(57)【要約】【課題】  結晶晶欠陥の少ないネック部を比較的短時間で形成するとともに、温度分布による熱応力に起因した機械的欠陥等を抑制する。【解決手段】  ネック部２を形成する第１育成工程では、第１の希ガス、または第１の希ガスと第１の希ガスよりも熱伝導率が小さい第２の希ガスとの混合ガスで育成室１６内を満たし、肩部４を形成する第２育成工程では、第１の希ガスと第２の希ガスとの混合ガスで育成室１６内を満たし、直胴部６を形成する第３育成工程では、第１の希ガスと第２の希ガスとの混合ガス、または第２の希ガスで育成室１６内を満たし、第２育成工程における第２の希ガスの濃度（％）を、第１育成工程における第２の希ガスの濃度（％）よりも大きくし、第３育成工程における第２の希ガスの濃度（％）を、第２育成工程における第２の希ガスの濃度（％）よりも大きくする。【選択図】  図３
2013155082.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
サファイア単結晶の育成方法であって、
育成室内に配置された坩堝内に充填されたサファイア原料を溶融して、坩堝内に貯留されたサファイア原料融液を得る溶融工程と、
前記坩堝内に貯留された前記サファイア原料融液にサファイア種結晶を接触させた後に引き上げることで、該サファイア種結晶に連なり前記原料融液に近づくにつれて縮径したサファイア単結晶体ネック部を形成する第１育成工程と、
該第１育成工程に引き続き前記サファイア種結晶を引き上げて、前記サファイア単結晶体ネック部に連なり前記原料融液に近づくにつれて拡径したサファイア単結晶体肩部を形成する第２育成工程と、
該第２形成工程に引き続き前記サファイア種結晶を引き上げて、前記サファイア単結晶体肩部に連なり前記原料融液まで同径のサファイア単結晶体直胴部を形成する第３育成工程とを有し、
前記第１育成工程では、第１の希ガス、または該第１の希ガスと該第１の希ガスよりも熱伝導率が小さい第２の希ガスとの混合ガスで前記育成室内を満たし、
前記第２育成工程では、前記第１の希ガスと前記第２の希ガスとの混合ガスで前記育成室内を満たし、
前記第３育成工程では、前記第１の希ガスと前記第２の希ガスとの混合ガス、または前記第２の希ガスで前記育成室内を満たし、
前記第２育成工程における前記育成室内の前記第２の希ガスの濃度（％）を、前記第１育成工程における前記育成室内の前記第２の希ガスの濃度（％）よりも大きくし、
前記第３育成工程における前記育成室内の前記第２の希ガスの濃度（％）を、前記第２育成工程における前記育成室内の前記第２の希ガスの濃度（％）よりも大きくすることを特徴とするサファイア単結晶の育成方法。
【請求項２】
前記第１の希ガスとしてヘリウム（Ｈｅ）ガスを用い、
前記第２の希ガスとして、アルゴン（Ａｒ）ガスおよび窒素（Ｎ２）ガスの少なくとも１種を用いることを特徴とする請求項１記載のサファイア単結晶の育成方法。
【請求項３】
前記第１育成工程では、前記第１の希ガスで前記育成室内を満たし、
前記第２育成工程では、前記第１の希ガスと前記第２の希ガスとの混合ガスで前記育成室内を満たし、
前記第３育成工程では、前記第２の希ガスで前記育成室内を満たすことを特徴とする請求項１または２記載のサファイア単結晶の育成方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、サファイア単結晶の育成方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
サファイア原料を充填した坩堝を高温に加熱してサファイア原料を溶融し、坩堝内のサファイア原料融液の液面に上方からサファイア種結晶を接触させた後に上昇させることで、サファイア種結晶に連なる長尺の単結晶体を育成する、いわゆるチョクラルスキー法と呼ばれる単結晶の育成方法が、従来から実施されている。
【０００３】
チョクラルスキー法によるサファイア単結晶育成では、坩堝の周囲に高周波電流が流れる誘導コイルが配されており、この誘導コイルに高周波電流を流すことにより生じる誘導加熱によって坩堝が発熱し、坩堝内のサファイア原料が溶融される。チョクラルスキー法では、サファイア種結晶の上昇に伴い、このサファイア原料融液から引き上げられるようにサファイア単結晶体が成長する。
【０００４】
図５（ａ）〜（ｃ）は、チョクラルスキー法によるサファイア単結晶体の育成について説明する概略断面図である。チョクラルスキー法によるサファイア単結晶体の育成では、まず、図５（ａ）に示すように、坩堝１１０内に貯留されたサファイア原料融液１２０にサファイア種結晶１１３を接触させた後に引き上げることで、サファイア種結晶１１３に連なり原料融液１２０に近づくにつれて縮径したサファイア単結晶体ネック部１０２（以降、ネック部１０２ともいう）を形成する（ネック部形成工程）。その後、図５（ｂ）に示すように、ネック部形成工程に引き続きサファイア種結晶１１３を引き上げて、ネック部１０２に連なり原料融液１２０に近づくにつれて拡径したサファイア単結晶体肩部１０４（以降、肩部１０４ともいう）を形成する（肩部形成工程）。その後、図５（ｃ）に示すように、肩部形成工程１０４に引き続きサファイア種結晶１１３を引き上げて、肩部１０４に連なり原料融液１２０まで同径のサファイア単結晶体直胴部（以降、直胴部１０６ともいう）を形成し（直胴部形成工程）、ネック部１０２と肩部１０４と直胴部１０６とを有するサファイア単結晶体１１５を育成する。サファイア単結晶体１０５のうち直胴部１０６は、いわゆるサファイア単結晶のインゴットとして用いられる部分である。直胴部１０６から複数枚のサファイア単結晶ウエハが切り出され、例えばＬＥＤサファイア成長用基板として用いられる。
【０００５】
このようなサファイア単結晶体の育成は、坩堝１１０が配置された図示しないチャンバ（育成室）内を不活性ガスである希ガスで満たした状態で行われる。例えば下記特許文献１に記載のサファイア単結晶成長方法では、サファイア単結晶の育成開始前に、坩堝１１０が配置されたチャンバ内をアルゴン（Ａｒ）ガスで置換し、上記ネック部形成工程、肩部形成工程、および直胴部形成工程の一連の工程を、このアルゴン（Ａｒ）ガスでチャンバ内を満たした状態で行っている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２００８−７３５３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
サファイア単結晶育成の最中、原料融液１２０とサファイア種結晶１１３との間には、温度差が生じている。例えばネック部形成工程では、原料融液１２０とサファイア種結晶
１１３との接触部分に形成されたサファイア原料融液のメニスカス（ネック部１２０に対応する形状のメニスカス）が、坩堝１０が配置された育成室内のガスで冷却され、液相から固相へと変化することで、ネック部１２０が形成される。ネック部形成工程では、サファイアの融点（約２０３０℃）以上の温度に熱せられて液相となっているサファイア原料融液１２０にごく近い部分で、固相であるネック部１０２を形成する必要がある。ネック部１０２を短時間で安定して形成するには、このメニスカスを短時間で効率的に冷却し、サファイア原料融液１２０からサファイア種結晶１１３までの温度分布を比較的大きくする必要がある。
【０００８】
一方、直胴部形成工程において、成長中のサファイア単結晶体１５自体の温度分布が大きくなると、この温度分布による熱応力に起因した機械的欠陥等が直胴部１０６に発生し易くなるので、サファイア原料融液１２０からサファイア種結晶１１３までの温度分布が比較的小さくすることが好ましい。
【０００９】
特許文献１に記載されているような従来のサファイア単結晶育成方法では、坩堝１１０が配置されたチャンバ内が、ネック部形成工程、肩部形成工程および直胴部形成工程のいずれも同一種の希ガス（例えばアルゴンガス）で満たされている。この場合、ネック部形成工程、肩部形成工程および直胴部形成工程のいずれも、育成室内のガスの熱伝導率が同じとなっている。ネック部形成工程と直胴部形成工程とを比べると、ネック部１０２、肩部１０４および育成中の直胴部１０６の表面全体が雰囲気ガスへの放熱面となる直胴部形成工程の方が、育成中のネック部１０２の表面のみが放熱面となるネック部形成工程に比べて、育成中のサファイア単結晶から育成室中のガスへ、より多くの熱が放出され易い。
【００１０】
このため、従来のサファイア単結晶育成方法では、サファイア原料融液１２０からサファイア種結晶１１３までの温度分布が比較的大きくされることが好ましいネック部形成工程に比べて、サファイア原料融液１２０からサファイア種結晶１１３までの温度分布が比較的小さいことが好ましいネック部形成工程の方が、サファイア原料融液１２０からサファイア種結晶１１３までの温度分布が大きくなり易いといった問題点があった。本願は、かかる問題点を解決するためになされた発明である。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明は、サファイア単結晶の育成方法であって、育成室内に配置された坩堝内に充填されたサファイア原料を溶融して、坩堝内に貯留されたサファイア原料融液を得る溶融工程と、前記坩堝内に貯留された前記サファイア原料融液にサファイア種結晶を接触させた後に引き上げることで、該サファイア種結晶に連なり前記原料融液に近づくにつれて縮径したサファイア単結晶体ネック部を形成する第１育成工程と、該第１育成工程に引き続き前記サファイア種結晶を引き上げて、前記サファイア単結晶体ネック部に連なり前記原料融液に近づくにつれて拡径したサファイア単結晶体肩部を形成する第２育成工程と、該第２形成工程に引き続き前記サファイア種結晶を引き上げて、前記サファイア単結晶体肩部に連なり前記原料融液まで同径のサファイア単結晶体直胴部を形成する第３育成工程とを有し、前記第１育成工程では、第１の希ガス、または該第１の希ガスと該第１の希ガスよりも熱伝導率が小さい第２の希ガスとの混合ガスで前記育成室内を満たし、前記第２育成工程では、前記第１の希ガスと前記第２の希ガスとの混合ガスで前記育成室内を満たし、前記第３育成工程では、前記第１の希ガスと前記第２の希ガスとの混合ガス、または前記第２の希ガスで前記育成室内を満たし、前記第２育成工程における前記育成室内の前記第２の希ガスの濃度（％）を、前記第１育成工程における前記育成室内の前記第２の希ガスの濃度（％）よりも大きくし、前記第３育成工程における前記育成室内の前記第２の希ガスの濃度（％）を、前記第２育成工程における前記育成室内の前記第２の希ガスの濃度（％）よりも大きくすることを特徴とするサファイア単結晶の育成方法を提供する。
【発明の効果】
【００１２】
本発明のサファイア単結晶育成方法によれば、第１の希ガスと、第１の希ガスよりも熱伝導率が小さい第２の希ガスとを用い、第２育成工程である肩部育成工程における育成室内の第２の希ガスの濃度（％）を、第１育成工程であるネック部育成工程における育成室内の第２の希ガスの濃度（％）よりも大きくし、第３育成工程である直胴部育成工程における育成室内の第２の希ガスの濃度（％）を、第２育成工程における育成室内の前記第２の希ガスの濃度（％）よりも大きくすることで、ネック部を育成する第１育成工程において、サファイア原料融液からサファイア種結晶までの温度分布を比較的大きくして結晶欠陥の少ないネック部を比較的短時間で形成するとともに、直胴部を形成する第３育成工程において、サファイア原料融液からサファイア種結晶までの温度分布を比較的小さくして、温度分布による熱応力に起因した機械的欠陥等を抑制することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１】本発明のサファイア単結晶の育成方法に用いる、サファイア単結晶育成装置の一実施形態の概略構成図である。
【図２】（ａ）〜（ｃ）は、本発明のサファイア単結晶の育成方法におけるサファイア単結晶の育成状態を示す概略断面図である。
【図３】本発明のサファイア単結晶の育成方法における、チャンバ内の雰囲気ガス濃度の一例のグラフである。
【図４】本発明のサファイア単結晶の育成方法における、チャンバ内の雰囲気ガス濃度の、他の例のグラフである。
【図５】サファイア単結晶の育成方法におけるサファイア単結晶の育成状態を示す概略断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
以下、本発明のサファイア単結晶の育成方法の一実施形態について説明する。図１は、本発明のサファイア単結晶の育成方法に用いる、サファイア単結晶育成装置１（以下、育成装置１ともいう）の概略構成図である。
【００１５】
育成装置１は、坩堝１０、育成室１６、保温材１７、育成室１６の側壁１６ａを介して坩堝１０の側壁１０ａを囲むように配置されたコイル３２、このコイル３２に交流電流を流すための高周波電源３０、結晶引き上げ機構４０、ガス供給部６０、排気部７０および制御部５０を有して構成されている。結晶引き上げ機構４０、高周波電源３０、ガス供給部６０および排気部７０には、制御部５０が接続されている。制御部５０は、ＣＰＵとメモリとを備えた例えば公知のコンピュータからなり、制御部５０が、育成装置１全体の動作を制御する。
【００１６】
坩堝１０は、例えばイリジウム（Ｉｒ）からなる、側壁１０ａの断面が円環状の容器体である。この坩堝１０には、サファイア単結晶の原料である酸化アルミニウム粉末が充填され、さらに、坩堝１０自体の発熱によってこの酸化アルミニウムが溶融されてなるサファイア原料融液１４（以降、原料融液１４ともいう）が貯留される。育成装置１では、坩堝１０の開口１１から、結晶引き上げ機構４０の引き上げ軸４２が坩堝１０内部に挿入される構成となっている。
【００１７】
坩堝１０は、育成室１６内に配置されている。坩堝１０の周囲には保温材１７が充填されている。保温材１７は、例えばいわゆるジルコニアバブルからなり、坩堝１０からの熱の放出を抑制する。育成室１６は、坩堝１０と同様の、側壁１６ａの断面が円環状の容器体であり、例えばジルコニア（ＺｒＯ２）を主成分としたセラミックスからなる。
【００１８】
育成室１６には、育成室１６の内面から突出した保温板１８が設けられている。保温板
１８は、例えばジルコニア（ＺｒＯ２）を主成分としたセラミックスからなる。坩堝１０の開口１１の側の端部は、この保温板１８の下側の主面と近接して配置されている。保温板１８は、坩堝１０からの熱の放出を抑制する。
【００１９】
育成室１６の天板部１９には貫通孔１９ａが設けられており、この貫通孔１９ａに結晶引き上げ機構４０の引き上げ軸４２が挿通されている。引き上げ軸４２も、例えばジルコニア（ＺｒＯ２）を主成分としたセラミックスからなる。サファイア単結晶の育成の際、引き上げ軸４２の下端には、サファイア単結晶育成の基点となる、サファイア種結晶１３（以降、種結晶１３ともいう）が保持される。種結晶１３は、高純度のサファイア単結晶体である。
【００２０】
結晶引き上げ部４０は、引き上げ軸４２と、この引き上げ軸４２を図中の上下方向に移動させる、引き上げ機構部４４とを備えて構成されている。引き上げ機構部４４は、図示しないモーター等の動力源と、この動力源によって駆動して引き上げ軸４２を上下方向に移動させる図示しない機構部とを有している。サファイア単結晶育成の際、種結晶１３は引き上げ軸４２の先端（図１中の下端）に保持されて、坩堝１０の開口１１から、先端に種結晶１３が取り付けられた引き上げ軸４２が坩堝１０内に挿入され、坩堝１０に貯留された原料融液１４の液面に種結晶１３が接触する。引き上げ軸４２は、坩堝１０の開口１１の中心を通る中心軸Ｃに対応する位置に配置されており、種結晶１３の一部が中心軸Ｃに対応する位置に浸漬されて、種結晶１３と原料融液１４とが接触する。引き上げ軸４２は、中心軸Ｃ周りに所望の回転数で回転可能な構成とされている。
【００２１】
育成室１６内の保温板１８の上側には、アフターヒータ部材２０が配置されている。アフターヒータ部材２０は、例えばタングステン（Ｗ）からなる円筒状の部材である。
【００２２】
コイル３２は例えば銅からなり、高周波電源３０に接続されている。コイル３２は、坩堝１０およびアフターヒータ部材２０の周囲に配置されており、高周波電源３０から高周波電圧が印加されて高周波電流が流れる。コイル３２の高周波電流に起因した電磁界によって、坩堝１０およびアフターヒータ部材２０の表面に渦電流が流れ、坩堝１０およびアフターヒータ部材２０が発熱する。
【００２３】
ガス供給部６０は、図示しない複数のガスボンベ、ガス流量計、ガス配管等を備えている。本実施形態では、ガス供給部６０に、第１の希ガスであるヘリウム（Ｈｅ）ガスが充填されたヘリウム（Ｈｅ）ガスボンベと、第２の希ガスであるアルゴン（Ａｒ）ガスが充填されたアルゴン（Ａｒ）ガスボンベとを備えている。ヘリウム（Ｈｅ）ガスボンベは、ガス供給管６２ａを介して育成室１６と接続されている。ガス供給部６０は、このガス供給管６２ａを介して育成室１６内にヘリウム（Ｈｅ）ガスを送る。アルゴン（Ａｒ）ガスボンベは、ガス供給管６２ｂを介して育成室１６と接続されている。ガス供給部６０は、このガス供給管６２ｂを介して育成室１６内にアルゴン（Ａｒ）ガスを送る。排気部７０は、例えば図示しない排気ポンプ等を備えている。排気部７０は、排気管７２を介して育成室１６に接続されており、育成室１６内の気体を排気管７２を介して排気する。育成装置１では、制御部５０によって、ガス供給部６０および排気部７０の各部の動作が制御され、育成室１６内のガス種やガス濃度、圧力等の各種パラメータを制御することができる構成となっている。
【００２４】
育成装置１を用いて行う、本発明のサファイア単結晶の育成方法の一実施形態について説明する。本実施形態のサファイア単結晶の育成方法は、育成室１６内に配置された坩堝１０内に充填されたサファイア原料（図示せず）を溶融して、坩堝１０内に貯留された原料融液１４を得る溶融工程と、サファイア単結晶体ネック部を形成する第１育成工程と、サファイア単結晶体直胴部を形成する第２育成工程と、サファイア単結晶体直胴部を形成
する第３育成工程とを有する。
【００２５】
図２（ａ）〜（ｃ）は、第１育成工程、第２育成工程および第３育成工程における、坩堝１０の開口１１近傍の概略断面図である。第１育成工程では、図２（ａ）に示すように、坩堝１０内に貯留されたサファイアの原料融液１４に種結晶１３を接触させた後に引き上げることで、種結晶１３に連なり原料融液１４に近づくにつれて縮径したサファイア単結晶体ネック部２（以降、ネック部２ともいう）を形成する。第２育成工程では、図２（ｂ）に示すように、第１育成工程に引き続き種結晶１３を引き上げて、ネック部２に連なり原料融液１４に近づくにつれて拡径したサファイア単結晶体肩部４（以降、肩部４ともいう）を形成する。第３育成工程では、図２（ｃ）に示すように、第２育成工程に引き続き種結晶１３を引き上げて、肩部４に連なり原料融液１４まで同径のサファイア単結晶体直胴部（以降、直胴部６ともいう）を形成する。このように、第１育成工程、第２育成工程および第３育成工程を経て、ネック部２と肩部４と直胴部６とを有するサファイア単結晶体５を育成する。
【００２６】
本実施形態では、第１育成工程では、第１の希ガスであるヘリウム（Ｈｅ）ガスで育成室１６内を満たし、第２育成工程では、第１の希ガスであるヘリウム（Ｈｅ）ガスと第２の希ガスであるアルゴン（Ａｒ）ガスとの混合ガスで育成室１６内を満たし、第３育成工程では、第２の希ガスであるアルゴン（Ａｒ）ガスで育成室内１６内を満たす。
【００２７】
図３は、本実施形態における育成室１６内のガス濃度を示すグラフである。本実施形態では、まず坩堝１０内に、サファイア単結晶の原料である酸化アルミニウム粉末を充填する（図３における「原料充填」）。次に、排気ポンプ７０によって、ガス排気管７２を介して育成室１６内の気体（空気）を排気した後、ガス供給部６０により、ガス供給管６２ａを介して育成室１６内に第１の希ガスであるヘリウム（Ｈｅ）ガスを供給し、第１の希ガスであるヘリウム（Ｈｅ）ガスで育成室１６内を満たす。ここで、第１の希ガスであるヘリウム（Ｈｅ）ガスで育成室１６内を満たすとは、育成室１６内の第１の希ガスの濃度を９０（％）（体積％）以上とすることをいう。本実施形態では、育成室１６内の第１の希ガスの濃度を約１００（％）とし、育成室１６内のガスの全圧を約９０（ｋＰａ）〜１００（ｋＰａ）に制御する。
【００２８】
このように第１の希ガスであるヘリウム（Ｈｅ）ガスで育成室１６内を満した状態で、原料融液１４を得る溶融工程を行う。溶融工程では、高周波電源３０によってコイル３２に高周波電流を流し、坩堝１０の側壁１２、およびアフターヒータ部材２０を発熱させる。坩堝１０が発熱して高温となることで、坩堝１０内のサファイア単結晶原料が溶融し、坩堝１０内には溶融したサファイア単結晶原料（原料融液１４）が貯留された状態となる。
【００２９】
引き続き、第１の希ガスであるヘリウム（Ｈｅ）ガスで育成室１６内を満たした状態で、第１育成工程を行う。第１の希ガスであるヘリウム（Ｈｅ）ガスで育成室１６内を満たした状態で第１育成工程を行うとは、第１育成工程を実施している時間のうち８割以上の時間にわたって、育成室１６内の第１の希ガスの濃度を９０（％）以上とすることをいう。
【００３０】
第１育成工程では、坩堝１０内に貯留された原料融液１４に種結晶１３を接触させた後に引き上げることで、種結晶１３に連なり原料融液１４に近づくにつれて縮径したネック部２を形成する。より具体的には、種結晶１３を引き上げ軸４２の先端で保持し、坩堝１０の開口１１から引き上げ軸４２を坩堝１０内に挿入し、坩堝１０の原料融液１４の液面に種結晶１３を接触させる。引き上げ軸４２は、坩堝１０の開口１１の中心を通る中心軸Ｃに対応する位置に配置されており、種結晶１３の一部が中心軸Ｃに対応する位置に浸漬
される。種結晶１３を原料融液１４に接触させた後、引き上げ軸４２によって、中心軸Ｃを中心に回転しながら種結晶１３を上方に上昇させる。種結晶１３の上昇に伴い、種結晶１３と原料融液１４とが接触している部分では、表面張力によって、原料融液１４の液面が種結晶１３に引っ張られるように上昇し、図２に示すネック部２に対応する形状の、原料融液１４のメニスカスが形成される。
【００３１】
原料融液１４のメニスカスは、育成室１６内の第１の希ガスであるヘリウム（Ｈｅ）ガスに接触する。メニスカスは、メニスカスからこのヘリウム（Ｈｅ）ガスに熱エネルギーが伝わることで放熱し、このメニスカスの温度が低減する。すなわち、第１育成工程では、第１の希ガスであるヘリウム（Ｈｅ）ガスによってメニスカスを冷却して、このメニスカスを固相化し、図２（ａ）に示すネック部２を形成する。
【００３２】
第１の希ガスであるヘリウム（Ｈｅ）ガスは、希ガスの中でも熱伝導率が比較的大きい（例えば３００（Ｋ）において、０．１５１（Ｊ／ｍｏｌ・Ｋ））。このため、種結晶１３と原料融液１４との接触部分に形成されたメニスカスから、第１の希ガスであるヘリウム（Ｈｅ）ガスへ、短時間で多くの熱エネルギーが伝わり、メニスカスは短時間で効率的に冷却される。このように第１育成工程では、原料融液１４と種結晶１３の間に形成されたメニスカスを効率的に冷却することで、液相である原料融液１４から固相である種結晶１３までの温度分布を比較的大きく、原料融液１４のメニスカスからネック部２を短時間で効率的に形成することができる。仮に、原料融液１４のメニスカスが長時間液晶のまま保持されると、メニスカス内にサファイア単結晶の結晶欠陥の基点となる気泡が発生し易くなるが、本発明では、メニスカスを効率的に冷却して短時間でネック部２を形成するので、結晶欠陥の少ないネック部を比較的短時間で形成することができる。
【００３３】
引き続き、第２育成工程を行う。第２育成工程では、第１の希ガスであるヘリウム（Ｈｅ）ガスと第２の希ガスであるアルゴン（Ａｒ）ガスとの混合ガスで育成室１６内を満たした状態で、ネック部２に連なり原料融液１４に近づくにつれて拡径したサファイア単結晶体肩部４（以降、肩部４とする）を形成する。ここで、第１の希ガスであるヘリウム（Ｈｅ）ガスと第２の希ガスであるアルゴン（Ａｒ）ガスとの混合ガスで育成室１６内を満たとは、育成室１６内の、第１の希ガスの濃度（％）と第２の希ガスの濃度（％）との合計の濃度が、９０（％）以上であることをいう。また、第２育成工程を、この混合ガスで育成室１６内を満たした状態で行うとは、第２育成工程を実施している時間のうち８割以上の時間にわたって、上記第１の希ガスの濃度（％）と第２の希ガスの濃度（％）との合計の濃度を９０（％）以上とすることをいう。
【００３４】
第２育成工程では、第１の希ガスのみでなく第２の希ガスを育成室１６内に供給し、育成室１６内の第２の希ガスの濃度（％）を、第１育成工程における育成室１６内の第２の希ガスの濃度（％）よりも大きくしている。第２の希ガスであるアルゴン（Ａｒ）ガスは、第１の希ガスであるヘリウム（Ｈｅ）ガスに比べて熱伝導率が小さい（例えば３００（Ｋ）において、０．０１８（Ｊ／ｍｏｌ・Ｋ））。第２育成工程では、第１の希ガスであるヘリウムガス（Ｈｅ）ガスと、第２の希ガスであるアルゴンガス（Ａｒ）ガスとの混合ガスで育成室１６内を満たしており、第１の希ガスであるヘリウムガス（Ｈｅ）ガスのみで育成室１６内を満たした第１育成工程と比べて第２の希ガスの濃度（％）が大きく、育成室１６内のガスの熱伝導率を小さくしている。第２育成工程では、第１育成工程に比べて、原料融液１４から育成室１６内のガスへの放熱を抑制して、ゆっくりと原料融液のメニスカスを固相化をさせ、ネック部２に連なり原料融液１４に近づくにつれて拡径した肩部４を形成する。
【００３５】
本実施形態では、第２育成工程において、時間経過とともに、第２の希ガスであるアルゴン（Ａｒ）ガス濃度を大きくするとともに、第１の希ガスであるヘリウム（Ｈｅ）ガス
濃度を小さくしている。これにより本実施形態では、第２育成工程において、育成室１６内のガスの熱伝導率を、時間経過とともに徐々に小さくしている。第２育成工程が進むにつれて肩部４が大きくなると、肩部４の表面積、すなわち育成中のサファイア単結晶体の放熱面積も徐々に大きくなる。本実施形態では、肩部４の放熱面積が増加するに伴って、育成室１６内のガスの熱伝導率を低減させることで、育成中の単結晶体（種結晶１３、ネック部２および肩部４）からの放熱の程度が、時間経過に伴い大きく変動することを抑制している。
【００３６】
第２育成工程の後、第３育成工程を行う。第３育成工程では、第２の希ガスであるアルゴン（Ａｒ）ガスで育成室１６内を満たし、第２育成工程に引き続き種結晶１３を引き上げて、肩部４に連なり原料融液１４まで同径の直胴部６を形成する。
【００３７】
第３育成工程の開始時、育成室１６内はアルゴン（Ａｒ）ガスで満たされている状態となっている。第３育成工程では引き続き、ガス供給部６０により、ガス供給管６２ｂを介して育成室１６内に第２の希ガスであるアルゴン（Ａｒ）ガスを供給しつつ、排気ポンプ７０によって育成室１６内を排気する。第３育成工程でも、育成室１６内のガスの全圧を、第１育成工程および第２育成工程での全圧と同じ圧力とする。
【００３８】
ここで、第２の希ガスで育成室１６内を満たとは、育成室１６内の、第２の希ガスの濃度（％）を９０（％）以上とすることをいう。また、第３育成工程を、第２の希ガスで育成室１６内を満たした状態で行うとは、第３育成工程を実施している時間のうち８割以上の時間にわたって、第２の希ガスの濃度を９０（％）以上とすることをいう。
【００３９】
第３育成工程は、ネック部２、肩部４および育成中の直胴部６の表面全体が雰囲気ガスへの放熱面となり、第１育成工程や第２育成工程と比べて、放熱面の面積が大きい。第１育成工程から第３育成工程まで、育成室１６内のガスの種類や濃度を変化させず同様としておくと、第３育成工程では放熱面積が大きいので、成長中のサファイア単結晶体５自体の温度分布が大きくなり、この温度分布による熱応力に起因した機械的欠陥等が発生し易い。本発明では、第３育成工程における育成室１６内の第２の希ガスの濃度（％）を、第２育成工程における育成室１６内の第２の希ガスの濃度（％）よりも大きくし、第１育成工程および第２育成工程に比べて、育成室１６内のガスの熱伝導率を低減している。これにより、第３育成工程では、第１育成工程および第２育成工程に比べ、成長中のサファイア単結晶体５（ネック部２、肩部４、および直胴部６）から育成室１６内のガスへの放熱を抑制している。第３の育成工程では、サファイア単結晶体５（ネック部２、肩部４、および直胴部６）から育成室１６内のガスへの放熱を抑制して、原料融液１４から種結晶１３までの温度分布を比較的小さくし、温度分布による熱応力に起因したサファイア単結晶体１０５の機械的欠陥等を抑制している。
【００４０】
また、本実施形態では、アフターヒータ部材２０によって、引き上げ中のサファイア単結晶体１５自体の温度を比較的高く保っており、成長中のサファイア単結晶体５自体の温度分布をより低減している。
【００４１】
このように本実施形態では、ネック部２の形成において、原料融液１４から種結晶１３までの温度分布を比較的大きくして結晶欠陥の少ないネック部２を比較的短時間で形成するとともに、直胴部６の形成において、原料融液１４から種結晶１３までの温度分布を比較的小さくして、温度分布による熱応力に起因した機械的欠陥等を抑制することが可能となっている。
【００４２】
なお、本発明では、第１の希ガスのおよび第２の希ガスの種類については特に限定されない。例えば、第１の希ガスとしてヘリウム（Ｈｅ）ガスを用いるとともに、第２の希ガ
スとして窒素（Ｎ２）ガスを用いてもよい。窒素（Ｎ２）ガスは、希ガスの中でも熱伝導率が比較的小さく（例えば３００（Ｋ）において、０．０２６（Ｊ／ｍｏｌ・Ｋ））、第２の希ガスとして適している。
【００４３】
また、本発明は、第１育成工程では、第１の希ガス、または第１の希ガスと第１の希ガスよりも熱伝導率が小さい第２の希ガスとの混合ガスで育成室内を満たし、第２育成工程では、第１の希ガスと第２の希ガスとの混合ガスで育成室内を満たし、第３育成工程では、第１の希ガスと第２の希ガスとの混合ガス、または第２の希ガスで育成室内を満たし、第２育成工程における育成室内の第２の希ガスの濃度（％）を、第１育成工程における育成室内の第２の希ガスの濃度（％）よりも大きくし、第３育成工程における育成室内の第２の希ガスの濃度（％）を、第２育成工程における育成室内の第２の希ガスの濃度（％）よりも大きくすればよく、育成室内のガス濃度は上記実施形態に限定されない。
【００４４】
図４は、本発明のサファイア単結晶育成方法における育成室内のガス濃度の他の実施形態を示す図である。本発明では、図４（ａ）に示すように、第１育成工程において、第１の希ガスと第２の希ガスとの混合ガスで育成室１６内を満たしてもよく、また、第３育成工程において、第１の希ガスと第２の希ガスとの混合ガスで育成室１６内を満たしてもよい。また、図４（ｂ）に示すように、第２育成工程において、第２の希ガスの濃度（％）を一定時間同一に保持してもよい。これらの例に限らず、本発明の要旨を逸脱しない範囲において、育成室内のガス濃度を制御すればよい。
【００４５】
以上、本発明の実施形態について説明したが、本発明は上述の各種実施形態に限定されるものでなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲において、各種の改良および変更を行ってもよいのはもちろんである。
【符号の説明】
【００４６】
１  育成装置
２、１０２  ネック部
４、１０４  肩部
６、１０６  直胴部
５、１０５  サファイア単結晶体
１０、１１０  坩堝
１１  開口
１２  側壁
１３、１１３  サファイア種結晶
１４、１２０  サファイア原料融液
１６  育成室
１７  保温材
１９  天板部
２０  アフターヒータ部材
１８  側壁
３２  コイル
３０  高周波電源
４０  結晶引き上げ機構
４２  引き上げ軸
４４  引き上げ機構部
５０  制御部
６０  ガス供給部
６２  ガス供給管
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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