(57)【要約】【課題】良質な単結晶インゴットを高い歩留まりで育成するための単結晶製造装置、およびそれを用いた単結晶製造方法を提供する。【解決手段】本発明に係る単結晶製造装置は、るつぼ内に収容した原料融液から単結晶インゴットを成長させるための単結晶製造装置であって、前記単結晶インゴットを成長させる際の前記単結晶インゴットの成長方向の先にある前記るつぼの面よりも外側に配設されるヒータと、前記るつぼの面と前記ヒータとの間に配設される断熱材と、前記るつぼの外周に配設され前記るつぼをるつぼ軸方向で全てカバーし、かつ一方の端部が前記ヒータと熱的に接続される導熱部材と、前記導熱部材の温度を制御するための気体を該導熱部材の外周に沿って流通させる機構とを具備することを特徴とする。【選択図】図１
2013193942.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
るつぼ内に収容した原料融液から単結晶インゴットを成長させるための単結晶製造装置であって、
前記単結晶インゴットを成長させる際の前記単結晶インゴットの成長方向の先にある前記るつぼの面よりも外側に配設されるヒータと、
前記るつぼの面と前記ヒータとの間に配設される断熱材と、
前記るつぼの外周に配設され前記るつぼの側面をるつぼ軸方向で全てカバーし、かつ一方の端部が前記ヒータと熱的に接続される導熱部材と、
前記導熱部材の温度を制御するための気体を該導熱部材の外周に沿って導入する機構とを具備することを特徴とする単結晶製造装置。
【請求項２】
請求項１に記載の単結晶製造装置において、
前記単結晶インゴットの成長方向は、鉛直下方に向かう方向であり、
前記成長方向の先にある前記るつぼの面は、前記るつぼの底面であり、
前記導熱部材の前記一方の端部は、前記導熱部材の下方端部であることを特徴とする単結晶製造装置。
【請求項３】
請求項１に記載の単結晶製造装置において、
前記単結晶インゴットの成長方向は、鉛直上方に向かう方向であり、
前記成長方向の先にある前記るつぼの面は、前記るつぼの上面であり、
前記導熱部材の前記一方の端部は、前記導熱部材の上方端部であることを特徴とする単結晶製造装置。
【請求項４】
請求項１乃至請求項３のいずれかに記載の単結晶製造装置において、
前記導熱部材の他方の端部と熱的に接続されるヒートシンクを更に具備することを特徴とする単結晶製造装置。
【請求項５】
請求項１乃至請求項４のいずれかに記載の単結晶製造装置において、
前記導熱部材は、その周方向で複数個の部材に分割されていることを特徴とする単結晶製造装置。
【請求項６】
請求項１乃至請求項５のいずれかに記載の単結晶製造装置を用いて、前記原料融液に種結晶を接触させて前記種結晶の側から単結晶インゴットを成長させることを特徴とする単結晶製造方法。
【請求項７】
請求項６に記載の単結晶製造方法において、
前記単結晶インゴットが化合物半導体であることを特徴とする単結晶製造方法。
【請求項８】
請求項７に記載の単結晶製造方法において、
前記化合物半導体が砒化ガリウムであることを特徴とする単結晶製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、良質な単結晶インゴットを高い歩留まりで育成するための単結晶製造装置、およびそれを用いた単結晶製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
現代社会を支えるエレクトロニクスデバイス（例えば、集積回路（IC）、発光ダイオード（LED）、レーザダイオード（LD）など）の製造には、半導体（例えば、シリコン、砒化ガリウムなど）の単結晶基板が必要不可欠となっている。単結晶基板は、通常、単結晶インゴットをスライス・研磨して製造される。
【０００３】
単結晶インゴットの製造方法（単結晶育成方法）には、代表的に、ボート法（例えば、水平ブリッジマン法、垂直ブリッジマン法、水平温度傾斜凝固法、垂直温度傾斜凝固法など）および引上法（例えば、チョクラルスキー法、液体封止チョクラルスキー法、蒸気圧制御チョクラルスキー法など）がある。
【０００４】
ボート法は、原料を溶融した融液（原料融液）に種結晶の一端を接触させ、融液部分を融点以上に保持しつつ、種結晶側を冷却して種結晶側から少しずつ凝固させて単結晶インゴットを得る方法である。
【０００５】
例えば、特許文献1には、垂直ブリッジマン法による結晶成長炉において、融液を収容するルツボの開口部の上方で融液の液面と略水平に配置され該融液を上部から加熱する上部加熱ヒータと、該ルツボの上部から下部へ向かう方向に沿って多段状に配置され該ルツボを側面から加熱する複数の外周加熱ヒータと、一の外周加熱ヒータと他の一の外周加熱ヒータとの間に設けられる断熱材とを備えた結晶成長炉が開示されている。特許文献１によると、上部加熱ヒータを備えることにより、結晶成長中のルツボ内の径方向の温度勾配を緩やかにできると共に、結晶の成長界面の近傍の温度勾配を略一定に保持することができるので、成長結晶内で欠陥（転位、双晶、多結晶化など）の発生を低減することができるとされている。
【０００６】
一方、引上法は、原料融液に種結晶の一端を接触させた後、種結晶をゆっくりと引き上げながら単結晶インゴットを得る方法である。
【０００７】
例えば、特許文献２には、原料融液から単結晶インゴットの引き上げを行うCZ法単結晶インゴット製造装置であって、引き上げられている単結晶インゴット（以下、引き上げ単結晶インゴット）を囲繞して当該引き上げ単結晶インゴットに注がれる熱の量を調整する熱遮蔽体を備えるCZ法単結晶インゴット製造装置において、前記熱遮蔽体の底部から原料融液液面までの距離を測定する測定手段と、この測定手段により測定された距離に基づいて単結晶インゴットの引き上げ条件の制御を行うコントローラーと、を備えるCZ法単結晶インゴット製造装置が開示されている。特許文献２によると、従来のような複雑な機構は用いずに、温度勾配Ｇをより簡易に制御することができ、これによって再現性よく完全結晶の領域を結晶成長の方向に拡張させることができるとされている。
【０００８】
また、特許文献３には、底部および底部の周縁から立ち上がる壁部を有し、原料融液を収容するるつぼと、前記るつぼと近接するが接触せずに当該るつぼを包囲するように設けられた第１の筒状部材と、前記第１の筒状部材を包囲するように設けられた炭素または炭素を含む材料から構成される第２の筒状部材と、前記第２の筒状部材の外側に巻き回され、交流電流の供給によって当該第２の筒状部材を誘導加熱するコイルと、前記るつぼの上方に配置され、当該るつぼに収容される前記原料融液から柱状の単結晶を引き上げる引き上げ部材とを備える単結晶引き上げ装置が開示されている。特許文献３によると、チョクラルスキー（CZ）法による単結晶引き上げ装置において、安価なるつぼの使用を可能とするとともに、るつぼ内の融液の温度勾配を緩くすることができるので、成長させた単結晶の歪みが抑制できるとされている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００９】
【特許文献１】特開２００９−１４９４５２号公報
【特許文献２】特開２０００−３１３６９１号公報
【特許文献３】特開２０１１−１０５５７５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
上記の単結晶育成方法は、いずれの場合も原料融液を徐々に固化させて単結晶を育成するものであり、欠陥の少ない良質な単結晶を得るためには、成長炉内（特に、結晶の成長界面およびその近傍）の温度勾配が緩やかでかつ一定になるように制御することが重要という点は同じである。そして、従来技術においては、成長炉内に複数個のヒータを配置し、それぞれを操作して所望の温度勾配が得られるように温度制御するのが一般的である。
【００１１】
しかしながら、複数個のヒータが存在する場合、個々のヒータは、その中心部分で温度勾配が小さく、両端部分（隣接するヒータの継ぎ目付近を含む）で温度勾配が大きくなるため、成長炉内の結晶成長方向の温度分布が波状になりやすい問題がある。さらに、隣接するヒータ同士が相互に影響するため、温度勾配を一定に保った状態で成長炉内全体を降温させるような温度制御が難しい問題がある。
【００１２】
一方、１個のヒータのみで温度制御する場合、複数個ヒータの場合のような波状温度分布にはならないが、ヒータ中心部分で温度勾配が小さく、両端部分で温度勾配が大きくなる点においては同じであり、成長炉内全体に亘って望ましい温度分布（温度勾配を含む）を制御することは困難である。なお、１ヒータのみによる温度制御の困難さを克服するために、複数個ヒータの温度制御が行われるようになったというのが、技術の歴史的経緯である。
【００１３】
エレクトロニクスデバイスにおける回路の微細化・高集積化はますます進展しており、それに伴って、単結晶基板に対する高品質化の要求（例えば、欠陥の低減）が厳しくなっている。加えて、単結晶基板に対する低コスト化の要求も厳しくなっている。これらの要求を満たすためには、良質な単結晶インゴットを高い歩留まりで育成することが必要不可欠である。
【００１４】
したがって、本発明の目的は、良質な単結晶インゴットを高い歩留まりで育成するための単結晶製造装置、およびそれを用いた単結晶製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１５】
本発明の一態様によると、るつぼ内に収容した原料融液から単結晶インゴットを成長させるための単結晶製造装置であって、前記単結晶インゴットを成長させる際の前記単結晶インゴットの成長方向の先にある前記るつぼの面よりも外側に配設されるヒータと、前記るつぼの面と前記ヒータとの間に配設される断熱材と、前記るつぼの外周に配設され前記るつぼをるつぼ軸方向で全てカバーし、かつ一方の端部が前記ヒータと熱的に接続される導熱部材と、前記導熱部材の温度を制御するための気体を該導熱部材の外周に沿って流通させる機構とを具備することを特徴とする単結晶製造装置が提供される。
【００１６】
また、本発明は、上記の本発明に係る単結晶製造装置において、以下のような改良や変更を加えることができる。
（i）前記単結晶インゴットの成長方向は、鉛直下方に向かう方向であり、前記成長方向の先にある前記るつぼの面は、前記るつぼの底面であり、前記導熱部材の前記一方の端部は、前記導熱部材の下方端部である。
（ii）前記単結晶インゴットの成長方向は、鉛直上方に向かう方向であり、前記成長方向の先にある前記るつぼの面は、前記るつぼの上面であり、前記導熱部材の前記一方の端部は、前記導熱部材の上方端部である。
（iii）前記導熱部材の他方の端部に熱的に接続されるヒートシンクを更に具備する。
（iv）前記導熱部材は、その周方向で複数個の部材に分割されている。
【００１７】
また、本発明の他の一態様によると、上記の本発明に係る単結晶製造装置を用いて、前記原料融液に種結晶を接触させて前記種結晶の側から単結晶インゴットを成長させることを特徴とする単結晶製造方法が提供される。
【００１８】
また、本発明は、上記の本発明に係る単結晶製造方法において、以下のような改良や変更を加えることができる。
（v）前記単結晶インゴットが化合物半導体である。
（vi）前記化合物半導体が砒化ガリウムである。
【発明の効果】
【００１９】
本発明によれば、成長炉内の広い範囲に亘って望ましい温度分布（温度勾配を含む）が実現される単結晶製造装置を提供することができる。また、該単結晶製造装置を用いることで、良質な単結晶インゴットが高い歩留まりで育成される単結晶製造方法を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００２０】
【図１】本発明の第１の実施形態に係る単結晶製造装置を用いて単結晶インゴットを育成している過程の一例を示す断面模式図である。
【図２】本発明の第２の実施形態に係る単結晶製造装置を用いて単結晶インゴットを育成している過程の一例を示す断面模式図である。
【図３】従来のLEC法単結晶製造装置を用いて単結晶インゴットを育成している過程の一例を示す断面模式図である。
【図４】実施例１および比較例１の単結晶製造装置におけるるつぼ表面から1 mm外側に位置する部位の温度分布の一例を示すグラフである。
【図５】従来のVGF法単結晶製造装置を用いて単結晶インゴットを育成している過程の一例を示す断面模式図である。
【図６】実施例２および比較例２の単結晶製造装置における石英アンプル表面から1 mm外側に位置する部位の温度分布の一例を示すグラフである。
【発明を実施するための形態】
【００２１】
以下、図面を参照しながら本発明の好適な実施形態について説明する。ただし、本発明は、ここで取り挙げた実施形態に限定されるものではなく、その発明の技術的思想を逸脱しない範囲で適宜組み合わせや改良が可能である。また、同義の部材・部位については、同じ符号を付して重複する説明を省略する。
【００２２】
本明細書では、砒化ガリウム（GaAs）の単結晶インゴットを育成する場合を例として、本発明に係る単結晶製造装置および単結晶製造方法について説明する。なお、特段言うまでもないが、本発明は、育成する単結晶インゴットがGaAsに限定されるものではなく、ボート法または引上法により育成可能な他の無機結晶性物質（例えば、シリコン（Si）、燐化ガリウム（GaP）、燐化インジウム（InP）など）にも適用可能である。
【００２３】
［第１の実施形態］
図１は、本発明の第１の実施形態に係る単結晶製造装置を用いて単結晶インゴットを育成している過程の一例を示す断面模式図である。図１に示したように、単結晶製造装置10は、液体封止チョクラルスキー法（LEC法）で用いる単結晶製造装置であり、高圧容器11を備え、高圧容器11内には単結晶インゴット21の原料融液22および液体封止剤融液23を収容するるつぼ12（PBN（熱分解窒化硼素）製）が設けられる。高圧容器11内は、原料融液22および液体封止剤融液23の解離および蒸発を妨げるべく、不活性ガスが高圧力で充填される。
【００２４】
原料融液22は、育成する単結晶インゴット21の原料となる多結晶体を融解したものである。本実施形態では、原料としてGaAs多結晶体を用いているので、原料融液22はGaAs融液となる。液体封止剤融液23は、原料融液22の蒸発を防ぐための液体であり、原料融液22やるつぼ12と化学反応せず、原料融液22より密度が小さく透明であるものが好ましい。GaAs単結晶インゴットの育成では、通常、液体封止剤として酸化ホウ素（B2O3）が用いられ、その融液が液体封止剤融液23となる。
【００２５】
るつぼ12の下方には、昇降および回転が可能なるつぼ軸（下軸）18が設けられ、るつぼ軸18の上端にるつぼ12を取り付けることで、るつぼ12を昇降自在かつ回転自在としている。るつぼ12の上方には、昇降可能なシード軸（上軸）19が設けられ、その下端に種結晶20が取り付けられ種結晶20を昇降自在としている。また、シード軸19には種結晶20の昇降速度を制御するための速度制御手段（図示せず）が接続されている。種結晶20は、育成しようとする単結晶インゴットの核となる結晶であり、ここでは、GaAsの小さな単結晶である。
【００２６】
シード軸19を下降させて種結晶20を原料融液22に接触させ、原料融液22の温度を調整しながらシード軸19を引き上げることによって、種結晶20から下方に向かって単結晶インゴット21が成長する。このとき、シード軸19を引き上げると同時にるつぼ軸18を回転させることで、育成される単結晶インゴット21は円柱状となる。
【００２７】
以上の部分は、従来のLEC法単結晶製造装置と基本的に同じ構成をしている。一方、第１の実施形態に係る単結晶製造装置10は、以下の点において従来の単結晶製造装置と異なる構成を有している。
【００２８】
従来のLEC法単結晶製造装置では、通常、るつぼの側面と同じ高さの位置にヒータが配設されるが（後述する図３参照）、第１の実施形態に係る単結晶製造装置10のヒータ13は、るつぼ12の底面12bよりも下方に配設され、るつぼ12の底面12bとヒータ13との間には断熱材14が配設される。そして、るつぼ12を取り囲むようにるつぼ12の側面12sの外周に導熱部材15が配設される。導熱部材15は、るつぼ12の高さよりも十分に大きい長さを有して、るつぼ12をるつぼ軸方向で全てカバーし、その一方の端部（本実施形態では下方端部）がヒータ13と熱的に接続される。
【００２９】
さらに、単結晶製造装置10は、導熱部材15の外周に沿ってガスを流通させる機構を具備する。具体的には、高圧容器11の下部（導熱部材15の下端部またはそれよりも下方）にガス導入口16が設けられ、高圧容器11の上部（導熱部材15の上端部またはそれよりも上方）にガス排出口17が設けられ、ガス導入口16には流通させるガス流量を制御するためのマスフローコントローラ（図示せず）が接続される。これにより、ガス導入口16から導入されたガスが導熱部材15の外周に沿って下から上へと流れ、ガス排出口17から排出される。ガス導入口16およびガス排出口17の配置や形状は、導熱部材15の外周に沿ってガスを均等に流通させられるように設定される。
【００３０】
上述したように、ヒータ13は、るつぼ12の底面12bよりも下方に配設され、るつぼ12の底面12bとヒータ13との間には断熱材14が配設される。また、導熱部材15の下方端部は、ヒータ13と熱的に接続される。すなわち、ヒータ13は、るつぼ12を直接加熱することを目的としておらず、導熱部材15の一方の端部を加熱するために存在する。るつぼ12は導熱部材15からの輻射によって加熱され、るつぼ12を通して原料融液22や液体封止材融液23が加熱される。
【００３１】
導熱部材15は、一方の端部のみから入熱されるため、ヒータ13に近い部分ほど温度が高く、遠い部分ほど温度が低くなる一様な温度勾配を有する温度分布が形成される。言い換えると、単結晶製造装置10は、高圧容器11内で、下部ほど温度が高く上部ほど温度が低い温度分布が形成される。さらに、ガス導入口16からガスを導入し導熱部材15の外周に沿ってガスが流通することによって、その流量に応じて導熱部材15の外周表面から熱が奪われる。ヒータ13の出力（導熱部材15への入熱量）と流通させるガス流量（導熱部材15からの抜熱量）を制御することにより、導熱部材15（すなわち成長炉内）の温度と温度勾配との両方を制御することができる。その結果、適切な温度かつ一様な温度勾配中で単結晶インゴット21を育成することができる。
【００３２】
導熱部材15の材料としては、「単結晶インゴットの育成温度に耐えること」、「単結晶インゴットへの汚染源とならないこと」、「熱伝導率が十分大きいこと」、「熱伝導率の温度依存性が小さいこと」を満たせば、特段の限定はない。具体例としては、化学反応性の低い金属（例えば、金、白金、モリブデンなど）、グラファイト、熱伝導率の高いセラミックス（例えば、炭化珪素など）が挙げられる。
【００３３】
導熱部材15は、温度や温度勾配に偏りが生じないように、筒形状であることが好ましい。単結晶製造装置10の立ち上げ・立ち下げ時の作業性の観点から、導熱部材15は、円筒形状であって、その周方向で複数個の部材（いわゆる縦割りの部材）に分割されていてもよい。ただし、その場合においても、導熱部材15を組み立てた時に、その周方向に隙間がないことが好ましい。
【００３４】
るつぼ12と導熱部材15とは、それぞれの中心軸を一致させるように配置されることが好ましい。また、るつぼ12と導熱部材15とは、互いに接触しない程度の隙間を空けて配置される。該隙間に特段の限定はないが、例えば、1 mm〜3 cm程度が好ましい。近過ぎるとるつぼ12と導熱部材15とが接触しやすくなり、接触すると輻射伝熱から接触伝熱に変わるため、温度・温度勾配制御が困難になる。一方、隙間が大き過ぎると加熱効率が落ちる。
【００３５】
（第１の実施形態の変形例）
第１の実施形態に係る単結晶製造装置10において、導熱部材15におけるヒータ13と熱的接続された側と反対側の端部に（導熱部材15の上方端部に）ヒートシンク（図示せず）を接続し、当該ヒートシンクを冷却する機構を具備することはより好ましい。当該ヒートシンクを冷却することによって、導熱部材15の温度勾配（すなわち成長炉内の温度勾配）をより積極的に制御することができる。
【００３６】
［第２の実施形態］
図２は、本発明の第２の実施形態に係る単結晶製造装置を用いて単結晶インゴットを育成している過程の一例を示す断面模式図である。図２に示したように、単結晶製造装置30は、垂直温度傾斜凝固法（VGF法）で用いる単結晶製造装置であり、高圧容器31を備え、高圧容器31内には単結晶インゴット43の原料融液44および液体封止剤融液45を収容するるつぼ32（PBN製）が設けられる。高圧容器31内は、第１の実施形態と同様、原料融液44および液体封止剤融液45の解離および蒸発を妨げるべく、不活性ガスが高圧力で充填される。
【００３７】
るつぼ32は、石英アンプル33中に設置され、石英キャップ34で封入されている。石英キャップ34には穴が開いており、高圧容器31内の圧力をそのままるつぼ32内へ伝達することができる。石英アンプル33は、サセプタ35を介してるつぼ軸36と接続され、昇降自在である。また、るつぼ軸36には石英アンプル33の昇降速度を制御するための速度制御手段（図示せず）が接続されている。
【００３８】
るつぼ32の最下部には種結晶42が設置される。第１の実施形態と同様、種結晶42はGaAsの小さな単結晶である。種結晶42の上方には育成する単結晶インゴットの原料となる多結晶体（ここではGaAs多結晶体）が配置され、その上方には原料が融解した原料融液の蒸発を防ぐための液体封止剤（B2O3）が配置される。原料（GaAs多結晶体）および液体封止剤（B2O3）を溶解させると、それぞれ原料融液44および液体封止剤融液45となる。
【００３９】
高圧容器31内（より具体的には、るつぼ32）の温度を調整し、種結晶42の直上の原料を融解させて原料融液44と種結晶42とを接触させる。その後、所望の温度勾配を維持させながら成長炉内の温度を徐々に降下させることによって、るつぼ32内で種結晶42から上方に向かって単結晶インゴット43が成長する。育成される単結晶インゴット43の形状は、るつぼ32の内形状によって規定された円柱状となる。
【００４０】
以上の部分は、従来のVGF法単結晶製造装置と基本的に同じ構成をしている。一方、第２の実施形態に係る単結晶製造装置30は、以下の点において従来の単結晶製造装置と異なる構成を有している。
【００４１】
従来のVGF法単結晶製造装置では、通常、るつぼをその高さ方向で全てカバーするように（少なくとも、るつぼの側面と同じ高さの位置に）ヒータが配設されるが（後述する図５参照）、第２の実施形態に係る単結晶製造装置30のヒータ37は、るつぼ32（石英アンプル33）の上面よりも上方に配設され、るつぼ32の上面とヒータ37との間には断熱材38が配設される。なお、るつぼ32の上面とはるつぼ32の開口面を意味し、石英アンプル33の上面は石英キャップ34を含むものとする。
【００４２】
るつぼ32（石英アンプル33）の外周には、るつぼ32（石英アンプル33）を取り囲むように導熱部材39が配設される。導熱部材39は、るつぼ32（石英アンプル33）の高さよりも十分に大きい長さを有して、るつぼ32（石英アンプル33）をるつぼ軸方向で全てカバーし、その一方の端部（本実施形態では上方端部）がヒータ37と熱的に接続されている。
【００４３】
さらに、単結晶製造装置30は、導熱部材39の外周に沿ってガスを流通させる機構を具備する。具体的には、高圧容器31の下部（導熱部材39の下端部またはそれよりも下方）にガス導入口40が設けられ、高圧容器31の上部（導熱部材39の上端部またはそれよりも上方）にガス排出口41が設けられ、ガス導入口40には流通させるガス流量を制御するためのマスフローコントローラ（図示せず）が接続される。これにより、ガス導入口40から導入されたガスが導熱部材39の外周に沿って下から上へと流れ、ガス排出口41から排出される。ガス導入口40およびガス排出口41の配置や形状は、導熱部材39の外周に沿ってガスを均等に流通させられるように設定される。
【００４４】
上述したように、ヒータ37は、るつぼ32（石英アンプル33）の上面よりも上方に配設され、るつぼ32（石英アンプル33）の上面とヒータ37との間には断熱材38が配設される。また、導熱部材39の上方端部は、ヒータ37と熱的に接続される。すなわち、ヒータ37は、るつぼ32を直接加熱することを目的としておらず、導熱部材39の一方の端部を加熱するために存在する。るつぼ32は導熱部材39からの輻射によって加熱され、るつぼ32を通して原料融液44や液体封止材融液45が加熱される。
【００４５】
導熱部材39は、一方の端部のみから入熱されるため、ヒータ37に近い部分ほど温度が高く、遠い部分ほど温度が低くなる一様な温度勾配を有する温度分布が形成される。言い換えると、単結晶製造装置30は、高圧容器31内で、上部ほど温度が高く下部ほど温度が低い温度分布が形成される。さらに、ガス導入口40からガスを導入し導熱部材39の外周に沿ってガスが流通することによって、その流量に応じて導熱部材39の外周表面から熱が奪われる。ヒータ37の出力（導熱部材39への入熱量）と流通させるガス流量（導熱部材39からの抜熱量）を制御することにより、導熱部材39（すなわち成長炉内）の温度と温度勾配との両方を制御することができる。その結果、適切な温度かつ一様な温度勾配中で単結晶インゴット43を育成することができる。
【００４６】
導熱部材39に求められる仕様（材料、形状など）は、前述した第１の実施形態の場合と同様である。
【００４７】
（第２の実施形態の変形例）
第２の実施形態に係る単結晶製造装置30において、導熱部材39におけるヒータ37と熱的接続された側と反対側の端部に（導熱部材39の下方端部に）ヒートシンク（図示せず）を接続し、当該ヒートシンクを冷却する機構を具備することはより好ましい。当該ヒートシンクを冷却することによって、導熱部材39の温度勾配（すなわち成長炉内の温度勾配）をより積極的に制御することができる。
【実施例】
【００４８】
以下、本発明を実施例に基づいてより具体的に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
【００４９】
（LEC法による単結晶インゴットの育成と評価）
図１に示した第１の実施形態に係る単結晶製造装置を用いてGaAs単結晶インゴットを製造した（実施例１）。また、比較として、図３に示す従来のLEC法単結晶製造装置を用いてGaAs単結晶インゴットを製造した（比較例１）。
【００５０】
図３は、従来のLEC法単結晶製造装置を用いて単結晶インゴットを育成している過程の一例を示す断面模式図である。図３に示したように、従来のLEC法単結晶製造装置50は、ヒータ51がるつぼ12の側面12sを直接加熱するように配設される点と、導熱部材および該導熱部材の外周に沿ってガスを流通させる機構を有していない点とにおいて、図１の単結晶製造装置10と異なっている。
【００５１】
以下に製造方法の詳細を述べる。まず、原料となるGaAs多結晶体（質量25000 g）、および液体封止剤となるB2O3（質量2000 g）をPBN製のるつぼ12に入れ、高圧容器11内に収納し、該容器11内の圧力が9.2×10-5 Pa（9.0 kg/cm2）となるように窒素ガスを充填した。実施例１における導熱部材15としてはグラファイトを用い、導熱部材15とるつぼ12との間隔は2 mmとした。
【００５２】
次に、GaAsの融点以上になるようにヒータ13，51で加熱して、原料と液体封止剤とを融解させて原料融液22と液体封止剤融液23とを形成した。液体封止剤融液23は、原料融液22より密度が小さいため、原料融液22上に浮上する。
【００５３】
原料融液22の表面温度が適正になるように、るつぼ軸18を昇降させてるつぼ12の位置を調整した。次に、シード軸19を下降させて種結晶20を原料融液22に接触させ、ヒータ13，51の出力を調整して種結晶20の周囲から結晶成長を開始させた。
【００５４】
その後、るつぼ軸18を回転させながら、シード軸19を6 mm/hで引き上げて単結晶インゴット21（直径110 mm、長さ440 mm）を育成した。このとき、実施例１では、成長中のヒータ13の出力を35 kWとし、成長炉内の温度勾配を調整するためのガス流量を100 cm3/min（0℃、1013 hPa換算）とした。また、比較例１では、成長開始時のヒータ51の出力を40 kWとした。
【００５５】
以上の条件で実施例１および比較例１のGaAs単結晶インゴットをそれぞれ20本ずつ育成した。その結果、実施例１では、単結晶インゴットの上端から300 mmの位置での多結晶化現象（単結晶の成長途中で多結晶化してしまう現象）の発生は0本であった（すなわち歩留100％）。これに対し、比較例１では、単結晶インゴットの上端から300 mmの範囲においてクラック（微小な割れ）が発生したものが5本あった（歩留75％）。この結果から、本発明に係る単結晶製造装置を用いることで、良質な単結晶インゴットを高い歩留まりで育成できることが確認された。
【００５６】
上記のような結果となった要因を調査するため、実施例１の単結晶製造装置10と比較例１の単結晶製造装置50とにおいて、単結晶インゴットの成長開始時におけるつるぼ12の表面から1 mm外側に位置する部位の温度分布を測定した。その結果を図４に示す。
【００５７】
図４は、実施例１および比較例１の単結晶製造装置におけるつるぼ表面から1 mm外側に位置する部位の温度分布の一例を示すグラフである。図４に示したように、実施例１の単結晶製造装置10では、るつぼ12の軸方向全長に亘って温度勾配がほぼ一定であることが判る。これに対し、比較例１の単結晶製造装置50では、るつぼ12の中間部から上方で温度が急激に下降していることが判る。
【００５８】
上記の結果から、比較例１では単結晶インゴットを引き上げる際に、単結晶インゴットが急速に冷却されたため、クラックが生じたものと考えられた。一方、本発明に係る単結晶製造装置は、成長炉内の広い範囲に亘って望ましい温度分布（温度勾配を含む）が実現されることが確認された。
【００５９】
（VGF法による単結晶インゴットの育成と評価）
図２に示した第２の実施形態に係る単結晶製造装置を用いてGaAs単結晶インゴットを製造した（実施例２）。また、比較として、図５に示す従来のLEC法単結晶製造装置を用いてGaAs単結晶インゴットを製造した（比較例２）。
【００６０】
図５は、従来のVGF法単結晶製造装置を用いて単結晶インゴットを育成している過程の一例を示す断面模式図である。図５に示したように、従来のVGF法単結晶製造装置60は、複数個のヒータ61〜67がるつぼ32（石英アンプル33）を直接加熱するように配設される点と、導熱部材および該導熱部材の外周に沿ってガスを流通させる機構を有していない点とにおいて、図２の単結晶製造装置30と異なっている。
【００６１】
以下に製造方法の詳細を述べる。まず、原料となるGaAs多結晶体（質量10000 g）、および液体封止剤となるB2O3（質量200 g）をPBN製のるつぼ32に投入した。このるつぼ32を石英アンプル33内に設置し、石英キャップ34で封止した。石英アンプル33とるつぼ32との間隔は1 mmとした。るつぼ32が入った石英アンプル33を高圧容器31内に収納し、該容器31内の圧力が9.2×10-5 Pa（9.0 kg/cm2）となるように窒素ガスを充填した。実施例２における導熱部材39としては炭化珪素を用い、導熱部材39と石英アンプル33との間隔は2 mmとした。
【００６２】
次に、GaAsの融点以上になるようにヒータ37，61〜67で加熱して、原料と液体封止剤とを融解させて原料融液44と液体封止剤融液45とを形成した。液体封止剤融液45は、原料融液44より密度が小さいため、原料融液44上に浮上する。また、原料融液44は種結晶42と接触する。
【００６３】
種結晶42と接触した原料融液44の温度が適正になるように、るつぼ軸36を昇降させてるつぼ32の位置を調整すると共に、ヒータ37，61〜67の出力を調整して種結晶42の周囲から結晶成長を開始させた。
【００６４】
その後、ヒータ37，61〜67の出力を調整しながら成長炉内の温度を徐々に下げて、成長速度1.6 mm/hで単結晶インゴット43（直径106 mm、長さ220 mm）を育成した。このとき、実施例２では、成長開始時のヒータ37の出力を30 kWとし、成長炉内の温度勾配を調整するためのガス流量を50 cm3/min（0℃、1013 hPa換算）とした。また、比較例２では、成長開始時のヒータ61〜67の出力を上部のヒータから順次6 kW、10 kW、8 kW、6 kW、4 kW、2 kW、1 kWとした。
【００６５】
以上の条件で実施例２および比較例２のGaAs単結晶インゴットをそれぞれ20本ずつ育成した。その結果、実施例２では、単結晶インゴットの下端から190 mmの位置での多結晶化現象の発生は0本であった（すなわち歩留100％）。これに対し、比較例２では、単結晶インゴットの下端から190 mmの範囲において多結晶化現象が発生したものが4本あった（歩留80％）。この結果から、本発明に係る単結晶製造装置を用いることで、良質な単結晶インゴットを高い歩留まりで育成できることが確認された。
【００６６】
上記のような結果となった要因を調査するため、実施例２の単結晶製造装置30と比較例２の単結晶製造装置60とにおいて、単結晶インゴットの成長開始時における石英アンプル33の表面から1 mm外側に位置する部位の温度分布を測定した。その結果を図６に示す。
【００６７】
図６は、実施例２および比較例２の単結晶製造装置における石英アンプル表面から1 mm外側に位置する部位の温度分布の一例を示すグラフである。図６に示したように、実施例２の単結晶製造装置30では、石英アンプル33（るつぼ12）の軸方向全長に亘って温度勾配がほぼ一定であることが判る。これに対し、比較例２の単結晶製造装置60では、石英アンプル33（るつぼ12）の中間部（種結晶部上端から150 mm付近）で温度が局所的に大きく下降している領域があることが判る。成長炉内の各部材の寸法と照らし合わせたところ、この局所的な温度下降領域は、ヒータ63とヒータ64との継ぎ目に相当することが判った。
【００６８】
上記の結果から、比較例２では単結晶インゴットの成長において、成長界面が当該領域を通過する際に、急激な温度変化（温度降下）を経験することに起因して多結晶化したものと考えられた。一方、本発明に係る単結晶製造装置は、成長炉内の広い範囲に亘って望ましい温度分布（温度勾配を含む）が実現されることが確認された。
【符号の説明】
【００６９】
10…単結晶製造装置、11…高圧容器、12…るつぼ、
12b…（るつぼの）底面、12s…（るつぼの）側面、13…ヒータ、14…断熱材、
15…導熱部材、16…ガス導入口、17…ガス排出口、
18…るつぼ軸、19…シード軸、
20…種結晶、21…単結晶インゴット、22…原料融液、23…液体封止剤融液、
30…単結晶製造装置、31…高圧容器、32…るつぼ、33…石英アンプル、
34…石英キャップ、35…サセプタ、36…るつぼ軸、37…ヒータ、38…断熱材、
39…導熱部材、40…ガス導入口、41…ガス排出口、42…種結晶、
43…単結晶インゴット、44…原料融液、45…液体封止剤融液、
50…単結晶製造装置、51…ヒータ、
60…単結晶製造装置、61，62，63，64，65，66，67…ヒータ。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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