(57)【要約】【課題】本構成を有しない場合に比べ、成形体にしたとき、耐衝撃性および外観性に優れた熱可塑性樹脂組成物を提供する。【解決手段】熱可塑性樹脂組成物は、脂肪族ポリエステル系樹脂（Ａ）を５質量％以上９５質量％以下と、ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）を５質量％以上９５質量％以下と、を含む熱可塑性樹脂１００質量部に対して、エチレン単位（ｉ）を２０質量％以上７０質量％以下、エポキシ基を含有する（メタ）アクリル酸エステル単位（ｉｉ）を０．１質量以上３０質量％以下、飽和カルボン酸のビニルエステル単位（ｉｉｉ）を４０質量％以上８０質量％以下で構成され、前記（ｉ）から（ｉｉｉ）単位の総量が１００質量％となるように構成された共重合体を含む相容化剤（Ｃ）を０．１質量部以上２０質量部含む。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
脂肪族ポリエステル系樹脂（Ａ）とポリオレフィン系樹脂（Ｂ）とを含む樹脂に添加される相容化剤であり、
エチレン単位（ｉ）を２０質量％以上７０質量％以下、
エポキシ基を含有する（メタ）アクリル酸エステル単位（ｉｉ）を０．１質量以上３０質量％以下、
飽和カルボン酸のビニルエステル単位（ｉｉｉ）を４０質量％以上８０質量％以下で構成され、
前記（ｉ）から（ｉｉｉ）単位の総量が１００質量％となるように構成された共重合体を含むことを特徴とする相容化剤。
【請求項２】
脂肪族ポリエステル系樹脂（Ａ）を５質量％以上９５質量％以下と、ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）を５質量％以上９５質量％以下と、を含む熱可塑性樹脂１００質量部に対して、請求項１に記載の相容化剤（Ｃ）を０．１質量部以上２０質量部含むことを特徴とする熱可塑性樹脂組成物。
【請求項３】
脂肪族ポリエステル系樹脂（Ａ）が、ポリ乳酸であることを特徴とする請求項２に記載の熱可塑性樹脂組成物。
【請求項４】
前記ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）が、ポリエチレン、ポリプロピレンからなる群から選択される少なくとも一つであることを特徴とする請求項２または請求項３に記載の熱可塑性樹脂組成物。
【請求項５】
請求項２から請求項４のいずれか１項に記載の樹脂組成物を成形してなる成形体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、相容化剤、熱可塑性樹脂組成物および成形体に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、電気製品や電子・電気機器の部品には、ポリスチレン、ポリスチレン−ＡＢＳ樹脂共重合体、ポリカーボネート、ポリエステル、ポリフェニレンサルファイド、ポリアセタール等の高分子材料が、耐熱性、機械強度、特に、電子・電気機器の部品の場合には、環境変動に対する機械強度の維持性に優れることから用いられてきた。
【０００３】
一方、近年では、環境問題の観点から、上述の高分子材料に代えて、植物由来の材料であり、ＣＯ２排出量が少なく、枯渇資源である石油の使用量が少なく、環境負荷が少ないポリ乳酸系樹脂材料を用いる検討がなされている。
【０００４】
例えば、特許文献１には、生分解性樹脂（Ａ）及びポリオレフィン系樹脂（Ｂ）の相容化剤（Ｃ）であって、炭素数が２から６のアルキル基を有するアルキルメタクリレート単位を５０質量％以上含むアルキルメタクリレート系重合体を含む相容化剤（Ｃ）と、生分解性樹脂（Ａ）５〜９５質量％及びポリオレフィン系樹脂（Ｂ）５〜９５質量％を含む熱可塑性樹脂１００質量部に対して、前記相容化剤（Ｃ）を０．１〜２０質量部含む熱可塑性樹脂組成物と、前記熱可塑性樹脂組成物を成形して得られる成形体とが開示されている。
【０００５】
特許文献２には、乳酸系樹脂、ポリプロピレン系樹脂および相容化剤を構成成分とする熱可塑性樹脂組成物の中で、特に立体規則性が高く広分子量分布であるポリプロピレン系樹脂を選択的に使用することで、耐熱性と耐衝撃強度に優れた組成物を調製して、該樹脂組成物より成形体を得ることが開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２０１０−２７５５３４号公報
【特許文献２】特開２００６−１３１７１６号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
本発明の課題は、本構成を有しない場合に比べ、成形体にしたとき、耐衝撃性が向上し、且つ外観性に優れた樹脂組成物、該樹脂組成物に添加される相容化剤を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明の相容化剤、熱可塑性樹脂組成物および成形体は、以下の特徴を有する。
【０００９】
（１）脂肪族ポリエステル系樹脂（Ａ）とポリオレフィン系樹脂（Ｂ）とを含む樹脂に添加される相容化剤であり、エチレン単位（ｉ）を２０質量％以上７０質量％以下、エポキシ基を含有する（メタ）アクリル酸エステル単位（ｉｉ）を０．１質量以上３０質量％以下、飽和カルボン酸のビニルエステル単位（ｉｉｉ）を４０質量％以上８０質量％以下で構成され、前記（ｉ）から（ｉｉｉ）単位の総量が１００質量％となるように構成された共重合体を含む相容化剤である。
【００１０】
（２）脂肪族ポリエステル系樹脂（Ａ）を５質量％以上９５質量％以下と、ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）を５質量％以上９５質量％以下と、を含む熱可塑性樹脂１００質量部に対して、上記（１）に記載の相容化剤（Ｃ）を０．１質量部以上２０質量部含む熱可塑性樹脂組成物である。
【００１１】
（３）脂肪族ポリエステル系樹脂（Ａ）が、ポリ乳酸である、上記（２）に記載の熱可塑性樹脂組成物である。
【００１２】
（４）前記ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）が、ポリエチレン、ポリプロピレンからなる群から選択される少なくとも一つである、上記（２）または（３）に記載の熱可塑性樹脂組成物である。
【００１３】
（５）上記（２）から（４）のいずれか１つに記載の樹脂組成物を成形してなる成形体である。
【発明の効果】
【００１４】
請求項１に記載の発明によれば、本構成を有さない相容化剤が添加された樹脂組成物を成形体にした場合に比べ、耐衝撃性が向上し、且つ外観性に優れる。
【００１５】
請求項２に記載の発明によれば、本構成を有さない場合に比べ、成形体にしたときに、耐衝撃性が向上し、且つ外観性に優れる。
【００１６】
請求項３に記載の発明によれば、本構成を有さない場合に比べ、より耐熱性が向上する。
【００１７】
請求項４に記載の発明によれば、本構成を有さない場合に比べ、より耐衝撃性が向上する。
【００１８】
請求項５に記載の発明によれば、本構成を有さない場合に比べ、耐衝撃性が向上し、且つ外観性に優れた樹脂成形体が得られる。
【発明を実施するための形態】
【００１９】
以下、本発明における樹脂組成物および樹脂成形体の実施の形態を説明する。なお、本実施形態は本発明を実施するための一例であり、本発明は本実施形態に限定されるものではない。
【００２０】
［相容化剤］
本実施の形態における相容化剤（Ｃ）は、後述する脂肪族ポリエステル系樹脂（Ａ）とポリオレフィン系樹脂（Ｂ）とを含む樹脂に添加される相容化剤である。更に、本実施の形態における相容化剤（Ｃ）は、エチレン単位（ｉ）を２０質量％以上７０質量％以下、エポキシ基を含有する（メタ）アクリル酸エステル単位（ｉｉ）を０．１質量以上３０質量％以下、飽和カルボン酸のビニルエステル単位（ｉｉｉ）を４０質量％以上８０質量％以下で構成され、前記（ｉ）から（ｉｉｉ）単位の総量が１００質量％となるように構成された共重合体を含む。
【００２１】
前記エチレン単位（ｉ）を有するモノマーとしては、エチレンが挙げられる。
【００２２】
前記エポキシ基を含有する（メタ）アクリル酸エステル単位（ｉｉ）を有するモノマーとしては、例えば、グリシジルメタアクリレート（以下「ＧＭＡ」と略す場合がある、ＣＡＳＮｏ．：１０６−９１−２）、４−ヒドロキシブチルアクリレートグリシジルエーテル（ＣＡＳＮｏ．：１１９６９２−５９−０）、グリシジルアクリレート、イタコン酸グリシジルエステル、アリルグリシジルエーテル、２−メチルアリルグリシジルエーテル、スチレン−ｐ−グリシジルエーテルなどが挙げられる。
【００２３】
前記飽和カルボン酸のビニルエステル単位（ｉｉｉ）を有するモノマーとしては、例えば、酢酸ビニル、酪酸ビニルなどが挙げられる。
【００２４】
本実施の形態の相容化剤において、前記共重合体におけるエチレン単位（ｉ）が２０質量％以上の場合、該共重合体を含む相容化剤を添加した樹脂組成物を成形体としたとき、成形体の耐衝撃性の低下、また伸び性の低下、成形体の外観にシルバー及び真珠光沢が発生してしまう外観性の低下が抑制される。一方、前記共重合体におけるエチレン単位（ｉ）が７０質量％以下の場合、該共重合体を含む相容化剤を添加した樹脂組成物を成形体としたとき、成形体の耐衝撃性の低下、また伸び性の低下、成形体の外観にフローマーク、シルバー及び真珠光沢が発生してしまう外観性の低下が抑制される。ここで、「フローマーク現象」とは、金型内を樹脂が流された後にゲートを中心にした縞模様で現れる現象をいい、「フローマーク」は、成形品表面に流れ方向と直角に現れる細い波状の凸凹をいう。
【００２５】
本実施の形態の相容化剤において、前記共重合体におけるエポキシ基を含有する（メタ）アクリル酸エステル単位（ｉｉ）が、０．１質量以上の場合には、該共重合体を含む相容化剤を添加した樹脂組成物を成形体としたとき、成形体の伸び性の低下、成形体の外観に真珠光沢が発生してしまう外観性の低下が抑制される。一方、前記共重合体におけるエポキシ基を含有する（メタ）アクリル酸エステル単位（ｉｉ）が、３０質量％以下の場合には、該共重合体を含む相容化剤を添加した樹脂組成物を成形体としたとき、成形体の耐衝撃性の低下、成形体の外観に真珠光沢が発生してしまう外観性の低下が抑制される。
【００２６】
本実施の形態の相容化剤において、前記共重合体における飽和カルボン酸のビニルエステル単位（ｉｉｉ）が、４０質量％以上８０質量％以下の場合には、いずれも、該共重合体を含む相容化剤を添加した樹脂組成物を成形体としたとき、成形体の耐衝撃性の低下、また伸び性の低下、成形体の外観にシルバー及び真珠光沢が発生してしまう外観性の低下が抑制される。
【００２７】
前記共重合体の調製時に、連鎖移動剤が用いられ、連鎖移動剤としては、例えば、ｎ−オクチルメルカプタン、α―メチルスチレンダイマー、アミン−チオールやヘキシルメルカプタン、ヘプチルメルカプタン、オクチルメルカプタン、ノニルメルカプタン、デシルメルカプタン、ドデシルメルカプタン等のアルキルメルカプタン類などが望ましい。
【００２８】
前記共重合体の質量平均分子量は、３，０００〜１０，０００，０００であることが好ましく、共重合体の質量平均分子量が３０，０００〜５００，０００であることがより好ましい。共重合体の質量平均分子量が３０００未満、あるいは１０，０００，０００を超えるような場合には引張り破断伸度が低下するという不具合が生じる。
【００２９】
なお、上記質量平均分子量の測定方法については、後述する。
【００３０】
［熱可塑性樹脂組成物］
本実施の形態における熱可塑性樹脂組成物は、脂肪族ポリエステル系樹脂（Ａ）を５質量％以上９５質量％以下と、ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）を５質量％以上９５質量％以下と、を含む熱可塑性樹脂１００質量部に対して、上記相容化剤（Ｃ）を０．１質量部以上２０質量部含む樹脂組成物である。
【００３１】
脂肪族ポリエステル系樹脂（Ａ）としてポリ乳酸を主原料とする樹脂材料において、従来技術では難しかった、この構成で予測できなかったレベルまで、耐衝撃性及び成形品の外観が改善される。この理由は定かではないが、従来技術では、生分解性樹脂及びポリオレフィン系樹脂組成物における機械特性、耐熱性を改良することを目的として、相容化剤を含有する組成物が提案されているが、開示されている生分解性樹脂及びポリオレフィン系樹脂組成物を用いて、通常の射出成形で成型品を製造した場合、耐衝撃性が比重分であると同時に成型品の外観が見劣りするという不具合があるのに対し、本実施の形態のように、上述の相容化剤（Ｃ）を用いることで、脂肪族ポリエステル系樹脂（Ａ）とポリオレフィン系樹脂（Ｂ）との相容性が向上し、通常の射出成形を行っても、成型品の耐衝撃性が向上し、また成型品の外観が改善されたと考えられる。
【００３２】
以下に、成分（Ａ）成分から（Ｃ）成分について、詳細に説明する。
【００３３】
＜脂肪族ポリエステル系樹脂（Ａ）＞
脂肪族ポリエステル系樹脂（Ａ）として、微生物産出系重合体、合成系重合体、半合成系重合体に大別される。微生物産出系重合体としては、例えば、ポリヒドロキシ酪酸、ポリヒドロキシ吉草酸が挙げられる。合成系重合体としては、例えば、ポリカプロラクトン、脂肪族ジカルボン酸と脂肪族ジオールとの縮合体が挙げられる。半合成系重合体としては、例えば、ポリ乳酸系重合体が挙げられる。これらの脂肪族ポリエステル系樹脂は、１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
【００３４】
これらの脂肪族ポリエステル系樹脂の中でも、加工性、生分解性の観点から、半合成系重合体であることが好ましく、ポリ乳酸系重合体であることがより好ましい。特に、ポリ乳酸系重合体は、さつまいもやトウモロコシ等の非石油原料から乳酸が合成可能なため、石油資源を使用しない樹脂として、石油資源を使用した 樹脂に置き換えていく動きに対応することができる。
【００３５】
ポリ乳酸系重合体としては、ポリ乳酸又は乳酸と他の単量体との共重合体が挙げられる。これらのポリ乳酸系重合体は、１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
【００３６】
他の単量体としては、２個以上のエステル結合形成性の官能基を持つ化合物であればよく、例えば、ジカルボン酸、多価アルコール、ヒドロキシカルボン酸、ラクトンが挙げられる。
【００３７】
ジカルボン酸としては、例えば、コハク酸、アゼライン酸、セバシン酸、テレフタル酸、イソフタル酸が挙げられる。
【００３８】
多価アルコールとしては、例えば、ビスフェノールにエチレンオキシドを付加反応させた化合物等の芳香族多価アルコール；エチレングリコール、プロピレング リコール、ブタンジオール、ヘキサンジオール、オクタンジオール、グリセリン、ソルビタン、トリメチロールプロパン、ネオペンチルグリコール等の脂肪族多 価アルコール；ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール等のエーテルグリコールが挙げられる。
【００３９】
ヒドロキシカルボン酸としては、例えば、グリコール酸、ヒドロキシブチルカルボン酸、特開平６−１８４４１７号公報に記載のヒドロキシカルボン酸が挙げられる。
【００４０】
ラクトンとしては、例えば、グリコリド、ε−カプロラクトングリコリド、ε−カプロラクトン、β−プロピオラクトン、δ−ブチロラクトン、β−又はγ−ブチロラクトン、ピバロラクトン、δ−バレロラクトンが挙げられる。
【００４１】
ポリ乳酸系重合体の合成方法としては、公知の合成方法を用いることができる。ポリ乳酸系重合体の合成方法としては、例えば、特開平７−３３８６１号公報に 記載の合成方法；特開昭５９−９６１２３号公報に記載の合成方法；「高分子討論会予稿集」、４４巻、３１９８〜３１９９頁に記載の合成方法が挙げられる。 具体的には、例えば、乳酸の直接脱水縮合による合成方法、ラクチドの開環重合による合成方法が挙げられる。
【００４２】
乳酸としては、例えば、Ｌ−乳酸、Ｄ−乳酸、ＤＬ−乳酸が挙げられる。これらの乳酸は、１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
【００４３】
ラクチドとしては、例えば、Ｌ−ラクチド、Ｄ−ラクチド、ＤＬ−ラクチド、メソ−ラクチドが挙げられる。これらのラクチドは、１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
【００４４】
脂肪族ポリエステル系樹脂（Ａ）として、ポリ乳酸が好ましく、ポリ乳酸は、植物由来であり、環境負荷の低減、具体的にはＣＯ２の排出量削減、石油使用量の削減効果がある。ポリ乳酸としては、乳酸の縮合体であれば、特に限定されるものではなく、ポリ−Ｌ−乳酸（以下「ＰＬＬＡ」ともいう）であっても、ポリ−Ｄ−乳酸（以下「ＰＤＬＡ」ともいう）であっても、それらが共重合やブレンドにより交じり合ったものでもよく、さらに、ポリ−Ｌ−乳酸とポリ−Ｄ−乳酸とを混合したものであり、これらのらせん構造がうまく噛み合った耐熱性の高い、ステレオコンプレックス型ポリ乳酸（以下「ＳＣ−ＰＬＡ」ともいう）であってもよい。また、ポリ乳酸は、合成したものを用いてもよいし、市販品を用いてもよい。前記市販品としては、例えば、ユニチカ（株）製の「テラマックＴＥ４０００」、「テラマックＴＥ２０００」、「テラマックＴＥ７０００」、三井化学（株）製の「レイシアＨ１００」、ネイチャーワークス社製の「Ｉｎｇｅｏ３００１Ｄ」等が挙げられる。また、ポリ乳酸は、１種単独で用いてもよいし２種以上を併用してもよい。なお、本実施形態において、ポリ乳酸は樹脂組成物の主成分として含まれてもよい。ここで「主成分」とは、樹脂組成物全量に対して５０質量％を超えることを意味する。
【００４５】
また、脂肪族ポリエステル系樹脂（Ａ）としてポリ乳酸を用いる場合、ポリ乳酸の分子量は、特に限定されるものではないが、本実施の形態では、ポリ乳酸の重量平均分子量は、８，０００以上、２００，０００以下であり、１５，０００以上、１２０，０００以下が好ましい。ポリ乳酸の重量平均分子量が８，０００未満の場合、樹脂組成物の燃焼速度が速くなり、低温での機械的強度が低下する傾向があり、一方、ポリ乳酸の重量平均分子量が２００，０００を越える場合には、柔軟性が低下し、樹脂組成物のドリップ自消性が低下し、いずれの場合も難燃性が低下する傾向にある。なお、「ドリップ自消性」とは、樹脂組成物が熱によりたれて消失することを意味する。
【００４６】
樹脂組成物中におけるポリ乳酸の重量平均分子量は、樹脂組成物を液体窒素雰囲気下で冷却してその表面から測定用試料を削り取り、測定用試料を重水素化クロロホルムに０．１質量％の濃度で溶解させ、ゲルパーミッションクロマトグラフにて、分離されたポリ乳酸について測定した重量平均分子量を意味する。また、測定には、ゲルパーミッションクロマトグラフとして、東ソー社製「ＨＬＣ−８２２０ＧＰＣ」が用いられる。
【００４７】
本実施の形態における脂肪族ポリエステル系樹脂（Ａ）は、樹脂組成物全量に対して５質量％以上９５質量％以下であることが好ましく、また、樹脂組成物全量に対して２５質量％以上７５質量以下であることがより好ましい。脂肪族ポリエステル系樹脂（Ａ）が、樹脂組成物全量に対して５質量％以上９５質量％以下であると、成型品の外観を損なう不具合が抑制される。
【００４８】
＜ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）＞
本実施の形態におけるポリオレフィン系樹脂（Ｂ）は、公知のポリオレフィン系樹脂が用いられる。ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）としては、例えば、ポリプロピレン（ＰＰ）、高密度ポリエチレン （ＨＤＰＥ）、低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）、直鎖状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）、ポリ−１−ブテン、ポリイソブチレン、エチレン−プロピレンの ランダム共重合体又はブロック共重合体、エチレン−プロピレン−１−ブテンのランダム共重合体又はブロック共重合体、エチレン−プロピレン−ジエン三元共重合体、エチレン又はプロピレンとシクロペンタジエンとの共重合体、エチレン又はプロピレンに対して、５０質量％以下の、例えば、酢酸ビニル、メタクリル 酸エステル、アクリル酸エステル、芳香族ビニル単量体等のビニル系単量体を加えたランダム共重合体、ブロック共重合体又はグラフト重合体が挙げられる。これらのポリオレフィン系樹脂（Ｂ）は、１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
【００４９】
これらのポリオレフィン系樹脂（Ｂ）の中でも、汎用性、生産性、製造コストの観点から、ＰＰ、ＨＤＰＥ、ＬＤＰＥ、ＬＬＤＰＥ、エチレン−プロピレンランダム共重合体又はブロック共重合体が好ましく、例えば、ポリプロピレン（商品名「ノバテックＦＹ−４」、日本ポリプロ（株）製）などが用いられ、ポリエチレン商品名「ノバテックＨＪ５８０Ｎ」、日本ポリエチレン（株）製）などが用いられる。
【００５０】
本実施の形態におけるポリオレフィン系樹脂（Ｂ）は、樹脂組成物全量に対して５質量％以上９５質量％以下であることが好ましく、また、樹脂組成物全量に対して２５質量％以上７５質量以下であることがより好ましい。ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）が、樹脂組成物全量に対して５質量％以上９５質量％以下であると、成型品の外観を損なう不具合が抑制される。
【００５１】
本実施の形態における熱可塑性樹脂組成物は、上記脂肪族ポリエステル系樹脂（Ａ）とポリオレフィン系樹脂（Ｂ）を含む熱可塑性樹脂１００質量部に対して、上記相容化剤（Ｃ）を０．１質量部以上２０質量部含むことが好ましい。熱可塑性樹脂１００質量部に対して、相容化剤（Ｃ）が０．１質量部以上２０質量部以下の場合、成型品外観を損なうという不具合が抑制される。
【００５２】
＜その他成分＞
本実施の形態における樹脂組成物は、その他、酸化防止剤、安定剤、紫外線吸収剤、難燃剤や充填剤を含有してもよい。
【００５３】
酸化防止剤としては、例えば、フェノール系、アミン系、リン系、イオウ系、ヒドロキノン系、キノリン系酸化防止剤等が挙げられる。
【００５４】
安定剤としては、例えば、ポリアミド、ポリ−β−アラニン共重合体、ポリアクリルアミド、ポリウレタン、メラミン、シアノグアニジン、メラミン−ホルムアルデヒド縮合体等の塩基性窒素含有化合物等の窒素含有化合物；有機カルボン酸金属塩（ステアリン酸カルシウム、１２−ヒドロキシステアリン酸カルシウム等）、金属酸化物（酸化マグネシウム、酸化カルシウム、酸化アルミニウム等）、金属水酸化物（水酸化マグネシウム、水酸化カルシウム、水酸化アルミニウム等）、金属炭酸塩等のアルカリまたはアルカリ土類金属含有化合物；ゼオライト；ハイドロタルサイト等が挙げられる。
【００５５】
紫外線吸収剤としては、ベンゾフェノン系、ベンゾトリアゾール系、シアノアクリレート系、サリチレート系、シュウ酸アニリド系等が挙げられる。
【００５６】
また、本実施形態に係る樹脂組成物には、耐衝撃性が損なわれない範囲で、その他難燃剤を含有してもよい。その他難燃剤としては、シリコーン系難燃剤、窒素系難燃剤、無機水酸化物系難燃剤等が挙げられる。その他難燃剤は１種単独で用いてもよいし２種以上を併用してもよい。
【００５７】
その他難燃剤としては、合成したものを用いてもよいし市販品を用いてもよい。リン系難燃剤の市販品としては、大八化学製の「ＰＸ−２００」、「ＰＸ−２０２」、ブーテンハイム製の「ＴＥＲＲＡＪＵ  Ｃ８０」、クラリアント製の「ＥＸＯＬＩＴ  ＡＰ４２２」、「ＥＸＯＬＩＴ  ＯＰ９３０」等が挙げられる。シリコーン系難燃剤の市販品としては、東レダウシリコーン製の「ＤＣ４−７０８１」等が挙げられる。窒素系難燃剤の市販品としては、三和ケミカル製の「アピノン９０１」、下関三井化学製の「ピロリンサンメラミン」、ＡＤＥＫＡ製の「ＦＰ２１００」等が挙げられる。無機水酸化物系難燃剤の市販品としては、堺化学工業製「ＭＧＺ３００」、日本軽金属製「Ｂ１０３ＳＴ」等が挙げられる。
【００５８】
また、充填剤としては、例えば、カオリン、ベントナイト、木節粘土、ガイロメ粘土などのクレイ、タルク、マイカ、モンモリナイト等が挙げられる。また、その他充填剤としては、メラミン含有粒子、フォスフェート粒子、酸化チタン等も挙げられる。その他充填剤は１種単独で用いてもよいし２種以上を併用してもよい。また、ポリ乳酸に予めクレイが添加された、例えば、ユニチカ（株）社製の「テラマックＴＥ７０００」を適用してもよい。
【００５９】
また、本実施の形態における樹脂組成物は、ポリ乳酸以外の樹脂、離型剤、耐候剤、耐光剤、着色剤等を含有してもよい。
【００６０】
＜樹脂組成物の製法＞
本実施の形態における樹脂組成物は、脂肪族ポリエステル系樹脂（Ａ）を５質量％以上９５質量％以下と、ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）を５質量％以上９５質量％以下と、を含む熱可塑性樹脂１００質量部に対して、上記相容化剤（Ｃ）を０．１質量部以上２０質量部と、更に必要に応じてその他成分とを、混練して作製される。
【００６１】
前記混練は、例えば、２軸混練装置（東芝機械製、ＴＥＭ５８ＳＳ）、簡易ニーダー（東洋精機製、ラボプラストミル）等の公知の混練装置を用いて行う。ここで、混練の温度条件（シリンダ温度条件）としては、ポリ乳酸の分解温度未満であることが好ましく、１５０℃以上、２２０℃以下が好ましく、１６０℃以上、２００℃以下がより好ましい。
【００６２】
［成形体］
本実施の形態における成形体は、上述した本実施の形態における樹脂組成物を成形することにより得ることができる。例えば、射出成形、押し出し成形、ブロー成形、熱プレス成形などの成形方法により成形して、本実施形態に係る成形体が得られる。本実施形態においては、成形体における成分の分散性の理由から、本実施形態の樹脂組成物を射出成形して得られたものであることが好ましい。
【００６３】
前記射出成形は、例えば、日精樹脂工業製「ＮＥＸ１５０」、日精樹脂工業製「ＮＥＸ７００００」、東芝機械製「ＳＥ５０Ｄ」等の市販の装置を用いて行う。この際、シリンダ温度としては、ポリ乳酸の分解抑制などの観点から、１６０℃以上、２４０℃以下とすることが好ましく、１７０℃以上、２１０℃以下とすることがより好ましい。また、金型温度としては、生産性の観点から、３０℃以上、１２０℃以下とすることが好ましく、３０℃以上、６０℃以下とすることがより好ましい。
【００６４】
＜電子・電気機器の部品＞
前述の本実施の形態における成形体は、機械的強度（耐衝撃性）、耐湿熱性及び難燃性に優れたものになり得るため、電子・電気機器、家電製品、容器、自動車内装材などの用途に好適に用いることができる。より具体的には、家電製品や電子・電気機器などの筐体、各種部品など、ラッピングフィルム、ＣＤ−ＲＯＭやＤＶＤなどの収納ケース、食器類、食品トレイ、飲料ボトル、薬品ラップ材などであり、中でも、電子・電気機器の部品に好適である。電子・電気機器の部品は、複雑な形状を有しているものが多く、また重量物であるので高い耐衝撃強度及び面衝撃強度が要求されるが、本実施形態の樹脂成形体によれば、このような要求特性を十分満足させることができる。
【実施例】
【００６５】
以下実施例及び比較例を挙げ、本発明を具体的に説明するが、本発明は、以下の実施例に限定されるものではない。
【００６６】
以下に、実施例及び比較例に用いる相容化剤（Ｃ）の製造例について説明する。
【００６７】
製造例Ｃ１：
攪拌機を備えた耐圧オートクレーブに、イオン交換水１３００部、乳化安定剤５４．４部、酢酸１部、酢酸ナトリウム５部、ロンガリット１０部、ｎ−オクチルメルカプタン０．５部からなる水溶液を仕込み、攪拌下で窒素、ついでエチレンにより系内を置換した。次に、系内温度を５０℃に昇温し、酢酸ビニル６８０部、グリシジルメタアクリレート２７２部からなる混合モノマー溶液及び５重量％の過硫酸アンモニウム水溶液４５０部を、同時に４時間にわたって一定速度で仕込んだ。この間、反応温度を５０℃に調節し、重合中常時エチレン圧を５．８８ＭＰａ に保ち、５時間反応を行った。固形分濃度より換算した重合率は９９．４％であった。このラテックスを一部採取し、粒度分布計の測定用に共した。得られた共重合体ラテックスを塩化カルシウム１．５％の熱水２００部中に滴下し、凝固、分離し洗浄した後７５℃で１６時間乾燥し、これを相容化剤Ｃ１として使用した。
【００６８】
製造例Ｃ２から製造例Ｃ１１，比較製造例Ｃ１２から比較製造例Ｃ１９：
エチレン、酢酸ビニル、グリシジルメタアクリレートの添加量を表１に記載の仕込み組成に変更した以外は、上記製造例Ｃ１に準じて、相容化剤Ｃ２から相容化剤Ｃ１１を製造した。同様に、エチレン、酢酸ビニル、グリシジルメタアクリレート（以下「ＧＭＡ」と略す場合がある）またはメチルメタクリレート（以下「ＭＭＡ」と略す場合がある）、ｉｓｏ−ブチルメタクリレート（以下「ｉ−ＢＭＡ」と略す場合がある）、ｎ−ブチルメタクリレート（以下「ｎ−ＢＭＡ」と略す場合がある）の添加量を表１に記載の仕込み組成に変更した以外は、上記製造例Ｃ１に準じて、相容化剤Ｃ１２から相容化剤Ｃ１９を製造した。
【００６９】
実施例１：
表２に示す組成で、肪族族ポリエステル系樹脂（Ａ）としてポリ乳酸系樹脂（商品名「Ｉｎｇｅｏ３００１Ｄ」、ネイチャーワークス社製）、及び、ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）としてポリプロピレン（商品名「ノバテックＦＹ−４」、日本ポリプロ（株）製）、相容化剤（Ｃ）として製造例Ｃ１で得られた相容化剤Ｃ１を用い表２示す割合で配合し、タンブラーで均一に混合し、該混合物をベント付二軸押出機（日本製鋼所製；ＴＥＸ−３０α）にて、シリンダ温度およびダイス温度２１０℃、スクリュー回転数２５０ｒｐｍ、ベント吸引度１００ＭＰａ、並びに吐出量１０ｋｇ／ｈで溶融混練しペレットを得た。得られたペレットは８０℃で４時間、熱風乾燥機を用いて乾燥後、射出成形機によりシリンダ温度２１０℃、金型温度６０℃の条件で所定の評価用試験片を得た。
【００７０】
実施例２から実施例１９，比較例１から比較例１６：
表２から表４に示す組成で、肪族族ポリエステル系樹脂（Ａ）としてポリ乳酸系樹脂（商品名「Ｉｎｇｅｏ３００１Ｄ」、ネイチャーワークス社製）、及び、ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）としてポリプロピレン（商品名「ノバテックＦＹ−４」、日本ポリプロ（株）製）、相容化剤（Ｃ）として製造例Ｃ１から製造例製造例Ｃ１１，比較製造例Ｃ１２から比較製造例Ｃ１９で得られた、相容化剤Ｃ２から相容化剤Ｃ１９を用い表２示す割合で配合した以外は、上記実施例１に準じて、評価用試験片を得た。
【００７１】
実施例２０：
表５に示す組成で、肪族族ポリエステル系樹脂（Ａ）としてポリ乳酸系樹脂（商品名「Ｉｎｇｅｏ３００１Ｄ」、ネイチャーワークス社製）、及び、ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）としてポリエチレン（商品名「ノバテックＨＪ５８０Ｎ」、日本ポリエチレン（株）製）、相容化剤（Ｃ）として製造例Ｃ１で得られた、相容化剤Ｃ１を用い表５示す割合で配合した以外は、上記実施例１に準じて、評価用試験片を得た。
【００７２】
［質量平均分子量の測定］
製造例１からから製造例Ｃ１０，比較製造例Ｃ１１から比較製造例Ｃ１９で得られた樹脂組成物の質量平均分子量は、前記樹脂組成物のテトラヒドロフラン可溶分を試料として、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（機種名「ＨＬＣ−８２２０」、東ソー（株）製）、カラム（商品名「ＴＳＫ−ＧＥＬ ＳＵＰＥＲ ＨＺＭ−Ｍ」、東ソー（株）製）を用い、溶離液：テトラヒドロフラン、測定温度：４０℃の条件で、標準ポリスチレンによる検量線から質量平均分子量を求めた。
【００７３】
＜測定・評価＞
得られた試験片を用いて、下記各測定・評価を行った。表２から表５に結果を示す。
【００７４】
（耐衝撃性の試験方法）
ＩＳＯ多目的ダンベル試験片をノッチ加工したものを用い、ＪＩＳ  Ｋ７１１１に準拠して、デジタル衝撃試験機（東洋精機製、ＤＧ−５）により、持ち上げ角度１５０度、使用ハンマー２．０Ｊ、測定数ｎ＝１０の条件で、ＭＤ方向にシャルピー耐衝撃強度（単位：ｋＪ／ｍ２）を測定した。シャルピー耐衝撃強度は、数値が大きい程、耐衝撃性に優れていることを示す。
【００７５】
（引張破断伸度）
成形体の引張破断伸度を、ＪＩＳ  Ｋ−７１１３に準じて測定した。尚、成形体として、射出成形により得られたＪＩＳ１号試験片（厚さ４ｍｍ）を用いた。
【００７６】
（外観評価）
１００×１００×２ｍｍの角板を成形し、これを試験片としてその表面を目視観察した。シルバー（すなわち、メタリック感が観察される場合）、真珠光沢（すなわち、光輝性が観察される場合）、フローマークの発生がないものを良とした。また、外観を評価する際には、以下の基準で判定した。ここで、「フローマーク」とは、成形品表面に流れ方向と直角に現れる細い波状の凸凹をいう。
○：試験片の表面にシルバー、真珠光沢及びフローマークの全てが無い。
×：試験片の表面に真珠光沢が生じているが、シルバー及びフローマークは無い。
××：試験片の表面にシルバー及び真珠光沢が生じているが、フローマークは無い。
×××：試験片の表面にシルバー、真珠光沢及びフローマークが生じている。
【００７７】
【表１】
2013185046.tif 000002
【００７８】
【表２】
2013185046.tif 000003
【００７９】
【表３】
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【００８０】
【表４】
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【００８１】
【表５】
2013185046.tif 000006
【産業上の利用可能性】
【００８２】
本発明の活用例として、電子・電気機器、家電製品、容器、自動車内装材などの樹脂成形体への適用がある。