(57)【要約】【課題】高濃度であっても粒子の分散性が高く、かつ長期保存しても沈殿の生成が生じづらい安定性の高く、更に透明性の高い水性分散液を提供すること。【解決手段】本発明の水性分散液は、ＢＥＴ比表面積が１０〜２００ｍ2／ｇである希土類リン酸塩からなる粒子を含む。該粒子の最大粒径Ｄmaxが１００ｎｍ以下であり、該水性分散液のｐＨが１以上５未満であり、該粒子の濃度が５〜５０質量％である。また該水性分散液のｐＨは９．１以上１４以下であってもよい。この水性分散液は、可視光の波長領域における透過率が、光路長１ｃｍのセルを用いて測定したとき５０％以上であることが好適である。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
ＢＥＴ比表面積が１０〜２００ｍ2／ｇである希土類リン酸塩からなる粒子を含む水性分散液であって、該粒子の最大粒径Ｄmaxが１００ｎｍ以下であり、該水性分散液のｐＨが１以上５未満であり、該粒子の濃度が５〜５０質量％である水性分散液。
【請求項２】
ＢＥＴ比表面積が１０〜２００ｍ2／ｇである希土類リン酸塩からなる粒子を含む水性分散液であって、該粒子の最大粒径Ｄmaxが１００ｎｍ以下であり、該水性分散液のｐＨが９．１以上１４以下であり、該粒子の濃度が５〜５０質量％である水性分散液。
【請求項３】
可視光の波長領域における透過率が、光路長１ｃｍのセルを用いて測定したとき５０％以上である請求項１又は２に記載の水性分散液。
【請求項４】
前記粒子の体積換算平均粒径Ｄ50が１〜７０ｎｍである請求項１ないし３のいずれか一項に記載の水性分散液。
【請求項５】
請求項１記載の水性分散液の製造方法であって、
ＢＥＴ比表面積が１０〜２００ｍ2／ｇである希土類リン酸塩からなる粒子を水性媒体に分散させるとともに、ｐＨを１以上５未満に調整することを特徴とする水性分散液の製造方法。
【請求項６】
請求項２記載の水性分散液の製造方法であって、
ＢＥＴ比表面積が１０〜２００ｍ2／ｇである希土類リン酸塩からなる粒子を水性媒体に分散させるとともに、ｐＨを９．１以上１４以下に調整することを特徴とする水性分散液の製造方法。
【請求項７】
請求項１ないし４のいずれか一項に記載の水性分散液を基板の表面に塗布して塗膜を形成し、該塗膜を乾燥させることを特徴とする透明薄膜の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、希土類リン酸塩からなる粒子を含む水性分散液及びその製造方法に関する。本発明の水性分散液は、これを塗膜にして乾燥させることで、各種光学材料に有用な薄膜を形成するための原料として好適に用いられる。
【背景技術】
【０００２】
希土類リン酸塩は、可視光の波長領域を含む紫外光から赤外光の波長領域において屈折率及びアッベ数が高い材料であることが知られている。これらの特性を生かし、希土類リン酸塩は光学材料として種々の分野で利用されている。
【０００３】
希土類リン酸塩の水分散液に関する従来技術としては、例えば特許文献１及び２に記載の技術が知られている。特許文献１には、ＬａＰＯ4等の希土類元素のリン酸塩の等方性粒子の水性コロイド分散体が記載されている。このコロイド分散体は、２．５以上のｐＫを有する錯化剤や、２．５〜５の範囲のｐＫａを有する水に可溶な一塩基酸の陰イオンを含有している。また特許文献２には、ＬａＰＯ4等の希土類のリン酸塩と、少なくとも２．５のｐＫａを有する水溶性の一塩基性酸の陰イオンとを含むコロイド分散液が記載されている。このリン酸塩は針状等の異方性のものである。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特表２００４−５１５４３３号公報
【特許文献２】特表２００４−５２５０５１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
特許文献１及び２に記載の水分散液は、それに含まれる希土類リン酸塩の固形分濃度が高々数パーセントいう低濃度のものである。したがって、かかる水分散液の塗布によって薄膜を製造する場合、ある程度の厚みを有する薄膜を形成するためには、該水分散液の塗布を複数回行う必要があり、製造に手間がかかる。
【０００６】
したがって本発明の課題は、光学材料分野に有用な薄膜などを容易に形成することができる水性分散液を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明は、ＢＥＴ比表面積が１０〜２００ｍ2／ｇである希土類リン酸塩からなる粒子を含む水性分散液であって、該粒子の最大粒径Ｄmaxが１００ｎｍ以下であり、該水性分散液のｐＨが１以上５未満であり、該粒子の濃度が５〜５０質量％である水性分散液を提供することで前記の課題を解決したものである。
【０００８】
また本発明は、前記の水性分散液の好適な製造方法として、
ＢＥＴ比表面積が１０〜２００ｍ2／ｇである希土類リン酸塩からなる粒子を水性媒体に分散させるとともに、ｐＨを１以上５未満に調整することを特徴とする水性分散液の製造方法を提供するものである。
【０００９】
また本発明は、ＢＥＴ比表面積が１０〜２００ｍ2／ｇである希土類リン酸塩からなる粒子を含む水性分散液であって、該粒子の最大粒径Ｄmaxが１００ｎｍ以下であり、該水性分散液のｐＨが９．１以上１４以下であり、該粒子の濃度が５〜５０質量％である水性分散液を提供することで前記の課題を解決したものである。
【００１０】
また本発明は、前記の水性分散液の好適な製造方法であって、
ＢＥＴ比表面積が１０〜２００ｍ2／ｇである希土類リン酸塩からなる粒子を水性媒体に分散させるとともに、ｐＨを９．１以上１４以下に調整することを特徴とする水性分散液の製造方法を提供するものである。
【発明の効果】
【００１１】
本発明の水性分散液は、高濃度であっても粒子の分散性が高く、かつ長期保存しても沈殿の生成が生じづらい安定性の高いものであり、更に透明性の高いものでもある。
【図面の簡単な説明】
【００１２】
【図１】図１は、実施例１〜５及び比較例１で得られたリン酸ルテチウム粒子のＸＲＤ回折図である。
【図２】図２（ａ）〜（ｅ）はそれぞれ、実施例１〜５で得られたリン酸ルテチウム粒子の反射率を示す図である。
【図３】図３は、実施例１の水性分散液についての可視光の透過曲線を示す図である。
【図４】図４は、実施例６の水性分散液についての可視光の透過曲線を示す図である。
【図５】図５は、実施例７の水性分散液についての可視光の透過曲線を示す図である。
【図６】図６は、実施例９ないし１２で得られた希土類リン酸塩粒子のＸＲＤ回折図である。
【図７】図７は、実施例９で得られたリン酸イッテルビウム粒子の反射率を示す図である。
【図８】図８は、実施例１０で得られたリン酸イットリウム粒子の反射率を示す図である。
【図９】図９は、実施例１１で得られたリン酸ガドリニウム粒子の反射率を示す図である。
【図１０】図１０は、実施例１２で得られたリン酸ランタン粒子の反射率を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００１３】
以下本発明を、その好ましい実施形態に基づき説明する。本発明の水性分散液は、水を媒体とし、分散質としてＬｎＰＯ4（Ｌｎは希土類元素を表す。以下「Ｌｎ」というときには、この意味で用いられる。）で表される希土類リン酸塩からなる粒子が含まれているものである。希土類リン酸塩は一般に高屈折率でかつ高アッベ数を有する材料なので、かかる材料を含む本発明の水分散液は、光学レンズ等の光学材料を製造するための原料として好適なものである。本発明の水性分散液は、希土類リン酸塩を１種含むものであってもよく、必要に応じ２種以上含むものであってもよい。なお、本明細書にいうリン酸塩とはオルトリン酸塩のことである。オルトリン酸塩には正塩、リン酸水素塩及びリン酸二水素塩が知られているところ、本発明で用いられる希土類リン酸塩はオルトリン酸の正塩である。
【００１４】
ＬｎＰＯ4で表される希土類リン酸塩における希土類元素には、Ｓｃ、Ｙ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｐｍ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ及びＬｕがある。これらのうち、リン酸塩の屈折率及びアッベ数が特に高いことから、Ｙ、Ｌａ、Ｇｄ、Ｙｂ及びＬｕから選択される希土類元素を用いることが好ましい。
【００１５】
本発明で用いる希土類リン酸塩は、結晶性のものであってもよく、あるいはアモルファス（非晶質）のものであってもよい。希土類リン酸塩が結晶性のものである場合、その結晶系としては正方晶又は単斜晶であることが光学的な特性が有利になる点から好ましい。
【００１６】
希土類元素のリン酸塩については、ゼノタイム構造、モナザイト構造及びラブドフェーン構造の結晶構造が知られている。一般にリン酸塩中に主としてＬｕ、Ｙｂ又はＹなどが含まれる場合、そのリン酸塩は正方晶のゼノタイム構造を取り、主としてＧｄ又はＬａなどが含まれる場合、単斜晶のモナザイト構造を取る。また、希土類元素のリン酸塩が水和物である場合には、六方晶のラブドフェーン構造を取る。希土類元素のリン酸塩を光学レンズに応用する場合、高屈折率であることが重要となることが多いところ、ラブドフェーン構造は水分子を含む影響で他の結晶構造と比較して屈折率が低いなど光学的な特性が不利になることが考えられる。更に水和物である場合、経時安定性に問題がある可能性がある。このような理由から希土類元素のリン酸塩は、その結晶構造が正方晶又は単斜晶であることが好ましい。また希土類元素のリン酸塩は、これらの結晶構造を取る代わりにアモルファスであってもよい。
【００１７】
本発明の水性分散液は、上述の希土類リン酸塩を含むものであることに加え、該希土類リン酸塩の濃度が高いものであることによっても特徴付けられる。後述するように、本発明で用いる希土類リン酸塩粒子は微粒のものなので、そのような微粒の粒子を高濃度で高分散させることは容易でないところ、本発明者は、希土類リン酸塩粒子として特定のＢＥＴ比表面積を有するものを用いることで、意外にも微粒の希土類リン酸塩粒子を高濃度で高分散させることが可能であることを見いだした。詳細には、本発明においては、希土類リン酸塩粒子としてＢＥＴ比表面積が１０〜２００ｍ2／ｇであるものを用いている。この範囲内のＢＥＴ比表面積を有する希土類リン酸塩粒子を用いることで、該粒子が微粒であっても該粒子を高濃度で安定的に高分散させることができる。特に、希土類リン酸塩粒子のＢＥＴ比表面積が好ましくは２０〜２００ｍ2／ｇ、更に好ましくは２０〜１８０ｍ2／ｇ、更に一層好ましくは３０〜１８０ｍ2／ｇであると、該粒子を一層高濃度で一層安定的に高分散させることができる。
【００１８】
本発明において前記のＢＥＴ比表面積は、例えば島津製作所社製の「フローソーブ２３００」を用い、Ｎ2吸着法で測定することができる。測定粉末の量は０．３ｇとし、予備脱気条件は大気圧下、１２０℃で１０分間とした。なお、水中に分散している状態の希土類リン酸塩粒子のＢＥＴ比表面積を測定することはできないので、本発明においては、水分散液から分散媒を除去した後に残留する希土類リン酸塩粒子を測定対象としてＢＥＴ比表面積を測定している。また、本発明の水分散液を調製するために用いられる原料の希土類リン酸塩粒子のＢＥＴ比表面積と、水分散液から分散媒を除去した後に残留する希土類リン酸塩粒子のＢＥＴ比表面積とは実質的に同じであることを、本発明者は確認している。
【００１９】
上述のＢＥＴ比表面積を有する希土類リン酸塩粒子を用いることで、本発明の水分散液は、該粒子の濃度が５〜５０質量％という高濃度のものとなる。好ましい濃度は５〜４０質量％であり、更に好ましい濃度は５〜３０質量％であり、一層好ましい濃度は５〜２０質量％であり、更に一層好ましい濃度は７〜１５質量％である。かかる高濃度の水分散液は、該水分散液の塗布によって例えば光学レンズを製造する場合に、塗布の回数を少なくしても所望の厚みを有する薄膜を形成できる点から有利である。
【００２０】
後述するとおり、本発明の水性分散液は透明性の高いものであるところ、該水性分散液を透明なものとするためには、該水性分散液に含まれる希土類リン酸塩粒子の最大粒径Ｄmaxが重要となる。詳細には、希土類リン酸塩粒子の最大粒径Ｄmaxを１００ｎｍ以下とすることが必要であり、好ましくは７０ｎｍ以下、更に好ましくは６０ｎｍ以下とする。最大粒径Ｄmaxが１００ｎｍを超えると、可視光の散乱によって水性分散液の透明性が低下する。最大粒径Ｄmaxの下限値に特に制限はなく、小さければ小さいほど好ましいが、２０ｎｍ程度に最大粒径Ｄmaxが小さくなれば、水性分散液の透明性は十分に高くなる。希土類リン酸塩粒子の最大粒径Ｄmaxは、光子相関法を利用した動的光散乱法によって測定される。例えば日機装株式会社製のナノトラック粒度分布測定装置を用いて測定される。
【００２１】
水性分散液に含まれる希土類リン酸塩粒子の最大粒径Ｄmaxは上述のとおりであるところ、該粒子の体積換算平均粒径Ｄ50は１〜７０ｎｍであることが好ましく、１〜４０ｎｍであることが更に好ましく、５〜４０ｎｍであることが一層好ましい。最大粒径Ｄmaxが上述の範囲であることに加えて、平均粒径Ｄ50がこの範囲であることによって、水性分散液の透明性が一層向上する。平均粒径Ｄ50は、最大粒径Ｄmaxと同様の方法で測定される。
【００２２】
希土類リン酸塩粒子は、その形状として、例えば球状、多面体状、針状などの形状を採用し得る。特に、希土類リン酸塩粒子が球状であると、該粒子を含む本発明の水分散液から光学レンズを製造する場合に、該光学レンズに複屈折が生じにくくなる点から好ましい。
【００２３】
水性分散液は、希土類リン酸塩粒子に加え、高屈折率を有する金属酸化物の粒子を更に含んでいてもよい。そのような金属酸化物としては、例えばＭｇ、Ｃａ、Ｔｉ、Ｚｎ、Ｚｒ、Ｔａ、Ｎｂ、Ｇａ、Ｇｅ、Ｓｎ、Ｉｎ、Ｈｆ、Ｙ、ランタノイド（Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｐｍ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕ）などの金属の酸化物が挙げられる。これらの金属酸化物は、１種又は２種以上を用いることができる。これらの金属酸化物は、水性分散液に含まれる固形分としての粒子全体に対して、０．１〜５０質量％程度用いることができる。
【００２４】
本発明の水性分散液は、長期間保存したときの安定性が高いものであることによっても特徴づけられる。水性分散液の安定性を高めるために、水性分散液のｐＨを酸性側の特定の範囲又はアルカリ性側の特定の範囲に設定する。酸性側については、水性分散液のｐＨを１以上５未満に設定し、好ましくは２以上５未満、更に好ましくは２以上４以下に設定する。酸性側において水性分散液のｐＨが１未満の場合には、希土類リン酸塩粒子が溶解してしまうおそれがある。ｐＨが５以上の場合には、希土類リン酸塩粒子を高度に分散させることが容易でなく、直ちに又は長期間保存すると沈殿を生じる。アルカリ性側については、水性分散液のｐＨを９．１以上１４以下に設定し、好ましくは９．１以上１３．５以下、更に好ましくは９．１以上１３以下に設定する。アルカリ性側において水性分散液のｐＨが９．１未満の場合には、希土類リン酸塩粒子を高度に分散させることが容易ではなく、直ちに又は長期間保存すると沈殿を生じる。ｐＨが１４超の場合には水酸化物イオンとの反応により粒子表面が変質するおそれがある。これらのｐＨは、水性分散液の保存中又は使用時における温度での値のことである。
【００２５】
水性分散液のｐＨを上述の範囲内に調整するためには、水性分散液にｐＨ調整剤を添加すればよい。酸性側で用いられるｐＨ調整剤としては、例えば各種の有機酸や無機酸を用いることができる。有機酸としては例えば酢酸、ギ酸及びプロピオン酸などが挙げられる。無機酸としては、例えばフッ酸、硝酸、塩酸及び硫酸などが挙げられる。これらの有機酸や無機酸は、１種を単独で又は２種以上を組み合わせて用いることができる。アルカリ性側で用いられるｐＨ調整剤としては、各種の水酸化物、アルキルアミン及びアンモニア水等を用いることができる。水酸化物としては例えば水酸化テトラメチルアンモニウム等の水酸化テトラアルキルアンモニウム、水酸化ナトリウムや水酸化カリウム等のアルカリ金属の水酸化物が挙げられる。アルキルアミンとしては、ｐＨ調整のしやすさに応じてモノアルキルアミン、ジアルキルアミン及びトリアルキルアミンのいずれをも用いることができる。アルキルアミンにおけるアルキル基としては、例えば同一の又は異なる、炭素数１〜４の低級アルキル基（メチル基やエチル基等）を用いることができる。これら水酸化物、アルキルアミン及びアンモニア水等は、１種を単独で又は２種以上を組み合わせて用いることができる。以上の各種のｐＨ調整剤の水性分散液への添加量は、水性分散液のｐＨが上述の範囲となるような量とすればよい。
【００２６】
水性分散液は、水を媒体とし、１種又は２種以上の希土類リン酸塩粒子を媒質とし、必要に応じてｐＨ調整剤を含有する以外は他の成分を極力含んでいないことが望ましい。特に、希土類リン酸塩粒子以外の固形成分を含んでいないことが望ましい。
【００２７】
本発明の水性分散液は、可視光の波長領域（４００〜８００ｎｍ）において高透明性であることによっても特徴づけられる。詳細には、可視光の波長領域における透過率が、光路長１ｃｍのセルを用いて測定したとき好ましくは５０％以上、更に好ましくは８０％以上、一層好ましくは９０％以上という高透明性のものである。このように透明性の高い水性分散液を用いて塗膜を形成すると、乾燥後の塗膜の透明性が極めて高くなる。したがって、本発明の水性分散液は、可視光の波長領域において高屈折率及び低波長分散性を有する透明膜の製造に非常に有用である。可視光の波長領域において高屈折率及び低波長分散性を有する透明膜は、例えばシート状レンズを始めとして、光学レンズの薄型化に寄与する。水性分散液の透明性は、例えば（株）日立ハイテクノロジー社製の分光光度計Ｕ−４０００によって測定することができる。
【００２８】
高透明性を有することに加え、本発明の水性分散液は、長期保存しても安定性が高いものである。例えば、室温下に１ヶ月間保存しても沈殿が生じない程度の安定性を有している。
【００２９】
次に、本発明の水性分散液の好適な製造方法について説明する。本製造方法は、（ｉ）希土類リン酸塩粒子の製造工程及び（ii）水性分散液の製造工程に大別される。これら両工程についてそれぞれ説明する。
【００３０】
まず、（ｉ）の希土類リン酸塩粒子の製造工程について説明する。希土類リン酸塩粒子は、１種又は２種以上の希土類元素を含む水溶液と、オルトリン酸を含む水溶液とを混合して、１種又は２種以上の希土類リン酸塩の沈殿を生じさせることで得られる。この沈殿は必要に応じて焼成工程に付され、その結晶化度が高められる。
【００３１】
希土類元素を含む水溶液と、リン酸を含む水溶液との混合には、以下の（ａ）及び（ｂ）の態様がある。
（ａ）希土類元素を含む水溶液中に、リン酸を含む水溶液を添加する。
（ｂ）リン酸を含む水溶液中に、希土類元素を含む水溶液を添加する。
いずれの態様であっても、混合後は、熟成を行うことが好ましい。熟成時間は５〜３００分とすれば十分である。
【００３２】
希土類元素を含む水溶液としては、該水溶液中における希土類元素の濃度が、０．０１〜１．５ｍｏｌ／リットル、特に０．０１〜１ｍｏｌ／リットル、とりわけ０．０１〜０．５ｍｏｌ／リットルのものを用いることが好ましい。この水溶液中において希土類元素は三価のイオンの状態になっているか、又は三価のイオンに配位子が配位した錯イオンの状態になっている。希土類元素を含む水溶液を調製するためには、例えば硝酸水溶液に希土類酸化物（例えばＬｎ2Ｏ3等）を添加してこれを溶解させればよい。
【００３３】
オルトリン酸を含む水溶液としては、該水溶液中におけるリン酸化学種の合計の濃度を、０．０１〜３ｍｏｌ／リットル、特に０．０１〜１ｍｏｌ／リットル、とりわけ０．０１〜０．５ｍｏｌ／リットルとすることが好ましい。また、ｐＨ調整のために、アルカリ種を添加することもできる。アルカリ種としては、例えばアンモニア、炭酸水素アンモニウム、炭酸アンモニウム、炭酸水素ナトリウム、炭酸ナトリウム、エチルアミン、プロピルアミン、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム等を用いることができる。
【００３４】
希土類元素を含む水溶液とリン酸を含む水溶液は、リン酸イオン／希土類元素イオンのモル比が０．５〜１０、特に１〜１０、とりわけ１〜５となるように混合することが、効率よく沈殿生成物が得られる点から好ましい。
【００３５】
前記の（ａ）及び（ｂ）のいずれの混合方法を採用する場合であっても、反応によって生成した核粒子の成長を妨げる物質が存在しないことが好ましい。そのような物質が反応系に存在すると、生成した核粒子の成長が阻害され、得られる希土類リン酸塩粒子の一次粒子径が過度に小さくなり、ＢＥＴ比表面積が過度に大きくなってしまう。一次粒子径が過度に小さくなることは、希土類リン酸塩粒子の表面活性が過度に高くなって、意図しない溶解析出反応が起こり、分散液中での安定性が低下する点からも有利とは言えない。生成した核粒子の成長を妨げる物質としては、例えば特許文献１に記載されているクエン酸などが挙げられる。クエン酸は、生成した核粒子の表面に吸着して、該粒子がそれ以上大きくなることを阻害する。別の側面として、クエン酸を用いることは、反応後の廃液中のＢＯＤ（Biochemical Oxygen Demand）が高くなり、廃液処理を経済的に行えない点から有利ではない。
【００３６】
反応系のｐＨは、後述する理由によって、沈殿生成物の形態へ影響を及ぼす。上述した混合方法（ａ）及び（ｂ）と、反応系のｐＨとの関係は以下のとおりである。（ａ）の態様で反応を行った場合、反応溶液は低いｐＨで推移しやすい。この理由は、希土類元素を含む水溶液がｐＨ＜１の酸性のためである。一方、（ｂ）の態様で反応を行った場合、反応溶液のｐＨはリン酸を含む水溶液のｐＨに依存し、アンモニアをｐＨ調整剤として用いた場合、０．１〜１０のｐＨ範囲で調整が可能である。
【００３７】
リン酸イオンはｐＨによって形態が変化する。また希土類元素イオンとの反応において、リン酸イオンの形態は沈殿生成物へ影響を及ぼす。例えばアンモニアをｐＨ調整剤として用いた場合、ｐＨ＜４ではＨ2ＰＯ4-の存在が支配的になる。ｐＨが４〜８では、Ｈ2ＰＯ4-及びＨＰＯ42-の存在が支配的になる。ｐＨ＞８ではＨＰＯ42-及びＰＯ43-の存在が支配的になる。希土類元素イオンとリン酸イオンとの反応において、低ｐＨで生じるＨ2ＰＯ4-と希土類元素イオンとの反応ではＬｎＨＰＯ4が生成しやすい。一方、高ｐＨで生じるＰＯ43-と希土類元素イオンとの反応ではＬｎＰＯ4が生成しやすい（永長久彦著「溶液を反応場とする無機合成」培風館（２０００年））。
【００３８】
また沈殿生成物は、混合時の温度によっても変化する。この観点から、反応温度は好ましくは２０〜１００℃である。一般的な傾向として、反応温度が高くなると、結晶性の希土類リン酸塩が得られやすくなり、かつその結晶性が高くなる。結晶性が高い場合には、以下に説明する焼成工程が不要となるので、一層簡便な手法で希土類リン酸塩を得ることができる。また、球状の粒子を得る観点から、（ａ）の態様で混合を行った場合には、反応温度を２０〜５０℃とすることが好ましい。
【００３９】
以上のようにして希土類リン酸塩が得られたら、これを常法に従い固液分離した後、１回又は複数回水洗する。水洗は、液の導電率が例えば２０００μＳ／ｃｍ以下になるまで行うことが好ましい。
【００４０】
沈殿生成物がアモルファスである場合、これを結晶性のものにするために焼成を行うことが好ましい。焼成は、大気中等の含酸素雰囲気で行うことができる。その場合の焼成条件は、焼成温度が好ましくは３００〜１０００℃であり、更に好ましくは４００〜１０００℃である。この温度範囲を採用することで、目的とするＢＥＴ比表面積を有する希土類リン酸塩粒子を容易に得ることができる。焼成温度が過度に高くなると、焼結が進行して粒子のＢＥＴ比表面積が低下する傾向にある。焼成時間は、焼成温度がこの範囲内であることを条件として、好ましくは１〜２０時間、更に好ましくは１〜１０時間である。
【００４１】
本製造方法で重要な点は、（ii）の水性分散液に供する希土類リン酸塩粒子の比表面積である。詳細には、ＢＥＴ比表面積が好ましくは１０〜２００ｍ2／ｇ、更に好ましくは２０〜２００ｍ2／ｇ、一層好ましくは２０〜１８０ｍ2／ｇ、更に一層好ましくは３０〜１８０ｍ2／ｇである希土類リン酸塩粒子を（ii）の水性分散液の調製のために供する。これによって、高濃度で高分散が可能であり、透明性が高く、かつ長期間にわたって安定な水性分散液が容易に得られる。
【００４２】
リン酸を含む水溶液と、希土類元素を含む水溶液との反応によって得られた沈殿生成物が上述のＢＥＴ比表面積を有している場合には、これをそのまま（ii）の水性分散液に供することが有利である。先に述べた焼成工程に付されたリン酸塩化合物を（ii）の水性分散液に供することも可能ではあるが、その場合には焼成に起因するＢＥＴ比表面積の低下に留意しなければならない。焼成条件として、先に述べた条件を採用すれば、焼成後のリン酸塩化合物のＢＥＴ比表面積を上述の範囲内におさめることが容易である。
【００４３】
上述の好適な範囲のＢＥＴ比表面積を有する希土類リン酸塩粒子の比表面積換算粒径は、好ましくは１００ｎｍ以下、更に好ましくは５０ｎｍ以下、一層好ましくは２０ｎｍ以下である。
【００４４】
次に、（ii）の水性分散液の製造工程について説明する。本工程においては、結晶性又はアモルファスの希土類リン酸塩粒子と水とを混合してスラリーとなし、ビーズミル等のメディアミルによって湿式粉砕を行う。使用するビーズとしては、例えばジルコニアビーズやアルミナビーズ等が挙げられる。この場合、各種のｐＨ調整剤をスラリーに添加して粉砕操作を行うことで、希土類リン酸塩粒子を単分散状態に近づけやすくなる。ｐＨ調整剤としては、液のｐＨを好ましくは１以上５未満、更に好ましくは２以上５未満、一層好ましくは２以上４以下に調整できるものを用いることが好ましい。そのようなｐＨ調整剤としては、例えば、先に述べた有機酸や無機酸を用いることができる。また、液のｐＨを好ましくは９．１以上１４以下、更に好ましくは９．１以上１３．５以下、一層好ましくは９．１以上１３以下に調整できるものを用いることが好ましい。そのようなｐＨ調整剤としては、例えば、先に述べた各種の水酸化物を用いることが好ましい。
【００４５】
上述のｐＨ調整剤は、これを湿式粉砕時にスラリーに添加することに代えて、湿式粉砕して得られた水性分散液に添加してもよい。ｐＨ調整剤を水性分散液に添加する場合、その添加量は、水性分散液のｐＨが、好ましくは上述の範囲内となるようにする。なお、湿式粉砕によって希土類リン酸塩粒子に新たな表面が生じ、該表面が酸又はアルカリと反応する結果、液のｐＨが変動することがある。したがって、湿式粉砕時にｐＨ調整剤を添加する場合には、湿式粉砕におけるｐＨの変動を見越してｐＨ調整剤の添加量を決定することが好ましい。
【００４６】
湿式粉砕後、液とビーズとを分離し、更にメンブランフィルタによって粗粒を除去することで、目的とする水性分散液が得られる。このようにして得られた水性分散液は無色透明であり、可視光の透過率が高いものである。また、長期間保存しても沈殿の生じない安定なものである。
【００４７】
このようにして得られた水性分散液は、それに含まれる希土類リン酸塩が有する高屈折率及び低波長分散性や、水性分散液が有する可視光に対する透明性を利用して、各種の光学材料や電子材料に用いることができる。例えば、レンズ等の光学系部品、反射防止膜、赤外線透過膜等に用いることができる。具体的には、水性分散液を各種の基板、例えば透明基板やレンズ等の表面に塗布して塗膜を形成し、該塗膜を乾燥させることで、高透明性、高屈折率及び低波長分散性を有する薄膜を形成することができる。乾燥後の薄膜を、必要に応じて不活性雰囲気下、大気等の酸化性雰囲気下又は弱還元性雰囲気下（例えば爆発限界濃度以下の含水素雰囲気下）に焼成してもよい。この薄膜は、レンズの屈折率を更に高めるために、あるいは薄型レンズそのものとして有用である。更に本発明の水性分散液は、それに含まれる希土類リン酸塩粒子が樹脂中に分散されてなる樹脂レンズの原料としても好適に用いられる。
【実施例】
【００４８】
以下、実施例により本発明を更に詳細に説明する。しかしながら本発明の範囲は、かかる実施例に制限されない。特に断らない限り、「％」は「質量％」を意味する。
【００４９】
〔実施例１〕
（１）リン酸ルテチウム粒子の製造
以下の１）〜１３）の工程に従いリン酸ルテチウム粒子を製造した。この工程は、先に述べた（ａ）に相当するものである。
１）  ガラス容器に水３７０ｇを計量し、８０℃に加温した。
２）  １）へ８５％硝酸（和光社製）１４．４ｇを添加した。
３）  ２）へＬｕ2Ｏ3（日本イットリウム社製）７．４ｇを添加し、完全に溶解させ室温（２５℃）まで冷却した。
４）  別のガラス容器に水３９０ｇ、２５％リン酸５．２６ｇ、２５％アンモニア水９．３０ｇを添加した。この水溶液のｐＨは１１．１であった。
５）  ３）の溶液中へ４）の溶液を逐次フィードした。反応液のｐＨは０．８〜１．６であった。反応液の温度は２５℃であった。反応によって沈殿物が生成した。
６）  フィード終了後、２５℃で１０分間エージングを行った。
７）  沈殿物をデカンテーション洗浄により、上澄みの導電率が１００μＳ／ｃｍ以下になるまで洗浄した。
８）  洗浄終了後、減圧濾過で固液分離した。
９）  ８）を大気中で１２０℃×５時間乾燥させ、白色粉末を得た。
１０）  ９）を大気中８００℃で５時間焼成した。
１１）  １０）で得られた焼成粉末のＸＲＤ測定を行ったところ、正方晶のＬｕＰＯ4ピークが確認された。ＸＲＤ測定結果を図１に示す。
１２）  １０）で得られた焼成粉末の比表面積を測定したところ、４２ｍ2／ｇであり、換算粒子径は２２ｎｍであった。また、この焼成粉末を透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）で観察したところ、その形状は球状であった。
１３）  １０）で得られた焼成粉末の可視光に対する反射率を測定したところ、吸収端は２００ｎｍ付近であり、可視光領域の透明性を確認した。反射率測定結果を図２（ａ）に示す。測定には、日立ハイテクノロジーズ社製分光光度計Ｕ−４０００を用いた。
【００５０】
（２）水性分散液の製造
５０ｍｌの樹脂製容器に、１０）で得られたＬｕＰＯ4粒子２．０ｇと、純水２３ｇとを入れてスラリーを得、次いで該容器に酢酸１．２ｇを添加して該スラリーのｐＨを２．３に調整した。更に０．１ｍｍφのジルコニアビーズを１００ｇ入れ、容器を密栓した後、ペイントシェーカによって湿式粉砕を行った。湿式粉砕は３時間行った。最後に液を０．２μｍのメンブランフィルタに通し粗粒を除去して、目的とするリン酸ルテチウム粒子の水性分散液（ゾル）を得た。この水性分散液のｐＨは２．５であった。得られた水性分散液は無色透明であり、これに赤色レーザ（波長６５０ｎｍ）を照射したところ、チンダル現象が観察され、リン酸ルテチウム粒子が高度に分散していることが確認された。
【００５１】
得られた水性分散液をコロジオン膜にすくい取り、透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）観察したところ、リン酸ルテチウム粒子の一次粒子径は１０ｎｍであった。また、日機装株式会社製のナノトラック粒度分布測定装置を用いてその最大粒径Ｄmax及び体積換算平均粒径Ｄ50を測定した。その結果を表１に示す。
【００５２】
この水性分散液を少量はかり取り、２００℃で乾燥させた後のリン酸ルテチウム粒子の固形分濃度は８．５％であり、ガラス質の透明な固形分が残存することが確認された。また、水性分散液を２ｇはかり取り、１５０℃で乾燥させて残留したリン酸ルテチウム粒子についてＢＥＴ比表面積を測定したところ５０ｍ2／ｇであった。更に、この水性分散液の可視光に対する透明性を（株）日立ハイテクノロジーズ社製分光光度計Ｕ−４０００、光路長１ｃｍの石英セルを用いて測定したところ、可視光の波長領域（波長４００〜８００ｎｍ）における透過率は８３％以上であった（最低値がλ＝４００ｎｍで８３％）。
【００５３】
この水性分散液を常温（２５℃）で１ヶ月保存して保存安定性を調べたところ、沈殿の生成は観察されず、高分散状態が維持されていることが確認された。
【００５４】
〔実施例２〕
以下の１）〜１１）の工程に従いリン酸ルテチウム粒子を製造した。この工程は、先に述べた（ｂ）に相当するものである。
１）  ガラス容器に水３７０ｇを計量し、８０℃に加温した。
２）  １）へ８５％硝酸（和光社製）１４．４ｇを添加した。
３）  ２）へＬｕ2Ｏ3（日本イットリウム社製）７．４ｇを添加し、完全に溶解させ室温（２５℃）まで冷却した。
４）  別のガラス容器に水３８０ｇ、２５％リン酸８．８ｇ、２５％アンモニア水１６．６ｇを添加した。この水溶液のｐＨは９．６であった。
５）  ４）の溶液中へ３）の溶液を逐次フィードした。反応液の温度は２５℃であった。反応液のｐＨは９．６〜７．４であった。
６）  フィード終了後、２５℃で１０分間エージングを行った。
７） 沈殿物をデカンテーション洗浄により、上澄みの導電率が１００μＳ／ｃｍ以下になるまで洗浄を行った。
８）  洗浄終了後、減圧濾過で固液分離した。
９）  ８）を大気中で１２０℃×５時間乾燥させ、白色粉末を得た。この粉末のＸＲＤ測定結果を図１に示す。ＸＲＤパターンはアモルファス様でありＬｕＰＯ4ピークははっきりと観察されないが、Ｌｕ及びＰの含有量をＩＣＰ（誘導結合プラズマ発光分光分析装置）によって測定したところ、Ｌｕ：Ｐ＝１：１．０６であった。
１０）  ９）で得られた粉末の比表面積を測定したところ、１２５ｍ2／ｇであり、換算粒子径は７ｎｍであった。この粉末をＴＥＭで観察したところ、その形状は球状であった。
１１）  １０）で得られた粉末の反射率を測定したところ、吸収端は３００ｎｍ付近であり、可視光領域の透明性を確認した。反射率測定結果を図２（ｂ）に示す。
【００５５】
得られたＬｕＰＯ4粒子を用い、実施例１と同様にして水性分散液を得た。この水性分散液のｐＨは２．４であった。得られた水性分散液は無色透明であり、これに赤色レーザ（波長６５０ｎｍ）を照射したところ、チンダル現象が観察され、リン酸ルテチウム粒子が高度に分散していることが確認された。
【００５６】
得られた水性分散液中のリン酸ルテチウム粒子の一次粒子径を実施例１と同様に測定したところ６ｎｍであった。また、実施例１と同様にして最大粒径Ｄmax及び体積換算平均粒径Ｄ50を測定した。その結果を表１に示す。
【００５７】
この水性分散液を少量はかり取り、２００℃で乾燥させた後のリン酸ルテチウム粒子の固形分濃度は８．５％であり、ガラス質の透明な固形分が残存することが確認された。また、水性分散液を２ｇはかり取り、１５０℃で乾燥させて残留したリン酸ルテチウム粒子についてＢＥＴ比表面積を測定したところ１３０ｍ2／ｇであった。更に、この水性分散液の可視光に対する透明性を実施例１と同様に測定したところ、可視光の波長領域（波長４００〜８００ｎｍ）における透過率は８７％以上であった（最低値がλ＝４００ｎｍで８７％）。
【００５８】
更に、この水性分散液を常温（２５℃）で１ヶ月保存して保存安定性を調べたところ、沈殿の生成は観察されず、高分散状態が維持されていることが確認された。
【００５９】
〔実施例３〕
１）  実施例２で得られたＬｕＰＯ4粒子を大気中８００℃×５時間で焼成した。
２）  １）で得られた焼成粉末のＸＲＤ測定を行ったところ、正方晶のＬｕＰＯ4ピークが確認された。ＸＲＤ測定結果を図１に示す。
３）  １）で得られた焼成粉末の比表面積を測定したところ、２８ｍ2／ｇであり、換算粒子径は３３ｎｍであった。この粉末をＴＥＭで観察したところ、その形状は球状であった。
４）  １）で得られた焼成粉末の反射率を測定したところ、吸収端は３００ｎｍ付近であり、可視光領域の透明性を確認した。反射率測定結果を図２（ｃ）に示す。
【００６０】
得られたＬｕＰＯ4粒子を用い、実施例１と同様にして水性分散液を得た。この水性分散液のｐＨは２．６であった。得られた水性分散液は無色透明であり、これに赤色レーザ（波長６５０ｎｍ）を照射したところ、チンダル現象が観察され、リン酸ルテチウム粒子が高度に分散していることが確認された。
【００６１】
得られた水性分散液中のリン酸ルテチウム粒子の一次粒子径を実施例１と同様に測定したところ１４ｎｍであった。また、実施例１と同様にして最大粒径Ｄmax及び体積換算平均粒径Ｄ50を測定した。その結果を表１に示す。
【００６２】
この水性分散液を少量はかり取り、２００℃で乾燥させた後のリン酸ルテチウム粒子の固形分濃度は８．４％であり、ガラス質の透明な固形分が残存することが確認された。また、水性分散液を２ｇはかり取り、１５０℃で乾燥させて残留したリン酸ルテチウム粒子についてＢＥＴ比表面積を測定したところ３５ｍ2／ｇであった。更に、この水性分散液の可視光に対する透明性を実施例１と同様に測定したところ、可視光の波長領域（波長４００〜８００ｎｍ）における透過率は８１％以上であった（最低値がλ＝４００ｎｍで８１％）。
【００６３】
また、この水性分散液を常温（２５℃）で１ヶ月保存して保存安定性を調べたところ、沈殿の生成は観察されず、高分散状態が維持されていることが確認された。
【００６４】
〔実施例４〕
以下の１）〜１１）の工程に従いリン酸ルテチウム粒子を製造した。この工程は、先に述べた（ａ）に相当するものである。
１）  ガラス容器に水３７０ｇを計量し、８０℃に加温した。
２）  １）へ８５％硝酸（和光社製）１４．４ｇ、Ｌｕ2Ｏ3（日本イットリウム社製）７．４ｇを添加し、溶解させた。
３）  別のガラス容器に水３８０ｇ、２５％リン酸１３．８ｇを添加した。この水溶液のｐＨは１．４であった。
４）  ２）へ３）を添加し、８０℃のまま１時間エージングを行った。反応液のｐＨは０．４〜０．７であった。
５）  沈殿物をデカンテーション洗浄により、上澄みの導電率が１００μＳ／ｃｍ以下になるまで洗浄を行った。
６）  洗浄終了後、減圧濾過で固液分離した。
７）  ６）を大気中で１２０℃×５時間乾燥させ、白色粉末を得た。この粉末のＸＲＤ測定を行ったところ、正方晶のＬｕＰＯ4ピークが確認された。
８）  ７）で得られた粉末の比表面積を測定したところ、１６８ｍ2／ｇであり、換算粒子径は５ｎｍであった。この粉末をＴＥＭで観察したところ、その形状は球状であった。９）  ８）で得られた粉末の反射率を測定したところ、吸収端は２００ｎｍ付近であり、可視光領域の透明性を確認した。反射率測定結果を図２（ｄ）に示す。
【００６５】
得られたＬｕＰＯ4粒子を用い、実施例１と同様にして水性分散液を得た。この水性分散液のｐＨは２．４であった。得られた水性分散液は無色透明であり、これに赤色レーザ（波長６５０ｎｍ）を照射したところ、チンダル現象が観察され、リン酸ルテチウム粒子が高度に分散していることが確認された。
【００６６】
得られた水性分散液中のリン酸ルテチウム粒子の一次粒子径を実施例１と同様に測定したところ５ｎｍであった。また、実施例１と同様にして最大粒径Ｄmax及び体積換算平均粒径Ｄ50を測定した。その結果を表１に示す。
【００６７】
この水性分散液を少量はかり取り、２００℃で乾燥させた後のリン酸ルテチウム粒子の固形分濃度は８．１％であり、ガラス質の透明な固形分が残存することが確認された。また、水性分散液を２ｇはかり取り、１５０℃で乾燥させて残留したリン酸ルテチウム粒子についてＢＥＴ比表面積を測定したところ１７６ｍ2／ｇであった。更に、この水性分散液の可視光に対する透明性を実施例１と同様に測定したところ、可視光の波長領域（波長４００〜８００ｎｍ）における透過率は８８％以上であった（最低値がλ＝４００ｎｍで８８％）。
【００６８】
また、この水性分散液を常温（２５℃）で１ヶ月保存して保存安定性を調べたところ、沈殿の生成は観察されず、高分散状態が維持されていることが確認された。
【００６９】
〔実施例５〕
１）  実施例４で得られた粉末を大気中８００℃×５時間焼成した。
２）  １）で得られた焼成粉末のＸＲＤ測定を行ったところ、正方晶のＬｕＰＯ4ピークが確認された。ＸＲＤ測定結果を図１に示す。
３）  １）で得られた焼成粉末の比表面積を測定したところ、５１ｍ2／ｇであり、換算粒子径は１８ｎｍであった。この粉末をＴＥＭで観察したところ、その形状は球状であった。
４）  １）で得られた焼成粉末の反射率を測定したところ、吸収端は２００ｎｍ付近であり、可視光領域の透明性を確認した。反射率測定結果を図２（ｅ）に示す。
【００７０】
得られたＬｕＰＯ4粒子を用い、実施例１と同様にして水性分散液を得た。この水性分散液のｐＨは２．３であった。得られた水性分散液は無色透明であり、これに赤色レーザ（波長６５０ｎｍ）を照射したところ、チンダル現象が観察され、リン酸ルテチウム粒子が高度に分散していることが確認された。
【００７１】
得られた水性分散液中のリン酸ルテチウム粒子の一次粒子径を実施例１と同様に測定したところ１０ｎｍであった。また、実施例１と同様にして最大粒径Ｄmax及び体積換算平均粒径Ｄ50を測定した。その結果を表１に示す。
【００７２】
この水性分散液を少量はかり取り、２００℃で乾燥させた後のリン酸ルテチウム粒子の固形分濃度は７．５％であり、ガラス質の透明な固形分が残存することが確認された。また、水性分散液を２ｇはかり取り、１５０℃で乾燥させて残留したリン酸ルテチウム粒子についてＢＥＴ比表面積を測定したところ６０ｍ2／ｇであった。更に、この水性分散液の可視光に対する透明性を実施例１と同様に測定したところ、可視光の波長領域（波長４００〜８００ｎｍ）における透過率は８４％以上であった（最低値がλ＝４００ｎｍで８４％）。
【００７３】
更に、この水性分散液を常温（２５℃）で１ヶ月保存して保存安定性を調べたところ、沈殿の生成は観察されず、高分散状態が維持されていることが確認された。
【００７４】
〔実施例６〕
実施例１の１）〜１０）の工程を行いＬｕＰＯ4粒子を得た。得られたＬｕＰＯ4粒子３．０gと、１％水酸化テトラメチルアンモニウム水溶液２６ｇとを５０ｍＬの樹脂製容器に入れ、ｐＨが１２．５のスラリーを得た。更に０．１ｍｍφジルコニアビーズを１００ｇを入れ、ペイントシェーカーによって湿式粉砕を行った。湿式粉砕は３時間行った。湿式粉砕後のスラリーのｐＨは９．１に低下した。最後にスラリーを０．２μｍのメンブランフィルターに通し粗粒を除去して、目的とするリン酸ルテチウム粒子の水性分散液（ゾル）を得た。得られた水性分散液は無色透明であり、これに赤色レーザー（波長６５０ｎｍ）を照射したところ、チンダル現象が観察され、リン酸ルテチウム粒子が高度に分散していることが確認された。
【００７５】
得られた水性分散液中のリン酸ルテチウム粒子の一次粒子径を実施例１と同様に測定したところ１０ｎｍであった。また、実施例１と同様にして最大粒径Ｄmax及び体積換算平均粒径Ｄ50を測定した。その結果を表１に示す。
【００７６】
この水性分散液を少量測り取り、２００℃で乾燥させたときの固形分濃度は１１．７％であり、ガラス質の透明な固形分が残存していた。また、水性分散液を２ｇはかり取り、１５０℃で乾燥させて残留したリン酸ルテチウム粒子についてＢＥＴ比表面積を測定したところ、４５ｍ2／ｇであった。更に、この水性分散液の可視光に対する透明性を実施例１と同様に測定したところ、可視光の波長領域（波長４００〜８００ｎｍ）における透過率は８７％以上であった（最低値がλ＝４００ｎｍで８７％）。透過率測定結果を図４に示す。
【００７７】
この水性分散液を常温（２５℃）で１カ月保存して保存安定性を調べたところ、沈殿の生成は観察されず、高分散状態が維持されていることが確認された。
【００７８】
〔実施例７〕
実施例１の１）〜１０）の工程を行いＬｕＰＯ4粒子を得た。得られたＬｕＰＯ4粒子３．０gと、２％水酸化テトラメチルアンモニウム水溶液２１ｇとを５０ｍＬの樹脂製容器に入れ、ｐＨが１２．８のスラリーを得た。更に０．１ｍｍφジルコニアビーズを１００ｇを入れ、ペイントシェーカーによって湿式粉砕を行った。湿式粉砕は３時間行った。湿式粉砕後のスラリーのｐＨは１０．２に低下した。最後にスラリーを０．２μｍのメンブランフィルターに通し粗粒を除去して、目的とするリン酸ルテチウム粒子の水性分散液（ゾル）を得た。得られた水性分散液は無色透明であり、これに赤色レーザー（波長６５０ｎｍ）を照射したところ、チンダル現象が観察され、リン酸ルテチウム粒子が高度に分散していることが確認された。
【００７９】
得られた水性分散液中のリン酸ルテチウム粒子の一次粒子径を実施例１と同様に測定したところ１０ｎｍであった。また、実施例１と同様にして最大粒径Ｄmax及び体積換算平均粒径Ｄ50を測定した。その結果を表１に示す。
【００８０】
この水性分散液を少量測り取り、２００℃で乾燥させたときの固形分濃度は１２．２％であり、ガラス質の透明な固形分が残存していた。また、水性分散液を２ｇはかり取り、１５０℃で乾燥させて残留したリン酸ルテチウム粒子についてＢＥＴ比表面積を測定したところ、４７ｍ2／ｇであった。更に、この水性分散液の可視光に対する透明性を実施例１と同様に測定したところ、可視光の波長領域（波長４００〜８００ｎｍ）における透過率は８８％以上であった（最低値がλ＝４００ｎｍで８８％）。透過率測定結果を図５に示す。
【００８１】
この水性分散液を常温（２５℃）で１カ月保存して保存安定性を調べたところ、沈殿の生成は観察されず、高分散状態が維持されていることが確認された。
【００８２】
〔実施例８〕
実施例１の１）〜１０）の工程を行いＬｕＰＯ4粒子を得た。得られたＬｕＰＯ4粒子３．０gと、５％水酸化テトラメチルアンモニウム水溶液２１ｇとを５０ｍＬの樹脂製容器に入れ、ｐＨが１３．１のスラリーを得た。更に０．１ｍｍφジルコニアビーズを１００ｇを入れ、ペイントシェーカーによって湿式粉砕を行った。湿式粉砕は３時間行った。湿式粉砕後のスラリーのｐＨは１２．２に低下した。最後にスラリーを０．２μｍのメンブランフィルターに通し粗粒を除去して、目的とするリン酸ルテチウム粒子の水性分散液（ゾル）を得た。得られた水性分散液は無色透明であり、これに赤色レーザー（波長６５０ｎｍ）を照射したところ、チンダル現象が観察され、リン酸ルテチウム粒子が高度に分散していることが確認された。
【００８３】
得られた水性分散液中のリン酸ルテチウム粒子の一次粒子径を実施例１と同様に測定したところ１０ｎｍであった。また、実施例１と同様にして最大粒径Ｄmax及び体積換算平均粒径Ｄ50を測定した。その結果を表１に示す。
【００８４】
この水性分散液を少量測り取り、２００℃で乾燥させたときの固形分濃度は１２．５％であり、ガラス質の透明な固形分が残存していた。また、水性分散液を２ｇはかり取り、１５０℃で乾燥させて残留したリン酸ルテチウム粒子についてＢＥＴ比表面積を測定したところ、４３ｍ2／ｇであった。更に、この水性分散液の可視光に対する透明性を実施例１と同様に測定したところ、可視光の波長領域（波長４００〜８００ｎｍ）における透過率は８９％以上であった（最低値がλ＝４００ｎｍで８９％）。
【００８５】
この水性分散液を常温（２５℃）で１カ月保存して保存安定性を調べたところ、沈殿の生成は観察されず、高分散状態が維持されていることが確認された。
【００８６】
〔比較例１〕
実施例１において焼成条件を大気中１２００℃×３時間とする以外は実施例１と同様にしてＬｕＰＯ4粒子を得た。得られた粒子について実施例１と同様の測定を行った。その結果を表１に示す。更に、得られた粒子を用い、実施例１と同様にして水性分散液を得た。得られた水性分散液について実施例１と同様の測定を行った。その結果を表１に示す。この水性分散液は白濁しており、直ちに沈殿が観察され、保存安定性が悪いものであることが確認された。
【００８７】
【表１】
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【００８８】
表１及び図２ないし図５に示す結果から明らかなとおり、各実施例で得られた水性分散液は、高濃度のものであり、透明性が高く、かつ１ヶ月保存しても沈殿の生成が観察されず、高分散状態が維持されていることが判る。比較例１で得られた水性分散液では粒子を分散させることができなかった。
【００８９】
〔実施例９〕
（１）リン酸イッテルビウム粒子の製造
１）  ガラス容器に水３８０ｇを計量し、８０℃に加温した。
２）  １）へ８５％硝酸（和光社製）１４．４ｇを添加した。
３）  ２）へＹｂ2Ｏ3（日本イットリウム社製）７．５ｇを添加し、完全に溶解させ、室温（２５℃）まで冷却した。
４）  別のガラス容器に水３９０ｇ、２５％リン酸５．２６ｇ、２５％アンモニア水９．３０ｇを添加した。この水溶液のｐＨは９．６であった。
５）  ３）の溶液中へ４）の溶液を２５℃に逐次フィードした。反応液のｐＨは１．２〜２．３であった。反応によって沈殿物が生成した。
６）  フィード終了後２５℃のまま１０分間エージングを行った。
７）  沈殿物をデカンテーション洗浄により、上澄みの導電率が１００μＳ／ｃｍになるまで洗浄を行った。
８）洗浄終了後、減圧濾過で固液分離した。
９）  ８）を大気中で１２０℃×５時間乾燥させ、白色粉末を得た。
１０）  ９）を大気中８００℃×５時間焼成した。
１１）  １０）で得られた焼成粉末のＸＲＤ測定を行ったところ、正方晶のＹｂＰＯ4ピークが確認された。ＸＲＤ測定結果を図６に示す。
１２）  １０）で得られた焼成粉末の比表面積を測定したところ、４２ｍ2／ｇであり、換算粒子径は２２ｎｍであった。また、この焼成粉末を透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）で観察したところ、その形状は球状であった。
１３）  １０）で得られた焼成粉末の可視光に対する反射率を測定したところ、吸収端は２００ｎｍ付近であり、可視光領域の透明性を確認した。反射率測定結果を図７に示す。測定には、日立ハイテクノロジーズ社製分光光度計Ｕ−４０００を用いた。
【００９０】
（２）水性分散液の製造
５０ｍｌの樹脂製容器に、１０）で得られたＹｂＰＯ4粒子３．０ｇと、２％水酸化テトラメチルアンモニウム水溶液２１ｇを添加してスラリーのｐＨを１２．２に調整した。更に、０．１ｍｍΦジルコニアビーズ１００ｇを入れ、ペイントシェーカーによって湿式粉砕を行った。湿式粉砕は３時間行った。最後に液を０．２μｍのメンブランフィルターに通し粗粒を除去して、目的とするリン酸イッテルビウム粒子の水性分散液（ゾル）を得た。これに赤色レーザー（波長６５０ｎｍ）を照射したところ、チンダル現象が観察され、リン酸イッテルビウム粒子が高度に分散していることが確認された。
【００９１】
得られた水性分散液をコロジオン膜にすくい取り、透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）観察したところ、リン酸イッテルビウム粒子の一次粒子径は１３ｎｍであった。また、日機装株式会社製のナノトラック粒度分布測定装置を用いてその最大粒径Ｄmax及び体積換算平均粒径Ｄ50を測定した。その結果を表２に示す。
【００９２】
この水性分散液を少量はかり取り、２００℃で乾燥させたときのリン酸イッテルビウム粒子の固形分濃度は１１．１％であり、ガラス質の透明な固形分が残存していた。また、水性分散液を２ｇはかり取り、１５０℃で乾燥させて残留したリン酸イッテルビウム粒子についてＢＥＴ比表面積を測定したところ、４８ｍ2／ｇであった。更に、この水性分散液の可視光に対する透明性を（株）日立ハイテクノロージーズ社製分光光度計Ｕ−４０００、光路長１ｃｍの石英セルを用いて測定したところ、可視光の波長領域（波長４００〜８００ｎｍ）における透過率は８４％以上であった（最低値がλ＝４００ｎｍで８４％）。
【００９３】
この水性分散液を常温（２５℃）で１ヶ月保存して保存安定性を調べたところ、沈殿の生成は観察されず、高分散状態が維持されていることが確認された。
【００９４】
〔実施例１０〕
（１）リン酸イットリウム粒子の製造
１）  ガラス容器に水３７０ｇを計量し、８０℃に加温した。
２）  １）へ８５％硝酸（和光社製）２０．４ｇを添加した。
３）  ２）へＹ2Ｏ3（関東化学社製）６．１ｇを添加し、完全に溶解させ室温（２５℃）まで冷却した。
４）  別のガラス容器に水３８０ｇ、２５％リン酸７．５ｇ、２５％アンモニア水１３．２ｇを添加した。この水溶液のｐＨは８．９であった。
５）  ３）の溶液中へ４）の溶液を２５℃に逐次フィードした。反応液のｐＨは１．５〜１．９であった。反応によって沈殿物が生成した。
６）  フィード終了後２５℃のまま１０分間エージングを行った。
７）  沈殿物をデカンテーション洗浄により、上澄みの導電率が１００μＳ/ｃｍ以下になるまで洗浄を行った。
８）  洗浄終了後、減圧濾過で固液分離した。
９）  ８）を大気中で１２０℃×５時間乾燥させ、白色粉末を得た。
１０）  ９）を大気中８００℃×５時間焼成した。
１１）  １０）で得られた焼成粉末のＸＲＤ測定を行ったところ、正方晶のＹＰＯ4ピークが確認された。ＸＲＤ測定結果を図６に示す。
１２）  １０）で得られた焼成粉末の比表面積を測定したところ、６３ｍ2/ｇであり、換算粒子径は２２ｎｍであった。また、この焼成粉末を透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）で観察したところ、その形状は球状であった。
１３）  １０）で得られた焼成粉末の可視光に対する反射率を測定したところ、吸収端は２００ｎｍ付近であり、可視光領域の透明性を確認した。反射率測定結果を図８に示す。測定には、日立ハイテクノロジーズ社製分光光度計Ｕ−４０００を用いた。
【００９５】
（２）水性分散液の製造
５０ｍＬの樹脂製容器に、１０）で得られたＹＰＯ4粒子３．０ｇと、２％水酸化テトラメチルアンモニウム水溶液２１ｇを添加してスラリーのｐＨを１２．８に調整した。更に、０．１ｍｍΦジルコニアビーズ１００ｇを入れ、ペイントシェーカーによって湿式粉砕を行った。湿式粉砕は３時間行った。最後に液を０．２μｍのメンブランフィルターに通し粗粒を除去して、目的とするリン酸イットリウム粒子の水性分散液（ゾル）を得た。これに赤色レーザー（波長６５０ｎｍ）を照射したところ、チンダル現象が観察され、リン酸イットリウム粒子が高度に分散していることが確認された。
【００９６】
得られた水性分散液をコロジオン膜にすくい取り、透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）観察したところ、リン酸イットリウム粒子の一次粒子径は１１ｎｍであった。また、日機装株式会社製のナノトラック粒度分布測定装置を用いてその最大粒径Ｄmax及び体積換算平均粒径Ｄ50を測定した。その結果を表２に示す。
【００９７】
この水性分散液を少量はかり取り、２００℃で乾燥させたときのリン酸イットリウム粒子の固形分濃度は１２．７％であり、ガラス質の透明な固形分が残存していた。また、水性分散液を２ｇはかり取り、１５０℃で乾燥させて残留したリン酸イットリウム粒子についてＢＥＴ比表面積を測定したところ、６９ｍ2／ｇであった。更に、この水性分散液の可視光に対する透明性を（株）日立ハイテクノロージーズ社製分光光度計Ｕ−４０００、光路長１ｃｍの石英セルを用いて測定したところ、可視光の波長領域（波長４００〜８００ｎｍ）における透過率は８５％以上であった（最低値がλ＝４００ｎｍで８５％）。
【００９８】
この水性分散液を常温（２５℃）で１ヶ月保存して保存安定性を調べたところ、沈殿の生成は観察されず、高分散状態が維持されていることが確認された。
【００９９】
〔実施例１１〕
（１）リン酸ガドリニウム粒子の製造
１）  ガラス容器に水３８０ｇを計量し、８０℃に加温した。
２）  １）へ８５％硝酸（和光社製）１５．０ｇを添加した。
３）  ２）へＧｄ2Ｏ3（関東化学社製）７．２ｇを添加し、完全に溶解させ室温（２５℃）まで冷却した。
４）  別のガラス容器に水３９０ｇ、２５％リン酸５．５ｇ、２５％アンモニア水９．７ｇを添加した。この水溶液のｐＨは９．３であった。
５）  ３）の溶液中へ４）の溶液を２５℃にて逐次フィードした。反応液のｐＨは１．３〜２．１であった。反応によって沈殿物が生成した。
６）  フォード終了後２５℃のまま１０分間エージングを行った。
７）  沈殿物をデカンテーション洗浄により、上澄みの導電率が１００μＳ/ｃｍ以下になるまで洗浄を行った。
８）  洗浄終了後、減圧濾過で固液分離した。
９）  ８）を大気中で１２０℃×５時間乾燥させ、白色粉末を得た。
１０）  ９）を大気中８００℃×５時間焼成した。
１１）  １０）で得られた焼成粉末のＸＲＤ測定を行ったところ、単斜晶のＧｄＰＯ4ピークが確認された。ＸＲＤ測定結果を図６に示す。
１２）  １０）で得られた焼成粉末の比表面積を測定したところ、２８ｍ2/ｇであり、換算粒子径は３６ｎｍであった。また、この焼成粉末を透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）で観察したところ、その形状は球状であった。
１３）  １０）で得られた焼成粉末の可視光に対する反射率を測定したところ、吸収端は２００ｎｍ付近であり、可視光領域の透明性を確認した。反射率測定結果を図９に示す。測定には、日立ハイテクノロジーズ社製分光光度計Ｕ−４０００を用いた。
【０１００】
（２）水性分散液の製造
５０ｍＬの樹脂製容器に、１０）で得られたＧｄＰＯ4粒子１．８ｇと、２％水酸化テトラメチルアンモニウム水溶液２１ｇを添加してスラリーのｐＨを１２．８に調整した。更に、０．１ｍｍΦジルコニアビーズ１００ｇを入れ、ペイントシェーカーによって湿式粉砕を行った。湿式粉砕は３時間行った。最後に液を０．２μｍのメンブランフィルターに通し粗粒を除去して、目的とするリン酸ガドリニウム粒子の水性分散液（ゾル）を得た。これに赤色レーザー（波長６５０ｎｍ）を照射したところ、チンダル現象が観察され、リン酸ガドリニウム粒子が高度に分散していることが確認された。
【０１０１】
得られた水性分散液をコロジオン膜にすくい取り、透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）観察したところ、リン酸ガドリニウム粒子の一次粒子径は１８ｎｍであった。また、日機装株式会社製のナノトラック粒度分布測定装置を用いてその最大粒径Ｄmax及び体積換算平均粒径Ｄ50を測定した。その結果を表２に示す。
【０１０２】
この水性分散液を少量はかり取り、２００℃で乾燥させたときのリン酸ガドリニウム粒子の固形分濃度は５．５％であり、ガラス質の透明な固形分が残存していた。また、水性分散液を２ｇはかり取り、１５０℃で乾燥させて残留したリン酸ガドリニウム粒子についてＢＥＴ比表面積を測定したところ、３０ｍ2／ｇであった。更に、この水性分散液の可視光に対する透明性を（株）日立ハイテクノロージーズ社製分光光度計Ｕ−４０００、光路長１ｃｍの石英セルを用いて測定したところ、可視光の波長領域（波長４００〜８００ｎｍ）における透過率は８６％以上であった（最低値がλ＝４００ｎｍで８６％）。
【０１０３】
この水性分散液を常温（２５℃）で１ヶ月保存して保存安定性を調べたところ、沈殿の生成は観察されず、高分散状態が維持されていることが確認された。
【０１０４】
〔実施例１２〕
（１）リン酸ランタン粒子の製造
１）  ガラス容器に水３８０ｇを計量し、８０℃に加温した。
２）  １）へ８５％硝酸（和光社製）１６．３ｇを添加した。
３）  ２）へＬａ2Ｏ3（関東化学社製）７．０ｇを添加し、完全に溶解させ室温（２５℃）まで冷却した。
４）  別のガラス容器に水３９０ｇ、２５％リン酸６．０ｇ、２５％アンモニア水１０．５ｇを添加した。この水溶液のｐＨは９．６であった。
５）  ３）の溶液中へ４）の溶液を２５℃にて逐次フィードした。反応液のｐＨは１．２〜２．１であった。反応によって沈殿物が生成した。
６）  フォード終了後２５℃のまま１０分間エージングを行った。
７）  沈殿物をデカンテーション洗浄により、上澄みの導電率が１００μＳ/ｃｍ以下になるまで洗浄を行った。
８）  洗浄終了後、減圧濾過で固液分離した。
９）  ８）を大気中で１２０℃×５時間乾燥させ、白色粉末を得た。
１０）  ９）を大気中８００℃×５時間焼成した。
１１）  １０）で得られた焼成粉末のＸＲＤ測定を行ったところ、単斜晶のＬａＰＯ4ピークが確認された。ＸＲＤ測定結果を図６に示す。
１２）  １０）で得られた焼成粉末の比表面積を測定したところ、３２ｍ2/ｇであり、換算粒子径は３７ｎｍであった。また、この焼成粉末を透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）で観察したところ、その形状は球状であった。
１３）  １０）で得られた焼成粉末の可視光に対する反射率を測定したところ、吸収端は２００ｎｍ付近であり、可視光領域の透明性を確認した。反射率測定結果を図１０に示す。測定には、日立ハイテクノロジーズ社製分光光度計Ｕ−４０００を用いた。
【０１０５】
（２）水性分散液の製造
５０ｍＬの樹脂製容器に、１０）で得られたＬａＰＯ4粒子１．８ｇと、２％水酸化テトラメチルアンモニウム水溶液２１ｇを添加してスラリーのｐＨを１２．８に調整した。更に、０．１ｍｍΦジルコニアビーズ１００ｇを入れ、ペイントシェーカーによって湿式粉砕を行った。湿式粉砕は３時間行った。最後に液を０．２μｍのメンブランフィルターに通し粗粒を除去して、目的とするリン酸ランタン粒子の水性分散液（ゾル）を得た。これに赤色レーザー（波長６５０ｎｍ）を照射したところ、チンダル現象が観察され、リン酸ランタン粒子が高度に分散していることが確認された。
【０１０６】
得られた水性分散液をコロジオン膜にすくい取り、透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）観察したところ、リン酸ランタン粒子の一次粒子径は１７ｎｍであった。また、日機装株式会社製のナノトラック粒度分布測定装置を用いてその最大粒径Ｄmax及び体積換算平均粒径Ｄ50を測定した。その結果を表２に示す。
【０１０７】
この水性分散液を少量はかり取り、２００℃で乾燥させたときの固形分濃度は１０．２％であり、ガラス質の透明な固形分が残存していた。また、水性分散液を２ｇはかり取り、１５０℃で乾燥させて残留したリン酸ランタン粒子についてＢＥＴ比表面積を測定したところ、３５ｍ2／ｇであった。更に、この水性分散液の可視光に対する透明性を（株）日立ハイテクノロージーズ社製分光光度計Ｕ−４０００、光路長１ｃｍの石英セルを用いて測定したところ、可視光の波長領域（波長４００〜８００ｎｍ）における透過率は８７％以上であった（最低値がλ＝４００ｎｍで８７％）。
【０１０８】
この水性分散液を常温（２５℃）で１ヶ月保存して保存安定性を調べたところ、沈殿の生成は観察されず、高分散状態が維持されていることが確認された。
【０１０９】
〔実施例１３〕
５０ｍＬの樹脂製容器に、実施例１で得られたＬｕＰＯ4粒子１．８ｇと、水２１ｇを添加した後、酢酸を用いてスラリーのｐＨを４.０に調整した。更に０．１ｍｍΦジルコニアビーズ１００ｇを入れ、ペイントシェーカーによって湿式粉砕を行った。湿式粉砕は３時間行った。最後に液を０．２μｍのメンブランフィルターに通し粗粒を除去して、目的とするリン酸ルテチウム粒子の水性分散液（ゾル）を得た。これに赤色レーザー（波長６５０ｎｍ）を照射したところ、チンダル現象が観察され、リン酸ルテチウム粒子が高度に分散していることが確認された。
【０１１０】
得られた水性分散液をコロジオン膜にすくい取り、透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）観察したところ、リン酸ルテチウム粒子の一次粒子径は１０ｎｍであった。また、日機装株式会社製のナノトラック粒度分布測定装置を用いてその最大粒径Ｄmax及び体積換算平均粒径Ｄ50を測定した。その結果を表２に示す。
【０１１１】
この水性分散液を少量はかり取り、２００℃で乾燥させたときの固形分濃度は９.２％であり、ガラス質の透明な固形分が残存していた。また、水性分散液を２ｇはかり取り、１５０℃で乾燥させて残留したリン酸ルテチウム粒子についてＢＥＴ比表面積を測定したところ、４７ｍ2／ｇであった。更に、この水性分散液の可視光に対する透明性を（株）日立ハイテクノロージーズ社製分光光度計Ｕ−４０００、光路長１ｃｍの石英セルを用いて測定したところ、可視光の波長領域（波長４００〜８００ｎｍ）における透過率は８２％以上であった。（最低値がλ＝４００ｎｍで８２％）
【０１１２】
この水性分散液を常温（２５℃）で１ヶ月保存して保存安定性を調べたところ、沈殿の生成は観察されず、高分散状態が維持されていることが確認された。
【０１１３】
〔実施例１４〕
５０ｍＬの樹脂製容器に、実施例１で得られたＬｕＰＯ4粒子６．５ｇと、水２１ｇを添加した後、酢酸を用いてスラリーのｐＨを２.０に調整した。更に０．１ｍｍΦジルコニアビーズ１００ｇを入れ、ペイントシェーカーによって湿式粉砕を行った。湿式粉砕は３時間行った。最後に液を０．２μｍのメンブランフィルターに通し粗粒を除去して、目的とするリン酸ルテチウム粒子の水性分散液（ゾル）を得た。これに赤色レーザー（波長６５０ｎｍ）を照射したところ、チンダル現象が観察され、リン酸ルテチウム粒子が高度に分散していることが確認された。
【０１１４】
得られた水性分散液をコロジオン膜にすくい取り、透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）観察したところ、リン酸ルテチウム粒子の一次粒子径は１０ｎｍであった。また、日機装株式会社製のナノトラック粒度分布測定装置を用いてその最大粒径Ｄmax及び体積換算平均粒径Ｄ50を測定した。その結果を表２に示す。
【０１１５】
この水性分散液を少量はかり取り、２００℃で乾燥させたときの固形分濃度は３０．２％であり、ガラス質の透明な固形分が残存していた。また、水性分散液を２ｇはかり取り、１５０℃で乾燥させて残留したリン酸ルテチウム粒子についてＢＥＴ比表面積を測定したところ、５１ｍ2／ｇであった。更に、この水性分散液の可視光に対する透明性を（株）日立ハイテクノロージーズ社製分光光度計Ｕ−４０００、光路長１ｃｍの石英セルを用いて測定したところ、可視光の波長領域（波長４００〜８００ｎｍ）における透過率は６８％以上であった（最低値がλ＝４００ｎｍで６８％）。
【０１１６】
この水性分散液を常温（２５℃）で１ヶ月保存して保存安定性を調べたところ、沈殿の生成は観察されず、高分散状態が維持されていることが確認された。
【０１１７】
〔実施例１５〕
５０ｍＬの樹脂製容器に、実施例１１で得られたＧｄＰＯ4粒子２．０ｇと、水２１ｇを添加した後、酢酸を用いてスラリーのｐＨを２．８に調整した。更に０．１  ｍｍφジルコニアビーズ１００ｇを入れ、ペイントシェーカーによって湿式粉砕を行った。湿式粉砕は３時間行った。最後に液を０．２μｍのメンブランフィルターに通し粗粒を除去して、目的とするリン酸ガドリニウム粒子の水性分散液（ゾル）を得た。これに赤色レーザー（波長６５０ｎｍ）を照射したところ、チンダル現象が観察され、リン酸ガドリニウム粒子が高度に分散していることが確認された。
【０１１８】
得られた水性分散液をコロジオン膜にすくい取り、透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）観察したところ、リン酸ガドリニウム粒子の一次粒子径は１８ｎｍであった。また、日機装株式会社製のナノトラック粒度分布測定装置を用いてその最大粒径Ｄmax及び体積換算平均粒径Ｄ50を測定した。その結果を表２に示す。
【０１１９】
この水性分散液を少量はかり取り、２００℃で乾燥させたときの固形分濃度は８．５％であり、ガラス質の透明な固形分が残存していた。また、水性分散液を２ｇはかり取り、１５０℃で乾燥させて残留したリン酸ガドリニウム粒子についてＢＥＴ比表面積を測定したところ、３２ｍ2／ｇであった。更に、この水性分散液の可視光に対する透明性を（株）日立ハイテクノロジーズ社製分光光度計Ｕ−４０００、光路長１ｃｍの石英セルを用いて測定したところ、可視光の波長領域（波長４００〜８００ｎｍ）における透過率は８７％以上であった。（最低値がλ＝４００ｎｍで８７％）
【０１２０】
この水性分散液を常温（２５℃）で１カ月保存して保存安定性を調べたところ、沈殿の生成は観察されず、高分散状態が維持されていることが確認された。
【０１２１】
〔比較例２〕
本比較例は、水性分散液のｐＨを中性付近に設定した例である。５０ｍＬの樹脂製容器に、実施例１で得られたＬｕＰＯ4粒子２．０ｇと、水２１ｇを添加した。スラリーのｐＨは６．７であった。更に０．１ｍｍΦジルコニアビーズ１００ｇを入れ、ペイントシェーカーによって湿式粉砕を行った。湿式粉砕は３時間行ったが高分散の液は得られなかった。したがって、一次粒子径、最大粒径Ｄmax、体積換算平均粒径Ｄ50、ＢＥＴ比表面積及び可視光最低透過率を測定することはできなかった。
【０１２２】
【表２】
2013014497.tif 000003
【０１２３】
表２及び図６ないし図１０に示す結果から明らかなとおり、各実施例で得られた水性分散液は、高濃度のものであり、透明性が高く、かつ１ヶ月保存しても沈殿の生成が観察されず、高分散状態が維持されていることが判る。比較例２で得られた水性分散液では粒子を分散させることができなかった。
【図１】
2013014497.tif 000004
【図２】
2013014497.tif 000005
【図３】
2013014497.tif 000006
【図４】
2013014497.tif 000007
【図５】
2013014497.tif 000008
【図６】
2013014497.tif 000009
【図７】
2013014497.tif 000010
【図８】
2013014497.tif 000011
【図９】
2013014497.tif 000012
【図１０】
2013014497.tif 000013