(57)【要約】  少なくとも部分的にＺｒ−９０からなるジルコニウムターゲットを提供するステップと、１２．１ＭｅＶの最大エネルギーレベルを有する中性子ビームを生成するために、電子ビームを高Ｚ変換体上へ誘導するステップと、Ｚｒ−９０の少なくとも一部をＹ−９０医療用同位体へ同位体変換するために、中性子ビームをジルコニウムターゲット上へ誘導するステップと、を含む、医学的医療用同位体イットリウム−９０（Ｙ−９０）を生産する方法が提供される。
2018524590.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
同位体変換反応によりＹ−９０を生産する方法であって、
Ｚｒ−９０を含むジルコニウムターゲットを提供するステップと、
Ｚｒ−９０（ｎ，２ｎ）Ｚｒ−８９反応の閾値未満の最大エネルギーレベルを有する中性子ビームを生成するために、電子ビームを高Ｚ変換体上へ誘導するステップと、
前記Ｚｒ−９０の少なくとも一部をＹ−９０同位体へ同位体変換するために、前記中性子ビームを前記ジルコニウムターゲット上へ誘導するステップと、を含む方法。
【請求項２】
前記中性子ビームが、Ｚｒ−９０（ｎ，ｐ）Ｙ−９０反応の閾値を超えるエネルギーレベルを有する、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
前記ジルコニウムターゲットの厚さが、約１ｃｍから約１０ｃｍの範囲内の厚さを有する、請求項１または２に記載の方法。
【請求項４】
前記中性子ビームは、約１２．１ＭｅＶ未満のエネルギーレベルを有する、請求項１から３のいずれか一項に記載の方法。
【請求項５】
前記中性子ビームが、約４．７ＭｅＶから約１２．１ＭｅＶのエネルギーレベルを有する、請求項１から４のいずれか一項に記載の方法。
【請求項６】
前記ジルコニウムターゲットが、天然ジルコニウム材料で形成されている、請求項１から５のいずれか一項に記載の方法。
【請求項７】
前記ジルコニウムターゲットが、濃縮ジルコニウム材料で形成されている、請求項１から６のいずれか一項に記載の方法。
【請求項８】
前記高Ｚ変換体がウラン材料である、請求項１から７のいずれか一項に記載の方法。
【請求項９】
前記高Ｚ変換体が鉛材料である、請求項１から８のいずれか一項に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
優先出願の参照による組込み
本出願で提出した出願データシートにおいて外国または国内の優先権主張が特定されているあらゆる全ての出願は、３７  ＣＦＲ  １．５７に基づき参照により本明細書に組み込まれる。
【０００２】
本発明は、一般に、不安定な、すなわち放射性の、原子核の同位体の生成に関連しており、より詳細には、中性子誘導反応を介してイットリウム−９０医療用同位体を生成するためのシステムおよび方法に関連している。
【背景技術】
【０００３】
イットリウム−９０（Ｙ−９０）は、治療上の医療用放射性同位体として有用に使用されている。それは短い半減期（６４．２時間）を有しており、安定な娘核種：ジルコニウム−９０（Ｚ−９０）へと崩壊する。それは、高い平均ベータエネルギー（２．２７ＭｅＶの最大エネルギーおよび０．９３６７ＭｅＶの平均エネルギー）を有しており、かつ２．５ｍｍおよび最大で１１ｍｍの組織への平均浸透範囲を有している純粋なβ−粒子放出放射性核種である。Ｙ−９０の１ギガベクレル（２７ｍＣｉ）は、５０Ｇｙ／ｋｇの総吸収放射線量を供給する。治療上の使用において、同位体はインサイチュで完全に崩壊し、放射線の９４％が１１日間で送達される。
【０００４】
Ｙ−９０は、癌細胞を標的とするためにモノクローナル抗体で使用され、小線源療法（内部放射線療法）のためのマイクロスフェアにおける放射線源として使用され、およびより大きな滑膜関節における関節炎の痛みを緩和するために局所的に注入されたケイ酸コロイドとして使用される治療剤としての応用を確立している。
【０００５】
Ｙ−９０とモノクローナル抗体およびペプチドとの組み合わせは、特定の標的を有する潜在的な「スマートドラッグ」を作り出す。この治療上の応用は、卵巣癌、肺癌、乳癌、結腸癌、前立腺癌、脳腫瘍、非ホジキンリンパ腫、および胃腸腺癌などの癌を治療するための臨床試験に現在使用されている。
【０００６】
Ｙ−９０を有するマイクロスフェアを用いた小線源療法は、手術と同等またはそれ以上の治癒率を有し、侵襲性は最小限である。現在、Ｙ−９０同位体を使用する２つの市販のマイクロスフェアの種類がある。一方の種類は、ガラスマイクロスフェア内にＹ−９０を組み込み、他の種類は樹脂マイクロスフェア内にＹ−９０を組み込む。
【０００７】
イットリウム−９０の別の有用な用途は、関節治療である。それは、ステロイド注射に一時的にしか反応しない、頻発する滲出液（液貯留）を伴う膝関節の症状を緩和するために使用される。それはまた、滑膜（関節表層）の破壊的な病気である色素性絨毛結節性滑膜炎の治療にも適している。関節の障害の治療において、放射性滑膜切除術は、影響を受けた関節へのＹ−９０のコロイドの液体注入として行われる。コロイド粒子は、関節の内側の滑膜表層細胞に入る。Ｙ−９０はそれからベータ放射を経て崩壊し、外部組織に損傷を与えずに炎症プロセスを停止させる。
【０００８】
Ｙ−９０は多くの利点を有する治療用の放射性核種であるが、Ｙ−９０の投与の費用は非常に高い。２００３年の米国政府会計検査院（ＧＡＯ）の報告書によれば、Ｙ−９０に対する償還額は投与あたり約１９，５００ドルであった。２０１１年のオンコロジストジャーナルは、Ｙ−９０の治療の費用は２５，０００ドルを超えると推定した。主要な米国保険会社の１社から得られた私的な情報では、投与あたりの現在の価格が述べられた。
【０００９】
米国における核医学で使用されるＹ−９０を供給するために現在使用されている２つの生産方法がある。両者は原子炉の使用を含む。
【００１０】
Ｙ−９０を生産する第１の方法は、ウランターゲットを原子炉において照射した後の、核分裂生成物の流れからストロンチウム−９０（Ｓｒ−９０）を抽出することである。Ｙ−９０はＳｒ−９０の崩壊生成物である。Ｓｒ−９０は約２９年の半減期を有しており、すなわち比較的ゆっくりと崩壊するので、合理的な期間内で実行可能な量のＹ−９０崩壊生成物を生産するには大量のＳｒ−９０が必要である。さらに、Ｙ−９０は約６４時間のみの短い半減期を有するので、Ｙ−９０がその放射性のまま、有用な形態のままで、治療量（０．４  ｍＣｉ／ｋｇから３２  ｍＣｉまで）のために十分なＹ−９０を蓄積するために、（相対的に）非常に大量のＳｒ−９０が必要とされる。
【００１１】
典型的には、Ｓｒ−９０源は、Ｙ−９０を生成するために選択された間隔にわたって複数回搾取される。１９９０年代初頭、パシフィック・ノースウェスト国立研究所（ＰＮＮＬ）は、Ｓｒ−９０からＹ−９０の生産と抽出のために原子炉（高速中性子束試験施設−ＦＦＴＦ）を使用する可能性について調査した。現在、米国では、超高純度のＹ−９０放射性核種は、ＰＮＮＬによって開発された特許取得済みのプロセスを使用して、ハンフォード原子力サイト近くの高放射性廃棄物タンクに保管されているＳｒ−９０核分裂廃棄物から一般に抽出されている。Ｓｒ−９０は商業的に大量に入手できるが、少なくとも２つの問題が抽出プロセスを非常に厳しくしている。
【００１２】
第１に、Ｓｒ−９０の化学的性質はカルシウムを模倣している。生物学的には、これはいかなる残存するＳｒ−９０が患者の骨に蓄積することを引き起こし、悲劇的な結果をもたらす。これは、有害なＳｒ−９０が所望のＹ−９０から容易に除去されないので、Ｓｒ−９０からＹ−９０を生産することに関して強く否定的となる。放射性核種の純度は９９．９９８％より大きくなければならず、またＳｒ−９０の汚染度は２×１０−３％または２０ｐｐｍ未満でなければならない（http://www-pub.iaea.org/MTCD/publications/PDF/trs470_web.pdf  を参照）。Ｓｒ−９０の汚染を避けながらこの超高純度のＹ−９０を作り出すために必要とされる努力が、慣例的に生産されるＹ−９０の極めて高い費用において最大の要因となる。Ｓｒ−９０からのＹ−９０の生産および抽出は、米国特許第５５１２２５６号明細書、米国特許第７５１７５０８号明細書、米国特許出願公開第２００４／０００５２７２号明細書、および国際特許出願第ＫＲ２００９／００１５７４号を含む様々な特許公報において取り組まれている既知のプロセスである。
【００１３】
第２に、抗体およびペプチドなどのような多くの臓器特異的治療剤に対するイットリウム−９０のキレート化は、限られた配位位置を得るように争うために、競合する金属不純物なしでも非常に高い活量を必要とするため、いくつかの用途において、金属（Ｍ＋３）不純物の汚染が完全にないことが不可欠である。この要件は二次的な費用要因である。
【００１４】
Ｙ−９０を生産する第２の方法は、Ｙ−８９（ｎ，γ）Ｙ−９０反応を用いたＹ−８９の原子炉内の中性子との衝撃を経るものである。現在の原子炉モデルにおいて、中性子束は主に熱中性子から構成されている。Ｙ−８９の中性子捕獲断面積を図１に示す。中性子捕獲断面積の値が小さいため、Ｙ−９０の生産には大量のＹ−８９が必要である。半減期が短いため、Ｙ−９０は、使用場所への輸送の間に実質的に崩壊する。この生産方法は原子炉に結びついているので、崩壊生成物は、大抵は遠距離にある使用場所へ迅速に輸送されなければならず、または患者を原子炉近くの場所に運ばなければならない。これは、多くの施設がこのＹ−８９の方法の代わりにＳｒ−９０の生産方法を使用することを選択する主な理由である。
【００１５】
現在の生産方法では、Ｙ−９０の投与量当たりの費用は桁外れに大きい。この高い基本価格に寄与している要因は、Ｓｒ−９０からのＹ−９０の高純度抽出、高濃縮ウラン（ＨＥＵ）の使用に関連する高額な費用、Ｙ−９０の原子炉の生産現場から国中への迅速な輸送の必要性、金属不純物を避けるための要件、および高レベル廃棄物の処理および処分、である。
【００１６】
従って、要求に応じた生産能力を提供し、使用場所の近くでの流通を可能にし、危険な放射性核種による汚染の危険性のない（それにより、Ｓｒ−９０の方法で必要とされる超高純度化技術に対する現在の必要性を排除する）、Ｙ−９０を生産するためのシステムおよび方法が必要である。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１７】
【特許文献１】米国特許第５５１２２５６号明細書
【特許文献２】米国特許第７５１７５０８号明細書
【特許文献３】米国特許出願公開第２００４／０００５２７２号明細書
【特許文献４】国際特許出願第ＫＲ２００９／００１５７４号
【特許文献５】米国特許出願公開第２０１０／０２１５１３７号明細書
【発明の概要】
【課題を解決するための手段】
【００１８】
本実施形態は、ジルコニウム−９０（Ｚｒ−９０）からイットリウム−９０（Ｙ−９０）を生成するためのシステムおよび方法を対象としている。いくつかの実施形態において、この方法は、Ｚｒ−９０の少なくとも一部からなるジルコニウムターゲットを照射チャンバに装填するステップと、小型の電子加速器を使用するステップであって、電子を加速させて高Ｚ材料に衝突させ、その後高Ｚ材料に吸収される光子を生成し、Ｚｒ−９０（ｎ，２ｎ）Ｚｒ−８９反応の閾値（約１２．１ＭｅＶ）未満の最大エネルギーレベルをともなうエネルギーを有する中性子を発生させる、使用するステップと、中性子を照射チャンバに導入するステップであって、中性子はジルコニウムターゲットのＺｒ−９０に衝突して、Ｚｒ−９０（ｎ，ｐ）Ｙ−９０反応を介してＺｒ−９０の少なくとも一部をＹ−９０に同位体変換させる、導入するステップと、Ｙ−９０を選択的に溶解させるために室温イオン液体（ＲＴＩＬ）を照射チャンバに導入するステップと、照射チャンバからＲＴＩＬを除去するステップと、ＲＴＩＬからＹ−９０を回収するために電気分解技術を使用するステップと、を含む。
【００１９】
Ｙ−９０を生産するＳｒ−９０（β−）Ｙ−９０の方法とは対照的に、Ｚｒ−９０（ｎ，ｐ）Ｙ−９０を用いるこのイットリウム生産システムおよび方法は、毒性の高いＳｒ−９０を含まない。従って、Ｓｒ−９０の汚染物を除去するための高価な精製の必要性はない。
【００２０】
Ｙ−８９（ｎ，γ）Ｙ−９０の生産方法とは対照的に、Ｚｒ−９０（ｎ，ｐ）Ｙ−９０反応を使用するこのイットリウム生産システムおよび方法は、要求に応じた生産能力、および使用場所の近くでの流通を提供する。
【００２１】
Ｚｒ−９０（ｎ，ｐ）Ｙ−９０反応を使用するこのイットリウム生成システムおよび方法は、重陽子、陽子、α粒子などのより重い粒子を加速する線形加速器を用いる方法とは対照的に、高エネルギー電子を生成し、それによって必要なエネルギーをシステムに導入するために電子加速器を使用している。電子が高Ｚターゲットに衝突して光子を生成し、これが高Ｚ材料によって吸収されて、Ｚｒ−９０（ｎ，２ｎ）Ｚｒ−８９反応の閾値（約１２．１ＭｅＶ）未満のエネルギーレベルを有する必要な中性子を発生させる。好ましくは、ほとんどの中性子は、Ｚｒ−９０（ｎ，ｐ）Ｙ−９０反応の閾値（約４．７ＭｅＶ）を超えるエネルギーレベルを有している。この好ましい範囲の中性子は、望ましくない同位体の生成を回避しながら同位体Ｙ−９０を作り出す。
【００２２】
Ｚｒ−９０（ｎ，ｐ）Ｙ−９０反応およびＺｒ−９０の他の中性子誘導反応が、（日本原子力研究開発機構の日本の評価済核データライブラリ（ＪＥＮＤＬ−４）から得られ、１０−５ｅＶから２０ＭｅＶの入射中性子エネルギー範囲における４００種以上の核種に対する中性子誘導反応データを提供している）図２のグラフに示されている。このグラフは、約４．７ＭｅＶから約１２．１ＭｅＶのエネルギーを有する中性子で所望のＹ−９０の生産を示している。図２に示すように、望ましくない同位体は、より高い中性子エネルギーで生成されている。従って、本発明のＹ−９０生産方法は、約４．７ＭｅＶから約１２．１ＭｅＶのエネルギー範囲内の中性子を使用している。
【００２３】
永井らによる米国特許出願公開第２０１０／０２１５１３７号明細書において、Ｚｒ−９０（ｎ，ｐ）Ｙ−９０反応は、Ｙ−９０の生産において潜在的に有用であると述べられているが、そこで開示された方法は、３．５ＭｅＶから２０ＭｅＶの範囲の中性子を使用している。この範囲の中性子を使用は、図２のグラフから見てわかるように、望ましくない同位体の生成を引き起こし、これはその後分離を必要とする。１２．１ＭｅＶ未満からのエネルギーを有する中性子を使用することの制限は、所望のＹ−９０のこのエネルギー範囲より上で生成される望ましくない同位体による汚染を防止する。結果として、Ｚｒ−９０（ｎ，ｐ）Ｙ−９０を使用する即時のイットリウム生産システムおよび方法は、現在のＳｒ−９０生産方法と比較して、高価な超浄化、並びにＹ−８９生産方法の原子炉を使用することの実質的な複雑性、費用および（迅速かつ長距離の輸送などの）制限を排除することにより、投与量当たりの費用を大きく減少させる。
【００２４】
本発明の目的は、Ｓｒ−９０を用いた生産方法に比べて大幅に低減した費用で医療用同位体Ｙ−９０を生産する、Ｙ−９０生産システムおよび方法を提供することである。
【００２５】
本発明のさらなる目的は、原子炉を使用せずに医療用同位体Ｙ−９０を生産するＹ−９０生産システムおよび方法を提供することである。
【００２６】
本発明のこれらおよび他の目的、特徴、および利点は、添付の図面および以下の好ましい実施形態の詳細な説明からより容易に明らかになるであろう。
【図面の簡単な説明】
【００２７】
本発明の実施形態は、添付図面と併せて以下で説明されるが、本発明を例示するためにおよび本発明を限定することなく提供され、同様の指定は同様の要素を示している。
【００２８】
【図１】（従来技術の）Ｙ−８９（ｎ，γ）Ｙ−９０反応の中性子エネルギーに対する断面積５５、および（本実施形態の）Ｚｒ−９０（ｎ，ｐ）Ｙ−９０の中性子エネルギーに対する断面積５０を示すグラフである。
【図２】中性子エネルギーに対する本実施形態のＺｒ−９０（ｎ，ｐ）Ｙ−９０の断面積５０、および中性子エネルギーに対するＺｒ−９０の他の中性子誘導反応の断面積を示すグラフである。
【図３】本実施形態のＺｒ−９０（ｎ，ｐ）Ｙ−９０反応を通してＹ−９０の生成を引き起こすために、光中性子を生成し、これらの光中性子を使用するためのデバイスの概念図である。
【図４】例示的な高Ｚ材料の鉛およびウランに対する、生成された中性子のエネルギーに対する電子当たりの中性子生成率を示すグラフである。
【図５】本実施形態の、光中性子生成を含むＺｒ−９０（ｎ，ｐ）Ｙ−９０反応を使用するＹ−９０生産方法を要約したフローチャートである。
【図６】入口および出口抽出／循環配管を有する本実施形態の照射チャンバの初期生成を示すフローチャートである。
【図７】本実施形態におけるＺｒ−９０ターゲットからのＹ−９０抽出を示すフローチャートである。
【００２９】
図面のいくつかの図を通して、同様の参照番号は同様の部品を参照している。
【発明を実施するための形態】
【００３０】
本実施形態は、Ｚｒ−９０（ｎ，２ｎ）Ｚｒ−８９反応の閾値（約１２．１ＭｅＶ）未満のエネルギーレベルを有する中性子を使用するＺｒ−９０（ｎ，ｐ）Ｙ−９０反応使用して、ジルコニウム−９０（Ｚｒ−９０）からイットリウム−９０（Ｙ−９０）を生産するためのシステムおよび方法に向けられる。Ｙ−９０の生産のこの方法の使用は、現在のＹ−９０の生産方法の問題を解決し、これによりＹ−９０の生産物の費用を大きく減少させる。Ｚｒ−９０（ｎ，ｐ）Ｙ−９０反応の使用は、現在のＳｒ−９０（β−）Ｙ−９０の生産方法に固有である、有毒なＳｒ−９０を除去するための非常に費用のかかる精製の必要性をなくす。さらに、このＺｒ−９０の生産方法を使用するときに、（Ｙ−８９（ｎ，γ）Ｙ−９０の生産方法で必要な）原子炉は不要であり、それ故、Ｙ−９０の生産物は、地方または地域の生産施設で生産することができ、原子炉の生産現場からＹ−９０を国中に迅速に輸送する必要をなくす。
【００３１】
図１は、従来技術のＹ−８９（ｎ，γ）Ｙ−９０の従来の生産方法を介したＹ−９０の生産の断面積５５および本願発明のＺｒ−９０（ｎ，ｐ）Ｙ−９０反応を介したＹ−９０の生産の断面積５０を図示している。図１のグラフから見てわかるように、Ｚｒ−９０の生産方法は４．７ＭｅＶより上の高速中性子を使用する一方で、Ｙ−８９の生産方法はより低いエネルギーの中性子を使用する。
【００３２】
図２は、衝突中性子エネルギー（ＭｅＶ）に対する様々な中性子誘導Ｚｒ反応の断面積（バーン）を示す。Ｚｒ−９０（ｎ，ｐ）Ｙ−９０反応は、約４．７ＭｅＶでの中性子の閾値エネルギーを有しており、１２．１ＭｅＶで約３０ｍｂａｒｎの中性子断面積の値に達する。望ましくない競合反応Ｚｒ−９０（ｎ，２ｎ）Ｚｒ−８９が約１２．１ＭｅＶで開始する。放射性金属Ｚｒ−８９（半減期７８．４１時間）は、抗体ベースのポジトロン断層法（免疫ＰＥＴ）イメージングを用いて腫瘍を特徴付けるのに有用であるが、それは本発明のＹ−９０の生産方法において汚染物質であり、それ故、最大入射中性子エネルギーの注意深い選択によって回避される。中性子エネルギーの最大値を１２．１ＭｅＶに制限することは、この不要な同位体の生産を防ぎ、これによりＺｒ−８９放射性同位元素を除去するためにＹ−９０を精製する必要性をなくす。それ故、Ｚｒ−９０の試料内の望ましくない生産物不純物を除去するためには、Ｚｒ−９０（ｎ，２ｎ）相互作用未満の電子ビームエネルギーが望ましい。
【００３３】
１２．１ＭｅＶ未満の他の２つの競合反応、Ｚｒ−９０（ｎ，ｎｐ）Ｙ−８９およびＺｒ−９０（ｎ，α）Ｓｒ−８７は、安定同位体Ｙ−８９およびＳｒ−８９を生産する。
【００３４】
図２において、Ｚｒ−９０の試料内の望ましくない生産物不純物を除去するために、Ｚｒ−９０（ｎ，２ｎ）相互作用未満の電子ビームエネルギーが望ましいことを示している。また、電子ビームエネルギーがＺｒ−９０（ｎ，α）Ｙ−８７反応の閾値である６．６ＭｅＶを上回るときに、Ｚｒ−９０（ｎ，α）Ｙ−８７反応が起こることも認識されている。このＹ−８７不純物は、約６．６ＭｅＶの反応閾値未満の電子ビームエネルギーを使用することによって除去することができる。
【００３５】
Ｚｒ−９０（ｎ、α）Ｙ−８７反応断面積の厳密な試験は、それが目的の所望のＺｒ−９０（ｎ，ｐ）反応エネルギー範囲よりも１桁小さいことを示しており、Ｙ−８７を生産する。Ｙ−８７は陽電子で安定したＳｒ−８７へ崩壊する。Ｙ−８７ｍはまた、約３８０ｋｅＶのガンマ線エネルギーを伴って、約１３．４時間の半減期でＳｒ−８７に崩壊する。Ｙ−９０の全体的な性能に対するＹ−８７の寄与は、両者が類似の物理的および化学的特性を有しているので、推定することが比較的容易である。
【００３６】
図３を見てわかるように、本発明のシステムは、光中性子生成体２５に向けられる電子ビーム２０を作り出す電子加速器１５を含み、光中性子生成体２５はそれから、光中性子生成体２５からジルコニウムターゲット３５へ放射する中性子ビーム３０を作り出す。いくつかの実施形態において、ジルコニウムターゲット３５は、約１ｃｍから約１０ｃｍの範囲の厚さを有している。
【００３７】
この実施形態のシステムおよび方法において、放射性同位体Ｙ−９０は、Ｚｒ−９０ターゲット材料の単一元素において、Ｚｒ−９０ターゲット材料の一連の元素内で、またはＺｒ−９０ターゲット材料の元素のマトリクス内で作り出され得る。ジルコニウムは、５つの安定同位体、Ｚｒ−９０、Ｚｒ−９１、Ｚｒ−９２、Ｚｒ−９４およびＺｒ−８６を有している。Ｚｒ−９０は、最も自然に多くても５１．４５％である。ジルコニウムは、最大で８４−９９＋％のＺｒ−９０を含有するように濃縮することができる。従って、ジルコニウムターゲット３５は、単一元素、一連の元素または元素のマトリクスの形態であってもよく、天然ジルコニウムであってもよく、または最大で９９％を超えるＺｒ−９０まで濃縮されたジルコニウムであってもよい。いくつかの実施形態において、ジルコニウムターゲットはマトリックスの形態であり、濃縮Ｚｒ−９０からなる。
【００３８】
電子加速器１５は、１２．１ＭｅＶ未満のエネルギーを有する電子で電子ビーム２０を生成する小型で高出力の電子加速器である。好ましい電子加速器１５は、最大で９．５ＭｅＶの電子を生成し、Ｚｒ−９０（ｎ，ｐ）Ｙ−９０反応の閾値、約４．７ＭｅＶを超える電子を生成する。適切な電子加速器１５は、プロセス実装を成功させるための経済的および技術的要求の熟慮に基づいて選択される。
【００３９】
いくつかの実施形態において、光中性子生成体２５は、入射電子ビーム２０の経路に配置された高Ｚ材料を含み、（ｅ−，γ）反応４０、続いて（γ，ｎ）反応４５を経て相対論的電子を、最大入射電子エネルギーにほぼ等しい中性子最大エネルギーを有する中性子スペクトル３０に変換する。多数の高Ｚ材料のいずれかを使用することができるが、例示的な高Ｚ材料は鉛（Ｐｂ）およびウラン（Ｕ）である。図４のグラフは、ＰｂおよびＵの例示的な高Ｚ材料について、０．１から１０ＭｅＶの中性子エネルギーでの電子当たりに生成される中性子を示す。
【００４０】
図５は、図３の構成を用いたＹ−９０同位体の生産方法を示すフローチャートである。電子加速器１５がステップ３３において高Ｚターゲット２５に衝突する高エネルギー電子ビーム２０を発生させ、それによってステップ３６において光子を生成するときに光中性子生成３２は生じる。これらの光子はそれから、高Ｚ材料によって吸収され、中性子３０がステップ３７において放射されることを引き起こす。中性子３０がステップ３８でジルコニウムターゲット３５のＺｒ−９０に衝突し、Ｚｒ−９０（ｎ，ｐ）Ｙ−９０反応５０を介して、放射性同位体Ｙ−９０がステップ６０で作り出される。
【００４１】
図２のグラフから見ることができるように、１２．１ＭｅＶ未満のエネルギーを有する中性子を使用するＹ−９０の生成は、望ましくない同位体の生成を回避する。
【００４２】
図６は、Ｙ−９０生産システムの初期構築のための例示的な方法を提供するが、ステップの順序は変わってもよい。照射チャンバ２２が、ステップ４１において設けられ又は製造され、電子発生器は、ステップ４２において、照射チャンバ２２内に設置される。高Ｚ材料２５が、ステップ４３において入射電子ビーム２０の経路内に置かれる。
【００４３】
抽出／循環配管２８は、ステップ４４においてそれを入口２４から照射チャンバ２２へ送り、ステップ４６においてそれを出口２６から照射チャンバ２２へ送ることによって設置されている。
【００４４】
いくつかの実施形態において、ステップ４７において、１つ以上の内部反射体が照射チャンバ内に設置されてもよく、１つ以上の外部反射体が照射チャンバの外側に設置されてもよい。内部反射体は、Ｚｒターゲット区画内にあってもよく、Ｚｒターゲット区画の外側にあってもよく、または照射チャンバ２２の外壁のすぐ内側に配置されてもよい。いくつかの実施形態において、生体遮蔽２９がそれからステップ４８において照射チャンバ２２の外側に設置される。
【００４５】
ジルコニウムターゲット３５の初期供給がステップ５１において得られる。いくつかの実施形態において、ジルコニウムターゲット３５の材料はＺｒ−９０濃縮ジルコニウムである。ターゲット５２の材料は、ステップ５２において、所望のターゲット形状因子に変換される。ジルコニウム材料ターゲットの物理的構造は、シート、ロッド、ワイヤ、プレート、ブロック、顆粒またはペレットなどの形態であってもよい。いくつかの実施形態において、ジルコニウムターゲットは天然ジルコニウム材料で形成される。他の実施形態において、ジルコニウムターゲットは濃縮ジルコニウム材料で形成される。
【００４６】
ジルコニウムターゲット３５を受け入れるように構成された１つまたは複数の区画が、ステップ５３で提供されまたは製造される。内部構成は、ジルコニウムターゲット３５の物理的形状因子に基づいている。ステップ５４において、区画はそれからジルコニウムターゲット３５で装填され、任意的にステップ５６において封止される。区画はそれからステップ５７において照射チャンバ２２内へ設置される。照射チャンバ２２は区画を収容するように構成されている。
【００４７】
抽出／循環配管２８はそれから、ステップ５８において、入口２４からターゲット区画に接続され、出口２６からターゲット区画に接続される。
【００４８】
Ｙ−９０抽出プロセスは、図７において概略的に示されている。約１２．１ＭｅＶ未満のエネルギーを有する中性子の流れは、図５に示された光中性子生成方法３２を介して作り出される。ジルコニウムターゲットの材料は、ステップ６１において、照射チャンバ２２内へ装填され、中性子ビームの経路に配置される。いくつかの実施形態において、ターゲット材料３５は好ましくは、最初に、１つ以上の区画に装填され、それから照射チャンバ２２内に置かれる。他の実施形態において、ターゲット材料３５は、照射チャンバ２２のターゲット受容領域内へ直接配置してもよい。Ｚｒ−９０を含むターゲット材料３５は、ステップ６２において、照射チャンバ２２内で光中性子により照射される。ステップ６３において、ジルコニウムターゲット３５のＺｒ−９０の一部は、Ｚｒ−９０（ｎ，ｐ）Ｙ−９０反応５０を介してＹ−９０に変換され、その後システムから回収されなければならない。いくつかの実施形態において、中性子の流れは、大部分は約４．７ＭｅＶを超えるエネルギーを有している。いくつかの実施形態において、流れにおける約５０％を超える、約６０％を超える、約７０％を超える、約８０％を超える、または約９０％を超える中性子が約４．７ＭｅＶより上のエネルギーを有している。
【００４９】
この例示的な実施形態において、Ｙ−９０回収プロセスは、イオン液体、より具体的には室温イオン液体（ＲＴＩＬ）を使用する。回収プロセスは、以下に説明するように、一連のサブプロセスを含む。最初にステップ６４において、ＲＴＩＬを使用して、Ｙ−９０生成物を材料のマトリックス表面から選択的に溶解させ、再使用のためにジルコニウムターゲット３５をそのままの状態にしておく。溶解したＹ−９０を含む溶液はそれから、ステップ６５においてＹ−９０を個体形態で回収するために電気分解技術が適用できるように化学的に調整される。任意的に、いくつかの実施形態において、Ｙ−９０は、ステップ６７において適切な量でパッケージングされ、ステップ６８においてエンドユーザに輸送される前に、品質試験がステップ６６において実行されてもよい。
【００５０】
結果として、本発明のＹ−９０の生産方法は、使用される中性子のエネルギーを１２．１ＭｅＶ未満に制限することにより、（Ｚｒ−９０（ｎ，ｎｐ）Ｙ−８９の競合反応からの）Ｙ−８９の望ましくない生成を回避する。従来のＳｒ−９０の方法の大がかりな超高純度化が、その高い費用と共に回避される。原子炉を必要としないので、本発明の比較的小型のＹ−９０の生産システムは、都合の良い地域設備に配置することができ、それにより要望に応じた生産能力を提供する。
【００５１】
本明細書で例示的に開示された発明は、本明細書で具体的に開示されていない任意の要素なしに適切に実施することができる。
【００５２】
詳細な多くの修正、変形、および変更が、本発明の開示された好ましい実施形態に対してなされ得るので、前述の説明および添付の図面に示されるすべての事項は、例示としておよび限定的な意味ではなく解釈されることが意図される。従って、本発明の範囲は、添付の特許請求の範囲およびその法的同等物によって決定されるべきである。
【符号の説明】
【００５３】
１５  電子加速器
２０  電子ビーム
２２  照射チャンバ
２４  入口
２５  光中性子生成体
２６  出口
２８  循環配管
２９  生体遮蔽
３０  中性子ビーム
３５  ターゲット材料
４０  （ｅ−，γ）反応
４５  （γ，ｎ）反応
５０  Ｚｒ−９０（ｎ，ｐ）Ｙ−９０反応
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【国際調査報告】
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