(57)【要約】【課題】低コストの窒化アルミニウム含有複合体の製造方法および傾斜組織窒化アルミニウム含有複合体の製造方法を提供する。【解決手段】窒化アルミニウム含有複合体の製造方法は、アルミニウムまたはアルミニウム合金の金属塊とアルミニウムの粉末とを、窒素雰囲気下でアルミニウムの融点を越える温度まで加熱して保持し、燃焼合成によるその場反応により窒化アルミニウムを生成する熱処理工程を設ける。傾斜組織窒化アルミニウム含有複合体の製造方法は、燃焼合成によるその場反応により窒化アルミニウムを生成する熱処理工程を設けた窒化アルミニウム含有複合体の製造方法により形成された窒化アルミニウム含有複合体を材料とし、この材料を金属塊の融点以上に加熱保持し、この加熱保持した材料を金型にセットして加圧圧縮する。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
アルミニウムまたはアルミニウム合金の金属塊とアルミニウムの粉末とを、窒素雰囲気下で前記アルミニウムの融点を越える温度まで加熱して保持し、燃焼合成によるその場反応により窒化アルミニウムを生成する熱処理工程を有していることを特徴とする窒化アルミニウム含有複合体の製造方法。
【請求項２】
前記熱処理工程は、前記金属塊の融点まで加熱して保持する第１熱処理工程と、この第１熱処理工程の後に続けてアルミニウムの融点を越える温度まで加熱して保持する第２熱処理工程とを有している請求項１に記載の窒化アルミニウム含有複合体の製造方法。
【請求項３】
前記アルミニウムの融点を越える温度が１０００℃以下の範囲である請求項１または請求項２に記載の窒化アルミニウム含有複合体の製造方法。
【請求項４】
前記金属塊および前記アルミニウムの粉末をチャンバ内に配置した耐熱容器内で加熱するととともに、チャンバ内に窒素を供給しつつ供給した窒素をチャンバからオーバーフローさせる請求項１ないし３のいずれか１項に記載の窒化アルミニウム含有複合体の製造方法。
【請求項５】
前記熱処理工程を終了した後に続けてアルミニウムの融点を越える温度をさらに保持するとともに、この温度を保持している間に得られた生成体をスクレーパで掻き取りつつ攪拌する加工処理工程を有している請求項１ないし４のいずれか１項に記載の窒化アルミニウム含有複合体の製造方法。
【請求項６】
請求項１ないし４のいずれか１項に記載の窒化アルミニウム含有複合体の製造方法により形成された窒化アルミニウム含有複合体を材料とし、この材料を前記金属塊の融点以上に加熱保持し、この加熱保持した材料を金型にセットして加圧圧縮することを特徴とする傾斜組織窒化アルミニウム含有複合体の製造方法。
【請求項７】
請求項５に記載の窒化アルミニウム含有複合体の製造方法により形成された窒化アルミニウム含有複合体を材料とし、この材料を前記金属塊の融点以上に再加熱することで溶湯を得、得られた溶湯を温度勾配を設けて冷却することを特徴とする傾斜組織窒化アルミニウム含有複合体の製造方法。
【請求項８】
前記温度勾配は、溶湯に冷却部材を接触することにより得る請求項７に記載の傾斜組織窒化アルミニウム含有複合体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、アルミニウムあるいはアルミニウム合金と窒化アルミニウムとの複合体である窒化アルミニウム含有複合体の製造方法、および該製造方法により得られた窒化アルミニウム含有複合体を用いた傾斜組織窒化アルミニウム含有複合体の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
窒化アルミニウムは、熱伝導率が高く、熱膨張係数が低く、化学的にも安定であるなどの優れた性質を有する材料である。このため、近年、電子部品の放熱基板、エンジン部材などへの応用が期待されている。
【０００３】
従来、塊状をなす窒化アルミニウム含有複合体の製造方法として特許文献１のものが提案されている。この特許文献１の窒化アルミニウム含有複合体の製造方法は、窒化物の生成自由エネルギーがアルミニウムより小さい元素である触媒元素を、窒素雰囲気下で加熱された溶融アルミニウム中に位置させることにより、触媒元素を触媒としたアルミニウムの窒化反応を生じさせるものである（請求項１）。
【０００４】
なお、粉体をなす窒化アルミニウムを得る製造方法として、高い気圧、例えば１００気圧の窒素雰囲気下で、アルミニウムを高温、例えば摂氏１６００度に加熱するものがある（段落０００３）。この製造方法により得られる窒化アルミニウムの粉体を所望の形状にするには、窒化アルミニウムの粉体にバインダーを添加して所望の形状に形成し、その後焼成するというコストの高い製造方法が用いられている（段落０００５）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２００８−１１５０６８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
ところで、近年においては、低コスト化が求められており、塊状をなす窒化アルミニウム含有複合体の製造方法においても低コスト化、すなわち、より簡便な製造方法が求められている。
【０００７】
そこで、従来の窒化アルミニウム含有複合体の製造方法より低コストの窒化アルミニウム含有複合体の製造方法が求められている。また、この製造方法により得られた窒化アルミニウム含有複合体を用いた機能性材料の１つとして、低コストの傾斜組織窒化アルミニウム含有複合体の製造方法が求められている。
【０００８】
本発明はこのような点に鑑みてなされたものであり、低コストの窒化アルミニウム含有複合体の製造方法および傾斜組織窒化アルミニウム含有複合体の製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明者らは、前記目的を達成するために鋭意研究した結果、触媒元素および反応助長剤材を用いずに窒化アルミニウム含有複合体を得ることを見出し、本発明を完成するに至った。
【００１０】
すなわち、特許請求の範囲の請求項１に記載の本発明の窒化アルミニウム含有複合体の製造方法の特徴は、アルミニウムまたはアルミニウム合金の金属塊とアルミニウムの粉末とを、窒素雰囲気下で前記アルミニウムの融点を越える温度まで加熱して保持し、燃焼合成によるその場反応により窒化アルミニウムを生成する熱処理工程を有している点にある。そして、このような構成を採用したことにより、触媒元素および反応助長剤材を用いずに窒化アルミニウム含有複合体を得ることができるので、製造コストを低減できる。また、窒化アルミニウムは、溶融したアルミニウム粉末の粒界に生成されるので、アルミニウムに対して濡れ性が良好な窒化アルミニウムの網目構造が形成される。その結果、窒化アルミニウムの網目構造を持つ塊状の窒化アルミニウム含有複合体を容易かつ確実に得ることができる。
【００１１】
請求項２に記載の本発明の窒化アルミニウム含有複合体の製造方法の特徴は、請求項１において、前記熱処理工程は、前記金属塊の融点まで加熱して保持する第１熱処理工程と、この第１熱処理工程の後に続けてアルミニウムの融点を越える温度まで加熱して保持する第２熱処理工程とを有している点にある。そして、このような構成を採用したことにより、第１熱処理工程で金属塊の融点を保持することにより、金属塊を確実に溶融することができるので、燃焼合成反応による窒化アルミニウムの生成を効率よく安定して行うことができる。
【００１２】
請求項３に記載の本発明の窒化アルミニウム含有複合体の製造方法の特徴は、請求項１または請求項２において、前記アルミニウムの融点を越える温度が１０００℃以下の範囲である点にある。そして、このような構成を採用したことにより、窒化アルミニウムの生成を従来より確実に低温で行うことができる。
【００１３】
請求項４に記載の本発明の窒化アルミニウム含有複合体の製造方法の特徴は、請求項１ないし３のいずれか１項において、前記金属塊および前記アルミニウムの粉末をチャンバ内に配置した耐熱容器内で加熱するととともに、チャンバ内に窒素を供給しつつ供給した窒素をチャンバからオーバーフローさせる点にある。そして、このような構成を採用したことにより、チャンバの内部を窒素で満たすことできるとともに、窒化アルミニウムの形成により消費される窒素を確実に確保することができる。
【００１４】
請求項５に記載の本発明の窒化アルミニウム含有複合体の製造方法の特徴は、請求項１ないし４のいずれか１項において、前記熱処理工程を終了した後に続けてアルミニウムの融点を越える温度をさらに保持するとともに、この温度を保持している間に得られた生成体をスクレーパで掻き取りつつ攪拌する加工処理工程を有している点にある。そして、このような構成を採用したことにより、窒化アルミニウムの粒子により形成された網目構造を破壊してばらばらにすることができるので、窒化アルミニウムの網目構造を持たない窒化アルミニウム含有複合体を低コストで得ることができる。また、窒化アルミニウムの網目構造を持たない窒化アルミニウム含有複合体はアルミニウムのデンドライトの周囲に窒化アルミニウムが凝集した構造となるので、再加熱により溶融可能なものとなるので、鋳造加工を容易に行うことができる。
【００１５】
請求項６に記載の本発明の傾斜組織窒化アルミニウム含有複合体の製造方法の特徴は、請求項１ないし４のいずれか１項に記載の窒化アルミニウム含有複合体の製造方法により形成された窒化アルミニウム含有複合体を材料とし、この材料を前記金属塊の融点以上に加熱保持し、この加熱保持した材料を金型にセットして加圧圧縮する点にある。そして、このような構成を採用したことにより、加圧圧縮により窒化アルミニウムの網目構造が潰れるとともに、網目構造の内部に存在する溶融したアルミニウムが外部に押し出されるので、加圧方向の中央部位は窒化アルミニウムの濃度が濃く、加圧方向の両側部位は窒化アルミニウムの濃度が薄くなる。よって、窒化アルミニウム含有複合体を金属塊の融点以上に加熱保持して加圧圧縮するという簡便な方法で傾斜組織窒化アルミニウム含有複合体を得ることができるので、製造コストを低減できる。
【００１６】
請求項７に記載の本発明の傾斜組織窒化アルミニウム含有複合体の製造方法の特徴は、請求項５に記載の窒化アルミニウム含有複合体の製造方法により形成された窒化アルミニウム含有複合体を材料とし、この材料を前記金属塊の融点以上に再加熱することで溶湯を得、得られた溶湯を温度勾配を設けて冷却する点にある。そして、このような構成を採用したことにより、溶湯は、アルミニウムまたはアルミニウム合金が溶融した液中に窒化アルミニウムの粒子が分散した状態となり、溶湯を温度勾配を設けて冷却することにより、先に冷却された部位は窒化アルミニウムの濃度が薄く、後から冷却された部位は窒化アルミニウムの濃度が濃くなる。よって、窒化アルミニウム含有複合体を溶融した溶湯を温度勾配を設けて冷却するという簡便な方法で傾斜組織窒化アルミニウム含有複合体を得ることができるので、製造コストを低減できる。
【００１７】
請求項８に記載の本発明の傾斜組織窒化アルミニウム含有複合体の製造方法の特徴は、請求項７において、前記温度勾配は、溶湯の表面に冷却部材を接触することにより得る点にある。そして、このような構成を採用したことにより、溶湯の冷却時に、温度勾配を容易に付与することができる。
【発明の効果】
【００１８】
本発明の窒化アルミニウム含有複合体の製造方法および傾斜組織窒化アルミニウム含有複合体の製造方法によれば、製造コストの低コスト化を容易に図ることができるなどの優れた効果を奏する。
【図面の簡単な説明】
【００１９】
【図１】本発明に係る窒化アルミニウム含有複合体の製造方法に用いられる製造装置の実施形態の要部を示す概略構成図
【図２】本発明に係る窒化アルミニウム含有複合体の製造方法の第１実施形態における制御用熱電対、容器下熱電対、放射温度計によるそれぞれの温度と、チャンバの内部の圧力と、経過時間との関係を示す図
【図３】本発明に係る窒化アルミニウム含有複合体の製造方法の第１実施形態の第２熱処理工程における昇温速度と体積率との関係を示す図
【図４】本発明に係る窒化アルミニウム含有複合体の製造方法の第１実施形態により得られた窒化アルミニウム含有複合体の組織の模式図
【図５】本発明に係る窒化アルミニウム含有複合体の製造方法の第１実施形態により得られた窒化アルミニウム含有複合体の窒化アルミニウムの体積率と圧縮強度との関係を示す図
【図６】本発明に係る窒化アルミニウム含有複合体の製造方法の第１実施形態の第２熱処理工程を終了した状態の製造装置を示す概略構成図
【図７】本発明に係る窒化アルミニウム含有複合体の製造方法の第２実施形態の生成物をスクレーパで削りながら攪拌している状態の製造装置を示す概略構成図
【図８】図７の窒化アルミニウム網目構造を破壊している状態を示す模式図
【図９】本発明に係る窒化アルミニウム含有複合体の製造方法の第２実施形態における加工処理工程が終了しスクレーパを上昇させて回転を停止させた状態の製造装置を示す概略構成図
【図１０】本発明に係る窒化アルミニウム含有複合体の製造方法の第２実施形態により得られた窒化アルミニウム含有複合体の組織の模式図
【図１１】本発明に係る傾斜組織窒化アルミニウム含有複合体の製造方法の第１実施形態に用いられる製造装置の要部を示す概略構成図
【図１２】本発明に係る傾斜組織窒化アルミニウム含有複合体の製造方法の第１実施形態における材料を加圧圧縮させた状態を示す模式図
【図１３】本発明に係る傾斜組織窒化アルミニウム含有複合体の製造方法の第１実施形態により得られた傾斜組織窒化アルミニウム含有複合体の線膨張係数と窒化アルミニウムの体積率との関係を示す図
【図１４】本発明に係る傾斜組織窒化アルミニウム含有複合体の製造方法の第２実施形態に用いられる製造装置の要部を示す概略構成図
【図１５】本発明に係る傾斜組織窒化アルミニウム含有複合体の製造方法の第２実施形態により得られた傾斜組織窒化アルミニウム含有複合体の組織の模式図
【発明を実施するための形態】
【００２０】
以下、本発明を図面に示す実施形態により説明する。
【００２１】
（窒化アルミニウム含有複合体の製造方法の第１実施形態）
まず、説明の便宜上、本発明に係る窒化アルミニウム含有複合体の製造方法に用いられる製造装置の実施形態について図１により説明する。
【００２２】
図１に示すように、本実施形態の窒化アルミニウム含有複合体の製造装置１（以下、単に製造装置と記す。）は、加熱反応炉２が用いられている。この加熱反応炉２は、有効内容積が１００ｌ（リットル）のチャンバ３を有している。このチャンバ３には、ガス供給口４、ガス排気口５、および吸引口６が設けられている。そして、ガス供給口４は、チャンバ３の内部に窒素（窒素ガス：Ｎ２）を供給するためのものであり、ガス供給口４には、図示しない一方向性バルブなどのバルブを介してガス供給機構の一端が接続されている。なお、ガス供給機構の他端は、窒素ガスの供給源に接続されている。また、ガス排気口５は、チャンバ３の内部に供給された窒素ガスを外部に排出するためのものであり、このガス排気口５には、図示しない一方向性バルブなどのバルブを介してガス排気機構が接続されている。さらに、吸引口６は、チャンバ３の内部の圧力を減圧するためのものであり、この吸引口６には、図示しないバルブを介して真空ポンプ７が接続されている。
【００２３】
前記チャンバ３の内部には、チャンバ３の内部を加熱するための加熱手段としてのヒータ８が配設されている。また、チャンバ３の内部には、上部が開口する有底筒状の耐熱容器９が所定の位置に位置決めされるとともに回転止めされた状態で配置されており、耐熱容器９の内部にセットされた加熱対象物をヒータ８で発生させた熱で加熱できるようになっている。なお、耐熱容器９としては、黒鉛るつぼやアルミナるつぼなどを用いることができる。また、チャンバ３の内部における耐熱容器９の上方には、スクレーパ１０が配設されている。このスクレーパ１０は、アルミナなどにより形成されたブレード１１と、カーボンなどにより形成されたホルダ１２と、ステンレスなどにより形成された回転軸１３とを有しており、チャンバ３の上部を上下方向に貫通するように配置された回転可能な回転軸１３に取り付けられている。そして、回転軸１３は、モータ１４の駆動力によって回転駆動可能にされているとともに、図示しない昇降機構により上下動可能に形成されている。なお、昇降機構は図示しない個別のモータの駆動力によって駆動されるようになっている。
【００２４】
すなわち、スクレーパ１０は、常時は耐熱容器９の上方に離間した退避位置に配置されており、必要に応じてモータ１４の駆動力によって回転駆動されるとともに、図示しないモータの駆動力によって駆動される昇降機構によって耐熱容器９の内部に出入りするように上下動可能に形成されている。そして、スクレーパ１０は、耐熱容器９の内部に生成された生成物を削りながら攪拌することができるようになっている。
【００２５】
なお、チャンバ３には、チャンバ３の内部の温度を制御するための温度センサ（例えば、制御用熱電対）が配設されている。また、耐熱容器９の底部下面にも、耐熱容器９の底部外側の温度を計測するための温度センサ（容器下熱電対）が配設されている。さらに、チャンバ３には、耐熱容器９の内部で生じる窒化アルミニウムを生成するための燃焼合成反応による熱放射温度を測定するための放射温度計（例えば、パイロメーター）も備えられている。この放射温度計は、例えば６００℃以上の温度を測定できるものである。
【００２６】
なお、製造装置１としては、耐熱容器９にセットした材料を窒素雰囲気下で加熱できるものであればよい。例えば、マッフル炉を用いてもよい。このマッフル炉を用いることにより、常圧の窒素雰囲気下で耐熱容器９にセットした原料を加熱することができる。
【００２７】
つぎに、本発明に係る窒化アルミニウム含有複合体の製造方法の第１実施形態について説明する。
【００２８】
本実施形態の窒化アルミニウム含有複合体の製造方法（以下、単に製造方法と記す。）は、図１に示す製造装置１を用いて行う。但し、スクレーパ１０はなくてもよい。また、本実施形態の製造方法は、アルミニウムの金属塊（以下、「Ａｌ塊」と記す。）と、アルミニウムの粉末（以下、「Ａｌ粉末」と記す。）とを材料（原料）として用いる。
【００２９】
本実施形態のＡｌ粉末およびＡｌ塊としては、アルミニウムの成分が９９．７％の純アルミを用いた。また、Ａｌ粉末としては、平均粒径が７５μｍのものを用いた。なお、Ａｌ粉末は、その表面が酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３：以下「アルミナ」と記す。）層で覆われたものである。すなわち、Ａｌ粉末は、アルミニウムがアルミナの殻で覆われた構成となっている。なお、Ａｌ塊としては、成分の９９％がアルミニウムで構成された工業用の純アルミニウム（日本工業規格の１０００系）を用いてもよい。
【００３０】
そして、本実施形態の製造方法は、まず、耐熱容器９の内部にＡｌ粉末をセットし、このＡｌ粉末の上にＡｌ塊をセットすることにより、耐熱容器９に材料をセットする（材料セット工程）。このとき、Ａｌ粉末は、嵩密度が低くなるように、ふわふわした状態にセットすることが窒素ガスとの接触面積を多くすることができ、窒化アルミニウム（以下、「ＡｌＮ」と記す。）の生成量を多くできるという意味で好ましい。なお、耐熱容器９の底にＡｌ塊をセットし、その上にＡｌ粉末をセットしてもよい。
【００３１】
本実施形態においては、容量１０００ｍｌ（ミリリットル）の耐熱容器９の内部に、１０００ｇのＡｌ粉末と４００ｇのＡｌ塊をセットした。ここで、Ａｌ塊とＡｌ粉末とは、重量比で１：１．５−１：６．０の範囲であればよいが、Ａｌ粉末がこの範囲を超えると後述する燃焼反応が激しくなり、ボイドが多くなる。なお、図１には、耐熱容器９に材料をセットした状態を併せて示してある。また、耐熱容器９は、その容量が大きいほど燃焼合成反応が促進される。
【００３２】
ついで、チャンバ３の内部の気体（空気）をガス排気口５から排気し、その後、真空ポンプ７を駆動してチャンバ３の内部を６．７×１０−３ｋＰａ以下とする。そして、チャンバ３の内部の圧力が６．７×１０−３ｋＰａ以下となったら、吸引口６に接続するバルブを閉じ、ガス供給口４に接続するバルブを開いてガス供給口４から窒素ガスをチャンバ３の内部に供給して、チャンバ３の内部を窒素雰囲気にする。このとき、窒素ガスの流量を５００ｍｌ／ｍｉｎ以上とし、ガス排気口５からオーバーフローさせる。これにより、チャンバ３の内圧は、常圧であるが１０ｋＰａ程度になる。なお、製造装置１としてマッフル炉を用いて窒素ガスをオーバーフローさせることにより、チャンバ３内を常圧にした状態で窒素雰囲気とすることができる。
【００３３】
また、窒素ガスの供給の開始とともに、ヒータ８を駆動してチャンバ３の内部、ひいては耐熱容器９にセットしたＡｌ塊およびＡｌ粉末をアルミニウムの融点を越える温度まで加熱して保持し、燃焼合成によるその場反応によりＡｌＮを生成する熱処理工程を開始する。なお、窒素ガスをチャンバ３の内部に供給する前にヒータ８を駆動して、チャンバ３の内部を１５０℃程度に予熱してもよい。
【００３４】
この熱処理工程は、アルミニウムの融点まで加熱して保持する第１熱処理工程と、この第１熱処理工程の後に続けてアルミニウムの融点を越える温度まで加熱して保持する第２熱処理工程とをこの順に続けて行う。
【００３５】
具体的には、第１熱処理工程において、チャンバ３の内部をアルミニウムの融点、例えば６６０℃度まで５−１０℃／ｍｉｎの速度で昇温し、１５分保持する。これにより、Ａｌ粉末が窒素雰囲気下で昇温される途中（６００℃近傍）で、Ａｌ粉末の表面のアルミナの還元（窒化）が始まると考えられる。
【００３６】
ここで、第１熱処理工程でＡｌ塊の融点まで加熱して保持するのは、Ａｌ塊を確実に溶融するためである。また、第１熱処理工程における昇温速度は、アルミニウムの融点以下、例えば５００℃までの昇温速度をより速くすることにより、ＡＩＮの生成に必要な時間を短縮することができる。
【００３７】
なお、Ａｌ塊の代わりにアルミニウム合金の金属塊を用いた場合には、アルミニウム合金の融点まで加熱して保持することになる。なお、一般的には、アルミニウム合金の融点は、アルミニウムの融点より低い。
【００３８】
また、第２熱処理工程において、チャンバ３の内部をアルミニウムの融点を越える温度としては１０００℃以下とすることが好ましい。本実施形態においては８５０℃まで、１−１０℃／ｍｉｎの速度で昇温し、１５分保持する。これにより、アルミニウムの融点以上の温度で、Ａｌ粉末の表面のアルミナにＡｌ塊の表面から溶融した液状のアルミニウム（以下、溶融Ａｌと記す。）が接触することでアルミナが還元され燃焼する。
【００３９】
そして、燃焼による反応熱で表層が壊れたＡｌ粉末の内部の溶融したアルミニウム（粉末内部の溶融Ａｌ）と窒素ガスが反応し、燃焼合成によるその場反応により、ＡｌＮの粒子が生成される。同じくして、Ａｌ塊の表面から溶融した液状のアルミニウム（溶融Ａｌ）が溶融していないＡｌ粉末層に浸透するので、この溶融Ａｌについても連鎖的に燃焼合成反応が生じ、ＡｌＮが生成されることになる。
【００４０】
そして、溶融したＡｌ粉末（Ａｌの初晶α）の粒界（周り）にＡｌＮの粒子が生成するとともに、これらのＡｌＮの粒子が繋がって網目構造が形成される。なお、Ａｌ塊の代わりにアルミニウム合金の金属塊を用いた場合には、ＡｌＮの網目構造には、合金を構成するＳｉなどのアルミニウム以外の成分の粒子が混合する（共晶および／または初晶）組織となる。
【００４１】
本実施形態の製造方法におけるＡｌＮ生成状態（制御用熱電対、容器下熱電対、放射温度計によるそれぞれの温度と、チャンバ３の内部の圧力と、経過時間との関係）を図２に示す。
【００４２】
また、図２からも明らかなように、燃焼合成反応が始まる前に、チャンバ３内の圧力は１５ｋＰａ程度になる。また、アルミニウムと窒素が反応すると、その反応熱により急激に温度（放射温度）が上昇する（図２に破線で囲った部分）。さらに、燃焼合成反応により窒素ガスを消費するので、チャンバ３の内圧（窒素ガスの圧力）は下がる。また、アルミニウムと窒素の燃焼合成反応は、耐熱容器９の底部外側の温度が８００−８５０℃となるとほぼ終了する。
【００４３】
なお、第２熱処理工程における昇温速度を速くすると、ＡｌＮ含有複合体に含まれるＡｌＮの体積率（％）が高くなる。この昇温速度とＡｌＮの体積率との関係を図３に示す。
【００４４】
そして、熱処理工程が終了したら、例えば５℃／ｍｉｎの速度で冷却する（冷却工程）。これにより、溶融状態のアルミニウムが凝固し、塊状をなすＡＩＮの網目構造を持つＡｌＮ含有複合体（Ａｌ−ＡｌＮ）が形成される。このＡｌＮ含有複合体の組織の模式図を図４に示す。このＡｌＮ含有複合体は、その体積率が高いほど線膨張係数が低くなる。
【００４５】
なお、冷却工程を開始する前に窒素ガスの供給を停止し、冷却工程の終了後、窒素ガスをチャンバ３から排気する。
【００４６】
つぎに、前述した構成からなる本実施形態の作用について説明する。
【００４７】
本実施形態の製造方法によれば、Ａｌ塊とＡｌ粉末とを、窒素雰囲気下でアルミニウムの融点を越える温度まで加熱して保持し、燃焼合成によるその場反応により窒化アルミニウムを生成する熱処理工程を有しているから、従来と異なり、触媒元素および反応助長剤材を用いずにＡｌＮ含有複合体を得ることができるので、製造コストを低減できる。
【００４８】
また、本実施形態の製造方法によれば、ＡｌＮは、溶融したＡｌ粉末の粒界に生成されるので、ＡｌＮの網目構造が形成される。その結果、ＡｌＮの網目構造を持つ塊状のＡｌＮ含有複合体を容易かつ確実に得ることができる。
【００４９】
さらに、本実施形態の製造方法によれば、熱処理工程が第１熱処理工程と、この第１熱処理工程の後に続く第２熱処理工程とを有しているから、第１熱処理工程でＡｌ塊の融点を保持することにより、Ａｌ塊を確実に溶融することができるので、燃焼合成反応による窒化ＡｌＮの生成を効率よく行うことができる。すなわち、Ａｌ塊は融解熱を吸収して溶融するので、Ａｌ塊の融点を保持することにより、Ａｌ塊の表面だけでなく大部分を溶融させることができる。
【００５０】
さらにまた、本実施形態の製造方法によれば、第２熱処理工程におけるアルミニウムの融点を越える温度が１０００℃以下、本実施形態においては８５０℃とされているから、ＡｌＮの生成を従来より確実に低温で行うことができる。
【００５１】
またさらに、本実施形態の製造方法によれば、Ａｌ塊およびＡｌ粉末をチャンバ３内に配置した耐熱容器９内で加熱するととともに、チャンバ３内に窒素を供給しつつ供給した窒素をチャンバ３からオーバーフローさせるから、チャンバ３の内部を窒素で満たすことできるとともに、窒化アルミニウムの形成により消費される窒素を確実に確保（常に供給）することができる。
【００５２】
なお、本実施形態の製造方法により得られるＡｌＮ含有複合体におけるＡｌＮの体積率は、Ａｌ粉末の嵩密度の大小、第２熱処理工程における昇温速度の大小、耐熱容器９の容量の大小により増減（制御）することができる。また、ＡｌＮ含有複合体は、ＡｌＮの体積率が増加すると強度（圧縮強度）が強くなる。このＡｌＮの体積率と圧縮強度との関係を図５に示す。
【００５３】
（窒化アルミニウム含有複合体の製造方法の第２実施形態）
つぎに、本発明に係る窒化アルミニウム含有複合体の製造方法の第２実施形態について説明する。
【００５４】
本実施形態の製造方法は、図１に示す製造装置１を用いて実施する。そして、本実施形態の製造方法は、前述した第１実施形態の製造方法における熱処理工程を終了した後に続けて、アルミニウムの融点を越える温度をさらに保持するとともに、この温度を保持している間に得られた生成体をスクレーパ１０で掻き取りつつ攪拌する加工処理工程を有している。すなわち、加工処理工程は、前述した第１実施形態の製造方法における冷却工程に先立って実施される。
【００５５】
具体的には、本実施形態の製造装置１により、図６に示すように、前述した第１実施形態における製造方法の第２熱処理工程を終了した後に、さらに８５０℃で６０分保持する。そして、この状態８５０℃を保持している間に、スクレーパ１０を、例えば回転速度が１００ｒｐｍで下降速度が１ｍｍ／ｍｉｎの速度で回転しつつ下降させることにより、耐熱容器９の内部に存在する生成物、すなわち、アルミニウムが溶融状態とされたＡｌＮ含有複合体の表面をスクレーパ１０で少しずつ削り取り攪拌する加工を行う。このとき、スクレーパ１０による削り代（スクレーパ１０の下降速度）は少ないほどよい。この生成物をスクレーパ１０で削りながら攪拌している状態の製造装置１を図７に示す。
【００５６】
そして、生成物をスクレーパ１０で少しずつ削りながら攪拌することにより、図８に示すように、ＡｌＮの網目構造を破壊し、攪拌することにより均質な組織を得ることができる。
【００５７】
ついで、加工処理工程が終了したら、図９に示すように、スクレーパ１０を上昇させて回転を停止させた後、前述した第1実施形態の製造方法と同様に、例えば５℃／ｍｉｎの速度で冷却する（冷却工程）。これにより、溶融状態のアルミニウムが凝固し、図１０に示すように、塊状をなすＡＩＮの網目構造を持たないＡｌＮ含有複合体が形成される。なお、ＡｌＮ含有複合体は、アルミニウムが凝固して、アルミニウムのデンドライト（結晶粒）の周囲にＡｌＮが凝集する構造となる。なお、冷却工程を開始する前（加工したスクレーパ１０を退避位置まで上昇させた後）に窒素ガスの供給を停止し、冷却工程の終了後、窒素ガスをチャンバ３から排気する。
【００５８】
なお、ＡｌＮの網目構造の破壊は、ＡｌＮ生成途中、例えば７５０℃からスクレーパ１０を回転しつつ加工させることにより網目を持たないＡｌＮを形成することができるが、破壊したＡｌＮの網目構造の小片が混ざり、あるいはＡｌ粉末の表層を形成するアルミナの殻が破れて内部の溶融Ａｌがアルミナの殻の外に出て、純アルミニウムの層と、ＡｌＮ含有複合体の層とができてしまい、均一な組織を得ることができない。したがって、燃焼合成反応が終了した後の状態、すなわち、第２熱処理工程におけるアルミニウムの融点を越える温度をさらに保持した状態（ＡｌＮの粒子が溶融したアルミニウムに濡れたソフトクリームのようなアルミニウムが凝固する前の状態）でＡｌＮの網目構造の破壊を行うことが均一な組織を得るうえで肝要である。
【００５９】
このような構成からなる本実施形態の製造方法によれば、前述した第１実施形態の製造方法と同様の効果を奏するするとともに、加工処理工程を有しているから、熱処理工程により得られたＡｌＮの粒子により形成された網目構造を破壊してばらばらにすることができる。その結果、塊状をなすＡｌＮの網目構造を持たないＡｌＮ含有複合体を低コストで得ることができる。
【００６０】
また、本実施形態の製造方法により得られるＡｌＮの網目構造を持たないＡｌＮ含有複合体は、図１０に示すように、アルミニウムのデンドライトの周囲に窒化アルミニウムが凝集した構造、すなわち、アルミニウム中にＡｌＮが分散した構造となるので、再加熱により溶融可能なものとなるので、鋳造加工を容易に行うことができる。その結果、ＡｌＮの網目構造を持たないＡｌＮ含有複合体を鋳造加工することで、所望の形状の鋳造品を容易に得ることができる。
【００６１】
（傾斜組織窒化アルミニウム含有複合体の製造方法の第１実施形態）
つぎに、本発明に係る傾斜組織窒化アルミニウム含有複合体の製造方法の第１実施形態について説明する。
【００６２】
まず、説明の便宜上、本実施形態の傾斜組織ＡｌＮ含有複合体の製造方法に用いられる製造装置の実施形態について図１１により説明する。
【００６３】
図１１に示すように、本実施形態の傾斜組織ＡｌＮ含有複合体の製造装置（以下、傾斜組織製造装置と記す。）２１は、図示しないプレスの固定板２２上に配置された割り中型２３を有している。この割り中型２３の中央部の下部には、上下動可能とされたノックアウト棒２４により割り中型２３から取り出し可能とされた下型２５がその下面を固定板の上面に当接するように配置されている。そして、下型２５の上方には上下動可能とされたパンチ２６が配置されている。このパンチ２６は、図示しないプレスの可動板に取り付けられている。また、割り中型２３の周囲には、加熱手段としてのヒータ２７が配設されており、割り中型２３、ひいては下型２５および下型２５の上面にセットされた加工対象物ＷＡ（材料）を加熱することができるようになっている。また、下型２５とパンチ２６との対向面のそれぞれには、予め設定された深さの凹部２５ａ、２６ａが設けられている（図１２）。
【００６４】
つぎに、本発明に係る傾斜組織窒化アルミニウム含有複合体の製造方法の第１実施形態について説明する。
【００６５】
本実施形態の傾斜組織ＡｌＮ含有複合体の製造方法（以下、傾斜組織製造方法と記す。）は、図１１に示す傾斜組織製造装置２１を用いて行う。また、材料である加工対象物Ｗとして、前述した第１実施形態の製造方法により得られたＡＩＮの網目構造を持つＡｌＮ含有複合体のインゴットＷＡを用いる。このインゴットＷＡは、下型２５の上面にセットしたときに、インゴットＷＡの外周と割り中型２３の内周との間に隙間ができる大きさとされている。
【００６６】
そして、本実施形態の傾斜組織製造方法は、インゴットＷＡをＡｌ塊の融点以上の温度に加熱保持し、この加熱保持したインゴットＷＡを金型にセットして加圧圧縮する。なお、インゴットＷＡがアルミニウム合金の金属塊とＡｌ粉末とを材料として製造されたものである場合には、インゴットＷＡをアルミニウム合金の融点以上の温度に加熱保持すればよい。
【００６７】
具体的には、図示しない加熱炉でインゴットＷＡをＡｌ塊の融点以上、例えば７５０℃に加熱し保持する。そして、加熱によりアルミニウムが溶融した状態のインゴットＷＡ（ＡｌＮの網目の中に溶融したアルミニウムが保持されている状態）を、下型２５の上面にセットする。このとき、インゴットＷＡの温度が下型２５との接触により急激に低下しないように、ヒータ２７を駆動して割り中型２３、ひいては下型２５を２００℃以上に予め保持しておくことが好ましい。
【００６８】
ついで、パンチ２６を下降させ、図１２に示すように、下型２５とパンチ２６との間でインゴットＷＡを２００ＭＰａで加圧圧縮する。これにより、図１２の模式図に示すように、ＡｌＮの網目が押し潰されるとともに、溶融したアルミニウムがインゴットＷＡから押し出され、加圧方向の中央部位はＡｌＮの濃度が濃く、加圧方向の両側部位（上下方向両端部）はＡｌＮの濃度が薄くなる。そして、加圧圧縮したインゴットＷＡを冷却し、パンチ２６を上昇させてから、ノックアウト棒２４を上昇させて、下型から加圧圧縮したインゴットＷＡを取り外すことにより、傾斜組織ＡｌＮ含有複合体を得ることができる。なお、加圧圧縮したインゴットＷＡを取り出してから冷却してもよい。
【００６９】
そして、加圧圧縮したインゴットＷＡを加圧方向に沿ってスライス加工することにより、傾斜組織ＡｌＮ含有複合体の板状製品を得ることができる。
【００７０】
このように、本実施形態の傾斜組織製造方法によれば、網目構造を持つＡｌＮ含有複合体をＡｌ塊の融点以上に加熱保持して加圧圧縮するという簡便な方法で傾斜組織ＡｌＮ含有複合体を得ることができるので、製造コストを低減することができる。
【００７１】
なお、従来のＡｌＮ粉末を材料とする傾斜組織材料の製造方法は、ＣＶＤ法（化学蒸着法）、ＰＶＤ法（物理蒸着法）、粒子配列法、粒子噴射法、薄膜積層法、遠心力法、プラズマツイントーチ溶射法、遷移整列法、ＳＨＳ法（自己発熱反応法、燃焼合成法）、共晶接合法などがあるが、いずれも高価な設備と複雑な工程が必要で、高コストであるのに対し、本実施形態の傾斜組織製造方法は、簡単な設備（加熱炉、プレスおよび金型）により傾斜組織を得ることができるので、低コスト化を容易に図ることができる。
【００７２】
また、本実施形態の傾斜組織製造方法によれば、インゴットＷＡに含まれるＡｌＮの体積率、加圧速度、加圧力によって傾斜濃度を制御することができる。    さらに、本実施形態の傾斜組織製造方法によれば、加圧圧縮によりアルミニウムとＡｌＮとの密着性がよくなる。
【００７３】
そして、本実施形態の傾斜組織製造方法により得られた傾斜組織ＡｌＮ含有複合体は界面がなく、また、傾斜組織は連続して変化する組織となるため、熱履歴などの影響を受けないから、剥離することがない。
【００７４】
さらにまた、本実施形態の傾斜組織製造方法により得られた傾斜組織ＡｌＮ含有複合体は、インゴットＷＡを溶融しないので、内部が酸化されないし、介在物が混入することもないので、品質が劣化することがない。
【００７５】
またさらに、本実施形態の傾斜組織製造方法により得られた傾斜組織ＡｌＮ含有複合体は、加圧圧縮によりＡｌＮの密度（ＡｌＮの体積率）を上げることができるので、同じＡｌＮの体積率のインゴットＷＡ（ＡＩＮの網目構造を持つＡｌＮ含有複合体）に比べて、１００−３００℃の範囲における線膨張係数を低くすることができる。
【００７６】
ここで、本実施形態の傾斜組織製造方法により得られた傾斜組織ＡｌＮ含有複合体の１００−２００℃の範囲における線膨張係数とＡｌＮの体積率との関係を図１３に示す。図１３中の白丸は、前述した第１実施形態の製造方法により得られたＡＩＮの網目構造を持つＡｌＮ含有複合体（加圧前）の測定値であり、図１３中の黒丸は、本実施形態の傾斜組織製造方法により得られた傾斜組織ＡｌＮ含有複合体（加圧後）の測定値である。
【００７７】
（傾斜組織窒化アルミニウム含有複合体の製造方法の第２実施形態）
つぎに、本発明に係る傾斜組織窒化アルミニウム含有複合体の製造方法の第２実施形態について説明する。
【００７８】
まず、説明の便宜上、本実施形態の傾斜組織ＡｌＮ含有複合体の製造方法に用いられる製造装置の実施形態について図１４により説明する。
【００７９】
図１４に示すように、本実施形態の傾斜組織ＡｌＮ含有複合体の製造装置（以下、傾斜組織製造装置と記す。）３１は、電気炉３２と、この電気炉３２の炉体３３の内部に向かって上下動可能な冷却部材３４とを有している。冷却部材３４は、炉体３３内の溶湯に接離する接触体３５と、この接触体３５の内部に熱交換用の冷却水などの冷却液を供給する供給ポート３６と、接触体３５の内部に供給した冷却液を排出する排出ポート３７を備えている。
【００８０】
つぎに、本発明に係る傾斜組織窒化アルミニウム含有複合体の製造方法の第２実施形態について説明する。
【００８１】
本実施形態の傾斜組織ＡｌＮ含有複合体の製造方法（以下、傾斜組織製造方法と記す。）は、図１４に示す傾斜組織製造装置３１を用いて行う。また、材料である加工対象物として、前述した第２実施形態の製造方法により得られたＡＩＮの網目構造を持たないＡｌＮ含有複合体のインゴットを用いる。
【００８２】
そして、本実施形態の傾斜組織製造方法は、インゴットをＡｌ塊の融点以上の温度に再加熱することで溶湯を得、得られた溶湯を温度勾配を設けて冷却する。なお、インゴットがアルミニウム合金の金属塊とＡｌ粉末とを材料として製造されたものである場合には、インゴットをアルミニウム合金の融点以上の温度に加熱すればよい。
【００８３】
具体的には、傾斜組織製造装置３１の冷却部材３４を炉体３３の上方に退避させた状態とし、この状態で電気炉３２の炉体３３にインゴットを入れて、インゴットをＡｌ塊の融点以上、例えば８００℃に加熱し保持する。そして、加熱によりインゴットを溶融させて溶湯とする（溶融したアルミニウムにＡｌＮの粒子が分散している状態）。
【００８４】
ついで、溶湯を冷却して凝固させる際に、図１４に示すように、冷却部材３４を下降させて接触体３５の下面を溶湯の表面（液面）に当接させるとともに、冷却部材３４の内部に冷却液を流動させる。
【００８５】
これにより、溶湯は、その液面（図１４の上面）から冷却されるので、上部と下部とで温度勾配を付けて冷却される。すなわち、溶湯を冷却する際の温度勾配は、溶湯に冷却部材３４を接触することにより得られている。これにより、図１４の模式図に示すように、溶湯は、接触体３５が当接されて冷却速度の速い液面側（図１４の上方）はＡｌＮの濃度が薄くなり、接触体３５から離間した炉体３３の底側（図１４の下方）はＡｌＮの濃度が濃くなる。そして、冷却したインゴットを炉体３３から取り外すことにより、図１５に示すように、傾斜組織ＡｌＮ含有複合体を得ることができる。
【００８６】
なお、溶湯を冷却する際の温度勾配は、例えば炉体３３の下部のみを低温で加熱するなどして炉体３３の下部の冷却速度を遅くすることによっても得ることができる。また、冷却したインゴットは、圧延、鋳造、鍛造により成形することができる。
【００８７】
このように、本実施形態の傾斜組織製造方法によれば、網目構造を持たないＡｌＮ含有複合体をＡｌ塊の融点以上に再加熱することで溶湯を得、得られた溶湯を温度勾配を設けて冷却するという簡便な方法で傾斜組織ＡｌＮ含有複合体を得ることができるので、製造コストを低減することができる。
【００８８】
また、本実施形態の傾斜組織製造方法によれば、簡単な設備（加熱炉、冷却部材）により傾斜組織を得ることができるので、低コスト化を容易に図ることができる。
【００８９】
さらに、本実施形態の傾斜組織製造方法によれば、温度勾配の大きさ、冷却速度により傾斜濃度を制御することができる。
【００９０】
なお、本発明の傾斜組織窒化アルミニウム含有複合体の製造方法により得られる傾斜組織窒化アルミニウム含有複合体は、航空・宇宙分野、原子力分野、機械分野、エレクトロニクス分野、生体・医療分野などに用いることができる。
【００９１】
また、本発明は、前述した各実施形態に限定されるものではなく、必要に応じて種々の変更が可能である。
【符号の説明】
【００９２】
１  製造装置
２  加熱反応炉
３  チャンバ
４  ガス供給口
６  吸引口
７  真空ポンプ
８  ヒータ
９  耐熱容器
１０  スクレーパ
２１、３１  傾斜組織製造装置
２２  固定板
２３  割り中型
２５  下型
２６  パンチ
２７  ヒータ
３２  電気炉
３３  炉体
３４  冷却部材
【図１】
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【図２】
2013049897.tif 000004
【図３】
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【図４】
2013049897.tif 000006
【図５】
2013049897.tif 000007
【図６】
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【図７】
2013049897.tif 000009
【図８】
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【図９】
2013049897.tif 000011
【図１０】
2013049897.tif 000012
【図１１】
2013049897.tif 000013
【図１２】
2013049897.tif 000014
【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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