(57)【要約】【課題】光取出し効率が向上すると同時に、発光層の封止を十分にし、薄くて割れにくい有機ＥＬ発光装置を提供する。【解決手段】凹凸構造を有するフィルム基材、支持基板、第１電極層、発光層、および第２電極層を有する有機ＥＬ発光装置であって、支持基板と、凹凸構造を有するフィルム基材との間に金属アルコキシド層を有することを特徴とする有機ＥＬ発光装置およびその製造方法。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
凹凸構造を有するフィルム基材、支持基板、第１電極層、発光層、および第２電極層を有する有機ＥＬ発光装置であって、
支持基板と、凹凸構造を有するフィルム基材との間に金属アルコキシド層を有することを特徴とする有機ＥＬ発光装置。
【請求項２】
凹凸構造を有するフィルム基材、金属アルコキシド層、支持基板、第１電極層、発光層、第２電極層がこの順に配置されることを特徴とする請求項１記載の有機ＥＬ発光装置。
【請求項３】
前記支持基板が、ガラス基材であることを特徴とする請求項１または２に記載の有機ＥＬ発光装置。
【請求項４】
屈折率がガラス基材より大きい屈折率不連続構造層が、前記第１電極層のガラス基材側、または第２電極層の発光層のない側に配置されることを特徴とする請求項３に記載の有機ＥＬ発光装置。
【請求項５】
前記ガラス基材の屈折率が１．６５以上であることを特徴とする請求項３または４に記載の有機ＥＬ発光装置。
【請求項６】
前記凹凸構造を有するフィルム基材の凹凸構造が、角錐形状又は角錐台形状である、請求項１〜５のいずれか１項に記載の有機ＥＬ発光装置。
【請求項７】
有機ＥＬ発光装置の製造方法であって、
凹凸構造を有するフィルム基材および、支持基板を表面処理する工程、
次いでシランカップリング剤で処理する工程、ならびに
凹凸構造を有するフィルム基材の表面処理した面と、支持基材の表面処理をした側を重ね合わせて、圧着する工程、
を含むことを特徴とする請求項１〜６のいずれか１項に記載の有機ＥＬ発光装置の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、有機エレクトロルミネッサンス（以下、「有機ＥＬ」と略す場合がある）発光装置およびその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
複数層の電極間に有機発光層を設け、電気的に発光を得る有機ＥＬ素子は、液晶セルに
代わる表示素子としての利用の他に、その高発光効率、低電圧駆動、軽量、低コスト等の
特徴を生かした、平面型照明、液晶表示装置用バックライト等の発光装置としての利用
も検討されている。
【０００３】
有機ＥＬ素子を発光装置として利用する場合、有用な態様の光を有機ＥＬ素子から高効率で取り出すことが課題となる。例えば、有機ＥＬ素子の発光層自体は発光効率が高いものの、それが素子を構成する積層構造を透過して出光するまでの間に、層中における干渉等により光量が低減してしまうので、そのような光の損失を可能な限り低減することが求められる。
【０００４】
有機ＥＬ発光素子の光取出効率を向上させる方法として、光取出基板に種々の構造を設けることが知られている。例えば、出光面に、蛍光性化合物を含むプリズムを設けること（特許文献１）、微小レンズアレイを設けること（特許文献２）などが提案されている。これらの構造で良好な光量の向上を達成することができ、効率は向上する。
【０００５】
一方、有機ＥＬ素子に使用される発光層（有機発光体）や、電子・正孔輸送材料等の有機固体は、一般的に水分や酸素に対して極めて不安定であり、外部環境からの水分や酸素の侵入を阻止すべく、発光層を封止する必要がある。そのため、ガラス基材やガスバリアフィルムを用いることは従来から検討されており、さらには、薄くて割れにくくすることを目的に、ガラス基材とフィルムを同時に用いる発光装置も検討されている（特許文献３）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２００２−２３７３８１号公報
【特許文献２】特開２００３−５９６４１号公報
【特許文献３】特開２００９−９４０５０号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
しかしながら、発光装置においては、光取出し効率をさらに向上させることが求められている。その上で、発光層の封止を十分にし、薄くて割れにくい有機ＥＬ発光装置も求められている。
【０００８】
特許文献３記載のガラス基材とフィルムを同時に用いる有機ＥＬ発光装置においては、ガラス基材とガスバリアフィルムとを接着層を介して接合しているが、接着層自体の厚みが２〜１００μｍの範囲である。この場合、接着層自体の屈折率の影響で、光が全反射してしまい、有機ＥＬ発光装置の光取出し効率が低下するという可能性もある。また、薄いガラスを使用した場合であっても、接着層自体の厚みから有機ＥＬ素子全体の厚くなるという弊害も予想される。その一方で単純に接着層自体を薄くすると、接合強度が不十分になる可能性もある。
【０００９】
したがって、本発明の課題は、光取出し効率が高く、且つ厚さを増やすことなく耐久性を高めうる有機ＥＬ発光装置を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明者は前記の課題を解決するべく検討した結果、凹凸構造を有するフィルム基材を使用すると同時に、基板層とフィルム基材の接合において、シランカップリング剤を使用することによって、耐久性が高く、光取出し効率が高い有機ＥＬ発光素子を得ることができることを見出した。すなわち、本発明によれば、以下の〔１〕〜〔７〕が提供される。
【００１１】
〔１〕凹凸構造を有するフィルム基材、支持基板、第１電極層、発光層、および第２電極層を有する有機ＥＬ発光装置であって、
支持基板と、凹凸構造を有するフィルム基材との間に金属アルコキシド層を有することを特徴とする有機ＥＬ発光装置。
〔２〕凹凸構造を有するフィルム基材、金属アルコキシド層、支持基板、第１電極層、発光層、第２電極層がこの順に配置されることを特徴とする〔１〕記載の有機ＥＬ発光装置。
〔３〕前記支持基板が、ガラス基材であることを特徴とする〔１〕または〔２〕に記載の有機ＥＬ発光装置。
〔４〕屈折率がガラス基材より大きい屈折率不連続構造層が、前記第１電極層のガラス基材側、または第２電極層の発光層のない側に配置されることを特徴とする〔３〕に記載の有機ＥＬ発光装置。
〔５〕前記ガラス基材の屈折率が１．６５以上であることを特徴とする〔３〕または〔４〕に記載の有機ＥＬ発光装置。
〔６〕前記凹凸構造を有するフィルム基材の凹凸構造が、角錐形状又は角錐台形状である、請求項〔１〕〜〔５〕のいずれかに記載の有機ＥＬ発光装置。
〔７〕有機ＥＬ発光装置の製造方法であって、
凹凸構造を有するフィルム基材および、支持基板を表面処理する工程、
次いでシランカップリング剤で処理する工程、ならびに
凹凸構造を有するフィルム基材の表面処理した面と、支持基材の表面処理をした側を重ね合わせて、圧着する工程、
を含むことを特徴とする〔１〕〜〔６〕に記載の有機ＥＬ発光装置の製造方法。
【発明の効果】
【００１２】
本発明の有機ＥＬ発光装置は、耐久性が高く、光取り出し効率が優れているだけでなく、容易に製造することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１】図１は、本発明の第一実施形態に係る有機ＥＬ発光装置を模式的に示す斜視    図である。
【図２】図２は、本発明の第一実施形態に係る有機ＥＬ発光装置を説明する図であっ    て、図１に示す有機ＥＬ発光装置を線１ａ−１ｂを通り出光面に対して垂直な面で    切断した断面を 模式的に示す断面図である。
【図３】図３は、本発明の第一実施形態に係る有機ＥＬ発光装置の出光面の一部を、    有機ＥＬ発光装置の厚み方向から見た様子を拡大して模式的に示す部分平面図である    。
【図４】図４は、本発明の第一実施形態に係る凹凸構造層を、図３の線３ａを通り出     光面に対して垂直な面で切断した断面を模式的に示す部分断面図である。
【図５】図５は、本発明の第二実施形態に係る有機ＥＬ発光装置を模式的に示す斜視    図である。
【図６】図６は、本発明の第二実施形態に係る有機ＥＬ発光装置を説明する図であっ    て、図５に示す有機ＥＬ発光装置の凹凸構造層を線５ａ−５ｂを通り出光面に対して    垂直な面で切断した断面を模式的に示す断面図である。
【図７】図７は、本発明の第三実施形態に係る有機ＥＬ発光装置を出光面に垂直な面    で切った断面を模式的に示す断面図である。
【図８】図８は、本発明の第三実施形態に係る有機ＥＬ発光装置の凹凸構造層を出光    面に垂直な面で切った断面を模式的に示す断面図である。
【図９】図９は、本発明の第四実施形態に係る有機ＥＬ発光装置を模式的に示す斜視    図である。
【図１０】図１０は、本発明の第四実施形態に係る有機ＥＬ発光装置を説明する図で    あって、図９に示す有機ＥＬ発光装置を線９ａ−９ｂを通り出光面に対して垂直な面    で切断した断面を模式的に示す断面図である。
【図１１】図１１は、本発明の第五実施形態に係る有機ＥＬ発光装置を厚み方向から    見た様子を模式的に示す上面図である。
【図１２】図１２は、本発明の第五実施形態に係る有機ＥＬ発光装置を説明する図で    あって 、図１１に示す有機ＥＬ発光装置を、図１１中の線１１ａを通る、出光面と    垂直な面で切断した断面を示す断面図である。
【図１３】図１３は、本発明の第六実施形態に係る有機ＥＬ発光装置を、その出光面    と垂直な面で切断した断面を示す断面図である。
【図１４】図１４は、本発明の第七実施形態に係る有機ＥＬ発光装置を模式的に示す    斜視図である。
【図１５】図１５は、本発明の第八実施形態に係る有機ＥＬ発光装置を厚み方向から    見た様子を模式的に示す上面図である。
【図１６】図１６は、本発明の第八実施形態に係る有機ＥＬ発光装置を説明する図で    あって、図１５に示す有機ＥＬ発光装置を、図１５中の線１５ａを通る、出光面と垂    直な面で切断した断面を示す断面図である。
【図１７】図１７は、第八実施形態に係る凹凸構造層の変形例を厚み方向から見た様    子を模式的に示す上面図である。
【図１８】図１８は、本発明の第九実施形態に係る有機ＥＬ発光装置を模式的に示す    斜視図である。
【図１９】図１９は、第十実施形態に係る有機ＥＬ発光装置の断面を模式的に示す断面図である。
【図２０】図２０は、本発明の第十一実施形態に係る有機ＥＬ発光装置断面を 模式的に示す断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
以下、実施形態及び例示物等を示して本発明について詳細に説明するが、本発明は以下に説明する実施形態及び例示物等に限定されるものではなく、本発明の要旨及びその均等の範囲を逸脱しない範囲において任意に変更して実施できる。特に凹凸構造層については、平坦部のない円錐形状、角錐形状、またはプリズム形状の凹凸構造体が複数並んだ構成も考えうる。
【００１５】
〔１．第一実施形態〕
図１及び図２はいずれも本発明の第一実施形態に係る有機ＥＬ発光装置を説明する図であって、図１は有機ＥＬ発光装置を模式的に示す斜視図であり、図２は図１に示す有機ＥＬ発光装置を線１ａ−１ｂを通り出光面に対して垂直な面で切断した断面を模式的に示す断面図である。
【００１６】
図１に示すように、本発明の第一実施形態に係る有機ＥＬ発光装置１０は、矩形の平板状の構造を有する装置であり、有機ＥＬ素子１４０を備える。有機ＥＬ素子１４０は、少なくとも第一の電極層１４１、発光層１４２及び第二の電極層１４３を前記の順に備え、その表面１４４及び１４５のうち少なくとも一方の表面から発光できるようになっている。本実施形態では、第一の電極層１４１が透明電極となり、第二の電極層１４３が反射電極となっているものとする。このため、発光層１４２からの光は、第一の電極層１４１を透過するか、又は、第二の電極層１４３で反射されてから発光層１４２及び第一の電極層１４１を透過して、表面１４４から発光できるようになっている。したがって、以下の説明においては表面１４４を「発光面」と呼ぶ。
【００１７】
有機ＥＬ素子１４０の発光面１４４側には出光面構造層１００が設けられている。本実施形態では、出光面構造層１００は発光面１４４に接するように直接に設けられているものとする。
【００１８】
さらに、本実施形態の有機ＥＬ発光装置１０は上述した部材以外にも構成要素を備えていてもよい。本実施形態では、有機ＥＬ素子１４０の図中下側の面１４５に封止基材１５１が設けられているものとする。なお、図示を省略するが、表面１４５と封止基材１５１との間には、充填材や接着剤等の任意の物質が存在していてもよいし、空隙が存在していてもよい。空隙には、発光層１４２の耐久性を大きく損なう等の不都合がない限りは空気やその他の気体が存在してもよいし、空隙内を真空としてもよい。
【００１９】
したがって、有機ＥＬ発光装置１０は、封止基材１５１、有機ＥＬ素子１４０及び出光面構造層１００をこの順に備え、出光面構造層１００における有機ＥＬ素子１４０とは反対側の表面１０Ｕから出光できるようになっている。なお、前記の表面１０Ｕは有機ＥＬ発光装置１０の最も外側に位置し、この表面１０Ｕから有機ＥＬ発光装置１０の外部へ光が出光することになるため、表面１０Ｕを「出光面」と呼ぶ。
【００２０】
〔１−１．有機ＥＬ素子〕
例えば有機ＥＬ素子１４０として例示するように、有機ＥＬ素子は、通常、２層以上の電極層と、これらの電極層間に設けられ、電極から電圧を印加されることにより発光する発光層と、を備える。
【００２１】
有機ＥＬ素子は、基板上に有機ＥＬ素子を構成する電極、発光層等の層を形成し、さらにそれらの層を覆う封止部材を設け、基板と封止部材で発光層等の層を封止した構成とされるのが一般的である。通常、ここでいう基板側から出光する有機ＥＬ素子はボトムエミッション型と呼ばれ、封止部材側から出光する有機ＥＬ素子はトップエミッション型と呼ばれる。有機ＥＬ発光装置１０に設けられる有機ＥＬ素子１４０は、これらのいずれであってもよい。ボトムエミッション型の場合、通常は、前記の基板と、さらに必要に応じて任意の層とを含む組み合わせが出光面構造層を構成する。他方、トップエミッション型の場合、通常は、封止部材等の出光面側の構造体と、さらに必要に応じて任意の層とを含む組み合わせが出光面構造層を構成する。
【００２２】
発光層としては、特に限定されず既知のものを適宜選択することができる。発光層中の発光材料は１種類に限らず、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。また、発光層は１層に限られず、光源としての用途に適合すべく、一種の層単独又は複数種類の層の組み合わせとすることができる。これにより、白色又はそれに近い色の光を発光するものとしうる。
【００２３】
有機ＥＬ素子の電極は、特に限定されず既知のものを適宜選択することができる。第一実施形態にかかる有機ＥＬ素子１４０のように、出光面構造層１００側の電極１４１を透明電極とし、反対側の電極１４３を反射電極とすることにより、出光面構造層１００側に向けて発光面１４４から発光する有機ＥＬ素子とすることができる。また、両方の電極１４１及び１４３を透明電極とし、さらに出光面構造層１００と反対側に反射部材または散乱部材（例えば、空気層を介して配置される白色散乱部材等）を有することにより、出光面構造層１００側への発光を達成することもできる。
【００２４】
有機ＥＬ素子１４０はさらに、電極１４１と電極１４３との間に、発光層１４２に加えてホール注入層、ホール輸送層、電子輸送層、及び電子注入層等の他の層（図示せず。）をさらに有していてもよい。また、有機ＥＬ素子１４０はさらに、電極１４１及び１４３に通電するための配線、発光層１４２の封止のための周辺構造等の任意の構成要素を備えていてもよい。
【００２５】
電極及びその間に設ける層を構成する材料としては、特に限定されないが、具体例として下記のものを挙げることができる。
透明電極の材料としては、ＩＴＯ（酸化インジウムスズ）等を挙げることができる。  正孔注入層の材料としては、スターバースト系芳香族ジアミン化合物等を挙げることができる。
正孔輸送層の材料としては、トリフェニルジアミン誘導体等を挙げることができる。  黄色発光層のホスト材料としては、トリフェニルジアミン誘導体等を挙げることができ、黄色発光層のドーパント材料としては、テトラセン誘導体等を挙げることができる。  緑色発光層の材料としては、ピラゾリン誘導体等を挙げることができる。
青色発光層のホスト材料としては、アントラセン誘導体等を挙げることができ、青色発光層のドーパント材料としては、ペリレン誘導体等を挙げることができる。
赤色発光層の材料としては、ユーロピウム錯体等を挙げることができる。
電子輸送層の材料としては、アルミニウムキノリン錯体（Ａｌｑ）等を挙げることができる。
反射電極の材料としては、フッ化リチウムおよびアルミニウムをそれぞれ用い、これらを順次真空成膜により積層させたもの等を挙げることができる。
【００２６】
上記のもの又はその他の発光層を適宜組み合わせて積層型又はタンデム型と呼ばれる、補色関係にある発光色を発生する発光層を得ることができる。補色関係の組み合わせは、黄／青、又は緑／青／赤等とすることができる。
【００２７】
〔１−２．出光面構造層〕
出光面構造層１００は、有機ＥＬ素子１４０の発光面１４４に設けられた層である。出光面１０Ｕは、出光面構造層１００における有機ＥＬ素子１４０とは反対側の表面である。この出光面１０Ｕは有機ＥＬ発光装置１０の最表面に露出した面であり、有機ＥＬ発光装置１０としての出光面、即ち、有機ＥＬ発光装置１０から装置外部に光が出光する際の出光面である。
【００２８】
出光面１０Ｕは、巨視的に見ると、有機ＥＬ素子１４０の発光面１４４に対して平行な面であり、有機ＥＬ発光装置１０の主面に対して平行である。しかし、出光面１０Ｕは、微視的に見ると、後述する凹凸構造を有するため、凹部又は凸部上の面は発光面１４４に対して非平行な角度をなしうる。そこで、以下の説明において、出光面に対して平行又は垂直であるとは、別に断らない限り、凹部又は凸部を無視して巨視的に見た出光面に対して平行又は垂直であることをいう。また、有機ＥＬ発光装置１０は、別に断らない限り、かかる出光面１０Ｕが水平方向に対して平行で且つ上向きになるよう載置した状態で説明する。
さらに、構成要素が「平行」又は「垂直」であるとは、本発明の効果を損ねない範囲、例えば±５°の範囲内で誤差を含んでいてもよい。
【００２９】
出光面構造層１００は、凹凸構造層１１１及び基材フィルム層１１２を含む凹凸構造を有するフィルム基材１１０と、支持基板１３１と、凹凸構造を有するフィルム基材１１０及び支持基板１３１を接着する金属アルコキシド層１２１とを備える。
凹凸構造層１１１は、有機ＥＬ発光装置１０の上面（即ち有機ＥＬ発光装置１０の出光面側の最外層）に位置する層である。この凹凸構造層１１１は、複数の凹部１１３と、凹部１１３の周囲に位置する平坦部１１４とを含む凹凸構造を有する。ここで、前記の凹部１１３は平坦部１１４に比べて相対的に窪んでいる部分であるため本発明に係る凹部に当たり、平坦部１１４は凹部１１３に比べて相対的に突出しているため本発明に係る凸部に当たる。そして、当該凹凸構造により、出光面１０Ｕが規定される。
【００３０】
なお、本明細書においては、図面は模式的な図示であるため、出光面１０Ｕ上には僅かな個数の凹部１１３のみを示しているが、実際の有機ＥＬ発光装置においては、一枚の有機ＥＬ発光装置の出光面上に、これよりも遥かに多い数の凹部を設けることができる。
【００３１】
（凹凸構造の説明）
以下、出光面１０Ｕの凹凸構造について、図面を参照して詳細に説明する。
図３は、有機ＥＬ発光装置１０の出光面１０Ｕの一部を、有機ＥＬ発光装置１０の厚み方向から見た様子を拡大して模式的に示す部分平面図である。また、図４は、凹凸構造層１１１を、図３の線３ａを通り出光面１０Ｕに対して垂直な面で切断した断面を模式的に示す部分断面図である。なお、以下の説明において、特に断らない限り、「厚み方向」とは有機ＥＬ発光装置の厚み方向を表す。
【００３２】
図３に示すように、出光面構造層１００は、出光面１０Ｕに、斜面１１Ａ〜１１Ｄを含む複数の凹部１１３と、凹部１１３の周囲に位置する平坦部１１４とを含む。ここで「斜面」とは、出光面１０Ｕに対して平行でない角度をなす面である。他方、平坦部１１４上の面は、出光面１０Ｕに対して平行で平坦な面となっている。
【００３３】
複数の凹部１１３のぞれぞれは正四角錐形状の窪みである。したがって、凹部１１３の斜面１１Ａ〜１１Ｄは同一の形状であり、前記正四角錐の底辺１１Ｅ〜１１Ｈは正方形を構成する。なお、図３において線３ａは、一列の凹部１１３の全ての頂点１１Ｐの上を通る線であり、且つ凹部１１３の底辺１１Ｅ及び１１Ｇに対して平行な線である。
【００３４】
各凹部１１３は、その底辺１１Ｆ〜１１Ｈの長さを通常１〜６０μｍとすることができ、好ましくは２〜５０μｍである。各凹部１１３の深さは、通常１〜５０μｍとすることができ、好ましくは２〜４０μｍである。
【００３５】
凹部１１３は、一定の間隔をおいて、直交する２つの面内方向Ｘ及びＹに沿って連続して配置されている。そして、前記の面内方向Ｘ及びＹにおいて、隣り合う凹部１１３の間の隙間に当たる部分が、平坦部１１４を構成している。したがって、出光面構造層１００は、出光面１０Ｕに対して平行な面内方向Ｘ及びＹにおいて、凹部１１３と平坦部１１４とを交互に有することになっている。ここで、かかる２つの面内方向Ｘ及びＹのうち、一方の面内方向Ｘは底辺１１Ｅ及び１１Ｇに対して平行である。この面内方向Ｘにおいて、複数の凹部１１３は一定の間隔１１Ｊをおいて整列している。また、２つの面内方向Ｘ及びＹのうち、他方の面内方向Ｙは底辺１１Ｆ及び１１Ｈに対して平行である。この面内方向Ｙにおいて複数の凹部１１３は一定の間隔１１Ｋをおいて整列している。ここで、前記隙間に相当する部分である平坦部１１４は、その幅寸法を通常０．１〜２０μｍとすることができる。
【００３６】
図４に示すように、凹部１１３のそれぞれを構成する斜面１１Ａ〜１１Ｄが平坦部１１４（ひいては、出光面１０Ｕ）となす角１１Ｌ及び１１Ｍは、４０°以上が好ましく、４５°以上がより好ましく、また、７０°以下が好ましく、６０°以下がより好ましい。また、本実施形態のように凹部１１３の形状が四角錐である場合、その頂角１１Ｎは、６０°〜９０°とすることが好ましい。さらに、観察角度による色味の変化を最小限にしつつ光取出効率も高めるという観点からは、斜面１１Ａ〜１１Ｄと平坦部１１４とがなす角１１Ｌ及び１１Ｍは大きいほうが好ましく、具体的には例えば５５°以上とすることが好ましく、６０°以上とすることがさらにより好ましい。この場合、かかる角１１Ｌ及び１１Ｍの上限は、凹凸構造層１１１の耐久性の維持を考慮し、通常は７０°である。
本実施形態では、図４に示すように、斜面１１Ａ〜１１Ｄが平坦部１１４となす角１１Ｌ及び１１Ｍは６０°に設定されているものとする。これにより、凹部１１３を構成する正四角錐の頂角、即ち頂点１１Ｐにおいて相対向する斜面がなす角（斜面１１Ｂ及び１１Ｄがなす角については、図４に示す角１１Ｎ）も６０°となっている。
【００３７】
さらに、本実施形態の有機ＥＬ発光装置１０の出光面１０Ｕでは、隣り合う凹部１１３の底と凸部の先端との、有機ＥＬ発光装置１０の厚み方向における距離が、所定の範囲で不揃いになっていてもよい。
ここで、凹部１１３の底とは、凹部１１３それぞれにおいて最も窪んだ部分を指し、有機ＥＬ発光装置１０の厚み方向における発光面１４４までの距離が最も短くなる部分を指す。本実施形態では、各凹部１１３の頂点１１Ｐが凹部１１３の底に当たる。
また、凸部の先端とは、凸部それぞれにおいて最も突出した部分を指し、有機ＥＬ発光装置１０の厚み方向における発光面１４４までの距離が最も長くなる部分を指す。本実施形態では平坦部１１４が発光面１４４に対して平行な平坦面となっているので、平坦部１１４自体が凸部の先端に当たる。
【００３８】
したがって、本実施形態の有機ＥＬ発光装置１０においては、出光面１０Ｕにおいて隣り合う凹部１１３と平坦部１１４とを対比した場合に、その隣り合う凹部１１３の底（即ち、凹部１１３の頂点１１Ｐ）と凸部の先端（即ち、平坦部１１４）との、有機ＥＬ発光装置１０の厚み方向における距離（以下、適宜、「隣り合う凹凸の高低差」という。）Ｈが所定の範囲で不揃いにすることもできる。この際、前記の所定の範囲とは、標準偏差（標本標準偏差）σが、通常０．０５μｍ以上、好ましくは０．０６μｍ以上、より好ましくは０．０８μｍ以上となる範囲となりえる。
【００３９】
隣り合う凹凸の高低差Ｈを、前記のように所定の範囲で不揃いにすることにより、出光面１０Ｕからの光の取出効率を改善でき、且つ、反射光による虹ムラを抑制できる。また、隣り合う凹凸の高低差Ｈの標準偏差σが、出光面１０Ｕの全体において所定の範囲に収まるように不揃いにすればよいのであるから、凹部１１３及び平坦部１１４それぞれには過度に高い寸法精度が要求されないので、量産が容易であり、製造コストを安価にできる。特に、前記の隣り合う凹凸の高低差Ｈの標準偏差σの範囲の下限値は、虹ムラの輝度プロファイルを５０％以下にし、目視において虹ムラを認識し難くできる点で意義がある。
【００４０】
また、前記の所定の範囲の上限は、標準偏差σで、通常０．５μｍ以下、好ましくは０．４μｍ以下、より好ましくは０．３μｍ以下である。隣り合う凹凸の高低差Ｈの不揃いの程度（バラツキ）を過度に大きくすると、その凹凸構造の態様にもよるが、有機ＥＬ発光装置１０の生産工程においてキズが多数発生し、安定した生産が困難となるおそれがある。
【００４１】
本実施形態において、凹部１１３の頂点１１Ｐの高さ及び平坦部１１４の高さのうち一方又は両方が不揃いになっていることにより、隣り合う凹凸の高低差Ｈが不揃いとなっていればよい。ここでは、図２及び図４に示すように、凹部１１３の頂点１１Ｐの高さは一定に揃っているが、平坦部１１４の高さが不揃いになっていることにより、隣り合う凹凸の高低差Ｈが不揃いとなっているものとして説明する。なお、前記のように平坦部１１４の高さが不揃いになっている場合には平坦部１１４には段差が存在するが、前記の不揃いの程度が小さいので前記の段差も小さい。そこで、図１及び図３では、平坦部１１４において前記の段差は図示を省略する。
【００４２】
このように、隣り合う凹凸の高低差Ｈを、その標準偏差σが所定の範囲に収まるように不揃いにすることにより、虹ムラを抑制できる理由は定かではないが、本発明者の検討によれば以下の理由によるものと推察される。
外部から出光面１０Ｕに向けて光が照射された場合、出光面１０Ｕで光が反射したり、有機ＥＬ発光装置１０の内部に進入した光が内部の層界面で反射したりして、反射光が生じる。前記の反射光は、出光面１０Ｕで反射する時、および、有機ＥＬ発光装置１０の内部から外部へ出る時などに、出光面１０Ｕにおいて回折及び屈折などを生じることがある。従来は、前記の回折及び屈折などを生じた光が干渉することにより、虹ムラを生じていたと考えられる。これに対し、本実施形態の有機ＥＬ発光装置１０では、出光面１０Ｕにおいて隣り合う凹凸の高低差Ｈを不揃いにしたことにより、干渉の強さを弱めることができるようになるので、虹ムラを解消できると考えられる。
【００４３】
出光面１０Ｕにおいて隣り合う凹凸の高低差Ｈは、測定箇所を無作為に抽出し、レーザー顕微鏡（ＶＫ−９７００：キーエンス社製）を用いて高さ（断面プロファイル）を測定し、その断面プロファイルから求めることができる。通常は、出光面１０Ｕに対して平行な所定の測定方向に沿って、長さ１００μｍにわたって前記の断面プロファイルを測定すればよい。測定された断面プロファイルから、隣り合う一対の凹部及び凸部を凹凸一単位とし、この凹凸一単位における断面プロファイルの最大値（凸部の先端に対応する。）と最小値（凹部の底に対応する）との差を求め、この差を凹凸一単位において隣り合う凹凸の高低差Ｈとする。また、精度を高める観点から測定は複数箇所で行うことが好ましく、例えば１５点で行うことが好ましい。こうして測定された隣り合う凹凸の高低差Ｈから、標準偏差σを測定すればよい。また、前記の測定方向は、出光面１０Ｕにおける凹凸の配置が予め分かっている場合には前記の高低差Ｈが最も大きくなる方向に対して平行な方向を設定すればよい。また、凹凸の配置が不明である場合、出光面１０Ｕに対して平行な面内方向のうち、少なくとも１方向において、前記の標準偏差が前記の要件を満たしていればよい。
【００４４】
隣り合う凹凸の高低差Ｈは、出光面１０Ｕを様々な面内方向（出光面１０Ｕに対して平行な面内の様々な方向）に沿って測定した中心線平均粗さの最大値（Ｒａ（ｍａｘ））として、通常、１μｍ〜５０μｍの範囲内とする。
また、凹凸構造層１１１の厚さＴに対して相対的に、隣り合う凹凸の高低差Ｈの好ましい範囲を定めることができる。例えば、凹凸構造層１１１の材料として、凹凸構造層１１１の耐久性の維持に有利な硬質の材料を用いた場合、凹凸構造層１１１の厚さＴを薄くしたほうが、凹凸構造を有するフィルム基材１１０の可撓性が高まり、有機ＥＬ発光装置１０の製造工程における凹凸構造を有するフィルム基材１１０の取り扱いが容易となる。具体的には、図４に示す隣り合う凹凸の高低差Ｈと凹凸構造層１１１の厚さＴとの差Ｔ−Ｈが、０〜３０μｍとなるようにすることが好ましい。
【００４５】
凹凸構造層１１１を出光面１０Ｕに垂直な方向から観察した場合における、平坦部１１４が占める面積と凹部１１３が占める面積との合計に対する、平坦部１１４が占める面積の割合（以下、「平坦部割合」という。）を適宜調節することにより、有機ＥＬ発光装置１０の光取出効率を向上させることができる。具体的には、平坦部割合を１０％〜７５％とすることにより、良好な光取出効率を得ることができ、且つ出光面１０Ｕの機械的強度を高めることができる。
【００４６】
（凹凸構造を有するフィルム基材の材料の説明）
出光面構造層１００は、複数の層からなるものとしうるが、単一の層からなってもよい。本実施形態では、図１に示すように、出光面構造層１００は、凹凸構造層１１１と基材フィルム層１１２とを組み合わせた凹凸構造を有するフィルム基材１１０を含むようになっているものとする。
【００４７】
凹凸構造層１１１及び基材フィルム層１１２は、通常、透明樹脂を含む樹脂組成物により形成することができる。透明樹脂が「透明」であるとは、光学部材に用いるのに適した程度の光線透過率を有する意味である。本実施形態においては、出光面構造層１００を構成する各層が、光学部材に用いるのに適した光線透過率を有するものとすればよく、出光面構造層１００全体として８０％以上の全光線透過率を有するものとすればよい。
【００４８】
樹脂組成物に含まれる透明樹脂は、特に限定されず、透明な層を形成することができる
各種の樹脂を用いることができる。例えば、熱可塑性樹脂、熱硬化性樹脂、紫外線硬化性
樹脂、電子線硬化性樹脂を挙げることができる。なかでも熱可塑性樹脂は熱による変形が
容易であるため、また紫外線硬化性樹脂は硬化性が高く効率が良いため、凹凸構造層１１
１の効率的な形成が可能となり、それぞれ好ましい。
【００４９】
熱可塑性樹脂としては、ポリエステル系、ポリアクリレート系、シクロオレフィンポリマー系等の樹脂を挙げることができる。また紫外線硬化性樹脂としては、エポキシ系、アクリル系、ウレタン系、エン／チオール系、イソシアネート系等の樹脂を挙げることができる。これらの樹脂としては、複数個の重合性官能基を有するものを好ましく用いることができる。なお、前記の樹脂は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
【００５０】
なかでも、凹凸構造を有するフィルム基材１１０を構成する凹凸構造層１１１の材料としては、出光面１０Ｕの凹凸構造を形成しやすく且つ凹凸構造の耐擦傷性を得やすいという観点から、硬化時の硬度が高い材料が好ましい。具体的には、７μｍの膜厚の樹脂層を基材上に凹凸構造が無い状態で形成した際に、鉛筆硬度でＨＢ以上になるような材料が好ましく、Ｈ以上になる材料がさらに好ましく、２Ｈ以上になる材料がより好ましい。一方、基材フィルム層１１２の材料としては、凹凸構造層１１１の形成に際しての取り扱い、並びに、凹凸構造を有するフィルム基材１１０を成形した後の凹凸構造を有するフィルム基材１１０の取り扱いを容易とするために、ある程度の柔軟性があるものが好ましい。このような材料を組み合わせることにより、取り扱いが容易で且つ耐久性に優れる凹凸構造を有するフィルム基材１１０を得ることができ、その結果、高性能の有機ＥＬ発光装置１０を容易に製造することができる。
【００５１】
このような材料の組み合わせは、それぞれの材料を構成する樹脂として、上に例示した透明樹脂を適宜選択することにより得ることができる。具体的には、凹凸構造層１１１の材料を構成する透明樹脂として、アクリレート等の紫外線硬化性樹脂を用い、一方、基材フィルム層１１２の材料を構成する透明樹脂として、脂環式オレフィンポリマー製のフィルム（後述するゼオノアフィルム等）や、ポリエステルフィルムを用いることが好ましい。
【００５２】
本実施形態のように、出光面構造層１００が凹凸構造層１１１と基材フィルム層１１２とを含む場合、凹凸構造層１１１と基材フィルム層１１２との屈折率はできるだけ近くする態様としてもよい。この場合、凹凸構造層１１１と基材フィルム層１１２との屈折率差は、好ましくは０．１以内、さらに好ましくは０．０５以内である。
【００５３】
凹凸構造層１１１、基材フィルム層１１２等の出光面構造層１００の構成要素となる層の材料として、光拡散性のある材料を用いてもよい。これにより、出光面構造層１００を透過する光を拡散させることができるので、観察角度による色味の変化を更に低減することができる。
【００５４】
光拡散性のある材料としては、例えば、粒子を含んだ材料、２種類以上の樹脂を混ぜ合わせて光を拡散させるアロイ樹脂、等を挙げることができる。なかでも、光拡散性を容易に調節できるという観点から、粒子を含んだ材料が好ましく、特に粒子を含んだ樹脂組成物が特に好ましい。
【００５５】
粒子は、透明であってもよく、不透明であってもよい。粒子の材料としては、例えば、金属及び金属化合物、並びに樹脂等が挙げられる。金属化合物としては、例えば、金属の酸化物及び窒化物を挙げることができる。金属及び金属化合物の具体例を挙げると、銀、アルミのような反射率が高い金属；酸化ケイ素、酸化アルミ、酸化ジルコニウム、窒化珪素、錫添加酸化インジウム、酸化チタン等の金属化合物；などを挙げることができる。一方、樹脂としては、例えば、メタクリル樹脂、ポリウレタン樹脂、シリコーン樹脂等を挙げることができる。なお、粒子の材料は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
【００５６】
粒子の形状は、例えば、球状、円柱状、立方体状、直方体状、角錐状、円錐状、星型状等の形状とすることができる。
粒子の粒径は、好ましくは０．１μｍ以上であり、好ましくは１０μｍ以下、より好ましくは５μｍ以下である。ここで粒径とは、体積基準の粒子量を、粒子径を横軸にして積算した積算分布における５０％粒子径のことである。粒径が大きいほど、所望の効果を得るために必要な粒子の含有割合は多くなり、粒径が小さいほど、含有量は少なくてすむ。したがって、粒径が小さいほど、観察角度による色味の変化の低減、及び光取り出し効率の向上等の所望の効果を、少ない粒子で得ることができる。なお、粒径は、粒子の形状が球状以外である場合には、その同等体積の球の直径を粒径とする。
【００５７】
粒子が透明な粒子であり、且つ粒子が透明樹脂中に含まれる場合において、粒子の屈折率と透明樹脂の屈折率との差が、０．０５〜０．５であることが好ましく、０．０７〜０．５であることがより好ましい。ここで、粒子及び透明樹脂の屈折率は、どちらがより大きくてもよい。粒子と透明樹脂の屈折率が近すぎると拡散効果が得られず色味ムラは抑制され難くなる可能性があり、逆に差が大きすぎると拡散が大きくなり色味ムラは抑制されるが光取出効果が低減する可能性がある。
【００５８】
粒子の含有割合は、粒子を含む層の全量中における体積割合で、１％以上が好ましく、５％以上がより好ましく、また、８０％以下が好ましく、５０％以下がより好ましい。粒子の含有割合をかかる下限以上とすることにより、観察角度による色味の変化の低減等の所望の効果を得ることができる。また、かかる上限以下とすることにより、粒子の凝集を防止し、粒子を安定して分散させることができる。
【００５９】
さらに、樹脂組成物は、必要に応じて任意の成分を含むことができる。当該任意の成分としては、例えば、フェノール系、アミン系等の劣化防止剤；界面活性剤系、シロキサン系等の帯電防止剤；トリアゾール系、２−ヒドロキシベンゾフェノン系等の耐光剤；などの添加剤を挙げることができる。
【００６０】
凹凸構造層１１１の厚さＴは、特に限定されないが、１μｍ〜７０μｍであることが好ましい。本実施形態では、凹凸構造層１１１の厚さＴとは、凹凸構造が形成されていない基材フィルム層１１２側の面と、凹凸構造の平坦部１１４との距離のことである。
また、基材フィルム層１１２の厚さは、２０μｍ〜３００μｍであることが好ましい。  
【００６１】
（支持基板）  
本実施形態の有機ＥＬ発光装置１０は、有機ＥＬ素子１４０と凹凸構造を有するフィルム層１１０との間に、支持基板１３１を備える。支持基板１３１を構成する材料の例としては、例えば、ガラス、樹脂などが挙げられる。なお、支持基板１３１の材料は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。ガラスである場合、有機ＥＬ発光装置１０に、たわみを抑制する剛性を与えることができる。また、ガラス基材は、有機ＥＬ素子１４０を封止する性能に優れて、且つ、製造工程において有機ＥＬ素子１４０を構成する層をその上に順次形成することを容易に行い得る基板を備えることにより、有機ＥＬ発光装置１０の耐久性を向上させ、且つ製造を容易にすることができる。
【００６２】
支持基板の屈折率は、特に制限されないが、１．５〜２．１とすることが好ましい。有機ＥＬ素子や透明電極層の屈折率は高いため、界面で反射が少なくなるため、屈折率が１．６５以上  ２．０以下である場合、さらに好ましい。
支持基板の１３１の厚さは、特に限定されないが、０．０５ｍｍ〜１．１ｍｍであることが好ましい。
【００６３】
（金属アルコキシド層）
本発明において、凹凸構造を有するフィルム基材１１０と支持基板１３１との間には、金属アルコキシド層１２１を有する。金属アルコキシド層は、凹凸構造を有するフィルム基材と支持基板との接合をする機能を有する。金属アルコキシド層を構成する金属アルコキシドは、一般にＲ−ＯＭ（Ｒはアルキル基、Ｍは任意の金属原子）の構造を分子内に有する化合物である。
金属アルコキシドは、より具体的には、金属原子に１以上の基Ｒ−Ｏ−及び任意に１以上の基Ｒ２−が結合した構造（Ｒ−Ｏ）ｍ−Ｍ−（Ｒ２）ｎ（Ｒ２は任意の有機基、ｍは１以上の数、ｎは０以上の数）とすることができる。ここで、基Ｒは、具体的には例えばメチル基、エチル基等の基とすることができる。基Ｒ２は、具体的には例えばエポキシ基、アミノ基、アリール基、アルキル基、フルオロ基、クロロ基、カルボキシル基、カーボネート基、イミノ基、チオール基、ニトロ基、ビニル基、ウレイド基、メタクリロイル基、アクリロイル基を含む有機基等の基とすることができる。基Ｒが１分子中に複数存在する場合、及び基Ｒ２が１分子中に複数存在する場合、これらはいずれも、同一の基であってもよく、異なる基であってもよい。特に、アミノ基、エポキシ基、ビニル基、メタクリロイル基、アクリロイル基が好ましい。
【００６４】
金属アルコキシドが含有しうる金属としては、Ｔｉ、Ｌｉ、Ｓｉ、Ｎａ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｔ、Ｂａ、Ａｌ、Ｚｎ、Ｆｅ、Ｃｕ、Ｚｒから選択された１種以上の金属を挙げることができる。特に、Ｓｉ、Ｔｉ、Ａｌ，Ｚｒが好ましい。
【００６５】
金属アルコキシド層の形成方法は、特に限定されないが、凹凸構造を有するフィルム基材の凹凸構造を有しない側の表面又は支持基板の表面を、活性化処理した後、上記金属アルコキシドの蒸気に暴露する方法、上記金属アルコキシドをアルコールなどの溶液に溶かし、表面にコーティング、噴霧する方法等により形成することができる。特に、蒸気に暴露する方法が、形成後の金属アルコキシド層からの脱ガス成分が少ないために好ましい。蒸気に暴露する方法での処理温度は、用いる金属アルコキシドの揮発性に応じて適宜選択され、通常１０〜４０℃、好ましくは２０〜３０℃である。処理時間は、通常３０〜１８００秒好ましくは１８０〜９００秒である。
【００６６】
凹凸構造を有するフィルム基材の凹凸構造を有しない側の表面又は支持基板の表面を、活性化処理する方法は、常圧プラズマ処理、真空プラズマ処理、ＵＶオゾン処理、又はコロナ処理を採用することができる。特に常圧プラズマ処理、コロナ処理が、処理時間が短く生産性に優れる点で好ましい。
【００６７】
本発明の有機ＥＬ発光装置において、金属アルコキシド層１３１の厚さは、ＵＶ硬化樹脂による接着剤やアクリル系粘着剤を用いて貼り合わせる場合と異なり、８０ｎｍ以下と薄い値である。８０ｎｍより大きい場合は、フィルム基材と支持基板は十分に接着しないことがある。金属アルコキシド層の厚さは、より好ましくは５０ｎｍ以下、さらに好ましくは２０ｎｍ以下である。金属アルコキシド層の厚さの下限は特にないが、１ｎｍ以上が好ましい。支持基板及び凹凸を有するフィルム基材の両方が金属アルコキシド層を有し、金属アルコキシド層の面同士が貼付されて有機ＥＬ発光装置が形成される場合は、これら２層の金属アルコキシド層の合計の厚さを、上記範囲内とすることが好ましい。金属アルコキシドの層の厚さを上記好ましい下限値以上とすることにより、良好な接着力を発揮することができる。また、金属アルコキシド層の厚さを上記好ましい上限値以下とすることにより、支持基板と金属アルコキシド層の全反射が発生せず、結果として光を吸収しやすい発光層や電極層に戻る光の量が少なくなり高い取り出し効率を実現できる。この効果は光の波長より、金属アルコキシド層が十分薄いため、幾何光学で現れる屈折や反射の現象が消失していく効果になる。さらに、有機ＥＬ発光装置のヘイズを低く保つことができ、金属アルコキシド層からの脱ガス成分を低減することが出来る。
【００６８】
金属アルコキシド層として、シランカップリング剤を使用する場合、公知のシランカップリング剤を用いることができる。
具体的には、ビニルトリクロルシラン、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシランなどのビニル基を有するもの；
２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルメチルジエトキシシランなどのエポキシ基を有するもの；
ｐ−スチリルトリメトキシシランなどのスチリル基を有するもの；
３−メタクリロキシプロピルメチルジメトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルトリ
メトキシシラン、３−メタクリロキシメチルジエトキシシラン、３−メタクリロキシトリ
エトキシシランなどのメタクリロキシ基を有するもの；
３−アクリロキシプロピルトリメトキシシランなどのアクリロキシ基を有するもの；
Ｎ−２−アミノエチル−３−アミノプロピルメチルジメトキシシラン、Ｎ−２−アミノエ
チル−３−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−２−アミノエチル−３−アミノプロ
ピルトリエトキシシラン、３−アミノプロピルトリメトキシシラン、３−アミノプロピル
トリエトキシシラン、３−トリエトキシシリル−Ｎ−（１，３−ジメチルブチリデンプロ
ピルアミン、Ｎ−フェニル−３−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−（ビニルベン
ジル）−２−アミノエチル−３−アミノプロピルトリメトキシシラン塩酸塩、特殊アミノ
シラン（信越化学社製、ＫＢＭ−６１３５など）などのアミノ基を有するもの；
３−ウレイドプロピルトリエトキシシランなどのウレイド結合を有するもの；
３−クロロプロピルトリメトキシシランなどのハロゲン原子を含有するもの；
３−メルカプトプロピルトリメトキシシラン、３−メルカプトプロピルメチルジメトキシ
シランなどのメルカプト基を有するもの；
ビス（トリエトキシシリルプロピル）テトラスルフィドなどのスルフィド結合を有するも
の；
３−イソシアネートプロピルトリエトキシシランなどのイソシアネート基を有するもの；
等が挙げられる。これらは一種単独で、あるいは二種以上を組み合わせて用いることがで
きる。
【００６９】
金属アルコキシド層としてシランカップリング剤を使用する場合である場合、支持基板側と凹凸構造を有するフィルム基材側とで異なるシランカップリング剤を使用することができる。その場合、互いに表面同士が水素結合や共有結合で結合するような組み合わせを選択することができ、さらには、支持基板側や凹凸構造を有するフィルム基材側とも水素結合や共有結合で結合するような組み合わせが好適である。具体的には、支持基板がガラス基材の場合、ガラス基材側にアミノ基を有するシランカップリング剤を使用し、凹凸構造を有するフィルム基材側にエポキシ基を有するシランカップリング剤を使用する組み合わせが例示できる。
【００７０】
（製造方法）
有機ＥＬ発光装置１０の製造方法は、特に限定されないが、例えば、支持基板１３１の一方の面に有機ＥＬ素子１４０を構成する各層を積層し、その後又はその前に、支持基板１３１の他方の面に凹凸構造層１１１及び基材フィルム層１１２を有する凹凸構造を有するフィルム基材１１０を、金属アルコキシド層１２１を介して貼付することにより製造することができる。
【００７１】
凹凸構造層１１１及び基材フィルム層１１２を有する凹凸構造を有するフィルム基材１１０の製造は、例えば、所望の形状を有する金型等の型を用意し、この型を凹凸構造層１１１を形成する材料の層に転写することにより行うことができる。より具体的な方法としては、
（方法１）基材フィルム層１１２を構成する樹脂組成物Ａの層及び凹凸構造層１１１を構成する樹脂組成物Ｂの層（凹凸構造はまだ形成されていない）を有する未加工の凹凸構造を有するフィルム基材を用意し、かかる未加工の凹凸構造を有するフィルム基材の樹脂組成物Ｂ側の面上に、凹凸構造を形成する方法；及び  
（方法２）基材フィルム層１１２の上に、液体状態の樹脂組成物Ｂを塗布し、塗布された樹脂組成物Ｂの層に型を当て、その状態で樹脂組成物Ｂを硬化させ、凹凸構造層１１１を形成する方法などを挙げることができる。
【００７２】
方法１において、未加工の凹凸構造を有するフィルム基材は、例えば樹脂組成物Ａ及び樹脂組成物Ｂを共押出する押出成形により得ることができる。未加工の凹凸構造を有するフィルム基材の樹脂組成物Ｂ側の面上に、所望の表面形状を有する型を押し当てることにより、凹凸構造を形成することができる。
より具体的には、長尺の未加工の凹凸構造を有するフィルム基材を押出成形により連続的に形成し、所望の表面形状を有する転写ロールとニップロールとで未加工の凹凸構造を有するフィルム基材を加圧し、それにより、連続的な製造を効率的に行うことができる。転写ロールとニップロールとによる挟み圧力は、好ましくは数ＭＰａ〜数十ＭＰａである。また転写時の温度は、樹脂組成物Ｂのガラス転移温度をＴｇとすると、好ましくはＴｇ以上（Ｔｇ＋１００℃）以下である。未加工の凹凸構造を有するフィルム基材と転写ロールとの接触時間はフィルムの送り速度、すなわちロール回転速度によって調整でき、好ましくは５秒以上６００秒以下である。
【００７３】
方法２において、凹凸構造層１１１を構成する樹脂組成物Ｂとしては、紫外線等のエネルギー線により硬化しうる組成物を用いることが好ましい。かかる樹脂組成物Ｂを、基材フィルム層１１２上に塗布し、型を当てた状態で、塗布面の裏側（基材フィルムの、樹脂組成物Ｂを塗布した面とは反対側）に位置する光源から、紫外線等のエネルギー線を照射し、樹脂組成物Ｂを硬化させ、その後型を剥離することにより、樹脂組成物Ｂの塗膜を凹凸構造層１１１とし、凹凸構造を有するフィルム基材１１０を得ることができる。
【００７４】
上記の凹凸構造を有するフィルム基材が、凹凸構造層１１１のみから構成される場合は
（方法３）凹凸構造層１１１を構成する樹脂組成物Ｂの層（凹凸構造はまだ形成されていない）を有する未加工の凹凸構造を有するフィルム基材を用意し、かかる未加工の凹凸構造を有するフィルム基材の樹脂組成物Ｂ側の面上に、凹凸構造を形成する方法
（方法４）任意の剥離用フィルム層の上に、液体状態の樹脂組成物Ｂを塗布し、塗布された樹脂組成物Ｂの層に型を当て、その状態で樹脂組成物Ｂを硬化させ、凹凸構造層１１１し、その後、剥離用フィルムを凹凸構造層から剥離する方法
によって形成することができる。
【００７５】
（有機ＥＬ発光装置の主な利点）
本実施形態の有機ＥＬ発光装置１０は上述したように構成されているので、有機ＥＬ素子１４０の発光面１４４から発せられた光は、出光面構造層１００を透過して、出光面１０Ｕから取り出される。この際、出光面１０Ｕに、凹部１１３及び平坦部１１４を有する凹凸構造を有するので、凹凸構造を有さない場合と比較して、出光面１０Ｕからの光の取出効率を高めることができる。さらに、支持基板と凹凸構造を有するフィルム基材との間にある金属アルコキシド層が８０ｎｍ以下と非常に薄いため、屈折率差による全反射が無いため、光の取り出し効率を高めることができる。
【００７６】
また、有機ＥＬ発光装置１０は、出光面１０Ｕにおいて隣り合う凹凸の高低差Ｈを、標準偏差σが所定の範囲となるように不揃いにした場合は、反射光による虹ムラを抑制できる。また、有機ＥＬ発光装置１０を表示装置に設けた場合、多像化現象を防止することも可能である。さらに、凹部１１３及び平坦部１１４の個別の寸法精度は高くなくてもよくなるので、量産が容易となり、製造コストを安価にできる。
【００７７】
さらに、本実施形態の有機ＥＬ発光装置１０では、外部衝撃により出光面１０Ｕに欠け等が生じることを防止でき、ひいては出光面１０Ｕの機械的強度を向上させることができる。一般に、面に凹凸構造があると、その面に衝撃が加えられた場合に当該凹凸構造の一部に力が集中し、破損を招きやすくなる傾向がある。ところが、本実施形態の有機ＥＬ発光装置１０では、平坦部１１４は平坦な面（平坦面）となっている。また、本実施形態で、平坦部１１４の高さは不揃いとなっている場合でも、その不揃いの程度が小さければ、外部から出光面１０Ｕに加えられる力又は衝撃によって凹凸構造層１１１の一部に力が集中することを抑制できるようになっている。このため、凹凸構造層１１１の破損を防止し、良好な光取り出し効率と、有機ＥＬ発光装置１０の出光面１０Ｕの高い機械的強度とを両立させることができるようになっている。
【００７８】
また、本実施形態の有機ＥＬ発光装置１０では、観察角度による色味の変化を低減することができる。有機ＥＬ発光装置１０では、出光面１０Ｕから出射する光が凹部１１３により拡散される。このような光拡散により、出光面１０Ｕから出光する光における半球状全方位での色度座標のｘ座標およびｙ座標の少なくともいずれかの変位を、出光面を一様に平坦な平面とした場合と比べて、低減させることができる。したがって、出光面１０Ｕを観察する観察角度による色味の変化を抑えることができる。
【００７９】
なお、かかる半球状全方位での色度の変位を測定する方法として、例えば出光面１０Ｕの法線方向（即ち出光面１０Ｕに対して垂直な方向）上に分光放射輝度計を設置し、法線方向を０°とした時その出光面を−９０〜＋９０°まで回転させられる機構を付与することで、各方向で測定した発光スペクトルから色度座標を算出できるため、その変位を算出できる。
【００８０】
〔２．第二実施形態〕
本発明の有機ＥＬ発光装置において、出光面を構成する凹部及び凸部の形状は、第一実施形態において例示した角錐形状に限られず、角錐台形状であってもよい。ここで、角錐台形状とは、角錐の頂部に平坦な部分を設け、平らに面取りした形状をいう。以下、その例を、図面を用いて説明する。
【００８１】
図５及び図６はいずれも本発明の第二実施形態に係る有機ＥＬ発光装置を説明する図であって、図５は有機ＥＬ発光装置を模式的に示す斜視図であり、図６は図５に示す有機ＥＬ発光装置の凹凸構造層を線５ａ−５ｂを通り出光面に対して垂直な面で切断した断面を模式的に示す断面図である。
図５に示す通り、第二実施形態にかかる有機ＥＬ発光装置２０は、出光面構造層２００を構成する凹凸構造を有するフィルム基材２１０において、凹凸構造層２１１の表面である出光面２０Ｕに形成された凹部２１３の形状が異なる他は、第一実施形態と同様の構成を有している。
【００８２】
図６に示すように、凹凸構造層２１１の表面上に形成された凹部２１３は、正四角錐の頂部を平らに面取りした形状（角錐台形状）であり、出光面２０Ｕにおいて、一定の間隔をおいて設けられている。隣り合う凹部２１３の間には隙間が設けられ、この隙間が平坦部２１４を構成している。さらに、凹部２１３が角錐台形状を有するため、凹部２１３は底には、出光面２０Ｕに対して平行な平坦面として底面部２１Ｐが存在する。
【００８３】
さらに、本実施形態においても、出光面２０Ｕにおいて隣り合う凹凸の高低差Ｈは、標準偏差σが所定の範囲に収まるように不揃いになっている。本実施形態では底面部２１Ｐが凹部２１３の底に当たり、平坦部２１４が凸部の先端に当たる。したがって、有機ＥＬ発光装置２０においては、隣り合う凹部２１３と凸部２１４とを対比した場合に、その底面部２１Ｐと平坦部２１４との、有機ＥＬ発光装置２０の厚み方向における距離（すなわち、隣り合う凹凸の高低差）Ｈが、標準偏差σが所定の範囲に収まるように不揃いになっている。なお、本実施形態では、図６に示すように、平坦部２１４の高さは均一に揃っているが底面部２１Ｐの高さが不揃いとなることにより隣り合う凹凸の高低差Ｈが不揃いとなっている例を示す。ただし、底面部２１Ｐの高さは均一に揃っているが平坦部２１４の高さが不揃いとなることにより隣り合う凹凸の高低差Ｈが不揃いとなっていてもよく、底面部２１Ｐの高さ及び平坦部２１４の高さの両方が不揃いとなることにより隣り合う凹凸の高低差Ｈが不揃いとなっていてもよい。
【００８４】
このような、角錐台形状の形状を有する凹部２１３とその間の隙間である平坦部２１４を有する出光面２０Ｕを有する場合であっても、第一実施形態と同様に、光取出効率を高め、且つ、虹ムラを抑制することができる。また、仮に塵及び破片が凹部２１３にたまると光取出効率の低下及び輝点の発生などを生じるおそれがあるが、凹部２１３の底が平坦な底面部２１Ｐになっていると、凹部２１３に塵及び破片等が溜まり難くなり、好ましい。さらに、本実施形態によれば、第一実施形態と同様の利点を得ることもできる。
【００８５】
本実施形態のように、凹部２１３が角錐台形状となっている場合、底面部２１Ｐと、当該角錐台の頂部が平坦で無く尖った角錐形状となっていた場合の頂部２１Ｑとの高さの差２１Ｒは、通常、当該角錐台の頂部が平坦で無く尖った角錐形状となっていた場合の角錐の高さ２１Ｓの２０％以下とすればよい。
また、凹部２１３の形状が角錐台形状となっている場合、底面部２１Ｐを除く斜面２１２Ａ及び２１３Ｂの角度を、斜面の角度とする。凹部２１３の斜面の角度をこのような角度とすることにより、光取出効率を高めることができる。ただし、斜面は、必ずしも全てが同じ角度である必要は無く、上記範囲内で、異なる角度を有する斜面が共存していてもよい。
【００８６】
〔３．第三実施形態〕
本発明の有機ＥＬ発光装置において、出光面を構成する凹部の底は、丸みを帯びていてもよい。以下、その例を、図面を用いて説明する。
【００８７】
図７及び図８はいずれも本発明の第三実施形態に係る有機ＥＬ発光装置を説明する図であって、図７は、有機ＥＬ発光装置を出光面に垂直な面で切った断面を模式的に示す断面図であり、図８は有機ＥＬ発光装置の凹凸構造層を出光面に垂直な面で切った断面を模式的に示す断面図である。
図７に示す通り、第三実施形態にかかる有機ＥＬ発光装置３０は、出光面構造層３００を構成する凹凸構造を有するフィルム基材３１０において、凹凸構造層３１１の表面である出光面３０Ｕに形成された凹部３１３の形状が異なる他は、第一実施形態と同様の構成を有している。
【００８８】
図８に示すように、凹凸構造層３１１の表面上に形成された凹部３１３は、その底３１Ｐが丸みを帯びた形状であり、出光面３０Ｕにおいて、一定の間隔をおいて設けられている。隣り合う凹部３１３の間には隙間が設けられ、この隙間が平坦部３１４を構成している。
【００８９】
さらに、本実施形態においても、出光面３０Ｕにおいて隣り合う凹凸の高低差Ｈは、標準偏差σが所定の範囲に収まるように不揃いになっている。本実施形態では平坦部３１４が凸部の先端に当たる。したがって、有機ＥＬ発光装置３０においては、隣り合う凹部３１３と凸部３１４とを対比した場合に、その凹部３１３の底３１Ｐと平坦部３１４との、有機ＥＬ発光装置３０の厚み方向における距離（すなわち、隣り合う凹凸の高低差）Ｈが、標準偏差σが所定の範囲に収まるように不揃いになっている。なお、本実施形態では、図７及び図８に示すように、凹部３１３の底３１Ｐの高さは均一に揃っているが平坦部３１４の高さが不揃いとなることにより隣り合う凹凸の高低差Ｈが不揃いとなっている例を示す。ただし、平坦部３１４の高さは均一に揃っているが凹部３１３の底３１Ｐの高さが不揃いとなることにより隣り合う凹凸の高低差Ｈが不揃いとなっていてもよく、凹部３１３の底３１Ｐの高さ及び平坦部３１４の高さの両方が不揃いとなることにより隣り合う凹凸の高低差Ｈが不揃いとなっていてもよい。
【００９０】
このような、底３１Ｐが丸みを帯びた形状を有する凹部３１３とその間の隙間である平
坦部３１４を有する出光面３０Ｕを有する場合であっても、第一実施形態と同様に、光取
出効率を高め、且つ、虹ムラを抑制することができる。また、仮に塵及び破片が凹部３１
３にたまると光取出効率の低下及び輝点の発生などを生じるおそれがあるが、凹部３１３
の底３１Ｐが丸みを帯びていると、凹部３１３に塵及び破片等が溜まり難くなり、好まし
い。さらに、本実施形態によれば、第一実施形態と同様の利点を得ることもできる。
【００９１】
本実施形態のように、凹部３１３の底３１Ｐが丸みを帯びた形状である場合、その底３１Ｐと、底が丸みを帯びず尖った角錐形状となっていた場合の頂部３１Ｑとの高さの差３１Ｒは、通常、丸みを帯びず尖った角錐形状となっていた場合の角錐の高さ３１Ｓの２０％以下とすればよい。
また、凹部３１３の底が丸みを帯びた形状である場合、当該丸みを帯びた部分を除く斜面３１３Ａ及び３１３Ｂの角度を、斜面の角度とする。斜面の角度をこのような角度とすることにより、光取出効率を高めることができる。ただし、斜面は、必ずしも全てが同じ角度である必要は無く、上記範囲内で、異なる角度を有する斜面が共存していてもよい。  
【００９２】
〔４．第四実施形態〕
第一〜第三実施形態では出光面に凹部を設けることによって出光面に凹凸構造をもたせたが、出光面に凸部を設けることによって凹凸構造をもたせてもよい。以下、その例を、図面を用いて説明する。
【００９３】
図９及び図１０はいずれも本発明の第四実施形態に係る有機ＥＬ発光装置を説明する図であって、図９は有機ＥＬ発光装置を模式的に示す斜視図であり、図１０は図９に示す有機ＥＬ発光装置を線９ａ−９ｂを通り出光面に対して垂直な面で切断した断面を模式的に示す断面図である。 図９に示す通り、第四実施形態にかかる有機ＥＬ発光装置４０は、出光面構造層４００を構成する凹凸構造を有するフィルム基材４１０において、凹凸構造層４１１の表面である出光面４０Ｕに、凹部１１３の代わりに凸部４１４が設けられていることの他は、第一実施形態と同様の構成を有している。
【００９４】
凸部４１４は、出光面４０Ｕにおいて、一定の間隔をおいて設けられている。隣り合う凸部４１４の間には隙間が設けられ、この隙間が平坦部４１３を構成している。ここで、前記の凸部４１４は平坦部４１３に比べて相対的に突出している部分であるため本発明に係る凸部に当たり、平坦部４１３は凸部４１４に比べて相対的に窪んでいるため本発明に係る凹部に当たる。そして、当該凹凸構造により、出光面４０Ｕが規定される。
【００９５】
また、凸部４１４は、いずれも、正四角錐の頂部を平らに面取りした形状（角錐台形状）である。したがって、図１０に示すように、凸部４１４は、４面の斜面４１４Ａ及び４１４Ｂと、前記の斜面４１４Ａ及び４１４Ｂに囲まれた上面部４１４Ｕとを含む。上面部４１４Ｕは凸部４１４の角錐台形状の上底面に当たり、平坦な平面となっている。また、平坦部４１３も平坦な平面となっており、これらの平坦部４１３及び上面部４１４Ｕは、いずれも、出光面４０Ｕ及び発光面１４４に対して平行になっている。
【００９６】
さらに、本実施形態においても、出光面４０Ｕにおいて隣り合う凹凸の高低差Ｈは、標準偏差σが所定の範囲に収まるように不揃いになっている。本実施形態では平坦部４１３が凹部の底に当たり、上面部４１４Ｕが凸部４１４の先端に当たる。したがって、有機ＥＬ発光装置４０においては、隣り合う平坦部４１３と凸部４１４とを対比した場合に、その平坦部４１３と上面部４１４Ｕとの、有機ＥＬ発光装置４０の厚み方向における距離（すなわち、隣り合う凹凸の高低差）Ｈが、標準偏差σが所定の範囲に収まるように不揃いになっている。なお、本実施形態では、図１０に示すように、平坦部４１３の高さは均一に揃っているが上面部４１４Ｕの高さが不揃いとなることにより隣り合う凹凸の高低差Ｈが不揃いとなっている例を示す。ただし、上面部４１４Ｕの高さは均一に揃っているが平坦部４１３の高さが不揃いとなることにより隣り合う凹凸の高低差Ｈが不揃いとなっていてもよく、平坦部４１３の高さ及び上面部４１４Ｕの高さの両方が不揃いとなることにより隣り合う凹凸の高低差Ｈが不揃いとなっていてもよい。
【００９７】
このような、出光面４０Ｕに凸部４１４を設けることによって凹凸構造をもたせた場合であっても、第一実施形態と同様に、光取出効率を高め、且つ、虹ムラを抑制することができる。また、凸部４１４の先端に当たる上面部４１４Ｕが平坦な平面であるため、出光面４０Ｕの欠け等を防止し、出光面４０Ｕの機械的強度を向上させることができる。さらに、本実施形態によれば、第一実施形態と同様の利点を得ることもできる。
【００９８】
〔５．第五実施形態〕
本発明の有機ＥＬ発光装置において、出光面を構成する凹部及び凸部の形状は、上述した角錐及び角錐台以外の形状であってもよく、例えば球の一部の形状であってもよい。
また、出光面において、凹部及び凸部は、第一〜第四実施形態において例示したように直交する２つの面内方向に沿って配列する以外にも、任意の態様で配列することができる。例えば、複数の凹部を、出光面上の１方向のみ、または、３方向以上の面内方向に沿って配列してもよく、ランダムに配置してもよい。
以下、その例を、図面を用いて説明する。
【００９９】
図１１及び図１２は、いずれも本発明の第五実施形態に係る有機ＥＬ発光装置を説明する図であって、図１１は、有機ＥＬ発光装置を厚み方向から見た様子を模式的に示す上面図であり、図１２は、図１１に示す有機ＥＬ発光装置を、図１１中の線１１ａを通る、出光面５０Ｕと垂直な面で切断した断面を示す断面図である。
図１１及び図１２に示す通り、第五実施形態に係る有機ＥＬ発光装置５０は、出光面構造層５００を構成する凹凸構造を有するフィルム基材５１０において、凹凸構造層５１１の表面である出光面５０Ｕの形状が異なる他は、第一実施形態と同様の構成を有している。
【０１００】
凹凸構造層５１１の表面上に形成された凹部５１３は、半球状の形状であり、出光面５０Ｕ上において、一定の間隔をおいて、線１１ａ、１１ｂ及び１１ｃに対して平行な３つの面内方向に沿って連続して配置されている。線１１ａ、１１ｂ及び１１ｃは、互いに６０°の角度をなしている。隣り合う凹部５１３の間には、線１１ａ、１１ｂ及び１１ｃに沿って隙間が設けられ、この隙間が平坦部５１４を構成している。
【０１０１】
さらに、本実施形態においても、出光面５０Ｕにおいて隣り合う凹凸の高低差Ｈは、標準偏差σが所定の範囲に収まるように不揃いになっている。本実施形態では平坦部５１４が凸部の先端に当たる。したがって、有機ＥＬ発光装置５０においては、隣り合う凹部５１３と平坦部５１４とを対比した場合に、その凹部５１３の底５１３Ｐと平坦部５１４との、有機ＥＬ発光装置５０の厚み方向における距離（すなわち、隣り合う凹凸の高低差）Ｈは、標準偏差σが所定の範囲に収まるように不揃いになっている。なお、本実施形態では、図１２に示すように、平坦部５１４の高さは均一に揃っているが凹部５１３の底５１３Ｐの高さが不揃いとなることにより隣り合う凹凸の高低差Ｈが不揃いとなっている例を示す。ただし、凹部５１３の底５１３Ｐの高さは均一に揃っているが平坦部５１４の高さが不揃いとなることにより隣り合う凹凸の高低差Ｈが不揃いとなっていてもよく、凹部５１３の底５１３Ｐの高さ及び平坦部５１４の高さの両方が不揃いとなることにより隣り合う凹凸の高低差Ｈが不揃いとなっていてもよい。
【０１０２】
このような、球状の一部の形状を有する凹部５１３と、その間の隙間である平坦部５１４を有する出光面５０Ｕを有する場合であっても、第一実施形態と同様に、光取出効率を高め、且つ、虹ムラを抑制することができる。また、凹部５１３が球の一部の形状であると、凹部５１３の底が丸みを帯びるため、凹部５１３に塵及び破片等が溜まり難くなり、好ましい。さらには、第一実施形態と同様の利点を得ることもできる。
【０１０３】
〔６．第六実施形態〕
本発明の有機ＥＬ発光装置において、出光面を構成する凸部の先端は、丸みを帯びていてもよい。以下、その例を、図面を用いて説明する。
【０１０４】
図１３は、本発明の第六実施形態に係る有機ＥＬ発光装置を、その出光面と垂直な面で切断した断面を示す断面図である。
図１３に示す通り、第六実施形態に係る有機ＥＬ発光装置６０は、出光面構造層６００を構成する凹凸構造を有するフィルム基材６１０において、凹凸構造層６１１の表面である出光面６０Ｕに、半球状の凹部５１３の代わりに半球状の凸部６１４が設けられていることの他は、第五実施形態と同様の構成を有している。
【０１０５】
凸部６１４は、出光面６０Ｕにおいて、一定の間隔をおいて設けられている。隣り合う凸部６１４の間には隙間が設けられ、この隙間が平坦部６１３を構成している。ここで、前記の凸部６１４は平坦部６１３に比べて相対的に突出している部分であるため本発明に係る凸部に当たり、平坦部６１３は凸部６１４に比べて相対的に窪んでいるため本発明に係る凹部に当たる。そして、当該凹凸構造により、出光面６０Ｕが規定される。
【０１０６】
さらに、本実施形態においても、出光面６０Ｕにおいて隣り合う凹凸の高低差Ｈは、標準偏差σが所定の範囲に収まるように不揃いになっていてもよい。本実施形態では平坦部６１３が凹部の底に当たる。したがって、有機ＥＬ発光装置６０においては、隣り合う平坦部６１３と凸部６１４とを対比した場合に、その平坦部６１３と凸部６１４の先端６１４Ｐとの、有機ＥＬ発光装置６０の厚み方向における距離（すなわち、隣り合う凹凸の高低差）Ｈが、標準偏差σが所定の範囲に収まるように不揃いになっている。なお、本実施形態では、図１３に示すように、平坦部６１３の高さは均一に揃っているが、凸部６１４の先端６１４Ｐの高さが不揃いとなることにより隣り合う凹凸の高低差Ｈが不揃いとなっている例を示す。ただし、凸部６１４の先端６１４Ｐの高さは均一に揃っているが平坦部６１３の高さが不揃いとなることにより隣り合う凹凸の高低差Ｈが不揃いとなっていてもよく、平坦部６１３の高さ及び凸部６１４の先端６１４Ｐの高さの両方が不揃いとなることにより隣り合う凹凸の高低差Ｈが不揃いとなっていてもよい。
【０１０７】
このような、球状の一部の形状を有する凸部６１４と、その間の隙間である平坦部６１３とを有する出光面６０Ｕを有する場合であっても、第一実施形態と同様に、光取出効率を高め、且つ、虹ムラを抑制することができる。また、凸部６１４が球の一部の形状であると、凸部６１４の先端６１４Ｐが丸みを帯びるため、異物が凸部６１４に引っかかって出光面６０Ｕが傷つくことを防止できる。さらには、第一実施形態と同様の利点を得ることもできる。
【０１０８】
〔７．第七実施形態〕
本発明の有機ＥＬ発光装置において、出光面を構成する凹部及び凸部の形状は、溝状の形状であってもよい。以下、その例を、図面を用いて説明する。
【０１０９】
図１４は、本発明の第七実施形態に係る有機ＥＬ発光装置を模式的に示す斜視図である。図１４に示す通り、第七実施形態に係る有機ＥＬ発光装置７０は、出光面構造層７００を構成する凹凸を有するフィルム基材７１０において、凹凸構造層７１１の表面である出光面７０Ｕの形状が異なる他は、第一実施形態と同様の構成を有している。
【０１１０】
凹凸構造層７１１の表面上に形成された複数の凹部７１３のそれぞれは、直線状の、溝状の形状を有し、それぞれ２つの平坦な斜面及びを有する。したがって、凹部７１３を、溝の延長方向に垂直な面で切断した断面は、２つの斜辺を有する三角形の形状を有する。  複数の凹部７１３は、出光面７０Ｕ上に平行に配列される。したがって、隣り合う凹部７１３の間には隙間が設けられる。この隙間が、出光面７０Ｕにおける平坦部７１４を構成している。すなわち、出光面７０Ｕに対して平行な面内方向のうち、少なくとも溝の延長方向に垂直な面内方向においては、凹部７１３と平坦部７１４とが交互に存在するようになっている。
【０１１１】
さらに、本実施形態においても、出光面７０Ｕにおいて隣り合う凹凸の高低差Ｈは、標準偏差σが所定の範囲に収まるように不揃いになっていてもよい。本実施形態では平坦部７１４が凸部の先端に当たる。したがって、有機ＥＬ発光装置７０においては、少なくとも溝の延長方向に垂直な面内方向において隣り合う凹部７１３と平坦部７１４とを対比した場合に、その凹部７１３の底７１３Ｐと平坦部７１４との、有機ＥＬ発光装置７０の厚み方向における距離（すなわち、隣り合う凹凸の高低差）Ｈは、標準偏差σが所定の範囲に収まるように不揃いになっている。なお、本実施形態では、図１４に示すように、平坦部７１４の高さは均一に揃っているが、凹部７１３の底７１３Ｐの高さが不揃いとなることにより隣り合う凹凸の高低差Ｈが不揃いとなっている例を示す。ただし、凹部７１３の底７１３Ｐの高さは均一に揃っているが平坦部７１４の高さが不揃いとなることにより隣り合う凹凸の高低差Ｈが不揃いとなっていてもよく、凹部７１３の底７１３Ｐの高さ及び平坦部７１４の高さの両方が不揃いとなることにより隣り合う凹凸の高低差Ｈが不揃いとなっていてもよい。
【０１１２】
このような、溝状の形状を有する凹部７１３を有する出光面７０Ｕを有する場合であっても、第一実施形態と同様に、光取出効率を高め、且つ、虹ムラを抑制することができる。さらには、第一実施形態と同様の利点を得ることもできる。
【０１１３】
ここで、凹部７１３の溝状の形状は、上に例示した断面が三角形のものに限られず、様々な形状をとることができる。例えば、溝の断面形状は、５角形、７角形といった他の多角形の形状、又は円の一部等、多角形以外の形状であってもよい。さらに、溝の断面の形状を、頂点が丸みを帯びた形状又は平らに面取りされた形状に変形させてもよい。
【０１１４】
〔８．第八実施形態〕
上に述べた第一〜第七実施形態のように、出光面の２方向以上の面内方向に沿って凹部又は凸部を配列した場合において、平坦部は、かかる２方向以上の面内方向のいずれにおいても隣り合う凹部又は凸部の間に隙間を設けることにより構成したが、本発明はこれに限られず、２方向以上の面内方向のうち一部の方向のみにおいて隙間を設けてもよい。以下、その例を、図面を用いて説明する。
【０１１５】
図１５及び図１６は、いずれも本発明の第八実施形態に係る有機ＥＬ発光装置を説明する図であって、図１５は、有機ＥＬ発光装置を厚み方向から見た様子を模式的に示す上面図であり、図１６は、図１５に示す有機ＥＬ発光装置を、図１５中の線１５ａを通る、出光面８０Ｕと垂直な面で切断した断面を示す断面図である。図１５及び図１６に示す通り、第八実施形態に係る有機ＥＬ発光装置８０は、出光面構造層８００を構成する凹凸構造を有するフィルム基材８１０において、凹凸構造層８１１の表面である出光面８０Ｕの形状が異なる他は、第一実施形態と同様の構成を有している。
【０１１６】
凹凸構造層８１１の表面上に形成された複数の凹部８１３のそれぞれは第一実施形態における凹部１１３と同一の四角錐形状であるが、凹部８１３間の隙間は、図１５中の線１５ａに垂直な面内方向Ｙに隣り合う凹部８１３の間にのみ設けられ、その結果、線１５ａに対して平行な面内方向Ｘに延長する平坦部８１４が構成されている。
【０１１７】
さらに、本実施形態においても、出光面８０Ｕにおいて、少なくとも面内方向Ｙでは、隣り合う凹凸の高低差Ｈは、標準偏差σが所定の範囲に収まるように不揃いになっていもよい。本実施形態では平坦部８１４が凸部の先端に当たる。また、面内方向Ｘにおいて隣り合う凹部８１３間の境界部分８１５も凸部の先端に当たる。したがって、有機ＥＬ発光装置８０においては、面内方向Ｙにおいて隣り合う凹部８１３と平坦部８１４とを対比した場合、または、面内方向Ｘにおいて隣り合う凹部８１３と境界部分８１５とを対比した場合に、その凹部８１３の底８１３Ｐと平坦部８１４との、有機ＥＬ発光装置８０の厚み方向における距離（すなわち、隣り合う凹凸の高低差）Ｈ、又は、その凹部８１３の底８１３Ｐと境界部分８１５との、有機ＥＬ発光装置８０の厚み方向における距離（すなわち、隣り合う凹凸の高低差）Ｈが、標準偏差σが所定の範囲に収まるように不揃いになっていてもよい。なお、本実施形態では、図１６に示すように、平坦部８１４及び境界部分８１５の高さは均一に揃っているが、凹部８１３の底８１３Ｐの高さが不揃いとなることにより隣り合う凹凸の高低差Ｈが不揃いとなっている例を示す。ただし、凹部８１３の底８１３Ｐの高さは均一に揃っているが平坦部８１４及び境界部分８１５の高さが不揃いとなることにより隣り合う凹凸の高低差Ｈが不揃いとなっていてもよく、凹部８１３の底８１３Ｐの高さ、平坦部８１４の高さ及び境界部分８１５の高さが全て不揃いとなることにより隣り合う凹凸の高低差Ｈが不揃いとなっていてもよい。
【０１１８】
このような、２方向以上の面内方向のうち一部の方向のみにおいて平坦部８１４を有する出光面８０Ｕを有する場合であっても、第一実施形態と同様に、光取出効率を高め、且つ、虹ムラを抑制することができる。さらには、第一実施形態と同様の利点を得ることもできる。また、本実施形態では、第一実施形態の場合に比べて、相対的に、出光面がある方向（例えば平坦部８１４の延長方向に対して平行な面内方向Ｘ）に沿って擦傷を受ける場合の耐擦傷性は低下しうる一方、光取り出し効率については向上させうるので、好ましく用いうる場合もあり得る。
【０１１９】
なお、凹部８１３の形状について、本実施形態では、隣り合う凹部８１３間の境界部分８１５の高さと平坦部８１４の高さは同じであるが、境界部分８１５の高さは、平坦部８１４の高さと異なっていてもよい。
また、ここでは凹部８１３の形状が四角錐のみである例を取り上げたが、それ以外の形状であってもよい。例えば、図１７に示すように、寄せ棟屋根状の凹部８１６が複数並んだ構成とすることもできる。なお、図１７に示す凹凸構造層８２１は第八実施形態に係る凹凸構造層８１１の変形例であり、凹部の形状が異なること以外は、第八実施形態に係る凹凸構造層８１１と同様の構成を有する。
【０１２０】
〔９．第九実施形態〕
上述した第一〜第八実施形態では、有機ＥＬ発光装置の片面だけが出光面となる片面発光型の有機ＥＬ発光装置を例に挙げて説明したが、本発明の有機ＥＬ発光装置は、有機ＥＬ発光装置の両面が発光面となる両面発光型の有機ＥＬ発光装置であってもよい。以下、その例を、図面を用いて説明する。
【０１２１】
図１８は、本発明の第九実施形態に係る有機ＥＬ発光装置を模式的に示す斜視図である
図１８に示す通り、第九実施形態に係る有機ＥＬ発光装置９０は、有機ＥＬ素子９４０が反射電極である第二の電極層１４３の代わりに透明電極である第二の電極層９４３を備える点、並びに、封止基板１５１の代わりに出光面構造層１００が設けられている点の他は、第一実施形態と同様の構成を有している。なお、図中下側の出光面構造層１００と、第二の電極９４３との間には、充填材や接着剤等の任意の物質が存在していてもよいし、空隙が存在していてもよい。空隙には、発光層１４２の耐久性を大きく損なう等の不都合がない限りは空気やその他の気体が存在してもよいし、空隙内を真空としてもよい。
【０１２２】
第二の電極層９４３が透明電極であるため、発光層１４２からの光は、第一の電極層１４１を及び第二の電極層９４３を透過して、図中上側及び下側の両方の出光面１０Ｕから出光する。したがって、有機ＥＬ素子９４０の図中下側の表面１４５も、発光面として機能する。このような、おもて面及び裏面の両方から光が出光する場合であっても、第一実施形態と同様に、光取出効率を高め、且つ、虹ムラを抑制することができる。
【０１２３】
また、本実施形態の有機ＥＬ発光装置９０では、通常、一方の出光面１０Ｕに入射した光は有機ＥＬ発光装置９０を透過して他方の出光面１０Ｕから出光することになる。したがって、有機ＥＬ発光装置９０を通じて反対側を肉眼で見通すことができるようになり、シースルー型の有機ＥＬ発光装置実現できるので、デザインを多様化できる。さらには、第一実施形態と同様の利点を得ることもできる。
【０１２４】
［１０．第十実施形態〕
本有機ＥＬ発光装置において、屈折率がガラス基材より大きい屈折率不連続構造層が、第１電極層のガラス基材側、または第２電極層の発光層のない側に配置されていてもよい。図１９は本発明の第十実施形態に係る有機ＥＬ発光装置１０００を説明する図であって、複屈折不連続層が第一電極層のガラス基材側に配置された例を示す模式的な断面図である。図１９に示す通り、第１０実施形態にかかる有機ＥＬ発光装置３０は、屈折率不連続構造層が第一電極層のガラス基材側に存在する点が異なる他は、第一実施形態と同様の構成を有している。屈折率不連続構造層は、前記ガラス基材上に形成された凹凸構造層あるいは凹凸構造のある樹脂フィルム層、または拡散層から構成され、このような層を設けることによって、屈折率の高いガラス基材を使用しなくても高い光効率が実現できる。屈折率不連続構造層が凹凸構造層を有する場合、平坦化層などの別の層を積層していてもよい。屈折率不連続構造層の厚さは、特に限定されないが、平均で０．３μｍ以上３０μｍ以下であることが好ましい。
【０１２５】
（ガラス基材上に形成された凹凸構造層）
屈折率不連続構造層がガラス基材上に形成された凹凸構造層である場合、例えば、図１９に示すように凹凸構造層１０２１と平坦化層１０２２から構成される。凹凸構造は、第一態様〜第八実施態様の出光部の凹凸構造層と同様の形状を適宜採用できる。その場合の凹凸構造のサイズは０．３〜１０μｍであることが好ましい。凹凸構造は、通常、透明樹脂を含む樹脂組成物により形成することができる。透明樹脂が「透明」であるとは、光学部材に用いるのに適した程度の光線透過率を有する意味である。本実施形態においては、屈折率不連続構造層全体として８０％以上の全光線透過率を有するものとすればよい。
【０１２６】
樹脂組成物に含まれる透明樹脂は、特に限定されず、透明な層を形成することができる
各種の樹脂を用いることができる。例えば、熱可塑性樹脂、熱硬化性樹脂、紫外線硬化性
樹脂、電子線硬化性樹脂を挙げることができる。なかでも熱可塑性樹脂は熱による変形が
容易であるため、また紫外線硬化性樹脂は硬化性が高く効率が良いため、凹凸構造の効率的な形成が可能となり、それぞれ好ましい。
【０１２７】
熱可塑性樹脂としては、ポリエステル系、ポリアクリレート系、シクロオレフィンポリマー系等の樹脂を挙げることができる。また紫外線硬化性樹脂としては、エポキシ系、アクリル系、ウレタン系、エン／チオール系、イソシアネート系等の樹脂を挙げることができる。これらの樹脂としては、複数個の重合性官能基を有するものを好ましく用いることができる。なお、前記の樹脂は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
【０１２８】
ガラス基材上に形成された凹凸構造層の製造方法は、例えば、所望の形状を有する転写型を用意し、この型を凹凸構造層１０２１を形成する材料の層に転写し、凹凸構造を形成後、その凹凸構造側に平坦化層を形成することにより行うことができる。平坦化層を形成する具体的な方法としては、前記凹凸構造上に粘度の小さい樹脂組成物にて塗工を行い、リフローの効果により表面を平坦化した後、記粘度の小さい樹脂組成物を硬化するなどの方法により、別の樹脂組成物を積層することができる。
【０１２９】
その場合、凹凸構造層を形成する樹脂組成物は、転写型から凹凸構造を形成するのが容易であるため、ＵＶ硬化型樹脂が好ましく、平坦化層もＵＶ硬化型樹脂あるいは熱硬化性樹脂が好ましい。平坦化層は高屈折化のために、前記のＵＶ硬化型樹脂あるいは熱硬化性樹脂をバインダーとして、その中に平均粒子径が０．３ｕｍ以下の微小粒子が含まれていてよい。このような微小粒子としてはジルコニア、酸化チタンなどの無機粒子、あるいはダイヤモンド粒子などのバインダーより屈折率の高い粒子が挙げられる。凹凸構造層と平坦化層の屈折率差は、０．１〜０．５の範囲内であることが好ましい。
【０１３０】
（拡散層）
屈折率不連続構造層が拡散層である場合は、拡散層は透明樹脂中に粒子を含むような樹脂組成物が好ましい。粒子は、透明であってもよく、不透明であってもよい。粒子の材料としては、例えば、金属及び金属化合物、並びに樹脂等が挙げられる。金属化合物としては、例えば、金属の酸化物及び窒化物を挙げることができる。金属及び金属化合物の具体例を挙げると、銀、アルミのような反射率が高い金属；酸化ケイ素、酸化アルミ、酸化ジルコニウム、窒化珪素、錫添加酸化インジウム、酸化チタン等の金属化合物；などを挙げることができる。一方、樹脂としては、例えば、メタクリル樹脂、ポリウレタン樹脂、シリコーン樹脂等を挙げることができる。なお、粒子の材料は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
【０１３１】
粒子の形状は、例えば、球状、円柱状、立方体状、直方体状、角錐状、円錐状、星型状等の形状とすることができる。
粒子の粒径は、好ましくは０．１μｍ以上であり、好ましくは１０μｍ以下、より好ましくは５μｍ以下である。ここで粒径とは、体積基準の粒子量を、粒子径を横軸にして積算した積算分布における５０％粒子径のことである。粒径が大きいほど、所望の効果を得るために必要な粒子の含有割合は多くなり、粒径が小さいほど、含有量は少なくてすむ。したがって、粒径が小さいほど、観察角度による色味の変化の低減、及び光取り出し効率の向上等の所望の効果を、少ない粒子で得ることができる。なお、粒径は、粒子の形状が球状以外である場合には、その同等体積の球の直径を粒径とする。
【０１３２】
粒子が透明な粒子であり、且つ粒子が透明樹脂中に含まれる場合において、粒子の屈折率と透明樹脂の屈折率との差が、０．０５〜０．５であることが好ましく、０．０７〜０．５であることがより好ましい。ここで、粒子及び透明樹脂の屈折率は、どちらがより大きくてもよい。粒子と透明樹脂の屈折率が近すぎると拡散効果が得られず色味ムラは抑制され難くなる可能性があり、逆に差が大きすぎると拡散が大きくなり色味ムラは抑制されるが光取出効果が低減する可能性がある。
【０１３３】
粒子の含有割合は、粒子を含む層の全量中における体積割合で、１％以上が好ましく、５％以上がより好ましく、また、８０％以下が好ましく、５０％以下がより好ましい。粒子の含有割合をかかる下限以上とすることにより、観察角度による色味の変化の低減等の所望の効果を得ることができる。また、かかる上限以下とすることにより、粒子の凝集を防止し、粒子を安定して分散させることができる。
【０１３４】
〔第十一実施態様〕
第一〜第十実施態様においては、凹凸構造を有するフィルム基材、金属アルコキシド層、支持基板、第１電極層、発光層、第２電極層がこの順に配置されている有機ＥＬ発光装置を例に挙げて説明したが、本発明の有機ＥＬ発光装置は、支持基板、金属アルコキシド層、凹凸構造を有するフィルム基材、第１電極層、発光層、第２電極層がこの順に配置される有機ＥＬ発光装置であってもよい。このように支持基板を外側に設置することにより、第十実施形態のときと同様に屈折率が高い支持基材を使用しなくても高い光効率を実現できる。また支持基材がガラス基材の場合、凹凸構造を形成するのがフィルム基材上になるため、割れやすいガラス上への凹凸構造形成が不要になる。以下、その例を、図面を用いて説明する。
【０１３５】
図２０は本発明の第十一実施形態に係る有機ＥＬ発光装置を説明する断面を模式的に示す断面図である。図２０に示す通り、第十一実施形態に係る有機ＥＬ発光装置１１００は、支持基板１３１、金属アルコキシド層１２１、凹凸構造を有するフィルム基材（基材フィルム１１２、凹凸構造層１１２１）、平坦化層１１２２、第１電極層１４１、発光層１４２、第２電極層１４３、および封止基材１５１がこの順に配置されている。各構成単位は、第一実施形態、第十実施態様と同様となっている。なお、凹凸構造を有するフィルム基材は凹凸構造を形成する樹脂と基材フィルムが一体であってよい。
【実施例】
【０１３６】
以下、実施例を示して本発明について具体的に説明するが、本発明は以下に示す実施例に限定されるものではない。
【０１３７】
（金属アルコキシド層の厚み測定）
金属アルコキシド層を有する複合層等の試料を、集束イオンビーム加工観察装置ＦＢ−
２１００（日立製作所製）のマイクロサンプリング装置にて加工し、観察用切片を作製し
た。作製した切片を透過電子顕微鏡Ｈ−７５００（日立製作所製）で観察し、ランダムに
２０点測定し、測定値の平均から金属アルコキシド層の厚さを求めた。
（取り出し効率の測定）
Ｒａｄｉｅｎｔ社製ＩｍａｇｉｎｇＳｐｈｅｒｅを用い、有機ＥＬ素子の発光面中央部２ｃｍφの領域の全光束を凹凸構造を有するフィルム基材を貼合わせる前後で測定し、その比を算出した。
【０１３８】
〔実施例１〕
（１−１：凹凸構造を有するフィルム基材Ａの製造）
ＵＶ（紫外線）硬化型樹脂Ａ（ウレタンアクリレート樹脂を主成分とするバインダ６０％と平均粒子径２５ｎｍのジルコニア粒子４０％、屈折率ｎ＝１．６７）を、一方の表面を放電量６００（Ｗ・ｍｉｎ／ｍ２）でコロナ処理した基材フィルムａ（ポリエステルフィルム、厚み１００μｍ、屈折率ｎ＝１．６５）上に塗布した。その後、樹脂の塗膜上に所定の形状の金属型を圧接し、基材フィルム側から紫外線を１０００ｍＪ／ｃｍ２の積算光量で照射して、基材フィルムａ上に凹凸構造層ｂ（厚み１５μｍ）を形成した。これにより、基材フィルムａ−凹凸構造層ｂの層構成を有する長方形のフィルムとして、凹凸構造を有するフィルム基材を得た。凹凸構造は頂角６０度のピラミッド形状の構造体が２μｍの間隙で複数並んだ構成であり、凹凸構造のピッチは２０μｍであった。この凹凸構造を有するフィルム基材の凹凸構造層側でないフィルム基材層側を、出力１．５ｋｗ、周波数２５ｋＨｚ、窒素ガス流量５０Ｌ／分、照射速度３０ｃｍ／分で大気圧プラズマ照射を行って、凹凸構造を有するフィルム基材Ａを得た。
【０１３９】
（１−２：有機ＥＬ素子Ｂの製造）
厚さ０．３ｍｍのガラス基板（ｎ＝１．６）の一方の主面に、透明電極層１００ｎｍ、ホール輸送層１０ｎｍ、黄色発光層２０ｎｍ、青色発光層１５ｎｍ、電子輸送層１５ｎｍ、電子注入層１ｎｍ、及び反射電極層１００ｎｍを、この順に形成した。ホール輸送層から電子輸送層までは全て有機材料により形成した。なお、黄色発光層及び青色発光層はそれぞれ異なる発光スペクトルを有している。
【０１４０】
透明電極層から反射電極層までの各層を形成した材料は、それぞれ下記の通りである。
・透明電極層；錫添加酸化インジウム（ＩＴＯ）
・ホール輸送層；４，４’−ビス［Ｎ−（ナフチル）−Ｎ−フェニルアミノ］ビフェニル
（α−ＮＰＤ）
・黄色発光層；ルブレン１．５重量％添加  α−ＮＰＤ
・青色発光層；イリジウム錯体１０重量％添加  ４，４’−ジカルバゾリル−１，１’−
ビフェニル（ＣＢＰ）
・電子輸送層；フェナンスロリン誘導体（ＢＣＰ）
・電子注入層；フッ化リチウム（ＬｉＦ）
・反射電極層；Ａｌ
【０１４１】
透明電極層の形成方法は、ＩＴＯターゲットとした反応性スパッタリング法にて行い、
表面抵抗を１０Ω／□以下とした。また、ホール注入層から反射電極層までの形成は、真
空蒸着装置内に透明電極層を既に形成したガラス基板を設置し、上記のホール輸送層から
反射電極層までの材料を抵抗加熱式により順次蒸着させることにより行なった。系内圧は
５×１０−３Ｐａで、蒸発速度は０．１〜０．２ｎｍ／ｓで行った。
さらに、電極層に通電のための配線を取り付け、さらにホール輸送層から反射電極層ま
でを封止部材により封止し、有機ＥＬ素子を作製した。得られた有機ＥＬ素子は、ガラス
基板側から白色の光を出光しうる長方形の発光面を有していた。さらに、この有機ＥＬ素子のガラス基板の透明電極側でない側の面を常圧プラズマ表面処理装置（製品名「ＡＰ−Ｔ０３−Ｌ」、積水化学社製）を用いて出力１．５ｋｗ、周波数２５ｋＨｚ、窒素ガス流量５０Ｌ／分、照射速度３０ｃｍ／分で大気圧プラズマ照射を行って有機ＥＬ素子Ｂを得た。
【０１４２】
（１−３．凹凸構造を有するフィルム基材Ａ１の製造）
シランカップリング剤として、３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン（製品名「ＫＢＭ−４０３」、信越化学社製）を用いた。シランカップリング剤を密閉容器内に少量入れ、容器内をシランカップリング剤の蒸気で飽和状態にした。ここに、（１−１）で得られた凹凸構造を有するフィルム基材Ａを入れ、シランカップリング剤の液面がフィルム試料に触れないようにして、２５℃で１０分間保持し、ベーパー処理法によるシランカップリング剤処理を行った。これにより、シランカップリング剤処理面を有する凹凸構造を有するフィルム基材Ａ１を得た。
【０１４３】
（１−４．有機ＥＬ素子Ｂ１の製造）
シランカップリング剤として、３−アミノプロピルトリメトキシシラン（製品名「ＫＢＭ−９０３」、信越化学社製）を用いた。シランカップリング剤を密閉容器内に少量入れ、容器内をシランカップリング剤の蒸気で飽和状態にした。ここに、（１−２）で得られた有機ＥＬ素子Ｂを入れ、シランカップリング剤の液面がフィルム試料に触れないようにして、２５℃で１０分間保持し、ベーパー処理法によるシランカップリング剤処理を行った。これにより、シランカップリング剤処理面を有する有機ＥＬ素子Ｂ１を得た。
【０１４４】
（１−５．有機ＥＬ発光装置１の製造）
（１−３）で得られた一対の凹凸構造を有するフィルム基材Ａ１と有機ＥＬ素子Ｂ１をプラズマ処理された側の面が、互いに向かい合うよう、これらを配置し、積層した。ロールラミネータ（製品名「ＭＬ−３００Ｔ」、ＭＣＫ社製）を用いて温度９０℃、圧力０．４ＭＰａ、速度１．０ｍ／ｍｉｎで加熱圧着を行い、シランカップリング剤層の厚みが２０ｎｍの有機ＥＬ発光装置１を得た。得られた有機ＥＬ発光装置１の全光束は、有機ＥＬ素子Ｂの全光束の１．４３倍であった。すなわち取り出し効率は１．４３であった。
【０１４５】
〔実施例２〕
実施例１の（１−１）、（１−３）と同様にして、凹凸構造を有するフィルム基材Ａ２を得た。さらに、ｎ＝１．７のガラスを使用した以外は、実施例１の（１−２）、（１−４）と同様にして、有機ＥＬ素子Ｂ２を得た。凹凸構造を有するフィルム基材Ａ２と、有機ＥＬ素子Ｂ２とを実施例１と同様に積層して、有機ＥＬ発光装置２を得た。得られた有機ＥＬ発光装置２の全光束は、有機ＥＬ素子Ｂ２の全光束の１．４９倍であり、実施例１で得られた有機ＥＬ発光装置１の全光束の１．０５倍であった
【０１４６】
〔実施例３〕
（３−１：凹凸構造を有するフィルム基材Ｃの製造）
ＵＶ（紫外線）硬化型樹脂Ｂ（ウレタンアクリレート樹脂主成分  屈折率ｎ＝１．５３）を、一方の表面を放電量６００（Ｗ・ｍｉｎ／ｍ２）でコロナ処理した基材フィルムｃ（ゼオノアフィルム、厚み１００μｍ、屈折率ｎ＝１．５３）上に塗布した。その後、樹脂の塗膜上に所定の形状の金属型を圧接し、基材フィルム側から紫外線を１０００ｍＪ／ｃｍ２の積算光量で照射して、基材フィルム上に凹凸構造層ｄ（厚み１５μｍ）を形成した。これにより、基材フィルムｃ−凹凸構造層ｄの層構成を有する長方形のフィルムとして、凹凸構造層を有するフィルム基材を得た。凹凸構造は頂角６０度のピラミッド形状の構造体が２μｍの間隙で複数並んだ構成であり、凹凸構造のピッチは２０μｍであった。この凹凸構造層を有するフィルム基材の凹凸構造層側でないフィルム基材層側を、出力１．５ｋｗ、周波数２５ｋＨｚ、窒素ガス流量５０Ｌ／分、照射速度３０ｃｍ／分で大気圧プラズマ照射を行って、凹凸構造を有するフィルム基材Ｃを得た。
【０１４７】
（３−２：屈折率不連続層を有するガラス基材Ｄの製造
次にＵＶ（紫外線）硬化型樹脂Ｂ（ウレタンアクリレート樹脂主成分、屈折率ｎ＝１．５３）を、厚さ０．１ｍｍのガラス基材（ｎ＝１．５２）上に塗布した。その後、樹脂の塗膜上に所定の形状の金属型を圧接し、ガラス基材ｅ側から紫外線を１０００ｍＪ／ｃｍ２の積算光量で照射して、ガラス基材ｅ上に凹凸構造層ｆ（厚み５μｍ）を形成した。これにより、ガラス基材−凹凸構造層ｆの層構成を有する長方形のフィルムとして、凹凸構造を有するガラス基材を得た。凹凸構造は頂角２０度で高さ３μｍの角錐台の構造体が１μｍの間隔で複数並んだ構成であり、凹凸構造のピッチは４μｍであった。次にＵＶ（紫外線）硬化型樹脂Ｃ（ウレタンアクリレート樹脂６０％と平均粒子径２５ｎｍのジルコニア粒子４０％、屈折率ｎ＝１．６７）からなる平坦化層ｇを凹凸構造層上に厚さ１５μｍで塗布し、ガラス基材ｅ−凹凸構造層ｆ−平坦化層ｇの層構成の屈折率不連続層を有するガラス基材を得た。さらにこの屈折率不連続層を有するガラス基材の、平坦化層ｇ側でないガラス基材ｅ側を出力１．５ｋｗ、周波数２５ｋＨｚ、窒素ガス流量５０Ｌ／分、照射速度３０ｃｍ／分で大気圧プラズマ照射を行って、屈折率不連続層を有するガラス基材Ｄを得た。
【０１４８】
（３−３．凹凸構造を有するフィルム基Ｃ１の製造）
（１-３）と同様にしてフィルム基材Ｃにシランカップリング剤処理を行い、シランカップリング剤処理面を有する凹凸構造を有するフィルム基材Ｃ１を得た。
【０１４９】
（３−４．ガラス基材Ｄ１の製造）
（１-４）と同様にして屈折率不連続層を有するガラス基材Ｄにシランカップリング剤処理を行い、シランカップリング剤処理面と屈折率不連続層を有するガラス基材Ｄ１を得た。
【０１５０】
（３−５．ガラス基材Ｄ２の製造）
（３−３）で得られた一対の凹凸構造を有するフィルム基材Ｃ１と屈折率不連続層を有するガラス基材Ｄ１をプラズマ処理された側の面が、互いに向かい合うよう、これらを配置し、積層した。ロールラミネータ（製品名「ＭＬ−３００Ｔ」、ＭＣＫ社製）を用いて温度９０℃、圧力０．４ＭＰａ、速度１．０ｍ／ｍｉｎで加熱圧着を行い、シランカップリング剤層の厚みが２０ｎｍのフィルム基材Ｃ１-ガラス基材Ｄ１の構成を持つガラス基材Ｄ２を得た。
（３−６:有機ＥＬ素子Ｅの製造）
前記ガラス基材Ｄ２の屈折率不連続層を形成した面に、透明電極層１００ｎｍ、ホール輸送層１０ｎｍ、黄色発光層２０ｎｍ、青色発光層１５ｎｍ、電子輸送層１５ｎｍ、電子注入層１ｎｍ、及び反射電極層１００ｎｍを、この順に形成した。ホール輸送層から電子輸送層までは全て有機材料により形成した。なお、黄色発光層及び青色発光層はそれぞれ異なる発光スペクトルを有している。
透明電極層から反射電極層までの各層を形成した材料は、(１−２)と同様である。
透明電極層の形成方法は、ＩＴＯターゲットとした反応性スパッタリング法にて行い、表面抵抗を１０Ω／□以下とした。また、ホール注入層から反射電極層までの形成は、真空蒸着装置内に透明電極層を既に形成したガラス基板を設置し、上記のホール輸送層から反射電極層までの材料を抵抗加熱式により順次蒸着させることにより行なった。系内圧は５×１０−３Ｐａで、蒸発速度は０．１〜０．２ｎｍ／ｓで行った。
さらに、電極層に通電のための配線を取り付け、さらにホール輸送層から反射電極層ま
でを封止部材により封止し、有機ＥＬ発光装置３を作製した。得られた有機ＥＬ発光装置３の全光束は、有機ＥＬ発光装置２と同等であった。
【０１５１】
〔実施例４〕
（４−１：屈折率不連続層を有するフィルム基材Ｆの製造）
ＵＶ（紫外線）硬化型樹脂Ｂ（ウレタンアクリレート樹脂主成分、屈折率ｎ＝１．５３）を、一方の表面を放電量６００（Ｗ・ｍｉｎ／ｍ２）でコロナ処理した厚み５μｍの基材フィルムｈ（ゼオノアフィルム  ｎ＝１．５３）上に塗布した。その後、樹脂の塗膜上に所定の形状の金属型を圧接し、基材フィルム側から紫外線を１０００ｍＪ／ｃｍ２の積算光量で照射して、基材フィルム上に凹凸構造層ｉ（厚み５μｍ）を形成した。これにより、基材フイルムｈ−凹凸構造層ｉの層構成を有する長方形のフィルムとして、凹凸構造を有するフィルム基材を得た。凹凸構造は頂角２０度で高さ３μｍの角錐台の構造体が１μｍの間隔で複数並んだ構成であり、凹凸構造のピッチは４μｍであった。次にＵＶ（紫外線）硬化型樹脂Ｃ（ウレタンアクリレート樹脂６０％と平均粒子径２５ｎｍのジルコニア粒子４０％、屈折率ｎ＝１．６７）からなる平坦化層ｊを凹凸構造層上に厚さ１５μｍで塗布し、基材フィルムｈ−凹凸構造層ｉ−平坦化層ｊの層構成の屈折率不連続層を有するフィルム基材を得た。さらにこの屈折率不連続層を有するフィルム基材の基材フィルムｈ側を出力１．５ｋｗ、周波数２５ｋＨｚ、窒素ガス流量５０Ｌ／分、照射速度３０ｃｍ／分で大気圧プラズマ照射を行って、屈折率不連続層を有するフィルム基材Ｆを得た。
【０１５２】
（４−２．屈折率不連続層を有するフィルム基Ｆ１の製造）
（１-３）と同様にして屈折率不連続層を有するフィルム基材Ｆにシランカップリング剤処理を行い、シランカップリング剤処理面を有し、屈折率不連続層を有するフィルム基材Ｆ１を得た。
【０１５３】
（４−３．ガラス基材Ｇ１の製造）
主面を出力１．５ｋｗ、周波数２５ｋＨｚ、窒素ガス流量５０Ｌ／分、照射速度３０ｃｍ／分で大気圧プラズマ照射を行ったガラス基材Ｇ（厚さ０．３ｍｍ、ｎ＝１．６）に（１-４）と同様にしてシランカップリング剤処理を行い、シランカップリング剤処理面を有するガラス基材Ｇ１を得た。
【０１５４】
（４−４．ガラス基材Ｇ２の製造）
（４−１）で得られた屈折率不連続層を有するフィルム基材Ｆ１とガラス基材Ｇ１をプラズマ処理された側の面が、互いに向かい合うよう、これらを配置し、積層した。ロールラミネータ（製品名「ＭＬ−３００Ｔ」、ＭＣＫ社製）を用いて温度９０℃、圧力０．４ＭＰａ、速度１．０ｍ／ｍｉｎで加熱圧着を行い、シランカップリング剤層の厚みが２０ｎｍのフィルム基材Ｆ１−ガラス基材Ｇ１の構成を持つガラス基材Ｇ２を得た。
（３−６：有機ＥＬ素子Ｈの製造）
ガラス基材Ｇ２の屈折率不連続層を形成した面に、透明電極層１００ｎｍ、ホール輸送層１０ｎｍ、黄色発光層２０ｎｍ、青色発光層１５ｎｍ、電子輸送層１５ｎｍ、電子注入層１ｎｍ、及び反射電極層１００ｎｍを、この順に形成した。ホール輸送層から電子輸送層までは全て有機材料により形成した。なお、黄色発光層及び青色発光層はそれぞれ異なる発光スペクトルを有している。
透明電極層から反射電極層までの各層を形成した材料は、(１−２)と同様である。
透明電極層の形成方法は、ＩＴＯターゲットとした反応性スパッタリング法にて行い、表面抵抗を１０Ω／□以下とした。また、ホール注入層から反射電極層までの形成は、真空蒸着装置内に透明電極層を既に形成したガラス基板を設置し、上記のホール輸送層から反射電極層までの材料を抵抗加熱式により順次蒸着させることにより行なった。系内圧は５×１０−３Ｐａで、蒸発速度は０．１〜０．２ｎｍ／ｓで行った。
さらに、電極層に通電のための配線を取り付け、さらにホール輸送層から反射電極層ま
でを封止部材により封止し、有機ＥＬ発光装置４を作製した。
【０１５５】
〔比較例１〕
凹凸構造を有するフィルム基材Ａと有機ＥＬ素子Ｂをアクリル系粘着剤（厚さ２５μｍ、屈折率１．４７）で貼り合わせる以外は、実施例１と同じにして有機ＥＬ発光装置５を得た。そうして凹凸構造を有するフィルム基材Ａを合わせる前後での全光束を測定したところ１．３倍であった。すなわち取り出し効率は１．３５であり実施例１で得られた有機ＥＬ発光装置１の０．９４倍であった。また実施例１に比べて厚さが粘着剤分厚くなった。
【０１５６】
〔比較例２〕
凹凸構造を有するフィルム基材Ｃとガラス基材Ｄをアクリル系粘着剤（厚さ１５μｍ、屈折率１．４７）で貼り合わせる以外は、実施例３と同じにして有機ＥＬ発光装置６を得た。全光束は有機ＥＬ発光装置３に対して０.９８倍であった。また実施例３に比べてアウトガスが多く各種真空プロセスの排気時間に時間を要した。
【０１５７】
〔比較例３〕
フィルム基材Ｆとガラス基材Ｇをアクリル系粘着剤（厚さ１５μｍ、屈折率１．４７）で貼り合わせる以外は、実施例４と同じにして有機ＥＬ発光装置７を得た。全光束は有機ＥＬ発光装置４に対して０.９８倍であった。また実施例４に比べてアウトガスが多く各種真空プロセスの排気時間に時間を要した。
【符号の説明】
【０１５８】
１０  有機ＥＬ発光装置
１１Ａ〜１１Ｄ  斜面
１１Ｅ〜１１Ｈ  凹部の四角錐形状の底辺
１１Ｊ、１１Ｋ  凹部の間隔
１１Ｌ、１１Ｍ  凹部の斜面と平坦部とがなす角
１１Ｎ  凹部の四角錐形状の頂角
１１Ｐ  凹部の四角錐形状の頂点
１０Ｕ  出光面
１００  出光面構造層
１１０  凹凸構造を有するフィルム基材
１１１  凹凸構造層
１１２  基材フィルム層
１１３  凹部
１１４  平坦部
１２１  金属アルコキシド層
１３１  支持基板
１４０  有機ＥＬ素子
１４１  第一の電極層
１４２  発光層
１４３  第二の電極層
１４４  有機ＥＬ素子の表面（発光面）
１４５  有機ＥＬ素子の表面
１５１  封止基材
２０  有機ＥＬ発光装置
２０Ｕ  出光面
２１Ｐ  底面部
２００  出光面構造層
２１０  凹凸構造を有するフィルム基材
２１１  凹凸構造層
２１３  凹部
２１３Ａ、２１２Ｂ  斜面
２１４  平坦部
３０  有機ＥＬ発光装置
３０Ｕ  出光面
３１Ｐ  底
３００  出光面構造層
３１０  凹凸構造を有するフィルム基材
３１１  凹凸構造層
３１３  凹部
３１３Ａ、３１３Ｂ  斜面
３１４  平坦部
４０  有機ＥＬ発光装置
４０Ｕ  出光面
４００  出光面構造層
４１０  凹凸構造を有するフィルム基材
４１１  凹凸構造層
４１３  平坦部
４１３Ａ、４１３Ｂ  斜面
４１４  凸部
４１４Ｕ  上面部
５０  有機ＥＬ発光装置
５０Ｕ  出光面
５００  出光面構造層
５１０  凹凸構造を有するフィルム基材
５１１  凹凸構造層
５１３  凹部
５１４  平坦部
６０  有機ＥＬ発光装置
６０Ｕ  出光面
６００  出光面構造層
６１０  凹凸構造を有するフィルム基材
６１１  凹凸構造層
６１３  平坦部
６１４  凸部
６１４Ｐ  凸部の先端
７０  有機ＥＬ発光装置
７０Ｕ  出光面
７００  出光面構造層
７１０  凹凸構造を有するフィルム基材
７１１  凹凸構造層
７１３  凹部
７１４  平坦部
８０  有機ＥＬ発光装置
８０Ｕ  出光面
８００  出光面構造層
８１０  凹凸構造を有するフィルム基材
８１１  凹凸構造層
８１３  凹部
８１３Ｐ  凹部の底
８１４  平坦部
８１５  凹部間の境界部分
８１６  凹部
８２１  凹凸構造層
９０  有機ＥＬ発光装置
９４０  有機ＥＬ素子
９４３  第二の電極
１０００  有機ＥＬ発光装置
１０２０  屈折率不連続構造層
１０２１  凹凸構造層
１０２２  平坦化層
１１００  有機ＥＬ発光装置
１１１０  出光面構造層
１１２０  凹凸構造を有するフィルム基材
１１２１  凹凸構造層
１１２２  平坦化層
Ｔ  凹凸構造層の厚さ
Ｈ  隣り合う凹凸の高低差
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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【図１７】
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【図１８】
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【図１９】
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【図２０】
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