(57)【要約】【課題】蛍光層を接着層によってカバー層へ接着して、機械強度の向上を簡便に図りつつ、蛍光層を発光ダイオード素子に対して対向させることができながら、封止層によって発光ダイオード素子を簡便に封止することのできる蛍光封止シート、それを用いる発光ダイオード装置の製造方法およびそれにより得られる発光ダイオード装置を提供すること。【解決手段】発光ダイオード素子５を封止するための蛍光封止シート１であって、蛍光層２と、蛍光層２の厚み方向一方側に形成される封止層３と、蛍光層２の厚み方向他方側に形成され、カバー層１４に接着するための接着層４とを備える。【選択図】図４
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
発光ダイオード素子を封止するための蛍光封止シートであって、
蛍光層と、
前記蛍光層の厚み方向一方側に形成される封止層と、
前記蛍光層の前記厚み方向他方側に形成され、カバー層に接着するための接着層と
を備えることを特徴とする、蛍光封止シート。
【請求項２】
下記式（Ａ）を満足する周波数１Ｈｚ、２５℃での貯蔵剪断弾性率Ｇ’を有する前記蛍光層および前記封止層を積層することにより得られることを特徴とする、請求項１に記載の蛍光封止シート。
（前記蛍光層の貯蔵剪断弾性率Ｇ’）／（前記封止層の貯蔵剪断弾性率Ｇ’）≧２０
（Ａ）
【請求項３】
下記式（Ｂ）を満足する周波数１Ｈｚ、２５℃での貯蔵剪断弾性率Ｇ’を有する前記蛍光層および前記封止層を積層することにより得られることを特徴とする、請求項１に記載の蛍光封止シート。
（前記蛍光層の貯蔵剪断弾性率Ｇ’）／（前記封止層の貯蔵剪断弾性率Ｇ’）＜２０
（Ｂ）
【請求項４】
前記封止層および前記接着層が、シリコーン樹脂を含有することを特徴とする、請求項１〜３のいずれか一項に記載の蛍光封止シート。
【請求項５】
前記シリコーン樹脂が、Ｂステージであることを特徴とする、請求項４に記載の蛍光封止シート。
【請求項６】
前記蛍光層が、Ｂステージのシリコーン樹脂、Ｃステージのシリコーン樹脂、および、セラミックプレートからなる群から選択される少なくとも１種から形成されていることを特徴とする、請求項１〜５のいずれか一項に記載の蛍光封止シート。
【請求項７】
発光ダイオード素子が実装された基板を用意する工程、
請求項１〜６のいずれか一項に記載の蛍光封止シートの前記接着層を介して、前記蛍光層を前記カバー層に貼着する第１貼着工程、および、
前記封止層を、前記発光ダイオード素子を被覆するように前記基板に貼着する第２貼着工程
を備えることを特徴とする、発光ダイオード装置の製造方法。
【請求項８】
前記封止層および前記接着層が、Ｂステージのシリコーン樹脂を含有し、
前記第１貼着工程および前記第２貼着工程のうち、まず、一方を実施し、その後、他方を実施するか、または、両方を同時に実施しており、
前記他方を実施する工程または前記両方を実施する工程において、加熱により、前記封止層および前記接着層のシリコーン樹脂をＣステージにすることを特徴とする、請求項７に記載の発光ダイオード装置の製造方法。
【請求項９】
請求項７または８に記載される発光ダイオード装置の製造方法により製造されることを特徴とする、発光ダイオード装置。
【請求項１０】
前記蛍光層が、前記厚み方向に直交する方向に沿う平板形状に形成されていることを特徴とする、請求項９に記載の発光ダイオード装置。
【請求項１１】
前記蛍光層が、前記発光ダイオード素子の形状に対応して、形成されていることを特徴とする、請求項９に記載の発光ダイオード装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、蛍光封止シート、発光ダイオード装置およびその製造方法、詳しくは、蛍光封止シート、それを用いる発光ダイオード装置の製造方法およびそれにより得られる発光ダイオード装置を提供することにある。
【背景技術】
【０００２】
発光ダイオード装置は、例えば、基板と、その上面に実装され、青色光を発光するＬＥＤ（発光ダイオード素子）と、青色光を黄色光に変換でき、ＬＥＤの上に設けられる蛍光体層と、蛍光体層の上面に積層されるレンズ層（カバー層）とを備えている。そのような発光ダイオード装置は、基板から電力が供給されるＬＥＤから発光され、蛍光体層を透過した青色光と、蛍光体層において青色光の一部が波長変換された黄色光との混色によって、高エネルギーの白色光をレンズ層を介して発光する。
【０００３】
そのような発光ダイオード装置として、例えば、上面に反射枠が設けられた基体と、反射枠に囲まれる凹部の底面（基体の上面）に実装されるＬＥＤ素子と、凹部内に充填され、ＬＥＤ素子を封止するモールド樹脂と、モールド樹脂の上に積層される波長変換物質層と、波長変換物質層の上に形成される透光性シート基板とを備える発光装置が提案されている（例えば、下記特許文献１参照。）。
【０００４】
特許文献１の発光装置を得るには、まず、ＬＥＤ素子が実装された基体を用意し、次いで、モールド樹脂を凹部内に充填し、続いて、波長変換物質層をモールド樹脂の上に積層し、その後、透光性シート基板を積層する。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２００５−９３６８１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかし、特許文献１の製造方法では、ＬＥＤ素子の上に、モールド樹脂と、波長変換物質層と、透光性シート基板とを順次形成する必要がある。
【０００７】
そのため、製造工数が増加して、作業が繁雑となり、製造コストが増大するという不具合がある。
【０００８】
本発明の目的は、蛍光層を接着層によってカバー層へ接着して、機械強度の向上を簡便に図りつつ、蛍光層を発光ダイオード素子に対して対向させることができながら、封止層によって発光ダイオード素子を簡便に封止することのできる蛍光封止シート、それを用いる発光ダイオード装置の製造方法およびそれにより得られる発光ダイオード装置を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
上記目的を達成するために、本発明の蛍光封止シートは、発光ダイオード素子を封止するための蛍光封止シートであって、蛍光層と、前記蛍光層の厚み方向一方側に形成される封止層と、前記蛍光層の前記厚み方向他方側に形成され、カバー層に接着するための接着層とを備えることを特徴としている。
【００１０】
また、本発明の蛍光封止シートでは、下記式（Ａ）を満足する周波数１Ｈｚ、２５℃での貯蔵剪断弾性率Ｇ’を有する前記蛍光層および前記封止層を積層することにより得られることが好適である。
（前記蛍光層の貯蔵剪断弾性率Ｇ’）／（前記封止層の貯蔵剪断弾性率Ｇ’）≧２０
（Ａ）
また、本発明の蛍光封止シートでは、下記式（Ｂ）を満足する周波数１Ｈｚ、２５℃での貯蔵剪断弾性率Ｇ’を有する前記蛍光層および前記封止層を積層することにより得られることが好適である。
（前記蛍光層の貯蔵剪断弾性率Ｇ’）／（前記封止層の貯蔵剪断弾性率Ｇ’）＜２０
（Ｂ）
また、本発明の蛍光封止シートでは、前記封止層および前記接着層が、シリコーン樹脂を含有することが好適である。
【００１１】
また、本発明の蛍光封止シートでは、前記シリコーン樹脂が、Ｂステージであることが好適である。
【００１２】
また、本発明の蛍光封止シートでは、前記蛍光層が、Ｂステージのシリコーン樹脂、Ｃステージのシリコーン樹脂、および、セラミックプレートからなる群から選択される少なくとも１種から形成されていることが好適である。
【００１３】
また、本発明の発光ダイオード装置の製造方法は、発光ダイオード素子が実装された基板を用意する工程、上記した蛍光封止シートの前記接着層を介して、前記蛍光層を前記カバー層に貼着する第１貼着工程、および、前記封止層を、前記発光ダイオード素子を被覆するように前記基板に貼着する第２貼着工程を備えることを特徴としている。
【００１４】
また、本発明の発光ダイオード装置の製造方法では、記封止層および前記接着層が、Ｂステージのシリコーン樹脂を含有し、前記第１貼着工程および前記第２貼着工程のうち、まず、一方を実施し、その後、他方を実施するか、または、両方を同時に実施しており、前記他方を実施する工程または前記両方を実施する工程において、加熱により、前記封止層および前記接着層のシリコーン樹脂をＣステージにすることが好適である。
【００１５】
また、本発明の発光ダイオード装置は、上記した発光ダイオード装置の製造方法により製造されることを特徴としている。
【００１６】
また、本発明の発光ダイオード装置では、前記蛍光層が、前記厚み方向に直交する方向に沿う平板形状に形成されていることが好適である。
【００１７】
また、本発明の発光ダイオード装置では、前記蛍光層が、前記発光ダイオード素子の形状に対応して、形成されていることが好適である。
【発明の効果】
【００１８】
本発明の蛍光封止シートによれば、蛍光層を接着層を介してカバー層に接着するとともに、封止層によって発光ダイオード素子を封止することができる。
【００１９】
しかも、本発明の蛍光封止シートには、蛍光層の厚み方向両面に封止層および接着層が予め設けられているので、本発明の発光ダイオード装置の製造方法によれば、接着層を介して蛍光層をカバー層に貼着し、かつ、封止層を発光ダイオード素子を被覆するように基板に貼着することにより、接着層によって蛍光層をカバー層に接着しながら、封止層によって発光ダイオード素子を簡易に封止することができる。
【００２０】
そのため、発光ダイオード素子が蛍光封止シートによって封止された本発明の発光ダイオード装置は、封止層によって信頼性を向上させながら、蛍光層によって発光ダイオード素子から発光される光を変換することにより、高エネルギーの光を発光でき、さらに、かかる光をカバー層を介して発光することができる。
【図面の簡単な説明】
【００２１】
【図１】図１は、本発明の蛍光封止シートの一実施形態の断面図を示す。
【図２】図２は、図１に示す蛍光封止シートの製造方法を説明する断面図を示す。
【図３】図３は、図１に示す蛍光封止シートを用いる、本発明の発光ダイオード装置の一実施形態を製造する方法を説明する工程図であり、（ａ）は、第２基材を接着層から引き剥がす工程、（ｂ）は、カバー層を接着層に貼着する工程、（ｃ）は、第１基材を封止層から引き剥がす工程、（ｄ）は、基板および蛍光封止シートをプレス機に設置する工程を示す。
【図４】図４は、図３に引き続き、図１に示す蛍光封止シートを用いる、本発明の発光ダイオード装置の一実施形態を製造する方法を説明する工程図であり、（ｅ）は、封止層を基板に貼着する工程、（ｆ）は、蛍光封止シートおよび基板を熱圧着する工程、（ｇ）は、発光ダイオード装置をダイシングする工程を示す。
【図５】図５は、本発明の発光ダイオード装置の他の実施形態（蛍光層が発光ダイオード素子の形状に対応する態様）の断面図を示す。
【発明を実施するための形態】
【００２２】
図１は、本発明の蛍光封止シートの一実施形態の断面図、図２は、図１に示す蛍光封止シートの製造方法を説明する断面図、図３および図４は、図１に示す蛍光封止シートを用いる、本発明の発光ダイオード装置の一実施形態を製造する方法を説明する工程図を示す。
【００２３】
図１において、蛍光封止シート１は、発光ダイオード素子５（図３（ｄ）参照）を封止するための封止シートであって、具体的には、蛍光層２と、蛍光層２の上（厚み方向一方側）に形成される封止層３と、蛍光層２の下（厚み方向他方側）に形成される接着層４とを備えている。
【００２４】
蛍光層２は、シート状またはプレート状をなし、例えば、蛍光体と樹脂とを必須成分として含有する蛍光組成物から形成され、あるいは、例えば、蛍光体のセラミックスから、蛍光体セラミックプレートとして形成されている。蛍光層２は、好ましくは、蛍光組成物から形成されている。
【００２５】
蛍光体としては、例えば、青色光を黄色光に変換することができる黄色蛍光体、例えば、青色光を赤色光に変換することができる赤色蛍光体、例えば、青色光を緑色光に変換することができる緑色蛍光体などが挙げられる。
【００２６】
黄色蛍光体としては、例えば、（Ｓｒ，Ｂａ）２ＳｉＯ４：Ｅｕ（バリウムオルソシリケート（ＢＯＳ））などのシリケート型蛍光体、例えば、Ｃａ−α−ＳｉＡｌＯＮ：Ｅｕなどのα−サイアロン型蛍光体、例えば、Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ（ＹＡＧ：Ｃｅ）、Ｔｂ３Ａｌ３Ｏ１２：Ｃｅ（ＴＡＧ：Ｃｅ）などのガーネット型蛍光体が挙げられる。
【００２７】
赤色蛍光体としては、例えば、ＣａＡｌＳｉＮ３：Ｅｕなどの窒化物蛍光体が挙げられる。
【００２８】
緑色蛍光体としては、例えば、ＬａＰＯ４：Ｃｅ，Ｔｂなどのリン化物蛍光体などが挙げられる。
【００２９】
蛍光体としては、好ましくは、黄色蛍光体、さらに好ましくは、ガーネット型蛍光体、とりわけ好ましくは、ＹＡＧ：Ｃｅが挙げられる。
【００３０】
蛍光体は、例えば、粒子状であり、レーザー回折散乱式粒度分布測定法により測定して得られる平均粒子径（最大長さの平均）が、例えば、０．１〜１００μｍ、好ましくは、０．２〜３０μｍである。
【００３１】
また、蛍光体の配合割合は、樹脂１００質量部に対して、例えば、１〜５０質量部、好ましくは、３〜３５質量部である。
【００３２】
樹脂としては、例えば、シリコーン樹脂、エポキシ樹脂、スチレン樹脂、アクリル樹脂、ポリカーボネート樹脂、ウレタン樹脂、ポリオレフィン樹脂などの光を透過する樹脂が挙げられる。
【００３３】
樹脂は、単独（１種類のみ）で用いることもでき、あるいは、２種以上併用することもできる。
【００３４】
好ましくは、透明性・耐久性の観点から、シリコーン樹脂が挙げられる。
【００３５】
シリコーン樹脂としては、例えば、縮合反応・付加反応型シリコーン樹脂組成物などのシリコーン樹脂組成物が挙げられる。
【００３６】
縮合反応・付加反応型シリコーン樹脂組成物は、加熱によって、縮合反応および付加反応（具体的には、ヒドロキシル化反応）することができるシリコーン樹脂組成物であって、より具体的には、加熱によって、縮合反応して、Ｂステージ（半硬化状態、以下同様。）となることができ、次いで、さらなる加熱によって、付加反応（具体的には、例えば、ヒドロシリル化反応）して、Ｃステージ（完全硬化状態、以下同様。）となることができるシリコーン樹脂組成物である。
【００３７】
このような縮合反応・付加反応型シリコーン樹脂組成物としては、例えば、シラノール両末端ポリシロキサン、アルケニル基含有アルコキシシランおよびオルガノハイドロジェンシロキサンを含有する第１の熱硬化性シリコーン樹脂組成物、例えば、シラノール基両末端ポリシロキサン、エチレン系不飽和炭化水素基含有ケイ素化合物、エポキシ基含有ケイ素化合物およびオルガノハイドロジェンシロキサンを含有する第２の熱硬化性シリコーン樹脂組成物、例えば、少なくとも２個のアルケニルシリル基を１分子中に有する第１オルガノポリシロキサン、少なくとも２個のヒドロシリル基を１分子中に有する第２オルガノポリシロキサン、ヒドロシリル化触媒、および、硬化遅延剤を含有する第３の熱硬化性シリコーン樹脂組成物、例えば、少なくとも２つのエチレン系不飽和炭化水素基と少なくとも２つのヒドロシリル基とを１分子中に併有する第１オルガノポリシロキサン、エチレン系不飽和炭化水素基を含まず、少なくとも２つのヒドロシリル基を１分子中に有する第２オルガノポリシロキサン、ヒドロシリル化触媒、および、ヒドロシリル化抑制剤を含有する第４の熱硬化性シリコーン樹脂組成物、例えば、少なくとも２つのエチレン系不飽和炭化水素基と少なくとも２つのシラノール基とを１分子中に併有する第１オルガノポリシロキサン、エチレン系不飽和炭化水素基を含まず、少なくとも２つのヒドロシリル基を１分子中に有する第２オルガノポリシロキサン、および、ヒドロシリル化触媒を含有する第５の熱硬化性シリコーン樹脂組成物などが挙げられる。
【００３８】
これら縮合反応・付加反応型シリコーン樹脂組成物は、単独使用または２種類以上併用することができる。
【００３９】
縮合反応・付加反応型シリコーン樹脂組成物として、好ましくは、第２の熱硬化性シリコーン樹脂組成物が挙げられる。
【００４０】
第２の熱硬化性シリコーン樹脂組成物において、シラノール基両末端ポリシロキサン、エチレン系不飽和炭化水素基含有ケイ素化合物（以下、エチレン系ケイ素化合物とする。）、エポキシ基含有ケイ素化合物およびオルガノハイドロジェンシロキサンのうち、シラノール基両末端ポリシロキサン、エチレン系ケイ素化合物およびエポキシ基含有ケイ素化合物は、縮合原料（縮合反応に供される原料）であり、エチレン系ケイ素化合物およびオルガノハイドロジェンシロキサンは、付加原料（付加反応に供される原料）である。
【００４１】
シラノール基両末端ポリシロキサンは、分子の両末端にシラノール基（ＳｉＯＨ基）を含有するオルガノシロキサンであって、具体的には、下記一般式（１）で示される。
一般式（１）：
【００４２】
【化１】
2013214716.tif 000003
【００４３】
（一般式（１）中、Ｒ１は、飽和炭化水素基および芳香族炭化水素基から選択される１価の炭化水素基を示す。また、ｎは、１以上の整数を示す。）
上記一般式（１）中、Ｒ１で示される１価の炭化水素基において、飽和炭化水素基としては、例えば、炭素数１〜６の直鎖状または分岐状のアルキル基（メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、ブチル基、イソブチル基、ペンチル基、ヘキシル基など）、例えば、炭素数３〜６のシクロアルキル基（シクロペンチル基、シクロヘキシル基など）などが挙げられる。
【００４４】
また、上記一般式（１）中、Ｒ１で示される１価の炭化水素基において、芳香族炭化水素基としては、例えば、炭素数６〜１０のアリール基（フェニル基、ナフチル基）などが挙げられる。
【００４５】
上記一般式（１）において、Ｒ１は、同一または互いに異なっていてもよく、好ましくは、同一である。
【００４６】
１価の炭化水素基としては、好ましくは、炭素数１〜６のアルキル基、および炭素数６〜１０のアリール基が挙げられ、透明性、熱安定性および耐光性の観点から、さらに好ましくは、メチル基が挙げられる。
【００４７】
上記一般式（１）おいて、ｎは、好ましくは、安定性および／または取り扱い性の観点から、１〜１０，０００の整数、さらに好ましくは、１〜１，０００の整数である。
【００４８】
なお、上記一般式（１）におけるｎは、平均値として算出される。
【００４９】
シラノール基両末端ポリシロキサンとしては、具体的には、シラノール基両末端ポリジメチルシロキサン、シラノール基両末端ポリメチルフェニルシロキサン、シラノール基両末端ポリジフェニルシロキサンなどが挙げられる。
【００５０】
このようなシラノール基両末端ポリシロキサンは、単独で使用してもよく、あるいは、併用することもできる。
【００５１】
また、このようなシラノール基両末端ポリシロキサンのなかでは、好ましくは、シラノール基両末端ポリジメチルシロキサンが挙げられる。
【００５２】
シラノール基両末端ポリシロキサンの数平均分子量は、安定性および／または取り扱い性の観点から、例えば、１００〜１，０００，０００、好ましくは、２００〜１００，０００である。数平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィーにより、標準ポリスチレンで換算されて算出される。後述するシラノール基両末端ポリシロキサン以外の原料の数平均分子量についても、上記と同様にして算出される。
【００５３】
このようなシラノール基両末端ポリシロキサンにおける、シラノール基当量は、例えば、０．００２〜２５ｍｍｏｌ／ｇ、好ましくは、０．０２〜２５ｍｍｏｌ／ｇである。
【００５４】
シラノール基両末端ポリシロキサンの配合割合は、縮合原料１００質量部に対して、例えば、１〜９９．９９質量部、好ましくは、５０〜９９．９質量部、さらに好ましくは、８０〜９９．５質量部である。
【００５５】
エチレン系ケイ素化合物は、エチレン系不飽和炭化水素基、および、シラノール縮合反応における脱離基を併有するシラン化合物であって、具体的には、下記一般式（２）で示される。
一般式（２）：
Ｒ２−Ｓｉ（Ｘ１）３                  （２）
（一般式（２）中、Ｒ２は、１価のエチレン系不飽和炭化水素基を示し、Ｘ１は、ハロゲン原子、アルコキシ基、フェノキシ基、またはアセトキシ基を示す。但し、Ｘ１は、同一または互いに相異なっていてもよい。）
上記一般式（２）において、Ｒ２で示されるエチレン系不飽和炭化水素基としては、置換または非置換のエチレン系不飽和炭化水素基が挙げられ、例えば、アルケニル基、シクロアルケニル基などが挙げられる。
【００５６】
アルケニル基としては、例えば、ビニル基、アリル基、プロペニル基、ブテニル基、ペンテニル基、ヘキセニル基、ヘプテニル基、オクテニル基などの炭素数２〜１０のアルケニル基が挙げられる。
【００５７】
シクロアルケニル基としては、例えば、シクロヘキセニル基、ノルボルネニル基などの炭素数３〜１０のシクロアルケニル基が挙げられる。
【００５８】
エチレン系不飽和炭化水素基としては、ヒドロシリル基との反応性の観点から、好ましくは、アルケニル基、さらに好ましくは、炭素数２〜５のアルケニル基、とりわけ好ましくは、ビニル基が挙げられる。
【００５９】
上記一般式（２）におけるＸ１は、シラノール縮合反応における脱離基であり、上記一般式（２）におけるＳｉＸ１基は、シラノール縮合反応における反応性官能基である。
【００６０】
上記一般式（２）において、Ｘ１で示されるハロゲン原子としては、例えば、臭素、塩素、フッ素、ヨウ素などが挙げられる。
【００６１】
上記一般式（２）において、Ｘ１で示されるアルコキシ基としては、例えば、炭素数１〜６の直鎖状または分岐状のアルキル基を有するアルコキシ基（メトキシ基、エトキシ基、プロポキシ基、イソプロポキシ基、ブトキシ基、イソブトキシ基、ペンチルオキシ基、ヘキシルオキシ基など）、例えば、炭素数３〜６のシクロアルキル基を有するアルコキシ基（シクロペンチルオキシ基、シクロヘキシルオキシ基など）などが挙げられる。
【００６２】
上記一般式（２）において、Ｘ１は、同一または互いに異なっていてもよく、好ましくは、同一である。
【００６３】
このような上記一般式（２）のＸ１のなかでは、好ましくは、アルコキシ基が挙げられ、さらに好ましくは、メトキシ基が挙げられる。
【００６４】
このようなエチレン系ケイ素化合物としては、例えば、エチレン系不飽和炭化水素基含有トリアルコキシシラン、エチレン系不飽和炭化水素基含有トリハロゲン化シラン、エチレン系不飽和炭化水素基含有トリフェノキシシラン、エチレン系不飽和炭化水素基含有トリアセトキシシランなどが挙げられる。
【００６５】
このようなエチレン系ケイ素化合物は、単独で使用してもよく、あるいは、併用することもできる。
【００６６】
このようなエチレン系ケイ素化合物のなかでは、好ましくは、エチレン系不飽和炭化水素基含有トリアルコキシシランが挙げられる。
【００６７】
エチレン系不飽和炭化水素基含有トリアルコキシシランとしては、具体的には、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、ビニルトリプロポキシシランなどのビニルトリアルコキシシラン、例えば、アリルトリメトキシシラン、プロペニルトリメトキシシラン、ブテニルトリメトキシシラン、シクロヘキセニルトリメトキシシランなどが挙げられる。
【００６８】
また、このようなエチレン系不飽和炭化水素基含有トリアルコキシシランのなかでは、好ましくは、ビニルトリアルコキシシラン、さらに好ましくは、ビニルトリメトキシシランが挙げられる。
【００６９】
エチレン系ケイ素化合物の配合割合は、縮合原料１００質量部に対して、例えば、０．０１〜９０質量部、好ましくは、０．０１〜５０質量部、さらに好ましくは、０．０１〜１０質量部である。
【００７０】
エポキシ基含有ケイ素化合物は、エポキシ基、および、シラノール縮合反応における脱離基を併有するシラン化合物あって、具体的には、下記一般式（３）で示される。
一般式（３）：
Ｒ３−Ｓｉ（Ｘ２）３                  （３）
（一般式（３）中、Ｒ３は、エポキシ構造含有基を示し、Ｘ２は、ハロゲン原子、アルコキシ基、フェノキシ基、またはアセトキシ基を示す。但し、Ｘ２は、同一または互いに相異なっていてもよい。）
一般式（３）において、Ｒ３で示されるエポキシ構造含有基としては、例えば、エポキシ基、例えば、グリシジルエーテル基、例えば、エポキシシクロヘキシル基などのエポキシシクロアルキル基などが挙げられる。
【００７１】
このようなエポキシ構造含有基のなかでは、好ましくは、グリシジルエーテル基が挙げられる。グリシジルエーテル基は、具体的には、下記一般式（４）で示されるグリシドキシアルキル基である。
一般式（４）：
【００７２】
【化２】
2013214716.tif 000004
【００７３】
（一般式（４）中、Ｒ４は、飽和炭化水素基および芳香族炭化水素基から選択される２価の炭化水素基を示す。）
上記一般式（４）中、Ｒ４で示される２価の炭化水素基において、飽和炭化水素基としては、例えば、炭素数１〜６のアルキレン基（メチレン基、エチレン基、プロピレン基、ブチレン基など）、例えば、炭素数３〜８のシクロアルキレン基（シクロペンチレン基、シクロヘキシレン基など）などが挙げられる。
【００７４】
また、上記一般式（４）中、Ｒ４で示される２価の炭化水素基において、芳香族炭化水素基としては、例えば、炭素数６〜１０のアリーレン基（フェニレン基、ナフチレン基など）などが挙げられる。
【００７５】
このような２価の炭化水素基としては、好ましくは、炭素数１〜６のアルキレン基、さらに好ましくは、プロピレン基が挙げられる。
【００７６】
グリシジルエーテル基としては、具体的には、グリシドキシメチル基、グリシドキシエチル基、グリシドキシプロピル基、グリシドキシシクロヘキシル基、グリシドキシフェニル基などが挙げられる。
【００７７】
このようなグリシジルエーテル基のなかでは、好ましくは、グリシドキシプロピル基が挙げられる。
【００７８】
上記一般式（３）におけるＸ２は、シラノール縮合反応における脱離基であり、上記一般式（３）におけるＳｉＸ２基は、シラノール縮合反応における反応性官能基である。
【００７９】
上記一般式（３）において、Ｘ２で示されるハロゲン原子としては、上記一般式（２）のＸ１で示されるハロゲン原子と同様のものが挙げられる。
【００８０】
上記一般式（３）において、Ｘ２で示されるアルコキシ基としては、上記一般式（２）のＸ１で示されるアルコキシ基と同様のものが挙げられる。
【００８１】
上記一般式（３）において、Ｘ２は、同一または互いに異なっていてもよく、好ましくは、同一である。
【００８２】
このような上記一般式（３）のＸ２としては、好ましくは、アルコキシ基が挙げられ、さらに好ましくは、メトキシ基が挙げられる。
【００８３】
このようなエポキシ基含有ケイ素化合物としては、例えば、エポキシ基含有トリアルコキシシラン、エポキシ基含有トリハロゲン化シラン、エポキシ基含有トリフェノキシシラン、エポキシ基含有トリアセトキシシランなどが挙げられる。
【００８４】
このようなエポキシ基含有ケイ素化合物は、単独で使用してもよく、あるいは、併用することもできる。
【００８５】
また、このようなエチレン系ケイ素化合物のなかでは、好ましくは、エポキシ基含有トリアルコキシシランが挙げられる。
【００８６】
エポキシ基含有トリアルコキシシランとしては、具体的には、グリシドキシメチルトリメトキシシラン、（２−グリシドキシエチル）トリメトキシシラン、（３−グリシドキシプロピル）トリメトキシシランなどのグリシドキシアルキルトリメトキシシラン、例えば、（３−グリシドキシプロピル）トリエトキシシラン、（３−グリシドキシプロピル）トリプロポキシシラン、（３−グリシドキシプロピル）トリイソプロポキシシランなどが挙げられる。
【００８７】
また、このようなエポキシ基含有トリアルコキシシランのなかでは、好ましくは、グリシドキシアルキルトリアルコキシシラン、さらに好ましくは、（３−グリシドキシプロピル）トリメトキシシランが挙げられる。
【００８８】
エポキシ基含有ケイ素化合物の配合割合は、縮合原料１００質量部に対して、例えば、０．０１〜９０質量部、好ましくは、０．０１〜５０質量部、さらに好ましくは、０．０１〜１質量部である。
【００８９】
エチレン系ケイ素化合物およびエポキシ基含有ケイ素化合物の反応性官能基（ＳｉＸ１基およびＳｉＸ２基）に対する、シラノール基両末端ポリシロキサンのシラノール基（ＳｉＯＨ基）のモル比（ＳｉＯＨ／（ＳｉＸ１＋ＳｉＸ２））は、例えば、２０／１〜０．２／１、好ましくは、１０／１〜０．５／１、さらに好ましくは、実質的に１／１である。
【００９０】
エポキシ基含有ケイ素化合物に対する、エチレン系ケイ素化合物のモル比は、例えば、１０／９０〜９９／１、好ましくは、５０／５０〜９７／３、さらに好ましくは、８０／２０〜９５／５である。
【００９１】
モル比が上記した範囲内であれば、硬化物の強度を確保しつつ、接着性を向上できる利点がある。
【００９２】
オルガノハイドロジェンシロキサンは、エチレン系不飽和炭化水素基を含まず、少なくとも２つのヒドロシリル基を１分子中に有するオルガノシロキサンである。
【００９３】
オルガノハイドロジェンシロキサンは、具体的には、水素側鎖含有オルガノポリシロキサン、水素両末端オルガノポリシロキサンなどが挙げられる。
【００９４】
水素側鎖含有オルガノポリシロキサンは、主鎖から分岐する側鎖として水素原子を有するオルガノハイドロジェンシロキサンであって、例えば、メチルハイドロジェンポリシロキサン、ジメチルポリシロキサン−ｃｏ−メチルハイドロジェンポリシロキサン、エチルハイドロジェンポリシロキサン、メチルハイドロジェンポリシロキサン−ｃｏ−メチルフェニルポリシロキサンなどが挙げられる。
【００９５】
水素側鎖含有オルガノポリシロキサンの数平均分子量は、例えば、１００〜１，０００，０００である。
【００９６】
また、水素両末端オルガノポリシロキサンは、主鎖の両末端に水素原子を有するオルガノハイドロジェンシロキサンであって、例えば、ヒドロシリル基両末端ポリジメチルシロキサン、ヒドロシリル基両末端ポリメチルフェニルシロキサン、ヒドロシリル基両末端ポリジフェニルシロキサンなどが挙げられる。
【００９７】
水素両末端オルガノポリシロキサンの数平均分子量は、安定性および／または取り扱い性の観点から、例えば１００〜１，０００，０００、さらに好ましくは、１００〜１００，０００である。
【００９８】
このようなオルガノハイドロジェンシロキサンは、単独で使用してもよく、あるいは、併用することもできる。
【００９９】
また、このようなオルガノハイドロジェンシロキサンのなかでは、好ましくは、水素側鎖含有オルガノポリシロキサンが挙げられ、さらに好ましくは、ジメチルポリシロキサン−ｃｏ−メチルハイドロジェンポリシロキサンが挙げられる。
【０１００】
オルガノハイドロジェンシロキサンの配合割合は、エチレン系ケイ素化合物のエチレン系不飽和炭化水素基（上記一般式（２）のＲ２）とオルガノハイドロジェンシロキサンのヒドロシリル基（ＳｉＨ基）とのモル比にもよるが、例えば、エチレン系ケイ素化合物１００質量部に対して、例えば、１０〜１０，０００質量部、好ましくは、１００〜１，０００質量部である。
【０１０１】
また、オルガノハイドロジェンシロキサンのヒドロシリル基（ＳｉＨ基）に対する、エチレン系ケイ素化合物のエチレン系不飽和炭化水素基（上記一般式（２）のＲ２）のモル比（Ｒ２／ＳｉＨ）は、例えば、２０／１〜０．０５／１、好ましくは、２０／１〜０．１／１、さらに好ましくは、１０／１〜０．１／１、とりわけ好ましくは、１０／１〜０．２／１、もっとも好ましくは、５／１〜０．２／１である。また、例えば、１／１未満、０．０５／１以上に設定することもできる。
【０１０２】
第２の熱硬化性シリコーン樹脂組成物は、上記したシラノール基両末端ポリシロキサン、エチレン系ケイ素化合物、エポキシ基含有ケイ素化合物およびオルガノハイドロジェンシロキサン）を、触媒とともに、配合して、攪拌混合することにより調製される。
【０１０３】
触媒としては、例えば、縮合触媒および付加触媒（ヒドロシリル化触媒）などが挙げられる。
【０１０４】
縮合触媒は、縮合反応、つまり、シラノール基と反応性官能基（上記一般式（２）のＳｉＸ１基および上記一般式（３）のＳｉＸ２基）とのシラノール縮合反応の反応速度を向上させる物質であれば特に限定されず、例えば、塩酸、酢酸、ギ酸、硫酸などの酸、例えば、水酸化カリウム、水酸化ナトリウム、炭酸カリウム、水酸化テトラメチルアンモニウムなどの塩基、例えば、アルミニウム、チタン、亜鉛、スズなどの金属などが挙げられる。
【０１０５】
このような縮合触媒は、単独で使用してもよく、あるいは、併用することもできる。
【０１０６】
また、このような縮合触媒のなかでは、相溶性および熱分解性の観点から、好ましくは、塩基、さらに好ましくは、水酸化テトラメチルアンモニウムが挙げられる。
【０１０７】
このような縮合触媒の配合割合は、シラノール基両末端ポリシロキサン１００モルに対して、例えば、０．１〜５０モル、好ましくは、０．５〜５モルである。
【０１０８】
付加触媒は、付加反応、つまり、エチレン系不飽和炭化水素基とＳｉＨとのヒドロシリル化反応の反応速度を向上させる物質であれば、特に限定されず、例えば、白金黒、塩化白金、塩化白金酸、白金−オレフィン錯体、白金一カルボニル錯体、白金−アセチルアセテートなどの白金触媒、例えば、パラジウム触媒、ロジウム触媒などの金属触媒が挙げられる。
【０１０９】
このような付加触媒は、単独で使用してもよく、あるいは、併用することもできる。
【０１１０】
また、このような付加触媒のなかでは、相溶性、透明性および触媒活性の観点から、好ましくは、白金触媒、さらに好ましくは、白金−カルボニル錯体が挙げられる。
【０１１１】
付加触媒の配合割合は、付加触媒の金属量の質量部数として、オルガノハイドロジェンシロキサン１００質量部に対して、例えば、１．０×１０−４〜１．０質量部、好ましくは、１．０×１０−４〜０．５質量部、さらに好ましく、１．０×１０−４〜０．０５質量部である。
【０１１２】
なお、上記した触媒は、固体状態のものをそのまま用いてもよく、あるいは、取扱性の観点から、溶媒に溶解または分散させた溶液または分散液として用いることもできる。
【０１１３】
溶媒としては、例えば、メタノール、エタノールなどのアルコール、例えば、シロキサンなどのケイ素化合物、例えば、ヘキサンなどの脂肪族炭化水素、例えば、トルエンなどの芳香族炭化水素、例えば、テトラヒドロフランなどのエーテルなどの有機溶媒が挙げられる。また、溶媒として、例えば、水などの水系溶媒も挙げられる。
【０１１４】
溶媒として、触媒が縮合触媒の場合は、好ましくは、アルコールが挙げられ、触媒が付加触媒の場合は、好ましくは、ケイ素化合物および芳香族炭化水素が挙げられる。
【０１１５】
第２の熱硬化性シリコーン樹脂組成物を調製するには、例えば、上記した原料（縮合原料および付加原料）と、触媒とを一度に加えてもよく、あるいは、各原料および各触媒を異なるタイミングでそれぞれ加えることもできる。さらには、一部の成分を一度に加え、残部の各成分を、異なるタイミングでそれぞれ加えることもできる。
【０１１６】
このような第２の熱硬化性シリコーン樹脂組成物の調製方法のなかでは、好ましくは、まず、縮合原料および縮合触媒を一度に加え、次いで、付加原料を加え、その後、付加触媒を加える方法が挙げられる。
【０１１７】
具体的には、シラノール基両末端ポリシロキサン、エチレン系ケイ素化合物およびエポキシ基含有ケイ素化合物（つまり、縮合原料）と、縮合触媒とを、上記した割合で一度に配合して、それらを、例えば、５分間〜２４時間攪拌する。
【０１１８】
また、配合および攪拌時には、縮合原料の相溶性および取扱性を向上させるために、例えば、０〜６０℃に温度調整することもできる。
【０１１９】
また、原料および縮合触媒の配合時に、それらの相溶性を向上させるための相溶化剤を適宜の割合で加えることもできる。
【０１２０】
相溶化剤としては、例えば、メタノールなどのアルコールなどの有機溶媒が挙げられる。なお、相溶化剤は、縮合触媒が有機溶媒の溶液または分散液として調製されている場合には、その有機溶媒を相溶化剤として供することもできる。
【０１２１】
その後、系を、必要により減圧することにより、揮発成分（有機溶媒）を除去する。
【０１２２】
次いで、得られる縮合原料および縮合触媒の混合物に、オルガノハイドロジェンシロキサンを配合して、例えば、１〜１２０分間攪拌する。
【０１２３】
配合および攪拌時には、混合物およびオルガノハイドロジェンシロキサンの相溶性および取扱性を向上させるために、例えば、０〜６０℃に温度調整することもできる。
【０１２４】
その後、系に、付加触媒を配合して、例えば、１〜６０分間で攪拌する。
【０１２５】
これにより、第２の熱硬化性シリコーン樹脂組成物を調製することができる。
【０１２６】
樹脂は、シリコーン樹脂を、例えば、７０質量％以上、好ましくは、９０質量％以上、さらに好ましくは、１００質量％（すなわち、シリコーン樹脂のみ）含有する。
【０１２７】
樹脂は、単独使用または２種以上併用することができる。
【０１２８】
樹脂の配合割合は、蛍光組成物に対して、例えば、５０〜９９質量％、好ましくは、６０〜９５質量％、さらに好ましくは、７０〜９０質量％である。
【０１２９】
また、蛍光組成物は、任意成分として、例えば、上記した蛍光体を除く充填剤を含有している。
【０１３０】
充填剤としては、例えば、シリカ（二酸化ケイ素）微粒子、酸化チタン微粒子、酸化亜鉛微粒子、酸化マグネシウム微粒子、酸化ジルコニウム微粒子、酸化鉄微粒子などの酸化物微粒子、例えば、硫酸バリウム微粒子などの硫酸化合物微粒子、例えば、炭酸カルシウム微粒子、炭酸カルシウム微粒子、炭酸バリウム微粒子などの炭酸化合物微粒子、例えば、チタン酸バリウム微粒子など複合酸化物微粒子（上記した酸化物微粒子を除く）、例えば、水酸化アルミニウム微粒子などの水酸化物微粒子などの無機微粒子が挙げられる。また、充填剤として、シリコーン微粒子などの有機微粒子も挙げられる。
【０１３１】
充填剤として、好ましくは、シリカ微粒子、シリコーン微粒子が挙げられ、さらに好ましくは、シリカ微粒子が挙げられる。
【０１３２】
シリカ微粒子としては、例えば、溶融シリカ微粒子、結晶シリカ微粒子などが挙げられ、好ましくは、溶融シリカ微粒子（すなわち、石英ガラス微粒子）が挙げられる。
【０１３３】
シリコーン微粒子は、架橋構造を有するポリシロキサン（硬化後）の微粒子であって、例えば、ポリシルセスキオキサン微粒子などが挙げられる。
【０１３４】
充填剤の形状は限定されず、例えば、球状、板状、針状などが挙げられる。充填剤の最大長さの平均値（球状である場合には、その平均粒子径）は、例えば、１〜５０，０００ｎｍ、好ましくは、１〜５，０００ｎｍ、より好ましくは、１〜１，０００ｎｍ、さらに好ましくは、５〜５００ｎｍである。最大長さの平均値は、レーザー回折散乱式粒度分布計を用いて測定される。
【０１３５】
このような充填剤は、単独使用または２種以上併用することができる。
【０１３６】
また、蛍光組成物において、充填剤が配合される場合には、樹脂１００質量部に対して、蛍光体および充填剤の総質量部数が、例えば、１〜５０質量部、好ましくは、３〜３０質量部であり、さらには、蛍光体の、蛍光体および充填剤の総質量部数に対する質量比率（蛍光体質量／（蛍光体質量＋充填剤質量））は、例えば、０．０００１〜１、好ましくは、０．０１〜１である。
【０１３７】
また、蛍光体の充填剤に対する質量比率（蛍光体質量／充填剤質量）は、例えば、０．２〜３．０、好ましくは、０．５〜２．０である。
【０１３８】
蛍光組成物を調製するには、樹脂と、蛍光体と、必要により充填剤とを配合して、均一混合する。
【０１３９】
これにより、蛍光体および充填剤は、樹脂中に均一に分散混合される。
【０１４０】
なお、蛍光組成物の調製において、必要により公知の溶媒を適宜の割合で配合することもできる。
【０１４１】
これにより、蛍光組成物を調製する。
【０１４２】
蛍光層２を形成するには、図２が参照されるように、調製した蛍光組成物を、離型シート２５（仮想線）の上面に塗布し、加熱により乾燥する。
【０１４３】
乾燥における加熱温度は、例えば、８０〜１６０℃、好ましくは、９０〜１５０℃であり、加熱時間は、例えば、５〜６０分間、好ましくは、５〜３０分間である。
【０１４４】
樹脂がシリコーン樹脂を含有する場合には、シリコーン樹脂は、上記した加熱によって、Ｂステージとなる。
【０１４５】
その後、さらに加熱することにより、Ｂステージのシリコーン樹脂がＣステージとなる。シリコーン樹脂をＣステージとするための加熱温度は、例えば、１００〜２００℃であり、加熱時間は、例えば、３０分間〜２時間である。
【０１４６】
一方、蛍光層２を蛍光体セラミックプレートとして形成する場合には、セラミック材料である蛍光体を焼結する。つまり、蛍光層２を蛍光体を焼結した蛍光体セラミックプレートとして得る。
【０１４７】
すなわち、蛍光層２は、Ｂステージのシリコーン樹脂、Ｃステージのシリコーン樹脂、または、蛍光体セラミックプレートとして用意される。
【０１４８】
なお、蛍光層２を、単層として設けることができ、また、複数層の積層体として設けることもできる。蛍光層２を複数層の積層体として設ける場合には、黄色蛍光体を含有する黄色蛍光体層、赤色蛍光体を含有する赤色蛍光体層、緑色蛍光体を含有する緑色蛍光体層などを積層する。
【０１４９】
蛍光層２の厚みは、例えば、３０〜１，０００μｍ、好ましくは、５０〜７００μｍである。
【０１５０】
封止層３は、図１に示すように、蛍光層２の上面全面に形成されている。
【０１５１】
封止層３は、例えば、封止樹脂を必須成分として含有する封止組成物から形成されている。
【０１５２】
封止樹脂としては、上記した蛍光組成物に含有される樹脂と同様の樹脂が挙げられ、好ましくは、シリコーン樹脂が挙げられる。
【０１５３】
封止樹脂としては、シリコーン樹脂のうち、同一種類または異なる種類のシリコーン樹脂を用いることができる。封止樹脂として、好ましくは、蛍光層２の樹脂で挙げられたシリコーン樹脂と同一種類のシリコーン樹脂が挙げられる。
【０１５４】
封止樹脂は、シリコーン樹脂を、例えば、７０質量％以上、好ましくは、９０質量％以上、さらに好ましくは、１００質量％（すなわち、シリコーン樹脂のみ）含有する。
【０１５５】
封止樹脂は、単独使用または２種以上併用することができる。
【０１５６】
封止樹脂の配合割合は、封止組成物に対して、例えば、５０質量％以上、好ましくは、６０質量％以上であり、また、例えば、９９質量％以下、好ましくは、９７質量％以下でもある。
【０１５７】
また、封止組成物は、任意成分として、例えば、上記と同様の充填剤を含有する。
【０１５８】
充填剤の配合割合は、封止樹脂１００質量部に対して、例えば、１〜５０質量部、好ましくは、３〜３５質量部である。
【０１５９】
封止組成物を調製するには、封止樹脂と、必要により充填剤とを配合して、均一混合する。
【０１６０】
これにより、充填剤は、封止樹脂中に均一に分散混合される。
【０１６１】
なお、封止組成物の調製において、必要により公知の溶媒を適宜の割合で配合することもできる。
【０１６２】
これにより、封止組成物を調製する。
【０１６３】
封止層３を形成するには、図２に示すように、調製した封止組成物を、第１基材７の厚み方向一方面（図２における下面）に塗布し、加熱により乾燥する。
【０１６４】
第１基材は、例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレートなどのポリエステル樹脂、例えば、ポリエチレンなどのオレフィン樹脂などからなる樹脂板や、例えば、ステンレスなどからなる金属箔などから形成されている。第１基材７の厚みは、例えば、２５〜１００μｍ、好ましくは、３０〜７０μｍである。
【０１６５】
乾燥における加熱条件は、蛍光層２の乾燥における加熱条件と同様であり、好ましくは、加熱時間が、好ましくは、５〜１５分間である。
【０１６６】
封止樹脂がシリコーン樹脂を含有する場合には、シリコーン樹脂は、上記した加熱によって、Ｂステージとなる。
【０１６７】
これにより、第１基材７の下面に積層された封止層３を得る。
【０１６８】
得られた封止層３の厚みは、例えば、５０〜６００μｍ、好ましくは、１００〜５００μｍである。
【０１６９】
接着層４は、図１に示すように、蛍光層２の下面全面に形成されており、蛍光層２をカバー層１４（後述、図３（ｂ）参照）に接着するために設けられる。
【０１７０】
接着層４は、例えば、接着剤を必須成分として含有する接着組成物から形成されている。
【０１７１】
接着剤しては、上記した蛍光組成物に含有される樹脂と同様の樹脂が挙げられ、好ましくは、シリコーン樹脂が挙げられる。
【０１７２】
接着剤としては、シリコーン樹脂のうち、同一種類または異なる種類のシリコーン樹脂を用いることができる。接着剤として、好ましくは、蛍光層２の樹脂で挙げられたシリコーン樹脂と同一種類のシリコーン樹脂が挙げられる。
【０１７３】
接着剤は、シリコーン樹脂を、例えば、７０質量％以上、好ましくは、９０質量％以上、さらに好ましくは、１００質量％（すなわち、シリコーン樹脂のみ）含有する。
【０１７４】
接着剤は、単独使用または２種以上併用することができる。
【０１７５】
接着剤の配合割合は、接着組成物に対して、例えば、５０質量％以上、好ましくは、６０質量％以上であり、また、例えば、９９質量％以下、好ましくは、９７質量％以下でもある。
【０１７６】
また、接着組成物は、任意成分として、例えば、上記と同様の充填剤を含有する。これによって、接着層４を拡散層として機能させることができる。充填剤の配合割合は、接着剤１００質量部に対して、例えば、１〜５０質量部、好ましくは、３〜３５質量部である。
【０１７７】
接着組成物を調製するには、接着剤と、必要により充填剤とを配合して、均一混合する。
【０１７８】
これにより、充填剤は、接着剤中に均一に分散混合される。
【０１７９】
なお、接着組成物の調製において、必要により公知の溶媒を適宜の割合で配合することもできる。
【０１８０】
これにより、接着組成物を調製する。
【０１８１】
接着層４を形成するには、図２に示すように、調製した接着組成物を、第２基材８の厚み方向一方面（図２における上面）に塗布し、加熱により乾燥する。
【０１８２】
第２基材８としては、第１基材７と同様のものが用いられる。
【０１８３】
乾燥における加熱条件は、蛍光層２の乾燥における加熱条件と同様である。
【０１８４】
接着剤がシリコーン樹脂を含有する場合には、シリコーン樹脂は、上記した加熱によって、Ｂステージとなる。
【０１８５】
これにより、第２基材８の上面に積層された接着層４を得る。
【０１８６】
得られた接着層４の厚みは、例えば、１０〜２００μｍ、好ましくは、２０〜１００μｍである。
【０１８７】
そして、蛍光封止シート１を作製するには、例えば、まず、離型シート２５の上面に積層された蛍光層２、第１基材７の下面に積層された封止層３、および、第２基材８の上面に積層された接着層４を、それぞれ、用意する。
【０１８８】
そして、用意した蛍光層２の、厚み５０μｍでの２５℃における貯蔵剪断弾性率Ｇ’は、例えば、１．０×１０３〜２．０×１０６Ｐａ、好ましくは、２．０×１０３〜１．０×１０５Ｐａである。
【０１８９】
より具体的には、蛍光層２が、Ｂステージのシリコーン樹脂を含有する蛍光組成物から厚み５０μｍに形成される場合には、蛍光層２の２５℃における貯蔵剪断弾性率Ｇ’は、例えば、２．０×１０４〜４．０×１０５Ｐａ、好ましくは、４．０×１０４〜２．０×１０５Ｐａである。
【０１９０】
次に、図４（ｅ）が参照されるように、後述する発光ダイオード装置２０に蛍光封止シート１が用いられる場合に、面方向に沿う平板形状に形成されるための、蛍光層２について説明する。
【０１９１】
具体的には、上記貯蔵剪断弾性率Ｇ’を有し、かつ、Ｂステージのシリコーン樹脂を含有する蛍光組成物から蛍光層２を形成するには、離型シート２５に塗布した後における蛍光組成物の乾燥における加熱条件、および／または、蛍光体および充填剤の種類および配合割合を選択する。より具体的には、蛍光組成物の加熱時間を、好ましくは、１０〜１５分間に調整する。
【０１９２】
また、蛍光層２が、Ｃステージのシリコーン樹脂を含有する蛍光組成物から厚み５０μｍに形成される場合には、蛍光層２の２５℃における貯蔵剪断弾性率Ｇ’は、例えば、５．０×１０５〜２．０×１０６Ｐａ、好ましくは、６．０×１０５〜１．０×１０６Ｐａである。
【０１９３】
さらに、蛍光層２が蛍光体セラミックプレートから厚み５０μｍに形成される場合には、蛍光層２の２５℃における貯蔵剪断弾性率Ｇ’は、例えば、１×１０１１〜５×１０１１Ｐａ、好ましくは、２×１０１１〜４×１０１１Ｐａである。
【０１９４】
蛍光層２の２５℃における貯蔵剪断弾性率Ｇ’は、周波数１Ｈｚで、測定温度２５℃における動的粘弾性測定にて算出される。次に説明する封止層３および接着層４の貯蔵剪断弾性率Ｇ’も、上記と同様の方法により算出される。
【０１９５】
また、用意した封止層３の、厚み１４０μｍでの２５℃における貯蔵剪断弾性率Ｇ’は、例えば、下記式（Ａ）を満足するように設定され、好ましくは、下記式（Ａ’）を満足するように設定される。
（蛍光層２の貯蔵剪断弾性率Ｇ’）／（封止層３の貯蔵剪断弾性率Ｇ’）≧２０
（Ａ）
２０≦（蛍光層２の貯蔵剪断弾性率Ｇ’）／（封止層３の貯蔵剪断弾性率Ｇ’）≦３０
（Ａ’）
蛍光層２の貯蔵剪断弾性率Ｇ’の、封止層３の貯蔵剪断弾性率Ｇ’に対する比（蛍光層２の貯蔵剪断弾性率Ｇ’／封止層３の貯蔵剪断弾性率Ｇ’）が、上記下限に満たない場合には、蛍光層２が変形する場合（図５参照）がある。一方、上記した比が、上記上限を超える場合には、蛍光層２においてクラックが発生する場合がある。
【０１９６】
具体的には、厚み１４０μｍの封止層３の２５℃での貯蔵剪断弾性率Ｇ’は、例えば、１．０×１０３〜２．０×１０４Ｐａ、好ましくは、２．０×１０３〜１．０×１０４Ｐａである。
【０１９７】
そのような封止層３は、好ましくは、Ｂステージのシリコーン樹脂を含有する封止組成物から形成されている。
【０１９８】
すなわち、上記貯蔵剪断弾性率Ｇ’を有し、かつ、Ｂステージのシリコーン樹脂を含有する封止組成物から封止層３を形成するには、第１基材７に塗布した後における封止組成物の乾燥における加熱条件、および／または、充填剤の種類および配合割合を選択する。
【０１９９】
また、用意した接着層４は、好ましくは、Ｂステージのシリコーン樹脂を含有する接着組成物から形成されており、２５℃における貯蔵剪断弾性率Ｇ’は、例えば、１．０×１０３〜２．０×１０４Ｐａである。
【０２００】
その後、図２に示すように、蛍光層２に、上下から封止層３および接着層４を積層する。具体的には、図２の下向き矢印で示すように、蛍光層２の上面に、封止層３を貼着（転写）する。また、図２の仮想線矢印で示すように、離型シート２５を蛍光層２の下面から引き剥がし、続いて、図２の上向き矢印で示すように、蛍光層２の下面に、接着層４を貼着（転写）する。
【０２０１】
これにより、蛍光封止シート１を得る。
【０２０２】
その後、必要により、蛍光封止シート１を加熱して乾燥する。加熱温度は、例えば、４０〜１４０℃、好ましくは、１００〜１４０℃であり、加熱時間は、例えば、０．５〜１５分間、好ましくは、１〜１０分間である。
【０２０３】
次に、この蛍光封止シート１を用いて発光ダイオード装置２０を製造する方法について、図３および図４を参照して説明する。
【０２０４】
まず、この方法では、図３（ａ）の矢印で示すように、第２基材８を接着層４の下面から引き剥がす。
【０２０５】
続いて、この方法では、図３（ｂ）に示すように、カバー層１４を接着層４の下面に貼着する（第１貼着工程）。
【０２０６】
カバー層１４としては、例えば、ガラス、アクリル樹脂などの透明かつ強靱な材料から形成される板などが挙げられる。好ましくは、ガラス板が挙げられる。具体的には、カバー層１４としては、例えば、拡散板、レンズなどが挙げられる。
【０２０７】
また、カバー層１４は、接着層４の下面全面に積層される寸法に設定されている。また、カバー層１４の厚みは、例えば、３０〜１，５００μｍ、好ましくは、５０〜１，０００μｍである。
【０２０８】
次いで、この方法では、図３（ｃ）の矢印で示すように、第１基材７を封止層３の上面から引き剥がす。
【０２０９】
次いで、この方法では、図３（ｄ）に示すように、発光ダイオード素子５が実装された基板１５を用意し、続いて、基板１５、蛍光封止シート１およびカバー層１４をプレス機に設置する。
【０２１０】
基板１５は、略平板状をなし、具体的には、絶縁基板の下に、導体層が回路パターンとして積層された積層板から形成されている。絶縁基板は、例えば、シリコン基板、セラミックス基板、ポリイミド樹脂基板などからなり、好ましくは、セラミックス基板、具体的には、サファイア（Ａｌ２Ｏ３）基板からなる。導体層は、例えば、金、銅、銀、ニッケルなどの導体から形成されている。基板１５の厚みは、例えば、３０〜１，５００μｍ、好ましくは、５００〜１，０００μｍである。
【０２１１】
発光ダイオード素子５は、基板１５の下面（厚み方向一方面）に、面方向（厚み方向に直交する方向）に互いに間隔を隔てて複数設けられている。各発光ダイオード素子５は、平面視略矩形状であって、面方向に拡がる断面視略矩形状に形成されている。各発光ダイオード素子５は、基板１５の導体層に対して、フリップ実装接続またはワイヤボンディング接続されている。各発光ダイオード素子５は、青色光を発光する素子である。
【０２１２】
発光ダイオード素子５の厚みは、例えば、５０〜３００μｍ、好ましくは、１００〜２００μｍであり、各発光ダイオード素子５の面方向の最大長さは、例えば、５００〜２，０００μｍ、好ましくは、１，０００〜１，５００μｍであり、各発光ダイオード素子５間の間隔は、例えば、５０〜２，０００μｍ、好ましくは、５００〜１，０００μｍである。
【０２１３】
プレス機は、基板１５、蛍光封止シート１およびカバー層１４を厚み方向にプレス可能に構成されており、具体的には、下板１０と、下板１０の上側に間隔を隔てて配置される上板１１とを備えている。
【０２１４】
上板１１は、下板１０に対して厚み方向において相対移動可能に設けられている。具体的には、上板１１および下板１０は、蛍光封止シート１および基板１５に対して押圧可能に設けられている。また、上板１１および下板１０は、厚み方向に投影したときに、蛍光封止シート１を含むように、蛍光封止シート１より大きく形成されている。
【０２１５】
下板１０および上板１１を形成する材料としては、適宜選択され、例えば、ガラス、ガラス−エポキシ樹脂などの硬質材料などが挙げられる。
【０２１６】
基板１５をプレス機に設置するには、基板１５の上面（発光ダイオード素子５が実装される面に対する逆側面）を、図示しない熱剥離シートを介して上板１１に仮固定する。
【０２１７】
熱剥離シートは、基板１５を上板１１に仮固定しながら、その後の加熱によって、基板１５から剥離される剥離シートである。熱剥離シートは、市販品を用いることができ、具体的には、リバアルファシリーズ（登録商標、日東電工社製）などを用いることができる。
【０２１８】
また、蛍光封止シート１およびカバー層１４をプレス機に設置するには、カバー層１４の下面を下板１０の上面に載置する。
【０２１９】
これによって、発光ダイオード素子５は、厚み方向に投影したときに、蛍光封止シート１に含まれるように、それらと間隔を隔てて対向配置される。
【０２２０】
併せて、蛍光封止シート１の周囲の下板１０の上面に、スペーサ１２を、蛍光封止シート１を囲むように設ける。
【０２２１】
スペーサ１２は、平面視において蛍光封止シート１を囲み、厚み方向に延びる断面略矩形状に形成されている。スペーサ１２の厚み（厚み方向長さ）は、後述する熱圧着（第２貼着工程）前の蛍光封止シート１の厚みが熱圧着により厚み方向に押し込まれる押し込み量が所望範囲となるように設定されており、具体的には、熱圧着後の蛍光封止シート１、カバー層１４および基板１５の厚みの総和（図４（ｅ）参照）と同一厚みに設定されている。
【０２２２】
次いで、この方法では、図３（ｄ）の矢印および図４（ｅ）に示すように、封止層３を、各発光ダイオード素子５を被覆するように基板１５に貼着する（第２貼着工程）。
【０２２３】
具体的には、上板１１を下板１０に向けて押し下げて、基板１５と蛍光封止シート１とを熱圧着する。上板１１の押し下げは、上板１１の周端部の下面がスペーサ１２の上面に当接するまで、実施される。押し下げの圧力は、例えば、例えば、０．０５〜０．５ＭＰａ、好ましくは、０．１〜０．３ＭＰａである。
【０２２４】
また、上板１１の押し下げとともに、基板１５、蛍光封止シート１およびカバー層１４を加熱する。加熱温度は、例えば、１００〜２００℃、好ましくは、１２０〜１８０℃である。加熱時間は、例えば、１〜６０分間、好ましくは、２〜３０分間である。
【０２２５】
蛍光層２がＢステージのシリコーン樹脂を含有する蛍光組成物から形成される場合には、上記した熱圧着によって、シリコーン樹脂がＣステージとなり、蛍光層２が完全硬化する。
【０２２６】
そして、蛍光層２および封止層３の貯蔵剪断弾性率Ｇ’が、上記式（Ａ）（好ましくは、上記式（Ａ’））を満足する場合には、蛍光層２の断面形状は、熱圧着前後にわたって実質的に変化せず、具体的には、面方向に沿う平板形状に形成される。
【０２２７】
また、封止層３がＢステージのシリコーン樹脂を含有する封止組成物から形成される場合には、上記した熱圧着によって、シリコーン樹脂がＣステージとなり、封止層３が完全硬化する。これによって、発光ダイオード素子５が封止層３に埋設されて封止される。
【０２２８】
さらに、接着層４がＢステージのシリコーン樹脂を含有する接着組成物から形成される場合には、上記した熱圧着によって、シリコーン樹脂がＣステージとなり、蛍光層２が完全硬化する。これによって、カバー層１４が接着層４を介して蛍光層２に接着する。
【０２２９】
従って、蛍光層２がＢステージのシリコーン樹脂を含有する蛍光組成物から形成されるとともに、封止層３がＢステージのシリコーン樹脂を含有する封止組成物から形成され、かつ、接着層４がＢステージのシリコーン樹脂を含有する接着組成物から形成される場合には、上記した熱圧着によって、蛍光層２、封止層３および接着層４に含有される各シリコーン樹脂が、上記した熱圧着により、同時にＣステージとなり、蛍光層２、封止層３および接着層４が同時に完全硬化する。
【０２３０】
一方、蛍光層２がＣステージのシリコーン樹脂を含有する蛍光組成物あるいは蛍光体セラミックプレートから形成される一方、封止層３がＢステージのシリコーン樹脂を含有する封止組成物から形成され、かつ、接着層４がＢステージのシリコーン樹脂を含有する接着組成物から形成される場合には、上記した熱圧着によって、封止層３および接着層４に含有される各シリコーン樹脂が、上記した熱圧着により、同時にＣステージとなり、封止層３および接着層４が同時に完全硬化する。
【０２３１】
これによって、図４（ｅ）に示すように、複数の発光ダイオード素子５が封止層３によって封止され、カバー層１４が接着層４を介して蛍光層２に接着した発光ダイオード装置２０をパッケージとして得る。
【０２３２】
その後、図４（ｆ）に示すように、発光ダイオード装置２０をプレス機から取り出して、上下反転させ、続いて、図４（ｆ）の１点鎖線で示すように、発光ダイオード装置２０を切断（ダイシング）加工する。つまり、発光ダイオード装置２０を厚み方向に沿ってダイシングして、複数の発光ダイオード素子５に切り分ける。すなわち、図４（ｇ）に示すように、発光ダイオード素子５のそれぞれを個別化（個片化）する。
【０２３３】
そして、この蛍光封止シート１によれば、蛍光層２を接着層４を介してカバー層１４に接着するとともに、封止層３によって発光ダイオード素子５を封止することができる。
【０２３４】
しかも、この蛍光封止シート１には、蛍光層２の厚み方向両面に封止層３および接着層４が予め設けられているので、発光ダイオード装置２０の製造方法によれば、接着層４を介して蛍光層２をカバー層１４に貼着し、かつ、封止層３を発光ダイオード素子５を被覆するように基板１５に貼着することにより、接着層４によって蛍光層２をカバー層１４に接着しながら、封止層３によって発光ダイオード素子５を簡易に封止することができる。
【０２３５】
すなわち、接着層４、蛍光層２および封止層３をカバー層１４に順次積層したり、あるいは、封止層３、蛍光層２および接着層４を基板１５に順次積層し、各層をその都度加熱する手間を省略することができるので、製造工程を簡略にして、製造コストを低減することができる。
【０２３６】
詳しくは、蛍光層２がＢステージのシリコーン樹脂を含有する蛍光組成物から形成されるとともに、封止層３がＢステージのシリコーン樹脂を含有する封止組成物から形成され、かつ、接着層４がＢステージのシリコーン樹脂を含有する接着組成物から形成される場合には、第２貼着工程の熱圧着によって、蛍光層２、封止層３および接着層４のいずれのシリコーン樹脂も、一度に（一括して）Ｃステージとなることができ、蛍光層２、封止層３および接着層４を一度に完全硬化させることできる。
【０２３７】
あるいは、蛍光層２がＣステージのシリコーン樹脂を含有する蛍光組成物あるいは蛍光体セラミックプレートから形成される一方、封止層３がＢステージのシリコーン樹脂を含有する封止組成物から形成され、かつ、接着層４がＢステージのシリコーン樹脂を含有する接着組成物から形成される場合には、上記した熱圧着によって、封止層３および接着層４に含有される各シリコーン樹脂が、一度に（一括して）Ｃステージとなることができ、封止層３および接着層４を一度に完全硬化させることできる。
【０２３８】
その結果、製造工程を簡略化することができる。
【０２３９】
そして、発光ダイオード素子５が蛍光封止シート１によって封止された発光ダイオード装置２０は、封止層３によって信頼性を向上させながら、蛍光層２によって発光ダイオード素子５から発光される光を変換することにより、高エネルギーの光を発光でき、さらに、かかる光をカバー層１４を介して発光することができる。
【０２４０】
さらに、この発光ダイオード装置２０では、蛍光層２が面方向に沿う平板形状に形成されているので、面方向沿って蛍光層２の厚みを一定にすること、つまり、蛍光層２の厚みの均一性を確保することができる。
【０２４１】
なお、図３および図４の実施形態では、図３（ｂ）に示すように、まず、カバー層１４を接着層４を介して蛍光層２に貼着する第１貼着工程を実施、その後、図４（ｅ）に示すように、封止層３を基板１５に貼着する第２貼着工程を実施しているが、第１貼着工程および第２貼着工程の順序は特に限定されず、その逆でもよい。
【０２４２】
すなわち、例えば、まず、第２貼着工程を実施し、その後、第１貼着工程を実施することもできる。その場合には、第２貼着工程では、加熱することなく、封止層３を基板１５に単に圧着する一方、第１貼着工程では、加熱（具体的には、熱圧着）を実施する。第１貼着工程における加熱温度は、上記した第２貼着工程における加熱温度と同様である。
【０２４３】
さらに、第１貼着工程および第２貼着工程を同時に実施することもできる。
【０２４４】
このように第１貼着工程および第２貼着工程を適宜変更しても、図３および図４の実施形態と同様の作用効果を奏することができる。
【０２４５】
図５は、本発明の発光ダイオード装置の他の実施形態（蛍光層が発光ダイオード素子の形状に対応する態様）の断面図を示す。
【０２４６】
なお、図５において、上記した各部に対応する部材については、同一の参照符号を付し、その詳細な説明を省略する。
【０２４７】
図５に示すように、蛍光層２を発光ダイオード素子５の形状に対応して、形成することもできる。
【０２４８】
すなわち、蛍光層２は、面方向に沿いながら、各発光ダイオード素子５を迂回するように、形成されている。
【０２４９】
詳しくは、蛍光層２には、発光ダイオード素子５のそれぞれの角部（上面および側面の稜線部）１３を封止層３を介して被覆する湾曲部６が形成されている。
【０２５０】
湾曲部６は、蛍光層２において、各発光ダイオード素子５の上面の直上部分において平板状に形成される第１平坦部９と、各発光ダイオード素子５間の基板１５の上面の直上部分において平板状に形成される第２平坦部１６とを連結しており、第１平坦部９から第２平坦部１６に向かって、つまり、発光ダイオード素子５の外側に向かって、湾曲状に傾斜する（垂れる）ように形成されている。
【０２５１】
上記した形状の蛍光層２を備える発光ダイオード素子５を得るには、蛍光封止シート１を形成するための、図２に示す蛍光層２（厚み５０μｍ）および封止層３（厚み１４０μｍ）の２５℃における貯蔵剪断弾性率Ｇ’を、例えば、下記式（Ｂ）を満足するように設定し、好ましくは、下記式（Ｂ’）  を満足するように設定し、さらに好ましくは、下記式（Ｂ’’）  を満足するように設定する。
（蛍光層２の貯蔵剪断弾性率Ｇ’）／（封止層３の貯蔵剪断弾性率Ｇ’）＜２０
（Ｂ）
１≦（蛍光層２の貯蔵剪断弾性率Ｇ’）／（封止層３の貯蔵剪断弾性率Ｇ’）≦１５
（Ｂ’）
５≦（蛍光層２の貯蔵剪断弾性率Ｇ’）／（封止層３の貯蔵剪断弾性率Ｇ’）≦１５
（Ｂ’’）
具体的には、図２に示され、離型シート２５の上面に形成される、厚み５０μｍの蛍光層２の２５℃における貯蔵剪断弾性率Ｇ’は、例えば、１．０×１０３〜８．０×１０４Ｐａ、好ましくは、１．５×１０３〜７．７５×１０４Ｐａ、より好ましくは、２．０×１０３〜６．０×１０４Ｐａである。
【０２５２】
上記貯蔵剪断弾性率Ｇ’を有する蛍光層２は、好ましくは、Ｂステージのシリコーン樹脂を含有する蛍光組成物から形成されるとともに、塗布後における蛍光組成物の乾燥における加熱条件、および／または、蛍光体および充填剤の種類および配合割合を選択する。
【０２５３】
より具体的には、蛍光組成物の加熱温度を、好ましくは、５分間以上、１０分間未満に調整する。
【０２５４】
また、図２に示され、第１基材７の下面に形成される、厚み１４０μｍの封止層３の２５℃における貯蔵剪断弾性率Ｇ’は、例えば、１．０×１０３〜２．０×１０４Ｐａ、好ましくは、２．０×１０３〜１．０×１０４Ｐａである。
【０２５５】
上記貯蔵剪断弾性率Ｇ’を有する封止層３は、好ましくは、Ｂステージのシリコーン樹脂を含有する封止組成物から形成されるとともに、第１基材７に塗布した後における封止組成物の乾燥における加熱条件、および／または、充填剤の種類および配合割合を選択する。
【０２５６】
その後、図２の矢印で示すように、蛍光層２の上面に、封止層３を貼着（転写）する。また、図２の仮想線矢印で示すように、離型シート２５を蛍光層２の下面から引き剥がし、続いて、蛍光層２の下面に、接着層４を貼着（転写）する。
【０２５７】
これにより、蛍光封止シート１を得る。
【０２５８】
その後、必要により、蛍光封止シート１を加熱する。加熱温度は、例えば、４０〜１４０℃、好ましくは、１００〜１４０℃であり、加熱時間は、例えば、０．５〜１５分間、好ましくは、１〜１０分間である。
【０２５９】
その後、上記した図３（ａ）〜図４（ｆ）の各工程に準じて、発光ダイオード装置２０を得る。
【０２６０】
なお、図３（ｄ）の矢印および図４（ｅ）に示す第２貼着工程、すなわち、封止層３を、各発光ダイオード素子５を被覆するように基板１５に貼着する工程において、蛍光層２および封止層３の貯蔵剪断弾性率Ｇ’が、上記式（Ｂ）（好ましくは、上記式（Ｂ’））を満足する場合には、蛍光層２の断面形状は、熱圧着前後にわたって変化し、具体的には、図５に示すように、湾曲部６、第１平坦部９および第２平坦部１６が形成される形状に形成される。
【０２６１】
また、発光ダイオード素子５が封止層３に埋設されるとともに、封止層３の上側部分の断面形状は、上記した蛍光層２に対応する形状に形成される。
【０２６２】
さらに、カバー層１４が接着層４を介して蛍光層２に接着するとともに、接着層４の下側部分の断面形状は、上記した蛍光層２に対応する形状に形成される。
【０２６３】
そして、蛍光層２が上記した形状であれば、発光ダイオード装置２０の光角度依存性を抑制することができる。また、湾曲部６および第２平坦部１６によって、発光ダイオード素子５から側方（面方向）に向かって発光される光の漏れを防止することもできる。具体的には、封止層３を通過する一方、蛍光層２を通過することなく発光される青色光の漏れを有効に防止することができる。
【０２６４】
なお、図２の実施形態では、まず、蛍光層２、封止層３および接着層４をそれぞれ用意し、次いで、図２の矢印で示すように、蛍光層２の上面に封止層３を転写するとともに、蛍光層２の下面に接着層４を転写する転写法によって、蛍光封止シート１を製造している。しかし、例えば、図示しないが、蛍光層２の上面に、例えば、封止組成物を直接塗布し、続いて、加熱により乾燥して、封止層３を形成するとともに、例えば、蛍光層２の下面に、接着組成物を直接塗布し、続いて、加熱により乾燥して、接着層４を形成することもできる（第１の直接塗布法）。
【０２６５】
あるいは、第１基材７の下面に、封止組成物を塗布し、続いて、加熱により乾燥して、封止層３を形成し、次いで、封止層３の下面に、蛍光組成物を直接塗布し、続いて、加熱により乾燥して、蛍光層２を形成し、その後、蛍光層２の下面に、接着組成物を直接塗布し、続いて、加熱により乾燥して、接着層４を形成することもできる（第２の直接塗布法）。その後、必要により、接着層４の下面に第２基材８を積層する。
【０２６６】
さらには、上記の逆、すなわち、第２基材８の上面に、接着組成物から接着層４を形成し、次いで、接着層４の上面に、蛍光組成物を直接塗布し、続いて、加熱により乾燥して、蛍光層２を形成し、その後、蛍光層２の上面に、封止組成物を直接塗布し、続いて、加熱により乾燥して、封止層３を形成することもできる（第３の直接塗布法）。その後、必要により、封止層３の上面に第１基材７を積層する。
【０２６７】
第１〜第３の直接塗布法においても、蛍光層２および封止層３の貯蔵剪断弾性率Ｇ’は、少なくとも上記式（Ａ）または（Ｂ）を満足する。
【実施例】
【０２６８】
以下に調製例および実施例を示し、本発明をさらに具体的に説明するが、本発明は、何らそれらに限定されない。
【０２６９】
調製例１
（シリコーン樹脂の調製）
４０℃に加温したシラノール基両末端ポリシロキサン（式（１）中、Ｒ１がすべてメチル、ｎの平均が１５５、数平均分子量１１，５００、シラノール基当量０．１７４ｍｍｏｌ／ｇ）２０３１ｇ（０．１７７モル）に対して、ビニルトリメトキシシラン１５．７６ｇ（０．１０６モル）、および、（３−グリシドキシプロピル）トリメトキシシラン２．８０ｇ（０．０１１８モル）とを配合して、攪拌混合した。
【０２７０】
なお、ビニルトリメトキシシランおよび（３−グリシドキシプロピル）トリメトキシシランのメトキシシリル基（ＳｉＯＣＨ３）に対する、シラノール基両末端ポリジメチルシロキサンのシラノール基（ＳｉＯＨ）のモル比（シラノール基のモル数／メトキシシリル基の総モル数）は、１／１であった。
【０２７１】
攪拌混合後、水酸化テトラメチルアンモニウムのメタノール溶液（縮合触媒、濃度１０質量％）０．９７ｍＬ（触媒含量：０．８８ミリモル、シラノール基両末端ポリジメチルシロキサン１００モルに対して０．５０モルに相当）を加え、４０℃で１時間攪拌した。得られた混合物（オイル）を４０℃の減圧下（１０ｍｍＨｇ）で、１時間攪拌しながら、揮発分（メタノールなど）を除去した。
【０２７２】
その後、系を常圧に戻した後、反応物に、オルガノハイドロジェンシロキサン（信越化学工業社製、数平均分子量２，０００、ヒドロシリル基当量７．１４ｍｍｏｌ／ｇ）４４．５ｇ（０．０２２モル）を加え、４０℃で１時間攪拌した。
【０２７３】
なお、オルガノハイドロジェンシロキサンのヒドロシリル基（ＳｉＨ基）に対する、ビニルトリメトキシシランのビニル基（ＣＨ２＝ＣＨ−）のモル比（ＣＨ２＝ＣＨ−／ＳｉＨ）は、１／３であった。
【０２７４】
その後、系に、白金−カルボニル錯体のシロキサン溶液（付加触媒、白金濃度２質量％）０．１３ｍＬ（白金として、オルガノハイドロジェンシロキサン１００質量部に対して５．８×１０−３質量部に相当）を加えて、４０℃で１０分間攪拌して、シリコーン樹脂を調製した。
【０２７５】
実施例１
１．  蛍光層の作製
調製例１のシリコーン樹脂１００質量部に、充填剤（アエロジル９７６Ｓ、シリカ微粒子、球形状、平均粒径１０〜１５ｎｍ、アエロジル社製）５質量部と、蛍光体（ＹＡＧ：Ｃｅ、球形状、平均粒子径１７μｍ）１０質量部とを配合し、１時間攪拌混合して、蛍光組成物を調製した。
【０２７６】
その後、蛍光組成物を離型シートの上面に塗布して、１３５℃で１０分間、加熱により乾燥させて、厚み５０μｍの蛍光層を作製した（図２参照）。
【０２７７】
なお、蛍光層のシリコーン樹脂は、Ｂステージであった。
２．  封止層の作製
調製例１のシリコーン樹脂１００質量部に、充填剤（アエロジル９７６Ｓ、シリカ微粒子、球形状、平均粒径１０〜１５ｎｍ、アエロジル社製）５質量部を配合し、１時間攪拌混合して、接着組成物を調製した。
【０２７８】
その後、接着組成物を第１基材（ＰＥＴ製）の下面に塗布して、１３５℃で６分間、加熱により乾燥させて、厚み１４０μｍの封止層を作製した（図２参照）。
【０２７９】
なお、封止層のシリコーン樹脂は、Ｂステージであった。
３．  接着層の作製
調製例１のシリコーン樹脂１００質量部に、充填剤（アエロジル９７６Ｓ、シリカ微粒子、球形状、平均粒径１０〜１５ｎｍ、アエロジル社製）５質量部を配合し、１時間攪拌混合して、接着組成物を調製した（図２参照）。
【０２８０】
その後、接着組成物を第２基材（ＰＥＴ製）の上面に塗布して、１３５℃で６分間、加熱により乾燥させて、厚み４０μｍの接着層を作製した（図２参照）。
【０２８１】
なお、接着層のシリコーン樹脂は、Ｂステージであった。
４．  蛍光封止シートの作製
蛍光層の上面に、封止層を貼着するとともに（図２の下向き矢印参照）、離型シートを蛍光層の下面から引き剥がし（図２の仮想線矢印参照）、続いて、蛍光層の下面に、接着層を貼着し、その後、１３５℃で１０分間、加熱により乾燥させることにより、厚み２３０μｍの蛍光封止シートを作製した（図１参照）。
５．  発光ダイオード装置の作製
第２基材を接着層の下面から引き剥がし（図３（ａ）の矢印参照）、次いで、厚み１５０μｍのガラス板からなるカバー層を接着層の下面に貼着した（第１貼着工程、図３（ｂ）参照）。
【０２８２】
次いで、第１基材を封止層の上面から引き剥がした（図３（ｃ）の矢印参照）。
【０２８３】
次いで、厚み１００μｍ、１，０００μｍ×１，０００μｍの複数の発光ダイオード素子が実装された基板を用意し、基板、蛍光封止シートおよびカバー層をプレス機に設置した（図３（ｄ）参照）。
【０２８４】
プレス機の蛍光封止シートの周囲にある下板に、厚み２２０μｍのスペーサを、蛍光封止シートおよびカバー層を囲むように設けた。
【０２８５】
また、基板の上面を、図示しない熱剥離シート（リバアルファ、日東電工社製）を介して上板に仮固定した。また、カバー層の下面を下板の上面に載置した。
【０２８６】
次いで、封止層を、各発光ダイオード素子を被覆するように基板に貼着した（図３（ｄ）の矢印および図４（ｅ）参照、第２貼着工程）。
【０２８７】
具体的には、上板を下板に向けて押し下げながら、基板と蛍光封止シートとカバー層とを、０．２２ＭＰａ、１６０℃で、１０分間、熱圧着した。
【０２８８】
これによって、発光ダイオード素子を封止層に埋設した。また、カバー層が接着層を介して蛍光層に接着した。なお、蛍光層は、面方向に沿う平板形状であった（図４（ｆ）参照）。また、蛍光層、封止層および接着層のシリコーン樹脂は、Ｃステージとなった。
【０２８９】
これによって、発光ダイオード装置を得た。
【０２９０】
その後、発光ダイオード装置をプレス機から取り出してダイシング加工して、複数の発光ダイオード素子が複数個に切り分けられた発光ダイオード装置を得た（図４（ｆ）の１点鎖線および図４（ｇ）参照）。
【０２９１】
実施例２
１．  蛍光層の作製において、蛍光組成物の乾燥における加熱時間を１０分間から５分間に変更した以外は、実施例１と同様にして、蛍光封止シートを作製し、続いて、発光ダイオード装置を得た。
【０２９２】
また、発光ダイオード装置において、蛍光層は、第１平坦部および第２平坦部を連結し、発光ダイオード素子の外側に向かって下方に湾曲状に傾斜するように形成されていた（図５参照）。また、封止層および接着層は、上記した蛍光層の形状に対応する形状に形成された。
【０２９３】
実施例３
１．  蛍光層の作製において、蛍光組成物の乾燥における加熱時間を１０分間から１５分間に変更した以外は、実施例１と同様にして、蛍光封止シートを作製し、続いて、発光ダイオード装置を得た。
【０２９４】
なお、蛍光層は、面方向に沿う平板形状であった（図４（ｆ）参照）。
【０２９５】
実施例４
１．  蛍光層の作製において、蛍光組成物の乾燥における加熱時間を１０分間から７分間に変更した以外は、実施例１と同様にして、蛍光封止シートを作製し、続いて、発光ダイオード装置を得た。
【０２９６】
また、発光ダイオード装置において、蛍光層は、第１平坦部および第２平坦部を連結し、発光ダイオード素子の外側に向かって下方に湾曲状に傾斜するように形成されていた（図５参照）。また、封止層および接着層は、上記した蛍光層の形状に対応する形状に形成された。
【０２９７】
（評価）
（貯蔵剪断弾性率Ｇ’）
各実施例で作製した蛍光層（「１．  蛍光層の作製」参照））、封止層（「２．  封止層の作製」参照）、および、接着層（「３．  接着層の作製」参照）の２５℃における貯蔵剪断弾性率Ｇ’を、レオメータを用いる動的粘弾性測定により算出した。
【０２９８】
測定条件を以下に記載する。
【０２９９】
測定装置：レオメータ（ＡＲＥＳ、Ｒｈｅｏｍｅｔｒｉｃｓ社製）
測定温度：２５℃
周波数：１Ｈｚ
結果を表１に記載する。
【０３００】
【表１】
2013214716.tif 000005
【符号の説明】
【０３０１】
１  蛍光封止シート
２  蛍光層
３  封止層
４  接着層
５  発光ダイオード素子
１４カバー層
１５基板
２０発光ダイオード装置
【図１】
2013214716.tif 000006
【図２】
2013214716.tif 000007
【図３】
2013214716.tif 000008
【図４】
2013214716.tif 000009
【図５】
2013214716.tif 000010