(57)【要約】      （修正有）【課題】ＨＤＤＲ処理におけるＨＤ工程の処理条件を制御し、小粒子の残留磁束密度の低下を抑え、高い角型性を有し、かつ優れた残留磁束密度と保磁力を両立した磁石粉末を得る方法を提供する。【解決手段】ＨＤＤＲ処理によってＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を得る製造方法において、原料合金の組成はＲ量が１２．５ａｔ．％以上１４．３ａｔ．％以下であり、Ｂ量が４．５ａｔ．％以上７．５ａｔ．％以下であり、Ｃｏ量が１０ａｔ．％以下であって、原料合金粉末を不活性雰囲気または真空雰囲気で７７０℃以上８２０℃以下の温度範囲に昇温した後に、水素含有ガス雰囲気に切り替えて前記温度範囲で保持する第１段ＨＤ工程を実施し、次いで８３０℃以上８７０℃以下の温度範囲に再昇温し水素含有ガス雰囲気で保持する第２段ＨＤ工程を実施する。【選択図】図１
2013229595.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
ＨＤＤＲ処理によってＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を得る製造方法において、原料合金が、Ｒ（Ｒ：Ｙを含む一種以上の希土類元素）、Ｔ（Ｔ：Ｆｅ、またはＦｅ及びＣｏ）、Ｂ（Ｂ：ホウ素）を含み、該原料合金の組成はＲ量が１２．５ａｔ．％以上１４．３ａｔ．％以下であり、Ｂ量が４．５ａｔ．％以上７．５ａｔ．％以下であり、Ｃｏ量が１０ａｔ．％以下であって、該原料合金粉末を不活性雰囲気または真空雰囲気で７７０℃以上８２０℃以下の温度範囲に昇温した後に、雰囲気を水素含有ガス雰囲気に切り替えて、前記温度範囲で３０分以上１５０分以下保持する第１段ＨＤ工程を実施し、次いで８３０℃以上８７０℃以下の温度範囲に再昇温し水素含有ガス雰囲気で６０分以上２４０分以下保持する第２段ＨＤ工程を実施することを特徴とするＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の製造方法。
【請求項２】
原料合金がＧａ及びＺｒを含み、該原料合金の組成は、Ｇａ量が０．１ａｔ．％以上１．０ａｔ．％以下、Ｚｒ量が０．０５ａｔ．％以上０．１５ａｔ．％以下である請求項１に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の製造方法。
【請求項３】
Ｒ（Ｒ：Ｙを含む一種以上の希土類元素）、Ｔ（Ｔ：Ｆｅ、またはＦｅ及びＣｏ）、Ｂ（Ｂ：ホウ素）を含み、組成はＲ量が１２．５ａｔ．％以上１４．３ａｔ．％以下であり、Ｂ量が４．５ａｔ．％以上７．５ａｔ．％以下であり、Ｃｏ量が１０．０ａｔ．％以下であるＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末であって、減磁曲線の角型性（Ｈｋ／ＨｃＪ）が０．５以上であり、目開き１０６μｍの篩による篩上の粉末における残留磁束密度（Ｂｒ１０６）と目開き３８μｍの篩による篩下の粉末における残留磁束密度（Ｂｒ３８）の差ΔＢｒが０．０２Ｔ以下であることを特徴とするＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末。
【請求項４】
請求項３に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を用いたボンド磁石。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明はＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
Ｒ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末は優れた磁気特性を有しており、自動車等の各種モータ用磁石として広く工業的に利用されている。しかし、ＨＤＤＲ処理（ｈｙｄｒｏｇｅｎａｔｉｏｎ−ｄｉｓｐｒｏｐｏｒｔｉｏｎａｔｉｏｎ−ｄｅｓｏｒｐｔｉｏｎ−ｒｅｃｏｍｂｉｎａｔｉｏｎ  ｐｒｏｃｅｓｓ）によって製造された磁石粉末は水素化相分解で形成される分解組織が不均一なため、減磁曲線の角型性が悪く、優れた残留磁束密度と保磁力を両立させることが困難であった。
【０００３】
特許文献１、２ではＨＤＤＲ処理によってＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を製造する方法であって、昇温後に水素導入を行なう方法が記載されているが、ＨＤ工程（ｈｙｄｒｏｇｅｎａｔｉｏｎ−ｄｉｓｐｒｏｐｏｒｔｉｏｎａｔｉｏｎ）の温度制御が不十分であるために保磁力が低くなっており、優れた残留磁束密度と保磁力を両立した磁石粉末を得ることは困難であった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開平６−１２８６１０号公報
【特許文献２】特開２００３−３０１２０３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
従来法で製造されたＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末は、水素化相分解で形成される分解組織が不均一なため、減磁曲線の角型性が悪く、優れた残留磁束密度と保磁力を両立させることが困難であり、特に結晶配向が乱れやすい比表面積が大きな小粒子の残留磁束密度が著しく低くなるという課題があった。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の製造方法はＨＤＤＲ処理におけるＨＤ工程の処理条件を制御し、分解組織を均一にすることにより小粒子の残留磁束密度の低下を抑え、高い角型性を有し、かつ優れた残留磁束密度と保磁力を両立した磁石粉末を得ることを目的としている。
【０００７】
すなわち、本発明は、ＨＤＤＲ処理によってＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を得る製造方法において、原料合金が、Ｒ（Ｒ：Ｙを含む一種以上の希土類元素）、Ｔ（Ｔ：Ｆｅ、またはＦｅ及びＣｏ）、Ｂ（Ｂ：ホウ素）を含み、該原料合金の組成はＲ量が１２．５ａｔ．％以上１４．３ａｔ．％以下であり、Ｂ量が４．５ａｔ．％以上７．５ａｔ．％以下であり、Ｃｏ量が１０．０ａｔ．％以下であって、該原料合金粉末を不活性雰囲気または真空雰囲気で７７０℃以上８２０℃以下の温度範囲に昇温した後に、雰囲気を水素含有ガス雰囲気に切り替えて、前記温度範囲で３０分以上１５０分以下保持する第１段ＨＤ工程を実施し、次いで８３０℃以上８７０℃以下の温度範囲に再昇温し水素含有ガス雰囲気で６０分以上２４０分以下保持する第２段ＨＤ工程を実施することを特徴とするＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の製造方法である。（本発明１）
【０００８】
また、本発明は原料合金がＧａ及びＺｒを含み、該原料合金の組成は、Ｇａ量が０．１ａｔ．％以上１．０ａｔ．％以下、Ｚｒ量が０．０５ａｔ．％以上０．１５ａｔ．％以下である本発明１に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の製造方法である。（本発明２）
【０００９】
また、本発明はＲ（Ｒ：Ｙを含む一種以上の希土類元素）、Ｔ（Ｔ：Ｆｅ、またはＦｅ及びＣｏ）、Ｂ（Ｂ：ホウ素）を含み、組成はＲ量が１２．５ａｔ．％以上１４．３ａｔ．％以下であり、Ｂ量が４．５ａｔ．％以上７．５ａｔ．％以下であり、Ｃｏ量が１０．０ａｔ．％以下であるＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末であって、減磁曲線の角型性（Ｈｋ／Ｈｃｊ）が０．５以上であり、目開き１０６μｍの篩による篩上の粉末における残留磁束密度（Ｂｒ１０６）と目開き３８μｍの篩による篩下の粉末における残留磁束密度（Ｂｒ３８）の差ΔＢｒが０．０２Ｔ以下であることを特徴とするＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末である。（本発明３）
【００１０】
また、本発明は本発明３に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を用いたボンド磁石である。（本発明４）
【発明の効果】
【００１１】
本発明によれば、ＨＤＤＲ処理におけるＨＤ工程の処理条件の制御により、優れた磁気特性を有したＲ−Ｔ−Ｂ希土類磁石粉末を得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１２】
【図１】ＨＤＤＲ処理工程の温度パターンである。
【発明を実施するための形態】
【００１３】
本発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の製造方法を詳細に説明する。本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の製造方法は、原料合金粉末にＨＤＤＲ処理を行い、得られた粉末を冷却してＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を得るものである。
【００１４】
まず、本発明におけるＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の原料合金について説明する。
【００１５】
本発明におけるＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の原料合金は、Ｒ（Ｒ：Ｙを含む一種以上の希土類元素）、Ｔ（Ｔ：Ｆｅ、またはＦｅ及びＣｏ）、Ｂ（Ｂ：ホウ素）を含むものである。
【００１６】
本発明におけるＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の原料合金を構成する希土類元素ＲとしてはＹ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｐｍ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕから選ばれた１種または２種以上が利用できるが、コスト、磁気特性の理由からＮｄを用いることが望ましい。原料合金中のＲ量は１２．５ａｔ．％以上、１４．３ａｔ．％以下である。Ｒ量が１４．３ａｔ．％を超えると非磁性相量が多くなることから得られる磁石粉末の残留磁束密度が低くなる。Ｒ量は、好ましくは１２．８ａｔ．％以上１４．０ａｔ．％以下である。
【００１７】
本発明におけるＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の原料合金を構成する元素ＴはＦｅ、またはＦｅ及びＣｏである。原料合金中のＴ量は、原料合金を構成する他の元素を除いた残部である。また、Ｆｅを置換する元素としてＣｏを添加することによりキュリー温度を上げることができるが、得られる磁石粉末の残留磁束密度の低下を招くことから原料合金中のＣｏ量は１０ａｔ．％以下が好ましく、より好ましくは８．０ａｔ．％以下である。
【００１８】
本発明におけるＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の原料合金中のＢ量は４．５ａｔ．％以上７．５ａｔ．％以下である。Ｂ量が４．５ａｔ．％より少ないと、Ｒ２Ｔ１７相等が析出するために磁気特性が低下し、またＢ量が７．５ａｔ．％より多いと得られる磁石粉末の残留磁束密度が低くなる。Ｂ量は、好ましくは５．０ａｔ．％以上７．０ａｔ．％以下である。
【００１９】
さらに本発明におけるＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の原料合金はＧａ及びＺｒを含むことが望ましい。原料合金中のＧａ量は０．１ａｔ．％以上１．０ａｔ．％以下であることが好ましい。Ｇａ量が０．１ａｔ．％未満であると保磁力向上への効果が小さく、１．０ａｔ．％を超えると得られる磁石粉末の残留磁束密度が低下する。また、原料合金中のＺｒ量は０．０５ａｔ．％以上０．１５ａｔ．％以下であることが好ましい。Ｚｒ量が０．０５ａｔ．％未満では保磁力向上への効果が小さく、０．１５ａｔ．％を超えると得られる磁石粉末の残留磁束密度が低下する。
【００２０】
また、本発明におけるＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の原料合金は、上記元素の他にＴｉ、Ａｌ、Ｖ、Ｎｂ、Ｃｕ、Ｓｉ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｚｎ、Ｍｏ、Ｈｆ、Ｗ、Ｔａ、Ｓｎのうち１種または２種以上の元素を含有していてもよい。これらの元素を添加することにより、Ｒ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の磁気特性を上げることができる。これらの元素の含有量は合計で４．５ａｔ．％以下とすることが望ましい。これらの元素の含有量が４．５ａｔ．％を超える場合には、得られる磁石粉末の残留磁束密度の低下や他相の析出を招くことがある。
【００２１】
（原料合金粉末の作製）
Ｒ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の原料合金としては、ブックモールド法、遠心鋳造法で作製したインゴットやストリップキャスト法で作製したストリップを用いることができる。これらの合金は鋳造時に組成の偏析が生じることから、ＨＤＤＲ処理の前に組成の均質化熱処理を行なっても良い。均質化熱処理は真空もしくは不活性ガス雰囲気中にて好ましくは９５０℃以上１２００℃以下、より好ましくは１０００℃以上１１７０℃以下で行われる。次に、粗粉砕と微粉砕を行い、ＨＤＤＲ処理用原料合金粉末とする。粗粉砕にはジョークラッシャーなどを用いることができる。その後、一般的な水素吸蔵粉砕、機械粉砕を行いＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の原料合金粉末とする。原料合金粉末の平均粒径は３０μｍ〜２００μｍであることが好ましい。
【００２２】
次に、前記原料合金粉末を用いてＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を製造する方法について説明する。
【００２３】
（ＨＤＤＲ処理）
ＨＤＤＲ処理は水素化によりＲ−Ｔ−Ｂ系原料合金をα−Ｆｅ相、ＲＨ２相、Ｆｅ２Ｂ相に分解するＨＤ工程と、減圧により、水素を排出し、前記各相からＲ２Ｔ１４Ｂを生成する逆反応を起こすＤＲ工程（ｄｅｓｏｒｐｔｉｏｎ−ｒｅｃｏｍｂｉｎａｔｉｏｎ  ｐｒｏｃｅｓｓ）から成る。本発明においてＨＤ工程は第１段ＨＤ工程と第２段ＨＤ工程から成る。第１段ＨＤ工程では、水素化、相分解により微細な初期分解組織を形成した後、第２段ＨＤ工程でこれらの組織を均一に成長させる。これにより均一な分解組織がえられ角型性に優れた磁石粉末が得られる。
【００２４】
（第１段ＨＤ工程）
第１段ＨＤ工程は、原料合金粉末を不活性雰囲気または真空雰囲気で昇温した後、水素含有ガス雰囲気にて行なう。水素含有ガス雰囲気は水素分圧２０ｋＰａ以上９０ｋＰａ以下の水素ガスと不活性ガスの混合雰囲気であることが好ましく、水素分圧が４０ｋＰａ以上８０ｋＰａ以下であることがより好ましい。これは水素分圧が２０ｋＰａ未満では反応が進行せず、９０ｋＰａを超えては反応性が高くなりすぎ、得られる磁石粉末の磁気特性が低下するためである。
【００２５】
原料合金粉末を不活性雰囲気または真空雰囲気で７７０℃以上８２０℃以下、更に好ましくは７８０℃以上８１０℃以下の温度範囲に昇温した後に、雰囲気を水素含有ガス雰囲気に切り替えて、前記温度範囲で３０分以上１５０分以下、更に好ましくは６０分以上１２０分以下保持する。導入温度が７７０℃より低い場合、微細な分解組織が形成されるため保磁力は高くなるが、分解相の結晶配向が不足し残留磁束密度は低くなる。特に、結晶配向が乱れやすい比表面積が大きな小粒子の残留磁束密度の低下が顕著になる。また、導入温度が８２０℃より高い場合には大きな分解相が形成されるため結晶配向が先鋭となり残留磁束密度は増大するが、分解組織が粗大なため保磁力が著しく減少する。水素化、相分解時には発熱を伴う。発熱が終了することにより水素化及び相分解が終了し、分解組織を形成している。処理時間が３０分未満の場合、発熱が終了せず、水素化、相分解が完了しないことから分解組織の成長が不足し保磁力は高く保たれるものの、分解相の結晶配向が進まず残留磁束密度が低下する。特に、結晶配向が乱れやすい比表面積が大きな小粒子の残留磁束密度の低下が顕著になる。また、処理時間が１５０分を超える場合分解相の成長により結晶配向が先鋭となり残留磁束密度は増大するが、分解組織が粗大になるため保磁力が著しく減少する。
【００２６】
（第２段ＨＤ工程）
第２段ＨＤ工程は第１段ＨＤ工程終了後、水素含有ガス雰囲気にて８３０℃以上８７０℃以下、更に好ましくは８３５℃以上８５５℃以下の温度範囲に再昇温をして６０分以上２４０分以下、更に好ましくは７０分以上２００分以下保持する。保持温度が８３０℃未満の場合、分解組織の成長が不足し保磁力は高く保たれるものの、結晶配向が進まず残留磁束密度が低下する。特に、結晶配向が乱れやすい比表面積が大きな小粒子の残留磁束密度の低下が顕著になる。また、保持温度が８７０℃を超える場合、分解相の成長により結晶配向が先鋭となり残留磁束密度は増大するが、分解組織が粗大になるため保磁力が著しく減少する。処理時間が６０分未満の場合、分解組織の成長が不足し保磁力は高く保たれるものの、分解相の結晶配向が進まず残留磁束密度が低下する。特に、結晶配向が乱れやすい比表面積が大きな小粒子の残留磁束密度の低下が顕著になる。また、処理時間が２４０分を超える場合分解相の成長により結晶配向が先鋭となり残留磁束密度は増大するが、分解組織が粗大になるため保磁力が著しく減少する。
【００２７】
（ＤＲ工程）
ＤＲ工程における処理温度は８００℃以上９００℃以下、好ましくは８１０℃以上８７０℃以下で行なう。ここで処理温度を８００℃以上としたのは８００℃未満では脱水素が進行しない為であり、９００℃以下としたのは９００℃を超えては結晶粒が成長してしまい、保磁力が低下するためである。ＤＲ工程では最終的な真空度が１Ｐａ以下となるようにする。処理時間は通常１５分以上３００分以下である。
【００２８】
ＤＲ工程終了後、冷却を行う。冷却はＡｒ中にて急冷することにより、磁石粉末の結晶粒成長を防止することができる。
【００２９】
次に、本発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末について説明する。
【００３０】
本発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末は、Ｒ（Ｒ：Ｙを含む一種以上の希土類元素）、Ｔ（Ｔ：Ｆｅ、またはＦｅ及びＣｏ）、Ｂ（Ｂ：ホウ素）を含むものである。
【００３１】
本発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を構成する希土類元素ＲとしてはＹ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｐｍ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ，Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕから選ばれた１種または２種以上が利用できるが、コスト、磁気特性の理由からＮｄを用いることが望ましい。該粉末の組成はＲ量が１２．５ａｔ．％以上１４．３ａｔ．％以下である。該粉末のＲ量が１２．５ａｔ．％より少ないと保磁力向上の効果を充分に得ることが出来ない。該粉末のＲ量が１４．３ａｔ．％を超えると粉末の残留磁束密度が低くなる。該粉末のＲ量は、好ましくは１２．８ａｔ．％以上１４．０ａｔ．％以下である。
【００３２】
本発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を構成する元素ＴはＦｅ、またはＦｅ及びＣｏである。該粉末のＴ量は、該粉末を構成する他の元素を除いた残部である。また、Ｆｅを置換する元素としてＣｏを添加することによりキュリー温度を上げることができるが、粉末の残留磁束密度の低下を招くことから該粉末のＣｏ量は１０．０ａｔ．％以下が好ましく、より好ましくは８．０ａｔ．％以下である。
【００３３】
本発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の組成はＢ量が４．５ａｔ．％以上７．５ａｔ．％以下である。該粉末のＢ量が４．５ａｔ．％より少ないと、Ｒ２Ｔ１７相等が析出するために磁気特性が低下し、また該粉末のＢ量が７．５ａｔ．％より多いと粉末の残留磁束密度が低くなる。該粉末のＢ量は、好ましくは５．０ａｔ．％以上７．０ａｔ．％以下である。
【００３４】
さらに、本発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末はＧａ及びＺｒを含むことが好ましい。該粉末のＧａ量は０．１ａｔ．％以上１．０ａｔ．％以下であることが好ましい。該粉末のＧａ量が０．１ａｔ．％未満であると保磁力向上への効果が小さく、１．０ａｔ．％を超えると粉末の残留磁束密度が低下する。また、該粉末のＺｒ量は０．０５ａｔ．％以上０．１５ａｔ．％以下であることが好ましい。該粉末のＺｒ量が０．０５ａｔ．％未満では保磁力向上への効果が小さく、０．１５ａｔ．％を超えると粉末の残留磁束密度が低下する。
【００３５】
また、本発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末は、上記元素の他にＴｉ、Ａｌ、Ｖ、Ｎｂ、Ｃｕ、Ｓｉ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｚｎ、Ｍｏ、Ｈｆ、Ｗ、Ｔａ、Ｓｎのうち１種または２種以上の元素を含有していてもよい。これらの元素を添加することにより、Ｒ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の磁気特性を上げることができる。これらの元素の含有量は合計で４．５ａｔ．％以下とすることが望ましく、より好ましくは３．０ａｔ．％以下である。これらの元素の含有量が４．５ａｔ．％を超える場合には、粉末の残留磁束密度の低下を招くことがある。
【００３６】
本発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末は、減磁曲線の角型性（Ｈｋ／Ｈｃｊ）が０．５以上である。本発明においては、ＨＤ工程の処理条件を制御し、優れた残留磁束密度と保磁力を有し、かつ角型性（Ｈｋ／Ｈｃｊ）が０．５以上となる。
【００３７】
本発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末は、目開き１０６μｍの篩による篩上の粉末における残留磁束密度（Ｂｒ１０６）と目開き３８μｍの篩による篩下の粉末における残留磁束密度（Ｂｒ３８）の差ΔＢｒが０．０２Ｔ以下である。本発明においては、ＨＤ工程の処理条件を制御し、分解組織を均一にすることにより小粒子の残留磁束密度の低下を抑えることができた結果、ΔＢｒが０．０２Ｔ以下となる。ΔＢｒは好ましくは０．０１５Ｔ以下、より好ましくは０．０１Ｔ以下である。
【００３８】
（ボンド磁石の製造）
本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を用いて、ボンド磁石を製造する。磁石粉末に熱可塑性樹脂、カップリング材、潤滑材を添加混錬した後、磁界中で圧縮成形、射出成形、等をしてボンド磁石を製造することができる。また、エポキシ樹脂等の熱硬化性樹脂に磁石粉末を混合し、加圧成形等により成形した後、熱処理を行うことによりボンド磁石を製造することができる。
【実施例】
【００３９】
以下に、本発明の実施例と比較例を詳細に示す。
【００４０】
本発明におけるＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の磁気特性として、保磁力（Ｈｃｊ）、最大エネルギー積（（ＢＨ）ｍａｘ）、残留磁束密度（Ｂｒ）、角型性（Ｈｋ／Ｈｃｊ）を振動試料型磁束計（ＶＳＭ：東英工業製ＶＳＭ−５型）にて測定した。
【００４１】
目開き１０６μｍの篩による篩上の粒子における残留磁束密度（Ｂｒ１０６）及び目開き３８μｍの篩による篩下の粒子における残留磁束密度（Ｂｒ３８）は、試料を各目開きの篩に投入し、篩を篩振動器により、振動周波数７５Ｈｚの条件にて１５分間振動させ、篩上または篩下の試料の残留磁束密度を測定した。そして、目開き１０６μｍの篩による篩上の粉末における残留磁束密度（Ｂｒ１０６）と目開き３８μｍの篩による篩下の粉末における残留磁束密度（Ｂｒ３８）の差をΔＢｒとした。
【００４２】
（原料合金粉末の作製）
表１に示す組成の合金インゴットを作製した。これらの合金インゴットを真空雰囲気下において１１５０℃で２０時間の熱処理をし、組成の均質化を行なった。均質化熱処理後、ジョークラッシャーを用いて粗粉砕を行い、更に水素吸蔵させ、機械粉砕を行って、原料合金粉末を得た。原料合金粉末の粒径は１５０μｍ以下とし平均粒径７０μｍとした。
【００４３】
【表１】
2013229595.tif 000003
【００４４】
（実施例１）
（ＨＤＤＲ処理−第１段ＨＤ工程）
５ｋｇの原料合金粉末を炉に仕込み第１段ＨＤ工程を行なった。第１段ＨＤ工程は炉内雰囲気をＡｒにて７８０℃まで昇温を行なった。その後、水素分圧が６０ｋＰａである全圧１００ｋＰａ（大気圧）の水素−Ａｒ混合気体中で８０分保持した。
【００４５】
（ＨＤＤＲ処理−第２段ＨＤ工程）
第２段ＨＤ工程は第１段ＨＤ工程終了後、第１段ＨＤ工程と同様の雰囲気にて８４０℃まで昇温を行い、その後１２０分保持した。
【００４６】
（ＨＤＤＲ処理−ＤＲ工程）
ＨＤ工程終了後、炉内温度８４０℃のままロータリーポンプで真空排気を行い、真空度を３．２ｋＰａまで真空引きを行い１００分保持した後１．０Ｐａ以下まで真空引きを行い４５分間保持し、粉末に残存する水素を除去した。得られた粉末を冷却してＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を得た。得られた磁石粉末の粒径は原料合金粉末の粒径をほぼ維持していた。
【００４７】
（実施例２）
第２段ＨＤ工程の保持時間を１８０分としたほかは実施例１と同様のＨＤＤＲ処理を行いＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を得た。
【００４８】
（実施例３）
第１段ＨＤ工程の保持時間を１２０分としたほかは実施例１と同様のＨＤＤＲ処理を行いＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を得た。
【００４９】
（実施例４）
第１段ＨＤ工程の保持温度を８１０℃としたほかは実施例１と同様のＨＤＤＲ処理を行いＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を得た。
【００５０】
（実施例５）
昇温工程を真空雰囲気で行なったほかは実施例１と同様のＨＤＤＲ処理を行いＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を得た。
【００５１】
（比較例１）
第１段ＨＤ工程の保持温度を７６０℃としたほかは実施例１と同様のＨＤＤＲ処理を行いＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を得た。
【００５２】
（比較例２）
第１段ＨＤ工程の保持温度を８４０℃とし、第２段ＨＤ工程の保持温度も引き続き８４０℃で実施したほかは実施例１と同様のＨＤＤＲ処理を行いＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を得た。
【００５３】
（比較例３）
第２段ＨＤ工程の保持時間を３０分としたほかは実施例１と同様のＨＤＤＲ処理を行いＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を得た。
【００５４】
（比較例４）
実施例１の昇温雰囲気をＡｒから水素分圧が６０ｋＰａである全圧１００ｋＰａ（大気圧）の水素−Ａｒ混合気体中に変更したほかは実施例１と同様のＨＤＤＲ処理を行いＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を得た。
【００５５】
【表２】
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【００５６】
（結果）
表２において実施例１〜５の磁石粉末は、０．５以上の角型性を有し、ΔＢｒの値も０．０２Ｔ以下であり粒子サイズによる残留磁束密度の差はきわめて小さい。さらに保磁力は１２７０Ａ／ｍ以上であり、残留磁束密度及び保磁力共に優れた特性を備えた磁石粉末が得られている。これはＨＤ工程において分解組織が均一になった為であると考えられる。
【００５７】
また、比較例１ではガス導入温度が低すぎることから、得られた磁石粉末は保磁力の値は高くなっているが、残留磁束密度の値は低くなっている。
【００５８】
比較例２ではガス導入温度が高すぎたために、組織の水素化相分解が進行せず、未分解であるため、得られた磁石粉末の磁気特性が低くなったものと推察される。
【００５９】
比較例３では第２段ＨＤ工程の保持時間が短すぎることから、得られた磁石粉末の残留磁束密度は高くなっているが、保磁力の値は低くなっている。
【００６０】
比較例４ではΔＢｒが０．１１Ｔと大きくなっている。これは水素含有ガス雰囲気で昇温される際に小さな粒子から水素化相分解が開始され、微細な分解組織が形成されたためであると推察される。
【産業上の利用可能性】
【００６１】
本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の製造方法によれば、ＨＤＤＲ処理のＨＤ工程を制御することにより高い角型性を有し、かつ残留磁束密度と保磁力の優れたＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を得ることができる。
【図１】
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