(57)【要約】【課題】高熱伝導性と成形加工性の両方の性質が好適な熱伝導性材料を提供する【解決手段】Ｔｇの異なる２種類の樹脂Ａ及び樹脂Ｂと窒化ホウ素とを含む熱伝導性材料であって、前記樹脂Ａと前記樹脂Ｂは相分離構造を有し、前記樹脂Ｂからなる相に前記窒化ホウ素が偏在し、前記樹脂Ｂからなる相は連続相であり、前記樹脂ＡのＴｇをＴｇA、前記樹脂ＢのＴｇをＴｇBとし、前記熱伝導性材料に含まれる樹脂における樹脂Ａの体積分率をφＡ、樹脂Ｂの体積分率をφＢとし、樹脂Ａの２００℃におけるメルトフローレートをＭＦＲAとし、樹脂Ｂの２００℃におけるメルトフローレートをＭＦＲBとしたとき、以下の式（１）〜（３）の関係を満たす、熱伝導性材料。ＴｇA＞ＴｇB≧−３０℃  （１）、（φＢ×ＭＦＲB）／（φＡ×ＭＦＲA）＞１．０  （２）、ＴｇA−ＴｇB＞９０℃  （３）【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
Ｔｇの異なる２種類の樹脂Ａ及び樹脂Ｂと窒化ホウ素とを含む熱伝導性材料であって、前記樹脂Ａと前記樹脂Ｂは相分離構造を有し、前記樹脂Ｂからなる相に前記窒化ホウ素が偏在し、前記樹脂Ｂからなる相は連続相であり、
前記樹脂ＡのＴｇをＴｇA、前記樹脂ＢのＴｇをＴｇBとし、前記熱伝導性材料に含まれる樹脂における樹脂Ａの体積分率をφＡ、樹脂Ｂの体積分率をφＢとし、樹脂Ａの２００℃におけるメルトフローレートをＭＦＲAとし、樹脂Ｂの２００℃におけるメルトフローレートをＭＦＲBとしたとき、以下の式（１）〜（３）の関係を満たす、熱伝導性材料。
ＴｇA＞ＴｇB≧−３０℃  （１）
（φＢ×ＭＦＲB）／（φＡ×ＭＦＲA）＞１．０  （２）
ＴｇA−ＴｇB＞９０℃  （３）
【請求項２】
前記樹脂Ａがポリスチレンであり、前記樹脂Ｂがポリプロピレンである請求項１に記載の熱伝導性材料。
【請求項３】
前記樹脂Ｂが、前記熱伝導性材料の全量に対して、２０〜７０重量％である請求項１または２に記載の熱伝導性材料。
【請求項４】
前記窒化ホウ素の含有量が熱伝導性材料全量に対して１０〜７０重量％である請求項１〜３のいずれか一項に記載の熱伝導性材料。
【請求項５】
前記窒化ホウ素の平均粒径が１〜５０μｍである請求項１〜４のいずれか一項に記載の熱伝導性材料。
【請求項６】
Ｔｇの異なる２種類の樹脂Ａ及び樹脂Ｂと、窒化ホウ素とを同時に混練することを特徴とする熱伝導性材料の製造方法であって、前記樹脂ＡのＴｇをＴｇA、前記樹脂ＢのＴｇをＴｇBとし、前記組成物中における樹脂Ａの体積分率をφＡ、樹脂Ｂの体積分率をφＢとし、樹脂Ａの２００℃におけるメルトフローレートをＭＦＲAとし、樹脂Ｂの２００℃におけるメルトフローレートをＭＦＲBとしたとき、以下の式（１）〜（３）の関係を満たす、熱伝導性材料の製造方法。
ＴｇA＞ＴｇB≧−３０℃  （１）
（φＢ×ＭＦＲB）／（φＡ×ＭＦＲA）＞１．０  （２）
ＴｇA−ＴｇB＞９０℃  （３）
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、２種類の樹脂と窒化ホウ素とを含有し、該２種類の樹脂が相分離構造を構成する熱伝導性材料に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、電子装置の高密度化に向けて、種々の課題が指摘されているが、その内の一つにトランジスタや配線等のデバイスから発する熱の放熱問題がある。この問題は、半導体デバイスチップに用いられる充填材組成物の熱伝導が、金属やセラミックなどに比べ一般的に非常に低いことに起因し、半導体デバイスチップ内での蓄熱によるパフォーマンスの低下が懸念されている。
【０００３】
この課題を解決する一つの手法として、充填材組成物の高熱伝導化が挙げられ、この手法では充填材組成物を構成する樹脂と高熱伝導性無機フィラーとを複合化させることで、充填材組成物を高熱伝導化して、熱伝導性材料としている。
【０００４】
そのような熱伝導性材料としては、ニトリルブタジエンゴム（ＮＢＲ）と、エチレン−プロピレン−ジエンゴム（ＥＰＤＭ）の組み合わせ、ＥＰＤＭとシリコーンゴムとの組み合わせ、さらにはブタジエンゴムとＥＰＤＭとの組み合わせ、のような２種類のゴムを含み、さらに酸化アルミニウムなどの充填材を含み、なおかつ２種類のゴムが材料中で相分離を起こし、海−島構造を有するものが知られている（例えば、特許文献１）。
特許文献１によれば、充填材が、海−島構造を構成する高分子相のうち、海を構成している相に充填材が偏在していることが記載され、これにより海を構成する相が熱伝導性を担っていることが記載されている。そして、この組成物では、充填材の含有量を増加させても硬度の上昇が起きなかったことが示されている。
【０００５】
一方、熱可塑性ポリエステル系樹脂を除く熱可塑性樹脂と、熱可塑性ポリエステル系樹脂と、高熱伝導性無機化合物とを含有する高熱伝導性熱可塑性樹脂組成物も知られており、この樹脂組成物は、高熱伝導性と良好な成形加工性を併せ持つことが記載されている（例えば、特許文献２）。そして、熱可塑性ポリエステル系樹脂を除く熱可塑性樹脂としては、ポリカーボネート系樹脂を好適に用いることが記載されている。また、熱可塑性ポリエステル樹脂としては、ポリエチレンテレフタレートを用いた例が記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２００５−２５５８６７号公報
【特許文献２】国際公開第２００７／０６６７１１号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
窒化ホウ素のような熱伝導性粒子と、樹脂とを含有する熱伝導性材料では、例えばこれを用いる成形品の生産性の観点から、熱伝導性粒子の含有量をできるだけ低くすることが求められている。これは、高い熱伝導性を達成するために、熱伝導性粒子と樹脂とを含有する熱伝導性材料に、熱伝導粒子を多く含有させた場合には、当該組成物の粘度が増加して、その成形加工性が低下することによるものである。そこで本発明では、このような問題が解決された熱伝導性材料、すなわち、高熱伝導性と成形加工性の両方の性質が好適な熱伝導性材料を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明者が鋭意検討した結果、熱伝導性材料に含有させる樹脂を２種類とし、そのうちの少なくとも１種の樹脂が、熱伝導性材料において連続相を構成させ、熱伝導粒子としての窒化ホウ素を、連続相を構成する樹脂中に偏在させることで、上記課題を解決できることがわかり本発明に到達した。
また、このような形態を有する熱伝導性材料は、含有させる樹脂のガラス転移点（以下、単にＴｇともいう）、熱伝導性材料中における樹脂の体積分率、および、樹脂の特定温度におけるメルトフローレートの関係を特定のものとすることにより得られることを見出した。
【０００９】
すなわち、本発明は、以下のとおりである。
＜１＞  Ｔｇの異なる２種類の樹脂Ａ及び樹脂Ｂと窒化ホウ素とを含む熱伝導性材料であって、前記樹脂Ａと前記樹脂Ｂは相分離構造を有し、前記樹脂Ｂからなる相に前記窒化ホウ素が偏在し、前記樹脂Ｂからなる相は連続相であり、
前記樹脂ＡのＴｇをＴｇA、前記樹脂ＢのＴｇをＴｇBとし、前記熱伝導性材料に含まれる樹脂における樹脂Ａの体積分率をφＡ、樹脂Ｂの体積分率をφＢとし、樹脂Ａの２００℃におけるメルトフローレートをＭＦＲAとし、樹脂Ｂの２００℃におけるメルトフローレートをＭＦＲBとしたとき、以下の式（１）〜（３）の関係を満たす、熱伝導性材料。
ＴｇA＞ＴｇB≧−３０℃  （１）
（φＢ×ＭＦＲB）／（φＡ×ＭＦＲA）＞１．０  （２）
ＴｇA−ＴｇB＞９０℃  （３）
＜２＞  前記樹脂Ａがポリスチレンであり、前記樹脂Ｂがポリプロピレンである＜１＞に記載の熱伝導性材料。
＜３＞  前記樹脂Ｂが、前記熱伝導性材料の全量に対して、２０〜７０重量％である＜１＞または＜２＞に記載の熱伝導性材料。
＜４＞  前記窒化ホウ素の含有量が熱伝導性材料全量に対して１０〜７０重量％である＜１＞〜＜３＞のいずれかに記載の熱伝導性材料。
＜５＞  前記窒化ホウ素の平均粒径が１〜５０μｍである＜１＞〜＜４＞のいずれかに記載の熱伝導性材料。
＜６＞  Ｔｇの異なる２種類の樹脂Ａ及び樹脂Ｂと、窒化ホウ素とを同時に混練することを特徴とする熱伝導性材料の製造方法であって、前記樹脂ＡのＴｇをＴｇA、前記樹脂ＢのＴｇをＴｇBとし、前記組成物中における樹脂Ａの体積分率をφＡ、樹脂Ｂの体積分率をφＢとし、樹脂Ａの２００℃におけるメルトフローレートをＭＦＲAとし、樹脂Ｂの２００℃におけるメルトフローレートをＭＦＲBとしたとき、以下の式（１）〜（３）の関係を満たす、熱伝導性材料の製造方法。
ＴｇA＞ＴｇB≧−３０℃  （１）
（φＢ×ＭＦＲB）／（φＡ×ＭＦＲA）＞１．０  （２）
ＴｇA−ＴｇB＞９０℃  （３）
【発明の効果】
【００１０】
本発明の熱伝導性材料は、熱伝導性粒子としての窒化ホウ素の含有量が従来よりも少なくても熱伝導性が損なわれることがない。このことから、当該熱伝導性材料は成形加工性に優れ、これを成形して得られる成形体は、高い熱伝導性を有する。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】樹脂組成物（ポリスチレンとポリプロピレンの重量比  ８０：２０）の内部構造を示すＳＥＭ画像（写真）である。
【図２】樹脂組成物（ポリスチレンとポリプロピレンの重量比  ６０：４０）の内部構造を示すＳＥＭ画像（写真）である。
【図３】樹脂組成物（ポリスチレンとポリプロピレンの重量比  ５０：５０）の内部構造を示すＳＥＭ画像（写真）である。
【図４】樹脂組成物（ポリスチレンとポリプロピレンの重量比  ４０：６０）の内部構造を示すＳＥＭ画像（写真）である。
【図５】樹脂組成物（ポリスチレンとポリプロピレンの重量比  ３０：７０）の内部構造を示すＳＥＭ画像（写真）である。
【図６】樹脂組成物（ポリスチレンとポリプロピレンの重量比  ２０：８０）の内部構造を示すＳＥＭ画像（写真）である。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
以下、本発明について実施形態及び例示物等を示して詳細に説明するが、本発明は以下の実施形態及び例示物等に限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲において任意に変更して実施できる。
【００１３】
本発明の熱伝導性材料は、Ｔｇの異なる２種類の樹脂Ａ及び樹脂Ｂを含み、これらの樹脂は相分離構造を有するとともに、樹脂Ｂからなる相は連続相であり、前記樹脂Ｂからなる相に偏在された窒化ホウ素とを含む熱伝導性材料に関するものである。
そして、本発明では、前記樹脂ＡのＴｇをＴｇA、前記樹脂ＢのＴｇをＴｇBとしたとき、以下の式（１）の関係を満たす
ＴｇA＞ＴｇB≧−３０℃  （１）
【００１４】
また、本発明では、前記材料中における樹脂Ａの体積分率をφＡ、樹脂Ｂの体積分率をφＢとし、樹脂Ａの２００℃におけるメルトフローレートをＭＦＲAとし、樹脂Ｂの２００℃におけるメルトフローレートをＭＦＲBとしたときの、以下の式（２）の関係を満たす。
（φＢ×ＭＦＲB）／（φＡ×ＭＦＲA）＞１．０  （２）
上記のような関係を満たすことで、本発明の熱伝導性材料は、少なくとも樹脂Ｂが連続相を構成し、当該樹脂Ｂに窒化ホウ素が偏在するようになる。本発明の熱伝導性材料では、樹脂Ｂが連続相を構成するばかりでなく、樹脂Ａも連続相を構成する態様も好ましい形態である。なお、樹脂Ｂのみが連続相を構成する場合には、本発明の熱伝導性材料は、樹脂Ｂが海、樹脂Ａが島を構成する、いわゆる海−島構造を取る。
本発明の熱伝導性材料では、少なくとも樹脂Ｂが材料中において連続相を構成し、窒化ホウ素がこの連続相に偏在することで、本発明の熱伝導性材料を用いた成形品では、その厚み方向乃至は長さ方向に連続して窒化ホウ素が存在することになり、これによって、少ない窒化ホウ素含有量でも、高熱伝導性が得られる。このことは、樹脂Ａが島を構成する場合でも、連続相を構成する場合でも同様である。
なお、上記（φＢ×ＭＦＲB）／（φＡ×ＭＦＲA）の数値は、樹脂Ｂからなる相の連続性を良好に保つ観点から、１．２より大きいことがより好ましく、１．５より大きいことが特に好ましい。
【００１５】
本発明で用いられる異なる２種類の樹脂Ａ及び樹脂Ｂとしては、Ｔｇが共に−３０℃以上であって、ＴｇA＞ＴｇBの関係を満たすものである必要がある。
樹脂Ａや樹脂Ｂとして挙げられる樹脂としては、ポリプロピレン、ポリ−１−ブテン、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリフッ化ビニル、ポリトリフルオロエチレン、ポリテトラフルオロエチレン、ポリスチレン、アクリル樹脂（例えば、ポリアクリル酸、ポリメタクリル酸、ポリアクリル酸メチル、ポリメタクリル酸メチル、ポリアクリル酸エチル、ポリメタクリル酸エチル、ポリメタクリル酸プロピル、ポリアクリル酸ブチル）、ポリカーボネート、ポリエステル樹脂（例えば、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート）、ＡＢＳ樹脂、ポリフェニレンエーテル、ナイロン−６、ナイロン−６，６、ポリ酢酸ビニル、ポリビニルアルコール、ポリアクリロニトリル、エポキシ樹脂等が挙げられる。
これらのうち、樹脂Ａ及び樹脂Ｂの好ましい組み合わせとしては、ポリプロピレン、ポリスチレン、ポリカーボネート及びポリブチレンテレフタレート等のポリエステル樹脂、ポリアミド樹脂、アクリル樹脂、ポリフェニレンエーテル及びエポキシ樹脂から選ばれる２種であって、ＴｇA＞ＴｇB≧−３０℃の関係を満たし、互いに非相溶であって、相分離構造を形成するものである。
その中でも特に、ポリプロピレンとポリスチレン、ポリカーボネートとポリブチレンテレフタレートの組み合わせが好ましく例示できる。
樹脂Ａと樹脂ＢのＴｇが上記のような関係を有することで、熱伝導性材料において、連続相を構成する樹脂Ｂの方に、窒化ホウ素が偏在するようになる。なお、本発明でいう偏在とは、窒化ホウ素のうち、樹脂Ｂからなる相に存在する割合が、９０重量％以上である場合をいう。
【００１６】
さらに本発明では、樹脂Ａと樹脂ＢのＴｇが、下記式（３）の関係を満たす。
ＴｇA−ＴｇB＞９０℃  （３）
このような関係を有することで、熱伝導性材料において、連続相を構成する樹脂Ｂの方に、窒化ホウ素が偏在する。
なお、上記Ｔｇは例えばＪＩＳ Ｋ７１２１−１９８７に準じて測定を行うことができる。
【００１７】
また、樹脂Ａと樹脂Ｂの熱伝導性材料の全樹脂における体積分率φＡとφＢについては、上記式（２）を満たすように、φＡは１０〜８０％であることが好ましく、３０〜８０％であることがより好ましく、５０〜７０％であることが特に好ましい。
一方で、φＢは、９０〜２０％であることが好ましく、７０〜２０％であることがより好ましく、５０〜３０％であることが特に好ましい。
上記のような体積分率を有することで、少なくとも樹脂Ｂが材料中で連続相を構成する形態となり、また樹脂Ｂ相における窒化ホウ素の濃度も高くなるので好ましい。
【００１８】
本発明の熱伝導性材料における、樹脂Ａと樹脂Ｂの含有量については、式（２）を満たせば特に制限されるものではないが、上記φＡ及びφＢを調整するために、樹脂Ａの含有量は、熱伝導性材料において２０〜７０重量％であることが好ましく、より好ましくは２０〜６５重量％、特に好ましくは２０〜６０重量％である。
一方、樹脂Ｂの含有量は、熱伝導性材料において２０〜７０重量％であることが好ましく、より好ましくは２５〜４０重量％、特に好ましくは３０重量％以上５０重量％未満である。
なお、熱伝導性材料中の樹脂Ａ及び樹脂Ｂの体積分率は、重量分率と各樹脂の比重から計算できる。
【００１９】
なお、本発明の熱伝導性材料に含有させる樹脂Ａ及び樹脂Ｂは、樹脂Ａの２００℃におけるメルトフローレートをＭＦＲAとし、樹脂Ｂの２００℃におけるメルトフローレートをＭＦＲBとしたとき、ＭＦＲAの範囲の具体例としては、ＭＦＲAが０．１〜１００ｇ／１０分であることが好ましく、０．５〜３０ｇ／１０分であることがより好ましく、１〜１０ｇ／１０分であることが特に好ましい。一方、ＭＦＲBについては、０．５〜２００ｇ／１０分であることが好ましく、１〜１５０ｇ／１０分であることがより好ましく、１０〜１００ｇ／１０分であることが特に好ましい。
なお、樹脂のメルトフローレートについては、ＪＩＳ  Ｋ７２１０に準じて測定を行うことができる。
【００２０】
本発明の熱伝導性材料に含有させる窒化ホウ素は、平均粒径が１〜５０μｍであることが好ましく、１〜３０μｍであることがより好ましく、１〜１０μｍであることが特に好ましい。
上記のような平均粒径を有する窒化ホウ素を用いることで、良好な熱伝導性及び良好な流動性を得る観点から好ましい。
本発明で用いる窒化ホウ素については、市販品を用いることもできるし、公知の方法にしたがって製造したものを用いることもできる。なお、窒化ホウ素を公知の方法に従って製造した場合には、合成直後では、粉末が凝集して、上記粒径範囲を満たさない場合がある。そのため、窒化ホウ素を上記粒径範囲を満たすように粉砕して用いることが好ましい。
窒化ホウ素の粉砕の方法は特に限定されず、ジルコニアビーズ等の粉砕用メディアと共に攪拌混合する方法や、ジェット噴射等の従来公知の粉砕方法を適用できる。
また、窒化ホウ素は、熱伝導性材料中での分散性を高めるため、適宜表面処理を行ってもよい。
【００２１】
本発明における窒化ホウ素の平均粒径は、例えば、これを適当な溶剤に分散させ、堀場製作所レーザ回折/散乱式粒度分布測定装置ＬＡ−９２０にて測定することが可能である。得られた粒度分布から窒化ホウ素の平均粒径を求めることができる。ここで言う平均粒径は、体積基準の平均粒径である。熱伝導材料中の窒化ホウ素の平均粒径についても同様に、これを適当な溶剤に分散させ、上記と同様の装置で測定することが可能である。
【００２２】
本発明の熱伝導性材料における窒化ホウ素の含有量は、１０〜７０重量％であることが、熱伝導性材料の熱伝導性及び成形性の観点から好ましく、３０〜７０重量％であることがより好ましく、４０〜６０重量％であることが特に好ましい。
また、本発明の熱伝導性材料における窒化ホウ素の含有量は、樹脂Ｂに対して、樹脂Ｂの重量を１とした場合、０．１〜３であることが好ましく、０．２〜２．８であることが好ましく、０．３〜２．５であることが特に好ましい。
【００２３】
＜熱伝導性材料の製造方法＞
本発明の熱伝導性材料は、上記の樹脂Ａ、樹脂Ｂ及び窒化ホウ素を含み、必要に応じて更なる成分を含む材料を撹拌や混練によって同時に均一に混合することによって得ることができる。例えば、ミキサー、ニーダー、単軸又は二軸混練機等の一般的な混練装置を用いて、必要に応じて加熱して前記の材料を混練することによって本発明の組成物を得ることができる。
この際の加熱温度としては、１８０〜３００℃であることが好ましく、２１０〜２８０℃であることがより好ましい。また、混練装置の回転数は、通常５０〜４００ｒｐｍであり、好ましくは１００〜３００ｒｐｍである。また、本発明の熱伝導性材料の製造方法によれば、窒化ホウ素が、樹脂ＡよりもＴｇの小さい樹脂Ｂに偏在するようになる。
【００２４】
本発明の熱伝導性材料は、本発明の効果が得られる範囲において、さらなる成分を含有していてもよい。このようなさらなる成分としては、例えば、液晶性エポキシ樹脂等の、前記の樹脂に機能性を付与した機能性樹脂、窒化アルミニウム、窒化ケイ素、繊維状窒化ホウ素等の窒化物粒子、アルミナ、繊維状アルミナ、酸化亜鉛、酸化マグネシウム、酸化ベリリウム、酸化チタン等の絶縁性金属酸化物、ダイヤモンド、フラーレン等の絶縁性炭素成分、樹脂硬化剤、樹脂硬化促進剤、粘度調整剤、分散安定剤、及び溶剤が挙げられる。
また、本発明の熱伝導性材料には、その効果を損なわない限り、上記の窒化物粒子や絶縁性金属酸化物として例示されているものに加えて、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウムなどの無機フィラー、無機フィラーとマトリックス樹脂の界面接着強度を改善するシランカップリング剤などの表面処理剤、還元剤などを添加しても良い。
【００２５】
樹脂硬化剤は、用いられる樹脂の種類に応じて適宜に選ばれる。酸無水物系硬化剤としては、例えば、テトラヒドロフタル酸無水物、メチルテトラヒドロフタル酸無水物、ヘキ
サヒドロフタル酸無水物、及びベンゾフェノンテトラカルボン酸無水物が挙げられる。アミン系硬化剤としては、例えば、エチレンジアミン、ジエチレントリアミン、トリエチレンテトラミン等の脂肪族ポリアミン、ジアミノジフェニルスルホン、ジアミノジフェニルメタン、ジアミノジフェニルエーテル、ｍ−フェニレンジアミン等の芳香族ポリアミン及びジシアンジアミドが挙げられる。
【００２６】
樹脂硬化促進剤は、用いられる樹脂や樹脂硬化剤の種類に応じて適宜に選ばれる。例えば前記酸無水系硬化剤用の樹脂硬化促進剤としては、例えば三フッ化ホウ素モノエチルアミン、２−エチル−４−メチルイミダゾール、１−イソブチル−２−メチルイミダゾール、２−フェニル−４−メチルイミダゾールが挙げられる。
【００２７】
溶剤は、熱伝導性材料の粘度を下げる観点から用いることができる。溶剤には、公知の溶剤の中から樹脂を溶解する溶剤が用いられる。このような溶剤としては、例えば、メチルエチルケトン、アセトン、シクロヘキサノン、トルエン、キシレン、モノクロルベンゼン、ジクロルベンゼン、トリクロルベンゼン、フェノール、及びヘキサフルオロイソプロパノールが挙げられる。溶剤は、樹脂の合計量の１００質量部に対して、０〜１０，０００質量部の含有量で用いられる。
【００２８】
一方、本発明の熱伝導性材料は、これを成形すると成形体が得られる。成形体の成形は、熱伝導性材料の成形に一般に用いられる方法を利用して、熱伝導性材料の状態や樹脂の種類に応じて適宜に行うことができる。
例えば、可塑性や流動性を有する熱伝導性材料の成形は、熱伝導性材料を所望の形状で、例えば型へ収容した状態で、硬化させることによって行うことができる。このような成形体の製造では、射出成形、射出圧縮成形、押出成形、及び圧縮成形を利用することができる。前記成形体の成形は、樹脂の溶融温度以上の温度及び所定の成形速度や圧力の条件で行うことができる。また、前記成形体は、熱伝導性樹脂材料の硬化物を所望の形状に削り出すことによっても得ることができる。
また、本発明の熱伝導性材料を射出成型で成形する場合、その温度を、通常２００〜３００℃、好ましくは２１０〜２８０℃とすることが、成形品における、樹脂の相分離構造を本発明の所定の状態に保つ観点から好ましい。
【００２９】
本発明の熱伝導性樹脂材料の用途としては、たとえば、放熱フィンや放熱板等のヒートシンクと半導体パッケージおよび配線基板の間に取り付ける柔軟性をもった熱可塑性熱伝導性シート、高い耐熱性が要求される環境下での使用に供されるポリイミド等の樹脂複合熱伝導材または、ＨＥＶおよび電気自動車用モーター部品用熱可塑性樹脂複合材、半導体封止材、アンダーフィル等の層間充填組成物、三次元集積回路の層間充填組成物等が挙げられる。
【００３０】
本発明の熱伝導性材料を用いることで、材料としての粘度が低減され、その成形加工性が改善できるだけでなく、高い熱伝導性も維持できる。
【実施例】
【００３１】
以下、本発明を実施例により説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
【００３２】
＜製造例＞
ポリプロピレン（ＭＡ１Ｂ：日本ポリプロ株式会社製；Ｔｇ：−２０℃、ＭＦＲ：２１ｇ／１０分）と、ポリスチレン（ＨＦ−７７：ＰＳジャパン製；Ｔｇ：１００℃、ＭＦＲ：７．５ｇ／１０分）とを、微量二軸混練装置（株式会社井元製作所）を用い、表１の配合例１〜７で示す重量比で２２０℃、５０ｒｐｍで５分間混練して、樹脂組成物を得た。
【００３３】
【表１】
2013194223.tif 000002
【００３４】
＜走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）による樹脂組成物の内部構造の観察＞
樹脂組成物の内部構造の観察は、日立製小型走査型電子顕微鏡（Ｍｉｎｉｓｐｏｐｅ）を用いて観察を行った。得られた画像を図１〜６に示す。
樹脂の全量に対するポリプロピレンの割合が４０重量％を超えたあたりになると、ポリプロピレンが、熱伝導性材料の内部構造としての海−島構造の海を形成することがわかった。
【００３５】
＜実施例１〜１０及び比較例１〜１４＞
ポリプロピレン（ＭＡ１Ｂ：日本ポリプロ株式会社製；Ｔｇ：−２０℃、ＭＦＲ：２１ｇ／１０分）と、ポリスチレン（ＨＦ−７７：ＰＳジャパン製；Ｔｇ：１００℃、ＭＦＲ：７．５ｇ／１０分）と、窒化ホウ素（ＰＴ１２０：ＭＯＭＥＮＴＩＶＥ社製；平均粒径８〜１４μｍ）とを、微量二軸混練装置（株式会社井元製作所）を用い、表２の配合例で２２０℃、５０ｒｐｍで５分間混練して、熱伝導性材料を得た。
【００３６】
【表２】
2013194223.tif 000003
【００３７】
＜熱伝導性材料の熱伝導率及び熱拡散率の測定＞
以下の装置にて、熱拡散率、比重、比熱を測定し、この３つの測定値を乗じることで熱伝導率を求めた。得られた熱伝導率の測定結果について表２に示す。
１）熱拡散率：真空溶融プレス機を用いて作成した厚さ５００μｍ、直径２５ｍｍの円盤状サンプルをアイフェイズ（株）製ａｉ−Ｐｈａｓｅ  Ｍｏｂｉｌｅ１を用いて、熱拡散率を測定した。
２）比重：メトラー・トレド株式会社製  天秤  製品名「ＸＳ２０４」（「固体比重測定キット」使用）を用いて、比重を測定した。
３）比熱：株式会社パーキンエルマー製  示差走査熱量計  製品名「ＤＳＣ７」を用い、１０℃／分の昇温条件の下、２５℃における比熱をＤＳＣ７のソフトウエアを用いて測定した。
【００３８】
表２の結果から、熱伝導材料の窒化ホウ素含有量が同程度でも樹脂Ｂであるポリプロピレンが連続相を構成していない場合には、熱拡散率や熱伝導性に劣ることが明らかとなった。また、表２の結果から、樹脂の全量に対するポリプロピレンの割合が２０重量％以下では、ポリプロピレンは連続相を構成しないことがわかった。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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