(57)【要約】【課題】フィルム面内の光軸が当該フィルムの長手方向に対して傾いた斜め延伸位相差フィルムの製造方法であって、光軸を精度よく調整できるとともに、その際に他の光学特性、例えば位相差およびＮＺ係数、の変化を抑えることができる方法を提供する。【解決手段】本発明の製造方法では、帯状の原フィルムにおける双方の周辺縁部を把持する一対のクリップ群の走行により原フィルムを斜め延伸して位相差フィルムを形成する。ここで、形成した位相差フィルムの光軸の調整を、一対のクリップ群が原フィルムを把持する、原フィルムの幅方向に対する位置を変更することにより初期間隔を変更し、変更後の初期間隔を新たな基準として、一対のクリップ群に把持されてから開放されるまでの原フィルムの通過経路における区間ごとの一対のクリップ群間の前記幅方向に対する間隔を定めることにより行う。【選択図】図３
2013195939.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
複数個のクリップにより構成される一対のクリップ群によって、帯状の原フィルムにおける双方の長辺縁部をそれぞれ把持し、
前記原フィルムを把持する前記一対のクリップ群の走行によって前記原フィルムを延伸し、
前記原フィルムの延伸後、当該原フィルムを前記一対のクリップ群から開放して帯状の位相差フィルムを得る、位相差フィルムの製造方法であって、
前記原フィルムの延伸を、一方の前記クリップ群と他方の前記クリップ群との走行速度差および／または前記原フィルムが前記一対のクリップ群に把持されてから開放されるまでの間の一方の前記クリップ群と他方の前記クリップ群との走行距離差に基づいて、前記原フィルムを当該フィルムの長手方向に対して斜めに延伸することにより行い、
当該延伸により、フィルム面内の光軸が当該フィルムの長手方向に対して傾いた前記位相差フィルムを形成し、
前記一対のクリップ群に把持されてから開放されるまでの前記原フィルムの通過経路において、当該経路に設けられた区間ごとに、前記原フィルムを把持する際における、前記一対のクリップ群間の前記原フィルムの幅方向に対する間隔（初期間隔）を基準とする前記一対のクリップ群間の前記幅方向に対する間隔が定められており、
前記位相差フィルムが示す前記光軸の調整を、
前記一対のクリップ群が前記原フィルムを把持する、前記幅方向に対する位置を変更することにより前記初期間隔を変更し、
前記変更後の初期間隔を新たな前記基準として、前記一対のクリップ群に把持されてから開放されるまでの前記原フィルムの通過経路における前記区間ごとの前記一対のクリップ群間の前記幅方向に対する間隔を定める、
ことにより行う、位相差フィルムの製造方法。
【請求項２】
前記初期間隔の変更を、前記一対のクリップ群によって前記原フィルムを把持する際の掴みしろを変更することにより行う請求項１に記載の位相差フィルムの製造方法。
【請求項３】
前記原フィルムの延伸を、前記走行速度差に基づいて前記原フィルムを当該フィルムの長手方向に対して斜めに延伸することにより行い、
前記光軸を調整する際に、前記走行速度差を保持する請求項１または２に記載の位相差フィルムの製造方法。
【請求項４】
前記原フィルムを延伸する際に、前記一対のクリップ群間の前記幅方向に対する間隔を増大させることによる前記幅方向の延伸を併用する請求項１〜３のいずれかに記載の位相差フィルムの製造方法。
【請求項５】
前記一対のクリップ群の走行による前記原フィルムに対する前記延伸を続けながら、前記光軸を調整する請求項１〜４のいずれかに記載の位相差フィルムの製造方法。
【請求項６】
原フィルム形成装置から連続的に供給される前記原フィルムに対して前記延伸を行うことで前記位相差フィルムを連続的に形成し、
前記装置からの前記原フィルムの供給を止めることなく前記光軸の調整を行う請求項１〜５のいずれかに記載の位相差フィルムの製造方法。
【請求項７】
ロールから供給された前記原フィルムに対して前記延伸を行うことで前記位相差フィルムを形成し、
前記ロールを交換することなく前記光軸の調整を行う請求項１〜５のいずれかに記載の位相差フィルムの製造方法。
【請求項８】
前記形成した位相差フィルムに対する光軸の測定結果に基づいて、前記光軸の調整を行う請求項１〜７のいずれかに記載の位相差フィルムの製造方法。
【請求項９】
前記光軸の調整を行う前後において、同一の位相差値およびＮＺ係数を示す前記位相差フィルムを形成する請求項１〜８のいずれかに記載の位相差フィルムの製造方法。
【請求項１０】
前記原フィルムが、主鎖に環構造を有するアクリル重合体を含む熱可塑性樹脂により構成される層を有する請求項１〜９のいずれかに記載の位相差フィルムの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は位相差フィルムの製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、液晶表示装置（ＬＣＤ）をはじめとする画像表示装置の大画面化が進むとともに、その使用環境が広がっている。これらの状況に基づき、ＬＣＤの視認性の向上が強く求められている。しかし、液晶セル本体の改良のみでは、視認性の向上に対する要求は十分に満たされない。画像表示装置の視認性の向上には、位相差フィルムのような、当該装置が備える光学フィルムの性能の向上が大きく寄与する。
【０００３】
位相差フィルムの一種に１／４波長板（λ／４板）がある。λ／４板は、例えば、偏光フィルムと組み合わせて円偏光板として使用される。円偏光板におけるλ／４板と偏光フィルムとは、λ／４板の面内の遅相軸と偏光フィルムの透過軸との間の角度がおよそ４５°となるように積層されている必要がある。帯状のλ／４板と帯状の偏光フィルムとを連続的に積層、例えばロールtoロールで積層できれば、円偏光板の生産性が向上する。このような連続的な積層を行うためには、λ／４板の面内の遅相軸が、その長手方向に対しておよそ４５°傾いていることが必要である。
【０００４】
位相差フィルムには、非晶性の熱可塑性樹脂が主に使用される。熱可塑性樹脂は、複屈折性を示さないことを目的として選択された組成の樹脂を除き、一般に、延伸によって複屈折性を示す。
【０００５】
特許文献１（特開2008-242426号公報）には、アクリル樹脂により構成される原フィルムを二軸延伸して得た、耐熱性および可撓性が両立した位相差フィルムが開示されている。この位相差フィルムは、当該フィルムを構成するアクリル樹脂の特性に基づき、高い光線透過率および低い光弾性率を有する。この位相差フィルムは、光学特性のみならず機械的特性をはじめとする各種の特性のバランスにも優れ、画像表示装置への使用に好適である。しかし、特許文献１に開示されている位相差フィルムは、帯状の原フィルムをその長手方向および幅方向に二軸延伸して形成される。当該位相差フィルムを用いて円偏光板を形成するためには、延伸により得た帯状の位相差フィルムをその長手方向に対して斜め４５°の方向に切り出し、得られた個々のフィルム片を個別に偏光板に貼付しなければならない。偏光フィルムの吸収軸が、通常、当該フィルムの長手方向を向いている一方で、位相差フィルム面内の遅相軸が延伸方向または当該方向に垂直な方向、すなわち当該フィルムの長手方向または幅方向を向いているからである。このため、この位相差フィルムを用いたロールtoロール積層による円偏光板の製造はできない。これに加えて、アクリル樹脂、特に主鎖に環構造を有するアクリル重合体を含むアクリル樹脂は、光学フィルムに一般的に使用される熱可塑性樹脂のなかでも、フィルムとしたときに硬く、脆い傾向がある。この傾向は、フィルム片を切り出す際の割れ、欠け、ヒビの発生を招く。これらの発生を抑制する観点からも、長手方向に対して傾いた遅相軸を有する帯状の位相差フィルムが望まれる。
【０００６】
長手方向に対して傾いた遅相軸を有する帯状の位相差フィルムを得る方法が、以下の各文献に開示されている。特許文献２（特許第4557188号公報）は、屈曲したテンターレールを備えるテンター横延伸機を用いた方法を開示する。この方法では、原フィルムを延伸機に繰り出す方向と延伸フィルムを巻き取る方向との間に、例えば、４０〜５０°の角度を設定することにより、長手方向に対して傾いた遅相軸を有する帯状の位相差フィルムが製造される（当該公報の図１参照）。特許文献３（特開2009-143208号公報）には、テンター横延伸機を用いた延伸方法であって、原フィルムの幅方向に対する一方の端部の延伸速度と他方の端部の延伸速度との間に差を設けるとともに、延伸したフィルムを双方の前記延伸速度よりも早い速度で巻き取る方法が開示されている。特許文献４（特開2008-23775号公報）には、右側のレールに接続された複数個の可変ピッチ型クリップと左側のレールに接続された複数個の可変ピッチ型クリップとが、原フィルムの両長辺縁部を把持した状態でレール上を走行する、同時二軸延伸機を用いた方法が開示されている。具体的に、この方法では、クリップピッチが拡大を開始する位置が左側のクリップと右側のクリップとの間で原フィルムの進行方向に対して異なっている、あるいは左右のクリップピッチの拡大率が互いに異なっている。これにより、長手方向に対して傾いた遅相軸を有する帯状の位相差フィルムが製造される。
【０００７】
特許文献５（WO 2010/017639）には、原フィルムの長辺縁部を把持する一対のクリップ群の走行により原フィルムを加熱延伸装置に導入し、当該装置の延伸ゾーンにおいて原フィルムを延伸する方法であって、延伸ゾーンにおいて、一方のクリップ群の他方のクリップ群に対する走行遅れを発生させ、発生した当該遅れに基づいて原フィルムを当該フィルムの長手方向に対して斜めに延伸することにより、フィルム面内の遅相軸が当該フィルムの長手方向に対して傾いた位相差フィルムを得る方法が開示されている。特許文献５に記載の方法によれば、特許文献４の方法を用いた場合よりもＮＺ係数が１に近く、二軸延伸性が弱い位相差フィルムが得られることが当該文献に記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開2008-242426号公報
【特許文献２】特許第4557188号公報
【特許文献３】特開2009-143208号公報
【特許文献４】特開2008-23775号公報
【特許文献５】国際公開第2010/017639号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
長手方向に傾いた遅相軸を有する位相差フィルムにより、円偏光板などの光学部材が示す光学特性を向上させるとともに当該部材を効率よく製造するためには、当該位相差フィルムが示すフィルム面内の遅相軸（以下、遅相軸を光軸ともいう）を、望む方向（例えば長手方向に対して４５°の方向）にできるだけ精度よく調整する必要がある。また、これとともに、光軸の調整にあたって当該位相差フィルムが示す他の光学特性、例えば位相差およびＮＺ係数、ができるだけ変化しないことが望まれる。なお、特許文献１に開示されている位相差フィルムでは、その延伸方法に基づき、光軸が当該フィルムの長手方向または幅方向を向くため、このような光軸の調整を考慮する必要がない（余地がない）。特許文献１に開示されている位相差フィルムの光学特性、例えば位相差、を調整する際は、当該光学特性のみを考慮すればよい。
【００１０】
本発明は、フィルム面内の光軸が当該フィルムの長手方向に対して傾いた位相差フィルムの製造方法であって、光軸（光軸の方向）を精度よく調整できるとともに、その際に他の光学特性、例えば位相差およびＮＺ係数、の変化を抑えることができる方法の提供を目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明の位相差フィルムの製造方法では、複数個のクリップにより構成される一対のクリップ群によって、帯状の原フィルムにおける双方の長辺縁部をそれぞれ把持し、前記原フィルムを把持する前記一対のクリップ群の走行によって前記原フィルムを延伸し、前記原フィルムの延伸後、当該原フィルムを前記一対のクリップ群から開放して帯状の位相差フィルムを得る。この方法では、前記原フィルムの延伸を、一方の前記クリップ群と他方の前記クリップ群との走行速度差および／または前記原フィルムが前記一対のクリップ群に把持されてから開放されるまでの間の一方の前記クリップ群と他方の前記クリップ群との走行距離差に基づいて、前記原フィルムを当該フィルムの長手方向に対して斜めに延伸することにより行い、当該延伸により、フィルム面内の光軸が当該フィルムの長手方向に対して傾いた前記位相差フィルムを形成する。そして、前記一対のクリップ群に把持されてから開放されるまでの前記原フィルムの通過経路において、当該経路に設けられた区間ごとに、前記原フィルムを把持する際における、前記一対のクリップ群間の前記原フィルムの幅方向に対する間隔（初期間隔）を基準とする前記一対のクリップ群間の前記幅方向に対する間隔が定められており、前記位相差フィルムが示す前記光軸の調整を、（１）前記一対のクリップ群が前記原フィルムを把持する、前記幅方向に対する位置を変更することにより前記初期間隔を変更し、（２）前記変更後の初期間隔を新たな前記基準として、前記一対のクリップ群に把持されてから開放されるまでの前記原フィルムの通過経路における前記区間ごとの前記一対のクリップ群間の前記幅方向に対する間隔を定める、ことにより行う。
【発明の効果】
【００１２】
本発明によれば、フィルム面内の光軸が当該フィルムの長手方向に対して傾いた位相差フィルムの製造方法であって、光軸を精度よく調整できるとともに、その際に他の光学特性、例えば位相差およびＮＺ係数、の変化を抑えることができる方法を提供できる。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１】本発明の製造方法の一実施形態における、一対のクリップ群の走行状態の一例を示す模式図である。
【図２】本発明の製造方法の一実施形態における、一対のクリップ群の走行状態の別の一例を示す模式図である。
【図３】図１に示す一例において、初期間隔の変更前後における一対のクリップ群の走行状態の変化を示す模式図である。
【図４】図２に示す一例において、初期間隔の変更前後における一対のクリップ群の走行状態の変化を示す模式図である。
【図５】初期間隔を説明するための模式図である。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
本明細書における「樹脂」は「重合体」よりも広い概念である。樹脂は、１種または２種以上の重合体を含みうるし、必要に応じて、重合体以外の材料、例えば紫外線吸収剤、酸化防止剤、フィラー、相溶化剤、安定化剤のような添加剤を含みうる。
【００１５】
以下、本発明の実施形態について説明する。本発明は、以下に示す具体的な実施形態に限定されない。
【００１６】
本発明の製造方法では、複数個のクリップにより構成される一対のクリップ群によって、帯状の原フィルムにおける双方の長辺縁部をそれぞれ把持し（工程１）、工程１において原フィルムを把持した上記一対のクリップ群の走行によって原フィルムを延伸し（工程２）、工程２における原フィルムの延伸後、当該原フィルムを上記一対のクリップ群から開放して帯状の延伸フィルム（位相差フィルム）を得る（工程３）。これ以降、工程１において原フィルムが一対のクリップ群により把持されることを「クリップイン」、工程３において原フィルムが一対のクリップ群から開放されることを「クリップアウト」と称する。
【００１７】
また、本発明の製造方法では、工程２における原フィルムの延伸を、一方のクリップ群と他方のクリップ群との走行速度差および／またはクリップインからクリップアウトまでの間の一方のクリップ群と他方のクリップ群との走行距離差に基づいて、原フィルムを当該フィルムの長手方向に対して斜めに延伸する（斜め延伸する）ことにより行う。そして、当該延伸により、フィルム面内の光軸（遅相軸）が当該フィルムの長手方向に対して傾いた位相差フィルム（斜め延伸位相差フィルム）を形成する。工程２は、必要に応じて、工程１と工程３との間で２回以上実施できる。
【００１８】
工程２における原フィルムの斜め延伸自体は、例えば、以下のようにして実施できる。
【００１９】
一つの実施形態では、帯状の原フィルムをその幅方向に一軸延伸しながら、左右（帯状の原フィルムをその長手方向に見たときの左右、以下、同じ）の周辺縁部を、互いに異なる速度で、原フィルムの長手方向に引張延伸する。
【００２０】
この実施形態は、例えば、テンター横延伸機のような横一軸延伸機を使用して実施できる。具体的には、当該延伸機における左右のクリップ群を互いに独立して駆動することにより、実施可能である。より具体的には、帯状の原フィルムを横一軸延伸機に従来と同様に導入して横一軸延伸を実施しつつ、独立して駆動するように改良した左右のクリップ群を互いに異なる走行速度で駆動させる。当該走行速度差は、原フィルムの左右の周縁縁部における引張力の差となる。これにより、原フィルムの斜め延伸が実現する。この実施形態において、得られた位相差フィルムが示す光学特性（光軸、位相差、ＮＺ係数など）は、左右クリップ群の走行速度差および／または横一軸延伸の延伸倍率によって変化させることができる。
【００２１】
この実施形態は、パンタグラフ式およびリニアモーター式の同時二軸延伸機を用いても実施できる。テンター横延伸機を用いた場合と同様に、帯状の原フィルムをその幅方向に一軸延伸しながら、クリップ群の走行速度を左右で異なる状態にする、すなわち、原フィルムを把持するクリップ群の走行によりもたらされる原フィルム周辺縁部の送り速度を左右で異なる状態にする。これにより、原フィルムの長手方向の延伸倍率が左右で異なる状態となり、原フィルムの斜め延伸が実現する。
【００２２】
別の実施形態では、屈曲したテンターレールを有するテンター横延伸機を用いて、帯状の原フィルムを斜め延伸する。具体的には、屈曲した内周レールおよび外周レールに左右のクリップ群を同じ走行速度で走行させると、内周レールのクリップ群が外周レールのクリップ群よりも先に進行する。このとき、内周レールを走行するクリップ群と外周レールを走行するクリップ群との間で、クリップインからクリップアウトまでの走行距離が異なることになる。これにより、原フィルムの斜め延伸が実現する。この実施形態において、得られた位相差フィルムが示す光学特性は、内周レールおよび外周レールの屈曲の程度によって変化させることができる。
【００２３】
また別の実施形態は、特許文献５（国際公開第2010/017639号）に記載された方法による、原フィルムの斜め延伸である。当該方法の一例を図１を参照しながら説明する。
【００２４】
図１は、特許文献５に記載された方法の一例における左右のクリップ群の走行状態を模式的に示している。符号１は、当該一例を実施しうる加熱延伸装置１、例えば、独立に加減速しうる複数のクリップにより構成される一対のクリップ群を備えた同時二軸延伸機、である。装置１では、左側クリップ群および右側クリップ群の各々に属するクリップが、クリップイン部（ＣＩＬ，ＣＩＲ）からＬ１〜Ｌ１０，Ｒ１〜Ｒ９を経てクリップアウト部（ＣＯＬ，ＣＯＲ）に達し、左側クリップレールＬＲおよび右側クリップレールＲＲを経て、再びクリップイン部（ＣＩＬ，ＣＩＲ）に戻る走行を繰り返している。図１では原フィルムの図示が省略されているが、クリップイン部（ＣＩＬ，ＣＩＲ）において、帯状の原フィルムにおける左右の長辺縁部が、それぞれ左側クリップ群および右側クリップ群によって把持される。原フィルムは、当該フィルムを把持する左右のクリップ群の走行によって加熱延伸装置１に導かれるとともに、当該装置１における予熱ゾーンＺ１、前段延伸ゾーンＺ２、後段延伸ゾーンＺ３および熱処理ゾーンＺ４をこの順に通過する。
【００２５】
この実施形態では、クリップ群が帯状の原フィルムを把持する際、すなわちクリップイン部（ＣＩＬ，ＣＩＲ）において、左右双方のクリップ群の走行速度が互いに等しい。クリップインの際に左右のクリップ群の走行速度が等しくない場合、原フィルムが走行速度の大きいクリップ側に引っ張られることにより、加熱延伸装置１への原フィルムの移動安定性および加熱延伸装置１における原フィルムの移動安定性が低下する。このため、望む光学特性を有する位相差フィルムが得られないことがある。最も悪いケースでは、原フィルムが破断し、帯状の位相差フィルムが製造できないことがある。
【００２６】
現実には、斜め方向に原フィルムを延伸する際に発生する応力によって、相対的に先行するクリップに対して引き戻す力が加わり、相対的に遅れるクリップに対して前に進める力が加わる。このため、クリップイン時における左側クリップ群の走行速度と右側クリップ群の走行速度とを、常に、完全に同一となるように制御することは難しい。これを考慮し、この実施形態では、クリップイン時における左側クリップ群の走行速度ｖ１と、右側クリップ群の走行速度ｖ２との比ｖ１／ｖ２を０．９８以上１．０２以下に保持する。比ｖ１／ｖ２は、好ましくは０．９９以上１．０１以下、より好ましくは０．９９５以上１．００５以下である。なお、上述した、または後述する他の実施形態を始めとする原フィルムの斜め延伸においても、クリップインの際の左右クリップ群の走行速度比ｖ１／ｖ２を０．９８以上１．０２以下とすることが好ましい。
【００２７】
同じく、この実施形態に限られず、上述した、または後述する他の実施形態を始めとする原フィルムの斜め延伸において、クリップアウトの際の左右クリップ群の走行速度比ｖ１／ｖ２を０．９８以上１．０２以下とすることが好ましい。
【００２８】
予熱ゾーンＺ１では、加熱延伸装置１に供給された原フィルムが、後に通過する延伸ゾーン（前段延伸ゾーンＺ２および後段延伸ゾーンＺ３）において延伸可能となる温度にまで加熱される。
【００２９】
前段延伸ゾーンＺ２では、予熱ゾーンＺ１から走行移動してきた左側クリップ群の走行速度ｖ１が順に減少する。これにより、前段延伸ゾーンＺ２において、右側クリップ群に対する左側クリップ群の走行遅れが発生する。そして、発生した当該走行遅れに基づいて、原フィルムが、当該フィルムの長手方向に対して斜めに延伸される。この延伸は、縦延伸（フィルム長手方向の延伸）と横延伸（フィルム幅方向の延伸）とのベクトル和による延伸とは異なり、一軸延伸性が強い。これにより、斜め延伸された帯状の位相差フィルムであって、上述した他の実施形態で形成した位相差フィルムに比べてＮＺ係数が１に近く、二軸延伸性が弱い（一軸延伸性が強い）位相差フィルムが得られる。
【００３０】
後段延伸ゾーンＺ３では、前段延伸ゾーンＺ２から走行移動してきた左側クリップ群の走行速度が順に増加し、当該ゾーンの出口において左側クリップ群の走行速度ｖ１と右側クリップ群の走行速度ｖ２とが互いに等しくなる。具体的には、左側クリップ群の走行速度ｖ１と、右側クリップ群の走行速度ｖ２との比ｖ１／ｖ２が、０．９８以上１．０２以下、好ましくは０．９９以上１．０１以下、より好ましくは０．９９５以上１．００５以下となる。後段延伸ゾーンＺ３においても、走行速度が互いに等しくなるまでは左右のクリップ群間に走行速度差が生じており、この速度差に基づいて原フィルムが斜め延伸される。
【００３１】
特許文献５には記載されていないが、前段延伸ゾーンＺ２において一方のクリップ群の走行速度を増加させることで双方のクリップ群間に走行速度差を与えることによっても、当該走行速度差に基づいて原フィルムを斜め延伸できる。この場合、後段延伸ゾーンＺ３において当該一方のクリップ群の走行速度を減少させ、当該ゾーンの出口において左右のクリップ群の走行速度を互いに等しくすることが好ましい。前段延伸ゾーンＺ２において一方のクリップ群の走行速度を減少させる場合および増加させる場合のいずれの場合においても、前段延伸ゾーンＺ２および後段延伸ゾーンＺ３の間に、前段延伸ゾーンＺ２において生じた左右のクリップ群間の走行速度差を保持する延伸ゾーンがさらに設けられていてもよい。
【００３２】
熱処理ゾーンＺ４では、延伸ゾーンにおいて延伸された原フィルムが、延伸ゾーンにおける延伸温度以下の特定の温度（熱処理温度）に保持される。これにより、当該フィルムに含まれる重合体の分子配向が安定し、当該フィルムの歪みが軽減されて、最終的に得られた位相差フィルムが示す特性、例えば、光学特性および機械的特性、の安定化が図られる。熱処理ゾーンＺ４を通過した原フィルムは、クリップアウト部（ＣＯＬ，ＣＯＲ）において、左右双方のクリップ群から開放される。
【００３３】
特許文献５に記載された方法の別の一例を図２に示す。図２に示す方法では、前段延伸ゾーンＺ２および後段延伸ゾーンＺ３において、すなわち原フィルムを延伸する際に、原フィルムの幅方向に対する左右のクリップ群間の間隔を増大させている。このような、原フィルムの幅方向に対する一対のクリップ群間の間隔を増大させることによる当該幅方向の延伸（横延伸）の併用により、得られた位相差フィルムが示す光学特性の制御の自由度が高くなる。横延伸を併用していることを除き、図２に示す例における左右のクリップ群の走行状態は、図１に示す例における左右のクリップ群の走行状態と同一である。また、横延伸を併用していることを除き、予熱ゾーンＺ１、前段延伸ゾーンＺ２、後段延伸ゾーンＺ３および熱処理ゾーンＺ４の各ゾーンも図１に示す例と同一である。横延伸は、この実施形態に限らず、上述した他の実施形態を始めとする原フィルムの斜め延伸に併用できる。
【００３４】
上記説明した各実施形態は、工程２において原フィルムの斜め延伸を実施する方法の一例である。工程２における原フィルムの斜め延伸の方法は、一方のクリップ群と他方のクリップ群との走行速度差および／または原フィルムのクリップインからクリップアウトまでの間の一方のクリップ群と他方のクリップ群との走行距離差に基づいて、原フィルムを当該フィルムの長手方向に対して斜めに延伸し、当該延伸により、フィルム面内の光軸が当該フィルムの長手方向に対して傾いた位相差フィルムを形成する方法である限り、限定されない。
【００３５】
本発明の製造方法では、さらに、原フィルムの斜め延伸と以下の点とを組み合わせている。
【００３６】
本発明の製造方法では、一対のクリップ群に把持されてから開放されるまでの（クリップインからクリップアウトまでの）原フィルムの通過経路において、当該経路に設けられた区間ごとに、原フィルムを把持する際における（クリップインの際における）一対のクリップ群間の間隔（原フィルムの幅方向に対する間隔；本明細書では、この間隔を「初期間隔」という）を基準として、一対のクリップ群間の原フィルムの幅方向に対する間隔Ｘが定められている。
【００３７】
例えば、図１に示す例においては、左右のクリップ群間の間隔を増大させることによる横延伸が併用されておらず、クリップイン部（ＣＩＬ，ＣＩＲ）からクリップアウト部（ＣＯＬ，ＣＯＲ）まで、間隔Ｘは初期間隔から変化しない。すなわち図１に示す例では、クリップインからクリップアウトまでの原フィルムの通過経路における全区間において、初期間隔を基準として当該基準と等しくなるように間隔Ｘが定められている。一方、図２に示す例においては、延伸ゾーンＺ２，Ｚ３において、左右のクリップ群間の間隔を増大させる横延伸が併用されている。図２に示すように、クリップイン部（ＣＩＬ，ＣＩＲ）からクリップアウト部（ＣＯＬ，ＣＯＲ）までの原フィルムの通過経路において、クリップイン部（ＣＩＬ，ＣＩＲ）から前段延伸ゾーンＺ２の入口までの区間では、初期間隔を基準として当該基準と等しくなるように間隔Ｘが定められている。前段延伸ゾーンＺ２の入口から後段延伸ゾーンＺ３の出口までの区間では、初期間隔を基準として、上記入口において当該基準と等しく、上記出口において当該基準に横延伸の延伸倍率を乗じた値と等しく、上記入口と上記出口との間において、当該基準と等しい値から当該基準に横延伸の延伸倍率を乗じた値と等しい値まで連続的に変化するように、間隔Ｘが定められている。後段延伸ゾーンＺ３の出口からクリップアウト部（ＣＯＬ，ＣＯＲ）までの区間では、初期間隔を基準として、当該基準に延伸ゾーンＺ２，Ｚ３における横延伸の延伸倍率を乗じた値と等しくなるように間隔Ｘが定められている。同様に、他の上述した実施形態においても、初期間隔を基準として間隔Ｘを定めることができる。
【００３８】
そして本発明の製造方法では、斜め延伸により形成した位相差フィルムが示すフィルム面内の光軸の調整を、（１）一対のクリップ群が原フィルムを把持する、原フィルムの幅方向に対する位置を変更することにより初期間隔を変更し、（２）変更後の初期間隔を新たな基準として、一対のクリップ群に把持されてから開放されるまでの（クリップインからクリップアウトまでの）原フィルムの通過経路における上記区間ごとの間隔Ｘを定める、ことにより行う。これにより、斜め延伸位相差フィルムの製造方法であって、得られた位相差フィルムの光軸を望む方向に精度よく調整できるとともに、その際に他の光学特性、例えば位相差およびＮＺ係数、の変化を抑えることができる。単に延伸倍率を変化させるだけでは光軸を望む方向に精度よく調整することは難しく、位相差値やＮＺ係数といった他の光学特性も大きく変化してしまう。
【００３９】
光軸の調整のために行う上記（１），（２）の一例を、図３に示す。図３に示す例は、図１に示す例において、初期間隔を変更した例である。初期間隔Ａが変更前、初期間隔Ｂが変更後の初期間隔である。なお、図３および以降に示す図４では、原フィルムの幅方向に対する一対のクリップ群間の間隔に比べて、初期間隔の変化量が誇張して表現されている。また、「Ｌ１〜Ｌ１０」および「Ｒ１〜Ｒ９」の表示を省略している。
【００４０】
図３に示す例において、初期間隔の変更前の状態では、クリップインからクリップアウトまでの原フィルムの通過経路における全区間において、初期間隔Ａを基準として当該基準と等しくなるように間隔Ｘが定められている。初期間隔の変更後の状態では、初期間隔Ｂを新たな基準として、初期間隔の変更前と同様に、すなわちクリップインからクリップアウトまでの原フィルムの通過経路における全区間において当該基準と等しくなるように間隔Ｘが定められる。
【００４１】
光軸の調整のために行う上記（１），（２）の別の一例を、図４に示す。図４に示す例は、図２に示す例において、初期間隔を変更した例である。初期間隔Ｃが変更前、初期間隔Ｄが変更後の初期間隔である。
【００４２】
図４に示す例において、初期間隔の変更前の状態では、クリップインからクリップアウトまでの原フィルムの通過経路における区間ごとに、初期間隔Ｃを基準として間隔Ｘが定められている。定められた間隔Ｘの詳細は上述したとおりである。初期間隔の変更後の状態では、初期間隔Ｄを新たな基準として、初期間隔の変更前と同様に間隔Ｘが定められる。具体的には、クリップイン部（ＣＩＬ，ＣＩＲ）から前段延伸ゾーンＺ２の入口までの区間では変更後の当該基準と等しくなるように；前段延伸ゾーンＺ２の入口から後段延伸ゾーンＺ３の出口までの区間では、上記始点において変更後の当該基準と等しく、上記出口において変更後の当該基準に横延伸の延伸倍率を乗じた値と等しく、上記入口と上記出口との間において、変更後の当該基準と等しい値から変更後の当該基準に横延伸の延伸倍率を乗じた値と等しい値まで連続的に変化するように；後段延伸ゾーンＺ３の出口からクリップアウト部（ＣＯＬ，ＣＯＲ）までの区間では、変更後の当該基準に延伸ゾーンＺ２，Ｚ３における横延伸の延伸倍率を乗じた値と等しくなるように、間隔Ｘが定められる。
【００４３】
図３，４に示す例において、一方のクリップ群と他方のクリップ群との間の走行速度差に基づいて原フィルムが斜め延伸されるが、光軸を調整する前後において当該走行速度差は保持されている。各区間における左右のクリップ群の走行速度は変わっていない。また、図４に示す例では、さらに横延伸が併用されているが、光軸を調整する前後において横延伸の延伸倍率は保持されている。
【００４４】
本発明の製造方法では、形成した位相差フィルムにおける光軸の調整を初期間隔を変更することに基づいて行うが、このとき、斜め延伸のための上記走行速度差および走行距離差を保持することが好ましい。この場合、光軸をより精度よく調整できるとともに、その際に他の光学特性の変化をさらに抑えることができる。
【００４５】
本発明の製造方法では、原フィルムの延伸を、一方のクリップ群と他方のクリップ群との走行速度差に基づいて原フィルムを当該フィルムの長手方向に対して斜めに延伸することにより行い、光軸を調整する際に当該走行速度差を保持してもよい。図３，４に示す例は、この態様に相当する。なお、原フィルムのテンションの調整を目的として、クリップ群の走行速度を僅かに調整することがあるが、通常行われる程度の調整に基づく走行速度差の変動は、走行速度差が保持されている範囲に含まれる。
【００４６】
初期間隔は、一対のクリップ群が原フィルムを把持した際における、一対のクリップ群間の原フィルムの幅方向に対する間隔である。間隔Ｘは、一対のクリップ群間の原フィルムの幅方向に対する間隔である。これら間隔は、原フィルムにおける一対のクリップ群によって把持されていない幅に相当する。初期間隔であるこの幅について、図５を参照して説明する。図５には、クリップインの際の一対のクリップ群の動きが示されている。図５に示す例において、一方のクリップ群１１と他方のクリップ群１２とは、原フィルム１３の幅方向に対して互いに対向しながら走行し、原フィルム１３を把持している。原フィルム１３がこれらクリップ群１１，１２によって把持された際の、当該原フィルム１３におけるクリップ群１１によって把持されている最も内側（幅方向の中央側）の部分１４と、クリップ群１２によって把持されている最も内側の部分１５との距離ｄが、初期間隔である。なお、一方のクリップ群１１と他方のクリップ群１２とが原フィルム１３の幅方向に対して互いに対向していない場合は、原フィルム１３の長手方向に伸びる、部分１４に接する直線と部分１５に接する直線との距離を初期間隔とすればよい。間隔Ｘについても、原フィルムにおける一対のクリップ群によって把持されていない幅であることは初期間隔と同じであるため、初期間隔と同様に定めることができる。
【００４７】
初期間隔の変更方法は限定されない。例えば、一対のクリップ群によって原フィルムを把持する際の掴みしろを変更することにより行えばよい。掴みしろとは、図５における、一方のクリップ群１１について、部分１４と原フィルム１３における当該部分と最も近い幅方向の端部との距離、他方のクリップ群１２について、部分１５と原フィルム１３における当該部分と最も近い幅方向の端部との距離である。原フィルムの幅から双方のクリップ群の掴みしろを除いたものが、クリップインの際の初期間隔およびその後の間隔Ｘに相当する。掴みしろを変更するにあたり、必要に応じて、原フィルムの端部をスリットしたり、異なる幅を有する原フィルムに交換したりしてもよい。なお、掴みしろの変更量を双方のクリップ群で同一にすることによって、当該クリップ群により延伸される原フィルムの部分について当該フィルムの長手方向に対する中心を変更することなく、初期間隔を変更できる。
【００４８】
異なる幅を有する原フィルムに変更する場合、掴みしろを保ったまま初期間隔を変更できる。
【００４９】
初期間隔を変更する程度は、例えば、変更前の初期間隔の８５〜１１５％であり、より精度よく光軸を調整するためには変更前の初期間隔の９０〜１１０％が好ましい。
【００５０】
本発明の製造方法では、形成した位相差フィルムにおいて望む光軸が実現するまで、２回以上の初期間隔の変更（上記（１））および変更後の初期間隔を基準とする間隔Ｘの設定（上記（２））を行ってもよい。
【００５１】
変更後の初期間隔を基準とする間隔Ｘの設定は、双方のクリップ群におけるクリップインからクリップアウトに至るまでを一度に行っても、クリップイン側（原フィルムの上流側）から順に行っても、クリップアウト側（原フィルムの下流側）から順に行ってもよい。原フィルムが破断するのを防ぐために、初期間隔を広げた場合は上流側から順に、初期間隔を狭めた場合は下流側から順に設定することが好ましい。変更後の初期間隔を基準とする間隔Ｘの設定は、連続的に行っても段階的に行ってもよい。
【００５２】
初期間隔の変更に対して、変更後の初期間隔を基準とする間隔Ｘをどのように定めるかは、通常、事前に計算可能であるため、初期間隔の変更（上記（１））および変更後の初期間隔を基準とする間隔Ｘの設定（上記（２））を同時に行ってもよい。上記（１），（２）を自動的に行うことも可能であり、自動的に行うためのシステムは当業者であれば構築することができる。
【００５３】
本発明の製造方法において、上記（１），（２）とは別個に、例えば、図１，２に示す予熱ゾーンＺ１および熱処理ゾーンＺ４における原フィルムのテンションの調整を目的として、一対のクリップ群間の原フィルムの幅方向に対する間隔を調整できる。
【００５４】
本発明の製造方法における光軸の調整は、位相差フィルムの形成を中断することなく実施できる。すなわち、本発明の製造方法では、一対のクリップ群の走行により原フィルムに対する斜め延伸を続けながら、光軸の調整を行ってもよい。この方法は、原フィルムの溶融押出成形から位相差フィルムの形成までを連続的に行う場合に、特に有用である。
【００５５】
本発明の製造方法では、原フィルム形成装置から連続的に供給される当該原フィルムに対して上記延伸を行うことで斜め延伸位相差フィルムを連続的に形成できる。このとき、原フィルム形成装置からの原フィルムの供給をとめることなく、光軸の調整を行ってもよい。原フィルム形成装置は、例えば、溶融押出成形機、キャスト装置である。
【００５６】
本発明の製造方法では、ロールから供給された原フィルムに対して上記延伸を行うことで斜め延伸位相差フィルムを形成できる。このとき、当該ロールを交換することなく、光軸の調整を行ってもよい。
【００５７】
本発明の製造方法では、形成した位相差フィルムに対する光軸の測定結果に基づいて光軸の調整を行ってもよい。より具体的には、形成した位相差フィルムに対して当該フィルムの光軸測定を実施し、測定結果に基づいて初期間隔の変更量を決定し、決定した変更量に従って初期間隔を変更し、変更後の初期間隔を基準として間隔Ｘを定めてもよい。形成した位相差フィルムに対する光軸の測定は、得られた位相差フィルムから測定用サンプルを切り出して当該サンプルに対してバッチで行うことも、位相差フィルムの形成ライン上で連続的に行うこともできる。これら光軸測定、初期間隔の変更量の決定、初期間隔の変更および間隔Ｘの設定を自動的に行うことも可能であり、自動的に行うためのシステムは当業者であれば構築することができる。
【００５８】
本発明の製造方法では、斜め延伸位相差フィルムの光軸を精度よく調整できるとともに、その際に他の光学特性、例えば位相差およびＮＺ係数、の変化を抑えることができる。場合によっては、光軸の調整を行う前後において、同一の位相差値およびＮＺ係数を示す位相差フィルムを形成することも可能である。本明細書において、位相差値およびＮＺ係数の「同一」には、ある程度の差がある場合が含まれる。波長５９０ｎｍの光に対する面内位相差Ｒｅにして±３ｎｍ以内の差がある場合、この程度の面内位相差Ｒｅの変化は、例えば、延伸温度の調整のみで光軸やＮＺ係数を変化させることなく実現できることから、当該位相差は同一であるとする。同様に、ＮＺ係数にして±０．０３以内の差がある場合もＮＺ係数は同一であるとする。
【００５９】
ＮＺ係数は、位相差フィルムの面内における遅相軸方向の屈折率をｎｘ、当該フィルムの面内における進相軸方向の屈折率をｎｙ、当該フィルムの厚さ方向の屈折率をｎｚとしたときに、式（ｎｘ−ｎｚ）／（ｎｘ−ｎｙ）によって与えられる値である。位相差フィルムが示す面内位相差Ｒｅおよび厚さ方向の位相差Ｒthを用いると、ＮＺ係数は、式｜Ｒth｜／｜Ｒｅ｜＋０．５により与えられる。ＮＺ係数の値が１に近いほど、位相差フィルムの二軸延伸性が低く（一軸延伸性が強く）なる。
【００６０】
本発明の製造方法によって得られた帯状の位相差フィルムは、続いて、任意の工程に供給しうる。例えば、ロールに巻回して位相差フィルムロールを得てもよいし、コーティング層の形成あるいは他のフィルムとの積層のような後工程に供給してもよい。
【００６１】
本発明の製造方法によって得られた帯状の位相差フィルムは、例えば、当該位相差フィルムと帯状の偏光フィルムとを連続的に積層しうる（より具体的な例としてロールtoロールで積層しうる）ため、効率よい偏光板（例えば円偏光板、楕円偏光板）の製造に好適である。ロールtoロール積層を用いた偏光板の製造では、帯状の位相差フィルムから特定の方向に斜めにフィルム片を切り出す工程および切り出したフィルム片をその光軸を調整しながら積層する工程を省略しうる。この省略は、偏光板の製造時における位相差フィルムの面積使用効率を向上させるとともに、位相差フィルムがアクリル樹脂により構成される場合に、アクリル樹脂フィルムに特有の硬さおよび脆さに由来する悪影響を小さくする。アクリル樹脂が主鎖に環構造を有するアクリル重合体を含む場合に、特に後者の効果が大きくなる。
【００６２】
本発明の製造方法は、本発明の効果が得られる限り、上述した以外の任意の工程を含んでいてもよい。当該工程は、例えば、形成された位相差フィルムの光学特性および機械的特性を安定させるために実施される熱処理（アニーリング）工程である。
【００６３】
原フィルムは、典型的には未延伸フィルムである。ただし、本発明の効果が得られる限り、既に延伸されたフィルムを原フィルムとして使用しうる。
【００６４】
原フィルムを構成する熱可塑性樹脂（Ａ）は、主鎖に環構造を有する重合体（Ｂ）を含むことが好ましい。すなわち、原フィルムは、主鎖に環構造を有する重合体（Ｂ）を含む熱可塑性樹脂（熱可塑性樹脂組成物）（Ａ）からなることが好ましい。これにより、得られた位相差フィルムのガラス転移温度（Ｔｇ）が向上する。高いＴｇを有する位相差フィルムは、電源、光源、回路基板などの発熱体が狭い空間に集積された構造を有する、ＬＣＤなどの画像表示装置への使用に好適である。これに加えて、環構造の種類によっては、得られた位相差フィルムが示す位相差が増大する。
【００６５】
樹脂（Ａ）における重合体（Ｂ）の含有率は、好ましくは５０重量％以上、より好ましくは６０重量％以上、さらに好ましくは７０重量％以上である。
【００６６】
重合体（Ｂ）は、アクリル重合体、シクロオレフィン重合体およびセルロース誘導体から選ばれる少なくとも１種が好ましい。アクリル重合体は、（メタ）アクリル酸エステル単位を、全構成単位の５０モル％以上、好ましくは６０モル％以上、より好ましくは７０モル％以上有する重合体である。ただし、アクリル重合体が、（メタ）アクリル酸エステル単位の誘導体である環構造を含む場合、当該環構造の含有率も（メタ）アクリル酸エステル単位の含有率に含まれる。シクロオレフィン重合体は、シクロオレフィン単位を、全構成単位の５０モル％以上、好ましくは６０モル％以上、より好ましくは７０モル％以上有する重合体である。セルロース誘導体は、トリアセチルセルロース（ＴＡＣ）単位、セルロースアセテートプロピオネート単位、セルロースアセテートブチレート単位、セルロースアセテートフタレート単位などの繰り返し単位を、全構成単位の５０モル％以上、好ましくは６０モル％以上、より好ましくは７０モル％以上有する重合体である。シクロオレフィン重合体およびセルロース誘導体は、主鎖に環構造を有する。
【００６７】
重合体（Ｂ）はアクリル重合体が好ましい。アクリル重合体は、透明度が高く、表面強度などの機械的特性に優れる。このため、アクリル重合体を用いることにより、ＬＣＤなどの画像表示装置への使用に好適な位相差フィルムが得られる。
【００６８】
原フィルムは、単層フィルムまたは複数の熱可塑性樹脂層の積層フィルムでありうる。原フィルムは、主鎖に環構造を有するアクリル重合体を含む熱可塑性樹脂により構成される層を有することが好ましい。原フィルムは、主鎖に環構造を有するアクリル重合体を含む熱可塑性樹脂からなる一つの層により構成されうる。原フィルムは、当該層と、シクロオレフィンのような、アクリル重合体以外の他の重合体を含む熱可塑性樹脂層との積層体でありうる。
【００６９】
主鎖に環構造を有するアクリル重合体は、（メタ）アクリル酸エステル単量体に由来する構成単位と環構造とを含む。当該アクリル重合体における（メタ）アクリル酸エステル単量体に由来する構成単位と環構造との含有率の合計は、好ましくは５０重量％以上、より好ましくは７０重量％以上、さらに好ましくは９０重量％、特に好ましくは９５重量％以上、最も好ましくは９９重量％以上である。環構造の含有率は、好ましくは５重量％以上、より好ましくは１０重量％以上、さらに好ましくは１５重量％以上である。環構造の含有率が４０重量％を超えると、そのような環構造の含有率を有する重合体の形成が難しくなったり（環化反応を進行させる際にゲルが生じやすくなる）、当該重合体を含む熱可塑性樹脂の成形性およびハンドリング性が低下して、原フィルムの生産性が低下したりすることがある。
【００７０】
（メタ）アクリル酸エステル単位は、例えば、（メタ）アクリル酸メチル、（メタ）アクリル酸エチル、（メタ）アクリル酸ｎ−プロピル、（メタ）アクリル酸ｎ−ブチル、（メタ）アクリル酸ｔ−ブチル、（メタ）アクリル酸ｎ−ヘキシル、（メタ）アクリル酸シクロヘキシル、（メタ）アクリル酸２−エチルヘキシル、（メタ）アクリル酸ベンジル、（メタ）アクリル酸ジシクロペンタニルオキシエチル、（メタ）アクリル酸ジシクロペンタニル、（メタ）アクリル酸クロロメチル、（メタ）アクリル酸２−クロロエチル、（メタ）アクリル酸２−ヒドロキシエチル、（メタ）アクリル酸３−ヒドロキシプロピル、（メタ）アクリル酸２，３，４，５，６−ペンタヒドロキシヘキシル、（メタ）アクリル酸２，３，４，５−テトラヒドロキシペンチルなどの単量体に由来する構成単位である。アクリル重合体は、これらの構成単位を２種類以上有しうる。アクリル重合体はメタクリル酸メチル（ＭＭＡ）単位を有することが好ましく、この場合、位相差フィルムの熱安定性が向上する。
【００７１】
アクリル重合体は、（メタ）アクリル酸エステル単位以外の構成単位を有しうる。当該構成単位は、例えば、水酸基および／またはカルボン酸基を有する構成単位である。水酸基および／またはカルボン酸基を有する構成単位は、その種類によっては、重合後の環化反応によって重合体の主鎖に位置する環構造に変化する。アクリル重合体には、環構造に変化しなかった未反応のこれらの構成単位が残りうる。水酸基を有する構成単位は、例えば、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸メチル、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸エチル、２−（ヒドロキシエチル）アクリル酸メチルの各単量体に由来する構成単位である。カルボン酸基を有する構成単位は、例えば、アクリル酸、メタクリル酸、クロトン酸、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸、２−（ヒドロキシエチル）アクリル酸の各単量体に由来する構成単位である。アクリル重合体は、これらの構成単位を２種類以上有しうる。
【００７２】
アクリル重合体が有しうる、（メタ）アクリル酸エステル単位以外のさらなる構成単位は、例えば、スチレン、ビニルトルエン、α−メチルスチレン、α−ヒドロキシメチルスチレン、α−ヒドロキシエチルスチレン、アクリロニトリル、メタクリロニトリル、メタリルアルコール、アリルアルコール、エチレン、プロピレン、４−メチル−１−ペンテン、酢酸ビニル、２−ヒドロキシメチル−１−ブテン、メチルビニルケトン、Ｎ−ビニルピロリドン、Ｎ−ビニルカルバゾールの各単量体に由来する構成単位である。アクリル重合体は、これらの構成単位を２種類以上有しうる。
【００７３】
環構造の種類は特に限定されず、例えば、ラクトン環構造、無水グルタル酸構造、グルタルイミド構造、マレイミド構造および無水マレイン酸構造から選ばれる少なくとも１種である。なかでも、成形時における耐熱性の観点から、ラクトン環構造、グルタルイミド構造およびマレイミド構造から選ばれる少なくとも１種が好ましい。
【００７４】
アクリル重合体が主鎖に有していてもよいラクトン環構造は特に限定されず、例えば、４から８員環であってもよいが、環構造の安定性に優れることから５員環または６員環であることが好ましく、６員環であることがより好ましい。６員環であるラクトン環構造は、例えば、特開2004−168882号公報に開示されている構造であるが、前駆体の重合収率が高いこと、前駆体の環化反応により、高いラクトン環含有率を有するアクリル重合体が得られること、ＭＭＡ単位を構成単位として有する重合体を前駆体にできること、などの理由から以下の式（１）に示される構造が好ましい。
【００７５】
【化１】
2013195939.tif 000003
式（１）において、Ｒ1、Ｒ2およびＲ3は、互いに独立して、水素原子または炭素数１から２０の有機残基である。有機残基は酸素原子を含んでいてもよい。
【００７６】
式（１）における有機残基は、例えば、メチル基、エチル基、プロピル基のような炭素数１から２０の範囲のアルキル基；エテニル基、プロペニル基のような炭素数１から２０の不飽和脂肪族炭化水素基；フェニル基、ナフチル基のような炭素数１から２０の芳香族炭化水素基である。上記アルキル基、不飽和脂肪族炭化水素基および芳香族炭化水素基は、水素原子の一つ以上が、水酸基、カルボキシル基、エーテル基およびエステル基から選ばれる少なくとも１種の基により置換されていてもよい。
【００７７】
アクリル重合体が主鎖にラクトン環構造を有する場合、当該重合体におけるラクトン環構造の含有率は特に限定されない。含有率は、例えば５〜９０重量％であり、好ましくは１０〜８０重量％であり、より好ましくは１０〜７０重量％であり、さらに好ましくは２０〜６０重量％である。アクリル重合体における環構造の含有率が過度に小さくなると、得られた位相差フィルムにおいて、環構造の存在により期待される特性、例えば、耐熱性、耐溶剤性、表面硬度および光学特性が不十分となることがある。環構造の含有率が過度に大きくなると、アクリル重合体および当該重合体を含む熱可塑性樹脂の成形性およびハンドリング性が低下して、原フィルムおよび位相差フィルムの生産性が低下する。
【００７８】
アクリル重合体におけるラクトン環構造の含有率は、公知の方法により評価しうる。具体的には、例えば、アクリル重合体に対してダイナミックＴＧ測定を実施し、１５０℃から３００℃に加熱したときの重量減少率（実測重量減少率）を求める。この重量減少率は、評価対象であるアクリル重合体に残留する水酸基の量に対応する。１５０℃は、アクリル重合体に残留する未反応の（環化しなかった）水酸基が再び環化反応を開始する温度であり、３００℃はアクリル重合体が分解を始める温度である。この実測重量減少率と、環化反応前の前駆体が有する全ての水酸基（前駆体の組成から算出しうる）が脱アルコール環化反応したと仮定したときの理論重量減少率とから、ラクトン環構造の含有率を算出しうる。すなわち、ラクトン環構造を有するアクリル重合体のダイナミックＴＧ測定において、１５０℃から３００℃までの間の実測重量減少率（Ｘ）の測定を行う。これとは別に、当該重合体の組成から、その組成に含まれる全ての水酸基がラクトン環の形成（脱アルコール環化反応）に関与すると仮定したときの理論重量減少率（Ｙ）を求める。理論重量減少率（Ｙ）は、より具体的には、重合体中の脱アルコール環化反応に関わる構造（水酸基）を有する単量体のモル比、すなわち当該単量体の含有率から算出しうる。これらの値Ｘ，Ｙを式｛１−（実測重量減少率（Ｘ）／理論重量減少率（Ｙ））｝×１００（％）に代入して、脱アルコール反応率Ａが得られる。次に、求めた脱アルコール反応率Ａに対応する割合で環化反応が進行したと仮定して、式Ｂ×Ａ×ＭＲ／Ｍｍにより、ラクトン環の含有率が求められる。Ｂは、前駆体（ラクトン環化反応が進行する前の重合体）における、上記水酸基を有する単量体の含有率であり、ＭＲは、環化反応により形成されるラクトン環構造の式量であり、Ｍｍは、上記水酸基を有する単量体の分子量であり、Ａは、脱アルコール反応率である。
【００７９】
主鎖に環構造を有するアクリル重合体の重量平均分子量（Ｍｗ）は、好ましくは８万以上、より好ましくは１０万以上である。分子量の分散度は、好ましくは３．５以下であり、より好ましくは３以下である。これらの場合、アクリル重合体に存在する分岐構造が少なく、加工時の熱安定性が向上するとともに、得られた位相差フィルムの強度および外観が向上する。Ｍｗおよび分散度は、ＧＰＣ（ゲルパーミエーションクロマトグラフ）を用いてポリスチレン換算により求めうる。分散度は、重合体の重量平均分子量（Ｍｗ）および数平均分子量（Ｍｎ）の比Ｍｗ／Ｍｎである。Ｍｎも、ＧＰＣを用いて求めうる。
【００８０】
主鎖に環構造を有するアクリル重合体のガラス転移温度Ｔｇは、例えば、１１０℃以上であり、１１５℃以上が好ましく、１２０℃以上がより好ましい。一方、Ｔｇが２００℃を越えると、溶融製膜が困難になるなど、フィルムへの成形性およびフィルムの延伸性が低下する。主鎖に環構造を有さない一般的なアクリル重合体のＴｇは１００℃程度である。
【００８１】
主鎖に環構造を有するアクリル重合体は、公知の方法により製造しうる。環構造が無水グルタル酸構造またはグルタルイミド構造であるアクリル重合体は、例えば、WO2007/26659号公報またはWO2005/108438号公報に記載されている方法により製造しうる。環構造が無水マレイン酸構造またはＮ−置換マレイミド構造であるアクリル重合体は、例えば、特開昭57-153008号公報または特開2007-31537号公報に記載されている方法により製造できる。環構造がラクトン環構造であるアクリル重合体は、例えば、特開2006-96960号公報、特開2006-171464号公報または特開2007-63541号公報に記載されている方法により製造できる。
【００８２】
原フィルムを構成する熱可塑性樹脂は、上述した以外の他の重合体を含みうる。熱可塑性樹脂における当該重合体の含有率は、好ましくは０〜５０重量％、より好ましくは０〜２５重量％、さらに好ましくは０〜１０重量％である。当該重合体は、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン−プロピレン共重合体、ポリ（４−メチル−１−ペンテン）のようなオレフィン系ポリマー；塩化ビニル、塩素化ビニル樹脂のような含ハロゲン系ポリマー；ポリスチレン、スチレン−メタクリル酸メチル共重合体、スチレン−アクリロニトリル共重合体、アクリロニトリル−ブタジエン−スチレンブロック共重合体のようなスチレン系ポリマー；ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレートのようなポリエステル；ポリ乳酸、ポリブチレンサクシネートのような生分解性ポリエステル；ポリカーボネート；ナイロン６、ナイロン６６、ナイロン６１０のようなポリアミド；ポリアセタール；ポリフェニレンオキシド；ポリフェニレンスルフィド；ポリエーテルエーテルケトン；ポリエーテルニトリル；ポリサルホン；ポリエーテルサルホン；ポリオキシペンジレン；ポリアミドイミド；ポリブタジエン系ゴムまたはアクリル系ゴムを配合したＡＢＳ樹脂またはＡＳＡ樹脂のようなゴム質重合体；である。原フィルムを構成する熱可塑性樹脂が、主鎖に環構造を有するアクリル重合体を含む場合、当該アクリル重合体との相溶性の観点から、他の重合体はスチレン−アクリロニトリル共重合体であることが好ましい。ゴム質重合体は、当該アクリル重合体と相溶し得る組成を有するグラフト部を表面に有することが好ましい。ゴム質重合体の平均粒子径は、位相差フィルムとしての透明性の向上の観点から、例えば、４００ｎｍ以下であり、好ましくは２００ｎｍ以下であり、より好ましくは１００ｎｍ以下であり、さらに好ましくは７０ｎｍ以下である。
【００８３】
原フィルムを構成する熱可塑性樹脂は、複素芳香族基を有するα，β−不飽和単量体単位を構成単位として有する重合体を含みうる。この場合、熱可塑性樹脂の組成によっては、得られた位相差フィルムが示す複屈折の波長分散性の制御の自由度が高くなり、例えば、逆波長分散性を示す位相差フィルムが得られる。逆波長分散性は、少なくとも可視光域において、波長が短くなるほど複屈折が小さくなる（位相差が小さくなる）波長分散性である。複素芳香族基は、例えば、カルバゾール基、ピリジン基、チオフェン基およびイミダゾール基から選ばれる少なくとも１種である。複素芳香族基を有するα，β−不飽和単量体単位は、例えば、Ｎ−ビニルカルバゾール単位、ビニルピリジン単位、ビニルチオフェン単位およびビニルイミダゾール単位から選ばれる少なくとも１種である。なかでも、Ｎ−ビニルカルバゾール単位が好ましく、この場合、位相差フィルムが良好な逆波長分散性を示しうる。逆波長分散性を示す位相差フィルムによって、例えば、高い反射防止効果を示す楕円偏光板が実現する。
【００８４】
複素芳香族基を有するα，β−不飽和単量体単位を構成単位として有する重合体は、主鎖に環構造を有するアクリル重合体でありうる。原フィルムを構成する熱可塑性樹脂は、主鎖に環構造を有するアクリル重合体とは異なる重合体として、複素芳香族基を有するα，β−不飽和単量体単位を構成単位として有する重合体を含みうる。
【００８５】
逆波長分散性を示す位相差フィルムは、主鎖に環構造を有するアクリル重合体と、複素芳香族基を有するα，β−不飽和単量体単位を構成単位として有する重合体とを原フィルムが同一の層に含む場合だけではなく、双方の重合体を別々の層に含む場合（各重合体を含む層の積層構造を有する場合）にも実現しうる。
【００８６】
原フィルムを構成する熱可塑性樹脂は、公知の添加剤を含みうる。添加剤は、例えば、紫外線吸収剤；酸化防止剤；位相差上昇剤および位相差低減剤のような位相差調整剤；位相差安定剤、耐光安定剤、耐候安定剤および熱安定剤のような安定剤；ガラス繊維および炭素繊維のような補強材；近赤外線吸収剤；トリス（ジブロモプロピル）ホスフェ−ト、トリアリルホスフェ−トおよび酸化アンチモンのような難燃剤；アニオン系、カチオン系、ノニオン系の界面活性剤に代表される帯電防止剤；無機顔料、有機顔料、染料のような着色剤；有機フィラ−、無機フィラ−；樹脂改質剤；アンチブロッキング剤；マット剤；酸補足剤；金属不活性化剤；可塑剤；滑剤；難燃剤；ＡＳＡおよびＡＢＳのようなゴム質重合体；その他、位相差フィルムの光学特性および／または機械的特性を調整する材料である。添加剤の添加量は、例えば、０〜１０重量％であり、好ましくは０〜５重量％であり、より好ましくは０〜２重量％であり、さらに好ましくは０〜０．５重量％である。
【００８７】
原フィルムの表面に、熱可塑性樹脂層ではない機能性層を設けうる。機能性層は、例えば、ハードコート層、易接着層、帯電防止層、反射防止層およびアンチブロッキング層である。
【００８８】
原フィルムの左右の端部（幅方向の端部）に、ナーリング加工のような機能性加工が施されうる。機能性加工は、原フィルムの破断防止または原フィルムへのアンチブロッキング性の付与を目的とするテープの貼付でありうる。テープは、例えば、積水化学製のタフライトテープ（商品名）である。
【００８９】
原フィルムを製造する方法は特に限定されない。原フィルムは、例えば、溶液製膜法（溶液流延法、キャスト成形法）、溶融製膜法（溶融押出法、押出成形法）、プレス成形法のような公知の手法により製造しうる。なかでも、環境負荷が小さく生産性に優れる観点から、溶融製膜法による原フィルムの製造が好ましい。
【００９０】
溶液製膜法では、例えば、原フィルムを構成する熱可塑性樹脂と良溶媒とを撹拌混合して均一な混合液とし、得られた混合液を支持フィルムまたはドラムにキャストしてキャスト膜を形成し、形成したキャスト膜を予備乾燥して自己支持性を有するフィルムとし、このフィルムを支持フィルムまたはドラムから剥がして乾燥し、原フィルムを形成する。原フィルムを構成する熱可塑性樹脂は、必要ならば添加剤のような材料を含む。これは、他の製膜法においても同じである。溶液製膜法に用いられる溶媒は、例えば、クロロホルム、ジクロロメタンのような塩素系溶媒；トルエン、キシレン、ベンゼンおよびこれらの混合溶媒のような芳香族系溶媒；メタノール、エタノール、イソプロパノール、ｎ−ブタノール、２−ブタノールのようなアルコール系溶媒；メチルセロソルブ、エチルセロソルブ、ブチルセロソルブ、ジメチルホルムアミド、ジメチルスルフォキシド、ジオキサン、シクロヘキサノン、テトラヒドロフラン、アセトン、酢酸エチル、ジエチルエーテル；である。溶媒として、これらの１種のみを用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。溶液製膜法を実施する装置は、例えば、ドラム式キャスティングマシン、ベルト式キャスティングマシンである。
【００９１】
溶融製膜法では、例えば、原フィルムを構成する熱可塑性樹脂の各成分をオムニミキサーのような混合機を用いてプレブレンドし、得られた混合物を混練機により混練した後、押出成形して原フィルムを形成する。別途形成した熱可塑性樹脂を溶融押出成形して原フィルムを形成してもよい。混練機は特に限定されず、例えば、単軸押出機、二軸押出機、加圧ニーダーのような公知の混練機である。
【００９２】
押出成形は、例えば、Ｔダイ法、インフレーション法である。押出成形の温度（成形温度）は、好ましくは２００〜３５０℃、より好ましくは２５０〜３００℃、さらに好ましくは２５５℃〜３００℃、特に好ましくは２６０℃〜３００℃である。Ｔダイ法によれば、押出機の先端部にＴダイを取り付け、当該Ｔダイから押し出して得たフィルムを巻き取ることによって、ロールに巻回した原フィルム（原フィルムロール）が得られる。
【００９３】
押出成形に用いる押出機の種類は特に限定されず、単軸、二軸、多軸のいずれの押出機も使用しうる。熱可塑性樹脂を十分に可塑化して良好な混練状態を得るために、押出機のＬ／Ｄ値（Ｌは押出機のシリンダの長さ、Ｄはシリンダ内径）は、好ましくは１０以上１００以下であり、より好ましくは１５以上８０以下であり、さらに好ましくは２０以上６０以下である。Ｌ／Ｄ値が１０未満の場合、熱可塑性樹脂が十分に可塑化されず、良好な混練状態が得られないことがある。Ｌ／Ｄ値が１００を超える場合、熱可塑性樹脂に対して過度に剪断発熱が加わることにより、樹脂に含まれる重合体が熱分解することがある。
【００９４】
押出機のシリンダの設定温度は、好ましくは２００℃以上３００℃以下であり、より好ましくは２５０℃以上３００℃以下である。シリンダの設定温度が２００℃未満の場合、樹脂の溶融粘度が過度に高くなり、原フィルムの生産性が低下しやすい。シリンダの設定温度が３００℃を超える場合、樹脂に含まれる重合体が熱分解することがある。
【００９５】
押出機の形状は、特に限定されない。押出機は、１個以上の開放ベント部を有することが好ましい。この場合、押出機の開放ベント部から分解ガスを吸引でき、得られた原フィルムに残存する揮発成分の量が低減する。開放ベント部から分解ガスを吸引するためには、例えば、開放ベント部を減圧状態にすればよい。減圧状態にある開放ベント部の圧力は、１．３〜９３１ｈＰａが好ましく、１３．３〜７９８ｈＰａがより好ましい。開放ベント部の圧力が９３１ｈＰａより高いと、揮発成分ならびに重合体の分解により発生する単量体成分が樹脂中に残存しやすい。開放ベント部の圧力を１．３ｈＰａより低く保つことは、工業的に困難である。
【００９６】
原フィルムの製造には、ポリマーフィルターにより濾過した熱可塑性樹脂を使用することが好ましい。ポリマーフィルターを用いた濾過により、樹脂中に存在する異物が除去され、位相差フィルムの光学欠点および外観上の欠点が低減される。濾過は、溶液濾過または溶融濾過である。
【００９７】
溶融濾過の際、樹脂は高温の溶融状態となる。ポリマーフィルターを通過する際に樹脂に含まれる成分が劣化すると、劣化により発生したガス成分あるいは着色劣化物が流れ出し、得られた原フィルムに、穴あき、流れ模様、流れスジのような欠点が観察されることがある。これらの欠点は、特に、原フィルムの連続成形時に観察されやすい。溶融濾過時の樹脂の劣化は、樹脂の溶融粘度を低下させ、ポリマーフィルターにおける樹脂の滞留時間を短くすることによって防ぎうる。この観点から、ポリマーフィルターにより溶融濾過した樹脂の成形温度は、例えば、２５５〜３２０℃であり、２６０〜３００℃が好ましい。
【００９８】
ポリマーフィルターの構成は特に限定されない。ハウジング内に多数枚のリーフディスク型フィルターを配したポリマーフィルターが好適に用いられる。リーフディスク型フィルターの濾材は、金属繊維不織布を焼結したタイプ、金属粉末を焼結したタイプ、金網を数枚積層したタイプ、またはそれらを組み合わせたハイブリッドタイプのいずれであってもよく、なかでも、金属繊維不織布を焼結したタイプが最も好ましい。
【００９９】
ポリマーフィルターの濾過精度は特に限定されないが、通常１５μｍ以下、好ましくは１０μｍ以下、より好ましくは５μｍ以下である。濾過精度が１μｍ以下の場合、ポリマーフィルターにおける樹脂の滞留時間が長くなるため、樹脂に含まれる重合体が熱劣化しやすい。さらに、原フィルムの生産性も低下する。濾過精度が１５μｍを超える場合、樹脂中の異物を除去することが難しくなる。
【０１００】
ポリマーフィルターの形状は特に限定されず、例えば、複数の樹脂流通口を有し、センターポール内に樹脂の流路を有する内流型；断面が複数の頂点もしくは面においてリーフディスクフィルターの内周面に接し、センターポールの外面に樹脂の流路がある外流型；である。なかでも、樹脂の滞留箇所の少ない外流型が好ましい。
【０１０１】
ポリマーフィルターにおける樹脂の滞留時間は、好ましくは２０分以下、より好ましくは１０分以下、さらに好ましくは５分以下である。濾過時におけるフィルター入口圧および出口圧は、例えば、それぞれ３〜１５ＭＰａおよび０．３〜１０ＭＰａであり、圧力損失（フィルターの入口圧と出口圧の圧力差）は、１ＭＰａ〜１５ＭＰａが好ましい。圧力損失が１ＭＰａ以下の場合、樹脂がフィルターを通過する流路に偏りが生じやすく、得られたフィルムの品質が低下する傾向がある。圧力損失が１５ＭＰａを超えると、ポリマーフィルターの破損が起こり易くなる。
【０１０２】
ポリマーフィルターに導入される樹脂の温度は、その溶融粘度に応じて適宜設定すればよく、例えば２５０〜３００℃であり、好ましくは２５５〜３００℃であり、さらに好ましくは２６０〜３００℃である。
【０１０３】
ポリマーフィルターを用いた溶融濾過により、異物および着色物の少ない原フィルムを得るための具体的な手順は、特に限定されない。例えば、（１）クリーン環境下で樹脂の形成および濾過処理を行い、引き続いてクリーン環境下で成形を行うプロセス、（２）異物または着色物を有する樹脂をクリーン環境下で濾過処理した後、引き続いてクリーン環境下で成形を行うプロセス、（３）異物または着色物を有する樹脂を、クリーン環境下で濾過処理すると同時に成形を行うプロセス、が採用される。それぞれの工程毎に、複数回、濾過処理を実施しうる。
【０１０４】
ポリマーフィルターによって樹脂を溶融濾過する際には、押出機とポリマーフィルターとの間にギアポンプを設置して、フィルター内の樹脂の圧力を安定化させることが好ましい。
【０１０５】
本発明の製造方法では、具体的な斜め延伸の方法によっては、例えば、二軸延伸性が低く、ＮＺ係数が０．９５以上１．３０以下の位相差フィルムを形成できる。このとき、原フィルムの構成および延伸条件によっては、ＮＺ係数が０．９５以上１．２以下、さらには０．９５以上１．１５以下の位相差フィルムを形成することも可能である。ＮＺ係数が１．０のとき、位相差フィルムは理想的な自由端一軸延伸フィルムとなる。
【０１０６】
本発明の製造方法で得た位相差フィルムの構成は、斜め方向に延伸されている以外、基本的に、原フィルムの構成と同じである。ただし、位相差フィルムには、延伸前の原フィルムにない層、例えば延伸後の工程により付加された層または延伸時もしくは延伸後の工程において変性した層が存在しうる。
【０１０７】
本発明の製造方法により得た位相差フィルムは、例えば、主鎖に環構造を有するアクリル重合体を含む熱可塑性樹脂により構成される層を有する。
【０１０８】
本発明の製造方法により得た位相差フィルムが示す面内位相差Ｒｅは、波長５９０ｎｍの光に対する値にして、例えば２０ｎｍ以上５００ｎｍ以下であり、３０ｎｍ以上３２０ｎｍ以下が好ましい。位相差フィルムが示す面内位相差Ｒｅの値は、例えば、原フィルムの延伸条件により制御しうる。面内位相差Ｒｅは、１／４波長板または１／２波長板のような、位相差フィルムの具体的な用途に応じて、適宜、設定しうる。面内位相差Ｒｅは、位相差フィルム面内における遅相軸方向の屈折率をｎｘ、位相差フィルム面内における進相軸方向の屈折率をｎｙ、位相差フィルムの厚さをｄとして、式（ｎｘ−ｎｙ）×ｄにより与えられる値である。厚さ方向の位相差Ｒthは、さらに位相差フィルムの厚さ方向の屈折率をｎｚとして、式｛（ｎｘ＋ｎｙ）／２−ｎｚ｝×ｄにより与えられる値である。
【０１０９】
本発明の製造方法により得た位相差フィルムは、その構成によっては逆波長分散性を示す。この場合、例えば、当該位相差フィルムを画像表示装置に用いたときに、当該装置の視認性、コントラスト特性が向上する。この特性の向上は、例えば、黒色表示における青みの低減をもたらす。なお、従来、位相差フィルムには、ポリカーボネート、シクロオレフィン重合体が主に用いられてきたが、これら一般的な重合体から構成される位相差フィルムは、光の波長が短くなるほど位相差が大きくなる波長分散性（順波長分散性）を示す。
【０１１０】
逆波長分散性の指標は、以下のとおりである。波長４４７ｎｍの光に対する位相差フィルムの面内位相差をＲｅ（４４７）、波長５９０ｎｍの光に対する位相差フィルムの面内位相差ＲｅをＲｅ（５９０）、波長７５０ｎｍの光に対する面内位相差をＲｅ（７５０）としたときに、例えば、Ｒｅ（４４７）、Ｒｅ（５９０）およびＲｅ（７５０）が、式Ｒｅ（４４７）／Ｒｅ（５９０）≦０．９８かつ式Ｒｅ（７５０）／Ｒｅ（５９０）≧１．０１を満たす。好ましくは、０．５０以上０．９８以下のＲｅ（４４７）／Ｒｅ（５９０）かつ１．０１以上１．５０以下のＲｅ（７５０）／Ｒｅ（５９０）であり、より好ましくは、０．６０以上０．９５以下のＲｅ（４４７）／Ｒｅ（５９０）かつ１．０２以上１．４０以下のＲｅ（７５０）／Ｒｅ（５９０）であり、さらに好ましくは、０．７０以上０．９３以下のＲｅ（４４７）／Ｒｅ（５９０）かつ１．０３以上１．３０以下のＲｅ（７５０）／Ｒｅ（５９０）である。
【０１１１】
本発明の製造方法により得た位相差フィルムの厚さは、例えば、１０μｍ〜５００μｍであり、好ましくは２０μｍ〜３００μｍであり、より好ましくは３０μｍ〜１５０μｍである。
【０１１２】
本発明の製造方法により得た位相差フィルムの全光線透過率は、好ましくは８５％以上、より好ましくは９０％以上、さらに好ましくは９１％以上である。全光線透過率は、位相差フィルムの透明性の目安となる。全光線透過率が８５％未満の位相差フィルムは、光学用フィルムとして適さない。
【０１１３】
本発明の製造方法により得た位相差フィルムのＴｇは、好ましくは１１０℃以上、より好ましくは１１５℃以上、さらに好ましくは１２０℃以上である。Ｔｇの上限は限定されないが、位相差フィルムの生産性およびハンドリング性を考慮すると、好ましくは２００℃以下、より好ましくは１８０℃以下である。
【０１１４】
本発明の製造方法により得た位相差フィルムは、任意のサイズおよび形状に加工できる。
【０１１５】
位相差フィルムを構成する樹脂の組成は、原フィルムを構成する樹脂の組成と基本的に同じである。
【０１１６】
位相差フィルムの表面には、必要に応じて各種の機能性コーティング層が形成されていてもよい。機能性コーティング層は、例えば、帯電防止層、粘接着剤層、接着層、易接着層、防眩（ノングレア）層、光触媒層などの防汚層、反射防止層、ハードコート層、紫外線遮蔽層、熱線遮蔽層、電磁波遮蔽層、ガスバリヤー層である。機能性コーティング層の形成は、延伸前の原フィルムに対して行われてもよく、延伸により得た位相差フィルムに対して行われてもよい。
【０１１７】
本発明の製造方法により得た位相差フィルムと偏光フィルムとを積層することによって、例えば、楕円偏光板が得られる。楕円偏光板は、例えば、ＬＣＤやＥＬ発光表示装置の反射防止膜として好ましく使用される。偏光フィルムは、例えば、偏光子の少なくとも一方の主面に偏光子保護フィルムが積層された構造を有する。位相差フィルムを偏光子保護フィルムに接するように偏光フィルムと積層する場合、当該位相差フィルムの表面に予め易接着層を形成しておくことが好ましい。
【０１１８】
本発明の製造方法により得た位相差フィルムは、各種の光学部材として好適に用いることができる。光学部材は、例えば、光学用保護フィルム、具体的には、各種の光ディスク（ＶＤ、ＣＤ、ＤＶＤ、ＭＤ、ＬＤなど）の基板の保護フィルム、ＬＣＤなどの画像表示装置が備える偏光板に用いる偏光子保護フィルムである。視野角補償フィルム、光拡散フィルム、反射フィルム、反射防止フィルム、防眩フィルム、輝度向上フィルム、タッチパネル用導電フィルムなどに使用してもよい。
【実施例】
【０１１９】
以下、実施例により、本発明をより詳細に説明する。本発明は、以下の実施例に限定されない。
【０１２０】
最初に、製造例において作製した熱可塑性樹脂（熱可塑性樹脂組成物）、製膜例において作製した位相差フィルム、ならびに実施例および比較例において作製した位相差フィルムの特性の評価方法を示す。
【０１２１】
［ガラス転移温度（Ｔｇ）］
樹脂のガラス転移温度（Ｔｇ）は、ＪＩＳ  Ｋ７１２１の規定に準拠して求めた。具体的には、示差走査熱量計（リガク製、ＤＳＣ−８２３０）を用い、窒素ガス雰囲気下、約１０ｍｇのサンプルを常温から２００℃まで昇温（昇温速度２０℃／分）して得られたＤＳＣ曲線から、始点法により評価した。リファレンスには、α−アルミナを用いた。
【０１２２】
［重量平均分子量］
樹脂の重量平均分子量は、ゲル浸透クロマトグラフィー（ＧＰＣ）を用いて、ポリスチレン換算により求めた。測定に用いた装置および測定条件は以下の通りである。
システム：東ソー製ＧＰＣシステム  ＨＬＣ−８２２０
測定側カラム構成：
ガードカラム（東ソー製、TSKguardcolumn SuperHZ-L）
分離カラム（東ソー製、TSKgel SuperHZM-M）２本直列接続
リファレンス側カラム構成：
リファレンスカラム（東ソー製、TSKgel SuperH-RC）
展開溶媒：クロロホルム（和光純薬工業製、特級）、流量：０．６ｍＬ／分
標準試料：ＴＳＫ標準ポリスチレン（東ソー製、ＰＳ−オリゴマーキット）
カラム温度：４０℃
【０１２３】
［メルトフローレート（ＭＦＲ）］
樹脂のメルトフローレート（ＭＦＲ）は、ＪＩＳ  Ｋ６８７４に準拠して、試験温度を２４０℃、試験荷重を１０ｋｇとして求めた。
【０１２４】
［固有複屈折］
フィルム（原フィルムおよび位相差フィルム）を構成する樹脂の固有複屈折の正負は以下のように評価した。最初に、作製した未延伸の原フィルムから８０ｍｍ×５０ｍｍのフィルム片を切り出し、加温室を備えたオートグラフ（島津製作所製）を用いて、原フィルムのＴｇ＋３℃にて延伸倍率２倍で一軸延伸し、延伸フィルムを得た。このとき、フィルム片における長手方向の両端部のそれぞれ２０ｍｍをチャックの取り付けしろとしたため、実質的には、フィルム片における４０ｍｍ×５０ｍｍの部分に対して延伸が実施された。次に、全自動複屈折計（王子計測機器製、ＫＯＢＲＡ−ＷＲ）を用いて、得られた延伸フィルムの配向角を求め、これによりフィルムを構成する樹脂の固有複屈折の正負を決定した。測定された配向角が０°近傍であれば（すなわち、樹脂の配向方向が延伸方向と略平行であれば）、フィルムを構成する樹脂の固有複屈折は正である。測定された配向角が９０°近傍であれば（すなわち、樹脂の配向方向が延伸方向と略垂直であれば）、フィルムを構成する樹脂の固有複屈折は負である。
【０１２５】
［屈折率異方性］
作製した位相差フィルムの波長５９０ｎｍの光に対する面内位相差Ｒｅ（５９０）および波長５９０ｎｍの光に対する厚さ方向の位相差Ｒthならびに光軸の方向（フィルム面内における遅相軸の方向）は、位相差フィルム・光学材料検査装置（大塚電子製、ＲＥＴＳ−１００）を用いて評価した。測定の際に当該装置に入力する位相差フィルムの厚さｄは、デジマチックマイクロメーター（ミツトヨ製）により、位相差フィルムの平均屈折率はアッベ屈折率計により、それぞれ測定した。Ｒthは式｛（ｎｘ＋ｎｙ）／２−ｎｚ｝×ｄにより与えられる値を用いた。位相差フィルムの一軸延伸性は、ＮＺ係数（ＮＺ＝｜Ｒth｜／｜Ｒｅ（５９０）｜＋０．５）により評価した。
【０１２６】
位相差フィルムの光軸（フィルム面内の遅相軸）は、作製した帯状の位相差フィルムから、当該フィルムを幅方向に横切る帯状の評価用フィルムを切り出し、切り出した評価用フィルムの短辺を上記装置の基準バーに合わせて基準軸がぶれないようにして測定した。光軸の方向は、基準方向となる位相差フィルムの長手方向を０°として、当該方向からの角度をもって表現した。このとき、帯状の位相差フィルムの上流側から下流側を見て、時計回りに光軸が傾いている場合をプラス（＋）の値で、反時計回りに光軸が傾いている場合をマイナス（−）の値で表現した。
【０１２７】
位相差フィルムの光学特性は、作製した帯状の位相差フィルムにおける幅方向の中央部を評価した。
【０１２８】
（製造例１）
撹拌装置、温度センサー、冷却管および窒素導入管を備えた反応容器に、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸メチル（ＭＨＭＡ）１０重量部、メタクリル酸メチル（ＭＭＡ）４０重量部、重合溶媒としてトルエン５０重量部および酸化防止剤としてアデカスタブ２１１２（ＡＤＥＫＡ製）０．０２５重量部を仕込んだ。次に、反応容器に窒素ガスを導入しながら１０５℃まで昇温し、還流が始まったところで、重合開始剤としてｔ−アミルパーオキシイソノナノエート（アルケマ吉富製、商品名：ルペロックス５７０）０．０５重量部を添加した。これと同時に上記ｔ−アミルパーオキシイソノナノエート０．１０重量部の滴下を開始し、これを２時間かけて滴下しながら、約１０５〜１１０℃の還流下で溶液重合を進行させた。滴下終了後、反応容器を４時間加温し続けて熟成を行った。
【０１２９】
次に、このようにして得た重合溶液に、環化反応の触媒としてリン酸２−エチルヘキシル（堺化学製、商品名：Ｐｈｏｓｌｅｘ  Ａ−８）０．０５重量部を添加し、約９０℃〜１０５℃の還流下で２時間、ラクトン環構造を形成する環化縮合反応を進行させた。次に、得られた重合溶液を熱交換器に通して２４０℃まで昇温し、先端部にリーフディスク型のポリマーフィルター（濾過精度５μｍ）が配置されたベントタイプスクリュー二軸押出機（Ｌ／Ｄ＝５２）に、樹脂量換算で７０重量部／時の処理速度で導入して、重合溶液を脱揮した。用いたベントタイプスクリュー二軸押出機のリアベント数は１個、フォアベント数は４個（上流側から第１、第２、第３、第４ベントと称する）とし、第３ベントと第４ベントとの間にサイドフィーダーを配置し、バレル温度は２４０℃、減圧度は１３．３〜４００ｈＰａ（１０〜３００ｍｍＨｇ）とした。脱揮の際、別途準備しておいた酸化防止剤／環化触媒失活剤の混合溶液を１．０５重量部／時の投入速度で第１ベントの後ろから、イオン交換水を１．０５重量部／時の投入速度で第２および第３ベントの後ろから、それぞれ投入した。酸化防止剤／環化触媒失活剤の混合溶液として、５重量部の酸化防止剤（チバスペシャリティケミカルズ製、イルガノックス１０１０）と、環化触媒失活剤として５５重量部のオクチル酸亜鉛（日本化学産業製、商品名：ニッカオクチクス亜鉛３．６％）とをトルエン４５重量部に溶解させた溶液を用いた。さらに、上記サイドフィーダーから、スチレン−アクリロニトリル共重合体（スチレン単位／アクリロニトリル単位の比率が７３重量％／２７重量％、重量平均分子量２２万）のペレットを、投入速度３０重量部／時で投入した。
【０１３０】
その後、押出機内にある溶融状態の樹脂を押出機の先端から吐出し、ペレタイザーによりペレット化して、主鎖にラクトン環構造を有するアクリル重合体と、スチレン−アクリロニトリル共重合体とを含む熱可塑性樹脂組成物（１Ａ）のペレットを得た。樹脂（１Ａ）の固有複屈折は負、Ｔｇは１２２℃、重量平均分子量は１４６０００、ＭＦＲは１３．６ｇ／１０分であった。
【０１３１】
（製膜例１）
製造例１で作製した樹脂（１Ａ）のペレットを、ポリマーフィルター（濾過精度５μｍ）を備えるとともにＴダイを先端に備えた単軸押出機を用いて成形温度２７０°で溶融押出成形し、厚さ１５０μｍの未延伸フィルム（原フィルム）を製膜した。製膜した帯状の原フィルムは、幅が５７０μｍとなるようにその幅方向の端部をインラインでトリミングして、ロールに巻き取った。
【０１３２】
次に、作製したロールから連続的に原フィルムを繰り出し、図２に示す、予熱ゾーンＺ１、前段延伸ゾーンＺ２、後段延伸ゾーンＺ３および熱処理ゾーンＺ４が設定された同時二軸延伸機を用いて斜め延伸した。
【０１３３】
斜め延伸に用いた同時二軸延伸機は、複数個のクリップにより構成される一対のクリップ群が走行する一対のレール（左側クリップレールおよび右側クリップレール）と、原フィルムの上流側から下流側に向かって予熱ゾーンＺ１、前段延伸ゾーンＺ２、後段延伸ゾーンＺ３および熱処理ゾーンＺ４が順に設定された加熱炉とを備えていた。左側クリップレールの形状と右側クリップレールの形状とは、同時二軸延伸機の上方から見て、原フィルムを幅方向に二分割する、原フィルムの長手方向に伸長する直線に対称とした。換言すれば、左側クリップレールおよび右側クリップレールにおける、予熱ゾーンの入り口から等距離にある点を互いに結ぶ線分の中点が、常に上記直線（中心線）上にあるようにした。左右の両レールにおける各ゾーンの境界部には、レール間隔を調整し、前段延伸ゾーンおよび後段延伸ゾーンにおいて横延伸の併用を可能とするための関節部を設けた。前段延伸ゾーンＺ２では左側レールを走行するクリップ群（左側クリップ群）の走行速度を減少させ、後段延伸ゾーンＺ３では、前段延伸ゾーンＺ２において減速した左側クリップ群の走行速度を、減速前の走行速度に回復させた。帯状の原フィルムを把持する際の左右クリップ群の走行速度（左右のクリップイン部での走行速度）は、ともに２．０ｍ／分とした。クリップ群が原フィルムを把持する位置は、当該フィルムの幅方向の端部から２５ｍｍの位置とした（左右のクリップ群ともに、掴みしろが２５ｍｍであった）。すなわち、原フィルムの初期間隔は５２０ｎｍであった。各延伸ゾーンの長さ（原フィルムの流れ方向の長さ）は同一とした。
【０１３４】
製膜例１では、以下の表１，２に示す延伸条件に従って、原フィルムを斜め延伸した。表２に示すように、前段延伸ゾーンＺ２および後段延伸ゾーンＺ３において左右のクリップ群に走行速度差を与え、原フィルムを斜め延伸した。また、前段延伸ゾーンＺ２および後段延伸ゾーンＺ３では、原フィルムの幅方向に対する左右のクリップ群間の間隔を増大させる横延伸を併用した。クリップインからクリップアウトに至るまでの原フィルムが通過するその他の区間では、左右のクリップ群の走行速度および当該間隔を変化させることなく保持した。ただし、予熱ゾーンＺ１および熱処理ゾーンＺ４では、加熱による原フィルムの弛みの解消および冷却時にフィルムに生じる収縮応力の調整を目的とした、クリップ群の走行速度およびクリップ群間の間隔の微調整を実施した。また、斜め延伸の際に生じる応力によって、クリップ群の走行速度が通常生じる程度のふらつきを示した。これらの点は、特に記載がない限り、以降に示す製膜例、実施例および比較例においても同様である。
【０１３５】
表２および以降の表に示す各延伸ゾーンの左側（右側）クリップ倍率とは、当該各延伸ゾーンにおける左側（右側）クリップ群の走行速度の変化の指標である。具体的に、各延伸ゾーンの入口における左側（右側）クリップ群の走行速度に対する、各延伸ゾーンの出口における左側（右側）クリップ群の走行速度の比がクリップ倍率である。クリップ倍率が１の場合は当該延伸ゾーンにおいてクリップ群の走行速度が一定であり、１未満の場合は減少し、１を超える場合は増加していることを示す。トータルのクリップ倍率とは、前段延伸ゾーンにおけるクリップ倍率に後段延伸ゾーンにおけるクリップ倍率を乗じた値であり、この値が１の場合は、前段延伸ゾーンの入口におけるクリップ群の走行速度と、後段延伸ゾーンの出口におけるクリップ群の走行速度とが等しいことを示す。表２に示す例では、左右のクリップ群ともにトータルのクリップ倍率が１であるため、各延伸ゾーン以外では、クリップイン時の走行速度が保たれていたことを示す。また、右側クリップ群に関しては、各延伸ゾーンにおけるクリップ倍率も１であるため、クリップインからクリップアウトに至るまで、走行速度が一定であったことを示す。なお、「一定」、「等しい」および「保たれていた」は、上述した走行速度の微調整およびふらつきによるクリップ群の走行速度の変動を許容する。
【０１３６】
横延伸を一定の比率で実施するために、クリップレールは、左右ともに前段延伸ゾーンおよび後段延伸ゾーンを通じて直線に設定した。しかし、横延伸に関し表２では、各延伸ゾーンにおける倍率が互いに異なっている。これは、各延伸ゾーンにおける横延伸倍率が、直前の延伸ゾーンにおいて横延伸した後の原フィルムの幅を基準にしているためである。横延伸倍率に関して、以降の表においても同様である。
【０１３７】
斜め延伸したフィルムは、幅が６５０ｍｍとなるようにその幅方向の端部をインラインでトリミングした後、ロールに巻き取った。
【０１３８】
【表１】
2013195939.tif 000004
【０１３９】
【表２】
2013195939.tif 000005
【０１４０】
このようにして得た位相差フィルムの光学特性を以下の表３に示す。
【０１４１】
【表３】
2013195939.tif 000006
【０１４２】
（実施例１）
実施例１では、製膜例１で作製した位相差フィルムの光軸を−４５°とするべく、初期間隔を変更するとともに、変更後の初期間隔を基準として、クリップインからクリップアウトに至るまでの間隔Ｘを定めた。具体的に、製膜例１で作製したロールから連続的に原フィルムを繰り出した後、原フィルムの幅が５４０ｍｍとなるようにその幅方向の双方の端部を各々１５ｍｍずつインラインでトリミングし、その他の条件（二軸延伸機における各ゾーンの温度、左右クリップ群のクリップ倍率および横延伸倍率）は製膜例１と同様にして、斜め延伸位相差フィルムを得た。左右の掴みしろは２５ｍｍのままであるため、変更後の初期間隔は４９０ｍｍであった。初期間隔を４９０ｍｍに変更したことにより、クリップインから前段延伸ゾーンの入口までの区間における間隔Ｘも５２０ｍｍから４９０ｍｍとなり、横延伸後の間隔Ｘ（後段延伸ゾーンの出口からクリップアウトまでの区間における間隔Ｘ）も、当該変更後の間隔Ｘ（４９０ｍｍ）に横延伸倍率（１．６０）を乗じた値となった。前段延伸ゾーンおよび後段延伸ゾーンにおける間隔Ｘは、４９０ｍｍから４９０×１．６０ｍｍまで連続的に変化した。
【０１４３】
このようにして得た位相差フィルムの光学特性を以下の表４に示す。
【０１４４】
【表４】
2013195939.tif 000007
【０１４５】
表４に示すように実施例１では、光軸を目標である−４５°に近づけるように精度よく調整できるとともに、その際の面内位相差Ｒｅ（５９０）、厚さ方向の位相差ＲthおよびＮＺ係数の変化を抑えることができた。
【０１４６】
（製膜例２）
製造例１で作製した樹脂（１Ａ）のペレットを、ポリマーフィルター（濾過精度５μｍ）を備えるとともにＴダイを先端に備えた単軸押出機を用いて成形温度２７０°で溶融押出成形し、厚さ１５０μｍの未延伸フィルム（原フィルム）を製膜した。引き続き連続的に、製膜した原フィルムの双方の端部をインラインでトリミングして、幅５２０ｍｍの原フィルムとした。さらにこのまま連続的に、以下の表５，６に示す延伸条件とした以外は製膜例１と同様に原フィルムを斜め延伸して、斜め延伸位相差フィルムを得た。このときの延伸機直前のラインスピードは、２．５ｍ／分とした。
【０１４７】
【表５】
2013195939.tif 000008
【０１４８】
【表６】
2013195939.tif 000009
【０１４９】
このようにして得た位相差フィルムの光学特性を以下の表７に示す。
【０１５０】
【表７】
2013195939.tif 000010
【０１５１】
（実施例２）
実施例２では、製膜例２で作製した位相差フィルムの光軸を−４５°とするべく、初期間隔を変更するとともに、変更後の初期間隔を基準として、クリップインからクリップアウトに至るまでの間隔Ｘを定めた。具体的に、原フィルムの斜め延伸を続けながら、左右のクリップ群による原フィルムの掴みしろを各々３０ｍｍから１５ｍｍまで徐々に変更して、初期間隔を４６０ｍｍから４９０ｍｍにまで変更した。その他の条件（二軸延伸機における各ゾーンの温度、左右クリップ群のクリップ倍率および横延伸倍率）は製膜例２と同様にして、斜め延伸位相差フィルムを得た。初期間隔を４９０ｍｍに変更したことにより、クリップインから前段延伸ゾーンの入口までの区間における間隔Ｘも４６０ｍｍから４９０ｍｍとなり、横延伸後の間隔Ｘ（後段延伸ゾーンの出口からクリップアウトまでの区間における間隔Ｘ）も、当該変更後の間隔Ｘ（４９０ｍｍ）に横延伸倍率（１．６０）を乗じた値となった。前段延伸ゾーンおよび後段延伸ゾーンにおける間隔Ｘは、４９０ｍｍから４９０×１．６０ｍｍまで連続的に変化した。
【０１５２】
このようにして得た位相差フィルムの光学特性を以下の表８に示す。
【０１５３】
【表８】
2013195939.tif 000011
【０１５４】
表８に示すように実施例２では、光軸を目標である−４５°に近づけるように精度よく調整できるとともに、その際の面内位相差Ｒｅ（５９０）、厚さ方向の位相差ＲthおよびＮＺ係数の変化を抑えることができた。
【０１５５】
（比較例１，２）
比較例１，２では、製膜例２で作製した位相差フィルムの光軸を−４５°とするべく、前段延伸ゾーンＺ２における左側クリップ群のクリップ倍率を増加させた。右側クリップ群のクリップ倍率は製膜例２のままとし、左右のクリップ群について、前段延伸ゾーンＺ２および後段延伸ゾーンＺ３におけるトータルのクリップ倍率は１のままとした。すなわち、製膜例２に比べて、前段延伸ゾーンＺ２および後段延伸ゾーンＺ３における左右クリップ群の走行速度差を小さくした。その他の条件（二軸延伸機における各ゾーンの温度、および横延伸倍率）は製膜例２と同様にした。初期間隔および間隔Ｘについても製膜例２から変更しなかった。すなわち、クリップインから前段延伸ゾーンの入口までの区間における間隔Ｘは４６０ｍｍであり、横延伸後の間隔Ｘ（後段延伸ゾーンの出口からクリップアウトまでの区間における間隔Ｘ）は初期間隔４６０ｍｍに横延伸倍率（１．６０）を乗じた値であり、前段延伸ゾーンおよび後段延伸ゾーンにおける間隔Ｘは、４６０ｍｍから４６０×１．６０ｍｍまで連続的に変化した。比較例１，２における斜め延伸の条件を以下の表９〜１１に示す。
【０１５６】
【表９】
2013195939.tif 000012
【０１５７】
【表１０】
2013195939.tif 000013
【０１５８】
【表１１】
2013195939.tif 000014
【０１５９】
このようにして得た位相差フィルムの光学特性を以下の表１２に示す。
【０１６０】
【表１２】
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【０１６１】
表１２に示すように比較例１，２では、光軸の精度よい調整が難しいとともに、光軸の変化に併せて他の光学特性である面内位相差Ｒｅ（５９０）、厚さ方向の位相差ＲthおよびＮＺ係数が大きく変化した。
【産業上の利用可能性】
【０１６２】
本発明の製造方法により作製した位相差フィルムは、従来の位相差フィルムと同様の用途、例えば、液晶表示装置（ＬＣＤ）、エレクトロルミネッセンス（ＥＬ）ディスプレイ、プラズマディスプレイ（ＰＤ）、電界放出ディスプレイ（ＦＥＤ）のような各種の画像表示装置における偏光子保護フィルム、視野角補償フィルム、光拡散フィルム、反射フィルム、反射防止フィルム、防眩フィルム、輝度向上フィルムおよびタッチパネル用導電フィルムに好適に使用できる。
【符号の説明】
【０１６３】
１  加熱延伸装置
Ｚ１  予熱ゾーン
Ｚ２  前段延伸ゾーン
Ｚ３  後段延伸ゾーン
Ｚ４  熱処理ゾーン
ＣＩＬ  左側クリップ群のクリップイン部
ＣＩＲ  右側クリップ群のクリップイン部
ＣＯＬ  左側クリップ群のクリップアウト部
ＣＯＲ  右側クリップ群のクリップアウト部
ＬＲ  左側クリップレール
ＲＲ  右側クリップレール
１１  一方のクリップ群
１２  他方のクリップ群
１３  原フィルム
１４  （原フィルムにおける一方のクリップ群によって把持されている最も内側の）部分
１５  （原フィルムにおける他方のクリップ群によって把持されている最も内側の）部分
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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