(57)【要約】【課題】核燃料、使用済燃料、及び破損燃料を非密封で取り扱う施設で、多くの構造材により遮蔽されていたり、中性子線源が弱かったりして、外から中性子を測定するのが困難な施設の未臨界度を常時監視する。【解決手段】核分裂の自発核分裂によるものと中性子による連鎖反応による核分裂とで、核分裂生成ガスの核種組成が異なることに着目し、生成ガスをフィルターで収集し放射線検出器で放出されるガンマ線を測定し核種組成比を求め、その結果得られる自発と連鎖の核分裂の比率を用いて未臨界度を推定し臨界を監視する。【選択図】図2
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
核分裂生成ガスはクリプトンやキセノンの同位体など多数の核種からなっているが、それらの核分裂による生成率はキュリウム等の自発核分裂によるものとウラン等の連鎖反応によるもので異なるので、核分裂生成ガスを捕集し、その放出ガンマ線を測定することにより生成ガスの核種を同定し、核分裂の自発核分裂によるものと中性子による連鎖反応によるものとの比率を求めることにより未臨界度を推定することを特徴とする未臨界度監視の方法、
【請求項２】
生成ガスの同位体の相関をとることにより未臨界度を推定するので、核分裂数の絶対値は必要としないという特徴を利用した未臨界度監視の方法、
【請求項３】
核分裂生成ガスのうち、希ガスは生成場所から測定場所まで移動する間に周囲物質と化学反応をしないので、測定場所のガスの核種組成からガスの生成場所の核種組成が希ガスの移動時間と核種毎の減衰係数から求まるという特性を利用した未臨界度監視の方法、
【請求項４】
核分裂生成ガスのうち、希ガスは生成場所から測定場所まで移動する間に周囲物質と化学反応しないので、途中の僅かな隙間を抜けて、測定位置までたどり着くので、核燃料が中性子遮蔽材等に包まれていて中性子を測定するのに困難な体系やバックグランドが大きくガンマ線測定が困難な体系でも、生成ガスを引き出すことによりガンマ線が測定できるという特性を利用した未臨界度監視の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は核燃料を非密封で取り扱う施設での未臨界度を監視する方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
従来の技術は核燃料から放出される中性子を測定することにより施設が核臨界になることを監視するものである。この従来の方法では、施設が核臨界になり急激に増大した中性子または外部からの中性子源により発生させた中性子、を測定する必要があった。このため、臨界接近を常時監視することは困難であった。核分裂生成ガスを測定して未臨界度を監視するものはなかった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開2001―147289
【非特許文献】
【０００４】
【非特許文献１】AmericaNuclear Society, ”Critical Accident Alarm System”, ANSI/ANS-8.3-1986
【発明の概要】
【０００５】
本発明では、非密封核燃料が核分裂をして放出する核分裂生成ガスを測定することにより、中性子増倍率を推定し、臨界からどの程度離れているかを知らせる方法に関するものである。中性子には、自発核分裂及び
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反応に伴い発生する中性子とそれを吸収して起こる核分裂により発生するものとがある。後者の中性子は核燃料に吸収されてまた核分裂を起こすという連鎖反応を起こし中性子を増倍させるので、臨界に発展する可能性がある。前者の反応で発生する中性子と後者の反応の結果発生する中性子の数の比率が中性子増倍率で、それが1.0未満であれば未臨界、1.0で臨界、それ以上では超臨界ということになる。核燃料の取り扱いは通常未臨界の状態で行われなければならない。
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反応により発生する中性子は、自発核分裂により発生する中性子より小さい場合が多いので、後で補正するとして、自発核分裂で発生した中性子が核燃料に吸収されて連鎖反応を起こすとして中性子増倍率を計算する。前者と後者の核分裂により発生するガス(FPガス)の構成核種は異なる。このガスの構成核種のガンマ線強度を測定することによりこの核種組成を同定し、核分裂の自発核分裂によるものと連鎖反応によるものの割合を求め、中性子増倍率を推定し、未臨界度を監視する方法を考案した。未臨界度が分かれば、臨界からどの程度離れているかが分かる。
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
非密封の核燃料が置かれている場所は、通常、放射線強度が強く、コンクリート等の遮蔽材に囲まれており、中性子を外から測るのは困難である。例えば、原子炉事故により熔融した核燃料は、圧力容器、格納容器、その他遮蔽材に包まれており、その核燃料から放出される中性子を測定することは非常に困難である。また、使用済燃料再処理施設等では中性子測定器は設置されているが、これらは、臨界になって大量の中性子が放出されてはじめて中性子を検知できるもので、臨界に接近しているかどうかの判定はできない。原子炉以外の核燃料取扱施設や使用済み燃料貯蔵施設においては、核燃料は未臨界の状態で取り扱わなければならず、また、原子炉事故燃料の除去作業も未臨界を確認しながら行われなければならない。このように、中性子の検出が困難な場合や臨界接近を知る必要がある場合のように、従来の臨界警報装置では役に立たない場合の未臨界度監視に役立つ方法を提案する。
｛課題を解決するための手段｝
【０００７】
上記課題を解決するために、本発明の方法では、核分裂生成ガスを捕集しそのガンマ線を測定することにより、捕集されたガスの核種組成を同定し、未臨界度を推定する。核分裂生成ガスのうちクリプトンやキセノン等の希ガスは周囲物質と化学反応を起こすことなく、わずかな隙間を通り抜け検出器に到達するので、多くの遮蔽材に包まれた核燃料の核分裂を検出できる。このことにより、直接核燃料から放出される中性子やガンマ線を測定することなく未臨界度を監視する。自発核分裂と連鎖反応により放出される核分裂生成ガスの成分が異なることを利用し、自発核分裂の数と連鎖反応による核分裂の数の比率が求まる。即ち、中性子増倍率が求まり臨界の接近を検知できる。
【発明の効果】
【０００８】
従来の、中性子を検出して臨界監視する方法に比べ、核分裂生成ガスを検出する方法は、中性子の測定が困難な場合にも適用でき、また、未臨界度も分かるので臨界接近の過程を監視できる。
【発明を実施するための形態】
【０００９】
実施の形態を説明する前に、本発明に使用する理論を簡単に説明する。
核分裂生成ガスは1000核種以上の核種からなっており、この中で今回重要なのは希ガスです。希ガスは化学的に不活性であるので、周囲の物質と化学反応を起こさないので、隙間を通り抜けて出てくる。キュリウム244（Cm-244）の自発核分裂(SF)の場合とウラン235（U-235）の熱中性子による核分裂(NF)の場合の核分裂生成物の生成割合（核分裂収率）を核データライブラリーJENDL-4から引用して図１に示す。ここで、着目するのは、キセノン133（Xe-133）とクリプトン88（Kr-88）の生成割合の比で、前者(SFの場合)が16.64に対し後者(NFの場合)は2.36と大きく異なる。
Cm-244の自発核分裂による中性子強度を
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、U-235の連鎖反応による中性子強度を
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とすると、場の中性子強度S（Keff）は下記で表現できる。
S(Keff)＝
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（１）
Xe-133とKr-88の生成量を
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とすると、
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（２）
ここで、
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はI核種が核分裂したときJ核種を生成する収率です。
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は中性子増倍率です。
式（１）と式（２）の関係を用いると、
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（３）
ここで、
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である。                              （４）  
核分裂生成核種の比（例えばXe-133とKr-88の比）は分裂核種固有の値であり、
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は分裂核種の割合により決まります。
Xe及びKrの生成量の比率R0を測定値から求めることにより中性子増倍率Keffが求まる。臨界に近づけば、式（1）から
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となるので、式（２）から
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となり式（３）の右辺はゼロに近づくので、Keffは1に近づくことが分かる。
放出されるガスを適当な場所で捕集し、そこから放出されるガンマ線を測定し同位体の量を求める。ガスの捕集はチャコールフィルターで、ガンマ線の測定はゲルマニウムカウンターでしばしば行われている。測定される同位体の量の絶対値はガス採取場所や周囲状況の変化により異なるが、
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など希ガスの場合、それらの比率
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は、減衰補正は必要ですが、減衰係数は核種固有の定数であるので、何処で、何時測ってもほとんど変わりません。従って、測定値での比率Rから発生値の比率R0を推定することは容易です。ヨウ素等希ガスでない分裂生成ガスを用いる場合には化学反応による減少を補正する必要があります。
【実施例１】
【００１０】
原子炉の冷却材喪失事故で熔融した燃料が原子炉容器下部または格納容器下部に蓄積しているとする。図２参照。この溶融燃料を取り除く作業は臨界にならないことを監視しながら行なわなければならない。炉心は崩壊しており、周囲は放射線レベルが高く近づけないし核燃料は厚い遮蔽に取り囲まれており中性子は測定できない。しかし核分裂生成ガスは格納容器外部に放出されている。このガスを捕集し、ガンマ線分析によりガスの核種を同定する。熔融燃料は燃焼した燃料であり、表１に示すように、キリュウム等自発核分裂性核種とウランやプルトニウム等連鎖反応する核種が含まれている。臨界から離れた状態（深い未臨界）では、核分裂は自発核分裂が多く、生成ガスも自発核分裂によるものが多い。臨界に近づくにつれ連鎖反応の割合が増大し、生成ガスも連鎖反応によるものが多くなる。
Kr-88とXe-133の生成率をみると、特にKr-88の生成率のCm-244とU-235核分裂による違いが大きい。測定は格納容器から引き出したガスをチャコールフィルターで捕集しゲルマニウム検出器でガンマ線を計測する。その結果から捕集されたガスのKr-88とXe-133の比率が分かり、減衰補正をしてそれら核種の生成の比率を推定する。Kr-88とXe-133は希ガスであり、放出源から検出器までの移行の途中で周囲物質と化学反応を起こさないので減衰補正が比較的容易である。この減衰補正されたKr-88とXe-133からR0が求まる。即ち、Kr-88の割合が少なければCm-244による自発核分裂の割合がU-235による核分裂の割合より相対的に大きいことがわかる。この結果はkeff/(1-keff)になっており式（３）から中性子増倍率(keff)が求まる。例として、Xe-133と Kr-88の放射性濃度の実測値が7×10-6Bq/
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と0.8×10-6Bq/
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であったとする。即ち、核種濃度の比率
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（Xe/Kr）は415。ガス発生源から測定位置までのガスの移行時間が核種に関係なしに20時間を要したとして減衰補正したとすると発生源における放射性核種濃度の比率
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（Xe/Kr）は3.5となり、
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（Xe/Kr）とkeffの関係式（３）を用いるとkeff＝0.64となる。
【００１１】
【表１】
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重核種     1F1炉心全体(kg)         50%
損壊時(kg)
U-234      0.09     
U-235      1062.80            
U-236      243.65 
U-238      64790.00          
Pu-238    6.58     
Pu-239    267.80 
Pu-240    74.15   
Pu-241    65.37   
Pu-242    23.68   
Np-237    22.19   
Am-241   2.31     
表1  溶融燃料の核種組成（ｇ/1tonHM）
【実施例２】
【００１２】
軽水炉使用済燃料をせん断して硝酸溶液に溶かす工程に適用する。燃料棒のせん断により燃料棒中に閉じ込められていた核分裂生成ガスは放出される。その後でも溶解の過程で燃料中のCm-244の自発核分裂とその結果放出された中性子によるU-235の連鎖反応により核分裂生成ガスが発生する。実施例１と同様に、このガスを捕集してガンマ線計測しKr-88とXe−133の比率を求め中性子増倍率（keff）を求める。例を沸騰水型軽水炉の使用済み燃料を4年冷却した場合の核種組成を表2に示す。図３に示す溶解槽について数値計算した結果を示す。この場合には発生源から測定位置までのガスの移行時間は5分と実施例１に比して短く、Kr-88とXe-133の放射性濃度の比は発生位置と測定位置では差はわずかである。表2の核種組成のものについて、計算した結果、keffは0.07と推定された。この計算では、溶解槽の溶液は硝酸溶液としているがそれが水と置き換わった場合のkeffは0.14と計算され、その場合のK-88とXe-133の原子数密度の比は8.2、放射性濃度の測定値の比率は0.185になるはずである。逆に比率が0.185と測定されたらkeffは0.14であると推定される。この体系では、従来の臨界監視系でも中性子の測定は可能であり臨界になったかどうかの判定はできるが、臨界からどの程度離れているかを常時監視することは困難であった。
【００１３】
【表２】
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表2：溶解
表2：溶解槽中の核種組成（g/1tonHM）
【産業上の利用可能性】
【００１４】
1. 事故原子炉の損傷炉心の撤去作業を長期にわたり進めるに当たり、作業は未臨界状態で進めなければならない。作業中の臨界監視には本方法は利用可能と考える。
２.使用済燃料再処理施設では核燃料を非密封で取り扱うことが多く、各工程の臨界監視には本方法は利用可能と考える。
3.使用済燃料長期保管施設または処分施設では、燃料の破損を想定する必要があり、この場合の臨界監視には本方法は利用可能と考える。
4.高レベル廃棄物貯蔵施設には多くの核分裂性物質が含まれる場合もあり、この場合の臨界監視にも本方法は利用可能と考える。
【図面の簡単な説明】
【００１５】
【図１】図１核分裂収率（ＦＹ）
【図２】図２実施例１損傷炉心の未臨界濃度監視系
【図３】図３実施例2溶解槽の未臨界濃度監視系
【図２】
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【図３】
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【図１】
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【手続補正書】
【提出日】平成24年8月8日(2012.8.8)
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００９】実施の形態を説明する前に、本発明に使用する理論を簡単に説明する。核分裂生成ガスは1000核種以上の核種からなっており、この中で今回重要なのは希ガスです。希ガスは化学的に不活性であるので、周囲の物質と化学反応を起こさないので、隙間を通り抜けて出てくる。キュリウム244（Cm-244）の自発核分裂(SF)の場合とウラン235（U-235）の熱中性子による核分裂(NF)の場合の核分裂生成物の生成割合（核分裂収率）を核データライブラリーJENDL-4から引用して図１に示す。ここで、着目するのは、キセノン133（Xe-133）とクリプトン88（Kr-88）の生成割合の比で、前者(SFの場合)が16.64に対し後者(NFの場合)は2.36と大きく異なる。Cm-244の自発核分裂による中性子強度をS0(Cm)、U-235の連鎖反応による中性子強度をS1(U)とすると、場の中性子強度S（Keff）は下記で表現できる。S(Keff)=S0(Cm)+ (Keff× S0(Cm))/(1-Keff) = S0(Cm) + S1(U)                        （１）Xe-133とKr-88の生成量をq0とすると、q0(Xe) = Ycm(Xe)S0 + YU(Xe)S1q0(Kr) = Ycm(Kr)S0 + YU(Kr)S1                        (2)ここで、Y1(j)はI核種が核分裂したときJ核種を生成する収率です。Keffは中性子増倍率です。式（１）と式（２）の関係を用いると、                (1-Keff)/Keff=(YU(Xe)-R0(Xe/Kr)xYU(Kr))/(Ycm(Kr)xR0(Xe/Kr)-Ycm(Xe))      （３）ここで、R0(Xe/Kr)≡ q0(Xe)/ q0(Kr)である。                              （４）  核分裂生成核種の比（例えばXe-133とKr-88の比）は分裂核種固有の値であり、R0は分裂核種の割合により決まります。Xe及びKrの生成量の比率R0を測定値から求めることにより中性子増倍率Keffが求まる。臨界に近づけば、式（1）からS0(Cm) << S1(U)となるので、式（２）からR0  ≒ YU(Xe)/YU(Kr)となり式（３）の右辺はゼロに近づくので、Keffは1に近づくことが分かる。放出されるガスを適当な場所で捕集し、そこから放出されるガンマ線を測定し同位体の量を求める。ガスの捕集はチャコールフィルターで、ガンマ線の測定はゲルマニウムカウンターでしばしば行われている。測定される同位体の量の絶対値はガス採取場所や周囲状況の変化により異なるが、XeやKrなど希ガスの場合、それらの比率Rは、減衰補正は必要ですが、減衰係数は核種固有の定数であるので、何処で、何時測ってもほとんど変わりません。従って、測定値での比率Rから発生値の比率R0を推定することは容易です。ヨウ素等希ガスでない分裂生成ガスを用いる場合には化学反応による減少を補正する必要があります。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１０】原子炉の冷却材喪失事故で熔融した燃料が原子炉容器下部または格納容器下部に蓄積しているとする。図２参照。この溶融燃料を取り除く作業は臨界にならないことを監視しながら行なわなければならない。炉心は崩壊しており、周囲は放射線レベルが高く近づけないし核燃料は厚い遮蔽に取り囲まれており中性子は測定できない。しかし核分裂生成ガスは格納容器外部に放出されている。このガスを捕集し、ガンマ線分析によりガスの核種を同定する。熔融燃料は燃焼した燃料であり、表１に示すように、キリュウム等自発核分裂性核種とウランやプルトニウム等連鎖反応する核種が含まれている。臨界から離れた状態（深い未臨界）では、核分裂は自発核分裂が多く、生成ガスも自発核分裂によるものが多い。臨界に近づくにつれ連鎖反応の割合が増大し、生成ガスも連鎖反応によるものが多くなる。Kr-88とXe-133の生成率をみると、特にKr-88の生成率のCm-244とU-235核分裂による違いが大きい。測定は格納容器から引き出したガスをチャコールフィルターで捕集しゲルマニウム検出器でガンマ線を計測する。その結果から捕集されたガスのKr-88とXe-133の比率が分かり、減衰補正をしてそれら核種の生成の比率を推定する。Kr-88とXe-133は希ガスであり、放出源から検出器までの移行の途中で周囲物質と化学反応を起こさないので減衰補正が比較的容易である。この減衰補正されたKr-88とXe-133からR0が求まる。即ち、Kr-88の割合が少なければCm-244による自発核分裂の割合がU-235による核分裂の割合より相対的に大きいことがわかる。この結果はkeff/(1-keff)になっており式（３）から中性子増倍率(keff)が求まる。例として、Xe-133と Kr-88の放射性濃度の実測値が7×10-6Bq/cm3と0.8×10-6Bq/cm3であったとする。即ち、核種濃度の比率R（Xe/Kr）は415。ガス発生源から測定位置までのガスの移行時間が核種に関係なしに20時間を要したとして減衰補正したとすると発生源における放射性核種濃度の比率R0（Xe/Kr）は3.5となり、R0（Xe/Kr）とkeffの関係式（３）を用いるとkeff＝0.64となる。
【手続補正５】
【補正対象書類名】図面
【補正対象項目名】図２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【図２】
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