(57)【要約】【課題】簡単な工程で、電極面内の水分量を均一に制御することができ、発電性能を良好に向上させることを可能にする。【解決手段】電解質膜・電極構造体１０は、カソード電極３６及びアノード電極３８により固体高分子電解質膜３４を挟持する。カソード電極３６は、カソード電極触媒層３６ａとカソード側拡散層３６ｂとを設ける一方、アノード電極３８は、アノード電極触媒層３８ａとアノード側拡散層３８ｂとを設ける。この製造方法は、カソード側拡散層３６ｂのカソードガス流路上流側に対応する部位に、プレス荷重を付与する工程と、前記カソード側拡散層３６ｂとアノード側拡散層３８ｂとの間に、カソード電極触媒層３６ａ及びアノード電極触媒層３８ａを介装して固体高分子電解質膜３４が挟持された状態で、前記プレス荷重よりも小さな荷重を付与してホットプレスを行うことにより、一体化する工程とを有している。【選択図】図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
固体高分子電解質膜の一方の面に、カソード電極触媒層及びカソード側拡散層が設けられるとともに、前記固体高分子電解質膜の他方の面に、アノード電極触媒層及びアノード側拡散層が設けられる燃料電池用電解質膜・電極構造体の製造方法であって、
前記カソード側拡散層のカソードガス流路上流側に対応する部位に、プレス荷重を付与する工程と、
前記カソード側拡散層と前記アノード側拡散層との間に、前記カソード電極触媒層及び前記アノード電極触媒層を介装して前記固体高分子電解質膜が挟持された状態で、前記プレス荷重よりも小さな荷重を付与してホットプレスを行うことにより、一体化する工程と、
を有することを特徴とする燃料電池用電解質膜・電極構造体の製造方法。
【請求項２】
固体高分子電解質膜の一方の面に、カソード電極触媒層及びカソード側拡散層が設けられるとともに、前記固体高分子電解質膜の他方の面に、アノード電極触媒層及びアノード側拡散層が設けられる燃料電池用電解質膜・電極構造体の製造方法であって、
前記固体高分子電解質膜の各面と前記カソード電極触媒層及び前記アノード電極触媒層とを、荷重を付与してホットプレスで一体化するとともに、カソードガス流路の上流側に対応する部位の荷重を、前記カソードガス流路の下流側に対応する部位の荷重よりも大きく設定する工程と、
前記カソード側拡散層と前記アノード側拡散層との間に、前記カソード電極触媒層及び前記アノード電極触媒層が一体化された前記固体高分子電解質膜が挟持された状態で、荷重を付与してホットプレスを行うことにより、一体化する工程と、
を有することを特徴とする燃料電池用電解質膜・電極構造体の製造方法。
【請求項３】
固体高分子電解質膜の一方の面に、カソード電極触媒層及びカソード側拡散層が設けられるとともに、前記固体高分子電解質膜の他方の面に、アノード電極触媒層及びアノード側拡散層が設けられる燃料電池用電解質膜・電極構造体の製造方法であって、
前記固体高分子電解質膜の各面と前記カソード電極触媒層及び前記アノード電極触媒層とを、接合して一体化する工程と、
前記カソード側拡散層と前記アノード側拡散層との間に、前記カソード電極触媒層及び前記アノード電極触媒層が一体化された前記固体高分子電解質膜が挟持された状態で、荷重を付与してホットプレスを行うことにより、一体化するとともに、カソードガス流路の上流側に対応する部位の荷重を、前記カソードガス流路の下流側に対応する部位の荷重よりも大きく設定する工程と、
を有することを特徴とする燃料電池用電解質膜・電極構造体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、固体高分子電解質膜の一方の面に、カソード電極触媒層及びカソード側拡散層が設けられるとともに、前記固体高分子電解質膜の他方の面に、アノード電極触媒層及びアノード側拡散層が設けられる燃料電池用電解質膜・電極構造体の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
一般的に、固体高分子型燃料電池は、高分子イオン交換膜からなる固体高分子電解質膜を採用している。この燃料電池は、固体高分子電解質膜の両側に、それぞれ触媒層（電極触媒層）とガス拡散層（多孔質カーボン）とからなるアノード電極及びカソード電極を配設した電解質膜・電極構造体（ＭＥＡ）を、セパレータ（バイポーラ板）によって挟持している。通常、この燃料電池を所定数だけ積層した燃料電池スタックが、例えば、車載用燃料電池スタックとして使用されている。
【０００３】
この種の燃料電池では、良好なイオン伝導性を確保するために、固体高分子電解質膜を保湿する必要がある。従って、反応ガスである酸化剤ガス（例えば、空気）や燃料ガス（例えば、水素ガス）を加湿して燃料電池に供給する方式が採用されている。
【０００４】
その際、加湿用の水分が、固体高分子電解質膜に吸収されずに液状化され、反応ガス流路に滞留する場合がある。一方、燃料電池では、発電反応によりカソード電極に生成水が発生している。このため、反応ガス流路（特に、酸化剤ガス流路）では、上流側から下流側に向かって固体高分子電解質膜の湿度環境が異なっており、発電性能が低下するおそれがある。
【０００５】
そこで、例えば、特許文献１に開示されている燃料電池が知られている。この燃料電池は、図１０に示すように、固体高分子電解質膜１と、前記固体高分子電解質膜１の厚み方向の片側に設けられ、燃料ガスが供給される燃料極２と、前記固体高分子電解質膜１の厚み方向の他の片側に設けられ、酸化剤ガスが供給される酸化剤極３とを有している。
【０００６】
燃料極２及び酸化剤極３のうちの一方又は双方は、ガスを拡散させるとともに導電性をもつガス拡散層２ａ、３ａを有している。ガス拡散層２ａ、３ａの下流領域の透気度は、前記ガス拡散層２ａ、３ａの上流領域の透気度よりも相対的に大きく設定されている。ガス拡散層２ａ、３ａは、導電性をもつカーボン短繊維をシート状に集積させた集積体を基材として構成されている。
【０００７】
ガス拡散層２ａ、３ａでは、ガス流路上流側からガス流路下流側に向かって構造が密から疎となるように連続的に変化している。このため、ガス拡散層２ａ、３ａの下流領域の透気度は、前記ガス拡散層２ａ、３ａの上流領域の透気度よりも相対的に大きく設定されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開２００４−２７３３９２号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
ところで、上記のガス拡散層２ａ、３ａでは、ガス流路上流側からガス流路下流側に向かって材料組成を変化させる必要がある。このため、構成が複雑化するとともに、コストが高騰するという問題がある。
【００１０】
本発明は、この種の問題を解決するものであり、簡単且つ経済的に、電極面内の水分量を均一に制御することができ、発電性能を良好に向上させることが可能な燃料電池用電解質膜・電極構造体の製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明は、固体高分子電解質膜の一方の面に、カソード電極触媒層及びカソード側拡散層が設けられるとともに、前記固体高分子電解質膜の他方の面に、アノード電極触媒層及びアノード側拡散層が設けられる燃料電池用電解質膜・電極構造体の製造方法に関するものである。
【００１２】
この製造方法は、カソード側拡散層のカソードガス流路上流側に対応する部位に、プレス荷重を付与する工程と、前記カソード側拡散層とアノード側拡散層との間に、カソード電極触媒層及びアノード電極触媒層を介装して固体高分子電解質膜が挟持された状態で、前記プレス荷重よりも小さな荷重を付与してホットプレスを行うことにより、一体化する工程とを有している。
【００１３】
また、この製造方法は、固体高分子電解質膜の各面とカソード電極触媒層及びアノード電極触媒層とを、荷重を付与してホットプレスで一体化するとともに、カソードガス流路の上流側に対応する部位の荷重を、前記カソードガス流路の下流側に対応する部位の荷重よりも大きく設定する工程と、カソード側拡散層とアノード側拡散層との間に、前記カソード電極触媒層及び前記アノード電極触媒層が一体化された前記固体高分子電解質膜が挟持された状態で、荷重を付与してホットプレスを行うことにより、一体化する工程とを有している。
【００１４】
さらに、この製造方法は、固体高分子電解質膜の各面とカソード電極触媒層及びアノード電極触媒層とを、接合して一体化する工程と、カソード側拡散層とアノード側拡散層との間に、前記カソード電極触媒層及び前記アノード電極触媒層が一体化された前記固体高分子電解質膜が挟持された状態で、荷重を付与してホットプレスを行うことにより、一体化するとともに、カソードガス流路の上流側に対応する部位の荷重を、前記カソードガス流路の下流側に対応する部位の荷重よりも大きく設定する工程とを有している。
【発明の効果】
【００１５】
本発明によれば、カソード側拡散層のカソードガス流路上流側に対応する部位（以下、拡散層上流部位ともいう）に、プレス荷重が付与されている。このため、拡散層上流部位は、圧縮されて水蒸気透過性が低下するとともに、固体高分子電解質膜の水保持性が向上する。一方、カソード側拡散層のカソードガス拡散層流路下流側に対応する部位（以下、拡散層下流部位ともいう）は、水蒸気透過性が保持される。これにより、材料を変化させる必要がなく、荷重の印加だけでよいため、簡単な工程で、電極面内の水分量を均一に制御することができ、発電性能を良好に向上させるとともに、安定した連続運転が可能になる。
【００１６】
また、本発明によれば、固体高分子電解質膜の各面とカソード電極触媒層及びアノード電極触媒層とを、荷重を付与してホットプレスで一体化するとともに、カソードガス流路の上流側に対応する部位（以下、触媒層上流部位ともいう）の荷重を、前記カソードガス流路の下流側に対応する部位（以下、触媒層下流部位ともいう）の荷重よりも大きく設定している。
【００１７】
従って、触媒層上流部位は、圧縮されて水蒸気透過性が低下するとともに、固体高分子電解質膜の水保持性が向上する。一方、拡散層下流部位は、水蒸気透過性が保持される。このため、材料を変化させる必要がなく、荷重の印加だけでよいため、簡単な工程で、電極面内の水分量を均一に制御することができ、発電性能を良好に向上させるとともに、安定した連続運転が可能になる。
【００１８】
さらに、本発明によれば、カソード側拡散層とアノード側拡散層との間に、カソード電極触媒層及びアノード電極触媒層が一体化された固体高分子電解質膜が挟持された状態で、荷重を付与してホットプレスを行うことにより、一体化するとともに、カソードガス流路の上流側に対応する部位（以下、電極上流部位ともいう）の荷重を、前記カソードガス流路の下流側に対応する部位（以下、電極下流部位ともいう）の荷重よりも大きく設定している。
【００１９】
これにより、電極上流部位は、圧縮されて水蒸気透過性が低下するとともに、固体高分子電解質膜の水保持性が向上する。一方、電極下流部位は、水蒸気透過性が保持される。従って、材料を変化させる必要がなく、荷重の印加だけでよいため、簡単な工程で、電極面内の水分量を均一に制御することができ、発電性能を良好に向上させるとともに、安定した連続運転が可能になる。
【図面の簡単な説明】
【００２０】
【図１】本発明に係る製造方法が適用される電解質膜・電極構造体が組み込まれる固体高分子型燃料電池の要部分解斜視説明図である。
【図２】前記燃料電池の、図１中、ＩＩ−ＩＩ線断面図である。
【図３】本発明の第１の実施形態に係る製造方法において、ＣＣＭを製造する際の説明図である。
【図４】カソード側拡散層にプレス処理を施す際の説明図である。
【図５】前記ＣＣＭに前記カソード側拡散層及びアノード側拡散層が接合される際の説明図である。
【図６】第１の実施形態と比較例との酸化剤ガス流路における水分濃度の説明図である。
【図７】他のプレス装置の説明図である。
【図８】本発明の第２の実施形態に係る製造方法において、ＣＣＭにプレス処理を施す際の説明図である。
【図９】本発明の第３の実施形態に係る製造方法において、電解質膜・電極構造体にプレス処理を施す際の説明図である。
【図１０】特許文献１に開示されている燃料電池の説明図である。
【発明を実施するための形態】
【００２１】
図１及び図２に示すように、本発明に係る製造方法が適用される電解質膜・電極構造体１０は、固体高分子型燃料電池１２に組み込まれる。燃料電池１２は、電解質膜・電極構造体１０を第１セパレータ１４及び第２セパレータ１６により挟持して構成され、例えば、複数積層されて燃料電池電気自動車（図示せず）に搭載される。
【００２２】
第１セパレータ１４及び第２セパレータ１６は、例えば、鋼板、ステンレス鋼板、アルミニウム板、めっき処理鋼板、あるいはその金属表面に防食用の表面処理を施した縦長形状の金属板により構成される。
【００２３】
第１セパレータ１４及び第２セパレータ１６は、平面が矩形状を有するとともに、金属製薄板を波形状にプレス加工することにより、断面凹凸形状に成形される。なお、第１セパレータ１４及び第２セパレータ１６は、例えば、カーボンセパレータにより構成してもよい。
【００２４】
図１に示すように、燃料電池１２の矢印Ｃ方向（鉛直方向）の上端縁部には、積層方向である矢印Ａ方向に互いに連通して、酸化剤ガス、例えば、酸素含有ガスを供給するための酸化剤ガス入口連通孔１８ａ、冷却媒体を供給するための冷却媒体入口連通孔２０ａ、及び燃料ガス、例えば、水素含有ガスを供給するための燃料ガス入口連通孔２２ａが、矢印Ｂ方向に配列して設けられる。
【００２５】
燃料電池１２の矢印Ｃ方向の下端縁部には、矢印Ａ方向に互いに連通して、燃料ガスを排出するための燃料ガス出口連通孔２２ｂ、冷却媒体を排出するための冷却媒体出口連通孔２０ｂ、及び酸化剤ガスを排出するための酸化剤ガス出口連通孔１８ｂが、矢印Ｂ方向に配列して設けられる。
【００２６】
第１セパレータ１４の電解質膜・電極構造体１０に向かう面１４ａには、酸化剤ガス入口連通孔１８ａと酸化剤ガス出口連通孔１８ｂとに連通する酸化剤ガス流路２４が、鉛直方向に沿って設けられる。
【００２７】
第２セパレータ１６の電解質膜・電極構造体１０に向かう面１６ａには、燃料ガス入口連通孔２２ａと燃料ガス出口連通孔２２ｂとに連通する燃料ガス流路２６が、鉛直方向に沿って設けられる。
【００２８】
互いに隣接する燃料電池１２を構成する第１セパレータ１４の面１４ｂと、第２セパレータ１６の面１６ｂとの間には、冷却媒体入口連通孔２０ａと冷却媒体出口連通孔２０ｂとを連通する冷却媒体流路２８が、鉛直方向に沿って設けられる。
【００２９】
第１セパレータ１４の面１４ａ、１４ｂには、第１シール部材３０が、一体的又は個別に設けられるとともに、第２セパレータ１６の面１６ａ、１６ｂには、第２シール部材３２が、一体的に又は個別に設けられる。第１シール部材３０及び第２シール部材３２は、例えば、ＥＰＤＭ、ＮＢＲ、フッ素ゴム、シリコーンゴム、フロロシリコーンゴム、ブチルゴム、天然ゴム、スチレンゴム、クロロプレーン、又はアクリルゴム等のシール材、クッション材、あるいはパッキン材を使用する。
【００３０】
図２に示すように、電解質膜・電極構造体１０は、固体高分子電解質膜３４と、前記固体高分子電解質膜３４を挟持するカソード電極３６及びアノード電極３８とを備える。
【００３１】
カソード電極３６及びアノード電極３８は、同一の表面積（外形寸法）を有するとともに、固体高分子電解質膜３４は、前記カソード電極３６及び前記アノード電極３８よりも大きな表面積（外形寸法）を有する。固体高分子電解質膜３４の外周端部は、カソード電極３６及びアノード電極３８の端部から外方に延在する。なお、固体高分子電解質膜３４は、カソード電極３６又はアノード電極３８と同じ大きさの表面積を有していてもよい。また、カソード電極３６とアノード電極３８とは、異なる表面積であってもよい。
【００３２】
カソード電極３６は、固体高分子電解質膜３４の一方の面３４ａに接合されるカソード電極触媒層３６ａと、前記カソード電極触媒層３６ａに積層されるカソード側拡散層（多孔質拡散層）３６ｂとを設ける。カソード側拡散層３６ｂは、カーボンペーパ、カーボンクロス、多孔質金属等からなるとともに、カソード電極触媒層３６ａは、白金合金が表面に担持された多孔質カーボン粒子が前記カソード側拡散層３６ｂの表面に一様に塗布されて形成される。カソード電極触媒層３６ａは、固体高分子電解質膜３４の面３４ａに形成される。
【００３３】
アノード電極３８は、固体高分子電解質膜３４の他方の面３４ｂに接合されるアノード電極触媒層３８ａと、前記アノード電極触媒層３８ａに積層されるアノード側拡散層（多孔質拡散層）３８ｂとを設ける。アノード側拡散層３８ｂは、カーボンペーパ、カーボンクロス、多孔質金属等からなるとともに、アノード電極触媒層３８ａは、白金合金が表面に担持された多孔質カーボン粒子が前記アノード側拡散層３８ｂの表面に一様に塗布されて形成される。アノード電極触媒層３８ａは、固体高分子電解質膜３４の面３４ｂに形成される。
【００３４】
このように構成される燃料電池１２において、本発明の第１の実施形態に係る電解質膜・電極構造体１０の製造方法について、以下に説明する。
【００３５】
先ず、図３に示すように、例えば、フッ素系のイオン交換膜、又は、炭化水素系のイオン交換膜である固体高分子電解質膜３４の面３４ａにカソード電極触媒層３６ａが転写又はコータにより塗布されるとともに、前記固体高分子電解質膜３４の面３４ｂにアノード電極触媒層３８ａが転写又はコータにより塗布される。
【００３６】
カソード電極触媒層３６ａ及びアノード電極触媒層３８ａは、例えば、カーボンブラックに白金粒子を担持した触媒粒子を形成し、イオン導電性バインダとして高分子電解質を含む溶液を用意し、この高分子電解質の溶液中に前記触媒粒子を均一に混合して作成された触媒ペーストを有する。そして、カソード電極触媒層３６ａ及びアノード電極触媒層３８ａが、固体高分子電解質膜３４の面３４ａ、３４ｂにホットプレスされることにより、ＣＣＭ（両面に触媒付きイオン交換膜）４０が作成される。
【００３７】
一方、カソード電極３６を構成するカソード側拡散層３６ｂは、図４に示すように、プレス装置４２を介して潰し処理が行われる。プレス装置４２は、基台部を構成し、カソード側拡散層３６ｂを載置する第１板状治具４４と、前記カソード側拡散層３６ｂ上に、酸化剤ガス流路２４の上流側に対応する部位である拡散層上流部位３６ｂｕに対応する部位に配置される第２板状治具４６と、加圧ローラ４８とを備える。
【００３８】
加圧ローラ４８は、第１板状治具４４と第２板状治具４６との間に、カソード側拡散層３６ｂが挟持された状態で、前記第２板状治具４６上を加圧転動する。このため、カソード側拡散層３６ｂの拡散層上流部位３６ｂｕにプレス荷重が付与され、前記カソード側拡散層３６ｂは、前記拡散層上流部位３６ｂｕに圧縮荷重が付与されて、潰れが形成される。
【００３９】
プレス荷重は、カソード側拡散層３６ｂの上流側から下流側に向かって小さくなるよう連続的に又は２個以上の板状治具を用いて段階的に調整してもよい。なお、加圧ローラ４８に代えて、第２板状治具４６を第１板状治具４４側に加圧するプレス装置を用いてもよい。
【００４０】
次いで、図５に示すように、ＣＣＭ４０を挟んで、カソード側拡散層３６ｂとアノード側拡散層３８ｂとが配置される。カソード側拡散層３６ｂは、カソード電極触媒層３６ａに接合される一方、アノード側拡散層３８ｂは、アノード電極触媒層３８ａに接合される。この状態で、プレス装置４２による上記のプレス荷重よりも小さな荷重（カソード側拡散層３６ｂ及びアノード側拡散層３８ｂの潰れ分布状態を維持することができる荷重）が全面均一に付与されて、ホットプレスが行われることにより、一体化されて電解質膜・電極構造体１０が製造される。アノード側拡散層３８ｂも、上流側対応部位にプレス荷重を加えてもよい。
【００４１】
さらに、電解質膜・電極構造体１０の一方の側に、第１セパレータ１４が配置されるとともに、前記電解質膜・電極構造体１０の他方の側に、第２セパレータ１６が配置される。この状態で、第１セパレータ１４及び第２セパレータ１６間に締め付け荷重が付与されることにより、燃料電池１２が組み付けられる（図１参照）。
【００４２】
このように構成される燃料電池１２の動作について、以下に説明する。
【００４３】
先ず、図１に示すように、酸化剤ガス入口連通孔１８ａに酸素含有ガス等の酸化剤ガスが供給されるとともに、燃料ガス入口連通孔２２ａに水素含有ガス等の燃料ガスが供給される。さらに、冷却媒体入口連通孔２０ａに純水やエチレングリコール、オイル等の冷却媒体が供給される。
【００４４】
このため、酸化剤ガスは、酸化剤ガス入口連通孔１８ａから第１セパレータ１４の酸化剤ガス流路２４に導入される。酸化剤ガスは、矢印Ｃ方向下方に移動しながら、電解質膜・電極構造体１０を構成するカソード電極３６に供給される。
【００４５】
一方、燃料ガスは、燃料ガス入口連通孔２２ａから第２セパレータ１６の燃料ガス流路２６に導入される。この燃料ガスは、矢印Ｃ方向下方に移動しながら、電解質膜・電極構造体１０を構成するアノード電極３８に供給される。
【００４６】
従って、電解質膜・電極構造体１０では、カソード電極３６に供給される酸化剤ガスと、アノード電極３８に供給される燃料ガスとが、カソード電極触媒層３６ａ及びアノード電極触媒層３８ａ内で電気化学反応により消費され、発電が行われる。
【００４７】
次いで、カソード電極３６に供給されて消費された酸化剤ガスは、酸化剤ガス出口連通孔１８ｂに沿って矢印Ａ方向に排出される。一方、アノード電極３８に供給されて消費された燃料ガスは、燃料ガス出口連通孔２２ｂに沿って矢印Ａ方向に排出される。
【００４８】
また、冷却媒体入口連通孔２０ａに供給された冷却媒体は、第１及び第２セパレータ１４、１６間の冷却媒体流路２８に導入され、矢印Ｃ方向下方に流通する。この冷却媒体は、電解質膜・電極構造体１０を冷却した後、冷却媒体出口連通孔２０ｂに排出される。
【００４９】
上記のように、燃料電池１２の運転が行われると、酸化剤ガス流路２４には、加湿器（図示せず）により供給前に加湿された酸化剤ガスが導入されるとともに、反応により生成水が発生し、前記酸化剤ガス流路２４の下流側（酸化剤ガス出口連通孔１８ｂ側）に生成水が滞留し易い。
【００５０】
この場合、第１の実施形態では、カソード側拡散層３６ｂの酸化剤ガス入口連通孔１８ａに近接する拡散層上流部位３６ｂｕに、プレス装置４２を介して予めプレス荷重が付与されている。このため、拡散層上流部位３６ｂｕには、潰れが発生しており、水蒸気透過性が低下して固体高分子電解質膜３４の水保持性が向上し、含水率の増加が図られている。一方、カソード側拡散層３６ｂの拡散層下流部位（酸化剤ガス出口連通孔１８ｂの近傍）は、プレス荷重の付与がなく、水蒸気透過性が保持されている。
【００５１】
このため、図６に示すように、第１の実施形態では、酸化剤ガス流路２４の入口側から出口側に亘って、カソード側拡散層３６ｂ中の水分濃度の均一化を図ることができる。これに対して、プレス荷重を付与しない比較例では、酸化剤ガス流路２４の入口側で水分濃度が低くなって乾燥し易い。
【００５２】
これにより、第１の実施形態では、材料を変化させる必要がなく、荷重の印加だけでよいため、簡単な工程で、電極面内の水分量を均一に制御することができ、発電性能を良好に向上させるとともに、安定した連続運転が可能になり、しかも燃料電池１２の耐久性の向上も容易に図られるという効果が得られる。
【００５３】
なお、第１の実施形態では、図４に示すプレス装置４２を用いているが、これに限定されるものではない。例えば、図７に示すプレス装置５０では、第２板状治具４６に代えて、テーパ状の第２板状治具５２を用いる。
【００５４】
第２板状治具５２は、カソード側拡散層３６ｂの拡散層上流部位３６ｂｕに向かうに従って、板圧が連続的に厚くなるテーパ状を有し、この第２板状治具５２に加圧ローラ４８が圧接して矢印方向に移動する。従って、カソード側拡散層３６ｂには、酸化剤ガス流路出口側から酸化剤ガス流路入口側に向かって、連続的にプレス荷重が大きくなる加圧処理が施される。なお、プレス装置５０の回転中心を電解質膜・電極構造体１０の厚さ方法に変化させて荷重を変化させてもよい。
【００５５】
これにより、プレス装置５０によりプレス処理されたカソード側拡散層３６ｂは、プレス装置４２によりプレス処理された前記カソード側拡散層３６ｂと同様の効果が得られる。
【００５６】
また、第２板状治具４６に代えて、第１板状治具４４と同様に、カソード側拡散層３６ｂ全面を覆う第２板状治具を用いるとともに、加圧ローラ４８による加圧力を、拡散層上流部位３６ｂｕに向かって連続的又は断続的に可変となるように構成してもよい。なお、以下に説明する第２及び第３の実施形態においても、同様である。
【００５７】
次に、本発明の第２の実施形態に係る電解質膜・電極構造体１０の製造方法について、以下に説明する。
【００５８】
この第２の実施形態では、固体高分子電解質膜３４の面３４ａ、３４ｂに、カソード電極触媒層３６ａとアノード電極触媒層３８ａとが、荷重を付与してホットプレスにより一体化される。その際、図８に示すように、プレス装置６０が用いられる。
【００５９】
プレス装置６０は、第１板状治具６２と、第２板状治具６４とを備える。第２板状治具６４は、カソード電極触媒層３６ａの酸化剤ガス流路２４の上流側に対応する部位である触媒層上流部位３６ａｕに配置される寸法に設定される。
【００６０】
プレス装置６０では、固体高分子電解質膜３４の面３４ａ、３４ｂに、カソード電極触媒層３６ａとアノード電極触媒層３８ａとが重ね合わされた状態で、荷重を付与してホットプレスされる。その際、カソード電極触媒層３６ａの触媒層上流部位３６ａｕの荷重は、酸化剤ガス流路２４の下流側に対応する部位である触媒層下流部位の荷重よりも大きく設定されている。なお、下流側についても、上流側よりも小さな荷重を付与してもよい。
【００６１】
固体高分子電解質膜３４の面３４ａ、３４ｂにカソード電極触媒層３６ａとアノード電極触媒層３８ａとが、荷重を付与してホットプレスされることにより、ＣＣＭ４０が製造される。このＣＣＭ４０は、さらにカソード側拡散層３６ｂとアノード側拡散層３８ｂとの間に挟持された状態で、全面均一に荷重が付与されてホットプレスを行うことにより、一体化されて電解質膜・電極構造体１０が製造される。
【００６２】
このように、カソード電極触媒層３６ａの触媒層上流部位３６ａｕの荷重は、触媒層下流部位の荷重よりも大きく設定されており、前記触媒層上流部位３６ａｕは、圧縮されて水蒸気透過性が低下する。従って、触媒層上流部位３６ａｕに対応して固体高分子電解質膜３４の酸化剤ガス入口側は、水保持性が向上し、乾燥を良好に抑制することができる。
【００６３】
一方、触媒層下流部位では、水蒸気透過性が保持されて排水性が向上している。このため、材料を変化させる必要がなく、荷重の印加だけでよいため、簡単な構成で、電極面内の水分量を均一に制御することができ、結露水を抑制させて、安定的に連続した発電が可能になり、発電性能が良好に向上するとともに、燃料電池１２の耐久性の向上も容易に図られる。
【００６４】
なお、第２の実施形態では、図７に示すプレス装置５０を用いて、カソード電極触媒層３６ａ全面に連続して変化するプレス荷重を付与してもよい。
【００６５】
次いで、本発明の第３の実施形態に係る電解質膜・電極構造体１０の製造方法について、以下に説明する。
【００６６】
この第３の実施形態では、先ず、第１の実施形態と同様に、固体高分子電解質膜３４の面３４ａ、３４ｂにカソード電極触媒層３６ａとアノード電極触媒層３８ａとが一体化されて、ＣＣＭ４０が製造される（図３参照）。
【００６７】
そして、カソード側拡散層３６ｂとアノード側拡散層３８ｂとの間には、ＣＣＭ４０が挟持された状態で、図９に示すプレス装置７０により荷重を付与してホットプレスが行われる。
【００６８】
プレス装置７０では、第１板状治具７２と第２板状治具７４とが設けられるとともに、前記第２板状治具７４は、酸化剤ガス流路２４の上流側に対応する部位である電極上流部位７６ｕに配置され、前記電極上流部位７６ｕに荷重を付与する。
【００６９】
この電極上流部位７６ｕの荷重は、酸化剤ガス流路２４の下流側に対応する部位である電極下流部位７６ｄの荷重よりも大きく設定されている。そして、ホットプレス処理によって、電解質膜・電極構造体１０が製造される。
【００７０】
この第３の実施形態では、電解質膜・電極構造体１０の電極上流部位７６ｕは、圧縮されて水蒸気透過性が低下するとともに、固体高分子電解質膜３４の水保持性が向上する。一方、電極下流部位７６ｄは、水蒸気透過性が保持されている。
【００７１】
従って、簡単な構成で、電極面内の水分量を均一に制御することができ、発電性能が良好に向上する等、上記の第１及び第２の実施形態と同様の効果が得られる。なお、第３の実施形態では、図７に示すプレス装置５０を用いることもできる。
【符号の説明】
【００７２】
１０…電解質膜・電極構造体                  １２…燃料電池
１４、１６…セパレータ                      １８ａ…酸化剤ガス入口連通孔
１８ｂ…酸化剤ガス出口連通孔                ２０ａ…冷却媒体入口連通孔
２０ｂ…冷却媒体出口連通孔                  ２２ａ…燃料ガス入口連通孔
２２ｂ…燃料ガス出口連通孔                  ２４…酸化剤ガス流路
２６…燃料ガス流路                          ２８…冷却媒体流路
３４…固体高分子電解質膜                    ３６…カソード電極
３６ａ…カソード電極触媒層                  ３６ａｕ…触媒層上流部位
３６ｂ…カソード側拡散層                    ３６ｂｕ…拡散層上流部位
３８…アノード電極                          ３８ａ…アノード電極触媒層
３８ｂ…アノード側拡散層                    ４０…ＣＣＭ
４２、６０、７０…プレス装置                ７６ｕ…電極上流部位
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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