(57)【要約】【課題】  生産性を低下させず、信頼性の向上が図れる蓄電デバイスを提供する。【解決手段】  少なくとも２つ以上の蓄電素子２０が、絶縁体１５により巻かれて束ねられている。【選択図】図３
2013229473.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
セパレータを介して正極電極と負極電極を交互に積層し巻回した蓄電素子と、
前記蓄電素子に対向して配置されるリチウムイオン源と、
電解液とを、外装体にて密閉した蓄電デバイスであって、
少なくとも２つ以上の前記蓄電素子が、絶縁体により巻かれて束ねられていることを特徴とする蓄電デバイス。
【請求項２】
前記絶縁体が多孔性を有していることを特徴とする請求項１に記載の蓄電デバイス。
【請求項３】
前記絶縁体が帯状であることを特徴とする請求項１または２に記載の蓄電デバイス。
【請求項４】
前記絶縁体がポリプロピレン、ポリエチレン、天然セルロースから選択される少なくとも１種からなることを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項に記載の蓄電デバイス。
【請求項５】
前記絶縁体が粘着テープ、自己融着、接着剤から選択される少なくとも１種で固定されることを特徴とする請求項１〜４のいずれか１項に記載の蓄電デバイス。
【請求項６】
前記蓄電素子が偏平状に巻回されることを特徴とする請求項１〜５のいずれか１項に記載の蓄電デバイス。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、リチウムイオンキャパシタ、リチウムイオン二次電池など蓄電デバイスに関するものである。
【背景技術】
【０００２】
充放電可能な電池機能を有する蓄電デバイスには、電気二重層キャパシタ、リチウムイオン二次電池などがある。また、電気二重層キャパシタの正極電極とリチウムイオン二次電池の負極電極とで構成されたリチウムイオンキャパシタ等のハイブリッドタイプのキャパシタも知られている。
【０００３】
このような蓄電デバイスは、エネルギー源、エネルギー回生用途への適用において、更なる高エネルギー密度化、低抵抗化が求められている。また、生産性の向上を図るため複数の巻回した蓄電素子を外装パッケージに収納した蓄電デバイスが使用されている。このような例として、特許文献１、２のような技術が開示されている。
【０００４】
特許文献１には、帯状の正極と帯状の負極とをセパレータを介して積層した帯状電極を設け、この帯状電極を巻回した蓄電素子を複数個並べ、それぞれの電極を外部端子にまとめて接続し、外装ケースに収納した電池について記載されている。
【０００５】
特許文献２の図６には、帯状の正極と帯状の負極とをセパレータを介して積層した帯状電極を設け、この帯状電極を巻回した蓄電素子を複数個配置したリチウムイオンキャパシタが記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２００３―３４６７６９号公報
【特許文献２】国際公開第２００６／１１２０６８号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
しかしながら、従来技術において、複数の巻回した蓄電素子の電極を外部端子にまとめて電気的に接続する場合、蓄電素子が位置ずれを起こし易く、接続部における接続抵抗が増加してしまうという課題がある。また、外部端子のみで接続された複数の蓄電素子を外装体に入れる場合、ハンドリングに注意が必要となり作業工数が増加するという課題もある。
【０００８】
本発明は上記課題を解決するためになされたもので、その目的は、接続抵抗を増加させず信頼性の向上が図れる蓄電デバイスを提供すること、および作業工数を増加させず生産性が低下しない蓄電デバイスを提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
すなわち、本発明の蓄電デバイスは、セパレータを介して正極電極と負極電極を交互に積層し巻回した蓄電素子と、前記蓄電素子に対向して配置されるリチウムイオン源と、電解液とを、外装体にて密閉した蓄電デバイスであって、少なくとも２つ以上の前記蓄電素子が、絶縁体により巻かれて束ねられていることを特徴とする。
【００１０】
本発明の蓄電デバイスは、前記絶縁体が多孔性を有していることを特徴とする。
【００１１】
本発明の蓄電デバイスは、前記絶縁体が帯状であることを特徴とする。
【００１２】
本発明の蓄電デバイスは、前記絶縁体がポリプロピレン、ポリエチレン、天然セルロースから選択される少なくとも１種からなることを特徴とする。
【００１３】
本発明の蓄電デバイスは、前記絶縁体が粘着テープ、自己融着、接着剤から選択される少なくとも１種で固定されることを特徴とする。
【００１４】
本発明の蓄電デバイスは、前記ユニットが偏平状に巻回されることを特徴とする。
【発明の効果】
【００１５】
本発明によれば、蓄電デバイスにおいて、少なくとも２つ以上の蓄電素子が、絶縁体により巻かれて束ねられていることにより、蓄電素子の位置ずれを防止でき、電極と外部端子の接続抵抗の増加を抑制し、信頼性を向上した蓄電デバイスの供給が可能となる。
【００１６】
また、蓄電デバイスの複数の蓄電素子において、少なくとも２つ以上の絶縁体で巻かれ束ねられていることにより、蓄電素子の位置ずれを防止でき、外装体に入れる場合、作業工数の削減が図れる。
【００１７】
絶縁体を用いて複数の蓄電素子を巻くことにより、従来技術よりさらに蓄電素子の周りに電解液を保持できるため、電解液の含浸が進みリチウムイオンのドープの均一性が向上し、内部抵抗の増加を抑制させることが可能となる。
【図面の簡単な説明】
【００１８】
【図１】本発明の蓄電デバイスの蓄電素子の構成要素を説明する図であり、図１（ａ）は、正極電極の正面図、図１（ｂ）は負極電極の正面図、図１（ｃ）はセパレータの正面図。
【図２】本発明の蓄電デバイスの蓄電素子を説明する図であり、図２（ａ）は蓄電素子の平面図、図２（ｂ）は蓄電素子のＡ−Ａ断面図。
【図３】本発明の蓄電デバイスのユニットを説明する図であり、図３（ａ）はユニットの平面図、図３（ｂ）はユニットのＢ−Ｂ断面図。
【発明を実施するための形態】
【００１９】
本発明の実施の形態を図面を参照して説明する。
【００２０】
本実施の形態では、蓄電デバイスとしてリチウムイオンキャパシタを例にとって説明するが、リチウムイオン二次電池にも応用可能である。図１は、本発明の蓄電デバイスの蓄電素子の構成要素を説明する図であり、図１（ａ）は、正極電極の正面図、図１（ｂ）は負極電極の正面図、図１（ｃ）はセパレータの正面図である。
【００２１】
図１（ａ）に示す正極電極１は、正極集電体４と正極活物質層６からなり、帯状の正極集電体４の少なくとも一方の主面に、正極活物質層６を塗工または張り合わせて形成される。正極電極１は、正極集電体４の長手方向に沿う長辺に、正極活物質層６が形成されていない正極集電体露出部８を有している。正極集電体４は、アルミニウムやアルミニウム合金などの金属箔からなり、貫通孔が形成されている。正極活物質層６は、炭素材料を主成分とする活物質を多量に含む電極合剤層であって、バインダおよび導電剤を含むことが多い。
【００２２】
図１（ｂ）に示す負極電極２は、負極集電体５と負極活物質層７からなり、帯状の負極集電体５の少なくとも一方の主面に、負極活物質層７を塗工または張り合わせて形成される。負極電極２は、負極集電体５の長手方向に沿う長辺に、負極活物質層７が形成されていない負極集電体露出部９を有している。負極集電体５は、銅や銅合金などの金属箔からなり、貫通孔が形成されている。負極活物質層７は、グラファイト、不定形炭素などの炭素材料を主成分とする活物質を多量に含む電極合剤層であって、バインダおよび導電剤を含むことが多い。なお、本実施の形態では、正極集電体４及び負極集電体５に、貫通孔を有するものを使用したが、プレーン箔やエッチング箔でもかまわない。
【００２３】
図１（ｃ）に示すセパレータ３は、絶縁性の薄紙であり、一般には正極活物質層６、負極活物質層７よりもやや大きく構成され、電解液が浸透しやすい素材であることが必要である。
【００２４】
本実施の形態の蓄電素子は、図１（ｃ）に示すセパレータ３、図１（ｂ）に示す負極電極２、図１（ｃ）に示すセパレータ３、図１（ａ）に示す正極電極１、図１（ｃ）に示すセパレータ３の順で積層し、偏平形状に巻回したものである。
【００２５】
図２（ａ）は、本発明による蓄電素子の平面図である。上述したように積層した正極電極と負極電極とセパレータを、正極電極が内側になるように、一定間隔で偏平状に巻回して蓄電素子２０を作製する。このとき、正極集電体露出部８と負極集電体露出部９は互いに重ならないように逆向きに積層され、巻回軸方向の両端にはそれぞれの集電体露出部が露出した構成となっている。この集電体露出部には外部端子が溶接等で接続される。なお、必要な場合、止めテープ１３にて固定してもよい。
【００２６】
図２（ｂ）は蓄電素子のＡ−Ａ断面図である。蓄電素子２０は巻回するときに折り曲げる湾曲部と、２つの湾曲部に挟まれる２つの平面部を有する偏平形状である。最外周はセパレータ３であり、内側に向かって負極集電体５と負極活物資層７からなる負極電極２、セパレータ３、正極集電体４と正極活物資層６からなる正極電極１、セパレータ３の構成となっている。なお、本実施の形態では、各電極は電極集電体の両側にそれぞれの活物質層が形成されている。
【００２７】
蓄電素子２０を構成する正極電極１および負極電極２の枚数や巻回回数は、所望の容量および抵抗に応じて、適宜設定できる。しかし、蓄電素子２０の密度の増加に伴う、ドープするリチウムイオンの動き難さ、すなわちドープ進行速度の低下を防ぐことを考慮すると、正極電極１および負極電極２の枚数と巻回回数の積が３００以下であることが好ましい。
【００２８】
図２における蓄電素子２０の形状は、偏平形状であるが、断面が円状や楕円状であってもよい。
【００２９】
図３は、本発明の蓄電デバイスのユニットを説明する図であり、図３（ａ）はユニットの平面図、図３（ｂ）はユニットのＢ−Ｂ断面図である。
【００３０】
図３（ａ）は、３個の蓄電素子２０が重ねられ、外周面が絶縁体１５で巻かれ、束ねられた状態である。前述したが正極集電体露出部８と負極集電体露出部９にそれぞれ正極外部端子１０と負極外部端子１１が溶接等で接続されている。なお、複数の蓄電素子２０が重ねられ、外周面が絶縁体１５で巻かれ、正極外部端子１０と負極外部端子１１が接続された状態をユニット３０と称す。
【００３１】
このように複数の蓄電素子２０が、外周面において絶縁体１５で束ねられることにより、正極集電体露出部８と負極集電体露出部９にそれぞれ正極外部端子１０と負極外部端子１１を電気的に接続する際に蓄電素子２０が位置ズレを起こすことを防止できる。それにより安定した接続点１２を形成することができ接続抵抗の増加を抑制できる。
【００３２】
また、絶縁体１５で束ねた後、さらに固定が必要な場合は粘着テープなどの止めテープ１３を用いてもよい。なお、粘着テープの他に自己融着、接着剤等を用いて固定してもよい。
【００３３】
図３（ｂ）に示すように、ユニット３０は、蓄電素子２０が重ねられ、外周面に絶縁体１５が巻かれ束ねられている。蓄電素子２０に対向して金属リチウム１６とリチウム集電体１７からなるリチウムイオン源４０が配置されている。
【００３４】
ユニット３０は、リチウムイオン源４０とともに外装体に収納され、リチウムイオンを含有する電解液が注入され、含浸される。その状態で、リチウムイオン源から負極活物質層に、リチウムイオンがドープされる。その後、外装体を熱融着等で密閉し、本発明の蓄電デバイスが得られる。
【００３５】
絶縁体１５の材質は、蓄電素子２０を束ねることが可能な強度をもち、多孔性を有するものが好ましい。たとえば、ポリエチレンやポリプロピレンなどの不織布、もしくはビスコースレイヨンや天然セルロースの抄紙などが好適に使用される。製造コストを考慮するとセパレータと同様の材料がより望ましい。絶縁体１５の材質として多孔性を有するものを用いる理由は、従来技術よりさらに蓄電素子２０の周りに電解液を保持できるため、電解液の含浸が進みリチウムイオンのドープの均一性が向上し、内部抵抗の増加を抑制させることが可能になるためである。
【００３６】
また、絶縁体１５は帯状の形状が好ましい。理由しては、帯状の形状とし蓄電素子２０の側面を十分覆うことにより電解液をさらに保持でき、内部抵抗の増加を抑制させることが可能になるためである。
【００３７】
なお、絶縁体１５で複数の蓄電素子２０を巻く時に生じるずれは、正極外部端子１０および負極外部端子１１との接続に影響が無ければよい。
【００３８】
また、ユニット３０のような束ねた状態で外装体に収納することによって、次工程で、仮に振動や衝撃等が加わっても、蓄電素子２０がずれることがないため、接続部の信頼性の向上が図れる。
【００３９】
なお、ユニット３０は、蓄電素子２０が複数個重ねられた構成であるが、複数の蓄電素子２０を横に並べた構成であってもよい。
【００４０】
続いて、蓄電デバイスで使用する他の構成部材について説明する。
【００４１】
負極活物質層に用いられる導電剤としては、アセチレンブラック、ケッチェンブラックのようなカーボンブラック、天然黒鉛、熱膨張黒鉛炭素繊維が好ましく、負極活物質層の全体の５〜３０重量％程度添加するのが好ましい。
【００４２】
また、負極活物質層に用いられるバインダとしては、ポリテトラフルオロエチレン、ポリフッ化ビニリデン、フルオロオレフィン共重合体架橋ポリマー等の含フッ素系樹脂、ポリブタジエンゴム、スチレン−ブタジエンゴム等のゴム系バインダ、ポリプロピレン、ポリエチレン等の熱可塑性樹脂などが用いられ、特にポリフッ化ビニリデンが耐熱性、耐薬品性、シート強度の観点から好ましい。負極活物質層の全体の３質量％〜２０質量％程度のバインダを含んで作製させるのが好ましい。
【００４３】
負極集電体には、前述したように銅や銅合金の箔、ニッケル箔、ステンレス箔等が用いられる。また、これらの材質からなる貫通する孔を有するパンチングメタルやエキスパンドメタル等も用いられる。
【００４４】
正極活物質層の主成分である正極活物質は、アニオン、カチオンを可逆的に担持できる炭素材料を用いる。例として、木材、鋸屑、椰子殻、パルプ廃液などの植物系物質、石炭、石油重質油、またはそれらを熱分解して得られる石炭系および石油系ピッチ、石油コークス、カーボンエアロゲル、タールピッチなどの化石燃料系物質、フェノール樹脂、ポリ塩化ビニル樹脂、ポリ塩化ビニリデンなどの合成高分子系物質など各種のものが用いられる。
【００４５】
また、正極活物質層に用いられる導電剤としては、アセチレンブラック、ケッチェンブラックなどのカーボンブラック、天然黒鉛、熱膨張黒鉛炭素繊維などから選択される物質を、正極活物質層の全体の５質量％〜３０質量％程度添加することが好ましい。
【００４６】
また、正極活物質層に用いられるバインダとしては、ポリテトラフルオロエチレン、ポリフッ化ビニリデン、フルオロオレフィン共重合体架橋ポリマー等の含フッ素系樹脂、スチレン−ブタジエンゴム等のゴム系バインダ、ポリプロピレン、ポリエチレン等の熱可塑性樹脂などが用いられ、特にポリテトラフルオロエチレンが耐熱性、耐薬品性、作製されるシート状の分極性電極層の強度の観点から好ましい。正極活物質層の全体の３質量％〜２０質量％程度のバインダを含んで作製させるのが好ましい。
【００４７】
正極集電体には、前述したようにアルミニウム箔またはステンレス箔等が用いられる。また、これらの材質からなる貫通する孔を有するパンチングメタルやエキスパンドメタル等も用いられる。
【００４８】
セパレータの構成材料は、特に限定されるものではないが、たとえば、ポリエチレンやポリプロピレンなどの不織布、もしくはビスコースレイヨンや天然セルロースの抄紙などが好適に使用される。セパレータは作製する蓄電デバイスの種別に応じてその構成材料を選定することが好ましい。
【００４９】
電解液には、リチウムイオンを含有する非水系の溶液を使用する。リチウムイオンを含有する非水系の溶液から構成される電解液の溶媒は、例えばエチレンカーボネート、プロピレンカーボネート、ジメチルカーボネート、ジエチルカーボネート、メチルエチルカーボネート、γ−ブチルラクトン、アセトニトリル、ジメトキシエタン、テトラヒドロフラン、ジオキソラン、塩化メチレン、スルホラン等が挙げられる。さらに、これらの溶媒を２種類以上混合した混合溶媒も用いることができる。この中で、少なくともプロピレンカーボネートとエチレンカーボネートいずれかを有することが特性上、好ましい。
【００５０】
リチウムイオン源は、リチウム箔からなる金属リチウムとリチウム集電体からなり、このうちリチウム箔は、金属リチウムやリチウム−アルミニウム合金等のように少なくともリチウム元素を含み、リチウムイオンの供給源となる物質からなる。
【００５１】
リチウム集電体は、リチウムと反応しない金属を用いることが好ましく、負極集電体と同じ金属箔を用いても良い。材質としては、銅、ニッケルまたはステンレス等が挙げられる。
【実施例】
【００５２】
以下に本発明の実施例を詳述する。
【００５３】
（実施例１）
正極活物質である比表面積が１５００ｍ２／ｇのフェノール系活性炭の粉末９２質量部と、導電剤として黒鉛８質量部混合した粉末に対し、バインダとしてスチレン−ブタジエンゴム３質量部、カルボキシルメチルセルロース３質量部、溶媒として水２００質量部となるように加え、混練してスラリーを得た。
【００５４】
次いで１００μｍの貫通孔が開孔率３０％になるように形成された厚さ２０μｍのアルミニウム箔を正極集電体として、その両面に上記スラリーを均一に塗布し、その後乾燥させて、正極集電体の表裏面にそれぞれ３０μｍの正極活物質層を得た。したがって、この正極電極の厚みは８０μｍであった。また、正極集電体の長手方向に沿う長辺に、正極活物質層が形成されていないアルミニウム箔を露出させた正極集電体露出部を設けた。
【００５５】
負極活物質である難黒鉛化材料粉末８８質量部と、導電剤としてアセチレンブラック６質量部混合した粉末に対し、バインダとしてスチレン−ブタジエンゴム５質量部、カルボキシルメチルセルロース４質量部、溶媒として水２００質量部となるように加え、混練してスラリーを得た。
【００５６】
次いで１００μｍの貫通孔が開孔率３０％になるように形成された厚さ１０μｍの銅箔を負極集電体として、その両面に上記スラリーを均一に塗布し、その後乾燥させて、負極集電体の表裏面にそれぞれ２０μｍの負極活物質層を得た。したがって、この負極電極の厚みは５０μｍであった。また、負極集電体の長手方向に沿う長辺に、負極活物質層が形成されていない銅箔を露出させた負極集電体露出部を設けた。
【００５７】
セパレータとして、厚さ３５μｍの天然セルロース材の薄紙を使用した。このセパレータの寸法形状は、上記電極板の延出部を除いた形状よりも少しだけ大きくなるように構成した。
【００５８】
次いで、セパレータ、負極電極、セパレータ、正極電極、セパレータの順番でこれら三者を積層し、正極電極が内側になるように一定間隔（約１００ｍｍ幅）で扁平構造に巻回して蓄電素子を作製した。この電極体の最上部と最下部にはそれぞれ必ずセパレータが１枚ずつ配置されるようにした。
【００５９】
本実施例では、１試料あたりの積層した正極電極は１枚、負極電極は１枚、セパレータは３枚であり、集電体露出部を除いたその寸法は、正極活物質層が２４００ｍｍ×１５０ｍｍ、負極活物質層が２４１０ｍｍ×１５５ｍｍ、セパレータが２４２０ｍｍ×１６０ｍｍであった。また、電極に形成した集電体露出部の寸法は、それぞれの活物質層の同一長辺において、正極側が２４００ｍｍ×１２ｍｍ、負極側が２４１０ｍｍ×１２ｍｍであった。
【００６０】
このようにして作製した蓄電素子を図３（ｂ）のような配置で３個重ねその周囲を２４０ｍｍ×１６０ｍｍのポリプロピレンの不織布からなる絶縁体で巻きセパレータの端部を粘着テープで止めて固定させた。ついで上下面に１００ｍｍ×１６２ｍｍの銅箔に９８ｍｍ×１５３ｍｍのリチウム箔に圧力をかけて貼り付けたリチウムイオン源をリチウム面が負極電極に対向するように配置した。
【００６１】
正極外部端子は、長さ６０ｍｍ、幅８０ｍｍ、厚さ０．４ｍｍのアルミニウム材を使用し、負極外部端子は、長さ６０ｍｍ、幅８０ｍｍ、厚さ０．２ｍｍのニッケル材を使用した。外装体から導出している領域は、長さ１０ｍｍ、幅７０ｍｍであった。外装体と熱接着する面には、酸変性ポリオレフィン樹脂からなるシーラントが両面に施されているものを使用した。
【００６２】
次に、電極に設けている正極集電体露出部および負極集電体露出部と銅箔に金属リチウムを貼り合わせて作製したリチウムイオン源の予め延出させていた銅箔部分とを各々束ね、一括して外部端子の端部にそれぞれ超音波溶接により固定した。正極および負極それぞれの外部端子が同一面から外部に取り出せるように図３（ａ）に示すような方向に接続した。以上により、本実施例の蓄電デバイスのユニットが完成した。
【００６３】
２枚のラミネートフィルムからなる外装体でユニットを包み込み、正極および負極外部端子を配置する２辺の長辺を含む３辺の周縁部を熱圧着し、内面に形成した酸変性ポリオレフィン樹脂からなる熱可塑性樹脂層を接合させて袋状とした。この外装体の内面の熱可塑性樹脂層の厚みは４０μｍであった。
【００６４】
続いて電解質溶液を注入した。電解質溶液は、六フッ化リン酸リチウムをプロピレンカーボネートとジエチルカーボネートを１：１の割合で混合させた混合溶媒に溶解させ、１．０ｍｏｌ／ｌの濃度に調製したものを使用した。電解質溶液を注入した後に、外装体の残る１辺を、真空雰囲気中にて熱圧着により封止した。
【００６５】
電解液を注入したことによって、リチウムイオン源から負極の活物質層にリチウムイオンを挿入した。挿入量は、負極活物質重量に対し４００ｍＡｈ／ｇとした。リチウムイオン挿入完了後、外装体の短辺の１辺を開封し、余分な電解質溶液を取り出した。開封した１辺を真空雰囲気中にて再度熱圧着し封止した。以上の方法により、積層型のリチウムイオンキャパシタを得た。この方法により作製したハイブリッドキャパシタは５０個であった。
【００６６】
（実施例２）
実施例２では、作製した蓄電素子を図３（ｂ）のような配置で４個重ね、その周囲を絶縁体で巻いた構成とした。それ以外は実施例１と同様とした。
【００６７】
（比較例）
比較例では、作製した蓄電素子を実施例１と同様に重ねたがその周囲をセパレータで巻かない状態とした。それ以外は実施例１と同様とした。
【００６８】
（評価方法）
実施例１、２、および比較例において作製した蓄電デバイスは、それぞれ以下の評価を行った。評価項目は、直流抵抗（ＤＣ−Ｒ）測定、容量測定、および自己放電特性のおよび高温環境下での信頼性試験を実施した。
【００６９】
直流抵抗測定評価は、蓄電デバイスを充放電装置にて所定の定電圧で１時間充電した後、電流値２０Ｃで放電した際のＤＣ−Ｒを測定した。ＤＣ−Ｒの選別規格は、比較例から抜き取った２０個について測定した直流抵抗値の平均値＋３σの値以下とした。選別規格より大きいものは不良とし、評価数に対する不良数から不良率を算出した。
【００７０】
容量測定は、蓄電デバイスを充放電装置にて所定の定電圧で１時間充電した後、電流値２０Ｃで使用下限電圧まで放電した際の電流容量を測定した。容量の選別規格は、比較例の抜き取り２０個測定した容量平均値の９０％値とした。選別規格より小さいものは不良とし、評価数に対する不良数から不良率を算出した。
【００７１】
自己放電測定評価は、蓄電デバイスを充放電装置にて所定の定電圧で１時間充電した後、端子間を開回路にした状態で、恒温槽にて６０℃で７２時間放置した後の端子間電圧を測定した。自己放電の選別規格は、比較例から抜き取った１０個について測定した電圧平均値−３σの値以上とした。選別規格より小さいものは不良とし、評価数に対する不良数から不良率を算出した。
【００７２】
信頼性試験は、実施例１、２と比較例を７０℃の環境下、１００Ｃの負荷をかけて２００万回充放電サイクル試験により評価した。そして、初期のＤＣ−Ｒに対する変化率を算出した。以上の方法により、実施例１、２、比較例における各々の試料の条件ごとに、ＤＣ−Ｒ測定評価、容量測定評価、自己放電測定評価、信頼性試験の評価をそれぞれ行った。平均容量、平均ＤＣ−Ｒ、自己放電不良率、総合不良率、信頼性評価結果を表１に示す。
【００７３】
【表１】
2013229473.tif 000003
【００７４】
実施例１、２は比較例より、全ての評価において良好な結果が得られた。以上説明したように、本発明の蓄電デバイスでは、ＤＣ−Ｒが低く、信頼性が良好な蓄電デバイスを提供することが可能である。また、実施例１、２とも比較例と比べてハンドリングが容易であり、生産性の低下を抑制できることが確認された。
【００７５】
以上、本発明の実施例を説明したが、本発明は、これらの実施例に限られるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲の設計変更があっても本発明に含まれる。すなわち、当業者であれば、当然なしえるであろう各種変形、修正もまた本発明に含まれる。
【符号の説明】
【００７６】
１    正極電極
２    負極電極
３    セパレータ
４    正極集電体
５    負極集電体
６    正極活物質層
７    負極活物質層
８    正極集電体露出部
９    負極集電体露出部
１０  正極外部端子
１１  負極外部端子
１２  接続点
１３  止めテープ
１５  絶縁体
１６  金属リチウム
１７  リチウム集電体
２０  蓄電素子
３０  ユニット
４０  リチウムイオン源
【図１】
2013229473.tif 000004
【図２】
2013229473.tif 000005
【図３】
2013229473.tif 000006