(57)【要約】【課題】ビートパルプからアラビノース純度が高く、高濃度のアラビノースを含む抽出液を得ることのできるアラビノースの製造方法を提供すること。【解決手段】アラビノースの製造方法は、ビートパルプに水を加え、１００℃以上の処理温度で熱水処理する工程と、熱水処理後の固液混合物から、熱水処理されたビートパルプを分離する工程と、熱水処理されたビートパルプに、酸性水溶液を加えて酸加水分解処理する工程と、を有する。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
ビートパルプに水を加え、１００℃以上の処理温度で熱水処理する工程と、前記熱水処理後の固液混合物から、該熱水処理されたビートパルプを分離する工程と、前記熱水処理されたビートパルプに、酸性水溶液を加えて酸加水分解処理する工程と、を有することを特徴とするアラビノースの製造方法。
【請求項２】
前記熱水処理の処理温度は１００℃〜１２１℃であることを特徴とする請求項１に記載のアラビノースの製造方法。
【請求項３】
前記熱水処理の処理時間は、３０分を超える時間であることを特徴とする請求項１又は２に記載のアラビノースの製造方法。
【請求項４】
前記酸性水溶液の濃度は、０．０２規定〜０．２規定であることを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項に記載のアラビノースの製造方法。
【請求項５】
前記酸加水分解処理の処理温度は１００℃以上であることを特徴とする請求項１〜４のいずれか１項に記載のアラビノースの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ビートパルプからアラビノースを製造する方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、健康意識の高まりにより、機能性糖質が注目されている。中でも、Ｌ−アラビノースは、小腸でショ糖を分解するスクラーゼの活性を阻害し、血糖上昇を抑制する効果を有していることから、食品や食品添加物等に利用され、需要が増加している。そのため、アラビノースを効率よく、安価に製造できる製造方法の研究がすすめられている。
【０００３】
他方、ビートパルプとは、製糖工程において生じる副生産物であり、ビート（甜菜）からショ糖を抽出除去した後の残渣である。このビートパルプは、アラビノース残基が主にα−１，５結合した多糖類のアラビナンが約１５％含まれていることから、アラビノースの潜在的な給源とされている。非特許文献１には、ビートパルプを高圧蒸煮してアラビノースを製造する方法が記載されている。
【０００４】
また、特許文献１には、ビートパルプ等の植物繊維を酸類に接触させ、酸加水分解によりアラビノースを製造する方法が記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開平１１−３１３７００号公報
【非特許文献】
【０００６】
【非特許文献１】「日本食品科学工学会誌」、第４９巻、第８号、２００２年８月、ｐ．５５１−５５４
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
非特許文献１に記載の高圧蒸煮によるアラビノースの製造方法では、ビートパルプから目的物質のアラビノースだけでなく、著量のグルコースも生成する。それゆえ、グルコースを高圧蒸煮処理液から除去する精製プロセスが必要となり、製造コストも手間もかかるという問題があった。
【０００８】
特許文献１に記載の酸加水分解によるアラビノースの製造方法は、酸加水分解に用いる酸が低濃度の場合には、得られるアラビノースの純度は高いものの、ビートパルプ中のアラビナンの可溶化率が低いために製造効率に劣るという問題があった。また、酸加水分解に用いる酸の濃度を高くすると、ビートパルプ中のアラビナンの可溶化率は向上するが、得られるアラビノースの純度が大きく低下するという問題があった。
【０００９】
本発明は上述した点に鑑み案出されたもので、その目的は、ビートパルプから、アラビノース純度が高く、高濃度のアラビノースを含む抽出液を容易に得ることができるアラビノースの製造方法を提供することにある。
【００１０】
本発明の他の目的は、アラビノースを安価に効率よく製造することができる方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
上記課題を解決するため、本発明のアラビノースの製造方法は、ビートパルプに水を加え、１００℃以上の処理温度で熱水処理する工程と、熱水処理後の固液混合物から、熱水処理されたビートパルプを分離する工程と、熱水処理されたビートパルプに、酸性水溶液を加えて酸加水分解処理する工程とを有する。
【００１２】
１００℃以上の温度でビートパルプを熱水処理することにより、ビートパルプからアラビノース以外の単糖（主にグルコースやマンノース等）が処理液中に溶出する。それゆえ、ビートパルプから不純物であるアラビノース以外の単糖を除去することができるため、引き続いて行う酸加水分解処理ではアラビノースが選択的に抽出され、高純度のアラビノース抽出液を得ることができる。また、熱水処理後のビートパルプについて酸加水分解処理を行うことにより、ビートパルプ中のアラビナンが効率よく分解され、ビートパルプからアラビノース以外の単糖をほとんど含まず、高純度で高濃度のアラビノースを含む抽出液が得られる。
【００１３】
また、本発明のアラビノースの製造方法は、熱水処理の処理温度が１００℃〜１２１℃であることも好ましい。１００℃〜１２１℃で熱水処理を行うことにより、ビートパルプ中に含まれているアラビノース以外の単糖が処理液中に好適に溶出し、ビートパルプから除去される。それゆえ、次の酸加水分解処理ではアラビノースが選択的に抽出され、高純度のアラビノース抽出液を得ることができる。
【００１４】
さらに、本発明のアラビノースの製造方法は、熱水処理の処理時間が、３０分を超える時間であることも好ましい。熱水処理を３０分を超える時間行うことにより、ビートパルプ中に含まれているアラビノース以外の単糖が処理液中に好適に溶出し、ビートパルプから除去される。それゆえ、次の酸加水分解処理ではアラビノースが選択的に抽出され、高純度のアラビノース抽出液を得ることができる。
【００１５】
本発明のアラビノースの製造方法の酸性水溶液の濃度は、０．０２規定〜０．２規定であることも好ましい。０．０２規定〜０．２規定の濃度の酸性水溶液で酸加水分解することにより、ビートパルプ中のアラビナンが効率よく分解され、アラビノース以外の単糖をほとんど含まず、高純度で高濃度のアラビノースを含む抽出液が得られる。
【００１６】
また、本発明のアラビノースの製造方法は、酸加水分解処理の処理温度が１００℃以上であることも好ましい。１００℃以上で酸加水分解処理を行うことにより、ビートパルプ中のアラビナンが効率よく分解され、アラビノース以外の単糖をほとんど含まず、高純度で高濃度のアラビノースを含む抽出液が得られる。
【発明の効果】
【００１７】
本発明によれば、以下のような優れた効果を有するアラビノースの製造方法を提供することができる。
（１）ビートパルプから、高純度のアラビノース抽出液を容易に得ることができる。
（２）ビートパルプから、高濃度のアラビノースを含む抽出液を容易に得ることができる。
（３）アラビノースを安価に、効率よく製造することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１８】
【図１】本発明の実施形態に係るアラビノースの製造方法を概略的に示すフローチャートである。
【発明を実施するための形態】
【００１９】
まず、図１を参照しつつ、本発明のアラビノースの製造方法について説明する。
【００２０】
図１に示すように、本発明の実施形態にかかるアラビノースの製造方法は、原料であるビートパルプを準備する工程Ｓ０、ビートパルプを熱水処理する工程Ｓ１、熱水処理されたビートパルプを回収する工程Ｓ２、及び回収されたビートパルプを酸加水分解処理する工程Ｓ３から概略構成される。
【００２１】
まず、図１に示すビートパルプを準備する工程Ｓ０について説明する。ビートパルプはビートからショ糖を抽出除去した後の残渣であり、本発明では、脱水した状態及び乾燥した状態のものも含まれる。また、熱水処理及び酸加水分解処理効率を高めるために、ビートパルプは粉砕されていることが好ましい。
【００２２】
（熱水処理工程）
次に、熱水処理工程Ｓ１について説明する。まず、ビートパルプに水を加え、懸濁させる。加える水の量については、乾燥ビートパルプ１重量部に対し、５〜３０重量部の水を加えることが好ましく、熱水処理効率を高める観点から、７〜１５重量部の水を加えることがより好ましい。
【００２３】
次に、ビートパルプと水の混合液を加熱し、１００℃以上の処理温度で熱水処理を行う。１００℃以上でビートパルプを熱水処理することにより、ビートパルプからグルコースやマンノースといったアラビノース以外の単糖が熱水中に溶出する。処理温度が高くなるにつれて、グルコースやマンノース等の単糖の溶出量が増加し、ビートパルプからアラビノース以外の単糖が充分に除去され得る。しかし、あまりに高い温度で処理すると、ビートパルプ中のアラビナンまでが分解し、アラビノースが生成して熱水中に溶出するおそれがあることから、処理温度は１００℃〜１２１℃の範囲とすることがより好ましく、１１０℃〜１２１℃とすることがさらに好ましく、１２１℃とすることが特に好ましい。また、処理温度は熱水処理の間、一定温度とすることも、変化させることも可能である。
【００２４】
熱水処理の処理時間は、処理温度によっても異なるが、アラビノース以外の単糖（グルコースやマンノース等）を熱水中に充分に溶出させるため、３０分を超える時間であることが好ましい。しかし、熱水処理を長時間行うと、ビートパルプ中のアラビナンが分解してアラビノースが生成するおそれがあることから、処理時間は３０分超８０分未満とすることがより好ましく、４０分〜７０分とすることがさらに好ましく、６０分とすることが特に好ましい。
【００２５】
熱水処理は、耐熱構造を備える熱水処理可能な装置を用いて行われる。熱水処理可能な装置としては、具体的には、耐熱耐圧型のリアクターやオートクレーブ装置等が挙げられ、処理温度や処理時間の設定が簡便なことから、オートクレーブ装置が好適に用いられる。
【００２６】
（ビートパルプ回収工程）
次に、ビートパルプ回収工程Ｓ２について説明する。熱水処理工程Ｓ１を経た固液混合物には、熱水処理されたビートパルプと熱水処理によりビートパルプから溶出した単糖等を含む処理液とが含まれている。本工程Ｓ２では、この固液混合物から熱水処理されたビートパルプを分離して回収する。分離方法は、熱水処理されたビートパルプを回収できればよく、特に限定されないが、ろ別による分離又は遠心分離による分離等が挙げられる。ろ別されたろ液又は遠心分離された液層には、熱水処理によりビートパルプから溶出したアラビノース以外の単糖が含まれており、これらは不純物として廃棄される。他方、ろ別された残渣又は遠心分離された沈殿層からは、熱水処理されたビートパルプが回収される。
【００２７】
（酸加水分解処理工程）
次に、酸加水分解処理工程Ｓ３について説明する。本工程Ｓ３では、前の工程Ｓ２で回収されたビートパルプについて酸加水分解処理を行う。熱水処理されたビートパルプを酸加水分解処理することにより、ビートパルプ中のアラビナンが分解してアラビノースが選択的に水溶液中に抽出される。まず、ビートパルプに酸性水溶液を加え、懸濁させる。本発明で用いる酸性水溶液としては、酸性を呈する水溶液であればよく、例えば、硫酸、リン酸、塩酸、硝酸、酢酸、クエン酸、乳酸又はシュウ酸等の水溶液が挙げられるが、反応容器の腐食が少ないことや薬品の価格の観点から、硫酸水溶液が好ましい。また、酸性水溶液の濃度としては、濃度が低すぎるとビートパルプ中のアラビナンの可溶化率が低くなってアラビノースの抽出量が低下するおそれがあり、濃度が高すぎると抽出されたアラビノースが二次分解するおそれがあることから、０．０２規定〜０．２規定が好ましく、０．０５規定〜０．１４規定がより好ましい。このような低濃度の酸性水溶液であっても、ビートパルプが既に熱水処理されているため、アラビノースが効率よく抽出され得る。加える酸性水溶液の量については、工程Ｓ０で準備した元の原料の乾燥ビートパルプ１重量部に対し、５〜３０重量部の酸性水溶液を加えることが好ましく、酸加水分解効率を高める観点から、７〜１５重量部の酸性水溶液を加えることがより好ましい。
【００２８】
酸加水分解処理の処理温度は、熱水処理工程Ｓ１における処理温度と同様に１００℃以上が好ましく、抽出されたアラビノースの二次分解を避けるため、１００℃〜１２１℃の範囲とすることがより好ましい。また、処理温度は酸加水分解処理の間、一定温度とすることも、変化させることも可能である。
【００２９】
また、酸加水分解処理の処理時間は、処理温度によっても異なるが、アラビノースを効率よく水溶液中に抽出させるため、３０分以上であることが好ましい。しかし、酸加水分解処理を長時間行うと、アラビノースが二次分解するおそれがあることから、処理時間は３０分〜１２０分程度とすることがさらに好ましい。
【００３０】
酸加水分解処理は、熱水処理工程Ｓ１で用いた熱水処理装置と同様に、耐熱構造を備えた装置を用いて行われる。具体的には、耐熱耐圧型のリアクターやオートクレーブ装置等が挙げられ、処理温度や処理時間の設定が簡便なことから、オートクレーブ装置が好適に用いられる。このように、熱水処理工程Ｓ１で用いた装置と同じ装置で酸加水分解処理を行うことができるため、装置や設備等のコストをかけることなく、アラビノースを製造することができる。
【００３１】
（抽出液の回収工程）
次に、抽出液の回収工程Ｓ４について説明する。酸加水分解処理Ｓ３を経た固液混合物には、アラビノースを高純度で含む抽出液と酸加水分解処理されたビートパルプとが含まれている。本工程Ｓ４では、この固液混合物からアラビノースを高純度で含む抽出液を分離して回収する。分離方法は、特に限定されないが、ろ別による分離又は遠心分離による分離等が挙げられる。ろ別されたろ液又は遠心分離された液層を回収することにより、アラビノースを含む抽出液が得られる。この抽出液は、そのままアラビノース糖液として使用することも可能であるが、酸性を呈することから、通常用いられる塩基類を用いて中和した後に、使用することもできる。また、抽出液を濃縮したり、脱色精製するなど、さらに高度精製処理することも可能である。
【００３２】
以下、実施例を用いて、本発明を詳細に説明する。
【実施例１】
【００３３】
１．熱水処理と酸加水分解処理によるアラビノースの抽出
本実施例においては、原料としてビートパルプ粉砕物（４２〜８０メッシュ）を用いた。このビートパルプ原料１重量部に対して水を１０重量部加え、１２１℃で６０分間熱水処理を行った。熱水処理は、オートクレーブ装置（株式会社トミー精工、型番ＳＸ−３００）を用いて行った。熱水処理後、固液混合物をろ過してろ液を捨て、ビートパルプ残渣を回収した。次に、回収したビートパルプ残渣に、０．５ｗ/ｗ％（約０．１規定）の希硫酸を上記ビートパルプ原料１重量部に対して１０重量部加え、オートクレーブ装置で１２１℃、６０分間酸加水分解処理を行った。酸加水分解処理後、固液混合物を水酸化ナトリウムで中和した。固液混合物をろ過してろ液を回収し、アラビノース抽出液とした。抽出液中の中性単糖をＨＰＬＣ（東ソー株式会社、ＣＯ−８０２０；使用カラム：バイオラッドラボラトリーズ社製品、アミネックスＨＰＸ−８７Ｐ）で定量した。結果を表１に示す。
【比較例１】
【００３４】
また、実施例１との比較試験として、熱水処理を行わず、希硫酸による酸加水分解処理のみを行ってビートパルプからアラビノース抽出液を得る実験を行った。具体的には、ビートパルプ粉砕物（４２〜８０メッシュ）１重量部に対して重量比で０．５ｗ/ｗ％（約０．１規定）の希硫酸を１０重量部加え、オートクレーブ装置で１２１℃、６０分間酸加水分解処理を行った。酸加水分解処理後、固液混合物を水酸化ナトリウムで中和した。固液混合物をろ過してろ液を回収し、抽出液とした。抽出液中の中性単糖を実施例１と同様にＨＰＬＣで定量した。結果を表１に示す。
【比較例２】
【００３５】
さらに、実施例１との比較試験として、希硫酸による酸加水分解処理を行わず、熱水処理のみを行ってビートパルプからアラビノース抽出液を得る実験を行った。具体的には、ビートパルプ粉砕物（４２〜８０メッシュ）１重量部に対して重量比で水を１０重量部加え、オートクレーブ装置で１２１℃、６０分間熱水処理を行った。熱水処理後、固液混合物をろ過してろ液を回収し、抽出液とした。抽出液中の中性単糖を実施例１と同様にＨＰＬＣで定量した。結果を表１に示す。
【００３６】
【表１】
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【００３７】
表１は、実施例１、比較例１及び比較例２における、原料のビートパルプ１００ｇから抽出された単糖の収量を示している（ビートパルプ原料１重量部に対して希硫酸又は水が１０重量部であるため、各単糖類の収量（％）と処理液の糖濃度（ｇ/Ｌ）は同じ値となる。）。ビートパルプに酸加水分解処理のみを施した場合には、アラビノースの他に不純物であるグルコース及びマンノースが多量に抽出された。また、ビートパルプに熱水処理のみを施した場合には、目的物質のアラビノースは全く抽出されず、グルコースとマンノースのみが抽出された。他方、熱水処理されたビートパルプに酸加水分解処理を施すことにより、グルコース及びマンノースは抽出されず、目的物質であるアラビノースが高純度で選択的に得られることが示され、原料のビートパルプ１００ｇあたり、１９．２ｇもの大量のアラビノースが得られることがわかった。なお、抽出液に少量含まれているガラクトースは、ビートパルプ中のペクチンが分解された結果、抽出されたものと考えられた。これらのことから、本発明に記載の条件でビートパルプに熱水処理を施すことにより、グルコース等のアラビノース以外の単糖が選択的に溶出すること、熱水処理されたビートパルプについて、酸加水分解処理を行うことにより、アラビノースが選択的に抽出されることがわかった。
【実施例２】
【００３８】
２．熱水処理の処理温度の検討（１）
ビートパルプに熱水処理を種々の処理温度で施し、得られた熱水処理液に含まれる単糖を定量して、処理温度の影響を調べた。ビートパルプ粉砕物（４２〜８０メッシュ）１重量部に対して水１０重量部を加えたものについて、処理温度を８０℃、１００℃、１１０℃、１１５℃及び１２１℃に設定し、それぞれ６０分間、オートクレーブ装置で熱水処理を行った。処理後、固液混合物をろ過してろ液を回収し、処理液とした。処理液中の中性単糖を実施例１と同様にＨＰＬＣで定量した。結果を表２に示す。
【００３９】
【表２】
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【００４０】
この結果より、処理温度が８０℃ではマンノースのみが溶出するが、１００℃以上になるとグルコースも溶出することがわかった。また、処理液中に溶出したマンノース及びグルコースの濃度は、処理温度が高温であるほど高くなることが示された。したがって、１００℃以上の処理温度で熱水処理を行うことにより、ビートパルプから選択的にマンノースとグルコースが溶出して除去され、この溶出効率は処理温度が高くなるほど向上することがわかった。なお、熱水処理液中にキシロース、ガラクトース及びアラビノースが検出されないことから、少なくとも８０℃〜１２１℃、６０分間での熱水処理ではビートパルプ中のヘミセルロースやペクチン質は分解又は溶出されないと考えられた。
【実施例３】
【００４１】
３．熱水処理の処理温度の検討（２）
実施例２において、マンノース及びグルコースの溶出効果が確認された処理温度１１０℃〜１２１℃での熱水処理後のビートパルプについて、酸加水分解処理を行った。具体的には、ビートパルプ粉砕物（４２〜８０メッシュ）１重量部に対し、水を１０重量部加えたものについて、処理温度を１１０℃、１１５℃及び１２１℃に設定し、それぞれ６０分間、オートクレーブ装置で熱水処理を行った。処理後、固液混合物をろ過してろ液を捨て、ビートパルプ残渣を回収した。次に、回収したビートパルプ残渣に、０．５ｗ/ｗ％（約０．１規定）の希硫酸を上記ビートパルプ原料１重量部に対して１０重量部加え、オートクレーブ装置で１２１℃、６０分間酸加水分解処理を行った。酸加水分解処理後、固液混合物を水酸化ナトリウムで中和した。固液混合物をろ過してろ液を回収し、アラビノース抽出液とした。抽出液中の中性単糖を実施例１と同様にＨＰＬＣで定量した。結果を表３に示す。
【００４２】
【表３】
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【００４３】
この結果より、熱水処理温度が１１０℃及び１１５℃の条件の抽出液からは少量のグルコースとガラクトースとが検出され、熱水処理温度が１２１℃の条件の抽出液からはグルコースは検出されなかった。抽出液中のアラビノース純度は、いずれも約９５％〜約９６％と高いものであった。以上の結果より、１１０℃以上の温度で熱水処理したビートパルプを酸加水分解処理することによって、アラビノース純度が約９５％〜約９６％の高純度のアラビノース抽出液が得られることが示された。
【実施例４】
【００４４】
４．熱水処理の処理時間の検討（１）
実施例２で、最もマンノース及びグルコースの溶出効果が確認された処理温度１２１℃における熱水処理の処理時間の影響を検討した。ビートパルプ粉砕物（４２〜８０メッシュ）１重量部に対し、水を１０重量部加えたものについて、処理温度を１２１℃に設定し、それぞれ３０分間、４０分間、５０分間、６０分間、７０分間、８０分間、９０分間及び１２０分間、オートクレーブ装置で熱水処理を行った。処理後、固液混合物をろ過してろ液を回収し、処理液とした。処理液中の中性単糖を実施例１と同様にＨＰＬＣで定量した。結果を表４に示す。
【００４５】
【表４】
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【００４６】
この結果より、熱水処理を４０分間〜７０分間行うことにより、グルコース及びマンノースが効果的に溶出するのに対し、３０分間の熱水処理ではマンノースが溶出するのみであり、グルコースは溶出しないことがわかった。また、最もグルコース及びマンノースが溶出したのは、熱水処理時間が６０分のものであった。他方、熱水処理を８０分間以上行った場合には、グルコースとマンノースの他に少量のアラビノースが溶出することが示された。これらのことから、処理時間が８０分以上では、ビートパルプ中のペクチン質の一部が分解していると考えられた。さらに、熱水処理を１２０分間行った処理液ではグルコースが検出されず、マンノース濃度も５０分間〜８０分間処理を行った処理液のマンノース濃度より低いことが示された。このことより、いったん抽出されたグルコースやマンノース等の一部が二次分解することにより消失していることが考えられた。したがって、本実施例の条件（処理温度が１２１℃）では、３０分を超える時間でビートパルプを熱水処理することにより、ビートパルプに含まれるマンノースとグルコースが選択的に処理液中に溶出されることがわかった。それゆえ、この処理液を廃棄して、熱水処理されたビートパルプを回収することにより、ビートパルプに含まれる不純物のマンノースやグルコースを効率的に除去できることが示された。
【実施例５】
【００４７】
５．熱水処理の処理時間の検討（２）
実施例４における処理時間６０分間及び９０分間での熱水処理後のビートパルプについて、酸加水分解処理を行った。具体的には、ビートパルプ粉砕物（４２〜８０メッシュ）１重量部に対し、水を１０重量加えたものについて、処理温度を１２１℃に設定し、６０分間及び９０分間、オートクレーブ装置で熱水処理を行った。処理後、固液混合物をろ過してろ液を捨て、ビートパルプ残渣を回収した。次に、回収したビートパルプ残渣に、０．５ｗ/ｗ％（約０．１規定）の希硫酸を上記ビートパルプ原料１重量部に対して１０重量部加え、オートクレーブ装置で１２１℃、６０分間酸加水分解処理を行った。酸加水分解処理後、固液混合物を水酸化ナトリウムで中和した。固液混合物をろ過してろ液を回収し、アラビノース抽出液とした。抽出液中の中性単糖を実施例１と同様にＨＰＬＣで定量した。結果を表５に示す。
【００４８】
【表５】
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【００４９】
この結果より、６０分間及び９０分間熱水処理を行った抽出液からは、グルコース及びマンノースは検出されず、アラビノース純度も９０％以上を示した。また、両者を比較すると、熱水処理時間が６０分の抽出液の方が抽出液中に含まれるガラクトース濃度が低く、アラビノース純度が高かった。これらのことから、１２１℃の熱水処理温度条件においては、３０分を超える時間で熱水処理されたビートパルプの酸加水分処理を行うことにより、グルコースやマンノースを含まないアラビノース抽出液が得られることがわかった。
【００５０】
本発明は、上記の実施形態又は実施例に限定されるものでなく、特許請求の範囲に記載された発明の要旨を逸脱しない範囲内での種々、設計変更した形態も技術的範囲に含むものである。
【図１】
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