(57)【要約】【課題】非線形光学結晶を共振器の外に配置する外部共振型で、波長変換効率の高いレーザ装置を提供すること。【解決手段】パルス時間幅がピコ秒〜ナノ秒におけるジャイアントパルス高強度レーザ光を発生するレーザ発生手段１と、レーザ発生手段１から発生された前記高強度レーザ光が入射されて高調波光を発生する異元素フラックスレス成長非線形光学結晶２と、を有する。【選択図】  図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
パルス時間幅がピコ秒〜ナノ秒におけるジャイアントパルス高強度レーザ光を発生するレーザ発生手段と、
前記レーザ発生手段から発生された前記高強度レーザ光が入射されて高調波光を発生する異元素フラックスレス成長非線形光学結晶と、を有することを特徴とするレーザ装置。
【請求項２】
前記レーザ発生手段と前記異元素フラックスレス成長非線形光学結晶の間に非線形光学結晶を備える請求項１に記載のレーザ装置。
【請求項３】
前記パルス時間幅は１０ｐｓ〜５ｎｓである請求項１または２に記載のレーザ装置。
【請求項４】
前記異元素フラックスレス成長非線形光学結晶は融液（フラックスレス）成長非線形光学結晶又は自己フラックス成長非線形光学結晶である請求項１〜３の何れか１項に記載のレーザ装置。
【請求項５】
前記融液（フラックスレス）成長非線形光学結晶は融液（フラックスレス）成長β―ＢａＢ２Ｏ４（ベータ・バリウムボレイト）である請求項４に記載のレーザ装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、レーザ発振器からのレーザ光を非線形光学結晶で波長変換して波長変換されたレーザ光を出力するレーザ装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
これまでは、例えば、Qスイッチ型レーザによるナノ秒のジャイアントパルスやモードロックチタンサファイアレーザの超短パルスを用いて高調波を発生させるレーザ装置が開発されている（例えば、特許文献１参照。）。
【０００３】
また、固体レーザの共振器内に非線形光学結晶を挿入したレーザ装置も報告されている（例えば、特許文献２参照。）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２００１−２７２７０４号公報
【特許文献２】特開平９−２３２６６４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
非線形光学結晶の波長変換効率ηは、次式のように表される。
η∝ＰＬ２ｄ２
【０００６】
ここで、Ｐは非線形光学結晶への入射光強度、Ｌは非線形光学結晶長、ｄは非線形光学結晶の非線形係数であり、特にＫＤＰ（ＫＨ２ＰＯ４）、ＢＢＯ（β―ＢａＢ２Ｏ４）、ＬＢＯ（ＬｉＢ３Ｏ５）を用いる。
【０００７】
したがって、効率ηを大きくするためには、入射光強度Ｐと非線形光学結晶長Ｌを大きくし、非線形係数ｄの大きな結晶を用いる必要がある。
【０００８】
従来のジャイアントパルスＱスイッチ固体レーザは、一般に発振器単体ではパルス時間幅がナノ秒オーダであるため、高強度にするためＱスイッチレーザ光をレンズで集光して非線形光学結晶に照射しなければならない。すると、Ｌを全部使うことができず有効長はＬが集光付近のみになり、大きな結晶を用いても効率を高くすることができない。
【０００９】
モードロックチタンサファイアレーザは、パルス時間幅がフェムト秒オーダであるため、同じエネルギーのパルスであれば、それだけ高強度の基本波光となる。しかし、パルス時間幅がフェムト秒オーダであると、フーリエ限界の関係からスペクトルバンド幅（Δλ）が広くなる。Δλの広い基本波光と位相整合できる非線形光学結晶の長さＬは短くなるため、変換効率を高めることができない。
【００１０】
非線形光学結晶の結晶成長法にはフラックス成長法とフラックスレス成長法がある。フラックス成長法には、育成すべき結晶の組成と異なる物質をフラックスとして用いる異元素フラックス成長法と、育成すべき結晶と同じ組成の物質をフラックスとして用いる自己フラックス成長法がある。
【００１１】
これに対し、フラックスレス成長法は、フラックスを使用しないで、結晶を引き上げる速度や引上げ方位などを制御して単結晶を育成させる成長法で、融液成長法とも云われる。
【００１２】
これまでは、ほとんどの非線形光学結晶が異元素フラックス成長法で作製されていた。例えば、ＢＢＯ（β―ＢａＢ２Ｏ４）単結晶の場合、ＢａＢ２Ｏ４以外の組成の酸化物融体（異元素フラックス）中にＢａＢ２Ｏ４を融解し、これを徐冷することによってβ相の単結晶を晶出させるという方法がとられていた。フラックスとしては、Ｎａ２Ｂ２Ｏ４、Ｎａ２Ｏ、ＮａＦ、ＮａＣｌなどがある。
【００１３】
異元素フラックス成長法で作製された非線形光学結晶には、フラックスの成分が不純物として混入するため、結晶品質が低く、不純物が散乱体や吸収の発生原因となることから一般に波長変換効率が低くなる傾向がある。さらに不純物は新たな準位を発生させ、二光子吸収が発生しやすくなるため、波長変換効率を上げるため入射光強度Ｐを上げると、問題になる場合が多い。
【００１４】
固体レーザの共振器内に非線形光学結晶を挿入した内部共振型レーザ装置では、位相整合のために非線形光学結晶の角度を調整すると、共振器のＱ値が低下して発振が不安定になる恐れがある。
【００１５】
本発明は、上記の問題に鑑みてなされたものであり、非線形光学結晶を共振器の外に配置する外部共振型で、波長変換効率の高いレーザ装置を提供することを課題としている。
【課題を解決するための手段】
【００１６】
課題を解決するためになされた本発明のレーザ装置は、パルス時間幅がピコ秒〜ナノ秒におけるジャイアントパルス高強度レーザ光を発生するレーザ発生手段と、前記レーザ発生手段から発生された前記高強度レーザ光が入射されて高調波光を発生する異元素フラックスレス成長非線形光学結晶と、を有することを特徴とする。
【００１７】
パルスエネルギーが同じであればパルス時間幅が短いほどレーザ強度が高くなるが、モードロックレーザのようにパルス時間幅がフェムト秒オーダであると、レーザ光のスペクトルバンド幅（Δλ）が広い。Δλの広いレーザ光と位相整合が可能な非線形光学結晶の長さＬは短くなるため、変換効率を高めることができない。
【００１８】
パルス時間幅がピコ秒〜ナノ秒のレーザ光は受動型Ｑスイッチマイクロチップレーザから容易に発生される。ピコ秒〜ナノ秒のレーザ光はスペクトルバンド幅（Δλ）が狭く、非線形光学結晶の長さＬが大きくても位相整合をとることができるので波長変換効率を高くすることができる。
【００１９】
また、最近の平等らの技術ではマイクロチップレーザーの構成でもミリジュール以上のエネルギーが望めるようになってきたことから高強度であるので、非線形光学結晶に集光照射する必要がなく、非線形光学結晶の長さＬを長くできる。
【００２０】
また、非線形光学結晶が異元素フラックスレス成長非線形光学結晶であるので、二光子吸収による光損傷が抑制され、波長変換効率を高くすることができる。
【００２１】
上記のレーザ装置において、前記レーザ発生手段と前記異元素フラックスレス成長非線形光学結晶の間に非線形光学結晶を備えるとよい。
【００２２】
レーザ発生手段から発生された高強度レーザ光が非線形光学結晶で第２高調波光に変換され、異元素フラックスレス成長非線形光学結晶で第４高調波光に変換されるので、紫外レーザ光を効率よく発生することができる。
【００２３】
また、前記パルス時間幅は１０ｐｓ〜５ｎｓであるとよい。
【００２４】
最近の平等らの技術によるミリジュール以上のマイクロチップレーザーによるパルス時間幅が５ｎｓ以下では、レーザ光強度が高く、入射光強度を上げるためレンズで集光する必要がない。レンズで集光すると、集光付近のみが非線形光学結晶長になり、変換効率を高くすることができない。パルス時間幅が１０ｐｓ以上では、スペクトルバンド幅も十分に狭く、結晶長を長くしても位相整合をとり易い。
【００２５】
また、前記異元素フラックスレス成長非線形光学結晶は融液（フラックスレス）成長非線形光学結晶又は自己フラックス成長非線形光学結晶であるとよい。
【００２６】
二光子吸収による光損傷が一層抑制され、波長変換効率を一層高くすることができる。
【００２７】
また、前記融液（フラックスレス）成長非線形光学結晶は融液（フラックスレス）成長β―ＢａＢ２Ｏ４（ベータ・バリウムボレイト）であるとよい。
【００２８】
二光子吸収による光損傷がより一層抑制され、波長変換効率をより一層高くすることができる。
【発明の効果】
【００２９】
パルス時間幅がピコ秒〜ナノ秒のジャイアントパルス高強度レーザ光はスペクトルバンド幅（Δλ）が狭く、非線形光学結晶の長さＬが長くても位相整合をとることができるので波長変換効率を高くすることができる。また、高強度であるので、非線形光学結晶に集光照射する必要がなく、非線形光学結晶の長さＬを長くできる。
【００３０】
非線形光学結晶が異元素フラックスレス成長非線形光学結晶であるので、二光子吸収による光損傷が抑制され、波長変換効率を高くすることができる。
【図面の簡単な説明】
【００３１】
【図１】本発明の実施形態１に係るレーザ装置の概略構成図である。
【図２】本発明の実施形態２に係るレーザ装置の概略構成図である。
【図３】実施例１のレーザ装置の概略構成図である。
【図４】第４高調波変換効率と入射光強度の関係を示すグラフである。
【発明を実施するための形態】
【００３２】
（実施形態１）
実施形態のレーザ装置は図１に示すように、パルス時間幅がピコ秒〜ナノ秒の高強度レーザ光Ｌ（ω）を発生するレーザ発生手段１と、高強度レーザ光Ｌ（ω）が入射されて第２高調波光Ｌ（２ω）を発生する異元素フラックスレス成長非線形光学結晶２と、を有している。ここで、ωは角周波数であり、波長をλ、光速をｃとすると、ω＝２πｃ／λである。したがって、Ｌ（ω）の波長がλのとき、Ｌ（２ω）の波長はλ／２である。
【００３３】
レーザ発生手段１としては、パルス時間幅がピコ秒〜ナノ秒でピークパワーがサブメガワット以上であればよい。ＱスイッチバルクＹＡＧレーザ、Ｑスイッチバルクルビーレーザでもよいが、Ｑスイッチバルクレーザはパルス時間幅をピコ秒〜ナノ秒にすることが難しい。
【００３４】
それに対して、Ｑスイッチマイクロチップレーザは、キャビティ長が短く、パルス時間幅がピコ秒〜ナノ秒のレーザ光を容易に発生することができるので、好適である。
【００３５】
異元素フラックスレス成長非線形光学結晶２としては、自己フラックス成長ＬＢＯ（ＬｉＢ３Ｏ５）、自己フラックス成長ＫＴＰ（ＫＴｉＯＰＯ４）、自己フラックス成長ＹＡＢ（ＹＡｌ３（ＢＯ３）４）、自己フラックス成長ＫＮ（ＫＮｂＯ３）、自己フラックス成長ＭｇドープＬＮ（ＭｇドープＬｉＮｂＯ３）、自己フラックス成長ＭｇドープＬＴ（ＭｇドープＬｉＴａＯ３）や、融液（フラックスレス）成長ＢＢＯ（β―ＢａＢ２Ｏ４）、融液（フラックスレス）成長ＣＬＢＯ（ＣｓＬｉＢ６Ｏ１０）、融液（フラックスレス）成長ＣＢＯ（ＣｓＢ３Ｏ５）、融液（フラックスレス）成長ＹＣＯＢ（ＹＣａ４Ｏ（ＢＯ３）３）、融液（フラックスレス）成長ＭｇドープＬＮ（ＭｇドープＬｉＮｂＯ３）、融液（フラックスレス）成長ＭｇドープＬＴ（ＭｇドープＬｉＴａＯ３）、融液（フラックスレス）成長ＬＢＧＯ（ＬａＢＧｅＯ５）などを用いることができる。これら結晶は完全単結晶の状態で複屈折を利用して位相整合を取る形態で使用しても良く、あるいは周期的に結晶構造を反転させることで擬似的に位相整合を取る形態で使用しても良い。
【００３６】
本実施形態のレーザ装置は異元素フラックスレス成長非線形光学結晶２を有しているので、レーザ発生手段１からのレーザ光Ｌ（ω）を第２高調波光Ｌ（２ω）に高効率に変換することができる。
【００３７】
（実施形態２）
本実施形態のレーザ装置は、図２に示すように、実施形態１のレーザ装置のレーザ発生手段１と異元素フラックスレス成長非線形光学結晶２の間に非線形光学結晶３を備える点が実施形態１のレーザ装置と相違する。
【００３８】
非線形光学結晶３としては、異元素フラックスレス成長非線形光学結晶、異元素フラックス成長非線形光学結晶いずれを用いても良いが、異元素フラックスレス成長非線形光学結晶が好ましい。
【００３９】
紫外、極端紫外レーザ光は光子エネルギーが高いため様々な応用が期待されるが、エキシマレーザ等を除くと直接レーザ発振させることが難しい。
【００４０】
本実施形態のレーザ装置は、レーザ発生手段１からのレーザ光Ｌ（ω）を非線形光学結晶３で第２高調波光Ｌ（２ω）に変換し、異元素フラックスレス成長非線形光学結晶２で第４高調波光Ｌ（４ω）に変換するので、紫外レーザ光を効率よく発生することができる。
【００４１】
光子エネルギーが低い（波長が長い）とレーザ発振させやすいため、高強度レーザは近赤外領域（波長が１０００ｎｍ前後）に集中している。Ｌ（ω）の波長λ＝１０６４ｎｍの場合、Ｌ（４ω）の波長は紫外域の２６６ｎｍ（＝λ／４）になる。したがって、本実施形態のレーザ装置から紫外レーザ光を効率よく発生することができる。
【実施例】
【００４２】
施例のレーザ装置は、実施形態２のレーザ装置の非線形光学結晶３の後にレンズ４を入れて、非線形光学結晶３で波長変換された第２高調波光Ｌ（２ω）を異元素フラックスレス成長非線形光学結晶２にソフトフォーカスする。
【００４３】
レーザ発生手段１は受動Ｑスイッチマイクロチップレーザであり、１１は１．１ａｔ．％、[１１１]カット、φ５×４ｍｍのＮｄ：ＹＡＧ（Scientific Materials Corp.）である。１１ａは１０６４ｎｍの光に対して高反射率を示し、８０８ｎｍの光に対して高透過率を示す膜である。１２は初期透過率３０％、[１００]カット、φ５×４ｍｍのＣｒ４＋：ＹＡＧ（Scientific Materials Corp.）である。１３は出力結合器であり、１３ａは１０６４ｎｍの光に対して５０％の透過率を示す膜である。１４は、波長８０８ｎｍ、繰り返し周波数１００Ｈｚ、１２０Ｗのレーザ光を発生する励起用半導体レーザである。キャビティ長Ｌｃ＝１１ｍｍである。
【００４４】
上記のレーザ発生手段１から波長１０６４ｎｍ、パルス時間幅３６５ｐｓ、パルスエネルギ３ｍＪ、ピークパワー８．２ＭＷ、繰り返し周波数１００Ｈｚ、ビーム径１ｍｍ、Ｍ２＝３．５のレーザ光Ｌ（ω）を発生することができた。
【００４５】
非線形光学結晶３に３×３×１０ｍｍの異元素フラックス成長ＬＢＯ（ＬｉＢ３Ｏ５）を用いたところ、Ｌ（ω）が波長１０６４ｎｍ、ピークパワー７．４ＭＷのとき波長５３２ｎｍ、ピークパワー６．３ＭＷの第２高調波光Ｌ（２ω）を得た。したがって、非線形光学結晶３の波長変換効率は８５％である。
【００４６】
異元素フラックスレス成長非線形光学結晶２に３×３×６ｍｍの融液（フラックスレス）成長ＢＢＯ（β―ＢａＢ２Ｏ４）用い、焦点距離ｆ＝１００ｍｍの凸レンズ４の焦点に長さＬ＝６ｍｍの中間点を合わせた。焦点での集光スポット径を２ｗ０（＝０．８２ｍｍ）とすると、焦点の前後で２ｗ０の√２倍の２√２ｗ０になる焦点からの距離ＺＲ（＝１３．７ｍｍ）をレーリーレンジと云い、２ＺＲ（＝２７．４ｍｍ）をコンフォーカルレングスと云う。焦点位置での変換効率を上げるためには焦点距離の短いレンズで集光スポット径を小さくしてその位置の入射レーザ光の強度（＝パワー／集光スポット面積）高くすればよいが、焦点距離の短いレンズで集光すると焦点から少し外れるとスポット径が急激に大きくなり（入射光強度が減少し）焦点から外れた位置での変換効率が低下してしまう。また、焦点位置でも入射光強度が高いため二光子吸収とポンプ消耗の組み合わせで変換効率が低下してしまう。そこで、上記のようにレンズ４として焦点距離の長いレンズを用い、異元素フラックスレス成長非線形光学結晶２の長さＬより２ＺＲを長くし、異元素フラックスレス成長非線形光学結晶２の両端面でのスポット径を２√２ｗ０未満にした。このような集光照射をソフトフォーカスと呼ぶことにする。
【００４７】
融液（フラックスレス）成長ＢＢＯ（β―ＢａＢ２Ｏ４）２に波長５３２ｎｍの第２高調波光Ｌ（２ω）をレンズ４で集光照射したときの第４高調波光Ｌ（４ω）の変換効率と入射光強度の関係を図４に示す。
【００４８】
図４で曲線イが本実施例の場合で、変換効率の飽和が０．６ＧＷ／ｃｍ２から起き、変換効率は約６０％に達することがわかる。
【００４９】
［比較例］
上記実施例のレーザ装置において、融液（フラックスレス）成長ＢＢＯ（β―ＢａＢ２Ｏ４）２を異元素フラックス成長ＢＢＯ（β―ＢａＢ２Ｏ４）に変更した以外は、実施例と同じである。
【００５０】
異元素フラックス成長ＢＢＯ（β―ＢａＢ２Ｏ４）２に波長５３２ｎｍの第２高調波光Ｌ（２ω）をレンズ４で集光照射したときの第４高調波光Ｌ（４ω）の変換効率と入射光強度の関係を図４に示す。
【００５１】
図４で曲線ロが本比較例の場合で、変換効率の飽和が０．３ＧＷ／ｃｍ２から起き、変換効率が約３５％であることがわかる。
【００５２】
異元素フラックス成長ＢＢＯ（β―ＢａＢ２Ｏ４）の場合、変換効率の飽和が０．３ＧＷ／ｃｍ２と低い強度で起こるのは二光子吸収によるものと考えられる。
【符号の説明】
【００５３】
１・・・・・・・レーザ発生手段
２・・・・・・・異元素フラックスレス成長非線形光学結晶
３・・・・・・・非線形光学結晶
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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