(57)【要約】【課題】  本発明では、高い成形物の強度を有し、且つ粉体流動性の優れた粉末状セルロース、具体的には平均粒子径は大きく、見掛け比重の値が高く、且つ粉体落下速度が速い賦形剤用粉末状セルロースを得ることを目的とする。【解決手段】  パルプを鉱酸にて酸加水分解処理して得られる賦形剤用粉末状セルロースにおいて、該パルプが非木材由来のパルプであることを特徴とする賦形剤用粉末状セルロース。粉体落下速度ｘ、破断強度ｙとしたときに、ｙ≧４２４．５１ｘ２ - ９２１．３ｘ +５３９．４９という関係式を満たすことを特徴とする賦形剤用粉末状セルロース。【選択図】  図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
パルプを鉱酸にて酸加水分解処理して得られる賦形剤用粉末状セルロースにおいて、該パルプが非木材由来のパルプであることを特徴とする賦形剤用粉末状セルロース。
【請求項２】
前記パルプが竹由来のパルプであることを特徴とする請求項１に記載の賦形剤用粉末状セルロース。
【請求項３】
前記パルプがバガス由来のパルプであることを特徴とする請求項１に記載の賦形剤用粉末状セルロース。
【請求項４】
粉体落下速度ｘ、破断強度ｙとしたときに、ｙ≧４２４．５１ｘ２ - ９２１．３ｘ +５３９．４９という関係式を満たすことを特徴とする、請求項１〜３に記載の記載の賦形剤用粉末状セルロース。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、パルプを鉱酸にて酸加水分解処理して得られる賦形剤用粉末状セルロースに関する。より具体的には、竹あるいはバガスなどの非木材由来のパルプを鉱酸にて酸加水分解処理して得られる賦形剤用粉末状セルロースに関する。
【背景技術】
【０００２】
一般的な粉末状セルロースは、平均粒子径５〜６０μｍ、見掛け比重  ０．１０〜０．５０ｇ／ｃｍ３程度であり、平均粒子径が大きくなるにつれて、見掛け比重が小さくなる白色粒子である。
この粉末状セルロースを得る方法としては、化学的処理と機械的処理による方法が知られている。化学的処理としてはセルロース原料に硫酸または塩酸等の鉱酸を作用させ加水分解反応を行い、粉末状セルロースを得る方法が公知である。例えば、１２０〜１６０℃という高温下、２０〜４５分間希酸で酸加水分解し、粉末状セルロースを得る方法（特許文献1参照）。２．５規定（以下、規定はＮと省略）の塩酸で約１５分間酸加水分解し、粉末状セルロースを得る方法（特許文献２参照）。各種濃度の塩酸水溶液で高温処理し、粉末状セルロースを得る方法（特許文献３参照）等がある。
酸加水分解法で得られる粉末状セルロースの特徴としては、酸濃度を適宜コントロールすることで、粉末状セルロースの重合度および平均粒子径を容易に調節できる。したがって、酸濃度を変化させることにより、見掛け比重や粉体流動性を変更することが可能であるという、利点を有する。
また、機械的処理としては公知の分級、および粉砕技術が利用されている。機械的処理では原料のロスが殆ど無いために高収率であること、薬品コストが生じないこと等の利点を有している。
【０００３】
粉末状セルロースは、様々な用途に使用されているが、安全性が高いことから、その用途の一つとして、賦形剤として使用されている。賦形剤とは、医薬品や農薬などの取扱いあるいは成形の向上や服用を便利にするために加える添加剤であり、錠剤や丸剤などの製剤過程（製造工程）で、有効成分の量が少ない場合に、一定の大きさや濃度にする目的で使用される。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】米国特許第３９５４７２７号
【特許文献２】米国特許第３１４１８７５号
【特許文献３】特開昭５３−１２７５５３号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
錠剤や丸剤などの製剤において、賦形剤に要求される品質としては、成形物（錠剤、丸剤）が十分な強度を有していること、製造工程において、良好な作業性（粉体流動性）を有していることが重要とされている。
従来の賦形剤用粉末状セルロースは、平均粒子径が大きくなると、嵩高くなるため、粉体流動性が低下する。また、平均粒子径を小さくなると、粉体流動性は向上するが、成型物の強度が低下する。このように、従来の賦形剤用粉末状セルロースでは、強度（平均粒子径）と粉体流動性は相反する挙動を示すものであった。
【０００６】
酸加水分解法では、酸濃度を適宜コントロールすることで、賦形剤用粉末状セルロースの平均粒子径、見掛け比重（粉体流動性）を改善することは可能であるが、粉末セルロースが様々な分野で利用されるに伴い、更に高い強度（大きな粒子径）および優れた粉体流動性を有する賦形剤用粉末状セルロースが要望されるようになってきている。
【０００７】
そこで、本発明では、高い成形物の強度を有し、且つ粉体流動性の優れた粉末状セルロース、言い換えれば、平均粒子径は大きいが、見掛け比重の値が高く、且つ粉体落下速度が速い、賦形剤用粉末状セルロースを得ることを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明は下記[１]〜[４]を提供する。
[１]  パルプを鉱酸にて酸加水分解処理して得られる賦形剤用粉末状セルロースにおいて、該パルプが非木材由来のパルプであることを特徴とする賦形剤用粉末状セルロース。
[２]  前記パルプが竹由来のパルプであることを特徴とする、[１]に記載の賦形剤用粉末状セルロース。
[３]  前記パルプがバガス由来のパルプであることを特徴とする、[１]に記載の賦形剤用粉末状セルロース。
[４]  粉体落下速度ｘ、破断強度ｙとしたときに、ｙ≧４２４．５１ｘ２ - ９２１．３ｘ +５３９．４９という関係式を満たすことを特徴とする、[１]〜[３]に記載の賦形剤用粉末状セルロース。
【発明の効果】
【０００９】
本発明によれば、本発明では、高い成形物の強度を有し、且つ粉体流動性の優れた粉末状セルロース、言い換えれば、平均粒子径は大きいが、見掛け比重の値が高く、且つ粉体落下速度が速い、賦形剤用粉末状セルロースを得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１０】
【図１】図1は、粉体落下速度と破断強度の関係の結果を示すグラフである。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
本発明は、パルプを鉱酸にて酸加水分解処理して得られる賦形剤用粉末状セルロースにおいて、該パルプが非木材由来のパルプであることを特徴とする、賦形剤用粉末状セルロースに関する。
【００１２】
本発明において、非木材由来パルプとは、ケナフ、稲わら、麦わら、竹、バガス（サトウキビバガス）、亜麻、楮、三椏、葦、大麻、マニラ麻などを公知の方法で蒸解して得られるパルプである。また、これらの非木材を単独あるいは２種類以上混合して使用することができるが、これらの中では、竹、バガスを使用することが原料の入手等の点から好ましく、強度および粉体流動性の点から竹を使用することがより好ましい。
【００１３】
本発明において、非木材パルプを原料に用いた粉末状セルロースは、他のパルプ（広葉樹由来のパルプ、針葉樹由来のパルプ、リンター由来のパルプなど）を原料に用いた粉末状セルロースより、平均粒子径が大きく、且つ見掛け比重が高い粉末状セルロースを容易に得ることができる。その明確な理由は不明であるが、広葉樹あるいは針葉樹との非木材との何らかの差異が影響していると推測される。
【００１４】
本発明において、非木材の蒸解法は特に限定されるものではなく、サルファイト蒸解法、クラフト蒸解法、ソーダ・キノン蒸解法、オルガノソルブ蒸解法などを例示することができるが、これらの中では、環境面の点からクラフトパルプが好ましい。
本発明において、竹由来パルプとは、イネ目イネ科タケ亜科のうち、木本（木）のように茎が木質化する種（以下、竹材と言うことがある。）を公知の方法で蒸解して得られるパルプである。原料に用いる竹材としては、マダケ Phyllostachys bambusoides 、モウソウチク Phyllostachys heterocycla、ハチク Phyllostachys nigraホテイチク Phyllostachys aurea、キッコウチクPhyllostachys heterocycla、ホウライチク Bambusa multiplex、ナリヒラダケ Semiarundinaria fastuosa、チシマザサ（ネマガリダケ） Sasa kurilensis、トウチク Sinobambusa tootsik、シホウチク Chimonobambusa quadrangularis、カンチクChimonobambusa marmorea、ヤダケ Pseudosasa japonica、メダケ Pleioblastus simonii等を例示することができるが、これらの中では、原料としての入手のし易さから、モウソウチク（孟宗竹）を用いることが好ましい。
【００１５】
本発明において、バガス（サトウキビ）由来のパルプとは、サトウキビ茎を圧搾して、糖汁を抽出するときにできる搾り粕を公知の方法で蒸解して得られるパルプである。
【００１６】
本発明において、非木材由来のパルプの酸加水分解処理としては、公知の方法を用いることができ、その一例としてパルプセルロース１００重量部に対し、鉱酸にて酸加水分解を行う、粉末状セルロースの製造方法について説明する。粉末状セルロースは、原料パルプスラリー調製工程、酸加水分解反応工程、中和・洗浄・脱液工程、乾燥工程、粉砕工程、分級工程を経て製造される。
【００１７】
本発明で使用できるパルプ原料は、流動状態でもシート状でも可能である。パルプ漂白工程からの流動パルプを原料とする場合は、加水分解反応槽へ投入する前に濃度を高める必要があり、スクリュープレスやベルトフィルターなどの脱水機で濃縮され、反応槽へ所定量が投入される。パルプのドライシートを原料とする場合は、ロールクラッシャーなどの解砕機などでパルプをほぐした後、反応槽へ投入する。
パルプの酸加水分解反応は公知の反応条件で実施可能であり、具体的には、パルプ濃度３〜１０固形分重量％、酸濃度５〜３０重量％、反応温度８０〜１００℃、反応時間３０分間〜３時間である。パルプの加水分解反応終了後、脱水工程でパルプ加水分解物と廃酸とに固液分離される。パルプ加水分解物はアルカリ剤を添加して中和し、洗浄される。その後、乾燥機で乾燥され、粉砕機で機械的に粉砕され、分級により所定の平均粒度の製品とする。
【実施例】
【００１８】
以下に実施例を挙げて本発明を具体的に示すが、本願は勿論、かかる実施例に限定されるものではない。本願の実施例における試験方法と、セルロース粉末や結晶性セルロース粉末の品質測定方法を、次に示す。
【００１９】
＜見掛け比重測定＞
常法に従い、１００ｍｌメスシリンダーに試料を１０ｇ投入し、メスシリンダーの底をたたき、試料の高さが低下しなくなるまで続け、平らになった表面の目盛を読み、測定した。この値が高いほど、粉体はコンパクトになることを意味する。
【００２０】
＜平均粒子径測定＞
マイクロトラック粒度分析計（日機装株式会社製）を用いて測定した。測定原理としてはレーザー散乱法を用いており、粒度分布を蓄積分布として表し、蓄積分布が５０％となる値を平均粒子径とした。
【００２１】
＜破断強度測定＞
ＫＢｒ錠剤成形機を用いて、試料１００ｍｇを３００ｋｇ／ｃｍ２で1分間圧縮し、直径１ｃｍの錠剤を作製した。得られた錠剤の破断強度を、ＦＵＤＯ製レオメーターで測定した。この値が大きいほど、錠剤強度が高いことを意味する。
【００２２】
＜粉体落下速度＞
５ｇの試料を、パウダテスタ（ＰＴ−Ｎ型、ホソカワミクロン株式会社製）を用いて振動落下させ、全粉体が落下するのに必要な時間を測定した。この値が大きいほど、粉体流動性が良好であることを意味する。
【００２３】
＜粉末セルロースの調整＞
無塩素漂白パルプを、パルプ濃度５．５％、種々の塩酸濃度（本願の実施例と比較例では、０．１５、０．３、０．６、１．２Ｎ）において９５℃で２時間反応させた。反応が終了した後、水酸化ナトリウムで中和し、十分に水洗した後、６０℃の温度条件化で約１日、送風乾燥した。乾燥後のサンプルを、ハンマーミル（ホソカワミクロン社製、ＡＰ−Ｓ型）を用いて機械的に粉砕を行い、平均粒子径の異なるセルロース粉末を得た。
【００２４】
＜実施例１＞
理文造紙有限公司製の竹ＢＫＰを上記調整方法で粉末にし、見掛け比重、平均粒子径、破断強度、粉体落下速度を測定した。結果を表１、図１に示す。
【００２５】
＜実施例２＞
ＥＰＰＣＯ社製のバガスＢＫＰを上記調整方法で粉末にし、見掛け比重、平均粒子径、破断強度、粉体落下速度を測定した。結果を表１、図１に示す。
【００２６】
＜比較例１＞
日本製紙ケミカル（株）社製のＬＤＳＰ（広葉樹）を上記調整方法で粉末にし、見掛け比重、平均粒子径、破断強度、粉体落下速度を測定した。結果を表１、図１に示す。
【００２７】
＜比較例２＞
日本製紙（株）社製のＬＢＫＰ（広葉樹）を上記調整方法で粉末にし、見掛け比重、平均粒子径、破断強度、粉体落下速度を測定した。結果を表１、図１に示す。
【００２８】
＜比較例3＞
日本製紙ケミカル（株）社製のＮＤＳＰ（針葉樹）を上記調整方法で粉末にし、見掛け比重、平均粒子径、破断強度、粉体落下速度を測定した。結果を表１、図１に示す。
【００２９】
図1の結果から、竹ＢＫＰおよびバガスＢＫＰ由来の粉末状セルロースは、同一粉体落下速度で比較した場合、ＬＢＫＰ、ＬＤＳＰ、ＮＤＳＰよりも破断強度が高い。この結果から、本願発明の粉末状セルロースは粉体流動性と錠剤強度を高い次元で両立したセルロース粉末であることがわかる。
【００３０】
【表１】
2013177528.tif 000003
【図１】
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