(57)【要約】【課題】外部量子効率を向上させることのできる有機ＥＬ素子を提供すること。【解決手段】有機ＥＬ素子１は、第一電極１０と、第二電極３０と、発光層を有する有機化合物層２０と、透光性基板５０と、第一配光分布変換手段４０と、第二配光分布変換手段６０と、を備える。第一配光分布変換手段４０は、第一凹凸構造を有し、前記発光層から出射された放射光の透光性基板５０における全光束に対して占める、透光性基板５０を構成する材料の屈折率と第一配光分布変換手段４０を構成する材料の屈折率とで定義される全反射角より大きい角度成分の光束の割合が２０％以上となるように配光分布を変換する。第二配光分布変換手段６０は、第二凹凸構造を有し、透光性基板５０に入射した前記放射光の配光分布を変換して前記放射光を素子外部へと出射させる。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
第一電極と、前記第一電極と対向して設けられる第二電極と、前記第一電極と前記第二電極との間に設けられ、少なくとも発光層を有する有機化合物層とを有する有機エレクトロルミネッセンス素子であって、
前記第二電極の前記第一電極と対向する面とは反対側に設けられる透光性基板と、
前記第二電極と前記透光性基板との間に設けられ、第一凹凸構造を有し、前記発光層から出射された放射光の配光分布を変換して前記透光性基板へ入射させる第一配光分布変換手段と、
前記透光性基板の前記第一配光分布変換手段と対向する面とは反対側に設けられ、第二凹凸構造を有し、前記透光性基板に入射した前記放射光の配光分布を変換して前記放射光を前記有機エレクトロルミネッセンス素子の外部へと出射させる第二配光分布変換手段と、を備え、
前記第一配光分布変換手段は、前記透光性基板における前記放射光の全光束に対して占める、前記透光性基板を構成する材料の屈折率と前記第一配光分布変換手段を構成する材料の屈折率とで定義される全反射角より大きい角度成分の光束の割合が２０％以上となるように配光分布を変換する、
ことを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項２】
第一電極と、前記第一電極と対向して設けられる第二電極と、前記第一電極と前記第二電極との間に設けられ、少なくとも発光層を有する有機化合物層とを有する有機エレクトロルミネッセンス素子であって、
前記第二電極の前記第一電極と対向する面とは反対側に設けられる透光性基板と、
前記第二電極と前記透光性基板との間に設けられ、前記発光層から出射された放射光の配光分布を変換して前記透光性基板へ入射させる第一配光分布変換手段と、
前記透光性基板の前記第一配光分布変換手段と対向する面とは反対側に設けられ、第二凹凸構造を有し、前記透光性基板に入射した前記放射光の配光分布を変換して前記放射光を前記有機エレクトロルミネッセンス素子の外部へと出射させる、第二配光分布変換手段と、を備え、
前記第一配光分布変換手段は、前記第二電極と前記透光性基板との間に当該第一配光分布変換手段が存在する場合に前記有機エレクトロルミネッセンス素子の外部で測定される放射光の全光束のうち、前記第二電極と前記透光性基板との間に当該第一配光分布変換手段が存在しなかった場合に前記透光性基板に閉じ込められる光束の割合が２０％以上となるように配光分布を変換する
ことを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項３】
第一電極と、前記第一電極と対向して設けられる第二電極と、前記第一電極と前記第二電極との間に設けられ、少なくとも発光層を有する有機化合物層とを有する有機エレクトロルミネッセンス素子であって、
前記第二電極の前記第一電極と対向する面とは反対側に設けられる透光性基板と、
前記第二電極と前記透光性基板との間に設けられ、前記発光層から出射された放射光の配光分布を変換して前記透光性基板へ入射させる第一配光分布変換手段と、
前記透光性基板の前記第一配光分布変換手段と対向する面とは反対側に設けられ、第二凹凸構造を有し、前記透光性基板に入射した前記放射光の配光分布を変換して前記放射光を前記有機エレクトロルミネッセンス素子の外部へと出射させる第二配光分布変換手段と、を備え、
前記第一配光分布変換手段は、前記第二電極側に配置された高屈折率層と、前記透光性基板側に配置され、前記高屈折率層と隣接する低屈折率層とを備え、
前記高屈折率層と前記低屈折率層との界面には、凸部および凹部で構成される複数の凹凸部ユニットが形成されている
ことを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項４】
請求項１または請求項２に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子において、
前記光束がＰ偏光成分のみである
ことを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項５】
請求項１から請求項３までのいずれか一項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子において、
前記第二凹凸構造は、前記有機エレクトロルミネッセンス素子の外部へ向かって突出する複数の第二凸部と、この第二凸部同士の間に設けられた複数の第二凹部とを有し、
前記複数の第二凸部は、互いに光学的可干渉距離以上のピッチで形成されている
ことを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項６】
請求項５に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子において、
前記複数の第二凸部は、柱状、錐状または半球状に突出し、格子状配列からずれたパターンで配列されている
ことを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、有機エレクトロルミネッセンス素子に関する。
【背景技術】
【０００２】
陽極と陰極との間に発光層を含む有機薄膜層を備え、陽極から発光層に注入された正孔と陰極から発光層に注入された電子とが有機薄膜層で再結合し、その再結合によって生じる励起子（エキシトン）エネルギーによって発光を得る有機エレクトロルミネッセンス素子（以下、有機ＥＬ素子という場合がある。）が知られている。
有機ＥＬ素子においては、自発光型素子としての利点を活かし、発光効率、画質、消費電力、さらには薄型のデザイン性に優れた発光素子として期待されている。
【０００３】
有機ＥＬ素子の光学設計において、発光効率を向上させるために、光学干渉距離の調整が行われている。正孔輸送層などの有機層の膜厚を調整することで、実効的な発光効率の向上や発光スペクトルの変調が可能であり、素子設計において不可欠な手法となっている。
しかしながら、光学干渉距離の調整だけでは素子内部に閉じ込められた光を取り出すことはできない。そこで、素子内部に閉じ込められた光を効率良く取り出すための構造が提案されている（例えば、特許文献１〜３参照）。
【０００４】
特許文献１には、発光層から出射された光が、透明電極を介して観測者側に出射するまでの間に、光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域を設けた有機ＥＬ素子が開示されている。また、特許文献１によれば、有機ＥＬ素子は、陽極と、陰極と、発光層とが、光取り出し面から観測者側に放射される発光光の正面輝度値よりも、５０度〜７０度方向の輝度値が大きくなるように形成されている。
特許文献２には、有機ＥＬ素子の光出射面側に回折光学素子を設けた構造が開示されている。特許文献２によれば、有機ＥＬ素子に設けられた光学回折素子は、発光層から出射される異なる主発光波長の光に対応して回折させて光の進行方向を変えている。
特許文献３には、透明電極と透光性基板との間に光取出し層を設けた有機ＥＬ素子が開示されている。この光取出し層は、透明電極側に高屈折率層を有し、透光性基板側に低屈折率層を有し、高屈折率層と低屈折率層との間には、凹凸構造が形成されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２００４−２９６４２３号公報
【特許文献２】特開２０１０−１９８８８１号公報
【特許文献３】国際公開第２０１１／１３２７７３号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
特許文献１から特許文献３までに記載された有機ＥＬ素子によれば、素子内部に閉じ込められた光を素子外部へと取り出すことが可能になるものの、有機ＥＬ素子を照明装置等の光源に採用するにあたっては、更なる外部量子効率の向上が要望されている。
【０００７】
本発明の目的は、外部量子効率を向上させることのできる有機ＥＬ素子を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明の一実施形態の有機エレクトロルミネッセンス素子は、
第一電極と、前記第一電極と対向して設けられる第二電極と、前記第一電極と前記第二電極との間に設けられ、少なくとも発光層を有する有機化合物層とを有する有機エレクトロルミネッセンス素子であって、
前記第二電極の前記第一電極と対向する面とは反対側に設けられる透光性基板と、
前記第二電極と前記透光性基板との間に設けられ、第一凹凸構造を有し、前記発光層から出射された放射光の配光分布を変換して前記透光性基板へ入射させる第一配光分布変換手段と、
前記透光性基板の前記第一配光分布変換手段と対向する面とは反対側に設けられ、第二凹凸構造を有し、前記透光性基板に入射した前記放射光の配光分布を変換して前記放射光を前記有機エレクトロルミネッセンス素子の外部へと出射させる第二配光分布変換手段と、を備え、
前記第一配光分布変換手段は、前記透光性基板における前記放射光の全光束に対して占める、前記透光性基板を構成する材料の屈折率と前記第一配光分布変換手段を構成する材料の屈折率とで定義される全反射角より大きい角度成分の光束の割合が２０％以上となるように配光分布を変換する、
ことを特徴とする。
【０００９】
本発明の一実施形態の有機エレクトロルミネッセンス素子は、発光層からの放射光が入射される透光性基板を挟んで、第二電極側に第一配光分布変換手段、有機エレクトロルミネッセンス素子外部側に第二配光分布変換手段を備える。第一配光分布変換手段は、第一凹凸構造を有し、前記透光性基板における前記放射光の全光束に対して占める、前記透光性基板を構成する材料の屈折率と前記第一配光分布変換手段を構成する材料の屈折率とで定義される全反射角より大きい角度成分の光束の割合が２０％以上となるように配光分布を変換する。つまり、いわゆる基板モードの光の割合が２０％以上となるように配光分布を変換する。
ここで、基板モードの光とは、空気と透光性基板との界面における全反射により透光性基板内部に閉じ込められる光の成分である。全反射が生じる臨界角は、第二電極面の法線方向に対して放射光の方向がなす角度で定義され、透光性基板と外部との屈折率の違いにより決まる角度である。なお、有機化合物層を支持する透光性基板が位置する方向に光を取り出す素子構成における光の損失は、主に次のようなモードに分類される。(i)透光性基板と空気との界面での全反射により、透光性基板内部に閉じ込められる光のモード（基板モード）、(ii)第二電極（透明電極）と透光性基板との界面での全反射により、透明電極及び有機化合物層内に閉じ込められる光のモード（薄膜モード）、(iii)第一電極（金属電極）に表面プラズモンとして吸収される光のモード（表面プラズモンモード）。
【００１０】
また、本発明の一実施形態では、第二配光分布変換手段は、第二凹凸構造を有し、前記透光性基板に入射した前記放射光の配光分布を変換して前記放射光を前記有機エレクトロルミネッセンス素子の外部へと出射させる。
そのため、本実施形態によれば、第一配光分布変換手段によって、透光性基板内における基板モードの光の成分の全光束に対して占める割合を２０％以上に増やした上で、第二配光分布変換手段によって、増加した当該基板モードの光を前記有機エレクトロルミネッセンス素子の外部へと出射させる。
ゆえに、本実施形態によれば、有機エレクトロルミネッセンス素子内部に閉じ込められていた光の成分をより多く素子外部へと取り出すことができ、外部量子効率を向上させることができる。
【００１１】
本発明の一実施形態の有機エレクトロルミネッセンス素子は、
第一電極と、前記第一電極と対向して設けられる第二電極と、前記第一電極と前記第二電極との間に設けられ、少なくとも発光層を有する有機化合物層とを有する有機エレクトロルミネッセンス素子であって、
前記第二電極の前記第一電極と対向する面とは反対側に設けられる透光性基板と、
前記第二電極と前記透光性基板との間に設けられ、前記発光層から出射された放射光の配光分布を変換して前記透光性基板へ入射させる第一配光分布変換手段と、
前記透光性基板の前記第一配光分布変換手段と対向する面とは反対側に設けられ、第二凹凸構造を有し、前記透光性基板に入射した前記放射光の配光分布を変換して前記放射光を前記有機エレクトロルミネッセンス素子の外部へと出射させる、第二配光分布変換手段と、を備え、
前記第一配光分布変換手段は、前記第二電極と前記透光性基板との間に当該第一配光分布変換手段が存在する場合に前記有機エレクトロルミネッセンス素子の外部で測定される放射光の全光束のうち、前記第二電極と前記透光性基板との間に当該第一配光分布変換手段が存在しなかった場合に前記透光性基板に閉じ込められる光束の割合が２０％以上となるように配光分布を変換する
ことを特徴とする。
【００１２】
本発明の一実施形態の有機エレクトロルミネッセンス素子は、発光層からの放射光が入射される透光性基板を挟んで、第二電極側に第一配光分布変換手段、有機エレクトロルミネッセンス素子外部側に第二配光分布変換手段を備える。
第一配光分布変換手段は、前記第二電極と前記透光性基板との間に当該第一配光分布変換手段が存在する場合に前記有機エレクトロルミネッセンス素子の外部で測定される放射光の全光束のうち、前記第二電極と前記透光性基板との間に当該第一配光分布変換手段が存在しなかった場合に前記透光性基板に閉じ込められる光束の割合が２０％以上となるように配光分布を変換する。
また、第二配光分布変換手段は、前記透光性基板の前記第一配光分布変換手段と対向する面とは反対側に設けられ、第二凹凸構造を有し、前記透光性基板に入射した前記放射光の配光分布を変換して前記放射光を前記有機エレクトロルミネッセンス素子の外部へと出射させる。
ゆえに、本実施形態によれば、有機エレクトロルミネッセンス素子内部に閉じ込められていた光の成分をより多く素子外部へと取り出すことができ、外部量子効率を向上させることができる。
【００１３】
本発明の一実施形態の有機エレクトロルミネッセンス素子は、
第一電極と、前記第一電極と対向して設けられる第二電極と、前記第一電極と前記第二電極との間に設けられ、少なくとも発光層を有する有機化合物層とを有する有機エレクトロルミネッセンス素子であって、
前記第二電極の前記第一電極と対向する面とは反対側に設けられる透光性基板と、
前記第二電極と前記透光性基板との間に設けられ、前記発光層から出射された放射光の配光分布を変換して前記透光性基板へ入射させる第一配光分布変換手段と、
前記透光性基板の前記第一配光分布変換手段と対向する面とは反対側に設けられ、第二凹凸構造を有し、前記透光性基板に入射した前記放射光の配光分布を変換して前記放射光を前記有機エレクトロルミネッセンス素子の外部へと出射させる第二配光分布変換手段と、を備え、
前記第一配光分布変換手段は、前記第二電極側に配置された高屈折率層と、前記透光性基板側に配置され、前記高屈折率層と隣接する低屈折率層とを備え、
前記高屈折率層と前記低屈折率層との界面には、凸部および凹部で構成される複数の凹凸部ユニットが形成されている
ことを特徴とする。
【００１４】
本発明の一実施形態の有機エレクトロルミネッセンス素子は、発光層からの放射光が入射される透光性基板を挟んで、第二電極側に第一配光分布変換手段、有機エレクトロルミネッセンス素子外部側に第二配光分布変換手段を備える。
前記第一配光分布変換手段は、前記第二電極側に配置された高屈折率層と、前記透光性基板側に配置され、前記高屈折率層と隣接する低屈折率層とを備え、前記高屈折率層と前記低屈折率層との界面には、凸部および凹部で構成される複数の凹凸部ユニットが形成されている。
また、第二配光分布変換手段は、前記透光性基板の前記第一配光分布変換手段と対向する面とは反対側に設けられ、第二凹凸構造を有し、前記透光性基板に入射した前記放射光の配光分布を変換して前記放射光を前記有機エレクトロルミネッセンス素子の外部へと出射させる。
そのため、第一配光分布変換手段において、第二電極側から順に高屈折率層及び低屈折率層が隣接して積層され、凹凸部ユニットが高屈折率層と低屈折率層との界面に設けられている。そのため、臨界角以上の角度で高屈折率層に入射する光は、高屈折率層と低屈折率層との界面で全反射せずに、低屈折率層を透過し、透光性基板へ入射する。このようにして、透光性基板内における基板モードの光の成分を増やした上で、第二配光分布変換手段によって、透光性基板に入射した前記放射光の配光分布を変換して前記放射光を前記有機エレクトロルミネッセンス素子の外部へと出射させる。
ゆえに、本実施形態によれば、有機エレクトロルミネッセンス素子内部に閉じ込められていた光の成分をより多く素子外部へと取り出すことができ、外部量子効率を向上させることができる。
【００１５】
本発明の一実施形態の有機エレクトロルミネッセンス素子において、前記光束がＰ偏光成分のみであることが好ましい。
【００１６】
放射光のＰ偏光成分とは、放射光と透光性基板面の法線とを含む面を入射面とした場合に、入射面に対して平行な振動方向の光の成分のことをいい、入射面に垂直な振動方向の光の成分は、Ｓ偏光成分である。
放射光のＰ偏光成分は、発光面に対して垂直方向に配向している発光分子から放射され、透光性基板の面に沿う方向へ伝搬する発光となり、配光分布において高角度側へ放射する光が多くなり易い。
本発明の一実施形態では、光束がＰ偏光成分のみであるから、第一配光分布変換手段によって透光性基板内における基板モードの光の成分の全光束に対して占める割合がより大きくなるように配光分布が変換され、第二配光分布変換手段は、透光性基板に入射した前記放射光の配光分布を変換して前記放射光を前記有機エレクトロルミネッセンス素子の外部へと出射させる。
ゆえに、本実施形態によれば、有機エレクトロルミネッセンス素子内部に閉じ込められていた光の成分をより多く素子外部へと取り出すことができ、外部量子効率を向上させることができる。
【００１７】
本発明の一実施形態の有機エレクトロルミネッセンス素子において、
前記第二凹凸構造は、前記有機エレクトロルミネッセンス素子の外部へ向かって突出する複数の第二凸部と、この第二凸部同士の間に設けられた複数の第二凹部とを有し、
前記複数の第二凸部は、互いに光学的可干渉距離以上のピッチで形成されている
ことが好ましい。
【００１８】
本発明の一実施形態では、第二配光分布変換手段は、第二凸部と第二凹部とを備える第二凹凸構造を有し、複数の第二凸部は、互いに光学的可干渉距離以上のピッチで形成されている。そのため、本実施形態によれば、非回折性の放射光を得ることができる。
【００１９】
本発明の一実施形態の有機エレクトロルミネッセンス素子において、
前記複数の第二凸部は、柱状、錐状または半球状に突出し、格子状配列からずれたパターンで配列されている
ことが好ましい。
【００２０】
本発明の一実施形態では、複数の第二凸部は、柱状、錐状または半球状に突出し、格子状配列からずれたパターンで配列されている。そのため、本実施形態によれば、均一な発光を得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【００２１】
【図１】第一実施形態に係る有機ＥＬ素子の基板厚み方向の断面概略図である。
【図２】全光束に占める基板モードの光の割合の算出方法を説明する図である。
【図３】前記有機ＥＬ素子の第一配光分布変換手段の高屈折率層を透光性基板側から平面視した図。
【図４】前記有機ＥＬ素子の基板厚み方向の断面概略図であり、第一配光分布変換手段の凹凸構造を説明するための図である。
【図５】前記有機ＥＬ素子の第一配光分布変換手段における高屈折率層と低屈折率層との界面について図４と同様の方向で断面視して一部拡大した図。
【図６】前記有機ＥＬ素子の第二配光分布変換手段の形状を説明する斜視図である。
【図７】第二実施形態に係る有機ＥＬ素子の基板厚み方向の断面概略図である。
【図８】第三実施形態に係る有機ＥＬ素子の基板厚み方向の断面概略図である。
【図９】第四実施形態に係る有機ＥＬ素子が備える第二配光分布変換手段について説明する図である。図９（Ａ）は、第二配光分布変換手段の斜視図であり、図９（Ｂ）は、第二配光分布変換手段の断面図であり、図９（Ｃ）は、第二配光分布変換手段の平面図である。
【図１０】第五実施形態に係る有機ＥＬ素子が備える第二配光分布変換手段について説明する平面図である。
【図１１】第六実施形態に係る有機ＥＬ素子が備える第二配光分布変換手段６０について説明する図である。図１１（Ａ）は、第二配光分布変換手段の斜視図であり、図１１（Ｂ）は、第二配光分布変換手段の断面図であり、図１１（Ｃ）は、第二配光分布変換手段の平面図である。
【図１２】第七実施形態に係る有機ＥＬ素子が備える第二配光分布変換手段について説明する平面図である。
【図１３】前記第二配光分布変換手段の他の形状を説明する断面図である。
【図１４】前記第一配光分布変換手段とは異なる形状の高屈折率層を透光性基板側から平面視した図。
【図１５】実施例等の有機ＥＬ素子の発光層から放射される光の配光分布の評価方法を説明する概略図である。
【図１６】参考例の有機ＥＬ素子の配光分布図を対比して示す図。
【図１７】実施例および比較例の有機ＥＬ素子の配光分布図を対比して示す図。
【図１８】配光分布図の光束割合を確認する際の有機ＥＬ素子の構成を示す概略図。
【発明を実施するための形態】
【００２２】
＜第一実施形態＞
以下、本発明の第一実施形態を図面に基づいて説明する。
〔有機エレクトロルミネッセンス素子〕
図１は、第一実施形態に係る有機ＥＬ素子１の基板厚み方向の断面概略図である。
有機ＥＬ素子１は、第一電極１０と、有機化合物層２０と、第二電極３０と、第一配光分布変換手段４０と、透光性基板５０と、第二配光分布変換手段６０とをこの順に積層されて構成される。
【００２３】
（透光性基板）
透光性基板５０は、第一電極１０と、有機化合物層２０と、第二電極３０と、第一配光分布変換手段４０と、第二配光分布変換手段６０とを支持するための平滑な板状の部材である。有機ＥＬ素子１は、有機化合物層２０から出射された放射光の光取出し方向が、透光性基板５０側となる、いわゆるボトムエミッション型の素子である。そのため、透光性基板５０は、透光性の部材が用いられ、４００ｎｍから７００ｎｍまでの可視領域の光の透過率が５０％以上であることが好ましい。具体的には、ガラス板、ポリマー板等が挙げられる。ガラス板としては、特にソーダ石灰ガラス、バリウム・ストロンチウム含有ガラス、鉛ガラス、アルミノケイ酸ガラス、ホウケイ酸ガラス、バリウムホウケイ酸ガラス、石英等が挙げられる。またポリマー板としては、ポリカーボネート系樹脂、アクリル系樹脂、ポリエチレンテレフタレート系樹脂、ポリエーテルサルファイド系樹脂、ポリサルフォン系樹脂等を原料として用いてなるものを挙げることができる。透光性基板５０の屈折率ｎ２は、１．４以上１．６以下とするのが好ましい。
【００２４】
（第一電極）
第一電極１０は、有機化合物層２０に隣接して設けられ、公知の電極材料が用いられる。
第一電極１０は、好ましくは、光を反射させる材料で構成され、例えば、Ａｌ、Ｃｕ、Ａｇ、Ａｕ等の金属や合金等で構成される。
第一電極１０は、一層で構成してもよいし、複数層で構成してもよい。光を反射させる材料で構成される層同士を積層させてもよいし、透明な導電性部材で構成される層と光を反射させる材料で構成される層とを積層させてもよい。
【００２５】
（第二電極）
第二電極３０は、有機化合物層２０と第一配光分布変換手段４０との間に隣接して設けられ、また、有機化合物層２０を挟んで第一電極１０と対向して設けられている。上述のとおり本実施形態では、有機化合物層２０から出射された放射光を透光性基板５０側から素子外部へ取り出すため、第二電極３０を透明電極とする。この場合、第二電極３０の可視領域の光の透過率を１０％より大きくすることが好ましい。また、第二電極３０のシート抵抗は、数百Ω／□（オーム／スクエア）以下が好ましい。第二電極３０の厚さ寸法は、材料にもよるが、通常１０ｎｍ以上１μｍ以下、好ましくは１０ｎｍ以上２００ｎｍ以下の範囲で選択される。
本実施形態では、第二電極３０が陽極となり、第一電極１０が陰極となる。なお、第二電極３０を陰極とし、第一電極１０を陽極としてもよい。
第二電極３０には、公知の電極材料が用いられ、例えば、ＩＴＯ（インジウム錫酸化物）や、ＩＺＯ（登録商標）（酸化インジウム亜鉛）、ＺｎＯ（酸化亜鉛）等の透明電極材料が用いられる。第二電極３０の屈折率ｎ１は、１．８以上２．２以下とするのが好ましい。
【００２６】
（有機発光層）
有機化合物層２０は、第一電極１０と第二電極３０との間に設けられる。有機化合物層２０は、一層又は複数層で構成される。有機化合物層２０のうち少なくとも１層は、発光層である。そのため、有機化合物層２０は、例えば、一層の発光層で構成されていてもよいし、正孔注入層、正孔輸送層、電子注入層、電子輸送層、正孔障壁層、電子障壁層等の公知の有機ＥＬ素子で採用される層を有していてもよい。有機化合物層２０は、無機化合物を含んでいてもよい。
【００２７】
有機化合物層２０にはＡｌｑ３(tris(8-hydroxyquinolinato)aluminium)等の公知の発光材料が用いられ、赤色、緑色、青色、黄色等の単色光を示す構成のものや、それらの組み合わせによる発光色、例えば、白色発光を示す構成のもの等が用いられる。また、発光層を形成するにあたっては、ホスト材料に、ドーパント材料として発光材料をドーピングするドーピング法が知られている。ドーピング法で形成した発光層では、ホスト材料に注入された電荷から効率よく励起子を生成することができる。そして、生成された励起子の励起子エネルギーをドーパント材料に移動させ、ドーパント材料から高効率の発光を得ることができる。また、本発明の一実施形態では、発光層を、一重項励起子による発光を利用する蛍光型発光層、または三重項励起子による発光を利用する燐光型発光層とすることができる。
有機ＥＬ素子１の有機化合物層２０において、上述の例示した化合物以外に、従来の有機ＥＬ素子において使用される公知のものの中から任意の化合物を選択して用いることができる。
【００２８】
（第一配光分布変換手段）
第一配光分布変換手段４０は、有機化合物層２０から出射された放射光の配光分布を変換して、透光性基板５０へ入射させる。
第一配光分布変換手段４０は、透光性基板５０における放射光の全光束に対して占める、透光性基板５０を構成する材料の屈折率と第一配光分布変換手段４０を構成する材料の屈折率とで定義される全反射角より大きい角度成分の光束の割合が２０％以上となるように配光分布を変換する。
また、別の観点から説明すると、第一配光分布変換手段４０は、第二電極３０と透光性基板５０との間に当該第一配光分布変換手段４０が存在する場合に有機ＥＬ素子の外部で測定される放射光の全光束のうち、第二電極３０と透光性基板５０との間に当該第一配光分布変換手段４０が存在しなかった場合に透光性基板５０に閉じ込められる光束の割合が２０％以上となるように配光分布を変換する。
そして、換言すると、第一配光分布変換手段４０は、透光性基板５０における放射光の全光束に対して占める基板モードの光の割合が２０％以上となるように配光分布を変換する。ここで、基板モードの光の割合が２０％以上となる場合とは、有機ＥＬ素子１の第二配光分布変換手段６０が設けられていない状態で、透光性基板５０の光取り出し面側に半球レンズを取り付けて配光分布を測定したときに、配光分布図中の全光束の面積に対して基板モードの光の占める面積の割合が２０％以上となる場合をいう。つまり、第一配光分布変換手段４０を透光性基板５０と第二電極３０との間に設けることで、透光性基板５０における基板モードの光の割合が、入射した全光束のうち２０％以上となることをいう。
ここで、基板モードの光の割合の算出について説明するため、図２に、ある有機ＥＬ素子に半球レンズを取り付けた際の配光分布図を示す。基板モードの光は、上述のように、空気と透光性基板５０との界面における全反射により透光性基板５０内部に閉じ込められる光の成分であり、図２には全反射が生じる臨界角θｃを示した。図２に示す配光分布図において、臨界角θｃよりも高角度側の光の成分が基板モードの光に相当し、基板モードの光が占める面積は、領域Ｓ２と領域Ｓ３で表される。また、全光束の光を示す面積は、図２の臨界角θｃよりも低角度側の領域Ｓ１と、領域Ｓ２および領域Ｓ３との合計面積に相当する。よって、基板モードの光の割合は、
｛（Ｓ２＋Ｓ３）／（Ｓ１＋Ｓ２＋Ｓ３）｝×１００
という式で算出することができる。
【００２９】
第一配光分布変換手段４０は、透光性基板５０及び第二電極３０の間に設けられる。
第一配光分布変換手段４０は、第二電極３０側から順に高屈折率層４１及び低屈折率層４２が積層されて構成され、低屈折率層４２が透光性基板５０に隣接する。高屈折率層４１は、低屈折率層４２よりも高い屈折率を有し、高屈折率層４１の厚さ寸法は、光学可干渉距離以上に形成されている。
なお、本発明において、第一配光分布変換手段に対する光学可干渉距離は、
（光学可干渉距離）＝λ２／｛ｎＨ（△λ）｝
で規定される。ここで、λは、有機発光層で生じた放射光の発光スペクトルのピーク波長であり、△λは発光スペクトルの半値幅である。また、ｎＨは高屈折率層の屈折率である。
【００３０】
また、高屈折率層４１は、図４に示すように、低屈折率層４２との界面に、凸部４１１及び凹部４１２で構成される第一凹凸構造としての複数の凹凸部ユニット４１Ａを有している。凸部４１１は、図１に示すように、第二電極３０側から透光性基板５０側へ向かって略円柱状に突出し、略矩形の断面形状を有している。
【００３１】
図３（Ａ）、図３（Ｂ）、及び図３（Ｃ）（以下、これらをまとめて図３という場合がある。）は、高屈折率層４１の一部を透光性基板５０側から平面視した図であり、低屈折率層４２及び透光性基板５０については、説明の都合上、省略してある。図３は、高屈折率層４１の凸部４１１及び凹部４１２の配置パターンを複数例示するものである。
配置パターンは、後述する高屈折率層４１及び凹凸部ユニット４１Ａの寸法関係を満たす限りにおいて、図３（Ｂ）に示すような、凸部４１１が格子状に配置されたものであったり、図３（Ａ）に示すような、稠密構造となるように配置されたものであったり、図３（Ｃ）に示すような、凸部４１１同士が接するように配置されたものであってもよいし、このような配置に限られない。また、凸部４１１と凹部４１２とが逆の関係になっていてもよい。すなわち、図５の凸部４１１の位置が凹部４１２となって、高屈折率層４１に穴が設けられた状態であってもよい。
第一実施形態では、図３（Ｂ）の配置パターンで高屈折率層４１が設けられている。
【００３２】
図４は、第一実施形態に係る有機ＥＬ素子１の基板厚み方向の断面概略図であり、第一配光分布変換手段４０の凹凸構造を詳細に説明するための図である。なお、図４は、図３（Ｂ）におけるIV−IV線で断面を切り出した場合であって、矢印方向に沿って見た断面図を示すものである。
凹部４１２は、凸部４１１が多数配置されていることに伴い、凸部４１１が配置されていない部分に形成されることになる。そして、図４に示すように、断面視で凸部４１１及び凹部４１２が交互に連続して形成され、一つの凸部４１１及び一つの凹部４１２で凹凸部ユニット４１Ａが構成される。低屈折率層４２は、高屈折率層４１と積層されているため、凹凸部ユニット４１Ａの凸部４１１に対応する凹部４２２、及び凹部４１２に対応する凸部４２１を有する。
【００３３】
図５は、第一配光分布変換手段４０の高屈折率層４１と低屈折率層４２との界面について図４と同様の方向で断面視して一部拡大した図である。
凸部４１１の高さ方向に沿った側縁（凸部側縁）４１１Ａが有機ＥＬ素子１の光取出し方向（有機化合物層２０から透光性基板５０へ向かう方向であって、透光性基板５０の面に対して鉛直方向）に対して傾斜する角度θは、３５度以下であることが好ましい。凸部側縁４１１Ａの当該傾斜角度θを３５度以下にすることで、高屈折率層４１と低屈折率層４２との界面に臨界角θｃ以上の角度で入射する光Ｒｃを、低屈折率層４２内へと効率的に導くことができる。
本実施形態では、傾斜角度θが略０度である。そのため、凸部４１１側縁は、光取出し方向に沿った形状となっている。また、凸部４１１の幅方向に沿った上縁（凸部上縁）４１１Ｂは、光取出し方向と直交する方向に沿った形状となっている。さらに、凹凸部ユニット４１Ａの凹部４１２の下縁４１２Ａ（換言すれば、低屈折率層４２側から見て、低屈折率層４２の凸部の上縁）も、光取出し方向と直交する方向に沿った形状となっている。
【００３４】
本実施形態では、第一配光分布変換手段４０及び凹凸部ユニット４１Ａの寸法が、光学可干渉距離又は所定の値によって規定される。まず、高屈折率層４１と第二電極３０との界面から、高屈折率層４１と低屈折率層４２との界面までの距離ｄ１は、光学可干渉距離以上である。
また、凸部４１１の高さｄ２、幅ｄ３、及び一つの凹凸部ユニット４１Ａを構成する凸部４１１と他の凹凸部ユニット４１Ａを構成する凸部４１１との間隔ｄ４の寸法は、１μｍ以上である。好ましくは、５μｍ以上、さらに好ましくは、２０μｍ以上である。
なお、第一配光分布変換手段４０にて薄膜モードの光を透光性基板５０内へ効率的に導き、前述の基板モードの光の割合を２０％以上とするには、凸部４１１の高さｄ２、及び幅ｄ３、及び凸部４１１同士の間隔ｄ４は１ｍｍ以下であることが好ましい。
高さｄ２は、図４のように有機ＥＬ素子１を断面視したときに、凸部４１１の上縁を通り透光性基板５０の面に沿う方向の直線と凹部４１２の下縁を通り透光性基板５０の面に沿う方向の直線との距離を示す。
また、幅ｄ３は、図４のように有機ＥＬ素子１を断面視したときに、凸部４１１の左右の凸部側縁４１１Ａ間の透光性基板５０の面に沿う方向の距離を示す。
さらに、間隔ｄ４は、図４のように有機ＥＬ素子１を断面視したときに、凸部４１１の左右どちらかの凸部側縁４１１Ａと、凹部４１２を介して当該左右どちらかの凸部側縁４１１Ａと対向する他の凸部側縁４１１Ａとの透光性基板５０の面に沿う方向の距離を示す。
【００３５】
凸部４１１の高さｄ２、及び幅ｄ３は、２．０＞ｄ２／ｄ３＞０．２の関係を満たすのが好ましく、本実施形態ではこの関係を満たす。より好ましくは、１．０＞ｄ２／ｄ３＞０．５の関係を満たすことが好ましい。このような関係を満たすことで、高屈折率層４１と低屈折率層４２との界面にある凹凸部ユニット４１Ａまで透過した光をさらに効率的に低屈折率層４２まで透過させることができるので、透光性基板５０内へ効率的に放射光を導くことができる。ｄ２／ｄ３が２．０より大きくなりアスペクト比が大きくなると、凸部側縁４１１Ａで屈折した光が隣接する凸部４１１に再び入射する割合が高くなって、多重反射などが起こり、光取り出し効率の低下を招くおそれがある。
【００３６】
本実施形態において、有機ＥＬ素子を透光性基板の厚み方向で断面視する場合の、断面位置について説明する。本発明の一実施形態では、有機エレクトロルミネッセンス素子を平面視して、少なくとも２つの隣接する凹凸部ユニットを通過する断面切り出し線に沿って有機エレクトロルミネッセンス素子を切り出して得られる断面を見る。そして、この断面切り出し線の方向及び位置条件は、種々設定できるものであるが、本発明の一実施形態では、少なくとも一の方向及び位置条件で断面を切り出した際に、上記したような光学可干渉距離によって規定される光取出し層及び凹凸部ユニットの寸法を満たしていることが好ましい。
【００３７】
また、前述したように、有機化合物層２０は、それぞれ発光可能な有機発光層が積層されて構成される場合もある。この場合は、複数の有機発光層で生じた放射光のピーク波長のうち、最も大きいものを基準として光学可干渉距離を規定するものとする。例えば、赤色、緑色、及び青色で発光する有機化合物層２０を積層させて、これらの発光色を合成して有機ＥＬ素子から白色光を出射させる場合には、赤色光のピーク波長が最も大きいので、赤色光のピーク波長に基づいて光学可干渉距離が規定される。
【００３８】
このような場合、光学可干渉距離を求めるための半値幅を測定するに当っては、赤色発光分子の発光スペクトルによって規定されるものとする。たとえばピーク波長６１０ｎｍで半値幅１０ｎｍの時には、光学可干渉距離は、約２０μｍとなる。さらに、演色性に優れた照明装置を得るためには、発光ピークの半値幅が大きい発光分子を用いることが望ましく、たとえば発光ピークの半値幅が６０ｎｍのときは、光学可干渉距離は、３．５μｍ程度となる。したがって、高屈折率層４１の距離ｄ１として好ましい範囲は、３μｍ以上である。また、実際に用いられる照明パネルの基板の厚さが１ｍｍ程度であることから、高屈折率層４１の膜厚は１ｍｍ以下が好ましい。
【００３９】
高屈折率層４１を形成するためには、例えば、チタン系メタロキサンポリマーなど無機酸化物をゾルゲル反応により成膜する手法がある。また，高屈折率を示すチタニア、ジルコニアなど無機酸化物等の微粒子を汎用樹脂に分散させスピンコート法などの塗布法により成膜する手法がある。さらには，エピスルフィド系樹脂材料などを挙げることができる。
高屈折率層４１の屈折率ｎＨは、１．８以上２．２以下とするのが好ましい。なお、高屈折率層４１の凸部４１１を構成する材料を、他の部分を構成する材料と異なるものとしてもよい。この場合、両者の屈折率を等しくするか、凸部４１１の方を低い屈折率で構成するのが好ましい。
【００４０】
低屈折率層４２を構成する材料としては、ガラス材料、ポリマー材料等が挙げられる。ガラス材料としては、特にソーダ石灰ガラス、バリウム・ストロンチウム含有ガラス、鉛ガラス、アルミノケイ酸ガラス、ホウケイ酸ガラス、バリウムホウケイ酸ガラス、石英等が挙げられる。またポリマー材料としては、ポリカーボネート系樹脂、アクリル系樹脂、ポリエチレンテレフタレート系樹脂、ポリエーテルサルファイド系樹脂、ポリサルフォン系樹脂、シクロオレフィン系樹脂等を原料として用いてなるものを挙げることができる。低屈折率層４２の屈折率ｎＬは、１．４以上１．６以下とするのが好ましい。なお、低屈折率層４２の凸部４２１を構成する材料を、他の部分を構成する材料と異なるものとしてもよい。この場合、両者の屈折率を等しくするか、凸部４２１の方を凸部４２１以外の部分よりも高い屈折率で構成するのが好ましい。
【００４１】
（第二配光分布変換手段）
第二配光分布変換手段６０は、透光性基板５０の第一配光分布変換手段４０と対向する面とは反対側に隣接して設けられ、透光性基板５０に入射した放射光の配光分布を変換して、放射光を外部へと出射させる。第二配光分布変換手段６０は、透光性基板５０に入射された基板モードの光の角度を、透光性基板５０面の法線方向側へと変換し、素子外部へ出射する光（放射モードの光）へと変換する。なお、第二配光分布変換手段６０は、透光性基板５０に入射した放射モードの光についてはそのまま素子外部へと出射させる。
図６（Ａ）は、本実施形態における第二配光分布変換手段６０の斜視図である。図１，４，６に示すように、第二配光分布変換手段６０は、透光性基板５０の光取り出し側の面に隣接させて配置されベース部６０１と、このベース部６０１から光取出し方向に向かって突出する本発明の一実施形態の第二凸部としての凸部６０２を備える。凸部６０２は、有機ＥＬ素子１の厚さ方向断面で見た時に矩形状であり、凸部６０２は、ストライプ状に複数本形成されている。凸部６０２同士の間の凹部が本発明の一実施形態の第二凹部に当たる。このように第二凸部と第二凹部とで、本発明の一実施形態の第二凹凸構造が構成される。以下の実施形態でも同様である。
【００４２】
本実施形態では、第二配光分布変換手段６０は、凸部６０２の高さ寸法、幅寸法、並びに隣接する凸部６０２との間隔がいずれも同じ長さであり、周期性を有する第二凹凸構造を有している。なお、第二配光分布変換手段６０の当該第二凹凸構造が、非回折性となるような寸法で形成されていれば、有機化合物層２０から出射される放射光が白色の場合にも、分光されることなく、高効率な白色発光を得ることができるようになる。
上述と同様、第二配光分布変換手段６０の当該第二凹凸構造が、非回折性の周期構造となるためには、凸部６０２の高さ寸法、幅寸法、及び凸部同士の間隔が、可視光領域における波長よりも十分に大きい必要があり、通常１μｍ以上を必要とする。好ましくは、光の可干渉距離以上の大きさであるところの５μｍ以上、さらに好ましくは、２０μm以上である。なお、透光性基板５０からの光取出しを効率的に行う意味では、凸部６０２の高さ寸法、幅寸法、及び凸部同士の間隔は、１ｍｍ以下であることが好ましい。
【００４３】
第二配光分布変換手段６０を構成する材料としては、ガラス材料、ポリマー材料等が挙げられる。ガラス材料としては、特にソーダ石灰ガラス、バリウム・ストロンチウム含有ガラス、鉛ガラス、アルミノケイ酸ガラス、ホウケイ酸ガラス、バリウムホウケイ酸ガラス、石英等が挙げられる。またポリマー材料としては、ポリカーボネート系樹脂、アクリル系樹脂、ポリエチレンテレフタレート系樹脂、ポリエーテルサルファイド系樹脂、ポリサルフォン系樹脂、シクロオレフィン系樹脂等を原料として用いてなるものを挙げることができる。第二配光分布変換手段６０の屈折率ｎｃ２は、透光性基板５０の屈折率と同等でることが好ましい。第二配光分布変換手段６０の屈折率ｎｃ２と、透光性基板５０の屈折率ｎ２とが同等であると、透光性基板５０と第二配光分布変換手段６０との界面で生じる光の反射損失を低減できる。通常、透光性基板として用いられるガラス基板の屈折率は１．５である。その他、有機ＥＬ素子用の透光性基板として用いられる材料の中で、比較的屈折率の低い材料としては、１．４程度であり、比較的屈折率の大きな材料としては、１．６５程度である。第二配光分布変換手段６０の屈折率は、透光性基板５０と同等が好ましいため、３８０ｎｍから７８０ｎｍの全波長領域屈折率の差を±０．３以内にすることが好ましい。
なお、第二配光分布変換手段６０の凸部６０２を構成する材料を、ベース部６０１を構成する材料と異なるものとしてもよい。第二配光分布変換手段６０は、ベース部６０１に凸部６０２を貼り合わせる構成であってもよい。また、ベース部６０１および凸部６０２の狙い厚さ寸法以上の厚さを有する上記材料で形成された板状部材を加工して、凸部６０２を形成した構成であってもよい。
【００４４】
（有機ＥＬ素子の製造方法）
・第一配光分布変換手段の形成
まず、低屈折率層４２を形成する。
透光性基板５０上に低屈折率層４２を構成する低屈折率材料を均一に塗布する。ここでは、低屈折材料としてレジストを用いる。次に、第一実施形態に係る凹凸部ユニット４１Ａが複数配置されたパターンに対応した凹凸形状を有するモールドを加熱し、当該加熱されたモールドを低屈折材料に押し当てて軟化させ、当該凹凸形状を転写する（熱インプリント）。その後、紫外線による露光硬化を行い、３０分間１８０℃で加熱した後モールド及び低屈折材料を室温程度まで冷却し、モールドを脱型すると低屈折率層４２が透光性基板５０上に形成される。
次に、高屈折率層４１を形成する。
透光性基板５０上の低屈折率層４２に対して、高屈折率層４１を構成する高屈折材料を均一に塗布する。ここでは、金属酸化物微粒子を樹脂バインダー中に均一に分散させたインク組成物をスピンコーティング法により塗布する。塗布回数を調整することによって、低屈折率層４２の凹凸形状の凹部内に高屈折材料を充填するとともに、高屈折率層４１の厚さ寸法（上記距離ｄ１に相当）を光学可干渉距離以上にする。その後、インク組成物を乾燥固化させることで、高屈折率層４１が形成される。
低屈折率層４２にモールド形成された凹凸形状に対して当該インク組成物が塗布されて、高屈折率層４１が形成されるので、当該高屈折率層４１は、凹凸部ユニット４１Ａに対応した形状を有することになる。さらに高屈折率材料を塗布し、平坦化層を設けることで、透明電極が成膜させる側の表面は、高屈折率であり、かつ、表面粗さＲａが２ｎｍ以下の面が得られる。
このようして、第一配光分布変換手段４０が形成される。
【００４５】
・第二配光分布変換手段の形成
透光性基板５０の第一配光分布変換手段４０が形成された面とは反対側の面（光取り出し側の面）に第二配光分布変換手段６０を形成する。透光性基板５０上に第二配光分布変換手段６０を構成する材料を塗布する。ここでは、熱可塑性樹脂材料を用いる。次に、第一実施形態に係る凹凸構造パターンに対応した形状を有するモールドを加熱し、当該加熱されたモールドを熱可塑性樹脂材料に押し当てて軟化させ、当該モールドの凹凸形状を転写する（熱インプリント）。その後、モールド及び熱可塑性樹脂材料を室温程度まで冷却し、モールドを脱型すると第二配光分布変換手段６０が透光性基板５０の光取り出し側の面上に形成される。
【００４６】
・有機発光層および電極の形成
第一配光分布変換手段４０および第二配光分布変換手段６０を形成した後、高屈折率層４１上に、第二電極３０、有機化合物層２０及び第一電極１０を順次積層形成する。第一電極１０や第二電極３０の形成は、真空蒸着法やスパッタリング法等の公知の方法を採用することができる。また有機化合物層２０の形成は、真空蒸着法、スパッタリング法、プラズマ法、イオンプレーティング法等の乾式成膜法やスピンコーティング法、ディッピング法、フローコーティング法、インクジェット法等の湿式成膜法等の公知の方法を採用することができる。
このようにして、複数の凹凸部ユニット４１Ａを有する第一配光分布変換手段４０を備えた有機ＥＬ素子１を得ることができる。
【００４７】
（第一実施形態の効果）
以上のような第一実施形態によれば、次のような効果を奏する。
有機ＥＬ素子１が備える第一配光分布変換手段４０は、透光性基板５０における放射光の全光束に対して占める基板モードの光の割合が２０％以上となるように配光分布を変換する。また、第二配光分布変換手段６０は、第一配光分布変換手段４０で配光分布が変換された後、透光性基板５０に入射された基板モードの光の角度を、透光性基板５０面の法線方向側へと変換する。
そのため、有機ＥＬ素子１によれば、第一配光分布変換手段４０によって透光性基板５０内における基板モードの光の成分の全光束に対して占める割合を２０％以上に増やした上で、第二配光分布変換手段６０によって増加した当該基板モードの光を透光性基板５０面の法線方向側へと変換することができる。つまり、有機ＥＬ素子１では、従来、素子内部に閉じ込められていた光の成分を、まず基板モードの光として透光性基板５０内部へと導き、この基板モードの光を素子外部へと取り出す。
ゆえに、有機ＥＬ素子１によれば、素子内部に閉じ込められていた光の成分をより多く素子外部へと取り出すことができ、外部量子効率を向上させることができる。
【００４８】
また、有機ＥＬ素子１によれば、第一配光分布変換手段４０において、第二電極３０側から順に高屈折率層４１及び低屈折率層４２が隣接して積層され、凹凸部ユニット４１Ａが高屈折率層４１と低屈折率層４２との界面に設けられている。そのため、臨界角以上の角度で高屈折率層４１に入射する光は、高屈折率層４１と低屈折率層４２との界面で全反射せずに、低屈折率層４２を透過し、透光性基板５０へ入射する。このように、有機ＥＬ素子１によれば、透光性基板５０内における基板モードの光の成分を増やすことができる。
【００４９】
また、有機ＥＬ素子１によれば、光学可干渉距離以上の膜厚の高屈折率層４１を第二電極３０及び透光性基板５０の間に設けることで、有機化合物層２０の発光層からの放射光のうち、表面プラズモンモードに結合する割合が減少し、薄膜モードへの結合する割合が増える。その結果、薄膜モードの光のうち、臨界角以上の角度で高屈折率層４１に入射する光が、第二電極３０と高屈折率層４１との界面で全反射せずに、低屈折率層４２まで透過し、最終的に透光性基板５０および第二配光分布変換手段６０を経て、有機ＥＬ素子１の外部へと光が取り出される。
よって、有機化合物層２０の発光層で生じた放射光の取出し効率を向上させることができる。
【００５０】
また、有機ＥＬ素子１によれば、凸部４１１の高さ寸法ｄ２、幅寸法ｄ３、及び凸部４１１同士の間隔ｄ４が、可視光領域における波長よりも十分に大きいので、サブミクロン程度の周期性及び突出高さを有する回折格子のように白色光が分光され難い。
そのため、有機ＥＬ素子１によれば、回折性の小さい良好な白色発光を得ることができ、照明装置の光源に適している。
【００５１】
＜第二実施形態＞
次に、本発明の第二実施形態を図面に基づいて説明する。
〔有機エレクトロルミネッセンス素子〕
図７は、第二実施形態に係る有機ＥＬ素子２の基板厚み方向の断面概略図である。
有機ＥＬ素子２は、第二配光分布変換手段の形状について、第一実施形態に係る有機ＥＬ素子１と相違する。有機ＥＬ素子２におけるその他の積層構成は、第一実施形態の有機ＥＬ素子１と同様である。第二実施形態の説明において第一実施形態と同一の構成要素は、同一符号や名称を付す等して説明を省略もしくは簡略にする。また、第二実施形態では、第一実施形態で説明したものと同様の材料や化合物を用いることができる。
【００５２】
有機ＥＬ素子２の第二配光分布変換手段６０は、図６（Ｂ）や図７に示すように、ベース部６０１から光取出し方向に向かって突出する断面三角形状の凸部６０３を備える。凸部６０３は、図６（Ｂ）に示すように、ストライプ状に複数本形成されている。
本実施形態においても、第二配光分布変換手段６０Ａは、凸部６０３の高さ寸法、幅寸法、並びに隣接する凸部６０３との間隔がいずれも同じ長さである、周期性を有する凹凸構造を有している。なお、第二配光分布変換手段６０Ａの当該凹凸構造が、非回折性となるような寸法で形成されていれば、有機化合物層２０から出射される放射光が白色の場合にも、分光されることなく、高効率な白色発光を得ることができるようになる。
また、第二配光分布変換手段６０Ａの当該凹凸構造が、非回折性の周期構造となるためには、凸部６０３の高さ寸法、幅寸法、及び凸部６０３の断面三角形の頂点間距離が、可視光領域における波長よりも十分に大きい必要があり、通常１μｍ以上を必要とする。好ましくは、５μｍ以上、さらに好ましくは、２０μm以上である。なお、透光性基板５０からの光取出しを効率的に行う意味では、凸部６０３の高さ寸法、幅寸法、及び凸部同士の間隔は、１ｍｍ以下であることが好ましい。
【００５３】
（第二実施形態の効果）
以上のような第二実施形態によれば、次のような効果を奏する。
有機ＥＬ素子２も、第一実施形態の有機ＥＬ素子１が備える第一配光分布変換手段４０を備えるため、透光性基板５０における放射光の全光束に対して占める基板モードの光の割合が２０％以上となるように配光分布を変換する。
また、第二配光分布変換手段６０Ａも、第一配光分布変換手段４０で配光分布が変換された後、透光性基板５０に入射された基板モードの光の角度を、透光性基板５０面の法線方向側へと変換する。
ゆえに、有機ＥＬ素子２によれば、素子内部に閉じ込められていた光の成分をより多く素子外部へと取り出すことができ、外部量子効率を向上させることができる。
【００５４】
＜第三実施形態＞
次に、本発明の第三実施形態を図面に基づいて説明する。
図８は、第二実施形態に係る有機ＥＬ素子３の基板厚み方向の断面概略図である。
有機ＥＬ素子３は、第一配光分布変換手段の形状について、第一実施形態に係る有機ＥＬ素子１と相違する。有機ＥＬ素子３におけるその他の積層構成は、第一実施形態の有機ＥＬ素子１と同様である。第三実施形態の説明において第一実施形態と同一の構成要素は、同一符号や名称を付す等して説明を省略もしくは簡略にする。また、第三実施形態では、第一実施形態で説明したものと同様の材料や化合物を用いることができる。
【００５５】
有機ＥＬ素子３の第一配光分布変換手段４０Ａは、図８に示すように、高屈折率層４１が光取出し方向に向かって突出する断面三角形状の凸部４１３を備え、高屈折率層４１だけに着目してみれば、図６（Ｂ）に示したようなストライプ状に凸部４１３が形成されている。隣り合う凸部４１３同士の谷間が凹部４１４となる。凸部４１３と凹部４１４とで、凹凸部ユニット４１Ｂが構成される。低屈折率層４２は、凸部４１３がストライプ状に形成された面を覆うように形成されているため、低屈折率層４２も断面三角形状の凸部４２３と、隣り合う凸部４２３同士の谷間である凹部４２４とを備える。
第一配光分布変換手段４０Ａにおいて、高屈折率層４１と第二電極３０との界面から、高屈折率層４１と低屈折率層４２との界面までの距離ｄ１は、光学可干渉距離以上である。また、凸部４１３の断面三角形状において、底辺の寸法は、２μｍ以上１０ｍｍ以下が好ましく、高さ寸法は、２μｍ以上１０ｍｍ以下が好ましい。また、凸部４１３の断面三角形状において、斜辺と底辺とが成す角度は、０度より大きく４５度未満であることが好ましく、０度より大きく２５度未満であることがより好ましい。
【００５６】
（第三実施形態の効果）
以上のような第二実施形態によれば、次のような効果を奏する。
有機ＥＬ素子３が備える第一配光分布変換手段４０Ａによっても、透光性基板５０における放射光の全光束に対して占める基板モードの光の割合が２０％以上となるように配光分布を変換することができる。
また、第二配光分布変換手段６０は、第一配光分布変換手段４０Ａで配光分布が変換された後、透光性基板５０に入射された基板モードの光の角度を、透光性基板５０面の法線方向側へと変換する。
ゆえに、有機ＥＬ素子３によれば、素子内部に閉じ込められていた光の成分をより多く素子外部へと取り出すことができ、外部量子効率を向上させることができる。
【００５７】
＜第四実施形態＞
次に、本発明の第四実施形態を図面に基づいて説明する。
図９は、第四実施形態に係る有機ＥＬ素子が備える第二配光分布変換手段６０Ｄについて説明する図である。図９（Ａ）は、第二配光分布変換手段６０Ｄの斜視図であり、図９（Ｂ）は、第二配光分布変換手段６０Ｄの断面図であり、図９（Ｃ）は、第二配光分布変換手段６０Ｄの平面図である。
第四実施形態に係る有機ＥＬ素子において、第二配光分布変換手段６０Ｄの他の構成は、第一実施形態の有機ＥＬ素子１と同様である。第四実施形態の説明において第一実施形態と同一の構成要素は、同一符号や名称を付す等して説明を省略もしくは簡略にする。また、第四実施形態では、第一実施形態で説明したものと同様の材料や化合物を用いることができる。
【００５８】
第二配光分布変換手段６０Ｄは、図９（Ａ）に示すように、ベース部６０１上に、直方体状の凸部６０６を複数有し、図９（Ａ）や図９（Ｃ）に示すように、凸部６０６は、格子状に配列されて形成されている。凸部６０６同士の間は、凹部となる。
図９（Ｂ）や図９（Ｃ）に示すように、凸部６０６の各寸法は、縦寸法Ｌ１、横寸法Ｌ２、高さ寸法Ｌ３、隣接する凸部６０６同士の間隔Ｌ４とする。
縦寸法Ｌ１は、３μｍ以上１０ｍｍ以下であることが好ましい。このような寸法範囲とすることで、凸部６０６は、光学的可干渉距離以上のサイズとなり、非回折性の光を得ることができる。
横寸法Ｌ２は、３μｍ以上１０ｍｍ以下であることが好ましい。
間隔Ｌ４は、０を超える値である。
高さ寸法Ｌ３は、次の２つの式（４−１）および式（４−２）の少なくともいずれかを満たすことが好ましい。なお、式（４−１）および式（４−２）において、Ｌ１、Ｌ３、Ｌ４の単位は、μｍ（マイクロメートル）とする。
３＞Ｌ３／Ｌ１＞０．５    …（４−１）
３＞Ｌ３／Ｌ２＞０．５    …（４−２）
式（４−１）および式（４−２）の少なくともいずれかを満たすように凸部６０６の寸法を規定することで、開口率の低下を抑制できる。その結果、有機ＥＬ素子の発光効率の低下を抑制できる。
また、Ｌ１、Ｌ２、Ｌ４は、式（４−３）および式（４−４）の関係を満たすことが好ましい。
Ｌ１＋Ｌ４＞３μｍ…（４−３）
Ｌ２＋Ｌ４＞３μｍ…（４−４）
式（４−３）および式（４−４）の関係を満たすと、凸部６０６のピッチが光学的可干渉距離以上となるため好ましい。
【００５９】
第四実施形態に係る有機ＥＬ素子によれば、第二配光分布変換手段６０Ｄが透光性基板５０に入射された基板モードの光の角度を、透光性基板５０面の法線方向側へと変換するので、素子内部に閉じ込められていた光の成分をより多く素子外部へと取り出すことができ、外部量子効率を向上させることができる。
【００６０】
＜第五実施形態＞
次に、本発明の第五実施形態を図面に基づいて説明する。
図１０は、第五実施形態に係る有機ＥＬ素子が備える第二配光分布変換手段６０Ｅについて説明する図である。図１０は、第二配光分布変換手段６０Ｅの平面図である。
第五実施形態に係る有機ＥＬ素子において、第二配光分布変換手段６０Ｅの他の構成は、第一実施形態の有機ＥＬ素子１と同様である。第五実施形態の説明において第一実施形態と同一の構成要素は、同一符号や名称を付す等して説明を省略もしくは簡略にする。また、第五実施形態では、第一実施形態で説明したものと同様の材料や化合物を用いることができる。
【００６１】
第二配光分布変換手段６０Ｅは、第四実施形態における第二配光分布変換手段６０Ｄと同様の直方体状の凸部を複数有する点は、同様であるが、その配列が異なる。すなわち、図１０に示すように、第二配光分布変換手段６０Ｅの凸部６０７自体は、凸部６０６と同様の寸法を有するが、当該凸部６０７は、ベース部６０１上において、格子状ではなく、格子状配列から位置がずらされて形成されている。凸部６０７同士の間の凹部が本発明の一実施形態の第二凹部に当たる。
第二配光分布変換手段６０Ｅの凸部６０７は、図１０に示されているように、縦寸法Ｌ１、横寸法Ｌ２、高さ寸法Ｌ３で規定される。図１０において、上下方向において隣接する凸部６０７同士の間隔は、Ｌ４で規定され、左右方向において隣接する凸部６０７同士の間隔は、Ｌ５で規定される。また、凸部６０７を図１０に示すように平面視して、その中心（四角形の対角線の交点）Ｏとした場合、図１０において、上下方向において隣接する凸部６０７の中心Ｏ同士の間隔は、上下方向においてＬ６で規定され、左右方向においてＬ７で規定される。
【００６２】
縦寸法Ｌ１は、３μｍ以上１０ｍｍ以下であることが好ましい。このような寸法範囲とすることで、凸部６０７は、光学的可干渉距離以上のサイズとなり、非回折性の光を得ることができる。
横寸法Ｌ２は、３μｍ以上１０ｍｍ以下であることが好ましい。
間隔Ｌ４，Ｌ５は、０を超える値である。
高さ寸法Ｌ３は、次の２つの式（５−１）および式（５−２）の少なくともいずれかを満たすことが好ましい。なお、式（５−１）および式（５−２）において、Ｌ１、Ｌ３、Ｌ４の単位は、μｍ（マイクロメートル）とする。
３＞Ｌ３／Ｌ１＞０．５    …（５−１）
３＞Ｌ３／Ｌ２＞０．５    …（５−２）
式（５−１）および式（５−２）の少なくともいずれかを満たすように凸部６０７の寸法を規定することで、開口率の低下を抑制できる。その結果、有機ＥＬ素子の発光効率の低下を抑制できる。
【００６３】
また、Ｌ６は、式（５−３）を満たすことが好ましい。なお、式（５−３）において、Ｌ１、Ｌ４、Ｌ６の単位は、μｍ（マイクロメートル）とする。
Ｌ１＋Ｌ４＞Ｌ６≧０μｍ    …（５−３）
また、Ｌ７は、式（５−４）を満たすことが好ましい。なお、式（５−４）において、Ｌ２、Ｌ５、Ｌ７の単位は、μｍ（マイクロメートル）とする。
Ｌ２＋Ｌ５＞Ｌ７≧０μｍ    …（５−４）
式（５−３）および式（５−４）の少なくともいずれかを満たすように凸部６０７の寸法を規定することで、第二配光分布変換手段６０Ｅにおいては、第二配光分布変換手段６０Ｄの凸部６０６の格子状配列からずれた、凸部６０７の配列とすることができ、その結果として、均一な発光を得ることができる。
また、Ｌ１、Ｌ２、Ｌ４は、式（５−５）および式（５−６）の関係を満たすことが好ましい。
Ｌ１＋Ｌ４＞３μｍ…（５−５）
Ｌ２＋Ｌ４＞３μｍ…（５−６）
そのため、凸部６０７のピッチが光学的可干渉距離以上となる。
【００６４】
第五実施形態に係る有機ＥＬ素子によれば、第二配光分布変換手段６０Ｅが透光性基板５０に入射された基板モードの光の角度を、透光性基板５０面の法線方向側へと変換するので、素子内部に閉じ込められていた光の成分をより多く素子外部へと取り出すことができ、外部量子効率を向上させることができる。
【００６５】
＜第六実施形態＞
次に、本発明の第六実施形態を図面に基づいて説明する。
図１１は、第六実施形態に係る有機ＥＬ素子が備える第二配光分布変換手段６０Ｆについて説明する図である。図１１（Ａ）は、第二配光分布変換手段６０Ｆの斜視図であり、図１１（Ｂ）は、第二配光分布変換手段６０Ｆの断面図であり、図１１（Ｃ）は、第二配光分布変換手段６０Ｆの平面図である。
第六実施形態に係る有機ＥＬ素子において、第二配光分布変換手段６０Ｆの他の構成は、第一実施形態の有機ＥＬ素子１と同様である。第六実施形態の説明において第一実施形態と同一の構成要素は、同一符号や名称を付す等して説明を省略もしくは簡略にする。また、第六実施形態では、第一実施形態で説明したものと同様の材料や化合物を用いることができる。
【００６６】
第二配光分布変換手段６０Ｆは、図１１（Ａ）に示すように、ベース部６０１上に、円柱状の凸部６０８を複数有し、図１１（Ａ）や図１１（Ｃ）に示すように、凸部６０８は、格子状に配列されて形成されている。凸部６０８同士の間の凹部が本発明の一実施形態の第二凹部に当たる。
図１１（Ｂ）や図１１（Ｃ）に示すように、凸部６０８の各寸法は、円柱の直径Ｄ１、高さ寸法Ｄ２とする。また、図１１（Ｃ）に示すように、横方向で隣接する凸部６０８同士の間隔をＤ３とし、縦方向で隣接する凸部６０８同士の間隔をＤ４とする。
直径Ｄ１は、２μｍ以上１０ｍｍ以下であることが好ましい。
高さ寸法Ｄ２は、２μｍ以上１０ｍｍ以下であることが好ましい。
間隔Ｄ３は、２μｍ以上１０ｍｍ以下であることが好ましい。また、直径Ｄ１と高さ寸法Ｄ２は、式（６−１）の関係を満たすことが好ましい。なお、式（６−１）において、Ｄ１、Ｄ２の単位は、μｍ（マイクロメートル）とする。
３＞Ｄ２／Ｄ１＞０．５    …（６−１）
間隔Ｄ４は、２μｍ以上１０ｍｍ以下であることが好ましい。
また、隣接する凸部６０８同士のピッチが光学的可干渉距離以上であることが好ましい。
【００６７】
第六実施形態に係る有機ＥＬ素子によれば、第二配光分布変換手段６０Ｆが透光性基板５０に入射された基板モードの光の角度を、透光性基板５０面の法線方向側へと変換するので、素子内部に閉じ込められていた光の成分をより多く素子外部へと取り出すことができ、外部量子効率を向上させることができる。
【００６８】
＜第七実施形態＞
次に、本発明の第七実施形態を図面に基づいて説明する。
図１２は、第五実施形態に係る有機ＥＬ素子が備える第二配光分布変換手段６０Ｇについて説明する図である。図１２は、第二配光分布変換手段６０Ｇの平面図である。
第七実施形態に係る有機ＥＬ素子において、第二配光分布変換手段６０Ｇの他の構成は、第一実施形態の有機ＥＬ素子１と同様である。第六実施形態の説明において第一実施形態と同一の構成要素は、同一符号や名称を付す等して説明を省略もしくは簡略にする。また、第七実施形態では、第一実施形態で説明したものと同様の材料や化合物を用いることができる。
【００６９】
第二配光分布変換手段６０Ｇは、第六実施形態における第二配光分布変換手段６０Ｆと同様の円柱状の凸部を複数有する点は、同様であるが、その配列が異なる。すなわち、図１２に示すように、第二配光分布変換手段６０Ｇの凸部６０９自体は、凸部６０８と同様の寸法を有するが、当該凸部６０９は、ベース部６０１上において、格子状ではなく、格子状配列の位置がずらされて形成されている。凸部６０９同士の間の凹部が本発明の一実施形態の第二凹部に当たる。
凸部６０９は、凸部６０８と同様、円柱の直径Ｄ１、高さ寸法Ｄ２で規定される。また、図１２に示すように、凸部６０９ａと横方向で隣接する凸部６０９ｂとの中心間を結ぶ線分Ｌａｂと、凸部６０９ａと斜め方向で隣接する凸部６０９ｃとの中心間を結ぶ線分Ｌａｃとがなす角度θによって、凸部６０９の位置をずらす程度が規定される。
角度θは、０度＜θ＜１８０度の範囲で設定される。
また、線分Ｌａｂおよび線分Ｌａｃの長さが、Ｌａｂ＞Ｄ１、およびＬａｃ＞Ｄ１であり、光学的可干渉距離以上であることが好ましい。つまり、凸部６０９ａのピッチが光学的可干渉距離以上であることが好ましい。
また、直径Ｄ１と高さ寸法Ｄ２は、式（７−１）の関係を満たすことが好ましい。なお、式（７−１）において、Ｄ１、Ｄ２の単位は、μｍ（マイクロメートル）とする。
３＞Ｄ２／Ｄ１＞０．５    …（７−１）
【００７０】
第七実施形態に係る有機ＥＬ素子によれば、第二配光分布変換手段６０Ｇが透光性基板５０に入射された基板モードの光の角度を、透光性基板５０面の法線方向側へと変換するので、素子内部に閉じ込められていた光の成分をより多く素子外部へと取り出すことができ、外部量子効率を向上させることができる。
【００７１】
〔実施形態の変形〕
なお、本発明は、上記実施形態に限定されるものではなく、本発明の目的を達成できる範囲で以下に示される変形をも含むものである。
【００７２】
第二配光分布変換手段６０としては、上記実施形態で示した形状の他、図６（Ｃ）に示したような断面半円状に突出する凸部６０４を有する第二配光分布変換手段６０Ｂや、図６（Ｄ）に示したような矩形状の台座上に断面半円状に突出する凸部６０５を有する第二配光分布変換手段６０Ｃとしても良い。
また、第二配光分布変換手段６０Ｆのように円柱状の凸部６０８を格子状に整列させたものとは異なり、図１３に示すような半球状の凸部６１１を格子状に整列させた第二配光分布変換手段６０Ｊであってもよい。この場合、当該半球の直径は、３μｍ以上１０ｍｍ以下が好ましい。
また、三角錐は円錐状などの錘状の第二凸部（凸部６０４等）としても良い。
さらに、半球レンズ、円柱レンズ、シリンドリカルレンズや等も用いることができる。
その他、透光性基板５０内に閉じ込められた基板モードの光を透光性基板５０面の法線方向側へと放射分布を変換できるものであれば、例示した態様のものに限定されない。
【００７３】
第一実施形態および第二実施形態では、凹凸部ユニット４１Ａの凸部４１１は、第二電極３０側から透光性基板５０側へ向かって円柱状に突出し、図４に示すように、略矩形の断面形状を有しているが、その他の形状であってもよい。
【００７４】
図１４（Ａ）、および図１４（Ｂ）は、図３と同様に、高屈折率層４１の一部を透光性基板５０側から平面視した図である。図１４（Ａ）や図１４（Ｂ）に示すように、平面視して四角形状となるように突出する四角柱状の凸部４１１であってもよい。そして、図１４（Ａ）に示すように、格子状に配置されたり、図１４（Ｂ）に示すように、稠密構造となるように配置されたりしてもよい。その他にも、凸部４１１が千鳥格子状に配置（図示せず）されていてもよい。
そして、凸部４１１同士の間隔、幅、及び高さが全ての凹凸部ユニット４１Ａにおいて同じでなくてもよい。さらに、凸部４１１が規則的に配置されていなくとも、ランダムに配置されていてもよい。
【００７５】
さらに、凹凸部ユニット４１Ａを規定する上記高さｄ２、上記幅ｄ３、及び上記間隔ｄ４の寸法関係は、必ずしも全ての凹凸部ユニット４１Ａが満たしている必要は無く、少なくとも一つの凹凸部ユニット４１Ａが満たしていれば良い。
また、第一実施形態で説明した有機ＥＬ素子１において、図３のIV−IV線で切り出した断面でなく、図３のX−X線で切り出した断面で、上記した光学可干渉距離によって規定される第一配光分布変換手段４０及び凹凸部ユニット４１Ａの寸法関係を満たしていれば良い。
【００７６】
第一配光分布変換手段４０および第二配光分布変換手段６０の形成方法は、上記実施形態で説明したものに限られない。
例えば、第一配光分布変換手段４０については、高屈折率層４１を構成する材料からなり、厚みが上記距離ｄ１と上記高さｄ２の合計寸法以上のフィルムに対して、複数の凹凸部ユニット４１Ａの形状に対応するパターンを転写して凹凸を形成する。その後、当該凹凸が形成された高屈折率層４１の面に対して、低屈折率層４２を構成する材料からなる溶液を塗布して低屈折率層４２を形成することで、第一配光分布変換手段４０が形成される。なお、これとは逆に、低屈折率層４２を構成する材料からなるフィルムに凹凸を形成しておいて、高屈折率層４１を構成する材料からなる溶液を塗布して高屈折率層４１を形成する方法でもよい。
他の形成方法としては、例えば、高屈折率層４１を構成する材料からなり、厚みが上記距離ｄ１の寸法以上の基材フィルム上に、チタニアやジルコニアの微粒子が分散した樹脂バインダーを塗布して複数の凹凸部ユニット４１Ａの形状に対応する凹凸を形成する。そして、当該凹凸が形成された面に対して、低屈折率層４２を構成する材料からなる溶液を塗布して低屈折率層４２を形成することで、第一配光分布変換手段４０が形成される。なお、ここでも高屈折率層４１と低屈折率層４２とを逆にして形成する方法でもよい。そして、当該分散される微粒子の屈折率ｎｐは、ｎＨ≦ｎｐの関係を満たす。
このように形成した第一配光分布変換手段４０と透光性基板５０とは、例えば、低屈折率層４２を構成する材料と屈折率が略同等の接着剤等で両者を貼り合わせることで積層される。
【００７７】
上記実施形態では、有機ＥＬ素子をボトムエミッション型素子として説明したが、必ずしもこれに限定されるものではない。例えば、トップエミッション型素子の場合にも適用し得る。
【実施例】
【００７８】
次に、実施例を挙げて本発明をさらに詳しく説明するが、本発明はこれらの実施例の記載内容に何ら制限されるものではない。
本実施例では、有機ＥＬ素子を作製し、駆動試験を行い、配光分布図を確認すると共に、外部量子効率を測定した。
【００７９】
＜１＞有機ＥＬ素子の作製
〔実施例１〕
(1)第一配光分布変換手段の形成
(1-1)低屈折率層の形成
新日鐵化学株式会社製レジスト材（ＮＥＸ９０７）をキシレンに溶解したものを、低屈折率層形成用の塗布液とした。次に、この塗布液を、２５ｍｍ×２５ｍｍ×０．７ｍｍ厚（日本板硝子製、ＮＡ３５）、屈折率：１．５０（波長=５５０ｎｍ）のガラス基板（透光性基板）上にスピンコーティング法により塗布した。塗布条件は、１０００ｒｐｍで６０秒間、回転を保持した。
その後、１８０℃のホットプレート上で２０分間保持し、塗布液の乾燥を行いレジスト膜を形成した。レジスト膜の膜厚を測定したところ、２０μｍであった。
屈折率の測定は、ジェーエー・ウーラム社製エリプソメーターを用いて測定した。屈折率測定値は１．５０（波長=５５０ｎｍ）であった。以下の屈折率の測定も同様にして行った。
【００８０】
次に、熱インプリント法によって、凹凸部ユニットが複数配置されたパターン（第一配光分布変換パターン）を上記レジスト膜に転写した。２０ｍｍ×２０ｍｍ×０．７ｍｍ厚のシリコン基板にフォトリソグラフィー法により形成した第一配光分布変換パターンを有する金型（モールド）を用いた。第一配光分布変換パターンとしては、図１４（Ａ）に示す立方体状の凸部が格子状に配列したパターンであって、当該立方体は、縦３μｍ、横３μｍ、高さ３μｍであって、各立方体同士が３μｍ間隔で、格子状に形成されているパターン（以下、この形状をグレーティングという場合がある。）を用いた。
上記レジスト膜と第一配光分布変換パターンとが向き合うようにガラス基板と上記金型とを予め重ね合わせ、熱インプリント装置のステージに置いた。上記レジスト膜に対して圧力２ＭＰａで上記金型を押し当て、上記レジスト膜の温度が１２０℃となるように、加熱温度を設定した。上記レジスト膜を軟化させるために３分間、この状態を保持し、その後、ステージおよび対向板の加熱を停止し、自然冷却した。上記金型と上記レジスト膜との温度が室温に戻ったところで圧力を開放し、紫外線露光によるレジスト材の硬化を行い、上記レジスト成膜基板と上記金型を取り出した。両者を離してガラス基板上に第一配光分布変換パターンが転写された低屈折率層であるレジスト膜を得た。上記レジスト膜を原子間力顕微鏡で観察したところ、縦３μｍ、横３μｍ、深さ３μｍの立方体状に窪む凹部が３μｍ間隔で、格子状に形成されていた。
【００８１】
(1-2)高屈折率層の形成
高屈折率材料として、酸化チタン微粒子と樹脂との混合材料を用いた。酸化チタン微粒子として、テイカ株式会社製の高透明性微粒子酸化チタンスラリー（酸化チタン微粒子径：１５ｎｍ〜２５ｎｍ、溶剤プロピレングリコールモノメチルエーテル）を、また、樹脂として、新日鐵化学株式会社製レジスト材（ＮＥＸ９０７）を用いた。両者の固形分質量比として、酸化チタン微粒子スラリー：レジスト溶液＝５．０：５．０、となるように高屈折率層形成用のインクを調整した。
高屈折材料膜の屈折率を測定するために上記高屈折率層形成用インクを別のガラス基板上にスピンコーティング法により塗布した。その後、上記インクの乾燥を１００℃で行なって高屈折材料膜を形成した。高屈折材料膜の膜厚を測定したところ、１．８μｍであった。また、高屈折材料膜の屈折率を測定したところ、１．８３（波長=５５０ｎｍ）であった。
【００８２】
上記熱インプリントにて第一配光分布変換パターンを形成した透光性基板上のレジスト膜（低屈折率層）の上に、上記高屈折率層形成用インクをスピンコーティング法により塗布した。塗布条件は、１５００ｒｐｍで６０秒間、回転を保持した。その後、さらに３回高屈折率層形成用インクをスピンコートし、１８０℃のホットプレート上で２０分間保持し、上記高屈折率層形成用インクの乾燥を行った。高屈折率層の乾燥が十分に成された後、剥離材が塗布された平坦なポリエチレンフィルムの表面を高屈折率層に圧力２ＭＰａで押し付け平坦化処理を行なった。１８０℃のホットプレート上で６０分間保持し、上記高屈折率層形成用インクの乾燥を行った後、紫外線露光によるレジスト材の硬化を行い、ポリエチレンフィルムを剥離し高屈折材料膜を形成した。
ガラス基板を基板厚み方向に沿って切断し、その断面を原子間力顕微鏡により観察したところ、ガラス基板側より、上記レジスト膜（低屈折率層）と上記高屈折率材料膜（高屈折率層）とが積層した、グレーティング形状の第一配光分布変換手段が形成されていた。そして、上記第一実施形態で説明した第一配光分布変換手段における高屈折率層、低屈折率層及び凹凸部ユニットの各寸法は、距離ｄ１＝１０μｍ、高さｄ２＝３μｍ、幅ｄ３＝３μｍ、及び間隔ｄ４＝３μｍとなっていた。
【００８３】
(2)第二配光分布変換手段の形成
次に、ガラス基板の第一配光分布変換手段が形成された面とは反対側の面（光取り出し側の面）に第二配光分布変換手段を形成した。
具体的には、まず、ガラス基板の光取り出し側の面上に、屈折率１．５のインデックスマッチングオイルを部分的に塗布し、このインデックスマッチングオイル上にＢＫ７ガラス製の直径４ｍｍの半球レンズを正方格子状に配列させて接着した。
【００８４】
(3)電極および有機化合物層の形成
次に、第一配光分布変換手段および第二配光分布変換手段を形成したガラス基板に対して、電極および有機化合物層を積層させた。
まず、第一配光分布変換手段の高屈折率層上に、ＩＺＯを蒸着し、膜厚１１０ｎｍのＩＺＯ膜を成膜し、透明電極（第二電極）を形成した。
このＩＺＯ膜上に、正孔注入性の化合物ＨＩ−１を蒸着し、膜厚５ｎｍの正孔注入層を形成した。
この正孔注入層上に、正孔輸送性の化合物ＨＴ−１を蒸着し、膜厚１４５ｎｍの第一正孔輸送層を形成した。
この第一正孔輸送層上に、正孔輸送性の化合物ＨＴ−２を蒸着し、膜厚１０ｎｍの第二正孔輸送層を形成した。
さらに、この第二正孔輸送層上に、ホスト材料として化合物ＧＨ−１と、蛍光ドーパント材料として化合物ＧＤ−１とを共蒸着し、膜厚２５ｎｍの発光層を形成した。この発光層内における化合物ＧＤ−１の濃度は５質量％であった。化合物ＧＤ−１の極大発光ピーク波長は、５２０ｎｍであった。
そして、この発光層上に、電子輸送性の化合物ＥＴ−１を蒸着し、膜厚５ｎｍの第一電子輸送層を形成した。
次に、この第一電子輸送層上に、電子輸送性の化合物ＥＴ−２を蒸着し、膜厚３０ｎｍの第二電子輸送層を形成した。
次に、この第二電子輸送層上に、電子輸送性の化合物ＥＴ−３を蒸着し、膜厚５ｎｍの第二電子輸送層を形成した。
そして、この第三電子輸送層上に、ＬｉＦを成膜速度０．１オングストローム／ｍｉｎで蒸着し、電子注入性電極（陰極）としての膜厚１ｎｍのＬｉＦ膜を形成した。
このＬｉＦ膜上に、金属Ａｌを蒸着し、膜厚８０ｎｍの金属陰極を形成した。
このようにして、実施例１の有機ＥＬ素子を作製した。
【００８５】
〔実施例２〕
第一配光分布変換手段の凹凸構造を、高さ寸法２５μｍ、底辺寸法５０μｍの断面三角形状の凸部が複数隣接したストライプ状（断面三角波状）に形成したもの（図６（Ｂ）および図７参照）を用いた以外は、実施例１の有機ＥＬ素子と同様にして作製した。なお、以下、実施例２の有機ＥＬ素子で用いた第一配光分布変換手段の形状をプリズムシート形状という場合がある。
【００８６】
〔比較例１〕
実施例１において、第一配光分布変換手段を形成しなかった以外は、実施例１と同様にして有機ＥＬ素子を作製した。つまり、透光性基板上に第二配光分布変換手段を形成し、透光性基板の反対面側には直接、電極および有機化合物層の形成をした。
【００８７】
〔参考例１〜３〕
また、実施例１、実施例２および比較例１の有機ＥＬ素子の配光分布図と比較するため、参考用として参考例１〜３の有機ＥＬ素子も作製した。
参考例１の有機ＥＬ素子は、実施例１において、第一配光分布変換手段および第二配光分布変換手段を形成しなかったこと以外は、実施例１と同様にして有機ＥＬ素子を作製した。つまり、透光性基板上に直接、電極および有機化合物層の形成をした。
参考例２の有機ＥＬ素子は、実施例１において、第二配光分布変換手段を形成しなかったこと以外は、実施例１と同様にして有機ＥＬ素子を作製した。
参考例３の有機ＥＬ素子は、実施例２において、第二配光分布変換手段を形成しなかったこと以外は、実施例１と同様にして有機ＥＬ素子を作製した。
【００８８】
以上の実施例１〜２、比較例１、参考例１〜３の有機ＥＬ素子は、ＩＺＯからなる透明電極からＡｌからなる金属陰極までの層構成は共通であり、透明電極よりも透光性基板側（光取り出し側）における積層構成がそれぞれ異なることになる。
【００８９】
＜２＞駆動試験
有機ＥＬ素子の駆動試験条件としては、電流密度が１０ｍＡ／ｃｍ２となるように有機ＥＬ素子に電圧を印加し、そのときのＥＬ発光スペクトルを分光放射輝度計（ＣＳ−１０００：コミカミノルタ社製）にて計測した。
【００９０】
外部量子効率は、全放射角度の放射光について測定して得られた分光放射輝度スペクトル（波長３８０ｎｍから７８０ｎｍ）に基づいて算出した。
【００９１】
図１５は、作製した有機ＥＬ素子から放射される光の配光分布の評価方法を説明する概略図である。
作製した有機ＥＬ素子の光取り出し面側から出射される放射光について、朝日分光株式会社製配光分布測定装置ＩＭＳ−５０００を用い、受光部９の角度を変化させながら測定した。図１５に示すように、透光性基板５０の法線方向をθ＝０度とし、−９０度≦θ≦９０度の範囲で５度おきに受光部９の測定位置を変化させて、それぞれの角度におけるＥＬ発光スペクトルを計測した。
なお、図１５については、比較例１の有機ＥＬ素子、すなわち、透光性基板５０と第二電極３０との間に第一配光分布変換手段を備えず、第二配光分布変換手段としての半球レンズ８が装着された有機ＥＬ素子の場合の測定方法の概略を示している。また、透光性基板５０の光取り出し面側には、半球レンズ８の直径に合わせて開口する遮光マスク８１を設けた。各有機ＥＬ素子の発光面積は、１０ｍｍ×１０ｍｍであり、遮光マスク８１には、中心に直径４ｍｍの穴（アパーチャー）を設けた。配光分布測定装置の受光部９の検出エリアの直径は１０ｍｍである。直径４ｍｍのアパーチャーからの発光を、直径１０ｍｍの検出エリアで測定した。具体的な測定方法としては後述のとおりに行った。
また、放射光のＳ偏光成分またはＰ偏光成分を選択的に測定する場合には、有機ＥＬ素子から出射してから受光部９に入射するまでの光の経路上に各偏光成分（Ｓ偏光またはＰ偏光）に対応した偏光板を設置した。
【００９２】
図１６には、参考例１〜３の有機ＥＬ素子から放射される輝度スペクトルのピーク波長に対応し、波長５２０ｎｍの放射光の配光分布図を対比して示している。また、図１６には、測定光成分ごと、すなわち、全成分、Ｓ偏光成分およびＰ偏光成分の配光分布図が比較のために示されている。
【００９３】
図１７には、比較例１および実施例１，２の有機ＥＬ素子から放射される波長５２０ｎｍの放射光の配光分布図が対比して示されている。また、図１７には、測定光成分ごと、すなわち、全成分、Ｓ偏光成分およびＰ偏光成分の配光分布図が比較のために示されている。さらに、図１７には、配光分布図毎に上述の基板モードの光の割合が示されている。
また、図１６および図１７には、参考例１の有機ＥＬ素子を基準とした場合の各有機ＥＬ素子の外部量子効率（ＥＱＥ）が相対値として示されている。
なお、図１６および図１７における配光分布図は、それぞれ、正面（θ＝０度）の発光強度（単位：Ｗ／ｓｒ−１・ｎｍ−１・ｍ−２）の大きさで規格化したものであり、発光波長５２０ｎｍにおける角度依存性を示している。
【００９４】
図１６に示された第二配光分布変換手段を備えない比較例１〜３の有機ＥＬ素子では、法線方向（θ＝０度）から高角度側になるにつれ、発光強度が弱くなっている。特に、第一配光分布変換手段も備えない参考例１の有機ＥＬ素子では、その傾向が顕著である。一方、第一配光分布変換手段を備える参考例２および参考例３の有機ＥＬ素子は、高角度側の基板モードの光を透光性基板まで導くことが可能になり、外部量子効率（光取り出し効率）の相対値は、参考例１に対して１．２倍となった。
【００９５】
図１７に示された第一配光分布変換手段（グレーティング形状またはプリズムシート形状）および第二配光分布変換手段（半球レンズ）を備えた実施例１および実施例２の有機ＥＬ素子は、高角度側の発光強度が、参考例１〜３や比較例１の有機ＥＬ素子よりも強く、光取り出し効率は、参考例に対して１．６倍〜１．９倍程度となり、第二配光分布変換手段だけを備えた比較例１や、第一配光分布変換手段だけを備えた参考例２、３の有機ＥＬ素子よりも高い外部量子効率を示した。実施例１および実施例２の有機ＥＬ素子では、Ｓ偏光成分およびＰ偏光成分の配光分布図を比べると、Ｐ偏光成分の基板モードの光の割合が２８％以上となっており、比較例１の有機ＥＬ素子の１２．７０％と比べると２倍以上の基板モードの光取り出しが達成できたことが分かる。Ｓ偏光成分についても同様に、実施例１および実施例２の有機ＥＬ素子では、比較例１の有機ＥＬ素子の２倍以上の基板モードの光取り出しが達成できた。その結果、Ｓ偏光成分とＰ偏光成分とを合わせた全成分でみても、実施例１および実施例２の有機ＥＬ素子では、基板モードの光の割合が３８％となり、比較例１の有機ＥＬ素子の２倍以上の基板モードの光取り出しが達成できた。そして、基板モードの光の割合が増えたところで、第二配光分布変換手段にて素子外部へと効率的に出射させる。
つまり、有機ＥＬ素子において、第一配光分布変換手段と第二配光分布変換手段とを組み合わせることで、それぞれの変換手段の機能が相乗的かつ効率的に発揮し、第一配光分布変換手段または第二配光分布変換手段だけを備えた素子と比べると、外部量子効率が顕著に向上することが分かった。
【００９６】
また、図１７に示されているように比較例１の有機ＥＬ素子は、配光分布図の３５度付近に突出したピークが表れており、放射角度範囲において発光強度のばらつきが大きいことが分かる。一方で、実施例１や実施例２の有機ＥＬ素子では、比較例１のように発光強度のばらつきが少ないことが分かる。よって、有機ＥＬ素子において、第一配光分布変換手段と第二配光分布変換手段とを組み合わせることで、より均一な発光を得られることが分かった。
【００９７】
なお、「前記透光性基板における前記放射光の全光束に対して占める、前記透光性基板を構成する材料の屈折率と前記第一配光分布変換手段を構成する材料の屈折率とで定義される全反射角より大きい角度成分の光束の割合が２０％以上となるように配光分布を変換する」という文言は、次のように説明される。
図１８には、有機ＥＬ素子において、第二電極３０と透光性基板５０との間に第一配光分布変換手段４０が存在しない場合と（図１８（Ａ））、存在する場合と（図１８（Ｂ））を比較する図が示されている。
図１８（Ａ）には、透光性基板５０の光取り出し面側に半球レンズ８（第二配光分布変換手段６０に相当する）が取り付けられ、その周囲には、遮光マスク８１が取り付けられ、第一配光分布変換手段４０を有さない有機ＥＬ素子が示されている。
図１８（Ｂ）には、それぞれ凹凸構造を備えた第一配光分布変換手段４０と第二配光分布変換手段６０とをさらに備えた有機ＥＬ素子が示されている（凹凸構造は、図６（Ｂ）や図７参照）。また、第二配光分布変換手段６０の光取り出し面側には、遮光マスク８１との間にインデックスマッチングオイル８２（屈折率：１．５）が塗布された層が形成されている。
上記文言は、図１８（Ｂ）のように素子を構成して配光分布を測定し、透光性基板５０内の全光束の配光分布を確認したときに、透光性基板５０を構成する材料の屈折率と第一配光分布変換手段４０の第一凹凸構造（凹凸部ユニット）４１Ａの低屈折率層４２を構成する材料の屈折率とで定義される全反射角より大きい角度成分の光束の割合が２０％以上となることをいう。
【００９８】
また、「第一配光分布変換手段は、前記第二電極と前記透光性基板との間に当該第一配光分布変換手段が存在する場合に前記有機エレクトロルミネッセンス素子の外部で測定される放射光の全光束のうち、前記第二電極と前記透光性基板との間に当該第一配光分布変換手段が存在しなかった場合に前記透光性基板に閉じ込められる光束の割合が２０％以上となるように配光分布を変換する」という文言は、次のように説明される。
この文言は、図１８（Ａ）および図１８（Ｂ）のように素子を構成して測定した配光分布と比較して、図１８（Ａ）の有機ＥＬ素子から出射される光束に対して、図１８（Ｂ）の有機ＥＬ素子から出射される光束が１．２倍以上になっていることをいう。
【００９９】
（実際に行った配光分布の測定方法）
配光分布測定装置の受光部９の検出エリアの直径は１０ｍｍである。直径４ｍｍのアパーチャーからの発光を、直径１０ｍｍの検出エリアで測定するため、正面から測定するときと、斜めから測定するときとで、射影面積の変化がないような測定が可能となる。
直径４ｍｍの半球レンズを用いて測定した結果、光取り出し効率の向上が得られた。よって、幾何光学の範囲で現象が取り扱える範囲であるところの、直径数１０μｍのレンズ１個からの放射を測定した場合でも、直径４ｍｍの半球レンズを用いた場合と同じ効果が得られると容易に考えられる。
よって、比較例１、実施例１，２の第二配光分布変換手段が半球レンズの場合には、図１８のように素子を構成（加工）して配光分布を測定すると、図１５に示す構成（加工）前の配光分布とほぼ同一になる。
【０１００】
なお、上記実施形態で説明した凹凸形状には、上述の図面において図示された形状を含む。
【産業上の利用可能性】
【０１０１】
本発明に係る有機エレクトロルミネッセンス素子は、照明装置の他に、ディスプレイ、携帯電話、プリンタヘッド等の発光素子としても用いられる。
【符号の説明】
【０１０２】
１，２…有機エレクトロルミネッセンス素子（有機ＥＬ素子）
１０…第一電極
２０…有機化合物層
３０…第二電極
４０…第一配光分布変換手段
４１…高屈折率層
４２…低屈折率層
４１Ａ，４１Ｂ…凹凸部ユニット（第一凹凸構造）
４１１，４１３…凸部
４１２，４１４…凹部
５０…透光性基板
６０，６０Ａ〜６０Ｈ，６０Ｊ…第二配光分布変換手段
６０２〜６１１…凸部（第二凸部）
【図１】
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【図２】
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【図１０】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１５】
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【図１６】
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【図１７】
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【図１８】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１１】
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【図１４】
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