(57)【要約】【課題】各種の物理的、化学的及び環境的な要因などによって生成される活性酸素による自由ラジカルを消去できる抗酸化用の化粧料組成物、あるいは、メラニン色素の沈着を防いで皮膚美白に卓越した効能を有する皮膚美白用の化粧料組成物に係り、特に、韓薬材混合エキスを含有することから、皮膚中の活性酸素による酸化を抑えて抗酸化に卓越した効果があり、しかも、皮膚メラニン色素の沈着を阻害して美白効果に優れた化粧料組成物を提供する。【解決手段】細辛エキス、川▲弓▼エキス及び杏仁エキスを有効成分として含有する化粧料組成物である。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
細辛エキス、川▲弓▼エキス及び杏仁エキスを有効成分として含有することを特徴とする化粧料組成物。
【請求項２】
前記細辛エキス、川▲弓▼エキス及び杏仁エキスを、組成物の総質量に対して０．００１〜２０質量％含有することを特徴とする請求項１に記載の化粧料組成物。
【請求項３】
前記細辛エキス、川▲弓▼エキス及び杏仁エキスを、１：１〜３：１〜３の質量比にて含有することを特徴とする請求項１又は２に記載の化粧料組成物。
【請求項４】
前記組成物は、抗酸化用のものであることを特徴とする請求項１又は２に記載の化粧料組成物。
【請求項５】
前記組成物は、自由ラジカル消去能を有することを特徴とする請求項１又は２に記載の化粧料組成物。
【請求項６】
前記組成物は、皮膚美白用のものであることを特徴とする請求項１又は２に記載の化粧料組成物。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、各種の物理的、化学的及び環境的な要因などによって生成される活性酸素による自由ラジカルを消去できる抗酸化用の化粧料組成物、或いは、メラニン色素の沈着を防いで皮膚美白に卓越した効能を有する皮膚美白用の化粧料組成物に係り、さらに詳しくは、韓薬材混合エキスを含有することから、皮膚中の活性酸素による酸化を抑えて抗酸化に卓越した効果があり、しかも、皮膚メラニン色素の沈着を阻害して美白効果に優れた化粧料組成物に関する。
【背景技術】
【０００２】
体内酵素系、還元代謝、化学薬品、公害物質及び光化学反応などの各種の物理的、化学的及び環境的な要因などによって生成される活性酸素は、細胞構成成分である脂質、タンパク質、糖及びＤＮＡなどに対して非選択的、非可逆的な破壊作用をするため、細胞老化または癌をはじめとする各種の疾病を引き起こすものとして知られている。また、これらの活性酸素による脂質過酸化の結果として生成される脂質過酸化物をはじめとする種々の体内過酸化物も、細胞に対する酸化的な破壊を引き起こして各種の機能障害を来たすため、各種の疾病の原因にもなる。この理由から、このような自由ラジカルを消去できる化合物又は過酸化物の生成抑制物質などの抗酸化剤が、これらの酸化物に起因する老化及び各種の疾患の抑制剤または治療剤として期待される。
【０００３】
一方、人間の皮膚色の決定には種々の要因が関与するが、中でも、メラニン色素を生成するメラノサイトの活動性、血管の分布、皮膚の厚さ及びカロテノイド、ビリルビンなどの人体内外の色素含有のいかんなどの要因が重要である。
【０００４】
中でも、最も重要な要因は、人体内のメラノサイトにおいてチロシナーゼなどの種々の酵素が作用して生成されるメラニンという黒色色素である。このメラニン色素の形成には、遺伝的な要因、ホルモン分泌、ストレスなどと関わる生理的要因及び紫外線の照射などの環境的要因などが影響を及ぼす。
【０００５】
身体皮膚のメラニン細胞において生成されるメラニン色素は、黒い色素とタンパク質との複合体の形を有するフェノール系高分子物質であり、太陽から照射される紫外線を遮断して真皮以下の皮膚器官を保護すると共に、皮膚生体内にできた自由ラジカルなどを消去するなど皮膚内タンパク質及び遺伝子を保護する有用な役割を果たす。
【０００６】
このように、皮膚の内外部のストレス的な刺激によってできたメラニンは、ストレスが無くなっても皮膚角質化により外部に排出されないからには消えない安定的な物質である。しかしながら、メラニンが過剰生成されれば、しみやそばかす、斑点などの過色素沈着症を引き起こして美容上の観点でも悪い結果を来たす。
【０００７】
また、レジャー人口の増大に伴い、アウトドア活動を楽しむ人口が増え、これに伴い、紫外線によるメラニン色素の沈着を防ごうとする要求が高まりつつある。
【０００８】
このような要求に応えて、従来より、アスコルビン酸、コウジ酸、アルブチン、ヒドロキノン、グルタチオン若しくはこれらの誘導体、又はチロシナーゼ阻害活性を有する物質を、化粧料や医薬品に配合して用いてきているが、これらの不十分な美白効果、皮膚使用に対する安全性の問題、化粧料への配合時の剤型及び安定性の問題などによりその使用が制限されている。
【０００９】
細辛（サイシン）は、ウマノスズクサ科カンアオイ属の多年草であり、根茎は節が多く、主幹から２枚の葉が向き合ってつく（対生）。生薬の細辛は、薄葉細辛の根を乾燥させたものである。名前の由来は、中国で根が細く、味はきわめて辛いということから細辛といわれる。洗心、▲曾▼、少辛、細草とも呼ばれる。葉は心臓形をしており、幅は５〜１０ｃｍであり、縁部はのっべりしている。２枚の葉の間から１本の花柄を出し、紫褐色の花を咲かせる。実は漿果状であり、先に花被裂片がついており、種子が２０個ほど入っている。根は５〜７月ころに採取して日陰で乾燥させる。薬性は温和で、噛むとピリッとした辛味がある。細辛は、風邪で鼻が詰まっていたり、鼻汁が流れたり、咽喉部から分泌物が排出され続けたりするときに効き目がある。また、汗がよく出ないときに発汗させ、病原菌を体外に排出する。なお、風邪で熱が酷く、特に頭痛が酷くて耐えられないときに役立つ。慢性気管支炎や気管支拡張症によって大量の痰を排出しながら酷い咳をするときには咳止め作用もする。これらに加えて、口内炎にかかったときに細辛の粉末を吹き付けると直ぐ直る。但し、気力の衰弱が激しく、多量の汗をかいたり、貧血で頭痛があるときには使用してはならず、シュロソウと一緒に配合してもならない。民間では、歯が痛いときに噛んでいると、すぐ鎮痛されるとして、鎮痛剤として用いられる。代表的な処方としては、麻黄附子細辛湯がある。
【００１０】
川▲弓▼（センキュウ）は、セリ科ハマゼリ属（クニディム属）の多年草であり、川▲弓▼（センキュウ）、▲弓▼▲窮▼（キュウキュウ）という語で使われる。学名はCnidium officinale MAKINOである。中国産の植物であって、韓国でよく栽培されているが、川▲弓▼は、草丈３０〜６０センチくらいになり、葉は２枚羽状複葉で、小葉は卵状皮針形で、深くさけ、へりにはこまかな鋸歯がある。花は、茎の先に、複合散形花序に小さな多数の白色花をつける。秋の終わりころに果実をつけるが、ほとんどが未熟になり、繁殖は株分けで行う。全草に、特有の芳香があるが、特に根茎の部分には、強い芳香がある。成分は、芳香性精油を多量含有しており、香りがいい。主成分としては、リグスチリド（ligustilide）、クニジリド（cnidilide）、ネオクニジリド（neocnidilide）などがある。植え付けの翌年の秋には掘り取り、ひげ根を取り去って、水洗いして乾燥させる。生薬業者は湯通しという方法で乾燥して仕上げるが、一般にはそのまま乾燥させる。乾燥しにくいので、生のうちに薄く切ってから、日干しにして乾燥させる。これを生薬で、川▲弓▼という。特に、川▲弓▼は虫がつきやすいので、保存には十分な注意が必要である。動物を用いた薬理的な作用実験で、中枢神経系統に作用し、鎮静効果があることを確認した。また、弱いとはいえ、持続的な血圧降下作用も確認された。平滑筋に対する実験では、子宮の収縮力を増大させ、また、殺菌作用があるため大腸菌、赤痢菌、緑膿菌、皮膚真菌の発育を抑制する効果が現れた。この薬は、薬性が温和であり、味が酸っぱいため体内に入って血液の循環をよくし、痛みを鎮める鎮静効果がある。このため、頭痛にも応用される。漢方では、婦人病の要薬とされており、月経不順、月経痛、産後腹痛及び目眩症状をなくす。また、肝臓の機能を活性化させ、貧血時に服用すれば、補血作用がある。そして、心臓筋肉の収縮不全による心臓部位の痛症においても症状を好転させる。腰と脚の骨格が弱く、筋肉に痙攣をよく引き起こす人が服用すれば、そのような症状が改善される。黄連との配合を嫌い、長期間服用すれば、元気を損なう。民間では、衣装だんすに入れてセイヨウシミを予防する。代表的な処方として、▲弓▼歸湯があるが、婦人の出産前後に多用される。川▲弓▼は、漢方で多用される生薬の一つである。
【００１１】
杏仁は、中国産のバラ科に属するマンシュウアンズ、モウコアンズの乾燥種子である。鎮咳及び去痰効能があるため、民間では、咳嗽、喘息、気管支炎、急性肝炎などに用いられる。杏仁の主な成分としては、クエン酸、リンゴ酸、アミグダリン、オレインなどがあり、これらに加えて、特に、カリウムとリンを多量含有しており、糖質、カルシウム、ナトリウム、繊維質、ビタミンＡ、Ｂ、Ｃなどを含有している。荒れて乾燥した皮膚に潤いと栄養を与え、小皺、しみ、そばかすの除去、美白、角質除去の効果がある。本草綱目には、杏仁を用いた治療方法が２００余種類も記録されているほどその用途が多く、薬効も高い。杏仁をすりおろして作ったパックは、主として、しみ、そばかすなど皮膚色素の沈着、はれ物などに用いられる。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１２】
そこで、本発明者らは、前記問題点を解消し、より優れた抗酸化及び美白原料を見出そうとする研究の一環として、種々の天然物を検索したところ、細辛、川▲弓▼及び杏仁からなる韓薬材混合エキスが単体のエキスに比べて抗酸化及び美白効果に非常に優れているということを見出し、本発明を完成するに至った。
【００１３】
そこで、本発明の目的は、細辛エキス、川▲弓▼エキス及び杏仁エキスを有効成分として含有する化粧料組成物を提供することである。本発明の他の目的は、細辛エキス、川▲弓▼エキス及び杏仁エキスを有効成分として含有して抗酸化作用を有する化粧料組成物を提供することである。本発明のさらに他の目的は、細辛エキス、川▲弓▼エキス及び杏仁エキスを有効成分として含有して自由ラジカル消去能を有する化粧料組成物を提供することである。本発明のさらに他の目的は、細辛エキス、川▲弓▼エキス及び杏仁エキスを有効成分として含有して皮膚美白効能を有する化粧料組成物を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００１４】
上述した目的を達成するために、本発明は、細辛エキス、川▲弓▼エキス及び杏仁エキスを有効成分として含有する化粧料組成物を提供する。
【００１５】
以下、本発明に係る韓薬材混合エキスを含有する抗酸化用または美白用の化粧料組成物について詳述する。
【００１６】
本発明の細辛エキス、川▲弓▼エキス及び杏仁エキスは、当業界における通常の方法により得られるものであり、その方法に特に限定はない。具体的には、乾燥された細辛、川▲弓▼又は杏仁にエタノールを加えて油溶性成分を抽出し、還流抽出後に沈漬し、ろ過及び遠心分離により分離されたろ液を減圧・濃縮して、細辛エキス、川▲弓▼エキス又は杏仁エキスとして得る。
【００１７】
本発明の細辛、川▲弓▼及び杏仁の混合エキスは、組成物の総質量に対して０．００１〜２０質量％、より好ましくは、０．００５〜１０質量％含有される。０．００１質量％未満では、所望の効果を期待することができず、２０質量％を超える場合には、変臭など化粧品の変性が起こる虞があり、化粧品剤型の粘度が調節し難く、エマルジョン剤型の製造時に転相が起こり易いため化粧料の剤型として開発し難い他、経済性にも劣る。
【００１８】
本発明の化粧料組成物に含有されている細辛エキス、川▲弓▼エキス及び杏仁エキスの混合比は、質量比にて１：１〜３：１〜３である。混合比が上記の範囲から外れると、成分の相乗効果が期待し難い。
【００１９】
本発明において提供する化粧料組成物は、上記の細辛、川▲弓▼及び杏仁の混合エキスを含有することにより、紫外線、その他の外部有害成分から誘発される皮膚酸化反応を遮断する効果があり、しかも、皮膚メラニン色素の沈着を阻害して美白効果を実質的に実現することができる。
【００２０】
本発明の化粧料組成物は、皮膚抗酸化用及び美白用の化粧品に適用可能であり、その剤型には特に制限がなく、例えば、乳液、クリーム、化粧水、エッセンス、パック、ジェル、パウダー、口紅、メイクアップベース、ファウンデーション、ローション又は皮膚粘着型の化粧料の剤型あるいは経皮投与型の剤型であってもよい。
【発明の効果】
【００２１】
本発明においては、細辛エキス、川▲弓▼エキス及び杏仁エキスを含有する化粧料組成物が、ＤＰＰＨの生成を抑える抗酸化効果があり、しかも、紫外線（ＵＶ）によって生成された色素沈着を改善する効果に起因する美白効果があることを確認した。このため、本発明に係る細辛、川▲弓▼及び杏仁の混合エキスは、抗酸化用または美白用の化粧料組成物若しくは薬学組成物として非常に有用である。
【発明を実施するための形態】
【００２２】
以下、実施例及び試験例を挙げて本発明について詳述するが、本発明の権利範囲がこれらによって限定されることはない。
【実施例】
【００２３】
［比較例１］細辛エキスの製造
乾燥させた細辛３００ｇに７０％エタノール２ｌを入れ、３回に亘って還流抽出を行った後、１５℃において１日間沈漬した。次いで、ろ過布によるろ過及び遠心分離により残渣とろ液を分離し、分離されたろ液を減圧濃縮してエキス２４ｇを得た。
【００２４】
［比較例２］川▲弓▼エキスの製造
乾燥させた川▲弓▼３００ｇに７０％エタノール２ｌを入れ、３回に亘って還流抽出を行った後、１５℃において１日間沈漬した。次いで、ろ過布によるろ過及び遠心分離により残渣とろ液を分離し、分離されたろ液を減圧濃縮してエキス３３ｇを得た。
【００２５】
［比較例３］杏仁エキスの製造
乾燥させた杏仁３００ｇに７０％エタノール２ｌを入れ、３回に亘って還流抽出を行った後、１５℃において１日間沈漬した。次いで、ろ過布によるろ過及び遠心分離により残渣とろ液を分離し、分離されたろ液を減圧濃縮してエキス３５ｇを得た。
【００２６】
［実施例１］細辛、川▲弓▼及び杏仁の混合エキスの製造
比較例１の細辛エキス２０ｇ、比較例２の川▲弓▼エキス２０ｇ及び比較例３の杏仁エキス２０ｇを混合し、７０％エタノール水溶液４００ｍｌを入れて完全に溶解させた後、１５℃において１日間沈漬した。次いで、ろ過布によるろ過及び遠心分離により残渣とろ液を分離し、分離されたろ液を減圧濃縮して細辛、川▲弓▼及び杏仁の混合エキス４６ｇを得た。
【００２７】
［実施例２］細辛、川▲弓▼及び杏仁の混合エキスの製造
比較例１の細辛エキス１２ｇ、比較例２の川▲弓▼エキス３６ｇ及び比較例３の杏仁エキス１２ｇを混合し、７０％エタノール水溶液４５０ｍｌを入れて完全に溶解させた後、１５℃において１日間沈漬した。次いで、ろ過布によるろ過及び遠心分離により残渣とろ液を分離し、分離されたろ液を減圧濃縮して細辛、川▲弓▼及び杏仁の混合エキス４９ｇを得た。
【００２８】
［実施例３］細辛、川▲弓▼及び杏仁の混合エキスの製造
比較例１の細辛エキス１２ｇ、比較例２の川▲弓▼エキス１２ｇ及び比較例３の杏仁エキス３６ｇを混合し、７０％エタノール水溶液４５０ｍｌを入れて完全に溶解させた後、１５℃において１日間沈漬した。次いで、ろ過布によるろ過及び遠心分離により残渣とろ液を分離し、分離されたろ液を減圧濃縮して細辛、川▲弓▼及び杏仁の混合エキス４８ｇを得た。
【００２９】
［実施例４］細辛、川▲弓▼及び杏仁の混合エキスの製造
比較例１の細辛エキス８．５ｇ、比較例２の川▲弓▼エキス２５．５ｇ及び比較例３の杏仁エキス２５．５ｇを混合し、７０％エタノール水溶液４５０ｍｌを入れて完全に溶解させた後、１５℃において１日間沈漬した。次いで、ろ過布によるろ過及び遠心分離により残渣とろ液を分離し、分離されたろ液を減圧濃縮して細辛、川▲弓▼及び杏仁の混合エキス４８ｇを得た。
【００３０】
［試験例１］抗酸化効果試験（ＤＰＰＨテスト）
有機ラジカルであるＤＰＰＨ（1,1-diphenyl-2-picryl hydrazyl）の還元により（抗酸化剤は酸化される）発生される吸光度の変化により抗酸化能を評価する方法を用いた。下記の例によってＤＰＰＨの酸化が抑制されて吸光度が対照群に比べて減少される度合いを測定して、対照群の吸光度に比べて５０％以下の吸光度を示す濃度を有効抗酸化の濃度として評価した。
【００３１】
１００μＭ（エタノール中）ＤＰＰＨ溶液１９０μｌと、前記比較例、実施例のエキス１〜４と、比較試料及び対照試料をそれぞれ１０μｌ入れて反応液を製造し、３７℃において３０分間反応させた後、５４０ｎｍにおける吸光度を測定した。対照試料としては、汎用されている合成抗酸化剤トロロクス（Trolox）を用いた。
【００３２】
各物質のＤＰＰＨ分析結果を下記表１に示す。
【００３３】
【表１】
2013126980.tif 000002
【００３４】
表１から明らかなように、実施例１〜４に従い製造した本発明に係る細辛、川▲弓▼及び杏仁の混合エキスの方が、比較例の単体のエキスよりも良好な活性を示し、当業界における公知の抗酸化剤であるトロロクスとほとんど同じ抗酸化能を示す。
【００３５】
［試験例２］ラットの色素細胞を用いたメラニン生成抑制効果の測定
前記比較例及び実施例に従い製造した混合エキスと対照試料のメラニン生成抑制効果を調べるために、ラットの色素細胞を用いて測定した。
【００３６】
先ず、Ｃ５７ＢＬ／６マウス由来のラットの色素細胞（Mel-Ab cell）（Dooley,T.P. et al,Skin pharmacol,7,pp 188-200）を、１０％ウシ胎盤血清、１００ｎＭ１２−Ｏ−テトラデカノイルホルボール−１３−酢酸（12-O-tetradecanoylphorbol-13-acetate）、１ｎＭコレラ毒素入りＤＭＥＭ培地において、３７℃、５％ＣＯ2の条件下で培養した。培養されたＭｅｌ−Ａｂ細胞を０．２５％トリプシン−ＥＤＴＡにより取り、２４−ウェルプレートに１０5細胞／ウェルの濃度にて細胞を培養し、２日目から３日間連続して１０ｐｐｍの各試験物質としてヒドロキノン、前記比較例、実施例に従い製造した混合エキスと対照試料を加えて培養した。このとき、前記ヒドロキノンは、陽性対照群として用いた。次いで、培養液を除去し、ＰＢＳにより洗浄した後、１Ｎ水酸化ナトリウムにより細胞を溶かして４００ｎｍにおける吸光度を測定した後、下記の数式１に従いメラニン生成抑制率を計算し、その結果を表２に示す（ドゥーリーの方法）。
【００３７】
［数式１］
メラニン生成抑制率（％）＝１００−（試験物質の吸光度／対照群の吸光度×１００）
【００３８】
【表２】
2013126980.tif 000003
【００３９】
前記表２に示すように、本発明の実施例１〜４により得られた細辛、川▲弓▼及び杏仁の混合エキスの方が、比較例の単体のエキスよりも良好なメラニン生成抑制率を示すことが確認され、特に、混合エキスがヒドロキノンとほとんど同じメラニン生成抑制率を示すことが確認された。