(57)【要約】      （修正有）【課題】遮熱性及び可視光線透過率が高く、更に耐光性に優れているので高い可視光線透過率を長期間に渡り維持できる合わせガラス用中間膜を提供する。【解決手段】１層の構造又は２層以上の積層構造を有する合わせガラス用中間膜１であり、中間膜１を構成する第１の層２は、熱可塑性樹脂と、可塑剤と、酸化タングステン粒子と、最も長波長側の極大吸収波長を波長３５０ｎｍ未満に有する紫外線遮蔽剤とを含み、中間膜１を構成する第２の層３および第３の層４も熱可塑性樹脂で構成する。【選択図】図１
2013163616.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
１層の構造又は２層以上の積層構造を有する合わせガラス用中間膜であって、
熱可塑性樹脂と、可塑剤と、酸化タングステン粒子と、最も長波長側の極大吸収波長を波長３５０ｎｍ未満に有する紫外線遮蔽剤とを含む第１の層を備える、合わせガラス用中間膜。
【請求項２】
前記紫外線遮蔽剤が、ベンゾトリアゾール化合物、ベンゾフェノン化合物、トリアジン化合物、マロン酸エステル化合物又はシュウ酸アニリド化合物である、請求項１に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項３】
１層の構造又は２層以上の積層構造を有する合わせガラス用中間膜であって、
熱可塑性樹脂と、可塑剤と、酸化タングステン粒子と、トリアジン化合物、マロン酸エステル化合物又はシュウ酸アニリド化合物である紫外線遮蔽剤を含む第１の層を備える、合わせガラス用中間膜。
【請求項４】
前記第１の層が、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩の内の少なくとも１種の金属塩をさらに含む、請求項１〜３のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項５】
前記第１の層の第１の表面側に配置されており、紫外線遮蔽剤を含む第２の層をさらに備える、請求項１〜４のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項６】
前記第２の層が、熱可塑性樹脂と可塑剤とをさらに含む、請求項５に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項７】
第１の合わせガラス構成部材と、
第２の合わせガラス構成部材と、
前記第１，第２の合わせガラス構成部材の間に挟み込まれた中間膜とを備え、
前記中間膜が、請求項１〜６のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜である、合わせガラス。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、自動車及び建築物などの合わせガラスに用いられる合わせガラス用中間膜に関し、より詳細には、遮熱性が高い合わせガラスを得ることができる合わせガラス用中間膜に関する。また、本発明は、該合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスに関する。
【背景技術】
【０００２】
合わせガラスは、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片の飛散量が少なく、安全性に優れている。このため、上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に広く使用されている。上記合わせガラスは、一対のガラス板の間に合わせガラス用中間膜を挟み込むことにより、製造されている。このような車両及び建築物の開口部に用いられる合わせガラスには、高い遮熱性が求められる。
【０００３】
可視光よりも長い波長７８０ｎｍ以上の赤外線は、紫外線と比較して、エネルギー量が小さい。しかしながら、赤外線は熱的作用が大きく、赤外線が物質に吸収されると熱として放出される。このため、赤外線は一般に熱線と呼ばれている。従って、合わせガラスの遮熱性を高めるためには、赤外線を十分に遮断する必要がある。
【０００４】
上記赤外線（熱線）を効果的に遮断するために、下記の特許文献１には、錫ドープ酸化インジウム粒子（ＩＴＯ粒子）又はアンチモンドープ酸化錫粒子（ＡＴＯ粒子）を含む中間膜が開示されている。下記の特許文献２には、酸化タングステン粒子を含む中間膜が開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】ＷＯ２００１／０２５１６２Ａ１
【特許文献２】ＷＯ２００５／０８７６８０Ａ１
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
ＩＴＯ粒子、ＡＴＯ粒子又は酸化タングステン粒子などの遮熱粒子を含む中間膜を用いた合わせガラスには、高い遮熱性と高い可視光線透過率（Ｖｉｓｉｂｌｅ  Ｔｒａｎｓｍｉｔｔａｎｃｅ）とを両立することが求められる。すなわち、合わせガラスでは、上記可視光線透過率を高く維持したままで、遮熱性を高くする必要がある。さらに、高い可視光線透過率が長期間に渡り維持されることが要求されている。
【０００７】
しかし、特許文献１，２に記載のような従来の合わせガラスでは、高い遮熱性と高い可視光線透過率とを両立できないことがある。さらに、合わせガラスを使用している間に、可視光線透過率が低下することがある。特に、酸化タングステン粒子を含む中間膜を用いた合わせガラスが長期間使用されると、可視光線透過率が大きく低下しやすいという問題がある。
【０００８】
また、合わせガラスが自動車等の車両のフロントガラスとして使用される場合、中間膜と合わせガラスを構成するガラス板との接着力を適切な範囲に調整可能にすることが、中間膜に求められている。
【０００９】
本発明の目的は、遮熱性及び可視光線透過率が高く、更に耐光性に優れているので高い可視光線透過率を長期間に渡り維持できる合わせガラス用中間膜、並びに該合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを提供することである。
【００１０】
本発明の限定的な目的は、遮熱性及び可視光線透過率が高く、更に耐光性に優れているので高い可視光線透過率を長期間に渡り維持し、しかも接着力を容易に調整できる合わせガラス用中間膜、並びに該合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明の広い局面によれば、１層の構造又は２層以上の積層構造を有する合わせガラス用中間膜であって、熱可塑性樹脂と、可塑剤と、酸化タングステン粒子と、最も長波長側の極大吸収波長を波長３５０ｎｍ未満に有する紫外線遮蔽剤とを含む第１の層を備える、合わせガラス用中間膜が提供される。
【００１２】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、上記紫外線遮蔽剤は、ベンゾトリアゾール化合物、ベンゾフェノン化合物、トリアジン化合物、マロン酸エステル化合物、又はシュウ酸アニリド化合物である。
【００１３】
また、本発明の広い局面によれば、１層の構造又は２層以上の積層構造を有する合わせガラス用中間膜であって、熱可塑性樹脂と、可塑剤と、酸化タングステン粒子と、トリアジン化合物、マロン酸エステル化合物又はシュウ酸アニリド化合物である紫外線遮蔽剤を含む第１の層を備える、合わせガラス用中間膜が提供される。
【００１４】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、上記第１の層は、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩の内の少なくとも１種の金属塩をさらに含む。
【００１５】
本発明に係る合わせガラス用中間膜の別の特定の局面では、 上記第１の層の第１の表面側に配置されており、紫外線遮蔽剤を含む第２の層がさらに備えられる。
【００１６】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のさらに別の特定の局面では、上記第２の層は、熱可塑性樹脂と可塑剤とをさらに含む。
【００１７】
本発明に係る合わせガラスは、第１の合わせガラス構成部材と、第２の合わせガラス構成部材と、該第１，第２の合わせガラス構成部材の間に挟み込まれた中間膜とを備えており、該中間膜が、本発明に従って構成された合わせガラス用中間膜である。
【発明の効果】
【００１８】
本発明に係る合わせガラス用中間膜は、１層の構造又は２層以上の積層構造を有し、熱可塑性樹脂と、可塑剤と、酸化タングステン粒子と、最も長波長側の極大吸収波長を波長３５０ｎｍ未満に有する紫外線遮蔽剤とを含む第１の層を備えているので、中間膜の耐光性が高くなり、高い可視光線透過率を長期間に渡り維持できる。
【００１９】
また、本発明に係る合わせガラス用中間膜は、１層の構造又は２層以上の積層構造を有し、熱可塑性樹脂と、可塑剤と、酸化タングステン粒子と、トリアジン化合物、マロン酸エステル化合物又はシュウ酸アニリド化合物である紫外線遮蔽剤とを含む第１の層を備えているので、中間膜の耐光性が高くなり、高い可視光線透過率を長期間に渡り維持できる。
【００２０】
従って、本発明に係る合わせガラス用中間膜の使用により、遮熱性及び可視光線透過率が高く、かつ高い可視光線透過率を長期間に渡り維持することが可能な合わせガラスを提供できる。
【図面の簡単な説明】
【００２１】
【図１】図１は、本発明の第１の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す部分切欠断面図である。
【図２】図２は、本発明の第２の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す部分切欠断面図である。
【図３】図３は、図１に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す部分切欠断面図である。
【図４】図４は、図２に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す部分切欠断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００２２】
以下、図面を参照しつつ、本発明の具体的な実施形態及び実施例を説明することにより本発明を明らかにする。
【００２３】
図１に、本発明の第１の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に部分切欠断面図で示す。
【００２４】
図１に示す中間膜１は、２層以上の積層構造を有する多層の中間膜である。中間膜１は、３層の積層構造を有する。中間膜１は、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜１は、合わせガラス用中間膜である。中間膜１は、第１の層２と、第１の層２の第１の表面２ａ側に配置された第２の層３と、第１の層２の第１の表面２ａとは反対の第２の表面２ｂ側に配置された第３の層４とを備える。第２の層３は、第１の層２の第１の表面２ａに積層されている。第３の層４は、第１の層２の第２の表面２ｂに積層されている。第１の層２は、中間層であり、遮熱性を高める層として主に機能する。第２，第３の層３，４は、例えば、保護層及び接着層であり、本実施形態では表面層である。第１の層２は、第２，第３の層３，４の間に配置されている。第１の層２は、第２，第３の層３，４の間に挟み込まれている。従って、中間膜１は、第２の層３と第１の層２と第３の層４とがこの順で積層された多層構造を有する。
【００２５】
なお、第１の層２と第２の層３との間、及び、第１の層２と第３の層４との間にはそれぞれ、他の層が積層されていてもよい。第１の層２と第２の層３、及び、第１の層２と第３の層４とはそれぞれ、直接積層されていることが好ましい。他の層として、ポリビニルアセタール樹脂等の熱可塑性樹脂を含む層、及びポリエチレンテレフタレート等を含む層が挙げられる。
【００２６】
上記第１の層は、熱可塑性樹脂と、可塑剤と、酸化タングステン粒子と、最も長波長側の極大吸収波長を波長３５０ｎｍ未満に有する紫外線遮蔽剤（以下、紫外線遮蔽剤Ｙと記載することがある）とを含む。上記第１の層は、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩の内の少なくとも１種の金属塩（以下、金属塩Ｍと記載することがある）をさらに含むことが好ましい。上記第１の層は、酸化防止剤をさらに含むことが好ましい。
【００２７】
上記第２，第３の層はそれぞれ、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第２，第３の層はそれぞれ、熱可塑性樹脂を含むことが好ましく、可塑剤を含むことが好ましい。上記第２，第３の層はそれぞれ、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩の内の少なくとも１種の金属塩Ｍをさらに含むことが好ましい。上記第２，第３の層はそれぞれ、酸化防止剤をさらに含むことが好ましい。上記第２の層と上記第３の層との組成は、同一であってもよく、異なっていてもよい。
【００２８】
従来、中間膜を用いた合わせガラスの遮熱性が低いことがあり、日射透過率が高いことがあった。さらに、従来の合わせガラスでは、低い日射透過率と高い可視光線透過率（Ｖｉｓｉｂｌｅ  Ｔｒａｎｓｍｉｔｔａｎｃｅ）とを両立することは困難であるという問題があった。
【００２９】
合わせガラスの遮熱性及び可視光線透過率を充分に高めるために、第１の実施形態の主な特徴の１つは、第１の層２が、熱可塑性樹脂と、可塑剤と、酸化タングステン粒子と、最も長波長側の極大吸収波長を波長３５０ｎｍ未満に有する紫外線遮蔽剤Ｙとの４つの成分を必須で含むことである。酸化タングステン粒子は、合わせガラスの遮熱性を効果的に高める。熱可塑性樹脂と可塑剤と酸化タングステン粒子と特定の上記紫外線遮蔽剤Ｙとを含む第１の層２を備えた多層の中間膜の使用により、中間膜の耐光性が高くなり、高い可視光線透過率を長期間に渡り維持できる。また、上記多層の中間膜の使用により、遮熱性の指標である日射透過率が低い合わせガラスを得ることができ、更に上記可視光線透過率が高い合わせガラスを得ることができる。例えば、合わせガラスの波長３００〜２１００ｎｍでの日射透過率（Ｔｓ２１００）を６５％以下にし、かつ可視光線透過率を６５％以上にすることができる。さらに、日射透過率（Ｔｓ２１００）を５０％以下にすることもでき、更に可視光線透過率を７０％以上にすることができる。
【００３０】
さらに、本発明者らが検討した結果、熱可塑性樹脂と可塑剤と酸化タングステン粒子と特定の上記紫外線遮蔽剤Ｙとを含む第１の層を備えた中間膜を用いて、合わせガラスを作製しただけでは、合わせガラスが長期間使用されたときに、可視光線透過率が低下する傾向があることがわかった。
【００３１】
そこで、本発明者らが更に検討した結果、高い可視光線透過率を長期間維持することが可能な中間膜及び合わせガラスの構成も見出した。
【００３２】
第１の実施形態の他の主な特徴は、熱可塑性樹脂と可塑剤と酸化タングステン粒子と特定の上記紫外線遮蔽剤Ｙとを含む第１の層２に加えて、該第１の層２の第１の表面２ａ側に配置されている第２の層３を、中間膜１が備えていることである。これによって、中間膜１に含まれている酸化タングステン粒子の化学変化等に伴う可視光線透過率の低下を抑制できる。特に第２の層３が紫外線遮蔽剤を含む場合に、中間膜１に含まれている酸化タングステン粒子の化学変化等に伴う可視光線透過率の低下を効果的に抑制できる。このため、中間膜１及び合わせガラスの耐光性が高くなり、優れた可視光線透過率を長期間にわたり維持できる。
【００３３】
中間膜１では、第１の層２の第１の表面２ａに第２の層３が積層されており、第２の表面２ｂに第３の層４が積層されている。第１の層の第１の表面側に第２の層が配置されていることが好ましく、第１の層の第１の表面に第２の層が積層されていることが好ましい。第１の層の第１の表面側のみに第２の層が配置されており、かつ第１の層の第２の表面側に第３の層が配置されていなくてもよい。但し、第１の層の第１の表面側に第２の層が配置されており、かつ第１の層の第２の表面側に第３の層が配置されていることが好ましい。第１の層の第２の表面に、第３の層が積層されていることが好ましい。第１の層の第２の表面に第３の層が積層されていることにより、中間膜を用いた合わせガラスの耐貫通性をより一層高めることができる。さらに、第１の層の第２の表面に第３の層が積層されていることにより、中間膜の取り扱い性も高くなる。
【００３４】
本発明に係る合わせガラス用中間膜は、上記第１の層のみの単層の合わせガラス用中間膜であってもよく、該第１の層を含む多層の合わせガラス用中間膜であってもよい。
【００３５】
図２に、本発明の第２の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に部分切欠断面図で示す。
【００３６】
図２に示す中間膜３１は、１層の構造を有する単層の中間膜である。中間膜３１は、第１の層である。中間膜３１は、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜３１は、合わせガラス用中間膜である。中間膜３１は、熱可塑性樹脂と、可塑剤と、酸化タングステン粒子と、最も長波長側の極大吸収波長を波長３５０ｎｍ未満に有する紫外線遮蔽剤Ｙとを含む。
【００３７】
第２の実施形態の特徴は、単層の中間膜３１を構成する第１の層が、熱可塑性樹脂と、可塑剤と、酸化タングステン粒子と、最も長波長側の極大吸収波長を波長３５０ｎｍ未満に有する紫外線遮蔽剤Ｙとの４つの成分を含むことである。このように、単層の中間膜がこれらの４つの成分を含んでいても、単層の中間膜及び該単層の中間膜を用いた合わせガラスの遮熱性と可視光線透過率とを充分に高めることができる。例えば、合わせガラスの波長３００〜２１００ｎｍでの日射透過率（Ｔｓ２１００）を６５％以下にし、かつ可視光線透過率を６５％以上にすることができる。さらに、日射透過率（Ｔｓ２１００）を５０％以下にすることもでき、更に可視光線透過率を７０％以上にすることができる。さらに、単層の中間膜及び合わせガラスの耐光性が高くなり、優れた可視光線透過率を長期間にわたり維持できる。
【００３８】
図１に示す中間膜１のように、２層以上の積層構造を有し、上記第１の層と上記第２の層とを少なくとも備える多層の合わせガラス用中間膜である場合には、上記第１の層の第１の表面側に配置されており、かつ紫外線遮蔽剤を含む第２の層がさらに備えられることが好ましい。２層以上の積層構造を有する多層の合わせガラス用中間膜である場合には、上記第２の層は、上記紫外線遮蔽剤に加えて、樹脂をさらに含むことが好ましい。該樹脂は、熱可塑性樹脂であることが好ましい。上記第２の層は、ポリエチレンテレフタレートなどの樹脂と、該樹脂中に紫外線遮蔽剤とを含む層であってもよい。
【００３９】
なお、多層の合わせガラス用中間膜である場合には、自動車又は建築物の開口部に、合わせガラスを取り付ける際には、第１の層ではなく第２の層に熱線を含む光線が先に入射するように、合わせガラスを取り付けることが好ましい。例えば、第２の層が自動車又は建築物の外部空間側、かつ第１の層が自動車又は建築物の内部空間側となるように、合わせガラスを開口部に取り付けることが好ましい。これによって、第１の層に至る紫外線の量を効果的に低減できる。この場合に、第２の層よりも先に第１の層又は第３の層に光線を入射しないようにすることが可能であることなどから、第３の層は、紫外線遮蔽剤を必ずしも含んでいなくてもよい。
【００４０】
以下、本発明に係る合わせガラス用中間膜を構成する第１，第２，第３の層の詳細、並びに該第１，第２，第３の層に含まれている各成分の詳細を説明する。
【００４１】
（熱可塑性樹脂）
上記第１の層に含まれている熱可塑性樹脂は特に限定されない。上記第２，第３の層はそれぞれ、熱可塑性樹脂を含むことが好ましい。該熱可塑性樹脂として、従来公知の熱可塑性樹脂を用いることができる。熱可塑性樹脂は１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。上記第１，第２，第３の層に用いられる熱可塑性樹脂は、同一であってもよく、異なっていてもよい。
【００４２】
上記熱可塑性樹脂としては、ポリビニルアセタール樹脂、エチレン−酢酸ビニル共重合体樹脂、エチレン−アクリル共重合体樹脂、ポリウレタン樹脂及びポリビニルアルコール樹脂等が挙げられる。これら以外の熱可塑性樹脂を用いてもよい。
【００４３】
上記熱可塑性樹脂は、ポリビニルアセタール樹脂であることが好ましい。ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との併用により、合わせガラス構成部材又は他の層に対して、熱可塑性樹脂を含む層の接着力をより一層高くすることができる。
【００４４】
上記ポリビニルアセタール樹脂は、例えば、ポリビニルアルコールをアルデヒドによりアセタール化することにより製造できる。上記ポリビニルアルコールは、例えば、ポリ酢酸ビニルをけん化することにより製造できる。上記ポリビニルアルコールのけん化度は、一般に７０〜９９．８モル％の範囲内であり、７５〜９９．８モル％の範囲内であることが好ましく、８０〜９９．８モル％の範囲内であることがより好ましい。
【００４５】
上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、好ましくは２００以上、より好ましくは５００以上、好ましくは３５００以下、より好ましくは３０００以下、更に好ましくは２５００以下である。上記平均重合度が上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記平均重合度が上記上限以下であると、中間膜の成形が容易になる。
【００４６】
上記ポリビニルアセタール樹脂に含まれているアセタール基の炭素数は特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂を製造する際に用いるアルデヒドは特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数は３又は４であることが好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数が３以上であると、中間膜のガラス転移温度が充分に低くなる。
【００４７】
上記アルデヒドは特に限定されない。上記アルデヒドとして、一般には、炭素数が１〜１０のアルデヒドが好適に用いられる。上記炭素数が１〜１０のアルデヒドとしては、例えば、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−バレルアルデヒド、２−エチルブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド、ｎ−オクチルアルデヒド、ｎ−ノニルアルデヒド、ｎ−デシルアルデヒド、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド及びベンズアルデヒド等が挙げられる。なかでも、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド又はｎ−バレルアルデヒドが好ましく、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド又はイソブチルアルデヒドがより好ましく、ｎ−ブチルアルデヒドが更に好ましい。上記アルデヒドは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００４８】
上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率（水酸基量）は、好ましくは１５モル％以上、より好ましくは１８モル％以上、好ましくは４０モル％以下、より好ましくは３５モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の接着力がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。
【００４９】
上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、水酸基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記水酸基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ  Ｋ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠して、測定することにより求めることができる。
【００５０】
上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度（アセチル基量）は、好ましくは０．１モル％以上、より好ましくは０．３モル％以上、更に好ましくは０．５モル％以上、好ましくは３０モル％以下、より好ましくは２５モル％以下、更に好ましくは２０モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。
【００５１】
上記アセチル化度は、主鎖の全エチレン基量から、アセタール基が結合しているエチレン基量と、水酸基が結合しているエチレン基量とを差し引いた値を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記アセタール基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。
【００５２】
上記ポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度）は、好ましくは６０モル％以上、より好ましくは６３モル％以上、好ましくは８５モル％以下、より好ましくは７５モル％以下、更に好ましくは７０モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。
【００５３】
上記アセタール化度は、アセタール基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。
【００５４】
上記アセタール化度は、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により、アセチル化度と水酸基の含有率とを測定し、得られた測定結果からモル分率を算出し、次いで、１００モル％からアセチル化度と水酸基の含有率とを差し引くことにより算出され得る。
【００５５】
なお、上記水酸基の含有率（水酸基量）、アセタール化度（ブチラール化度）及びアセチル化度は、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出することが好ましい。ポリビニルアセタール樹脂がポリビニルブチラール樹脂である場合は、上記水酸基の含有率（水酸基量）、上記アセタール化度（ブチラール化度）及びアセチル化度は、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出され得る。
【００５６】
（可塑剤）
上記第１の層は可塑剤を含む。第１の層は熱可塑性樹脂と可塑剤とを含むので、第１の層の接着力は高い。中間膜又は第２，第３の層の接着力をより一層高める観点からは、上記第２，第３の層はそれぞれ、熱可塑性樹脂と可塑剤とを含むことが好ましい。第２，第３の層に用いる熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂である場合に、第２，第３の層はそれぞれ、可塑剤を含むことが特に好ましい。上記可塑剤は特に限定されない。上記可塑剤として、従来公知の可塑剤を用いることができる。上記可塑剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。上記第１，第２，第３の層に用いる熱可塑性樹脂は、同一であってもよく、異なっていてもよい。
【００５７】
上記可塑剤としては、例えば、一塩基性有機酸エステル及び多塩基性有機酸エステル等の有機エステル可塑剤、並びに有機リン酸可塑剤及び有機亜リン酸可塑剤などのリン酸可塑剤等が挙げられる。なかでも、有機エステル可塑剤が好ましい。上記可塑剤は液状可塑剤であることが好ましい。
【００５８】
上記一塩基性有機酸エステルとしては、特に限定されず、例えば、グリコールと一塩基性有機酸との反応によって得られたグリコールエステル、並びにトリエチレングリコール又はトリプロピレングリコールと一塩基性有機酸とのエステル等が挙げられる。上記グリコールとしては、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール及びトリプロピレングリコール等が挙げられる。上記一塩基性有機酸としては、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、２−エチル酪酸、ヘプチル酸、ｎ−オクチル酸、２−エチルヘキシル酸、ｎ−ノニル酸及びデシル酸等が挙げられる。
【００５９】
上記多塩基性有機酸エステルとしては、特に限定されず、例えば、多塩基性有機酸と、炭素数４〜８の直鎖又は分岐構造を有するアルコールとのエステル化合物が挙げられる。上記多塩基性有機酸としては、アジピン酸、セバシン酸及びアゼライン酸等が挙げられる。
【００６０】
上記有機エステル可塑剤としては、特に限定されず、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコールジ−ｎ−オクタノエート、トリエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、ジブチルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペート、エチレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，３−プロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，４−ブチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルペンタノエート、テトラエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリレート、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ヘプチルとアジピン酸ノニルとの混合物、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ジイソデシル、アジピン酸ヘプチルノニル、セバシン酸ジブチル、油変性セバシン酸アルキド、及びリン酸エステルとアジピン酸エステルとの混合物等が挙げられる。これら以外の有機エステル可塑剤を用いてもよい。
【００６１】
上記有機リン酸可塑剤としては、特に限定されず、例えば、トリブトキシエチルホスフェート、イソデシルフェニルホスフェート及びトリイソプロピルホスフェート等が挙げられる。
【００６２】
上記可塑剤は、下記式（１）で表されるジエステル可塑剤であることが好ましい。
【００６３】
【化１】
2013163616.tif 000003
【００６４】
上記式（１）中、Ｒ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数５〜１０の有機基を表し、Ｒ３は、エチレン基、イソプロピレン基又はｎ−プロピレン基を表し、ｐは３〜１０の整数を表す。上記式（１）中のＲ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数６〜１０の有機基であることが好ましい。
【００６５】
上記可塑剤は、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）及びトリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート（３ＧＨ）の内の少なくとも１種を含むことが好ましく、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエートを含むことがより好ましい。
【００６６】
上記第１の層などの熱可塑性樹脂と可塑剤とを含む層において、上記熱可塑性樹脂１００重量部に対して、上記可塑剤の含有量は、好ましくは２５重量部以上、より好ましくは３０重量部以上、好ましくは８０重量部以下、より好ましくは７０重量部以下である。また、第１，第２，第３の層がそれぞれ熱可塑性樹脂と可塑剤とを含む場合に、第１，第２，第３の層における可塑剤の含有量は上記下限以上及び上記上限以下であることが好ましい。上記可塑剤の含有量が上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記可塑剤の含有量が上記上限以下であると、中間膜の透明性がより一層高くなる。
【００６７】
（酸化タングステン粒子）
上記第１の層に含まれている酸化タングステン粒子は、遮熱粒子である。上記第２の層及び上記第３の層はそれぞれ、酸化タングステン粒子を含んでいてもよい。
【００６８】
上記酸化タングステン粒子は、下記式（Ｘ１）又は下記式（Ｘ２）で一般に表される。本発明に係る合わせガラス用中間膜では、下記式（Ｘ１）又は下記式（Ｘ２）で表される酸化タングステン粒子が好適に用いられる。
【００６９】
ＷｙＯｚ    ・・・式（Ｘ１）
上記式（Ｘ１）において、Ｗはタングステン、Ｏは酸素を表し、ｙ及びｚは２．０＜ｚ／ｙ＜３．０を満たす。
【００７０】
ＭｘＷｙＯｚ    ・・・式（Ｘ２）
上記式（Ｘ２）において、Ｍは、Ｈ、Ｈｅ、アルカリ金属、アルカリ土類金属、希土類元素、Ｍｇ、Ｚｒ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｒｕ、Ｃｏ、Ｒｈ、Ｉｒ、Ｎｉ、Ｐｄ、Ｐｔ、Ｃｕ、Ａｇ、Ａｕ、Ｚｎ、Ｃｄ、Ａｌ、Ｇａ、Ｉｎ、Ｔｌ、Ｓｉ、Ｇｅ、Ｓｎ、Ｐｂ、Ｓｂ、Ｂ、Ｆ、Ｐ、Ｓ、Ｓｅ、Ｂｒ、Ｔｅ、Ｔｉ、Ｎｂ、Ｖ、Ｍｏ、Ｔａ及びＲｅからなる群から選択される少なくとも１種の元素、Ｗはタングステン、Ｏは酸素を表し、ｘ、ｙ及びｚは、０．００１≦ｘ／ｙ≦１、及び２．０＜ｚ／ｙ≦３．０を満たす。
【００７１】
中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、酸化タングステン粒子は、金属ドープ酸化タングステン粒子であることが好ましい。上記「酸化タングステン粒子」には、金属ドープ酸化タングステン粒子が含まれる。上記金属ドープ酸化タングステン粒子としては、具体的には、ナトリウムドープ酸化タングステン粒子、セシウムドープ酸化タングステン粒子、タリウムドープ酸化タングステン粒子及びルビジウムドープ酸化タングステン粒子等が挙げられる。
【００７２】
中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、セシウムドープ酸化タングステン粒子が特に好ましい。中間膜及び合わせガラスの遮熱性を更に一層高くする観点からは、該セシウムドープ酸化タングステン粒子は、式：Ｃｓ０．３３ＷＯ３で表される酸化タングステン粒子であることが好ましい。
【００７３】
上記酸化タングステン粒子の平均粒子径は、好ましくは０．０１μｍ以上、より好ましくは０．０２μｍ以上、好ましくは０．１μｍ以下、より好ましくは０．０５μｍ以下である。平均粒子径が上記下限以上であると、熱線の遮蔽性が充分に高くなる。平均粒子径が上記上限以下であると、酸化タングステン粒子の分散性が高くなり、中間膜の透明性がより一層高くなる。
【００７４】
上記「平均粒子径」は、体積平均粒子径を示す。平均粒子径は、粒度分布測定装置（日機装社製「ＵＰＡ−ＥＸ１５０」）等を用いて測定できる。
【００７５】
上記酸化タングステン粒子の含有量は特に限定されない。上記第１の層１００重量％中、酸化タングステン粒子の含有量は、好ましくは０．００１重量％以上、より好ましくは０．０１重量％以上、好ましくは３重量％以下、より好ましくは１重量％以下である。酸化タングステン粒子の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、遮熱性を充分に高めることができ、かつ可視光線透過率を充分に高くすることができる。例えば、可視光線透過率を７０％以上にすることができる。また、第２，第３の層がそれぞれ酸化タングステン粒子を含む場合に、第２，第３の層における酸化タングステン粒子の含有量の好ましい下限及び上限は、第１の層における酸化タングステン粒子の好ましい上記下限及び上記上限と同様である。
【００７６】
（金属塩Ｍ）
本発明に係る合わせガラス用中間膜は、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩の内の少なくとも１種の金属塩Ｍを含むことが好ましい。上記第１の層は金属塩Ｍを含むことが好ましい。上記第２，第３の層はそれぞれ、金属塩Ｍを含むことが好ましい。上記金属塩Ｍの使用により、合わせガラス構成部材と中間膜との接着性又は中間膜における各層間の接着性を制御することが容易になる。さらに、第１の層が上金属塩Ｍを含むことで、酸化タングステン粒子の分散性がより一層良好になり、この結果、中間膜の耐光性がより一層高くなり、高い可視光線透過率をより一層長期間に渡り維持できる。上記金属塩Ｍは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００７７】
上記金属塩Ｍは、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ及びＢａからなる群から選択された少なくとも１種の金属を含むことが好ましい。該金属塩Ｍは、金属イオン、水和金属イオン、錯化金属イオン、金属の無機塩、又は、金属の有機酸エステルの状態で、中間膜における層中に含まれていることが好ましい。金属イオン、水和金属イオン、又は、錯化金属イオンの状態で存在している場合、合わせガラス構成部材と中間膜との接着性又は中間膜における各層間の接着性を制御することが容易である。中間膜の層中に含まれている金属塩は、Ｋ及びＭｇの内の少なくとも１種の金属を含むことが好ましい。
【００７８】
また、上記金属塩Ｍは、炭素数２〜１６の有機酸のアルカリ金属塩又は炭素数２〜１６の有機酸のアルカリ土類金属塩であることがより好ましく、炭素数２〜１６のカルボン酸マグネシウム塩又は炭素数２〜１６のカルボン酸カリウム塩であることが更に好ましい。
【００７９】
上記炭素数２〜１６のカルボン酸マグネシウム塩及び上記炭素数２〜１６のカルボン酸カリウム塩としては特に限定されないが、例えば、酢酸マグネシウム、酢酸カリウム、プロピオン酸マグネシウム、プロピオン酸カリウム、２−エチルブタン酸マグネシウム、２−エチルブタン酸カリウム、２−エチルヘキサン酸マグネシウム及び２−エチルヘキサン酸カリウム等が挙げられる。
【００８０】
上記第１の層が金属塩Ｍを含む場合に、金属塩Ｍの含有量は、金属イオンの含有量（例えばマグネシウムイオンの場合にはマグネシウム濃度、カリウムイオンの場合にはカリウム濃度）として、好ましくは５ｐｐｍ以上、より好ましくは１０ｐｐｍ以上、更に好ましくは２０ｐｐｍ以上、好ましくは３００ｐｐｍ以下、より好ましくは２５０ｐｐｍ以下、更に好ましくは２００ｐｐｍ以下である。また、第２，第３の層が金属塩Ｍを含む場合に、第２，第３の層における金属塩Ｍの含有量の好ましい下限及び上限は、第１の層における金属塩Ｍの含有量の好ましい下限及び上限と同様である。金属塩Ｍの含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、合わせガラス構成部材と中間膜との接着性又は中間膜における各層間の接着性をより一層良好に制御できる。さらに、上記金属塩Ｍの含有量が上記下限以上であると、中間膜の耐光性が更に一層高くなり、高い可視光線透過率を更に一層長期間に渡り維持できる。
【００８１】
（紫外線遮蔽剤）
上記第１の層は、最も長波長側の極大吸収波長を波長３５０ｎｍ未満に有する紫外線遮蔽剤Ｙを含む。上記紫外線遮蔽剤Ｙが最も長波長側の極大吸収波長を波長３５０ｎｍ未満に有することによって、紫外線の遮蔽性を効果的に高め、かつ酸化タングステン粒子の劣化を効果的に抑制することができる。上記紫外線遮蔽剤Ｙの最も長波長側の極大吸収波長の下限は紫外線を遮蔽する機能が発揮されれば特に限定されない。上記紫外線遮蔽剤Ｙの最も長波長側の極大吸収波長は、好ましくは２４０ｎｍ以上、より好ましくは２５０ｎｍ以上、更に好ましくは２６０ｎｍ以上、特に好ましくは２８０ｎｍ以上、最も好ましくは２９０ｎｍ以上、好ましくは３４０ｎｍ以下、より好ましくは３３０ｎｍ以下、更に好ましくは３２０ｎｍ以下、特に好ましくは３１０ｎｍ以下である。上記紫外線遮蔽剤Ｙは１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。上記紫外線遮蔽剤が極大吸収波長を複数有する場合、極大吸収波長のうち、最も吸光度が高い極大吸収波長が２５０ｎｍ以上３４５ｎｍ以下の範囲内に存在することが好ましい。
【００８２】
上記第１の層に用いられる紫外線遮蔽剤と上記第２の層又は上記第３の層に用いられる紫外線遮蔽剤とは同一であってもよく、異なっていてもてよい。上記第２の層は紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第３の層は紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第２，第３の層に用いられる紫外線遮蔽剤は、特に限定されない。上記第２，第３の層に用いられる紫外線遮蔽剤の極大吸収波長は特に限定されない。上記第２，第３の層に用いられる紫外線遮蔽剤の極大吸収波長は、波長３５０ｎｍ以上であってもよく、波長３５０ｎｍ未満であってもよい。上記第２，第３の層に用いられる紫外線遮蔽剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００８３】
上記極大吸収波長は、紫外線遮蔽剤０．０１重量％とトリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート９９．９重量％とを含む液を用いて、例えば石英セル（セル長１ｍｍ）を使用して測定することができる。
【００８４】
上記紫外線遮蔽剤には、紫外線吸収剤が含まれる。紫外線遮蔽剤は、紫外線吸収剤であることが好ましい。
【００８５】
従来広く知られている一般的な紫外線遮蔽剤としては、例えば、金属系紫外線遮蔽剤、金属酸化物系紫外線遮蔽剤、ベンゾトリアゾール系紫外線遮蔽剤（ベントトリアゾール化合物）、ベンゾフェノン系紫外線遮蔽剤（ベンゾフェノン化合物）、トリアジン系紫外線遮蔽剤（トリアジン化合物）、マロン酸エステル系紫外線遮蔽剤（マロン酸エステル化合物）、シュウ酸アニリド系紫外線遮蔽剤（シュウ酸アニリド化合物）及びベンゾエート系紫外線遮蔽剤（ベンゾエート化合物）等が挙げられる。
【００８６】
上記金属系紫外線遮蔽剤としては、例えば、白金粒子、白金粒子の表面をシリカで被覆した粒子、パラジウム粒子及びパラジウム粒子の表面をシリカで被覆した粒子等が挙げられる。紫外線遮蔽剤は、遮熱粒子ではないことが好ましい。紫外線遮蔽剤は、好ましくはベンゾトリアゾール系紫外線遮蔽剤、ベンゾフェノン系紫外線遮蔽剤、トリアジン系紫外線遮蔽剤又はベンゾエート系紫外線遮蔽剤であり、より好ましくはベンゾトリアゾール系紫外線遮蔽剤又はベンゾフェノン系紫外線遮蔽剤であり、更に好ましくはベンゾトリアゾール系紫外線遮蔽剤である。
【００８７】
上記金属酸化物系紫外線遮蔽剤としては、例えば、酸化亜鉛、酸化チタン及び酸化セリウム等が挙げられる。さらに、上記金属酸化物系紫外線遮蔽剤として、表面が被覆されていてもよい。上記金属酸化物系紫外線遮蔽剤の表面の被覆材料としては、絶縁性金属酸化物、加水分解性有機ケイ素化合物及びシリコーン化合物等が挙げられる。
【００８８】
上記絶縁性金属酸化物としては、シリカ、アルミナ及びジルコニア等が挙げられる。上記絶縁性金属酸化物は、例えば５．０ｅＶ以上のバンドギャップエネルギーを有する。
【００８９】
上記ベンゾトリアゾール系紫外線遮蔽剤としては、例えば、２−（２’−ヒドロキシ−５’−メチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「ＴｉｎｕｖｉｎＰ」）、２−（２’−ヒドロキシ−３’、５’−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２０」）、２−（２’−ヒドロキシ−３’−ｔ−ブチル−５−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６」）、及び２−（２’−ヒドロキシ−３’、５’−ジ−アミルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２８」）等のベンゾトリアゾール系紫外線遮蔽剤が挙げられる。紫外線を吸収する性能に優れることから、上記ベンゾトリアゾール系紫外線遮蔽剤はハロゲン原子を含むベンゾトリアゾール系紫外線遮蔽剤であることが好ましく、塩素原子を含むベンゾトリアゾール系紫外線遮蔽剤であることがより好ましい。
【００９０】
上記ベンゾフェノン系紫外線遮蔽剤としては、例えば、オクタベンゾン（ＢＡＳＦ社製「Ｃｈｉｍａｓｓｏｒｂ８１」）等が挙げられる。
【００９１】
上記トリアジン系紫外線遮蔽剤としては、例えば、２−（４，６−ジフェニル−１，３，５−トリアジン−２−イル）−５−［（ヘキシル）オキシ］−フェノール（ＢＡＳＦ社製、「Ｔｉｎｕｖｉｎ１５７７ＦＦ」）等が挙げられる。
【００９２】
上記マロン酸エステル系紫外線遮蔽剤としては、２−（ｐ−メトキシベンジリデン）マロン酸ジメチル、テトラエチル−２，２−（１，４−フェニレンジメチリデン）ビスマロネート、２−（ｐ−メトキシベンジリデン）−ビス（１，２，２，６，６−ペンタメチル４−ピペリジニル）マロネート等が挙げられる。
【００９３】
上記マロン酸エステル系紫外線遮蔽剤の市販品としては、Ｈｏｓｔａｖｉｎ  Ｂ−ＣＡＰ、Ｈｏｓｔａｖｉｎ  ＰＲ−２５、Ｈｏｓｔａｖｉｎ  ＰＲ−３１（いずれもクラリアント社製）が挙げられる。
【００９４】
上記シュウ酸アニリド系紫外線遮蔽剤としては、Ｎ−（２−エチルフェニル）−Ｎ’−（２−エトキシ−５−ｔ−ブチルフェニル）シュウ酸ジアミド、Ｎ−（２−エチルフェニル）−Ｎ’−（２−エトキシ−フェニル）シュウ酸ジアミド、２−エチル−２’−エトキシ−オキシアニリド（クラリアント社製「ＳａｎｄｕｖｏｒＶＳＵ」）などの窒素原子上に置換されたアリール基などを有するシュウ酸ジアミド類が挙げられる。
【００９５】
上記ベンゾエート系紫外線遮蔽剤としては、例えば、２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル−３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンゾエート（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ１２０」）等が挙げられる。
【００９６】
上述した紫外線遮蔽剤の中から、適宜の紫外線遮蔽剤が用いられる。但し、上述した紫外線遮蔽剤以外の紫外線遮蔽剤を用いてもよい。
【００９７】
紫外線の遮蔽性を高め、更に経時後の可視光線透過率の低下をより一層抑制する観点からは、上記紫外線遮蔽剤Ｙは、ベンゾトリアゾール化合物、ベンゾフェノン化合物、トリアジン化合物、マロン酸エステル化合物又はシュウ酸アニリド化合物であることが好ましい。上記紫外線遮蔽剤Ｙは、ベンゾトリアゾール化合物であることが好ましく、ベンゾフェノン化合物であることが好ましく、マロン酸エステル化合物であることが好ましく、シュウ酸アニリド化合物であることが好ましい。紫外線の遮蔽性を高め、更に経時後の可視光線透過率の低下をより一層抑制する観点からは、上記第２，第３の層に用いられる紫外線遮蔽剤はそれぞれ、ベンゾトリアゾール化合物、ベンゾフェノン化合物、トリアジン化合物、マロン酸エステル化合物又はシュウ酸アニリド化合物であることが好ましい。上記第２，第３の層に用いられる紫外線遮蔽剤は、ベンゾトリアゾール化合物であることが好ましく、ベンゾフェノン化合物であることが好ましく、マロン酸エステル化合物であることが好ましく、シュウ酸アニリド化合物であることが好ましい。
【００９８】
中間膜及び合わせガラスの経時後の可視光線透過率の低下をより一層抑制する観点からは、上記紫外線遮蔽剤Ｙは、２−エチル−２’−エトキシ−オキシアニリド（クラリアント社製「ＳａｎｄｕｖｏｒＶＳＵ」）、マロン酸［（４−メトキシフェニル）−メチレン］−ジメチルエステル（Ｃｌａｒｉａｎｔ社製、Ｈｏｓｔａｖｉｎ  ＰＲ−２５）、又は２−［２−ヒドロキシ−４−［（オクチルオキシカルボニル）エチリデンオキシ］フェニル−４，６−ジ（４−フェニル）フェニル−１，３，５−トリアジン（ＢＡＳＦ社製「チヌビン４７９」）であることがより好ましい。上記紫外線遮蔽剤Ｙは、２−エチル−２’−エトキシ−オキシアニリドであることが好ましく、マロン酸［（４−メトキシフェニル）−メチレン］−ジメチルエステルであることが好ましく、２−［２−ヒドロキシ−４−［（オクチルオキシカルボニル）エチリデンオキシ］フェニル−４，６−ジ（４−フェニル）フェニル−１，３，５−トリアジンであることが好ましい。
【００９９】
上記紫外線遮蔽剤Ｙの含有量は特に限定されない。経時後の可視光線透過率の低下をより一層抑制する観点からは、第１の層１００重量％中、上記紫外線遮蔽剤Ｙの含有量は、好ましくは０．１重量％以上、より好ましくは０．２重量％以上、更に好ましくは０．３重量％以上、特に好ましくは０．５重量％以上、好ましくは２．５重量％以下、より好ましくは２重量％以下、更に好ましくは１重量％以下、特に好ましくは０．８重量％以下である。
【０１００】
上記第１の層が上記紫外線遮蔽剤Ｙと上記紫外線遮蔽剤Ｙ以外の紫外線遮蔽剤とを含む場合には、第１の層１００重量％中、全ての紫外線遮蔽剤の合計の含有量は、好ましくは０．１重量％以上、より好ましくは０．２重量％以上、更に好ましくは０．３重量％以上、特に好ましくは０．５重量％以上、好ましくは２．５重量％以下、より好ましくは２重量％以下、更に好ましくは１重量％以下、特に好ましくは０．８重量％以下である。全ての紫外線遮蔽剤の合計の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、経時後の可視光線透過率の低下をより一層抑制できる。
【０１０１】
経時後の可視光線透過率の低下をより一層抑制する観点からは、第２の層が上記紫外線遮蔽剤を含んでいたり、又は第３の層が上記紫外線遮蔽剤を含んでいたりする場合に、該第２の層又は第３の層１００重量％中、上記紫外線遮蔽剤の含有量は、好ましくは０．１重量％以上、より好ましくは０．２重量％以上、更に好ましくは０．３重量％以上、特に好ましくは０．５重量％以上、好ましくは２．５重量％以下、より好ましくは２重量％以下、更に好ましくは１重量％以下、特に好ましくは０．８重量％以下である。特に、第１の層１００重量％中の上記紫外線遮蔽剤Ｙの含有量が０．２重量％以上であるか、又は第２，第３の層１００重量％中の上記紫外線遮蔽剤の含有量が０．２重量％以上であることにより、中間膜及び合わせガラスの経時後の可視光線透過率の低下を顕著に抑制できる。
【０１０２】
上記第１の層は、上記紫外線遮蔽剤Ｙを０．０５重量％以上、１．５重量％で含むことがより好ましい。本発明に係る合わせガラス用中間膜が上記第１の層のみの単層の合わせガラス用中間膜である場合には特に、第１の層が、上記紫外線遮蔽剤Ｙを０．１重量％以上、１．５重量％以下で含むことが好ましく、０．３重量％以上、１．０重量％以下で含むことがより好ましい。本発明に係る合わせガラス用中間膜が多層の中間膜である場合にも、第１の層が上記紫外線遮蔽剤Ｙを上述した含有量で含むことが好ましい。
【０１０３】
本発明に係る合わせガラス用中間膜は、中間膜全体で、上記酸化タングステン粒子と全ての紫外線遮蔽剤（紫外線遮蔽剤Ｙを含む）とを重量（重量％）比（酸化タングステン粒子：全ての紫外線遮蔽剤）で、４：１〜１：２００で含むことが好ましく、２：１〜１：１００で含むことがより好ましい。本発明に係る合わせガラス用中間膜が上記第１の層のみの単層の合わせガラス用中間膜である場合などには特に、第１の層が、上記酸化タングステン粒子と全ての紫外線遮蔽剤とを重量（重量％）比（酸化タングステン粒子：全ての紫外線遮蔽剤）で、４：１〜１：２００で含むことが好ましく、２：１〜１：１００で含むことがより好ましい。本発明に係る合わせガラス用中間膜が多層の中間膜である場合にも、第１の層が上記酸化タングステン粒子と全ての紫外線遮蔽剤とを上記重量（重量％）比で含むことが好ましい。上記酸化タングステン粒子と全ての上記紫外線遮蔽剤との重量（重量％）比が上記範囲内であると、中間膜及び合わせガラスの遮熱性及び可視光線透過率、並びに中間膜及び合わせガラスの経時後の可視光線透過率がより一層高くなる。なお、上記重量比とは、中間膜１００重量％中の上記酸化タングステン粒子の含有量（重量％）と、中間膜１００重量％中又は第１の層１００重量％中の全ての紫外線遮蔽剤の含有量（重量％）との比を示す。
【０１０４】
（酸化防止剤）
本発明に係る合わせガラス用中間膜は酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第１の層は酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第２，第３の層はそれぞれ酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第１の層に用いられる酸化防止剤と上記第２の層又は上記第３の層に用いられる酸化防止剤とは同一であってもよく、異なっていてもてよい。該酸化防止剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１０５】
上記酸化防止剤としては、フェール系酸化防止剤、硫黄系酸化防止剤及びリン系酸化防止剤等が挙げられる。上記フェノール系酸化防止剤はフェノール骨格を有する酸化防止剤である。上記硫黄系酸化防止剤は硫黄原子を含有する酸化防止剤である。上記リン系酸化防止剤はリン原子を含有する酸化防止剤である。
【０１０６】
上記酸化防止剤は、フェノール系酸化防止剤であることが好ましい。該フェノール系酸化防止剤としては、２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール（ＢＨＴ）、ブチル化ヒドロキシアニソール（ＢＨＡ）、２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−エチルフェノール、ステアリル−β−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、２，２’−メチレンビス−（４−メチル−６−ブチルフェノール）、２，２’−メチレンビス−（４−エチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、４，４’−ブチリデン−ビス−（３−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、１，１，３−トリス−（２−メチル−ヒドロキシ−５−ｔ−ブチルフェニル）ブタン、テトラキス［メチレン−３−（３’，５’−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン、１，３，３−トリス−（２−メチル−４−ヒドロキシ−５−ｔ−ブチルフェノール）ブタン、１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼン、ビス（３，３’−ｔ−ブチルフェノール）ブチリックアッシドグリコールエステル及びペンタエリスリトールテトラキス［３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオナート等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の１種又は２種以上が好適に用いられる。
【０１０７】
中間膜及び合わせガラスの高い可視光線透過率をより一層効果的に長期間に渡り維持する観点からは、上記酸化防止剤は、フェノール系酸化防止剤又はリン系酸化防止剤であることが好ましい。上記酸化防止剤は、２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール又はペンタエリスリトールテトラキス［３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオナートであることが好ましい。
【０１０８】
上記酸化防止剤の市販品としては、例えばＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＮＯＸ  ２４５」、ＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＦＯＳ  １６８」、ＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＦＯＳ  ３８」、住友化学工業社製「スミライザーＢＨＴ」、並びにチバガイギー社製「イルガノックス１０１０」等が挙げられる。
【０１０９】
中間膜及び合わせガラスの高い可視光線透過率を長期間に渡り維持するために、第１の層１００重量％中又は中間膜１００重量％中、酸化防止剤の含有量は０．１０重量％以上であるであることが好ましい。また、酸化防止剤の添加効果が飽和するので、第１の層１００重量％中又は中間膜１００重量％中、酸化防止剤の含有量は２重量％以下であることが好ましい。
【０１１０】
中間膜及び合わせガラスの遮熱性及び可視光線透過率、並びに中間膜及び合わせガラスの経時後の可視光線透過率をより一層高める観点からは、第１の層１００重量％中又は中間膜１００重量％中、酸化防止剤の含有量は好ましくは０．１０重量％以上である。また、酸化防止剤の影響による周辺部の色変化を抑制するために、第１の層１００重量％中又は中間膜１００重量％中、酸化防止剤の含有量は好ましくは２重量％以下、より好ましくは１．８重量％以下である。
【０１１１】
本発明に係る合わせガラス用中間膜は、中間膜全体で、上記酸化タングステン粒子と上記酸化防止剤とを重量比（酸化タングステン粒子：酸化防止剤）で、１０：１〜１：１００で含むことが好ましく、５：１〜１：５０で含むことがより好ましい。上記酸化タングステン粒子と上記酸化防止剤との重量比が上記範囲内であると中間膜及び合わせガラスの遮熱性及び可視光線透過率、並びに中間膜及び合わせガラスの経時後の可視光線透過率をより一層高めることができる。なお、上記重量比とは、中間膜１００重量％中の上記酸化タングステン粒子の含有量（重量％）と、中間膜１００重量％中の上記酸化防止剤の含有量（重量％）との比を示す。
【０１１２】
（錫ドープ酸化インジウム粒子）
上記第１の層は、錫ドープ酸化インジウム（ＩＴＯ）粒子を含むことが好ましい。上記第２，第３の層はそれぞれ、錫ドープ酸化インジウム粒子を含むことが好ましい。錫ドープ酸化インジウム粒子（ＩＴＯ粒子）は、遮熱粒子である。
【０１１３】
熱線の遮蔽性を充分に高めることができることから、上記ＩＴＯ粒子の結晶の格子定数は、１０．１１Å〜１０．１６Åの範囲内であることが好ましい。なお、一般的に、ＩＴＯ粒子の結晶の格子定数は１０．１１Å〜１０．１６Åの範囲内に含まれ、後述する実施例にて用いたＩＴＯ粒子の結晶の格子定数も１０．１１Å〜１０．１６Åの範囲内に含まれている。
【０１１４】
合わせガラスの透明性及び遮熱性をより一層高める観点からは、上記ＩＴＯ粒子の平均粒子径は好ましくは１０ｎｍ以上、より好ましくは２０ｎｍ以上、好ましくは１００ｎｍ以下、より好ましくは８０ｎｍ以下、更に好ましくは５０ｎｍ以下である。平均粒子径が上記下限以上であると、熱線の遮蔽性が充分に高くなる。平均粒子径が上記上限以下であると、合わせガラスの透明性が高くなる。
【０１１５】
上記「平均粒子径」は、体積平均粒子径を示す。平均粒子径は、粒度分布測定装置（日機装社製「ＵＰＡ−ＥＸ１５０」）等を用いて測定できる。
【０１１６】
第１，第２，第３の層における上記錫ドープ酸化インジウム粒子の含有量は特に限定されない。第１，第２，第３の層１００重量％中、上記錫ドープ酸化インジウム粒子の含有量は、好ましくは０．００１重量％以上、より好ましくは０．０１重量％以上、好ましくは３重量％以下、より好ましくは１重量％以下である。上記錫ドープ酸化インジウム粒子の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、遮熱性を充分に高めることができ、かつ可視光線透過率を充分に高くすることができる。
【０１１７】
（成分Ｘ）
上記第１の層は、フタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物の内の少なくとも一種の成分（以下、成分Ｘと記載することがある）を含むことが好ましい。上記第１の層は、フタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物の内の少なくとも一種の成分Ｘを含むことが好ましい。成分Ｘは、遮熱成分でもある。中間膜全体で、上記錫ドープ酸化インジウム粒子と上記酸化タングステン粒子と上記成分Ｘとを併用することにより、赤外線（熱線）をより一層効果的に遮断できる。
【０１１８】
上記成分Ｘは特に限定されない。成分Ｘとして、従来公知のフタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物を用いることができる。上記成分Ｘは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１１９】
上記成分Ｘとしては、フタロシアニン、フタロシアニンの誘導体、ナフタロシアニン、ナフタロシアニンの誘導体、アントラシアニン及びアントラアニンの誘導体等が挙げられる。上記フタロシアニン化合物及び上記フタロシアニンの誘導体はそれぞれ、フタロシアニン骨格を有することが好ましい。上記ナフタロシアニン化合物及び上記ナフタロシアニンの誘導体はそれぞれ、ナフタロシアニン骨格を有することが好ましい。上記アントラシアニン化合物及び上記アントラシアニンの誘導体はそれぞれ、アントラシアニン骨格を有することが好ましい。
【０１２０】
中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、上記成分Ｘは、フタロシアニン、フタロシアニンの誘導体、ナフタロシアニン及びナフタロシアニンの誘導体からなる群から選択される少なくとも一種であることが好ましく、フタロシアニン及びフタロシアニンの誘導体の内の少なくとも一種であることがより好ましい。
【０１２１】
遮熱性を効果的に高め、かつ長期間にわたり可視光線透過率をより一層高いレベルで維持する観点からは、上記成分Ｘはバナジウム原子又は銅原子を含有することが好ましい。上記成分Ｘはバナジウム原子を含有することが好ましく、銅原子を含有することも好ましい。上記成分Ｘは、バナジウム原子又は銅原子を含有するフタロシアニン及びバナジウム原子又は銅原子を含有するフタロシアニンの誘導体の内の少なくとも１種であることがより好ましい。中間膜及び合わせガラスの遮熱性を更に一層高くする観点からは、上記成分Ｘは、バナジウム原子に酸素原子が結合した構造単位を有することが好ましい。
【０１２２】
上記第１，第２，第３の層におけるにおける上記成分Ｘの含有量は特に限定されない。上記第１，第２，第３の層１００重量％中、上記成分Ｘの含有量は、好ましくは０．００１重量％以上、より好ましくは０．００５重量％以上、更に好ましくは０．０１重量％以上、特に好ましくは０．０２重量％以上、好ましくは０．１重量％以下、より好ましくは０．０５重量％以下、更に好ましくは０．０４重量％以下である。成分Ｘの含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、遮熱性を充分に高めることができ、日射透過率（Ｔｓ２１００）を充分に低くすることができ、かつ上記可視光線透過率を充分に高くすることができる。
【０１２３】
（他の成分）
本発明に係る合わせガラス用中間膜は、必要に応じて、光安定剤、難燃剤、帯電防止剤、顔料、染料、接着力調整剤、耐湿剤、蛍光増白剤及び赤外線吸収剤等の添加剤を含んでいてもよい。これらの添加剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１２４】
（合わせガラス用中間膜）
本発明に係る合わせガラス用中間膜の厚みは特に限定されない。実用面の観点、並びに遮熱性を充分に高める観点からは、中間膜の厚みは、好ましくは０．１ｍｍ以上、より好ましくは０．２５ｍｍ以上、好ましくは３ｍｍ以下、より好ましくは１．５ｍｍ以下である。中間膜の厚みが上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性が高くなる。
【０１２５】
本発明に係る合わせガラス用中間膜の製造方法は特に限定されない。該中間膜の製造方法として、従来公知の方法を用いることができる。例えば、上述した各成分を混練し、中間膜を成形する製造方法等が挙げられる。連続的な生産に適しているため、押出成形する製造方法が好ましい。
【０１２６】
上記混練の方法は特に限定されない。この方法として、例えば、押出機、プラストグラフ、ニーダー、バンバリーミキサー又はカレンダーロール等を用いる方法が挙げられる。なかでも、連続的な生産に適しているため、押出機を用いる方法が好適であり、二軸押出機を用いる方法がより好適である。なお、本発明に係る合わせガラス用中間膜を得る際に、第１の層と第２，第３の層とを別々に作製した後、第１の層と第２，第３の層とを積層して多層中間膜を得てもよく、第１の層と第２，第３の層とを共押出により積層して中間膜を得てもよい。
【０１２７】
また、第１の層の表面に、第２，第３の層を形成するための組成物を塗工して、第２，第３の層を形成して、中間膜を得てもよい。
【０１２８】
合わせガラス用中間膜が２層以上の積層構造を有する多層の合わせガラス用中間膜である場合に、第２の層及び第３の層の各厚み（μｍ）の中間膜全体の厚み（μｍ）に対する比は好ましくは０．１以上、より好ましくは０．２以上、好ましくは０．９以下、より好ましくは０．７以下である。すなわち、合わせガラス用中間膜の厚みをＴ（μｍ）としたときに、上記第２の層及び第３の層の各厚みは、好ましくは０．１Ｔ以上、好ましくは０．２Ｔ以下、より好ましくは０．９Ｔ以下、より好ましくは０．７Ｔ以下、更に好ましくは０．５Ｔ以下である。上記第２の層及び上記第３の層の各厚みが上記下限以上であると、合わせガラスの高い可視光線透過率をより一層効果的に長期間に渡り維持できる。また、中間膜が、第１の層と第２の層と第３の層との３層の積層構造を有する場合には、第２の層及び第３の層の合計厚み（μｍ）の中間膜全体の厚み（μｍ）に対する比は好ましくは０．５以上、より好ましくは０．６以上、好ましくは０．９５以下、より好ましくは０．９以下である。厚み比が上記上限以下であると、合わせガラスの厚みが薄くなり、中間膜及び合わせガラスの取り扱い性がより一層高くなる。
【０１２９】
中間膜の製造効率が優れることから、第２の層と第３の層とが、同一のポリビニルアセタール樹脂を含むことが好ましく、同一のポリビニルアセタール樹脂及び同一の可塑剤を含むことがより好ましく、同一の樹脂組成物により形成されていることが更に好ましい。
【０１３０】
なお、本発明の合わせガラス用中間膜は、１層の構造又は２層以上の積層構造を有する合わせガラス用中間膜であって、上記熱可塑性樹脂と、上記可塑剤と、上記酸化タングステン粒子と、上記紫外線遮蔽剤としてトリアジン化合物、マロン酸エステル化合物又はシュウ酸アニリド化合物を含む、合わせガラス用中間膜であってもよい。この合わせガラス用中間膜では、上述した特定の紫外線遮蔽剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１３１】
（合わせガラス）
図３に、本発明の一実施形態に係る合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを断面図で示す。
【０１３２】
図３に示す合わせガラス１１は、中間膜１と、第１，第２の合わせガラス構成部材２１，２２とを備える。中間膜１は、第１，第２の合わせガラス構成部材２１，２２の間に挟み込まれている。中間膜１の第１の表面１ａに、第１の合わせガラス構成部材２１が積層されている。中間膜１の第１の表面１ａとは反対の第２の表面１ｂに、第２の合わせガラス構成部材２２が積層されている。第２の層３の外側の表面３ａに第１の合わせガラス構成部材２１が積層されている。第３の層４の外側の表面４ａに第２の合わせガラス構成部材２２が積層されている。
【０１３３】
図４に示す合わせガラス１６は、中間膜３１と、第１，第２の合わせガラス構成部材２１，２２とを備える。中間膜３１は、第１，第２の合わせガラス構成部材２１，２２の間に挟み込まれている。中間膜３１の第１の表面３１ａに、第１の合わせガラス構成部材２１が積層されている。中間膜３１の第１の表面３１ａとは反対の第２の表面３１ｂに、第２の合わせガラス構成部材２２が積層されている。
【０１３４】
このように、本発明に係る合わせガラスは、第１の合わせガラス構成部材と、第２の合わせガラス構成部材と、上記第１，第２の合わせガラス構成部材の間に挟み込まれた中間膜とを備えており、該中間膜として、本発明の合わせガラス用中間膜が用いられている。
【０１３５】
上記第１，第２の合わせガラス構成部材としては、ガラス板及びＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルム等が挙げられる。上記合わせガラスには、２枚のガラス板の間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスだけでなく、ガラス板とＰＥＴフィルム等との間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスも含まれる。合わせガラスは、ガラス板を備えた積層体であり、少なくとも１枚のガラス板が用いられていることが好ましい。
【０１３６】
上記ガラス板としては、無機ガラス及び有機ガラスが挙げられる。上記無機ガラスとしては、フロート板ガラス、熱線吸収板ガラス、熱線反射板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、網入り板ガラス、線入り板ガラス、クリアガラス及びグリーンガラス等が挙げられる。上記有機ガラスは、無機ガラスに代用される合成樹脂ガラスである。上記有機ガラスとしては、ポリカーボネート板及びポリ（メタ）アクリル樹脂板等が挙げられる。上記ポリ（メタ）アクリル樹脂板としては、ポリメチル（メタ）アクリレート板等が挙げられる。
【０１３７】
上記合わせガラス構成部材の厚みは、特に限定されないが、好ましくは１ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。また、合わせガラス構成部材がガラス板である場合に、該ガラス板の厚みは、好ましくは１ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。合わせガラス構成部材がＰＥＴフィルムである場合に、該ＰＥＴフィルムの厚みは、好ましくは０．０３ｍｍ以上、好ましくは０．５ｍｍ以下である。
【０１３８】
上記合わせガラスの製造方法は特に限定されない。例えば、第１，第２の合わせガラス構成部材の間に、中間膜又は多層中間膜を挟んで、押圧ロールに通したり、又はゴムバックに入れて減圧吸引したりして、第１，第２の合わせガラス構成部材と中間膜との間に残留する空気を脱気する。その後、約７０〜１１０℃で予備接着して積層体を得る。次に、積層体をオートクレーブに入れたり、又はプレスしたりして、約１２０〜１５０℃及び１〜１．５ＭＰａの圧力で圧着する。このようにして、合わせガラスを得ることができる。合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に使用できる。合わせガラスは、これらの用途以外にも使用できる。
【０１３９】
上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に使用できる。上記合わせガラスは、建築用又は車両用の合わせガラスであることが好ましく、車両用の合わせガラスであることがより好ましい。上記中間膜及び上記合わせガラスは、これらの用途以外にも使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車のフロントガラス、サイドガラス、リアガラス又はルーフガラス等に使用できる。遮熱性が高くかつ可視光線透過率が高いので、上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車に好適に用いられる。
【０１４０】
透明性により一層優れた合わせガラスを得る観点からは、合わせガラスの上記可視光線透過率は、好ましくは６５％以上、より好ましくは７０％以上である。合わせガラスの可視光線透過率は、ＪＩＳ  Ｒ３２１１（１９９８）に準拠して測定できる。本発明の合わせガラス用中間膜を、ＪＩＳ  Ｒ３２０８に準拠した、厚さ２ｍｍの２枚のグリーンガラスの間に挟み込むことにより得られた合わせガラスの可視光線透過率は６５％以上であることが好ましく、７０％以上であることがより好ましい。
【０１４１】
合わせガラスの日射透過率（Ｔｓ２１００）は、好ましくは６５％以下、より好ましくは５０％以下である。合わせガラスの日射透過率は、ＪＩＳ  Ｒ３１０６（１９９８）に準拠して測定できる。本発明の合わせガラス用中間膜を、ＪＩＳ  Ｒ３２０８に準拠した、厚さ２ｍｍの２枚のグリーンガラスの間に挟み込むことにより得られた合わせガラスの日射透過率は６５％以下であることが好ましく、６０％以下であることがより好ましく、５０％以下であることがさらに好ましい。
【０１４２】
合わせガラスのヘーズ値は、好ましくは２％以下、より好ましくは１％以下、更に好ましくは０．５％以下、特に好ましくは０．４％以下である。合わせガラスのヘーズ値は、ＪＩＳ  Ｋ６７１４に準拠して測定できる。
【０１４３】
以下、実施例を掲げて本発明を更に詳しく説明する。本発明は以下の実施例のみに限定されない。
【０１４４】
実施例及び比較例では、以下の材料を用いた。
【０１４５】
熱可塑性樹脂：
「ＰＶＢ１」（ｎ−ブチルアルデヒドによりアセタール化されているポリビニルブチラール樹脂、平均重合度１７００、水酸基の含有率３０．５モル％、アセチル化度１モル％、ブチラール化度６８．５モル％）
可塑剤：
３ＧＯ（トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート）
酸化タングステン粒子（遮熱粒子）：
ＣＷＯ粒子（セシウムドープ酸化タングステン粒子（Ｃｓ０．３３ＷＯ３））
金属塩：
金属塩Ａ（ビス（２−エチル酪酸）マグネシウム）
紫外線遮蔽剤：
紫外線遮蔽剤Ａ（２−エチル−２’−エトキシ−オキシアニリド、クラリアントジャパン社製「Ｓａｎｄｕｖｏｒ  ＶＳＵ」、最も長波長側の極大吸収波長２７６ｎｍ）
紫外線遮蔽剤Ｂ（マロン酸［（４−メトキシフェニル）−メチレン］−ジメチルエステル、クラリアントジャパン社製「Ｈｏｓｔａｖｉｎ  ＰＲ−２５」、最も長波長側の極大吸収波長３１２ｎｍ）
紫外線遮蔽剤１（２−（２’−ヒドロキシ−３’−ｔ−ブチル−５−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール、ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６」、最も長波長側の極大吸収波長３５０ｎｍ）
紫外線遮蔽剤２（トリアジン系紫外線遮蔽剤、ＡＤＥＫＡ社製「ＬＡ−Ｆ７０」、最も長波長側の極大吸収波長３４４ｎｍ）
紫外線遮蔽剤３（２，４−ビス「２−ヒドロキシ−４−ブトキシフェニル］−６−（２，４−ジブトキシフェニル）−１，３−５−トリアジン、ＢＡＳＦ社製「Ｔ４６０」、最も長波長側の極大吸収波長３４６ｎｍ）
酸化防止剤：
酸化防止剤（２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール（ＢＨＴ））
【０１４６】
（他の成分）
ＩＴＯ粒子（錫ドープ酸化インジウム粒子）
フタロシアニン化合物（中心金属として酸化バナジウムを含有する、山田化学社製「ＮＩＲ−４３Ｖ」）
【０１４７】
（実施例１）
（１）中間膜の作製
金属塩であるビス（２−エチル酪酸）マグネシウムを得られる中間膜１００重量％中で０．０６７重量％となる量で含む０．１９重量％のエタノール溶液を用意した。
【０１４８】
トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）４０重量部と、ＣＷＯ粒子を得られる中間膜１００重量％中で０．０３５重量％となる量と、ＩＴＯ粒子を得られる中間膜１００重量％中で０．１４重量％となる量と、フタロシアニン化合物を得られる中間膜中で０．００４重量％となる量と、得られた上記エタノール溶液０．１９重量％とを混合し、さらに、分散剤であるリン酸エステル化合物を添加した後、水平型のマイクロビーズミルにて混合し、分散液を得た。なお、リン酸エステル化合物の含有量はＣＷＯ粒子とＩＴＯ粒子との合計の含有量の１／１０となるように調整した。
【０１４９】
ポリビニルブチラール樹脂（ＰＶＢ１）１００重量部に対し、得られた分散液全量と、酸化防止剤（２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール（ＢＨＴ））を得られる中間膜１００重量％中で０．１４重量％となる量と、紫外線遮蔽剤Ａ（２−エチル−２’−エトキシ−オキシアニリド、クラリアントジャパン社製「Ｓａｎｄｕｖｏｒ  ＶＳＵ」、極大吸収波長２７６ｎｍ）を得られる中間膜中で０．２８重量％となる量と、紫外線遮蔽剤Ｂ（マロン酸［（４−メトキシフェニル）−メチレン］−ジメチルエステル、クラリアントジャパン社製「Ｈｏｓｔａｖｉｎ  ＰＲ−２５」、最も長波長側の極大吸収波長３１２ｎｍ）を得られる中間膜１００重量％中で０．２８重量％となる量と、紫外線遮蔽剤２（トリアジン系紫外線遮蔽剤、ＡＤＥＫＡ社製「ＬＡ−Ｆ７０」、最も長波長側の極大吸収波長３５０ｎｍ）を得られる中間膜１００重量％中で０．４３重量％とを添加し、ミキシングロールで充分に混練し、組成物を得た。
【０１５０】
得られた組成物を押出機により押出して、厚み７６０μｍの単層の中間膜を得た。
【０１５１】
（２）合わせガラスＡの作製
得られた中間膜を、縦３０ｃｍ×横３０ｃｍの大きさに切断した。次に、ＪＩＳ  Ｒ３２０８に準拠した２枚のグリーンガラス（縦３０ｃｍ×横３０ｃｍ×厚み２ｍｍ）を用意した。この２枚のグリーンガラスの間に、得られた中間膜を挟み込み、真空ラミネーターにて９０℃で３０分間保持し、真空プレスし、積層体を得た。積層体において、ガラス板からはみ出た中間膜部分を切り落とし、合わせガラスＡを得た。
【０１５２】
（３）合わせガラスＢの作製（パンメル値測定用）
合わせガラスＡと大きさのみが異なる合わせガラスＢを作製した。すなわち、得られた中間膜を、縦１００ｃｍ×横１００ｃｍの大きさに切断した。次に、ＪＩＳ  Ｒ３２０８に準拠した２枚のグリーンガラス（縦１００ｃｍ×横１００ｃｍ×厚み２ｍｍ）を用意した。この２枚のグリーンガラスの間に、得られた中間膜を挟み込み、真空ラミネーターにて９０℃で３０分間保持し、真空プレスし、積層体を得た。積層体において、ガラス板からはみ出た中間膜部分を切り落とし、合わせガラスＢを得た。
【０１５３】
（実施例２〜３及び比較例１〜３）
配合成分の種類及び含有量を下記の表１に示すように設定したこと以外は実施例１と同様にして、単層の中間膜を作製した。ポリビニルブチラール樹脂と可塑剤との配合量は実施例１と同じにした。得られた中間膜を用いて、実施例１と同様にして、中間膜を備えた合わせガラスを作製した。
【０１５４】
（評価）
（１）可視光線透過率（Ａ光Ｙ値、初期Ａ−Ｙ（３８０〜７８０ｎｍ））の測定
分光光度計（日立ハイテク社製「Ｕ−４１００」）を用いて、ＪＩＳ  Ｒ３２１１（１９９８）に準拠して、得られた合わせガラスＡの波長３８０〜７８０ｎｍにおける上記可視光線透過率を測定した。
【０１５５】
（２）光線透過率（初期Ｔ８５０（８５０ｎｍ））の測定
分光光度計（日立ハイテク社製「Ｕ−４１００」）を用いて、ＪＩＳ  Ｒ３１０６（１９９８）に準拠した方法により、得られた合わせガラスＡの波長８５０ｎｍでの光線透過率（Ｔ８５０（８５０ｎｍ））を測定した。
【０１５６】
（３）日射透過率（初期Ｔｓ２１００（３００〜２１００ｎｍ））の測定
分光光度計（日立ハイテク社製「Ｕ−４１００」）を用いて、ＪＩＳ  Ｒ３１０６（１９９８）に準拠して、得られた合わせガラスの波長３００〜２１００ｎｍでの日射透過率Ｔｓ（Ｔｓ２１００）を求めた。
【０１５７】
（４）耐光性（ΔＡ−Ｙ、ΔＴｓ８５０、ΔＴｓ２１００）
紫外線照射装置（Ａｔｌａｓ社製「Ｃｉ６５Ａ」）を用いて、ＪＩＳ  Ｒ３２０５に準拠して、紫外線（石英ガラス水銀灯（７５０Ｗ））を、合わせガラスに５００時間照射した。５００時間照射後の合わせガラスのＡ−Ｙ、Ｔ８５０及びＴｓ２１００を上記の方法により測定した。
【０１５８】
得られた測定値から、ΔＡ−Ｙ（初期のＡ−Ｙ−紫外線の照射後のＡ−Ｙ）、ΔＴ８５０（初期のＴ８５０−紫外線の照射後のＴ８５０）、及びΔＴｓ２１００（初期のＴｓ２１００−紫外線の照射後のＴｓ２１００）を求めた。
【０１５９】
結果を下記の表１に示す。下記の表１において、ＩＴＯ粒子、ＣＷＯ粒子、フタロシアニン化合物、金属塩、酸化防止剤及び紫外線遮蔽剤の含有量は、第１の層１００重量％中での含有量（重量％）を示す。なお、下記の表１では、ポリビニルブチラール樹脂と可塑剤との含有量の記載は省略した。
【０１６０】
【表１】
2013163616.tif 000004
【０１６１】
表１の「※１」に関して、実施例３のΔＡ−Ｙ（初期のＡ−Ｙ−紫外線の照射後のＡ−Ｙ）、ΔＴ８５０（初期のＴ８５０−紫外線の照射後のＴ８５０）、及びΔＴｓ２１００（初期のＴｓ２１００−紫外線の照射後のＴｓ２１００）の評価結果は、比較例１〜３の評価結果よりも良好であった。
【符号の説明】
【０１６２】
１…中間膜
１ａ…第１の表面
１ｂ…第２の表面
２…第１の層
２ａ…第１の表面
２ｂ…第２の表面
３…第２の層
３ａ…外側の表面
４…第３の層
４ａ…外側の表面
１１…合わせガラス
１６…合わせガラス
２１…第１の合わせガラス構成部材
２２…第２の合わせガラス構成部材
３１…中間膜
３１ａ…第１の表面
３１ｂ…第２の表面
【図１】
2013163616.tif 000005
【図２】
2013163616.tif 000006
【図３】
2013163616.tif 000007
【図４】
2013163616.tif 000008