(57)【要約】【課題】高温場、高圧場、高温高圧場で用いる温度測定用マイクロデバイスを提供する。【解決手段】先端に円錐形テーパを有する配管、配管の円錐形テーパに嵌合する耐圧シール用の嵌合面を有し配管が嵌挿される配管用アダプタ、温度センサが挿入および固定されるための円筒形の凹所を有する温度センサ用アダプタ、前記配管用アダプタおよび温度センサ用アダプタの配管嵌挿部および温度センサ挿入部の裏側に設けられる嵌合面に嵌合する嵌合面を有する凹所とマイクロ流路を有する本体とを備え、温度センサに耐圧シールや固定用の外力を加えることなくデバイス内を流れる流体温度をより流体に近い位置で正確に測定できることを特徴とする温度測定用マイクロデバイス。【選択図】図３
2013164377.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
先端に円錐形テーパを有する配管、配管の円錐形テーパに嵌合する耐圧シール用の嵌合面を有し配管が嵌挿される配管用アダプタ、温度センサが挿入および固定されるための円筒形の凹所を有する温度センサ用アダプタ、前記配管用アダプタおよび温度センサ用アダプタの配管嵌挿部および温度センサ挿入部の裏側に設けられる嵌合面に嵌合する嵌合面を有する凹所とマイクロ流路を有するデバイス本体とを備え、
温度センサに耐圧シールや固定用の外力を加えることなくデバイス内を流れる流体温度をより流体に近い位置で正確に測定できることを特徴とする耐熱耐圧耐食性温度測定用マイクロデバイス。
【請求項２】
前記デバイス本体および配管が、ニッケル、鉄、チタン、タンタルおよびそれらを主とする合金またはそれら合金の流体側にチタン、タンタル、アルミニウムの層またはそれらの酸化物層を有する構造であり、当該構造により耐食性や絶縁性を確保しうることを特徴とする請求項１に記載の耐熱耐圧耐食性温度測定用マイクロデバイス。
【請求項３】
前記アダプタが、ニッケル、鉄、チタン、タンタルおよびそれらを主とする合金またはそれら合金の流体側にチタン、タンタル、アルミニウムの層またはそれらの酸化物層を有する構造であり、当該構造により耐食性や絶縁性を確保することを特徴とする請求項１に記載の耐熱耐圧耐食性温度測定用マイクロデバイス。
【請求項４】
前記デバイス本体部の配管や温度センサの接続部を４以上とし、高温高圧流体の温度を正確に測定しつつ、同一デバイス内で複数流体との急速混合を可能とすることで、正確に温度を測定・制御した反応を実施することを特徴とする請求項１に記載の耐熱耐圧耐食性温度測定用マイクロデバイス。
【請求項５】
前記アダプタにおける配管や温度センサ挿入部の外周がネジ加工されており、外部からネジを利用して容易に前記アダプタをデバイス本体から外すことが可能であることを特徴とする耐熱耐圧耐食性温度測定用マイクロデバイス。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、高温場、高圧場、高温高圧場での製造装置、分析装置、反応装置等に用いられる耐熱耐圧耐食性温度測定用マイクロデバイスに関する。
【背景技術】
【０００２】
高温高圧流体は、温度圧力操作により流体物性を大幅かつ連続的に変化させることができる。特に高温高圧水は、環境負荷が極めて低いことに加えて、有機溶媒の代替機能、酸塩基触媒機能を有する。そのため、ナノ材料の合成や有機合成・変換の新規な環境調和型反応場として期待できる。一方で、高温高圧水場は自然界において、地球内部でのマントル付近、海底の熱水噴出孔などに存在する。マントル付近での高温高圧水と鉱物の相互作用は地球活動と密接に関連している。熱水噴出孔付近の高温高圧水中では、初期生命が誕生した可能性が指摘されている。このように高温高圧流体場は、材料合成場としてだけでなく地球の活動から生命の起源に至る幅広い分野で興味深い場として古くから注目を集めている。高温高圧流体場での反応や現象の理解、高温高圧流体自体の物性の把握などのための実験やプロセス開発は、通常定圧下で実施されるため、温度の厳密な制御が極めて重要となる。
流体操作におけるマイクロメートルサイズの空間(流路)の利用は、熱交換や混合の高速化、温度、滞在時間、流動状態の精密制御、耐久性の向上という特徴を持つ。そのため、分析や反応の高速化、効率化が期待でき、その空間を利用するための装置（マイクロ流体デバイス）開発を含めて、積極的な研究が進められてきた。
【０００３】
高温高圧流体場で使用するマイクロ流体デバイスは、通常、マイクロメートルサイズの流路を有する継手や配管の接続により構成される。耐熱耐圧構造を有する継手としてはとしては、流路内径が０.３〜０.８ｍｍのＴ型継手、中心衝突流利用型継手、旋回流利用型継手が広く知られている（非特許文献１、特許文献１、非特許文献２参照）。また、耐食構造を有するマイクロ流体デバイスとしては、耐食材としてチタンを、耐熱耐圧材としてインコネル６２５を用いた二重構造で、流路内径が０.５ｍｍ程度の継手やチタン内張管が知られている（特許文献２、特許文献３参照）。
【０００４】
高温高圧流体を用いた反応において、シーズ式熱電対をマイクロデバイス内に挿入し、配管の固定と同様にフェラルにより耐圧シールして温度測定する方法が用いられている（非特許文献３参照、図１参照）。なお、マイクロデバイスなどの小型部品の温度測定では極力先端の測定部が小さいことが望ましい。広くは外径１.５９ｍｍの熱電対が用いられている。熱電対のシーズ部は内部流体と直接接触するため、鉄基合金製のものでは耐食性が低い。シーズ部をインコネル６２５などのニッケル基合金製にすることで耐食性を高めて使用されるが、耐食性が十分とは言えない。なお、シーズ部を耐食性に極めて優れるチタン製にすることは加工技術的に極めて難しい。また、この耐圧シール構造は熱電対先端の測定部にフェルールを介して外力が加わるため、熱電対の内部構造を歪めてしまい正確な温度測定が難しくなる。より正確な温度測定には白金測温抵抗体が望ましいが、同様の理由で正確な温度測定は難しい。また、簡単には、配管の外壁に熱電対や白金測温抵抗体を固定する方法がとられる（非特許文献４）が、固定方法や固定位置の影響を受けやすく、正確な温度測定は難しい。
高温高圧流体を用いた反応や分析測定において、原料などの常温溶液を高温高圧流体と急速混合することによる急速昇温などのためにマイクロ流路を有するＴ型継手を用いることが多い（非特許文献１）。昇温後の流体温度の制御には高温流体の温度測定と制御が重要である。そのため、複数の流体を混合する場合において温度測定が必要な場合、接続部が３箇所あるＴ字型継手を配管を介して少なくとも２個接続する方法が用いられる。具体例を図２に示す。１つ目の継手の接続部のうち、１箇所には熱電対を、残りの２箇所は高温高圧流体の入口、出口とすることで高温高圧流体の温度をより流体に近い場で測定する。２つ目の継手には温度測定した高温高圧流体が１つめの継手から供給され、他の１箇所より供給される常温溶液と継手内で混合される。混合流体は残る１箇所より排出される。このように、実際の利用では、２種以上の流体を混合する場合で、かつ、１種以上の流体の温度測定が必要な場合は多い。しかし、装置への組込時や高温での運転時などに生じるネジレなどの力は、全体で吸収しつつも最後には最も弱い管接続部に集中する。そのため、耐圧シール構造が破損し、圧力の低下、高温高圧流体の噴出など、安全面で大きな課題を抱える。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２０１０―０７５９１４号公報
【特許文献２】特開２００８−１２８２５５号公報
【特許文献３】特開２０１０−０６９４７４号公報
【非特許文献】
【０００６】
【非特許文献１】Sue,Chemical Engineering Journal, 166(2011) 947-953.
【非特許文献２】Kawasaki, Journal of OleoScience, 59(2010), 557-562.
【非特許文献３】Sue, GreenChemistry, 5 (2003) 659-662.
【非特許文献４】Kawasaki,Journal of Supercritical Fluids, 50(2009) 276-282.
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
本発明者らは、上記従来技術に鑑みて以下の事項を満たす新しい技術を提供することを目的として鋭意研究を重ねた。
（１）温度を正確に測定するために温度センサとして白金測温抵抗体（４線式、外径１.５９ｍｍ）を用い、より流体に近い位置で温度測定が可能であること。
（２）温度センサの破損を回避するため固定のための外力を加えることなく温度測定が可能であること。
（３）温度の厳密制御のため、耐熱耐圧構造を有するマイクロデバイスに設置可能な構造であること。
（４）酸塩基、塩などの共存下で使用する場合が多いことから、装置の安全性確保に加えて、生成物の純度低下や副生成物の混入を避けるために耐食構造を有するマイクロデバイスに設置可能な構造であること。
（５）温度センサ接続部も極力他の配管接続部と同様の形状とし、デバイス作製時のコストを下げる構造とすること。
その結果、配管接続用継手の継手と配管間の耐圧シール用アダプタおいて、継手とアダプタ間のシール部やボルトでの固定構造は維持しつつ、温度センサ挿入・固定用の凹部構造を形成させ、さらに、各部を耐熱耐圧耐食構造とすることで、所期の目的を達成し得ることを見出し、本発明を完成するに至った。
本発明は、上記の問題点に着目してなされたもので、温度センサ自体に外圧が加わることなく、温度センサをマイクロ流路内の高温高圧流体の直近に設置でき、最も複雑な加工が要求されるデバイス本体において配管接続部と同様の構造を維持した状態で、さらに、耐熱耐圧耐食性を維持できる高温高圧流体の温度測定用マイクロデバイスおよびそれを用いた温度測定方法を提供することを目的とするものである。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
上記課題を解決するために、本発明の耐熱耐圧耐食性温度測定用マイクロデバイスは、先端に円錐形テーパを有する配管、配管の円錐形テーパに嵌合する耐圧シール用の嵌合面を有し配管が嵌挿される配管用アダプタ、温度センサが挿入および固定されるための円筒形の凹所を有する温度センサ用アダプタ、前記配管用アダプタおよび温度センサ用アダプタの配管嵌挿部および温度センサ挿入部の裏側に設けられる嵌合面に嵌合する嵌合面を有する凹所とマイクロ流路を有するデバイス本体とを備え、温度センサに耐圧シールや固定用の外力を加えることなくデバイス内を流れる流体温度をより流体に近い位置で正確に測定できることを特徴とする。
また、本発明は、上記耐熱耐圧耐食性温度測定用マイクロデバイスにおいて、前記デバイス本体および配管が、ニッケル、鉄、チタン、タンタルおよびそれらを主とする合金またはそれら合金の流体側にチタン、タンタル、アルミニウムの層またはそれらの酸化物層を有する構造であり、当該構造により耐食性や絶縁性を確保しうることを特徴とする。
また、本発明は、上記耐熱耐圧耐食性温度測定用マイクロデバイスにおいて、前記アダプタが、ニッケル、鉄、チタン、タンタルおよびそれらを主とする合金またはそれら合金の流体側にチタン、タンタル、アルミニウムの層またはそれらの酸化物層を有する構造であり、当該構造により耐食性や絶縁性を確保することを特徴とする。
また、本発明は、上記耐熱耐圧耐食性温度測定用マイクロデバイスにおいて、前記デバイス本体部の配管や温度センサの接続部を４以上とし、高温高圧流体の温度を正確に測定しつつ、同一デバイス内で複数流体との急速混合を可能とすることで、正確に温度を測定・制御した反応を実施することを特徴とする。
また、本発明は、上記耐熱耐圧耐食性温度測定用マイクロデバイスにおいて、前記アダプタにおける配管や温度センサ挿入部の外周がネジ加工されており、外部からネジを利用して容易に前記アダプタをデバイス本体から外すことが可能であることを特徴とする。
【発明の効果】
【０００９】
本発明の耐熱耐圧耐食性温度測定用マイクロデバイスにより、次のような格別の効果が奏される。
（１）温度センサに外圧を加えることなくマイクロ流路内の高温高圧流体の温度を流体近傍で測定・制御することができる。
（２）温度センサ設置部の耐圧シール構造が、配管接続部の構造と同一であるため、デバイス作製時の加工作業の複雑化を避けることができる。
（３）デバイス本体、配管、アダプタを耐熱耐圧耐食構造とすることで、酸塩基、塩などの共存下で使用する場合に、装置の安全性確保や、生成物の純度低下や副生成物の混入の回避が可能となる。
（４）高温高圧流体の温度を正確に測定・制御した上で同一デバイス内で複数流体の急速混合が可能となるため、複数流体の混合操作を安全かつ迅速に実現できる。
（５）アダプタにおける配管や温度センサ挿入部の外周にネジ加工を施すことにより、高温高圧下での使用によりデバイス本体とアダプタ間が焼付いた場合であっても、外部からネジを利用して容易にアダプタをデバイス本体から外すことが可能となる。
【図面の簡単な説明】
【００１０】
【図１】従来のマイクロデバイス（Ｔ字型継手）中の流体温度測定法を説明した図である。
【図２】従来のマイクロデバイス中の複数流体の混合を必要とする場合の流体温度測定法を説明した図である。
【図３】本発明の耐熱耐圧耐食性温度測定用マイクロデバイスの一実施例である実施例１を示した図である。
【図４】図３に示した実施例１の配管および電極、アダプタ、本体の嵌合部の詳細を示した図である。
【図５】本発明の耐熱耐圧耐食性温度測定用マイクロデバイスの実施例２を示した図である。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
以下に、実施例１〜２に基づいて、本発明の高温高圧流体の温度測定用マイクロデバイスおよびそれを用いた温度測定方法を具体的に説明するが、本発明は、以下の実施例によって何ら限定されるものではない。
【実施例】
【００１２】
（実施例１）
図３は本発明の耐熱耐圧耐食性温度測定用マイクロデバイスの実施例１を示す図であり、配管接続部を２箇所、温度センサ接続部を１箇所有し、高温高圧流体の温度の測定・制御を行うことを想定した流体温度測定用マイクロデバイスである。また、図４には配管および電極、アダプタ、本体の嵌合部の詳細を示す。
本デバイスは、デバイス本体、配管接続用アダプタ、温度センサ挿入用アダプタ、温度センサ挿入用アダプタ固定スペーサ、配管、ボルトより構成される。
高温高圧流体流入および流出用配管は配管側およびデバイス本体側に耐圧シール用のテーパ構造を有する「配管接続用アダプタ」を介して、接続および耐圧シールされる。配管先端の「配管接続用アダプタ」との接触部はテーパ構造が形成され、また、配管自体をボルトにより「配管接続用アダプタ」に押しつけるために、配管にはフランジが加工されている。
温度センサである白金測温抵抗体設置部は、デバイス本体側に「配管接続用アダプタ」の設置個所と同形状のテーパ構造が形成され、また「温度センサ挿入用アダプタ」のデバイス本体との接触部にも「配管接続用アダプタ」と同形状のテーパ構造が形成されている。また、「温度センサ挿入用アダプタ」は「配管接続用アダプタ」の流路を封じつつ、挿入側の形状を温度センサの挿入および固定に適した円筒形の凹構造となっている。なお、「温度センサ挿入用アダプタ」はドーナツ型の「温度センサ挿入用アダプタ固定スペーサ」を用いることで、配管と同様にボルトで固定、耐圧シールすることができる。
配管、デバイス、アダプタの接液部は全て耐食性に優れたチタン製であり、外部は耐熱耐圧性に優れるインコネル６２５製である。流路径は全て０.５ｍｍである。また、アダプタ外周部はネジ加工されており、焼付きなどによりデバイス本体からのアダプタの取り外しが困難となった場合、専用治具を用いて外部から容易に取り外しすることが可能である。
【００１３】
（実施例２）
図５は本発明の実施例２を示す図であり、配管接続部を４箇所、温度センサ接続部を１箇所有し、高温高圧流体の温度の測定・制御を行った後、２種の常温の原料溶液を混合することを想定した流体温度測定用マイクロデバイスである。本デバイスは、デバイス本体、配管接続用アダプタ、温度センサ挿入用アダプタ、温度センサ挿入用アダプタ固定スペーサ、配管、ボルトより構成される。
高温高圧流体、常温の原料溶液、混合溶液の流入配管は配管側およびデバイス本体側に耐圧シール用のテーパ構造を有する「配管接続用アダプタ」を介して、接続および耐圧シールされる。配管先端の「配管接続用アダプタ」との接触部はテーパ構造が形成され、また、配管自体をボルトにより「配管接続用アダプタ」に押しつけるために、配管にはフランジが加工されている。
温度センサである白金測温抵抗体設置部は、デバイス本体側に「配管接続用アダプタ」の設置個所と同形状のテーパ構造が形成され、また「温度センサ挿入用アダプタ」のデバイス本体との接触部にも「配管接続用アダプタ」と同形状のテーパ構造が形成されている。また、「温度センサ挿入用アダプタ」は「配管接続用アダプタ」の流路を封じつつ、挿入側の形状を温度センサの挿入および固定に適した凹構造となっている。なお、「温度センサ挿入用アダプタ」はドーナツ型の「温度センサ挿入用アダプタ固定スペーサ」を用いることで、配管と同様にボルトで固定、耐圧シールすることができる。
配管、デバイス、アダプタの接液部は全て耐食性に優れたチタン製であり、外部は耐熱耐圧性に優れるインコネル製である。流路径は全て０.５ｍｍである。また、アダプタ外周部はネジ加工されており、焼付きなどによりデバイス本体からのアダプタの取り外しが困難となった場合、専用治具を用いて外部から容易に取り外しすることが可能である。
【産業上の利用可能性】
【００１４】
本発明の耐熱耐圧耐食性温度測定用マイクロデバイスによれば、マイクロ流路を用いた、高温場、高圧場、高圧場での物質の製造装置、分析装置、反応装置等における温度測定が可能となる。
【図１】
2013164377.tif 000003
【図２】
2013164377.tif 000004
【図３】
2013164377.tif 000005
【図４】
2013164377.tif 000006
【図５】
2013164377.tif 000007