(57)【要約】【課題】配向性に優れる磁石用焼結材、この磁石用焼結材を生産性よく製造可能な磁石用焼結材の製造方法を提供する。【解決手段】原料粉末を成形用金型50に充填して圧縮して粉末成形体を形成し、この粉末成形体を焼結して、焼結材を形成する。成形用金型50に充填された原料粉末(原料10)を圧縮する方向に平行に磁場を印加しながら圧縮を行う。磁場の励磁速度を0.01T/sec超0.1T/sec未満とし、印加する磁場の大きさを2T以上とする。特定の励磁速度で特定の大きさの磁場を印加した状態で成形することで、比較的短時間で、結晶の配向性を高められる。そのため、この製造方法は、配向性が高い磁石用焼結材を生産性よく製造できる。得られた磁石用焼結材は、配向性に優れることから、磁石特性に優れる磁石が得られる。【選択図】図1
2013247321.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
磁性体粉末を成形した粉末成形体を焼結して磁石用焼結材を製造する磁石用焼結材の製造方法であって、
原料粉末を成形用金型に充填して圧縮して、粉末成形体を形成する成形工程と、
前記粉末成形体を焼結して、焼結材を形成する焼結工程とを具え、
前記成形工程は、
前記成形用金型に充填された前記原料粉末を圧縮する方向に平行に磁場を印加しながら圧縮を行い、
前記磁場の励磁速度を0.01T/sec超0.1T/sec未満とし、印加する磁場の大きさを2T以上とする磁石用焼結材の製造方法。
【請求項２】
前記原料粉末は、粒径が2μm超の粗大粒子を15質量％超含む請求項1に記載の磁石用焼結材の製造方法。
【請求項３】
前記磁場の印加は、高温超電導磁石によって行う請求項1又は2に記載の磁石用焼結材の製造方法。
【請求項４】
請求項1〜3のいずれか1項に記載の磁石用焼結材の製造方法によって製造された磁石用焼結材。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、永久磁石などの素材に利用される磁石用焼結材、及び磁石用焼結材の製造方法に関する。特に、配向性に優れる磁石用焼結材を生産性よく製造可能な磁石用焼結材の製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
モータや発電機などに利用される永久磁石として、フェライト磁石や希土類磁石などの焼結磁石が広く利用されている。焼結磁石の素材には、代表的には、原料粉末を磁場印加中で成形し、得られた粉末成形体を焼結した焼結材が利用される(特許文献1など)。成形時に磁場を印加することで、結晶の配向性に優れる粉末成形体が得られ、この粉末成形体を焼結することで、配向性に優れる焼結材が得られる。この配向性に優れる焼結材を素材にすることで、磁石特性に優れる焼結磁石が得られる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開平06-224018号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
磁石特性に優れる焼結磁石を得るために、配向性に優れる磁石用焼結材を生産性よく製造することが望まれている。
【０００５】
特許文献1では、パルス磁場を印加することを提案している。この手法では、ある程度大きな磁場を瞬間的にしか発生できず、所定の大きさの磁場の保持時間(印加時間)が非常に短い(通常、1秒未満)。そのため、原料粉末の大きさによっては、十分に配向させることができず、配向に乱れ(例えば、回転し過ぎる粒子と回転していない粒子とが混在するなど)が生じ、配向性に劣る焼結材が得られる。後述する試験例に示すように、例えば、平均粒径が5μm未満(特に3μm以下)といった微細な粉末を原料に用いた場合、パルス磁場では、配向性に劣る焼結材が得られる。磁場を受け難い微細な粒子を除去して、磁場を受け易い比較的粗大な粒子のみを原料粉末に用いれば、配向性を高め易い。しかし、原料の廃棄量が増大し、生産性の低下を招く。また、パルス磁場は、印加可能領域が比較的小さく、適応可能な素材の大きさに限界がある。
【０００６】
一方、磁場の印加に、銅線コイルに代表される常電導コイルを具える常電導磁石を用いた場合、連続的に大きな磁場が発生できない(せいぜい2T程度)。そのため、この手法では、配向性の向上に限界がある。
【０００７】
他方、磁場の印加に、Nb-Sn系合金やNb-Ti系合金などの超電導材料からなる超電導コイルを具える低温超電導磁石を用いた場合、大きな磁場を発生できる。しかし、低温超電導磁石は、励磁速度が遅い。例えば、5Tの磁場を発生するために要する時間(発生所要時間)は、500sec以上であり、励磁速度(発生磁場/発生所要時間)は、0.01T/sec以下である。そのため、この手法では、磁場の印加に要する時間が長く、焼結磁石の製造時間が増大し、生産性の低下を招く。
【０００８】
そこで、本発明の目的の一つは、配向性に優れる磁石用焼結材を生産性よく製造可能な磁石用焼結材の製造方法を提供することにある。また、本発明の他の目的は、配向性に優れ、磁石特性に優れる焼結磁石が得られる磁石用焼結材を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明は、成形時に印加する磁場の励磁速度を特定の範囲とすると共に、印加する磁場の大きさを特定の範囲とすることで、上記目的を達成する。
【００１０】
本発明の磁石用焼結材の製造方法は、磁性体粉末を成形した粉末成形体を焼結して磁石用焼結材を製造する方法に係るものであり、以下の工程を具える。
成形工程:原料粉末を成形用金型に充填して圧縮して、粉末成形体を形成する工程。
焼結工程:上記粉末成形体を焼結して、焼結材を形成する工程。
そして、上記成形工程は、上記成形用金型に充填された上記原料粉末を圧縮する方向に平行に磁場を印加しながら圧縮を行う。上記磁場の励磁速度を0.01T/sec超0.1T/sec未満とし、印加する磁場の大きさを2T以上とする。
【００１１】
本発明の磁石用焼結材の製造方法は、成形時に特定の条件で磁場を印加することで、磁場の保持時間を十分に確保でき、粉末成形体を構成する各粒子中の結晶を十分に配向させることができる。また、本発明の磁石用焼結材の製造方法は、一般的な常電導磁石を用いた場合よりも大きな磁場を十分に発生でき、パルス磁場を発生するパルス磁石を用いた場合のような配向の乱れが生じ難く、かつ、低温超電導磁石を用いた場合よりも磁場の印加に要する時間を短縮できる。更に、本発明の磁石用焼結材の製造方法は、原料粉末が微細な場合でも、配向性を高め易い。つまり、使用可能な原料粉末の粒度の自由度が大きく、原料の廃棄量を低減できる、又は廃棄する必要がない。従って、本発明の磁石用焼結材の製造方法は、配向性に優れる磁石用焼結材を生産性よく製造できる。
【００１２】
本発明の一形態として、上記原料粉末は、粒径が2μm超の粗大粒子を15質量％超含む形態が挙げられる。
【００１３】
印加する磁場の大きさを一定とした場合、原料粉末の粒径が大きいほど、磁場を受けて回転し易く、配向性を高め易い。上記形態は、原料粉末として、配向し易い粒子が多いものを利用することで、配向性により優れる磁石用焼結材を製造し易い。
【００１４】
本発明の一形態として、上記磁場の印加は、高温超電導磁石によって行う形態が挙げられる。
【００１５】
高温超電導コイルを具える高温超電導磁石は、(1)励磁速度の実現可能な範囲が広い、(2)大きな磁場を発生可能、(3)磁場の印加可能領域が大きい。これらの点から、高温超電導磁石は、本発明の磁石用焼結材の製造方法に好適に利用することができる。上記形態は、(A)特定の励磁速度で大きな磁場を励磁可能である、(B)原料粉末の大きさに依らず、配向性を安定して高められる、(C)種々の大きさの焼結材を製造可能である、ことから、工業的意義が高い。
【００１６】
本発明の磁石用焼結材は、上述の本発明の磁石用焼結材の製造方法によって製造されたものである。
【００１７】
本発明の磁石用焼結材は、上述のように配向性に優れる粉末成形体を焼結して製造されていることで、配向性に優れる。そのため、本発明の磁石用焼結材を素材に利用することで、磁石特性に優れる焼結磁石が得られる。また、本発明の磁石用焼結材は、上述の本発明の磁石用焼結材の製造方法によって製造されることで、生産性に優れる。
【発明の効果】
【００１８】
本発明の磁石用焼結材の製造方法は、配向性に優れる磁石用焼結材を生産性よく製造できる。本発明の磁石用焼結材は、配向度が高く、磁石特性に優れる焼結磁石を得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１９】
【図１】本発明の磁石用焼結材の製造方法に用いる成形用金型と、磁場を印加するための磁石との配置状態を模式的に示す説明図である。
【発明を実施するための形態】
【００２０】
以下、本発明をより詳細に説明する。
[磁石用焼結材の製造方法]
(準備工程)
まず、原料粉末を準備する。原料粉末には、一般的な焼結磁石に利用される種々の組成の粉末を利用できる。例えば、希土類磁石用の焼結材を製造する場合、原料粉末の組成として、RE＝Y,La,Ce,Pr,Nd,Dy,Tb及びSmから選択される少なくとも1種、X=B,C及びNから選択される1種、ME＝Co,Cu,Mn及びNiから選択される少なくとも1種とするとき、RE-Fe-X合金、又はRE-Fe-ME-X合金が挙げられる。より具体的には、Nd-Fe-B合金、Nd-Fe-C合金、Sm-Fe-N合金、Nd-Fe-Co-B合金などが挙げられる。例えば、(ハード)フェライト磁石用の焼結材を製造する場合、原料粉末の組成として、MA=Ca,Sr及びBaから選択される少なくとも1種とするとき、MA-Fe-O化合物、又はLa-MA-Fe-Co-O化合物などが挙げられる。より具体的には、Sr-Fe-O、Ba-Fe-O、La-Sr-Fe-Co-O、La-Ca-Fe-Co-Oなどが挙げられる。
【００２１】
上述の合金からなる粉末は、例えば、所望の組成の合金(溶解鋳造インゴット、又はスリップキャスト法などの急冷凝固法で得られる箔状体など)を粉砕装置(例えば、ジョークラッシャー、ジェットミルやボールミルなど)により粉砕したり、ガスアトマイズ法などのアトマイズ法を利用したりして製造できる。公知の合金粉末の製造方法により得られた合金粉末や、アトマイズ法により製造した合金粉末を更に粉砕して利用してもよい。上述のFeとO(酸素)とを含む化合物からなる粉末は、例えば、上述のMAを含む化合物(炭酸化合物など)と酸化鉄との混合物を焼成した焼成材を上述の粉砕装置によって粉砕することで製造できる。粉砕条件や製造条件を適宜変更することで、原料粉末の粒度分布や粉末を構成する各粒子の形状を調整できる。粉末を構成する粒子の形状は、特に問わない。球状粒子(アスペクト比が1及びその近傍である粒子)では、緻密化し易い上に、磁場の印加によって粒子が回転し易く、配向性を高め易い。上述のアトマイズ法を利用すると、真球度の高い合金粉末が得られる。薄片状粒子(アスペクト比が大きい粒子)では、粒子の長軸方向が短軸方向に対して相対的に揃い易いため、配向したい結晶方向と長軸方向とを同一にすると、配向性をより高め易い。
【００２２】
本発明の磁石用焼結材の製造方法では、特定の励磁速度で特定の大きさの磁場を印加するため、種々の大きさの原料粉末を利用できる。例えば、平均粒径が2μm以上、更に3μm以上、特に5μm以上といった比較的大きな粉末は勿論、3μm未満、更に1μm以下、特に0.8μm以下、とりわけ0.5μm以下といった比較的小さな粉末でも、磁場の印加条件を調整することで、配向性に優れる粉末成形体を製造できる。原料粉末中に微細な粒子が多いと、緻密化し易い上に、粉砕後、分級して除外する量を低減し易い、又は除外を行わなくてもよく、原料歩留まりの低下を抑制できる。
【００２３】
一方、原料粉末中に粗大な粒子が多いと、配向性を高め易く、配向性に優れる粉末成形体、ひいては焼結材を得易い。例えば、粒径が2μm超である粗大粒子を15質量％以上、更に25質量％以上、更に35質量％以上、更に50質量％以上含有する形態、とりわけ原料粉末の実質的に全てが上記粗大粒子から構成される形態とすることができる。原料粉末が大き過ぎると、充填率を高め難くなり、相対密度が小さい焼結材が得られ易くなる。そのため、原料粉末の平均粒径は50μm以下が好ましい。
【００２４】
原料粉末には、潤滑剤を添加することができる。潤滑剤を含む混合物とすると、磁場の印加時に原料粉末を構成する各粒子が回転し易くなり、配向性を高め易い。潤滑剤は、原料粉末と実質的に反応しない種々の材質、形態(液状、固体状)のものが利用できる。例えば、液状潤滑剤は、エタノール、機械油、シリコーンオイル、ひまし油など、固体状潤滑剤は、ステアリン酸亜鉛などの金属塩、六方晶窒化ホウ素、ワックスなどが挙げられる。潤滑剤の添加量は、液状潤滑剤では、原料粉末100gに対して0.01質量％以上10質量％以下程度、固体状潤滑剤では、原料粉末の質量に対して0.01質量％以上5質量％以下程度が挙げられる。
【００２５】
(成形工程)
所望の形状・大きさの粉末成形体(圧粉成形体)が得られるように、所望の形状・大きさの成形用金型を用意する。成形用金型は、従来、焼結磁石用の粉末成形体の製造に利用されているものを利用できる。代表的には、図1に示すように、貫通孔51hを有するダイ51と、対向配置される押圧面520,530を有する上パンチ52及び下パンチ53とを具える成形用金型50が挙げられる。その他、静水圧加圧(Cold  Isostatic  Press)を利用することができる。
【００２６】
成形時の加圧圧力の大きさは、圧縮成形後に得られる粉末成形体の相対密度が30％以上60％以下程度になるように適宜選択するとよい。例えば、10MPa以上300MPa以下程度が挙げられる。相対密度とは、圧縮成形後の見かけ密度/真密度とする。圧縮成形後の見かけ密度は、成形用金型に充填した原料粉末の質量/成形用金型における圧縮後の成形領域の体積(＝粉末成形体の体積))とする。真密度の測定には、市販の真密度測定装置を利用するとよい。
【００２７】
成形時の雰囲気は、適宜選択することができる。大気雰囲気とすると、雰囲気制御を行う必要が無く、作業性に優れる。特に、希土類元素を含有する原料(上述の合金粉末)を用いる場合、酸素濃度が低い低酸素雰囲気(酸素濃度:体積割合で2000ppm以下)とすると、酸化し難く、生成された酸化物の存在による磁石特性の低下を抑えられる。低酸素雰囲気は、例えば、窒素やアルゴンといった不活性ガス雰囲気が挙げられる。
【００２８】
圧縮成形は、磁場を印加しながら行う。特に、本発明の磁石用焼結材の製造方法では、励磁速度を0.01T/sec超0.1T/sec未満とし、かつ、印加する磁場の大きさを2T以上とすることを最大の特徴とする。このような特定の磁場を印加しならが成形することで、得られた粉末成形体は、結晶の配向度が高い。
【００２９】
印加する磁場の大きさを一定とする場合、励磁速度が大きいほど、印加する磁場に到達する時間を短縮できる。つまり、製造時間を短縮でき、生産性を向上できる。従って、本発明では、励磁速度を0.01T/sec超とする。生産性を更に高める場合、励磁速度は、0.015T/sec以上、更に0.02T/sec以上が好ましい。一方、励磁速度が大き過ぎると、配向性の乱れによる配向性の低下を招く。従って、本発明では、励磁速度を0.1T/sec未満とする。励磁速度を0.08T/sec以下、更に0.05T/sec以下、特に0.03T/sec以下とすると、微細な粒子を含む原料粉末を用いた場合でも十分に配向性を高められる。
【００３０】
印加する磁場の大きさは、大きいほど配向性を高められる。従って、印加する磁場の大きさは、3T以上、更に5T以上が好ましい。印加する所望の大きさの磁場を保持する時間:磁場の保持時間は、長いほど配向性を高められる。従って、磁場の保持時間は、1sec以上、更に5sec以上が好ましい。磁場の保持時間は、10sec以上60sec以下程度とすると、保持時間の長大による生産性の低下を抑制できる。
【００３１】
磁場の印加には、0.01T/sec超0.1T/sec未満の励磁速度が実現可能で、2T以上の強磁場を発生可能な適宜な磁石を利用することができる。このような磁石として、高温超電導磁石を好適に利用することができる。高温超電導磁石は、代表的には、高温酸化物超電導体(Bi2223といったBi系酸化物超電導体など)によって構成された超電導コイルを冷凍機などによる伝導冷却で冷却して使用される(動作温度:およそ-260℃以上)。
【００３２】
高温超電導磁石は、低温超電導磁石と比較して高速励磁が可能であり、低速(例えば、0.01T/sec程度)から高速(例えば、0.1T/sec以上)といった広い範囲の励磁速度を実現できる。また、高温超電導磁石は、一般的な常電導磁石と比較して大きな磁場を形成可能である。具体的には、2T超、更に3T以上、特に5T以上という強磁場も容易に形成できる。更に、高温超電導磁石は、パルス磁石と比較して印加可能範囲が大きく、広い空間に対して大きな磁場を印加できる。そのため、高温超電導磁石は、磁場を印加可能な対象の大きさの自由度が高い。つまり、高温超電導磁石は、小さな焼結材から大きな焼結材まで、種々の大きさの焼結材の製造に利用できる。更に、高温超電導磁石は、パルス磁石よりも強磁場を長時間発生できるため、(1)原料粉末を十分に配向できる、(2)磁場の印加と共に加圧や減圧脱ロウ(加熱によって液化又は気化した潤滑剤を減圧吸引して除去する処理)などの処理が可能である、といった利点も有する。更に、高温超電導磁石は、磁場変動を高速で行えるため、磁場の印加の制御も速やかに行える。加えて、高温超電導磁石は、上述の特定の励磁速度で上述の強磁場を発現できるため、潤滑剤を用いなくても、(大きさにもよるが)原料粉末を十分に配向できる。潤滑剤の省略によって、潤滑剤の混合工程及び潤滑剤の除去工程をも省略できるため、生産性をより高められる。
【００３３】
磁場の印加方向は、圧縮成形時に加圧する方向:圧縮方向に実質的に平行にする(等しくする)。所望の印加方向になるように磁場を印加するための磁石を配置する。図1に示す例では、磁場の印加方向及び圧縮方向が上下方向となるように、磁石(電磁石となるコイル)を配置している。
【００３４】
(焼結工程)
上述の成形工程を経て形成された粉末成形体を焼結する。焼結条件は、原料粉末の材質によって選択する。原料に上述の合金粉末を用いた場合、温度:1000℃〜1200℃、保持時間:0.5時間〜3時間、雰囲気:真空、アルゴンなどが挙げられる。原料に上述のFeとOとを含有する化合物粉末を用いた場合、温度:1000℃〜1400℃、保持時間:0.5時間〜24時間、雰囲気:真空、アルゴンなどが挙げられる。
【００３５】
[磁石用焼結材]
上述の焼結工程を経て形成された焼結材は、結晶の配向度が高い粉末成形体を用いたことで、配向性が高い(高い配向性を維持している)。代表的には、配向度が0.9以上を満たす形態が挙げられる。配向度の測定方法は、後述する。
【００３６】
上記焼結材に、熱処理(例えば、時効処理や焼鈍)を適宜施すことで、磁石特性を調整することができる。この熱処理条件は、原料粉末の材質によって選択するとよい。例えば、原料に上述の合金粉末を用いた場合、温度:500℃〜800℃、保持時間:1時間〜10時間、雰囲気:真空、アルゴンなどが挙げられる。この熱処理後、又はこの熱処理を施していない上記焼結材に着磁を行うことで、焼結磁石が得られる。
【００３７】
以下、試験例を挙げて、本発明のより具体的な実施形態を説明する。
【００３８】
[試験例1]
希土類-鉄-ホウ素系合金からなり、種々の平均粒径の原料粉末を用意し、この原料粉末を用いて粉末成形体を作製し、更に焼結して得られた焼結材の配向性を調べた。
【００３９】
この試験では、33％Nd-62％Fe-1％B-4％Co合金(いずれも質量％)からなり、スリップキャスト法によって作製した粉砕粉(市販品)を用意した。この粉砕粉をジェットミルによって粉砕した。ジェットミルによる粉砕条件(主として粉砕時間)を異ならせることで、平均粒径が異なる複数の合金粉末を原料粉末として用意した。平均粒径は、市販のレーザ回折式粒度分布測定装置で測定した。ここでは、1-A:平均粒径5μm、1-B:平均粒径3μm、1-C:平均粒径1μm、という合計3種類の合金粉末を用意した。各合金粉末における粒径が2μm超の粗大粒子の含有量は、1-A:88質量％、1-B:65質量％、1-C:13質量％である。
【００４０】
用意した各合金粉末に対して、0.8質量％のステアリン酸亜鉛(潤滑剤)を混練した混合物を適宜作製し、この混合物、又は合金粉末のみを成形用金型に充填する。ここでは、図1に示す成形用金型50を用意した。筒状のダイ51と柱状の下パンチ53とで成形空間を形成し、成形空間に原料10(ここでは上記混合物又は合金粉末)を充填する。そして、上パンチ52と下パンチ53とで原料10を圧縮成形して粉末成形体を作製する。ここでは、10mm角の立方体を成形可能なダイ51、上パンチ52、下パンチ53を用いる。また、ここでは、相対密度が50％程度となるように、成形空間への充填量とパンチの押し込み量とを調整する。加圧圧力は、50MPa、成形工程の雰囲気は、窒素雰囲気(酸素濃度:体積割合で2000ppm以下)である。
【００４１】
この圧縮成形時に磁場を印加する。この試験では、磁場を印加する磁石として、Bi-Sr-Ca-Cu-O系酸化物超電導体から構成された高温超電導コイルを具える高温超電導磁石60(臨界温度:110K程度)、銅線コイルを具える常電導磁石、銅線コイルを具え、パルス磁場を印加可能なパルス磁石、Nb-Sn系超電導体から構成された低温超電導コイルを具える低温超電導磁石(臨界温度:18K程度)を用いる。
【００４２】
高温超電導磁石60を用いる試料では、高温超電導コイル60に通電して磁場を形成したとき、成形空間内の原料10に対する磁場の印加方向と、成形用金型50による圧縮方向とが平行する(等しくなる)ように、高温超電導磁石60を成形用金型50の外周に配置する。その他の磁石も、磁場の印加方向と圧縮方向とが等しくなる(平行する)ように磁石を配置する。
【００４３】
励磁速度(T/sec)、印加する磁場の大きさ:印加磁場(T)、及び印加磁場の保持時間を表1〜表3に示す。なお、パルス磁石を用いる試料の印加磁場の保持時間は、1秒未満である。表1〜表3に示す保持時間経過後(パルス磁石を用いた試料はパルス磁場を印加後)、コイルへの通電をOFFにして減磁した。このときの脱磁速度は、励磁速度に等しい。
【００４４】
得られた各粉末成形体を真空雰囲気中、1150℃×2時間の条件で焼結を施して焼結材を得た。
【００４５】
10mm角の各粉末成形体を焼結して得られた立方体状の各焼結材について、結晶の配向度を調べた。その結果を表1〜表3に示す。配向度は、以下のように測定した。各焼結材を構成する立方体の六面のうち、磁場の印加方向に直交するように形成された面(ここでは圧縮方向に直交する面であり、上パンチ52の押圧面520又は下パンチ53の押圧面530が接していた面)を第一評価面、磁場の印加方向と平行するように形成された面(ここでは圧縮方向に平行する面であり、ダイ51が接していた面)を第二評価面とし、両評価面の面積が等しくなるように、焼結材を加工する。そして、各焼結材の評価面について、33％Nd-62％Fe-1％B-4％Co合金の結晶における磁化容易軸(c軸)に垂直な面:(006)面のX線回折強度を測定する。第一評価面は、好ましくは(006)面が平行に配向し、第二評価面は、好ましくは(006)面が垂直に配向する。第一評価面における(006)面のX線回折強度をInt(006)para、第二評価面における(006)面のX線回折強度をInt(006)perpとするとき、配向度は、以下の式で表わされる比率とする。第一評価面における(006)面のX線回折強度:Int(006)paraが大きく(好ましくは100)、第二評価面における(006)面のX線回折強度:Int(006)perpが小さいほど(好ましくはゼロ)、つまり、以下の配向度の式の値が1に近いほど、配向度が大きく、磁場の印加による配向性が高められたと言える。
配向度＝(Int(006)para−Int(006)perp)/(Int(006)para＋Int(006)perp)
【００４６】
【表１】
2013247321.tif 000003
【００４７】
【表２】
2013247321.tif 000004
【００４８】
【表３】
2013247321.tif 000005
【００４９】
表1〜表3に示すように、成形時、励磁速度を0.01T/sec超0.1T/sec未満とし、圧縮方向と平行に2T超の磁場を印加することで、配向度が0.9以上である焼結材(Nd-Fe-B-Co系合金材)が得られることが分かる。特に、粗大な原料粉末を用いると、配向度が0.9以上である焼結材が得られ易いことが分かる。また、このような配向性に優れる焼結材の製造にあたり、上述の特定の条件の磁場を印加する磁石として、高温超電導磁石を好適に利用できることが分かる。銅線コイルを具える常電導磁石では、印加可能な磁場の大きさが小さく、配向性を高めることが難しいことが分かる。パルス磁石では、平均粒径が5μm以上といった粗大な原料粉末を用いないと、配向性を高めることが難しいことが分かる。低温超電導磁石では、高速励磁が難しく、製造時間が長くなることが分かる。これらの点から、特に高温超電導磁石を用いて、上述の特定の条件の磁場を実現することで、配向性に優れる磁石用焼結材を生産性よく、かつ安定して製造できるといえる。
【００５０】
更に、成形時、上述の特定の条件で磁場を印加することで(ここでは、好ましくは励磁速度を0.05T/sec以下、更に0.025T/sec以下としたり、磁場を印加する保持時間を長くしたりすることで)、潤滑剤を用いなくても、配向度が0.9以上である焼結材が得られることが分かる。潤滑剤の不使用により、焼結材の生産性を更に高められる。特に高温超電導磁石を用いると、潤滑剤を用いなくても、配向性に優れた焼結材を安定して製造できるといえる。
【００５１】
更に、原料粉末の平均粒径が大きいほど、配向性を高め易いことが分かる。換言すれば、原料粉末の粒度が小さい場合には、励磁速度を遅めにする又は印加する磁場を大きくすることが好ましいといえる。特に高温超電導磁石を用いると、微細な原料粉末から粗大な原料粉末まで、広い粒度範囲の原料粉末を利用して、配向性に優れた焼結材を製造できるといえる。
【００５２】
[試験例2]
フェライトからなり、種々の平均粒径の原料粉末を用意し、この原料粉末を用いて粉末成形体を作製し、更に焼結して得られた焼結材の配向性を調べた。
【００５３】
この試験では、SrCO3粉末及びFe2O3粉末を用意し(いずれも市販品)、これらの混合粉末を成形した後、焼成を行って、SrFe12O19を主相とする成形体を得た。焼成は二段階で行った。一段階目の条件は、大気雰囲気、900℃×2時間とし、低温処理によって、発生するCO2を除去する。得られた焼成物を粉砕後、再成形を実施して二段階目の焼成を行う。二段階目の条件は、大気雰囲気、1300℃×10時間である。得られた成形体をボールミルによって粉砕した。ボールミルによる粉砕条件(主として粉砕時間)を異ならせることで、平均粒径が異なる複数のフェライト粉末を原料粉末として用意した。平均粒径の測定は試験例1と同様にして行った。ここでは、2-A:平均粒径5μm、2-B:平均粒径1μm、2-C:平均粒径0.5μm、という合計3種類のフェライト粉末を用意した。各フェライト粉末における粒径が2μm超の粗大粒子の含有量は、2-A:93質量％、2-B:18質量％、2-C:9質量％である。
【００５４】
用意した各フェライト粉末100gに対して、10gのエタノール(潤滑剤)を混練してスラリー化した混合物を適宜作製し、この混合物、又はフェライト粉末のみを成形用金型に充填し、圧縮すると共に磁場を印加して、粉末成形体を作製する。この成形工程は、基本的には試験例1と同様に行う。つまり、使用する成形用金型、磁場を印加する磁石、成形条件(磁場の印加方向、減磁のタイミング、加圧圧力、充填量(相対密度)、粉末成形体の形状など)は、試験例1と同様である。但し、この試験例では、成形工程の雰囲気を大気雰囲気とする。励磁速度(T/sec)、印加する磁場の大きさ:印加磁場(T)、及び印加磁場の保持時間を表4〜表6に示す。
【００５５】
得られた各粉末成形体を真空雰囲気中、1300℃×10時間の条件で焼結を施して焼結材を得た。
【００５６】
10mm角の各粉末成形体を焼結して得られた立方体状の各焼結材について、試験例1と同様にして結晶の配向度を調べた。その結果を表4〜表6に示す。この試験では、各焼結材の評価面について、SrFe12O19の結晶における磁化容易軸(c軸)に垂直な面:(008)面のX線回折強度を測定する。第一評価面(磁場の印加方向に直交するように形成された面。上パンチ52の押圧面520などとの接触面)は好ましくは(008)面が平行に配向し、第二評価面(磁場の印加方向に平行するように形成された面。ダイ51との接触面)は、好ましくは(008)面が垂直に配向する。第一評価面における(008)面のX線回折強度をInt(008)para、第二評価面における(008)面のX線回折強度をInt(008)perpとするとき、配向度は、以下の式で表わされる比率とする。第一評価面における(008)面のX線回折強度:Int(008)paraが大きく(好ましくは100)、第二評価面における(008)面のX線回折強度:Int(008)perpが小さいほど(好ましくはゼロ)、つまり、以下の配向度の式の値が1に近いほど、配向度が大きく、磁場の印加による配向性が高められたと言える。
配向度＝(Int(008)para−Int(008)perp)/(Int(008)para＋Int(008)perp)
【００５７】
【表４】
2013247321.tif 000006
【００５８】
【表５】
2013247321.tif 000007
【００５９】
【表６】
2013247321.tif 000008
【００６０】
表4〜表6に示すように、成形時、励磁速度を0.01T/sec超0.1T/sec未満とし、圧縮方向と平行に2T超の磁場を印加することで、配向度が0.9以上である焼結材(フェライト材)が得られることが分かる。特に、粗大な原料粉末を用いると、配向度が0.9以上である焼結材が得られ易いことが分かる。また、このような配向性に優れる焼結材の製造にあたり、上述の特定の条件で磁場を印加する磁石として、高温超電導磁石を好適に利用できることが分かる。つまり、試験例1,2の結果から、特に高温超電導磁石を用いて、上述の特定の条件で磁場を印加しながら成形を行うことで、材質によらず、配向性に優れる磁石用焼結材を生産性よく、かつ安定性して製造できるといえる。
【００６１】
また、この試験においても、特に高温超電導磁石を用いて、上述の特定の条件で磁場を印加しながら成形を行うことで、潤滑剤を用いなくても、配向度が0.9以上である焼結材が得られること、微細な粉末から粗大な粉末まで広い粒度範囲の原料粉末を用いて配向性に優れた焼結材が製造できることが分かる。
【００６２】
試験例1,2で得られた配向度が0.9以上である焼結材は、永久磁石の素材に利用した場合、磁石特性に優れる焼結磁石が得られると期待される。
【００６３】
なお、本発明は、上述した実施形態の形態に限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱することなく、適宜変更することが可能である。例えば、原料粉末の組成、焼結材の形状・大きさなどを適宜変更することができる。
【産業上の利用可能性】
【００６４】
本発明の磁石用焼結材は、永久磁石、例えば、各種のモータ用永久磁石、特に、ハイブリッド自動車:HEVやハードディスクドライブ:HDDなどに具備される高速モータに用いられる永久磁石の素材に好適に利用できる。本発明の磁石用焼結材の製造方法は、上記本発明の磁石用焼結材の製造に好適に利用できる。
【符号の説明】
【００６５】
10  原料  60  高温超電導磁石(高温超電導コイル)
50  成形用金型  51  ダイ  51h  貫通孔  52  上パンチ  53  下パンチ
520,530  押圧面
【図１】
2013247321.tif 000009