(57)【要約】【課題】金型汚染がなく、低コストで量産性に優れ、接着信頼性の高い燃料電池シール体の接着層用のゴム組成物の提供を目的とする。【解決手段】燃料電池用構成部材２，３，５とシール用のゴム部材４ａ，４ｂとが接着層６を介して接着されてなるか、もしくは上記ゴム部材４ａ同士が接着層６を介して接着されてなる燃料電池シール体の接着層６に使用する液状のゴム組成物であって、下記の（Ａ）〜（Ｃ）を含有することを特徴とする。（Ａ）少なくとも液状ゴムを含有するゴム成分。（Ｂ）有機過酸化物からなる架橋剤。（Ｃ）レゾルシノール系化合物、メラミン系化合物、アルミネート系カップリング剤およびシランカップリング剤からなる群から選ばれた少なくとも一つの接着成分。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
燃料電池シール体の接着層に使用する液状のゴム組成物であって、下記の（Ａ）〜（Ｃ）を含有することを特徴とするゴム組成物。
（Ａ）少なくとも液状ゴムを含有するゴム成分。
（Ｂ）有機過酸化物からなる架橋剤。
（Ｃ）レゾルシノール系化合物、メラミン系化合物、アルミネート系カップリング剤およびシランカップリング剤からなる群から選ばれた少なくとも一つの接着成分。
【請求項２】
（Ａ）が、液状ゴムとともに、エチレン−プロピレンゴム、エチレン−プロピレン−ジエンゴム、アクリロニトリル−ブタジエンゴムおよび水素添加アクリロニトリル−ブタジエンゴムからなる群から選ばれた少なくとも一つを含有する請求項１記載のゴム組成物。
【請求項３】
液状ゴムの含有量が、（Ａ）全体の４０重量％以上である請求項１または２記載のゴム組成物。
【請求項４】
液状ゴムが、液状エチレン−プロピレンゴム、液状エチレン−プロピレン−ジエンゴム、液状アクリロニトリル−ブタジエンゴムおよび液状水素添加アクリロニトリル−ブタジエンゴムからなる群から選ばれた少なくとも一つである請求項１〜３のいずれか一項に記載のゴム組成物。
【請求項５】
液状ゴムが、エチレン含有量が６０重量％以下の液状エチレン−プロピレンゴムおよび液状エチレン−プロピレン−ジエンゴムの少なくとも一方である請求項１〜３のいずれか一項に記載のゴム組成物。
【請求項６】
上記有機過酸化物が、１時間半減期温度が１６０℃以下の有機過酸化物である請求項１〜５のいずれか一項に記載のゴム組成物。
【請求項７】
さらに下記の（Ｄ）を含有する請求項１〜６のいずれか一項に記載のゴム組成物。
（Ｄ）架橋助剤。
【請求項８】
燃料電池用構成部材とシール用のゴム部材とが接着層を介して接着されてなるか、もしくは上記ゴム部材同士が接着層を介して接着されてなる燃料電池シール体であって、上記接着層が、請求項１〜７のいずれか一項に記載のゴム組成物からなることを特徴とする燃料電池シール体。
【請求項９】
燃料電池用構成部材が、金属セパレータ、膜電極接合体およびガス拡散層からなる群から選ばれた少なくとも一つである請求項８記載の燃料電池シール体。
【請求項１０】
シール用のゴム部材が、加硫ゴムである請求項８または９記載の燃料電池シール体。
【請求項１１】
シール用のゴム部材が、エチレン含有量が６０重量％以下のエチレン−プロピレンゴムおよびエチレン−プロピレン−ジエンゴムの少なくとも一方を含有する請求項８〜１０のいずれか一項に記載の燃料電池シール体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、金属セパレータ等の燃料電池用構成部材と、それをシールするゴム部材とが、接着層を介して接着されてなる燃料電池シール体の接着層に用いる液状のゴム組成物、およびそれを用いてなる燃料電池シール体に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
ガスの電気化学反応により電気を発生させる燃料電池は、発電効率が高く、排出されるガスがクリーンで環境に対する影響が極めて少ない。なかでも固体高分子型燃料電池は、比較的低温で作動させることができ、大きな出力密度を有する。このため、発電用、自動車用電源等、種々の用途が期待される。
【０００３】
固体高分子型燃料電池においては、膜電極接合体（ＭＥＡ）等を金属セパレータで挟持したセルが発電単位となる。ＭＥＡは、電解質となる高分子膜（電解質膜）と、電解質膜の厚さ方向両面に配置された一対の電極触媒層〔燃料極（アノード）触媒層、酸素極（カソード）触媒層〕とからなる。一対の電極触媒層の表面には、さらにガスを拡散させるための多孔質層（ガス拡散層）が配置される。燃料極側には水素等の燃料ガスが、酸素極側には酸素や空気等の酸化剤ガスがそれぞれ供給される。供給されたガスと電解質と電極触媒層との三相界面における電気化学反応により、発電が行われる。固体高分子型燃料電池は、上記セルを多数積層したセル積層体を、セル積層方向の両端に配置したエンドプレート等により締め付けて構成される。
【０００４】
金属セパレータには、各々の電極に供給されるガスの流路や、発電の際の発熱を緩和するための冷媒の流路が形成される。また、電解質膜は、水を含んだ状態でプロトン導電性を有するため、作動時には、電解質膜を湿潤状態に保つ必要がある。したがって、ガスの混合、ガスおよび冷媒の漏れを防止するとともに、セル内を湿潤状態に保持するためには、ＭＥＡおよび多孔質層の周囲や、隣り合う金属セパレータ間のシール性を確保することが重要となる。これらの構成部材をシールするシール部材としては、例えば、エチレン−プロピレン−ジエンゴム（ＥＰＤＭ）等のゴム成分に、レゾルシノール系化合物等の接着成分を練り込み、シール部材自体に接着性を持たせ、接着剤を塗布することなしに（接着剤レス）、金属セパレータ等の構成部材とのシール性を確保した燃料電池用接着性シール部材が提案されている（特許文献１）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２０１１−２４９２８３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
上記特許文献１に記載の燃料電池用接着性シール部材は、ゴム成分中に練り込んだ接着剤成分と、金属セパレータとが水素結合により接着するため、シール性の点では非常に優れている。しかしながら、上記ゴム成分中に練り込んだ接着成分が、汎用の金型に対しても接着し、金型が汚染するという問題がある。この対策として、表面をテフロン（登録商標）コーティング処理した金型を使用することも考えられるが、耐久性が悪く、また接着成分の汚染が徐々に進むため、金型を清掃する必要があり、自動化が困難で、コストが高く、量産性の点で改良の余地がある。
【０００７】
本発明は、このような事情に鑑みなされたもので、金型汚染がなく、低コストで量産性に優れ、接着信頼性の高いゴム組成物、およびそれを用いてなる燃料電池シール体の提供をその目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明者らは、金型汚染がなく、低コストで量産性に優れ、接着信頼性の高い燃料電池シール体の接着層用のゴム組成物を得るため、鋭意研究を重ねた。その研究の過程で、シール用のゴム部材中に接着成分を練り込むのではなく、接着成分を含有しないゴム部材（加硫ゴム等）を予め作製し、このゴム部材および燃料電池用構成部材（金属セパレータ等）の少なくとも一方に、液状ゴム組成物を塗布して後接着することに着目した。その結果、少なくとも液状ゴムを含有するゴム成分（Ａ）、有機過酸化物からなる架橋剤（Ｂ）およびレゾルシノール系化合物等の接着成分（Ｃ）を含有する液状のゴム組成物を突き止め、これを用いて燃料電池シール体の接着層を形成すると、燃料電池用構成部材と、シール用のゴム部材等の接着信頼性が高くなり、所期の目的を達成できることを見いだし、本発明に到達した。
【０００９】
すなわち、本発明は、燃料電池シール体の接着層に使用する液状のゴム組成物であって、下記の（Ａ）〜（Ｃ）を含有するゴム組成物を第１の要旨とする。
（Ａ）少なくとも液状ゴムを含有するゴム成分。
（Ｂ）有機過酸化物からなる架橋剤。
（Ｃ）レゾルシノール系化合物、メラミン系化合物、アルミネート系カップリング剤およびシランカップリング剤からなる群から選ばれた少なくとも一つの接着成分。
【００１０】
また、本発明は、燃料電池用構成部材とシール用のゴム部材とが接着層を介して接着されてなるか、もしくは上記ゴム部材同士が接着層を介して接着されてなる燃料電池シール体であって、上記接着層が、上記液状のゴム組成物からなる燃料電池シール体を第２の要旨とする。
【発明の効果】
【００１１】
以上のように、本発明のゴム組成物は、燃料電池シール体の接着層に使用する液状のゴム組成物であって、少なくとも液状ゴムを含有するゴム成分（Ａ）、有機過酸化物からなる架橋剤（Ｂ）およびレゾルシノール系化合物等の接着成分（Ｃ）を含有する液状のゴム組成物（以下、「液状ゴム組成物」と記載する場合もある。）である。
なお、本明細書において、液状のゴム組成物（液状ゴム組成物）とは、常温で液状のゴム組成物を意味する。
【００１２】
上記液状ゴム組成物は、接着成分（Ｃ）を含有するため、燃料電池用構成部材とシール用のゴム部材との接着性、もしくは上記ゴム部材同士の接着性が良好で、接着信頼性が高い。例えば、接着成分（Ｃ）としてレゾルシノール系化合物およびメラミン系化合物を含む場合には、メラミン系化合物がメチレン供与体となり、レゾルシノール系化合物がメチレン授与体となる。架橋時に、メチレン基の供与により、レゾルシノール系化合物とゴム部材（加硫ゴム等）の２重結合とが架橋して化学結合するとともに、燃料電池用構成部材（金属セパレータ等）の水酸基とも水素結合する。これにより接着層を介してゴム部材（加硫ゴム等）と燃料電池用構成部材（金属セパレータ等）とが接着するようになる。また、接着成分（Ｃ）としてアルミネート系カップリング剤を含む場合には、接着剤層中のアルミネート系カップリング剤を介して、燃料電池用構成部材とシール用ゴム部材とが接着する。同様に、接着成分（Ｃ）としてシランカップリング剤を含む場合には、接着剤層中のシランカップリング剤を介して、燃料電池用構成部材とシール用ゴム部材とが接着する。さらに、燃料電池用構成部材が金属セパレータ等以外の非金属材料の場合、例えば、膜電極接合体（ＭＥＡ）やガス拡散層等の場合は、接着層中の接着成分（Ｃ）と、燃料電池用構成部材との相溶性もしくは熱融着力により、両者が接着するものと考えられる。
【００１３】
これらの接着成分（Ｃ）の接着力は大きい。加えて、燃料電池の作動環境においても、接着力は低下しにくい。したがって、本発明の燃料電池シール体によると、燃料電池を長期間作動させた場合でも、良好なシール性が確保される。すなわち、燃料電池の作動信頼性を向上させることができる。
【００１４】
本発明の燃料電池シール体は、燃料電池の作動温度から−３０℃程度までの広い温度範囲で、ゴム弾性を有する。このため、本発明の燃料電池シール体によると、接着によるシールだけでなく、応力によるシールが可能となる。極低温下でゴム弾性が失われると、接着シールよりも、応力シールにおいてシール性が低下しやすい。この点、本発明の燃料電池シール体によると、極低温下においてもゴム弾性が維持されるため、応力シールであってもシール性が低下しにくい。
【００１５】
このように、本発明の燃料電池シール体は、燃料電池用構成部材とシール用のゴム部材とが、もしくは上記ゴム部材同士が、上記（Ａ）〜（Ｃ）を含有する液状ゴム組成物からなる接着層により接着されているため、接着信頼性が高い。したがって、上記シール用のゴム部材中に接着成分を練り込む必要がないため、金型汚染がない。よって、金型を清掃する必要がないため、自動化が可能で、低コストで量産性に優れている。また、本発明では、液状ゴムを使用することにより、ゴム組成物の粘度を下げることができるため、ディスペンサー塗布等により接着層を容易に形成することができ、作業効率に優れている。さらに、トルエン等の有機溶剤を使用しないため、揮発性有機化合物（ＶＯＣ）の排出を低減することができ、環境汚染の問題も解消することができる。
【００１６】
上記特定のゴム（Ａ）中の、エチレン−プロピレンゴム（ＥＰＭ）やエチレン−プロピレン−ジエンゴム（ＥＰＤＭ）は、そのエチレン含有量が少ないほど、−２０〜−３０℃程度の極低温下で結晶化しにくい。つまり、エチレン含有量が少ないＥＰＭ、ＥＰＤＭは、極低温下においてもゴム弾性が低下しにくいため、極低温下においてもゴム弾性を維持することができる。よって、エチレン含有量が６０重量％以下のエチレン−プロピレンゴムやエチレン−プロピレン−ジエンゴムを使用すると、極低温下におけるシール性がさらに向上する。
【図面の簡単な説明】
【００１７】
【図１】本発明の燃料電池シール体の一例を示す断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１８】
つぎに、本発明の実施の形態について詳しく説明する。ただし、本発明は、この実施の形態に限られるものではない。
本発明のゴム組成物は、燃料電池シール体の接着層に使用する液状のゴム組成物であって、下記の（Ａ）〜（Ｃ）を含有する。
（Ａ）少なくとも液状ゴムを含有するゴム成分。
（Ｂ）有機過酸化物からなる架橋剤。
（Ｃ）レゾルシノール系化合物、メラミン系化合物、アルミネート系カップリング剤およびシランカップリング剤からなる群から選ばれた少なくとも一つの接着成分。
【００１９】
《特定のゴム成分（Ａ）》
上記特定のゴム（Ａ）は、上記液状ゴム組成物の主成分であって、通常、液状ゴム組成物全体の過半を占める。
【００２０】
上記特定のゴム成分（Ａ）は、少なくとも液状ゴムを含有する必要がある。
本発明において、液状ゴムとは、常温で液状であって、粘度が１０００Ｐａ・ｓ以下のゴムをいう。
【００２１】
上記液状ゴムとしては、例えば、液状エチレン−プロピレンゴム（液状ＥＰＭ）、液状エチレン−プロピレン−ジエンゴム（液状ＥＰＤＭ）、液状アクリロニトリル−ブタジエンゴム（液状ＮＢＲ）、液状水素添加アクリロニトリル−ブタジエンゴム（液状Ｈ−ＮＢＲ）等があげられる。これらは単独でもしくは２種以上併せて用いられる。なかでも、シール性の点で、液状ＥＰＭ、液状ＥＰＤＭが好ましい。
【００２２】
上記液状ＥＰＭまたは液状ＥＰＤＭのエチレン含有量は、極低温下におけるシール性の向上の観点から、６０重量％以下が好ましく、特に好ましくは５３重量％以下である。
【００２３】
上記特定のゴム成分（Ａ）は、液状ゴムとともに、液状ゴム以外のゴム（以下、「ソリッドゴム」と記載する場合もある。）を含有しても差し支えない。
なお、本明細書において「ソリッドゴム」とは、上記「液状ゴム」に対する意味であり、通常、常温で固体であって、混練可能なゴムを意味する。
【００２４】
上記ソリッドゴムとしては、例えば、エチレン−プロピレンゴム（ＥＰＭ）、エチレン−プロピレン−ジエンゴム（ＥＰＤＭ）、アクリロニトリル−ブタジエンゴム（ＮＢＲ）、水素添加アクリロニトリル−ブタジエンゴム（Ｈ−ＮＢＲ）等があげられる。これらの１種を単独で用いてもよく、２種以上を混合して用いてもよい。また、ムーニー粘度が異なる二つ以上の同種のゴムを、混合して用いてもよい。
【００２５】
上記液状ゴムの含有量は、上記特定のゴム成分（Ａ）全体（液状ゴム＋ソリッドゴム）の４０重量％以上であることが好ましく、特に好ましくは６０重量％以上、最も好ましくは８０重量％以上である。液状ゴムの含有量が少なすぎると、ゴム組成物の粘度が高くなり、塗工性が悪化する傾向がみられる。
【００２６】
上記特定のゴム成分（Ａ）のムーニー粘度は、１００［ＭＬ（１＋４）１００℃］以下が好ましく、特に好ましくは６０［ＭＬ（１＋４）１００℃］以下である。ムーニー粘度が上記範囲内であると、液状ゴム組成物の流動性が高くなり、塗工性が向上する。
なお、本明細書において、ムーニー粘度は、ＪＩＳ Ｋ６３００−１（２００１）に準じて測定された値を意味する。
【００２７】
燃料電池の作動環境における耐酸性および耐水性の観点から、上記特定のゴム成分（Ａ）は、ＥＰＤＭ（液状ＥＰＤＭ、もしくは液状ＥＰＤＭとソリッドＥＰＤＭ）を含むことが好ましい。上記ＥＰＤＭのジエン量（ジエン成分の質量割合）は、４〜１５重量％の範囲が好ましい。
【００２８】
上記ＥＰＤＭのジエン成分としては、例えば、炭素数５〜２０のジエン系モノマーが好ましく、具体的には、１，４−ペンタジエン、１，４−ヘキサジエン、１，５−ヘキサジエン、２，５−ジメチル−１，５−ヘキサジエン、１，４−オクタジエン、１，４−シクロヘキサジエン、シクロオクタジエン、ジシクロペンタジエン（ＤＣＰ）、５−エチリデン−２−ノルボルネン（ＥＮＢ）、５−ブチリデン−２−ノルボルネン、２−メタリル−５−ノルボルネン、２−イソプロペニル−５−ノルボルネン等があげられる。
【００２９】
《特定の架橋剤（Ｂ）》
上記特定の架橋剤（Ｂ）は、有機過酸化物からなるものである。上記有機過酸化物としては、例えば、パーオキシケタール、パーオキシエステル、ジアシルパーオキサイド、パーオキシジカーボネート、ジアルキルパーオキサイド、ハイドロパーオキサイド等があげられる。これらは単独でもしくは２種以上併せて用いられる。このような有機過酸化物のなかでも、例えば、１時間半減期温度が１６０℃以下の有機過酸化物からなるものが好ましく用いられる。そして、電解質膜と接着させるためには、１時間半減期温度が１３０℃以下の有機過酸化物を用いることがより好ましい。さらには、これらのなかでも、１３０℃程度の温度で架橋しやすく、架橋剤を加えて混練したゴム組成物の取扱性にも優れるという理由から、１時間半減期温度が１００℃以上のパーオキシケタールおよびパーオキシエステルの少なくとも一方が好ましく、特に好ましくは、１時間半減期温度が１１０℃以上のものが好適である。また、パーオキシエステルを用いると、より短時間で架橋を行うことができる。
【００３０】
本発明において、上記架橋剤（Ｂ）での、１時間半減期温度が１６０℃以下の有機過酸化物における「半減期」とは、有機過酸化物の濃度（活性酸素量）が初期値の半分になるまでの時間である。よって、「半減期温度」は、有機過酸化物の分解温度を示す指標となる。上記「１時間半減期温度」は、半減期が１時間となる温度である。つまり、１時間半減期温度が低いほど、低温で分解しやすい。１時間半減期温度が１６０℃以下の有機過酸化物を用いることにより、架橋をより低温（具体的には１５０℃以下）で、かつ短時間で行うことができる。したがって、例えば、固体高分子型燃料電池の電解質膜の近傍においても、本発明の燃料電池シール体を使用することができる。
【００３１】
上記パーオキシケタールとしては、例えば、ｎ−ブチル−４，４−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）バレレート、２，２−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）ブタン、２，２−ジ（４，４−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）シクロヘキシル）プロパン、１，１−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）シクロヘキサン、１，１−ジ（ｔ−ヘキシルパーオキシ）シクロヘキサン、１，１−ジ（ｔ−ヘキシルパーオキシ）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサン、１，１−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）−２−メチルシクロヘキサン等があげられる。
【００３２】
上記パーオキシエステルとしては、例えば、ｔ−ブチルパーオキシベンゾエート、ｔ−ブチルパーオキシアセテート、ｔ−ヘキシルパーオキシベンゾエート、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ベンゾイルパーオキシ）ヘキサン、ｔ−ブチルパーオキシ−２−エチルヘキシルモノカーボネート、ｔ−ブチルパーオキシラウレート、ｔ−ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネート、ｔ−ブチルパーオキシ−３，５，５−トリメチルヘキサノエート、ｔ−ブチルパーオキシマレイン酸、ｔ−ヘキシルパーオキシイソプロピルモノカーボネートがあげられる。
【００３３】
これらのうち、上記特定のゴム成分（Ａ）との反応が比較的速いという理由から、１，１−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）シクロヘキサン、ｔ−ブチルパーオキシアセテート、ｔ−ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネートが好適である。なかでも、ｔ−ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネートを用いると、より短時間で架橋を行うことができる。
【００３４】
上記特定の架橋剤（Ｂ）（純度１００％の原体の場合）の配合量は、上記特定のゴム成分（Ａ）１００重量部に対して０．４〜１２重量部の範囲が好ましい。上記特定の架橋剤（Ｂ）の配合量が少なすぎると、架橋反応を充分に進行させることが困難となる傾向がみられ、上記特定の架橋剤（Ｂ）の配合量が多すぎると、架橋反応時に架橋密度が急激に上昇して、接着力の低下を招く傾向がみられる。
【００３５】
《特定の接着成分（Ｃ）》
上記特定の接着成分（Ｃ）としては、レゾルシノール系化合物、メラミン系化合物、アルミネート系カップリング剤およびシランカップリング剤からなる群から選ばれた少なくとも一つが用いられる。
【００３６】
上記レゾルシノール系化合物としては、例えば、レゾルシン、変性レゾルシン・ホルムアルデヒド樹脂、レゾルシン・ホルムアルデヒド（ＲＦ）樹脂等があげられる。これらは単独でもしくは２種以上併せて用いられる。なかでも、低揮発性、低吸湿性、ゴムとの相溶性が優れるという点で、変性レゾルシン・ホルムアルデヒド樹脂が好ましい。上記変性レゾルシン・ホルムアルデヒド樹脂としては、例えば、下記の一般式（１）〜（３）で表されるものがあげられる、特に好ましくは、一般式（１）で表されるものである。
【００３７】
【化１】
2013229324.tif 000003
【化２】
2013229324.tif 000004
【化３】
2013229324.tif 000005
【００３８】
上記レゾルシノール系化合物の配合量は、上記特定のゴム成分（Ａ）１００重量部に対して０．１〜３０重量部の範囲が好ましく、特に好ましくは１〜１５重量部の範囲である。上記レゾルシノール系化合物の配合量が少なすぎると、所望の接着力を得ることが困難となる傾向がみられ、上記レゾルシノール系化合物の配合量が多すぎると、ゴムの物性が低下する傾向がみられる。
【００３９】
上記メラミン系化合物としては、例えば、ホルムアルデヒド・メラミン重合物のメチル化物、ヘキサメチレンテトラミン等があげられる。これらは単独でもしくは２種以上併せて用いられる。これらは、架橋の際の加熱下で分解し、ホルムアルデヒドを系に供給する。なかでも、低揮発性、低吸湿性、ゴムとの相溶性が優れるという点で、ホルムアルデヒド・メラミン重合物のメチル化物が好ましい。上記ホルムアルデヒド・メラミン重合物のメチル化物としては、例えば、下記の一般式（４）で表されるものが好ましく、特に、一般式（４）中、ｎ＝１の化合物が４３〜４４重量％、ｎ＝２の化合物が２７〜３０重量％、ｎ＝３の化合物が２６〜３０重量％の混合物が好ましい。
【００４０】
【化４】
2013229324.tif 000006
【００４１】
ここで、上記レゾルシノール系化合物とメラミン系化合物との配合比は、重量比で、１：０．５〜１：２の範囲が好ましく、特に好ましくは１：０．７７〜１：１．５の範囲である。メラミン系化合物の配合比が小さすぎると、ゴムの引張り強さ、伸び等が若干低下する傾向がみられ、メラミン系化合物の配合比が高すぎると、接着力が飽和するため、それ以上の配合はコストアップにつながる。
【００４２】
上記アルミネート系カップリング剤としては、加水分解可能なアルコキシ基と、ゴム成分と親和性がある部分とを有するアルミニウム有機化合物の中から、接着性等を考慮して適宜選択すればよい。例えば、アルミニウムアルキルアセトアセテート・ジイソプロピレート、アルミニウムエチルアセトアセテート・ジイソプロピレート、アルミニウムトリスエチルアセトアセテート、アルミニウムイソプロピレート、アルミニウムジイソプロピレートモノセカンダリーブチレート、アルミニウムセカンダリーブチレート、アルミニウムエチレート、アルミニウムビスエチルアセトアセテート・モノアセチルアセトネート、アルミニウムトリスアセチルアセトネート、アルミニウムモノイソプロポキシモノオレキシエチルアセトアセテート等があげられる。これらは単独でもしくは２種以上併せて用いられる。なかでも、アルミニウムアルキルアセトアセテート・ジイソプロピレート、アルミニウムエチルアセトアセテート・ジイソプロピレート、アルミニウムトリスエチルアセトアセテートが好ましい。
【００４３】
上記アルミネート系カップリング剤の配合量は、上記特定のゴム成分（Ａ）１００重量部に対して０．５〜２０重量部の範囲が好ましく、特に好ましくは３〜１５重量部の範囲である。上記アルミネート系カップリング剤の配合量が少なすぎると、所望の接着力を得ることが困難となる傾向がみられ、上記アルミネート系カップリング剤の配合量が多すぎると、ゴムの物性低下を招き、加工性も低下する傾向がみられる。
【００４４】
上記シランカップリング剤は、官能基としてエポキシ基、アミノ基、ビニル基等を有する化合物群の中から、接着性等を考慮して適宜選択すればよい。例えば、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、ビニル−トリス（２−メトキシエトキシ）シラン、３−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルトリエトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、３−グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、Ｎ−２（アミノエチル）３−アミノプロピルトリメトキシシラン、３−アミノプロピルトリメトキシシランおよびＮ−フェニル−３−アミノプロピルトリメトキシシラン等があげられる。また、揮発を防ぐために、これら化合物が結合したオリゴマーも用いられる。これらは単独でもしくは２種以上併せて用いられる。なかでも、エポキシ基またはビニル基を有する化合物群から選ばれる一種以上を用いると、接着力が向上すると共に、燃料電池の作動環境においても、接着力が低下しにくい。具体的には、３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、３−グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、ビニル−トリス（２−メトキシエトキシ）シラン等が好ましい。
【００４５】
上記シランカップリング剤の配合量は、上記特定のゴム成分（Ａ）１００重量部に対して０．５〜２０重量部の範囲が好ましく、特に好ましくは５〜１０重量部の範囲である。上記シランカップリング剤の配合量が少なすぎると、所望の接着力を得ることが困難となる傾向がみられ、上記シランカップリング剤の配合量が多すぎると、ゴムの物性低下を招き、加工性も低下する傾向がみられる。
【００４６】
なお、本発明に使用する液状ゴム組成物には、上記（Ａ）〜（Ｃ）以外に、架橋助剤（Ｄ）、軟化剤、補強剤、可塑剤、老化防止剤、粘着付与剤、加工助剤等の、通常のゴム組成物に用いられる各種添加剤を配合しても差し支えない。
【００４７】
《架橋助剤（Ｄ）》
上記架橋助剤としては、例えば、マレイミド化合物、トリアリルシアヌレート（ＴＡＣ）、トリアリルイソシアヌレート（ＴＡＩＣ）、トリメチロールプロパントリメタクリレート（ＴＭＰＴ）等があげられる。これらは単独でもしくは２種以上併せて用いられる。これらのなかでも、架橋密度や強度の向上効果が大きいという理由から、マレイミド化合物を用いることが好ましい。
【００４８】
上記架橋助剤（Ｄ）の配合量は、上記特定のゴム成分（Ａ）１００重量部に対して０．１〜３重量部の範囲が好ましい。上記架橋助剤の配合量が少なすぎると、架橋反応を充分に進行させることが困難となる傾向がみられ、上記架橋助剤の配合量が多すぎると、架橋密度が大きくなり過ぎて、接着力が低下する傾向がみられる。
【００４９】
《軟化剤》
上記軟化剤としては、例えば、プロセスオイル、潤滑油、パラフィン、流動パラフィン、ワセリン等の石油系軟化剤、ヒマシ油、アマニ油、ナタネ油、ヤシ油等の脂肪油系軟化剤、トール油、サブ、蜜ロウ、カルナバロウ、ラノリン等のワックス類、リノール酸、パルミチン酸、ステアリン酸、ラウリン酸等があげられる。
【００５０】
上記軟化剤の配合量は、上記特定のゴム成分（Ａ）１００重量部に対して通常４０重量部以下である。
【００５１】
上記軟化剤のなかでも、流動点が−４０℃以下の軟化剤が好ましく、例えば、ポリαオレフィン、ジオクチルフタレート（ＤＯＰ）、ジオクチルアジペート（ＤＯＡ）、ジオクチルセバケート（ＤＯＳ）、ジブチルセバケート（ＤＢＳ）等があげられる。これらは単独でもしくは２種以上併せて用いられる。なかでも、特定のゴム成分（Ａ）との相溶性が良好で、ブリードしにくいという観点から、ポリαオレフィンが好ましい。ポリαオレフィンは、炭素数６〜１６のαオレフィンを重合させたものである。ポリαオレフィンにおいては、分子量が小さいほど、粘度が小さく流動点も低い。
【００５２】
軟化剤は、流動点が低いほど、極低温下において硬化しにくい。したがって、流動点が低いものほど、極低温下におけるゴム成分の結晶化抑制効果が大きい。より好適な軟化剤の流動点は、−４０℃以下である。一方、流動点が低すぎると、燃料電池の作動時等において揮発しやすくなる。よって、軟化剤の流動点は、−８０℃以上であることが望ましい。
なお、流動点の測定は、ＪＩＳ  Ｋ２２６９（１９８７）に準じて行えばよい。
【００５３】
《補強剤》
上記補強剤としては、例えば、カーボンブラック、シリカ等があげられる。上記カーボンブラックのグレードは、特に限定されるものではなく、ＳＡＦ級、ＩＳＡＦ級、ＨＡＦ級、ＭＡＦ級、ＦＥＦ級、ＧＰＦ級、ＳＲＦ級、ＦＴ級、ＭＴ級等から適宜選択すればよい。
【００５４】
上記補強剤の配合量は、上記特定のゴム成分（Ａ）１００重量部に対して、通常１０〜１５０重量部の範囲である。
【００５５】
上記可塑剤としては、ジオクチルフタレート（ＤＯＰ）等の有機酸誘導体、リン酸トリクレジル等のリン酸誘導体があげられる。
【００５６】
上記可塑剤の配合量は、上記特定のゴム成分（Ａ）１００重量部に対して、通常４０重量部以下である。
【００５７】
上記老化防止剤としては、フェノール系、イミダゾール系、ワックス等があげられる。上記老化防止剤の配合量は、上記特定のゴム成分（Ａ）１００重量部に対して、通常０．５〜１０重量部の範囲である。
【００５８】
〈シール用のゴム部材〉
上記シール用のゴム部材（以下、「シール用ゴム部材」と記載する場合もある。）は、有機過酸化物（架橋剤）により架橋するゴムが好ましく、具体的には、上記で例示したソリッドゴム（ＥＰＭ、ＥＰＤＭ、ＮＢＲ、Ｈ−ＮＢＲ）等があげられる。なかでも、極低温下におけるシール性の向上の観点から、エチレン含有量が６０重量％以下、特に好ましくは５３重量％以下のＥＰＭもしくはＥＰＤＭが好ましい。
【００５９】
上記シール用ゴム部材を形成するゴム組成物としては、上記ソリッドゴムとともに、特定の架橋剤（Ｂ）を使用することもできる。また、上記シール用ゴム部材を形成するゴム組成物には、接着成分（Ｃ）以外の添加剤、例えば、架橋助剤、軟化剤、補強剤、可塑剤、老化防止剤、粘着付与剤、加工助剤等の、通常のゴム組成物に用いられる各種添加剤を配合しても差し支えない。
【００６０】
〈燃料電池シール体〉
本発明の燃料電池シール体としては、燃料電池用構成部材と、それをシールするゴム部材とが、接着層を介して接着されてなるもの、もしくは上記燃料電池用構成部材をシールするゴム部材同士が、接着層を介して接着されてなるもの等があげられる。
【００６１】
上記ゴム部材によりシールされる燃料電池用構成部材は、燃料電池の種類、構造等により様々であるが、例えば、セパレータ（金属セパレータ等）、ガス拡散層（ＧＤＬ）、ＭＥＡ（電解質膜、電極）等があげられる。
【００６２】
図１は、複数枚のセルが積層されてなる燃料電池における単一のセル１を主として示したものであり、セル１は、ＭＥＡ２と、ガス拡散層（ＧＤＬ）３と、ゴム部材４ａと、セパレータ５と、接着層６を備えている。また、積層方向に隣接するセル（図示せず）の背向するセパレータ５同士は、接着層６を介して、ゴム部材４ｂと接着されている。
【００６３】
本発明の燃料電池シール体としては、例えば、図１に示すように、セパレータ５とゴム部材４ａ，４ｂとが接着層６を介して接着されてなるもの、ＭＡＥ２とゴム部材４ａとが接着層６を介して接着されてなるもの、ガス拡散層３とゴム部材４ａとが接着層６を介して接着されてなるもの、隣接するゴム部材４ａ同士が接着層６を介して接着されてなるもの等があげられる。
【００６４】
ＭＥＡ２は、図示しないが、電解質膜を挟んで積層方向両側に配置されている一対の電極からなる。電解質膜および一対の電極は、矩形薄板状を呈している。上記ＭＥＡ２を挟んで積層方向両側には、ガス拡散層３が配置されている。上記ガス拡散層３は、多孔質層で、矩形薄板状を呈している。
【００６５】
上記セパレータ５は、チタン等の金属製のものが好ましく、導通信頼性の観点から、ＤＬＣ膜（ダイヤモンドライクカーボン膜）やグラファイト膜等の炭素薄膜を有する金属セパレータが特に好ましい。上記セパレータ５は、矩形薄板状を呈しており、長手方向に延在する溝が合計六つ凹設されており、この溝により、セパレータ５の断面は、凹凸形状を呈している。セパレータ５は、ガス拡散層３の積層方向両側に、対向して配置されている。ガス拡散層３とセパレータ５との間には、凹凸形状を利用して、電極にガスを供給するためのガス流路７が区画されている。また、積層方向に隣接するセル（図示せず）の背向するセパレータ５同士の間には、凹凸形状を利用して、冷媒を流すための冷媒流路８が区画されている。
【００６６】
上記シール用のゴム部材４ａは、矩形枠状を呈しており、シール用のゴム部材４ｂよりも積層方向肉厚が厚い。ゴム部材４ａは、接着層６を介して、ＭＥＡ２やガス拡散層３の周縁部、およびセパレータ５に接着され、ＭＥＡ２やガス拡散層３の周縁部を封止している。なお、図１において、ゴム部材４ａは、上下に分かれた２個の部材を使用しているが、両者を合わせた単一のゴム部材であっても差し支えない。
【００６７】
上記シール用のゴム部材４ｂは、矩形枠状を呈しており、シール用のゴム部材４ａよりも積層方向肉厚が薄い。ゴム部材４ｂは、接着層６を介して、積層方向に隣接するセル（図示せず）背向するセパレータ５に接着されている。ゴム部材４ｂにより、背向するセパレータ５間に、冷媒流路８が封止されている。
【００６８】
固体高分子型燃料電池等の燃料電池の作動時には、燃料ガスおよび酸化剤ガスが、各々ガス流路７を通じて供給される。また、発電の際の発熱を緩和するために、冷媒が冷媒流路８を流れる。ここで、ＭＥＡ２の周縁部は、接着層６を介して、シール用のゴム部材４ａによりシールされている。このため、ガスの混合や漏れは生じない。また、積層方向に隣接するセル（図示せず）の背向するセパレータ５同士の間も、接着層６を介して、シール用のゴム部材４ｂによりシールされている。このため、冷媒流路８から外部に冷媒が漏出しにくい。
【００６９】
本発明の燃料電池シール体は、例えば、つぎのようにして作製することができる。すなわち、上記シール用のゴム部材は、例えば、上記ＥＰＤＭ、有機過酸化物（架橋剤）および必要に応じて各種添加剤を含有するゴム組成物を調製し、これを所定条件（１３０〜１７０℃×３〜３０分）で架橋することにより得ることができる。上記ゴム部材は、シール部の形状に応じて、所定形状に成形しておくことが好ましい。この場合、燃料電池用構成部材との煩雑な位置合わせが不要になるため、連続加工がしやすくなり、燃料電池の生産性をより向上させることができる。なお、上記シール部材としては、未加硫ゴムを使用することも可能である。
【００７０】
上記接着層用の液状ゴム組成物は、例えば、つぎのようにして調製することができる。すなわち、まず、架橋剤（Ｂ）、接着成分（Ｃ）、架橋助剤（Ｄ）以外の材料を予備混合して、８０〜１４０℃で数分間混練する。つぎに、得られた混練物を冷却して、架橋剤（Ｂ）、接着成分（Ｃ）および必要に応じて架橋助剤（Ｄ）を加える。そして、オープンロール等のロール類を用い、ロール温度４０〜７０℃で５〜３０分間混練する。なお、接着成分（Ｃ）は、予備混合の段階で配合しても差し支えない。
【００７１】
つぎに、金属セパレータ等の燃料電池用構成部材、およびこれをシールするゴム部材の何れか一方もしくは双方に、上記液状ゴム組成物を塗布することにより、金属セパレータ等の燃料電池用構成部材と、ゴム部材とが、接着層を介して接着されてなる、本発明の燃料電池シール体を得ることができる。
【００７２】
上記液状ゴム組成物のＢ型粘度計による粘度（常温）は、通常１００００Ｐａ・ｓ以下であり、好ましくは５００〜５０００Ｐａ・ｓである。
【００７３】
上記液状ゴム組成物の塗布方法としては、例えば、ディスペンサー塗布等があげられ、通常は常温の条件化で塗布すればよい。
【００７４】
本発明の燃料電池シール体における接着層の厚みは、通常０．０１〜０．５ｍｍであり、好ましくは０．０５〜０．３ｍｍである。
【実施例】
【００７５】
以下、実施例をあげて本発明をさらに具体的に説明するが、本発明はその要旨を超えない限り以下の実施例に限定されるものではない。なお、例中、「部」、「％」は重量基準を意味する。
【００７６】
まず、実施例および比較例に先立ち、下記に示すゴム組成物の材料を準備した。
【００７７】
《特定のゴム成分（Ａ）》
〔液状ＥＰＤＭ（Ａ１）〕
三井化学社製、三井ＰＸ  ０６８（ブルックフィールド回転粘度＝１０Ｐａ・ｓ／常温、エチレン量＝５０％、ジエン量＝１１％）
〔ＥＰＤＭ（Ａ２）〕
住友化学社製、エスプレン５０５（ムーニー粘度＝７５［ＭＬ（１＋４）１００℃］、エチレン量＝５０％、ジエン量＝１０％）
〔ＥＰＤＭ（Ａ３）〕
ＪＳＲ社製、ＪＳＲ  ＥＰ２７（ムーニー粘度＝１０５［ＭＬ（１＋４）１００℃］、エチレン量＝５４％、ジエン量＝４．５％）
【００７８】
《特定の架橋剤（Ｂ）》
〔パーオキシケタール（Ｂ１）〕
１，１−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）シクロヘキサン（日油社製、パーヘキサＣ−４０、純度４０％、１時間半減期温度＝１１１．１℃）
［ジアルキルパーオキサイド（Ｂ２）］
日油社製、パーヘキシン２５Ｂ−４０、純度４０％、１時間半減期温度＝１４９．９℃）
【００７９】
《接着成分（Ｃ）》
〔レゾルシノール系化合物（Ｃ１）〕
田岡化学工業社製、タッキロール６２０
〔メラミン系化合物（Ｃ２）〕
住友化学社製、スミカノール５０７ＡＰ
〔シランカップリング剤（Ｃ３）〕
３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン（信越化学工業社製、ＫＢＭ４０３）
【００８０】
《架橋助剤（Ｄ）》
〔マレイミド化合物（Ｄ１）〕
大内新興化学工業社製、バルノックＰＭ
【００８１】
《軟化剤（Ｅ）》
〔パラフィン系プロセスオイル（Ｅ１）〕
出光興産社製、ダイアナプロセスオイルＰＷ３８０（流動点＝−１５℃）
【００８２】
《補強剤（Ｆ）》
〔カーボンブラック（ＧＰＦ級）（Ｆ１）〕
キャボットジャパン社製、ショウブラックＩＰ２００
〔シリカ（Ｆ２）〕
デグサ社製、カープレックス１１２０
【００８３】
《溶剤》
テトラヒドロフラン（ＴＨＦ）
【００８４】
〔実施例１〕
（接着層用の液状ゴム組成物の調製）
下記の表１に示す各成分を同表に示す割合で配合し、液状ゴム組成物を調製した。すなわち、まず、表１中、ゴム成分（Ａ）、軟化剤（Ｅ）および補強剤（Ｆ）を、バンバリーミキサーを用いて１２０℃で５分間混練した。混練物を冷却した後、架橋剤（Ｂ）、接着成分（Ｃ）および架橋助剤（Ｄ）を追加して、オープンロールを用いて５０℃で１０分間混練し、液状ゴム組成物（Ｂ型粘度計による粘度：３０００Ｐａ・ｓ／常温）を調製した。
【００８５】
（シール用の加硫ゴムの作製）
ＥＰＤＭ（住友化学社製、エスプレン５０５）１００部、パラフィン系プロセスオイル（出光興産社製、ダイアナプロセスオイルＰＷ３８０）１０部、ＧＰＦ級カーボンブラック（キャボットジャパン社製、ショウブラックＩＰ２００）３５部、シリカ（デグサ社製、カープレックス１１２０）１０部を、バンバリーミキサーを用いて１２０℃で５分間混練した。混練物を冷却した後、パーオキシケタール〔１，１−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）シクロヘキサン（日油社製、パーヘキサＣ−４０）５部を追加して、オープンロールを用いて５０℃で１０分間混練し、ゴム組成物を調製した。そして、このゴム組成物を１５０℃で１０分間架橋した後、ゴム片を切り出し、シール用の加硫ゴム（厚み５ｍｍ、大きさ２５ｍｍ×６０ｍｍ）を作製した。
【００８６】
【表１】
2013229324.tif 000007
【００８７】
上記のようにして得られた液状ゴム組成物および加硫ゴムを用い、下記の基準に従って、各特性の評価を行った。その結果を、上記表１に併せて示した。
【００８８】
〔加硫ゴム接着性（加硫ゴム／接着層）〕
ＪＩＳ  Ｋ６２５６−２（２００６）に準拠した９０°剥離試験を行い接着性を評価した。すなわち、上記で作製した加硫ゴム（厚み５ｍｍ、大きさ２５ｍｍ×６０ｍｍ）の片面に、上記で調製した液状ゴム組成物を、武蔵エンジニアリング社製のＪＥＴＭＥＲＴＥＲ２を用いて、ディスペンサー塗布（条件：射出速度６０ｍｍ／ｓｅｃ、射出圧力０．０５〜０．０６ＭＰａ）し、これを１５０℃×３０分保持して架橋、接着させることにより試験片（接着層の厚み０．１ｍｍ）を作製した。つぎに、上記試験片を所定の試験ジグに取り付けて、９０°剥離試験を行い、接着性の評価を行った。評価基準は、ゴム破壊したものを○、界面剥離したものを×とした。
【００８９】
〔金属接着性（加硫ゴム／接着層／金属）〕
ＪＩＳ  Ｋ６２５６−２（２００６）に準拠した９０°剥離試験を行い、接着性を評価した。すなわち、チタン板（厚み５ｍｍ、大きさ２５ｍｍ×６０ｍｍ）の表面に、上記で調製した液状ゴム組成物を、武蔵エンジニアリング社製のＪＥＴＭＥＲＴＥＲ２を用いて、ディスペンサー塗布（条件：射出速度６０ｍｍ／ｓｅｃ、射出圧力０．０５〜０．０６ＭＰａ）した。つぎに、その表面に、上記で作製した加硫ゴム（厚み５ｍｍ、大きさ２５ｍｍ×６０ｍｍ）を配置した。そして、加硫ゴム側から押圧しながら１５０℃で３０分間保持して架橋、接着させることにより試験片（接着層の厚み０．１ｍｍ）を作製した。つぎに、上記試験片を所定の試験ジグに取り付けて、９０°剥離試験を行い、接着性の評価を行った。評価基準は、ゴム破壊したものを○、界面剥離したものを×とした。
【００９０】
〔電解質膜接着性（加硫ゴム／接着層／電解質膜）〕
上記金属接着性の評価において、チタン板に代えて、フッ素系樹脂（デュポン社製、ナフィオン）からなる電解質膜（厚み０．００１ｍｍ、大きさ１０ｍｍ×５０ｍｍ）を使用する以外は、上記と同様にして、接着性の評価を行った。評価基準は、ゴム破壊したものを○、界面剥離したものを×とした。
【００９１】
〔実施例２〜５，７〕
接着層用の液状ゴム組成物として、上記表１に示す各ゴム組成物を使用する以外は、実施例１に準じて、加硫ゴム接着性、金属接着性および電解質膜接着性の評価を行った。その結果を、上記表１に併せて示した。なお、実施例７の溶剤系ゴム組成物を用いた試験片の作製条件（加硫条件）は、１９０℃×３０分間とした。
【００９２】
〔比較例１〕
接着層用のゴム組成物として、液状ゴム組成物に代えて、上記表１に示す溶剤系ゴム組成物（Ｂ型粘度計による粘度：２８００Ｐａ・ｓ／常温）を使用する以外は、実施例１に準じて、加硫ゴム接着性、金属接着性および電解質膜接着性の評価を行った。その結果を、上記表１に併せて示した。
【００９３】
〔実施例６，８〕
シール用の加硫ゴムに代えて未加硫ゴムを使用する以外は、実施例１に準じて、金属接着性および電解質膜接着性の評価を行った。なお、実施例８の溶剤系ゴム組成物を用いた試験片の作製条件（加硫条件）は、１９０℃×３０分間とした。
【００９４】
（未加硫ゴムの作製）
シール用の実施例１の加硫ゴムの作製に用いたものと同様のゴム組成物を調製した。そして、このゴム組成物から、未加硫ゴム片を切り出し、シール用の未加硫ゴム（厚み５ｍｍ、大きさ２５ｍｍ×６０ｍｍ）を作製した。
【００９５】
〔金属接着性（未加硫ゴム／接着層／金属）〕
ＪＩＳ  Ｋ６２５６−２（２００６）に準拠した９０°剥離試験を行い、接着性を評価した。すなわち、チタン板（厚み５ｍｍ、大きさ２５ｍｍ×６０ｍｍ）の表面に、上記で調製した液状ゴム組成物を、武蔵エンジニアリング社製のＪＥＴＭＥＲＴＥＲ２を用いて、ディスペンサー塗布（条件：射出速度６０ｍｍ／ｓｅｃ、射出圧力０．０５〜０．０６ＭＰａ）した。つぎに、その表面に、上記で作製した未加硫ゴム（厚み５ｍｍ、大きさ２５ｍｍ×６０ｍｍ）を配置した。続いて、未加硫ゴム側から押圧しながら１５０℃で３０分間保持して架橋、接着させることより、試験片（接着層の厚み０．１ｍｍ）を作製した。つぎに、上記試験片を所定の試験ジグに取り付けて、９０°剥離試験を行い、接着性の評価を行った。評価基準は、ゴム破壊したものを○、界面剥離したものを×とした。
【００９６】
〔電解質膜接着性（未加硫ゴム／接着層／電解質膜）〕
上記金属接着性の評価において、チタン板に代えて、フッ素系樹脂（デュポン社製、ナフィオン）からなる電解質膜（厚み０．００１ｍｍ、大きさ１０ｍｍ×５０ｍｍ）を使用する以外は、上記と同様にして、接着性の評価を行った。評価基準は、ゴム破壊したものを○、界面剥離したものを×とした。
【００９７】
上記表１の結果から、全実施例品は、接着層用の液状ゴム組成物中に、接着成分（Ｃ）を配合しているため、ゴム部材（加硫ゴム、未加硫ゴム）、金属もしくは電解質膜との接着性に優れていた。しかも、全実施例品は、シール用ゴム部材（加硫ゴム、未加硫ゴム）中に接着成分（Ｃ）を配合していないため、金型汚染がなく、低コストで量産性に優れている。ちなみに、実施例品のなかでも、実施例７，８品［架橋剤としてジアルキルパーオキサイド（Ｂ２）使用］と比較して実施例１〜６品［架橋剤としてパーオキシケタール（Ｂ１）使用］の方が、より低温での加硫が可能となり好ましいと言える。
【００９８】
なお、接着層用の液状ゴム組成物中の液状ＥＰＤＭ（Ａ１）に代えて、液状ＥＰＭ、液状ＮＢＲ、液状Ｈ−ＮＢＲを使用した場合も、上記液状ＥＰＤＭを使用した場合と同様の評価結果が得られた。
【００９９】
これに対して、比較例１品は、接着層用の溶剤系ゴム組成物中に接着成分（Ｃ）を配合していないため、ゴム部材（加硫ゴム、未加硫ゴム）、金属もしくは電化質膜との接着性が劣っていた。
【産業上の利用可能性】
【０１００】
本発明の液状ゴム組成物は、金属セパレータ等の燃料電池用構成部材と、それをシールするゴム部材とが接着層を介して接着されてなる燃料電池シール体、もしくは上記ゴム部材同士が接着層を介して接着されてなる燃料電池シール体の接着層に用いられる。上記接着層は、（Ａ）〜（Ｃ）を含有する液状ゴム組成物により形成されているため、接着信頼性が高い。そのため、上記ゴム部材には、接着成分（Ｃ）を練り込む必要がない。したがって、金型汚染の問題がなく、低コストで量産性に優れている。
【符号の説明】
【０１０１】
１  セル
２  ＭＥＡ
３  ガス拡散層
４ａ，４ｂ  ゴム部材
５  セパレータ
６  接着層
【図１】
2013229324.tif 000008