(57)【要約】【課題】封止樹脂層におけるブリードを抑制できる封止シート、それによって発光ダイオード素子が封止され、美観性の向上が図られた発光ダイオード装置およびその製造方法を提供すること。【解決手段】封止シート１に、封止樹脂層２と、封止樹脂層２の上に形成されるバリアフィルム層３とを設ける。この封止シート１の封止樹脂層２によって、基板６に実装される発光ダイオード素子７を埋設することにより、発光ダイオード素子７を封止して、発光ダイオード装置を製造する。【選択図】図１
2013258209.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
封止樹脂層と、
前記封止樹脂層の厚み方向一方側に形成されるバリアフィルム層と
を備えることを特徴とする、封止シート。
【請求項２】
前記バリアフィルム層は、波長４５０ｎｍの光に対する前記厚み方向の全光線吸収率が８％以下であることを特徴とする、請求項１に記載の封止シート。
【請求項３】
前記バリアフィルム層の厚みが、２００μｍ未満であることを特徴とする、請求項１または２に記載の封止シート。
【請求項４】
前記バリアフィルム層に隣接するように形成される蛍光体層
をさらに備えることを特徴とする、請求項１〜３のいずれか一項に記載の封止シート。
【請求項５】
前記バリアフィルム層が、前記蛍光体層に対して、前記厚み方向一方側に形成されていることを特徴とする、請求項４に記載の封止シート。
【請求項６】
請求項１〜５のいずれか一項に記載される封止シートの封止樹脂層によって、基板に実装される発光ダイオード素子を埋設することにより、前記発光ダイオード素子を封止する工程
を備えることを特徴とする、発光ダイオード装置の製造方法。
【請求項７】
請求項６に記載の発光ダイオード装置の製造方法によって得られることを特徴とする、発光ダイオード装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、封止シート、発光ダイオード装置およびその製造方法、詳しくは、光学用途に用いられる発光ダイオード装置、その製造方法、および、それらに用いられる封止シートに関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、高エネルギーの光を発光できる発光装置として、白色発光装置が知られている。
【０００３】
白色発光装置は、例えば、光半導体により青色光を発光させ、その発光の一部を、蛍光体を含有する蛍光体層により黄色光に変換して、それら青色光および黄色光を混合することにより、白色光を発光する。
【０００４】
近年、このような白色発光装置において、光半導体からの光取り出し効率の向上や、色味の角度依存性の低減のために、光半導体と蛍光体層とを離間する構成が検討されている。
【０００５】
そのような白色発光装置としては、例えば、ＬＥＤと、ＬＥＤを内部空間に収容する蛍光カバーと、ＬＥＤと蛍光カバーとの間の空間を充填する樹脂封止体とを備える半導体発光装置が提案されている（例えば、下記特許文献１参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２００１−３５８３６８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
しかしながら、特許文献１に記載の半導体発光装置では、発光に伴なうＬＥＤおよび蛍光カバーの発熱により、樹脂封止体の温度が上昇し、樹脂封止体中の残存モノマー（未反応液状樹脂）のブリードを生じる場合がある。これにより、半導体発光装置の外観を損なうという不具合が生じる。
【０００８】
本発明の目的は、封止樹脂層におけるブリードを抑制できる封止シート、それによって発光ダイオード素子が封止され、美観性の向上が図られた発光ダイオード装置およびその製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
上記目的を達成するために、本発明の封止シートは、封止樹脂層と、前記封止樹脂層の厚み方向一方側に形成されるバリアフィルム層とを備えることを特徴としている。
【００１０】
また、本発明の封止シートでは、前記バリアフィルム層は、波長４５０ｎｍの光に対する前記厚み方向の全光線吸収率が８％以下であることが好適である。
【００１１】
また、本発明の封止シートでは、前記バリアフィルム層の厚みが、２００μｍ未満であることが好適である。
【００１２】
また、本発明の封止シートは、前記バリアフィルム層に隣接するように形成される蛍光体層をさらに備えることが好適である。
【００１３】
また、本発明の封止シートでは、前記バリアフィルム層が、前記蛍光体層に対して、前記厚み方向一方側に形成されていることが好適である。
【００１４】
また、本発明の発光ダイオード装置の製造方法は、上記した封止シートの封止樹脂層によって、基板に実装される発光ダイオード素子を埋設することにより、前記発光ダイオード素子を封止する工程を備えることを特徴としている。
【００１５】
また、本発明の発光ダイオード装置は、上記した発光ダイオード装置の製造方法によって得られることを特徴としている。
【発明の効果】
【００１６】
本発明の封止シートでは、バリアフィルム層が、封止樹脂層の厚み方向一方側に形成されている。
【００１７】
そのため、本発明の封止シートにより、発光ダイオード素子を封止した発光ダイオード装置では、発光に伴い発光ダイオード素子および封止樹脂層が発熱しても、バリアフィルム層により、封止樹脂層中の残存モノマー（未反応液状樹脂）が厚み方向一方側に析出するブリードを抑制することができる。その結果、発光ダイオード装置の美観性の向上を図ることができる。
【００１８】
本発明の発光ダイオード装置は、バリアフィルム層によって補強されるので、変形を有効に防止することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１９】
【図１】図１は、本発明の封止シートの一実施形態の断面図を示す。
【図２】図２は、図１の封止シートを製造する方法の工程図であり、（ａ）は、バリアフィルム層を用意する工程、（ｂ）は、蛍光体層を形成する工程、（ｃ）は、封止樹脂層を形成する工程を示す。
【図３】図３は、図１の封止シートによって、発光ダイオード素子を封止して、発光ダイオード装置を製造する、本発明の発光ダイオード装置の製造方法の一実施形態の工程図であり、（ａ）は、封止シートと基板とを用意する工程、（ｂ）は、平板プレスを用いて発光ダイオード素子を封止する工程を示す。
【図４】図４は、図１の封止シートによって、発光ダイオード素子を封止して、発光ダイオード装置を製造する、本発明の発光ダイオード装置の製造方法の他の実施形態の工程図であり、（ａ）は、封止シートと基板と金属金型とを用意する工程、（ｂ）は、封止シートを金属金型を用いて加圧成型する工程を示す。
【図５】図５は、本発明の封止シートの他の実施形態（封止シートがバリアフィルム層および封止樹脂層から形成される態様）の断面図を示す。
【図６】図６は、本発明の封止シートの他の実施形態（バリアフィルム層が蛍光体層および封止樹脂層の間に介在する態様）の断面図を示す。
【図７】図７は、図６の封止シートによって、発光ダイオード素子を封止して、発光ダイオード装置を製造する方法の工程図であり、（ａ）は、封止シートと基板とを用意する工程、（ｂ）は、平板プレスを用いて発光ダイオード素子を封止する工程を示す。
【図８】図８は、図６の封止シートによって、発光ダイオード素子を封止して、発光ダイオード装置を製造する方法の工程図であり、（ａ）は、封止シートと基板と金属金型とを用意する工程、（ｂ）は、封止シートを金属金型を用いて加圧成型する工程を示す。
【発明を実施するための形態】
【００２０】
図１は、本発明の封止シートの一実施形態の断面図を示す。図２は、図１の封止シートを製造する方法の工程図であり、（ａ）は、バリアフィルム層を用意する工程、（ｂ）は、蛍光体層を形成する工程、（ｃ）は、封止樹脂層を形成する工程を示す。図３は、図１の封止シートによって、発光ダイオード素子を封止して、発光ダイオード装置を製造する、本発明の発光ダイオード装置の製造方法の一実施形態の工程図であり、（ａ）は、封止シートと基板とを用意する工程、（ｂ）は、平板プレスを用いて発光ダイオード素子を封止する工程を示す。
【００２１】
図１において、この封止シート１は、面方向（厚み方向に直交する方向）に延びる断面略矩形状をなし、封止樹脂層２と、封止樹脂層２の上（厚み方向一方側）に形成されるバリアフィルム層３とを備えている。また、封止シート１は、封止樹脂層２とバリアフィルム層３との間に介在する蛍光体層４を備えている。
【００２２】
封止樹脂層２は、封止樹脂組成物から、略シート形状に形成されている。また、封止樹脂層２は、封止シート１において、最下側に設けられている。
【００２３】
封止樹脂組成物は、発光ダイオード素子７（後述、図３（ｂ）参照）の封止に用いられる公知の透明性樹脂を含み、透明性樹脂としては、例えば、シリコーン樹脂、エポキシ樹脂、ウレタン樹脂などの熱硬化性樹脂、例えば、アクリル樹脂、スチレン樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリオレフィン樹脂などの熱可塑性樹脂などが挙げられる。
【００２４】
このような透明性樹脂は、単独で使用してもよく、あるいは、併用することもできる。
【００２５】
また、このような透明性樹脂のなかでは、好ましくは、熱硬化性樹脂が挙げられ、耐久性、耐熱性および耐光性の観点から、さらに好ましくは、シリコーン樹脂が挙げられる。
【００２６】
このような封止樹脂組成物のなかでは、好ましくは、シリコーン樹脂を含有する樹脂組成物（以下、シリコーン樹脂組成物とする。）が挙げられる。
【００２７】
シリコーン樹脂組成物としては、例えば、縮合・付加反応硬化型シリコーン樹脂組成物、ヘテロ原子含有変性シリコーン樹脂組成物、付加反応硬化型シリコーン樹脂組成物、無機酸化物含有シリコーン樹脂組成物などが挙げられる。
【００２８】
このようなシリコーン樹脂組成物のなかでは、封止樹脂層２の硬化前の柔軟性、および硬化後の強度の観点から、好ましくは、縮合・付加反応硬化型シリコーン樹脂組成物が挙げられる。
【００２９】
縮合・付加反応硬化型シリコーン樹脂組成物は、縮合反応（具体的には、シラノール縮合反応）および付加反応（具体的には、ヒドロシリル化反応）をすることができるシリコーン樹脂組成物であって、より具体的には、加熱によって、縮合反応して、半硬化状態（Ｂステージ状態）となることができ、次いで、さらなる加熱によって、付加反応して、硬化状態（完全硬化状態、Ｃステージ状態）となることができるシリコーン樹脂組成物である。
【００３０】
縮合反応としては、例えば、シラノール縮合反応が挙げられ、付加反応としては、例えば、エポキシ開環反応およびヒドロシリル化反応が挙げられる。
【００３１】
縮合・付加反応硬化型シリコーン樹脂組成物は、例えば、シラノール基両末端ポリシロキサン、エチレン系不飽和炭化水素基含有ケイ素化合物（以下、エチレン系ケイ素化合物とする。）、エポキシ基含有ケイ素化合物およびオルガノハイドロジェンシロキサンを含有している。
【００３２】
なお、シラノール基両末端ポリシロキサン、エチレン系ケイ素化合物およびエポキシ基含有ケイ素化合物は、縮合原料（縮合反応に供される原料）であり、エチレン系ケイ素化合物およびオルガノハイドロジェンシロキサンは、付加原料（付加反応に供される原料）である。
【００３３】
シラノール基両末端ポリシロキサンは、分子の両末端にシラノール基（ＳｉＯＨ基）を含有するオルガノシロキサンであって、具体的には、下記一般式（１）で示される。
一般式（１）：
【００３４】
【化１】
2013258209.tif 000003
（一般式（１）中、Ｒ１は、飽和炭化水素基および芳香族炭化水素基から選択される１価の炭化水素基を示す。また、ｎは、１以上の整数を示す。）
上記一般式（１）中、Ｒ１で示される１価の炭化水素基において、飽和炭化水素基としては、例えば、炭素数１〜６の直鎖状または分岐状のアルキル基（メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、ブチル基、イソブチル基、ペンチル基、ヘキシル基など）、例えば、炭素数３〜６のシクロアルキル基（シクロペンチル基、シクロヘキシル基など）などが挙げられる。
【００３５】
また、上記一般式（１）中、Ｒ１で示される１価の炭化水素基において、芳香族炭化水素基としては、例えば、炭素数６〜１０のアリール基（フェニル基、ナフチル基）などが挙げられる。
【００３６】
上記一般式（１）において、Ｒ１は、同一または互いに異なっていてもよく、好ましくは、同一である。
【００３７】
１価の炭化水素基としては、好ましくは、炭素数１〜６のアルキル基、および炭素数６〜１０のアリール基が挙げられ、透明性、熱安定性および耐光性の観点から、より好ましくは、メチル基、フェニル基が挙げられ、さらに好ましくは、メチル基が挙げられる。
【００３８】
上記一般式（１）おいて、ｎは、好ましくは、安定性および／または取り扱い性の観点から、１〜１０，０００の整数、さらに好ましくは、１〜１，０００の整数である。
【００３９】
なお、上記一般式（１）におけるｎは、平均値として算出される。
【００４０】
シラノール基両末端ポリシロキサンとしては、具体的には、シラノール基両末端ポリジメチルシロキサン、シラノール基両末端ポリメチルフェニルシロキサン、シラノール基両末端ポリジフェニルシロキサンなどが挙げられる。
【００４１】
このようなシラノール基両末端ポリシロキサンは、単独で使用してもよく、あるいは、併用することもできる。
【００４２】
また、このようなシラノール基両末端ポリシロキサンのなかでは、好ましくは、シラノール基両末端ポリジメチルシロキサンが挙げられる。
【００４３】
シラノール基両末端ポリシロキサンは、市販品を用いることができ、また、公知の方法に従って合成したものを用いることもできる。
【００４４】
シラノール基両末端ポリシロキサンの数平均分子量は、安定性および／または取り扱い性の観点から、例えば、１００〜１，０００，０００、好ましくは、２００〜１００，０００である。数平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィーにより、標準ポリスチレンで換算されて算出される。後述するシラノール基両末端ポリシロキサン以外の原料の数平均分子量についても、上記と同様にして算出される。
【００４５】
このようなシラノール基両末端ポリシロキサンにおける、シラノール基当量は、例えば、０．００２〜２５ｍｍｏｌ／ｇ、好ましくは、０．０２〜２５ｍｍｏｌ／ｇである。
【００４６】
シラノール基両末端ポリシロキサンの配合割合は、縮合原料１００質量部に対して、例えば、１〜９９．９９質量部、好ましくは、５０〜９９．９質量部、さらに好ましくは、８０〜９９．５質量部である。
【００４７】
エチレン系ケイ素化合物は、エチレン系不飽和炭化水素基、および、シラノール縮合反応における脱離基を併有するシラン化合物であって、具体的には、下記一般式（２）で示される。
一般式（２）：
【００４８】
【化２】
2013258209.tif 000004
（一般式（２）中、Ｒ２は、１価のエチレン系不飽和炭化水素基を示し、Ｘ１は、ハロゲン原子、アルコキシ基、フェノキシ基、またはアセトキシ基を示す。但し、Ｘ１は、同一または互いに相異なっていてもよい。）
上記一般式（２）において、Ｒ２で示されるエチレン系不飽和炭化水素基としては、置換または非置換のエチレン系不飽和炭化水素基が挙げられ、例えば、アルケニル基、シクロアルケニル基などが挙げられる。
【００４９】
アルケニル基としては、例えば、ビニル基、アリル基、プロペニル基、ブテニル基、ペンテニル基、ヘキセニル基、ヘプテニル基、オクテニル基などの炭素数２〜１０のアルケニル基が挙げられる。
【００５０】
シクロアルケニル基としては、例えば、シクロヘキセニル基、ノルボルネニル基などの炭素数３〜１０のシクロアルケニル基が挙げられる。
【００５１】
エチレン系不飽和炭化水素基としては、ヒドロシリル基との反応性の観点から、好ましくは、アルケニル基、さらに好ましくは、炭素数２〜５のアルケニル基、とりわけ好ましくは、ビニル基が挙げられる。
【００５２】
上記一般式（２）におけるＸ１は、シラノール縮合反応における脱離基であり、上記一般式（２）におけるＳｉＸ１基は、シラノール縮合反応における反応性官能基である。
【００５３】
上記一般式（２）において、Ｘ１で示されるハロゲン原子としては、例えば、臭素原子、塩素原子、フッ素原子、ヨウ素原子などが挙げられる。
【００５４】
上記一般式（２）において、Ｘ１で示されるアルコキシ基としては、例えば、炭素数１〜６の直鎖状または分岐状のアルキル基を有するアルコキシ基（メトキシ基、エトキシ基、プロポキシ基、イソプロポキシ基、ブトキシ基、イソブトキシ基、ペンチルオキシ基、ヘキシルオキシ基など）、例えば、炭素数３〜６のシクロアルキル基を有するアルコキシ基（シクロペンチルオキシ基、シクロヘキシルオキシ基など）などが挙げられる。
【００５５】
上記一般式（２）において、Ｘ１は、同一または互いに異なっていてもよく、好ましくは、同一である。
【００５６】
このような上記一般式（２）のＸ１のなかでは、好ましくは、アルコキシ基が挙げられ、さらに好ましくは、メトキシ基が挙げられる。
【００５７】
このようなエチレン系ケイ素化合物としては、例えば、エチレン系不飽和炭化水素基含有トリアルコキシシラン、エチレン系不飽和炭化水素基含有トリハロゲン化シラン、エチレン系不飽和炭化水素基含有トリフェノキシシラン、エチレン系不飽和炭化水素基含有トリアセトキシシランなどが挙げられる。
【００５８】
このようなエチレン系ケイ素化合物は、単独で使用してもよく、あるいは、併用することもできる。
【００５９】
このようなエチレン系ケイ素化合物のなかでは、好ましくは、エチレン系不飽和炭化水素基含有トリアルコキシシランが挙げられる。
【００６０】
エチレン系不飽和炭化水素基含有トリアルコキシシランとしては、具体的には、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、ビニルトリプロポキシシランなどのビニルトリアルコキシシラン、例えば、アリルトリメトキシシラン、プロペニルトリメトキシシラン、ブテニルトリメトキシシラン、シクロヘキセニルトリメトキシシランなどが挙げられる。
【００６１】
また、このようなエチレン系不飽和炭化水素基含有トリアルコキシシランのなかでは、好ましくは、ビニルトリアルコキシシラン、さらに好ましくは、ビニルトリメトキシシランが挙げられる。
【００６２】
エチレン系ケイ素化合物の配合割合は、縮合原料１００質量部に対して、例えば、０．０１〜９０質量部、好ましくは、０．０１〜５０質量部、さらに好ましくは、０．０１〜１０質量部である。
【００６３】
エチレン系ケイ素化合物は、市販品を用いることができ、また、公知の方法に従って合成したものを用いることもできる。
【００６４】
エポキシ基含有ケイ素化合物は、エポキシ基および、シラノール縮合反応における脱離基を併有するシラン化合物あって、具体的には、下記一般式（３）で示される。
一般式（３）：
【００６５】
【化３】
2013258209.tif 000005
（一般式（３）中、Ｒ３は、エポキシ構造含有基を示し、Ｘ２は、ハロゲン原子、アルコキシ基、フェノキシ基、またはアセトキシ基を示す。但し、Ｘ２は、同一または互いに相異なっていてもよい。）
一般式（３）において、Ｒ３で示されるエポキシ構造含有基としては、例えば、エポキシ基、例えば、グリシジルエーテル基、例えば、エポキシシクロヘキシル基などのエポキシシクロアルキル基などが挙げられる。
【００６６】
このようなエポキシ構造含有基のなかでは、好ましくは、グリシジルエーテル基が挙げられる。グリシジルエーテル基は、具体的には、下記一般式（４）で示されるグリシドキシアルキル基である。
一般式（４）：
【００６７】
【化４】
2013258209.tif 000006
（一般式（４）中、Ｒ４は、飽和炭化水素基および芳香族炭化水素基から選択される２価の炭化水素基を示す。）
上記一般式（４）中、Ｒ４で示される２価の炭化水素基において、飽和炭化水素基としては、例えば、炭素数１〜６のアルキレン基（メチレン基、エチレン基、プロピレン基、ブチレン基など）、例えば、炭素数３〜８のシクロアルキレン基（シクロペンチレン基、シクロヘキシレン基など）などが挙げられる。
【００６８】
また、上記一般式（４）中、Ｒ４で示される２価の炭化水素基において、芳香族炭化水素基としては、例えば、炭素数６〜１０のアリーレン基（フェニレン基、ナフチレン基など）などが挙げられる。
【００６９】
このような２価の炭化水素基としては、好ましくは、炭素数１〜６のアルキレン基、さらに好ましくは、プロピレン基が挙げられる。
【００７０】
グリシジルエーテル基としては、具体的には、グリシドキシメチル基、グリシドキシエチル基、グリシドキシプロピル基、グリシドキシシクロヘキシル基、グリシドキシフェニル基などが挙げられる。
【００７１】
このようなグリシジルエーテル基のなかでは、好ましくは、グリシドキシプロピル基が挙げられる。
【００７２】
上記一般式（３）におけるＸ２は、シラノール縮合反応における脱離基であり、上記一般式（３）におけるＳｉＸ２基は、シラノール縮合反応における反応性官能基である。
【００７３】
上記一般式（３）において、Ｘ２で示されるハロゲン原子としては、上記一般式（２）のＸ１で示されるハロゲン原子と同様のものが挙げられる。
【００７４】
上記一般式（３）において、Ｘ２で示されるアルコキシ基としては、上記一般式（２）のＸ１で示されるアルコキシ基と同様のものが挙げられる。
【００７５】
上記一般式（３）において、Ｘ２は、同一または互いに異なっていてもよく、好ましくは、同一である。
【００７６】
このような上記一般式（３）のＸ２としては、好ましくは、アルコキシ基が挙げられ、さらに好ましくは、メトキシ基が挙げられる。
【００７７】
このようなエポキシ基含有ケイ素化合物としては、例えば、エポキシ基含有トリアルコキシシラン、エポキシ基含有トリハロゲン化シラン、エポキシ基含有トリフェノキシシラン、エポキシ基含有トリアセトキシシランなどが挙げられる。
【００７８】
このようなエポキシ基含有ケイ素化合物は、単独で使用してもよく、あるいは、併用することもできる。
【００７９】
また、このようなエポキシ基含有ケイ素化合物のなかでは、好ましくは、エポキシ基含有トリアルコキシシランが挙げられる。
【００８０】
エポキシ基含有トリアルコキシシランとしては、具体的には、グリシドキシメチルトリメトキシシラン、（２−グリシドキシエチル）トリメトキシシラン、（３−グリシドキシプロピル）トリメトキシシランなどのグリシドキシアルキルトリメトキシシラン、例えば、（３−グリシドキシプロピル）トリエトキシシラン、（３−グリシドキシプロピル）トリプロポキシシラン、（３−グリシドキシプロピル）トリイソプロポキシシランなどが挙げられる。
【００８１】
また、このようなエポキシ基含有トリアルコキシシランのなかでは、好ましくは、グリシドキシアルキルトリメトキシシラン、さらに好ましくは、（３−グリシドキシプロピル）トリメトキシシランが挙げられる。
【００８２】
エポキシ基含有ケイ素化合物の配合割合は、縮合原料１００質量部に対して、例えば、０．０１〜９０質量部、好ましくは、０．０１〜５０質量部、さらに好ましくは、０．０１〜１質量部である。
【００８３】
エポキシ基含有ケイ素化合物は、市販品を用いることができ、また、公知の方法に従って合成したものを用いることもできる。
【００８４】
エチレン系ケイ素化合物およびエポキシ基含有ケイ素化合物の反応性官能基（ＳｉＸ１基およびＳｉＸ２基）に対する、シラノール基両末端ポリシロキサンのシラノール基（ＳｉＯＨ基）のモル比（ＳｉＯＨ／（ＳｉＸ１＋ＳｉＸ２））は、例えば、２０／１〜０．２／１、好ましくは、１０／１〜０．５／１、さらに好ましくは、実質的に１／１である。
【００８５】
モル比が上記範囲を超える場合には、縮合・付加反応硬化型シリコーン樹脂組成物を半硬化状態とする際に、適度な靭性を有する半硬化状物（半硬化物）を得られない場合があり、一方、モル比が上記範囲に満たない場合には、エチレン系ケイ素化合物およびエポキシ基含有ケイ素化合物の配合割合が過度に多く、そのため、得られる封止樹脂層２の耐熱性が低下する場合がある。
【００８６】
また、モル比が上記範囲内（好ましくは、実質的に１／１）であれば、シラノール基両末端ポリシロキサンのシラノール基（ＳｉＯＨ基）と、エチレン系ケイ素化合物の反応性官能基（ＳｉＸ１基）およびエポキシ基含有ケイ素化合物の反応性官能基（ＳｉＸ２基）とを過不足なく縮合反応させることができる。
【００８７】
エポキシ基含有ケイ素化合物に対する、エチレン系ケイ素化合物のモル比は、例えば、１０／９０〜９９／１、好ましくは、５０／５０〜９７／３、さらに好ましくは、８０／２０〜９５／５である。
【００８８】
モル比が上記した範囲内であれば、硬化物の強度を確保しつつ、接着性を向上できる利点がある。
【００８９】
オルガノハイドロジェンシロキサンは、エチレン系不飽和炭化水素基を含まず、少なくとも２つのヒドロシリル基を１分子中に有するオルガノポリシロキサンである。
【００９０】
オルガノハイドロジェンシロキサンは、具体的には、水素側鎖含有オルガノポリシロキサン、水素両末端オルガノポリシロキサンなどが挙げられる。
【００９１】
水素側鎖含有オルガノポリシロキサンは、主鎖から分岐する側鎖として水素原子を有するオルガノハイドロジェンシロキサンであって、例えば、メチルハイドロジェンポリシロキサン、ジメチルポリシロキサン−ｃｏ−メチルハイドロジェンポリシロキサン、エチルハイドロジェンポリシロキサン、メチルハイドロジェンポリシロキサン−ｃｏ−メチルフェニルポリシロキサンなどが挙げられる。
【００９２】
水素側鎖含有オルガノポリシロキサンの数平均分子量は、例えば、１００〜１，０００，０００、さらに好ましくは、１００〜１００，０００である。
【００９３】
また、水素両末端オルガノポリシロキサンは、主鎖の両末端に水素原子を有するオルガノハイドロジェンシロキサンであって、例えば、ヒドロシリル基両末端ポリジメチルシロキサン、ヒドロシリル基両末端ポリメチルフェニルシロキサン、ヒドロシリル基両末端ポリジフェニルシロキサンなどが挙げられる。
【００９４】
水素両末端オルガノポリシロキサンの数平均分子量は、安定性および／または取り扱い性の観点から、例えば、１００〜１，０００，０００、さらに好ましくは、１００〜１００，０００である。
【００９５】
このようなオルガノハイドロジェンシロキサンは、単独で使用してもよく、あるいは、併用することもできる。
【００９６】
また、このようなオルガノハイドロジェンシロキサンのなかでは、好ましくは、水素側鎖含有オルガノポリシロキサンが挙げられ、さらに好ましくは、ジメチルポリシロキサン−ｃｏ−メチルハイドロジェンポリシロキサンが挙げられる。
【００９７】
オルガノハイドロジェンシロキサンにおける、ヒドロシリル基当量は、例えば、０．１〜３０ｍｍｏｌ／ｇ、好ましくは、１〜２０ｍｍｏｌ／ｇである。
【００９８】
オルガノハイドロジェンシロキサンは、市販品を用いることができ、また、公知の方法に従って合成したものを用いることもできる。
【００９９】
オルガノハイドロジェンシロキサンの配合割合は、エチレン系ケイ素化合物のエチレン系不飽和炭化水素基（上記一般式（２）のＲ２）とオルガノハイドロジェンシロキサンのヒドロシリル基（ＳｉＨ基）とのモル比にもよるが、例えば、エチレン系ケイ素化合物１００質量部に対して、例えば、１０〜１０，０００質量部、好ましくは、１００〜１，０００質量部である。
【０１００】
また、オルガノハイドロジェンシロキサンのヒドロシリル基（ＳｉＨ基）に対する、エチレン系ケイ素化合物のエチレン系不飽和炭化水素基（上記一般式（２）のＲ２）のモル比（Ｒ２／ＳｉＨ）は、例えば、２０／１〜０．０５／１、好ましくは、２０／１〜０．１／１、さらに好ましくは、１０／１〜０．１／１、とりわけ好ましくは、１０／１〜０．２／１、もっとも好ましくは、５／１〜０．２／１である。また、例えば、１／１未満、０．０５／１以上に設定することもできる。
【０１０１】
モル比が２０／１を超える場合には、縮合・付加反応硬化型シリコーン樹脂組成物を半硬化状態とする際に、適度な靭性を有する半硬化物を得られない場合があり、モル比が０．０５／１に満たない場合には、オルガノハイドロジェンシロキサンの配合割合が過度に多く、そのため、得られる封止樹脂層２の耐熱性および靭性が不十分となる場合がある。
【０１０２】
また、モル比が１／１未満、０．０５／１以上であれば、縮合・付加反応硬化型シリコーン樹脂組成物を半硬化状態とする際に、モル比が２０／１〜１／１である縮合・付加反応硬化型シリコーン樹脂組成物に比べて、半硬化状態へ迅速に移行させることができる。
【０１０３】
縮合・付加反応硬化型シリコーン樹脂組成物は、上記したシラノール基両末端ポリシロキサン、エチレン系ケイ素化合物、エポキシ基含有ケイ素化合物およびオルガノハイドロジェンシロキサンを、触媒とともに、配合して、攪拌混合することにより調製される。
【０１０４】
触媒としては、例えば、縮合触媒および付加触媒（ヒドロシリル化触媒）などが挙げられる。
【０１０５】
縮合触媒は、シラノール基と反応性官能基（上記一般式（２）のＳｉＸ１基および上記一般式（３）のＳｉＸ２基）との縮合反応の反応速度を向上させる物質であれば特に限定されず、例えば、塩酸、酢酸、ギ酸、硫酸などの酸、例えば、水酸化カリウム、水酸化ナトリウム、炭酸カリウム、水酸化テトラメチルアンモニウムなどの塩基、例えば、アルミニウム、チタン、亜鉛、スズなどの金属などが挙げられる。
【０１０６】
このような縮合触媒は、単独で使用してもよく、あるいは、併用することもできる。
【０１０７】
また、このような縮合触媒のなかでは、相溶性および熱分解性の観点から、好ましくは、塩基、さらに好ましくは、水酸化テトラメチルアンモニウムが挙げられる。
【０１０８】
このような縮合触媒の配合割合は、シラノール基両末端ポリシロキサン１００モルに対して、例えば、０．１〜５０モル、好ましくは、０．５〜５モルである。
【０１０９】
付加触媒は、付加反応、つまり、エチレン系不飽和炭化水素基とＳｉＨとのヒドロシリル化反応の反応速度を向上させる物質であれば、特に限定されず、例えば、白金黒、塩化白金、塩化白金酸、白金−オレフィン錯体、白金一カルボニル錯体、白金−アセチルアセテートなどの白金触媒、例えば、パラジウム触媒、例えば、ロジウム触媒などの金属触媒が挙げられる。
【０１１０】
このような付加触媒は、単独で使用してもよく、あるいは、併用することもできる。
【０１１１】
また、このような付加触媒のなかでは、相溶性、透明性および触媒活性の観点から、好ましくは、白金触媒、さらに好ましくは、白金−カルボニル錯体が挙げられる。
【０１１２】
付加触媒の配合割合は、付加触媒の金属量の質量部数として、オルガノハイドロジェンシロキサン１００質量部に対して、例えば、１．０×１０−４〜１．０質量部、好ましくは、１．０×１０−４〜０．５質量部、さらに好ましく、１．０×１０−４〜０．０５質量部である。
【０１１３】
なお、上記した触媒は、固体状態のものをそのまま用いてもよく、あるいは、取扱性の観点から、溶媒に溶解または分散させた溶液または分散液として用いることもできる。
【０１１４】
溶媒としては、例えば、メタノール、エタノールなどのアルコール、例えば、シロキサンなどのケイ素化合物、例えば、ヘキサンなどの脂肪族炭化水素、例えば、トルエンなどの芳香族炭化水素、例えば、テトラヒドロフラン（ＴＨＦ）などのエーテルなどの有機溶媒が挙げられる。また、溶媒として、例えば、水などの水系溶媒も挙げられる。
【０１１５】
溶媒として、触媒が縮合触媒の場合は、好ましくは、アルコールが挙げられ、触媒が付加触媒の場合は、好ましくは、ケイ素化合物が挙げられる。
【０１１６】
縮合・付加反応硬化型シリコーン樹脂組成物を調製するには、例えば、上記した原料（縮合原料および付加原料）と、触媒とを一度に加えてもよく、あるいは、各原料および各触媒を異なるタイミングでそれぞれ加えることもできる。さらには、一部の成分を一度に加え、残部の各成分を、異なるタイミングでそれぞれ加えることもできる。
【０１１７】
このような縮合・付加反応硬化型シリコーン樹脂組成物の調製方法のなかでは、好ましくは、まず、縮合原料および縮合触媒を一度に加え、次いで、付加原料を加え、その後、付加触媒を加える方法が挙げられる。
【０１１８】
具体的には、シラノール基両末端ポリシロキサン、エチレン系ケイ素化合物およびエポキシ基含有ケイ素化合物（つまり、縮合原料）と、縮合触媒とを、上記した割合で一度に配合して、それらを、例えば、５分間〜２４時間攪拌する。
【０１１９】
また、配合および攪拌時には、縮合原料の相溶性および取扱性を向上させるために、例えば、０〜６０℃に温度調整することもできる。
【０１２０】
その後、系を、必要により減圧することにより、揮発成分（有機溶媒）を除去する。
【０１２１】
次いで、得られる縮合原料および縮合触媒の混合物に、オルガノハイドロジェンシロキサンを配合して、例えば、１〜１２０分間攪拌する。
【０１２２】
配合および攪拌時には、混合物およびオルガノハイドロジェンシロキサンの相溶性および取扱性を向上させるために、例えば、０〜６０℃に温度調整することもできる。
【０１２３】
その後、系に、付加触媒を配合して、例えば、１〜６０分間で攪拌する。
【０１２４】
これにより、縮合・付加反応硬化型シリコーン樹脂組成物を調製することができる。
【０１２５】
調製された縮合・付加反応硬化型シリコーン樹脂組成物は、例えば、液状（オイル状）であって、後述するように蛍光体層４の上に塗布した後、加熱することにより、縮合原料が縮合反応して、Ｂステージとされる（半硬化状態となる）。その後、後述（図３（ｂ）参照）するように、封止樹脂層２によって発光ダイオード素子７を埋設した後、加熱することにより、付加原料が付加反応して、縮合・付加反応硬化型シリコーン樹脂を形成して、Ｃステージとなり（完全硬化状態となり）、発光ダイオード素子７を封止する。
【０１２６】
封止樹脂組成物におけるシリコーン樹脂の配合割合は、例えば、７０質量％以上、好ましくは、９０質量％以上、より好ましくは、実質的に１００質量％である。
【０１２７】
また、封止樹脂組成物には、必要に応じて、充填剤および／または蛍光体（後述）を添加することもできる。
【０１２８】
充填剤としては、例えば、シリカ（二酸化ケイ素）、硫酸バリウム、炭酸バリウム、チタン酸バリウム、酸化チタン、酸化ジルコニウム、酸化マグネシウム、酸化亜鉛、酸化鉄、水酸化アルミニウム、炭酸カルシウム、層状マイカ、カーボンブラック、珪藻土、ガラス繊維、シリコーン樹脂微粒子などが挙げられる。
【０１２９】
充填剤の平均粒子径（最大長さの平均）は、例えば、０．２〜４０μｍ、好ましくは、０．５〜１０μｍである。平均粒子径は、粒度分布測定装置により測定される。
【０１３０】
このような充填剤は、単独で使用してもよく、あるいは、併用することもできる。
【０１３１】
また、このような充填剤のなかでは、好ましくは、シリカ（二酸化ケイ素）およびシリコーン樹脂微粒子の併用が挙げられる。
【０１３２】
シリコーン樹脂微粒子は、架橋構造を有するポリシロキサン（硬化後）の微粒子であって、その屈折率が、シリコーン樹脂組成物（硬化後の封止樹脂層２）の屈折率と近似する。また、シリコーン樹脂微粒子としては、例えば、ポリシルセスキオキサン微粒子が挙げられ、硬度（バリアフィルム層３に対する封止樹脂層２の補強効果）を考慮すると、好ましくは、ポリメチルシルセスキオキサン微粒子が挙げられる。
【０１３３】
シリカの添加割合は、封止樹脂組成物１００質量部に対して、例えば、１〜５０質量部、好ましくは、５〜２０質量部であり、シリコーン樹脂微粒子の添加割合は、封止樹脂組成物１００質量部に対して、例えば、１〜６０質量部、好ましくは、１０〜５０質量部である。
【０１３４】
蛍光体の添加割合は、例えば、封止樹脂組成物に対して、１〜５０質量％、好ましくは、１０〜４０質量％である。
【０１３５】
なお、上記した封止樹脂組成物には、さらに必要に応じて、老化防止剤、変性剤、界面活性剤、染料、顔料、変色防止剤、紫外線吸収剤などの公知の添加物を適宜の割合で添加することができる。
【０１３６】
また、封止樹脂組成物は、必要に応じて、その調製後に脱泡される。
【０１３７】
脱泡方法としては、例えば、減圧脱泡（真空脱泡）、遠心脱泡、超音波脱泡などの公知の脱泡方法が挙げられ、好ましくは、減圧脱泡（真空脱泡）が挙げられる。
【０１３８】
脱泡方法が減圧脱泡（真空脱泡）である場合、脱泡条件としては、温度が、例えば、１０〜４０℃、好ましくは、１５〜３５℃、時間が、例えば、１０分以上、好ましくは、３０分以上である。
【０１３９】
封止樹脂層２は、熱硬化性樹脂（好ましくは、シリコーン樹脂）を含有する封止樹脂組成物から形成されている場合、好ましくは、半硬化（Ｂステージ）状態として形成される。
【０１４０】
封止樹脂層２の厚みは、特に制限されず、後述する発光ダイオード素子７の封止時（図３（ｂ）参照）に、発光ダイオード素子７を埋設できるように適宜調整される。具体的には、封止樹脂層２の厚みは、例えば、３００〜３，０００μｍ、好ましくは、５００〜２，０００μｍである。
【０１４１】
このような封止樹脂層２は、一層から形成されていてもよく、あるいは、複数層から形成されていてもよい。
【０１４２】
バリアフィルム層３は、フィルム（シートまたはテープ）形状に形成されている。また、バリアフィルム層３は、封止シート１において、最上側に設けられている。
【０１４３】
バリアフィルム層３は、封止樹脂層２の原料（具体的には、未反応の液状の原料、すなわち、モノマー）が、封止シート１の厚み方向に浸透し、通過することを防止して、上記した原料が封止シート１の上側に析出することを防止することができるバリアフィルムであれば、特に限定されない。
【０１４４】
バリアフィルムとしては、例えば、有機高分子フィルム、金属フィルムなどが挙げられる。好ましくは、透明性の観点から、有機高分子フィルムが挙げられる。
【０１４５】
有機高分子フィルムは、熱可塑性樹脂、熱硬化性樹脂などの樹脂から、フィルム状に形成されている。
【０１４６】
熱可塑性樹脂としては、例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）などのポリエステル樹脂（ジオールとジカルボン酸とのエステル）、例えば、ポリカーボネート樹脂、例えば、ポリアミドイミド、ポリアミノビスマレイミド、ポリイミド、ポリエーテルイミドなどのポリイミド樹脂、例えば、ポリスルホン、ポリエーテルスルホンなどのポリスルホン樹脂、例えば、エチレン−テトラフルオロエチレンコポリマー（ＥＴＦＥ）、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、パーフルオロアルコキシアルカン（ＰＦＡ、具体的には、テトラフルオロエチレン−パーフルオロアルキルビニルエーテルコポリマー樹脂）、パーフルオロエチレン−プロペンコポリマー（ＦＥＰ）、ポリビニリデンフルオライド（ＰＶｄＦ）、エチレン−クロロトリフルオロフルオロエチレンコポリマー（ＥＣＴＦＥ）などのフッ素樹脂などが挙げられる。
【０１４７】
熱硬化性樹脂として、封止樹脂層２で例示したものと同様の熱硬化性樹脂が挙げられる。
【０１４８】
樹脂として、好ましくは、熱可塑性樹脂、より好ましくは、ポリエステル樹脂（さらに好ましくは、ポリエチレンテレフタレート）、ポリカーボネート樹脂、フッ素樹脂が挙げられる。
【０１４９】
有機高分子フィルムのガラス転位温度は、例えば、室温以上であり、硬質フィルムとして形成される。
【０１５０】
金属フィルムは、例えば、銅、銀、金、鉄、アルミニウム、ステンレスなどの金属からフィルム状（箔状）に形成されている。
【０１５１】
バリアフィルムは、市販品を用いることができる。
【０１５２】
バリアフィルム層３は、波長４５０ｎｍの光に対する厚み方向の全光線吸収率が、例えば、８％以下、好ましくは、５％以下、より好ましくは、２％以下であり、また、例えば、０％を超過する。
【０１５３】
バリアフィルム層３の全光線吸収率が上記した上限を超える場合には、発光ダイオード装置８の発光効率が低下する場合がある。
【０１５４】
バリアフィルム層３の波長４５０ｎｍの光に対する全光線吸収率は、下記計算式（５）によって求められる。
計算式（５）：
全光線吸収率＝１００％−（全光線透過率＋２×正面フレネル反射率）  （５）
全光線透過率：ＪＩＳ  Ｋ７３６１−１：１９９７に準拠して求められ、波長４５０ｎｍにおける厚み方向の全光線透過率（％）
正面フレネル反射率：バリアフィルム層３の表面と空気との界面における反射率であって、下記計算式（６）によって求められる。
計算式（６）：
正面フレネル反射率＝（１−ｎ）２／（１＋ｎ）２×１００              （６）
（式中、ｎは、バリアフィルム層３の屈折率）
バリアフィルム層３の厚みは、例えば、２０μｍ以上、好ましくは、３０μｍ以上であり、また、例えば、５００μｍ以下、好ましくは、２００μｍ未満、より好ましくは、１００μｍ未満でもある。バリアフィルム層３の厚みが上記した範囲内にあれば、材料コストの低減、光学特性の向上、ハンドリング性の向上を図ることができる。
【０１５５】
蛍光体層４は、バリアフィルム層３の下面に隣接（接触）して形成されており、具体的には、バリアフィルム層３の下面全面に形成されている。また、蛍光体層４は、封止樹脂層２の上面に隣接（接触）して形成されており、具体的には、封止樹脂層２の上面全面に形成されている。
【０１５６】
蛍光体層４は、蛍光体含有樹脂組成物から、略シート状に形成されている。
【０１５７】
蛍光体含有樹脂組成物は、少なくとも１種の蛍光体と、樹脂組成物とを含有する。
【０１５８】
蛍光体は、波長変換機能を有する粒子であって、発光ダイオード装置８（図３（ｂ）参照）に用いられる公知の蛍光体であれば、特に制限されず、例えば、青色光を黄色光に変換することのできる黄色蛍光体、青色光を赤色光に変換することのできる赤色蛍光体などの公知の蛍光体が挙げられる。
【０１５９】
黄色蛍光体としては、例えば、Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ（ＹＡＧ（イットリウム・アルミニウム・ガーネット）：Ｃｅ）、Ｔｂ３Ａｌ３Ｏ１２：Ｃｅ（ＴＡＧ（テルビウム・アルミニウム・ガーネット）：Ｃｅ）などのガーネット型結晶構造を有するガーネット型蛍光体、例えば、Ｃａ−α−ＳｉＡｌＯＮなどの酸窒化物蛍光体などが挙げられる。
【０１６０】
赤色蛍光体としては、例えば、ＣａＡｌＳｉＮ３：Ｅｕ、ＣａＳｉＮ２：Ｅｕなどの窒化物蛍光体などが挙げられる。
【０１６１】
このような蛍光体のなかでは、好ましくは、黄色蛍光体が挙げられ、さらに好ましくは、Ｃａ−α−ＳｉＡｌＯＮおよびＹＡＧ：Ｃｅが挙げられ、とりわけ好ましくは、ＹＡＧ：Ｃｅが挙げられる。
【０１６２】
このような蛍光体は、単独で使用してもよく、あるいは、併用することもできる。
【０１６３】
また、蛍光体は、粒子状であり、その形状は、特に限定されず、例えば、略球形状、略平板形状、略針形状などが挙げられる。
【０１６４】
また、蛍光体の平均粒子径（最大長さの平均）は、例えば、０．１〜５００μｍ、好ましくは、０．２〜２００μｍである。蛍光体粒子の平均粒子径は、粒度分布測定装置により測定される。
【０１６５】
蛍光体の配合割合は、蛍光体の種類、蛍光体層４の厚みおよび封止シート１の形状などによって白色化の程度が異なることから、特に制限されず、例えば、蛍光体含有樹脂組成物に対して、１〜５０質量％、好ましくは、１０〜４０質量％である。
【０１６６】
樹脂組成物は、例えば、発光ダイオード素子７の封止に用いられる公知の透明性樹脂を含み、透明性樹脂としては、例えば、上記した透明性樹脂と同様の透明性樹脂が挙げられる。
【０１６７】
このような透明性樹脂は、単独で使用してもよく、あるいは、併用することもできる。
【０１６８】
また、このような透明性樹脂のなかでは、好ましくは、熱硬化性樹脂が挙げられ、耐久性、耐熱性および耐光性の観点から、さらに好ましくは、シリコーン樹脂が挙げられる。
【０１６９】
このような樹脂組成物のなかでは、好ましくは、シリコーン樹脂を含有する樹脂組成物（シリコーン樹脂組成物）が挙げられる。
【０１７０】
シリコーン樹脂組成物は、例えば、上記したシリコーン樹脂組成物と同様のシリコーン樹脂組成物などが挙げられ、好ましくは、付加反応硬化型シリコーン樹脂組成物が挙げられる。
【０１７１】
樹脂組成物が付加反応硬化型シリコーン樹脂組成物である場合、蛍光体層４が外力や封止時の圧力によっても、一定の厚みを維持する低弾性を有するように、シロキサン骨格の架橋数を、公知の方法により適宜調整することができる。
【０１７２】
このような付加反応硬化型シリコーン樹脂組成物は、市販品（例えば、旭化成ワッカー社製のＬＲ−７６６５）を用いることができ、また、公知の方法に従って合成したものを用いることもできる。
【０１７３】
樹脂組成物におけるシリコーン樹脂の配合割合は、例えば、７０質量％以上、好ましくは、９０質量％以上、より好ましくは、実質的に１００質量％である。
【０１７４】
樹脂組成物の配合割合は、蛍光体含有樹脂組成物に対して、例えば、５０〜９９質量％、好ましくは、６０〜９０質量％である。
蛍光体含有樹脂組成物を調製するには、上記した蛍光体および樹脂組成物（好ましくは、付加反応硬化型シリコーン樹脂組成物）を配合して、攪拌混合する。
【０１７５】
樹脂組成物が付加反応硬化型シリコーン樹脂組成物である場合、具体的には、主剤（Ａ液）と架橋剤（Ｂ液）とを混合した混合液に、蛍光体を配合して攪拌混合する。
【０１７６】
そして、蛍光体が配合された混合液を、バリアフィルム層３（図２（ｂ）参照。あるいは、後述する離型フィルム）に塗布した後、加熱乾燥することにより、主剤（Ａ液）と架橋剤（Ｂ液）とが付加反応して、蛍光体を含有するシリコーンエラストマーを形成する。
【０１７７】
なお、蛍光体含有樹脂組成物には、必要に応じて、充填剤（無機粒子）、硬化剤、硬化促進剤、老化防止剤、変性剤、界面活性剤、染料、顔料、変色防止剤、紫外線吸収剤などの公知の添加物を適宜の割合で添加することができる。
【０１７８】
また、蛍光体含有樹脂組成物は、必要に応じて、その調製後に脱泡される。
【０１７９】
脱泡方法としては、例えば、上記した公知の脱泡方法が挙げられ、好ましくは、減圧脱泡（真空脱泡）が挙げられる。
【０１８０】
蛍光体層４の厚みは、例えば、２０〜３００μｍ、白色化の観点から、好ましくは、３０〜２００μｍ、さらに好ましくは、７０〜１２０μｍである。
【０１８１】
封止シート１の厚みは、例えば、２０〜５０００μｍ、好ましくは、３０〜１５００μｍである。
【０１８２】
また、図１の仮想線で示すように、封止シート１において、セパレータ５を、封止樹脂層２の下に設けることもできる。
【０１８３】
セパレータ５は、発光ダイオード素子７の封止前には、封止樹脂層２の下面を保護し、また、発光ダイオード素子７の封止時には、封止樹脂層２から剥離される離型層であって、例えば、上記した有機高分子フィルムから形成される。
【０１８４】
また、セパレータ５の表面（少なくとも上面）には、公知の離型処理を施すこともできる。
【０１８５】
セパレータ５の厚みは、例えば、封止シート１のハンドリング性や封止シート１の製造コストの観点から、例えば、２０〜１００μｍ、好ましくは、３０〜５０μｍである。
【０１８６】
次に、封止シート１を製造する方法について、図２を参照して説明する。
【０１８７】
この方法では、まず、図２（ａ）に示すように、バリアフィルム層３を用意する。バリアフィルム層３は、例えば、平面視略矩形状に外形加工して用意する。
【０１８８】
次いで、図２（ｂ）に示すように、蛍光体層４をバリアフィルム層３の上に形成する。
【０１８９】
蛍光体層４をバリアフィルム層３の上に形成する方法として、例えば、蛍光体層４をバリアフィルム層３の上に直接形成する方法、蛍光体層４を別の離型フィルムの上などに形成した後、その蛍光体層４を、ラミネータや熱圧着などによって、離型フィルムからバリアフィルム層３に転写する方法などが挙げられる。
【０１９０】
好ましくは、蛍光体層４をバリアフィルム層３の上に直接形成する。
【０１９１】
詳しくは、まず、蛍光体含有樹脂組成物を、バリアフィルム層３の上面に、例えば、キャスト、スピン、ロールなどの公知の塗布方法によって、上記した厚みに塗布する。これにより、蛍光体層４をバリアフィルム層３の上に直接形成する。
【０１９２】
なお、蛍光体含有樹脂組成物が熱硬化性樹脂を含有している場合に、蛍光体層４を加熱乾燥することにより、蛍光体層４をＢステージ状態にする（半硬化させる）か、あるいは、Ｂステージ状態を経由して、蛍光体層４をＣステージ状態にする（完全硬化させる）。
【０１９３】
加熱条件としては、加熱温度が、例えば、８０〜１５０℃、好ましくは、９０〜１５０℃であり、加熱時間が、例えば、１〜１００分間、好ましくは、５〜１５分間である。なお、蛍光体層４がＢステージ状態およびＣステージ状態のいずれの状態になるかは、熱硬化性樹脂の種類に応じて適宜設定することができる。
【０１９４】
次いで、図２（ｃ）に示すように、封止樹脂層２を蛍光体層４の上に形成する。
【０１９５】
封止樹脂層２を蛍光体層４の上に形成する方法として、例えば、封止樹脂層２を蛍光体層４の上に直接形成する方法、封止樹脂層２を別の離型フィルムの上などに形成した後、その封止樹脂層２を、ラミネータ、熱圧着などによって、離型フィルムから蛍光体層４に転写する方法などが挙げられる。
【０１９６】
好ましくは、封止樹脂層２を蛍光体層４の上に直接形成する。
【０１９７】
封止樹脂層２を蛍光体層４の上に直接形成するには、例えば、封止樹脂組成物を、蛍光体層４の上面全面に、例えば、キャスト、スピン、ロールなどの公知の塗布方法によって塗布する。
【０１９８】
これにより、封止樹脂層２を蛍光体層４の上に形成する。
【０１９９】
なお、封止樹脂組成物が熱硬化性樹脂を含有する場合、封止樹脂層２を加熱して、封止樹脂組成物からなる封止樹脂層２をＢステージ状態にする（半硬化させる）。
【０２００】
加熱条件としては、温度が、例えば、５０〜１５０℃、好ましくは、８０〜１４０℃であり、加熱時間が、例えば、１〜１００分間、好ましくは、５〜１５分間である。
【０２０１】
これによって、バリアフィルム層３、その上に積層される蛍光体層４、および、その上に積層される封止樹脂層２を備える封止シート１を得る。
【０２０２】
なお、図３（ｃ）に示すように、必要により、セパレータ５を、封止樹脂層２の上に積層することもできる。
【０２０３】
なお、上記した封止シート１は、平面視略矩形状に形成しているが、平面視形状はこれ限定されず、必要に応じて適宜変更することができる。具体的には、封止シート１を、例えば、平面視略円形状などに形成することができる。
【０２０４】
次に、上記した封止シート１を用いて、発光ダイオード素子７を封止して、発光ダイオード装置８を製造する方法について、図３を参照して説明する。
【０２０５】
まず、図３（ａ）に示すように、発光ダイオード素子７が実装された基板６を用意する。
【０２０６】
基板６は、略平板状をなし、具体的には、絶縁基板の上に、電極パッド（図示せず）および配線（図示せず）を含む導体層（図示せず）が回路パターンとして積層された積層板から形成されている。絶縁基板は、例えば、シリコン基板、セラミックス基板、ポリイミド樹脂基板などからなり、好ましくは、セラミックス基板、具体的には、サファイア基板からなる。
【０２０７】
導体層は、例えば、金、銅、銀、ニッケルなどの導体から形成されている。基板６の厚みは、例えば、３０〜１５００μｍ、好ましくは、５０〜１０００μｍである。
【０２０８】
発光ダイオード素子７は、基板６の表面に設けられており、断面視略矩形状に形成されている。発光ダイオード素子７は、基板６の電極パッドに対して、フリップチップ実装接続またはワイヤボンディング接続され、これによって、電極パッドと電気的に接続されている。発光ダイオード素子７は、例えば、青色光を発光する素子である。
【０２０９】
次いで、図３（ａ）に示すように、封止シート１を基板６の表側に対向配置する。
【０２１０】
封止シート１の寸法は、発光ダイオード素子７を埋設して封止できるように、調節される。封止シート１は、発光ダイオード素子７の上下方向の投影面の外周線から、例えば、１〜２０ｍｍ大きく、好ましくは、２〜１０ｍｍ大きく形成されている。なお、図示しないが、複数個の発光ダイオード素子７を一括封止する場合には、最外方に位置する発光ダイオード素子７の上下方向の投影面の外周線から、１〜２０ｍｍ大きく、好ましくは、２〜１０ｍｍ大きい。
【０２１１】
次いで、図３（ｂ）に示すように、封止シート１の封止樹脂層２によって、発光ダイオード素子７を埋設する。
【０２１２】
具体的には、封止シート１を基板６に対して熱圧着させる。
【０２１３】
詳しくは、封止シート１および基板６を平板プレスする。
【０２１４】
プレス条件としては、温度が、例えば、８０〜２２０℃、好ましくは、１００〜２００℃であり、圧力が、例えば、０．０１〜１ＭＰａ、好ましくは、０．０１〜０．５ＭＰａである。プレス時間は、例えば、１〜１０分間である。
【０２１５】
この熱圧着により、発光ダイオード素子７の上面および側面は、封止樹脂層２によって被覆される。つまり、発光ダイオード素子７が封止樹脂層２に埋設される。
【０２１６】
また、発光ダイオード素子７から露出する基板６の上面は、封止樹脂層２によって被覆される。
【０２１７】
つまり、封止シート１が、発光ダイオード素子７および基板６に接着される。
【０２１８】
そして、この熱圧着によって、蛍光体含有樹脂組成物が熱硬化性樹脂を含有している場合、および／または、封止樹脂組成物が熱硬化性樹脂を含有する場合には、それぞれ、蛍光体層４および／または封止樹脂層２がＣステージ状態となる（完全硬化する）。なお、蛍光体層４が蛍光体含有樹脂組成物からＣステージ状態にすでに形成されている場合において、封止樹脂組成物が熱硬化性樹脂を含有する場合には、熱圧着によって、封止樹脂層２がＣステージ状態となる（完全硬化する）。
【０２１９】
これによって、封止樹脂層２によって発光ダイオード素子７が封止された発光ダイオード装置８を得る。
【０２２０】
つまり、発光ダイオード装置８は、基板６と、基板６に実装される発光ダイオード素子７と、基板６の上に形成され、発光ダイオード素子７を封止する封止シート１とを備える。また、封止樹脂層２が、発光ダイオード素子７を埋設し、かつ、バリアフィルム層３が、発光ダイオード装置８において最上側に配置されるとともに、蛍光体層４が、封止樹脂層２およびバリアフィルム層３の間に介在している。
【０２２１】
その後、図２（ｃ）の仮想線が参照されるように、必要により設けられたセパレータ５を封止樹脂層２から引き剥がす。
【０２２２】
そして、この封止シート１では、バリアフィルム層３が、封止樹脂層２の上側に形成されている。
【０２２３】
そのため、この封止シート１により、発光ダイオード素子７を封止した発光ダイオード装置８では、発光に伴い発光ダイオード素子７および封止樹脂層２が発熱しても、バリアフィルム層３により、封止樹脂層２中の残存モノマー（未反応液状樹脂）が発光ダイオード装置８の上側に析出するブリードを抑制することができる。
【０２２４】
その結果、発光ダイオード装置８の美観性の向上を図ることができる。
【０２２５】
さらに、この発光ダイオード装置８は、バリアフィルム層２によって補強されるので、変形を有効に防止することができる。
【０２２６】
なお、図１の実施形態では、封止シート１を、断面略矩形状に形成しているが、例えば、図示しないが、上方に向かうに従って面方向長さが小さくなる略テーパ形状（上部が先細り形状）などに形成することもできる。
【０２２７】
図４は、図１の封止シートによって、発光ダイオード素子を封止して、発光ダイオード装置を製造する、本発明の発光ダイオード装置の製造方法の他の実施形態の工程図であり、（ａ）は、封止シートと基板と金属金型とを用意する工程、（ｂ）は、封止シートを金属金型を用いて加圧成型する工程を示す。図５は、本発明の封止シートの他の実施形態（封止シートがバリアフィルム層および封止樹脂層から形成される態様）の断面図を示す。図６は、本発明の封止シートの他の実施形態（バリアフィルム層が蛍光体層および封止樹脂層の間に介在する態様）の断面図を示す。図７は、図６の封止シートによって、発光ダイオード素子を封止して、発光ダイオード装置を製造する方法の工程図であり、（ａ）は、封止シートと基板とを用意する工程、（ｂ）は、平板プレスを用いて発光ダイオード素子を封止する工程を示す。図８は、図６の封止シートによって、発光ダイオード素子を封止して、発光ダイオード装置を製造する方法の工程図であり、（ａ）は、封止シートと基板と金属金型とを用意する工程、（ｂ）は、封止シートを金属金型を用いて加圧成型する工程を示す。
【０２２８】
以降の各図において、上記した各部に対応する部材については、同一の参照符号を付し、その詳細な説明を省略する。
【０２２９】
図３の実施形態では、封止シート１を平板プレスしているが、例えば、図４に示すように、封止シート１を、金属金型９を用いて加圧成型することもできる。
【０２３０】
この方法では、図４（ａ）に示すように、基板６、その上に対向配置される封止シート１、および、その上に対向配置される金属金型９をそれぞれ用意する。
【０２３１】
金属金型９は、平面視略矩形状であり、下部の中央部に、断面視において、平断面積が上方に向かって次第に小さくなる断面視略台形状（テーパ形状）の凹部１０が形成されている。
【０２３２】
次いで、図４（ａ）の矢印で示すように、金属金型９によって封止シート１を基板６に向けて加熱加圧する。
【０２３３】
加熱加圧条件は、上記した平板プレスの条件と同様である。
【０２３４】
これによって、封止シート１は、図４（ｂ）に示すように、側面視略五角形状に形成される。
【０２３５】
図４の実施形態によれば、図３の実施形態と同様の作用効果を奏することができる。
【０２３６】
なお、図４の実施形態では、凹部１０を、断面視略台形状（テーパ形状）に形成しているが、その形状は特に限定されず、例えば、図示しないが、断面視略半円形状（具体的には、半球のレンズ形状）など、適宜の形状に形成することができる。
【０２３７】
また、図１の実施形態では、蛍光体層４を封止シート１に設けているが、例えば、図５に示すように、蛍光体層４を設けることなく、封止シート１を得ることもできる。
【０２３８】
図５において、封止シート１は、封止樹脂層２と、その上に積層されるバリアフィルム層３を備える。
【０２３９】
封止樹脂層２において、封止樹脂組成物には、蛍光体が必須成分として添加されている。
【０２４０】
バリアフィルム層３は、封止樹脂層２の上面全面に形成されている。つまり、バリアフィルム層３は、封止樹脂層２の上面に直接形成されている。
【０２４１】
この封止シート１の厚みは、例えば、２０〜５０００μｍ、好ましくは、３０〜１５００μｍである。
【０２４２】
この封止シート１を得るには、例えば、図２（ａ）が参照されるように、まず、バリアフィルム層３を用意し、次いで、図５に示すように、封止樹脂層２をバリアフィルム層３の上に形成する。
【０２４３】
図５の封止シート１は、バリアフィルム層３を備えていないので、それを備える図１の封止シート１に比べて、構成が簡単であるので、簡単に製造することができる。そのため、図５の封止シート１によって、発光ダイオード素子７を簡単に封止して、発光ダイオード装置８を簡単に製造することができる。
【０２４４】
一方、図１の封止シート１は、蛍光体層４を備えるので、図３（ｂ）が参照されるように、図１の封止シート１によって発光ダイオード素子７が封止された発光ダイオード装置８は、発光ダイオード素子７により発光された青色光の一部を、蛍光体層４により黄色光に変換して、それら青色光および黄色光を混合して、高エネルギーの白色光を発光することができる。
【０２４５】
さらに、図１の実施形態では、蛍光体層４を、バリアフィルム層３の下（厚み方向他方側）に設けているが、例えば、図６に示すように、バリアフィルム層３の上（厚み方向一方側）に設けることもできる。
【０２４６】
図６において、蛍光体層４は、封止シート１において、最上側に設けられている。
【０２４７】
バリアフィルム層３は、封止樹脂層２と蛍光体層４との間に介在している。具体的には、バリアフィルム層３は、封止樹脂層２の上面全面に形成されるとともに、蛍光体層４の下面全面に形成されている。
【０２４８】
図６に示す封止シート１を得る方法としては、例えば、まず、図２（ａ）に示すように、バリアフィルム層３を用意する。
【０２４９】
その後、図６に示すように、バリアフィルム層３の上に、蛍光体層４を形成するとともに、バリアフィルム層３の下に、封止樹脂層２を形成する。
【０２５０】
バリアフィルム層３の上下に、蛍光体層４および封止樹脂層２を形成する方法として、例えば、ロールなどの両面塗工機などによって、バリアフィルム層３の上下それぞれに、封止樹脂組成物および蛍光体含有樹脂組成物を同時に塗布して、封止樹脂層２および蛍光体層４を形成する。続いて、図６の仮想線で示すように、セパレータ５を封止樹脂層２および蛍光体層４に積層する。
【０２５１】
その後、封止樹脂組成物が熱硬化性樹脂を含有する場合、および／または、蛍光体含有樹脂組成物が熱硬化性樹脂を含有している場合には、それらを加熱することによって、封止樹脂層２および／または蛍光体層４をＢステージ状態にする。好ましくは、封止樹脂組成物が熱硬化性樹脂を含有する場合、および、蛍光体含有樹脂組成物が熱硬化性樹脂を含有している場合には、それらを同時に加熱することによって、封止樹脂層２および蛍光体層４を同時にＢステージ状態にする。
【０２５２】
あるいは、例えば、蛍光体層４および封止樹脂層２のそれぞれを、セパレータ５（図６の仮想線参照）の表面に形成し、その後、ラミネータ、熱圧着などによって、蛍光体層４および封止樹脂層２のそれぞれを、バリアフィルム層３の上下に同時に転写する。その後、必要により、セパレータ５を、蛍光体層４および封止樹脂層２のそれぞれから引き剥がす。
【０２５３】
さらには、蛍光体層４および封止樹脂層２のうち、一方を塗布により形成し、他方を転写により形成することもできる。
【０２５４】
そして、図６の封止シート１によって、発光ダイオード素子７を封止するには、まず、図６の矢印で示すように、必要により設けられるセパレータ５を封止樹脂層２から引き剥がす。一方、図６の仮想線（上側）で示すように、蛍光体層４の上に設けられたセパレータ５をそのまま残存させる。
【０２５５】
そして、図７（ａ）（仮想線を含む）に示すように、蛍光体層４にセパレータ５が積層された封止シート１を、基板６の上に対向配置させ、続いて、図７（ｂ）に示すように、平板プレスによって、封止シート１を基板６に対して接着する。
【０２５６】
その後、図７（ｂ）の矢印（上側）で示すように、セパレータ５を蛍光体層４から引き剥がす。
【０２５７】
あるいは、図８（ａ）（仮想線を含む）に示すように、蛍光体層４にセパレータ５が積層された封止シート１を、基板６の上に対向配置させ、続いて、図８（ａ）の矢印で示すように、金属金型９を用いる加圧成型によって、封止シート１を加圧成型する。
【０２５８】
その後、図８（ｂ）の矢印で示すように、セパレータ５を蛍光体層４から引き剥がす。これにより、発光ダイオード装置８を得る。
【０２５９】
一方、封止シート１を用いる発光ダイオード素子７の封止において、まず、蛍光体層４に積層されるセパレータ５を蛍光体層４から引き剥がし、その後、かかる封止シート１を発光ダイオード素子７の封止に供することもできる。
【０２６０】
その場合には、図７（ａ）の矢印（上側）および実線で示すように、まず、セパレータ５を蛍光体層４の上面から引き剥がす。続いて、セパレータ５が引き剥がされた蛍光体層４を備える封止シート１を基板６の上に対向配置する。続いて、図７（ａ）の矢印（下側）で示すように、封止シート１および基板６を平板プレスする。これにより、図７（ｂ）に示すように、発光ダイオード装置８を得る。
【０２６１】
あるいは、図８（ａ）の実線で示すように、セパレータ５が引き剥がされた蛍光体層４を備える封止シート１を基板６の上に対向配置するとともに、封止シート１の上に金属金型９を用意する。続いて、図８（ａ）の矢印で示すように、封止シート１を、金属金型９を用いて加圧成型する。これにより、図８（ｂ）に示すように、発光ダイオード装置８を得る。
【０２６２】
そして、図６の封止シート１を製造する方法では、両面塗工機やラミネータなどによって、封止樹脂層２および蛍光体層４を、バリアフィルム層３の上下両側に同時に形成することができるので、図１の封止シート１を製造する方法に比べて、プロセスを簡略することができる。
【０２６３】
一方、図１および図５の封止シート１は、図６の封止シート１に比べて、コスト面、プロセス面、信頼性、環境面からも有利となる。
【０２６４】
コスト面に関し、バリアフィルム層３の材料として、基材で用いられるものと同様の材料を用いることができるため、専用のバリアフィルムとしてのコストは考慮する必要がなく、しかも、セパレータと異なり、これを後の工程で引き剥がすことを省くことができる。
【０２６５】
プロセス面に関し、バリアフィルム層３が最上側に比較的硬い層として設けられるので、作業上のハンドリング性が上がり有利となる。
【０２６６】
信頼性に関し、バリアフィルム層３が最上側に比較的硬い層として設けられるので、発光ダイオード装置８の変形を防ぎ、耐久性も向上できる。
【０２６７】
環境面に関し、従来、セパレータとして廃棄していた基材などを再利用することができるため、環境への負荷を低減することができる。
【０２６８】
とりわけ、図１の実施形態では、バリアフィルム層３が、封止シート１において最上側に配置される。そのため、図３（ｂ）および図４（ｂ）に示すように、図１の封止シート１によって発光ダイオード素子７が封止された発光ダイオード装置８は、図７（ｂ）および図８（ｂ）に示す発光ダイオード装置８に比べて、蛍光体層４中の残存モノマーのブリードを確実に抑制することができる。
【実施例】
【０２６９】
以下に、調製例、実施例および比較例を示し、本発明をさらに具体的に説明するが、本発明は、何らそれらに限定されない。
＜蛍光体含有樹脂組成物の調製＞
調製例１
付加反応硬化型シリコーン樹脂組成物（ＬＲ７６６５、旭化成ワッカーシリコーン社製）のＡ液とＢ液とを混合した混合液（混合比率（Ａ／Ｂ）＝１／１）７４ｇに、ＹＡＧ：Ｃｅ（平均粒子径８．９μｍ）２６ｇを混合し、１時間攪拌した。攪拌後、真空乾燥機による減圧下において、室温にて、３０分以上脱泡した。
【０２７０】
これにより、蛍光体含有樹脂組成物を調製した（蛍光体濃度２６質量％）。
＜封止樹脂組成物の調製＞
調製例２
４０℃に加温したシラノール基両末端ポリジメチルシロキサン（シラノール基両末端ポリシロキサン、一般式（１）中、Ｒ１がすべてメチル、ｎの平均が１５５、数平均分子量１１，５００、シラノール基当量０．１７４ｍｍｏｌ／ｇ）２０３１ｇ（０．１７７モル）に対して、ビニルトリメトキシシラン（エチレン系ケイ素化合物）１５．７６ｇ（０．１０６モル）、および、（３−グリシドキシプロピル）トリメトキシシラン（エポキシ基含有ケイ素化合物）２．８０ｇ（０．０１１８モル）を配合して、攪拌混合した。
【０２７１】
なお、ビニルトリメトキシシランおよび（３−グリシドキシプロピル）トリメトキシシランのＳｉＯＣＨ３基に対する、シラノール基両末端ポリジメチルシロキサンのＳｉＯＨ基のモル比（ＳｉＯＨ基のモル数／ＳｉＯＣＨ３基の総モル数）は、１／１であった。
【０２７２】
攪拌混合後、水酸化テトラメチルアンモニウムのメタノール溶液（縮合触媒、濃度１０質量％）０．９７ｍＬ（０．７６６ｇ、触媒含量：０．８８ミリモル、シラノール基両末端ポリジメチルシロキサン１００モルに対して０．５０モルに相当）を加え、４０℃で１時間攪拌した。得られた混合物（オイル）を４０℃の減圧下（１０ｍｍＨｇ）で、１時間攪拌しながら、揮発分（メタノールなど）を除去した。
【０２７３】
その後、系を常圧に戻した後、反応物に、オルガノハイドロジェンシロキサン（信越化学工業社製、ジメチルポリシロキサン−ｃｏ−メチルハイドロジェンポリシロキサン、平均分子量２，０００、ヒドロシリル基当量７．１４ｍｍｏｌ／ｇ）４４．５ｇ（０．０２２モル）を加え、４０℃で１時間攪拌した。
【０２７４】
なお、オルガノハイドロジェンシロキサンのヒドロシリル基（ＳｉＨ基）に対する、ビニルトリメトキシシランのビニル基（ＣＨ２＝ＣＨ−）のモル比（ＣＨ２＝ＣＨ−／ＳｉＨ）は、１／３であった。
【０２７５】
その後、系に、白金−カルボニル錯体のシロキサン溶液（付加触媒、白金濃度２質量％）０．１３ｇ（０．１３ｍＬ、白金含量２質量％、白金として、オルガノハイドロジェンシロキサン１００質量部に対して５．８×１０−３質量部に相当）を加えて、４０℃で１０分間攪拌して、混合物（オイル）を得た。
【０２７６】
次いで、その混合物（オイル）６０ｇに対して、充填剤としてシリカ（商品名：ＦＢ−３ＳＤＣ、電気化学工業社製、平均粒子径３．４μｍ）１０ｇおよびシリコーン樹脂微粒子（モメンティブ社製、商品名「トスパール２０００Ｂ」、平均粒子径６．０μｍ）３０ｇを添加し、室温（２０℃）において１０分間攪拌した。攪拌後、真空乾燥機による減圧下において、室温にて、３０分以上脱泡した。
【０２７７】
これにより、封止樹脂組成物を調製した（シリカ含有量１０質量％、シリコーン樹脂微粒子含有量３０質量％）
（封止シートの作製および発光ダイオード装置の作製）
実施例１
まず、バリアフィルムとしてのポリエチレンテレフタレートフィルム（三菱樹脂社製、商品名「Ｔ−１００」、厚み５０μｍ）を用意した（図２（ａ）参照）。
【０２７８】
次いで、ポリエチレンテレフタレートフィルムの上に、調製例１の蛍光体含有樹脂組成物を１００μｍの厚みで塗工し、１００℃で１０分間乾燥することにより、Ｃステージ状態の蛍光体層を形成した（図２（ｂ）参照）。
【０２７９】
次いで、調製例２の封止樹脂組成物を、蛍光体層の上に１０００μｍの厚みで塗工し、１３５℃で１０分乾燥することにより、Ｂステージ状態の封止樹脂層を形成した（図２（ｃ）参照）。
【０２８０】
これによって、ポリエチレンテレフタレートフィルム、蛍光体層および封止樹脂層を備える封止シートを得た。
【０２８１】
次いで、封止シートを、発光ダイオード素子を実装する基板に対し、封止樹脂層が発光ダイオード素子に対向するように配置した（図３（ａ）参照）。続いて、平板プレスによって、封止シートを、１６０℃、５分間、０．１ＭＰａのプレス条件で、熱圧着することによって、発光ダイオード素子を封止した（図３（ｂ）参照）。熱圧着によって、封止樹脂層をＣステージ状態にした。
【０２８２】
これによって、発光ダイオード素子が封止シートによって封止された発光ダイオード装置を作製した。
【０２８３】
実施例２
バリアフィルムとして、ポリエチレンテレフタレートフィルムに代えて、ポリカーボネートフィルム（カネカ社製、商品名「ＴＲ」、厚み３５μｍ）を用いた以外は、実施例１と同様に処理して、封止シートを得、続いて、発光ダイオード装置を作製した。
【０２８４】
実施例３
バリアフィルムとして、ポリエチレンテレフタレートフィルムに代えて、エチレン−テトラフルオロエチレンコポリマー（ＥＴＦＥ）フィルム（旭硝子製、商品名「アフレックス」、厚み４０μｍ）を用いた以外は、実施例１と同様に処理して、封止シートを得、続いて、発光ダイオード装置を作製した。
【０２８５】
実施例４
バリアフィルムとして、ポリエチレンテレフタレートフィルムに代えて、ポリエチレンナフタレートフィルム（帝人・デュポン社製、商品名「ＴｅｏｎｅｘＱ５１」、厚み３８μｍ）を用いた以外は、実施例１と同様に処理して、封止シートを得、続いて、発光ダイオード装置を作製した。
【０２８６】
比較例１
まず、セパレータとしてのポリスチレンフィルム（ニッパ社製、商品名「ＳＳ４Ｃ」、厚み５０μｍ）を用意した（図２（ａ）参照）。
【０２８７】
次いで、ポリスチレンフィルムの上に、調製例１の蛍光体含有樹脂組成物を１００μｍの厚みで塗工し、１００℃で１０分間乾燥することにより、Ｂステージ状態の蛍光体層を形成した（図２（ｂ）参照）。
【０２８８】
その後、調製例２の封止樹脂組成物を、蛍光体層の上に１０００μｍの厚みで塗工し、１３５℃で１０分乾燥することにより、Ｂステージ状態の封止樹脂層を形成した（図２（ｃ）参照）。
【０２８９】
その後、ポリスチレンフィルムを蛍光体層から引き剥がした。
【０２９０】
これによって、蛍光体層および封止樹脂層を備える封止シートを得た。
【０２９１】
次いで、封止シートを、発光ダイオード素子を実装する基板に対し、封止樹脂層が発光ダイオード素子に対向するように配置した。続いて、平板プレスによって、封止シートを、１６０℃、５分間、０．１ＭＰａのプレス条件で、熱圧着することによって、発光ダイオード素子を封止した。熱圧着によって、封止樹脂層および蛍光体層をＣステージ状態にした。
【０２９２】
これによって、発光ダイオード素子が封止シートによって封止された発光ダイオード装置を作製した。
【０２９３】
（評価）
１．液状樹脂の析出試験（ブリード試験）および形状変化試験
各実施例および比較例の発光ダイオード装置を、それぞれ８５℃、８５％相対湿度（ＲＨ）に設定された恒温恒湿槽内において、発光ダイオード素子に１００ｍＡの電流を流して、発光ダイオード素子を連続点灯させた。そして、下記に従って評価した。その結果を表１に示す。
＜液状樹脂の析出＞
連続点灯開始１０００時間後に、目視または光学顕微鏡により、発光ダイオード装置の表面に液状樹脂のブリードが確認されないものを○、確認されたものを×と評価した。
＜発光ダイオード装置の変形＞
連続点灯開始１０００時間後に、目視または光学顕微鏡により、発光ダイオード装置の変形を確認されないものを○、確認されたものを×と評価した。
＜発光ダイオード装置の表面の色度の変化＞
点灯試験の経時で発光ダイオード装置に関し、瞬間マルチ測光システム（大塚電子社製、ＭＣＰＤ−９８００）で全光束から色度を評価した。連続点灯開始１０００時間後に、０時間後からのＣＩＥ  ｙ値のずれを算出し、０．０１未満のものを○、０．０１以上０．０２未満のものを△、０．０２以上のものを×と評価した。
【０２９４】
２．  全光線吸収率（バリアフィルム層）
各実施例のバリアフィルムの波長４５０ｎｍにおける全光線吸収率を算出した。
【０２９５】
全光線吸収率は、まず、各バリアの波長４５０ｎｍの全光線透過率を紫外可視分光光度計（ＪＡＳＣＯ社製  Ｖ−６０）にて測定した後、上記計算式（５）および計算式（６）に基づいて算出した。その結果を表１に示す。
【０２９６】
なお、式（６）中、実施例１〜４のバリアフィルムの屈折率を、それぞれ、１．６５、１．５９、１．４２および１．５０として計算した。
【０２９７】
【表１】
2013258209.tif 000007
【符号の説明】
【０２９８】
１  封止シート
２  封止樹脂層
３  バリアフィルム層
４  蛍光体層
６  基板
７  発光ダイオード素子
８  発光ダイオード装置
【図１】
2013258209.tif 000008
【図２】
2013258209.tif 000009
【図３】
2013258209.tif 000010
【図４】
2013258209.tif 000011
【図５】
2013258209.tif 000012
【図６】
2013258209.tif 000013
【図７】
2013258209.tif 000014
【図８】
2013258209.tif 000015