(57)【要約】【課題】使用済燃料集合体の処理過程で発生する揮発性放射性核種を簡易な方法及び装置で回収する。【解決手段】使用済燃料集合体をせん断又は切断して溶解処理(Ｓ１)を行い、前記使用済燃料集合体から得たハルエンドピースから少なくともハル及びエンドピースを分別処理(Ｓ２)し、次いで、所定の容器内に充填処理(Ｓ３)された少なくとも前記ハル及び前記エンドピースに対して乾燥処理(Ｓ４)を行う。次いで、前記乾燥処理後、前記容器内に充填処理された前記少なくともハル及びエンドピースに対して圧縮処理(Ｓ５)を行う。次いで、少なくとも前記分別処理、前記充填処理、前記乾燥処理及び前記圧縮処理で発生したオフガスを捕集する(Ｓ６)。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
使用済燃料集合体をせん断又は切断して溶解処理を行うことにより、前記使用済燃料集合体からハルエンドピースを得るハルエンドピース生成工程と、
前記ハルエンドピースから少なくともハル及びエンドピースを分別する分別工程と、
少なくとも前記ハル及び前記エンドピースを所定の容器内に充填する充填工程と、
前記容器内に充填された前記少なくともハル及びエンドピースに対して乾燥処理を行う乾燥工程と、
前記乾燥処理後、前記容器内に充填された前記少なくともハル及びエンドピースに対して圧縮処理を行う圧縮工程と、
少なくとも前記分別工程、前記充填工程、前記乾燥工程及び前記圧縮工程で発生したオフガスを捕集するオフガス捕集工程と、
を具えることを特徴とする、使用済燃料集合体の処理方法。
【請求項２】
前記オフガス捕集工程において、前記オフガスの捕集は洗浄液を用い、湿式スクラバー内で行うことを特徴とする、請求項１に記載の使用済燃料集合体の処理方法。
【請求項３】
前記洗浄液は、水またはｐＨ８．５〜１１．５のアルカリ水であることを特徴とする、請求項２に記載の使用済燃料集合体の処理方法。
【請求項４】
前記オフガス捕集工程において、前記オフガスの捕集はイオン交換体を用い、ドライガススクラバー内で行うことを特徴とする、請求項１に記載の使用済燃料集合体の処理方法。
【請求項５】
前記オフガス捕集工程において、前記オフガスの捕集は吸湿剤を用い、吸湿装置内で行うことを特徴とする、請求項１に記載の使用済燃料集合体の処理方法。
【請求項６】
前記オフガス捕集工程において、前記オフガスの捕集は吸着剤を用い、吸着装置内で行うことを特徴とする、請求項１に記載の使用済燃料集合体の処理方法。
【請求項７】
前記オフガス捕集工程において、前記オフガスの捕集は冷媒を用い、コールドトラップ装置内で行うことを特徴とする、請求項１に記載の使用済燃料集合体の処理方法。
【請求項８】
使用済燃料集合体をせん断又は切断して溶解処理を行い、前記使用済燃料集合体から得たハルエンドピースから少なくともハル及びエンドピースを分別処理するための分別機と、
所定の容器内に充填された少なくとも前記ハル及び前記エンドピースに対して乾燥処理を行うための乾燥機と、
前記乾燥処理後、前記容器内に充填処理された前記少なくともハル及びエンドピースに対して圧縮処理を行うための圧縮機と、
少なくとも前記分別処理、前記充填処理、前記乾燥処理及び前記圧縮処理で発生したオフガスを捕集するためのオフガス捕集装置と、
を具えることを特徴とする、使用済燃料集合体の処理装置。
【請求項９】
前記オフガス捕集装置は、湿式スクラバーであることを特徴とする、請求項８に記載の使用済燃料集合体の処理装置。
【請求項１０】
前記オフガス捕集装置は、ドライガススクラバーであることを特徴とする、請求項８に記載の使用済燃料集合体の処理装置。
【請求項１１】
前記オフガス捕集装置は、吸湿剤を含む吸湿装置であることを特徴とする、請求項８に記載の使用済燃料集合体の処理装置。
【請求項１２】
前記オフガス捕集装置は、吸着剤を含む吸着装置であることを特徴とする、請求項８に記載の使用済燃料集合体の処理装置。
【請求項１３】
前記オフガス捕集装置は、冷媒を含むコールドトラップ装置であることを特徴とする、請求項８に記載の使用済燃料集合体の処理装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、使用済燃料集合体の処理方法及び処理装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
PUREX法を採用している使用済み核燃料の再処理施設では、使用済燃料集合体をせん断あるいは切断し、得られたせん断片あるいは切断片に付着した核燃料を溶解工程にて硝酸により溶解する。溶解されたウラン及びプルトニウムは分離・精製され、燃料として再利用される。一方、この溶解工程においては、溶解されない残渣、すなわち使用済燃料被覆管せん断片あるいは切断片（ハル）やウォーターロッド、ハル端栓部、スペーサー、エンドピース等のハルエンドピースが発生する。ハルエンドピースは放射能量が高く長寿命核種を含むため、地層処分が検討されている。
【０００３】
一方、ハルエンドピースの地層処分を実施する前に、埋設後に水の放射線分解により発生する水素が爆発しないよう、水分を除去する乾燥処理が行われている。乾燥方法としては、加熱や真空引きが提案されている。また、埋設されるハルエンドピースは管理やコストの観点から減容することが好ましい。減容方法としては、加熱、溶融及び圧縮などの方法が提案されている。
【０００４】
上述した乾燥工程や減容工程においては、H-3、C-14、Kr-85、I-129などの揮発性放射性核種が放出されることが知られている。また、上述したハルエンドピースを分別する際にも揮発性放射性核種が放出されることが知られている。このような揮発性放射性核種は、周辺住民の被爆低減の観点から合理的に可能なかぎり低減することが求められている。また、放出される放射能量と濃度とは法的に規制されており、規制値を超えた場合は、施設の運転を停止する必要がある。
【０００５】
このような観点から、揮発性放射性核種の放射能量や濃度を低減することが求められ、このため、乾燥時の処理温度を下げる、処理量を減らす、排気風量の増加によって希釈する等の方法が用いられている。しかしながら、これらの方法では、処理時間の増加、施設の増設等が必要となり、経済性の低下を招くことが問題となっている。
【０００６】
また、酸化装置を付けたオフガス処理設置を配設し、揮発性ガスであるH-3やC-14を酸化させて回収する方法が提案されている。しかしながら、この方法では、酸化を十分行うために十分な量の酸素を供給する必要がある。酸素を入れた場合、ハルエンドピースの構成材料であるジルコニウムの粉が粉塵爆発する可能性がある。また、ガス酸化装置を大型化するもしくは処理時間を長くする必要があり、ランニングコストの上昇を引き起こす。
【０００７】
この他にも、酸化装置に使用する触媒は定期的に触媒を交換又は活性化する必要があり、手間とコストがかかるという問題もある。また、触媒にトリチウムが残留することが知られており、交換した触媒が放射性廃棄物になるという問題もある。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開２００３−３０７５９２号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
本発明の課題は、使用済燃料集合体の処理過程で発生する揮発性放射性核種を簡易な方法及び装置で回収することである。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明の一態様は、使用済燃料集合体をせん断又は切断して溶解処理を行うことにより、前記使用済燃料集合体からハルエンドピースを得るハルエンドピース生成工程と、前記ハルエンドピースから少なくともハル及びエンドピースを分別する分別工程と、少なくとも前記ハル及び前記エンドピースを所定の容器内に充填する充填工程と、前記容器内に充填された前記少なくともハル及びエンドピースに対して乾燥処理を行う乾燥工程と、前記乾燥処理後、前記容器内に充填された前記少なくともハル及びエンドピースに対して圧縮処理を行う圧縮工程と、少なくとも前記分別工程、前記充填工程、前記乾燥工程及び前記圧縮工程で発生したオフガスを捕集するオフガス捕集工程と、を具えることを特徴とする、使用済燃料集合体の処理方法に関する。
【発明の効果】
【００１１】
本発明によれば、使用済燃料集合体の処理過程で発生する揮発性放射性核種を簡易な方法及び装置で回収することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１２】
【図１】実施形態の使用済燃料集合体の処理方法を説明するための工程図である。
【発明を実施するための形態】
【００１３】
図１は、本実施形態の使用済燃料集合体の処理方法を説明するための工程図である。  
最初に、原子力発電所において発生した使用済燃料集合体１１から、ウォーターロッド、ハル端栓部、スペーサー、エンドピース等を除去した後、ＣＢＮ砥石等を用いた切断機あるいはレーザ切断機等を用いることによって使用済燃料集合体１１をせん断あるいは切断し、使用済燃料集合体１１から数ｃｍのせん断片あるいは切断片を得る。次いで、せん断片あるいは切断片に付着したウラン及びプルトニウム等の核燃料を硝酸等により溶解させる。溶解されたウラン及びプルトニウム等は分離・精製され、燃料として再利用される。  
【００１４】
一方、上述した溶解工程では、使用済燃料集合体のせん断片あるいは切断片の大部分を占める使用済燃料被覆管のせん断片あるいは切断片（ハル）が上記硝酸等に溶解することなく残留する。したがって、残留したハルを回収し、予め除去しておいたウォーターロッド、ハル端栓部、スペーサー、エンドピース等とともにハルエンドピースを生成する（ステップＳ１）。
【００１５】
なお、ハルは、上述したせん断あるいは切断によって細かく切断され、上述のように数ｃｍの大きさとなるが、ウォーターロッドやエンドピース等はせん断等に先立って予め除去し、上述のようなせん断等には供されないので、ウォーターロッドやエンドピース等は数十ｃｍから数メートルの大きさを有し、ハルに比較して十分に大きくなっている。
【００１６】
次いで、上述のようにして得たハルエンドピースを篩等の分別機に供給し、ハルエンドピース中のハルとその他大型のウォーターロッドやエンドピース等とを分別する（ステップＳ２）。これは、後に説明する充填工程において、所定の容器内にハルエンドピースを高い充填率の下に充填し、後の処理に供する容器の数を低減させるためである。
【００１７】
次いで、ハルとその他大型のウォーターロッドやエンドピース等とに分別されたハルエンドピースを缶などの所定の容器に充填する（ステップＳ３）。この際、後の処理に供する容器の数を低減させるために、ハル及びその他大型のウォーターロッドやエンドピース等を高い充填率の基に充填させることが必要である。
【００１８】
具体的には、上述したように、ウォーターロッドやエンドピース等はハルに比較して大型であるため、このようなウォーターロッドやエンドピース等を容器中に比較的多量に充填すると、容器内に隙間が生じてしまい、充填率が低下する。したがって、所定数のウォーターロッドやエンドピース等を充填するためには多量の容器が必要となる。一方、ハルの大きさは数ｃｍの大きさであるため、容器内に高い充填率で充填することができる。したがって、所定量のハルを充填するために必要な容器の数を低減することができる。
【００１９】
大型のウォーターロッドやエンドピース等は、せん断及び切断されておらず、そのままの形態で存在しているので、それらの数はハルの数に比較してはるかに少ない。したがって、例えば、容器の底部に大型のウォーターロッドやエンドピース等を１〜２個入れた後、その上方にハルを充填することによって、容器内に高い充填率でハルエンドピースを充填することができる。あるいは、最初に容器内にハルを充填した後、ハル充填物の上面に大型のウォーターロッドやエンドピース等を１〜２個入れることによっても、容器内に高い充填率でハルエンドピースを充填することができる。
【００２０】
次いで、容器内に充填されたハルエンドピースに対して乾燥処理を施す（ステップＳ４）。乾燥処理は、上記容器を例えば１００℃〜２００℃程度に加熱する加熱処理、あるいは容器に蓋をして密閉容器とした後、当該容器にポンプを接続し、容器内を例えば１０ｈＰａ程度に排気する真空処理等によって行うことができる。これによって、ハルエンドピース内に残留する水等の溶媒を除去する。なお、乾燥工程は、埋設後に前述した水の放射線分解により発生する水素が爆発しないように行うものである。
【００２１】
この工程においては、以下に説明するように、溶媒除去に伴って、H-3、C-14、Kr-85、I-129などの揮発性放射性核種が比較的多量に放出される。
【００２２】
次いで、乾燥処理が終了した後の容器をプレス機等で、例えば体積が数分の一となるように圧縮して（ステップＳ５）、圧縮体１２を得る。この圧縮体１２は、適宜処分場に移送され、例えばセメント固化された後に地層処分される。
【００２３】
なお、上述した分別工程（Ｓ２）、充填工程（Ｓ３）、乾燥工程（Ｓ４）及び圧縮工程（Ｓ５）においては、H-3、C-14、Kr-85、I-129などの揮発性放射性核種が放出される。このような揮発性放射性核種は、周辺住民の被爆低減の観点から合理的に可能なかぎり低減しなければならない。また、放出される放射能量と濃度とは法的に規制されており、規制値を超えた場合は、使用済燃料集合体の再処理を停止する必要がある。
【００２４】
したがって、本実施形態では、分別工程（Ｓ２）、充填工程（Ｓ３）、乾燥工程（Ｓ４）及び圧縮工程（Ｓ５）で発生した揮発性放射性核種を、例えば集塵装置等によって回収し、オフガス捕集装置内に導入して捕集する（ステップＳ６）。これによって、揮発性放射性核種が大気中に拡散するのを極力抑制することができる。なお、揮発性放射性核種は、上述のように、乾燥工程（Ｓ４）において特に多量に発生する。
【００２５】
オフガス捕集装置としては、例えば湿式スクラバーを用いることができる。湿式スクラバーとしては、溜水中に排ガスをくぐらせることにより集じんする方法（溜水式）、排ガスの流れに加圧水を噴射する方法（加圧水式）、プラスチック・磁器などの充てん物に噴霧した洗浄液の水膜に排ガスを接触させて集じんする方法（充てん層式）、洗浄液を回転体で分散させて排ガスを接触させる方法（回転式）など、汎用の方式とすることができる。
【００２６】
また、上記洗浄液は、市水や工業用水等の水を用いることができ、これによって、揮発性放射性核種であるH-3、C-14、Kr-85、I-129を捕集することができる。なお、C-14及びI-129はアルカリ水に捕捉されやすいので、特に上記洗浄液をｐＨ８．５〜１１．５のアルカリ水とすることにより、C-14及びI-129の揮発性放射性核種をより効率的に捕集することができる。
【００２７】
表１は、乾燥工程（Ｓ４）において、容器内のハルエンドピースを加熱処理した際の、トリチウム（H-3）の発生形態をまとめたものである。表１から分かるように、従来、HTあるいはT２として放出されると考えられていたトリチウムの大部分（９０％以上）は、水(HTOあるいはT2O)の形態であることが分かる。したがって、揮発性放射性核種であるトリチウムは、上述した湿式のスクラバーを用いることによって、特に効果的に捕集できることが分かる。
【００２８】
【表１】
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【００２９】
なお、オフガス捕集装置として、上述した湿式のスクラバーに代えてドライガススクラバーを用いることもできる。ドライガススクラバー内にはイオン交換体を含むイオン交換フィルターが配設されており、このイオン交換フィルターによって上述した揮発性放射性核種をイオン交換して吸着し、捕集するものである。
【００３０】
イオン交換体としては、イオン交換樹脂やイオン交換基を付与して炭素繊維等を挙げることができる。また、ハイドロタルサイト様物質、シュベルトマナイト、エトリンガイト、及びモノサルフェートも用いることができる。
【００３１】
揮発性放射性核種であるH-3、C-14、Kr-85、I-129の内、H-3及びKr-85は陽イオンになる傾向が高く、I-129は陰イオンになる傾向が高いので、イオン交換体としてイオン交換樹脂を用いる場合は、陽イオン交換樹脂と陰イオン交換樹脂とを併用することが好ましい。
【００３２】
また、イオン交換基は、揮発性放射性核種であるH-3、C-14、Kr-85、I-129のイオンよりも選択性の低いイオンを有する基、例えばスルホン酸ナトリウム基等などを用いる。
ハイドロタルサイトは、例ば一般式［Ｍｇ３Ａｌ（ＯＨ）８］１／２ＣＯ３２−・２Ｈ２Ｏで表されるものであって、マグネシウムイオンを中心とする八面体（ブルーサイト層）が二次元的に連なり、マグネシウムイオンの一部をアルミニウムイオンで置き換えた層が積層されて層状構造を形成しているものである。
【００３３】
シュペルトマナイトは、（Ｆｅ８Ｏ８（ＯＨ）８−２ｘ（ＳＯ４）ｘ）なる一般式で表され、特にイオン吸着性に優れるものである。エトリンガイトは、３ＣａＯ・Ａｌ２Ｏ３・３ＣａＳＯ４・３２Ｈ２Ｏなる一般式で表され、イオン等の吸着性に優れる。モノサルフェートは、通常は水和物として存在し、３ＣａＯ・Ａｌ２Ｏ３・ＣａＳＯ４・１２Ｈ２Ｏなる一般式で表され、同じくイオン等の吸着性に優れるものである。
【００３４】
また、上記オフガス捕集装置としては、生石灰、塩化カルシウム、硫酸ナトリウムなどの吸湿剤が充填された吸湿装置を用いることができる。上述のように、特にトリチウムは水の形態で放出されるので、上記吸湿装置を用いることにより、特にトリチウム等の揮発性放射性核種を効率良く捕集することができる。なお、上記吸湿剤は、所定の容器内に一様に充填することもできるし、容器をメッシュ状の金属膜で仕切り、仕切られた部屋毎に充填して、数段階に充填することもできる。
【００３５】
さらに、上記オフガス捕集装置としては、活性炭、ゼオライト、シリカゲルなどの吸着剤が充填された吸着装置を用いることができる。この場合も、上述した理由から、特にトリチウム等の揮発性放射性核種を効率良く捕集することができるとともに、I-129も効率良く捕集することができる。
【００３６】
また、上記オフガス捕集装置として、液体窒素やアルコール等の冷媒を含むコールドトラップ装置を用いることができる。
【００３７】
なお、上述した湿式スクラバー等はあくまで例示であって、上述した工程において発生する揮発性放射性核種H-3、C-14、Kr-85、I-129を捕集できるものであれば特に限定されるものではない。
【００３８】
また、例示した湿式スクラバー等は単独で用いることもできるが、２以上を直列に接続して用いることもできる。
【００３９】
以上、本発明のいくつかの実施形態を説明したが、これらの実施形態は例として掲示したものであり、発明の範囲を限定することは意図していない。これら新規な実施形態は、その他の様々な形態で実施されることが可能であり、発明の要旨を逸脱しない範囲で、種々の省略、置き換え、変更を行うことができる。これら実施形態やその変形は、発明の範囲や要旨に含まれるとともに、特許請求の範囲に記載された発明とその均等の範囲に含まれる。
【図１】
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