(57)【要約】      （修正有）【課題】同一試料へのレーザー照射、中性子照射及び検出並びにX線照射及び検出を同時又は交互に行うことを可能とする装置を提供する。【解決手段】試料台と、中性子を照射する中性子源及び中性子導管と、回折された中性子を検出する中性子検出器と、X線を照射するX線発生装置及びX線導管と、透過するX線を検出するX線検出器と、レーザー源及びレーザー導波管と、X線検出時にX線発生装置及びX線導管並びにX線検出器を球体内部に前進させ、X線非検出時にはX線発生装置及びX線導管並びにX線検出器を球体から後退させるように作動するX線光源移動用アームと、X線の光軸に沿ってX線検出器を移動させるX線検出器移動用アームと、を具備し、球体の中心と中性子源とを結ぶ仮想直線に対して、球体の中心と前記X線発生装置とを結ぶ仮想直線が０〜３０度の角度となるように、中性子源とX線発生装置とは相対的に位置づけられている。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
球体の中心に位置づけられている、被検体を載置する試料台と、
当該被検体側面に中性子を照射する中性子源及び中性子導管と、
当該被検体により回折された中性子を検出する中性子検出器と、
当該被検体側面にX線を照射するX線発生装置及びX線導管と、
当該被検体を透過するX線を検出するX線検出器と、
当該被検体頂部にレーザーを照射するレーザー源及びレーザー導波管と、
X線検出時にX線発生装置及びX線導管並びにX線検出器を当該球体内部に前進させ、X線非検出時にはX線発生装置及びX線導管並びにX線検出器を当該球体から後退させるように作動するX線光源移動用アームと、X線の光軸に沿って当該X線検出器を移動させるX線検出器移動用アームと、を具備し、
前記球体の中心と前記中性子源とを結ぶ仮想直線に対して、前記球体の中心と前記X線発生装置とを結ぶ仮想直線が０〜３０度の角度となるように、前記中性子源と前記X線発生装置とは相対的に位置づけられていることを特徴とする、
中性子とX線とレーザーとの融合化計測装置。
【請求項２】
前記X線光源移動用アームには、X線の照射位置を調整するビーム位置調整装置が設けられ、当該ビーム位置調整装置の上にX線発生装置は位置づけられていることを特徴とする請求項１に記載の装置。
【請求項３】
当該球体は、当該X線光源移動用アーム及びX線検出器移動用アームの作動に連動して開閉する２個の半球体から構成されていることを特徴とする、請求項１又は２に記載の装置。
【請求項４】
前記２個の半球体は、移動経路となるリニアガイド上に載置されていることを特徴とする請求項３に記載の装置。
【請求項５】
前記中性子検出器は、球体の内面に緻密に取り付けられている、請求項１〜４の何れかに記載の装置。
【請求項６】
前記X線検出器移動用アームと前記中性子検出器移動用アームとは、試料台を中心として同軸回転する２θアームであり、X線検出器を水平方向に±１５０度以下の範囲で移動可能とし、中性子検出器を中性子導管からの中性子入射ラインに対して上下方向に−１０〜１３５度の範囲で移動可能とし、
前記X線検出器移動用アームは、前記中性子検出器移動用アームよりも短く、X線検出器が中性子検出器よりも被検体に近い位置に位置づけられ、
Ｘ線検出器移動用アーム及び中性子検出器移動用アームの最小移動角は０．００２度／パルスであり、中性子線の発散角度は０．２度であることを特徴とする、請求項１又は２に記載の装置。
【請求項７】
前記レーザー源は、テラヘルツ光源であることを特徴とする、請求項１〜６の何れかに記載の装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、試料へのレーザー照射と、中性子照射及び検出と、Ｘ線照射及び検出とを、同時又は交互に行うことができる装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
蛋白質をテラレーザーで照射刺激させながら、その際に生じる蛋白質内プロトンの動きを中性子で、さらにその結果もたらされる組織構造変化をX線で計測することで光合成の新しいプロセスモデルの検証を行う新しい蛋白質機構構造モデルの検証が提唱されている（非特許文献１）。しかし、現存する装置では、中性子とX線との同時照射・計測ができないため、中性子照射による蛋白質内プロトンの動向と、組織構造変化とを同時に計測することができず、中性子とX線との照射を個別に行わざるを得ない状況である。
【０００３】
また、機能セラミックスの材料合成をテラヘルツレーザーにより行い、その際の微細組織制御をX線構造解析により行い、高機能素材の開発を行うニーズがある。しかし、同一の試料に対してレーザー照射とX線照射及び検出を同時に行うことができる装置がないため、構造変化とそれにより生じる機能変化との関係を時分割解析することができず、実現できていない。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開2009-021065号公報
【特許文献２】米国特許第7460644号明細書
【特許文献３】米国特許第8027434号明細書
【非特許文献】
【０００５】
【非特許文献１】Proc,Natl.Acad.Sci.USA.106,440-444（2009）
【非特許文献２】”世界初  酵素反応を活発にする高エネルギーの水素結合の存在を証明  中性子による解析法を開発し、低障壁水素結合を発見〜新たな設計原理による創薬の道拓く〜”国立大学法人  奈良先端科学技術大学院大学ホームページ「プレスリリース」http://www.naist.jp/pressrelease/detail_j/topics/538/
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
蛋白質やセラミックス等各種材料の構造変化と機能の関係を解明するため、同一試料内に生じる構造変化情報と機能変化情報とを同時に計測でき、時分割解析等構造変化の追跡や反応機構の実証を可能とするため、同一試料へのレーザー照射、中性子照射及び検出並びにX線照射及び検出を同時又は交互に行うことを可能とする装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明によれば、球体の中心に位置づけられている、被検体を載置する試料台と、当該被検体側面に中性子を照射する中性子源及び中性子導管と、当該被検体により回折された中性子を検出する中性子検出器と、当該被検体側面にX線を照射するX線発生装置及びX線導管と、当該被検体を透過するX線を検出するX線検出器と、当該被検体頂部にレーザーを照射するレーザー源及びレーザー導波管と、X線検出時にX線発生装置及びX線導管並びにX線検出器を当該球体内部に前進させ、X線非検出時にはX線発生装置及びX線導管並びにX線検出器を当該球体から後退させるように作動するX線光源移動用アームと、X線の光軸に沿って当該X線検出器を移動させるX線検出器移動用アームと、を具備し、前記球体の中心と前記中性子源とを結ぶ仮想直線に対して、前記球体の中心と前記X線発生装置とを結ぶ仮想直線が０〜３０度の角度となるように、前記中性子源と前記X線発生装置とは相対的に位置づけられていることを特徴とする、中性子とX線とレーザーとの融合化計測装置が提供される。
【０００８】
X線光源移動用アームには、X線の照射位置を調整するビーム位置調整装置が設けられ、当該ビーム位置調整装置の上にX発生装置は位置づけられていることが好ましい。
球体は、X線光源移動用アーム及びX線検出器移動用アームの作動に連動して開閉する２個の半球体から構成されていることが好ましい。前記２個の半球体は、移動経路となるリニアガイド上に載置されていることがさらに好ましい
本発明の装置において、中性子検出器は、球体の内面に緻密に取り付けられていることが好ましい。
【０００９】
X線検出器移動用アームと中性子検出器移動用アームとは、試料台を中心として同軸回転する２θアームであり、X線検出器を水平方向に±１５０度以下の範囲で移動可能とし、中性子検出器を中性子導管からの中性子入射ラインに対して上下方向に−１０〜１３５度の範囲で移動可能とすること、X線検出器移動用アームは中性子検出器移動用アームよりも短く、X線検出器が中性子検出器よりも被検体に近い位置に位置づけられること、Ｘ線検出器移動用アーム及び中性子検出器移動用アームの最小移動角は０．００２度／パルスであり、中性子線の発散角度は０．２度であることが好ましい。
【００１０】
レーザー源は、テラヘルツ光源であることが好ましい。
【発明の効果】
【００１１】
本発明の装置によれば、極低温等極限環境などの所望の環境において、同一試料にレーザーを照射し、中性子とX線を同時に照射・計測すること又は交互に照射し、計測することができる。これによって、構造変化を生じつつ機能発現する蛋白質をはじめとしたさまざまな機能・構造材料の複雑な実現象を観察・解析することが世界に先駆け可能となる。
【図面の簡単な説明】
【００１２】
【図１】図１は、本発明の中性子・X線・レーザー融合化計測装置の一実施態様を説明する概略平面図である。
【図２】図２は、図１に示す装置の概略側面図である。
【図３】図３は、図１に示す装置のX線発生装置及び検出器の移動と半球体の移動とを説明する概略平面図である。
【図４】図４は、図３に示す装置の移動を説明する模式図である。
【図５】図５は、本発明の装置におけるX線検出器と試料との距離を２００mmとした時の分解能の限界を示す説明図である。
【図６】図６は、本発明の中性子・X線・レーザー融合化計測装置の別の実施態様を説明する概略平面図である。
【図７】図７は、図５に示す装置の概略側面図である。
【実施形態】
【００１３】
以下、図面を参照しながら本発明を具体的に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
本発明の中性子・X線・レーザー融合化計測装置の一実施態様を図１及び図２に示す。図１及び図２に示す装置において、球体の中心に位置づけられている、被検体を載置する試料台と、当該被検体に中性子を照射する中性子源及び中性子導管と、当該被検体により回折された中性子を検出する中性子検出器と、当該被検体にX線を照射するX線発生装置及びX線導管と、当該被検体を透過するX線を検出するX線検出器と、当該被検体頂部にレーザーを照射するレーザー源及びレーザー導波管と、X線検出時にX線発生装置及びX線導管並びにX線検出器を当該球体内部に前進させ、X線非検出時にはX線発生装置及びX線導管並びにX線検出器を当該球体から後退させるように作動するX線光源移動用アームと、X線の光軸に沿って当該X線検出器を移動させるX線検出器移動用アームと、を具備し、前記球体の中心と前記中性子源とを結ぶ仮想直線に対して、前記球体の中心と前記X線発生装置とを結ぶ仮想直線が０〜３０度の角度となるように、前記中性子源と前記X線発生装置とは相対的に位置づけられている。
【００１４】
本実施形態において、測定時に、中性子導管、X線導管、レーザー導波管、中性子検出器及びX線検出器は、試料台を中心とする球体内部の所定位置に位置づけられる。すなわち、レーザー導波管、中性子導管及びX線導管は、試料台上の被検体に対してそれぞれ干渉しないようにレーザー、中性子及びX線を同時に照射できる位置にあり、中性子検出器は、被検体から反射する中性子を受け取ることができる球体内面の位置にあり、X線検出器は被検体を透過するX線を受け取ることができるX線導管と同軸上の対称位置にある。中性子検出とX線検出とを同時に行うためには後述するように、被検体と中性子検出器とX線検出器との位置関係が重要になり、X線発生装置及びX線検出器は中性子検出器と干渉しない範囲に設けられる。例えば、中性子検出器が図１中A-B上を計測移動中にX線検出器がこの円内にある場合には、両者が干渉を起こす。そのため、図１においては、円弧ＡＢ（2θ＝１６０度）の位置に中性子検出器が設けられ、円弧ＡＢを除いた扇形部分にＸ線発生装置及び中性子導管が設けられる。球体の大きさは、半径30cm以上1500cm以下が好ましい。
【００１５】
試料台としては、φ軸回転と被検体のセンタリングができる直交３軸の並進が可能なカッパー型ゴニオメータ、４軸回折計などを好適に用いることができる。
被検体の位置決めに用いるCCD付顕微望遠鏡は、図１のA点の上方及びB点の下方の2カ所に90度の角度で設置し、モニター観測する。あるいは、X線の通る穴をあけた鏡を用いて、後述するX線ビーム合わせに用いるダイレクトビームと同じ方向から観測してもよい。
【００１６】
中性子源は、波長領域０．７〜８Åを実現できる大強度陽子加速器J-PARC（茨城県東海村）を用いるが、これに限定されるものではなく、例えば、冷中性子源や熱外中性子源を用いることもできる。中性子線のビーム合わせを行うため、中性子が通る位置をレーザー光線で可視化するため、中性子導管に中性子専用ビームトンネル（真空あるいはヘリウムパス）を設けることが好ましい。中性子源は固定されているため、中性子線のビーム合わせ用に、球体を載置するベースに、水平面内回転、上下方向調整、上下左右並行移動機構を設け、たとえば液体界面反射率を計測する場合には被検体平面への入射角を±0.0001〜0.2度の範囲に調整することができる。
【００１７】
中性子検出器は、TOF（時間差による波長決定）用の２次元検出器、たとえばPILATUS−２Mを用いることができる。
X線発生装置は、小型で高輝度X線発生を可能とする装置、たとえば高輝度Ｘ線発生装置 MicroMax007HF（リガク製）、この字型高輝度X線発生装置（特許文献１〜３参照）を好ましく用いることができる。X線源としては、MoKα（λ＝0.711Å）、CuKα（λ＝1.542Å）を用いることができるが、MoKαがより好ましい。
【００１８】
X線発生装置はシャッター、４象限スリットなどの基本的に必須な要素を具備し、X線光源台座の上に載置されている。X線光源台座の上には、必要に応じて、ミラー、光学素子、モノクロメータ、多層膜コリメータなどの光学系も載置することができる。例えば、電子線エネルギーが１００〜１２０keVに達するコの字型回転体陰極X線発生装置を用いる場合には、倍音カット用のミラーを載置することが好ましい。集光による高輝度化を達成するためには三角ベント型のモノクロメータ、平行性を向上させるためにはチャンネルカット型のモノクロメータを載置することができる。多層膜収束コリメータを用いるときはコリメータの焦点と被検体位置とが一致するようにX線光源台座を前方に移動させる。このときの最小移動距離は0.1mm／パルス程度が好ましい。X線光源台座は、X線光源移動用アームの上に載置されている。X線光源台座とX線光源移動用アームとの間には、X線光源台座を被検体に近づける前進と被検体から遠ざける後退とを可能にする前後移動用台座と、X線の照射方向を前後及び上下左右に１〜５μm／パルスで調整することができるビーム位置調整装置が設けられている。光軸合わせは、被検体位置に取り付けるピンホール、コリメータ取付台にX線を可視化するためのレーザーや金属金具を用いて、X線検出器にてピンホール通過後のダイレクトビームを検知することにより行うその後の測定中にビーム位置が変動したときは、コリメータと被検体との間にダイレクトビームを通して、X線検出器にて検出し、その情報を基にビーム位置調整装置にフィードバックし、自動的にX線ビーム位置を調整する。
【００１９】
本装置において用いるX線検出器は、２次元X線検出器を好ましく用いることができる。たとえば、パルス計数型のX線画像検出器であるPilatus-2M（pixel apparatus for the SLS）を好適に用いることができる。X線検出器は、X線検出器移動用アーム上に載置されていて、測定時には球体内の測定位置まで前進し、非測定時には球体外の後退位置まで後退する。
【００２０】
レーザー源として、テラヘルツ光源を用いることが好ましい。テラヘルツ光源としては、たとえば、テラヘルツ光波長×出力が７８GHz〜１．０１６THz×１０W〜２．３kWであることが好適である。レーザーは、被検体に照射できるように、球体外部に設けたレーザー源からレーザー導波管を介して導入する。レーザー導波管は、図１のA点とB点との間に位置づけ、被検体の上方空間から下方に向けてレーザーを照射する。
【００２１】
その他、必要に応じて、低温窒素吹き付け装置（−２００℃）や低温ヘリウム吹き付け装置などの低温吹き付け装置、ｐＨジャンプ用器具、加熱装置、磁場発生装置、高圧印加装置などを図１のA点とB点との間に配置してもよい。「ｐＨジャンプ」とはタンパク質結晶を観察する手法であり、観察対象となるタンパク質結晶の構造解析を液体窒素温度で凍ったまま行い、その後活性化して化学反応を起こさせるために温度を相転移温度以下（-30〜-50℃）まで昇温させ、霧吹きなどで緩衝液（有機溶媒、たとえば酢酸と酢酸ナトリウムとの混合物）を吹きかけ、微妙なｐＨ調整を行って反応を促進させ、再び液体窒素温度まで凍結して結晶構造の変化を観察する工程を繰り返し行い、反応プロセス全体を明らかにする手法である。
【００２２】
本装置では、中性子検出とX線検出とを同時に行うために、互いに干渉することのないように、中性子検出器の内側に、中性子検出器の死角をできるだけ小さくするように２次元X線検出器を配置し、且つ２次元X線検出器と中性子検出器との距離をできるだけ短くする配置をとる。たとえば、X線検出器としてSPring-8で使用されているPilatus-2Mを用い、試料台としてカッパー型ゴニオメータを用い、２次元中性子検出器を球体内面に緻密に配置する場合を例にして説明する。図５に示すように、Pilatus-M2の受光面の寸法は254mm×289mmであり、受光面の中心Oから被検体Sまでの距離（OS）を200mmとする。受光面の長辺側中点をA、受光面の短辺側中点をB、長辺と短辺との交点をCとすると、角度∠ASO（２θ１）は200tanθ１＝254/2から２θ１＝32.4度、角度∠BSO（２θ２）＝35.8度、角度∠CSO（２θ３）＝43.9度となる。X線源としてCuKα（1.542Å）を用いる場合の分解能に換算すると、それぞれ2.76Å、2.51Å、2.06Åとなり、MoKα（0.711Å）を用いる場合の分解能に換算すると、それぞれ1.27Å、1.16Å、0.95Åとなる。よって、X線源としてはMoKα（0.711Å）を用いることが好ましい。中性子線の死角は試料と検出器間距離が200mmだと極めて大きい。さらに、検出器Pilatus-2Mの大きさは受光面の周りに70mmほどの枠があるため、例えば淵を加えた（A、B、C）に相当する∠A’SO＝44.57度、∠B’SO＝47.0度、∠C’SO=55.3度になる。そこで中性子検出器用の枠にX線用検出器を出し入れする穴をあけると穴の大きさは約390mm×430mm以上となり、これを角度で換算すると∠A’’SO=23.5度、∠B’’SO=25.5度の死角が生じることになる。そのため、Pilatusの長軸方向を縦に、短軸を横に配置することにより、中性子線の死角を2度ほど少なくできる。単純なゴニオメータを使用するため、被検体とX線検出器間距離を50mm以下にできる。それにより、無機物や低分子結晶など、格子定数の小さな結晶に対しては50mmでも反射が分離できる。逆に格子定数の極めて大きい結晶に対して200mmでは不足の場合があることから、測定間距離は50mmから1000mmまで任意の位置で計測できる。
【００２３】
図３及び４は、X線源及びX線検出器を球体の内部又は外部に位置づける機構を説明する。図３に示すように、球体は、リニアガイド上に載置されている２個の半球体からなり、X線源及びX線検出器を出し入れする際に開放することができる構成である。X線源及びX線検出器は、図３において、実線で示す測定位置と、点線で示す待機位置との間で前後移動可能である。Ｘ線検出器を球体の内部に入れるためには、先ず、球弧A-Cを頑丈なリニアガイド上を移動させ点線で示した球弧a-c 迄移動し、同様に球弧B-Dをb-dまで移動させる。その結果開いたc-dの隙間からＸ線検出器を球体内に移動する事が可能になる。被検体の交換や、保守などは上記2箇の球弧が開いた状態で行う。測定位置と待機位置に対応するX線検出器と中性子検出器との位置関係を図４に示す。図４上は、X線源及びX線検出器が球体の外部にある待機位置であり、中性子計測のみを行うことができる。図４下は、X線源及びX線検出器が球体の内部にある測定位置であり、X線検出と中性子検出とを同時に行うことができる。
【００２４】
図５及び６は、本発明の別の実施態様を示す。図１〜図３に示す装置と同じ構成については説明を割愛し、異なる構成のみ説明する。
図５及び６に示す実施態様において、X線検出器移動用アームと中性子検出器移動用アームとは、試料台を中心として同軸回転する２θアームであり、水平方向は±１５０度以下、上下方向は中性子入射ラインに対して−１０〜１３５度の範囲で移動可能であり、X線検出器移動用アームは中性子検出器移動用アームよりも短く、X線検出器が中性子検出器よりも被検体に近い位置に位置づけられ、Ｘ線及び中性子線の最小移動角は０．００２度／パルスであり、中性子線の発散角度は０．２度である。つまり、中性子線発散角度０．２度の範囲内で、中性子ビーム（パルス波）を１パルスあたり０．００２度移動させることで十分な精度のデータを採取できる。
【００２５】
本実施態様において、試料台は、大型の試料を載置できる大型４軸型回折計を用いることが好ましい。本発明において用いることができる大型４軸回折計としては、φ軸並進距離20mm、φ軸が垂直の場合の耐荷重1kgとすることが好ましい。大型４軸回折計を用いる場合には、すべての反射を１平面内（χ＝０）で測定可能であるが、X線検出器移動用アーム及び中性子検出器移動用アームは、χサークル付の固定長とすることが好ましい。χサークル用リングの半径は20cｍ〜30cmが好ましい。X線検出器及び中性子検出器は、χサークル上を−１０度〜１３５度の範囲で移動可能である。χサークルを設けることにより、液体試料あるいは試料が重くてφ軸を斜めにできない場合にも計測が可能となる。特に単色X線の万歳型測定にはχサークルが不可欠となる。また、トポグラフィーなど画像撮影の場合には、晶帯軸の回転では常に反射条件を満たしているが同一反射でも見る方向により画像が変化する場合があり、χサークルを設けることで画像の変化を修正することができる。
【００２６】
本実施態様には、４軸回折計のω軸に並進機構を付加し、被検体の移動と検出器のχ軸に沿った動きを連動させて、ラングカメラ（Lang Camera）の機能を持たせることもできる。検出器を取り付けるχサークルの半径を300ｍｍとするとΔχ＝2度に対してフィルムの移動距離は10.5ｍｍであり、並進との差は厚さ方向（回折Ｘ線の進行方向）で0.37mm、長さ方向（移動方向）でcos２度が0.9994mmとなり、誤差は無視できる。
【産業上の利用分野】
【００２７】
本発明の装置は、試料へのレーザー照射と、中性子照射及び検出と、Ｘ線照射及び検出とを、同時又は交互に行うことができることから、各種分野での構造変化と機能解析に有用である。たとえば、蛋白質をテラレーザーで照射刺激させながら、その際に生じる蛋白質内プロトンの動きを中性子で、さらにその結果もたらされる組織構造変化をX線で同時計測することで光合成の新しいプロセスモデルの検証を行う蛋白質機構構造モデルの検証に使用することが期待できる。また、機能セラミックスの材料合成をテラヘルツレーザーにより行い、その際の微細組織制御をX線構造解析により行う、高機能素材の開発にも使用することが期待できる。さらに、計測機器の取り換えにより、単結晶からの反射データ計測の他、界面反射率計測、小角散乱計測、トポグラフ等、非破壊検査、ラジオグラフなど広範囲な計測が本体装置だけで実現することが期待できる。さらに、各量子ビームを高輝度化し、装置をコンパクト化することにより量子ビーム発生源を小型化して全体装置の空間負担を軽減し、工業利用化装置としても将来において転用することが期待できる。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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