(57)【要約】【課題】特にタブ周辺における封止信頼性を向上することにより、高品質のラミネート外装電池の製造を期待できるラミネート外装電池とその製造方法を提供する。【解決手段】溝部４０２Ａ、４０３Ａを固定金型４０Ａに形成し、溝部４０２Ｂ、４０３Ｂを押圧金型４０Ｂに形成する。正極タブ１４、負極タブ１５を溝部４０２Ｂ、４０３Ｂ、４０２Ａ、４０３Ａに嵌り込ませ、押圧金型４０Ｂを固定金型４０Ａに押圧して、各金型４０Ｂ、４０Ａ間で金属ラミネートシート２００の第１シート部２００Ａ及び第２シート部２００Ｂを熱圧着し、内部封止してラミネート外装電池１を製造する。溝部４０２Ｂ、４０３Ｂを溝部４０２Ａ、４０３Ａより深くし、熱圧着時にタブ樹脂３０、３１が過度に押し潰れるのを防止し、封止信頼性を向上させる。【選択図】図６
2013211206.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
正極板及び負極板を有する電極体と、前記正極板及び前記負極板に接続されたタブと、前記タブの少なくとも一部に被覆された樹脂層とを備える発電要素を用意する工程と、前記タブの一部を外部露出させつつ前記発電要素の前記電極体を金属ラミネートシートの第１シート部及び第２シート部間に配し、前記絶縁層及び前記タブを前記第１シート部及び前記第２シート部の各周縁で挟んで前記各周縁を含む領域を熱溶着することにより、前記電極体を配した前記第１シート部及び前記第２シート部間を封止する封止工程とを有するラミネート外装電池の製造方法であって、
前記封止工程では、第１溝部を有する第１金型と、前記第１溝部よりも深い第２溝部を有する第２金型とを用い、
前記第１金型に前記第１シート部、前記第２金型に前記第２シート部を接触させ、前記第１溝部及び前記第２溝部に前記タブを嵌り込ませながら前記第２金型を前記第１金型側に押圧して前記第１シート部及び前記第２シート部を前記熱溶着する
ことを特徴とする、ラミネート外装電池の製造方法。
【請求項２】
前記絶縁層は、耐熱性樹脂層の両面に、前記耐熱性樹脂層の融点より低融点を有する樹脂層が積層されてなる多層構造を有する
ことを特徴とする請求項１に記載のラミネート外装電池の製造方法。
【請求項３】
前記耐熱性樹脂層は不織布からなる
ことを特徴とする請求項２に記載のラミネート外装電池の製造方法。
【請求項４】
正極板および負極板を有する電極体と、
前記正極板及び前記負極板に接続されたタブと、
前記タブの少なくとも一部を被覆する絶縁層と、
金属ラミネートシートの第１シート部及び第２シート部の間に前記電極体が挿入され、前記第１シート部及び前記第２シート部の各周縁に前記絶縁層及び前記タブが挟まれた状態で、前記各周縁を含む領域が熱溶着され、前記電極体を挿入した前記第１シート部及び前記第２シート部間が封止されたラミネート外装体とを有し、
前記第１シート部及び前記第２シート部の前記タブが挟まれた領域に、外部に膨出してなるブリスター部が形成され、
前記ブリスター部における前記第１シート部側の膨出高さが、前記第２シート部側の膨出高さと異なり、
前記第１シート部側の前記樹脂層の厚みを第１膜厚、前記第２シート部側の前記樹脂層の厚みを第２膜厚とするとき、
前記第１膜厚及び前記第２膜厚のうち、いずれか一方の膜厚が他方の膜厚の８０％以上１２５％以下の膜厚範囲に設定されている
ことを特徴とする、ラミネート外装電池。
【請求項５】
前記膜厚範囲が、さらに９０％以上１１５％以下の範囲である
ことを特徴とする、請求項４に記載のラミネート外装電池。
【請求項６】
前記絶縁層は、耐熱性樹脂層の両面に、前記耐熱性樹脂層の融点より低融点を有する樹脂層が積層されてなる多層構造を有する
ことを特徴とする請求項４または５に記載のラミネート外装電池。
【請求項７】
前記耐熱性樹脂層は不織布からなる
ことを特徴とする請求項６に記載のラミネート外装電池。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ラミネート外装電池とその製造方法に関し、特にタブ周辺のラミネート外装体の封止性を向上させる技術に関する。
【背景技術】
【０００２】
モバイル機器などの普及に伴い、ラミネート外装電池が普及している。
代表的なラミネート外装電池は、金属層の両面に樹脂層を配してなる金属ラミネートシートを外装体として用い、正極板と負極板とをセパレータを介して積層してなる電極体を折り返した金属ラミネートシートの間に収納し、金属ラミネートシートの三方の周縁を熱圧着して内部封止した構成を有する。
【０００３】
正極板には正極タブが接続され、負極板には負極タブが接続される。正極タブおよび負極タブは、ラミネート外装体の周縁より外部に露出される。各タブがラミネート外装体の周縁と重なる位置には、タブとラミネート外装体間の密着性を確保するため、溶着性を有するタブ樹脂が配設される。
従来の各タブ周辺における封止工程について、図７を用いて説明する。当図では、正極タブ１４及び負極タブ１５の幅方向に沿った組立中間体１０Ｘ’、及びこれに接触させて使用する押圧金型４０Ｘ、固定金型４０Ａの部分断面形状を示す。
【０００４】
封止工程では、まず第１樹脂フィルム２０１、金属層２０２、第２樹脂フィルム２０３を積層してなる金属ラミネートシートを用意する。金属ラミネートシートを折り返し、第１シート部２００Ａと第２シート部２００Ｂの間に電極体を挿入する。正極タブ１４、負極タブ１５の表面にタブ樹脂３０、３１を配設し、これらを図７（ａ）のように、第１シート部２００Ａ、第２シート部２００Ｂで挟んで組立中間体１０Ｘ’を得る。次に、組立中間体１０Ｘ’を固定金型４０Ａのトップ載置部４０１０Ａに第１シート部２００Ａが接するように載置する。トップ載置部４０１０Ａには、正極タブ１４、負極タブ１５の位置に合わせて一定の深さＤ0の溝部４０２Ａ、４０３Ａを形成しておく。組立中間体１０Ｘ’をトップ載置部４０１０Ａに載置する際、各タブ３０、３１が溝部４０２Ａ、４０３Ａに嵌り込む位置に合わせる（図７（ａ））。
【０００５】
次に、上方から押圧金型４０Ｘを固定金型４０Ａ側に移動させる。押圧金型４０Ｘのトップ押圧部４０１０Ｘには、溝部４０２Ａ、４０３Ａと同じ形状及び深さＤ0の溝部４０２Ｘ、４０３Ｘを形成しておく。溝部４０２Ｘ、４０３Ｘを溝部４０２Ａ、４０３Ａと対向させ、正極タブ１４、負極タブ１５が溝部４０２Ｘ、４０３Ｘに嵌り込む位置に合わせる。この状態で押圧金型４０Ｘ及び固定金型４０Ａを２００℃前後まで加熱し、図７（ｂ）に示すように押圧金型４０Ｘを固定金型４０Ａ側に押圧する。このとき正極タブ１４、負極タブ１５は各溝部４０２Ｘ、４０３Ｘ、４０２Ａ、４０３Ａに嵌り込んで退避することで、押圧金型４０Ａからの押圧力で完全に潰れないように図られる。これにより、第１シート部２００Ａ及び第２シート部２００Ｂの第１樹脂フィルム２０１、２０１同士が溶着される（図７（ｂ））。なお、図７（ｂ）中の点線は溶着界面を示す。ここには図示しないが、押圧金型４０Ｘ及び固定金型４０Ａの間において、タブ周辺以外の第１シート部２００Ａ及び第２シート部２００Ｂの各周縁も併せて熱圧着される。
【０００６】
押圧金型４０Ｂを数秒間にわたり固定金型４０Ａ側に押圧すると、第１シート部２００Ａ及び第２シート部２００Ｂの間の内部封止がなされ（図７（ｃ））、ラミネート外装電池が得られる。正極タブ１４、負極タブ１５の周辺には、第１シート部２００Ａ及び第２シート部２００Ｂが正極タブ１４、負極タブ１５及びタブ樹脂３０、３１を挟むことで厚みが部分的に厚くなったブリスター部２０ｃ3、２０ｃ4がそれぞれ形成される。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特開２００１−２６６９５２号公報
【特許文献２】特開２００５−２１６６２３号公報
【特許文献３】特開２０１０−２４４７２５号公報
【非特許文献】
【０００８】
【非特許文献１】大須賀弘著「新・食品包装用フィルム−フレキシブル包装と環境−」、ｐｐ．１２４−１２５、（２０００）
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
ここで上記製造したラミネート外装電池において、図７（ｃ）のように押圧金型４０Ｘと接触した面をＡ’面とし、固定金型４０Ａと接触した面をＡ面とするとき、各ブリスター部２０ｃ3、２０ｃ4において、正極タブ１４、負極タブ１５の表面からＡ面の外表面までは一定の厚みＤ4が確保されている。しかしながら正極タブ１４、負極タブ１５の表面からＡ’面の外表面までの厚みＤ5は、押圧金型４０Ｘからの押圧力を受けることで強く圧縮され、厚みＤ4よりも薄くなる。これに伴ってＡ’面側ではタブ樹脂３０、３１も薄くなり、タブ樹脂３０、３１を配したことによる密着性確保の効果が低減し、正極タブ１４、負極タブ１５と第２シート部２００Ｂとの間で剥離が発生しうる問題があった。タブとラミネート外装体が剥離すれば、電解液が漏れ出す等の問題を生じるため、電池性能が著しく低下する。
【００１０】
本発明は以上の課題に鑑みてなされたものであって、特にタブ周辺における封止信頼性を向上することにより、高品質のラミネート外装電池の製造を期待できるラミネート外装電池とその製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
上記課題を解決するため、本発明は、正極板及び負極板を有する電極体と、前記正極板及び前記負極板に接続されたタブと、前記タブの少なくとも一部に被覆された絶縁層とを備える発電要素を用意する工程と、前記タブの一部を外部露出させつつ前記発電要素の前記電極体を金属ラミネートシートの第１シート部及び第２シート部間に配し、前記絶縁層及び前記タブを前記第１シート部及び前記第２シート部の各周縁で挟んで前記各周縁を含む領域を熱溶着することにより、前記電極体を配した前記第１シート部及び前記第２シート部間を封止する封止工程とを有するラミネート外装電池の製造方法であって、前記封止工程では、第１溝部を有する第１金型と、前記第１溝部よりも深い第２溝部を有する第２金型とを用い、前記第１金型に前記第１シート部、前記第２金型に前記第２シート部を接触させ、前記第１溝部及び前記第２溝部に前記タブを嵌り込ませながら前記第２金型を前記第１金型側に押圧して前記第１シート部及び前記第２シート部を前記熱溶着するものとする。
【００１２】
ここで、前記絶縁層は、耐熱性樹脂層の両面に、前記耐熱性樹脂層の融点より低融点を有する樹脂層が積層されてなる多層構造を有するように構成することもできる。
また前記耐熱性樹脂層は不織布から構成することもできる。
また本発明は、正極板および負極板を有する電極体と、前記正極板及び前記負極板に接続されたタブと、前記タブの少なくとも一部を被覆する絶縁層と、金属ラミネートシートの第１シート部及び第２シート部の間に前記電極体が挿入され、前記第１シート部及び前記第２シート部の各周縁に前記絶縁層及び前記タブが挟まれた状態で、前記各周縁を含む領域が熱溶着され、前記電極体を挿入した前記第１シート部及び前記第２シート部間が封止されたラミネート外装体とを有し、前記第１シート部及び前記第２シート部の前記タブが挟まれた領域に、外部に膨出してなるブリスター部が形成され、前記ブリスター部における前記第１シート部側の膨出高さが、前記第２シート部側の膨出高さと異なり、前記第１シート部側の前記樹脂層の厚みを第１膜厚、前記第２シート部側の前記樹脂層の厚みを第２膜厚とするとき、前記第１膜厚及び前記第２膜厚のうち、いずれか一方の膜厚が他方の膜厚の８０％以上１２５％以下の膜厚範囲に設定されているラミネート外装電池とする。
【００１３】
ここで前記膜厚範囲を、さらに９０％以上１１５％以下の範囲とすることもできる。
また前記絶縁層は、耐熱性樹脂層の両面に、前記耐熱性樹脂層の融点より低融点を有する樹脂層が積層されてなる多層構造とすることもできる。
また、前記耐熱性樹脂層は不織布からなる構成とすることもできる。
【発明の効果】
【００１４】
本発明に係るラミネート外装電池の製造方法では、封止工程において、（１）金属ラミネートシートの第１シート部及び第２シート部の間に電極体を配し、（２）タブの表面の一部以上に配設された絶縁層を第１シート部及び第２シート部の所定領域で挟みつつ、（３）第１溝部を有する第１金型に対して、第１溝部より深い第２溝部を有する第２金型を押圧し、第１、第２溝部にタブを嵌り込ませる。
【００１５】
このような封止工程によって、第２溝部の内部にタブが良好に退避するため、前記タブの表面から前記第２シート部の外表面までの厚みが確保され、押圧金型からの押圧力により第２シート部の直下に位置する絶縁層が過度に押し潰されるのを防止できる。よって、絶縁層によるタブと第２シート部間の密着性を維持し、タブ表面から第２シート部の外表面までの密着性の低下を抑制することができる。
【００１６】
その結果、高い封止信頼性を有する高品質のラミネート外装電池を製造することが可能である。
【図面の簡単な説明】
【００１７】
【図１】本発明の実施の形態に係るラミネート外装電池１の構成を示す模式斜視図（一部切り欠き）と、タブ樹脂周辺の断面図である。
【図２】ラミネート外装体の断面図と、ラミネート外装電池のタブ周辺の断面図である。
【図３】ラミネート外装電池の内部構造を示す組図である。
【図４】封止工程に用いる金型と組み立て中間体の構成を示す図である。
【図５】押圧金型及び固定金型の各溝部を示す部分断面図である。
【図６】実施の形態の封止工程におけるタブ周辺の様子を示す断面図である。
【図７】従来の封止工程におけるタブ周辺の様子を示す断面図である。
【図８】タブ周辺の封止部の厚みと剥離強度との関係を示すグラフである。
【発明を実施するための形態】
【００１８】
＜実施の形態＞
（ラミネート外装電池１の全体構成）
図１（ａ）に、本発明の実施の形態に係るラミネート外装電池の構成を示す。
ラミネート電池１は、電極体１０と、ラミネート外装体２０と、正極タブ１４と、負極タブ１５と、タブ樹脂３０、３１とで構成される。
［電極体１０］
電極体１０は、正極板１１と負極板１２とをセパレータ１３を介して積層し、これを巻回し、側面より押し潰して扁平状とした構成を有する。
【００１９】
正極板１１は、アルミニウム箔にコバルト酸リチウム（ＬｉＣｏＯ2）を塗布することで構成される。
負極板１２は、銅箔に黒鉛（グラファイト）粉末を塗布することで構成される。
セパレータ１３は、例えばポリエチレン製微多孔膜からなる。
電極体１０には、ポリマー電解質が含浸される。ポリマー電解質としては、例えばポリエチレングリコールジアクリレートとＥＣ／ＤＥＣ混合物（質量比が３０：７０）とを、１：１０の比率で混合し、これにＬｉＢＦ6を１ｍｏｌ／Ｌ添加して加熱重合することでゲル化させたものを採用することができる。
【００２０】
電極体１０には正極タブ１４、負極タブ１５と、タブ樹脂３０、３１とが配設されることで、発電要素１６（図３参照）が構成される。
［正極タブ１４、負極タブ１５及びタブ樹脂３０、３１］
正極タブ１４は、例えばアルミニウム（Ａｌ）またはその合金で構成された帯状体であり、正極板１１に電気接続される。
【００２１】
負極タブ１５は、例えば銅（Ｃｕ）またはニッケル（Ｎｉ）、あるいはそれらの合金で構成された帯状体であり、負極板１２に電気接続される。
実施の形態１では、正極タブ１４、負極タブ１５はいずれもＺ方向に沿って電極体１０より延設される。
タブ樹脂３０、３１は絶縁層であり、正極タブ１４、負極タブ１５に挿通される溶着性の樹脂層であって、正極タブ１４、負極タブ１５とラミネート外装体２０の第１樹脂フィルム２０１の双方に対して熱圧着時に密着性を発揮する。タブ樹脂３０、３１の採用により、正極タブ１４、負極タブ１５とラミネート外装体２０間の封止性の確保、及び正極タブ１４、負極タブ１５とラミネート外装体との絶縁性の確保が図られる。
【００２２】
タブ樹脂３０の構成は、一例として図１（ｂ）に示すように、第１樹脂層３００と、耐熱層３０１と、第２樹脂層３０２とを積層して構成される。耐熱層３０１は耐熱性の不織布からなる樹脂層である。第１樹脂層３００と第２樹脂層３０２は、同一の材料からなり、耐熱層３０１より低融点を有する。第１樹脂層３００は正極タブ１４、負極タブ１５に接触し、第２樹脂層３０２は第１樹脂フィルム２０１に接触する。第１樹脂層３００及び第２樹脂層３０２を低融点材料で構成することで、封止工程の熱圧着時に良好に溶融し、ラミネート外装体２０の第１樹脂フィルム２０１と正極タブ１４、負極タブ１５との間の密着性を確保できる。また第１樹脂層３００を高融点材料で構成することで、封止工程の熱圧着時において過度に溶融するのを避け、金属層２０２と正極タブ１４、負極タブ１５とが短絡するのを防止できる。
【００２３】
なお、図１（ｂ）はタブ樹脂３０の構成のみを示すが、タブ樹脂３１も同様の構成を有する。
また、タブ樹脂３０、３１の構成は上記に限定されず、例えば以下のいずれかを挙げることができる。
（i）ポリエステル層の両面に酸変性ポリプロピレン層を積層したもの。
【００２４】
（ii）ポリエステルからなる不織布の両面に酸変性ポリプロピレン層を積層したもの。
（iii）ポリエチレンナフタレート層の両面に酸変性ポリプロピレン層を積層したもの。
（ｉｖ）ポリエチレンナフタレートからなる不織布の両面に酸変性ポリプロピ
レン層を積層したもの。
【００２５】
（ｖ）酸変性ポリプロピレンからなる単層。
なお、タブ樹脂としては、耐熱性樹脂層の両面に、耐熱性樹脂層の融点より低融点を有する樹脂層が積層されてなる多層構造を有するものを用いることが好ましい。ここで、耐熱性樹脂としては、融点が２００℃以上のものを用いることが好ましい。耐熱性樹脂層の両面に配置する耐熱性樹脂層の融点より低融点を有する樹脂としては、融点が１７０℃以下のものを用いることが好ましい。
【００２６】
［ラミネート外装体２０］
ラミネート外装体２０は、図１（ａ）に示すように、内部空間を有するカップ状の収納部２０ａと、平面状の裏面部２０ｅと、収納部２０ａ及び裏面部２０ｅの両側部において収納部２０ａ側に折り曲げられたサイド封止部２０ｂ、２０ｄと、Ｚ方向一端部に配されたトップ封止部２０ｃとを有する。収納部２０ａには電極体１０が収納される。トップ封止部２０ｃからは正極タブ１４、負極タブ１５が外部露出される。実施の形態１では便宜上、ラミネート外装電池１の収納部２０ａの配設面をＡ面、裏面部２０ｅの配設面をＡ’面と称する。
【００２７】
ラミネート外装体２０は、図２（ａ）の収納部２０ａの断面図に示すように、所定の断面構造を持つ金属ラミネートシート２００で構成される。金属ラミネートシート２００は、第１樹脂フィルム２０１、金属層２０２、第２樹脂フィルム２０３を同順に積層して構成される。
第１樹脂フィルム２０１は、例えばポリプロピレン（ＰＰ）で構成され、電極体１０と接する面として用いられる。
【００２８】
金属層２０２は例えばアルミニウム等の金属材料を用いて構成される。
第２樹脂フィルム２０３は、例えばナイロンで構成され、ラミネート外装体２０の外表面をなすように用いられる。
なお、第１樹脂フィルム２０１と金属層２０２の間、或いは第２樹脂フィルム２０３と金属層２０２の間に接着層を配設してもよい。
【００２９】
次に示す図３は、金属ラミネートシート２００と発電要素１６との配置関係を示す組図である。
金属ラミネートシート２００は、収納部２０ａに電極体１０を収納した状態で、端部２００ａ及び２００ｃ、側部２００ｂ及び２００ｅ、側部２００ｄ及び２００ｆが重ね合わされて熱圧着され、トップ封止部２０ｃ及びサイド封止部２０ｂ、２０ｄが形成される。
【００３０】
ここでトップ封止部２０ｃでは正極タブ１４、負極タブ１５を外部露出させ、タブ樹脂３０、３１と封止部分とが重なるように熱圧着される。
なお、このとき図２（ｂ）の正極タブ１４、負極タブ１５周辺の断面図に示すように、第１シート２００Ａ部及び第２シート部２００Ｂはタブ樹脂３０、３１の周りに回り込み、タブ樹脂３０、３１と隙間なく密着している。
【００３１】
正極タブ１４、負極タブ１５及びタブ樹脂３０、３１は一定の厚みを持つため、これらに重なるトップ封止部２０ｃの領域には、厚み（Ｘ）方向に沿って、外部に膨出してなるブリスター部２０ｃ1、２０ｃ2が形成される。図２（ｂ）における点線は、第１シート部２００Ａ及び第２シート部２００Ｂの第１樹脂フィルム２０１、２０１同士が熱圧着されてなる界面を示す。
【００３２】
なお、ラミネート外装体２０を、周縁の三方を熱圧着で溶着して内部封止して構成したが、金属ラミネートシート２００を２枚重ね、その四方を封止してラミネート外装体２０を構成することもできる。
ここでラミネート外装電池１の特徴として、Ａ’面側のタブ樹脂３０、３１の厚みが、Ａ面側のタブ樹脂３０、３１の厚みの８０％以上１２５％以下の膜厚範囲に設定されている。外観上は、ブリスター部２０ｃ1、２０ｃ2のＡ面とＡ’面の膨出高さは互いに異なり、Ａ’面側の膨出高さがＡ面側の膨出高さよりも高くなっている。
（押圧金型４０Ｂ及び固定金型４０Ａの構成）
次に、ラミネート外装電池１の封止工程で使用する、一対の第１金型（固定金型４０Ａ）及び第２金型（押圧金型４０Ｂ）について説明する。図４は、押圧金型４０Ｂと固定金型４０Ａの構成を示す図である。
【００３３】
固定金型４０Ａは、直方体状の基台４００Ａと、基台４００Ａの上面が一定の形状で刳り抜かれてなる内部スペース４０１Ａとを有する。封止工程で熱圧着を行う際、固定金型４０Ａは静置して使用される。
内部スペース４０１Ａには、皿状の凹入部４０４Ａと、そのＹ方向両側部を取り囲むサイド載置部４０１１Ａ、及びＺ方向一端部に配置されたトップ載置部４０１０Ａとが形成されている。
【００３４】
凹入部４０４Ａは、ラミネート外装電池１の収納部２０ａを成型するための部位である。
サイド載置部４０１１Ａは、押圧金型４０Ｂのサイド押圧部４０１１Ｂとの間で、第１シート部２００Ａの側部２００ｂ、２００ｄ及び第２シート部２００Ｂの側部２００ｅ、２００ｆを挟んで熱圧着するための部位である。
【００３５】
トップ載置部４０１０Ａは、第１シート部２００Ａの端部２００ｃが載置される部位であって、その表面に一定の深さを有する溝部４０２Ａ、４０３Ａが一定間隔で形成されている。
一方、押圧金型４０Ｂは、直方体状の基台４００Ｂと、基台４００Ｂ上に形成され、基台４００Ｂよりも小さな直方体状の突出部４０１Ｂとを有する。
【００３６】
突出部４０１Ｂは、内部スペース４０１Ａに収まるサイズで形成され、ラミネート外装電池１のサイド封止部２０ｂ、２０ｄ、トップ封止部２０ｃ及び収納部２０ａを展開した面積を持つ平坦な上面を有する。基台４００Ｂの上面には、Ｙ方向両側部にサイド押圧部４０１１Ｂが設けられ、Ｚ方向一端部にトップ押圧部４０１０Ｂが設けられている。
トップ押圧部４０１０Ｂは、トップ載置部４０１０Ａ側に第１シート部２００Ａの端部２００ｃ、正極タブ１４、負極タブ１５、タブ樹脂３０、３１、第２シート部２００Ｂの端部２００ａを挟んで熱圧着するための部位である。トップ押圧部４０１０Ｂの表面には、一定の深さを持つ溝部４０２Ｂ、４０３Ｂが溝部４０２Ａ、４０３Ａと同じ間隔をおいて形成されている。
【００３７】
溝部４０２Ｂ、４０３Ｂと溝部４０２Ａ、４０３Ａは、熱圧着時に正極タブ１４、負極タブ１５、タブ樹脂３０、３１とが過度に押し潰されないように、これらを退避させる逃がし部として機能する。
ここで図５の（ａ）、（ｂ）は、それぞれ押圧金型４０Ｂ、固定金型４０Ａの各溝部周辺のＸＹ平面に沿った部分断面図を示す。当図に示すように、本発明の実施の形態の特徴として、押圧金型４０Ｂの溝部４０２Ｂ、４０３Ｂの深さＤ1は、固定金型４０Ａの溝部４０２Ａ、４０３Ａの深さＤ2よりも深くなるように（Ｄ1＞Ｄ2）設定されている。
（ラミネート外装電池１において奏される効果）
実施の形態１のラミネート外装電池１では、互いの溝部４０２Ａ、４０３Ａ、４０２Ｂ、４０３Ｂの深さを異ならせた固定金型４０Ａ、押圧金型４０Ｂを用いた封止工程により、Ａ’面側のタブ樹脂３０、３１の厚みを、Ａ面側のタブ樹脂３０、３１の厚みの８０％以上１２５％以下の膜厚範囲に設定している。なお、このときＡ’面側のタブ樹脂３０、３１の厚みを、Ａ面側のタブ樹脂３０、３１の厚みの９０％以上１１５％以下の範囲とすると、より好ましい。
【００３８】
このようにタブ樹脂３０、３１の膜厚を上記膜厚範囲に設定することで、タブ樹脂３０、３１が熱圧着により過度に押し潰されるのを防ぎ、正極タブ１４、負極タブ１５と第２シート部２００Ｂとをタブ樹脂３０、３１で密着させる機能が低下するのを抑制できる。
すなわち、Ａ’面側における正極タブ１４、負極タブ１５と第２シート部２００Ｂの間の剥離強度を、Ａ面側における正極タブ１４、負極タブ１５と第１シート部２００Ａの間の剥離強度と同等に確保できるため、トップ封止部２０ｃにおいて高い封止信頼性を発揮でき、高品質ラミネート外装電池１を得ることができる。
【００３９】
また、ブリスター部２０ｃ1、２０ｃ2において、タブ１４の表面から第２シート部２００Ｂの第２樹脂フィルム２０３の外表面（Ａ’面の外表面）までの厚みＤ3が、正極タブ１４、負極タブ１５の表面から第１シート部２００Ａの第２樹脂フィルムの外表面（Ａ面の外表面）までの厚みＤ4に比べて同一以上の厚み（Ｄ3≧Ｄ4）とすることが好ましい（図２（ｂ）参照）。これにより、正極タブ１４、負極タブ１５の表面からＡ’面の外表面間におけるタブ樹脂３０、３１の十分な厚みを確保し易くなる。
【００４０】
ここで図８に、ラミネート外装電池における、ブリスター部の封止厚み（タブ樹脂を挟んだ部位のトップ封止部の厚み）と金属ラミネートシートとの剥離強度の関係を示す。金属ラミネートシートの厚みは０．０８６ｍｍ、タブ樹脂の厚みは０．０７２ｍｍとしている。
本願発明者らが検討したところ、当図に示すように、ブリスター部における封止厚みは、ブリスター部における金属ラミネートシートとタブ間の剥離強度において比例関係があることが分かった。この比例関係が成立する理由として、ブリスター部の封止厚みが薄いと、これに比例してタブ樹脂の厚みも薄くなり、タブ樹脂がタブと金属ラミネートシートの間に介在して封止性を確保する機能も低下することが考えられる。
【００４１】
具体的にはタブ樹脂が実施の形態のように、耐熱層の両面に低融点の樹脂層を配置した積層構造を有する場合には、熱圧着時の押圧金型からの押圧力によって部分的に低融点樹脂層が存在しない部分が生じ、接着力の殆ど無い耐熱層が正極タブ、負極タブと直接接触するようになり、剥離強度が低下することが考えられる。
これに対し実施の形態１では、Ａ’面においてタブ樹脂３０、３１が過度に押し潰れるのを防止しているので、ブリスター部２０ｃ3、２０ｃ4におけるタブとラミネート外装体２０間の剥離強度を維持し、高い封止信頼性を発揮することができる。
【００４２】
なお、タブ樹脂が低融点の樹脂層のみからなる場合であっても、タブ樹脂の厚みが薄くなると剥離強度が低下する傾向にある。金属ラミネートシートの厚みと剥離強度については、例えば非特許文献１を参照することができる。
（ラミネート外装電池の製造方法）
次に、ラミネート外装電池１の製造方法について、図３〜図６を用いて例示する。
【００４３】
［発電要素１６の形成］
まず、タブ樹脂３０、３１を配設した正極タブ１４及び負極タブ１５を作製する。第１樹脂層３００、耐熱層３０１、第２樹脂層３０２の３層構造を持つ２枚の樹脂フィルムで正極タブ１４、負極タブ１５の両面を挟み込む。このとき、第１樹脂層３０１が正極タブ１４、負極タブ１５に接するように重ね合わせる。この状態で加熱温度２００℃、押圧時間５秒間、押圧力１ＭＰａの各条件にて各樹脂フィルムをタブに熱圧着する。これによりタブ樹脂３０、３１を正極タブ１４、負極タブ１５に配設する。
【００４４】
次に、帯状の正極板１１、セパレータ１３、負極板１２を用意する。正極板１１に正極タブ１４、負極板１２に負極タブ１５をそれぞれスポット溶接等で接続する。正極板１１、セパレータ１３、負極板１２を同順に積層し、その後、巻回して側面より押し潰し、電極体１０を形成する。
以上で正極タブ１４、負極タブ１５及びタブ樹脂３０、３１を電極体１０に配設してなる発電要素１６を作製する。
【００４５】
なお、電極体１０を形成した後に、正極タブ１４及び負極タブ１５にタブ樹脂３０、３１を配設するようにしてもよい。
［ラミネート外装体２０の準備］
次に、第１シート部２００Ａ及び第２シート部２００Ｂを有する帯状の金属ラミネートシート２００を準備する。第１シート部２００Ａをプレス加工し、図３に示すように、収納部２０ａと、その周辺に端部２００ｂ、２００ｃ、側部２００ａ〜２００ｆとを有する形状に成型する。
【００４６】
続いて収納部２０ａの内部に電極体１０を収納する。図３のようにタブ樹脂３０、３１を端部２００ｃ上に載置し、正極タブ１４、負極タブ１５の各先端を外部露出させた状態で、第１シート部２００Ａ及び第２シート部２００Ｂ間の境界線（折り返し線Ｌ）に沿って第２シート部２００Ｂを第１シート部２００Ａ側に折り曲げ、端部２００ａを端部２００ｃに重ねる。
【００４７】
以上で組立中間体１０Ｘを得る（図４参照）。
［封止工程］
次に封止工程を実施する。封止工程では、まず図４に示す押圧金型４０Ｂと固定金型４０Ａを用意する。
次に、トップ載置部４０１０Ａの上に、第１シート部２００Ａの第２樹脂フィルム２０３が接触するように、組立中間体１０Ｘを載置する。このとき溝部４０２Ａ、４０３Ａの真上に正極タブ１４、負極タブ１５及びタブ樹脂３０、３１が位置するように、位置合わせを行う（図６（ａ））。
【００４８】
次に、押圧金型４０Ｂを、トップ押圧部４０１０Ｂが下方を向くように配置する。そして突出部４０１Ｂの溝部４０２Ｂ、４０３Ｂの真下に正極タブ１４、負極タブ１５及びタブ樹脂３０、３１が位置するように、位置合わせを行う。この状態で図６（ｂ）に示すように、両金型４０Ｂ、４０Ａを１９０℃〜２００℃程度に加熱しつつ、押圧金型４０Ｂを固定金型４０Ａ側に１ＭＰａ程度の押圧力で数秒間押圧する。このときの押圧金型４０Ｂの押圧力は適宜調節が可能であるが、封止部の溶着厚みが狙い厚みになるように、押圧金型４０Ｂと固定金型４０Ａの間隙を考慮して設定する。
【００４９】
これにより、押圧金型４０Ｂのサイド押圧部４０１１Ｂ、トップ押圧部４０１０Ｂに対応する各位置で第１シート部２００Ａ及び第２シート部２００Ｂの各第１樹脂フィルム２０１が溶融し、互いに溶着する。図６（ｂ）の点線は、接触した第１樹脂フィルム２０１、２０１同士が溶着した界面を示す。
なお、封止を完了する前に、第１シート部２００Ａ及び第２シート部２００Ｂの間に電解液を注液しておく。
【００５０】
封止工程完了後は、押圧金型４０Ｂを固定金型４０Ａから離間させる。これにより、サイド封止部２０ｂ、２０ｄ及び図６（ｃ）に示すトップ封止部２０ｃが形成され、三方から内部封止された組立中間体が得られる。サイド封止部２０ｂ、２０ｄを収納部２０ａ側に折り返すと、ラミネート外装電池１が完成する。
ここで封止工程では、固定金型４０Ａの溝部４０２Ａ、４０３Ａよりも深い溝部４０２Ｂ、４０３Ｂを有する押圧金型４０Ｂを用いることで、トップ封止部２０ｃにおいて、正極タブ１４、負極タブ１５が溝部４０２Ｂ、４０３Ｂの内部に良好に退避する。これによりＡ’面側において、正極タブ１４、負極タブ１５と第２シート部２００Ｂの間に存在するタブ樹脂３０、３１が過度に押し潰されるのが回避される。その結果、トップ封止部２０ｃのＡ’面側では、Ａ面側の正極タブ１４、負極タブ１５と第１シート部２００Ａ間の密着性と同等に、正極タブ１４、負極タブ１５と第２シート部２００Ｂ間の密着性が確保され、封止信頼性の高いラミネート外装電池１を製造することができる。
【００５１】
なお封止工程では、トップ封止部２０ｃとサイド封止部２０ｂ、２０ｄの３つの封止部を同時に封止して形成する必要はない。例えばまずトップ封止部２０ｃを形成し、その後、サイド封止部２０ｂ、２０ｄを形成することもできる。或いはサイド封止部２０ｂ、２０ｄを形成した後、トップ封止部２０ｃを形成することも可能である。
＜性能確認試験＞
次に、本発明の効果を実際に確認するため、以下の手順で性能確認試験を行った。
［サンプルの作製］
前述の実施の形態の製造方法の基本的な流れに沿って、実施例１、２及び比較例１〜５に係る各ラミネート外装電池のサンプルをそれぞれ１０個ずつ作製した。但し、封止工程の金型については、各実施例及び各比較例で個別に用意したものを用いた。
【００５２】
実施例１、２及び比較例１〜５の構成要素の材料及び寸法は以下の通りとした。
タブ樹脂：耐熱層（ポリエステルからなる不織布）の両面に、酸変性ポリプロピレンからなる樹脂層を配置した３層構造とし、総厚みを０．１００ｍｍとした。
正極タブ：アルミ製タブとし、幅を５ｍｍ、厚みを０．１００ｍｍとした。
負極タブ：ニッケル製タブとし、幅を５ｍｍ、厚みを０．１００ｍｍとした。
【００５３】
ラミネート外装体：第１樹脂層（２５μｍ厚）／接着層（３μｍ厚）／アルミ層（４０μｍ厚）／第２樹脂層（４５μｍ厚）の積層構造とし、総厚みを０．１１３ｍｍとした。
［封止工程の条件］
上記各構成要素を用い、実施例１、２及び比較例１〜５の各ラミネート外装電池の作製に際し、表１に示す深さの各溝部を有する固定金型及び押圧金型を使い分けて封止工程を実施した。
【００５４】
【表１】
2013211206.tif 000003
表１に示すように、比較例１では、押圧金型と固定金型の各溝部の深さを同じに設定した。比較例２、３では、押圧金型の溝部を固定金型の溝部よりも浅く設定した。比較例４では、押圧金型に溝部を設けないものとし、比較例５は固定金型に溝部を設けないものとした。実施例１、２は、押圧金型の溝部の深さを互いに変化させ、それぞれ実施の形態１のラミネート外装電池１と同様の構成とした。
【００５５】
また、封止工程における各ラミネート外装電池の封止部の狙い膜厚については以下の通りに設定した。
トップ封止部のブリスター部の厚み：０．３６０ｍｍ
ブリスター部以外のトップ封止部の厚み：０．１８０ｍｍ
［封止信頼性試験］
上記封止工程で得られた各実施例及び比較例の各ラミネート外装電池を、それぞれ最大容量の４０％まで充電した。充電後の各ラミネート外装電池を８０℃−９０％ＲＨの恒温恒湿槽に入れて２０日間保存した。保存終了後、各ラミネート外装電池の封止部における開口及びリーク発生の有無を顕微鏡にて検査した。
［トップ封止部の剥離強度試験］
上記封止工程で得られた各ラミネート外装電池を、８０℃−９０％ＲＨの恒温恒湿槽に入れて１日間保存した。保存終了後、剥離試験装置（アイコーエンジニアリング株式会社製  ＦＡ１０１５Ａ）を用いて各ラミネート外装電池のトップ封止部におけるＡ面側（固定金型側）及びＡ’面側（押圧金型側）の剥離強度を測定し、実施例毎及び比較例毎に１０個の電池の平均値を算出した。剥離条件は、剥離速度を１０ｍｍ／ｍｉｎとし、５ｍｍ当たりの剥離強度を測定した。
［試験結果の評価］
上記各試験の評価結果を表２に示す。
【００５６】
【表２】
2013211206.tif 000004
表２に示すように、比較例１の電池では、正極側、負極側の両方で、押圧金型側の剥離強度が小さい結果となった。これは押圧金型側からの押圧力を第１シート部が直接受けることで、Ａ’面側（押圧金型側）のタブ樹脂が過度に押し潰され、封止性が低下したものと考えられる。
【００５７】
次に比較例２、３は、固定金型側の溝部を押圧金型の溝部よりも深く設定することで、Ａ面側（固定金型側）の剥離強度として一定の強度が得られている。しかしながらＡ’面側（押圧金型側）の剥離強度は比較例１と同様に、優位さが得られない結果となった。これは押圧金型の溝部が浅いため、タブ樹脂周辺において押圧金型からの直接的な押圧力をうまく回避することができなかったためであると考えられる。
【００５８】
次に比較例４では、押圧金型の溝部を無くし、固定金型側にのみ溝部を形成することで、固定金型側の剥離強度は一定の強度が得られている。しかしながら、押圧金型側では、剥離強度が著しく低下する結果となった。この結果が得られた原因も比較例２、３と同様に押圧金型からの押圧力によって、Ａ’面側（押圧金型側）のタブ樹脂が過度に押し潰されたことが考えられる。
【００５９】
一方、比較例５では、比較例４とは反対に固定金型の溝部をなくし、押圧金型側にのみ溝部を形成することで、押圧金型側の剥離強度が高くなっている。しかしながらＡ面側（固定金型側）で剥離強度が比較例１よりも低下する結果となった。この結果より、固定金型側にも一定の溝部を設けることが有効であると考えられる。
これらの比較例１〜５に対し、実施例１、２では、いずれもＡ面側（固定金型側）、Ａ’面側（押圧金型側）の両方の面において、良好な剥離強度が得られている。これは、固定金型及び押圧金型の両方に溝部を形成し、且つ、押圧金型側の溝部を固定金型側の溝部よりも深く形成することで、Ａ’面側（押圧金型側）のタブ樹脂が封止工程の熱圧着で押し潰されるのを防止できたためであると考えられる。
【００６０】
以上の試験結果より、本発明の優位性を確認することができた。
＜その他の事項＞
上記実施の形態におけるタブ樹脂３０、３１において、耐熱層３０１を挟む第１樹脂層３００及び第２樹脂層３０２は、上記のように同一材料で構成してもよいし、異なる材料としてもよい。例えば、第１樹脂層３００と第２樹脂層３０２はいずれも耐熱層３０１より低融点であるが、第２樹脂層３０２は第１樹脂層３００の融点よりも低融点をもつようにすることができる。この場合、第１樹脂層３００は正極タブ１４、負極タブ１５に接触し、第２樹脂層３０２は第１樹脂フィルム２０１に接触する。第２樹脂層３０２を低融点材料で構成することで、封止工程の熱圧着時に良好に溶融し、ラミネート外装体２０の第１樹脂フィルム２０１と正極タブ１４、負極タブ１５との間の密着性をより好適に確保できる。また、上記実施の形態では、第１金型を固定金型４０Ａとし、第２金型を押圧金型４０Ｂとしたが、第１金型を可動式金型とすることもできる。但し、封止工程で押圧金型４０Ｂにより押圧する際、第１金型は静止させておく必要がある点に留意する。
【００６１】
また、封止工程でラミネートシート２００と接触する固定金型４０Ａと押圧金型４０Ｂの表面には、ゴム層や樹脂層（テフロン（登録商標）層等）を設けるようにしてもよい。
上記実施の形態では、トップ封止部２０ｃにおいて正極タブ１４と負極タブ１５の両方を外部露出させたが、正極タブ１４と負極タブ１５を露出させる封止部の位置は限定されない。例えば正極タブ１４をトップ封止部２０ｃから露出させ、負極タブ１５をサイド封止部２０ｂより露出させることもできる。
【産業上の利用可能性】
【００６２】
本発明は、携帯電話機などのモバイル機器の電源として採用することができ、高い信頼性を有するラミネート外装電池を実現するのに有用である。
【符号の説明】
【００６３】
Ｌ    折返線
１    ラミネート外装電池
１０    電極体
１０Ｘ、１０Ｘ’    組立中間体
１１    正極
１２    負極
１３    セパレータ
１４    正極タブ
１５    負極タブ
１６    発電要素
２０    ラミネート外装体
２０ａ    収納部
２０ｂ、２０ｄ    サイド封止部
２０ｃ    トップ封止部
２０ｃ1、２０ｃ2、２０ｃ3、２０ｃ4    ブリスター部
２０ｅ    裏面
３０、３１    タブ樹脂
４０Ａ    固定金型（第１金型）
４０Ｂ    押圧金型（第２金型）
２００    金属ラミネートシート
２００Ａ    第１シート部
２００Ｂ    第２シート部
２００ａ、２００ｄ、２００ｅ、２００ｆ    側部
２００ｂ、２００ｃ    端部
２０１    第１樹脂フィルム
２０２    金属層
２０３    第２樹脂フィルム
３００    第１樹脂層
３０１    耐熱層
３０２    第２樹脂層
４００Ａ、４００Ｂ    基台
４０１Ａ    内部スペース
４０１Ｂ    突出部
４０２Ａ、４０３Ａ、４０２Ｂ、４０３Ｂ    溝部（タブ逃がし部）
４０４Ａ    凹入部
４０１０Ａ    トップ載置部
４０１１Ａ    サイド載置部
４０１０Ｂ    トップ押圧部
４０１１Ｂ    サイド押圧部
【図１】
2013211206.tif 000005
【図２】
2013211206.tif 000006
【図３】
2013211206.tif 000007
【図４】
2013211206.tif 000008
【図５】
2013211206.tif 000009
【図６】
2013211206.tif 000010
【図７】
2013211206.tif 000011
【図８】
2013211206.tif 000012