(57)【要約】【課題】放射性廃棄物となる吸着材の量を低減することができ、設備容量を小さくできるウランの精製方法を提供する。【解決手段】ウラン精製装置２２は、吸着材が充填された吸着塔１，３，５および検知部２，４，６を有する。各吸着塔の各吸着層のＵＦ６ガスの流れ方向における長さは、吸着帯の長さよりも短くなっており、吸着塔１，３，５のうちのどの２つの吸着塔をとっても各吸着層のその長さの和は吸着帯の長さよりも長くなっている。最も上流に位置する吸着塔の吸着層内における吸着材の飽和率が設定飽和率に到達したとき、この吸着塔へのＵＦ６ガスの供給を停止して吸着塔内の吸着材の交換を行う。そして、吸着材の飽和率が設定飽和率に到達した吸着材のすぐ下流に位置する他の吸着塔が最上流の吸着塔になり、これにＵＦ６ガスを供給する。【選択図】図１
2013007697.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
同じ種類の吸着材が充填された吸着層を有し、直列に接続された複数の吸着塔を備え、
それぞれの前記吸着塔の前記吸着層の、供給されるウランガスの流れ方向における長さが、吸着帯の長さよりも短くなっており、前記複数の吸着塔のうちどの２つの吸着塔においても前記２つの吸着塔のそれぞれの前記吸着層のその長さの和が、前記吸着帯の長さよりも長くなっていることを特徴とするウラン精製装置。
【請求項２】
それぞれの前記吸着塔の下流側に、前記吸着塔の前記吸着層の前記吸着材の飽和率を検出する検出部を配置している請求項１に記載のウラン精製装置。
【請求項３】
同じ種類の吸着材が充填された吸着層を有し、直列に接続された複数の吸着塔を備え、それぞれの前記吸着塔の前記吸着層の、供給されるウランガスの流れ方向における長さが、吸着帯の長さよりも短くなっており、前記複数の吸着塔のうちどの２つの吸着塔においても前記２つの吸着塔のそれぞれの前記吸着層のその長さの和が、前記吸着帯の長さよりも長くなっているウラン精製装置を用いて前記ウランガスの精製を行うウランの精製方法であって、
最上流に位置する前記吸着塔から順次前記ウランガスを供給し、前記最上流に位置する前記吸着塔の前記吸着層における前記吸着材の飽和率を検出し、検出された飽和率が設定飽和率以上になったとき、前記最上流に位置する前記吸着塔への前記ウランガスの供給を停止して前記ウランガスの供給が停止された前記吸着塔の下流に位置する他の前記吸着塔に前記ウランガスを供給することを特徴とするウランの精製方法。
【請求項４】
前記吸着材の飽和率の検出は、それぞれの前記吸着塔の下流側に配置された検出部によって行われる請求項３に記載のウランの精製方法。
【請求項５】
前記ウランガスの供給が停止された前記吸着塔内の前記吸着材を新しい吸着剤と交換する請求項３または４に記載のウランの精製方法。
【請求項６】
前記吸着材が前記新しい吸着剤と交換された前記吸着塔が、最下流に位置するように、他の前記吸着材に接続される請求項５に記載のウランの精製方法。
【請求項７】
同じ種類の吸着材が充填された吸着層を有し、直列に接続された複数の吸着塔を備え、それぞれの前記吸着塔の前記吸着層の、供給されるウランガスの流れ方向における長さが、吸着帯の長さよりも短くなっており、前記複数の吸着塔のうちどの２つの吸着塔においても前記２つの吸着塔のそれぞれの前記吸着層のその長さの和が、前記吸着帯の長さよりも長くなっているウラン精製装置を用いて前記ウランガスの精製を行うウランの精製方法であって、
最上流に位置する前記吸着塔から順次前記ウランガスを供給し、前記最上流に位置する前記吸着塔の前記吸着層における前記吸着材の飽和率を検出し、検出された飽和率が第１設定飽和率以上になったとき、前記最上流に位置する前記吸着塔の前記吸着層内で、前記ウランガスを逆方向に流し、前記ウランガスの精製を行うことを特徴とするウランの精製方法。
【請求項８】
前記ウランガスを前記逆方向に流している状態で、前記検出された飽和率が前記第１設定飽和率よりも大きい第２飽和率に到達したとき、前記最上流に位置する前記吸着塔への前記ウランガスの供給を停止して前記ウランガスの供給が停止された前記吸着塔の下流に位置する他の前記吸着塔に前記ウランガスを供給する請求項７に記載のウランの精製方法。
【請求項９】
前記吸着材の飽和率の検出は、それぞれの前記吸着塔の下流側に配置された検出部によって行われる請求項７または８に記載のウランの精製方法。
【請求項１０】
前記ウランガスの供給が停止された前記吸着塔内の前記吸着材を新しい吸着剤と交換する請求項７ないし９のいずれか１項に記載のウランの精製方法。
【請求項１１】
前記吸着材が前記新しい吸着剤と交換された前記吸着塔が、最下流に位置するように、他の前記吸着材に接続される請求項１０に記載のウランの精製方法。
【請求項１２】
前記検出部が前記吸着塔に充填した前記吸着材と同じ種類の吸着材を有し、前記検出部の前記吸着材が前記不純物を吸着したときに増加する重量を測定し、この重量の増加量に基づいて前記飽和率を求める請求項４または９に記載のウランの精製方法。
【請求項１３】
前記検出部が前記吸着塔に充填した前記吸着材と同じ種類の吸着材を有し、前記検出部の前記吸着材が前記不純物を吸着したときに増加する放射線量を測定し、この放射線量の増加量に基づいて前記飽和率を求める請求項４または９に記載のウランの精製方法。
【請求項１４】
吸着材が充填された流動床式吸着塔にウランガスを供給し、このウランガスに含まれる不純物を前記流動床式吸着塔内の前記吸着材に吸着させ、前記流動床式吸着塔から排出された前記ウランガスを、前記吸着材が充填された固定式吸着塔に供給することを特徴とするウランの精製方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ウラン精製装置およびウランの精製方法に係り、特に、使用済核燃料の再処理設備およびウランの転換設備などの六フッ化ウランを取り扱う設備に適用するのに好適なウラン精製装置およびウランの精製方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
核燃料物質であるウランをフッ素ガスあるいはフッ化物ガスと反応させて気体状の六フッ化ウラン（ＵＦ６）に転換する技術がある。ウランをＵＦ６に転換することによって、ＵＦ６と共存する不純物を取り除くウラン精製、およびウランの特定の同位体の比率を高めるウラン濃縮が行えるようになるメリットが生まれる。
【０００３】
ウランのフッ化を使用済核燃料の再処理に利用した技術が開発されている（例えば、特開２００２−２５７９８０号公報）。原子力発電プラントから発生する使用済核燃料には、核燃料として再利用可能なウランおよびプルトニウムが多く残っている。特開２００２−２５７９８０号公報に記載された技術は、再利用可能なウランおよびプルトニウムを使用済核燃料から回収するために、使用済核燃料をフッ素ガスと反応させて使用済核燃料に含まれるウランの大半を気体状のＵＦ６として回収し、その回収ウランを再び濃縮して核燃料とする方法である。
【０００４】
一方、使用済核燃料には、ウランの核反応によって生成された、プルトニウムといったマイナーアクチノイド（ＭＡ）、および核分裂生成物（ＦＰ）が含まれている。使用済核燃料をフッ素ガスと反応させた場合には、ウランがフッ化されて気体状のＵＦ６が生成すると同時に、ＭＡおよびＦＰもフッ化され、それらのフッ素化合物が生成される。一部のＦＰのフッ素化合物は蒸気圧が高いため気体となり、ＵＦ６ガスに不純物として共存する。
【０００５】
回収したＵＦ６を原子炉で再利用するためには、ＵＦ６と共存する不純物濃度を低減する必要があり、特開２００２−２５７９８０号公報に記載された使用済核燃料の再処理ではウランの精製が行われる。
【０００６】
ウランの精製方法として、吸着材を利用した精製方法がある（例えば、特開２００６−４６９６７号公報参照）。特開２００６−４６９６７号公報は、段落００２１〜００２３および図２に、吸着材であるＬｉＦおよびＵＯ２Ｆ２を充填したＬｉＦ−ＵＯ２Ｆ２トラップ、吸着材であるＭｇＦ２を充填したＭｇＦ２トラップ、および吸着材であるＮａＦを充填したＮａＦトラップを直列に接続したウラン精製システムを記載している。使用済核燃料のフッ化処理で発生したＵＦ６ガスが、ＬｉＦ−ＵＯ２Ｆ２トラップ、ＭｇＦ２トラップおよびＮａＦトラップに順番に供給され、ＵＦ６ガスに含まれる不純物がそれぞれのトラップ内で吸着材に吸着されて除去される。ＬｉＦ−ＵＯ２Ｆ２トラップにおいて、ＬｉＦはＰｕＦ６およびＣｓＦを吸着し、ＵＯ２Ｆ２はＰｕＦ６を吸着する。ＭｇＦ２トラップにおいて、ＭｇＦ２はＮｂＦ６，ＭｏＦ６，ＴｃＦ６，ＲｕＦ５，ＳｂＦ５，ＮｐＦ６を吸着する。ＮａＦトラップにおいて、ＮａＦはＲｕＦ５およびＮｂＦ６を除去する。
【０００７】
吸着材を充填した吸着層を内部に形成した、被処理ガスに含まれる不純物を除去する吸着塔では、吸着層の上流端から被処理ガスを吸着層に供給した場合には、吸着平衡に達してそれ以上不純物を吸着できない飽和状態に達した領域が、吸着層の上流端部に形成される。被処理ガスを吸着層に供給し続けると、飽和状態に達した領域が、吸着層の上流端から吸着層の下流端に向かって移動する。やがて、吸着層で吸着されなかった不純物を含む被処理ガスが、吸着層の下流端から排出されるようになる。不純物を含む被処理ガスが吸着層から排出されたとき、この吸着層は寿命を迎え、この吸着層内の吸着材が新品の吸着材と交換される。吸着塔内の吸着層に存在する吸着材は、吸着層内の吸着材を１００％使い切ることが望ましく、廃棄される吸着材の量を低減することが望まれる。実際には、不純物を含む被処理ガスが吸着層から排出されたときには、この吸着層の下流側端部に、まだ、不純物を吸着できる吸着材が残っており、吸着層の吸着材を交換するときには、寿命になった吸着材と共にその不純物を吸着できる吸着材も廃棄物となり、新品の吸着材と交換される。
【０００８】
廃棄物となる吸着材の量を低減して吸着材の交換頻度を低減できるガス処理方法が、特開２０１０−２１４２８５号公報に記載されている。このガス処理方法では、被処理ガスの流れ方向において、吸着材が充填された吸着層が直列に複数段配置された吸着装置が用いられる。そして、ガス性状と吸着操作条件に基づいて被処理ガスに含まれる不純物濃度を所定値まで低減することができる吸着帯長さを求め、吸着層の、被処理ガスの流れ方向における厚みを、その吸着帯長さに設定している。そのような吸着装置に除去すべき不純物を含んでいる被処理ガスを供給し、最下流段の吸着層から排出されるガスの不純物濃度が所定値以上になったときに、最下流段の吸着層を最上流段に移設し、移設後の最上流段の吸着層以外の吸着層の吸着材を新品の吸着材と交換する。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００９】
【特許文献１】特開２００２−２５７９８０号公報
【特許文献２】特開２００６−４６９６７号公報
【特許文献３】特開２０１０−２１４２８５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
使用済核燃料のフッ化処理により発生したＵＦ６に含まれる不純物（例えば、ＦＰフッ化物ガス）を、吸着層に充填した吸着材で選択的に吸着させて除去するウラン精製には、大きく２つの課題がある。
【００１１】
第１の課題は、放射性廃棄物となる吸着材の量を低減することである。不純物を含むＵＦ６が吸着層から排気されたとき、この吸着層に充填された全ての吸着材は、新品の吸着材と交換された後、放射性廃棄物として処理される。不純物を含むＵＦ６が排気された吸着層内には、大部分の、不純物を吸着した吸着材と共に、吸着層の下流端部に不純物を吸着できる吸着材も存在する。吸着層内の吸着材を新品の吸着材と交換するとき、この吸着層内に存在する、不純物を吸着した吸着材と不純物を吸着していない吸着材を分離することができず、両方の吸着材が放射性廃棄物として取り扱われる。このため、不純物を含むＵＦ６が排気された吸着層において、不純物を吸着した吸着材の増加を図って不純物を吸着していない吸着材の量を低減することが望まれる。これにより、放射性廃棄物となる吸着材の量を低減することができる。
【００１２】
第２の課題は、吸着塔を含むウラン精製設備の容量の低減、すなわち、ウラン精製設備の小型化である。ウラン精製では、放射性物質であるＵＦ６を取り扱う関係上、ウランの精製がホットセル内で行われる必要がある。このため、ウラン精製設備の容量を小さくすることが求められる。
【００１３】
特開２０１０−２１４２８５号公報に記載されたガス処理方法は、吸着層の、被処理ガスの流れ方向における厚みを、その吸着帯長さに設定して、最下流段の吸着層から排出されるガスの不純物濃度が所定値以上になったときに、最下流段の吸着層を最上流段に移設し、移設後の最上流段の吸着層以外の吸着層の吸着材を新品の吸着材と交換している。このため、移設後の最上流段の吸着層以外の、吸着材が交換される吸着層から廃棄される吸着材は、不純物を吸着できる吸着材を含んでいない。特開２０１０−２１４２８５号公報に記載されたガス処理方法で、ＵＦ６の精製を行った場合に発生する、放射性廃棄物となる吸着材の量を低減することができる。
【００１４】
しかしながら、発明者らは、発明者らの検討によって、ウランの精製では吸着層の吸着帯長さを長くする必要があるという新たな知見を見出した。このため、特開２０１０−２１４２８５号公報に記載されたガス処理方法をウランの精製に適用した場合には、吸着塔内の吸着層の、ＵＦ６の流れ方向における吸着帯長さが長くなり、ウラン精製設備が大きくなる。すなわち、ウラン精製設備の容量を低減することができない。
【００１５】
本発明の目的は、放射性廃棄物となる吸着材の量を低減することができ、設備容量を小さくすることができるウラン精製装置およびウランの精製方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１６】
上記した目的を達成する本発明の特徴は、同じ種類の吸着材が充填された吸着層を有し、直列に接続された複数の吸着塔を備え、それぞれの吸着塔の吸着層の、供給されるウランガスの流れ方向における長さが、吸着帯の長さよりも短くなっており、複数の吸着塔のうちどの２つの吸着塔においてもこの２つの吸着塔のそれぞれの吸着層のその長さの和が、その吸着帯の長さよりも長くなっていることにある。
【００１７】
直列に接続された複数の吸着塔のそれぞれの吸着層の、供給されるウランガスの流れ方向における長さが、吸着帯の長さよりも短くなっており、複数の吸着塔のうちどの２つの吸着塔においてもこの２つの吸着塔のそれぞれの吸着層のその長さの和が、その吸着帯の長さよりも長くなっているので、供給されるウランガスに含まれる不純物が最上流に位置する吸着塔の吸着層における吸着材に吸着することができ、吸着層のその長さが吸着帯の長さよりも短くてこの吸着層の下流に別の吸着塔の吸着層が存在している関係上、この最上流に位置する吸着塔の吸着層における大部分の吸着材が吸着した不純物で飽和する状態になるまで、最上流に位置する吸着塔内の吸着材で不純物を吸着することができる。このため、吸着塔内の吸着材を有効利用することができ、放射性廃棄物となる吸着材の量を低減することができる。
【００１８】
また、上記の目的は、各吸着塔の吸着層の、供給されるウランガスの流れ方向における長さが、吸着帯の長さよりも短くなっているので、ウラン精製装置の設備容量を小さくすることができる。
【００１９】
上記した目的は、同じ種類の吸着材が充填された吸着層を有し、直列に接続された複数の吸着塔を備え、それぞれの吸着塔の吸着層の、供給されるウランガスの流れ方向における長さが、吸着帯の長さよりも短くなっており、これらの吸着塔のうちどの２つの吸着塔においてもその２つの吸着塔のそれぞれの吸着層のその長さの和が、その吸着帯の長さよりも長くなっているウラン精製装置を用いてウランガスの精製を行うウランの精製方法であって、
最上流に位置する吸着塔から順次ウランガスを供給し、最上流に位置する吸着塔の吸着層における吸着材の飽和率を検出し、検出された飽和率が設定飽和率以上になったとき、最上流に位置する吸着塔へのウランガスの供給を停止してウランガスの供給が停止された吸着塔の下流に位置する他の吸着塔に前記ウランガスを供給することによっても達成できる。
【００２０】
さらに、上記の目的は、同じ種類の吸着材が充填された吸着層を有し、直列に接続された複数の吸着塔を備え、それぞれの吸着塔の吸着層の、供給されるウランガスの流れ方向における長さが、吸着帯の長さよりも短くなっており、これらの吸着塔のうちどの２つの吸着塔においてもその２つの吸着塔のそれぞれの吸着層のその長さの和が、その吸着帯の長さよりも長くなっているウラン精製装置を用いてウランガスの精製を行うウランの精製方法であって、
最上流に位置する吸着塔から順次ウランガスを供給し、最上流に位置する前記吸着塔の吸着層における吸着材の飽和率を検出し、検出された飽和率が第１設定飽和率以上になったとき、最上流に位置する吸着塔の吸着層内で、ウランガスを逆方向に流し、ウランガスの精製を行うことによっても、達成することができる。
【発明の効果】
【００２１】
本発明によれば、ウランの精製において、放射性廃棄物となる吸着材の発生量を低減することができ、設備容量を小さくすることができる。
【図面の簡単な説明】
【００２２】
【図１】本発明の好適な一実施例である実施例１のウランの精製方法に適用されるウラン精製装置の構成図である。
【図２】ＭｇＦ２へのＭｏＦ６の吸着における吸着等温線を示す説明図である。
【図３】吸着塔内における吸着材の飽和率の位置依存性を示す特性図である。
【図４】本発明の他の実施例である実施例２のウランの精製方法に適用されるウラン精製装置の構成図である。
【図５】本発明の他の実施例である実施例３のウランの精製方法に適用されるウラン精製装置の構成図である。
【発明を実施するための形態】
【００２３】
発明者らは、吸着材を用いたウランの精製について種々の検討を行った。以下にその検討結果を説明する。
【００２４】
吸着塔内に設けられた、吸着材（例えばフッ化ナトリウム（ＮａＦ）、フッ化マグネシウム（ＭｇＦ２）、フッ化バリウム（ＢａＦ２））が充填された吸着層にＵＦ６ガスを流通させることによって、そのＵＦ６ガスに含まれる不純物であるＦＰフッ化物ガス（例えばフッ化ルテニウム（ＲｕＦ５）、フッ化ニオブ（ＮｂＦ５）、およびフッ化モリブデン（ＭｏＦ６））をその吸着層に選択的に吸着させ、高純度のＵＦ６を回収することができる。１つの吸着塔内には、１種類の吸着材のみを充填した吸着層を設ける。それぞれ異なる吸着材が別々に充填されたそれぞれの吸着層をここに設けた各吸着塔を直列に接続し、ＵＦ６ガスをそれらの吸着塔に順次流通させる。
【００２５】
例えば、ＵＦ６ガスに含まれる不純物であるＭｏＦ６は、ウラン精製における初期分圧が約１０−１ＫＰａのオーダーであり、ウランの精製仕様である約１０−４ＫＰａのオーダーまで約３桁程度低減する必要があると考えられる。
【００２６】
ＭｇＦ２へのＭｏＦ６の吸着における吸着等温線を図２に示す。ＭｏＦ６分圧が１０−４ｋＰａから１ｋＰａの間では、ＭｇＦ２へのＭｏＦ６の飽和吸着量はほぼ一定の値である。ＭｏＦ６分圧が１０−４ｋＰａのオーダーで、ＭｏＦ６が吸着材であるＭｇＦ２に吸着するため、ＭｇＦ２によるＭｏＦ６の吸着によりウランの精製仕様が満たせることが分かる。
【００２７】
また、飽和吸着量の値より吸着メカニズムはＭｇＦ２表面への単分子層吸着と考えられる。吸着メカニズムが単分子層吸着の場合、吸着等温線を説明する式としてＬａｎｇｍｕｉｒの理論があり、吸着材への吸着量は（１）式で表される。
【００２８】
【数１】
2013007697.tif 000003
【００２９】
ここで、ｐは吸着ガスの分圧、ｑは分圧ｐの時の吸着量、ｑ０は飽和吸着量、ｋａは吸着速度定数、ｋｄは脱離速度定数、Ｋは吸着平衡定数である。吸着平衡定数Ｋが１に比べて非常に大きな値となる場合、つまり吸着速度定数ｋａが脱離速度定数ｋｄに比べて非常に大きな値となる場合、（１）式から吸着量ｑは分圧によらず飽和吸着量ｑ０で一定となる。これは、図２に示す吸着等温線において、１０−４ｋＰａから１ｋＰａのＭｏＦ６分圧の範囲で飽和吸着量が一定となる結果と一致する。従って、ＭｇＦ２へのＭｏＦ６の吸着の吸着速度は非常に大きいが、脱離速度は非常に小さい、もしくは吸着したＭｏＦ６はほとんど脱離しないと考えられる。
【００３０】
一方、ＵＦ６ガスに含まれる不純物であるＲｕＦ５およびＮｂＦ５は、吸着材であるＮａＦと（２）式および（３）式に示す各反応によりＲｕＮａＦ６およびＮｂＮａＦ６を形成する。
【００３１】
ＲｕＦ５＋ＮａＦ  →  ＲｕＮａＦ６            ……（２）
ＮｂＦ５＋ＮａＦ  →  ＮｂＮａＦ６            ……（３）
吸着温度が６７３ＫではＵＦ６がＮａＦに吸着しないため、ＲｕＦ５およびＮｂＦ５を、ＮａＦに選択的に吸着させることによって、ＵＦ６と分離することができる。
【００３２】
しかしながら、以下に述べるように、ウランの精製において発生する放射性廃棄物の量（廃棄される吸着材の量）は多くなる傾向にある。
【００３３】
発明者らは、吸着材であるＭｇＦ２を充填した、吸着塔内の吸着層でＭｏＦ６を吸着分離した際の、吸着層内における吸着材の飽和率の位置依存性を計算した。この計算結果の一例を図３に示す。吸着材位置Ｘが０である位置は吸着層の上流端（ＵＦ６ガスの流入端）である。ＵＦ６ガスに含まれる不純物であるＭｏＦ６が吸着層内に流入すると、ＭｏＦ６は吸着層の上流側に存在するＭｇＦ２に吸着されるが、ＭｇＦ２によるＭｏＦ６の吸着速度が遅いため、吸着層内を流通して吸着層の下流側で吸着される。このため、吸着材の飽和率は、吸着材の位置が吸着層の下流に向かうに従ってなだらかに減少するプロファイルになる。
【００３４】
図３において、ＭｏＦ６の濃度が吸着前の濃度の１／１０、１／１００および１／１０００になる吸着層内でのそれぞれの位置を示している。前述のように、ウランの精製により、ＵＦ６ガスに含まれるＭｏＦ６の濃度を３桁程度低減する必要がある。すなわち、ＭｏＦ６の濃度が初期濃度の１／１０００になる位置Ｘに相当する吸着層の、ＵＦ６ガス（被処理ガス）の流れ方向における長さがあれば、ＭｏＦ６に対するウラン精製の仕様を満たすことができる。このように、吸着分離したいガスの初期濃度を目標濃度まで低減するために最低限必要な、吸着材を充填した吸着層のその長さを吸着帯長さという。
【００３５】
一方、吸着層の下流側においては、吸着材の飽和率はほとんどゼロに近い値になっている（図３参照）。これはウラン精製に特有の現象であり、このような現象が生じるのは、ＭｇＦ２へのＭｏＦ６の吸着速度が遅いこと、すなわち、ウラン精製で取り扱われる１０−４ＫＰａという低分圧のガスは吸着速度が遅いことが影響している。１つの吸着塔でウラン精製を行う場合、この吸着塔内の吸着層が破過する（吸着層出口のＭｏＦ６濃度が吸着前のＭｏＦ６濃度の１／１０００を超える）前に、吸着塔へのＵＦ６ガスの供給を停止し、吸着層内の全ての吸着材を使用済みの吸着材として処理することになる。しかしながら、その使用済みの吸着材には、図３に示すように、ＦＰフッ化物の吸着が未飽和である吸着材（まだ、ＭｏＦ６を吸着できる吸着材））が多く含まれ、放射性廃棄物として処理される吸着材の量が増大する。
【００３６】
特開２０１０−２１４２８５号公報に記載されたガス処理方法をウランの精製に適用した場合には、吸着層内の吸着材を交換する際に、ＦＰフッ化物の吸着が未飽和である吸着材の量を低減し、放射性廃棄物として処理される吸着材の量を低減することができる。しかしながら、ウラン精製に用いる吸着層の、ＵＦ６の流れ方向における吸着帯長さは、図３に示すように、長くする必要がある。このため、特開２０１０−２１４２８５号公報に記載されたガス処理方法をウランの精製に適用した場合には、吸着塔内の吸着層の、ＵＦ６の流れ方向における吸着帯長さが長くなり、ウラン精製設備の容量を低減することができないという、新たな課題が生じることを発明者らが見出した。
【００３７】
発明者らは、この新たな課題を解消するための対策を種々検討し、本発明をなすに至ったのである。すなわち、発明者らは、この検討により、放射性廃棄物となる吸着材の量の低減、および精製設備の容量の低減を両立させるため、同じ種類の吸着材が充填された吸着層を有する複数の吸着塔を、直列に接続し、それぞれの吸着塔の吸着層の、供給されるウランガスの流れ方向における長さを、吸着帯の長さよりも短くし、複数の吸着塔のうちどの２つの吸着塔においてもこの２つの吸着塔のそれぞれの吸着層のその長さの和を、その吸着帯の長さよりも長くすれば良いとの結論に至った。
【００３８】
例えば、同じ種類の吸着材を充填した吸着層を有する３つの吸着塔を直列に接続した場合では、最上流に位置する吸着塔の吸着層が不純物で十分に飽和されたとき、残りの２つの吸着塔でウラン精製の目標濃度を達成できれば良い。このため、３つの吸着塔の吸着層のウランガスの流れ方向における長さの総計は、およそ吸着帯長さの１．５倍ほどあれば良い。この結果、ウラン精製装置の設備容量を最小限に抑えることができる。かつ、後段の２つの吸着塔における吸着層のその長さその２つの吸着塔だけで十分にウラン精製が可能な長さにしておくことで、最上流に配置された吸着塔を通過したウランガスの不純物濃度を検知すれば良いことになる。
【００３９】
直列に接続された各吸着塔にウランガスを流し、かつ上流に位置する吸着塔の吸着層の吸着塔出口における吸着材の飽和率が設定飽和率（例えば、１０％以上）になったとき、この吸着塔内の吸着層における各吸着材での吸着は、十分に飽和したと考える。そこで、この吸着塔をウランガスの流れから隔離し、この吸着塔内の吸着材を新しい吸着剤と交換する。
【００４０】
発明者らは、上記の検討時において、上記の新たな課題を解消するための対策として、最上流に位置する吸着塔の吸着層における吸着材が、不純物の吸着が飽和するある程度の状態に到達したとき、最上流に位置する吸着塔の吸着層内で、ウランガスを逆方向に流し、ウランガスの精製を行う方法を発明した。一般的に、吸着塔内では吸着材への不純物の吸着と脱離が起こっており、吸着塔の吸着層内におけるウランガスの流れ方向を逆にすると、下流側では吸着した不純物の脱離が支配的になり、吸着させたい不純物が下流の吸着塔へ流入することになり、上流に位置する吸着塔での不純物の除去効率が悪くなる。しかしながら、吸着材であるＭｇＦ２にＭｏＦ６を吸着させる場合は、ＭｏＦ６の吸着速度に比べてＭｏＦ６の脱離速度が非常に小さい、もしくは吸着したＭｏＦ６はほとんど脱離しないため、最上流に位置する吸着塔の吸着層内でウランガスを逆方向に流しても、脱離した不純物が下流の吸着塔に流入することはほとんど無い。
【００４１】
また、発明者らは、他の対策案として、まず、吸着材を充填した流動床式吸着塔にウランガスを供給してこのウランガスに含まれる不純物を流動床式吸着塔内の吸着材に吸着させ、流動床式吸着塔から排出したウランガスをその吸着材を充填した固定床式吸着塔に供給することを考え付いた。流動床式吸着塔では吸着材が内部で攪拌されるため、流動床式吸着塔内における吸着材の飽和率を均一にできる。流動床式吸着塔内の吸着材の飽和率が十分に高くなった時点で流動床式吸着塔内の吸着材を廃棄することで、廃棄される未飽和の吸着材の量を少なくすることができる。
【００４２】
以上の検討結果を反映した、本発明の実施例を以下に説明する。
【実施例１】
【００４３】
本発明の好適な一実施例である実施例１のウランの精製方法を、図１を用いて説明する。まず、本実施例のウランの精製方法に用いられるウラン精製装置を、図１を用いて説明する。本実施例のウラン精製装置２２は、吸着塔１，３，５、および検知部２，４，６を備えている。バルブ７、吸着塔１、検知部２、バルブ８、吸着塔３、検知部４、バルブ９、吸着塔５、検知部６およびバルブ１０が、この順番で、上流より下流に向かって配管１６に設置されている。バルブ７より上流で配管１６に接続された、バルブ１１を設けた配管１７は、バルブ８と吸着塔３の間で配管１６に接続される。バルブ７より上流で配管１６に接続された、バルブ１２を設けた配管１８は、バルブ９と吸着塔５の間で配管１６に接続される。バルブ１３を設けた配管１９は、検知部２とバルブ８の間で配管１６に接続され、さらにバルブ１０より下流で配管１６に接続される。バルブ１４を設けた配管２０は、検知部４とバルブ９の間で配管１６に接続され、さらにバルブ１０より下流で配管１６に接続される。バルブ１５を設けた配管２１は、検知部６とバルブ１０の間で配管１６に接続され、さらにバルブ７と吸着塔１の間で配管１６に接続される。
【００４４】
吸着塔１，３，５は、それぞれ内部に同じ種類の吸着材（例えば、ＵＦ６ガスに含まれるＦＰフッ化物ガスであるＭｏＦ６を吸着するＭｇＦ２）を充填した吸着層を有する。吸着塔１，３，５のそれぞれの吸着層の、被処理ガス（ＵＦ６ガス）の流れ方向における長さは、吸着帯の長さよりも短くなっており、吸着塔１，３，５のうちのどの２つの吸着塔をとってもそれぞれの吸着層のその長さの和は吸着帯の長さよりも長くなっている。
【００４５】
検知部２は、吸着塔１と対になって配置され、吸着塔１の吸着層から排気されるＵＦ６ガスに含まれるＦＰフッ化物ガス（例えば、ＭｏＦ６）を検出する。検知部４は、吸着塔３と対になって配置され、吸着塔３の吸着層から排気されるＵＦ６ガスに含まれるＦＰフッ化物ガス（例えば、ＭｏＦ６）を検出する。検知部６は、吸着塔５と対になって配置され、吸着塔５の吸着層から排気されるＵＦ６ガスに含まれるＦＰフッ化物ガス（例えば、ＭｏＦ６）を検出する。検知部２，４，６には、少量の吸着材（例えば、ＭｇＦ２）が封入されており、これらの検知部には、検知部の重量を測定する荷重計（図示せず）もしくは検知部の放射線量を測定する放射線検出器（図示せず）もしくはその両方が設けられている。
【００４６】
使用済核燃料のフッ化処理により生成されたＵＦ６ガスが、ウラン精製装置２２に供給される。このとき、バルブ７，８，９，１０が開いており、バルブ１２，１３，１４，１５が閉じている。ＦＰフッ化物ガス（例えば、ＭｏＦ６）を含むＵＦ６ガスは、配管１６を通り、バルブ７、吸着塔１、検知部２、バルブ８、吸着塔３、検知部４、バルブ９、吸着塔５、検知部６およびバルブ１０をこの順に流れる。この結果、ＵＦ６ガスが精製される。ＦＰフッ化物ガスであるＭｏＦ６は、吸着塔１，３，５のうち最も上流に位置している吸着塔１内の吸着層を形成する吸着材の上流端部から吸着される。ＦＰフッ化物ガスの吸着領域は、時間の経過とともに、その吸着層の下流端側に広がって行く。
【００４７】
吸着塔１の吸着層を通過したＦＰフッ化物ガスの一部は、検知部２において、検知部２の吸着材に吸着される。この結果、ＦＰフッ化物ガスを吸着した検知部２では、重量（または放射線量）が増加する。検知部２の重量が荷重計で測定され（または検知部２の放射線量が放射線検出器で測定され）、この測定値が、例えば、制御装置（図示せず）に入力される。制御装置は、重量の測定値を用いて検知部２の重量の増加量を算出し（または放射線量の測定値の増加量を算出し）、この重量（または放射線量）の増加量を用いて検知部２に封入された吸着材の飽和率を求める。制御装置は、さらに、検知部２の吸着材の飽和率に基づいて吸着塔１の吸着層における吸着材の飽和率を計算する。検知部２，４，６のそれぞれの吸着材の飽和率を第１飽和率と称し、吸着塔１，３，５のそれぞれの吸着層における吸着材の飽和率を第２飽和率と称する。
【００４８】
算出された吸着塔１の第２飽和率が設定飽和率に到達したとき、制御装置は、バルブ１１を開いて、バルブ７および８を閉じる。設定飽和率は、吸着塔１の吸着層内の全ての吸着材がＦＰフッ化物ガス（例えば、ＭｏＦ６）を吸着してこのＦＰフッ化物ガスを吸着できない状態になったときの飽和率の値である。吸着塔１の第２飽和率が設定飽和率になる前に、吸着塔１の吸着層から排出されたＵＦ６ガスに含まれるＦＰフッ化物ガス（例えば、ＭｏＦ６）は、吸着塔３の吸着層で吸着される。
【００４９】
そのようなバルブ制御により、吸着塔１および検知部２がＵＦ６ガスの流れから隔離される。ウラン精製装置２２に供給される、ＭｏＦ６を含むＵＦ６ガスは、配管１７を通って吸着塔３、検知部４、吸着塔５および検知部６の順に流れ、精製される。吸着塔１および検知部２へのＵＦ６ガスの供給が停止さているときに、吸着塔１の吸着層内の吸着材は新しい吸着材と交換され、検知部２内の吸着材も新しい吸着材と交換される。吸着塔１および検知部２のそれぞれから取り出された吸着材は、放射性廃棄物として処理される。
【００５０】
吸着塔１および検知部２のそれぞれの吸着材の交換が終了した後、オペレータはそれらの吸着材の交換が終了した旨の情報を制御装置に入力する。制御装置は、入力したこの情報に基づいて、バルブ１５，１３を開いてバルブ１０を閉じる。配管１７を通って吸着塔３に供給されたＵＦ６ガスは、配管１６によって検知部４、吸着塔５および検知部６に順番に供給され、さらに、配管２１を通って吸着塔１および検知部２に導かれる。検知部２から排出されたＵＦ６ガスは、配管１９を通って、バルブ１０より下流で配管１６に達する。ＵＦ６ガスは、このように流れて精製される。
【００５１】
ＦＰフッ化物ガスを含むＵＦ６ガスは、このような状態で最も上流に位置する吸着塔３に供給され、ＦＰフッ化物ガス（例えば、ＭｏＦ６）が吸着塔３の吸着層内の吸着材に吸着される。ＦＰフッ化物ガスが吸着塔３の吸着層を通過する状態になったとき、この吸着層を通過したＦＰフッ化物ガスの一部は、検知部４において、検知部４の吸着材に吸着される。検知部２の場合と同様に、制御装置は、荷重計で測定された検知部４の重量（または放射線検出器で測定された検知部４の放射線量）を用いてその重量（または放射線量）の増加量を算出し、この算出された重量（または放射線量）の増加量を用いて吸着塔３の吸着層における吸着材の第２飽和率を算出する。この第２飽和率が設定飽和率に到達したとき、制御装置は、バルブ１２および１３を開いて、バルブ９および１１を閉じる。吸着塔３の第２飽和率が設定飽和率になる前に、吸着塔３の吸着層から排出されたＵＦ６ガスに含まれるＦＰフッ化物ガス（例えば、ＭｏＦ６）は、吸着塔５の吸着層で吸着される。
【００５２】
そのようなバルブ制御により、吸着塔３および検知部４がＵＦ６ガスの流れから隔離される。ウラン精製装置２２に供給される、ＭｏＦ６を含むＵＦ６ガスは、配管１８を通って吸着塔５および検知部６に供給され、さらに配管２１を通って吸着塔１および検知部２に供給されて精製される。検知部２から排出されたＵＦ６ガスは、配管１９を通ってバルブ１０より下流で配管１６に達する。
【００５３】
吸着塔３および検知部４へのＵＦ６ガスの供給が停止されているときに、吸着塔３内および検知部４内のそれぞれの吸着材が新しい吸着材と交換される。吸着塔３および検知部４のそれぞれから取り出された吸着材は、放射性廃棄物として処理される。
【００５４】
吸着塔３および検知部４のそれぞれの吸着材の交換が終了した後、制御装置は、オペレータが入力したそれらの吸着材の交換が終了した旨の情報に基づいて、バルブ８，１４を開いてバルブ１３を閉じる。検知部２から排出されたＵＦ６ガスは、吸着塔３および検知部４に供給され、さらに、配管２０を通って、バルブ１０より下流で配管１６に達する。ＵＦ６ガスは、このように流れて精製される。
【００５５】
ＦＰフッ化物ガスを含むＵＦ６ガスは、このような状態で最も上流に位置する吸着塔５に供給され、ＦＰフッ化物ガス（例えば、ＭｏＦ６）が吸着塔５の吸着層内の吸着材に吸着される。ＦＰフッ化物ガスが吸着塔５の吸着層を通過する状態になったとき、この吸着層を通過したＦＰフッ化物ガスの一部は、検知部６において、検知部６の吸着材に吸着される。検知部２の場合と同様に、制御装置は、荷重計で測定された検知部６の重量（または放射線検出器で測定された検知部６の放射線量）を用いてその重量（または放射線量）の増加量を算出し、算出された重量（または放射線量）の増加量を用いて吸着塔５の吸着層における吸着材の第２飽和率を算出する。この第２飽和率が設定飽和率に到達したとき、制御装置は、バルブ７，１４を開いて、バルブ９および１５を閉じる。吸着塔５の第２飽和率が設定飽和率になる前に、吸着塔５の吸着層から排出されたＵＦ６ガスに含まれるＦＰフッ化物ガス（例えば、ＭｏＦ６）は、吸着塔１の吸着層で吸着される。
【００５６】
そのようなバルブ制御により、吸着塔５および検知部６がＵＦ６ガスの流れから隔離される。ウラン精製装置２２に供給される、ＭｏＦ６を含むＵＦ６ガスは配管１６によって、吸着塔１、検知部２、吸着塔３および検知部４に順次供給されて、精製される。検知部４から排出されたＵＦ６ガスは、配管１４を通ってバルブ１０より下流で配管１６に達する。
【００５７】
吸着塔５および検知部６へのＵＦ６ガスの供給が停止されているときに、吸着塔５内および検知部６内のそれぞれの吸着材が新しい吸着材と交換される。吸着塔５および検知部６のそれぞれから取り出された吸着材は、放射性廃棄物として処理される。
【００５８】
吸着塔５および検知部６のそれぞれの吸着材の交換が終了した後、制御装置は、オペレータが入力したそれらの吸着材の交換が終了した旨の情報に基づいて、バルブ９，１０を開いてバルブ１４を閉じる。検知部４から排出されたＵＦ６ガスは、吸着塔５および検知部６に供給され、精製される。検知部６から排出されたＵＦ６ガスは、バルブ１０を通って配管１６内を流れる。この状態は、最初に説明した状態である。
【００５９】
本実施例では、吸着塔１，３，５のそれぞれの吸着層の、被処理ガス（ＵＦ６ガス）の流れ方向における長さが吸着帯の長さよりも短くなっており、吸着塔１，３，５のうちのどの２つの吸着塔をとってもそれぞれの吸着層のその長さの和は吸着帯の長さよりも長くなっているため、最上流に位置する１つの吸着塔（例えば、吸着塔１）の吸着層からＦＰフッ化物ガスが流出しても、このＦＰフッ化物ガスを、下流側でこの吸着塔の次に配置された吸着塔（例えば、吸着塔３）の吸着層で吸着することができる。このため、上流に位置する前者の吸着塔の吸着層内の全ての吸着材が、ＦＰフッ化物ガス（例えば、ＭｏＦ６）を吸着できなくなるまで、ＦＰフッ化物ガスを吸着することができるので、新しい吸着材と交換される際に、この吸着塔から取り出された吸着材は、ＦＰフッ化物ガスの吸着が未飽和である吸着材をほとんど含んでいない。したがって、ウラン精製装置２２から廃棄される放射性廃棄物となる吸着材の量を低減することができる。
【００６０】
さらに、本実施例では、吸着塔１，３，５のそれぞれの吸着層の、被処理ガス（ＵＦ６ガス）の流れ方向における長さが吸着帯の長さよりも短くなっているため、特開２０１０−２１４２８５号公報に記載されたガス処理方法に用いられる吸着塔の吸着層の被処理ガスの流れ方向における長さよりも短くすることができる。したがって、本実施例で用いられるウラン精製装置２２の容積は、特開２０１０−２１４２８５号公報に記載されたガス処理方法をウラン精製に適用した場合における設備容量よりも小さくすることができる。
【００６１】
本実施例では、バルブ１１を設けた配管１７、バルブ１２を設けた配管１８、バルブ１３を設けた配管１９、バルブ１４を設けた配管２０、およびバルブ１５を設けた配管２１を、図１に示すように配管１６にそれぞれ接続しているので、吸着塔１および検知部２、吸着塔３および検知部４、および吸着塔５および検知部６のどの対を、吸着材の交換のために配管１６から切り離しても、残りの２対でウランの精製を行うことができるので、吸着材を交換している場合でもウラン精製装置２２はウランの精製を連続して行うことができる。
【００６２】
本実施例では、ＵＦ６ガスの流れ方向における最上流に位置している吸着塔の吸着材の飽和率を検出するだけでよく、この吸着塔よりも下流に位置している吸着塔（特に、最下流に位置している吸着塔）の出口で吸着層の破過を検出するよりも検出すべきガス分圧が高くなるため、吸着層の破過の検出が容易になる。
【００６３】
本実施例では、ウラン精製装置２２は吸着塔および検知部をそれぞれ３基設けて構成されているが、１対の吸着塔および検知部における吸着材の交換が、すぐ後段の吸着塔からＦＰフッ化物ガスが流出する前に終えることができるのであれば、吸着塔および検知部をそれぞれ３基ではなく、吸着塔および検知部を２基ずつ設けてウラン精製装置２２を構成してもよい。
【００６４】
本実施例における上記の説明では、吸着塔１，３，５および検知部２，４，６のそれぞれに同じ種類の吸着材であるＭｇＦ２を用いて、ＦＰフッ化物ガスであるＭｏＦ６を吸着除去することについて述べた。ＭｇＦ２は、特開２００６−４６９６７号項に記載されているように、ＭｏＦ６以外に、ＵＦ６ガスに含まれるＮｂＦ６，ＴｃＦ６，ＲｕＦ５，ＳｂＦ５，ＮｐＦ６を吸着することができる。
【００６５】
このような構成では、前段の吸着塔１，３，５において前述したようにＵＦ６ガスに含まれるＮｂＦ６，ＭｏＦ６，ＴｃＦ６，ＲｕＦ５，ＳｂＦ５，ＮｐＦ６が吸着され、後段の吸着塔１，３，５においても同様にＵＦ６ガスに含まれるＰｕＦ６およびＣｓＦが吸着される。このようなウラン精製では、ＵＦ６ガスに含まれる大部分のＦＰフッ化物ガスを除去することができる。
【実施例２】
【００６６】
本発明の他の実施例である実施例２のウランの精製方法を説明する。本実施例のウランの精製方法においても、実施例１で用いられた図１に示すウラン精製装置２２が用いられる。
【００６７】
図３に示されるように、吸着塔の吸着層内の吸着材の飽和率は、吸着層の上流端部よりも吸着層の下流端部で低くなる。このため、吸着塔の吸着層における下流端部に存在する吸着材の飽和率がある値（第２設定飽和率という）になったとき、吸着塔、ＵＦ６ガスを導く配管から取り外して吸着塔のＵＦ６ガスの入口と出口を逆にして、すなわち、取り外す前における吸着塔のＵＦ６ガスの入口が出口になり、取り外す前における吸着塔のＵＦ６ガスの出口が入口になるように、その配管に接続する。これにより、飽和率が低かった吸着層の下流端部が吸着層の上流端部になるため、この上流端部でＦＰフッ化物ガスをさらに吸着することができる。上記の第２設定飽和率は、実施例１で述べた設定飽和率（第１設定飽和率という）よりも小さい値である。
【００６８】
上記したように、吸着塔の出入り口を逆にして配管に接続することによって、吸着層の、ＦＰフッ化物の吸着が未飽和であった部分を、吸着層の上流端部に配置することができ、吸着層からＦＰフッ化物ガスが排出されない状態で、その未飽和であった部分を利用してＦＰフッ化物ガスを吸着することができる。このため、吸着塔の飽和率を高くすることができる。特に、吸着塔に充填したＭｇＦ２にＭｏＦ６を吸着させる場合には、ＭｇＦ２に一度吸着したＭｏＦ６はＭｇＦ２から脱離が起こりにくいため、ＭｇＦ２を充填した吸着層を有する吸着塔では、出入り口を逆にしたとしても、元々、吸着層の上流端部で吸着されていたＭｏＦ６が、吸着層から脱離する量は少ない。
【００６９】
本実施例のウランの精製方法を詳細に説明する。吸着塔１，３，５のそれぞれの吸着層には、同じ種類の吸着材であるＭｇＦ２が充填されている。検知部２，４，６にもＭｇＦ２が封入されている。
【００７０】
使用済核燃料のフッ化処理により生成されたＵＦ６ガスが、ウラン精製装置２２に供給される。このとき、バルブ７，８，９，１０が開いており、バルブ１２，１３，１４，１５が閉じている。ＦＰフッ化物ガス（例えば、ＭｏＦ６）を含むＵＦ６ガスは、配管１６を通り、バルブ７、吸着塔１、検知部２、バルブ８、吸着塔３、検知部４、バルブ９、吸着塔５、検知部６およびバルブ１０をこの順に流れている。ＭｏＦ６が吸着塔１内の吸着材であるＭｇＦ２に吸着される。この状態で、制御装置は、荷重計で測定された検知部２の重量（または放射線検出器で測定された検知部２の放射線量）を用いてその重量（または放射線量）の増加量を算出し、算出された重量（または放射線量）の増加量を用いて吸着塔１の吸着層における吸着材の第２飽和率を算出する。この第２飽和率が第２設定飽和率（例えば、１０％）に到達したとき、制御装置は、バルブ１１を開いて、バルブ７および８を閉じる。ＵＦ６ガスの吸着塔１への供給が停止され、ＵＦ６ガスが配管１７を通って吸着塔３に供給される。
【００７１】
吸着塔１および検知部２は、バルブ７，８が閉じられて配管１６内のＵＦ６ガスの流れから隔離される。この状態で、吸着塔１が、いったん、配管１６から取り外され、前述したように、吸着塔１のＵＦ６ガスの入口とＵＦ６ガスの出口が逆になるようにして、再び、配管１６に接続される。この接続により、取り外す前まで吸着塔１のＵＦ６ガスの入口であった部分が、再接続後にＵＦ６ガスの出口になり、取り外す前まで吸着塔１のＵＦ６ガスの出口であった部分が、再接続後にＵＦ６ガスの入口になる。このとき、検知部２に封入されていた吸着材も新品の吸着材に交換される。
【００７２】
吸着塔１の再接続および検知部２内の吸着材の交換が終了した後、制御装置は、オペレータが入力したその再接続および吸着材の交換が終了した旨の情報に基づいて、バルブ７，８を開いてバルブ１１を閉じる。ＵＦ６ガスは、再び、吸着塔１に供給される。吸着塔１の再接続後において、吸着塔１の吸着層は、上流端部に、ＦＰフッ化物の吸着が未飽和である吸着材を有している。このため、ＵＦ６ガスに含まれるＦＰフッ化物ガスであるＭｏＦ６を、吸着塔１の吸着層の上流端部側に存在する、ＦＰフッ化物の吸着が未飽和である吸着材（ＭｇＦ２）で吸着することができる。ＵＦ６ガスは、吸着塔１、検知部２、吸着塔３、検知部４、吸着塔５および検知部６の順に流れ、精製される。
【００７３】
荷重計で測定された検知部２の重量（または放射線検出器で測定された検知部２の放射線量）に基づいて算出した吸着塔１の吸着層における吸着材の第２飽和率が第１設定飽和率になったとき、制御装置は、実施例１と同様に、バルブ１１を開いてバルブ７，８を閉じる。ＵＦ６ガスは配管１７を通して吸着塔３に供給される。吸着塔１および検知部２がＵＦ６ガスの流れから隔離され、吸着塔１の吸着層および検知部２内の吸着材が新しい吸着材（ＭｇＦ２）と交換される。これらの吸着材が交換された後、制御装置がバルブ１３，１５を開いてバルブ１０を閉じる。ＵＦ６ガスが、吸着塔３、検知部４、吸着塔５、検知部６、吸着塔１および検知部２の順に流れ、精製される。
【００７４】
制御装置は、荷重計で測定された検知部４の重量（または放射線検出器で測定された検知部４の放射線量）に基づいて吸着塔３の吸着層における吸着材の第２飽和率を算出する。この第２飽和率が第２設定飽和率に到達したとき、制御装置は、バルブ１２，１３を開いて、バルブ９，１１を閉じる。ＵＦ６ガスの吸着塔３への供給が停止され、ＵＦ６ガスが配管１８を通って吸着塔５に供給される。
【００７５】
ＵＦ６ガスの供給が停止された吸着塔３が配管１６から取り外され、前述の吸着塔１と同様に、吸着塔３のＵＦ６ガスの入口とＵＦ６ガスの出口が逆になるようにして、再び、配管１６に接続される。この接続により、取り外す前まで吸着塔３のＵＦ６ガスの入口であった部分が、再接続後にＵＦ６ガスの出口になり、取り外す前まで吸着塔３のＵＦ６ガスの出口であった部分が、再接続後にＵＦ６ガスの入口になる。このとき、検知部４に封入されていた吸着材も新品の吸着材に交換される。
【００７６】
吸着塔３の再接続および検知部４内の吸着材の交換が終了した後、制御装置がバルブ９，１１を開いてバルブ１２，１３を閉じる。ＵＦ６ガスは、再び、吸着塔３に供給される。吸着塔３の再接続後において、ＵＦ６ガスに含まれるＦＰフッ化物ガスであるＭｏＦ６を、吸着塔３の吸着層の上流端部側に存在する、ＦＰフッ化物の吸着が未飽和である吸着材（ＭｇＦ２）で吸着することができる。ＵＦ６ガスは、吸着塔３、検知部４、吸着塔５、検知部６、吸着塔１および検知部２の順に流れ、精製される。
【００７７】
吸着塔３の吸着層における吸着材の第２飽和率が第１設定飽和率になったとき、制御装置は、実施例１と同様に、バルブ１２，１３を開いてバルブ９，１１を閉じる。ＵＦ６ガスは配管１８を通して吸着塔５に供給される。吸着塔３および検知部４がＵＦ６ガスの流れから隔離され、吸着塔３の吸着層および検知部４内の吸着材が新しい吸着材（ＭｇＦ２）と交換される。これらの吸着材が交換された後、制御装置がバルブ８，１４を開いてバルブ１３を閉じる。ＵＦ６ガスが、吸着塔５、検知部６、吸着塔１、検知部２、吸着塔３および検知部４の順に流れ、精製される。
【００７８】
その後、制御装置は、吸着塔５の吸着層における吸着材の第２飽和率が第２設定飽和率に到達したとき、バルブ７を開いて、バルブ１２，１５を閉じる。ＵＦ６ガスの吸着塔５への供給が停止され、ＵＦ６ガスが配管１６を通って吸着塔１に供給される。ＵＦ６ガスの供給が停止された吸着塔５が配管１６から取り外され、前述の吸着塔１と同様に、吸着塔５のＵＦ６ガスの入口とＵＦ６ガスの出口が逆になるようにして、再び、配管１６に接続される。この接続により、取り外す前まで吸着塔５のＵＦ６ガスの入口であった部分が、再接続後にＵＦ６ガスの出口になり、取り外す前まで吸着塔３のＵＦ６ガスの出口であった部分が、再接続後にＵＦ６ガスの入口になる。このとき、検知部６に封入されていた吸着材も新品の吸着材に交換される。
【００７９】
吸着塔５の再接続および検知部６内の吸着材の交換が終了した後、制御装置がバルブ１２，１５を開いてバルブ７を閉じる。ＵＦ６ガスは、再び、吸着塔５に供給される。吸着塔５の再接続後において、ＵＦ６ガスに含まれるＦＰフッ化物ガスであるＭｏＦ６を、吸着塔５の吸着層の上流端部側に存在する、ＦＰフッ化物の吸着が未飽和である吸着材（ＭｇＦ２）で吸着することができる。ＵＦ６ガスは、吸着塔５、検知部６、吸着塔１、検知部２、吸着塔３および検知部４の順に流れ、精製される。
【００８０】
吸着塔５の吸着層における吸着材の第２飽和率が第１設定飽和率になったとき、制御装置は、実施例１と同様に、バルブ７，１４を開いてバルブ９，１５を閉じる。ＵＦ６ガスは配管１６を通して吸着塔１に供給される。吸着塔５および検知部６がＵＦ６ガスの流れから隔離され、吸着塔５の吸着層および検知部６内の吸着材が新しい吸着材（ＭｇＦ２）と交換される。これらの吸着材が交換された後、制御装置がバルブ９，１０を開いてバルブ１４を閉じる。ＵＦ６ガスが、吸着塔１、検知部２、吸着塔３、検知部４、吸着塔５および検知部６の順に流れ、精製される。
【００８１】
本実施例は、実施例１で生じる各効果を得ることができる。
【実施例３】
【００８２】
本発明の他の実施例である実施例３のウランの精製方法を、図４を用いて説明する。本実施例のウランの精製方法では、図４に示すウラン精製装置２２Ａが用いられる。
【００８３】
ウラン精製装置２２Ａの構成を、図４を用いて説明する。ウラン精製装置２２Ａは、吸着塔２３，２４，２５，２６、検知部７２，７３，７４，７５、及び環状配管２７を有する。バルブ３０、吸着塔２３、バルブ３１、検知部７２、バルブ４０、吸着塔２４、バルブ４１、検知部７３、バルブ４６、吸着塔２５、バルブ４７、検知部７４、バルブ５２、吸着塔２６、バルブ７１および検知部７５が、ＵＦ６ガスの流れ方向（図４では反時計回りの方向）において、この順序で環状配管２７に設けられる。
【００８４】
吸着塔２３，２４，２５，２６のそれぞれの吸着層に充填された吸着材は、同じ種類であり、ＭｇＦ２を用いている。検知部７２，７３，７４，７５にもＭｇＦ２が封入されている。各検知部に封入されるＭｇＦ２の量は、各吸着塔の吸着層に充填されるＭｇＦ２の量よりも少ない。
【００８５】
吸着塔２３，２４，２５，２６のそれぞれの吸着層の、被処理ガス（ＵＦ６ガス）の流れ方向における長さは、吸着帯の長さよりも短くなっており、吸着塔２３，２４，２５，２６のうちのどの２つの吸着塔をとってもそれぞれの吸着層のその長さの和は吸着帯の長さよりも長くなっている。各検知部には、検知部の重量を測定する荷重計（図示せず）（または検知部の放射線量を測定する放射線検出器）が設けられている。
【００８６】
バルブ２８を設けた配管２９が、バルブ３０及び吸着塔２３をバイパスして環状配管２７に接続される。バルブ３８を設けた配管３９が、吸着塔２３およびバルブ３１をバイパスして環状配管２７に接続される。バルブ４２を設けた配管４３が、バルブ４０及び吸着塔２４をバイパスして環状配管２７に接続される。バルブ４４を設けた配管４５が、吸着塔２４およびバルブ４１をバイパスして環状配管２７に接続される。バルブ４８を設けた配管４９が、バルブ４６及び吸着塔２５をバイパスして環状配管２７に接続される。バルブ５０を設けた配管５１が、吸着塔２５およびバルブ４７をバイパスして環状配管２７に接続される。バルブ５３を設けた配管５４が、バルブ５２及び吸着塔２６をバイパスして環状配管２７に接続される。バルブ５５を設けた配管５６が、吸着塔２６およびバルブ７１をバイパスして環状配管２７に接続される。
【００８７】
バルブ７６を設けたＵＦ６ガス供給管５７およびバルブ８０を設けたＵＦ６ガス排出管６１が、バルブ３０より上流側での環状配管２７と配管２９の接続点と検知部７５との間で、環状配管２７に接続される。バルブ７７を設けたＵＦ６ガス供給管５８およびバルブ８１を設けたＵＦ６ガス排出管６２が、バルブ４０より上流側での環状配管２７と配管４３の接続点と検知部７２との間で、環状配管２７に接続される。バルブ７８を設けたＵＦ６ガス供給管５９およびバルブ８２を設けたＵＦ６ガス排出管６３が、バルブ４６より上流側での環状配管２７と配管４９の接続点と検知部７３との間で、環状配管２７に接続される。バルブ７９を設けたＵＦ６ガス供給管６０およびバルブ８３を設けたＵＦ６ガス排出管６４が、バルブ５２より上流側での環状配管２７と配管５４の接続点と検知部７４との間で、環状配管２７に接続される。
【００８８】
ＵＦ６ガス供給管５７，５８，５９，６０は、バルブ７６，７７，７８，７９よりも上流で１本のＵＦ６ガス供給管（図示せず）に接続されている。ＵＦ６ガス排出管６１，６２，６３，６４は、バルブ８０，８１，８２，８３よりも下流で１本のＵＦ６ガス排出管（図示せず）に接続されている。
【００８９】
ウラン精製装置２２Ａを用いた本実施例のウランの精製方法を、具体的に説明する。
【００９０】
例えば、バルブ７６を開いて、ＵＦ６ガスをＵＦ６ガス供給管５７より環状配管２７に供給する。このとき、バルブ３０，３１，４０，４１，４６，４７，８３が開いており、図４に示された残りのバルブは全て閉じている。環状配管２７に供給されたＵＦ６ガスは、環状配管２７によって、吸着塔２３、検知部７２、吸着塔２４、検知部７３、吸着塔２５および検知部７４へと順次導かれる。検知部７４から排出されたＵＦ６ガスは、環状配管２７からＵＦ６ガス排出管６４に排出される。各バルブの開閉は、制御装置（図示せず）によって行われる。
【００９１】
この状態で最上流に位置している吸着塔２３の吸着層内の吸着材が、ＵＦ６ガスに含まれるＦＰフッ化物ガス（例えば、ＭｏＦ６）を吸着し、ＵＦ６ガスからＦＰフッ化物ガスを除去する。制御装置は、荷重計で測定された検知部７２の重量（または放射線検出器で測定された検知部７２の放射線量）を用いてその重量（または放射線量）の増加量を算出し、算出された重量（または放射線量）の増加量を用いて吸着塔２３の吸着層における吸着材の第２飽和率を算出する。この第２飽和率が第２設定飽和率に到達したとき、制御装置は、バルブ２８，３８を開いて、バルブ３０，３１を閉じる。
【００９２】
このようなバルブの開閉操作により、バルブ３０を通しての吸着塔２３へのＵＦ６ガスの供給が停止され、ＵＦ６ガスは配管２９を通って吸着塔２３に供給される。吸着塔２３から排気されたＵＦ６ガスは配管３９を通って検知部７２へと導かれる。結果的に、吸着塔２３の吸着層内では、バルブ３０からバルブ３１に向かって流れていたＵＦ６ガスの流れが、バルブ２８からバルブ３８に向かう逆方向のＵＦ６ガスの流れになる。バルブ２８，３８を開いて、バルブ３０，３１を閉じるバルブの開閉操作は、実質的に、実施例２において配管１６から取り外された吸着塔のＵＦ６ガスの入口とＵＦ６ガスの出口が逆になるようにして、再び、配管１６に接続していることと同じことを吸着塔２３に対して行っていることになる。
【００９３】
バルブ３０を通しての吸着塔２３へのＵＦ６ガスの供給を停止するとき、吸着塔２３の吸着層内では、バルブ３０側の端部に存在する吸着材はＦＰフッ化物の吸着が飽和状態であり、バルブ３１側の端部に存在する吸着材はＦＰフッ化物の吸着が未飽和の状態にある。上記したようにバルブ２８，３８を開いてバルブ３０，３１を閉じることによって、ＵＦ６ガスは、ＦＰフッ化物の吸着が未飽和の状態にある吸着材が存在する端部から、吸着塔２３の吸着層内に供給される。このため、配管３９にＦＰフッ化物ガスが流出しない状態で、ＵＦ６ガスに含まれるＦＰフッ化物ガスが、その吸着層内の、ＦＰフッ化物の吸着が未飽和の状態にある吸着材によって吸着される。すなわち、吸着塔２３の吸着層内の吸着材を、ＦＰフッ化物ガスの吸着に有効に利用することができる。
【００９４】
荷重計で測定された検知部７２の重量（または放射線検出器で測定された検知部７２の放射線量）に基づいて算出した、吸着塔２３の吸着層内における吸着材の第２飽和率が、第１設定飽和率に到達したとき、制御装置は、バルブ２８，３８，７６，７９を閉じて、バルブ７７，５２，７１，８０を開く。
【００９５】
吸着塔２３及び検知部７２へのＵＦ６ガスの供給が停止され、ＵＦ６ガスがＵＦ６ガス供給管５８より環状配管２７に供給される。このＵＦ６ガスは、環状配管２７によって、吸着塔２４、検知部７３、吸着塔２５、検知部７４、吸着塔２６および検知部７５へと順次導かれ、さらにＵＦ６ガス排出管６１に排出される。このようなＵＦ６ガスの流れによって、最上流に位置している吸着塔２４の吸着層内の吸着材が、ＵＦ６ガスに含まれるＦＰフッ化物ガス（例えば、ＭｏＦ６）を最も吸着し、ウランが精製される。吸着塔２４の吸着層内では、ＵＦ６ガスがバルブ４０からバルブ４１に向かって流れている。
【００９６】
ＵＦ６ガスの供給が停止された吸着塔２３では、吸着層内の吸着材が新しい吸着材と交換される。検知部７２においても吸着材が新しい吸着材と交換される。吸着材の交換時において吸着塔２３及び検知部７２のそれぞれから取り出された吸着材は、放射性廃棄物として処理される。
【００９７】
荷重計で測定された検知部７３の重量（または放射線検出器で測定された検知部７３の放射線量）に基づいて算出した、吸着塔２４の吸着層内における吸着材の第２飽和率が第２設定飽和率に到達したとき、制御装置はバルブ４２，４４を開いて、バルブ４０，４１を閉じる。このようなバルブの開閉操作により、前述の吸着塔２３と同様に、ＦＰフッ化物ガスを含むＵＦ６ガスが配管４３から吸着塔２４に供給され、吸着塔２４から排出されたＵＦ６ガスは配管４５を通って検知部７３へと導かれる。
【００９８】
検知部７３の測定された重量（または放射線量）に基づいて算出した、吸着塔２４の吸着層内における吸着材の第２飽和率が第１設定飽和率に到達したとき、制御装置は、バルブ４２，４４，７７，８０を閉じて、バルブ７８，３０，３１，８１を開く。
【００９９】
吸着塔２４及び検知部７３へのＵＦ６ガスの供給が停止され、ＵＦ６ガスがＵＦ６ガス供給管５９より環状配管２７に供給される。このＵＦ６ガスは、環状配管２７によって、吸着塔２５、検知部７４、吸着塔２６、検知部７５、吸着塔２３および検知部７２へと順次導かれ、さらにＵＦ６ガス排出管６２に排出される。このようなＵＦ６ガスの流れによって、最上流に位置している吸着塔２５の吸着層内の吸着材が、ＵＦ６ガスに含まれるＦＰフッ化物ガス（例えば、ＭｏＦ６）を最も吸着し、ウランが精製される。吸着塔２５の吸着層内では、ＵＦ６ガスがバルブ４６からバルブ４７に向かって流れている。
【０１００】
ＵＦ６ガスの供給が停止された吸着塔２４及び検知部７３では、内部の吸着材が新しい吸着材と交換される。この吸着材の交換時において吸着塔２４及び検知部７３のそれぞれから取り出された吸着材は、放射性廃棄物として処理される。
【０１０１】
検知部７４の測定された重量（または放射線量）に基づいて算出した、吸着塔２５の吸着層内における吸着材の第２飽和率が第２設定飽和率に到達したとき、制御装置はバルブ４８，５０を開いて、バルブ４６，４７を閉じる。このようなバルブの開閉操作により、ＦＰフッ化物ガスを含むＵＦ６ガスが配管４９から吸着塔２５に供給され、吸着塔２５から排出されたＵＦ６ガスは配管５０を通って検知部７４へと導かれる。
【０１０２】
検知部７４の測定された重量（または放射線量）に基づいて算出した、吸着塔２５の吸着層内における吸着材の第２飽和率が第１設定飽和率に到達したとき、制御装置は、バルブ４８，５０，７８，８１を閉じて、バルブ７９，４０，４１，８２を開く。
【０１０３】
吸着塔２５及び検知部７４へのＵＦ６ガスの供給が停止され、ＵＦ６ガスがＵＦ６ガス供給管６０より環状配管２７に供給される。このＵＦ６ガスは、環状配管２７によって、吸着塔２６、検知部７５、吸着塔２３、検知部７２、吸着塔２４および検知部７３へと順次導かれ、さらにＵＦ６ガス排出管６３に排出される。このようなＵＦ６ガスの流れによって、最上流に位置している吸着塔２６の吸着層内の吸着材が、ＵＦ６ガスに含まれるＦＰフッ化物ガス（例えば、ＭｏＦ６）を最も吸着し、ウランが精製される。吸着塔２６の吸着層内では、ＵＦ６ガスがバルブ５２からバルブ７１に向かって流れている。吸着塔２４及び検知部７３では、内部の吸着材が新しい吸着材と交換される。
【０１０４】
検知部７５の測定された重量（または放射線量）に基づいて算出した、吸着塔２６の吸着層内における吸着材の第２飽和率が第２設定飽和率に到達したとき、制御装置はバルブ５３，５５を開いて、バルブ５２，７１を閉じる。その後、検知部７５の測定された重量（または放射線量）に基づいて算出した、吸着塔２６の吸着層内における吸着材の第２飽和率が第１設定飽和率に到達したとき、制御装置は、バルブ５３，５５，７９，８２を閉じて、バルブ７６，４６，４７，８３を開く。
【０１０５】
本実施例は、実施例２で生じる各効果を得ることができる。
【実施例４】
【０１０６】
本発明の他の実施例である実施例４のウランの精製方法を、図５を用いて説明する。本実施例のウランの精製方法では、図５に示すウラン精製装置２２Ｂが用いられる。
【０１０７】
ウラン精製装置２２Ｂは、吸着塔（固定床式吸着塔）６５及び流動床式吸着塔６６を有する。吸着塔６５は内部にＦＰフッ化物ガス（例えば、ＭｏＦ６）を吸着する吸着材（例えば、ＭｇＦ２）を充填した吸着層を有している。流動床式吸着塔６６内にも、ＦＰフッ化物ガス（例えば、ＭｏＦ６）を吸着する吸着材（例えば、ＭｇＦ２）を充填した吸着層６７が形成されている。ＵＦ６ガス供給管６８が流動床式吸着塔６６の底部に接続される。配管６９が流動床式吸着塔６６と吸着塔６５を接続する。ＵＦ６ガス排出管７０が吸着塔６５に接続される。吸着塔６５及び流動床式吸着塔６６は同じ種類の吸着材（例えば、ＭｇＦ２）を充填する。吸着材の充填量は、吸着塔６５よりも流動床式吸着塔６６で多くなっている。
【０１０８】
ウラン精製装置２２Ｂを用いた本実施例のウランの精製方法を説明する。
【０１０９】
ＦＰフッ化物ガスを含むＵＦ６ガスがＵＦ６ガス供給管６８を通して流動床式吸着塔６６に供給される。このＵＦ６ガスに含まれたＦＰフッ化物ガスが吸着層６７内の吸着材に吸着される。流動床式吸着塔６６内では、吸着層６７内の吸着材が常に攪拌されている。このため、流動床式吸着塔６６内では、図３に示されるような吸着塔内における吸着材の飽和率の分布はできず、吸着材の飽和率が常に均一になる。従って、本実施例では、実施例１および２のように、吸着塔のＵＦ６ガスの入口とＵＦ６ガスの出口を逆にするための操作が不要になる。流動床式吸着塔６６を通過したＵＦ６ガスは、吸着塔６５に供給される。本実施例では、このようにして、ウランが精製される。
【０１１０】
本実施例において、流動床式吸着塔６６内の吸着材の飽和率が第１飽和率に到達したとき、流動床式吸着塔６６の吸着層６７内の吸着材が交換される。この吸着材の交換時において、流動床式吸着塔６６内の吸着材が外部に取り出され、吸着塔６５内に存在する全ての吸着材が流動床式吸着塔６６内に投入される。吸着塔６５内に存在する吸着材を流動床式吸着塔６６内に投入する理由は、ＵＦ６ガス供給管６８内を流れるＵＦ６ガスに含まれたＦＰフッ化物ガスの大部分が流動床式吸着塔６６内の吸着材に吸着され、ＦＰフッ化物ガスが吸着塔６５内の吸着材にあまり吸着されないため、吸着塔６５内には、ＦＰフッ化物の吸着が未飽和状態である吸着材が多量に存在するからである。
【０１１１】
吸着塔６５からの吸着材の投入だけでは流動床式吸着塔６６内の吸着材の必要量を賄えないので、流動床式吸着塔６６内に充填すべき吸着材の量と吸着塔６５から投入される吸着材の量の差分の量だけ、新しい吸着材を流動床式吸着塔６６内に投入する。
【０１１２】
本実施例によれば、吸着材を充填した流動床式吸着塔６６でウランの精製を行うので、流動床式吸着塔６６における吸着材の飽和率を均一にできる。このため、実施例１および２のように吸着塔の吸着層内でのガスの流れ方向を変更する必要がなく、飽和率が高い状態の吸着材を廃棄することができる。したがって、ウラン精製工程から発生する放射性廃棄物となる吸着材の量を低減することができる。さらに、本実施例は、吸着材を充填した流動床式吸着塔６６を用いているので、設備容量を小さくすることができる。
【０１１３】
流動床式吸着塔６６内の吸着材の飽和率が第１飽和率に到達したときに、流動床式吸着塔６６内での吸着材によるＦＰフッ化物ガスの吸着を継続させるために、上記したような流動床式吸着塔６６内の吸着材の交換ではなく、以下の方法を採用することも可能である。すなわち、流動床式吸着塔６６内の吸着材の飽和率が第１飽和率に到達したときに、流動床式吸着塔６６内の吸着層６７に存在する吸着材のうち、吸着塔６５内に存在する吸着材の量と等しい量の吸着材を、流動床式吸着塔６６から取り出す。その後、吸着塔６５内に存在する全ての吸着材を流動床式吸着塔６６に供給する。吸着塔６５から流動床式吸着塔６６に供給された吸着材と取り出されずに流動床式吸着塔６６内に残っていた吸着材が、流動床式吸着塔６６内で撹拌されて混合される。吸着塔６６の吸着層に新しい吸着材が必要量充填される。
【０１１４】
吸着塔６５から流動床式吸着塔６６への吸着材の供給によって、流動床式吸着塔２６内に存在する吸着材の平均飽和率を低下させることができる。このため、ＵＦ６ガス供給管６８により流動床式吸着塔６６に供給されたＵＦ６ガスに含まれるＦＰフッ化物ガスを、流動床式吸着塔２６内に存在する吸着材に吸着させることができる。
【符号の説明】
【０１１５】
１，３，５，２３，２４，２５，２６，６５…吸着塔、２，４，６，７２，７３，７４，７５…検知部、７〜１５，２８，３０，３１，３８，４０〜４２，４４，４６〜４８，５０，５２，５３，５５，７１，７６〜８３…バルブ、２２，２２Ａ，２２Ｂ…ウラン精製装置、６６…流動床式吸着塔。
【図１】
2013007697.tif 000004
【図２】
2013007697.tif 000005
【図３】
2013007697.tif 000006
【図４】
2013007697.tif 000007
【図５】
2013007697.tif 000008