(57)【要約】【課題】原子炉用燃料部材から発生する水素量を根源から低減し、燃料部材が異常な高温に曝される状況においても水素爆発が起こる可能性を低減させる。【解決手段】原子炉用燃料部材１、４の成分が、錫、鉄、クロム、ニッケルを含有し残部がジルコニウム及び不可避的成分からなるジルコニウム合金２とセラミックス繊維３、又は錫、鉄、ニオブを含有し残部がジルコニウム及び不可避的成分からなるジルコニウム合金２とセラミックス繊維３から構成する。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
原子炉用燃料部材の成分が、錫、鉄、クロム、ニッケルを含有し残部がジルコニウム及び不可避的成分からなるジルコニウム合金とセラミックス繊維、又は錫、鉄、ニオブを含有し残部がジルコニウム及び不可避的成分からなるジルコニウム合金とセラミックス繊維からなることを特徴とする原子炉用燃料部材。
【請求項２】
前記原子炉用燃料部材は燃料被覆管又はチャンネルボックスであることを特徴とする請求項１記載の原子炉用燃料部材。
【請求項３】
前記セラミックス繊維はＳｉＣ繊維又はＡｌ2Ｏ3繊維であることを特徴とする請求項１または２に記載の原子炉用燃料部材。
【請求項４】
前記セラミックス繊維の周囲を酸化膜で被覆したことを特徴とする請求項１乃至３いずれか１項に記載の原子炉用燃料部材。
【請求項５】
前記酸化膜をゾルゲル法又はＣＶＤ法により前記セラミックス繊維の周囲に形成することを特徴とする請求項４記載の原子炉用燃料部材。
【請求項６】
ジルコニウム合金とセラミックス繊維からなる燃料被覆管を溶解工程、鍛造工程、圧延工程、引抜き工程、ピルガー圧延及び仕上げ工程により製造することを特徴とする燃料被覆管の製造方法。
【請求項７】
ジルコニウム合金とセラミックス繊維からなるチャンネルボックスを溶解工程、鍛造工程、圧延工程、焼鈍工程、成型加工工程、溶接工程、熱処理工程及び仕上げ工程を経て製造することを特徴とするチャンネルボックスの製造方法。
【請求項８】
前記溶解工程において、ジルコニウム合金に前記セラミックス繊維を添加することを特徴とする請求項６又は７記載の燃料被覆管又はチャンネルボックスの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は原子炉で用いられる燃料被覆管やチャンネルボックス等の原子炉用燃料部材及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
原子力発電プラントに用いられる燃料被覆管やチャンネルボックス等の原子炉用燃料部材は、耐食性に優れ、中性子吸収断面積の小さい材料が用いられる。例えば、従来の燃料被覆管では、ジルカロイ４と呼ばれるＳｎ−Ｆｅ−Ｃｒ−Ｚｒ合金や、ジルカロイ２と呼ばれるＳｎ−Ｆｅ−Ｃｒ−Ｎｉ−Ｚｒ合金に代表されるジルコニウム合金が使用されている。このようなジルコニウム合金は、周囲の水と次式に示す反応を生じる。
Ｚｒ  ＋  ２Ｈ2Ｏ  →  ＺｒＯ2  ＋  ２Ｈ2    （１）
【０００３】
ここで（１）式で示した反応は発熱反応であり、ジルコニウム合金は自身の発した熱により（１）式の酸化反応が促進され、およそ９００℃以上の高温になると劇的に水素の発生速度が増加することが知られている。原子炉内で水分が存在する環境でジルコニウム合金がこのような高温にさらされると短時間で多量の水素が発生し、さらに発生した水素が炉内構造物や原子炉建屋内に滞留すると水素爆発を起こす可能性がある。
【０００４】
そのため、ジルコニウム合金から発生する水素を除去しようとする試みは種々提案されている。例えば、格納容器内に火花点火器を設置し水素と酸素を再結合させる手段（特許文献１）、格納容器内の可燃性気体を外部に抽出し触媒により水素と酸素を再結合させる手段（特許文献２）等が提案されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特許第３６１１８６５号公報
【特許文献２】特許第４０７４２００号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
上述した従来の水素除去手段は、ジルコニウムと水との反応により発生する水素量を根源から低減させるものではなく、いずれもジルコニウムと水との反応によって発生した水素を処理する技術に関するものであり、所要の電源等が喪失した場合、このような水素除去手段が機能しなくなり、その場合には水素爆発を引き起こす可能性があった。
また、これらの水素除去手段は大規模な付加的設備を必要とするもので、装置の大型化、装置の設置費用及び稼働・メンテナンス費用等のコスト増を招くという課題があった。
【０００７】
本発明は上記課題を解決するためになされたもので、原子炉用燃料部材から発生する水素量を根源から低減し、燃料部材が異常な高温に曝される状況においても水素爆発が起こる可能性を低減させることができる原子炉用燃料部材及びその製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本実施形態に係る原子炉用燃料部材は、原子炉用燃料部材の成分が、錫、鉄、クロム、ニッケル、を含有し残部がジルコニウム及び不可避的成分からなるジルコニウム合金とセラミックス繊維、又は錫、鉄、ニオブを含有し残部がジルコニウム及び不可避的成分からなるジルコニウム合金とセラミックス繊維からなることを特徴とする。
【０００９】
また、本実施形態に係る燃料被覆管の製造方法は、ジルコニウム合金とセラミックス繊維からなる燃料被覆管を溶解工程、鍛造工程、圧延工程、引抜き工程、ピルガー圧延及び仕上げ工程により製造することを特徴とする。
【００１０】
また、本実施形態に係るチャンネルボックスの製造方法は、ジルコニウム合金とセラミックス繊維からなるチャンネルボックスを溶解工程、鍛造工程、圧延工程、焼鈍工程、成型加工工程、溶接工程、熱処理工程及び仕上げ工程を経て製造することを特徴とする。
【発明の効果】
【００１１】
本実施形態によれば、原子炉用燃料部材から発生する水素量を根本から低減し、燃料部材が異常な高温に曝される状況においても水素爆発が起こる可能性を低減させることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１２】
【図１】（ａ）は第１の実施形態に係る燃料被覆管の構成図、（ｂ）はその一部拡大組織図。
【図２】（ａ）は第１の実施形態に係るチャンネルボックスの構成図、（ｂ）はその一部拡大組織図。
【図３】第２の実施形態に係る燃料被覆管の製造工程を示す図。
【図４】第２の実施形態に係るチャンネルボックスの製造工程を示す図。
【図５】第２の実施形態に係る溶解工程に用いられる溶解装置の構成図。
【図６】第３の実施形態に係る酸化膜形成工程を示す図。
【図７】第４の実施形態に係る酸化膜形成工程を示す図。
【発明を実施するための形態】
【００１３】
以下、本発明に係る原子炉用燃料部材及びその製造方法の実施形態を、図面を参照して説明する。  
［第１の実施形態］
第１の実施形態に係る原子炉用燃料部材を、図１に示す燃料被覆管及び図２に示すチャンネルボックスを用いて説明する。
【００１４】
本実施形態では、燃料被覆管１及びチャンネルボックス４に使用される材料の成分として、いずれもジルコニウム合金２とセラミックス繊維３を用いている。図１（ｂ）及び図２（ｂ）はジルコニウム合金２とセラミックス繊維３からなる燃料被覆管１及びチャンネルボックス４の模式的な一部拡大組織図である。
【００１５】
ジルコニウム合金２として、錫、鉄、クロム、ニッケルを含有し、残部がジルコニウム及び不可避的成分からなるジルコニウム合金、又は錫、鉄、ニオブを含有し残部がジルコニウム及び不可避的成分からなるジルコニウム合金が用いられる。
【００１６】
セラミックス繊維３としては、通常運転時において中性子による連続的な核反応を防止するために中性子吸収断面積が低いこと、過渡時において燃料の崩壊熱および周囲の合金の酸化による発熱により温度が上昇した際にもセラミックス相が安定であること、を考慮して、例えばHi-nicalon Type-S（登録商標）やTyranno-SA（登録商標）やSylramic（登録商標）に代表されるＳｉＣ繊維や、Almax（登録商標）やNextel 610（登録商標）に代表されるＡｌ2Ｏ3繊維が用いられる。
【００１７】
上記材料の酸化速度をみると、例えば雰囲気温度が１５００℃の場合、ＳｉＣはジルコニウム合金よりも約１０００倍酸化速度が遅い。したがって、ジルコニウム合金２とセラミックス繊維３とからなる構造材を用いることにより、単位時間に発生する水素の量を大幅に削減することができる。
また、Ａｌ2Ｏ3は当該材料中で安定な酸化相として存在し、それ以上の酸化による水素の発生はないため、ジルコニウム合金２に比較し水素の発生量を抑制することができる。
【００１８】
このようにジルコニウム合金２の内部にＳｉＣ繊維又はＡｌ2Ｏ3繊維からなるセラミックス繊維３を含有させることで、燃料部材中のジルコニウム合金の使用量を削減し、燃料部材が異常な高温に曝される状況でジルコニウム合金が急激な酸化反応を生じたとしても、発生する水素の量を低減させることが可能となる。
【００１９】
本第１の実施形態によれば、原子炉用燃料部材としてジルコニウム合金とセラミックス繊維とからなる材料を用いたことにより、事故時等において原子炉が高温になったときに発生する水素の量を大幅に削減することが可能となり、これにより水素爆発が起こる可能性を低減させることができる。
【００２０】
［第２の実施形態］
第２の実施形態を図３乃至図５により説明する。  
第２の実施形態は原子炉用燃料部材の製造方法に関し、図３、図４はそれぞれ燃料被覆管１及びチャンネルボックス４の製造工程を示す図であり、図５は製造行程中の溶解工程に用いられる溶解装置の構成図である。
【００２１】
（燃料被覆管の製造工程）
まず、燃料被覆管１は、図３に示すように、原料のジルコニウム合金を溶解しインゴットを得るための溶解工程Ｓ１、前記溶解工程Ｓ１で得られたジルコニウム合金インゴットの鍛造工程Ｓ２、圧延工程Ｓ３、引抜工程Ｓ４、ピルガー圧延工程Ｓ５、及び仕上げ工程Ｓ６を経て製造される。
【００２２】
（チャンネルボックスルの製造工程）
燃料チャンネルボックス４は、図４に示すように、原料のジルコニウム合金を溶解しインゴットを得るための溶解工程Ｓ１、前記溶解工程で得られたジルコニウム合金インゴットの鍛造工程Ｓ２、圧延工程Ｓ３、焼鈍工程Ｓ７、チャンネルボックス型に成形する成形加工工程Ｓ８、溶接工程Ｓ９、組織や析出物を制御するための熱処理等の工程Ｓ１０、及び仕上げ工程Ｓ１１を経て製造される。
【００２３】
（溶解工程及び溶解装置）
上記製造工程における溶解工程Ｓ１及び溶解装置を、図５を用いて説明する。  
この溶解工程Ｓ１では一般にアーク溶解が用いられる。図５に示すアーク溶解装置１０は、ジルコニウム合金からなる消耗電極１１と、消耗電極１１を支える電極支持棒１２と、消耗電極１１によって生じるアーク１３によってジルコニウム合金が溶解された結果生じるインゴット１４と、インゴット１４を保持する坩堝１５と、原料となるジルコニウム合金や各種成分元素を添加する添加装置１６とから構成される。
【００２４】
本実施形態に係る原子炉用燃料部材（燃料被覆管又はチャンネルボックス）では、短繊維のセラミックス繊維３を用いることが望ましく、ジルコニウム合金のインゴットを作製する際に、添加装置１６からジルコニウム合金の溶湯中に短繊維のセラミックス繊維３を投入することで、ジルコニウム合金中にセラミックス繊維を付加する。これにより熔解工程を短時間でかつ簡便に実施することができる。
【００２５】
（セラミックス繊維材料）
繊維の材質は、上述したように、ジルコニウム合金が溶解する１４００℃以上の高温でも安定に存在するという観点からHi-Nicalon Type-STMやTyranno-SATMやSylramicTMに代表されるＳｉＣ繊維や、AlmaxTMやNextel 610TMに代表されるＡｌ2Ｏ3繊維が用いられる。また、短繊維としてはウィスカ状（針状）のＳｉＣ繊維、Ａｌ2Ｏ3繊維や、長繊維のＳｉＣ繊維、Ａｌ2Ｏ3繊維を長さ数１０μｍ〜数ｍｍに切断したチョップ状の繊維（チョップドストランド）を用いることができる。
【００２６】
（効果）
以上説明したように、本第２の実施形態によれば、セラミックス繊維として短繊維を使用し、溶解工程で短繊維を添加することにより、溶解工程以降の工程を従来の工程と変更することなく、ジルコニウム合金とセラミックス繊維とからなる原子炉用燃料部材を簡便かつ効率的に製造することができる。
【００２７】
［第３の実施形態］
第３の実施形態を図６により説明する。  
本第３の実施形態では、図１，図２に示した原子炉用燃料部材に用いられる短繊維のセラミックス繊維３の周囲に酸化膜５を形成することを特徴としている。酸化膜材料としては、冷却材喪失時のような高温環境でも不活性であることや、酸化膜中でのジルコニウムの拡散速度が遅いことという観点から、例えばＺｒＯ2やＣｒ2Ｏ3が用いられる。
【００２８】
長繊維のセラミックス繊維から酸化膜が被覆された短繊維のセラミックス繊維をゾルゲル法により製造する工程を図６により説明する。  
まず、セラミックス繊維３（Ｓ２０）を切断工程Ｓ２１で切断して短繊維３ａとし、この短繊維３ａをＺｒ（ＯＣ2Ｈ5）4、Ｚｒ（ＯＣ４Ｈ９）4 、Ｃｒ（ＯＣ２Ｈ５）３などの金属アルコキシドを有する有機溶質を含む溶液中に浸漬（Ｓ２２）し、繊維表面に付着した溶液を１３００℃以上で加熱する（Ｓ２３）ことにより、表面を酸化膜５で覆われた短繊維のセラミックス繊維３を作製する。
【００２９】
本第３の実施形態によれば、短繊維のセラミックス繊維３の周囲を酸化膜５で被覆することにより、セラミックス繊維３とジルコニウム合金２の間に酸化膜５が介在することになるため、活性金属であるジルコニウム合金２がセラミックス繊維３と中間相を形成することを防止し、セラミックス繊維３を長期間安定に保持することができる。また、ゾルゲル法を用いることにより、酸化膜５を有するセラミックス製の短繊維３ａを簡便かつ低コストで製造することができる。
【００３０】
［第４の実施形態］
第４の実施形態を図７により説明する。  
本第４の実施形態では、図１，図２に示した原子炉用燃料部材に用いられる短繊維のセラミックス繊維３の周囲にＣＶＤ（Chemical Vapor Deposition）法により酸化膜５を形成することを特徴としている。
【００３１】
本実施形態の製造工程では、まず、長繊維（Ｓ３０）のセラミックス繊維３に対してＣＶＤ法（Ｓ３１）を使用して外表面に酸化膜５を成長させた後、任意の長さに切断（Ｓ３２）して短繊維のセラミックス繊維３ａに作製する。得られた短繊維のセラミックス繊維に対して、ＣＶＤ法（Ｓ３３）を使用して再度外表面に酸化膜５を成長させて、酸化膜５が被覆された短繊維のセラミックス繊維３を作製する。
【００３２】
本第４の実施形態によれば、短繊維のセラミックス繊維３の外表面全体に緻密な酸化膜５を形成することができるため、セラミックス繊維−合金間における中間層の形成をより確実に防止することができる。
【００３３】
以上、本発明の実施形態の例を説明したが、具体例を例示したに過ぎず、特に本発明を限定するものではなく、具体的な対象となる液体金属冷却炉等は、適宜変更可能である。また、実施形態やその変更例に記載された作用および効果は、本発明から生じる最も好適な作用および効果を列挙したに過ぎず、本発明による作用および効果は、本発明の実施形態に記載されたものに限定されるものではない。
【符号の説明】
【００３４】
１…燃料被覆管、２…ジルコニウム合金、３…セラミックス繊維、３ａ…短繊維、４…チャンネルボックス、５…酸化膜、１０…アーク溶解装置、１１…溶融電極、１２…電極支持棒、１３…アーク、１４…インゴット、１５…坩堝、１６…添加装置。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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