(57)【要約】【課題】発光ダイオード素子の損傷および封止樹脂層におけるボイドの発生を抑制しつつ、設備に負荷がかかることを抑制しながら、発光ダイオード装置を製造することができる、発光ダイオード装置の製造方法およびそれにより得られる発光ダイオード装置を提供すること。【解決手段】発光ダイオード素子２が封止樹脂層３によって封止されている発光ダイオード装置１の製造方法であって、封止樹脂層３を用意し、発光ダイオード素子２を封止樹脂層３に埋設し、発光ダイオード素子２が埋設された封止樹脂層３を、気体によって加圧しながら加熱する。【選択図】図１
2013157408.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
発光ダイオード素子が封止樹脂層によって封止されている発光ダイオード装置の製造方法であって、
封止樹脂層を用意する工程、
発光ダイオード素子を前記封止樹脂層に埋設する工程、および、
前記発光ダイオード素子が埋設された前記封止樹脂層を、気体によって加圧しながら加熱する工程
を備えることを特徴とする、発光ダイオード装置の製造方法。
【請求項２】
前記封止樹脂層は、Ｂステージの熱硬化性樹脂から形成されている
ことを特徴とする、請求項１に記載の発光ダイオード装置の製造方法。
【請求項３】
前記封止樹脂層の２５℃における圧縮弾性率が、０．０１〜１ＭＰａである
ことを特徴とする、請求項１または２に記載の発光ダイオード装置の製造方法。
【請求項４】
前記封止樹脂層を、気体によって加圧しながら加熱する工程では、前記封止樹脂層を、２〜２０気圧で加圧する
ことを特徴とする、請求項１〜３のいずれか一項に記載の発光ダイオード装置の製造方法。
【請求項５】
前記封止樹脂層を、気体によって加圧しながら加熱する工程では、前記封止樹脂層を、オートクレーブで、加圧しながら加熱する
ことを特徴とする、請求項１〜４のいずれか一項に記載の発光ダイオード装置の製造方法。
【請求項６】
請求項１〜５のいずれか一項に記載の発光ダイオード装置の製造方法により製造されたことを特徴とする、発光ダイオード装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、発光ダイオード装置およびその製造方法、詳しくは、発光ダイオード素子が封止樹脂層によって封止されている発光ダイオード装置およびその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
発光ダイオード装置は、発光ダイオード素子（ＬＥＤ）を封止樹脂層によって封止することにより得られることが知られている。
【０００３】
例えば、以下の方法が提案されている（例えば、下記特許文献１参照。）。
【０００４】
すなわち、光半導体素子を実装した基板の上に、封止材を、光半導体素子を被覆するように形成し、その後、それらを、真空プレス装置において、減圧下、プレス板で狭持しつつ、真空プレスしながら加熱して、封止材を硬化させ、かかる封止材によって光半導体素子を封止することにより、光半導体装置を得る方法が提案されている。
【０００５】
特許文献１の方法では、真空プレスによる加圧によって、封止材にボイド（気泡）が発生することを低減している。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２０１１−２２８５２５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
しかし、特許文献１に記載の方法では、封止材をプレス板で狭持しつつ加圧および加熱するので、圧力が高く、かつ、加熱時間が長い場合には、装置に負荷がかかったり、封止材（シート）が変形・歪みが生じたり、圧壊したりし易くなるという不具合がある。
【０００８】
さらに、真空プレスでは、圧力が高い場合には、光半導体素子にかかる押圧力が不均一になり易く、その場合には、光半導体素子が損傷したり、封止樹脂層中にボイドが残存する場合がある。
【０００９】
本発明の目的は、発光ダイオード素子の損傷および封止樹脂層におけるボイドの発生を抑制しつつ、設備に負荷がかかることを抑制しながら、発光ダイオード装置を製造することができる、発光ダイオード装置の製造方法およびそれにより得られる発光ダイオード装置を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
上記目的を達成するために、本発明の発光ダイオード装置の製造方法は、発光ダイオード素子が封止樹脂層によって封止されている発光ダイオード装置の製造方法であって、封止樹脂層を用意する工程、発光ダイオード素子を前記封止樹脂層に埋設する工程、および、前記発光ダイオード素子が埋設された前記封止樹脂層を、気体によって加圧しながら加熱する工程を備えることを特徴としている。
【００１１】
また、発光ダイオード装置の製造方法では、前記封止樹脂層は、Ｂステージの熱硬化性樹脂から形成されていることが好適である。
【００１２】
また、発光ダイオード装置の製造方法では、前記封止樹脂層の２５℃における圧縮弾性率が、０．０１〜１ＭＰａであることが好適である。
【００１３】
また、発光ダイオード装置の製造方法において、前記封止樹脂層を、気体によって加圧しながら加熱する工程では、前記封止樹脂層を、２〜２０気圧で加圧することが好適である。
【００１４】
また、発光ダイオード装置の製造方法において、前記封止樹脂層を、気体によって加圧しながら加熱する工程では、前記封止樹脂層を、オートクレーブで、加圧しながら加熱することが好適である。
【００１５】
また、発光ダイオード装置は、上記した発光ダイオード装置の製造方法により製造されたことを特徴としている。
【発明の効果】
【００１６】
本発明の発光ダイオード装置を製造するための、本発明の発光ダイオード装置の製造方法によれば、発光ダイオード素子が埋設された封止樹脂層を、気体によって加圧しながら加熱する。
【００１７】
そのため、圧力が高く、かつ、加熱時間が長くなっても、装置にかかる負荷を抑制することができる。
【００１８】
また、気体によって加圧するので、圧力が高くなる場合であっても、発光ダイオード素子にかかる押圧力を均一にすることができ、そのため、発光ダイオード素子の損傷および封止樹脂層におけるボイドの発生を抑制することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１９】
【図１】図１は、本発明の発光ダイオード素子の製造方法の一実施形態を説明する工程図であり、（ａ）は、封止シートを基板と対向配置させる工程、（ｂ）は、発光ダイオード素子を封止樹脂層に埋設する工程、（ｃ）は、封止樹脂層を気体によって加圧しながら加熱する工程を示す。
【図２】図２は、図１（ａ）で示す封止シートを用意する方法を説明する工程図であり、（ａ）は、基材を用意する工程（ｂ）は、封止樹脂層を基材に積層する工程を示す。
【発明を実施するための形態】
【００２０】
図１は、本発明の発光ダイオード素子の製造方法の一実施形態を説明する工程図、図２は、図１（ａ）で示す封止シートを用意する方法を説明する工程図を示す。
【００２１】
この方法は、図１に示すように、発光ダイオード素子２が封止樹脂層３によって封止されている発光ダイオード装置１の製造方法であって、封止樹脂層３を用意する工程（図１（ａ）参照）、発光ダイオード素子２を封止樹脂層３に埋設する工程（埋設工程、図１（ｂ）参照）、および、発光ダイオード素子２が埋設された封止樹脂層３を、気体によって加圧しながら加熱する工程（気体加圧・加熱工程、図１（ｃ）参照）を備えている。
【００２２】
封止樹脂層３を用意するには、例えば、図１（ａ）に示すように、基材４と、その裏面に形成される封止樹脂層３とを備える封止シート５を用意する。
【００２３】
図１（ａ）に示す封止シート５を用意するには、まず、図２（ａ）に示すように、基材４を用意する。
【００２４】
基材４は、封止樹脂層３の表面（図２（ｂ）参照）を被覆および保護する保護シートや、封止樹脂層３の塗工基材である。
【００２５】
基材４としては、特に制限されないが、例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルムなどのポリエステルフィルム、例えば、ポリカーボネートフィルム、例えば、ポリエチレンフィルム、ポリプロピレンフィルムなどのポリオレフィンフィルム、例えば、ポリスチレンフィルム、例えば、アクリルフィルム、例えば、シリコーン樹脂フィルム、フッ素樹脂フィルムなどの樹脂フィルムなどが挙げられる。さらに、基材４として、例えば、銅箔、ステンレス箔などの金属箔も挙げられる。
【００２６】
このような基材４のなかでは、好ましくは、樹脂フィルム、さらに好ましくは、ポリエステルフィルムが挙げられる。
【００２７】
なお、基材４の表面（封止樹脂層３が形成される側の面）には、封止樹脂層３からの離型性を高めるため、必要により、離型処理が施されている。
【００２８】
基材４の厚みは、特に制限されないが、例えば、取扱性、コストの観点から、例えば、１０〜２００μｍ、好ましくは、２０〜１００μｍである。
【００２９】
次いで、この方法では、図２（ｂ）に示すように、封止樹脂層３を基材４の表面に積層する。
【００３０】
封止樹脂層３を基材４の表面に積層するには、まず、次に詳述する封止樹脂組成物を、基材４の表面全面に、例えば、ドクターブレード、グラビアコータ、ファウンテンコータ、キャスト、スピン、ロールなどの公知の塗布方法によって塗布する。
【００３１】
封止樹脂組成物としては、例えば、シリコーン樹脂、エポキシ樹脂、ポリイミド樹脂、フェノール樹脂、尿素樹脂、メラミン樹脂、不飽和ポリエステル樹脂などの熱硬化性樹脂、例えば、アクリル樹脂、フッ素樹脂、ポリエステル樹脂などの熱可塑性樹脂など樹脂が挙げられる。
【００３２】
封止樹脂組成物として、好ましくは、熱硬化性樹脂、さらに好ましくは、シリコーン樹脂が挙げられる。
【００３３】
シリコーン樹脂としては、例えば、２つの反応系（硬化反応における反応系）を有する熱硬化性シリコーン樹脂組成物が挙げられる。
【００３４】
２つの反応系を有する熱硬化性シリコーン樹脂組成物としては、例えば、縮合反応と付加反応との２つの反応系を有する縮合・付加反応硬化型シリコーン樹脂組成物が挙げられる。
【００３５】
縮合・付加反応硬化型シリコーン樹脂組成物は、具体的には、加熱によって、縮合反応（シラノール縮合）して、半硬化状態（Ｂステージ）となることができ、次いで、さらなる加熱によって、付加反応（ヒドロシリル付加）して、硬化状態（完全硬化状態）となることができる。
【００３６】
縮合・付加反応硬化型シリコーン樹脂組成物としては、例えば、シラノール基両末端ポリシロキサン、エチレン系不飽和炭化水素基含有ケイ素化合物（以下、エチレン系ケイ素化合物とする。）、エポキシ基含有ケイ素化合物およびオルガノハイドロジェンシロキサンを含有する第１の熱硬化性シリコーン樹脂組成物、例えば、少なくとも２個のアルケニルシリル基を１分子中に有する第１オルガノポリシロキサン、少なくとも２個のヒドロシリル基を１分子中に有する第２オルガノポリシロキサン、ヒドロシリル化触媒、および、硬化遅延剤を含有する第２の熱硬化性シリコーン樹脂組成物、例えば、少なくとも２つのエチレン系不飽和炭化水素基と少なくとも２つのヒドロシリル基とを１分子中に併有する第１オルガノポリシロキサン、エチレン系不飽和炭化水素基を含まず、少なくとも２つのヒドロシリル基を１分子中に有する第２オルガノポリシロキサン、ヒドロシリル化触媒、および、ヒドロシリル化抑制剤を含有する第３の熱硬化性シリコーン樹脂組成物、例えば、少なくとも２つのエチレン系不飽和炭化水素基と少なくとも２つのシラノール基とを１分子中に併有する第１オルガノポリシロキサン、エチレン系不飽和炭化水素基を含まず、少なくとも２つのヒドロシリル基を１分子中に有する第２オルガノポリシロキサン、および、ヒドロシリル化触媒を含有する第４の熱硬化性シリコーン樹脂組成物などが挙げられる。
【００３７】
縮合・付加反応硬化型シリコーン樹脂組成物として、好ましくは、第１の熱硬化性シリコーン樹脂組成物が挙げられる。
【００３８】
第１の熱硬化性シリコーン樹脂組成物において、シラノール基両末端ポリシロキサン、エチレン系ケイ素化合物およびエポキシ基含有ケイ素化合物は、縮合原料（縮合反応に供される原料）であり、エチレン系ケイ素化合物およびオルガノハイドロジェンシロキサンは、付加原料（付加反応に供される原料）である。
【００３９】
シラノール基両末端ポリシロキサンは、分子の両末端にシラノール基（ＳｉＯＨ基）を含有するオルガノシロキサンであって、具体的には、下記一般式（１）で示される。
一般式（１）：
【００４０】
【化１】
2013157408.tif 000003
【００４１】
（一般式（１）中、Ｒ１は、飽和炭化水素基および芳香族炭化水素基から選択される１価の炭化水素基を示す。また、ｎは、１以上の整数を示す。）
上記一般式（１）中、Ｒ１で示される１価の炭化水素基において、飽和炭化水素基としては、例えば、炭素数１〜６の直鎖状または分岐状のアルキル基（メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、ブチル基、イソブチル基、ペンチル基、ヘキシル基など）、例えば、炭素数３〜６のシクロアルキル基（シクロペンチル基、シクロヘキシル基など）などが挙げられる。
【００４２】
また、上記一般式（１）中、Ｒ１で示される１価の炭化水素基において、芳香族炭化水素基としては、例えば、炭素数６〜１０のアリール基（フェニル基、ナフチル基）などが挙げられる。
【００４３】
上記一般式（１）において、Ｒ１は、同一または互いに異なっていてもよく、好ましくは、同一である。
【００４４】
１価の炭化水素基としては、好ましくは、炭素数１〜６のアルキル基、および炭素数６〜１０のアリール基が挙げられ、透明性、熱安定性および耐光性の観点から、さらに好ましくは、メチル基が挙げられる。
【００４５】
上記一般式（１）おいて、ｎは、好ましくは、安定性および／または取り扱い性の観点から、１〜１０，０００の整数、さらに好ましくは、１〜１，０００の整数である。
【００４６】
なお、上記一般式（１）におけるｎは、平均値として算出される。
【００４７】
シラノール基両末端ポリシロキサンとしては、具体的には、シラノール基両末端ポリジメチルシロキサン、シラノール基両末端ポリメチルフェニルシロキサン、シラノール基両末端ポリジフェニルシロキサンなどが挙げられる。
【００４８】
このようなシラノール基両末端ポリシロキサンは、単独で使用してもよく、あるいは、併用することもできる。
【００４９】
また、このようなシラノール基両末端ポリシロキサンのなかでは、好ましくは、シラノール基両末端ポリジメチルシロキサンが挙げられる。
【００５０】
シラノール基両末端ポリシロキサンは、市販品を用いることができ、また、公知の方法に従って合成したものを用いることもできる。
【００５１】
シラノール基両末端ポリシロキサンの数平均分子量は、安定性および／または取り扱い性の観点から、例えば、１００〜１，０００，０００、好ましくは、２００〜１００，０００である。数平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィーにより、標準ポリスチレンで換算されて算出される。後述するシラノール基両末端ポリシロキサン以外の原料の数平均分子量についても、上記と同様にして算出される。
【００５２】
このようなシラノール基両末端ポリシロキサンにおける、シラノール基当量は、例えば、０．００２〜２５ｍｍｏｌ／ｇ、好ましくは、０．０２〜２５ｍｍｏｌ／ｇである。
【００５３】
シラノール基両末端ポリシロキサンの配合割合は、縮合原料１００質量部に対して、例えば、１〜９９．９９質量部、好ましくは、５０〜９９．９質量部、さらに好ましくは、８０〜９９．５質量部である。
【００５４】
エチレン系ケイ素化合物は、エチレン系不飽和炭化水素基、および、シラノール縮合反応における脱離基を併有するシラン化合物であって、具体的には、下記一般式（２）で示される。
一般式（２）：
Ｒ２−Ｓｉ（Ｘ１）３                  （２）
（一般式（２）中、Ｒ２は、１価のエチレン系不飽和炭化水素基を示し、Ｘ１は、ハロゲン原子、アルコキシ基、フェノキシ基、またはアセトキシ基を示す。但し、Ｘ１は、同一または互いに相異なっていてもよい。）
上記一般式（２）において、Ｒ２で示されるエチレン系不飽和炭化水素基としては、置換または非置換のエチレン系不飽和炭化水素基が挙げられ、例えば、アルケニル基、シクロアルケニル基などが挙げられる。
【００５５】
アルケニル基としては、例えば、ビニル基、アリル基、プロペニル基、ブテニル基、ペンテニル基、ヘキセニル基、ヘプテニル基、オクテニル基などの炭素数２〜１０のアルケニル基が挙げられる。
【００５６】
シクロアルケニル基としては、例えば、シクロヘキセニル基、ノルボルネニル基などの炭素数３〜１０のシクロアルケニル基が挙げられる。
【００５７】
エチレン系不飽和炭化水素基としては、ヒドロシリル基との反応性の観点から、好ましくは、アルケニル基、さらに好ましくは、炭素数２〜５のアルケニル基、とりわけ好ましくは、ビニル基が挙げられる。
【００５８】
上記一般式（２）におけるＸ１は、シラノール縮合反応における脱離基であり、上記一般式（２）におけるＳｉＸ１基は、シラノール縮合反応における反応性官能基である。
【００５９】
上記一般式（２）において、Ｘ１で示されるハロゲン原子としては、例えば、臭素、塩素、フッ素、ヨウ素などが挙げられる。
【００６０】
上記一般式（２）において、Ｘ１で示されるアルコキシ基としては、例えば、炭素数１〜６の直鎖状または分岐状のアルキル基を有するアルコキシ基（メトキシ基、エトキシ基、プロポキシ基、イソプロポキシ基、ブトキシ基、イソブトキシ基、ペンチルオキシ基、ヘキシルオキシ基など）、例えば、炭素数３〜６のシクロアルキル基を有するアルコキシ基（シクロペンチルオキシ基、シクロヘキシルオキシ基など）などが挙げられる。
【００６１】
上記一般式（２）において、Ｘ１は、同一または互いに異なっていてもよく、好ましくは、同一である。
【００６２】
このような上記一般式（２）のＸ１のなかでは、好ましくは、アルコキシ基が挙げられ、さらに好ましくは、メトキシ基が挙げられる。
【００６３】
このようなエチレン系ケイ素化合物としては、例えば、エチレン系不飽和炭化水素基含有トリアルコキシシラン、エチレン系不飽和炭化水素基含有トリハロゲン化シラン、エチレン系不飽和炭化水素基含有トリフェノキシシラン、エチレン系不飽和炭化水素基含有トリアセトキシシランなどが挙げられる。
【００６４】
このようなエチレン系ケイ素化合物は、単独で使用してもよく、あるいは、併用することもできる。
【００６５】
このようなエチレン系ケイ素化合物のなかでは、好ましくは、エチレン系不飽和炭化水素基含有トリアルコキシシランが挙げられる。
【００６６】
エチレン系不飽和炭化水素基含有トリアルコキシシランとしては、具体的には、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、ビニルトリプロポキシシランなどのビニルトリアルコキシシラン、例えば、アリルトリメトキシシラン、例えば、プロペニルトリメトキシシラン、例えば、ブテニルトリメトキシシラン、例えば、シクロヘキセニルトリメトキシシランなどが挙げられる。
【００６７】
また、このようなエチレン系不飽和炭化水素基含有トリアルコキシシランのなかでは、好ましくは、ビニルトリアルコキシシラン、さらに好ましくは、ビニルトリメトキシシランが挙げられる。
【００６８】
エチレン系ケイ素化合物の配合割合は、縮合原料１００質量部に対して、例えば、０．０１〜９０質量部、好ましくは、０．０１〜５０質量部、さらに好ましくは、０．０１〜１０質量部である。
【００６９】
エチレン系ケイ素化合物は、市販品を用いることができ、また、公知の方法に従って合成したものを用いることもできる。
【００７０】
エポキシ基含有ケイ素化合物は、エポキシ基および、シラノール縮合反応における脱離基を併有するシラン化合物あって、具体的には、下記一般式（３）で示される。
一般式（３）：
Ｒ３−Ｓｉ（Ｘ２）３                  （３）
（一般式（３）中、Ｒ３は、エポキシ構造含有基を示し、Ｘ２は、ハロゲン原子、アルコキシ基、フェノキシ基、またはアセトキシ基を示す。但し、Ｘ２は、同一または互いに相異なっていてもよい。）
一般式（３）において、Ｒ３で示されるエポキシ構造含有基としては、例えば、エポキシ基、例えば、グリシジルエーテル基、例えば、エポキシシクロヘキシル基などのエポキシシクロアルキル基などが挙げられる。
【００７１】
このようなエポキシ構造含有基のなかでは、好ましくは、グリシジルエーテル基が挙げられる。グリシジルエーテル基は、具体的には、下記一般式（４）で示されるグリシドキシアルキル基である。
一般式（４）：
【００７２】
【化２】
2013157408.tif 000004
【００７３】
（一般式（４）中、Ｒ４は、飽和炭化水素基および芳香族炭化水素基から選択される２価の炭化水素基を示す。）
上記一般式（４）中、Ｒ４で示される２価の炭化水素基において、飽和炭化水素基としては、例えば、炭素数１〜６のアルキレン基（メチレン基、エチレン基、プロピレン基、ブチレン基など）、例えば、炭素数３〜８のシクロアルキレン基（シクロペンチレン基、シクロヘキシレン基など）などが挙げられる。
【００７４】
また、上記一般式（４）中、Ｒ４で示される２価の炭化水素基において、芳香族炭化水素基としては、例えば、炭素数６〜１０のアリーレン基（フェニレン基、ナフチレン基など）などが挙げられる。
【００７５】
このような２価の炭化水素基としては、好ましくは、炭素数１〜６のアルキレン基、さらに好ましくは、プロピレン基が挙げられる。
【００７６】
グリシジルエーテル基としては、具体的には、グリシドキシメチル基、グリシドキシエチル基、グリシドキシプロピル基、グリシドキシシクロヘキシル基、グリシドキシフェニル基などが挙げられる。
【００７７】
このようなグリシジルエーテル基のなかでは、好ましくは、グリシドキシプロピル基が挙げられる。
【００７８】
上記一般式（３）におけるＸ２は、シラノール縮合反応における脱離基であり、上記一般式（３）におけるＳｉＸ２基は、シラノール縮合反応における反応性官能基である。
【００７９】
上記一般式（３）において、Ｘ２で示されるハロゲン原子としては、上記一般式（２）のＸ１で示されるハロゲン原子と同様のものが挙げられる。
【００８０】
上記一般式（３）において、Ｘ２で示されるアルコキシ基としては、上記一般式（２）のＸ１で示されるアルコキシ基と同様のものが挙げられる。
【００８１】
上記一般式（３）において、Ｘ２は、同一または互いに異なっていてもよく、好ましくは、同一である。
【００８２】
このような上記一般式（３）のＸ２としては、好ましくは、アルコキシ基が挙げられ、さらに好ましくは、メトキシ基が挙げられる。
【００８３】
このようなエポキシ基含有ケイ素化合物としては、例えば、エポキシ基含有トリアルコキシシラン、エポキシ基含有トリハロゲン化シラン、エポキシ基含有トリフェノキシシラン、エポキシ基含有トリアセトキシシランなどが挙げられる。
【００８４】
このようなエポキシ基含有ケイ素化合物は、単独で使用してもよく、あるいは、併用することもできる。
【００８５】
また、このようなエチレン系ケイ素化合物のなかでは、好ましくは、エポキシ基含有トリアルコキシシランが挙げられる。
【００８６】
エポキシ基含有トリアルコキシシランとしては、具体的には、グリシドキシメチルトリメトキシシラン、（２−グリシドキシエチル）トリメトキシシラン、（３−グリシドキシプロピル）トリメトキシシランなどのグリシドキシアルキルトリメトキシシラン、例えば、（３−グリシドキシプロピル）トリエトキシシラン、例えば、（３−グリシドキシプロピル）トリプロポキシシラン、例えば、（３−グリシドキシプロピル）トリイソプロポキシシランなどが挙げられる。
【００８７】
また、このようなエポキシ基含有トリアルコキシシランのなかでは、好ましくは、グリシドキシアルキルトリアルコキシシラン、さらに好ましくは、（３−グリシドキシプロピル）トリメトキシシランが挙げられる。
【００８８】
エポキシ基含有ケイ素化合物の配合割合は、縮合原料１００質量部に対して、例えば、０．０１〜９０質量部、好ましくは、０．０１〜５０質量部、さらに好ましくは、０．０１〜１質量部である。
【００８９】
エポキシ基含有ケイ素化合物は、市販品を用いることができ、また、公知の方法に従って合成したものを用いることもできる。
【００９０】
エチレン系ケイ素化合物およびエポキシ基含有ケイ素化合物の反応性官能基（ＳｉＸ１基およびＳｉＸ２基）に対する、シラノール基両末端ポリシロキサンのシラノール基（ＳｉＯＨ基）のモル比（ＳｉＯＨ／（ＳｉＸ１＋ＳｉＸ２））は、例えば、２０／１〜０．２／１、好ましくは、１０／１〜０．５／１、さらに好ましくは、実質的に１／１である。
【００９１】
モル比が上記上限を超える場合には、第１の熱硬化性シリコーン樹脂組成物を半硬化状態とする際に、適度な靭性を有する半硬化状物（半硬化物）を得られない場合があり、一方、モル比が上記下限に満たない場合には、エチレン系ケイ素化合物およびエポキシ基含有ケイ素化合物の配合割合が過度に多く、そのため、得られる封止樹脂層３の耐熱性が低下する場合がある。
【００９２】
また、モル比が上記範囲内（好ましくは、実質的に１／１）であれば、シラノール基両末端ポリシロキサンのシラノール基（ＳｉＯＨ基）と、エチレン系ケイ素化合物の反応性官能基（ＳｉＸ１基）およびエポキシ基含有ケイ素化合物の反応性官能基（ＳｉＸ２基）とを過不足なく縮合反応させることができる。
【００９３】
エポキシ基含有ケイ素化合物に対する、エチレン系ケイ素化合物のモル比は、例えば、１０／９０〜９９／１、好ましくは、５０／５０〜９７／３、さらに好ましくは、８０／２０〜９５／５である。
【００９４】
モル比が上記範囲内であれば、硬化物の強度を確保しつつ、接着性を向上できる利点がある。
【００９５】
オルガノハイドロジェンシロキサンは、エチレン系不飽和炭化水素基を含まず、少なくとも２つのヒドロシリル基を１分子中に有するオルガノシロキサンである。
【００９６】
オルガノハイドロジェンシロキサンは、具体的には、水素側鎖含有オルガノポリシロキサン、水素両末端オルガノポリシロキサンなどが挙げられる。
【００９７】
水素側鎖含有オルガノポリシロキサンは、主鎖から分岐する側鎖として水素原子を有するオルガノハイドロジェンシロキサンであって、例えば、メチルハイドロジェンポリシロキサン、ジメチルポリシロキサン−ｃｏ−メチルハイドロジェンポリシロキサン、エチルハイドロジェンポリシロキサン、メチルハイドロジェンポリシロキサン−ｃｏ−メチルフェニルポリシロキサンなどが挙げられる。
【００９８】
水素側鎖含有オルガノポリシロキサンの数平均分子量は、例えば、１００〜１，０００，０００である。
【００９９】
また、水素両末端オルガノポリシロキサンは、主鎖の両末端に水素原子を有するオルガノハイドロジェンシロキサンであって、例えば、ヒドロシリル基両末端ポリジメチルシロキサン、ヒドロシリル基両末端ポリメチルフェニルシロキサン、ヒドロシリル基両末端ポリジフェニルシロキサンなどが挙げられる。
【０１００】
水素両末端オルガノポリシロキサンの数平均分子量は、安定性および／または取り扱い性の観点から、例えば１００〜１，０００，０００、さらに好ましくは、１００〜１００，０００である。
【０１０１】
このようなオルガノハイドロジェンシロキサンは、単独で使用してもよく、あるいは、併用することもできる。
【０１０２】
また、このようなオルガノハイドロジェンシロキサンのなかでは、好ましくは、水素側鎖含有オルガノポリシロキサンが挙げられ、さらに好ましくは、ジメチルポリシロキサン−ｃｏ−メチルハイドロジェンポリシロキサンが挙げられる。
【０１０３】
オルガノハイドロジェンシロキサンの２５℃における粘度は、例えば、１０〜１００，０００ｍＰａ・ｓ、好ましくは、２０〜５０，０００ｍＰａ・ｓである。なお、粘度は、Ｅ型粘度計（ロータの種類：１”３４’×Ｒ２４、回転数１０ｒｐｍ）により測定される。後述するオルガノハイドロジェンシロキサン以外の原料あるいは組成物の粘度についても、上記と同様にして算出される。
【０１０４】
オルガノハイドロジェンシロキサンにおける、ヒドロシリル基当量は、例えば、０．１〜３０ｍｍｏｌ／ｇ、好ましくは、１〜２０ｍｍｏｌ／ｇである。
【０１０５】
オルガノハイドロジェンシロキサンは、市販品を用いることができ、また、公知の方法に従って合成したものを用いることもできる。
【０１０６】
オルガノハイドロジェンシロキサンの配合割合は、エチレン系ケイ素化合物のエチレン系不飽和炭化水素基（上記一般式（２）のＲ２）とオルガノハイドロジェンシロキサンのヒドロシリル基（ＳｉＨ基）とのモル比にもよるが、例えば、エチレン系ケイ素化合物１００質量部に対して、例えば、１０〜１０，０００質量部、好ましくは、１００〜１，０００質量部である。
【０１０７】
また、オルガノハイドロジェンシロキサンのヒドロシリル基（ＳｉＨ基）に対する、エチレン系ケイ素化合物のエチレン系不飽和炭化水素基（上記一般式（２）のＲ２）のモル比（Ｒ２／ＳｉＨ）は、例えば、２０／１〜０．０５／１、好ましくは、２０／１〜０．１／１、さらに好ましくは、１０／１〜０．１／１、とりわけ好ましくは、１０／１〜０．２／１、もっとも好ましくは、５／１〜０．２／１である。また、例えば、１／１未満、０．０５／１以上に設定することもできる。
【０１０８】
モル比が２０／１を超える場合には、第１の熱硬化性シリコーン樹脂組成物を半硬化状態とする際に、適度な靭性を有する半硬化物を得られない場合があり、モル比が０．０５／１に満たない場合には、オルガノハイドロジェンシロキサンの配合割合が過度に多く、そのため、得られる封止樹脂層３の耐熱性および靭性が不十分となる場合がある。
【０１０９】
また、モル比が１／１未満、０．０５／１以上であれば、第１の熱硬化性シリコーン樹脂組成物を半硬化状態とする際に、モル比が２０／１〜１／１である第１の熱硬化性シリコーン樹脂組成物に比べて、半硬化状態へ迅速に移行させることができる。
【０１１０】
第１の熱硬化性シリコーン樹脂組成物は、上記したシラノール基両末端ポリシロキサン、エチレン系ケイ素化合物、エポキシ基含有ケイ素化合物およびオルガノハイドロジェンシロキサン）を、触媒とともに、配合して、攪拌混合することにより調製される。
【０１１１】
触媒としては、例えば、縮合触媒および付加触媒（ヒドロシリル化触媒）などが挙げられる。
【０１１２】
縮合触媒は、シラノール基と反応性官能基（上記一般式（２）のＳｉＸ１基および上記一般式（３）のＳｉＸ２基）との縮合反応の反応速度を向上させる物質であれば特に限定されず、例えば、塩酸、酢酸、ギ酸、硫酸などの酸、例えば、水酸化カリウム、水酸化ナトリウム、炭酸カリウム、水酸化テトラメチルアンモニウムなどの塩基、例えば、アルミニウム、チタン、亜鉛、スズなどの金属などが挙げられる。
【０１１３】
このような縮合触媒は、単独で使用してもよく、あるいは、併用することもできる。
【０１１４】
また、このような縮合触媒のなかでは、相溶性および熱分解性の観点から、好ましくは、塩基、さらに好ましくは、水酸化テトラメチルアンモニウムが挙げられる。
【０１１５】
このような縮合触媒の配合割合は、シラノール基両末端ポリシロキサン１００モルに対して、例えば、０．１〜５０モル、好ましくは、０．５〜５モルである。
【０１１６】
付加触媒は、付加反応、つまり、エチレン系不飽和炭化水素基とＳｉＨとのヒドロシリル化反応の反応速度を向上させる物質であれば、特に限定されず、例えば、白金黒、塩化白金、塩化白金酸、白金−オレフィン錯体、白金一カルボニル錯体、白金−アセチルアセテートなどの白金触媒、例えば、パラジウム触媒、ロジウム触媒などの金属触媒が挙げられる。
【０１１７】
このような付加触媒は、単独で使用してもよく、あるいは、併用することもできる。
【０１１８】
また、このような付加触媒のなかでは、相溶性、透明性および触媒活性の観点から、好ましくは、白金触媒、さらに好ましくは、白金−カルボニル錯体が挙げられる。
【０１１９】
付加触媒の配合割合は、付加触媒の金属量の質量部数として、オルガノハイドロジェンシロキサン１００質量部に対して、例えば、１．０×１０−４〜１．０質量部、好ましくは、１．０×１０−４〜０．５質量部、さらに好ましく、１．０×１０−４〜０．０５質量部である。
【０１２０】
なお、上記した触媒は、固体状態のものをそのまま用いてもよく、あるいは、取扱性の観点から、溶媒に溶解または分散させた溶液または分散液として用いることもできる。
【０１２１】
溶媒としては、例えば、メタノール、エタノールなどのアルコール、例えば、シロキサンなどのケイ素化合物、例えば、ヘキサンなどの脂肪族炭化水素、例えば、トルエンなどの芳香族炭化水素、例えば、テトラヒドロフラン（ＴＨＦ）などのエーテルなどの有機溶剤が挙げられる。また、溶媒として、例えば、水などの水系溶媒も挙げられる。
【０１２２】
溶媒として、触媒が縮合触媒の場合は、好ましくは、アルコールが挙げられ、触媒が付加触媒の場合は、好ましくは、ケイ素化合物および芳香族炭化水素が挙げられる。
【０１２３】
第１の熱硬化性シリコーン樹脂組成物を調製するには、例えば、上記した原料（縮合原料および付加原料）と、触媒とを一度に加えてもよく、あるいは、各原料および各触媒を異なるタイミングでそれぞれ加えることもできる。さらには、一部の成分を一度に加え、残部の各成分を、異なるタイミングでそれぞれ加えることもできる。
【０１２４】
このような第１の熱硬化性シリコーン樹脂組成物の調製方法のなかでは、好ましくは、まず、縮合原料および縮合触媒を一度に加え、次いで、付加原料を加え、その後、付加触媒を加える方法が挙げられる。
【０１２５】
具体的には、シラノール基両末端ポリシロキサン、エチレン系ケイ素化合物およびエポキシ基含有ケイ素化合物（つまり、縮合原料）と、縮合触媒とを、上記した割合で一度に配合して、それらを、例えば、５分間〜２４時間攪拌する。
【０１２６】
また、配合および攪拌時には、縮合原料の相溶性および取扱性を向上させるために、例えば、０〜６０℃、好ましくは、１０〜４０℃に温度調整することもできる。
【０１２７】
その後、系を、必要により減圧することにより、揮発成分（有機溶媒）を除去する。
【０１２８】
次いで、得られる縮合原料および縮合触媒の混合物に、オルガノハイドロジェンシロキサンを配合して、例えば、１〜１２０分間攪拌する。
【０１２９】
配合および攪拌時には、混合物およびオルガノハイドロジェンシロキサンの相溶性および取扱性を向上させるために、例えば、０〜６０℃に温度調整することもできる。
【０１３０】
その後、系に、付加触媒を配合して、例えば、１〜６０分間で攪拌する。
【０１３１】
これにより、第１の熱硬化性シリコーン樹脂組成物を調製することができる。
【０１３２】
調製された第１の熱硬化性シリコーン樹脂組成物は、例えば、常温液状（オイル状）である。
【０１３３】
第１の熱硬化性シリコーン樹脂組成物の２５℃における粘度は、例えば、１，０００〜５０，０００ｍＰａ・ｓ、好ましくは、４，０００〜２０，０００ｍＰａ・ｓである。
【０１３４】
縮合・付加反応硬化型シリコーン樹脂組成物は、例えば、常温液状（オイル状）であって、後述するように基材４の表面に塗布した後、加熱することにより、縮合原料が縮合反応することにより調製される。そして、縮合・付加反応硬化型シリコーン樹脂組成物からなる封止樹脂層３が、後述する発光ダイオード素子２を埋設後（図１（ｂ）参照）、さらに、加圧および加熱することにより、付加原料が付加反応して、硬化後の封止樹脂層３を形成する（図１（ｃ）参照）。
【０１３５】
具体的には、第１の熱硬化性シリコーン樹脂組成物は、例えば、シラノール基両末端ポリジメチルシロキサン、ビニルトリメトキシシラン、（３−グリシドキシプロピル）トリメトキシシランおよびジメチルポリシロキサン−ｃｏ−メチルハイドロジェンポリシロキサンを含有し、第２の熱硬化性シリコーン樹脂組成物は、例えば、ジメチルビニリシリル末端ポリジメチルシロキサン、トリメチルシリル末端ジメチルシロキサン−メチルヒドロシロキサン共重合体、白金−ジビニルテトラメチルジシロキサン錯体、および、水酸化テトラメチルアンモニウムを含有し、第３の熱硬化性シリコーン樹脂組成物は、例えば、水素末端ビニルメチルシロキサン−ジメチルシロキサン共重合体、トリメチルシロキシ末端ジメチルシロキサン−メチルヒドロシロキサン共重合体、白金−カルボニル錯体、および、テトラメチルアンモニウムヒドロキシドを含有し、第４の熱硬化性シリコーン樹脂組成物は、例えば、ヒドロキシ基末端ビニルメチルシロキサン−ジメチルシロキサン共重合体、トリメチルシロキシ末端ジメチルシロキサン−メチルヒドロシロキサン共重合体、白金−カルボニル錯体、および、テトラメチルアンモニウムヒドロキシドを含有する。
【０１３６】
また、封止樹脂組成物には、微粒子を含有させることもできる。
【０１３７】
微粒子としては、例えば、シリコーン微粒子などの有機微粒子、例えば、シリカ微粒子（例えば、煙霧シリカ微粒子など）、タルク微粒子、アルミナ微粒子、窒化アルミニウム微粒子、窒化ケイ素微粒子などの無機微粒子が挙げられる。また、無機微粒子として、蛍光体微粒子を挙げることもできる。
【０１３８】
微粒子は、同一種類を単独使用または異なる種類を併用することができる。
【０１３９】
微粒子として、好ましくは、無機微粒子、さらに好ましくは、蛍光体微粒子が挙げられる。
【０１４０】
蛍光体微粒子は、波長変換機能を有する微粒子であって、例えば、青色光を黄色光に変換することのできる黄色蛍光体微粒子、青色光を赤色光に変換することのできる赤色蛍光体微粒子などの公知の蛍光体微粒子が挙げられる。
【０１４１】
黄色蛍光体微粒子としては、例えば、Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ（ＹＡＧ（イットリウム・アルミニウム・ガーネット）：Ｃｅ）、Ｔｂ３Ａｌ３Ｏ１２：Ｃｅ（ＴＡＧ（テルビウム・アルミニウム・ガーネット）：Ｃｅ）などのガーネット型結晶構造を有するガーネット型蛍光体微粒子、例えば、Ｃａ−α−ＳｉＡｌＯＮなどの酸窒化物蛍光体微粒子などが挙げられる。
【０１４２】
赤色蛍光体微粒子としては、例えば、ＣａＡｌＳｉＮ３：Ｅｕ、ＣａＳｉＮ２：Ｅｕなどの窒化物蛍光体微粒子などが挙げられる。
【０１４３】
好ましくは、黄色蛍光体微粒子が挙げられる。
【０１４４】
微粒子の形状としては、例えば、球状、板状、針状などが挙げられる。好ましくは、流動性の観点から、球状が挙げられる。
【０１４５】
微粒子の最大長さの平均値（球状である場合には、平均粒子径）は、例えば、０．１〜２００μｍ、好ましくは、光学特性およびハンドリングの観点から、１〜１００μｍである。最大長さの平均値は、レーザー回折散乱式粒度分布計を用いて測定される。
【０１４６】
微粒子の配合割合は、シリコーン樹脂１００質量部に対して、例えば、０．１〜８０質量部であり、流動性の確保の観点から、好ましくは、０．５〜５０質量部である。
【０１４７】
さらに、上記した封止樹脂組成物には、必要に応じて、シランカップリング剤、老化防止剤、変性剤、界面活性剤、染料、顔料、変色防止剤、紫外線吸収剤などの公知の添加物を適宜の割合で添加することができる。
【０１４８】
封止樹脂組成物を調製するには、樹脂と、必要により微粒子と、必要により添加剤とを上記した配合割合で配合し、混合する。
【０１４９】
混合条件としては、温度が、例えば、１０〜４０℃、好ましくは、１５〜３５℃、時間が、例えば、１０分以上、好ましくは、３０分以上である。
【０１５０】
封止樹脂組成物の粘度は、例えば、２５℃において、１，０００〜１００，０００ｍＰａ・ｓ、好ましくは、５，０００〜５０，０００ｍＰａ・ｓである。
【０１５１】
樹脂組成物の粘度が上記下限に満たないと、成形性または加工性が不十分となる場合があり、粘度が上記上限を超えると、取扱性（塗布性）が低下する場合がある。
【０１５２】
その後、塗布された樹脂組成物を加熱する。
【０１５３】
加熱温度は、例えば、４０〜１５０℃、好ましくは、６０〜１４０℃であり、加熱時間は、例えば、１分間〜２４時間、好ましくは、１０分間〜１２時間である。
【０１５４】
なお、加熱温度は、樹脂組成物が熱硬化性樹脂である場合には、封止樹脂層３が完全硬化しない温度に設定される。
【０１５５】
上記した加熱によって、樹脂組成物が熱硬化性樹脂である場合には、封止樹脂層３が半硬化状態（Ｂステージ）となる。
【０１５６】
つまり、樹脂組成物が縮合・付加反応硬化型シリコーン樹脂組成物からなる場合には、加熱によって、縮合反応（シラノール縮合）して、半硬化状態（Ｂステージ）となる。
【０１５７】
封止樹脂層３の２５℃における圧縮弾性率は、例えば、封止性および取扱性の観点から、０．０１〜１ＭＰａ、好ましくは、０．０１〜０．５ＭＰａ、さらに好ましくは、０．０１〜０．２ＭＰａである。
【０１５８】
封止樹脂層３の圧縮弾性率が上記範囲に満たない場合には、封止樹脂層３の保形性が低下する場合がある。一方、封止樹脂層３の圧縮弾性率が上記範囲を超える場合には、基板にワイヤボンディングにより接続された発光ダイオード素子２を埋設する際に、ワイヤが損傷する場合がある。
【０１５９】
封止樹脂層３の圧縮弾性率は、精密加重測定機を用いる圧縮試験により求められる。
【０１６０】
また、封止樹脂層３の圧縮弾性率は、封止樹脂組成物が熱硬化性樹脂である場合には、Ｂステージの封止樹脂層３の圧縮弾性率が測定される。
【０１６１】
封止樹脂層３の厚みは、特に制限されず、後述する発光ダイオード素子２の封止時に、発光ダイオード素子２を埋設できるように適宜調整される。
【０１６２】
封止樹脂層３の厚みは、例えば、５０〜５，０００μｍ、好ましくは、１００〜１，０００μｍである。封止樹脂層３の厚みが上記範囲に満たない場合には、発光ダイオード素子２（とりわけ、発光ダイオード素子がワイヤボンディングされる場合には、発光ダイオード素子２およびワイヤ）を埋設（包埋）することができない場合がある。
【０１６３】
封止樹脂層３の厚みが上記範囲に満たないと、発光ダイオードの封止が不十分となる場合がある。
【０１６４】
このような封止樹脂層３は、１層から形成されていてもよく、あるいは、複数層から形成されていてもよい。
【０１６５】
これによって、図２（ｂ）に示すように、基材４と、その表面に形成される封止樹脂層３とを備える封止シート５を用意する。
【０１６６】
次いで、この方法では、図１（ａ）および図１（ｂ）に示すように、発光ダイオード素子２を封止樹脂層３に埋設する（埋設工程）。
【０１６７】
発光ダイオード素子２は、例えば、基板６に実装されている。
【０１６８】
基板６は、例えば、アルミニウムなどからなる金属板や、例えば、ポリイミド樹脂などからなる樹脂板から形成されている。
【０１６９】
基板６には、その表面に端子（図示せず）が設けられており、中央部分に発光ダイオード素子２が実装されている。
【０１７０】
なお、発光ダイオード素子２は、ワイヤボンディングあるいはフリップチップによって、基板６の端子と電気的に接続されている。
【０１７１】
発光ダイオード素子２は、例えば、青色光を発光できる光半導体素子（具体的には、青色発光ダイオード素子）であって、断面略矩形状に形成されている。
【０１７２】
発光ダイオード素子２は、平面視略矩形平板状をなし、その１辺の長さは、例えば、０．１〜５ｍｍであり、厚みは、例えば、１０〜１，０００μｍである。
【０１７３】
発光ダイオード素子２を封止樹脂層３に埋設するには、図１（ａ）に示すように、まず、封止シート５を、基板６と対向配置させる。具体的には、封止樹脂層３を、発光ダイオード素子２と対向配置させる。つまり、封止樹脂層３および発光ダイオード素子２は、封止樹脂層３の中央部と、発光ダイオード素子２とが対向するように、位置決めされている。なお、封止シート５および基板６を図示しない吸引装置などによって、支持することもできる。
【０１７４】
次いで、図１（ａ）の矢印で示すように、封止シート５を降下させて（押し下げて）、封止樹脂層３によって発光ダイオード素子２の表面を被覆する。
【０１７５】
より具体的には、封止シート５を基板６に対して圧着する。
【０１７６】
これによって、発光ダイオード素子２を封止樹脂層３に埋設する。
【０１７７】
封止シート５の押し下げに基づいて発光ダイオード素子２を封止樹脂層３に埋設するには、例えば、加圧装置、ラミネーション装置などの圧着装置などが用いられる。
【０１７８】
圧着装置として、好ましくは、加圧装置が用いられる。
【０１７９】
加圧装置としては、例えば、プレス装置などの、常圧常温雰囲気下で対象物を加圧する常圧常温雰囲気下加圧装置、例えば、熱プレス装置などの、常圧常温雰囲気下で対象物を加圧および加熱する常圧常温雰囲気下加圧加熱装置、例えば、真空プレス装置などの、減圧常温雰囲気下で対象物を加圧する減圧常温雰囲気下加圧装置、例えば、真空熱プレス装置などの、減圧常温雰囲気下で対象物を加圧および加熱する減圧常温雰囲気下加圧加熱装置などが挙げられる。
【０１８０】
加圧装置として、好ましくは、常圧常温雰囲気下加圧加熱装置、減圧常温雰囲気下加圧装置が挙げられる。
【０１８１】
また、減圧常温雰囲気下加圧装置または減圧常温雰囲気下加圧加熱装置が用いられる場合には、封止樹脂層３の樹脂組成物に溶存する空気を樹脂組成物から有効に抜き、封止樹脂層３においてボイドが発生することを有効に防止することができる。
【０１８２】
上記した各種加圧装置が用いられる場合において、封止シート５および基板６がプレスされる圧力（プレス圧）は、例えば、０．０１〜１０ＭＰａ、好ましくは、０．０５〜５ＭＰａである。
【０１８３】
また、常圧常温雰囲気下加圧加熱装置または減圧常温雰囲気下加圧加熱装置が用いられる場合において、加熱温度は、例えば、常温（２５℃）を超過し、かつ、１８０℃以下、好ましくは、常温を超過し、かつ、１５０℃以下である。なお、封止樹脂組成物が熱硬化性樹脂であり、圧着される封止樹脂層３がＢステージである場合には、封止樹脂層３が完全硬化しない温度に設定される。
【０１８４】
さらに、減圧常温雰囲気下加圧装置または減圧常温雰囲気下加圧加熱装置が用いられる場合において、装置内の圧力（気圧）は、例えば、０．０１〜１００ｈＰａ、好ましくは、０．０１〜１０ｈＰａである。
【０１８５】
圧着時間は、例えば、０．１〜６０分間、好ましくは、０．１〜２０分間である。
【０１８６】
具体的には、封止シート５および基板６を、上記した圧着装置にセットして、それを上記した条件で作動させる。
【０１８７】
次いで、この方法では、図１（ｃ）が参照されるように、発光ダイオード素子２が埋設された封止樹脂層３を、気体によって加圧しながら加熱する（気体加圧・加熱工程）。
【０１８８】
封止樹脂層３を気体によって加圧するには、例えば、オートクレーブなどの、高圧高温雰囲気下で処理する高圧高温雰囲気下処理装置などが用いられる。
【０１８９】
高圧高温雰囲気下処理装置は、例えば、空気、窒素、二酸化炭素などの気体によって、封止樹脂層３を加圧する。好ましくは、空気によって、封止樹脂層３を加圧する。
【０１９０】
高圧高温雰囲気下処理装置において、圧力は、ゲージ圧で、例えば、２〜２０気圧（０．２０２６〜２．０２６ＭＰａ）、好ましくは、５〜１０気圧（０．５０６５〜１０．１３ＭＰａ）である。
【０１９１】
圧力が上記範囲に満たない場合には、封止樹脂層３においてボイドが発生することを有効に防止することができない場合がある。一方、圧力が上記範囲を超える場合には、安全性を十分に確保することができない場合がある。
【０１９２】
高圧高温雰囲気下処理装置において、温度は、例えば、８０〜２００℃、好ましくは、１２０〜１８０℃である。
【０１９３】
加熱および加圧の時間は、例えば、０．１〜２４時間、好ましくは、０．５〜５時間である。
【０１９４】
具体的には、発光ダイオード素子２が埋設された封止樹脂層３を、高圧高温雰囲気下処理装置にセットして、それを所定条件で作動される。
【０１９５】
そして、封止樹脂組成物が熱硬化性樹脂であり、封止樹脂層３がＢステージである場合には、気体によって加圧しながら加熱することによって、封止樹脂層３がＣステージとなる（つまり、完全硬化する）。
【０１９６】
つまり、封止樹脂層３の封止樹脂組成物が縮合・付加反応硬化型シリコーン樹脂組成物である場合には、付加原料が付加反応して、硬化後の封止樹脂層３を形成する。
【０１９７】
これによって、発光ダイオード素子３が埋設された封止樹脂層３を気体によって加圧しながら加熱して、それによって、発光ダイオード素子２を封止樹脂層３によって封止する。
【０１９８】
その後、この方法では、図１（ｃ）の仮想線で示すように、基材４を封止樹脂層３から引き剥がす。
【０１９９】
これにより、基板６と、基板６に実装される発光ダイオード素子２と、発光ダイオード素子２を埋設する封止樹脂層３とを備える発光ダイオード装置１を得る。
【０２００】
その後、必要により、図示しないが、封止樹脂層３の表面に、例えば、蛍光体層、光拡散層などの機能層を設けることもできる。
【０２０１】
そして、この発光ダイオード装置１の製造方法によれば、発光ダイオード素子２が埋設された封止樹脂層３を、気体によって加圧しながら加熱する。
【０２０２】
そのため、圧力が高く、かつ、加熱時間が長くなっても、装置、具体的には、高圧高温雰囲気下処理装置への負荷を抑制することができる。
【０２０３】
また、気体によって加圧するので、圧力が高くなる場合であっても、発光ダイオード素子２にかかる押圧力を均一にすることができ、そのため、発光ダイオード素子２の損傷および封止樹脂層３におけるボイドの発生を抑制することができる。
【０２０４】
なお、図１（ａ）の実施形態では、１つの基板６は、１つの発光ダイオード素子２を実装しているが、例えば、図示しないが、複数の発光ダイオード装置１を実装することもできる。その場合には、図１（ｃ）が参照されるように、封止樹脂層３を気体によって加圧しながら加熱した後、各発光ダイオード装置１をダイシングによって個片化する。
【０２０５】
また、図示しないが、図１（ａ）および図１（ｂ）の各工程を、ロール・トゥ・ロールなどの連続方式によって実施することができ、あるいは、バッチ方式で実施することもできる。
【実施例】
【０２０６】
以下に、調製例、実施例および比較例を示し、本発明をさらに具体的に説明するが、本発明は、何らそれらに限定されない。
【０２０７】
調製例１
＜縮合・付加反応硬化型シリコーン樹脂組成物の調製＞
シラノール基両末端ポリジメチルシロキサン（シラノール基両末端ポリシロキサン、一般式（１）中、Ｒ１がすべてメチル、ｎの平均が１５５、数平均分子量１１，５００、シラノール基当量０．１７４ｍｍｏｌ／ｇ）２０３１ｇ（０．１７７モル）に対して、ビニルトリメトキシシラン（エチレン系ケイ素化合物）１５．７１ｇ（０．１０６モル）、および、（３−グリシドキシプロピル）トリメトキシシラン（エポキシ基含有ケイ素化合物）２．８０ｇ（０．０１１８モル）を配合して、攪拌混合した。
【０２０８】
なお、ビニルトリメトキシシランおよび（３−グリシドキシプロピル）トリメトキシシランのＳｉＯＣＨ３基に対する、シラノール基両末端ポリジメチルシロキサンのＳｉＯＨ基のモル比（ＳｉＯＨ基のモル数／ＳｉＯＣＨ３基の総モル数）は、１／１であった。
【０２０９】
攪拌混合後、水酸化テトラメチルアンモニウムのメタノール溶液（縮合触媒、濃度１０質量％）０．９７ｍＬ（０．７６６ｇ、触媒含量：０．８８ミリモル、シラノール基両末端ポリジメチルシロキサン１００モルに対して０．５０モルに相当）を加え、４０℃で１時間撹件した。その後、それらを４０℃の減圧下（１０ｍｍＨｇ）で、１時間撹挫しながら、揮発分（メタノールなど）を除去した。
【０２１０】
その後、系を常圧に戻した後、反応物に、オルガノハイドロジェンシロキサン（信越化学工業社製、ジメチルポリシロキサン−ｃｏ−メチルハイドロジェンポリシロキサン、数平均分子量２，０００、ヒドロシリル基当量７．１４ｍｍｏｌ／ｇ）４４．５ｇ（０．０２２モル）を加え、４０℃で１時間攪拌した。
【０２１１】
なお、オルガノハイドロジェンシロキサンのヒドロシリル基（ＳｉＨ基）に対する、ビニルトリメトキシシランのビニル基（ＣＨ２＝ＣＨ−）のモル比（ＣＨ２＝ＣＨ−／ＳｉＨ）は、１／３であった。
【０２１２】
その後、系に、白金−カルボニル錯体のシロキサン溶液（付加触媒、白金濃度２質量％）０．１３ｇ（０．１３ｍＬ、白金含量２質量％、白金として、オルガノハイドロジェンシロキサン１００質量部に対して５．８×１０−３質量部に相当）を加えて、４０℃で１０分間攪拌して、常温液状の熱硬化型シリコーン樹脂組成物（縮合・付加反応硬化型）を得た。
【０２１３】
実施例１
＜樹脂組成物の調製＞
調製例１の熱硬化型シリコーン樹脂組成物１００質量部と、ＹＡＧ：Ｃｅ（球状、平均粒子径１０μｍ）２６質量部とを配合して、常温液状の封止樹脂組成物を調製した。
【０２１４】
調製した封止樹脂組成物を、ＰＥＴフィルムからなる基材（図２（ａ）参照）の表面全面に、ドクターブレード法で塗布し、続いて、１３５℃で２０分間加熱することにより、基材およびその表面に積層される厚み６００μｍのＢステージの封止樹脂層を備える封止シートを作製した（図２（ｂ）参照）。
【０２１５】
その後、封止シートを５ｃｍ四方に切り取り、５ｃｍ四方のエリアに青色発光ダイオード素子（大きさ０．３５ｍｍ×０．３５ｍｍ）が２５個実装された基板に対して、封止シートを位置決めして、それらを対向配置させた（図１（ａ）参照）。
【０２１６】
続いて、封止シートおよび基板をプレス装置にセットして、常温常圧雰囲気下、プレス圧０．１ＭＰａで、１分間圧着することにより、青色発光ダイオード素子を封止樹脂層に埋設した（埋設工程、図１（ｂ）参照）。
【０２１７】
その後、封止シートおよび基板を、オートクレーブにセットし、７．５気圧（ゲージ圧：０．７５９ＭＰａ）、１５０℃で、２時間加熱した。これにより、封止樹脂層を完全硬化させて、封止樹脂層によって青色発光ダイオード素子を封止した（気体加圧・加熱工程、図１（ｃ）参照）。
【０２１８】
これにより、発光ダイオード装置を製造した。
【０２１９】
その後、基材を封止樹脂層から引き剥がし（図１（ｃ）の仮想線参照）、その後、ダイシングして、各青色発光ダイオード素子を個片化した。
【０２２０】
実施例２
埋設工程におけるプレス装置に代えて、真空プレス装置を用いて、常温減圧雰囲気下でプレスした以外は、実施例１と同様に処理して、青色発光ダイオード素子を封止樹脂層に埋設し、続いて、封止樹脂層を完全硬化させ、その後、発光ダイオード装置を製造した。
【０２２１】
なお、真空プレス装置の減圧条件は、１ｈＰａ（０．０００１ＭＰａ）であった。
【０２２２】
実施例３
気体加圧・加熱工程におけるオートクレーブの加圧条件を７．５気圧（ゲージ圧：０．７５９ＭＰａ）から５．０気圧（ゲージ圧：０．５０７ＭＰａ）に変更した以外は、実施例１と同様に処理して、封止樹脂層を完全硬化させ、続いて、発光ダイオード装置を製造した。
【０２２３】
実施例４
気体加圧・加熱工程におけるオートクレーブの加圧条件を７．５気圧（ゲージ圧：０．７５９ＭＰａ）から１．８気圧（ゲージ圧：０．１８２ＭＰａ）に変更した以外は、実施例１と同様に処理して、封止樹脂層を完全硬化させ、続いて、発光ダイオード装置を製造した。
【０２２４】
比較例１
気体加圧・加熱工程におけるオートクレーブに代えて、温風型オーブンを用い、常温雰囲気下、１５０℃で、２時間加熱した以外は、実施例１と同様に処理して、封止樹脂層を完全硬化させ、続いて、発光ダイオード装置を製造した。
【０２２５】
比較例２
気体加圧・加熱工程におけるオートクレーブに代えて、プレス装置を用い、常圧雰囲気下、０．１８２ＭＰａ（プレス圧：１．８気圧に相当）、１５０℃で、２時間加熱した以外は、実施例４と同様に処理して、封止樹脂層を完全硬化させ、続いて、発光ダイオード装置を製造した。
【０２２６】
比較例３
気体加圧・加熱工程におけるオートクレーブに代えて、プレス装置を用い、常圧雰囲気下、０．５０７ＭＰａ（プレス圧：５気圧に相当）、１５０℃で、２時間加熱した以外は、実施例４と同様に処理して、封止樹脂層を完全硬化させようと試みた。
【０２２７】
しかし、封止シートが変形・歪みが生じ、目的とする発光ダイオード装置が得られなかった。
（評価）
（１）  青色発光ダイオード素子の損傷
実施例１〜４、比較例１および２の発光ダイオード素子の青色発光ダイオード素子を観察し、下記の評価基準で評価した。その結果を表１に示す。
【０２２８】
○：青色発光ダイオード素子の損傷が観察されなかった。
【０２２９】
×：青色発光ダイオード素子の損傷が観察された。
（２）  封止樹脂層におけるボイド
実施例１〜４、比較例１および２の発光ダイオード素子の青色発光ダイオード素子を観察し、下記の評価基準で評価した。その結果を表１に示す。
【０２３０】
○：封止樹脂層中にボイドが観察されなかった。
【０２３１】
△：封止樹脂層中にごく少数のボイドが観察された。
【０２３２】
×：封止樹脂層中にボイドが観察された。
（３）封止樹脂層の圧縮弾性率
Ｂステージの封止樹脂層の圧縮弾性率を、２５℃で、精密加重測定機（型番１６０５ＩＩ  ＶＬ、アイコーエンジニアリング社製）により測定した。
【０２３３】
その結果、０．０４ＭＰａであった。
【０２３４】
【表１】
2013157408.tif 000005
【符号の説明】
【０２３５】
１  発光ダイオード装置
２  発光ダイオード素子
３  封止樹脂層
【図１】
2013157408.tif 000006
【図２】
2013157408.tif 000007