(57)【要約】【課題】放射性セシウムを含む土壌、汚泥等の廃棄物から放射性セシウムを除去して、廃棄物の放射能量を低減できるとともに、放射性セシウムを含む除去物の廃棄量を減容できる放射性セシウム処理方法を提供する。【解決手段】放射性セシウムを含む土壌又は汚泥等の廃棄物から放射性セシウムを除去する放射性セシウムの処理方法であって、塩素を混在させた廃棄物を７００℃〜１３００℃に加熱して放射性セシウムを塩化物として揮発させることにより、その放射性セシウムを含む揮発ガスと焼成物とに分離生成する加熱工程と、加熱工程で分離生成された揮発ガスを冷却することにより、揮発ガス中に含まれる放射性セシウムを含む金属塩化物を析出させる冷却工程とを備える。【選択図】      図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
放射性セシウムを含む土壌又は汚泥等の廃棄物から放射性セシウムを除去する放射性セシウムの処理方法であって、塩素を混在させた前記廃棄物を７００℃〜１３００℃に加熱して放射性セシウムを塩化物として揮発させることにより、その放射性セシウムを含む揮発ガスと焼成物とに分離生成する加熱工程と、前記加熱工程で分離生成された前記揮発ガスを冷却することにより、該揮発ガス中に含まれる放射性セシウムを含む金属塩化物を析出させる冷却工程とを備えることを特徴とする放射性セシウム処理方法。
【請求項２】
前記冷却工程で得られる金属塩化物を含む除去物を分級し、放射性セシウムが凝縮された凝縮除去物を取り出す分級工程を有することを特徴とする請求項1記載の放射性セシウム処理方法。
【請求項３】
前記廃棄物中に含まれる塩素の化学当量が、少なくとも放射性セシウム等のアルカリ金属の化学当量以上となるように、該廃棄物中の塩素量を調整する前処理工程を有することを特徴とする請求項１又は２に記載の放射性セシウム処理方法。
【請求項４】
前記廃棄物は、セメント系固化材により固化された状態で、前記加熱工程に供給されることを特徴とする請求項１から３のいずれか一項に記載の放射性セシウム処理方法。
【請求項５】
前記セメント系固化材は、超微粒子セメントであることを特徴とする請求項４記載の放射性セシウム処理方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、放射性セシウムを含む土壌、汚泥等の廃棄物から放射性セシウムを除去する処理方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
放射性物質の処理方法として、特許文献１及び特許文献２には、原子炉等で生成される放射性廃棄物の場合が開示されている。
特許文献１は、溶融体中のＳｉＯ２濃度またはＡｌ２Ｏ３濃度を高めることにより塩基度を下げ、放射性廃棄物中の放射性セシウムの揮発を抑えて、溶融体中に放射性セシウムを安定的に捕捉している。
特許文献２は、セメント系固化材を用いて減容処理が施された後の放射性廃棄物を固化する方法であり、固化材であるセメントの核種吸着性能を低下させることなく、放射性廃棄物を固化材で覆った均一な固化体を製造できるとされている。
そして、これら特許文献１及び特許文献２に記載される放射性廃棄物は、地中に建設された埋蔵施設等で保管される。
【０００３】
ところで、原子力発電所の事故に伴い、揮発性の高いヨウ素、セシウム等の放射性同位体が大気中に拡散し、地上に堆積しており、それら放射性同位体から発せされる放射能による人体への影響が問題となっている。
放射性同位体のうち半減期の短いヨウ素等は、再臨界を起こしていない限り殆どが短期間で壊変して非放射性の物質となる。しかし、半減期の長い放射性セシウム等は、土壌に堆積した状態で長期間にわたり放射能の発生源となる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開平１０−９６８００号公報
【特許文献２】特開平８−６８８９５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、これらの放射性同位体が堆積していると考えられる土壌は広範であることから、その土壌の全てを取り除いて、埋蔵施設で保管する等の廃棄処分を行うことは現実的でない。
【０００６】
本発明は、このような事情に鑑みてなされたものであり、放射性セシウムを含む土壌、汚泥、動植物体や部位およびがれき等の廃棄物から放射性セシウムを除去して、廃棄物の放射能量を低減できるとともに、放射性セシウムを含む除去物の廃棄量を減容できる放射性セシウム処理方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明は、放射性セシウムを含む土壌又は汚泥等の廃棄物から放射性セシウムを除去する放射性セシウムの処理方法であって、塩素を混在させた前記廃棄物を７００℃〜１３００℃に加熱して放射性セシウムを塩化物として揮発させることにより、その放射性セシウムを含む揮発ガスと焼成物とに分離生成する加熱工程と、前記加熱工程で分離生成された前記揮発ガスを冷却することにより、該揮発ガス中に含まれる放射性セシウムを含む金属塩化物を析出させる冷却工程とを備えることを特徴とする。
【０００８】
アルカリ金属である放射性セシウムと塩素を含む廃棄物を、７００℃〜１３００℃の塩化セシウムの融点（６４５℃）以上に加熱することにより、放射性セシウムを塩化物として揮発させることができる。そして、得られた揮発ガスを塩化セシウムの融点以下（例えば、５００℃以下）に冷却することにより、他のアルカリ金属塩化物とともに塩化セシウムを析出させることができる。
このように、放射性セシウムを含む除去物の廃棄量を大幅に減容させることができるとともに、放射性セシウムが除去された後の焼成物は、放射能量が低減されるので、放射性廃棄物として取り扱うことを必要とせずに処分できる。
【０００９】
本発明の放射性セシウム処理方法において、前記冷却工程で得られる金属塩化物を含む除去物を分級し、放射性セシウムが凝縮された凝縮除去物を取り出す分級工程を有しているとよい。
冷却工程で得られた除去物には、放射性セシウムの塩化物である塩化セシウムとともに、他のアルカリ金属塩化物等も含まれている。このうち、粒径２０μｍ以下の大きさの除去物には塩化セシウムが多く含まれることから、この粒径２０μｍ以下の除去物を回収することにより、放射性セシウムが凝縮された凝縮除去物を取り出すことができる。
したがって、放射性セシウムを含む除去物の廃棄量を、さらに減容させることができる。
【００１０】
本発明の放射性セシウム処理方法において、前記廃棄物中に含まれる塩素の化学当量が、少なくとも放射性セシウム等のアルカリ金属の化学当量以上となるように、該廃棄物中の塩素量を調整する前処理工程を有しているとよい。
廃棄物中には、放射性セシウム（Ｃｓ）の他にも、ナトリウム（Ｎａ）やカリウム（Ｋ）等のアルカリ金属が含まれている。したがって、アルカリ金属の化学当量よりも塩素量を多くなるように調整しておくことにより、廃棄物中の放射性セシウムを確実に塩化物として揮発させることができる。
塩素量の調整は、塩素自体を添加して行うことができるが、その他にも、塩化カルシウムや、石灰類（石灰石、生石灰等）と塩素を含む廃プラスチックとを組み合わせたもの等の添加剤を添加して行うこともできる。さらには、アルカリ土類金属、塩素以外のハロゲン、硫酸塩、硝酸塩等の組み合わせでも同様な効果がある。
【００１１】
本発明の放射性セシウム処理方法において、前記廃棄物は、セメント系固化材により固化された状態で、前記加熱工程に供給されるとよい。
大気中に放出され、地上に降下した放射性セシウムは、表層から２０ｃｍ程度の範囲に殆どが留まっていることから、表層から３０ｃｍ程度の土壌を取り除くことで、土壌から放射性セシウムを撤去することができると考えられる。
この場合、土壌又は汚泥等の廃棄物をセメント系固化材で固めた固化体とすることで、地表に堆積した放射性セシウムを捕捉して運搬でき、廃棄物回収時に放射性セシウムが飛散することを防止できる。
また、土壌固化用のセメント系固化材としては、超微粒子セメントを使用することが好ましい。
超微粒子セメントは、例えば、最大粒径１６μｍ以下の比表面積１００００ｃｍ２／ｇ程度で構成されており、超微粒子で低粘度を長く維持できるので、土壌への浸透性に優れている。したがって、放射性セシウムが含まれる表層から３０ｃｍ程度までの土壌等に固化材を確実に浸透させることができ、容易に固化体を形成することができる。
【００１２】
なお、加熱工程により分離生成された焼成物の放射能量が規定値以上である場合には、その焼成物を、加熱工程への供給前の廃棄物と同様に、前処理工程又は加熱工程に戻して再処理を行う。そして、前処理工程及び加熱工程を繰り返すことにより、規定値以下の放射能量（１００Ｂｑ／ｋｇ未満）とされた焼成物は、一般の廃棄物と同様に処理することができる。
また、セメント系固化材により固化された廃棄物の場合、焼成物に多くのカルシウム等が含まれており、セメント原料等として容易に再利用することができる。
【発明の効果】
【００１３】
本発明によれば、放射性セシウムを含む土壌、汚泥、動植物体や部位およびがれき等の廃棄物から放射性セシウムを塩化物として揮発させることにより放射性セシウムを分離できるので、廃棄物の放射能量を低減できるとともに、放射性セシウムを含む除去物の廃棄量を減容させることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１４】
【図１】本発明の実施形態の放射性セシウム処理方法を実施するための装置を示す概略図である。
【発明を実施するための形態】
【００１５】
以下、本発明の放射性セシウム処理方法の実施形態について説明する。
図１は、放射性セシウム処理装置の全体の概略構成を示しており、図中、放射性セシウムはＣｓとして表記している。
【００１６】
放射性セシウムの処理装置１は、放射性セシウム（Ｃｓ）を含む土壌、汚泥、動植物体や部位およびがれき等の廃棄物（以下、単に廃棄物という）を加熱して放射性セシウムを塩化物として揮発させることにより、その放射性セシウムを含む揮発ガスと焼成物とに分離生成する加熱手段４と、生成された揮発ガスを冷却することにより、揮発ガス中に含まれる放射性セシウムを含む金属塩化物を析出させる冷却手段５と、冷却後のガスから金属塩化物を含む除去物を分級し、放射性セシウムが凝縮された凝縮除去物を取り出す分級手段６とを備えている。
【００１７】
加熱手段４は、アルカリ金属である放射性セシウムと塩素を含む廃棄物を、７００℃〜１３００℃に加熱して、放射性セシウムを塩化物として揮発させることにより、放射性セシウムを含む揮発ガスと焼成物とに分離生成するものである。なお、加熱手段４の加熱温度は、少なくとも塩化セシウムの融点（６４５℃）以上とされていればよい。
本実施形態においては、加熱手段４は、外熱式ロータリーキルンで構成されている。
外熱式ロータリーキルンは、軸回りに回転駆動する内筒４１と、内筒４１の周囲に加熱ガスを流通させる外筒４２とを備えている。内筒４１の内壁面には螺旋状のフィンが設けられており、内筒４１が回転駆動されることにより、内筒４１の入口側から投入された廃棄物を加熱しながら出口側に移送可能な構成となっている。なお、内筒４１の内壁面にフィンを設ける代わりに、あるいはフィンを設けるとともに、内筒４１を水平に対して僅かに傾斜させて、内筒４１の軸回りに回転自在に支持する構成とすることによっても、その傾斜と内筒４１の回転によって廃棄物を出口側に移送することができる。
【００１８】
冷却手段５は、加熱手段４で生成された揮発ガスを塩化セシウムの融点以下（例えば、５００℃以下）に冷却することにより、揮発ガス中に含まれる塩化セシウムを、他のアルカリ金属塩化物とともに析出させるものである。
分級手段６は、サイクロンにより構成されており、冷却手段５で得られる除去物中に含まれる放射性セシウムの塩化物である塩化セシウム及び他のアルカリ金属塩化物を適宜の大きさのものに分級するものである。
なお、図１に示す符号２は廃棄物を所望の大きさに粉砕する粉砕機、符号３は廃棄物と後述する添加剤とを混合するホッパー、符号７は焼成物の放射能量を測定する測定手段である。
【００１９】
次に、この放射性セシウムの処理装置１により、廃棄物から放射性セシウムを除去する処理方法について説明する。
地上に降下した放射性セシウムは、表層から２０ｃｍ程度の範囲に殆どが留まっていることから、本実施形態においては、これらの表層から３０ｃｍ程度の土壌等を採取したものを廃棄物として取り扱い、その廃棄物から放射性セシウムを除去する。
放射性セシウムを含む土壌等の採取は、セメント系固化材により固化体に固めた後に行う。土壌固化用のセメント系固化材としては、超微粒子セメントを使用することが好ましい。
超微粒子セメントは、例えば、最大粒径１６μｍ以下の比表面積１００００ｃｍ２／ｇ程度で構成されており、超微粒子で低粘度を長く維持できるので、土壌への浸透性に優れている。この超微粒子セメントとしては、例えば三菱マテリアル株式会社製の「ファインハード」を用いることができる。そして、超微粒子セメントを用いた場合、放射性セシウムが含まれる表層から３０ｃｍ程度までの土壌等にセメント系固化材を確実に浸透させることができ、容易に廃棄物の固化体を形成することができる。
これにより、廃棄物回収時に地表に堆積した放射性セシウムが飛散することを防止することができ、放射性セシウムを確実に捕捉した状態で、廃棄物を処理装置１まで運搬できる。
【００２０】
処理装置１においては、放射性セシウムを含む廃棄物は、加熱手段４に供給される前に粉砕機２で所望の大きさに粉砕される。この粉砕により廃棄物の表面積が増え、放射性セシウム等が揮発し易くなる。
そして、土壌等から採取した廃棄物中には、放射性セシウム（Ｃｓ）の他にも、ナトリウム（Ｎａ）やカリウム（Ｋ）等のアルカリ金属が含まれていることから、廃棄物中に含まれる塩素の化学当量が、少なくとも放射性セシウム等のアルカリ金属の化学当量以上となるように、その廃棄物中の塩素量を調整する前処理が行われる（前処理工程）。
塩素量の調整は、塩素自体を添加して行うことができるが、その他にも、塩化カルシウムや、石灰類（石灰石、生石灰等）と塩素を含む廃プラスチックとを組み合わせたもの等の添加剤を添加して行うこともできる。さらには、アルカリ土類金属、塩素以外のハロゲン、硫酸塩、硝酸塩等の組み合わせでも同様な効果がある。
この場合、廃棄物に添加剤を添加することにより塩素量を調整し、ホッパー３で廃棄物と添加剤とを混合した後に、廃棄物を加熱手段４である外熱式ロータリーキルンの内筒４１に供給する。なお、廃棄物中の塩素量の調整は、上記のように廃棄物を加熱手段に投入する前に予め調整しておく方法の他、廃棄物と塩素量調整のための添加剤とを加熱手段に同時に投入する方法によっても行うことができる。
【００２１】
外熱式ロータリーキルンの内筒４１に供給された廃棄物は、内筒４１の回転に伴い出口側に向けて移送されながら７００℃〜１３００℃に加熱される。これにより、廃棄物中の放射性セシウム等のアルカリ金属が塩化物として揮発し、廃棄物から放射性セシウムを含む揮発ガスと焼成物とが分離生成される（加熱工程）。内筒４１内の廃棄物は、外筒４２内の加熱ガスによって間接的に加熱されるので、低酸素状態で加熱され、燃焼用空気等の導入がなく、揮発ガスのみの少ない排ガス容量のものとなる。
また、廃棄物の塩素量は、廃棄物中に含まれるアルカリ金属の化学当量よりも多くなるように調整されていることから、廃棄物中の放射性セシウムを確実に塩化物（塩化セシウム）として揮発させることができる。
なお、焼成雰囲気は大気の他、排ガスを再利用しても良いが、酸素濃度が１％以下になると可燃物が不完全燃焼を起こして一酸化炭素濃度が１００００ｐｐｍ以上となり、熱交換効率が低下する現象が発生することとなるので、新たに大気等を導入して酸素濃度を調整するとよい。
【００２２】
加熱手段４から導出された揮発ガスは、冷却手段５で塩化セシウムの融点以下（例えば、５００℃以下）に冷却される。これにより、揮発ガス中に含まれる他のアルカリ金属の金属塩化物とともに、塩化セシウムが析出する（冷却工程）。
次に、冷却工程を経由した金属塩化物を含むガスは、分級手段６に運ばれ、放射性セシウムが凝縮された凝縮除去物が取り出される。冷却工程で得られた除去物には、放射性セシウムの塩化物である塩化セシウムとともに、他のアルカリ金属塩化物等も含まれており、このうち、粒径２０μｍ以下の大きさの除去物には、塩化セシウムが多く含まれる。この粒径２０μｍ以下の除去物を回収することにより、放射性セシウムが凝縮された凝縮除去物を取り出すことができる（分級工程）。また、分級点（２０μｍ）より粒径が大きい粗粒分は、規定値以下の放射能量（１００Ｂｑ／ｋｇ未満）の場合は一般の廃棄物と同様に処理することができる。なお、放射能量を確実に規定値以下とするために、可能な範囲で分級点を大きく設定するとよい。また、分級工程を経た排ガスは、一般的な排ガス処理を行った後に、大気に放出される。
【００２３】
一方、加熱手段４から導出された焼成物は、測定手段７に運ばれて放射能量の測定が行われた後に、放射能量の値に基づいて処理される。焼成物の放射能量が規定値以上（１００Ｂｑ／ｋｇ以上）である場合には、その焼成物を、加熱工程への供給前の廃棄物と同様に、前処理工程又は加熱工程に戻して再処理を行う。そして、前処理工程及び加熱工程を繰り返すことにより、規定値以下の放射能量（１００Ｂｑ／ｋｇ未満）とされた焼成物は、一般の廃棄物と同様に処理される。この場合、焼成物の元となる廃棄物は、セメント系固化材により固化されたものであり、廃棄物から生成された焼成物には、多くのカルシウム等が含まれているので、セメント原料等として容易に再利用することができる。
【００２４】
上述したように、本実施形態の放射性セシウム処理方法においては、放射性セシウムを含む土壌、汚泥等の廃棄物から放射性セシウムを塩化物として揮発させることにより分離できるので、放射性セシウムを含む除去物の廃棄量を減容させることができる。さらに、揮発させた塩化物から、放射性セシウムが凝縮された凝縮除去物を取り出すことにより、廃棄量を大幅に減容することも可能である。また、放射性セシウムが除去された後の焼成物は、放射能量が低減されるので、放射性廃棄物として取り扱うことを必要とせずに処分することができる。
【００２５】
なお、本発明は上記実施形態に限定されるものではなく、本発明の趣旨を逸脱しない範囲において種々の変更を加えることが可能である。
【符号の説明】
【００２６】
１  処理装置
２  粉砕機
３  ホッパー
４  加熱手段（外熱式ロータリーキルン）
５  冷却手段
６  分級手段（サイクロン）
７  測定手段
４１  内筒
４２  外筒
【図１】
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