(57)【要約】【課題】燃料電池において、ガスバリア性、耐酸性、耐熱性に優れ、且つセパレータに対して強固に接合するシールを設ける。【解決手段】第１セパレータ２０、第２セパレータ２２に設けた第１シール３６及び第２シール３８は、第１の樹脂材、エラストマー及び第２の樹脂材からなるシール用有機成分を含む。第１の樹脂材は熱変形温度が高いものであり、逆に、第２の樹脂材は、熱変形温度が低いものである。また、シール用有機成分の全量を１００重量％とするとき、第１の樹脂材、エラストマー及び第２の樹脂材の割合は、それぞれ、１５〜８５重量％、１０〜６５重量％、５〜２０重量％の範囲内に設定される。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
アノード電極とカソード電極とが電解質を介して配設される電解質・電極接合体を挟持するセパレータに設けられる燃料電池用シール組成物において、
シール用有機成分として、第１の樹脂材と、エラストマーと、第２の樹脂材とを含有し、
シール用有機成分の全量を１００重量％とするとき、前記第１の樹脂材、前記エラストマー及び前記第２の樹脂材の割合は、それぞれ、１５〜８５重量％、１０〜６５重量％、５〜２０重量％であり、
且つ前記第２の樹脂材は、前記第１の樹脂材よりも熱変形温度が低いものであることを特徴とする燃料電池用シール組成物。
【請求項２】
請求項１記載の組成物において、前記第１の樹脂材は、熱変形温度が１２０℃以上のものであることを特徴とする燃料電池用シール組成物。
【請求項３】
請求項１又は２記載の組成物において、前記第１の樹脂材と前記第２の樹脂材の熱変形温度の差が３０〜１４０℃であることを特徴とする燃料電池用シール組成物。
【請求項４】
請求項３記載の組成物において、前記第１の樹脂材が、ポリエーテルエーテルケトン、ポリフェニレンサルファイド、ポリプロピレンのいずれかであり、且つ前記第２の樹脂材が、ポリスチレン、ポリエチレンのいずれかであることを特徴とする燃料電池用シール組成物。
【請求項５】
請求項１〜４のいずれか１項に記載の組成物において、前記エラストマーがスチレン系エラストマーであることを特徴とする燃料電池用シール組成物。
【請求項６】
請求項１〜５のいずれか１項に記載の組成物において、無機充填剤をさらに含有することを特徴とする燃料電池用シール組成物。
【請求項７】
請求項１〜６のいずれか１項に記載の組成物において、相溶剤をさらに含有することを特徴とする燃料電池用シール組成物。
【請求項８】
請求項１〜７のいずれか１項に記載された燃料電池用シール組成物からなることを特徴とする燃料電池用シール。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池の内部から反応ガス等が漏出することを防止するための燃料電池用シール組成物及び燃料電池用シールに関する。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池の単位セルは、アノード電極とカソード電極とが電解質を介して配設される電解質・電極接合体を１組のセパレータで挟持することで構成される。このような構成の単位セルにおいて、セパレータの両面縁部にはシールが形成される。燃料電池の運転に際しては、前記電解質・電極接合体を構成するアノード電極に対して水素を含んだ燃料ガスが供給されるとともに、カソード電極に対して酸素を含んだ酸化剤ガスが供給される。前記シールは、これら燃料ガス及び酸化剤ガスが燃料電池の外部に漏出することを防止するためのものである。
【０００３】
一般的な機器におけるガスシールとしてはＯリングが周知であるが、燃料電池のセパレータのシールにＯリングを用いるためには、セパレータにＯリングを係合するための係合溝を形成する必要がある。この場合、セパレータの厚みを大きくしなければならないので、燃料電池の大型化・重量化を招く。しかも、金属製のセパレータをプレス成形にて作製するときには、表面と裏面を互いに相違する形状とすることが困難であるため、表面と裏面とで係合溝（Ｏリング装着部）を同一箇所に形成することができない。従って、シール位置レイアウトの自由度に制限を受ける。
【０００４】
これを回避するべく、シールは、セパレータに対して一体化される（例えば、特許文献１参照）。一体化は、例えば、シール組成物をセパレータの縁部に対して射出成形することでシールを形成することによって行われる。これによりセパレータ、ひいては燃料電池の小型化・軽量化を図ることができるとともに、シール位置レイアウトの自由度を高めることができる。
【０００５】
この種のシール（シール組成物）としては、シリコーンゴムやフッ素ゴムが広汎に採用されているが、シリコーンゴムは耐酸性に懸念があり、また、フッ素ゴムは高価である。そこで、耐酸性に優れ、且つ安価なシールが希求されている。この観点から、本出願人は、特許文献２において、ゴム状弾性体からなる粒子を樹脂マトリックスに分散させたシールを提案している。
【０００６】
また、特許文献３には、シールに存在する微細気孔を樹脂材で充填し、これによりシール性能を向上させることが提案されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特開平１０−５５８１３号公報
【特許文献２】特開２００７−１８４２２３号公報
【特許文献３】特開２００５−１５８６９０号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
燃料電池用のシールには、耐酸性及びシール性能に優れているのみならず、セパレータから剥離し難いことが求められる。しかしながら、このような性質を全て併せ持つシールはこれまでのところ知られておらず、ほとんどのシールは、セパレータに対する接着強度が十分ではない。このため、セパレータにシールを設ける前にプライマーを塗布し、このプライマーにより、セパレータとシールの接合強度を確保するようにしている。
【０００９】
しかしながら、このためにプライマーを塗布する工程が必要であり、従って、シールが一体化したセパレータを得るまでの工程数を低減することが容易ではないという不具合が顕在化している。また、プライマーを用いる分だけコストも上昇してしまう。
【００１０】
本発明は上記した問題を解決するためになされたもので、セパレータに対して十分な接合強度を示すとともに、耐酸性及びシール性能に優れた燃料電池用シール組成物及び燃料電池用シールを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
前記の目的を達成するために、本発明は、アノード電極とカソード電極とが電解質を介して配設される電解質・電極接合体を挟持するセパレータに設けられる燃料電池用シール組成物において、
シール用有機成分として、第１の樹脂材と、エラストマーと、第２の樹脂材とを含有し、
シール用有機成分の全量を１００重量％とするとき、前記第１の樹脂材、前記エラストマー及び前記第２の樹脂材の割合は、それぞれ、１５〜８５重量％、１０〜６５重量％、５〜２０重量％であり、
且つ前記第２の樹脂材は、前記第１の樹脂材よりも熱変形温度が低いものであることを特徴とする。
【００１２】
この燃料電池用シール組成物の硬化物であるシールには、熱変形温度が高い第１の樹脂材に基づいて、優れたガスバリア性、耐酸性及び耐熱性が発現するとともに、エラストマーに基づいて、優れた弾性を示す。これにより、優れたシール性能が得られる。
【００１３】
また、熱変形温度が低い第２の樹脂材が含まれているので、該シール組成物をセパレータに設ける際、セパレータに不可避的に形成された微細な陥没にシール組成物が容易に進入する。換言すれば、陥没がシール組成物で充填される。このため、該シール組成物が硬化してシールとなったときに、優れたアンカー効果が得られる。これにより、セパレータに対するシールの接合強度が確保される。
【００１４】
第１の樹脂材としては、熱変形温度が１２０℃以上であるものが好ましい。この場合、ガスバリア性、耐酸性及び耐熱性が特に優れるシールが得られるからである。
【００１５】
また、第１の樹脂材との熱変形温度の差がさほど大きくないものを第２の樹脂材として選定すると、上記のアンカー効果を得ることが容易でなくなる。逆に、過度に大きいものを選定すると、シールが層状剥離を起こす場合があり、このためにシールを設けることが容易でなくなる。従って、第２の樹脂材としては、その熱変形温度を、第１の樹脂材の熱変形温度から差し引いたときの値が３０〜１４０℃の範囲内であるものが好ましい。
【００１６】
以上の観点から、第１の樹脂材の好適な例としては、ポリエーテルエーテルケトン、ポリフェニレンサルファイド、ポリプロピレン等を挙げることができる。この場合、第２の樹脂材は、ポリスチレン、ポリエチレン等が好適である。
【００１７】
また、エラストマーの好適な具体例としては、オレフィン系エラストマーやウレタン系エラストマー等が挙げられるが、スチレン系エラストマーが特に好ましい。
【００１８】
燃料電池用シール組成物には、無機充填剤をさらに含めるようにしてもよい。この場合、シールに形成される気孔が充填されるので、シール性能を一層向上させることができる。
【００１９】
また、燃料電池用シール組成物に相溶剤を含めるようにしてもよい。これにより第１の樹脂材、エラストマー及び第２の樹脂材が相分離を起こすことなく略均等に混ざり合うので、部位に関わらず特性が略均一なシールが得られる。
【００２０】
また、本発明に係る燃料電池用シールは、上記した燃料電池用シール組成物からなることを特徴とする。
【００２１】
すなわち、このシールは、ガスバリア性、耐酸性及び耐熱性に優れ、且つ大きな弾性を示すとともに、セパレータに対して堅牢に接合する。
【発明の効果】
【００２２】
本発明によれば、熱変形温度が高い第１の樹脂材と、弾性に富むエラストマーと、熱変形温度が低い第２の樹脂材とを所定の割合で配合するようにしているので、ガスバリア性、耐酸性及び耐熱性に優れ、且つ大きな弾性を示すとともに、セパレータに対して堅牢に接合し、このために燃料電池の温度変化に関わらず、長期間にわたって優れたシール性能を示すシールが得られる。
【図面の簡単な説明】
【００２３】
【図１】本実施の形態に係る燃料電池用シールを備える燃料電池（スタック）の要部縦断面説明図である。
【図２】第２の樹脂材を含まない燃料電池用シールと、セパレータに形成された陥没との位置関係を模式的に示した要部断面図である。
【図３】第２の樹脂材を含む本実施の形態に係る燃料電池用シールと、セパレータに形成された陥没との位置関係を模式的に示した要部断面図である。
【図４】燃料電池用シールの接合強度（剥離性）を調査している状態を模式的に示す要部縦断面説明図である。
【図５】燃料電池用シールにおける第２の樹脂材の割合と、該燃料電池用シールの試験基板に対する剥離性との関係を示す図表である。
【図６】燃料電池用シールのシール性能（ガスバリア性）を調査している状態を模式的に示す要部縦断面説明図である。
【図７】燃料電池用シールにおけるエラストマーの割合と、該燃料電池用シールのシール性能との関係を示す図表である。
【図８】第１の樹脂材と第２の樹脂材の熱変形温度の差と、燃料電池用シールの剥離の容易さとの関係を示す図表である。
【発明を実施するための形態】
【００２４】
以下、本発明に係る燃料電池用シール組成物につき、該燃料電池用シール組成物の硬化物である燃料電池用シールを備えた燃料電池との関係で好適な実施の形態を挙げ、添付の図面を参照して詳細に説明する。なお、以降においては、燃料電池用シール組成物、燃料電池用シールのそれぞれを、単にシール組成物、シールと表記することもある。
【００２５】
図１は、本実施の形態に係るシールが設けられたスタック（燃料電池）１０の要部縦断面説明図である。このスタック１０は、アノード電極１２とカソード電極１４とが電解質１６を介して配設された電解質・電極接合体１８と、この電解質・電極接合体１８を挟持する第１セパレータ２０、第２セパレータ２２とで構成される単位セル２４を備える。本実施の形態において、これら第１セパレータ２０及び第２セパレータ２２は、ＳＵＳ３０４やＳＵＳ３１６等のステンレス鋼で構成されている。
【００２６】
アノード電極１２及びカソード電極１４は、それぞれ、電解質１６側に臨むガス拡散層と、該ガス拡散層に接合された電極触媒層とを有する。このようなアノード電極１２及びカソード電極１４の構成は公知であることから、ここでは図示を省略するとともにその詳細な説明を省略する。
【００２７】
第１セパレータ２０におけるアノード電極１２に対向する面には、該アノード電極１２に燃料ガスを供給・排出するために山部と谷部を交互に形成した波状の燃料ガス通過部２６が湾曲して延在している。図１に示すように、燃料ガス通過部２６の頂面は、アノード電極１２から離間している。これにより燃料ガス通過部２６とアノード電極１２との間に中空部２８が形成され、燃料ガスはこの中空部２８を流通する。
【００２８】
一方、第２セパレータ２２には、第１セパレータ２０の燃料ガス通過部２６に対し反対側に突出する波状の酸化剤ガス通過部３０が設けられており、該酸化剤ガス通過部３０の各頂面は、第１セパレータ２０に指向して突出している。これにより該頂面がカソード電極１４から離間することに伴って酸化剤ガス通過部３０とカソード電極１４との間に中空部３２が形成され、この中空部３２には、酸化剤ガスが流通される。
【００２９】
また、第１セパレータ２０の燃料ガス通過部２６と第２セパレータ２２の酸化剤ガス通過部３０の頂面が互いに反対側に突出しているため、燃料ガス通過部２６、酸化剤ガス通過部３０の頂面同士は互いに離間している。この離間によって、冷媒を流通させるための冷媒通路３４が形成される。
【００３０】
以上の構成において、第１セパレータ２０及び第２セパレータ２２の両面縁部近傍には、第１シール３６、第２シール３８がそれぞれ設けられている。これら第１シール３６及び第２シール３８は、前記中空部２８を流通する燃料ガス、前記中空部３２を流通する酸化剤ガス、冷媒通路３４を流通する冷媒のそれぞれを供給するための供給口、又は排出するための排出口（いずれも図示せず）をシールしている。
【００３１】
なお、これら第１シール３６及び第２シール３８は、第１セパレータ２０に設けられたシール組成物と、第２セパレータ２２に設けられたシール組成物とが重ね合わせられた後に硬化されることによって形成される。従って、実際のスタック１０においては、これら第１シール３６及び第２シール３８は一体的に接合しているが、便宜上、第１セパレータ２０に設けられたシール組成物が硬化した分を第１シール３６と指称し、第２セパレータ２２に設けられたシール組成物が硬化した分を第２シール３８と指称するとともに、図１において第１シール３６と第２シール３８との間に破線を付し、両者の一体化前の境界部位を示している。
【００３２】
前記シール組成物は、少なくともシール用有機成分を含む。ここで、シール用有機成分とは、高分子（有機物）からなる３種の成分であり、具体的には、第１の樹脂材、エラストマー、及び第２の樹脂材である。
【００３３】
先ず、第１の樹脂材は、第１シール３６及び第２シール３８にガスバリア性、耐酸性等を発現させるためのものである。さらに、燃料電池が室温よりも高温で運転されることから、第１の樹脂材としては、第１シール３６及び第２シール３８に耐熱性をもたらすものが選定される。
【００３４】
耐熱性の指標としては、熱変形温度（「荷重たわみ温度」とも呼称される）が挙げられるが、この熱変形温度が高いものであることが好ましい。特に、熱変形温度が１２０℃以上であるものが好適である。
【００３５】
以上のような性質を併せ持ち、且つ安価な樹脂材の好適な具体例としては、ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）、ポリフェニレンサルファイド（ＰＰＳ）、ポリプロピレン（ＰＰ）等が挙げられるが、第１の樹脂材は、特にこれらに限定されるものではない。
【００３６】
第１の樹脂材の割合は、シール用有機成分の全量を１００重量％とするとき、１５〜８５重量％に設定される。１５重量％未満であると、第１シール３６及び第２シール３８のガスバリア性、耐酸性及び耐熱性が十分でなくなる。また、８５重量％を超えると、第１の樹脂材に基づいて得られる特性が主となり、エラストマー及び第２の樹脂材に基づいて得られる特性が十分でなくなる。
【００３７】
次に、シール用有機成分に含まれるエラストマーは、第１シール３６及び第２シール３８に十分な弾性をもたらす成分である。燃料電池は、起動・運転停止に伴う温度変化に対応して熱膨張・熱収縮を起こす。第１シール３６及び第２シール３８は、弾性が大きいので、この際に熱膨張・熱収縮に追従して変形・復帰することが可能となる。
【００３８】
ガスバリア性、耐酸性及び耐熱性に優れていることに加えて大きな弾性を示す樹脂材は高価であるが、本実施の形態においては、エラストマーを配合することによって十分な弾性を得ている。従って、弾性がさほど大きくはないが安価である樹脂材を第１の樹脂材又は第２の樹脂材として選定することができるので、結局、第１シール３６及び第２シール３８を設けるコストの低廉化を図ることが可能となる。
【００３９】
エラストマーの種類は、特に限定されるものではなく、オレフィン系エラストマーやウレタン系エラストマー、ポリエステル系エラストマー等であってもよいが、安価であり且つ弾性が優れているということから、スチレン系エラストマーが特に好適である。
【００４０】
なお、スチレン系エラストマーの具体例としては、スチレン−エチレンブチレン−スチレン共重合体（ＳＥＢＳ）エラストマー、スチレン−ブタジエン共重合体（ＳＢＲ）エラストマー、スチレン−エチレンプロピレン共重合体（ＳＥＰ）エラストマー、スチレン−エチレンプロピレン−スチレン共重合体（ＳＥＰＳ）エラストマー、スチレン−エチレン−エチレンプロピレン−スチレン共重合体（ＳＥＥＰＳ）エラストマーが挙げられる。
【００４１】
エラストマーの割合は、シール用有機成分の全量を１００重量％とするとき、１０〜６５重量％に設定される。１０重量％未満であると、第１シール３６及び第２シール３８の弾性が十分でなくなる。また、６５重量％よりも多いと、第１の樹脂材及び第２の樹脂材の量が相対的に少なくなるので、これら第１の樹脂材及び第２の樹脂材に基づく特性を得ることが容易でなくなる。
【００４２】
次に、第２の樹脂材は、第１シール３６及び第２シール３８に、第１セパレータ２０及び第２セパレータ２２に対する接合強度を発現させる成分である。
【００４３】
第２の樹脂材としては、第１の樹脂材に比して熱変形温度が低いものが選定される。図２に示すように、第１セパレータ２０及び第２セパレータ２２の表面には、通常、微細な陥没５０が不可避的に形成される。第１の樹脂材として、熱変形温度が１２０℃以上であるものを含有し、且つ第２の樹脂材を含まないシール５２の場合、該シール５２は陥没５０に進入しない。これに対し、第２の樹脂材を含む第１シール３６及び第２シール３８では、図３に示すように、陥没５０に進入して該陥没５０を充填する。これにより、いわゆるアンカー効果が得られるようになるので、その結果として、第１セパレータ２０及び第２セパレータ２２に対する第１シール３６及び第２シール３８の接合強度が優れたものとなる。
【００４４】
第１シール３６及び第２シール３８が陥没５０を充填する理由は、第２の樹脂の熱変形温度が低いためである。すなわち、第１シール３６及び第２シール３８を設ける過程には、射出成形、インサート成形、トランスファー成形、コンプレッション成形等によってシール組成物を第１セパレータ２０又は第２セパレータ２２の端面上の所定位置に設ける工程が含まれる。この際、シール組成物に第２の樹脂材が含まれていることに基づき、該シール組成物が容易に流動して陥没５０を充填する。この状態で該シール組成物が硬化することに伴い、陥没５０を充填した第１シール３６及び第２シール３８が形成されるに至る。
【００４５】
以上のように、第１シール３６及び第２シール３８は、第１の樹脂材及びエラストマーに基づいて優れたガスバリア性、耐酸性、耐熱性及び弾性を示し、且つ第２の樹脂材に基づいて第１セパレータ２０及び第２セパレータ２２に対する優れた接合強度を示す。
【００４６】
第２の樹脂材は、その熱変形温度と、第１の樹脂材の熱変形温度との差が３０〜１４０℃であるものが好ましい。３０℃よりも小さいと、第１の樹脂材と第２の樹脂材の熱変形温度にさほど大きな差がないので、上記したアンカー効果を得ることが容易でなくなる。また、１４０℃よりも大きいと、第１シール３６及び第２シール３８が層状に剥離する場合があるので、第１シール３６及び第２シール３８を設けること自体が容易でなくなる。
【００４７】
第１の樹脂材が、熱変形温度が１２０℃以上である樹脂材（例えば、ＰＥＥＫ、ＰＰＳ、ＰＰ等）である場合、第２樹脂材の好適な具体例としては、ポリスチレン（ＰＳ）、ポリエチレン（ＰＥ）等を挙げることができる。
【００４８】
このような第２の樹脂材は、シール用有機成分の全量を１００重量％とするとき、５〜２０重量％の割合に設定する。５重量％未満であると、上記のアンカー効果を得ることが困難である。また、２０重量％よりも多いと、第１シール３６及び第２シール３８が塑性変形を起こし易くなる。
【００４９】
第１シール３６及び第２シール３８（シール組成物）には、上記のシール用有機成分の他、必要に応じ、導電剤、耐熱剤等を添加するようにしてもよい。特に、ガラスビーズ等の無機充填剤を添加すると、ガスバリア性（シール性能）が一層向上するので好ましい。
【００５０】
また、相溶剤を添加するようにしてもよい。この場合、第１の樹脂材、エラストマー及び第２の樹脂材が互いに略均等に混ざり合うので、第１シール３６及び第２シール３８において、部位に関わらず特性が略均一となるという利点が得られる。相溶剤の好適な例としては、シランカップリング剤が挙げられる。
【００５１】
このように構成された単位セル２４（図１参照）を含むスタック１０、すなわち、燃料電池を運転するに際しては、水素含有ガス等の燃料ガスが中空部２８からアノード電極１２に供給されるとともに、空気等の酸化剤ガスが中空部３２からカソード電極１４に供給される。これらの反応ガスの存在下に、各電極１２、１４において電極反応が生じる。この燃料電池の運転の際に、単位セル２４、すなわち、電解質・電極接合体１８、第１セパレータ２０、第２セパレータ２２は、冷媒通路３４に供給された冷媒（冷却水等）によって冷却される。
【００５２】
第１シール３６及び第２シール３８は、シール組成物同士が堅牢に接合し合い、しかも、シールすべき部位の形状に合致している。このため、優れたシール性能を示す。従って、上記のように燃料電池を運転している間、反応ガスや冷媒が外部に漏洩することが有効に回避される。
【００５３】
その上、第１シール３６及び第２シール３８は、第１の樹脂材に基づいて優れたガスバリア性、耐酸性及び耐熱性を示す。スタック１０が固体高分子形燃料電池である場合、電解質１６はスルホン酸基を有する固体高分子膜からなり、運転中に酸性雰囲気になる傾向があるが、この場合においても、第１シール３６及び第２シール３８が優れた耐酸性を示すので、ガスバリア性（シール性能）が維持される。しかも、耐熱性に優れるため、スタック１０を運転するために高温に維持しても、十分なシール性能が得られる。
【００５４】
加えて、第１シール３６及び第２シール３８は、エラストマーに基づいて優れた弾性を示すため、起動・運転停止に伴ってスタック１０が熱膨張・熱収縮を起こしても、これに追従して変形・復帰することが可能である。従って、この過程においても、十分なシール性能が保たれる。
【００５５】
上記のスタック１０を作製するに際しては、はじめに、上記したシール組成物を調製する。すなわち、第１の樹脂材、エラストマー及び第２の樹脂材を所定の割合で混合し、シール用有機成分を得る。このシール用有機成分のみでシール組成物としてもよいし、上記したような無機充填剤や相溶剤、導電材、耐熱剤等をさらに添加してシール組成物としてもよい。
【００５６】
次に、第１セパレータ２０又は第２セパレータ２２の各々に対し、上記のようにして得たシール組成物を設ける。シール組成物を設ける手法としては、例えば、射出成形、インサート成形、トランスファー成形、コンプレッション成形等が挙げられる。なお、第１セパレータ２０又は第２セパレータ２２には、プライマーを塗布する必要はない。
【００５７】
ここで、シール組成物を設けることに先んじて、第１セパレータ２０又は第２セパレータ２２に対し、サンドペーパーやブラスト等にて表面粗度を大きくする等の前処理を施すようにしてもよい。この場合、シール組成物が進入する陥没５０が増加するので、上記のアンカー効果を得ることが一層容易となる。
【００５８】
熱変形温度が低い第２の樹脂材がシール組成物に配合されているため、該シール組成物は、この時点で、第１セパレータ２０及び第２セパレータ２２に形成された微細な陥没５０に進入する（図３参照）。
【００５９】
次に、第１セパレータ２０と第２セパレータ２２の間に電解質・電極接合体１８を介装して単位セル２４を構成し、さらに、単位セル２４同士を積層してスタック１０を形成する。この際、第１セパレータ２０に設けられたシール組成物と、第２セパレータ２２に設けられたシール組成物とが互いに重畳される。この重畳を行う前に、前記シール組成物を加熱して予め若干硬化させるようにしてもよい。
【００６０】
次に、シール組成物を成形型内で硬化させる。これにより該シール組成物の流動性が喪失し、硬化物としての第１シール３６及び第２シール３８が形成される。勿論、これら第１シール３６及び第２シール３８は硬化物であるので、塑性変形することはない。
【００６１】
以上により、シール組成物同士が堅牢に接合し合い、しかも、シールすべき部位の形状に合致した第１シール３６及び第２シール３８を備えたスタック１０が得られるに至る。
【００６２】
上記から諒解されるように、本実施の形態に係るシール組成物によれば、第１セパレータ２０及び第２セパレータ２２にプライマーを塗布することなく、これら第１セパレータ２０及び第２セパレータ２２に対する接合強度が優れた第１シール３６及び第２シール３８が得られる。従って、プライマーを塗布する工程を省略することができるとともに、プライマーに費やしていたコストを低減することができる。
【実施例】
【００６３】
［実施例１］
日本ポリペンコ社製のＰＫ−４５０（ＰＥＥＫ樹脂の商品名；熱変形温度＝１５５℃）と、旭化成社のタフタックＨ１２２１（ＳＥＢＳエラストマーの商品名）と、ＰＳジャパン社製のＨ８６７２（ＰＳ樹脂の商品名；熱変形温度＝７５℃）とを選定し、タフタックＨ１２２１を３０重量％とする一方で、ＰＫ−４５０とＨ８６７２の割合を種々変更したシール組成物を得た。
【００６４】
次に、二軸押出機であるＴＥＭ−４８ＳＳ（東芝社製）にて各シール組成物を３００℃で混連し、ペレットを形成した。
【００６５】
次に、このペレットを用いた射出成形を行うことで、図４に示すように、ＳＵＳ３１６からなる試験基板６０の上端面に対して長尺なシール組成物（シール６２）を設けた。この際には、三菱重工社製の３５０型射出成形機を用いるとともに、射出成形時のペレット溶融物（シール組成物）の温度を２９０℃、成形型の温度を１１０℃とした。さらに、このシール組成物を硬化させ、硬化物としてのシール６２を得た。
【００６６】
次に、このシール６２に対し、試験基板６０ごと、９５℃の水に３０分以上浸漬、２３℃且つ相対湿度５０％の大気下に１０分放置、−２０℃の恒温槽内に１時間以上放置、２３℃且つ相対湿度５０％の大気下に１０分放置、９５℃の恒温槽内に３０分以上放置するサイクルを１０００回繰り返した。
【００６７】
その後、シール６２に比して短尺で且つ長さが１ｃｍである１対の金属爪６４ａ、６４ｂでシール６２を挟持し、該１対の金属爪６４ａ、６４ｂを１ｋｇｆの荷重で引っ張った。この際にシール６２が試験基板６０から剥離するか否かを目視にて確認した。
【００６８】
結果を図５に併せて示す。この図５から、熱変形温度が低いＰＳ樹脂の割合を５〜２０重量％とすることにより、試験基板６０に強固に接合し、且つ塑性変形が生じ難いシール６２が得られることが諒解される。
【００６９】
［実施例２］
ＰＫ−４５０と、タフタックＨ１２２１と、Ｈ８６７２とを選定し、Ｈ８６７２を８重量％とする一方で、ＰＫ−４５０とタフタックＨ１２２１の割合を種々変更したシール組成物を得た。
【００７０】
次に、ＴＥＭ−４８ＳＳにて各シール組成物を３００℃で混連し、ペレットを形成した。
【００７１】
次に、このペレットを用い、３５０型射出成形機により、ＳＵＳ３１６からなる長方形状基板７０（図６参照）に対し、矩形状にシール組成物（シール７２）を設けた。この際には、射出成形時のペレット溶融物（シール組成物）の温度を２９０℃、成形型の温度を１１０℃とした。さらに、このシール組成物を硬化させ、硬化物としてのシール７２を矩形状に得た。なお、長方形状基板７０としては、縁部近傍にボルト孔７４が形成されているものを用いた。
【００７２】
この矩形状のシール７２の内方に、９０×１４０ｍｍに切り出したカーボンペーパー７６（東レ社製のＴＧＰ−Ｈ−０６０）を２枚重畳したものを配置した。さらに、図６に示すように、長方形状基板７０に対し、ＳＵＳ３１６からなり厚みが１０ｍｍである重錘７８を重畳した。ここで、該重錘７８には貫通孔８０及びボルト孔８１を予め形成し、この中の貫通孔８０に供給管８２を挿入した。供給管８２の先端は、カーボンペーパー７６とシール７２の間に位置させた。
【００７３】
さらに、カーボンペーパー７６に対して１０ｋｇｆ／ｃｍ２の荷重を作用させ、この状態でボルト孔７４、８１にボルト８４を挿入するとともに、ボルト孔８１から露呈したネジ部にナット８６を螺合した。
【００７４】
次に、長方形状基板７０及び重錘７８の重畳物をＳＵＳ製のケーシング８８に収容し、該ケーシング８８の開口を閉塞部材（図示せず）で閉塞した。なお、閉塞部材には図示しないシリコーンゴム栓が設けられており、このシリコーンゴム栓から前記供給管８２を露呈させた。また、ケーシング８８内と外部を連通する計測管９０を設けるとともに、該計測管９０に流量計（図示せず）を設置した。勿論、ケーシング８８と計測管９０との間はシリコーンシーラントで充填し、漏洩が起こらないようにした。
【００７５】
次に、該ケーシング８８を−３０℃に設定した恒温槽に１時間放置した。その後、供給管８２を介してＨｅを１５０ｋＰａとなるまで導入した。
【００７６】
１５０ｋＰａに到達した後、１分間経過するまで待機した。このときの流量計の値をアウトリーク量として記録した。勿論、アウトリーク量が少ない方が、シール性能に優れていることを表す。
【００７７】
結果を図７に併せて示す。この図７から、エラストマーの割合を１０〜６５重量％に設定することにより、シール性能に優れ、且つ成形性（すなわち、弾性）に富むシール７２を形成し得ることが明らかである。
【００７８】
［実施例３］
ＰＥＥＫ、ＰＰＳ（熱変形温度＝２００℃）、ＰＰ（熱変形温度＝１２０℃）又はＰＴＦＥ（熱変形温度＝２６０℃）のいずれかを第１の樹脂材を選定するとともに、ＰＳ又はＰＥ（熱変形温度＝８０℃）を第２の樹脂として選定した。さらに、エラストマーとしては上記のタフタックＨ１２２１を選定し、且つ第１の樹脂材、エラストマー、第２の樹脂材を、図８に示す割合としてシール組成物を得た。
【００７９】
次に、実施例１と同様にして試験基板６０上にシール６２を形成し（図４参照）、且つ前記サイクルを１０００回繰り返した。さらに、金属爪６４ａ、６４ｂでシール６２を挟持し、該１対の金属爪６４ａ、６４ｂを１ｋｇｆ／ｃｍ２の荷重で引っ張った際にシール６２が試験基板６０から剥離するか否かを目視にて確認した。
【００８０】
これとは別に、上記と同一組成で形成したシール６２に対して、２３℃且つ相対湿度５０％の大気下で、０．５Ｈｚの正弦波の荷重を０〜１０ｋｇｆ／ｃｍ２となるように垂直方向から１万回繰り返し付加し、荷重の付加終了後に剥離しているか否かを目視にて確認した。
【００８１】
以上の結果を、第１の樹脂材の熱変形温度から第２の樹脂材の熱変形温度を差し引いた値と併せて図８に示す。図８中の「引張」の欄における「○」、「×」との評価は、それぞれ、剥離が生じなかったこと、剥離が生じたことを表す。また、「荷重付与」の欄における「○」、「×」は、それぞれ、シール６２が試験基板６０上に接合した状態を保っていたこと（剥離が生じていなかったこと）、シール６２が層状剥離を起こしていたことを示す。
【００８２】
この図８から、第１の樹脂材と第２の樹脂材の熱変形温度の差が３０〜１４０℃の範囲内であると、接合強度に優れ且つ層状剥離が生じ難いシールが得られることが分かる。
【符号の説明】
【００８３】
１０…スタック                          １２…アノード電極
１４…カソード電極                      １６…電解質
１８…電解質・電極接合体                ２０、２２…セパレータ
２４…単位セル                          ２６…燃料ガス通過部
３０…酸化剤ガス通過部                  ３４…冷媒通路
３６、３８、５２、６２、７２…シール    ５０…陥没
６０、７０…基板                        ７６…カーボンペーパー
７８…重錘                              ８２…供給管
８８…ケーシング                        ９０…計測管
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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