(57)【要約】【課題】剛性と耐衝撃性と引張り破断伸びの良好な成形体を与える樹脂組成物を提供する。【解決手段】プロピレン系材料（Ａ）と、プロピレン−エチレンランダム共重合体（Ｂ）とを含有し、前記材料（Ａ）は、プロピレン単独重合体成分（ｉ）とプロピレン-エチレンランダム共重合体成分（ii）とからなる多段重合で製造された重合材料（Ａ−１）とプロピレン単独重合体（Ａ−２）とからなる材料であり、前記材料（Ａ−１）における（ｉ）の含有量は５５〜９０重量％であり、（ii）の含有量は１０〜４５重量％であり；前記（ii）は、４０重量％を超え８０重量％以下のエチレン単位と、２０重量％以上６０重量％未満のプロピレン単位とを含有し、前記材料（Ａ）中の（ii）の含有量は５〜３５重量％であり、前記共重合体（Ｂ）は、８８〜９５重量％のプロピレン単位と、５〜１２重量％のエチレン単位とを含有し、ＭＦＲが０．５〜１０ｇ／１０分である。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
下記プロピレン系材料（Ａ）７５〜９８重量％と、下記プロピレン−エチレンランダム共重合体（Ｂ）２〜２５重量％とを含有するポリプロピレン樹脂組成物（プロピレン系材料（Ａ）と、プロピレン−エチレンランダム共重合体（Ｂ）との合計を１００重量％とする）。
プロピレン系材料（Ａ）は、
プロピレン単独重合体成分（ｉ）とプロピレン-エチレンランダム共重合体成分（ii）とからなる多段重合で製造されたプロピレン系重合材料（Ａ−１）５０〜１００重量％とプロピレン単独重合体（Ａ−２）０〜５０重量％とからなる材料（プロピレン系重合材料（Ａ−１）とプロピレン単独重合体（Ａ−２）の合計を１００重量％とする）であり
前記プロピレン系重合材料（Ａ−１）が、下記の要件（１）と（２）を満足し、プロピレン系材料（Ａ）中のプロピレン−エチレンランダム共重合体成分（ii）の含有量は、５〜３５重量％である。
要件（１）
前記プロピレン系重合材料（Ａ−１）におけるプロピレン単独重合体成分（ｉ）の含有量は５５〜９０重量％の範囲から選択され、プロピレン−エチレンランダム共重合体成分（ii）の含有量は１０〜４５重量％の範囲から選択される（プロピレン重合体成分（ｉ）の含有量とプロピレン−エチレンランダム共重合体成分（ii）の含有量との合計を１００重量％とする）。
要件（２）
前記プロピレン系重合材料（Ａ−１）のプロピレン−エチレンランダム共重合体成分（ii）は、
エチレンに由来する単量体単位４０重量％を超え８０重量％以下と、
プロピレンに由来する単量体単位２０重量％以上６０重量％未満とを含有する
（プロピレン−エチレンランダム共重合体成分（ii）の全重量を１００重量％とする）。
プロピレン−エチレンランダム共重合体（Ｂ）は、
プロピレンに由来する単量体単位８８〜９５重量％と、
エチレンに由来する単量体単位５〜１２重量％とを含有し（プロピレン−エチレンランダム共重合体（Ｂ）の全重量を１００重量％とする）、２３０℃、荷重２．１６ｋｇで測定されるメルトフローレイトが０．５〜１０ｇ／１０分である。
【請求項２】
プロピレン−エチレンランダム共重合体（Ｂ）の密度が０．８７〜０．８８ｇ／ｃｍ３である請求項１に記載のポリプロピレン樹脂組成物。
【請求項３】
請求項１又は２に記載のポリプロピレン樹脂組成物からなる成形体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ポリプロピレン樹脂組成物およびそれからなる成形体に関し、さらに詳細には、耐衝撃性と引張り破断伸びが良好な成形体を与え得るポリプロピレン樹脂組成物およびそれからなる成形体に関する。
【背景技術】
【０００２】
ポリプロピレン樹脂組成物は、一般に剛性や耐衝撃性等に優れる材料であることから、自動車内外装部品や電気部品などに利用されている。
【０００３】
例えば、特許文献１には、成形加工性、機械的強度バランス並びに塗装性の改良を目的として開発されたポリプロピレン樹脂組成物であって、プロピレン−エチレンブロック共重合体と、エチレン−α−オレフィン共重合体ゴムと、無機フィラーとを含有する組成物であって、前記プロピレン−エチレンブロック共重合体成分が、プロピレンホモポリマー部分と、プロピレン−エチレンランダム共重合部分と、エチレンホモポリマー部分とからなり、前記プロピレン−エチレンランダム共重合部分の数平均分子量が２０×１０４以上であり、重量平均分子量が６０×１０４以上であるポリプロピレン樹脂組成物が記載されている。
【０００４】
また、特許文献２には、成形品の剛性、耐熱性、硬度、成形性および耐衝撃性さらに表面光沢の改良を目的として開発されたポリプロピレン樹脂組成物であって、メルトフローレートが１０〜４００ｇ／１０分であり、常温ｎ−デカン可溶成分を０.１〜２０重量％の量で含有し、該常温ｎ−デカン可溶成分の極限粘度が０．２〜１０ｄｌ／ｇであり、常温ｎ−デカン不溶成分のペンタッドアイソタクティシティが０.９５以上であるプロピレン重合体と、プロピレンから導かれる単位を５０〜９０モル％の量で含有し、極限粘度が１〜４ｄｌ／ｇであり、分子量分布Ｍｗ／Ｍｎが１.５〜３.５であるプロピレン−エチレンランダム共重合体と、エチレンから導かれる単位を５０モル％以上の量で含有するエチレン−α−オレフィン共重合体と、無機充填剤とからなるポリプロピレン樹脂組成物が記載されている。
【０００５】
そして、特許文献３には、自動車部品の成形性と、剛性、硬度、耐衝撃性、及びそれらのバランスの改良を目的として開発された、プロピレン−エチレンブロック共重合体６０〜７２重量％、エチレン−オクテン共重合体１１〜１９重量％及びタルク１７〜２３重量％を含有するポリプロピレン組成物であって、当該プロピレン−エチレンブロック共重合体部分の常温キシレン不溶成分の13Ｃ−ＮＭＲで測定した立体規則性指標が９８．０モル％以上で、該不溶成分中エチレン単位含有量が２重量％以下であり、常温キシレン可溶成分の量が１５〜２６重量％であり、該可溶成分中のエチレン単位含有量が５０〜８５重量％であり、灰分量が１６〜２３重量％であり、メルトインデックス（温度２３０℃、２．１６ｋｇｆで測定）が２５ｇ／１０ｍｉｎ以上であり、ロックウェル硬度が７０以上であり、アイゾッド衝撃強度が４５０Ｊ／ｍ以上であるポリプロピレン樹脂組成物が記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開平５−３３１３４７号公報
【特許文献２】特開平９−４０８２１号公報
【特許文献３】特開２００１−９８１３９号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
しかし、自動車内外装部品等の分野では、上記の公報等に記載のポリプロピレン樹脂組成物の成形体の引張り破断伸びの改良が求められていた。
【０００８】
かかる状況の下、本発明の目的は、剛性と耐衝撃性と引張り破断伸びの良好な成形体を与えることができるポリプロピレン樹脂組成物およびそれからなる成形体を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明は、第１の面において、
下記プロピレン系材料（Ａ）７５〜９８重量％と、下記プロピレン−エチレンランダム共重合体（Ｂ）２〜２５重量％とを含有するポリプロピレン樹脂組成物（プロピレン系材料（Ａ）と、プロピレン−エチレンランダム共重合体（Ｂ）との合計を１００重量％とする）。
プロピレン系材料（Ａ）は、
プロピレン単独重合体成分（ｉ）とプロピレン-エチレンランダム共重合体成分（ii）とからなる多段重合で製造されたプロピレン系重合材料（Ａ−１）５０〜１００重量％とプロピレン単独重合体（Ａ−２）０〜５０重量％とからなる材料（プロピレン系重合材料（Ａ−１）とプロピレン単独重合体（Ａ−２）の合計を１００重量％とする）であり、
前記プロピレン系重合材料（Ａ−１）が、下記の要件（１）と（２）を満足し、プロピレン系材料（Ａ）中のプロピレン−エチレンランダム共重合体成分（ii）の含有量は、５〜３５重量％である。
要件（１）
前記プロピレン系重合材料（Ａ−１）におけるプロピレン単独重合体成分（ｉ）の含有量は５５〜９０重量％の範囲から選択され、プロピレン−エチレンランダム共重合体成分（ii）の含有量は１０〜４５重量％の範囲から選択される（プロピレン重合体成分（ｉ）の含有量とプロピレン−エチレンランダム共重合体成分（ii）の含有量との合計を１００重量％とする）。
要件（２）
前記プロピレン系重合材料（Ａ−１）のプロピレン−エチレンランダム共重合体成分（ii）は、
エチレンに由来する単量体単位４０重量％を超え８０重量％以下と、
プロピレンに由来する単量体単位２０重量％以上６０重量％未満とを含有する
（プロピレン−エチレンランダム共重合体成分（ii）の全重量を１００重量％とする）。
プロピレン−エチレンランダム共重合体（Ｂ）は、
プロピレンに由来する単量体単位８８〜９５重量％と、
エチレンに由来する単量体単位５〜１２重量％とを含有し（プロピレン−エチレンランダム共重合体（Ｂ）の全重量を１００重量％とする）、温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇfで測定されるメルトフローレイトが０．５〜１０ｇ／１０分である。
【００１０】
本発明は、第２の面において、上記ポリプロピレン樹脂組成物からなる成形体に係るものである。
【発明の効果】
【００１１】
本発明によれば、剛性と耐衝撃性と引張り破断伸びの良好な成形体を与えることができるポリプロピレン樹脂組成物、および、剛性と耐衝撃性と引張り破断伸びの良好な成形体を得ることができる。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
本発明は、プロピレン系材料（Ａ）７５〜９８重量％と、プロピレン−エチレンランダム共重合体（Ｂ）２〜２５重量％とを含有するポリプロピレン樹脂組成物（プロピレン系材料（Ａ）と、プロピレン−エチレンランダム共重合体（Ｂ）との合計を１００重量％とする）である。
【００１３】
本発明のポリプロピレン樹脂組成物に含有されるプロピレン系材料（Ａ）の含有量は、７５〜９８重量％であり、プロピレン−エチレンランダム共重合体（Ｂ）の含有量は、２〜２５重量％である。製品の剛性と衝撃強度と引張り破断伸びの観点から好ましくは、プロピレン系材料（Ａ）の含有量は７５〜９５重量％であり、プロピレン−エチレンランダム共重合体（Ｂ）の含有量は、５〜２５重量％である。より好ましくは、プロピレン系材料（Ａ）の含有量は８０〜９５重量％であり、プロピレン−エチレンランダム共重合体（Ｂ）の含有量は、５〜２０重量％である。さらに好ましくは、プロピレン系材料（Ａ）の含有量は８５〜９５重量％であり、プロピレン−エチレンランダム共重合体（Ｂ）の含有量は、５〜２５重量％である。ただし、プロピレン系材料（Ａ）と、プロピレン−エチレンランダム共重合体（Ｂ）との合計を１００重量％とする。
【００１４】
本発明に用いられるプロピレン系材料（Ａ）は、
多段重合で製造されたプロピレン系重合材料（Ａ−１）５０〜１００重量％と、プロピレン単独重合体（Ａ−２）０〜５０重量％とからなる材料である（プロピレン系重合材料（Ａ−１）とプロピレン単独重合体（Ａ−２）の合計を１００重量％とする）。プロピレン単独重合体（Ａ−２）の含有量は、好ましくは０〜４０重量％であり、より好ましくは０〜３０重量％である。
【００１５】
本発明に用いられるプロピレン系重合材料（Ａ−１）は、プロピレン単独重合体成分（ｉ）とプロピレン-エチレンランダム共重合体成分（ii）とからなり、多段重合によって得られるプロピレン系重合材料である。
【００１６】
本発明に用いられるプロピレン系重合材料（Ａ−１）のメルトフローレート（温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇfで測定される）は、製品の成形性や耐衝撃性の観点から、好ましくは１０〜１５０ｇ／１０分であり、より好ましくは１５〜８０ｇ／１０分である。なお、用語「メルトフローレート」は、以下においてＭＦＲと略記する。
【００１７】
本発明に用いられるプロピレン系重合材料（Ａ−１）におけるプロピレン単独重合体成分（ｉ）の含有量は、製品の剛性、硬度、成形性、靭性、耐衝撃性を良好にする観点から、５５〜９０重量％の範囲から選択され、プロピレン−エチレンランダム共重合体成分（ii）の含有量は１０〜４５重量％の範囲から選択される（プロピレン単独重合体成分（ｉ）の含有量とプロピレン−エチレンランダム共重合体成分（ii）の含有量との合計を１００重量％とする）。好ましくは、プロピレン単独重合体成分（ｉ）の含有量は６０〜９０重量％の範囲から選択され、プロピレン−エチレンランダム共重合体成分（ii）の含有量は１０〜４０重量％の範囲から選択され、より好ましくは、プロピレン単独重合体成分（ｉ）の含有量は７０〜８５重量％の範囲から選択され、プロピレン−エチレンランダム共重合体成分（ii）の含有量は１５〜３０重量％の範囲から選択される
【００１８】
前記プロピレン単独重合体成分（ｉ）は、プロピレンに由来する単量体単位を９９モル％以上含有するプロピレン重合体成分であり（但し、当該プロピレン重合体成分が含有する全単量体単位の合計を１００モル％とする）、エチレンに由来する単量体単位及び炭素数４以上のα−オレフィンに由来する単量体単位からなる群より選ばれる少なくとも１種の単量体単位を１モル％以下含有していてもよい。プロピレン単独重合体成分（ｉ）としては、プロピレン単独重合体またはエチレンと炭素数４以上のα−オレフィンからなる群から選ばれる少なくとも１種のオレフィンとプロピレンとの共重合体が挙げられる。
【００１９】
前記プロピレン単独重合体成分（ｉ）として、製品の剛性、耐熱性または硬度の観点から、好ましくは、プロピレンに由来する単量体単位の含有量が１００モル％であるプロピレン単独重合体成分であり、より好ましくは、アイソタクチック・ペンタッド分率が０．９７以上のプロピレンプロピレン単独重合体成分であり、さらに好ましくは、アイソタクチック・ペンタッド分率が０．９８以上のプロピレン単独重合体成分である。
【００２０】
前記プロピレン単独重合体成分（ｉ）の極限粘度（［η］P）は、組成物の溶融時の流動性と成形体の靭性の観点から、好ましくは０．７〜１．３ｄｌ／ｇであり、より好ましくは０．８５〜１．１ｄｌ／ｇである。
【００２１】
前記プロピレン単独重合体成分（ｉ）のゲル・パーミエーション・クロマトグラフィー（ＧＰＣ）で測定された分子量分布として、好ましくは３以上７以下であり、より好ましくは３〜５である。ここで、分子量分布とは、数平均分子量（Ｍｎ）に対する重量平均分子量（Ｍｗ）の比（Ｍｗ／Ｍｎ）である。
【００２２】
前記プロピレン-エチレンランダム共重合体成分（ii）は、プロピレンに由来する単量体単位と、エチレンに由来する単量体単位とを含有し、エチレンに由来する単量体単位の含有量は、４０重量％を超え８０重量％であり、プロピレンに由来する単量体単位の含有量は、２０重量％以上６０重量％未満である（但し、プロピレン−エチレンランダム共重合体成分（ii）の全重量を１００重量％とする）。製品の剛性と耐衝撃性引張り破断伸びを良好にする観点から、エチレンに由来する単量体単位の含有量は、好ましくは４５重量％以上７０重量％以下であり、プロピレンに由来する単量体単位の含有量は、３０重量％以上５５重量％以下である。
【００２３】
前記プロピレン-エチレンランダム共重合体成分（ii）の極限粘度（［η］EP）は、製品の剛性と耐衝撃性と引張り破断伸びを良好にする観点から、好ましくは２．０ｄｌ／ｇ以上８．０ｄｌ／ｇ以下であり、より好ましくは２．５ｄｌ／ｇ以上６．０ｄｌ／ｇ以下である。
【００２４】
本発明に用いられるプロピレン単独重合体（Ａ−２）は、好ましくは、アイソタクチック・ペンタッド分率が０．９７以上の単独重合体であり、より好ましくはアイソタクチック・ペンタッド分率が０．９８以上の単独重合体である。
【００２５】
本発明に用いられるプロピレン単独重合体（Ａ−２）の温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇfで測定したＭＦＲは、通常、１〜５００ｇ／１０分であり、好ましくは１０〜３５０ｇ／１０分である。
【００２６】
前記プロピレン単独重合体（Ａ−２）は、プロピレンに由来する単量体単位を９９モル％以上含有するプロピレン重合体であり（但し、当該プロピレン重合体が含有する全単量体単位の合計を１００モル％とする）、エチレンに由来する単量体単位及び炭素数４以上のα−オレフィンに由来する単量体単位からなる群より選ばれる少なくとも１種の単量体単位を１モル％以下含有していてもよい。プロピレン単独重合体（Ａ−２）としては、プロピレン単独重合体またはエチレンと炭素数４以上のα−オレフィンからなる群から選ばれる少なくとも１種のオレフィンとプロピレンとの共重合体が挙げられる。
【００２７】
前記プロピレン単独重合体（Ａ−２）として、好ましくは、製品の剛性、耐熱性または硬度の観点から、プロピレンに由来する単量体単位の含有量が１００モル％であるプロピレン単独重合成分であり、より好ましくは、アイソタクチック・ペンタッド分率が０．９７以上のプロピレンプロピレン単独重合体であり、さらに好ましくは、アイソタクチック・ペンタッド分率が０．９８以上のプロピレン単独重合体である。
【００２８】
前記プロピレン単独重合体（Ａ−２）の極限粘度（［η］P*）は、組成物の溶融時の流動性と成形体の靭性の観点から、好ましくは０．７〜１．３ｄｌ／ｇであり、より好ましくは０．８５〜１．１ｄｌ／ｇである。
【００２９】
前記プロピレン単独重合体（Ａ−２）のゲル・パーミエーション・クロマトグラフィー（ＧＰＣ）で測定された分子量分布として、好ましくは３以上７以下であり、より好ましくは３〜５である。ここで、分子量分布とは、数平均分子量（Ｍｎ）に対する重量平均分子量（Ｍｗ）の比（Ｍｗ／Ｍｎ）である。
【００３０】
本発明に用いられるプロピレン−エチレンランダム共重合体（Ｂ）は、プロピレンに由来する単量体単位８８〜９５重量％と、エチレンに由来する単量体単位５〜１２重量％とを含有する（プロピレン−エチレンランダム共重合体（Ｂ）の全重量を１００重量％とする）。製品の剛性と衝撃強度と引張り破断伸びの観点から好ましくは、プロピレンに由来する単量体単位の含有量は９０〜９４重量％であり、エチレンに由来する単量体単位の含有量は６〜１０重量％である。
【００３１】
本発明に用いられるプロピレン−エチレンランダム共重合体（Ｂ）の温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇfで測定されるＭＦＲは、製品の光沢と衝撃強度と引張り破断伸びの観点から、０．５〜１０ｇ／１０分である。
【００３２】
前記プロピレン−エチレンランダム共重合体（Ｂ）の密度は、製品の剛性と衝撃強度と引張り破断伸びの観点から、好ましくは０．８７〜０．８８ｇ／ｃｍ３である。
【００３３】
本発明のポリプロピレン樹脂組成物は、製品の機械物性のバランスをさらに改良するために、１種以上のエチレン−α−オレフィン共重合体ゴムを含有してもよい。
前記エチレン−α−オレフィン共重合体ゴムの含有量は、製品の衝撃強度と剛性の観点から、プロピレン系材料（Ａ）とプロピレン−エチレンランダム共重合体（Ｂ）との合計１００重量部に対して、好ましくは１〜３０重量部であり、より好ましくは３〜２５重量部であり、さらに好ましくは５〜２２重量部である。
本発明に用いられる前記エチレン−α−オレフィン共重合体ゴムは、炭素数４〜１２のα−オレフィンに由来する単量体単位とエチレンに由来する単量体単位とを含有し、密度が０．８５〜０．８９ｇ／ｃｍ3であり、温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇfで測定したＭＦＲが０．１〜２０ｇ／１０分である。炭素数４〜１２のα−オレフィンとしては、例えば、ブテン−１、ペンテン−１、ヘキセン−１、ヘプテン−１、オクテン−１、デセン等が挙げられ、好ましくは、ブテン−１、ヘキセン−１、オクテン−１である。
【００３４】
前記エチレン−α−オレフィン共重合体ゴムに含有されるα−オレフィンに由来する単量体単位の含有量は、製品の低温衝撃強度を高めるという観点から、通常、２０〜５０重量％であり、好ましくは、２４〜５０重量％である（ただし、該エチレン−α−オレフィン共重合体ゴムの全重量を１００重量％とする）。
【００３５】
前記エチレン−α−オレフィン共重合体ゴムとしては、例えば、エチレン−ブテン−１ランダム共重合体ゴム、エチレン−ヘキセン−１ランダム共重合体ゴム、エチレン−オクテン−１ランダム共重合体ゴム等が挙げられ、好ましくは、エチレン−オクテン−１ランダム共重合体ゴムまたはエチレン−ブテン−１ランダム共重合体ゴムである。
【００３６】
本発明のポリプロピレン樹脂組成物は、製品の剛性を向上させるために、１種以上の無機充填剤を含有してもよい。かかる無機充填剤の含有量は、製品の衝撃強度と剛性の観点から、プロピレン系材料（Ａ）とプロピレン−エチレンランダム共重合体（Ｂ）との合計１００重量部に対して、好ましくは１〜３０重量部であり、より好ましくは３〜２５重量部であり、さらに好ましくは５〜２２重量部である。
【００３７】
本発明で用いられる無機充填剤としては、例えば、炭酸カルシウム、硫酸バリウム、マイカ、結晶性ケイ酸カルシウム、タルク、硫酸マグネシウム繊維等が挙げられ、好ましくはタルクまたは硫酸マグネシウム繊維である。より好ましくはタルクである。
【００３８】
無機充填剤として用いられるタルクとして、好ましくは、含水ケイ酸マグネシウムを粉砕したものである。含水ケイ酸マグネシウムの分子の結晶構造は、パイロフィライト型三層構造であり、タルクはこの構造が積み重なったものである。タルクとして、より好ましくは、含水ケイ酸マグネシウムの結晶を単位層程度にまで微粉砕した平板状のものである。
【００３９】
前記無機充填剤が粒子状である場合に、該無機充填材の平均粒子径は、好ましくは３μｍ以下である。ここでタルクの平均粒子径とは、遠心沈降式粒度分布測定装置を用いて水またはアルコールである分散媒中に懸濁させて測定した篩下法の積分分布曲線から求めた５０％相当粒子径Ｄ50のことを意味する。
【００４０】
前記無機充填剤は、無処理のまま使用してもよく、または、プロピレン系材料（Ａ）との界面接着性や、プロピレン系材料（Ａ）に対する分散性を向上させるために、公知の各種の界面活性剤で表面を処理して使用してもよい。界面活性剤としては、例えば、シランカップリング剤、チタンカップリング剤、高級脂肪酸、高級脂肪酸エステル、高級脂肪酸アミド、高級脂肪酸塩類等が挙げられる。
【００４１】
無機充填剤として用いられる硫酸マグネシウム繊維の平均繊維長は、好ましくは５〜５０μｍであり、より好ましくは１０〜３０μｍである。また、硫酸マグネシウム繊維の平均繊維径は、好ましくは０．３〜２μｍであり、より好ましくは０．５〜１μｍである。
【００４２】
本発明のポリプロピレン樹脂組成物は、必要に応じて、各種添加剤を含有してもよい。添加剤としては、例えば、酸化防止剤、紫外線吸収剤、滑剤、顔料、帯電防止剤、銅害防止剤、難燃剤、中和剤、発泡剤、可塑剤、造核剤、気泡防止剤、架橋剤等が挙げられる。耐熱性、耐候性、耐酸化安定性を向上させるためには、酸化防止剤または紫外線吸収剤を添加含有することが好ましい。
【００４３】
本発明のポリプロピレン樹脂組成物の製造方法としては、該組成物を構成する成分を溶融混練する方法が挙げられ、例えば、一軸押出機、二軸押出機、バンバリーミキサー、熱ロール等の混練機を用いて実施する方法等が挙げられる。混練の温度は、通常、１７０〜２５０℃であり、混練の時間は、通常、１〜２０分である。また、各成分の混合は同時に行なってもよく、順次行なってもよい。
【００４４】
プロピレン系材料（Ａ）は、プロピレン単独重合体成分（ｉ）とプロピレン-エチレンランダム共重合体成分（ii）とからなるプロピレン系重合材料（Ａ−１）５０〜１００重量％とプロピレン単独重合体（Ａ−２）０〜５０重量％とからなる材料（プロピレン系重合材料（Ａ−１）とプロピレン単独重合体（Ａ−２）の合計を１００重量％とする）である。
本発明のプロピレン系材料（Ａ）の製造方法としては、該材料を構成する成分を溶融混練する方法が挙げられ、例えば、一軸押出機、二軸押出機、バンバリーミキサー、熱ロール等の混練機を用いる方法等が挙げられる。混練の温度は、通常、１７０〜２５０℃であり、時間は、通常、１〜２０分である。また、各成分の混合は同時に行なってもよく、順次行なってもよい。
【００４５】
本発明に用いられるプロピレン系重合材料（Ａ−１）の製造方法としては、公知の触媒を用いる公知の重合方法を用いる多段重合によって製造する方法が挙げられる。公知の触媒としては、例えば、マグネシウム、チタン、ハロゲンおよび電子供与体を含有する固体触媒成分（ａ）、有機アルミニウム化合物（ｂ）、および電子供与体成分（ｃ）を接触させて得られる触媒が挙げられる。この触媒の製造方法は、例えば、特開平１−３１９５０８号公報、特開平７−２１６０１７号公報、特開平１０−２１２３１９号公報等に記載の方法が挙げられる。
【００４６】
本発明に用いられるプロピレン系重合材料（Ａ−１）の重合方法としては、例えば、少なくとも２段階の重合工程からなり、第１工程でプロピレン単独重合体成分（ｉ）を製造した後、第２工程で、エチレンに由来する単量体単位の含有量が４０重量％を超え８０重量％以下であるプロピレン-エチレンランダム共重合体成分（ii）を製造する方法等が挙げられる。
【００４７】
重合方法としては、例えば、バルク重合法、溶液重合法、スラリー重合法、気相重合法等が挙げられる。これらの重合方法は、バッチ式、連続式のいずれでも実施可能であり、また、これらの重合方法を任意に組合せもよい。工業的かつ経済的に有利であるという観点から、好ましくは、連続式の気相重合法、連続式のバルク重合−気相重合法である。
【００４８】
プロピレン系重合材料（Ａ−１）のより具体的な製造方法としては、例えば、少なくとも２槽の重合槽が直列に配置された重合装置において、固体触媒成分（ａ）、有機アルミニウム化合物（ｂ）および電子供与体成分（ｃ）を含む触媒の存在下に、１槽目の重合槽でプロピレン単独重合体成分（ｉ）を製造した後、１槽目で得られたプロピレン単独重合体成分（ｉ）とそれに同伴する触媒を２槽目の重合槽に移し、該プロピレン単独重合体成分（ｉ）とそれに同伴する触媒の存在下に２槽目の重合槽でプロピレン-エチレンランダム共重合体成分（ii）を製造する方法が挙げられる。
【００４９】
前記の重合方法における固体触媒成分（ａ）、有機アルミニウム化合物（ｂ）および電子供与体成分（ｃ）の使用量や、各触媒成分を重合槽へ供給する方法は、公知の触媒の使用方法によって、適宜、決めることができる。
【００５０】
前記の重合方法における重合温度は、通常、０〜３００℃であり、好ましくは２０〜１８０℃である。重合圧力は、通常、常圧〜１０ＭＰａであり、好ましくは０．２〜５ＭＰａである。また、分子量調整剤として、例えば、水素を用いてもよい。
【００５１】
本発明に用いられるプロピレン系重合材料（Ａ−１）の製造において、本重合を実施する前に、公知の方法によって、予備重合を行ってもよい。公知の予備重合の方法としては、例えば、固体触媒成分（ａ）、有機アルミニウム化合物（ｂ）および電子供与体成分（ｃ）の存在下、少量のプロピレンを供給して溶媒を用いてスラリー状態で実施する方法が挙げられる。
【００５２】
本発明に用いられるプロピレン系重合材料（Ａ−１）は、前記の製造方法によって得られた重合体の他、前記の製造方法によって得られた重合材料に過酸化物を配合し溶融混練して分解処理して得られた重合材料でもよい。
【００５３】
過酸化物としては、一般に有機系過酸化物が用いられ、過酸化アルキル類、過酸化ジアシル類、過酸化エステル類および過酸化カーボネート類等が挙げられる。
過酸化アルキル類としては、例えば、ジクミルパーオキサイド、ジ−ｔｅｒｔ―ブチルパーオキサイド、ｔｅｒｔ―ブチルクミルパーオキサイド、２，５−ジメチル−２，５−ビス（ｔｅｒｔ−ブチルパーオキシ）ヘキサン、２，５−ジメチル−２，５−ビス（ｔｅｒｔ−ブチルパーオキシ）−３−ヘキシン、１，３−ビス（ｔｅｒｔ−ブチルパーオキシイソプロピル）ベンゼン、３，６，９−トリエチル−３，６，９−トリメチル−１，４，７−トリパーオキソナン等が挙げられる。
【００５４】
過酸化ジアシル類としては、例えば、ベンゾイルパーオキサイド、ラウロイルパーオキサイド、デカノイルパーオキサイド等が挙げられる。
過酸化エステル類としては、例えば、１，１，３，３−テトラメチルブチルパーオキシネオデカノエート、α−クミルパーオキシネオデカノエート、ｔｅｒｔ−ブチルパーオキシネオデカノエート、ｔｅｒｔ−ブチルパーオキシネオヘプタノエート、ｔｅｒｔ−ブチルパーオキシピバレート、ｔｅｒｔ−ヘキシルパーオキシピバレート、１，１，３，３−テトラメチルブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート、ｔｅｒｔ−アミルパーオキシル−２−エチルヘキサノエート、ｔｅｒｔ−ブチル−パーオキシ−２−エチルヘキサノエート、ｔｅｒｔ−ブチルパーオキシイソブチレート、ジ−ｔｅｒｔ−ブチルパーオキシヘキサヒドロテレフタレート、ｔｅｒｔ−アミルパーオキシ３，５，５−トリメチルヘキサノエート、ｔｅｒｔ−ブチルパーオキシ３，５，５−トリメチルヘキサノエート、ｔｅｒｔ−ブチルパーオキシアセテート、ｔｅｒｔ−ブチルパーオキシベンゾエート、ジ−ブチルパーオキシトリメチルアディペート等が挙げられる。
【００５５】
過酸化カーボネート類としては、例えば、ジ−３−メトキシブチルパーオキシジカーボネート、ジ（２−エチルヘキシル）パーオキシジカーボネート、ジイソプロピルパーオキシカーボネート、ｔｅｒｔ−ブチルパーオキシイソプロピルカーボネート、ジ（４−ｔｅｒｔ−ブチルシクロヘキシル）パーオキシジカーボネート、ジセチルパーオキシジカーボネート、ジミリスチルパーオキシジカーボネート等が挙げられる。
【００５６】
本発明に用いられるプロピレン単独重合体（Ａ−２）の製造方法としては、公知の触媒を用いて、公知の重合方法によって製造する方法が挙げられる。公知の触媒としては、上記のプロピレン系重合材料（Ａ−１）の製造に用いる触媒を挙げることができる。重合方法としては、例えば、バルク重合法、溶液重合法、スラリー重合法、気相重合法等が挙げられる。
【００５７】
本発明に用いられるプロピレン−エチレンランダム共重合体（Ｂ）の製造方法としては、公知の触媒と公知の重合方法を用いて、プロピレンとエチレンとを共重合させることによって製造する方法が挙げられる。
公知の触媒としては、例えば、バナジウム化合物と有機アルミニウム化合物からなる触媒、チーグラーナッタ触媒又はメタロセン触媒等が挙げられ、公知の重合方法としては、溶液重合法、スラリー重合法、高圧イオン重合法又は気相重合法等が挙げられる。具体的なプロピレン−エチレンランダム共重合体（Ｂ）の製造方法は、例えばＷＯ１９９９／０２９７４９等に記載されている。
【００５８】
前記エチレン−α−オレフィン共重合体ゴムの製造方法としては、前記プロピレン−エチレンランダム共重合体（Ｂ）の製造方法と同じ方法が挙げられる。
【００５９】
本発明の成形体としては、射出成形体、圧縮成形体、押出成形体などが挙げられ、好ましくは射出成形体である。前記射出成形体は、本発明のポリプロピレン樹脂組成物を、射出成形方法によって、射出成形して得られる射出成形体である。
本発明の射出成形体の用途として、好ましくは自動車用部材であり、例えば、ドアートリム、ピラー、インストルメントパネル、バンパー等が挙げられる。
【実施例】
【００６０】
〔物性の測定方法〕
実施例および比較例で用いた重合体、組成物、成形体の物性の測定方法を、以下に示す
【００６１】
（１）プロピレン系重合材料（Ａ−１）におけるプロピレン単独重合体成分（ｉ）とプロピレン-エチレンランダム共重合体成分（ii）の含有割合（重量％）：
プロピレン系重合材料（Ａ−１）において、プロピレン-エチレンランダム共重合体成分（ii）のプロピレン系重合材料（Ａ−１）に対する重量比率Ｘは、プロピレン単独重合体成分（ｉ）とプロピレン系重合材料（Ａ−１）の各々の結晶融解熱量を測定することに
より、次式から計算で求められる。
Ｘ＝１−（ΔＨｆ）T ／（ΔＨｆ）P
（ΔＨｆ）T ：プロピレン系重合材料（Ａ−１）の融解熱量（ｃａｌ／ｇ）
（ΔＨｆ）P ：プロピレン単独重合体成分（ｉ）分の融解熱量（ｃａｌ／ｇ）
プロピレン-エチレンランダム共重合体成分（ii）のエチレン含量は、赤外線吸収スペクトル法によりプロピレン系重合材料（Ａ−１）のエチレン含量を重量％で測定し、次式から
計算で求めることができる。
（Ｃ2'）EP＝（Ｃ2'）T ／Ｘ
（Ｃ2'）T ：プロピレン系重合材料（Ａ−１）のエチレン含量（重量％）
（Ｃ2'）EP：プロピレン-エチレンランダム共重合体成分（ii）のエチレン含量（重量％）
【００６２】
（３）密度（単位：ｇ／ｃｍ３）
重合材料の密度は、ＡＳＴＭ  Ｄ７９２に規定に規定された方法に従って測定した。
【００６３】
（４）ＭＦＲ（単位：ｇ／１０分）
重合材料のＭＦＲは、ＡＳＴＭ  Ｄ１２３８に規定された方法に従って測定した。特に断りのない限り、ＭＦＲは温度２３０℃で、荷重２．１６ｋｇfで測定した。
【００６４】
（５）極限粘度（［η］、単位：ｄｌ／ｇ）
ウベローデ型粘度計を用いて、１３５℃テトラリン中で、濃度０．１ｇ／ｄｌ、０．２ｇ／ｄｌ及び０．５ｇ／ｄｌの３点について還元粘度を測定し、「高分子溶液、高分子実験学１１」（１９８２年共立出版株式会社刊）第４９１頁に記載の方法、すなわち還元粘度を濃度に対しプロットし、濃度をゼロに外挿する方法によって、極限粘度を求めた。
プロピレン系重合材料（Ａ−１）、プロピレン単独重合体成分（ｉ）、及びプロピレン-エチレンランダム共重合体成分（ii）のそれぞれの極限粘度（［η］Total、［η］P、［η］EP）の測定および算出は、以下のように行った。
前段の重合工程で得られたプロピレン単独重合体成分（ｉ）の極限粘度（［η］P）、後段の重合工程で得られたプロピレン単独重合体成分（ｉ）とプロピレン-エチレンランダム共重合体成分（ii）とからなるプロピレン系重合材料（Ａ−１）の極限粘度（［η］Total）、プロピレン系重合材料（Ａ−１）に対するプロピレン-エチレンランダム共重合体成分（ii）の含有割合から、後段の工程で重合されたプロピレン-エチレンランダム共重合体成分（ii）の極限粘度［η］EPを、下記式から計算して求めた。
［η］EP＝｛［η］Total−［η］P×（１−Ｘ）｝／Ｘ
［η］Total：後段重合工程を経て最終的に得られた重合材料の極限粘度（ｄｌ／ｇ）
［η］P：前段重合工程後に重合槽より抜き出した重合体成分の極限粘度（ｄｌ／ｇ）
Ｘ：プロピレン系重合材料（Ａ−１）に対するプロピレン-エチレンランダム共重合体成分（ii）の含有割合
【００６５】
（６）アイソタクチック・ペンタッド分率
アイソタクチック・ペンタッド分率とは、ポリプロピレン分子鎖全体に対するポリプロピレン分子鎖に含有されるペンタッド単位でのアイソタクチック連鎖の含有割合、換言すれば、ポリプロピレン分子鎖全体に対するプロピレン由来の単量体単位が５個連続してメソ結合した連鎖の中心にあるプロピレン由来の単量体単位の含有割合である。アイソタクチック・ペンタッド分率の測定は、Ａ．ＺａｍｂｅｌｌｉらによってＭａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ，６，９２５（１９７３）に記載されている13Ｃ−ＮＭＲを使用する測定方法に従って行い、測定されたＮＭＲ吸収ピークの帰属はＭａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ，  ８，６８７（１９７５）に基づいて行う。具体的には13Ｃ−ＮＭＲスペクトルのメチル炭素領域の全吸収ピークの面積に対する５個連続してメソ結合した連鎖の中心にあるプロピレン由来の単量体単位のピークの面積割合としてアイソタクチック・ペンタッド分率を測定する。この方法によって、英国  ＮＡＴＩＯＮＡＬ  ＰＨＹＳＩＣＡＬ  ＬＡＢＯＲＡＴＯＲＹのＮＰＬ標準物質  ＣＲＭ  Ｎｏ．Ｍ１９−１４  Ｐｏｌｙｐｒｏｐｙｌｅｎｅ  ＰＰ／ＭＷＤ／２のアイソタクチック・ペンタッド分率を測定したところ、０．９４４であった。
【００６６】
（７）引張り破断伸び（ＵＥ）（単位：％）
引張り破断伸びは、ＡＳＴＭ  Ｄ６３８に規定された方法に従って測定した。具体的には、下記の射出成形体の製造方法で作製され、厚みが３．２ｍｍである試験片を用いて、引っ張り速度は５０ｍｍ／分または１０ｍｍ／分で、引張り破断伸びを測定した。
【００６７】
（８）曲げ弾性率（ＦＭ）（単位：ＭＰａ）
曲げ弾性率は、ＡＳＴＭ  Ｄ７９０に規定された方法に従って測定した。具体的には、下記の射出成形体の製造方法で作製され、厚みが６．４ｍｍであり、スパン長さが１００ｍｍである試験片を用いて、荷重速度は２．５ｍｍ／分で、測定温度は２３℃で曲げ弾性率を測定した。
【００６８】
（９）アイゾット衝撃強度（Ｉｚｏｄ）（単位：ｋＪ／ｍ2）
アイゾット衝撃強度は、ＡＳＴＭ  Ｄ２５６に規定された方法に従って測定した。具体的には、下記の射出成形体の製造方法で作製され、厚みが６．４ｍｍであり、成形の後にノッチ加工されたノッチ付きの試験片を用いて、２３℃および−３０℃でアイゾット衝撃強度を測定した。
【００６９】
〔射出成形体の製造方法〕
上記（７）〜（９）の物性評価用の射出成形体である試験片は、住友重機械工業製ＳＥ１３０ＤＵ型射出成形機を用い、成形温度２２０℃、金型冷却温度５０℃、射出時間１５秒、冷却時間２０秒で射出成形を行って得た。
【００７０】
〔材料〕
実施例および比較例で用いた材料を以下に示す。
［プロピレン系重合材料（Ａ−１）］
（１）ＢＣＰＰ−１
＜ＢＣＰＰ−１の物性＞
プロピレン単独重合体成分（ｉ）の含有量：８０．４重量％
プロピレン単独重合体成分（ｉ）におけるプロピレンに由来する単量体単位の含有量：１００モル％
プロピレン単独重合体成分（ｉ）の極限粘度（[η]P）：０．９５ｄｌ／ｇ
プロピレン-エチレンランダム共重合体成分（ii）の含有量：１９．６重量％
プロピレン-エチレンランダム共重合体成分（ii）に含有されるエチレンに由来する単量体単位の含有量：５０．０重量％
プロピレン-エチレンランダム共重合体成分（ii）に含有されるプロピレンに由来する単量体単位の含有量：５０．０重量％
プロピレン-エチレンランダム共重合体成分（ii）の極限粘度（[η]EP）：５．５ｄｌ／ｇ
プロピレン系重合材料（Ａ−１）のＭＦＲ：２３．６ｇ／１０分
＜ＢＣＰＰ−１の製造方法＞
充分に脱水及び脱気したヘプタンと、トリエチルアルミニウム（以下、ＴＥＡと略す。）と、ターシャリーブチルノルマルプロピルジメトキシシラン（以下、ｔＢｎＰＤＭＳと略す。）とを、ＴＥＡの濃度が０．００３４ｍｍｏｌ／Ｌとなり、かつＴＥＡ１ｍｏｌ当たりのｔＢｎＰＤＭＳの量が０．１５ｍｏｌとなるように重合槽に投入し、昇温を開始した。７５℃まで昇温した時点で、昇温を停止して重合槽内を７５℃に維持し、特開平１０−２１２３１９号公報（ＵＳ６１８７８８３Ｂ１としても発行されている）の実施例に記載の固体触媒成分Ｉを、ＴＥＡ含量と触媒成分に含まれるＴｉ含量とのモル比が[ＴＥＡ]／Ｔｉ＝０．１４（ｍｏｌ／ｍｏｌ）となるように重合槽に投入し、次いで水素を、重合槽内における水素濃度が１３．０体積％となるように投入し、次いでプロピレンを連続的に重合槽に供給しながら、固体触媒成分Ｉの質量１ｇ当たりのプロピレン重合体成分の生成量が３７００ｇになるように重合を約２時間行い、プロピレン単独重合体成分（ｉ）を得た。該プロピレン重合体成分（ｉ）の極限粘度[η]Pは０．９５ｄｌ／ｇであった。
次いで、脱ガスを行い、その後、プロピレン置換を３回行い、水素を系内から取り除いた後、重合槽内の温度を５０℃に、圧力を３．０ＭＰａに保ちながら、エチレン濃度を７５体積％、プロピレン濃度を２５体積％に保持するよう、エチレン及びプロピレンを連続的に供給しながら重合を行い、プロピレン-エチレンランダム共重合体成分（ii）を製造した。プロピレン系重合材料（Ａ−１）の生成量を１００重量％として、プロピレン-エチレンランダム共重合体成分（ii）の生成量が約１７重量％となった時点で重合を終了し、得られたプロピレン系重合材料（Ａ−１）を回収した。固体触媒成分Ｉの質量１ｇ当たりのプロピレン系重合材料（Ａ−１）の生成量は４５３０ｇであり、プロピレン-エチレンランダム共重合体成分（ii）のエチレンに由来する単量体単位の含量は４９重量％であり、プロピレン系重合材料（Ａ−１）の極限粘度［η］Totalは１．８５ｄｌ／ｇであり、プロピレン系重合材料（Ａ−１）の収量は約８００ｋｇであった。
【００７１】
（２）ＢＣＰＰ−２
＜ＢＣＰＰ−２の物性＞
プロピレン単独重合体成分（ｉ）の含有量：６６．８重量％
プロピレン単独重合体成分（ｉ）におけるプロピレンに由来する単量体単位の含有量：１００モル％
プロピレン単独重合体成分（ｉ）の極限粘度（[η]P）：０．８７ｄｌ／ｇ
プロピレン-エチレンランダム共重合体成分（ii）の含有量：３３．２重量％
プロピレン-エチレンランダム共重合体成分（ii）に含有されるエチレンに由来する単量体単位の含有量：５１．２重量％
プロピレン-エチレンランダム共重合体成分（ii）に含有されるプロピレンに由来する単量体単位の含有量：４８．８重量％
プロピレン-エチレンランダム共重合体成分（ii）の極限粘度（[η]EP）：３．０ｄｌ／ｇ
プロピレン系重合材料（Ａ−１）のＭＦＲ：１９．８ｇ／１０分
＜ＢＣＰＰ−２の製造方法＞
水素濃度、重合温度、エチレン／プロピレン濃度を調整する以外は、上記ＢＣＰＰ−１と同様の方法で実施した。
【００７２】
（３）ＢＣＰＰ−３
＜ＢＣＰＰ−３の物性＞
プロピレン単独重合体成分（ｉ）とプロピレン-エチレンランダム共重合体成分（ii）とからなるプロピレン系重合材料（Ａ−１）におけるＢＣＰＰ−３は以下の構造を有する。
プロピレン単独重合体成分（ｉ）の含有量：７０．３重量％
プロピレン単独重合体成分（ｉ）におけるプロピレンに由来する単量体単位の含有量：１００モル％
プロピレン単独重合体成分（ｉ）の極限粘度（[η]P）：０．８８ｄｌ／ｇ
プロピレン-エチレンランダム共重合体成分（ii）の含有量：２９．７重量％
プロピレン-エチレンランダム共重合体成分（ii）に含有されるエチレンに由来する単量体単位の含有量：３３．８重量％
プロピレン-エチレンランダム共重合体成分（ii）に含有されるプロピレンに由来する単量体単位の含有量：６６．２重量％
プロピレン-エチレンランダム共重合体成分（ii）の極限粘度（[η]EP）：３．３ｄｌ／ｇ
プロピレン系重合材料（Ａ−１）のＭＦＲ：２６．６ｇ／１０分
＜ＢＣＰＰ−３の製造方法＞
水素濃度、重合温度、エチレン／プロピレン濃度を調整する以外は、上記ＢＣＰＰ−１と同様の方法で実施した。
【００７３】
（４）ＢＣＰＰ−４
＜ＢＣＰＰ−４の物性＞
プロピレン単独重合体成分（ｉ）とプロピレン-エチレンランダム共重合体成分（ii）とからなるプロピレン系重合材料（Ａ−１）におけるＢＣＰＰ−４は以下の構造を有する。
プロピレン単独重合体成分（ｉ）の含有量：６８．２重量％
プロピレン単独重合体成分（ｉ）におけるプロピレンに由来する単量体単位の含有量：１００モル％
プロピレン単独重合体成分（ｉ）の極限粘度（[η]P）：０．８８ｄｌ／ｇ
プロピレン-エチレンランダム共重合体成分（ii）の含有量：３１．８重量％
プロピレン-エチレンランダム共重合体成分（ii）に含有されるエチレンに由来する単量体単位の含有量：４８．３重量％
プロピレン-エチレンランダム共重合体成分（ii）に含有されるプロピレンに由来する単量体単位の含有量：５１．７重量％
プロピレン-エチレンランダム共重合体成分（ii）の極限粘度（[η]EP）：２．７ｄｌ／ｇ
プロピレン系重合材料（Ａ−１）のＭＦＲ：２６．３ｇ／１０分
＜ＢＣＰＰ−４の製造方法＞
水素濃度、重合温度、エチレン／プロピレン濃度を調整する以外は、上記ＢＣＰＰ−１と同様の方法で実施した。
【００７４】
［プロピレン単独重合体（Ａ−２）］
（１）ＨＰＰ−１
プロピレン単独重合体（Ａ−２）におけるプロピレンに由来する単量体単位の含有量：１００モル％
プロピレン単独重合体（Ａ−２）の極限粘度（[η]P*）：０．９２ｄｌ／ｇ
ＭＦＲ（温度２３０℃、２．１６ｋｇ荷重で測定）：１２０ｇ/１０分
（２）ＨＰＰ−２
プロピレン単独重合体（Ａ−２）におけるプロピレンに由来する単量体単位の含有量：１００モル％
プロピレン単独重合体（Ａ−２）の極限粘度（[η]P*）：１．３５ｄｌ／ｇ
ＭＦＲ（温度２３０℃、２．１６ｋｇ荷重で測定）：２０ｇ/１０分
【００７５】
［プロピレン−エチレンランダム共重合体（Ｂ）］
プロピレン−エチレンランダム共重合体（Ｂ）として、表１に示すプロピレンに由来する単量体単位の含有量、エチレンに由来する単量体単位の含有量、密度及びＭＦＲの値を有するプロピレン−エチレンランダム共重合体（ＰＥＲ−１〜７）を用いた。
【００７６】
［エチレン−オクテン−１共重合体］
表１に示すエチレンに由来する単量体単位の含有量、オクテン−１に由来する単量体単位の含有量、密度及びＭＦＲの値を有するエチレン−オクテン−１共重合体（ＥＯＲ−１〜２）を用いた。
【００７７】
［無機充填剤］
無機充填剤として、平均粒子径２．７μｍのタルクを使用した
【００７８】
実施例−１
１００重量部のＢＣＰＰ−１に対して、安定剤としてステアリン酸カルシウム（日本油脂製）０．０５重量部、３，９−ビス［２−｛３−（３−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）プロピオニルオキシ｝−１，１−ジメチルエチル］−２，４，８，１０−テトラオキサスピロ［５．５］ウンデカン（スミライザーＧＡ８０、住友化学製）０．０５重量部、ビス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ペンタエリスリトールジフォスファイト（ソングノックス６２６、Ｓｏｎｇｗａｎ製）０．０５重量部を添加した後、押出機で造粒し、ＢＣＰＰ−１のペレットを得た。
得られたＢＣＰＰ−１のペレットの配合割合を９５重量％、プロピレン−エチレンランダム共重合体（Ｂ）としてＰＥＲ−１の配合割合を５重量％として、均一に予備混合した後、得られた混合物を二軸混練押出機（東洋精機製２Ｄ２５Ｓ）に投入した後、押し出し量２．５ｋｇ／ｈｒ、シリンダー温度２００℃、スクリュー回転数８０ｒｐｍで混練押出して、ポリプロピレン樹脂組成物を製造した。評価結果を表２に示す。
【００７９】
実施例−２
ＰＥＲ−１の代わりに、ＰＥＲ−２を使用した以外は、実施例−１と同様に実施した。評価結果を表２に示す。
【００８０】
実施例−３
ＰＥＲ−１の代わりに、ＰＥＲ−３を使用した以外は、実施例−１と同様に実施した。評価結果を表２に示す。
【００８１】
実施例−４
ＰＥＲ−１の代わりに、ＰＥＲ−４を使用した以外は、実施例−１と同様に実施した。評価結果を表２に示す。
【００８２】
比較例−１
ＰＥＲ−１の代わりに、ＰＥＲ−５を使用した以外は、実施例−１と同様に実施した。評価結果を表２に示す。
【００８３】
比較例−２
ＰＥＲ−１の代わりに、ＰＥＲ−６を使用した以外は、実施例−１と同様に実施した。評価結果を表２に示す。
【００８４】
比較例−３
ＰＥＲ−１の代わりに、ＰＥＲ−７を使用した以外は、実施例−１と同様に実施した。評価結果を表２に示す。
【００８５】
比較例−４
ＰＥＲ−１の代わりに、ＥＯＲ−１を使用した以外は、実施例−１と同様に実施した。評価結果を表２に示す。
【００８６】
比較例−５
ＢＣＰＰ―１のペレットの配合割合を１００重量％とし、ＰＥＲ−１を使用しなかった以外は、実施例−１と同様に実施した。評価結果を表２に示す。
【００８７】
比較例−６
ＢＣＰＰ―１のペレットの配合割合を９８．５重量％とし、ＰＥＲ−１の配合割合を１．５重量％とした以外は、実施例−１と同様に実施した。評価結果を表２に示す。
【００８８】
実施例−５
１００重量部のＢＣＰＰ−２に対して、安定剤としてステアリン酸カルシウム（日本油脂製）０．０５重量部、３，９−ビス［２−｛３−（３−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）プロピオニルオキシ｝−１，１−ジメチルエチル］−２，４，８，１０−テトラオキサスピロ［５．５］ウンデカン（スミライザーＧＡ８０、住友化学製）０．０５重量部、ビス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ペンタエリスリトールジフォスファイト（ソングノックス６２６、Ｓｏｎｇｗａｎ製）０．０５重量部を添加した後、押出機で造粒し、ＢＣＰＰ−２のペレットを得た。
【００８９】
得られたＢＣＰＰ―２のペレットの配合割合を４９重量％、プロピレン−エチレンランダム共重合体（Ｂ）としてＰＥＲ−１の配合割合を５重量％、プロピレン単独重合体（Ａ−２）としてＨＰＰ−１の配合割合を４６重量％として、均一に予備混合した後、得られた混合物を二軸混練押出機（東洋精機製２Ｄ２５Ｓ）に投入した後、押し出し量２．５ｋｇ／ｈｒ、シリンダー温度２００℃、スクリュー回転数８０ｒｐｍで混練押出して、ポリプロピレン樹脂組成物を製造した。評価結果を表３に示す。
【００９０】
実施例−６および比較例７〜９
表２に記載の配合割合以外は、実施例−５と同様の方法にてポリプロピレン樹脂組成物を製造した。評価結果を表３に示す。
【００９１】
実施例−７
１００重量部のＢＣＰＰ−２に対して、安定剤としてステアリン酸カルシウム（日本油脂製）０．０５重量部、３，９−ビス［２−｛３−（３−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）プロピオニルオキシ｝−１，１−ジメチルエチル］−２，４，８，１０−テトラオキサスピロ［５．５］ウンデカン（スミライザーＧＡ８０、住友化学製）０．０５重量部、ビス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ペンタエリスリトールジフォスファイト（ソングノックス６２６、Ｓｏｎｇｗａｎ製）０．０５重量部を添加した後、押出機で造粒し、ＢＣＰＰ−２のペレットを得た。
得られたＢＣＰＰ―２のペレットの配合割合を４８重量％、プロピレン単独重合体（Ａ−２）としてＨＰＰ−１の配合割合を２２重量％、プロピレン−エチレンランダム共重合体（Ｂ）としてＰＥＲ−１の配合割合を５重量％、エチレン−α−オレフィンとしてＥＯＲ−１の配合割合を４重量％およびＥＯＲ−２を６重量％、タルクを１５重量％として、均一に予備混合した後、得られた混合物を二軸混練押出機（日本製鋼所製ＴＥＸ４４α２）に投入した後、押し出し量７０ｋｇ／ｈｒ、シリンダー温度２００℃、スクリュー回転数３００ｒｐｍで混練押出して、ポリプロピレン樹脂組成物を製造した。評価結果を表４に示す。
【００９２】
実施例−８および比較例１０〜１１
表２に記載の配合割合以外は、実施例−７と同様の方法にてポリプロピレン樹脂組成物を製造した。評価結果を表３に示す。
【００９３】
実施例−７
１００重量部のＢＣＰＰ−２に対して、安定剤としてステアリン酸カルシウム（日本油脂製）０．０５重量部、３，９−ビス［２−｛３−（３−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）プロピオニルオキシ｝−１，１−ジメチルエチル］−２，４，８，１０−テトラオキサスピロ［５．５］ウンデカン（スミライザーＧＡ８０、住友化学製）０．０５重量部、ビス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ペンタエリスリトールジフォスファイト（ソングノックス６２６、Ｓｏｎｇｗａｎ製）０．０５重量部を添加した後、押出機で造粒し、ＢＣＰＰ−２のペレットを得た。
【００９４】
得られたＢＣＰＰ―２のペレットの配合割合を４８重量％、プロピレン単独重合体（Ａ−２）としてＨＰＰ−１の配合割合を２２重量％、プロピレン−エチレンランダム共重合体（Ｂ）としてＰＥＲ−１の配合割合を５重量％、エチレン−α−オレフィンとしてＥＯＲ−１の配合割合を４重量％およびＥＯＲ−２を６重量％、タルクを１５重量％として、均一に予備混合した後、得られた混合物を二軸混練押出機（日本製鋼所製ＴＥＸ４４α２）に投入した後、押し出し量７０ｋｇ／ｈｒ、シリンダー温度２００℃、スクリュー回転数３００ｒｐｍで混練押出して、ポリプロピレン樹脂組成物を製造した。評価結果を表４に示す。
【００９５】
実施例−８および比較例１０〜１１
表２に記載の配合割合以外は、実施例−７と同様の方法にてポリプロピレン樹脂組成物を製造した。評価結果を表３に示す。
【００９６】
【表１】
2013224419.tif 000002
【００９７】
【表２】
2013224419.tif 000003
【００９８】
【表３】
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【００９９】
【表４】
2013224419.tif 000005