用いてコイルの損失（Ｑ値（＝１／ｔａｎδ））が測定される際、測定されるＱ値が５０以下、好ましくは３０以下、より好ましくは１０以下、となる。Ｑ値の下限は特に限定されないが、通常１以上、好ましくは２以上である。Ｑ値が低いほど、低周波数で発熱しやすいため好ましい。
【００４４】
Ｑ値の測定には、市販のＬＣＲメーターを用いることができる。Ｑ値測定の際の前記コイルギャップは、通常０．１〜３０ｍｍであり、１〜２０ｍｍとするのが好ましい。
Ｑ値を小さくするためには、電磁誘導加熱により発生する渦電流が十分に流れる導電路を形成する必要がある。強化繊維の直径を小さくすることで、多くの導電路を形成でき、Ｑ値を小さくすることができる。
【実施例】
【００４５】
以下、実施例を参照して本発明を具体的に説明する。ただし、本発明は以下の実施例の態様に制限されない。
【００４６】
＜実施例１＞
炭素繊維ＴＲ５０Ｓ−１５Ｌ（三菱レイヨン社製：平均繊維直径７μｍ）からなる長繊維を一方向に配向した目付け９８ｇ／ｍ２の炭素繊維ストランドのシート状物の両面に、変性ＰＰフィルム（モディック、三菱化学社製、目付け３６ｇ／ｍ２）を配置し、シート状物をフィルムで挟んだサンドイッチ状の積層体を得た。この積層体を２６０℃に加熱した金属ロールを通して、変性ＰＰフィルムをシート状物に溶融含浸させ、厚さ０．１１〜０．１３ｍｍの樹脂含浸シート状物を得た。繊維体積含有率（Ｖｆ）は４０％であった。
【００４７】
上記で得られた樹脂含浸シート状物を、幅１４ｍｍ、長さ２５ｍｍにカットして、チョップドプリプレグを得た。
当該チョップドプリプレグを、１５０ｍｍ角の金型内に繊維配向がランダムになるように積層した。その金型を２１０℃に加熱した加熱プレス（ミニテストプレスＭＰ−２ＦＨ，東洋精機社製）に挟んで５分間予備加熱を行った後に、油圧３ＭＰａでプレスし１０分間保持した。その後２０℃に保持したプレス（ミニテストプレス、東洋精機社製）に金型を挟み、５ＭＰａの油圧で１０分間保持し、厚さ約４ｍｍの熱可塑性ランダムシート１（シート中間体）を得た。
【００４８】
＜実施例２＞
実施例１で得られた樹脂含浸シート状物をカットせず、１５０ｍｍ角の金型内に繊維配
向が直交するように、交互に１２枚積層した以外は実施例１と同様に行い、厚さ約２ｍｍの熱可塑性積層シート１（シート中間体）を得た。
【００４９】
＜比較例１＞
実施例１で得られた樹脂含浸シート状物をカットせず、１５０ｍｍ角の金型内に繊維配向が同方向になるように、１２枚積層した以外は実施例１と同様に行い、厚さ約２ｍｍの熱可塑性積層シート２（シート中間体）を得た。
【００５０】
得られた熱可塑性ランダムシート１および熱可塑性積層シート１、並びに比較として熱可塑性積層シート２に対して、下記条件により６０秒間電磁誘導加熱を行った。加熱中の温度測定の結果を図２に示す。また、それぞれのサンプルの加熱特性およびＱ値の測定結果を表１に示す。
図１より、熱可塑性ランダムシート１および熱可塑性積層シート１は、電磁誘導加熱により急激に温度上昇していることがわかる。
【００５１】
【表１】
2013227509.tif 000002
【００５２】
熱可塑性積層シート１において、電磁誘導加熱前および電磁誘導加熱後に、光学顕微鏡による断面観察を行った。結果を図３に示す。電磁誘導加熱により、炭素繊維と樹脂との界面付近のボイドがなくなることがわかる。電磁誘導加熱による発熱により、炭素繊維と樹脂との界面付近の樹脂が軟化し、流動性が高まることでボイドが掃き出されるものと考えられる。
【００５３】
（誘導加熱装置および誘導コイル）
誘導加熱装置として、最大出力電力２．５ｋＷのＩＨインバータ（型式ＨＦＲ２．５Ｋ１１Ａ−７、富士電機株式会社製）を使用した。誘導加熱中における出力周波数は２１ｋＨｚであった。電磁誘導加熱用コイルは、前記ＩＨインバータに付帯している、リッツワイヤーを用いてパンケーキ型に巻かれたもの（コイル外径１９０ｍｍ×１９５ｍｍ）を使用した。試料と電磁誘導加熱用コイル表面間のギャップ（コイルギャップ）は、３ｍｍとした。
【００５４】
（熱可塑性シートの温度測定および加熱測定）
温度測定は、ｍｉｄｉＬＯＧＧＥＲ  ＧＬ８００（グラフテック（株）製）を用いて温度チャートを記録し、Ｋタイプ貼付型熱電対ＳＴ−５０（理化工業（株）製）を用いて熱可塑性シートの表面温度を測定した。
加熱特性は、温度上昇が２℃／秒以上である場合に○、それ以下であれば×とした。
【００５５】
（ＬＣＲハイテスタによるＱ値測定）
ＬＣＲハイテスタ（日置電機株式会社製、型式３５２２−５０）および４端子プローブ（日置電機株式会社製、型式９１４０）を誘導コイルと接続し、コイルのＱ値を測定した。測定周波数は１００ｋＨｚとし、ギャップは５ｍｍとした。また、測定周波数１００ｋＨｚにおける前記コイルの無負荷時のＱ値は、フェライトコアを装着した状態で、Ｑ＝９９（１００ｋＨｚ）を示した。
【００５６】
（曲げ強度と曲げ弾性率の測定）
曲げ強度と曲げ弾性率の測定は、ＪＩＳ  Ｋ７０１７に従って測定した。また、ＣＶ値とは相対的なバラつきを表す指標（変動係数）であり、（標準偏差／測定値の平均値）×１００（％）で表される値であり、この値が小さいほど物性のばらつきが小さいことを示している。測定数は各サンプル５点とした。
【００５７】
＜曲げ試験＞
実施例１で作製した熱可塑性ランダムシート１を上記誘導加熱装置および誘導コイルを用いて６０秒間加熱し、加熱した部分から幅１０ｍｍ、厚み４ｍｍ、長さ１００ｍｍの試験片を切削し、曲げ試験用サンプルとした（サンプル１）。比較として、誘導加熱していない熱可塑性ランダムシート１を用意し、同様に試験片を作成した（比較サンプル１）。これらの、曲げ強度の変動係数を表２に示す。
【００５８】
また、誘導加熱した熱可塑性ランダムシート１を１５０ｍｍ角の金型内に配置し、２１０℃に加熱した加熱プレス（ミニテストプレスＭＰ−２ＦＨ，東洋精機社製）に挟んで５分間予備加熱を行った後に、油圧３ＭＰａでプレスし５分間保持した。その後２０℃に保持したプレス（ミニテストプレス、東洋精機社製）に金型を挟み、５ＭＰａの油圧で５分間保持し、厚さ約２ｍｍの成形熱可塑性ランダムシートを得た。該成形熱可塑性ランダムシートから幅１０ｍｍ、厚み２ｍｍ、長さ１００ｍｍの試験片を切削し、曲げ試験用サンプルとした（サンプル２）。
比較として、誘導加熱していない熱可塑性ランダムシート１を用いて同様に金型で成形して、試験片を作成した（比較サンプル２）。
これらの曲げ弾性率および曲げ強度の比較を表３に示す。これらの結果から、誘導加熱により強度のばらつきが小さくなり、また、曲げ特性が１０％以上向上することが読み取れる。
【００５９】
【表２】
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【００６０】
【表３】
2013227509.tif 000004
【符号の説明】
【００６１】
１    コイル
２    試料台（コイルギャップ）
３    熱可塑性シート
４    コイルリード
５    電源部
【図１】
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【図２】
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【図３】
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