(57)【要約】【課題】本発明は、効率よく大量の土壌を処理できる土壌含有放射性物質の分離方法を提供する。【解決手段】本発明の土壌含有放射性物質の分離方法は、土壌Ｓに含まれる放射性物質（放射性セシウム、放射性セシウムイオン［Ｃｓ＋］）を溶出可能な複数種の薬液（第１薬液Ｒ１及び第２薬液Ｒ２）のそれぞれを分けて別々に前記土壌Ｓに対して接触させる複数の段階からなる洗浄工程（第１洗浄工程、及び第２洗浄工程）を有することを特徴とする。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
土壌に含まれる放射性物質を溶出可能な複数種の薬液のそれぞれを分けて別々に前記土壌に対して接触させる複数の段階からなる洗浄工程を有することを特徴とする土壌含有放射性物質の分離方法。
【請求項２】
請求項１に記載の土壌含有放射性物質の分離方法において、
前記放射性物質が前記土壌の荷電基に結合する金属イオンであり、
前記複数種の薬液は、前記土壌の荷電基に結合するカウンターイオンを含む薬液から選択されることを特徴とする土壌含有放射性物質の分離方法。
【請求項３】
請求項２に記載の土壌含有放射性物質の分離方法において、
前記複数種の薬液のそれぞれは、前記カウンターイオンを含む塩の水溶液であることを特徴とする土壌含有放射性物質の分離方法。
【請求項４】
請求項１から請求項３のいずれか１項に記載の土壌含有放射性物質の分離方法において、
前記複数の段階からなる洗浄工程の各段階のそれぞれの実施後に、前記土壌を水洗する濯ぎ工程を更に有することを特徴とする土壌含有放射性物質の分離方法。
【請求項５】
請求項１から請求項４のいずれか１項に記載の土壌含有放射性物質の分離方法において、
前記複数の段階からなる洗浄工程の各段階のそれぞれは、前記土壌に対して使用される一の薬液を、複数回断続的に当該土壌に繰り返して接触させる多段で構成されていることを特徴とする土壌含有放射性物質の分離方法。
【請求項６】
請求項１から請求項５のいずれか１項に記載の土壌含有放射性物質の分離方法において、
前記洗浄工程で前記土壌と接触した後の前記薬液に溶出された前記放射性物質を、当該薬液から回収する放射性物質回収工程を有することを特徴とする土壌含有放射性物質の分離方法。
【請求項７】
請求項６に記載の土壌含有放射性物質の分離方法において、
前記放射性物質回収工程で前記放射性物質が回収された後の前記薬液が、循環されて前記洗浄工程で再使用されることを特徴とする土壌含有放射性物質の分離方法。
【請求項８】
請求項４から請求項７のいずれか１項に記載の土壌含有放射性物質の分離方法において、
前記濯ぎ工程で前記土壌を水洗した後の水が、循環されて当該濯ぎ工程で再使用されることを特徴とする土壌含有放射性物質の分離方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、土壌含有放射性物質の分離方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
例えば、原子力発電所、使用済原子燃料の再処理工場、原子燃料加工工場等の原子燃料取扱い施設における不測の事故等によって、その施設から大量の放射性物質が放出された場合を想定すると、その放射性物質は迅速に効率よく十分に除去されなければならない。中でも比較的に半減期の長い、放射性のセシウム、ストロンチウム等が広範囲に亘って飛散すると、飛散地域の、例えば土壌のような除去対象物の量も膨大になる。
しかしながら、この土壌を例にとっても、それに含有する放射性物質を迅速に効率よく土壌から分離できる方法であって、かつ土壌を安価で大量に処理できるものは未だ確立されていない。
ところで、放射性のセシウム、ストロンチウム等は、主に陽イオン化して土壌に取り込まれる。一方、土壌を構成するケイ酸塩化合物は、ケイ素がアルミニウムに置き換わることで負に帯電したアニオン部分を有している。したがって、陽イオン化して土壌に取り込まれた放射性のセシウム、ストロンチウム等は、ある種の土壌鉱物（ケイ酸塩化合物）に化学的に強く吸着され、例えば層状ケイ酸塩鉱物の層間部分に吸着したセシウムイオンは、水洗によっては殆ど分離することができない。
従来、土壌に含まれるセシウムをカルボン酸で溶出する方法が知られている（例えば、特許文献１参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開平６−５１０９６号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
ところが、一般的な土壌を構成するケイ酸塩鉱物は、アニオン部分の構造によって互いに異なる複数種からなり、土壌に混在する各ケイ酸塩鉱物の割合も多様となっている。つまり、土壌を構成するケイ酸塩鉱物の種類及び割合に応じて土壌における放射性物質の吸着能がそれぞれ異なるために、ある一の地域における土壌に対しては放射性物質のカルボン酸による溶出が有効であったとしても、他の地域における土壌に対して係るカルボン酸による溶出が同様に有効であるとは限らない。
また、地域ごとに放射性物質の除去を行う対象の土壌の成分分析を行って、構成するケイ酸塩鉱物の種類及び割合を特定してから分離に有効なカルボン酸を見出して使用することも考えられるが、効率よく大量の土壌を処理しなければならない土壌含有放射性物質の分離方法には適さない。
【０００５】
そこで、本発明の課題は、効率よく大量の土壌を処理できる土壌含有放射性物質の分離方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
前記課題を解決する土壌含有放射性物質の分離方法は、土壌に含まれる放射性物質を溶出可能な複数種の薬液のそれぞれを分けて別々に前記土壌に対して接触させる複数の段階からなる洗浄工程を有することを特徴とする。
【発明の効果】
【０００７】
本発明の土壌含有放射性物質の分離方法によれば、効率よく大量の土壌を処理することができる。
【図面の簡単な説明】
【０００８】
【図１】本発明の実施形態に係る土壌含有放射性物質の分離方法を実施する分離装置の構成説明図である。
【図２】本発明の実施形態に係る土壌含有放射性物質の分離方法を説明するためのフロー図であり、第１薬液による第１洗浄工程を含むフロー図である。
【図３】本発明の実施形態に係る土壌含有放射性物質の分離方法を説明するためのフロー図であり、第２薬液による第２洗浄工程を含むフロー図である。
【図４】（ａ）は、土壌のケイ酸塩鉱物に吸着された土壌含有放射性物質（放射性セシウム）を模式的に示した概念図である。（ｂ）は、土壌に第１薬液としてのアンモニウム塩の水溶液を接触させた際の様子を示した概念図である。（ｃ）は、土壌に第２薬液としてのカリウム塩の水溶液を接触させた際の様子を示した概念図である。
【図５】本発明の他の実施形態に係る土壌含有放射性物質の分離方法を使用する分離装置の部分構成説明図であり、図２の第１洗浄工程で土壌に対して使用される第１薬液を向流で２段階に分けて接触させる分離方法を実施する分離装置の部分構成説明図である。
【図６】本発明の実施例１及び２、並びに比較例１から３において、薬液による洗浄後に濯ぎを行った土壌の放射能の量を、洗浄前の土壌の放射能の量を１００％とした放射能の量の相対比（％）で示すグラフである。
【図７】本発明の実施例１において、放射性物質回収工程における上澄み液の放射能の量の経時変化を示すグラフである。
【図８】本発明の実施例３及び４、並びに比較例４から６において、薬液による洗浄後に濯ぎを行った土壌の放射能の量を、洗浄前の土壌の放射能の量を１００％とした放射能の量の相対比（％）で示すグラフである。
【図９】本発明の実施例３において、放射性物質回収工程における上澄み液の放射能の量の経時変化を示すグラフである。
【図１０】本発明の実施例５及び６、並びに比較例７から９において、薬液による洗浄後に濯ぎを行った土壌の放射能の量を、洗浄前の土壌の放射能の量を１００％とした放射能の量の相対比（％）で示すグラフである。
【図１１】本発明の実施例５において、放射性物質回収工程における上澄み液の放射能の量の経時変化を示すグラフである。
【発明を実施するための形態】
【０００９】
次に、本発明の実施形態について適宜図面を参照しながら詳細に説明する。
本発明の土壌含有放射性物質の分離方法及びこの分離方法を実施する分離装置は、複数の薬液を分けて別々に土壌に接触させることを主な特徴とする。
なお、本実施形態では、２種類の薬液（後記する塩等の水溶液）を使用する土壌含有放射性セシウム（134Ｃｓ、137Ｃｓ）の分離装置及び分離方法を例に取って本発明を具体的に説明する。まず、本発明の土壌含有放射性物質の分離方法を実施する分離装置について説明した後に、当該土壌含有放射性物質の分離方法について説明する。
【００１０】
（土壌含有放射性セシウムの分離装置）
図１に示すように、本発明の分離方法を実施する分離装置は、採取した放射性セシウム含有土壌Ｓ（以下、単に「土壌Ｓ」と称する）と後記する第１薬液Ｒ１との接触（図２の第１洗浄工程）を行う第１ミキサ２及び第１セトラ３と、この第１洗浄工程の実施後に、土壌Ｓに含まれる第１薬液Ｒ１の水洗（図２の第１濯ぎ工程）を行う第１水洗槽４及び第１静置槽５と、この第１濯ぎ工程の実施後に、土壌Ｓと後記する第２薬液Ｒ２との接触（図３の第２洗浄工程）を行う第２ミキサ６及び第２セトラ７と、この第２洗浄工程の実施後に、土壌Ｓに含まれる第２薬液Ｒ２の水洗（図３の第２濯ぎ工程）を行う第２水洗槽８及び第２静置槽９と、を備えている。
【００１１】
前記の第１ミキサ２は、ホッパＨに供給される土壌Ｓと、第１薬液槽１０から供給される第１薬液Ｒ１との混合物を貯留する貯留槽１１と、この貯留槽１１内の内容物をモータ駆動の攪拌翼１２で攪拌する攪拌装置１３と、貯留槽１１内の内容物の温度を所定の温度となるように制御する温度制御装置１４と、を主に備えて構成されている。
【００１２】
なお、本実施形態では、第１薬液槽１０に貯留される第１薬液Ｒ１は、第１薬液槽１０と貯留槽１１とを繋ぐ図示しない所定の配管並びにこの配管途中に設けられた電磁弁及びポンプを介して貯留槽１１に供給されるようになっている。また、本実施形態での攪拌翼１２としては、リボン翼を想定しているが、プロペラ、パドル等の他の攪拌翼を使用することもできる。また、第１ミキサ２の温度制御装置１４としては、後記する第１洗浄工程（図２参照）での設定温度（混合攪拌温度）となるように制御する、図示しないヒータ、冷却管等の熱・冷熱発生手段、温度センサ及びコントローラで構成されるものを想定している。
【００１３】
前記の第１セトラ３は、第１ミキサ２の貯留槽１１の底部近傍から抜き出されたその内容物、つまり、土壌Ｓと第１薬液Ｒ１とのスラリー状の混合物を受け入れて、土壌Ｓと第１薬液Ｒ１を静置分離する（土壌Ｓを沈殿分離させる）沈殿槽１５と、この沈殿槽１５の内容物の温度を所定の温度となるように制御する温度制御装置１４と、を主に備えて構成されている。
【００１４】
なお、本実施形態では、土壌Ｓと第１薬液Ｒ１とのスラリー状の混合物は、第１ミキサ２の貯留槽１１と第１セトラ３の沈殿槽１５とを繋ぐ図示しない所定の配管並びにこの配管途中に設けられた電磁弁及びポンプを介して沈殿槽１５に供給されるようになっている。また、第１セトラ３の温度制御装置１４は、第１ミキサ２の前記の温度制御装置１４と同様のもので構成することができ、後記する第１濯ぎ工程（図２参照）での設定温度（後記の静置分離温度）となるように沈殿槽１９内の温度を制御している。
【００１５】
このような第１セトラ３は、沈殿槽１５内で前記のスラリー状の混合物を静置分離して得られる上澄み液としての第１薬液Ｒ１を、放射性セシウムの第１回収装置１６を介して前記の第１薬液槽１０に返送するようになっている。
なお、第１セトラ３での土壌Ｓと上澄み液としての第１薬液Ｒ１との分離は、静置分離を想定しているが、本発明での第１セトラ３における土壌Ｓと第１薬液Ｒ１との分離法としては、積極的な分離法を採用することができる。ちなみに、積極的な分離法としては、例えば、沈殿分離法、分級装置を使用した湿式分離法、遠心分離機や湿式サイクロン等を使用した遠心分離法等が挙げられる。
【００１６】
なお、本実施形態では、この返送分の第１薬液Ｒ１は、第１セトラ３の沈殿槽１５と、前記の第１薬液槽１０を繋ぐ図示しない所定の配管並びにこの配管途中に設けられた第１回収装置１６、図示しない電磁弁及びポンプを介して第１薬液槽１０に供給されるようになっている。そして、第１薬液槽１０に供給された返送分の第１薬液Ｒ１は、第１薬液槽１０に新たに追加される第１薬液Ｒ１ａと混合されて、第１ミキサ２の貯留槽１１に第１薬液Ｒ１として供給される（再利用される）こととなる。
【００１７】
ちなみに、第１回収装置１６は、土壌Ｓから第１薬液Ｒ１に溶出させた（分離した）放射性セシウムを回収するように構成されている。この第１回収装置１６としては、第１薬液Ｒ１に含まれる放射性セシウムを回収することができれば特に制限はなく、例えば、放射性セシウム吸着装置、放射性セシウムの凝集沈殿装置、放射性セシウムの膜分離装置等が挙げられる。
【００１８】
前記の第１水洗槽４は、第１セトラ３の沈殿槽１５の底部近傍から抜き出された、第１薬液Ｒ１で湿潤した土壌Ｓを受け入れると共に、第１濯ぎ水槽１７から供給される濯ぎ水Ｗを受け入れてこれらを貯留する貯留槽１８と、この貯留槽１８の内容物をモータ駆動の攪拌翼１２で攪拌する攪拌装置１３と、貯留槽１８内の内容物の温度を所定の温度となるように制御する温度制御装置１４と、を主に備えて構成されている。
【００１９】
本実施形態では、第１セトラ３の沈殿槽１５内のスラリー状の混合物は、この沈殿槽１５と、第１濯ぎ水槽１７の貯留槽１８とを繋ぐ図示しない所定の配管並びにこの配管途中に設けられた電磁弁及びポンプを介して貯留槽１８に供給されるようになっている。
【００２０】
また、第１濯ぎ水槽１７に貯留される濯ぎ水Ｗは、第１濯ぎ水槽１７と貯留槽１８とを繋ぐ図示しない所定の配管並びにこの配管途中に設けられた電磁弁及びポンプを介して貯留槽１８に供給されるようになっている。ちなみに、本実施形態での濯ぎ水Ｗ及び後記するＷａとしては、安価な水道水を使用してもよいが、純水を使用することが望ましく、蒸留水を使用することがより望ましい。
【００２１】
また、本実施形態での第１水洗槽４を構成する攪拌装置１３としては、前記の第１ミキサ２を構成する攪拌装置１３と同様のものを使用することができる。また、第１水洗槽４の温度制御装置１４としては、第１ミキサ２の温度制御装置１４と同様のものを使用することができる。この第１水洗槽４の温度制御装置１４は、後記する第１濯ぎ工程（図２参照）での設定温度（後記の混合攪拌温度）となるように貯留槽１８内の温度を制御している。
【００２２】
このような第１水洗槽４は、第１セトラ３の沈殿槽１５から送り込まれる、第１薬液Ｒ１で湿潤する土壌Ｓを水洗することで、土壌Ｓから第１薬液Ｒ１を洗い出すようになっている。
【００２３】
前記の第１静置槽５は、第１水洗槽４の貯留槽１８の底部近傍から抜き出された濯ぎ水Ｗを含むスラリー状の土壌Ｓを受け入れて、土壌Ｓとこの濯ぎ水Ｗを静置分離する（土壌Ｓを沈殿分離させる）沈殿槽１９と、この沈殿槽１９の内容物の温度を所定の温度となるように制御する温度制御装置１４と、を主に備えて構成されている。
【００２４】
なお、貯留槽１８から抜き出された濯ぎ水Ｗを含むスラリー状の土壌Ｓは、第１水洗槽４の貯留槽１８と、第１静置槽５の沈殿槽１９とを繋ぐ図示しない所定の配管並びにこの配管途中に設けられた電磁弁及びポンプを介して沈殿槽１９に供給されるようになっている。また、第１静置槽５の温度制御装置１４は、前記の第１ミキサ２の温度制御装置１４と同様のものを使用することができ、後記する第１濯ぎ工程（図２参照）での設定温度（後記の静置分離温度）となるように沈殿槽１９内の温度を制御している。
【００２５】
このような第１静置槽５は、沈殿槽１９内で前記のスラリー状の土壌Ｓを静置分離して得られる上澄み液としての濯ぎ水Ｗを、前記の第１濯ぎ水槽１７に返送するようになっている。
【００２６】
この返送分の濯ぎ水Ｗは、第１静置槽５の沈殿槽１９と、前記の第１濯ぎ水槽１７を繋ぐ図示しない所定の配管並びにこの配管途中に設けられた図示しない電磁弁及びポンプを介して第１濯ぎ水槽１７に供給されるようになっている。そして、第１濯ぎ水槽１７に供給された返送分の濯ぎ水Ｗは、第１濯ぎ水槽１７に新たに追加される濯ぎ水Ｗａと混合されて、第１水洗槽４の貯留槽１８に供給する濯ぎ水Ｗとして再利用されることとなる。つまり、第１濯ぎ水槽１７の濯ぎ水Ｗは、第１水洗槽４の貯留槽１８及び第１静置槽５の沈殿槽１９を介して再び第１濯ぎ水槽１７に戻るように循環することとなる。
【００２７】
そして、第１静置槽５の沈殿槽１９と、前記の第１濯ぎ水槽１７を繋ぐ図示しない所定の配管途中には、循環して土壌Ｓの洗浄を重ねることで、第１薬液Ｒ１の濃度が高まった濯ぎ水Ｗを排出するためのパージ弁（図示省略）を有するパージ配管（図示省略）が分岐配置されている。
【００２８】
また、本実施形態での分離装置は、後記するように、土壌Ｓに対する第１洗浄工程（図２参照）を複数回行うために、又は第１濯ぎ工程（図２参照）を複数回行うために、第１静置槽５の沈殿槽１９は、この沈殿槽１９の底部近傍から抜き出した土壌Ｓを、第１ミキサ２の貯留槽１１及び第１水洗槽４の貯留槽１８に返送するように構成されている。
ちなみに、沈殿槽１９から貯留槽１１への土壌Ｓの返送、又は貯留槽１８への土壌Ｓの返送の選択は、三方切替え弁Ｖ１を切替えて行うようになっている。
【００２９】
前記の第２ミキサ６は、第１静置槽５の沈殿槽１９の底部近傍から抜き出された、濯ぎ水Ｗで湿潤する土壌Ｓを受け入れると共に、第２薬液槽２０から供給される第２薬液Ｒ２を受け入れてこれらを貯留する貯留槽２１と、この貯留槽２１内の内容物を、モータ駆動の攪拌翼１２で攪拌する攪拌装置１３と、貯留槽２１内の内容物の温度を所定の温度となるように制御する温度制御装置１４と、を主に備えて構成されている。
【００３０】
なお、沈殿槽１９から抜き出された濯ぎ水Ｗで湿潤する土壌Ｓは、第１静置槽５の沈殿槽１９と、第２ミキサ６の貯留槽２１とを繋ぐ図示しない所定の配管並びにこの配管途中に設けられた電磁弁及びポンプを介して貯留槽２１に供給されるようになっている。
【００３１】
また、第２薬液槽２０に貯留される第２薬液Ｒ２は、第２薬液槽２０と貯留槽２１とを繋ぐ図示しない所定の配管並びにこの配管途中に設けられた電磁弁及びポンプを介して貯留槽２１に供給されるようになっている。
【００３２】
また、本実施形態での第２ミキサ６を構成する攪拌装置１３としては、前記の第１ミキサ２を構成する攪拌装置１３と同様のものを使用することができる。また、本実施形態での第２ミキサ６を構成する温度制御装置１４としては、前記の第１ミキサ２の温度制御装置１４と同様のものを使用することができ、後記する第２洗浄工程（図３参照）での設定温度（後記の混合攪拌温度）となるように貯留槽２１内の温度を制御している。
【００３３】
前記の第２セトラ７は、第２ミキサ６の貯留槽２１の底部近傍から抜き出されたその内容物、つまり、土壌Ｓと第２薬液Ｒ２のスラリー状の混合物を受け入れて、土壌Ｓと第２薬液Ｒ２を静置分離する（土壌Ｓを沈殿分離させる）沈殿槽２２と、この沈殿槽２２の内容物の温度を所定の温度となるように制御する温度制御装置１４と、を主に備えて構成されている。
【００３４】
なお、貯留槽２１から抜き出された土壌Ｓと第２薬液Ｒ２のスラリー状の混合物は、第２ミキサ６の貯留槽２１と第２セトラ７の沈殿槽２２とを繋ぐ図示しない所定の配管並びにこの配管途中に設けられた電磁弁及びポンプを介して沈殿槽２２に供給されるようになっている。また、第２セトラ７の温度制御装置１４としては、前記の第１ミキサ２の温度制御装置１４と同様のものを使用することができ、後記する第２洗浄工程（図３参照）での設定温度（後記する静置分離温度）となるように沈殿槽２２内の温度を制御している。
【００３５】
このような第２セトラ７は、沈殿槽２２内で前記のスラリー状の混合物を静置分離して得られる上澄み液としての第２薬液Ｒ２を、放射性セシウムの第２回収装置２３を介して前記の第２薬液槽２０に返送するようになっている。
なお、第２セトラ７での土壌Ｓと上澄み液としての第２薬液Ｒ２との分離は、静置分離を想定しているが、本発明での第２セトラ７における土壌Ｓと第２薬液Ｒ２との分離法としては、前記の第１セトラ３と同様の、積極的な分離法を採用することができる。
【００３６】
なお、本実施形態では、この返送分の第２薬液Ｒ２は、第２セトラ７の沈殿槽２２と、前記の第２薬液槽２０を繋ぐ図示しない所定の配管並びにこの配管途中に設けられた第２回収装置２３、図示しない電磁弁及びポンプを介して第２薬液槽２０に供給されるようになっている。そして、第２薬液槽２０に供給された返送分の第２薬液Ｒ２は、第２薬液槽２０に新たに追加される第２薬液Ｒ２ａと混合されて、第２ミキサ６の貯留槽２１に第２薬液Ｒ２として供給される（再利用される）こととなる。
ちなみに、第２回収装置２３は、前記の第１回収装置１６と同様のものを使用することができる。
【００３７】
前記の第２水洗槽８は、第２セトラ７の沈殿槽２２の底部近傍から抜き出された、第２薬液Ｒ２で湿潤した土壌Ｓを受け入れると共に、第２濯ぎ水槽２４から供給される濯ぎ水Ｗを受け入れてこれらを貯留する貯留槽２５と、この貯留槽２５の内容物をモータ駆動の攪拌翼１２で攪拌する攪拌装置１３と、を主に備えて構成されている。
【００３８】
なお、沈殿槽２２から抜き出された第２薬液Ｒ２で湿潤した土壌Ｓは、この沈殿槽２２と、第２濯ぎ水槽２４の貯留槽２５とを繋ぐ図示しない所定の配管並びにこの配管途中に設けられた電磁弁及びポンプを介して貯留槽２５に供給されるようになっている。
【００３９】
また、第２濯ぎ水槽２４に貯留される濯ぎ水Ｗは、第２濯ぎ水槽２４と貯留槽２５とを繋ぐ図示しない所定の配管並びにこの配管途中に設けられた電磁弁及びポンプを介して貯留槽２５に供給されるようになっている。ちなみに、この濯ぎ水Ｗとしては、前記したように、安価な水道水を使用してもよいが、純水を使用することが望ましく、蒸留水を使用することがより望ましい。
【００４０】
また、本実施形態での第２水洗槽８を構成する攪拌装置１３としては、前記の第１ミキサ２を構成する攪拌装置１３と同様のものを使用することができる。
このような第２水洗槽８は、第２セトラ７の沈殿槽２２から送り込まれる、第２薬液Ｒ２で湿潤する土壌Ｓを水洗することで、土壌Ｓから第２薬液Ｒ２を洗い出すようになっている。
【００４１】
前記の第２静置槽９は、第２水洗槽８の貯留槽２５の底部近傍から抜き出された濯ぎ水Ｗを含むスラリー状の土壌Ｓを受け入れて、土壌Ｓとこの濯ぎ水Ｗを静置分離する（土壌Ｓを沈殿分離させる）沈殿槽２６を主に備えて構成されている。
【００４２】
なお、貯留槽２５から抜き出された濯ぎ水Ｗを含むスラリー状の土壌Ｓは、第２水洗槽８の貯留槽２５と、第２静置槽９の沈殿槽２６とを繋ぐ図示しない所定の配管並びにこの配管途中に設けられた電磁弁及びポンプを介して沈殿槽２６に供給されるようになっている。
【００４３】
このような第２静置槽９は、沈殿槽２６内で前記のスラリー状の土壌Ｓを静置分離して得られる上澄み液としての濯ぎ水Ｗを、前記の第２濯ぎ水槽２４に返送するようになっている。
【００４４】
なお、この返送分の濯ぎ水Ｗは、第２静置槽９の沈殿槽２６と、前記の第２濯ぎ水槽２４を繋ぐ図示しない所定の配管並びにこの配管途中に設けられた図示しない電磁弁及びポンプを介して第２濯ぎ水槽２４に供給されるようになっている。そして、第２濯ぎ水槽２４に供給された返送分の濯ぎ水Ｗは、第２濯ぎ水槽２４に新たに追加される濯ぎ水Ｗｂと混合されて、第２水洗槽８の貯留槽２５に供給する濯ぎ水Ｗとして再利用されることとなる。つまり、第２濯ぎ水槽２４の濯ぎ水Ｗは、第２水洗槽８の貯留槽２５及び第２静置槽９の沈殿槽２６を介して再び第２濯ぎ水槽２４に戻るように循環することとなる。
【００４５】
そして、第２静置槽９の沈殿槽２６と、前記の第２濯ぎ水槽２４を繋ぐ図示しない所定の配管途中には、循環して土壌Ｓの洗浄を重ねることで、第２薬液Ｒ２の濃度が高まった濯ぎ水Ｗを排出するためのパージ弁（図示省略）を備えるパージ配管（図示省略）が分岐配置されている。
【００４６】
なお、本実施形態での貯留槽２５内の土壌Ｓ、及び沈殿槽２６内の土壌Ｓは、既に放射性セシウムの分離操作が終了しているため、これらの貯留槽２５及び沈殿槽２６に温度制御装置１４を配置していないが、これらの貯留槽２５及び沈殿槽２６に温度制御装置１４を配置することもできる。
【００４７】
また、本実施形態での分離装置は、後記するように、土壌Ｓに対する第２洗浄工程（図３参照）を複数回行うために、又は第２濯ぎ工程（図３参照）を複数回行うために、第２静置槽９の沈殿槽２６は、この沈殿槽２６の底部近傍から抜き出した土壌Ｓを、第２ミキサ６の貯留槽２１及び第２水洗槽８の貯留槽２５に返送するように構成されている。
ちなみに、沈殿槽２６から貯留槽１２への土壌Ｓの返送、又は貯留槽２６への土壌Ｓの返送の選択は、三方切替え弁Ｖ２を切替えて行うようになっている。
【００４８】
本実施形態での分離装置は、脱水装置２７を更に備えている。この脱水装置２７には、前記の第２静置槽９の沈殿槽２６の底部近傍から抜き出された、濯ぎ水Ｗで湿潤する土壌Ｓが供給されるようになっている。沈殿槽２６から抜き出された湿潤する土壌Ｓは、沈殿槽２６と、脱水装置２７を繋ぐ図示しない所定の配管並びにこの配管途中に設けられた図示しない電磁弁及びポンプを介して脱水装置２７に供給されるようになっている。そして、脱水装置２７は、土壌Ｓから濯ぎ水Ｗを搾り取ると共に、土壌Ｓと、この土壌Ｓから搾り取った濯ぎ水Ｗを別個に排出するようになっている。
【００４９】
なお、本実施形態での脱水装置２７としては、スクリュープレス式のものを想定しているが、土壌Ｓから濯ぎ水を脱水可能であればこれに限定されるものではなく、例えばロータリプレスフィルタ式のものであってもよい。
【００５０】
（土壌含有放射性セシウムの分離方法）
次に、土壌含有放射性セシウム（134Ｃｓ、137Ｃｓ）の分離方法について説明する。
本実施形態に係る分離方法は、採取した土壌Ｓ（図１参照）に含まれる放射性セシウムを溶出可能な２種の第１薬液Ｒ１及び第２薬液Ｒ２（図１参照）を準備する薬液準備工程と、前記土壌Ｓに対して前記２種の第１薬液Ｒ１及び第２薬液Ｒ２のそれぞれを分けて別々に接触させる２段階からなる洗浄工程（図２の第１洗浄工程及び図３の第２洗浄工程）と、を有することを特徴とする。
【００５１】
図２は、本発明の実施形態に係る土壌含有放射性物質の分離方法を説明するためのフロー図であり、第１薬液による第１洗浄工程を含むフロー図である。図３は、本発明の実施形態に係る土壌含有放射性物質の分離方法を説明するためのフロー図であり、第２薬液による第２洗浄工程を含むフロー図である。
図２に示すように、本実施形態に係る分離方法では、まず土壌Ｓの採取、分級及び放射能の測定が行われる（ステップＳ１）。具体的には、採取された土壌Ｓは、所定の目開きの篩いによって、篩い上の粗粒と、篩い下の細粒とに分級される。そして、これらの粗粒及び細粒について、放射能の測定が行われる。
そして、本実施形態に係る分離方法は、この分級によって得られる土壌Ｓの粗粒から以下に説明する工程を経て放射性セシウムが分離される。
【００５２】
ちなみに、本実施形態では、比表面積が大きく放射性セシウムの吸着量も大きい（放射能の量（Ｂｑ／土壌ｋｇ）の大きい）土壌Ｓの細粒からは放射性セシウムの分離を行うまでもなく、分級した細粒をそのまま高濃度で放射線物質を含有する土壌とみなして特定の放射線管理区域（制限区域）に廃棄（保管）することができる。また、前記の放射能の測定によって、高濃度で放射線物質を含有する細粒を廃棄（保管）することもできる。
なお、本発明の土壌含有放射性物質の分離方法は、ステップＳ１の分級及び放射能の測定を省略して、採取した土壌Ｓをそのまま次に続くステップＳ２で処理することもできる。
【００５３】
次に、ステップＳ２では、第１ミキサ２（図１参照）にて土壌Ｓと第１薬液Ｒ１（図１参照）との混合攪拌が行われる。このステップＳ２は、次に説明するステップＳ３と共に、土壌Ｓに第１薬液Ｒ１を接触させる第１洗浄工程を構成している。
【００５４】
前記の第１薬液Ｒ１は、土壌Ｓに含まれる放射性セシウム、更に具体的には土壌Ｓに物理的又は化学的に担持された放射性セシウムを溶出可能な薬液から選ばれる１種である。中でも望ましい第１薬液Ｒ１は、土壌Ｓを構成するケイ酸塩鉱物の荷電基に結合している放射性セシウムのイオンを溶出可能な薬液であって、ケイ酸塩鉱物の荷電基に結合するカウンターイオン（金属イオン、水素イオン）を含む薬液から選択される１種である。このような第１薬液Ｒ１としては、例えば、アンモニア系化合物水溶液、カリウム系化合物水溶液、ナトリウム系化合物水溶液、マグネシウム系化合物水溶液、カルシウム系化合物水溶液、セシウム系化合物水溶液、酸水溶液等が挙げられる。
【００５５】
アンモニア系化合物の具体例としては、例えば、炭酸アンモニウム、塩化アンモニウム、硝酸アンモニウム、硫酸アンモニウム、シュウ酸アンモニウム、酢酸アンモニウム、尿素等が挙げられる。
【００５６】
カリウム系化合物の具体例としては、例えば、臭化カリウム、炭化カリウム、塩化カリウム、水素化カリウム、ヨウ化カリウム、三ヨウ化カリウム、窒化カリウム、超酸化カリウム、オゾン化カリウム、酸化カリウム、過酸化カリウム、硫化カリウム、水酸化カリウム、酢酸カリウム、炭酸カリウム、ヨウ素酸カリウム、亜硝酸カリウム、硫酸カリウム、亜硫酸カリウム、チオ硫酸カリウム、二亜硫酸カリウム、ジチオン酸カリウム、二硫酸カリウム、ペルオキソ二硫酸カリウム、炭酸水素カリウム、硫酸水素カリウム、ペルオキソ硫酸水素カリウム等が挙げられる。
【００５７】
ナトリウム系化合物の具体例としては、例えば、炭化ナトリウム、塩化ナトリウム、水素化ナトリウム、ヨウ化ナトリウム、アジ化ナトリウム、窒化ナトリウム、二酸化ナトリウム、オゾン化ナトリウム、過酸化ナトリウム、酸化ナトリウム、水酸化ナトリウム、酢酸ナトリウム、ナトリウムフェノキシド、次亜塩素酸ナトリウム、亜塩素酸ナトリウム、塩素酸ナトリウム、過塩素酸ナトリウム、炭酸ナトリウム、ヨウ素酸ナトリウム、過ヨウ素酸ナトリウム、亜硝酸ナトリウム、硝酸ナトリウム、亜硫酸ナトリウム、硫酸ナトリウム、チオ硫酸ナトリウム、亜二チオン酸ナトリウム、二亜硫酸ナトリウム、ジチオ硫酸ナトリウム、二硫酸ナトリウム、ペルオキソ二硫酸ナトリウム、トリチオン酸ナトリウム、炭酸水素ナトリウム、オルト過ヨウ素酸三水素ナトリウム、オルト過ヨウ素酸二水素ナトリウム、亜硫酸水素ナトリウム、硫酸水素ナトリウム等が挙げられる。
【００５８】
マグネシウム系化合物の具体例としては、例えば、亜硫酸マグネシウム、塩化マグネシウム、酢酸マグネシウム、酸化マグネシウム、臭化マグネシウム、硝酸マグネシウム、過塩素酸マグネシウム、過酸化マグネシウム、水酸化マグネシウム、炭酸マグネシウム、ヨウ化マグネシウム、硫化マグネシウム、硫酸マグネシウム等が挙げられる。
【００５９】
カルシウム系化合物の具体例としては、例えば、炭酸カルシウム、酸化カルシウム、塩化カルシウム、水酸化カルシウム、炭化カルシウム、硝酸カルシウム、ヨウ化カルシウム、硫酸カルシウム、硫化カルシウム、炭酸水素カルシウム、臭化カルシウム、乳酸カルシウム、次亜塩素酸カルシウム、水素化カルシウム、塩素酸カルシウム、酢酸カルシウム、過酸化カルシウム、亜硫酸カルシウム、シュウ酸カルシウム、ヨウ素酸カルシウム等が挙げられる。
【００６０】
セシウム系化合物の具体例としては、例えば、臭化セシウム、硝酸セシウム、水酸化セシウム、ヨウ化セシウム、炭酸セシウム、硫酸セシウム、酸化セシウム等が挙げられる。
【００６１】
酸の具体例としては、例えば、硫酸、塩酸、クエン酸、酢酸、硝酸、シュウ酸等が挙げられる。
【００６２】
以上のような第１薬液Ｒ１の中でも、塩の水溶液及び弱酸の水溶液は、分離装置（図１参照）に対する腐食性が低いので望ましい。
【００６３】
第１薬液Ｒ１（水溶液）における溶質の濃度は、土壌Ｓから分離する放射性セシウムの目標量、当該溶質の水に対する溶解度等に応じて適宜に設定することができるが、０．１モル／Ｌ以下に設定することが望ましく、０．００１モル／Ｌ以上、０．１モル／Ｌ以下に設定することが更に望ましい。
【００６４】
ステップＳ２での土壌Ｓと第１薬液Ｒ１との混合比率は、固液比（土壌質量／第１薬液質量）で、１／３０〜１／１０が望ましい。
ステップＳ２での土壌Ｓと第１薬液Ｒ１との混合攪拌温度は、第１薬液Ｒ１の沸点未満であればよく、大気圧下でステップＳ２を実施する場合には、溶質濃度に応じての沸点上昇を見込んだ上限を設定すると、１００℃以下が望ましく、１５℃〜１００℃程度が更に望ましい。より望ましくは３０℃〜８０℃程度である。本実施形態におけるステップＳ２の混合攪拌温度は、図１に示す第１ミキサ２の温度制御装置１４で制御されて設定されることとなる。
【００６５】
図２に示すように、ステップＳ３では、第１セトラ３（図１参照）にて土壌Ｓと第１薬液Ｒ１（図１参照）との静置分離（土壌Ｓの沈殿分離）が行われる。このステップＳ３は、前記したように、前記のステップＳ２と共に、土壌Ｓに第１薬液Ｒ１を接触させる第１洗浄工程を構成している。
なお、このステップＳ３での第１セトラ３の沈殿槽１５内の静置分離温度は、第１ミキサ２の貯留槽１１における前記の混合攪拌温度と同じ範囲に設定することができる。本実施形態におけるステップＳ３の静置分離温度は、図１に示す第１セトラ３の温度制御装置１４で制御されて設定されることとなる。
【００６６】
そして、本実施形態でのステップＳ２及びステップＳ３からなる第１洗浄工程で、土壌Ｓに含まれる放射性セシウムは第１薬液Ｒ１に溶出される。つまり、本実施形態では、この第１洗浄工程で、土壌Ｓの放射性セシウムの第１薬液Ｒ１によるミキサ・セトラ抽出が行われることとなる。
【００６７】
次に、ステップＳ４及びステップＳ５では、ステップＳ３で静置分離された土壌Ｓの水洗（第１濯ぎ工程）が行われる。
先ず、ステップＳ４では、第１水洗槽４（図１参照）の貯留槽１８（図１参照）内にて土壌Ｓと濯ぎ水Ｗ（図１参照）との混合攪拌が行われる。
このステップＳ４での第１水洗槽４の貯留槽１８内の混合攪拌温度は、第２ミキサ６の貯留槽２１における後記する混合攪拌温度と同じ範囲に設定することができる。このステップＳ４の混合攪拌温度は、図１に示す第１水洗槽４の温度制御装置１４で制御されて設定されることとなる。
【００６８】
次に、ステップＳ５では、第１静置槽５（図１参照）にて土壌Ｓと濯ぎ水Ｗとの静置分離（土壌Ｓの沈殿分離）が行われる。
このステップＳ５での第１静置槽５の沈殿槽１９（図１参照）内の静置分離温度は、第２ミキサ６の貯留槽２１における後記する混合攪拌温度と同じ範囲に設定することができる。このステップＳ５の混合攪拌温度は、図１に示す第１静置槽５の温度制御装置１４で制御されて設定されることとなる。
そして、このようなステップＳ４及びステップＳ５からなる第１濯ぎ工程で、土壌Ｓに含まれる第１薬液Ｒ１が濯ぎ水Ｗに洗い出されることとなる。
【００６９】
このステップＳ４及びステップＳ５の第１濯ぎ工程は、複数回繰り返して行うことができる。この際、図１に示す第１静置槽５の沈殿槽１９の底部近傍から抜き出された濯ぎ後の土壌Ｓは、三方切替え弁Ｖ１を介して第１水洗槽４（図１参照）の貯留槽１８（図１参照）内に返送される。
【００７０】
また、本実施形態に係る分離方法においては、第１洗浄工程及び第１濯ぎ工程を複数回繰り返して行うこともできる。この際、図１に示す第１静置槽５の沈殿槽１９の底部近傍から抜き出された濯ぎ後の土壌Ｓは、三方切替え弁Ｖ１を介して第１ミキサ２（図１参照）の貯留槽１１（図１参照）内に返送される。つまり、図２に示すように、ステップＳ５で濯がれた土壌Ｓは、符号Ａで示すように、ステップＳ２の第１洗浄工程に付されることとなる。
ちなみに、濯ぎ後の土壌Ｓが貯留槽１１（図１参照）内に返送される場合には、ホッパＨに対する土壌Ｓの供給は中断される。
【００７１】
一方、ステップＳ３で第１セトラ３の沈殿槽１５内の上澄み液として静置分離された第１薬液Ｒ１は、前記したように、第１回収装置１６に送り込まれる。そして、前記のステップＳ２及びステップＳ３からなる第１洗浄工程で土壌Ｓから第１薬液Ｒ１に溶出した放射性セシウムは、ステップＳ６の第１放射性物質回収工程で第１回収装置１６に回収される。次いで、第１回収装置１６で放射性セシウムが除かれた第１薬液Ｒ１は、再び第１薬液槽１０に戻される。その結果、第１薬液Ｒ１は再利用され（ステップＳ７）、ステップＳ２に戻って第１洗浄工程に使用される。ちなみに、ステップＳ６で回収された放射性物質は、特定の放射線管理区域（制限区域）に廃棄（保管）される。
【００７２】
次に、図３に示すステップＳ８では、濯ぎ後の土壌Ｓが沈殿槽１９から第２ミキサ６（図１参照）に供給され、第２ミキサ６（図１参照）にて土壌Ｓと第２薬液Ｒ２（図１参照）との混合攪拌が行われる。このステップＳ８は、次に説明するステップＳ９と共に、土壌Ｓに第２薬液Ｒ２を接触させる第２洗浄工程を構成している。
つまり、図２に示すステップＳ５で濯がれた土壌Ｓは、符号Ｂで示すように、図３に示すステップＳ８の第２洗浄工程に付されることとなる。
【００７３】
前記の第２薬液Ｒ２は、前記の第１薬液Ｒ１とは異なるものであって、第１薬液Ｒ１と同様に、土壌Ｓに含まれる放射性セシウムを溶出可能な薬液から選ばれる１種である。したがって、第１薬液Ｒ１として、例えば硫酸カリウムが選ばれた際には、第２薬液Ｒ２としてこの硫酸カリウムが選ばれることはなく、硫酸カリウム以外の薬液、例えば硫酸アンモニウムが選ばれる。
【００７４】
第２薬液Ｒ２（水溶液）における溶質の濃度は、土壌Ｓから分離する放射性セシウムの目標量、当該溶質の水に対する溶解度等に応じて適宜に設定することができるが、０．１モル／Ｌ以下に設定することが望ましく、０．００１モル／Ｌ以上、０．１モル／Ｌ以下に設定することが更に望ましい。
【００７５】
ステップＳ８での土壌Ｓと第２薬液Ｒ２との混合比率は、固液比（土壌質量／第２薬液質量）で、１／３０〜１／１０が望ましい。
ステップＳ８での土壌Ｓと第２薬液Ｒ２との混合攪拌温度としては、ステップＳ２での混合攪拌温度の範囲と同様の範囲で設定することができる。このステップＳ８の混合攪拌温度は、図１に示す第２ミキサ６の温度制御装置１４で制御されて設定されることとなる。
なお、ステップＳ２での混合攪拌温度とステップＳ８での混合攪拌温度とを前記の同じ範囲内で設定する場合において、ステップＳ２での混合攪拌温度とステップＳ８での混合攪拌温度とは、互いに同一であっても異なっていてもよい。
【００７６】
次に、図３に示すように、ステップＳ９では第２セトラ７（図１参照）にて土壌Ｓと第２薬液Ｒ２（図１参照）との静置分離（土壌Ｓの沈殿分離）が行われる。このステップＳ９は、前記したように、前記のステップＳ８と共に、土壌Ｓに第２薬液Ｒ２を接触させる第２洗浄工程を構成している。
なお、このステップＳ９での第２セトラ７の沈殿槽２２内の静置分離温度は、第２ミキサ６の貯留槽２１における前記の混合攪拌温度と同じ範囲に設定することができる。本実施形態におけるステップＳ９の静置分離温度は、図１に示す第２セトラ７の温度制御装置１４で制御されて設定されることとなる。
【００７７】
そして、本実施形態でのステップＳ８及びステップＳ９からなる第２洗浄工程で、土壌Ｓに含まれる放射性セシウムは第２薬液Ｒ２に溶出する。つまり、前記の第１洗浄工程では土壌Ｓから溶出し切れなかった放射性セシウムが、この第２洗浄工程での第２薬液Ｒ２によるミキサ・セトラ抽出で溶出されることとなる。
【００７８】
次に、図２に戻って、ステップＳ５で第１静置槽５の沈殿槽１９内の上澄み液として静置分離された濯ぎ水Ｗは、再び第１濯ぎ水槽１７に戻されて回収される（ステップＳ１０の第１濯ぎ水回収工程）。その結果、濯ぎ水Ｗは再利用され、ステップＳ４に戻って第１濯ぎ工程に使用される。なお、濯ぎ水Ｗに含まれる放射能の量が多い場合には、ステップＳ６にて第１薬液Ｒ１と図示しない配管を介して合流して放射性物質が回収される。
【００７９】
次に、ステップＳ１１及びステップＳ１２では、ステップＳ９で静置分離された土壌Ｓの水洗（第２濯ぎ工程）が行われる。
先ず、ステップＳ１１では、第２水洗槽８（図１参照）の貯留槽２５（図１参照）内にて土壌Ｓと濯ぎ水Ｗ（図１参照）との混合攪拌が行われる。
【００８０】
次に、ステップＳ１２では、第２静置槽９（図１参照）にて土壌Ｓと濯ぎ水Ｗとの静置分離（土壌Ｓの沈殿分離）が行われる。
【００８１】
そして、このようなステップＳ１１及びステップＳ１２からなる第２濯ぎ工程で、土壌Ｓに含まれる第２薬液Ｒ２が濯ぎ水Ｗに洗い出されることとなる。
このステップＳ１１及びステップＳ１２の第２濯ぎ工程は、複数回繰り返して行うことができる。この際、図１に示す第２静置槽９の沈殿槽２６の底部近傍から抜き出された濯ぎ後の土壌Ｓは、三方切替え弁Ｖ２を介して第２水洗槽８（図１参照）の貯留槽２５（図１参照）内に返送される。
【００８２】
また、本実施形態に係る分離方法においては、第２洗浄工程及び第２濯ぎ工程を複数回繰り返して行うこともできる。この際、図１に示す第２静置槽９の沈殿槽２６の底部近傍から抜き出された濯ぎ後の土壌Ｓは、三方切替え弁Ｖ２を介して第２ミキサ６（図１参照）の貯留槽２１（図１参照）内に返送される。つまり、図３に示すように、ステップＳ１２で濯がれた土壌Ｓは、ステップＳ８の第２洗浄工程に付されることとなる。
ちなみに、濯ぎ後の土壌Ｓが貯留槽２１（図１参照）内に返送される場合には、第２静置槽９の沈殿槽２６からの土壌Ｓ（図２及び図３の符号Ｂ）の供給は中断される。
【００８３】
一方、ステップＳ９で第２セトラ７の沈殿槽２２内の上澄み液として静置分離された第２薬液Ｒ２は、前記したように、第２回収装置２３に送り込まれる。そして、前記のステップＳ８及びステップＳ９からなる第２洗浄工程で土壌Ｓから第２薬液Ｒ２に溶出した放射性セシウムは、ステップＳ１３の第２放射性物質回収工程で第２回収装置２３に回収される。そして、回収された放射性物質は、特定の放射線管理区域（制限区域）に廃棄（保管）される。
【００８４】
次いで、第２回収装置２３で放射性セシウムが除かれた第２薬液Ｒ２は、再び第２薬液槽２０に戻される。その結果、第２薬液Ｒ２は再利用され（ステップＳ１４）、ステップＳ８に戻って第２濯ぎ工程に使用される。
【００８５】
次に、ステップＳ１５では、脱水装置２７（図１参照）にて土壌Ｓの脱水が行われる。
一方、ステップＳ１２で第２静置槽９の沈殿槽２６内の上澄み液として静置分離された濯ぎ水Ｗは、再び第２濯ぎ水槽２４に戻される。その結果、濯ぎ水Ｗは再利用され（ステップＳ１６）、ステップＳ１１に戻って第２濯ぎ工程に使用される。なお、濯ぎ水Ｗに含まれる放射能の量が多い場合には、ステップＳ１３にて第２薬液Ｒ２と図示しない配管を介して合流して放射性物質が回収される。
【００８６】
ステップＳ１５で脱水された土壌Ｓは、回収される（ステップＳ１７）。そして、脱水された濯ぎ水Ｗは回収されて（ステップＳ１９）、図２に示すステップＳ４又は図３に示すステップＳ１１に戻されて再利用することができる。
その後、ステップＳ１の土壌Ｓの採取場所に、ステップＳ１７で回収された土壌Ｓが埋め戻されることで（ステップＳ１８）、本実施形態に係る分離方法の工程は終了する。
【００８７】
次に、本実施形態に係る土壌含有放射性セシウムの分離方法の作用効果について説明する。
前記したように、原子燃料取扱い施設の不測の事故により大気中に放出された放射性セシウムは、風によって運ばれ、降雨等によって地表に降下する。そして、地表に降下した放射性セシウムは、土壌Ｓ中で主に１価の陽イオン（Ｃｓ＋）として存在する。
【００８８】
この土壌Ｓ中の放射性セシウムは、ケイ酸塩鉱物に化学的に強く吸着される。図４（ａ）は、土壌のケイ酸塩鉱物に吸着された土壌含有放射性セシウムを模式的に示した概念図である。図４（ｂ）は、土壌に第１薬液としてのアンモニウム塩の水溶液を接触させた際の様子を示した概念図である。図４（ｃ）は、土壌に第２薬液としてのカリウム塩の水溶液を接触させた際の様子を示した概念図である。
【００８９】
図４（ａ）に示すように、土壌Ｓ中の放射性セシウムのイオンＣｓ＋（以下、単に「放射性セシウムＣｓ＋」という）は、土壌Ｓ中の、例えばケイ酸塩鉱物層Ｌの荷電基（図中、記号−（マイナス）で示す。以下、図４（ｂ）及び（ｃ）において同じ）に化学的に吸着している。ちなみに、図示しないが、放射性セシウムＣｓ＋は、このように土壌Ｓ中で化学的に吸着していないものも存在する。そして、この化学的に吸着していない放射性セシウム（図示省略）は、水洗によって土壌Ｓから分離される場合もある。
【００９０】
しかしながら、ケイ酸塩鉱物層Ｌの荷電基（図示省略）に化学的に吸着した放射性セシウムＣｓ＋（例えば、フレイド・エッジ・サイトと呼称される部位に存在する荷電部分に吸着した放射性セシウムＣｓ＋）は、ケイ酸塩鉱物層Ｌの層間に３次元的に入り込んで、水洗によっては殆ど分離することができない。また、前記したように、カルボン酸で土壌中の放射性セシウムを分離する方法（例えば、特許文献１参照）では、多種多様のケイ酸塩鉱物を含む様々な土壌Ｓに有効ではない。
【００９１】
これに対して、本実施形態に係る土壌含有放射性セシウムの分離方法では、第１薬液Ｒ１と第２薬液Ｒ２を分けて別々に接触させる。具体的には、例えば、第１薬液Ｒ１としてのアンモニウム塩の水溶液を土壌Ｓに接触させた場合（図２の第１洗浄工程）に、図４（ｂ）に示すように、土壌Ｓ中のケイ酸塩鉱物層Ｌの層間に３次元的に入り込んで、ケイ酸塩鉱物層Ｌの荷電基（図示省略）に化学的に吸着した放射性セシウムＣｓ＋は、アンモニウム塩のアンモニウムイオンＮＨ４＋とイオン交換されることで第１ミキサ２（図１参照）及び第１セトラ３（図１参照）にて第１薬液Ｒ１（図１参照）に溶出する。
【００９２】
そして、この第１洗浄工程で溶出されなかった土壌Ｓ中の放射性セシウムＣｓ＋は、第２薬液Ｒ２としてのカリウム塩の水溶液を土壌Ｓに接触させることで（図３の第２洗浄工程）、図４（ｃ）に示すように、カリウム塩のカリウムイオンＫ＋とイオン交換されて第２ミキサ６（図１参照）及び第２セトラ７（図１参照）にて第２薬液Ｒ２（図１参照）に溶出する。
【００９３】
したがって、本実施形態に係る土壌含有放射性セシウムの分離方法によれば、第１薬液Ｒ１及び第２薬液Ｒ２をそれぞれ分けて別々に接触させる第１洗浄工程及び第２洗浄工程を有することによって、複数の薬液のうち、一の薬液（第１薬液Ｒ１）で土壌Ｓから分離し切れなかった放射性セシウムＣｓ＋を、他の薬液（第２薬液Ｒ２）で分離するので、土壌Ｓに含まれる放射性セシウムＣｓ＋を効率よく分離することができる。
【００９４】
また、前記したように、土壌Ｓを構成するケイ酸塩鉱物の種類及び割合に応じて土壌Ｓにおける放射性セシウムＣｓ＋の吸着能がそれぞれ異なるところ、本実施形態に係る土壌含有放射性セシウムの分離方法によれば、複数の薬液（本実施形態では第１薬液Ｒ１及び第２薬液Ｒ２）で土壌Ｓから放射性セシウムＣｓ＋を分離するので、従来のカルボン酸で放射性セシウムを土壌から分離する方法（例えば、特許文献１参照）と比較して、様々な吸着能を有する土壌Ｓに対して適用することができる。
【００９５】
また、本実施形態に係る土壌含有放射性セシウムの分離方法によれば、土壌Ｓに薬液（本実施形態では第１薬液Ｒ１及び第２薬液Ｒ２）を接触させることで土壌Ｓから放射性セシウムＣｓ＋を分離することができるので、土壌Ｓを安価で大量に処理できる。
【００９６】
また、本実施形態に係る土壌含有放射性セシウムの分離方法によれば、複数の薬液（本実施形態では第１薬液Ｒ１及び第２薬液Ｒ２）を、塩の水溶液及び弱酸からなる群、望ましくは塩の水溶液からなる群より選択することで、この分離方法を実施する分離装置（図１参照）の腐食耐久性を向上させることができる。
【００９７】
また、本実施形態に係る土壌含有放射性セシウムの分離方法によれば、複数の薬液（本実施形態では第１薬液Ｒ１及び第２薬液Ｒ２）を別々に土壌Ｓに接触させるので、複数の薬液の混合物を土壌Ｓに接触させる方法と異なって、複数の薬液同士が互いに干渉し合って、放射性セシウムＣｓ＋のイオン交換性能を低下させることが避けられる。ちなみに、本実施形態に係る土壌含有放射性セシウムの分離方法は、第１薬液Ｒ１及び第２薬液Ｒ２を別々に土壌Ｓに接触させるものであれば、接触させる順番に制限はない。つまり、第２薬液Ｒ２を土壌Ｓに接触させた後に、第１薬液Ｒ１を土壌Ｓに接触させる分離方法であってもよい。
【００９８】
また、本実施形態に係る土壌含有放射性セシウムの分離方法によれば、複数の薬液のうち、一の薬液（第１薬液Ｒ１）で土壌Ｓから放射性セシウムＣｓ＋を分離した後に、この土壌Ｓに含まれる一の薬液（第１薬液Ｒ１）を濯ぎ水Ｗで洗浄してから他の薬液（第２薬液Ｒ２）で土壌Ｓから放射性セシウムＣｓ＋を分離するので、複数の薬液同士が互いに干渉し合って、放射性セシウムＣｓ＋のイオン交換性能を低下させることが避けられる。
【００９９】
また、本実施形態に係る土壌含有放射性セシウムの分離方法によれば、複数の薬液（本実施形態では第１薬液Ｒ１及び第２薬液Ｒ２）及び／又は濯ぎ水Ｗを循環させて再利用するので、放射性セシウムの分離に要するコストを低減することができる。
【０１００】
また、本実施形態に係る土壌含有放射性セシウムの分離方法によれば、放射性セシウムＣｓ＋を分離した後の土壌Ｓを、元の土壌Ｓを採取した場所に埋め戻すので、この分離方法を実施する地域の環境変化を防止することができる。
【０１０１】
以上、本発明の実施形態について説明したが、本発明は前記実施形態に限定されず、種々の形態で実施することができる。
前記実施形態では、複数の薬液として第１薬液Ｒ１及び第２薬液Ｒ２のそれぞれを別々に土壌Ｓに接触させる分離方法について説明したが、本発明は３つ以上の薬液を別々に土壌Ｓに接触させる分離方法とすることができる。
【０１０２】
また、前記実施形態では、第２濯ぎ工程の実施後に、土壌Ｓの脱水工程（図２のステップＳ１５）を行っているが、第１濯ぎ工程の実施後においても脱水工程を実施してもよい。また、第１濯ぎ工程の実施後、第１濯ぎ工程を行う前、及び／又は第２濯ぎ工程の実施後、第２濯ぎ工程を行う前に、脱水工程を実施してもよい。つまり、本発明では薬液を変えるごとに脱水工程を行ってもよい。
【０１０３】
また、前記実施形態では、土壌含有放射性セシウムの分離方法について説明したが、本発明は土壌Ｓに含まれる放射性ストロンチウム、放射性バリウム、放射性コバルト、ウラン、プルトニウム、トリウム等の他の土壌含有放射性物質の分離方法に適用することができる。また、本発明は、半減期の比較的短い土壌含有放射性ヨウ素の分離方法を除外するものでもない。
【０１０４】
また、前記実施形態では、第１洗浄工程及び第２洗浄工程からなる２段階の洗浄工程を、それぞれ一つのミキサ（第１ミキサ２、第２ミキサ６）と、一つのセトラ（第１セトラ３、第２セトラ７）で行う分離方法について説明したが、本発明は、複数の段階からなる洗浄工程（第１洗浄工程及び第２洗浄工程）の各段階のそれぞれが、土壌Ｓに対して使用される一の薬液（例えば、第１洗浄工程では第１薬液Ｒ１、第２洗浄工程では第２薬液Ｒ２）を、複数回断続的に土壌Ｓに繰り返して接触させる多段で構成することもできる。次に参照する図５は、図２の第１洗浄工程で土壌に対して使用される第１薬液を向流で２段階に分けて接触させる分離方法を実施する分離装置の構成説明図である。
【０１０５】
図５に示すように、この分離装置においては、第１洗浄工程が実施される第１ミキサ２が、第１ミキサ２Ａと第１ミキサ２Ｂとで構成され、第１セトラ３が第１セトラ３Ａと第１セトラ３Ｂとで構成されている。なお、図５中、符号１０は、第１薬液槽であり、符号１１は、貯留槽であり、符号１２は、撹拌翼であり、符号１３は、撹拌装置であり、符号１４は、温度制御装置であり、符号１５は、沈殿槽であり、符号１６は、第１回収装置であり、符号Ｒ１は、第１薬液であり、符号Ｓは、土壌である。
【０１０６】
図５に示すように、この分離装置においては、まず、第１ミキサ２Ａの貯留槽１１には、ホッパＨを介して、採取された土壌Ｓが供給されると共に、後記する第１セトラ３Ｂの沈殿槽１５内で静置分離された上澄み液としての第１薬液Ｒ１が供給される。そして、この第１ミキサ２Ａの貯留槽１１内では、温度制御装置１４によって所定の温度となるように制御されながら、攪拌装置１３によって土壌Ｓと第１薬液Ｒ１とが混合撹拌される。
【０１０７】
次に、第１セトラ３Ａは、第１ミキサ２Ａの貯留槽１１の底部近傍から抜き出されたその内容物、つまり、土壌Ｓと第１薬液Ｒ１とのスラリー状の混合物を受け入れて、土壌Ｓと第１薬液Ｒ１を沈殿槽１５にて静置分離する（土壌Ｓを沈殿分離させる）。この際、第１セトラ３Ａの温度制御装置１４は、沈殿槽１５の内容物の温度を所定の温度となるように制御する。
【０１０８】
そして、第１セトラ３Ａの沈殿槽１５で静置分離された第１薬液Ｒ１で湿潤した土壌Ｓは、沈殿槽１５の底部近傍から抜き出されて第１ミキサ２Ｂに供給される。また、第１セトラ３Ａの沈殿槽１５内で上澄み液として静置分離された第１薬液Ｒ１は、第１回収装置１６を介して第１薬液槽１０に供給され、この第１薬液槽１０に追加される新たな第１薬液Ｒ１ａと混合される。
【０１０９】
次に、第１ミキサ２Ｂは、第１セトラ３Ａの沈殿槽１５の底部近傍から抜き出された、第１薬液Ｒ１で湿潤した土壌Ｓが供給されると共に、第１薬液槽１０から第１薬液Ｒ１ａと混合された第１薬液Ｒ１が供給される。そして、この第１ミキサ２Ｂの貯留槽１１内では、温度制御装置１４によって所定の温度となるように制御されながら、攪拌装置１３によって土壌Ｓと第１薬液Ｒ１とが混合撹拌される。
【０１１０】
次に、第１セトラ３Ｂは、第１ミキサ２Ｂの貯留槽１１の底部近傍から抜き出されたその内容物、つまり、土壌Ｓと第１薬液Ｒ１とのスラリー状の混合物を受け入れて、土壌Ｓと第１薬液Ｒ１を沈殿槽１５にて静置分離する（土壌Ｓを沈殿分離させる）。この際、第１セトラ３Ｂの温度制御装置１４は、沈殿槽１５の内容物の温度を所定の温度となるように制御する。
【０１１１】
そして、第１セトラ３Ｂの沈殿槽１５で静置分離された第１薬液Ｒ１で湿潤した土壌Ｓは、沈殿槽１５の底部近傍から抜き出されて第１水洗槽４（図１参照）に供給される。また、第１セトラ３Ｂの沈殿槽１５内で上澄み液として静置分離された第１薬液Ｒ１は、前記したように、第１ミキサ２Ａに供給される。
【０１１２】
以上のような第１洗浄工程では、土壌Ｓに対して接触させる第１薬液Ｒ１を向流で２段階に分けて接触させるので、土壌Ｓに含まれる放射性セシウムを更に効率よく分離することができる。ちなみに、このような図５に示す多段接触は、第２洗浄工程に適用することもできる。また、段数が図５に示す２段階に限定されるものではなく、３段階以上とすることもできる。
【実施例】
【０１１３】
次に、実施例を示しながら本発明を更に具体的に説明する。
（実施例１）
本実施例では、採取した放射性物質含有土壌（以下、単に「土壌」と称する）を、以下に示す第１洗浄工程、第１濯ぎ工程、第２洗浄工程、及び第２濯ぎ工程に付すことによって土壌の放射性物質を分離した。
【０１１４】
＜第１洗浄工程＞
採取した土壌から５００ｇを秤取して、これに第１薬液としての炭酸カルシウム水溶液（０．０１ｍｏｌ／Ｌ）５Ｌ（５０００ｇ）を加えた固液比（質量比１／１０）にての混合攪拌を行った。混合攪拌条件は、パドル翼攪拌（回転速度２５０ｒｐｍ）、攪拌時間１時間、攪拌温度６０℃とした。
そして、これを１０分間静置した後、デカンテーションにて上澄み液の炭酸カルシウム水溶液４．５Ｌを分離回収した。湿潤した土壌は、次の第１濯ぎ工程に付した。
なお、回収した炭酸カルシウム水溶液は、次に説明する放射性物質回収工程を行って、後の第１洗浄工程に再利用した。
【０１１５】
≪放射性物質回収工程≫
分離回収した４．５Ｌの炭酸カルシウム水溶液に、モルデナイト１ｇを加えて混合攪拌を行った。そして、この混合攪拌の際に、混合物のｐＨを６．５〜７．５の範囲内となるように調整した。ｐＨの調整には、０．１Ｎの水酸化ナトリウム水溶液と塩酸を使用した。なお、混合攪拌条件は、パドル翼攪拌（回転速度２５０ｒｐｍ）、攪拌時間１時間、攪拌温度２０℃とした。
そして、これを１０分間静置した後、デカンテーションにて上澄み液の炭酸カルシウム水溶液４．４Ｌを分離回収した。次いで、この炭酸カルシウム水溶液の炭酸カルシウム濃度を測定すると共に、必要量の炭酸カルシウムを更に加えて濃度を０．０１ｍｏｌ／Ｌに再調整した。
なお、分離したモルデナイト水溶液０．１Ｌは、後の放射性物質回収工程に再利用した。
【０１１６】
＜第１濯ぎ工程＞
前記の湿潤した土壌の全量に、濯ぎ水としての所定量の水（水道水、以下同じ）を加えた固液比（質量比１／１０）にての混合攪拌を行った。そして、この混合攪拌の際に、混合物のｐＨを６．５〜７．５の範囲内となるように調整した。ｐＨの調整には、０．１Ｎの水酸化ナトリウム水溶液と塩酸を使用した。なお、混合攪拌条件は、パドル翼攪拌（回転速度２５０ｒｐｍ）、攪拌時間５分、攪拌温度２０℃とした。
【０１１７】
そして、これを１０分間静置した後、デカンテーションにて上澄み液４．５Ｌを分離回収した。この第１濯ぎ工程は、同じ条件で３回繰り返して行った。
なお、本実施例での第１薬液としての炭酸カルシウム水溶液の炭酸カルシウム濃度は０．０１ｍｏｌ／Ｌと低いため、分離回収した上澄み液４．５Ｌは、後の第１濯ぎ工程に再利用した。
【０１１８】
３回の第１濯ぎ工程を行った後の湿潤した土壌を遠心脱水機（himac ＣＲ-ＧIII）を使用し、回転速度３０００ｒｐｍの条件で２０分間脱水した。そして、脱水後の土壌から少量の土壌を秤取し、その乾燥土壌質量当りの放射能の量を測定した。土壌の放射能の量は、ＮａＩシンチレーション検出器（CAPINTEC社製  Captus3000）を使用して総放射能量（Ｃｓ−ｔｏｔａｌ）を測定した。その結果を図６に示す。
図６は、実施例１において、薬液による洗浄後に濯ぎを行った土壌の放射能の量を、洗浄前の土壌の放射能の量を１００％とした放射能の量の相対比（％）で示すグラフである。ここでの測定結果は、図６中、実施例１の「第１洗浄・濯ぎ工程１回目」として記す。
【０１１９】
＜繰り返しの第１洗浄工程及び第１濯ぎ工程＞
３回の第１濯ぎ工程を行って脱水した前記の土壌に、第１薬液としての炭酸カルシウム水溶液（０．０１ｍｏｌ／Ｌ）５Ｌ（５０００ｇ）を加えた固液比（質量比１／１０）にての混合攪拌を行った。混合攪拌条件は、初回の第１洗浄工程と同条件で行った。
但し、使用した第１薬液としての炭酸カルシウム水溶液は、前記の再利用に供するために回収したものである。
【０１２０】
次いで、前記と同様にして、炭酸カルシウム水溶液と土壌を分離すると共に、炭酸カルシウム水溶液は、前記と同様にして再利用し、湿潤した土壌は、前記と同様に、３回の第１濯ぎ工程を行った。
そして、前記と同様にして脱水後の土壌の放射能量を測定した。その結果を、図６中、実施例１の「第１洗浄・濯ぎ工程２回目」として記す。
【０１２１】
本実施例では、１回の第１洗浄工程について３回の第１濯ぎ工程を行う工程を、合計で３セット行った。つまり、３回の第１洗浄工程と９回の第１濯ぎ工程とを行った。また、第９回目の第１濯ぎ工程を行った後の土壌について、前記と同様にして脱水後の土壌の放射能量を測定した。その結果を、図６中、実施例１の「第１洗浄・濯ぎ工程３回目」として記す。
【０１２２】
その後、９回目の第１濯ぎ工程を行った後の土壌を分離して次の第２洗浄工程及び第２濯ぎ工程に付した。ちなみに、これらの第１洗浄工程及び第１濯ぎ工程が終了した後、再利用に供した炭酸カルシウム水溶液及び濯ぎ水は、前記の放射性物質回収工程を行った後に廃棄し、この回収に使用したモルデナイトも分離して廃棄した。
【０１２３】
＜第２洗浄工程及び第２濯ぎ工程＞
本実施例では、第２薬液として、硫酸アンモニウム水溶液（０．０１ｍｏｌ／Ｌ）を使用した。この第２洗浄工程及び第２濯ぎ工程では、前記の第１洗浄工程で使用した炭酸カルシウム水溶液に代えてこの硫酸アンモニウム水溶液を使用した以外は、前記の第１洗浄工程及び第１濯ぎ工程と同じ要領でこの第２洗浄工程及び第２濯ぎ工程を行った。つまり、３回の第２洗浄工程と９回の第２濯ぎ工程とを行った。
【０１２４】
そして、第１回目の第２洗浄工程について行われた第３回目の第２濯ぎ工程後の土壌、第２回目の第２洗浄工程に対して行われた第６回目の第２濯ぎ工程後の土壌、及び第３回目の第２洗浄工程に対して行われた第９回目の第２濯ぎ工程後の土壌のそれぞれについて、前記と同様にして脱水後の土壌の放射能量を測定した。その測定結果を、図６中、それぞれ、実施例１の「第２洗浄・濯ぎ工程１回目」、実施例１の「第２洗浄・濯ぎ工程２回目」、及び実施例１の「第２洗浄・濯ぎ工程３回目」として記す。
【０１２５】
＜上澄み液の放射能量の測定＞
本実施例では、前記の放射性物質回収工程において、第１回目、第２回目及び第３回目の第１洗浄工程のそれぞれで回収された炭酸カルシウム水溶液からモルデナイトで放射性物質が回収される際の、上澄み液の放射能の量の経時変化を測定した。なお、上澄み液の放射能の量は、ＮａＩシンチレーション検出器（CAPINTEC社製  Captus3000）を使用して総放射能量（Ｃｓ−ｔｏｔａｌ）を測定した。その測定結果を図７に示す。
図７は、放射性物質回収工程における上澄み液の放射能の量の経時変化を示すグラフである。なお、図７中、「上澄み液の放射能量の相対比（％）」は、第１回目の第１洗浄工程で回収された炭酸カルシウム水溶液の放射能の量を１００％とした相対比（％）で表している。
【０１２６】
（実施例２）
本実施例では、第１薬液として硫酸アンモニウム水溶液（０．０１ｍｏｌ／Ｌ）を使用し、第２薬液として炭酸カルシウム（０．０１ｍｏｌ／Ｌ）を使用した以外は、実施例１と同様に、秤取した土壌５００ｇに含まれる放射性物質を分離した。そして、実施例１と同様に、第１薬液による第１洗浄工程、及びこれに続く第１濯ぎ工程後の土壌における放射能の量の測定、並びに第２薬液による第２洗浄工程、及びこれに続く第２濯ぎ工程後の土壌における放射能の量の測定を行った。その測定結果を図６に示す。
なお、図６中、実施例２についての横軸の「除染前」、「第１洗浄・濯ぎ工程１回目」、「第１洗浄・濯ぎ工程２回目」、「第１洗浄・濯ぎ工程３回目」、「第２洗浄・濯ぎ工程１回目」、「第２洗浄・濯ぎ工程２回目」及び「第２洗浄・濯ぎ工程３回目」、並びに縦軸の「放射能量の相対比（％）」は、実施例１についてのそれらと同義である。
【０１２７】
（比較例１）
本比較例では、第１薬液及び第２薬液として、それぞれ炭酸カルシウム（０．０１ｍｏｌ／Ｌ）を使用した以外は、実施例１と同様に、秤取した土壌５００ｇに含まれる放射性物質を分離した。そして、実施例１と同様に、第１薬液による第１洗浄工程、及びこれに続く第１濯ぎ工程後の土壌における放射能の量の測定、並びに第２薬液による第２洗浄工程、及びこれに続く第２濯ぎ工程後の土壌における放射能の量の測定を行った。その測定結果を図６に示す。
なお、図６中、比較例１についての横軸の「除染前」、「第１洗浄・濯ぎ工程１回目」、「第１洗浄・濯ぎ工程２回目」、「第１洗浄・濯ぎ工程３回目」、「第２洗浄・濯ぎ工程１回目」、「第２洗浄・濯ぎ工程２回目」及び「第２洗浄・濯ぎ工程３回目」、並びに縦軸の「放射能量の相対比（％）」は、実施例１についてのそれらと同義である。
【０１２８】
（比較例２）
本比較例では、第１薬液及び第２薬液として、それぞれ硫酸アンモニウム（０．０１ｍｏｌ／Ｌ）を使用した以外は、実施例１と同様に、秤取した土壌５００ｇに含まれる放射性物質を分離した。そして、実施例１と同様に、第１薬液による第１洗浄工程、及びこれに続く第１濯ぎ工程後の土壌における放射能の量の測定、並びに第２薬液による第２洗浄工程、及びこれに続く第２濯ぎ工程後の土壌における放射能の量の測定を行った。その測定結果を図６に示す。
なお、図６中、比較例２についての横軸の「除染前」、「第１洗浄・濯ぎ工程１回目」、「第１洗浄・濯ぎ工程２回目」、「第１洗浄・濯ぎ工程３回目」、「第２洗浄・濯ぎ工程１回目」、「第２洗浄・濯ぎ工程２回目」及び「第２洗浄・濯ぎ工程３回目」、並びに縦軸の「放射能量の相対比（％）」は、実施例１についてのそれらと同義である。
【０１２９】
（比較例３）
本比較例では、第１薬液及び第２薬液として、それぞれ炭酸カルシウム水溶液（０．０１ｍｏｌ／Ｌ）と硫酸アンモニウム水溶液（０．０１ｍｏｌ／Ｌ）との混合液（体積比１：１）を使用した以外は、実施例１と同様に、秤取した土壌５００ｇに含まれる放射性物質を分離した。そして、実施例１と同様に、第１薬液による第１洗浄工程、及びこれに続く第１濯ぎ工程後の土壌における放射能の量の測定、並びに第２薬液による第２洗浄工程、及びこれに続く第２濯ぎ工程後の土壌における放射能の量の測定を行った。その測定結果を図６に示す。
なお、図６中、比較例３についての横軸の「除染前」、「第１洗浄・濯ぎ工程１回目」、「第１洗浄・濯ぎ工程２回目」、「第１洗浄・濯ぎ工程３回目」、「第２洗浄・濯ぎ工程１回目」、「第２洗浄・濯ぎ工程２回目」及び「第２洗浄・濯ぎ工程３回目」、並びに縦軸の「放射能量の相対比（％）」は、実施例１についてのそれらと同義である。
【０１３０】
（実施例３）
本実施例では、第１薬液として炭酸マグネシウム水溶液（０．０１ｍｏｌ／Ｌ）を使用し、第２薬液として硫酸カリウム（０．０１ｍｏｌ／Ｌ）を使用した以外は、実施例１と同様に、秤取した土壌５００ｇに含まれる放射性物質を分離した。そして、実施例１と同様に、第１薬液による第１洗浄工程、及びこれに続く第１濯ぎ工程後の土壌における放射能の量の測定、並びに第２薬液による第２洗浄工程、及びこれに続く第２濯ぎ工程後の土壌における放射能の量の測定を行った。その測定結果を図８に示す。
図８は、実施例３において、薬液による洗浄後に濯ぎを行った土壌の放射能の量を、洗浄前の土壌の放射能の量を１００％とした放射能の量の相対比（％）で示すグラフである。
【０１３１】
なお、図８中、実施例３についての横軸の「除染前」、「第１洗浄・濯ぎ工程１回目」、「第１洗浄・濯ぎ工程２回目」、「第１洗浄・濯ぎ工程３回目」、「第２洗浄・濯ぎ工程１回目」、「第２洗浄・濯ぎ工程２回目」及び「第２洗浄・濯ぎ工程３回目」、並びに縦軸の「放射能量の相対比（％）」は、図６の実施例１についてのそれらと同義である。
【０１３２】
また、実施例１の前記の放射性物質回収工程と同様に、第１回目、第２回目及び第３回目の第１洗浄工程のそれぞれで回収された第１薬液からモルデナイトで放射性物質が回収される際の、上澄み液の放射能の量の経時変化を測定した。その測定結果を図９に示す。
図９は、放射性物質回収工程における上澄み液の放射能の量の経時変化を示すグラフである。なお、図９中、「上澄み液の放射能量の相対比（％）」は、第１回目の第１洗浄工程で回収された第１薬液の放射能の量を１００％とした相対比（％）で表している。
【０１３３】
（実施例４）
本実施例では、第１薬液として硫酸カリウム水溶液（０．０１ｍｏｌ／Ｌ）を使用し、第２薬液として炭酸マグネシウム（０．０１ｍｏｌ／Ｌ）を使用した以外は、実施例１と同様に、秤取した土壌５００ｇに含まれる放射性物質を分離した。そして、実施例１と同様に、第１薬液による第１洗浄工程、及びこれに続く第１濯ぎ工程後の土壌における放射能の量の測定、並びに第２薬液による第２洗浄工程、及びこれに続く第２濯ぎ工程後の土壌における放射能の量の測定を行った。その測定結果を図８に示す。
なお、図８中、実施例４についての横軸の「除染前」、「第１洗浄・濯ぎ工程１回目」、「第１洗浄・濯ぎ工程２回目」、「第１洗浄・濯ぎ工程３回目」、「第２洗浄・濯ぎ工程１回目」、「第２洗浄・濯ぎ工程２回目」及び「第２洗浄・濯ぎ工程３回目」、並びに縦軸の「放射能量の相対比（％）」は、実施例１についてのそれらと同義である。
【０１３４】
（比較例４）
本比較例では、第１薬液及び第２薬液として、それぞれ炭酸マグネシウム（０．０１ｍｏｌ／Ｌ）を使用した以外は、実施例１と同様に、秤取した土壌５００ｇに含まれる放射性物質を分離した。そして、実施例１と同様に、第１薬液による第１洗浄工程、及びこれに続く第１濯ぎ工程後の土壌における放射能の量の測定、並びに第２薬液による第２洗浄工程、及びこれに続く第２濯ぎ工程後の土壌における放射能の量の測定を行った。その測定結果を図８に示す。
なお、図８中、比較例４についての横軸の「除染前」、「第１洗浄・濯ぎ工程１回目」、「第１洗浄・濯ぎ工程２回目」、「第１洗浄・濯ぎ工程３回目」、「第２洗浄・濯ぎ工程１回目」、「第２洗浄・濯ぎ工程２回目」及び「第２洗浄・濯ぎ工程３回目」、並びに縦軸の「放射能量の相対比（％）」は、実施例１についてのそれらと同義である。
【０１３５】
（比較例５）
本比較例では、第１薬液及び第２薬液として、それぞれ硫酸カリウム（０．０１ｍｏｌ／Ｌ）を使用した以外は、実施例１と同様に、秤取した土壌５００ｇに含まれる放射性物質を分離した。そして、実施例１と同様に、第１薬液による第１洗浄工程、及びこれに続く第１濯ぎ工程後の土壌における放射能の量の測定、並びに第２薬液による第２洗浄工程、及びこれに続く第２濯ぎ工程後の土壌における放射能の量の測定を行った。その測定結果を図８に示す。
なお、図８中、比較例５についての横軸の「除染前」、「第１洗浄・濯ぎ工程１回目」、「第１洗浄・濯ぎ工程２回目」、「第１洗浄・濯ぎ工程３回目」、「第２洗浄・濯ぎ工程１回目」、「第２洗浄・濯ぎ工程２回目」及び「第２洗浄・濯ぎ工程３回目」、並びに縦軸の「放射能量の相対比（％）」は、実施例１についてのそれらと同義である。
【０１３６】
（比較例６）
本比較例では、第１薬液及び第２薬液として、それぞれ炭酸マグネシウム水溶液（０．０１ｍｏｌ／Ｌ）と硫酸カリウム水溶液（０．０１ｍｏｌ／Ｌ）との混合液（体積比１：１）を使用した以外は、実施例１と同様に、秤取した土壌５００ｇに含まれる放射性物質を分離した。そして、実施例１と同様に、第１薬液による第１洗浄工程、及びこれに続く第１濯ぎ工程後の土壌における放射能の量の測定、並びに第２薬液による第２洗浄工程、及びこれに続く第２濯ぎ工程後の土壌における放射能の量の測定を行った。その測定結果を図８に示す。
なお、図８中、比較例６についての横軸の「除染前」、「第１洗浄・濯ぎ工程１回目」、「第１洗浄・濯ぎ工程２回目」、「第１洗浄・濯ぎ工程３回目」、「第２洗浄・濯ぎ工程１回目」、「第２洗浄・濯ぎ工程２回目」及び「第２洗浄・濯ぎ工程３回目」、並びに縦軸の「放射能量の相対比（％）」は、実施例１についてのそれらと同義である。
【０１３７】
（実施例５）
本実施例では、第１薬液として炭酸水素ナトリウム水溶液（０．０１ｍｏｌ／Ｌ）を使用し、第２薬液として硫酸セシウム水溶液（０．０１ｍｏｌ／Ｌ）を使用した。この硫酸セシウム水溶液を使用した第２洗浄工程では、ミキサ攪拌を行った。ちなみに、硫酸セシウム水溶液を使用したこの第２洗浄工程は、混合物のｐＨを３〜９に設定することが望ましく、ｐＨ５〜７に設定することがより望ましい。なお、第２濯ぎ工程もミキサ攪拌を行ったがこの第２濯ぎ工程はパドル翼攪拌でも構わない。そして、これ以外は、実施例１と同様に、秤取した土壌５００ｇに含まれる放射性物質を分離した。そして、第１薬液による第１洗浄工程、及びこれに続く第１濯ぎ工程後の土壌における放射能の量の測定、並びに第２薬液による第２洗浄工程、及びこれに続く第２濯ぎ工程後の土壌における放射能の量の測定を行った。その測定結果を図１０に示す。
図１０は、実施例５において、薬液による洗浄後に濯ぎを行った土壌の放射能の量を、洗浄前の土壌の放射能の量を１００％とした放射能の量の相対比（％）で示すグラフである。
【０１３８】
なお、図１０中、実施例５についての横軸の「除染前」、「第１洗浄・濯ぎ工程１回目」、「第１洗浄・濯ぎ工程２回目」、「第１洗浄・濯ぎ工程３回目」、「第２洗浄・濯ぎ工程１回目」、「第２洗浄・濯ぎ工程２回目」及び「第２洗浄・濯ぎ工程３回目」、並びに縦軸の「放射能量の相対比（％）」は、図６の実施例１についてのそれらと同義である。
また、実施例１の前記の放射性物質回収工程と同様に、第１回目、第２回目及び第３回目の第１洗浄工程のそれぞれで回収された第１薬液からモルデナイトで放射性物質が回収される際の、上澄み液の放射能の量の経時変化を測定した。その測定結果を図１１に示す。
図１１は、放射性物質回収工程における上澄み液の放射能の量の経時変化を示すグラフである。なお、図１１中、「上澄み液の放射能量の相対比（％）」は、第１回目の第１洗浄工程で回収された第１薬液の放射能の量を１００％とした相対比（％）で表している。
【０１３９】
（実施例６）
本実施例では、第１薬液として硫酸セシウム水溶液（０．０１ｍｏｌ／Ｌ）を使用し、第２薬液として炭酸水素ナトリウム（０．０１ｍｏｌ／Ｌ）を使用した。この硫酸セシウム水溶液を使用した第１洗浄工程では、ミキサ攪拌を行った。ちなみに、硫酸セシウム水溶液を使用したこの第１洗浄工程は、混合物のｐＨを３〜９に設定することが望ましく、ｐＨ５〜７に設定することがより望ましい。なお、第１濯ぎ工程もミキサ攪拌を行ったがこの第１濯ぎ工程はパドル翼攪拌でも構わない。そして、これ以外は、実施例１と同様に、秤取した土壌５００ｇに含まれる放射性物質を分離した。そして、第１薬液による第１洗浄工程、及びこれに続く第１濯ぎ工程後の土壌における放射能の量の測定、並びに第２薬液による第２洗浄工程、及びこれに続く第２濯ぎ工程後の土壌における放射能の量の測定を行った。その測定結果を図１０に示す。
なお、図１０中、実施例６についての横軸の「除染前」、「第１洗浄・濯ぎ工程１回目」、「第１洗浄・濯ぎ工程２回目」、「第１洗浄・濯ぎ工程３回目」、「第２洗浄・濯ぎ工程１回目」、「第２洗浄・濯ぎ工程２回目」及び「第２洗浄・濯ぎ工程３回目」、並びに縦軸の「放射能量の相対比（％）」は、実施例１についてのそれらと同義である。
【０１４０】
（比較例７）
本比較例では、第１薬液及び第２薬液として、それぞれ炭酸水素ナトリウム（０．０１ｍｏｌ／Ｌ）を使用した以外は、実施例１と同様に、秤取した土壌５００ｇに含まれる放射性物質を分離した。そして、実施例１と同様に、第１薬液による第１洗浄工程、及びこれに続く第１濯ぎ工程後の土壌における放射能の量の測定、並びに第２薬液による第２洗浄工程、及びこれに続く第２濯ぎ工程後の土壌における放射能の量の測定を行った。その測定結果を図１０に示す。
なお、図１０中、比較例７についての横軸の「除染前」、「第１洗浄・濯ぎ工程１回目」、「第１洗浄・濯ぎ工程２回目」、「第１洗浄・濯ぎ工程３回目」、「第２洗浄・濯ぎ工程１回目」、「第２洗浄・濯ぎ工程２回目」及び「第２洗浄・濯ぎ工程３回目」、並びに縦軸の「放射能量の相対比（％）」は、実施例１についてのそれらと同義である。
【０１４１】
（比較例８）
本比較例では、第１薬液及び第２薬液として、それぞれ硫酸セシウム水溶液（０．０１ｍｏｌ／Ｌ）を使用した。この硫酸セシウム水溶液を使用した第１洗浄工程及び第２洗浄工程では、ミキサ攪拌を行った。ちなみに、硫酸セシウム水溶液を使用したこの第１洗浄工程及び第２洗浄工程は、混合物のｐＨを３〜９に設定することが望ましく、ｐＨ５〜７に設定することがより望ましい。なお、第１濯ぎ工程及び第２濯ぎ工程もミキサ攪拌を行ったがこの第１濯ぎ工程及び第２濯ぎ工程はパドル翼攪拌でも構わない。そして、これ以外は、実施例１と同様に、秤取した土壌５００ｇに含まれる放射性物質を分離した。そして、第１薬液による第１洗浄工程、及びこれに続く第１濯ぎ工程後の土壌における放射能の量の測定、並びに第２薬液による第２洗浄工程、及びこれに続く第２濯ぎ工程後の土壌における放射能の量の測定を行った。その測定結果を図１０に示す。
なお、図１０中、比較例８についての横軸の「除染前」、「第１洗浄・濯ぎ工程１回目」、「第１洗浄・濯ぎ工程２回目」、「第１洗浄・濯ぎ工程３回目」、「第２洗浄・濯ぎ工程１回目」、「第２洗浄・濯ぎ工程２回目」及び「第２洗浄・濯ぎ工程３回目」、並びに縦軸の「放射能量の相対比（％）」は、実施例１についてのそれらと同義である。
【０１４２】
（比較例９）
本比較例では、第１薬液及び第２薬液として、それぞれ炭酸水素ナトリウム水溶液（０．０１ｍｏｌ／Ｌ）と硫酸セシウム水溶液（０．０１ｍｏｌ／Ｌ）との混合液（体積比１：１）を使用した以外は、実施例１と同様に、秤取した土壌５００ｇに含まれる放射性物質を分離した。そして、実施例１と同様に、第１薬液による第１洗浄工程、及びこれに続く第１濯ぎ工程後の土壌における放射能の量の測定、並びに第２薬液による第２洗浄工程、及びこれに続く第２濯ぎ工程後の土壌における放射能の量の測定を行った。その測定結果を図１０に示す。
なお、図１０中、比較例９についての横軸の「除染前」、「第１洗浄・濯ぎ工程１回目」、「第１洗浄・濯ぎ工程２回目」、「第１洗浄・濯ぎ工程３回目」、「第２洗浄・濯ぎ工程１回目」、「第２洗浄・濯ぎ工程２回目」及び「第２洗浄・濯ぎ工程３回目」、並びに縦軸の「放射能量の相対比（％）」は、実施例１についてのそれらと同義である。
【０１４３】
（実施例及び比較例の評価）
図６、図８及び図１０に示すように、実施例１から６では、土壌中の放射能の量を９９％以上低減できることが確認できた。
これに対し、土壌の洗浄に１種類の薬液のみを使用した比較例１、２、４、５、７、８では、多くても放射能の量が６０％低減されるに止まっていた。
また、２種類の薬液を混合したものを使用した比較例３、６、９では、多くても放射能の量が２０％低減されるに止まっていた。
【０１４４】
以上のことから、土壌に対して複数の薬液のそれぞれを分けて別々に接触させる洗浄工程を有する本発明は、１種の薬液で土壌を洗浄するもの、及び複数の薬液の混合物で土壌を洗浄するものよりも、はるかに土壌含有放射性物質の分離性能に優れていることが確認できた。
【０１４５】
また、図７、図９及び図１１に示すように、実施例１、３、５のいずれにおいても、第１洗浄工程で使用した第１薬液にモルデナイトを加えて撹拌した際に（１回目、２回目及び３回目の放射性物質回収工程の際に）、モルデナイトを加えてから６０分後の上澄み液の放射能は検出されなかった。
【０１４６】
また、図示しないが、第２洗浄工程で使用した第２薬液にモルデナイトを加えて撹拌した際に（１回目、２回目及び３回目の放射性物質回収工程の際に）、モルデナイトを加えてから６０分後の上澄み液の放射能は検出されなかった。
したがって、放射性物質含有土壌５００ｇを処理する場合に、モルデナイトの前記の再利用を行うことにより、第１洗浄工程及び第２洗浄工程で使用した第１薬液及び第２薬液中に含まれる放射性物質の回収には、合計２ｇのモルデナイトで足りることが確認できた。
【符号の説明】
【０１４７】
２      第１ミキサ
２Ａ    第１ミキサ
２Ｂ    第１ミキサ
３      第１セトラ
３Ａ    第１セトラ
３Ｂ    第１セトラ
４      第１水洗槽
５      第１静置槽
６      第２ミキサ
７      第２セトラ
８      第２水洗槽
９      第２静置槽
１０    第１薬液槽
１３    攪拌装置
１４    温度制御装置
１６    第１回収装置
１７    第１濯ぎ水槽
２０    第２薬液槽
２３    第２回収装置
２４    第２濯ぎ水槽
２７    脱水装置
Ｒ１    第１薬液
Ｒ２    第２薬液
Ｓ      土壌
Ｗ      濯ぎ水
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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