(57)【要約】【課題】輝度の均一性を向上させることができる有機エレクトロルミネッセンス素子を提供する。【解決手段】透光性基板２に、透光性を有する第１電極３と、発光層４と、光反射性を有する第２電極５とをこの順に積層して発光部６を設けると共に、前記第１電極３よりも比抵抗が小さく前記第１電極３に電気的に接続された補助電極７を前記発光部４の周囲の一部又は全部に設けて形成された有機エレクトロルミネッセンス素子１に関する。前記第２電極５の光反射面８の全領域の光反射率が一様であると仮定した場合に、前記全領域を所定の輝度以上で発光する高輝度領域９と、前記所定の輝度未満で発光する低輝度領域１０とに分ける。前記第２電極５の高輝度領域９には、光反射率の低い低反射部１２が設けられている。前記第２電極５の低輝度領域１０には、光反射率の高い高反射部１３が設けられている。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
透光性基板に、透光性を有する第１電極と、発光層と、光反射性を有する第２電極とをこの順に積層して発光部を設けると共に、前記第１電極よりも比抵抗が小さく前記第１電極に電気的に接続された補助電極を前記発光部の周囲の一部又は全部に設けて形成された有機エレクトロルミネッセンス素子であって、前記第２電極の光反射面の全領域の光反射率が一様であると仮定した場合に、前記全領域を所定の輝度以上で発光する高輝度領域と、前記所定の輝度未満で発光する低輝度領域とに分け、前記第２電極の高輝度領域には、光反射率の低い低反射部が設けられていると共に、前記第２電極の低輝度領域には、光反射率の高い高反射部が設けられていることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項２】
前記低反射部よりも光反射率が高く、かつ、前記高反射部よりも光反射率が低い中反射部が前記低反射部と前記高反射部との間に設けられていることを特徴とする請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項３】
前記中反射部の光反射率が、前記低反射部の側から前記高反射部の側にかけて、連続的又は非連続的に高くなっていることを特徴とする請求項２に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項４】
前記低反射部がロジウム又はロジウムを主成分とする合金で形成されていると共に、前記高反射部が銀又は銀を主成分とする合金で形成されていることを特徴とする請求項１乃至３のいずれか一項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項５】
前記中反射部がアルミニウム又はアルミニウムを主成分とする合金で形成されていることを特徴とする請求項２乃至４のいずれか一項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、照明等に用いられる有機エレクトロルミネッセンス素子に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
従来、ボトムエミッション型の有機エレクトロルミネッセンス素子１は、図３に示すように、透光性基板２に、透光性を有する第１電極３と、発光層４と、光反射性を有する第２電極５とをこの順に積層して形成されている（例えば、特許文献１参照）。なお、図３中の１７は第１電極３、発光層４及び第２電極５を封止するための封止キャップである。そして、この有機エレクトロルミネッセンス素子１の発光層４で発生した光のうち、第１電極３に向かうものはそのまま透光性基板２から外部に出射されると共に、第２電極５に向かうものは第２電極５の光反射面８で反射させた後に透光性基板２から外部に出射されるものである。
【０００３】
上記のように、透光性基板２の外部側の面が光出射面となり、この光出射面のうち、第１電極３、発光層４及び第２電極５が積層方向に重複して投影される領域が発光領域６０となる。通常、第１電極３はＩＴＯ（酸化インジウムスズ）で形成され、その周囲には補助電極７が設けられているので、発光領域６０の外周近傍の輝度は高い。しかし、発光領域６０の中央付近ほど電圧降下の影響が大きいので輝度が低くなり、発光領域６０全体としては輝度が不均一になるという問題がある。この問題は、発光領域６０の面積が大きくなるほど深刻である。
【０００４】
そこで、ＩＴＯではなく金属を用いて、第１電極３を図５のようにハニカム状等のグリッド状（格子状）のパターンとして形成することによって、発光領域６０の中央付近における電圧降下の影響を小さくすることも提案されている。
【０００５】
しかし、グリッド状のパターンとして形成された第１電極３自体は、発光層４からの光を遮るものであり、また各グリッド状のパターンにおいても輝度ムラがあるという問題がある。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開平１０−２１４６８４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
本発明は上記の点に鑑みてなされたものであり、輝度の均一性を向上させることができる有機エレクトロルミネッセンス素子を提供することを目的とするものである。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明に係る有機エレクトロルミネッセンス素子は、透光性基板に、透光性を有する第１電極と、発光層と、光反射性を有する第２電極とをこの順に積層して発光部を設けると共に、前記第１電極よりも比抵抗が小さく前記第１電極に電気的に接続された補助電極を前記発光部の周囲の一部又は全部に設けて形成された有機エレクトロルミネッセンス素子であって、前記第２電極の光反射面の全領域の光反射率が一様であると仮定した場合に、前記全領域を所定の輝度以上で発光する高輝度領域と、前記所定の輝度未満で発光する低輝度領域とに分け、前記第２電極の高輝度領域には、光反射率の低い低反射部が設けられていると共に、前記第２電極の低輝度領域には、光反射率の高い高反射部が設けられていることを特徴とするものである。
【０００９】
前記有機エレクトロルミネッセンス素子において、前記低反射部よりも光反射率が高く、かつ、前記高反射部よりも光反射率が低い中反射部が前記低反射部と前記高反射部との間に設けられていることが好ましい。
【００１０】
前記有機エレクトロルミネッセンス素子において、前記中反射部の光反射率が、前記低反射部の側から前記高反射部の側にかけて、連続的又は非連続的に高くなっていることが好ましい。
【００１１】
前記有機エレクトロルミネッセンス素子において、前記低反射部がロジウム又はロジウムを主成分とする合金で形成されていると共に、前記高反射部が銀又は銀を主成分とする合金で形成されていることが好ましい。
【００１２】
前記有機エレクトロルミネッセンス素子において、前記中反射部がアルミニウム又はアルミニウムを主成分とする合金で形成されていることが好ましい。
【発明の効果】
【００１３】
本発明によれば、輝度の均一性を向上させることができるものである。
【図面の簡単な説明】
【００１４】
【図１】本発明に係る有機エレクトロルミネッセンス素子の一例を示す概略平面図であり、（ａ）は第２電極に低反射部及び高反射部を設けたもの、（ｂ）は第２電極に低反射部、中反射部及び高反射部を設けたものである。
【図２】本発明に係る有機エレクトロルミネッセンス素子の他の一例を示す概略平面図であり、（ａ）は第２電極に低反射部及び高反射部を設けたもの、（ｂ）は第２電極に低反射部、中反射部及び高反射部を設けたものである。
【図３】有機エレクトロルミネッセンス素子の一例を示す概略断面図である。
【図４】複数種類の金属に関する電磁波の波長と反射率との関係を示すグラフである。
【図５】第１電極の一例を示す概略平面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１５】
以下、本発明の実施の形態を説明する。
【００１６】
本発明に係る有機エレクトロルミネッセンス素子１は、図３に示すようにボトムエミッション型であり、透光性基板２に、透光性を有する第１電極３と、発光層４と、光反射性を有する第２電極５とをこの順に積層して発光部６を設けて形成されている。発光部６は封止キャップ１７によって封止されている。
【００１７】
ここで、透光性基板２としては、例えば、ガラス基板やプラスチック基板等を用いることができる。ガラス基板としては、例えば、ソーダガラス基板、ソーダライムガラス基板、無アルカリガラス基板等を用いることができる。プラスチック基板としては、例えば、ポリエチレンテレフタラート（ＰＥＴ）基板、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）基板、ポリエーテルサルフォン（ＰＥＳ）基板、ポリカーボネート（ＰＣ）基板等を用いることができる。
【００１８】
また第１電極３は、陽極を構成し、発光層４中にホール（正孔）を注入するための電極である。このような第１電極３としては、仕事関数の大きい金属、合金、電気伝導性化合物、あるいはこれらの混合物からなる電極材料を用いることが好ましく、ＨＯＭＯ（Highest Occupied Molecular Orbital）準位との差が大きくなりすぎないように仕事関数が４ｅＶ以上６ｅＶ以下のものを用いることが好ましい。第１電極３の電極材料としては、例えば、ＩＴＯ、酸化錫、酸化亜鉛、ＩＺＯ（Indium Zinc Oxide）、ヨウ化銅、ＰＥＤＯＴ、ポリアニリン等の導電性高分子及び任意のアクセプタ等でドープした導電性高分子、カーボンナノチューブ等の導電性光透過性材料を用いることができる。そして、第１電極３は、例えば、スパッタ法、真空蒸着法、塗布法等によって薄膜として透光性基板２の片側の表面に形成することができる。
【００１９】
また図３では図示省略しているが、第１電極３と発光層４との間には、必要に応じて第１電極３の側からホール注入層及びホール輸送層を設けてもよい。
【００２０】
ここで、ホール注入層は、ホール注入性の有機材料、金属酸化物、いわゆるアクセプタ系の有機材料あるいは無機材料、ｐ−ドープ層等を用いて形成することができる。ホール注入性の有機材料とは、ホール輸送性を有し、また仕事関数が５．０〜６．０ｅＶ程度であり、第１電極３との強固な密着性を示す材料であり、例えば、ＣｕＰｃ、スターバーストアミン等である。また、ホール注入性の金属酸化物とは、例えば、モリブデン、レニウム、タングステン、バナジウム、亜鉛、インジウム、スズ、ガリウム、チタン、アルミニウムのいずれかを含有する金属酸化物である。また、１種の金属のみの酸化物ではなく、例えば、インジウムとスズ、インジウムと亜鉛、アルミニウムとガリウム、ガリウムと亜鉛、チタンとニオブなど、上記のいずれかの金属を含有する複数の金属の酸化物でもよい。また、これらの材料からなるホール注入層は、蒸着法、転写法等の乾式プロセスによって形成したり、スピンコート法、スプレーコート法、ダイコート法、グラビア印刷法等の湿式プロセスによって形成したりすることができる。
【００２１】
またホール輸送層は、ホール輸送性を有する化合物の群から選ばれるものを用いて形成することができる。このような化合物としては、例えば、４，４’−ビス［Ｎ−（ナフチル）−Ｎ−フェニル−アミノ］ビフェニル（α−ＮＰＤ）、Ｎ，Ｎ’−ビス（３−メチルフェニル）−（１，１’−ビフェニル）−４，４’−ジアミン（ＴＰＤ）、２−ＴＮＡＴＡ、４，４’，４”−トリス（Ｎ−（３−メチルフェニル）Ｎ−フェニルアミノ）トリフェニルアミン（ＭＴＤＡＴＡ）、４，４’−Ｎ，Ｎ’−ジカルバゾールビフェニル（ＣＢＰ）、スピロ−ＮＰＤ、スピロ−ＴＰＤ、スピロ−ＴＡＤ、ＴＮＢ等のアリールアミン系化合物、カルバゾール基を含むアミン化合物、フルオレン誘導体を含むアミン化合物等を挙げることができる。また、これらの材料からなるホール輸送層は、蒸着法、転写法等の乾式プロセスによって形成したり、スピンコート法、スプレーコート法、ダイコート法、グラビア印刷法等の湿式プロセスによって形成したりすることができる。
【００２２】
また発光層４は、例えば、アントラセン、ナフタレン、ピレン、テトラセン、コロネン、ペリレン、フタロペリレン、ナフタロペリレン、ジフェニルブタジエン、テトラフェニルブタジエン、クマリン、オキサジアゾール、ビスベンゾキサゾリン、ビススチリル、シクロペンタジエン、キノリン金属錯体、トリス（８−ヒドロキシキノリナート）アルミニウム錯体、トリス（４−メチル−８−キノリナート）アルミニウム錯体、トリス（５−フェニル−８−キノリナート）アルミニウム錯体、アミノキノリン金属錯体、ベンゾキノリン金属錯体、トリ−（ｐ−ターフェニル−４−イル）アミン、１−アリール−２，５−ジ（２−チエニル）ピロール誘導体、ピラン、キナクリドン、ルブレン、ジスチリルベンゼン誘導体、ジスチリルアリーレン誘導体、ジスチリルアミン誘導体及び各種蛍光色素等を用いて形成することができる。また、これらの化合物のうちから選択される発光材料を適宜混合して用いることも好ましい。また、上記の化合物に代表される蛍光発光を生じる化合物のみならず、スピン多重項からの発光を示す材料系、例えば燐光発光を生じる燐光発光材料及びそれらからなる部位を分子内の一部に有する化合物も好適に用いることができる。また、発光層４は、蒸着法、転写法等の乾式プロセスによって形成したり、スピンコート法、スプレーコート法、ダイコート法、グラビア印刷法等の湿式プロセスによって形成したりすることができる。
【００２３】
また図３では図示省略しているが、発光層４と第２電極５との間には、必要に応じて発光層４の側から電子輸送層及び電子注入層を設けてもよい。
【００２４】
ここで、電子輸送層は、例えば、Ａｌｑ３等の電子輸送性材料として知られる金属錯体、フェナントロリン誘導体、ピリジン誘導体、テトラジン誘導体、オキサジアゾール誘導体等のヘテロ環を有する化合物等を用いて形成することができる。また、電子輸送層は、蒸着法、転写法等の乾式プロセスによって形成したり、スピンコート法、スプレーコート法、ダイコート法、グラビア印刷法等の湿式プロセスによって形成したりすることができる。
【００２５】
また電子注入層は、例えば、金属フッ化物（フッ化リチウム、フッ化マグネシウム等）及び金属塩化物（塩化ナトリウム、塩化マグネシウム等）等の金属ハロゲン化物や、アルミニウム、コバルト、ジルコニウム、チタン、バナジウム、ニオブ、クロム、タンタル、タングステン、マンガン、モリブデン、ルテニウム、鉄、ニッケル、銅、ガリウム、亜鉛、シリコン等の各種金属の酸化物、窒化物、炭化物、酸化窒化物など、例えば酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、酸化鉄、窒化アルミニウム、窒化シリコン、炭化シリコン、酸窒化シリコン、窒化ホウ素等の絶縁物となるものや、ＳｉＯ２やＳｉＯ等の珪素化合物、炭素化合物等を用いて形成することができる。また、電子注入層は、真空蒸着法やスパッタ法等によって形成することができる。
【００２６】
そして、発光層４の表面（発光層４の表面に電子輸送層や電子注入層が設けられている場合にはこれらの表面）に第２電極５を例えばスパッタ法、真空蒸着法等によって設けて発光部６を形成する。第２電極５は、陰極を構成し、発光層４中に電子を注入するための電極である。また発光部６は、第１電極３、発光層４及び第２電極５が積層方向に重複している部分であり、この発光部６を透光性基板２の光出射面に投影した領域が発光領域６０となる。
【００２７】
ここで、図１に示すように、発光部６の発光領域６０は通常、矩形状に形成され、発光部６の周囲の一部に補助電極７が設けられている。具体的には、図１に示すものでは、矩形状の発光領域６０の対向する２辺の各辺の全長に沿って補助電極７が設けられ、さらに残りの対向する２辺については各辺の両端部及び中央部に補助電極７が設けられている。
【００２８】
また、図２に示すものにおいても、発光部６の発光領域６０は矩形状に形成されているが、発光部６の周囲の全部に補助電極７が設けられている。すなわち、図２に示すように、矩形状の発光領域６０の４辺の全長に沿って補助電極７が設けられている。
【００２９】
図１及び図２に示す補助電極７は、第１電極３よりも比抵抗が小さく、第１電極３に電気的に接続されている。このような補助電極７は、例えば、アルミニウム、銀、金、銅、クロム、モリブデン、アルミニウム、パラジウム、スズ、鉛、マグネシウム等の金属や、これら金属の少なくとも１種を含む合金等を用いて形成することができる。なお、図１及び図２中の１５は第１電極３に電気的に接続された給電端子であり、１６は第２電極５に電気的に接続された給電端子である。
【００３０】
そして、第２電極５の光反射面８（発光層４側の面）の全領域の光反射率が一様であると仮定した場合に、第１電極３及び第２電極５間に電圧を印加すると、この全領域は、図１や図２に示すように、所定の輝度以上で発光する高輝度領域９と、所定の輝度未満で発光する低輝度領域１０とに分けることができる。すなわち、補助電極７に近い領域（発光領域６０の外周近傍の領域）は、電圧降下の影響が小さいので高輝度領域９となり、補助電極７から遠い領域（発光領域６０の中央付近の領域）は、電圧降下の影響が大きいので低輝度領域１０となる。具体的には、図１及び図２中の実線（Ａ、Ｂ）及び破線は輝度の等しい点を結んだものであり、図１（ａ）及び図２（ａ）において実線Ａ上の点が所定の輝度であるとすると、高輝度領域９は、実線Ａで囲まれた領域の外側の領域となり、低輝度領域１０は、実線Ａで囲まれた領域となる。
【００３１】
本発明においては、第２電極５の高輝度領域９には、光反射率の低い低反射部１２を設け、第２電極５の低輝度領域１０には、光反射率の高い高反射部１３を設けるようにしている。このように、高輝度領域９の輝度を抑え、低輝度領域１０の輝度を高めて、両者の輝度の差を小さくすることによって、発光領域６０における輝度の均一性を向上させることができるものである。しかもこの場合、第１電極３はグリッド状等のパターンとして形成する必要がないので、発光領域６０の面積の減少を抑制することができるものである。
【００３２】
ここで、第２電極５としては、上記のように低反射部１２及び高反射部１３を設けることができるものであれば特に限定されるものではないが、仕事関数の小さい金属、合金、電気伝導性化合物及びこれらの混合物からなる電極材料を用いることが好ましく、ＬＵＭＯ（Lowest Unoccupied Molecular Orbital）準位との差が大きくなりすぎないように仕事関数が１．９ｅＶ以上５ｅＶ以下のものを用いることが好ましい。第２電極５の電極材料としては、例えば、アルミニウム、銀、マグネシウム、金、銅、クロム、モリブデン、パラジウム、錫など及びこれらと他の金属との合金、例えばマグネシウム−銀混合物、マグネシウム−インジウム混合物、アルミニウム−リチウム合金を挙げることができる。また、金属、金属酸化物など及びこれらと他の金属との混合物、例えば、酸化アルミニウムからなる極薄膜（ここでは、トンネル注入により電子を流すことが可能な１ｎｍ以下の薄膜）とアルミニウムからなる薄膜との積層膜等も使用可能である。
【００３３】
図４は、アルミニウム、銀、金、銅、ロジウムに関し、可視域を含む波長０．２〜１．６μｍ（２００〜１６００ｎｍ）の電磁波を照射したときの反射率の変化を示すものである。図４から明らかなように、波長０．４〜０．８μｍ（４００〜８００ｎｍ）付近の可視域において、金及び銅は波長依存性が大きいのに対して、銀、アルミニウム及びロジウムは波長依存性が小さい。そして、可視域において、銀、アルミニウム及びロジウムの反射率は順に約９５％、約９０％、約８０％であり、銀、アルミニウム及びロジウムはこの順に可視域における反射率が高い。そのため、低反射部１２はロジウム単体又はロジウムを主成分とする合金（ロジウムの含有量が最も多い合金）で形成されていることが好ましく、高反射部１３は銀単体又は銀を主成分とする合金（銀の含有量が最も多い合金）で形成されていることが好ましい。このように、ロジウム及び銀については、可視域における反射率の波長依存性が小さいことによって、発光色のばらつきを抑制することができるものである。特に合金であれば組成を調整することによって、反射率の高低の微調整を容易に行うことができる。
【００３４】
ところで、図１（ａ）及び図２（ａ）に示すものでは、第２電極５の光反射面８の全領域の光反射率が一様であると仮定した場合に、この全領域を高輝度領域９と低輝度領域１０との２つの領域に分けるようにしているが、図１（ｂ）及び図２（ｂ）に示すように、高輝度領域９と、中輝度領域１１と、低輝度領域１０との３つの領域に分けるようにしてもよい。中輝度領域１１は、高輝度領域９の輝度よりも輝度が小さく、低輝度領域１０の輝度よりも輝度が大きい領域であり、通常、高輝度領域９と低輝度領域１０との間に存在する。具体的には、図１（ｂ）及び図２（ｂ）において、高輝度領域９は、実線Ｂで囲まれた領域の外側の領域となり、低輝度領域１０は、実線Ａで囲まれた領域となり、中輝度領域１１は、実線Ｂで囲まれた領域、かつ、実線Ａで囲まれた領域の外側の領域となる。つまり、中輝度領域１１は、実線Ａ及び実線Ｂで挟まれた領域となる。
【００３５】
上記のように、第２電極５の光反射面８の全領域を３つの領域に分ける場合には、低反射部１２よりも光反射率が高く、かつ、高反射部１３よりも光反射率が低い中反射部１４を低反射部１２と高反射部１３との間に設けることが好ましい。このように、中反射部１４が低反射部１２と高反射部１３との間に存在することによって、中反射部１４が存在しない場合に比べて輝度の急激な変化を抑制することができるものである。
【００３６】
また中反射部１４の光反射率は、一様でもよいが、低反射部１２の側から高反射部１３の側にかけて、連続的に高くなるようにしてもよい。また中反射部１４を複数に分けて、低反射部１２の側から高反射部１３の側にかけて、中反射部１４の光反射率が非連続的（段階的）に高くなるようにしてもよい。いずれの場合も、高輝度領域９、中輝度領域１１、低輝度領域１０の３つの領域の輝度の差を小さくすることによって、輝度の均一性をさらに向上させることができるものである。
【００３７】
ここで、図４から明らかなように、波長０．４〜０．８μｍ（４００〜８００ｎｍ）付近の可視域において、アルミニウムは波長依存性が小さく、銀よりも光反射率が低く、ロジウムよりも光反射率が高いので、中反射部１４はアルミニウム単体又はアルミニウムを主成分とする合金（アルミニウムの含有量が最も多い合金）で形成されていることが好ましい。このように、アルミニウムについては、可視域における反射率の波長依存性が小さいことによって、発光色のばらつきを抑制することができるものである。特に合金であれば組成を調整することによって、上記のように反射率を連続的又は非連続的に変化させるなど、反射率の高低の微調整を容易に行うことができる。
【符号の説明】
【００３８】
１  有機エレクトロルミネッセンス素子
２  透光性基板
３  第１電極
４  発光層
５  第２電極
６  発光部
７  補助電極
８  光反射面
９  高輝度領域
１０  低輝度領域
１２  低反射部
１３  高反射部
１４  中反射部
【図１】
2013191276.tif 000003
【図２】
2013191276.tif 000004
【図３】
2013191276.tif 000005
【図４】
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【図５】
2013191276.tif 000007