(57)【要約】【課題】光学特性と耐熱性に優れ、反射が小さく、光の取り出し効率が高く、かつソリや残留歪の小さなフィルムを提供する。【解決手段】本発明のフィルムは、表面の微細凹凸構造と耐熱アクリル系フィルムを含むものであり、好ましくは、前記耐熱アクリル系フィルムのガラス転移温度が１１０℃以上であり、該耐熱アクリル系フィルムは、主鎖にラクトン環構造などの環構造を有する耐熱アクリル系重合体を含む。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
表面の微細凹凸構造と耐熱アクリル系フィルムを含むフィルム。
【請求項２】
前記耐熱アクリル系フィルムのガラス転移温度が１１０℃以上である請求項１に記載のフィルム。
【請求項３】
前記耐熱アクリル系フィルムが、主鎖に環構造を有する耐熱アクリル系重合体を含む請求項１または２に記載のフィルム。
【請求項４】
前記環構造が、エステル基、イミド基および酸無水物からなる群より選ばれる１種以上を有する請求項３に記載のフィルム。
【請求項５】
前記環構造が、ラクトン環構造、グルタルイミド環構造および無水グルタル酸構造からなる群より選ばれる１種以上である請求項３に記載のフィルム。
【請求項６】
前記環構造が、ラクトン環構造である請求項３に記載のフィルム。
【請求項７】
前記ラクトン環構造が、下記一般式（１）で表わされるラクトン環構造である請求項５または６に記載のフィルム。
【化１】
2013137485.tif 000007
（式（１）中、Ｒ1、Ｒ2、Ｒ3は、それぞれ独立に、水素原子または炭素数１〜２０の有機残基を表す。なお、有機残基は酸素原子を含んでいても良い。）
【請求項８】
面内位相差値が５ｎｍ以下である請求項１〜７のいずれかに記載のフィルム。
【請求項９】
前記微細凹凸構造を構成する材料と前記耐熱アクリル系フィルムの屈折率の差の絶対値が０．１以下である請求項１〜８のいずれかに記載のフィルム。
【請求項１０】
前記微細凹凸構造が硬化性組成物を硬化してなる請求項１〜９のいずれかに記載のフィルム。
【請求項１１】
前記微細凹凸構造が熱可塑性樹脂からなる請求項１〜９のいずれかに記載のフィルム。
【請求項１２】
有機エレクトロルミネッセンス発光装置に用いられる請求項１〜１１のいずれかに記載のフィルム。
【請求項１３】
偏光子保護フィルムである請求項１〜１１のいずれかに記載のフィルム。
【請求項１４】
発光層と、該発光層よりも光取り出し面側に請求項１〜１２のいずれかに記載のフィルムを備えることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス発光装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、液晶ディスプレイや有機エレクトロルミネッセンスディスプレイ等の各種ディスプレイに有用な微細凹凸構造を含むフィルムに関するものである。
【背景技術】
【０００２】
有機エレクトロルミネッセンス（有機ＥＬ）素子を用いた表示装置は、液晶表示装置に代わる表示装置として注目されている。有機ＥＬ素子は自発光素子であるため、表示装置に用いた場合、視野角が広く、応答速度が速いという利点がある。更に、バックライトが不要であるため、薄型軽量化も可能である。
しかしながら、ＥＬ素子等の面発光素子を発光させた場合、高い屈折率を持つ発光層の内部で発せられた光は様々な方向に進行し、面発光素子の出射面等においては素子基板と空気界面のように屈折率差の大きい界面に臨界角よりも大きな角度で入射した光は全反射するため、面発光素子の内部に閉じ込められる光が多く存在する。そのため、一般に、面発光素子で発せられた光の２０％〜３０％しか面発光素子の外部に取り出すことができず、十分な明るさを得られないという問題があった。特に有機ＥＬ素子の場合、明るさを電流の大きさで補おうとすると素子の寿命が短くなるという問題もある。そこで素子の光取り出し面にプリズム部材等を設けることで、光取り出し効率を高くする提案がなされている。
【０００３】
また従来から、液晶ディスプレイや有機エレクトロルミネッセンス（有機ＥＬ）ディスプレイ等の各種ディスプレイに用いられる光学部品やレンズなどにおいては、空気と接触する界面での太陽光や照明等の反射が視認性の低下を引き起こすことがあり、しばしば問題となっている。このような光学部材表面における反射を抑制する工夫として、ＡＧ（Anti−Glare；防眩）処理やＡＲ（Anti−Refrection；反射防止）処理などが一般によく知られている。ＡＧ処理とは、微粒子等のコーティングによって光学部材表面に凹凸を形成し、光の散乱により反射像を散らして輪郭をぼやかせる処理である。また、ＡＲ処理とは、基材表面に基材とは屈折率が異なる膜を光の波長程度の厚みで塗布することによって光の干渉を生じさせ、反射率を低減するものである。
【０００４】
ところで、上記とは別の新しい反射防止や、光の取り出し効率を向上する手法として、モスアイ（Moth Eye；蛾の目）構造の付与が知られている（非特許文献１）。これは光学部材表面に可視光の波長よりも小さな山型の突起を形成するというもので、これにより基材部と空気層との間の領域の屈折率が、突起を形成する材料の屈折率と空気の屈折率の中間的なものとなる。この中間的な領域の屈折率は、突起部分と空気の占有割合が高さによって変化するため、可視光の波長よりも短い距離内で連続的に変化する。その結果、空気と基材間の界面が屈折率の異なる界面として機能しなくなり、該界面での可視光の反射を抑制することができる。
【０００５】
このようなモスアイ構造の付与方法としては、成形型に刻み込んだナノメートルサイズの凹凸を基材に転写する技術、いわゆるナノインプリント技術がある。ナノインプリント技術としては、熱可塑性基材を加熱により軟質化させ、そこに成形型を押し当てて賦型した後、冷却して脱型する方法や、基材上に塗布した硬化性材料に型を押し当てて活性エネルギー線または加熱によって硬化性材料を硬化させる方法が知られている。特に後者のナノインプリント技術において、活性エネルギー線を用いて硬化性材料を硬化させる方法は、透明基板上に紫外線硬化樹脂の薄膜を成膜し、該薄膜上に金型を押し付けて、その後に紫外線を照射することにより、基板上に成形型の反転形状のモスアイ構造を有する薄膜を形成するものであり、熱を用いた成形よりも成形時間の短縮という点で好ましい。特許文献１には、このような方法によって透明基材にモスアイ構造を付与し反射防止物品を作成する方法が開示されている。
【０００６】
また、有機ＥＬ素子を表示装置に用いた場合、外光の表示装置内部での反射を防止するため、一般的に円偏光板が設けられている。この円偏光板は、１／４λ板および偏光子からなる。円偏光板を用いると、偏光子を通った外光が直線偏光に変換されたのち、１／４λ板によって円偏光に変換される。そしてこの光が有機ＥＬ素子内部で反射しても、再び、円偏光板を通る時に偏光子の方向と９０°異なる直線偏光に変換されるため、反射が防止される。この様にして外光による反射を防止するためには、発光層と１／４λ板との間に複屈折を有する部材が存在しないことが重要であり、発光層と１／４λ板との間に設ける光取り出し効率を向上させる部材は、固有複屈折の値が実質的にゼロ（面内位相差値が５ｎｍ未満）であることが望まれる。
【０００７】
なお、偏光子保護フィルムとしては、従来その高い光線透過率や偏光子との接着性からセルロースアセテート（ＴＡＣ）フィルムが用いられてきたが、近年、光弾性係数が低いなど光学特性に優れたアクリル系樹脂を含む光学フィルムの適用が検討されている。また、一般的なアクリル系樹脂はガラス転移温度が１００℃程度であり偏光子保護フィルム用途には耐熱性が不足しているが、主鎖に環構造を導入することにより耐熱性が向上することが知られている（特許文献２）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開２００８−２０９５４０号公報
【特許文献２】国際公開第２００６／０２５４４５号パンフレット
【非特許文献】
【０００９】
【非特許文献１】OPTICA  ACTA，１９８２，Vol.２９，No.７，９９３−１００９
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
しかしながら、フィルム状の基材に硬化性樹脂を塗布して硬化させる場合、硬化時の発熱や硬化性材料の収縮等により、フィルムのソリや残留ひずみによる光学異方性を生じやすいという問題があった。また、硬化性樹脂の離型性を向上させようとした場合、基材との密着性が低下したり、塗布した際にハジキを生じたりするという現象が見られた。一方、密着性を向上させようとすると、硬化性樹脂が基材表面を浸食して、平滑性や透明性を損なうという不具合が発生することがあった。
【００１１】
また、各種ディスプレイの表面にモスアイ構造を付与した光学部材を新たに積層することは、フラットパネルディスプレイなどにおいて要望されている表示装置の小型化・軽量化および低コスト化の観点からは好ましくない。
【００１２】
本発明は上記の様な事情に着目してなされたものであって、その目的は、光学特性と耐熱性に優れ、反射が小さく、光の取り出し効率が高く、かつソリや残留歪の小さなフィルムを提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
上記目的を達成し得た本発明のフィルムとは、表面の微細凹凸構造と耐熱アクリル系フィルムを含む点に要旨を有するものである。
本発明のフィルムにおいては、前記耐熱アクリル系フィルムのガラス転移温度が１１０℃以上であることが好ましい。
本発明のフィルムにおいては、前記耐熱アクリル系フィルムが、主鎖に環構造を有する耐熱アクリル系重合体を含むことが好ましい。ここで、前記環構造は、エステル基、イミド基および酸無水物からなる群より選ばれる１種以上を有することが好ましい。また前記環構造は、ラクトン環構造、グルタルイミド環構造および無水グルタル酸構造からなる群より選ばれる１種以上であることが好ましい。さらに前記環構造は、ラクトン環構造であることが好ましい。前記ラクトン環構造は、下記一般式（１）で表わされるラクトン環構造であることが好ましい。
【００１４】
【化１】
2013137485.tif 000002
（式（１）中、Ｒ1、Ｒ2、Ｒ3は、それぞれ独立に、水素原子または炭素数１〜２０の有機残基を表す。なお、有機残基は酸素原子を含んでいても良い。）
本発明のフィルムにおいては、面内位相差値が５ｎｍ以下であることが好ましい。
本発明のフィルムにおいて、前記微細凹凸構造を構成する材料と前記耐熱アクリル系フィルムの屈折率の差の絶対値は０．１以下であることが好ましい。
本発明のフィルムにおいては、前記微細凹凸構造は硬化性組成物を硬化してなることが好ましい。また前記微細凹凸構造は熱可塑性樹脂からなることも好ましい。
本発明のフィルムは、有機エレクトロルミネッセンス発光装置に用いられることが好ましい。また本発明のフィルムは、偏光子保護フィルムであることも好ましい。
さらに本発明は、発光層と、該発光層よりも光取り出し面側に上記本発明のフィルムを備えることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス発光装置も包含する。
【発明の効果】
【００１５】
本発明のフィルムによれば、表面の微細凹凸構造と耐熱アクリル系フィルムを含むので、光学特性と耐熱性に優れ、反射が小さく、光の取り出し効率が高く、しかもソリや残留歪を小さく抑えることができる。
【００１６】
さらに本発明において、前記微細凹凸構造を構成する材料と前記耐熱アクリル系フィルムの屈折率の差の絶対値を０．１以下にすると、凹凸構造と耐熱アクリル系フィルムの界面での反射が一層低減し、より反射の少ない光学部材の提供が可能となる。
【００１７】
さらに本発明においては、前記耐熱アクリル系フィルムを構成する耐熱アクリル系重合体が主鎖に環構造（特にラクトン環構造）を有すると、耐熱アクリル系重合体の（メタ）アクリル酸エステル単量体由来の構造により発現される負の複屈折性が、主鎖の環構造により発現する正の複屈折性で打ち消されることになるので、耐熱アクリル系フィルムの固有複屈折を実質的にゼロにすることができ、仮に延伸したとしても低複屈折のフィルムとなる。そして、このように複屈折がゼロないし低い耐熱アクリル系フィルムであれば、表面に微細凹凸構造を設けても複屈折を低く維持することができ、例えば円偏光板と組合せた際に外光による反射を効率よく防止することができる、という効果を奏する。
【図面の簡単な説明】
【００１８】
【図１】本発明のフィルムを用いた有機ＥＬ発光装置の構成例を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００１９】
＜フィルム＞
本発明のフィルムは、表面の微細凹凸構造と耐熱アクリル系フィルムを含む。すなわち、耐熱アクリル系フィルムを含むものであり、かつ表面に微細凹凸構造を有するものである。ここで微細凹凸構造は、耐熱アクリル系フィルムとは異なる材料（例えば後述する硬化性組成物の硬化物）で形成されていてもよいし、耐熱アクリル系フィルムそのものの表面に微細凹凸構造を形成していてもよい。耐熱アクリル系フィルムおよび微細凹凸構造については後述する。
【００２０】
本発明のフィルムは、固有複屈折の値が実質的にゼロであることが好ましく、具体的には、波長５８９ｎｍにおける面内位相差値（Ｒｅ）が５ｎｍ以下であることが好ましく、４ｎｍ以下であることがより好ましく、１ｎｍ以下であることが更に好ましい。面内位相差値（Ｒｅ）が前記範囲であると、円偏光板との組合せた際に外光による反射を効率よく防止することができる。また、本発明のフィルムは、上記と同様の理由により、厚さ方向位相差値の絶対値（｜Ｒｔｈ｜）が５ｎｍ以下であることが好ましく、３ｎｍ以下であることがより好ましく、１ｎｍ以下であることが更に好ましい。なお「位相差値」はレターデーション値、あるいは、単に「位相差」や「レターデーション」ともいう。
【００２１】
なお本発明において面内位相差値（Ｒｅ）は、
Ｒｅ＝（ｎｘ−ｎｙ）×ｄ
で定義され、厚さ方向位相差値（Ｒｔｈ）は、
Ｒｔｈ＝［（ｎｘ＋ｎｙ）／２−ｎｚ］×ｄ
で定義される。ここで、ｎｘはフィルム面内の遅相軸方向の屈折率、ｎｙはフィルム面内でｎｘと垂直方向の屈折率、ｎｚはフィルム厚み方向の屈折率、ｄはフィルムの厚さ（ｎｍ）を表す。遅相軸方向は、フィルム面内の屈折率が最大となる方向とする。
【００２２】
本発明のフィルムは、高い光線透過率を有する。ＪＩＳ  Ｋ７３６１−１に準拠して測定した全光線透過率が９５％以上であることが好ましく、より好ましくは９６％以上である。
【００２３】
本発明のフィルムにおいては、前記微細凹凸構造を構成する材料と前記耐熱アクリル系フィルムの屈折率の差の絶対値が０．１以下であることが好ましく、より好ましくは０．０７以下、さらに好ましくは０．０５以下である。微細凹凸構造を構成する材料と耐熱アクリル系フィルムの屈折率の差の絶対値が前記範囲であると、凹凸構造と耐熱アクリル系フィルムの界面での反射をより低減しやすくなる。最も好ましいのは、微細凹凸構造を構成する材料と耐熱アクリル系フィルムの屈折率の差の絶対値が０である場合（つまり両者の屈折率が同じである場合）であり、この観点から、前記微細凹凸構造は、耐熱アクリル系フィルムで形成されていることが好ましい。
【００２４】
＜耐熱アクリル系フィルム＞
本発明における耐熱アクリル系フィルムは耐熱アクリル系樹脂からなる。該耐熱アクリル系樹脂は耐熱アクリル系重合体を含む。耐熱アクリル系樹脂における耐熱アクリル系重合体の含有率は、好ましくは５０質量％以上、より好ましくは７０質量％以上、さらに好ましくは８０質量％以上、特に好ましくは９０質量％以上、最も好ましくは９５質量％以上である。
【００２５】
なお、本明細書における「樹脂」は「重合体」よりも広い概念である。樹脂は、例えば１種または２種以上の重合体からなってもよいし、必要に応じて、重合体以外の材料、例えば紫外線吸収剤、酸化防止剤、フィラーなどの添加剤、相溶化剤、安定化剤などを含んでいてもよい。
【００２６】
また、本発明における「耐熱」とは、ガラス転移温度（Ｔｇ）が１００℃以上を意味する。より好ましくは１１０℃以上、さらに好ましくは１１５℃以上、特に好ましくは１２０℃以上である。また、上限値は特に限定されないが、成形性等の観点から、好ましくは２００℃以下、より好ましくは１７０℃以下である。
【００２７】
前記耐熱アクリル系重合体は、（メタ）アクリル酸エステル由来の構成単位を含むことが好ましく、主鎖に環構造を有することが、耐熱性に加え、低複屈折（光学等方性）を実現させるうえで好ましい。また、本明細書では、主鎖に環構造を有する耐熱アクリル系重合体を含む樹脂を、主鎖に環構造を有する耐熱アクリル系樹脂、または、主鎖に環構造を有するアクリル系樹脂、と記載することがある。
【００２８】
前記耐熱アクリル系重合体の主鎖の環構造の導入に際しては、例えば、Ｎ−置換マレイミド（シクロヘキシルマレイミド、メチルマレイミド、フェニルマレイミド、ベンジルマレイミドなど）または無水マレイン酸を共重合することによってＮ−置換マレイミド由来の環構造や無水酸無水物由来の環構造を導入してもよいし、重合後の環化反応により、主鎖にラクトン環構造、グルタル酸無水物構造、グルタルイミド構造、Ｎ−置換マレイミド由来の環構造などを導入してもよい。耐熱性からは、前記主鎖の環構造が、エステル基、イミド基および酸無水物からなる群より選ばれる１種以上を有することが好ましく、例えば、ラクトン環構造、環状イミド構造（Ｎ−アルキル置換マレイミド由来の環構造やグルタルイミド環など）および環状酸無水物構造（無水マレイン酸由来の環構造やグルタル酸無水物など）が好ましい。樹脂に正の固有複屈折を付与することができ、結果として、該正の複屈折性と、耐熱アクリル系重合体の（メタ）アクリル酸エステル単量体由来の構造による負の複屈折性とが打ち消しあうことになり、延伸しても低複屈折のフィルムが得られるという点では、前記主鎖の環構造は、ラクトン環構造、グルタルイミド環構造および無水グルタル酸構造からなる群より選ばれる１種以上であることが好ましい。これらの中では、波長依存性が小さいなどの光学特性から、主鎖にラクトン環構造を持つものが特に好ましい。
【００２９】
前記主鎖のラクトン環構造は、４〜８員環のいずれであってもよいが、構造の安定性から５〜６員環がより好ましく、６員環が更に好ましい。主鎖のラクトン環構造が６員環である場合、主鎖にラクトン環構造を導入する前の重合体を合成する際の重合収率が高い点や、ラクトン環構造の含有割合の高い重合体を得易い点、更にメタクリル酸メチルなどの（メタ）アクリル酸エステルとの共重合性が良い点で、下記一般式（１）で表される構造であることが好ましい。
【００３０】
【化２】
2013137485.tif 000003
（式（１）中、Ｒ1、Ｒ2、Ｒ3は、それぞれ独立に、水素原子または炭素数１〜２０の有機残基を表す。なお、有機残基は酸素原子を含んでいても良い。）
【００３１】
式（１）中、Ｒ1、Ｒ2、Ｒ3で表わされる有機残基としては、例えば、メチル基、エチル基、プロピル基などの炭素数が１〜２０の範囲のアルキル基；エテニル基、プロペニル基などの炭素数が２〜２０の範囲の不飽和脂肪族炭化水素基；フェニル基、ナフチル基などの炭素数が６〜２０の範囲の芳香族炭化水素基；前記アルキル基、前記不飽和脂肪族炭化水素基および前記芳香族炭化水素基において、水素原子の一つ以上が水酸基、カルボキシル基、エーテル基およびエステル基からなる群より選ばれる少なくとも１種の基により置換された基；であることが好ましい。
【００３２】
前記耐熱アクリル系重合体中に占める前記環構造の含有率は特に限定されないが、通常、５〜９０質量％であり、１０〜７０質量％が好ましく、１０〜６０質量％がより好ましく、１０〜５０質量％がさらに好ましい。環構造含有率が過度に小さくなると、樹脂を成形して得たフィルムの耐熱性が低下したり、耐溶剤性および表面硬度が不十分となることがある。一方、環構造含有率が過度に大きくなると、樹脂の成形性、ハンドリング性が低下する傾向がある。
【００３３】
主鎖にラクトン環構造を有するアクリル系樹脂としては、特開２０００−２３００１６号公報、特開２００１−１５１８１４号公報、特開２００２−１２０３２６号公報、特開２００２−２５４５４４号公報、特開２００５−１４６０８４号公報などに記載の、ラクトン環構造を有するアクリル系樹脂が挙げられる。
【００３４】
主鎖にグルタルイミド構造を有するアクリル系樹脂としては、特開２００６−３０９０３３号公報、特開２００６−３１７５６０号公報、特開２００６−３２８３２９号公報、特開２００６−３２８３３４号公報、特開２００６−３３７４９１号公報、特開２００６−３３７４９２号公報、特開２００６−３３７４９３号公報、特開２００６−３３７５６９号公報、特開２００７−００９１８２号公報などに記載の、グルタルイミド構造を有するアクリル系樹脂が挙げられる。
【００３５】
主鎖にグルタル酸無水物構造を有するアクリル系樹脂としては、特開２００６−２８３０１３号公報、特開２００６−３３５９０２号公報、特開２００６−２７４１１８号公報などに記載の、グルタル酸無水物構造を有するアクリル系樹脂が挙げられる。
【００３６】
前記耐熱アクリル系重合体を構成する単量体としては、公知の（メタ）アクリル酸エステルが挙げられる。耐熱アクリル系重合体の（メタ）アクリル酸エステルに由来する構成単位の含有率の合計は、１０質量％以上が好ましく、より好ましくは３０質量％以上、さらに好ましくは５０質量％以上、特に好ましくは７０質量％以上である。また、上述した主鎖の環構造と（メタ）アクリル酸エステルに由来する構成単位の含有率の合計は、３０質量％以上が好ましく、より好ましくは５０質量％以上、さらに好ましくは７０質量％以上、特に好ましくは９０質量％以上である。
【００３７】
前記（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、（メタ）アクリル酸メチル、（メタ）アクリル酸エチル、（メタ）アクリル酸ｎ−プロピル、（メタ）アクリル酸ｎ−ブチル、（メタ）アクリル酸ｔ−ブチル、（メタ）アクリル酸ｎ−ヘキシル、（メタ）アクリル酸シクロヘキシルなどの（メタ）アクリル酸Ｃ1-10（シクロ）アルキルエステル；（メタ）アクリル酸ベンジルなどの（メタ）アクリル酸Ｃ7-20アラルキル；（メタ）アクリル酸クロロメチル、（メタ）アクリル酸２−クロロエチル、（メタ）アクリル酸２−ヒドロキシエチル、（メタ）アクリル酸３−ヒドロキシプロピル、（メタ）アクリル酸２，３，４，５，６−ペンタヒドロキシヘキシル、（メタ）アクリル酸２，３，４，５−テトラヒドロキシペンチル等の前記（メタ）アクリル酸Ｃ1-10（シクロ）アルキルエステルのアルキル部位にハロゲン原子又はヒドロキシル基が置換した化合物が挙げられる。耐熱アクリル系重合体は、（メタ）アクリル酸メチル単位を有することが特に好ましく、この場合、フィルムの光学特性と熱安定性が向上する。耐熱アクリル系重合体は（メタ）アクリル酸エステル単位として、上記単量体由来の構成単位を２種以上有していてもよい。
【００３８】
前記耐熱アクリル系重合体は、（メタ）アクリル酸エステル単位以外の構成単位を有していてもよい。このような構成単位を導入する単量体としては、例えば、スチレン、ビニルトルエン、α−メチルスチレン、α−ヒドロキシメチルスチレン、α−ヒドロキシエチルスチレンなどのスチレン系モノマー；アクリロニトリル、メタクリロニトリルなどのニトリル系モノマー；エチレン、プロピレン、４−メチル−１−ペンテンなどのオレフィン系モノマー；酢酸ビニル、２−ヒドロキシメチル−１−ブテン、メチルビニルケトンなどのＯ含有ビニル化合物；Ｎ−ビニルピロリドン、Ｎ−ビニルカルバゾールなどのＮ含有ビニル化合物等が挙げられる。耐熱アクリル系重合体は、これら単量体由来の構成単位を２種以上有していてもよい。
【００３９】
環化反応により主鎖に環構造を導入する場合、耐熱アクリル系重合体は重合時に水酸基やカルボン酸基を有する単量体を共重合することが好ましい。具体的には、水酸基を有する単量体としてはヒドロキシアルキル（好ましくはメチル）ビニル構造を有する化合物、例えば、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸メチル、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸エチル、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸イソプロピル、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸ブチルなどの２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸Ｃ1-10（シクロ）アルキルエステルや、２−（ヒドロキシエチル）アクリル酸メチルなどの２−（ヒドロキシエチル）アクリル酸Ｃ1-10（シクロ）アルキルエステル；メタリルアルコール、アリルアルコール等が挙げられ、カルボン酸基を有する単量体としては、アクリル酸骨格を有する化合物、例えば、アクリル酸、メタクリル酸、クロトン酸、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸、２−（ヒドロキシエチル）アクリル酸等が挙げられる。これらの単量体は２種類以上を共重合有していてもよい。水酸基やカルボン酸基を有する単量体は環化反応により環構造へと変化するが、主鎖に環構造を有するアクリル系重合体に未反応の水酸基やカルボン酸基を有する単量体由来の構成単位が含まれていてもよい。
【００４０】
前記耐熱アクリル系重合体の重量平均分子量は、特に制限されないが、好ましくは１０，０００〜５００，０００、より好ましくは５０，０００〜３００，０００である。
【００４１】
前記耐熱アクリル系樹脂は熱可塑性を有することが好ましい。耐熱アクリル系樹脂のＴｇ（ガラス転移温度）は、好ましくは１００℃以上、より好ましくは１１０℃以上、さらに好ましくは１１５℃以上、特に好ましくは１２０℃以上である。また前記熱可塑性樹脂のＴｇの上限値は特に限定されないが、成形性等の観点から、好ましくは２００℃以下、より好ましくは１７０℃以下である。
【００４２】
前記耐熱アクリル系樹脂は、添加剤を含有していてもよい。添加剤としては、例えば、ヒンダードフェノール系、リン系、イオウ系等の酸化防止剤；耐光安定剤、耐候安定剤、熱安定剤等の安定剤；ガラス繊維、炭素繊維等の補強材；紫外線吸収剤；近赤外線吸収剤；トリス（ジブロモプロピル）ホスフェート、トリアリルホスフェート、酸化アンチモン等の難燃剤；アニオン系、カチオン系、ノニオン系の界面活性剤等の帯電防止剤；無機顔料、有機顔料、染料等の着色剤；有機フィラーや無機フィラー；アンチブロッキング剤；樹脂改質剤；有機充填剤や無機充填剤；可塑剤；滑剤；帯電防止剤；難燃剤；位相差低減剤等が挙げられる。これらの中でも特に紫外線吸収剤は好ましく配合される。
【００４３】
耐熱アクリル系樹脂における添加剤の含有割合は、特に限定されないが、好ましくは０〜５質量％、より好ましくは０〜２質量％、さらに好ましくは０〜０．５質量％である。
【００４４】
前記紫外線吸収剤としては、ベンゾフェノン系化合物（２ーヒドロキシベンゾフェノン等）、サリシケート系化合物（フェニルサリシケート等）、ベンゾエート系化合物、トリアゾール系化合物（（２，２’−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）ベンゾトリアゾール等）、トリアジン系化合物（２，４−ビス（２，４−ジメチルフェニル）−６−［２−ヒドロキシ−４−（３−アルキルオキシ−２−ヒドロキシプロピルオキシ）−５−α−クミルフェニル］−ｓ−トリアジン骨格（アルキルオキシ；オクチルオキシ、ノニルオキシ、デシルオキシなどの長鎖アルキルオキシ基）を有する化合物、２，４，６−トリス（ヒドロキシフェニル）−１，３，５−トリアジン骨格を有する化合物等）等が挙げられる。これらの中でも、非晶性の熱可塑性樹脂、特にアクリル系樹脂と相溶性が高く吸収特性が優れている点から、トリアジン系紫外線吸収剤およびトリアゾール系紫外線吸収剤が好ましい。紫外線吸収剤は、単独で、または２種類以上を組み合わせて使用することができる。
【００４５】
前記紫外線吸収剤の配合量は特に限定されないが、熱可塑性樹脂を主成分とする層中に０〜５．０質量％であることが好ましく、より好ましくは０．７〜３．０質量％、さらに好ましくは１．０〜２．０質量％である。添加量が少なすぎると耐候性向上の寄与が低く、また多すぎると機械強度の低下や黄変を引き起こす場合がある。
【００４６】
耐熱アクリル系樹脂は、前記耐熱アクリル系重合体以外に、その他の熱可塑性重合体を含有していてもよい。その他の熱可塑性重合体としては、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン−プロピレン共重合体、ポリ（４−メチル−１−ペンテン）等のオレフィン系重合体；塩化ビニル、塩化ビニリデン、塩素化ビニル樹脂等のハロゲン化ビニル系重合体；ポリメタクリル酸メチル等のアクリル系重合体；ポリスチレン、スチレン−メタクリル酸メチル共重合体、スチレン−アクリロニトリル共重合体、アクリロニトリル−ブタジエン−スチレンブロック共重合体等のスチレン系重合体；ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート等のポリエステル；ナイロン６、ナイロン６６、ナイロン６１０等のポリアミド；ポリアセタール；ポリカーボネート；ポリフェニレンオキシド；ポリフェニレンスルフィド；ポリエーテルエーテルケトン；ポリスルホン；ポリエーテルスルホン；ポリオキシベンジレン；ポリアミドイミド；ポリブタジエン系ゴム、アクリル系ゴムを配合したＡＢＳ樹脂、ＭＢＳ樹脂やＡＳＡ樹脂等のゴム質重合体；等が挙げられる。特に、スチレン系重合体を含有する場合には、主鎖に環構造を有するアクリル系重合体の正の位相差を、スチレン系重合体の負の位相差で打ち消すことで、低位相差のフィルムが得られる。スチレン系重合体のなかでは、アクリル系重合体との相溶性の点から、特にスチレン−アクリロニトリル共重合体が好ましい。また、光学フィルムに低位相差と可とう性の両方を付与できるため、スチレン系重合体でゴム質を含んでいるＡＢＳ樹脂、ＭＢＳ樹脂やＡＳＡ樹脂などのゴム質重合体も好ましい。
【００４７】
耐熱アクリル系樹脂における他の熱可塑性重合体の含有割合は、好ましくは０〜５０質量％、より好ましくは０〜４０質量％、さらに好ましくは０〜３０質量％、特に好ましくは０〜２０質量％である。
【００４８】
耐熱アクリル系樹脂を製造するには、例えば、オムニミキサー等、任意の適切な混合機で重合体や添加剤をプレブレンドした後、得られた混合物を押出混練すればよい。この場合、押出混練に用いられる混合機は、特に限定されるものではなく、例えば、単軸押出機、二軸押出機等の押出機や加圧ニーダー等、任意の適切な混合機を用いることができる。
【００４９】
本発明における耐熱アクリル系フィルムの厚みは、特に制限はないが、特にフラットパネルディスプレイの光学フィルムとして用いる場合、フィルム強度を維持しながらパネル自体の軽量化や薄肉化を実現するうえで、１０μｍ以上２００μｍ以下であることが好ましく、より好ましくは１５μｍ以上１５０μｍ以下であり、さらに好ましくは２０μｍ以上１００μｍ以下である。
【００５０】
本発明における耐熱アクリル系フィルムのＴｇ（ガラス転移温度）は、１００℃以上であることが好ましく、より好ましくは１０５℃以上、さらに好ましくは１１０℃以上、さらに一層好ましくは１１５℃以上、特に好ましくは１２０℃以上である。また、上限値は特に限定されないが、好ましくは２００℃以下、より好ましくは１８０℃以下、さらに好ましくは１７０℃以下、特に好ましくは１６０℃以下である。Ｔｇが１００℃より低いと成形後にソリや歪を生じる可能性があり、２００℃を超えると成形性に劣る場合がある。
【００５１】
本発明における耐熱アクリル系フィルムは、紫外線吸収能を有することが好ましく、例えば、波長３８０ｎｍの光の透過率が３０％未満が好ましく、より好ましくは２０％未満、さらに好ましくは１０％未満である。この透過率は、ＪＩＳ  Ｋ７３６１：１９９７の規定に基づいて測定すればよい。
【００５２】
本発明における耐熱アクリル系フィルムは、可視光透過率を有することが好ましい。例えば、波長５００ｎｍの光の透過率が８０％以上が好ましく、より好ましくは８５％以上、さらに好ましくは９０％以上である。透過率は、波長３８０ｎｍの光の透過率と同様に測定できる。
【００５３】
本発明における耐熱アクリル系フィルムは、ヘイズが３％以下であることが好ましく、より好ましくは１％以下であり、さらに好ましくは０．５％以下である。ヘイズが３％を超えるフィルムは、透過率が低くなり光学用途に適さないことがある。なおフィルムのヘイズは、例えば後述する実施例に記載の方法で測定することができる。
【００５４】
本発明における耐熱アクリル系フィルムは、着色が少なく、２５０μｍ厚みあたりのｂ値が好ましくは０．５以下であり、より好ましくは０．３以下である。なおフィルムのｂ値は、例えば後述する実施例に記載の方法で測定することができる。
【００５５】
本発明における耐熱アクリル系フィルムは、外観欠点が少ないことが好ましい。具体的には、耐熱アクリル系フィルムのフィルム中の欠点の数は、直径が２０μｍ以上の欠点が１０００個／ｍ2以下であることが好ましく、５００個／ｍ2以下であることがより好ましく、２００個／ｍ2以下であることがさらに好ましく、理想的には０個／ｍ2である。外観欠点は、樹脂などの原料由来や製造工程で混入する異物、成形時の気泡や成形時のダイやロール部分でのダイラインやキズなどに起因し、ポリマーフィルタなどによる原料のろ過、製造工程のクリーン化、成形条件の最適化などにより低減することができる。なおフィルムの欠点は、例えば後述する実施例に記載の方法で測定することができる。
【００５６】
本発明における耐熱アクリル系フィルムの製造方法は特に限定されず、公知の製法が可能であり、上述した耐熱アクリル系樹脂（熱可塑性重合体や微粒子、その他の添加剤を含む組成物）をフィルム成形することによって得られる。フィルム成形の方法としては、溶融押出法、溶液キャスト法（溶液流延法）、カレンダー法、圧縮成形法など、公知のフィルム成形方法が挙げられる。これらの中でも、溶融押出法、溶液キャスト法（溶液流延法）が好ましい。
【００５７】
また、耐熱アクリル系フィルムは必要に応じて延伸してもよい。得られた（未延伸）フィルムを一軸または二軸延伸する方法は特に限定されず、公知の手法に従えばよい。一軸延伸は、縦延伸（フィルム巻取り方向の延伸）であってもよいし、横延伸（フィルム幅方向の延伸）であってもよい。縦延伸の場合、典型的には、フィルムの幅方向の変化を自由とする自由端一軸延伸である。フィルムの幅方向の変化を固定とする固定端一軸延伸も可能である。二軸延伸は、典型的には縦延伸後に横延伸を行う逐次二軸延伸であるが、縦横延伸を同時に行う同時二軸延伸も好適に使用できる。更に、厚み方向の延伸やフィルムロールに対して斜め方向に延伸することも可能である。延伸方法、延伸温度および延伸倍率は、目的とする光学特性および機械的特性などに応じて、適宜選択することができる。
【００５８】
＜表面の微細凹凸構造＞
本発明のフィルムにおける表面の微細凹凸構造は、フィルムの表面における反射を抑制するか、または、光の取り出し効率を高くする限り特に限定されない。
【００５９】
前記微細凹凸構造は、平均高さ１００ｎｍ以上１０００ｎｍ以下の凸部または平均深さ１００ｎｍ以上１０００ｎｍ以下の凹部を有していることが好ましい。平均高さまたは平均深さは、１５０ｎｍ以上であることがより好ましく、２００ｎｍ以上であることがさらに好ましく、２５０ｎｍ以上であることがさらに一層好ましく、２８０ｎｍ以上であることが特に好ましい。また、６００ｎｍ以下であることがより好ましく、５００ｎｍ以下であることがさらに好ましい。平均高さまたは平均深さが、小さすぎると、良好な光学特性が発現されない場合があり、大きすぎると、製造が困難になる等の場合がある。
【００６０】
凸部と凹部が連結して波打った構造を有している場合では、最高部（凸部の上）と最深部（凹部の下）の平均長さ（フィルム面に対して垂直方向における最高部から最深部までの長さの平均、即ち高低差）は、１００ｎｍ以上１０００ｎｍ以下であることが、上記平均高さまたは平均深さと同様の理由から好ましい。ここで凸部とは、基準となる面より出っ張った部分をいい、凹部とは、基準となる面より凹んだ部分をいう。
【００６１】
前記微細凹凸構造は、少なくとも耐熱アクリル系フィルムの面に対する水平方向における凸部又は凹部の平均周期（凸部又は凹部の配置場所に規則性がある場合は「周期」であるが、本明細書では纏めて「平均周期」と称する）が、可視光の波長以下、具体的には、１００ｎｍ以上４００ｎｍ以下となるように配置されていることが好ましい。前記平均周期は、１２０ｎｍ以上がより好ましく、１５０ｎｍ以上がさらに好ましい。また前記平均周期は、２５０ｎｍ以下がより好ましく、２００ｎｍ以下がさらに好ましい。凸部又は凹部の平均周期を１００ｎｍ以上４００ｎｍ以下とすることにより、反射防止性能または光の取り出し効率が一層高いフィルムを提供できる。平均周期が短すぎても長すぎても、反射防止効果または光の取出し効果が充分に得られない場合がある。
【００６２】
前記微細凹凸構造における凸部又は凹部の形状としては、円錐型、三角錐型、釣り鐘型等の形状が好ましく挙げられる。このような形状にすれば、空気界面から耐熱アクリル系フィルムまでの平均屈折率が連続的に変化する構造となりやすい。なお、凸部又は凹部の配置は、特に制限されるものではないが、例えば正方配列や三方配列などのように規則性を以って配されていることが好ましい。
【００６３】
また、前記微細凹凸構造において、平均高さまたは平均深さを平均周期で割った値であるアスペクト比は特に限定はないが、下限は１以上が光学特性の点で好ましく、１．５以上がより好ましく、２以上がさらに好ましい。また、上限は５以下が製造プロセス上好ましく、３以下がより好ましい。前記微細凹凸構造が後述する（メタ）アクリル系硬化性組成物を硬化してなる場合、容易にアスペクト比を前記範囲（好ましくは１．５以上、より好ましくは２以上）とすることができる。
【００６４】
本発明のフィルムにおける表面の微細凹凸構造の形成方法は、特に限定されないが、表面に微細凹凸構造を有する成形型を用いて、耐熱アクリル系フィルムの少なくとも一方の表面に微細凹凸構造を形成する方法が好ましい。具体的には、例えば、前記アクリル系フィルムなどの熱可塑性樹脂を加熱により軟質化させ、そこに表面に微細凹凸構造を有する成形型を押し当てて賦型した後、冷却して脱型する方法が可能である。この場合、該微細凹凸構造は熱可塑性樹脂（好ましくは耐熱アクリル系樹脂）からなる。また、前記アクリル系フィルム上に塗布した硬化性材料に表面に微細凹凸構造を有する成形型を押し当てて活性エネルギー線または加熱によって硬化性材料を硬化させる方法も好ましい形態のひとつである。この方法において、硬化性材料として硬化性組成物を用いる場合、前記微細凹凸構造は硬化性組成物を硬化してなる。
【００６５】
前記微細凹凸構造は、熱可塑性樹脂からなるものであってもよいし、硬化性組成物を硬化してなるものであってもよいが、上述した微細凹凸構造を構成する材料と耐熱アクリル系フィルムとの屈折率の差を０にすること、さらには表示装置の小型化、軽量化および低コスト化を考慮すると、微細凹凸構造は耐熱アクリル系フィルムで形成されていることが好ましい。
【００６６】
前記表面に微細凹凸構造を有する成形型は、少なくともその一つの表面に、平均高さ１００ｎｍ以上１０００ｎｍ以下の凸部、又は平均深さ１００ｎｍ以上１０００ｎｍ以下の凹部を有していることが好ましい。ここで凸部とは、基準となる面より出っ張った部分をいい、凹部とは、基準となる面より凹んだ部分をいう。本発明の成形型は、その表面に凸部を有していても、凹部を有していてもよい。また、凸部と凹部の両方を有していてもよく、更に、それらが連結して凹凸構造を有していてもよい。尚、成形品の表面に凸形状を賦型する場合は凹形状の成形型を、成形品の表面に凹形状を賦型する場合は凸形状の成形型を用いればよい。
【００６７】
前記成形型の凸部、凹部ともに、基準となる面からのその平均高さまたは平均深さが、１００ｎｍ以上１０００ｎｍ以下であることが好ましい。高さまたは深さは一定でなくてもよく、その平均値が該範囲に入っていればよいが、実質的に一定の高さ又は一定の深さを有していることが好ましい。
【００６８】
前記成形型は、凸部の場合でも、凹部の場合でも、その平均高さまたは平均深さは、１５０ｎｍ以上であることがより好ましく、２００ｎｍ以上であることがさらに好ましい。また、６００ｎｍ以下であることがより好ましく、５００ｎｍ以下であることがさらに好ましい。平均高さまたは平均深さが、小さすぎると、良好な光学特性が発現されない場合があり、大きすぎると、製造が困難になる等の場合がある。凸部と凹部が連結して波打った構造を有している場合では、最高部（凸部の上）と最深部（凹部の下）の平均長さ（基準となる面に対して垂直方向における最高部から最深部までの長さの平均；即ち高低差）は、１００ｎｍ以上１０００ｎｍ以下であることが上記平均高さまたは平均深さと同様の理由から好ましい。
【００６９】
前記成形型の前記凸部又は凹部は、表面に対する水平方向における凸部又は凹部の平均周期（凸部又は凹部の配置場所に規則性がある場合は「周期」であるが、本明細書では纏めて「平均周期」と称する）が可視光の波長以下、具体的には、１００ｎｍ以上４００ｎｍ以下となるように配置されていることが好ましい。平均周期は１２０ｎｍ以上がより好ましく、１５０ｎｍ以上がさらに好ましい。また平均周期は２５０ｎｍ以下がより好ましく、２００ｎｍ以下がさらに好ましい。平均周期が短すぎても長すぎても、反射防止効果または光の取り出し効果が充分に得られない場合がある。凸部又は凹部は、ランダムに配置されていてもよいし、規則性を持って配置されていてもよい。また、何れの場合でも、該凸部又は凹部は、成形型の表面全体に実質的に均一に配置されていることが反射防止性や透過改良性の点で好ましい。また、少なくとも、ある一つの方向について、平均周期が、１００ｎｍ以上４００ｎｍ以下となるように配置されていればよく、全ての方向に、その平均周期が１００ｎｍ以上４００ｎｍ以下となっている必要はない。
【００７０】
前記成形型の凸部又は凹部が、規則性を持って配置されている場合、成形型の表面に対する水平方向における平均周期が１００ｎｍ以上４００ｎｍ以下となるように配置されていればよいが、最も周期が短い方向への周期が、１００ｎｍ以上４００ｎｍ以下となるように配置されていることが好ましい。すなわち、成形型表面に対する水平方向のうちのある一の方向として、最も周期が短い方向をとったときに、周期が前記範囲内になっていることが好ましい。更にその際、最も周期が短い方向に垂直な方向についても、その周期が１００ｎｍ以上４００ｎｍ以下となるように配置されていることが特に好ましい。
【００７１】
前記成形型における微細凹凸構造の面積占有率は、成形型表面（基準となる面）の単位面積あたり、好ましくは４０％以上、更に好ましくは６０％以上、最も好ましくは８０％以上である。微細凹凸構造の面積占有率が４０％よりも低いと平坦部の面積が多くなるため反射が大きくなる可能性がある。
【００７２】
前記成形型の微細凹凸の個数は、成形型表面（基準となる面）１μｍ2あたり好ましくは４個以上、更に好ましくは９個以上、最も好ましくは１６個以上であり、上限としては好ましくは１００個以下、更に好ましくは９０個以下、最も好ましくは８０個以下である。微細凹凸の個数が多すぎても少なすぎても反射防止効果または光の取り出し効果が充分に得られない場合がある。
【００７３】
前記成形型の微細凹凸構造の形状としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができる。例えば、反射防止膜の用途に用いる場合には、フィルム（成形品）の表面微細凹凸構造の形状は、円錐型、三角錐型、釣り鐘型等の形状によって、空気界面から耐熱アクリル系フィルムまでの平均屈折率が連続的に変化する構造とすることが好ましい。従ってそのために必要な成形型の表面の微細凹凸構造の形状としては、円錐型、三角錐型、釣り鐘型等の形状の凹みが必要となる。特に、円錐型、三角錐型、釣り鐘型のように微細凹凸構造に方向性のないものがより好ましく、円錐型、三角錐型のように厚み方向の屈折率の連続変化が直線的であるものがより好ましい。
【００７４】
前記成形型の微細凹凸構造の平均高さまたは平均深さを平均周期で割った値であるアスペクト比は特に限定はないが、１以上が光学特性の点で好ましく、１．５以上が特に好ましく、２以上が更に好ましい。また、アスペクト比が５以下であることが構造体製造プロセス上好ましく、３以下が特に好ましい。
【００７５】
前記成形型の表面形状加工方法としては、半導体デバイスやフォトマスクの製造プロセスを用いることができる。ナノインプリント成形型の表面形状加工には非常に高い精度が要求され、この精度を実現するための方法として、シリコンや石英基板の表面にフォトリソグラフィや電子線リソグラフィで形成したレジストパターンをマスクとしてドライエッチングする方法がある。この手法を用いることで、数十ｎｍといった微細な幅のパターンを、任意の形状で形成することができる。
【００７６】
また、上述のような方法で作成した微細なシリコンや石英などのパターンをマスターとして用い、メッキにより凹凸反転した複製品を製造する電鋳工程を用いることもできる。これにより１つのマスター型でニッケル等の金型を多数複製することができ、経済的に非常に有利である。
【００７７】
本発明のフィルムにおける表面の微細凹凸構造の形成方法として、熱可塑性基材を加熱により軟質化させ、そこに該成形型を押し当てて賦型した後、冷却して脱型する方法を用いる場合、ガラス転移温度以上に加熱した前記成形型を前記耐熱アクリル系フィルムに圧着させて行うことができる。また、前記耐熱アクリル系フィルムをガラス転移温度以上に加熱してから成形型に圧着させて行うことも可能である。この場合、前記微細凹凸構造は耐熱アクリル系樹脂からなる。
【００７８】
熱圧着における温度は、好ましくは（前記耐熱アクリル系フィルムのガラス転移温度）〜（前記耐熱アクリル系フィルムのガラス転移温度＋６０℃）であり、より好ましくは（前記耐熱アクリル系フィルムのガラス転移温度＋５℃）〜（前記耐熱アクリル系フィルムのガラス転移温度＋４０℃）である。この範囲において成形型の微細パターンを耐熱アクリル系フィルム（転写層）に効率的に形成できる。
【００７９】
成形型を脱型させる場合、耐熱アクリル系フィルムをガラス転移温度以下に冷却してから行うのが好ましい。より好ましくは、（前記耐熱アクリル系フィルムのガラス転移温度−１０℃）〜（前記耐熱アクリル系フィルムのガラス転移温度−５０℃）である。この範囲において、前記耐熱アクリル系フィルムに形成された微細パターンの形状をより保持できる。
【００８０】
本発明のフィルムにおける表面の微細凹凸構造の形成方法として、前記耐熱アクリル系フィルム上に塗布した硬化性材料に表面に微細凹凸構造を有する成形型を押し当てて、活性エネルギー線または加熱によって硬化性材料を硬化させる方法を用いる場合、硬化性材料として活性エネルギー線照射や加熱によって液体から固体へ変化する硬化性組成物を用いることができる。
【００８１】
前記硬化性組成物は、成形型の表面形状を転写できるものであれば特に限定されないが、反応性単量体、反応性オリゴマー、重合開始剤などを含んでいるのが好ましい。反応性単量体や反応性オリゴマー等の反応性成分は、ラジカル重合性、イオン重合性、付加反応性などいずれの反応機構を取るものでも使用可能であるが、反応速度の点からラジカル重合性のものが好ましく、さらにその中でも、安全性、物性の多様性、経済性の点から（メタ）アクリル系硬化性組成物とすることが好ましい。また、耐熱アクリル系フィルムとの密着性の点からも（メタ）アクリル系硬化性組成物とすることが好ましい。これにより基材にコロナ放電処理やプライマー塗布など特別な前処理をしなくても塗布時のハジキを生じることなく、密着性の良好な表面微細凹凸層を付与することができる。なお前記（メタ）アクリル系硬化性組成物は、（メタ）アクリロイル基を有する化合物を５０質量％以上含む組成物である。
【００８２】
前記硬化性組成物に含有される反応性成分（反応性単量体）としては、（メタ）アクリル酸、（メタ）アクリル酸エステル類、（メタ）アクリルアミド類、Ｎ−ビニル化合物類、ビニル化合物類、ビニルエーテル類、α，β−不飽和化合物類、エポキシ化合物類、オキセタン化合物類等を用いることができるが、特にこれらに限定されるわけではない。
【００８３】
具体例としては、（メタ）アクリル酸メチル、（メタ）アクリル酸エチル、（メタ）アクリル酸ブチル、（メタ）アクリル酸２−エチルヘキシル、（メタ）アクリル酸シクロヘキシル、（メタ）アクリル酸メトキシエチル、（メタ）アクリル酸メトキシポリエチレングリコール、（メタ）アクリル酸Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノエチル、（メタ）アクリル酸２−ヒドロキシエチル、（メタ）アクリル酸３−ヒドロキシプロピル等の単官能（メタ）アクリル酸エステル類；
Ｎ，Ｎ−ジメチル（メタ）アクリルアミド、Ｎ−メチロール（メタ）アクリルアミド等の単官能（メタ）アクリルアミド類；
Ｎ−ビニルピロリドン、Ｎ−ビニルカプロラクタム、Ｎ−ビニルホルムアミド、Ｎ−ビニルアセトアミド等の単官能Ｎ−ビニル化合物類；
スチレン、α−メチルスチレン、酢酸ビニル等の単官能ビニル化合物類；
メチルビニルエーテル、エチルビニルエーテル、ブチルビニルエーテル、２−エチルヘキシルビニルエーテル、シクロヘキシルビニルエーテル、メトキシエチルビニルエーテル、メトキシポリエチレングリコールビニルエーテル等の単官能ビニルエーテル類；
無水マレイン酸、マレイン酸、マレイン酸ジメチル、マレイン酸ジエチル、フマル酸、フマル酸ジメチル、フマル酸ジエチル、フマル酸モノメチル、フマル酸モノエチル、無水イタコン酸、イタコン酸、イタコン酸ジメチル、メチレンマロン酸、メチレンマロン酸ジメチル、桂皮酸、桂皮酸メチル、クロトン酸、クロトン酸メチル等の単官能α，β−不飽和化合物類；
メチルグリシジルエーテル、エチルグリシジルエーテル、ブチルグリシジルエーテル、２−エチルヘキシルグリシジルエーテル、シクロヘキシルグリシジルエーテル、メトキシエチルグリシジルエーテル等の単官能エポキシ化合物類；
３−メチル−３−フェノキシメチルオキセタン、３−エチル−３−フェノキシメチルオキセタン、３−エチル−３−（２−エチルヘキシロキシメチル）オキセタン等の単官能オキセタン化合物類；
トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、ジトリメチロールプロパンテトラ（メタ）アクリレート、グリセリントリ（メタ）アクリレート等の多官能（メタ）アクリル酸エステル類；
トリメチロールプロパントリビニルエーテル、ジトリメチロールプロパンテトラビニルエーテル、グリセリントリビニルエーテル等の多官能ビニルエーテル類；
ジビニルベンゼン等の多官能α，β−不飽和化合物類；
エチレングリコールジグリシジルエーテル、ジエチレングリコールジグリシジルエーテル、ポリエチレングリコールジグリシジルエーテル、ブチレングリコールジグリシジルエーテル、ヘキサンジオールジグリシジルエーテル、ビスフェノールＡアルキレンオキサイドジグリシジルエーテル、ビスフェノールＦアルキレンオキサイドジグリシジルエーテル、トリメチロールプロパントリグリシジルエーテル、グリセリントリグリシジルエーテル等の多官能エポキシ化合物類；
ジ［１−メチル（３−オキセタニル）］メチルエーテル、ジ［１−エチル（３−オキセタニル）］メチルエーテル、１，４−ビス｛［（３−エチル−３−オキセタニル）メトキシ］メチル｝ベンゼン、ビス｛４−［（３−エチル−３−オキセタニル）メトキシ］メチル｝ベンジルエーテル等の多官能オキセタン化合物類；
などが使用可能である。
【００８４】
前記硬化性組成物に含有される反応性成分としては、また、１分子中に（メタ）アクリロイル基とビニルエーテル基を有する化合物や、１分子中に（メタ）アクリロイル基とエポキシ基を有する化合物、１分子中に（メタ）アクリロイル基とオキセタン基を有する化合物のような異種重合性モノマーを使用することもできる。
【００８５】
１分子中に（メタ）アクリロイル基とビニルエーテル基を有する化合物としては、（メタ）アクリル酸２−ビニロキシエチル、（メタ）アクリル酸３−ビニロキシプロピル、（メタ）アクリル酸１−メチル−２−ビニロキシエチル、（メタ）アクリル酸２−ビニロキシプロピル、（メタ）アクリル酸４−ビニロキシブチル、（メタ）アクリル酸１−メチル−３−ビニロキシプロピル、（メタ）アクリル酸１−ビニロキシメチルプロピル、（メタ）アクリル酸２−メチル−３−ビニロキシプロピル、（メタ）アクリル酸３−メチル−３−ビニロキシプロピル、（メタ）アクリル酸１，１−ジメチル−２−ビニロキシエチル、（メタ）アクリル酸３−ビニロキシブチル、（メタ）アクリル酸１−メチル−２−ビニロキシプロピル、（メタ）アクリル酸２−ビニロキシブチル、（メタ）アクリル酸４−ビニロキシシクロヘキシル、（メタ）アクリル酸５−ビニロキシペンチル、（メタ）アクリル酸６−ビニロキシヘキシル、（メタ）アクリル酸４−ビニロキシメチルシクロヘキシルメチル、（メタ）アクリル酸ｐ−ビニロキシメチルフェニルメチル、（メタ）アクリル酸２−（ビニロキシエトキシ）エチル、（メタ）アクリル酸２−（ビニロキシイソプロポキシ）エチル、（メタ）アクリル酸２−（ビニロキシエトキシ）プロピル、（メタ）アクリル酸２−（ビニロキシエトキシ）イソプロピル、（メタ）アクリル酸２−（ビニロキシイソプロポキシ）プロピル、（メタ）アクリル酸２−（ビニロキシイソプロポキシ）イソプロピル、（メタ）アクリル酸２−（ビニロキシエトキシエトキシ）エチル、（メタ）アクリル酸２−（ビニロキシエトキシイソプロポキシ）エチル、（メタ）アクリル酸２−（ビニロキシエトキシイソプロポキシ）プロピル、（メタ）アクリル酸２−（ビニロキシエトキシエトキシ）イソプロピル、（メタ）アクリル酸２−（ビニロキシエトキシイソプロポキシ）イソプロピル、（メタ）アクリル酸２−（ビニロキシエトキシエトキシエトキシ）エチル、（メタ）アクリル酸ポリエチレングリコールモノビニルエーテル、（メタ）アクリル酸ポリプロピレングリコールモノビニルエーテルなどが使用可能である。
【００８６】
１分子中に（メタ）アクリロイル基とエポキシ基を有する化合物としては、グリシジル（メタ）アクリレート、３，４−エポキシシクロヘキシルメチル（メタ）アクリレートなどが使用可能である。
１分子中に（メタ）アクリロイル基とオキセタン基を有する化合物としては、３−エチル−３−メタクリロキシオキセタンなどが使用可能である。
【００８７】
前記硬化性組成物に含有される反応性成分（反応性オリゴマー）としては、ウレタン（メタ）アクリレート類、エポキシ（メタ）アクリレート類、ポリエステル（メタ）アクリレート類、シリコーン（メタ）アクリレート類等を用いることができるが、特にこれらに限定されるわけではない。
【００８８】
前記ウレタン（メタ）アクリレート類としては、分子中にウレタン結合を有する（メタ）アクリレート化合物であれば特に限定はなく、例えば、ウレタン結合の位置や個数、（メタ）アクリル基の位置や個数は特に限定されない。ウレタン（メタ）アクリレート類の好ましい化学構造としては、分子中に（好ましくは複数個の）イソシアネート基を有する化合物に対して、分子中に水酸基と（好ましくは複数個の）（メタ）アクリル基を有する化合物を反応させて得られるような構造をもつもの、複数個の水酸基を有する化合物にジイソシアネート化合物やトリイソシアネート化合物を反応させ、得られた化合物の未反応イソシアネート基に、ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート等のように分子中に水酸基と（メタ）アクリル基を有する化合物を反応させて得られるような構造をもつものが挙げられる。
【００８９】
前記エポキシ（メタ）アクリレート類としては、エポキシ基に（メタ）アクリル酸が反応して得られる構造を有する（メタ）アクリレート化合物であれば特に限定はなく、例えば、（メタ）アクリル基の位置や個数は特に限定はない。エポキシ（メタ）アクリレート類の好ましい化学構造としては、ポリエチレングリコールジグリシジルエーテル、ポリエチレングリコールジグリシジルエーテル、ポリプロピレングリコールジグリシジルエーテル等のポリオキシアルキレングリコールのジグリシジルエーテル類；グリセリンジグリシジルエーテル等のグリセリングリシジルエーテル類；ビスフェノールＡジグリシジルエーテル、水添ビスフェノールＡジグリシジルエーテル、ビスフェノールＡのアルキレンオキシド変性物のジグリシジルエーテル、ビスフェノールＦジグリジルエーテル等のビスフェノール系化合物のジグリシジルエーテル類；等に、（メタ）アクリル酸を付加させた構造を有するもの等が挙げられる。
【００９０】
前記ポリエステル（メタ）アクリレート類としては、分子中に複数個のエステル結合を有する（メタ）アクリレート化合物であれば特に限定はない。ポリエステル（メタ）アクリレート類の好ましい化学構造としては、多価アルコールと多価カルボン酸の縮合から得られるポリエステルポリオールと（メタ）アクリル酸のエステル化反応物などが挙げられる。
【００９１】
前記シリコーン（メタ）アクリレート類としては、分子中に複数個のシロキサン結合を有する（メタ）アクリレート化合物であれば特に限定はない。シリコーン（メタ）アクリレート類の好ましい化学構造としては、例えば（メタ）アクリロイル基を有するシロキサン化合物を、テトラアルコキシシラン化合物、トリアルコキシシラン化合物、ジアルコキシシラン化合物、モノテトラアルコキシシラン化合物などと縮合させることによって得られるものである。
【００９２】
前記重合開始剤としては、光ラジカル重合開始剤、熱ラジカル重合開始剤、光カチオン重合開始剤、熱カチオン重合開始剤等を用いることができるが、特にこれらに限定されるわけではない。
【００９３】
前記光ラジカル重合開始剤としては、下記の化合物が好適である。例えば、ジエトキシアセトフェノン、２−ヒドロキシ−２−メチル−１−フェニルプロパン−１−オン、ベンジルジメチルケタール、４−（２−ヒドロキシエトキシ）フェニル−（２−ヒドロキシ−２−プロピル）ケトン、１−ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン、２−メチル−２−モルホリノ（４−チオメチルフェニル）プロパン−１−オン、２−ベンジル−２−ジメチルアミノ−１−（４−モルホリノフェニル）ブタノン、２−ヒドロキシ−２−メチル−１−［４−（１−メチルビニル）フェニル］プロパノンオリゴマー等のアセトフェノン類；ベンゾイン、ベンゾインメチルエーテル、ベンゾインエチルエーテル、ベンゾインイソプロピルエーテル、ベンゾインイソブチルエーテル等のベンゾイン類；ベンゾフェノン、ｏ−ベンゾイル安息香酸メチル、４−フェニルベンゾフェノン、４−ベンゾイル−４’ −メチル−ジフェニルサルファイド、３，３’，４，４’ −テトラ（ｔ−ブチルパーオキシルカルボニル）ベンゾフェノン、２，４，６−トリメチルベンゾフェノン、４−ベンゾイル−Ｎ，Ｎ−ジメチル−Ｎ−［２−（１−オキソ−２−プロペニルオキシ）エチル］ベンゼンメタナミニウムブロミド、（４−ベンゾイルベンジル）トリメチルアンモニウムクロリド等のベンゾフェノン類；２−イソプロピルチオキサントン、４−イソプロピルチオキサントン、２，４−ジエチルチオキサントン、２，４−ジクロロチオキサントン、１−クロロ−４−プロポキシチオキサントン、２−（３−ジメチルアミノ−２−ヒドロキシ）−３，４−ジメチル−９Ｈ−チオキサントン−９−オンメソクロリド等のチオキサントン類；２，４，６−トリメチルベンゾイル−ジフェニル−フォスフィンオキサイド、ビス（２，４，６−トリメチルベンゾイル）−フェニルフォスフィンオキサイド等のアシルフォスフィンオキサイド類；等が挙げられる。これらの中でも、アセトフェノン類、ベンゾフェノン類、アシルフォスフィンオキサイド類が好適であり、特に、２−ヒドロキシ−２−メチル−１−フェニルプロパン−１−オン、２−メチル−２−モルホリノ（４−チオメチルフェニル）プロパン−１−オンが好適である。
【００９４】
前記熱ラジカル重合開始剤としては、下記の化合物が好適である。例えば、メチルエチルケトンパーオキサイド、シクロヘキサノンパーオキサイド、アセチルアセテートパーオキサイド、１，１−ビス（ｔ−ヘキシルパーオキシ）−シクロヘキサン、１，１−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサン、１，１−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）ブタン、ジイソプロピルベンゼンハイドロパーオキサイド、クメンハイドロパーオキサイド、ｔ−ヘキシルハイドロパーオキサイド、ｔ−ブチルハイドロパーオキサイド、ジ−ｔ−ブチルパーオキサイド、ラウロイルパーオキサイド、スクシン酸パーオキサイド、ベンゾイルパーオキサイド、ジイソプロピルパーオキシジカーボネート、α，α’−ビス（ネオデカノイルパーオキシ）ジイソプロピルベンゼン、クミルパーオキシネオデカノエート、ｔ−ヘキシルパーオキシピバレート、ｔ−ブチルパーオキシピバレート、１，１，３，３−テトラメチルブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート、ｔ−ヘキシルパーオキシイソプロピルモノカーボネート、ｔ−ブチルパーオキシイソブチレート、ｔ−ブチルパーオキシマレート、ｔ−ブチルパーオキシラウレート、ｔ−ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネート、ｔ−ブチルパーオキシアセテート、ｔ−ブチルパーオキシベンゾエート、ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）イソフタレート、２，５−ジメチル−２，５−ビス（ｍ−トルイルパーオキシ）ヘキサン、ｔ−ヘキシルパーオキシベンゾエート、ｔ−ブチルトリメチルシリルパーオキサイド、３，３’，４，４’−テトラ（ｔ−ブチルパーオキシカルボニル）ベンゾフェノン、２，３−ジメチル−２，３−ジフェニルブタン等の有機過酸化物系開始剤；２，２’−アゾビス（２−メチルブチロニトリル）、２，２’−アゾビスイソブチロニトリル、２，２’−アゾビス（２、４−ジメチルバレロニトリル）、２，２’−アゾビス（２−メチルプロピオンアミジン）ジヒドロクロリド、２，２’−アゾビス［２−（５−メチル−２−イミダゾリン−２−イル）プロパン］ジヒドロクロリド、２，２’−アゾビス［２−（４，５、６，７−テトラヒドロ−１Ｈ−１，３−ジアゼピン−２−イル）プロパン］ジヒドロクロリド、２，２’−アゾビス［２−（２−イミダゾリン−２−イル）プロパン］、２，２’−アゾビス｛２−メチル−Ｎ−［１，１−ビス（ヒドロキシメチル）−２−ヒドロキシエチル］プロピオンアミド｝、２，２’−アゾビス（２−メチルプロピオンアミド）、２，２’−アゾビス（２，４，４−トリメチルペンタン）、２，２’−アゾビス（２−メチルプロパン）、ジメチル２，２’−アゾビス（２−メチルプロピオネート）、４，４’−アゾビス（４−シアノペンタン酸）、２，２’−アゾビス［２−（ヒドロキシメチル）プロピオニトリル］等のアゾ系開始剤；等が挙げられる。これらの中でも、メチルエチルケトンパーオキサイド、シクロヘキサノンパーオキサイド、クメンハイドロパーオキサイド、ｔ−ブチルパーオキシベンゾエート、ベンゾイルパーオキサイド等の金属石鹸及び／又はアミン化合物等の触媒作用により効率的にラジカルを発生させることができる化合物や２，２’−アゾビスイソブチロニトリル、２，��’−アゾビス（２、４−ジメチルバレロニトリル）が好適である。
【００９５】
前記光カチオン重合開始剤としては、下記の化合物が好適である。例えば、トリフェニルスルホニウムヘキサフルオロホスフェート、トリフェニルスルホニウムヘキサフルオロアンチモネート等のアリールスルフォニウム塩；ジフェニルヨードニウムヘキサフルオロアンチモネート、ジフェニルヨードニウムヘキサフルオロホスフェート、（トリルクミル）ヨードニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート等のアリールヨードニウム塩；フェニルジアゾニウムテトラフルオロボレート等のアリールジアゾニウム塩；等が挙げられる。これらの中でも、アリールスルフォニウム塩、アリールジアゾニウム塩、アリールヨードニウム塩が好適であり、特に（トリルクミル）ヨードニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレートが好適である。
【００９６】
前記熱カチオン重合開始剤としては、下記の化合物が好適である。例えば、ルイス酸（例えば、三フッ化ホウ素、塩化第一チタン、塩化第一鉄、塩化第二鉄、塩化亜鉛、塩化第一スズ、塩化第二スズ、二塩化ジブチル第二スズ、テトラブチルスズ、トリエチルアルミニウム、塩化ジエチルアルミニウム等）と電子供与性化合物（例えば、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトアミド、Ｎ−メチルピロリドン、ヘキサメチルリン酸トリアミド、ジメチルスルホキシド、リン酸トリメチル、リン酸トリエチル等）との錯体；プロトン酸（例えば、ハロゲノカルボン酸類、スルホン酸類、硫酸モノエステル類、リン酸モノエステル類、リン酸ジエステル類、ポリリン酸エステル類、ホウ酸モノエステル類、ホウ酸ジエステル類等）を塩基（例えば、アンモニア、モノエチルアミン、ジエチルアミン、トリエチルアミン、ピリジン、ピペリジン、アニリン、モルホリン、シクロヘキシルアミン、モノエタノールアミン、ジエタノールアミン、トリエタノールアミン、ブチルアミン等）により中和した化合物；等が挙げられる。これらの中でも、各種プロトン酸のアミン錯体が、良好なポットライフが確保できるので好適である。
【００９７】
前記硬化性組成物全体に対する重合開始剤の添加量総量としては、０．０５質量％以上が好ましく、２０質量％以下が好ましい。０．０５質量％未満であると、充分な硬化が得られないことがあり、２０質量％を超えても硬化物物性の更なる改善は認められず、むしろ悪影響を及ぼすおそれがあるうえ、経済性を損なうこともある。重合開始剤の添加量総量は、０．１質量％以上がより好ましく、０．２質量％以上が更に好ましく、１５質量％以下がより好ましく、１０質量％以下が更に好ましい。
【００９８】
前記硬化性組成物には、更に必要に応じて、重合禁止剤、硬化促進剤、光増感剤、離型剤、帯電防止剤、防汚性付与剤、屈折率調整剤、粘度調整剤、バインダーポリマー、微粒子、酸化防止剤、紫外線吸収剤、光安定剤、消泡剤、潤滑剤、レベリング剤、溶剤等を配合することもできる。これらは、従来公知のものの中から適宜選択して用いることができる。
【００９９】
前記硬化性組成物は、粘度が１ｍＰａ・ｓ以上であることが好ましく、３ｍＰａ・ｓ以上であることが更に好ましく、５ｍＰａ・ｓ以上であることが最も好ましい。また、１０，０００ｍＰａ・ｓ以下であることが好ましく、５０００ｍＰａ・ｓ以下であることが更に好ましく、１０００ｍＰａ・ｓ以下であることが最も好ましい。粘度が１ｍＰａ・ｓより小さいと、硬化性組成物の揮発性が増加して成形中に気泡を発生する可能性がある。また粘度が１０，０００ｍＰａ・ｓより大きいと、ナノメートルサイズの凹凸に硬化性材料が入り込んで行かなくなり、型形状の転写性が低下する可能性がある。
【０１００】
前記硬化性組成物の硬化は、活性エネルギー線照射および／または加熱によって行なわれることが好ましい。耐熱アクリル系フィルムと成形型の間に硬化性組成物を充填する方法としては、まず耐熱アクリル系フィルムの表面に硬化性組成物を均一に塗布した後、成形型を押しつけても良いし、成形型の表面に硬化性組成物を均一に塗布した後、耐熱アクリル系フィルムを押しつけても良い。この操作は気泡の混入を避けるために、減圧環境下で行なうことが好ましい。また、アクリル系硬化性組成物を用いる場合は、酸素による硬化阻害があるため、減圧環境下や不活性ガス雰囲気下で硬化させることが好ましい。
【０１０１】
次に硬化方法として活性エネルギー線を用いる場合、その照射方法は耐熱アクリル系フィルム方向からの照射でも良いし、成形型方向からの照射でも良い。耐熱アクリル系フィルム方向からの照射の場合は、耐熱アクリル系フィルムとしては活性エネルギー線を透過するものを用いる必要があり、成形型方向からの照射の場合は、成形型は石英などの活性エネルギー線を透過する材質のものを用いる必要がある。照射に用いる光源は、低圧水銀ランプ、高圧水銀ランプ、超高圧水銀ランプ、メタルハライドランプ、ガリウムランプ、キセノンランプなど特に制約はないが、高圧水銀ランプ、超高圧水銀ランプ、メタルハライドランプが好ましい。
【０１０２】
熱によって硬化させる場合は、例えば、赤外線、遠赤外線、熱風、高周波加熱等による加熱を用いることができる。活性エネルギー線照射と加熱を併用することも可能である。
【０１０３】
活性エネルギー線の照射エネルギーは硬化反応が十分に進むのに必要な量であれば特に制限はなく、例えば、３００ｍＪ／ｃｍ2以上１５００ｍＪ／ｃｍ2以下が好ましく、４００ｍＪ／ｃｍ2以上１０００ｍＪ／ｃｍ2以下がより好ましく、５００ｍＪ／ｃｍ2以上８００ｍＪ／ｃｍ2以下が更に好ましい。
加熱による硬化を行う場合には、加熱温度は３０℃以上２００℃以下が好ましく、４０℃以上１５０℃以下がより好ましく、５０℃以上１００℃以下が更に好ましい。加熱時間は３０秒以上１時間以下が好ましく、１分以上３０分以下がより好ましく、２分以上１５分以下が更に好ましい。
【０１０４】
＜偏光子保護フィルム＞
本発明のフィルムは、光の反射率が低く光の透過性が高いので、偏光子保護フィルムとして好ましく用いられる。この場合の「光」は、少なくとも可視光領域の波長の光を含む光である。
【０１０５】
本発明のフィルムを偏光子保護フィルムとして用いる場合、好ましくは本発明のフィルムは偏光子に接着剤層を介して接着される。偏光子としては、特定の振動方向をもつ光のみを透過する機能を有する偏光子であれば如何なるものでもよく、例えばポリビニルアルコール系フィルム等を延伸し、ヨウ素や二色性染料などで染色したポリビニルアルコール系偏光子；ポリビニルアルコールの脱水処理物やポリ塩化ビニルの脱塩酸処理物等のポリエン系偏光子；多層積層体あるいはコレステリック液晶を用いた反射型偏光子；薄膜結晶フィルム系偏光子；等を用いることができる。これらのなかでもポリビニルアルコール系脂フィルムを二色性物質で染色して一軸延伸した偏光子が好適に用いられる。これら偏光子の厚さは特に制限されず、一般的に、５〜１００マイクロメーター程度である。
【０１０６】
偏光子との接着に用いられる好ましい接着剤としては、例えば、ポリビニルアルコール系樹脂、ポリアクリル系樹脂、ポリウレタン系樹脂、ポリエステル系樹脂等を含む接着剤；紫外線や電子線などの活性エネルギー線で硬化する接着剤；アクリル系、シリコン系、ゴム系等の粘着剤；が挙げられる。尚、偏光子の偏光機能が低下しない条件で加熱圧着してもよいことは言うまでもなく、その場合は、ゆるやかな加熱圧着条件で接着することができる。
【０１０７】
前記接着剤は、必要に応じて添加剤を含有していてもよい。添加剤の例としては、上記接着剤に含まれる樹脂と反応性を有する官能基を少なくとも２つ有する化合物などの架橋剤；シランカップリング剤やエチレンオキシドで代表される接着促進剤；透明保護フィルムとの濡れ性を向上させる添加剤；カルボニル化合物などで代表される電子線による硬化速度や感度を上がる増感剤、アクリロキシ基化合物や炭化水素系化合物（天然、合成樹脂）などに代表される、機械的強度や加工性などを向上させる添加剤；紫外線吸収剤、老化防止剤、染料、加工助剤、イオントラップ剤、酸化防止剤、粘着付与剤、充填剤（好ましくは金属化合物フィラー以外）、可塑剤、レベリング剤、発泡抑制剤、帯電防止剤などが挙げられる。
【０１０８】
前記接着剤を用いて接着する方法は、特に限定されず、例えば、キスコート、スピンコート、ロールーコート、ディップコート、カーテンコート、バーコート、ドクターブレードコート、ナイフコート、エアナイフコート、ダイコート、グラビアコート、マイクログラビアコート、オフセットグラビアコート、リップコート、スプレーコート、コンマコートなどの各種の方法を用い、偏光子の接着面に接着剤を塗布し、両者を重ね合わせる方法などを採用できる。例えば、接着剤を塗布した後、偏光子とそれに接合するフィルムをニップロールなどにより挟んで、貼り合わせる。貼り合せる場合は、本発明のフィルムの光軸と偏光子の吸収軸を直交または平行に配置することが好ましい。
【０１０９】
本発明のフィルムを偏光子保護フィルムとして用いる場合、偏光子と接する面に接着性向上のために易接着処理を施すことができる。易接着処理としては、プラズマ処理、コロナ処理、紫外線照射処理、溶剤処理、フレーム（火炎）処理、ケン化処理、やアンカー層を形成する方法等が挙げられ、これらを適宜併用することもできる。これらの中でも、コロナ処理、アンカー層を形成する方法、およびこれらを併用する方法が好ましい。
【０１１０】
アンカー層形成用の樹脂としては、特に限定されず、従来からアンカー層の形成に用いられる公知の樹脂が使用される。例えば、アクリル系、セルロース系、ウレタン系、シリコーン系、ポリエステル系、ポリエチレンイミン系のポリマーや、分子中にアミノ基を含んだポリマー等が使用される。これらのアンカー層形成用の樹脂は、単独で用いても２種以上を併用してもよい。また異なる樹脂で形成されるアンカー層を積層してもよい。
【０１１１】
アンカー層の厚さは、乾燥・硬化または乾燥後の厚さで、例えば、好ましくは０．０１μｍ以上１０μｍ以下、より好ましくは０．０５μｍ以上３μｍ以下、さらに好ましくは０．１μｍ以上１μｍ以下である。アンカー層の厚さが０．０１μｍ未満であると、偏光子と保護フィルムとの接着強度が不充分になることがある。逆に、アンカー層の厚さが１０μｍを超えると、偏光板の色抜けや変色が起こりやすくなることがある。
【０１１２】
アンカー層形成用のコーティング組成物としては、上記したアンカー層に用いられる樹脂に加えて、公知の材料を含んでいてもよい。当該材料は、例えば、架橋剤、アンチブロッキング剤、分散安定剤、揺変剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤、消泡剤、増粘剤、分散剤、界面活性剤、触媒、帯電防止剤である。
【０１１３】
本発明のフィルムの偏光子と対向する面にアンカー層形成用のコーティング組成物を塗布する方法としては、バーコーター、ロールコーター、グラビアコーターなどを用いた通常のコーティング技術を採用すればよく、特に限定されるものではない。また、塗布したコーティング組成物を乾燥させる方法や条件は、特に限定されるものではないが、例えば、熱風乾燥機や赤外線乾燥機を用いて、好ましくは５０〜１３０℃、より好ましくは７５〜１１０℃の温度で乾燥させればよい。また、コーティング組成物の架橋・硬化のために、養生工程を設けても何ら問題ない。養生工程が必要な場合、養生温度は、例えば、好ましくは２０〜１００℃、より好ましくは２０〜５０℃であるが、前記組成物の架橋・硬化は、乾燥に使用した熱である程度は進行し、接着剤を用いた偏光子とフィルムとの接着工程でさらに進行するので、常温養生でも充分な物性が得られる。
【０１１４】
なお、表面の濡れ張力を調整するために、アンカー層の表面には、例えば、コロナ放電処理、プラズマ処理、オゾン吹き付け、溶剤処理、紫外線照射、火炎処理、化学薬品処理、その他の従来公知の表面処理を施すことができる。
【０１１５】
本発明のフィルムからなる偏光子保護フィルムは、特に限定されないが、ＶＡ型・ＩＰＳ型などの液晶表示装置（ＬＣＤ）、有機エレクトロルミネッセンス発光装置（有機ＥＬ）、プラズマディスプレイ、電子ペーパー、３Ｄディスプレイ、電界放出ディスプレイ（ＦＥＤ）など画像表示装置において、その高い光学特性と耐熱性により、偏光子を保護する光学フィルムとして好適に用いることができる。
【０１１６】
＜有機エレクトロルミネッセンス発光装置＞
本発明のフィルムは、光の反射率が低く光の取り出し効率が高いので、有機エレクトロルミネッセンス（有機ＥＬ）発光装置に好ましく用いられる。
【０１１７】
本発明のフィルムを用いた有機ＥＬ発光装置は、発光層と、該発光層よりも光取り出し面側に上記本発明のフィルムを備える。本発明の有機ＥＬ発光装置は、例えば図１に示すように、発光層１４の一方側に正孔輸送層／正孔注入層１３を介してＩＴＯ等のアノード電極１２が接続され、発光層１４の他方側には電子輸送層／電子注入層１５を介してカソード電極１６が接続され、さらにカソード電極１６には透明保護層１７が積層され、アノード電極１２にはガラス基板１１が積層されている。そしてこのガラス基板１１にはさらに本発明のフィルム１０が、微細凹凸構造が形成された面を光取り出し面側となるように設けられている。このような構成において、発光層１４で生じた光はガラス基材１１に積層されたフィルム１０の表面から取り出される。つまり、図１の紙面上部側が光取り出し面側である。
【０１１８】
本発明の有機ＥＬ発光装置においては、有機ＥＬ等の自発光装置の発光層よりも光取り出し面側に、本発明のフィルムを、微細凹凸構造が形成された面が光取り出し面側となるように用いることにより、光取り出し効率が向上する。その結果、発光層よりも光取り出し面側にあるガラス基板に複雑な加工を施すことなく、本発明のフィルムをガラス基板に貼り合せる等のより簡便な方法で、有機ＥＬ等の自発光装置の輝度を向上できる。
【０１１９】
本発明のフィルムをガラス基板に貼り合せる場合の貼り合わせ方法としては、特に制限されないが、例えば、粘着剤層または接着剤層を介して貼り合せる方法が採用される。ガラス基板との貼り合せに用いられる粘着剤または接着剤としては、例えば、アクリル系樹脂、シリコン系樹脂、ゴム系樹脂等からなる粘着剤；アクリル系樹脂、ウレタン系樹脂、ポリエステル系樹脂等を含む接着剤；紫外線や電子線などの活性エネルギー線で硬化する接着剤；等が挙げられる。粘着剤層または接着剤層の屈折率と耐熱アクリル系フィルムの屈折率との屈折率差、および粘着剤層または接着剤層の屈折率とガラス基板の屈折率との屈折率差が共に小さくなり、光の取り出し効率の向上効果がより大きくなる点で、アクリル系樹脂、ウレタン系樹脂からなる粘着剤または接着剤が好ましい。
【０１２０】
前記粘着剤または接着剤は、必要に応じて添加剤を含有していてもよい。添加剤の例としては、上記粘着剤または接着剤に含まれる樹脂に対して反応性を有する官能基を少なくとも２個有する化合物などの架橋剤；シランカップリング剤やエチレンオキシドで代表される接着促進剤；透明保護フィルムとの濡れ性を向上させる添加剤；カルボニル化合物などで代表される電子線による硬化速度や感度を上げる増感剤；アクリロキシ基化合物や炭化水素系化合物（天然、合成樹脂）などに代表される、機械的強度や加工性などを向上させる添加剤；紫外線吸収剤、老化防止剤、染料、加工助剤、イオントラップ剤、酸化防止剤、粘着付与剤、充填剤（好ましくは金属化合物フィラー以外）、可塑剤、レベリング剤、発泡抑制剤、帯電防止剤などが挙げられる。
【０１２１】
本発明のフィルムをガラス基板に貼り合せる場合の別の貼り合わせ方法としては、例えば、微細凹凸構造に影響を与えない条件で加熱圧着する方法もある。その場合は、ゆるやかな加熱圧着条件で貼り合せることが望ましい。
【実施例】
【０１２２】
以下、実施例により、本発明をより詳細に説明する。本発明は、以下に示す実施例に限定されない。
【０１２３】
［ガラス転移温度］
樹脂のガラス転移温度（Ｔｇ）は、ＪＩＳ  Ｋ７１２１の規定に準拠して求めた。具体的には、示差走査熱量計（リガク社製「ＤＳＣ−８２３０」）を用い、窒素ガス雰囲気下、約１０ｍｇのサンプルを常温から２００℃まで昇温（昇温速度２０℃／分）して得られたＤＳＣ曲線から、始点法により評価した。リファレンスには、α−アルミナを用いた。なお、各製造例で作製したフィルムに対するＴｇの評価も同様に行った。
【０１２４】
［光線透過率］
フィルムの光線透過率は、分光光度計（島津製作所社製「ＵＶ−３１００」）を用いて、波長３８０ｎｍまたは５００ｎｍの光に対するフィルムの透過率を測定することで評価した。また全光線透過率は、ＪＩＳ  Ｋ７３６１−１に準拠して測定した。
【０１２５】
［ヘイズ］
フィルムのヘイズは、濁度計（日本電色工業社製「ＮＤＨ  ５０００」）を用いて測定した。
【０１２６】
［重量平均分子量］
重量平均分子量は、ゲル浸透クロマトグラフィー（ＧＰＣ）により以下の条件で求めた。
システム：東ソー社製
展開溶媒：クロロホルム（和光純薬工業製、特級）、流量０．６ｍＬ／分
標準試料：ＴＳＫ標準ポリスチレン（東ソー社製「ＰＳ−オリゴマーキット１２タイプ」）
カラム構成（測定側）：ガードカラム（東ソー社製「ＴＳＫ  Ｇｕａｒｄｃｏｌｕｍｎ  ＳｕｐｅｒＨ−Ｈ」）、分離カラム（東ソー社製「ＴＳＫ  ｇｅｌ  Ｓｕｐｅｒ  ＨＭ−Ｍ」）、２本直列接続
カラム構成（リファレンス側）：リファレンスカラム（東ソー社製「ＴＳＫ  ｇｅｌ  ＳｕｐｅｒＨ−ＲＣ」）
【０１２７】
［粘度］
硬化性組成物の粘度は、Ｂ形粘度計を用いて、ＪＩＳ  Ｋ−７１１７−１に準拠して測定した。
［フィルムの厚さ］
フィルムの厚さは、デジマチックマイクロメーター（（株）ミツトヨ製）を用いて測定した。
【０１２８】
［色差］
色差（ｂ値）は、測色色差計（日本電色工業社製「ＺＥ  ６０００」）を用いて測定したフィルムの測定値を基に、フィルムの膜厚を２５０μｍに比例換算した値として算出した。なお、ｂ値とは、ＪＩＳ  Ｚ８７２９に基づく色相の表示でｂ＊の値を示すものであり、フィルムを標準白色板に重ねることによって測定した１０箇所の平均値として求めた。
［欠点数］
フィルム中の欠点の数は、ＪＩＳ  Ｋ６７１８に記載の外観の観察方法に準拠して、フィルムを散乱光下において目視で外観検査し、次に、直径が２０μｍ以上の欠点を倍率２０〜１００倍の顕微鏡下でカウントすることによって測定した。
【０１２９】
［屈折率異方性（面内位相差値Ｒｅ、厚さ方向位相差値Ｒｔｈ）］
フィルムの屈折率異方性については、面内位相差値（Ｒｅ）および厚さ方向位相差値（Ｒｔｈ）を、位相差フィルム・光学材料検査装置（大塚電子社製「ＲＥＴＳ−１００」）を用いて測定波長５８９ｎｍで測定した。厚さ方向位相差値Ｒｔｈは、遅相軸を傾斜軸として４０°傾斜させて測定した。
【０１３０】
［屈折率］
フィルムの屈折率は、多波長アッベ屈折計（アタゴ社製「ＤＲ−Ｍ４」）を用い、Ｄ線（５８７．６ｎｍ）、２０℃での屈折率を測定した。一方、硬化性組成物の屈折率は、厚さ１ｍｍの板状成形品（硬化物）を作製し、得られた成形品についてフィルムと同様、Ｄ線（５８７．６ｎｍ）、２０℃での屈折率を測定した。厚さ１ｍｍの板状成形品は、２枚のガラス板で厚さ１ｍｍのスペーサーと硬化性組成物を挟み込み、空気を遮断した状態で高圧水銀ランプにて２Ｊ／ｃｍ2のエネルギーを照射して硬化させることにより、作製した。
［輝度］
輝度は、スポットタイプ一眼レフ方式デジタル輝度計（コニカミノルタ製「ＬＳ−１００」）を用いて測定角１°での正面輝度を測定した。
【０１３１】
（製造例１）
攪拌装置、温度センサー、冷却管および窒素導入管を備えた内容積１０００Ｌの反応釜に、４０質量部のメタクリル酸メチル（ＭＭＡ）、１０質量部の２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸メチル（ＭＨＭＡ）、重合溶媒として５０質量部のトルエン、および０．０２５質量部の酸化防止剤（旭電化工業社製「アデカスタブ（登録商標）２１１２」）を仕込み、これに窒素を通じつつ、１０５℃まで昇温させた。昇温に伴う還流が始まったところで、重合開始剤として０．０５質量部のｔ−アミルパーオキシイソノナノエート（アルケマ吉富社製「ルペロックス（登録商標）５７０」）を添加するとともに、０．１０質量部のｔ−アミルパーオキシイソノナノエートを３時間かけて滴下しながら、約１０５〜１１０℃の還流下で溶液重合を進行させ、さらに４時間の熟成を行った。
【０１３２】
次に、得られた重合溶液に、環化縮合反応の触媒（環化触媒）として０．０５質量部のリン酸２−エチルヘキシル（堺化学工業製「Ｐｈｏｓｌｅｘ  Ａ−８」）を加え、約９０〜１１０℃の還流下において２時間、環化縮合反応を進行させた後、２４０℃のオートクレーブにより重合溶液を３０分間加熱し、ラクトン環への環化縮合反応をさらに進行させた。
【０１３３】
次に、得られた重合溶液を、バレル温度２４０℃、回転速度１００ｒｐｍ、減圧度１３．３〜４００ｈＰａ（１０〜３００ｍｍＨｇ）、リアベント数１個およびフォアベント数４個（上流側から第１、第２、第３、第４ベントと称する）、第３ベントと第４ベントとの間にサイドフィーダが設けられており、先端部にリーフディスク型のポリマーフィルター（濾過精度５μｍ、濾過面積１．５ｍ2）が配置されたベントタイプスクリュー二軸押出機（Φ＝５０．０ｍｍ、Ｌ／Ｄ＝３０）に、樹脂量換算で４５ｋｇ／時の処理速度で導入し、脱揮を行った。その際、別途準備しておいた酸化防止剤／環化触媒失活剤の混合溶液を０．６８ｋｇ／時の投入速度で第１ベントの後ろから、別途準備しておいたＵＶＡ溶液を１．２５ｋｇ／時の投入速度で第２ベントの後ろから、イオン交換水を０．２２ｋｇ／時の投入速度で第３ベントの後ろから、それぞれ投入した。また前記サイドフィーダからは、スチレン−アクリロニトリル（ＡＳ）樹脂ペレット（旭化成ケミカルズ社製「スタイラック（登録商標）ＡＳ７８３」）を投入速度５ｋｇ／時で投入した。
【０１３４】
なお、酸化防止剤／環化触媒失活剤の混合溶液は、５０質量部の酸化防止剤（住友化学社製「スミライザー（登録商標）ＧＳ」）と、失活剤として３５質量部のオクチル酸亜鉛（日本化学産業社製「ニッカオクチクス亜鉛３．６％」）とを、トルエン２００質量部に溶解させた溶液を用いた。ＵＶＡ溶液には、２，４，６−トリス（ヒドロキシフェニル）−１，３，５−トリアジン骨格を有する化合物を含む紫外線吸収剤（ＢＡＳＦ社製「チヌビン（登録商標）４７７」、有効成分８０％）３７．５質量部をトルエン１２．５質量部に溶解させた溶液を用いた。
【０１３５】
次に、脱揮完了後、押出機内に残された熱溶融状態にある樹脂を押出機の先端からポリマーフィルターにより濾過しながら排出し、ペレタイザーによりペレット化して、主鎖に環構造を有するアクリル重合体を含むアクリル系樹脂（Ａ−１）のペレットを得た。樹脂（Ａ−１）の重量平均分子量は１４５０００、ガラス転移温度（Ｔｇ）は１２６℃であった。
【０１３６】
得られた樹脂（Ａ−１）を、バリアフライト型スクリューを有するベント付き単軸押出機に３０ｋｇ／時の処理速度で導入し、ベント口から圧力１３．３ｈＰａ（１０ｍｍＨｇ）で吸引を行いながら溶融混練した。その後、ギアポンプにより、濾過精度５μｍ、濾過面積０．７５ｍ2のリーフディスク型ポリマーフィルターを通して濾過し、濾過後の組成物をＴダイ（幅７００ｍｍ）から温度９０℃の冷却ロール上に吐出して、厚さ１６０μｍの押出フィルム（Ｂ−１）を得た。このとき、シリンダー、ギアポンプ、ポリマーフィルターおよびＴダイの温度は２６５℃とした。
【０１３７】
得られた押出フィルムを９７ｍｍ×９７ｍｍに切り出した後、逐次２軸延伸機（東洋精機製作所製「Ｘ−６Ｓ」）を用いて、ガラス転移温度より１５℃高い温度で、８００ｍｍ／分の速度で縦・横方向（ＭＤ・ＴＤ方向）の順にそれぞれ２倍になるように逐次２軸延伸を行い、耐熱アクリル系フィルム（Ｃ−１）を得た。
フィルム（Ｃ−１）の厚さは４０μｍ、ヘイズ（濁度）は０．２％、ｂ値は０．２、ガラス転移温度（Ｔｇ）は１２６℃、面内位相差値Ｒｅは０．７ｎｍ、厚さ方向位相差値Ｒｔｈは０．８ｎｍ、３８０ｎｍの光に対する透過率は６．０％、５００ｎｍの光に対する透過率は９２．１％、欠点の数は１個／ｍ２であった。また、このフィルムのＤ線、２０℃での屈折率は１．５１であった。
【０１３８】
（製造例２）
主鎖にグルタルイミド環構造を有するアクリル系樹脂（ダイセル・エボニック製「プレキシイミド８８１３」；ガラス転移温度１３２℃、重量平均分子量９５０００）をホッパーに仕込み、２カ所のベントを有する二軸押出機（Φ３０ｍｍ、Ｌ／Ｄ＝４２）にて、バレル温度２６０℃、回転速度１００ｒｐｍ、減圧度１３ｈＰａ、処理速度７．８ｋｇ／時の条件で溶融させた。次に、この溶融樹脂に、１９質量部の紫外線吸収剤（チバスペシャリティケミカルズ社製「ＣＧＬ７７７ＭＰＡＤ」；有効成分８０質量％）と１１質量部のトルエンとを混合した溶液を、ベント手前の注入口より０．３０ｋｇ／時の速度で加圧注入し、またサイドフィーダから、スチレン−アクリロニトリル（ＡＳ）樹脂ペレット（旭化成ケミカルズ社製「スタイラック（登録商標）ＡＳ７８３」）を２．２ｋｇ／時の条件で投入して、アクリル系樹脂（Ａ−２）のペレットを得た。このアクリル系樹脂（Ａ−２）において、主鎖にグルタルイミド環構造を有するアクリル重合体／ＡＳ樹脂／紫外線吸収剤の比は７８質量部／２２質量部／１．５質量部である。アクリル系樹脂（Ａ−２）のガラス転移温度（Ｔｇ）は１２７℃、重量平均分子量は１２９０００であった。
【０１３９】
アクリル系樹脂（Ａ−２）を用いた以外は製造例１と同様にして、押出フィルム（Ｂ−２）および逐次２軸延伸した耐熱アクリル系フィルム（Ｃ−２）を得た。
フィルム（Ｃ−２）の厚さは４０μｍ、ヘイズ（濁度）は０．５％、ｂ値は０．４、ガラス転移温度（Ｔｇ）は１２７℃、面内位相差値Ｒｅは３．１ｎｍ、厚さ方向位相差値Ｒｔｈは５．２ｎｍ、３８０ｎｍの光に対する透過率は６．４％、５００ｎｍの光に対する透過率は９１．５％、欠点の数は４個／ｍ２であった。また、このフィルムのＤ線、２０℃での屈折率は１．５２であった。
【０１４０】
（実施例１〜４、比較例１〜３）
ウレタンアクリレート（日本合成化学株式会社製「ＵＶ−７６００Ｂ」）、エトキシ化ビスフェノールＡジアクリレート（サートマージャパン社製「ＳＲ−６０１」）、ポリエチレングリコールジアクリレート（共栄社化学株式会社製「４ＥＧ−Ａ」）、フェノキシエチルアクリレート（共栄社化学株式会社製「ＰＯ−Ａ」）、アクリル酸２−ビニロキシエトキシエチル（株式会社日本触媒製「ＶＥＥＡ」）、２−ヒドロキシ−２−メチル−１−フェニル−プロパン−１−オン（ＢＡＳＦジャパン社製「ダロキュア１１７３」）をそれぞれ表１に示す配合で混合し、遮光下で１時間攪拌した後、孔径２０ｎｍのフィルターにてろ過して硬化性組成物Ｄ−１〜Ｄ−３を得た。これらの硬化性組成物Ｄ−１〜Ｄ−３の粘度および屈折率（屈折率は上記条件で硬化させた硬化物Ｅ−１〜Ｅ−３の屈折率）を表１に示す。
【０１４１】
【表１】
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【０１４２】
次に、直径１インチの円盤状のガラス基板上に、表２に示すフィルム（製造例で作製した耐熱アクリル系フィルムまたは比較用のフィルム）を貼付し、その上に表２に示す液状の硬化性組成物（硬化物Ｅ−１〜Ｅ−３）をディスペンサーを用いて滴下した。その上に、表面に直径２００ｎｍ、深さ４００ｎｍの円錐形の凹部を周期２２０ｎｍで配列した石英製の成形型を押し当て、５ｋＮの圧を基板面全体で均等になるように制御しながら印加した。次に、高圧水銀ランプ（３５０Ｗ、主波長３６５ｎｍ）にて成形型側から５００ｍＪ／ｃｍ2のエネルギーのＵＶを照射した後、ガラス基板およびフィルムを成形型から離脱させ、さらにガラス基板と剥離して、本発明のフィルム（偏光子保護フィルム）を得た。
【０１４３】
得られたフィルムの表面を原子間力顕微鏡（ＡＦＭ）にて観察したところ、いずれのフィルムも、平均高さ４００ｎｍの円錐状突起が平均周期２２０ｎｍで配列した微細凹凸構造が表面に形成されていることを確認できた。
【０１４４】
得られた偏光子保護フィルムの裏面（微細凹凸構造が形成されていない面）に黒テープを貼り付け、分光光度計（島津製作所社製「ＵＶ−３１００」）にて入射角５°、波長４００〜７８０ｎｍの範囲でフィルムの分光反射率を測定し、４５０〜６５０ｎｍでの鏡面反射率（％）を算出した。結果を表２に示す。
【０１４５】
更に、得られた偏光子保護フィルムを平坦なガラス板上に載せ、そのソリの度合いを目視で観察し、フィルムの中心部と端部の高低差が極めて小さい場合はソリが「小」、フィルムの中心部と端部の高低差が大きい場合はソリが「大」と評価した。結果を表２に示す。
【０１４６】
（実施例５、６）
製造例１、２で得られた耐熱アクリル系フィルム（Ｃ−１）、（Ｃ−２）に対して、直径２００ｎｍ、深さ４００ｎｍの円錐形の凹部を周期２２０ｎｍで配列したナノインプリント用成形型（Ｓｉ製、離型剤で処理済み）を接触させ、プレス装置を用いて１５０℃、１０ＭＰａで２分間保持した。その後、冷却してから成形型を離脱させて、本発明のフィルム（偏光子保護フィルム）を得た。
【０１４７】
得られたフィルムの表面を原子間力顕微鏡（ＡＦＭ）にて観察したところ、いずれのフィルムも、平均高さ４００ｎｍの円錐状突起が平均周期２２０ｎｍで配列した微細凹凸構造が表面に形成されていることを確認できた。
得られた偏光子保護フィルムについて、実施例１と同様に、反射率およびソリを評価した。結果を表２に示す。
【０１４８】
【表２】
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【０１４９】
（実施例７）
製造例１で得られた耐熱アクリル系フィルム（Ｃ−１）の表面に、直径２７０ｎｍ、深さ３５０ｎｍの円錐形の凹部を三方配列（周期２８０ｎｍ）した石英製の成形型を押し当て、インプリント装置（東芝機械社製「ＳＴ−０２」）を用いて１４０℃に加熱しながら、５ｋＮの圧を均等になるように制御しながら印加した後、フィルムを成形型から離脱させて、本発明のフィルム（Ｆ−１）を得た。
【０１５０】
得られたフィルム（Ｆ−１）の表面を原子間力顕微鏡（ＡＦＭ）にて観察したところ、平均高さ３５０ｎｍの円錐状突起が平均周期２８０ｎｍで三方配列した微細凹凸構造が表面に形成されていることを確認できた。
得られたフィルム（Ｆ−１）の面内位相差値Ｒｅおよび全光線透過率を表３に示す。
【０１５１】
得られたフィルム（Ｆ−１）を、市販の有機ＥＬ発光装置（三菱化学メディア社製「ＶＥＬＶＥ」：輝度を２４２ｃｄ／ｍ2の白色に調整）の発光層ガラス基板に、アクリル系粘着層を用いて接着したのち、輝度を測定した。結果を表３に示す。
表３に示すように、得られたフィルムを有機ＥＬ発光装置に設置することで、輝度が向上することが確認できた。
【０１５２】
（実施例８）
耐熱アクリル系フィルム（Ｃ−１）を製造例２で得られた耐熱アクリル系フィルム（Ｃ−２）に変えた以外は、実施例７と同様にして、表面に円錐状突起が配列した微細凹凸構造を有する本発明のフィルム（Ｆ−２）を得た。
得られたフィルム（Ｆ−２）の表面を原子間力顕微鏡（ＡＦＭ）にて観察したところ、平均高さ３５０ｎｍの円錐状突起が平均周期２８０ｎｍで三方配列した微細凹凸構造が表面に形成されていることを確認できた。
得られたフィルム（Ｆ−２）の面内位相差値Ｒｅおよび全光線透過率を表３に示す。
また得られたフィルム（Ｆ−２）について、実施例７と同様にして輝度を測定した。結果を表３に示す。
表３に示すように、得られたフィルムを有機ＥＬ発光装置に設置することで、輝度が向上することが確認できた。
【０１５３】
（比較例４）
製造例１で得られた耐熱アクリル系フィルム（Ｃ−１）を、市販の有機ＥＬ発光装置（三菱化学メディア社製「ＶＥＬＶＥ」：輝度を２４２ｃｄ／ｍ2の白色に調整）の発光層ガラス基板に、アクリル系粘着層を用いて接着したのち、輝度を測定した。フィルム（Ｃ−１）の面内位相差値Ｒｅおよび全光線透過率とともに、結果を表３に示す。
【０１５４】
【表３】
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【符号の説明】
【０１５５】
１０  本発明のフィルム（微細凹凸構造耐熱アクリル系フィルム）
１１  ガラス基板
１２  アノード電極（ＩＴＯ）
１３  正孔輸送層／正孔注入層
１４  発光層
１５  電子輸送層／電子注入層
１６  カソード電極
１７  透明保護層
【図１】
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