(57)【要約】【課題】回路基板と表示基板との線膨張係数の差が大きい有機ＥＬデバイスであっても、反りが少ない有機ＥＬデバイスを提供することを目的とする。【解決手段】基材（Ｈ）、面封止材、基材（Ｌ）、形状保持層をこの順で含み、前記基材（Ｈ）または基材（Ｌ）に有機ＥＬ素子が配置されている有機ＥＬデバイスであって、前記基材（Ｈ）の線膨張係数よりも、前記基材（Ｌ）の線膨張係数の方が小さく、かつ前記基材（Ｈ）の線膨張係数と前記基材（Ｌ）の線膨張係数との差が５×１０−６ｃｍ／ｃｍ／℃以上であり、前記形状保持層が軟化点１１０℃以上の熱可塑性ポリマーを含み、かつ前記形状保持層の線膨張係数と前記基材（Ｈ）の線膨張係数との差が１６０×１０−６ｃｍ／ｃｍ／℃以下である、有機ＥＬデバイスを提供する。【選択図】図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
基材（Ｈ）、面封止材、基材（Ｌ）、形状保持層をこの順で含み、前記基材（Ｈ）または基材（Ｌ）に有機ＥＬ素子が配置されている有機ＥＬデバイスであって、
前記基材（Ｈ）の線膨張係数よりも、前記基材（Ｌ）の線膨張係数の方が小さく、かつ前記基材（Ｈ）の線膨張係数と前記基材（Ｌ）の線膨張係数との差が５×１０−６ｃｍ／ｃｍ／℃以上であり、
前記形状保持層が軟化点１１０℃以上の熱可塑性ポリマーを含み、かつ前記形状保持層の線膨張係数と前記基材（Ｈ）の線膨張係数との差が１６０×１０−６ｃｍ／ｃｍ／℃以下である、有機ＥＬデバイス。
【請求項２】
前記面封止材が熱硬化性樹脂組成物の硬化物であり、前記熱硬化性樹脂組成物の硬化温度が５０〜１５０℃である、請求項１に記載の有機ＥＬデバイス。
【請求項３】
前記面封止材が、エポキシ樹脂およびシリコーン樹脂からなる群から選ばれる１種類以上の樹脂の硬化物を含む、請求項１または２に記載の有機ＥＬデバイス。
【請求項４】
前記熱可塑性ポリマーが、ポリエチレンテレフタラート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリエーテルサルフォン（ＰＥＳ）、ポリアミド、ポリカーボネート、ポリプロピレン（ＰＰ）およびポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）からなる群から選ばれる１種類以上の樹脂である、請求項１〜３のいずれか一項に記載の有機ＥＬデバイス。
【請求項５】
前記基材（Ｈ）の線膨張係数が２０×１０−６〜１８０×１０−６ｃｍ／ｃｍ／℃である請求項１〜４のいずれか一項に記載の有機ＥＬデバイス。
【請求項６】
前記基材（Ｈ）が、アルミニウム、エステル（共）重合体、環状オレフィン（共）重合体、４−メチル−１−ペンテン（共）重合体からなる群から選ばれる１種類以上のポリマーを含む、請求項１〜５のいずれか一項に記載の有機ＥＬデバイス。
【請求項７】
前記基材（Ｌ）の線膨張係数が１×１０−６〜１００×１０−６ｃｍ／ｃｍ／℃である請求項１〜６のいずれか一項に記載の有機ＥＬデバイス。
【請求項８】
前記基材（Ｌ）が、ガラス、シリコン、エステル（共）重合体、ポリイミド、ポリカーボネート、ポリアミドである、請求項１〜７のいずれか一項に記載の有機ＥＬデバイス。
【請求項９】
基材（Ｈ）、熱硬化性樹脂組成物、基材（Ｌ）、形状保持層をこの順で含み、前記基材（Ｈ）または基材（Ｌ）上に有機ＥＬ素子が配置されている構造体を準備する第１の工程と、
前記熱硬化性樹脂組成物を熱硬化する第２の工程と、
を含む、有機ＥＬデバイスの製造方法であって、
前記基材（Ｈ）の線膨張係数よりも、前記基材（Ｌ）の線膨張係数の方が小さく、かつ前記基材（Ｈ）の線膨張係数と前記基材（Ｌ）の線膨張係数との差が５×１０−６ｃｍ／ｃｍ／℃以上であり、前記形状保持層が軟化点１１０℃以上の熱可塑性ポリマーを含み、かつ前記形状保持層の線膨張係数と前記基材（Ｈ）の線膨張係数との差が１６０×１０−６ｃｍ／ｃｍ／℃以下である、有機ＥＬデバイスの製造方法。
【請求項１０】
請求項１〜８のいずれか一項に記載の有機ＥＬデバイスを備える、有機ＥＬパネル。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、有機ＥＬデバイスに、および有機ＥＬデバイスの製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
有機ＥＬデバイスは、視野角が広い、応答速度が速い、消費電力が低いなどの利点から、フラットパネルディスプレイとして期待されている。有機ＥＬデバイスは、一方が透明な２枚の電極に挟み込まれた有機発光媒体層を有し、両電極から電流を注入することにより、有機発光媒体層が発光する。
【０００３】
２枚の電極とそれに挟まれた有機発光媒体層の総厚は、数百ｎｍ程度の薄膜であるため、有機ＥＬデバイスの厚みは、基板の厚みと、有機ＥＬ素子を面封止する面封止材の厚みのみから形成することが可能である。このため、薄型・軽量化が期待される携帯電話等小型、薄型のディスプレイやバックライト部材、可撓性のあるプラスチックを基材としたフレキシブルディスプレイなどへの応用が期待されている。
【０００４】
しかしながら、有機ＥＬデバイスを薄型化しようとすると、有機ＥＬデバイスの反りが顕著になる。そこで、有機ＥＬデバイスの反りを防止するために、有機ＥＬデバイスの基板に、反り防止層やアンチカール層を、接着層を介してはり合わせることが提案されている（特許文献１および２参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２００３−３１７９３７号公報
【特許文献２】特開２００９−８１１２３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
有機ＥＬデバイスは、一対の基板（例えば、回路基板と表示基板）と、面封止材を有するが、回路基板の線膨張係数と表示基板の線膨張係数との差が大きいことがある。そのため、面封止材を熱硬化する工程で、基板間の膨張・収縮の程度の差と、前記封止材の硬化によって、素子に反りや歪みが発生する。本発明は、回路基板と表示基板との線膨張係数の差が大きい有機ＥＬデバイスであっても、反りが少ない有機ＥＬデバイスを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
すなわち本発明の第一は、以下に示す有機ＥＬデバイスに関する。
［１］基材（Ｈ）、面封止材、基材（Ｌ）、形状保持層をこの順で含み、前記基材（Ｈ）または基材（Ｌ）に有機ＥＬ素子が配置されている有機ＥＬデバイスであって、
前記基材（Ｈ）の線膨張係数よりも、前記基材（Ｌ）の線膨張係数の方が小さく、かつ前記基材（Ｈ）の線膨張係数と前記基材（Ｌ）の線膨張係数との差が５×１０−６ｃｍ／ｃｍ／℃以上であり、
前記形状保持層が軟化点１１０℃以上の熱可塑性ポリマーを含み、かつ前記形状保持層の線膨張係数と前記基材（Ｈ）の線膨張係数との差が１６０×１０−６ｃｍ／ｃｍ／℃以下である、有機ＥＬデバイス。
［２］前記面封止材が熱硬化性樹脂組成物の硬化物であり、前記熱硬化性樹脂組成物の硬化温度が５０〜１５０℃である、［１］に記載の有機ＥＬデバイス。
［３］前記面封止材が、エポキシ樹脂およびシリコーン樹脂からなる群から選ばれる１種類以上の樹脂の硬化物を含む、［１］または［２］に記載の有機ＥＬデバイス。
［４］前記熱可塑性ポリマーが、ポリエチレンテレフタラート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリエーテルサルフォン（ＰＥＳ）、ポリアミド、ポリカーボネート、ポリプロピレン（ＰＰ）およびポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）からなる群から選ばれる１種類以上の樹脂である、［１］〜［３］のいずれかに記載の有機ＥＬデバイス。
［５］前記基材（Ｈ）の線膨張係数が２０×１０−６〜１８０×１０−６ｃｍ／ｃｍ／℃である［１］〜［４］のいずれかに記載の有機ＥＬデバイス。
［６］前記基材（Ｈ）が、アルミニウム、エステル（共）重合体、環状オレフィン（共）重合体、４−メチル−１−ペンテン（共）重合体からなる群から選ばれる１種類以上のポリマーを含む、［１］〜［５］のいずれかに記載の有機ＥＬデバイス。
［７］前記基材（Ｌ）の線膨張係数が１×１０−６〜１００×１０−６ｃｍ／ｃｍ／℃である［１］〜［６］のいずれかに記載の有機ＥＬデバイス。
［８］前記基材（Ｌ）が、ガラス、シリコン、エステル（共）重合体、ポリイミド、ポリカーボネート、ポリアミドである、［１］〜［７］のいずれかに記載の有機ＥＬデバイス。
【０００８】
本発明の第二は、以下に示す有機ＥＬデバイスの製造方法に関する。
［９］基材（Ｈ）、熱硬化性樹脂組成物、基材（Ｌ）、形状保持層をこの順で含み、前記基材（Ｈ）または基材（Ｌ）上に有機ＥＬ素子が配置されている構造体を準備する第１の工程と、前記熱硬化性樹脂組成物を熱硬化する第２の工程とを含む、有機ＥＬデバイスの製造方法であって、
前記基材（Ｈ）の線膨張係数よりも、前記基材（Ｌ）の線膨張係数の方が小さく、かつ前記基材（Ｈ）の線膨張係数と前記基材（Ｌ）の線膨張係数との差が５×１０−６ｃｍ／ｃｍ／℃以上であり、前記形状保持層が軟化点１１０℃以上の熱可塑性ポリマーを含み、かつ前記形状保持層の線膨張係数と前記基材（Ｈ）の線膨張係数との差が１６０×１０−６ｃｍ／ｃｍ／℃以下である、有機ＥＬデバイスの製造方法。
【０００９】
本発明の第三は、以下に示す有機ＥＬパネルに関する。
［１０］前記［１］〜［８］のいずれかに記載の有機ＥＬデバイスを備える、有機ＥＬパネル。
【発明の効果】
【００１０】
本発明の有機ＥＬデバイスは、有機ＥＬデバイスを構成する一対の基板の線膨張係数の差が一定以上であるにも係わらず、面封止剤を熱硬化させて有機ＥＬ素子を封止するときの有機ＥＬデバイスの反りが抑制される。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】従来の有機ＥＬデバイスに反りが発生する様子を説明する図である。
【図２】本発明の有機ＥＬデバイスの反りの発生を抑制するメカニズム説明する図である。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
本発明の有機ＥＬデバイスは、基材（Ｈ）と、有機ＥＬ素子と、前記有機ＥＬ素子を覆う熱硬化性樹脂硬化物である面封止材と、基材（Ｌ）と、形状保持層とを有する。
【００１３】
１．基材（Ｈ）について
基材（Ｈ）は、その表面に有機ＥＬ素子が配置され得る部材である。基材（Ｈ）は、透明であっても非透明であってもよいが、基材（Ｈ）を通して有機発光層からの光を取り出すときは透明である。
【００１４】
基材（Ｈ）の線膨張係数は、基材（Ｌ）の線膨張係数よりも大きくてもよく、具体的には基材（Ｌ）の線膨張係数よりも５×１０−６ｃｍ／ｃｍ／℃以上大きくてもよい。
【００１５】
また、基材（Ｈ）の線膨張係数と、形状保持層との線膨張係数との差が、１６０×１０−６ｃｍ／ｃｍ／℃以下、好ましくは１００×１０−６ｃｍ／ｃｍ／℃以下、５０×１０−６ｃｍ／ｃｍ／℃以下がさらに好ましい。基材（Ｈ）の線膨張係数と、形状保持層との線膨張係数とは、どちらが大きくても構わない。
【００１６】
基材（Ｈ）の線膨張係数は、２０×１０−６ｃｍ／ｃｍ／℃〜１８０×１０−６ｃｍ／ｃｍ／℃であることが好ましい。基材（Ｈ）の線膨張係数の測定は、ＡＳＴＭ  Ｅ−８３１に準拠され、例えばＴＭＡ法によって測定できる。基材（Ｈ）の線膨張係数は、２５〜１００℃の範囲における線膨張係数の平均値とする。
【００１７】
基材（Ｈ）の厚みは、５〜３００μｍであることが好ましい。また、基材（Ｈ）の引張弾性率は  １０〜５００ＭＰａであることが好ましい。
【００１８】
基材（Ｈ）の具体的な材質は特に限定されないが、アルミニウム箔または有機ポリマーであることが好ましく；好ましい有機ポリマーの例には、エステル（共）重合体、環状オレフィン（共）重合体、４−メチル−１−ペンテン（共）重合体からなる群から選ばれる１種類以上のポリマーが含まれる。なお本願でいう（共）重合体とは、ホモポリマーとコポリマーの両方を含む。具体的には、４−メチルー１−ペンテン（共）重合体とは、４−メチル−１−ペンテンのホモポリマーであるポリ４−メチル−１−ペンテンと、４−メチル−１−ペンテンと共重合可能な化合物、例えばα−オレフィンとの共重合体（コポリマー）の両方を含む。
【００１９】
２．有機ＥＬ素子について
有機ＥＬ素子の形状や材質は、通常、用いられる有機ＥＬ素子であればよく、特に限定されない。有機ＥＬ素子は基板（Ｈ）または基材（Ｌ）に配置されており、通常は、後述する電極層などを形成するため熱変形しにくい基材（Ｌ）上に配置される。；基板（Ｌ）側から、一方の電極層と、有機ＥＬ層と、他方の電極層とが積層され有機ＥＬ素子が形成される。一方の電極層は、例えばアノード透明電極層（ＩＴＯやＩＺＯなどからなる）であり、他方の電極層は、例えばカソード反射電極層（アルミニウムや銀などからなる）である。電極層や有機ＥＬ層は、真空蒸着やスパッタ等により成膜されてもよい。
【００２０】
有機ＥＬ素子は、有機ＥＬ層以外の他の機能層を含んでいてもよく；他の機能層の例には、正孔輸送層、正孔注入層、電子輸送層および電子注入層などが含まれる。有機ＥＬ素子は、トップエミッション型であっても、ボトムエミッション型であってもよい。
【００２１】
３．面封止材について
面封止材は、基材、通常は基材（Ｌ）に配置された有機ＥＬ素子を覆う部材であって、熱硬化性樹脂組成物の硬化物からなる。熱硬化性樹脂組成物は、エポキシ樹脂組成物またはシリコーン樹脂組成物であることが好ましく、エポキシ樹脂組成物であることがより好ましい。基板（Ｌ）を通して有機発光層からの光を取り出すときは、面封止材の透明性が高いことが求められる。
【００２２】
熱硬化性樹脂組成物を構成するエポキシ樹脂組成物は、（Ａ）高分子量のエポキシ樹脂と（Ｂ）硬化促進剤とを含む組成物や、（Ｃ）低分子量のエポキシ樹脂と（Ｂ）硬化促進剤とを含む組成物が好ましく、必要に応じて（Ｄ）シランカップリング剤、（Ｅ）溶剤、及びその他の成分を含むことができ、（Ａ）高分子量のエポキシ樹脂と（Ｃ）低分子量のエポキシ樹脂を両方含む組成物も用いることができる。
【００２３】
（Ａ）高分子量のエポキシ樹脂
熱硬化性樹脂組成物に含まれえる（Ａ）高分子量のエポキシ樹脂とは、重量平均分子量が２×１０３〜１×１０５であるエポキシ樹脂であり、重量平均分子量は好ましくは３×１０３〜８×１０４、さらに好ましくは４×１０３〜６×１０４である。上記重量平均分子量は、ポリスチレンを標準物質とするゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により下記条件で測定し得る。
装置：ＳＨＯＤＥＸ製、ＧＰＣ−１０１
展開溶媒：テトラヒドロフラン
標準ポリスチレン：ＶＡＲＩＡＮ製ＰＳ−１（分子量５８０〜７，５００，０００）、ＶＡＲＩＡＮ製ＰＳ−２（分子量５８０〜３７７，４００）
【００２４】
（Ａ）高分子量のエポキシ樹脂のエポキシ当量は、エポキシ樹脂組成物の架橋密度等を考慮すると、５００〜１×１０４ｇ／ｅｑとすることが好ましく、６００〜９０００ｇ／ｅｑとすることがより好ましい。
【００２５】
（Ａ）高分子量のエポキシ樹脂の好ましい例としては、低い透湿度を実現可能であること等から、主鎖にビスフェノール骨格を含む樹脂が挙げられ、より好ましくはビスフェノールとエピクロロヒドリンとをモノマー成分として含む樹脂、さらに好ましくは、そのオリゴマーである。
【００２６】
（Ａ）高分子量のエポキシ樹脂のモノマー成分の全てをビスフェノールとエピクロロヒドリンとしてもよいが；モノマー成分の一部をビスフェノールとエピクロロヒドリン以外の化合物（コモノマー成分）としてもよい。前記コモノマー成分の例には、２価以上の多価アルコール（例えば、２価のフェノールやグリコールなど）が含まれる。モノマー成分の一部をビスフェノールとエピクロロヒドリン以外の化合物（コモノマー成分）とすることで、分子量を所望の値に制御することができる。
【００２７】
（Ａ）高分子量のエポキシ樹脂の好ましい例には、下記一般式（１）で表される繰り返し構造単位を有する樹脂が含まれる。
【化１】
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【００２８】
一般式（１）において、Ｘは、単結合、メチレン基、イソプロピリデン基、−Ｓ−または−ＳＯ２−を表す。一般式（１）において、Ｘがメチレン基である構造単位はビスフェノールＦ型の構造単位であり；Ｘがイソプロピリデン基である構造単位はビスフェノールＡ型の構造単位である。ｎは、一般式（１）で表される構造単位の繰り返し数であり、２以上の整数である。
【００２９】
一般式（１）において、Ｐは置換基Ｒ１の置換数であり、０〜４の整数である。耐熱性や低透湿性の観点から、Ｐは０であることが好ましい。Ｒ１は、それぞれ独立して、炭素数が１〜５のアルキル基であり、メチル基であることが好ましい。
【００３０】
上記一般式（１）におけるＸがメチレン基であるビスフェノールＦ型の繰り返し構造単位、及び上記一般式（１）におけるＸがイソプロピリデン基であるビスフェノールＡ型の繰り返し構造単位を、一分子中に含むオリゴマーがさらに好ましい。オリゴマーが、ビスフェノールＡ型の繰り返し構造単位を含有することで、高分子量エポキシ樹脂組成物の粘度を高いものとし得る。一方で、オリゴマーがビスフェノールＦ型の繰り返し構造単位を含有することで、立体障害が小さくなる。これにより、複数のフェニレン基が配向し易くなり、エポキシ樹脂組成物の硬化物の透湿度を低いものとし得る。
【００３１】
上記オリゴマー一分子中に含まれるビスフェノールＡ型の繰り返し構造単位の個数（Ａ）及びビスフェノールＦ型の繰り返し構造単位の個数（Ｆ）の総数に対する、一分子中に含まれるビスフェールＦ型の繰り返し構造単位の個数（Ｆ）の割合；｛（Ｆ／Ａ＋Ｆ）×１００｝は、５０％以上であることが好ましく、５５％以上がより好ましい。ビスフェノールＦ型の繰り返し構造単位を多く含むことで、エポキシ樹脂組成物の硬化物の透湿度を低下させることができる。
【００３２】
（Ａ）高分子量のエポキシ樹脂の含有量は、後述の（Ｂ）硬化促進剤、（Ｃ）低分子量のエポキシ樹脂、及び（Ｄ）シランカップリング剤の合計１００質量部に対して１００〜２０００質量部とすることが好ましく、より好ましくは２１０〜２０００質量部、さらに好ましくは２５０〜１２００質量部である。（Ａ）高分子量のエポキシ樹脂の含有比率が高すぎると、被熱圧着材に熱圧着する際の組成物の流動性が低くなるため、被熱圧着材との間に隙間が形成され易い。一方で、（Ａ）高分子量のエポキシ樹脂の含有比率が低すぎると、それを含むエポキシ樹脂組成物の形状保持性が低いだけでなく、その硬化物の耐湿性が低くなる。
【００３３】
また、エポキシ樹脂組成物が、後述の（Ｃ）低分子量のエポキシ樹脂を含有する場合、（Ａ）高分子量のエポキシ樹脂の含有量は、（Ｃ）低分子量のエポキシ樹脂１００質量部に対して、１００〜１５００質量部であることが好ましく、より好ましくは１２０〜１２００質量部である。（Ｃ）低分子量のエポキシ樹脂と（Ａ）高分子量のエポキシ樹脂との含有比率を上記範囲にすることで、被熱圧着材に熱圧着する際の流動性を低下させることなく、エポキシ樹脂組成物の形状安定性を高め、低透湿度の硬化物を与えることができる。
【００３４】
（Ｂ）硬化促進剤
熱硬化性樹脂組成物を構成するエポキシ樹脂組成物に含まれる硬化促進剤は、エポキシ樹脂の硬化を開始させるとともに、硬化を促進させる機能を有する。硬化促進剤の例には、イミダゾール化合物やアミン化合物、酸無水物が含まれる。イミダゾール化合物の例には、２−エチル−４−メチルイミダゾールなどが含まれ；アミン化合物の例には、トリスジメチルアミノメチルフェノールなどが含まれ。また酸無水物の例には、芳香族系の酸無水物は着色しているものが多いので、脂肪族系（芳香族系の水添物）の酸無水物が好ましい。封止剤に含まれる酸無水物の例には、無水フタル酸、テトラヒドロ無水フタル酸、メチルテトラヒドロ無水フタル酸、無水トリメリット酸、無水ヘキサクロロエンドメチレンテトラヒドロフタル酸、無水ベンゾフェノンテトラカルボン酸などが含まれる。透明性が高いのは脂肪族系の酸無水物であり、ヘキサヒドロ無水フタル酸、メチルヘキサヒドロ無水フタル酸が用いられる。（Ｂ）硬化促進剤はルイス塩基化合物であってもよい。
【００３５】
（Ｂ）硬化促進剤の分子量は８０〜８００であることが好ましく、１００〜５００であることがより好ましく、１２０〜２５０であることがさらに好ましい。（Ｂ）硬化促進剤の分子量が８０未満であると、揮発性が高くなり、エポキシ樹脂組成物を熱硬化させるときに、エポキシ樹脂組成物内で気泡が生じる可能性がある。一方、分子量が８００超であると、エポキシ樹脂組成物を熱硬化する際にエポキシ樹脂組成物の流動性が低下する可能性があり、さらにエポキシ樹脂組成物内での硬化促進剤の拡散性が低下し、十分な硬化性が得られ難くなったりする。
【００３６】
（Ｂ）硬化促進剤の含有量は、（Ａ）高分子量のエポキシ樹脂と後述の（Ｃ）低分子量のエポキシ樹脂の合計１００質量部に対して、０．１〜１００質量部であることが好ましい。特に、酸無水物を添加する場合は、硬化性などの観点から「酸無水物基／エポキシ基」の当量比が０．８〜１．２になるよに調整するのが好ましい。一方、硬化促進剤が、イミダゾール化合物やアミン化合物である場合は、（Ａ）高分子量のエポキシ樹脂と後述の（Ｃ）低分子量のエポキシ樹脂の合計１００質量部に対して、０．１〜５質量部の範囲内にあると透明性がより高くなり好ましい。
【００３７】
（Ｃ）低分子量のエポキシ樹脂
熱硬化性樹脂組成物を構成するエポキシ樹脂組成物は、（Ｃ）低分子量のエポキシ樹脂を含有することが好ましい。（Ｃ）低分子量のエポキシ樹脂とは、重量平均分子量が１００〜１２００であるエポキシ樹脂であり、好ましくは重量平均分子量が２００〜１１００である。重量平均分子量は、前述と同様に測定される。重量平均分子量が上記範囲である（Ｃ）低分子量のエポキシ樹脂をエポキシ樹脂組成物に配合することで、エポキシ樹脂組成物を熱硬化する際の、エポキシ樹脂組成物の流動性を高めることができ、被熱圧着材に対する密着性を高めることができる。
【００３８】
（Ｃ）低分子量のエポキシ樹脂のエポキシ当量は、８０〜３００ｇ／ｅｑであることが好ましく、１００〜２００ｇ／ｅｑであることがより好ましい。エポキシ当量が上記範囲内である低分子量のエポキシ樹脂を配合されたエポキシ樹脂組成物の水素結合量を高まる。
【００３９】
（Ｃ）低分子量のエポキシ樹脂は、フェノール型エポキシ樹脂であることが好ましく、２価以上のフェノール型エポキシ化合物、またはフェノール誘導体とエピクロロヒドリンとをモノマー成分として含むオリゴマーであることがより好ましい。
【００４０】
２価以上のフェノール型エポキシ化合物の例には、ビスフェノール型エポキシ化合物、フェノールノボラック型エポキシ化合物、クレゾールノボラック型エポキシ化合物などが含まれる。ビスフェノール型エポキシ化合物の例には、一般式（２）で表される化合物が含まれる。下記一般式（２）におけるＸ、Ｒ１およびｐは、一般式（１）におけるＸ、Ｒ１およびＰと同様である。
【化２】
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【００４１】
フェノール誘導体とエピクロロヒドリンとをモノマー成分として含むオリゴマーのフェノール誘導体の例には、ビスフェノール、水素化ビスフェノール、フェノールノボラック、クレゾールノボラック等が含まれる。
【００４２】
（Ｃ）低分子量のエポキシ樹脂の好ましい例には、ビスフェノール型エポキシ化合物、またはビスフェノールとエピクロロヒドリンとをモノマー成分とするオリゴマーが含まれ、より好ましくは前記一般式（１）において、繰り返し数ｎが２〜４であるオリゴマーである。このようなオリゴマーは、高分子量のエポキシ樹脂との親和性が高い。（Ｃ）低分子量のエポキシ樹脂に含まれる繰り返し構造単位は、（Ａ）高分子量のエポキシ樹脂に含まれる繰り返し構造単位と同じであっても、異なってもよい。
【００４３】
（Ｃ）低分子量のエポキシ樹脂の含有量は、（Ａ）高分子量のエポキシ樹脂、（Ｂ）硬化促進剤、及び（Ｄ）シランカップリング剤の合計１００質量部に対して１〜１００質量部が好ましく、さらに好ましくは５〜５０質量部である。（Ｃ）低分子量のエポキシ樹脂の含有比率を上記範囲とすることで、エポキシ樹脂組成物を熱硬化するときの組成物の流動性を高め、さらにエポキシ樹脂組成物の硬化性も良好とし得る。
【００４４】
（Ｄ）シランカップリング剤
熱硬化性樹脂組成物を構成するエポキシ樹脂組成物にはシランカップリング剤が含まれていてもよい。シランカップリング剤は、１）エポキシ基を有するシランカップリング剤、または２）エポキシ基と反応可能な官能基を有するシランカップリング剤が好ましい。エポキシ基と反応するとは、エポキシ基と付加反応すること等をいう。シランカップリング剤を含むエポキシ樹脂組成物は、有機ＥＬ用の面封止剤としたときに、基板との密着性が高い。また、エポキシ基を有する、またはエポキシ基と反応可能な官能基を有するシランカップリング剤は、エポキシ樹脂組成物中のエポキシ樹脂と反応する。したがって、上記シランカップリング剤は、シート状エポキシ組成物の硬化物中に低分子量成分が残らない、という点でも好ましい。
【００４５】
１）エポキシ基を有するシランカップリング剤は、グリシジル基等のエポキシ基を含むシランカップリング剤であり、その例には、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、β−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシランなどが含まれる。
【００４６】
２）エポキシ基と反応可能な官能基には、１級アミノ基、２級アミノ基等のアミノ基；カルボキシル基等が含まれるほか、エポキシ基と反応可能な官能基に変換される基（例えば、メタクリロイル基、イソシアネート基など）も含まれる。このようなエポキシ基と反応可能な官能基を有するシランカップリング剤の例には、Ｎ−２−（アミノエチル）−３−アミノプロピルメチルジメトキシシラン、Ｎ−２−（アミノエチル）−３−アミノプロピルメチルトリメトキシシラン、Ｎ−２−（アミノエチル）−３−アミノプロピルメチルトリエトキシシラン、３−アミノプロピルトリメトキシシラン、３−アミノプロピルトリエトキシシラン、３−トリエトキシシリル−Ｎ−（１，３−ジメチル−ブチリデン）プロピルアミン、Ｎ−フェニル−３−アミノプロピルトリメトキシシラン又は３−（４−メチルピペラジノ）プロピルトリメトキシシラン、トリメトキシシリル安息香酸、γ−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、およびγ−イソシアナトプロピルトリエトキシシランなどが含まれる。
【００４７】
その他のシランカップリング剤も含まれうる。その他のシランカップリング剤の例には、ビニルトリアセトキシシラン、ビニルトリメトキシシランなどが含まれる。これらのシランカップリング剤は、１種単独を用いてもよく、また２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００４８】
シランカップリング剤の分子量は、８０〜８００であることが好ましい。シランカップリング剤の分子量が８００を超えると、エポキシ樹脂組成物を熱圧着する際の流動性が低下し、密着性が低下することがある。
【００４９】
シランカップリング剤の含有量は、エポキシ樹脂組成物１００質量部に対して、０．０５〜３０質量部であることが好ましく、０．１〜２０質量部であることがより好ましく、０．３〜１０質量部であることがさらに好ましい。
【００５０】
（Ｅ）溶剤
熱硬化性樹脂組成物を構成するエポキシ樹脂組成物は、前述の（Ａ）〜（Ｄ）成分を均一に混合する点などから、溶剤を含んでもよい。溶剤は、特に高分子量のエポキシ樹脂を均一に分散または溶解させる機能を有する。溶剤は、各種有機溶剤であってもよく、トルエン、キシレン等の芳香族溶剤；アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン等のケトン系溶剤；エーテル、ジブチルエーテル、テトラヒドロフラン、ジオキサン、エチレングリコ−ルモノアルキルエーテル、エチレングリコ−ルジアルキルエーテル、プロピレングリコールまたはジアルキルエーテル等のエーテル類；Ｎ−メチルピロリドン、ジメチルイミダゾリジノン、ジメチルフォルムアルデヒド等の非プロトン性極性溶剤；酢酸エチル、酢酸ブチル等のエステル類等が含まれる。特に、高分子量のエポキシ樹脂を溶解し易い点から、メチルエチルケトン等のケトン系溶剤（ケト基を有する溶剤）がより好ましい。
【００５１】
（Ｆ）その他任意成分
熱硬化性樹脂組成物を構成するエポキシ樹脂組成物は、発明の効果を損なわない範囲で、その他樹脂成分、充填剤、改質剤、安定剤などの任意成分をさらに含有することができる。他の樹脂成分の例には、ポリアミド、ポリアミドイミド、ポリウレタン、ポリブタジェン、ポリクロロプレン、ポリエーテル、ポリエステル、スチレン−ブタジエン−スチレンブロック共重合体、石油樹脂、キシレン樹脂、ケトン樹脂、セルロース樹脂、フッ素系オリゴマー、シリコン系オリゴマー、ポリスルフィド系オリゴマーが含まれる。これらの１種単独を、または複数種の組み合わせを含有することができる。
【００５２】
充填剤の例には、ガラスビーズ、スチレン系ポリマー粒子、メタクリレート系ポリマー粒子、エチレン系ポリマー粒子、プロピレン系ポリマー粒子が含まれる。充填剤は、複数種の組み合わせであってもよい。
【００５３】
改質剤の例には、重合開始助剤、老化防止剤、レベリング剤、濡れ性改良剤、界面活性剤、可塑剤などが含まれる。これらは、複数種を組み合わせて使用してもよい。安定剤の例には、紫外線吸収剤、防腐剤、抗菌剤が含まれる。改質剤は、複数種の組み合わせであってもよい。
【００５４】
（熱硬化性樹脂組成物の硬化性）
熱硬化性樹脂組成物の硬化速度は、ある程度高いほうが好ましい。被熱圧着材と接着する際の作業性を高めるためである。速やかに硬化できるとは、例えば、加熱条件下（５０〜１００℃）において、１２０分以内に硬化することをいう。
【００５５】
熱硬化性樹脂組成物が硬化したかどうかは、前記樹脂組成物をホットプレート上で硬化させ、ゲル化したかどうかを指触にて確認して判断すればよい。また、樹脂組成物が硬化したかどうかはエポキシ基の転化率から求めてもよい。エポキシ基の転化率は、硬化反応させる前と硬化反応させた後の樹脂組成物のＩＲスペクトルをそれぞれ測定し、該ＩＲスペクトルの、エポキシ基の減少率から求めることができる。樹脂組成物の硬化性は、硬化促進剤の含有量を調節することによって制御される。
【００５６】
熱硬化性樹脂組成物の硬化温度は、封止する有機ＥＬ素子が劣化しにくい温度であるならば特に限定されず、適宜、設定することができるか、通常は５０〜１５０℃であり、６０〜１３０℃の範囲に設定されることが多い。
【００５７】
本発明の有機ＥＬデバイスの面封止材の面封止材の厚みは、特に限定されないが、例えば１〜１００μｍである。
【００５８】
面封止材の線膨張係数は、１０〜２００×１０−６ｃｍ／ｃｍ／℃の範囲にあることが好ましい。前記範囲に線膨張係数があると、面封止剤の硬化物と基材が剥離しにくくなる。
【００５９】
本発明の有機ＥＬデバイスの面封止材は、熱硬化性樹脂組成物の硬化物である。典型的には、熱硬化性樹脂組成物を、基板（Ｌ）上に配置した有機ＥＬ素子を覆うようにして配置し、さらに基材（Ｈ）と形状保持層とを積層して得た積層体を、熱硬化性樹脂組成物の硬化温度で加熱して得る。硬化温度は、５０〜１００℃であることが好ましい。１００℃超の温度で熱硬化性樹脂組成物を硬化させようとすると、作業性が悪くなるため隙間が形成され易くなったり、加熱により有機ＥＬ素子に悪影響を与えたりする。一方、５０未満の温度で熱硬化性樹脂組成物を硬化させようとすると、硬化が不十分になる恐れがある。
【００６０】
４．基材（Ｌ）について
基材（Ｌ）は、有機ＥＬデバイスにおいて、面封止材に積層された基材である。基材（Ｌ）の線膨張係数は、基材（Ｈ）の線膨張係数より低く、より具体的には基材（Ｈ）の線膨張係数よりも、５×１０−６ｃｍ／ｃｍ／℃以上低い。基材（Ｌ）の線膨張係数は、１×１０−６ｃｍ／ｃｍ／℃〜１００×１０−６ｃｍ／ｃｍ／℃の範囲にあることが好ましく、５×１０−６ｃｍ／ｃｍ／℃〜３０×１０−６ｃｍ／ｃｍ／℃の範囲にあることがより好ましい。
【００６１】
基材（Ｌ）の具体的な材質は特に限定されないが、無機物質であることが好ましく、ガラス、シリコンなどの無機物質や、エステル共重合体（ＰＥＴ，ＰＥＮ，ＰＢＴなど）、ポリイミド、ポリカーボネート、ポリアミドなどの樹脂が例示される。基材（Ｌ）の厚みは、有機ＥＬデバイスの薄化や耐久性の観点から０．１〜１ｍｍであることが好ましい。
【００６２】
５．形状保持層について
形状保持層は、基材（Ｌ）に積層された部材であり、形状保持層と基材（Ｌ）とは、粘着層または接着層を介して貼り付けられていてもよい。なお、形状保持層だけを、または形状保持層と粘着層または接着層を含むフィルムを、「形状保持フィルム」ともいう。
【００６３】
形状保持層の線膨張係数と、基材（Ｈ）の線膨張係数との差は、１６０×１０−６ｃｍ／ｃｍ／℃以下であることが好ましい。前記範囲にあると、後述する反り抑制メカニズムにより、熱硬化により生じる有機ＥＬデバイスの反りを抑制することができる。
【００６４】
形状保持層は、熱可塑性ポリマーを含有し；熱可塑性ポリマーの軟化点が、前述の熱硬化性樹脂の硬化温度以上であることが好ましく、通常は、１１０℃以上であることが好ましい。形状保持層に含まれる熱可塑性ポリマーの例には、ポリエチレンテレフタラート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリエーテルサルフォン（ＰＥＳ）、ポリアミド、ポリカーボネート、ポリプロピレン（ＰＰ）およびポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）などが含まれる。
【００６５】
形状保持層の厚みは、有機ＥＬデバイスの薄化や形状保持層を基材（Ｌ）に貼り合わせる際の作業性の観点から、デバイスの反りや歪を抑制する観点から、１００  〜  ５００μｍであることが好ましい。
【００６６】
前記の通り、形状保持層と基材（Ｌ）とは、粘着層または接着層を介して貼り付けられていてもよい。接着層の例には、ポリビニルアルコール系接着剤、アクリル系接着剤、ポリエステル系接着剤、エポキシ系接着剤などが含まれる。
【００６７】
有機ＥＬデバイスの製造方法
本発明の有機ＥＬデバイスの製造方法は、硬化して面封止材となる熱硬化性樹脂組成物や有機ＥＬ素子が配置されていない基材（Ｌ）の主面側に、前述の形状保持層を配置し、基材（Ｈ）、熱硬化性樹脂組成物、基材（Ｌ）、形状保持層をこの順で含み、前記基材（Ｈ）または基材（Ｌ）上に有機ＥＬ素子が配置されている構造体を準備した後に、前記構造体を加熱して面封止材となる熱硬化性樹脂組成物を硬化する工程を含む。
【００６８】
本発明の有機ＥＬデバイスの製造方法では、硬化して面封止材となる熱硬化性樹脂組成物を硬化させる前に、有機ＥＬ素子が配置されていないか、または配置される予定がない基材（Ｌ）の主面側に、前述の形状保持層が配置されればよい。具体的には、以下の手法が考えられる。１）基材（Ｌ）に形状保持層を配置した後に、前記基板（Ｌ）に有機ＥＬ素子が配置する、２）有機ＥＬ素子が配置された後、基板（Ｌ）に形状保持層を配置する、３）有機ＥＬ素子が配置され、硬化して面封止材となる熱硬化性樹脂組成物で前記有機ＥＬ素子を覆った後に、基板（Ｌ）の有機ＥＬ素子が配置されていない主面側に形状保持層を配置する、４）有機ＥＬ素子が配置され、硬化して面封止材となる熱硬化性樹脂組成物で前記有機ＥＬ素子を覆った後に、さらに基材（Ｈ）を配置して、「基材（Ｈ）、面封止材となる熱硬化性樹脂組成物、有機ＥＬ素子、基材（Ｌ）の積層体」を作製してから、基材（Ｌ）に形状保持層を配置する。
【００６９】
この中でも、製造効率などの観点から、基材（Ｌ）に有機ＥＬ素子を形成する第１の工程と、前記有機ＥＬ素子を、硬化して面封止剤となる熱硬化性樹脂組成物で覆う第２の工程と、基材（Ｈ）を、基材（Ｈ）、前記有機ＥＬ素子を覆う前記熱硬化性樹脂組成物、有機ＥＬ素子、基材（Ｌ）の順になるように重ねる第３の工程と、基材（Ｌ）の有機ＥＬ素子が形成されていない主面側に形状保持層を有する形状保持フィルムを貼り合わせる第４の工程と、前記熱硬化性樹脂組成物を熱硬化する第５の工程と、を含む、有機ＥＬデバイスの製造方法が好ましい。特に、基材（Ｈ）と熱硬化性樹脂組成物のシートをラミネートしてから、有機ＥＬ素子を覆う方法が好ましい。
【００７０】
本発明の有機ＥＬデバイスの反り抑制について
本発明の有機ＥＬデバイスは、基材（Ｈ）と基材（Ｌ）の線膨張係数の差が大きいにも係わらず、熱硬化性樹脂を熱硬化させて面封止材を形成するときに、有機ＥＬデバイスに反りが発生することを抑制する。
【００７１】
この反り抑制メカニズムを、図１Ａ〜Ｃと、図２Ａ〜Ｃを参照して説明する。図１Ａ〜Ｃは、基板（Ｈ）と、熱硬化性樹脂組成物層の硬化物からなる面封止材と、基板（Ｌ）とが積層された有機ＥＬデバイスを製造するプロセスを示す図である。図２Ａ〜Ｃは、基板（Ｈ）と、熱硬化性樹脂組成物層の硬化物からなる面封止材と、基板（Ｌ）と、粘着層または接着層と、形状保持層とが積層された有機ＥＬデバイスを製造するプロセスを示す図である。なお図１Ａ〜Ｃ、図２Ａ〜Ｃには、有機ＥＬ素子が省略されている。
【００７２】
図１Ａには、基板（Ｈ）と、未硬化の熱硬化性樹脂組成物層と、基板（Ｌ）とが積層された積層体が示される。また、基板（Ｈ）と基板（Ｌ）との間には、有機ＥＬ素子が配置されているが、図２Ａには省略されている。未硬化の熱硬化性樹脂組成物層の厚みをＤ１とする。また、積層体の幅をＬ１とする。
【００７３】
図１Ｂは、図１Ａに示された積層体を加熱して、未硬化の熱硬化性樹脂組成物層を硬化させる状態を示す図である。基材（Ｈ）の膨張率が大きいので、加熱中に基材（Ｈ）は膨張して、その幅がＬ２となる。一方で、基板（Ｌ）の膨張率は低いので、加熱中に基材（Ｌ）は膨張しにくく、その幅Ｌ１’は、Ｌ１から余り変化しない。また、熱硬化性樹脂組成物層の厚みはＤ２となり（Ｄ２＜Ｄ１）、熱硬化性樹脂組成物層の側面の長さはＤ３となる（Ｄ１＜Ｄ３）。
【００７４】
図１Ｃは、図１Ｂにおいて加熱された積層体を冷却した状態を示す図である。硬化された熱硬化性樹脂組成物は、その形状を維持しようとするため、基板（Ｈ）の中央部を凹部にして、積層体に反りが生じる。このようにして、従来の有機ＥＬデバイスには反りが生じることがあった。
【００７５】
これに対して、図２Ａには、基板（Ｈ）と、未硬化の熱硬化性樹脂組成物層と、基板（Ｌ）と、粘着層または接着層と、本発明の形状保持層とが積層された積層体が示される。また、基板（Ｈ）と基板（Ｌ）の間には、有機ＥＬ素子が配置されているが、図２Ａには省略されている。未硬化の熱硬化性樹脂組成物層の厚みをＤ１とする。また、積層体の幅をＬ１とする。
【００７６】
図２Ｂは、図２Ａに示された積層体を加熱して、未硬化の熱硬化性樹脂組成物層を硬化させる状態を示す図である。基材（Ｈ）の膨張率が大きいので、加熱中に基材（Ｈ）は膨張して、その幅がＬ２となる。同様に、形状保持層の膨張率は基板（Ｈ）の膨張率に近いため、加熱中に形状保持層も膨張して、その幅が拡大する。また、熱硬化性樹脂組成物層の厚みはＤ２となり（Ｄ２＜Ｄ１）、熱硬化性樹脂組成物層の側面の長さＤ３となる（Ｄ１＜Ｄ３）。一方で、基板（Ｌ）の膨張率は低いので、加熱中に基材（Ｌ）は膨張しにくく、その幅Ｌ１’は、Ｌ１から余り変化しない。
【００７７】
図２Ｃは、図２Ｂにおいて加熱された積層体を冷却した状態を示す図である。冷却により、基板（Ｈ）は収縮して、その幅がＬ２からＬ１に戻ろうとするため、基板（Ｈ）／シール材（硬化）／基板（Ｌ）の積層体は、基板（Ｈ）の中央部が凹部となるように反ろうとする応力Ａが生じる。
【００７８】
一方で、冷却により、形状保持層も収縮して、その幅を縮めようとするため、基板（Ｌ）の中央部が凹部となるように反ろうとする応力Ｂが生じる。本発明は、応力Ｂによって、応力Ａを相殺することを特徴とする。つまり、応力Ｂによって応力Ａが相殺されると、硬化後の熱硬化性樹脂組成物層が変形して、厚さがＤ１にもどり、有機ＥＬデバイスに反りが発生しなくなる。
【００７９】
本発明の有機ＥＬデバイスは、有機ＥＬパネルの一部材となりうる。有機ＥＬパネルは、有機ＥＬ素子が配置された基板と；表示基板と対になる基板と；表示基板と対向基板との間に介在し、前記有機ＥＬ素子を封止する面封止材とを有する。面封止材が有機ＥＬ素子と封止基板との間に形成される空間に充填されているものを、面封止型の有機ＥＬパネルという。
【実施例】
【００８０】
（合成例１）
形状保持層の原料として、プライムポリプロＦ１０７ＢＶ（プライムポリマー（株）製  ポリプロピレン）を準備した。粘着剤層の原料として、商品名  ＮＯＴＩＯ  ＰＮ３５６０（三井化学（株）製、ＭＦＲ４ｇ／１０ｍｉｎ（ＡＳＴＭ  Ｄ１２３８準拠、測定温度２３０℃）を準備した。
【００８１】
共押粘着層の成形方法
形状保持層および粘着剤層の各原料を、フルフライト型のスクリューを備えた各押出機に投入し、溶融混練させた。形状保持層および粘着剤層の押出温度を２３０℃とし、２層の溶融樹脂を多層ダイ内で積層させて共押出し成形し、形状保持層および粘着剤層が順に積層された２層構造の積層フィルムを得た。得られた積層フィルムの粘着剤層上に、セパレータ（東セロ（株）製  商品名ＳＰ−ＰＥＴ）をさらに積層した後、所定の幅にスリットして巻き取って、形状保持フィルムＦ４を製造した。
（合成例２）
＜粘着層の合成方法＞
重合反応機に脱イオン水１５０重量部、重合開始剤として４，４’−アゾビス−４−シアノバレリックアシッド〔大塚化学（株）製、商品名：ＡＣＶＡ〕を０．５重量部、アクリル酸ブチル５２．２５重量部、メタクリル酸メチル２５重量部、メタクリル酸−２−ヒドロキシエチル１５重量部、メタクリル酸６重量部、アクリルアミド１重量部、水溶性コモノマーとしてポリオキシエチレンノニルフェニルエーテル（エチレンオキサイドの付加モル数の平均値；約２０）の硫酸エステルのアンモニウム塩のベンゼン環に重合性の１−プロペニル基を導入したもの〔第一工業製薬（株）製：商品名：アクアロンＨＳ−２０〕０．７５重量部を添加し、攪拌下で７０℃において９時間乳化重合を実施し、アクリル樹脂系水エマルジョンを得た。これを１４重量％アンモニア水で中和し、固形分４０重量％を含有する粘着剤ポリマーエマルジョン（粘着剤主剤）を得た。得られた粘着剤主剤エマルジョン１００重量部（粘着剤ポリマー濃度：４０重量％）を採取し、さらに１４重量％アンモニア水を加えてｐＨ９．３に調整した。次いで、アジリジン系架橋剤〔日本触媒化学工業（株）製、商品名：ケミタイトＰＺ−３３〕４．０重量部、及びジエチレングリコールモノブチルエーテル５重量部を添加して粘着剤層を構成する粘着剤塗布液を得た。
【００８２】
＜基材フィルムの製造方法＞
ポリエステル系延伸フィルム［（株）東洋紡績製、商品名：東洋紡エステルフィルム  、銘柄：Ｅ７１８０、厚み：５０μｍ］を選定し、その片表面に、低弾性率樹脂層として厚さ７０μｍのエチレン−酢酸ビニル共重合体（三井・デュポンポリケミカル（株）製、銘柄：エバフレックスＰ−１９０５（ＥＶ４６０）フィルムを積層した。この際、これら多層フィルムの層間における接着力を高めるために、両層にコロナ放電処理を施し、エチレン−酢酸ビニル共重合体フィルムの粘着剤層を形成する側の面にコロナ放電処理を施した。
【００８３】
＜粘着層と基材フィルムの貼り合せ方法＞
片表面にシリコーン処理（離型処理）が施された厚み３８μｍのポリエチレンテレフタレートフィルム（剥離フィルム）の離型処理が施された側の面に、（合成例２）の粘着剤塗布液をダイコーターにより塗布し、乾燥し、厚み１０μｍの粘着剤層を形成した。これに、基材フィルムのコロナ処理が施された側の面を、それぞれドライラミネーターにより貼り合わせて押圧して、粘着剤層をそれぞれのコロナ処理が施された側の面に転写させた。転写後、６０℃において４８時間加熱した後、室温まで冷却することにより、形状保持フィルムＦ５を得た。
【００８４】
以下の組成のエポキシ樹脂ワニス（エポキシＡ）を用意した。フラスコに、０．８質量部のｊＥＲ４００５Ｐ（三菱化学社製）と、０．２質量部のＹＬ９８３Ｕ（重量平均分子量３９８、三菱化学社製）と、０．４３質量部のメチルエチルケトンを加え、室温で攪拌溶解した。この溶液に０．００１質量部のＫＢＭ−４０３（３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、分子量２３６、信越化学工業社製）と、０．０１質量部のＩＢＭＩ１２（三菱化学社製）とを添加して室温で攪拌し、エポキシ樹脂組成物を調製した（固形分濃度７０質量％）。
【００８５】
【表１】
2013157228.tif 000005
【００８６】
調製したエポキシ樹脂組成物を、塗工機を用いて離型処理されたＰＥＴフィルム（帝人デュポンフィルム社製ピューレックスＡ５３、３８μｍ）上に、乾燥厚みが４０μｍになるように塗工し、真空下４０℃で２時間乾燥させ、室温（約２５℃）において固形のシート状エポキシ樹脂組成物を得た。さらに、シート状エポキシ樹脂組成物上に、保護フィルムとして離型処理したＰＥＴフィルム（帝人デュポンフィルム社製ピューレックスＡ３１）を熱圧着し、封止用シートを得た。なお、保護フィルムは適宜剥がし、シート状エポキシ樹脂組成物表面を露出させて使用する。
【００８７】
ガラス基板（Ｍａｔｓｕｎａｍｉ  製カバーガラス、５０×７０ｍｍ、厚みＮｏ．１（１５０μｍ））を基材（Ｌ）とした。シクロオレフィンポリマーシート（ゼオノアフィルムＺＦ１４、日本ゼオン製、１００μｍ）の一方の面に、５０ｎｍのＳｉＯ２膜をスパッタ製膜し基材（Ｈ）とした。ＳｉＯ２膜のスパッタ成膜は、スパッタ薄膜形成装置（ＵＬＶＡＣ製，型式ＪＳＰ−８０００）に、ＳｉＯ２ターゲットを配置して、プレスパッタ（条件：ガスＡｒ（１５ｓｃｃｍ）、４．７×１０−１  Ｐａ、ＲＦ出力３００Ｗ、時間１２０秒、常温）をしてから、さらにスパッタ成膜（条件：ガスＡｒ（１５ｓｃｃｍ）、４．７×１０−１  Ｐａ、ＲＦ出力３００Ｗ、時間２５００秒、常温）した。
【００８８】
表２および表３に示される積層構造に合わせて、形状保持層／基材（Ｌ）としてのガラス基材（厚さ１５０μｍ）／シート状エポキシ樹脂組成物（厚さ４０μｍ）／基材（Ｈ）を、この順で積層した積層体を得た。ここで基材（Ｈ）とシート状エポキシ樹脂組成物の接着力を上げるため、基材（Ｈ）のＳｉＯ２膜を積層した側をシート状エポキシ樹脂組成物に貼り合せた。また、実施例４では形状保持フィルムとして形状保持フィルムＦ４を、実施例５では形状保持フィルムとして形状保持フィルムＦ５を用いた。積層体のサイズは、縦５０ｍｍ×横７０ｍｍの直方体とした。なお、基材（Ｌ）と基材（Ｈ）に挟まれるシート状エポキシ樹脂組成物（厚さ４０μｍ）が熱硬化したものが、本願でいう面封止材に対応する。
【００８９】
得られた積層体の厚さＴ１を測定した後、積層体を８０℃で３時間加熱して、シート状エポキシ樹脂組成物を熱硬化した。その後、積層体を２５℃まで冷却し、水平な板の上に積層体を載せた。前記水平な板の上面と積層体の角の距離を、４つの角それぞれについて測定し平均値Ｔ２を求めた。次に、Ｔ２からＴ１を引いて、反り量Ｔ３を算出した。
【００９０】
【表２】
2013157228.tif 000006
【００９１】
【表３】
2013157228.tif 000007
【００９２】
表２に示されるように、基板（Ｈ）と基板（Ｌ）との線膨張係数が大きいにも係わらず、形状保持層を設けることで、平均反り量が２ｍｍ以下に抑えられていることがわかる。そして、表３に示される比較例１のように形状保持層を有さないか、または比較例２のように形状保持層が熱硬化性樹脂の場合には、平均反り量が４ｍｍ以上になることがわかる。
【産業上の利用可能性】
【００９３】
本発明の有機ＥＬデバイスは、反り量が抑制されているので有機ＥＬ素子の破壊が軽減され、更なる薄膜化も可能となる。
【図１】
2013157228.tif 000008
【図２】
2013157228.tif 000009