(57)【要約】【課題】  光透過性及び表面光沢が高いうえ、反射光拡散率が大きく、視る角度によって違う色調に見える特性である視角依存多色性に富んだ光輝着色感を有し、曲げ弾性率と衝撃強度とのバランスといった物性バランスにも優れた光輝着色プロピレン系樹脂組成物及びその成形体を提供する。【解決手段】  下記の（Ａ１）及び／または（Ａ２）からなる（Ａ）と、（Ｂ）とを含有してなることを特徴とする光輝着色プロピレン系樹脂組成物などによる。（Ａ）：プロピレン系共重合体樹脂；１００重量部（Ａ１）：メタロセン系触媒を用いて逐次重合するなどの４要件を満たすプロピレン・エチレンブロック共重合体樹脂（Ａ２）：ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が０．５〜２００ｇ／１０分であるなどの２要件を満たすプロピレン・α−オレフィンランダム共重合体樹脂（Ｂ）：角度依存性の干渉効果を有する光輝着色成分；０．１〜１０重量部【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
下記の（Ａ１）及び／または（Ａ２）からなる（Ａ）と、（Ｂ）とを含有してなることを特徴とする光輝着色プロピレン系樹脂組成物。
（Ａ）：プロピレン系共重合体樹脂；１００重量部
（Ａ１）：下記の要件（ア）〜（エ）を満足するプロピレン・エチレンブロック共重合体樹脂
（ア）：メタロセン系触媒を用いて、第１工程でプロピレン単独またはエチレン含量７重量％以下のプロピレン・エチレンランダム共重合体成分（Ａ１ａ）を３０〜９５重量％、第２工程で該成分（Ａ１ａ）よりも３〜２０重量％多くのエチレンを含有するプロピレン・エチレンランダム共重合体成分（Ａ１ｂ）を５〜７０重量％逐次重合することで得られたものである。
（イ）：ＤＳＣ法により測定された融解ピーク温度（Ｔｍ）が１１０〜１５０℃である。
（ウ）：固体粘弾性測定により得られる温度−損失正接曲線において、ｔａｎδ曲線が０℃以下に単一のピークを有する。
（エ）：メルトフローレート（ＭＦＲ：２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が０．５〜２００ｇ／１０分である。
（Ａ２）：下記の要件（カ）及び（キ）を満足するプロピレン・α−オレフィンランダム共重合体樹脂
（カ）：メルトフローレート（ＭＦＲ：２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が０．５〜２００ｇ／１０分である。
（キ）：プロピレンから得られる構造単位と、α−オレフィンから得られる構造単位とからなる。
（Ｂ）：角度依存性の干渉効果を有する光輝着色成分；０．１〜１０重量部
【請求項２】
さらに、（Ａ）１００重量部に対して下記の（Ｃ）を含有することを特徴とする請求項１に記載の光輝着色プロピレン系樹脂組成物。
（Ｃ）：エラストマー；１〜１００重量部
【請求項３】
厚さが２ｍｍの成形体においてＪＩＳ  Ｋ７１３６に準拠して測定した時の霞み度が８０％以下であり、厚さが２ｍｍの成形体においてＪＩＳ  Ｚ８７４１に準拠して測定した時の光沢が８０％以上であり、且つ厚さが２ｍｍの成形体において入射光角４５度にて測定した時の反射光拡散率が８％以上であることを特徴とする請求項１または２に記載の光輝着色プロピレン系樹脂組成物。
【請求項４】
厚さが４ｍｍの成形体においてＪＩＳ  Ｋ７１７１に準拠して測定した時の曲げ弾性率が４００ＭＰａ以下であることを特徴とする請求項１〜３のいずれか一項に記載の光輝着色プロピレン系樹脂組成物。
【請求項５】
請求項１〜４のいずれか一項に記載の光輝着色プロピレン系樹脂組成物を成形してなることを特徴とする成形体。
【請求項６】
自動車部品であることを特徴とする請求項５に記載の成形体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、光輝着色プロピレン系樹脂組成物及びその成形体に関し、さらに詳しくは、成形体の光透過性及び表面光沢が高いうえ、反射光拡散率が大きく、視る角度によって違う色調に見える特性である視角依存多色性に富んだ光輝着色感を有し、良好な曲げ弾性率と衝撃強度とのバランスといった物性バランスにも優れた光輝着色プロピレン系樹脂組成物及びその成形体に関する。
【背景技術】
【０００２】
プロピレン系樹脂組成物は、成形性、物性及び経済性などに優れるため、その使用分野が年々拡大し、中でもインストルメントパネル、トリム、バンパー、などの自動車部品、テレビなどの電気機器部品の分野などでは、プロピレン系樹脂や、プロピレン系樹脂にエラストマー（ゴム）やタルクなどのフィラーを複合強化した複合プロピレン系樹脂などのプロピレン系樹脂組成物が、成形性、成形体外観、曲げ弾性率・衝撃強度などの物性バランス、リサイクル性や経済性などに優れるため、広く用いられている。
【０００３】
プロピレン系樹脂組成物の成形体においては、高機能化、大型化、薄肉化、形状の多様化・複雑化、物性などが高水準で求められると同時に、成形体の無塗装化、ひいてはコスト低減化を図るなどの場合も含め、前記樹脂組成物の成形体着色外観の一層の高度化が求められている。
成形体着色外観の高度化としては、特に光輝着色感の高度化が求められており、中でも成形体の光透過性及び表面光沢が高いうえ、視る角度によって違う色調に見える特性である視角依存多色性に富んだ、すなわち、基本的に反射光拡散率が大きい、光輝着色感が求められている。
本明細書においては、「光輝着色感」とは、着色成分自体が持つ本来の着色性または着色度合と、金属感とも称されることもある、あたかも金属であるかの様な風合いまたは質感を醸し出す概念であるメタリック感と、輝度感とも称されることもある、成形体表面の輝き度合を表す概念である光輝感とを併せ持つ着色外観の概念と定義する。
また、「視角依存多色性」とは、前記した様に成形体などを視る角度によって、その成形体などの色調が違う色調に見える特性と定義され、基本的には前記成形体などの前記反射光拡散率が大きいほど視角依存多色性に富む傾向がある。
ここで、「反射光拡散率」とは、後記する変角光度計にて測定される、特定の入射光下においての、全反射光強度量に対する正反射光近傍を除く反射光強度量の比率と定義する。
なお、反射光拡散率については、後記実施例項に詳述する。該反射光拡散率は、着色成分が後記する角度依存性の干渉効果を有することが前提ではあるが、基本的には該値が大きくなるほど前記の視角依存多色性が富む傾向にある。
前記光輝着色感は、前記成形体の高い光透過性及び表面光沢と相俟って、前記プロピレン系樹脂組成物の着色成形体外観ひいては商品価値を著しく向上させるので、曲げ弾性率と衝撃強度とのバランスなどの物性バランスとともに、極力向上する必要がある。
近年、例えば自動車内装部品分野などでは、前記成形体の光透過性及び表面光沢が高いうえ、視角依存多色性に富んだ光輝着色感を有するプロピレン系樹脂組成物及びその成形体が多く求められている。
【０００４】
プロピレン系樹脂組成物における光輝着色感の付与は、多くの場合、プロピレン系樹脂組成物に光輝着色成分を含有させることにより得られている。
光輝着色成分は、外部からの入射光を、着色したプロピレン系樹脂組成物の成形体の表面で反射してキラキラと輝き、前記樹脂組成物の素地色調と相俟って、変化に富んだ独特の成形体外観を与える。
プロピレン系樹脂組成物及びその成形体などにおいて、光輝着色成分を用いて無塗装成形体などの光輝着色感の改良、向上に関しては、曲げ弾性率と衝撃強度のバランスなどの物性バランスの向上とあわせて、様々な手法が提案されている（例えば、特許文献１〜３参照）。
【０００５】
特許文献１には、メタリック塗装処理等により何層もの塗膜層を設けなくても、外観に優れた自動車用部品を与えうるとして、金属フレーク、干渉マイカなどの光輝材または光輝着色成分などを含有するポリプロピレン系樹脂組成物からなる成形基体の表面に、直接クリア塗膜層を形成させたことを特徴とする光輝材含有ポリプロピレン系樹脂成形品が開示されている。
該成形品は、高級なメタリック感と透明感またはクリア性及び耐傷性とを備え、且つウェルドライン、フローマーク等の目立たない優れた外観を有しており、自動車用部品に好適であることが記載されているが、クリア塗装作業が必須である外、その成形体の光透過性や表面光沢の水準及び光輝着色感における視角依存多色性の水準、さらにはその物性（曲げ弾性率・衝撃強度）に関する各記載がなくあきらかでない。
【０００６】
特許文献２には、シルバーメタリック調の外観を有し、耐光安定性に優れた光輝材含有樹脂組成物およびそれからなる成形体として、ポリプロピレン樹脂（Ａ）と、当該樹脂（Ａ）１００重量部に対して、アルミニウム粒子からなる光輝材（Ｂ）０．１〜１０重量部と、ヒンダードアミン系光安定剤（Ｃ）０．０５〜１重量部と、特定の式で示されるベンゾエート系化合物および特定の式で示されるベンゾフェノン系化合物からなる群から選択される少なくとも１種の化合物（Ｄ）０．０５〜１重量部とを含有する光輝材含有樹脂組成物、及び、それからなる成形体が開示されている。
該樹脂組成物及び成形体は、シルバーメタリック調の外観を有し、耐光安定性に優れることが記載されているが、その成形体の光透過性や表面光沢の水準及び光輝着色感における視角依存多色性の水準、該成形体の、曲げ弾性率・衝撃強度などの物性に関する各記載がなくあきらかでない。
【０００７】
本出願人は、メタリック調外観等の光輝着色感及び曲げ弾性率と衝撃強度のバランス等の物性バランスの向上の課題の解決に関し、先に提案している（特許文献３参照）。
すなわち特許文献３に、発色性が良好でウエルドの優れたメタリック調外観が得られ、剛性と耐衝撃性に優れるポリプロピレン系樹脂材料として、プロピレン・α−オレフィンランダム共重合体（ａ１）５０〜９０重量％と、プロピレン・α−オレフィンブロック共重合体（ａ２）１０〜５０重量％とからなるプロピレン系樹脂成分（Ａ）１００重量部に対して、アルミニウムフレーク、干渉マイカなどの光輝剤（Ｂ）０．０１〜１０重量部を含有するプロピレン系共重合体組成物であって、該プロピレン系樹脂成分（Ａ）は、板厚２ｍｍの鏡面成形品としたときの、投光角度０°、受光角度０°における光線透過率が４％以上であることを特徴とするプロピレン系共重合体組成物を提案している。
該プロピレン系共重合体組成物は、衝撃強度、剛性が向上し、透明性に優れており、結晶化温度も制御でき、光輝剤を配合して共重合体組成物とし射出成形等により成形品としたものは、発色性が良好でウエルド外観の優れたメタリック調外観が得られるので各種の自動車部品用用途に有効であるが、該共重合体組成物の適用分野のさらなる拡大をはかるなどのためには、成形体の光透過性、表面光沢のより高い向上と、高度の視角依存多色性の発現などの光輝着色感の一層の向上が望まれている。
【０００８】
以上の様に、プロピレン系樹脂組成物及びその成形体においては、一定の光輝着色感や物性バランスが得られるものの、成形体の光透過性及び表面光沢が高いうえ、反射光拡散率が大きく、視る角度によって違う色調に見える視角依存多色性に富んだ光輝着色感を有し、良好な曲げ弾性率と衝撃強度とのバランスといった物性バランスにも優れたものが得られていなかった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００９】
【特許文献１】特開２０００−３１３７５８号公報
【特許文献２】特開２００６−１３７８８７号公報
【特許文献３】特開２００９−１３８１１３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
本発明の目的は、上記した従来技術の問題点に鑑み、成形体の光透過性及び表面光沢が高いうえ、反射光拡散率が大きく、視る角度によって違う色調に見える特性である視角依存多色性に富んだ光輝着色感を有し、良好な曲げ弾性率と衝撃強度とのバランスといった物性バランスにも優れた光輝着色プロピレン系樹脂組成物及びその成形体を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明者らは、上記課題を解決するために鋭意検討を重ねた結果、特定の成分（Ａ）及び（Ｂ）を含有してなる光輝着色プロピレン系樹脂組成物及びその成形体が、成形体の光透過性及び表面光沢が高いうえ、反射光拡散率が大きく、視る角度によって違う色調に見える特性である視角依存多色性に富んだ光輝着色感を有し、良好な曲げ弾性率と衝撃強度とのバランスといった物性バランスにも優れ、上記の課題を解決できることを見出し、これらの知見に基づき、本発明を完成するに至った。
【００１２】
すなわち、本発明の第１の発明によれば、下記の（Ａ１）及び／または（Ａ２）からなる（Ａ）と、（Ｂ）とを含有してなることを特徴とする光輝着色プロピレン系樹脂組成物が提供される。
（Ａ）：プロピレン系共重合体樹脂；１００重量部
（Ａ１）：下記の要件（ア）〜（エ）を満足するプロピレン・エチレンブロック共重合体樹脂
（ア）：メタロセン系触媒を用いて、第１工程でプロピレン単独またはエチレン含量７重量％以下のプロピレン・エチレンランダム共重合体成分（Ａ１ａ）を３０〜９５重量％、第２工程で該成分（Ａ１ａ）よりも３〜２０重量％多くのエチレンを含有するプロピレン・エチレンランダム共重合体成分（Ａ１ｂ）を５〜７０重量％逐次重合することで得られたものである。
（イ）：ＤＳＣ法により測定された融解ピーク温度（Ｔｍ）が１１０〜１５０℃である。
（ウ）：固体粘弾性測定により得られる温度−損失正接曲線において、ｔａｎδ曲線が０℃以下に単一のピークを有する。
（エ）：メルトフローレート（ＭＦＲ：２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が０．５〜２００ｇ／１０分である。
（Ａ２）：下記の要件（カ）及び（キ）を満足するプロピレン・α−オレフィンランダム共重合体樹脂
（カ）：メルトフローレート（ＭＦＲ：２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が０．５〜２００ｇ／１０分である。
（キ）：プロピレンから得られる構造単位と、α−オレフィンから得られる構造単位とからなる。
（Ｂ）：角度依存性の干渉効果を有する光輝着色成分；０．１〜１０重量部.
【００１３】
また、本発明の第２の発明によれば、第１の発明において、さらに、（Ａ）１００重量部に対して下記の（Ｃ）を含有することを特徴とする光輝着色プロピレン系樹脂組成物が提供される。
（Ｃ）：エラストマー；１〜１００重量部
【００１４】
また、本発明の第３の発明によれば、第１または２の発明において、厚さが２ｍｍの成形体においてＪＩＳ  Ｋ７１３６に準拠して測定した時の霞み度が８０％以下であり、厚さが２ｍｍの成形体においてＪＩＳ  Ｚ８７４１に準拠して測定した時の光沢が８０％以上であり、且つ厚さが２ｍｍの成形体において入射光角４５度にて測定した時の反射光拡散率が８％以上であることを特徴とする光輝着色プロピレン系樹脂組成物が提供される。
また、本発明の第４の発明によれば、第１〜３のいずれかの発明において、厚さが４ｍｍの成形体においてＪＩＳ  Ｋ７１７１に準拠して測定した時の曲げ弾性率が４００ＭＰａ以下であることを特徴とする光輝着色プロピレン系樹脂組成物が提供される。
【００１５】
また、本発明の第５の発明によれば、第１〜４のいずれかの発明の光輝着色プロピレン系樹脂組成物を成形してなることを特徴とする成形体が提供される。
また、本発明の第６の発明によれば、第５の発明において、自動車部品であることを特徴とする成形体が提供される。
【発明の効果】
【００１６】
本発明の光輝着色プロピレン系樹脂組成物及びその成形体は、成形体の光透過性及び表面光沢が高いうえ、反射光拡散率が大きく、視る角度によって違う色調に見える特性である視角依存多色性に富んだ光輝着色感を有し、良好な曲げ弾性率と衝撃強度とのバランスといった物性バランスにも優れる。
さらに、前記効果に加えて、柔軟でソフトな触感などを発現させる、または、しっかり感といった比較的高い剛性感などを発現させる、というように、所望の性能水準に合わせて容易に物性を制御できるという効果がある。
そのため、アームレスト加飾部品・インストルメントパネル加飾部品・グローブボックス加飾部品・コンソールボックス加飾部品などの各種加飾部品類、スイッチパネル、スイッチパネルカバー、モール、カバーモール、サイドモール、アームレスト、アームレストカバー、インストルメントパネル、グローブボックス、コンソールボックス、ピラー、ドアトリム、シフトノブ、シフトノブカバー、コラムシフトノブ、コラムシフトノブカバー、ドアクリップカバー、アシストグリップ、各種トリム類、バンパー、フェンダー、ホイールキャップ、バックドアー、ドアプロテクター、マッドガード、エンジンカバーなどの自動車内外装・エンジンルーム内の部品をはじめ、洗濯機ドラム上蓋、炊飯器上蓋、携帯電話筐体、携帯情報機器筐体、音響機器筐体、テレビ筐体、掃除機筐体などの家電機器部品、便座、建具用緩衝器具などの住宅設備機器部品、各種工業部品、各種建材部品などの用途に、好適に用いることができる。
中でも成形体の光透過性と表面光沢が高いうえ、反射光拡散率が大きく、視角依存多色性に富んだ光輝着色感、さらには良好な曲げ弾性率と衝撃強度とのバランスといった物性バランスに優れることに加え、柔軟でソフトな触感が求められる場合が多い、アームレスト加飾部品・インストルメントパネル加飾部品・グローブボックス加飾部品・コンソールボックス加飾部品などの各種加飾部品類、スイッチパネル、スイッチパネルカバー、モール、カバーモール、サイドモール、アームレスト、アームレストカバー、シフトノブ、シフトノブカバー、コラムシフトノブ、コラムシフトノブカバー、ドアクリップカバー、アシストグリップ、バンパー、フェンダー、炊飯器上蓋、携帯電話筐体、携帯情報機器筐体、便座、建具用緩衝器具などの用途に、とりわけ好適に用いることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１７】
【図１】反射光拡散率の測定方法に関する説明図である。
【図２】反射光拡散率の算出方法に関する説明図であって、反射光強度の検出角度依存性（反射光強度分布）を表す測定データグラフ図である。
【図３】温度昇温溶離分別（ＴＲＥＦ）による溶出量及び溶出量積算を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００１８】
本発明は、下記の（Ａ１）及び／または（Ａ２）からなる（Ａ）と、（Ｂ）とを含有してなることを特徴とする光輝着色プロピレン系樹脂組成物及びその成形体に関する。
（Ａ）：プロピレン系共重合体樹脂；１００重量部
（Ａ１）：下記の要件（ア）〜（エ）を満足するプロピレン・エチレンブロック共重合体樹脂
（ア）：メタロセン系触媒を用いて、第１工程でプロピレン単独またはエチレン含量７重量％以下のプロピレン・エチレンランダム共重合体成分（Ａ１ａ）を３０〜９５重量％、第２工程で該成分（Ａ１ａ）よりも３〜２０重量％多くのエチレンを含有するプロピレン・エチレンランダム共重合体成分（Ａ１ｂ）を５〜７０重量％逐次重合することで得られたものである。
（イ）：ＤＳＣ法により測定された融解ピーク温度（Ｔｍ）が１１０〜１５０℃である。
（ウ）：固体粘弾性測定により得られる温度−損失正接曲線において、ｔａｎδ曲線が０℃以下に単一のピークを有する。
（エ）：メルトフローレート（ＭＦＲ：２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が０．５〜２００ｇ／１０分である。
（Ａ２）：下記の要件（カ）及び（キ）を満足するプロピレン・α−オレフィンランダム共重合体樹脂
（カ）：メルトフローレート（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が０．５〜２００ｇ／１０分である。
（キ）：プロピレンから得られる構造単位と、α−オレフィンから得られる構造単位とからなる。
（Ｂ）：角度依存性の干渉効果を有する光輝着色成分；０．１〜１０重量部
以下、本発明の光輝着色プロピレン系樹脂組成物及びその成形体について、項目毎に詳細に説明する。
【００１９】
本出願人は前記した様にメタリック調外観等の光輝着色感及び曲げ弾性率と衝撃強度とのバランスといった物性バランスの向上の課題の解決に関し、発色性が良好でウエルドの優れたメタリック調外観が得られ、剛性と耐衝撃性に優れるプロピレン系共重合体組成物を提案したが（特許文献３参照。）、上記課題を解決し、それらをより高度化するなどのため、鋭意研究を重ねた結果、プロピレン系共重合体樹脂と光輝着色成分を夫々特定化すると、前記課題を光透過性、表面光沢及び視角依存多色性を含めより一層高い水準で解決できることを見出した。
すなわち、光輝着色成分を含有する光輝着色プロピレン系樹脂組成物及びその成形体においては、特定の（Ａ１）：プロピレン・エチレンブロック共重合体樹脂及び／または（Ａ２）：プロピレン・α−オレフィンランダム共重合体樹脂からなる（Ａ）：プロピレン系共重合体樹脂と、（Ｂ）：角度依存性の干渉効果を有する光輝着色成分とを含有すると、成形体の光透過性及び表面光沢が高いうえ、反射光拡散率が大きく、視る角度によって違う色調に見える特性である視角依存多色性に富んだ光輝着色感を有し、良好な曲げ弾性率と衝撃強度とのバランスといった物性バランスにも優れた光輝着色プロピレン系樹脂組成物及びその成形体を得られることを見出し、これらの知見に基づき、本発明を完成するに至った。
【００２０】
Ｉ．光輝着色プロピレン系樹脂組成物の構成成分
１．（Ａ）：プロピレン系共重合体樹脂
本発明に用いられる（Ａ）：プロピレン系共重合体樹脂（以下、単に「（Ａ）」ともいう。）は、下記に示す（Ａ１）及び／または（Ａ２）からなるものであって、本発明の光輝着色プロピレン系樹脂組成物及びその成形体（以下、単に「光輝着色組成物及びその成形体」ともいう。）において、成形体の光透過性及び表面光沢を高くし、反射光拡散率を大きくし、視角依存多色性に富んだ光輝着色感、さらには良好な曲げ弾性率と衝撃強度とのバランスといった物性バランスや触感などの機能を付与することに寄与する特徴を有する。
なお、本発明における（Ｂ）、（Ｃ）等の各成分の配合量比においては、該（Ａ）：プロピレン系共重合体樹脂１００重量部を基準とする。また、この（Ａ）は、２種以上を併用することもできる。
以下、（Ａ１）プロピレン・エチレンブロック共重合体樹脂と（Ａ２）プロピレン・α−オレフィンランダム共重合体樹脂について詳細に説明する
【００２１】
１−１．（Ａ１）：プロピレン・エチレンブロック共重合体樹脂
本発明に用いられる（Ａ１）：プロピレン・エチレンブロック共重合体樹脂（以下、単に「（Ａ１）」ともいう。）は、次の（ア）〜（エ）に規定する要件を満足するプロピレン・エチレンブロック共重合体樹脂であり、本発明の光輝着色組成物及びその成形体において、成形体の光透過性及び表面光沢を高くし、反射光拡散率を大きくし、視角依存多色性に富んだ光輝着色感、さらには良好な曲げ弾性率と衝撃強度とのバランスといった物性バランスや柔軟でソフトな触感などの機能を付与することに特に寄与する特徴を有する。
なお、ここでいう（Ａ１）：プロピレン・エチレンブロック共重合体樹脂とは、プロピレン単独またはエチレン含量７重量％以下のプロピレン・エチレンランダム共重合体成分（Ａ１ａ）（以下、単に「（成分Ａ１ａ）」ともいう。）と、該（成分Ａ１ａ）よりも３〜２０重量％多くのエチレンを含有するプロピレン・エチレンランダム共重合体成分（Ａ１ｂ）（以下、単に「（成分Ａ１ｂ）」ともいう。）を、逐次重合することにより得られる、通称でのブロック共重合体樹脂であり、必ずしも（成分Ａ１ａ）と（成分Ａ１ｂ）とが完全にブロック状に結合されたものでなくてもよい。
（ア）：メタロセン系触媒を用いて、第１工程でプロピレン単独またはエチレン含量７重量％以下のプロピレン・エチレンランダム共重合体成分（Ａ１ａ）を３０〜９５重量％、第２工程で該成分（Ａ１ａ）よりも３〜２０重量％多くのエチレンを含有するプロピレン・エチレンランダム共重合体成分（Ａ１ｂ）を５〜７０重量％逐次重合することで得られたプロピレン・エチレンブロック共重合体樹脂である。
（イ）：ＤＳＣ法により測定された融解ピーク温度（Ｔｍ）が１１０〜１５０℃である。
（ウ）：固体粘弾性測定により得られる温度−損失正接曲線において、ｔａｎδ曲線が０℃以下に単一のピークを有する。
（エ）：メルトフローレート（以下、「ＭＦＲ」とも記す）（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が０．５〜２００ｇ／１０分である。
【００２２】
（１）要件
（ｉ）（ア）
本発明に用いられる（Ａ１）：プロピレン・エチレンブロック共重合体樹脂は、前記の様にメタロセン系触媒を用いて、第１工程で、プロピレン単独またはエチレン含量７重量％以下、好ましくは５重量％以下、より好ましくは３重量％以下のプロピレン・エチレンランダム共重合体成分（Ａ１ａ）を３０〜９５重量％、第２工程で、該（成分Ａ１ａ）よりも３〜２０重量％多くのエチレンを、好ましくは６〜１８重量％多くのエチレンを、より好ましくは８〜１６重量％多くのエチレンを、含有するプロピレン・エチレンランダム共重合体成分（Ａ１ｂ）を５〜７０重量％逐次重合する必要がある。ここで、第２工程成分（成分Ａ１ｂ）と、第１工程成分（成分Ａ１ａ）のエチレン含量の差異が３重量％未満であると、本発明の光輝着色組成物及びその成形体の光透過性、表面光沢、反射光拡散率、視角依存多色性に富んだ光輝着色感、衝撃強度などの物性、柔軟性及びソフトな触感性などが低下するおそれがある。一方、２０重量％を超えると、（成分Ａ１ａ）と（成分Ａ１ｂ）との相溶性が低下するおそれがある。
すなわち、（Ａ１）において、第１工程と第２工程でエチレン含量が所定の範囲で異なる成分を逐次重合することが、本発明の光輝着色組成物及びその成形体において、成形体の光透過性及び表面光沢を高くし、反射光拡散率を大きくし、視角依存多色性に富んだ光輝着色感、さらには良好な曲げ弾性率と衝撃強度とのバランスといった物性バランスや柔軟でソフトな触感などを発現するために必要であり、また、反応器への反応生成物の付着などの問題を防止するなどのために、（成分Ａ１ａ）を重合した後で、（成分Ａ１ｂ）を重合する方法を用いることが必要である。
なお、本明細書においてエチレン含量は後記する実施例項に記述する方法により決定される。
【００２３】
（ｉｉ）（イ）
本発明に用いられる（Ａ１）：プロピレン・エチレンブロック共重合体樹脂のＤＳＣ（示差走査熱量計）法により測定された融解ピーク温度（Ｔｍ）は、１１０〜１５０℃、好ましくは１１５〜１４８℃、より好ましくは１２０〜１４５℃の範囲にあることが必要である。Ｔｍが１１０℃未満であると、本発明の光輝着色組成物及びその成形体の剛性が過度に低下するおそれがある。一方、１５０℃を超えると、光透過性、表面光沢、反射光拡散率、視角依存多色性に富んだ光輝着色感、衝撃強度及びソフトな触感性などが低下するおそれがある。
なお、本明細書において融解ピーク温度（Ｔｍ）は後記する実施例項に記述する方法により決定される。
【００２４】
（ｉｉｉ）（ウ）
本発明に用いられる（Ａ１）：プロピレン・エチレンブロック共重合体樹脂は、固体粘弾性測定（ＤＭＡ）により得られる温度−損失正接曲線において、ｔａｎδ曲線が０℃以下に単一のピークを有することが必要である。
すなわち、本発明においては、光輝着色組成物及びその成形体の光透過性及び表面光沢を高くし、反射光拡散率を大きくし、視角依存多色性に富んだ光輝着色感、さらには良好な曲げ弾性率と衝撃強度とのバランスといった物性バランスや比較的柔軟でソフトな触感などを発現するために、（Ａ１）における、（成分Ａ１ａ）と（成分Ａ１ｂ）とが相分離していないことが必要であるが、その場合に、ｔａｎδ曲線が０℃以下に単一のピークを示すのである。
因みに、（成分Ａ１ａ）と（成分Ａ１ｂ）とが相分離構造にある場合には、（成分Ａ１ａ）に含まれる非晶部のガラス転移温度と（成分Ａ１ｂ）に含まれる非晶部のガラス転移温度が各々異なるため、ピークは複数となる。
本明細書において、固体粘弾性測定とは、具体的には、短冊状の試料片に特定周波数の正弦歪みを与え、発生する応力を検知することで行う。ここでは、周波数は１Ｈｚを用い、測定温度は−６０℃から段階状に昇温し、サンプルが融解して測定不能になるまで行う。
また、歪みの大きさは０．１〜０．５％程度が推奨される。得られた応力から、公知の方法によって貯蔵弾性率Ｇ’と損失弾性率Ｇ”を求め、これの比で定義される損失正接（＝損失弾性率／貯蔵弾性率）を温度に対してプロットすると０℃以下の温度領域で鋭いピークを示す。一般に０℃以下でのｔａｎδ曲線のピークは、非晶部のガラス転移を観測するものであり、ここでは本ピーク温度をガラス転移温度Ｔｇ（℃）として定義する。
【００２５】
（ｉｖ）（エ）
本発明に用いられる（Ａ１）：プロピレン・エチレンブロック共重合体樹脂のＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）は、０．５〜２００ｇ／１０分、好ましくは３〜１５０ｇ／１０分、より好ましくは５〜５０ｇ／１０分の範囲にあることが必要である。ＭＦＲが０．５ｇ／１０分未満であると、本発明の光輝着色組成物及びその成形体において、視角依存多色性に富んだ光輝着色感、表面光沢や流動性といった成形性が低下するおそれがある。
一方、２００ｇ／１０分を超えると、衝撃強度などの物性が低下するおそれがある。該ＭＦＲは、さらに分子量降下剤を用いるなどして調整することもできる。
なお、この（Ａ１）は、２種以上を併用することもできる。
また、本明細書において、ＭＦＲは、ＪＩＳ  Ｋ７２１０に準拠し、試験温度＝２３０℃、荷重＝２．１６ｋｇで測定した値である。
【００２６】
（２）製造
（ｉ）メタロセン系触媒
本発明に用いられる（Ａ１）：プロピレン・エチレンブロック共重合体樹脂の製造は、メタロセン系触媒の使用を必須とするものである。
メタロセン系触媒の種類は、本発明の性能を有する（Ａ１）を製造できる限りは、特に限定はされるものではないが、本発明の要件を満たすために、例えば、下記に示す様な成分（ａ）、成分（ｂ）、及び必要に応じて使用する成分（ｃ）からなるメタロセン系触媒を用いることが好ましい。
成分（ａ）：下記の一般式（１）で表される遷移金属化合物から選ばれる少なくとも１種のメタロセン遷移金属化合物。
成分（ｂ）：下記（ｂ−１）〜（ｂ−４）から選ばれる少なくとも１種の固体成分。
（ｂ−１）：有機アルミオキシ化合物が担持された微粒子状担体。
（ｂ−２）：成分（ａ）と反応して成分（ａ）をカチオンに変換することが可能なイオン性化合物またはルイス酸が担持された微粒子状担体。
（ｂ−３）：固体酸微粒子。
（ｂ−４）：イオン交換性層状珪酸塩。
成分（ｃ）：有機アルミニウム化合物。
【００２７】
成分（ａ）としては、下記一般式（１）で表される遷移金属化合物から選ばれる少なくとも１種のメタロセン遷移金属化合物を使用することができる。
Ｑ（Ｃ５Ｈ４−ａＲ１ａ）（Ｃ５Ｈ４−ｂＲ２ｂ）ＭｅＸＹ      （１）
［ここで、Ｑは、２つの共役五員環配位子を架橋する２価の結合性基を示し、Ｍｅはチタン、ジルコニウム、ハフニウムから選ばれる金属原子を示し、Ｘ及びＹは水素原子、ハロゲン原子、炭化水素基、アルコキシ基、アミノ基、窒素含有炭化水素基、リン含有炭化水素基またはケイ素含有炭化水素基を示し、Ｘ及びＹは、それぞれ独立に、同一でも異なっていてもよい。Ｒ１、Ｒ２は、水素、炭化水素基、ハロゲン化炭化水素基、ケイ素含有炭化水素基、窒素含有炭化水素基、酸素含有炭化水素基、ホウ素含有炭化水素基、または、リン含有炭化水素基を示す。ａ及びｂは、置換基の数である。］
【００２８】
中でも、（Ａ１）の製造に好ましいものとしては、Ｑとして炭化水素置換基を有するシリレン基、ゲルミレン基あるいはアルキレン基を用いて架橋された置換シクロペンタジエニル基、置換インデニル基、置換フルオレニル基、置換アズレニル基を有する配位子からなる遷移金属化合物が挙げられ、特に好ましくは、炭化水素置換基を有するシリレン基、あるいはゲルミレン基で架橋された２，４−位置換インデニル基、２，４−位置換アズレニル基を有する配位子からなる遷移金属化合物が挙げられる。
【００２９】
成分（ｂ）としては、前記した成分（ｂ−１）〜成分（ｂ−４）から選ばれる少なくとも１種の固体成分を使用する。これらの各成分は、公知のものであり、公知技術の中から適宜選択して使用することができる。その具体的な例示や製造方法については、特開２００２−２８４８０８公報、特開２００２−５３６０９号公報、特開２００２−６９１１６号公報、特開２００３−１０５０１５号公報などに詳細な例示がある。
前記成分（ｂ）の中で、特に好ましいものは、成分（ｂ−４）のイオン交換性層状珪酸塩であり、さらに好ましい物は、酸処理、アルカリ処理、塩処理、有機物処理などの化学処理が施されたイオン交換性層状珪酸塩である。
【００３０】
必要に応じて成分（ｃ）として用いられる有機アルミニウム化合物の例は、下記一般式（２）
ＡｌＲａＰ３−ａ      （２）
（式中、Ｒは、炭素数１〜２０の炭化水素基、Ｐは、水素、ハロゲンまたはアルコキシ基、ａは、０＜ａ≦３の数を表わす。）
で示されるトリメチルアルミニウム、トリエチルアルミニウム、トリプロピルアルミニウム、トリイソブチルアルミニウムなどのトリアルキルアルミニウムまたはジエチルアルミニウムモノクロライド、ジエチルアルミニウムモノメトキシドなどのハロゲンもしくはアルコキシ含有アルキルアルミニウムである。またこの他に、メチルアルミノキサンなどのアルミノキサン類なども使用できる。これらのうち特にトリアルキルアルミニウムが好ましい。
【００３１】
触媒の形成方法としては、前記の成分（ａ）と成分（ｂ）及び必要に応じて成分（ｃ）を接触させて触媒とする。なお、その接触方法は触媒を形成することができる方法であれば特に限定されず、公知の方法を用いることができる。
【００３２】
また、成分（ａ）と（ｂ）及び（ｃ）の使用量は、任意である。例えば、成分（ｂ）に対する成分（ａ）の使用量は、成分（ｂ）１ｇに対して、好ましくは０．１μｍｏｌ〜１，０００μｍｏｌ、特に好ましくは０．５μｍｏｌ〜５００μｍｏｌの範囲である。成分（ｂ）に対する成分（ｃ）の使用量は、成分（ｂ）１ｇに対し、好ましくは遷移金属の量が０．００１μｍｏｌ〜１００μｍｏｌ、特に好ましくは０．００５μｍｏｌ〜５０μｍｏｌの範囲である。
さらに、本発明にて使用される触媒は、予めオレフィンを接触させて少量重合されることからなる予備重合処理に付すことが好ましい。
【００３３】
（ｉｉ）逐次重合
本発明に用いられる（Ａ１）：プロピレン・エチレンブロック共重合体樹脂の製造に際しては、（成分Ａ１ａ）と（成分Ａ１ｂ）を逐次重合することが必要である。
すなわち、本発明において（Ａ１）は、第１工程と第２工程でエチレン含量が異なる成分を逐次重合したブロック共重合体であることが、本発明の光輝着色組成物及びその成形体において、成形体の光透過性及び表面光沢を高くし、反射光拡散率を大きくし、視角依存多色性に富んだ光輝着色感、さらには良好な曲げ弾性率と衝撃強度とのバランスといった物性バランスや柔軟でソフトな触感などを発現するために必要である。
また、本発明では、反応器への反応生成物の付着などの問題を防止するなどのために、（成分Ａ１ａ）を重合した後で、（成分Ａ１ｂ）を重合する方法を用いることが必要である。
逐次重合を行う際には、バッチ法と連続法のいずれを用いることも可能であるが、一般的には生産性の観点から連続法を用いることが望ましい。
【００３４】
バッチ法の場合には、時間と共に重合条件を変化させることにより、単一の反応器を用いても（成分Ａ１ａ）と（成分Ａ１ｂ）を重合することが可能である。本発明の効果を阻害しない限り、複数の反応器を並列に接続して用いてもよい。
連続法の場合には、（成分Ａ１ａ）と（成分Ａ１ｂ）を個別に重合する必要から２個以上の反応器を直列に接続した製造設備を用いる必要があるが、本発明の効果を阻害しない限り（成分Ａ１ａ）と（成分Ａ１ｂ）の夫々について複数の反応器を直列及び／または並列に接続して用いてもよい。
【００３５】
（ｉｉｉ）重合プロセス
本発明に用いられる（Ａ１）：プロピレン・エチレンブロック共重合体樹脂の重合プロセスは、スラリー法、バルク法、気相法など任意の重合方法を用いることができる。バルク法と気相法の中間的な条件として、超臨界条件を用いることも可能であるが、実質的には気相法と同等であるため、特に区別することなく気相法に含める。
（成分Ａ１ｂ）は、炭化水素などの有機溶媒や液化プロピレンに溶けやすいため、（成分Ａ１ｂ）の製造に際しては気相法を用いることが望ましい。
（成分Ａ１ａ）の製造に対しては、どのプロセスを用いても特に問題はないが、比較的結晶性の低い（成分Ａ１ａ）を製造する場合には、反応器への生成物の付着などの問題を避けるために気相法を用いることが望ましい。
従って、連続法を用いて、先ず（成分Ａ１ａ）をバルク法もしくは気相法にて重合し、引き続き（成分Ａ１ｂ）を気相法にて重合することが最も望ましい。
【００３６】
（ｉｖ）その他の重合条件
重合温度は、通常用いられている温度範囲であれば、特に問題なく用いることができる。
具体的には、０〜２００℃、より好ましくは４０〜１００℃の範囲を用いることができる。
重合圧力は、選択するプロセスによって最適な圧力には差異が生じるが、通常用いられている圧力範囲であれば、特に問題なく用いることができる。具体的には、大気圧に対する相対圧力で０ＭＰａより大きく２００ＭＰａまで、より好ましくは０．１〜５０ＭＰａの範囲を用いることができる。この際窒素などの不活性ガスを共存させてもよい。
第１工程で（成分Ａ１ａ）、第２工程で（成分Ａ１ｂ）の逐次重合を行う場合、第２工程にて系中に重合抑制剤を添加することが望ましい。プロピレン・エチレンブロック共重合体樹脂を製造する場合には、第２工程のプロピレン・エチレンランダム共重合を行う反応器に重合抑制剤を添加すると、得られるパウダーの粒子性状（流動性など）やゲルなどの製品品質を改良することができる。この手法については、各種技術検討がなされており、一例として、特公昭６３−５４２９６号、特開平７−２５９６０号、特開２００３−２９３９号などの公報に記載の方法を例示することができる。本発明にも当該手法を適用することが望ましい。
また、これらの規定値を満足するプロピレン・エチレンブロック共重合体樹脂は、例えば日本ポリプロ社製「ウェルネクス」等の商品名で種々の製品が市販されており、これら市販の製品を本発明における（Ａ１）：プロピレン・エチレンブロック共重合体樹脂として使用してもよい。
【００３７】
（３）配合量比
前記した様に本発明に用いられる各成分の配合量比は、前記（Ａ）：プロピレン系重合体樹脂１００重量部を基準とするが、前記（Ａ）中における該（Ａ１）の配合量は、後記（Ａ２）との合計量で１００重量％とする。
このうち、該（Ａ１）と後記（Ａ２）との比率は、本発明の光輝着色組成物及びその成形体の性能水準の設計などにより適宜設定できる。
即ち、本発明の光輝着色組成物及びその成形体は、成形体の光透過性及び表面光沢が高く、反射光拡散率が大きく、視角依存多色性に富んだ光輝着色感、さらには良好な曲げ弾性率と衝撃強度とのバランスといった物性バランスが良好であるが、さらに柔軟でソフトな触感などの発現を重要視する場合などにおいては該（Ａ１）の配合比率を、前記１００重量％のうち、５１〜１００重量％とするのが好ましく、７０〜１００重量％とするのがより好ましく、１００重量％とするのがさらに好ましい。
【００３８】
１−２．（Ａ２）：プロピレン・α−オレフィンランダム共重合体樹脂
本発明において用いられる（Ａ２）：プロピレン・α−オレフィンランダム共重合体樹脂（以下、単に「（Ａ２）」ともいう。）は、下記要件（カ）及び（キ）を、及び好ましくは（ク）をも満足するもので、本発明の光輝着色組成物及びその成形体において、成形体の光透過性及び表面光沢を高くし、反射光拡散率を大きくし、視角依存多色性に富んだ光輝着色感、さらには良好な曲げ弾性率と衝撃強度とのバランスといった物性バランスなどの機能を付与することに特に寄与する特徴を有する。
【００３９】
（１）要件
（ｉ）（カ）
本発明に用いられる（Ａ２）：プロピレン・α−オレフィンランダム共重合体樹脂は、その全体のＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が０．５〜２００ｇ／１０分、好ましくは１〜１２０ｇ／１０分、より好ましくは５〜５０ｇ／１０分であることが必要である。
該ＭＦＲが０．５ｇ／１０分未満であると本発明の光輝着色組成物及びその成形体において、視角依存多色性に富んだ光輝着色感、表面光沢や流動性といった成形性が低下するおそれがある。一方、２００ｇ／１０分を超えると、衝撃強度などの物性が低下するおそれがある。該ＭＦＲは、さらに分子量降下剤を用いるなどして調整することもできる。
【００４０】
（ｉｉ）（キ）
本発明に用いられる（Ａ２）：プロピレン・α−オレフィンランダム共重合体樹脂は、プロピレンから得られる構造単位と、α−オレフィンから得られる構造単位とからなることが必要である。具体的にはプロピレンから得られる構造単位が１００〜９０重量％（但し１００重量％を除く。）、好ましくは９９〜９２重量％、α−オレフィンから得られる構造単位が０〜１０重量％（但し０重量％を除く。）、好ましくは１〜８重量％の割合で含有されていることが好ましい。
該α−オレフィンから得られる構造単位の含有量が１０重量％を超えると、本発明の光輝着色組成物及びその成形体の剛性などの物性などが低下するおそれがある。
【００４１】
上記プロピレンと共重合されるコモノマーのα−オレフィンとしては、エチレン及び／または炭素数４〜２０のα−オレフィンなどが挙げられ、具体的には、エチレン、ブテン−１、ペンテン−１、ヘキセン−１、オクテン−１、４−メチルペンテン−１などを挙げることができる。中でも本発明効果が大きいなどの点からコモノマーのα−オレフィンとしては、エチレンが好ましい。さらに、α−オレフィンがエチレンであり、該含有量が１．５〜４重量％であるものが、本発明の光輝着色組成物及びその成形体の光透過性及び表面光沢を高くし、反射光拡散率を大きくし、視角依存多色性に富んだ光輝着色感、さらには良好な曲げ弾性率と衝撃強度とのバランスといった物性バランスをより高水準で発現するなどの点から好ましい。（Ａ２）がこの様な構造をとる場合は、（Ａ１）において（成分Ａ１ａ）と類似の構造となる場合がある。即ち、この様なランダム共重合体樹脂の構造が本願発明の効果の発現に有効であると推察される。なお、α−オレフィンは２種以上を併用することもできる。
ここで、プロピレン系共重合体中のプロピレンから得られる構造単位、及びα−オレフィンから得られる構造単位は、１３Ｃ−ＮＭＲ（核磁気共鳴法）を用いて測定される値である。具体的には、日本電子社製ＦＴ−ＮＭＲの２７０ＭＨｚの装置により測定される値である。
【００４２】
（ｉｉｉ）（ク）
本発明に用いられる（Ａ２）：プロピレン・α−オレフィンランダム共重合体樹脂の好ましいその他の要件として、結晶化温度（Ｔｃ）が挙げられる。該結晶化温度は、８０〜１１５℃が好ましく、８５〜１０５℃がより好ましい。結晶化温度が８０℃未満であると、本発明の光輝着色組成物及びその成形体の剛性などの物性などが低下するおそれがある。
一方、１１５℃を超えると、成形体の光透過性、表面光沢、反射光拡散率、視角依存多色性に富んだ光輝着色感及び良好な曲げ弾性率と衝撃強度とのバランスといった物性バランスが低下するおそれがある。
なお、本明細書において、結晶化温度の測定は、示差走査熱量計（セイコーインスツルメンツ社製ＤＳＣ６２００）を使用し、シート状にしたサンプル片を５ｍｇアルミパンに詰め、５０℃から一旦２００℃まで昇温速度１００℃／分で昇温し、５分間保持した後に、１０℃／分で４０℃まで降温して結晶化させた時の結晶化最大ピーク温度として測定したものである。なお、結晶化温度は（Ａ２）単体について測定されたものである。
なお、この（Ａ２）は、２種以上を併用することもできる。
【００４３】
（２）製造
本発明に用いられる（Ａ２）：プロピレン・α−オレフィンランダム共重合体樹脂の製造方法としては、各種公知の触媒、例えば、チーグラー・ナッタ系触媒、メタロセン系触媒を使用した方法が挙げられる。すなわち、上記触媒の存在下、プロピレン及び適宜のα−オレフィンを共重合して得ることができる。重合反応は、溶媒を使用する溶液重合の他、バルク重合、気相重合、溶融重合であってもよい。
また、重合方式は、連続重合、回分式重合のいずれであってもよい。一般に、チーグラー・ナッタ系触媒では、活性点の不均一性から製造されるプロピレン・α−オレフィンランダム共重合体樹脂中のα−オレフィン組成分布が広くなり易く、剛性低下などの懸念があり、透明性も低い傾向があるなどから、どちらかと言えばメタロセン系触媒を使用して得られる（Ａ２）を用いることが好ましい。
【００４４】
ここでいうメタロセン系触媒とは、（ｉ）シクロペンタジエニル骨格を有する配位子を含む周期表第４族の遷移金属化合物（いわゆるメタロセン化合物）と、（ｉｉ）アルミニウムオキシ化合物、上記遷移金属化合物と反応してカチオンに変換することが可能なイオン性化合物またはルイス酸、固体酸微粒子、及びイオン交換性層状珪酸塩から成る化合物群の中から選ばれる少なくとも一種の助触媒と、必要により、（ｉｉｉ）有機アルミニウム化合物とからなる触媒であり、本発明に係る（Ａ２）のプロピレン・α−オレフィンランダム共重合体樹脂の製造が可能である公知の触媒は、いずれも使用できる。
【００４５】
メタロセン化合物は、プロピレンの立体規則性重合が可能な架橋型のメタロセン化合物であり、好ましくはプロピレンのアイソ規則性重合が可能なメタロセン化合物であり、例えば、特開平２−１３１４８８号公報、特開平２−７６８８７号公報、特開平４−２１１６９４号公報、特開平４−３００８８７号公報、特開平５−４３６１６号公報、特開平６−１００５７８号公報、特開平５−２０９０１３号公報、特開平６−２３９９１４号公報、特開平１１−２４０９０９号公報、特開平６−１８４１７９号公報、特表２００３−５３３５５０号公報などに開示されたものが挙げられる。
【００４６】
さらに、具体的には、ジメチルシリレンビス［１−（２−メチル−４−フェニルインデニル）］ジルコニウムジクロリド、ジメチルシリレンビス［１−（２−エチル−４−フェニルインデニル）］ジルコニウムジクロリド、ジメチルシリレンビス［１−（２−メチル−４−（１−ナフチル）−インデニル）］ジルコニウムジクロリド、ジメチルシリレンビス［１−（２−メチル−４，５−ベンゾインデニル）］ジルコニウムジクロリド、ジメチルシリレン［１−（２−メチル−４−（４−ｔ−ブチルフェニル）インデニル）］［１−（２−ｉ−プロピル−４−（４−ｔ−ブチルフェニル）インデニル）］ジルコニウムジクロリド、ジメチルシリレンビス［１−（２−メチル−４−フェニル−４Ｈ−アズレニル）］ジルコニウムジクロリド、ジメチルシリレンビス［１−（２−エチル−４−（４−クロロフェニル）−４Ｈ−アズレニル）］ジルコニウムジクロリド、ジメチルシリレンビス［１−（２−エチル−４−（２−フルオロビフェニリル）−４Ｈ−アズレニル）］ジルコニウムジクロリド、ジメチルゲルミレンビス［１−（２−エチル−４−（４−クロロフェニル）−４Ｈ−アズレニル）］ジルコニウムジクロリド、ジメチルゲルミレンビス［１−（２−エチル−４−フェニルインデニル）］ジルコニウムジクロリドなどのジルコニウム化合物が例示できる。
また、上記において、ジルコニウムをハフニウムに置き換えた化合物も同様に使用できる。また、２種以上の錯体を使用することもできる。また、クロリドは、他のハロゲン化合物、メチル、ベンジルなどの炭化水素基、ジメチルアミド、ジエチルアミドなどのアミド基、メトキシ基、フェノキシ基などのアルコキシド基、ヒドリド基などに置き換えることができる。
これらの内、２位と４位に置換基を有し、珪素あるいはゲルミル基で架橋したビスインデニル基あるいはアズレニル基を配位子とするメタロセン化合物が好ましい。
【００４７】
助触媒については、アルミニウムオキシ化合物としてメチルアルミノキサン、イソブチルアルミノキサンなどが、また、上記遷移金属化合物と反応してカチオンに変換することが可能なイオン性化合物としては、Ｎ，Ｎ−ジメチルアニリニウムテトラキスペンタフルオロフェニルボレート、トリフェニルカルビルテトラキスペンタフルオロフェニルボレートなどが、また、ルイス酸としては、トリスペンタフェニルボレートが、また、固体酸微粒子としては、アルミナ、シリカ−アルミナなどが、さらに、イオン交換性層状珪酸塩としては、２：１型構造を有する珪酸塩、例えば、化学処理をしてもよいモンモリロナイト、ベントナイト、雲母などが挙げられる。
これら化合物が溶媒などに可溶である場合、多孔質の微粒子状無機あるいは有機担体に担持して使用することが可能であり、好ましい。上記助触媒の中で、好ましくはイオン交換性層状珪酸塩である。
【００４８】
有機アルミニウム化合物としては、トリエチルアルミニウム、トリイソプロピルアルミニウム、トリイソブチルアルミニウムなどのトリアルキルアルミニウム、ジアルキルアルミニウムハライド、アルキルアルミニウムセスキハライド、アルキルアルミニウムジハライド、アルキルアルミニウムハイドライド、有機アルミニウムアルコキサイドなどが挙げられる。
【００４９】
重合法としては、前記触媒の存在下に、不活性溶媒を用いたスラリー法、溶液法、実質
的に溶媒を用いない気相法や、あるいは重合モノマーを溶媒とするバルク重合法などが挙
げられる。所望のＭＦＲやエチレン含量に制御するためには、例えば、重合温度、コモノ
マー量、水素添加量を調節することができる。
また、これらの規定値を満足するプロピレン・α−オレフィンランダム共重合体樹脂は、例えば日本ポリプロ社製「ウィンテック」等の商品名で種々の製品が市販されており、これら市販の製品の中から所望の製品を購入して本発明における（Ａ２）：プロピレン・α−オレフィンランダム共重合体樹脂として使用することもできる。
【００５０】
（３）配合量比
前記した様に本発明に用いられる各成分の配合量比は、前記（Ａ）：プロピレン系重合体樹脂１００重量部を基準とするが、前記（Ａ）中における該（Ａ２）の配合量は、前記（Ａ１）との合計量で１００重量％とする。
このうち、該（Ａ２）と前記（Ａ１）との比率は、本発明の光輝着色組成物及びその成形体の性能水準などにより適宜設定できる。
即ち、本発明の光輝着色組成物及びその成形体は、成形体の光透過性及び表面光沢が高く、反射光拡散率が大きく、視角依存多色性に富んだ光輝着色感、さらには良好な曲げ弾性率と衝撃強度とのバランスといった物性バランスが良好であるが、さらにしっかり感といった比較的高い剛性感などの発現を重要視する場合などにおいては該（Ａ２）の配合比率を、前記１００重量％のうち、５１〜１００重量％とするのが好ましく、７０〜１００重量％とするのがより好ましく、１００重量％とするのがさらに好ましい。
一方、本発明の光輝着色組成物及びその成形体の性能水準をより総合的且つ高度に設定する必要がある場合、例えば高度な衝撃強度を低温領域を含め発現させる必要がある場合等は、前記（Ａ）として、前記（Ａ１）を５１〜１００重量％とするのが好ましく、１００重量％とするのがより好ましい。
【００５１】
２．（Ｂ）：角度依存性の干渉効果を有する光輝着色成分
本発明に用いられる（Ｂ）：角度依存性の干渉効果を有する光輝着色成分（以下、単に「（Ｂ）」ともいう。）は、樹脂材料などにそれを含有着色させたなどの場合、その成形体などにおいて、反射光拡散率が大きく、視る角度によって違う色調に見える特性である視角依存多色性の発現を可能にする、すなわち、複数の入射角に対する各々の正反射角付近での受光角における色相などの色調が異なって見えることを可能にする、視角依存多色性に富んだ光輝着色感を付与することを可能にする光輝着色成分である。これは、光輝性顔料などと称されることもある。
本発明の光輝着色組成物及びその成形体において、優れた光輝着色感、特に反射光拡散率が大きく視角依存多色性に富んだ光輝着色感を付与することに寄与する特徴を有する。
また、この（Ｂ）は、該（Ｂ）以外の、各種顔料などの着色成分を含有することもできる。なお、この（Ｂ）は、２種以上を併用することもできる。
【００５２】
２−１．種類、構造など
本発明に用いられる（Ｂ）：角度依存性の干渉効果を有する光輝着色成分の種類は、前記の様に角度依存性の干渉効果を有する限り特に限定されないが、具体的には、例えば、干渉アルミニウム、金属酸化物被覆シリカフレーク、金属酸化物被覆フレーク状各種金属物質及び金属酸化物被覆フレーク状各種無機物質などを挙げることができる。
中でも、本発明の（Ａ）とともに用いた場合に、反射光拡散率が大きく視角依存多色性に富むことや、着色成形体の着色色調の美麗さなどの点から、干渉アルミニウム及び金属酸化物被覆シリカフレークが好ましく、干渉アルミニウムがより好ましい。
ここで、干渉アルミニウムとしては、アルミニウムフレークを基材として、シリカ（二酸化珪素）層（光干渉媒体）、金属粒子層、保護層などにより表面処理されたものなどが挙げられ、市販品としては、例えば、東洋アルミニウム社製の製品名「クロマシャイン」などが挙げられる。
なお、該「クロマシャイン」の品番としては、例えば、ＢＬ２０−Ｒ（青色干渉色）、ＢＬ１０−Ｒ（青色干渉色）、ＧＲ２０−Ｒ（緑色干渉色）、ＧＲ１０−Ｒ（緑色干渉色）、ＧＤ２０−Ｒ（金色干渉色）、ＧＤ１０−Ｒ（金色干渉色）、ＯＲ２０−Ｒ（オレンジ色干渉色）、ＰＫ２０−Ｒ（ピンク色干渉色）などが挙げられる。
該干渉アルミニウムの構造や効果発現メカニズムは、特に制約されないが、例えば、前記した様に薄片状微細基材であるアルミニウムフレークの表面にシリカを被覆することで角度依存性の干渉効果である視角依存多色性を備えるもので、外部から入射した光のうち、シリカ表面で反射された反射光と、該媒体のシリカ被膜を通過してアルミニウム表面で反射された反射光の光路差による位相差が生じることで、角度依存性の干渉効果である視角依存多色性を発現するのである。さらに、該干渉アルミニウムは、基材としてアルミニウムを用い光遮蔽力が強いなどのため、基材裏側への光透過を生じることなく入射光に対して高い反射性を発現できるのである。
【００５３】
また、金属酸化物被覆シリカフレークとしては、例えば、酸化鉄（一酸化鉄または三酸化二鉄）または二酸化チタンで被覆された二酸化珪素フレークなどが挙げられる。
酸化鉄被覆シリカフレーク、及び二酸化チタン被覆シリカフレークの市販品としては、
例えば、メルク社製の製品名「カラーストリーム」などが挙げられる。
なお、これらの（Ｂ）の製造方法は、前記機能を発現し、且つ安定的な製造が可能であれば特に限定されない。
さらに、該（Ｂ）には、必要に応じて予め、（Ｂ）以外の各種顔料などの着色成分、加工安定性付与成分、酸化防止成分、分散向上成分、強度向上成分、耐久性向上成分、耐候性向上成分、樹脂成分などの各種成分の添加、混合、混練、付加、付着、反応付着、接着、積層化などを行うことができる。
【００５４】
２−２．形状、寸法
本発明に用いられる（Ｂ）：角度依存性の干渉効果を有する光輝着色成分の形状は、特に限定されないが、角度依存性の干渉効果である視角依存多色性に優れるなどの点から、基本的にフレーク状を呈する形状のものを基層とした形状のものが好ましい。一般にはアルミニウムなどの金属や無機物質などの粉末や薄片などをフレーク化することなどにより得られたものを基層としたものが好ましい。
また、（Ｂ）の寸法は、前記機能を発現する限り特に限定されないが、平均粒子径が３〜５０μｍのものが好ましく、５〜４０μｍのものがより好ましく、１０〜３０μｍのものがさらに好ましい。該平均粒子径が３μｍ未満であるのものは、本発明の光輝着色プロピレン系樹脂組成物及びその成形体において、視角依存多色性が低下するおそれがある。一方、５０μｍを超えるものは、前記光輝感が過大となったり、成形体表面がブツブツ状に見える状態であるブツブツ観が生じ易くなるなどして光輝着色感が低下するおそれがあり、さらに衝撃強度も低下するおそれがある。
前記平均粒径の測定方法は、粒度分布計具体的には例えばレーザー回折式の粒度分布計などにて測定される。該レーザー回折式粒度分布計の例としては、ハネウェル社製マイクロトラックＨＲＡや堀場製作所社製ＬＡ−９２０型などが挙げられる。
【００５５】
２−３．使用品形態
本発明に用いられる（Ｂ）：角度依存性の干渉効果を有する光輝着色成分の使用品形態は特に限定されないが、例えば、干渉アルミニウム粉末の様な粉末、干渉アルミニウム含有ペーストの様なペースト、干渉アルミニウム含有樹脂の様な樹脂、例えば干渉アルミニウムを５重量％〜８０重量％含有する樹脂マスターバッチである干渉アルミニウム含有樹脂マスターバッチの様な樹脂マスターバッチ、干渉アルミニウム含有低分子量ポリオレフィンマスターバッチの様な低分子量ポリオレフィンワックスマスターバッチなどの使用品形態を挙げることができる。
中でも、本発明の光輝着色組成物及びその成形体における本発明効果の水準の高さ、同じく製造のし易さ、取り扱いのし易さ、品質の安定性、コストなどの点から、粉末、ペースト、樹脂マスターバッチ、低分子量ポリオレフィンマスターバッチが好ましく、樹脂マスターバッチがより好ましい。
【００５６】
前記樹脂マスターバッチにおいては、干渉アルミニウム含有ポリオレフィン樹脂マスターバッチの様なポリオレフィン樹脂マスターバッチが好ましく、干渉アルミニウム含有低密度ポリエチレン樹脂マスターバッチの様な低密度ポリエチレン樹脂マスターバッチがより好ましい。
ここで、例えば前記干渉アルミニウム含有低密度ポリエチレン樹脂マスターバッチの様な樹脂マスターバッチにおける（Ｂ）の含有量は、特に限定されないが、本発明の着色組成物及びその成形体における本発明効果と、コストとのバランスが良好などの点から、該マスターバッチ全体１００重量％に対して、１０〜８０重量％が好ましく、１５〜７５重量％がより好ましく、２０〜７０重量％がさらに好ましい。
これら上記各種のマスターバッチには、必要に応じて、加工安定剤、酸化防止剤、分散剤、耐候剤、前記（Ｂ）以外の各種顔料などの着色成分などの各種添加成分が添加されてもよい。
また、上記各種マスターバッチの製造方法は該マスターバッチが安定的に製造される限り特に限定されない。
なお、本発明における（Ｂ）の配合量は、例えば干渉アルミニウム含有樹脂マスターバッチを使用する場合、該マスターバッチ中に含有する（Ｂ）の実量に基づき算出される。
【００５７】
２−４．配合量比
本発明に用いられる（Ｂ）：角度依存性の干渉効果を有する光輝着色成分の配合量比は、前記（Ａ）：プロピレン系重合体樹脂１００重量部に対して実量で、０．１〜１０重量部、好ましくは０．２〜５重量部、より好ましくは０．３〜３重量部、さらに好ましくは０．４重量部〜２重量部である。（Ｂ）の配合量が０．１重量部未満であると、本発明の光輝着色組成物及びその成形体の光輝着色感、特に視角依存多色性、見映え、風合い及び質感が低下するおそれがある。一方、１０重量部を超えると、光輝着色感が、特に光輝感過大やブツブツ観発生などにより低下するおそれがある外、曲げ弾性率と衝撃強度とのバランスなどの物性バランスが低下するおそれがあり、経済性も低下する。
【００５８】
３．（Ｃ）：エラストマー
本発明において任意に用いられる（Ｃ）：エラストマー（以下、単に「（Ｃ）」ともいう。）は、熱可塑性のエラストマーであり、例えばオレフィン系エラストマーやスチレン系エラストマーなどを例示できる。該（Ｃ）：エラストマーは、本発明の光輝着色組成物及びその成形体において、光透過性、光輝着色感、柔軟性、触感、物性（衝撃強度など）や寸法安定性などの向上に寄与する特徴を有する。
【００５９】
３−１．種類
本発明に用いられる（Ｃ）：エラストマーの種類は、オレフィン系エラストマーとしては、例えば、エチレン・ブテン共重合体エラストマー（ＥＢＲ）、エチレン・ヘキセン共重合体エラストマー（ＥＨＲ）、エチレン・オクテン共重合体エラストマー（ＥＯＲ）、エチレン・プロピレン共重合体エラストマー（ＥＰＲ）などのエチレン・α−オレフィン共重合体エラストマー；エチレン・プロピレン・エチリデンノルボルネン共重合体、エチレン・プロピレン・ブタジエン共重合体、エチレン・プロピレン・イソプレン共重合体などのエチレン・α−オレフィン・ジエン三元共重合体エラストマーなどを挙げることができる。
また、スチレン系エラストマーとしては、例えば、スチレン・ブタジエン・スチレントリブロック共重合体エラストマー（ＳＢＳ）、スチレン・イソプレン・スチレントリブロック共重合体エラストマー（ＳＩＳ）、スチレン−エチレン・ブチレン共重合体エラストマー（ＳＥＢ）、スチレン−エチレン・プロピレン共重合体エラストマー（ＳＥＰ）、スチレン−エチレン・ブチレン−スチレン共重合体エラストマー（ＳＥＢＳ）、スチレン−エチレン・ブチレン−エチレン共重合体エラストマー（ＳＥＢＣ）、水添スチレン・ブタジエンエラストマー（ＨＳＢＲ）、スチレン−エチレン・プロピレン−スチレン共重合体エラストマー（ＳＥＰＳ）、スチレン−エチレン・エチレン・プロピレン−スチレン共重合体エラストマー（ＳＥＥＰＳ）、スチレン−ブタジエン・ブチレン−スチレン共重合体エラストマー（ＳＢＢＳ）、部分水添スチレン−イソプレン−スチレン共重合体エラストマーなどを挙げることができる。また、エチレン−エチレン・ブチレン−エチレン共重合体エラストマー（ＣＥＢＣ）などの水添ポリマー系エラストマーも挙げることができる。
中でもエチレン・ブテン共重合体エラストマー（ＥＢＲ）、エチレン・オクテン共重合体エラストマー（ＥＯＲ）及びスチレン系エラストマーは、本発明において、光透過性、反射光拡散率、光輝着色感、柔軟性、触感及び物性バランスを高度に発現するなどの理由で好ましい。なお、（Ｃ）は、２種以上併用してもよい。
【００６０】
３−２．製造
本発明に用いられる（Ｃ）：エラストマーの製造方法としては、各種の公知の方法が挙げられ、例えば、オレフィン系エラストマーのエチレン・α−オレフィン共重合体エラストマーや、エチレン・α−オレフィン・ジエン三元共重合体エラストマーなどは、各モノマーを触媒の存在下、重合することにより製造される。
触媒としては、例えば、ハロゲン化チタンの様なチタン化合物、アルキルアルミニウム−マグネシウム錯体の様な有機アルミニウム−マグネシウム錯体、アルキルアルミニウム、またはアルキルアルミニウムクロリドなどのいわゆるチーグラー型触媒、ＷＯ９１／０４２５７号パンフレットなどに記載のメタロセン化合物触媒などを使用することができる。
重合法としては、気相流動床法、溶液法、スラリー法などの製造プロセスを適用して重合することができる。また、スチレン系エラストマーは、通常のアニオン重合法及びそのポリマー水添技術などにより製造することができる。
また、これらエラストマーとして種々の製品が市販されており、所望の物性を満足するものを購入し、本発明の（Ｃ）：エラストマーとして使用してもよい。
【００６１】
３−３．物性
本発明に用いられる（Ｃ）：エラストマーのＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）は、特に限定されるものではないが、通常０．５〜１００ｇ／１０分であり、１〜９０ｇ／１０分が好ましく、２〜８０ｇ／１０分がより好ましく、４〜６０ｇ／１０分がさらに好ましい。
本発明の主要用途である自動車部材を考慮した場合、ＭＦＲが上記載の範囲であるものが、光透過性、反射光拡散率、光輝着色感、柔軟性、触感、衝撃強度といった物性や寸法安定性が良好な光輝着色組成物及びその成形体を得られる場合が多い。
【００６２】
３−４．配合量比
本発明において任意に用いられる（Ｃ）：エラストマーの配合量比は、前記（Ａ）：プロピレン系重合体樹脂１００重量部に対して、好ましくは１〜１００重量部、より好ましくは５〜９７重量部、さらに好ましくは１０〜９５重量部、特に好ましくは２５〜９０重量部、最も好ましくは４０〜８７重量部である。該（Ｃ）の配合量が１重量部未満であると、本発明の光輝着色組成物及びその成形体の光透過性、反射光拡散率、光輝着色感、柔軟性、触感及び衝撃強度などの物性などが低下するおそれがある。一方、１００重量部を超えると、柔軟性過多または剛性不足などを招くおそれがあり、経済性も低下する。
【００６３】
４．任意添加成分
本発明においては、前記（Ａ）〜（Ｃ）以外に、さらに必要に応じ、本発明の効果を著しく損なわない範囲で、例えば、発明効果をより向上させたり、他の効果を付与するなどのため、任意添加成分を含有することができる。
具体的には、前記（Ｂ）に該当しない光輝着色成分、アルミフレーク着色成分、各種金属・ガラスフレークなどのフレーク状着色成分、カーボンブラックや酸化チタンなどの無機系着色成分、アゾ系顔料やフタロシアニン系顔料などの有機系着色成分、タルク・ガラス繊維・ウィスカーや炭素繊維などの無機・有機フィラー、フェノール系・リン系・イオウ系などの酸化防止剤、ヒンダードアミン系などの光安定剤、ベンゾトリアゾール系などの紫外線吸収剤、造核剤、発泡剤、帯電防止剤、滑剤、分散剤、金属不活性化剤、抗菌・防黴剤、可塑剤、中和剤、前記（Ａ）に該当しないプロピレン系樹脂などのポリオレフィン系樹脂、無水マレイン酸変性ポリオレフィン樹脂などの変性ポリオレフィン系樹脂、ポリアミド樹脂やポリエステル樹脂などの熱可塑性樹脂、前記（Ｃ）に該当しないエラストマー（ゴム成分）などを挙げることができる。
これらの任意添加成分は、２種以上を併用してもよく、光輝着色組成物に添加・混合・付加してもよいし、前記（Ａ）〜（Ｃ）の各成分に添加・混合・混合・混練・付加されていてもよく、夫々の成分においても２種以上併用することもできる。
【００６４】
ＩＩ．光輝着色プロピレン系樹脂組成物の製造方法、成形体の製造方法及び用途
１．製造方法
本発明の光輝着色組成物は、（Ａ）：プロピレン系共重合体樹脂に、（Ｂ）：角度依存性の干渉効果を有する光輝着色成分を、また必要に応じさらに（Ｃ）：エラストマーや任意添加成分を加え、前記配合量比で従来公知の方法で配合し、混合あるいは溶融混練することにより製造することができる。
混合して製造する場合は、通常、タンブラー、Ｖブレンダー、リボンブレンダーなどの混合機器を用いて行い、溶融混練して製造する場合は、通常、一軸押出機、二軸押出機、バンバリーミキサー、ロールミキサー、ブラベンダープラストグラフ、ニーダー、撹拌造粒器などの混練機器を用いて溶融混練し、造粒する。
ここで、混合して製造する例としては、例えば前記（Ａ）のペレットと、前記（Ｂ）含有樹脂マスターバッチのペレットとを、タンブラーで混合して製造したり、あるいは、該混合工程を射出成形機に付属した混合機器を用いて製造する方法が挙げられる。
溶融混練・造粒して製造する際には、前記各成分の配合物を同時に混練、すなわち一括混練してもよく、また性能向上をはかるべく各成分を分割して混練する。前記分割混練する方法としては、例えば先ず（Ａ）の一部または全部と、（Ｂ）の一部とを混練し、その後に残りの成分を混練・造粒するといった方法を採用することもできる。
また、例えば予め、（Ａ）と、また必要に応じ（Ｃ）もあわせ一括溶融混練したペレットと、（Ｂ）単体または該（Ｂ）含有樹脂マスターバッチのペレットとを、混合、溶融混練して光輝着色組成物を製造することもできる。中でも、（Ａ）のペレットと、または必要に応じ（Ｃ）もあわせ一括溶融混練したペレットと、（Ｂ）含有樹脂マスターバッチのペレットとを二軸押出機などを用いて溶融混練して光輝着色組成物を製造する方法は、本発明の光輝着色組成物及びその成形体の光透過性及び表面光沢をより高くし、反射光拡散率をより大きくし、視角依存多色性により富んだ光輝着色感、及びより良好な曲げ弾性率と衝撃強度とのバランスといった物性バランスを発現できるなどのため好ましい。
【００６５】
２．成形体及び用途
本発明の成形体は、前記方法で製造された光輝着色組成物、例えば一括混合物、一括混練物、または分割混練の各混練物の混合物、または一部成分の一括混練物と（Ｂ）含有樹脂マスターバッチとの混合物などを、例えば、ガス射出成形、二色射出成形、コアバック射出成形、サンドイッチ射出成形も含む射出成形、プレスインジェクションなどの射出圧縮成形、押出成形、シート成形及び中空成形などの周知の成形方法にて成形することによって得ることができる。このうち、射出成形または射出圧縮成形にて成形して成形体を得ることが好ましい。
【００６６】
本発明の成形体は、光透過性及び表面光沢が高いうえ、反射光拡散率が大きく、視角依存多色性に富んだ光輝着色感、さらには良好な曲げ弾性率と衝撃強度とのバランスといった物性バランスを発現できる。
具体的には、厚さが２ｍｍの成形体においてＪＩＳ  Ｋ７１３６に準拠して測定した時の霞み度が８０％以下１％以上、さらに７０％以下１％以上、とりわけ６０％以下１％以上であると本発明の光輝着色組成物及びその成形体の光透過性がより良好で視角依存多色性により富んだ光輝着色感が得られるので特に好ましい。
また、厚さが２ｍｍの成形体においてＪＩＳ  Ｚ８７４１に準拠して測定した時の光沢が８０％以上９９％以下であると本発明の光輝着色組成物及びその成形体の表面光沢がより良好で視角依存多色性により富んだ光輝着色感が得られるので特に好ましい。
また、反射光拡散率は大きいほど基本的に視角依存多色性に富むことを表し、本発明においては大きいほど好ましい。具体的には厚さが２ｍｍの成形体において測定した時の本値が８％以上、とりわけ９％以上であると本発明の光輝着色組成物及びその成形体の視角依存多色性により富んだ光輝着色感が得られるので特に好ましい。なお、該値の上限は通常８０％であり、好ましい上限は５０％である。
また、成形体の主要用途が例えば比較的柔軟でソフトな触感を所望される場合、例えばシフトノブカバーの様な自動車用内装部品などにおいては、厚さが４ｍｍの成形体においてＪＩＳ  Ｋ７１７１に準拠して測定した時の曲げ弾性率が４００ＭＰａ以下、好ましくは３００ＭＰａ以下、さらに好ましくは２００〜５０ＭＰａのものを用いることが望ましい。
また、本発明の成形体の主要用途が例えば比較的高い剛性感またはしっかり感を所望される場合、例えばコンソールボックスの様な自動車用内装部品などにおいては厚さが４ｍｍの成形体においてＪＩＳ  Ｋ７１７１に準拠して測定した時の曲げ弾性率が７００ＭＰａ以上、好ましくは８００ＭＰａ以上、さらに好ましくは１０００〜３０００ＭＰａのものを用いることが望ましい。
【００６７】
そのため、アームレスト加飾部品・インストルメントパネル加飾部品・グローブボックス加飾部品・コンソールボックス加飾部品などの各種加飾部品類、スイッチパネル、スイッチパネルカバー、モール、カバーモール、サイドモール、アームレスト、アームレストカバー、インストルメントパネル、グローブボックス、コンソールボックス、ピラー、ドアトリム、シフトノブ、シフトノブカバー、コラムシフトノブ、コラムシフトノブカバー、ドアクリップカバー、アシストグリップ、各種トリム類、バンパー、フェンダー、ホイールキャップ、バックドアー、ドアプロテクター、マッドガード、エンジンカバーなどの自動車内外装・エンジンルーム内の部品をはじめ、洗濯機ドラム上蓋、炊飯器上蓋、携帯電話筐体、携帯情報機器筐体、音響機器筐体、テレビ筐体、掃除機筐体などの家電機器部品、便座、建具用緩衝器具などの住宅設備機器部品、各種工業部品、各種建材部品などの用途に、好適に用いることができる。
中でも成形体の優れた光透過性、表面光沢、反射光拡散率、視角依存多色性に富んだ光輝着色感及び良好な曲げ弾性率と衝撃強度とのバランスといった物性バランスに加え、柔軟でソフトな触感が求められる場合が多い、アームレスト加飾部品・インストルメントパネル加飾部品・グローブボックス加飾部品・コンソールボックス加飾部品などの各種加飾部品類、スイッチパネル、スイッチパネルカバー、モール、カバーモール、サイドモール、アームレスト、アームレストカバー、シフトノブ、シフトノブカバー、コラムシフトノブ、コラムシフトノブカバー、ドアクリップカバー、アシストグリップ、バンパー、フェンダー、炊飯器上蓋、携帯電話筐体、携帯情報機器筐体、便座、建具用緩衝器具などの用途に、とりわけ好適に用いることができる。
【実施例】
【００６８】
本発明を実施例により、さらに詳細に説明するが、本発明は、これらの実施例に限定されるものではない。
なお、実施例で用いた評価法、分析の各法および材料は、以下の通りである。
【００６９】
１．評価方法、分析方法
１−１．霞み度（ヘーズ、曇価）
後記する表３の配合からなる光輝着色プロピレン系樹脂組成物を、下記成形条件で射出成形した下記試験片について、ＪＩＳ  Ｋ７１３６に準拠して測定した。但し、試験片寸法は下記の通りとした。
本値は光透過性を表し、本値が小さいほど光透過性が良好であることを示し、本発明においては本値が小さいほど好ましい。
＜試験片＞
平板：４０ｍｍ×８０ｍｍ×２ｍｍｔ  
金型：鏡面仕上げ（硬質クロムメッキ後、バフ研磨（研磨剤＃８００））
＜成形条件＞
成形機：東芝機械社製、射出成形機ＥＣ２０Ｐ
型締め力：２０トン
シリンダー温度：２２０℃
金型温度：４０℃
射出圧力：５５ＭＰａ
充填時間：８秒
冷却時間：１２秒
【００７０】
１−２．光沢
上記１−１で用いたものと同一の試験片を用いて、その表面の光沢をＪＩＳ  Ｚ８７４１に準拠して測定した。なお、入射角、受光角とも６０度であった。
本値は大きいほど表面光沢が高いことを表し、本発明においては本値が大きいほど好ましい。
【００７１】
１−３．反射光拡散率
上記１−１で用いたものと同一の試験片を用いて、下記の測定装置及び測定条件にて測定した（図１及び図２参照）。
測定装置：日本電色工業社製変角光度計「ＧＣ５０００Ｌ」
入射光角：４５度（図１参照）
検出角（検出範囲）：５〜８５度（図１参照）
検出（測定）間隔：１度（図１参照）
反射光拡散率：上記条件にて測定した反射光強度の検出角度依存性（反射光強度分布）を表す測定データグラフ（図２）において、正反射光近傍の反射光強度量をαとし、正反射光近傍以外の反射光強度量をβ１及びβ２とした。ここで、反射光拡散率は、全反射光強度量（α＋β１＋β２）に対する前記αを除く反射光強度量（β１＋β２）の比率と定義した。
具体的には、全反射光強度量（正反射光（本発明では４５度）近傍（本発明では４２〜４８度）の反射光強度量（α）とそれ以外（本発明では５〜４２度と４８〜８５度）の反射光強度量（β１＋β２）の合計積算量（α＋β１＋β２）に対する、前記αを除く反射光強度（合計）量（β１＋β２）の比率で算出した。
すなわち、その算出式は（β１＋β２）／（α＋β１＋β２）とした。
反射光強度量の測定は、検出角５〜８５度の範囲で１度間隔毎に測定、記録した。該反射光強度量の数値は、前記測定装置によって表示される測定数値を用いた。
反射光拡散率は大きいほど基本的に視角依存多色性に富むことを表し、本発明においては本値が大きいほど好ましい。
【００７２】
１−４．視角依存多色性（目視感）
上記１−１で用いたものと同一の試験片を手に持ち、視る角度や方向を変えながら、試験片表面の色調及び彩度などの変化度合、美麗感、透明感や艶感などを目視で観察し、以下の判断基準に従って、視角依存多色性の良否を評価した。この場合、◎及び○が実用可能と判断した。
＜判断基準＞
◎：極めて広範囲の視角度にわたり、彩度も含め、違う色調に見えるといった多色性が明瞭に認められ、優れた透明感と美麗感及び高い艶感も相俟って視角依存多色性が非常に良好。
○：広範囲の視角度にわたり多色性が明瞭に認められ、合わせて透明感も良好で艶感も高く、視角依存多色性が良好。
△：多色性が若干認められるものの、彩度や透明感などが低く、視角依存多色性が不十分。
×：透明感が低いなどもあって、多色性が殆ど認められず、視角依存多色性が不良。
【００７３】
１−５．曲げ弾性率
ＪＩＳ  Ｋ７１７１に準拠して２３℃で測定した。試験片は下記条件で射出成形したものである。
＜成形条件＞
成形機：東芝機械社製ＥＣ２０Ｐ型射出成形機
金型：物性評価用平板状試験片（１０×８０×４（ｍｍ））２個取り
成形条件：成形温度２２０℃、金型温度４０℃、射出圧力５０ＭＰａ、射出時間５秒、冷却時間２０秒
【００７４】
１−６．シャルピー衝撃強度
ＪＩＳ  Ｋ７１１１（ノッチ付）に準拠して２３℃で測定した。試験片は上記１−５項
と同様に調製した。
【００７５】
１−７．メルトフローレート（ＭＦＲ）
ＪＩＳ  Ｋ７２１０に準拠し、試験温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇで測定した。
【００７６】
１−８．（Ａ１）における、（成分Ａ１ａ）及び（成分Ａ１ｂ）の特定など
プロピレン・エチレンランダム共重合体の結晶性分布を、温度昇温溶離分別（ＴＲＥＦ、以下、単にＴＲＥＦともいう。）により評価する手法は、当該業者によく知られるものであり、例えば、次の文献などで詳細な測定法が示されている。
Ｇ．Ｇｌｏｃｋｎｅｒ，Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｏｌｙｍ．Ｓｃｉ．：Ａｐｐｌ．Ｐｏｌｙｍ．Ｓｙｍｐ．；４５，１−２４（１９９０）
Ｌ．Ｗｉｌｄ，Ａｄｖ．Ｐｏｌｙｍ．Ｓｃｉ．；９８，１−４７（１９９０）
Ｊ．Ｂ．Ｐ．Ｓｏａｒｅｓ，Ａ．Ｅ．Ｈａｍｉｅｌｅｃ，Ｐｏｌｙｍｅｒ；３６，８，１６３９−１６５４（１９９５）
本発明に用いられる（Ａ１）における、（成分Ａ１ａ）及び（成分Ａ１ｂ）などの特定は、ＴＲＥＦによった。
具体的な方法を、図３のＴＲＥＦによる溶出量及び溶出量積算を示す図を用いて説明する。ＴＲＥＦ溶出曲線（温度に対する溶出量のプロット）において、（成分Ａ１ａ）と（成分Ａ１ｂ）は結晶性の違いにより各々Ｔ（Ａ）とＴ（Ｂ）にその溶出ピークを示し、その差は十分大きいため、中間の温度Ｔ（Ｃ）（＝｛Ｔ（Ａ）＋Ｔ（Ｂ）｝／２）において、ほぼ分離が可能である。
【００７７】
また、ＴＲＥＦ測定温度の下限は、本測定に用いた装置では−１５℃であるが、（成分Ａ１ｂ）の結晶性が非常に低いあるいは非晶性成分の場合には本測定方法において、測定温度範囲内にピークを示さない場合がある（この場合には、測定温度下限（すなわち−１５℃）において溶媒に溶解した（成分Ａ１ｂ）の濃度は検出される。）。
このとき、Ｔ（Ｂ）は、測定温度下限以下に存在するものと考えられるが、その値を測定することが出来ないため、この様な場合にはＴ（Ｂ）を測定温度下限である−１５℃と定義する。
ここで、Ｔ（Ｃ）までに溶出する成分の積算量をＷ（Ｂ）重量％、Ｔ（Ｃ）以上で溶出する部分の積算量をＷ（Ａ）重量％と定義すると、Ｗ（Ｂ）は結晶性が低いあるいは非晶性の（成分Ａ１ｂ）の量とほとんど対応しており、Ｔ（Ｃ）以上で溶出する成分の積算量Ｗ（Ａ）は結晶性が比較的高い（成分Ａ１ａ）の量とほぼ対応している。ＴＲＥＦによって得られる溶出量曲線と、そこから求められる上記の各種の温度や量の算出の方法は図３に例示するように行う。
【００７８】
（ａ）ＴＲＥＦ測定方法
本発明においては、ＴＲＥＦの測定は具体的には以下の様に測定を行った。試料を１４０℃でオルトジクロルベンゼン（ＯＤＣＢ（０．５ｍｇ／ｍＬＢＨＴ入り））に溶解し溶液とする。これを１４０℃のＴＲＥＦカラムに導入した後８℃／分の降温速度で１００℃まで冷却し、引き続き４℃／分の降温速度で−１５℃まで冷却し、６０分間保持する。その後、溶媒であるＯＤＣＢ（０．５ｍｇ／ｍＬＢＨＴ入り）を１ｍＬ／分の流速でカラムに流し、ＴＲＥＦカラム中で−１５℃のＯＤＣＢに溶解している成分を１０分間溶出させ、次に昇温速度１００℃／時間にてカラムを１４０℃までリニアに昇温し、溶出曲線を得る。
装置などの概要は、下記の通りである。
ＴＲＥＦカラム：４．３ｍｍφ×１５０ｍｍステンレスカラム
カラム充填材：１００μｍ  表面不活性処理ガラスビーズ
加熱方式：アルミヒートブロック
冷却方式：ペルチェ素子（ペルチェ素子の冷却は水冷）
温度分布：±０．５℃
温調器：（株）チノー  デジタルプログラム調節計ＫＰ１０００（バルブオーブン）
加熱方式：空気浴式オーブン
測定時温度：１４０℃
温度分布：±１℃
バルブ：６方バルブ  ４方バルブ
注入方式：ループ注入方式
検出器：波長固定型赤外検出器  ＦＯＸＢＯＲＯ社製  ＭＩＲＡＮ  １Ａ
検出波長：３．４２μｍ
高温フローセル：ＬＣ−ＩＲ用ミクロフローセル  光路長１．５ｍｍ  窓形状２φ×４ｍｍ長丸  合成サファイア窓板
試料濃度：５ｍｇ／ｍＬ
試料注入量：０．１ｍＬ
【００７９】
（ｂ）（成分Ａ１ａ）及び（成分Ａ１ｂ）中のエチレン含量の特定
（ｉ）（成分Ａ１ａ）と（成分Ａ１ｂ）の分離
先のＴＲＥＦ測定により求めたＴ（Ｃ）を基に、分取型分別装置を用い昇温カラム分別法により、Ｔ（Ｃ）における可溶（成分Ａ１ｂ）とＴ（Ｃ）における不溶（成分Ａ１ａ）とに分別し、ＮＭＲにより各成分のエチレン含量を求める。
昇温カラム分別法とは、例えば、次の文献などで詳細な測定法が示されている。
Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ；２１，３１４−３１９（１９８８）
具体的には、本発明において以下の方法を用いた。
【００８０】
（ｉｉ）分別条件
直径５０ｍｍ、高さ５００ｍｍの円筒状カラムにガラスビーズ担体（８０〜１００メッシュ）を充填し、１４０℃に保持する。
次に、１４０℃で溶解したサンプルのＯＤＣＢ溶液（１０ｍｇ／ｍＬ）２００ｍＬを前記カラムに導入する。その後、該カラムの温度を０℃まで１０℃／時間の降温速度で冷却する。０℃で１時間保持後、１０℃／時間の昇温速度でカラム温度をＴ（Ｃ）まで加熱し、１時間保持する。なお、一連の操作を通じてのカラムの温度制御精度は±１℃とする。
次いで、カラム温度をＴ（Ｃ）に保持したまま、Ｔ（Ｃ）のＯＤＣＢを２０ｍＬ／分の流速で８００ｍＬ流すことにより、カラム内に存在するＴ（Ｃ）で可溶な成分を溶出させ回収する。
次いで１０℃／分の昇温速度で当該カラム温度を１４０℃まで上げ、１４０℃で１時間保持後、１４０℃の溶媒（ＯＤＣＢ）を２０ｍＬ／分の流速で８００ｍＬ流すことにより、Ｔ（Ｃ）で不溶な成分を溶出させ回収する。
分別によって得られたポリマーを含む溶液は、エバポレーターを用いて２０ｍＬまで濃縮された後、５倍量のメタノール中に析出される。析出ポリマーをろ過して回収後、真空乾燥器により一晩乾燥する。
【００８１】
（ｉｉｉ）１３Ｃ−ＮＭＲによるエチレン含量の測定
前記分別により得られた（成分Ａ１ａ）と（成分Ａ１ｂ）それぞれについてのエチレン含有量は、プロトン完全デカップリング法により以下の条件に従って測定した１３Ｃ−ＮＭＲスペクトルを解析することにより求める。
機種：日本電子（株）製ＧＳＸ−４００（炭素核共鳴周波数４００ＭＨｚ）
溶媒：ＯＤＣＢ／重ベンゼン＝４／１（体積比）
濃度：１００ｍｇ／ｍＬ
温度：１３０℃
パルス角：９０°
パルス間隔：１５秒
積算回数：５，０００回以上
スペクトルの帰属は、例えば以下の文献などを参考に行えばよい。
Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ；１７，１９５０（１９８４）
上記条件により測定されたスペクトルの帰属は下表の通りである。表中Ｓααなどの記号は以下の文献の表記法に従い、Ｐはメチル炭素、Ｓはメチレン炭素、Ｔはメチン炭素をそれぞれ表わす。
Ｃａｒｍａｎ，Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ；１０，５３６（１９７７）
【００８２】
【表１】
2013173858.tif 000002
【００８３】
以下、「Ｐ」を共重合体連鎖中のプロピレン単位、「Ｅ」をエチレン単位とすると、連鎖中にはＰＰＰ、ＰＰＥ、ＥＰＥ、ＰＥＰ、ＰＥＥ、及びＥＥＥの６種類のトリアッドが存在し得る。Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ，１５  １１５０（１９８２）などに記されているように、これらトリアッドの濃度と、スペクトルのピーク強度とは、以下の＜１＞〜＜６＞の関係式で結び付けられる。
［ＰＰＰ］＝ｋ×Ｉ（Ｔββ）  ＜１＞
［ＰＰＥ］＝ｋ×Ｉ（Ｔβδ）  ＜２＞
［ＥＰＥ］＝ｋ×Ｉ（Ｔδδ）  ＜３＞
［ＰＥＰ］＝ｋ×Ｉ（Ｓββ）  ＜４＞
［ＰＥＥ］＝ｋ×Ｉ（Ｓβδ）  ＜５＞
［ＥＥＥ］＝ｋ×［Ｉ（Ｓδδ）／２＋Ｉ（Ｓγδ）／４｝  ＜６＞
ここで［      ］はトリアッドの分率を示し、例えば、［ＰＰＰ］は、全トリアッド中のＰＰＰトリアッドの分率である。
従って、
［ＰＰＰ］＋［ＰＰＥ］＋［ＥＰＥ］＋［ＰＥＰ］＋［ＰＥＥ］＋［ＥＥＥ］＝１  ＜７＞である。
また、ｋは定数であり、Ｉはスペクトル強度を示し、例えばＩ（Ｔββ）はＴββに帰属される２８．７ｐｐｍのピークの強度を意味する。
【００８４】
上記＜１＞〜＜７＞の関係式を用いることにより、各トリアッドの分率が求まり、さらに下式によりエチレン含有量が求まる。
エチレン含有量（モル％）＝（［ＰＥＰ］＋［ＰＥＥ］＋［ＥＥＥ］）×１００
なお、本発明に係るプロピレンランダム共重合体には、少量のプロピレン異種結合（２，１−結合及び／または１，３−結合）が含まれ、それにより、以下の微小なピークを生じる。
【００８５】
【表２】
2013173858.tif 000003
【００８６】
正確なエチレン含有量を求めるには、これら異種結合に由来するピークも考慮して計算に含める必要があるが、異種結合由来のピークの完全な分離・同定が困難であり、また異種結合量が少量であることから、本発明におけるエチレン含有量は、実質的に異種結合を含まないチーグラー・ナッタ触媒で製造された共重合体の解析と同じく、＜１＞〜＜７＞の関係式を用いて求めることとする。
エチレン含有量のモル％から重量％への換算は以下の式を用いて行う。
エチレン含有量（重量％）＝（２８×Ｘ／１００）／｛２８×Ｘ／１００＋４２×（１−Ｘ／１００）｝×１００
ここでＸは、モル％表示でのエチレン含有量である。また、プロピレン・エチレンブロック共重合体全体のエチレン含量［Ｅ］Ｗは、上記より測定された（成分Ａ１ａ）と（成分Ａ１ｂ）それぞれのエチレン含量［Ｅ］Ａと［Ｅ］Ｂ及びＴＲＥＦより算出される各成分の重量比率Ｗ（Ａ）とＷ（Ｂ）重量％から以下の式により算出される。
［Ｅ］Ｗ＝｛［Ｅ］Ａ×Ｗ（Ａ）＋［Ｅ］Ｂ×Ｗ（Ｂ）｝／１００  （重量％）
【００８７】
１−９．（Ａ１）の融解ピーク温度（Ｔｍ）
セイコーインスツルメンツ社製ＤＳＣ６２００型を用い、サンプル５．０ｍｇを採り、２００℃で５分間保持後、４０℃まで１０℃／分の降温スピードで結晶化させ、さらに１０℃／分の昇温スピードで融解させて測定した。
【００８８】
１−１０．（Ａ１）のｔａｎδ曲線のピーク
下記条件により射出成形した厚さ２ｍｍのシートから、１０ｍｍ幅×１８ｍｍ長×２ｍｍ厚の短冊状に切り出したものを試料片とし、該試料片に１Ｈｚの周波数の正弦歪みを与え、発生する応力を検知した。得られた応力から、貯蔵弾性率Ｇ’と損失弾性率Ｇ”を求め、これの比で定義される損失正接（＝損失弾性率／貯蔵弾性率）を温度に対してプロットし、ピークを観察した。具体的測定条件を下記に示した。
装置：レオメトリック・サイエンティフィック社製のＡＲＥＳ
規格番号：ＪＩＳ  ７１５２（ＩＳＯ２９４−１）
周波数：１Ｈｚ
測定温度：−６０℃から段階状に昇温し、試料が融解するまで
歪：０．１〜０．５％の範囲
成形機：東洋機械金属社製ＴＵ−１５射出成形機
成形機設定温度：ホッパ下から８０，８０，１６０，２００，２００，２００℃
金型温度：４０℃
射出速度：２００ｍｍ／秒（金型キャビティー内の速度）
射出圧力：８００ｋｇｆ／ｃｍ２
保持圧力：８００ｋｇｆ／ｃｍ２
保圧時間：４０秒  
金型形状：平板（厚さ２ｍｍ  幅３０ｍｍ  長さ９０ｍｍ）
【００８９】
１−１１．（Ａ２）の結晶化温度（Ｔｃ）
示差走査熱量計（セイコーインスツルメンツ社製ＤＳＣ６２００）を使用し、シート状にしたサンプル片を５ｍｇアルミパンに詰め、５０℃から一旦２００℃まで昇温速度１００℃／分で昇温し、５分間保持した後に、１０℃／分で４０℃まで降温して結晶化させた。
この時の結晶化最大ピーク温度を結晶化温度（Ｔｃ）とした。
【００９０】
２．材料
使用した（Ａ）〜（Ｃ）及び（Ａ）以外のプロピレン系樹脂を以下に示す。
２−１．（Ａ）：プロピレン系共重合体樹脂
以下、いずれも酸化防止剤、中和剤を添加済のペレットである。
（Ａ１）：プロピレン・エチレンブロック共重合体樹脂
（Ａ１−１）：日本ポリプロ社製「ウェルネクス」の下記組成・物性のグレードを用いた。
メタロセン系触媒で重合され、第１工程でエチレン含量１．９重量％のプロピレン・エチレンランダム共重合体成分（成分Ａ１ａ）を５５．８重量％、第２工程で（成分Ａ１ａ）よりも９重量％多くのエチレンを含有するプロピレン・エチレンランダム共重合体成分（成分Ａ１ｂ）を４４．２重量％逐次重合することで得られたもので、ＤＳＣ法により測定された融解ピーク温度（Ｔｍ）が１３３．１℃で、固体粘弾性測定により得られる温度−損失正接曲線において、ｔａｎδ曲線が−８℃に単一のピークを有し、共重合体全体のＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が５．８ｇ／１０分のもの。
（Ａ２）：プロピレン・α−オレフィンランダム共重合体樹脂
（Ａ２−１）：日本ポリプロ社製「ウィンテック」の下記組成・物性のグレードを用いた。
メタロセン系触媒で重合され、成分全体のＭＦＲ（２３０℃、荷重２．１６ｋｇ）が２８ｇ／１０分、エチレン含量が３．５重量％、結晶化温度（Ｔｃ）が９５℃であるプロピレン・エチレンランダム共重合体樹脂。
【００９１】
２−２．（Ｂ）：着色成分（光輝着色成分及び他の着色成分）
（Ｂ−１）：干渉アルミニウム含有ポリオレフィン樹脂マスターバッチ（青色干渉色、着色成分含有量２０重量％、着色成分平均粒径１３μｍ（東洋アルミニウム社製クロマシャイン「ＢＬ１０−Ｒ」））。…光輝着色成分。
（Ｂ−２）：干渉アルミニウム含有ポリオレフィン樹脂マスターバッチ（オレンジ色干渉色、着色成分含有量２０重量％、着色成分平均粒径２０μｍ（東洋アルミニウム社製クロマシャイン「ＯＲ２０−Ｒ」））。…光輝着色成分。
（Ｂ−３）：三菱化学社製の三菱カーボンブラック＃４５＝３０重量％と、低密度ポリエチレン＝７０重量％とを、二軸押出機を用いて溶融・混練した黒着色マスターバッチ。…他の着色成分。
（Ｂ−４）：アルミフレーク含有低密度ポリエチレンマスターバッチ（アルミフレーク含有量７０重量％、アルミフレーク平均粒径２０μｍ（東洋アルミニウム社製ＭＥＴＡＸＮＥＯ「ＮＭＥ０２０Ｔ２」））。…他の着色成分。
【００９２】
２−３．（Ｃ）：エラストマー
（Ｃ−１）：ＭＦＲ（２３０、２．１６ｋｇ荷重）が６ｇ／１０分であるエチレン・オクテン共重合体エラストマー（ダウケミカル日本社製エンゲージ「８４５２」）。
【００９３】
２−４．（Ａ）に該当しないプロピレン系樹脂
（ＰＰ−１）：チーグラー・ナッタ系触媒を用いて重合されたＭＦＲ（２３０、２．１６ｋｇ荷重）が３０ｇ／１０分であるプロピレン・エチレンブロック共重合体樹脂（日本ポリプロ社製ノバテックＰＰ「ＮＢＣ０３ＨＲ」）。
（ＰＰ−２）：チーグラー・ナッタ系触媒を用いて重合されたＭＦＲ（２３０、２．１６ｋｇ荷重）が１１ｇ／１０分であるプロピレン単独重合体樹脂（日本ポリプロ社製ノバテックＰＰ「ＭＡ３」）。
【００９４】
３．実施例及び比較例
［実施例１〜６］及び［比較例１〜４］
３−１．着色組成物の製造
前記成分を、下記の添加剤とともに表３に示す割合で配合し、スーパーミキサーにてドライブレンドした後、下記の条件で混練、造粒し、製造した。
この際、前記成分からなる組成物全体１００重量部当たり、ＢＡＳＦ社製ＩＲＧＡＮＯＸ１０１０を０．１重量部、ＢＡＳＦ社製ＩＲＧＡＦＯＳ１６８を０．０５重量部夫々配合した。
混練装置：テクノベル社製「ＫＺＷ−１５−ＭＧ」型２軸押出機。
混練条件：温度＝２００℃、スクリュー回転数＝４００ｒｐｍ。
【００９５】
【表３】
2013173858.tif 000004
【００９６】
３−２．着色組成物の成形
溶融混練後、該着色組成物（ペレット）を用いて前記条件で射出成形し、その霞み度、光沢、反射光拡散率、視角依存多色性（目視感）、曲げ弾性率及びシャルピー衝撃強度（ノッチ付）の各試験片とした。
【００９７】
３−３．評価
前記の成形したものについて、性能評価を行った。結果を表４に示した。
【００９８】
【表４】
2013173858.tif 000005
【００９９】
表４より明らかな様に、本発明の着色プロピレン系樹脂組成物の特定事項の各要件を満たしている実施例１〜６は、いずれにおいても、成形体の光透過性及び表面光沢が高いうえ、反射光拡散率が大きく、視角依存多色性に富んだ光輝着色感を有し、曲げ弾性率と衝撃強度とのバランスといった物性バランスも良好であった。
そのため、アームレスト加飾部品・インストルメントパネル加飾部品・グローブボックス加飾部品・コンソールボックス加飾部品などの各種加飾部品類、スイッチパネル、スイッチパネルカバー、モール、カバーモール、サイドモール、アームレスト、アームレストカバー、インストルメントパネル、グローブボックス、コンソールボックス、ピラー、ドアトリム、シフトノブ、シフトノブカバー、コラムシフトノブ、コラムシフトノブカバー、ドアクリップカバー、アシストグリップ、各種トリム類、バンパー、フェンダー、ホイールキャップ、バックドアー、ドアプロテクター、マッドガード、エンジンカバーなどの自動車内外装・エンジンルーム内の部品をはじめ、洗濯機ドラム上蓋、炊飯器上蓋、携帯電話筐体、携帯情報機器筐体、音響機器筐体、テレビ筐体、掃除機筐体などの家電機器部品、便座、建具用緩衝器具などの住宅設備機器部品、各種工業部品、各種建材部品などの用途に、好適に用いることができるのが明白になっている。
中でも実施例１、２、５及び６が、とりわけ実施例５が、成形体の光透過性及び表面光沢が高いうえ、反射光拡散率が大きく、視角依存多色性に富んだ光輝着色感を有し、曲げ弾性率と衝撃強度とのバランスといった物性バランスも良好であるのに加え、より柔軟であるなどのため、柔軟でソフトな触感が求められる場合が多いアームレスト加飾部品・インストルメントパネル加飾部品・グローブボックス加飾部品・コンソールボックス加飾部品などの各種加飾部品類、スイッチパネル、スイッチパネルカバー、モール、カバーモール、サイドモール、アームレスト、アームレストカバー、シフトノブ、シフトノブカバー、コラムシフトノブ、コラムシフトノブカバー、ドアクリップカバー、アシストグリップ、バンパー、フェンダー、炊飯器上蓋、携帯電話筐体、携帯情報機器筐体、便座、建具用緩衝器具などの用途に、とりわけ好適に用いることができるのが明白になっている。
【０１００】
一方、比較例１においては、曲げ弾性率と衝撃強度とのバランスといった物性バランスは良好であるものの、光透過性、表面光沢、及び光輝着色感が実施例１に対して著しく劣った。
これは、本発明の要件である（Ａ）：プロピレン系共重合体樹脂に該当する成分を含有していないためと考えられる。
また、比較例２においては、表面光沢及び剛性（曲げ弾性率）は良好であるものの、光透過性、光輝着色感及び衝撃強度が実施例１に対して著しく劣った。
これは、本発明の要件である（Ａ）：プロピレン系共重合体樹脂に該当する成分を含有していないためと考えられる。
また、比較例３においては、表面光沢及び曲げ弾性率と衝撃強度とのバランスといった物性バランスは良好であるものの、光透過性及び光輝着色感が実施例１に対して著しく劣った。
これは、（Ｂ）：着色成分が本発明の要件を満たしていないためと考えられる。
また、比較例４においては、表面光沢、反射光拡散率及び曲げ弾性率と衝撃強度とのバランスといった物性バランスは良好であるものの、光透過性及び視角依存多色性（目視感）が実施例１に対して著しく劣った。
これは、（Ｂ）：着色成分が本発明の要件を満たしていないためと考えられる。
【産業上の利用可能性】
【０１０１】
本発明の光輝着色プロピレン系樹脂組成物及びその成形体は、特定の（Ａ１）及び／または（Ａ２）からなる（Ａ）と、（Ｂ）とを含有してなることから、光透過性及び表面光沢が高いうえ、反射光拡散率が大きく、視角依存多色性に富んだ光輝着色感を有し、さらには曲げ弾性率と衝撃強度とのバランスといった物性バランスが良好である。
そのため、アームレスト加飾部品・インストルメントパネル加飾部品・グローブボックス加飾部品・コンソールボックス加飾部品などの各種加飾部品類、スイッチパネル、スイッチパネルカバー、モール、カバーモール、サイドモール、アームレスト、アームレストカバー、インストルメントパネル、グローブボックス、コンソールボックス、ピラー、ドアトリム、シフトノブ、シフトノブカバー、コラムシフトノブ、コラムシフトノブカバー、ドアクリップカバー、アシストグリップ、各種トリム類、バンパー、フェンダー、ホイールキャップ、バックドアー、ドアプロテクター、マッドガード、エンジンカバーなどの自動車内外装・エンジンルーム内の部品をはじめ、洗濯機ドラム上蓋、炊飯器上蓋、携帯電話筐体、携帯情報機器筐体、音響機器筐体、テレビ筐体、掃除機筐体などの家電機器部品、便座、建具用緩衝器具などの住宅設備機器部品、各種工業部品、各種建材部品などの用途に、好適に用いることができる。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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