(57)【要約】 【課題】異なる樹脂層を有し、各樹脂層の所望の特性をより確実に発揮させることができるプリプレグを提供すること。【解決手段】プリプレグ１は、繊維基材２と、繊維基材２の一方の面側を被覆し、第１樹脂組成物で構成された第１樹脂層３と、繊維基材２の他方の面側を被覆し、前記第１樹脂組成物とは異なる第２樹脂組成物で構成された第２樹脂層４とを備える。  第２樹脂層４は、少なくとも、繊維基材２の他方の面から繊維基材２の厚みの９０％にわたって、繊維基材２に含浸されている。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
繊維基材と、
前記繊維基材の一方の面側を被覆し、第１樹脂組成物で構成された第１樹脂層と、
前記繊維基材の他方の面側を被覆し、前記第１樹脂組成物とは異なる第２樹脂組成物で構成された第２樹脂層とを備え、
前記第２樹脂層は、少なくとも、前記繊維基材の他方の面から前記繊維基材の厚みの９０％にわたって、前記繊維基材に含浸されているプリプレグ。
【請求項２】
請求項１に記載のプリプレグにおいて、
前記第１樹脂層と前記第２樹脂層とが接触し、界面が形成されているプリプレグ。
【請求項３】
請求項１または２に記載のプリプレグにおいて、
前記第１樹脂層は、その上面に金属層を設けるための層であり、
前記第２樹脂層は、回路を埋め込むための層であるプリプレグ。
【請求項４】
請求項１乃至３のいずれかに記載のプリプレグにおいて、
前記第１樹脂層および前記第２樹脂層は、熱硬化性の層であり、半硬化の状態であるプリプレグ。
【請求項５】
請求項１乃至４のいずれかに記載のプリプレグにおいて、
前記第２樹脂層は、前記繊維基材に含浸され、
前記第１樹脂層と前記第２樹脂層とが接触し、界面が形成され、
前記第１樹脂層と第２樹脂層との界面は、前記繊維基材の外部に位置しているプリプレグ。
【請求項６】
請求項１乃至５のいずれかに記載のプリプレグにおいて、
前記第１樹脂層の熱可塑性樹脂の含有量は、前記第２樹脂層の熱可塑性樹脂の含有量よりも多いプリプレグ。
【請求項７】
請求項１乃至６のいずれかに記載のプリプレグにおいて、
当該プリプレグの前記第１樹脂層を銅箔に重ね合わせ、荷重２MPａ、温度２２０℃、１時間の条件下で熱処理した後の９０°ピール強度Ａが、
当該プリプレグの前記第２樹脂層を銅箔に重ね合わせ、荷重２MPａ、温度２２０℃、１時間の条件下で熱処理した後の９０°ピール強度Ｂよりも高いプリプレグ。
【請求項８】
請求項７に記載のプリプレグにおいて、
９０°ピール強度Ａ−９０°ピール強度Ｂ≧０．１kＮ／ｍであるプリプレグ。
【請求項９】
請求項１乃至８のいずれかに記載のプリプレグにおいて、
ＩＰＣ−ＴＭ−６５０  Ｍｅｔｈｏｄ  ２．３．１７に準拠し、１７１±３℃、１３８０±７０ｋＰａの条件で５分間加熱加圧して測定された樹脂流れが、１５重量％以上５０重量％以下であり、
対向する一対のゴム板で該プリプレグを挟んだ状態で、１２０℃、２．５ＭＰａの条件下で加熱及び加圧したとき、平面視で前記繊維基材の外縁からはみ出る前記第１樹脂層および前記第２樹脂層の合計重量が、前記第１樹脂層全体および前記第２樹脂層全体の合計重量に対して、５％以下であり、前記ゴム板が下記（i）〜（iii）を満たすプリプレグ。
（i）ＪＩＳ  Ｋ  ６２５３  Ａに準拠して測定したゴム硬度が６０°
（ii）厚み３ｍｍ
（iii）材質がシリコン
【請求項１０】
請求項１乃至９のいずれかに記載のプリプレグにおいて、
前記第１樹脂層は、熱可塑性樹脂を含み、
前記熱可塑性樹脂は、フェノキシ樹脂、ポリビニルアセタール系樹脂、ポリアミド系樹脂のいずれか１種以上を含むプリプレグ。
【請求項１１】
請求項１乃至１０のいずれかに記載のプリプレグにおいて、
前記第２樹脂層は、エポキシ樹脂、シアネート樹脂および無機充填材を含むプリプレグ。
【請求項１２】
請求項１乃至１１のいずれかに記載のプリプレグにおいて、
前記第１樹脂層および前記第２樹脂層のうち、少なくともいずれか一方は、ナフタレン骨格を有し、ナフタレン骨格が酸素原子を介して他のアリーレン構造と結合した構造を有するエポキシ樹脂を含むプリプレグ。
【請求項１３】
請求項１乃至１２のいずれかに記載のプリプレグにおいて、
当該プリプレグは、前記第１樹脂層を、前記繊維基材の一方の面に対して、第１樹脂層となる第１樹脂シートを当接させるとともに、
第２樹脂層となる第２樹脂シートまたは、前記第２樹脂組成物を含む液状の組成物を前記繊維基材の他方の面側から含浸させることで製造されたものであるプリプレグ。
【請求項１４】
請求項１乃至１３のいずれかに記載のプリプレグにおいて、
２５℃から３℃／分の昇温速度で昇温したときの５０℃以上１５０℃以下の範囲における第１樹脂層の最低溶融粘度η１と第２樹脂層の最低溶融粘度η２との比η１／η２が１．１以上、１００以下であるプリプレグ。
【請求項１５】
請求項１乃至１４のいずれかに記載のプリプレグにおいて、
前記第２樹脂層は、粒径が５０ｎｍ以下のシリカを含むプリプレグ。
【請求項１６】
請求項１５に記載のプリプレグにおいて、
前記繊維基材はガラスクロスであり、
当該ガラスクロスのストランド中に前記シリカが存在するプリプレグ。
【請求項１７】
請求項１乃至１６のいずれかに記載のプリプレグの硬化体を有する基板であり、
回路層を備え、
前記プリプレグの硬化体の前記第２樹脂層が、前記回路層を埋め込むとともに、
前記プリプレグの硬化体の前記第１樹脂層上に金属層が設けられた基板。
【請求項１８】
請求項１７に記載の基板と、
前記基板に搭載された半導体素子とを備える半導体装置。
【請求項１９】
第１樹脂シートを繊維基材の一方の面に圧着して第１樹脂組成物からなる第１樹脂層を設ける工程と、
前記繊維基材の他方の面側に、前記第１樹脂組成物とは異なる第２樹脂組成物からなる第２樹脂層を形成する工程とを含み、
第２樹脂層を形成する前記工程では、
少なくとも、前記繊維基材の他方の面から前記繊維基材の厚みの９０％にわたって、前記繊維基材に含浸した第２樹脂層を形成するプリプレグの製造方法。
【請求項２０】
請求項１９に記載のプリプレグの製造方法において、
前記第１樹脂シートの５０〜１５０℃での最低溶融粘度は、１０００Ｐａ・ｓ以上、２５０００Ｐａ・ｓ以下であるプリプレグの製造方法。
【請求項２１】
請求項１９または２０に記載のプリプレグの製造方法において、
第２樹脂層を形成する前記工程では、
前記繊維基材の他方の面側に、液状の第２樹脂組成物を供給するプリプレグの製造方法。
【請求項２２】
請求項１９または２０に記載のプリプレグの製造方法において、
第２樹脂層を形成する前記工程では、
前記繊維基材の他方の面側に、第２樹脂層となる第２樹脂シートを供給し、前記第２樹脂シートを加熱して、前記繊維基材に含浸させ、
２５℃から３℃／分の昇温速度で昇温したときの５０℃以上１５０℃以下の範囲における第１樹脂シートの最低溶融粘度η１と第２樹脂シートの最低溶融粘度η２との比η１／η２が１．１以上、１００以下であるプリプレグの製造方法。
【請求項２３】
請求項１９乃至２２のいずれかに記載のプリプレグの製造方法において、
前記第１樹脂シートを繊維基材の一方の面に圧着する前記工程では、
前記第１樹脂シートをラミネートロールに直接あるいは間接的に面接触するように、前記第１樹脂シートを前記ラミネートロールの外周面に沿って連続的に搬送し、
前記ラミネートロールと前記第１樹脂シートとが接触している箇所で、前記第１樹脂シートを介して前記ラミネートロールに接触するように、前記繊維基材を前記ラミネートロールに向けて連続的に搬送するプリプレグの製造方法。
【請求項２４】
請求項１９乃至２３のいずれかに記載のプリプレグの製造方法において、
前記第１樹脂シートがロール状に巻かれており、当該ロールから前記第１樹脂シートを送出し、前記第１樹脂シートを繊維基材の一方の面に圧着する前記工程では、この送り出された前記第１樹脂シートを繊維基材の一方の面に圧着するプリプレグの製造方法。
【請求項２５】
請求項１９乃至２４のいずれかに記載のプリプレグの製造方法において、
前記第１樹脂シートは、支持体上に形成されており、
前記第１樹脂シートを繊維基材の一方の面に圧着する前記工程では、前記支持体上の前記第１樹脂シートを繊維基材の一方の面に圧着するプリプレグの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、プリプレグおよびプリプレグの製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、電子部品・電子機器等を小型化・薄膜化すべく、これに用いられる回路基板等を小型化・薄膜化することが要求されている。この要求に答えるために、多層構造の回路基板を用い、その各層を薄くすることが行なわれている。
【０００３】
一般に、回路基板を薄くするためには、プリプレグの一方の面に回路パターンを形成し、このプリプレグに隣接する他のプリプレグで、この回路パターンを埋め込む方法が採用されている。
このような構造の回路基板に適用するためのプリプレグが特許文献１に開示されている。
特許文献１には、繊維基材の両側に、厚さの異なる２つの樹脂層を形成したプリプレグが開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２００４−２１６７８４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
前述したように、プリプレグの一方の面に回路パターンを形成し、このプリプレグに隣接する他のプリプレグで、この回路パターンを埋め込む方法がある。この場合、プリプレグの一方の面の樹脂層上に、回路パターンを形成するとともに、他方の面の樹脂層で隣接するプリプレグの回路パターンを埋め込むこととなる。
そのため、プリプレグの一方側の樹脂層には、回路パターンに対する密着性が要求され、他方の側の樹脂層には、回路パターンの埋め込み性が要求される。すなわち、プリプレグの２つの樹脂層にはそれぞれ異なる特性が要求されることとなる。
特許文献１に記載のプリプレグは、一方の樹脂層の厚みを他方の樹脂層よりも厚くしているため、厚みの厚い方の樹脂層で、回路パターンを埋め込むことができる。
しかしながら、特許文献１に記載のプリプレグでは、両方の樹脂層が同じ樹脂組成物で構成されているため、上述した２つの異なる特性を満たすことが難しい。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明者らは、プリプレグの一方の面側の樹脂層と、他方の面側の樹脂層とが異なる特性を満たすように、これらの樹脂層を異なる樹脂組成物で構成することを発案した。しかしながら、異なる前記樹脂組成物の双方を繊維基材に含浸させる場合には、繊維基材への含浸性を良好なものとする必要があり、各樹脂組成物の設計に制限がかかり、各樹脂層において所望の特性を十分に発揮させることが難しいことがわかった。
本発明はこのような知見に基づいて発案されたものである。
【０００７】
すなわち、本発明によれば、
繊維基材と、
前記繊維基材の一方の面側を被覆し、第１樹脂組成物で構成された第１樹脂層と、
前記繊維基材の他方の面側を被覆し、前記第１樹脂組成物とは異なる第２樹脂組成物で構成された第２樹脂層とを備え、
前記第２樹脂層は、少なくとも、前記繊維基材の他方の面から前記繊維基材の厚みの９０％にわたって、前記繊維基材に含浸されているプリプレグが提供される。
【０００８】
このようなプリプレグにおいては、少なくとも、繊維基材の他方の面から繊維基材の厚みの９０％にわたって、繊維基材に含浸した第２樹脂層を形成している。そのため、第１樹脂層を繊維基材に多く含浸させる必要がない。従って、第１樹脂層を構成する第１樹脂組成物は、繊維基材に対する含浸性のよいものに限られず第１樹脂組成物の選択の幅が広がる。そして、所望の特性を有する第１樹脂層を備えたプリプレグとすることができる。
【０００９】
さらには、上述したプリプレグの製造方法も提供することができる。
すなわち、本発明によれば、第１樹脂シートを繊維基材の一方の面に圧着して第１樹脂組成物からなる第１樹脂層を設ける工程と、
前記繊維基材の他方の面側に、前記第１樹脂組成物とは異なる第２樹脂組成物からなる第２樹脂層を形成する工程とを含み、
第２樹脂層を形成する前記工程では、
少なくとも、前記繊維基材の他方の面から前記繊維基材の厚みの９０％にわたって、前記繊維基材に含浸した第２樹脂層を形成するプリプレグの製造方法が提供される。
【００１０】
この製造方法によれば、少なくとも、繊維基材の他方の面から繊維基材の厚みの９０％にわたって、繊維基材に含浸した第２樹脂層を形成している。そのため、第１樹脂シートを繊維基材に多く含浸させる必要がない。従って、第１樹脂層を構成する第１樹脂組成物は、繊維基材に対する含浸性のよいものに限られず第１樹脂組成物の選択の幅が広がり、所望の特性を有する第１樹脂層を形成することができる。
さらには、上述したプリプレグの硬化体を有する基板であり、
回路層を備え、
前記プリプレグの硬化体の前記第２樹脂層が、前記回路層を埋め込むとともに、
前記プリプレグの硬化体の前記第１樹脂層上に金属層が設けられた基板も提供できる。
また、この基板と、
前記基板に搭載された半導体素子とを備える半導体装置も提供できる。
【発明の効果】
【００１１】
本発明によれば、異なる樹脂層を有し、各樹脂層の所望の特性をより確実に発揮させることができるプリプレグおよびプリプレグの製造方法が提供される。
【図面の簡単な説明】
【００１２】
上述した目的、およびその他の目的、特徴および利点は、以下に述べる好適な実施の形態、およびそれに付随する以下の図面によってさらに明らかになる。
【００１３】
【図１】本発明の一実施形態にかかるプリプレグの断面図である。
【図２】プリプレグの断面図である。
【図３】プリプレグの製造装置を示す模式図である。
【図４】プリプレグの製造装置を示す模式図である。
【図５】基板を示す断面図である。
【図６】半導体装置を示す断面図である。
【図７】樹脂流れの測定方法を示す模式図である。
【図８】実施例１のプリプレグの断面を示す図である。
【図９】実施例５のプリプレグの断面を示す図である。
【図１０】実施例６のプリプレグの断面を示す図である。
【図１１】比較例１のプリプレグの断面を示す図である。
【図１２】比較例２のプリプレグの断面を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
以下、本発明の実施形態を図面に基づいて説明する。なお、すべての図面において、同様な構成要素には同一符号を付し、その詳細な説明は重複しないように適宜省略される。
はじめに、図１および図３を参照して、本実施形態のプリプレグおよびその製造方法の概要について説明する。
【００１５】
図１は、プリプレグを示す断面図である。
本実施形態のプリプレグ１は、
繊維基材２と、繊維基材２の一方の面側を被覆し、第１樹脂組成物で構成された第１樹脂層３と、繊維基材２の他方の面側を被覆し、前記第１樹脂組成物とは異なる第２樹脂組成物で構成された第２樹脂層４とを備え、第１樹脂層３と第２樹脂層４とが接触し、界面Ｆが形成されている。
そして、第２樹脂層４は、少なくとも、繊維基材２の他方の面から繊維基材２の厚みの９０％にわたって、繊維基材２に含浸されている。
ここで、第１樹脂組成物と、第２樹脂組成物とが異なるとは、各樹脂組成物を構成する構成成分の種類が異なっていてもよく、あるいは、組成比が異なるものであってもよい。
【００１６】
また、本実施形態のプリプレグの製造方法は、第１樹脂シート３'を繊維基材２の一方の面に圧着して第１樹脂組成物からなる第１樹脂層３を設ける工程と、繊維基材２の他方の面側に、前記第１樹脂組成物とは異なる第２樹脂組成物からなる第２樹脂層４を形成する工程とを含む。第２樹脂層４を形成する前記工程では、少なくとも、前記繊維基材２の他方の面から前記繊維基材２の厚みの９０％にわたって、繊維基材２に含浸した第２樹脂層４を形成する。
【００１７】
次に、図１〜図４を参照して、プリプレグおよび、プリプレグの製造方法について詳細に説明する。
<プリプレグ>
以下、本実施形態のプリプレグ１について詳細に説明する。
なお、以下の説明では、図１（以下の各図において同様）中の上側を「上」、下側を「下」として説明する。
【００１８】
図１に示すプリプレグ１は、平板状の繊維基材２と、繊維基材２の一方の面（下面）側に位置する第１樹脂層３と、繊維基材２の他方の面（上面）側に位置する第２樹脂層４とを有する。このプリプレグ１は、プリント配線基板（回路基板）用である。
【００１９】
繊維基材２は、プリプレグ１の機械的強度を向上する機能を有する。
この繊維基材２としては、例えば、ガラス織布、ガラス不織布等のガラス繊維基材、
ポリアミド樹脂繊維、芳香族ポリアミド樹脂繊維や全芳香族ポリアミド樹脂繊維等のアラミド繊維等のポリアミド系樹脂繊維、ポリエステル樹脂繊維、芳香族ポリエステル樹脂繊維、全芳香族ポリエステル樹脂繊維等のポリエステル系樹脂繊維、ポリパラフェニレンベンゾビスオキサゾール、ポリイミド樹脂繊維、フッ素樹脂繊維等のいずれか１種以上を主成分とする織布または不織布で構成される合成繊維基材、
クラフト紙、コットンリンター紙、リンターとクラフトパルプの混抄紙等を主成分とする紙繊維基材等の有機繊維基材等の繊維基材等が挙げられる。これらのうち、いずれか１種以上の繊維基材を使用できる。
【００２０】
これらの中でも、繊維基材２は、ガラス繊維基材であるのが好ましい。かかるガラス繊維基材を用いることにより、プリプレグ１の機械的強度をより向上することができる。また、プリプレグ１の熱膨張係数を小さくすることもできるという効果もある。
【００２１】
このようなガラス繊維基材を構成するガラスとしては、例えば、Ｅガラス、Ｃガラス、Ａガラス、Ｓガラス、Ｄガラス、ＮＥガラス、Ｔガラス、Ｑガラス、Ｈガラス、ＵＴガラス、Ｌガラス等が挙げられ、これらのうち、いずれか１種以上を使用できる。これらの中でも、ガラスは、Ｓガラス、Ｔガラス、ＵＴガラス、または、Ｑガラスであることが好ましい。これにより、ガラス繊維基材の熱膨張係数を比較的小さくすることができ、このため、プリプレグ１をその熱膨張係数ができる限り小さいものとすることができる。
【００２２】
繊維基材２の平均厚さＴは、特に限定されないが、１５０μｍ以下であるのが好ましく、１００μｍ以下であるのがより好ましく、１０μｍ〜５０μｍ程度であるのがさらに好ましい。かかる厚さの繊維基材２を用いることにより、プリプレグ１の機械的強度を確保しつつ、その薄型化を図ることができる。さらには、プリプレグ１に対する孔あけ等の加工を施す際の加工性を向上することもできる。
なお、繊維基材２の平均厚さＴは、繊維基材２のたて糸とよこ糸の交点部分において、繊維基材２の一方の面から他方の面までの厚みを１０箇所測定し、その平均値を算出することで得られる。
【００２３】
この繊維基材２の一方の面側には、第１樹脂層３が設けられ、また、他方の面側には、第２樹脂層４が設けられている。また、第１樹脂層３は、第１樹脂組成物で構成され、第２樹脂層４は、前記第１樹脂組成物とは、異なる第２樹脂組成物で構成されている。
第１樹脂層３は、繊維基材２の一方の面を被覆し、第２樹脂層４は、繊維基材２の他方の面を被覆している。
第１樹脂層３は、その上部に、直接、配線部（金属層）が形成される層である。
一方、第２樹脂層４は、回路層を埋め込む層である。
なお、本発明において、プリプレグは、基板製造の際に剥離してしまうフィルムを含まないものである。
なお、第１樹脂層３および第２樹脂層４は半硬化（Ｂステージ）の状態である。
【００２４】
本実施形態では、第１樹脂層３上に金属製の配線部（回路部）を形成するために、第１樹脂組成物は、金属との密着性に優れるような組成に設定されている。より詳細に説明すると、当該プリプレグ１の第１樹脂層３を銅箔に重ね合わせ、荷重２MPａ、温度２２０℃、１時間の条件下で大気中で熱処理した後の９０°ピール強度Ａが、当該プリプレグ１の第２樹脂層４を銅箔に重ね合わせ、荷重２MPａ、温度２２０℃、１時間の条件下で大気中で熱処理した後の９０°ピール強度Ｂよりも高い。
ピール強度は、ＪＩＳ  Ｃ  ６４８１の９０度引き剥がし法に準じて、銅箔に対して樹脂層を９０度方向に引き剥がして測定することができる。具体的には、２５℃において、毎分５０ｍｍの速さで樹脂層を引きはがす際の９０度ピール強度を、９０度剥離試験機で測定する。
より具体的には、ピール強度Ａは、０．５ｋＮ／ｍ以上が好ましい。さらには、０．６ｋＮ／ｍ以上、特に０．８ｋＮ／ｍ以上であることがより好ましい。０．５ｋＮ／ｍ以上とすることで、配線部との密着性を高めることができる。なお、ピール強度Ａの上限値は特に限定されないが、２ｋＮ／ｍ以下であることが好ましい。
一方で、ピール強度Ｂは、０．４Ｎ／ｍ以上であることが好ましい。なかでも、０．５Ｎ／ｍ以上であることが好ましい。０．４Ｎ／ｍ以上とすることで、内層回路配線部との密着を高めることができる。一方で、ピール強度Ｂの上限値は特に限定されないが、１ｋＮ／ｍ以下であることが好ましい。
ピール強度Ａ−ピール強度Ｂは、０．１ｋＮ／ｍ以上であることが好ましく、さらには、１．６ｋＮ／ｍ以下であることが好ましい。
【００２５】
また、他のプリプレグ１の配線部（回路）を確実に埋め込むために、第２樹脂組成物は、第２樹脂層４が第１樹脂層３よりも最低溶融粘度が低くなるような組成に設定されていることが好ましい。最低溶融粘度については後述する。
また、本実施形態では、第２樹脂層４が繊維基材２内部に含浸するため、第２樹脂層４を構成する第２樹脂組成物は、繊維基材２への含浸性が良好な組成となっていることが好ましい。各樹脂組成物については、後に詳述する。
【００２６】
図１に示すように、本実施形態では、繊維基材２にその厚さ方向全体にわたって、第２樹脂層４の一部が含浸している。
より、詳細に説明すると、第２樹脂層４は、繊維基材２内部に含浸した含浸部４３と、繊維基材２の表面（他方の面）を被覆する被覆部４２とで構成されている。
ここで、第２樹脂層４の含浸部４３は、少なくとも、繊維基材２の被覆部４２で被覆された表面から、繊維基材２の厚みの９０％の位置までにわたって繊維基材２に含浸されている。本実施形態では、含浸部４３は、繊維基材２の厚み全体にわたって、繊維基材２に含浸している。含浸部４３と第１樹脂層３とは接触しているが、含浸部４３と第１樹脂層３とは互いに混ざりあっておらず、含浸部４３と第１樹脂層３との間には、境界となる界面Ｆが形成されている。これにより、それぞれの樹脂層３，４の機能を確実に発揮させることができる。
【００２７】
また、含浸部４３と第１樹脂層３との界面Ｆは、繊維基材２の外側に位置している。
より詳細に説明すると、第１樹脂層３は、繊維基材２の一方の面に当接しているが、繊維基材２内部には含浸していない。そして、含浸部４３と第１樹脂層３とが当接し、界面Ｆが形成されている。なお、本実施形態では、第１樹脂層３は、繊維基材２の一方の面に直接、当接しているが、これに限らず、含浸部４３が繊維基材２の一方の面からはみ出るように含浸し、第１樹脂層３が繊維基材２の一方の面に直接、当接しなくてもよい。
本実施形態では、繊維基材２の平均厚さＴと、第２樹脂層４の厚み−ｔａとが等しい。
このように、第２樹脂層４と第１樹脂層３との界面が、繊維基材２の外部に存在することで、前記界面と繊維基材２との交点がなくなる。
ここで、界面と繊維基材２との交点が多数ある場合、以下のような現象が発生すると懸念される。プリプレグにビアホール等の孔を形成し、この孔内部に金属層を形成した場合、金属イオンが繊維基材２と樹脂層間の界面との交点から進入し、さらに、前記界面をつたってマイグレートすると考えられる。一般に繊維基材２と樹脂層とは密着性が悪いため、金属イオンが繊維基材２と樹脂層間の界面との交点から進入やすいと考えられる。金属イオンがマイグレートすることで、ホール間の絶縁信頼性が低下してしまう。
これに対し、界面と繊維基材２との交点をなくすことで、繊維基材２と第２樹脂層４との間から進入した金属イオンが前記界面をマイグレートしてしまうことを防止できる。これにより、ホール間の絶縁信頼性を高めることができる。
また、本実施形態では、第１樹脂層３は、繊維基材２に含浸しないため、繊維基材２に対する含浸性を考慮する必要がない。そして、第１樹脂層３として、金属との密着性のよいものを選択すればよいので、第１樹脂層３の設計の幅を広げることができる。
なお、プリプレグ１の厚さ方向に直交する断面をＳＥＭで観察することで、第１樹脂層３と第２樹脂層４との界面を確認することができる。
また、プリプレグ１の厚さ方向に直交する断面において、プリプレグ１の幅方向全体にわたって第１樹脂層３と第２樹脂層４との界面が形成されていることが好ましい。このような構造とすることで、各樹脂層３，４の機能を確実に発揮させることができる。
なお、第１樹脂層３は、繊維基材２に含浸されておらず、第１樹脂層３中に他の繊維基材は存在しない。
【００２８】
なお、本実施形態では、含浸部４３は、繊維基材２の厚み全体にわたって、繊維基材２に含浸しているとしたが、これに限らず、第１樹脂層３も繊維基材２に含浸するものとしてもよい。図２に示すように、第２樹脂層４の含浸部４３は繊維基材２の被覆部４２で被覆された表面（他方の面）から、繊維基材２の厚みの９０％以上の位置までにわたって繊維基材２に含浸する。すなわち、含浸部４３の厚みｔａ１は、繊維基材２の厚みＴの９０％以上である。また、第１樹脂層３の含浸部３１が繊維基材２に含浸している。含浸部３１は、被覆部３２で被覆された繊維基材２の表面（一方の面）から繊維基材２の厚みの１０％以下の位置までにわたって繊維基材２に含浸している。含浸部３１の厚みｔｂ１は、繊維基材２の厚みＴの１０％以下である。含浸部３１は、含浸部４３により含浸されていない領域を含浸している。そして、第１樹脂層３の一部である第１の含浸部３１と第２樹脂層４の一部である第２の含浸部４３とが繊維基材２内に位置する。繊維基材２内において、第１の含浸部３１（第１樹脂層３の下面）と第２の含浸部４３（第２樹脂層４の上面）とが接触している。また、第１の含浸部３１と、含浸部４３との境界には界面Ｆが形成されている。他の点は、図１と同様である。
【００２９】
このように、含浸部４３は繊維基材２の被覆部４２で被覆された表面から、繊維基材２の厚みの９０％以上の位置までにわたって繊維基材２に含浸することで、第２樹脂層４と第１樹脂層３との界面と繊維基材２との交点とを少なくすることができる。これにより、繊維基材２と第２樹脂層４との間から進入した金属イオンが前記界面をマイグレートしてしまうことを防止できる。これにより、ホール間の絶縁信頼性を高めることができる。
これに加えて、含浸部３１は、被覆部３２で被覆された繊維基材２の表面から繊維基材２の厚みの１０％以下の位置までにわたって繊維基材２に含浸しているが、含浸部３１の含浸量はわずかであるため、含浸部３１の繊維基材２に対する含浸性をほとんど考慮する必要がない。そのため、第１樹脂層３として、金属との密着性のよいものを選択すればよいので、第１樹脂層３の設計の幅を広げることができる。
また、図２に示すように、繊維基材２内部で第１樹脂層３と第２樹脂層４とが接触することで、第１樹脂層３および第２樹脂層４間で剥離が生じることを防止できる。つまり、織り込まれた繊維基材２に、第１樹脂層３と第２樹脂層４とが含浸することで、繊維基材２に第１樹脂層３を構成する第１樹脂組成物、第２樹脂層４を構成する第２樹脂組成物が引っかかり、第１樹脂層３および第２樹脂層４間で剥離が生じることを防止できる。
【００３０】
なお、第２樹脂層４が、繊維基材２の厚みの９０％の位置までにわたって繊維基材２に含浸していることは、以下のようにして確認することができる。繊維基材２の厚みの平均値Ｔを算出し、この厚みの９０％を算出する（数値Ｃ）。そして、繊維基材２の他方の面から、第１樹脂層３と第２樹脂層４との界面Ｆまでの距離の平均値Ｄ（１０箇所測定）が数値Ｃを超えていればよい。
【００３１】
また、第１樹脂層３と第２樹脂層４との間に界面Ｆを形成するためには、詳しくは後述するが、たとえば、第１樹脂層３の最低溶融粘度η１、第２樹脂層４の最低溶融粘度η２の比（η１／η２）を１．１倍以上としたり、製造時に、いずれか一方の層をシート状で繊維基材２に供給するとともに、他方の層をワニス状で繊維基材２に供給すればよい。
【００３２】
また、第２樹脂層４の被覆部４２の平均厚さをｔａ［μｍ］とし、第１樹脂層３のうち、繊維基材２の一方の面を被覆する部分の平均厚さをｔｂ［μｍ］としたとき、ｔａはｔｂよりも大きいことが好ましい。プリプレグ１の表面（樹脂層３上）に配線部を高い加工性で形成することができる。一方、第２樹脂層４は、高い可撓性と十分な厚さを有することができるため、当該第２樹脂層４に他のプリプレグ１の配線部や他の繊維基材を埋め込む際、当該埋め込みを確実に行なうことができる、すなわち、他のプリプレグ１の配線部や他の繊維基材に対する埋め込み性が向上する。
【００３３】
具体的には、平均厚さｔｂは、０．１〜１５μｍであるのが好ましく、１〜１０μｍであるのがより好ましい。一方、平均厚さｔａは、４〜５０μｍであるのが好ましく、８〜４０μｍであるのがより好ましい。
【００３４】
なお、平均厚さｔａおよび平均厚さｔｂは、任意の間隔で１０箇所測定し、その平均値を算出することで得られる。
【００３５】
また、２５℃から３℃／分の昇温速度で昇温したときの５０〜１５０℃の範囲における第１樹脂層３の最低溶融粘度（η１）と第２樹脂層４の最低溶融粘度（η２）との比η１／η２が１．１以上、１００以下であることが好ましい。なお、第１樹脂層３の最低溶融粘度（η１）が、第２樹脂層４の最低溶融粘度（η２）よりも高い。このようにすることで、第２樹脂層４の繊維基材２への含浸性を高めるとともに、第１樹脂層３が繊維基材２に多量に含浸してしまうことを防止できる。
また、最低溶融粘度比η１／η２を１．１以上とすることで、第１樹脂層３、第２樹脂層４が混合せずに、第１樹脂層３および第２樹脂層４間に界面を形成することができる。
また、最低溶融粘度比η１／η２を１００以下、特に、８０以下とすることで、界面の密着性を向上させるという効果がある。
最低溶融粘度の測定条件は、以下のようである。
動的粘弾性測定装置を用いて、測定周波数６２．８３ｒａｄ／ｓｅｃ、昇温速度３℃／分、５０〜１５０℃の条件で計測する。
ここで、具体的には、第１樹脂層３の最低溶融粘度η１は、１０００Ｐａ・ｓ以上、２５０００Ｐａ・ｓ以下であることが好ましい。
一方で、第２樹脂層４の最低溶融粘度（η２）は、５０Ｐａ・ｓ以上、１００００Ｐａ・ｓ以下であることが好ましく、中でも、５０００Ｐａ・ｓ以下、さらには、３０００Ｐａ・ｓ以下であることが望ましい。
第１樹脂層３の最低溶融粘度（η１）を、第２樹脂層４の最低溶融粘度（η２）の１．１倍以上とするとともに、各樹脂層の最低溶融粘度を上述した範囲とすることで、第２樹脂層４が少なくとも繊維基材２の厚みの９０％の位置までにわたって繊維基材２に含浸したプリプレグを製造しやすくすることができる。
【００３６】
さらに、本実施形態のプリプレグ１は、以下の特性も満たすことが好ましい。
ＩＰＣ−ＴＭ−６５０  Ｍｅｔｈｏｄ  ２．３．１７に準拠し、１７１±３℃、１３８０±７０ｋＰａの条件で５分間加熱加圧して測定された樹脂流れが、１５重量％以上５０重量％以下であり、
対向する一対のゴム板で該プリプレグ１を挟んだ状態で、１２０℃、２．５ＭＰａの条件下に加熱及び加圧したとき、平面視で繊維基材２の外縁からはみ出る樹脂層の重量（第１樹脂層３および第２樹脂層４の合計重量）が、第１樹脂層３全体および第２樹脂層４全体の合計重量に対して、５％以下であり、前記ゴム板が下記（i）〜（iii）を満たす。
（i）ＪＩＳ  Ｋ  ６２５３  Ａに準拠して測定したゴム硬度が６０°
（ii）厚み３ｍｍ
（iii）材質がシリコン
【００３７】
ＩＰＣ−ＴＭ−６５０  Ｍｅｔｈｏｄ  ２．３．１７に準拠して、１７１±３℃、１３８０±７０ｋＰａの条件で５分間加熱加圧して測定された樹脂流れを１５重量％以上とすることで、回路の埋め込み性に優れるプリプレグを得ることができる。また、樹脂流れの上限を５０重量％以下とすることで、プリプレグを積層プレスしたときに、プリプレグからの樹脂層の流出を抑制することができる。したがって、内層回路基板１３等のコア層（図５参照）に積層させるとき、内層回路基板１３の回路の埋め込み性に優れ、かつ、積層プレス時のプリプレグからの樹脂層の流出を抑制できるビルドアップ用プリプレグとすることができる。
さらに、対向する一対のゴム板でプリプレグ１を挟んだ状態で、１２０℃、２．５ＭＰａの条件で加熱及び加圧したとき、平面視で繊維基材２の外縁からはみ出る樹脂層の重量を５重量％以下とすることで、得られる積層板の厚み均一性を向上させることができる。したがって、内層回路基板１３に積層させるとき、内層回路基板１３の回路の埋め込み性に優れ、積層プレス時のプリプレグからの樹脂層の流出を抑制でき、かつ、厚み均一性を向上させることができるプリプレグが実現可能になる。
なお、対向する一対のゴム板でプリプレグ１を挟んだ状態で、１２０℃、２．５ＭＰａの条件で加熱及び加圧したとき、平面視で繊維基材２の外縁からはみ出る樹脂層の重量の下限値は特に限定されないが、たとえば、０．１重量％である。
【００３８】
ここで、上記の特性を有する第１樹脂層３および第２樹脂層４をそれぞれ得るために、第１樹脂組成物および第２樹脂組成物は、次のような組成とするのが好ましい。
【００３９】
第１樹脂組成物は、例えば、熱硬化性樹脂を含み、必要に応じて、硬化助剤（例えば硬化剤、硬化促進剤等）および無機充填材のうちの少なくとも１種を含んで構成される。
【００４０】
配線部を構成する金属との密着性を向上させるには、金属との密着性に優れる熱硬化性樹脂を使用する方法、金属との密着性を向上させる硬化助剤（例えば硬化剤、硬化促進剤等）を使用する方法、無機充填材として酸に可溶なものを用いる方法、無機充填材と有機充填材とを併用する方法、特定の熱可塑性樹脂を使用する方法等が挙げられる。
【００４１】
かかる熱硬化性樹脂には、例えば、ユリア（尿素）樹脂、メラミン樹脂、ビスマレイミド樹脂、ポリウレタン樹脂、ベンゾオキサジン環を有する樹脂、シアネートエステル樹脂、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂およびビスフェノールＳとビスフェノールＦとの共重合エポキシ樹脂等のエポキシ樹脂等が好適に用いられる。これらのうち、いずれか１種以上を使用できる。
また、これらの中でも、熱硬化性樹脂には、特に、シアネート樹脂（シアネート樹脂のプレポリマーを含む）を用いるのが好ましい。
【００４２】
かかるシアネート樹脂は、例えば、ハロゲン化シアン化合物とフェノール類とを反応させ、必要に応じて、加熱等の方法でプレポリマー化することにより得ることができる。
【００４３】
具体的なシアネート樹脂としては、例えば、ノボラック型シアネート樹脂、ビスフェノールＡ型シアネート樹脂、ビスフェノールＥ型シアネート樹脂、テトラメチルビスフェノールＦ型シアネート樹脂等のビスフェノール型シアネート樹脂等を挙げることができる。これらのうち、いずれか１種以上を使用できる。これらの中でも、シアネート樹脂は、ノボラック型シアネート樹脂であるのが好ましい。
【００４４】
ノボラック型シアネート樹脂を用いれば、後述する基板１０（図５参照）を作製した後において、硬化後の第１樹脂層３中において架橋密度が増加するので、硬化後の第１樹脂層３（得られる基板）の耐熱性および難燃性の向上を図ることができる。
【００４５】
ここで、耐熱性の向上は、ノボラック型シアネート樹脂が硬化反応後にトリアジン環を形成することに起因すると考えられる。また、難燃性の向上は、ノボラック型シアネート樹脂がその構造上ベンゼン環の割合が高いため、このベンゼン環が炭化（グラファイト化）し易く、硬化後の第１樹脂層３中に炭化部分が生じることに起因すると考えられる。
【００４６】
さらに、ノボラック型シアネート樹脂を用いれば、プリプレグ１を薄型化（例えば、厚さ３５μｍ以下）した場合であっても、プリプレグ１に優れた剛性を付与することができる。また、その硬化物は、加熱時における剛性にも優れるので、得られる基板１０は、半導体素子５００（図６参照）を実装する際の信頼性にも優れる。
具体的には、式（Ｉ）で示されるノボラック型シアネート樹脂を用いることができる。  
【００４７】
【化１】
2013209626.tif 000003
【００４８】
式（Ｉ）で示されるノボラック型シアネート樹脂において、その平均繰り返し単位数「ｎ」は、特に限定されないが、１〜１０であるのが好ましく、２〜７であるのがより好ましい。平均繰り返し単位数「ｎ」が前記下限値未満であると、ノボラック型シアネート樹脂は、結晶化し易くなるため、汎用溶媒に対する溶解性が低下する。このため、ノボラック型シアネート樹脂の含有量等によっては、第１樹脂組成物が取り扱い難くなる場合がある。また、プリプレグ１を作製した場合にタック性が生じ、プリプレグ１同士が接触したとき互いに付着したり、一方のプリプレグ１の第１樹脂組成物が他方のプリプレグ１に移行する現象（転写）が生じたりする場合がある。一方、平均繰り返し単位数「ｎ」が前記上限値を超えると、第１樹脂組成物の粘度が高くなりすぎ、プリプレグ１を作製する際の効率（第１樹脂層３の成形性）が低下する場合がある。
【００４９】
また、金属との密着性を向上させる硬化剤または硬化促進剤を併用する場合には、上述の熱硬化性樹脂以外に、例えば、フェノールノボラック樹脂、クレゾールノボラック樹脂、ビスフェノールＡノボラック樹脂等のノボラック型フェノール樹脂、未変性のレゾールフェノール樹脂、桐油、アマニ油、クルミ油等で変性した油変性レゾールフェノール樹脂等のレゾール型フェノール樹脂等のフェノール樹脂、ビスフェノールＡエポキシ樹脂、ビスフェノールＦエポキシ樹脂等のビスフェノール型エポキシ樹脂、ノボラックエポキシ樹脂、クレゾールノボラックエポキシ樹脂等のノボラック型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂等のエポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ジアリルフタレート樹脂、シリコーン樹脂等の他の熱硬化性樹脂を用いることもできる。これらのうち、いずれか１種以上を使用できる。
【００５０】
熱硬化性樹脂の含有量は、特に限定されないが、第１樹脂組成物全体の５〜５０重量％であるのが好ましく、１０〜４０重量％であるのがより好ましい。熱硬化性樹脂の含有量が前記下限値未満であると、熱硬化性樹脂の種類等によっては、第１樹脂組成物のワニスの粘度が低くなりすぎ、プリプレグ１を形成するのが困難となる場合がある。一方、熱硬化性樹脂の含有量が前記上限値を超えると、他の成分の量が少なくなり過ぎるため、熱硬化性樹脂の種類等によっては、プリプレグ１の機械的強度が低下する場合がある。
なお、本明細書において、樹脂組成物という場合には、溶剤を除いたものをいい、溶剤以外の成分を１００重量部として、各成分の含有量を規定している。
【００５１】
上述の硬化助剤（例えば硬化剤、硬化促進剤等）としては、例えば、トリエチルアミン、トリブチルアミン、ジアザビシクロ［２，２，２］オクタン等の３級アミン類、２−エチル−４−エチルイミダゾール、２−フェニル−４−メチルイミダゾール、２−フェニル−４−メチル−５−ヒドルキシメチルイミダゾール、２−フェニル−４，５−ジヒドロキシメチルイミダゾール、２，４−ジアミノ−６−〔２'−メチルイミダゾリル−（１'）〕−エチル−ｓ−トリアジン、２，４−ジアミノ−６−（２'−ウンデシルイミダゾリル）−エチル−ｓ−トリアジン、２，４−ジアミノ−６−〔２'−エチル−４−メチルイミダゾリル−（１'）〕−エチル−ｓ−トリアジン、１−ベンジル−２−フェニルイミダゾール等のイミダゾール化合物が挙げられる。これらのうち、いずれか１種以上を使用できる。
【００５２】
これらの中でも、硬化助剤は、脂肪族炭化水素基、芳香族炭化水素基、ヒドロキシアルキル基およびシアノアルキル基の中から選ばれる官能基を２個以上有しているイミダゾール化合物のなかから選択される１種以上であることがこのましく、なかでも、２−フェニル−４，５−ジヒドロキシメチルイミダゾールであるのがより好ましい。
【００５３】
また、第１樹脂組成物には、例えば、ナフテン酸亜鉛、ナフテン酸コバルト、オクチル酸スズ、オクチル酸コバルト、ビスアセチルアセトナートコバルト（II）、トリスアセチルアセトナートコバルト（III）等の有機金属塩、フェノール、ビスフェノールＡ、ノニルフェノール等のフェノール化合物、酢酸、安息香酸、サリチル酸、パラトルエンスルホン酸等の有機酸等を組み合わせて用いることができる。これらのうち、いずれか１種以上を使用できる。
【００５４】
硬化助剤を用いる場合、その含有量は、第１樹脂組成物全体の０．０１〜３重量％であるのが好ましく、０．１〜１重量％であるのがより好ましい。
【００５５】
また、第１樹脂組成物は、無機充填材を含むことが好ましい。これにより、プリプレグ１を薄型化（例えば、厚さ３５μｍ以下）にしても、機械的強度に優れるプリプレグ１を得ることができる。さらに、プリプレグ１の低熱膨張化を向上することもできる。
【００５６】
無機充填材としては、例えば、タルク、アルミナ、ガラス、溶融シリカのようなシリカ、マイカ、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム等を挙げることができる。これらのうち、いずれか１種以上を使用できる。また、無機充填材の使用目的に応じて、破砕状、球状のものが適宜選択される。これらの中でも、低熱膨張性に優れる観点からは、無機充填剤は、シリカであるのが好ましく、溶融シリカ（特に球状溶融シリカ）であるのがより好ましい。
【００５７】
無機充填材の平均粒径は、０．０１〜５．０μｍであるのが好ましく、０．２〜２．０μｍであるのがより好ましい。なお、この平均粒径は、ｄ５０であり、以下のようにして計測できる。
無機充填材を水中で超音波により分散させ、動的光散乱式粒度分布測定装置（ＨＯＲＩＢＡ社製、ＬＢ−５５０）により、無機充填材の粒度分布を体積基準で測定し、そのメディアン径を平均粒子径とした。
【００５８】
特に、無機充填材としては、平均粒径５．０μｍ以下の球状溶融シリカが好ましい。
【００５９】
また、第１樹脂層３と配線部との密着性を向上するために、無機充填材として、酸に可溶な無機充填材を用いてもよい。これにより、配線部（導体層）を第１樹脂層３上にメッキ法で形成した場合に、その配線部の第１樹脂層３に対する密着性（メッキ密着性）を向上することができる。この酸に可溶な無機充填材としては、例えば、炭酸カルシウム、酸化亜鉛、酸化鉄等の金属酸化物等が挙げられる。
【００６０】
また、第１樹脂層３と配線部との密着性を向上するために、無機充填材と有機充填材とを併用してもよい。この有機充填材としては、例えば、液晶ポリマー、ポリイミド等の樹脂系充填材が挙げられる。
【００６１】
無機充填材を用いる場合、その含有量は、特に限定されないが、第１樹脂組成物全体の２０〜７０重量％であるのが好ましく、３０〜６０重量％であるのがより好ましい。
【００６２】
熱硬化性樹脂としてシアネート樹脂（特に、ノボラック型シアネート樹脂）を用いる場合には、エポキシ樹脂（実質的にハロゲン原子を含まない）を併用することが好ましい。このエポキシ樹脂としては、例えば、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノール型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、アリールアルキレン型エポキシ樹脂等が挙げられる。これらのうち、いずれか１種以上を使用できる。
【００６３】
これらの中でも、エポキシ樹脂は、ナフタレン型エポキシ樹脂、アリールアルキレン型エポキシ樹脂のいずれか１以上であるのが好ましい。これらのエポキシ樹脂を用いることにより、硬化後の第１樹脂層３において、吸湿半田耐熱性（吸湿後の半田耐熱性）および難燃性を向上させることができる。
【００６４】
ナフタレン型エポキシ樹脂とは、繰り返し単位中にナフタレン骨格を有するものをいう。ナフタレン型エポキシ樹脂としては、ナフトール型エポキシ樹脂、ナフタレンジオール型エポキシ樹脂、２官能ないし４官能エポキシ型ナフタレン樹脂、ナフチレンエーテル型エポキシ樹脂などが好ましい。これらのうち、いずれか１種以上を使用できる。
これにより、耐熱性、低熱膨張性をさらに向上させることができる。また、ベンゼン環に比べナフタレン環のπ−πスタッキン効果が高いため、特に、低熱膨張性、低熱収縮性に優れる。更に、多環構造のため剛直効果が高く、ガラス転移温度が特に高いため、リフロー前後の熱収縮変化が小さい。ナフトール型エポキシ樹脂としては、例えば下記一般式（ＶＩＩ−１）、ナフタレンジオール型エポキシ樹脂としては下記式（ＶＩＩ−２）、２官能ないし４官能エポキシ型ナフタレン樹脂としては下記式（ＶＩＩ−３）（ＶＩＩ−４）（ＶＩＩ−５）、ナフチレンエーテル型エポキシ樹脂としては、例えば、下記一般式（ＶＩＩ−６）で示すことができ、これらのうち、いずれか１種以上を使用できる。なかでも、低吸水、低熱膨張の観点から、ナフチレンエーテル型エポキシ樹脂が好ましい。ナフチレンエーテル型エポキシ樹脂とは、ナフタレン骨格が酸素原子を介して、他のアリーレン構造と結合した構造を有するエポキシ樹脂である。
【００６５】
【化２】
2013209626.tif 000004
（ｎは平均１以上６以下の数を示し、Ｒはグリシジル基または炭素数１以上１０以下の炭化水素基を示す。ただし、いずれか一方のＲは、グリシジル基である。）
【００６６】
【化３】
2013209626.tif 000005
【００６７】
【化４】
2013209626.tif 000006
【００６８】
【化５】
2013209626.tif 000007
（式中、Ｒ１は水素原子又はメチル基を表し、Ｒ２はそれぞれ独立的に水素原子、炭素原子数１〜４のアルキル基、又はアラルキル基、又は、ナフタレン基、又はグリシジルエーテル基含有ナフタレン基を表し、ｏ及びｍはそれぞれ０〜２の整数であって、かつｏ又はｍの何れか一方は１以上である。）
【００６９】
ナフチレンエーテル型エポキシ樹脂として、たとえば、以下の式（６）、（７）で示されるものを使用しても良い。
【００７０】
【化６】
2013209626.tif 000008
【００７１】
【化７】
2013209626.tif 000009
【００７２】
アリールアルキレン型エポキシ樹脂とは、繰り返し単位中に一つ以上のアリールアルキレン基を有するエポキシ樹脂をいい、例えば、キシリレン型エポキシ樹脂、ビフェニルジメチレン型エポキシ樹脂等が挙げられる。これらのうち、いずれか１種以上を使用できる。また、これらの中でも、アリールアルキレン型エポキシ樹脂は、ビフェニルジメチレン型エポキシ樹脂であるのが好ましい。
【００７３】
具体的には、式（II）で示されるビフェニルジメチレン型エポキシ樹脂を用いることができる。
【００７４】
【化８】
2013209626.tif 000010
【００７５】
式（II）で示されるビフェニルジメチレン型エポキシ樹脂の平均繰り返し単位数「ｎ」は、特に限定されないが、１〜１０であるのが好ましく、２〜５であるのがより好ましい。平均繰り返し単位数「ｎ」が前記下限値未満であると、ビフェニルジメチレン型エポキシ樹脂は、結晶化し易くなるため、汎用溶媒に対する溶解性が低下する。このため、第１樹脂組成物のワニスが取り扱い難くなる場合がある。一方、平均繰り返し単位数「ｎ」が前記上限値を超えると、用いる溶媒によっては、第１樹脂組成物のワニスの粘度が上昇する恐れがある。この場合、第１樹脂組成物を繊維基材２に十分に含浸できず、結果として、プリプレグ１の成形不良や機械的強度の低下の原因となることがある。
【００７６】
エポキシ樹脂の含有量の下限は、とくに限定されないが、樹脂組成物全体において１重量％以上が好ましく、とくに２重量％以上が好ましい。含有量が小さすぎるとシアネート樹脂の反応性が低下したり、得られる製品の耐湿性が低下したりする場合がある。エポキシ樹脂の含有量の上限は、とくに限定されないが、４０重量％以下が好ましい。含有量が大きすぎると耐熱性が低下する場合がある。
【００７７】
エポキシ樹脂の重量平均分子量（Ｍｗ）の下限は、とくに限定されないが、Ｍｗ５００以上が好ましく、とくにＭｗ８００以上が好ましい。Ｍｗが小さすぎると樹脂層にタック性が生じる場合がある。Ｍｗの上限は、とくに限定されないが、Ｍｗ２０，０００以下が好ましく、とくにＭｗ１５，０００以下が好ましい。Ｍｗが大きすぎると絶縁樹脂層作製時、繊維基材への含浸性が低下し、均一な製品が得られない場合がある。エポキシ樹脂のＭｗは、例えばＧＰＣで測定することができる。
【００７８】
さらに、第１樹脂組成物には、金属との密着性が向上するような成分（樹脂等を含む）を添加してもよい。かかる成分としては、例えば、フェノキシ樹脂、ポリビニルアセタール系樹脂、ポリアミド系樹脂の熱可塑性樹脂があげられ、これらのうち、いずれか１種以上を含むことがこのましい。これらの樹脂のなかでも、金属との密着性の観点から、フェノキシ樹脂を含むことが好ましい。
さらには、第１樹脂組成物は、カップリング剤を含むことが好ましい。
【００７９】
フェノキシ樹脂としては、例えば、ビスフェノール骨格を有するフェノキシ樹脂、ナフタレン骨格を有するフェノキシ樹脂、ビフェニル骨格を有するフェノキシ樹脂等が挙げられる。また、これらの骨格を複数種有した構造のフェノキシ樹脂を用いることもできる。フェノキシ樹脂としては、これらのうち、いずれか１種以上を使用できる。
【００８０】
これらの中でも、フェノキシ樹脂には、ビフェニル骨格およびビスフェノールＳ骨格を有するフェノキシ樹脂を用いるのが好ましい。これにより、ビフェニル骨格が有する剛直性により、フェノキシ樹脂のガラス転移温度を高くすることができるとともに、ビスフェノールＳ骨格の存在により、フェノキシ樹脂の金属との密着性を向上させることができる。その結果、第１樹脂層３の耐熱性の向上を図ることができるとともに、多層基板を製造する際に、第１樹脂層３に対する配線部（金属）の密着性を向上させることができる。
【００８１】
また、フェノキシ樹脂には、ビスフェノールＡ骨格およびビスフェノールＦ骨格を有するフェノキシ樹脂を用いるのも好ましい。これにより、多層基板の製造時に、配線部の第１樹脂層３への密着性をさらに向上させることができる。
【００８２】
フェノキシ樹脂の分子量は、特に限定されないが、重量平均分子量が５，０００〜７０，０００であるのが好ましく、１０，０００〜６０，０００であるのがより好ましい。
【００８３】
フェノキシ樹脂を用いる場合、その含有量は、特に限定されないが、第１樹脂組成物全体の１〜４０重量％であるのが好ましく、５〜３０重量％であるのがより好ましい。
【００８４】
ポリビニルアセタール系樹脂は、ポリビニルアルコールをホルムアルデヒドやアセトアルデヒドなどのカルボニル化合物でアセタール化した樹脂であり、ポリビニルアセタール系樹脂としては、たとえば、ポリビニルホルマールやポリビニルブチラールなどが挙げられる。これらのうち、いずれか１種以上を使用できる。ポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度は吸水性の観点から４０％以上、相溶性の観点から８０％以下が好ましい。
ポリアミド系樹脂としては、耐熱性の観点から芳香族系ポリアミドが挙げられる。また、ポリアミド系樹脂は、導体層との密着性の観点から、重量平均分子量が１．５万以上であることが好ましい。
ポリアミド系樹脂としては、フェノール性水酸基含有芳香族ポリアミド-ポリ（ブタジエン-アクリロニトリル）ブロック共重合体（たとえば、商品名ＫＡＹＡＦＬＥＸ  ＢＰＡＭ−１５５(日本化薬、末端はアミド基)があげられる。 
【００８５】
以上のような熱可塑性樹脂は、第１樹脂組成物全体の１〜４０重量％であるのが好ましく、１０〜３０重量％であるのがより好ましい。
【００８６】
カップリング剤には、例えば、エポキシシランカップリング剤、チタネート系カップリング剤、アミノシランカップリング剤およびシリコーンオイル型カップリング剤の中から選ばれる１種以上を用いるのが好ましい。
【００８７】
カップリング剤を用いる場合、その含有量は、特に限定されないが、無機充填材１００重量部に対して０．０５〜３重量部であるのが好ましく、０．１〜２重量部であるのがより好ましい。
【００８８】
また、第１樹脂組成物は、以上に説明した成分のほか、必要に応じて消泡剤、レベリング剤、顔料、酸化防止剤等の添加剤を含有することができる。
【００８９】
第２樹脂組成物は、第１樹脂組成物と異なる組成、具体的には、第２樹脂層４が第１樹脂層３より埋め込み性が良好となり、さらには、上述した物性を満たす組成に設定されている。
【００９０】
第２樹脂組成物の構成成分には、第１樹脂組成物で挙げたものと同様のものを用いることができるが、樹脂や充填材等の種類および含有量、樹脂の分子量（平均繰り返し単位数）等が異なっている。その結果、第２樹脂層４は、第１樹脂層３と異なる特性を有している。
第２樹脂組成物は、例えば上述した熱可塑性樹脂、熱硬化性樹脂、無機充填剤、硬化促進剤等を含んでいる。第２樹脂組成物は、たとえば、前述したエポキシ樹脂、シアネート樹脂および無機充填材を含む。エポキシ樹脂としては、前述したナフタレン骨格を有し、ナフタレン骨格が酸素原子を介して他のアリーレン構造と結合した構造を有するエポキシ樹脂が好ましい。
ここで、第２樹脂層４に含まれる無機充填材は、平均粒径５．０μｍ以下の球状溶融シリカが好ましく、平均粒子径０．０１〜２．０μｍ、特に、平均粒径１０〜５０ｎｍの球状溶融シリカがより好ましい。このような平均粒径５０ｎｍ以下のシリカ（ナノシリカ）を使用することで、プリプレグ１の耐熱性を高めることができる。
平均粒径５０ｎｍ以下のシリカを使用した場合には、繊維基材２のストランド中にシリカが分散するとともに、樹脂成分もストランド中に浸透することがわかっている。これにより、プリプレグ１の繊維基材２のストランド中に空隙が形成されてしまうことが抑制でき、プリプレグ１の耐熱性を向上させることができる。
また、第２樹脂組成物は、粒径５０ｎｍ以下の前記シリカに加えて、０．５〜５μｍの平均粒径のシリカを含むことが好ましい。
一方で、第１樹脂組成物は、微細な凹凸を形成し、導体回路層との密着性を向上させるために、平均粒径０．５μｍ〜５０ｎｍのシリカを使用することが好ましい。
【００９１】
また、第２樹脂層４における熱可塑性樹脂の含有量は、第１樹脂層３における熱可塑性樹脂の含有量よりも低くなっている。このようにすることで、第２樹脂層４の回路の埋め込み性を高めることができる。一方で、第１樹脂層３における導体回路の密着性を良好なものとすることができる。具体的には、第２樹脂層４における熱可塑性樹脂の含有量は、第２樹脂層４を構成する第２樹脂組成物の１０重量％以下、なかでも、５重量％以下であることが好ましい。ただし、第２樹脂層４は熱可塑性樹脂を含まないものとしてもよい。
【００９２】
<プリプレグの製造方法>
以上のようなプリプレグ１は、図３に示す製造装置を使用して、次のようにして製造することができる。
図３に示すように、製造装置６は、ローラ６２１〜６２８と、ノズル（吐出手段であるダイコータ）６１１と、乾燥装置６４とを有している。
【００９３】
ローラ６２１は、第１樹脂層３となる第１樹脂シート３'を送り出す手段であり、そのローラ６２１には、支持体５１付の第１樹脂シート３'（図３では、支持体５１および第１樹脂シート３'とで構成されるシートをシート５とする）が巻き付けられている。ローラ６２１は、図示しないモータ（駆動源）により、回転するように構成されており、そのローラ６２１が回転すると、ローラ６２１から第１樹脂シート３'を含むシート５が送り出される。
なお、支持体５１としては、例えば、金属箔（金属層）、樹脂フィルム等が挙げられ、これらの中でも金属箔が好ましい。金属箔は、例えば、配線部（回路）等に加工される部分である。この金属箔を構成する金属材料としては、例えば、銅または銅系合金、アルミニウムまたはアルミニウム系合金、鉄または鉄系合金、ステンレス鋼等が挙げられる。そして、金属箔を構成する金属材料としては、これらの中でも、導電性に優れ、エッチングによる回路形成が容易であり、また、安価であることから、銅または銅系合金が好ましい。
また、第１樹脂シート３'の５０〜１５０℃での最低溶融粘度は、１０００Ｐａ・ｓ以上、２５０００Ｐａ・ｓ以下である。
このように５０〜１５０℃での最低溶融粘度を１０００Ｐａ・ｓ以上とすることで、第１樹脂シート３'が繊維基材２に含浸しにくくなる。また、第２樹脂層４と混ざりにくくなる。５０〜１５０℃での最低溶融粘度を２５０００Ｐａ・ｓ以下とすることで、繊維基材２との密着性を確保できる。なお、測定方法は前述したとおりである。
【００９４】
また、ローラ６２３は、繊維基材２を送り出す手段であり、そのローラ６２３には、繊維基材２が巻き付けられている。ローラ６２３は、図示しないモータにより、回転するように構成されており、そのローラ６２３が回転すると、ローラ６２３から繊維基材２が連続的に送り出される。
【００９５】
また、ローラ６２２は、シート５の移動方向を規制する手段であり、ローラ６２１の後段に設置されている。
【００９６】
また、ローラ６２４は、繊維基材２の移動方向を規制する手段であり、ローラ６２２の後段に設置されている。
【００９７】
また、ローラ６２５は、第１樹脂シート３'と繊維基材２とを貼り合せる手段であり、ローラ６２２および６２４の後段に設置されている。
このローラ６２５の外周面に沿って、前記外周面に接触するように、第１樹脂シート３'が搬送される。このとき、第１樹脂シート３'は、ローラ６２５の円周の１／４以上に支持体５１を介して面接触する。
また、繊維基材２もローラ６２５の外周面に沿って、前記外周面に接触するように、搬送される。繊維基材２は、ローラ６２５が第１樹脂シート３'と間接的に接触している箇所で、第１樹脂シート３'を介してローラ６２５と接触することとなる。繊維基材２は、ローラ６２５の外周面に沿って、前記外周面に接触するように搬送される。ただし、繊維基材２とローラ６２５との接触面積は、第１樹脂シート３'とローラ６２５との接触面積よりも小さい。
また、繊維基材２および第１樹脂シート３'は、搬送方向に引っ張られ、これらには張力がかかっている。このようにすることで、ローラ６２５の外周面を利用して、第１樹脂シート３'と繊維基材２とを圧着することができる。
このようにローラ６２５を使用して、繊維基材２と第１樹脂シート３'とを圧着することで、過剰に第１樹脂シート３'が繊維基材２に含浸されてしまうことを防止できる。
また、ローラ６２６およびローラ６２７は、第１樹脂シート３'を含むシート５、繊維基材２、さらには、繊維基材２上の第２樹脂層４の移動方向を規制する手段であり、ローラ６２５の後段に、その順序で設置されている。
【００９８】
また、ローラ６２８は、プリプレグ１を巻き取る手段である。ローラ６２８は、図示しないモータにより、回転するように構成されており、そのローラ６２８が回転すると、ローラ６２８にプリプレグ１が巻き取られる。
【００９９】
また、ノズル６１１は、繊維基材２の第１樹脂層３と反対側の面に、常温（２５℃）で液状（ワニス状）の第２樹脂組成物を吐出（供給）する手段（例えば、ダイコータ）である。なお、液状とは、液体に限らず、流動性を有するものを含む概念である。
【０１００】
乾燥装置６４は、ノズル６１１とローラ６２６との間に設置されている。乾燥装置６４としては、本実施形態では、対象物を水平に搬送しながら乾燥を行うものが用いられている。これにより、繊維基材２へ加わる張力を比較的小さくすることができ、内部ひずみを防止または抑制することができる。
【０１０１】
（第１の工程）
図３に示すように、製造装置６のローラ６２１を回転させ、そのローラ６２１から第１樹脂シート３'を含むシート５を連続的に送り出し、また、ローラ６２３を回転させ、そのローラ６２３から繊維基材２を送り出す（連続的に供給する）とともに、ローラ６２８を回転させ、そのローラ６２８にプリプレグ１を巻き取る。
【０１０２】
第１樹脂シート３'は、Ｂステージ状態となっている。
次に、ローラ６２５において、第１樹脂シート３'と繊維基材２とが圧着される。
【０１０３】
このときの第１樹脂シート３'と繊維基材２とのなす角の角度（貼り合わせ角度）θは、鋭角であることが好ましい。これにより、繊維基材２に歪みが生じることを防止または抑制することができる。
【０１０４】
また、繊維基材２側の張力は、第１樹脂シート３'側の張力よりも小さいことが好ましい。具体的には、繊維基材２側の張力は、３０Ｎ以下であることが好ましく、１５〜２５Ｎ程度であることがより好ましい。これにより、繊維基材２の寸法変化や内部歪を防止または抑制することができる。
なお、図２に示したように、第１樹脂層３を繊維基材２に含浸させる場合には、第１樹脂シート３'の張力を調整して、第１樹脂層を繊維基材２に含浸させることができる。
【０１０５】
（第２の工程）
次に、ノズル６１１から第２樹脂組成物を含むワニスを吐出し、繊維基材２の第１樹脂シート３'と反対側の面にそのワニスを供給する。
【０１０６】
（第３の工程（乾燥工程））
次に、乾燥装置６４により、第１樹脂シート３'および第２樹脂組成物を含むワニスを加熱乾燥させる。これにより、プリプレグ１が得られる。そのプリプレグ１は、ローラ６２８に巻き取られる。
なお、図２に示したように、第１樹脂層を繊維基材２に含浸させる場合には、この乾燥工程においても、第１樹脂層を繊維基材２に含浸させることができる。
【０１０７】
乾燥条件としては、特に限定されず、第１樹脂組成物および第２樹脂組成物の組成（特に、第２樹脂組成物の組成）や諸条件に応じて適宜設定されるが、第２樹脂組成物中の揮発成分が樹脂に対して１．５ｗｔ％以下になるように設定することが好ましく、０．８〜１．０ｗｔ％程度になるように設定することがより好ましい。具体的には、乾燥温度は、１００〜１５０℃であることが好ましく、１００〜１３０℃程度であることがより好ましい。また、乾燥時間は、２〜１０分程度であることが好ましく、２〜５分程度であることがより好ましい。
【０１０８】
本実施形態では、第１樹脂シート３'を繊維基材２に圧着させる一方で、第２樹脂層４を形成する際には、第２樹脂組成物を含むワニスを繊維基材２へ供給している。これにより、第１樹脂層３および第２樹脂層４間の界面を確実に形成できる。
さらに、本実施形態では、第２樹脂組成物を含むワニスを繊維基材２に供給しているため、繊維基材２へ第２樹脂組成物を含浸させやすい。一方で、第１樹脂層３は、あらかじめシート状に成形され、シート状で繊維基材２に対し供給されるので、第２樹脂層４に比べて、繊維基材２へ含浸しにくい状態となっている。これにより、第２樹脂層４が、少なくとも繊維基材２の厚みの９０％の位置までにわたって繊維基材２に含浸したプリプレグ１を容易に製造することができる。
【０１０９】
なお、本実施形態では、図３に示す製造装置６を使用して、プリプレグ１を製造するとしたが、図４に示す製造装置６ａを使用して、プリプレグ１を製造することもできる。
この製造装置６ａは、製造装置６のノズル６１１を有しておらず、貼り合せ装置６５およびローラ６２９を有している。他の点は、製造装置６と同じである。
【０１１０】
貼り合せ装置６５は、ローラ６２７とローラ６２８との間に設置されている。貼り合せ装置６５は、対向配置された１対のローラ６５１および６５２と、ローラ６５１および６５２を加熱する図示しない加熱部とを有し、ローラ６５１とローラ６５２との間で対象物を挟み、その対象物を加圧するとともに加熱するように構成されている。
【０１１１】
ローラ６２９は、貼り合せ装置６５の前段に設置されている。ローラ６２９は、対象物を送り出す手段であり、そのローラ６２９には、後述するシート７が巻き付けられている。ローラ６２９は、図示しないモータにより、回転するように構成されており、そのローラ６２９が回転すると、ローラ６２９からシート７が連続的に送り出される。
【０１１２】
乾燥装置６４においては、繊維基材２および第１樹脂シート３'が加熱され、第１樹脂シート３'が溶融する。
なお、図１のように、第１樹脂層３を繊維基材２に含浸させない場合には、乾燥装置６４はなくてもよい。
製造装置６ａのローラ６２９を回転させ、そのローラ６２９からシート７を送り出す。シート７は、図４に示すように、樹脂フィルム８と、この樹脂フィルム８の一方の面に設けられ、固形または半固形の第２樹脂組成物で構成された第２樹脂シート４'とを有している。第２樹脂シート４'はＢステージ状態となっている。
第２樹脂シート４'の５０〜１５０℃での最低溶融粘度（η２）は、第１樹脂シート３'の５０〜１５０℃での最低溶融粘度（η１）よりも低い。このようにすることで、第２樹脂シート４'を繊維基材２に含浸させやすくすることができ、第２樹脂層４を繊維機材２の厚みの９０％以上まで、含浸させることができる。
また、最低溶融粘度比η１／η２を１．１以上とすることで、第１樹脂層３、第２樹脂層４が混合せずに、第１樹脂層３および第２樹脂層４間に界面を形成することができる。
また、最低溶融粘度比η１／η２を１００以下、特に、８０以下とすることで、界面の密着性を向上させるという効果がある。
具体的には、第１樹脂シート３'の最低溶融粘度（η１）は、１０００Ｐａ・ｓ以上、２５０００Ｐａ・ｓ以下であることが好ましい。
一方で、第２樹脂シート４'の最低溶融粘度（η２）は、５０Ｐａ・ｓ以上、１００００Ｐａ・ｓ以下であることが好ましく、中でも、５０００Ｐａ・ｓ以下、さらには、３０００Ｐａ・ｓ以下であることが望ましい。なお、測定方法は前述したとおりである。
【０１１３】
樹脂フィルム８としては、支持体５１の樹脂フィルムとして説明したものと同様のものを用いることができる。
【０１１４】
本工程では、シート７と、繊維基材２と支持体５１との積層体であるシート５とが、貼り合せ装置６５のローラ６５１とローラ６５２との間を通過し、その際、シート７と、繊維基材２と支持体５１との積層体とは、その貼り合せ装置６５により、加圧されるとともに加熱される。これにより、シート７は、繊維基材２の第１樹脂層３と反対側の面に、第２樹脂シート４'を介して圧着され、積層シートであるプリプレグ１が得られる。そのプリプレグ１は、ローラ６２８に巻き取られる。
【０１１５】
前記圧着時の条件としては、特に限定されず、第２樹脂層４の第２樹脂組成物の組成や諸条件に応じて適宜設定されるが、圧力は、０．１〜１．０ＭＰａ／ｃｍ２程度であることが好ましく、０．３〜０．５ＭＰａ／ｃｍ２程度であることがより好ましい。また、加熱温度は、１００〜１３０℃であることが好ましい。
この圧着時の加熱により、第１樹脂シート３'、第２樹脂シート４'は溶融するが、第２樹脂層４の最低溶融粘度を、第１樹脂層３よりも低くしておくことで、第２樹脂層４を繊維基材２に含浸させることができる。また、前述したように、第１樹脂層３と第２樹脂層４との最低溶融粘度比η１／η２を１．１以上としておくことで、第１樹脂層３と第２樹脂層４との間に界面を形成することができる。
【０１１６】
<基板>
次に、本発明の基板について、図５を参照しつつ説明する。この図５に示す基板１０は、積層体１１と、この積層体１１の両面に設けられた金属層１２とを有している。
【０１１７】
積層体１１は、第２樹脂層４同士を内側にして配置された２つのプリプレグ１と、第２樹脂層４同士間で挟持された内層回路基板１３とを備える。
プリプレグ１の樹脂層３，４は、基板においては、完全に硬化した状態となっている。
【０１１８】
内層回路基板１３の表面に形成された回路層（図示略）は、第２樹脂層４に確実に埋め込まれる。
【０１１９】
金属層１２は、配線部に加工される部分であり、例えば、銅箔、アルミ箔等の金属箔を積層体１１に接合すること、銅、アルミニウムを積層体１１の表面にメッキすること等により形成される。また、前述した支持体５１を金属層１２とすることもできる。
【０１２０】
金属層１２と第１樹脂層３とのピール強度は、０．５ｋＮ／ｍ以上であるのが好ましく、０．６ｋＮ／ｍ以上であるのがより好ましい。これにより、金属層１２を配線部に加工し、得られる半導体装置１００（図６参照）における接続信頼性をより向上させることができる。
【０１２１】
このような基板１０は、第１樹脂層３上に金属層１２を形成したプリプレグ１を２つ用意し、これらのプリプレグ１で内層回路基板１３を挟持した状態で、例えば、真空プレス、常圧ラミネータおよび真空下で加熱加圧するラミネータを用いて積層する方法が挙げられる。真空プレスは、平板に挟んで通常のホットプレス機等で実施できる。例えば、名機製作所社製の真空プレス、北川精機社製の真空プレス、ミカドテクノス社製の真空プレス等が挙げられる。また、ラミネータ装置としては、ニチゴー・モートン社製のバキュームアップリケーター、名機製作所社製の真空加圧式ラミネータ、日立テクノエンジニアリング社製の真空ロール式ドライコータ等のような市販の真空積層機、またはベルトプレス等を用いて製造することができる。
【０１２２】
なお、本発明の基板１０は、内層回路基板１３が省略され、２つのプリプレグ１が第２樹脂層４同士を直接接合してなる積層体を含むものであってもよく、金属層１２が省略されたものであってもよい。
【０１２３】
<半導体装置>
次に、本発明の半導体装置について、図６を参照しつつ説明する。なお、図６中では、繊維基材２、内層回路基板１３を省略して示し、第１樹脂層３および第２樹脂層４を一体として示してある。
【０１２４】
図６に示す半導体装置１００は、多層基板２００と、多層基板２００の上面に設けられたパッド部３００と、多層基板２００の下面に設けられた配線部４００と、パッド部３００にバンプ５０１を接続することにより、多層基板２００上に搭載された半導体素子５００とを有している。また、その他、多層基板２００の下面には、配線部、パッド部、半田ボール等が設けられていてもよい。
【０１２５】
多層基板２００は、コア基板として設けられた基板１０と、この基板１０の上側に設けられた３つのプリプレグ１ａ、１ｂ、１ｃと、基板１０の下側に設けられた３つのプリプレグ１ｄ、１ｅ、１ｆとを備えている。プリプレグ１ａ〜１ｆは、プリプレグ１と同じものである。プリプレグ１ａ〜１ｃは、基板１０側に第２樹脂層４が位置するように、すなわち、基板１０側から、第２樹脂層４、繊維基材２、第１樹脂層３の順になるように、プリプレグ１を配置したものである。一方でプリプレグ１ｄ〜１ｆは、基板１０側に第２樹脂層４が位置するように、すなわち、第２樹脂層４、繊維基材２、第１樹脂層３の順となるように、プリプレグ１を配置したものである。
多層基板２００において、プリプレグ１の樹脂層３，４は完全に硬化した状態となっている。
【０１２６】
また、多層基板２００は、プリプレグ１ａとプリプレグ１ｂとの間に設けられた回路部２０１ａと、プリプレグ１ｂとプリプレグ１ｃとの間に設けられた回路部２０１ｂと、プリプレグ１ｄとプリプレグ１ｅとの間に設けられた回路部２０１ｄと、プリプレグ１ｅとプリプレグ１ｆとの間に設けられた回路部２０１ｅとを有している。各回路部２０１ａ〜２０１ｅは、第２樹脂層４により埋め込まれている。
【０１２７】
さらに、多層基板２００は、各プリプレグ１ａ〜１ｆをそれぞれ貫通して設けられたホールを有し、ホール内には、隣接する回路部同士や、回路部とパッド部とを電気的に接続する導体部２０２が形成されている。
【０１２８】
基板１０の各金属層１２は、それぞれ、所定のパターンに加工され、当該加工された金属層１２同士は、基板１０を貫通して設けられた導体部２０３により電気的に接続されている。
【０１２９】
なお、半導体装置１００（多層基板２００）は、基板１０の片面側に、４つ以上のプリプレグ１を設けるようにしてもよい。さらに、半導体装置１００は、本発明のプリプレグ１以外のプリプレグを含んでいてもよい。
【０１３０】
なお、本発明は前述の実施形態に限定されるものではなく、本発明の目的を達成できる範囲での変形、改良等は本発明に含まれるものである。
以上、本発明のプリプレグ、基板および半導体装置を図示の実施形態について説明したが、本発明は、これに限定されるものではなく、プリプレグ、基板および半導体装置を構成する各部は、同様の機能を発揮し得る任意の構成のものと置換することができる。また、任意の構成物が付加されていてもよい。
【０１３１】
<付記>
（付記１）
繊維基材と、
前記繊維基材の一方の面側を被覆し、第１樹脂組成物で構成された第１樹脂層と、
前記繊維基材の他方の面側を被覆し、前記第１樹脂組成物とは異なる第２樹脂組成物で構成された第２樹脂層とを備え、
前記第１樹脂層と前記第２樹脂層とが接触し、界面が形成されているプリプレグ。
（付記２）
付記１に記載のプリプレグにおいて、
前記第１樹脂層は、その上面に金属層を設けるための層であり、
前記第２樹脂層は、回路を埋め込むための層であるプリプレグ。
（付記３）
付記１または２に記載のプリプレグにおいて、
前記第２樹脂層は、少なくとも、前記繊維基材の前記他方の面から前記繊維基材の厚みの中心までの間の領域にわたって前記繊維基材に含浸されているプリプレグ。
（付記４）
付記３に記載のプリプレグにおいて、
前記第２樹脂層は、少なくとも、前記繊維基材の前記他方の面から、前記繊維基材の厚みの９０％の位置までにわたって前記繊維基材に含浸されているプリプレグ。
（付記５）
付記４に記載のプリプレグにおいて、
前記第２樹脂層は、前記繊維基材に含浸され、
前記第１樹脂層と第２樹脂層との界面は、前記繊維基材の外部に位置しているプリプレグ。
（付記６）
付記１乃至５のいずれかに記載のプリプレグにおいて、
前記第１樹脂層の熱可塑性樹脂の含有量は、前記第２樹脂層の熱可塑性樹脂の含有量よりも多いプリプレグ。
（付記７）
付記１乃至６のいずれかに記載のプリプレグにおいて、
当該プリプレグの前記第１樹脂層を銅箔に重ね合わせ、荷重２MPａ、温度２２０℃、１時間の条件下で熱処理した後の９０°ピール強度Ａが、
当該プリプレグの前記第２樹脂層を銅箔に重ね合わせ、荷重２MPａ、温度２２０℃、１時間の条件下で熱処理した後の９０°ピール強度Ｂよりも高いプリプレグ。
（付記８）
付記１乃至７のいずれかに記載のプリプレグにおいて、
ＩＰＣ−ＴＭ−６５０  Ｍｅｔｈｏｄ  ２．３．１７に準拠し、１７１±３℃、１３８０±７０ｋＰａの条件で５分間加熱加圧して測定された樹脂流れが、１５重量％以上５０重量％以下であり、
対向する一対のゴム板で該プリプレグを挟んだ状態で、１２０℃、２．５ＭＰａの条件下で加熱及び加圧したとき、平面視で前記繊維基材の外縁からはみ出る前記第１樹脂層および前記第２樹脂層の合計重量が、前記第１樹脂層全体および前記第２樹脂層全体の合計重量に対して、５％以下であり、前記ゴム板が下記（i）〜（iii）を満たすプリプレグ。
（i）ＪＩＳ  Ｋ  ６２５３  Ａに準拠して測定したゴム硬度が６０°
（ii）厚み３ｍｍ
（iii）材質がシリコン
（付記９）
付記１乃至８のいずれかに記載のプリプレグにおいて、
前記第１樹脂層は、熱可塑性樹脂を含み、
前記熱可塑性樹脂は、フェノキシ樹脂、ポリビニルアルコール系樹脂、ポリアミド系樹脂のいずれか１種以上を含むプリプレグ。
（付記１０）
付記１乃至９のいずれかに記載のプリプレグにおいて、
前記第２樹脂層は、エポキシ樹脂、シアネート樹脂および無機充填材を含むプリプレグ。
（付記１１）
付記１乃至１０のいずれかに記載のプリプレグにおいて、
前記第１樹脂層および前記第２樹脂層は、ナフタレン骨格を有し、ナフタレン骨格が酸素原子を介して他のアリーレン構造と結合した構造を有するエポキシ樹脂を含むプリプレグ。
（付記１２）
付記１乃至１１のいずれかに記載のプリプレグにおいて、
当該プリプレグは、前記第１樹脂層を、前記繊維基材の一方の面に対して、第１樹脂層となる第１樹脂シートを当接させるとともに、
第２樹脂層となる第２樹脂シートまたは、前記第２樹脂組成物を含む液状の組成物を前記繊維基材の他方の面側から含浸させることで製造されたものであるプリプレグ。
（付記１３）
付記１乃至１２のいずれかに記載のプリプレグにおいて、
２５℃から３℃／分の昇温速度で昇温したときの５０℃以上１５０℃以下の範囲における第１樹脂層の最低溶融粘度η１と第２樹脂層の最低溶融粘度η２との比η１／η２が１．１倍以上、１００倍以下であるプリプレグ。
（付記１４）
付記１乃至１３のいずれかに記載のプリプレグにおいて、
前記第２樹脂層は、粒径が５０ｎｍ以下のシリカを含むプリプレグ。
（付記１５）
付記１４に記載のプリプレグにおいて、
前記繊維基材はガラスクロスであり、
当該ガラスクロスのストランド中に前記シリカが存在するプリプレグ。
（付記１６）
付記１乃至１５のいずれかに記載のプリプレグを有する基板であり、
回路層を備え、
前記プリプレグの前記２樹脂層により、前記回路層を埋め込むとともに、
前記プリプレグの前記第１樹脂層上に金属層が設けられた基板。
（付記１７）
付記１６に記載の基板と、
前記基板に搭載された半導体素子とを備えることを特徴とする半導体装置。
【０１３２】
（付記１８）
第１樹脂シートを繊維基材の一方の面に圧着して第１樹脂組成物からなる第１樹脂層を設ける工程と、
前記繊維基材の他方の面側に、前記第１樹脂組成物とは異なる第２樹脂組成物からなる第２樹脂層を形成する工程とを含み、
第２樹脂層を形成する前記工程では、
少なくとも、前記繊維基材の他方の面から前記繊維基材の厚みの９０％にわたって、前記繊維基材に含浸した第２樹脂層を形成するプリプレグの製造方法。
（付記１９）
付記１８に記載のプリプレグの製造方法において、
前記第１樹脂シートの５０〜１５０℃での最低溶融粘度は、１０００Ｐａ・ｓ以上、２５０００Ｐａ・ｓ以下であるプリプレグの製造方法。
（付記２０）
付記１８または１９に記載のプリプレグの製造方法において、
第２樹脂層を形成する前記工程では、
前記繊維基材の他方の面側に、液状の第２樹脂組成物を供給するプリプレグの製造方法。
（付記２１）
付記１８または１９に記載のプリプレグの製造方法において、
第２樹脂層を形成する前記工程では、
前記繊維基材の他方の面側に、第２樹脂層となる第２樹脂シートを供給し、前記第２樹脂シートを加熱して、前記繊維基材に含浸させ、
２５℃から３℃／分の昇温速度で昇温したときの５０℃以上１５０℃以下の範囲における第１樹脂シートの最低溶融粘度η１と第２樹脂シートの最低溶融粘度η２との比η１／η２が１．１倍以上、１００倍以下であるプリプレグの製造方法。
（付記２２）
付記１８乃至２１のいずれかに記載のプリプレグの製造方法において、
前記第１樹脂シートを繊維基材の一方の面に圧着する前記工程では、
前記第１樹脂シートをラミネートロールに直接あるいは間接的に面接触するように、前記第１樹脂シートを前記ラミネートロールの外周面に沿って連続的に搬送し、
前記ラミネートロールと前記第１樹脂シートとが接触している箇所で、前記第１樹脂シートを介して前記ラミネートロールに接触するように、前記繊維基材を前記ラミネートロールに向けて連続的に搬送するプリプレグの製造方法。
（付記２３）
付記１８乃至２２のいずれかに記載のプリプレグの製造方法において、
前記第１樹脂シートがロール状に巻かれており、当該ロールから前記第１樹脂シートを送出し、前記第１樹脂シートを繊維基材の一方の面に圧着する前記工程では、この送り出された前記第１樹脂シートを繊維基材の一方の面に圧着するプリプレグの製造方法。
（付記２４）
付記１８乃至２３のいずれかに記載のプリプレグの製造方法において、
前記第１樹脂シートは、支持体上に形成されており、
前記第１樹脂シートを繊維基材の一方の面に圧着する前記工程では、前記支持体上の前記第１樹脂シートを繊維基材の一方の面に圧着するプリプレグの製造方法。
【実施例】
【０１３３】
次に、本発明の実施例について説明する。
（実施例１）
（第１樹脂組成物）
表１のＡ−１の第１樹脂組成物を作成した。
はじめに、ナフタレン型エポキシ樹脂（日本化薬社製、商品名ＮＣ−７３００）１２．２重量部、ナフタレン型エポキシ樹脂（ＤＩＣ社製、商品名ＨＰ４７００）５重量部、フェノールノボラック型シアネート樹脂（ロンザ社製、商品名ＰＴ−３０）１７．２重量部、ビフェニル型フェノキシ樹脂（三菱化学社製、商品名ＹＸ−６９５４ＢＨ３０）１５重量部（固形分換算）、硬化剤として１−ベンジルー２−メチルイミダゾール（四国化成社製、 キュアゾール１Ｂ２ＰＺ）０．４重量部をメチルエチルケトンに溶解させた。さらに、無機充填材として、球状シリカ（電気化学工業社製、商品名ＳＦＰ−２０Ｍ  平均粒径０．３μｍ）を５０重量部、エポキシシランカップリング剤（信越化学工業社製、商品名ＫＢＭ−４０３Ｅ）を０．２重量部添加して、高速攪拌機を用いて６０分間攪拌した。これにより、樹脂組成物７０重量％のワニスを作成した。
次に、キャリアフィルムとしてポリエチレンテレフタレートフィルム（ユニチカ社製、厚さ３８μｍ、幅５６０ｍｍ）を用い、上記ワニスをコンマコータ装置で塗布し、乾燥装置で１７０℃３分乾燥させて、厚さ５μｍ、幅５４０ｍｍの第１樹脂シート（第１樹脂層となる層）を形成した。
なお、シリカの平均粒径は、シリカを水中で超音波により分散させ、動的光散乱式粒度分布測定装置（ＨＯＲＩＢＡ社製、ＬＢ−５５０）により、シリカの粒度分布を体積基準で測定し、そのメディアン径を平均粒子径とした。具体的には、平均粒子径は体積累計粒径ｄ５０で規定される。以下の実施例、比較例においても同様である。
【０１３４】
（第２樹脂組成物）
表２のＢ−１に示す組成の第２樹脂組成物を作成した。ナフタレンエーテル型エポキシ樹脂（ＤＩＣ社製、商品名ＨＰ−６０００）９重量部、ビフェニルアラルキル型フェノール樹脂（日本化薬社製商品名ＮＣ−３０００）６重量部、フェノールノボラック型シアネート樹脂（ロンザ社製、商品名ＰＴ−３０）１５．５重量部をメチルエチルケトンに溶解させた。さらに、無機充填材として、球状シリカ（アドマテックス社製、ＳＯ−３１Ｒ  平均粒径１．０μｍ）を６６重量部、球状シリカ（アドマテックス社製、商品名アドマナノ  平均粒径５０ｎｍ）を３重量部、エポキシシランカップリング剤（信越化学工業社製、商品名ＫＢＭ−４０３Ｅ）を０．５重量部添加して、高速攪拌機を用いて６０分かく攪拌した。これにより、樹脂組成物７０重量％のワニスを作成した。
【０１３５】
（プリプレグの作成）
図３に示す製造装置６によりプリプレグを製造した。
製造装置６のローラ６２１を回転させ、そのローラ６２１からキャリアフィルム付の第１樹脂シート３'を送り出した。また、ローラ６２３を回転させ、そのローラ６２３から繊維基材２（日東紡社製ＷＥＸ−１０１７、坪重量１２ｇ／ｍ２、１３μｍ）を送り出した。ローラ６２５において、第１樹脂シート３'と繊維基材２とを圧着した。このときローラ６２５の温度は９５℃であった。
その後、ノズル６１１から第２樹脂組成物を含む前記ワニス吐出し、繊維基材２の第１樹脂層３と反対側の面に前記ワニスを供給した。そして、次に、乾燥装置６４により、第１樹脂シート３'および第２樹脂組成物を含むワニスを１２０℃で２分加熱乾燥した。これにより、プリプレグ１（厚み３５μｍ）が得られた。
【０１３６】
（実施例２）
（第１樹脂組成物）
表１のＡ−２の第１樹脂組成物を作成した。
はじめに、ナフタレン変性クレゾールノボラックエポキシ樹脂（ＤＩＣ社製、商品名ＨＰ−５０００）１２．２重量部、ナフタレン型エポキシ樹脂（ＤＩＣ社製、商品名ＨＰ４７００）５重量部、フェノールノボラック型シアネート樹脂（ロンザ社製、商品名ＰＴ−３０）１７．２重量部、ビフェニル型フェノキシ樹脂（三菱化学社製、商品名ＹＸ−６９５４ＢＨ３０）１５重量部（固形分換算）、硬化剤として１−ベンジルー２−メチルイミダゾール（四国化成社製、 キュアゾール１Ｂ２ＰＺ）０．４重量部をメチルエチルケトンに溶解させた。さらに、無機充填材として、球状溶融シリカ（電気化学工業社製、商品名ＳＦＰ−２０Ｍ  平均粒径０．３μｍ）を５０重量部、エポキシシランカップリング剤（信越化学工業社製、商品名ＫＢＭ−４０３Ｅ）を０．２重量部添加して、高速攪拌機を用いて６０分間攪拌した。これにより、樹脂組成物７０重量％のワニスを作成した。
次に、キャリアフィルムとしてポリエチレンテレフタレートフィルム（ユニチカ社製、厚さ３８μｍ、幅５６０ｍｍ）を用い、上記ワニスをコンマコータ装置で塗布し、乾燥装置で１７０℃３分乾燥させて、厚さ５μｍ、幅５４０ｍｍの第１樹脂シート（第１樹脂層となる層）を形成した。
【０１３７】
（第２樹脂組成物）
第２樹脂組成物としては、実施例１と同様のものを準備した。
（プリプレグの製造）
上記ポリエチレンテレフタレートフィルム付樹脂層、上記第２樹脂組成物を含むワニスを使用して、実施例１と同様の方法でプリプレグを製造した。
【０１３８】
（実施例３）
（第１樹脂組成物）
表１のＡ−３の第１樹脂組成物を作成した。
はじめに、ナフタレン変性クレゾールノボラックエポキシ樹脂（ＤＩＣ社製、商品名ＨＰ−５０００）１６．２重量部、ナフタレン型エポキシ樹脂（ＤＩＣ社製、商品名ＨＰ４７００）９重量部、フェノールノボラック型シアネート樹脂（ロンザ社製、商品名ＰＴ−３０）２４．２重量部、ゴム変性フェノールＯＨ含有ポリアミド樹脂（日本化薬社製、商品名ＢＰＡＭ−１５５、Ｍｗ＝１．５万以上）１５重量部、硬化剤として１−ベンジルー２−メチルイミダゾール（四国化成社製、 キュアゾール１Ｂ２ＰＺ）０．４重量部をメチルエチルケトンに溶解させた。さらに、無機充填材として、球状溶融シリカ（電気化学工業社製、商品名ＳＦＰ−２０Ｍ  平均粒径０．３μｍ）を３５重量部、エポキシシランカップリング剤（信越化学工業社製、商品名ＫＢＭ−４０３Ｅ）を０．２重量部添加して、高速攪拌機を用いて６０分間攪拌した。これにより、樹脂組成物７０重量％のワニスを作成した。
次に、キャリアフィルムとしてポリエチレンテレフタレートフィルム（ユニチカ社製、厚さ３８μｍ、幅５６０ｍｍ）を用い、上記ワニスをコンマコータ装置で塗布し、乾燥装置で１７０℃３分乾燥させて、厚さ５μｍ、幅５４０ｍｍの第１樹脂シート（第１樹脂層となる層）を形成した。
（第２樹脂組成物）
第２樹脂組成物としては、実施例１と同様のものを準備した。
（プリプレグの製造）
上記ポリエチレンテレフタレートフィルム付樹脂層、上記第２樹脂組成物を含むワニスを使用して、実施例１と同様の方法でプリプレグを製造した。
【０１３９】
（実施例４）
（第１樹脂組成物）
実施例３と同様の第１樹脂組成物を作成し、実施例１と同様のポリエチレンテレフタレートフィルム付樹脂層を使用した。
（第２樹脂組成物）
表２のＢ−２に示す組成の第２樹脂組成物を作成した。
ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂（ＤＩＣ社製、商品名ＨＰ−７２００Ｌ）９重量部、ビフェニルアラルキル型フェノール樹脂（日本化薬社製商品名ＧＰＨ−６５）６重量部、フェノールノボラック型シアネート樹脂（ロンザ社製、商品名ＰＴ−３０）１５．５重量部をメチルエチルケトンに溶解させた。さらに、無機充填材として、球状シリカ（アドマテックス社製、ＳＯ−３１Ｒ  平均粒径１．０μｍ）を６６重量部、球状溶融シリカ（アドマテックス社製、商品名アドマナノ  平均粒径５０ｎｍ）を３重量部、エポキシシランカップリング剤（信越化学工業社製、商品名ＫＢＭ−４０３Ｅ）を０．５重量部添加して、高速攪拌機を用いて６０分間攪拌した。これにより、樹脂組成物７０重量％のワニスを作成した。
（プリプレグの製造）
上記ポリエチレンテレフタレートフィルム付樹脂層、上記第２樹脂組成物のワニスを使用して、実施例１と同様の方法でプリプレグを製造した。
【０１４０】
（実施例５）
（第１樹脂組成物）
実施例３と同様の第１樹脂組成物を作成し、実施例１と同様のポリエチレンテレフタレートフィルム付樹脂層を使用した。
（第２樹脂組成物）
表２のＢ−３に示す組成の第２樹脂組成物を作成した。
ナフタレンエーテル型エポキシ樹脂（ＤＩＣ社製、商品名ＨＰ−６０００）１０重量部、ビフェニルアラルキル型フェノール樹脂（日本化薬社製商品名ＧＰＨ−６５）８重量部、フェノールノボラック型シアネート樹脂（ロンザ社製、商品名ＰＴ−３０）１４．５重量部、ビフェニル型フェノキシ樹脂（三菱化学社製、商品名ＹＸ−６９５４ＢＨ３０）２重量部（固形分換算）、をメチルエチルケトンに溶解させた。さらに、無機充填材として、球状溶融シリカ（アドマテックス社製、ＳＯ−３１Ｒ  平均粒径１．０μｍ）を６５重量部、エポキシシランカップリング剤（信越化学工業社製、商品名ＫＢＭ−４０３Ｅ）を０．５重量部添加して、高速攪拌機を用いて６０分間攪拌した。これにより、樹脂組成物７０重量％のワニスを作成した。
（プリプレグの製造）
上記ポリエチレンテレフタレートフィルム付樹脂層、上記第２樹脂組成物のワニスを使用して、実施例１と同様の方法でプリプレグを製造した。
【０１４１】
（実施例６）
（第１樹脂組成物）
実施例３と同様の第１樹脂組成物を作成し、実施例１と同様のポリエチレンテレフタレートフィルム付樹脂層を使用した。
（第２樹脂組成物）
表２のＢ−４に示す組成の第２樹脂組成物を作成した。
ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂（ＤＩＣ社製、商品名ＨＰ−７２００Ｌ）１０重量部、ビフェニルアラルキル型フェノール樹脂（（日本化薬社製商品名ＧＰＨ−６５））８重量部、フェノールノボラック型シアネート樹脂（ロンザ社製、商品名ＰＴ−３０）１４．５重量部、ビフェニル型フェノキシ樹脂（三菱化学社製、商品名ＹＸ−６９５４ＢＨ３０）２重量部（固形分換算）、をメチルエチルケトンに溶解させた。さらに、無機充填材として、球状溶融シリカ（アドマテックス社製、ＳＯ−３１Ｒ  平均粒径１．０μｍ）を６５重量部、エポキシシランカップリング剤（信越化学工業社製、商品名ＫＢＭ−４０３Ｅ）を０．５重量部添加して、高速攪拌機を用いて６０分間攪拌した。これにより、樹脂組成物７０重量％のワニスを作成した。
（プリプレグの製造）
上記ポリエチレンテレフタレートフィルム付樹脂層、上記第２樹脂組成物のワニスを使用して、実施例１と同様の方法でプリプレグを製造した。
【０１４２】
（比較例１）
実施例１で製造したＡ−１の組成の第１樹脂組成物のワニスと、Ｂ−１で示す組成の第２樹脂組成物のワニスとを使用して、プリプレグを製造した。
繊維基材の両面からダイコーターを用い、一方の面に、第１樹脂組成物のワニスを、他方の面に、第２樹脂組成物のワニスを塗布し、１８０℃で２分加熱乾燥した。これにより、プリプレグ（厚み３５μｍ）が得られた。
【０１４３】
（比較例２）
ここでは、国際公開ＷＯ２００７／０６３９６０のパンフレットの実施例１と同様の方法で、プリプレグを製造した。詳細は以下の通りである。
１．第１樹脂層のワニスの調製
シアネート樹脂（ロンザジャパン社製、プリマセット ＰＴ−３０、重量平均分子量約２，６００）２４重量％、エポキシ樹脂としてビフェニルジメチレン型エポキシ樹脂（日本化薬社製、ＮＣ−３０００、エポキシ当量２７５）２４重量％、フェノキシ樹脂としてビスフェノールＡ型エポキシ樹脂とビスフェノールＦ型エポキシ樹脂との共重合体であり、末端部はエポキシ基を有しているフェノキシ樹脂（ジャパンエポキシレジン社製・ＥＰ−４２７５、重量平均分子量６０，０００）１１．８重量％、硬化触媒としてイミダゾール化合物（四国化成工業社製・「２−フェニル−４，５−ジヒドロキシメチルイミダゾール」）０．２重量％をメチルエチルケトンに溶解させた。さらに、無機充填材として球状溶融シリカ（アドマテックス社製、ＳＯ−２５Ｈ、平均粒径０．５μｍ）３９．８重量％とエポキシシラン型カップリング剤（日本ユニカー社製、Ａ−１８７）０．２重量％を添加して、高速攪拌装置を用いて６０分間攪拌して、樹脂組成物７０重量％の樹脂ワニスを調製した（表３のＡ−４の組成）。
【０１４４】
２．第２樹脂層のワニスの調製
熱硬化性樹脂としてノボラック型シアネート樹脂（ロンザジャパン社製、プリマセット ＰＴ−３０、重量平均分子量約２，６００）１５重量％、エポキシ樹脂としてビフェニルジメチレン型エポキシ樹脂（日本化薬社製、ＮＣ−３０００、エポキシ当量２７５）８．７重量％、フェノール樹脂としてビフェニルジメチレン型フェノール樹脂（日本化薬社製、ＧＰＨ−６５、水酸基当量２００）６．３重量％をメチルエチルケトンに溶解させた。さらに、無機充填材として球状溶融シリカ（アドマテックス社製、ＳＯ−２５Ｈ、平均粒径０．５μｍ）６９．７重量％とエポキシシラン型カップリング剤（日本ユニカー社製、Ａ−１８７）０．３重量％を添加して、高速攪拌装置を用いて６０分間攪拌して、樹脂組成物７０重量％の第２樹脂層のワニスを調製した（表３のＢ-５の組成）。
【０１４５】
３．キャリア材料の製造
キャリアフィルムとしてポリエチレンテレフタレートフィルム（三菱化学ポリエステル社製、ＳＦＢ−３８、厚さ３８μｍｍ、幅４８０ｍｍ）を用い、上述の第１樹脂層のワニスをコンマコーター装置で塗工し、１７０℃の乾燥装置で３分間乾燥させ、厚さ９μｍ、幅４１０ｍｍの樹脂層が、キャリアフィルムの幅方向の中心に位置するように形成してキャリア材料I（最終的に第１樹脂層を形成）を得た。
また、同様の方法で塗工する第２樹脂層のワニスの量を調整して、厚さ１４μｍ、幅３６０ｍｍの樹脂層が、キャリアフィルムの幅方向の中心に位置するように形成してキャリア材料II（最終的に第２樹脂層を形成）を得た。
【０１４６】
４．プリプレグの製造
繊維基材としてガラス織布（クロスタイプ♯１０１５、幅３６０ｍｍ、厚さ１５μｍ、坪量１７ｇ／ｍ2）を用い、真空ラミネート装置および熱風乾燥装置によりプリプレグを製造した。
具体的には、ガラス織布の両面に前記キャリア材料Iおよびキャリア材料IIがガラス織布の幅方向の中心に位置するように、それぞれ重ね合わせ、１３３０Ｐａの減圧条件下で、８０℃のラミネートロールを用いて接合した。
ここで、ガラス織布の幅方向寸法の内側領域においては、キャリア材料Iおよびキャリア材料IIの樹脂層を繊維布の両面側にそれぞれ接合するとともに、ガラス織布の幅方向寸法の外側領域においては、キャリア材料Iおよびキャリア材料IIの樹脂層同士を接合した。
次いで、上記接合したものを、１２０℃に設定した横搬送型の熱風乾燥装置内を２分間通すことによって、圧力を作用させることなく加熱処理して、厚さ３０μｍ（第１樹脂層：５μｍ、繊維基材：１５μｍ、第２樹脂層：１０μｍ）のプリプレグを得た。
【０１４７】
（評価方法）
上述した実施例、比較例で製造したプリプレグの評価を行なった。
【０１４８】
（界面の有無）
各プリプレグの厚さ方向に直交する断面をＳＥＭ（倍率１０００倍）で観察し、第１樹脂層と第２樹脂層との間の界面が確認できるかどうかで、界面が形成されているかどうかを評価した。
表４に結果を示すとともに、図８〜１０に実施例１，５，６のＳＥＭ写真を示し、図１１，１２に比較例１，２のＳＥＭ写真を示す。
なお、実施例５，６のプリプレグでは、第１樹脂層が繊維基材表面に直接接触している領域、および第２樹脂層が繊維基材の外側まではみ出し、第１樹脂層は、直接繊維基材には接触していない領域がある。
【０１４９】
（含浸率）
各プリプレグの厚さ方向に直交する断面をＳＥＭ（倍率５００倍）で観察し、ガラスクロスの表面から、第１樹脂層と第２樹脂層との界面までの距離の平均値Ｂ（１０箇所測定）を算出した。そして、ガラスクロスの厚みの平均値Ａ（１０箇所測定）を算出し、Ｂ／Ａ×１００（％）で含浸率を算出した。結果を表４に示す。なお、ガラスクロスの厚みは、たて糸とよこ糸の交点部分で計測している。
【０１５０】
（樹脂層の性能）
１． ピール強度
各実施例、比較例の第１樹脂層、第２樹脂層のピール強度を測定した。測定方法は以下の通りである。
プリプレグ１の第１樹脂層３を銅箔に重ね合わせ、荷重２ＭＰａ、温度２２０℃、１時間の条件下で大気中で熱処理した後の９０°ピール強度Ａを測定した。さらに、当該プリプレグの第２樹脂層４を銅箔に重ね合わせ、荷重２ＭＰａ、温度２２０℃、１時間の条件下で大気中で熱処理した後の９０°ピール強度Ｂを測定した。
ピール強度は、ＪＩＳ  Ｃ  ６４８１の９０度引き剥がし法に準じて、銅箔に対して樹脂層を９０度方向に引き剥がして測定した。具体的には、２５℃において、毎分５０ｍｍの速さで樹脂層を引きはがす際の９０度ピール強度を、９０度剥離試験機で測定した。
また、銅箔は、厚さ２μｍの銅箔（表面粗さＲｚ＝２．０μｍ、三井金属工業社製商品名ＭＴ  Ｅｘ−２）である。結果を表４に示す。
２． 埋め込み性
表面に回路パターンを有し、回路厚み１８μｍ、残銅率５０％の内層回路基板を用意した。この内層回路基板の回路パターンに第２樹脂層が接触するようにプリプレグを重ね、加圧加熱成形（１ＭＰａ、２００℃、９０分）して基板を１０枚得た。
各基板の断面を顕微鏡で観察した。そして、第２樹脂層の埋め込み性を評価した。
◎：すべての基板において、埋め込み性に優れていた。
○：板端に、実質上問題なし微小ボイド発生した。
×：埋め込みが不十分であり、ボイドが多数発生した。
結果を表４に示す。
【０１５１】
（ビア間信頼性）
実施例、比較例で得られたプリプレグを８枚重ね、両面に厚さ１２μｍの銅箔を重ねて、圧力４ＭＰａ、温度２００℃で２時間加熱加圧成形することによって、両面に銅箔を有する積層板を得た。プリプレグを重ねる際には、第１樹脂層と第２樹脂層とが交互に配置されるように、プリプレグを積み重ねた。その後、コンフォーマルマスク法で炭酸レーザを用いて径０．１５ｍｍ、壁間距離１００μｍのスルーホールを開け、その後メッキ、回路配線を形成して、１３０℃、８５％ＲＨ、印加電圧２０Ｖの条件下で５００ｈ処理し、２０Ｖで絶縁抵抗を測定した。測定用の試料は、Ｎ＝１０用意した。
◎：全ての試料が１．０×１０７Ω以上
○：１．０×１０７Ω以上となる試料が８個以上、９個未満
×：１．０×１０７Ω以上となる試料が８個未満
【０１５２】
（最低溶融粘度）
最低溶融粘度の測定条件は、以下のようである。結果を表４に示す。
実施例、比較例において、５０〜１５０℃における第１樹脂層、第２樹脂層の最低溶融粘度を計測した。ここでは、前記各実施例、比較例で得られた第１樹脂組成物のワニス、第２樹脂組成物のワニスをコンマコータ装置で塗布し、乾燥装置で１７０℃３分乾燥させて、厚さ５μｍのフィルムとしたものを測定対象としている。ただし、ここでの計測結果は、プリプレグの状態における第１樹脂層、第２樹脂層の最低溶融粘度と一致する。
測定条件は、以下の通りである。
動的粘弾性測定装置（Ａｎｔｏｎ  Ｐａａｒ社製、装置名Ｐｈｙｓｉｃａ  ＭＣＲ−３０１）
周波数：６２．８３ｒａｄ／ｓｅｃ
測定温度：２５〜２００℃、３℃／ｍｉｎ
ジオメトリー：パラレルプレート
プレート直径：１０ｍｍ
プレート間隔：０．１ｍｍ
荷重（ノーマルフォース）：０Ｎ（一定）
ストレイン：０．３％
測定雰囲気：空気
【０１５３】
（樹脂流れ（重量％））
実施例、比較例のプリプレグを用いてＩＰＣ−ＴＭ−６５０  Ｍｅｔｈｏｄ  ２．３．１７に準拠して測定した。すなわち、図７で示すように、実施例、比較例のプリプレグを１０２ｍｍ×１０２ｍｍの正方形にカットし、これを４枚重ね、重量（Ｗ０（ｇ））を測定した。そして、プリプレグの最外層の両面には、離型フィルム（製品名：セパニウム２０Ｍ２Ｃ−Ｓ、製造元：サン・アルミニウム工業株式会社、サイズ：２００ｍｍ×２４０ｍｍ）を貼り付けた（図７（ａ））。その後、２枚のＳＵＳ板の間にプリプレグを配置して、１７１℃、１．３８ＭＰａに加熱加圧して、５分間熱板プレスした（図７（ｂ））。ついで、離型フィルムを剥離し、プリプレグの積層方向が高さ方向となるよう径８１ｍｍの円柱状にプリプレグを切り抜き（図７（ｃ））、得られた円柱状のプリプレグの重量（Ｗ２（ｇ））を測定した。式（１）から樹脂流れを求めた。結果を表３に示す。なお、式（１）中、％は、重量％である。
【０１５４】
【数１】
2013209626.tif 000011
【０１５５】
（樹脂はみ出し量）
２００ｍｍ×２００ｍｍにカットした実施例、比較例のプリプレグをニチゴ―・モートン（株）製ＣＶＰ３００のホットプレス装置を用いてプレスし、樹脂はみ出し量を測定した。具体的には、このホットプレス装置の２つの熱板（ＳＵＳ１．５ｍｍ）に挟まれた２枚のゴム板の間に上記実施例又は比較例のプリプレグを戴置し、１２０℃、２．５ＭＰａの条件で、６０秒プレスした。ゴム板は、ＪＩＳ  Ｋ  ６２５３  Ａに準拠して測定したゴム硬度が６０°であり、厚みが３ｍｍのシリコンゴムとした。結果を表４に示す。
【０１５６】
（積層体厚み）
実施例、比較例で得られたプリプレグを８枚重ね、両面に厚さ１２μｍの銅箔を重ねて、圧力３．５ＭＰａ、温度２００℃で２時間加熱加圧成形することによって、両面に銅箔を有する積層体を得た。この積層体において、上層側の４枚のプリプレグは、第１樹脂層が、上層の銅箔側に配置されており、他の４枚のプリプレグは、第１樹脂層が、下層の銅箔側に配置されている。
その後、銅箔を全てエッチング液（塩化鉄）でエッチングして除去し、積層板（４００ｍｍ角）の対角線を４０ｍｍピッチで厚み測定を行い、最大−最小値を算出した。結果を表４に示す。
◎：１０μｍ未満
△：１０μｍ以上３０μｍ未満
×：３０μｍ以上
【０１５７】
（積層体の反り）
実施例、比較例で得られたプリプレグを８枚重ね、両面に厚さ１２μｍの銅箔を重ねて、圧力３．５ＭＰａ、温度２００℃で２時間加熱加圧成形することによって、両面に銅箔を有する積層体を得た。この積層体において、上層側の４枚のプリプレグは、第１樹脂層が、上層の銅箔側に配置されており、他の４枚のプリプレグは、第１樹脂層が、下層の銅箔側に配置されている。
その後、銅箔を全てエッチング液（塩化鉄）でエッチングして除去し、５０ｍｍ角の個片の反りを測定した。結果を表４に示す。
◎：２００μｍ未満
×：２００μｍ以上
【０１５８】
（耐熱性）
実施例、比較例で得られたプリプレグを８枚重ね、両面に厚さ１２μｍの銅箔を重ねて、圧力３．５ＭＰａ、温度２００℃で２時間加熱加圧成形することによって、両面に銅箔を有する積層体を得た。この積層体において、上層側の４枚のプリプレグは、第１樹脂層が、上層の銅箔側に配置されており、他の４枚のプリプレグは、第１樹脂層が、下層の銅箔側に配置されている。
次に、ＪＥＤＥＣ規格レベル２に準拠した熱処理、吸湿処理を行い、吸湿耐熱信頼性評価を行った。具体的には、前記積層体に対し、１２５℃／２４時間のプレ乾燥を行った後、８５℃６０％ＲＨで１９６時間の吸湿処理を行い、さらにピーク温度が２６０℃の鉛フリー半田対応リフロープロファイルの赤外リフロー炉を２０回通した。リフロー毎に積層体の外観を観察して膨れの有無を確認した。また、前記赤外リフロー炉を１０回通した後ＳＡＴ（超音波映像装置）を用いて積層体内部の膨れについても調査した。結果を表４に示す。
◎：リフロー炉２０回通した後、外観の膨れなし。積層体内部の膨れなし。
○：リフロー炉２０回通した後、外観の膨れなし。積層体内部の膨れあり。
×：リフロー炉１〜５回通した後のいずれかで、外観の膨れあり。
【０１５９】
実施例１〜６においては、第２樹脂層が、少なくとも、繊維基材の表面から、繊維基材の厚みの９０％の位置までにわたって繊維基材に含浸されているので、第２樹脂層を含浸性の高い樹脂組成物で構成すればよく、第１樹脂層の樹脂組成物は含浸性の高いものに制限されない。
また、実施例１〜６においては、第２樹脂層が、少なくとも、繊維基材の表面から、繊維基材の厚みの９０％の位置までにわたって繊維基材に含浸されているのでビア間信頼性も良好である。
また、実施例１〜６においては、第１樹脂層と第２樹脂層とが接触し、界面が存在することが確認された。第１樹脂層の最低溶融粘度η１と第２樹脂層の最低溶融粘度η２との比η１／η２が１．１倍以上であるため、明確な界面が形成されたと考えられる。また、η１／η２を１．１倍以上とすることで、第２樹脂層を繊維基材に対して含浸させやすくなったと考えられる。なお、実施例１〜６ではη１／η２が１００以下であるため、第１樹脂層と第２樹脂層の界面の密着性に優れたものとなった。
また、実施例１〜６では、第１樹脂層のピール強度Ａが、第２樹脂層のピール強度Ｂよりも高く、第１樹脂層、第２樹脂層のピール強度が所望の強度となっていることがわかる。さらには、回路パターンの埋め込み性も良好であり、第１樹脂層、第２樹脂層が所望の特性を発揮できていることがわかる。
さらに、樹脂流れが１５重量％以上であり、回路の埋め込み性に優れることもわかる。また、樹脂流れが５０重量％以下であり、プレス時の樹脂の流出が抑制できた。
また、樹脂のはみ出し量が５重量％以下であるため、積層板の厚み均一性が良好であり、反りの発生も抑制されている。
また、実施例１〜４では、第２樹脂層に平均粒径が５０ｎｍのシリカを使用したことで耐熱性が非常に良好となっている。
さらに、実施例１〜４では、第２樹脂層に平均粒径が５０ｎｍのシリカを使用したことでビア間信頼性が非常に高くなっている。繊維束内にナノシリカが侵入し、ナノシリカが繊維に付着した状態となることで、ビア間信頼性が向上すると考えられる。
さらに、ナフチレンエーテル型エポキシ樹脂を使用したプリプレグは、低吸水、低熱膨張であった。
【０１６０】
比較例１では、同程度の粘度のワニスを繊維基材に含浸させているので、第１樹脂層、第２樹脂層の含浸速度は同程度となり、含浸率は５０％程度であると考えられる。さらに、比較例２では、最低溶融粘度が非常に近い樹脂シート同士を繊維基材に張り合わせているので、第１樹脂層、第２樹脂層の含浸速度は同程度となり、含浸率は５０％程度であると考えられる。このような比較例１，２では、第１樹脂層、第２樹脂層を同程度、繊維基材に含浸させる必要があるので、樹脂組成物の選択が制限される。
さらに、比較例１では、第１樹脂層と第２樹脂層との界面が確認できず、第１樹脂層と第２樹脂層とが混合してしまっている。そのため、実施例１に比べて、第１樹脂層のピール強度が弱くなっている。さらには、回路パターンの埋め込み性が実施例１に比べて劣り、第１樹脂層、第２樹脂層が所望の特性を発揮できていない。
さらに、ビア間信頼性が不良であり、積層板の厚み均一性が悪く、反りが発生している。比較例１において、ビア間信頼性が不良である点は、第１樹脂層を構成するワニス、第２樹脂層を構成するワニスが不均一に混ざり合ったことに起因すると考えられる。
比較例２においても、第１樹脂層と第２樹脂層との界面が確認できず、第１樹脂層と第２樹脂層とが混合してしまっている。そのため、第１樹脂層のピール強度が所望の値よりも、低くなっている。さらに、比較例２においては積層板に反りが発生している。これは、銅箔側の第１樹脂層の粘度が低いため、積層板に厚みにばらつきが生じるためである。
【０１６１】
【表１】
2013209626.tif 000012
【０１６２】
【表２】
2013209626.tif 000013
【０１６３】
【表３】
2013209626.tif 000014
【０１６４】
【表４】
2013209626.tif 000015
【０１６５】
この出願は、２０１２年２月２８日に出願された日本特許出願第２０１２−４１９１７号および、２０１２年２月２８日に出願された日本特許出願第２０１２−４１８８６号を基礎とする優先権を主張し、その開示をすべてここに取り込む。
【符号の説明】
【０１６６】
１    プリプレグ
１ａ    プリプレグ
１ｂ    プリプレグ
１ｃ    プリプレグ
１ｄ    プリプレグ
１ｅ    プリプレグ
１ｆ    プリプレグ
２    繊維基材
３'    第１樹脂シート
３    第１樹脂層
４'    第２樹脂シート
４    第２樹脂層
５    シート
６    製造装置
７    シート
８    樹脂フィルム
１０    基板
１１    積層体
１２    金属層
１３    内層回路基板
３１    含浸部
３２    被覆部
４２    被覆部
４３    含浸部
５１    支持体
６４    乾燥装置
６５    貼り合わせ装置
１００    半導体装置
２００    多層基板
２０１ａ    回路部
２０１ｂ    回路部
２０１ｄ    回路部
２０１ｅ    回路部
２０２    導体部
２０３    導体部
３００    パッド部
４００    配線部
５００    半導体素子
５０１    バンプ
６１１    ノズル
６２１    ローラ
６２２    ローラ
６２３    ローラ
６２４    ローラ
６２５    ローラ
６２６    ローラ
６２７    ローラ
６２８    ローラ
６２９    ローラ
６５１    ローラ
６５２    ローラ
Ｆ      界面
【図１】
2013209626.tif 000016
【図２】
2013209626.tif 000017
【図３】
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【図４】
2013209626.tif 000019
【図５】
2013209626.tif 000020
【図６】
2013209626.tif 000021
【図７】
2013209626.tif 000022
【図８】
2013209626.tif 000023
【図９】
2013209626.tif 000024
【図１０】
2013209626.tif 000025
【図１１】
2013209626.tif 000026
【図１２】
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