(57)【要約】【課題】金属製の多孔体を用いながら、その多孔体の内側領域に枠体をなす樹脂が浸入することを防止して、発電性能の低下を防ぐ。【解決手段】電解質膜の両側に積層した各電極触媒層の表面に、第一，第二の多孔体８０，９０を順次積層形成した膜電極接合体Ｃと、この膜電極接合体Ｃとの間にガス流路を区画形成するセパレータとを有しており、上記第一の多孔体８０がセパレータに、かつ、第二の多孔体が電極触媒層６０，７０にそれぞれ隣接して積層形成された燃料電池であって、上記膜電極接合体Ｃを樹脂製の枠体２０で囲繞しているとともに、少なくとも上記第一の多孔体８０を金属で形成し、かつ、その第一の多孔体８０の外縁領域ｂの少なくとも一部を内側領域ａの空隙率より小さくしている。【選択図】図３
2013251203.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
電解質膜の両側に積層した各電極触媒層の表面に、第一，第二の多孔体を順次積層形成した膜電極接合体と、この膜電極接合体との間にガス流路を区画形成するセパレータとを有しており、上記第一の多孔体がセパレータに、かつ、第二の多孔体が電極触媒層にそれぞれ隣接して積層形成されている燃料電池であって、
上記膜電極接合体を樹脂製の枠体で囲繞しているとともに、少なくとも上記第一の多孔体を金属で形成し、かつ、その第一の多孔体の外縁領域の少なくとも一部を内側領域の空隙率より小さくしていることを特徴とする燃料電池。
【請求項２】
電解質膜の両側に積層した各電極触媒層の表面に、第一，第二の多孔体を順次積層形成した膜電極接合体と、この膜電極接合体との間にガス流路を区画形成するセパレータとを有しており、上記第一の多孔体がセパレータに、かつ、第二の多孔体が電極触媒層にそれぞれ隣接して積層形成されている燃料電池であって、
上記膜電極接合体を樹脂製の枠体で囲繞しているとともに、少なくとも上記第一の多孔体を金属で形成し、かつ、その第一の多孔体の膜電極接合体に対向する反応領域から外縁側の非反応領域を有し、この非反応領域の少なくとも一部を反応領域の空隙率より小さくしていることを特徴とする燃料電池。
【請求項３】
第一の多孔体は、鉄、ステンレス鋼、アルミニウム及びアルミニウム合金、チタン及びチタン合金、クロム及びクロム合金、ニッケル及びニッケル合金、マグネシウム及びマグネシウム合金のうち、いずれか１種類以上の金属により形成されている請求項１又は２に記載の燃料電池。
【請求項４】
空隙率を圧延により小さくしている請求項１〜３のいずれか１項に記載の燃料電池。
【請求項５】
空隙率を溶接により小さくしている請求項１〜４のいずれか１項に記載の燃料電池。
【請求項６】
空隙率を第一の多孔体とは異なる材料を用いて低下させている請求項１〜５のいずれか１項に記載の燃料電池。
【請求項７】
第一の多孔体とは異なる材料が、カーボン、エラストマー、ゴム又は接着剤である請求項６に記載の燃料電池。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、高分子電解質形燃料電池（以下、「ＰＥＦＣ」という。）等の燃料電池に関する。
【背景技術】
【０００２】
この種の燃料電池として、「固体高分子形燃料電池用の補強された膜電極組立体の製造方法」とした名称において特許文献１に開示された構成のものがある。
特許文献１に開示された固体高分子形燃料電池用の補強された膜電極組立体の製造方法は、アノード側とカソード側とでガス拡散層の大きさが異なる膜電極接合体を用意し、該膜電極接合体の外周縁に型成形により樹脂枠を設けるに際し、該型成形に用いられる上部型および下部型のそれぞれに突起部または凹部および凸部を設け、当該樹脂枠材料のガス拡散層及び／又は電極層への侵入を最小限に抑制し、かつ、大きなガス拡散層等の外周縁部の反り変形を防止しようとしたものである。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２０１１−４０２９０号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかしながら、特許文献１に開示された当該製造方法においては、カーボンＧＤＬを用いた膜電極接合体の樹脂フレーム成型時において、金型に突起を設けてカーボンＧＤＬを押さえ、潰すことで樹脂の浸入を防いでいるが、金属多孔体ＧＤＬは剛性が高く、製造時に金型で押さえて潰すことができないという問題がある。
【０００５】
そこで本発明は、金属製の多孔体を用いながら、その多孔体の内側領域にフレームをなす樹脂が浸入することを防止して、発電性能の低下を防ぐことができる燃料電池の提供を目的としている。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
上記課題を解決するための本発明は、電解質膜の両側に積層した各電極触媒層の表面に、第一，第二の多孔体を順次積層形成した膜電極接合体と、この膜電極接合体との間にガス流路を区画形成するセパレータとを有しており、上記第一の多孔体がセパレータに、かつ、第二の多孔体が電極触媒層にそれぞれ隣接して積層形成されている燃料電池であって、上記膜電極接合体を樹脂製の枠体で囲繞しているとともに、少なくとも上記第一の多孔体を金属で形成し、かつ、その第一の多孔体の外縁領域の少なくとも一部を内側領域の空隙率より小さくしている。
【０００７】
第一の多孔体を金属で形成しているとともに、その第一の多孔体の外縁領域の少なくとも一部を内側領域の空隙率より小さくしているので、その多孔体の内側領域に枠体をなす樹脂が浸入することを防止して、発電性能の低下を防いでいる。
【発明の効果】
【０００８】
本発明によれば、金属製の多孔体を用いながら、その多孔体の内側領域に枠体をなす樹脂が浸入することを防止して、発電性能の低下を防ぐことができる。
【図面の簡単な説明】
【０００９】
【図１】本発明の第一の実施形態に係る燃料電池を積層させてなる燃料電池スタックの斜視図である。
【図２】図２（Ａ）は、本発明の第一の実施形態に係る燃料電池の一部をなす枠体と膜電極接合体の平面図、（Ｂ）は、その本発明の第一の実施形態に係る燃料電池の、（Ａ）に示すＩ‐Ｉ線に相当する部分に沿う断面図である。
【図３】図２に示すＩＩ‐ＩＩ線に沿う拡大断面図である。
【図４】（Ａ），（Ｂ）は、第一，第二の他例に係る膜電極接合体を示す部分断面図である。
【図５】第三の他例に係る膜電極接合体を示す部分断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
以下に、本発明を実施するための形態について、図面を参照して説明する。図１は、本発明の第一の実施形態に係る燃料電池を積層させてなる燃料電池スタックの斜視図、図２（Ａ）は、本発明の第一の実施形態に係る燃料電池の一部をなす枠体と膜電極接合体の平面図、（Ｂ）は、その本発明の第一の実施形態に係る燃料電池の、（Ａ）に示すＩ‐Ｉ線に相当する部分に沿う断面図、図３は、図２に包囲線ＩＩで示す部分に相当する燃料電池の詳細を示す部分拡大図であり、セパレータ３０，３１に代えて上下金型１，２とともに示している。
【００１１】
燃料電池スタックＡは、本発明の第一の実施形態に係る燃料電池Ｂ１を複数積層してなるものであり、それは、それらの燃料電池Ｂ１を一対のエンドプレート１０，１０間に積層させ、かつ、それらのエンドプレート１０，１０により、それら燃料電池Ｂ１どうしを挟圧した構成のものである。
【００１２】
図２（Ｂ）に示すように、燃料電池Ｂ１は、膜電極接合体Ｃを中央部分に配置した枠体（以下、「フレーム」という。）２０を、これの両面側にそれぞれ発電用ガスを流通させるためのガス流通路α１，α２（図３参照）を区画形成するようにして、一対のセパレータ３０，３１間に介設したものである。
本実施形態においては、後記するガス拡散層８０，８０が「ガス流通路α１，α２」として機能している。
「発電用ガス」は、水素含有ガスと酸素含有ガスである。
【００１３】
フレーム２０は樹脂製のものであり、本実施形態においては、図１に示す燃料電池Ｂ１の積層方向αから見た正面視において横長方形にしたものであり、膜電極接合体Ｃとほぼ同じ厚みにして形成されている。
【００１４】
上記フレーム２０の両側部には、図２（Ａ）に示すように、水素含有ガス又は酸素含有ガス又は冷却流体の供給・排出を行うためのマニホールド部Ｍ１，Ｍ２が形成されている。
一側部のマニホールド部Ｍ１はマニホールド孔Ｈ１〜Ｈ３からなる。
それらマニホールド孔Ｈ１〜Ｈ３は、酸素含有ガス供給用（Ｈ１）、冷却流体供給用（Ｈ２）及び水素含有ガス供給用（Ｈ３）のものであり、図１に示す積層方向αにそれぞれの流路をなしている。
【００１５】
他方のマニホールド部Ｍ２はマニホールド孔Ｈ４〜Ｈ６からなる。
各マニホールド孔Ｈ４〜Ｈ６は、水素含有ガス排出用（Ｈ４）、冷却流体排出用（Ｈ５）及び酸素含有ガス排出用（Ｈ６）のものであり、上記した積層方向αにそれぞれの流路をなしている。なお、供給用と排出用は一部又は全部が逆の位置関係でもよい。
【００１６】
膜電極接合体Ｃは、ＭＥＡ（Membrane Electrode Assembly）とも呼称されるものであり、図３に示すように、例えば固体高分子からなる電解質膜５０を、一対の電極触媒層６０，７０により挟持しているとともに、それら電極触媒層６０，７０の各表面にガス拡散層１００，１００を被覆形成した構造を有している。
【００１７】
ガス拡散層１００は、第一，第二の多孔体８０，９０から構成されており、それらのうちの第二の多孔体９０が電解質膜５０に隣接しているとともに、第一の多孔体８０がセパレータに隣接するように積層形成されている。
【００１８】
第一の多孔体８０は金網状に形成されており、平面視において膜電極接合体Ｃよりもやや大きく形成されている。
本実施形態において示す第一の多孔体８０は、鉄、ステンレス鋼、アルミニウム及びアルミニウム合金、チタン及びチタン合金、クロム及びクロム合金、ニッケル及びニッケル合金、マグネシウム及びマグネシウム合金のうちのいずれか１種類以上の金属により形成している。
また、第一の多孔体８０としては、上記した金網状に形成したものに限らず、パンチングメタル、エッチングメタル、及びエキスパンドメタル等で構成してもよい。
また、第二の多孔体９０はカーボン材料で形成されている。
【００１９】
本実施形態においては、第一の多孔体８０を上記したいずれかの金属で形成しているとともに、その第一の多孔体８０の外縁領域の少なくとも一部を内側領域の空隙率より小さくしている。
【００２０】
具体的には、第一の多孔体８０のうち、膜電極接合体Ｃに対向する領域（以下、「反応領域ａ」という。）と、膜電極接合体Ｃに対向しない領域（以下、「非反応領域ｂ」という。）を有し、その非反応領域ｂの少なくとも一部を反応領域ａの空隙率より小さくしている。
本実施形態においては、「内側領域」と「反応領域ａ」とが、また、「外縁領域」と「非反応領域ｂ」とがそれぞれ一致している。
なお、本実施形態においては、外縁領域と非反応領域ｂとが一致している例について説明したが、必ずしも一致していなくともよい。例えば、当該外縁領域が反応領域ａに位置していてもよい。
【００２１】
本実施形態においては、空隙率を第一の多孔体８０とは異なる材料を用いて低下させている。具体的には、非反応領域ｂに対向する第一の多孔体８０の外縁領域に切れ目なく接着剤１１０を充填連成することにより、非反応領域ｂを反応領域ａの空隙率より小さくしている。
第一の多孔体とは異なる材料としては、上記の接着剤を用いることに限らず、カーボン、材料、エラストマー又はゴムを採用してもよい。
【００２２】
以上の構成からなる燃料電池Ｂ１によれば、次の効果を得ることができる。
・ 膜電極接合体を樹脂製の枠体（フレーム）で囲繞しているとともに、第一の多孔体を金属で形成し、かつ、その第一の多孔体の外縁領域の少なくとも一部を内側領域の空隙  率より小さくしているので、成型をする際、空隙率をより小さくした外縁領域によって、その多孔体の内側領域にフレームをなす樹脂が浸入することを防止して、発電性能の低  下を防ぐことができる。
【００２３】
・非反応領域ｂに対向する第一の多孔体８０の外縁領域に接着剤１１０を充填することにより、非反応領域ｂを反応領域ａの空隙率より小さくしているので、反応領域を狭める  ことがなく、発電性能の低下を効果的に防ぐことができる。
【００２４】
次に、第一〜第三の他例に係る膜電極接合体について、図４，５を参照して説明する。図４（Ａ），（Ｂ）は、第一，第二の他例に係る膜電極接合体を示す部分断面図、図５は、第三の他例に係る膜電極接合体を示す部分断面図である。なお、上述した実施形態において説明したものと同等のものについては、それらと同一の符号を付して説明を省略する。
【００２５】
第一の他例に係る膜電極接合体Ｃ１は、金網製の第一の多孔体８０の外縁領域（非反応領域）の空隙率を圧延により小さくしたものである。
具体的には、金網製の第一の多孔体８０の外縁領域を圧延により空隙率を小さくした空隙率部片８０ａ，８０ａを、外面側（セパレータ側）に偏移させて形成している。この場合、フレーム２０の樹脂成型を行なう前に当該空隙率を小さくする加工を行なうことができる。
【００２６】
第二の他例に係る膜電極接合体Ｃ２は、金網製の第一の多孔体８０の外縁領域（非反応領域）の空隙率を圧延により小さくしたものである点で、上記第一の他例に係る膜電極接合体Ｃ１と同様である。
【００２７】
本例においては、第一の多孔体８０の外縁領域を圧延により空隙率を小さくした空隙率部片８０ａ，８０ａを、内面側（電極触媒層側）に偏移させて形成している。
なお、上記図４（Ａ），（Ｂ）に示すような空隙率部片８０ａ，８０ａを、レーザー溶接等により形成してもよい。この場合にも、フレーム２０の樹脂成型を行なう前に当該空隙率を小さくする加工を行なうことができる。
【００２８】
第三の他例に係る膜電極接合体Ｃ３は、金網製の第一の多孔体８０の外縁領域（非反応領域）の空隙率を、マイクロポーラス層１２０を第一の多孔体８０に塗り込むことにより小さくしたものである。この場合にも、フレーム２０の樹脂成型を行なう前に当該空隙率を小さくする加工を行なうことができる。
【符号の説明】
【００２９】
２０            枠体（フレーム）
５０            電解質膜
６０，７０      電極触媒層
８０，９０      第一，第二の多孔体
ａ              内側領域（反応領域）
ｂ              外縁領域（非反応領域）
Ｃ              膜電極接合体
【図１】
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【図２】
2013251203.tif 000004
【図３】
2013251203.tif 000005
【図４】
2013251203.tif 000006
【図５】
2013251203.tif 000007