(57)【要約】【課題】対向させた電極間で発生する放電を利用した水処理装置において、コンパクトで簡易な構成で、消費電力を抑えつつ、水処理能力の向上が可能な水処理装置を提供することを目的とする。【解決手段】被処理水の流入口と流出口を有する水処理槽１内で、対向させた電極３、４間に電圧を印加し、電極３、４間に存在する気泡５を介して発生する放電を利用して被処理水を処理する水処理装置であって、電極３、４の、気泡５の流れに対して下流側の電極３は少なくとも１つ以上の貫通孔２を有する形状とし、電極３は可動機構９を有し、電極３内を気泡５が通過する際に、電極３を可動させて気泡５を微細化させることにより活性種消滅前に水中の有機物、微生物と効率よく相互作用させること可能となり、水処理能力の向上が可能になるという効果を得ることができる。【選択図】図１
2013081916.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
被処理水の流入口と流出口を有する水処理槽内で、対向させた電極間に電圧を印加し、前記電極間に存在する気泡を介して発生する放電を利用して被処理水を処理する水処理装置であって、
前記電極の、気泡の流れに対して下流側電極は少なくとも１つ以上の貫通孔を有する形状とし、
前記電極は可動機構を有し、前記電極内を気泡が通過する際に、前記電極が可動することにより気泡を微細化させることを特徴とする水処理装置。
【請求項２】
前記可動機構が回転機構である請求項１に記載の水処理装置。
【請求項３】
前記可動機構が振動機構である請求項１に記載の水処理装置。
【請求項４】
前記電極間に印加する電圧がパルス電圧である請求項１から３に記載の水処理装置。
【請求項５】
前記電極のいずれか一方の表面が誘電体でコーティングされていることを特徴とする請求項１から４のいずれか一項に記載の水処理装置。
【請求項６】
前記電極から放電させるための電源と、
前記電極を可動させるための可動機構と、
前記電源と前記可動機構を制御するための制御手段を備え、
前記制御手段により電圧を印加する周期と可動機構を可動させる周期を同期させることを特徴とする請求項１から５のいずれかに記載の水処理装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、特に対向させた電極間で発生する放電を利用した水処理装置であって、水道水、井戸水、河川水、飲食用水、下水、工業用水、産業用排水、或いは、プール、公共浴場、温泉等に使用する水（被処理水）の中に含まれる有機物の分解や微生物の殺菌により被処理水の処理を行う水処理装置に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
従来、対向させた電極間で発生する放電を利用した水処理装置として、被処理水中に配設された電極間に気泡を導入または生成して、電極間にて放電を行い、被処理水の処理を行うものが知られている（例えば、特許文献１参照）。
【０００３】
特許文献１では、放電処理後に高圧噴射装置によって被処理水と放電により発生した活性種を混合することによって効率よく処理が行われるような工夫が記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２００９−０３４５８３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、このような従来の水処理装置においては、放電装置と混合装置を持つため、処理装置全体として大きくなってしまう。
【０００６】
また、活性種の寿命は短く、ヒドロキシラジカルにおいては１ミリ秒以下であるため、放電装置により発生した活性種が混合装置にたどりつく前に消滅してしまう問題があった。
【０００７】
そこで本発明は、上記従来の課題を解決するものであり、電極内を気泡が通過する際に、電極が可動することにより、出口に蓋をされるような効果によって気泡が電極間に滞留し、気相放電に近い状態で放電することにより消費電力を抑えることができる。また電極の開口部による気泡せん断と電極面でおこるキャビテーションによって気泡を微細化させることができる。また放電部位と気泡微細化による混合部位を一体化することで、コンパクトで簡易な構成を可能にし、気泡に対し下流側の電極の入り口で気泡微細化することで、電極開口部内で活性種消滅前に水中の有機物、微生物と効率よく相互作用させることができる。また気泡に対し下流側の電極の出口でも気泡微細化することでも、活性種消滅前に水中の有機物、微生物と効率よく相互作用させることが可能となり、水処理能力の向上が可能な水処理装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
そして、この目的を達成するために、本発明は、被処理水の流入口と流出口を有する水処理槽内で、対向させた電極間に電圧を印加し、前記電極間に存在する気泡を介して発生する放電を利用して被処理水を処理する水処理装置であって、前記電極の、気泡の流れに対して下流側電極は少なくとも１つ以上の貫通孔を有する形状とし、前記電極は可動機構を有し、前記電極内を気泡が通過する際に、前記電極が可動することにより気泡を微細化させることを特徴とし、これにより所期の目的を達成するものである。
【発明の効果】
【０００９】
本発明によれば、被処理水の流入口と流出口を有する水処理槽内で、対向させた電極間に電圧を印加し、前記電極間に存在する気泡を介して発生する放電を利用して被処理水を処理する水処理装置であって、前記電極の、気泡の流れに対して下流側電極は少なくとも１つ以上の貫通孔を有する形状とし、前記電極は可動機構を有し、前記電極内を気泡が通過する際に、前記電極が可動することにより、蓋をされるような効果によって気泡が電極間に滞留し、気相放電に近い状態で放電することにより省電力放電を可能にできる。
【００１０】
また放電部位と気泡微細化による混合部位を一体化することで、コンパクトで簡易な構成を可能にし、気泡に対し下流側の電極の入り口で気泡微細化することで、電極開口部内で活性種消滅前に水中の有機物、微生物と効率よく相互作用させることができる。また気泡に対し下流側の電極の出口でも気泡微細化することでも、活性種消滅前に水中の有機物、微生物と効率よく相互作用させること可能となり、水処理能力の向上が可能になるという効果を得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】本発明の実施の形態１の水処理装置における電極部分の概略構成図
【図２】本発明の実施の形態１における電極部詳細図
【図３】本発明の実施の形態１における電極部詳細図
【図４】本発明の実施の形態２における電極部詳細図
【図５】本発明の実施の形態２における電極部詳細図
【発明を実施するための形態】
【００１２】
本発明の請求項１記載の水処理装置は、被処理水の流入口と流出口を有する水処理槽内で、対向させた電極間に電圧を印加し、前記電極間に存在する気泡を介して発生する放電を利用して被処理水を処理する水処理装置であって、前記電極の、気泡の流れに対して下流側電極は少なくとも１つ以上の貫通孔を有する形状とし、前記電極は可動機構を有し、前記電極内を気泡が通過する際に、前記電極が可動することにより気泡を微細化させることを特徴としたものである。これにより、気泡の流れに対し下流側電極の可動によって蓋をされるような効果によって気泡が滞留し、電極間がほとんど気相放電様の放電となることによって水中放電に比べ省電力放電が可能になる。また電極の開口部による気泡せん断と電極面でおこるキャビテーションによって気泡を微細化させることができる。また放電部位と気泡微細化による混合部位を一体化することで、コンパクトで簡易な構成を可能にし、気泡に対し下流側の電極の入り口で気泡微細化することで、電極開口部内で活性種消滅前に水中の有機物、微生物と効率よく相互作用させることができる。また気泡に対し下流側の電極の出口でも気泡微細化することでも、活性種消滅前に水中の有機物、微生物と効率よく相互作用させること可能となり、水処理能力の向上が可能になるという効果を得ることができる。
【００１３】
また、前記可動機構を、回転機構としてもよい。これにより、気泡の流れに対し下流側電極の可動によって蓋をされるような効果によって気泡が滞留し、電極間がほとんど気相放電様の放電となることによって水中放電に比べ省電力放電が可能になる。また電極の開口部が気泡をせん断する気泡微細化に加え、回転面近傍の急激な気圧変化によるキャビテーションにて気泡微細化も可能となり、気液界面の表面積が増大し、浮上速度が低下することで相互作用時間が増大し、水処理能力の高効率化が図れるという効果を奏する。
【００１４】
また、前記可動機構を、振動機構としてもよい。これにより、気泡の流れに対し下流側電極の可動によって蓋をされるような効果によって気泡が滞留し、電極間がほとんど気相放電様の放電となることによって水中放電に比べ省電力放電が可能になる。また電極の開口部が気泡をせん断する気泡微細化に加え、回転面近傍の急激な気圧変化によるキャビテーションにて気泡微細化も可能となり、気液界面の表面積が増大し、浮上速度が低下することで相互作用時間が増大し、水処理能力の高効率化が図れるという効果を奏する。また気泡のせん断には開口部が少なくとも１／２往復すればよく、全ての開口部で同じ条件でせん断されることから均一な微細気泡生成が可能となり、水処理能力の高効率化が図れるという効果を奏する。
【００１５】
また、前記電極に印加する電圧をパルス電圧としてもよい。これにより、短時間に高電圧印加することが可能となり、低電力でプラズマを発生させることが可能になる。また、発生したプラズマがほとんど熱となりエネルギーロスしてしまうアーク放電に移行する前に印加が止まるので、エネルギーロスを抑えた活性種生成、水処理が図れるという効果を奏する。
【００１６】
また、前記電極のいずれか一方の表面が誘電体でコーティングされている構成としてもよい。これにより、アーク放電により大電流が一気に流れて電気系統が破損することを防止することができ、安定してプラズマ放電を形成させることができるという効果を奏する。さらに、電極の導電体部が放電により消耗することがないので、電極の長寿命化、導電体材料溶出に伴う被処理水の成分変化がないという効果を奏する。さらに、電極同士の短絡を防止できるので、印加電圧や消費電力が小さくなるよう、電極間距離を可能な限り小さく設定することができるという効果を奏する。
【００１７】
また、前記電極から放電させるための電源と、前記電極を可動させるための可動機構と、前記電源と前記可動機構を制御するための制御手段を備え、前記制御手段により放電周期と可動機構の周期を同期させてもよい。これにより、電極と開口部が対面しているときに電圧の供給を抑制するよう同期させることで、無駄な電力の消費を削減することができるという効果を奏する。
【００１８】
以下、本発明の実施の形態について図面を参照しながら説明する。
【００１９】
（実施の形態１）
図１に示す水処理槽１は円筒状であり、水処理槽１内に貫通孔２を有する２つの電極を、水の流れに対して垂直に、流路の断面積を満たすように、対向して配置させている。水処理槽１に導入される気泡５は、気泡供給手段である多孔体６およびエアーポンプ７により生成される。また、気泡５は、水の流れを下から上の向きとし、電極４の下部から被処理水とともに水処理槽１内の流路に供給される。
【００２０】
電極３、４は、高電圧電源８と電気的に接続され、電極間に高電圧パルスを印加できる構成となっており、供給された被処理水と気泡５に対して放電する。放電によって、オゾンやヒドロキシラジカルなどの活性種が生成される。
【００２１】
電極３は可動機構９と接続されており、電極３が可動することで、開口部１０を通過する気泡５はせん断され、また回転面でおきるキャビテーションによって気泡微細化される。
【００２２】
微細化された気泡５は、水中の有機物や微生物と相互作用することによって、水処理される。
【００２３】
気泡５は水の流れを下から上の向きとし、電極４の下部から被処理水とともに水処理槽１内の流路に供給される構成により、気液混合体内の気泡５が流路内で偏りが生じることなく均一化されるので、電極間での放電も均一に行われる。
【００２４】
さらに、気泡５の原料としては、大気中の空気、高純度の酸素、オゾンなどが使用できるが、好ましくは高純度の酸素、オゾンである。
【００２５】
図２は、可動機構９を回転機構とした場合の電極部詳細図を示している。
【００２６】
図２において、被処理水に気泡５を含んだ気液混合体は、電極４に衝突した後に電極間に導入され、電極間で放電が行われる。
【００２７】
電極３および電極４は、内部の導電体３ａ、４ａを誘電体３ｂ、４ｂでコーティングして構成されている。この誘電体のコーティングにより、電極間のアーク放電により急激に大電流が流れて電源回路などが破壊されることを防止することができ、安定してプラズマを形成することができる。また、導電体３ａ、４ａが放電により消耗することがないので、電極の長寿命化が期待でき、導電体３ａ、４ａの金属材料溶出に伴う被処理水の成分変化がない。また、電極同士の短絡を防止できるので、印加電圧や消費電力が小さくなるよう、電極間距離を可能な限り小さく設定することができる。
【００２８】
誘電体３ｂ、４ｂについて、コーティング方法は、ゾルゲル法による無機酸化被膜を形成させる方法が好ましく、また材料は、ＳｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３、ＭｇＯ、ＺｒＯ２、ＴｉＯ２、ＺｎＯ、Ｙ２Ｏ３、ＢａＴｉＯ２などが使用できるが、比誘電率などの観点から、好ましくはＢａＴｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３、ＴｉＯ２である。
【００２９】
導電体３ａ、４ａは、流通させる被処理水による酸化や、放電に伴う酸化、高温による劣化に耐えられるような材料で構成する必要がある。例えば、ステンレス鋼、チタン、アルミニウム、銅および銅合金などの金属を用いることができるが、好ましくはステンレス鋼やチタンである。
【００３０】
電極間距離は、印加電圧や消費電力を小さくする目的では、可能な限り接近させて小さくするとよく、また、放電領域を大きくする目的では、大きくするとよいので、被処理水中に含まれる処理対象物である有機化合物や微生物などの濃度、分解性をあらかじめ定めておき、最適な電極間距離を設定する必要があり、好ましくは０．０５から５０ｍｍである。パッシェンの法則より印加電圧が最小となる電極間距離は数μｍから数十μｍであるが、０．０５ｍｍより小さくすると、放電領域が小さくなり、水処理可能な流量が低下することに加えて、被処理水中に含まれる成分によっては電極間での目詰りの発生頻度が増大してしまう。また、電極間距離を５０ｍｍより大きくすると、放電に必要な印加電圧が１００ｋＶ程度以上となり、高電圧電源８が大型且つ高コストになってしまう。
【００３１】
図３では電極が回転した際の電極詳細図を示している。
【００３２】
気泡５の流れを矢印で表している。
【００３３】
気泡５は電極４の開口部１０を通過し、回転により電極３の開口部１０が電極４の開口部１０と対面していない場合、電極３の電極面にぶつかり、滞留をおこす。気泡５が滞留している際、放電しオゾンやヒドロキシラジカルなどの活性種が生成される。その後電極３の開口部１０を通過する際、開口部１０端面にてせん断され微細化する。また回転面においてキャビテーションが起こることによっても気泡５を微細化する。微細化された気泡５は、水中の有機物や微生物と相互作用することによって、水処理される。
【００３４】
電極間で気泡５が滞留することによって、電極間に気泡５が存在しない場合や、小さな気泡５が存在している場合に比べて低い電圧で放電することができ、消費電力が抑えられる。
【００３５】
適切な回転周波数の下限値を、以下のように計算する。
【００３６】
最大気泡径を開口部１０の径ｄと置けば、気泡５の上昇速度の終端速度ｖbはストークスの式より、式１と書ける。
【００３７】
【数１】
2013081916.tif 000003
【００３８】
ρbは気泡５の密度、ρは液体の密度、ｇは重力加速度、μは液体の粘性である。
【００３９】
この気泡５の終端速度ｖbが流速ｖwよりも速い時、気泡５が電極の開口部１０の入口、出口端面を通過するのにかかる時間ｔbは気泡径ｄ分移動する時間なので式２となる。
【００４０】
【数２】
2013081916.tif 000004
【００４１】
電極３の中心に接するような開口部１０を考えると、気泡５が少なくとも一度、電極の開口部１０端面によってせん断されるには、式２で表した時間ｔb内に、開口部１０が１／２回転すればよい。つまり１／２回転に時間ｔbかかることになるので、回転周波数ｆrbは１／２を時間ｔbで除して式３となる。
【００４２】
【数３】
2013081916.tif 000005
【００４３】
中心より離れた開口部１０では、気泡５が少なくとも一度、電極の開口部１０端面によってせん断されるのに必要な回転角度が小さくなるため、回転周波数が低下する。そのためｆrbを下限値とすれば自然と中心に接する開口部１０以外についてはせん断される条件をみたす。
【００４４】
気泡径は大小様々あるが、式３より小さい径では終端速度が遅くなり、周波数が低くなるため、最大径を考えることで、安全値を取ることが出来る。
【００４５】
電極３の中心には回転軸があるため、電極３中心に開口部１０は存在できないとともに、厳密には中心に接するような開口部１０は存在できないが、安全値として計算している。
【００４６】
気泡５の終端速度ｖbが流速ｖwよりも遅い時はｖwで置き換えた回転周波数ｆrwとして式４になる。
【００４７】
【数４】
2013081916.tif 000006
【００４８】
上限の回転周波数は回転の安定性、熱発生などを鑑みて２０００Ｈｚである。
【００４９】
微細気泡となることで、気液界面の表面積が増大し、被処理水中の有機物や微生物との接触確率が高まり、浮上速度が低下することで、相互作用時間が長くなり、高効率に被処理水の有機物の分解や微生物の殺菌が行われる。
【００５０】
電極間に印加される電圧波形は、高電圧の矩形波、三角波、正弦波などを用いることができ、好ましくは、高電圧パルスとするのがよい。高電圧パルスにすることで、短時間に高電圧印加することが可能となり、低電力でプラズマを発生させることが可能になる。また、発生したプラズマがほとんど熱となりエネルギーロスしてしまうアーク放電に移行する前に印加が止まるので、エネルギーロスを抑えることができる。
【００５１】
高電圧電源８により印加する電圧の大きさは、電極の形状・大きさ、処理対象物、要求される処理能力によって変わるため一概には決められないが、装置の大きさや安全性、電源の動作効率を考慮すると、好ましくは１から１００ｋＶである。
【００５２】
高電圧電源８の制御方法として、電極部の上流側、下流側のいずれか一方の流路中に配設した濁度センサー、導電率センサー、流量センサーの出力信号に応じて、また可動部分と同期させて、印加電圧のＯＮ／ＯＦＦ時間、高電圧パルスの幅、印加電圧の大きさを調整するようにしてもよい。これにより、要求される処理能力に合わせて、最適な放電が行われるので、無駄に消費される電力を抑制することができる。
【００５３】
このような構成によれば、電極間に気泡５を滞留させやすくなり、電極間の広い範囲での放電が行われ、また、電極間に気泡５が存在しない場合、小さな気泡が存在する場合に比べて低い電圧で放電することができるので、消費電力を抑えるという効果が得られる。また電極の開口部１０による気泡せん断と電極面でおこるキャビテーションによって気泡５を微細化させることができる。
【００５４】
また、電極と微細気泡生成部を一体化したことで、水処理装置の小型化が図れるとともに、気泡５に対し下流側の電極３の入り口で気泡微細化することで、活性種消滅前に水中の有機物、微生物と効率よく相互作用させることができる。また気泡５に対し下流側の電極３の出口でも気泡微細化することでも、電極開口部内で活性種消滅前に水中の有機物、微生物と効率よく相互作用させること可能となり、水処理能力が向上するという効果が得られる。
【００５５】
放電時の気泡５の径は電極間距離０．０５から５０ｍｍと同様な長さに対して、微細化された気泡５の径は０．０５〜０．０１ｍｍであり、気泡５の微細化による有機物の分解や微生物の殺菌などの水処理能力が向上するという効果が得られる。
【００５６】
例えば活性種の寿命を１ミリ秒とすると、電極厚み０．５ｍｍ、開口部１０が１ｍｍであるとき、電極３出口でも活性種消滅前に気泡微細化が可能となり水中の有機物、微生物と効率よく相互作用させることになり水処理能力の向上が可能になる。この条件は一例であり、活性種消滅前に気泡微細化可能な構成であれば、同様の効果を得ることが出来る。
【００５７】
また、気泡５の導入部分を電極部の前段としたが、直接電極間に供給してもよい。
【００５８】
また、エアーポンプ７にかえて、圧縮気体を密閉したガスボンベを用いてもよく、その作用効果に差異を生じない。
【００５９】
また、複数の電極を一対対向させて配置した構成としたが、これらの電極対を複数重ねた構成にしてもよい。これにより、処理流量を増やすことができるので、水処理性能の高効率化が図れる。
【００６０】
また、本実施の形態では二つの電極ともに開口部１０を設けたが、電極４は開口部１０を持たなくてもよい。なお、この場合対向している電極３、４の間に、被処理水と気泡５が電極３、４に平行な流れで供給され、放電される。そして電極３の開口部１０より排出される。このとき可動する電極３により、気泡５は微細化され、気泡５に対し下流側の電極３の入り口で気泡微細化することで、電極開口部内で活性種消滅前に水中の有機物、微生物と効率よく相互作用させることができる。また気泡５に対し下流側の電極３の出口でも気泡微細化することでも、活性種消滅前に水中の有機物、微生物と効率よく相互作用させること可能となり、水処理能力が向上するという効果が得られる。
【００６１】
（実施の形態２）
図４において、図１、図２および図３と同様の構成要素については同一の符号を付し、その詳細な説明は省略する。
【００６２】
図４は、可動機構９を振動機構とした場合の電極部詳細図を示している。
【００６３】
図４において、実施の形態１の図２との違いは、電極３を壁面から開口部１０の径ｄ以上離していることで、その他の構成は図２と同一である。
【００６４】
図５では電極が振動した際の、気泡５の流れを表した電極詳細図を示している。
【００６５】
気泡５は電極４の開口部１０を通過し、振動により電極３の開口部１０が電極４の開口部１０と対面していない場合、電極３の電極面にぶつかり、滞留をおこす。気泡５が滞留している際、放電しオゾンやヒドロキシラジカルなどの活性種が生成される。その後電極３の開口部１０を通過する際、開口部１０端面にてせん断され微細化する。また振動面においてキャビテーションが起こることによっても気泡５を微細化する。
【００６６】
電極間で気泡５が滞留することによって、電極間に気泡５が存在しない場合や、小さな気泡５が存在している場合に比べて低い電圧で放電することができ、消費電力が抑えられる。
【００６７】
このような構成によれば、開口部１０全てにおいて、同様のせん断条件が適応されるので均一な微細気泡が得られるという効果が得られる。
【００６８】
また可動機構９が電極３の中心で接続している必要はなく、設計の自由度が広がるという効果が得られる。
【００６９】
適正な振動周波数を、以下のように計算する。
【００７０】
気泡５の上昇速度の終端速度ｖbは式１と同様である。この気泡５の終端速度ｖbが流速ｖwよりも速い時、気泡５が電極の開口部１０の入口、出口端面を通過するのにかかる時間ｔbは式２と同様である。
【００７１】
気泡５が少なくとも一度、電極の開口部１０端面によってせん断されるには、式２で表した時間ｔb内に、開口部１０が開口部１０の径ｄ以上移動すればよい。つまり振幅ｄ／２以上で１／２往復する振動であればよい。これは１／２周期に時間ｔbかかることになるので、振動周波数ｆbbは１／２を時間ｔbで除して式５となる。
【００７２】
【数５】
2013081916.tif 000007
【００７３】
気泡５の終端速度ｖbが流速ｖwよりも遅い時、はｖwで置き換えた、振動周波数ｆbwとして式６になる。
【００７４】
【数６】
2013081916.tif 000008
【００７５】
これらは少なくとも気泡５を一度せん断するために必要な周波数であり、気泡５の大小などについては実施の形態１に記載と同様でこの周波数が下限の値である。
【００７６】
上限の振動周波数は振動の安定性、熱などの発生を鑑みて２０００Ｈｚである。
【００７７】
なお、実施の形態２では、水処理槽１の形状を円筒状としたが、可動機構が振動機構である実施の形態２では、流路断面が多角形である角筒状としてもよく、電極３と水処理槽１の壁面から開口部１０の径ｄ以上離していれば、その作用効果に差異を生じない。
【産業上の利用可能性】
【００７８】
本発明にかかる水処理装置は、簡易な構成で、消費電力を抑えつつ、水処理能力の向上が可能になるという効果が得られるものであり、水道水、飲食用水、下水、工業用水、産業用排水、或いは、プール、公共浴場、温泉等に使用する水（被処理水）の中に含まれる有機物の分解や微生物の殺菌により被処理水の処理を行う水処理装置として有用である。
【符号の説明】
【００７９】
１    水処理槽
２    貫通孔
３    電極
３ａ  導電体
３ｂ  誘電体
４    電極
４ａ  導電体
４ｂ  誘電体
５    気泡
６    多孔体
７    エアーポンプ
８    高電圧電源
９    可動機構
１０  開口部
【図１】
2013081916.tif 000009
【図２】
2013081916.tif 000010
【図３】
2013081916.tif 000011
【図４】
2013081916.tif 000012
【図５】
2013081916.tif 000013