(57)【要約】      （修正有）【課題】コンデンサ特性、とりわけ外観上良好でボイドの発生もなく、硬化物の透湿性が少なく、絶縁抵抗の変化率の少ない、信頼性に優れたフィルムコンデンサモールド用組成物を提供する。【解決手段】（Ａ）液状エポキシ樹脂と、（Ｂ）ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂と、（Ｃ）酸無水物硬化剤と、（Ｄ）無機フィラーと、を必須成分として含有するフィルムコンデンサ用樹脂組成物であって、（Ａ）液状エポキシ樹脂と（Ｂ）ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂との合量を１００質量部としたときの各成分の配合量が、（Ａ）液状エポキシ樹脂５０〜９０質量部、（Ｂ）ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂１０〜５０質量部、（Ｃ）酸無水物硬化剤７５〜１２０質量部、（Ｄ）無機フィラー５００〜１５００質量部、であるフィルムコンデンサモールド用樹脂組成物。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
（Ａ）液状エポキシ樹脂と、（Ｂ）ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂と、（Ｃ）酸無水物硬化剤と、（Ｄ）無機フィラーと、を必須成分として含有するフィルムコンデンサ用樹脂組成物であって、
前記（Ａ）液状エポキシ樹脂と（Ｂ）ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂との合量を１００質量部としたときの各成分の配合量が、前記（Ａ）液状エポキシ樹脂  ５０〜９０質量部、前記（Ｂ）ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂  １０〜５０質量部、前記（Ｃ）酸無水物硬化剤  ７５〜１２０質量部、前記（Ｄ）無機フィラー  ５００〜１５００質量部、であることを特徴とするフィルムコンデンサ用樹脂組成物。
【請求項２】
さらに、（Ｅ）硬化促進剤  ０．１〜１０質量部を含有してなる請求項１記載のフィルムコンデンサ用樹脂組成物。
【請求項３】
前記硬化促進剤がイミダゾールである請求項２記載のフィルムコンデンサ用樹脂組成物。
【請求項４】
前記（Ｄ）無機フィラーが、平均粒径１５〜２５μｍの無機フィラー  ７０〜９０質量％と平均粒径１〜５μｍの無機フィラー  １０〜３０質量％とからなる請求項１乃至３のいずれか１項記載のフィルムコンデンサ用樹脂組成物。
【請求項５】
前記（Ｂ）ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂が、平均分子量１００〜１０００である請求項１乃至４のいずれか１項記載のフィルムコンデンサ用樹脂組成物。
【請求項６】
フィルムコンデンサ素子を、請求項１乃至５のいずれか１項記載のフィルムコンデンサ用樹脂組成物で封止したことを特徴とするフィルムコンデンサ。
【請求項７】
金型内にフィルムコンデンサ素子を設置した後、金型を閉じ、射出成型方法によって、前記金型内に樹脂組成物を注入し、該樹脂組成物を加熱硬化させて得られる請求項６記載のフィルムコンデンサ。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明はフィルムコンデンサ用樹脂組成物及びフィルムコンデンサに関し、フィルムコンデンサを製造するのに適した液状のエポキシ樹脂組成物及び該樹脂組成物を用いて得られる透湿性等の特性に優れたフィルムコンデンサに関する。
【背景技術】
【０００２】
従来のフィルムコンデンサの製造方法は、箔タイプ、メタライズタイプ共に、まずフィルムを巻き取ってフィルムコンデンサ素子を形成した後、このフィルムコンデンサ素子に対して熱プレスを行いフィルム間の間隔を狭めて容量の増加を図り、さらにエポキシ樹脂で樹脂ディップを、真空引きにてフィルムコンデンサ素子内部の空気を樹脂と置換しながら行いフィルム間に樹脂を含浸させる方法（特許文献１）が一般的であった。
【０００３】
その後、フィルムコンデンサ素子を収納可能なキャビティ凹部を有する射出成形金型を設け、フィルムコンデンサ素子をキャビティ凹部に収納し、射出成形金型を型締めしてフィルムコンデンサ素子を被包するキャビティを形成後、該キャビティ内にポリフェニレンスルフィド樹脂を射出し、キャビティ内に収納されたフィルムコンデンサ素子を樹脂封止してフィルムコンデンサ素子の外被を形成すると共に、フィルムコンデンサ素子の巻回されたフィルム間に樹脂を含浸する方法（特許文献２）も提案されている。
【０００４】
また、硬化物の透湿性が低く、プレモールド型中空パッケージ用材料として好適なエポキシ樹脂として、硬化物の水分拡散係数が所定の範囲の組成物に無機系吸水材を添加したエポキシ樹脂組成物（特許文献３）が知られている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特公平５−７７３２４号公報
【特許文献２】特開平７−１６１５７８号公報
【特許文献３】特開平７−２１６１９６号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかしながら、特許文献１の方法では、容量を増加させるために熱プレスを行っているが、この処理によりフィルムコンデンサ素子を形成するフィルムに熱ストレスや加圧ストレスが加わりフィルムが劣化して、静電容量の安定性や耐衝撃性の低下を招くという問題がある。
【０００７】
また、特許文献２の方法に至ってはＰＰＳ（ポリフェニレンスルフィド）の射出成形では１００〜２５０ｋｇ重／ｃｍ２と高圧で、かつ、３００℃と高温な条件が必要であるため、フィルムコンデンサ素子の破損する可能性を防止するために、本封止の前に予備封止を要する等の問題があった。
【０００８】
さらに、特許文献３では透湿性に優れたエポキシ樹脂が提案されているが、このエポキシ樹脂はフィルムコンデンサへの適用については記載されておらず、また、成形条件が１５０〜１８０℃と高温であるため、適用した場合にはフィルムコンデンサ素子が劣化してしまうため、これをそのまま転用することはできない。
【０００９】
本発明は、このような事情に鑑みてなされたもので、コンデンサ特性、とりわけ外観上良好でボイドの発生もなく、硬化物の透湿性が少なく、絶縁抵抗の変化率の少ない、信頼性に優れたフィルムコンデンサを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明者らは、フィルムコンデンサについて研究を重ねた結果、特定の樹脂組成物を用いることにより、上記課題を解決することができることを見出し、本発明を完成した。
【００１１】
すなわち、本発明のフィルムコンデンサ用樹脂組成物は、（Ａ）液状エポキシ樹脂と、（Ｂ）ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂と、（Ｃ）酸無水物硬化剤と、（Ｄ）無機フィラーと、を必須成分として含有するフィルムコンデンサ用樹脂組成物であって、前記（Ａ）液状エポキシ樹脂と（Ｂ）ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂との合量を１００質量部としたときの各成分の配合量が、前記（Ａ）液状エポキシ樹脂  ５０〜９０質量部、前記（Ｂ）ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂  １０〜５０質量部、前記（Ｃ）酸無水物硬化剤  ７５〜１２０質量部、前記（Ｄ）無機フィラー  ５００〜１５００質量部、であることを特徴とするものである。
【００１２】
また、本発明のフィルムコンデンサは、上記フィルムコンデンサ用樹脂組成物を用いて、フィルムコンデンサ素子を封止したことを特徴とするものである。
【発明の効果】
【００１３】
本発明のフィルムコンデンサ用樹脂組成物は、成形性に優れ、その硬化物が透湿性に優れているため、この樹脂組成物を適用することで、信頼性に優れたフィルムコンデンサを得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１４】
【図１】本発明のフィルムコンデンサの製造方法を説明する図である。
【図２】本発明のフィルムコンデンサの断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１５】
以下、本発明のフィルムコンデンサ用樹脂組成物及びフィルムコンデンサについて、図面を参照しながら詳細に説明する。なお、本発明はそれらの図面により何ら限定されるものではない。
【００１６】
図１は、本発明のフィルムコンデンサの製造方法を説明する図である。ここで、フィルムコンデンサの製造に用いる金型は下金型１と上金型２とから構成され、この金型には下金型１及び上金型２にそれぞれ凹部が形成されており、この凹部がキャビティとなっている。このキャビティに溶融した樹脂組成物を用いて射出成型を行い、フィルムコンデンサを製造する。
【００１７】
まず、図１（ａ）に示したように、所定形状の凹部を有し温度制御がなされた下金型１の凹部内にフィルムコンデンサ素子３を配置し、その上に液状エポキシ樹脂組成物４の射出ノズル５を有する上金型２を被せ、下金型１との接合部を気密にシールするとともに、下金型１と上金型２とで形成されるキャビティ内を真空ポンプ等（図示を省略）により減圧吸引し、１０Ｔｏｒｒまで達せしめる。ここで、射出ノズル５は、先端部５ｃが上金型２に設けられた樹脂をキャビティへ導入するためのスプルー２ａに接続されており、ノズル全体が上下に昇降可能に構成されている。また、ノズル本管５ａ内に同心的に配設されたプランジャ５ｂを上昇および下降させることで、ノズル先端部５ｃを開放および閉塞することができるようになっている。
【００１８】
そして、図１（ｂ）に示したように、キャビティ内が一定の減圧度に保たれたら、射出ノズル５の先端部５ｃを開き、液状のエポキシ樹脂組成物４を、下金型１と上金型２との間のキャビティ内に射出する。射出によりキャビティ内を液状のエポキシ樹脂組成物４で充填した後、下金型１及び上金型２を適当な温度に加熱して硬化させると共にフィルムコンデンサ素子３の電極端子３ａは、上金型２と下金型１との間で隙間なく扶持される。
【００１９】
硬化が完了したら、下金型１と上金型２を型開きして、成形品であるフィルムコンデンサを取出す。ここで得られるフィルムコンデンサ１１は、例えば、図２に示したように、フィルムコンデンサ素子３が液状のエポキシ樹脂組成物の硬化物１２で覆われて保護された構成となっており、電極３ａは、その端部が硬化物１２の外に突出して、他の機器等と接続できるようになっている。
【００２０】
ここで、フィルムコンデンサ素子３は、フィルムと電極箔を巻回して形成されたコンデンサであり、金属製の電極３ａをその上下面から平行に、コンデンサ本体に対して逆方向に伸びるように突出している。図示したフィルムコンデンサ素子３は、一例であり、本発明におけるフィルムコンデンサ素子３としては、公知のフィルムコンデンサ素子であれば、特に限定せずに用いることができる。
【００２１】
このように射出成型を用いた本発明の製造方法においては、フィルムコンデンサ３への液状エポキシ樹脂組成物４の供給と封止成形とを続けて効率的に行うことができ、未充填部やボイドがなく、かつ、外観が良好な封止成形体を得ることができる。このように熱硬化性樹脂を用いる場合、射出温度を低温に設定した後、高温の金型へ充填して硬化させることが好ましい。
【００２２】
射出充填の条件としては、射出温度は５０〜７０℃が好ましい。５０℃未満であると流動性が悪くなる。一方、７０℃より大きいと、射出ノズル内で一部硬化反応が進行する点で好ましくない。充填速度は０．２〜５．０Ｌ／ｍｉｎであることが好ましい。０．２Ｌ／ｍｉｎ未満であると生産性の観点から好ましくない。一方、５．０Ｌ／ｍｉｎであると封止成形体に樹脂巻き込みボイドが発生する可能性があり好ましくない。
【００２３】
加圧条件としては、０．２〜１０ＭＰａであることが好ましい。０．２ＭＰａ未満であると、未充填部分やボイドが生じる。一方、１０ＭＰａより大きいと、フィルムコンデンサ素子の破損が生じる。
【００２４】
なお、射出ノズル等は樹脂を維持する所望の温度まで樹脂を加温できるヒータ等の加温手段を装着していてもよい。
【００２５】
樹脂組成物の加熱硬化は９０〜１１０℃で５〜２５分程度行うのが好ましい。この範囲内であると硬化反応が緩慢に進行し、フィルムコンデンサ素子の空隙に樹脂組成物が均一に含浸充填される。
【００２６】
金型の温度としては９０〜１２０℃が好ましい。９０℃以下では硬化不足が生じる。一方、１２０℃より大きいとフィルムコンデンサ素子が熱により破損してしまう。下金型１と上金型２は、ステンレス鋼等の耐熱性及び耐食性を有する金属からなるものが好ましい。
【００２７】
さらに成形型から取り出して必要に応じて後硬化させることが好ましく、例えば、１００℃、２時間の条件下で行われる。
【００２８】
次に、上記した製造方法等に用いる本発明の液状のエポキシ樹脂組成物について詳細に説明する。
【００２９】
本発明の主題は、安定した絶縁抵抗率を示し、透湿性がなく、信頼性に優れ、かつ、外観が良好なフィルムコンデンサを提供することにある。本発明者らは、所定の成分を所定の割合で配合される樹脂組成物によってフィルムコンデンサ素子の周囲を封止成形することで、上記特性を満足するフィルムコンデンサが得られることを見出したものである。
【００３０】
すなわち、本発明の液状のエポキシ樹脂組成物は、（Ａ）液状のエポキシ樹脂と、（Ｂ）シクロペンタジエン型エポキシ樹脂と、（Ｃ）酸無水物硬化剤と、（Ｄ）無機フィラーと、を必須成分として含有するもので、必要に応じてその他添加剤を配合してなる。
【００３１】
ここで、本発明で用いる（Ａ）液状のエポキシ樹脂としては、１分子あたり１つより多くのエポキシ基を有するものであり、１分子あたり２個のエポキシ基を有するものであることが好ましい。このようなエポキシ樹脂としては、例えば、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡＤ型エポキシ樹脂、ノボラック型エポキシ樹脂、グリシジルエステル型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型以外の脂環式エポキシ樹脂、グリシジルエーテル等が挙げられる。これらは単独で又は２種以上を混合して用いることができる。
【００３２】
本発明で用いる（Ｂ）ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂としては、５員環構造を有する環式ジエンであるシクロペンタジエンに由来する主骨格を有し、かつ、１分子あたり１つより多くのエポキシ基を有するものであり、１分子あたり２個のエポキシ基を有するものであることが好ましい。ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂としては、例えば、下記一般式（Ｉ）
【化１】
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（式中、Ｒ１及びＲ２は、それぞれ独立して、水素原子及び置換基を有していてもよい炭素数１〜１０の一価の炭化水素基から選ばれ、ｎは０〜１０の整数を示し、ｍは０〜６の整数を示す。）で示されるエポキシ樹脂等が挙げられる。
【００３３】
上記一般式（Ｉ）中のＲ１としては、例えば、水素原子；メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、イソプロピル基、ｔｅｒｔ−ブチル基等のアルキル基；ビニル基、アリル基、ブテニル基等のアルケニル基；ハロゲン化アルキル基、アミノ基置換アルキル基、メルカプト基置換アルキル基；などの炭素数１〜５の置換又は非置換の一価の炭化水素基が挙げられ、これらのなかでもメチル基、エチル基等のアルキル基及び水素原子が好ましく、メチル基及び水素原子がより好ましい。
【００３４】
Ｒ２としては、例えば、水素原子；メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、イソプロピル基、ｔｅｒｔ−ブチル基等のアルキル基；ビニル基、アリル基、ブテニル基等のアルケニル基；ハロゲン化アルキル基、アミノ基置換アルキル基、メルカプト基置換アルキル基；などの炭素数１〜５の置換又は非置換の一価の炭化水素基が挙げられ、これらのなかでも水素原子が好ましい。このようなエポキシ樹脂としては、ＨＰ−７２００（大日本インキ化学工業株式会社製、商品名）等が挙げられ、これは市販品として入手可能である。
【００３５】
ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂の平均分子量が１００〜１０００である。この範囲であれば硬化剤との混合性が良好であることや射出成型時、ノズルより材料が漏出することを防止できる点が優れている。
【００３６】
本発明は、上記した（Ａ）液状のエポキシ樹脂と（Ｂ）ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂の２種類のエポキシ樹脂を併用することが必須の構成であり、それらの配合量は、両成分の合量を１００質量部としたときに、（Ａ）液状のエポキシ樹脂を５０〜９０質量部、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂を１０〜５０質量部の範囲である。ここで、（Ａ）成分が５０質量部未満では粘度が低下せず、その結果、含浸性が良好とならず、また、９０質量部を超えて配合した場合には、硬化物の耐湿信頼性が低下し、目的とする硬化物特性が得られない。
【００３７】
本発明に用いる（Ｃ）酸無水物硬化剤としては、エポキシ樹脂の硬化剤として公知の酸無水物硬化剤であればよく、この酸無水物硬化剤の具体例としては、テトラヒドロフタル酸無水物、ヘキサヒドロフタル酸無水物、メチルヘキサヒドロフタル酸無水物等が挙げられる。
【００３８】
この（Ｃ）酸無水物硬化剤の配合量は、上記（Ａ）成分と（Ｂ）成分の合量を１００質量部としたときに、７５〜１２０質量部の範囲である。また、液状のエポキシ樹脂及びジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂のエポキシ当量に対して０．９〜１．１倍の当量とすることが好ましい。この範囲外で配合した場合には耐衝撃性、信頼性が低下してしまい好ましくない。
【００３９】
本発明に用いる（Ｄ）無機フィラーは、樹脂組成物中に配合される無機フィラーであれば特に限定されるものではなく、例えば、シリカ、アルミナ、窒化珪素、窒化硼素、マグネシア、ベーマイト、炭酸カルシウム、水酸化アルミニウム、タルク等が挙げられる。これらのフィラーは、１種を単独で使用してもよく、２種以上を混合して使用してもよい。本発明ではシリカ粉末が好ましく使用され、特に、球状シリカ粉末の使用が好ましい。
【００４０】
ここで、（Ｄ）無機フィラーは、（Ａ）成分と（Ｂ）成分の合量を１００質量部としたときに、５００〜１５００質量部の範囲で含有するものである。フィラー量が、５００質量部以下であると硬化物収縮によるフィルムコンデンサ素子や電極などの構造体の歪み、破損が発生しやすくなり、一方、１５００質量部以上であると射出時の流動性が低下し、未充填箇所が発生したりするため好ましくない。上記範囲内であると硬化物の耐熱衝撃性、機械的強度、難燃性が良好となる。
【００４１】
また、本発明における（Ｄ）無機フィラーとしては、１種類のフィラーであって平均粒径の異なるものを併用すると、射出時の流動性の点で好ましく、例えば、無機フィラー全体を１００質量％としたとき、平均粒径が１５〜２５μｍの球状溶融シリカを７０〜９０質量％、平均粒径１〜５μｍの球状溶融シリカを１０〜３０質量％の範囲で含有することがより好ましい。球状溶融シリカを用いた場合、上記した球状溶融シリカのみで無機フィラーを構成することが特に好ましい。
【００４２】
なお、上記した平均粒径の異なる球状溶融シリカを併用する際に、それ以外に他の無機フィラーを含有することもできるが、その場合、残りのフィラーを溶融破砕シリカ、結晶シリカからなるシリカ粉末とすることが、硬化物の低吸水率性、低透湿性の点から好ましい。この範囲外で配合した場合、射出時の流動性が低下し、未充填箇所が発生したりするため好ましくない。
【００４３】
また、本発明は上記成分を必須成分とするものであるが、硬化特性を改善するために、さらに（Ｅ）硬化促進剤を添加することもできる。本発明に用いる（Ｅ）硬化促進剤としては、特に制限はなく、従来エポキシ樹脂の硬化促進剤として使用されているものの中から、任意のものを適宜選択して用いることができる。
【００４４】
この（Ｅ）硬化促進剤としては、例えば、芳香族ジメチルウレア、脂肪族ジメチルウレア、３−（３，４−ジクロロフェニル）−１，１−ジメチルウレア（ＤＣＭＵ）、３−（３−クロロ−４−メチルフェニル）−１，１−ジメチルウレア、２，４−ビス（３，３−ジメチルウレイド）トルエン等のウレア類、ベンジルジメチルアミン、１，８−ジアザビシクロ（５．４．０）ウンデセン−７、トリエチルアミン等の第３級アミン系化合物、２−エチル−４−メチルイミダゾール、１−ベンジル−２−メチルイミダゾール、２−メチルイミダゾール、２−エチルイミダゾール、２−イソプロピルイミダゾール、２−フェニルイミダゾール、２−フェニル−４−メチルイミダゾールなどのイミダゾール化合物、トリフェニルホスフィン塩等の有機ホスフィン塩化合物が挙げられる。これらの硬化促進剤は、単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。このうち、低透湿性、耐湿信頼性の点からイミダゾール系硬化促進剤を好ましく使用できる。
【００４５】
（Ｅ）硬化促進剤の配合量は、硬化促進性及び硬化樹脂物性のバランスなどの点から、（Ａ）成分と（Ｂ）成分の合量を１００質量部としたときに、通常０．１〜１０質量部程度、好ましくは０．４〜５質量部の範囲で選定される。
【００４６】
なお、この液状のエポキシ樹脂組成物には、本発明の効果を阻害しない範囲で、カップリング剤（例えば、３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン等）、離型剤（例えば、合成ワックス、天然ワックス、直鎖脂肪族の金属塩、酸アミド、エステル類等）、着色剤（例えば、カーボンブラック、コバルトブルー等）、低応力付与剤（例えば、シリコーンオイル、シリコーンゴム等）、消泡剤等がさらに配合されていてもよい。
【００４７】
上記のような配合からなる本発明の液状のエポキシ樹脂組成物は、１００℃でのゲルタイムが５〜３０分であることが好ましい。このゲルタイムが、５分以下であると硬化物にボイドが発生しやすくなり、３０分以上であると硬化物の形状の保持性が悪くなる。
【００４８】
本発明の樹脂組成物を１２個のフィルムコンデンサ素子（６０ｍｍ×３５ｍｍ、厚さ６０ｍｍ）が配置されたキャビティ内に前記条件によって注入、次いで硬化させる射出成形法により、フィルムコンデンサ（２００ｍｍ×２５０ｍｍ、厚さ７０ｍｍ）を製造することができる。
【００４９】
このような製造方法においては、下金型内に保持されたフィルムコンデンサ素子３へ一定の減圧下で上部に射出機構を有する上金型を用いて、液状エポキシ樹脂組成物の供給と封止成形とを続けて効率的に行うことができ、未充填部やボイドがない外観が良好なコンデンサ装置を得ることができる。さらに、このようにして得られたコンデンサ装置は、透湿性、絶縁抵抗性等のいずれの諸特性においても優れ、信頼性の高い装置である。
【実施例】
【００５０】
以下、実施例により本発明を詳細に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
【００５１】
（実施例１〜７及び比較例１〜５）
表１及び表２に示す配合組成（質量部）の各原料を均一に撹拌混合して液状のエポキシ樹脂組成物を調製した。
【００５２】
次いで、下金型１の凹部にフィルムコンデンサ素子３を収容し、上金型２を合わせ、先に調整した液状のエポキシ樹脂組成物４を図１の射出ノズル５のノズル本管５ａ内に導入し、下金型１と上金型２との間のキャビティ内を真空ポンプにて１０Ｔｏｒｒまで達せしめた。次いで、プランジャ５ｂを上昇させ、キャビティ内に充填速度０．５Ｌ／ｍｉｎ、射出温度６０℃で樹脂組成物を射出充填した後、０．５ＭＰａ下、下金型１及び上金型２を加熱し、１００℃で２０分の条件により樹脂組成物を加熱硬化させると共にフィルムコンデンサ素子３の電極端子３ａは、上金型２と下型部１との間で隙間なく挟持した。その後、金型を開放して（金型から硬化物を取り出して）１００℃、２時間の条件下で後硬化を行い、フィルムコンデンサを製造した。各例における諸特性の評価結果を表１及び表２に併せて示した。
【００５３】
なお、使用した各原料成分は以下の通りである。
【００５４】
［エポキシ樹脂］
（１）Ｒ１４０Ｐ（三井化学社製のビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、商品名；液状、エポキシ当量  １８８）
（２）ｊＥＲ８０７（三菱化学社製のビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、商品名；液状、エポキシ当量  １７０）
（３）ＨＰ−７２００（ＤＩＣ社製のジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、商品名；液状、エポキシ当量  ２６０）
（４）ＨＰ−４０３２（ＤＩＣ社製のナフタレン骨格エポキシ樹脂、商品名；固形、エポキシ当量  １５０）
（５）ＳＲ−１６Ｈ（阪本薬品社製のグリシジルエーテル、商品名；液状、エポキシ当量  １５７）
（６）ＢＲＥＭ−１０５（日本化薬社製の臭素化エポキシ樹脂、商品名；固形、エポキシ当量  ２８０）
（７）ＥＰＯＸＡＮ（信越化学工業社製のシリコーン変性エポキシ樹脂、商品名；固形、エポキシ当量  ３００）
【００５５】
［硬化剤］
（１）ＨＮ２０００（日立化成社製のメチルテトラヒドロ無水フタル酸、商品名；酸無水物当量  １６６）
（２）ＨＮ５５００（日立化成社製のメチルヘキサヒドロ無水フタル酸、商品名；酸無水物当量  １６８）
（３）ＮＨ−７０００（日本化薬社製のフェノール樹脂、商品名；水酸基当量  １４０）
（４）ＸＬ２２５−３Ｌ（三井化学社製のフェノール樹脂、商品名；水酸基当量  １７０）
【００５６】
［消泡剤］
ＴＳＡ７２０（モメンテイブ・パフォーマンス・マテリアルズ・ジャパン社製、商品名）
［シランカップリング剤］
Ａ−１８７（日本ユニカー社製の３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、商品名）
【００５７】
［無機フィラー］
（１）ＨＳ−１０６（マイクロン社製の球状溶融シリカ、商品名；球状、平均粒径  １８．２μｍ）
（２）ＳＯ−Ｃ６（アドマファイン社製の球状溶融シリカ、商品名；球状、平均粒径  ２．２μｍ）
［硬化促進剤］
２Ｅ４ＭＺ（四国化成社製のイミダゾール、商品名）
【００５８】
【表１】
2013118338.tif 000004
【００５９】
【表２】
2013118338.tif 000005
【００６０】
＜樹脂硬化物＞
（１）煮沸吸水率
樹脂組成物を１００℃、５時間の条件で硬化させて作製した円板形状の試料（直径５０ｍｍ×厚さ３ｍｍ）について、煮沸水中に１時間浸漬し、浸漬前後の硬化物質量により、浸漬前の質量に対する質量増加分を煮沸吸水率として算出した。
（２）透湿性
樹脂組成物を１００℃、５時間の条件で硬化させて作製した円板形状の試料（直径６０ｍｍ×厚さ２ｍｍ）について、カップ法（ＪＩＳ  Ｌ  １０９９）にて８５℃／８５％ＲＨで３００時間の環境下における質量変化量を算出し、その値に基づき、２４時間の１ｍ２当たりの質量増加分を透湿性の評価特性として算出した。
【００６１】
（３）成形外観
成型後のフィルムコンデンサを任意に切断し、切断面におけるボイドの有無を目視で確認し、以下の基準で評価した。
○：ボイドなし
△：わずかにボイド有り
×：ボイド有り
（４）絶縁抵抗性
成型後のフィルムコンデンサにおいて、８５℃／８５％ＲＨ環境下で１０００時間後のパッケージ（ＰＫＧ）電極間の絶縁抵抗を測定した。試験前後の絶縁抵抗の変化率から、以下の基準で評価した。
○：変化率２０％未満
△：変化率２０％以上５０％未満
×：変化率５０％以上
【００６２】
表１から明らかなように、実施例１〜７において、液状エポキシ樹脂とジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂を併用してなるエポキシ樹脂組成物を用いることで、耐湿試験後の絶縁抵抗率の変化、すなわち絶縁抵抗の変化率が小さく、さらに外観の良好な封止成形体を得ることができた。
【００６３】
これに対し、表２に示したように、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂を用いない比較例１〜３では絶縁抵抗の変化率が大きかった。また、フィラー充填量が１５００質量部以上の比較例４では、未充填部分が多く、絶縁抵抗の変化率が大きかった。さらに、比較例５のように硬化剤が異なる場合では、１００℃、５時間での硬化では不十分であった。
【符号の説明】
【００６４】
１…下金型、２…上金型、３…フィルムコンデンサ素子、４…液状のエポキシ樹脂組成物、５…射出ノズル、１１…フィルムコンデンサ、１２…硬化物
【図１】
2013118338.tif 000006
【図２】
2013118338.tif 000007