(57)【要約】【課題】複屈折が小さく、透明性及び低透湿性に優れ、吸湿変形が抑制された偏光子保護用フィルム並びに偏光板の提供。【解決手段】本発明の偏光子保護用フィルムは、透明な成形品を与える熱可塑性樹脂と、体積平均粒子径が５０〜５００ｎｍのゴム質重合体（ジエン系ゴム質重合体等）の存在下に、（メタ）アクリル酸アルキルエステルを含む重合性不飽和単量体を重合して得られた微粒子とを含有し、熱可塑性樹脂の屈折率と、微粒子の屈折率との差が０．０２以下である。本発明の偏光板１は、偏光子５の少なくとも１面側に、偏光子保護用フィルム３が配設されている。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
透明な成形品を与える熱可塑性樹脂と、微粒子とを含有する偏光子保護用フィルムであって、
前記微粒子は、体積平均粒子径が５０〜５００ｎｍのゴム質重合体（ａ１）の存在下に、（メタ）アクリル酸アルキルエステルを含む重合性不飽和単量体（ａ２）を重合して得られた微粒子であり、
前記熱可塑性樹脂の屈折率と、前記微粒子の屈折率との差が０．０２００以下である偏光子保護用フィルム。
【請求項２】
前記熱可塑性樹脂が、ゴム質重合体の非存在下に、（メタ）アクリル酸アルキルエステルを含む重合性不飽和単量体を重合して得られた、該（メタ）アクリル酸アルキルエステルに由来する構造単位を含む（メタ）アクリル系（共）重合体を含有する請求項１に記載の偏光子保護用フィルム。
【請求項３】
前記ゴム質重合体（ａ１）が、ジエン系ゴム質重合体、（メタ）アクリル系ゴム質重合体及びエチレン・α−オレフィン系ゴム質重合体から選ばれた少なくとも１種である請求項１又は２に記載の偏光子保護用フィルム。
【請求項４】
前記重合性不飽和単量体（ａ２）が、更に、芳香族ビニル化合物及びシアン化ビニル化合物を含む請求項１乃至３のいずれか一項に記載の偏光子保護用フィルム。
【請求項５】
前記重合性不飽和単量体（ａ２）を構成する（メタ）アクリル酸アルキルエステル、芳香族ビニル化合物及びシアン化ビニル化合物の含有量が、それぞれ、４０〜９０質量％、５〜４０質量％及び１〜３０質量％（但し、これらの合計を１００質量％とする）である請求項４に記載の偏光子保護用フィルム。
【請求項６】
前記微粒子の含有量が、前記熱可塑性樹脂１００質量部に対して、５〜１００質量部である請求項１乃至５のいずれか一項に記載の偏光子保護用フィルム。
【請求項７】
波長５９０ｎｍの光を照射して測定された面内複屈折が０．０００１以下である請求項１乃至６のいずれか一項に記載の偏光子保護用フィルム。
【請求項８】
全光線透過率が８０％以上である請求項１乃至７のいずれか一項に記載の偏光子保護用フィルム。
【請求項９】
厚さが１〜１，０００μｍである請求項１乃至８のいずれか一項に記載の偏光子保護用フィルム。
【請求項１０】
偏光子と、該偏光子の少なくとも１面側に配された、請求項１乃至９のいずれか一項に記載の偏光子保護用フィルムと、を備える偏光子。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、複屈折が小さく、透明性及び低透湿性に優れ、吸湿変形が抑制された偏光子保護用フィルム、並びに、この偏光子保護用フィルムを備える偏光板に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、薄型、軽量であり、消費電力が小さいことから、液晶表示装置（ＬＣＤ）が広く使用されている。そして、液晶表示素子の応用分野は、電卓、時計等の小型品から、自動車用計器、ＰＣ用モニタ、テレビ等といった大型品に至るまで拡大されつつある。液晶表示装置に配置される一般的な液晶表示素子は、図２に示すように、一対の透明ガラス層により液晶層が挟持された液晶セル（７）と、偏光能を有する偏光子（５Ａ，５Ｂ）の両面に偏光子保護用フィルムが貼り合わせた偏光板（１Ａ，１Ｂ）とを備え、液晶セル（７）が、図示していない接着剤層を介して偏光板（１Ａ，１Ｂ）によって上下から挟持された構造を有している。このように、偏光子（５Ａ，５Ｂ）は、強度の向上と取扱いの容易化の観点から偏光子保護用フィルム（３Ａ，３Ｃ，３Ｅ，３Ｇ）によって保護されている。
【０００３】
偏光子保護用フィルムとしては、直交する３次元軸方向の少なくとも２軸方向の屈折率に差がある現象をいう複屈折が小さく、透明性に優れるトリアセチルセルロース（以下、「ＴＡＣ」ということがある。）からなるフィルムが、広く用いられてきた。そして、このＴＡＣフィルムを用いた偏光板としては、ヨウ素等で着色したポリビニルアルコールフィルムからなる偏光子の両面にＴＡＣフィルムを貼り合わせたものが一般的である（特許文献１等参照）。
【０００４】
偏光子保護用フィルムとしてのＴＡＣフィルムの短所は、透湿性が高く、防湿性が低いということである。偏光子保護用フィルムの透湿性が高いと、耐湿熱性が低下し、偏光子において多ヨウ素イオンの解離、ヨウ素脱離等を招き、偏光性能が低下するだけでなく、偏光板に反りが発生する不具合がある。そこで、耐湿熱性の劣化を防止する技術が提案されているが、その多くはＴＡＣフィルムに疎水性の添加剤を添加する方法、ＴＡＣに疎水性置換基を導入する方法である（特許文献２〜４参照）。しかしながら、ＴＡＣフィルムを過度に疎水化すると、ＴＡＣフィルムと偏光子との接着貼合に支障が生じてしまう。また、添加剤の中には複屈折を発現しやすいものが少なくないため、フィルムの複屈折が小さく維持されない問題や、高湿環境下において寸法変化を生じるという問題もある。
【０００５】
更に、ＴＡＣフィルムは、複屈折を低減させるため、通常、塩化メチレンを溶媒とした溶液をキャスティング法に供して製造される。この方法では得られたフィルムから溶媒を完全に除去することは難しく、フィルムの製造時、あるいは、製造後において関係する作業員の健康への悪影響、地球環境への悪影響を引き起こす恐れがあるという問題がある。
【０００６】
また、ＴＡＣフィルム以外では、熱可塑性ノルボルネン系樹脂からなる偏光子保護フィルムや、ジオール単位中の１〜８０モル％が環状アセタール骨格を有するジオール単位とジカルボン酸単位で構成されたポリエステル樹脂からなる偏光板保護フィルムが知られている（特許文献５及び６参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特開平７−２１８７２４号公報
【特許文献２】特開２００２−２２９５６号公報
【特許文献３】特開２００２−１４６０４４号公報
【特許文献４】特開２００１−３４３５２８号公報
【特許文献５】特開平５−２１２８２８号公報
【特許文献６】特開２００７−１７８９９７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
本発明の目的は、複屈折が小さく、透明性及び低透湿性に優れ、吸湿変形が抑制された偏光子保護用フィルム、並びに、この偏光子保護用フィルムを備え、画像表示装置の構成部材として好適な偏光板を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明は、以下のとおりである。
１．透明な成形品を与える熱可塑性樹脂と、微粒子とを含有する偏光子保護用フィルムであって、
上記微粒子は、体積平均粒子径が５０〜５００ｎｍのゴム質重合体（ａ１）の存在下に、（メタ）アクリル酸アルキルエステルを含む重合性不飽和単量体（ａ２）を重合して得られた微粒子であり、
上記熱可塑性樹脂の屈折率と、上記微粒子の屈折率との差が０．０２００以下である偏光子保護用フィルム。
２．上記熱可塑性樹脂が、ゴム質重合体の非存在下に、（メタ）アクリル酸アルキルエステルを含む重合性不飽和単量体を重合して得られた、該（メタ）アクリル酸アルキルエステルに由来する構造単位を含む（メタ）アクリル系（共）重合体を含有する上記１に記載の偏光子保護用フィルム。
３．上記ゴム質重合体（ａ１）が、ジエン系ゴム質重合体、（メタ）アクリル系ゴム質重合体及びエチレン・α−オレフィン系ゴム質重合体から選ばれた少なくとも１種である上記１又は２に記載の偏光子保護用フィルム。
４．上記重合性不飽和単量体（ａ２）が、更に、芳香族ビニル化合物及びシアン化ビニル化合物を含む上記１乃至３のいずれか一項に記載の偏光子保護用フィルム。
５．上記重合性不飽和単量体（ａ２）を構成する（メタ）アクリル酸アルキルエステル、芳香族ビニル化合物及びシアン化ビニル化合物の含有量が、それぞれ、４０〜９０質量％、５〜４０質量％及び１〜３０質量％（但し、これらの合計を１００質量％とする）である上記４に記載の偏光子保護用フィルム。
６．上記微粒子の含有量が、上記熱可塑性樹脂１００質量部に対して、５〜１００質量部である上記１乃至５のいずれか一項に記載の偏光子保護用フィルム。
７．波長５９０ｎｍの光を照射して測定された面内複屈折が０．０００１以下である上記１乃至６のいずれか一項に記載の偏光子保護用フィルム。
８．全光線透過率が８０％以上である上記１乃至７のいずれか一項に記載の偏光子保護用フィルム。
９．厚さが１〜１，０００μｍである上記１乃至８のいずれか一項に記載の偏光子保護用フィルム。
１０．偏光子と、該偏光子の少なくとも１面側に配された、上記１乃至９のいずれか一項に記載の偏光子保護用フィルムと、を備える偏光板。
【００１０】
本発明において、「透明」とは、ＩＳＯ  １３４６８−１に準じて測定される全光線透過率が８０％以上であること、所謂、光透過性を有することと定義する。
本発明において、「複屈折」は、温度２３℃及び湿度５０％ＲＨの条件で、所定の厚さを有するフィルムに、５９０ｎｍの波長の光を照射して測定された面内位相差（Ｒ０）を基に、下記式による面内△ｎの算出値によって評価される。「複屈折が小さい」（以下、「低複屈折性」という場合がある）とは、△ｎが０．０００１０以下であると定義する。
面内△ｎ＝Ｒ０／ｄ
（Ｒ０：面内位相差（ｎｍ）、ｄ：フィルムの厚さ（ｎｍ））
本発明において、「屈折率」は、ＩＳＯ  ４８９に準じて測定された値であり、２者を比較した場合の屈折率の差は、計算値の絶対値で評価される。
本発明において、「透湿度」は、ＪＩＳ  Ｋ７１２９Ｂに準じて、温度４０℃、湿度９０％ＲＨで測定された値であり、「低透湿性」とは、透湿度が３００ｇ／（ｍ２・２４ｈｒ）以下であることを意味する。
また、本発明において、「体積平均粒子径」は、測定試料の性状により、測定方法が異なり、微粒子が液体中に分散されている場合には光散乱法又はレーザー回折法により、微粒子が固体中に分散されている場合には、電子顕微鏡を用いた画像解析法により、測定された値である。
【発明の効果】
【００１１】
本発明の偏光子保護用フィルムによれば、複屈折が小さく、透明性（光透過性）及び低透湿性に優れ、吸湿変形が抑制されているので、ＬＣＤ、エレクトロルミネッセンス（ＥＬ）ディスプレイ等の画像表示装置の形成に用いられる偏光板の構成材料として好適である。ＴＡＣフィルムは、厚さ方向の位相差を有しており、この位相差は、ＬＣＤ等、特に大画面の画像表示装置、の視野角特性に悪影響を与えるが、本発明の偏光子保護用フィルムは、（メタ）アクリル系熱可塑性樹脂を主成分とするので、ＴＡＣフィルムに比べて、優れた耐湿熱性及び光学特性を得ることができる。また、環境への塩素の影響がない。
また、本発明の偏光板は、低複屈折性、透明性（光透過性）及び低透湿性に優れた偏光子保護用フィルムを備えるので、画像表示装置における信頼性を得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１２】
【図１】本発明の偏光板の一例を示す概略断面図である。
【図２】本発明の偏光板を備える画像表示装置における画像表示部（液晶表示素子）の一例を示す概略断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１３】
以下、本発明を詳しく説明する。
本明細書において、「（メタ）アクリル」は、アクリル及びメタクリルを、「（メタ）アクリレート」は、アクリレート及びメタクリレートを、「（共）重合体」は、単独重合体及び共重合体を意味する。
【００１４】
本発明の偏光子保護用フィルムは、透明な成形品を与える熱可塑性樹脂（以下、「熱可塑性樹脂（Ｂ）」という）と、微粒子（以下、「微粒子（Ａ）」ともいう）とを含有し、熱可塑性樹脂（Ｂ）を母相として、この母相の中に微粒子（Ａ）が分散しているフィルムである。そして、微粒子（Ａ）は、体積平均粒子径が５０〜５００ｎｍのゴム質重合体（ａ１）の存在下に、（メタ）アクリル酸アルキルエステルを含む重合性不飽和単量体（ａ２）を重合して得られた微粒子であり、熱可塑性樹脂（Ｂ）の屈折率と、微粒子（Ａ）の屈折率との差（絶対値）は０．０２００以下である。
【００１５】
上記微粒子（Ａ）は、具体的には、体積平均粒子径が５０〜５００ｎｍのゴム質重合体（以下、「ゴム質重合体（ａ１）」という）の存在下に、（メタ）アクリル酸アルキルエステルを含む重合性不飽和単量体（以下、「重合性不飽和単量体（ａ２）」という）を重合すること（以下、「グラフト重合」という）により得られた樹脂組成物（以下、「ゴム強化樹脂」という）に含まれる、ゴム質重合体強化グラフト樹脂（以下、「グラフト樹脂」ともいう）からなる微粒子である。このグラフト樹脂は、重合性不飽和単量体（ａ２）に由来する構造単位を含む（共）重合体が、ゴム質重合体（ａ１）にグラフトしている樹脂であり、ゴム質重合体部と、重合性不飽和単量体（ａ２）に由来する構造単位を含む（共）重合体部とからなる。
尚、グラフト重合により得られたゴム強化樹脂は、通常、グラフト樹脂のほかに、ゴム質重合体（ａ１）にグラフトしていない、重合性不飽和単量体（ａ２）に由来する構造単位を含む（共）重合体（以下、「未グラフト重合体」という）を含むが、この未グラフト重合体は、微粒子（Ａ）ではない。
従って、本発明の偏光子保護用フィルムが、グラフト重合により得られたゴム強化樹脂を含む原料組成物を用いて形成された場合には、熱可塑性樹脂（Ｂ）の一部として、上記未グラフト重合体が含まれる。
また、上記微粒子（Ａ）は、グラフト樹脂の凝集物ではなく、好ましい大きさは、後述される。
【００１６】
上記微粒子（Ａ）の形成に用いられるゴム質重合体（ａ１）は、２５℃でゴム質であれば、単独重合体であってもよいし、共重合体であってもよい。また、このゴム質重合体（ａ１）は、架橋重合体であってもよいし、非架橋重合体であってもよい。
【００１７】
上記ゴム質重合体（ａ１）としては、ジエン系ゴム質重合体、（メタ）アクリル系ゴム質重合体、エチレン・α−オレフィン系ゴム質重合体、シリコーン系ゴム質重合体、シリコーン・アクリル複合ゴム質重合体等が挙げられる。これらは、単独であるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。
本発明においては、フィルムの透明性及び耐衝撃性の観点から、ジエン系ゴム質重合体が好ましく、耐候性及び耐熱性の観点から、（メタ）アクリル系ゴム質重合体及びエチレン・α−オレフィン系ゴム質重合体が好ましい。
【００１８】
上記ジエン系ゴム質重合体としては、ポリブタジエン、ポリイソプレン、ポリクロロプレン等の単独重合体；スチレン・ブタジエン共重合体、スチレン・ブタジエン・スチレン共重合体、アクリロニトリル・ブタジエン共重合体、アクリロニトリル・スチレン・ブタジエン共重合体等のスチレン・ブタジエン系共重合体；スチレン・イソプレン共重合体、スチレン・イソプレン・スチレン共重合体、アクリロニトリル・スチレン・イソプレン共重合体等のスチレン・イソプレン系共重合体；天然ゴム等が挙げられる。これらの共重合体は、ブロック共重合体でもよいし、ランダム共重合体でもよい。また、これらの共重合体の水素添加物を用いることもできる。
また、上記の各共重合体は、更に、（メタ）アクリル酸アルキルエステル等のビニル系単量体に由来する構造単位を含むことができる。これらの共重合体を用いて得られた微粒子（Ａ）を、熱可塑性樹脂（Ｂ）とともに併用すると、両者の屈折率の差をより小さくすることができる場合があり、透明性を向上させることができる。
【００１９】
上記ジエン系ゴム質重合体のゲル含率は、その種類に関わりなく、好ましくは６０質量％以上、より好ましくは７０質量％以上、更に好ましくは８０質量％以上である。ゲル含量の高いジエン系ゴム質重合体を用いると、透明性、外観性、耐衝撃性等に優れたフィルムを得ることができる。
尚、上記ジエン系ゴム質重合体のゲル含率は、例えば、以下の方法により求めることができる。
まず、ジエン系ゴム質重合体１ｇをトルエン１００ｍｌ中に投入し、室温にて４８時間放置する。その後、１００メッシュ篩を用いてろ過して不溶分と可溶分を含むろ液とに分離する。分離後、トルエン可溶分を含むろ液からトルエンを蒸留除去し、得られた固体を乾燥し、秤量する（質量をＷｔグラムとする。）。この秤量値から、ゲル含率は、下記式により算出される。
ゲル含率（質量％）＝〔１（ｇ）−Ｗｔ（ｇ）〕×１００
【００２０】
上記（メタ）アクリル系ゴム質重合体は、（メタ）アクリル酸アルキルエステルに由来する構造単位を含む重合体であり、単独重合体であってよいし、この構造単位を含む共重合体であってもよい。この共重合体は、（メタ）アクリル酸アルキルエステルに由来する構造単位を２種以上含む共重合体であってよいし、（メタ）アクリル酸アルキルエステルに由来する構造単位と、他のビニル系単量体に由来する構造単位とを含む共重合体であってもよい。更に、この（メタ）アクリル系ゴム質重合体は、架橋重合体であってよいし、非架橋重合体であってもよい。
【００２１】
上記（メタ）アクリル系ゴム質重合体を構成する、（メタ）アクリル酸アルキルエステルに由来する構造単位の形成に用いられる（メタ）アクリル酸アルキルエステル化合物としては、（メタ）アクリル酸メチル、（メタ）アクリル酸エチル、（メタ）アクリル酸ｎ−プロピル、（メタ）アクリル酸イソプロピル、（メタ）アクリル酸ｎ−ブチル、（メタ）アクリル酸イソブチル、（メタ）アクリル酸ｔｅｒｔ−ブチル、（メタ）アクリル酸ｓｅｃ−ブチル、（メタ）アクリル酸ペンチル、（メタ）アクリル酸ヘキシル、（メタ）アクリル酸ヘプチル、（メタ）アクリル酸２−エチルヘキシル、（メタ）アクリル酸オクチル、（メタ）アクリル酸ノニル、（メタ）アクリル酸デシル、（メタ）アクリル酸ドデシル、（メタ）アクリル酸シクロヘキシル等が挙げられる。これらの化合物は、単独であるいは２つ以上を組み合わせて用いることができる。また、これらのうち、エステル部のアルキル基の炭素原子数が１〜１４の化合物が好ましく、特に、アクリル酸ｎ−ブチル及びアクリル酸２−エチルヘキシルが好ましい。
【００２２】
また、上記（メタ）アクリル系ゴム質重合体が共重合体である場合、他の構造単位の形成に用いられる化合物（ビニル系単量体）は、（メタ）アクリル酸アルキルエステルを除く、炭素−炭素二重結合を１つ有する化合物、及び／又は、炭素−炭素二重結合を２つ以上有する化合物とすることができる。このような共重合体を用いた場合の微粒子（Ａ）を、熱可塑性樹脂（Ｂ）とともに併用すると、両者の屈折率の差をより小さくすることができる場合があり、透明性を向上させることができる。
【００２３】
炭素−炭素二重結合を１つ有する化合物としては、芳香族ビニル化合物、シアン化ビニル化合物、アミド基含有不飽和化合物、アルキルビニルエーテル、塩化ビニリデン等が挙げられる。尚、これらの化合物は、単独で用いてよいし、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００２４】
上記芳香族ビニル化合物としては、スチレン、α−メチルスチレン、ｐ−メチルスチレン、ｏ−メチルスチレン、ｍ−メチルスチレン、エチルスチレン、ｔｅｒｔ−ブチルスチレン、１，１−ジフェニルスチレン、Ｎ，Ｎ−ジエチル−ｐ−アミノスチレン、Ｎ，Ｎ−ジエチル−ｐ−アミノメチルスチレン、ビニルピリジン、ビニルキシレン、モノクロロスチレン、ジクロロスチレン、モノブロモスチレン、ジブロモスチレン、トリブロモスチレン、フルオロスチレン、ビニルナフタレン等が挙げられる。
上記シアン化ビニル化合物としては、アクリロニトリル、メタクリロニトリル等が挙げられる。
上記アミド基含有不飽和化合物としては、アクリルアミド、メタクリルアミド等が挙げられる。
上記アルキルビニルエーテルとしては、アルキル部を構成するアルキル基の炭素原子数が１〜６の化合物が挙げられる。
【００２５】
また、炭素−炭素二重結合を２つ以上有する化合物としては、２官能性芳香族ビニル化合物、２官能性（メタ）アクリル酸エステル、３官能性（メタ）アクリル酸エステル、４官能性（メタ）アクリル酸エステル、５官能性（メタ）アクリル酸エステル、６官能性（メタ）アクリル酸エステル、多価アルコールの（メタ）アクリル酸エステル等が挙げられる。尚、これらの化合物は、単独で用いてよいし、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００２６】
上記２官能性芳香族ビニル化合物としては、ジビニルベンゼン、ジビニルトルエン等が挙げられる。
上記２官能性（メタ）アクリル酸エステルとしては、１，６−ヘキサンジオールジアクリレート、エチレングリコールジメタクリレート、ネオペンチルグリコールジアクリレート、（メタ）アクリル酸アリル、ネオペンチルグリコールジメタクリレート、トリエチレングリコールジアクリレート、トリエチレングリコールジメタクリレート等が挙げられる。
上記３官能性（メタ）アクリル酸エステルとしては、トリメチロールプロパントリアクリレート、トリメチロールプロパントリメタクリレート、ペンタエリスリトールトリアクリレート、ペンタエリスリトールトリメタクリレート等が挙げられる。
上記４官能性（メタ）アクリル酸エステルとしては、ペンタエリスリトールテトラアクリレート、ペンタエリスリトールテトラメタクリレート等が挙げられる。
上記５官能性（メタ）アクリル酸エステルとしては、ペンタエリスリトールペンタアクリレート、ペンタエリスリトールペンタメタクリレート等が挙げられる。
上記６官能性（メタ）アクリル酸エステルとしては、ジペンタエリスリトールヘキサアクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサメタクリレート等が挙げられる。
上記多価アルコールの（メタ）アクリル酸エステルとしては、（ポリ）エチレングリコールジメタクリレート等が挙げられる。
その他、アリルメタクリレート、ジアリルフタレート、ジアリルマレート、ジアリルフマレート、トリアリルシアヌレート、トリアリルイソシアヌレート、ビスフェノールＡのビス（アクリロイルオキシエチル）エーテル等を用いることができる。
これらのうち、アリルメタクリレート及びトリアリルシアヌレートが好ましい。
【００２７】
上記（メタ）アクリル系ゴム質重合体としては、（メタ）アクリル酸アルキルエステルに由来する構造単位を含む共重合体が好ましい。この場合、共重合体を構成する全ての構造単位の合計量を１００質量％とすると、（メタ）アクリル酸アルキルエステルに由来する構造単位の含有量は、好ましくは６０〜９９．９９質量％、より好ましくは７５〜９９．９質量％、更に好ましくは９０〜９９．５質量％である。
【００２８】
上記（メタ）アクリル系ゴム質重合体のゲル含量は、その種類に関わりなく、好ましくは２０質量％以上、より好ましくは３０質量％以上、更に好ましくは４０質量％以上である。ゲル含量の高い（メタ）アクリル系ゴム質重合体を用いると、耐衝撃性及び外観性に優れたフィルムを得ることができる。
尚、上記（メタ）アクリル系ゴム質重合体のゲル含率は、例えば、以下の方法により求めることができる。
まず、（メタ）アクリル系ゴム質重合体の約０．２グラムを秤量（質量をＷｒグラムとする。）し、トルエン２５ｍｌに投入して、撹拌する。その後、２５℃にて４８時間放置し、予め、秤量した２００メッシュの金網（質量をＷｍグラムとする。）を用いてろ過して不溶分と可溶分とに分離する。分離後、速やかに、不溶分を、ろ別した金網とともに秤量（質量をＷ１グラムとする）し、その秤量値（Ｗ１）から金網の秤量値（Ｗｍ）を差し引いて、トルエンで膨潤した不溶分の秤量値を得る。次いで、トルエンで膨潤した不溶分には、トルエンが含まれているため、これを、２５℃で１２時間風乾し、引き続き、真空乾燥機を用いて、６０℃で１２時間乾燥することにより、不溶分に含まれるトルエンを乾燥除去する。乾燥後の不溶分を金網と共に秤量し（質量をＷ２グラムとする。）、その秤量値（Ｗ２）から金網の秤量値（Ｗｍ）を差し引いて、不溶分の乾燥重量を得る（質量をＷｄグラムとする。）。これらの秤量値から、ゲル含率は、下記式により算出される。
ゲル含率（質量％）＝〔Ｗｄ（ｇ）／Ｗｒ（ｇ）〕×１００
＝〔｛Ｗ２（ｇ）−Ｗｍ（ｇ）｝／Ｗｒ（ｇ）〕×１００
【００２９】
また、エチレン・α−オレフィン系ゴム質重合体は、エチレンに由来する構造単位（ｅ１）と、炭素原子数が３以上のα−オレフィンからなる構造単位（ｅ２）とを含む共重合体である。
上記構造単位（ｅ１）の含有量は、上記エチレン・α−オレフィン系ゴム質重合体を構成する構造単位の全量を１００質量％とした場合、好ましくは５〜９５質量％、より好ましくは５０〜９０質量％、更に好ましくは６０〜８８質量％である。上記構造単位（ｅ１）の含有量がこの範囲にあると、耐候性及び耐衝撃性のバランスに優れる。
【００３０】
上記構造単位（ｅ２）を形成することとなる炭素原子数が３以上のα−オレフィンとしては、プロピレン、１−ブテン、２−ブテン、イソブテン、１−ペンテン、２−メチル−１−ブテン、２−メチル−２−ブテン、３−メチルブテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン、３−メチル−１−ペンテン、１−ヘプテン、１−オクテン、１−デセン、１−ウンデセン等が挙げられる。これらのα−オレフィンからなる構造単位（ｅ２）は、１種単独で含まれていてもよいし、２種以上の組み合わせで含まれていてもよい。また、上記構造単位（ｅ２）のうち、プロピレンからなる構造単位、１−ブテンからなる構造単位等が好ましい。
上記構造単位（ｅ２）の含有量は、上記エチレン・α−オレフィン系ゴム質重合体を構成する構造単位の全量を１００質量％とした場合、好ましくは９５〜５質量％、より好ましくは５０〜１０質量％、特に好ましくは４０〜１２質量％である。上記構造単位（ｅ２）の含有量がこの範囲にあると、耐候性及び耐衝撃性のバランスに優れる。
【００３１】
上記エチレン・α−オレフィン系ゴム質重合体は、上記構造単位（ｅ１）及び（ｅ２）からなる二元共重合体であってもよいし、これらの構造単位（ｅ１）及び（ｅ２）と、更に他の構造単位とからなる重合体（三元共重合体、四元共重合体等）であってもよい。他の構造単位としては、１，４−ヘキサジエン、１，５−ヘキサジエン、１，６−ヘキサジエン等の直鎖の非環状ジエン化合物、５−メチル−１，４−ヘキサジエン、３，７−ジメチル−１，６−オクタジエン、５，７−ジメチルオクタ−１，６−ジエン、３，７−ジメチル−１，７−オクタジエン、７−メチルオクタ−１，６−ジエン、ジヒドロミルセン等の分岐連鎖の非環状ジエン化合物、テトラヒドロインデン、メチルテトラヒドロインデン、ジシクロペンタジエン、ビシクロ［２．２．１］−ヘプタ−２，５−ジエン、５−メチレン−２−ノルボルネン、５−エチリデン−２−ノルボルネン、５−プロペニル−２−ノルボルネン、５−イソプロピリデン−２−ノルボルネン、５−シクロヘキシリデン−２−ノルボルネン、５−ビニル−２−ノルボルネン等の脂環式ジエン化合物等の非共役ジエン化合物からなる構造単位等が挙げられる。
上記エチレン・α−オレフィン系ゴム質重合体が三元共重合体である場合、エチレン・α−オレフィン・非共役ジエン三元共重合体等が好ましい。
【００３２】
一方、上記微粒子（Ａ）の形成に用いられる重合性不飽和単量体（ａ２）は、（メタ）アクリル酸アルキルエステルを含み、更に、この（メタ）アクリル酸アルキルエステルと共重合可能な他のビニル系単量体を含んでもよい。他のビニル系単量体としては、芳香族ビニル化合物、シアン化ビニル化合物、マレイミド系化合物、不飽和酸無水物、カルボキシル基含有不飽和化合物（不飽和酸）、ヒドロキシル基含有不飽和化合物、オキサゾリン基含有不飽和化合物等が挙げられる。これらの化合物は、単独で用いてよいし、２種以上を組み合わせて用いることができる。このような他のビニル系単量体を用いた場合の微粒子（Ａ）を、熱可塑性樹脂（Ｂ）とともに併用すると、両者の屈折率の差をより小さくすることができる場合があり、透明性を向上させることができる。
【００３３】
上記重合性不飽和単量体（ａ２）に含まれる（メタ）アクリル酸アルキルエステルの含有量の下限は、フィルムの透明性及び低複屈折性の観点から、上記重合性不飽和単量体（ａ２）１００質量％に対して、好ましくは３０質量％、より好ましくは５０質量％、更に好ましくは６０質量％である。尚、上限値は、好ましくは１００質量％、より好ましくは９５質量％である。
上記重合性不飽和単量体（ａ２）に含まれる（メタ）アクリル酸アルキルエステルの含有量は、微粒子（Ａ）において所望の屈折率を得るために、ゴム質重合体（ａ１）の種類によって、適宜、選択され、以下に示す使用量に設定することが有効な場合がある。例えば、ゴム質重合体（ａ１）がジエン系ゴム質重合体である場合であって、屈折率が１．５１２２〜１．５２２６の範囲にある微粒子（Ａ）とするためには、重合性不飽和単量体（ａ２）に含まれる（メタ）アクリル酸アルキルエステルの含有量は、好ましくは５０〜９０質量％、より好ましくは６０〜８０質量％、更に好ましくは６５〜７５質量％である。また、ゴム質重合体（ａ１）が（メタ）アクリル系ゴム質重合体である場合であって、屈折率が１．４６３２〜１．５２０６の範囲にある微粒子（Ａ）とするためには、重合性不飽和単量体（ａ２）に含まれる（メタ）アクリル酸アルキルエステルの含有量は、好ましくは９９質量％以下、より好ましくは５０〜９０質量％である。
【００３４】
上記（メタ）アクリル酸アルキルエステルとしては、（メタ）アクリル酸メチル、（メタ）アクリル酸エチル、（メタ）アクリル酸ｎ−プロピル、（メタ）アクリル酸イソプロピル、（メタ）アクリル酸ｎ−ブチル、（メタ）アクリル酸イソブチル、（メタ）アクリル酸ｔｅｒｔ−ブチル、（メタ）アクリル酸ｓｅｃ−ブチル、（メタ）アクリル酸ペンチル、（メタ）アクリル酸ヘキシル、（メタ）アクリル酸ヘプチル、（メタ）アクリル酸２−エチルヘキシル、（メタ）アクリル酸オクチル、（メタ）アクリル酸ノニル、（メタ）アクリル酸デシル、（メタ）アクリル酸ドデシル、（メタ）アクリル酸シクロヘキシル、（メタ）アクリル酸フェニル、（メタ）アクリル酸ベンジル等が挙げられる。これらの化合物は、単独であるいは２つ以上を組み合わせて用いることができる。また、これらのうち、メタクリル酸メチルが好ましい。
【００３５】
上記芳香族ビニル化合物は、少なくとも１つのビニル結合と、少なくとも１つの芳香族環とを有する化合物であれば、特に限定されない。但し、官能基等の置換基を有さない芳香族炭化水素であるものとする。その例としては、スチレン、α−メチルスチレン、ｏ−メチルスチレン、ｐ−メチルスチレン、β−メチルスチレン、エチルスチレン、ｐ−ｔｅｒｔ−ブチルスチレン、ビニルトルエン、ビニルキシレン、ビニルナフタレン等が挙げられる。これらの化合物は、単独であるいは２つ以上を組み合わせて用いることができる。また、これらのうち、スチレン及びα−メチルスチレンが好ましい。
【００３６】
上記シアン化ビニル化合物としては、アクリロニトリル、メタクリロニトリル、エタクリロニトリル、α−エチルアクリロニトリル、α−イソプロピルアクリロニトリル等が挙げられる。これらの化合物は、単独であるいは２つ以上を組み合わせて用いることができる。また、これらのうち、アクリロニトリルが好ましい。
【００３７】
上記マレイミド系化合物としては、マレイミド、Ｎ−メチルマレイミド、Ｎ−イソプロピルマレイミド、Ｎ−ブチルマレイミド、Ｎ−ドデシルマレイミド、Ｎ−フェニルマレイミド、Ｎ−（２−メチルフェニル）マレイミド、Ｎ−（４−メチルフェニル）マレイミド、Ｎ−（２、６−ジメチルフェニル）マレイミド、Ｎ−（２、６−ジエチルフェニル）マレイミド、Ｎ−ベンジルマレイミド、Ｎ−ナフチルマレイミド、Ｎ−シクロヘキシルマレイミド等が挙げられる。これらの化合物は、単独であるいは２つ以上を組み合わせて用いることができる。
【００３８】
上記不飽和酸無水物としては、無水マレイン酸、無水イタコン酸、無水シトラコン酸等が挙げられる。これらの化合物は、単独であるいは２つ以上を組み合わせて用いることができる。
上記カルボキシル基含有不飽和化合物（不飽和酸）としては、（メタ）アクリル酸、エタクリル酸、マレイン酸、フマル酸、イタコン酸、クロトン酸、桂皮酸等が挙げられる。これらの化合物は、単独であるいは２つ以上を組み合わせて用いることができる。
【００３９】
上記ヒドロキシル基含有不飽和化合物としては、（メタ）アクリル酸２−ヒドロキシメチル、（メタ）アクリル酸２−ヒドロキシエチル、（メタ）アクリル酸２−ヒドロキシプロピル、（メタ）アクリル酸３−ヒドロキシプロピル、（メタ）アクリル酸２−ヒドロキシブチル、（メタ）アクリル酸３−ヒドロキシブチル、（メタ）アクリル酸４−ヒドロキシブチル、ポリエチレングリコールモノ（メタ）アクリレート、ポリプロピレングリコールモノ（メタ）アクリレート、（メタ）アクリル酸２−ヒドロキシエチルにε−カプロラクトンを付加して得られた化合物、ｏ−ヒドロキシスチレン、ｍ−ヒドロキシスチレン、ｐ−ヒドロキシスチレン、ｏ−ヒドロキシ−α−メチルスチレン、ｍ−ヒドロキシ−α−メチルスチレン、ｐ−ヒドロキシ−α−メチルスチレン、２−ヒドロキシメチル−α−メチルスチレン、３−ヒドロキシメチル−α−メチルスチレン、４−ヒドロキシメチル−α−メチルスチレン、４−ヒドロキシメチル−１−ビニルナフタレン、７−ヒドロキシメチル−１−ビニルナフタレン、８−ヒドロキシメチル−１−ビニルナフタレン、４−ヒドロキシメチル−１−イソプロペニルナフタレン、７−ヒドロキシメチル−１−イソプロペニルナフタレン、８−ヒドロキシメチル−１−イソプロペニルナフタレン、ｐ−ビニルベンジルアルコール、３−ヒドロキシ−１−プロペン、４−ヒドロキシ−１−ブテン、シス−４−ヒドロキシ−２−ブテン、トランス−４−ヒドロキシ−２−ブテン、３−ヒドロキシ−２−メチル−１−プロペン等が挙げられる。これらの化合物は、単独であるいは２つ以上を組み合わせて用いることができる。
【００４０】
他のビニル系単量体としては、芳香族ビニル化合物及びシアン化ビニル化合物が好ましく、重合性不飽和単量体（ａ２）は、（メタ）アクリル酸アルキルエステル、芳香族ビニル化合物及びシアン化ビニル化合物からなることが特に好ましい。
【００４１】
上記重合性不飽和単量体（ａ２）が、更に、芳香族ビニル化合物及びシアン化ビニル化合物を含む場合、これらの化合物の割合は、両者の合計を１００質量％とした場合に、フィルムの成形性、透明性、低複屈折性、耐薬品性、耐加水分解性、耐衝撃性、剛性、外観性等の観点から、選択される。ゴム質重合体（ａ１）がジエン系ゴム質重合体である場合、芳香族ビニル化合物及びシアン化ビニル化合物の割合は、それぞれ、好ましくは４０〜９５質量％及び５〜６０質量％、より好ましくは５０〜９０質量％及び１０〜５０質量％、更に好ましくは６０〜８５質量％及び１５〜４０質量％である。また、ゴム質重合体（ａ１）がアクリル系ゴム質重合体である場合、芳香族ビニル化合物及びシアン化ビニル化合物の割合は、それぞれ、好ましくは４０〜９５質量％及び５〜６０質量％、より好ましくは５０〜９３質量％及び７〜５０質量％、更に好ましくは６０〜９０質量％及び１０〜４０質量％である。
【００４２】
本発明においては、上記ゴム質重合体（ａ１）がジエン系ゴム質重合体であり、重合性不飽和単量体（ａ２）が、（メタ）アクリル酸アルキルエステル、芳香族ビニル化合物及びシアン化ビニル化合物からなる場合、これらの化合物の割合は、３者の合計を１００質量％とした場合に、それぞれ、好ましくは４０〜９０質量％、５〜４０質量％及び１〜３０質量％、より好ましくは５０〜８５質量％、７〜３５質量％及び２〜２５質量％、更に好ましくは６０〜８０質量％、１０〜３０質量％及び４〜２０質量％である。
また、上記ゴム質重合体（ａ１）がアクリル系ゴム質重合体であり、重合性不飽和単量体（ａ２）が、（メタ）アクリル酸アルキルエステル、芳香族ビニル化合物及びシアン化ビニル化合物からなる場合、これらの化合物の割合は、３者の合計を１００質量％とした場合に、それぞれ、好ましくは５〜９０質量％、５〜８０質量％及び５〜４５質量％、より好ましくは７〜５０質量％、４０〜７５質量％及び５〜３０質量％とすることができる場合がある。
【００４３】
上記微粒子（Ａ）を製造する方法は、特に限定されず、乳化重合、懸濁重合、溶液重合、塊状重合、又は、これらを組み合わせた方法とすることができる。重合性不飽和単量体（ａ２）の重合温度は、好ましくは４０℃〜９５℃、より好ましくは５０℃〜９０℃である。
【００４４】
尚、上記微粒子（Ａ）を製造する際には、反応系において、ゴム質重合体（ａ１）全量の存在下に、重合性不飽和単量体（ａ２）を一括供給して重合を開始してよいし、分割して又は連続的に供給しながら重合を行ってもよい。また、ゴム質重合体（ａ１）の一部存在下、又は、非存在下に、重合性不飽和単量体（ａ２）を一括供給して重合を開始してよいし、分割して又は連続的に供給してもよい。このとき、上記ゴム質重合体（ａ１）の残部は、反応の途中で、一括して、分割して又は連続的に供給してもよい。
【００４５】
上記微粒子（Ａ）を製造する方法としては、乳化重合が特に好ましい。
乳化重合を行う場合には、重合開始剤、連鎖移動剤（分子量調節剤）、乳化剤、水等が用いられる。
【００４６】
上記重合開始剤としては、有機過酸化物、アゾ系化合物、無機過酸化物、レドックス型重合開始剤等が挙げられる。
【００４７】
上記有機過酸化物としては、ｔｅｒｔ−ブチルハイドロパーオキサイド、ｔｅｒｔ−アミル−ｔｅｒｔ−ブチルパーオキサイド、ｔｅｒｔ−ブチル−ｔｅｒｔ−ヘキシルパーオキサイド、ｔｅｒｔ−アミル−ｔｅｒｔ−ヘキシルパーオキサイド、ジ（ｔｅｒｔ−ヘキシル）パーオキサイド、シクロヘキサノンパーオキサイド、３，３，５−トリメチルシクロヘキサノンパーオキサイド、メチルシクロヘキサノンパーオキサイド、１，１−ビス（ｔｅｒｔ−ブチルパーオキシ）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサン、１，１−ビス（ｔｅｒｔ−ブチルパーオキシ）シクロヘキサン、ｎ−ブチル−４，４−ビス（ｔｅｒｔ−ブチルパーオキシ）バレレート、クメンハイドロパーオキサイド、２，５−ジメチルヘキサン−２，５−ジハイドロパーオキサイド、１，３−ビス（ｔｅｒｔ−ブチルパーオキシ）−ｍ−イソプロピル）ベンゼン、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔｅｒｔ−ブチルパーオキシ）ヘキサン、ジイソプロピルベンゼンパーオキサイド、ｔｅｒｔ−ブチルクミルパーオキサイド、デカノイルパーオキサイド、ラウロイルパーオキサイド、ベンゾイルパーオキサイド、２，４−ジクロロベンゾイルパーオキサイド、ｔｅｒｔ−ブチルパーオキシラウレイト、ｔｅｒｔ−ブチルパーオキシモノカーボネート、ビス（ｔｅｒｔ−ブチルシクロヘキシル）パーオキシジカーボネート、ｔｅｒｔ−ブチルパーオキシベンゾエート、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ベンゾイルパーオキシ）ヘキサン等が挙げられる。
【００４８】
上記アゾ系化合物としては、２，２’−アゾビス（イソブチロニトリル）、１，１−アゾビス（シクロヘキサン−１−カルボニトリル）、アゾクメン、２，２’−アゾビス（２−メチルブチロニトリル）、２，２’−アゾビスジメチルバレロニトリル、４，４’−アゾビス（４−シアノ吉草酸）、２−（ｔｅｒｔ−ブチルアゾ）−２−シアノプロパン、２，２’−アゾビス（２，４，４−トリメチルペンタン）、２，２’−アゾビス（２−メチルプロパン）、ジメチル２，２’−アゾビス（２−メチルプロピオネート）等が挙げられる。
【００４９】
上記無機過酸化物としては、過硫酸カリウム、過硫酸ナトリウム、過硫酸アンモニウム等が挙げられる。
また、レドックス型重合開始剤としては、亜硫酸ナトリウム、チオ硫酸ナトリウム、ナトリウムホルムアルデヒドスルホキシレート、アスコルビン酸、硫酸第一鉄等を還元剤とし、ペルオキソ二硫酸カリウム、過酸化水素、クメンハイドロパーオキサイド、ｔｅｒｔ−ブチルハイドロパーオキサイド等を酸化剤としたものを用いることができる。
【００５０】
上記重合開始剤の使用量は、上記重合性不飽和単量体（ａ２）の全量に対して、好ましくは０．０５〜１０質量％である。
尚、上記重合開始剤は、反応系に一括して、又は、連続的に供給することができる。
【００５１】
上記連鎖移動剤としては、オクチルメルカプタン、ｎ−ドデシルメルカプタン、ｔｅｒｔ−ドデシルメルカプタン、ｎ−ヘキシルメルカプタン、ｎ−ヘキサデシルメルカプタン、ｎ−テトラデシルメルカプタン、ｔｅｒｔ−テトラデシルメルカプタン等のメルカプタン類；ターピノーレン類、α−メチルスチレンのダイマー等が挙げられる。これらは、１種単独であるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。
【００５２】
上記連鎖移動剤の使用量は、上記重合性不飽和単量体（ａ２）の全量に対して、好ましくは０．０１〜５質量％である。
尚、上記連鎖移動剤は、反応系に一括して、又は、連続的に供給することができる。
【００５３】
上記乳化剤としては、アニオン系界面活性剤及びノニオン系界面活性剤が挙げられる。  アニオン系界面活性剤としては、高級アルコールの硫酸エステル、高級脂肪酸の硫酸エステル、有機酸のアンモニウム塩又はアルカリ金属塩（ナトリウム塩、カリウム塩等）等が挙げられる。上記有機酸としては、（高級）脂肪酸、（高級）アルキルスルホン酸、（高級）アルキルジスルホン酸、スルホン化（高級）脂肪酸、（高級）脂肪酸エステルスルホン酸、高級アルコールエーテルのスルホン酸、（高級）脂肪酸アミドのアルキロール化硫酸エステル、アルキルベンゼンスルホン酸、アルキルフェノールスルホン酸、アルキルナフタレンスルホン酸、（高級）脂肪族リン酸等が挙げられる。
また、ノニオン系界面活性剤としては、ポリエチレングリコールのアルキルエステル型化合物、アルキルエーテル型化合物等が挙げられる。
【００５４】
上記乳化剤の使用量は、上記重合性不飽和単量体（ａ２）の全量に対して、好ましくは０．１〜１０質量％である。
【００５５】
乳化重合は、重合性不飽和単量体（ａ２）、重合開始剤等の種類に応じ、公知の方法で行うことができる。この乳化重合により得られたラテックスに対しては、通常、凝固剤による微粒子（Ａ）を含むゴム強化樹脂の凝固が行われ、粉体等とされる。その後、水洗等によって精製し、乾燥して回収される。凝固に際しては、従来、公知の凝固剤が用いられ、塩化カルシウム、硫酸マグネシウム、塩化マグネシウム、塩化ナトリウム等の無機塩；硫酸、塩酸等の無機酸等が用いられる。
【００５６】
上記のようにして得られたゴム強化樹脂から、微粒子（Ａ）及び未グラフト重合体を分離する場合、例えば、１０ｇのゴム強化樹脂を、１００〜２００ｍｌのアセトン（ゴム質重合体（ａ１）がアクリル系ゴムの場合、アセトニトリルを使用）に投入し、振とう機等を用いて、２５℃で２〜３時間の振とうを行い、生成した不溶分及び可溶分を分離・回収する方法が適用される。不溶分は微粒子（Ａ）に相当し、アセトン可溶分（アセトニトリル可溶分）は、未グラフト重合体に相当する。
【００５７】
上記微粒子（Ａ）における、重合性不飽和単量体（ａ２）に由来する構造単位を含む（共）重合体のグラフト率は、フィルムの透明性、低複屈折性等の観点から、好ましくは４０〜１５０％、より好ましくは４５〜１００％、更に好ましくは５０〜８０％である。このグラフト率が低すぎると、フィルムの透明性、機械的強度及び外観性が低下する場合がある。一方、グラフト率が高すぎると、フィルムの透明性、機械的強度等が低下する場合がある。
【００５８】
上記グラフト率は、下記式により求めることができる。
グラフト率（％）＝｛（Ｓ−Ｔ）／Ｔ｝×１００
式中、Ｓは、グラフト重合により得られたゴム強化樹脂１グラムを、アセトン（ゴム質重合体がアクリル系ゴムの場合、アセトニトリルを使用）２０ｍｌに投入し、振とう機を用いて、振とう（温度２５℃、２時間）した後、遠心分離機を用いて、遠心分離（温度５℃、回転数２３，０００ｒｐｍ、１時間）し、不溶分と可溶分とを分離して得られる不溶分の質量（ｇ）であり、Ｔは、ゴム強化樹脂１グラムに含まれるゴム質重合体（ａ１）の質量（ｇ）である。このゴム質重合体（ａ１）の質量は、重合処方及び重合転化率から算出することができる。
【００５９】
上記グラフト率は、例えば、グラフト重合の際に用いる重合開始剤の種類及びその使用量、連鎖移動剤の種類及びその使用量、重合性不飽和単量体（ａ２）の供給方法及び供給時間、重合温度等を、適宜、選択することにより調整することができる。
【００６０】
一方、アセトン可溶分（アセトニトリル可溶分）である未グラフト重合体は、重合性不飽和単量体（ａ２）を構成していた単量体の使用量の割合がほぼ維持された（共）重合体であり、その固有粘度［η］は、好ましくは０．２０〜０．８０ｄｌ／ｇ、より好ましくは０．２５〜０．６０ｄｌ／ｇ、更に好ましくは０．２８〜０．４０ｄｌ／ｇである。
尚、固有粘度［η］は、例えば、以下の要領で求めることができる。
測定試料をメチルエチルケトンに溶解させ、濃度の異なる溶液を５点調製し、ウベローデ粘度管を用いて、３０℃で各溶液の還元粘度を測定することにより、固有粘度［η］が求められる。
【００６１】
上記のようにして製造された微粒子（Ａ）の体積平均粒子径は、フィルムの透明性、低複屈折性、機械的強度等の観点から、好ましくは５０〜５００ｎｍ、より好ましくは５０〜４００ｎｍ、更に好ましくは５０〜３５０ｎｍである。
上記微粒子（Ａ）の体積平均粒子径は、グラフト重合後の反応液、又は、ゴム強化樹脂から分離された微粒子（Ａ）を、光散乱法又はレーザー回折法に供して測定することができる。
また、本発明の偏光子保護用フィルムに含まれる微粒子（Ａ）の体積平均粒子径は、電子顕微鏡を用いた画像解析法に供して測定することができる。
【００６２】
上記微粒子（Ａ）を構成するグラフト樹脂における（共）重合体部に含まれる、（メタ）アクリル酸アルキルエステルに由来する構造単位の含有量は、ゴム質重合体（ａ１）がジエン系ゴム質重合体である場合、微粒子（Ａ）全体に対して、好ましくは５〜５０質量％、より好ましくは１０〜４０質量％、更に好ましくは１５〜３５質量％であり、ゴム質重合体（ａ１）が（メタ）アクリル系ゴム質重合体である場合、微粒子（Ａ）全体に対して、好ましくは３〜４０質量％、より好ましくは５〜３０質量％である。
【００６３】
上記微粒子（Ａ）の屈折率は、ゴム質重合体（ａ１）の種類に依存し、フィルムの透明性、低複屈折性等の観点から、好ましくは１．４７８２〜１．５２０６である。特に、ゴム質重合体が、ポリブタジエン等のジエン系ゴムである場合、好ましい屈折率は１．５１４０〜１．５２００、より好ましくは１．５１５０〜１．５１９０、更に好ましくは１．５１０６〜１．５１８０である。また、ゴム質重合体がアクリル系ゴムの場合、好ましい屈折率は１．５０５０〜１．５２００、より好ましくは１．５１００〜１．５１９０、更に好ましくは１．５１３０〜１．５１８０である。
上記屈折率は、微粒子（Ａ）を用いて形成したフィルムを試験片として測定することができる。
【００６４】
次に、本発明の偏光子保護用フィルムに含まれる熱可塑性樹脂（Ｂ）は、透明な成形品を与える樹脂である。本発明の偏光子保護用フィルムの製造に際して、グラフト重合により得られた、微粒子（Ａ）を含むゴム強化樹脂をそのまま用いる場合には、上記のように、ゴム強化樹脂に含まれる未グラフト重合体が、熱可塑性樹脂（Ｂ）の一部として含まれる。また、ゴム強化樹脂から単離された微粒子（Ａ）を用いる場合には、別途、準備された熱可塑性樹脂が熱可塑性樹脂（Ｂ）となる。
上記熱可塑性樹脂（Ｂ）としては、特に限定されず、ゴム質重合体の存在下又は非存在下に、（メタ）アクリル酸アルキルエステルを含まず、芳香族ビニル化合物を含む重合性不飽和単量体を重合して得られた、芳香族ビニル化合物に由来する構造単位を含む芳香族ビニル系樹脂、ゴム質重合体の非存在下に、（メタ）アクリル酸アルキルエステルを含む重合性不飽和単量体を重合して得られた、（メタ）アクリル酸アルキルエステルに由来する構造単位を含む（メタ）アクリル系（共）重合体、ポリオレフィン樹脂、ポリ塩化ビニル樹脂、ポリ塩化ビニリデン樹脂、ポリエステル樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリアミド樹脂、フッ素樹脂等から選ばれた少なくとも１種とすることができる。これらは、単独で用いてよいし、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
本発明においては、（メタ）アクリル系（共）重合体が好ましい。この（メタ）アクリル系（共）重合体は、ゴム強化樹脂に含まれる未グラフト重合体に由来するものであってよいし、未グラフト重合体と、別途、準備された（メタ）アクリル系（共）重合体とからなるものであってよいし、別途、準備された（メタ）アクリル系（共）重合体のみからなるものであってもよい。
上記（メタ）アクリル系（共）重合体が、未グラフト重合体と、別途、準備された（メタ）アクリル系（共）重合体とからなる場合、各重合体の構成は、同一であってよいし、異なってもよい。
【００６５】
上記熱可塑性樹脂（Ｂ）が（メタ）アクリル系（共）重合体を含む場合、この（メタ）アクリル系（共）重合体において、（メタ）アクリル酸アルキルエステルに由来する構造単位の含有量の下限は、フィルムの透明性及び低複屈折性の観点から、好ましくは５０質量％、より好ましくは６０質量％、更に好ましくは７０質量％である。尚、上限値は、好ましくは１００質量％、より好ましくは９５質量％である。
また、上記熱可塑性樹脂（Ｂ）が、（メタ）アクリル系（共）重合体と、他の樹脂とからなる場合、この熱可塑性樹脂（Ｂ）において、（メタ）アクリル酸アルキルエステルに由来する構造単位の含有量の下限は、フィルムの透明性及び低複屈折性の観点から、好ましくは５０質量％、より好ましくは６０質量％、更に好ましくは７０質量％である。尚、上限値は、好ましくは１００質量％、より好ましくは９５質量％である。
上記（メタ）アクリル酸アルキルエステルは、上記重合性不飽和単量体（ａ２）に含まれる（メタ）アクリル酸アルキルエステルとして例示した化合物が好ましく、メタクリル酸メチルを含むことが特に好ましい。
【００６６】
上記熱可塑性樹脂（Ｂ）が（メタ）アクリル系（共）重合体を含む場合、別途、配合される（メタ）アクリル系（共）重合体は、（メタ）アクリル酸アルキルエステルに由来する構造単位を含む単独重合体であってよいし、この構造単位を含む共重合体であってもよい。この共重合体は、（メタ）アクリル酸アルキルエステルに由来する構造単位を２種以上含む共重合体であってよいし、（メタ）アクリル酸アルキルエステルに由来する構造単位と、他のビニル系単量体に由来する構造単位とを含む共重合体であってもよい。
他のビニル系単量体としては、芳香族ビニル化合物、シアン化ビニル化合物、マレイミド系化合物、不飽和酸無水物、カルボキシル基含有不飽和化合物（不飽和酸）、ヒドロキシル基含有不飽和化合物、オキサゾリン基含有不飽和化合物等が挙げられる。これらのうち、芳香族ビニル化合物及びシアン化ビニル化合物が好ましい。尚、上記他のビニル系単量体は、上記重合性不飽和単量体（ａ２）として例示した化合物とすることができる。
【００６７】
本発明において、上記熱可塑性樹脂（Ｂ）が（メタ）アクリル系（共）重合体を含む場合、この（メタ）アクリル系（共）重合体は、（メタ）アクリル酸アルキルエステル、芳香族ビニル化合物及びシアン化ビニル化合物を用いて得られた共重合体を含むことが好ましい。この共重合体を用いることにより、透明性及び低透湿性に優れ、吸湿変形が抑制された偏光子保護用フィルムとすることができる。そして、この共重合体において、（メタ）アクリル酸アルキルエステルに由来する構造単位、芳香族ビニル化合物に由来する構造単位、シアン化ビニル化合物に由来する構造単位の含有割合は、３者の合計を１００質量％とした場合に、それぞれ、好ましくは４０〜９０質量％、５〜４０質量％及び１〜３０質量％、より好ましくは５０〜９０質量％、７〜３０質量％及び２〜２５質量％、更に好ましくは６０〜８５質量％、１０〜２５質量％及び３〜１５質量％である。
【００６８】
上記（メタ）アクリル系（共）重合体の固有粘度［η］は、低複屈折性、透明性、低透湿性等の観点から、好ましくは０．２０〜０．８０ｄｌ／ｇ、より好ましくは０．２５〜０．６０ｄｌ／ｇ、更に好ましくは０．２８〜０．４０ｄｌ／ｇである。
尚、固有粘度［η］の測定方法は、上記の通りである。
【００６９】
本発明においては、熱可塑性樹脂（Ｂ）の屈折率と、微粒子（Ａ）の屈折率との差（絶対値）は、フィルムの透明性の観点から、０．０２００以下であり、好ましくは０．０１００以下、更に好ましくは０．００６０以下、特に好ましくは０である。
【００７０】
本発明の偏光子保護用フィルムに含まれる微粒子（Ａ）の含有量は、低複屈折性、透明性及び低透湿性の観点から、上記熱可塑性樹脂（Ｂ）１００質量部に対して、好ましくは５〜１００質量部、より好ましくは５〜８０質量部、更に好ましくは１０〜５０質量部である。
【００７１】
本発明の偏光子保護用フィルムは、透明性及び低複屈折性を損なわない範囲で、更に、充填剤、可塑剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤、老化防止剤、難燃剤、滑剤、耐候安定剤、光安定剤、熱安定剤、帯電防止剤、撥水剤、撥油剤、消泡剤、抗菌剤、防腐剤、着色剤（顔料及び染料）、蛍光増白剤、導電性付与剤等を含有したものとすることができる。
【００７２】
上記充填剤としては、重質炭酸カルシウム、膠質炭酸カルシウム、軽質炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、炭酸亜鉛、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、カーボンブラック、クレー、タルク、フュームドシリカ、焼成シリカ、沈降シリカ、粉砕シリカ、溶融シリカ、カオリン、硅藻土、ゼオライト、酸化チタン、生石灰、酸化鉄、酸化亜鉛、酸化バリウム、酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、硫酸アルミニウム、ガラス繊維、炭素繊維、ガラスバルーン、シラスバルーン、サランバルーン、フェノールバルーン等が挙げられる。これらは、単独であるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。
【００７３】
上記可塑剤としては、フタル酸エステル、トリメリット酸エステル、ピロメリット酸エステル、脂肪族一塩基酸エステル、脂肪族二塩基酸エステル、リン酸エステル、多価アルコールのエステル、エポキシ系可塑剤、高分子型可塑剤、塩素化パラフィン等が挙げられる。これらは、単独であるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。
【００７４】
上記酸化防止剤としては、ヒンダードアミン系化合物、ハイドロキノン系化合物、ヒンダードフェノール系化合物、含硫黄化合物、含リン化合物等が挙げられる。これらは、単独であるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。
【００７５】
上記紫外線吸収剤としては、ベンゾフェノン系化合物、ベンゾトリアゾール系化合物、トリアジン系化合物等が挙げられる。これらは、単独であるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。
【００７６】
上記老化防止剤としては、ナフチルアミン系化合物、ジフェニルアミン系化合物、ｐ−フェニレンジアミン系化合物、キノリン系化合物、ヒドロキノン誘導体系化合物、モノフェノール系化合物、ビスフェノール系化合物、トリスフェノール系化合物、ポリフェノール系化合物、チオビスフェノール系化合物、ヒンダードフェノール系化合物、亜リン酸エステル系化合物、イミダゾール系化合物、ジチオカルバミン酸ニッケル塩系化合物、リン酸系化合物等が挙げられる。これらは、単独であるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。
【００７７】
上記難燃剤としては、有機系難燃剤、無機系難燃剤、反応系難燃剤等が挙げられる。これらは、単独であるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。
【００７８】
有機系難燃剤としては、臭素化エポキシ系化合物、臭素化アルキルトリアジン化合物、臭素化ビスフェノール系エポキシ樹脂、臭素化ビスフェノール系フェノキシ樹脂、臭素化ビスフェノール系ポリカーボネート樹脂、臭素化ポリスチレン樹脂、臭素化架橋ポリスチレン樹脂、臭素化ビスフェノールシアヌレート樹脂、臭素化ポリフェニレンエーテル、デカブロモジフェニルオキサイド、テトラブロモビスフェノールＡ及びそのオリゴマー等のハロゲン系難燃剤；トリメチルホスフェート、トリエチルホスフェート、トリプロピルホスフェート、トリブチルホスフェート、トリペンチルホスフェート、トリヘキシルホスフェート、トリシクロヘキシルホスフェート、トリフェニルホスフェート、トリクレジルホスフェート、トリキシレニルホスフェート、クレジルジフェニルホスフェート、ジクレジルフェニルホスフェート、ジメチルエチルホスフェート、メチルジブチルホスフェート、エチルジプロピルホスフェート、ヒドロキシフェニルジフェニルホスフェート等のリン酸エステルや、これらの変性化合物、縮合型のリン酸エステル化合物、リン元素及び窒素元素を含むホスファゼン誘導体等のリン系難燃剤；グアニジン塩；シリコーン系化合物等が挙げられる。
【００７９】
無機系難燃剤としては、水酸化アルミニウム、酸化アンチモン、水酸化マグネシウム、ホウ酸亜鉛、ジルコニウム系化合物、モリブデン系化合物、スズ酸亜鉛等が挙げられる。
また、反応系難燃剤としては、テトラブロモビスフェノールＡ、ジブロモフェノールグリシジルエーテル、臭素化芳香族トリアジン、トリブロモフェノール、テトラブロモフタレート、テトラクロロ無水フタル酸、ジブロモネオペンチルグリコール、ポリ（ペンタブロモベンジルポリアクリレート）、クロレンド酸（ヘット酸）、無水クロレンド酸（無水ヘット酸）、臭素化フェノールグリシジルエーテル、ジブロモクレジルグリシジルエーテル等が挙げられる。
【００８０】
上記滑剤としては、ワックス、シリコーン、脂質等が挙げられる。これらは、単独であるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。
【００８１】
本発明の偏光子保護用フィルムは、上記微粒子（Ａ）及び熱可塑性樹脂（Ｂ）を、必要に応じて用いられる添加剤とともに混練し、溶融物をフィルム成形に供することにより、製造することができる。特に好ましい製造方法は、上記のように、他の熱可塑性樹脂と、体積平均粒子径が５０〜５００ｎｍのゴム質重合体（ａ１）の存在下に、（メタ）アクリル酸アルキルエステルを含む重合性不飽和単量体（ａ２）を重合して得られたグラフト樹脂からなる微粒子（Ａ）を含むゴム強化樹脂とを、必要に応じて用いられる添加剤とともに混練し、溶融物をフィルム成形に供する方法である。
【００８２】
混練に際しては、従来、公知の混練装置、例えば、二軸押出機、単軸押出機、加熱可能な二軸又は単軸のスクリューフィーダー、フィーダールーダー、バンバリーミキサー、ロールミル等を用いることができる。混練温度は、微粒子（Ａ）及び熱可塑性樹脂（Ｂ）の種類によって、適宜、選択されるが、通常、熱可塑性樹脂（Ｂ）に含まれる、溶融温度が最も低い成分の溶融温度以上の温度であり、好ましくは、その溶融温度より１０℃以上高い温度である。
【００８３】
また、フィルム成形に際しては、従来、公知のフィルム製造装置、例えば、Ｔダイ成形装置、カレンダー成形装置、インフレーション成形装置等を用いることができる。
【００８４】
本発明の偏光子保護用フィルムの厚さは、好ましくは１０〜１，０００μｍ、より好ましくは１５〜５００μｍ、更に好ましくは２０〜３００μｍである。上記範囲にあることにより、この偏光板保護フィルムを用いて、ＬＣＤ等の画像表示装置の薄型化や小型化を図ることができる。
尚、本発明において、偏光板保護フィルムの膜厚の最大値と最小値との差が、平均膜厚の５％以下であることが好ましく、より好ましくは３％以下、更に好ましくは２％以下である。膜厚のむらが小さいと、画像表示装置による画質品位を低下させることなく、画像が歪む等の不具合が抑制される。
【００８５】
本発明の偏光子保護用フィルムの全光線透過率は、８０％以上であり、好ましくは８５％以上、より好ましくは８８％以上である。上記性能を備えることにより、画像表示装置による画質の鮮映性を得ることができる。
【００８６】
本発明の偏光子保護用フィルムの面内Δｎは、０．０００１０以下であり、好ましくは０．００００８以下、より好ましくは０．００００５以下である。この面内Δｎは、例えば、厚さ１０〜２００μｍのフィルムを測定試料として、波長５９０ｎｍの光を用いて測定された面内位相差により算出することができる。
面内△ｎ＝Ｒ０／ｄ
（Ｒ０：面内位相差（ｎｍ）、ｄ：フィルムの厚さ（ｎｍ））
上記性能を備えることにより、画像表示装置における画質品位を高く維持することができ、画像の色が部分的に薄色化してコントラストが低下する、画像が歪む、等の不具合が抑制される。
【００８７】
本発明の偏光子保護用フィルムの透湿度は、好ましくは３００ｇ／（ｍ２・２４ｈｒ）以下、より好ましくは５〜２５０ｇ／（ｍ２・２４ｈｒ）、更に好ましくは１０〜２００ｇ／（ｍ２・２４ｈｒ）である。透湿度が高すぎると、例えば、高温多湿の条件下において、偏光子保護用フィルムを通過した外部の水分が偏光子に浸透し、偏光板の性能が低下したり、偏光板に反りが発生する場合がある。
【００８８】
本発明の偏光板は、上記本発明の偏光子保護用フィルムを備える。本発明の偏光板の構造は、特に限定されず、偏光子の一方の面に、偏光子保護用フィルムが配設された構造であってよいし、一対の偏光子保護用フィルムによって偏光子が挟持された構造であってもよい（図１参照）。図１は、本発明の偏光板を示す概略断面図の一例であり、偏光子（５）の両面に、図示していない接着層を介して、偏光子保護用フィルム（３，３）を接合させた偏光板（１）である。
【００８９】
偏光子は、自然光を入射した際に、直線偏光を透過するものであれば、特に限定されず、例えば、ポリビニルアルコールフィルムを、ヨウ素、又は、二色性染料等の二色性物質で染色した後、延伸して得られた偏光子；脱水処理したポリビニルアルコールフィルム、脱塩酸処理したポリ塩化ビニルフィルム等を、ヨウ素、又は、二色性染料等の二色性物質で染色したポリエン系偏光子；コレステリック液晶を用いた反射型偏光子；薄膜結晶フィルムからなる偏光子等が挙げられる。これらのうち、ポリビニルアルコールを染色した後、延伸して得られた偏光子が好ましい。
偏光子の厚さは、通常、５〜１００μｍ程度である。
【００９０】
本発明の偏光板の製造方法は、特に限定されず、従来、公知の接着剤又は粘着剤を用いて、偏光子と偏光子保護用フィルムとを接合する方法等が挙げられる。接着剤又は粘着剤としては、アクリル酸エステル共重合体等のアクリル樹脂組成物；ポリビニルアルコール系組成物；シリコーン系組成物；ポリイソシアネート組成物；ポリウレタン組成物；エポキシ組成物；ポリオレフィン樹脂組成物；ポリエステル樹脂組成物；ポリエーテル系組成物；塩化ビニル・酢酸ビニル共重合体；ゴム組成物等を用いることができ、耐久性、接着性等を向上させるため、他のポリマー、可塑剤、熱安定剤、紫外線吸収剤、架橋剤、フィラー等の公知の添加剤を含有することができる。
【００９１】
偏光子と偏光子保護用フィルムとを接合する方法としては、例えば、流延法、マイヤーバーコート法、グラビアコート法、ダイコート法、ディップコート法、噴霧法等により、偏光子及び／又は偏光子保護用フィルムの接着面に、接着剤又は粘着剤を塗布した後、両者を面接合する方法が一般的である。
【００９２】
本発明の偏光板は、その表面特性、例えば、耐傷付性等の向上を目的として、偏光子保護用フィルム層の外側表面に、ハードコート層を有していてもよい（図示せず）。ハードコート層は、例えば、シリコーン樹脂、アクリル樹脂、アクリルシリコーン樹脂、ウレタン樹脂等からなるものとすることができる。これらの樹脂は、紫外線硬化によるものであってもよい。ハードコート層の厚さは、好ましくは０．１〜１００μｍである。ハードコート層を形成する場合には、予め、その下地となる偏光子保護用フィルム層に、プライマー処理を行ってもよく、当該層に、反射防止処理、低反射処理等の、公知の防眩処理を行ってもよい。
【００９３】
本発明の偏光板は、液晶表示装置（ＬＣＤ）をはじめとする画像表示装置、例えば、反射型、透過型、半透過型のＬＣＤ；ＴＮ型、ＳＴＮ型、ＯＣＢ型、ＨＡＮ型、ＶＡ型、ＩＰＳ型等の各種の駆動方式を有するＬＣＤ；エレクトロルミネッセンス（ＥＬ）ディスプレイ等に用いることができる。
【００９４】
本発明の偏光板を備える画像表示装置における画像表示部の構造の一例を図２に示す。図２は、ＬＣＤの画像表示部（液晶表示素子）であり、液晶セル（７）と、この液晶セル（７）を挟持するように配置された一対の偏光板（１Ａ，１Ｂ）と、液晶セル（７）及び偏光板（１Ａ，１Ｂ）の積層体における一方の面側（偏光板１Ｂの外側）に配置されたバックライト（９）とを備える。偏光板（１Ａ，１Ｂ）は、偏光子（５Ａ，５Ｂ）と、これらの偏光子を挟持するように配置された一対の偏光子保護用フィルム（３Ａ，３Ｃ，３Ｅ，３Ｇ）とを備える。液晶セル（７）は、公知の構造を有しており、例えば、液晶層、ガラス基板、透明電極、配向膜等を備える。バックライト（９）もまた、公知の構造を有しており、例えば、光源、反射シート、導光板、拡散板、拡散シート、プリズムシート、輝度向上フィルム等を備える。
【００９５】
画像表示部は、必要に応じて、位相差板あるいは光学補償シート等の任意の光学部材を更に有していてもよい。
【実施例】
【００９６】
以下に、実施例を挙げ、本発明を更に詳細に説明するが、本発明の主旨を超えない限り、本発明はかかる実施例に限定されるものではない。尚、下記において、部及び％は、特に断らない限り、質量基準である。
【００９７】
１．測定方法
下記の実験例で用いたゴム質重合体、得られた微粒子及び熱可塑性樹脂（ゴム強化樹脂）、フィルム用熱可塑性樹脂組成物、偏光子保護用フィルム並びに偏光板に対する評価に係る方法を以下に示す。
【００９８】
１−１．ゴム質重合体及び微粒子の体積平均粒子径
微粒子の製造原料であるゴム質重合体、及び、ラテックス中に分散する微粒子の体積平均粒子径を、日機装社製「マイクロトラックＵＰＡ１５０  Ｍｏｄｅｌ９３４０」を用いて、光散乱法により測定した。
【００９９】
１−２．ゴム強化樹脂に含まれるグラフト樹脂におけるグラフト率
ゴム強化樹脂１ｇを、アセトン又はアセトニトリル２０ｍｌに投入し、振とう機を用いて、振とう（温度２５℃、２時間）した後、遠心分離機を用いて、温度５℃及び回転数２３，０００ｒｐｍの条件で、１時間遠心分離した。次いで、アセトン不溶分又はアセトニトリル不溶分と、アセトン可溶分又はアセトニトリル可溶分とを分離して、アセトン不溶分又はアセトニトリル不溶分を秤量し（この質量（ｇ）をＳとする）、ゴム強化樹脂１グラムに含まれるゴム質重合体の質量（この質量（ｇ）をＴとする）とから、下記式によりグラフト率を得た。
グラフト率（％）＝｛（Ｓ−Ｔ）／Ｔ｝×１００
【０１００】
１−３．固有粘度［η］
ゴム強化樹脂におけるアセトン可溶分又はアセトニトリル可溶分の固有粘度、ビニル系（共）重合体の固有粘度、並びに、熱可塑性樹脂組成物におけるアセトン可溶分又はアセトニトリル可溶分の固有粘度を、上記記載の方法で測定した。
【０１０１】
１−４．屈折率
ＩＳＯ  ４８９に準じて、アタゴ社製アッベ屈折計「ＮＡＲ−３Ｔ」（型式名）を用い、Ｄ線、温度２３℃及び湿度５０％ＲＨの条件で測定した。
【０１０２】
１−５．複屈折性
厚さ１００μｍのフィルムを試験片として、王子計測社製自動複屈折計「ＫＯＢＲＡ２１ＡＤＨ」（型式名）を用いて、波長５９０ｎｍ、温度２３℃及び湿度５０％ＲＨの条件で、面内位相差Ｒ０（ｎｍ）を測定し、下記式に基づいて面内△ｎを算出した。面内△ｎが０．０００１以下であれば、低複屈折性に優れると評価した。
面内△ｎ＝Ｒ０／ｄ
（ｄ：フィルムの厚さ（ｎｍに換算））
【０１０３】
１−６．全光線透過率
厚さ１００μｍのフィルムを試験片として、ＩＳＯ  １３４６８−１に準じて、ＢＹＫ−ＧＡＲＤＮＥＲ社製「ｈａｚｅ−ｇａｒｄ  ｐｌｕｓ」（商品名）を用いて測定した。
【０１０４】
１−７．透湿度
厚さ１００μｍのフィルムを試験片として、ＪＩＳ  Ｋ７１２９Ｂに準じて、温度４０℃及び湿度９０％ＲＨの条件で、ＭＯＣＯＮ社製水蒸気透過率測定装置「ＰＥＲＭＡＴＲＡＮ  Ｗ３／３１」（型式名）を用いて測定した。
【０１０５】
１−８．吸湿寸法変化率
厚さ１００μｍ、縦１００ｍｍ及び横３０ｍｍのフィルムを試験片として、温度２３℃の蒸留水に１００時間放置し、縦長さについて、放置後に収縮したフィルムの程度を、放置前のものと比較し、変化率を算出した。
【０１０６】
１−９．光漏れ試験
大きさが１００ｍｍ×１００ｍｍの偏光板を２枚準備し、温度６０℃、湿度９０％ＲＨの条件下、１００時間放置した後、室内に取り出した偏光板をクロスニコルに配置し、色温度５０００Ｋのライトボックスに入れ、目視により光漏れの有無を観察した。
【０１０７】
２．微粒子を含むゴム強化樹脂（Ｒ）の製造
合成例１−１
攪拌機を備えた内容積１０リットルのセパラブルフラスコに、体積平均粒子径が２５０ｎｍでありゲル含率が９０％であるポリブタジエンゴム３０部を含むラテックス（ａ−１）（固形分濃度５０％）を仕込んだ後、オレイン酸カリウム０．５部、ブドウ糖０．２部、ピロリン酸ナトリウム０．２部、硫酸第一鉄０．０１部及び脱イオン水１００部を添加した。次いで、この混合物を攪拌しながら昇温し、メタクリル酸メチル４９部、スチレン１６部、アクリロニトリル５部、ジイソプロピルベンゼンハイドロパーオキサイド０．４部及びｔ−ドデシルメルカプタン０．８部からなる単量体混合物を、５時間に渡って連続的に添加しつつ、７０℃で重合を行った。得られたラテックスを凝固、水洗及び乾燥に供して、グラフト化ポリブタジエンからなる微粒子と、遊離したメタクリル酸メチル・スチレン・アクリロニトリル共重合体とを含有する、粉末状のゴム強化樹脂（Ｒ−１）を得た（重合転化率９８％）。
ゴム強化樹脂（Ｒ−１）のアセトン処理により得られたグラフト化ポリブタジエン（アセトン不溶分）のグラフト率は６０％であり、体積平均粒子径は２６０ｎｍであった。また、遊離したメタクリル酸メチル・スチレン・アクリロニトリル共重合体（アセトン可溶分）の屈折率は１．５１７１であった。
得られた微粒子及びゴム強化樹脂（Ｒ−１）の評価結果を、表１に示す。
【０１０８】
合成例１−２〜１−８
ゴム質重合体としてポリブタジエンゴムを含むラテックスと、重合性不飽和単量体とを、表１に示す割合で用いた以外は、合成例１−１と同様にして、微粒子及びゴム強化樹脂（Ｒ−２）〜（Ｒ−８）を製造した（表１参照）。
【０１０９】
【表１】
2013182070.tif 000003
【０１１０】
合成例１−９
乳化重合により得られた、アクリル酸ｎ−ブチルに由来する構造単位及びアリルメタクリレートに由来する構造単位の含有量が、それぞれ、９９％及び１％であり、重量平均粒子径が２８４ｎｍであるアクリル系ゴム１００部と、水１１０部とを、ガラス製反応器に仕込んだ後、攪拌しながら、窒素気流下、昇温した。４０℃に達したところで、２０部の水に、ブドウ糖０．３部、ピロリン酸ナトリウム１．２部及び硫酸第一鉄０．０１部を溶解した水溶液（以下、「ＲＥＤ水溶液」という）のうちの８６％分と、３０部の水にｔｅｒｔ−ブチルハイドロパーオキサイド（以下、「ＢＨＰ」という）０．４部及び不均化ロジン酸カリウム２．４部を溶解した水溶液（以下、「ＣＡＴ水溶液」という）のうちの３０％分とを反応器に添加した。その直後から、スチレン７４％及びアクリロニトリル２６％からなる単量体混合物１００部と、ＣＡＴ水溶液の残り７０％分とを、それぞれ、３時間及び３時間３０分に渡って連続的に添加し、重合を行った。重合は、開始時から７５℃まで昇温し、その後、７５℃で保持して進めた。そして、重合を開始して１８０分後に、ＲＥＤ水溶液の残り１４％分を反応器に添加し、６０分間、同じ温度で保持して、重合を終了した。得られたラテックスを凝固、水洗及び乾燥に供して、グラフト化アクリル系ゴムからなる微粒子と、遊離したスチレン・アクリロニトリル共重合体とを含有する、粉末状のゴム強化樹脂（Ｒ−９）を得た。
得られた微粒子及びゴム強化樹脂（Ｒ−９）の評価結果を、表２に示す。
【０１１１】
合成例１−１０〜１−１１
表２に示すアクリル系ゴムラテックスと、表２に示す重合性不飽和単量体とを用いた以外は、合成例１−９と同様にして、微粒子及びゴム強化樹脂（Ｒ−１０）〜（Ｒ−１１）を製造した（表２参照）。
【０１１２】
【表２】
2013182070.tif 000004
【０１１３】
３．ビニル系（共）重合体（Ｖ）の製造
合成例２−１
内容積１０リットルのオートクレーブに、メタクリル酸メチル７３部、スチレン２０部、アクリロニトリル７部、トルエン２０部及びｔｅｒｔ−ドデシルメルカプタン０．５部を仕込み、撹拌しながら、１５０℃で５時間重合して、共重合体（Ｖ−１）を得た（重合転化率７０％）。
得られた共重合体（Ｖ−１）の評価結果を、表３に示す。
【０１１４】
合成例２−２〜２−４
表３に示す重合性不飽和単量体を用いた以外は、合成例２−１と同様にして、共重合体（Ｖ−２）〜（Ｖ−４）を製造した（表３参照）。
【０１１５】
合成例２−５
ガラス製反応器に、オレイン酸ナトリウム２部及び水１１０部を仕込み、攪拌しながら、窒素気流下、昇温した。４０℃に達したところで、過硫酸カリウム０．３部を反応器に添加した。その直後から、メタクリル酸メチル８０部及びアクリロニトリル２０部からなる単量体混合物を、３時間に渡って連続的に添加し、重合を行った。重合は、開始時から７５℃まで昇温し、その後、７５℃で保持して進めた。得られたラテックスを凝固、水洗及び乾燥に供して、粉末状のアクリロニトリル・メタクリル酸メチル共重合体（Ｖ−５）を得た。
得られた共重合体（Ｖ−５）の評価結果を、表３に示す。
【０１１６】
合成例２−６
表３に示す重合性不飽和単量体を用いた以外は、合成例２−５と同様にして、アクリロニトリル・スチレン・メタクリル酸メチル共重合体（Ｖ−６）を製造した（表３参照）。
【０１１７】
【表３】
2013182070.tif 000005
【０１１８】
４．偏光子保護用フィルム及び偏光板の製造並びにこれらの評価
実施例１−１
合成例１−１で得たゴム強化樹脂（Ｒ−１）１００部と、熱安定剤である、ペンタエリスリトールテトラキス［３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］（商品名「ＩＲＧＡＮＯＸ１０１０」、ＢＡＳＦ社製）０．４部と、滑剤である、ステアリン酸カルシウム（日東化成工業社製）０．２部とを、高速混合機により均一混合した後、φ５８ｍｍベント式二軸押出機（Ｌ／Ｄ＝３２）を使用して溶融混練し、ストランドカット法によりペレット（フィルム用熱可塑性樹脂組成物）を得た。次いで、Ｔダイ（ダイ幅：１，６００ｍｍ、リップ間隔：０．４ｍｍ）を備え、スクリュー径１１５ｍｍの押出機を備えたフィルム成形機を用い、得られたペレットを加熱して溶融温度を２２０℃とした樹脂をＴダイから吐出させ、薄肉体を得た。その後、この薄肉体を、エアーナイフにより、表面温度が７０℃に制御されたキャストロールに面密着させて冷却固化させ、１００μｍの厚さを有する偏光子保護用フィルムを作製した。そして、このフィルムの面内Δｎ、全光線透過率及び透湿度を測定した（表４参照）。
【０１１９】
次に、この偏光子保護用フィルムと、下記方法により作製した偏光子とを、水性アクリル系接着剤を用いて貼り合わせて、偏光板を製造し、光漏れ試験に供した。その結果を表４に併記した。
＜偏光子作製方法＞
厚さ７５μｍのポリビニルアルコールフィルム「クラレビニロン＃７５００」（クラレ社製）をチャックに装着し、ヨウ素０．２ｇ／ｌ及びヨウ化カリウム６０ｇ／ｌを含む３０℃の水溶液に２４０秒浸漬し、次いで、ホウ酸７０ｇ／ｌ及びヨウ化カリウム３０ｇ／ｌを含む３０℃の水溶液に浸漬し、６．０倍に一軸延伸しつつ５分間に渡ってホウ酸処理を行った。その後、室温で２４時間乾燥して偏光子を得た。
【０１２０】
実施例１−２
合成例１−１で得たゴム強化樹脂（Ｒ−１）５０部と、合成例２−１で得た共重合体（Ｖ−１）５０部とを、２００℃で溶融混練した以外は、実施例１−１と同様にして、偏光子保護用フィルム及び偏光板を製造し、評価した（表４参照）。
【０１２１】
実施例１−３〜１−７及び比較例１−１〜１−２
表４に示すゴム強化樹脂（Ｒ）及びビニル系（共）重合体（Ｖ）を、それぞれ、表４に示す割合で使用した以外は、実施例１−２と同様にして、偏光子保護用フィルム及び偏光板を製造し、評価した（表４参照）。
【０１２２】
比較例１−３
表４に示すビニル系（共）重合体（Ｖ）を使用した以外は、実施例１−２と同様にして、偏光子保護用フィルム及び偏光板を製造し、評価した（表４参照）。
【０１２３】
【表４】
2013182070.tif 000006
【０１２４】
実施例１−８
合成例１−９で得たゴム強化樹脂（Ｒ−９）４０部と、合成例２−５で得た共重合体（Ｖ−５）６０部とを、二軸押出機を使用した以外は、実施例１−１と同様にして、偏光子保護用フィルム及び偏光板を製造し、評価した（表５参照）。
【０１２５】
実施例１−９〜１−１１及び比較例１−４
表５に示すゴム強化樹脂（Ｒ）及びビニル系（共）重合体（Ｖ）を、それぞれ、表５に示す割合で使用した以外は、実施例１−８と同様にして、偏光子保護用フィルム及び偏光板を製造し、評価した（表５参照）。
【０１２６】
比較例１−５
表５に示すビニル系（共）重合体（Ｖ）を使用した以外は、実施例１−８と同様にして、偏光子保護用フィルム及び偏光板を製造し、評価した（表５参照）。
【０１２７】
【表５】
2013182070.tif 000007
【産業上の利用可能性】
【０１２８】
本発明の偏光子保護用フィルムによれば、透明性（光透過性）、低複屈折性及び低透湿性に優れるので、偏光板の構成部材として、液晶ディスプレイ等のディスプレイに用いることができる。
【符号の説明】
【０１２９】
１，１Ａ及び１Ｂ：偏光板
３，３Ａ，３Ｃ，３Ｅ及び３Ｇ：偏光子保護用フィルム
５，５Ａ及び５Ｂ：偏光子
７：液晶セル
９：バックライト
【図１】
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【図２】
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