(57)【要約】【課題】加速器や原子炉等の大規模な装置に比べて、相対的に小規模な装置で核種変換を行うことが可能な核種変換装置及び核種変換方法において、核種変換量を増大させる。【解決手段】構造体１と、構造体１を両側から挟み込むようにして配置された重水素高濃度部２及び重水素低濃度部３と、を備えた核種変換装置において、重水素高濃度部２に重水を含む電解溶液１６を供給し、電解溶液１６を電気分解して重水素を発生させて構造体１の重水素高濃度部２側の表面近傍で重水素の濃度が高い状態とするとともに、重水素低濃度部３を重水素高濃度部２に対して重水素の濃度が低い状態として、重水素を重水素高濃度部２から重水素低濃度部３に向かって構造体１を透過させ、構造体１において核種変換を施される物質を重水素により核種変換させる。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
パラジウムまたはパラジウム合金、あるいは、パラジウム以外の水素吸蔵金属またはパラジウム合金以外の水素吸蔵合金を含む構造体により密封可能な閉空間をなす重水素高濃度部に重水を含む電解溶液を供給する電解溶液供給工程と、
前記供給された電解溶液を電気分解して重水素を発生させ、前記構造体の前記重水素高濃度部側の表面近傍で重水素の濃度が高い状態とする高濃度化工程と、
前記構造体により密封可能な閉空間をなし、前記構造体を介して前記重水素高濃度部と反対側に設けられる重水素低濃度部を、前記重水素高濃度部に対して重水素の濃度が低い状態とする低濃度化工程と、
前記重水素高濃度部からガスを排出するガス排出工程と、
前記重水素が前記重水素高濃度部から前記重水素低濃度部に向かって前記構造体を透過する際に、前記構造体において核種変換を施される物質が前記重水素により核種変換される核種変換工程と
を備える核種変換方法。
【請求項２】
前記電解溶液供給工程の前に、前記核種変換を施される物質が前記構造体に添加される添加工程を更に備える請求項１に記載の核種変換方法。
【請求項３】
前記電解溶液中に前記核種変換を施される物質を含む電解質が添加され、
前記電解質濃度供給工程において前記核種変換を施される物質のイオンを含む前記電解溶液が前記重水素高濃度部に供給されて、前記核種変換を施される物質のイオンが前記構造体に添加される請求項１に記載の核種変換方法。
【請求項４】
前記重水素高濃度部に供給される前の前記核種変換を施される物質のイオンを含む前記電解溶液の温度と、前記重水素高濃度部に供給される前記電解溶液の量とが調整されて、前記重水素高濃度部内の前記電解溶液中の前記核種変換を施される物質のイオンの濃度が調整される濃度調整工程を備える請求項２または請求項３に記載の核種変換方法。
【請求項５】
前記低濃度化工程が、前記構造体の他方の表面側を、真空状態にする排気ステップを備える請求項１に記載の核種変換方法。
【請求項６】
前記低濃度化工程が、前記構造体の他方の表面側に不活性ガスを供給し、不活性環境を形成する不活性環境形成ステップを備える請求項１に記載の核種変換方法。
【請求項７】
前記構造体の一方の表面側に供給された電解溶液の温度が所定温度となるように、該供給された電解溶液を冷却する冷却工程と、
前記構造体の他方の表面側を所定温度に加温する加温工程と、
を備え、前記構造体の厚さ方向に温度勾配を形成する請求項１乃至請求項６のいずれかに記載の核種変換方法。
【請求項８】
パラジウムまたはパラジウム合金、あるいは、パラジウム以外の水素吸蔵金属またはパラジウム合金以外の水素吸蔵合金を含む構造体と、
前記構造体を両側から挟み込むようにして配置され、前記構造体により密封可能な閉空間をなす重水素高濃度部及び重水素低濃度部と、
前記構造体の前記重水素高濃度部側の表面近傍で重水素の濃度が高い状態とする高濃度化手段と、
前記重水素低濃度部を、前記重水素高濃度部に対して前記重水素の濃度が低い状態とする低濃度化手段と、を備え、
前記高濃度化手段が、
電圧発生部と、
前記構造体の重水素高濃度部側の面と間隔をあけて対向配置される正極と、
前記重水素高濃度部に重水を含む電解溶液を供給する電解溶液供給部と、
前記重水素高濃度部からガスを排出するガス排出経路と、を有し、
前記構造体を負極として、前記電圧発生部により前記構造体及び前記正極との間に電圧差を与えて前記電解溶液を電気分解して、前記重水素を発生させ、
前記重水素が前記重水素高濃度部から前記重水素低濃度部に向かって前記構造体を透過する際に、前記構造体において核種変換を施される物質が前記重水素により核種変換される核種変換装置。
【請求項９】
前記核種変換を施される物質が予め添加された前記構造体が、前記重水素高濃度部及び前記重水素低濃度部との間に配置される請求項８に記載の核種変換装置。
【請求項１０】
前記電解溶液供給部が、前記電解溶液に前記核種変換を施される物質を含む電解質を添加する電解質供給手段を備え、
前記電解質供給手段が、前記核種変換を施される物質のイオンを含む前記電解溶液を前記重水素高濃度部に供給して、前記核種変換を施される物質のイオンが前記構造体に添加される請求項８に記載の核種変換装置。
【請求項１１】
前記電解溶液供給部が、前記電解溶液の温度を調整する電界溶液温度調整部と、前記電解溶液供給部から前記重水素高濃度部への前記電解溶液の供給量を調整する電界溶液供給量調整部とを備える請求項９または請求項１０に記載の核種変換装置。
【請求項１２】
前記低濃度化手段が、前記重水素低濃度部を真空状態にする排気装置を備える請求項８に記載の核種変換装置。
【請求項１３】
前記低濃度化手段が、前記重水素低濃度部に不活性ガスを供給する不活性ガス供給部を備える請求項８に記載の核種変換装置。
【請求項１４】
前記電解溶液供給手段により前記重水素高濃度部に供給された電解溶液の温度が所定温度となるように、該供給された電解溶液を冷却する冷却部と、
前記構造体の前記重水素低濃度部側を所定温度に加温する加温部と、
を備える請求項８乃至請求項１３のいずれかに記載の核種変換装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、放射性廃棄物処理技術、自然界に豊富に存在する元素から稀少な元素を生成する技術、凝集系核反応によるエネルギー発生技術などに係る核種変換方法及び核種変換装置に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
加速器や原子炉等の大規模な装置に比べて、相対的に小規模な装置で核種変換を行うことが可能な核種変換装置及び核種変換方法が、特許文献１に開示されている。
【０００３】
特許文献１に開示される核種変換装置は、パラジウム（Ｐｄ）やパラジウム合金などの水素吸蔵金属または水素吸蔵合金、及び、これらに対して相対的に仕事関数が低い物質（酸化カルシウム：ＣａＯ）を積層させた構造体と、内部が気密保持可能とされた吸蔵室と、構造体を介して気密保持可能に設けられた放出室と、吸蔵室に重水素ガスを供給する重水素供給手段と、放出室を真空状態にする排気手段とを備える。
【０００４】
特許文献１に開示される核種変換装置では、変換したい核種（核種変換を施される物質）を蒸着等の手法を用いて構造体の一方の表面に添加し、核種変換を施される物質を添加した面から重水素（Ｄ２）ガスを透過させて核反応を誘発し、核種変換を施される物質を別核種に変換する。
【０００５】
上記構成の核種変換装置では、ＣａＯなどのナノスケールの薄膜をＰｄなどと組み合わせた構造体の表面に核種変換を施される物質を添加することで、安定的な核反応の進行、変換量の増大を促進することができる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特許第４３４６８３８号明細書（段落［０００９］〜［００１４］）
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
特許文献１に記載の核種変換装置における核種変換量は、数〜数十ｎｇ／ｃｍ２レベルであり、実用化を進めていくためには、核種変換量の更なる増大が望ましい。
【０００８】
本発明は、このような事情に鑑みてなされたものであって、加速器や原子炉等の大規模な装置に比べて、相対的に小規模な装置で核種変換を行うことが可能な核種変換装置及び核種変換方法において、核種変換量を増大させることができる核種変換方法及び核種変換装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
上記課題を解決するために、本発明の核種変換方法及び核種変換装置は以下の手段を採用する。
本願発明は、パラジウムまたはパラジウム合金、あるいは、パラジウム以外の水素吸蔵金属またはパラジウム合金以外の水素吸蔵合金を含む構造体により密封可能な閉空間をなす重水素高濃度部に重水を含む電解溶液を供給する電解溶液供給工程と、前記供給された電解溶液を電気分解して重水素を発生させ、前記構造体の前記重水素高濃度部側の表面近傍で重水素の濃度が高い状態とする高濃度化工程と、前記構造体により密封可能な閉空間をなし、前記構造体を介して前記重水素高濃度部と反対側に設けられる重水素低濃度部を、前記重水素高濃度部に対して重水素の濃度が低い状態とする低濃度化工程と、前記重水素高濃度部からガスを排出するガス排出工程と、前記重水素が前記重水素高濃度部から前記重水素低濃度部に向かって前記構造体を透過する際に、前記構造体において核種変換を施される物質が前記重水素により核種変換される核種変換工程とを備える核種変換方法を提供する。
【００１０】
高濃度化工程では、重水素高濃度部において、構造体を電極の１つとして重水を含む電解溶液を電気分解させて重水素を発生させ、構造体表面近傍で重水素の濃度が高い状態とする。
高濃度化工程と低濃度化工程とを設けることによって、構造体を挟んで重水素高濃度部と重水素低濃度部との間に重水素の濃度勾配を発生させることができる。重水素の濃度勾配によって、構造体の内部で重水素高濃度部側から重水素低濃度部側へと向かう重水素の流束が形成される。電気分解により発生した重水素は、構造体に吸蔵され、重水素低濃度部側へと透過していく。重水素が構造体を透過する間に、重水素と核種変換を施される物質との間で核種変換反応が発生し、核種変換を施される物質が核種変換される。
【００１１】
従来、水素吸蔵金属（構造体）への水素や重水素の添加は、ガス圧を用いて実施されている。ガス圧を用いる場合、ファンデルワールス力（分子間力）により水素が構造体の表面に物理的に吸着し、原子解離（解離吸着、化学吸着）し、侵入型固溶化や、水素化合物生成により金属格子内に水素原子を拡散させる。一方、電気分解を用いて水素吸蔵金属（構造体）へ重水素を添加する場合、電解による等価水素圧（電極内部への充填水素圧力。また、水素過電圧、電解電圧に対応する）が、ガス圧を用いた場合と比較して大幅に高くなるため、重水素の充填密度を高くすることができる。
上記発明によれば、構造体における重水素の充填密度を高めることで、核種変換を施す物質の核種変換反応量を増大させることが可能となる。
【００１２】
電解溶液供給工程にて重水素高濃度部側に重水素を含む電解溶液を供給することにより、重水素高濃度部における重水素濃度を所望の範囲に維持することが可能となる。従って、重水素高濃度部側を水素分圧の高い状態で長時間維持することができる。また、構造体を透過しないガスは、ガス排出工程にて外部へと排気されるため、重水素高濃度部内を所定の圧力範囲に維持することができる。
【００１３】
上記発明の一態様において、前記電解溶液供給工程の前に、前記核種変換を施される物質が前記構造体に添加される添加工程を更に備える。
【００１４】
あるいは、上記発明の一態様において、前記電解溶液中に前記核種変換を施される物質を含む電解質が添加され、前記電解質濃度供給工程において前記核種変換を施される物質のイオンを含む前記電解溶液が前記重水素高濃度部に供給されて、前記核種変換を施される物質のイオンが前記構造体に添加される。
【００１５】
上記構成とすることにより、構造体に核種変換を施される物質を高濃度で接触させることができる。電解溶液に核種変換を施される物質を含む電解質を添加する場合は、核種変換を施される物質を連続的に構造体に添加することができるため、核種変換工程を長期間継続させることができる。
特に、構造体に核種変換を施される物質を添加せずに電解溶液に核種変換を施される物質を含む電解質を添加する場合は、核種変換を施される物質を構造体に添加する工程を省略でき、そのための処理装置が不要であるので有利である。
【００１６】
上記発明の一態様において、前記重水素高濃度部に供給される前の前記核種変換を施される物質のイオンを含む前記電解溶液の温度と、前記重水素高濃度部に供給される前記電解溶液の量とが調整されて、前記重水素高濃度部内の前記電解溶液中の前記核種変換を施される物質のイオンの濃度が調整される濃度調整工程を備えることが好ましい。
【００１７】
重水素高濃度部内（特に構造体近傍）の電解溶液中に含まれる核種変換を施される物質のイオン濃度が高いほど、構造体表面での電気二重層が薄くなり、電気二重層における電界強度が増大する。電界強度が高いほど、核種変換を施される物質のイオンが加速されるエネルギーが増加するため、構造体への核種変換を施される物質の添加量が増大する。また、電界強度が高いほど、構造体（電極）での重水の電気分解が促進される。この結果、核種変換反応量を増大させることができる。
【００１８】
一方、重水の電気分解反応量は、核種変換反応量よりも多い。このため、反応が継続されると、核種変換を施される物質を含む電解質の濃度が高くなり、電解質塩が析出する。この電解質塩が電極に付着すると、上記の反応が阻害され、反応量が低下してしまう。
【００１９】
核種変換を施される物質を含む電解質の電解溶液への溶解量は、電解溶液の温度に依存する。すなわち、電解溶液の温度を高くすることにより、電解質の溶解量が増え、電解溶液中のイオン濃度を高くすることができる。供給される電界溶液中のイオン濃度と供給量とを制御すれば、重水素高濃度部内の電解溶液中のイオン濃度を調整することができ、核種変換反応量をコントロールすることができる。
また、核種変換を施される物質のイオンの濃度を調整することにより、電解質塩の析出を防止することができる。
【００２０】
上記発明の一態様において、前記低濃度化工程が、前記構造体の他方の表面側を、真空状態にする排気ステップを備えていても良い。
【００２１】
上記発明の一態様において、前記低濃度化工程が、前記構造体の他方の表面側に不活性ガスを供給し、不活性環境を形成する不活性環境形成ステップを備えていても良い。
【００２２】
上記発明の一態様によれば、低濃度化工程では、排気ステップまたは不活性環境形成ステップによって重水素低濃度部を相対的に重水素の圧力が低い状態とする。排気ステップを行った場合、重水素低濃度部は真空状態となる。不活性環境形成ステップを行った場合、重水素低濃度部は、不活性ガスにより満たされるため、実質的に水素分圧が０となる。これにより、重水素低濃度部を重水素高濃度部に対して相対的に水素濃度の低い状態とし、構造体に重水素の濃度差を形成することができる。
【００２３】
上記発明の一態様において、前記構造体の一方の表面側に供給された電解溶液の温度が所定温度となるように、該供給された電解溶液を冷却する冷却工程と、前記構造体の他方の表面側を所定温度に加温する加温工程と、を備え、前記構造体の厚さ方向に温度勾配を形成することが好ましい。
【００２４】
冷却工程及び加温工程を備えることで、重水素高濃度部側の温度が最も低く、重水素低濃度部側に向けて温度が高くなるよう構造体の厚さ方向に温度勾配を形成することができる。構造体を構成する水素吸蔵金属または水素吸蔵合金、特にパラジウムは、温度が低い方がより水素を吸蔵しやすい傾向を示す。よって、温度勾配を形成させることで、重水素が構造体の重水素高濃度部側表面に存在しやすくなる。これにより、構造体の厚さ方向に重水素の濃度勾配を生じさせることができ、核種変換反応量を増大させることが可能となる。
【００２５】
また、本発明は、パラジウムまたはパラジウム合金、あるいは、パラジウム以外の水素吸蔵金属またはパラジウム合金以外の水素吸蔵合金を含む構造体と、前記構造体を両側から挟み込むようにして配置され、前記構造体により密封可能な閉空間をなす重水素高濃度部及び重水素低濃度部と、前記構造体の前記重水素高濃度部側の表面近傍で重水素の濃度が高い状態とする高濃度化手段と、前記重水素低濃度部を、前記重水素高濃度部に対して前記重水素の濃度が低い状態とする低濃度化手段と、を備え、前記高濃度化手段が、電圧発生部と、前記構造体の重水素高濃度部側の面と間隔をあけて対向配置される正極と、前記重水素高濃度部に重水を含む電解溶液を供給する電解溶液供給手段と、前記重水素高濃度部からガスを排出するガス排出経路と、を有し、前記構造体を負極として、前記電圧発生部により前記構造体及び前記正極との間に電圧差を与えて前記電解溶液を電気分解して、前記重水素を発生させ、前記重水素が前記重水素高濃度部から前記重水素低濃度部に向かって前記構造体を透過する際に、前記構造体において核種変換を施される物質が前記重水素により核種変換される核種変換装置を提供する。
【００２６】
高濃度化手段は、構造体を負極として重水を含む電解溶液を電気分解することにより、重水素を発生させる。重水素高濃度部は、重水素低濃度部と比較して相対的に重水素の濃度が高い状態とされる。高濃度化手段及び低濃度化手段を設けることによって、構造体を挟んで重水素高濃度部と重水素低濃度部との間に重水素の濃度勾配を発生させることができる。上記構成の核種変換装置によれば、上記濃度勾配により、構造体の内部で重水素高濃度部側から重水素低濃度部側へと向かう重水素の流束が形成され、電気分解により電解溶液から分離された重水素は、構造体に吸蔵され、重水素低濃度部側へと透過していく。重水素が構造体を透過する際に、構造体において重水素と核種変換を施される物質との間で核種変換反応を発生させ、核種変換を施される物質を核種変換させることができる。
【００２７】
上記構成の核種変換装置によれば、ガス圧を用いた場合と比較して、構造体への重水素の充填密度を高くすることができる。構造体における重水素の充填密度を高めることで、構造体に添加された核種変換が施させる物質の核種変換反応量を増大させることが可能となる。
【００２８】
上記構成の核種変換装置によれば、電解溶液供給部により重水素高濃度部における重水素濃度を所望の範囲に維持することが可能となる。これによって、重水素高濃度部側を水素濃度の高い状態で長時間維持することができる。また、構造体を透過しないガスは、ガス排出経路を介して外部へと排気されるため、重水素高濃度部内を所定の圧力範囲に維持することができる。
【００２９】
上記発明の一態様において、前記核種変換を施される物質が予め添加された前記構造体が、前記重水素高濃度部及び前記重水素低濃度部との間に配置される。
【００３０】
上記発明の一態様において、前記電解溶液供給部が、前記電解溶液に前記核種変換を施される物質を含む電解質を添加する電解質供給手段を備え、前記電解質供給手段が、前記核種変換を施される物質のイオンを含む前記電解溶液を前記重水素高濃度部に供給して、前記核種変換を施される物質のイオンが前記構造体に添加される。
【００３１】
上記構成とすることにより、構造体に核種変換を施される物質を高濃度で接触させることができる。
特に、電解溶液に核種変換を施される物質を含む電解質を添加して重水素高濃度部に供給される構成とすれば、核種変換を施される物質を連続的に構造体に添加することができ、核種変換反応を長期間にわたり継続させることができる。
【００３２】
上記発明の一態様において、前記電解溶液供給部が、前記電解溶液の温度を調整する電界溶液温度調整部と、前記電解溶液供給部から前記重水素高濃度部への前記電解溶液の供給量を調整する電界溶液供給量調整部とを備える。
【００３３】
電解溶液温度調整部と電解溶液供給量調整部とにより、重水素高濃度部内の電解溶液中のイオン濃度を調整し、核種変換反応量をコントロールできるとともに、電極表面等への電解質塩の析出を防止することができる。
【００３４】
上記発明の一態様において、前記低濃度化手段が、前記重水素低濃度部を真空状態にする排気装置を備えていても良い。
【００３５】
上記発明の一態様において、前記低濃度化手段が、前記重水素低濃度部に不活性ガスを供給する不活性ガス供給装置を備えていても良い。
【００３６】
上記発明の一態様によれば、低濃度化手段は、排気装置または不活性ガス供給装置を備えている。排気装置を用いた場合、重水素低濃度部は真空状態となる。不活性ガス供給装置を用いた場合、重水素低濃度部は、実質的に水素分圧が０となる。これにより、重水素低濃度部を重水素高濃度部に対して相対的に水素圧力の低い状態とし、構造体に重水素の圧力差を形成することができる。
【００３７】
上記発明の一態様において、前記電解溶液供給装置により前記重水素高濃度部に供給された電解溶液の温度が所定温度となるように、該供給された電解溶液を冷却する冷却装置と、前記構造体の前記重水素低濃度部側を所定温度に加温する加温装置と、を備えることが好ましい。
【００３８】
上記構成の核種変換装置によれば、冷却装置及び加温装置を設けることで、重水素高濃度部側の温度が低く、重水素低濃度部側に向けて温度が高くなるよう構造体の厚さ方向に温度勾配を形成することができる。構造体を構成する水素吸蔵金属または水素吸蔵合金、特にパラジウムは、温度が低い方がより水素を吸蔵しやすい傾向を示す。よって、温度勾配を形成させることで、重水素が構造体の重水素高濃度部側表面に存在しやすくなる。これにより、構造体の厚さ方向に重水素の濃度勾配を生じさせることができ、核種変換反応量を増大させることが可能となる。
【発明の効果】
【００３９】
本発明によれば、重水素高濃度部の水素濃度を相対的に高くする手法として電気分解を用いることで、核種変換量を大幅に増大させることができる。それにより、例えば核廃棄物の無害化処理など、現在は不可能とされている廃棄物処理を実現することができる。
【図面の簡単な説明】
【００４０】
【図１】第１実施形態に係る核種変換装置の概略図である。
【図２】構造体の断面図である。
【図３】従来の核種変換装置の概略図である。
【図４】実施例１及び比較例１のＩＣＰ−ＭＳ分析の結果を示すグラフである。
【図５】第２実施形態に係る核種変換装置の概略図である。
【図６】第３実施形態に係る核種変換装置の概略図である。
【図７】第４実施形態に係る核種変換装置の概略図である。
【図８】電解質濃度と核種変換を施される物質の添加量との関係を示すグラフである。
【図９】実施例２及び比較例２のＩＣＰ−ＭＳ分析の結果を示すグラフである。
【図１０】第２実施形態に係る核種変換装置の概略図である。
【発明を実施するための形態】
【００４１】
以下に、本発明に係る核種変換方法及び核種変換装置の一実施形態について、図面を参照して説明する。
〔第１実施形態〕
図１は、本実施形態に係る核種変換装置の概略図である。核種変換装置は、構造体１、重水素高濃度部２、重水素低濃度部３、高濃度化手段４、及び低濃度化手段５を備えている。
【００４２】
構造体１は、パラジウム（Ｐｄ）またはパラジウム合金、あるいは、パラジウム以外の水素吸蔵金属またはパラジウム合金以外の水素吸蔵合金と、これらに対して相対的に仕事関数が低い物質とを有する。相対的に仕事関数が低い物質とは、例えば、仕事関数が３ｅＶ未満の物質であり、具体的には、ＣａＯなどとされる。核種変換装置において、構造体は負極の役割も果たす。
【００４３】
図２に、構造体１の一例を示す。図２に示す構造体１は、バルクのＰｄ基板６（例えば、２５ｍｍ×２５ｍｍ×０．１ｍｍ）上に、ＣａＯ層７（厚さ：２ｎｍ）とＰｄ層８（厚さ：２０ｎｍ）とが交互に１０層積層された構成とされる。ＣａＯ層７及びＰｄ層８は、アルゴンイオンビームスパッタ法によって、エッチング処理後のＰｄ基板６上に、交互に製膜される。
【００４４】
核種変換を施される物質２１は、例えば真空蒸着やスパッタ法などの製膜処理によって構造体１の一方の表面（Ｐｄ基板と反対側の面）に添加されている。核種変換を施される物質２１としては、セシウム（Ｃｓ）、炭素（Ｃ）、ストロンチウム（Ｓｒ）、ナトリウム（Ｎａ）などが挙げられる。
なお、本実施形態においては、表面に核種変換を施される物質が添加されていない構造体を使用することも可能である。
【００４５】
構造体１を挟んで、構造体１の一方の面側には重水素高濃度部２、他方の面側（Ｐｄ基板６側）には重水素低濃度部３が内部を気密保持可能に形成されている。
重水素高濃度部２は、高濃度化手段４を備え、重水素低濃度部３よりも重水素の濃度が高い状態に維持される。
【００４６】
高濃度化手段４は、電圧発生装置９、正極１０、電解溶液供給装置１１、及びガス排出経路１２から構成されている。正極１０は、白金などとされる。正極１０は、重水素高濃度部２内に、構造体１の重水素高濃度部側の面と間隔をあけて対向配置されている。電圧発生装置９は、重水素高濃度部２の外に位置し、正極１０と負極１との間に電圧差を与え得る。
【００４７】
電解溶液供給装置１１は、電解溶液タンク１３、電解溶液供給経路１４、除湿部１５、及びガス源（図示せず）を備えている。電解溶液タンク１３は、重水素を含む電解溶液１６が収容される容器である。電解溶液タンク１３は、電解溶液供給経路１４を介して重水素高濃度部２に接続されている。電解溶液供給経路１４の一端は、電解溶液タンク１３内に収容された電解溶液１６に浸漬するよう配置される。電解溶液供給経路１４の他端は、重水素高濃度部２に電解溶液１６を供給可能に接続されている。電解溶液供給経路１４にはバルブ１７が設けられている。
【００４８】
また、電解溶液タンク１３にはガス供給経路１８を介して除湿部１５、ガス源が順に接続されている。ガス供給経路１８には、バルブ１９が設けられている。ガス供給経路１８の一端は電解溶液タンク１３内で、電解溶液１６に接触しない位置に配置されている。除湿部１５は、シリカゲル等による除湿機能付フィルターなどである。不活性ガスが充填されたボンベ、例えば、窒素（Ｎ２）ボンベ、アルゴン（Ａｒ）ボンベ、及びＣＥ（Ｃｏｌｄ  Ｅｖａｐｏｒａｔｏｒ）などとされる。
【００４９】
電解溶液供給装置１１において、ガス源からのＣＥ（Ｃｏｌｄ  Ｅｖａｐｏｒａｔｏｒ）＿Ｎ２は除湿部１５で除湿された後、電解溶液タンク１３に流れ込むことができる。電解溶液タンク１３内にガスを供給することで、電解溶液１６が押し出され、電解溶液供給経路１４を介して重水素高濃度部２へと供給され得る。
【００５０】
ガス排出経路１２は、重水素高濃度部２内のガスを外部に排出できるよう逆止弁（＜１気圧）１９を介して重水素高濃度部２に接続されている。
【００５１】
重水素低濃度部３は、低濃度化手段５を備えている。低濃度化手段５は、ターボ分子ポンプ及びドライポンプなどの排気装置とされ、真空引きすることで重水素低濃度部３内を重水素高濃度部２よりも重水素圧力が低い状態に維持する。
【００５２】
次に、本実施形態に係る核種変換方法について説明する。
本実施形態に係る核種変換方法は、電解溶液供給工程、高濃度化工程、低濃度化工程、核種変換工程、及びガス排出工程を備えていることを特徴とする。
【００５３】
まず、核種変換を施される物質２１が添加された構造体１を、重水素高濃度部２及び重水素低濃度部３内をそれぞれ液密及び気密状態に封止するよう核種変換装置に設置する。この際、構造体１のＰｄ基板６は重水素低濃度部３側に向ける。
【００５４】
（電解溶液供給工程）
次に、電解溶液供給装置１１から重水素高濃度部２内に電解溶液１６を供給する。電解溶液１６は、電解質濃度が０．００１ｍｏｌ／ｌから飽和濃度までの電解質塩を含む重水ベースの溶液である。電解質塩を含むことにより、重水の電気分解が促進される。電解質塩の種類は特に限定されないが、核種変換を施される物質を含む電解質塩であれば、電気分解が促進される上、電解溶液供給装置１１から継続的に核種変換を施される物質が供給されるので、核種変換反応が長期間継続できるので好ましい。核種変換を施される物質を含む電解質塩としては、ＣｓＮＯ３、ＣｓＯＨ、ＮａＮＯ３、Ｓｒ（ＮＯ３）２、Ｂａ（ＮＯ３）２などが挙げられる。このため、電解溶液６０には、核種変換を施される物質のイオン（例えば、Ｃｓ＋、Ｓｒ２＋、Ｎａ＋、Ｂａ２＋）が含まれる。電解溶液１６は、常に正極１０を浸漬させるような量を維持する。
また、電解溶液１６は、高濃度化工程中でも適宜重水素高濃度部２へと供給され得る。電解溶液１６の供給量や供給タイミングは、重水の液高（正極が常に液中に保持される液量）に応じて適宜設定される。
【００５５】
（低濃度化工程）
次に、低濃度化手段５により重水素低濃度部３内を重水素圧力の低い状態とする。詳細には、真空ポンプを用いて、重水素低濃度部３内を真空状態とし、これを維持する。重水素低濃度部３内の圧力は＜０．１Ｐａとされると良い。
【００５６】
（高濃度化工程）
次に、電圧発生装置９にて正極１０に電力を印加し、正極１０と負極（構造体）１との間に電圧差を発生させる。電圧差は、少なくとも２Ｖ以上とされる。これにより、構造体１の表面（Ｐｄ基板と反対側の面）上で重水（Ｄ２Ｏ）が電気分解されて、重水素（Ｄ２）が発生する。電圧差が２Ｖより小さいと、電気分解反応が十分に進まない。
【００５７】
（核種変換工程）
低濃度化工程及び高濃度化工程によって、構造体１の一方の面側（重水素高濃度部側）と他方の面側（重水素低濃度部側）との間に重水素の濃度勾配が生じる。これにより、重水素高濃度部２側の重水素が、重水素低濃度部側へと移動し、構造体１を透過する。核種変換を施される物質２１が添加された構造体１に重水素を透過させると、核種変換反応が生じ、核種変換を施される物質２１が別の物質へと核種変換される。例えば、１３３Ｃｓ→１４１Ｐｒ、１２Ｃ→２４Ｍｇ→２８Ｓｉ→３２Ｓ、８８Ｓｒ→９６Ｍｏ、２３Ｎａ→２７Ｎａ→２７Ｍｇ→２７Ａｌ、１３８Ｂａ→１５０Ｓｍなどの核種変換反応が生じる。
【００５８】
（ガス排出工程）
重水素高濃度部２内で電気分解が進むと、それに伴い重水素ガス及び酸素ガスが発生する。また、電解溶液１６を供給する際には重水素高濃度部２内に窒素ガスが流入する。本実施形態では、重水素高濃度部２内の圧力が１気圧（１×１０５Ｐａ）以上となると逆止弁２０が開放され、重水素高濃度部２内からガスが排出される。
【００５９】
（実施例１）
バルクのＰｄ基板（２５ｍｍ×２５ｍｍ×０．１ｍｍ）上に、ＣａＯ層（厚さ：２ｎｍ）とＰｄ層（厚さ：２０ｎｍ）とが交互に１０層積層された構成の構造体を用い核種変換反応を実施した。
構造体のＰｄ基板と反対側の表面はＰｄ層とした。Ｐｄ基板の反対側の表面に、イオン注入法にて１３３Ｃｓを添加した。ＸＰＳ（Ｘ線光電子分光法）にて、構造体における１３３Ｃｓの初期表面濃度が１５×１０１６／ｃｍ２であることを確認した後、構造体を第１実施形態に従って核種変換装置に設置した。なお、構造体の表面の１４１Ｐｒは検出限界以下で１０１２／ｃｍ２以下である。
【００６０】
重水素低濃度部は、真空ポンプを用いて１０−３Ｐａの真空状態とし、これを維持した。
【００６１】
電解溶液としては、０．１ｍｏｌ／ｌの重水ベースの硝酸セシウム溶液用いた。電圧発生装置によって正極と負極との間に、３Ｖから５Ｖの電圧差を与え、重水を電気分解した。電気分解を１２０時間（５日間）持続した後、電気分解を停止した。
【００６２】
核種変換装置から構造体を取り出し、表面の重水分を蒸発させた後、構造体の表面組成をＸＰＳとＩＣＰ−ＭＳにて分析した。
【００６３】
（比較例１）
図３に示す従来の核種変換装置を用いて、核種変換試験を実施した。核種変換装置は、高濃度化手段２４として、重水素高濃度部２２に重水素ボンベが接続されている。重水素ボンベから１．０１３２５×１０５Ｐａの圧力で重水素高濃度部２２に重水素（Ｄ２）ガスを導入した。それ以外は、実施例１と同様に核種変換試験を行い、試験後にＸＰＳ及びＩＣＰ−ＭＳにて構造体の表面組成を分析した。
【００６４】
ＸＰＳ分析の結果、実施例１の構造体の表面組成は、１３３Ｃｓ濃度が９×１０１５／ｃｍ２、１４１Ｐｒが７×１０１４／ｃｍ２程度であった。上記結果から、実施例１では構造体の表面における１３３Ｃｓ濃度が試験後に低下した一方で、試験前には存在しなかった１４１Ｐｒが存在することが確認された。
【００６５】
ＩＣＰ−ＭＳ分析の結果を図４に示す。同図において、縦軸は核種変換後の１４１Ｐｒ生成量を示す。核種変換後の１４１Ｐｒ生成量は、比較例１が０．１ｎｇ／ｃｍ２から１０ｎｇ／ｃｍ２、実施例１が０．１６μｇ／ｃｍ２であった。
上記結果から、第１実施形態に係る核種変換装置及び核種変換方法によれば、核種変換後の物質の生成量が従来法と比較して１桁近く向上することが確認された。これは、構造体上で電気分解により重水素を発生させた方が、重水素高濃度部における重水素の濃度を容易に高めることができるため、構造体へ充填される重水素密度を増加して、核種変換量も増加したためである。
【００６６】
電気分解を用いた場合、重水素高濃度部の電極近傍での重水素圧力を１００気圧〜１０００気圧程度とすることができる。重水素ガスを用いてこれと同じ環境を作ろうとすると、１０００気圧程度の圧力で重水素ガスを導入しなくてはならない。１０気圧を超える圧力で導入する場合には、実験の安全基準が変わるため、実験条件がより厳しくなる上、実験装置も大きくなる。一方、電気分解は常圧で行うことができるため、実験装置を大きくせずに重水素圧力を高めることができ、且つ、実験操作が容易である。
【００６７】
〔第２実施形態〕
図５は、本実施形態に係る核種変換装置の概略図である。核種変換装置は、低濃度化手段が異なる以外は、第１実施形態の核種変換装置と同様の構成とされる。
【００６８】
低濃度化手段は、不活性ガス供給装置３１及び排気経路３２を備えている。本実施形態において、不活性ガス供給装置３１は、ガス源（図示せず）と除湿部１５から構成されている。図５の不活性ガス供給装置３１（ガス源及び除湿部１５）は、高濃度化手段４の電解溶液供給装置１１に供えられたガス源及び除湿部１５と共用とされる。排気経路３２は逆止弁３３を介して一端が重水素低濃度部３に接続されている。
【００６９】
本実施形態は、低濃度化工程で、重水素低濃度部３に不活性ガスを供給して不活性環境を形成する以外は、第１実施形態と同様の工程で核種変換反応を行う。
不活性ガスは、電解溶液供給装置１１のバルブ１９を切り替えることにより重水素低濃度部３に供給することができる。重水素低濃度部３内は１気圧とする。これにより、重水素低濃度部３内の重水素圧力を実質的に０にして、重水素低濃度部３内を重水素高濃度部２よりも重水素圧力が低い状態に維持する。
【００７０】
高濃度化手段により電気分解を行うと、重水素が構造体を透過して重水素低濃度部３に導入されるが、重水素低濃度部３内の圧力が所定値（１気圧）を超えると逆止弁３３が開放されて重水素高濃度部２内のガス（不活性ガス及び重水素ガス）が外部へと排気される。
【００７１】
本実施形態によれば、真空ポンプを用いずに、重水素低濃度部３内を重水素が実質的に存在しない領域とすることができる。重水素高濃度部２に比べて相対的に重水素圧力が低い環境を形成することができるため、核種変換反応に十分な重水素勾配を構造体に形成することができる。本実施形態では、該重水素勾配をドライビングフォースとして、構造体内に重水素を透過させ、核種変換反応を行わせることができる。また、不活性ガス供給装置３１は、電解溶液供給装置１１と共用でき、真空ポンプなどを用いる必要がないため、装置を簡便化や初期コストの低減が可能となる。
【００７２】
〔第３実施形態〕
図６は、本実施形態に係る核種変換装置の概略図である。核種変換装置は、冷却装置及び加温装置を備えることを特徴とする。特に説明がない構成については、第１実施形態の核種変換装置と同様とされる。
【００７３】
冷却装置４１は、重水素高濃度部２に供給された電解溶液１６を所定温度に冷却できるよう重水素高濃度部２に接続されている。冷却装置４１は、チラーやサーモクーラーなどとされ、これらの冷却部を溶液内に投入して電解溶液１６を所定温度に冷却する。冷却装置４１には、該冷却装置４１による電解溶液１６の冷却を制御する制御装置４２が接続されている。制御装置４２は、重水素高濃度部２内の電解溶液１６の温度を検知できる温度検知手段４３を有し、該温度検知手段４３により検知された温度に基づき、電解溶液１６が所定温度となるよう冷却装置４１を制御する。温度検知手段４３は、熱電対などとされる。
【００７４】
加温装置４４は、構造体１の重水素低濃度部３側（Ｐｄ基板側）に設けられる。加温装置４４は、ニクロムヒーターなどで構造体１の重水素低濃度部３側（Ｐｄ基板側）を所定温度に加温する。加温装置４４には、該加温装置４４による構造体１の加温を制御する制御装置４５が接続されている。制御装置４５は、構造体１の温度を検知できる温度検知手段４６を有し、該温度検知手段４６により検知された温度に基づき、構造体１の重水素低濃度部３側（Ｐｄ基板側）が所定温度となるよう加温装置４４を制御する。温度検知手段４６は、熱電対などとされる。
【００７５】
本実施形態において、ガス排出経路１２の一端は、低濃度化手段５の排気装置の後段に接続されている。
【００７６】
本実施形態に係る核種変換方法は、冷却工程と加温工程とを備えている。それ以外の工程は、第１実施形態と同様とする。
（冷却工程）
重水素高濃度部２に供給された電解溶液１６を所定温度に冷却する。詳細には、温度検知手段４３により重水素高濃度部２に供給された電解溶液１６の温度を検知し、得られた温度情報が制御装置４２へと送信される。制御装置４２では、該温度情報に基づいて、冷却装置４１による電解溶液１６の冷却を制御する。電解溶液１６の温度は、０℃〜３０℃の範囲で維持される。
【００７７】
（加温工程）
冷却工程と並行して、加温装置４４により構造体１の重水素低濃度部３側（Ｐｄ基板側）を所定温度に加温する。詳細には、温度検知手段４６により構造体１の重水素低濃度部３側（Ｐｄ基板側）の温度を検知し、得られた温度情報が制御装置４５へと送信される。制御装置４５では、該温度情報に基づいて、加温装置４４による構造体１の加温を制御する。構造体１の重水素低濃度部３側（Ｐｄ基板側）の温度は、５０℃〜３００℃の範囲で維持される。
【００７８】
構造体１の表面の層であるＰｄ層８は、低温で重水素を吸蔵しやすい特性を有する。電解溶液１６を冷却することにより、構造体１の重水素高濃度部２側（Ｐｄ層）に充填される重水素量が増加する。核種変換量は重水素量に依存するため、構造体１の重水素密度を上げることで、核種変換量を増大させることが可能となる。
【００７９】
一方、構造体１の温度は高い方が、重水素の拡散を促進させることができる。構造体１の重水素低濃度部３側を加温し、構造体の厚さ方向に温度勾配を形成させることで、重水素の透過量を増やすことができる。
【００８０】
〔第４実施形態〕
図７は、本実施形態に係る核種変換装置の概略図である。第４実施形態の核種変換装置は、構造体５０、重水素高濃度部２、重水素低濃度部３、高濃度化手段４、低濃度化手段５、第１電解溶液供給装置（電解溶液供給部）５１、及び第２電解溶液供給装置５２を備える。
【００８１】
第４実施形態の構造体５０は、パラジウム（Ｐｄ）またはパラジウム合金、あるいは、パラジウム以外の水素吸蔵金属またはパラジウム合金以外の水素吸蔵合金と、これらに対して相対的に仕事関数が低い物質（ＣａＯなど）とを有する。構造体５０は、構造体１と同様の積層構造とされても良い。
【００８２】
図７の構造体５０は、製膜処理によって一方の表面に核種変換を施される物質が添加されていない。但し、図７において、第１乃至第３実施形態と同様に核種変換を施される物質が予め添加された構造体を用いても良い。この場合、核種変換を施される物質２１は、真空蒸着やスパッタ法などによって、構造体のＰｄ基板と反対側の表面に添加される。
【００８３】
本実施形態の核種変換装置において、構造体５０を挟んで、構造体５０の一方の面側に重水素高濃度部２、他方の面側（Ｐｄ基板側）に重水素低濃度部３が、それぞれ内部を気密保持可能に形成されている。
【００８４】
図７に示すように、本実施形態では重水素高濃度部２の周囲に温度調節器６４が設置される。また、重水素低濃度部３側の構造体５０の周囲に加温装置６５が設置される。
【００８５】
低濃度化手段５は、第１実施形態と同様の構成とされる。なお、低濃度化手段は、第２実施形態と同様の構成として、重水素低濃度部３内に不活性ガスを供給しても良い。
【００８６】
高濃度化手段４は、電圧発生装置９、正極１０、第１電解溶液供給装置５１、及びガス排出経路１２から構成されている。電圧発生装置９、正極１０、及びガス排出経路１２は、第１実施形態と同様の構成とされる。
【００８７】
第１電解溶液供給装置５１は、第１電解溶液タンク５３、第２電解溶液タンク５４、電解溶液供給経路５５，５６、除湿部５７，５８、及びガス源（図示せず）を備える。
【００８８】
第１電解溶液タンク５３には、重水素を含む溶液（重水）が収容される。第１電解溶液タンク５３は、電解溶液供給経路５５を介して第２電解溶液タンク５４に接続される。電解溶液供給経路５５の一端は、第１電解溶液タンク５３内に収容された電解溶液５９に浸漬するよう配置される。電解溶液供給経路５５にはバルブ６１が設けられている。
【００８９】
第２電解溶液タンク５４には、第１電解溶液タンク５３から送給された電解溶液６０が収容される。図７において、第２電解溶液タンク５４中に、核種変換を施される物質を含む電解質塩（電解質塩供給手段）６３が配置される。電解質塩６３は、第２電解溶液タンク５４の底部のように、電解溶液６０に一部または全部が浸漬する位置に配置される。図７の核種変換装置は、核種変換を施される物質を含む電解質塩が第２電解溶液タンク５４の外部から電解溶液６０中に投入される装置構成（例えば電解質塩を収容するタンク及びバルブなど）としても良い。核種変換を施される物質を含む電解質塩は、例えばＣｓＮＯ３、ＣｓＯＨ、ＮａＮＯ３、Ｓｒ（ＮＯ３）２、Ｂａ（ＮＯ３）２とされる。第２電解溶液タンク５４中の電解溶液６０には、核種変換を施される物質を含む電解質塩が溶解する。従って、電解溶液６０には、核種変換を施される物質のイオン（例えば、Ｃｓ＋、Ｓｒ２＋、Ｎａ＋、Ｂａ２＋）が含まれる。
【００９０】
第２電解溶液タンク５４の周囲にはヒータ６６が設置される。ヒータ６６は、第２電解溶液タンク５４中の電解溶液６０の温度を調整する。
【００９１】
第２電解溶液タンク５４は、電解溶液供給経路５６を介して重水素高濃度部２に接続されている。電解溶液供給経路５６の一端は、第２電解溶液タンク５４内に収容された電解溶液６０に浸漬するように配置される。電解溶液供給経路５６にはバルブ６２が設けられている。
【００９２】
第１電解溶液タンク５３及び第２電解溶液タンク５４には、それぞれ、ガス供給経路６７，６８を介して除湿部５７，５８、及びガス源が接続されている。ガス供給経路６７，６８には、それぞれバルブ６９、７０が設置される。ガス供給経路６７，６８、除湿部５７，５８、及びガス源は、第１実施形態と同じ構成とされる。
【００９３】
第２電解溶液供給装置５２は、第３電解溶液タンク７１、電解溶液供給経路７２、除湿部７３、及びガス源（図示せず）を備える。
【００９４】
第３電解溶液タンク７１には、重水素を含む溶液（重水）が収容される。第３電解溶液タンク７１は、電解溶液供給経路７２を介して重水素高濃度部２に接続される。電解溶液供給経路７２の一端は、第３電解溶液タンク７１内に収容された電解溶液７５に浸漬するように配置される。電解溶液供給経路７２には、バルブ７４が設けられている。
【００９５】
第３電解溶液タンク７１には、ガス供給経路７６を介して除湿部７３及びガス源が接続されている。ガス供給経路７６には、それぞれバルブ７７が設置される。ガス供給経路７６、除湿部７３、及びガス源は、第１実施形態と同じ構成とされる。
【００９６】
ガス排出経路１２は、重水素高濃度部２内のガスを外部に排出できるよう逆止弁（＜１気圧）２０を介して重水素高濃度部２に接続されている。
【００９７】
重水素高濃度部２に濃度計測部８０が接続される。濃度計測部８０は、イオン濃度計あるいはｐＨ計とされ、重水素高濃度部２内の電解溶液中のイオン濃度を計測する。
【００９８】
次に、第４実施形態に係る核種変換方法について説明する。
第１実施形態と同様に、重水素高濃度部２及び重水素低濃度部３内を液密及び気密状態に封止するように、構造体５０を設置する。この際、構造体５０の基板は重水素低濃度部３側に向ける。
【００９９】
（電解溶液供給工程）
第１電解溶液供給装置５１から重水素高濃度部２内に電界溶液を供給する。
第１電解溶液タンク５３にガス供給経路６７及び除湿部５７を介してガス源からＣＥ＿Ｎ２が供給される。第１電解溶液タンク５３内の重水は、Ｎ２を伴って第１電解溶液タンク５３から電解溶液供給経路５５を経由して第２電解溶液タンク５４に搬送される。
【０１００】
第２電解溶液タンク５４内で、核種変換を施される物質を含む電解質塩６３が電解溶液６０に溶解する。第２電解溶液タンク５４中の核種変換を施される物質のイオンの濃度は、第２電解溶液タンク５４への重水供給量及び電解溶液６０の温度により調整される。なお、系外から電解質塩を投入する場合は、電解質塩の供給量によっても、イオン濃度が調整される。
【０１０１】
核種変換を施される物質のイオンを含む電解溶液６０が、第２電解溶液タンク５４から電解溶液供給経路５６を経由して重水素高濃度部２に供給される。
【０１０２】
（低濃度化工程）
第１実施形態と同様にして、低濃度化手段５により重水素低濃度部３内の重水素圧力が低い状態とされる。
【０１０３】
（高濃度化工程）
第１実施形態と同様にして、電圧発生装置９にて正極１０に電力を印加し、正極１０と負極（構造体５０）との間に電圧差を発生させる。これにより、構造体５０の表面上で重水が電気分解され、重水素ガスと酸素ガスとが発生する。構造体５０を挟んで重水素高濃度部２と重水素低濃度部３との間に重水素の濃度勾配が生じ、重水素が重水素高濃度部２から構造体５０を透過して重水素低濃度部３に移動する。
【０１０４】
この時、第３実施形態と同様に、冷却工程及び加温工程を実施しても良い。
（冷却工程）
温度検出手段（図示せず）が重水素高濃度部２に供給された電解溶液１６の温度を検知する。制御装置（図示せず）が、温度調節器６４を用いて、電解溶液１６の温度を制御する。電解溶液１６の温度は、０℃〜３０℃の範囲で維持される。
（加温工程）
加温装置６５が構造体５０の重水素低濃度部３側を所定温度に加温する。構造体５０の重水素低濃度部３側は、５０℃〜３００℃の範囲で維持される。
上記工程により、構造体５０の重水素高濃度部２側に充填される重水素量が増加する。
【０１０５】
（核種変換工程）
電圧発生装置９にて正極１０に電力を印加すると、電解溶液中の核種変換を施される物質のイオンは、構造体５０（負極）側に移動し、構造体５０の内部に侵入する。
重水素が構造体５０を透過する際に、構造体５０において電解溶液に含まれる核種変換を施される物質（イオン）が、１３３Ｃｓ→１４１Ｐｒ、１３８Ｂａ→１５０Ｓｍ、８８Ｓｒ→９６Ｍｏ、２３Ｎａ→２７Ｎａ→２７Ｍｇ→２７Ａｌとの反応により核種変換される。構造体表面に核種変換を施される物質を添加した場合も、重水素が構造体を透過する際に核種変換反応が発生する。この時の反応式は上記と同じである。核種変換を施される物質として１２Ｃを添加した場合は、１２Ｃ→２４Ｍｇ→２８Ｓｉ→３２Ｓとの反応が発生する。
【０１０６】
核種変換反応量は、構造体への重水素の透過量、及び、構造体に付着する核種変換を施される物質のイオン量に依存する。
【０１０７】
正極１０と構造体５０との間の電圧差が一定の場合、重水素高濃度部２の電解溶液中のイオン濃度が高いほど、正極１０及び構造体５０（負極）表面での電気二重層の厚さが薄くなる。電気二重層での電界強度が高くなるので、核種変換を施される物質のイオンが構造体５０に向かって加速されるエネルギーが高くなる。
【０１０８】
図８は、電解溶液（重水ベース）中の電解質塩（ＣｓＮＯ３）濃度と、構造体表面に付着したＣｓ量の相間関係を表すグラフである。同図において、横軸はＣｓＮＯ３濃度、縦軸はＣｓ付着量である。構造体は図２に示す積層体とした。正極及び負極間の電圧差を１Ｖとして１０秒間持続させた後に、構造体表面に付着したＣｓ量をＩＣＰ−ＭＳを用いて測定した。図８に示されるように、電解溶液中のイオン濃度が高いほど、構造体５０内に付着する核種変換を施される物質の量が増大する。
電気二重層での電界強度が高いほど、正極１０及び構造体５０（負極）での電気分解反応が促進される。このため、発生する重水素量も増大する。
【０１０９】
従って、電解溶液中のイオン濃度が高いほど、核種変換反応量が増大することになる。すなわち、イオン濃度を調整すれば、核種変換量を制御可能である。最も核種変換反応量が多くなるのは、核種変換を施す物質を含む電解質塩の飽和濃度である。例えば、ＣｓＮＯ３の場合、２０℃での飽和濃度は１．２ｍｏｌ／ｌである。
【０１１０】
また、電気分解反応で消費される重水量は、核種変換反応で消費される核種変換が施されるイオン量よりも多い。このため、反応の継続により重水素高濃度部２内の電解溶液中のイオン濃度が高くなり、飽和濃度を超えて電極表面や壁面に電解質塩が析出する。電解質塩が電極表面に析出すると上記反応が抑制される。
【０１１１】
本実施形態は、重水素高濃度部２内の電解溶液中の核種変換を施される物質のイオン濃度を調整する濃度調整工程を備える。
（濃度調整工程）
重水素高濃度部２内の電解溶液中のイオン濃度は、濃度計測部８０により管理する。濃度計測部８０により取得されたイオン濃度に基づいて、重水素高濃度部２内のイオン濃度が調整される。
【０１１２】
イオン濃度を増加させる場合、第２電解溶液タンク５４内の電解溶液６０中のイオン濃度を高くし、第２電解溶液タンク５４からの電解溶液６０の供給量を増大させる。電解溶液６０中のイオン濃度を高くするには、ヒータ６６により電解溶液６０の温度を高くする。あるいは、系外から電解質塩を第２電解溶液タンク５４中に投入しても良い。系外から第２電解溶液タンク中の電解溶液６０の水位を確保できるように、第１電解溶液タンク５３からの電解溶液５９の供給量が調整される。
【０１１３】
イオン濃度を低下させる場合、第２電解溶液タンク５４内の電解溶液６０中のイオン濃度を低下させるとともに、重水素高濃度部２内の重水の割合を増大させる。電解溶液６０中のイオン濃度を低下させるためには、ヒータ６６により電解溶液６０の温度を低くする。重水素高濃度部２内の重水の割合を増大させるには、第２電解溶液タンク５４からの電解溶液６０の供給量を低減する。あるいは、バルブ７４を開放し、第３電解溶液タンク７１から電解溶液を重水素高濃度部２に供給する。
【０１１４】
上記のように、重水素高濃度部２への電解溶液供給量を変動させる場合は、正極１０及び構造体５０が電解溶液液面よりも下に位置するように、電解溶液の供給量を調整する。
【０１１５】
（ガス排出工程）
第１実施形態と同様に、重水素高濃度部２内の圧力が１気圧以上となると、逆止弁２０が開放され、重水素高濃度部２から重水素ガス、酸素ガス、窒素ガスが排出される。
【０１１６】
（実施例２）
図７の核種変換装置を用い、実施例１と同じ構造体を用いて核種変換反応を実施した。実施例２では構造体にあらかじめ核種変換を施される物質（１３３Ｃｓ）を添加しなかった。
【０１１７】
重水素低濃度部は、真空ポンプを用いて１０−３Ｐａの真空状態とし、これを維持した。
第２電解溶液タンク５４から供給される電解溶液として、１ｍｏｌ／ｌのＣｓＮＯ３を含む重水を用いた。電圧発生装置９によって正極と負極との間に、３Ｖから５Ｖの電圧差を与え、重水を電気分解した。電気分解を１２０時間（５日間）持続した後、電気分解を停止した。
【０１１８】
核種変換装置から構造体を取り出し、表面の重水分を蒸発させた後、構造体の表面のＰｒ生成量をＩＣＰ−ＭＳにて分析した。
【０１１９】
（比較例２）
図３に示す従来の核種変換装置を用いて、核種変換試験を実施した。構造体は、実施例２と同じ構造体に対して表面のＰｄ層上にイオン注入法にて１３３Ｃｓを添加した。構造体における１３３Ｃｓの初期表面濃度が１５×１０１６／ｃｍ２であることを確認した。
【０１２０】
重水素ボンベから１．０１３２５×１０５Ｐａの圧力で重水素高濃度部に重水素（Ｄ２）ガスを導入し、比較例１と同様に核種変換試験を行った。試験後にＩＣＰ−ＭＳにて構造体の表面のＰｒ生成量を分析した。
【０１２１】
ＩＣＰ−ＭＳ分析の結果を図９に示す。同図において、縦軸は核種変換後の１４１Ｐｒ生成量を示す。図９において、実施例２の結果は、複数回の実験を行った結果の平均値として表している。核種変換後の１４１Ｐｒの生成量は、比較例２が０．００９μｇ／ｃｍ２（９ｎｇ／ｃｍ２）、実施例２が１．１μｇ／ｃｍ２であった。
上記結果から、第４実施形態の核種変換装置及び核種変換方法に依れば、電解溶液中のイオン濃度を高めることによって、核種変換を施される物質の添加量が増大するとともに、重水の電気分解量が増大したため、従来法と比較して核種変換後の物質の生成量を大幅に増大させることができる。また、第４実施形態では、構造体に予め核種変換を施される物質を添加する必要が無いので、工程を簡略化することができるので有利である。
【０１２２】
〔第５実施形態〕
図１０は、本実施形態に係る核種変換装置の概略図である。本実施形態の核種変換装置は、複数の重水素高濃度部を有し、各重水素高濃度部９０ａ〜９０ｃが電解溶液供給経路９１ａ，９１ｂで連結される構成となっている。特に説明がない構成については、第４実施形態の核種変換装置と同様とされる。なお、図１０では電圧発生装置が示されていないが、図１と同様に接続されている。
【０１２３】
第５実施形態において、電解溶液供給装置９２は、重水素高濃度部９０ａのみに接続される。図１０の電解溶液供給装置９２は電解質塩が電解溶液に添加される第２電解溶液タンク５４のみが図示されているが、第４実施形態のように、第２電解溶液タンク５４に重水を供給する第１電解溶液タンク（図示せず）が接続される。
【０１２４】
重水素高濃度部９０ａ中の電解溶液は、電解溶液供給経路９１ａを介して下流側の重水素高濃度部９０ｂに供給される。重水素高濃度部９０ｂ中の電解溶液は、電解溶液供給経路９１ｂを介して下流側の重水素高濃度部９０ｃに供給される。
【０１２５】
上述のように、重水素高濃度部９０ａで電気分解反応により消費される重水量は、核種変換反応で消費されるイオン量よりも多いため、重水素高濃度部９０ａ内の電解溶液のイオン濃度は高い状態となる。同様に、重水素高濃度部９０ｂ内の電解溶液のイオン濃度も高い状態となる。従って、重水素高濃度部９０ａ，９０ｂは、下流側の重水素高濃度部９０ｂ、９０ｃのイオン供給源となっている。
【０１２６】
本実施形態においても、各重水素高濃度部９０ａ〜９０ｃで電解溶液のイオン濃度が飽和濃度を超えないように、ヒータ６６による電解溶液の加熱温度及び第３電解溶液タンク７１からの重水追加量が調整される。
また、第４実施形態と同様に、各重水素高濃度部９０ａ〜９０ｃでの核種変換反応量は、電解溶液中のイオン濃度に基づいて制御することができる。
【符号の説明】
【０１２７】
１，５０  構造体（負極）
２，２２，９０  重水素高濃度部
３，２３  重水素低濃度部
４，２４  高濃度化手段
５，２５  低濃度化手段
６  Ｐｄ基板
７  ＣａＯ層
８  Ｐｄ層
９  電圧発生装置
１０  正極
１１，９２  電解溶液供給装置
１２  ガス排出経路
１３  電解溶液タンク
１４，５５，５６，７２，９１  電解溶液供給経路
１５，５７，５８  除湿部
１６，５９，６０，７５  電解溶液
１７，１９，６１，６２，６９，７０，７４  バルブ
１８，６７，６８，７６，７７  ガス供給経路
２０，３３  逆止弁
２１  核種変換を施される物質
３１  不活性ガス供給装置
３２  排気経路
４１  冷却装置
４２，４５  制御装置
４３，４６  温度検知手段
４４，６５  加温装置
５１  第１電解溶液供給装置
５２  第２電解溶液供給装置
５３  第１電解溶液タンク
５４  第２電解溶液タンク
６４  温度調節器
６６  ヒータ
７１  第３電解溶液タンク
８０  濃度計測部
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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