(57)【要約】【課題】大気中で実施することができ、接合部分に比較的良好な耐熱性および機械的強度が得られる、接合式大型セラミックス部材の製造方法を提供する。【解決手段】セラミックス部材の製造方法であって、（１）セラミックス製の複数の被接合体を準備するステップと、（２）前記被接合体の被接合部分に、接合材を設置するステップであって、前記接合材は、所定の温度で自己発熱による燃焼合成反応が誘導される混合物を含むステップと、（３）前記被接合体を、所定の配置で組み合わせて、組立体を形成するステップと、（４）大気環境下で、前記接合材を前記所定の温度に晒すステップと、を有し、前記（４）のステップにおいて、前記接合材に含まれる前記混合物が自己発熱し、燃焼合成反応が生じ、これにより前記被接合体同士が接合され、大型のセラミックス部材が得られることを特徴とする製造方法。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
セラミックス部材の製造方法であって、
（１）セラミックス製の複数の被接合体を準備するステップと、
（２）前記被接合体の被接合部分に、接合材を設置するステップであって、前記接合材は、所定の温度で自己発熱による燃焼合成反応が誘導される混合物を含むステップと、
（３）前記被接合体を、所定の配置で組み合わせて、組立体を形成するステップと、
（４）大気環境下で、前記接合材を前記所定の温度に晒すステップと、
を有し、
前記（４）のステップにおいて、前記接合材に含まれる前記混合物が自己発熱し、燃焼合成反応が生じ、これにより前記被接合体同士が接合され、大型のセラミックス部材が得られることを特徴とする製造方法。
【請求項２】
前記接合材に含まれる前記混合物は、金属粒子が分散されたペーストであることを特徴とする請求項１に記載の製造方法。
【請求項３】
前記金属粒子は、チタン（Ｔｉ）、アルミニウム（Ａｌ）、およびジルコニウム（Ｚｒ）からなる群から選定された少なくとも一つの金属元素を含むことを特徴とする請求項２に記載の製造方法。
【請求項４】
前記ペーストは、水ガラスを含むことを特徴とする請求項２または３に記載の製造方法。
【請求項５】
前記ペーストは、さらに、酸化カルシウム（ＣａＯ）、アルミナ（Ａｌ２Ｏ３）、および／または炭酸バリウム（ＢａＣＯ３）を含むことを特徴とする請求項２乃至４のいずれか一つに記載の製造方法。
【請求項６】
前記接合材に含まれる前記混合物は、前記（４）のステップの際に、流動化することを特徴とする請求項１に記載の製造方法。
【請求項７】
前記混合物は、酸化ボロン（Ｂ２Ｏ３）を含むことを特徴とする請求項６に記載の製造方法。
【請求項８】
前記混合物は、さらに、ジルコニア（ＺｒＯ２）および／またはアルミナ（Ａｌ２Ｏ３）を含むことを特徴とする請求項６または７に記載の製造方法。
【請求項９】
前記（４）のステップは、前記接合材を、１０００℃以下の温度に加熱するステップを有することを特徴とする請求項１乃至８のいずれか一つに記載の製造方法。
【請求項１０】
前記大型のセラミックス部材は、パイプ、球体、楕円体、平板、および円筒からなる群から選定される少なくとも一つの形状を有することを特徴とする請求項１乃至９のいずれか一つに記載の製造方法。
【請求項１１】
前記大型のセラミックス部材は、パイプ状の前記複数の被接合体を積層することにより構成されるパイプであり、
前記被接合体の端部の、別の被接合体の端部と当接する位置には、スペーサが配置されることを特徴とする請求項１０に記載の製造方法。
【請求項１２】
前記被接合体は、アルミナ、炭化ケイ素、窒化ケイ素、ジルコニア、およびムライトからなる群から選定された少なくとも一つの材料を含むことを特徴とする請求項１乃至１１のいずれか一つに記載の製造方法。
【請求項１３】
セラミックス製の複数の被接合体の接合用の接合材であって、
大気環境において、所定の温度で自己発熱による燃焼合成反応が誘導される混合物を含み、
当該接合材は、前記所定の温度に加熱された際に、前記混合物が自己発熱し、燃焼合成反応が生じて接合層となり、前記被接合体同士が接合され、大型のセラミックス部材が得られることを特徴とする接合材。
【請求項１４】
前記混合物は、金属粒子が分散されたペーストであることを特徴とする請求項１３に記載の接合材。
【請求項１５】
前記金属粒子は、チタン（Ｔｉ）、アルミニウム（Ａｌ）、およびジルコニウム（Ｚｒ）からなる群から選定された少なくとも一つの金属元素を含むことを特徴とする請求項１４に記載の接合材。
【請求項１６】
前記ペーストは、水ガラスを含むことを特徴とする請求項１４または１５に記載の接合材。
【請求項１７】
前記ペーストは、さらに、酸化カルシウム（ＣａＯ）、アルミナ（Ａｌ２Ｏ３）、および／または炭酸バリウム（ＢａＣＯ３）を含むことを特徴とする請求項１４乃至１６のいずれか一つに記載の接合材。
【請求項１８】
当該接合材に含まれる前記混合物は、前記所定の温度に加熱された際に、流動化することを特徴とする請求項１３に記載の接合材。
【請求項１９】
前記混合物は、酸化ホウ素（Ｂ２Ｏ３）を含むことを特徴とする請求項１８に記載の接合材。
【請求項２０】
前記混合物は、さらに、ジルコニア（ＺｒＯ２）および／またはアルミナ（Ａｌ２Ｏ３）を含むことを特徴とする請求項１８または１９に記載の接合材。
【請求項２１】
前記所定の温度は、１０００℃以下の温度であることを特徴とする請求項１３乃至２０のいずれか一つに記載の接合材。
【請求項２２】
セラミックス製の複数の被接合体を接合することにより構成されたセラミックス部材
であって、
前記被接合体の被接合部分には、燃焼合成反応により形成されたセラミックス製の接合層が配置され、
当該セラミックス部材は、最大寸法が１５００ｍｍ以上の、大型のセラミックス部材であることを特徴とするセラミックス部材。
【請求項２３】
前記接合層は、チタニア（ＴｉＯ２）、アルミナ（Ａｌ２Ｏ３）、ジルコニア（ＺｒＯ２）、シリカ（ＳｉＯ２）、酸化カルシウム（ＣａＯ）、酸化バリウム（ＢａＯ）、酸化ホウ素（Ｂａ２Ｏ３）からなる群から選定された少なくとも一つの材料を含むことを特徴とする請求項２２に記載のセラミックス部材。
【請求項２４】
前記被接合体は、アルミナ、炭化ケイ素、窒化ケイ素、ジルコニア、およびムライトからなる群から選定された少なくとも一つの材料を含むことを特徴とする請求項２２または２３に記載のセラミックス部材。
【請求項２５】
当該セラミックス部材は、パイプ、球体、楕円体、平板、および円筒からなる群から選定される少なくとも一つの形状を有することを特徴とする２２乃至２４のいずれか一つに記載のセラミックス部材。
【請求項２６】
当該セラミックス部材は、パイプ状の前記複数の被接合体を積層することにより構成されたパイプであり、
前記被接合体の端部の、別の被接合体の端部と当接する位置には、スペーサが配置されていることを特徴とする請求項２２乃至２５のいずれか一つに記載のセラミックス部材。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、セラミックス部材の接合技術、特に大型のセラミックス部材の接合技術に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来より、接合材を用いてセラミックス製の被接合体同士を接合する技術が知られている。
【０００３】
例えば、特許文献１には、Ｍｇ（マグネシウム）粉末と、ＡｌＮ（窒化アルミ）粉末とを含む水酸基溶媒からなる混合物を接着材として使用し、セラミックス製の被接合体同士を接合する方法が示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２００３−１０４７８３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
近年、各種分野において、大型のセラミックス部材が要望されるようになっている。しかしながら、一体部品で大型のセラミックス部材を製造することには、限界があり、また、製造のし易さおよび／またはコスト等の点からもそのような方法は、現実的ではない。このため、複数のセラミックス製の被接合体同士を接合して、大型のセラミックス部材を製造することが可能な方法が要望されている。
【０００６】
セラミックス製の被接合体同士を接合して、大型のセラミックス部材を製造する技術に対しては、以下のことが要求される：
（１）セラミックス部材の接合部分が良好な耐熱性を有すること
（２）セラミックス部材の接合部分が良好な機械的強度を有すること
（３）大気中で、セラミックス製の被接合体同士を比較的容易に接合することができること。
【０００７】
このような高い要求のため、現在のところ、複数のセラミックス製の被接合体を接合することにより製造された大型のセラミックス部材（以下、そのようなセラミックス部材を「接合式大型セラミックス部材」と称する）は、ほとんど存在しないのが実情である。
【０００８】
例えば、前述の特許文献１に記載の方法では、接合処理の際に、被接合体を真空炉内に配置する必要がある。従って、このような方法は、少なくとも前記（３）の要件を満たさず、特許文献１に記載の方法を「接合式大型セラミックス部材」の製造に適用することは難しい。
【０００９】
本発明は、このような問題に鑑みなされたものであり、本発明では、大気中で実施することができ、接合部分に比較的良好な耐熱性および機械的強度が得られる、「接合式大型セラミックス部材」の製造方法を提供することを目的とする。また、本発明では、そのような製造方法に適用され得る接合材、さらには、接合部分が比較的良好な耐熱性および機械的強度を有する「接合式大型セラミックス部材」を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明では、セラミックス部材の製造方法であって、
（１）セラミックス製の複数の被接合体を準備するステップと、
（２）前記被接合体の被接合部分に、接合材を設置するステップであって、前記接合材は、所定の温度で自己発熱による燃焼合成反応が誘導される混合物を含むステップと、
（３）前記被接合体を、所定の配置で組み合わせて、組立体を形成するステップと、
（４）大気環境下で、前記接合材を前記所定の温度に晒すステップと、
を有し、
前記（４）のステップにおいて、前記接合材に含まれる前記混合物が自己発熱し、燃焼合成反応が生じ、これにより前記被接合体同士が接合され、大型のセラミックス部材が得られることを特徴とする製造方法が提供される。
【００１１】
ここで、本発明による製造方法において、前記接合材に含まれる前記混合物は、金属粒子が分散されたペーストであっても良い。
【００１２】
この場合、前記金属粒子は、チタン（Ｔｉ）、アルミニウム（Ａｌ）、およびジルコニウム（Ｚｒ）からなる群から選定された少なくとも一つの金属元素を含んでも良い。
【００１３】
また、前記ペーストは、水ガラスを含んでも良い。
【００１４】
また、前記ペーストは、さらに、酸化カルシウム（ＣａＯ）、アルミナ（Ａｌ２Ｏ３）、および／または炭酸バリウム（ＢａＣＯ３）を含んでも良い。
【００１５】
あるいは、本発明による製造方法において、前記接合材に含まれる前記混合物は、前記（４）のステップの際に、流動化しても良い。
【００１６】
この場合、前記混合物は、酸化ボロン（Ｂ２Ｏ３）を含んでも良い。
【００１７】
また、前記混合物は、さらに、ジルコニア（ＺｒＯ２）および／またはアルミナ（Ａｌ２Ｏ３）を含んでも良い。
【００１８】
また、本発明による製造方法において、前記（４）のステップは、前記接合材を、１０００℃以下の温度に加熱するステップを有しても良い。
【００１９】
また、本発明による製造方法において、前記大型のセラミックス部材は、パイプ、球体、楕円体、平板、および円筒からなる群から選定される少なくとも一つの形状を有しても良い。
【００２０】
また、本発明による製造方法において、前記大型のセラミックス部材は、パイプ状の前記複数の被接合体を積層することにより構成されるパイプであり、
前記被接合体の端部の、別の被接合体の端部と当接する位置には、スペーサが配置されても良い。
【００２１】
また、本発明による製造方法において、前記被接合体は、アルミナ、炭化ケイ素、窒化ケイ素、ジルコニア、およびムライトからなる群から選定された少なくとも一つの材料を含んでも良い。
【００２２】
また、本発明では、セラミックス製の複数の被接合体の接合用の接合材であって、
大気環境において、所定の温度で自己発熱による燃焼合成反応が誘導される混合物を含み、
当該接合材は、前記所定の温度に加熱された際に、前記混合物が自己発熱し、燃焼合成反応が生じて接合層となり、前記被接合体同士が接合され、大型のセラミックス部材が得られることを特徴とする接合材が提供される。
【００２３】
ここで、本発明による接合材において、前記混合物は、金属粒子が分散されたペーストであっても良い。
【００２４】
この場合、前記金属粒子は、チタン（Ｔｉ）、アルミニウム（Ａｌ）、およびジルコニウム（Ｚｒ）からなる群から選定された少なくとも一つの金属元素を含んでも良い。
【００２５】
また、前記ペーストは、水ガラスを含んでも良い。
【００２６】
また、前記ペーストは、さらに、酸化カルシウム（ＣａＯ）、アルミナ（Ａｌ２Ｏ３）、および／または炭酸バリウム（ＢａＣＯ３）を含んでも良い。
【００２７】
あるいは、本発明による接合材において、当該接合材に含まれる前記混合物は、前記所定の温度に加熱された際に、流動化しても良い。
【００２８】
この場合、前記混合物は、酸化ホウ素（Ｂ２Ｏ３）を含んでも良い。
【００２９】
また、前記混合物は、さらに、ジルコニア（ＺｒＯ２）および／またはアルミナ（Ａｌ２Ｏ３）を含んでも良い。
【００３０】
また、本発明による接合材において、前記所定の温度は、１０００℃以下の温度であっても良い。
【００３１】
さらに、本発明では、セラミックス製の複数の被接合体を接合することにより構成されたセラミックス部材であって、
前記被接合体の被接合部分には、燃焼合成反応により形成されたセラミックス製の接合層が配置され、
当該セラミックス部材は、最大寸法が１５００ｍｍ以上の大型のセラミックス部材であることを特徴とするセラミックス部材が提供される。
【００３２】
ここで、本発明によるセラミックス部材において、前記接合層は、チタニア（ＴｉＯ２）、アルミナ（Ａｌ２Ｏ３）、ジルコニア（ＺｒＯ２）、シリカ（ＳｉＯ２）、酸化カルシウム（ＣａＯ）、酸化バリウム（ＢａＯ）、酸化ホウ素（Ｂ２Ｏ３）からなる群から選定された少なくとも一つの材料を含んでも良い。
【００３３】
また、本発明によるセラミックス部材において、前記被接合体は、アルミナ、炭化ケイ素、窒化ケイ素、ジルコニア、およびムライトからなる群から選定された少なくとも一つの材料を含んでも良い。
【００３４】
また、当該セラミックス部材は、パイプ、球体、楕円体、平板、および円筒からなる群から選定される少なくとも一つの形状を有しても良い。
【００３５】
また、当該セラミックス部材は、パイプ状の前記複数の被接合体を積層することにより構成されたパイプであり、
前記被接合体の端部の、別の被接合体の端部と当接する位置には、スペーサが配置されても良い。
【発明の効果】
【００３６】
本発明では、大気中で比較的簡単に実施することができ、接合部分に比較的良好な耐熱性および機械的強度が得られる、「接合式大型セラミックス部材」の製造方法を提供することができる。また、本発明では、そのような製造方法に適用され得る接合材、さらには、接合部分が比較的良好な耐熱性および機械的強度を有する「接合式大型セラミックス部材」を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００３７】
【図１】本発明によるセラミックス部材の製造方法の一例のフローを概略的に示した図である。
【図２】本発明によるセラミックス部材の製造方法によりセラミックスパイプを製造する際の、組立体の一構成例を概略的に示した部分断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００３８】
以下、図面を参照して、本発明の構成を説明する。
【００３９】
（本発明によるセラミックス部材の製造方法）
まず、図１を参照して、本発明によるセラミックス部材の製造方法について説明する。
【００４０】
図１には、本発明によるセラミックス部材の製造方法の一例のフロー図を概略的に示す。
【００４１】
図１に示すように、本発明によるセラミックス部材の製造方法は、
（１）セラミックス製の複数の被接合体を準備するステップ（ステップＳ１１０）と、
（２）前記被接合体の被接合部分に、接合材を設置するステップであって、前記接合材は、所定の温度で自己発熱による燃焼合成反応が誘導される混合物を含むステップ（ステップＳ１２０）と、
（３）前記被接合体を、所定の配置で組み合わせて、組立体を形成するステップ（ステップＳ１３０）と、
（４）大気環境下で、前記接合材を前記所定の温度に晒すステップであって、前記接合材に含まれる前記混合物が自己発熱し、燃焼合成反応が生じ、これにより前記被接合体同士が接合され、大型のセラミックス部材が得られるステップ（ステップＳ１４０）と、
を有する。
【００４２】
ここで、本願において、「自己発熱」という用語は、出発原料を大気中の所定の温度環境に晒した際に発熱反応が生じ、さらに、この発熱反応によって生じた熱により、発熱反応が維持、進行される現象を意味する。また、「燃焼合成反応」という用語は、複数の材料を含む出発原料が燃焼し、これにより完全な一体化物（固相）が形成される現象を意味する。
【００４３】
従って、「自己発熱による燃焼合成反応が誘導される（生じる）」とは、出発原料を大気中の所定の温度環境においた際に、出発原料に発熱反応が生じ、この発熱反応が自発的に進行する過程で、出発原料が燃焼し、一体化物が得られることを意味する。
【００４４】
通常の場合、そのような出発原料は、流動性を有する「流動性出発原料」である。
【００４５】
なお、「流動性出発原料」には、例えば、液体媒体中に粒子が分散されたペーストまたはゲルが含まれる。また、「流動性出発原料」は、被接合体に設置する段階、または「自己発熱による燃焼合成反応が誘導される」段階で、流動性を保持していれば良い。従って、「流動性出発原料」には、室温の段階で流動性を有する原料の他、（４）のステップ（ステップＳ１４０）の段階で流動化する原料も含まれる。
【００４６】
また、本願において、「大型（の）セラミックス部材」という用語は、最大寸法が１５００ｍｍ以上のセラミックス部材を意味する。
【００４７】
例えば、セラミックス部材が略直方体状、略円柱状、または略パイプ状の形状を有する場合は、その全長が１５００ｍｍ以上であれば、そのようなセラミックス部材は、大型セラミックス部材と言える。また、セラミックス部材が略円錐状または略角錐状の形状を有する場合は、部材の高さが１５００ｍｍ以上であれば、そのようなセラミックス部材は、大型セラミックス部材と言える。また、セラミックス部材が略ディスク状の形状を有する場合は、底面の最大寸法が１５００ｍｍ以上あれば、そのようなディスク状部材は、大型セラミックス部材と言える（なお、厚さが１５００ｍｍ以上のディスク状部材は、当然大型セラミックス部材と言える）。さらに、セラミックス部材が略球状の場合、直径が１５００ｍｍ以上あれば、そのような球体は、大型セラミックス部材と言える。また、セラミックス部材が略楕円体形状の場合、長軸の寸法が１５００ｍｍ以上あれば、そのような楕円体は、大型セラミックス部材と言える。
【００４８】
本発明によるセラミックス部材の製造方法では、（４）のステップ（ステップＳ１４０）において、接合材に含まれる混合物に、自己発熱による燃焼合成反応が生じる。これにより、混合物が一体化物に変化する際に接合層が形成され、該接合層を介して被接合体同士が接合され、「接合式大型セラミックス部材」を得ることができる。
【００４９】
特に、本発明による製造方法では、接合層は、大気中で、混合物の自己発熱をトリガーとした、燃焼合成反応によって形成される。このため、本発明による製造方法を用いて、被接合体同士を接合する際には、被接合体の被接合部分を、所望の温度まで局所的に加熱するだけで良く、被接合体全体を大型の真空炉のような、特殊な設備に配置する必要もない。
【００５０】
さらに、本発明による製造方法では、被接合体同士の間に介在される接合層は、燃焼合成反応により固化したセラミックスで形成されるため、接合部分は、良好な耐熱性および良好な機械的強度を有するという特徴を有する。
【００５１】
従って、本発明によるセラミックス部材の製造方法では、接合部分が比較的良好な耐熱性および機械的強度を有する大型のセラミックス部材を、比較的簡単に得ることができる。
【００５２】
以下、各ステップについて詳しく説明する。
【００５３】
（ステップＳ１１０）
まず、セラミックス製の複数の被接合体が準備される。
【００５４】
被接合体の材質は、セラミックスである限り特に限られない。被接合体は、例えば、アルミナ、炭化ケイ素、窒化ケイ素、ジルコニア、および／またはムライトを含んでも良い。
【００５５】
また、被接合体の形状は、最終的に構成される「接合式大型セラミックス部材」の形状に応じて、適宜選定される。例えば、被接合体は、管（パイプ）状、平板状、ブロック状、円板状等であっても良い。また、各被接合体は、必ずしも同様の形状を有する必要はなく、それぞれ異なる形状を有しても良い。
【００５６】
（ステップＳ１２０）
次に、ステップＳ１１０で準備した被接合体の被接合部分に、接合材が設置される。
【００５７】
前述のように接合材は、所定の温度で自己発熱による燃焼合成反応が誘導される混合物を含む。
【００５８】
そのような混合物は、流動性を有しても良い。
【００５９】
なお、流動性を有する混合物は、室温で（すなわち塗布の段階で）流動性を有する混合物（以下、「室温流動性混合物」と称する）と、塗布の段階では流動性を示さないものの、被接合部分の接合の際に（すなわち、以降のステップＳ１４０で）流動性を発揮する混合物（以下、「室温非流動性混合物」と称する）と、の２種類のものに大別することができる。
【００６０】
以下、両混合物について説明する。
【００６１】
まず、「室温流動性混合物」について説明する。
【００６２】
「室温流動性混合物」は、例えば、金属粒子が分散（または懸濁）されたペースト（ゲル状物を含む）であっても良い。
【００６３】
金属粒子としては、例えば、チタン（Ｔｉ）、アルミニウム（Ａｌ）、およびジルコニウム（Ｚｒ）の粒子が挙げられる。
【００６４】
なお、ペーストの溶媒は、特に限られないが、溶媒は、例えば、水ガラス（ケイ酸ナトリウムを含む溶液）または水であっても良い。
【００６５】
また、ペーストには、さらに、添加物を添加しても良い。添加物は、例えば、反応制御（反応促進、反応抑制）、熱制御（熱伝導性促進、流動性促進）等の観点から添加される。添加物としては、例えば、酸化カルシウム（ＣａＯ）、アルミナ（Ａｌ２Ｏ３）、および炭酸バリウム（ＢａＣＯ３）が挙げられる。これらは、単独で添加されても、組み合わせて添加されても良い。
【００６６】
以下の表１には、自己発熱による燃焼合成反応が誘導される混合物として使用することが可能な「室温流動性混合物」の一例をまとめて示す。
【００６７】
【表１】
2013220965.tif 000003
表１において、「混合物組成」の欄には、「室温流動性混合物」に含まれる材料の組成（モル比）を示し、「代表的な生成物成分」の欄には、自己発熱による燃焼合成反応によって得られる代表的な生成物を示し、「反応開始温度」の欄には、現実的な速度で自己発熱反応が生じ得る温度を示した。
【００６８】
例えば、混合物がチタン（Ｔｉ）粒子、水ガラス、および水分を含む系１４の場合、約８７０℃程度から、自己発熱による燃焼合成反応が生じる。また、接合層として、ＴｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３、ＮａＡｌＳｉ２Ｏ６、およびＮａ２Ｔｉ６Ｏ１３等のセラミックス混合化合物が生成する。
【００６９】
なお、表１に示した「室温流動性混合物」は、一例に過ぎず、表１に示した「室温流動性混合物」以外にも、自己発熱による燃焼合成反応が誘導される混合物として使用することが可能な「室温流動性混合物」が存在することは、当業者には明らかである。
【００７０】
自己発熱による燃焼合成反応が誘導される混合物として「室温流動性混合物」を使用した場合、接合材を、２つの被接合体の接合部分同士の間に、容易に配置させることができる。また、この際には、接合材の流動性を利用して、被接合体の接合部分同士の隙間を埋めるようにして、接合材を配置させることができる。従って、（ステップＳ１４０）での接合処理の完了後には、被接合体同士の間に、隙間のない接合層を形成することができる。
【００７１】
一方、「室温非流動性混合物」としては、例えば、接合の段階で溶融する粒子と、溶融しない粒子とを含む粒子混合物が挙げられる。
【００７２】
自己発熱による燃焼合成反応が誘導される混合物として「室温非流動性混合物」を使用した場合、接合材は、被接合体同士が接合される段階において、流動性を有する。このため、接合材は、２つの被接合体の接合部分同士のわずかの隙間も埋めるように充填される。これにより、（ステップＳ１４０）での接合処理の完了後には、被接合体同士の間に、隙間のない接合層を形成することができる。
【００７３】
「室温非流動性混合物」は、比較的低融点の粒子、例えば、酸化ホウ素（Ｂ２Ｏ３）粒子（融点４８０℃）を含んでも良い。
【００７４】
また、「室温非流動性混合物」は、非溶融粒子として、例えば、ジルコニア（ＺｒＯ２）および／またはアルミナ（Ａｌ２Ｏ３）を含んでも良い。
【００７５】
以下の表２には、自己発熱による燃焼合成反応が誘導される混合物として使用することが可能な「室温非流動性混合物」の一例をまとめて示す。
【００７６】
【表２】
2013220965.tif 000004
なお、表２に示した「室温非流動性混合物」は、一例に過ぎず、表２に示した「室温非流動性混合物」以外にも、自己発熱による燃焼合成反応が誘導される混合物として使用することが可能な「室温非流動性混合物」が存在することは、当業者には明らかである。
【００７７】
ここで、接合材の設置方法は、特に限られない。例えば、接合材は、「室温流動性混合物」をスプレー塗布または刷毛塗りすることにより、被接合体の被接合部分に設置されても良い。同様に、接合材は、「室温非流動性混合物」を、有機系の溶媒中に分散させ、これをスプレー塗布または刷毛塗りすることにより、被接合体の被接合部分に設置されても良い。
【００７８】
（ステップＳ１３０）
次に、被接合部分に接合材が設置された被接合体を、所定の形状に組み合わせて、組立体が構成される。
【００７９】
必要な場合、被接合体の自重または押し付け機構等を使用して、被接合部分を介して、被接合体同士を押し付けても良い。これにより、被接合部分に隙間が生じ難くなり、より良好な接合が得られる。
【００８０】
このような特徴は、特に、パイプのような、内部に流体が導入されるため、完全に漏れのない接合を得る必要がある場合に、極めて有効である。
【００８１】
また、この他にも、各種態様で、組立体を構成しても良い。以下、その一例について説明する。
【００８２】
図２には、セラミックス製パイプを製造する際の、組立体の一構成例を概略的に示す。図２は、パイプ状の組立体の部分断面図である。
【００８３】
図２に示すように、パイプ状の組立体１００は、パイプ状の第１の被接合体１２０と、パイプ状の第２の被接合体１４０とを、中心軸Ｃの方向に沿って積層することにより構成される。
【００８４】
第１の被接合体１２０は、第２の被接合体１４０と接合される側の端部１２２に、第１のネジ構造１２５を有する。同様に、第２の被接合体１４０は、第１の被接合体１２０と接合される側の端部１４２に、第１のネジ構造１２５と嵌め合わされるように形成された第２のネジ構造１４５を有する。
【００８５】
第１の被接合体１２０と、第２の被接合体１４０の相互に接合される部分（ネジ構造１２５／１４５の当接部分など）には、前述の特徴を有する接合材１６０が設置される。
【００８６】
ここで、第１の被接合体１２０の端部１２２の先端１２７には、第１のスペーサ１８０が配置される。同様に、第２の被接合体１４０の端部１４２の先端１４７には、第２のスペーサ１８２が配置される。
【００８７】
図２では明確ではないが、第１のスペーサ１８０は、第１の被接合体１２０の先端１２７上に、複数の部材を周方向に沿って、相互に離間して配置することにより構成される。ただし、第１のスペーサ１８０は、環状の単一の部材で構成されても良い。第２のスペーサ１８２に関しても同様である。
【００８８】
第１および第２のスペーサ１８０、１８２は、通常、セラミックスで構成される（例えばアルミナ等）。
【００８９】
第１および第２のスペーサ１８０、１８２は、第１の被接合体１２０の先端１２７、および第２の被接合体１４０の先端１４７の、周方向におけるクリアランスを小さくする役割を有する。すなわち、第１および第２の被接合体１２０、１４０は、セラミックス製であるため、通常、先端１２７、１４７を高い精度で加工することは難しい。しかしながら、この部分の加工精度が悪い場合、接合材の自己発熱による燃焼合成反応により形成された接合層を介在させても、両被接合体１２０、１４０間の隙間が十分に埋まらず、完成後のパイプにおいて、接合部分から流体が漏洩する危険性がある。
【００９０】
これに対して、第１のスペーサ１８０および／または第２のスペーサ１８２を設置した場合、このスペーサ１８０、１８２の厚さを、場所毎に最適な範囲に選定することで、第１の被接合体１２０と第２の被接合体１４０の接合面の間の、周方向における均一性のばらつきを抑制することができる。従って、完成後のパイプにおいて、接合部分からの流体の漏洩を有意に抑制することができる。
【００９１】
（ステップＳ１４０）
次に、前述のステップＳ１３０で構成された組立体を用いて、接合処理が実施される。
【００９２】
接合処理は、接合材を大気環境下で所定の温度に保持することにより、実施される。
【００９３】
保持温度は、接合材中の混合物に、自己発熱反応による燃焼合成反応が生じる温度から選定される。例えば、接合材が表１に示したような「室温流動性混合物」を含む場合、保持温度は、前述の表１の各「室温流動性混合物」の「反応開始温度」以上の温度から選定される。同様に、接合材が表２に示したような「室温非流動性混合物」を含む場合、保持温度は、前述の表２の各「室温非流動性混合物」の「反応開始温度」以上の温度から選定される。
【００９４】
なお、保持温度は、被接合体に対する熱影響、および実施の容易性等の観点から、できる限り低いことが望ましい。
【００９５】
保持温度は、例えば、１０００℃以下の温度であっても良い。
【００９６】
接合材を大気環境下で所定の温度に保持することにより、接合材中の混合物に、自己発熱反応による燃焼合成反応が生じる。また、これにより、混合物が一体物化する際に、セラミックス製の接合層が形成され、該接合層を介して被接合体同士が接合される。
【００９７】
ここで、本発明による製造方法では、必ずしも組立体全体を、保持温度に維持する必要はないことに留意する必要がある。本発明では、接合処理は、接合材中の混合物が、自己発熱反応による燃焼合成反応を誘起するような温度に保持するために実施されるものである。従って、被接合体の接合材が設置された被接合部分が保持温度に維持されれば、接合処理には十分である。
【００９８】
この特徴により、本発明による製造方法では、接合処理の際に、特殊な大型の装置を使用する必要がなく、大気中で、比較的簡単に被接合体同士を接合することができるという利点が得られる。
【００９９】
以上の工程を経て、大型のセラミックス部材を製造することができる。
【０１００】
完成後のセラミックス部材の寸法および形状等は、特に限られない。
【０１０１】
セラミックス部材は、例えば、パイプ、球体、平板、および／または円筒形状を有しても良い。
【０１０２】
セラミックス部材は、最大寸法が１５００ｍｍ以上の、大型のセラミックス部材であっても良い。
【０１０３】
（本発明による接合材）
次に、本発明による接合材について説明する。
【０１０４】
本発明による接合材は、セラミックス製の複数の被接合体を接合する際に使用される。
【０１０５】
本発明による接合材は、大気環境において、所定の温度で自己発熱による燃焼合成反応が誘導される混合物を含むことを特徴とする。
【０１０６】
本発明による接合材に含まれる混合物は、前述のように、流動性を有しても良く、例えば、表１に示したような「室温流動性混合物」、または表２に示したような「室温非流動性混合物」であっても良い。
【０１０７】
本発明による接合材は、前述のように、所定の温度に加熱された際に、混合物が自己発熱し、燃焼合成反応が生じて接合層となる。従って、セラミックス製の被接合体の接合部分に、本発明による接合材を設置し、接合材を所定の温度に加熱すると、混合物が自己発熱し、燃焼合成反応が生じて接合層となる際に、被接合体同士が接合される。
【０１０８】
本発明による接合材は、大気中で使用することができる。また、最終的に得られる接合層は、セラミックス製であり、良好な機械的強度を有する。従って、本発明による接合材は、大型のセラミックス部材の製造に、容易に適用することができる。
【０１０９】
例えば、本願発明者らの実験では、ＪＩＳ  １６０１規格に基づく３点曲げ試験において、接合層の強度は、１００ＭＰａを超えることが確認されている。
【０１１０】
（本発明によるセラミックス部材）
前述のように、本発明では、「接合式大型セラミックス部材」を比較的容易に製造することができる。
【０１１１】
そこで次に、本発明による「接合式大型セラミックス部材」の一例について説明する。
【０１１２】
本発明による「接合式大型セラミックス部材」の寸法および形状等は、特に限られない。
【０１１３】
本発明による「接合式大型セラミックス部材」は、例えば、パイプ、球体、平板、および／または円筒形状を有しても良い。
【０１１４】
また、セラミックス部材は、最大寸法が１５００ｍｍ以上の、大型のセラミックス部材であっても良い。
【０１１５】
例えば、「接合式大型セラミックス部材」の形状がパイプの場合、パイプの全長は、例えば約１．５ｍ以上であり、例えば約２ｍ以上、あるいは約３ｍｍ以上であっても良い。また、その直径（外径）は、約２００ｍｍ以上であっても良く、例えば約２５０ｍｍ以上、あるいは約３００ｍｍ以上であっても良い。
【０１１６】
本発明による「接合式大型セラミックス部材」は、被接合体同士の間の接合部分に、セラミック製の接合層を有する。この接合層は、前述の接合材の自己発熱による燃焼合成反応により形成される。
【０１１７】
このため、本発明による「接合式大型セラミックス部材」では、接合層が良好な耐熱性および機械的強度を有するという特徴を有する。
【産業上の利用可能性】
【０１１８】
本発明は、特に大型のセラミックス部材の接合技術に利用することができる。
【符号の説明】
【０１１９】
１００    パイプ状の組立体
１２０    第１の被接合体
１２２    端部
１２５    第１のネジ構造
１２７    先端
１４０    第２の被接合体
１４２    端部
１４５    第２のネジ構造
１４７    先端
１６０    接合材
１８０    第１のスペーサ
１８２    第２のスペーサ
【図１】
2013220965.tif 000005
【図２】
2013220965.tif 000006