(57)【要約】【課題】硝酸や硫酸等の酸溶液を一切使用することなく、土壌や灰中から放射性セシウムを、より簡便にかつより効率よく分離除去する方法を提供する。【解決手段】被処理物である土壌又は燃焼灰に対し、プルシアンブルー等のセシウム吸着性物質を表面に被覆してなる磁性体粒子を混合攪拌して、当該土壌又は燃焼灰中に含まれる放射性セシウムを当該磁性体粒子表面に被覆されたセシウム吸着性物質へと吸着させ、その後、磁気吸引によって、土壌又は燃焼灰から前記磁性体粒子を分離することにより、当該土壌又は燃焼灰から放射性セシウムを除去する。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
放射性セシウムに汚染された土壌又は燃焼灰からの放射性セシウムの除去方法であって、被処理物である当該土壌又は燃焼灰に対し、セシウム吸着性物質を表面に被覆してなる磁性体粒子を混合攪拌して、当該土壌又は燃焼灰中に含まれる放射性セシウムを当該磁性体粒子表面に被覆されたセシウム吸着性物質へと吸着させ、その後、磁気吸引によって、土壌又は燃焼灰から前記磁性体粒子を分離することにより、当該土壌又は燃焼灰から放射性セシウムを除去すること特徴とする放射性セシウムの除去方法。
【請求項２】
前記セシウム吸着性物質が、プルシアンブルー又はその誘導体である、請求項１に記載の放射性セシウムの除去方法。
【請求項３】
磁気吸引によって土壌又は燃焼灰から分離された前記磁性体粒子を、さらに加熱処理することにより、磁性体粒子表面から放射性セシウムを吸着してなるセシウム吸着性物質を分離させる、請求項１又は２に記載の放射性セシウムの除去方法。
【請求項４】
前記磁性体粒子が、アトマイズ鉄粉である、請求項１〜３のいずれか１項に記載の放射性セシウムの除去方法。
【請求項５】
被処理物である土壌又は燃焼灰は、セシウム吸着性物質を表面に被覆してなる磁性体粒子を混合されるのに先立ち、予め微粒化処理にかけられるものである、請求項１〜４のいずれか１項に記載の放射性セシウムの除去方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、土壌や灰中から放射性セシウムを除去する方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
我が国においては、昨年、生じた原子力発電所事故により、環境中に多くの放射性物質が放出され、大きな社会問題となっている。放出された放射性物質は、主としてヨウ素１３１、セシウム１３４、セシウム１３７である。ただし、ヨウ素１３１は半減期が８日と短いため、長期的に問題となるのは半減期が約２年のセシウム１３４と、半減期が約３０年のセシウム１３７の二種類であると考えられる。これらを人為的に無害化することは困難であり、対策としては、放射性セシウムを生活環境中から除去し、管理された区域に封じ込める等の方法が必要となる。
【０００３】
また、放射性セシウムは環境中の多様な場所に飛散しているため、その対象によって除染の方法が異なる。例えば、放射性セシウムを含んだ汚染水の浄化では、放射性セシウムを吸着する吸着材を充填したカラムに通水し、放射性セシウムを水から除去すること等が考えられる。
【０００４】
放射能セシウム汚染水の浄化に関しては、吸着材として、従来、例えば、スルフォン基を有するイオン交換樹脂等の高分子材料や、ゼオライト等の無機材料、さらに金属錯体等を用いることが提案されている。
【０００５】
このうち金属錯体の一種であるプルシアンブルーは、高いセシウム吸着能力と共に、安価であること、金属置換により吸着能力をさらに改善できること等の特徴を持つ。プルシアンブルーは、既に体内のセシウム除去剤として市販されているものに適用されている。この性質を利用した陽イオンの吸着材料として、特許文献１には、プルシアンブルーの鉄原子の一部を銅に置換して得られる銅プルシアンブルー類似体（Ｃｕ−ＰＢＡ）を官能基をもたない多孔性樹脂孔内に担持したものが提案されている。また、放射性セシウムを吸着した吸着材から放射性セシウムを分離回収し吸着材を再利用可能とする方法として、特許文献２には、プルシアンブルー型金属錯体を導電体上に配設した複合材料に放射性セシウムイオンを含有する溶液を接触させて前記セシウムイオンを前記プルシアンブルー型金属錯体に吸着させ、その後、前記溶液の外で前記複合材料のセシウムイオンを脱離させるに当たり、前記セシウムイオンの吸着の際及び／又は脱離の際に、前記複合材料に印加する電位を制御する処理方法が示されている。
【０００６】
しかしながら、これらの先行技術で提案される内容は、いずれも水中からの陽イオン又は放射性セシウムの除去を対象とするものであり、土壌や灰等の固形物からの放射性セシウムの分離除去に直接適用することはできない。
【０００７】
土壌へと飛散した放射性セシウムに関しては、例えば、少なくとも、農作物が放射性セシウムを吸収することを防止するために、セシウム吸着材を農地に散布し、放射性セシウムを吸着させる手法が考えられる。この場合は、土壌とセシウム吸着材の接触面積を増やすため、より微細な粒子を水に分散させて散布することが望ましいと考えられる。
【０００８】
しかしながら、このようにセシウム吸着材の散布によって、放射性セシウムを吸着させても、その土壌には放射性セシウムが残留するため、抜本的な放射能除去策とはならず、土壌から分離除去すること望まれる。また、放射能セシウムによって汚染された植物、家屋等は、これを焼却し灰化することである程度容積を減らすことができるが、隔離保管する上では未だ大容積であり、燃焼灰より放射能セシウムを分離して、より減容化する技術が必要とされる。
【０００９】
土壌からの放射性セシウム脱離の方法としては、６ｍｏｌ／Ｌの濃硝酸又は濃塩酸を使用し、９０℃程度に加熱することで、９０％程度の放射性セシウムを土壌から抽出できることが従来より知られている。しかしながら、濃硝酸や濃塩酸は、容器の選択等をはじめ取り扱いが難しいことに加え、土壌の酸への溶出が大きく酸水溶液の再利用ができない等コスト面の課題もある。
【００１０】
非特許文献１では、土壌の重量に対して用いる酸水溶液の重量比（固液比）を上げ、２００℃の高温で処理することで、大半のセシウムイオンを低濃度の酸水溶液中に抽出することができ、さらに、抽出したセシウムイオンを土壌の１／１５０の重量のプルシアンブルーナノ粒子吸着材で回収することに成功した旨を報告している。この報告によれば、酸水溶液は低濃度であるため、酸溶液の影響によるプルシアンブルー吸着材の吸着効率の低下を抑制できるとともに、酸水溶液が土壌洗浄に再利用できることが利点であるとされている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１１】
【特許文献１】特開平９−１７３８３２号公報
【特許文献２】特開２０１１−２００８５６号公報
【非特許文献】
【００１２】
【非特許文献１】独立行政法人産業技術総合研究所プレスリリース「土壌中のセシウムを低濃度の酸で抽出することに成功」、２０１１年８月３１日発表（ｈｔｔｐ：／／ｗｗｗ．ａｉｓｔ．ｇｏ．ｊｐ／ａｉｓｔ＿ｊ／ｐｒｅｓｓ＿ｒｅｌｅａｓｅ／ｐｒ２０１１／ｐｒ２０１１０８３１／ｐｒ２０１１０８３１．ｈｔｍｌ）
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１３】
しかしながら、非特許文献１で提案された技術においても、土壌からの放射性セシウムの抽出作業には、低濃度といえども依然、酸水溶液が使用されており、しかも土壌の重量に対して用いる酸水溶液の重量比を大きくする必要がある。このため、その処理はコスト高となり、かつ、処理システムの大容積化、長時間化を必要とする。加えて、このように酸水溶液を用いて処理した場合、放射性セシウムを除去した後の土壌は、当然に酸性化されてしまうため、その後、そのまま環境へ戻すことが難しくなり、中性化等の更なる土壌改良処理が必要となってしまうものである。
【００１４】
このような現況を鑑み、本発明は、硝酸や硫酸等の酸溶液を一切使用することなく、土壌や灰中から放射性セシウムを、より簡便にかつより効率よく分離除去する方法を提供することを課題とするものである。
【課題を解決するための手段】
【００１５】
上記課題を解決するための本発明は、放射性セシウムに汚染された土壌又は燃焼灰からの放射性セシウムの除去方法であって、被処理物である当該土壌又は燃焼灰に対し、セシウム吸着性物質を表面に被覆してなる磁性体粒子を混合攪拌して、当該土壌又は燃焼灰中に含まれる放射性セシウムを当該磁性体粒子表面に被覆されたセシウム吸着性物質へと吸着させ、その後、磁気吸引によって、土壌又は燃焼灰から前記磁性体粒子を分離することにより、当該土壌又は燃焼灰から放射性セシウムを除去すること特徴とする。
【００１６】
本発明に係る放射性セシウムの除去方法において、前記セシウム吸着性物質として、プルシアンブルー又はその誘導体を使用することが望ましい。
【００１７】
本発明に係る放射性セシウムの除去方法において、磁気吸引によって土壌又は燃焼灰から分離された前記磁性体粒子を、加熱処理することにより、磁性体粒子表面から放射性セシウムを吸着してなるセシウム吸着性物質を分離させて、前記磁性体粒子を回収し、回収された磁性体に対し新たなセシウム吸着性物質を被覆して再利用することも可能である。
【００１８】
本発明に係る放射性セシウムの除去方法において、前記磁性体粒子としては、鉄粉、特にアトマイズ鉄粉を用いることが望ましい。
【００１９】
本発明に係る放射性セシウムの除去方法において、被処理物である放射性セシウムに汚染された土壌又は燃焼灰は、セシウム吸着性物質を表面に被覆してなる磁性体粒子を混合されるに先立ち、例えば、ロータリースクリーニングバケット等の装置により、予め微粒化処理にかけられることが望ましい。
【発明の効果】
【００２０】
本発明に係る放射性セシウムの除去方法によれば、隔離保管等の最終処分を必要とする放射性物質の大幅な減容化が可能となる。すなわち、土壌又は燃焼灰中に含まれていた放射性セシウムは、磁性体粒子表面のセシウム吸着性物質層へと吸着捕捉されるため、隔離保管等の最終処分を必要とする放射性物質の容積は大幅に減らすことができる。
【００２１】
さらに、土壌又は燃焼灰から分離された前記磁性体粒子を、加熱処理することにより、磁性体粒子から放射性セシウムを吸着してなるセシウム吸着性物質を分離すれば、最終処分を必要とする放射性物質は、実質的に、放射性セシウムを吸着したセシウム吸着物質のみとすることができるため、隔離保管等の最終処分に要する容積は極めて小さくてすみ、一方、本発明に係る放射性セシウムの除去方法により処理され放射性セシウムを除去された土壌は、そのまま元の場所へ戻すことが可能であり、また燃焼灰に関しても、一般的な燃焼灰と同様な方法で処分又は再資源化が可能となる。
【図面の簡単な説明】
【００２２】
【図１】本発明に係る放射性セシウムの除去方法の一実施形態における工程図である。
【図２】本発明に係る放射性セシウムの除去方法を実施するための、処理装置等の概要を示す図面である。
【発明を実施するための形態】
【００２３】
以下に本発明を実施形態に基づき詳細に説明する。
【００２４】
本発明は、放射性セシウムに汚染された土壌又は燃焼灰から放射性セシウムの除去するにおいて、磁性体粒子表面にセシウム吸着性物質を被覆したものを用い、被処理物である当該土壌又は燃焼灰に対し、セシウム吸着性物質を表面に被覆してなる磁性体粒子を混合攪拌して、当該土壌又は燃焼灰中に含まれる放射性セシウムを当該磁性体粒子表面に被覆されたセシウム吸着性物質へと吸着させ、その後、磁気吸引によって、土壌又は燃焼灰から前記磁性体粒子を分離することにより、当該土壌又は燃焼灰から放射性セシウムを除去するものである。
【００２５】
本発明に使用されるセシウム吸着性物質としては、放射性セシウムに対して良好な吸着能を有するものであって、後述する磁性体粒子表面に安定に保持できるものであれば、特に限定はなく、例えば、プルシアンブルー又はその誘導体、大谷石等の天然粉末、又は、合成ゼオライト系粉末等を用いることが可能であるが、このうち、好ましくは、プルシアンブルー又はその誘導体である。
【００２６】
プルシアンブルーは、別名、紺青、ヘキサシアノ鉄（ＩＩ）酸鉄（ＩＩＩ）、フェロシアン化鉄（ＩＩＩ）、フェロシアン化第二鉄等とも呼ばれるもので、理想的な組成式はＦｅ（ＩＩＩ）４［Ｆｅ（ＩＩ）（ＣＮ）６］３である。しかし、実際には結晶水を含んでいたり一部の鉄イオンが置換されていたりすることも多いので、本発明においても、プルシアンブルー又はその誘導体としては上記したような理想的な一定の組成のものに限られることなく、各種の組成のものを含み得る。
【００２７】
さらに本発明において、プルシアンブルー又は誘導体としては、プルシアンブルーと異なる結晶構造をとっていても、下記一般式（１）において示されるように、金属原子ＭＡ及び金属原子ＭＢの間をシアノ基ＣＮが架橋してなる、プルシアンブルーと同様の組成式で表され類似の結晶構造をもつ錯体が含まれる。但し、式中Ａは陽イオンに由来する原子、ｘは０〜２の数、ｙは１〜０．３の数、ｚは０〜２０の数、ＭＡ、ＭＢはそれぞれ金属原子である。
【００２８】
ＡｘＭＡ［ＭＢ（ＣＮ）６］ｙ・ｚＨ２Ｏ    …（１）
【００２９】
一般式（Ｉ）において、金属原子ＭＡとしては、バナジウム、クロム、マンガン、鉄、ルテニウム、コバルト、ロジウム、ニッケル、パラジウム、白金、銅、銀、亜鉛、ランタン、ユーロピウム、ガドリニウム、ルテチウム、バリウム、ストロンチウム、及びカルシウムからなる群より選ばれる一種又は二種以上の金属原子が例示できる。特に、金属原子ＭＡとしては鉄、コバルト、ニッケル、バナジウム、銅、マンガン、クロム、又は亜鉛が好ましく、鉄、コバルト、銅、亜鉛、又はニッケルがより好ましい。金属原子ＭＡとして二種類以上を含む場合には、鉄と銅の組み合わせ、鉄とニッケルとの組み合わせ、鉄とコバルトとの組み合わせ、ニッケルとコバルトとの組み合わせが好ましく、鉄と銅との組み合わせ、鉄とニッケルとの組み合わせがより好ましい。また、ＭＡが二種以上の金属原子の場合、それらは構造中で均一に混合していてもよく、また、当該金属錯体が粒子状である場合、その中心にはある特定の金属が存在し、表面近傍に別の金属が存在する等の偏りがあってもよい。
【００３０】
一般式（Ｉ）において、金属原子ＭＢとしては、バナジウム、クロム、モリブデン、タングステン、マンガン、鉄、ルテニウム、コバルト、ニッケル、白金、及び銅からなる群より選ばれる一種又は二種以上の金属原子が例示できる。特に、金属原子ＭＢとしては鉄、クロム、又はコバルトが好ましく、鉄が特に好ましい。金属原子ＭＢとして二種類以上を含む場合には、鉄とクロムとの組み合わせ、鉄とコバルトとの組み合わせ、クロムとコバルトとの組み合わせが好ましく、鉄とクロムとの組み合わせがより好ましい。また、ＭＢが二種以上の金属原子の場合、それらは粒子中で均一に混合していてもよく、また粒子の中心にはある特定の金属が存在し、表面近傍に別の金属が存在する等の偏りがあってもよい。また、複数の異なる金属を含有する粒子、又は組成の異なる粒子を混合して用いてもよい。
【００３１】
このようなセシウム吸着性物質を後述する磁性体粒子表面に被覆する方法としても特に限定されるものではない。例えば、必要に応じて、溶媒成分、バインダー成分、分散剤等のその他の添加剤を添加した上で、磁性体粒子に塗布、印刷、又は電着する方法等を用いることができる。セシウム吸着性物質がプルシアンブルー又は誘導体等である場合には、磁性体粒子表面に、電解析出して製膜するといった方法を用いることも可能である。
【００３２】
磁性体粒子表面にセシウム吸着性物質を被覆したものを、土壌又は燃焼灰と混合撹拌させる際に、土壌又は燃焼灰との衝突により、磁性体粒子表面からセシウム吸着性物質が脱離することを防止する上で、セシウム吸着性物質の被膜はある程度強固なものであることが望ましい。一方、放射性セシウムの吸着処理後において、磁性体粒子表面から放射性セシウムを吸着したセシウム吸着性物質を分離除去し、最終処分する放射性セシウム含有物質を減容化するとともに、磁性体粒子の再利用化を図る上では、セシウム吸着性物質の被膜は、放射性セシウムの吸着処理後において、何らかの処理によって磁性体粒子表面から比較的容易に除去できることが望まれる。
【００３３】
このような観点から、セシウム吸着性物質の被覆方法としては、特に限定されるわけではないが、一般的な焼き付け塗装におけるように、例えば、メラミン樹脂、アクリル樹脂、ウレタン樹脂、エポキシ樹脂等の熱硬化型タイプのバインダーを併用して、プルシアンブルー又は誘導体等のセシウム吸着性物質を焼付塗装により、磁性体粒子表面に被覆することが望ましい。このようにして磁性体粒子表面に被覆されたセシウム吸着性物質を含有する被膜は、放射性セシウム吸着処理後において、当該セシウム吸着性物質を含有する被膜を表面に有する磁性体粒子を、当該磁性体粒子の溶融温度以下でかつ、セシウム吸着性物質を含有する被膜を構成するバインダーの熱分解又は熱溶融温度以上の温度にて加熱処理することにより、容易に磁性体粒子表面から、放射性セシウムを吸着したセシウム吸着性物質を分離除去することが可能である。
【００３４】
上記したようなセシウム吸着性物質を表面に被覆される磁性体粒子としては、土壌又は燃焼灰と混合撹拌の後、磁気吸引によって土壌又は燃焼灰から容易に分離可能であれば良く、強磁性体又はフェリ磁性体であれば、軟鉄、ケイ素鉄、ニッケル等の軟磁性材料の粒子であっても、又は、炭素鋼、アルニコ磁石、フェライト磁石、サマリウム磁石、ネオジウム磁石等の硬磁性体材料の粒子であっても、使用することも可能である。しかしながら、通常は、磁気吸引操作の際に、吸引側の装置として永久磁石（硬磁性体）又は電磁石を用いること、及び、経済的な観点から、磁性体粒子としては、鉄粉鉄等の軟磁性材料の粒子を用いることが好ましく、特に、特にアトマイズ鉄粉を用いることが望ましい。アトマイズ鉄粉は、約２０μｍ以上３００μｍ以下程度の粒径を有し、比較的緻密でかつ形状が球形度が高いものであり、また、一般的に粉末冶金用材料として広く用いられており入手が容易であるため、本発明において使用される磁性体粒子として好適である。
【００３５】
なお、磁性体粒子の形状としては、特に限定されるものではなく、球状、楕円状、繊維状、ピン状、平板状、不定形状等のいずれであってもよいが、土壌又は燃焼灰との混合撹拌ということから、球状に近い形状のものが望ましい。また、磁性体粒子の粒径としても、土壌又は燃焼灰と混合撹拌した際に、土壌又は燃焼灰と十分な接触を行い得て、かつ磁気吸引によって土壌又は燃焼灰より容易に分離可能な大きさのものであれば、特に限定されないが、例えば、２０μｍ以上５００μｍ以下程度、特に４０μｍ以上２５０μｍ以下程度のものであることが望ましい。
【００３６】
上記したような磁性体粒子と、その表面に被覆させるセシウム吸着性物質との配合割合についても、磁性体粒子表面に安定かつ十分な放射性セシウム吸着能を有するセシウム吸着性物質の被覆層を形成できるものである限り特に限定されるものではない。一例を挙げると、例えば、セシウム吸着性物質としてプルシアンブルーを用い、磁性体粒子として４０μｍ以上２５０μｍ以下程度の粒径のアトマイズ鉄粉を用いた場合、質量比で、プルシアンブルー：アトマイズ鉄粉が、１：３〜５、代表的には１：４程度の配合割合とすることができる。
【００３７】
次に、本発明に係る放射性セシウムの除去方法の手順を、図面に基づき、詳細に説明する。図１は、本発明に係る放射性セシウムの除去方法の一実施形態における工程図である。
【００３８】
図１に示すように、本発明に係る放射性セシウムの除去方法の実施に先立ち、被処理物である土壌又は燃焼灰の放射能汚染の程度を、公知の放射能測定装置、例えば、ゲルマニウム半導体式スペクトロメータ、シンチレーション式サーベイメータ、ガイガーミュラー計数管式サーベイメータ等を用いて計測する（事前準備工程Ｓ１）。
【００３９】
この計測結果に基づき、本発明による放射性セシウムの除去の必要性の有無を決定すると共に、必要に応じて、被処理物である土壌又は燃焼灰における放射性セシウム存在量に応じて、被処理物に対するセシウム吸着性物質被覆磁性体粒子の配合割合を検討し決定する。
【００４０】
次いで、被処理物である土壌又は燃焼灰と、セシウム吸着性物質被覆磁性体粒子との接触効率を良好とするために、必要に応じて、被処理物の微粒化処理を行う（微細化処理工程Ｓ２）。
【００４１】
特に、被処理物が土壌である場合には、微細化処理を施すことによって、放射性セシウムの吸着効率の向上が期待できるために、この処理を施すことが望ましい。微細化処理は、被処理を施す土壌のある現場において、例えば、ロータリースクリーニングバケット、アジテータ・トラック等の移動式粉砕又は攪拌装置により、処理することも、又は、現場より土壌を処理工場に移送した後に、固定式の粉砕又は攪拌装置により処理することも可能である。
【００４２】
次いで、被処理物である土壌又は燃焼灰に対し、セシウム吸着性物質被覆磁性体粒子を所定量配合し、土壌又は燃焼灰中に存在する放射性セシウムが、セシウム吸着性物質被覆磁性体粒子へと十分に吸着される時間の間、攪拌混合する（攪拌混合処理工程Ｓ３）。
【００４３】
被処理物である土壌又は燃焼灰に対するセシウム吸着性物質被覆磁性体粒子の配合量としては、土壌又は燃焼灰に存在する放射性セシウムを十分に吸着できる吸着能を発揮できるものであれば、特に限定されるものではなく、磁性体粒子表面に被覆されるセシウム吸着性物質の放射性セシウム吸着能等に応じて適宜選択され得る。特に限定されるわけではないが、一例を挙げると、例えば、上記したように、プルシアンブルーを４０μｍ以上２５０μｍ以下程度の粒径のアトマイズ鉄粉に、質量比で、プルシアンブルー：アトマイズ鉄粉が１：３〜５程度の配合割合にて、被覆させてなるセシウム吸着性物質被覆磁性体粒子を用いる場合、被処理物である土壌又は燃焼灰１トンに対して、当該セシウム吸着性物質被覆磁性体粒子１０ｋｇ以上５０ｋｇ以下程度、代表的には２５ｋｇ程度の割合で配合するものとすることができる。
【００４４】
また、上記したように、事前準備工程Ｓ１において測定した、被処理物である土壌又は燃焼灰の放射能汚染度の結果を考慮して、適宜配合量を調整することも可能である。
【００４５】
土壌又は燃焼灰と、セシウム吸着性物質被覆磁性体粒子との攪拌混合は、土壌又は燃焼灰と添加されたセシウム吸着性物質被覆磁性体粒子との接触が十分になされ得る条件下において行われる。
【００４６】
攪拌混合を行う処理装置としては、例えば、パドル式、羽根式、スクリュー式、多軸式等の各種の混練機又はミキサーを用いることができるが、これらに何ら限定されるものではない。また、例えば、既存の生コン工場のように大型のミキサーを備える設備を一部改良して使用することも可能である。
【００４７】
なお、混合撹拌の際は、水を添加することなく、乾式で行うことが、その後の処理工程を考慮すれば一般的には望ましい。しかしながら、被処理物である土壌又は燃焼灰の種類及び状態によっては、当該被処理物とセシウム吸着性物質被覆磁性体粒子との攪拌混合の際に、セシウム吸着性物質被覆磁性体粒子表面に比較的大きな衝撃力が加わり、磁性体粒子表面からセシウム吸着性物質が脱落することも想定され得るため、このような場合には、水を添加して湿式で行うことも可能である。但し、粘土質の多い土壌等の場合には、水の添加によりかえって被処理物の粘性が高くなり、混合撹拌が困難となったり、また、磁気吸引による土壌又は燃焼灰からの磁性体粒子の分離が困難となる可能性もあるので、水の添加量は土壌又は燃焼灰の粘性が所定値以下となる範囲において選択すべきである。
【００４８】
また、その処理時間としても、攪拌混合を行う処理装置の形態、攪拌混合速度等によっても左右されるので一概には規定できないが、被処理物である土壌又は燃焼灰に対するセシウム吸着性物質被覆磁性体粒子の均一分散性が達成できる場合には、比較的短時間、例えば、１０分以上１５分以下程度の処理時間においても、土壌又は燃焼灰中に含まれる放射性セシウムをセシウム吸着性物質被覆磁性体粒子に高い除去率（吸着率）をもって吸着可能である。
【００４９】
なお、土壌又は燃焼灰に対しセシウム吸着性物質被覆磁性体粒子を混合撹拌し、土壌又は燃焼灰中にセシウム吸着性物質被覆磁性体粒子に分散させた後に、攪拌処理を停止して、所定時間放置するエージングを行うことも可能である（エージング工程Ｓ４）。このようにエージングを行えば、セシウム吸着性物質被覆磁性体粒子への放射性セシウムの吸着率が向上することが期待でき、かつ、攪拌時間が長くなることにより、土壌又は燃焼灰とセシウム吸着性物質被覆磁性体粒子との衝突によるセシウム吸着性物質被覆磁性体粒子表面からのセシウム吸着性物質の脱落のおそれが高まることを防止できる。
【００５０】
このようにして攪拌混合処理工程Ｓ３（必要に応じて、さらにエージング工程Ｓ４）を経た後に、セシウム吸着性物質被覆磁性体粒子が混合された状態にある土壌又は燃焼灰を、磁気選別にかけ、土壌又は燃焼灰中から、放射性セシウムを吸着したセシウム吸着性物質被覆磁性体粒子を磁力吸引によって分離回収する（磁力吸引工程Ｓ５）。
【００５１】
なお、磁気選別には、永久磁石又は電磁石を利用したドラム式、ベルト式等の従来公知の各種の磁力選別機を利用することが可能である。
【００５２】
また、土壌又は燃焼灰の粒子と、セシウム吸着性物質被覆磁性体粒子との間に、その粒径及び質量に関して有意な差がある場合には、磁気選別に先立ち、例えば、トロンメル回転式選別機のような篩装置を用いて、ある程度、土壌又は燃焼灰を、セシウム吸着性物質被覆磁性体粒子より分離することも可能であり、これによって磁力吸引による磁性体粒子の分離回収効率を高めることができる。また、必要に応じて、磁気選別の前後にその他の選別処理、例えば、風力選別等を行い、土壌又は燃焼灰との分離効率を高めることも可能である。
【００５３】
磁力吸引工程Ｓ５にかけられ、土壌又は燃焼灰より分離された、放射性セシウムを吸着したセシウム吸着性物質被覆磁性体は、そのまま最終処分場に送ることも可能であるが、好ましくは、より減容化を図ると共に、磁性体粒子の再利用を図るために、磁性体表面より、放射性セシウムを吸着したセシウム吸着性物質を分離する加熱処理にかけられる（加熱処理工程Ｓ６）。
【００５４】
この工程Ｓ６における加熱処理は、磁性体粒子表面より放射性セシウムを吸着したセシウム吸着性物質を分離可能なものであれば特に限定されず、磁性体粒子表面に被覆されたセシウム吸着性物質被覆層の組成等に応じて、適宜選定される。例えば、磁性体粒子表面に、セシウム吸着性物質をバインダー成分によって被覆してなる態様においては、そのバインダー成分の熱分解温度又は熱溶融温度以上でかつ磁性体粒子の溶融温度以下の温度に加熱することにより、容易に、磁性体粒子と放射性セシウムを吸着したセシウム吸着性物質とを分離可能である。使用されたバインダー成分が熱硬化性のものか熱可塑性のものか、さらにはバインダー成分の種類等にもよるが、具体的には例えば、２００℃以上１０００℃以下、より好ましくは、３００℃以上７００℃以下の温度で加熱することにより、磁性体粒子表面より、放射性セシウムを吸着したセシウム吸着性物質とを分離可能である。
【００５５】
加熱処理工程Ｓ６の後、磁性体粒子と、この表面より分離された放射性セシウムを吸着したセシウム吸着性物質とを分離するために、必要に応じて、さらに上記したような磁気選別、トロンメル回転式選別のような篩選別、風力選別等を実施することも可能である。
【００５６】
磁力吸引工程Ｓ５後に回収された放射性セシウムを吸着したセシウム吸着性物質被覆磁性体、又は、さらに加熱処理工程Ｓ６にかけられた放射性セシウムを吸着したセシウム吸着性物質は、最終処分にかけられる（最終処分工程Ｓ７）。最終処分方法としては、我が国においては、原子力基本法、放射性同位元素等による放射線障害の防止に関する法律、その他文部科学省の関連法令等に従った適切な方法とされる。例えば、コンクリートボックスの中に防水シートを張り、その上に鉛を張った容器中に、回収された放射性物質を入れて密封し、余裕深度処分又は浅地中ピット処分する、又は、回収された放射性物質をそのまま浅地中トレンチ処分する等の態様が考えられる。
【００５７】
また、加熱処理工程Ｓ６において回収された磁性体粒子は、必要に応じて、残留放射能測定、粒度検査、洗浄処理等を経た後、セシウム吸着性物質被覆磁性体を作製するための工程へと送られる。
【００５８】
一方、磁力吸引工程Ｓ５後に、放射性セシウムを吸着したセシウム吸着性物質被覆磁性体から分離された土壌は、放射性セシウムを除去されているものであるために、元の搬出場所へと戻すことができる（返戻工程Ｓ９）。また、被処理物が燃焼灰である場合であっても、放射性セシウムを除去されているものであるために、通常の燃焼灰と同様に、建築材料等の原料として使用したり、又は一般的な廃棄処分にかけることが可能である。なお、磁力吸引工程Ｓ５後に、分離された土壌又は燃焼灰に対して、必要に応じて、再度、公知の放射能測定装置を用いた放射能測定を行い（処理後検査工程Ｓ８）、土壌又は燃焼灰の清浄化が確実に行われたかについての確認を行う。もし、このような検査において、残留放射能があると判断された場合には、再度、この土壌又は燃焼灰に対し、Ｓ２〜Ｓ６工程の処理を実施する。
【００５９】
図２は、本発明に係る放射性セシウムの除去方法を実施するための処理装置の一例の概要を示す図面である。図２に示す放射性セシウムの除去を行うプラント１においては、被処理物である放射能に汚染された土壌又は燃焼灰、及びセシウム吸着性物質被覆磁性体粒子のプラント１内への搬送、それぞれの計量、所定比率での混合攪拌、混合攪拌処理後の土壌又は燃焼灰からのセシウム吸着性物質被覆磁性体粒子の磁気吸引による分離除去、放射性セシウム除去処理後の土壌又は燃焼灰の搬送車への積載といった一連の作業が、連続的に実施可能なものとされており、これらのすべての作業が、マイクロコンピュータ等のような自動演算処理装置が管理する全自動処理システムによって管理されている。
【００６０】
すなわち、プラント１においては、現場より搬送されてきた、被処理物である放射能に汚染された土壌又は燃焼灰を一時的に保管しておく保管ヤード（図示せず）からのベルトコンベア２等のような被処理物搬送手段が、ミキサ４上部に位置するホッパ部の被処理物受入れ部へと延長されている。一方で、プラント１は、セシウム吸着性物質被覆磁性体粒子を保管しておく磁性体粒子サイロ３を有しており、ここから前記ホッパ部の被処理物受入れ部とは区画された磁性体粒子受入れ部へセシウム吸着性物質被覆磁性体粒子を供給できるようになっている。前記ホッパ部の被処理物受入れ部及び磁性体粒子受入れ部からそれぞれ導入された、被処理物である土壌又は燃焼灰及びセシウム吸着性物質被覆磁性体粒子は、ミキサ４へと至るそれぞれの経路において計量機を通して所定量づつ、ミキサ４へと送られる。なお、図中においては磁性体粒子の計量機５のみを示しているが、土壌又は燃焼灰の計量機も、磁性体粒子の計量機５と同様に配置されている。
【００６１】
このようにして、被処理物である土壌又は燃焼灰と、セシウム吸着性物質被覆磁性体粒子とは、所定の配合比によって、ミキサ４へと投入され、ミキサにおいて所定時間混合攪拌される。ミキサ４より導出された、土壌又は燃焼灰と、セシウム吸着性物質被覆磁性体粒子との混合物は、次いで、磁気選別機６によって処理され、磁力吸引によって、土壌又は燃焼灰中から、放射性セシウムを吸着したセシウム吸着性物質被覆磁性体粒子が、分離回収される。このようにして放射性セシウムを吸着したセシウム吸着性物質被覆磁性体粒子を分離された、処理済の清浄化された土壌又は燃焼灰は、積込みホッパ７に送られ、積込みホッパ７の下部に待機している搬送車８へと積載され、当該搬送車８によって土壌の採集現場へと戻される、又は燃焼灰の一般的な処分場へと送られるようになっている。
【００６２】
一方、磁気選別機６での磁力吸引によって、分離回収された放射性セシウムを吸着したセシウム吸着性物質被覆磁性体粒子は、当該プラントから、最終処分場へと送られるか、又はさらなる減容化のために、加熱処理装置へと送られる。
【００６３】
次に、特に限定されるものではないが、具体的な例を挙げつつ、図２に示す処理プラントでの放射性セシウムの除去を説明する。
【００６４】
まず、セシウム吸着性物質被覆磁性体粒子としては、粒径４０μｍ以上２５０μｍ以下のアトマイズ鉄粉２０質量部に対し、プルシアンブルー５質量部の割合で含有するコーティング組成物を、噴霧後焼付処理することによって得られたものを準備し、磁性体粒子サイロ３内に格納しておく。
【００６５】
一方、上記したように必要に応じて、事前準備工程Ｓ１、微細化処理工程Ｓ２を行った後、現場より搬送されてきた土壌又は燃焼灰は、プラント１における保管ヤードに一時的に保管され、ベルトコンベア２によってホッパへと送られる。
【００６６】
土壌又は燃焼灰とプルシアンブルー被覆アトマイズ鉄粉は、それぞれの計量機によって、土壌又は燃焼灰１０００質量部に対し、前記したプルシアンブルー被覆アトマイズ鉄粉２５質量部の割合で配合するように計量して、ミキサ４へと送られ、ミキサ４において１０分以上１５分以下程度混合攪拌される。ミキサ４から導出された処理物は、磁気選別機６にかけられ、放射性セシウムを吸着したプルシアンブルー被覆アトマイズ鉄粉は、清浄化された土壌又は燃焼灰より分離回収される。
【００６７】
分離回収された放射性セシウムを吸着したプルシアンブルー被覆アトマイズ鉄粉は、プラント１から加熱設備（図示せず）へと送られ、圧力釜で２００℃以上に加熱されることで、放射性セシウムを吸着したプルシアンブルーとアトマイズ鉄粉とに分離される。
【００６８】
なお、図２に示すような処理プラントは、磁気選別機を有する点を除けば、例えば、既存の生コン製造設備に近い構成を有するものである。従って、新規にこのような処理プラントを構築することなく、前記したように、既存の生コン製造設備を一部改良して対応することも可能であり、安価にて処理プラントを構築することが可能である。
【符号の説明】
【００６９】
１  処理プラント
２  ベルトコンベア
３  磁性体粒子サイロ
４  ミキサ
５  磁性体粒子の計量機
６  磁気選別機
７  積込みホッパ
８  搬送車
【図１】
2013170948.tif 000003
【図２】
2013170948.tif 000004