(57)【要約】【課題】低転がり抵抗性、操縦安定性及び加工性を従来レベルよりも更に向上するようにしたタイヤトレッド用ゴム組成物を提供する。【解決手段】変性Ｓ−ＳＢＲ１を６０重量％以上含むジエン系ゴム１００重量部に変性テルペン樹脂を３重量部以上、シリカを９０〜１２０重量部及びカーボンブラックを配合し、変性Ｓ−ＳＢＲ１を含む末端変性溶液重合スチレンブタジエンゴムの含有量が９０重量％以上、変性Ｓ−ＳＢＲ１の官能基がシラノール基と反応性を有し、スチレン単位含有量が３０〜４５重量％、ガラス転移温度が−４０〜−１０℃、シリカの窒素吸着比表面積が１４０〜１８０ｍ2／ｇ、ＣＴＡＢ比表面積が１４０〜１７０ｍ2／ｇ、カーボンブラックとの合計量（Ｂ）に対する比率が９０重量％以上、変性テルペン樹脂とオイル量の合計量（Ａ）が３０重量部以下、合計（Ｂ）と合計量（Ａ）との差が７５重量部以上である。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
末端変性溶液重合スチレンブタジエンゴム（変性Ｓ−ＳＢＲ１）を６０重量％以上含むジエン系ゴム１００重量部に対し、変性テルペン樹脂を３．０重量部以上、シリカを９０〜１２０重量部及びカーボンブラックを配合したゴム組成物であって、前記ジエン系ゴム１００重量％中、前記変性Ｓ−ＳＢＲ１を含む末端変性溶液重合スチレンブタジエンゴムの含有量が９０重量％以上であり、前記変性Ｓ−ＳＢＲ１が有する官能基がシリカ表面のシラノール基と反応性があり、スチレン単位含有量が３０〜４５重量％、ガラス転移温度が−４０℃〜−１０℃であると共に、前記シリカの窒素吸着比表面積が１４０〜１８０ｍ2／ｇ、ＣＴＡＢ比表面積が１４０〜１７０ｍ2／ｇであり、前記シリカ及びカーボンブラックの合計量（Ｂ）に対するシリカの比率が９０重量％以上、かつ前記変性テルペン樹脂とゴム組成物中に含まれるオイル量との合計量（Ａ）が３０重量部以下、前記合計量（Ｂ）と合計量（Ａ）との差が７５重量部以上であることを特徴とするタイヤトレッド用ゴム組成物。
【請求項２】
前記変性Ｓ−ＳＢＲ１の官能基がヒドロキシル基含有ポリオルガノシロキサン構造、アルコキシシリル基、ヒドロキシル基、アルデヒド基、カルボキシル基、アミノ基、イミノ基、エポキシ基、アミド基、チオール基、エーテル基から選ばれる少なくとも１種であることを特徴とする請求項１に記載のタイヤトレッド用ゴム組成物。
【請求項３】
前記ジエン系ゴムが、前記変性Ｓ−ＳＢＲ１及び他の末端変性溶液重合スチレンブタジエンゴム（変性Ｓ−ＳＢＲ２）を含有することを特徴とする請求項１又は２に記載のタイヤトレッド用ゴム組成物。
【請求項４】
請求項１，２又は３に記載のタイヤトレッド用ゴム組成物を使用した空気入りタイヤ。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、タイヤトレッド用ゴム組成物に関し、更に詳しくは、低転がり抵抗性、操縦安定性及び加工性を向上するようにしたタイヤトレッド用ゴム組成物に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、乗用車用空気入りタイヤは、ラベリング（表示方法）制度が開始され、低転がり抵抗性とウェットグリップ性能をより高次元で両立させることが求められている。この流れはドライグリップ性能を含む操縦安定性が最も重要視されるハイパフォーマンスタイヤ（ＵＨＰＴ）についても例外ではなく、優れた操縦安定性を確保しながら低転がり抵抗性を改良する必要がある。
【０００３】
操縦安定性、特にドライグリップ性能を重視した空気入りタイヤ（ＵＨＰＴ）では、トレッド部を構成するゴム組成物のゴム硬度を高くすることが必要であり、一般にカーボンブラックを多量に配合する組成になっている。しかし、カーボンブラックを多量に配合すると転がり抵抗が大きくなるため、シリカを代わりに配合することにより、転がり抵抗を低くして燃費性能を改良することがある。一方、カーボンブラックをシリカに置き換えるとゴム硬度が低下する。このためゴム組成物中のオイル等の軟化剤成分の量を少なくすることによりゴム硬度を確保することが考えられる。しかし、軟化剤成分量を少なくするとゴム組成物の粘度が増大して加工性が悪化するという問題がある。
【０００４】
一方、ゴムにシリカを配合して補強性能を高くするには、シリカを小粒子径にしたり、配合量を多くしたりする必要がある。しかし、小粒子径のシリカは、凝集力が強いためジエン系ゴムに良好に分散させることが難しく、更にシリカを多量に配合するとゴム組成物の粘度が増大して加工性が悪化するという問題があった。
【０００５】
特許文献１は、末端をポリオルガノシロキサン等で変性した末端変性溶液重合スチレンブタジエンゴムにシリカを配合したゴム組成物によりシリカの分散性を改良して、転がり抵抗（６０℃のｔａｎδ）を低減することを提案している。しかし、このゴム組成物は転がり抵抗を低減する効果が認められるもののゴム組成物の粘度が増大して加工性が悪化するという問題があった。
【０００６】
このため、優れた操縦安定性及び加工性を維持しながら、低転がり抵抗性を改良することは困難であった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特開２００９−９１４９８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
本発明の目的は、低転がり抵抗性、操縦安定性及び加工性を従来レベル以上に向上するようにしたタイヤトレッド用ゴム組成物を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
上記目的を達成する本発明のタイヤトレッド用ゴム組成物は、末端変性溶液重合スチレンブタジエンゴム（変性Ｓ−ＳＢＲ１）を６０重量％以上含むジエン系ゴム１００重量部に対し、変性テルペン樹脂を３．０重量部以上、シリカを９０〜１２０重量部及びカーボンブラックを配合したゴム組成物であって、前記ジエン系ゴム１００重量％中、前記変性Ｓ−ＳＢＲ１を含む末端変性溶液重合スチレンブタジエンゴムの含有量が９０重量％以上であり、前記変性Ｓ−ＳＢＲ１が有する官能基がシリカ表面のシラノール基と反応性があり、スチレン単位含有量が３０〜４５重量％、ガラス転移温度が−４０℃〜−１０℃であると共に、前記シリカの窒素吸着比表面積が１４０〜１８０ｍ2／ｇ、ＣＴＡＢ比表面積が１４０〜１７０ｍ2／ｇであり、前記シリカ及びカーボンブラックの合計量（Ｂ）に対するシリカの比率が９０重量％以上であり、かつ前記変性テルペン樹脂とゴム組成物中に含まれるオイル量との合計量（Ａ）が３０重量部以下、前記合計量（Ｂ）と合計量（Ａ）との差が７５重量部以上であることを特徴とする。
【発明の効果】
【００１０】
本発明のタイヤトレッド用ゴム組成物は、シリカとカーボンブラックとの合計量（Ｂ）に対するシリカ比率が９０重量％以上となるように、シリカを高比率で配合すると共に、変性テルペン樹脂及びゴム組成物中のオイル量の合計量（Ａ）を３０重量部以下、これら合計量（Ｂ）と合計量（Ａ）の差を７５重量部以上にしたので、ゴム硬度を高くし優れた操縦安定性を確保すると同時に、転がり抵抗を低く抑えることができる。また、シリカを特定の粒子性状を有するものに限定すると共に、シリカ表面のシラノール基と反応性がある官能基を有し、かつスチレン単位含有量が３０〜４５重量％、ガラス転移温度が−４０℃〜−１０℃である変性Ｓ−ＳＢＲ１を６０重量％以上含む末端変性溶液重合スチレンブタジエンゴムを９０重量％以上含有するようにしたので、シリカとゴムの親和性が高くなり、シリカの分散性が向上するため、転がり抵抗を低く抑えることができると同時に、変性テルペン樹脂及びゴム組成物中のオイル量の合計量（Ａ）が少ないにも拘らず加工性の悪化を抑制することができる。またスチレン単位含有量が３０〜４５重量％、ガラス転移温度が−４０℃〜−１０℃である変性Ｓ−ＳＢＲ１を６０重量％以上含む末端変性溶液重合スチレンブタジエンゴムの含有量を９０重量％以上にしつつ、変性テルペン樹脂も配合したので優れたグリップ性能を確保することができる。
【００１１】
前記変性Ｓ−ＳＢＲの官能基としては、ヒドロキシル基含有ポリオルガノシロキサン構造、アルコキシシリル基、ヒドロキシル基、アルデヒド基、カルボキシル基、アミノ基、イミノ基、エポキシ基、アミド基、チオール基、エーテル基から選ばれる少なくとも１種であることが好ましく、シリカ表面のシラノール基と反応性が優れる。
【００１２】
前記ジエン系ゴムとしては、前記変性Ｓ−ＳＢＲ１及び他の末端変性溶液重合スチレンブタジエンゴム（変性Ｓ−ＳＢＲ２）を含有することが好ましい。これによりゴム組成物の耐摩耗性とのバランスを改良することができる。
【００１３】
本発明のタイヤトレッド用ゴム組成物を使用した空気入りタイヤは、低転がり抵抗性、操縦安定性及び加工性を従来レベルよりも向上することができる。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
本発明のタイヤトレッド用ゴム組成物において、ゴム成分はジエン系ゴムからなり、そのうち９０重量％以上が末端変性溶液重合スチレンブタジエンゴム（以下、「変性Ｓ−ＳＢＲ」という。）であるようにする。ジエン系ゴムは変性Ｓ−ＳＢＲを除く他のジエン系ゴムを１０重量％以下含有することができる。他のジエン系ゴムとしては、例えば天然ゴム、イソプレンゴム、ブタジエンゴム、変性されていない溶液重合又は乳化重合スチレンブタジエンゴム、末端変性乳化重合スチレンブタジエンゴム、ブチルゴム、プロピレン−エチレン−ジエンゴム等を例示することができる。なかでも天然ゴム、乳化重合スチレンブタジエンゴム、未変性の溶液重合スチレンブタジエンゴム、ブタジエンゴム、天然ゴム、乳化重合スチレンブタジエンゴム、未変性の溶液重合スチレンブタジエンゴムが好ましい。例えばブタジエンゴムを配合することにより耐摩耗性を改良することができる。また、乳化重合スチレンブタジエンゴムを配合することにより、ゴム強度を高くし、タイヤの操縦安定性を高くすることができる。
【００１５】
変性Ｓ−ＳＢＲの含有量は、ジエン系ゴム１００重量％中９０重量％以上、好ましくは９２〜１００重量％にする。変性Ｓ−ＳＢＲの含有量を９０重量％以上にすることにより、シリカとの良好な親和性を有し、分散性を優れたものにすることができる。
【００１６】
本発明のゴム組成物において、変性Ｓ−ＳＢＲは、スチレン単位含有量及びガラス転移温度（Ｔｇ）が特定された末端変性溶液重合スチレンブタジエンゴム（以下、「変性Ｓ−ＳＢＲ１」という。）を必ず含むようにする。変性Ｓ−ＳＢＲ１の含有量は、ジエン系ゴム１００重量部中６０重量％以上、好ましくは６５〜１００重量％である。変性Ｓ−ＳＢＲ１の含有量をこのような範囲内にすることにより、シリカの分散性を良好にして転がり抵抗を低減すると共に、トレッド用ゴム組成物のドライグリップ性能を向上することができる。
【００１７】
変性Ｓ−ＳＢＲ１は、スチレン単位含有量が３０〜４５重量％、好ましくは３５〜４５重量％にする。変性Ｓ−ＳＢＲ１のスチレン単位含有量が３０重量％未満であると、グリップ性能が低下してしまい好ましくない。また変性Ｓ−ＳＢＲ１のスチレン単位含有量が４５重量％を超えると、燃費性能と摩耗性能が悪化してしまうため好ましくない。なお変性Ｓ−ＳＢＲのスチレン単位含有量は赤外分光分析（ハンプトン法）により測定するものとする。
【００１８】
変性Ｓ−ＳＢＲ１のガラス転移温度（Ｔｇ）は、−４０℃〜−１０℃、好ましくは−３５℃〜−１５℃にする。変性Ｓ−ＳＢＲ１のＴｇが−４０℃より低いと、グリップ性能が低下してしまい好ましくない。また変性Ｓ−ＳＢＲ１のＴｇが−１０℃より高いと、燃費性能と摩耗性能が悪化してしまうため好ましくない。変性Ｓ−ＳＢＲ１のガラス転移温度（Ｔｇ）は、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）により２０℃／分の昇温速度条件によりサーモグラムを測定し、転移域の中点の温度とする。また、変性Ｓ−ＳＢＲが油展品であるときは、油展成分（オイル）を含まない状態における変性Ｓ−ＳＢＲのガラス転移温度とする。
【００１９】
本発明において、変性Ｓ−ＳＢＲ及び変性Ｓ−ＳＢＲ１は、その分子末端の両方又は片方をシリカ表面のシラノール基と反応性を有する官能基で変性した溶液重合スチレンブタジエンゴムである。シラノール基と反応する官能基としては、好ましくはヒドロキシル基含有ポリオルガノシロキサン構造、アルコキシシリル基、ヒドロキシル基、アルデヒド基、カルボキシル基、アミノ基、イミノ基、エポキシ基、アミド基、チオール基、エーテル基から選ばれる少なくとも１種が挙げられる。なかでもヒドロキシル基含有ポリオルガノシロキサン構造、アルコキシシリル基、ヒドロキシル基がより好ましい。
【００２０】
変性Ｓ−ＳＢＲは、上述した変性Ｓ−ＳＢＲ１及び変性Ｓ−ＳＢＲ１以外の他の溶液重合スチレンブタジエンゴム（以下、「変性Ｓ−ＳＢＲ２」という。）を含有することができる。変性Ｓ−ＳＢＲ２は、スチレン単位含有量が１０重量％以上３０重量％未満であること、又はＴｇが−８０℃以上−４０℃未満であることの少なくとも一つの要件を満たすものとする。変性Ｓ−ＳＢＲ２は任意成分であり、その配合量の上限は、ジエン系ゴム１００重量％中４０重量％以下である。変性Ｓ−ＳＢＲ２を配合することにより、トレッド用ゴム組成物の耐摩耗性を改良することができる。
【００２１】
本発明において、変性テルペン樹脂を配合することにより、低転がり抵抗性及びウェットグリップ性能のバランスを向上することができる。変性テルペン樹脂としては、例えばα−ピネン、βピネン、ジペンテン、リモネン、カンフェンなどのテルペン類とスチレン、α−メチルスチレン、ビニルトルエンなどの芳香族ビニル化合物とを共重合させて得られる芳香族変性テルペン樹脂を例示することができる。変性テルペン樹脂としては、例えばヤスハラケミカル社製ＹＳレジンＴＯ−１２５，同ＴＯ−１１５，同ＴＯ−１０５，同ＴＯ−８５，同ＴＲ−１０５などの市販品を用いることができる。
【００２２】
変性テルペン樹脂の配合量は、ジエン系ゴム１００重量部に対し３．０重量部以上、好ましくは５．０〜２０．０重量部にし、ゴム組成物中のオイル量との合計量（Ａ）が３０重量部以下になるようにする。変性テルペン樹脂の配合量が３．０重量部未満では、ウェットグリップ性能を十分に高くすることができない。また、変性テルペン樹脂及びゴム組成物中のオイルの合計量（Ａ）が３０重量部を超えると、ゴム組成物のゴム硬度が不足し、操縦安定性が低下する。
【００２３】
ここで、ゴム組成物中のオイルとは、ゴム組成物のコンパウンド時に添加された軟化剤及び可塑剤などのオイル成分、並びに変性Ｓ−ＳＢＲ１，他の変性Ｓ−ＳＢＲ及び他のジエン系ゴムが含有する油展成分（オイル）をいう。軟化剤としては、パラフィン系プロセスオイル、ナフテン系プロセスオイル、芳香族系プロセスオイル等が挙げられる。ここで芳香族系プロセスオイルは、多環芳香族化合物（ＰＣＡ）成分を３重量％未満に制御した高芳香族系オイル（ＴＤＡＥ,ＳＲＡＥ,ＭＥＳ)を含むものとする。ただし、オイル成分は、ワックス、加工助剤、老化防止剤は含まないものとする。
【００２４】
本発明のタイヤトレッド用ゴム組成物は、特定の粒子性状を有するシリカ及びカーボンブラックを配合する。カーボンブラックを配合することにより、ゴムの剛性を高くしてドライグリップ性能を確保する。またゴム組成物の耐摩耗性を確保する。シリカを配合することによりゴム組成物の発熱性を抑制し、タイヤにしたときの転がり抵抗を低減する。特に、窒素吸着比表面積が１４０〜１８０ｍ2／ｇ、ＣＴＡＢ比表面積が１４０〜１７０ｍ2／ｇという特定の粒子性状を有するシリカを配合することにより、ゴム組成物中のオイル量及び変性テルペン樹脂の配合量を制限して、ゴム硬度を高くして操縦安定性を確保したときにも、ゴム組成物の加工性を十分に確保することができる。
【００２５】
本発明において、シリカの配合量は、ジエン系ゴム１００重量部に対し９０〜１２０重量部、好ましくは１００〜１１５重量部にする。シリカの配合量が９０重量部未満であると、ゴム組成物の発熱性を低減することによりタイヤにしたとき転がり抵抗を小さくするという効果が十分に得られない。シリカの配合量が１２０重量部を超えるとゴム粘度が増大し加工性が悪化する。
【００２６】
またシリカ及びカーボンブラックの合計量（Ｂ）に対するシリカの比率は９０重量％以上、好ましくは９０〜９８重量％にする。シリカの比率が９０重量％未満であると、転がり抵抗を十分に低減することができない。ここでカーボンブラックの配合量は、シリカ及びカーボンブラックの合計量（Ｂ）に対するシリカ比率が９０重量％以上であること、及びジエン系ゴム１００重量部に対するシリカ配合量が９０〜１２０重量部であることから決められる。
【００２７】
本発明において、シリカ及びカーボンブラックの合計量（Ｂ）から変性テルペン樹脂とゴム組成物中に含まれるオイル量との合計量（Ａ）を引いた差が７５重量部以上、好ましくは８０〜９０重量部であるものとする。このようにシリカ及びカーボンブラックの合計量（Ｂ）と変性テルペン樹脂とオイル成分との合計量（Ａ）との差を７５重量部以上にしたこと、及び変性テルペン樹脂とオイル成分との合計量（Ａ）を３０重量部以下に限定したことにより、ゴム硬度を高いレベルに維持し優れたドライグリップ性能を確保することができる。
【００２８】
本発明で使用するシリカとしては、窒素吸着比表面積が１４０〜１８０ｍ2／ｇ、好ましくは１５０〜１７５ｍ2／ｇのものを使用する。シリカの窒素吸着比表面積が１４０ｍ2／ｇ未満であると、ゴム組成物に対する補強性が不十分となり操縦安定性が不足する。またシリカの窒素吸着比表面積が１８０ｍ2／ｇを超えると、変性Ｓ−ＳＢＲに対するシリカの分散性が低下するためゴム組成物の加工性が悪化する。なおシリカの窒素吸着比表面積はＪＩＳ  Ｋ６２１７−２に準拠して求めるものとする。
【００２９】
シリカのＣＴＡＢ比表面積は１４０〜１７０ｍ2／ｇ、好ましくは１５０〜１６５ｍ2／ｇにする。シリカのＣＴＡＢが１４０ｍ2／ｇ未満であると、ゴム組成物に対する補強性が不十分となり操縦安定性が不足する。またシリカのＣＴＡＢが１７０ｍ2／ｇを超えると、変性Ｓ−ＳＢＲに対するシリカの分散性が低下するためゴム組成物の加工性が悪化する。なおシリカのＣＴＡＢはＪＩＳ  Ｋ６２１７−３に準拠して求めるものとする。
【００３０】
本発明で使用するシリカは、上述した特性を有するシリカであればよく、製品化されたもののなかから適宜選択することができる。また通常の方法で上述した特性を有するように製造してもよい。シリカの種類としては、例えば湿式法シリカ、乾式法シリカあるいは表面処理シリカなどを使用することができる。
【００３１】
本発明のゴム組成物において、シリカと共にシランカップリング剤を配合することが好ましく、シリカの分散性を向上しスチレンブタジエンゴムに対する補強性をより高くすることができる。シランカップリング剤は、シリカ配合量に対して好ましくは３〜１５重量％、より好ましくは５〜１２重量％配合するとよい。シランカップリング剤がシリカ重量の３重量％未満の場合、シリカの分散性を向上する効果が十分に得られない。また、シランカップリング剤が１５重量％を超えると、シランカップリング剤同士が縮合してしまい、所望の効果を得ることができなくなる。
【００３２】
シランカップリング剤としては、特に制限されるものではないが、硫黄含有シランカップリング剤が好ましく、例えばビス−（３−トリエトキシシリルプロピル）テトラサルファイド、ビス（３−トリエトキシシリルプロピル）ジサルファイド、３−トリメトキシシリルプロピルベンゾチアゾールテトラサルファイド、γ−メルカプトプロピルトリエトキシシラン、３−オクタノイルチオプロピルトリエトキシシラン等を例示することができる。
【００３３】
本発明のタイヤトレッド用ゴム組成物は、シリカ及びカーボンブラック以外の充填剤を配合することによりゴムの強度を高くすることができる。このような充填剤としては、例えばクレー、マイカ、タルク、炭酸カルシウム、水酸化アルミニウム、酸化アルミニウム等が例示される。
【００３４】
タイヤトレッド用ゴム組成物には、上述した充填剤以外にも、加硫又は架橋剤、加硫促進剤、老化防止剤、可塑剤、加工助剤などのタイヤトレッド用ゴム組成物に一般的に使用される各種添加剤を配合することができ、かかる添加剤は一般的な方法で混練してゴム組成物とし、加硫又は架橋するのに使用することができる。これらの添加剤の配合量は本発明の目的に反しない限り、従来の一般的な配合量とすることができる。このようなゴム組成物は、公知のゴム用混練機械、例えば、バンバリーミキサー、ニーダー、ロール等を使用して、上記各成分を混合することによって製造することができる。
【００３５】
本発明のタイヤトレッド用ゴム組成物は、空気入りタイヤに好適に使用することができる。この加工性が優れたゴム組成物を使用した空気入りタイヤは、高い品質で安定的に製造することが可能で、しかも転がり抵抗が低く燃費性能意が優れることに加え、ドライ操縦安定性及びウェット操縦安定性が優れる。
【００３６】
以下、実施例によって本発明を更に説明するが、本発明の範囲はこれらの実施例に限定されるものではない。
【実施例】
【００３７】
表３に示す配合剤を共通配合とし、表１，２に示す配合からなる１６種類のタイヤトレッド用ゴム組成物（実施例１〜４、比較例１〜１２）を、硫黄、加硫促進剤を除く成分を１.８Ｌの密閉型ミキサーで５分間混練し放出したマスターバッチに、硫黄、加硫促進剤を加えてオープンロールで混練することにより調製した。なお、表１，２中、変性Ｓ−ＳＢＲ１ａ、ＳＢＲが３７．５重量部の油展オイルを含み、変性Ｓ−ＳＢＲ１ｂが２５重量部の油展オイルを含むため、配合量の欄に実際の配合量と共に、括弧内に油展オイルを除いたそれぞれのＳＢＲ正味の配合量を示した。また、これらＳＢＲに含まれる油展オイルと、後添加したオイルの合計量を「合計量（Ａ）」の欄に示した。シリカとカーボンブラックの合計量を「合計量（Ｂ）」の欄、合計量（Ｂ）と合計量（Ａ）の差を「差（Ｂ）−（Ａ）」の欄にそれぞれ示した。さらにシリカとカーボンブラックの合計量（Ｂ）に対するシリカの比率を「シリカ比率」の欄に示した。また、表３に記載した配合剤の量は、表１，２に記載したジエン系ゴム１００重量部（正味のゴム量）に対する重量部で示した。
【００３８】
得られた１６種類のタイヤトレッド用ゴム組成物のムーニー粘度を下記に示す方法で測定し加工性の指標とした。
【００３９】
加工性：ムーニー粘度（ＭＬ1+4）
得られたゴム組成物をＪＩＳ  Ｋ６３００に準拠して、ムーニー粘度計にてＬ型ロータ（３８．１ｍｍ径、５．５ｍｍ厚）を使用し、予熱時間１分、ロータの回転時間４分、１００℃、２ｒｐｍの条件で測定した。得られた結果は、比較例１の値を１００とする指数で表し表１，２に示した。この指数が小さいほどゴム粘度が小さく、加工性が優れることを意味する。
【００４０】
得られた１６種類のタイヤトレッド用ゴム組成物を、所定形状の金型中で、１６０℃、２５分間プレス加硫して加硫ゴムサンプルを作製し、下記に示す方法でｔａｎδ（６０℃）を測定し転がり抵抗の指標とした。
【００４１】
ｔａｎδ（６０℃）
得られた加硫ゴムサンプルのｔａｎδ（６０℃）を、東洋精機製作所社製粘弾性スペクトロメーターを用いて、初期歪み１０％、振幅±２％、周波数２０Ｈｚの条件下で、温度６０℃の条件で測定した。得られた結果は、比較例１を１００とする指数として、表１，２の「転がり抵抗」の欄に示した。転がり抵抗の指数が小さいほど低発熱で、タイヤにしたときの転がり抵抗が低く、燃費性能が優れることを意味する。
【００４２】
次に、タイヤサイズが２２５／５０Ｒ１７の空気入りタイヤを、上述した１６種類のタイヤトレッド用ゴム組成物をトレッド部に使用して４本ずつ製作した。得られた１６種類の空気入りタイヤの操縦安定性（ウェット操縦安定性及びドライ操縦安定性）を下記に示す方法により評価した。
【００４３】
ウェット操縦安定性
得られた空気入りタイヤをリムサイズ７×Ｊのホイールに組付け、国産２．５リットルクラスの試験車両に装着し、空気圧２３０ｋＰａの条件で、専門パネラー３名による実車走行を湿潤路面からなる１周１．２ｋｍのテストコース上で行い、そのときの駆動性、制動性、ハンドル応答性、操縦時のコントロール性を総合評価し、１０点法の評点で採点した。得られた結果は、比較例１の値を１００とする指数として、表１，２の「ウェット操縦安定性」の欄に示した。この指数が大きいほどウェット操縦安定性が優れていることを意味する。
【００４４】
ドライ操縦安定性
得られた空気入りタイヤをリムサイズ７×Ｊのホイールに組付け、国産２．５リットルクラスの試験車両に装着し、空気圧２３０ｋＰａの条件で、専門パネラー３名による実車走行を乾燥路面からなる１周２．６ｋｍのテストコース上で行い、そのときの操縦安定性を専門パネラー３名による感応評価により１０点法の評点で採点した。得られた結果は、比較例１の値を１００とする指数として、表１，２の「ドライ操縦安定性」の欄に示した。この指数が大きいほどドライ操縦安定性が優れていることを意味する。
【００４５】
【表１】
2013227400.tif 000002
【００４６】
【表２】
2013227400.tif 000003
【００４７】
なお、表１，２において使用した原材料の種類を下記に示す。
・変性Ｓ−ＳＢＲ１ａ：末端にヒドロキシル基を有する溶液重合スチレンブタジエンゴム、旭化成ケミカルズ社製タフデン  Ｅ５８１、スチレン単位含有量が３７重量％、ガラス転移温度が−２７℃、ゴム成分１００重量部に対しオイル分３７．５重量部を含む油展品
・変性Ｓ−ＳＢＲ１ｂ：末端にヒドロキシル基含有ポリオルガノシロキサン構造を有する溶液重合スチレンブタジエンゴム、日本ゼオン社製ＮＳ５７０，スチレン単位含有量が４３重量％、ガラス転移温度が−２５℃、ゴム成分１００重量部に対しオイル分２５重量部を含む油展品
・変性Ｓ−ＳＢＲ２ａ：末端にヒドロキシル基含有ポリオルガノシロキサン構造を有する溶液重合スチレンブタジエンゴム、日本ゼオン社製Ｎｉｐｏｌ  ＮＳ６１６、スチレン単位含有量が２３重量％、ガラス転移温度が−２３℃、非油展品
・変性Ｓ−ＳＢＲ２ｂ：末端にヒドロキシル基含有ポリオルガノシロキサン構造を有する溶液重合スチレンブタジエンゴム、日本ゼオン社製Ｎｉｐｏｌ  ＮＳ６１２、スチレン単位含有量が１６重量％、ガラス転移温度が−６３℃、非油展品
・ＳＢＲ：スチレンブタジエンゴム、日本ゼオン社製ＮＳ５２２、スチレン単位含有量が３９重量％、ガラス転移温度が−２３℃、ゴム成分１００重量部に対しオイル分３７．５重量部を含む油展品
・天然ゴム：ＳＴＲ−２０
・シリカ１：ローディア社製Ｚｅｏｓｉｌ  １１６５ＭＰ、窒素吸着比表面積が１６０ｍ2／ｇ、ＣＴＡＢ比表面積が１５９ｍ2／ｇ
・シリカ２：ローディア社製Ｚｅｏｓｉｌ  Ｐｒｅｍｉｕｍ  ２００ＭＰ、窒素吸着比表面積が２００ｍ2／ｇ、ＣＴＡＢ比表面積が１９７ｍ2／ｇ
・シリカ３：ローディア社製Ｚｅｏｓｉｌ  １１５ＧＲ、窒素吸着比表面積が１１０ｍ2／ｇ、ＣＴＡＢ比表面積が１０６ｍ2／ｇ
・カーボンブラック：ＨＡＦ級カーボンブラック、東海カーボン社製シーストＫＨ
・シランカップリング剤：硫黄含有シランカップリング剤、デグサ社製Ｓｉ６９
・変性テルペン樹脂：ヤスハラケミカル社製ＹＳレジンＴＯ１２５（軟化点１２５℃）
・オイル：昭和シェル石油社製エキストラクト４号Ｓ（ＤＭＳＯ抽出分２．６重量％）
【００４８】
【表３】
2013227400.tif 000004
【００４９】
表３において使用した原材料の種類を下記に示す。
・酸化亜鉛：正同化学工業社製酸化亜鉛３種
・ステアリン酸：日油社製ビーズステアリン酸ＹＲ
・老化防止剤：フレキシス社製サントフレックス６ＰＰＤ
・ワックス：大内新興化学工業社製サンノック
・加工助剤：ＳＣＨＩＬＬ＆ＳＥＩＬＡＣＨＥＲ Ｇｍｂｈ.＆ＣＯ．製ＳＴＲＵＫＴＯＬ  Ａ５０Ｐ
・硫黄：鶴見化学工業社製金華印油入微粉硫黄
・加硫促進剤１：加硫促進剤ＣＢＳ、大内新興化学工業社製ノクセラーＣＺ−Ｇ
・加硫促進剤２：加硫促進剤ＤＰＧ、大内新興化学工業社製ノクセラーＤ
【００５０】
表１から明らかなように実施例１〜４のタイヤトレッド用ゴム組成物は、加工性（ムーニー粘度）、低転がり抵抗性（６０℃のｔａｎδ）、ウェット操縦安定性及びドライ操縦安定性が維持・向上することが確認された。
【００５１】
比較例２のゴム組成物は、変性テルペン樹脂とオイルの合計量（Ａ）が３０重量部を超えるので、ドライ操縦安定性及びウェット操縦安定性が劣る。比較例３のゴム組成物は、シリカ及びカーボンブラックの合計量（Ｂ）と変性テルペン樹脂とオイルの合計量（Ａ）の差が７５重量部未満であるので、ドライ操縦安定性及びウェット操縦安定性が劣る。比較例４のゴム組成物は、シリカ及びカーボンブラックの合計量（Ｂ）に対するシリカ比率が９０重量％未満であるので、転がり抵抗が大きくなる。
【００５２】
表２から明らかなように、比較例５のゴム組成物は、変性Ｓ−ＳＢＲ１ａの含有量が６０重量％未満であるので、ドライ操縦安定性及びウェット操縦安定性が劣る。比較例６のゴム組成物は、変性Ｓ−ＳＢＲ１を配合せずに変性Ｓ−ＳＢＲ２ａ及び変性Ｓ−ＳＢＲ２ｂのスチレン含有量が３０重量％未満であるのでドライ操縦安定性及びウェット操縦安定性が劣る。比較例７のゴム組成物は、変性Ｓ−ＳＢＲ１ａ及び変性Ｓ−ＳＢＲ２ｂの合計が９０重量％未満であるので、ドライ操縦安定性及びウェット操縦安定性が劣る。
【００５３】
比較例８のゴム組成物は、シリカ２の窒素吸着比表面積が１８０ｍ2／ｇを超え、ＣＴＡＢ比表面積が１７０ｍ2／ｇを超えるのでシリカの分散性が悪化し、加工性が悪化する。比較例９のゴム組成物は、シリカ３の窒素吸着比表面積が１４０ｍ2／ｇ未満、ＣＴＡＢ比表面積が１４０ｍ2／ｇ未満であるので、ドライ操縦安定性及びウェット操縦安定性が劣る。比較例１０のゴム組成物は、シリカ１の配合量が９０重量部未満、かつカーボンブラックとの合計量（Ｂ）に対するシリカ比率が９０重量％未満であるので、転がり抵抗が大きくなる。比較例１１のゴム組成物は、シリカ１の配合量が１２０重量部を超えるので、転がり抵抗が増大すると共に加工性が悪化する。比較例１２のゴム組成物は、変性テルペン樹脂の配合量が３．０重量部未満であるので、ウェット操縦安定性が劣る。