(57)【要約】  ＬＲＲＫ２キナーゼ活性を阻害する新規な化合物、それらの製造方法、それらを含有する組成物およびＬＲＲＫ２キナーゼ活性を特徴とする疾患、例えば、パーキンソン病、アルツハイマー病および筋萎縮性側索硬化症（ＡＬＳ）の治療または予防におけるそれらの使用が開示される。【特許請求の範囲】
【請求項１】
式（Ｉ）の化合物またはその塩
【化１】
2018524390.tif 000908
［式中、
Ｘは、ＣＨまたはＮから選択され；
Ｙは、ＣＨ、ＮまたはＣＲ３から選択され；
ここで、Ｒ３は、ハロ、Ｃ１−３アルキル、ＣＮ、およびＣ１−３ハロアルキルからなる群から選択され；
Ｒ１は、
５または６員ヘテロシクリルであって、
１個のＣ１−３アルコキシルでさらに置換されていてもよいＣ１−３アルキル、
Ｃ１−３アルコキシル、
ハロ、
ヒドロキシル、
−ＳＯ２ＣＨ３、
−ＣＯＣＨ３、
オキソ基、および
オキセタニル
からなる群から独立に選択される１、２または３個の置換基で置換されていてもよい５または６員ヘテロシクリル、
同じであっても異なっていてもよい１または２個のＣ１−３アルキルの置換基およびＣ１−６アルコキシルで置換されていてもよい−Ｏ−４〜６員ヘテロシクリル
からなる群から選択され；かつ
Ｒ２は、
【化２】
2018524390.tif 000909
であり、ここで、
Ｚ１およびＺ２は独立にＮまたはＣＲ７であり、ここで、Ｒ７はＨまたはＣ１−３アルコキシルであるが、
Ｚ１およびＺ２は両方ともＣＲ７ではあり得ず、
Ｒａは、
Ｈ、
ＣＮ、
Ｃ１−３アルキル、
Ｃ１−３アルコキシル、
−Ｏ−Ｃ１−３ハロアルキル、および
Ｃ３−６シクロアルキル
からなる群から選択され；かつ
Ｒｂは、
２−オキサ−６−アザスピロ［３．４］オクタニル、
１個のヒドロキシルで置換されていてもよいＣ３−６シクロアルキル、
−ＣＯＮＨＣＨ３、
−ＮＨＣＯＣＨ３、
４〜６員ヘテロシクリルであって、
ヒドロキシル、
ＣＮ、
−ＣＯＮＨＣＨ３、
オキセタニル、
１個のヒドロキシルで置換されていてもよいＣ１−３アルキル、および
１個のヒドロキシルで置換されていてもよいＣ１−３アルコキシル
からなる群から独立に選択される１または２個の置換基で置換されていてもよい４〜６員ヘテロシクリル
からなる群から選択される］。
【請求項２】
式（Ｉ）の構造を有する請求項１に記載の化合物またはその薬学的に許容可能な塩。
【請求項３】
ＸがＣＨである、請求項１または２に記載の化合物またはその薬学的に許容可能な塩。
【請求項４】
ＹがＣＲ３であり、かつ、Ｒ３がＦまたはメチルである、請求項１〜３のいずれか一項に記載の化合物またはその薬学的に許容可能な塩。
【請求項５】
Ｒ１が、ハロ、ヒドロキシル、ＳＯ２ＣＨ３、ＣＯＣＨ３、オキセタニル、オキソ基、および１個のＣ１−３アルコキシルでさらに置換されていてもよいＣ１−３アルキルからなる群から独立に選択される１、２または３個の置換基で置換されていてもよい５または６員ヘテロシクリルであり、前記５または６員ヘテロシクリルは飽和しているか、または１個の二重結合を含み、かつ、窒素もしくは酸素から選択される１もしくは２個のヘテロ原子環員を含む、請求項１〜４のいずれか一項に記載の化合物またはその薬学的に許容可能な塩。
【請求項６】
Ｒ１が、ハロ、オキセタニルおよびＣ１−３アルキルからなる群から独立に選択される１または２個の置換基で置換されていてもよい６員ヘテロシクリルであり、前記ヘテロシクリルは飽和しており、かつ、窒素または酸素から選択される１または２個のヘテロ原子環員を含む、請求項１〜４のいずれか一項に記載の化合物またはその薬学的に許容可能な塩。
【請求項７】
Ｒ２が
【化３】
2018524390.tif 000910
［式中、
Ｒａは、
Ｈ、
ＣＮ、
Ｃ１−３アルキル、
Ｃ１−３アルコキシル、および
Ｃ３−６シクロアルキル
からなる群から選択され；かつ
Ｒｂは、
２−オキサ−６−アザスピロ［３．４］オクタニル、
１個のヒドロキシルで置換されていてもよいＣ３−６シクロアルキル、
−ＣＯＮＨＣＨ３、
−ＮＨＣＯＣＨ３および
４〜６員ヘテロシクリルであって、
ヒドロキシル、
ＣＮ、
−ＣＯＮＨＣＨ３、
１個のヒドロキシルで置換されていてもよいＣ１−３アルキル、および
１個のヒドロキシルで置換されていてもよいＣ１−３アルコキシル
からなる群から独立に選択される１または２個の置換基で置換されていてもよい４〜６員ヘテロシクリル
からなる群から選択される］
である、請求項１〜６のいずれか一項に記載の化合物またはその薬学的に許容可能な塩。
【請求項８】
Ｒ２が
【化４】
2018524390.tif 000911
［式中、
Ｒａは、Ｃ１−３アルキルまたはＣ１−３アルコキシルであり、かつ
Ｒｂは、
ヒドロキシル、
１個のヒドロキシルで置換されていてもよいＣ１−３アルキル、および
１個のヒドロキシルで置換されていてもよいＣ１−３アルコキシル
からなる群から選択される１個の置換基で置換されていてもよい４〜６員ヘテロシクリルであり、前記４〜６員ヘテロシクリルは、モルホリニル、アゼチニジル、ピペラジニル、およびオキセタニルからなる群から選択される］
である、請求項１〜６のいずれか一項に記載の化合物またはその薬学的に許容可能な塩。
【請求項９】
式（Ｂ）
【化５】
2018524390.tif 000912
［式中、
Ｒ１は、ハロ、Ｃ１−３アルキルおよびオキセタニルからなる群から独立に選択される１または２個の置換基で置換されたピペリジニルであり；
Ｒａは、Ｃ１−３アルキルまたはＣ１−３アルコキシルであり；かつ
Ｒｂは、
ヒドロキシル、
１個のヒドロキシルで置換されていてもよいＣ１−３アルキル、および
１個のヒドロキシルで置換されていてもよいＣ１−３アルコキシル
からなる群から選択される１個の置換基で置換された４〜６員ヘテロシクリルであり、前記４〜６員ヘテロシクリルは、モルホリニル、アゼチニジル、ピペラジニル、およびオキセタニルからなる群から選択される］
の構造を有する、請求項１に記載の化合物またはその薬学的に許容可能な塩。
【請求項１０】
【化６】
2018524390.tif 000913
である、請求項９に記載の化合物またはその薬学的に許容可能な塩。
【請求項１１】
【化７】
2018524390.tif 000914
である、請求項９に記載の化合物またはその薬学的に許容可能な塩。
【請求項１２】
【化８】
2018524390.tif 000915
である、請求項９に記載の化合物またはその薬学的に許容可能な塩。
【請求項１３】
【化９】
2018524390.tif 000916
である、請求項９に記載の化合物またはその薬学的に許容可能な塩。
【請求項１４】
【化１０】
2018524390.tif 000917
である、請求項９に記載の化合物またはその薬学的に許容可能な塩。
【請求項１５】
【化１１】
2018524390.tif 000918
である、請求項９に記載の化合物またはその薬学的に許容可能な塩。
【請求項１６】
請求項１〜１５のいずれか一項に記載の式（Ｉ）の化合物またはその薬学的に許容可能な塩と薬学的に許容可能な賦形剤とを含んでなる医薬組成物。
【請求項１７】
治療を必要とする対象に治療上有効な量の請求項１〜１５のいずれか一項に記載の化合物またはその薬学的に許容可能な塩を投与することを含んでなる、パーキンソン病の治療方法。
【請求項１８】
対象がヒトである、請求項１７に記載の方法。
【請求項１９】
パーキンソン病の治療のための薬剤の製造における、請求項１〜１５のいずれか一項に記載の化合物の使用。
【請求項２０】
パーキンソン病の治療に使用するための、請求項１〜１５のいずれか一項に記載の化合物。
【請求項２１】
療法に使用するための、請求項１〜１５のいずれか一項に記載の化合物。
【発明の詳細な説明】
【関連出願の参照】
【０００１】
本出願は、２０１５年６月２３日に中華人民共和国国家知識産権局に出願されたＰＣＴ国際出願第ＰＣＴ／ＣＮ２０１５／０８４８９３号からの優先権を主張するものであり、その全内容は引用することにより本明細書の一部とされる。
【技術分野】
【０００２】
本発明は、ＬＲＲＫ２キナーゼ活性を阻害する新規な化合物、それらを含有する組成物、およびＬＲＲＫ２キナーゼ活性を特徴とする疾患、例えば、パーキンソン病、筋萎縮性側索硬化症（ＡＬＳ）およびアルツハイマー病の治療におけるそれらの使用に関する。
【背景技術】
【０００３】
パーキンソン病(Parkinson’s disease)（ＰＤ）は、脳の黒質領域におけるドーパミンニューロンの選択的変性および細胞死を特徴とする神経変性疾患である。パーキンソン病は一般に、散発性であると考えられており、病因は未知であったが、ここ１５年で、この疾患の遺伝的基礎および関連の発病機序の理解の重要な進展があった。この進展の１つの領域は、ロイシンリッチリピートキナーゼ２(leucine rich repeat kinase 2)（ＬＲＲＫ２）タンパク質の理解である。家系研究において、ＬＲＲＫ２遺伝子のいくつかのミスセンス突然変異が常染色体優性パーキンソン病に強く関連付けられた（ＷＯ２００６０６８４９２およびＷＯ２００６０４５３９２；Trinh and Farrer 2013, Nature Reviews in Neurology 9: 445-454; Paisan-Ruiz et al., 2013, J. Parkinson’s Disease 3: 85-103参照）。ＬＲＲＫ２のＧ２０１９Ｓ突然変異は、最も多いミスセンス突然変異であり、散発性パーキンソン病によく似た臨床像に関連する。ＬＲＲＫ２  Ｇ２０１９Ｓ突然変異もまた、散発性パーキンソン病症例のおよそ１．５％に存在する（Gilks et al., 2005, Lancet, 365: 415-416参照）。ＬＲＲＫ２における既知の病原性コード突然変異に加え、ＬＲＲＫ２のさらなるアミノ酸コード変異体が同定されており、それもまたパーキンソン病を発症するリスクに関連付けられている（Ross et al., 2011 Lancet Neurology 10: 898-908参照）。さらに、ゲノムワイド関連研究(genome-wide association studies)（ＧＷＡＳ）では、ＬＲＲＫ２がパーキンソン病感受性遺伝子座として同定され、これはＬＲＲＫ２がＬＲＲＫ２タンパク質においてアミノ酸置換を引き起こす突然変異の無い散発性パーキンソン病症例にも関連している可能性があることを示している（Satake et al., 2009 Nature Genetics 41:1303-1307; Simon-Sanchez et al 2009 Nature Genetics 41: 1308-1312参照）。
【０００４】
ＬＲＲＫ２は、ＲＯＣＯタンパク質ファミリーのメンバーであり、このファミリーの総てのメンバーは５つの保存されたドメインを共有している。最も多い病原性突然変異Ｇ２０１９Ｓは、ＬＲＲＫ２の保存性の高いキナーゼドメインに起こる。この突然変異は、組換えＬＲＲＫ２タンパク質のｉｎ  ｖｉｔｒｏ酵素アッセイにおいて（Jaleel et al., 2007, Biochem J, 405: 307-317参照）、およびＰＤ患者由来細胞から精製されたＬＲＲＫ２タンパク質において（Dzamko et al., 2010 Biochem. J. 430: 405-413参照）ＬＲＲＫ２キナーゼ活性の増強をもたらす。違う残基にアミノ酸置換をもたらす、頻度の低いＬＲＲＫ２病原性突然変異Ｒ１４４１もまた、ＬＲＲＫ２のＧＴＰアーゼドメインによるＧＴＰ加水分解の速度を減じることによりＬＲＲＫ２キナーゼ活性を上昇させることが示されている（Guo et al., 2007 Exp Cell Res. 313: 3658-3670; West et al., 2007 Hum. Mol Gen. 16: 223-232参照）。よって、この証拠は、ＬＲＲＫ２のキナーゼ活性およびＧＴＰアーゼ活性は病因に重要であること、およびＬＲＲＫ２キナーゼドメインは全体的なＬＲＲＫ２機能を調節し得ることを示す（Cookson, 2010 Nat. Rev. Neurosci. 11: 791-797参照）。
【０００５】
増強されたＬＲＲＫ２キナーゼ活性は細胞培養モデルにおいてニューロン毒性と関連していること（Smith et al., 2006 Nature Neuroscience 9: 1231-1233参照）、およびキナーゼ阻害化合物はＬＲＲＫ２により媒介される細胞死から保護すること（Lee et al., 2010 Nat. Med. 16: 998-1000参照）を示す証拠がある。
【０００６】
ＬＲＲＫ２  Ｇ２０１９Ｓパーキンソン病患者に由来する誘導多能性幹細胞(Induced pluripotent stem cells)（ｉＰＳＣ）は、神経突起成長の欠陥およびロテノン感受性の増強を示すことが判明しており、これはＧ２０１９Ｓ突然変異の遺伝子修正またはＬＲＲＫ２キナーゼ活性の小分子阻害剤による細胞の処理のいずれかによって改善され得る（Reinhardt et al., 2013 Cell Stem Cell 12: 354-367参照）。また、ｉＳＰＣにおけるＬＲＲＫ２  Ｇ２０１９Ｓ突然変異に関連するミトコンドリア傷害の増大もＧ２０１９Ｓ突然変異の遺伝子修正により遮断される（Sanders et al., 2013 Neurobiol. Dis. 62: 381-386参照）。
【０００７】
ＬＲＲＫ２機能および機能不全と自己貪食リソソーム経路を結びつけるさらなる証拠もある（Manzoni and Lewis, 2013 Faseb J. 27:3234-3429参照）。ＬＲＲＫ２タンパク質は、細胞のα−シヌクレイン分解能に悪影響を与えるシャペロン介在性自己貪食の欠陥をもたらす(Orenstein et al., 2013 Nature Neurosci. 16 394-406)。他の細胞モデルでは、選択的ＬＲＲＫ２阻害剤はマクロ自己貪食を刺激することが示されている（Manzoni et al., 2013 BBA Mol. Cell Res. 1833: 2900-2910参照）。これらのデータは、ＬＲＲＫ２キナーゼ活性の小分子阻害剤が、ＧＢＡ突然変異に関連するパーキンソン病の形態（Swan and Saunders-Pullman 2013 Curr. Neurol. Neurosci Rep. 13: 368参照）、他のα−シヌクレイン病、タウオパチー、アルツハイマー病（Li et al., 2010 Neurodegen. Dis. 7: 265-271参照）および他の神経変性疾患（Nixon 2013 Nat. Med. 19: 983-997参照）およびゴーシェ病（Westbroek et al., 2011 Trends. Mol. Med. 17: 485-493参照）を含む異常な自己貪食／リソソーム分解経路から起こる細胞プロテオスタシスの欠陥を特徴とする疾患の治療に有用性を持ち得ることを示唆する。自己貪食の促進剤として、ＬＲＲＫ２キナーゼの小分子阻害剤はまた、糖尿病、肥満、運動ニューロン病、癲癇および数種の癌（Rubinsztein et al., 2012 Nat.Rev. Drug Discovery 11: 709-730参照）、慢性閉塞性肺疾患および特発性肺線維症などの肺疾患（Araya et al., 2013 Intern. Med. 52: 2295-2303参照）、ならびに全身性紅斑性狼瘡などの自己免疫疾患（Martinez et al., 2016 Nature 533: 115-119参照）を含むその他の疾患の治療にも有用性を持ち得る。自己貪食および貪食プロセスの促進剤として、ＬＲＲＫ２キナーゼの小分子阻害剤はまた、結核（Rubinsztein et al., 2012 Nat.Rev. Drug Discovery 11: 709-730; Araya et al., 2013 Intern. Med. 52: 2295-2303; Gutierrez, Biochemical Society Conference; Leucine rich repeat kinase 2: ten years along the road to therapeutic intervention, Henley Business School, UK 12 July 2016参照）、ＨＩＶ、西ナイルウイルスおよびチクングニアウイルス（Shoji-Kawata et al., 2013 Nature 494: 201-206参照）などの疾患を含むある範囲の細胞内細菌感染、寄生虫感染およびウイルス感染の治療において宿主応答を増強する上での有用性も持ち得る。ＬＲＲＫ２阻害剤は、このような疾患の治療において、単独でまたは感染性病原体を直接標的とする薬物と組み合わせて有用性を持ち得る。さらに、正常対象の線維芽細胞に比べてニーマン・ピックＣ型(Niemann-Pick Type C)（ＮＰＣ）病患者の線維芽細胞で、ＬＲＲＫ２  ｍＲＮＡレベルの有意な上昇も見られ、このことは、異常なＬＲＲＫ２機能がリソソーム障害に役割を果たしている可能性があることを示す（Reddy et al., 2006 PLOS One 1 (1):e19 doi: 10.1371/journal.pone.0000019-supporting information Dataset S1参照）。この所見は、ＬＲＲＫ２阻害剤がＮＰＣの治療に有用性を持ち得ることを示唆する。
【０００８】
ＰＤ関連Ｇ２０１９Ｓ突然変異型のＬＲＲＫ２はまた、チューブリン関連タウのリン酸化を増強することも報告されており（Kawakami et al., 2012 PLoS ONE 7: e30834, doi 10.1371参照）、ＬＲＲＫ２はタウおよびα−シヌクレインの病原作用の上流で働くという疾病モデルが提案されている（Taymans & Cookson, 2010, BioEssays 32: 227-235参照）。これを支持して、トランスジェニックマウスモデルにおいて、ＬＲＲＫ２発現は不溶性タウの凝集の増大、およびタウのリン酸化の増大に関連付けられている（Bailey et al., 2013 Acta Neuropath. 126:809-827参照）。ＰＤ病原性突然変異体タンパク質ＬＲＲＫ２  Ｒ１４４１Ｇの過剰発現は、トランスジェニックマウスモデルにおいてパーキンソン病の症状および高リン酸化をもたらすことが報告されている（Li, Y. et al. 2009, Nature Neuroscience 12: 826-828参照）。従って、これらのデータは、キナーゼ触媒活性のＬＲＲＫ２阻害剤が、嗜銀顆粒病、ピック病、大脳皮質基底核変性症、進行性核上麻痺および遺伝性前頭側頭骨認知症および１７番染色体関連パーキンソン症候群（ＦＴＤＰ−１７）などの、タウの高リン酸化を特徴とするタウオパチーの治療に有用であり得ることを示唆する（Goedert, M and Jakes, R (2005) Biochemica et Biophysica Acta 1739, 240-250参照）。加えて、ＬＲＲＫ２阻害剤は、薬物耽溺に関連する禁断症状／再発などの、ドーパミンレベルの低下を特徴とする他の疾患の治療にも有用性を持ち得る（Rothman et al., 2008, Prog. Brain Res, 172: 385参照）。
【０００９】
他の研究では、トランスジェニックマウスモデルにおいて、Ｇ２０１９Ｓ突然変異型のＬＲＲＫ２の過剰発現が脳室下領域（ＳＶＺ）の神経前駆細胞の増殖および移動に欠陥をもたらし（Winner et al., 2011 Neurobiol. Dis. 41: 706-716参照）、細胞培養モデルにおいて、神経突起の長さおよび分岐を減じることも示されている（Dachsel et al., 2010 Parkinsonism & Related Disorders 16: 650-655参照）。さらに、ＳＶＺ神経前駆細胞の増殖および移動を促進する薬剤も脳卒中の齧歯類モデルにおいて虚血傷害後の神経学的転帰を改善することが報告されている（Zhang et al., 2010 J. Neurosci. Res. 88: 3275-3281参照）。これらの知見は、ＬＲＲＫ２の異常な活性を阻害する化合物が虚血性脳卒中、外傷性脳損傷、脊髄損傷などのニューロン損傷後のＣＮＳ機能の回復を刺激するように計画された治療に有用性を持ち得ることを示唆する。
【００１０】
ＬＲＲＫ２の突然変異は、軽度認知障害（ＭＣＩ）からアルツハイマー病への遷移に臨床学的に関連していることも確認されている（ＷＯ２００７１４９７９８参照）。これらのデータは、ＬＲＲＫ２キナーゼ活性の阻害剤がアルツハイマー病、その他の認知症および関連の神経変性疾患などの疾患の治療に有用であり得ることを示唆する。
【００１１】
また、正常なＬＲＲＫ２タンパク質の異常な調節もいくつかの罹患組織およびモデルで見られる。ｍｉＲ−２０５によるＬＲＲＫ２の翻訳制御の正常な機構は、一部の散発性ＰＤ症例では混乱が見られ、ＰＤ脳サンプルのｍｉＲ−２０５レベルの有意な低下に、それらのサンプルのＬＲＲＫ２タンパク質レベルの上昇が伴っている（Cho et al., (2013) Hum. Mol. Gen. 22: 608-620参照）。よって、ＬＲＲＫ２阻害剤は、正常なＬＲＲＫ２タンパク質のレベルが上昇している散発性ＰＤ患者の治療において使用可能である。
【００１２】
マーモセットにおける実験的パーキンソン病モデルでは、ＬＲＲＫ２  ｍＲＮＡの上昇は、Ｌ−ドーパ誘導性ジスキネジアのレベルと相関する様式で見られる（Hurley, M.J et al., 2007 Eur. J. Neurosci. 26: 171-177参照）。これは、ＬＲＲＫ２阻害剤がこのようなジスキネジアの改善に有用性を持ち得ることを示唆する。
【００１３】
有意に高いレベルのＬＲＲＫ２  ｍＲＮＡがＡＬＳ患者筋肉生検サンプルにおいて報告されている（Shtilbans et al., 2011 Amyotrophic Lateral Sclerosis 12: 250-256参照）。高レベルのＬＲＲＫ２キナーゼ活性がＡＬＳの特有の特徴であり得ることが示唆される。よって、この所見は、ＬＲＲＫ２阻害剤はＡＬＳの治療に有用性を持ち得ることを示した。
【００１４】
また、ＲＲＫ２キナーゼ活性が小膠細胞の炎症誘発応答に役割を果たす可能性があるという証拠もある（Moehle et al., 2012, J. Neuroscience 32: 1602-1611参照）。この所見は、パーキンソン病、アルツハイマー病、多発性硬化症、ＨＩＶ誘発性認知症、筋萎縮性側索硬化症、虚血性脳卒中、外傷性脳損傷および脊髄損傷を含む、ある範囲の神経変性疾患に寄与する異常な神経炎症機構の治療のためのＬＲＲＫ２阻害剤の潜在的有用性を示唆する。いくつかの証拠がまた、ＬＲＲＫ２がｉｎ  ｖｉｔｒｏにおけるニューロン前駆体分化の調節に役割を果たすことを示している（Milosevic, J. et al., 2009 Mol. Neurodegen. 4: 25参照）。この証拠は、ＬＲＲＫ２の阻害剤は、細胞に基づくＣＮＳ障害の治療における、必然としての治療適用のためのｉｎ  ｖｉｔｒｏにおけるニューロン前駆細胞の生産において有用性を持ち得ることを示唆する。
【００１５】
ＬＲＲＫ２  Ｇ２０１９Ｓ突然変異を有するパーキンソン病患者は、腎臓癌、乳癌、肺癌、前立腺癌ならびに急性骨髄性白血病（ＡＭＬ）を含む非皮膚癌の高い頻度を示すことが報告されている。ＬＲＲＫ２におけるＧ２０１９Ｓ突然変異はＬＲＲＫ２キナーゼドメインの触媒活性を増強することを示す証拠があるので、ＬＲＲＫ２の小分子阻害剤は、癌、例えば、腎臓癌、乳癌、肺癌、前立腺癌（例えば、固形腫瘍）および血液癌の治療において有用性を持ち得る（AML; Saunders-Pullman et al., 2010, Movement Disorders, 25:2536-2541; Inzelberg et al., 2012 Neurology 78: 781-786参照）。ＬＲＲＫ２の増幅および過剰発現はまた乳頭状腎臓癌および甲状腺癌でも報告されており、そこではＬＲＲＫ２とＭＥＴ癌遺伝子の間の協同作用が腫瘍細胞の成長および生存を促進し得る（Looyenga et al., 2011 PNAS 108: 1439-1444参照）。
【００１６】
いくつかの研究が、一般的なＬＲＲＫ２変異体と強直性脊椎炎（Danoy P, et al., 2010. PLoS Genet.; 6(12):e1001195；およびらい病感染（Zhang FR, et al. 2009, N Engl J Med. 361:2609-18参照）に対する感受性との遺伝的関連を示唆している。これらの知見は、ＬＲＲＫ２の阻害剤が強直性脊椎炎およびらい病感染の治療において有用性を持ち得ることを示唆する。
【００１７】
クローン病に関する３つのゲノムワイド関連スキャンのメタ分析では、ＬＲＲＫ２遺伝子を含有する遺伝子座を含む、疾患に関連するいくつかの遺伝子座が同定された（Barrett et al., 2008, Nature Genetics, 40: 955-962参照）。ＬＲＲＫ２がクローン病の病因に関連するシグナル伝達経路に含まれる可能性のあるＩＦＮ−γ標的遺伝子であるという証拠も持ち上がっている（Gardet et al., 2010, J. Immunology, 185: 5577-5585参照）。これらの知見は、ＬＲＲＫ２の阻害剤がクローン病の治療において有用性を持ち得ることを示唆する。
【００１８】
ＩＦＮ−γ標的遺伝子として、ＬＲＲＫ２は、多発性硬化症および関節リウマチなどの免疫系の他の疾患の基礎にあるＴ細胞機構にも役割を果たす可能性がある。ＬＲＲＫ２阻害剤のさらなる潜在的有用性として、Ｂリンパ球がＬＲＲＫ２発現細胞の主要集団に寄与しているという、報告されている知見から来るものがある（Maekawa et al. 2010, BBRC 392: 431-435参照）。これは、ＬＲＲＫ２阻害剤が、リンパ腫、白血病、多発性硬化症（Ray et al., 2011 J. Immunol. 230: 109参照）、関節リウマチ、全身性紅斑性狼瘡、自己免疫性溶血性貧血、赤芽球ろう、特発性血小板減少性紫斑病（ＩＴＰ）、エバンス症候群、血管炎、水疱性皮膚障害、１型糖尿病、シェーグレン症候群、デビック病および炎症性ミオパチー（Engel et al., 2011 Pharmacol. Rev. 63: 127-156; Homam et al., 2010 J. Clin. Neuromuscular Disease 12: 91-102参照）など、Ｂ細胞枯渇が有効である、または有効であり得る免疫系の疾患の治療に有効であり得ることを示唆する。
【発明の概要】
【００１９】
本発明は、第１の面において、式（Ｉ）の化合物およびその塩（例えば、薬学的に許容可能な塩）を提供し、
【化１】
2018524390.tif 000002
式中、
Ｘは、ＣＨまたはＮから選択され；
Ｙは、ＣＨ、ＮまたはＣＲ３から選択され；
ここで、Ｒ３は、ハロ、Ｃ１−３アルキル、ＣＮ、およびＣ１−３ハロアルキルからなる群から選択され；
Ｒ１は、
５または６員ヘテロシクリルであって、
１個のＣ１−３アルコキシルでさらに置換されていてもよい(optionally substituted)Ｃ１−３アルキル、
Ｃ１−３アルコキシル、
ハロ、
ヒドロキシル、
−ＳＯ２ＣＨ３、
−ＣＯＣＨ３、
オキソ基、および
オキセタニル
からなる群から独立に選択される１、２または３個の置換基で置換されていてもよい５または６員ヘテロシクリル、
同じであっても異なっていてもよい１または２個のＣ１−３アルキルの置換基およびＣ１−６アルコキシルで置換されていてもよい−Ｏ−４〜６員ヘテロシクリル
からなる群から選択され；かつ
Ｒ２は、
【化２】
2018524390.tif 000003
であり、ここで、
Ｚ１およびＺ２は独立にＮまたはＣＲ７であり、ここで、Ｒ７はＨまたはＣ１−３アルコキシであるが、
Ｚ１およびＺ２は両方ともＣＲ７ではあり得ず；
Ｒａは、
Ｈ、
ＣＮ、
Ｃ１−３アルキル、
Ｃ１−３アルコキシル、
−Ｏ−Ｃ１−３ハロアルキル、および
Ｃ３−６シクロアルキル
からなる群から選択され；かつ
Ｒｂは、
２−オキサ−６−アザスピロ［３．４］オクタニル、
１個のヒドロキシルで置換されていてもよいＣ３−６シクロアルキル、
−ＣＯＮＨＣＨ３、
−ＮＨＣＯＣＨ３、および
４〜６員ヘテロシクリルであって、
ヒドロキシル、
ＣＮ、
−ＣＯＮＨＣＨ３、
オキセタニル、
１個のヒドロキシルで置換されていてもよいＣ１−３アルキル、および
１個のヒドロキシルで置換されていてもよいＣ１−３アルコキシル
からなる群から独立に選択される１または２個の置換基で置換されていてもよい４〜６員ヘテロシクリル
からなる群から選択される。
【００２０】
本発明のさらなる面において、本発明は、式（Ｉ）の化合物またはその薬学的に許容可能な塩と薬学的に許容可能な担体とを含んでなる医薬組成物を提供する。
【００２１】
本発明のさらなる面は、パーキンソン病またはアルツハイマー病の治療または予防において使用するための式（Ｉ）の化合物またはその薬学的に許容可能な塩を提供する。
【発明の具体的な説明】
【００２２】
以下、本発明の以上およびその他の面を、本明細書に示される説明および方法論に関してさらに詳細に記載する。当然のことながら、本発明は、異なる態様面で具現化でき、本明細書に示される実施態様に限定されると解釈されるべきではない。むしろ、これらの実施態様は、本開示が十分かつ完全となるよう、また、当業者に本発明の範囲を完全に伝えるように提供される。
【００２３】
本明細書における本発明の説明で使用される用語は、単に特定の実施態様を記載するためのものであり、本発明の限定を意図したものではない。本発明の実施態様および添付の特許請求の範囲の記載に使用する場合、単数形「１つの(a)」、「１つの(an)」および「その(the)」は、文脈がそうではないことを明示しない限り、複数形も同様に含むことを意図する。また、本明細書で使用する場合、「および／または」は、関連の列挙項目の１以上のいずれかおよび総てのあり得る組合せを包含することを意味する。さらに理解される。「含んでなる(comprises and/or comprising)」という用語は、本明細書で使用する場合、述べられた特徴、整数、工程、操作、要素、および／または成分の存在を明示し、１以上の他の特徴、整数、工程、操作、要素、成分、および／またはそれらの群の存在または付加を排除しない。
【００２４】
一般に、本明細書で使用する命名法および本明細書に記載の有機化学、医薬品化学、生物学における実験手順は、当技術分野で周知かつ一般的に使用されるものである。そうではないことが定義されない限り、本明細書で使用される総ての技術用語および科学用語は一般に、本開示が属する技術分野の熟練者により共通に理解されているものと同じ意味を有する。本明細書で使用される用語に複数の定義がある場合には、そうではないことが述べられない限り、この節のものが優先する。
【００２５】
本明細書に引用される総ての特許、特許出願および刊行物は、引用することによりそれらの全内容が本明細書の一部とされる。用語に矛盾がある場合には、本明細書が優先する。
【００２６】
Ａ．定義
本明細書で使用する場合、「アルキル」は、示された数の炭素原子を有する一価の飽和炭化水素鎖を意味する。例えば、Ｃ１−３アルキルは、１〜３個の炭素原子を有するアルキル基を意味する。アルキル基は直鎖または分岐型であり得る。いくつかの実施態様では、分岐型アルキル基は、１、２、または３個の分岐を有し得る。例示的アルキル基としては、限定されるものではないが、メチル、エチル、およびプロピル（ｎ−プロピルおよびイソプロピル）が挙げられる。
【００２７】
本明細書で使用する場合、「アルコキシル」は、−Ｏ−アルキル基を意味する。例えば、Ｃ１−６アルコキシル基は、１〜６個の炭素原子を含む。Ｃ１−３アルコキシル基は、１〜３個の炭素原子を含む。例示的アルコキシル基としては、限定されるものではないが、メトキシ、エトキシ、プロポキシ、ブトキシル、ペンチルオキシ、およびヘキシルオキシが挙げられる。
【００２８】
本明細書で使用する場合、「シクロアルキル」は、３〜６個の炭素原子の飽和単環式炭化水素環を意味する。例えば、Ｃ３−６シクロアルキルは、環内の員原子として３〜６個の炭素原子を含む。シクロアルキルの例としては、シクロプロピル、シクロブチル、シクロペンチルおよびシクロヘキシルが挙げられる。
【００２９】
本明細書で使用する場合、「ハロゲン」は、フッ素（Ｆ）、塩素（Ｃｌ）、臭素（Ｂｒ）、またはヨウ素（Ｉ）を意味する。「ハロ」は、ハロゲンラジカル：フルオロ（−Ｆ）、クロロ（−Ｃｌ）、ブロモ（−Ｂｒ）、またはヨード（−Ｉ）を意味する。
【００３０】
本明細書で使用する場合、「ハロアルキル」は、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、またはＩから選択される１以上のハロゲン原子（これらはアルキル基の炭素原子のいずれかまたは総てにおいて、炭素原子と結合している水素原子に取って代わることにより置換され、同じであっても異なっていてもよい）を有する、上記で定義されるアルキル基を意味する。例えば、Ｃ１−３ハロアルキルは、１以上のハロゲン原子で置換されたＣ１−３アルキル基を意味する。いくつかの実施態様では、「ハロアルキル」は、ＦまたはＣｌから独立に選択される１以上のハロゲン原子で置換されたアルキル基を意味する。例示的ハロアルキル基としては、限定されるものではないが、クロロメチル、ブロモエチル、トリフルオロメチル、およびジクロロメチルが挙げられる。
【００３１】
本明細書で使用する場合、「ヘテロシクリル」は、３、４、５または６員飽和または不飽和（ただし、芳香族でない）単環式環（この環は、環炭素原子と、２個のオキソ基で置換された窒素、酸素、硫黄または硫黄（例えばＳＯ２）から独立に選択される１または２個の環ヘテロ原子からなる）から水素原子を除去することにより誘導される一価のラジカルである。一つの実施態様では、ヘテロシクリルは、窒素または酸素から独立に選択される１または２個の環ヘテロ原子を含む。一つの実施態様では、「５または６員ヘテロシクリル」は、５または６個の環原子からなり、そのうち１または２個は窒素または酸素から独立に選択される環ヘテロ原子である飽和または二重結合を含有する単環式環を意味する。例示的「５または６員ヘテロシクリル」としては、限定されるものではないが、ピペリジニル（例えば、ピペリジン−４−イル、ピペリジン−１−イル、ピペリジン−３−イル）、ピロリジニル（例えば、ピロリジン−３−イル、ピロリジン−１−イル）、１，２，３，６−テトラヒドロピリジニル（例えば、１，２，３，６−テトラヒドロピリジン−４−イル）、ピペリジノニル（例えば、ピペリジン−２−オニル）、テトラヒドロ−２Ｈ−ピラニル（例えば、テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル、テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル、テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３−イル）、テトラヒドロフラニル（例えば、テトラヒドロフラン−３−イル）、モルホリニル（例えば、モルホリン−２−イル、モルホリン−４−イル）、ピペラジニル（例えば、ピペラジン−１−イル）が挙げられる。一つの実施態様では、「４〜６員ヘテロシクリル」は、４〜６個の環原子からなり、そのうち１または２個は２個のオキソ基で置換された窒素、酸素、硫黄または硫黄（例えば、ＳＯ２）から独立に選択される環ヘテロ原子である飽和および単環式環を意味する。一つの実施態様では、４〜６員ヘテロシクリルは、窒素または酸素から独立に選択される１または２個の環ヘテロ原子を含む。例示的「４〜６員ヘテロシクリル」としては、限定されるものではないが、ピペリジニル（例えば、ピペリジン−４−イル、ピペリジン−３−イル）、ピロリジニル（例えば、ピロリジン−３−イル、ピロリジン−１−イル）、テトラヒドロフラニル（例えば、テトラヒドロフラン−３−イル）、アゼチジニル（例えば、アゼチジン−３−イル、アゼチジン−１−イル）、モルホリニル（例えば、モルホリン−４−イル）、ピペラジニル（例えば、ピペラジン−１−イル）、チオモルホリニル１，１−ジオキシド（例えば、チオモルホリン−４−イル１，１−ジオキシド）、テトラヒドロ−２Ｈ−ピラニル（例えば、テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）およびオキセタニル（例えば、オキセタン−３−イル）が挙げられる。一つの実施態様では、「６員ヘテロシクリル」は、６個の環原子からなり、そのうち１または２個は窒素、酸素から独立に選択される環ヘテロ原子である飽和単環式環を意味する。例示的「６員ヘテロシクリル」としては、限定されるものではないが、ピペリジニル（例えば、ピペリジン−４−イル、ピペリジン−３−イル）、１，２，３，６−テトラヒドロピリジニル（例えば、１，２，３，６−テトラヒドロピリジン−４−イル）、ピペリジノニル（例えば、ピペリジン−２−オニル）、テトラヒドロ−２Ｈ−ピラニル（例えば、テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）、モルホリニル（例えば、モルホリン−４−イル）、ピペラジニル（例えば、ピペラジン−１−イル）が挙げられる。
【００３２】
本明細書で使用する場合、「オキソ」は（＝Ｏ）基を意味する。
【００３３】
本明細書で使用する場合、本明細書で使用する場合、ある基に関して「置換された」とは、その基内の員原子（例えば、炭素原子）と結合している１以上の水素原子が、定義された置換基の群から選択される置換基で置き換えられることを示す。用語「置換された」とは、そのような置換が置換原子および置換基の許容される価数に従い、その置換が安定な化合物（すなわち、再配列、環化、または排除などの変換を自発的に受けず、かつ、反応混合物からの単離に耐えるに十分ロバストなもの）をもたらすという暗黙の条件を含むと理解されるべきである。ある基が１以上の置換基を含み得ると記載される場合、その基内の１以上の（必要に応じて）員原子が置換されてよい。加えて、その基内の単一の員原子は、そのような置換がその原子の許容される価数に従う限り、２以上の置換基で置換されてもよい。例示的置換基としては、限定されるものではないが、アルキル、アルコキシル、ハロ、ヒドロキシ、−ＳＯ２ＣＨ３、−ＣＯＣＨ３、オキソ基、オキセタニル、ＣＮ、−ＣＯＮＨＣＨ３、およびヘテロシクロアルキル（例えば、ピペラジニル）が挙げられる。好適な置換基は、各置換されたまたは置換されていてもよい基に関して、本明細書に定義される。
【００３４】
本明細書で使用する場合、「置換されていてもよい」とは、ヘテロシクリル、アルキル、およびアルコキシルなどの基が非置換であっても、または定義された１、２または３個の置換基で置換されていてもよいことを示す。
【００３５】
本明細書で使用する場合、用語「疾患」は、機能の遂行を中断もしくは阻害する、かつ／または罹患者にまたは人と接触した場合に、不快感、機能不全、苦痛、またはさらに死などの症状を生じさせる、身体または臓器の一部の状態における何らかの変化を意味する。疾病はまた、不調(distemper)、慢性的病的状態(ailing)、軽い病的状態(ailment)、疾病(malady)、障害(disorder)、病気(sickness)、病気(illness)、病訴(complain)、相互素因(interdisposition)および／または詐病(affectation)も含み得る。
【００３６】
本明細書で使用する場合、ある疾患に関して「治療」（“treat”, “treating” or “treatment”）とは、（１）その疾患またはその疾患の１以上の生物学的発現を改善すること、（２）（ａ）その疾患につながるもしくはその疾患の原因である生物学的カスケードの１以上の点、または（ｂ）その疾患の生物学的発現の１以上、に干渉すること、（３）その疾患に関連する症状もしくは影響の１以上を緩和すること、（４）その疾患もしくはその疾患の生物学的発現の１以上の進行を遅らせること、および／または（５）ある疾患もしくはその疾患の生物学的発現の重篤度の可能性を小さくすることを意味する。
【００３７】
本明細書で使用する場合、予防(“prevent”, “preventing” or “prevention”)とは、ある疾患もしくはその生物学的発現の発症の可能性を小さくする、または発症を遅らせるための薬物の予防的投与を意味する。
【００３８】
本明細書で使用する場合、「対象」は、哺乳動物対象（例えば、イヌ、ネコ、ウマ、ウシ、ヒツジ、ヤギ、サルなど）、男性および女性の両対象を含み、また、新生児、幼児、若年、青年、成人および老人対象を含み、さらに限定されるものではないが、白人、黒人、アジア人、アメリカインディアンおよびヒスパニックを含む様々な人種および民族を含む、ヒト対象を意味する。
【００３９】
本明細書で使用する場合、「薬学的に許容可能な塩」とは、対象化合物の所望の生物活性を保持し、かつ、望ましくない毒性学的影響が最小限である塩を意味する。これらの薬学的に許容可能な塩は、化合物の最終的な単離および精製中にｉｎ  ｓｉｔｕで製造されてもよいし、またはその遊離酸もしくは遊離塩基の形態にある精製化合物を個別にそれぞれ好適な塩基もしくは酸と反応させることにより製造してもよい。
【００４０】
本明細書で使用する場合、本発明の化合物またはその他の薬学的に活性な薬剤に関して「治療上有効な量」とは、健全な医学的判断の範囲内で、患者の疾患を治療または予防するのに十分であるが、重篤な副作用を回避するに十分低い量（妥当な利益／リスク比で）を意味する。化合物の治療上有効な量は、選択される特定の化合物（例えば、その化合物の効力、有効性、および半減期を考慮する）、選択される投与経路、治療される疾患、治療される疾患の重篤度、治療される患者の齢、大きさ、体重、および健康状態、治療される患者の病歴、治療期間、併用療法の性質、所望の治療効果などの因子によって異なるが、やはり当業者によって常法により決定可能である。
【００４１】
Ｂ．化合物
本発明は、第１の面において、式（Ｉ）の化合物またはその塩（例えば、その薬学的に許容可能な塩）を提供し、
【化３】
2018524390.tif 000004
式中、
Ｘは、ＣＨまたはＮから選択され；
Ｙは、ＣＨ、ＮまたはＣＲ３から選択され；
ここで、Ｒ３は、ハロ、Ｃ１−３アルキル、ＣＮ、およびＣ１−３ハロアルキルからなる群から選択され；
Ｒ１は、
５または６員ヘテロシクリルであって、
１個のＣ１−３アルコキシルでさらに置換されていてもよいＣ１−３アルキル、
Ｃ１−３アルコキシル、
ハロ、
ヒドロキシル、
−ＳＯ２ＣＨ３、
−ＣＯＣＨ３、
オキソ基、および
オキセタニル
からなる群から独立に選択される１、２または３個の置換基で置換されていてもよい５または６員ヘテロシクリル、
同じであっても異なっていてもよい１または２個のＣ１−３アルキルの置換基およびＣ１−６アルコキシルで置換されていてもよい−Ｏ−４〜６員ヘテロシクリル
からなる群から選択され；かつ
Ｒ２は、
【化４】
2018524390.tif 000005
であり、ここで、
Ｚ１およびＺ２は独立にＮまたはＣＲ７であり、ここで、Ｒ７はＨまたはＣ１−３アルコキシルであるが、
Ｚ１およびＺ２は両方ともＣＲ７ではあり得ず；
Ｒａは、
Ｈ、
ＣＮ、
Ｃ１−３アルキル、
Ｃ１−３アルコキシル、
−Ｏ−Ｃ１−３ハロアルキル、および
Ｃ３−６シクロアルキル
からなる群から選択され；かつ
Ｒｂは、
２−オキサ−６−アザスピロ［３．４］オクタニル、
１個のヒドロキシルで置換されていてもよいＣ３−６シクロアルキル、
−ＣＯＮＨＣＨ３；
−ＮＨＣＯＣＨ３；
４〜６員ヘテロシクリルであって、
ヒドロキシル、
ＣＮ、
−ＣＯＮＨＣＨ３、
オキセタニル、
１個のヒドロキシルで置換されていてもよいＣ１−３アルキル、および
１個のヒドロキシルで置換されていてもよいＣ１−３アルコキシル
からなる群から独立に選択される１または２個の置換基で置換されていてもよい４〜６員ヘテロシクリル
からなる群から選択される。
【００４２】
一つの面において、本発明は、式（Ｉ）の化合物またはその塩（例えば、その薬学的に許容可能な塩）を提供し、
【化５】
2018524390.tif 000006
式中、
Ｘは、ＣＨまたはＮから選択され；
Ｙは、ＣＨ、ＮまたはＣＲ３から選択され、
ここで、Ｒ３は、ハロおよびＣ１−３アルキルからなる群から選択され；
Ｒ１は、
５または６員ヘテロシクリルであって、
１個のＣ１−３アルコキシルでさらに置換されていてもよいＣ１−３アルキル、
ハロ、
ヒドロキシル、
−ＳＯ２ＣＨ３、
−ＣＯＣＨ３、
オキソ基、および
オキセタニル、
からなる群から独立に選択される１、２または３個の置換基で置換されていてもよい５または６員ヘテロシクリル
同じであっても異なっていてもよい１または２個のＣ１−３アルキルの置換基およびＣ１−６アルコキシルで置換されていてもよい−Ｏ−４〜６員ヘテロシクリル
からなる群から選択され；かつ
Ｒ２は、
【化６】
2018524390.tif 000007
であり、ここで、
Ｚ１およびＺ２は独立に、ＮまたはＣＲ７であり、ここで、Ｒ７はＨまたはＣ１−３アルコキシルであるが、
Ｚ１およびＺ２は両方ともＣＲ７ではあり得ず、
Ｒａは、
Ｈ、
ＣＮ、
Ｃ１−３アルキル、
Ｃ１−３アルコキシル、
−Ｏ−Ｃ１−３ハロアルキル、および
Ｃ３−６シクロアルキル
からなる群から選択され；かつ
Ｒｂは、
２−オキサ−６−アザスピロ［３．４］オクタニル、
１個のヒドロキシルで置換されていてもよいＣ３−６シクロアルキル、
−ＣＯＮＨＣＨ３、
−ＮＨＣＯＣＨ３、および
４〜６員ヘテロシクリルであって、
ヒドロキシル、
ＣＮ、
−ＣＯＮＨＣＨ３、
オキセタニル、
１個のヒドロキシルで置換されていてもよいＣ１−３アルキル、および
１個のヒドロキシルで置換されていてもよいＣ１−３アルコキシル
からなる群から独立に選択される１または２個の置換基で置換されていてもよい４〜６員ヘテロシクリル
からなる群から選択される。
【００４３】
一つの実施態様では、本発明は、ＸがＣＨである式（Ｉ）の化合物に関する。
【００４４】
さらなる実施態様では、本発明は、ＹがＣＨまたはＣＲ３である式（Ｉ）の化合物および上記の適用可能な実施態様のいずれかに関する。別の実施態様では、本発明は、ＹがＣＨである式（Ｉ）の化合物および上記の適用可能な実施態様のいずれかに関する。一つの実施態様では、本発明は、ＹがＣＲ３であり、かつ、Ｒ３がＦまたはメチルである式（Ｉ）の化合物および上記の適用可能な実施態様のいずれかに関する。一つの実施態様では、本発明は、ＹがＣＲ３であり、かつ、Ｒ３がメチルである式（Ｉ）の化合物および上記の適用可能な実施態様のいずれかに関する。一つの実施態様では、本発明は、ＹがＣＲ３であり、かつ、Ｒ３がＣｌまたはＦである式（Ｉ）の化合物および上記の適用可能な実施態様のいずれかに関する。一つの実施態様では、本発明は、ＹがＣＲ３であり、かつ、Ｒ３がＣｌである式（Ｉ）の化合物および上記の適用可能な実施態様のいずれかに関する。
【００４５】
一つの実施態様では、本発明は、Ｒ１が、ハロ、ヒドロキシル、−ＳＯ２ＣＨ３、−ＣＯＣＨ３、オキセタニル、オキソ基および１個のＣ１−３アルコキシルでさらに置換されていてもよいＣ１−３アルキルからなる群から独立に選択される１、２または３個の置換基で置換されていてもよい５または６員ヘテロシクリルであり、ここで、前記５または６員ヘテロシクリルは飽和しているか、または１個の二重結合を含み、かつ、窒素または酸素から独立に選択される１または２個のヘテロ原子環員を含む、式（Ｉ）の化合物および上記の適用可能な実施態様のいずれかに関する。別の実施態様では、本発明は、Ｒ１が、ハロ、ヒドロキシル、−ＳＯ２ＣＨ３、−ＣＯＣＨ３、オキセタニル、オキソ基および１個のＣ１−３アルコキシルでさらに置換されていてもよいＣ１−３アルキルからなる群から独立に選択される１、２または３個の置換基で置換されていてもよい５または６員ヘテロシクリルであり、ここで、前記５または６員ヘテロシクリルは、ピペリジニル、ピロリジニル（例えば、ピロリジン−３−イル）、１，２，３，６−テトラヒドロピリジニル（例えば、１，２，３，６−テトラヒドロピリジン−４−イル）、ピペリジノニル（例えば、ピペリジン−２−オニル）、テトラヒドロ−２Ｈ−ピラニル（例えば、テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）、テトラヒドロフラニル（例えば、テトラヒドロフラン−３−イル）、モルホリニル、およびピペラジニル（例えば、ピペラジン−１−イル）からなる群から選択される、式（Ｉ）の化合物および上記の適用可能な実施態様のいずれかに関する。一つの実施態様では、本発明は、Ｒ１が、ハロ、オキセタニルおよびＣ１−３アルキルからなる群から独立に選択される１または２個の置換基で置換されていてもよい６員ヘテロシクリルであり、前記６員ヘテロシクリルは、飽和しており、かつ、窒素または酸素から選択される１または２個のヘテロ原子環員を含む、式（Ｉ）の化合物および上記の適用可能な実施態様のいずれかに関する。別の実施態様では、本発明は、Ｒ１が、ハロおよびＣ１−３アルキルからなる群から独立に選択される１または２個の置換基で置換されていてもよいピペリジニルである、式（Ｉ）の化合物および上記の適用可能な実施態様のいずれかに関する。一つの実施態様では、本発明は、Ｒ１が、フルオロおよびメチルからなる群から独立に選択される１または２個の置換基で置換されていてもよいピペリジニルである、式（Ｉ）の化合物および上記の適用可能な実施態様のいずれかに関する。一つの実施態様では、本発明は、Ｒ１が、オキセタニルおよびＦからなる群から独立に選択される１または２個の置換基で置換されたピペリジニルである、式（Ｉ）の化合物および上記の適用可能な実施態様のいずれかに関する。一つの実施態様では、本発明は、Ｒ１が、オキセタニルの１つの置換基で置換されたピペリジニルである、式（Ｉ）の化合物および上記の適用可能な実施態様のいずれかに関する。一つの実施態様では、本発明は、Ｒ１が、オキセタニルの１つの置換基で置換されたピペリジン−４−イルである、式（Ｉ）の化合物および上記の適用可能な実施態様のいずれかに関する。一つの実施態様では、本発明は、Ｒ１が、オキセタン−３−イルの１つの置換基で置換されたピペリジン−４−イルである、式（Ｉ）の化合物および上記の適用可能な実施態様のいずれかに関する。
【００４６】
別の実施態様では、本発明は、Ｒ１が、Ｃ１−３アルキルの１または２個の置換基（同じであっても異なっていてもよい）で置換されていてもよい−Ｏ−４〜６員ヘテロシクリルである、式（Ｉ）の化合物および上記の適用可能な実施態様のいずれかに関する。別の実施態様では、本発明は、Ｒ１が、Ｃ１−３アルキルからなる群から独立に選択されるおよび１または２個の置換基で置換されていてもよい−Ｏ−４〜６員ヘテロシクリルであり、前記−Ｏ−４〜６員ヘテロシクリルは、−Ｏ−ピペリジニル（例えば、−Ｏ−ピペリジン−４−イル、−Ｏ−ピペリジン−３−イル）、−Ｏ−ピロリジニル（例えば、−Ｏ−ピロリジン−３−イル）、−Ｏ−テトラヒドロフラニル（例えば、−Ｏ−テトラヒドロフラン−３−イル）、および−Ｏ−アゼチジニル（例えば、−Ｏ−アゼチジン−３−イル）からなる群から選択される、式（Ｉ）の化合物および上記の適用可能な実施態様のいずれかに関する。
【００４７】
別の実施態様では、本発明は、Ｒ１がＣ１−６アルコキシルである、式（Ｉ）の化合物および上記の適用可能な実施態様のいずれかに関する。別の実施態様では、本発明は、Ｒ１が−Ｏ−イソプロピルである式（Ｉ）の化合物および上記の適用可能な実施態様のいずれかに関する。
【００４８】
別の実施態様では、本発明は、Ｒ２が
【化７】
2018524390.tif 000008
であり、式中、
Ｒａは、
Ｈ、
ＣＮ、
Ｃ１−３アルキル、
Ｃ１−３アルコキシル、および
Ｃ３−６シクロアルキル
からなる群から選択され；かつ
Ｒｂは、
２−オキサ−６−アザスピロ［３．４］オクタニル、
１個のヒドロキシルで置換されていてもよいＣ３−６シクロアルキル、
−ＣＯＮＨＣＨ３、
−ＮＨＣＯＣＨ３、および
４〜６員ヘテロシクリルであって、
ヒドロキシル、
ＣＮ、
−ＣＯＮＨＣＨ３、
オキセタニル、
１個のヒドロキシルで置換されていてもよいＣ１−３アルキル、および
１個のヒドロキシルで置換されていてもよいＣ１−３アルコキシル
からなる群から独立に選択される１または２個の置換基で置換されていてもよい４〜６員ヘテロシクリル
からなる群から選択される、式（Ｉ）の化合物および上記の適用可能な実施態様のいずれかに関する。
【００４９】
別の実施態様では、本発明は、Ｒ２が
【化８】
2018524390.tif 000009
であり、式中、
Ｒａは、
Ｈ、
ＣＮ、
Ｃ１−３アルキル、
Ｃ１−３アルコキシル、および
シクロプロピル
からなる群から選択され；かつ
Ｒｂは、
１個のヒドロキシルで置換されていてもよいＣ３−６シクロアルキル、
−ＣＯＮＨＣＨ３、
−ＮＨＣＯＣＨ３、および
４〜６員ヘテロシクリルであって、
ヒドロキシル、
ＣＮ、
−ＣＯＮＨＣＨ３、
オキセタニル、
１個のヒドロキシルで置換されていてもよいＣ１−３アルキル、および
１個のヒドロキシルで置換されていてもよいＣ１−３アルコキシル
からなる群から選択される１個の置換基で置換されていてもよく、前記４〜６員ヘテロシクリルは、モルホリニル、アゼチニジル、ピペラジニル、チオモルホリニル１，１−ジオキシド、およびオキセタニルからなる群から選択される、４〜６員ヘテロシクリル
からなる群から選択される、式（Ｉ）の化合物および上記の適用可能な実施態様のいずれかに関する。
【００５０】
さらなる実施態様では、本発明は、Ｒ２が
【化９】
2018524390.tif 000010
であり、式中、
Ｒａは、Ｃ１−３アルキルまたはＣ１−３アルコキシルであり、かつ
Ｒｂは、
ヒドロキシル、
１個のヒドロキシルで置換されていてもよいＣ１−３アルキル、および
１個のヒドロキシルで置換されていてもよいＣ１−３アルコキシル
からなる群から選択される１個の置換基で置換されていてもよい４〜６員ヘテロシクリルであり、前記４〜６員ヘテロシクリルは、モルホリニル、アゼチニジル、ピペラジニル、およびオキセタニルからなる群から選択される、
式（Ｉ）の化合物および上記の適用可能な実施態様のいずれかに関する。
【００５１】
さらなる実施態様では、式（Ｉ）の化合物は、式（Ａ）の化合物またはその薬学的に許容可能な塩であり、
【化１０】
2018524390.tif 000011
式中、
Ｒ１は、ハロおよびＣ１−３アルキルからなる群から独立に選択される１または２個の置換基で置換されていてもよいピペリジニルであり；
Ｒａは、Ｃ１−３アルキルまたはＣ１−３アルコキシルであり；かつ
Ｒｂは、
ヒドロキシル、
１個のヒドロキシルで置換されていてもよいＣ１−３アルキル、および
１個のヒドロキシルで置換されていてもよいＣ１−３アルコキシル
からなる群から選択される１個の置換基で置換されていてもよい４〜６員ヘテロシクリルであり、前記４〜６員ヘテロシクリルは、モルホリニル、アゼチニジル、ピペラジニル、およびオキセタニルからなる群から選択される。
【００５２】
一つの実施態様では、本発明は、
Ｒ１が、Ｆおよびメチルからなる群から独立に選択される１または２個の置換基で置換されていてもよいピペリジニルであり；
Ｒａがメチルまたはメトキシルであり；かつ
Ｒｂが、１個のヒドロキシルで置換されていてもよい４〜６員ヘテロシクリルであり、前記４〜６員ヘテロシクリルは、モルホリニル、アゼチニジル、ピペラジニル、およびオキセタニルからなる群から選択される、
式（Ａ）の化合物およびそれらの薬学的に許容可能な塩に関する。
【００５３】
一つの実施態様では、式（Ｉ）または式（Ａ）の化合物は、
【化１１】
2018524390.tif 000012
またはその塩である。
【００５４】
一つの実施態様では、式（Ｉ）または式（Ａ）の化合物は、
【化１２】
2018524390.tif 000013
またはその薬学的に許容可能な塩である。
【００５５】
一つの実施態様では、式（Ｉ）または式（Ａ）の化合物は、
【化１３】
2018524390.tif 000014
である。
【００５６】
一つの実施態様では、式（Ｉ）または式（Ａ）の化合物は、
【化１４】
2018524390.tif 000015
の塩である。
【００５７】
一つの実施態様では、式（Ｉ）または式（Ａ）の化合物は、
【化１５】
2018524390.tif 000016
の薬学的に許容可能な塩である。
【００５８】
一つの実施態様では、式（Ｉ）または式（Ａ）の化合物は、
【化１６】
2018524390.tif 000017
またはその塩である。
【００５９】
一つの実施態様では、式（Ｉ）または式（Ａ）の化合物は、
【化１７】
2018524390.tif 000018
またはその薬学的に許容可能な塩である。
【００６０】
一つの実施態様では、式（Ｉ）または式（Ａ）の化合物は、
【化１８】
2018524390.tif 000019
である。
【００６１】
一つの実施態様では、式（Ｉ）または式（Ａ）の化合物は、
【化１９】
2018524390.tif 000020
の塩である。
【００６２】
一つの実施態様では、式（Ｉ）または式（Ａ）の化合物は、
【化２０】
2018524390.tif 000021
の薬学的に許容可能な塩である。
【００６３】
一つの実施態様では、式（Ｉ）または式（Ａ）の化合物は、
【化２１】
2018524390.tif 000022
またはその塩である。
【００６４】
一つの実施態様では、式（Ｉ）または式（Ａ）の化合物は、
【化２２】
2018524390.tif 000023
またはその薬学的に許容可能な塩である。
【００６５】
一つの実施態様では、式（Ｉ）または式（Ａ）の化合物は、
【化２３】
2018524390.tif 000024
である。
【００６６】
一つの実施態様では、式（Ｉ）または式（Ａ）の化合物は、
【化２４】
2018524390.tif 000025
の塩である。
【００６７】
一つの実施態様では、式（Ｉ）または式（Ａ）の化合物は、
【化２５】
2018524390.tif 000026
の薬学的に許容可能な塩である。
【００６８】
一つの実施態様では、式（Ｉ）または式（Ａ）の化合物は、
【化２６】
2018524390.tif 000027
またはその塩である。
【００６９】
一つの実施態様では、式（Ｉ）または式（Ａ）の化合物は、
【化２７】
2018524390.tif 000028
またはその薬学的に許容可能な塩である。
【００７０】
一つの実施態様では、式（Ｉ）または式（Ａ）の化合物は、
【化２８】
2018524390.tif 000029
である。
【００７１】
一つの実施態様では、式（Ｉ）または式（Ａ）の化合物は、
【化２９】
2018524390.tif 000030
の塩である。
【００７２】
一つの実施態様では、式（Ｉ）または式（Ａ）の化合物は、
【化３０】
2018524390.tif 000031
の薬学的に許容可能な塩である。
【００７３】
一つの実施態様では、式（Ｉ）または式（Ａ）の化合物は、
【化３１】
2018524390.tif 000032
またはその塩である。
【００７４】
一つの実施態様では、式（Ｉ）または式（Ａ）の化合物は、
【化３２】
2018524390.tif 000033
またはその薬学的に許容可能な塩である。
【００７５】
一つの実施態様では、式（Ｉ）または式（Ａ）の化合物は、
【化３３】
2018524390.tif 000034
である。
【００７６】
一つの実施態様では、式（Ｉ）または式（Ａ）の化合物は、
【化３４】
2018524390.tif 000035
の塩である。
【００７７】
一つの実施態様では、式（Ｉ）または式（Ａ）の化合物は、
【化３５】
2018524390.tif 000036
の薬学的に許容可能な塩である。
【００７８】
一つの実施態様では、式（Ｉ）または式（Ａ）の化合物は、
【化３６】
2018524390.tif 000037
またはその塩である。
【００７９】
一つの実施態様では、式（Ｉ）または式（Ａ）の化合物は、
【化３７】
2018524390.tif 000038
またはその薬学的に許容可能な塩である。
【００８０】
一つの実施態様では、式（Ｉ）または式（Ａ）の化合物は、
【化３８】
2018524390.tif 000039
である。
【００８１】
一つの実施態様では、式（Ｉ）または式（Ａ）の化合物は、
【化３９】
2018524390.tif 000040
の塩である。
【００８２】
一つの実施態様では、式（Ｉ）または式（Ａ）の化合物は、
【化４０】
2018524390.tif 000041
の薬学的に許容可能な塩である。
【００８３】
一つの実施態様では、式（Ｉ）の化合物は、実施例Ｅ１〜Ｅ１２１のいずれか１つの化合物、その遊離塩基、遊離酸、または塩（例えば、薬学的に許容可能な塩）である。
【００８４】
一つの実施態様では、式（Ｉ）の化合物は、実施例Ｅ１２２〜Ｅ２７３のいずれか１つの化合物、その遊離塩基、遊離酸、または塩（例えば、薬学的に許容可能な塩）である。
【００８５】
いくつかの実施態様では、本発明は、
４−（６−（６−（３，３−ジフルオロ−１−メチルピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）ピリミジン−４−イル）モルホリン、
４−（６−（６−（３，３−ジフルオロ−１−メチルピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メトキシピリミジン−４−イル）モルホリン、
４−（６−（６−（３，３−ジフルオロ−１−メチルピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−エトキシピリミジン−４−イル）モルホリン、
４−（６−（６−（３，３−ジフルオロ−１−メチルピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−イソプロポキシピリミジン−４−イル）モルホリン、
４−（６−（３，３−ジフルオロ−１−メチルピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−６−モルホリノピリミジン−２−カルボニトリル、
４−（６−（６−（３，３−ジフルオロ−１−メチルピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−エチルピリミジン−４−イル）モルホリン、
６−（６−（６−（３，３−ジフルオロ−１−メチルピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）ピリミジン−４−イル）−２−オキサ−６−アザスピロ［３．４］オクタン、
４−（６−（６−（３，３−ジフルオロ−１−メチルピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）ピリミジン−４−イル）−Ｎ−メチルモルホリン−２−カルボキサミド、
４−（６−（６−（３，３−ジフルオロ−１−メチルピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メトキシピリミジン−４−イル）−Ｎ−メチルモルホリン−２−カルボキサミド、
４−（６−（６−（３，３−ジフルオロ−１−（オキセタン−３−イル）ピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）ピリミジン−４−イル）モルホリン、
４−（６−（６−（３，３−ジフルオロ−１−（オキセタン−３−イル）ピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メトキシピリミジン−４−イル）モルホリン、
４−（６−（６−（３，３−ジフルオロ−１−（オキセタン−３−イル）ピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−エトキシピリミジン−４−イル）モルホリン、
４−（６−（６−（３，３−ジフルオロ−１−（オキセタン−３−イル）ピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−イソプロポキシピリミジン−４−イル）モルホリン、
（シス）−４−（６−（６−（３−フルオロ−１−（２−メトキシエチル）ピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）ピリミジン−４−イル）モルホリン、
（シス）−４−（６−（６−（３−フルオロ−１−（２−メトキシエチル）ピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）ピリミジン−４−イル）−Ｎ−メチルモルホリン−２−カルボキサミド、
（シス）−１−（２−（６−（３−フルオロ−１−（２−メトキシエチル）ピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−５−メトキシピリジン−４−イル）アゼチジン−３−オール、
（シス）−４−（６−（６−（３−フルオロ−１−（オキセタン−３−イル）ピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）ピリミジン−４−イル）−Ｎ−メチルモルホリン−２−カルボキサミド、
（シス）−１−（６−（６−（３−フルオロ−１−メチルピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メトキシピリミジン−４−イル）アゼチジン−３−オール、
（シス）−１−（６−（６−（３−フルオロ−１−（オキセタン−３−イル）ピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メチルピリミジン−４−イル）アゼチジン−３−オール、
（シス）−３−（６−（６−（３−フルオロ−１−（オキセタン−３−イル）ピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メチルピリミジン−４−イル）シクロブタノール、
（シス）−１−（２−シクロプロピル−６−（６−（３−フルオロ−１−メチルピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）ピリミジン−４−イル）アゼチジン−３−オール、
（シス）−１−（２−（ジフルオロメトキシ）−６−（６−（３−フルオロ−１−メチルピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）ピリミジン−４−イル）アゼチジン−３−オール、
（シス）−２−（（１−（６−（６−（３−フルオロ−１−メチルピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メトキシピリミジン−４−イル）アゼチジン−３−イル）オキシ）エタノール、
（シス）−１−（６−（６−（３−フルオロ−１−メチルピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メトキシピリミジン−４−イル）ピロリジン−３−オール、
（シス）−１−（６−（６−（３−フルオロ−１−メチルピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メトキシピリミジン−４−イル）ピロリジン−３−オール、
（シス）−６−（６−（３−フルオロ−１−メチルピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メトキシ−Ｎ−メチルピリミジン−４−カルボキサミド、
（シス）−Ｎ−（６−（６−（３−フルオロ−１−メチルピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メトキシピリミジン−４−イル）アセトアミド、
（シス）−４−（６−（６−（３−フルオロ−１−メチルピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メトキシピリミジン−４−イル）チオモルホリン１，１−ジオキシド、
（シス）−４−（６−（６−（３−フルオロピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メトキシピリミジン−４−イル）モルホリン、
（シス）−４−（６−（６−（３−フルオロピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メチルピリミジン−４−イル）モルホリン、
１−（６−（６−（３，３−ジフルオロピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メトキシピリミジン−４−イル）アゼチジン−３−カルボニトリル、
（シス）−１−（６−（５−フルオロ−６−（３−フルオロ−１−メチルピペリジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メトキシピリミジン−４−イル）アゼチジン−３−オール、
（シス）−１−（６−（５−フルオロ−６−（３−フルオロ−１−メチルピペリジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メチルピリミジン−４−イル）アゼチジン−３−オール、
（シス）−１−（６−（６−（３−フルオロ−１−メチルピペリジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メトキシピリミジン−４−イル）アゼチジン−３−オール、
（シス）−１−（６−（６−（４−フルオロ−１−メチルピロリジン−３−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メトキシピリミジン−４−イル）アゼチジン−３−オール、
（シス）−４−（４−（６−（３−フルオロ−１−（２−メトキシエチル）ピペリジン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾロ［３，４−ｄ］ピリミジン−１−イル）ピリジン−２−イル）モルホリン、
４−（１−（６−（３−ヒドロキシアゼチジン−１−イル）−２−メトキシピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）−１−メチルピペリジン−２−オン、
１−（２−メトキシ−６−（ピペラジン−１−イル）ピリミジン−４−イル）−５−メチル−６−（テトラヒドロフラン−３−イル）−１Ｈ−インダゾール、
３−（１−（２−メトキシ−６−モルホリノピリミジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）−４−メチルモルホリン、
４−（２−メトキシ−６−（５−メチル−６−（（１−メチルピペリジン−３−イル）オキシ）−１Ｈ−インダゾール−１−イル）ピリミジン−４−イル）モルホリン、
４−（２−メトキシ−６−（５−メチル−６−（（１−メチルピロリジン−３−イル）オキシ）−１Ｈ−インダゾール−１−イル）ピリミジン−４−イル）モルホリン、
１−（２−メトキシ−６−（ピペラジン−１−イル）ピリミジン−４−イル）−５−メチル−６−（（テトラヒドロフラン−３−イル）オキシ）−１Ｈ−インダゾール塩酸塩、
１−（２−メトキシ−６−（４−メチルピペラジン−１−イル）ピリミジン−４−イル）−５−メチル−６−（（テトラヒドロフラン−３−イル）オキシ）−１Ｈ−インダゾール、および
１−（２−メトキシ−６−（４−（オキセタン−３−イル）ピペラジン−１−イル）ピリミジン−４−イル）−５−メチル−６−（（テトラヒドロフラン−３−イル）オキシ）−１Ｈ−インダゾール、
からなる群から選択される構造を有する化合物またはその塩（例えば、薬学的に許容可能な塩）を対象とする。
【００８６】
いくつかの実施態様では、本発明は、
（シス）−（１ｓ，３ｓ）−３−（６−（６−（３−フルオロピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メトキシピリミジン−４−イル）シクロブタノール塩酸塩、
（シス）−（１ｒ，３ｒ）−３−（６−（６−（３−フルオロ−１−メチルピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メトキシピリミジン−４−イル）シクロブタノール、
１−（６−（６−（（シス）−３−フルオロ−１−メチルピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メチルピリミジン−４−イル）ピロリジン−３−オール、
１−（６−（６−（（シス）−３−フルオロ−１−メチルピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メチルピリミジン−４−イル）ピロリジン−３，４−ジオール、
（シス）−２−（（１−（６−（６−（３−フルオロ−１−メチルピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メチルピリミジン−４−イル）アゼチジン−３−イル）オキシ）エタノール、
（４−（６−（６−（（シス）−３−フルオロ−１−メチルピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メチルピリミジン−４−イル）モルホリン−２−イル）メタノール、
（４−（６−（６−（（シス）−３−フルオロ−１−メチルピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メトキシピリミジン−４−イル）モルホリン−２−イル）メタノール、
（４−（６−（６−（（（シス）−３−フルオロ−１−メチルピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メトキシピリミジン−４−イル）モルホリン−２−イル）メタノール、
（シス）−１−（６−（６−（３−フルオロピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メチルピリミジン−４−イル）アゼチジン−３−オール塩酸塩、
１−（６−（アゼチジン−１−イル）−２−メチルピリミジン−４−イル）−６−（（シス）−３−フルオロピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール、
（シス）−１−（６−（６−（１−エチル−３−フルオロピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メチルピリミジン−４−イル）アゼチジン−３−オール、
（シス）−１−（６−（６−（３−フルオロ−１−イソプロピルピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メチルピリミジン−４−イル）アゼチジン−３−オール、
（シス）−（１ｒ，３ｒ）−３−（６−（６−（３−フルオロ−１−（オキセタン−３−イル）ピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メチルピリミジン−４−イル）シクロブタノール、
４−（６−（６−（３−フルオロ−１−（オキセタン−３−イル）ピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メトキシピリミジン−４−イル）モルホリン、
６−（（シス）−３−フルオロ−１−（オキセタン−３−イル）ピペリジン−４−イル）−１−（２−メトキシ−６−（４−メチルピペラジン−１−イル）ピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール、
４−（６−（６−（（シス）−３−フルオロ−１−（オキセタン−３−イル）ピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メトキシピリミジン−４−イル）−２−メチルモルホリン、
４−（６−（６−（３−フルオロ−１−（オキセタン−３−イル）ピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メトキシピリミジン−４−イル）−２，６−ジメチルモルホリン、
４−（６−（６−（３−フルオロ−１−（オキセタン−３−イル）ピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メトキシピリミジン−４−イル）−３−メチルモルホリン、
６−（６−（６−（３−フルオロ−１−（オキセタン−３−イル）ピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メトキシピリミジン−４−イル）−２−オキサ−６−アザスピロ［３．４］オクタン、
４−（６−（６−（３−フルオロ−１−（オキセタン−３−イル）ピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メトキシピリミジン−４−イル）モルホリン−２−イル）メタノール、
（４−（６−（６−（３−フルオロ−１−（オキセタン−３−イル）ピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メチルピリミジン−４−イル）モルホリン−２−イル）メタノール、
１−（６−（６−（（シス）−３−フルオロ−１−（オキセタン−３−イル）ピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メチルピリミジン−４−イル）−３−メチルアゼチジン−３−オール、
１−（６−（６−（（シス）−３−フルオロ−１−（オキセタン−３−イル）ピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メトキシピリミジン−４−イル）−３−メチルアゼチジン−３−オール、
（４−（２−メチル−６−（５−メチル−６−（１−（オキセタン−３−イル）ピペリジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール−１−イル）ピリミジン−４−イル）モルホリン−２−イル）メタノール、
（４−（２−メチル−６−（５−メチル−６−（１−（オキセタン−３−イル）ピペリジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール−１−イル）ピリミジン−４−イル）モルホリン−２−イル）メタノール、
１−（２−メチル−６−（５−メチル−６−（１−（オキセタン−３−イル）ピペリジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール−１−イル）ピリミジン−４−イル）アゼチジン−３−オール、
１−（２−メチル−６−（５−メチル−６−（ピペリジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール−１−イル）ピリミジン−４−イル）アゼチジン−３−オール塩酸塩、
１−（２−メチル−６−（５−メチル−６−（１−メチルピペリジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール−１−イル）ピリミジン−４−イル）アゼチジン−３−オール、
（４−（２−メチル−６−（５−メチル−６−（ピペリジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール−１−イル）ピリミジン−４−イル）モルホリン−２−イル）メタノール、
（４−（２−メトキシ−６−（５−メチル−６−（１−（オキセタン−３−イル）ピペリジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール−１−イル）ピリミジン−４−イル）モルホリン−２−イル）メタノール、
（４−（２−メトキシ−６−（５−メチル−６−（１−（オキセタン−３−イル）ピペリジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール−１−イル）ピリミジン−４−イル）モルホリン−２−イル）メタノール、
（４−（２−メトキシ−６−（５−メチル−６−（ピペリジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール−１−イル）ピリミジン−４−イル）モルホリン−２−イル）メタノール、
４−（２−メチル−６−（５−メチル−６−（１−（オキセタン−３−イル）ピペリジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール−１−イル）ピリミジン−４−イル）モルホリン、
４−（２−メトキシ−６−（５−メチル−６−（１−（オキセタン−３−イル）ピペリジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール−１−イル）ピリミジン−４−イル）−２−メチルモルホリン、
２−メチル−４−（２−メチル−６−（５−メチル−６−（１−（オキセタン−３−イル）ピペリジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール−１−イル）ピリミジン−４−イル）モルホリン、
４−（２−エチル−６−（５−メチル−６−（１−（オキセタン−３−イル）ピペリジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール−１−イル）ピリミジン−４−イル）モルホリン、
（４−（２−エチル−６−（５−メチル−６−（１−（オキセタン−３−イル）ピペリジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール−１−イル）ピリミジン−４−イル）モルホリン−２−イル）メタノール、
２−メチル−４−（２−メチル−６−（５−メチル−６−（ピペリジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール−１−イル）ピリミジン−４−イル）モルホリン（ＨＣｌ塩）、
４−（２−メチル−６−（５−メチル−６−（ピペリジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール−１−イル）ピリミジン−４−イル）モルホリン（ＨＣｌ塩）、
４−（２−メトキシ−６−（５−メチル−６−（ピペリジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール−１−イル）ピリミジン−４−イル）−２−メチルモルホリン（ＴＦＡ塩）、
４−（２−メトキシ−６−（５−メチル−６−（ピペリジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール−１−イル）ピリミジン−４−イル）−２−メチルモルホリン  ２，２，２−トリフルオロアセテート、
（４−（６−（５−クロロ−６−（１−（オキセタン−３−イル）ピペリジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メチルピリミジン−４−イル）モルホリン−２−イル）メタノール、
１−（６−（５−クロロ−６−（１−（オキセタン−３−イル）ピペリジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メチルピリミジン−４−イル）アゼチジン−３−オール、
（４−（６−（５−クロロ−６−（ピペリジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メチルピリミジン−４−イル）モルホリン−２−イル）メタノール、
１−（６−（５−クロロ−６−（ピペリジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メチルピリミジン−４−イル）アゼチジン−３−オール、
１−（２−メチル−６−（５−メチル−６−（１−（オキセタン−３−イル）ピペリジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール−１−イル）ピリミジン−４−イル）ピロリジン−３−オール、
（トランス）−４−フルオロ−１−（２−メチル−６−（５−メチル−６−（１−（オキセタン−３−イル）ピペリジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール−１−イル）ピリミジン−４−イル）ピロリジン−３−オール、
（トランス）−４−フルオロ−１−（２−メトキシ−６−（５−メチル−６−（１−（オキセタン−３−イル）ピペリジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール−１−イル）ピリミジン−４−イル）ピロリジン−３−オール、
Ｎ−メチル−１−（２−メチル−６−（５−メチル−６−（１−（オキセタン−３−イル）ピペリジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール−１−イル）ピリミジン−４−イル）アゼチジン−３−カルボキサミド、
１−（６−（６−（３−フルオロ−１−メチルピペリジン−３−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メトキシピリミジン−４−イル）アゼチジン−３−オール、
（トランス）−１−メチル−４−（５−メチル−１−（２−メチル−６−モルホリノピリミジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−３−オール、
（トランス）−４−（１−（２−メトキシ−６−モルホリノピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）−１−メチルピペリジン−３−オール、
１−（２−メチル−６−（５−メチル−６−（４−メチルモルホリン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール−１−イル）ピリミジン−４−イル）アゼチジン−３−オール、
１−（２−メトキシ−６−（５−メチル−６−（４−メチルモルホリン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール−１−イル）ピリミジン−４−イル）アゼチジン−３−オール、
１−（６−メトキシ−４−（５−メチル−６−（１−（オキセタン−３−イル）ピペリジン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾロ［３，４−ｂ］ピリジン−１−イル）ピリジン−２−イル）アゼチジン−３−オール、
１−（６−（６−（３，３−ジフルオロ−１−（オキセタン−３−イル）ピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メチルピリミジン−４−イル）アゼチジン−３−オール、
２−（４−（２−メチル−６−（５−メチル−６−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール−１−イル）ピリミジン−４−イル）ピペラジン−１−イル）エタノール、
１−（２−メチル−６−（５−メチル−６−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール−１−イル）ピリミジン−４−イル）ピロリジン−３，４−ジオール、
１−（２−メトキシ−６−（４−（オキセタン−３−イル）ピペラジン−１−イル）ピリミジン−４−イル）−５−メチル−６−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール、
２−（（１−（２−メトキシ−６−（５−メチル−６−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール−１−イル）ピリミジン−４−イル）アゼチジン−３−イル）オキシ）エタノール、
（４−（２−メチル−６−（５−メチル−６−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール−１−イル）ピリミジン−４−イル）モルホリン−２−イル）メタノール、
（４−（２−メチル−６−（５−メチル−６−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール−１−イル）ピリミジン−４−イル）モルホリン−２−イル）メタノール、
４−（２−メチル−６−（５−メチル−６−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３−イル）−１Ｈ−インダゾール−１−イル）ピリミジン−４−イル）モルホリン−２−イル）メタノール、
１−（６−（６−（３−フルオロテトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メチルピリミジン−４−イル）アゼチジン−３−オール、
（４−（６−（６−（３−フルオロテトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メチルピリミジン−４−イル）モルホリン−２−イル）メタノール、
１−（６−（６−イソプロポキシ−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メチルピリミジン−４−イル）アゼチジン−３−オール（ＨＣｌ塩）、
１−（６−（６−イソプロポキシ−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メトキシピリミジン−４−イル）アゼチジン−３−オール（ＴＦＡ塩），
１−（６−（５−クロロ−６−イソプロポキシ−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メチルピリミジン−４−イル）アゼチジン−３−オール、
１−（１−（６−（３−ヒドロキシアゼチジン−１−イル）−２−メチルピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−４−オール、
１−（１−（６−（３−ヒドロキシアゼチジン−１−イル）−２−メチルピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピロリジン−３−オール（ＨＣｌ塩）、
１−（５−クロロ−１−（６−（３−ヒドロキシアゼチジン−１−イル）−２−メチルピリミジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−４−オール、
５−メチル−１−（２−メチル−６−（１−（オキセタン−３−イル）ピペリジン−４−イル）ピリミジン−４−イル）−６−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール、
１−（２−メトキシ−６−（５−メチル−６−（１−（オキセタン−３−イル）ピペリジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール−１−イル）ピリミジン−４−イル）−３−メチルピロリジン−３−オール、
１−（４−（２−メトキシ−６−（５−メチル−６−（１−（オキセタン−３−イル）ピペリジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール−１−イル）ピリミジン−４−イル）モルホリン−２−イル）エタノール、
１−（４−（２−メチル−６−（５−メチル−６−（１−（オキセタン−３−イル）ピペリジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール−１−イル）ピリミジン−４−イル）モルホリン−２−イル）エタノール、
（４−（２−メチル−６−（５−メチル−６−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール−１−イル）ピリミジン−４−イル）モルホリン−２−イル）メタノール、
（４−（２−メチル−６−（５−メチル−６−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール−１−イル）ピリミジン−４−イル）モルホリン−２−イル）メタノール、および
１−（２−メチル−６−（５−メチル−６−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３−イル）−１Ｈ−インダゾール−１−イル）ピリミジン−４−イル）アゼチジン−３−オール
からなる群から選択される構造を有する化合物またはその塩（例えば、薬学的に許容可能な塩）を対象とする。
【００８７】
さらなる実施態様では、式（Ｉ）の化合物は、式（Ｂ）の化合物またはその薬学的に許容可能な塩であり、
【化４１】
2018524390.tif 000042
式中、
Ｒ１は、ハロ、Ｃ１−３アルキルおよびオキセタニルからなる群から独立に選択される１または２個の置換基で置換されたピペリジニルであり；
Ｒａは、Ｃ１−３アルキルまたはＣ１−３アルコキシルであり；かつ
Ｒｂは、
ヒドロキシル、
１個のヒドロキシルで置換されていてもよいＣ１−３アルキル、および
１個のヒドロキシルで置換されていてもよいＣ１−３アルコキシル
からなる群から選択される１個の置換基で置換された４〜６員ヘテロシクリルであり、前記４〜６員ヘテロシクリルは、モルホリニル、アゼチニジル、ピペラジニル、およびオキセタニルからなる群から選択される。
【００８８】
一つの実施態様では、本発明は、
Ｒ１が、Ｃｌ、Ｆおよびオキセタニルからなる群から独立に選択される１または２個の置換基で置換されていてもよいピペリジニルであり；
Ｒａがメチルまたはメトキシルであり；かつ
Ｒｂが、１個のヒドロキシルで置換されていてもよいＣ１−３アルキルの１個の置換基で置換されていてもよい４〜６員ヘテロシクリルであり、
前記４〜６員ヘテロシクリルは、モルホリニル、アゼチニジル、ピペラジニル、およびオキセタニルからなる群から選択される、
式（Ｂ）の化合物およびそれらの薬学的に許容可能な塩に関する。
【００８９】
一つの実施態様では、式（Ｉ）または式（Ｂ）の化合物は、
【化４２】
2018524390.tif 000043
またはその塩である。
【００９０】
一つの実施態様では、式（Ｉ）または式（Ｂ）の化合物は、
【化４３】
2018524390.tif 000044
またはその薬学的に許容可能な塩である。
【００９１】
一つの実施態様では、式（Ｉ）または式（Ｂ）の化合物は、
【化４４】
2018524390.tif 000045
である。
【００９２】
一つの実施態様では、式（Ｉ）または式（Ｂ）の化合物は、
【化４５】
2018524390.tif 000046
の塩である。
【００９３】
一つの実施態様では、式（Ｉ）または式（Ｂ）の化合物は、
【化４６】
2018524390.tif 000047
薬学的に許容可能な塩である。
【００９４】
一つの実施態様では、式（Ｉ）または式（Ｂ）の化合物は、
【化４７】
2018524390.tif 000048
またはその塩である。
【００９５】
一つの実施態様では、式（Ｉ）または式（Ｂ）の化合物は、
【化４８】
2018524390.tif 000049
またはその薬学的に許容可能な塩である。
【００９６】
一つの実施態様では、式（Ｉ）または式（Ｂ）の化合物は、
【化４９】
2018524390.tif 000050
である。
【００９７】
一つの実施態様では、式（Ｉ）または式（Ｂ）の化合物は、
【化５０】
2018524390.tif 000051
の塩である。
【００９８】
一つの実施態様では、式（Ｉ）または式（Ｂ）の化合物は、
【化５１】
2018524390.tif 000052
の薬学的に許容可能な塩である。
【００９９】
一つの実施態様では、式（Ｉ）または式（Ｂ）の化合物は、
【化５２】
2018524390.tif 000053
またはその塩である。
【０１００】
一つの実施態様では、式（Ｉ）または式（Ｂ）の化合物は、
【化５３】
2018524390.tif 000054
またはその薬学的に許容可能な塩である。
【０１０１】
一つの実施態様では、式（Ｉ）または式（Ｂ）の化合物は、
【化５４】
2018524390.tif 000055
である。
【０１０２】
一つの実施態様では、式（Ｉ）または式（Ｂ）の化合物は、
【化５５】
2018524390.tif 000056
の塩である。
【０１０３】
一つの実施態様では、式（Ｉ）または式（Ｂ）の化合物は、
【化５６】
2018524390.tif 000057
の薬学的に許容可能な塩である。
【０１０４】
一つの実施態様では、式（Ｉ）または式（Ｂ）の化合物は、
【化５７】
2018524390.tif 000058
またはその塩である。
【０１０５】
一つの実施態様では、式（Ｉ）または式（Ｂ）の化合物は、
【化５８】
2018524390.tif 000059
またはその薬学的に許容可能な塩である。
【０１０６】
一つの実施態様では、式（Ｉ）または式（Ｂ）の化合物は、
【化５９】
2018524390.tif 000060
である。
【０１０７】
一つの実施態様では、式（Ｉ）または式（Ｂ）の化合物は、
【化６０】
2018524390.tif 000061
の塩である。
【０１０８】
一つの実施態様では、式（Ｉ）または式（Ｂ）の化合物は、
【化６１】
2018524390.tif 000062
の薬学的に許容可能な塩である。
【０１０９】
一つの実施態様では、式（Ｉ）または式（Ｂ）の化合物は、
【化６２】
2018524390.tif 000063
またはその塩である。
【０１１０】
一つの実施態様では、式（Ｉ）または式（Ｂ）の化合物は、
【化６３】
2018524390.tif 000064
またはその薬学的に許容可能な塩である。
【０１１１】
一つの実施態様では、式（Ｉ）または式（Ｂ）の化合物は、
【化６４】
2018524390.tif 000065
である。
【０１１２】
一つの実施態様では、式（Ｉ）または式（Ｂ）の化合物は、
【化６５】
2018524390.tif 000066
の塩である。
【０１１３】
一つの実施態様では、式（Ｉ）または式（Ｂ）の化合物は、
【化６６】
2018524390.tif 000067
の薬学的に許容可能な塩である。
【０１１４】
一つの実施態様では、式（Ｉ）または式（Ｂ）の化合物は、
【化６７】
2018524390.tif 000068
またはその塩である。
【０１１５】
一つの実施態様では、式（Ｉ）または式（Ｂ）の化合物は、
【化６８】
2018524390.tif 000069
またはその薬学的に許容可能な塩である。
【０１１６】
一つの実施態様では、式（Ｉ）または式（Ｂ）の化合物は、
【化６９】
2018524390.tif 000070
である。
【０１１７】
一つの実施態様では、式（Ｉ）または式（Ｂ）の化合物は、
【化７０】
2018524390.tif 000071
の塩である。
【０１１８】
一つの実施態様では、式（Ｉ）または式（Ｂ）の化合物は、
【化７１】
2018524390.tif 000072
の薬学的に許容可能な塩である。
【０１１９】
本明細書に記載の化合物の遊離塩基形態または遊離酸形態に加え、化合物の塩形態も本発明の範囲内にある。本明細書に記載の化合物の塩または薬学的に許容可能な塩は、化合物の最終的な単離および精製中にｉｎ  ｓｉｔｕで製造されてもよいし、またはその遊離酸もしくは遊離塩基の形態にある精製化合物を個別にそれぞれ好適な塩基もしくは酸と反応させることにより製造してもよい。好適な薬学的塩に関する総説としては、Berge et al, J. Pharm, Sci., 66, 1-19, 1977; P L Gould, International Journal of Pharmaceutics, 33 (1986), 201-217;およびBighley et al, Encyclopedia of Pharmaceutical Technology, Marcel Dekker Inc, New York 1996, Volume 13, page 453-497を参照。
【０１２０】
特定の実施態様では、本発明の化合物は、塩基性基を含んでよく、従って、好適な酸で処理することにより薬学的に許容可能な酸付加塩を形成することができる。好適な酸としては、薬学的に許容可能な無機酸および薬学的に許容可能な有機酸が挙げられる。これらの塩は結晶性または非晶質であってよい。例示的な薬学的に許容可能な酸付加塩としては、塩酸塩、臭化水素酸塩、硝酸塩、メチル硝酸塩、硫酸塩、重硫酸塩、スルファミン酸塩、リン酸塩、酢酸塩、ヒドロキシ酢酸塩、フェニル酢酸塩、プロピオン酸塩、酪酸塩、イソ酪酸塩、吉草酸塩、マレイン酸塩、ヒドロキシマレイン酸塩、アクリル酸塩、フマル酸塩、リンゴ酸塩、酒石酸塩、クエン酸塩、サリチル酸塩、ｐ−アミノサリチル酸塩(p-aminosalicyclate)、グリコール酸塩、乳酸塩、ヘプタン酸塩、フタル酸塩、シュウ酸塩、コハク酸塩、安息香酸塩、ｏ−アセトキシ安息香酸塩、クロロ安息香酸塩、メチル安息香酸塩、ジニトロ安息香酸塩、ヒドロキシ安息香酸塩、メトキシ安息香酸塩、マンデル酸塩、タンニン酸塩、ギ酸塩、ステアリン酸塩、アスコルビン酸塩、パルミチン酸塩、オレイン酸塩、ピルビン酸塩、パモ酸塩、マロン酸塩、ラウリン酸塩、グルタル酸塩、グルタミン酸塩、エストール酸塩、メタンスルホン酸塩（メシル酸塩）、エタンスルホン酸塩（エシル酸塩）、２−ヒドロキシエタンスルホン酸塩、ベンゼンスルホン酸塩（ベシル酸塩）、ｐ−アミノベンゼンスルホン酸塩、ｐ−トルエンスルホン酸塩（トシル酸塩）、およびナフタレン−２−スルホン酸塩が挙げられる。いくつかの実施態様では、薬学的に許容可能な塩には、Ｌ−酒石酸塩、エタンジスルホン酸塩（エジシル酸塩）、硫酸塩、リン酸塩、ｐ−トルエンスルホン酸塩（トシル酸塩）、塩酸塩、メタンスルホン酸塩、クエン酸塩、フマル酸塩、ベンゼンスルホン酸塩、マレイン酸塩、臭化水素酸塩、Ｌ−乳酸塩、マロン酸塩、およびＳ−カンファー−１０−スルホン酸塩が含まれる。特定の実施態様では、これらの塩のいくつかは溶媒和物を形成する。特定の実施態様では、これらの塩のいくつかは結晶性である。
【０１２１】
式（Ｉ）の化合物、それらの塩（例えば、薬学的に許容可能な塩）は立体異性形で存在し得る（例えば、それは１以上の不斉炭素原子を含む）。個々の立体異性体（鏡像異性体およびジアステレオマー）およびこれらの混合物は本発明の範囲内に含まれる。本発明はまた、式（Ｉ）の化合物、それらの塩（例えば、薬学的に許容可能な塩）の個々の異性体を、１以上のキラル中心が逆転しているその異性体との混合物として包含する。同様に、式（Ｉ）の化合物、それらの塩（例えば、薬学的に許容可能な塩）は、式で示されるもの以外の互変異性形で存在してもよく、これらも本発明の範囲内に含まれると理解される。本発明は以上に定義された特定の群のあらゆる組合せおよびサブセットを含むと理解されるべきである。本発明の範囲は、立体異性体の混合物ならびに精製された鏡像異性体または鏡像異性体的／ジアステレオマー的に富化された混合物を含む。また、式（Ｉ）の化合物、それらの塩（例えば、薬学的に許容可能な塩）の個々の異性体、ならびにそれらの完全または部分的平衡混合物も本発明の範囲内に含まれる。本発明はまた、式（Ｉ）の化合物、それらの塩（例えば、薬学的に許容可能な塩）の個々の異性体ならびに１以上のキラル中心が逆転しているそれらの異性体との混合物を含む。本発明は以上に定義された特定の群のあらゆる組合せおよびサブセットを含むと理解されるべきである。異なる異性形は、従来の方法によりあるものを他のものから分離または分割することができるか、またはいずれの所与の異性体も、従来の合成方法により、または立体特異的もしくは不斉合成により得ることができる。
【０１２２】
本発明はまた、自然界に最も多く見られる原子質量または質量数とは異なる原子質量または質量数を有する原子で１以上の原子が置換されているということ以外は式（Ｉ）の化合物またはそれらの塩と同じ、同位体標識化合物および塩も含む。式（Ｉ）の化合物またはそれらの塩に組み込むことができる同位体の例としては、水素、炭素、窒素、フッ素の同位体、例えば、３Ｈ、１１Ｃ、１４Ｃおよび１８Ｆが挙げられる。このような同位体で標識された式（Ｉ）の化合物またはそれらの塩は、薬物および／または基質組織分布アッセイで有用である。例えば、１１Ｃおよび１８Ｆ同位体は、ＰＥＴ（陽電子放出断層撮影法）で有用である。ＰＥＴは脳撮像法で有用である。同位体で標識された式（Ｉ）の化合物およびそれらの塩は、一般に、以下に開示されている手順を行い、非同位体標識試薬を容易に入手できる同位体標識試薬で置き換えることによって調製することができる。一つの実施態様では、式（Ｉ）の化合物またはそれらの塩は同位体で標識されない。
【０１２３】
式（Ｉ）の特定の化合物またはそれらの塩は、固体または液体形態で存在し得る。固体状態では、式（Ｉ）の化合物または塩は、結晶形態もしくは非晶質形態で、またはそれらの混合物として存在し得る。結晶形態である式（Ｉ）の化合物または塩の場合、当業者は、結晶化の際に結晶格子に溶媒分子が組み込まれた薬学的に許容可能な溶媒和物が形成され得ることを認識するであろう。溶媒和物は、エタノール、イソプロパノール、ＤＭＳＯ、酢酸、エタノールアミン、および酢酸エチルなどの非水性溶媒を含んでもよく、またはそれらは結晶格子中に組み込まれる溶媒として水を含んでもよい。結晶格子中に組み込まれる溶媒が水である溶媒和物は一般に「水和物」と呼ばれる。水和物は化学量論的水和物ならびに変動量の水を含有する組成物を含む。本発明はこのような溶媒和物を総て含む。
【０１２４】
当業者は、その種々の溶媒和物を含む結晶形態で存在する特定の式（Ｉ）の化合物、それらの薬学的に許容可能な塩または溶媒和物は、多形（すなわち、異なる結晶構造で存在する能力）を示し得ることをさらに認識するであろう。これらの異なる結晶形態は一般に「多形体」として知られる。多形体は同じ化学組成を持つが、充填、幾何学的配置、および結晶性固体状態のその他の記述的特性が異なる。従って、多形体は、形状、密度、硬度、変形性、安定性、および溶解特性など、異なる物理特性を持ち得る。多形体は一般に、異なる融点、ＩＲスペクトル、およびＸ線粉末回折パターンを示し、これらが同定に使用できる。当業者は、例えば、化合物の製造に使用される反応条件または試薬を変更または調節することによって異なる多形体が製造され得ることを認識するであろう。例えば、温度、圧力、または溶媒の変化が多形体を生じ得る。加えて、ある多形体は、特定の条件下で別の多形体へ自発的に変換する場合がある。本発明はこのような多形体を総て含む。
【０１２５】
当業者はまた、本発明が式（Ｉ）の化合物、またはそれらの薬学的に許容可能な塩の種々の重水素化形態を含み得ることも認識するであろう。炭素原子と結合している利用可能な各水素原子は独立に重水素原子で置換され得る。当業者ならば、どのように式（Ｉ）の化合物、またはそれらの薬学的に許容可能な塩の重水素化形態を合成すればよいかを知っている。市販の重水素化出発材料を式（Ｉ）の化合物またはそれらの薬学的に許容可能な塩の重水素化形態の製造に用いてもよく、またはそれらは従来の技術を使用し、重水素化試薬（例えば、重水素化リチウムアルミニウム）を用いて合成してもよい。
【０１２６】
本明細書に記載の化合物、それらの塩（例えば、薬学的に許容可能な塩）、それらの重水素化形態、溶媒和物または水和物は、１以上の多形形態で存在し得る。従って、さらなる面において、本発明は、本明細書で定義される化合物、それらの塩（例えば、薬学的に許容可能な塩）の多形体、または本明細書に記載の化合物の溶媒和物または水和物またはそれらの塩（例えば、薬学的に許容可能な塩）の多形体を提供する。
【０１２７】
本明細書で使用する場合、用語「本発明の化合物(“compound(s) of the invention” or “compound(s) of the present invention”)」は、本明細書で定義される上記で参照される式の化合物、それらの任意の形態、すなわち、任意の塩または非塩形態（例えば、遊離酸もしくは塩基形態として、またはそれらの塩、例えば、薬学的に許容可能な塩として）、重水素化形態および任意の物理形態（例えば、非固体形態（例えば、液体または半固体形態）、および固体形態（例えば、非晶質または結晶形態、特定の多形形態、水和物形態（例えば、一、二およびヘミ水和物）を含む溶媒和物形態）、および種々の形態の混合物を意味する。本明細書に述べる医薬組成物および治療方法に関して、「本発明の化合物」という用語は、その任意の薬学的に許容可能な塩の形態または非塩形態（例えば、遊離酸または塩基形態として）、重水素化形態および任意の物理形態（例えば、非固体形態（例えば、液体または半固体形態）、および固体形態（例えば、非晶質または結晶形態、特定の多形形態、水和物形態（例えば、一、二およびヘミ水和物）を含む溶媒和物形態を含む）、および種々の形態の混合物としての本明細書で定義される上記で参照される式の化合物を意味する。
【０１２８】
よって、本発明の化合物は、式（Ｉ）の化合物、またはその塩、例えば、薬学的に許容可能な塩を含む。本発明の代表的化合物は、記載される特定の化合物を含む。
【０１２９】
Ｃ．使用方法
式（Ｉ）の化合物またはそれらの薬学的に許容可能な塩はＬＲＲＫ２キナーゼ活性の阻害剤であり、従って、神経疾患の治療または予防において使用の可能性があると考えられる。例示的神経疾患としては、限定されるものではないが、パーキンソン病、アルツハイマー病、認知症（レビー小体型認知症および血管性認知症、ＨＩＶ誘発性認知症を含む）、筋萎縮性側索硬化症（ＡＬＳ）、加齢性記憶障害、軽度認知障害、嗜銀顆粒病、ピック病、大脳皮質基底核変性症、進行性核上麻痺、遺伝性前頭側頭骨認知症および１７番染色体関連パーキンソン症候群（ＦＴＤＰ−１７）、薬物耽溺に関連する禁断症状／再発、Ｌ−ドーパ誘発性ジスキネジア、虚血性脳卒中、外傷性脳損傷、脊髄損傷が挙げられる。他の障害としては、限定されるものではないが、リソソーム障害（例えば、ニーマン・ピックＣ型病、ゴーシェ病）、クローン病、甲状腺、腎臓癌（乳頭状腎臓癌を含む）、乳癌、肺および前立腺癌、白血病（急性骨髄性白血病（ＡＭＬ）を含む）、リンパ腫、白血病、多発性硬化症、関節リウマチ、全身性紅斑性狼瘡、自己免疫性溶血性貧血、赤芽球ろう、特発性血小板減少性紫斑病（ＩＴＰ）、エバンス症候群、血管炎、水疱性皮膚障害、１型糖尿病、シェーグレン症候群、デビック病および炎症性ミオパチーが挙げられる。
【０１３０】
本発明の一つの面は、療法において使用するための式（Ｉ）の化合物またはその薬学的に許容可能な塩を提供する。一つの実施態様では、本発明は、ＬＲＲＫ２により媒介される疾患の治療または予防において使用するための式（Ｉ）の化合物またはその薬学的に許容可能な塩を提供する。一つの実施態様では、本発明は、パーキンソン病の治療または予防において使用するための式（Ｉ）の化合物またはその薬学的に許容可能な塩を提供する。一つの実施態様では、本発明は、パーキンソン病の治療において使用するための式（Ｉ）の化合物またはその薬学的に許容可能な塩を提供する。
【０１３１】
本発明のさらなる面は、ＬＲＲＫ２により媒介される疾患の治療または予防のための薬剤の製造における式（Ｉ）の化合物またはその薬学的に許容可能な塩の使用を提供する。本発明のさらなる面は、パーキンソン病の治療または予防のための薬剤の製造における式（Ｉ）の化合物またはその薬学的に許容可能な塩の使用を提供する。本発明のさらなる面は、パーキンソン病の治療のための薬剤の製造における式（Ｉ）の化合物またはその薬学的に許容可能な塩の使用を提供する。
【０１３２】
本発明のさらなる面は、必要とする対象に治療上有効な量の式（Ｉ）の化合物またはその薬学的に許容可能な塩を投与することを含んでなる、ＬＲＲＫ２により媒介される疾患の治療または予防方法を提供する。本発明のさらなる面は、必要とする対象に治療上有効な量の式（Ｉ）の化合物またはその薬学的に許容可能な塩を投与することを含んでなる、パーキンソン病の治療または予防方法を提供する。ある実施態様では、対象はヒトである。
【０１３３】
本発明に関して、パーキンソン病の治療は、散発性パーキンソン病、および／または家族性パーキンソン病の治療を意味する。一つの実施態様では、家族性パーキンソン病は、Ｇ２０１９Ｓ突然変異またはＲ１４４１Ｇ突然変異を有するＬＲＲＫ２キナーゼを発現する患者を含む。さらなる実施態様では、家族性パーキンソン病は、パーキンソン病に関するＧ２０１９Ｓ突然変異、Ｎ１４３７Ｈ突然変異、Ｒ１４４１Ｇ突然変異、Ｒ１４４１Ｃ突然変異、Ｒ１４４１Ｈ突然変異、Ｙ１６９９Ｃ突然変異、Ｓ１７６１Ｒ突然変異、またはＩ２０２０Ｔ突然変異を有するＬＲＲＫ２キナーゼを発現する患者を含む。別の実施態様では、散発性パーキンソン病は、パーキンソン病に関するＧ２０１９Ｓ突然変異、Ｎ１４３７Ｈ突然変異、Ｒ１４４１Ｇ突然変異、Ｒ１４４１Ｃ突然変異、Ｒ１４４１Ｈ突然変異、Ｙ１６９９Ｃ突然変異、Ｓ１７６１Ｒ突然変異、またはＩ２０２０Ｔ突然変異を有するＬＲＲＫ２キナーゼを発現する患者を含む。別の実施態様では、パーキンソン病は、パーキンソン病に関連するＬＲＲＫ２遺伝子座にＧ２３８５Ｒなどの他のコード突然変異または非コード一塩基多型を有するＬＲＲＫ２キナーゼを発現する患者を含む。一つの実施態様では、パーキンソン病の治療は、Ｇ２０１９Ｓ突然変異を有するＬＲＲＫ２キナーゼを発現する患者を含む家族性パーキンソン病の治療を意味する。別の実施態様では、パーキンソン病は、以上に高いレベルの正常ＬＲＲＫ２キナーゼを発現する患者を含む。パーキンソン病の治療は症候性であってもよく、または疾患修飾性であってもよい。一つの実施態様では、パーキンソン病の治療は、症候性治療を意味する。一つの実施態様では、パーキンソン病の治療は、疾患修飾性を意味する。
【０１３４】
本発明の化合物はまた、家族歴、嗅覚欠陥、便秘、認知障害、歩行または分子的、生化学的、免疫学的もしくはイメージング技術から得られる疾病進行の生物学的指標などの疾病進行に関連する１以上の微細な特徴の手段により重篤なパーキンソン症候群へ進行しやすいとして特定された患者の治療においても有用であり得る。これに関して、治療は症候性または疾患修飾性であり得る
【０１３５】
本発明に関して、アルツハイマー病の治療は、散発性アルツハイマー病および／または家族性アルツハイマー病の治療を意味する。アルツハイマー病の治療は症候性であってもよく、または疾患修飾性であってもよい。一つの実施態様では、アルツハイマー病の治療は、症候性治療を意味する。同様に、認知症（レビー小体型認知症、血管性認知症、およびＨＩＶ誘発性認知症を含む）、加齢性記憶障害、軽度認知障害、嗜銀顆粒病、筋萎縮性側索硬化症（ＡＬＳ）、ピック病、大脳皮質基底核変性症、進行性核上麻痺、遺伝性前頭側頭骨認知症および１７番染色体関連パーキンソン症候群（ＦＴＤＰ−１７）、虚血性脳卒中、外傷性脳損傷、脊髄損傷、リソソーム障害（例えば、ニーマン・ピックＣ型病、ゴーシェ病）、クローン病、甲状腺癌、腎臓癌（乳頭状腎臓癌を含む）、乳癌、肺癌および前立腺癌、白血病（急性骨髄性白血病（ＡＭＬ）を含む）、リンパ腫、白血病、多発性硬化症、関節リウマチ、全身性紅斑性狼瘡、自己免疫性溶血性貧血、赤芽球ろう、特発性血小板減少性紫斑病（ＩＴＰ）、エバンス症候群、血管炎、水疱性皮膚障害、１型糖尿病、シェーグレン症候群、デビック病および炎症性ミオパチーの治療も症候性または疾患修飾性であり得る。いくつかの実施態様では、認知症（レビー小体型認知症、血管性認知症およびＨＩＶ誘発性認知症を含む）、加齢性記憶障害、軽度認知障害、嗜銀顆粒病、筋萎縮性側索硬化症（ＡＬＳ）、ピック病、大脳皮質基底核変性症、進行性核上麻痺、遺伝性前頭側頭骨認知症および１７番染色体関連パーキンソン症候群（ＦＴＤＰ−１７）、虚血性脳卒中、外傷性脳損傷、脊髄損傷、リソソーム障害（例えば、ニーマン・ピックＣ型病、ゴーシェ病）、クローン病、甲状腺癌、腎臓癌（乳頭状腎臓癌を含む）、乳癌、肺癌および前立腺癌、白血病（急性骨髄性白血病（ＡＭＬ）を含む）、リンパ腫、白血病、多発性硬化症、関節リウマチ、全身性紅斑性狼瘡、自己免疫性溶血性貧血、赤芽球ろう、特発性血小板減少性紫斑病（ＩＴＰ）、エバンス症候群、血管炎、水疱性皮膚障害、１型糖尿病、シェーグレン症候群、デビック病および炎症性ミオパチーの治療は、症候性治療を意味する。
【０１３６】
一つの実施態様では、本発明はまた、必要とする対象に治療上有効な量の式（Ｉ）の化合物またはその薬学的に許容可能な塩を投与することを含んでなる、強直性脊椎炎および／またはらい病感染の治療方法を提供する。一つの実施態様では、対象はヒトである。
【０１３７】
本発明に関して、薬物耽溺に関連する禁断症状／再発およびＬ−ドーパ誘発性ジスキネジアの治療は、症候性治療を意味する。
【０１３８】
さらなる面において、本発明は、上記の障害、例えば、パーキンソン病の治療において使用するための式（Ｉ）の化合物またはその薬学的に許容可能な塩を提供する。いくつかの実施態様では、本発明は、パーキンソン病、アルツハイマー病、認知症（レビー小体型認知症、血管性認知症およびＨＩＶ誘発性認知症を含む）、加齢性記憶障害、軽度認知障害、嗜銀顆粒病、筋萎縮性側索硬化症（ＡＬＳ）、ピック病、大脳皮質基底核変性症、進行性核上麻痺、遺伝性前頭側頭骨認知症または１７番染色体関連パーキンソン症候群（ＦＴＤＰ−１７）、リソソーム障害（例えば、ニーマン・ピックＣ型病、ゴーシェ病）または腎臓癌、乳癌、肺、前立腺癌ならびに急性骨髄性白血病（ＡＭＬ）の予防において使用するための式（Ｉ）の化合物またはその薬学的に許容可能な塩を提供する。一つの実施態様では、本発明は、パーキンソン病の予防において使用するための式（Ｉ）の化合物またはその薬学的に許容可能な塩を提供する。
【０１３９】
本発明はさらに、必要とする対象に治療上有効な量の式（Ｉ）の化合物またはその薬学的に許容可能な塩を投与することを含んでなる、ヒトを含む哺乳動物における上記の疾患、例えば、パーキンソン病の治療方法を提供する。
【０１４０】
本発明はまた、上記の障害、例えば、パーキンソン病の治療において使用するための薬剤の製造における式（Ｉ）の化合物またはその薬学的に許容可能な塩の使用を提供する。本発明はまた、パーキンソン病、アルツハイマー病、認知症（レビー小体型認知症および血管性認知症を含む）、加齢性記憶障害、軽度認知障害、嗜銀顆粒病、筋萎縮性側索硬化症（ＡＬＳ）、ピック病、大脳皮質基底核変性症、進行性核上麻痺、遺伝性前頭側頭骨認知症または１７番染色体関連パーキンソン症候群（ＦＴＤＰ−１７）、または腎臓癌、乳癌、肺癌、前立腺癌ならびに急性骨髄性白血病（ＡＭＬ）、リソソーム障害（例えば、ニーマン・ピックＣ型病、ゴーシェ病）の予防において使用するための薬剤の製造における式（Ｉ）の化合物またはその薬学的に許容可能な塩の使用を提供する。いくつかの実施態様では、本発明は、パーキンソン病の予防において使用するための薬剤の製造における式（Ｉ）の化合物またはその薬学的に許容可能な塩の使用を提供する。
【０１４１】
本発明はまた、細胞に基づくＣＮＳ障害の治療における、必然としての治療適用のためのｉｎ  ｖｉｔｒｏニューロン前駆細胞の生産におけるＬＲＲＫ２阻害剤の使用も提供する。
【０１４２】
本発明はさらに、限定されるものではないが、虚血性脳卒中、外傷性脳損傷、および脊髄損傷を含む、ニューロン損傷後のＣＮＳ機能の回復を刺激するためのＬＲＲＫ２阻害剤の使用を提供する。
【０１４３】
本発明はまた、パーキンソン病、アルツハイマー病、多発性硬化症(mulitiple sclerosis)、ＨＩＶ誘発性認知症、筋萎縮性側索硬化症、虚血性脳卒中、外傷性脳損傷および脊髄損傷を含む、ある範囲の神経変性疾患に寄与する異常な神経炎症機構を治療するためのＬＲＲＫ２阻害剤の使用を提供する。
【０１４４】
本発明はまた、糖尿病、肥満、運動ニューロン病、癲癇、癌、慢性閉塞性肺疾患、特発性肺線維症などの肺疾患、および全身性紅斑性狼瘡などの自己免疫疾患を治療するためのＬＲＲＫ２の阻害剤の使用を提供する。
【０１４５】
本発明はまた、細菌感染、寄生虫感染または結核、ＨＩＶ、西ナイルウイルス、およびチクングニアウイルスを含むウイルス感染を治療するためのＬＲＲＫ２の阻害剤の使用を提供する。式（Ｉ）の化合物またはその薬学的に許容可能な塩が細菌感染、寄生虫感染またはウイルス感染の治療における使用に意図される場合、それは感染性病原体を直接標的とする症候性治療として有用であると主張されている薬剤と併用可能である。
【０１４６】
本発明はまた、結核の治療のための薬剤の製造における式（Ｉ）の化合物またはその薬学的に許容可能な塩の使用を提供する。本発明のさらなる面は、結核の治療のための薬剤の製造における式（Ｉ）の化合物またはその薬学的に許容可能な塩の使用を提供する。
【０１４７】
本発明のさらなる面は、必要とする対象に治療上有効な量の式（Ｉ）の化合物またはその薬学的に許容可能な塩を投与することを含んでなる、結核の治療方法を提供する。ある実施態様では、対象はヒトである。
【０１４８】
式（Ｉ）の化合物またはその薬学的に許容可能な塩がパーキンソン病の治療における使用に意図される場合、それはパーキンソン病の症候性治療として有用であることが主張されている薬剤と併用可能である。このような他の治療薬の好適な例としては、Ｌ−ドーパ、およびドーパミンアゴニスト（例えば、プラミペキソール、ロピニロール）が挙げられる。
【０１４９】
式（Ｉ）の化合物またはその薬学的に許容可能な塩がアルツハイマー病の治療における使用に意図される場合、それはアルツハイマー病の疾患修飾性または症候性いずれかの治療として有用であることが主張されている薬剤と併用可能である。このような他の治療薬の好適な例は、例えば、コリン作動性伝達を修飾することが知られているもの、例えば、Ｍ１ムスカリン性受容体アゴニストまたはアロステリックモジュレーター、Ｍ２ムスカリン性アンタゴニスト、アセチルコリンエステラーゼ阻害剤（例えば、テトラヒドロアミノアクリジン、塩酸ドネペジル、リバスチグミンおよびガランタミン）、ニコチン性受容体アゴニストまたはアロステリックモジュレーター（例えば、α７アゴニストもしくはアロステリックモジュレーターまたはα４β２アゴニストもしくはアロステリックモジュレーター）、ＰＰＡＲアゴニスト（例えば、ＰＰＡＲγアゴニスト）、５−ＨＴ４受容体部分アゴニスト、５−ＨＴ６受容体アンタゴニスト、例えば、ＳＢ−７４２４５７、または５ＨＴ１Ａ受容体アンタゴニストおよびＮＭＤＡ受容体アンタゴニストもしくはモジュレーター、または疾患修飾性薬剤、例えば、βもしくはγ−セクレターゼ阻害剤、例えば、セマガセスタット、ミトコンドリア安定剤、微小管安定剤またはタウ病態のモジュレーター、例えば、タウ凝集阻害剤（例えば、メチレンブルーおよびＲＥＭＢＥＲ（商標））、ＮＳＡＩＤＳ、例えば、タレンフルルビル、トラミプロシル；または抗体、例えば、バピネオズマブもしくはソラネズマブ；プロテオグリカン、例えば、トラミプロセートなどの症候性薬剤であり得る。
【０１５０】
式（Ｉ）の化合物またはその薬学的に許容可能な塩が他の治療薬と併用される場合、それらの化合物は、任意の好都合な経路により逐次または同時に投与され得る。
【０１５１】
本発明はまた、さらなる面において、式（Ｉ）の化合物またはその薬学的に許容可能な塩を１以上のさらなる治療薬とともに含んでなる組合せを提供する。
【０１５２】
上記に言及される組合せは、好都合には、医薬処方物の形態で使用するために提供され得、従って上記で定義される組合せを薬学的に許容可能な担体または賦形剤とともに含んでなる医薬処方物は、本発明のさらなる面を含んでなる。このような組合せの個々の成分は、別個のまたは合わせた医薬処方物で逐次または同時に投与することができる。
【０１５３】
式（Ｉ）の化合物またはその薬学的に許容可能な塩が、同じ病態に対して有効な第２の治療薬と併用される場合、各化合物の用量は、その化合物が単独で使用される場合とは異なり得る。適当な用量は当業者により容易に認識されるであろう。
【０１５４】
Ｄ．組成物
本発明の化合物は、対象に投与する前に医薬組成物として処方され得る。一つの面によれば、本発明は、本発明の化合物と薬学的に許容可能な賦形剤とを含んでなる医薬組成物を提供する。別の面によれば、本発明は、本明細書に記載の化合物と薬学的に許容可能な賦形剤と混合することを含んでなる医薬組成物の製造方法を提供する。
【０１５５】
医薬組成物は、単位用量当たりに所定量の有効成分を含有する単位投与形で提供され得る。このような単位は、治療される疾患、投与経路ならびに被験体の齢、体重および状態に応じて、例えば、０．１ｍｇ、０．５ｍｇ、または１ｍｇ〜５０ｍｇ、１００ｍｇ、２００ｍｇ、２５０ｍｇ、５００ｍｇ、７５０ｍｇまたは１ｇの本発明の化合物を含有してよく、または医薬組成物は、単位用量当たりに所定量の有効成分を含有する単位投与形で提供され得る。他の実施態様では、単位投与組成物は、本明細書に記載の一日用量もしくは部分用量、またはその適当な分数の有効成分を含有するものである。さらに、このような医薬組成物は、当業者に周知のいずれの方法によって作製してもよい。
【０１５６】
本発明の化合物の治療上有効な量は、例えば、意図されるレシピエントの齢および体重、治療を必要とする正確な病態およびその重篤度、処方物の性質、および投与経路を含むいくつかの因子によって決まり、最終的には投薬を指示する担当者の裁量下にある。しかしながら、本明細書に記載される疾患の治療のための本発明の化合物の治療上有効な量は、一般に、０．１〜１００ｍｇ／ｋｇレシピエント体重／日の範囲、より通常には、１〜１０ｍｇ／ｋｇ体重／日の範囲である。よって、７０ｋｇの成体哺乳動物では、１日当たりの実際の量は通常７０〜７００ｍｇであると思われ、この量は１日当たり単回用量で与えてもよいし、または１日当たり２回、３回、４回、５回または６回用量など、１日当たり複数の分割用量で与えてもよい。あるいは、投与は間欠的に、例えば、１日おきに１回、週に１回または月に１回行うことができる。治療上有効な量の塩または溶媒和物などは、式（Ｉ）の化合物それ自体の治療上有効な量の割合として決定され得る。類似の用量が上記に言及される他の疾患の治療にも適当であると想定される。
【０１５７】
本発明の医薬組成物は、本発明の１以上の化合物を含有し得る。いくつかの実施態様では、医薬組成物は、１または複数の本発明の化合物を含有し得る。例えば、いくつかの実施態様では、本医薬組成物は、２種類以上の本発明の化合物を含有し得る。加えて、本医薬組成物は、１以上の付加的な薬学上有効な化合物をさらに含んでなってもよい。
【０１５８】
本明細書で使用する場合、「薬学的に許容可能な賦形剤」は、医薬組成物に形態または稠度を与える上で含まれる薬学的に許容可能な材料、組成物またはビヒクルを意味する。各賦形剤は、混合した際に、被験体に投与した際に本発明の化合物の有効性を実質的に低下させる相互作用および薬学的に許容されない医薬組成物を生じる相互作用が回避されるよう、その医薬組成物の他の成分と適合し得る。
【０１５９】
本発明の化合物および薬学的に許容可能な１または複数の賦形剤は、所望の投与経路により対象に投与するために適合された投与形へと処方され得る。例えば、投与形には、（１）経口投与（頬側または舌下を含む）に適合したもの、例えば、錠剤、カプセル剤、カプレット剤、丸剤、トローチ剤、散剤、シロップ剤、エリキシル剤(elixers)、懸濁液、溶液、エマルション、サシェ剤、およびカシェ剤；（２）非経口投与（皮下、筋肉内、静脈内または皮内を含む）に適合したもの、例えば、無菌溶液、懸濁液、および再構成用散剤；（３）経皮投与に適合したもの、例えば、経皮パッチ；（４）直腸投与に適合したもの、例えば、坐剤；（５）鼻腔吸入に適合したもの、例えば、ドライパウダー、エアロゾル、懸濁液、および溶液；ならびに（６）局所投与（頬側、舌下または経皮を含む）に適合したもの、例えば、クリーム、軟膏、ローション、溶液、ペースト、スプレー、フォーム、およびゲルが含まれる。このような組成物は製薬分野で公知の任意の方法により、例えば、式（Ｉ）の化合物を担体または賦形剤と会合させることによって調製され得る。
【０１６０】
経口投与に適合した医薬組成物は、カプセル剤もしくは錠剤などの個別単位；散剤または顆粒；水性もしくは非水性液中の溶液もしくは懸濁液；可食フォームもしくはホイップ；または水中油型液体エマルションもしくは油中水型液体エマルションとして提供され得る。
【０１６１】
好適な薬学的に許容可能な賦形剤は、選択される特定の投与形によって異なり得る。加えて、好適な薬学的に許容可能な賦形剤は、組成物中で役立ち得る特定の機能に関して選択され得る。例えば、ある種の薬学的に許容可能な賦形剤は、均一な投与形の製造を助けるそれらの能力のために選択され得る。ある種の薬学的に許容可能な賦形剤は、安定な投与形の製造を助けるそれらの能力のために選択され得る。ある種の薬学的に許容可能な賦形剤は、患者に投与された際に本発明の１または複数の化合物をある器官または身体部分から別の器官または身体部分に運搬または輸送するのを助けるそれらの能力のために選択され得る。ある種の薬学的に許容可能な賦形剤は、患者のコンプライアンスを高めるそれらの能力のために選択され得る。
【０１６２】
好適な薬学的に許容可能な賦形剤としては、下記の種の賦形剤：希釈剤、増量剤、結合剤、崩壊剤、滑沢剤、流動促進剤、造粒剤、被覆剤、湿潤剤、溶媒、補助溶媒、沈殿防止剤、乳化剤、甘味剤、香味剤、矯味剤、着色剤、固化防止剤、湿潤剤(hemectants)、キレート剤、可塑剤、増粘剤、抗酸化剤、保存剤、安定剤、界面活性剤、および緩衝剤が含まれる。当業者は、ある種の薬学的に許容可能な賦形剤が２つ以上の機能を果たすことがあり、どのくらいの賦形剤が処方物中に存在するか、および他にどんな成分が処方物中に存在するかによって別の機能を果たすことがあることを認識するであろう。
【０１６３】
当業者は、本発明で使用するための適当な量で好適な薬学的に許容可能な賦形剤を選択できるだけの当技術分野の知識と技量を有する。加えて、薬学的に許容可能な賦形剤を記載し、好適な薬学的に許容可能な賦形剤の選択に有用であり得る、当業者に利用可能ないくつかの情報源がある。例としては、Remington's Pharmaceutical Sciences (Mack Publishing Company)、The Handbook of Pharmaceutical Additives (Gower Publishing Limited)、およびThe Handbook of Pharmaceutical Excipients (the American Pharmaceutical Association and the Pharmaceutical Press)が挙げられる。
【０１６４】
本発明の医薬組成物は、当業者に公知の技術および方法を用いて調製される。当技術分野で慣用される方法のいくつかはRemington's Pharmaceutical Sciences (Mack Publishing Company)に記載されている。
【０１６５】
一つの面において、本発明は、治療上有効な量の本発明の化合物と希釈剤または増量剤とを含んでなる、錠剤またはカプセル剤などの固体経口投与形を対象とする。好適な希釈剤および増量剤としては、ラクトース、スクロース、デキストロース、マンニトール、ソルビトール、デンプン（例えば、コーンスターチ、ジャガイモデンプン、およびアルファー化デンプン）、セルロースおよびその誘導体（例えば、微晶質セルロース）、硫酸カルシウムおよび第二リン酸カルシウムが含まれる。経口固体投与形は、結合剤をさらに含んでなり得る。好適な結合剤としては、デンプン（例えば、コーンスターチ、ジャガイモデンプン、およびアルファー化デンプン）、ゼラチン、アラビアガム、アルギン酸ナトリウム、アルギン酸、トラガカントガム、グアーガム、ポビドン、およびセルロースおよびその誘導体（例えば、微晶質セルロース）が含まれる。経口固体投与形は、崩壊剤をさらに含んでなり得る。好適な崩壊剤としては、クロスポビドン、グリコール酸ナトリウムデンプン、クロスカルメロース、アルギン酸、およびカルボキシメチルセルロースナトリウムが含まれる。経口固体投与形は、滑沢剤をさらに含んでなり得る。好適な滑沢剤としては、ステアリン酸、ステアリン酸マグネシウム、ステアリン酸カルシウム、およびタルクが含まれる。
【０１６６】
特定の実施態様では、本発明は、０．０１〜１０００ｍｇの１以上の本明細書に記載の化合物またはその薬学的に許容可能な塩と０．０１〜５ｇの１以上の薬学的に許容可能な賦形剤とを含んでなる医薬組成物を対象とする。
【０１６７】
一つの実施態様では、本発明は、０．０１〜１０００ｍｇ（遊離塩基として計算）の、
【化７２】
2018524390.tif 000073
の構造を有する化合物またはその薬学的に許容可能な塩と０．０１〜５ｇの１以上の薬学的に許容可能な賦形剤とを含んでなる医薬組成物を対象とする。
【０１６８】
一つの実施態様では、本発明は、０．０１〜１０００ｍｇの、
【化７３】
2018524390.tif 000074
の構造を有する化合物または薬学的に許容可能な塩と０．０１〜５ｇの１以上の薬学的に許容可能な賦形剤とを含んでなる医薬組成物を対象とする。
【０１６９】
一つの実施態様では、本発明は、０．０１〜１０００ｍｇ（遊離塩基として計算）の、
【化７４】
2018524390.tif 000075
の構造を有する化合物またはその薬学的に許容可能な塩と０．０１〜５ｇの１以上の薬学的に許容可能な賦形剤とを含んでなる医薬組成物を対象とする。
【０１７０】
一つの実施態様では、本発明は、０．０１〜１０００ｍｇ（遊離塩基として計算）の、
【化７５】
2018524390.tif 000076
の構造を有する化合物またはその薬学的に許容可能な塩と０．０１〜５ｇの１以上の薬学的に許容可能な賦形剤とを含んでなる医薬組成物を対象とする。
【０１７１】
一つの実施態様では、本発明は、０．０１〜１０００ｍｇの、
【化７６】
2018524390.tif 000077
の構造を有する化合物またはその薬学的に許容可能な塩と０．０１〜５ｇの１以上の薬学的に許容可能な賦形剤とを含んでなる医薬組成物を対象とする。
【０１７２】
一つの実施態様では、本発明は、０．０１〜１０００ｍｇ（遊離塩基として計算）の、
【化７７】
2018524390.tif 000078
の構造を有する化合物またはその薬学的に許容可能な塩と０．０１〜５ｇの１以上の薬学的に許容可能な賦形剤とを含んでなる医薬組成物を対象とする。
【０１７３】
一つの実施態様では、本発明は、０．０１〜１０００ｍｇ（遊離塩基として計算）の、
【化７８】
2018524390.tif 000079
の構造を有する化合物またはその薬学的に許容可能な塩と０．０１〜５ｇの１以上の薬学的に許容可能な賦形剤とを含んでなる医薬組成物を対象とする。
【０１７４】
一つの実施態様では、本発明は、０．０１〜１０００ｍｇの、
【化７９】
2018524390.tif 000080
の構造を有する化合物またはその薬学的に許容可能な塩と０．０１〜５ｇの１以上の薬学的に許容可能な賦形剤とを含んでなる医薬組成物を対象とする。
【０１７５】
一つの実施態様では、本発明は、０．０１〜１０００ｍｇ（遊離塩基として計算）の、
【化８０】
2018524390.tif 000081
の構造を有する化合物またはその薬学的に許容可能な塩と０．０１〜５ｇの１以上の薬学的に許容可能な賦形剤とを含んでなる医薬組成物を対象とする。
【０１７６】
一つの実施態様では、本発明は、０．０１〜１０００ｍｇ（遊離塩基として計算）の、
【化８１】
2018524390.tif 000082
の構造を有する化合物またはその薬学的に許容可能な塩と０．０１〜５ｇの１以上の薬学的に許容可能な賦形剤とを含んでなる医薬組成物を対象とする。
【０１７７】
一つの実施態様では、本発明は、０．０１〜１０００ｍｇの、
【化８２】
2018524390.tif 000083
の構造を有する化合物またはその薬学的に許容可能な塩と０．０１〜５ｇの１以上の薬学的に許容可能な賦形剤とを含んでなる医薬組成物を対象とする。
【０１７８】
一つの実施態様では、本発明は、０．０１〜１０００ｍｇ（遊離塩基として計算）の、
【化８３】
2018524390.tif 000084
の構造を有する化合物またはその薬学的に許容可能な塩と０．０１〜５ｇの１以上の薬学的に許容可能な賦形剤とを含んでなる医薬組成物を対象とする。
【０１７９】
別の実施態様では、本発明は、本明細書に記載の化合物またはその薬学的に許容可能な塩と薬学的に許容可能な賦形剤とを含んでなる、神経変性疾患の治療のための医薬組成物を対象とする。別の実施態様では、本発明は、本明細書に記載の化合物またはその薬学的に許容可能な塩と薬学的に許容可能な賦形剤とを含んでなる、パーキンソン病の治療のための医薬組成物を対象とする。
【０１８０】
Ｅ．化合物の製造方法
本明細書に記載の化合物の製造において使用される方法は所望の化合物によって決まる。特定の置換基の選択およびその特定の置換基の種々の可能性のある位置などの因子は総て、本発明の特定の化合物の製造においてたどるべき経路で役割を果たす。それらの因子は当業者によって容易に認識される。
【０１８１】
一般に、本発明の化合物は、当技術分野で公知の標準的技術およびそれに類似の既知の方法によって製造することができる。本発明の化合物を製造する一般法を以下に示す。以下の一般実験スキームに記載される出発材料および試薬は総て市販されているか、または当技術分野で公知の方法によって製造することができる。
【０１８２】
当業者は、本明細書に記載の置換基が本明細書に記載の合成方法に適合しない場合、その置換基を、反応条件に対して安定である好適な保護基で保護できることを認識するであろう。保護基は反応順序の好適な時点で除去して所望の中間体または目的化合物を得ることができる。好適な保護基およびそのような好適な保護基を用いて種々の置換基を保護および脱保護する方法は当業者に周知であり、その例はT. Greene and P. Wuts, Protecting Groups in ChemicalSynthesis (第3版), John Wiley & Sons, NY (1999)に見出すことができる。場合によっては、置換基は、用いる反応条件下で反応性であるように特に選択することができる。これらの状況下で、これらの反応条件は、選択された置換基を、中間体化合物として有用であるか、または目的化合物中の所望の置換基である別の置換基に変換する。
【０１８３】
一般スキーム１は、本発明の化合物を製造するための例示的合成法を示す。
【化８４】
2018524390.tif 000085
【０１８４】
一般スキーム１は、式（Ｉ）の化合物を表す化合物３を製造するための例示的合成を示す。スキーム１では、Ｘ、Ｙ、Ｒ１およびＲ２は式Ｉに定義される通りである。
【０１８５】
工程（ｉ）は、化合物３を得るための、約１００℃などの好適な温度下、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（ＤＭＦ）などの適当な溶媒中、Ｃｓ２ＣＯ３などの適当な塩基を用いて、化合物１を化合物２と反応させることによる置換反応であり得る。
【０１８６】
工程（ｉｉ）は、化合物３を得るための、還流条件などの好適な温度で、トルエンなどの好適な溶媒中、Ｋ３ＰＯ４などの好適な塩基の存在下、ＣｕＩおよびＮ，Ｎ’−ジメチル−シクロヘキサン−１，２−ジアミンなどの適当な試薬を用いるカップリング反応であり得る。
【０１８７】
工程（ｉｉｉ）は、化合物３を得るための、１００℃などの好適な温度で、トルエンなどの好適な溶媒中、ナトリウムｔｅｒｔ−ブトキシドなどの好適な塩基の存在下、Ｐｄ２ｄｂａ３およびジ−ｔｅｒｔ−ブチル（２’，４’，６’−トリイソプロピル−［１，１’−ビフェニル］−２−イル）ホスフィンなどの適当な試薬を用いるカップリング反応であり得る。
【化８５】
2018524390.tif 000086
一般スキーム２は、中間体１を製造するための例示的合成を示す。Ｒ１ａは、Ｒ１がＲ１の炭素原子を課して環に連結されている場合のＲ１を表す。保護基は、例えば、テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル（ＴＨＰ）、（トリメチルシリル）エトキシ）メチル（ＳＥＭ）またはアセチル（Ａｃ）などの任意の好適な保護基であり得る。
【０１８８】
中間体１ｂは、工程（ｉｖ）で、２０℃〜４０℃などの好適な温度下、ＤＣＭなどの適当な溶媒中、ＴｓＯＨなどの好適な酸の存在下で、出発材料１ａをＤＨＰなどの好適な試薬と反応させることにより得ることができる。工程（ｖ）は、化合物１ｃを得るための、６０℃〜１００℃などの好適な温度下、１，４−ジオキサンなどの適当な溶媒中、Ｎａ２ＣＯ３などの好適な塩基の存在下、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２などの適当なパラジウム触媒を用いる、中間体１ｂとボロン酸またはエステルなどの好適な試薬の間のクロスカップリング反応であり得、得られた化合物を工程（ｖｉ）で、−６０℃〜−１０℃などの好適な温度下、ＴＨＦなどの好適な溶媒中、Ｈ２Ｏ２などの好適な酸化試薬と反応させて中間体(intermdediate)１ｄを得ることができる。工程（ｖｉｉ）は、中間体(intermdediate)１ｅを得るための、０℃〜２５℃などの好適な温度下、ＤＣＭなどの好適な溶媒中、中間体１ｄをＤＭＰなどの酸化剤と反応させることによる酸化反応であり得る。中間体１ｆは、工程（ｖｉｉｉ）で、−７８℃〜０℃などの好適な温度下、ＤＣＭなどの好適な溶媒中、１ｅをＤＡＳＴなどの流動化剤と反応させることにより得ることができる。工程（ｉｘ）は、中間体(intermdediate)１を得るための、２５℃〜４０℃などの好適な温度下、１，４−ジオキサンなどの好適な溶媒中、１ｅをＨＣｌなどの好適な酸と反応させることによる脱保護反応であり得る。
【０１８９】
中間体１ｄはまた、工程（ｘ）で、−７８℃〜０℃などの好適な温度下、ＤＣＭなどの好適な溶媒中、ＤＡＳＴなどの流動化剤と直接反応させて中間体１ｇを得ることもでき、これを、工程（ｘｉ）で、２５℃〜４０℃などの好適な温度下、１，４−ジオキサンなどの好適な溶媒中、ＨＣｌなどの好適な酸と反応させると中間体(intermdediate)１が得られる。中間体１はまた、工程（ｘｉｉ）で、２５℃〜８０℃などの適当な温度で、ＭｅＯＨなどの極性溶媒中、Ｐｄ／Ｃなどの好適な触媒の存在下、１ｃを水素などの好適な還元試薬と反応させて中間体(intermdediate)１ｈを得、その後、工程（ｘｉｉｉ）で、２５℃〜４０℃などの好適な温度下、１，４−ジオキサンなどの好適な溶媒中、ＨＣｌなどの好適な酸を用いた脱保護反応を行うことによっても得ることができる。
【化８６】
2018524390.tif 000087
一般スキーム３は、中間体１を製造するための例示的合成を示す。Ｒ１ｂは、Ｒ１がＲ１の酸素原子を介して環に連結されている場合のＲ１を表す。Ｒ１ｃは、Ｒ１がＲ１の窒素原子を介して環に連結されている場合のＲ１を表す。Ｒｄは、Ｒ１がＲ１の窒素原子または酸素原子のいずれかを介して環に連結されている場合のＲ１を表す。保護基は、例えば、テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル（ＴＨＰ）、（トリメチルシリル）エトキシ）メチル（ＳＥＭ）またはアセチル（Ａｃ）などの任意の好適な保護基であり得る。
【０１９０】
中間体１ｉは、８０℃〜１２０℃などの好適な温度下、ＤＭＦなどの適当な溶媒中、ＫＯＡｃなどの適当な塩基の存在下、Ｐｄ（ＰＰｈ３）４などの適当な触媒を用い、中間体１ｂを４，４，４’，４’，５，５，５’，５’−オクタメチル−２，２’−ビ（１，３，２−ジオキサボロラン）などの好適な試薬と反応させた後、工程（ｘｉｖ）で、２５℃〜８０℃などの適当な温度で、ＴＨＦなどの好適な溶媒中、ＮａＯＨなどの適当な塩基の存在下、Ｈ２Ｏ２などの好適な試薬と反応させることにより得ることができる。中間体１ｊは、工程（ｘｖ）で、２５℃〜１００℃などの好適な温度下、ＣＨ３ＣＮなどの適当な溶媒中、Ｃｓ２ＣＯ３などの好適な塩基の存在下、１ｉを２−ヨードプロパンなどの好適なアルキル化試薬と反応させることにより得ることができる。工程（ｘｖｉ）は、中間体(intermdediate)１を得るための、２５℃〜４０℃などの好適な温度下、１，４−ジオキサンなどの好適な溶媒中、１ｊをＨＣｌなどの好適な酸と反応させることによる脱保護反応であり得る。工程（ｘｖｉｉ）は、中間体１ｋを得るための、８０℃〜１３０℃などの好適な温度下、ＰｈＭｅなどの適当な溶媒中、Ｃｓ２ＣＯ３などの適当な塩基およびＢＩＮＡＰなどの適当な配位子の存在下、Ｐｄ２（ｄｂａ）３などの適当なパラジウム触媒を用いる、中間体１ｂと１−メチルピペラジンなどの異なるアミンとの間のバックワルドカップリング反応であり得、得られた化合物を工程（ｘｖｉｉｉ）で、２５℃〜４０℃などの好適な温度下、１，４−ジオキサンなどの好適な溶媒中、ＨＣｌなどの好適な酸と反応させると中間体１が得られる。
【化８７】
2018524390.tif 000088
一般実験スキーム４は、中間体２を製造するための例示的合成を示す。
【０１９１】
工程（ｘｖｉｉ）は、中間体２を得るための、２５℃〜１００℃などの好適な温度下、ＥｔＯＨなどの適当な溶媒中、ＴＥＡなどの適当な塩基を用いる、中間体２ａとモルホリンなどの異なるアミンとの間の反応であり得る。中間体２はまた、工程（ｘｘ）で、２５℃〜１３０℃下、１，４−ジオキサンなどの好適な溶媒中、Ｐｄ（ＰＰｈ３）２Ｃｌ２などの触媒の存在下、中間体２ａとボロン酸などの好適な試薬との間のカップリング反応により得ることもできる。
【０１９２】
上記スキームに記載される出発材料および試薬は市販されているか、または当業者に公知の手順を用いて市販の化合物から容易に製造することができる。
【実施例】
【０１９３】
一般実験手順
以下の記載および実施例は本発明を説明する。これらの実施例は本発明の範囲を限定することを意図するものではなく、本発明の化合物、組成物、および方法を製造および使用するために当業者に指針を与えることを意図する。本発明の特定の実施態様が記載されるが、当業者ならば、本発明の趣旨および範囲から逸脱することなく種々の変更および改変が行えることを認識するであろう。
【０１９４】
本出願に記載される化合物の化学名は、ＩＵＰＡＣ命名法の原理に従う。
【０１９５】
マイクロ波照射による反応混合物の加熱は、Ｓｍｉｔｈ  Ｃｒｅａｔｏｒ（Ｐｅｒｓｏｎａｌ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ、Ｆｏｒｂｏｒｏ／ＭＡ、現バイオタージ所有から購入）、Ｅｍｒｙｓ  Ｏｐｔｉｍｉｚｅｒ（Ｐｅｒｓｏｎａｌ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙから購入）またはＥｘｐｌｏｒｅｒ（ＣＥＭ  Ｄｉｓｃｏｖｅｒ、Ｍａｔｔｈｅｗｓ／ＮＣにより供給）マイクロ波で行った。
【０１９６】
本明細書では、実施例の反応の後処理および生成物の精製に従来の技術が使用され得る。
【０１９７】
以下の実施例において有機層または有機相の乾燥に関する言及は、従来の技術に従い、硫酸マグネシウムまたは硫酸ナトリウムで溶液を乾燥させ、乾燥剤を濾去することを意味し得る。生成物は一般に減圧下での蒸発により溶媒を除去することにより得ることができる。
【０１９８】
実施例における化合物の精製は、クロマトグラフィーおよび／または好適な溶媒を用いた再結晶化などの従来の方法により行うことができる。クロマトグラフィー法は当業者に公知であり、例えば、カラムクロマトグラフィー、フラッシュクロマトグラフィー、ＨＰＬＣ（高速液体クロマトグラフィー）、およびＭＤＡＰ（質量分析自動分取(mass directed auto-preparation)、質量分析ＬＣＭＳ精製とも呼ばれる）が含まれる。ＭＤＡＰは、例えば、W. Goetzinger et al, Int. J. Mass Spectrom., 2004, 238, 153-162に記載されている。
【０１９９】
ＡｎａｌｔｅｃｈシリカゲルＧＦおよびＥ．  Ｍｅｒｃｋシリカゲル６０  Ｆ−２５４薄層プレートを薄層クロマトグラフィーに使用した。フラッシュクロマトグラフィーおよび重力クロマトグラフィーは双方ともＥ．  Ｍｅｒｃｋ  Ｋｉｅｓｅｌゲル６０（２３０〜４００メッシュ）シリカゲルで行った。分取ＨＰＬＣは、Ｇｉｌｓｏｎ分取システムを使用し、１０−８０勾配（アセトニトリル中０．１％ＴＦＡ／０．１％水性ＴＦＡ）または１０−８０勾配（（アセトニトリル／水）で溶出するＬｕｎａ  ５ｕ  Ｃ１８（２）  １００Ａ逆相カラムを用いて行った。この適用において精製のために使用されたＣｏｍｂｉＦｌａｓｈシステムはＩｓｃｏ，Ｉｎｃから購入した。ＣｏｍｂｉＦｌａｓｈ精製は、プレパックＳｉＯ２カラム、２５４ｎｍのＵＶ波長を用いる検出器および混合溶媒を用いて行った。
【０２００】
用語「ＣｏｍｂｉＦｌａｓｈ」、「バイオタージ（登録商標）」、「バイオタージ７５」および「バイオタージＳＰ４（登録商標）」は、本明細書で使用する場合、プレパックシリカゲルカートリッジを用いる市販の自動精製システムを意味する。
【０２０１】
最終化合物はＬＣＭＳ（以下に挙げる条件）またはＮＭＲで同定した。１Ｈ  ＮＭＲまたは１９ＦＮＭＲスペクトルは、Ｂｒｕｋｅｒ  Ａｖａｎｃｅ  ４００ＭＨｚ分光計を用いて記録した。ＣＤＣｌ３はジューテリオクロロホルムであり、ＤＭＳＯ−ｄ６はヘキサジューテリオジメチルスルホキシドであり、およびＣＤ３ＯＤはテトラジューテリオメタノールである。化学シフトは、内部標準テトラメチルシラン（ＴＭＳ）またはＮＭＲ溶媒から低磁場側へのパーツ・パー・ミリオン(parts per million)（ｐｐｍ）で報告する。ＮＭＲデータの略記は次の通りである：ｓ＝一重線、ｄ＝二重線、ｔ＝三重線、ｑ＝四重線、ｍ＝多重線、ｄｄ＝二重の二重線、ｄｔ＝二重の三重線、ａｐｐ＝明瞭、ｂｒ＝幅広。Ｊはヘルツで測定されたＮＭＲ結合定数を示す。
【０２０２】
温度は総て摂氏度で示す。他の総ての略号はＡＣＳ  Ｓｔｙｌｅ  Ｇｕｉｄｅ  （Ａｍｅｒｉｃａｎ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｓｏｃｉｅｔｙ、ワシントンＤＣ、１９８６）に記載の通りである。
【０２０３】
絶対立体化学は、当業者に公知の方法、例えば、Ｘ線または振動円偏光二色性(Vibrational circular dichroism)（ＶＣＤ）により決定することができる。
【０２０４】
鏡像異性体またはジアステレオ異性体が記載され、キラル中心の絶対立体化学が未知の場合、キラル中心における
2018524390.tif 000089
の使用は、そのキラル中心の絶対立体化学が未知であること、すなわち、描かれている化合物が単一のＲ鏡像異性体か単一のＳ鏡像異性体のいずれかであり得ることを表す。絶対立体化学が既知であり、その化合物が単一の鏡像異性体である場合には、そのキラル中心では
2018524390.tif 000090
を用いずに、適当であれば太線またはハッシュの楔記号
【化８８】
2018524390.tif 000091
が使用される。
【０２０５】
以下に示される手順では、一般に、各出発材料の後に中間体が挙げられる。これは単に熟練の化学者に対する補助として示されるものである。出発材料は、必ずしも参照されたバッチから製造されたものでなくてもよい。
【０２０６】
ＬＣＭＳ条件：
機器：ＨＰＬＣ：Ａｇｉｌｅｎｔ  １２００およびＭＳ：Ａｇｉｌｅｎｔ  ６１２０
１）酸性条件：
移動相：０．０５％ＴＦＡを含有する水／０．０５％ＣＨ３ＣＮ
カラム：Ａｇｉｌｅｎｔ  ＳＢ−Ｃ１８  ４．６×３０ｍｍ−１．８ミクロン
検出：ＭＳおよびフォトダイオードアレイ検出器（ＰＤＡ）
２）塩基性条件：
移動相：１０ｍｍｏｌ  ＮＨ４ＨＣＯ３を含有する水／ＣＨ３ＣＮカラム：ＸＢｒｉｄｇｅＴＭ  Ｃ１８  ４．６×５０ｍｍ−３．５ミクロン
検出：ＭＳおよびフォトダイオードアレイ検出器（ＰＤＡ）
３）塩基性条件：
移動相：０．０２％ＮＨ４ＯＡｃを含有する水／ＣＨ３ＣＮ
カラム：Ｗｅｌｃｈ  Ｕｌｔｉｍａｔｅ  ＸＢ−Ｃ１８  ５μｍ  ４．６＊３３ｍｍ検出：ＭＳおよびフォトダイオードアレイ検出器（ＰＤＡ）
【０２０７】
ＭＤＡＰ条件：
１）酸性条件：
装置：Ｗａｔｅｒｓ装置
カラム：Ｓｕｎｆｉｒｅ  Ｐｒｅｐ  Ｃ１８カラム（５ｕｍ、１９×５０ｍｍ）
移動相：０．０５％ＴＦＡを含有する水／アセトニトリル
２）塩基性条件：
装置：Ｗａｔｅｒｓ装置
カラム：Ｘｂｒｉｄｇｅ  Ｐｒｅｐ  Ｃ１８カラム（５ｕｍ、１９×５０ｍｍ）
移動相：０．０４％アンモニアを含有する水／アセトニトリル
ＭＤＡＰ  Ｃｏｎｄｉｔｉｏｎｓ：
【０２０８】
分取ＨＰＬＣ条件
装置：Ｗａｔｅｒｓ装置
カラム：Ｘｂｒｉｄｇｅ  Ｐｒｅｐ  Ｃ１８カラム  ＯＢＤ（１０ｕｍ、１９×２５０ｍｍ）
移動相：０．０８％アンモニアを含有する水／アセトニトリル
【０２０９】
キラル−ＨＰＬＣ単離装置：
１．Ｇｉｌｓｏｎ  Ｇｘ−２８１  Ｐｒｅｐ  ＬＣ（Ｇｉｌｓｏｎ  ８０６  Ｍａｎｏｍｅｔｒｉｃ  Ｍｏｄｕｌｅ、Ｇｉｌｓｏｎ  ８１１Ｄ  Ｄｙｎａｍｉｃ  Ｍｉｘｅｒ、Ｇｉｌｓｏｎ  Ｇｘ−２８１  ｐｒｅｐリキッドハンドラー、Ｇｉｌｓｏｎ  ３０６  Ｐｕｍｐ  ＊２、Ｇｉｌｓｏｎ  １５６検出器）、
２．Ａｇｉｌｅｎｔ  １２００シリーズＰｒｅｐ  ＬＣ（Ａｇｉｌｅｎｔ  Ｇ１３６１Ａ  Ｐｒｅｐポンプ＊２、Ａｇｉｌｅｎｔ  Ｇ２２６０Ａ  Ｐｒｅｐ  ＡＬＳ、Ａｇｉｌｅｎｔ  Ｇ１３１５Ｄ  ＤＡＤ検出器、Ａｇｉｌｅｎｔ  Ｇ１３６４Ｂ  Ｐｒｅｐ  ＦＣ）、
３．Ｔｈａｒ  ＳＦＣ  Ｐｒｅｐ  ８０（ＴｈａｒＳＦＣ  ＡＢＰＲ１、ＴｈａｒＳＦＣ  ＳＦＣ  Ｐｒｅｐ  ８０  ＣＯ２ポンプ、ＴｈａｒＳＦＣ補助溶媒ポンプ、ＴｈａｒＳＦＣ  Ｃｏｏｌｉｎｇ熱交換器および循環バス、ＴｈａｒＳＦＣ質量流量計、ＴｈａｒＳＦＣ  Ｓｔａｔｉｃ  Ｍｉｘｅｒ、ＴｈａｒＳＦＣインジェクションモジュール、Ｇｉｌｓｏｎ  ＵＶ検出器、ＴｈａｒＳＦＣフラクションコレクションモジュール）。
【０２１０】
キラル−ＨＰＬＣ分析条件：
装置：Ａｇｉｌｅｎｔ  １２００シリーズＨＰＬＣまたはＴｈａｒ  Ａｎａｌｙｔｉｃａｌ  ＳＦＣ
カラムおよび移動相：下記の実施例に記載
【０２１１】
キラル分離カラム：キラルパックＩＥ：粒径５ｕｍ；寸法：４．６ｍｍ＊２５０ｍｍ。
【０２１２】
［α］Ｄは、自動旋光計ＳＧＷ（登録商標）−１を用いて取得した。
【０２１３】
略号および供給源
本明細書では以下、下記の略号および供給源を使用する：
ＡＣＮ  −  アセトニトリル
Ａｑ．  −  水性
ＢＩＮＡＰ  −  ２，２’−ビス(ジフェニルホスフィノ）−１，１’−ビナフチル
Ｂｏｃ  −  ｔｅｒｔ−ブチルオキシカルボニル
Ｂｏｃ２Ｏ  −  二炭酸ジ−ｔｅｒｔ−ブチル
ｃｏｎｃ．  −  濃
ＤＡＳＴ  −  Ｎ，Ｎ−ジエチルアミノ硫黄トリフルオリド
ＤＣＥ  −  １，２−ジクロロエタン
ＤＣＭ  −  ジクロロメタン
ＤＥＡ  −  ジエタノールアミン
ＤＨＰ  −  ３，４−ジヒドロ−２Ｈ−ピラン
ＤＩＢＡＬ−Ｈ  −  ジイソブチルアルミニウムヒドリド
ＤＩＥＡ  −  Ｎ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン
ＤＩＰＥＡ  −  Ｎ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン
ＤＭＡ  −  Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトアミド
ＤＭＡＰ  −  ４−ジメチルアミノピリジン
ＤＭＥＤＡ  −  Ｎ，Ｎ’−ジメチルエチレンジアミン
ＤＭＦ  −  Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド
ＤＭＰ  −  デス・マーチン・ペルヨージナン
ＤＭＳＯ  −  ジメチルスルホキシド
ＤＰＰＦ  −  １，１’−ビス(ジフェニルホスフィノ）フェロセン
ＥＡ  −  酢酸エチル
ＥＤＣ  −  １−エチル−３−（３−ジメチルアミノプロピル）カルボジイミド塩酸塩
ＥＤＣＩ  −  ３−（エチルイミノメチレンアミノ）−Ｎ，Ｎ−ジメチルプロパン−１−アミン
ＥｔＯＨ  −  エタノール
ＥｔＯＡｃ  −  酢酸エチル
Ｅｔ３Ｎ  −  トリエチルアミン
ＨＡｃ  −  酢酸
ＨＡＴＵ  −  ２−（１Ｈ−７−アザベンゾトリアゾール−１−イル）−１，１，３，３−テトラメチルウランヘキサフルオロホスフェート
ＨＯＢＴ  −  ヒドロキシベンゾトリアゾール
ｉＰｒＯＨ  −  イソプロピルアルコール
ＭＯＭＣｌ  −  モノクロロジメチルエーテル
ＭｓＣｌ  −  塩化メタンスルホニル
ＮａＨＭＤＳ  −  ナトリウムビス(トリメチルシリル）アミド
ＮＩＳ  −  Ｎ−ヨードスクシンイミド
ＮＭＰ  −  １−メチル−２−ピロリドン
ＮＭＯ  −  ４−メチルモルホリン４−オキシド
ＰＭＢ  −  ｐ−メトキシベンジル
ＰｈＮＴｆ２  −  Ｎ，Ｎ−ビス−（トリフルオロメタンスルホニル）アニリン
ＰＰＴＳ  −  ｐ−トルエンスルホン酸ピリジニウム
ＰＴＳＡ  −  ｐ−トルエンスルホン酸
ｒｔ／ＲＴ  −  室温
Ｒｔ  −  保持時間
ｓａｔ．  −  飽和
ＳＥＭ−Ｃｌ  −  ２−（トリメチルシリル）エトキシメチルクロリド
ＴＢＤＰＳＣｌ  −  ｔｅｒｔ−ブチル（クロロ）ジフェニルシラン
ＴＥＡ  −  トリエチルアミン
ＴＦＡ  −  トリフルオロ酢酸
ＴＦＡＡ  −  無水トリフルオロ酢酸
ＴＨＦ  −  テトラヒドロフラン
ＴｓＣｌ  −  ４−トルエンスルホニルクロリド
ＴｓＯＨ  −  ｐ−トルエンスルホン酸
ＰＥ  −  石油エーテル
【０２１４】
記述Ｄ１
６−ブロモ−５−メチル−１Ｈ−インダゾール（Ｄ１）
【化８９】
2018524390.tif 000092
クロロホルム（１５０ｍＬ）中、５−ブロモ−２，４−ジメチルアニリン（１５．０ｇ、７５．０ｍｍｏｌ）の溶液に、氷浴下、Ａｃ２Ｏ（１５．０、１５０ｍｍｏｌ）を加えた。ＫＯＡｃ（８．００ｇ、８２．５ｍｍｏｌ）、１８−クラウン−６（１０．０ｇ、３７．５ｍｍｏｌ）および亜硝酸イソアミル（２６．３ｇ、２２５ｍｍｏｌ）を加えた。この混合物を３６時間還流した。この反応混合物を濃縮し、残渣をＥｔＯＡｃ（５００ｍＬ）に溶かした。有機溶液を水（１００ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残渣をＴＨＦ（１００ｍＬ）に溶かし、ＮａＯＨ（４Ｍ、４０．０ｍＬ、１６０ｍｍｏｌ）を加えた。この混合物を室温で１時間撹拌した。溶媒を真空下で除去し、残渣をＥｔＯＡｃ（４００ｍＬ）と水（２００ｍＬ）とで分液した。有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。粗物質をカラムクロマトグラフィー（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ  １０：１から５：１へ）により精製し、標題化合物（５．１ｇ、収率３２％）を橙色の固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 10.20 (br s, 1H), 7.99 (s, 1H), 7.75 (s, 1H), 7.61 (s, 1H), 2.50 (s, 3H)。
【０２１５】
記述Ｄ２
６−ブロモ−５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール（Ｄ２）
【化９０】
2018524390.tif 000093
乾燥ＤＣＭ（１２０ｍＬ）中、６−ブロモ−５−メチル−１Ｈ−インダゾール（５．１０ｇ、２４．２ｍｍｏｌ）の溶液に、室温でＤＨＰ（４．１０ｇ、４８．４ｍｍｏｌ）、ＴｓＯＨ（０．８００ｇ、４．８０ｍｍｏｌ）およびＭｇ２ＳＯ４（５．０ｇ）を加えた。この反応混合物を３５℃に加熱し、１時間撹拌した。この反応混合物を濾過し、濾液をＮａ２ＣＯ３（１０％、１００ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。粗物質をカラムクロマトグラフィー（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ  ５０：１から２０：１へ）により精製し、標題化合物（６．０ｇ、収率８４％）を橙色の固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 7.90 (s, 1H), 7.84 (s, 1H), 7.55 (s, 1H), 5.63 (dd, J = 9.6, 3.0 Hz, 1H), 4.05-4.00 (m, 1H), 3.78-3.70 (m, 1H), 2.58-2.44 (m, 4H), 2.20-2.02 (m, 2H), 1.78-1.65 (m, 3H)。
LCMS: (移動相: 5-95% CH3CN), Rt = 2.19分/3分; MS理論値: 294; MS実測値: 295 [M+1]+。
【０２１６】
記述Ｄ３
４−（５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）−５，６−ジヒドロピリジン−１（２Ｈ）−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（Ｄ３）
【化９１】
2018524390.tif 000094
ジオキサン（１５０ｍＬ）および水（１３０ｍＬ）中、６−ブロモ−５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール（５．５０ｇ、１８．６ｍｍｏｌ）、４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）−５，６−ジヒドロピリジン−１（２Ｈ）−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（６．９０ｇ、２２．３ｍｍｏｌ）およびＮａ２ＣＯ３（４．９０ｇ、４６．５ｍｍｏｌ）の懸濁液に、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（６５８ｍｇ、０．９００ｍｍｏｌ）を加えた。この混合物をＮ２で３回脱気した後、８０℃で一晩撹拌した。溶媒を真空下で除去し、残渣をＥｔＯＡｃ（３００ｍＬ）と水（２００ｍＬ）とで分液した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。粗物質をカラムクロマトグラフィー（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ＝１０：１）により精製し、標題化合物（７．３ｇ、収率９９％）をやや褐色の固体として得た。
1H NMR (400 MHz, CDCl3): δ 7.92 (s, 1H), 7.48 (s, 1H), 7.28 (s, 1H), 5.67 (dd, J = 9.6, 2.8 Hz, 1H), 5.63 (br s, 1H), 4.07-4.01 (m, 3H), 3.78-3.70 (m, 1H), 3.67-3.64 (m, 2H), 2.62-2.53 (m, 1H), 2.45-2.39 (m, 2H), 2.34 (s, 3H), 2.18-2.12 (m, 1H), 2.07-2.02 (m, 1H), 1.81-1.73 (m, 2H), 1.69-1.61 (m, 1H), 1.52 (s, 9H)。
【０２１７】
記述Ｄ４およびＤ５
３−ヒドロキシ−４−（５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸トランス−ｔｅｒｔ−ブチル（Ｄ４）および４−（５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（Ｄ５）
【化９２】
2018524390.tif 000095
乾燥ＴＨＦ（１２０ｍＬ）中、４−（５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）−５，６−ジヒドロピリジン−１（２Ｈ）−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（６．００ｇ、１５．１ｍｍｏｌ）の溶液に、Ｎ２下、ＢＨ３−ＴＨＦ溶液（１Ｍ、１５１ｍＬ、１５１ｍｍｏｌ）を加え、内部温度を１０℃未満に維持した。この混合物を室温まで温め、一晩撹拌した。この反応混合物を０℃に冷却した後、ＮａＯＨ（水溶液、２Ｍ、２２．７ｍＬ、４５．３ｍｍｏｌ）を注意深く加え、内部温度を１０℃未満に維持した。次に、Ｈ２Ｏ２（３０％、２０．０ｍＬ、１５１ｍｍｏｌ）を滴下し、内部温度を１０℃未満に維持した。この混合物を４０℃で１時間撹拌した。溶媒を蒸発させ、ＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×２）を加えた。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、蒸発させた。残渣をカラムクロマトグラフィー（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ  ５：１から２：１へ）により精製し、標題化合物３−ヒドロキシ−４−（５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（Ｄ４）（純品２．０ｇおよび８０％純度３．４５ｇ）を白色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 7.89 (s, 1H), 7.51 (s, 1H), 7.41 (s, 1H), 5.68-5.65 (m, 1H), 4.48-4.45 (m, 1H), 4.22 (br s, 1H), 4.02-4.00 (m, 1H), 3.96-3.89 (m, 1H), 3.80-3.71 (m, 1H), 3.03-2.95 (m, 1H), 2.83-2.68 (m, 2H), 2.60-2.50 (m, 1H), 2.47 (s, 3H), 2.20-2.10 (m, 1H), 2.06-2.02 (m, 1H), 1.94-1.62 (m, 6H), 1.51 (s, 9H)。
【０２１８】
乾燥ＴＨＦ（３００ｍＬ）中、４−（５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）−５，６−ジヒドロピリジン−１（２Ｈ）−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（３３．０ｇ、８３．０ｍｍｏｌ）の溶液に、１０℃でＢＨ３−ＴＨＦ（１Ｍ、３３２ｍＬ、３３２ｍｍｏｌ）を加えた。この混合物を室温まで徐々に温め、一晩撹拌した。この反応混合物を０℃に冷却し、ＮａＯＨ（水溶液、２Ｍ、１２５ｍＬ、２４９ｍｍｏｌ）を注意深く加えた。次いでＨ２Ｏ２（３０％、８７ｍＬ、８３０ｍｍｏｌ）を加えた。ＮａＯＨおよびＨ２Ｏ２の添加中、温度を１０℃未満に維持した。この混合物を１時間室温で撹拌した。この反応混合物にＮａ２ＳＯ３（１０％、１００ｍＬ）を加え、２０分間撹拌した。有機層を分離し、水層をＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、蒸発させた。粗物質をカラムクロマトグラフィー（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ  ３：１から１：１へ）により精製し、主生成物としての３−ヒドロキシ−４−（５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（Ｄ４）（２３ｇ、収率６７％）を白色固体として、および副生成物としての４−（５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（Ｄ５）（６．７ｇ、収率２０％）をやや褐色の固体として得た。
このバッチで得られたD4 1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 7.89 (s, 1H), 7.51 (s, 1H), 7.41 (s, 1H), 5.68-5.65 (m, 1H), 4.48-4.45 (m, 1H), 4.22 (br s, 1H), 4.02-4.00 (m, 1H), 3.96-3.89 (m, 1H), 3.80-3.71 (m, 1H), 3.03-2.95 (m, 1H), 2.83-2.68 (m, 2H), 2.62-2.50 (m, 1H), 2.47 (s, 3H), 2.20-2.10 (m, 1H), 2.06-2.02 (m, 1H), 1.94-1.62 (m, 6H), 1.51 (s, 9H)。
D5: 1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 7.90 (s, 1H), 7.48 (s, 1H), 7.34 (s, 1H), 5.68 (dd, J = 9.6 Hz, 2.7 Hz, 1H), 4.33-4.28 (m, 2H), 4.06-4.02 (m, 1H), 3.80-3.72 (m, 1H), 3.00-2.82 (m, 3H), 2.65-2.51 (m, 1H), 2.44 (s, 3H), 2.22-2.11 (m, 1H), 2.08-2.00 (m, 1H), 1.88-1.80 (m, 2H), 1.77-1.63 (m, 5H), 1.51 (s, 9H)。
【０２１９】
記述Ｄ６
４−（５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）−３−オキソピペリジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（Ｄ６）
【化９３】
2018524390.tif 000096
乾燥ジクロロメタン（８０ｍＬ）中、３−ヒドロキシ−４−（５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（３．４５ｇ、８．３０ｍｍｏｌ）の溶液に、氷浴下、ＤＭＰ（７．０４ｇ、１６．６ｍｍｏｌ）を加えた。氷浴下で３０分間撹拌した後、この混合物を室温まで温め、さらに１．５時間撹拌した。この反応混合物を水溶液（１００ｍＬ、１０％のＮａＨＣＯ３および１０％のＮａ２Ｓ２Ｏ３）に徐々に注ぎ、１５分間撹拌した。有機層を分離し、水層をジクロロメタン（２００ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、蒸発させた。残渣をカラムクロマトグラフィー（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ  １０：１から５：１へ）により精製し、標題化合物（１．６ｇ、収率４７％）を白色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 7.92 (s, 1H) ,7.53 (s, 1H), 7.29 (s, 1H), 5.68-5.65 (m, 1H), 4.36-4.29 (m, 1H), 4.13-3.87 (m, 4H), 3.76-3.68 (m, 1H), 3.59-3.47 (m, 1H), 2.62-2.47 (m, 1H), 2.40-2.27 (m, 5H), 2.21-2.09 (m, 1H), 2.09-1.97 (m, 1H), 1.78-1.64 (m, 3H), 1.51 (s, 9H)。LCMS: (移動相: 5-95% CH3CN), Rt = 2.15分/3分; MS理論値: 413; MS実測値: 414 [M+1]+。
【０２２０】
記述Ｄ７
３，３−ジフルオロ−４−（５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（Ｄ７）
【化９４】
2018524390.tif 000097
乾燥ＤＣＭ（８０ｍＬ）中、４−（５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）−３−オキソピペリジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（１．６０ｇ、３．９０ｍｍｏｌ）の溶液に、Ｎ２下−６５℃で、ＤＡＳＴ（６．３０ｇ、３９．０ｍｍｏｌ）を加えた。−６０℃で３０分間撹拌した後、この混合物を室温まで温め、一晩撹拌した。この反応混合物をＮａ２ＣＯ３水溶液（１０％、１００ｍＬ）に注意深く注ぎ、１５分間撹拌した。有機層を分離し、水層をＤＣＭ（８０ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、蒸発させた。粗物質をカラムクロマトグラフィー（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ  １０：１から）により精製し、標題化合物（１．０ｇ、収率５９％）をやや黄色の固体として得た。
1H NMR (400 MHz, CDCl3): δ 7.93 (s, 1H) ,7.52 (s, 2H), 5.74-5.67 (m, 1H), 4.42 (br s, 2H), 4.07-3.99 (m, 1H), 3.80-3.71 (m, 1H), 3.51-3.41 (m, 1H), 3.17-2.83 (m, 2H), 2.65-2.51 (m, 1H), 2.45 (s, 3H), 2.34-2.07 (m, 3H), 1.93-1.83 (m, 1H), 1.83-1.71 (m, 2H), 1.71-1.62 (m, 1H), 1.52 (s, 9H)。LCMS: (移動相: 5-95% CH3CN), Rt = 2.39分/3分; MS理論値: 435; MS実測値: 436 [M+1]+。
【０２２１】
記述Ｄ８
６−（３，３−ジフルオロピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール塩酸塩（Ｄ８）
【化９５】
2018524390.tif 000098
ジオキサン（２ｍＬ）中、３，３−ジフルオロ−４−（５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（１．００ｇ、２．３０ｍｍｏｌ）の溶液に、飽和ＨＣｌ／ジオキサン（５ｍＬ）を加えた。この混合物を室温で一晩撹拌した。この反応混合物を濃縮して標題化合物（７７０ｍｇ、収率＞１００％）をやや褐色の固体として得た。
LCMS: (移動相: 5-95% CH3CN), Rt = 1.89分/3分; MS理論値: 251; MS実測値: 252 [M+1]+。
【０２２２】
記述Ｄ９
６−（３，３−ジフルオロ−１−メチルピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール（Ｄ９）
【化９６】
2018524390.tif 000099
メタノール（４ｍＬ）中、６−（３，３−ジフルオロピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール塩酸塩（４２０ｍｇ、１．７０ｍｍｏｌ）の溶液に、室温で、ホルムアルデヒド（３７％、３ｍＬ）およびＮａＢＨ３ＣＮ（５３６ｍｇ、８．５０ｍｍｏｌ）を加えた。次に、この混合物を室温で２時間撹拌した。この反応混合物をＮａ２ＣＯ３（１０％、２０ｍＬ）に注いだ。１５分間撹拌した後、水層をＤＣＭ（１５ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。粗物質を飽和ＮＨ３／ＭｅＯＨ（３ｍＬ）に溶かし、一晩撹拌した。この混合物を真空下で蒸発させ、標題化合物（３８０ｍｇ、収率８６％）を黄色固体として得た。
LCMS: (移動相: 5-95% アセトニトリル), Rt = 1.81分/3分; MS理論値: 265; MS実測値: 266 [M+1]+。
【０２２３】
記述Ｄ１０およびＤ１１
６−（３，３−ジフルオロ−１−メチルピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール（鏡像異性体１）（Ｄ１０）および６−（３，３−ジフルオロ−１−メチルピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール（鏡像異性体２）（Ｄ１１）
【化９７】
2018524390.tif 000100
ラセミ化合物６−（３，３−ジフルオロ−１−メチルピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール（３８０ｍｇ、１．４３ｍｍｏｌ）を、キラル−ＨＰＬＣ（キラルパックＩＣ  ５μｍ  ４．６×２５０ｍｍ、相：Ｈｅｘ／ＥｔＯＨ＝８０／２０、流速：１ｍＬ／分、温度：３０℃）により分離し、６−（３，３−ジフルオロ−１−メチルピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール（鏡像異性体１）（Ｄ１０）（Ｒｔ：６．７４０分、１２０ｍｇ、収率３２％）を白色固体として、および６−（３，３−ジフルオロ−１−メチルピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール(鏡像異性体２)（Ｄ１１）（Ｒｔ：７．９９０分、１１０ｍｇ、収率２９％）を白色固体として得た。
D10: 1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 11.60 (s, 1H), 7.97 (s, 1H), 7.72 (s, 1H), 7.57 (s, 1H), 3.46-3.27 (m, 2H), 3.17-3.12 (m, 1H), 2.59 (s, 3H), 2.53-2.25 (s, 6H), 2.00-1.92 (m, 1H)。
D11: 1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 11.71 (s, 1H), 7.97 (s, 1H), 7.73 (s, 1H), 7.57 (s, 1H), 3.44-3.30 (m, 2H), 3.17-3.13 (m, 1H), 2.60 (s, 3H), 2.53-2.26 (s, 6H), 1.99-1.92 (m, 1H)。
【０２２４】
記述Ｄ１２
４−（６−クロロピリミジン−４−イル）モルホリン（Ｄ１２）
【化９８】
2018524390.tif 000101
ｉ−ＰｒＯＨ（７０ｍＬ）中、４，６−ジクロロ−ピリミジン（１０．０ｇ、６７．１ｍｍｏｌ）の溶液に、モルホリン（５．８４ｇ、６７．１ｍｍｏｌ）を加えた。この混合物を還流下で２．５時間撹拌した。冷却後、固体を濾取した。この固体をＤＣＭ（５０ｍＬ）と水（５０ｍＬ）とで分液した。有機相を濃縮し、標題化合物（６．６ｇ、収率５０％）を得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 8.38 (m, 1H), 6.48 (m, 1H), 3.75-3.78 (m, 4H), 3.60-3.63 (m, 4H)。
【０２２５】
記述Ｄ１３
４−（６−クロロ−２−メトキシピリミジン−４−イル）モルホリン（Ｄ１３）
【化９９】
2018524390.tif 000102
エタノール（２０ｍＬ）中、４，６−ジクロロ−２−メトキシピリミジン（７００ｍｇ、３．９１ｍｍｏｌ）、モルホリン（３４０ｍｇ、３．９１ｍｍｏｌ）およびＮａＨＣＯ３（８２２ｍｇ、９．７８ｍｍｏｌ）の混合物を３時間還流させた。次に、この反応物を室温まで冷却し、２０ｍＬの水で希釈した。この混合物を３０分間撹拌し、濾過した。固体を回収し、水およびエーテルで洗浄した。真空下で乾燥させた後に標題化合物（６６０ｍｇ、収率７３％）を白色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 6.18 (s, 1H), 3.93 (s, 3H), 3.77-3.74 (m, 4H), 3.63-3.61 (m, 4H)。
【０２２６】
記述Ｄ１４
４−（６−クロロ−２−エトキシピリミジン−４−イル）モルホリン（Ｄ１４）
【化１００】
2018524390.tif 000103
乾燥ＴＨＦ（２０ｍＬ）中、ＮａＨ（６０％、５３６ｍｇ、１３．４ｍｍｏｌ）の懸濁液に、Ｎ２下、０℃で、ＥｔＯＨ（６１７ｍｇ、１３．４ｍｍｏｌ）を加えた。この懸濁液を０℃で１時間撹拌した。次に、この懸濁液を−７８℃まで冷却し、ゆっくり撹拌したこの混合物に、ＴＨＦ（２０ｍＬ）中、４，６−ジクロロ−２−メタンスルホニル−ピリミジン（２．０３ｇ、８．９０ｍｍｏｌ）の溶液を加え、次いで、この混合物を−７８℃で１時間撹拌した。飽和ＮＨ４Ｃｌ溶液（１０ｍＬ）およびＥｔＯＡｃ（４０ｍＬ）を加えた。有機層を乾燥させ、真空濃縮した。残渣をカラム（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ＝５０：１）により精製し、標題化合物（１．６２ｇ、収率９４％）を無色の油状物として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 7.01 (s, 1H), 4.45 (q, J = 7.2 Hz, 2H), 1.41 (t, J = 7.2 Hz, 3H)。
【０２２７】
記述Ｄ１５
４−（６−クロロ−２−エトキシピリミジン−４−イル）モルホリン（Ｄ１５）
【化１０１】
2018524390.tif 000104
ｉ−ＰｒＯＨ（５０ｍＬ）中、４，６−ジクロロ−２−エトキシピリミジン（２．１０ｇ、１０．９ｍｍｏｌ）の溶液に、室温で、モルホリン（１．９９ｇ、２２．８ｍｍｏｌ）を加えた。得られた混合物を１時間９０℃に加熱した。この反応混合物を冷却し、真空濃縮した。残渣をＨ２Ｏ（１００ｍＬ）で希釈し、ＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ×３）で抽出した。有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残渣をカラム（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ＝１０：１）により精製し、標題化合物（２．１ｇ、収率８０％）を白色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 6.16 (s, 1H), 4.35 (q, J = 7.2 Hz, 2H), 3.77-3.73 (m, 4H), 3.62-3.60 (m, 4H), 1.38 (t, J = 7.2 Hz, 3H)。
【０２２８】
記述Ｄ１６
４，６−ジクロロ−２−イソプロポキシピリミジン（Ｄ１６）
【化１０２】
2018524390.tif 000105
乾燥ＴＨＦ（１０ｍＬ）中、ＮａＨ（６０％、２４８ｍｇ、６．２０ｍｍｏｌ）の懸濁液に、氷浴、Ｎ２雰囲気下、ｉ−ＰｒＯＨ（３７３ｍｇ、６．２０ｍｍｏｌ）を加えた。２０分間撹拌した後、この懸濁液を−６０℃まで冷却し、乾燥ＴＨＦ（１０ｍＬ）中、４，６−ジクロロ−２−（メチルスルホニル）ピリミジン（１．０ｇ、４．４ｍｍｏｌ）を滴下し、温度を−５５℃未満に維持した。得られた混合物を１時間−５５℃で撹拌した。この反応混合物を水（１００ｍＬ）にゆっくり注ぎ、水層をＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮し、標題化合物（７００ｍｇ、収率７７％）をやや黄色の液体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 6.98 (s, 1H), 5.34-5.21 (m, 1H), 1.40-1.37 (m, 6H)。
【０２２９】
記述Ｄ１７
４−（６−クロロ−２−イソプロポキシピリミジン−４−イル）モルホリン（Ｄ１７）
【化１０３】
2018524390.tif 000106
ｉ−ＰｒＯＨ（２０ｍＬ）中、４，６−ジクロロ−２−イソプロポキシピリミジン（６６０ｍｇ、３．１９ｍｍｏｌ）およびモルホリン（５８４ｍｇ、６．６９ｍｍｏｌ）の溶液を１時間還流させた。この反応混合物を濃縮し、残渣を水（３０ｍＬ）とＥｔＯＡｃ（２０ｍＬ）とで分液した。有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。粗物質をカラムクロマトグラフィー（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ  １０：１から５：１へ）により精製し、標題化合物（６００ｍｇ、収率７３％）を白色固体として得た。
LCMS: 3分で5-95% CH3CN; Rt = 1.99分; MS理論値: 257, MS実測値: 258 [M+H]+。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 6.14 (s, 1H), 5.27-5.14 (m, 1H), 3.76-3.73 (m, 4H), 3.61-3.58 (m, 4H), 1.35 (d, J = 6.3 Hz, 6H)。
【０２３０】
記述Ｄ１８
４−クロロ−６−モルホリノピリミジン−２−アミン（Ｄ１８）
【化１０４】
2018524390.tif 000107
ＭｅＯＨ（１００ｍＬ）中、４，６−ジクロロピリミジン−２−アミン（１０ｇ、６１ｍｍｏｌ）の懸濁液に、モルホリン（７．９７ｍＬ、９１ｍｍｏｌ）、ＤＩＰＥＡ（２２．５ｍＬ、１２１ｍｍｏｌ）を加え、この混合物を６５℃で一晩撹拌した。この反応混合物を室温まで冷却した。メタノールの約半分を減圧下で蒸発させた後、濾過した。固体を回収し、Ｅｔ２Ｏ（２０ｍＬ）で洗浄した後、乾燥させ、４−クロロ−６−モルホリノピリミジン−２−アミン（９．６ｇ、収率７３％）を白色固体として得た。ESI(MS): 215.1[M+H]
【０２３１】
記述Ｄ１９
４−（６−クロロ−２−ヨードピリミジン−４−イル）モルホリン（Ｄ１９）
【化１０５】
2018524390.tif 000108
ＴＨＦ（５０ｍＬ）中、４−クロロ−６−モルホリノピリミジン−２−アミン（３ｇ、１４ｍｍｏｌ）、ジヨードメタン（５．６３ｍＬ、７０ｍｍｏｌ）およびＣｕＩ（２．６６ｇ、１４ｍｍｏｌ）の撹拌混合物に、７０℃で、２−メチル−２−ニトロプロパン（４．９９ｍＬ、４３ｍｍｏｌ）を滴下した。添加後、この反応混合物を９０℃で３時間撹拌した。この混合物を室温(the room tempere)まで冷却し、ＥｔＯＡｃ（２００ｍＬ）を加えてこの溶液を希釈し、Ｎａ２Ｓ２Ｏ３（飽和、３０ｍＬ）を加え、有機層を水（５０ｍＬ×２）で洗浄した。次に、有機層を無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。粗生成物を順相クロマトグラフィー（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ＝１００：０から６０：４０へ）により精製し、４−（６−クロロ−２−ヨードピリミジン−４−イル）モルホリン（２．２ｇ、収率４８．４％）を白色固体として得た。ESI (MS): 325.9[M+H]。
【０２３２】
記述Ｄ２０
４−クロロ−６−モルホリノピリミジン−２−カルボニトリル（Ｄ２０）
【化１０６】
2018524390.tif 000109
４−（６−クロロ−２−ヨードピリミジン−４−イル）モルホリン（５００ｍｇ、１．５４ｍｍｏｌ）およびＺｎ（ＣＮ）２（９０ｍｇ、０．７７ｍｍｏｌ）をＤＭＦ（１０ｍＬ）に溶かし、テトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０）（１７０ｍｇ、０．１５ｍｍｏｌ）を加え、この混合物を９０℃で２時間撹拌した。この混合物を室温まで冷却し、ＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ）を加えてこの溶液を希釈し、水（１０ｍＬ）を加え、有機層を分離した。この有機層をさらに水（２０ｍＬ×３）で洗浄し、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。粗生成物を順相クロマトグラフィー（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ＝１００：０→６０：４０）により精製し、４−クロロ−６−モルホリノピリミジン−２−カルボニトリル（２８０ｍｇ、収率８１．３％）を白色固体として得た。
1H NMR (400MHz, CD3OD): 7.06 (s, 1H), 3.66-3.87 (m, 8H)。
ESI(MS): 225.1[M+H]。
【０２３３】
記述Ｄ２１
２−エチルピリミジン−４，６−ジオール（Ｄ２１）
【化１０７】
2018524390.tif 000110
氷浴下、無水メタノール（５０ｍＬ）に、ナトリウム（１．２７ｇ、５５．３ｍｍｏｌ）を加えた。ナトリウムが完全に溶けたところで、塩酸プロピオンイミドアミド（２．００ｇ、１８．４ｍｍｏｌ）を加え、この反応混合物を１５分間撹拌した。次に、マロン酸ジエチル（３．８０ｇ、２３．９ｍｍｏｌ）を滴下した。この反応混合物を室温まで温め、４時間撹拌した。この混合物を真空濃縮した。得られた残渣を水（１２０ｍＬ）に溶かし、溶液を濃ＨＣｌでｐＨ＝５まで酸性化した。この混合物を濾過し、固体を回収した。この固体をＨ２Ｏ（１５ｍＬ）、イソプロパノール（１０ｍｌ）およびＰＥ（１０ｍｌ）で順次洗浄し真空下で乾燥させ、標題化合物（０．９６ｇ、収率：３８％）を白色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, DMSO-d6): δ 11.59 (br s, 2H), 5.01 (s, 1H), 2.46 (q, J = 7.8 Hz, 2H), 0.97 (t, J = 7.8 Hz, 3H)。
LC-MS: 3分で5-95% CH3CN, Rt = 0.25分; MS理論値:140, MS実測値: 141 [M+H]+。
【０２３４】
記述Ｄ２２
４，６−ジクロロ−２−エチルピリミジン（Ｄ２２）
【化１０８】
2018524390.tif 000111
２−エチルピリミジン−４，６−ジオール（９６３ｍｇ、６．８７ｍｍｏｌ）を含有するフラスコ（５０ｍＬ）に、ＰＯＣｌ３（１０ｍＬ）を加えた。次に、この混合物を２時間１００℃に加熱した。この混合物を室温まで冷却し、水（１００ｍＬ）に注ぎ、飽和ＮａＨＣＯ３でｐＨ＝６〜７まで塩基性化した。次に、この混合物を酢酸エチル（４０ｍＬ×２）で抽出した。有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残渣をカラム（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ＝２０：１）により精製し、標題化合物（９２０ｍｇ、収率７６％）を無色の油状物として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 7.25 (s, 1H), 2.95 (q, J= 7.8 Hz, 2H), 1.35 (t, J =7.8 Hz, 3H)。
【０２３５】
記述Ｄ２３
４−（６−クロロ−２−エチルピリミジン−４−イル）モルホリン（Ｄ２３）
【化１０９】
2018524390.tif 000112
イソプロパノール（２５ｍＬ）中、４，６−ジクロロ−２−エチルピリミジン（９２０ｍｇ、５．２０ｍｍｏｌ）の溶液に、モルホリン（０．９４９ｇ、１０．９ｍｍｏｌ）を加えた。この混合物を９０℃に加熱し、１時間撹拌した。次に、この反応物を室温まで冷却し、濃縮した。次に、残渣をカラム（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ＝５：１）により精製し、標題化合物（９６０ｍｇ、収率８１％）を白色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 6.31 (s, 1H), 3.79-3.75 (m, 4H), 3.64-3.61 (m, 4H), 2.74 (q, J = 7.5 Hz, 2H), 1.28 (t, J = 7.5 Hz, 3H)。LC-MS: 3分で5-95% CH3CN, Rt = 1.49分; MS理論値:227, MS実測値: 228 [M+H] +。
【０２３６】
記述Ｄ２４
６−（６−クロロピリミジン−４−イル）−２−オキサ−６−アザスピロ［３．４］オクタン（Ｄ２４）
【化１１０】
2018524390.tif 000113
ｉ−ＰｒＯＨ（１０ｍＬ）中、シュウ酸４，６−ジクロロ−ピリミジン（０．８００ｇ、５．３６ｍｍｏｌ）、１−オキサ−６−アザスピロ［３．４］オクタン（０．８５０ｇ、５．３６ｍｍｏｌ）およびＥｔ３Ｎ（１．３５ｇ、１３．４ｍｍｏｌ）の混合物を９０℃で３時間撹拌した。次に、この混合物を水（５０ｍＬ）で希釈し、酢酸エチル（２０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残渣を酢酸エチル（１ｍＬ）およびエーテル（１５ｍＬ）で処理した。この混合物を室温で１５分間撹拌し、濾過した。固体を乾燥させ、目的化合物（１．０ｇ、収率８２％）を黄色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): 8.38 (s, 1H), 6.30 (s, 1H), 4.72-4.63 (m, 4H), 3.87-3.33 (m, 4H), 2.37-2.27 (m, 2H)。
【０２３７】
記述Ｄ２５
モルホリン−２−カルボン酸（Ｒ）−メチル塩酸塩（Ｄ２５）
【化１１１】
2018524390.tif 000114
ＭｅＯＨ（１５ｍＬ）中、モルホリン−２−カルボン酸（８５０ｍｇ、３．６８ｍｍｏｌ）の溶液に、０℃でＳＯＣｌ２（１ｍＬ）を滴下した。次に、この混合物を室温で３０分間撹拌し、６０℃で２時間撹拌した。この混合物を減圧下で濃縮し、目的化合物（６７０ｍｇ、収率＞１００％）を白色固体として得、これを精製せずに次の工程に使用した。
LC-MS: 5-95% CH3CN, Rt = 0.35分, MS理論値: 145, MS実測値: 146 [M+H]+。
【０２３８】
記述Ｄ２６
４−（６−クロロピリミジン−４−イル）モルホリン−２−カルボン酸（Ｒ）−メチル（Ｄ２６）
【化１１２】
2018524390.tif 000115
ＥｔＯＨ（１５ｍＬ）中、モルホリン−２−カルボン酸（Ｒ）−メチル塩酸塩（３３５ｍｇ、１．８５ｍｍｏｌ）およびＴＥＡ（２ｍＬ）の溶液に、４，６−ジクロロ−ピリミジン（４１２ｍｇ、２．７７ｍｍｏｌ）を加えた。この混合物を１時間４０℃に加熱した。次に、この反応物を冷却し、水（２５ｍＬ）で希釈し、ＥｔＯＡｃ（２０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブライン（２０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮し、目的化合物（４６０ｍｇ、収率９７％）を白色固体として得た。
LC-MS: 5-95% CH3CN, Rt = 1.68分; MS理論値:257, MS実測値: 258 [M+H]+。
【０２３９】
記述Ｄ２７
（Ｒ）−４−（６−クロロピリミジン−４−イル）−Ｎ−メチルモルホリン−２−カルボキサミド（Ｄ２７）
【化１１３】
2018524390.tif 000116
ＣＨ３ＮＨ２／ＣＨ３ＯＨ（２８−３２％、１０ｍＬ）中、４−（６−クロロピリミジン−４−イル）モルホリン−２−カルボン酸（Ｒ）−メチル（４６０ｍｇ、１．７９ｍｍｏｌ）の溶液を室温で１時間撹拌した。この反応混合物を濃縮し、カラム（ＰＥ／ＥｔＯＡｃ＝１／１）により精製し、目的化合物（４４０ｍｇ、収率９５％）を白色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 8.41 (brs, 1H), 6.62 (s, 2H), 4.46-4.38 (m, 2H), 4.12-3.98 (m, 2H), 3.72-3.60 (m, 1H), 3.12-2.91 (m, 2H), 2.86 (d, J = 4.8 Hz, 3H)。
LC-MS: 5-95% CH3CN, Rt = 1.21分; MS理論値: 256, MS実測値: 257 [M+H]+
【０２４０】
記述Ｄ２８
モルホリン−２−カルボン酸（Ｓ）−メチル塩酸塩（Ｄ２８）
【化１１４】
2018524390.tif 000117
ＭｅＯＨ（１５ｍＬ）中、（Ｓ）−４−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）モルホリン−２−カルボン酸（１．００ｇ、４．３３ｍｍｏｌ）の溶液に、０℃で、ＳＯＣｌ２（２ｍＬ）を滴下した。次に、この混合物を１時間還流させた。この混合物を室温まで冷却し、減圧下で濃縮し、白色固体（７８０ｍｇ、収率９９％）を得、これを精製せずに次の工程に使用した。
1H NMR (400 MHz, DMSO-d6): δ 9.85 (br s, 1H), 9.56 (br s, 1H), 4.56-4.51 (m, 1H), 4.02-3.96 (m, 1H), 3.84-3.79 (m, 1H), 3.68 (s, 3H), 3.40-3.35 (m, 1H), 3.19-2.94 (m, 3H)。
【０２４１】
記述Ｄ２９
４−（６−クロロピリミジン−４−イル）モルホリン−２−カルボン酸（Ｓ）−メチル（Ｄ２９）
【化１１５】
2018524390.tif 000118
ＥｔＯＨ（１５ｍＬ）中、モルホリン−２−カルボン酸（Ｓ）−メチル塩酸塩（７８０ｍｇ、４．３０ｍｍｏｌ）の溶液に、４，６−ジクロロ−ピリミジン（７６９ｍｇ、５．１６ｍｍｏｌ）およびＴＥＡ（２ｍＬ）を加えた。この混合物を１時間４０℃に加熱した。次に、この反応物を冷却し、濃縮した。残渣を水（２０ｍＬ）で希釈し、ＥｔＯＡｃ（２０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブライン（２０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮し、目的化合物（１．０ｇ、収率９０％）を白色固体として得た。
LC-MS: 5-95% CH3CN, Rt = 1.68分; MS理論値:257, MS実測値: 258 [M++H]。
【０２４２】
記述Ｄ３０
（Ｓ）−４−（６−クロロピリミジン−４−イル）−Ｎ−メチルモルホリン−２−カルボキサミド（Ｄ３０）
【化１１６】
2018524390.tif 000119
ＭｅＯＨ（２０ｍＬ）中、４−（６−クロロピリミジン−４−イル）モルホリン−２−カルボン酸（Ｓ）−メチル（１．００ｇ、３．８９ｍｍｏｌ）の溶液に、ＣＨ３ＮＨ２／ＣＨ３ＯＨ（２８−３２％、４ｍＬ）を加えた。この混合物を室温で１時間撹拌し、濃縮した。残渣をカラム（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ＝１：１）により精製し、目的化合物（７０９ｍｇ、収率７０％）を白色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 8.40 (s, 1H), 6.62 (s, 2H), 4.45-4.36 (m, 2H), 4.10-3.99 (m, 2H), 3.71-3.63 (m, 1H), 3.11-2.91 (m, 2H), 2.86 (d, J = 4.8 Hz, 3H)。
【０２４３】
記述Ｄ３１
４−（６−クロロ−２−メトキシピリミジン−４−イル）モルホリン−２−カルボン酸（Ｒ）−メチル（Ｄ３１）
【化１１７】
2018524390.tif 000120
ＥｔＯＨ（１０ｍＬ）中、モルホリン−２−カルボン酸（Ｒ）−メチル塩酸塩（３３５ｍｇ、１．８５ｍｍｏｌ）およびＴＥＡ（１ｍＬ）の溶液に、ＥｔＯＨ（５ｍＬ）中、４，６−ジクロロ−２−メトキシ−ピリミジン（４９６ｍｇ、２．７７ｍｍｏｌ）の溶液を加えた。この混合物を１時間４０℃に加熱した。次に、この反応物を水（２５ｍＬ）で希釈し、ＥｔＯＡｃ（２０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブライン（２０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮し、標題化合物（４５０ｍｇ、収率９５％）を白色固体として得た。
LC-MS: 5-95% CH3CN, Rt = 1.68分; MS理論値:287, MS実測値: 288 [M+H]+。
【０２４４】
記述Ｄ３２
（Ｒ）−４−（６−クロロ−２−メトキシピリミジン−４−イル）−Ｎ−メチルモルホリン−２−カルボキサミド（Ｄ３２）
【化１１８】
2018524390.tif 000121
ＣＨ３ＮＨ２／ＣＨ３ＯＨ（３０％、１０ｍＬ）中、４−（６−クロロ−２−メトキシピリミジン−４−イル）モルホリン−２−カルボン酸（Ｒ）−メチル（４５０ｍｇ、１．５７ｍｍｏｌ）の溶液を室温で１時間撹拌した。この反応混合物を濃縮し、カラム（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ＝１：１）により精製し、標題化合物（４２０ｍｇ、収率：９３％）を白色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 6.59 (br s, 1H), 6.29 (s, 1H), 4.42-4.32 (m, 2H), 4.06-3.97 (m, 2H), 3.93 (s, 3H), 3.70-3.61 (m, 1H), 3.09-2.91 (m, 2H), 2.86 (d, J = 5.1 Hz, 3H)。LC-MS: 5-95% CH3CN, Rt = 1.31分; MS理論値: 286, MS実測値: 287 [M+H]+。
【０２４５】
記述Ｄ３３
６−（３，３−ジフルオロ−１−（オキセタン−３−イル）ピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール（Ｄ３３）
【化１１９】
2018524390.tif 000122
メタノール（１ｍＬ）および１，２−ジクロロ−エタン（５ｍＬ）中、６−（３，３−ジフルオロピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール塩酸塩（３００ｍｇ、１．０５ｍｍｏｌ）の溶液に、オキセタン−３−オン（８６４ｍｇ、１２．０ｍｍｏｌ）を加えた。次に、この混合物を４０分間撹拌した。ＮａＢＨ３ＣＮ（７５６ｍｇ、１２．０ｍｍｏｌ）をゆっくり加え、さらに２時間撹拌した。この反応混合物をＮａ２ＣＯ３水溶液（１０％、２０ｍＬ）に注ぎ、２０分間撹拌した。水層をジクロロメタン（１５ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。粗物質をカラムクロマトグラフィー（ＤＣＭ：ＭｅＯＨ＝３０：１）により精製し、標題化合物（２００ｍｇ、収率６２％）を黄色固体として得た。
LC-MS: (移動相: 3分で40%水および60% CH3CNから5%水および95% CH3CNへ), Rt = 0.97分; MS理論値:307, MS実測値: 308 [M+H]+。
【０２４６】
記述Ｄ３４およびＤ３５
６−（３，３−ジフルオロ−１−（オキセタン−３−イル）ピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール（鏡像異性体１）（Ｄ３４）および６−（３，３−ジフルオロ−１−（オキセタン−３−イル）ピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール（鏡像異性体２）（Ｄ３５）
【化１２０】
2018524390.tif 000123
ラセミ化合物６−（３，３−ジフルオロ−１−（オキセタン−３−イル）ピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール（３００ｍｇ、０．９８ｍｍｏｌ）をキラルＨＰＬＣ（キラルパックＩＢ  ５μｍ  ４．６×２５０ｍｍ；相：Ｈｅｘ／ＥｔＯＨ＝５０／５０；流速：１．０ｍＬ／分）により分離し、６−（３，３−ジフルオロ−１−（オキセタン−３−イル）ピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール（鏡像異性体１）（Ｄ３４）（８０ｍｇ、Ｒｔ＝９．１分、収率２７％）および６−（３，３−ジフルオロ−１−（オキセタン−３−イル）ピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール(鏡像異性体2)（Ｄ３５）（９０ｍｇ、Ｒｔ＝１２．０分、収率３０％）を両方とも白色固体として得た。
D34: 1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 10.00 (s, 1H), 7.98 (s, 1H), 7.57 (s, 2H), 4.74-4.66 (m, 4H), 3.77-3.68 (m, 1H), 3.45-3.29 (m, 1H), 3.19-3.10 (m, 1H), 3.02-2.97 (m, 1H), 2.46 (s, 3H), 2.41-2.13 (m, 3H), 1.96-1.88 (m, 1H)。
D35: 1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 10.00 (s, 1H), 7.98 (s, 1H), 7.57 (s, 2H), 4.74-4.66 (m, 4H), 3.77-3.68 (m, 1H), 3.46-3.29 (m, 1H), 3.19-3.09 (m, 1H), 3.02-2.97 (m, 1H), 2.46 (s, 3H), 2.41-2.13 (m, 3H), 1.94-1.90 (m, 1H)。
【０２４７】
記述Ｄ３６
６−ブロモ−５−メチル−１−（（２−（トリメチルシリル）エトキシ）メチル）−１Ｈ−インダゾール（Ｄ３６）
【化１２１】
2018524390.tif 000124
ＤＭＦ（１００ｍＬ）中、６−ブロモ−５−メチル−１Ｈ−インダゾール（２２．０ｇ、１０４ｍｍｏｌ）の溶液に、０℃で、ＮａＨ（８．３２ｇ、２０８ｍｍｏｌ、鉱油中６０％）を加えた。この混合物を０℃で３０分間撹拌した後、ＳＥＭＣｌ（２６．０ｇ、２０８ｍｍｏｌ）を加え、得られた混合物を０℃で２時間撹拌した。次に、この混合物を室温で１時間撹拌した。この反応混合物に氷水（４００ｍＬ）を加え、酢酸エチル（２×３００ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層を水（１００ｍＬ）およびブライン（１００ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮した。残渣をカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝２０：１）により精製し、標題生成物（１９．５ｇ、収率５５％）を黄色油状物として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 7.88 (s, 1H), 7.82 (s, 1H), 7.56 (s, 1H), 5.66 (s, 2H), 3.54-3.49 (m, 2H), 2.48 (s, 3H), 0.90-0.85 (m, 2H), 0.06 (s, 9H)。
LCMS [移動相: 4分で5-95% CH3CN]: Rt = 3.141分; MS理論値: 340; MS実測値: 341 [M+H]+。
【０２４８】
記述Ｄ３７
４−（５−メチル−１−（（２−（トリメチルシリル）エトキシ）メチル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）−５，６−ジヒドロピリジン−１（２Ｈ）−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（Ｄ３７）
【化１２２】
2018524390.tif 000125
ジオキサン（４００ｍＬ）中、６−ブロモ−５−メチル−１−（（２−（トリメチルシリル）エトキシ）メチル）−１Ｈ−インダゾール（１９．５ｇ、５７．２ｍｍｏｌ）の溶液に、４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）−５，６−ジヒドロピリジン−１（２Ｈ）−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（１９．５ｇ、６２．９ｍｍｏｌ）およびＮａ２ＣＯ３（１５．２ｇ、１４３ｍｍｏｌ）、水（８０ｍＬ）およびＰｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（２．１２ｇ、２．８６ｍｍｏｌ）を加えた。この混合物をＮ２雰囲気下、８０℃で一晩撹拌した。溶媒を真空下で除去し、残渣をＥｔＯＡｃ（２×２００ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層を水（１００ｍＬ）およびブライン（１００ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。粗物質をカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝１０：１）により精製し、標題化合物（２１．５ｇ、収率８５％）を無色の油状物として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): 7.91 (s, 1H), 7.51 (s, 1H), 7.30 (s, 1H), 5.71 (s, 2H), 5.63 (br s, 1H), 4.08-4.07 (m, 2H), 3.68-3.64 (m, 2H), 3.55 (t, J = 8.1 Hz, 2H), 2.40-2.37 (m, 5H), 1.52 (s, 9H), 0.89 (t, J = 8.1 Hz, 2H), 0.06 (s, 9H)。
LCMS [移動相: 4分で5-95% CH3CN]: Rt = 3.568分; MS理論値: 443; MS実測値: 444 [M+H]+。
【０２４９】
記述Ｄ３８
３−ヒドロキシ−４−（５−メチル−１−（（２−（トリメチルシリル）エトキシ）メチル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（トランス）−ｔｅｒｔ−ブチル（Ｄ３８）
【化１２３】
2018524390.tif 000126
ＴＨＦ（１６０ｍＬ）中、４−（５−メチル−１−（（２−（トリメチルシリル）エトキシ）メチル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）−５，６−ジヒドロピリジン−１（２Ｈ）−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（１６．０ｇ、３６．１ｍｍｏｌ）の溶液に、０℃で、ＢＨ３−ＴＨＦ溶液（１Ｍ、１４４ｍＬ、１４４ｍｍｏｌ）を加えた。この混合物を室温まで温め、一晩撹拌した。この反応混合物を０℃に冷却し、ＮａＯＨ（水溶液、２Ｍ、５４ｍＬ、１０８ｍｍｏｌ）を０℃で注意深く加えた。次に、Ｈ２Ｏ２（３０％、３８．０ｍＬ、３６１ｍｍｏｌ）を０℃で滴下した。この混合物を室温で１時間撹拌した。この混合物を飽和Ｎａ２Ｓ２Ｏ３溶液（４００ｍＬ）に注ぎ、ＥｔＯＡｃ（３００ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機層をブライン（１００ｍＬ×２）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、蒸発させた。残渣をカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル  １０：１から２：１へ）により精製し、標題化合物（１０．０ｇ、収率６０％）を白色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 7.89 (s, 1H), 7.55 (s, 1H), 7.42 (s, 1H), 5.66 (s, 2H), 4.50-4.42 (m, 1H), 4.27-4.18 (m, 1H), 3.97-3.89 (m, 1H), 3.56-3.51 (m, 2H), 3.04-2.96 (m, 1H), 2.84-2.68 (m, 2H), 2.49 (s, 3H), 1.85-1.80 (m, 1H), 1.73-1.67 (m, 1H), 1.50 (s, 9H), 0.89-0.84 (m, 2H), -0.08 (s, 9H)。
LCMS [移動相: 4分で5-95% CH3CN]: Rt = 2.851分; MS理論値: 461; MS実測値: 462 [M+H]+。
【０２５０】
記述Ｄ３９
３−フルオロ−４−（５−メチル−１−（（２−（トリメチルシリル）エトキシ）メチル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（Ｄ３９）
【化１２４】
2018524390.tif 000127
乾燥ＤＣＭ（１００ｍＬ）中、３−ヒドロキシ−４−（５−メチル−１−（（２−（トリメチルシリル）エトキシ）メチル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（トランス）−ｔｅｒｔ−ブチル（１１．０ｇ、２３．７ｍｍｏｌ）の溶液に、Ｎ２下、−７８℃で、ＤＡＳＴ（１１．４ｇ、７１．１ｍｍｏｌ）を加えた。この混合物を室温まで温め、１時間撹拌した。この反応混合物に飽和ＮａＨＣＯ３溶液（２００ｍＬ）を加えた。この混合物をＤＣＭ（１００ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機層をブライン（１００ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、蒸発させた。粗物質をカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル  １０：１から５：１へ）により精製し、標題化合物（４．２０ｇ、収率３８％）を黄色油状物として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 7.91 (s, 1H), 7.56 (s, 1H), 7.47 (s, 1H), 5.73 (s, 2H), 4.83-4.56 (m, 2H), 4.31-4.17 (m, 1H), 3.58-3.53 (m, 2H), 3.26-3.18 (m, 1H), 2.92-2.80 (m, 2H), 2.49 (s, 3H), 1.95-1.87 (m, 1H), 1.83-1.72 (m, 1H), 1.53 (s, 9H), 0.92-0.87 (m, 2H), -0.06 (s, 9H)。
【０２５１】
記述Ｄ４０
（シス）−６−（３−フルオロピペリジン−４−イル）−５−メチル−１−（（２−（トリメチルシリル）エトキシ）メチル）−１Ｈ−インダゾール（Ｄ４０）
【化１２５】
2018524390.tif 000128
ジオキサン（１０ｍＬ）中、３−フルオロ−４−（５−メチル−１−（（２−（トリメチルシリル）エトキシ）メチル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（２．６０ｇ、５．６１ｍｍｏｌ）の溶液に、飽和ＨＣｌ／ジオキサン（２０ｍＬ）を加えた。この混合物を室温で３０分間撹拌した。この反応混合物を飽和ＮａＨＣＯ３溶液（２００ｍＬ）に注いだ。この混合物をＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブライン（５０ｍＬ×２）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮し、標題化合物（１．９ｇ、収率９３％）を黄色油状物として得た。
LCMS: (移動相: 3分で5-95%アセトニトリル), Rt = 2.12分; MS理論値: 363; MS実測値: 364 (M+1)+。
【０２５２】
記述Ｄ４１、Ｄ４２およびＤ４３
（シス）−６−（３−フルオロ−１−（２−メトキシエチル）ピペリジン−４−イル）−５−メチル−１−（（２−（トリメチルシリル）エトキシ）メチル）−１Ｈ−インダゾール（Ｄ４１）、
（シス）−６−（３−フルオロ−１−（２−メトキシエチル）ピペリジン−４−イル）−５−メチル−１−（（２−（トリメチルシリル）エトキシ）メチル）−１Ｈ−インダゾール（鏡像異性体１）（Ｄ４２）および
（シス）−６−（３−フルオロ−１−（２−メトキシエチル）ピペリジン−４−イル）−５−メチル−１−（（２−（トリメチルシリル）エトキシ）メチル）−１Ｈ−インダゾール（鏡像異性体２）（Ｄ４３）
【化１２６】
2018524390.tif 000129
ＣＨ３ＣＮ（２０ｍＬ）中、（シス）−６−（３−フルオロピペリジン−４−イル）−５−メチル−１−（（２−（トリメチルシリル）エトキシ）メチル）−１Ｈ−インダゾール（１．６０ｇ、４．４１ｍｍｏｌ）の溶液に、１−ブロモ−２−メトキシ−エタン（１．２３ｇ、８．８２ｍｍｏｌ）およびＫ２ＣＯ３（１．２２ｇ、８．８２ｍｍｏｌ）を加えた。次に、この混合物を６０℃に加熱し、一晩撹拌した。この反応混合物を室温まで冷却し、濾過した。有機層を濃縮した。残渣をカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝２：１）により精製し、粗生成物（７２０ｍｇ）を得た。この粗生成物を分取ＴＬＣ（石油エーテル：酢酸エチル＝１：１）により精製し、標題化合物(the tiled compound)（シス）−６−（３−フルオロ−１−（２−メトキシエチル）ピペリジン−４−イル）−５−メチル−１−（（２−（トリメチルシリル）エトキシ）メチル）−１Ｈ−インダゾール（Ｄ４１）（５２０ｍｇ、収率２８％）を黄色油状物として得た。生成物（シス）−６−（３−フルオロ−１−（２−メトキシエチル）ピペリジン−４−イル）−５−メチル−１−（（２−（トリメチルシリル）エトキシ）メチル）−１Ｈ−インダゾール（Ｄ４１）をキラル分取ＨＰＬＣ（キラルパックＡＤ−３  ３３μｍ  ４．６×１５０ｍｍ、相：Ｈｅｘ／ＥｔＯＨ＝９５／５、流速：１ｍＬ／分、温度：３０℃）により分離し、（シス）−６−（３−フルオロ−１−（２−メトキシエチル）ピペリジン−４−イル）−５−メチル−１−（（２−（トリメチルシリル）エトキシ）メチル）−１Ｈ−インダゾール（鏡像異性体１）（Ｄ４２）（Ｒｔ：４．５０１分、２３０ｍｇ、収率１２％）を黄色油状物として、および（シス）−６−（３−フルオロ−１−（２−メトキシエチル）ピペリジン−４−イル）−５−メチル−１−（（２−（トリメチルシリル）エトキシ）メチル）−１Ｈ−インダゾール（鏡像異性体２）（Ｄ４３）（Ｒｔ：７．８２８分、２３０ｍｇ、収率１２％）を黄色油状物として得た。
D41: 1H NMR (400 MHz, CDCl3): δ 7.88 (s, 1H), 7.53 (s, 1H), 7.51 (s, 1H), 5.68 (s, 2H), 5.01-4.83 (m, 1H), 3.56-3.46 (m, 5H), 3.39 (s, 3H), 3.10-2.99 (m, 2H), 2.74-2.68 (m, 2H), 2.46 (s, 3H), 2.28-2.17 (m, 2H), 1.91-1.90 (m, 2H), 0.87 (t, J = 8.0 Hz, 2H), -0.07 (s, 9H)。
LCMS: (移動相: 2.5分で5-95%アセトニトリル), Rt = 1.72分; MS理論値: 421 MS実測値: 422 [M+1]+。
【０２５３】
記述Ｄ４４
（シス）−６−（３−フルオロ−１−（２−メトキシエチル）ピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール（鏡像異性体１）（Ｄ４４）
【化１２７】
2018524390.tif 000130
ジオキサン（４ｍＬ）中、（シス）−６−（３−フルオロ−１−（２−メトキシエチル）ピペリジン−４−イル）−５−メチル−１−（（２−（トリメチルシリル）エトキシ）メチル）−１Ｈ−インダゾール（鏡像異性体１）（２３０ｍｇ、０．５４６ｍｍｏｌ）の溶液に濃ＨＣｌ（２ｍＬ）を加えた。この反応混合物を室温で１時間撹拌した。この反応混合物を飽和ＮａＨＣＯ３溶液（６０ｍＬ）に注いだ。この混合物をＥｔＯＡｃ（２０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブライン（２０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残渣をＮＨ３−ＣＨ３ＯＨ（１０ｍＬ、５Ｍ）に溶かし、一晩撹拌した。この混合物を濃縮し、標題化合物（１６０ｍｇ、収率１００％）を白色固体として得た。
LCMS: (移動相: 2.5分で5-95%アセトニトリル), Rt = 1.48分; MS理論値: 291 MS実測値: 292 [M+1]+。
【０２５４】
記述Ｄ４５
（シス）−６−（３−フルオロ−１−（２−メトキシエチル）ピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール（鏡像異性体２）（Ｄ４５）
【化１２８】
2018524390.tif 000131
ジオキサン（４ｍＬ）中、（シス）−６−（３−フルオロ−１−（２−メトキシエチル）ピペリジン−４−イル）−５−メチル−１−（（２−（トリメチルシリル）エトキシ）メチル）−１Ｈ−インダゾール（鏡像異性体２）（２３０ｍｇ、０．５４６ｍｍｏｌ）の溶液に、濃ＨＣｌ（２ｍＬ）を加えた。この反応混合物を室温で１時間撹拌した。この反応混合物を飽和ＮａＨＣＯ３溶液（６０ｍＬ）に注いだ。この混合物をＥｔＯＡｃ（２０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブライン（２０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残渣をＮＨ３−ＣＨ３ＯＨ（１０ｍＬ、５Ｍ）に溶かし、一晩撹拌した。この混合物を濃縮し、標題化合物（１６０ｍｇ、収率１００％）を白色固体として得た。
LCMS: (移動相: 2.5分で5-95%アセトニトリル), Rt = 1.40分; MS理論値: 291 MS実測値: 292 [M+1]+。
【０２５５】
記述Ｄ４６
３−フルオロ−４−（５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（Ｄ４６）
【化１２９】
2018524390.tif 000132
乾燥ＤＣＭ（２００ｍＬ）中、３−ヒドロキシ−４−（５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（トランス）−ｔｅｒｔ−ブチル（２４．５ｇ、５９．０ｍｍｏｌ）の溶液に、Ｎ２下、−６５℃で、ＤＡＳＴ（３８．０ｇ、２３６ｍｍｏｌ）を加えた。この混合物を室温まで徐々に温め、２時間撹拌した。この反応混合物をＮａ２ＣＯ３水溶液（１０％、３００ｍＬ）に注意深く注ぎ、２０分間撹拌した。有機層を分離し、水層をＤＣＭ（２５０ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、蒸発させた。粗物質をカラムクロマトグラフィー（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ＝１０：１）により精製し、標題化合物（１１．８ｇ、収率４８％）を白色固体として得た。
1H NMR (400 MHz, CDCl3): δ 7.92 (s, 1H) ,7.52 (s, 1H), 7.41 (s, 1H), 5.74-5.67 (m, 1H), 4.80-4.59 (m, 2H), 4.21 (br s, 1H), 4.07-3.99 (m, 1H), 3.80-3.71 (m, 1H), 3.25-3.19 (m, 1H), 2.89-2.79 (m, 2H), 2.65-2.51 (m, 1H), 2.45 (s, 3H), 2.19-2.15 (m, 1H), 2.15-2.04 (m, 1H), 1.93-1.88 (m, 1H), 1.80-1.74 (m, 5H), 1.52 (s, 9H)。
LCMS: 5-95% CH3CN, Rt = 2.25分/3分; MS理論値: 417; MS実測値: 418 (M+1)+。
【０２５６】
記述Ｄ４７
（（シス）−６−（３−フルオロピペリジン−４−イル）−５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール（Ｄ４７）
【化１３０】
2018524390.tif 000133
ＣＨ３ＯＨ（１０ｍＬ）中、３−フルオロ−４−（５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（１．６０ｇ、３．８４ｍｍｏｌ）の溶液に、ＨＣｌ／ＣＨ３ＯＨ（５Ｍ、２０ｍＬ）を加えた。この混合物を０℃で１時間撹拌した。この反応混合物を飽和ＮａＨＣＯ３溶液（２００ｍＬ）に注いだ。この混合物をＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブライン（５０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残渣をカラムＣ１８（水中５％−６０％ＣＨ３ＣＮ）により精製し、標題化合物（６００ｍｇ、収率４９％）を黄色油状物として得た。
LCMS: (移動相: 2.5分で5-95%アセトニトリル), Rt = 1.46分; MS理論値: 317; MS実測値: 318 [M+1]+。
【０２５７】
記述Ｄ４８
（シス）−６−（３−フルオロ−１−（２−メトキシエチル）ピペリジン−４−イル）−５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール（Ｄ４８）
【化１３１】
2018524390.tif 000134
ＣＨ３ＣＮ（５ｍＬ）中、（シス）−６−（３−フルオロピペリジン−４−イル）−５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール（６００ｍｇ、１．８９ｍｍｏｌ）の溶液に、１−ブロモ−２−メトキシ−エタン（５２５ｍｇ、３．７８ｍｍｏｌ）およびＫ２ＣＯ３（５２１ｍｇ、３．７８ｍｍｏｌ）を加えた。次に、この混合物を１．５時間、マイクロ波下で６０℃に加熱した。この混合物を濃縮した。残渣を分取ＴＬＣ（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ＝１：１）により精製し、標題化合物（５００ｍｇ、収率７１％）を黄色油状物として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 7.90 (s, 1H), 7.55 (d, J = 8.4 Hz, 1H), 7.49 (s, 1H), 5.67-5.64 (m, 1H), 5.10-4.87 (m, 1H), 4.05-4.02 (m, 1H), 3.78-3.71 (m, 1H), 3.61-3.50 (m, 3H), 3.38 (s, 3H), 3.15-3.03 (m, 2H), 2.84-2.79 (m, 2H), 2.60-2.52 (m, 1H), 2.44 (s, 3H), 2.31-1.95 (m, 7H), 1.79-1.72 (m, 2H)。
LCMS: (移動相: 2.5分で5-95%アセトニトリル), Rt = 1.66分; MS理論値: 375 MS実測値: 376 [M+1]+。
【０２５８】
記述Ｄ４９
（シス）−６−（３−フルオロ−１−（２−メトキシエチル）ピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール（Ｄ４９）
【化１３２】
2018524390.tif 000135
ジオキサン（４ｍＬ）中、（シス）−６−（３−フルオロ−１−（２−メトキシエチル）ピペリジン−４−イル）−５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール（５００ｍｇ、１．３３ｍｍｏｌ）の溶液に、濃ＨＣｌ（８ｍＬ）を加えた。この反応混合物を室温で１時間撹拌した。この反応混合物を飽和ＮａＨＣＯ３溶液（２００ｍＬ）に注いだ。この混合物をＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブライン（５０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮し、標題化合物（３５０ｍｇ、収率９０％）を白色固体として得た。
LCMS: (移動相: 2.5分中5-95%アセトニトリル), Rt = 1.49分; MS理論値: 291 MS実測値: 292 [M+1]+。
【０２５９】
記述Ｄ５０およびＤ５１
（シス）−６−（３−フルオロ−１−（２−メトキシエチル）ピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール（鏡像異性体１’）（Ｄ５０）および（シス）−６−（３−フルオロ−１−（２−メトキシエチル）ピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール（鏡像異性体２’）（Ｄ５１）
【化１３３】
2018524390.tif 000136
（シス）−６−（３−フルオロ−１−（２−メトキシエチル）ピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール（３５０ｍｇ、１．２０ｍｍｏｌ）を、方法（キラルパックＩＣ  ３３μｍ  ４．６×２５０ｍｍ、相：Ｈｅｘ／ＥｔＯＨ＝７０／３０、流速：１ｍＬ／分、温度：周囲温度）を用いたキラル分取ＨＰＬＣにより分離し、（シス）−６−（３−フルオロ−１−（２−メトキシエチル）ピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール（鏡像異性体１’）（Ｄ５０）（１００ｍｇ、収率２９％、Ｒｔ：１１．２５５分、１００％ｅｅ）を白色固体として、および（シス）−６−（３−フルオロ−１−（２−メトキシエチル）ピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール（鏡像異性体２’）（Ｄ５１）（１００ｍｇ、収率２９％、Ｒｔ：１３．７４７分、９９．３％ｅｅ）を白色固体として得た。
D50: LCMS: (移動相: 2.5分中5-95%アセトニトリル), Rt = 1.50分; MS理論値: 291 MS実測値: 292 [M+1]+。
D51: LCMS: (移動相: 2.5分中5-95%アセトニトリル), Rt = 1.49分; MS理論値: 291 MS実測値: 292 [M+1]+。
【０２６０】
記述Ｄ５２
１−ベンズヒドリル−３−（（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）オキシ）アゼチジン（Ｄ５２）
【化１３４】
2018524390.tif 000137
ＤＣＭ（５０ｍＬ）中、１−ベンズヒドリルアゼチジン−３−オール，塩酸塩（５ｇ、１８．１３ｍｍｏｌ）の溶液に、ＰＰＴＳ（２．２７８ｇ、９．０７ｍｍｏｌ）およびＤＨＰ（６．６３ｍＬ、７２．５ｍｍｏｌ）を加えた。この反応溶液を室温で１６時間撹拌した。濃縮後、残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー（ＰＥ中３０−５０％ＭｅＯＨ）により精製し、１−ベンズヒドリル−３−（（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）オキシ）アゼチジン（５ｇ、１５．４６ｍｍｏｌ、収率８５％）を得た。
LCMS: (移動相: 5-95% アセトニトリル), Rt = 2.76分/5分; MS理論値: 323; MS実測値: 324 [M+1]+。
【０２６１】
記述Ｄ５３
３−（（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）オキシ）アゼチジン（Ｄ５３）
【化１３５】
2018524390.tif 000138
１−ベンズヒドリル−３−（（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）オキシ）アゼチジン（１ｇ、３．０９ｍｍｏｌ）およびＰｄ−Ｃ（３．２９ｇ、３．０９ｍｍｏｌ）およびメタノール（１５ｍＬ）の混合物を水素バルーン雰囲気下、室温で１６時間撹拌した。濾過後、濾液を濃縮し、３−（（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）オキシ）アゼチジン（４５０ｍｇ、２．８６ｍｍｏｌ、収率９３％）を粗生成物として得た。
LCMS: (移動相: 5-95% CH3CN), Rt = 0.63分/5分; MS理論値: 157; MS実測値: 158 [M+1]+。
【０２６２】
記述Ｄ５４
２−クロロ−５−（メトキシメトキシ）ピリジン（Ｄ５４）
【化１３６】
2018524390.tif 000139
０℃で窒素雰囲気下、無水ＤＣＭ（１２０ｍＬ）中、６−クロロピリジン−３−オール（５．０ｇ、３８．５ｍｍｏｌ）およびＮ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（９．９２ｇ、７６．９ｍｍｏｌ）の溶液に、メチルクロロメチルエーテル（６．１５ｇ、７６．９ｍｍｏｌ）を滴下した。得られた混合物を一晩、室温まで温めた。この反応混合物をＤＣＭで抽出し、飽和ＮａＨＣＯ３で数回洗浄した。有機相を合わせ、ブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、真空濃縮して粗生成物を得、これを、ＰＥ／ＥｔＯＡｃ（１０：１から７：１へ）で溶出するカラムにより精製し、標題化合物（４．１６ｇ、６３％）を黄色油状物として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): 8.15 (d, J = 2.7 Hz, 1H), 7.34 (dd, J = 8.4, 3.0 Hz 1H) 7.21 (d, J = 9.0 Hz, 1H), 5.16 (s, 2H), 3.47 (s, 3H)。
LC-MS: (移動相: 6.5分で90%水(0.02% NH4Ac)および10% CH3CNから5%水(0.02% NH4Ac)および95% CH3CNへ, 純度は>95%, Rt = 3.642分; MS理論値:173, MS実測値: 174 [M+H]+。
【０２６３】
記述Ｄ５５
２−クロロ−４−ヨード−５−（メトキシメトキシ）ピリジン（Ｄ５５）
【化１３７】
2018524390.tif 000140
ＴＨＦ（５０ｍＬ）に溶かした２−クロロ−５−（メトキシメトキシ）ピリジン（２．５ｇ、１４．４０ｍｍｏｌ）の冷却した−７８℃の溶液に、ｎＢｕＬｉ（７．９２ｍＬ、１５．８４ｍｍｏｌ）を３０分かけて滴下した。この反応混合物を−７８℃で１時間撹拌した。ＴＨＦ（５ｍＬ）中、ヨウ素（４．３９ｇ、１７．２８ｍｍｏｌ）の溶液を加え、この反応物を室温まで温め、１６時間撹拌した。この反応物を飽和ＮＨ４Ｃｌで急冷し、チオ亜硫酸ナトリウム(sodium thiofulfite)を加えた。この混合物を３０分間撹拌した後、酢酸エチルで抽出した。有機抽出液をチオ亜硫酸ナトリウムで洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。シリカゲルクロマトグラフィー（ＰＥ中２０−３０％ＥＡ）により精製し、２−クロロ−４−ヨード−５−（メトキシメトキシ）ピリジン（３．９ｇ、１３．０２ｍｍｏｌ、収率９０％）を得た。
LCMS: (移動相: 5-95% アセトニトリル), Rt = 3.29分/5分; MS理論値: 299; MS実測値: 300 [M+1]+。
【０２６４】
記述Ｄ５６
６−クロロ−４−ヨードピリジン−３−オール（Ｄ５６）
【化１３８】
2018524390.tif 000141
２−クロロ−４−ヨード−５−（メトキシメトキシ）ピリジン（３．９ｇ、１３．０２ｍｍｏｌ）およびメタノール（３０ｍＬ）の溶液に、濃ＨＣｌ水溶液（０．９８９ｍＬ、３２．６ｍｍｏｌ）を加えた。この反応溶液を４時間加熱還流し、室温まで冷却し、真空濃縮し、残渣６−クロロ−４−ヨードピリジン−３−オール（３．３３ｇ、１３．０２ｍｍｏｌ、収率１００％）をそれ以上精製せずにそのまま使用した。
LCMS: (移動相: 5-95%アセトニトリル), Rt = 2.71分/5分; MS理論値: 255; MS実測値: 256 [M+1]+。
【０２６５】
記述Ｄ５７
２−クロロ−４−ヨード−５−メトキシピリジン（Ｄ５７）
【化１３９】
2018524390.tif 000142
６−クロロ−４−ヨードピリジン−３−オール（３．３ｇ、１２．９２ｍｍｏｌ）をＤＭＦ（３０ｍＬ）に溶かし、炭酸カリウム（１２．５０ｇ、９０ｍｍｏｌ）、次いでヨウ化メチル（１．２１２ｍＬ、１９．３８ｍｍｏｌ）で処理した。この反応混合物を室温で１６時間撹拌した。この混合物を２０％クエン酸水溶液に注ぎ、酢酸エチルで抽出した。有機抽出液を水、ブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。シリカゲルクロマトグラフィー（ＰＥ中２０−２５％ＥＡ）により精製し、２−クロロ−４−ヨード−５−メトキシピリジン（２．８ｇ、１０．３９ｍｍｏｌ、収率８０％）を得た。
1H NMR (400 MHz, DMSO-d6): δ 8.05 (1 H, s), 7.97 (1 H, s), 3.95 (3 H, m)
LCMS: (移動相: 5-95% CH3CN), Rt = 3.18分/5分; MS理論値: 269; MS実測値: 270 [M+1]+。
【０２６６】
記述Ｄ５８
２−クロロ−５−メトキシ−４−（３−（（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）オキシ）アゼチジン−１−イル）ピリジン（Ｄ５８）
【化１４０】
2018524390.tif 000143
３−（（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）オキシ）アゼチジン（２１０ｍｇ、１．３３６ｍｍｏｌ）、２−クロロ−４−ヨード−５−メトキシピリジン（３００ｍｇ、１．１１３ｍｍｏｌ）、１８−クラウン−６（２９４ｍｇ、１．１１３ｍｍｏｌ）、炭酸カリウム（３０８ｍｇ、２．２２７ｍｍｏｌ）およびＤＭＡ（５ｍＬ）の混合物を４時間１８０℃までマイクロ波照射を行った後、酢酸エチルで希釈し、水、ブラインで洗浄し、亜硫酸ナトリウムで乾燥させ、濃縮し、Ｃ１８カラム（水中０．５％ＴＦＡ、水／アセトニトリル）により精製し、２−クロロ−５−メトキシ−４−（３−（（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル)オキシ)アゼチジン−1−イル)ピリジン（２００ｍｇ、０．６６９ｍｍｏｌ、収率６０．１％）を得た。
1H NMR (400 MHz, DMSO-d6): δ 7.69 (1 H, s) 6.29 (1 H, s) 4.64 (1 H, m) 4.56 (1 H, m) 4.28 (2 H, m) 3.90 (2 H, dt) 3.78 (4 H, m) 3.46 (1 H, dd) 1.68 (2 H, m) 1.47 (4 H, m)
LCMS: (移動相: 5-95%アセトニトリル), Rt = 2.42分/5分; MS理論値: 298; MS実測値: 299 [M+1]+。
【０２６７】
記述Ｄ５９
（シス）−６−（３−フルオロピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール塩酸塩（Ｄ５９）
【化１４１】
2018524390.tif 000144
ＨＣｌ／ジオキサン（６ｍｏｌ／Ｌ、４０ｍＬ）中、３−フルオロ−４−（５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（２．５０ｇ、６．００ｍｍｏｌ）の混合物を室温で６時間撹拌した。この反応混合物を０℃に冷却し、濾過した。固体を冷１，４−ジオキサン（５ｍＬ）で洗浄し、標題化合物（１．４ｇ、収率１００％）を白色固体として得、これをそのまま次の工程に使用した。
LC-MS: 5-95% CH3CN, Rt = 1.73分; MS理論値:233, MS実測値: 234 [M+H]+。
【０２６８】
記述Ｄ６０
（シス）−６−（３−フルオロ−１−（オキセタン−３−イル）ピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール（Ｄ６０）
【化１４２】
2018524390.tif 000145
メタノール（５ｍＬ）および１，２−ジクロロエタン（５０ｍＬ）中、（シス）−６−（３−フルオロピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール塩酸塩（１．４０ｇ、６．００ｍｍｏｌ）およびオキセタン−３−オン（２．１６ｇ、３０．０ｍｍｏｌ）の溶液に、ＮａＢＨ３ＣＮ（１．１３ｇ、１８．０ｍｍｏｌ）を加えた。次に、この混合物を室温で３時間撹拌した。この反応混合物を水（１００ｍＬ）で希釈し、ジクロロメタン（１００ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をＭｇＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮した。粗物質をカラムクロマトグラフィー（ＤＣＭ：ＭｅＯＨ＝３０：１）により精製し、標題化合物（１．０ｇ、収率５７．６％）を白色固体として得た。
LC-MS: 5%- 95% CH3CN, Rt = 1.85分; MS理論値:289, MS実測値: 290 [M+H]+。
【０２６９】
記述Ｄ６１およびＤ６２
（シス）−６−（３−フルオロ−１−（オキセタン−３−イル）ピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール（鏡像異性体１）（Ｄ６１）および（シス）−６−（３−フルオロ−１−（オキセタン−３−イル）ピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール（鏡像異性体２）（Ｄ６２）
【化１４３】
2018524390.tif 000146
ラセミ化合物（シス）−６−（３−フルオロ−１−（オキセタン−３−イル）ピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール（１．２０ｇ、４．１５ｍｍｏｌ）をキラルＨＰＬＣ（キラルパックＯＪ−Ｈ  ５μｍ  ４．６×２５０ｍｍ；相：Ｈｅｘ／ＥｔＯＨ＝５０／５０；流速：１．０ｍＬ／分）により分離し、（シス）−６−（３−フルオロ−１−（オキセタン−３−イル）ピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール（鏡像異性体１）（Ｄ６１）（３５０ｍｇ、Ｒｔ＝８．０７分、収率２９％）および（シス）−６−（３−フルオロ−１−（オキセタン−３−イル）ピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール（鏡像異性体２）（Ｄ６２）（３５０ｍｇ、Ｒｔ＝１４．２１分、収率２９％）を、両方とも白色固体として得た。
D61: 1H NMR (400 MHz, CDCl3): δ 10.02 (br s, 1H), 7.97 (s, 1H), 7.56 (s, 1H), 7.45 (s, 1H), 4.95-4.76 (m, 1H), 4.73-4.69 (m, 2H), 4.69-4.64 (m, 2H), 3.66-3.63 (m, 1H), 3.26-3.23 (m, 1H), 3.15-3.07 (m, 1H), 2.84-2.81 (m, 1H), 2.46 (s, 3H), 2.13-2.08 (m, 1H), 2.07-1.93 (m, 2H), 1.86-1.83 (m, 1H)。
D62: 1H NMR (400 MHz, CDCl3): δ 10.02 (br s, 1H), 7.97 (s, 1H), 7.56 (s, 1H), 7.46 (s, 1H), 4.95-4.76 (m, 1H), 4.73-4.69 (m, 2H), 4.69-4.64 (m, 2H), 3.67-3.61 (m, 1H), 3.28-3.22 (m, 1H), 3.14-3.04 (m, 1H), 2.84-2.81 (m, 1H), 2.46 (s, 3H), 2.13-2.08 (m, 1H), 2.07-1.93 (m, 2H), 1.86-1.83 (m, 1H)。
【０２７０】
記述Ｄ６３
（シス）−６−（３−フルオロ−１−メチルピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール（Ｄ６３）
【化１４４】
2018524390.tif 000147
メタノール（１４ｍＬ）中、（シス）−６−（３−フルオロピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール塩酸塩（２．１ｇ、粗、６．２ｍｍｏｌ）の溶液に、氷浴下、ＣＨ２Ｏ（３７％、１４ｍＬ）を加えた。次いでＮａＢＨ３ＣＮ（１．２ｇ、１８．６ｍｍｏｌ）を加えた。この反応混合物を室温で３０分間撹拌した。この反応混合物をＮａ２ＣＯ３（１０％、１５０ｍＬ）に注ぎ、１５分間撹拌した。この水溶液をＤＣＭ（７０ｍＬ×３）で抽出し、合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。粗物質をＮＨ３／ＭｅＯＨ（５Ｍ、２０ｍＬ）に溶かし、一晩撹拌した。ＬＣＭＳは、反応が完了したことを示した。この反応混合物を水（１５０ｍＬ）に注ぎ、水層をＤＣＭ（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。粗物質をカラムクロマトグラフィー（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝４０／１）により精製し、標題化合物（１．０４ｇ、収率６８％）を白色固体として得た。
LCMS: 2.5分で5-95% CH3CN; Rt = 1.43分, [M+H]+ = 248.
【０２７１】
記述Ｄ６４およびＤ６５
（シス）−６−（３−フルオロ−１−メチルピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール（鏡像異性体１）（Ｄ６４）および（シス）−６−（３−フルオロ−１−メチルピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール（鏡像異性体２）（Ｄ６５）
【化１４５】
2018524390.tif 000148
（シス）−６−（３−フルオロ−１−メチルピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール（１．２ｇ、４．９ｍｍｏｌ）をキラル−ＨＰＬＣ（キラルパックＯＪ−Ｈ  ５μｍ  ４．６×２５０ｍｍ、相：Ｈｅｘ／ＥｔＯＨ＝８０／２０、流速：１ｍＬ／分、温度：３０℃）により分離し、（シス）−６−（３−フルオロ−１−メチルピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール（鏡像異性体１）（Ｄ６４）（４３０ｍｇ、収率３６％、Ｒｔ＝７．２０３分、１００％ｅｅ）および（シス）−６−（３−フルオロ−１−メチルピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール（鏡像異性体２）（Ｄ６５）（４３０ｍｇ、収率３６％、Ｒｔ＝１２．３５１分、９９．１％ｅｅ）を、両方とも白色固体として得た。
D64: 1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 10.61 (br s, 1H), 7.97 (s, 1H), 7.56 (s, 1H), 7.44 (s, 1H), 5.01-5.76 (m, 1H), 3.40-3.34 (m, 1H), 3.14-3.01 (m, 1H), 2.97-2.93 (m, 1H), 2.47 (s, 6H), 2.27-2.10 (m, 2H), 1.98-1.79 (m, 2H)。
D65: 1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 10.92 (br s, 1H), 7.97 (s, 1H), 7.56 (s, 1H), 7.45 (s, 1H), 5.02-5.77 (m, 1H), 3.42-3.35 (m, 1H), 3.15-3.01 (m, 1H), 2.99-2.94 (m, 1H), 2.49 (s, 3H), 2.47 (s, 3H), 2.28-2.11 (m, 2H), 1.98-1.79 (m, 2H)。
【０２７２】
記述Ｄ６６
１−（６−クロロ−２−メトキシピリミジン−４−イル）アゼチジン−３−オール（Ｄ６６）
【化１４６】
2018524390.tif 000149
ｉ−ＰｒＯＨ（２０ｍＬ）中、４，６−ジクロロ−２−メトキシピリミジン（１．０ｇ、５．６ｍｍｏｌ）、アゼチジン−３−オール塩酸塩（６１４ｍｇ、５．６０ｍｍｏｌ）およびＴＥＡ（１．７０ｇ、１６．８ｍｍｏｌ）の懸濁液を８５℃に加熱し、２時間撹拌した。溶媒を真空下で除去し、残渣をＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ）と水（５０ｍＬ）とで分液した。水層をＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出し、合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮し、標題化合物（１．１７ｇ、収率９７％）を白色固体として得た。
1H NMR (400 MHz, CDCl3): δ 5.86 (s, 1H), 4.84-4.79 (m, 1H), 4.34-4.30 (m, 2H), 3.98-3.95 (m, 2H), 3.92 (s, 3H), 3.13 (br s, 1H)。
LCMS: 2.5分で5-95% CH3CN; Rt = 1.27分, [M+H]+ = 216.
【０２７３】
記述Ｄ６７
４−クロロ−２−メトキシ−６−（３−（（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）オキシ）アゼチジン−１−イル）ピリミジン（Ｄ６７）
【化１４７】
2018524390.tif 000150
乾燥ＤＣＭ（１０ｍＬ）中、１−（６−クロロ−２−メトキシピリミジン−４−イル）アゼチジン−３−オール（５００ｍｇ、２．３２ｍｍｏｌ）の懸濁液に、室温で、ＤＨＰ（３９０ｍｇ、４．６４ｍｍｏｌ）およびＴｓＯＨ（７９ｍｇ、０．４６ｍｍｏｌ）を加えた。この反応混合物を一晩撹拌した。この反応混合物をＮａ２ＣＯ３（１０％、４０ｍＬ）で洗浄した後、ＤＣＭ（２０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。粗物質をカラムクロマトグラフィー（ＰＥ／ＥｔＯＡｃ＝５／１）により精製し、標題化合物（６９０ｍｇ、収率９９％）をやや黄色の油状物として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 5.88 (s, 1H), 4.72-4.64 (m, 2H), 4.35-4.23 (m, 2H), 4.09-3.96 (m, 2H), 3.92 (s, 3H), 3.90-3.83 (m, 1H), 3.57-3.50 (m, 1H), 1.88-1.69 (m, 2H), 1.66-1.49 (m, 4H)。
LCMS: 2.5分で5-95% CH3CN; Rt = 1.46分, [M+H]+ = 300.
【０２７４】
記述Ｄ６８
３−フルオロ−４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（Ｄ６８）
【化１４８】
2018524390.tif 000151
ＣＨ３ＯＨ（５ｍＬ）およびＨ２Ｏ（１ｍＬ）中、（シス）−６−（３−フルオロピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール塩酸塩（５００ｍｇ、２．１４ｍｍｏｌ）の溶液に、氷浴下、ＫＯＨ（２４２ｍｇ、４．２９ｍｍｏｌ）および（Ｂｏｃ）２Ｏ（７００ｍｇ、３．２１ｍｍｏｌ）を加えた。この反応混合物を室温で２時間撹拌した。この反応混合物を水（３０ｍＬ）で希釈し、ＥｔＯＡｃ（３×２０ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層を濃縮した。残渣をカラムクロマトグラフ（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ＝２０：１）により精製し、標題化合物（１８０ｍｇ、収率２５％）を無色の油状物として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 9.98 (s, 1H), 7.96 (s, 1H), 7.56 (s, 1H), 7.39 (s, 1H), 4.76-4.54 (m, 2H), 4.27-4.10 (m, 1H), 3.25-3.14 (m, 1H), 2.91-2.76 (m, 2H), 2.48 (s, 3H), 1.97-1.84 (m, 1H), 1.71-1.62 (m, 1H), 1.51 (s, 9H)。
【０２７５】
記述Ｄ６９およびＤ７０
３−フルオロ−４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体１）（Ｄ６９）および３−フルオロ−４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体２）（Ｄ７０）
【化１４９】
2018524390.tif 000152
３−フルオロ−４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（１４０ｍｇ、０．４２０ｍｍｏｌ）を、方法（キラルパックＩＢ  ５ｕｍ  ２０＊２５０ｎｍ、Ｈｅｘ：ｉ−ＰｒＯＨ＝８０：２０、流速：２０ｍＬ／分、２０５ｎｍ、Ｔ＝３０℃）を用いたキラル分取ＨＰＬＣにより分離し、３−フルオロ−４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体１）（Ｄ６９）（６８ｍｇ、収率４８％）を白色固体として、および３−フルオロ−４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体２）（Ｄ７０）（４７ｍｇ、収率３３％）を白色固体として得た。
D69: LCMS: (移動相: 2.5分で5-95%アセトニトリル), Rt = 1.64分; MS理論値: 333 MS実測値: 332 [M-1]-.
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 10.07 (s, 1H), 7.97 (s, 1H), 7.56 (s, 1H), 7.39 (s, 1H), 4.78-4.53 (m, 2H), 4.32-4.12 (m, 1H), 3.26-3.13 (m, 1H), 2.93-2.75 (m, 2H), 2.47 (s, 3H), 1.94-1.79 (m, 1H), 1.69-1.60 (m, 1H), 1.49 (s, 9H)。
キラルHPLC: キラルパックIB 5μm 4.6×250 mm, 相: Hex/IPA = 80/20, 流速: 1 mL/分, 温度: 30oC, Rt: 6.142分, 100% ee。
D70: LCMS: (移動相: 2.5分で5-95%アセトニトリル), Rt = 1.64分; MS理論値: 333 MS実測値: 332 [M-1]-。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 10.45 (s, 1H), 7.97 (s, 1H), 7.56 (s, 1H), 7.39 (s, 1H), 4.75-4.55 (m, 2H), 4.26-4.16 (m, 1H), 3.24-3.17 (m, 1H), 2.90-2.74 (m, 2H), 2.46 (s, 3H), 1.93-1.87 (m, 1H), 1.70-1.61 (m, 1H), 1.50 (s, 9H)。
キラルHPLC: キラルパックIB 5μm 4.6×250 mm, Phase: Hex/IPA = 80/20, 流速: 1 mL/分, 温度: 30oC, Rt: 7.671分, 100% ee。
【０２７６】
記述Ｄ７１
４，６−ジヨード−２−メチルピリミジン（Ｄ７１）
【化１５０】
2018524390.tif 000153
ＨＩ（５５％、５０ｍＬ）中、ＮａＩ（１１．９ｇ、７９．７ｍｍｏｌ）の溶液に、４，６−ジクロロ−２−メチルピリミジン（１０．０ｇ、６１．３ｍｍｏｌ）を少量ずつ加えた。得られた懸濁液を４０℃に加熱し、１時間撹拌した。この反応混合物を冷却し、濾過した。固体を水で洗浄した後、メタノール（５０ｍＬ）で摩砕した。この混合物を濾過し、標題化合物（９．０ｇ、収率４２％）を白色固体として得た。
1H NMR (400 MHz, CDCl3): δ 8.07 (s, 1H), 2.67 (s, 3H)。
LCMS: (移動相: 2.5分で5-95%アセトニトリル), Rt = 1.59分, MS理論値: 346; MS実測値: 347 [M+H]+。
【０２７７】
記述Ｄ７２
１−（６−ヨード−２−メチルピリミジン−４−イル）アゼチジン−３−オール（Ｄ７２）
【化１５１】
2018524390.tif 000154
ｉ−ＰｒＯＨ（１２ｍＬ）中、４，６−ジヨード−２−メチルピリミジン（２．００ｇ、５．８０ｍｍｏｌ）、アゼチジン−３−オール塩酸塩（７００ｍｇ、６．３８ｍｍｏｌ）およびＴＥＡ（１．７６ｇ、１７．４ｍｍｏｌ）の懸濁液を７５℃に加熱し、１時間撹拌した。この反応混合物を濃縮し、残渣を水（５０ｍＬ）で摩砕し、濾過し、乾燥させ、標題化合物（１．２ｇ、収率７１％）を白色固体として得た。
1H NMR (400 MHz, DMSO-d6): δ 6.69 (s, 1H), 5.79 (d, J = 6.4 Hz, 1H), 4.59-4.52 (m, 1H), 4.22-4.18 (m, 2H), 3.72 (dd, J = 9.6, 4.4 Hz, 2H), 2.29 (s, 3H)。
LCMS: (移動相: 2.5分で5-95%アセトニトリル), Rt = 1.18分, MS理論値: 291; MS実測値: 292 [M+H]+。
【０２７８】
記述Ｄ７３
４−ヨード−２−メチル−６−（３−（（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）オキシ）アゼチジン−１−イル）ピリミジン（Ｄ７３）
【化１５２】
2018524390.tif 000155
乾燥ＤＣＭ（２０ｍＬ）中、１−（６−ヨード−２−メチルピリミジン−４−イル）アゼチジン−３−オール（１．２０ｇ、４．１２ｍｍｏｌ）の懸濁液に、室温で、ＤＨＰ（１．３８ｇ、１６．４ｍｍｏｌ）およびＴｓＯＨ（２８０ｍｇ、１．６４ｍｍｏｌ）を加えた。得られた混合物を加熱還流し、２０時間撹拌した。この反応混合物をＤＣＭで１００ｍＬに希釈した後、Ｎａ２ＣＯ３（飽和、５０ｍＬ）およびブラインで洗浄し、ＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。粗物質をカラムクロマトグラフィー（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ＝５：１）により精製し、標題化合物（１．５ｇ、収率９７％）を無色の油状物として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 6.48 (s, 1H), 4.70-4.60 (m, 2H), 4.33-4.18 (m, 2H), 4.08-3.92 (m, 2H), 3.90-3.80 (m, 1H), 3.57-3.48 (m, 1H), 2.45 (s, 3H), 1.89-1.69 (m, 2H), 1.64-1.49 (m, 4H)。
LCMS: (移動相: 2.5分で5-95%アセトニトリル), Rt = 1.59分, MS理論値: 375; MS実測値: 376 [M+H]+。
【０２７９】
記述Ｄ７４
３−フルオロ−４−（５−メチル−１−（２−メチル−６−（３−（（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）オキシ）アゼチジン−１−イル）ピリミジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体１）（Ｄ７４）
【化１５３】
2018524390.tif 000156
トルエン（５ｍＬ）中、３−フルオロ−４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体１）（８３ｍｇ、０．２５ｍｍｏｌ）の溶液に、４−ヨード−２−メチル−６−（３−（（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）オキシ）アゼチジン−１−イル）ピリミジン（１１２ｍｇ、０．３００ｍｍｏｌ）、ＣｕＩ（１４２ｍｇ、０．７５０ｍｍｏｌ）、Ｋ３ＰＯ４（１５９ｍｇ、０．７５０ｍｍｏｌ）およびＮ，Ｎ’−ジメチル−シクロヘキサン−１，２−ジアミン（１０６ｍｇ、０．７５０ｍｍｏｌ）を加えた。この混合物を２時間還流させた。この反応混合物を室温まで冷却した後、ＮＨ３・Ｈ２Ｏ（５ｍＬ）に注ぎ、ＥｔＯＡｃ（１０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層を水（１０ｍＬ）およびブライン（１０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。粗物質を分取ＨＰＬＣ（条件：２０分で６５％水（０．１％ＴＦＡ）および３５％ＣＨ３ＣＮから２０％水（０．１％ＴＦＡ）および８０％ＣＨ３ＣＮへ）により精製し、標題化合物（８０ｍｇ、収率５５％）を白色固体として得た。
LCMS: [移動相: 3分で水中5-95% CH3CN], Rt = 2.38分; MS理論値: 580; MS実測値: 581 [M+H]+。
【０２８０】
記述Ｄ７５
（シス）−１−（６−（６−（３−フルオロピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メチルピリミジン−４−イル）アゼチジン−３−オール塩酸塩（鏡像異性体１）（Ｄ７５）
【化１５４】
2018524390.tif 000157
メタノール（５ｍＬ）中、３−フルオロ−４−（５−メチル−１−（２−メチル−６−（３−（（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）オキシ）アゼチジン−１−イル）ピリミジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体１）（８０ｍｇ、０．１４ｍｍｏｌ）の溶液に、ＨＣｌ／メタノール（８ｍｏｌ／Ｌ、５ｍＬ）を加え、室温で２時間撹拌した。この反応混合物を濃縮し、標題化合物（８０ｍｇ、収率＞１００％）を黄色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, DMSO-d6): δ 10.02 (br s, 1H), 9.46 (br s, 1H), 8.78 (s, 1H), 8.40 (s, 1H), 7.69 (s, 1H), 6.62 (s, 1H), 5.36-5.04 (m, 1H), 4.66-4.57 (m,1H), 4.43-4.29 (m, 2H), 3.97-3.85 (m, 2H), 3.73-3.63 (m, 1H), 3.58-3.42 (m, 1H), 3.38-3.28 (m, 1H), 3.21-3.04 (m, 2H), 2.65 (s, 3H), 2.44 (s, 6H), 2.10-1.94 (m, 2H)。
LCMS: [移動相: 2.5分で水中5-95% CH3CN], Rt = 1.25分; MS理論値: 396; MS実測値: 397[M+H]+。
【０２８１】
記述Ｄ７６
３−フルオロ−４−（５−メチル−１−（２−メチル−６−（３−（（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）オキシ）アゼチジン−１−イル）ピリミジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体２）（Ｄ７６）
【化１５５】
2018524390.tif 000158
トルエン（５ｍＬ）中、３−フルオロ−４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体２）（８３ｍｇ、０．２５ｍｍｏｌ）の溶液に、４−ヨード−２−メチル−６−（３−（（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）オキシ）アゼチジン−１−イル）ピリミジン（１１２ｍｇ、０．３００ｍｍｏｌ）、ＣｕＩ（１４２ｍｇ、０．７５０ｍｍｏｌ）、Ｋ３ＰＯ４（１５９ｍｇ、０．７５０ｍｍｏｌ）およびＮ，Ｎ’−ジメチル−シクロヘキサン−１，２−ジアミン（１０６ｍｇ、０．７５０ｍｍｏｌ）を加えた。この混合物を２時間還流させた。この反応混合物を室温まで冷却した後、ＮＨ３・Ｈ２Ｏ（５ｍＬ）に注ぎ、ＥｔＯＡｃ（１０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層を水（１０ｍＬ）およびブライン（１０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。粗物質を分取ＨＰＬＣ（条件：２０分で６５％水（０．１％ＴＦＡ）および３５％ＣＨ３ＣＮから２０％水（０．１％ＴＦＡ）および８０％ＣＨ３ＣＮへ）により精製し、標題化合物（８０ｍｇ、収率５５％）を白色固体として得た。
LCMS: [移動相: 2.5分で水中5-95% CH3CN], Rt = 1.89分; MS理論値: 580; MS実測値: 581 [M+H]+。
【０２８２】
記述Ｄ７７
（シス）−１−（６−（６−（３−フルオロピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メチルピリミジン−４−イル）アゼチジン−３−オール塩酸塩（鏡像異性体２）（Ｄ７７）
【化１５６】
2018524390.tif 000159
メタノール（５ｍＬ）中、３−フルオロ−４−（５−メチル−１−（２−メチル−６−（３−（（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）オキシ）アゼチジン−１−イル）ピリミジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体２）（８０ｍｇ、０．１４ｍｍｏｌ）の溶液に、ＨＣｌ／メタノール（８ｍｏｌ／Ｌ、５ｍＬ）を加え、室温で２時間撹拌した。この反応混合物を濃縮し、標題化合物（８０ｍｇ、収率＞１００％）を黄色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, DMSO-d6): δ 10.23 (brs, 1H), 9.50 (brs, 1H), 8.77 (s, 1H), 8.43 (s, 1H), 7.69 (s, 1H), 6.64 (s, 1H), 5.38-5.14 (m, 1H), 4.69-4.58 (m,1H), 4.46-4.35 (m, 2H), 3.99-3.89 (m, 2H), 3.72-3.62 (m, 1H), 3.58-3.47 (m, 1H), 3.38-3.30 (m, 1H), 3.22-3.04 (m, 2H), 2.69 (s, 3H), 2.44 (s, 6H), 2.15-1.92 (m, 2H)。
LCMS: [移動相: 2.5分で水中5-95% CH3CN], Rt = 1.20分; MS理論値: 396; MS実測値: 397 [M+H]+。
【０２８３】
記述Ｄ７８
５−（３−（ベンジルオキシ）シクロブタンカルボニル）−２，２−ジメチル−１，３−ジオキサン−４，６−ジオン（Ｄ７８）
【化１５７】
2018524390.tif 000160
ＤＣＭ（１００ｍＬ）中、３−（ベンジルオキシ）シクロブタンカルボン酸（５．００ｇ、２４．３ｍｍｏｌ）、２，２−ジメチル−１，３−ジオキサン−４，６−ジオン（３．８４ｇ、２６．７ｍｍｏｌ）およびＤＭＡＰ（４．４５ｇ、３６．５ｍｍｏｌ）の溶液に、ＥＤＣＩ（５．６０ｇ、２９．２ｍｍｏｌ）を加えた。この混合物を室温で２０時間撹拌した。この混合物にＫＨＳＯ４溶液（５％、１００ｍＬ）を加えた。この混合物を室温で１０分間撹拌した。有機層を分離し、ＫＨＳＯ４溶液（５％、５０ｍＬ×２）およびブライン（５０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮し、目的化合物（８．６ｇ、収率＞１００％）を黄色油状物として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 7.34-7.28 (m, 5H), 4.46 (s, 2H), 4.32-3.97 (m, 2H), 2.69-2.32 (m, 4H), 1.73 (s, 6H)。
【０２８４】
記述Ｄ７９
３−（３−（ベンジルオキシ）シクロブチル）−３−オキソプロパン酸エチル（Ｄ７９）
【化１５８】
2018524390.tif 000161
エタノール（８０ｍＬ）中、５−（３−（ベンジルオキシ）シクロブタンカルボニル）−２，２−ジメチル−１，３−ジオキサン−４，６−ジオン（８．６０ｇ、２５．９ｍｍｏｌ）の溶液を２時間還流させた。この反応混合物を室温まで冷却し、濃縮した。残渣をカラムクロマトグラフ（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ＝２０：１）により精製し、標題化合物（６．２ｇ、収率８７％）を無色の油状物として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 7.34-7.30 (m, 5H), 4.42-4.40 (m, 2H), 4.22-3.94 (m, 3H), 3.44-3.41 (m, 2H), 3.37-2.83 (m, 1H), 2.56-2.41 (m, 2H), 2.28-2.13 (m, 2H), 1.29-1.24 (m, 3H)。
【０２８５】
記述Ｄ８０
６−（３−（ベンジルオキシ）シクロブチル）−２−メチルピリミジン−４−オール（Ｄ８０）
【化１５９】
2018524390.tif 000162
ＣＨ３ＯＨ（４０ｍＬ）中、ＣＨ３ＯＮａ（１．１７ｇ、２１．７ｍｍｏｌ）の溶液に、０℃で、塩酸アセトイミドアミド（１．０３ｇ、１０．９ｍｍｏｌ）を加えた。次に、この混合物に３−（３−（ベンジルオキシ）シクロブチル）−３−オキソプロパン酸エチル（２．００ｇ、７．２５ｍｍｏｌ）を加えた。この反応混合物を室温で２時間撹拌した。次に、この反応混合物を６時間還流させた。この反応混合物を室温まで冷却し、濃縮した。残渣を水（１００ｍＬ）に溶かした。この混合物に濃ＨＣｌ溶液をｐＨ＝５まで加えた。この混合物を濾過し、固体を回収し、乾燥させた。この固体（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ＝１０：１、２０ｍＬ）で摩砕し、標題化合物（１．４２ｇ、収率７３％）を白色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 13.12 (s, 1H), 7.35-7.29 (m, 5H), 6.20-6.16 (m, 1H), 4.46-4.44 (m, 2H), 4.36-3.97 (m, 1H), 3.40-2.80 (m, 1H), 2.64-2.55 (m, 1.5H), 2.47-2.42 (m, 4H), 2.17-2.12 (m, 1.5H)。
【０２８６】
記述Ｄ８１およびＤ８２
４−（（１ｓ，３ｓ）−３−（ベンジルオキシ）シクロブチル）−６−クロロ−２−メチルピリミジンおよび４−（（１ｒ，３ｒ）−３−（ベンジルオキシ）シクロブチル）−６−クロロ−２−メチルピリミジン
【化１６０】
2018524390.tif 000163
トルエン（５０ｍＬ）中、６−（３−（ベンジルオキシ）シクロブチル）−２−メチルピリミジン−４−オール（１．２４ｇ、４．５９ｍｍｏｌ）の溶液に、ＴＥＡ（５５６ｍｇ、５．５１ｍｍｏｌ）およびＰＯＣｌ３（８４３ｍｇ、５．５１ｍｍｏｌ）を加えた。この反応混合物を２時間還流させた。この混合物を室温まで冷却し、飽和ＮａＨＣＯ３溶液（１００ｍＬ）に注いだ。得られた混合物をＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブライン（５０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残渣をカラムクロマトグラフィー（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ＝２０：１）により精製し、標題化合物シス異性体（Ｄ８１）（６００ｍｇ、収率４５％）を無色の油状物として、およびトランス異性体（Ｄ８２）（２００ｍｇ、収率１５％）を無色の油状物として得た。
D81: 1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 7.36-7.29 (m, 5H), 7.04 (s, 1H), 4.47 (s, 2H), 4.14-4.04 (m, 1H), 3.10-3.04 (m, 1H), 2.72-2.63 (m, 5H), 2.32-2.22 (m, 2H)。
D82: 1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 7.36-7.29 (m, 5H), 7.01 (s, 1H), 4.46 (s, 2H), 4.41-4.36 (m, 1H), 3.58-3.47 (m, 1H), 2.70 (s, 3H), 2.55-2.52 (m, 4H)。
LC-MS: N/A.
【０２８７】
記述Ｄ８３
４−（１−（６−（（１ｓ，３ｓ）−３−（ベンジルオキシ）シクロブチル）−２−メチルピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）−３−フルオロピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体１）（Ｄ８３）
【化１６１】
2018524390.tif 000164
トルエン（５ｍＬ）中、３−フルオロ−４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体１）（８３ｍｇ、０．２５ｍｍｏｌ）の溶液に、４−（（１ｓ，３ｓ）−３−（ベンジルオキシ）シクロブチル）−６−クロロ−２−メチルピリミジン（１４４ｍｇ、０．５００ｍｍｏｌ）、ＣｕＩ（１４２ｍｇ、０．７５０ｍｍｏｌ）、Ｋ３ＰＯ４（１５９ｍｇ、０．７５０ｍｍｏｌ）およびＮ，Ｎ’−ジメチル−シクロヘキサン−１，２−ジアミン（１０６ｍｇ、０．７５０ｍｍｏｌ）を加えた。この混合物を４時間還流させた。この反応混合物を室温まで冷却した後、ＮＨ３・Ｈ２Ｏ（３０％、５ｍＬ）に注ぎ、ＥｔＯＡｃ（１０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層を水（１０ｍＬ）およびブライン（１０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。粗物質を分取ＨＰＬＣ（条件：２０分で５５％水（０．１％ＴＦＡ）および４５％ＣＨ３ＣＮから５％水（０．１％ＴＦＡ）および９５％ＣＨ３ＣＮへ）により精製し、標題化合物（６０ｍｇ、収率４１％）を黄色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 8.67 (s, 1H), 8.28 (s, 1H), 8.02 (s, 1H), 7.63 (s, 1H), 7.36-7.30 (m, 5H), 4.80-4.56 (m, 2H), 4.48 (s, 2H), 4.30-4.14 (m, 2H), 3.37-3.23 (m, 2H), 2.94-2.82 (m, 7H), 2.54 (s, 3H), 2.34-2.23 (m, 2H), 2.06-1.91 (m, 1H), 1.83-1.73 (m, 1H), 1.52 (s, 9H)。
LC-MS: N/A.
【０２８８】
記述Ｄ８４
３−フルオロ−４−（１−（６−（（１ｓ，３ｓ）−３−ヒドロキシシクロブチル）−２−メチルピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体１）（Ｄ８４）
【化１６２】
2018524390.tif 000165
ＣＨ３ＯＨ（３ｍＬ）中、４−（１−（６−（（１ｓ，３ｓ）−３−（ベンジルオキシ）シクロブチル）−２−メチルピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）−３−フルオロピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体１）（６０ｍｇ、０．１０ｍｍｏｌ）の溶液に、Ｐｄ／Ｃ（３０ｍｇ）を加えた。この混合物を室温、Ｈ２（バルーン）下で一晩撹拌した。この混合物を濾過した。濾液を濃縮し、標題化合物（４０ｍｇ、収率８０％）を黄色固体として得た。
LCMS [移動相: 3分で5-95% CH3CN]: Rt = 2.03分; MS理論値: 495; MS実測値: 496 [M+H]+。
【０２８９】
記述Ｄ８５
（シス）−（１ｓ，３ｓ）−３−（６−（６−（３−フルオロピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メチルピリミジン−４−イル）シクロブタノール塩酸塩（鏡像異性体１）（Ｄ８５）
【化１６３】
2018524390.tif 000166
ＣＨ３ＯＨ（２．５ｍＬ）中、３−フルオロ−４−（１−（６−（（１ｓ，３ｓ）−３−ヒドロキシシクロブチル）−２−メチルピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体１）（４０ｍｇ、０．０８１ｍｍｏｌ）の溶液に、０℃で、ＨＣｌ／ＣＨ３ＯＨ（８ｍｏｌ／Ｌ、２．５ｍＬ）を加えた。この混合物を室温で１時間撹拌した。この反応混合物を濃縮し、標題化合物（３５ｍｇ、収率１００％）を白色固体として得た。
LCMS [移動相: 3分で5-95% CH3CN]: Rt = 1.80分; MS理論値: 395; MS実測値: 396 [M+H]+。
【０２９０】
記述Ｄ８６
４−（１−（６−（（１ｓ，３ｓ）−３−（ベンジルオキシ）シクロブチル）−２−メチルピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）−３−フルオロピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体２）（Ｄ８６）
【化１６４】
2018524390.tif 000167
トルエン（５ｍＬ）中、３−フルオロ−４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体２）（８３ｍｇ、０．２５ｍｍｏｌ）の溶液に、４−（（１ｓ，３ｓ）−３−（ベンジルオキシ）シクロブチル）−６−クロロ−２−メチルピリミジン（１４４ｍｇ、０．５００ｍｍｏｌ）、ＣｕＩ（１４２ｍｇ、０．７５０ｍｍｏｌ）、Ｋ３ＰＯ４（１５９ｍｇ、０．７５０ｍｍｏｌ）およびＮ，Ｎ’−ジメチル−シクロヘキサン−１，２−ジアミン（１０６ｍｇ、０．７５０ｍｍｏｌ）を加えた。この混合物を４時間還流させた。この反応混合物を室温まで冷却した後、ＮＨ３・Ｈ２Ｏ（３０％、５ｍＬ）に注ぎ、ＥｔＯＡｃ（１０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブライン（１０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。粗物質を分取ＨＰＬＣ（分取ＨＰＬＣ：２０分で５５％水（０．１％ＴＦＡ）および４５％ＣＨ３ＣＮから５％水（０．１％ＴＦＡ）および９５％ＣＨ３ＣＮへ）により精製し、標題化合物（６０ｍｇ、収率４１％）を黄色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 8.72 (s, 1H), 8.23 (s, 1H), 7.91 (s, 1H), 7.61 (s, 1H), 7.36-7.29 (m, 5H), 4.82-4.54 (m, 2H), 4.48 (s, 2H), 4.30-4.15 (m, 2H), 3.36-3.20 (m, 2H), 2.90-2.80 (m, 7H), 2.53 (s, 3H), 2.37-2.25 (m, 2H), 2.03-1.90 (m, 1H), 1.84-1.71 (m, 1H), 1.52 (s, 9H)。
LC-MS: N/A.
【０２９１】
記述Ｄ８７
３−フルオロ−４−（１−（６−（（１ｓ，３ｓ）−３−ヒドロキシシクロブチル）−２−メチルピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体２）（Ｄ８７）
【化１６５】
2018524390.tif 000168
ＣＨ３ＯＨ（３ｍＬ）中、４−（１−（６−（（１ｓ，３ｓ）−３−（ベンジルオキシ）シクロブチル）−２−メチルピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）−３−フルオロピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体２）（６０ｍｇ、０．１０ｍｍｏｌ）の溶液に、Ｐｄ／Ｃ（３０ｍｇ）を加えた。この混合物を室温、Ｈ２（バルーン）下で一晩撹拌した。この混合物を濾過した。濾液を濃縮し、標題化合物（４０ｍｇ、収率８０％）を黄色固体として得た。
LCMS [移動相: 3分で5-95% CH3CN]: Rt = 2.03分; MS理論値: 495; MS実測値: 496 [M+H]+。
【０２９２】
記述Ｄ８８
（シス）−（１ｓ，３ｓ）−３−（６−（６−（３−フルオロピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メチルピリミジン−４−イル）シクロブタノール塩酸塩（鏡像異性体２）（Ｄ８８）
【化１６６】
2018524390.tif 000169
ＣＨ３ＯＨ（２．５ｍＬ）中、３−フルオロ−４−（１−（６−（（１ｓ，３ｓ）−３−ヒドロキシシクロブチル）−２−メチルピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体２）（４０ｍｇ、０．０８１ｍｍｏｌ）の溶液に、ＨＣｌ／ＣＨ３ＯＨ（８ｍｏｌ／Ｌ、２．５ｍＬ）を加え、室温で１時間撹拌した。この反応混合物を濃縮し、標題化合物（３５ｍｇ、収率１００％）を白色固体として得た。
LCMS [移動相: 3分で5-95% CH3CN]: Rt = 1.80分; MS理論値: 395; MS実測値: 396 [M+H]+。
【０２９３】
記述Ｄ８９
２−シクロプロピル−４，６−ジヨードピリミジン（Ｄ８９）
【化１６７】
2018524390.tif 000170
ＨＩ（５５％、１０ｍＬ）中、ＮａＩ（２．１０ｇ、１３．７ｍｍｏｌ）の懸濁液に、４，６−ジクロロ−２−シクロプロピルピリミジン（２．００ｇ、１０．６ｍｍｏｌ）を加えた。得られた混合物を４０℃まで温め、１時間撹拌した。この反応混合物を室温まで冷却し、Ｈ２Ｏ（１００ｍＬ）で希釈し、１５分間撹拌した。この混合物を濾過し、標題化合物（２．９ｇ、収率７４％）を黄色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 7.95 (s, 1H), 2.21-2.12 (m, 1H), 1.15-1.09 (m, 4H)。
【０２９４】
記述Ｄ９０
１−（２−シクロプロピル−６−ヨードピリミジン−４−イル）アゼチジン−３−オール（Ｄ９０）
【化１６８】
2018524390.tif 000171
ｉ−ＰｒＯＨ（１０ｍＬ）中、２−シクロプロピル−４，６−ジヨードピリミジン（１．００ｇ、２．６９ｍｍｏｌ）、塩酸アゼチジン−３−オール３２３ｍｇ、２．９５ｍｍｏｌ）およびＴＥＡ（６７８ｍｇ、６．７２ｍｍｏｌ）の懸濁液を９０℃に加熱し、１時間撹拌した。この混合物を冷却し、濃縮した。次に、残渣を水（２０ｍＬ）で希釈し、濾過し、標題化合物（１．１ｇ、収率１００％）を白色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, DMSO-d6): δ 6.59 (s, 1H), 5.77-5.73 (m, 1H), 4.55-4.48 (m, 1H), 4.21-4.12 (m, 2H), 3.74-3.66 (m, 2H), 1.88-1.79 (m, 1H), 0.90-0.81 (m, 4H)。
【０２９５】
記述Ｄ９１
２−シクロプロピル−４−ヨード−６−（３−（（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）オキシ）アゼチジン−１−イル）ピリミジン（Ｄ９１）
【化１６９】
2018524390.tif 000172
ＤＣＭ（２０ｍＬ）中、１−（２−シクロプロピル−６−ヨードピリミジン−４−イル）アゼチジン−３−オール（１．１０ｇ、３．４７ｍｍｏｌ）の溶液に、室温で、ＤＨＰ（１．１６ｇ、１３．９ｍｍｏｌ）およびＴｓＯＨ・Ｈ２Ｏ（６４０ｍｇ、３．４７ｍｍｏｌ）を加えた。この反応混合物を４０℃で一晩撹拌した。この反応混合物を冷却し、飽和ＮａＨＣＯ３（１００ｍＬ）に注いだ後、ＤＣＭ（５０ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮した。粗物質をカラムクロマトグラフィー（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ＝１０：１）により精製し、淡黄色油状物を得た。この油状物をＣ１８により精製し、標題化合物（２５０ｍｇ、収率１８％）を黄色油状物として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 6.42 (s, 1H), 4.67-4.62 (m, 2H), 4.25-4.17 (m, 2H), 3.98-3.82 (m, 3H), 3.56-3.49 (m, 1H), 1.99-1.94 (m, 1H), 1.84-1.79 (m, 2H), 1.70-1.62 (m, 4H), 1.06-1.03 (m, 2H), 0.96-0.88 (m, 2H)。
【０２９６】
記述Ｄ９２
４−（１−（２−シクロプロピル−６−（３−（（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）オキシ）アゼチジン−１−イル）ピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）−３−フルオロピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体１）（Ｄ９２）
【化１７０】
2018524390.tif 000173
乾燥トルエン（３ｍＬ）中、３−フルオロ−４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体１）（８０ｍｇ、０．２４ｍｍｏｌ）、２−シクロプロピル−４−ヨード−６−（３−（（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）オキシ）アゼチジン−１−イル）ピリミジン（１０６ｍｇ、０．２６４ｍｍｏｌ）、ＣｕＩ（４６ｍｇ、０．２４ｍｍｏｌ）、Ｋ３ＰＯ４（１０２ｍｇ、０．４８０ｍｍｏｌ）の懸濁液に、Ｎ，Ｎ’−ジメチル−シクロヘキサン−１，２−ジアミン（６８ｍｇ、０．４８ｍｍｏｌ）を加えた。この混合物をＮ２で３回脱気し、１１０℃で２時間撹拌した。この反応混合物を室温まで冷却した後、ＮＨ３・Ｈ２Ｏ（５％、２０ｍＬ）で希釈し、ＥｔＯＡｃ（１５ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。粗物質を分取ＴＬＣ（ＤＣＭ：ＭｅＯＨ＝２５：１）により精製し、標題化合物（１２０ｍｇ、収率：８３％）を淡黄色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 8.79 (s, 1H), 8.05 (s, 1H), 7.52 (s, 1H), 6.55 (s, 1H), 4.71-4.62 (m, 4H), 4.38-4.30 (m, 2H), 4.29-4.20 (m, 1H), 4.18-4.04 (m, 2H), 3.93-3.86 (m, 1H), 3.57-3.49 (m, 1H), 3.27-3.16 (m, 1H), 2.95-2.76 (m, 2H), 2.49 (s, 3H), 2.16-2.06 (m, 1H), 2.01-1.93 (m, 1H), 1.83-1.74 (m, 4H), 1.63-1.58 (m, 3H), 1.51 (s, 9H), 1.25-1.23 (m, 2H), 1.05-1.03 (m, 2H)。
【０２９７】
記述Ｄ９３
４−（１−（２−シクロプロピル−６−（３−（（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）オキシ）アゼチジン−１−イル）ピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）−３−フルオロピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体２）（Ｄ９３）
【化１７１】
2018524390.tif 000174
乾燥トルエン（３ｍＬ）中、３−フルオロ−４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体２）（８０ｍｇ、０．２４ｍｍｏｌ）、２−シクロプロピル−４−ヨード−６−（３−（（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）オキシ）アゼチジン−１−イル）ピリミジン（１０６ｍｇ、０．２６４ｍｍｏｌ）、ＣｕＩ（４６ｍｇ、０．２４ｍｍｏｌ）、Ｋ３ＰＯ４（１０２ｍｇ、０．４８０ｍｍｏｌ）の懸濁液に、Ｎ，Ｎ’−ジメチル−シクロヘキサン−１，２−ジアミン（６８ｍｇ、０．４８ｍｍｏｌ）を加えた。この混合物をＮ２で３回脱気し、１１０℃で２時間撹拌した。この反応混合物を室温まで冷却した後、ＮＨ３・Ｈ２Ｏ（５％、２０ｍＬ）で希釈し、ＥｔＯＡｃ（１５ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。粗物質を分取ＴＬＣ（ＤＣＭ：ＭｅＯＨ＝２５：１）により精製し、標題化合物（１１０ｍｇ、収率７６％）を淡黄色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 8.80 (s, 1H), 8.05 (s, 1H), 7.52 (s, 1H), 6.55 (s, 1H), 4.71-4.62 (m, 4H), 4.38-4.20 (m, 3H), 4.18-4.04 (m, 2H), 3.93-3.86 (m, 1H), 3.57-3.49 (m, 1H), 3.27-3.16 (m, 1H), 2.95-2.76 (m, 2H), 2.49 (s, 3H), 2.16-2.06 (m, 1H), 2.01-1.93 (m, 1H), 1.83-1.58 (m, 7H), 1.51 (s, 9H), 1.25-1.23 (m, 2H), 1.05-1.03 (m, 2H)。
【０２９８】
記述Ｄ９４
４−（３−ヒドロキシアゼチジン−１−イル）−６−ヨードピリミジン−２−オール（Ｄ９４）
【化１７２】
2018524390.tif 000175
ＨＢｒ（４０％、５ｍＬ）中、１−（６−ヨード−２−メトキシピリミジン−４−イル）アゼチジン−３−オール（４５０ｍｇ、２．１７ｍｍｏｌ）の混合物を８０℃で２時間撹拌した。この反応混合物を濃縮し、残渣をトルエン（５ｍＬ×３）とともに蒸発させ、標題化合物（３９０ｍｇ、収率９１％）を黄色固体として得た。
LCMS: [移動相: 4分で5-95% CH3CN], Rt = 1.312分, MS理論値: 293, MS実測値: 294 [M+H]+。
【０２９９】
記述９５
１−（２−（ジフルオロメトキシ）−６−ヨードピリミジン−４−イル）アゼチジン−３−オール（Ｄ９５）
【化１７３】
2018524390.tif 000176
ＤＭＦ（２０ｍＬ）中、４−（３−ヒドロキシアゼチジン−１−イル）−６−ヨードピリミジン−２−オール（３９０ｍｇ、１．３３ｍｍｏｌ）およびＫ２ＣＯ３（９１８ｍｇ、６．６５ｍｍｏｌ）の混合物に、２−クロロ−２，２−ジフルオロ酢酸メチル（９６１ｍｇ、６．６５ｍｍｏｌ）を加えた。この混合物を１１５℃で２時間撹拌した。この反応混合物を室温まで冷却、ＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ）で希釈し、ブライン（３０ｍＬ×２）で洗浄した。有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮した。残渣を分取ＴＬＣにより精製し、標題化合物（１００ｍｇ、収率２２％）を黄色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 7.35 (t, J = 72.0 Hz, 1H), 6.47 (s, 1H), 4.86-4.80 (m, 1H), 4.40-4.27 (m, 2H), 4.01-3.92 (m, 2H), 2.31 (br s, 1H)。
LCMS: [移動相: 3分で10-95% CH3CN], Rt = 1.74分; MS理論値: 343; MS実測値: 344 [M+H]+。
【０３００】
記述Ｄ９６
２−（（１−（６−ヨード−２−メトキシピリミジン−４−イル）アゼチジン−３−イル）オキシ）酢酸エチル（Ｄ９６）
【化１７４】
2018524390.tif 000177
ＤＭＦ（１５ｍＬ）中、１−（６−ヨード−２−メトキシピリミジン−４−イル）アゼチジン−３−オール（９２１ｍｇ、３．００ｍｍｏｌ）の溶液に、Ｃｓ２ＣＯ３（１．９５ｇ、６．００ｍｍｏｌ）および２−ブロモ酢酸エチル（７５２ｍｇ、４．５０ｍｍｏｌ）を加えた。この混合物を室温で２時間撹拌した。この混合物に水（６０ｍＬ）を加え、ＥｔＯＡｃ（２０ｍＬ×３）を加えて目的化合物を抽出した。合わせた有機層をブライン（２０ｍＬ×２）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残渣をカラムクロマトグラフ（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ＝４：１）により精製し、目的化合物（１．０ｇ、収率８５％）を白色固体として得た。
1H NMR (400 MHz, CDCl3): δ 6.33 (s, 1H), 4.54-4.49 (m, 1H), 4.26-4.21 (m, 4H), 4.09 (s, 2H), 4.05-4.02 (m, 2H), 3.88 (s, 3H), 1.28 (t, J = 7.2 Hz, 3H)。
【０３０１】
記述Ｄ９７
２−（（１−（６−ヨード−２−メトキシピリミジン−４−イル）アゼチジン−３−イル）オキシ）エタノール（Ｄ９７）
【化１７５】
2018524390.tif 000178
ＴＨＦ（１５ｍＬ）中、２−（（１−（６−ヨード−２−メトキシピリミジン−４−イル）アゼチジン−３−イル）オキシ）酢酸エチル（１．００ｇ、２．５４ｍｍｏｌ）の溶液に、０℃で、ＤＩＢＡＬ−Ｈ（トルエン中１Ｍ、８．９ｍＬ、８．９ｍｍｏｌ）を滴下した。この反応混合物を０℃で３時間撹拌した。この混合物に氷水（２０ｍＬ）を加えた。得られた混合物をＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブライン（２０ｍＬ×２）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮し、目的化合物（８００ｍｇ、収率９０％）を白色固体として得た。
LCMS: (移動相: 3分で5-95%アセトニトリル), Rt = 1.47分; MS理論値: 351; MS実測値: 352 [M+H]+。
【０３０２】
記述Ｄ９８
４−ヨード−２−メトキシ−６−（３−（２−（（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）オキシ）エトキシ）アゼチジン−１−イル）ピリミジン（Ｄ９８）
【化１７６】
2018524390.tif 000179
ＤＣＭ（１５ｍＬ） 中、２−（（１−（６−ヨード−２−メトキシピリミジン−４−イル）アゼチジン−３−イル）オキシ）エタノール（８００ｍｇ、２．２８ｍｍｏｌ）の溶液に、ＤＨＰ（３８３ｍｇ、４．５６ｍｍｏｌ）およびＴｓＯＨ（７８ｍｇ、０．４６ｍｍｏｌ）を加えた。この反応混合物を室温で一晩撹拌した。この混合物に飽和Ｎａ２ＣＯ３溶液（２０ｍＬ）を加え、１０分間撹拌した。得られた混合物をＤＣＭ（２０ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機層をブライン（２０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残渣をカラムクロマトグラフィー（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ＝５：１）により精製し、標題化合物（６２０ｍｇ、収率６３％）を無色の油状物として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 6.32 (s, 1H), 4.61-4.54 (m, 1H), 4.49-4.34 (m, 1H), 4.30-3.19 (m, 2H), 3.98-3.86 (m, 7H), 3.64-3.52 (m, 4H), 1.89-1.73 (m, 2H), 1.60-1.53 (m, 4H)。
【０３０３】
記述Ｄ９９
３−フルオロ−４−（１−（２−メトキシ−６−（３−（２−（（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）オキシ）エトキシ）アゼチジン−１−イル）ピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体１）（Ｄ９９）
【化１７７】
2018524390.tif 000180
トルエン（５ｍＬ）中、３−フルオロ−４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体１）（８０ｍｇ、０．２４ｍｍｏｌ）の溶液に、４−ヨード−２−メトキシ−６−（３−（２−（（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）オキシ）エトキシ）アゼチジン−１−イル）ピリミジン（１５６ｍｇ、０．３６０ｍｍｏｌ）、ＣｕＩ（１３７ｍｇ、０．７２０ｍｍｏｌ）、Ｋ３ＰＯ４（１５３ｍｇ、０．７２０ｍｍｏｌ）およびＮ，Ｎ’−ジメチル−シクロヘキサン−１，２−ジアミン（１０２ｍｇ、０．７２０ｍｍｏｌ）を加えた。この混合物を２時間還流させた。この反応混合物を室温まで冷却した後、ＮＨ３・Ｈ２Ｏ（飽和、５ｍＬ）に注いだ。ＥｔＯＡｃ（１０ｍＬ×３）を加えて目的化合物を抽出した。合わせた有機層を水（１０ｍＬ）およびブライン（１０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。粗物質を分取ＨＰＬＣ（分取ＨＰＬＣ：２０分で３０％水（０．１％ＮＨ４ＨＣＯ３）および７０％ＣＨ３ＣＮから１５％水（０．１％ＮＨ４ＨＣＯ３）および８５％ＣＨ３ＣＮへ）により精製し、標題化合物（８０ｍｇ、収率５２％）を白色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 8.83 (s, 1H), 8.08 (s, 1H), 7.54 (s, 1H), 6.47 (s, 1H), 4.80-4.49 (m, 4H), 4.36-4.15 (m, 3H), 4.09-4.02 (m, 5H), 3.91-3.82 (m, 2H), 3.68-3.64 (m, 4H), 3.30-3.17 (m, 1H), 2.95-2.75 (m, 2H), 2.49 (s, 3H), 2.02-1.63 (m, 8H), 1.51 (s, 9H)。
【０３０４】
記述Ｄ１００
（シス）−２−（（１−（６−（６−（３−フルオロピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メトキシピリミジン−４−イル）アゼチジン−３−イル）オキシ）エタノール塩酸塩（鏡像異性体１）（Ｄ１００）
【化１７８】
2018524390.tif 000181
ジオキサン（２ｍＬ）中、３−フルオロ−４−（１−（２−メトキシ−６−（３−（２−（（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）オキシ）エトキシ）アゼチジン−１−イル）ピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体１）（８０ｍｇ、０．１３ｍｍｏｌ）の溶液に、ＨＣｌ／ジオキサン（４ｍｏｌ／Ｌ、４ｍＬ）を加え、得られた混合物を室温で２時間撹拌した。この反応混合物を濃縮し、標題化合物（６０ｍｇ、収率１００％）を白色固体として得た。
LCMS [移動相: 3分で水中5-95% CH3CN]: Rt = 1.62分; MS理論値: 456; MS実測値: 457[M+H]+。
【０３０５】
記述Ｄ１０１
３−フルオロ−４−（１−（２−メトキシ−６−（３−（２−（（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）オキシ）エトキシ）アゼチジン−１−イル）ピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体２）（Ｄ１０１）
【化１７９】
2018524390.tif 000182
トルエン（５ｍＬ）中、３−フルオロ−４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体２）（８０ｍｇ、０．２４ｍｍｏｌ）の溶液に、４−ヨード−２−メトキシ−６−（３−（２−（（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）オキシ）エトキシ）アゼチジン−１−イル）ピリミジン（１５６ｍｇ、０．３６０ｍｍｏｌ）、ＣｕＩ（１３７ｍｇ、０．７２０ｍｍｏｌ）、Ｋ３ＰＯ４（１５３ｍｇ、０．７２０ｍｍｏｌ）およびＮ，Ｎ’−ジメチル−シクロヘキサン−１，２−ジアミン（１０２ｍｇ、０．７２０ｍｍｏｌ）を加えた。この混合物を２時間還流させた。この反応混合物を室温まで冷却した後、ＮＨ３・Ｈ２Ｏ（飽和、５ｍＬ）に注ぎ、ＥｔＯＡｃ（１０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層を水（１０ｍＬ）およびブライン（１０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。粗物質を分取ＨＰＬＣ（分取ＨＰＬＣ：２０分で３０％水（０．１％ＮＨ４ＨＣＯ３）および７０％ＣＨ３ＣＮから１５％水（０．１％ＮＨ４ＨＣＯ３）および８５％ＣＨ３ＣＮへ）により精製し、標題化合物（８０ｍｇ、収率５２％）を白色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 8.83 (s, 1H), 8.08 (s, 1H), 7.54 (s, 1H), 6.47 (s, 1H), 4.79-4.50 (m, 4H), 4.36-4.17 (m, 3H), 4.09-4.03 (m, 5H), 3.92-3.84 (m, 2H), 3.67-3.58 (m, 4H), 3.28-3.17 (m, 1H), 2.96-2.75 (m, 2H), 2.49 (s, 3H), 2.00-1.64 (m, 8H), 1.51 (s, 9H)。
【０３０６】
記述Ｄ１０２
（シス）−２−（（１−（６−（６−（３−フルオロピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メトキシピリミジン−４−イル）アゼチジン−３−イル）オキシ）エタノール塩酸塩（鏡像異性体２）（Ｄ１０２）
【化１８０】
2018524390.tif 000183
ジオキサン（２ｍＬ）中、３−フルオロ−４−（１−（２−メトキシ−６−（３−（２−（（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）オキシ）エトキシ）アゼチジン−１−イル）ピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体２）（８０ｍｇ、０．１３ｍｍｏｌ）の溶液に、ＨＣｌ／ジオキサン（４ｍｏｌ／Ｌ、４ｍＬ）を加え、得られた混合物を室温で２時間撹拌した。この反応混合物を濃縮し、標題化合物（６０ｍｇ、収率１００％）を白色固体として得た。
LCMS [移動相: 3分で水中5-95% CH3CN]: Rt = 1.60分; MS理論値: 456; MS実測値: 457 [M+H]+。
【０３０７】
記述Ｄ１０３
（Ｓ）−１−（６−ヨード−２−メトキシピリミジン−４−イル）ピロリジン−３−オール（Ｄ１０３）
【化１８１】
2018524390.tif 000184
ｉ−ＰｒＯＨ（８ｍＬ）中、４，６−ジヨード−２−メトキシピリミジン（３００ｍｇ、０．８２９ｍｍｏｌ）および（Ｓ）−ピロリジン−３−オール塩酸塩（１１３ｍｇ、０．９１２ｍｍｏｌ）の懸濁液に、ＴＥＡ（２５２ｍｇ、２．４９ｍｍｏｌ）を加えた。得られた混合物を７５℃に加熱し、１時間撹拌した。この反応混合物を室温まで冷却した後、水（５０ｍＬ）とＥｔＯＡｃ（４０ｍＬ）とで分液した。有機層をブラインで洗浄し、ＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮し、標題化合物（２５５ｍｇ、収率９６％）を白色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 6.45 (s, 1H), 4.60 (s, 1H), 3.89 (s, 3H), 3.82-3.25 (m, 4H), 2.31-2.04 (m, 3H)。
【０３０８】
記述Ｄ１０４
３−フルオロ−４−（１−（６−（（Ｓ）−３−ヒドロキシピロリジン−１−イル）−２−メトキシピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（ジアステレオ異性体１）（Ｄ１０４）
【化１８２】
2018524390.tif 000185
乾燥トルエン（４ｍＬ）中、３−フルオロ−４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体１）（８０ｍｇ、０．２４ｍｍｏｌ）、（Ｓ）−１−（６−ヨード−２−メトキシピリミジン−４−イル）ピロリジン−３−オール（８３ｍｇ、０．２６ｍｍｏｌ）、ＣｕＩ（４６ｍｇ、０．２４ｍｍｏｌ）およびＫ３ＰＯ４（１０２ｍｇ、０．４８０ｍｍｏｌ）の懸濁液に、Ｎ，Ｎ’−ジメチル−シクロヘキサン−１，２−ジアミン（６８ｍｇ、０．４８ｍｍｏｌ）を加えた。得られた混合物をＮ２で脱気し、１１０℃で２時間撹拌した。ＴＬＣは反応が完了したことを示した。この反応混合物を室温まで冷却した後、希アンモニア（１０％、１００ｍＬ）とＥｔＯＡｃ（７０ｍＬ）とで分液した。水層をＥｔＯＡｃ（７０ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、ＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮し、標題化合物（１４０ｍｇ、粗；１０：３比の２つの異性体）をやや褐色の固体として得た。
LCMS: (移動相: 3分で5-95%アセトニトリル), Rt = 2.36分; MS理論値: 526; MS実測値: 527 [M+1]+。
【０３０９】
記述Ｄ１０５
（シス）−（３Ｓ）−１−（６−（６−（３−フルオロピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メトキシピリミジン−４−イル）ピロリジン−３−オール塩酸塩（ジアステレオ異性体１）（Ｄ１０５）
【化１８３】
2018524390.tif 000186
ジオキサン（２ｍＬ）中、３−フルオロ−４−（１−（６−（（Ｓ）−３−ヒドロキシピロリジン−１−イル）−２−メトキシピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（ジアステレオ異性体１）（１４０ｍｇ  粗、０．２４０ｍｍｏｌ）の懸濁液に、ＨＣｌ／ジオキサン（４Ｍ、５ｍＬ）を加えた。この混合物を室温で２時間撹拌した。この反応混合物を濃縮し、標題化合物（１４０ｍｇ  粗、収率＞１００％）を白色固体として得、これをそのまま次の工程に使用した。
LCMS: (移動相: 3分で5-95%アセトニトリル), Rt = 1.64分; MS理論値: 426; MS実測値: 427 [M+1]+。
【０３１０】
記述Ｄ１０６
３−フルオロ−４−（１−（６−（（Ｓ）−３−ヒドロキシピロリジン−１−イル）−２−メトキシピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（ジアステレオ異性体２）（Ｄ１０６）
【化１８４】
2018524390.tif 000187
乾燥トルエン（４ｍＬ）中、３−フルオロ−４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（ジアステレオ異性体２）（８０ｍｇ、０．２４ｍｍｏｌ）、（Ｓ）−１−（６−ヨード−２−メトキシピリミジン−４−イル）ピロリジン−３−オール（８３ｍｇ、０．２６ｍｍｏｌ）、ＣｕＩ（４６ｍｇ、０．２４ｍｍｏｌ）およびＫ３ＰＯ４（１０２ｍｇ、０．４８０ｍｍｏｌ）の懸濁液に、Ｎ，Ｎ’−ジメチル−シクロヘキサン−１，２−ジアミン（６８ｍｇ、０．４８ｍｍｏｌ）を加えた。得られた混合物をＮ２で脱気し、２時間１１０℃に加熱した。この反応混合物を冷却した後、希アンモニア（１０％、１００ｍＬ）とＥｔＯＡｃ（７０ｍＬ）とで分液した。水層をＥｔＯＡｃ（７０ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、ＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮し、標題化合物（１４０ｍｇ、粗）をやや褐色の固体として得た。
LC-MS: 3.0分, 5-95%; Rt: 2.36分, 527 [M+H] +。
【０３１１】
記述Ｄ１０７
（シス）−（３Ｓ）−１−（６−（６−（３−フルオロピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メトキシピリミジン−４−イル）ピロリジン−３−オール塩酸塩（ジアステレオ異性体２）（Ｄ１０７）
【化１８５】
2018524390.tif 000188
ジオキサン（２ｍＬ）中、３−フルオロ−４−（１−（６−（（Ｓ）−３−ヒドロキシピロリジン−１−イル）−２−メトキシピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（ジアステレオ異性体２）（１４０ｍｇ  粗、０．２４ｍｍｏｌ）の懸濁液に、ＨＣｌ／ジオキサン（４Ｍ、５ｍＬ）を加えた。この混合物を室温で２時間撹拌した。この反応混合物を濃縮し、標題化合物（１４０ｍｇ  粗）を白色固体として得た。
LCMS: 3.0分, 5-95%; Rt: 1.64分, 427 [M+H] +。
【０３１２】
記述Ｄ１０８
（Ｒ）−ピロリジン−３−オール塩酸塩（Ｄ１０８）
【化１８６】
2018524390.tif 000189
３−ヒドロキシピロリジン−１−カルボン酸（Ｒ）−ｔｅｒｔ−ブチル（２５０ｍｇ、１．３４ｍｍｏｌ）をＨＣｌ／ジオキサン（４Ｍ、５ｍＬ）に溶かし、室温で１時間撹拌した。この反応混合物を濃縮し、標題化合物（１５０ｍｇ、収率９０％）を白色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, DMSO-d6): δ 9.47 (br s, 1H), 9.24 (br s, 1H), 4.38 (s, 1H), 3.57-2.96 (m, 4H), 1.95-1.79 (m, 2H)。
【０３１３】
記述Ｄ１０９
（Ｒ）−１−（６−ヨード−２−メトキシピリミジン−４−イル）ピロリジン−３−オール（Ｄ１０９）
【化１８７】
2018524390.tif 000190
ｉ−ＰｒＯＨ（１０ｍＬ）中、４，６−ジヨード−２−メトキシピリミジン（３６６ｍｇ、１．０１ｍｍｏｌ）および（Ｒ）−ピロリジン−３−オール塩酸塩（１５０ｍｇ、１．２１ｍｍｏｌ）の懸濁液に、ＴＥＡ（３０７ｍｇ、３．０３ｍｍｏｌ）を加えた。得られた混合物を７５℃で１時間撹拌した。この反応混合物を室温まで冷却した後、水（５０ｍＬ）とＥｔＯＡｃ（４０ｍＬ）とで分液した。有機層をブラインで洗浄し、ＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮し、標題化合物（２５５ｍｇ、収率９６％）を白色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 6.45 (s, 1H), 4.60 (s, 1H), 3.90 (s, 3H), 3.81-3.28 (m, 4H), 2.10-1.88 (m, 3H)。
LCMS: (移動相: 2.5分で5-95%アセトニトリル), Rt = 1.28分; MS理論値: 321; MS実測値: 322 [M+1]+。
【０３１４】
記述Ｄ１１０
３−フルオロ−４−（１−（６−（（Ｒ）−３−ヒドロキシピロリジン−１−イル）−２−メトキシピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（ジアステレオ異性体１）（Ｄ１１０）
【化１８８】
2018524390.tif 000191
乾燥トルエン（４ｍＬ）中、３−フルオロ−４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体１）（８０ｍｇ、０．２４ｍｍｏｌ）、（Ｒ）−１−（６−ヨード−２−メトキシピリミジン−４−イル）ピロリジン−３−オール（８５ｍｇ、０．２６ｍｍｏｌ）、ＣｕＩ（４６ｍｇ、０．２４ｍｍｏｌ）およびＫ３ＰＯ４（１０２ｍｇ、０．４８０ｍｍｏｌ）の懸濁液に、Ｎ１，Ｎ２−ジメチルシクロヘキサン−１，２−ジアミン（６８ｍｇ、０．４８ｍｍｏｌ）を加えた。得られた混合物をＮ２で脱気し、１１０℃で２時間撹拌した。この反応混合物を室温まで冷却した後、希アンモニア（１０％、７０ｍＬ）とＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ）とで分液した。水層をＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、ＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮し、標題化合物（１５０ｍｇ、粗；１０：３比の２つの異性体）をやや褐色の固体として得た。
LCMS: (移動相: 3.0分で5-95%アセトニトリル), Rt = 2.05分; MS理論値: 526; MS実測値: 527 (M+1)+。
【０３１５】
記述Ｄ１１１
（シス）−（３Ｒ）−１−（６−（６−（３−フルオロピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メトキシピリミジン−４−イル）ピロリジン−３−オール塩酸塩（ジアステレオ異性体１）（Ｄ１１１）
【化１８９】
2018524390.tif 000192
ジオキサン（３ｍＬ）中、３−フルオロ−４−（１−（６−（（Ｒ）−３−ヒドロキシピロリジン−１−イル）−２−メトキシピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（ジアステレオ異性体１）（１５０ｍｇ  粗、０．２４０ｍｍｏｌ）の懸濁液に、ＨＣｌ／ジオキサン（４Ｍ、５ｍＬ）を加えた。この混合物を室温で２時間撹拌した。この反応混合物を濃縮し、標題化合物（２００ｍｇ  粗）を白色固体として得た。
LCMS: (移動相: 3.0分5-95%アセトニトリル), Rt = 1.89分; MS理論値: 426; MS実測値: 427 [M+1]+。
【０３１６】
記述Ｄ１１２
３−フルオロ−４−（１−（６−（（Ｒ）−３−ヒドロキシピロリジン−１−イル）−２−メトキシピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（ジアステレオ異性体２）（Ｄ１１２）
【化１９０】
2018524390.tif 000193
乾燥トルエン（４ｍＬ）中、３−フルオロ−４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体２）（８０ｍｇ、０．２４ｍｍｏｌ）、（Ｒ）−１−（６−ヨード−２−メトキシピリミジン−４−イル）ピロリジン−３−オール（８５ｍｇ、０．２６ｍｍｏｌ）、ＣｕＩ（４６ｍｇ、０．２４ｍｍｏｌ）およびＫ３ＰＯ４（１０２ｍｇ、０．４８０ｍｍｏｌ）の懸濁液に、Ｎ１，Ｎ２−ジメチルシクロヘキサン−１，２−ジアミン（６８ｍｇ、０．４８ｍｍｏｌ）を加えた。得られた混合物をＮ２で脱気し、１１０℃で２時間撹拌した。この反応混合物を冷却した後、希アンモニア（１０％、７０ｍＬ）とＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ）とで分液した。水層をＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、ＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮し、標題化合物（１５０ｍｇ、粗）を白色固体として得た。
LCMS: (移動相: 3.0分で5-95%アセトニトリル), Rt = 2.06分; MS理論値: 526; MS実測値: 527 [M+1]+。
【０３１７】
記述Ｄ１１３
（シス）−（３Ｒ）−１−（６−（６−（３−フルオロピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メトキシピリミジン−４−イル）ピロリジン−３−オール塩酸塩（ジアステレオ異性体２）（Ｄ１１３）
【化１９１】
2018524390.tif 000194
ジオキサン（３ｍＬ）中、３−フルオロ−４−（１−（６−（（Ｒ）−３−ヒドロキシピロリジン−１−イル）−２−メトキシピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（ジアステレオ異性体２）（１５０ｍｇ  粗、０．２４ｍｍｏｌ）の懸濁液に、ＨＣｌ／ジオキサン（４Ｍ、５ｍＬ）を加えた。この混合物を室温で２時間撹拌した。反応混合物を濃縮し、標題化合物（１８０ｍｇ  粗）を白色固体として得た。この粗生成物をそのまま次の工程に使用した。
【０３１８】
記述Ｄ１１４
４−（ベンジルオキシ）−３−オキソ酪酸エチル（Ｄ１１４）
【化１９２】
2018524390.tif 000195
氷浴下、乾燥ＴＨＦ（５０ｍＬ）中、水素化ナトリウム（６０％、５．３７ｇ、１３４ｍｍｏｌ）の撹拌懸濁液に、ベンジルアルコール（６．９０ｇ、６３．８ｍｍｏｌ）を、温度を１０℃未満に維持するように滴下した。この混合物を１時間撹拌した。４−クロロ−３−オキソ酪酸エチル（１０．０ｇ、６０．８ｍｍｏｌ）を室温で４０分以内に滴下し、得られた混合物を一晩撹拌した。この反応混合物を５℃でＨＣｌ（５％、１００ｍＬ）に注意深く加えた後、ＥｔＯＡｃ（２０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮した。粗物質をカラムクロマトグラフィー（ＰＥ／ＥｔＯＡｃ＝１０／１）により精製し、標題化合物（１２．１ｇ、収率８５％）を黄色油状物として得た。
LCMS: [移動相: 2.5分で5-95% CH3CN], Rt = 1.55分, MS理論値: 236; MS実測値: 237 [M+H]+。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 7.38-7.30 (m, 5H), 4.59 (s, 2H), 4.22-4.10 (m, 4H), 3.53 (s, 2H), 1.25 (t, J = 7.2 Hz, 3H)。
【０３１９】
記述Ｄ１１５
６−（（ベンジルオキシ）メチル）−２−メトキシピリミジン−４−オール（Ｄ１１５）
【化１９３】
2018524390.tif 000196
ＭｅＯＨ（１２０ｍＬ）中、ＭｅＯＮａ（７．９９ｇ、１４８ｍｍｏｌ）の懸濁液に、氷浴下、メチルカルバミミデート(methyl carbamimidate)塩酸塩（７．０２ｇ、６３．５ｍｍｏｌ）を加えた。次いで４−（ベンジルオキシ）−３−オキソ酪酸エチル（１０．０ｇ、４２．３ｍｍｏｌ）を加えた。この混合物を室温まで温め、２時間撹拌した。次に、この反応混合物を４時間加熱還流した。溶媒を真空下で除去し、残渣を水（３００ｍｌ）とＥｔＯＡｃ（１００ｍｌ）とで分液した。水層を濃ＨＣｌによりｐＨ＝５まで酸性化した。白色沈澱を濾取した。固体を水で洗浄し、真空下で乾燥させ、標題化合物（６．０ｇ、収率５８％）を白色固体として得た。
LCMS: [移動相: 2.5分で5-95% CH3CN], Rt = 1.39分, MS理論値: 246; MS実測値: 247 [M+H]+。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 7.37-7.29 (m, 5H), 6.38 (s, 1H), 4.64 (s, 2H), 4.35 (s, 2H), 3.96 (s, 3H)。
【０３２０】
記述Ｄ１１６
４−（（ベンジルオキシ）メチル）−６−クロロ−２−メトキシピリミジン（Ｄ１１６）
【化１９４】
2018524390.tif 000197
ＤＣＭ（６０ｍＬ）中、６−（（ベンジルオキシ）メチル）−２−メトキシピリミジン−４−オール（２．９ｇ、１２ｍｍｏｌ）の溶液に、ＳＯＣｌ２（１．７ｇ、１４ｍｍｏｌ）およびＤＭＦ（１ｍＬ）を加えた。得られた白色懸濁液を２時間４０℃に加熱した。この反応混合物を室温まで冷却した後、Ｎａ２ＣＯ３（１０％、１００ｍＬ）に徐々に注ぎ、１０分間撹拌した。有機層を分離し、水層をＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。粗物質をカラムクロマトグラフィー（ＰＥ／ＥｔＯＡｃ＝４／１）により精製し、標題化合物（１．８ｇ、収率５８％）を黄色油状物として得た。
LCMS: [移動相: 2.5分で5-95% CH3CN], Rt = 1.71分, MS理論値: 264; MS実測値: 265 [M+H]+。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 7.38-7.29 (m, 5H), 7.22 (s, 1H), 4.65 (s, 2H), 4.55 (s, 2H), 4.00 (s, 3H)。
【０３２１】
記述Ｄ１１７
（６−クロロ−２−メトキシピリミジン−４−イル）メタノール（Ｄ１１７）
【化１９５】
2018524390.tif 000198
ＴＦＡ（１２ｍＬ）中、４−（（ベンジルオキシ）メチル）−６−クロロ−２−メトキシピリミジン（１．８ｇ、６．８ｍｍｏｌ）の懸濁液を７０℃に加熱し、６．５時間撹拌した。この反応混合物を室温まで冷却し、Ｎａ２ＣＯ３（１０％、５０ｍＬ）に徐々に注いだ。ＥｔＯＡｃ水溶液（２０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。粗物質をカラムクロマトグラフィー（ＰＥ／ＥｔＯＡｃ  ５／１から２／１へ）により精製し、標題化合物（４５０ｍｇ、収率３８％）を白色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 7.05 (s, 1H), 4.69 (s, 2H), 4.03 (s, 3H), 2.46 (br s, 1H)。
【０３２２】
記述Ｄ１１８
６−クロロ−２−メトキシピリミジン−４−カルバルデヒド（Ｄ１１８）
【化１９６】
2018524390.tif 000199
乾燥ＤＣＭ（２５ｍＬ）中、（６−クロロ−２−メトキシピリミジン−４−イル）メタノール（４５０ｍｇ、２．５８ｍｍｏｌ）の溶液に、ＮａＨＣＯ３（２．１７ｇ、２５．８ｍｍｏｌ）を加えた。ＤＭＰ（１．６４ｇ、３．８７ｍｍｏｌ）を氷浴下で少量ずつ加えた。得られた懸濁液を室温まで温め、２時間撹拌した。この反応混合物をＮａ２Ｓ２Ｏ３（１０％、５０ｍＬ）に注ぎ、２０分間撹拌した。有機層を分離し、水層をＤＣＭ（２０ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮し、標題化合物（３９０ｍｇ、収率７９％）を黄色固体として得た。
LCMS: [移動相: 2.5分で5-95% CH3CN], Rt = 1.02分, MS理論値: 172; MS実測値: 191 [M+19]+。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 9.90 (s, 1H), 7.45 (s, 1H), 4.11 (s, 3H)。
【０３２３】
記述Ｄ１１９
６−クロロ−２−メトキシピリミジン−４−カルボン酸メチル（Ｄ１１９）
【化１９７】
2018524390.tif 000200
ＭｅＯＨ（１０ｍＬ）および水（１ｍＬ）中、６−クロロ−２−メトキシピリミジン−４−カルバルデヒド（３５０ｍｇ、２．０３ｍｍｏｌ）およびＮａＨＣＯ３（３．４１ｇ、４０．６ｍｍｏｌ）の懸濁液に、氷浴下、ＭｅＯＨ（１０ｍＬ）および水（１ｍＬ）中、Ｂｒ２の溶液を滴下した。得られた混合物を室温で５時間撹拌した。この反応混合物をＮａＨＳＯ３（１０％、１００ｍＬ）に注ぎ、１５分間撹拌した。この水溶液をＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で抽出し、合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮し、標題化合物（３２０ｇ、収率７８％）を白色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 7.64 (s, 1H), 4.10 (s, 3H), 4.00 (s, 3H)。
LC-MS (移動相: 2.5分で95%水および5% CH3CNから5%水および95% CH3CNへ, Rt = 1.45分; MS理論値: 202; MS実測値: 203 [M+H]+。
【０３２４】
記述Ｄ１２０
６−（６−（３−フルオロ−１−メチルピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メトキシピリミジン−４−カルボン酸（シス）−メチル（鏡像異性体２）（Ｄ１２０）
【化１９８】
2018524390.tif 000201
ＮＭＰ（２ｍＬ）中、（シス）−６−（３−フルオロ−１−メチルピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール（鏡像異性体２）（５０ｍｇ、０．２０ｍｍｏｌ）、６−クロロ−２−メトキシピリミジン−４−カルボン酸メチル（８１ｍｇ、０．４０ｍｍｏｌ）およびＣｓ２ＣＯ３（１３０ｍｇ、０．４００ｍｍｏｌ）の懸濁液を４時間１００℃に加熱した。この反応混合物を室温まで冷却した後、水（３０ｍＬ）に注いだ。この水溶液をＥｔＯＡｃ（１５ｍＬ×３）で抽出し、合わせた有機層をブラインで３回洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。粗物質を分取ＴＬＣ（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１５／１）により精製し、標題化合物（２０ｍｇ、収率２４％）を白色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 8.82 (s, 1H), 8.28 (s, 1H), 8.17 (s, 1H), 7.57 (s, 1H), 5.06-4.77 (m, 1H), 4.23 (s, 3H), 4.02 (s, 3H), 3.42-3.34 (m, 1H), 3.18-3.05 (m, 1H), 3.02-2.92 (m, 1H), 2.50 (s, 3H), 2.44 (s, 3H), 2.28-2.11 (m, 2H), 2.01-1.86 (m, 2H)。
LC-MS (移動相: 2.5分で95%水および5% CH3CNから5%水および95% CH3CNへ, Rt = 1.85分; MS理論値: 413; MS実測値: 414 [M+H]+。
【０３２５】
記述Ｄ１２１
６−（６−（３−フルオロ−１−メチルピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メトキシピリミジン−４−カルボン酸（シス）−メチル（鏡像異性体１）（Ｄ１２１）
【化１９９】
2018524390.tif 000202
ＮＭＰ（２ｍＬ）中、（シス）−６−（３−フルオロ−１−メチルピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール（鏡像異性体１）（５０ｍｇ、０．２０ｍｍｏｌ）、６−クロロ−２−メトキシピリミジン−４−カルボン酸メチル（８１ｍｇ、０．４０ｍｍｏｌ）およびＣｓ２ＣＯ３（１３０ｍｇ、０．４００ｍｍｏｌ）の懸濁液を４時間１００℃に加熱した。この反応混合物を室温まで冷却した後、水（３０ｍＬ）に注いだ。この水溶液をＥｔＯＡｃ（１５ｍＬ×３）で抽出し、合わせた有機層をブラインで３回洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。粗物質を分取ＴＬＣ（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１５／１）により精製し、標題化合物（２０ｍｇ、収率２５％）を白色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 8.82 (s, 1H), 8.28 (s, 1H), 8.17 (s, 1H), 7.58 (s, 1H), 5.05-4.82 (m, 1H), 4.23 (s, 3H), 4.02 (s, 3H), 3.41-3.39 (m, 1H), 3.17-3.07 (m, 1H), 3.01-2.99 (m, 1H), 2.50 (s, 3H), 2.46 (s, 3H), 2.33-2.13 (m, 2H), 1.96 (br s, 2H)。
LC-MS (移動相: 2.5分で95%水および5% CH3CNから5%水および95% CH3CNへ, Rt = 1.84分; MS理論値: 413; MS実測値: 414 [M+H]+。
【０３２６】
記述Ｄ１２２
６−ヨード−２−メトキシ−Ｎ−（４−メトキシベンジル）ピリミジン−４−アミン（Ｄ１２２）
【化２００】
2018524390.tif 000203
ＥｔＯＨ（１０ｍＬ）中、４，６−ジヨード−２−メトキシピリミジン（５２７ｍｇ、１．４５ｍｍｏｌ）の溶液に、４−メトキシ−ベンジルアミン（６００ｍｇ、４．３８ｍｍｏｌ）およびＥｔ３Ｎ（３．６４ｍｍｏｌ、３６７ｍｇ）を加えた。この混合物を７０℃で３時間撹拌した。次に、この混合物を冷却し、濃縮した。残渣をカラム（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ＝５：１）により精製し、標題化合物（５１２ｍｇ、収率９５％）を白色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 7.21 (d, J = 8.7 Hz, 2H), 6.87 (d, J = 8.7 Hz, 1H), 6.49 (s, 1H), 4.44 (br s, 2H), 3.90 (s, 3H), 3.80 (s, 3H)。
【０３２７】
記述Ｄ１２３
（シス）−６−（６−（３−フルオロ−１−メチルピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メトキシ−Ｎ−（４−メトキシベンジル）ピリミジン−４−アミン（鏡像異性体２）（Ｄ１２３）
【化２０１】
2018524390.tif 000204
乾燥トルエン(touenel)（５ｍＬ）中、（シス）−６−（３−フルオロ−１−メチルピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール（鏡像異性体２）（１００ｍｇ、０．４０５ｍｍｏｌ）、６−ヨード−２−メトキシ−Ｎ−（４−メトキシベンジル）ピリミジン−４−アミン（２２５ｍｇ、０．６０７ｍｍｏｌ）、Ｋ３ＰＯ４（１７２ｍｇ、０．８０９ｍｍｏｌ）、ＣｕＩ（１５４ｍｇ、０．８０９ｍｍｏｌ)の懸濁液に、Ｎ，Ｎ’−ジメチル−シクロヘキサン−１，２−ジアミン（２３０ｍｇ、１．６２ｍｍｏｌ）を加えた。得られた緑色懸濁液をＮ２で３回脱気し、１１０℃で２時間撹拌した。この反応混合物を濃縮した。残渣をＨ２Ｏ（１０ｍＬ）およびＥｔＯＡｃ（１０ｍＬ×４）で希釈した。有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残渣を分取ＴＬＣ（ＣＨ２Ｃｌ２：ＭｅＯＨ＝１５：１）により精製し、標題化合物（１０８ｍｇ、収率４４％）を淡黄色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 8.84 (s, 1H), 8.05 (s, 1H), 7.52 (s, 1H), 7.29-7.25 (m, 2H), 6.90-6.87 (m, 2H), 6.68 (s, 1H), 5.30-5.17 (m, 1H), 4.95-4.76 (m, 1H), 4.55-4.50 (m, 2H), 4.11 (s, 3H), 3.80 (s, 3H), 3.36-3.30 (m, 1H), 3.10-3.00 (m, 1H), 2.94-2.89 (m, 1H), 2.48 (s, 3H), 2.41 (s, 3H), 2.26-2.10 (m, 2H), 1.92-1.87 (m, 2H)。
【０３２８】
記述Ｄ１２４
（シス）−６−（６−（３−フルオロ−１−メチルピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メトキシピリミジン−４−アミン（鏡像異性体２）（Ｄ１２４）
【化２０２】
2018524390.tif 000205
ＤＣＭ（２０ｍＬ）中、（シス）−６−（６−（３−フルオロ−１−メチルピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メトキシ−Ｎ−（４−メトキシベンジル）ピリミジン−４−アミン（鏡像異性体２）（１０５ｍｇ、０．２１４ｍｍｏｌ）の溶液に、ＴＦＡ（２０ｍＬ）を室温でゆっくり加えた。次に、この混合物を４０℃で４８時間撹拌した。その後、この混合物を冷却し、氷浴下、飽和ＮａＨＣＯ３でｐＨ＝７〜８に調整した。次に、この混合物をＤＣＭ（５０ｍＬ×４）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残渣を分取ＴＬＣ（ＣＨ２Ｃｌ２：ＭｅＯＨ＝１５：１）により精製し、標題化合物（８３ｍｇ、収率１００％）を白色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 8.83 (s, 1H), 8.07 (s, 1H), 7.53 (s, 1H), 6.73 (s, 1H), 4.97-4.72 (m, 3H), 4.11 (s, 3H), 3.36-3.31 (m, 1H), 3.12-3.00 (m, 1H), 2.96-2.87 (m, 1H), 2.48 (s, 3H), 2.40 (s, 3H), 2.23-2.05 (m, 2H), 1.99-1.82 (m, 2H)。
【０３２９】
記述Ｄ１２５
（シス）−６−（６−（３−フルオロ−１−メチルピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メトキシ−Ｎ−（４−メトキシベンジル）ピリミジン−４−アミン（鏡像異性体１）（Ｄ１２５）
【化２０３】
2018524390.tif 000206
乾燥トルエン（３ｍＬ）中、（シス）−６−（３−フルオロ−１−メチルピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール（鏡像異性体１）（６０ｍｇ、０．２４ｍｍｏｌ）、６−ヨード−２−メトキシ−Ｎ−（４−メトキシベンジル）ピリミジン−４−アミン（９０ｍｇ、０．２４ｍｍｏｌ）、Ｋ３ＰＯ４（１０３ｍｇ、０．４８５ｍｍｏｌ）、ＣｕＩ（９２ｍｇ、０．５８５ｍｍｏｌ）の懸濁液に、Ｎ，Ｎ’−ジメチル−シクロヘキサン−１，２−ジアミン（１３８ｍｇ、０．９７０ｍｍｏｌ）を加えた。得られた緑色懸濁液をＮ２で３回脱気し、１１０℃で２時間撹拌した。この反応混合物を濃縮し、残渣をＮＨ３・Ｈ２Ｏ（５％、１０ｍＬ）とＥｔＯＡｃ（２０ｍＬ）とで分液した。有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残渣を分取ＴＬＣ（ＣＨ２Ｃｌ２：ＭｅＯＨ＝１５：１）により精製し、標題化合物（６１ｍｇ、収率５０％）を白色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 8.86 (s, 1H), 8.07 (s, 1H), 7.54 (s, 1H), 7.31-7.27 (m, 2H), 6.92-6.89 (m, 2H), 6.69 (s, 1H), 5.19 (br s, 1H), 4.97-4.75 (m, 1H), 4.57-4.56 (m, 2H), 4.12 (s, 3H), 3.82 (s, 3H), 3.38-3.32 (m, 1H), 3.11-3.02 (m, 1H), 2.95-2.89 (m, 1H), 2.49 (s, 3H), 2.41 (s, 3H), 2.23-2.10 (m, 2H), 1.96-1.82 (m, 2H)。
【０３３０】
記述Ｄ１２６
（シス）−６−（６−（３−フルオロ−１−メチルピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メトキシピリミジン−４−アミン（鏡像異性体１）（Ｄ１２６）
【化２０４】
2018524390.tif 000207
ＣＨ２Ｃｌ２（１０ｍＬ）中、（シス）−６−（６−（３−フルオロ−１−メチルピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メトキシ−Ｎ−（４−メトキシベンジル）ピリミジン−４−アミン（鏡像異性体１）（６１ｍｇ、０．１２４ｍｍｏｌ）の溶液に、ＴＦＡ（１０ｍＬ）を室温でゆっくり加えた。この混合物を４０℃で一晩撹拌した。次に、この混合物を４５℃で４時間撹拌した。この混合物を冷却し、氷浴下、飽和ＮａＨＣＯ３でｐＨ＝７〜８に調整した。ＤＣＭ（３０ｍＬ×３）を加えて目的物を抽出した。合わせた有機溶液をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残渣を分取ＴＬＣ（ＤＣＭ：ＭｅＯＨ＝１５：１）により精製し、標題化合物（３９ｍｇ、収率８５％）を白色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 8.82 (s, 1H), 8.07 (s, 1H), 7.53 (s, 1H), 6.73 (s, 1H), 4.94-4.72 (m, 3H), 4.12 (s, 3H), 3.36-3.31 (m, 1H), 3.11-3.02 (m, 1H), 2.94-2.88 (m, 1H), 2.48 (s, 3H), 2.40 (s, 3H), 2.23-2.06 (m, 2H), 1.95-1.82 (m, 2H)。
LCMS: (移動相: 2.5分で5-95%アセトニトリル), Rt = 1.53分; MS理論値: 370; MS実測値: 371 [M+1]+。
【０３３１】
記述Ｄ１２７
４−（６−ヨード−２−メトキシピリミジン−４−イル）チオモルホリン１，１−ジオキシド（Ｄ１２７）
【化２０５】
2018524390.tif 000208
ＮＭＰ（５ｍＬ）中、チオモルホリン１，１−ジオキシド塩酸塩（０．９５０ｇ、５．５２ｍｍｏｌ）およびＤＩＰＥＡ（１．７８ｇ、１３．８ｍｍｏｌ）の溶液に、室温で、４，６−ジヨード−２−メトキシピリミジン（１．００ｇ、２．７６ｍｍｏｌ）を加えた。得られた混合物を１１０℃に加熱し、１時間撹拌した。この混合物を水（２０ｍＬ）に注いだ。ＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）を加えて目的化合物を抽出した。合わせた有機層を水（２０ｍＬ）およびブライン（２０ｍＬ×２）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、真空濃縮した。残渣をＥｔＯＡｃ（１５ｍＬ）でスラリーとし、濾過した。固体を回収し、乾燥させ、標題化合物（０．６５ｇ、収率６４％）を白色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 6.77 (s, 1H), 4.16-4.13 (m, 4H), 3.93 (s, 3H), 3.08-3.05 (m, 4H)。
【０３３２】
記述Ｄ１２８
４−（１−（６−（１，１−ジオキシドチオモルホリノ）−２−メトキシピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）−３−フルオロピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体１）（Ｄ１２８）
【化２０６】
2018524390.tif 000209
ＮＭＰ（２ｍＬ）中、３−フルオロ−４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体１）（８０ｍｇ、０．２４ｍｍｏｌ）、４−（６−ヨード−２−メトキシピリミジン−４−イル）チオモルホリン１，１−ジオキシド（１０６ｍｇ、０．２８８ｍｍｏｌ）、ＣｕＩ（４６ｍｇ、０．２４ｍｍｏｌ）、Ｋ３ＰＯ４（２５４ｍｇ、１．２０ｍｍｏｌ）、およびＮ，Ｎ’−ジメチル−シクロヘキサン−１，２−ジアミン（２９ｍｇ、０．２４ｍｍｏｌ）の混合物を１００℃、Ｎ２雰囲気下で２時間撹拌した。この反応混合物を室温まで冷却し、酢酸エチル（５０ｍＬ）および水（３０ｍＬ）とで分液した。有機溶液を水（２×５０ｍＬ）、ブライン（５０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残渣をＥｔＯＡｃ／エーテル（０．５ｍＬ／５ｍＬ）でスラリーとし、１３０ｍｇの白色固体を得た。この固体をさらに方法（キラルパックＩＢ  ５μｍ  ２０×２５０ｍｍ、相：ＭｅＯＨ／ＥｔＯＨ＝５０／５０、流速：１０ｍＬ／分、温度：３０℃、２３０ｎｍ））を用いるキラル分取ＨＰＬＣにより精製し、標題化合物（３８ｍｇ、収率２８％）を白色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 8.80 (s, 1H), 8.09 (s, 1H), 7.56 (s, 1H), 6.97 (s, 1H), 4.79-4.51 (m, 2H), 4.27-4.18 (m, 5H), 4.10 (s, 3H), 3.30-3.20 (m, 1H), 3.12-3.07 (m, 4H), 2.93-2.77 (m, 2H), 2.50 (s, 3H), 1.97-1.94 (m, 1H), 1.81-1.69 (m, 1H), 1.52 (s, 9H)。
LCMS: (移動相: 4分で20-95%アセトニトリル), Rt = 2.603分; MS理論値: 574; MS実測値: 575 [M+H]+。
【０３３３】
記述Ｄ１２９
（シス）−４−（６−（６−（３−フルオロピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メトキシピリミジン−４−イル）チオモルホリン１，１−ジオキシド塩酸塩（鏡像異性体１）（Ｄ１２９）
【化２０７】
2018524390.tif 000210
メタノール（２ｍＬ）中、４−（１−（６−（１，１−ジオキシドチオモルホリノ）−２−メトキシピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）−３−フルオロピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体１）（３８ｍｇ、０．０６６ｍｍｏｌ）の混合物に、０℃で、濃ＨＣｌ（２ｍＬ）を滴下した。得られた混合物を室温で２時間撹拌した。この反応混合物を濃縮し、標題化合物（３７ｍｇ、収率＞１００％）を白色固体として得、これをそのまま次の工程に使用した。
LCMS: (移動相: 4分で5-95%アセトニトリル), Rt = 2.216分; MS理論値: 474; MS実測値: 475 [M+H]+。
【０３３４】
記述Ｄ１３０
４−（１−（６−（１，１−ジオキシドチオモルホリノ）−２−メトキシピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）−３−フルオロピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体２）（Ｄ１３０）
【化２０８】
2018524390.tif 000211
ＮＭＰ（２ｍＬ）中、３−フルオロ−４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体２）（８０ｍｇ、０．２４ｍｍｏｌ）、４−（６−ヨード−２−メトキシピリミジン−４−イル）チオモルホリン１，１−ジオキシド（１０６ｍｇ、０．２８８ｍｍｏｌ）、ＣｕＩ（４６ｍｇ、０．２４ｍｍｏｌ）、Ｋ３ＰＯ４（２５４ｍｇ、１．２０ｍｍｏｌ）およびＮ，Ｎ’−ジメチル−シクロヘキサン−１，２−ジアミン（２９ｍｇ、０．２４ｍｍｏｌ）の混合物を１００℃、Ｎ２雰囲気下で１時間撹拌した。この反応混合物を室温まで冷却し、酢酸エチル（５０ｍＬ）と水（３０ｍＬ）とで分液した。有機溶液を水（２×３０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残渣を、方法（キラルパックＩＢ  ５μｍ  ２０×２５０ｍｍ、相：ＭｅＯＨ／ＥｔＯＨ＝５０／５０、流速：１０ｍＬ／分、温度：３０℃、２３０ｎｍ））を用いたキラル分取ＨＰＬＣにより精製し、標題化合物（５１ｍｇ、収率３７％）を白色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 8.80 (s, 1H), 8.09 (s, 1H), 7.56 (s, 1H), 6.96 (s, 1H), 4.78-4.49 (m, 2H), 4.31-4.19 (m, 5H), 4.09 (s, 3H), 3.30-3.23 (m, 1H), 3.12-3.06 (m, 4H), 2.91-2.77 (m, 2H), 2.50 (s, 3H), 1.98-1.93 (m, 1H), 1.81-1.68 (m, 1H), 1.52 (s, 9H)。
【０３３５】
記述Ｄ１３１
（シス）−４−（６−（６−（３−フルオロピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メトキシピリミジン−４−イル）チオモルホリン１，１−ジオキシド塩酸塩（鏡像異性体２）（Ｄ１３１）
【化２０９】
2018524390.tif 000212
メタノール（２ｍＬ）中、４−（１−（６−（１，１−ジオキシドチオモルホリノ）−２−メトキシピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）−３−フルオロピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体２）（５１ｍｇ、０．０８７ｍｍｏｌ）の混合物に、０℃で、濃ＨＣｌ（２ｍＬ）を滴下した。得られた混合物を室温で２時間撹拌した。この反応混合物を濃縮し、標題化合物（４５ｍｇ、収率＞１００％）を白色固体として得、これをそのまま次の工程に使用した。
LCMS: (移動相: 4分で5-95%アセトニトリル), Rt = 2.239分; MS理論値: 474; MS実測値: 475 [M+H]+。
【０３３６】
記述Ｄ１３２
３−フルオロ−４−（１−（２−メトキシ−６−モルホリノピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体２）（Ｄ１３２）
【化２１０】
2018524390.tif 000213
トルエン（１０ｍＬ）中、３−フルオロ−４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体２）（４５ｍｇ、０．１４ｍｍｏｌ）の溶液に、４−（６−ヨード−２−メトキシピリミジン−４−イル）モルホリン（６４ｍｇ、０．２０ｍｍｏｌ）、Ｋ３ＰＯ４（８６ｍｇ、０．４１ｍｍｏｌ）、ＣｕＩ（７７ｍｇ、０．４１ｍｍｏｌ）およびＮ，Ｎ’−ジメチル−シクロヘキサン−１，２−ジアミン（５８ｍｇ、０．４１ｍｍｏｌ）を加えた。この反応混合物を一晩還流させた。この反応混合物を室温まで冷却し、ＮＨ３・Ｈ２Ｏ（１０ｍＬ）に注いだ。目的物をＥｔＯＡｃ（３×１０ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層をブライン（２×１０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残渣を分取ＨＰＬＣにより精製し、標題化合物（３７ｍｇ、収率５２％）を白色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 8.82 (s, 1H), 8.07 (s, 1H), 7.54 (s, 1H), 6.83 (s, 1H), 4.82-4.51 (m, 2H), 4.29-4.17 (m, 1H), 4.07 (s, 3H), 3.81-3.78 (m, 4H), 3.73-3.71 (m, 4H), 3.29-3.18 (m, 1H), 2.93-2.78 (m, 2H), 2.50 (s, 3H), 1.98-1.92 (m, 1H), 1.82-1.73 (m, 1H), 1.51 (s, 9H)。
LCMS: (移動相: 2.5分で5-95%アセトニトリル), Rt = 1.89分; MS理論値: 526 MS実測値: 527 [M+1]+。
【０３３７】
記述Ｄ１３３
３−フルオロ−４−（１−（２−メトキシ−６−モルホリノピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体１）（Ｄ１３３）
【化２１１】
2018524390.tif 000214
トルエン（１０ｍＬ）中、３−フルオロ−４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体１）（６５ｍｇ、０．２０ｍｍｏｌ）の溶液に、４−（６−ヨード−２−メトキシピリミジン−４−イル）モルホリン（９３ｍｇ、０．２９ｍｍｏｌ）、Ｋ３ＰＯ４（１２４ｍｇ、０．５８５ｍｍｏｌ）、ＣｕＩ（１１１ｍｇ、０．５８５ｍｍｏｌ）およびＮ，Ｎ’−ジメチル−シクロヘキサン−１，２−ジアミン（８３ｍｇ、０．５９ｍｍｏｌ）を加えた。この反応混合物を一晩還流させた。この反応混合物を室温まで冷却し、ＮＨ３・Ｈ２Ｏ（１０ｍＬ）に注いだ。この混合物をＥｔＯＡｃ（３×１０ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層をブライン（２×１０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残渣を分取ＨＰＬＣにより精製し、標題化合物（３７ｍｇ、収率３６％）を白色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 8.82 (s, 1H), 8.07 (s, 1H), 7.54 (s, 1H), 6.83 (s, 1H), 4.81-4.56 (m, 2H), 4.28-4.17 (m, 1H), 4.07 (s, 3H), 3.80-3.77 (m, 4H), 3.73-3.71 (m, 4H), 3.28-3.20 (m, 1H), 2.92-2.79 (m, 2H), 2.50 (s, 3H), 1.97-1.91 (m, 1H), 1.82-1.71 (m, 1H), 1.51 (s, 9H)。
LCMS: (移動相: 2.5分に5-95%アセトニトリル), Rt = 1.90分; MS理論値: 526, MS実測値: 527 [M+1]+。
【０３３８】
記述Ｄ１３４
４−（６−ヨード−２−メチルピリミジン−４−イル）モルホリン（Ｄ１３４）
【化２１２】
2018524390.tif 000215
ｉ−ＰｒＯＨ（２０ｍＬ）中、４，６−ジヨード−２−メチルピリミジン（１．１０ｇ、３．１８ｍｍｏｌ）の混合物に、モルホリン（１．１１ｇ、１２．７ｍｍｏｌ）を加えた。この混合物を４５℃で２時間撹拌した。次に、この反応物を６５℃まで温め、３０分間撹拌した。この混合物を室温まで冷却し、水（５０ｍＬ）に注いだ。ＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×２）を加えて目的物を抽出した。合わせた有機層をブライン（３０ｍＬ×２）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮し、標題化合物を無色の油状物として得た（９８０ｍｇ、収率１００％）。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 6.76 (s, 1H), 3.76-3.73 (m, 4H), 3.59-3.56 (m, 4H), 2.45 (s, 3H)。
【０３３９】
記述Ｄ１３５
３−フルオロ−４−（５−メチル−１−（２−メチル−６−モルホリノピリミジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体１）（Ｄ１３５）
【化２１３】
2018524390.tif 000216
乾燥トルエン（３ｍＬ）中、３−フルオロ−４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体１）（５０ｍｇ、０．１５ｍｍｏｌ）、４−（６−ヨード−２−メチルピリミジン−４−イル）モルホリン（５０ｍｇ、０．１７ｍｍｏｌ）、ＣｕＩ（２８ｍｇ、０．１５ｍｍｏｌ）、Ｋ３ＰＯ４（６４ｍｇ、０．３０ｍｍｏｌ）の懸濁液に、Ｎ，Ｎ’−ジメチル−シクロヘキサン−１，２−ジアミン（４３ｍｇ、０．３０ｍｍｏｌ）を加えた。この混合物をＮ２で３回脱気し、１１０℃で２時間撹拌した。この反応混合物を室温まで冷却した後、ＮＨ３・Ｈ２Ｏ（５％、１５ｍＬ）に注ぎ、ＥｔＯＡｃ（１５ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。粗物質を分取ＨＰＬＣ（分取ＨＰＬＣ：２０分で５０％水（０．１％ＨＣｌ）および５０％ＣＨ３ＣＮから２０％水（０．１％ＨＣｌ）および８０％ＣＨ３ＣＮへ）により精製し、混合物（６０％脱Ｂｏｃ化合物を含む６３ｍｇ）を白色固体として得た。
LC-MS: (移動相: 3分で5-95%アセトニトリル), Rt = 1.89分; MS理論値: 510, MS実測値: 411 (M-100+H)+, 純度: 60%; Rt = 2.39分, MS理論値: 510, MS実測値: 511 (M+H)+, 純度: 40%。
【０３４０】
記述Ｄ１３６
３−フルオロ−４−（５−メチル−１−（２−メチル−６−モルホリノピリミジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体２）（Ｄ１３６）
【化２１４】
2018524390.tif 000217
乾燥トルエン（３ｍＬ）中、３−フルオロ−４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体２）（５０ｍｇ、０．１５ｍｍｏｌ）、４−（６−ヨード−２−メチルピリミジン−４−イル）モルホリン（５０ｍｇ、０．１７ｍｍｏｌ）、ＣｕＩ（２８ｍｇ、０．１５ｍｍｏｌ）、Ｋ３ＰＯ４（６４ｍｇ、０．３０ｍｍｏｌ）の懸濁液に、Ｎ，Ｎ’−ジメチル−シクロヘキサン−１，２−ジアミン（４３ｍｇ、０．３０ｍｍｏｌ）を加えた。この混合物をＮ２で３回脱気し、１１０℃で２時間撹拌した。この反応混合物を室温まで冷却した後、ＮＨ３・Ｈ２Ｏ（５％、１５ｍＬ）に注ぎ、ＥｔＯＡｃ（１５ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。粗物質を分取ＨＰＬＣ（分取ＨＰＬＣ：２０分で５０％水（０．１％ＨＣｌ）および５０％ＣＨ３ＣＮから２０％水（０．１％ＨＣｌ）および８０％ＣＨ３ＣＮへ）により精製し、混合物（６０％脱Ｂｏｃ化合物を含む６３ｍｇ）を白色固体として得た。
LC-MS: (移動相: 3分で5-95%アセトニトリル), Rt = 1.89分; MS理論値:410, MS実測値: 411 (M-100+H)+, 純度: 60%; Rt = 2.39分; MS理論値: 510, MS実測値: 511 [M+H]+, 純度: 40%。
【０３４１】
記述Ｄ１３７
１−（６−ヨード−２−メトキシピリミジン−４−イル）アゼチジン−３−カルボニトリル（Ｄ１３７）
【化２１５】
2018524390.tif 000218
ＮＭＰ（５ｍＬ）中、４，６−ジヨード−２−メトキシピリミジン（１．００ｇ、２．７６ｍｍｏｌ）、アゼチジン−３−カルボニトリル塩酸塩（０．５２ｇ、４．４２ｍｍｏｌ）およびＤＩＰＥＡ（１．７８ｇ、１３．８ｍｍｏｌ）の溶液を１００℃に加熱し、１時間撹拌した。この混合物をＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ）と水（１００ｍＬ）とで分液した。有機層を水（１００ｍＬ）およびブライン（５０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残渣をカラム（ＤＣＭ）により精製し、標題化合物（６００ｍｇ、収率６９％）を白色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 6.36 (s, 1H), 4.40-4.27 (m, 4H), 3.91 (s, 3H), 3.66-3.58 (m, 1H)。
【０３４２】
記述Ｄ１３８
３，３−ジフルオロ−４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（Ｄ１３８）
【化２１６】
2018524390.tif 000219
ＭｅＯＨ（８ｍＬ）および水（２ｍＬ）中、６−（３，３−ジフルオロピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール塩酸塩（１．００ｇ、３．４８ｍｍｏｌ）の溶液に、氷浴下、ＫＯＨ（４７１ｍｇ、８．４０ｍｍｏｌ）およびＢｏｃ２Ｏ（９１７ｍｇ、４．２０ｍｍｏｌ）を加えた。この混合物を２５℃まで温め、２時間撹拌した。この反応混合物を水（５０ｍＬ）に注いだ後、ＤＣＭ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、ＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。粗物質をカラムクロマトグラフィー（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ＝５：１）により精製し、標題化合物（６６０ｍｇ、収率５４％）を白色固体として得た。
LCMS: (移動相: 3分で5-95%アセトニトリル), Rt = 2.03分; MS理論値: 351; MS実測値: 352 [M+1]+。
【０３４３】
記述Ｄ１３９およびＤ１４０
３，３−ジフルオロ−４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体１）（Ｄ１３９）および３，３−ジフルオロ−４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体２）（Ｄ１４０）
【化２１７】
2018524390.tif 000220
ラセミ３，３−ジフルオロ−４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（６６０ｍｇ、１．８８ｍｍｏｌ）をキラル−ＨＰＬＣ（キラルパックＩＢ  ２５０ｍｍ×２０ｍｍ  相：Ｈｅｘ／ＥｔＯＨ＝９０／１０、流速：１５ｍＬ／分、Ｗ：２１４ｎｍ、温度：周囲温度）により分離し、３，３−ジフルオロ−４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体１）（Ｄ１３９）（２９０ｍｇ、収率４４％）を白色固体として、および３，３−ジフルオロ−４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体２）（Ｄ１４０）（２６０ｍｇ、収率３９％）を白色固体として得た。
D139: 1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 10.10 (br s, 1H), 7.97 (s, 1H), 7.57 (s, 1H), 7.53 (s, 1H), 4.68-4.22 (m, 2H), 3.55-3.36 (m, 1H), 3.22-2.79 (m, 2H), 2.47 (s, 3H), 2.28-2.11 (m, 1H), 1.89-1.84 (m, 1H), 1.51 (s, 9H)。
キラルHPLC: キラルパックIB 250 mm×4.6 mm, 5μm. 相: Hex/EtOH = 90/10, 流速: 1.0 mL/分, W: 230 nm; Rt: 7.543分, 100% ee。
D140: 1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 7.97 (s, 1H), 7.57 (s, 1H), 7.54 (s, 1H), 4.67-4.20 (m, 2H), 3.56-3.37 (m, 1H), 3.22-2.80 (m, 2H), 2.47 (s, 3H), 2.30-2.11 (m, 1H), 1.91-1.83 (m, 1H), 1.51 (s, 9H)。
キラルHPLC: キラルパックIB 250 mm×4.6 mm, 5μm. 相: Hex/EtOH = 90/10, 流速: 1.0 mL/分, W: 230 nm; Rt: 10.446分, 100% ee。
【０３４４】
記述Ｄ１４１
４−（１−（６−（３−シアノアゼチジン−１−イル）−２−メトキシピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）−３，３−ジフルオロピペリジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体１）（Ｄ１４１）
【化２１８】
2018524390.tif 000221
トルエン（１０ｍＬ）中、３，３−ジフルオロ−４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体１）（１００ｍｇ、０．２８５ｍｍｏｌ）、１−（６−ヨード−２−メトキシピリミジン−４−イル）アゼチジン−３−カルボニトリル（１３５ｍｇ、０．４２７ｍｍｏｌ）、Ｎ，Ｎ’−ジメチル−シクロヘキサン−１，２−ジアミン（８１ｍｇ、０．５７ｍｍｏｌ）、ＣｕＩ（１０８ｍｇ、０．５７０ｍｍｏｌ）およびＫ３ＰＯ４（１２０ｍｇ、０．５７０ｍｍｏｌ）の混合物を１１０℃に加熱し、４時間Ｎ２下で撹拌した。この反応混合物をＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ）で希釈し、ＮＨ３．Ｈ２Ｏ（１０％、２０ｍＬ×３）で洗浄した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残渣を１．５ｍＬのＥｔＯＡｃに分散させ、周囲温度で２０分間撹拌した。固体を濾取し、標題化合物（９０ｍｇ、収率５８％）を白色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 8.95 (s, 1H), 8.10 (s, 1H), 7.56 (s, 1H), 6.50 (s, 1H), 4.49-4.36 (m, 6H), 4.09 (s, 3H), 3.69-3.59 (m, 1H), 3.56-3.42 (m, 1H), 3.22-3.06 (m, 1H), 2.98-2.81 (m, 1H), 2.49 (s, 3H), 2.28-2.12 (m, 1H), 1.93-1.89 (m, 1H),1.51 (s, 9H)。
LCMS: (移動相: 3分で30-95%アセトニトリル), Rt = 2.12分, MS理論値: 539; MS実測値: 540 [M+1]+。
【０３４５】
記述Ｄ１４２
４−（１−（６−（３−シアノアゼチジン−１−イル）−２−メトキシピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）−３，３−ジフルオロピペリジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体２）（Ｄ１４２）
【化２１９】
2018524390.tif 000222
トルエン（１０ｍＬ）中、３，３−ジフルオロ−４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体２）（１００ｍｇ、０．２８５ｍｍｏｌ）、１−（６−ヨード−２−メトキシピリミジン−４−イル）アゼチジン−３−カルボニトリル（１３５ｍｇ、０．４２７ｍｍｏｌ）、Ｎ，Ｎ’−ジメチル−シクロヘキサン−１，２−ジアミン（８１ｍｇ、０．５７ｍｍｏｌ）、ＣｕＩ（１０８ｍｇ、０．５７０ｍｍｏｌ）およびＫ３ＰＯ４（１２０ｍｇ、０．５７０ｍｍｏｌ）の混合物を１１０℃に加熱し、４時間Ｎ２下で撹拌した。この反応混合物をＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ）で希釈し、ＮＨ３．Ｈ２Ｏ（１０％、２０ｍＬ×２）およびブライン（３０ｍＬ）で洗浄した。有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残渣をＥｔＯＡｃ（１ｍＬ）に分散させ、１５分間撹拌した。固体を濾取し、標題化合物（８０ｍｇ、収率５２％）を白色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 8.95 (s, 1H), 8.10 (s, 1H), 7.56 (s, 1H), 6.50 (s, 1H), 4.49-4.36 (m, 6H), 4.09 (s, 3H), 3.69-3.61 (m, 1H), 3.57-3.43 (m, 1H), 3.26-3.04 (m, 1H), 2.99-2.80 (m, 1H), 2.49 (s, 3H), 2.27-2.12 (m, 1H), 1.93-1.88 (m, 1H), 1.51 (s, 9H)。
LCMS: (移動相: 2.5分で30-95%アセトニトリル), Rt = 1.43分, MS理論値: 539; MS実測値: 540 [M+1]+。
【０３４６】
記述Ｄ１４３
１−（６−ブロモ−５−フルオロ−１Ｈ−インダゾール−１−イル）エタノン（Ｄ１４３）
【化２２０】
2018524390.tif 000223
ＣＨＣｌ３（３００ｍＬ）中、５−ブロモ−４−フルオロ−２−メチルアニリン（１５．０ｇ、７３．５ｍｍｏｌ）の溶液に、氷浴下、Ａｃ２Ｏ（２２．７ｇ、２２２ｍｍｏｌ）を加えた。得られた混合物をさらに３０分間撹拌した。この反応混合物に室温で１８−クラウン−６（９．７０ｇ、３６．８ｍｍｏｌ）、ＫＯＡｃ（２．２ｇ、２２ｍｍｏｌ）および亜硝酸イソアミル（１７．３ｇ、１４８ｍｍｏｌ）を加えた。この混合物を一晩還流させた。溶媒を真空下で除去し、残渣を水（５００ｍＬ）とＥｔＯＡｃ（６００ｍＬ）とで分液した。有機層を分離し、水層をＥｔＯＡｃ（２００ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、ＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。粗物質をカラムクロマトグラフィー（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ＝５０：１からＤＣＭ：ＥｔＯＡｃ＝５：１へ）により精製し、標題化合物（５．０ｇ、収率２６％）を橙色の固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 8.74 (d, J = 5.7 Hz, 1H), 8.07 (s, 1H), 7.43 (d, J = 7.5 Hz, 1H), 2.78 (s, 3H)。
【０３４７】
記述Ｄ１４４
６−ブロモ−５−フルオロ−１Ｈ−インダゾール（Ｄ１４４）
【化２２１】
2018524390.tif 000224
ＴＨＦ（１００ｍＬ）中、１−（６−ブロモ−５−フルオロ−１Ｈ−インダゾール−１−イル）エタノン（６．４ｇ、２５ｍｍｏｌ）の溶液に、室温で、ＮａＯＨ（４Ｍ、１３ｍＬ、５０ｍｍｏｌ）を加えた。得られた混合物を室温で２時間撹拌した。溶媒を真空下で除去し、残渣を水（３００ｍＬ）とＥｔＯＡｃ（２００ｍＬ）とで分液した。有機層を分離し、水層をＥｔＯＡｃ（２００ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、ＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。粗物質をＰＥ（２０ｍＬ）で摩砕し、濾過し、標題化合物（４．４ｇ、収率８１％）を褐色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 10.10 (br s, 1H), 8.04 (s, 1H), 7.75 (d, J = 5.4 Hz, 1H), 7.47 (d, J = 8.4 Hz, 1H)。
LCMS: (移動相: 2.5分で5-95%アセトニトリル), Rt = 1.45分, MS理論値: 214, 216; MS実測値: 215, 217 [M+H]+。
【０３４８】
記述Ｄ１４５
６−ブロモ−５−フルオロ−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール（Ｄ１４５）
【化２２２】
2018524390.tif 000225
乾燥ＤＣＭ（１００ｍＬ）中、６−ブロモ−５−フルオロ−１Ｈ−インダゾール（４．４ｇ、２０ｍｍｏｌ）の懸濁液に、室温で、ＤＨＰ（３．４ｇ、４０ｍｍｏｌ）およびＴｓＯＨ（０．７ｇ、４ｍｍｏｌ）を加えた。得られた混合物を３０℃まで温め、３時間撹拌した。この反応混合物をＮａ２ＣＯ３（飽和２００ｍＬ）で洗浄した後、水層をＤＣＭ（１００ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、ＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。粗物質をカラムクロマトグラフィー（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ＝２０：１）により精製し、標題化合物（６．０ｇ、収率９８％）をやや橙色の固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 7.95 (s, 1H), 7.85 (d, J = 5.4 Hz, 1H), 7.41 (d, J = 8.1 Hz, 1H), 5.66 (dd, J = 9.3, 2.7 Hz, 1H), 4.03-3.99 (m, 1H), 3.79-3.71 (m, 1H), 2.57-2.44 (m, 1H), 2.21-2.07 (m, 2H), 1.90-1.60 (m, 3H)。
LCMS: (移動相: 2.5分で5-95%アセトニトリル), Rt = 1.71分, MS理論値: 298, 300; MS実測値: 299, 301 [M+H]+。
【０３４９】
記述Ｄ１４６
４−（５−フルオロ−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）−５，６−ジヒドロピリジン−１（２Ｈ）−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（Ｄ１４６）
【化２２３】
2018524390.tif 000226
ジオキサン（５０ｍＬ）および水（１０ｍＬ）中、６−ブロモ−５−フルオロ−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール（５．０ｇ、１７ｍｍｏｌ）、４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）−５，６−ジヒドロピリジン−１（２Ｈ）−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（５．６ｇ、１８ｍｍｏｌ）、Ｎａ２ＣＯ３（４．６ｇ、４３ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（６２２ｍｇ、０．８５０ｍｍｏｌ）の懸濁液をＮ２で３回脱気した。この混合物を９０℃に加熱し、５時間撹拌した。この反応混合物を冷却し、溶媒を真空下で除去した。残渣を水（２００ｍＬ）とＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ）とで分液した。有機層を分離し、水層をＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、ＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。粗物質をカラムクロマトグラフィー（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ  ２０：１から１０：１へ）により精製し、標題化合物（５．６ｇ、収率８３％）を油性の固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 7.95 (s, 1H), 7.40 (d, J = 5.7 Hz, 1H), 7.32 (d, J = 10.5 Hz, 1H), 5.96 (br s, 1H), 5.70-5.67 (m, 1H), 4.10-4.02 (m, 3H), 3.80-3.61 (m, 3H), 2.61-2.42 (m, 3H), 2.21-2.03 (m, 2H), 1.82-1.63 (m, 3H), 1.50 (s, 9H)。
【０３５０】
記述Ｄ１４７
４−（５−フルオロ−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）−３−ヒドロキシピペリジン−１−カルボン酸（トランス）−ｔｅｒｔ−ブチル（Ｄ１４７）
【化２２４】
2018524390.tif 000227
乾燥ＴＨＦ（４５ｍＬ）中、４−（５−フルオロ−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）−５，６−ジヒドロピリジン−１（２Ｈ）−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（６．２ｇ、１５ｍｍｏｌ）の溶液に、０℃、Ｎ２下でＢＨ３／ＴＨＦ（１Ｍ、４５ｍＬ、４５ｍｍｏｌ）を加えた。得られた混合物を２０℃まで温め、一晩撹拌した。この反応混合物を氷浴下で冷却し、ＮａＯＨ（４Ｍ、１１ｍＬ、４５ｍｍｏｌ）を注意深く滴下した。次いでＨ２Ｏ２（３０％、１７．０ｇ、１５０ｍｍｏｌ）を加え、温度を５℃未満に維持した。その後、この反応混合物を３０℃まで温め、１時間撹拌した。この反応混合物をＮａ２Ｓ２Ｏ３（２０％、２００ｍＬ）に徐々に注ぎ、２０分間撹拌した。有機層を分離し、水層をＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、ＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。粗物質をカラムクロマトグラフィー（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ  ５：１から１：１へ）により精製し、標題化合物（４．５ｇ、収率６９％）を白色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 7.94 (s, 1H), 7.44 (d, J = 5.1 Hz, 1H), 7.35 (d, J = 10.2 Hz, 1H), 5.67 (dd, J = 9.3, 2.4 Hz, 1H), 4.53-4.35 (m, 1H), 4.31-4.08 (m, 1H), 4.05-3.85 (m, 2H), 3.78-3.70 (m, 1H), 3.07-2.95 (m, 1H), 2.85-2.47 (m, 3H), 2.20-2.00 (m, 2H), 1.86-1.66 (m, 6H), 1.49 (s, 9H)。
LCMS: (移動相: 2.5分で5-95%アセトニトリル), Rt = 1.62分, MS理論値: 419; MS実測値: 420 [M+H]+。
【０３５１】
記述Ｄ１４８
３−フルオロ−４−（５−フルオロ−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（Ｄ１４８）
【化２２５】
2018524390.tif 000228
乾燥ＤＣＭ（１００ｍＬ）中、４−（５−フルオロ−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）−３−ヒドロキシピペリジン−１−カルボン酸（トランス）−ｔｅｒｔ−ブチル（４．７ｇ、１１ｍｍｏｌ）の溶液をＮ２保護下で−６０℃まで冷却した。ＤＡＳＴ（７．１ｇ、４４ｍｍｏｌ）を滴下した。得られた混合物を−６０℃で１時間撹拌した後、２０℃に徐々に温め、３時間撹拌した。この反応混合物をＮａ２ＣＯ３（飽和、１５０ｍＬ）に徐々に注ぎ、１５分間撹拌した。有機層を分離し、水層をＤＣＭ（１００ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、ＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。粗物質をカラムクロマトグラフィー（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ  １０：１から５：１へ）により精製し、標題化合物（２．８ｇ、収率６０％）を白色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 7.96 (s, 1H), 7.45 (d, J = 5.4 Hz, 1H), 7.35 (d, J = 10.2 Hz, 1H), 5.69 (dd, J = 9.0, 2.4 Hz, 1H), 4.92-4.65 (m, 1H), 4.65-4.41 (m, 1H), 4.27-4.10 (m, 1H), 4.04-4.00 (m, 1H), 3.81-3.71 (m, 1H), 3.30-3.15 (m, 1H), 2.92-2.76 (m, 2H), 2.62-2.48 (m, 1H), 2.20-2.04 (m, 3H), 1.81-1.66 (m, 4H), 1.50 (s, 9H)。
LCMS: (移動相: 2.5分で5-95%アセトニトリル), ２つのピーク, Rt = 1.76, 1.82分, MS理論値: 421; MS実測値: 422 [M+H]+。
【０３５２】
記述Ｄ１４９
（シス）−５−フルオロ−６−（３−フルオロピペリジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール塩酸塩（Ｄ１４９）
【化２２６】
2018524390.tif 000229
３−フルオロ−４−（５−フルオロ−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（１．２ｇ、２．８ｍｍｏｌ）をＨＣｌ／ＭｅＯＨ（８Ｍ、２０ｍＬ）に溶かし、３０℃で一晩撹拌した。この反応混合物を濃縮し、標題化合物（９００ｍｇ、粗）を薄黄色固体として得た。この粗物質をそのまま次の工程に使用した。
LCMS: (移動相: 2.5分で5-95%アセトニトリル), Rt = 1.15分, MS理論値: 237; MS実測値: 238 [M+H]+, 純度: 91% (254 nm)。
【０３５３】
記述Ｄ１５０
（シス）−５−フルオロ−６−（３−フルオロ−１−メチルピペリジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール（Ｄ１５０）
【化２２７】
2018524390.tif 000230
メタノール（２０ｍＬ）中、（シス）−５−フルオロ−６−（３−フルオロピペリジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール塩酸塩（０．９０ｇ  粗、２．８ｍｍｏｌ）の溶液に、室温で、ホルムアルデヒド（３７％、６ｍＬ）およびＮａＢＨ３ＣＮ（３５２ｍｇ、５．６０ｍｍｏｌ）を少量ずつ加えた。得られた混合物を１時間撹拌した。この反応混合物をＮａ２ＣＯ３（飽和、１００ｍＬ）に注ぎ、１５分間撹拌した。水層をＤＣＭ（５０ｍＬ×３）で抽出し、合わせた有機層をブラインで洗浄し、ＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。粗物質をＮＨ３／ＭｅＯＨ（３Ｍ、２０ｍＬ）に溶かし、室温で一晩撹拌した。この反応混合物を濃縮し、粗物質をＰＥ／ＤＣＭ（５０ｍＬ、３／１）で摩砕し、標題化合物（２７０ｍｇ）を白色固体として得た。この液体部分を濃縮した後、分取ＴＬＣ（ＤＣＭ：ＭｅＯＨ＝１０：１）により精製し、標題化合物（１５０ｍｇ）を白色固体として得た。化合物は収率５７％で得られた。
1H NMR (300 MHz, CD3OD): δ 7.99 (s, 1H), 7.52 (d, J = 5.4 Hz, 1H), 7.43 (d, J = 10.8 Hz, 1H), 5.29-4.87 (m, 1H), 3.31-3.29 (m, 1H), 3.18-3.05 (m, 1H), 2.96-2.93 (m, 1H), 2.43 (s, 3H), 2.28-2.18 (m, 2H), 2.02-1.83 (m, 2H)。
LCMS: (移動相: 3分で20-95%アセトニトリル), Rt = 1.63分, MS理論値: 251; MS実測値: 252 [M+H]+。
【０３５４】
記述Ｄ１５１およびＤ１５２
（シス）−５−フルオロ−６−（３−フルオロ−１−メチルピペリジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール（鏡像異性体１）（Ｄ１５１）および（シス）−５−フルオロ−６−（３−フルオロ−１−メチルピペリジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール（鏡像異性体２）（Ｄ１５２）
【化２２８】
2018524390.tif 000231
（シス）−５−フルオロ−６−（３−フルオロ−１−メチルピペリジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール（５００ｍｇ、１．９９ｍｍｏｌ）をキラルＨＰＬＣ［キラル条件：キラルパックＩＣ  ５ｕｍ  ２０＊２５０ｍｍ、相：Ｈｅｘ／ＩＰＡ＝８０／２０、流速：１５ｍＬ／分、２０５ｎｍ、Ｔ＝３０℃］により分離し、標題化合物（シス）−５−フルオロ−６−（３−フルオロ−１−メチルピペリジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール（鏡像異性体１）（Ｄ１５１）（１４０ｍｇ、収率２８％）、および（シス）−５−フルオロ−６−（３−フルオロ−１−メチルピペリジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール（鏡像異性体２）（Ｄ１５２）（９０ｍｇ、収率１８％）を、両方とも白色固体として得た。
D151: 1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 10.53 (br s, 1H), 8.01 (s, 1H), 7.43-7.37 (m, 2H), 5.02-4.78 (m, 1H), 3.38-3.31 (m, 1H), 3.19-3.07 (m, 1H), 2.94-2.89 (m, 1H), 2.43 (s, 3H), 2.24-2.09 (m, 2H), 2.04-1.80 (m, 2H)。
キラルHPLC [キラルパックIF 5um 4.6*250mm, 相: Hex/EtOH/DEA = 80/20/0.2, 流速: 1.0 mL/分, 230 nm, T = 30oC], Rt = 6.236分, 99.31% ee。
D152: 1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 10.53 (br s, 1H), 8.01 (s, 1H), 7.43-7.37 (m, 2H), 5.02-4.78 (m, 1H), 3.38-3.31 (m, 1H), 3.19-3.07 (m, 1H), 2.94-2.89 (m, 1H), 2.43 (s, 3H), 2.24-2.09 (m, 2H), 2.04-1.80 (m, 2H)。
キラルHPLC [キラルパックIF 5um 4.6*250mm, 相: Hex/EtOH/DEA = 80/20/0.2, 流速: 1.0 mL/分, 230 nm, T = 30oC], Rt = 6.236分, 97.19% ee。
【０３５５】
記述Ｄ１５３
（シス）−５−フルオロ−６−（（３Ｓ，４Ｒ）−３−フルオロ−１−メチルピペリジン−４−イル）−１−（２−メトキシ−６−（３−（（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）オキシ）アゼチジン−１−イル）ピリミジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール（鏡像異性体１）（Ｄ１５３）
【化２２９】
2018524390.tif 000232
乾燥トルエン（４ｍＬ）中、（シス）−５−フルオロ−６−（（３Ｓ，４Ｒ）−３−フルオロ−１−メチルピペリジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール（鏡像異性体１）（５６ｍｇ、０．２２ｍｍｏｌ）、４−ヨード−２−メトキシ−６−（３−（（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）オキシ）アゼチジン−１−イル）ピリミジン（１０５ｍｇ、０．２６９ｍｍｏｌ）、ＣｕＩ（４２ｍｇ、０．２２ｍｍｏｌ）およびＫ３ＰＯ４（９５ｍｇ、０．４５ｍｍｏｌ）の懸濁液に、Ｎ，Ｎ’−ジメチル−シクロヘキサン−１，２−ジアミン（６３ｍｇ、０．４４ｍｍｏｌ）を加えた。この懸濁液をＮ２で脱気し、２時間１１０℃に加熱した。溶媒を真空下で除去し、残渣をＣ−１８カラム（ＣＨ３ＣＮ／Ｈ２Ｏ：５０−９０％）により精製し、粗生成物を黄色固体として得た。この黄色固体をＣＨ３ＣＮ（１ｍＬ）に拡散させた。固体を濾取し、ＣＨ３ＣＮ（１ｍＬ）で洗浄し、標題化合物（５０ｍｇ、収率４４％）を白色固体として得た。
LC-MS [移動相: 3.0分で50%水および50% CH3CNから5%水および95% CH3CNへ], Rt = 1.91分; MS理論値: 514; MS実測値: 515 [M+H]+。
【０３５６】
記述Ｄ１５４
（シス）−５−フルオロ−６−（（３Ｓ，４Ｒ）−３−フルオロ−１−メチルピペリジン−４−イル）−１−（２−メトキシ−６−（３−（（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）オキシ）アゼチジン−１−イル）ピリミジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール（鏡像異性体２）（Ｄ１５４）
【化２３０】
2018524390.tif 000233
乾燥トルエン（４ｍＬ）中、（シス）−５−フルオロ−６−（（３Ｓ，４Ｒ）−３−フルオロ−１−メチルピペリジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール（鏡像異性体２）（５２ｍｇ、０．２１ｍｍｏｌ）、４−ヨード−２−メトキシ−６−（３−（（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）オキシ）アゼチジン−１−イル）ピリミジン（９７ｍｇ、０．２５ｍｍｏｌ）、ＣｕＩ（３９ｍｇ、０．２１ｍｍｏｌ）およびＫ３ＰＯ４（８８ｍｇ、０．４２ｍｍｏｌ）の懸濁液に、Ｎ，Ｎ’−ジメチル−シクロヘキサン−１，２−ジアミン（５９ｍｇ、０．４２ｍｍｏｌ）を加えた。この懸濁液をＮ２で脱気し、２時間１１０℃に加熱した。溶媒を真空下で除去し、残渣を分取ＴＬＣ（ＤＣＭ：ＭｅＯＨ＝１０：１）により精製し、標題化合物（４０ｍｇ、収率３８％）を白色固体として得た。
LC-MS [移動相: 2.5分で70%水および30% CH3CNから5%水および95% CH3CN], Rt = 1.66分; MS理論値: 514; MS実測値: 515 [M+H]+。
【０３５７】
記述Ｄ１５５
（シス）−５−フルオロ−６−（３−フルオロ−１−メチルピペリジン−４−イル）−１−（２−メチル−６−（３−（（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）オキシ）アゼチジン−１−イル）ピリミジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール（鏡像異性体１）（Ｄ１５５）
【化２３１】
2018524390.tif 000234
乾燥トルエン（２ｍＬ）中、（シス）−５−フルオロ−６−（３−フルオロ−１−メチルピペリジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール（鏡像異性体１）（４０ｍｇ、０．１６ｍｍｏｌ）、４−ヨード−２−メチル−６−（３−（（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）オキシ）アゼチジン−１−イル）ピリミジン（７２ｍｇ、０．１９ｍｍｏｌ）、ＣｕＩ（３０ｍｇ、０．０６ｍｍｏｌ）およびＫ３ＰＯ４（６８ｍｇ、０．３２ｍｍｏｌ）の懸濁液に、Ｎ，Ｎ’−ジメチル−シクロヘキサン−１，２−ジアミン（４６ｍｇ、０．３２ｍｍｏｌ）を加えた。この懸濁液はＮ２で脱気し、３時間１１０℃で撹拌した。この反応混合物を室温まで冷却し、希アンモニア（３０ｍＬ）とＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ）とで分液した。有機層をブラインで洗浄し、ＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。粗物質を分取ＴＬＣ（ＤＣＭ：ＭｅＯＨ＝１０：１）により精製し、標題化合物（７０ｍｇ、収率８９％）を白色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 8.94 (d, J = 6.6 Hz, 1H), 8.10 (s, 1H), 7.36 (d, J = 9.9 Hz, 1H), 6.59 (s, 1H), 5.12-4.84 (m, 1H), 4.76-4.67 (m, 2H), 4.41-4.33 (m, 2H), 4.15-4.03 (m, 2H), 3.93-3.85 (m, 1H), 3.59-3.51 (m, 1H), 3.41-3.32 (m, 1H), 3.22-3.10 (m, 1H), 2.99-2.94 (m, 1H), 2.62 (s, 3H), 2.44 (s, 3H), 2.30-2.13 (m, 2H), 2.13-2.02 (m, 2H), 1.90-1.65 (m, 6H)。
LCMS: (移動相: 3分で5-95%アセトニトリル), Rt = 2.40分, MS理論値: 499; MS実測値: 500 [M+H]+。
【０３５８】
記述Ｄ１５６
（シス）−５−フルオロ−６−（３−フルオロ−１−メチルピペリジン−４−イル）−１−（２−メチル−６−（３−（（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）オキシ）アゼチジン−１−イル）ピリミジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール（鏡像異性体２）（Ｄ１５６）
【化２３２】
2018524390.tif 000235
乾燥トルエン（２ｍＬ）中、（シス）−５−フルオロ−６−（３−フルオロ−１−メチルピペリジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール（鏡像異性体２）（４０ｍｇ、０．１６ｍｍｏｌ）、４−ヨード−２−メチル−６−（３−（（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）オキシ）アゼチジン−１−イル）ピリミジン（７２ｍｇ、０．１９ｍｍｏｌ）、ＣｕＩ（３０ｍｇ、０．０６ｍｍｏｌ）およびＫ３ＰＯ４（６８ｍｇ、０．３２ｍｍｏｌ）の懸濁液に、Ｎ，Ｎ’−ジメチル−シクロヘキサン−１，２−ジアミン（４６ｍｇ、０．３２ｍｍｏｌ）を加えた。この懸濁液をＮ２で脱気し、３時間１１０℃に加熱した。この反応混合物を室温まで冷却し、希アンモニア（３０ｍＬ）とＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ）とで分液した。有機層をブラインで洗浄し、ＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。粗物質を分取ＴＬＣ（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製し、標題化合物（６８ｍｇ、収率８６％）を白色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 8.94 (d, J = 6.6 Hz, 1H), 8.10 (s, 1H), 7.36 (d, J = 9.9 Hz, 1H), 6.59 (s, 1H), 5.12-4.84 (m, 1H), 4.76-4.67 (m, 2H), 4.41-4.33 (m, 2H), 4.15-4.03 (m, 2H), 3.93-3.85 (m, 1H), 3.59-3.51 (m, 1H), 3.41-3.32 (m, 1H), 3.22-3.10 (m, 1H), 2.99-2.94 (m, 1H), 2.62 (s, 3H), 2.44 (s, 3H), 2.30-2.13 (m, 2H), 2.13-2.02 (m, 2H), 1.90-1.65 (m, 6H)。
LCMS: (移動相: 3分で5-95%アセトニトリル), Rt = 2.39分, MS理論値: 499; MS実測値: 500 [M+H]+。
【０３５９】
記述Ｄ１５７
６−ブロモ−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール（Ｄ１５７）
【化２３３】
2018524390.tif 000236
ＴＨＦ（５０ｍＬ）中、６−ブロモ−１Ｈ−インダゾール（１０．０ｇ、０．０５１ｍｏｌ）、ＤＨＰ（８．５７ｇ、０．１０２ｍｏｌ）、ＰＴＳＡ（１．７５ｇ、１０．２ｍｍｏｌ）およびＭｇＳＯ４（１８．０ｇ、０．１５３ｍｏｌ）の混合物を加熱還流し、一晩撹拌した。この混合物を濾過した。濾液を水（５０ｍＬ）で希釈し、ＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層を飽和ＮａＨＣＯ３水溶液およびブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、真空濃縮した。残渣をシリカカラム（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ＝４０：１）により精製し、目的化合物（１２．０ｇ、収率８４％）を黄色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 7.99 (s, 1H), 7.80 (s, 1H), 7.58 (d, J = 8.7 Hz, 1H), 7.30-7.26 (m, 1H), 5.67 (dd, J = 9.3, 2.7 Hz, 1H), 4.06-4.02 (m, 1H), 3.81-3.72 (m, 1H), 2.60-2.47 (m, 1H), 2.19-2.04 (m, 2H), 1.81-1.64 (m, 3H)。
LC-MS (移動相: 4.0分で90%水および10% CH3CNから5%水および95% CH3CNへ, 純度  > 95%, Rt = 2.632分; MS理論値: 280; MS実測値: 281 [M+H]+。
【０３６０】
記述Ｄ１５８
４−（１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）−５，６−ジヒドロピリジン−１（２Ｈ）−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（Ｄ１５８）
【化２３４】
2018524390.tif 000237
ジオキサン（１４０ｍＬ）および水（２８ｍＬ）中、６−ブロモ−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール（４．００ｇ、１４．２ｍｍｏｌ）、４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）−５，６−ジヒドロピリジン−１（２Ｈ）−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（４．８２ｇ、１５．６ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（０．５ｇ、０．７ｍｍｏｌ）およびＮａ２ＣＯ３（３．７０ｇ、３４．９ｍｍｏｌ）の懸濁液をＮ２で３回脱気した。次に、この混合物を８５℃で２時間撹拌した。この反応混合物を冷却し、溶媒を真空下で除去した。残渣を水（２００ｍＬ）とＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ）とで分液した。有機層を分離し、水層をＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。粗物質をカラムクロマトグラフィー（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ  １０：１から５：１へ）により精製し、標題化合物（５．３２ｇ、収率９７％）を褐色油性固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 7.98 (s, 1H), 7.65 (d, J = 8.4 Hz, 1H), 7.49 (s, 1H), 7.23 (d, J = 8.7 Hz, 1H), 6.11 (br s, 1H), 5.72 (dd, J = 9.3, 2.4 Hz, 1H), 4.11-4.01 (m, 3H), 3.80-3.72 (m, 1H), 3.67 (t, J = 5.4 Hz, 2H), 2.67-2.53 (m, 3H), 2.22-2.04 (m, 2H), 1.84-1.63 (m, 3H), 1.50 (s, 9H)。
LCMS: (移動相: 3分で5-95%アセトニトリル), Rt = 2.48分; MS理論値: 383; MS実測値: 384 [M+H]+。
【０３６１】
記述Ｄ１５９
３−ヒドロキシ−４−（１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（トランス）−ｔｅｒｔ−ブチル（Ｄ１５９）
【化２３５】
2018524390.tif 000238
乾燥ＴＨＦ（１４０ｍＬ）中、４−（１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）−５，６−ジヒドロピリジン−１（２Ｈ）−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（５．３２ｇ、１３．８ｍｍｏｌ）の溶液に、０℃、Ｎ２下で、ＢＨ３／ＴＨＦ（１Ｍ、５５．２ｍＬ、５５．２ｍｍｏｌ）を加えた。得られた混合物を室温で一晩撹拌した。この反応混合物を３℃まで冷却し、ＮａＯＨ（２Ｍ、２０．７ｍＬ、４１．４ｍｍｏｌ）を注意深く滴下した。次いでＨ２Ｏ２（３０％、１５．６ｇ、１３８ｍｍｏｌ）を加え、内部温度を５℃未満に維持した。次に、この反応混合物を３０℃まで温め、１時間撹拌した。この反応混合物をＮａ２Ｓ２Ｏ３（１０％、２００ｍＬ）に徐々に注ぎ、１５分間撹拌した。有機層を分離し、水層をＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。粗物質をカラムクロマトグラフィー（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ  ４：１から１：１へ）により精製し、標題化合物（５．２ｇ、収率９３％）を白色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 7.99 (s, 1H), 7.70 (d, J = 8.4 Hz, 1H), 7.46 (s, 1H), 7.08 (d, J = 8.4 Hz, 1H), 5.70 (dd, J = 11.7, 2.4 Hz, 1H), 4.52-4.36 (m, 1H), 4.36-4.17 (m, 1H), 4.08-4.03 (m, 1H), 3.85-3.70 (m, 2H), 2.84-2.52 (m, 4H), 2.23-2.01 (m, 2H), 1.87-1.67 (m, 6H), 1.50 (s, 9H)。
LCMS: (移動相: 2.5分で5-95%アセトニトリル), Rt = 1.62分; MS理論値: 401; MS実測値: 402 [M+H]+。
【０３６２】
記述Ｄ１６０
３−フルオロ−４−（１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（Ｄ１６０）
【化２３６】
2018524390.tif 000239
乾燥ＤＣＭ（２００ｍＬ）中、３−ヒドロキシ−４−（１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（５．２０ｇ、１３．０ｍｍｏｌ）の溶液を−６０℃まで冷却し、ＤＡＳＴ（８．４０ｇ、５２．１ｍｍｏｌ）を滴下した。得られた混合物を室温まで徐々に温め、３時間撹拌した。この反応混合物をＮａ２ＣＯ３（１０％、３００ｍＬ）に徐々に注ぎ、１５分間撹拌した。有機層を分離し、水層をＤＣＭ（１００ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。粗物質をカラムクロマトグラフィー（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ＝５：１）により精製し、標題化合物（４．０ｇ、収率７５％）を白色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 7.99 (s, 1H), 7.69 (dd, J = 8.4, 2.4 Hz, 1H), 7.49-7.40 (m, 1H), 7.09-7.06 (m, 1H), 5.71 (dd, J = 9.3, 2.7 Hz, 1H), 4.79-4.46 (m, 2H), 4.21 (br s, 1H), 4.07-4.03 (m, 1H), 3.80-3.72 (m, 1H), 3.05-2.74 (m, 3H), 2.66-2.52 (m, 1H), 2.23- 1.91 (m, 3H), 1.89- 1.59 (m, 4H), 1.50 (s, 9H)。
【０３６３】
記述Ｄ１６１
（シス）−６−（３−フルオロピペリジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール塩酸塩（Ｄ１６１）
【化２３７】
2018524390.tif 000240
３−フルオロ−４−（１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（１．０ｇ、２．５ｍｍｏｌ）をＨＣｌ／ＭｅＯＨ（５Ｍ、２０ｍＬ）に溶かし、一晩撹拌した。この反応混合物を濃縮し、標題化合物（７４０ｍｇ、粗）を白色固体として得、これをそのまま次の工程に使用した。
LCMS: (移動相: 2.5分で5-95%アセトニトリル), Rt = 1.19分; MS理論値: 219; MS実測値: 220 [M+H]+。
【０３６４】
記述Ｄ１６２
（シス）−６−（３−フルオロ−１−メチルピペリジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール（Ｄ１６２）
【化２３８】
2018524390.tif 000241
メタノール（２０ｍＬ）中、６−（３−フルオロピペリジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール塩酸塩（７４０ｍｇ、２．４８ｍｍｏｌ）の溶液に、氷浴下、ホルムアルデヒド（３７％、５ｍＬ）およびＮａＢＨ３ＣＮ（３１４ｍｇ、５．００ｍｍｏｌ）を少量ずつ加えた。得られた溶液を室温まで温め、１時間撹拌した。この反応混合物をＮａ２ＣＯ３（１０％、１００ｍＬ）に注ぎ、１５分間撹拌した。この水溶液をＤＣＭ（４０ｍＬ×３）で抽出し、合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。粗物質をＮＨ３／ＭｅＯＨ（３Ｍ、２０ｍＬ）に溶かし、一晩撹拌した。この反応混合物を濃縮し、Ｃ１８（水：アセトニトリル  ９５：５から５０：５０へ）により精製し、標題化合物（３２０ｍｇ、収率５５％）を白色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 10.15 (br s, 1H), 8.04 (s, 1H), 7.72 (d, J = 8.4 Hz, 1H), 7.39 (s, 1H), 7.11 (d, J = 8.4 Hz, 1H), 4.89-4.65 (m, 1H), 3.36-3.28 (m, 1H), 2.94-2.90 (m, 1H), 2.85-2.72 (m, 1H), 2.42 (s, 3H), 2.20-2.06 (m, 2H), 2.00-1.90 (m, 2H)。
LCMS: (移動相: 2.5分で5-95%アセトニトリル), Rt = 1.36分; MS理論値: 233; MS実測値: 234 [M+H]+。
【０３６５】
記述Ｄ１６３
（シス）−１−（６−（６−（３−フルオロ−１−メチルピペリジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メトキシピリミジン−４−イル）アゼチジン−３−オール（Ｄ１６３）
【化２３９】
2018524390.tif 000242
乾燥トルエン（１０ｍＬ）中、６−（３−フルオロ−１−メチルピペリジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール（１５０ｍｇ、０．６４３ｍｇ）、１−（６−ヨード−２−メトキシピリミジン−４−イル）アゼチジン−３−オール（２１７ｍｇ、０．７０７ｍｍｏｌ）、ＣｕＩ（１２２ｍｇ、０．６４３ｍｍｏｌ）およびＫ３ＰＯ４（２７４ｍｇ、１．２９ｍｍｏｌ）の懸濁液に、Ｎ，Ｎ’−ジメチル−シクロヘキサン−１，２−ジアミン（１８３ｍｇ、１．２９ｍｍｏｌ）を加えた。この暗青色の懸濁液をＮ２で脱気し、２時間１１０℃に加熱した。この反応混合物を濃縮し、残渣を水（５０ｍＬ）とＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ）とで分液した。有機層を分離し、水層をＥｔＯＡｃ（２０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、ＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。粗物質をカラムクロマトグラフィー（ＤＣＭ：ＭｅＯＨ  ４０：１から２０：１へ）により精製し、標題化合物（２１０ｍｇ、収率７９％；８５：１５比の２つの異性体）を白色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 8.81 (s, 1H), 8.15 (s, 1H), 7.71 (d, J = 6.0 Hz, 1H), 7.22 (d, J = 6.3 Hz, 1H), 6.49 (s, 1H), 4.86-4.68 (m, 2H), 4.49-4.38 (m, 2H), 4.10 (s, 1H), 4.04-4.03 (m, 2H), 3.34-3.27 (m, 1H), 2.94-2.76 (m, 2H), 2.40 (s, 3H), 2.19-1.91 (m, 4H)。
LCMS: (移動相: 2.5分で5-95%アセトニトリル), Rt = 1.46分; MS理論値: 412; MS実測値: 413 [M+H]+。
【０３６６】
記述Ｄ１６４
３−（（（トリフルオロメチル）スルホニル）オキシ）−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（Ｄ１６４）
【化２４０】
2018524390.tif 000243
ＴＨＦ（１００ｍＬ）中、ＮａＨＭＤＳ（２ｍｏｌ／Ｌ、５２ｍＬ、１０４ｍｍｏｌ）の溶液に、−７０℃で、ＴＨＦ（１００ｍＬ）中、３−オキソピロリジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（１６．０ｇ、８６．５ｍｍｏｌ）の溶液を滴下した。この反応混合物を−７０℃で１５分間撹拌した。次に、この混合物に、−７０℃で、ＴＨＦ（２００ｍＬ）中、ＰｈＮＴｆ２（３７．０ｇ、１０４ｍｍｏｌ）の溶液を滴下した。この反応混合物を−７０℃で１時間撹拌した。この混合物を−３０℃まで温め、氷水（１００ｍＬ）で急冷した。この混合物を室温まで温め、ＥｔＯＡｃ（４００ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し（１００ｍＬ×３）、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残渣をカラムクロマトグラフ（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ＝１０：１）により精製し、粗標題化合物（４０ｇ、収率１００％）を黄色油状物として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 5.75-5.70 (m, 1H), 4.28-4.14 (m, 4H), 1.48 (s, 9H)。
【０３６７】
記述Ｄ１６５
３−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（Ｄ１６５）
【化２４１】
2018524390.tif 000244
ジオキサン（４００ｍＬ）中、３−（（（トリフルオロメチル）スルホニル）オキシ）−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（４０．０ｇ  粗、８６．５ｍｍｏｌ）の溶液に、ＫＯＡｃ（２５．５ｇ、２６０ｍｍｏｌ）、Ｐｉｎ２Ｂ２（２５．４ｇ、１００ｍｍｏｌ）、ＤＰＰＦ（４．７７ｇ、８．６５ｍｍｏｌ）およびＰｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（７．００ｇ、８．６５ｍｍｏｌ）を加えた。この反応混合物を９０℃で一晩撹拌した。この混合物を室温まで冷却し、濾過した。濾液を濃縮し、カラムクロマトグラフ（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ  ４０：１から１０：１へ）により精製し、標題化合物（１９ｇ、収率７４％）を無色の油状物として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 6.49-6.43 (m, 1H), 4.21-4.14 (m, 4H), 1.46 (s, 9H), 1.27 (s, 12H)。
【０３６８】
記述Ｄ１６６
３−（５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（Ｄ１６６）
【化２４２】
2018524390.tif 000245
ジオキサン（７５ｍＬ）および水（１５ｍＬ）中、６−ブロモ−５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール（３．００ｇ、１０．２ｍｍｏｌ）、３−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（４．４０ｇ、１５．２ｍｍｏｌ）およびＮａ２ＣＯ３（３．２３ｇ、３０．５ｍｍｏｌ）の懸濁液に、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（８２３ｍｇ、１．０２ｍｍｏｌ）を加えた。この混合物をＮ２下で１．５時間１００℃に加熱した。この混合物を冷却し、濃縮し、残渣をＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ）と水（５０ｍＬ）とで分液した。水層をＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせたＥｔＯＡｃ層を濃縮した。粗物質をカラムクロマトグラフィー（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ  ２０：１から１０：１へ）により精製し、標題化合物（３．４４ｇ、収率９０％）を白色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 7.93 (s, 1H), 7.53 (s, 1H), 7.40-7.38 (m, 1H), 5.85 (s, 1H), 5.69-5.64 (m, 1H), 4.53 (s, 1H), 4.42 (s, 1H), 4.37-4.34 (m, 2H), 4.05-4.02 (m, 1H), 3.77-3.70 (m, 1H), 2.55 (br s, 1H), 2.45 (d, J = 5.1 Hz, 3H), 2.15-2.04 (m, 2H), 1.79-1.66 (m, 3H), 1.52 (s, 9H)。
【０３６９】
記述Ｄ１６７
３−ヒドロキシ−４−（５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピロリジン−１−カルボン酸（トランス）−ｔｅｒｔ−ブチル（Ｄ１６７）
【化２４３】
2018524390.tif 000246
乾燥ＴＨＦ（１２０ｍＬ）中、３−（５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（５．８０ｇ、１５．１ｍｍｏｌ）の溶液に、氷浴下、Ｎ２保護を用い、ＢＨ３−ＴＨＦ溶液（１Ｍ、６０．６ｍＬ、６０．６ｍｍｏｌ）を加えた。この混合物を室温まで温め、一晩撹拌した。この反応混合物を０℃まで冷却した後、ＮａＯＨ（水溶液、２Ｍ、２３ｍＬ、４５．４ｍｍｏｌ）を加え、内部温度を５℃未満に維持した。次に、Ｈ２Ｏ２（３０％、１５．２ｍＬ、１５１ｍｍｏｌ）を滴下し、内部温度を５℃未満に維持した。その後、この混合物を室温で撹拌し、３時間撹拌した。Ｎａ２Ｓ２Ｏ３（１０％、２００ｍＬ）を加え、氷浴下で１５分間撹拌した。有機層を分離し、水層をＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、蒸発させた。残渣をカラムクロマトグラフィー（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ  １０：１から４：１へ）により精製し、標題化合物（２．５３ｇ、収率４２％）を白色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 7.91 (s, 1H), 7.51 (s, 1H), 7.34 (s, 1H), 5.67-5.61 (m, 1H), 4.38 (br s, 1H), 4.05-4.01 (m, 1H), 3.94 (br s, 1H), 3.76-3.69 (m, 3H), 3.60 (br s, 2H), 3.38 (br s, 1H), 2.55 (br s, 1H), 2.47 (s, 3H), 2.13-1.99 (m, 2H), 1.78-1.63 (m, 3H), 1.51 (s, 9H)。
【０３７０】
記述Ｄ１６８
３−フルオロ−４−（５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピロリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（Ｄ１６８）
【化２４４】
2018524390.tif 000247
乾燥ＤＣＭ（１００ｍＬ）中、３−ヒドロキシ−４−（５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピロリジン−１−カルボン酸（トランス）−ｔｅｒｔ−ブチル（２．５０ｇ、６．２３ｍｍｏｌ）の溶液に、Ｎ２下でＤＡＳＴ（４．０２ｇ、２４．９ｍｍｏｌ）を加え、内部温度を−６５℃未満に維持した。この混合物を室温まで徐々に温め、２時間撹拌した。この反応混合物を飽和Ｎａ２ＣＯ３水溶液（１００ｍＬ）に注意深く注ぎ、２０分間撹拌した。有機層を分離し、水層をＤＣＭ（１００ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、蒸発させた。粗物質をカラムクロマトグラフィー（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ＝１０：１）により精製し、標題化合物（１．２ｇ、収率４８％）を白色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 7.92 (s, 1H) ,7.53 (s, 1H), 7.26 (s, 1H), 5.65-5.58 (m, 1H), 5.08-4.89 (m, 1H), 4.04-3.68 (m, 7H), 2.56-2.49 (m, 1H), 2.49 (s, 3H), 2.15-2.05 (m, 2H), 1.75-1.66 (m, 3H), 1.52 (s, 9H)。
【０３７１】
記述Ｄ１６９
（シス）−６−（４−フルオロピロリジン−３−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール塩酸塩（Ｄ１６９）
【化２４５】
2018524390.tif 000248
ＨＣｌ／ジオキサン（５ｍｏｌ／Ｌ、３０ｍＬ）中、３−フルオロ−４−（５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピロリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（１．４０ｇ、３．４７ｍｍｏｌ）の混合物を３５℃で一晩撹拌した。この反応混合物を０℃に冷却し、濾過した。固体を冷１，４−ジオキサン（５ｍＬ）で洗浄し、それ以上精製せずに粗化合物を白色固体として得た（１．１ｇ、収率１００％）。
LCMS: (移動相: 2.5分で5-95%アセトニトリル), Rt = 1.17分, MS理論値: 219; MS実測値: 220 [M+H]+。
【０３７２】
記述Ｄ１７０
（シス）−６−（４−フルオロ−１−メチルピロリジン−３−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール（Ｄ１７０）
【化２４６】
2018524390.tif 000249
メタノール（２０ｍＬ）中、（シス）−６−（４−フルオロピロリジン−３−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール塩酸塩（１．１０ｇ、４．３０ｍｍｏｌ）の懸濁液に、ホルムアルデヒド溶液（３７％、１０ｍＬ）、ＣＨ３ＣＯＯＨ（触媒）およびＮａＢＨ３ＣＮ（８１１ｍｇ、１２．９ｍｍｏｌ）を加えた。次に、この混合物を２時間撹拌した。この反応混合物をＮａＨＣＯ３（飽和、１００ｍＬ）に注ぎ、１０分間撹拌した。次に、この混合物をジクロロメタン（５０ｍＬ×５）で抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮した。残渣をＮＨ３／ＭｅＯＨ（３Ｍ、２０ｍＬ）に溶かし、一晩撹拌した。この混合物を濃縮し、カラムクロマトグラフィー（ＤＣＭ：ＭｅＯＨ  ８０：１から４０：１へ）により精製し、標題化合物（４５０ｍｇ、収率４５％）を白色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 10.01 (br s, 1H), 7.96 (s, 1H), 7.55 (s, 1H), 7.43 (s, 1H), 5.22-5.00 (m, 1H), 3.94-3.78 (m, 1H), 3.31-3.28 (m, 1H), 3.06-3.04 (m, 1H), 2.97-2.95 (m, 1H), 2.69-2.62 (m, 1H), 2.48 (s, 6H)。
【０３７３】
記述Ｄ１７１およびＤ１７２
（シス）−６−（４−フルオロ−１−メチルピロリジン−３−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール（鏡像異性体１）（Ｄ１７１）および（シス）−６−（４−フルオロ−１−メチルピロリジン−３−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール（鏡像異性体２）（Ｄ１７２）
【化２４７】
2018524390.tif 000250
ラセミ化合物（シス）−６−（４−フルオロ−１−メチルピロリジン−３−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール（４５０ｍｇ、１．９３ｍｍｏｌ）を、方法（キラルパックＩＡ  ５μｍ  ３０＊２５０ｍｍ、相：Ｈｅｘ／ＥｔＯＨ＝９０／１０、流速：２５ｍＬ／分、２０５ｎｍ、Ｔ＝３０℃）を用いたキラルＨＰＬＣにより分離し、（シス）−６−（４−フルオロ−１−メチルピロリジン−３−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール（鏡像異性体１）（Ｄ１７１）（１２０ｍｇ、収率２７％）および（シス）−６−（４−フルオロ−１−メチルピロリジン−３−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール（鏡像異性体２）（Ｄ１７２）（１２０ｍｇ、収率２７％）を、両方とも白色固体として得た。
D171: 1H NMR (400 MHz, CDCl3): δ 10.66-10.20 (m, 1H), 7.98 (s, 1H), 7.55 (s, 1H), 7.42 (s, 1H), 5.18-5.03 (m, 1H), 3.91-3.79 (m, 1H), 3.31-3.27 (m, 1H), 3.05-2.93 (m, 2H), 2.66-2.62 (m, 1H), 2.48 (s, 6H)。
D172: 1H NMR (400 MHz, CDCl3): δ 11.11 (br s, 1H), 7.99 (s, 1H), 7.54 (s, 1H), 7.40 (s, 1H), 5.17-5.02 (m, 1H), 3.91-3.78 (m, 1H), 3.30-3.28 (m, 1H), 3.10-2.89 (m, 2H), 2.62-2.61 (m, 1H), 2.48 (s, 6H)。
【０３７４】
記述Ｄ１７３
（シス）−６−（４−フルオロ−１−メチルピロリジン−３−イル）−１−（２−メトキシ−６−（３−（（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）オキシ）アゼチジン−１−イル）ピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール（鏡像異性体１）（Ｄ１７３）
【化２４８】
2018524390.tif 000251
乾燥トルエン（３ｍＬ）中、６−（４−フルオロ−１−メチルピロリジン−３−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール（鏡像異性体１）（５０ｍｇ、０．２１ｍｍｏｌ）、４−ヨード−２−メトキシ−６−（３−（（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）オキシ）アゼチジン−１−イル）ピリミジン（９２ｍｇ、０．２４ｍｍｏｌ）、ＣｕＩ（４１ｍｇ、０．２１４ｍｍｏｌ）、Ｋ３ＰＯ４（９１ｍｇ、０．４３ｍｍｏｌ）の懸濁液に、Ｎ，Ｎ’−ジメチル−シクロヘキサン−１，２−ジアミン（６１ｍｇ、０．４３ｍｍｏｌ）を加えた。この混合物をＮ２で３回脱気し、１１０℃で２時間撹拌した。この反応混合物を室温まで冷却した後、ＮＨ３・Ｈ２Ｏ（５％、１５ｍＬ）に注ぎ、ＥｔＯＡｃ（１５ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。粗物質を分取ＨＰＬＣにより精製し、標題化合物（８３ｍｇ、収率７８％）を白色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 8.77 (s, 1H), 8.08 (s, 1H), 7.53 (s, 1H), 6.48 (s, 1H), 5.24-5.04 (m, 1H), 4.76-4.67 (m, 2H), 4.40-4.33 (m, 2H), 4.12-4.07 (m, 6H), 3.96-3.89 (m, 2H), 3.59-3.50 (m, 1H), 3.36-3.28 (m, 1H), 3.13-3.01 (m, 1H), 2.93-2.78 (m, 1H), 2.64-2.58 (m, 1H), 2.50 (s, 3H), 2.41 (s, 3H), 1.90-1.70 (m, 2H), 1.61-1.51 (m, 3H)。
【０３７５】
記述Ｄ１７４
（シス）−６−（４−フルオロ−１−メチルピロリジン−３−イル）−１−（２−メトキシ−６−（３−（（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）オキシ）アゼチジン−１−イル）ピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール（鏡像異性体２）（Ｄ１７４）
【化２４９】
2018524390.tif 000252
乾燥トルエン（１ｍＬ）中、（シス）−６−（４−フルオロ−１−メチルピロリジン−３−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール（鏡像異性体２）（１５ｍｇ、０．０６４ｍｍｏｌ）、４−ヨード−２−メトキシ−６−（３−（（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）オキシ）アゼチジン−１−イル）ピリミジン（２８ｍｇ、０．０７１ｍｍｏｌ）、ＣｕＩ（１３ｍｇ、０．０６４ｍｍｏｌ）、Ｋ３ＰＯ４（２７ｍｇ、０．１３ｍｍｏｌ）の懸濁液に、Ｎ，Ｎ’−ジメチル−シクロヘキサン−１，２−ジアミン（１８ｍｇ、０．１３ｍｍｏｌ）を加えた。この混合物をＮ２で３回脱気し、１１０℃で２時間撹拌した。この反応混合物を室温まで冷却した後、ＮＨ３・Ｈ２Ｏ（５％、５ｍＬ）に注ぎ、ＥｔＯＡｃ（５ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。粗物質を分取ＨＰＬＣにより精製し、標題化合物（２３ｍｇ、収率７４％）を白色固体として得た。
1H NMR (400 MHz, CDCl3): δ 8.77 (s, 1H), 8.08 (s, 1H), 7.54 (s, 1H), 6.48 (s, 1H), 5.22-5.06 (m, 1H), 4.71-4.64 (m, 2H), 4.42-4.35 (m, 2H), 4.12-4.07 (m, 6H), 3.95-3.89 (m, 2H), 3.57-3.51 (m, 1H), 3.35-3.29 (m, 1H), 3.12-3.01 (m, 1H), 2.90-2.78 (m, 1H), 2.64-2.58 (m, 1H), 2.51 (s, 3H), 2.42 (s, 3H), 1.90-1.71 (m, 2H), 1.61-1.52 (m, 3H)。
【０３７６】
記述Ｄ１７５
４−シアノ−３−ヒドロキシピペリジン−１−カルボン酸（トランス）−ｔｅｒｔ−ブチルおよび３−シアノ−４−ヒドロキシピペリジン−１−カルボン酸（トランス）−ｔｅｒｔ−ブチル（Ｄ１７５）
【化２５０】
2018524390.tif 000253
ＣＨ３ＣＮ（１５０ｍＬ）中、７−オキサ−３−アザビシクロ［４．１．０］ヘプタン−３−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（１３．０ｇ、６５．３ｍｍｏｌ）  ＮａＣＮ（１０．６ｇ、０．２１６ｍｏｌ）およびＬｉＣｌＯ４（２２．２ｇ、０．２０９ｍｏｌ）の懸濁液をＮ２雰囲気下で２日間９５℃に加熱した。この混合物を室温まで冷却し、水（１５０ｍＬ）およびＥｔＯＡｃ（２００ｍＬ）で希釈した。有機層を分離し、水層をＥｔＯＡｃ（２００ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥させ、真空濃縮した。残渣を、ＰＥ／ＥｔＯＡｃ（５／１から１：１へ）で溶出するシリカゲルでのカラムにより精製し、３：１比の標題化合物と３−シアノ−４−ヒドロキシピペリジン−１−カルボン酸（トランス）−ｔｅｒｔ−ブチル（Ｄ１７２）（７．０６ｇ、収率４８％）の混合物を黄色油状物として得た。
主生成物の1H NMR (400 MHz, CDCl3): δ 3.98 (dd, J = 13.6 Hz, 3.2 Hz, 1H), 3.89-3.75 (m, 2H), 3.18-2.99 (m, 2H), 2.70-2.65 (m, 1H), 2.16-2.06 (m, 1H), 1.80-1.72 (m, 1H), 1.46 (s, 9H)。
【０３７７】
記述Ｄ１７６
４−カルバモチオイル−３−ヒドロキシピペリジン−１−カルボン酸（トランス）−ｔｅｒｔ−ブチルおよび３−カルバモチオイル−４−ヒドロキシピペリジン−１−カルボン酸（トランス）−ｔｅｒｔ−ブチル（Ｄ１７６）
【化２５１】
2018524390.tif 000254
４−シアノ−３−ヒドロキシピペリジン−１−カルボン酸（トランス）−ｔｅｒｔ−ブチルと３−シアノ−４−ヒドロキシピペリジン−１−カルボン酸（トランス）−ｔｅｒｔ−ブチル（７．００ｇ、３０．６ｍｍｏｌ、３：１）の混合物をＤＭＦ（４０ｍＬ）に溶かし、（ＮＨ４）２Ｓ水溶液（Ｓ％≧８％、４０ｍＬ）を加えた。添加後、得られた溶液を２日間撹拌した。この反応物を水（１００ｍＬ）で希釈し、ＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ×３）およびＤＣＭ（１００ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、真空濃縮し、粗生成物を黒色油状物として得た。この黒色油状物をさらにＣＨ３ＣＮ／水で溶出するＣ１８カラムにより精製し、３：１比の標題化合物と３−カルバモチオイル−４−ヒドロキシピペリジン−１−カルボン酸（トランス）−ｔｅｒｔ−ブチル（４．０５ｇ、収率５１％）の混合物を白色固体として得た。
主生成物の1H NMR (400 MHz, CDCl3): δ 7.80 (s, 2H), 4.38-4.27 (m, 1H), 4.22-4.09 (m, 1H), 3.97-3.87 (m, 1H), 2.76-2.65 (m, 1H), 2.64-2.50 (m, 2H), 1.89-1.84 (m, 2H), 1.46 (s, 9H)。
【０３７８】
記述Ｄ１７７
３−ヒドロキシ−４−（イミノ（メチルチオ）メチル）ピペリジン−１−カルボン酸（トランス）−ｔｅｒｔ−ブチルおよび４−ヒドロキシ−３−（イミノ（メチルチオ）メチル）ピペリジン−１−カルボン酸（トランス）−ｔｅｒｔ−ブチル（Ｄ１７７）
【化２５２】
2018524390.tif 000255
アセトン（１００ｍＬ）中、４−カルバモチオイル−３−ヒドロキシピペリジン−１−カルボン酸（トランス）−ｔｅｒｔ−ブチルと３−カルバモチオイル−４−ヒドロキシピペリジン−１−カルボン酸（トランス）−ｔｅｒｔ−ブチル（４．０５ｇ、１５．６ｍｍｏｌ、３：１）の混合物に、ＣＨ３Ｉ（３．３２ｇ、２３．４ｍｍｏｌ）を加えた。添加後、得られた溶液を一晩室温で撹拌した。この混合物を真空濃縮し、３：１比の標題化合物と４−ヒドロキシ−３−（イミノ（メチルチオ）メチル）ピペリジン−１−カルボン酸（トランス）−ｔｅｒｔ−ブチル（４．２４ｇ、収率１００％）の混合物を黄色固体として得た。
主生成物の1H NMR (400 MHz, CDCl3): δ 4.44-4.14 (m, 2H), 4.04-3.87 (m, 1H), 3.52-3.38 (m, 1H), 2.93 (s, 3H), 2.84-2.69 (m, 2H), 2.05-1.98 (m, 1H), 1.91-1.73 (m, 1H), 1.47 (s, 9H)。
【０３７９】
記述Ｄ１７８
３−アミノ−１−（４−メトキシ−ベンジル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボニトリル（Ｄ１７８）
【化２５３】
2018524390.tif 000256
ＤＭＦ（８０ｍＬ）中、５−アミノ−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボニトリル（２０．０ｇ、１８５．２ｍｍｏｌ）の溶液に、室温で、ＰＭＢＣｌ（３２．８ｇ、２０７ｍｍｏｌ）およびＫ２ＣＯ３（３０．７ｇ、２２２ｍｍｏｌ）を加えた。得られた混合物を７０℃で２時間撹拌した。この混合物をＨ２Ｏ（４００ｍＬ）とＥｔＯＡｃ（４００ｍＬ）とで分液した。有機層をブライン（２００ｍＬ×２）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、減圧下で濃縮した。次に、残渣をカラム（石油エーテル：ＥｔＯＡｃ  ５：１から２：１へ）により精製し、標題化合物（２５ｇ、収率：５９％）を白色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, DMSO-d6): δ 8.16 (s, 1H), 7.18 (d, J = 9.0 Hz, 2H), 6.88 (d, J = 9.0 Hz, 2H), 5.53 (s, 2H), 4.97 (s, 2H), 3.71 (s, 3H)。LC-MS (5-95%) Rt = 1.86分; MS理論値:228, MS実測値: 229 [M+H]+。
【０３８０】
記述Ｄ１７９
３−アミノ−１−（４−メトキシ−ベンジル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルバルデヒド（Ｄ１７９）
【化２５４】
2018524390.tif 000257
−７８℃、Ｎ２下で、トルエン（２００ｍＬ）中、３−アミノ−１−（４−メトキシ−ベンジル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボニトリル（８．６０ｇ、３７．７ｍｍｏｌ）の溶液に、ＤＩＢＡＬ−Ｈ（１５１ｍＬ、１５１ｍｍｏｌ）をゆっくり加えた。添加後、この溶液を２０分間撹拌した後に０℃まで温めた。この溶液をＨＣｌ（４Ｎ、２２０ｍＬ）にゆっくり注いだ。この混合物をＨ２Ｏ（４００ｍＬ）で希釈し、ＥｔＯＡｃ（１５０ｍＬ×３）で抽出した。有機相をＨ２Ｏ（１００ｍＬ）、飽和ＮａＨＣＯ３（１００ｍＬ）で洗浄し、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、蒸発させ、標題化合物（５．１３ｇ、収率５９％）を黄色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, DMSO-d6): δ 9.61 (s, 1H), 8.13 (s, 1H), 7.22 (d, J = 8.4 Hz, 2H), 6.89 (d, J = 8.4 Hz, 2H), 5.64 (br s, 2H), 5.01 (s, 2H), 3.71 (s, 3H)。
【０３８１】
記述Ｄ１８０
３−ヒドロキシ−４−（２−（４−メトキシベンジル）−２Ｈ−ピラゾロ［３，４−ｄ］ピリミジン−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（トランス）−ｔｅｒｔ−ブチル（Ｄ１８０）
【化２５５】
2018524390.tif 000258
３−ヒドロキシ−４−（イミノ（メチルチオ）メチル）ピペリジン−１−カルボン酸（トランス）−ｔｅｒｔ−ブチルと４−ヒドロキシ−３−（イミノ（メチルチオ）メチル）ピペリジン−１−カルボン酸（トランス）−ｔｅｒｔ−ブチル（４．２４ｇ、１５．５ｍｍｏｌ、３：１）の混合物および３−アミノ−１−（４−メトキシベンジル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルバルデヒド（４．２９ｇ、１８．６ｍｍｏｌ）を乾燥ＤＣＭ（１５０ｍＬ）に溶かした。得られた溶液を２日間加熱還流した。この混合物を室温まで冷却し、濃縮した。残渣を、ＣＨ３ＣＮ／水（０／１００から１００／０へ）で溶出するＣ１８カラムにより精製して粗生成物を得た。この粗生成物をＥｔＯＡｃ（６ｍＬ）で洗浄し、３−ヒドロキシ−４−（２−（４−メトキシベンジル）−２Ｈ−ピラゾロ［３，４−ｄ］ピリミジン−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（トランス）−ｔｅｒｔ−ブチル（５６８ｍｇ、収率８％）を白色固体として得た。
1H NMR (400 MHz, CD3OD): δ 9.35 (s, 1H), 8.56 (s, 1H), 7.38 (d, J = 8.4 Hz, 2H), 6.94 (d, J = 8.4 Hz, 2H), 5.63 (s, 2H), 4.34-4.30 (m, 1H), 4.17-4.10 (m, 2H), 3.80 (s, 3H), 3.06-3.00 (m, 1H), 2.95-2.82 (m, 1H), 2.81-2.65 (m, 1H), 2.03-1.97 (m, 1H), 1.90-1.78 (m, 1H), 1.51 (s, 9H)。
【０３８２】
記述Ｄ１８１
３−フルオロ−４−（２−（４−メトキシベンジル）−２Ｈ−ピラゾロ［３，４−ｄ］ピリミジン−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（Ｄ１８１）
【化２５６】
2018524390.tif 000259
Ｎ２雰囲気下、−６８℃で、乾燥ＤＣＭ（２０ｍＬ）中、３−ヒドロキシ−４−（２−（４−メトキシベンジル）−２Ｈ−ピラゾロ［３，４−ｄ］ピリミジン−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（トランス）−ｔｅｒｔ−ブチル（３００ｍｇ、０．６８３ｍｍｏｌ）の溶液に、ＤＡＳＴ（１．５０ｍＬ）をゆっくり加えた。添加後、この混合物を室温までゆっくり温め、一晩撹拌した。この混合物を飽和ＮａＨＣＯ３水溶液（５０ｍＬ）で希釈し、ＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、真空濃縮し、標題化合物（３０５ｍｇ、収率１００％）を黄色油状物として得、これをそれ以上精製せずに次の工程で使用した。
LC-MS (移動相: 2.5分で95%水および5% CH3CNから5%水および95% CH3CNへ, 純度 >90%, Rt = 1.62分; MS理論値: 441; MS実測値: 442, [M+H]+。
【０３８３】
記述Ｄ１８２
（シス）−６−（３−フルオロピペリジン−４−イル）−２−（４−メトキシベンジル）−２Ｈ−ピラゾロ［３，４−ｄ］ピリミジン塩酸塩（Ｄ１８２）
【化２５７】
2018524390.tif 000260
ＨＣｌ／ＭｅＯＨ（５Ｍ、２０ｍＬ）中、３−フルオロ−４−（２−（４−メトキシベンジル）−２Ｈ−ピラゾロ［３，４−ｄ］ピリミジン−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（３０５ｍｇ、０．６９２ｍｍｏｌ）の溶液を室温で２時間撹拌した。この混合物を真空濃縮し、標題生成物（２６５ｍｇ、収率１００％）を黄色油状物として得、これをそのまま次の工程に使用した。
LC-MS (移動相: 2.5分で95%水および5% CH3CNから5%水および95% CH3CNへ, Rt = 1.27分; MS理論値: 341; MS実測値: 342 [M+H]+。
【０３８４】
記述Ｄ１８３
（シス）−６−（３−フルオロ−１−（２−メトキシエチル）ピペリジン−４−イル）−２−（４−メトキシベンジル）−２Ｈ−ピラゾロ［３，４−ｄ］ピリミジン（Ｄ１８３）
【化２５８】
2018524390.tif 000261
ＣＨ３ＣＮ（３０ｍＬ）中、（シス）−６−（３−フルオロピペリジン−４−イル）−２−（４−メトキシベンジル）−２Ｈ−ピラゾロ［３，４−ｄ］ピリミジン塩酸塩（２６５ｍｇ、０．７０１ｍｍｏｌ）の溶液に、１−ブロモ−２−メトキシ−エタン（４８４ｍｇ、３．５１ｍｍｏｌ）、およびＫ２ＣＯ３（４８４ｍｇ、３．５１ｍｍｏｌ）を加えた。得られた懸濁液を６５℃に加熱し、一晩撹拌した。この混合物を室温まで冷却し、濾過し、真空濃縮した。残渣を、ＣＨ３ＣＮ／水（０／１００から１００／０へ）で溶出するＣ１８カラムにより精製し、標題化合物（１４０ｍｇ、収率５２％）を黄色油状物として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 9.21 (s, 1H), 7.95 (s, 1H), 7.33 (d, J = 8.4 Hz, 2H), 6.90 (d, J = 8.4 Hz, 2H), 5.53 (s, 2H), 5.50-5.24 (m, 1H), 3.80 (s, 3H), 3.55 (t, J = 5.4 Hz, 2H), 3.39-3.37 (m, 4H), 3.22-3.12 (m, 1H), 2.96-2.91 (m, 1H), 2.70-2.67 (m, 2H), 2.36-2.21 (m, 2H), 2.06-2.00 (m, 2H)。
【０３８５】
記述Ｄ１８４およびＤ１８５
（シス）−６−（３−フルオロ−１−（２−メトキシエチル）ピペリジン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾロ［３，４−ｄ］ピリミジン（鏡像異性体１）（Ｄ１８４）および（シス）−６−（３−フルオロ−１−（２−メトキシエチル）ピペリジン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾロ［３，４−ｄ］ピリミジン（鏡像異性体２）（Ｄ１８５）
【化２５９】
2018524390.tif 000262
ＴＦＡ（６ｍＬ）中、（シス）−６−（３−フルオロ−１−（２−メトキシエチル）ピペリジン−４−イル）−２−（４−メトキシベンジル）−２Ｈ−ピラゾロ［３，４−ｄ］ピリミジン（１４０ｍｇ、０．３５１ｍｍｏｌ）の溶液を室温で２日間撹拌した。この混合物を真空濃縮し、水（３０ｍＬ）に溶かした。ＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ）を加えた。２相を分離し、水溶液にＣｓ２ＣＯ３（１０当量）を加えた。この水溶液にＥｔＯＡｃ（２０ｍＬ×４）を加えて目的物を抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、真空濃縮した。残渣を、方法（キラル条件：キラルパックＩＦ−５ｕｍ  ４．６＊２５０ｍｍ、Ｈｅｘ／ＥｔＯＨ＝７０／３０、流速：１．０ｍｌ／分、２３０ｎｍ、Ｔ＝３０℃）を用いたキラルＨＰＬＣにより精製し、（シス）−６−（３−フルオロ−１−（２−メトキシエチル）ピペリジン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾロ［３，４−ｄ］ピリミジン（鏡像異性体１）（Ｄ１８４）（３５ｍｇ、収率３６％、Ｒｔ＝８．４８７分、１００％ｅｅ）および（シス）−６−（３−フルオロ−１−（２−メトキシエチル）ピペリジン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾロ［３，４−ｄ］ピリミジン（鏡像異性体２）（Ｄ１８５）（３５ｍｇ、収率３６％、Ｒｔ＝１３．９８６分、９９．５％ｅｅ）を、両方とも無色の油状物として得た。
D184: 1H NMR (300 MHz, CD3OD): δ 8.94 (s, 1H), 7.96 (s, 1H), 5.05-4.81 (m, 1H), 3.29 (t, J = 5.4 Hz, 2H), 3.13-3.02 (m, 4H), 2.88-2.75 (m, 1H), 2.75-2.66 (m, 1H), 2.42 (t, J = 5.4 Hz, 2H), 2.02-1.92 (m, 2H), 1.76-1.65 (m, 2H)。
D185: 1H NMR (300 MHz, CD3OD): δ 8.95 (s, 1H), 7.97 (s, 1H), 5.09-4.84 (m, 1H), 3.30 (t, J = 5.4 Hz, 2H), 3.15-3.03 (m, 4H), 2.94-2.79 (m, 1H), 2.75-2.67(m, 1H), 2.44 (t, J = 5.4 Hz, 2H), 2.06-1.92 (m, 2H), 1.79-1.66 (m, 2H)。
【０３８６】
記述Ｄ１８６
４−（４−ヨードピリジン−２−イル）モルホリン（Ｄ１８６）
【化２６０】
2018524390.tif 000263
無水ＤＭＳＯ（１２ｍＬ）中、２−フルオロ−４−ヨードピリジン（１．７８ｇ、７．９８ｍｍｏｌ）、モルホリン（１．０ｍＬ、１１．５ｍｍｏｌ）およびＫ２ＣＯ３（３．３２ｇ、２４．１ｍｍｏｌ）の懸濁液を一晩７０℃に加熱した。この混合物を室温まで冷却し、ＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ）および水（１００ｍＬ）で希釈した。有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥させ、真空濃縮した。残渣をシリカゲルでのカラム（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ  １：０から３０：１へ）により精製し、目的化合物（２．１５ｇ、収率９３％）を白色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 7.84 (d, J = 4.8 Hz, 1H), 7.00-6.99 (m, 2H), 3.80 (d, J = 4.8 Hz, 4H), 3.49 (d, J = 4.8 Hz, 4H)。LC-MS (移動相: 3分で95%水および5% CH3CNから5%水および95% CH3CNへ, Rt = 1.92分; MS理論値: 290; MS実測値: 291, [M+H]+。
【０３８７】
記述Ｄ１８７
５−メチル−６−（ピペリジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール塩酸塩（Ｄ１８７）
【化２６１】
2018524390.tif 000264
４−（５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（１．０ｇ、２．５ｍｍｏｌ）をＨＣｌ／ＭｅＯＨ（５ｍｏｌ／Ｌ、１０ｍＬ）に溶かした。次に、この混合物を６時間撹拌した。この混合物を減圧下で濃縮し、標題化合物（８２０ｍｇ、収率＞１００％）を淡黄色固体として得、精製せずに次の工程に使用した。
LC-MS: 5-95% CH3CN, Rt=1.13分, MS理論値: 215, MS実測値: 216 [M+H]+。
【０３８８】
記述Ｄ１８８
５−メチル−６−（１−（オキセタン−３−イル）ピペリジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール（Ｄ１８８）
【化２６２】
2018524390.tif 000265
ＤＣＥ（１５ｍＬ）中、５−メチル−６−（ピペリジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール塩酸塩（８２０ｍｇの粗物質、２．５０ｍｍｏｌ）の溶液に、オキセタン−３−オン（１．８０ｇ、２５．０ｍｍｏｌ）を加えた。この混合物を室温で４０分間撹拌した。次に、この混合物を氷浴下で冷却し、この混合物にＮａＢＨ３ＣＮ（４７３ｍｇ、７．５０ｍｍｏｌ）を加えた。この混合物を室温まで温め、２時間撹拌した。次に、この反応混合物をＮａ２ＣＯ３水溶液（１０％、１００ｍＬ）に注ぎ、１５分間撹拌した。その後、この混合物をＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残渣をカラムクロマトグラフィー（ＤＣＭ：ＭｅＯＨ＝４０：１）により精製し、標題化合物（４７３ｍｇ、収率７０％）を白色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 10.11 (br s, 1H), 7.96 (s, 1H), 7.53 (s, 1H), 7.38 (s, 1H), 4.72-4.69 (m, 4H), 3.61-3.52 (m, 1H), 2.96-2.93 (m, 2H), 2.88-2.78 (m, 1H), 2.44 (s, 3H), 2.06-1.98 (m, 2H), 1.90-1.82 (m, 4H)。
LC-MS: [移動相: 2.5分で5-95%アセトニトリル], Rt=1.37分; MS理論値: 271; MS実測値: 272 [M+H]+。
【０３８９】
記述Ｄ１８９
１−（２−メトキシ−６−（３−（（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）オキシ）アゼチジン−１−イル）ピリミジン−４−イル）−５−メチル−６−（１−（オキセタン−３−イル）ピペリジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール（Ｄ１８９）
【化２６３】
2018524390.tif 000266
トルエン（１０ｍＬ）中、５−メチル−６−（１−（オキセタン−３−イル）ピペリジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール（６０ｍｇ、０．２２ｍｍｏｌ）の溶液に、４−ヨード−２−メトキシ−６−（３−（（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）オキシ）アゼチジン−１−イル）ピリミジン（１０５ｍｇ、０．２７０ｍｍｏｌ）、Ｋ３ＰＯ４（１４０ｍｇ、０．６６０ｍｍｏｌ）、ＣｕＩ（１２５ｍｇ、０．６６０ｍｍｏｌ）およびＮ，Ｎ’−ジメチル−シクロヘキサン−１，２−ジアミン（９４ｍｇ、０．６６ｍｍｏｌ）を加えた。この反応混合物を２時間還流させた。この反応混合物を室温まで冷却し、ＮＨ３・Ｈ２Ｏ（１０ｍＬ）に注いだ。目的物をＥｔＯＡｃ（３×２０ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し（２×２０ｍＬ）、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残渣をＰＥ：ＥｔＯＡｃ＝５：１（３ｍＬ）で摩砕し、標題化合物（８０ｍｇ、収率６８％）を白色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 8.76 (s, 1H), 8.07 (s, 1H), 7.50 (s, 1H), 6.47 (s, 1H), 4.74-4.65 (m, 6H), 4.42-4.33 (m, 2H), 4.15-4.00 (m, 5H), 3.93-3.85 (m, 1H), 3.59-3.50 (m, 2H), 2.98-2.79 (m, 3H), 2.45 (s, 3H), 2.06-1.74 (m, 8H), 1.68-1.58 (m, 4H)。
LCMS: (移動相: 2.5分で5-95%アセトニトリル), Rt = 1.763分; MS理論値: 534; MS実測値: 535 [M+H]+。
【０３９０】
記述Ｄ１９０
１−（６−ヨード−２−メトキシピリミジン−４−イル）−３−メチルアゼチジン−３−オール（Ｄ１９０）
【化２６４】
2018524390.tif 000267
ＭｅＯＨ（１０ｍＬ）中、４，６−ジヨード−２−メトキシピリミジン（３００ｍｇ、０．８２９ｍｍｏｌ）、３−メチルアゼチジン−３−オール塩酸塩（１２２ｍｇ、０．９９ｍｍｏｌ）およびＴＥＡ（２５１ｍｇ、２．４９ｍｍｏｌ）の混合物を５０℃で加熱し、１．５時間撹拌した。この混合物を濃縮し、残渣をカラム（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ＝２：１）により精製し、標題化合物（２５０ｍｇ、収率９４％）を白色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 6.33 (s, 1H), 3.98 (s, 4H), 3.89 (s, 3H), 2.27-2.23 (m, 1H), 1.60 (s, 3H)。
【０３９１】
記述Ｄ１９１
１−（６−ヨード−２−メチルピリミジン−４−イル）−３−メチルアゼチジン−３−オール（Ｄ１９１）
【化２６５】
2018524390.tif 000268
ｉ−ＰｒＯＨ（８ｍＬ）中、４，６−ジヨード−２−メチルピリミジン（３００ｍｇ、０．８６７ｍｍｏｌ）、３−メチルアゼチジン−３−オール塩酸塩（１１８ｍｇ、０．９５４ｍｍｏｌ）およびＴＥＡ（２６３ｍｇ、２．６０ｍｍｏｌ）の懸濁液を７５℃に加熱し、２時間撹拌した。この反応混合物を室温まで冷却し、水（５０ｍＬ）に注いだ。ＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）を加えて目的物を抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、ＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮し、標題化合物（２７０ｍｇ、収率１００％）を白色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 6.48 (s, 1H), 4.03-3.92 (m, 4H), 2.63 (s, 1H), 2.45 (s, 3H), 1.59 (s, 3H)。
LCMS: (移動相: 2.5分で5-95%アセトニトリル), Rt = 1.09分; MS理論値: 305; MS実測値: 306 [M+H]+。
【０３９２】
記述Ｄ１９２
５−メチル−６−（１−（メチルスルホニル）ピペリジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール（Ｄ１９２）
【化２６６】
2018524390.tif 000269
ＣＨ２Ｃｌ２（１０ｍＬ）中、５−メチル−６−（ピペリジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール塩酸塩（２５２ｍｇ、１．００ｍｍｏｌ）の混合物にＴＥＡ（２ｍＬ）を加えた。この混合物に塩化メタンスルホニル（１７１ｍｇ、１．５０ｍｍｏｌ）を加えた。この反応混合物を水（１０ｍＬ）に注いだ。この混合物をＣＨ２Ｃｌ２（２×１０ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層をブライン（１０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残渣をＣＨ３ＯＨ（１０ｍＬ）に溶かした。この溶液にＫ２ＣＯ３（１．３８ｇ、１０．０ｍｍｏｌ）を加えた。この混合物を室温で１時間撹拌した。この反応混合物を水（３０ｍＬ）に注いだ。この混合物をＣＨ２Ｃｌ２（３×３０ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層をブライン（３０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残渣を分取ＴＬＣ（ＣＨ２Ｃｌ２：ＣＨ３ＯＨ＝１０：１）により精製し、標題化合物（６０ｍｇ、収率２０％）を白色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 7.97 (s, 1H), 7.54 (s, 1H), 7.33 (s, 1H), 4.02-3.98 (m, 2H), 2.96-2.78 (m, 6H), 2.44 (s, 3H), 2.00-1.80 (m, 4H)。
LCMS: (移動相: 2.5分で5-95%アセトニトリル), Rt = 1.40分; MS理論値: 293; MS実測値: 294 [M+H]+。
【０３９３】
記述Ｄ１９３
１−（２−メトキシ−６−（３−（（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）オキシ）アゼチジン−１−イル）ピリミジン−４−イル）−５−メチル−６−（１−（メチルスルホニル）ピペリジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール（Ｄ１９３）
【化２６７】
2018524390.tif 000270
トルエン（１０ｍＬ）中、５−メチル−６−（１−（メチルスルホニル）ピペリジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール（６０ｍｇ、０．２０ｍｍｏｌ）の溶液に、４−ヨード−２−メトキシ−６−（３−（（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）オキシ）アゼチジン−１−イル）ピリミジン（１０２ｍｇ、０．２６０ｍｍｏｌ）、Ｋ３ＰＯ４（１２７ｍｇ、０．６００ｍｍｏｌ）、ＣｕＩ（１１４ｍｇ、０．６００ｍｍｏｌ）およびＮ，Ｎ’−ジメチル−シクロヘキサン−１，２−ジアミン（８５ｍｇ、０．６０ｍｍｏｌ）を加えた。この反応混合物を１．５時間還流させた。この反応混合物を室温まで冷却し、ＮＨ３・Ｈ２Ｏ（１０ｍＬ）に注いだ。目的物をＥｔＯＡｃ（３×１０ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層をブライン（２×１０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残渣をＥｔＯＡｃ（３ｍＬ）で摩砕し、標題化合物（７０ｍｇ、収率６３％）を白色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 8.75 (s, 1H), 8.07 (s, 1H), 7.52 (s, 1H), 6.47 (s, 1H), 4.72-4.66 (m, 2H), 4.41-4.33 (m, 2H), 4.15-3.97 (m, 7H), 3.91-3.84 (m, 1H), 3.57-3.50 (m, 1H), 2.98-2.80 (m, 6H), 2.46 (s, 3H), 1.99-1.66 (m, 6H), 1.62-1.57 (m, 4H)。
LCMS: (移動相: 2.5分で5-95%アセトニトリル), Rt = 1.75分; MS理論値: 556 MS実測値: 557[M+H]+。
【０３９４】
記述Ｄ１９４
１−（４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−イル）エタノン（Ｄ１９４）
【化２６８】
2018524390.tif 000271
ＴＨＦ（５ｍＬ）中、５−メチル−６−（ピペリジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール塩酸塩（２８０ｍｇ、１．３０ｍｍｏｌ）の混合物に、ＴＥＡ（１ｍＬ）および無水酢酸（２０４ｍｇ、２．００ｍｍｏｌ）を加えた。この反応混合物を室温で一晩撹拌した。この反応混合物を濃縮した。残渣を水（１０ｍＬ）に分散させた。この混合物をＥｔＯＡｃ（３×１０ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層をブライン（１０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残渣をＴＨＦ（５ｍＬ）に溶かした。この溶液にＮａＯＨ（１Ｍ、１ｍＬ）を加えた。この混合物を室温で２時間撹拌した。ＥｔＯＡｃ（２×２０ｍＬ）を加えて目的化合物を抽出した。合わせた有機層をブライン（２０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残渣を分取ＴＬＣ（ＣＨ２Ｃｌ２：ＣＨ３ＯＨ＝２０：１）により精製し、標題化合物（１００ｍｇ、収率３０％）を黄色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 8.00 (s, 1H), 7.53 (s, 1H), 7.29(s, 1H), 4.87-4.82 (m, 1H), 4.00-3.95 (m, 1H), 3.26-3.18 (m, 1H), 3.07-2.99 (m, 1H), 2.72-2.63 (m, 1H), 2.45 (s, 3H), 2.17 (s, 3H), 1.94-1.85 (m, 2H), 1.70-1.62 (m, 2H)。
【０３９５】
記述Ｄ１９５
４−（１Ｈ−インダゾール−６−イル）−５，６−ジヒドロピリジン−１（２Ｈ）−カルボン酸ベンジル（Ｄ１９５）
【化２６９】
2018524390.tif 000272
６−ヨード−１Ｈ−インダゾール（１ｇ、４．１０ｍｍｏｌ）、４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオクス−アボロラン−２−イル）−５，６−ジヒドロピリジン−１（２Ｈ）−カルボン酸ベンジル（１．４１ｇ、４．１０ｍｍｏｌ）、ＰｄＣｌ２（ｄｐｐｆ）−ＣＨ２Ｃｌ２付加物（０．３３５ｇ、０．４１０ｍｍｏｌ）および炭酸ナトリウム（１．３０ｇ、１２．３ｍｍｏｌ）の反応混合物に窒素を通気し、７４℃（油浴）で一晩撹拌した。次に、この反応混合物を濾過し、濃縮して溶媒を除去し、酢酸エチル（１８０ｍＬ）および水（５０ｍＬ）で希釈した。分離した有機部分を無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し(fitered)、濃縮した。ＩＳＣＯシステム（酢酸エチル／石油エーテル）により精製し、標題生成物を得た。
LC-MS (ESI) [移動相: 5.0分で95%水(0.05% TFA)および5% CH3CNから5%水(0.05% TFA)および95% CH3CNへ]: m/z 334 [M + H]+ ; Rt = 3.50分。
【０３９６】
記述Ｄ１９６
４−（１−（６−モルホリノピリミジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）−５，６−ジヒドロピリジン−１（２Ｈ）−カルボン酸ベンジル（Ｄ１９６）
【化２７０】
2018524390.tif 000273
ＤＭＦ（８ｍＬ）中、４−（１Ｈ−インダゾール−６−イル）−５，６−ジヒドロピリジン−１（２Ｈ）−カルボン酸ベンジル（３００ｍｇ、０．９００ｍｍｏｌ）、４−（６−クロロピリミジン−４−イル）モルホリン（１８０ｍｇ、０．９００ｍｍｏｌ）および炭酸セシウム（５８６ｍｇ、１．８０ｍｍｏｌ）の混合物をマイクロ波バイアル内に密封し、１２０℃で２時間マイクロ波を照射した。次に、この反応混合物を濾過し、酢酸エチル（２００ｍＬ）および水（６０ｍＬ）で希釈した。分離した有機部分を無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮した。逆相カラム（水中０．５％ＴＦＡおよびアセトニトリル）を用いたＢｉｏｔａｇｅシステムにより精製し、標題生成物を得た。
LC-MS (ESI) [移動相: 5.0分で95%水(0.05% TFA)および5% CH3CNから5%水(0.05% TFA)および95% CH3CN]: m/z 497 [M + H]+ ; Rt = 4.30, 4.40分。
【０３９７】
記述Ｄ１９７
４−（６−（６−（ピペリジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール−１−イル）ピリミジン−４−イル）モルホリン（Ｄ１９７）
【化２７１】
2018524390.tif 000274
メタノール（４０ｍＬ）中、４−（１−（６−モルホリノピリミジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）−５，６−ジヒドロピリジン−１（２Ｈ）−カルボン酸ベンジル（１００ｍｇ、０．２００ｍｍｏｌ）およびＰｄ−Ｃ（２１．４ｍｇ、０．０２００ｍｍｏｌ）の混合物を水素炉(overn)（５０ｐｓ）下、６０℃で２日間撹拌した。この反応混合物を濾過し、濃縮した。粗物質をそれ以上精製せずにそのまま次の工程に使用した。
LC-MS (ESI) [移動相: 5.0分で95%水(0.0.05% TFA)および5% CH3CNから5%水(0.05% TFA)および95% CH3CNへ]: m/z 365 [M + H]+ ; Rt = 2.21分。
【０３９８】
記述Ｄ１９８
４−（５−メチル−１−（６−モルホリノピリミジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）−５，６−ジヒドロピリジン−１（２Ｈ）−カルボン酸ベンジル（Ｄ１９８）
【化２７２】
2018524390.tif 000275
１，４−ジオキサン（３０ｍＬ）および水（１０．００ｍＬ）中、４−（６−（６−ブロモ−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）ピリミジン−４−イル）モルホリン（１．４ｇ、３．７４ｍｍｏｌ）、４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）−５，６−ジヒドロピリジン−１（２Ｈ）−カルボン酸ベンジル（１．２８４ｇ、３．７４ｍｍｏｌ）、ＰｄＣｌ２（ｄｐｐｆ）−ＣＨ２Ｃｌ２付加物（０．３０６ｇ、０．３７４ｍｍｏｌ）および炭酸ナトリウム（０．７９３ｇ、７．４８ｍｍｏｌ）の混合物を２バッチに等分し、マイクロ波バイアル内に密封し、１２０℃で２時間マイクロ波を照射した。合わせた反応混合物を濃縮して溶媒を除去し、酢酸エチル（１２０ｍＬ）および水（４０ｍＬ）で希釈した。分離した有機部分を無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮した。粗物質をそれ以上精製せずにそのまま次の工程に使用した。
LC-MS (ESI) [移動相: 5.0分で95%水(0.05% TFA)および5% CH3CNから5%水(0.05% TFA)および95% CH3CNへ]: m/z 511 [M + H]+ ; Rt = 4.43分。
【０３９９】
記述Ｄ１９９
５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−６−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール（Ｄ１９９）
【化２７３】
2018524390.tif 000276
ジオキサン（５０ｍＬ）中、６−ブロモ−５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール（５．７８ｇ、１９．６ｍｍｏｌ）、ビス(ピナコラト）二ホウ素（９．９５ｇ、３９．２ｍｍｏｌ）およびＣＨ３ＣＯＯ−Ｋ＋（７．６８ｇ、７８．３ｍｍｏｌ）の混合物に、Ｐｄ（ＰＰｈ３）４（６．６０ｇ、５．０９ｍｍｏｌ）を加えた。この混合物を９０℃に加熱し、Ｎ２下で一晩撹拌した。この混合物を濾過し、濾液を真空濃縮した。残渣をシリカカラム（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ  １００：１から６０：１へ）により精製し、目的生成物（２．７ｇ、収率４１％）を黄色固体として得た。
1H NMR (400 MHz, CDCl3): δ 7.98 (s, 1H), 7.94 (s, 1H), 7.47 (s, 1H), 5.77 (dd, J = 9.6, 2.8 Hz, 1H), 4.05-4.02 (m, 1H), 3.81-3.75 (m, 1H), 2.61 (s, 3H), 2.19-2.13 (m, 1H), 2.04-2.00 (m, 1H), 1.84-1.72 (m, 2H), 1.65-1.59 (m, 2H), 1.38 (s, 12H)。
LC-MS: [移動相: 4分で90%水(0.02% NH4OAc)および10% CH3CNから5%水(0.02% NH4OAc)および95% CH3CN], Rt = 2.914分 MS理論値: 342, MS実測値: 343 [M+H]+。
【０４００】
記述Ｄ２００
６−（２−フルオロピリジン−４−イル）−５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール（Ｄ２００）
【化２７４】
2018524390.tif 000277
ジオキサン（５０ｍＬ）中、５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−６−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール（２．４０ｇ、７．０２ｍｍｏｌ）の溶液に、４−ブロモ−２−フルオロピリジン（１．８５ｇ、１０．５ｍｍｏｌ）、Ｎａ２ＣＯ３（２．２４ｇ、２１．１ｍｍｏｌ）、水（１０ｍＬ）およびＰｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（８１６ｍｇ、１．００ｍｍｏｌ）を加えた。この混合物を９０℃で２時間撹拌した。溶媒を真空下で除去し、残渣を水（２０ｍＬ）で分液し、ＥｔＯＡｃ（３×２０ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し（２×１０ｍＬ）、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残渣をカラムクロマトグラフィー（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ  ２０：１から１０：１へ）により精製し、標題化合物（１．４０ｇ、収率６４％）を白色固体として得た。
LCMS: [移動相: 2.5分で水中5-95% CH3CN], Rt = 1.66分; MS理論値: 311; MS実測値: 312 [M+H]+。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 8.28 (d, J = 5.1 Hz, 1H), 8.00 (s, 1H), 7.63 (s, 1H), 7.41 (s, 1H), 7.20 (d, J = 5.1 Hz, 1H), 6.96 (s, 1H), 5.72-5.68 (m, 1H), 4.07-4.01(m, 1H), 3.77-3.69 (m, 1H), 2.65-2.49 (m, 1H), 2.32 (s, 3H), 2.19-2.06 (m, 2H), 1.79-1.66 (m, 3H)。
【０４０１】
記述Ｄ２０１
６−（２−（ベンジルオキシ）ピリジン−４−イル）−５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール（Ｄ２０１）
【化２７５】
2018524390.tif 000278
ＮａＨ（５００ｍｇ、１２．５ｍｍｏｌ）をＤＭＦ（１０ｍＬ）に溶かした。この混合物にフェニルメタノール（７２９ｍｇ、６．７５ｍｍｏｌ）を加えた。この混合物を室温で１０分間撹拌した。この混合物に、ＤＭＦ（１０ｍＬ）中、６−（２−フルオロピリジン−４−イル）−５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール（１．４０ｇ、４．５０ｍｍｏｌ）の溶液を加えた。この混合物を４０℃に加熱し、１時間撹拌した。この混合物を氷水（６０ｍＬ）で急冷した。この混合物をＥｔＯＡｃ（３×５０ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層を水（２×４０ｍＬ）およびブライン（２×５０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮し、標題化合物（２．１０ｇ、収率＞１００％）を白色固体として得た。
LCMS: [移動相: 2.5分で5-95% CH3CN], Rt = 1.71分; MS理論値: 399; MS実測値:400 [M+H]+。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 8.23 (d, J = 5.1 Hz, 1H), 7.98 (s, 1H), 7.59 (s, 1H), 7.59-7.51 (m, 2H), 7.42-7.36 (m, 4H), 6.93 (d, J = 4.8 Hz, 1H), 6.83 (s, 1H), 5.69-5.66 (m, 1H), 5.45 (s, 2H), 4.05-4.02 (m, 1H), 3.75-3.69 (m, 1H), 2.61-2.51 (m, 1H), 2.32 (s, 3H), 2.13-2.04 (m, 2H), 1.74-1.61 (m, 3H)。
【０４０２】
記述Ｄ２０２
４−（５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピリジン−２（１Ｈ）−オン（Ｄ２０２）
【化２７６】
2018524390.tif 000279
ＣＨ３ＯＨ（４０ｍＬ）中、６−（２−（ベンジルオキシ）ピリジン−４−イル）−５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール（２．１０ｇ、５．２６ｍｍｏｌ）の溶液に、Ｐｄ／Ｃ（２００ｍｇ）を加えた。この反応混合物をＨ２バルーン下、室温で３時間撹拌した。この反応混合物を濾過した。濾液を濃縮し、標題化合物（１．５０ｇ、収率９２％）を白色固体として得た。
LCMS: [移動相: 2.5分で水中5-95% CH3CN], Rt = 1.37分; MS理論値: 309; MS実測値: 310 [M+H]+。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 13.27 (br s, 1H), 7.99 (s, 1H), 7.60 (s, 1H), 7.45-7.38 (m, 2H), 6.62 (s, 1H), 6.37-6.35 (m, 1H), 5.71-5.67 (m, 1H), 4.07-4.03(m, 1H), 3.75-3.71 (m, 1H), 2.61-2.50 (m, 1H), 2.37 (s, 3H), 2.16-2.07 (m, 2H), 1.83-1.59 (m, 3H)。
【０４０３】
記述Ｄ２０３
１−メチル−４−（５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピリジン−２（１Ｈ）−オン（Ｄ２０３）
【化２７７】
2018524390.tif 000280
ＮａＨ（５８４ｍｇ、１４．６ｍｍｏｌ）をＤＭＦ（５ｍＬ）に分散させ、この混合物にＤＭＦ（１０ｍＬ）中、４−（５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピリジン−２（１Ｈ）−オン（１．５０ｇ、４．８５ｍｍｏｌ）の溶液を加えた。この混合物を０℃で１０分間撹拌した。この混合物に０℃でＣＨ３Ｉ（１．３８ｇ、９．７０ｍｍｏｌ）を加えた。この混合物を室温で１時間撹拌した。この混合物を氷水（８０ｍＬ）で急冷した。この混合物をＥｔＯＡｃ（３×５０ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層をブライン（３×５０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。粗生成物をカラムクロマトグラフ（ＣＨ２Ｃｌ２：ＣＨ３ＯＨ＝１００：１）により精製し、標題化合物（１．０６ｇ、収率６８％）を白色固体として得た。
LCMS: [移動相: 2.5分で水中5-95% CH3CN], Rt = 1.43分; MS理論値: 323; MS実測値: 324 [M+H]+。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 7.97 (s, 1H), 7.57 (s, 1H), 7.41 (s, 1H), 7.33-7.30 (m, 1H), 6.59 (s, 1H), 6.22-6.19 (m, 1H), 5.69-5.65 (m, 1H), 4.06-4.02 (m, 1H), 3.75-3.69 (m, 1H), 3.61 (s, 3H), 2.59-2.47 (m, 1H), 2.35 (s, 3H), 2.16-2.04 (m, 2H), 1.81-1.63 (m, 3H)。
【０４０４】
記述Ｄ２０４
１−メチル−４−（５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−２−オン（Ｄ２０４）
【化２７８】
2018524390.tif 000281
ＣＨ３ＯＨ（２０ｍＬ）中、１−メチル−４−（５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピリジン−２（１Ｈ）−オン（１．１０ｇ、３．４ｍｍｏｌ）の溶液に、Ｐｄ／Ｃ（２００ｍｇ）を加えた。この反応混合物をＨ２雰囲気（５０ｐｓｉ）下、６０℃で一晩撹拌した。この反応混合物を濾過した。濾液を濃縮し、標題化合物（１．１０ｇ、収率９９％）を白色固体として得た。
LCMS: [移動相: 2.5分で水中5-95% CH3CN], Rt = 1.45分; MS理論値: 327; MS実測値: 328 [M+H]+。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 7.90 (s, 1H), 7.50 (s, 1H), 7.35-7.31 (m, 1H), 5.68-5.65 (m, 1H), 4.05-4.01 (m, 1H), 3.78-3.71 (m, 1H), 3.51-3.37 (m, 3H), 3.02 (s, 3H), 2.80-2.75 (m, 1H), 2.60-2.56 (m, 2H), 2.51 (s, 3H), 2.12-2.03 (m, 4H), 1.77-1.68 (m, 3H)。
【０４０５】
記述Ｄ２０５
１−メチル−４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−２−オン（Ｄ２０５）
【化２７９】
2018524390.tif 000282
ジオキサン（１２ｍＬ）中、１−メチル−４−（５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−２−オン（１．１０ｇ、３．３６ｍｍｏｌ）の溶液に、濃ＨＣｌ（３ｍＬ）を加えた。この反応混合物を室温で２時間撹拌した。この反応混合物を飽和ＮａＨＣＯ３溶液（１００ｍＬ）に注いだ。この混合物をＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブライン（５０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。粗生成物をカラムクロマトグラフ（ＣＨ２Ｃｌ２：ＣＨ３ＯＨ＝１００：１）により精製し、標題化合物（５００ｍｇ、収率６１％）を白色固体として得た。
LCMS: [移動相: 2.5分で5-95%アセトニトリル], Rt = 1.28分; MS理論値: 243 MS実測値: 244 (M+1)+。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 7.96 (s, 1H), 7.54 (s, 1H), 7.28 (s, 1H), 3.49-3.30 (m, 3H), 3.03 (s, 3H), 2.81-2.73 (m, 1H), 2.56-2.50 (m, 1H), 2.43 (s, 3H), 2.15-1.97 (m, 2H)。
【０４０６】
記述Ｄ２０６およびＤ２０７
１−メチル−４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−２−オン（鏡像異性体１）（Ｄ２０６）および１−メチル−４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−２−オン（鏡像異性体２）（Ｄ２０７）
【化２８０】
2018524390.tif 000283
１−メチル−４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−２−オン（５００ｍｇ、２．０６ｍｍｏｌ）をＳＦＣ（キラルパックＯＤ−Ｈ  ３３μｍ  ４．６×１５０ｍｍ、相：ＣＯ２／ＣＨ３ＯＨ＝７０／３０、流速：５０ｍＬ／分、温度：３０℃）により分離し、１−メチル−４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−２−オン（鏡像異性体１）（Ｄ２０６）（１９０ｍｇ、収率４２％）を白色固体として、および１−メチル−４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−２−オン（鏡像異性体２）（Ｄ２０７）（２００ｍｇ、収率４４％）を白色固体として得た。
D206: 1H NMR (400 MHz, CDCl3): δ 7.97 (s, 1H), 7.55 (s, 1H), 7.29 (s, 1H), 3.49-3.33 (m, 3H), 3.04 (s, 3H), 2.80-2.74 (m, 1H), 2.57-2.50 (m, 1H), 2.44 (s, 3H), 2.16-2.12 (m, 1H), 2.07-1.97 (m, 1H)。
LCMS: (移動相: 2.5分で5-95%アセトニトリル), Rt = 1.30分; MS理論値: 243 MS実測値: 244 (M+1)+。
SFC: (キラルパックOD-H 5μm 4.6 × 150 mm, 相: CO2/CH3OH = 70/30, 流速: 2.1 mL/分, 温度: 30 oC), Rt = 3.31分, 100% ee。
D207: 1H NMR (400 MHz, CDCl3): δ 7.97 (s, 1H), 7.55 (s, 1H), 7.28 (s, 1H), 3.49-3.33 (m, 3H), 3.04 (s, 3H), 2.80-2.75 (m, 1H), 2.56-2.49 (m, 1H), 2.44 (s, 3H), 2.18-2.12 (m, 1H), 2.08-1.97 (m, 1H)。
LCMS: (移動相: 2.5分で5-95%アセトニトリル), Rt = 1.29分; MS理論値: 243 MS実測値: 244 (M+1)+。
SFC: (キラルパックOD-H 5μm 4.6 × 150 mm, 相: CO2/CH3OH = 70/30, 流速: 2.1 mL/分, 温度: 30 oC), Rt = 4.37分, 99.3% ee。
【０４０７】
記述Ｄ２０８
４−（１−（２−メトキシ−６−（３−（（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）オキシ）アゼチジン−１−イル）ピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）−１−メチルピペリジン−２−オン（鏡像異性体１）（Ｄ２０８）
【化２８１】
2018524390.tif 000284
トルエン（５ｍＬ）中、１−メチル−４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−２−オン（鏡像異性体１）（鏡像異性体１）（６０ｍｇ、０．２５ｍｍｏｌ）の溶液に、４−ヨード−２−メトキシ−６−（３−（（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）オキシ）アゼチジン−１−イル）ピリミジン（１０６ｍｇ、０．２７０ｍｍｏｌ）、Ｋ３ＰＯ４（１０５ｍｇ、０．４９４ｍｍｏｌ）、ＣｕＩ（９４ｍｇ、０．４９４ｍｍｏｌ）およびＮ，Ｎ’−ジメチル−シクロヘキサン−１，２−ジアミン（７０ｍｇ、０．４９ｍｍｏｌ）を加えた。この反応混合物を２時間還流させた。この反応混合物を室温まで冷却し、ＮＨ３・Ｈ２Ｏ（５ｍＬ）に注いだ。目的物をＥｔＯＡｃ（３×２０ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層をブライン（２×２０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残渣をＥｔＯＡｃ（５ｍＬ）で摩砕、標題化合物（５２ｍｇ、収率４２％）を白色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 8.72 (s, 1H), 8.08 (s, 1H), 7.53 (s, 1H), 6.48 (s, 1H), 4.74-4.65 (m, 2H), 4.40-4.34 (m, 2H), 4.15-4.00 (m, 5H), 3.92-3.84 (m, 1H), 3.55-3.34 (m, 4H), 3.03 (s, 3H), 2.81-2.74 (m, 1H), 2.51-2.39 (m, 4H), 2.19-2.01 (m, 2H), 1.88-1.62 (m, 6H)。
【０４０８】
記述Ｄ２０９
４−（１−（２−メトキシ−６−（３−（（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）オキシ）アゼチジン−１−イル）ピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）−１−メチルピペリジン−２−オン（鏡像異性体２）（Ｄ２０９）の記述
【化２８２】
2018524390.tif 000285
トルエン（５ｍＬ）中、１−メチル−４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−２−オン（６０ｍｇ、０．２５ｍｍｏｌ）（鏡像異性体２）の溶液に、４−ヨード−２−メトキシ−６−（３−（（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）オキシ）アゼチジン−１−イル）ピリミジン（１０６ｍｇ、０．２７０ｍｍｏｌ）、Ｋ３ＰＯ４（１０５ｍｇ、０．４９４ｍｍｏｌ）、ＣｕＩ（９４ｍｇ、０．４９４ｍｍｏｌ）およびＮ，Ｎ’−ジメチル−シクロヘキサン−１，２−ジアミン（７０ｍｇ、０．４９ｍｍｏｌ）を加えた。この反応混合物を２時間還流させた。この反応混合物を室温まで冷却し、ＮＨ３・Ｈ２Ｏ（５ｍＬ）に注いだ。目的物をＥｔＯＡｃ（３×１０ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層をブライン（１０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残渣をＥｔＯＡｃ／ＰＥ（２／１、１０ｍＬ）で摩砕し、標題化合物（５０ｍｇ、収率４０％）を白色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 8.71 (s, 1H), 8.08 (s, 1H), 7.53 (s, 1H), 6.48 (s, 1H), 4.74-4.67 (m, 2H), 4.41-4.31 (m, 2H), 4.15-4.02 (m, 5H), 3.91-3.84 (m, 1H), 3.56-3.34 (m, 4H), 3.03 (s, 3H), 2.81-2.75 (m, 1H), 2.49-2.39 (m, 4H), 2.17-2.05 (m, 2H), 1.86-1.70 (m, 2H) , 1.70-1.50 (m, 4H)。
【０４０９】
記述Ｄ２１０
６−（３，６−ジヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）−５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール（Ｄ２１０）
【化２８３】
2018524390.tif 000286
２−（３，６−ジヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）−４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン（９３９ｍｇ、４．４７ｍｍｏｌ）、６−ブロモ−５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール（１２００ｍｇ、４．０７ｍｍｏｌ）、ＰｄＣｌ２（ｄｐｐｆ）−ＣＨ２Ｃｌ２付加物（３３２ｍｇ、０．４０７ｍｍｏｌ）およびリン酸三カリウム（２５８９ｍｇ、１２．２０ｍｍｏｌ）の混合物に、ＤＭＦ（１０ｍＬ）および水（２．５００ｍＬ）を加えた。この反応混合物を３時間１００℃に加熱した。この反応混合物を酢酸エチルで希釈し、濾過後、濾液を濃縮し、シリカカラム（ＰＥ中３０％ＥＡ）により精製し、６−（３，６−ジヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）−５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール（６１０ｍｇ、２．０４４ｍｍｏｌ、収率５０．３％）を得た。
MS: 299.0 [M+H]+。
【０４１０】
記述Ｄ２１１
５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−６−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール（Ｄ２１１）
【化２８４】
2018524390.tif 000287
６−（３，６−ジヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）−５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール（６１０ｍｇ、２．０４４ｍｍｏｌ）、Ｐｄ−Ｃ（４３５ｍｇ、０．４０９ｍｍｏｌ、１０％）およびメタノール（１０ｍＬ）の混合物を水素バルーン雰囲気下、室温で１６時間撹拌した。濾過後、濾液を濃縮し、粗５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−６−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール（６１４ｍｇ、２．０４４ｍｍｏｌ、収率１００％）を得た。
MS: 301.1 [M+H]+。
【０４１１】
記述Ｄ２１２
５−メチル−６−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール（Ｄ２１２）
【化２８５】
2018524390.tif 000288
５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−６−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール（６１０ｍｇ、２．０３１ｍｍｏｌ）、ＨＣｌ（４．０６ｍＬ、２０．３１ｍｍｏｌ）およびメタノール（５ｍＬ）の溶液を室温で１６時間撹拌した。この反応溶液をＮａＨＣＯ３水溶液によりｐＨ＝７に中和し、酢酸エチルで抽出した。合わせた有機相を乾燥させ、濃縮し、５−メチル−６−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール（４３０ｍｇ、１．９８８ｍｍｏｌ、収率９８％）を得た。
MS: 217.1 [M+H]+。
【０４１２】
記述Ｄ２１３
４−（６−ヨード−２−メチルピリミジン−４−イル）ピペラジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（Ｄ２１３）
【化２８６】
2018524390.tif 000289
ピペラジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（０．６１０ｇ、３．２８ｍｍｏｌ）、４，６−ジヨード−２−メチルピリミジン（１．０３ｇ、２．９８ｍｍｏｌ）およびＤＩＰＥＡ（１．３００ｍＬ、７．４４ｍｍｏｌ）およびイソプロパノール（２０ｍＬ）の反応混合物を７０℃１６時間加熱した。反応は完了しておらず、真空濃縮後、残渣(residu)をシリカカラム（ＰＥ中３０−４０％ＥＡ）により精製し、４−（６−ヨード−２−メチルピリミジン−４−イル）ピペラジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（３３０ｍｇ、０．８１６ｍｍｏｌ、収率２７．４％）を得た。
LCMS: (移動相: 5-95%アセトニトリル), Rt = 2.75分/5分; MS理論値: 404; MS実測値: 405 [M+1]+。
【０４１３】
記述Ｄ２１４
４−（２−メチル−６−（５−メチル−６−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール−１−イル）ピリミジン−４−イル）ピペラジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（Ｄ２１４）
【化２８７】
2018524390.tif 000290
丸底瓶にリン酸三カリウム（２６３ｍｇ、１．２３７ｍｍｏｌ）、５−メチル−６−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール（１１２ｍｇ、０．５１９ｍｍｏｌ）、ヨウ化銅（Ｉ）（３７．７ｍｇ、０．１９８ｍｍｏｌ）、および撹拌子を加えた。この反応容器にゴム隔膜を取り付け、排気し、アルゴンを再充填し、この一連の操作をさらに１回繰り返した。次に、４−（６−ヨード−２−メチルピリミジン−４−イル）ピペラジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（２００ｍｇ、０．４９５ｍｍｏｌ）、Ｎ１，Ｎ２−ジメチルシクロヘキサン−１，２−ジアミン（１１３ｍｇ、０．７９２ｍｍｏｌ）およびトルエン（５ｍＬ）をアルゴン流下で順次加えた。この混合物を１２０℃で１６時間撹拌した。濾過後、濾液を濃縮し、シリカゲルカラム（ＰＥ中３０−４０％ＥＡ）により精製し、４−（２−メチル−６−（５−メチル−６−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール−１−イル）ピリミジン−４−イル）ピペラジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（９０ｍｇ、０．１８３ｍｍｏｌ）を得、これをそのまま次の工程で使用した。
【０４１４】
記述Ｄ２１５
５−メチル−１−（２−メチル−６−（ピペラジン−１−イル）ピリミジン−４−イル）−６−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール（Ｄ２１５）
【化２８８】
2018524390.tif 000291
４−（２−メチル−６−（５−メチル−６−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール−１−イル）ピリミジン−４−イル）ピペラジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（９０ｍｇ、０．１８３ｍｍｏｌ）およびＨＣｌ（０．３６５ｍＬ、１．８２７ｍｍｏｌ、イソプロパノール中５Ｍ）およびメタノール（５ｍＬ）の溶液を室温で１６時間撹拌した。溶媒を真空で除去し、残渣をそれ以上精製せずにそのまま使用した。
MS: 393.3 [M+H]+。
【０４１５】
記述Ｄ２１６
４−（６−ヨード−２−メトキシピリミジン−４−イル）ピペラジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（Ｄ２１６）
【化２８９】
2018524390.tif 000292
ＣＨ３ＣＮ（２０ｍＬ）中、４，６−ジヨード−２−メトキシピリミジン（１．５０ｇ、４．１４ｍｍｏｌ）の溶液に、ピペラジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（１．１６ｇ、６．２１ｍｍｏｌ）およびＫ２ＣＯ３（１．１４ｇ、８．２８ｍｍｏｌ）を加えた。この混合物を６０℃で１時間撹拌した。この反応混合物を室温まで冷却し、濾過した。濾液を濃縮した。残渣をカラムクロマトグラフィー（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ＝１０：１）により精製し、標題化合物（１．７３ｇ、収率１００％）を白色固体として得た。
LCMS: [移動相: 2.5分で5-95% CH3CN], Rt = 1.73分, MS理論値: 420, MS実測値: 421 [M+H]+。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 6.63 (s, 1H), 3.90 (s, 3H), 3.60-3.59 (m, 4H), 3.51-3.47 (m, 4H), 1.47 (s, 9H)。
【０４１６】
記述Ｄ２１７
６−（フラン−３−イル）−５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール（Ｄ２１７）
【化２９０】
2018524390.tif 000293
ジオキサン（１０ｍＬ）中、６−ブロモ−５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール（２９５ｍｇ、１．００ｍｍｏｌ）の溶液に、フラン−３−イルボロン酸（４６８ｍｇ、１．５０ｍｍｏｌ）、Ｎａ２ＣＯ３（２６５ｍｇ、２．５０ｍｍｏｌ）、水（２ｍＬ）およびＰｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（７４ｍｇ、０．１０ｍｍｏｌ）を加えた。この混合物を９０℃で３時間撹拌した。溶媒を真空下で除去し、残渣を水（１０ｍＬ）に注ぎ、ＥｔＯＡｃ（３×２０ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層をブライン（２０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残渣をカラムクロマトグラフィー（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ＝２０：１）により精製し、標題化合物（２４０ｍｇ、収率８５％）を黄色油状物として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 7.95 (s, 1H), 7.56 (s, 2H), 7.52-7.50 (m, 2H), 6.62 (s, 1H), 5.69 (dd, J = 9.6, 2.4 Hz, 1H), 4.06-4.02 (m, 1H), 3.77-3.70 (m, 1H), 2.63-2.54 (m, 1H), 2.42 (s, 3H), 2.17-2.03 (m, 2H), 1.79-1.68 (m, 3H)。
LCMS: [移動相: 2.5分で5-95% CH3CN], Rt = 1.73分; MS理論値: 282; MS実測値: 283 [M+H]+。
【０４１７】
記述Ｄ２１８
５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−６−（テトラヒドロフラン−３−イル）−１Ｈ−インダゾール（Ｄ２１８）
【化２９１】
2018524390.tif 000294
ＣＨ３ＯＨ（５ｍＬ）中、６−（フラン−３−イル）−５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール（３６０ｍｇ、１．２８ｍｍｏｌ）の溶液に、Ｐｄ／Ｃ（１０％、５０ｍｇ）を加えた。この反応混合物を５０℃に加熱し、Ｈ２雰囲気（５０ｐｓｉ）下で一晩撹拌した。この反応混合物を濾過した。濾液を濃縮し、標題化合物（３００ｍｇ、収率８２％）を無色の油状物として得た。
1H NMR (400 MHz, CDCl3): δ 7.91 (s, 1H), 7.49-7.46 (m, 2H), 5.71-5.68 (m, 1H), 4.18-3.89 (m, 5H), 3.79-3.67 (m, 2H), 2.62-2.53 (m, 1H), 2.46-2.38 (m, 4H), 2.18-2.14 (m, 1H), 2.06-1.98 (m, 2H), 1.81-1.73 (m, 3H)。
LCMS: [移動相: 2.5分で5-95% CH3CN], Rt = 1.69分; MS理論値: 286; MS実測値: 287 [M+H]+。
【０４１８】
記述Ｄ２１９
５−メチル−６−（テトラヒドロフラン−３−イル）−１Ｈ−インダゾール（Ｄ２１９）
【化２９２】
2018524390.tif 000295
ジオキサン（５ｍＬ）中、５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−６−（テトラヒドロフラン−３−イル）−１Ｈ−インダゾール（３００ｍｇ、１．０５ｍｍｏｌ）の溶液に、濃ＨＣｌ（５ｍＬ）を加えた。この反応混合物を室温で２時間撹拌した。この反応混合物を飽和ＮａＨＣＯ３溶液（１００ｍＬ）に注いだ。この混合物をＥｔＯＡｃ（２０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブライン（２０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮し、標題化合物（２００ｍｇ、収率９４％）を黄色油状物として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 7.96 (s, 1H), 7.53 (s, 1H), 7.44 (s, 1H), 4.17-4.00 (m, 2H), 3.95-3.88 (m, 2H), 3.74-3.66 (m, 1H), 2.46-2.37 (m, 4H), 2.04-1.93 (m, 1H)。
LCMS: [移動相: 2.5分で5-95%アセトニトリル], Rt = 1.42分; MS理論値: 202, MS実測値: 203 [M+1]+。
【０４１９】
記述Ｄ２２０
４−（２−メトキシ−６−（５−メチル−６−（テトラヒドロフラン−３−イル）−１Ｈ−インダゾール−１−イル）ピリミジン−４−イル）ピペラジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（Ｄ２２０）
【化２９３】
2018524390.tif 000296
トルエン（１５ｍＬ）中、５−メチル−６−（テトラヒドロフラン−３−イル）−１Ｈ−インダゾール（１８０ｍｇ、０．８９１ｍｍｏｌ）の溶液に、４−（６−ヨード−２−メトキシピリミジン−４−イル）ピペラジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（５６３ｍｇ、１．３４ｍｍｏｌ）、Ｋ３ＰＯ４・３Ｈ２Ｏ（７５４ｍｇ、３．５６ｍｍｏｌ）、ＣｕＩ（６７６ｍｇ、３．５６ｍｍｏｌ）、およびＮ１，Ｎ２−ジメチルシクロヘキサン−１，２−ジアミン（５０５ｍｇ、３．５６ｍｍｏｌ）を加えた。この反応混合物を２時間還流させた。この反応混合物を室温まで冷却し、ＮＨ３・Ｈ２Ｏ（３０％、５０ｍＬ）に注いだ。ＥｔＯＡｃ（３×２０ｍＬ）を加えて目的物を抽出した。合わせた有機層をブライン（２×２０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残渣をカラムクロマトグラフ（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ  １０：１から５：１へ）により精製し、標題化合物（２６０ｍｇ、収率５９％）を白色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 8.84 (s, 1H), 8.06 (s, 1H), 7.51 (s, 1H), 6.84 (s, 1H), 4.19-4.13 (m, 4H), 4.07-4.02 (m, 1H), 3.98-3.94 (m, 2H), 3.74-3.71 (m, 5H), 3.54-3.51 (m, 4H), 2.48-2.39 (m, 4H), 2.04-1.97 (m, 1H), 1.48 (s, 9H)。
LCMS: [移動相: 2.5分で5-95%アセトニトリル], Rt = 1.94分; MS理論値: 494, MS実測値: 495 [M+1]+。
【０４２０】
記述Ｄ２２１およびＤ２２２
４−（２−メトキシ−６−（５−メチル−６−（テトラヒドロフラン−３−イル）−１Ｈ−インダゾール−１−イル）ピリミジン−４−イル）ピペラジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体１）（Ｄ２２１）および４−（２−メトキシ−６−（５−メチル−６−（テトラヒドロフラン−３−イル）−１Ｈ−インダゾール−１−イル）ピリミジン−４−イル）ピペラジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体２）（Ｄ２２２）
【化２９４】
2018524390.tif 000297
４−（２−メトキシ−６−（５−メチル−６−（テトラヒドロフラン−３−イル）−１Ｈ−インダゾール−１−イル）ピリミジン−４−イル）ピペラジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（２６０ｍｇ、０．５２６ｍｍｏｌ）を、方法（キラルパックＩＡ  ５μｍ  ４．６×２５０ｍｍ、相：Ｈｅｘ／ＩＰＡ＝７０／３０、流速：１ｍＬ／分、温度：３０℃）を用いたキラル分取ＨＰＬＣにより分離し、４−（２−メトキシ−６−（５−メチル−６−（テトラヒドロフラン−３−イル）−１Ｈ−インダゾール−１−イル）ピリミジン−４−イル）ピペラジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体１）（Ｄ２２１）（９０ｍｇ、収率３４％、Ｒｔ：５．１７０分、１００％ｅｅ）を白色固体として、および４−（２−メトキシ−６−（５−メチル−６−（テトラヒドロフラン−３−イル）−１Ｈ−インダゾール−１−イル）ピリミジン−４−イル）ピペラジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体２）（Ｄ２２２）（９０ｍｇ、収率３４％、Ｒｔ：６．０９９分、９５％ｅｅ）を白色固体として得た。
D221: 1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 8.84 (s, 1H), 8.07 (s, 1H), 7.51 (s, 1H), 6.85 (s, 1H), 4.19-4.03 (m, 5H), 3.98-3.93 (m, 2H), 3.74-3.71 (m, 5H), 3.54-3.51 (m, 4H), 2.51-2.42 (m, 4H), 2.06-1.98 (m, 1H), 1.48 (s, 9H)。
LCMS: [移動相: 2.5分で5-95%アセトニトリル], Rt = 1.95分; MS理論値: 494, MS実測値: 495 [M+1]+。
D222: 1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 8.84 (s, 1H), 8.07 (s, 1H), 7.51 (s, 1H), 6.85 (s, 1H), 4.19-4.03 (m, 5H), 3.98-3.94 (m, 2H), 3.74-3.71 (m, 5H), 3.54-3.51 (m, 4H), 2.50-2.42 (m, 4H), 2.05-1.96 (m, 1H), 1.48 (s, 9H)。
LCMS: [移動相: 2.5分で5-95%アセトニトリル], Rt = 1.94分; MS理論値: 494, MS実測値: 495 [M+1]+。
【０４２１】
記述Ｄ２２３
３−オキソモルホリン−４−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（Ｄ２２３）
【化２９５】
2018524390.tif 000298
モルホリン−３−オン（８．００ｇ、７９．２ｍｍｏｌ）を乾燥ＴＨＦ（１００ｍＬ）に溶かした後、（Ｂｏｃ）２Ｏ（２５．９ｇ、０．１１９ｍｏｌ）およびＤＭＡＰ（９６６ｍｇ、７．９２ｍｍｏｌ）を加えた。この混合物を室温、Ｎ２雰囲気下で一晩撹拌した。イミダゾール（５．３９ｇ、７９．２ｍｍｏｌ）を加えた。３０分間撹拌した後、ＥｔＯＡｃ（１５０ｍＬ）を加えた。有機層をブライン（１００ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、真空濃縮して油状物を得、これは静置した後に固化した。この固体をＰＥ（１００ｍＬ）で洗浄し、目的化合物（１０．５ｇ、収率６６％）を白色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 4.20 (s, 2H), 3.88-3.85 (m, 2H), 3.74-3.70 (m, 2H), 1.51 (s, 9H)。
LC-MS (移動相: 3.0分で95%水および5% CH3CNから5%水および95% CH3CNへ, 純度は>95%, Rt = 1.56分; MS理論値: 201; MS実測値: 202 [M+H]+; 146 [M-56+H]+。
【０４２２】
記述Ｄ２２４
（２−（２−オキソ−２−（１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）エトキシ）エチル）カルバミン酸ｔｅｒｔ−ブチル（Ｄ２２４）
【化２９６】
2018524390.tif 000299
Ｎ２雰囲気下、−７８℃で、乾燥ＴＨＦ（２０ｍＬ）中、６−ブロモ−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール（２．００ｇ、７．１２ｍｍｏｌ）の溶液に、ｎ−ＢｕＬｉ（３．８６ｍＬ、９．２５ｍｍｏｌ、ヘキサン中２．４Ｍ）をゆっくり注入した。添加後、この混合物をさらに１時間半撹拌した。次に、乾燥ＴＨＦ（４ｍＬ）中、３−オキソモルホリン−４−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（２．１５ｇ、１０．７ｍｍｏｌ）の溶液をゆっくり加えた。その後、この混合物をさらに３時間撹拌した。この混合物を−７８℃にて水（３０ｍＬ）で急冷し、室温まで温めた。この混合物をＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ）で希釈した。有機層を水（５０ｍＬ×３）およびブライン（５０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、真空濃縮した。残渣をＰＥ／ＥｔＯＡｃ（１０／１から４／１へ）で溶出するシリカゲルでのカラムにより精製し、標題化合物（９５０ｍｇ、収率３３％）を無色の油状物として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 8.24 (s, 1H), 8.09 (s, 1H), 7.80 (dd, J = 8.7, 0.6 Hz, 1H), 7.69 (dd, J = 8.7, 1.5 Hz, 1H), 5.823-5.80 (m, 1H), 5.24 (br s, 1H), 4.88 (s, 2H), 4.07-3.99 (m, 1H), 3.85-3.76 (m, 1H), 3.72-3.68 (m, 2H), 3.44-3.36 (m, 2H), 2.64-2.53 (m, 1H), 2.23-2.07 (m, 2H), 1.85-1.66 (m, 3H), 1.45 (s, 9H)。
【０４２３】
記述Ｄ２２５
５−（１Ｈ−インダゾール−６−イル）−３，６−ジヒドロ−２Ｈ−１，４−オキサジン（Ｄ２２５）
【化２９７】
2018524390.tif 000300
氷浴にて、ジオキサン（１０ｍＬ）中、（２−（２−オキソ−２−（１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）エトキシ）エチル）カルバミン酸ｔｅｒｔ−ブチル（９５０ｍｇ、２．３６ｍｍｏｌ）の溶液に、ＨＣｌ／ジオキサン（５Ｍ、１０ｍＬ）をゆっくり加えた。添加後、この混合物を室温で４時間撹拌した。この混合物を真空濃縮し、粗生成物（５６０ｍｇ、収率＞１００％）を黄色固体として得た。
LC-MS (移動相: 2.5分で95%水および5% CH3CNから5%水および95% CH3CNへ, Rt = 1.22分; MS理論値: 201; MS実測値: 202 [M+H]+。
【０４２４】
記述Ｄ２２６
３−（１Ｈ−インダゾール−６−イル）モルホリン（Ｄ２２６）
【化２９８】
2018524390.tif 000301
氷浴下、ＭｅＯＨ（５０ｍＬ）中、粗５−（１Ｈ−インダゾール−６−イル）−３，６−ジヒドロ−２Ｈ−１，４−オキサジン（５６０ｍｇ、２．３６ｍｍｏｌ）の溶液に、ＮａＢＨ４（１７９ｍｇ、４．７２ｍｍｏｌ）をゆっくりと加えた。添加後、この混合物を室温で１時間撹拌し、水（１０ｍＬ）を加え、この混合物を真空濃縮して粗生成物（６００ｍｇ、収率＞１００％）を黄色油状物として得、これをそれ以上精製せずに次の工程で使用した。
LC-MS (移動相: 2.5分で95%水および5% CH3CNから5%水および95% CH3CNへ, Rt = 1.12分; MS理論値: 203; MS実測値: 204 [M+H]+。
【０４２５】
記述Ｄ２２７およびＤ２２８
３−（１Ｈ−インダゾール−６−イル）−４−メチルモルホリン（鏡像異性体１）（Ｄ２２７）および３−（１Ｈ−インダゾール−６−イル）−４−メチルモルホリン（鏡像異性体２）（Ｄ２２８）
【化２９９】
2018524390.tif 000302
氷浴下、ＭｅＯＨ（５０ｍＬ）中、粗３−（１Ｈ−インダゾール−６−イル）モルホリン（６００ｍｇ、２．３６ｍｍｏｌ）、ＨＣＨＯ水溶液（３７％、４ｍＬ）およびＣＨ３ＣＯＯＨ（１０滴）の溶液に、ＮａＢＨ３ＣＮ（４７４ｍｇ、７．５５ｍｍｏｌ）をゆっくり加えた。加えた後、この混合物を室温でさらに１．５時間撹拌した。この混合物をＮａＨＣＯ３水溶液（飽和５０ｍＬ）で急冷した。この混合物を水（５０ｍＬ）で希釈し、ＤＣＭ（１００ｍＬ×３）で抽出した。有機層を水（１００ｍＬ）およびブライン（１００ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、真空濃縮し、粗生成物を得た。この粗生成物をＮＨ３／ＭｅＯＨ（５Ｍ、２０ｍＬ）に溶かし、室温で３時間撹拌した。この混合物を真空濃縮し、ＣＨ３ＣＮ／Ｈ２Ｏで溶出するＣ１８カラムにより精製し、目的化合物（３００ｍｇ、収率５９％）を無色の油状物として得た。無色の油状物を、方法（キラル条件：キラルパックＩＥ−５ｕｍ  ２０ｍｍ＊２５０ｍｍ、Ｈｅｘ／ＥｔＯＨ＝７０／３０、流速：１２ｍｌ／分、２０５ｎｍ、Ｔ＝３０℃）を用いたキラルＨＰＬＣにより分離し、３−（１Ｈ−インダゾール−６−イル）−４−メチルモルホリン（鏡像異性体１）（Ｄ２２７）（９７ｍｇ、収率３２％、Ｒｔ＝５．８５３分、１００％ｅｅ）および３−（１Ｈ−インダゾール−６−イル）−４−メチルモルホリン（鏡像異性体２）（Ｄ２２８）（１１１ｍｇ、収率３７％、Ｒｔ＝７．９４９分、９４％ｅｅ）を、両方とも無色の油状物として得た。
D227: 1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ8.09 (s, 1H), 7.73 (d, J = 8.4 Hz, 1H), 7.59 (s, 1H), 7.18 (d, J = 8.1 Hz, 1H), 3.99-3.96 (m, 1H), 3.90-3.78 (m, 2H), 3.54-3.46 (m, 1H), 3.28-3.24 (m, 1H), 2.98 (d, J = 12.0 Hz, 1H), 2.50 (td, J = 11.7, 3.3 Hz, 1H), 2.13 (s, 3H)。
D228: 1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ8.08 (s, 1H), 7.73 (d, J = 8.4 Hz, 1H), 7.58 (s, 1H), 7.18 (d, J = 8.4 Hz, 1H), 3.99-3.98 (m, 1H), 3.89-3.77 (m, 2H), 3.53-3.46 (m, 1H), 3.28-3.24 (m, 1H), 2.97 (d, J = 11.7 Hz, 1H), 2.50 (td, J = 11.7, 3.6 Hz, 1H), 2.13 (s, 3H)。
【０４２６】
記述Ｄ２２９
１−（６−ブロモ−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）エタノン（Ｄ２２９）
【化３００】
2018524390.tif 000303
氷浴冷却下、クロロホルム（１００ｍＬ）中、５−ブロモ−２，４−ジメチルアニリン（５ｇ、２５．０ｍｍｏｌ）の溶液に、無水酢酸（４．６９ｍＬ、５０ｍｍｏｌ）を加え、この混合物を室温で５分間撹拌した。次に、酢酸カリウム（２．５８ｇ、２６．２５ｍｍｏｌ）を加え、この混合物を室温で５分間撹拌した。その後、クロロホルム（１０ｍＬ）中、１８−クラウン−６（１．３２ｇ、５．００ｍｍｏｌ）の溶液を加え、次いで、亜硝酸ｔｅｒｔ−ブチル（６．５４ｍＬ、５５ｍｍｏｌ）を加えた。得られた混合物を６０℃で１８時間撹拌した。この反応混合物を冷却し、この有機層のｐＨ値を、飽和重炭酸ナトリウム水溶液を用いて８に調整した。有機層を分離し、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残渣を順相クロマトグラフィー（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ＝１００：０から２０：８０へ）により精製し、１−（６−ブロモ−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）エタノン（５．８ｇ、収率９１．７％）を黄色固体として得た。
LCMS: (移動相: 5-95%アセトニトリル), Rt = 3.72分/5分; MS理論値: 252; MS実測値: 253 [M+1]+。
【０４２７】
記述Ｄ２３０
１−（６−ヒドロキシ−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）エタノン（Ｄ２３０）
【化３０１】
2018524390.tif 000304
工程１：
ＤＭＦ（５０ｍＬ）中、１−（６−ブロモ−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）エタノン（２．３ｇ、９．０９ｍｍｏｌ）の撹拌溶液に、４，４，４’，４’，５，５，５’，５’−オクタメチル−２，２’−ビ（１，３，２−ジオキサボロラン）（４．６ｇ、１８ｍｍｏｌ）およびＫＯＡｃ（２．６ｇ、２６．５ｍｍｏｌ）を加えた。この混合物を窒素雰囲気下、９０℃で１５分間撹拌した後、テトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０）（１ｇ、０．６４ｍｍｏｌ）を加え、得られた溶液を窒素雰囲気下、９０℃で一晩撹拌した。ＥｔＯＡｃ（１５０ｍＬ）を加えてこの溶液を希釈し、有機層を水（５０ｍＬ×３）で洗浄し、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。粗生成物１−（５−メチル−６−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール−１−イル）エタノンをそれ以上精製せずに次の工程で使用した。
LCMS: (移動相: 5-95%アセトニトリル), Rt = 4.25分/5分; MS理論値: 300; MS実測値: 301 [M+1]+。
【０４２８】
工程２：
粗生成物（工程１で取得）をＴＨＦ（１５ｍＬ）に溶かした。ＮａＯＨ（１Ｎ、１８ｍＬ）を加え、この溶液を０℃に冷却し、Ｈ２Ｏ２を加え、この溶液をこの温度でさらに１時間撹拌した。この反応混合物のｐＨ値を、１Ｎ  ＨＣｌを用いて５に調整した後、ＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ）で抽出した。有機層を分離し、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。粗生成物を順相クロマトグラフィー（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ＝１００：０→８０：２０）により精製し、１−（６−ヒドロキシ−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）エタノン（３７０ｍｇ、収率２１．４１％）を白色固体として得た。
LCMS: (移動相: 5-95%アセトニトリル), Rt = 2.57分/5分; MS理論値: 190; MS実測値: 191 [M+1]+。
【０４２９】
記述Ｄ２３１
１−（６−イソプロポキシ−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）エタノン（Ｄ２３１）
【化３０２】
2018524390.tif 000305
１−（６−ヒドロキシ−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）エタノン（２００ｍｇ、１．０５ｍｍｏｌ）および２−ヨードプロパン（１５７μＬ、１．５ｍｍｏｌ）の撹拌し溶液に、ＤＩＰＥＡ（３８８μＬ、２．１ｍｍｏｌ）を加え、得られた溶液を４０℃で１時間撹拌した。次に、Ｋ２ＣＯ３（２９０ｍｇ、２．１ｍｍｏｌ）を加え、反応温度を６０℃に上げ、この温度で４時間撹拌した。
この反応混合物を室温まで冷却し、ＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ）を加えて反応混合物を希釈した。有機層を水（３０ｍＬ×３）で洗浄し、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させた後、濃縮した。残渣を順相クロマトグラフィー（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ＝１００：０から８０：２０へ）により精製し、１−（６−イソプロポキシ−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）エタノン（１４０ｍｇ、収率５７％）を白色固体として得た。
LCMS: (移動相: 5-95%アセトニトリル), Rt = 3.91分/5分; MS理論値: 232; MS実測値: 233 [M+1]+。
【０４３０】
記述Ｄ２３２
４−（（１−アセチル−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）オキシ）ピペリジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（Ｄ２３２）
【化３０３】
2018524390.tif 000306
工程１：
ＰｈＭｅ（２０ｍＬ）中、４−ヒドロキシピペリジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（６００ｍｇ、２．９８ｍｍｏｌ）の氷冷溶液に、ＤＩＰＥＡ（１．６５ｍＬ、８．９ｍｍｏｌ）およびＭｓＣｌ（４６１μＬ、６ｍｍｏｌ）を順次加えた。次に、得られた混合物をこの温度で１時間撹拌した。水（１０ｍＬ）を加えて反応物を急冷し、この混合物をＥｔＯＡｃ（２０ｍＬ）で抽出した。有機層を分離し(separated)、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。粗生成物４−（（メチルスルホニル）オキシ）ピペリジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチルをそれ以上精製せずに次の工程で使用した。
【０４３１】
工程２：
中間体（工程１で取得）をＤＭＦ（１０ｍＬ）に溶かした。次に、１−（６−ヒドロキシ−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）エタノン（１６０ｍｇ、８４１μｍｏｌ）、ＤＩＰＥＡ（３１０μＬ、１．６ｍｍｏｌ）およびＫ２ＣＯ３（２３２ｍｇ、１．６８ｍｍｏｌ）を加え、この混合物を９０℃で一晩撹拌した。この反応混合物にＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ）および水（２０ｍＬ）を加え、層を分離し(seperated)、有機層を水（２０ｍＬ×２）で洗浄し、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させた後、濃縮した。残渣を順相クロマトグラフィー（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ＝１００：０から８０：２０へ）により精製し、４−（（１−アセチル−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）オキシ）ピペリジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（２８５ｍｇ、収率９１％）を白色固体として得た。
LCMS: (移動相: 5-95%アセトニトリル), Rt = 4.23分/5分; MS理論値: 373; MS実測値: 374 [M+1]+。
【０４３２】
記述Ｄ２３３
１−（５−メチル−６−（ピペリジン−４−イルオキシ）−１Ｈ−インダゾール−１−イル）エタノン（Ｄ２３３）
【化３０４】
2018524390.tif 000307
４−（（１−アセチル−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）オキシ）ピペリジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（２８５ｍｇ、７６３μｍｏｌ）をＤＣＭ（２０ｍＬ）に溶かした。ＴＦＡ（２ｍＬ）を加え、この溶液を室温で３時間撹拌した。溶媒を除去し、残渣（２００ｍｇ、収率９６％）をそれ以上精製せずに次の工程で使用した。
LCMS: (移動相: 5-95%アセトニトリル), Rt = 2.3分/5分; MS理論値: 273; MS実測値: 274 [M+1]+。
【０４３３】
記述Ｄ２３４
１−（５−メチル−６−（（１−メチルピペリジン−４−イル）オキシ）−１Ｈ−インダゾール−１−イル）エタノン（Ｄ２３４）
【化３０５】
2018524390.tif 000308
１−（５−メチル−６−（ピペリジン−４−イルオキシ）−１Ｈ−インダゾール−１−イル）エタノン（２００ｍｇ、７３２μｍｏｌ）をＤＭＦ（５ｍＬ）に溶かした。次に、３０％ホルムアルデヒド水溶液（３６６μｍｏｌ、３．６６ｍｍｏｌ）、ＮａＢＨ（ＯＡｃ）２（３１０ｍｇ、１．５ｍｍｏｌ）、ＡｃＯＨ（１滴）を加え、この溶液を室温で１時間撹拌した。ＥｔＯＡｃ（２０ｍＬ）を加えて反応混合物を希釈し、有機層をＮａＨＣＯ３水溶液（飽和２０ｍＬ）および水（１０ｍＬ×２）により順次洗浄した。次に、有機層を無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。粗生成物をそれ以上精製せずに次の工程で使用した（１８０ｍｇ、収率８６％）。
LCMS: (移動相: 5-95%アセトニトリル), Rt = 2.34分/5分; MS理論値: 287; MS実測値: 288 [M+1]+。
【０４３４】
記述Ｄ２３５
３−（（メチルスルホニル）オキシ）ピペリジン−１−カルボン酸（Ｓ）−ｔｅｒｔ−ブチル（Ｄ２３５）
【化３０６】
2018524390.tif 000309
ＤＣＭ（１０ｍＬ）中、３−ヒドロキシピペリジン−１−カルボン酸（Ｓ）−ｔｅｒｔ−ブチル（７５０ｍｇ、３．７３ｍｍｏｌ）およびＴＥＡ（１．８８ｇ、１８．７ｍｍｏｌ）の溶液に、０℃で、ＭｓＣｌ（５５０ｍｇ、４．８５ｍｍｏｌを加えた。この溶液を室温まで温め、２時間撹拌した。この混合物をＨ２Ｏ（１０ｍＬ×２）およびブライン（１０ｍＬ×２）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮し、目的生成物（９７０ｍｇ、収率９３％）を黄色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 4.76-4.68 (m, 1H), 3.67-3.57 (m, 2H), 3.48-3.40 (m, 1H), 3.35-3.27 (m, 1H), 3.04 (s, 3H), 2.07-1.77 (m, 3H), 1.57-1.50 (m, 1H), 1.45 (s, 9H)。
LC-MS: N/A
【０４３５】
記述Ｄ２３６
５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−オール（Ｄ２３６）
【化３０７】
2018524390.tif 000310
ＴＨＦ（８０ｍＬ）およびＮａＯＨ水溶液（１Ｎ、４０ｍＬ）中、５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−６−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール（２．７０ｇ、７．８９ｍｍｏｌ）の溶液に、０〜１５℃で、Ｈ２Ｏ２水溶液（３７％、４．４８ｇ、３９．５ｍｍｏｌ）を加えた。この混合物を飽和ＮａＨＳＯ３（１００ｍＬ）で希釈し、ＥｔＯＡｃ（３×５０ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、真空濃縮した。残渣をシリカカラム（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ＝６：１）により精製し、粗物質をＰＥ（３．５ｍＬ）でスラリーとし、目的生成物（１．７０ｇ、収率９４％）を黄色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 7.85 (s, 1H), 7.42 (s, 1H), 6.93 (s, 1H), 5.58 (dd, J = 9.6, 2.7 Hz, 1H), 5.44 (s, 1H), 4.04-3.99 (m, 1H), 3.75-3.66 (m, 1H), 2.60-2.47 (m, 1H), 2.32 (s, 3H), 2.17-2.01 (m, 2H), 1.81-1.63 (m, 3H)。
LC-MS [移動相: 4分で90%水(0.02% NH4OAc)および10% CH3CNから5%水(0.02% NH4OAc)および95% CH3CNへ], Rt = 2.113分, MS理論値:232, MS実測値: 233 [M+H]+。
【０４３６】
記述Ｄ２３７
３−（（５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）オキシ）ピペリジン−１−カルボン酸（３Ｒ）−ｔｅｒｔ−ブチル（Ｄ２３７）
【化３０８】
2018524390.tif 000311
ＣＨ３ＣＮ（２０ｍＬ）中、５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−オール（５００ｍｇ、２．１６ｍｍｏｌ）およびＣｓ２ＣＯ３（３．５１ｇ、１０．８ｍｍｏｌ）の混合物を８０℃で１０分間撹拌した。次に、ＣＨ３ＣＮ（１０ｍＬ）中、３−（（メチルスルホニル）オキシ）ピペリジン−１−カルボン酸（Ｓ）−ｔｅｒｔ−ブチル（９６０ｍｇ、３．４６ｍｍｏｌ）の溶液を滴下した。得られた混合物を還流下で一晩撹拌した。この混合物を冷却した後、混合物を濃縮した。この混合物をＨ２Ｏ（２０ｍＬ）とＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ）とで分液した。有機層をブライン（２０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、真空濃縮した。残渣をシリカカラム（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ＝６：１）により精製し、目的生成物（０．１９ｇ、収率２１％）を黄色油状物として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 7.83 (s, 1H), 7.42 (s, 1H), 6.94 (br s, 1H), 5.66-5.63 (m, 1H), 4.42 (br s, 1H), 4.01-3.94 (m, 1H), 3.79-3.70 (m, 1H), 3.61-3.24 (m, 3H), 2.63-2.52 (m, 1H), 2.25 (s, 3H), 2.21-2.11 (m, 1H), 2.08-1.83 (m, 5H), 1.81-1.63 (m, 4H), 1.32-1.23 (m, 9H)。
LC-MS: [移動相: 4分で80%水(0.02% NH4OAc)および20% CH3CNから5%水(0.02% NH4OAc)および95% CH3CNへ], Rt = 2.752分, MS理論値:415, MS実測値: 416 [M+H]+。
【０４３７】
記述Ｄ２３８
（Ｒ）−５−メチル−６−（ピペリジン−３−イルオキシ）−１Ｈ−インダゾール（Ｄ２３８）
【化３０９】
2018524390.tif 000312
０℃で、メタノール（２ｍＬ）中、３−（（５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）オキシ）ピペリジン−１−カルボン酸（３Ｒ）−ｔｅｒｔ−ブチル（１９０ｍｇ、０．４５８ｍｍｏｌ）の溶液に、濃ＨＣｌ（２ｍＬ）を滴下した。この混合物を室温まで温め、３０分間撹拌した。この反応混合物を濃縮し、２ｍＬの飽和ＮＨ３．Ｈ２Ｏを加えた。この混合物を室温で５分間撹拌し、濃縮して標題化合物（１２０ｍｇ、収率９５％）を黄色固体として得、これをそのまま次の工程に使用した。
LC-MS: [移動相: 4分で95%水(0.02% NH4OAc)および5% CH3CNから5%水(0.02% NH4OAc)および95% CH3CNへ], Rt = 1.752分, MS理論値:231, MS実測値: 232 [M+H]+。
【０４３８】
記述Ｄ２３９
（Ｒ）−５−メチル−６−（（１−メチルピペリジン−３−イル）オキシ）−１Ｈ−インダゾール（Ｄ２３９）
【化３１０】
2018524390.tif 000313
ＭｅＯＨ（４ｍＬ）中、（Ｒ）−５−メチル−６−（ピペリジン−３−イルオキシ）−１Ｈ−インダゾール（１００ｍｇ、０．４３３ｍｍｏｌ）およびＨＣＨＯ水溶液（３７％、１．５ｍＬ）の溶液に、ＮａＢＨ３ＣＮ（１３６ｍｇ、２．１６ｍｍｏｌ）を加えた。得られた混合物を室温で一晩撹拌した。この混合物を飽和ＮａＨＣＯ３溶液（５ｍＬ）に注いだ。ＥｔＯＡｃ（２×１０ｍＬ）を加えて目的化合物を抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残渣を飽和ＮＨ３−メタノール（１０ｍＬ）に溶かし、室温で２時間撹拌した。この混合物を濃縮し、残渣をシリカカラム（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ＝２：１）により精製し、目的生成物（７５ｍｇ、収率７１％）をやや黄色の油状物として得た。
LC-MS: [移動相: 4分で90%水(0.02% NH4OAc)および10% CH3CNから5%水(0.02% NH4OAc)および95% CH3CNへ], Rt = 1.903分, MS理論値:245, MS実測値: 246 [M+H]+。
【０４３９】
記述Ｄ２４０
３−（（メチルスルホニル）オキシ）ピペリジン−１−カルボン酸（Ｒ）−ｔｅｒｔ−ブチル（Ｄ２４０）
【化３１１】
2018524390.tif 000314
ＤＣＭ（１０ｍＬ）中、３−ヒドロキシピペリジン−１−カルボン酸（Ｒ）−ｔｅｒｔ−ブチル（８００ｍｇ、４．００ｍｍｏｌ）およびＴＥＡ（２．０２ｇ、２０．０ｍｍｏｌ）の溶液に、０℃で、ＭｓＣｌ（５９０ｍｇ、５．２０ｍｍｏｌ）を加えた。この溶液を室温まで温め、２時間撹拌した。この混合物をＨ２Ｏ（１０ｍＬ×２）およびブライン（２０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮し、目的生成物（１．０８ｇ、収率９７％）を黄色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 4.70 (br s, 1H), 3.75-3.60 (m, 2H), 3.47-3.39 (m, 1H), 3.35-3.27 (m, 1H), 3.04 (s, 3H), 2.00-1.75 (m, 3H), 1.54-1.45 (m, 1H), 1.45 (s, 9H)。
【０４４０】
記述Ｄ２４１
３−（（５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）オキシ）ピペリジン−１−カルボン酸（３Ｓ）−ｔｅｒｔ−ブチル（Ｄ２４１）
【化３１２】
2018524390.tif 000315
ＣＨ３ＣＮ（２０ｍＬ）中、５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−オール（５６０ｍｇ、２．４２ｍｍｏｌ）およびＣｓ２ＣＯ３（２．３６ｇ、７．２６ｍｍｏｌ）の混合物を８０℃で１５分間撹拌した。次に、ＣＨ３ＣＮ（１０ｍＬ）中、３−（（メチルスルホニル）オキシ）ピペリジン−１−カルボン酸（Ｒ）−ｔｅｒｔ−ブチル（１．０８ｇ、３．８７ｍｍｏｌ）の溶液を滴下した。得られた混合物を還流下で一晩撹拌した。冷却した後、この混合物を濃縮した。この混合物をＨ２Ｏ（２０ｍＬ）とＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ）とで分液した。有機層をブライン（２０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、真空濃縮した。残渣をシリカカラム（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ＝６：１）により精製し、目的生成物（０．１８ｇ、収率１８％）を黄色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 7.84 (s, 1H), 7.42 (s, 1H), 7.01-6.85 (m, 1H), 5.66-5.63 (m, 1H), 4.42 (br s, 1H), 4.03-3.90 (m, 1H), 3.77-3.64 (m, 1H), 3.62-3.21 (m, 3H), 2.63-2.52 (m, 1H), 2.25 (s, 3H), 2.20-2.14 (m, 1H), 2.10-1.85 (m, 5H), 1.81-1.62 (m, 4H), 1.38-1.21 (m, 9H)。
【０４４１】
記述Ｄ２４２
（Ｓ）−５−メチル−６−（（１−メチルピペリジン−３−イル）オキシ）−１Ｈ−インダゾール（Ｄ２４２）
【化３１３】
2018524390.tif 000316
０℃で、メタノール（２ｍＬ）中、３−（（５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）オキシ）ピペリジン−１−カルボン酸（３Ｓ）−ｔｅｒｔ−ブチル（１８０ｍｇ、０．４３０ｍｍｏｌ）の溶液に、濃ＨＣｌ（２ｍＬ）を滴下した。この混合物を室温まで温め、２０分間撹拌した。この反応混合物を濃縮し、２ｍＬの飽和ＮＨ３．Ｈ２Ｏを加えた。この混合物を濃縮し、粗中間体を得た。この中間体およびＭｅＯＨ（４ｍＬ）中Ｈ２Ｃ（＝Ｏ）水溶液（３７％、１．０ｍＬ）に、ＮａＢＨ３ＣＮ（２７５ｍｇ、４．４０ｍｍｏｌ）を加えた。得られた混合物を室温で２時間撹拌した。この混合物を飽和ＮａＨＣＯ３溶液（５ｍＬ）に注いた。ＥｔＯＡｃ（２×３０ｍＬ）を加えて目的化合物を抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残渣を飽和ＮＨ３−メタノール（５ｍＬ）に溶かし、一晩撹拌した。この混合物を濃縮し、残渣を分取ＴＬＣ（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ＝１：１）により精製し、目的生成物（９５ｍｇ、収率９１％）をやや黄色の油状物として得た。
LC-MS: [移動相: 4分で90%水(0.02% NH4OAc)および10% CH3CNから5%水(0.02% NH4OAc)および95% CH3CNへ], Rt = 1.903分, MS理論値:245, MS実測値: 246 [M+H]+。
【０４４２】
記述Ｄ２４３
３−（（メチルスルホニル）オキシ）ピロリジン−１−カルボン酸（Ｒ）−ｔｅｒｔ−ブチル（Ｄ２４３）
【化３１４】
2018524390.tif 000317
ＤＣＭ（１５ｍＬ）中、３−ヒドロキシピロリジン−１−カルボン酸（Ｒ）−ｔｅｒｔ−ブチル（１．００ｇ、５．３５ｍｍｏｌ）およびＴＥＡ（１．６２ｍｇ、１６．１ｍｍｏｌ）の溶液に、０℃、Ｎ２下で、ＭｓＣｌ（０．９２０ｇ、８．０３ｍｍｏｌ）を加えた。この混合物を室温まで温め、さらに１時間撹拌した。この混合物をＨ２Ｏ（４０ｍＬ）で希釈し、ＥｔＯＡｃ（３×２０ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層を飽和ＮａＨＣＯ３水溶液、ブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、真空濃縮し、目的生成物（１．４ｇ、収率１００％）を黄色油状物として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 5.29-5.24 (m, 1H), 3.72-3.43 (m, 4H), 3.05 (s, 3H), 2.35-2.08 (m, 2H), 1.47 (s, 9H)。
LC-MS: [移動相: 4分で90%水(0.02% NH4OAc)および10% CH3CNから5%水(0.02% NH4OAc)および95% CH3CNへ], Rt = 2.152分 MS理論値: 265, MS実測値: 210 [M-56+H]+。
【０４４３】
記述Ｄ２４４
３−（（５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）オキシ）ピロリジン−１−カルボン酸（３Ｓ）−ｔｅｒｔ−ブチル（Ｄ２４４）
【化３１５】
2018524390.tif 000318
ＤＭＦ（１５ｍＬ）中、５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−オール（３００ｍｇ、１．２９ｍｍｏｌ）およびＫ２ＣＯ３（５３４ｍｇ、３．８７ｍｍｏｌ）の混合物に、３−（（メチルスルホニル）オキシ）ピロリジン−１−カルボン酸（Ｒ）−ｔｅｒｔ−ブチル（５１３ｍｇ、１．９４ｍｍｏｌ）を加えた。この混合物を８０℃に加熱し、６時間撹拌した。この混合物をＨ２Ｏ（３０ｍＬ）で希釈し、ＥｔＯＡｃ（３×１５ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、真空濃縮した。残渣をシリカカラム（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ＝６：１）により精製し、目的生成物（０．５５ｇ、収率＞１００％）を黄色油状物として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 7.85 (s, 1H), 7.43 (s, 1H), 6.84 (s, 1H), 5.64 (dd, J = 9.0, 3.0 Hz, 1H), 5.03-4.99 (m, 1H), 4.01-3.93 (m, 1H), 3.77-3.54 (m, 5H), 2.64-2.50 (m, 1H), 2.24-2.02 (m, 7H), 1.83-1.65 (m, 3H), 1.47 (s, 9H)。
LC-MS: [移動相: 4分で90%水(0.02% NH4OAc)および10% CH3CNから5%水(0.02% NH4OAc)および95% CH3CNへ], Rt = 2.726分 MS理論値: 401, MS実測値: 402 [M+H]+。
【０４４４】
記述Ｄ２４５
（Ｓ）−５−メチル−６−（（１−メチルピロリジン−３−イル）オキシ）−１Ｈ−インダゾール（Ｄ２４５）
【化３１６】
2018524390.tif 000319
ジオキサン（２ｍＬ）中、３−（（５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）オキシ）ピロリジン−１−カルボン酸（３Ｓ）−ｔｅｒｔ−ブチル（５５２ｍｇ、１．３８ｍｍｏｌ）の溶液に、飽和ＨＣｌ／ジオキサン（５ｍＬ）を加えた。この溶液を４０℃に加熱し、一晩撹拌した。この溶液をそのまま真空濃縮した。残渣をＭｅＯＨ（１０ｍＬ）に溶かし、ＨＣＨＯ水溶液（３７％、４ｍＬ）を加えた。この溶液を１時間室温で撹拌した。この溶液にＮａＢＨ３ＣＮ（５２０ｍｇ、８．２８ｍｍｏｌ）を加え、この混合物を１時間撹拌した。この混合物を飽和Ｎａ２ＣＯ３（３０ｍＬ）で希釈し、ＥｔＯＡｃ（３×１５ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、真空濃縮した。残渣を飽和ＮＨ３／ＭｅＯＨ（１５ｍＬ）に溶かし、この溶液を一晩室温で撹拌した。この溶液を真空下で蒸発させ、残渣をシリカカラム（ＤＣＭ：ＭｅＯＨ＝１０：１）により精製し、目的生成物（２３０ｍｇ、収率７２％）を黄色油状物として得た。
1H NMR (400 MHz, CDCl3): δ 7.89 (s, 1H), 7.45 (s, 1H), 6.71 (s, 1H), 4.91-4.73 (m, 1H), 3.23-3.19 (m, 1H), 2.88-2.76 (m, 3H), 2.51 (s, 3H), 2.43-2.38 (m, 1H), 2.27 (s, 3H), 2.14-2.09 (m, 1H)。
LC-MS: [移動相: 4分で90%水(0.02% NH4OAc)および10% CH3CNから5%水(0.02% NH4OAc)および95% CH3CNへ], Rt = 1.670分 MS理論値: 231, MS実測値: 232 [M+H]+。
【０４４５】
記述Ｄ２４６
３−（（メチルスルホニル）オキシ）ピロリジン−１−カルボン酸（Ｓ）−ｔｅｒｔ−ブチル（Ｄ２４６）
【化３１７】
2018524390.tif 000320
ＤＣＭ（１５ｍＬ）中、３−ヒドロキシピロリジン−１−カルボン酸（Ｓ）−ｔｅｒｔ−ブチル（１．００ｇ、５．３５ｍｍｏｌ）およびＴＥＡ（１．６２ｇ、１６．１ｍｍｏｌ）の溶液に、０℃、Ｎ２下で、ＭｓＣｌ（９２０ｍｇ、８．０３ｍｍｏｌ）を加えた。この溶液を室温まで温め、さらに１時間撹拌した。この混合物をＨ２Ｏ（３０ｍＬ）で希釈し、ＤＣＭ（３×１５ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層を飽和ＮａＨＣＯ３溶液およびブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、真空濃縮し、目的生成物（１．５ｇ、収率１００％）を黄色油状物として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 5.28-5.25 (m, 1H), 3.73-3.43 (m, 4H), 3.05 (s, 3H), 2.36-2.09 (m, 2H), 1.47 (s, 9H)。
LC-MS: [移動相: 4分で90%水(0.02% NH4OAc)および10% CH3CNから5%水(0.02% NH4OAc)および95% CH3CNへ], Rt = 2.153分 MS理論値: 265. MS実測値: 210 [M-56+H]+。
【０４４６】
記述Ｄ２４７
３−（（５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）オキシ）ピロリジン−１−カルボン酸（３Ｒ）−ｔｅｒｔ−ブチル（Ｄ２４７）
【化３１８】
2018524390.tif 000321
ＤＭＦ（８ｍＬ）中、５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−オール（３００ｍｇ、１．２９ｍｍｏｌ）およびＫ２ＣＯ３（５３４ｍｇ、３．８７ｍｍｏｌ）の混合物に、３−（（メチルスルホニル）オキシ）ピロリジン−１−カルボン酸（Ｓ）−ｔｅｒｔ−ブチル（５１３ｍｇ、１．９４ｍｍｏｌ）を得た。この混合物を６０℃に加熱し、一晩撹拌した。この混合物をＨ２Ｏ（２０ｍＬ）で希釈し、ＥｔＯＡｃ（３×１５ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、真空濃縮した。残渣をシリカカラム（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ＝１０：１）により精製し、さらにＣ１８（ＣＨ３ＣＮ／Ｈ２Ｏ＝５−５０％）により精製し、目的生成物（０．３７ｇ、収率７１％）を黄色油状物として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 7.85 (s, 1H), 7.47 (s, 1H), 6.84 (s, 1H), 5.64 (dd, J = 8.7, 3.0 Hz, 1H), 5.03-4.99 (m, 1H), 4.02-3.94 (m, 1H), 3.78-3.50 (m, 5H), 2.64-2.50 (m, 1H), 2.24-2.03 (m, 7H), 1.82-1.65 (m, 3H), 1.48 (s, 9H)。
LC-MS: [移動相: 4分で90%水(0.02% NH4OAc)および10% CH3CNから5%水(0.02% NH4OAc)および95% CH3CNへ], Rt = 3.011分, MS理論値:401 MS実測値: 402 [M+H]+。
【０４４７】
記述Ｄ２４８
（Ｒ）−５−メチル−６−（（１−メチルピロリジン−３−イル）オキシ）−１Ｈ−インダゾール（Ｄ２４８）
【化３１９】
2018524390.tif 000322
ＤＣＭ（６ｍＬ）中、３−（（５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）オキシ）ピロリジン−１−カルボン酸（３Ｒ）−ｔｅｒｔ−ブチル（３７０ｍｇ、０．９２２ｍｍｏｌ）の溶液に、０℃で、ＣＦ３ＣＯＯＨ（３ｍＬ）を加えた。この混合物を室温まで温め、３０分間撹拌した。この溶液を飽和ＮａＨＣＯ３水溶液でｐＨ８〜９に調整し、ＤＣＭ（３×２０ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、真空濃縮した。残渣にＭｅＯＨ（３ｍＬ）、ＨＣＨＯ水溶液（３７％、１ｍＬ）を加えた。この溶液を室温で３０分間撹拌した。次に、ＮａＢＨ３ＣＮ（５００ｍｇ、７．９７ｍｍｏｌ）を加え、この混合物を１２時間撹拌した。この混合物をＨ２Ｏ（２０ｍＬ）で希釈し、ＥｔＯＡｃ（３×１５ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、真空濃縮した。残渣をジオキサン（３ｍＬ）に溶かし、濃ＨＣｌ（６ｍＬ）を加えた。この混合物を４０℃に加熱し、３時間撹拌した。次に、この混合物を飽和Ｎａ２ＣＯ３水溶液でｐＨ８〜９に調整し、ＥｔＯＡｃ（３×１５ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、真空濃縮した。残渣をＣ１８（ＣＨ３ＣＮ／Ｈ２Ｏ＝５−３５％）により精製し、目的生成物（７０ｍｇ、収率３３％）を黄色油状物として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 7.89 (s, 1H), 7.45 (s, 1H), 6.69 (s, 1H), 4.90-4.84 (m, 1H), 3.13-3.07 (m, 1H), 2.84-2.76 (m, 2H), 2.70-2.62 (m, 1H), 2.45 (s, 3H), 2.42-2.32 (m, 1H), 2.27 (s, 3H), 2.13-2.07 (m, 1H)。
LC-MS: [移動相: 4分で90%水(0.02% NH4OAc)および10% CH3CNから5%水(0.02% NH4OAc)および95% CH3CNへ], Rt = 1.714分, MS理論値:231, MS実測値: 232 [M+H]+。
【０４４８】
記述Ｄ２４９
４−（６−クロロ−２−メトキシピリミジン−４−イル）ピペラジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（Ｄ２４９）
【化３２０】
2018524390.tif 000323
メタノール（１００ｍＬ）中、４，６−ジクロロ−２−メトキシ−ピリミジン（１．５０ｇ、８．３８ｍｍｏｌ）およびＴＥＡ（２．５０ｇ、２５．１ｍｍｏｌ）の溶液に、ピペラジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチルエステル（１．５５ｇ、８．３８ｍｍｏｌ）の溶液を加え、この混合物を室温で２時間撹拌した。この反応混合物を濃縮し、残渣を５ｍＬの冷ＭｅＯＨ（５ｍＬ）で洗浄し、標題化合物（２．４ｇ、収率８７％）を白色固体として得た。
1H NMR (400 MHz, CDCl3): δ 6.19 (s, 1H), 3.94 (s, 3H), 3.63-3.50 (m, 8H), 1.48 (s, 9H)。
LC-MS: [移動相: 4分で80%水(0.02% NH4OAc)および20% CH3CNから5%水(0.02% NH4OAc)および95% CH3CNへ], Rt = 2.418分, MS理論値:328, MS実測値: 329 [M+H]+。
【０４４９】
記述Ｄ２５０
４−（２−メトキシ−６−（５−メチル−６−（（テトラヒドロフラン−３−イル）オキシ）−１Ｈ−インダゾール−１−イル）ピリミジン−４−イル）ピペラジン−１−カルボン酸（Ｒ）−ｔｅｒｔ−ブチル（Ｄ２５０）
【化３２１】
2018524390.tif 000324
ＤＭＦ（４０ｍＬ）中、（Ｒ）−５−メチル−６−（（テトラヒドロフラン−３−イル）オキシ）−１Ｈ−インダゾール（４００ｍｇ、１．８３ｍｍｏｌ）、４−（６−クロロ−２−メトキシピリミジン−４−イル）ピペラジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（９００ｍｇ、２．７５ｍｍｏｌ）およびＣｓ２ＣＯ３（１．７９ｇ、５．４９ｍｍｏｌ）の混合物を１００℃に加熱し、一晩撹拌した。この混合物をＨ２Ｏ（１００ｍＬ）で希釈し、ＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブライン（５０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮した。残渣をシリカゲルでのカラムクロマトグラフィー（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ＝３：１）により精製し、標題化合物（２１０ｍｇ、収率２２％）を白色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 8.25 (s, 1H), 8.01 (s, 1H), 7.45 (s, 1H), 6.86 (s, 1H), 5.11-5.06 (m, 1H), 4.16-3.95 (m, 7H), 3.75-3.72 (m, 4H), 3.55-3.49 (m, 4H), 2.30-2.23 (m, 5H), 1.49 (s, 9H)。
LC-MS: [移動相: 3分で70%水(0.02% NH4OAc)および30% CH3CNから5%水(0.02% NH4OAc)および95% CH3CNへ], Rt = 2.24分, MS理論値:510, MS実測値: 511 [M+H]+。
【０４５０】
記述Ｄ２５１
４−（２−メトキシ−６−（５−メチル−６−（（テトラヒドロフラン−３−イル）オキシ）−１Ｈ−インダゾール−１−イル）ピリミジン−４−イル）ピペラジン−１−カルボン酸（Ｓ）−ｔｅｒｔ−ブチル（Ｄ２５１）
【化３２２】
2018524390.tif 000325
ＤＭＦ（５０ｍＬ）中、（Ｓ）−５−メチル−６−（（テトラヒドロフラン−３−イル）オキシ）−１Ｈ−インダゾール（３３０ｍｇ、１．５１ｍｍｏｌ）、４−（６−クロロ−２−メトキシピリミジン−４−イル）ピペラジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（７４４ｍｇ、２．２７ｍｍｏｌ）およびＣｓ２ＣＯ３（１．４７ｇ、４．５３ｍｍｏｌ）の混合物を１００℃に加熱し、一晩撹拌した。この混合物をＨ２Ｏ（１００ｍＬ）で希釈し、ＥｔＯＡｃ（４０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブライン（５０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮した。残渣をシリカゲルでのカラムクロマトグラフィー（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ＝３：１）により精製し、標題化合物（１８０ｍｇ、収率２３％）を白色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 8.25 (s, 1H), 8.01 (s, 1H), 7.46 (s, 1H), 6.86 (s, 1H), 5.12-5.06 (m, 1H), 4.09-3.94 (m, 7H), 3.75-3.72 (m, 4H), 3.55-3.52 (m, 4H), 2.30-2.23 (m, 5H), 1.50 (s, 9H)。
LC-MS: [移動相: 2.5分で95%水(0.02% NH4OAc)および5% CH3CNから5%水(0.02% NH4OAc)および95% CH3CNへ], Rt = 2.37分, MS理論値:510, MS実測値: 511 [M+H]+。
【０４５１】
記述Ｄ２５２
３−（（メチルスルホニル）オキシ）アゼチジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（Ｄ２５２）
【化３２３】
2018524390.tif 000326
ＤＣＭ（１５ｍＬ）中、３−ヒドロキシアゼチジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（１．００ｇ、６．０１ｍｍｏｌ）およびＴＥＡ（１．８２ｇ、１８．０ｍｍｏｌ）の溶液に、０℃、Ｎ２下で、ＭｓＣｌ（１．０３ｇ、９．０２ｍｍｏｌ）を加えた。この溶液を室温まで温め、さらに１時間撹拌した。この混合物をＨ２Ｏ（３０ｍＬ）で希釈し、ＥｔＯＡｃ（３×１５ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層を飽和ＮａＨＣＯ３水溶液、ブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、真空濃縮し、目的生成物（１．５ｇ、収率＞１００％）を黄色油状物として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 5.22-5.15 (m, 1H), 4.29-4.24 (m, 2H), 4.11-4.06 (m, 2H), 3.06 (s, 3H), 1.43 (s, 9H)。
LC-MS: [移動相: 4分で90%水(0.02% NH4OAc)および10% CH3CNから5%水(0.02% NH4OAc)および95% CH3CNへ], Rt = 2.103分 MS理論値: 251, MS実測値: 196 [M-56+H]+。
【０４５２】
記述Ｄ２５３
３−（（５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）オキシ）アゼチジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（Ｄ２５３）
【化３２４】
2018524390.tif 000327
５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−オール（３４０ｍｇ、１．４７ｍｍｏｌ）およびＣｓ２ＣＯ３（１．４４ｇ、４．４１ｍｍｏｌ）の混合物に、３−（（メチルスルホニル）オキシ）アゼチジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（５５２ｍｇ、２．２０ｍｍｏｌ）を加えた。この混合物を８０℃に加熱し、８時間撹拌した。この混合物をＨ２Ｏ（２０ｍＬ）で希釈し、ＥｔＯＡｃ（３×１５ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、真空濃縮した。残渣をシリカカラム（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ＝１０：１）により精製し、目的生成物（０．５２ｇ、収率９２％）を黄色油状物として得た。
1H NMR (400 MHz, CDCl3): δ 7.85 (s, 1H), 7.45 (s, 1H), 6.53 (s, 1H), 5.60 (dd, J = 8.8, 2.8 Hz, 1H), 5.02-4.97 (m, 1H), 4.41-4.36 (m, 2H), 4.10-4.05 (m, 2H), 4.01-3.97 (m, 1H), 3.75-3.69 (m, 1H), 2.57-2.48 (m, 1H), 2.30 (s, 3H), 2.18-2.13 (m, 1H), 2.09-2.04 (m, 1H), 1.79-1.66 (m, 3H), 1.47 (s, 9H)。
LC-MS: [移動相: 4分で90%水(0.02% NH4OAc)および10% CH3CNから5%水(0.02% NH4OAc)および95% CH3CNへ], Rt = 2.741分 MS理論値: 387, MS実測値: 388 [M+H]+。
【０４５３】
記述Ｄ２５４
５−メチル−６−（（１−メチルアゼチジン−３−イル）オキシ）−１Ｈ−インダゾール（Ｄ２５４）
【化３２５】
2018524390.tif 000328
飽和ＨＣｌ／ジオキサン（１０ｍＬ）中、３−（（５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）オキシ）アゼチジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（５２０ｍｇ、１．３４ｍｍｏｌ）の溶液を４５℃に加熱し、１時間撹拌した。次に、この溶液を真空濃縮した。残渣をＭｅＯＨ（１０ｍＬ）に溶かした。ＨＣＨＯ水溶液（３７％、４ｍＬ）を加えた。この溶液を室温で１時間撹拌した。ＮａＢＨ３ＣＮ（５２０ｍｇ、８．２２ｍｍｏｌ）を加え、この混合物を１時間撹拌した。この混合物をＨ２Ｏ（２０ｍＬ）で希釈し、ＤＣＭ（３×１５ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、真空濃縮した。残渣を飽和ＮＨ３／ＭｅＯＨ（１０ｍＬ）に溶かし、この溶液を室温で１２時間撹拌した。この溶液を真空下で蒸発させ、残渣をシリカカラム（ＤＣＭ：ＭｅＯＨ＝１０：１）により精製し、目的生成物（０．２８ｇ、収率９５％）を黄色油状物として得た。
1H NMR (300 MHz, DMSO-d6): δ 12.66 (br s, 1H), 7.84 (s, 1H), 7.48 (s, 1H), 6.64 (m, 1H), 4.86-4.82 (m, 1H), 3.86-3.81 (m, 2H), 3.11-3.07 (m, 2H), 2.35 (s, 3H), 2.22 (s, 3H)。
LC-MS: [移動相: 4分で90%水(0.02% NH4OAc)および10% CH3CNから5%水(0.02% NH4OAc)および95% CH3CNへ], Rt = 1.812分 MS理論値: 217, MS実測値: 218 [M+H]+。
【０４５４】
記述Ｄ２５５
３−（３−アミノ−１−（４−メトキシベンジル）−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）アクリル酸（Ｚ／Ｅ）−メチル（Ｄ２５５）
【化３２６】
2018524390.tif 000329
−４０℃、Ｎ２下で、ＴＨＦ（２００ｍＬ）中、１８−クラウン−６（２９．１ｇ、１０８ｍｍｏｌ）の半固体混合物に、２−（ジメトキシホスホリル）酢酸メチル（３．９０ｇ、２１．６ｍｍｏｌ）、次いで、ＫＨＭＤＳ溶液（２１．６ｍＬ、２１．６ｍｍｏｌ）を加えた。ＴＨＦ（１００ｍＬ）中、５−アミノ−１−（４−メトキシ−ベンジル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルバルデヒド（５．００ｇ、２１．６ｍｍｏｌ）の溶液を滴下した。次いで、この混合物を室温まで温め、２０時間撹拌した。この混合物を飽和ＮＨ４Ｃｌ水溶液（１００ｍＬ）とＥｔＯＡｃ（１５０ｍＬ）とで分液した。水相をＥｔＯＡｃ（１５０ｍＬ）で２回抽出した。有機層をブラインで洗浄し、乾燥させ、濃縮した後、カラム（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ  １０：１から２：１へ）により精製し、黄色固体を得た。この固体をＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ）でスラリーとし、標題化合物（２．９ｇ、収率：４７％）をやや黄色の固体として得た。
LC-MS (5-95%) Rt = 1.71分; MS理論値:287, MS実測値: 288 [M+H]+。
【０４５５】
記述Ｄ２５６
２−（４−メトキシベンジル）−２Ｈ−ピラゾロ［３，４−ｂ］ピリジン−６−オール（Ｄ２５６）
【化３２７】
2018524390.tif 000330
３−（３−アミノ−１−（４−メトキシベンジル）−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）アクリル酸（Ｚ／Ｅ）−メチル（２．９ｇ、１０．１ｍｍｏｌ）を含むフラスコに、ＨＣｌ（３Ｎ、３００ｍＬ）を加えた。この混合物を２時間１００℃に加熱した。この混合物を冷却し、濾過し、標題化合物（１．６ｇ、収率：６２％）をやや黄色の固体として得た。
1H NMR (300 MHz, DMSO-d6): δ 8.11 (s, 1H), 7.70 (d, J = 9.6 Hz, 1H), 7.25 (d, J = 8.7 Hz, 2H), 6.90 (d, J = 9.6 Hz, 1H), 6.05 (d, J = 9.3 Hz, 1H), 5.26 (s, 2H), 3.71 (s, 3H)。
LC-MS (移動相: 5-95%アセトニトリル), Rt=1.58分; MS理論値: 255, MS実測値: 256 [M+H]+。
【０４５６】
記述Ｄ２５７
５−ブロモ−２−（４−メトキシ−ベンジル）−２Ｈ−ピラゾロ［３，４−ｂ］ピリジン−６−オール（Ｄ２５７）
【化３２８】
2018524390.tif 000331
ＡｃＯＨ（５０ｍＬ）中、２−（４−メトキシベンジル）−２Ｈ−ピラゾロ［３，４−ｂ］ピリジン−６−オール（２．１ｇ、８．２ｍｍｏｌ）の懸濁液に、Ｂｒ２（２１２Ｌ、４．１０ｍｍｏｌ）を加えた。この混合物を３０分間撹拌した。次に、この懸濁液にＢｒ２（４２６Ｌ、８．２０ｍｍｏｌ）を加え、３０分間撹拌した。この混合物を濾過し、固体をＨ２Ｏ（３０ｍＬ）で洗浄し、乾燥させ、標題化合物（１．３２ｇ、収率４８％）を黄色固体として得た。
1H NMR (400 MHz, DMSO-d6): δ 12.22 (br s, 1H), 8.27 (s, 1H), 8.13 (s, 1H), 7.26 (d, J = 8.8 Hz, 2H), 6.91 (d, J = 8.8 Hz, 2H), 5.28 (s, 2H), 3.73 (s, 3H)。LC-MS (5-95%) Rt = 1.74分; MS理論値:333, MS実測値: 334 [M+1]+。
【０４５７】
記述Ｄ２５８
５−ブロモ−６−イソプロポキシ−２−（４−メトキシ−ベンジル）−２Ｈ−ピラゾロ［３，４−ｂ］ピリジン（Ｄ２５８）および５−ブロモ−７−イソプロピル−２−（４−メトキシベンジル）−２Ｈ−ピラゾロ［３，４−ｂ］ピリジン−６（７Ｈ）−オン
【化３２９】
2018524390.tif 000332
Ｎ２下、ＤＭＦ（２０ｍＬ）中、５−ブロモ−２−（４−メトキシ−ベンジル）−２Ｈ−ピラゾロ［３，４−ｂ］ピリジン−６−オール（１．５１ｇ、４．５０ｍｍｏｌ）の溶液に、Ｃｓ２ＣＯ３（２．９５ｇ、９．０６ｍｍｏｌ）、次いで、２−ヨード−プロパン（１．１５ｇ、６．８０ｍｍｏｌ）に加えた。この混合物を６０℃で加熱し、２時間撹拌した。この混合物を室温まで冷却し、Ｈ２Ｏ（１００ｍＬ）とＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ）とで分液した。有機層をブライン（１００ｍＬ）で洗浄し、乾燥させ、濃縮した。残渣を、（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ＝１０：１）を用いたカラムにより精製し、混合物（１．４５ｇ、収率８６％）を褐色油状物として得、これをそのまま次の工程に使用した。
LC-MS (5-95% CH3CN): ピーク1, Rt = 2.01分; MS理論値:375, MS実測値: 376 (M+H)+; ピーク2,Rt = 2.20分; MS理論値:375, MS実測値: 376 [M+H]+。
【０４５８】
記述Ｄ２５９
６−イソプロポキシ−２−（４−メトキシ−ベンジル）−５−メチル−２Ｈ−ピラゾロ［３，４−ｂ］ピリジン（Ｄ２５９）
【化３３０】
2018524390.tif 000333
１，４−ジオキサン（５０ｍＬ）中、５−ブロモ−６−イソプロポキシ−２−（４−メトキシ−ベンジル）−２Ｈ−ピラゾロ［３，４−ｂ］ピリジンおよび５−ブロモ−７−イソプロピル−２−（４−メトキシベンジル）−２Ｈ−ピラゾロ［３，４−ｂ］ピリジン−６（７Ｈ）−オン（１．２７ｇ、３．３９ｍｍｏｌ）、メチルボロン酸（１．０２ｇ、１６．７ｍｍｏｌ）およびＫ２ＣＯ３（１．４０ｇ、１０．２ｍｍｏｌ）の懸濁液に、Ｐｄ（ＰＰｈ３）４（０．４２ｇ、０．３３ｍｍｏｌ）を室温、Ｎ２雰囲気下ですぐに加えた。次に、この混合物溶液を１００℃に加熱し、Ｎ２雰囲気下で８時間撹拌した。この混合物を室温まで冷却し、濃縮し、ＰＥ／ＥｔＯＡｃ（１０／１）で溶出するシリカゲルでのカラムにより精製し、粗生成物を黄色油状物として得た。粗物質をさらにＣ１８により精製し、標題化合物（２５４ｍｇ、収率２４％）を褐色油状物として得た。
1 H NMR (400 MHz, CDCl3): δ 7.55 (s, 1H), 7.52 (s, 1H), 7.28 (d, J = 8.4 Hz, 2H), 6.87 (d, J = 8.4 Hz, 2H), 5.59-5.53 (m, 1H), 5.40 (s, 2H), 3.79 (s, 3H), 2.19 (s, 3H), 1.39 (d, J = 6.0 Hz, 6H)。
LC-MS: (5-95% CH3CN) Rt = 2.20分; MS理論値:311, MS実測値: 312 [M+H]+。
【０４５９】
記述Ｄ２６０
６−イソプロポキシ−５−メチル−２Ｈ−ピラゾロ［３，４−ｂ］ピリジン（Ｄ２６０）
【化３３１】
2018524390.tif 000334
ＴＦＡ（５ｍＬ）中、６−イソプロポキシ−２−（４−メトキシ−ベンジル）−５−メチル−２Ｈ−ピラゾロ［３，４−ｂ］ピリジン（１０１ｍｇ、０．３２０ｍｍｏｌ）の溶液を６０℃で４８時間撹拌した。この混合物を冷却し、濃縮した。残渣をＨ２Ｏ（５ｍＬ）およびＥｔＯＡｃ（５ｍＬ）で希釈した。水層をＥｔＯＡｃ（５ｍＬ）で抽出した。次に、合わせた有機層を濃縮した。残渣を分取ＴＬＣ（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ＝１０：１）により精製し、標題化合物（４３ｍｇ、収率：６９％、純度＞７０％）を黄色固体として得た。
LC-MS: (5-95% CH3CN) Rt = 1.58分; MS理論値:191, MS実測値: 192 [M+H]+。
【０４６０】
記述Ｄ２６１
１−（４−ヨードピリジン−２−イル）−４−メチルピペラジン（Ｄ２６１）
【化３３２】
2018524390.tif 000335
ＤＭＳＯ（８ｍＬ）中、２−フルオロ−４−ヨードピリジン（２．００ｇ、８．９７ｍｍｏｌ）の溶液に、１−メチルピペラジン（１．３４ｇ、１３．４ｍｍｏｌ）およびＫ２ＣＯ３（２．４７ｇ、１７．９ｍｍｏｌ）を加えた。この混合物を６０℃に加熱し、一晩撹拌した。この混合物を室温まで冷却し、水（５０ｍＬ）に注いだ。ＥｔＯＡｃ（２×５０ｍＬ）を加えて目的物を抽出した。合わせた有機層をブライン（３×２０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残渣を石油エーテル（２０ｍＬ）で摩砕し、標題化合物（１．２０ｇ、収率４４％）を白色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 7.82 (d, J = 5.4 Hz, 1H), 7.01 (s, 1H), 6.94 (d, J = 5.4 Hz, 1H), 3.55-3.52 (m, 4H), 2.51-2.47 (m, 4H), 2.33 (s, 3H)。
【０４６１】
記述Ｄ２６２
２，４，６−トリクロロピリミジン−５−カルバルデヒド（Ｄ２６２）
【化３３３】
2018524390.tif 000336
ＤＭＦ（２０ｍＬ）およびＰＯＣｌ３（２００ｍＬ）中、ピリミジン−２，４，６−ｔｒｉｏｌ（２０．０ｇ、１５６ｍｍｏｌ）の混合物を一晩還流させた。この混合物を濃縮した。残渣を氷水（１Ｌ）に注ぎ、濾過した。固体を回収し、カラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝１０：１）により精製し、標題化合物（１２．０ｇ、収率３６％）を黄色固体として得た。
1H NMR (CDCl3, 300 MHz): δ 10.41 (s, 1H)。
【０４６２】
記述Ｄ２６３
４，６−ジクロロ−１Ｈ−ピラゾロ［３，４−ｄ］ピリミジン（Ｄ２６３）
【化３３４】
2018524390.tif 000337
ＴＨＦ（５０ｍＬ）中、２，４，６−トリクロロピリミジン−５−カルバルデヒド（３．５０ｇ、１６．６ｍｍｏｌ）の溶液に、−１０℃で、Ｎ２Ｈ４．Ｈ２Ｏ（８３０ｍｇ、１６．６ｍｍｏｌ）をゆっくり加えた。次に、この混合物に−１０℃でＥｔ３Ｎ（２．５１ｇ、２４．９ｍｍｏｌ）を加えた。この混合物を−１０℃で３０分間撹拌した。この混合物を濃縮した。残渣をカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝１０：１）により精製し、標題化合物（１．２５ｇ、収率４０％）を黄色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 11.61 (br s, 1H), 8.25 (s, 1H)。
LCMS [移動相: 5-95% CH3CN]: Rt = 2.005分; 
MS理論値: 188; MS実測値: 189 [M+H]+。
【０４６３】
記述Ｄ２６４
４，６−ジクロロ−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−ピラゾロ［３，４−ｄ］ピリミジン（Ｄ２６４）
【化３３５】
2018524390.tif 000338
ＤＣＭ（１００ｍＬ）中、４，６−ジクロロ−１Ｈ−ピラゾロ［３，４−ｄ］ピリミジン（２．６０ｇ、１３．７ｍｍｏｌ）の溶液に、ＤＨＰ（２．３１ｇ、２７．４ｍｍｏｌ）およびＴｓＯＨ（０．４７１ｇ、２．７０ｍｍｏｌ）を加えた。この反応混合物を室温で１時間撹拌した。この反応混合物を飽和ＮａＨＣＯ３溶液（３０ｍＬ）に注いだ。有機層を分離し、水層をＤＣＭ（２×１００ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層をブライン（５０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。粗物質をカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：ＥｔＯＡｃ＝２０：１）により精製し、標題化合物（３．１ｇ、収率８３％）を白色固体として得た。
1H NMR (400 MHz, CDCl3): δ 8.19 (s, 1H), 6.00 (dd, J = 10.8, 2.4 Hz, 1H), 4.13-4.10 (m, 1H), 3.84-3.77 (m, 1H), 2.61-2.51 (m, 1H), 2.16-2.13 (m, 1H), 1.97-1.93 (m, 1H), 1.82-1.75 (m, 2H), 1.64-1.57 (m, 1H)。
【０４６４】
記述Ｄ２６５
６−クロロ−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−ピラゾロ［３，４−ｄ］ピリミジン（Ｄ２６５）
【化３３６】
2018524390.tif 000339
ジオキサン（１２０ｍＬ）中、４，６−ジクロロ−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−ピラゾロ［３，４−ｄ］ピリミジン（３．１０ｇ、１１．３ｍｍｏｌ）の溶液に、ギ酸ナトリウム水和物（３．５０ｇ、３３．９ｍｍｏｌ）、Ｈ２Ｏ（１２ｍＬ）およびＰｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（１．８３ｇ、２．０６ｍｍｏｌ）を加えた。この混合物をＮ２雰囲気下で５時間８０℃に加熱した。この反応混合物を室温まで冷却し、濃縮した。残渣をカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：ＥｔＯＡｃ＝５：１）により精製し、標題化合物（１．０７ｇ、収率４０％）を白色固体として得た。
1H NMR (400 MHz, CDCl3): δ 9.04 (s, 1H), 8.20 (s, 1H), 6.05 (dd, J = 10.4, 2.4 Hz, 1H), 4.14-4.10 (m, 1H), 3.83-3.79 (m, 1H), 2.63-2.54 (m, 1H), 2.16-2.14 (m, 1H), 1.97-1.94 (m, 1H), 1.82-1.76(m, 2H), 1.65-1.61 (m, 1H)。
LCMS [移動相: 5-95% CH3CN] Rt = 2.22分; MS理論値: 238; MS実測値: 239 [M+H]+。
【０４６５】
記述Ｄ２６６
６−イソプロポキシ−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−ピラゾロ［３，４−ｄ］ピリミジン（Ｄ２６６）
【化３３７】
2018524390.tif 000340
ＴＨＦ（１０ｍＬ）中、ＮａＨ（油中６０％）（３０２ｍｇ、７．７５ｍｍｏｌ）の混合物に、プロパン−２−オール（４６５ｍｇ、７．７５ｍｍｏｌ）を加え、０℃で１０分間撹拌した。次に、６−クロロ−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−ピラゾロ［３，４−ｄ］ピリミジン（３７０ｍｇ、１．５５ｍｍｏｌ）の溶液を加えた。得られた混合物を室温で１時間撹拌した。この混合物に水（５ｍＬ）を加えた後、酢酸エチル（３×１０ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層をブライン（１０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残渣を分取ＴＬＣ（石油エーテル：ＥｔＯＡｃ＝３：１）により精製し、標題化合物（２００ｍｇ、収率４９％）を黄色油状物として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 8.92 (s, 1H), 8.05 (s, 1H), 5.96 (dd, J = 10.5, 2.1 Hz, 1H), 5.47-5.40 (m, 1H), 4.16-4.11 (m, 1H), 3.84-3.75 (m, 1H), 2.65-2.54 (m, 1H), 2.17-2.11 (m, 1H), 1.98-1.92 (m, 1H), 1.83-1.74 (m, 2H), 1.65-1.61 (m, 1H), 1.46 (t, J = 6.0 Hz, 6H)。
LCMS [移動相: 5-95% CH3CN] RT = 2.36分; MS理論値: 263; MS実測値: 264[M+H]+。
【０４６６】
記述Ｄ２６７
６−イソプロポキシ−１Ｈ−ピラゾロ［３，４−ｄ］ピリミジン（Ｄ２６７）
【化３３８】
2018524390.tif 000341
ジオキサン（３ｍＬ）中、６−イソプロポキシ−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−ピラゾロ［３，４−ｄ］ピリミジン（２００ｍｇ、０．７６０ｍｍｏｌ）の溶液に、飽和ＨＣｌ−ジオキサン（２ｍＬ）を加えた。この混合物を室温で２時間撹拌した。この混合物を飽和ＮａＨＣＯ３溶液（１０ｍＬ）に注いだ。酢酸エチル（３×１０ｍＬ）を加えて目的物を抽出した。合わせた有機層をブライン（１０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮し、標題化合物（１３０ｍｇ、収率９６％）を黄色固体として得た。
LCMS [移動相: 5-95% CH3CN] RT = 1.84分; MS理論値: 178; MS実測値: 179[M+H]+。
【０４６７】
記述Ｄ２６８
４−（１−アセチル−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペラジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（Ｄ２６８）
【化３３９】
2018524390.tif 000342
トルエン（３０ｍＬ）中、１−（６−ブロモ−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）エタノン（１ｇ、３．９５ｍｍｏｌ）の溶液に、Ｐｄ２（ｄｂａ）３（０．３６２ｇ、０．３９５ｍｍｏｌ）、ＢＩＮＡＰ（０．４９２ｇ、０．７９０ｍｍｏｌ）、ピペラジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル塩（１．４７２ｇ、７．９０ｍｍｏｌ）およびＣｓ２ＣＯ３（２．５７ｇ、７．９０ｍｍｏｌ）を加えた。この混合物を１２０℃、窒素雰囲気下で３時間撹拌した。この混合物を室温まで冷却した。ＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ）および水（５０ｍＬ）を加えた。層を分離し(separated)、水層をＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ）で抽出した。合わせた層を飽和塩化ナトリウム水溶液で洗浄し、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させた後、減圧下で濃縮した。次に、残渣を順相クロマトグラフィー（ＩＳＣＯ、４０ｇカラム、ＰＥ：ＥｔＯＡｃ＝１００：０→４０：６０）により精製し、４−（１−アセチル−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペラジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（６００ｍｇ、１．６７４ｍｍｏｌ、収率４２．４％）を薄黄色固体として得た。
LCMS: (移動相: 5-95%アセトニトリル), Rt = 4.11分/5分; MS理論値: 358; MS実測値: 359 [M+1]+。
1H NMR (DMSO-d6) d: 8.29 (s, 1H), 7.88 (s, 1H), 7.67 (s, 1H), 3.51 (br. s., 4H), 2.87 (t, J=4.6 Hz, 4H), 2.68 (s, 3H), 2.37 (s, 3H), 1.43 (s, 9H)
【０４６８】
記述Ｄ２６９
４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペラジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（Ｄ２６９）
【化３４０】
2018524390.tif 000343
４−（１−アセチル−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペラジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（２００ｍｇ、０．５５８ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（１０ｍＬ）／水（１．００ｍＬ）に溶かした。水酸化ナトリウム（１．１１６ｍＬ、１．１１６ｍｍｏｌ）を加え、この反応物を２５℃で３時間撹拌した。この反応混合物にＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ）および水（３０ｍＬ）を加え、層を分離した(seperated)。有機層を回収し、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残渣４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペラジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチルをそれ以上精製せずに次の工程で使用した。
LCMS: (移動相: 5-95%アセトニトリル), Rt = 3.49分/5分; MS理論値: 316; MS実測値: 317 [M+1]+。
【０４６９】
記述Ｄ２７０
４−（５−メチル−１−（６−モルホリノピリミジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペラジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（Ｄ２７０）
【化３４１】
2018524390.tif 000344
４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペラジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（上記工程で取得）を装填した丸瓶に、ヨウ化銅（Ｉ）（４２．５ｍｇ、０．２２３ｍｍｏｌ）、４−（６−ヨードピリミジン−４−イル）モルホリン（１６２ｍｇ、０．５５８ｍｍｏｌ）およびリン酸カリウム三水和物（３７１ｍｇ、１．３９５ｍｍｏｌ）を加えた。続いて、Ｎ１，Ｎ２−ジメチルシクロヘキサン−１，２−ジアミン（０．１４１ｍＬ、０．８９３ｍｍｏｌ）およびトルエン（１０．００ｍＬ）を窒素雰囲気下で加えた。次に、この混合物を窒素雰囲気下、１２０℃で２日間撹拌した。この混合物を室温まで冷却し、ＥｔＯＡｃ（４０ｍＬ）および水（３０ｍＬ）を加え、層を分離した(seperated)。水層をＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ）により抽出した。合わせた有機層を飽和ＮａＣｌ水溶液（５０ｍＬ×２）で洗浄し、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させた後、減圧下で濃縮した。残渣を順相クロマトグラフィー（ＩＳＣＯ、２４ｇカラム、ＰＥ：（ＥｔＯＡｃ／ＥｔＯＨ（３：１、ｖ：ｖ））＝１００：０→６０：４０）により精製し、４−（５−メチル−１−（６−モルホリノピリミジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペラジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（２００ｍｇ、０．４１７ｍｍｏｌ、収率７４．７％）を白色固体として得た。
LCMS: (移動相: 5-95%アセトニトリル), Rt = 4.41分/5分; MS理論値: 479; MS実測値: 480 [M+1]+。
1H NMR (DMSO-d6): 8.60 (s, 1H), 8.41 (s, 1H), 8.32 (s, 1H), 7.66 (s, 1H), 7.16 (s, 1H), 3.63-3.76 (m, 8H), 3.53 (br. s., 4H), 2.90 (t, J=4.4 Hz, 4H), 2.39 (s, 3H), 1.42-1.51 (m, 9H)。
【０４７０】
記述Ｄ２７１
５−メチル−６−（４−メチルピペラジン−１−イル）−１Ｈ−インダゾール（Ｄ２７１）
【化３４２】
2018524390.tif 000345
工程１：
６−ブロモ−５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール（２６０ｍｇ、０．８８ｍｍｏｌ）、Ｐｄ２（ｄｂａ）３（１６１ｍｇ、０．１７ｍｍｏｌ）、ＢＩＮＡＰ（２１９ｍｇ、０．３５ｍｍｏｌ）およびＣｓ２ＣＯ３（５７４ｍｇ、１．７６ｍｍｏｌ）をマイクロ波管に入れた。ＰｈＭｅ（５ｍＬ）を加え、次いで、１−メチルピペラジン（５００μＬ、４．４９ｍｍｏｌ）を加えた。この管を窒素とともに密封し、マイクロ波照射下、１２０℃で１時間加熱した。この管を室温まで冷却し、この混合物にＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ）を加え、有機層を水（５０ｍＬ×２）で洗浄した後、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。粗生成物をそれ以上精製せずに次の工程で使用した。
LCMS: (移動相: 5-95%アセトニトリル), Rt = 2.27分/5分; MS理論値: 314; MS実測値: 315 [M+1]+。
【０４７１】
工程２：
この粗生成物（工程１で取得）をＭｅＯＨ（１０ｍＬ）に溶かし、ＨＣｌ（１２Ｎ、１ｍＬ）を加え、この混合物を４０℃で１時間撹拌した。次に、溶媒を除去し、残渣をそれ以上精製せずに次の工程で使用した。
LCMS: (移動相: 5-95%アセトニトリル), Rt = 1.75分/5分; MS理論値: 230; MS実測値: 231 [M+1]+。
【０４７２】
記述Ｄ２７２
４−（６−（６−ブロモ−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−エチルピリミジン−４−イル）モルホリン（Ｄ２７２）
【化３４３】
2018524390.tif 000346
ＤＭＦ（２０ｍＬ）中、１−（６−ブロモ−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）エタノン（３００ｍｇ、１．１８５ｍｍｏｌ）の溶液に、炭酸カリウム（１６４ｍｇ、１．１８５ｍｍｏｌ）および４−（６−クロロ−２−エチルピリミジン−４−イル）モルホリン（２７０ｍｇ、１．１８５ｍｍｏｌ）を加えた後、この反応混合物をマイクロ波照射下、１２０℃で２時間撹拌した。この反応混合物に水（５０ｍＬ）およびＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ）を加えた。層を分離し(seperated)、水層をＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ）により抽出した。合わせた有機層を飽和ＮａＣｌ水溶液（５０ｍＬ×２回）で洗浄し、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させた後、減圧下で濃縮した。残渣を順相クロマトグラフィー（ＩＳＣＯ、４０ｇカラム、ＰＥ：ＥｔＯＡｃ／ＥｔＯＨ＝１００：０→５０：５０）により精製し、４−（６−（６−ブロモ−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−エチルピリミジン−４−イル）モルホリン（２６０ｍｇ、０．６４６ｍｍｏｌ、収率５４．５％）を得た。
LCMS: (移動相: 5-95%アセトニトリル), Rt = 4.47分/5分; MS理論値: 401; MS実測値: 402 [M+1]+。
1H NMR (DMSO-d6) d: 9.14 (s, 1H), 8.43 (s, 1H), 7.87 (s, 1H), 7.00 (s, 1H), 3.68 (d, J=7.1 Hz, 11H), 2.82 (q, J=7.6 Hz, 2H), 2.48 (s, 3H), 1.36 (t, J=7.5 Hz, 3H)。
【０４７３】
記述Ｄ２７３
６−ブロモ−１−（６−クロロ−２−メトキシピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール（Ｄ２７３）
【化３４４】
2018524390.tif 000347
６−ブロモ−５−メチル−１Ｈ−インダゾール（５０ｍｇ、０．２３７ｍｍｏｌ）および４，６−ジクロロ−２−メトキシピリミジン（１２７ｍｇ、０．７１１ｍｍｏｌ）をＤＭＦ（３ｍＬ）に溶かし、Ｃｓ２ＣＯ３（１５４ｍｇ、０．４７４ｍｍｏｌ）を加え、この混合物をマイクロ波照射下、１２０℃で１．５時間撹拌した。この反応混合物に水（２０ｍＬ）およびＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ）を加えた。層を分離し(seperated)、水層をＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ）により抽出した。合わせた有機層を飽和ＮａＣｌ水溶液（５０ｍＬ×２回）で洗浄し、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、減圧下で濃縮した。残渣を順相クロマトグラフィー（ＩＳＣＯ、２４ｇカラム、ＰＥ：ＥｔＯＡｃ＝１００：０→８０：２０）により精製し、６−ブロモ−１−（６−クロロ−２−メトキシピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール（４８ｍｇ、０．１３６ｍｍｏｌ、収率５７．３％）を白色固体として得た。
LCMS: (移動相: 5-95%アセトニトリル), Rt = 4.47分/5分; MS理論値: 352; MS実測値: 353 [M+1]+。
1H NMR (DMSO-d6): 8.92 (s, 1H), 8.59 (s, 1H), 7.93 (s, 1H), 7.60 (s, 1H), 4.08 (s, 3H) (注: CH3ピークは溶媒DMSOにより隠されている)
【０４７４】
記述Ｄ２７４
４−（６−（６−ブロモ−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メトキシピリミジン−４−イル）ピペラジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（Ｄ２７４）
【化３４５】
2018524390.tif 000348
ＤＭＦ（３ｍＬ）中、６−ブロモ−１−（６−クロロ−２−メトキシピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール（４０ｍｇ、０．１１３ｍｍｏｌ）の溶液に、ピペラジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（３１．６ｍｇ、０．１７０ｍｍｏｌ）およびＫ２ＣＯ３（３１．３ｍｇ、０．２２６ｍｍｏｌ）を加えた。得られた混合物をマイクロ波照射下、１２０℃で１時間撹拌した。この反応混合物に水（１０ｍＬ）およびＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ）を加えた。層を分離し(seperated)、水層をＥｔＯＡｃ（２０ｍＬ）により抽出した。合わせた有機層を飽和ＮａＣｌ水溶液（５０ｍＬ×２回）で洗浄し、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させた後、減圧下で濃縮した。残渣をそれ以上精製せずに次の工程で使用した。
LCMS: (移動相: 5-95%アセトニトリル), Rt = 4.93分/5分; MS理論値: 502; MS実測値: 503 [M+1]+。
1H NMR (DMSO-d6): 9.02 (s, 1H), 8.45 (s, 1H), 7.88 (s, 1H), 6.86 (s, 1H), 3.97 (s, 3H), 3.70 (br. s., 4H), 3.45 (br. s., 4H), 1.44 (s, 9H) (注: CH3ピークは溶媒DMSOにより隠されている)。
【０４７５】
記述Ｄ２７５
６−ブロモ−１−（６−クロロピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール（Ｄ２７５）
【化３４６】
2018524390.tif 000349
６−ブロモ−５−メチル−１Ｈ−インダゾール（４４０ｍｇ、２．０８５ｍｍｏｌ）および４，６−ジクロロピリミジン（９３２ｍｇ、６．２５ｍｍｏｌ）をＤＭＦ（３ｍＬ）に溶かし、Ｃｓ２ＣＯ３（１３５８ｍｇ、４．１７ｍｍｏｌ）を加え、この混合物をマイクロ波照射下、１２０℃で１．５時間撹拌した。この反応混合物に水（５０ｍＬ）およびＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ）を加えた。層を分離し(seperated)、水層をＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ）により抽出した。合わせた有機層を飽和ＮａＣｌ水溶液（５０ｍＬ×２回）で洗浄し、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させた後、減圧下で濃縮した。残渣を順相クロマトグラフィー（ＩＳＣＯ、８０ｇカラム、ＰＥ：ＥｔＯＡｃ＝１００：０→８０：２０）により精製し、６−ブロモ−１−（６−クロロピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール（４００ｍｇ、１．２３６ｍｍｏｌ、収率５９．３％）を白色固体として得た。
LCMS: (移動相: 5-95%アセトニトリル), Rt = 4.36分/5分; MS理論値: 322; MS実測値: 323 (M+1)+。
1H NMR (DMSO-d6) d: 9.05 (s, 1H), 8.98 (s, 1H), 8.60 (s, 1H), 7.98 (s, 1H), 7.87-7.94 (m, 1H), 2.50(s, 3H)
【０４７６】
記述Ｄ２７６
４−（６−（５−メチル−６−モルホリノ−１Ｈ−インダゾール−１−イル）ピリミジン−４−イル）ピペラジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（Ｄ２７６）
【化３４７】
2018524390.tif 000350
工程１：
６−ブロモ−１−（６−クロロピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール（４００ｍｇ、１．２３６ｍｍｏｌ）およびＫ２ＣＯ３（３４２ｍｇ、２．４７２ｍｍｏｌ）をＤＭＦ（１０ｍＬ）に溶かし、ピペラジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（２３０ｍｇ、１．２３６ｍｍｏｌ）を加え、この混合物をマイクロ波照射下、１２０℃で１時間撹拌した。この反応混合物に水（３０ｍＬ）およびＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ）を加えた。層を分離し(seperated)、水層をＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ）により抽出した。合わせた有機層を飽和ＮａＣｌ水溶液（５０ｍＬ×２回）で洗浄し、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させた後、濃縮した。粗生成物をそれ以上精製せずに次の工程で使用した。
LCMS: (移動相: 5-95%アセトニトリル), Rt = 4.80分/5分; MS理論値: 472; MS実測値: 473 [M+1]+。
【０４７７】
工程２：
トルエン（２０．００ｍＬ）中、粗生成物（工程１で取得の溶液に、Ｐｄ２（ｄｂａ）３（５６．６ｍｇ、０．０６２ｍｍｏｌ）、キサントホス（７１．５ｍｇ、０．１２４ｍｍｏｌ）、モルホリン（１．０７７ｍＬ、１２．３６ｍｍｏｌ）およびＣｓ２ＣＯ３（８０６ｍｇ、２．４７２ｍｍｏｌ）を加えた後、この混合物を窒素雰囲気下、１２０℃で３時間撹拌した。この混合物を室温まで冷却した。ＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ）および水（５０ｍＬ）を加えた。層を分離し(separated)、水層をＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ）で抽出した。合わせた層を飽和塩化ナトリウム水溶液で洗浄し、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させた後、減圧下で濃縮した。次に、残渣を順相クロマトグラフィー（ＩＳＣＯ、４０ｇカラム、ＰＥ：ＥｔＯＡｃ＝１００：０から４０：６０へ）により精製し、４−（２−メトキシ−６−（５−メチル−６−モルホリノ−１Ｈ−インダゾール−１−イル）ピリミジン−４−イル）ピペラジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチルを薄黄色固体として得た。
LCMS: (移動相: 5-95%アセトニトリル), Rt = 4.29分/5分; MS理論値: 479; MS実測値: 480 [M+1]+。
【０４７８】
記述Ｄ２７７
６−ブロモ−１−（（２−（トリメチルシリル）エトキシ）メチル）−１Ｈ−インダゾール（Ｄ２７７）
【化３４８】
2018524390.tif 000351
ＴＨＦ（３０ｍＬ）中、６−ブロモ−１Ｈ−インダゾール（２．００ｇ、１０．２ｍｍｏｌ）の溶液に、０℃で、ＮａＨ（０．８２０ｇ、２０．４ｍｍｏｌ）を加えた。この混合物を室温で３０分間撹拌した。０℃で、この混合物にＳＥＭ−Ｃｌ（２．５５ｇ、１５．３ｍｍｏｌ）を加えた。この混合物を室温でさらに１時間撹拌した。この混合物をＨ２Ｏ（５０ｍＬ）で希釈し、ＥｔＯＡｃ（３×２０ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、真空濃縮した。残渣をシリカカラム(silica columm)（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ＝６０：１）により精製し、目的生成物（２．６２ｇ、収率７９％）を赤色油状物として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 7.97 (s, 1H), 7.77 (s, 1H), 7.60 (d, J = 8.7 Hz, 1H), 7.30 (dd, J = 8.7, 1.5 Hz, 1H), 5.69 (s, 2H), 3.53 (t, J = 8.1 Hz, 2H), 0.89 (t, J = 8.1 Hz, 2H), -0.06 (s, 9H)。
LC-MS: [移動相: 4分で90%水(0.02% NH4OAc)および10% CH3CNから5%水(0.02% NH4OAc)および95% CH3CNへ], Rt = 2.981分 MS理論値: 326, MS実測値: 327 [M+H]+。
【０４７９】
記述Ｄ２７８
４−（１−（（２−（トリメチルシリル）エトキシ）メチル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペラジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（Ｄ２７８）
【化３４９】
2018524390.tif 000352
トルエン（２０ｍＬ）中、６−ブロモ−１−（（２−（トリメチルシリル）エトキシ）メチル）−１Ｈ−インダゾール（１．００ｇ、３．０７ｍｍｏｌ）、ピペラジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（０．８６０ｇ、４．６１ｍｍｏｌ）、Ｃｓ２ＣＯ３（２．００ｇ、６．１４ｍｍｏｌ）およびＢＩＮＡＰ（０．７７０ｇ、１．２３ｍｍｏｌ）の混合物に、Ｐｄ２（ｄｂａ）３（０．５７ｇ、０．６２ｍｍｏｌ）を加えた。この混合物を１０５℃に加熱し、一晩Ｎ２下で撹拌した。この混合物を濾過し、濾液をそのまま真空濃縮した。残渣をシリカカラム（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ＝６：１）により精製し、目的生成物（３３０ｇ、収率２４％）を黄色油状物として得た。
LC-MS: [移動相: 4分で90%水(0.02% NH4OAc)および10% CH3CNから5%水(0.02% NH4OAc)および95% CH3CNへ], Rt = 2.939分 MS理論値: 432, MS実測値: 433 [M+H]+。
【０４８０】
記述Ｄ２７９
４−（１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペラジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（Ｄ２７９）
【化３５０】
2018524390.tif 000353
メタノール（５ｍＬ）中、４−（１−（（２−（トリメチルシリル）エトキシ）メチル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペラジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（４１０ｍｇ、０．９５０ｍｍｏｌ）の溶液に、濃ＨＣｌ（５ｍＬ）を加えた。この溶液を室温で１時間撹拌した。溶液を真空濃縮した。残渣をメタノール（４ｍＬ）に溶かした。この溶液にＨ２Ｏ（１ｍＬ）中ＫＯＨ（１６１ｍｇ、２．８８ｍｍｏｌ）およびＢｏｃ２Ｏ（３１４ｍｇ、１．４４ｍｍｏｌ）を加えた。この混合物を２時間撹拌した。この混合物をＨ２Ｏ（２０ｍＬ）で希釈し、ＤＣＭ／ＭｅＯＨ（２０／１、３×２０ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、真空濃縮した。残渣をＣ１８（ＣＨ３ＣＮ／Ｈ２Ｏ  ５％から８０％へ）により精製し、目的生成物（１１０ｍｇ、収率３８％）を黄色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 7.93 (s, 1H), 7.61 (d, J = 8.7 Hz, 1H), 6.93 (dd, J = 9.0, 1.8 Hz, 1H), 6.82 (s, 1H), 3.63-3.60 (m, 4H), 3.20-3.17 (m, 4H), 1.49 (s, 9H)。
LC-MS: [移動相: 4分で90%水(0.02% NH4OAc)および10% CH3CNから5%水(0.02% NH4OAc)および95% CH3CNへ], Rt = 2.218分 MS理論値: 302, MS実測値: 303 [M+H]+。
【０４８１】
記述Ｄ２８０
４−（１−（２−メトキシ−６−モルホリノピリミジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペラジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（Ｄ２８０）
【化３５１】
2018524390.tif 000354
ＤＭＦ（３ｍＬ）中、４−（１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペラジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（１１０ｍｇ、０．３６４ｍｍｏｌ）およびＣｓ２ＣＯ３（２３４ｍｇ、０．７２０ｍｍｏｌ）の混合物に、４−（６−クロロ−２−メトキシピリミジン−４−イル）モルホリン（１０８ｍｇ、０．４７０ｍｍｏｌ）を加えた。この混合物を１００℃に加熱し、一晩撹拌した。この混合物をＨ２Ｏ（２０ｍＬ）で希釈し、ＥｔＯＡｃ（３×１５ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、真空濃縮した。残渣を分取ＴＬＣ（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ＝１：１）により精製し、さらに分取ＨＰＬＣにより精製し、目的生成物（６０ｍｇ、収率３３％）を黄色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 8.34 (s, 1H), 8.03 (s, 1H), 7.59 (d, J = 9.0 Hz, 1H), 7.00 (dd, J = 9.0, 1.8 Hz, 1H), 6.84 (s, 1H), 4.09 (s, 3H), 3.81-3.71 (m, 8H), 3.64-3.60 (m, 4H), 3.29-3.26 (m, 4H), 1.50 (s, 9H)。
【０４８２】
記述Ｄ２８１
６−ブロモ−１−（２−メトキシ−６−（４−メチルピペラジン−１−イル）ピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール（Ｄ２８１）
【化３５２】
2018524390.tif 000355
６−ブロモ−１−（６−クロロ−２−メトキシピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール（２００ｍｇ、０．５６６ｍｍｏｌ）をＤＭＦ（５ｍＬ）に溶かし、１−メチルピペラジン（１１３ｍｇ、１．１３１ｍｍｏｌ）およびＣｓ２ＣＯ３（３６９ｍｇ、１．１３１ｍｍｏｌ）を加え、この混合物をマイクロ波照射下、１２０℃で３０分間撹拌した。この反応混合物に水（３０ｍＬ）およびＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ）を加えた。層を分離し(seperated)、水層をＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ）により抽出した。合わせた有機層を飽和ＮａＣｌ水溶液（５０ｍＬ×２回）で洗浄し、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させた後、濃縮した。粗生成物をそれ以上精製せずに次の工程で使用した。
LCMS: (移動相: 5-95%アセトニトリル), Rt = 3.07分/5分; MS理論値: 416; MS実測値: 416.9 [M+1]+。
【０４８３】
記述Ｄ２８２
４，６−ジヨード−２−メトキシピリミジン（Ｄ２８２）
【化３５３】
2018524390.tif 000356
ＨＩ（５５％、１５ｍＬ）中、ＮａＩ（２．２０ｇ、１４．６ｍｍｏｌ）の溶液に、４，６−ジクロロ−２−メトキシピリミジン（２．００ｇ、１１．２ｍｍｏｌ）を加えた。この混合物を４０℃に加熱し、１０時間撹拌した。この反応混合物を室温まで冷却し、氷水（５０ｍＬ）に注いだ。固体を濾取し、カラムクロマトグラフィー（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ＝１０：１）により精製し、標題化合物（１．２ｇ、収率３０％）を白色固体として得た。
1H NMR (400 MHz, CDCl3): δ 7.85 (s, 1H), 4.00 (s, 3H)。
LC-MS (移動相: 2.5分で95%水(0.02% NH4Ac)および5% CH3CNから5%水(0.02% NH4Ac)および95% CH3CNへ, Rt = 1.66分; MS理論値: 362; MS実測値: 363 [M+H]+。
【０４８４】
記述Ｄ２８３
４−ヨード−２−メトキシ−６−（ピペリジン−１−イル）ピリミジン（Ｄ２８３）
【化３５４】
2018524390.tif 000357
ＥｔＯＨ（３０ｍＬ）中、４，６−ジヨード−２−メトキシピリミジン（１．４０ｇ、３．９０ｍｍｏｌ）の懸濁液に、室温で、モルホリン（７１４ｍｇ、８．２ｍｍｏｌ）を加えた。この混合物を４時間撹拌した。この混合物を多量の白色固体が沈澱するまで濃縮した。固体を回収し、ＥｔＯＨで洗浄し、粗生成物（９００ｍｇ）を得た。この粗生成物をＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ）と水（５０ｍＬ）とで分液した。有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残渣をＥｔＯＡｃ／ＰＥ（１０ｍＬ、１／１０）で摩砕し、濾過し、標題化合物（８００ｍｇ、収率６５％）を白色固体として得た。
1H NMR (400 MHz, CDCl3): δ 6.62 (s, 1H), 3.89 (s, 3H), 3.76-3.72 (m, 4H), 3.59-3.56 (m, 4H)。
LC-MS (移動相: 3.0分で95%水(0.02% NH4Ac)および5% CH3CNから5%水(0.02% NH4Ac)および95% CH3CNへ, Rt = 1.67分; MS理論値: 320; MS実測値: 321 [M+H]+。
【０４８５】
記述Ｄ２８４
１−（６−ヨード−２−メトキシピリミジン−４−イル）アゼチジン−３−オール（Ｄ２８４）
【化３５５】
2018524390.tif 000358
ｉ−ＰｒＯＨ（２０ｍＬ）中、４，６−ジヨード−２−メトキシピリミジン（１．２５ｇ、３．４５ｍｍｏｌ）の混合物に、アゼチジン−３−オール塩酸塩（３７４ｍｇ、３．４５ｍｍｏｌ）およびＴＥＡ（３ｍＬ）を加えた。この混合物を７５℃に加熱し、２時間撹拌した。溶媒を真空下で除去し、残渣を水（２０ｍＬ）に分散させた。この混合物をＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ×２）で抽出し、合わせた有機層をブライン（５０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮し、標題化合物（１．０６ｇ、収率１００％）を白色固体として得た。
LCMS: (移動相: 2.5分で5-95%アセトニトリル), Rt = 1.33分, MS理論値: 307; MS実測値: 308 [M+H]+。
1H NMR (300 MHz, DMSO-d6): δ 6.51 (s, 1H), 5.76 (br s, 1H), 4.57-4.49 (m, 1H), 4.20-4.15 (m, 2H), 3.76-3.68 (m, 5H)。
【０４８６】
記述Ｄ２８５
４−ヨード−２−メトキシ−６−（３−（（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）オキシ）アゼチジン−１−イル）ピリミジン（Ｄ２８５）
【化３５６】
2018524390.tif 000359
ＤＣＭ（１０ｍＬ）中、１−（６−ヨード−２−メトキシ−ピリミジン−４−イル）−アゼチジン−３−オール（７００ｍｇ、２．２８ｍｍｏｌ）の混合物に、ＤＨＰ（３８３ｍｇ、４．５６ｍｍｏｌ）およびＴｓＯＨ・Ｈ２Ｏ（８７ｍｇ、０．４６ｍｍｏｌ）を加えた。この反応混合物を室温で一晩撹拌した。この混合物を濃縮した。残渣をカラムクロマトグラフィー（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ＝５：１）により精製し、標題化合物（７００ｍｇ、収率７８％）を黄色油状物として得た。
LCMS: (移動相: 2.5分で5-95%アセトニトリル), Rt = 1.68分; MS理論値: 391; MS実測値: 392 [M+H]+。
1H NMR (400 MHz, CDCl3): δ 6.33 (s, 1H), 4.69-4.64 (m, 2H), 4.32-4.22 (m, 2H), 4.08-3.96 (m, 2H), 4.02-3.84 (m, 4H), 3.55-3.51 (m, 1H), 1.87-1.71 (m, 2H), 1.60-1.54 (m, 4H)。
【０４８７】
記述Ｄ２８６
４−（６−ヨードピリミジン−４−イル）モルホリン（Ｄ２８６）
【化３５７】
2018524390.tif 000360
４−（６−クロロピリミジン−４−イル）モルホリン（２．５ｇ、１２．５２ｍｍｏｌ）およびヨウ化ナトリウム（２．８２ｇ、１８．７８ｍｍｏｌ）をヨウ化水素（２４．７８ｍｌ、１８８ｍｍｏｌ）（水溶液）に溶かし、この溶液を４０℃で３日間撹拌した。この反応混合物のｐＨを、１Ｎ  ＮａＯＨを用いて８に調整した。ＥｔＯＡｃ（２００ｍＬ）を加えて沈澱を溶かした。次に、有機層を分離し(seperated)、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させた後、濃縮した。粗物質を順相クロマトグラフィー（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ＝１００：０→６０：４０）により精製し、４−（６−ヨードピリミジン−４−イル）モルホリン（２．３ｇ、７．１１ｍｍｏｌ、収率５６．８％）を白色固体として得た。
LCMS: (移動相: 5-95%アセトニトリル), Rt = 2.16分/5分; MS理論値: 291; MS実測値: 292.0 [M+1]+。
【０４８８】
記述Ｄ２８７
メタンスルホン酸（Ｓ）−テトラヒドロフラン−３−イル（Ｄ２８７）
【化３５８】
2018524390.tif 000361
ＤＣＭ（１０ｍＬ）中、（Ｓ）−テトラヒドロフラン−３−オール（６００ｍｇ、６．８２ｍｍｏｌ）およびＴＥＡ（２．０７ｇ、２０．５ｍｍｏｌ）の溶液に、氷浴を用い、ＭｓＣｌ（１．１７ｍｇ、１０．２ｍｍｏｌ）を加えた。この溶液を室温まで温め、１時間撹拌した。この混合物をＨ２Ｏ（４０ｍＬ）で希釈し、ＤＣＭ（２０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮し、目的生成物（１．１ｇ、収率９６％）を褐色油状物として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 5.33-5.28 (m, 1H), 4.04-3.84 (m, 4H), 3.03 (s, 3H), 2.26-2.20 (m, 2H)。
【０４８９】
記述Ｄ２８８
５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−６−（（（Ｒ）−テトラヒドロフラン−３−イル）オキシ）−１Ｈ−インダゾール（Ｄ２８８）
【化３５９】
2018524390.tif 000362
ＤＭＦ（４０ｍＬ）中、５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−オール（６００ｍｇ、２．５９ｍｍｏｌ）、メタンスルホン酸（Ｓ）−テトラヒドロフラン−３−イル（６４４ｍｇ、３．８８ｍｍｏｌ）、およびＣｓ２ＣＯ３（２．５０ｇ、７．７６ｍｍｏｌ）の混合物を１００℃で３時間撹拌した。この混合物をＨ２Ｏ（１００ｍＬ）で希釈し、ＥｔＯＡｃ（４０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブライン（５０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、真空濃縮した。残渣をシリカゲルでのカラムクロマトグラフィー（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ＝３：１）により精製し、目的生成物（６１０ｇ、収率７８％）を白色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 7.84 (s, 1H), 7.43 (s, 1H), 6.79 (d, J = 2.1 Hz, 1H), 5.63 (dd, J = 11.1, 2.7 Hz, 1H), 5.07-5.02 (m, 1H), 4.13-3.92 (m, 5H), 3.77-3.69 (m, 1H), 2.63-2.51 (m, 1H), 2.26-2.05 (m, 7H), 1.82-1.67 (m, 3H)。
LC-MS: [移動相: 4分で90%水(0.02% NH4OAc)および10% CH3CNから5%水(0.02% NH4OAc)および95% CH3CNへ], Rt = 2.413分, MS理論値: 302, MS実測値: 303 [M+H]+。
【０４９０】
記述Ｄ２８９
（Ｒ）−５−メチル−６−（（テトラヒドロフラン−３−イル）オキシ）−１Ｈ−インダゾール（Ｄ２８９）
【化３６０】
2018524390.tif 000363
ＨＣｌ／１，４−ジオキサン（６Ｍ、５０ｍＬ）中、５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−６−（（（Ｒ）−テトラヒドロフラン−３−イル）オキシ）−１Ｈ−インダゾール（６１０ｍｇ、２．０２ｍｍｏｌ）の混合物を室温で２時間撹拌した。この反応混合物を濃縮し、残渣を１０ｍＬの冷ＥｔＯＡｃで洗浄し、標題化合物（４００ｍｇ、収率９１％）を白色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, DMSO-d6): δ 7.84 (s, 1H), 7.46 (s, 1H), 6.84 (s, 1H), 5.08-5.06 (m, 1H), 3.96-3.74 (m, 4H), 2.30-2.17 (m, 4H), 2.06-1.95 (m, 1H)。
【０４９１】
記述Ｄ２９０
メタンスルホン酸（Ｒ）−テトラヒドロフラン−３−イル（Ｄ２９０）
【化３６１】
2018524390.tif 000364
ＤＣＭ（１０ｍＬ）中、（Ｒ）−テトラヒドロフラン−３−オール（６００ｍｇ、６．８２ｍｍｏｌ）およびＴＥＡ（３．０７ｇ、２０．５ｍｍｏｌ）の溶液に、氷浴を用い、ＭｓＣｌ（１．１７ｍｇ、１０．２ｍｍｏｌ）を加えた。この溶液を室温まで温め、１時間撹拌した。この混合物をＨ２Ｏ（４０ｍＬ）で希釈し、ＤＣＭ（２０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮し、目的生成物（１ｇ、収率８８％）を褐色油状物として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 5.32-5.29 (m, 1H), 4.33-3.86 (m, 4H), 3.03 (s, 3H), 2.26-2.19 (m, 2H)。
【０４９２】
記述Ｄ２９１
５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−６−（（（Ｓ）−テトラヒドロフラン−３−イル）オキシ）−１Ｈ−インダゾール（Ｄ２９１）
【化３６２】
2018524390.tif 000365
ＤＭＦ（２０ｍＬ）中、５−メチル−１−（テトラヒドロ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−オール（５５０ｍｇ、２．３７ｍｍｏｌ）、メタンスルホン酸（Ｒ）−テトラヒドロフラン−３−イル（５９０ｍｇ、３．５６ｍｍｏｌ）、およびＣｓ２ＣＯ３（３．４７ｇ、１０．７ｍｍｏｌ）の混合物を１００℃で２時間撹拌した。この混合物をＨ２Ｏ（１００ｍＬ）で希釈し、ＥｔＯＡｃ（２０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブライン（２０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮した。残渣をシリカゲルでのカラムクロマトグラフィー（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ＝３：１）により精製し、目的生成物（６００ｇ、収率８４％）を白色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 7.84 (s, 1H), 7.42 (s, 1H), 6.79 (d, J = 2.1 Hz, 1H), 5.62 (dd, J = 9.0, 2.1 Hz, 1H), 5.05-5.01 (m, 1H), 4.12-3.86 (m, 5H), 3.76-3.68 (m, 1H), 2.62-2.49 (m, 1H), 2.32-2.04 (m, 7H), 1.83-1.64 (m, 3H)。
【０４９３】
記述Ｄ２９２
（Ｓ）−５−メチル−６−（（テトラヒドロフラン−３−イル）オキシ）−１Ｈ−インダゾール（Ｄ２９２）
【化３６３】
2018524390.tif 000366
ＨＣｌ／１，４−ジオキサン（６Ｍ、１００ｍＬ）中、５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−６−（（（Ｓ）−テトラヒドロフラン−３−イル）オキシ）−１Ｈ−インダゾール（５４０ｍｇ、１．７９ｍｍｏｌ）の混合物を室温で一晩撹拌した。この反応混合物を減圧下で濃縮し、残渣を２０ｍＬのＥｔＯＡｃで洗浄し、標題化合物（３００ｍｇ、収率７７％）を白色固体として得た。
LC-MS: [移動相: 3分で80%水(0.02% NH4OAc)および20% CH3CNから5%水(0.02% NH4OAc)および95% CH3CNへ], Rt = 1.74分, MS理論値:218, MS実測値: 218 [M]+。
【０４９４】
記述Ｄ２９３
４−（６−（６−ブロモ−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）ピリミジン−４−イル）モルホリン（Ｄ２９３）
【化３６４】
2018524390.tif 000367
ＤＭＦ（３５ｍＬ）中、６−ブロモ−５−メチル−１Ｈ−インダゾール，塩酸塩（４．４ｇ、１７．７８ｍｍｏｌ）、Ｃｓ２ＣＯ３（１７．３８ｇ、５３．３ｍｍｏｌ）および４−（６−クロロピリミジン−４−イル）モルホリン（３．５５ｇ、１７．７８ｍｍｏｌ）の混合物を２本のマイクロ波バイアルに等分し、マイクロ波バイアル内に密封し、１００℃で２時間マイクロ波を照射した。目的生成物および位置選択的複生成物４−（６−（６−ブロモ−５−メチル−２Ｈ−インダゾール−２−イル）ピリミジン−４−イル）モルホリンもＬＣＭＳモニタリングで見られた。次に、この反応混合物を水（１００ｍＬ）で希釈し、濾過し、酢酸エチル（８０×３ｍＬ）で抽出した。合わせた有機部分を無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮した。ＩＳＣＯシステム（酢酸エチル／石油エーテル）により精製して混合物を得、これは標題生成物と位置選択的副生成物を含んでいた。
LC-MS (ESI) [移動相: 5.0分で95%水(0.05% TFA)および5% CH3CNから5%水(0.05% TFA)および95% CH3CNへ]: m/z 375 [M+ H]+ ; Rt = 4.06, 4.26分。
【０４９５】
記述Ｄ２９４
６−（３−（ベンジルオキシ）シクロブチル）−２−メトキシピリミジン−４−オール（Ｄ２９４）
【化３６５】
2018524390.tif 000368
ＣＨ３ＯＨ（７０ｍＬ）中、ＣＨ３ＯＮａ（２．４０ｇ、４４．５ｍｍｏｌ）の溶液に、メチルカルバミミデート(carbamimidate)塩酸塩（２．１０ｇ、１９．１ｍｍｏｌ）および３−（３−（ベンジルオキシ）シクロブチル）−３−オキソプロパン酸エチル（３．５０ｇ、１２．７ｍｍｏｌ）を加えた。この反応混合物を室温で２時間撹拌した。次に、この反応混合物を６時間還流した。この反応混合物を室温まで冷却し、濃縮した。残渣を水（５０ｍＬ）に溶かした。この混合物に濃ＨＣｌ溶液をｐＨ＝５まで加えた。得られた混合物をＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機層をブライン（５０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残渣を（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ＝５：１、５０ｍＬ）で摩砕し、標題化合物（１．８７ｇ、収率５１％）を白色固体として得た。
1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 7.35-7.28 (m, 5H), 5.94 (s, 1H), 4.46-4.44 (m, 2H), 4.03-3.96 (m, 4H), 2.83-2.74 (m, 1H), 2.55-2.42 (m, 2.5H), 2.30-2.21 (m, 1.5H)。
【０４９６】
記述Ｄ２９５およびＤ２９６
４−（（１Ｓ，３Ｓ）−３−（ベンジルオキシ）シクロブチル）−６−クロロ−２−メトキシピリミジン（Ｄ２９５）
４−（（１Ｒ，３Ｒ）−３−（ベンジルオキシ）シクロブチル）−６−クロロ−２−メトキシピリミジン（Ｄ２９６）
【化３６６】
2018524390.tif 000369
トルエン（４０ｍＬ）中、６−（３−（ベンジルオキシ）シクロブチル）−２−メトキシピリミジン−４−オール（１．６０ｇ、５．５９ｍｍｏｌ）の溶液に、ＴＥＡ（６７７ｍｇ、６．７１ｍｍｏｌ）およびＰＯＣｌ３（１．０３ｇ、６．７１ｍｍｏｌ）を加えた。この反応混合物を２時間還流させた。この混合物を室温まで冷却し、飽和ＮａＨＣＯ３溶液（１５０ｍＬ）に注ぎ、１０分間撹拌した。得られた混合物をＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブライン（５０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残渣をカラムクロマトグラフィー（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ＝２０：１）により精製し、標題化合物シス異性体（１．００ｇ、収率５９％）を無色の油状物として、およびトランス異性体（２６０ｍｇ、収率１５％）を無色の油状物として得た。
D295 (シス異性体): 1H NMR (400 MHz, CDCl3): δ 7.35-7.27 (m, 5H), 6.84 (s, 1H), 4.46 (s, 2H), 4.08-4.02 (m, 4H), 3.02-2.97 (m, 1H), 2.67-2.61 (m, 2H), 2.33-2.26 (m, 2H)。
D296 (トランス異性体): 1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 7.35-7.26 (m, 5H), 6.82 (s, 1H), 4.47-4.37 (m, 3H), 4.01 (s, 3H), 3.55-3.45 (m, 1H), 2.58-2.43 (m, 4H)。
【０４９７】
記述Ｄ２９７
４−（１−（６−（（１ｓ，３ｓ）−３−（ベンジルオキシ）シクロブチル）−２−メトキシピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）−３−フルオロピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体１，Ｄ２９７）
【化３６７】
2018524390.tif 000370
トルエン（５ｍＬ）中、３−フルオロ−４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（１００ｍｇ、０．３００ｍｍｏｌ）（鏡像異性体１）の溶液に、４−（（１Ｓ，３Ｓ）−３−（ベンジルオキシ）シクロブチル）−６−クロロ−２−メトキシピリミジン（１８２ｍｇ、０．６００ｍｍｏｌ）、ＣｕＩ（１７１ｍｇ、０．９００ｍｍｏｌ）、Ｋ３ＰＯ４（２１２ｍｇ、１．００ｍｍｏｌ）およびＮ，Ｎ’−ジメチル−シクロヘキサン−１，２−ジアミン（１２８ｍｇ、０．９００ｍｍｏｌ）を加えた。この混合物を一晩還流させた。この反応混合物を室温まで冷却し、濾過した。濾液を濃縮した。残渣をカラムクロマトグラフィー（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ＝１０：１）により精製し、粗物質（１６０ｍｇ）を得た。この粗物質をＣ１８カラム（６０分で９５％水および５％ＣＨ３ＣＮから２０％水および８０％ＣＨ３ＣＮへ）により精製し、標題化合物（１００ｍｇ、収率５５％）を無色の油状物として得た。
D297 1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 8.82 (s, 1H), 8.12 (s, 1H), 7.57 (s, 1H), 7.48 (s, 1H), 7.37-7.26 (m, 5H), 4.83-4.54 (m, 2H), 4.49 (s, 2H), 4.29-4.19 (m, 1H), 4.14-4.07 (m, 4H), 3.31-3.19 (m, 1H), 3.14-3.03 (m, 1H), 2.95-2.78 (m, 2H), 2.73-2.63 (m, 2H), 2.51 (s, 3H), 2.44-2.34 (m, 2H), 2.04-1.91 (m, 1H), 1.84-1.74 (m, 1H), 1.53 (s, 9H)。
【０４９８】
記述Ｄ２９８
３−フルオロ−４−（１−（６−（（１ｓ，３ｓ）−３−ヒドロキシシクロブチル）−２−メトキシピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体１，Ｄ２９８）
【化３６８】
2018524390.tif 000371
ＣＨ３ＯＨ（５ｍＬ）中、４−（１−（６−（（１ｓ，３ｓ）−３−（ベンジルオキシ）シクロブチル）−２−メトキシピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）−３−フルオロピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体１、１００ｍｇ、０．１６６ｍｍｏｌ）の溶液に、Ｐｄ／Ｃ（１０％、１００ｍｇ）を加えた。この混合物を室温、Ｈ２バルーン下で一晩撹拌した。この混合物を濾過し、濾液を濃縮した。残渣を（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ＝５：１、５ｍＬ）で摩砕し、標題化合物（４５ｍｇ、収率５３％）を白色固体として得た。
D298 1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 8.81 (s, 1H), 8.13 (s, 1H), 7.57 (s, 1H), 7.46 (s, 1H), 4.64-4.37 (m, 2H), 4.25-4.09 (m, 5H), 3.31-3.06 (m, 2H), 2.91-2.76 (m, 5H), 2.50 (s, 3H), 2.35-2.24 (m, 2H), 1.98-1.87 (m, 2H), 1.52 (s, 9H)。
【０４９９】
記述Ｄ２９９
（シス）−３−｛６−［６−（３−フルオロ−ピペリジン−４−イル）−５−メチル−インダゾール−１−イル］−２−メトキシ−ピリミジン−４−イル｝−シクロブタノール塩酸塩（鏡像異性体１，Ｄ２９９）
【化３６９】
2018524390.tif 000372
ＣＨ３ＯＨ（２．５ｍＬ）中、３−フルオロ−４−（１−（６−（（１Ｓ，３Ｓ）−３−ヒドロキシシクロブチル）−２−メトキシピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体１、４５ｍｇ、０．０８８ｍｍｏｌ）の溶液に、ＨＣｌ／ＣＨ３ＯＨ（８ｍｏｌ／Ｌ、２．５ｍＬ）を得た。この混合物を室温で１時間撹拌した。この反応混合物を濃縮し、標題化合物（３５ｍｇ、収率９０％）を白色固体として得た。
D299 LCMS [移動相: 3分で5-95% CH3CN]: Rt = 1.80分; MS理論値: 411; MS実測値: 412[M+H]+。
【０５００】
記述Ｄ３００
４−（１−（６−（（１ｓ，３ｓ）−３−（ベンジルオキシ）シクロブチル）−２−メトキシピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）−３−フルオロピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体２，Ｄ３００）
【化３７０】
2018524390.tif 000373
トルエン（５ｍＬ）中、３−フルオロ−４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体２、１５０ｍｇ、０．４５０ｍｍｏｌ）の溶液に、４−（（１Ｓ，３Ｓ）−３−（ベンジルオキシ）シクロブチル）−６−クロロ−２−メトキシピリミジン（２７３ｍｇ、０．９００ｍｍｏｌ）、ＣｕＩ（１７１ｍｇ、０．９００ｍｍｏｌ）、Ｋ３ＰＯ４（２８６ｍｇ、１．３５ｍｍｏｌ）およびＮ，Ｎ’−ジメチル−シクロヘキサン−１，２−ジアミン（１２８ｍｇ、０．９００ｍｍｏｌ）を加えた。この混合物を一晩還流させた。この反応混合物を室温まで冷却し、濾過した。濾液を濃縮した。残渣をカラムクロマトグラフィー（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ＝１０：１）により精製し、標題化合物（２４０ｍｇ、収率８８％）を無色の油状物として得た。
D300 LCMS [移動相: 3分で5-95% CH3CN]: Rt = 2.46分; MS理論値: 601; MS実測値: 602 [M+H]+。
【０５０１】
記述Ｄ３０１
３−フルオロ−４−（１−（６−（（１Ｓ，３Ｓ）−３−ヒドロキシシクロブチル）−２−メトキシピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体２，Ｄ３０１）
【化３７１】
2018524390.tif 000374
ＣＨ３ＯＨ（５ｍＬ）中、４−（１−（６−（（１Ｓ、３Ｓ）−３−（ベンジルオキシ）シクロブチル）−２−メトキシピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）−３−フルオロピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体２、２４０ｍｇ、０．３９９ｍｍｏｌ）の溶液に、Ｐｄ／Ｃ（１０％、２００ｍｇ）を加えた。この混合物を室温、Ｈ２バルーン下で一晩撹拌した。この混合物を濾過し、濾液を濃縮した。残渣を分取ＴＬＣ（ＤＣＭ：ＣＨ３ＯＨ＝２０：１）により精製し、粗物質（１００ｍｇ）を得た。この粗物質を（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ＝５：１、１０ｍＬ）で摩砕し、標題化合物（７０ｍｇ、収率３４％）を白色固体として得た。
D301 1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 8.81 (s, 1H), 8.12 (s, 1H), 7.57 (s, 1H), 7.46 (s, 1H), 4.82-4.52 (m, 2H), 4.35-4.05 (m, 5H), 3.310-3.09 (m, 2H), 2.92-2.69 (m, 5H), 2.51 (s, 3H), 2.33-2.25 (m, 2H), 2.00-1.89 (m, 1H), 1.82-1.73 (m, 1H), 1.52 (s, 9H)。
【０５０２】
記述Ｄ３０２
（シス）−３−｛６−［６−（３−フルオロ−ピペリジン−４−イル）−５−メチル−インダゾール−１−イル］−２−メトキシ−ピリミジン−４−イル｝−シクロブタノール塩酸塩（鏡像異性体２，Ｄ３０２）
【化３７２】
2018524390.tif 000375
ＣＨ３ＯＨ（２．５ｍＬ）中、３−フルオロ−４−（１−（６−（（１ｓ，３ｓ）−３−ヒドロキシシクロブチル）−２−メトキシピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体２、７０ｍｇ、０．１４ｍｍｏｌ）の溶液に、ＨＣｌ／ＣＨ３ＯＨ（８ｍｏｌ／Ｌ、２．５ｍＬ）を加えた。この混合物を室温で１時間撹拌した。この反応混合物を濃縮し、標題化合物（６２ｍｇ、収率１００％）を白色固体として得た。
D302 LCMS [移動相: 3分で20-95% CH3CN]: Rt = 1.26分; MS理論値: 411; MS実測値: 412 [M+H]+。
【０５０３】
記述Ｄ３０３
４−（１−（６−（（１ｒ，３ｒ）−３−（ベンジルオキシ）シクロブチル）−２−メトキシピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）−３−フルオロピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体１，Ｄ３０３）
【化３７３】
2018524390.tif 000376
トルエン（５ｍＬ）中、３−フルオロ−４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（１００ｍｇ、０．３００ｍｍｏｌ）（鏡像異性体１）の溶液に、４−（（１Ｒ，３Ｒ）−３−（ベンジルオキシ）シクロブチル）−６−クロロ−２−メトキシピリミジン（１２０ｍｇ、０．３９５ｍｍｏｌ）、ＣｕＩ（１７１ｍｇ、０．９００ｍｍｏｌ）、Ｋ３ＰＯ４（１９１ｍｇ、０．９００ｍｍｏｌ）およびＮ，Ｎ’−ジメチル−シクロヘキサン−１，２−ジアミン（１２８ｍｇ、０．９００ｍｍｏｌ）を加えた。この混合物を一晩還流させた。この反応混合物を室温まで冷却し、濾過した。濾液を濃縮した。残渣カラムクロマトグラフィー（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ＝１０：１）をにより精製し、粗物質（１８０ｍｇ）を得た。この粗物質を分取ＨＰＬＣ（分取ＨＰＬＣ：２０分で４０％水（０．１％ＮＨ４ＨＣＯ３）および６０％ＣＨ３ＣＮから５％水（０．１％ＮＨ４ＨＣＯ３）および９５％ＣＨ３ＣＮへ）により精製し、標題化合物（８０ｍｇ、収率４４％）を無色の油状物として得た。
D303 1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 8.82 (s, 1H), 8.12 (s, 1H), 7.56 (s, 1H), 7.46 (s, 1H), 7.36-7.27 (m, 5H), 4.81-4.58 (m, 2H), 4.53-4.43 (m, 3H), 4.30-4.18 (m, 1H), 4.13 (s, 3H), 3.67-3.57 (m, 1H), 3.30-3.19 (m, 1H), 2.93-2.79 (m, 2H), 2.69-2.61 (m, 2H), 2.56-2.47 (m, 5H), 2.01-1.93 (m, 1H), 1.84-1.74 (m, 1H), 1.53 (s, 9H)。
【０５０４】
記述Ｄ３０４
３−フルオロ−４−（１−（６−（（１ｒ，３ｒ）−３−ヒドロキシシクロブチル）−２−メトキシピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体１，Ｄ３０４）
【化３７４】
2018524390.tif 000377
ＣＨ３ＯＨ（１０ｍＬ）中、４−（１−（６−（（１Ｒ，３Ｒ）−３−（ベンジルオキシ）シクロブチル）−２−メトキシピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）−３−フルオロピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体１、８０ｍｇ、０．１３ｍｍｏｌ）の溶液に、Ｐｄ／Ｃ（１０％、８０ｍｇ）を加えた。この混合物を室温、Ｈ２バルーン下で一晩撹拌した。この混合物を濾過し、濾液を濃縮し、標題化合物（６０ｍｇ、収率９０％）を白色固体として得た。
D304 LCMS [移動相: 3分で5-95% CH3CN]: Rt = 2.02分; MS理論値: 511; MS実測値: 512 [M+H]+。
【０５０５】
記述Ｄ３０５
（シス）−（１Ｒ，３Ｒ）−３−（６−（６−（３−フルオロピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メトキシピリミジン−４−イル）シクロブタノール塩酸塩（鏡像異性体１，Ｄ３０５）
【化３７５】
2018524390.tif 000378
ＣＨ３ＯＨ（５ｍＬ）中、３−フルオロ−４−（１−（６−（（１Ｒ，３Ｒ）−３−ヒドロキシシクロブチル）−２−メトキシピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体１、６０ｍｇ、０．１２ｍｍｏｌ）の溶液に、ＨＣｌ／ＣＨ３ＯＨ（８ｍｏｌ／Ｌ、５ｍＬ）を加えた。この混合物を室温で１時間撹拌した。この反応混合物を濃縮し、標題化合物（５４ｍｇ、収率１００％）を白色固体として得た。
D305 LCMS [移動相: 3分で20-95% CH3CN]: Rt = 1.76分; MS理論値: 411; MS実測値: 412 [M+H]+。
【０５０６】
記述Ｄ３０６
４−（１−（６−（（１Ｒ，３Ｒ）−３−（ベンジルオキシ）シクロブチル）−２−メトキシピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）−３−フルオロピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体２，Ｄ３０６）
【化３７６】
2018524390.tif 000379
トルエン（５ｍＬ）中、３−フルオロ−４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体２、１００ｍｇ、０．３００ｍｍｏｌ）の溶液に、４−（（１Ｒ，３Ｒ）−３−（ベンジルオキシ）シクロブチル）−６−クロロ−２−メトキシピリミジン（１２０ｍｇ、０．３９５ｍｍｏｌ）、ＣｕＩ（１７１ｍｇ、０．９００ｍｍｏｌ）、Ｋ３ＰＯ４（１９１ｍｇ、０．９００ｍｍｏｌ）およびＮ，Ｎ’−ジメチル−シクロヘキサン−１，２−ジアミン（１２８ｍｇ、０．９００ｍｍｏｌ）を加えた。この混合物を一晩還流させた。この反応混合物を室温まで冷却し、濾過した。濾液を濃縮した。残渣をカラムクロマトグラフィー（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ＝１０：１）により精製し、粗物質（１８５ｍｇ）を得た。この粗物質を分取ＨＰＬＣ（分取ＨＰＬＣ：２０分で４０％水（０．１％ＮＨ４ＨＣＯ３）および６０％ＣＨ３ＣＮから５％水（０．１％ＮＨ４ＨＣＯ３）および９５％ＣＨ３ＣＮへ）により精製し、標題化合物（８０ｍｇ、収率４４％）を無色の油状物として得た。
D306 1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 8.82 (s, 1H), 8.11 (s, 1H), 7.56 (s, 1H), 7.46 (s, 1H), 7.46-7.27 (m, 5H), 4.81-4.57 (m, 2H), 4.52-4.43 (m, 3H), 4.28-4.18 (m, 1H), 4.13 (s, 3H), 3.66-3.57 (m, 1H), 3.31-3.19 (m, 1H), 2.94-2.77 (m, 2H), 2.69-2.60(m, 2H), 2.56-2.47 (m, 5H), 2.00-1.90 (m, 1H), 1.83-1.72 (m, 1H), 1.52 (s, 9H)。
【０５０７】
記述Ｄ３０７
３−フルオロ−４−（１−（６−（（１Ｒ，３Ｒ）−３−ヒドロキシシクロブチル）−２−メトキシピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体２，Ｄ３０７）
【化３７７】
2018524390.tif 000380
ＣＨ３ＯＨ（１０ｍＬ）中、４−（１−（６−（（１Ｒ，３Ｒ）−３−（ベンジルオキシ）シクロブチル）−２−メトキシピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）−３−フルオロピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体２、６０ｍｇ、０．１０ｍｍｏｌ）の溶液に、Ｐｄ／Ｃ（１０％、８０ｍｇ）を加えた。この混合物を室温、Ｈ２バルーン下で一晩撹拌した。この混合物を濾過し、濾液を濃縮し、標題化合物（４５ｍｇ、収率８８％）を白色固体として得た。
D307 LCMS [移動相: 3分で5-95% CH3CN]: Rt = 2.02分; MS理論値: 511; MS実測値: 512 [M+H]+。
【０５０８】
記述Ｄ３０８
（シス）−（１Ｒ，３Ｒ）−３−（６−（６−（３−フルオロピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メトキシピリミジン−４−イル）シクロブタノール塩酸塩（鏡像異性体２，Ｄ３０８）
【化３７８】
2018524390.tif 000381
ＣＨ３ＯＨ（５ｍＬ）中、３−フルオロ−４−（１−（６−（（１Ｒ，３Ｒ）−３−ヒドロキシシクロブチル）−２−メトキシピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体２、６０ｍｇ、０．１２ｍｍｏｌ）の溶液に、ＨＣｌ／ＣＨ３ＯＨ（８ｍｏｌ／Ｌ、５ｍＬ）を加えた。この混合物を室温で１時間撹拌した。この反応混合物を濃縮し、標題化合物（５４ｍｇ、収率１００％）を白色固体として得た。
D308 LCMS [移動相: 3分で5-95% CH3CN]: Rt = 1.73分; MS理論値: 411; MS実測値: 412 [M+H]+。
【０５０９】
記述Ｄ３０９
（Ｒ）−１−（６−ヨード−２−メチルピリミジン−４−イル）ピロリジン−３−オール（Ｄ３０９）
【化３７９】
2018524390.tif 000382
ＤＭＦ（１０ｍＬ）中、４，６−ジヨード−２−メチルピリミジン（６００ｍｇ、１．７３ｍｍｏｌ）の溶液に、（Ｒ）−ピロリジン−３−オール（１５１ｍｇ、１．７３ｍｍｏｌ）およびＤＩＰＥＡ（４４７ｍｇ、３．４６ｍｍｏｌ）を加えた。この混合物を室温で３時間撹拌した。この反応混合物をＫＦ溶液  水（１００ｍＬ）に注ぎ、ＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブライン（５０ｍＬ）で洗浄し、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮し、粗生成物（５３０ｍｇ）を白色固体として得た。
D309 LC-MS: (移動相: 2.5分で90%水(0.1% FA)および10% CH3CN (0.1% FA)から5%水(0.1% FA)および95% CH3CN (0.1% FA)へ), Rt = 0.66分; MS理論値: 305.1; MS実測値: 305.8 [M+H]+。
【０５１０】
記述Ｄ３１０
３−フルオロ−４−（１−（６−（（Ｒ）−３−ヒドロキシピロリジン−１−イル）−２−メチルピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（ジアステレオ異性体(Diasteroisomer)１，Ｄ３１０）
【化３８０】
2018524390.tif 000383
トルエン（８ｍＬ）中、（Ｒ）−１−（６−ヨード−２−メチルピリミジン−４−イル）ピロリジン−３−オール（８８ｍｇ、０．２９ｍｍｏｌ）の溶液に、３−フルオロ−４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体１、８０ｍｇ、０．２４ｍｍｏｌ）、Ｋ３ＰＯ４（１０２ｍｇ、０．４８ｍｍｏｌ）、ＣｕＩ（４６ｍｇ、０．２４ｍｍｏｌ）およびＮ１，Ｎ２−ジメチルエタン−１，２−ジアミン（４２ｍｇ、０．４８ｍｍｏｌ）を加えた。この混合物を室温、Ｎ２下、１１０℃で２時間撹拌した。この反応混合物を室温まで冷却し、濃縮した。残渣を（ＥｔＯＡｃ：石油エーテル＝１：５〜１：１）で溶出するシリカゲルクロマトグラフィーにより精製し、生成物３−フルオロ−４−（１−（６−（（Ｒ）−３−ヒドロキシピロリジン−１−イル）−２−メチルピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（ジアステレオ異性体(diasteroisomer)１）（１２０ｍｇ、収率９７．９％）を黄色固体として得た。
D310 LC-MS (移動相: 2.5分で90%水(0.1% FA)および10% CH3CN (0.1% FA)から5%水(0.1% FA)および95% CH3CN (0.1% FA)へ), Rt = 1.61分; MS理論値: 510; MS実測値: 511 [M+H]+。
【０５１１】
記述Ｄ３１１
（Ｒ）−１−（６−（６−（（シス）−３−フルオロピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メチルピリミジン−４−イル）ピロリジン−３−オール（ジアステレオ異性体１，Ｄ３１１）
【化３８１】
2018524390.tif 000384
４ｍｏｌ／Ｌ  ＨＣｌ／ＥｔＯＡｃ（１０ｍＬ）中、３−フルオロ−４−（１−（６−（（Ｒ）−３−ヒドロキシピロリジン−１−イル）−２−メチルピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（ジアステレオ異性体(diasteroisomer)１、１２０ｍｇ、０．２４ｍｍｏｌ）の溶液を室温で１時間撹拌した。この混合物を飽和ＮａＨＣＯ３（３０ｍＬ）に注いだ後、この混合物をＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブライン（３０ｍＬ）で洗浄し、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過した。濾液を濃縮し、粗生成物（Ｒ）−１−（６−（６−（（シス）−３−フルオロピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メチルピリミジン−４−イル）ピロリジン−３−オール（ジアステレオ異性体(diasteroisomer)１）（１１０ｍｇ、収率〜１００％）を黄色粗固体とし得た。
D311 LC-MS (移動相: 2.5分で90%水(0.1% FA)および10% CH3CN (0.1% FA)から5%水(0.1% FA)および95% CH3CN (0.1% FA)へ), Rt = 1.06分; MS理論値: 410; MS実測値: 411 [M+H]+。
【０５１２】
記述Ｄ３１２
３−フルオロ−４−（１−（６−（（Ｒ）−３−ヒドロキシピロリジン−１−イル）−２−メチルピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（ジアステレオ異性体(diasteroisomer)２，Ｄ３１２）
【化３８２】
2018524390.tif 000385
トルエン（８ｍＬ）中、（Ｒ）−１−（６−ヨード−２−メチルピリミジン−４−イル）ピロリジン−３−オール（８８ｍｇ、０．２９ｍｍｏｌ）の溶液に、３−フルオロ−４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体２）（８０ｍｇ、０．２４ｍｍｏｌ）、Ｋ３ＰＯ４（１０２ｍｇ、０．４８ｍｍｏｌ）、ＣｕＩ（４６ｍｇ、０．２４ｍｍｏｌ）およびＮ１，Ｎ２−ジメチルエタン−１，２−ジアミン（４２ｍｇ、０．４８ｍｍｏｌ）を加えた。この混合物をＮ２下、１３０℃で２時間撹拌した。この反応混合物を室温まで冷却し、濃縮した。残渣を（ＥｔＯＡｃ：石油エーテル＝１：５〜１：１）で溶出するシリカゲルクロマトグラフィーにより精製し、生成物３−フルオロ−４−（１−（６−（（Ｒ）−３−ヒドロキシピロリジン−１−イル）−２−メチルピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（ジアステレオ異性体(diasteroisomer)２）（１２０ｍｇ、収率９７．９％）を黄色固体として得た。
D312 LC-MS (移動相: 2.5分で90%水(0.1% FA)および10% CH3CN (0.1% FA)から5%水(0.1% FA)および95% CH3CN (0.1% FA)へ), Rt = 1.61分; MS理論値: 510; MS実測値: 511 [M+H]+。
【０５１３】
記述Ｄ３１３
（Ｒ）−１−（６−（６−（（シス）−３−フルオロピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メチルピリミジン−４−イル）ピロリジン−３−オール（鏡像異性体２，Ｄ３１３）
【化３８３】
2018524390.tif 000386
４ｍｏｌ／Ｌ  ＨＣｌ／ＥｔＯＡｃ（１０ｍＬ）中、３−フルオロ−４−（１−（６−（（Ｒ）−３−ヒドロキシピロリジン−１−イル）−２−メチルピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（ジアステレオ異性体(diasteroisomer)２）（１２０ｍｇ、０．２４ｍｍｏｌ）の溶液を室温で一晩撹拌した。この混合物を飽和ＮａＨＣＯ３（３０ｍＬ）に注いだ後、この混合物をＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブライン（３０ｍＬ）で洗浄し、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過した。濾液を濃縮し、粗生成物（Ｒ）−１−（６−（６−（（シス）−３−フルオロピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メチルピリミジン−４−イル）ピロリジン−３−オール（ジアステレオ異性体(diasteroisomer)２）（１１０ｍｇ、収率〜１００％）を黄色固体として得た。
D313 LC-MS (移動相: 2.5分で90%水(0.1% FA)および10% CH3CN (0.1% FA)から5%水(0.1% FA)および95% CH3CN (0.1% FA)へ), Rt = 1.06分; MS理論値: 410; MS実測値: 411 [M+H]+。
【０５１４】
記述Ｄ３１４
（Ｓ）−１−（６−ヨード−２−メチルピリミジン−４−イル）ピロリジン−３−オール（Ｄ３１４）
【化３８４】
2018524390.tif 000387
ＤＭＦ（１０ｍＬ）中、４，６−ジヨード−２−メチルピリミジン（６００ｍｇ、１．７３ｍｍｏｌ）の溶液に、（Ｓ）−ピロリジン−３−オール（１５１ｍｇ、１．７３ｍｍｏｌ）およびＤＩＰＥＡ（４４７ｍｇ、３．４６ｍｍｏｌ）を加えた。この混合物を室温で３時間撹拌した。この反応混合物を水（１００ｍＬ）に注ぎ、ＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層を（５０ｍＬ）ブラインで洗浄し、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮し、粗生成物（５００ｍｇ、収率＝９４．７％）を白色固体として得た。
D314 LC-MS: (移動相: 2.5分で90%水(0.1% FA)および10% CH3CN (0.1% FA)から5%水(0.1% FA)および95% CH3CN (0.1% FA)へ), Rt = 0.68分; MS理論値: 305.1; MS実測値: 305.8 [M+H]+。
【０５１５】
記述Ｄ３１５
３−フルオロ−４−（１−（６−（（Ｓ）−３−ヒドロキシピロリジン−１−イル）−２−メチルピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（ジアステレオ異性体(diasteroisomer)１，Ｄ３１５）
【化３８５】
2018524390.tif 000388
トルエン（１０ｍＬ）中、（Ｓ）−１−（６−ヨード−２−メチルピリミジン−４−イル）ピロリジン−３−オール（１５０ｍｇ、０．４９ｍｍｏｌ）の溶液に、３−フルオロ−４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体１、１３６ｍｇ、０．４１ｍｍｏｌ）、Ｋ３ＰＯ４（１７４ｍｇ、０．８２ｍｍｏｌ）、ＣｕＩ（７８ｍｇ、０．４１ｍｍｏｌ）およびＮ１，Ｎ２−ジメチルエタン−１，２−ジアミン（７２ｍｇ、０．８２ｍｍｏｌ）を加えた。この混合物をＮ２下、１００℃で２時間撹拌した。この反応混合物を室温まで冷却し、濃縮した。残渣を（ＥｔＯＡｃ：石油エーテル＝１：１０〜１：２）で溶出するシリカゲルクロマトグラフィーにより精製し、生成物３−フルオロ−４−（１−（６−（（Ｓ）−３−ヒドロキシピロリジン−１−イル）−２−メチルピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（ジアステレオ異性体(diasteroisoemr)１）（９０ｍｇ、収率４３．１％）を黄色固体として得た。
D315 LC-MS (移動相: 2.5分で90%水(0.1% FA)および10% CH3CN (0.1% FA)から5%水(0.1% FA)および95% CH3CN (0.1% FA)へ), Rt = 1.75分; MS理論値: 510; MS実測値: 511 [M+H]+。
【０５１６】
記述Ｄ３１６
（Ｓ）−１−（６−（６−（（シス）−３−フルオロピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メチルピリミジン−４−イル）ピロリジン−３−オール（ジアステレオ異性体(diasteroisomer)１，Ｄ３１６）
【化３８６】
2018524390.tif 000389
４ｍｏｌ／Ｌ  ＨＣｌ／ＥｔＯＡｃ（１０ｍＬ）中、３−フルオロ−４−（１−（６−（（Ｓ）−３−ヒドロキシピロリジン−１−イル）−２−メチルピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（ジアステレオ異性体(diasteroisomer)１）（９０ｍｇ、０．１７６ｍｍｏｌ）の溶液を室温で一晩撹拌した。この混合物を飽和ＮａＨＣＯ３（５０ｍＬ）に注いだ後、この混合物をＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブライン（５０ｍＬ）で洗浄し、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過した。濾液を濃縮し、粗生成物（Ｓ）−１−（６−（６−（（シス）−３−フルオロピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メチルピリミジン−４−イル）ピロリジン−３−オール（ジアステレオ異性体(diasteroisomer)１）（５０ｍｇ、収率＝６９．３％）を黄色固体として得た。
D316 LC-MS (移動相: 2.5分で90%水(0.1% FA)および10% CH3CN (0.1% FA)から5%水(0.1% FA)および95% CH3CN (0.1% FA)へ), Rt = 1.03分; MS理論値: 410; MS実測値: 411 [M+H]+。
【０５１７】
記述Ｄ３１７
３−フルオロ−４−（１−（６−（（Ｓ）−３−ヒドロキシピロリジン−１−イル）−２−メチルピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（ジアステレオ異性体(diasteroisomer)２，Ｄ３１７）
【化３８７】
2018524390.tif 000390
トルエン（１０ｍＬ）中、（Ｓ）−１−（６−ヨード−２−メチルピリミジン−４−イル）ピロリジン−３−オール（１５０ｍｇ、０．４９ｍｍｏｌ）の溶液に、３−フルオロ−４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体２、１３６ｍｇ、０．４１ｍｍｏｌ）、Ｋ３ＰＯ４（１７４ｍｇ、０．８２ｍｍｏｌ）、ＣｕＩ（７８ｍｇ、０．４１ｍｍｏｌ）およびＮ１，Ｎ２−ジメチルエタン−１，２−ジアミン（７２ｍｇ、０．８２ｍｍｏｌ）を加えた。この混合物をＮ２下、１００℃で２時間撹拌した。この反応混合物を室温まで冷却し、濃縮した。残渣を（ＥｔＯＡｃ：石油エーテル＝１：１０〜１：２）で溶出するシリカゲルクロマトグラフィーにより精製し、生成物３−フルオロ−４−（１−（６−（（Ｓ）−３−ヒドロキシピロリジン−１−イル）−２−メチルピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（ジアステレオ(diasteroisomer)２、１３２ｍｇ、収率６３．５％）を黄色固体として得た。
D317 LC-MS (移動相: 2.5分で90%水(0.1% FA)および10% CH3CN (0.1% FA)から5%水(0.1% FA)および95% CH3CN (0.1% FA)へ), Rt = 1.74分; MS理論値: 510; MS実測値: 511 [M+H]+。
【０５１８】
記述Ｄ３１８
（Ｓ）−１−（６−（６−（（シス）−３−フルオロピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メチルピリミジン−４−イル）ピロリジン−３−オール（ジアステレオ異性体(diasteroisomer)２，Ｄ３１８）
【化３８８】
2018524390.tif 000391
４ｍｏｌ／Ｌ  ＨＣｌ／ＥｔＯＡｃ（１０ｍＬ）中、３−フルオロ−４−（１−（６−（（Ｓ）−３−ヒドロキシピロリジン−１−イル）−２−メチルピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（ジアステレオ異性体(diasteroisomer)２）（１３２ｍｇ、０．２５８ｍｍｏｌ）の溶液を室温で２時間撹拌した。この混合物を飽和ＮａＨＣＯ３（３０ｍＬ）に注いだ後、この混合物をＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブライン（３０ｍＬ）で洗浄し、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過した。濾液を濃縮し、粗生成物（Ｓ）−１−（６−（６−（（シス）−３−フルオロピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メチルピリミジン−４−イル）ピロリジン−３−オール（ジアステレオ異性体(diasteroisomer)２、９０ｍｇ、収率＝８４．９％）を黄色固体として得た。
D318 LC-MS (移動相: 2.5分で90%水(0.1% FA)および10% CH3CN (0.1% FA)から5%水(0.1% FA)および95% CH3CN (0.1% FA)へ), Rt = 1.04分; MS理論値: 410; MS実測値: 411 [M+H]+。
【０５１９】
記述Ｄ３１９
４−（２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）−６−ヨード−２−メチルピリミジン（Ｄ３１９）
【化３８９】
2018524390.tif 000392
ＤＭＦ（１０ｍＬ）中、４，６−ジヨード−２−メチルピリミジン（１．０ｇ、２．８９ｍｍｏｌ）の溶液に、２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール（２００ｍｇ、２．８９ｍｍｏｌ）およびＤＩＰＥＡ（７４７ｍｇ、５．７８ｍｍｏｌ）を得た。この混合物を室温で３時間撹拌した。この反応混合物を水（１００ｍＬ）に注ぎ、ＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブライン（５０ｍＬ）で洗浄し、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮乾固し、残渣をＥｔＯＡｃ：石油エーテル＝１：１０で溶出するシリカゲルクロマトグラフィーにより精製し、生成物４−（２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）−６−ヨード−２−メチルピリミジン（６６０ｍｇ、収率７９．５％）を白色固体として得た。
D319 LC-MS: (移動相: 2.5分で90%水(0.1% FA)および10% CH3CN (0.1% FA)から5%水(0.1% FA)および95% CH3CN (0.1% FA)へ), Rt = 1.28分; MS理論値: 287.1; MS実測値: 287.8 [M+H]+。
【０５２０】
記述Ｄ３２０
シス−１−（６−ヨード−２−メチルピリミジン−４−イル）ピロリジン−３，４−ジオール（Ｄ３２０）
【化３９０】
2018524390.tif 000393
ＴＨＦ／Ｈ２Ｏ（３０／４ｍＬ）中、４−（２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）−６−ヨード−２−メチルピリミジン（５６０ｍｇ、１．９５ｍｍｏｌ）の溶液に、５０％ＮＭＯ（水溶液）（１３７１ｍｇ、５．８５ｍｍｏｌ）およびＯｓＯ４（５０ｍｇ、０．１９ｍｍｏｌ）を加えた。この混合物を室温で４時間撹拌した。この反応混合物を濃縮乾固し、残渣を（ＥｔＯＡｃ：石油エーテル＝１：５から１：０へ）で溶出するシリカゲルクロマトグラフィーにより精製し、生成物シス−１−（６−ヨード−２−メチルピリミジン−４−イル）ピロリジン−３，４−ジオール（５００ｍｇ、収率７９．９％）を白色固体として得た。
D320 LC-MS: (移動相: 2.5分で90%水(0.1% FA)および10% CH3CN (0.1% FA)から5%水(0.1% FA)および95% CH3CN (0.1% FA)へ), Rt = 1.01分; MS理論値: 321.1; MS実測値: 321.8 [M+H]+。
【０５２１】
記述Ｄ３２１
４−（１−（６−（シス−３，４−ジヒドロキシピロリジン−１−イル）−２−メチルピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）−３−フルオロピペリジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（ジアステレオ異性体(diasteroisomer)１，Ｄ３２１）
【化３９１】
2018524390.tif 000394
トルエン（８ｍＬ）中、シス−１−（６−ヨード−２−メチルピリミジン−４−イル）ピロリジン−３，４−ジオール（５８ｍｇ、０．１８ｍｍｏｌ）の溶液に、３−フルオロ−４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体１、５０ｍｇ、０．１５ｍｍｏｌ）、Ｋ３ＰＯ４（６４ｍｇ、０．３０ｍｍｏｌ）、ＣｕＩ（２９ｍｇ、０．１５ｍｍｏｌ）およびＮ１，Ｎ２−ジメチルエタン−１，２−ジアミン（２６ｍｇ、０．３０ｍｍｏｌ）を加えた。この混合物をＮ２下、１１０℃で２時間撹拌した。この反応混合物を室温まで冷却し、濃縮した。残渣を（ＥｔＯＡｃ：石油エーテル＝１：５から１：０へ）で溶出するシリカゲルクロマトグラフィーにより精製し、生成物４−（１−（６−（シス−３，４−ジヒドロキシピロリジン−１−イル）−２−メチルピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）−３−フルオロピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（ジアステレオ異性体(diasteroisomer)１、６０ｍｇ、収率７５．９％）を黄色油状物として得た。
D321 LC-MS (移動相: 2.5分で90%水(0.1% FA)および10% CH3CN (0.1% FA)から5%水(0.1% FA)および95% CH3CN (0.1% FA)へ), Rt = 1.68分; MS理論値: 526.6; MS実測値: 527.1 [M+H]+。
【０５２２】
記述Ｄ３２２
シス−１−（６−（６−（３−フルオロピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メチルピリミジン−４−イル）ピロリジン−３，４−ジオール（ジアステレオ異性体(diasteroisomer)１，Ｄ３２２）
【化３９２】
2018524390.tif 000395
ＤＣＭ（５ｍＬ）中、４−（１−（６−（シス−３，４−ジヒドロキシピロリジン−１−イル）−２−メチルピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）−３−フルオロピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（ジアステレオ異性体(diasteroisomer)１）（６０ｍｇ、０．１１ｍｍｏｌ）の溶液に、ＴＦＡ（１ｍＬ）を加え、この反応物室温で３時間撹拌した。この混合物を濃縮乾固し、残渣をＤＣＭ（１００ｍＬ）で溶かし、飽和ＮａＨＣＯ３（３０ｍＬ）、ブライン（３０ｍＬ）で洗浄し、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過した。濾液を濃縮し、粗生成物シス−１−（６−（６−（３−フルオロピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メチルピリミジン−４−イル）ピロリジン−３、４−ジオール（ジアステレオ異性体(diasteroisomer)１）（４２ｍｇ、収率：８９．６％）を黄色固体として得た。
D322 LC-MS (移動相: 2.5分で90%水(0.1% FA)および10% CH3CN (0.1% FA)から5%水(0.1% FA)および95% CH3CN (0.1% FA)へ), Rt = 1.02分; MS理論値: 426.5; MS実測値: 427.0 [M+H]+。
【０５２３】
記述Ｄ３２３
４−（１−（６−（シス−３，４−ジヒドロキシピロリジン−１−イル）−２−メチルピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）−３−フルオロピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（ジアステレオ異性体(diasteroisomer)２，Ｄ３２３）
【化３９３】
2018524390.tif 000396
トルエン（１０ｍＬ）中、シス−１−（６−ヨード−２−メチルピリミジン−４−イル）ピロリジン−３，４−ジオール（１１６ｍｇ、０．３６ｍｍｏｌ）の溶液に、３−フルオロ−４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体２、１００ｍｇ、０．３０ｍｍｏｌ）、Ｋ３ＰＯ４（１２７ｍｇ、０．６０ｍｍｏｌ）、ＣｕＩ（５７ｍｇ、０．３０ｍｍｏｌ）およびＮ１，Ｎ２−ジメチルエタン−１，２−ジアミン（５３ｍｇ、０．６０ｍｍｏｌ）を加えた。この混合物をＮ２下、１１０℃で２時間撹拌した。この反応混合物を室温まで冷却し、濃縮した。残渣を（ＥｔＯＡｃ：石油エーテル＝１：２から１：０へ）で溶出するシリカゲルクロマトグラフィーにより精製し、生成物４−（１−（６−（シス−３，４−ジヒドロキシピロリジン−１−イル）−２−メチルピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）−３−フルオロピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（ジアステレオ異性体(diasteroisomer)２）（１６０ｍｇ、収率〜１００％）を黄色固体として得た。
D323 LC-MS (移動相: 2.5分で90%水(0.1% FA)および10% CH3CN (0.1% FA)から5%水(0.1% FA)および95% CH3CN (0.1% FA)へ), Rt = 1.66分; MS理論値: 526.6; MS実測値: 527.0 [M+H]+。
【０５２４】
記述Ｄ３２４
（シス）−１−（６−（６−（３−フルオロピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メチルピリミジン−４−イル）ピロリジン−３，４−ジオール（ジアステレオ異性体(diasteroisomer)２，Ｄ３２４）
【化３９４】
2018524390.tif 000397
４ｍｏｌ／Ｌ  ＨＣｌ／ＥｔＯＡｃ（１０ｍＬ）中、４−（１−（６−（シス−３，４−ジヒドロキシピロリジン−１−イル）−２−メチルピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）−３−フルオロピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（ジアステレオ異性体(diasteroisomer)２）（１６０ｍｇ、０．３０ｍｍｏｌ）の溶液に、この反応物を室温で１時間撹拌した。この混合物を濃縮乾固し、残渣をＤＣＭ（１００ｍＬ）で溶かし、飽和ＮａＨＣＯ３（３０ｍＬ）で洗浄し、ブライン（３０ｍＬ）、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過した。濾液を濃縮し、粗生成物シス−１−（６−（６−（３−フルオロピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メチルピリミジン−４−イル）ピロリジン−３，４−ジオール（ジアステレオ異性体(diasteroisomer)２、Ｄ３２４）（１２０ｍｇ、収率：９４．１％）を黄色固体として得た。
D324 LC-MS (移動相: 2.5分で90%水(0.1% FA)および10% CH3CN (0.1% FA)から5%水(0.1% FA)および95% CH3CN (0.1% FA)へ), Rt = 1.02分; MS理論値: 426.5; MS実測値: 427.0 [M+H]+。
【０５２５】
記述Ｄ３２５
２−（（１−（６−ヨード−２−メチルピリミジン−４−イル）アゼチジン−３−イル）オキシ）酢酸エチル（Ｄ３２５）
【化３９５】
2018524390.tif 000398
ＤＭＦ（１０ｍＬ）中、１−（６−ヨード−２−メチルピリミジン−４−イル）アゼチジン−３−オール（２．３ｇ、８．０ｍｍｏｌ）の溶液に、２−ブロモ酢酸エチル（２．０ｇ、１２ｍｍｏｌ）およびＣｓ２ＣＯ３（５．２ｇ、１６ｍｍｏｌ）を加えた。得られた混合物を室温で２時間撹拌した。この反応混合物を水（５０ｍＬ）に注ぎ、ＣＨ２Ｃｌ２（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブライン（２０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残渣をカラム（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ＝６：１）により精製し、標題化合物（２．６ｇ、収率８７％）を白色固体として得た。
D325 1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 6.48 (s, 1H), 4.55-4.49 (m, 1H), 4.26-4.21 (m, 4H), 4.09 (s, 2H), 4.05-4.01 (m, 2H), 2.45 (s, 3H), 1.31-1.25 (m, 3H)。
【０５２６】
記述Ｄ３２６
２−（（１−（６−ヨード−２−メチルピリミジン−４−イル）アゼチジン−３−イル）オキシ）エタノール（Ｄ３２６）
【化３９６】
2018524390.tif 000399
ＴＨＦ（１５ｍＬ）中、２−（（１−（６−ヨード−２−メチルピリミジン−４−イル）アゼチジン−３−イル）オキシ）酢酸エチル（２．６ｇ、６．９ｍｍｏｌ）の溶液に、Ｎ２下、０℃で、ＤＩＢＡＬ−Ｈ（１Ｍヘキサン、２４ｍＬ、２４ｍｍｏｌ）を滴下した。得られた混合物を０℃で３時間および室温で一晩撹拌した。この反応混合物を氷水（５０ｍＬ）にゆっくり注いだ。固体を濾去した。濾液をＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブライン（２０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮し、標題化合物（２．３ｇ、収率１００％）を黄色油状物として得た。
D326 1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 6.48 (s, 1H), 4.50-4.453 (m, 1H), 4.26-4.21 (m, 2H), 3.97-3.92 (m, 2H), 3.77 (br s, 2H), 3.56-3.53 (m, 2H), 2.45 (s, 3H), 2.12 (br s, 1H)。
【０５２７】
記述Ｄ３２７
４−ヨード−２−メチル−６−（３−（２−（（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）オキシ）エトキシ）アゼチジン−１−イル）ピリミジン（Ｄ３２７）
【化３９７】
2018524390.tif 000400
ＣＨ２Ｃｌ２（２０ｍＬ）中、２−（（１−（６−ヨード−２−メチルピリミジン−４−イル）アゼチジン−３−イル）オキシ）エタノール（２．３ｇ、６．９ｍｍｏｌ）の溶液に、室温で、ＤＨＰ（２．３ｇ、２８ｍｍｏｌ）およびＴｓＯＨ（１．２ｇ、６．９ｍｍｏｌ）を加えた。得られた混合物を５０℃まで温め、２時間撹拌した。この反応混合物を室温まで冷却し、ＣＨ２Ｃｌ２（８０ｍＬ）で希釈した。この混合物を飽和Ｎａ２ＣＯ３溶液（２０ｍＬ×２）およびブライン（２０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残渣をカラム（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ＝５：１）により精製し、標題化合物（２．１ｇ、収率７１％）を無色の油状物として得た。
D327 1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 6.47 (s, 1H), 4.62-4.60 (m, 1H), 4.53-4.45 (m, 1H), 4.24-4.19 (m, 2H), 3.98-3.92 (m, 2H), 3.90-3.82 (m, 2H), 3.65-3.50 (m, 4H), 2.45 (s, 3H), 2.32-2.19 (m, 1H), 1.85-1.71 (m, 2H), 1.62-1.52 (m, 3H)。
【０５２８】
記述Ｄ３２８
３−フルオロ−４−（５−メチル−１−（２−メチル−６−（３−（２−（（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）オキシ）エトキシ）アゼチジン−１−イル）ピリミジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（異性体１，Ｄ３２８）
【化３９８】
2018524390.tif 000401
トルエン（５ｍＬ）中、３−フルオロ−４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（１００ｍｇ、０．３００ｍｍｏｌ）（鏡像異性体１）の溶液に、室温で、４−ヨード−２−メチル−６−（３−（２−（（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）オキシ）エトキシ）アゼチジン−１−イル）ピリミジン（１５１ｍｇ、０．３６０ｍｍｏｌ）、Ｎ，Ｎ’−ジメチル−シクロヘキサン−１，２−ジアミン（１２８ｍｇ、０．９００ｍｍｏｌ）、ＣｕＩ（１７１ｍｇ、０．９００ｍｍｏｌ）およびＫ３ＰＯ４（１９１ｍｇ、０．９００ｍｍｏｌ）を加えた。得られた混合物を１１０℃まで温め、２時間撹拌した。この反応混合物を室温まで冷却し、ＮＨ３・Ｈ２Ｏ（３０％、５０ｍＬ）に注いだ。この混合物をＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層を水（２０ｍＬ）およびブライン（２０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残渣を分取ＨＰＬＣ（条件：１２分で５５％水（０．１％ＴＦＡ）および４５％ＣＨ３ＣＮから１５％水（０．１％ＴＦＡ）および８５％ＣＨ３ＣＮへ）により精製した。溶出物を回収し、濃縮した。ＴＨＰ保護基は蒸発の際に移動した。白色固体を回収し、標題化合物（１２０ｍｇ、収率６４％）を得た。
D328 1H NMR (300 MHz, CD3OD): δ 8.67 (s, 1H), 8.32 (s, 1H), 7.66 (s, 1H), 6.86 (s, 1H), 4.64-4.52 (m, 3H), 4.27-4.24 (m, 2H), 4.18-4.13 (m, 1H), 3.73-3.70 (m, 2H), 3.62-3.61 (m, 2H), 3.41-3.36 (m, 1H), 3.32-3.30 (m, 2H), 3.04-2.92 (m, 3H), 2.69 (s, 3H), 2.51 (s, 3H), 1.98-1.94 (m, 1H), 1.72-1.61 (m, 1H), 1.52 (s, 9H)。
【０５２９】
記述Ｄ３２９
（シス）−２−（（１−（６−（６−（３−フルオロピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メチルピリミジン−４−イル）アゼチジン−３−イル）オキシ）エタノール塩酸塩（鏡像異性体１，Ｄ３２９）
【化３９９】
2018524390.tif 000402
メタノール（４ｍＬ）中、３−フルオロ−４−（５−メチル−１−（２−メチル−６−（３−（２−（（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）オキシ）エトキシ）アゼチジン−１−イル）ピリミジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（異性体１、１２０ｍｇ、０．２２０ｍｍｏｌ）の溶液に、室温で、ＨＣｌ／メタノール（８ｍｏｌ／Ｌ、４ｍＬ）を加えた。得られた混合物を室温で２時間撹拌した。この反応混合物を濃縮し、標題化合物（８５ｍｇ、収率９４％）を黄色固体として得た。
D329 1H NMR (300 MHz, DMSO-d6): δ 9.80 (br s, 1H), 9.43 (br s, 1H), 8.79 (s, 1H), 8.39 (s, 1H), 7.69 (s, 1H), 6.63 (s, 1H), 5.31-5.10 (m, 1H), 4.50-4.47 (m, 1H), 4.39-4.34 (m, 2H), 4.00-3.93 (m, 2H), 3.75-3.64 (m, 4H), 3.37-3.29 (m, 3H), 3.22-3.04 (m, 3H), 2.65 (s, 3H), 2.44 (s, 3H), 2.04-1.94 (m, 2H)。
【０５３０】
記述Ｄ３３０
３−フルオロ−４−（５−メチル−１−（２−メチル−６−（３−（２−（（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）オキシ）エトキシ）アゼチジン−１−イル）ピリミジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（異性体２，Ｄ３３０）
【化４００】
2018524390.tif 000403
トルエン（５ｍＬ）中、３−フルオロ−４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体２、１００ｍｇ、０．３０ｍｍｏｌ）の溶液に、室温で、４−ヨード−２−メチル−６−（３−（２−（（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）オキシ）エトキシ）アゼチジン−１−イル）ピリミジン（１５１ｍｇ、０．３６ｍｍｏｌ）、Ｎ，Ｎ’−ジメチル−シクロヘキサン−１，２−ジアミン（１２８ｍｇ、０．９０ｍｍｏｌ）、ＣｕＩ（１７１ｍｇ、０．９０ｍｍｏｌ）およびＫ３ＰＯ４（１９１ｍｇ、０．９０ｍｍｏｌ）を加えた。得られた混合物を１１０℃まで温め、２時間撹拌した。この反応混合物を室温まで冷却し、ＮＨ３・Ｈ２Ｏ（５０ｍＬ）に注いだ。この混合物をＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層を水（２０ｍＬ）およびブライン（２０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残渣を分取ＨＰＬＣ（条件：１２分で６０％水（０．１％ＴＦＡ）および４０％ＣＨ３ＣＮから２０％水（０．１％ＴＦＡ）および８０％ＣＨ３ＣＮへ）により精製し、溶出物を回収し、濃縮した。ＴＨＰ保護基は蒸発の際に除去された。白色固体を回収し、標題化合物（１００ｍｇ、収率５３％）を白色固体として得た。
D330 LCMS: [移動相: 6.5分で水(0.1% TFA)中40-95% CH3CN], Rt = 3.398分; MS理論値: 624; MS実測値: 625 [M+H]+。
【０５３１】
記述Ｄ３３１
（シス）−２−（（１−（６−（６−（３−フルオロピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メチルピリミジン−４−イル）アゼチジン−３−イル）オキシ）エタノール塩酸塩（鏡像異性体２，Ｄ３３１）
【化４０１】
2018524390.tif 000404
メタノール（４ｍＬ）中、３−フルオロ−４−（５−メチル−１−（２−メチル−６−（３−（２−（（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）オキシ）エトキシ）アゼチジン−１−イル）ピリミジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（異性体２、１００ｍｇ、０．１６ｍｍｏｌ）の溶液に、ＨＣｌ／メタノール（８ｍｏｌ／Ｌ、４ｍＬ）を加え、室温で２時間撹拌した。この反応混合物を濃縮し、標題化合物（７５ｍｇ、収率９８％）を黄色固体として得た。
D331 1H NMR (300 MHz, DMSO-d6): δ 9.77 (br s, 1H), 9.39 (br s, 1H), 8.79 (s, 1H), 8.38 (s, 1H), 7.68 (s, 1H), 6.61 (s, 1H), 5.22-5.06 (m, 1H), 4.49-4.47 (m, 1H), 4.37-4.32 (m, 2H), 3.98-3.94 (m, 2H), 3.75-3.68 (m, 4H), 3.47-3.38 (m, 3H), 3.20-3.08 (m, 3H), 2.58 (s, 3H), 2.44 (s, 3H), 2.05-1.95 (m, 2H)。
【０５３２】
記述Ｄ３３２
（Ｒ）−（４−（６−ヨード−２−メチルピリミジン−４−イル）モルホリン−２−イル）メタノール（Ｄ３３２）
【化４０２】
2018524390.tif 000405
ＥｔＯＨ（１０ｍＬ）中、（Ｒ）−モルホリン−２−イルメタノール（３００ｍｇ、２．５６ｍｍｏｌ）およびＤＩＥＡ（９９２ｍｇ、７．６８ｍｍｏｌ）の溶液に、４，６−ジヨード−２−メチルピリミジン（８８５ｍｇ、２．５６ｍｍｏｌ）を加えた。この反応物を室温で一晩撹拌した。溶媒を真空下で除去し、残渣をシリカゲルクロマトグラフィー（ＰＥ／ＥｔＯＡｃ＝４：１で溶出）により精製し、生成物（４７０ｍｇ、収率５４．８％）を薄黄色固体として得た。
D332 1H NMR (400 MHz, CDCl3): δ 6.79 (s, 1H), 4.16〜4.06 (m, 2H), 4.06〜4.02 (m, 1H), 3.79〜3.73 (m, 1H), 3.70〜3.57 (m, 3H), 3.04 (td, J = 13.2, 3.6 Hz, 1H), 2.91 (dd, J = 12.8, 10.4 Hz, 1H), 2.47 (s, 3H), 1.94 (t, J = 6.0 Hz, 1H)。
【０５３３】
記述Ｄ３３３
３−フルオロ−４−（１−（６−（（Ｒ）−２−（ヒドロキシメチル）モルホリノ）−２−メチルピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（ジアステレオ異性体(diasteroisomer)１，Ｄ３３３）
【化４０３】
2018524390.tif 000406
乾燥トルエン（１０ｍＬ）中、３−フルオロ−４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体１、１５０ｍｇ、０．４５ｍｍｏｌ）、（Ｒ）−（４−（６−ヨード−２−メチルピリミジン−４−イル）モルホリン−２−イル）メタノール（１８０ｍｇ、０．５４ｍｍｏｌ）、ＣｕＩ（８６ｍｇ、０．４５ｍｍｏｌ）およびＫ３ＰＯ４（２０１ｍｇ、０．９４ｍｍｏｌ）の懸濁液に、Ｎ，Ｎ−ジメチル−１，２−エタンジアミン（８０ｍｇ、０．９０ｍｍｏｌ）を加えた。この懸濁液をＮ２で脱気し、１００℃で２時間撹拌した。ＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ）を加え、得られた混合物を水（５０ｍＬ）で洗浄し、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、減圧下で濃縮した。残渣をシリカゲルクロマトグラフィー（ＰＥ／ＥｔＯＡｃ＝２：１で溶出）により精製し、生成物（１８５ｍｇ、収率７６．１％）を白色固体として得た。
D333 LC-MS (移動相: 2.0分で90%水(0.1% FA)および10% CH3CN (0.1% FA)から5%水(0.1% FA)および95% CH3CN (0.1% FA)へ, Rt = 1.48分; MS理論値:540.6 MS実測値: 541.3 (M+H)+。
【０５３４】
記述Ｄ３３４
（（Ｒ）−４−（６−（６−（（シス）−３−フルオロピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メチルピリミジン−４−イル）モルホリン−２−イル）メタノール（ジアステレオ異性体１，Ｄ３３４）
【化４０４】
2018524390.tif 000407
ＨＣｌ／ＥｔＯＡｃ（１．０Ｍ、１０ｍＬ）中、３−フルオロ−４−（１−（６−（（Ｒ）−２−（ヒドロキシメチル）モルホリノ）−２−メチルピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（ジアステレオ異性体(diasteroisoemr)１）（１８０ｍｇ、０．３３ｍｍｏｌ）の混合物を室温で一晩撹拌した。飽和ＮａＨＣＯ３（２０ｍＬ）を加え、得られた混合物をＥｔＯＡｃ（２×３０ｍＬ）で抽出した。合わせた抽出液を無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、減圧下で濃縮し、生成物（１３０ｍｇ、収率８８．６％）を白色固体として得た。
D334 LC-MS (移動相: 2.0分で90%水(0.1% FA)および10% CH3CN (0.1% FA)から5%水(0.1% FA)および95% CH3CN (0.1% FA)へ, Rt = 0.96分; MS理論値:440.5 MS実測値: 441.3 (M+H)+。
【０５３５】
記述Ｄ３３５
３−フルオロ−４−（１−（６−（（Ｒ）−２−（ヒドロキシメチル）モルホリノ）−２−メチルピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（ジアステレオ異性体２(diasteroisomer)，Ｄ３３５）
【化４０５】
2018524390.tif 000408
乾燥トルエン（１０ｍＬ）中、３−フルオロ−４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体２、１５０ｍｇ、０．４５ｍｍｏｌ）、（Ｒ）−（４−（６−ヨード−２−メチルピリミジン−４−イル）モルホリン−２−イル）メタノール（１８０ｍｇ、０．５４ｍｍｏｌ）、ＣｕＩ（８６ｍｇ、０．４５ｍｍｏｌ）およびＫ３ＰＯ４（２０１ｍｇ、０．９４ｍｍｏｌ）の懸濁液に、Ｎ，Ｎ−ジメチル−１，２−エタンジアミン（８０ｍｇ、０．９０ｍｍｏｌ）を加えた。この懸濁液をＮ２で脱気し、１００℃で２時間撹拌した。ＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ）を加え、得られた混合物を水（５０ｍＬ）で洗浄し、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、減圧下で濃縮した。残渣をｐｒｅ−ＨＰＬＣ（Ｗａｔｅｒｓ  ２７６７／Ｑｄａ、Ｗａｔｅｒｓ  ＸＢｒｉｄｇｅ  ３０＊１５０ｍｍ  ５ｕｍ、相：ＭｅＣＮ／Ｈ２Ｏ（０．１％ＴＦＡ）：１０％〜９５％、流速：２０ｍＬ／分、２１４ｎｍ／２５４ｎｍ）により精製し、生成物（１３０ｍｇ、収率５３．４％）を白色固体として得た。
D335 LC-MS (移動相: 2.0分で90%水(0.1% FA)および10% CH3CN (0.1% FA)から5%水(0.1% FA)および95% CH3CN (0.1% FA)へ, Rt = 1.49分; MS理論値:540.6 MS実測値: 541.3 (M+H)+。
【０５３６】
記述Ｄ３３６
（（Ｒ）−４−（６−（６−（（シス）−３−フルオロピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メチルピリミジン−４−イル）モルホリン−２−イル）メタノール（ジアステレオ異性体(diasteroisomer)２，Ｄ３３６）
【化４０６】
2018524390.tif 000409
ＨＣｌ／ＥｔＯＡｃ（１．０Ｍ、１０ｍＬ）中、３−フルオロ−４−（１−（６−（（Ｒ）−２−（ヒドロキシメチル）モルホリノ）−２−メチルピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（ジアステレオ異性体(diasteroisomer)２、１２５ｍｇ、０．２３ｍｍｏｌ）の混合物を室温で５．０時間撹拌した。飽和ＮａＨＣＯ３（２５ｍＬ）を加え、得られた混合物をＥｔＯＡｃ（２×３０ｍＬ）で抽出した。合わせた抽出液をブライン（３０ｍＬ）で洗浄し、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、減圧下で濃縮し、生成物（１０４ｍｇ、収率１００％）を白色固体として得た。
D336 LC-MS (移動相: 2.0分で90%水(0.1% FA)および10% CH3CN (0.1% FA)から5%水(0.1% FA)および95% CH3CN (0.1% FA)へ, Rt = 0.25分; MS理論値:440.5 MS実測値: 441.3 (M+H)+。
【０５３７】
記述Ｄ３３７
（Ｓ）−（４−（６−ヨード−２−メチルピリミジン−４−イル）モルホリン−２−イル）メタノール（Ｄ３３７）
【化４０７】
2018524390.tif 000410
ＥｔＯＨ（１０ｍＬ）およびＴＨＦ（２０ｍＬ）中、（Ｓ）−モルホリン−２−イルメタノール（３００ｍｇ、２．５６ｍｍｏｌ）およびＤＩＥＡ（９９２ｍｇ、７．６８ｍｍｏｌ）の溶液に、４，６−ジヨード−２−メチルピリミジン（８８５ｍｇ、２．５６ｍｍｏｌ）を得た。反応を室温で一晩撹拌した。溶媒を真空下で除去し、残渣をシリカゲルクロマトグラフィー（ＰＥ／ＥｔＯＡｃ＝４：１で溶出する）により精製し、生成物（４２０ｍｇ、収率４８．８％）を薄黄色固体として得た。
D337 LC-MS (移動相: 2.0分で90%水(0.1% FA)および10% CH3CN (0.1% FA)から5%水(0.1% FA)および95% CH3CN (0.1% FA)へ, Rt = 0.25分; MS理論値:335.1 MS実測値: 336.0 (M+H)+。
【０５３８】
記述Ｄ３３８
３−フルオロ−４−（１−（６−（（Ｓ）−２−（ヒドロキシメチル）モルホリノ）−２−メチルピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（ジアステレオ異性体(diasteroisomer)１，Ｄ３３８）
【化４０８】
2018524390.tif 000411
乾燥トルエン（１０ｍＬ）中、３−フルオロ−４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体(enantioemer)１、１５０ｍｇ、０．４５ｍｍｏｌ）、（Ｓ）−（４−（６−ヨード−２−メチルピリミジン−４−イル）モルホリン−２−イル）メタノール（１８０ｍｇ、０．５４ｍｍｏｌ）、ＣｕＩ（８６ｍｇ、０．４５ｍｍｏｌ）およびＫ３ＰＯ４（２０１ｍｇ、０．９４ｍｍｏｌ）の懸濁液に、Ｎ，Ｎ−ジメチル−１，２−エタンジアミン（８０ｍｇ、０．９０ｍｍｏｌ）を加えた。この懸濁液をＮ２で脱気し、１００℃で２時間撹拌した。ＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ）を加え、得られた混合物を水（５０ｍＬ）で洗浄し、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、減圧下で濃縮した。残渣をシリカゲルクロマトグラフィー（ＰＥ／ＥｔＯＡｃ＝２：１で溶出する）により精製し、生成物（１８５ｍｇ、収率７６．１％）を白色固体として得た。
D338 LC-MS (移動相: 2.0分で90%水(0.1% FA)および10% CH3CN (0.1% FA)から5%水(0.1% FA)および95% CH3CN (0.1% FA)へ, Rt = 1.69分; MS理論値:540.6 MS実測値: 541.3 (M+H)+。
【０５３９】
記述Ｄ３３９
（（Ｓ）−４−（６−（６−（（シス）−３−フルオロピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メチルピリミジン−４−イル）モルホリン−２−イル）メタノール（鏡像異性体１，Ｄ３３９）
【化４０９】
2018524390.tif 000412
ＨＣｌ／ＥｔＯＡｃ（１．０Ｍ、１０ｍＬ）中、３−フルオロ−４−（１−（６−（（Ｓ）−２−（ヒドロキシメチル）モルホリノ）−２−メチルピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（ジアステレオ異性体(diasteroisomer)１、１８０ｍｇ、０．３３ｍｍｏｌ）の混合物を室温で５．０時間撹拌した。水（３０ｍＬ）を加え、水相を飽和ＮａＨＣＯ３でｐＨ約９まで塩基性化した。得られた懸濁液を濾過し、濾過ケークを水で洗浄し、生成物（１３５ｍｇ、収率９２．０％）を白色固体として得た。
D339 LC-MS (移動相: 2.0分で90%水(0.1% FA)および10% CH3CN (0.1% FA)から5%水(0.1% FA)および95% CH3CN (0.1% FA)へ, Rt = 1.13分; MS理論値:440.5 MS実測値: 441.3 (M+H)+。
【０５４０】
記述Ｄ３４０
３−フルオロ−４−（１−（６−（（Ｓ）−２−（ヒドロキシメチル）モルホリノ）−２−メチルピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（ジアステレオ異性体(diasteroisomer)２，Ｄ３４０）
【化４１０】
2018524390.tif 000413
乾燥トルエン（１０ｍＬ）中、３−フルオロ−４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体２、１５０ｍｇ、０．４５ｍｍｏｌ）、（Ｓ）−（４−（６−ヨード−２−メチルピリミジン−４−イル）モルホリン−２−イル）メタノール（１８０ｍｇ、０．５４ｍｍｏｌ）、ＣｕＩ（８６ｍｇ、０．４５ｍｍｏｌ）およびＫ３ＰＯ４（２０１ｍｇ、０．９４ｍｍｏｌ）の懸濁液に、Ｎ，Ｎ−ジメチル−１，２−エタンジアミン（８０ｍｇ、０．９０ｍｍｏｌ）を加えた。この懸濁液をＮ２で脱気し、１００℃で２時間撹拌した。ＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ）を加え、得られた混合物を水（５０ｍＬ）で洗浄し、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、減圧下で濃縮した。残渣をシリカゲルクロマトグラフィー（ＰＥ／ＥｔＯＡｃ＝２：１で溶出する）により精製し、生成物（１８０ｍｇ、収率７４．０％）を白色固体として得た。
D340 LC-MS (移動相: 2.0分で90%水(0.1% FA)および10% CH3CN (0.1% FA)から5%水(0.1% FA)および95% CH3CN (0.1% FA)へ, Rt = 1.26分; MS理論値:540.6 MS実測値: 541.3 (M+H)+。
【０５４１】
記述Ｄ３４１
（（Ｓ）−４−（６−（６−（（シス）−３−フルオロピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メチルピリミジン−４−イル）モルホリン−２−イル）メタノール（ジアステレオ異性体(diasteroisomer)２，Ｄ３４１）
【化４１１】
2018524390.tif 000414
ＨＣｌ／ＥｔＯＡｃ（１．０Ｍ、１０ｍＬ）中、３−フルオロ−４−（１−（６−（（Ｓ）−２−（ヒドロキシメチル）モルホリノ）−２−メチルピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（ジアステレオ異性体(diasteroisomer)２）（１７８ｍｇ、０．３３ｍｍｏｌ）の混合物を室温で一晩撹拌した。水（４０ｍＬ）を加え、水層を飽和ＮａＨＣＯ３でｐＨ約９まで塩基性化した。得られた懸濁液を濾過し、濾過ケークを水で洗浄し、生成物（１２０ｍｇ、収率８２．７％）を白色固体として得た。
LC-MS (移動相: 2.0分で90%水(0.1% FA)および10% CH3CN (0.1% FA)から5%水(0.1% FA)および95% CH3CN (0.1% FA)へ, Rt = 0.95分; MS理論値:440.5 MS実測値: 441.3 (M+H)+。
【０５４２】
記述Ｄ３４２
（Ｒ）−（４−（６−ヨード−２−メトキシピリミジン−４−イル）モルホリン−２−イル）メタノール（Ｄ３４２）
【化４１２】
2018524390.tif 000415
室温で、ＭｅＯＨ（１５ｍＬ）中、（Ｒ）−モルホリン−２−イルメタノール（２３５ｍｇ、２．０ｍｍｏｌ）およびＥｔ３Ｎ（０．４ｍＬ）の溶液に、４，６−ジヨード−２−メトキシピリミジン（７２４ｍｇ、２．０ｍｍｏｌ）を加え、この反応物を室温で１時間、総ての固体が溶解するまで撹拌した。次に、この反応溶液を濃縮し、残渣をシリカゲルクロマトグラフィー（ＰＥ／ＥｔＯＡｃ＝２／１〜１／１で溶出する）により精製し、生成物（６８０ｍｇ、収率９７％）を白色固体として得た。
D342 1H NMR (400 MHz, CDCl3): δ 6.65 (s, 1H), 4.15〜4.01 (m, 3H), 3.91 (s, 3H), 3.77〜3.72 (m, 1H), 3.69〜3.57 (m, 3H), 3.10〜3.06 (m, 1H), 2.95〜2.88 (m, 1H), 1.96〜1.92 (m, 1H)。
【０５４３】
記述Ｄ３４３
３−フルオロ−４−（１−（６−（（Ｒ）−２−（ヒドロキシメチル）モルホリノ）−２−メトキシピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（ジアステレオ異性体(diasteroisomer)１，Ｄ３４３）
【化４１３】
2018524390.tif 000416
トルエン（１０ｍＬ）中、３−フルオロ−４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体１、１５０ｍｇ、０．４５ｍｍｏｌ）、（Ｒ）−（４−（６−ヨード−２−メトキシピリミジン−４−イル）モルホリン−２−イル）メタノール（１８０ｍｇ、０．５２ｍｍｏｌ）、ＣｕＩ（１９０ｍｇ、１．０ｍｍｏｌ）およびＫ３ＰＯ４（２１２ｍｇ、１．０ｍｍｏｌ）の混合物を脱気し、Ｎ２で保護した後、Ｎ，Ｎ−ジメチル−１，２−エタンジアミン（８８ｍｇ、１．０ｍｍｏｌ）を加えた。次に、この反応混合物を１００℃で１時間撹拌した。この反応混合物を濃縮し、残渣をシリカカラムクロマトグラフィー（ＥｔＯＡｃ／ＰＥ＝１／１）により精製し、目的生成物を白色固体として得た（１６５ｍｇ、収率６４％）。
D343 1H NMR (400 MHz, CDCl3): δ 8.83 (s, 1H), 8.09 (s, 1H), 7.55 (s, 1H), 6.85 (s, 1H), 4.75〜4.62 (m, 2H), 4.28 (br, 3H), 4.07〜4.05 (m, 1H), 4.07 (s, 3H), 3.81〜3.66 (m, 4H), 3.25〜3.08 (m, 2H), 3.01〜2.804 (m, 3H), 2.50 (s, 4H), 1.98〜1.92 (m, 2H), 1.79〜1.71 (m, 1H), 1.51 (s, 9H)。
LC-MS (移動相: 移動相: 10.0分で40%水(0.1% FA)および60% CH3CN (0.1% FA)から5%水(0.1% FA)および95% CH3CN (0.1% FA)へ, Rt = 7.10分; MS理論値:556.2, MS実測値: 557.8 [M+H]+
【０５４４】
記述Ｄ３４４
（（Ｒ）−４−（６−（６−（３−フルオロピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メトキシピリミジン−４−イル）モルホリン−２−イル）メタノール（ジアステレオ異性体(diasteroisomer)１，Ｄ３４４）
【化４１４】
2018524390.tif 000417
ＤＣＭ（５ｍＬ）中、３−フルオロ−４−（１−（６−（（Ｒ）−２−（ヒドロキシメチル）モルホリノ）−２−メトキシピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（ジアステレオ異性体１、１６５ｍｇ、０．３０ｍｍｏｌ）の溶液に、ＴＦＡ（１．０ｍＬ）を加えた。この反応物を室温で２時間撹拌した後、反応溶液を濃縮した。残渣をＭｅＯＨ（５ｍＬ）で希釈し、次いで、Ｋ２ＣＯ３（１３８ｍｇ、１．０ｍｍｏｌ）を加えた後、この混合物を室温で１時間撹拌した。次に、この混合物をブライン（１０ｍＬ）で希釈し、ＤＣＭ／ＭｅＯＨ（１０／１、３×２０ｍＬ）で抽出した。得られた溶液を無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮し、粗生成物を灰白色固体として得た（１５５ｍｇ、収率１００％）。この粗生成物をそれ以上精製せずに次の工程に使用した。
D344 LC-MS (移動相: 移動相: 2.0分で90%水(0.1% FA)および10% CH3CN (0.1% FA)から5%水(0.1% FA)および95% CH3CN (0.1% FA)へ, Rt = 1.17分; MS理論値:456.2, MS実測値: 457.3 [M+H]+
【０５４５】
記述Ｄ３４５
３−フルオロ−４−（１−（６−（（Ｒ）−２−（ヒドロキシメチル）モルホリノ）−２−メトキシピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（ジアステレオ異性体(diasteroisomer)２，Ｄ３４５）
【化４１５】
2018524390.tif 000418
トルエン（１０ｍＬ）中、３−フルオロ−４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体２、１５０ｍｇ、０．４５ｍｍｏｌ）、（Ｒ）−（４−（６−ヨード−２−メトキシピリミジン−４−イル）モルホリン−２−イル）メタノール（１８０ｍｇ、０．５２ｍｍｏｌ）、ＣｕＩ（１９０ｍｇ、１．０ｍｍｏｌ）およびＫ３ＰＯ４（２１２ｍｇ、１．０ｍｍｏｌ）の混合物を脱気し、Ｎ２で保護した後、Ｎ，Ｎ−ジメチル−１，２−エタンジアミン（８８ｍｇ、１．０ｍｍｏｌ）を加えた。次に、この反応混合物を１００℃で１時間撹拌した。この反応混合物を濃縮し、残渣をシリカカラムクロマトグラフィー（ＥｔＯＡｃ／ＰＥ＝１／１）により精製し、目的生成物を白色固体として得た（１７０ｍｇ、収率７１％）。
D345 LC-MS (移動相: 移動相: 10.0分で40%水(0.1% FA)および60% CH3CN (0.1% FA)から5%水(0.1% FA)および95% CH3CN (0.1% FA)へ, Rt = 7.12分; MS理論値:556.2, MS実測値: 557.8 [M+H]+
【０５４６】
記述Ｄ３４６
（（Ｒ）−４−（６−（６−（３−フルオロピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メトキシピリミジン−４−イル）モルホリン−２−イル）メタノール（ジアステレオ異性体(diasteroisomer)２，Ｄ３４６）
【化４１６】
2018524390.tif 000419
ＤＣＭ（５ｍＬ）中、３−フルオロ−４−（１−（６−（（Ｒ）−２−（ヒドロキシメチル）モルホリノ）−２−メトキシピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（ジアステレオ異性体(diasteroisomer)２、１７０ｍｇ、０．３１ｍｍｏｌ）の溶液に、ＴＦＡ（１．０ｍＬ）を加えた。この反応物を室温で２時間撹拌した後、反応溶液を濃縮した。残渣をＭｅＯＨ（５ｍＬ）で希釈し、次いで、Ｋ２ＣＯ３（１３８ｍｇ、１．０ｍｍｏｌ）を加えた後、この混合物を室温で１時間撹拌した。次に、この混合物をブライン（１０ｍＬ）で希釈し、ＤＣＭ／ＭｅＯＨ（１０／１、３×２０ｍＬ）で抽出した。得られた溶液を無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮し、粗生成物を灰白色固体として得た（１４０ｍｇ、収率１００％）。この粗生成物をそれ以上精製せずに次の工程に使用した。
346 LC-MS (移動相: 移動相: 2.0分で90%水(0.1% FA)および10% CH3CN (0.1% FA)から5%水(0.1% FA)および95% CH3CN (0.1% FA)へ, Rt = 1.18分; MS理論値:456.2, MS実測値: 457.3 [M+H]+
【０５４７】
記述Ｄ３４７
（Ｓ）−（４−（６−ヨード−２−メトキシピリミジン−４−イル）モルホリン−２−イル）メタノール（Ｄ３４７）
【化４１７】
2018524390.tif 000420
室温で、ＭｅＯＨ（１５ｍＬ）中、（Ｓ）−モルホリン−２−イル−メタノール（２３５ｍｇ、２．０ｍｍｏｌ）およびＥｔ３Ｎ（０．４ｍＬ０の溶液に、４，６−ジヨード−２−メトキシピリミジン（６８０ｍｇ、１．９ｍｍｏｌ）を加え、この反応物を室温で１時間、総ての固体が溶解するまで撹拌した。次に、この反応溶液を濃縮し、残渣をシリカゲルクロマトグラフィー（ＰＥ／ＥｔＯＡｃ＝２／１〜２／１で溶出する）により精製し、生成物（６８０ｍｇ、収率９７％）を無色の油状物として得た。
D347 1H NMR (400 MHz, CDCl3): δ 6.65 (s, 1H), 4.15〜4.01 (m, 3H), 3.91 (s, 3H), 3.77〜3.72 (m, 1H), 3.69〜3.57 (m, 3H), 3.10〜3.06 (m, 1H), 2.95〜2.88 (m, 1H), 1.96〜1.92 (m, 1H)。
【０５４８】
記述Ｄ３４８
３−フルオロ−４−（１−（６−（（Ｓ）−２−（ヒドロキシメチル）モルホリノ）−２−メトキシピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（ジアステレオ異性体１，Ｄ３４８）
【化４１８】
2018524390.tif 000421
トルエン（２０ｍＬ）中、３−フルオロ−４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体１、１５０ｍｇ、０．４５ｍｍｏｌ）、（Ｓ）−（４−（６−ヨード−２−メトキシピリミジン−４−イル）モルホリン−２−イル）メタノール（１７３．７ｍｇ、０．５０ｍｍｏｌ）、ＣｕＩ（１７１ｍｇ、０．９０ｍｍｏｌ）およびＫ３ＰＯ４（１９１ｍｇ、０．９０ｍｍｏｌ）の混合物を脱気し、Ｎ２で保護した後、Ｎ，Ｎ−ジメチル−１，２−エタンジアミン（８０ｍｇ、０．９０ｍｍｏｌ）を加えた。次に、この反応混合物を９５℃で１時間撹拌した。反応混合物を濃縮し、残渣をシリカカラムクロマトグラフィー（ＥｔＯＡｃ／ＰＥ＝１／１）により精製し、目的生成物を白色固体として得た（１１０ｍｇ、収率４２％）。
D348 LC-MS (移動相: 移動相: 10.0分で40%水(0.1% FA)および60% CH3CN (0.1% FA)から5%水(0.1% FA)および95% CH3CN (0.1% FA)へ, Rt = 7.07分; MS理論値:556.2, MS実測値: 557.8 [M+H]+
【０５４９】
記述Ｄ３４９
（（Ｓ）−４−（６−（６−（（３−フルオロピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メトキシピリミジン−４−イル）モルホリン−２−イル）メタノール（ジアステレオ異性体(diasteroisomer)１，Ｄ３４９）
【化４１９】
2018524390.tif 000422
ＤＣＭ（７ｍＬ）中、３−フルオロ−４−（１−（６−（（Ｓ）−２−（ヒドロキシルメチル）モルホリノ）−２−メトキシピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（ジアステレオ異性体(diasteroisomer)１、１１０ｍｇ、０．１９７ｍｍｏｌ）の溶液に、ＴＦＡ（１．２ｍＬ）を加えた。この反応物を室温で２時間撹拌した後、この反応溶液を濃縮した。残渣をＭｅＯＨ（１０ｍＬ）で希釈し、次いで、Ｋ２ＣＯ３（５００ｍｇ、２．０ｍｍｏｌ）を加えた後、この混合物を室温で２時間撹拌した。次に、この混合物を水（８０ｍＬ）で希釈し、ＤＣＭ（２×５０ｍＬ）で抽出した。得られた溶液をブライン（２×１００ｍＬ）で洗浄した。有機溶液を無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮し、粗生成物を黄色固体として得た（８０ｍｇ、収率８８％）。この粗生成物をそれ以上精製せずに次の工程に使用した。
D349 LC-MS (移動相: 移動相: 2.5分で90%水(0.1% FA)および10% CH3CN (0.1% FA)から5%水(0.1% FA)および95% CH3CN (0.1% FA)へ, Rt = 1.123分; MS理論値:456.2, MS実測値: 457.3 [M+H]+
【０５５０】
記述Ｄ３５０
３−フルオロ−４−（１−（６−（（Ｓ）−２−（ヒドロキシメチル）モルホリノ）−２−メトキシピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（ジアステレオ異性体(diasteroisomer)２，Ｄ３５０）
【化４２０】
2018524390.tif 000423
トルエン（２０ｍＬ）中、３−フルオロ−４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体２、１５０ｍｇ、０．４５ｍｍｏｌ）、（Ｓ）−（４−（６−ヨード−２−メトキシピリミジン−４−イル）モルホリン−２−イル）メタノール（１７３．７ｍｇ、０．５０ｍｍｏｌ）、ＣｕＩ（１７１ｍｇ、０．９０ｍｍｏｌ）およびＫ３ＰＯ４（１９１ｍｇ、０．９０ｍｍｏｌ）の混合物を脱気し、Ｎ２で保護した後、Ｎ，Ｎ−ジメチル−１，２−エタンジアミン（８０ｍｇ、０．９０ｍｍｏｌ）を加えた。次に、この反応混合物を９５℃で２時間撹拌した。反応混合物を濃縮し、残渣をシリカカラムクロマトグラフィー（ＥｔＯＡｃ／ＰＥ＝１／１）により精製し、目的生成物を白色固体として得た（２００ｍｇ、収率８０％）。
【０５５１】
D350 LC-MS (移動相: 移動相: 10.0分で40%水(0.1% FA)および60% CH3CN (0.1% FA)から5%水(0.1% FA)および95% CH3CN (0.1% FA)へ, Rt = 7.10分; MS理論値:556.2, MS実測値: 557.8 [M+H]+
【０５５２】
記述Ｄ３５１
（（Ｓ）−４−（６−（６−（（３−フルオロピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メトキシピリミジン−４−イル）モルホリン−２−イル）メタノール（ジアステレオ異性体(diasteroisomer)２，Ｄ３５１）
【０５５３】
【化４２１】
2018524390.tif 000424
【０５５４】
ＤＣＭ（８ｍＬ）中、３−フルオロ−４−（１−（６−（（Ｓ）−２−（ヒドロキシルメチル）モルホリノ）−２−メトキシピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（ジアステレオ異性体２、２００ｍｇ、０．３４ｍｍｏｌ）の溶液に、ＴＦＡ（１．２ｍＬ）を加えた。この反応物を室温で２時間撹拌した後、この反応溶液を濃縮した。残渣をＭｅＯＨ（１５ｍＬ）で希釈し、次いで、Ｋ２ＣＯ３（５００ｍｇ、３．４ｍｍｏｌ）を加えた後、この混合物を室温で一晩撹拌した。次に、この混合物を水（５０ｍＬ）で希釈し、ＤＣＭ（２×８０ｍＬ）で抽出した。得られた溶液をブライン（２×１００ｍＬ）で洗浄した。有機溶液を無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮し、粗生成物を灰白色固体として得た（１３０ｍｇ、収率８３．８％）。この粗生成物をそれ以上精製せずに次の工程に使用した。
【０５５５】
D351 LC-MS (移動相: 移動相: 2.5分で90%水(0.1% FA)および10% CH3CN (0.1% FA)から5%水(0.1% FA)および95% CH3CN (0.1% FA)へ, Rt = 1.136分; MS理論値:456.2, MS実測値: 457.3 [M+H]+
【０５５６】
記述Ｄ３５２
４−（アゼチジン−１−イル）−６−ヨード−２−メチルピリミジン（Ｄ３５２）
【０５５７】
【化４２２】
2018524390.tif 000425
【０５５８】
ＴＨＦ／ＥｔＯＨ（３０ｍＬ／３０ｍＬ）中、４，６−ジヨード−２−メチルピリミジン（１．３８ｇ、４．０ｍｍｏｌ）およびアゼチジン（２２８ｍｇ、４．０ｍｍｏｌ）の溶液に、ＤＩＥＡ（１．５５ｇ、１２．０ｍｍｏｌ）を加えた。次に、この反応物を室温で１６時間撹拌した。次に、この反応物を濃縮し、カラム（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ＝８：１−６：１−４：１−３：１〜ＥｔＯＡｃ）により精製し、白色固体（７７４ｇ、収率７０．６％）を得た。
【０５５９】
D352 1H NMR (400 MHz, DMSO-d6): δ 6.64 (s, 1H), 4.01 - 3.97 (t, J = 7.6Hz, 4H), 2.35 - 2.30 (m, 2H), 2.28 (s, 3H)。
【０５６０】
記述Ｄ３５３
４−（１−（６−（アゼチジン−１−イル）−２−メチルピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）−３−フルオロピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体１，Ｄ３５３）
【０５６１】
【化４２３】
2018524390.tif 000426
【０５６２】
乾燥トルエン（２ｍＬ）中、３−フルオロ−４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体１、８０ｍｇ、０．２４ｍｍｏｌ）、４−（アゼチジン−１−イル）−６−ヨード−２−メチルピリミジン（９９ｍｇ、０．３６ｍｍｏｌ）、ＣｕＩ（４５ｍｇ、０．２４ｍｍｏｌ）およびＫ３ＰＯ４（１００ｍｇ、０．４８ｍｍｏｌ）の懸濁液に、Ｎ，Ｎ−ジメチル−１，２−エタンジアミン（４５ｍｇ、０．２４ｍｍｏｌ）を加えた。この懸濁液をＡｒで脱気し、９０℃で２時間還流した。溶媒を真空下で除去し、残渣をシリカゲルクロマトグラフィー（ＰＥ／ＥｔＯＡｃ＝５：１で溶出する）により精製し、生成物（６０ｍｇ、収率５２．１％）を白色固体として得た。
【０５６３】
D353 1H NMR (400 MHz, CDCl3): δ 8.87 (s, 1H), 8.07 (s, 1H), 7.53 (s, 1H), 6.54 (s, 1H), 4.79 - 4.64 (m, 2H), 4.18 - 4.15 (m, 5H), 3.28 - 3.19 (m, 1H), 2.88 - 2.85 (m, 2H), 2.58 (s, 3H), 2.49 (s, 3H), 2.46 - 2.38 (m, 2H), 1.96 - 1.77 (m, 2H), 1.51 (s, 9H)。
【０５６４】
記述Ｄ３５４
４−（１−（６−（アゼチジン−１−イル）−２−メチルピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）−３−フルオロピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体２，Ｄ３５４）
【０５６５】
【化４２４】
2018524390.tif 000427
【０５６６】
乾燥トルエン（２ｍＬ）中、３−フルオロ−４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体２、８０ｍｇ、０．２４ｍｍｏｌ）、４−（アゼチジン−１−イル）−６−ヨード−２−メチルピリミジン（９９ｍｇ、０．３６ｍｍｏｌ）、ＣｕＩ（４５ｍｇ、０．２４ｍｍｏｌ）およびＫ３ＰＯ４（１００ｍｇ、０．４８ｍｍｏｌ）の懸濁液に、Ｎ，Ｎ−ジメチル−１，２−エタンジアミン（４５ｍｇ、０．２４ｍｍｏｌ）を加えた。この懸濁液をＮ２で脱気し、２時間還流させた。溶媒を真空下で除去し、残渣を（ＰＥ／ＥｔＯＡｃ＝４：１から２：１で溶出する）シリカゲルクロマトグラフィーにより精製し、生成物（７２ｍｇ、収率６２％）を白色固体として得た。
【０５６７】
D354 LC-MS (移動相: 2.5分で50%水(0.1% FA)および50% CH3CN (0.1% FA)から50%水(0.1% FA)および50% CH3CN (0.1% FA)へ, Rt = 1.45分; MS理論値:480.26, MS実測値: 481.4 (M+H)+。
【０５６８】
記述Ｄ３５５
４−（１−（６−（（１Ｒ，３Ｒ）−３−（ベンジルオキシ）シクロブチル）−２−メチルピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）−３−フルオロピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体１，Ｄ３５５）
【０５６９】
【化４２５】
2018524390.tif 000428
【０５７０】
トルエン（５ｍＬ）中、３−フルオロ−４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（１００ｍｇ、０．３００ｍｍｏｌ）（鏡像異性体１）の溶液に、４−（（１Ｒ，３Ｒ）−３−（ベンジルオキシ）シクロブチル）−６−クロロ−２−メチルピリミジン（１３０ｍｇ、０．４５０ｍｍｏｌ）、ＣｕＩ（１７１ｍｇ、０．９００ｍｍｏｌ）、Ｋ３ＰＯ４（１９１ｍｇ、０．９００ｍｍｏｌ）およびＮ，Ｎ’−ジメチル−シクロヘキサン−１，２−ジアミン（１２８ｍｇ、０．９００ｍｍｏｌ）を加えた。この混合物をＮ２保護下で４時間還流させた。この反応混合物を室温まで冷却した後、ＮＨ３・Ｈ２Ｏ（３０％、１００ｍＬ）に注ぎ、ＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機層をブライン（１００ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。粗物質をカラムクロマトグラフィー（ＰＥ：ＥＡ＝１５：１）により精製し、粗化合物（１６０ｍｇ）を白色固体として得た。この粗化合物を条件（キラルパックＩＤ  ５ｕｍ  ２０＊２５０ｍｍ、Ｈｅｘ／ＥｔＯＨ＝７０／３０、流速：１５ｍｌ／分、２０５ｎｍ、Ｔ＝３０℃）によるキラルＨＰＬＣにより分離し、標題化合物（９７ｍｇ、収率５５％）を白色固体として得た。
【０５７１】
D355 1H NMR (400 MHz, CDCl3): δ 8.87 (s, 1H), 8.12 (s, 1H), 7.65 (s, 1H), 7.57 (s, 1H), 7.37-7.26 (m, 5H), 4.84-4.49 (m, 2H), 4.48 (s, 2H), 4.44-4.41 (m, 1H), 4.40-4.26 (m, 1H), 3.68-3.61 (m, 1H), 3.30-3.25 (m, 1H), 2.96-2.79 (m, 2H), 2.77 (s, 3H), 2.64-2.62 (m, 2H), 2.57-2.55 (m, 2H), 2.51 (s, 3H), 1.98-1.94 (m, 1H), 1.86-1.80 (m, 1H), 1.53 (s, 9H)。
LC-MS: N/A。
【０５７２】
記述Ｄ３５６
３−フルオロ−４−（１−（６−（（１ｒ，３ｒ）−３−ヒドロキシシクロブチル）−２−メチルピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体１，Ｄ３５６）
【０５７３】
【化４２６】
2018524390.tif 000429
【０５７４】
ＣＨ３ＯＨ（１０ｍＬ）中、４−（１−（６−（（１Ｒ，３Ｒ）−３−（ベンジルオキシ）シクロブチル）−２−メチルピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）−３−フルオロピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体１、９７ｍｇ、０．１７ｍｍｏｌ）の溶液に、Ｐｄ／Ｃ（１０％、６０ｍｇ）を加えた。この混合物をＨ２（５０ｐｓｉ）下、４０℃で一晩撹拌した。この混合物を濾過し、濾液を濃縮した。残渣にＣＨ３ＯＨ（１０ｍＬ）およびＰｄ／Ｃ（１０％、５０ｍｇ）を加えた。そして、この混合物をＨ２（５０ｐｓｉ）下、４０℃で２．５日間撹拌した。この混合物を濾過し、濾液を濃縮した。残渣を分取ＴＬＣ（ＣＨ２Ｃｌ２：ＣＨ３ＯＨ＝５０：１）により精製し、標題化合物（２７ｍｇ、収率３２％）を黄色固体として得た。
【０５７５】
D356 1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 8.85 (s, 1H), 8.12 (s, 1H), 7.65 (s, 1H), 7.56 (s, 1H), 4.84-4.54 (m, 3H), 4.29-4.11 (m, 1H), 3.67-3.58 (m, 1H), 3.30-3.21 (m, 1H), 2.97-2.78 (m, 2H), 2.76-2.66 (m, 5H), 2.51-2.40 (m, 5H), 2.03-1.73 (m, 3H), 1.52 (m, 9H)。
【０５７６】
記述Ｄ３５７
（シス）−（１Ｒ，３Ｒ）−３−（６−（６−（３−フルオロピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メチルピリミジン−４−イル）シクロブタノール塩酸塩（鏡像異性体１，Ｄ３５７）
【０５７７】
【化４２７】
2018524390.tif 000430
【０５７８】
ＣＨ３ＯＨ（１．５ｍＬ）中、３−フルオロ−４−（１−（６−（（１ｒ，３ｒ）−３−ヒドロキシシクロブチル）−２−メチルピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体１、２７ｍｇ、０．０５ｍｍｏｌ）の溶液に、ＨＣｌ／ＣＨ３ＯＨ（８ｍｏｌ／Ｌ、１．０ｍＬ）を加えた。この混合物を室温で１時間撹拌した。この反応混合物を濃縮し、標題化合物（２１ｍｇ、収率９７％）を黄色固体として得た。
【０５７９】
D357 LCMS [移動相: 3分で5-95% CH3CN]: Rt = 1.41分; MS理論値: 395; MS実測値: 396 [M+H]+。
【０５８０】
記述Ｄ３５８
４−（１−（６−（（１Ｒ，３Ｒ）−３−（ベンジルオキシ）シクロブチル）−２−メチルピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）−３−フルオロピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体２，Ｄ３５８）
【０５８１】
【化４２８】
2018524390.tif 000431
【０５８２】
トルエン（５ｍＬ）中、３−フルオロ−４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体２、１００ｍｇ、０．３００ｍｍｏｌ）の溶液に、４−（（１Ｒ，３Ｒ）−３−（ベンジルオキシ）シクロブチル）−６−クロロ−２−メチルピリミジン（１００ｍｇ、０．３５０ｍｍｏｌ）、ＣｕＩ（１７１ｍｇ、０．９００ｍｍｏｌ）、Ｋ３ＰＯ４（１９１ｍｇ、０．９００ｍｍｏｌ）およびＮ，Ｎ’−ジメチル−シクロヘキサン−１，２−ジアミン（１２８ｍｇ、０．９００ｍｍｏｌ）を加えた。この混合物をＮ２下で４時間還流した。次に、この反応混合物を室温まで冷却し、ＮＨ３・Ｈ２Ｏ（３０％、１００ｍＬ）に注いだ。ＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ×２）を加えて目的化合物を抽出した。合わせた有機層をブライン（１００ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残渣をカラムクロマトグラフィー（ＰＥ：ＥＡ＝１５：１）により精製し、粗化合物（１６６ｍｇ）を黄色液体として得た。この粗化合物を条件（キラルパックＩＤ  ５ｕｍ  ２０＊２５０ｍｍ、Ｈｅｘ／ＥｔＯＨ＝７０／３０、流速：１５ｍｌ／分、２０５ｎｍ、Ｔ＝３０℃）下でのキラルＨＰＬＣにより分離し、標題化合物（７０ｍｇ、収率４０％）を白色固体として得た。
【０５８３】
D358 1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 8.86 (s, 1H), 8.12 (s, 1H), 7.65 (s, 1H), 7.56 (s, 1H), 7.37-7.26 (m, 5H), 4.81-4.49 (m, 2H), 4.48 (s, 2H), 4.45-4.01 (m, 1H), 4.30-4.19 (m, 1H), 3.68-3.62 (m, 1H), 3.30-3.24 (m, 1H), 2.91-2.78 (m, 2H), 2.77 (s, 3H), 2.64-2.52 (m, 4H), 2.51 (s, 3H), 1.97-1.94 (m, 1H), 1.83-1.79 (m, 1H), 1.53 (s, 9H)。
【０５８４】
記述Ｄ３５９
３−フルオロ−４−（１−（６−（（１Ｒ，３Ｒ）−３−ヒドロキシシクロブチル）−２−メチルピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体２，Ｄ３５９）
【０５８５】
【化４２９】
2018524390.tif 000432
【０５８６】
ＣＨ３ＯＨ（４．５ｍＬ）中、４−（１−（６−（（１ｒ，３ｒ）−３−（ベンジルオキシ）シクロブチル）−２−メチルピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）−３−フルオロピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体２、７０ｍｇ、０．１２ｍｍｏｌ）の溶液に、Ｐｄ／Ｃ（１０％、５０ｍｇ）を加えた。この混合物をＨ２（５０ｐｓｉ）下、４０℃で一晩撹拌した。この混合物を濾過し、濾液を濃縮した。残渣にＣＨ３ＯＨ（３ｍＬ）およびＰｄ／Ｃ（１０％、４０ｍｇ）を加えた。そして、この混合物をＨ２（５０ｐｓｉ）下、４０℃で一晩撹拌した。次に、この混合物を濾過し、濾液を濃縮した。残渣を分取ＴＬＣ（ＣＨ２Ｃｌ２：ＣＨ３ＯＨ＝１５：１）により精製し、標題化合物（２１ｍｇ、収率３５％）を白色固体として得た。
【０５８７】
D359 1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 8.86 (s, 1H), 8.12 (s, 1H), 7.65 (s, 1H), 7.56 (s, 1H), 4.86-4.57 (m, 3H), 4.29-4.17 (m, 1H), 3.68-3.59 (m, 1H), 3.27-3.24 (m, 1H), 2.97-2.83 (m, 2H), 2.77 (s, 3H), 2.74-2.66 (m, 2H), 2.51-2.40 (m, 5H), 2.03 -1.79 (m, 3H), 1.53 (m, 9H)。
【０５８８】
記述Ｄ３６０
（シス）−（１Ｒ，３Ｒ）−３−（６−（６−（３−フルオロピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メチルピリミジン−４−イル）シクロブタノール塩酸塩（鏡像異性体２，Ｄ３６０）
【化４３０】
2018524390.tif 000433
ＣＨ３ＯＨ（１．５ｍＬ）中、３−フルオロ−４−（１−（６−（（１ｒ，３ｒ）−３−ヒドロキシシクロブチル）−２−メチルピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体２、３７ｍｇ、０．０７５ｍｍｏｌ）の溶液に、ＨＣｌ／ＣＨ３ＯＨ（８ｍｏｌ／Ｌ、１．３ｍＬ）を加えた。この混合物を室温で１時間撹拌した。この反応混合物を濃縮し、標題化合物（３２ｍｇ、収率９９％）を黄色固体として得た。
D360 LCMS [移動相: 3分で5-95% CH3CN]: Rt = 1.817分; MS理論値: 395; MS実測値: 397。
【０５８９】
記述Ｄ３６１
３−フルオロ−４−（１−（２−メトキシ−６−モルホリノピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体１，Ｄ３６１）
【化４３１】
2018524390.tif 000434
乾燥トルエン（５ｍＬ）中、３−フルオロ−４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体１、１００ｍｇ、０．３０ｍｍｏｌ）、４−（６−ヨード−２−メトキシピリミジン−４−イル）モルホリン（１１６ｍｇ、０．３６ｍｍｏｌ）、ＣｕＩ（５７ｍｇ、０．３０ｍｍｏｌ）およびＫ３ＰＯ４（１３４ｍｇ、０．６３ｍｍｏｌ）の懸濁液に、Ｎ，Ｎ−ジメチル−１，２−エタンジアミン（５３ｍｇ、０．６０ｍｍｏｌ）を加えた。懸濁液をＮ２で脱気し、８０℃で２時間撹拌した。ＣＨ２Ｃｌ２（３０ｍＬ）を加え、得られた混合物をブライン（２×３０ｍＬ）で洗浄し、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、減圧下で濃縮した。残渣をｐｒｅ−ＴＬＣ（ＣＨ２Ｃｌ２）により精製し、生成物（１３５ｍｇ、収率８５．５％）を白色固体として得た。
D361 LC-MS (移動相: 2.5分で90%水(0.1% FA)および10% CH3CN (0.1% FA)から5%水(0.1% FA)および95% CH3CN (0.1% FA)へ, Rt = 2.11分; MS理論値:526.3 MS実測値: 527.2 (M+H)+。
【０５９０】
記述Ｄ３６２
４−（６−（６−（３−フルオロピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メトキシピリミジン−４−イル）モルホリン（鏡像異性体１，Ｄ３６２）
【化４３２】
2018524390.tif 000435
ＣＨ２Ｃｌ２（１０ｍＬ）中、３−フルオロ−４−（１−（２−メトキシ−６−モルホリノピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体１、１３２ｍｇ、０．２５ｍｍｏｌ）の溶液に、ＴＦＡ（２ｍＬ）を加えた。この反応物を室温で２時間撹拌した。溶媒および大部分のＴＦＡを真空下で除去し、残渣をＣＨ２Ｃｌ２（３０ｍＬ）で希釈した。得られた溶液を飽和ＮａＨＣＯ３（５ｍＬ）で洗浄し、ブライン（２０ｍＬ）、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、減圧下で濃縮し、生成物（９０ｍｇ、収率８４．２％）を白色固体として得た。
D362 LC-MS (移動相: 2.5分で90%水(0.1% FA)および10% CH3CN (0.1% FA)から5%水(0.1% FA)および95% CH3CN (0.1% FA)へ, Rt = 1.07分; MS理論値:426.2 MS実測値: 427.2 (M+H)+。
【０５９１】
記述Ｄ３６３
３−フルオロ−４−（１−（２−メトキシ−６−モルホリノピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体２，Ｄ３６３）
【化４３３】
2018524390.tif 000436
乾燥トルエン（５ｍＬ）中、３−フルオロ−４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体２、１００ｍｇ、０．３０ｍｍｏｌ）、４−（６−ヨード−２−メトキシピリミジン−４−イル）モルホリン（１１６ｍｇ、０．３６ｍｍｏｌ）、ＣｕＩ（５７ｍｇ、０．３０ｍｍｏｌ）およびＫ３ＰＯ４（１３４ｍｇ、０．６３ｍｍｏｌ）の懸濁液に、Ｎ，Ｎ−ジメチル−１，２−エタンジアミン（５３ｍｇ、０．６０ｍｍｏｌ）を加えた。懸濁液をＮ２で脱気し、８０℃で２時間撹拌した。ＣＨ２Ｃｌ２（３０ｍＬ）を加え、得られた混合物をブライン（２×３０ｍＬ）で洗浄し、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、減圧下で濃縮した。残渣をｐｒｅ−ＴＬＣ（ＣＨ２Ｃｌ２）により精製し、生成物（１２０ｍｇ、収率７６．０％）を白色固体として得た。
D363 LC-MS (移動相: 2.0分で90%水(0.1% FA)および10% CH3CN (0.1% FA)から5%水(0.1% FA)および95% CH3CN (0.1% FA)へ, Rt = 1.84分; MS理論値:526.3 MS実測値: 527.3 (M+H)+。
【０５９２】
記述Ｄ３６４
４−（６−（６−（３−フルオロピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メトキシピリミジン−４−イル）モルホリン（鏡像異性体２，Ｄ３６４）
【化４３４】
2018524390.tif 000437
ＣＨ２Ｃｌ２（１０ｍＬ）中、３−フルオロ−４−（１−（２−メトキシ−６−モルホリノピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体２、１１５ｍｇ、０．２２ｍｍｏｌ）の溶液に、ＴＦＡ（２ｍＬ）を加えた。この反応物を室温で２時間撹拌した。溶媒および大部分のＴＦＡを真空下で除去し、残渣をＣＨ２Ｃｌ２（３０ｍＬ）で希釈した。得られた溶液を飽和ＮａＨＣＯ３（５ｍＬ）およびブライン（２０ｍＬ）で洗浄し、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、減圧下で濃縮し、生成物（８０ｍｇ、収率８３．７％）を白色固体として得た。
D364 LC-MS (移動相: 2.0分で90%水(0.1% FA)および10% CH3CN (0.1% FA)から5%水(0.1% FA)および95% CH3CN (0.1% FA)へ, Rt = 1.18分; MS理論値:426.2 MS実測値: 427.3 (M+H)+。
【０５９３】
記述Ｄ３６５
４−ヨード−２−メトキシ−６−（４−メチルピペラジン−１−イル）ピリミジン（Ｄ３６５）
【化４３５】
2018524390.tif 000438
ＥｔＯＨ（５ｍＬ）中、Ｎ−メチルピペラジン（４２ｍｇ、０．４１ｍｍｏｌ）およびＤＩＥＡ（１６１ｍｇ、１．２４ｍｍｏｌ）の溶液に、４，６−ジヨード−２−メトキシピリミジン（１５０ｍｇ、０．４１ｍｍｏｌ）を加えた。この反応物を室温で一晩撹拌した。溶媒を真空下で除去し、残渣をＥｔＯＡｃ（２５ｍＬ）で希釈した。得られた溶液をブライン（２０ｍＬ）で洗浄し、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、減圧下で濃縮した。残渣をシリカゲルクロマトグラフィー（ＣＨ２Ｃｌ２／ＭｅＯＨ＝２０：１で溶出する）により精製し、生成物（１３２ｍｇ、収率９５．３％）を淡黄色油状物として得た。
D365 1H NMR (400 MHz, CDCl3): δ 6.64 (s, 1H), 3.90 (s, 3H), 3.62 (s, 4H), 2.45 (t, J = 5.2 Hz, 4H), 2.33 (s, 3H)。
【０５９４】
記述Ｄ３６６
３−フルオロ−４−（１−（２−メトキシ−６−（４−メチルピペラジン−１−イル）ピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体１，Ｄ３６６）
【化４３６】
2018524390.tif 000439
トルエン（１０ｍＬ）中、３−フルオロ−４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体１、１５０ｍｇ、０．４５ｍｍｏｌ）、４−ヨード−２−メトキシ−６−（４−メチルピペラジン−１−イル）ピリミジン（１７４ｍｇ、０．５２ｍｍｏｌ）、ＣｕＩ（１９０ｍｇ、１．０ｍｍｏｌ）およびＫ３ＰＯ４（２１２ｍｇ、１．０ｍｍｏｌ）の混合物を脱気し、Ｎ２で保護した後、Ｎ，Ｎ−ジメチル−１，２−エタンジアミン（５３ｍｇ、０．６０ｍｍｏｌ）を加えた。次に、この反応混合物を１００℃で１時間撹拌した。この反応混合物を濃縮し、残渣をシリカカラムクロマトグラフィー（ＭｅＯＨ：ＤＣＭ＝１：１５、１５ｇのシリカゲル）により精製し、目的生成物（２１０ｍｇ、収率８７％）を灰白色固体として得た。この固体をヘキサンにより洗浄し、純粋な生成物を灰白色固体として得た（１７５ｍｇ、収率７２％）。
D366 1H NMR (400 MHz, CD3OD): δ 8.76 (br, 1H), 8.16 (br, 1H), 7.60 (br, 1H), 6.91 (br, 1H), 4.82〜4.61 (m, 1H), 4.49〜4.45 (m, 1H), 4.17〜4.14 9M, 1H), 4.04 (s, 3H), 3.74 (br, 4H), 3.38 (m, 1H), 2.94 (br, 2H), 2.60 (br, 4H), 2.54 (s, 3H), 2.36 (s, 3H), 1.95〜1.92 (m, 1H), 1.75〜1.72 (m, 1H), 1.52 (s, 9H)。
LC-MS (移動相: 移動相: 10.0分で90%水(0.1% FA)および10% CH3CN (0.1% FA)から5%水(0.1% FA)および95% CH3CN (0.1% FA)へ, Rt = 6.73分; MS理論値:539.6, MS実測値: 540.6 [M+H]+
【０５９５】
記述Ｄ３６７
６−（（シス）−３−フルオロピペリジン−４−イル）−１−（２−メトキシ−６−（４−メチルピペラジン−１−イル）ピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾールＴＦＡ塩（鏡像異性体１，Ｄ３６７）
【化４３７】
2018524390.tif 000440
ＤＣＭ（５ｍＬ）中、３−フルオロ−４−（１−（２−メトキシ−６−（４−メチルピペラジン−１−イル）ピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体１、１７５ｍｇ、０．３３ｍｍｏｌ）の溶液に、ＴＦＡ（１．０ｍＬ）を加えた。この反応物を室温で２時間撹拌した後、この反応溶液を濃縮し、粗生成物を無色の油状物として得た（２２０ｍｇ、収率１００％）。この粗生成物をそれ以上精製せずに次の工程に使用した。
D367 LC-MS (移動相: 移動相: 2.6分で90%水(0.1% FA)および10% CH3CN (0.1% FA)から5%水(0.1% FA)および95% CH3CN (0.1% FA)へ, Rt = 0.96分; MS理論値:439.2, MS実測値: 440.4 [M+H]+
【０５９６】
記述Ｄ３６８
３−フルオロ−４−（１−（２−メトキシ−６−（４−メチルピペラジン−１−イル）ピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体２，Ｄ３６８）
【化４３８】
2018524390.tif 000441
トルエン（１０ｍＬ）中、３−フルオロ−４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体２、１５０ｍｇ、０．４５ｍｍｏｌ）、４−ヨード−２−メトキシ−６−（４−メチルピペラジン−１−イル）ピリミジン（１７４ｍｇ、０．５２ｍｍｏｌ）、ＣｕＩ（１９０ｍｇ、１．０ｍｍｏｌ）およびＫ３ＰＯ４（２１２ｍｇ、１．０ｍｍｏｌ）の混合物を脱気し、Ｎ２で保護した後、Ｎ，Ｎ−ジメチル−１，２−エタンジアミン（５３ｍｇ、０．６０ｍｍｏｌ）を加えた。次に、この反応混合物を１００℃で１時間撹拌した。この反応混合物を濃縮し、残渣をシリカカラムクロマトグラフィー（ＭｅＯＨ：ＤＣＭ＝１：１０、１５ｇのシリカゲル）により精製し、目的生成物（２８０ｍｇ、収率１００％）を淡緑色固体として得た。
D368 LC-MS (移動相: 移動相: 2.5分で90%水(0.1% FA)および10% CH3CN (0.1% FA)から5%水(0.1% FA)および95% CH3CN (0.1% FA)へ, Rt = 1.132分; MS理論値:539.6, MS実測値: 540.6 [M+H]+
【０５９７】
記述Ｄ３６９
６−（（シス）−３−フルオロピペリジン−４−イル）−１−（２−メトキシ−６−（４−メチルピペラジン−１−イル）ピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール（鏡像異性体２，Ｄ３６９）
【化４３９】
2018524390.tif 000442
ＥｔＯＡｃ（８ｍＬ）中、３−フルオロ−４−（１−（２−メトキシ−６−（４−メチルピペラジン−１−イル）ピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体２、２８０ｍｇ、０．５２ｍｍｏｌ）の溶液に、ＨＣｌ／ＥｔＯＡｃ（６．２Ｍ／Ｌ、７．０ｍＬ）を加えた。この反応物を室温で一晩撹拌した。次に、この反応溶液を濃縮した。残渣を飽和ＮａＨＣＯ３（１００ｍＬ）で希釈し、ＤＣＭ（２×１００ｍＬ）により抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄した。Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮し、粗生成物を緑色油状物として得た（２８０ｍｇ、収率１００％）。この粗生成物をそれ以上精製せずに次の工程に使用した。
D369 LC-MS (移動相: 移動相: 2.6分で90%水(0.1% FA)および10% CH3CN (0.1% FA)から5%水(0.1% FA)および95% CH3CN (0.1% FA)へ, Rt = 1.009分; MS理論値:439.2, MS実測値: 440.4 [M+H]+
【０５９８】
記述Ｄ３７０
６−（３−フルオロ−１−（オキセタン−３−イル）ピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール（鏡像異性体１，Ｄ３７０）
【化４４０】
2018524390.tif 000443
ＭｅＯＨ（１５０ｍＬ）中、６−（３−フルオロピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール塩酸塩（鏡像異性体１、２．０ｇ、７．０ｍｍｏｌ）の溶液に、室温で、オキセタン−３−オン（２．１ｇ、３０ｍｍｏｌ）を加え、この反応物を一晩撹拌した。次に、この反応物にＮａＢＨ３ＣＮ（３．３ｇ、５２ｍｍｏｌ）を加え、反応物を室温で５時間撹拌した。この反応物を水（５０ｍＬ）に注ぎ、混合物をＤＣＭ（２×１５０ｍＬ）で抽出した。有機溶液をブライン（２×２００ｍＬ）で洗浄し、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させた。乾燥溶液を濃縮し、残渣をクロマトグラフィー（ＥｔＯＡｃ／ＭｅＯＨ＝１２／１）により精製し、目的生成物を白色固体として得た（１．３ｍｇ、収率１００）。
D370 1H NMR (400 MHz, CDCl3): δ7.98 (s, 1H), 7.56 (s, 1H), 7.45 (s, 1H), 4.94〜4.73 (m, 1H), 4.73〜4.63 (m, 4H), 3.67〜3.63 (m, 1H), 3.25〜3.21 (m, 1H), 3.14〜3.05 (m, 1H), 2.83 (d, J = 9.6 Hz, 1H), 2.46 (s, 3H), 2.10〜1.80 (m, 4H)。
【０５９９】
記述Ｄ３７１
６−（３−フルオロ−１−（オキセタン−３−イル）ピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール（鏡像異性体２，Ｄ３７１）
【化４４１】
2018524390.tif 000444
ＤＣＭ／ＭｅＯＨ（１／１、２０ｍＬ）中、６−（３−フルオロピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール塩酸塩（鏡像異性体２、１．０２ｇ、３．６ｍｍｏｌ）の溶液に、室温で、オキセタン−３−オン（１．１ｇ、１５．３ｍｍｏｌ）を加え、この反応物を一晩撹拌した。次に、この反応物にＮａＢＨ３ＣＮ（１．１ｇ、１７．５ｍｍｏｌ）を加え、この反応物を室温で０．５時間撹拌した。この反応物を水（５０ｍＬ）に注ぎ、混合物をＤＣＭ（２×２０ｍＬ）で抽出した。有機溶液をブライン（２×２０ｍＬ）で洗浄し、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させた。乾燥溶液を濃縮し、残渣をクロマトグラフィー（ＭｅＯＨ／ＤＣＭ＝１／２０）により精製し、目的生成物を白色固体として得た（７２０ｍｇ、収率６９％）。
D371 1H NMR (400 MHz, CDCl3): δ 10.09 (br, 1H), 7.98 (s, 1H), 7.56 (s, 1H), 7.45 (s, 1H), 4.94〜4.73 (m, 1H), 4.73〜4.63 (m, 4H), 3.67〜3.63 (m, 1H), 3.25〜3.21 (m, 1H), 3.14〜3.05 (m, 1H), 2.83 (d, J = 9.6 Hz, 1H), 2.46 (s, 3H), 2.10〜1.80 (m, 4H)。
【０６００】
記述Ｄ３７２
（Ｒ）−（４−（６−ヨード−２−メトキシピリミジン−４−イル）モルホリン−２−イル）メタノール（Ｄ３７２）
【化４４２】
2018524390.tif 000445
室温で一晩、ＭｅＯＨ（１５ｍＬ）中、（Ｒ）−モルホリン−２−イルメタノール（１６９ｍｇ、１．１ｍｍｏｌ）およびＥｔ３Ｎ（４０４ｍｇ、４．０ｍｍｏｌ）の溶液に、４，６−ジヨード−２−メトキシピリミジン（３６２ｍｇ，１．０ｍｍｏｌ）を加えた。次に、この反応溶液を濃縮し、残渣をシリカゲルクロマトグラフィー（ＰＥ／ＥｔＯＡｃ＝２／１〜１／１で溶出する）により精製し、生成物（３２０ｍｇ、収率９１％）を淡黄色油状物として得た。
D372 1H NMR (400 MHz, CDCl3): δ 6.65 (s, 1H), 4.15〜4.01 (m, 3H), 3.91 (s, 3H), 3.77〜3.72 (m, 1H), 3.69〜3.57 (m, 3H), 3.10〜3.06 (m, 1H), 2.95〜2.88 (m, 1H), 2.0〜1.96 (m, 1H)
【０６０１】
記述Ｄ３７３
（Ｓ）−（４−（６−ヨード−２−メトキシピリミジン−４−イル）モルホリン−２−イル）メタノール（Ｄ３７３）
【化４４３】
2018524390.tif 000446
室温で、一晩、ＭｅＯＨ（１５ｍＬ）中、（Ｓ）−モルホリン−２−イルメタノール（１６９ｍｇ、１．１ｍｍｏｌ）およびＥｔ３Ｎ（４０４ｍｇ、４．０ｍｍｏｌ）の溶液に、４，６−ジヨード−２−メトキシピリミジン（３６２ｍｇ，１．０ｍｍｏｌ）を加えた。次に、この反応溶液を濃縮し、残渣をシリカゲルクロマトグラフィー（ＰＥ／ＥｔＯＡｃ＝２／１〜１／１で溶出する）により精製し、生成物（３３０ｍｇ、収率９４％）を無色の油状物として得た。
D373 1H NMR (400 MHz, CDCl3): δ 6.65 (s, 1H), 4.15〜4.01 (m, 3H), 3.91 (s, 3H), 3.77〜3.72 (m, 1H), 3.69〜3.57 (m, 3H), 3.10〜3.06 (m, 1H), 2.92〜2.88 (m, 1H), 2.36 (s, 1H)
【０６０２】
記述Ｄ３７４
（Ｒ）−４−（６−ヨード−２−メトキシピリミジン−４−イル）−２−メチルモルホリン（Ｄ３７４）
【化４４４】
2018524390.tif 000447
ＤＭＦ（１０ｍＬ）中、４，６−ジヨード−２−メトキシピリミジン（６００ｍｇ、１．６６ｍｍｏｌ）の溶液に、（Ｒ）−２−メチルモルホリン（２０１ｍｇ、１．９９ｍｍｏｌ）およびＤＩＰＥＡ（４２９ｍｇ、３．３２ｍｍｏｌ）を加えた。この混合物を室温で一晩撹拌した。この反応混合物を水（１００ｍＬ）に注ぎ、ＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブライン（５０ｍＬ）で洗浄し、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮乾固した。残渣を（ＥｔＯＡｃ：石油エーテル＝１：１０〜１：５）で溶出するシリカゲルクロマトグラフィーにより精製し、生成物（Ｒ）−４−（６−ヨード−２−メトキシピリミジン−４−イル）−２−メチルモルホリン（５２０ｍｇ、収率９３．６％）を黄色油状物として得た。
LC-MS: (移動相: 2.5分で90%水(0.1% FA)および10% CH3CN (0.1% FA)から5%水(0.1% FA)および95% CH3CN (0.1% FA)へ), Rt =1.55分; MS理論値: 335; MS実測値: 336 [M+H]+。
【０６０３】
記述Ｄ３７５
（Ｓ）−４−（６−ヨード−２−メトキシピリミジン−４−イル）−２−メチルモルホリン（Ｄ３７５）
【化４４５】
2018524390.tif 000448
ＤＭＦ（１０ｍＬ）中、４，６−ジヨード−２−メトキシピリミジン（６００ｍｇ、１．６６ｍｍｏｌ）の溶液に、（Ｓ）−２−メチルモルホリン（２０１ｍｇ、１．９９ｍｍｏｌ）およびＤＩＰＥＡ（４２９ｍｇ、３．３２ｍｍｏｌ）を加えた。この混合物を室温で一晩撹拌した。この反応混合物を水（１００ｍＬ）に注ぎ、ＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブライン（５０ｍＬ）で洗浄し、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮乾固した。残渣を（ＥｔＯＡｃ：石油エーテル＝１：１０〜１：５）で溶出するシリカゲルクロマトグラフィーにより精製し、生成物（Ｓ）−４−（６−ヨード−２−メトキシピリミジン−４−イル）−２−メチルモルホリン（５００ｍｇ、収率８９．９％）を黄色油状物として得た。
D375 LC-MS: (移動相: 2.5分で90%水(0.1% FA)および10% CH3CN (0.1% FA)から5%水(0.1% FA)および95% CH3CN (0.1% FA)へ), Rt =1.69分; MS理論値: 335; MS実測値: 336 [M+H]+。
【０６０４】
記述Ｄ３７６
３−フルオロ−４−（１−（２−メトキシ−６−（（Ｓ）−２−メチルモルホリノ）ピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（ジアステレオ異性体(diasteroisomer)１，Ｄ３７６）
【化４４６】
2018524390.tif 000449
トルエン（１０ｍＬ）中、（Ｓ）−４−（６−ヨード−２−メトキシピリミジン−４−イル）−２−メチルモルホリン（１８１ｍｇ、０．５４ｍｍｏｌ）の溶液に、３−フルオロ−４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体１）（１５０ｍｇ、０．４５ｍｍｏｌ）、Ｋ３ＰＯ４（１９１ｍｇ、０．９０ｍｍｏｌ）、ＣｕＩ（８６ｍｇ、０．４５ｍｍｏｌ）およびＮ１，Ｎ２−ジメチルエタン−１，２−ジアミン（７９ｍｇ、０．９０ｍｍｏｌ）を加えた。この混合物をＮ２下、９０℃で２時間撹拌した。この反応混合物を水（１００ｍＬ）に注ぎ、ＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブライン（５０ｍＬ）で洗浄し、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮乾固した。残渣を（ＥｔＯＡｃ：石油エーテル＝１：１０〜１：５）で溶出するシリカゲルクロマトグラフィーにより精製し、生成物３−フルオロ−４−（１−（２−メトキシ−６−（（Ｓ）−２−メチルモルホリノ）ピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（ジアステレオ異性体(diasteroisomer)１）（１８０ｍｇ、収率７４．１％）を白色固体として得た。
D376 LC-MS: (移動相: 2.5分で90%水(0.1% FA)および10% CH3CN (0.1% FA)から5%水(0.1% FA)および95% CH3CN (0.1% FA)へ), Rt = 2.09分; MS理論値: 540; MS実測値: 541 [M+H]+。
【０６０５】
記述Ｄ３７７
（Ｓ）−４−（６−（６−（（シス）−３−フルオロピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メトキシピリミジン−４−イル）−２−メチルモルホリン（ジアステレオ異性体(diasteroisomer)１，Ｄ３７７）
【化４４７】
2018524390.tif 000450
４ｍｏｌ／Ｌ  ＨＣｌ／ＥｔＯＡｃ（１０ｍＬ）中、３−フルオロ−４−（１−（２−メトキシ−６−（（Ｓ）−２−メチルモルホリノ）ピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（ジアステレオ異性体(diasteroisomer)１、１８０ｍｇ、０．３３ｍｍｏｌ）の溶液を室温で２時間撹拌した。この混合物を飽和ＮａＨＣＯ３（１００ｍＬ）に注いだ後、この混合物をＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブライン（３０ｍＬ）で洗浄し、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過した。濾液を濃縮し、粗生成物（Ｓ）−４−（６−（６−（（シス）−３−フルオロピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メトキシピリミジン−４−イル）−２−メチルモルホリン（ジアステレオ異性体(diasteroisomer)１）（１４０ｍｇ、収率＝９５．４％）を淡黄色固体として得た。
D377 LC-MS: (移動相: 2.5分で90%水(0.1% FA)および10% CH3CN (0.1% FA)から5%水(0.1% FA)および95% CH3CN (0.1% FA)へ), Rt = 0.97分; MS理論値: 440; MS実測値: 441 [M+H]+。
【０６０６】
記述Ｄ３７８
３−フルオロ−４−（１−（２−メトキシ−６−（（Ｓ）−２−メチルモルホリノ）ピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（ジアステレオ異性体(diasteroisomer)２，Ｄ３７８）
【化４４８】
2018524390.tif 000451
トルエン（１０ｍＬ）中、（Ｓ）−４−（６−ヨード−２−メトキシピリミジン−４−イル）−２−メチルモルホリン（１８１ｍｇ、０．５４ｍｍｏｌ）の溶液に、３−フルオロ−４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（鏡像異性体２）（１５０ｍｇ、０．４５ｍｍｏｌ）、Ｋ３ＰＯ４（１９１ｍｇ、０．９０ｍｍｏｌ）、ＣｕＩ（８６ｍｇ、０．４５ｍｍｏｌ）およびＮ１，Ｎ２−ジメチルエタン−１，２−ジアミン（７９ｍｇ、０．９０ｍｍｏｌ）を加えた。この混合物をＮ２下、９０℃で２時間撹拌した。この反応混合物を水（１００ｍＬ）に注ぎ、ＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブライン（５０ｍＬ）で洗浄し、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮乾固した。残渣を（ＥｔＯＡｃ：石油エーテル＝１：１０〜１：５）で溶出するシリカゲルクロマトグラフィーにより精製し、生成物３−フルオロ−４−（１−（２−メトキシ−６−（（Ｓ）−２−メチルモルホリノ）ピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（ジアステレオ異性体(diasteroisomer)２）（１４０ｍｇ、収率５７．６％）を白色固体として得た。
D378 LC-MS: (移動相: 2.5分で90%水(0.1% FA)および10% CH3CN (0.1% FA)から5%水(0.1% FA)および95% CH3CN (0.1% FA)へ), Rt = 2.09分; MS理論値: 540; MS実測値: 541 [M+H]+。
【０６０７】
記述Ｄ３７９
（Ｓ）−４−（６−（６−（（シス）−３−フルオロピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メトキシピリミジン−４−イル）−２−メチルモルホリン（ジアステレオ異性体(diasteroisomer)２，Ｄ３７９）
【化４４９】
2018524390.tif 000452
４ｍｏｌ／Ｌ  ＨＣｌ／ＥｔＯＡｃ（１０ｍＬ）中、３−フルオロ−４−（１−（２−メトキシ−６−（（Ｓ）−２−メチルモルホリノ）ピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル（ジアステレオ異性体(diasteroisomer)２）（１４０ｍｇ、０．２６ｍｍｏｌ）の溶液を室温で一晩撹拌した。この混合物を飽和ＮａＨＣＯ３（１００ｍＬ）に注いだ後、この混合物をＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブライン（３０ｍＬ）で洗浄し、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過した。濾液を濃縮し、粗生成物（Ｓ）−４−（６−（６−（（シス）−３−フルオロピペリジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−１−イル）−２−メトキシピリミジン−４−イル）−２−メチルモルホリン（ジアステレオ異性体(diasteroisomer)２）（９５ｍｇ、収率＝８３．３％）を白色固体として得た。
D379 LC-MS: (移動相: 2.5分で90%水(0.1% FA)および10% CH3CN (0.1% FA)から5%水(0.1% FA)および95% CH3CN (0.1% FA)へ), Rt = 1.36分; MS理論値: 440; MS実測値: 441 [M+H]+。
【０６０８】
記述Ｄ３８０
（２Ｓ，６Ｒ）−４−（６−ヨード−２−メトキシピリミジン−４−イル）−２，６−ジメチルモルホリン（Ｄ３８０）
【化４５０】
2018524390.tif 000453
室温で、ＭｅＯＨ（１０ｍＬ）中、（２Ｓ，６Ｒ）−２，６−ジメチルモルホリン（２３０ｍｇ、２．０ｍｍｏｌ）およびＥｔ３Ｎ（０．６ｍＬ）の溶液に、４，６−ジヨード−２−メトキシピリミジン（６８０ｍｇ、１．８８ｍｍｏｌ）を加え、この反応物を室温で２時間、総ての固体が溶解するまで撹拌した。次に、この反応溶液を濃縮し、残渣をシリカゲルクロマトグラフィー（ＰＥ／ＥｔＯＡｃ＝３／１で溶出する）により精製し、生成物（５７０ｍｇ、収率８７％）を白色固体として得た。
D380 1H NMR (400 MHz, CDCl3): δ 6.62 (s, 1H), 4.09 (br, 2H), 3.91 (s, 3H), 3.65〜3.57 (m, 2H), 2.59 (t, J = 12.0 Hz, 2H), 1.24 (d, J = 6.4 Hz, 6H)。
【０６０９】
記述Ｄ３８１
（２Ｓ，６Ｓ）−４−（６−ヨード−２−メトキシピリミジン−４−イル）−２，６−ジメチルモルホリン（Ｄ３８１）
【化４５１】
2018524390.tif 000454
室温で、ＭｅＯＨ（１０ｍＬ）中、（２Ｓ，６Ｓ）−２，６−ジメチルモルホリン（２３０ｍｇ、２．０ｍｍｏｌ）およびＥｔ３Ｎ（６０７ｍｇ）の溶液に、４，６−ジヨード−２−メトキシピリミジン（７２３．８ｍｇ、２．０ｍｍｏｌ）を加え、この反応物を室温で一晩撹拌した。次に、この反応溶液を濃縮し、残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー（ＰＥ／ＥｔＯＡｃ＝１：０〜３：１）により精製し、生成物（５１０ｍｇ、収率７２％）を淡黄色の液体として得た。
D381 1H NMR (400 MHz, CDCl3): δ 6.60 (s, 1H), 4.09 (br, 2H), 3.90 (s, 3H), 3.55〜3.25 (m, 2H), 2.59〜2.50 (m, 2H), 1.22 (d, J = 6.4 Hz, 6H)。
【０６１０】
記述Ｄ３８２
（Ｒ）−４−（６−ヨード−２−メトキシピリミジン−４−イル）−３−メチルモルホリン（Ｄ３８２）
【化４５２】
2018524390.tif 000455
ＤＭＦ（３０ｍＬ）中、４，６−ジヨード−２−メトキシピリミジン（５００ｍｇ、１．３８ｍｍｏｌ）、（Ｒ）−３−メチルモルホリン（１６７．５ｍｇ、１．６５ｍｍｏｌ）、ＤＩＥＡ（５３４．１ｍｇ、４．１４ｍｍｏｌ）の溶液を６０℃に加熱し、一晩撹拌した。この反応混合物を室温まで冷却し、水に注ぎ、ＥｔＯＡｃ（２×１２０ｍＬ）で抽出し、ブラインにより洗浄し、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残渣をカラムクロマトグラフィー（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ＝１：０〜６：１）により精製し、標題化合物（２７０ｍｇ，収率５８％、ロット＃：ＦＰ１１１３０３−０１１Ａ１）を無色の油状物として得た。
D382 1H NMR (400 MHz, CDCl3): δ 6.59 (s, 1H), 4.26 (s, 1H), 3.99 (M, 1H), 3.95〜3.90 (m, 5H), 3.78〜3.66(m, 2H), 3.56〜3.50 (m, 1H), 3.26〜3.21 (m, 1H), 1.29 (S, 3H)。
【０６１１】
記述Ｄ３８３
（Ｓ）−４−（６−ヨード−２−メトキシピリミジン−４−イル）−３−メチルモルホリン（Ｄ３８３）
【化４５３】
2018524390.tif 000456
ＤＭＦ（３０ｍＬ）中、４，６−ジヨード−２−メトキシピリミジン（５００ｍｇ、１．３８ｍｍｏｌ）、（Ｒ）−３−メチルモルホリン（１６７．５ｍｇ、１．６５ｍｍｏｌ）、ＤＩＥＡ（５３４．１ｍｇ、４．１４ｍｍｏｌ）の溶液を６０℃に加熱し、一晩撹拌した。この反応混合物を室温まで冷却し、水に注ぎ、ＥｔＯＡｃ（２×１２０ｍＬ）で抽出し、ブラインにより洗浄し、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残渣をカラムクロマトグラフィー（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ＝１：０〜６：１）により精製し、標題化合物（３００ｍｇ、収率６５％）を無色の油状物として得た。
D383 1H NMR (400 MHz, CDCl3): δ 6.59 (s, 1H), 4.26 (s, 1H), 3.99 (M, 1H), 3.95〜3.90 (m, 5H), 3.78〜3.66(m, 2H), 3.56〜3.50 (m, 1H), 3.26〜3.21 (m, 1H), 1.29 (S, 3H)。
【０６１２】
記述Ｄ３８４
６−（６−ヨード−２−メトキシピリミジン−４−イル）−２−オキサ−６−アザスピロ［３．４］オクタン（Ｄ３８４）
【化４５４】
2018524390.tif 000457
Ｅｔ３Ｎ（０．６ｍＬ）およびＭｅＯＨ（１０ｍＬ）中、４，６−ジヨード−２−メトキシピリミジン（６８０ｍｇ、１．８８ｍｍｏｌ）および２−オキサ−６−アザスピロ［３．４］オクタン（３７７ｍｇ、２．０ｍｍｏｌ）の混合物を室温で２時間撹拌し、濃縮した。残渣をカラムクロマトグラフィー（ＰＥ／ＥｔＯＡｃ＝２／１〜２／３）により精製し、目的生成物を白色固体として得た（５７０ｍｇ、収率８７％）。
D384 1H NMR (400 MHz, CDCl3): δ 6.45 (s, 1H), 4.70〜4.61 (m, 4H), 3.91 (s, 3H), 3.82 (br, 1H), 3.59 (br, 2H), 3.40 (br, 1H), 2.30 (br, 2H)。
【０６１３】
記述Ｄ３８５
（Ｒ）−（４−（６−ヨード−２−メチルピリミジン−４−イル）モルホリン−２−イル）メタノール（Ｄ３８５）
【化４５５】
2018524390.tif 000458
ＤＭＦ（１０ｍＬ）中、（Ｒ）−モルホリン−２−イルメタノール（２０３ｍｇ、１．７３ｍｍｏｌ）およびＤＩＥＡ（６７０ｍｇ、５．１９ｍｍｏｌ）の溶液に、４，６−ジヨード−２−メチルピリミジン（６００ｍｇ、１．７３ｍｍｏｌ）を加えた。この反応物を室温で３時間撹拌した。この反応混合物を水（１００ｍＬ）に注ぎ、ＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブライン（３０ｍＬ）で洗浄し、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮乾固した。残渣を（ＥｔＯＡｃ：石油エーテル＝１：５〜１：１）で溶出するシリカゲルクロマトグラフィーにより精製し、生成物（Ｒ）−（４−（６−ヨード−２−メチルピリミジン−４−イル）モルホリン−２−イル）メタノール（４５０ｍｇ、収率７７．６％）を白色固体として得た。
D385 LC-MS (移動相: 2.5分で90%水(0.1% FA)および10% CH3CN (0.1% FA)から5%水(0.1% FA)および95% CH3CN (0.1% FA)へ, Rt = 1.02分; MS理論値:335.1 MS実測値: 335.9 (M+H)+。
【０６１４】
記述Ｄ３８６
（Ｓ）−（４−（６−ヨード−２−メチルピリミジン−４−イル）モルホリン−２−イル）メタノール（Ｄ３８６）
【化４５６】
2018524390.tif 000459
ＥｔＯＨ（１０ｍＬ）およびＴＨＦ（２０ｍＬ）中、（Ｓ）−モルホリン−２−イルメタノール（３００ｍｇ、２．５６ｍｍｏｌ）およびＤＩＥＡ（９９２ｍｇ、７．６８ｍｍｏｌ）の溶液に、４，６−ジヨード−２−メチルピリミジン（８８５ｍｇ、２．５６ｍｍｏｌ）を加えた。この反応物を室温で一晩撹拌した。溶媒を真空下で除去し、残渣をシリカゲルクロマトグラフィー（ＰＥ／ＥｔＯＡｃ＝４：１で溶出する）により精製し、生成物（４２０ｍｇ、収率４８．８％）を薄黄色固体として得た。
D386 LC-MS (移動相: 2.0分で90%水(0.1% FA)および10% CH3CN (0.1% FA)から5%水(0.1% FA)および95% CH3CN (0.1% FA)へ, Rt = 0.25分; MS理論値:335.1 MS実測値: 336.0 (M+H)+。
【０６１５】
記述Ｄ３８７
（２Ｒ）−４−（６−ヨード−２−メチルピリミジン−４−イル）−２−（（（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）オキシ）メチル）モルホリン（Ｄ３８７）
【化４５７】
2018524390.tif 000460
ＤＣＭ（２０ｍＬ）中、（Ｒ）−（４−（６−ヨード−２−メチルピリミジン−４−イル）モルホリン−２−イル）メタノール（６３９ｍｇ、１．９０ｍｍｏｌ）の溶液に、室温で、ＤＨＰ（６３９ｍｇ、７．６０ｍｍｏｌ）およびＴｓＯＨ（３２７ｍｇ、１．９０ｍｍｏｌ）を加えた。得られた混合物を５５℃まで温め、一晩撹拌した。この反応混合物をＤＣＭ（１００ｍＬ）で希釈した。有機層を飽和Ｎａ２ＣＯ３（４０ｍＬ）およびブライン（４０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残渣をカラム（ＰＥ：ＥＡ＝５：１）により精製し、標題化合物（７２３ｍｇ、収率９１％）を淡黄色油状物として得た。
D387 1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 6.79 (s, 1H), 4.63-4.01 (m, 1H), 4.22-4.01 (m, 3H), 3.91-9.79 (m, 2H), 3.65-3.51 (m, 4H), 3.11-2.78 (m, 2H), 2.46 (s, 3H), 1.91-1.65 (m, 3H), 1.57-1.48 (m, 3H)。
【０６１６】
記述Ｄ３８８
４−（５−メチル−１−（２−メチル−６−（（２Ｒ）−２−（（（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）オキシ）メチル）モルホリノ）ピリミジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（Ｄ３８８）
【化４５８】
2018524390.tif 000461
トルエン（７ｍＬ）中、４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（１００ｍｇ、０．３２０ｍｍｏｌ）の溶液に、（２Ｒ）−４−（６−ヨード−２−メチルピリミジン−４−イル）−２−（（（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）オキシ）メチル）モルホリン（１６０ｍｇ、０．３８０ｍｍｏｌ）、Ｋ３ＰＯ４（２０２ｍｇ、０．９５０ｍｍｏｌ）、Ｎ，Ｎ’−ジメチル−シクロヘキサン−１，２−ジアミン（１３５ｍｇ、０．９５０ｍｍｏｌ）およびＣｕＩ（１８０ｍｇ、０．９５０ｍｍｏｌ）を加えた。得られた混合物を１１０℃まで温め、３時間撹拌した。ＬＣＭＳは、反応が完了したことを示した。この混合物にＮＨ３・Ｈ２Ｏ（３０％、４０ｍＬ）を加え、酢酸エチル（４０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層を水（４０ｍＬ）およびブライン（４０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残渣を分取ＨＰＬＣ（１８分で４０％水（０．１％ＴＦＡ）および６０％ＣＨ３ＣＮから１０％水（０．１％ＴＦＡ）および９０％ＣＨ３ＣＮへ、流速：２０ｍＬ／分）により精製し、標題化合物（１１８ｍｇ、収率６１％）を淡黄色固体として得た。
１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）は、目的化合物のＴＨＰ基の５５％が移動したことを示した。
【０６１７】
記述Ｄ３８９
（Ｒ）−（４−（２−メチル−６−（５−メチル−６−（ピペリジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール−１−イル）ピリミジン−４−イル）モルホリン−２−イル）メタノール塩酸塩（Ｄ３８９）
【化４５９】
2018524390.tif 000462
ＣＨ３ＯＨ（２ｍＬ）中、４−（５−メチル−１−（２−メチル−６−（（２Ｒ）−２−（（（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）オキシ）メチル）モルホリノ）ピリミジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（１１８ｍｇ、０．１９４ｍｍｏｌ）の溶液に、室温で２時間、ＨＣｌ／ＣＨ３ＯＨ（４Ｍ、４ｍＬ）を加え、撹拌した。ＴＬＣは、反応が完了したことを示した。この反応混合物を濃縮し、標題化合物（１１９ｍｇ、収率＞１００％）を黄色固体として得、これをそのまま次の工程に使用した。
D395 LC-MS (移動相: 2.5分で95%水および5% CH3CNから5%水および95% CH3CNへ, Rt = 1.41分; MS理論値: 422; MS実測値: 423 (M+H)+。
【０６１８】
記述Ｄ３９０
（２Ｓ）−４−（６−ヨード−２−メチルピリミジン−４−イル）−２−（（（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）オキシ）メチル）モルホリン（Ｄ３９０）
【化４６０】
2018524390.tif 000463
ＤＣＭ（２０ｍＬ）中、（Ｓ）−（４−（６−ヨード−２−メチルピリミジン−４−イル）モルホリン−２−イル）メタノール（７６０ｍｇ、２．３０ｍｍｏｌ）の溶液に、ＤＨＰ（７７４ｍｇ、９．２０ｍｍｏｌ）およびＴｓＯＨ（３９６ｍｇ、２．３０ｍｍｏｌ）を加えた。得られた混合物を５０℃で一晩撹拌した。この混合物を水（２０ｍＬ）で洗浄し、ＤＣＭ（２０ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。粗物質をカラム（ＰＥ：ＥＡ＝５：１）により精製し、標題化合物（７５０ｍｇ、収率７８％）を淡黄色油状物として得た。
D390 1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 6.79 (s, 1H), 4.63-4.61 (m, 1H), 4.15-4.00 (m, 3H), 3.901-3.77 (m, 2H), 3.73-3.51 (m, 4H), 3.11-2.78 (m, 2H), 2.46 (s, 3H), 1.88-1.48 (m, 6H)。
【０６１９】
記述Ｄ３９１
４−（５−メチル−１−（２−メチル−６−（（２Ｓ）−２−（（（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）オキシ）メチル）モルホリノ）ピリミジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（Ｄ３９１）
【化４６１】
2018524390.tif 000464
トルエン（４ｍＬ）中、４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（１００ｍｇ、０．３２０ｍｍｏｌ）の溶液に、（２Ｓ）−４−（６−ヨード−２−メチルピリミジン−４−イル）−２−（（（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）オキシ）メチル）モルホリン（１６０ｍｇ、０．３８０ｍｍｏｌ）、ＣｕＩ（１８０ｍｇ、０．９５０ｍｍｏｌ）、Ｋ３ＰＯ４（２０２ｍｇ、０．９５０ｍｍｏｌ）およびＮ，Ｎ’−ジメチル−シクロヘキサン−１，２−ジアミン（１３５ｍｇ、０．９５０ｍｍｏｌ）を加えた。得られた混合物を１１５℃で３時間撹拌した。この混合物を室温まで冷却し、ＮＨ３・Ｈ２Ｏ（３０％、１０ｍＬ）を加えた。酢酸エチル（１０ｍＬ×２）を加えて目的化合物を抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。粗物質を分取ＨＰＬＣ（１８分で４０％水（０．１％ＴＦＡ）および６０％ＣＨ３ＣＮから１０％水（０．１％ＴＦＡ）および９０％ＣＨ３ＣＮへ、流速：２０ｍＬ／分）により精製し、粗標題化合物（１２０ｍｇ）を淡黄色固体として得、それをそれ以上精製せずにそのまま次の工程で使用した。
【０６２０】
記述Ｄ３９２
５−メチル−１−（２−メチル−６−（３−（（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）オキシ）アゼチジン−１−イル）ピリミジン−４−イル）−６−（１−（オキセタン−３−イル）ピペリジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール（Ｄ３９２）
【化４６２】
2018524390.tif 000465
トルエン（８ｍＬ）中、５−メチル−６−（１−（オキセタン−３−イル）ピペリジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール（１３０ｍｇ、０．４８０ｍｍｏｌ）、４−ヨード−２−メチル−６−（３−（（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）オキシ）アゼチジン−１−イル）ピリミジン（１０５ｍｇ、０．２７０ｍｍｏｌ）、Ｎ，Ｎ’−ジメチル−シクロヘキサン−１，２−ジアミン（１３６ｍｇ、０．９６０ｍｍｏｌ）、ＣｕＩ（１８２ｍｇ、０．９６０ｍｍｏｌ）およびＫ３ＰＯ４（２０４ｍｇ、０．９６０ｍｍｏｌ）の混合物を１１５℃で１３時間撹拌した。この反応混合物を室温まで冷却した。この混合物を濾過し、真空濃縮した。残渣をＣＨ３ＣＮ／Ｈ２Ｏ（１０％−８０％）を用いるＣ１８カラムにより精製し、目的生成物（１００ｍｇ、収率４０％）を白色固体として得た。
D392 LC-MS (XB-C18, φ4.6*50mm*5um; 移動相: 4分で95%水(0.02% NH4OAc)および5% CH3CNから5%水(0.02% NH4OAc)および95% CH3CNへ, 純度 > 95%, Rt = 2.804分; MS理論値: 518, MS実測値: 519 (M+H)+。
【０６２１】
記述Ｄ３９３
４−（５−メチル−１−（２−メチル−６−（３−（（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）オキシ）アゼチジン−１−イル）ピリミジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（Ｄ３９３）
【化４６３】
2018524390.tif 000466
トルエン（１０ｍＬ）中、４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（１０３ｍｇ、０．３２ｍｍｏｌ）および４−ヨード−２−メチル−６−（３−（（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）オキシ）アゼチジン−１−イル）ピリミジン（１２３ｍｇ、０．３２ｍｍｏｌ）の懸濁液に、Ｎ１，Ｎ２−ジメチルシクロヘキサン−１，２−ジアミン（９１ｍｇ、０．６４ｍｍｏｌ）、ＣｕＩ（６１ｍｇ、０．３２ｍｍｏｌ）およびＫ３ＰＯ４（１３６ｍｇ、０．６４ｍｍｏｌ）を得た。この混合物を１１５℃、窒素下で２時間撹拌した。この反応混合物を室温まで冷却し、濾過した。濾液を濃縮し、残渣をｐｒｅ−ＴＬＣ（ＰＥ：ＥｔＯＡｃ＝２：１、２回）およびカラムＣ１８（水中５−７０％ＡＣＮ）により精製し、標題化合物（７０ｍｇ、収率３８％）を灰色の固体として得た。
D393 1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 8.76 (s, 1H), 8.06 (s, 1H), 7.50 (s, 1H), 6.59 (s, 1H), 4.75-4.68 (m, 2H), 4.36-4.28 (m, 4H), 4.15-4.04 (m, 2H), 3.93-3.85 (m, 1H), 3.59-3.52 (m, 1H), 3.01-2.84 (m, 3H), 2.61 (s, 3H), 2.47 (s, 3H), 1.90-1.86 (m, 3H), 1.79-1.72 (m, 2H), 1.62-1.54 (m, 5H), 1.50 (s, 9H)。
【０６２２】
記述Ｄ３９４
４−（１−（６−（２−（ヒドロキシメチル）モルホリノ）−２−メチルピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（Ｓ）−ｔｅｒｔ−ブチル（Ｄ３９４）
【化４６４】
2018524390.tif 000467
トルエン（２ｍＬ）中、４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（８０ｍｇ、０．２５ｍｍｏｌ）、（Ｓ）−（４−（６−ヨード−２−メチルピリミジン−４−イル）モルホリン−２−イル）メタノール（１０２ｍｇ、０．３０５ｍｍｏｌ）、Ｋ３ＰＯ４（１６２ｍｇ、０．７６２ｍｍｏｌ）およびＣｕＩ（１４５ｍｇ、０．７６２ｍｍｏｌ）の溶液に、室温で、Ｎ，Ｎ’−ジメチル−シクロヘキサン−１，２−ジアミン（１０８ｍｇ、０．７６２ｍｍｏｌ）を加えた。得られた混合物を１１０℃、Ｎ２雰囲気下で２時間撹拌した。次に、この反応混合物を冷却し、希アンモニア（１０％、３０ｍＬ）に注ぎ、ＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。粗物質を分取ＨＰＬＣ（５５％水（０．１％ＴＦＡ）および４５％ＣＨ３ＣＮから２５％水（０．１％ＴＦＡ）および７５％ＣＨ３ＣＮへ）により精製し、標題化合物（５０ｍｇ、収率３８％）を無色の油状物として得た。
D394 1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 8.74 (s, 1H), 8.06 (s, 1H), 7.50 (s, 1H), 6.95 (s, 1H), 4.35-4.25 (m, 3H), 4.16-4.02 (m, 2H), 3.81-3.65 (m, 4H), 3.20-3.05 (m, 1H), 3.01-2.83 (m, 4H), 2.61 (s, 3H), 2.47 (s, 3H), 2.07-2.01 (m, 1H), 1.93-1.85 (m, 2H), 1.82-1.70 (m, 2H), 1.51 (s, 9H)。
【０６２３】
記述Ｄ３９５
４−（１−（６−（２−（ヒドロキシメチル）モルホリノ）−２−メトキシピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（Ｒ）−ｔｅｒｔ−ブチル（Ｄ３９５）
【化４６５】
2018524390.tif 000468
トルエン（１０ｍＬ）中、４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（５０ｍｇ、０．１６ｍｍｏｌ）の溶液に、室温で、（２Ｒ）−４−（６−ヨード−２−メトキシピリミジン−４−イル）−２−（（（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）オキシ）メチル）モルホリン（６９ｍｇ、０．１６ｍｍｏｌ）、Ｎ，Ｎ’−ジメチル−シクロヘキサン−１，２−ジアミン（６８ｍｇ、０．４８ｍｍｏｌ）、Ｋ３ＰＯ４（１０２ｍｇ、０．４８ｍｍｏｌ）およびＣｕＩ（９１ｍｇ、０．４８ｍｍｏｌ）を加えた。得られた混合物を１１０℃まで温め、一晩撹拌した。この反応混合物にＮＨ３  Ｈ２Ｏ（３０％、２０ｍＬ）を加え、ＥｔＯＡｃ（２０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層を水（２０ｍＬ×２）およびブライン（２０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残渣を分取ＨＰＬＣ（２０分で１３％水（０．１％ＴＦＡ）および８７％ＣＨ３ＣＮから５％水（０．１％ＴＦＡ）および９５％ＣＨ３ＣＮへ、流速：１５ｍＬ／分）により精製し、標題化合物（５５ｍｇ、収率５６％）を白色固体として得た。
D395 1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 8.71 (s, 1H), 8.07 (s, 1H), 7.52 (s, 1H), 6.85 (s, 1H), 4.36-4.23 (m, 3H), 4.11-4.04 (m, 4H), 3.80-3.66 (m, 4H), 3.19-2.82 (m, 4H), 2.48 (s, 3H), 1.90-1.77 (m, 3H), 1.67-1.58 (m, 3H), 1.50 (s, 9H)。
【０６２４】
記述Ｄ３９６
（Ｒ）−（４−（２−メトキシ−６−（５−メチル−６−（ピペリジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール−１−イル）ピリミジン−４−イル）モルホリン−２−イル）メタノール塩酸塩（Ｄ３９６）
【化４６６】
2018524390.tif 000469
ジオキサン（２ｍＬ）中、４−（１−（６−（２−（ヒドロキシメチル）モルホリノ）−２−メトキシピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（Ｒ）−ｔｅｒｔ−ブチル（５５ｍｇ、０．０９ｍｍｏｌ）の溶液に、ＨＣｌ／ジオキサン（４Ｍ、６ｍＬ）を加え、１時間撹拌した。この反応混合物を濃縮し、標題化合物（４２ｍｇ、収率＞１００％）を白色固体として得た。
D396 1H NMR (300 MHz, CD3OD): δ 8.37 (s, 1H), 8.35 (s, 1H), 7.72 (s, 1H), 7.08 (s, 1H), 4.36-4.26 (m, 5H), 4.14-4.10 (m, 1H), 3.80-3.75 (m, 5H), 3.59-3.56 (m, 3H), 3.44-3.35 (m, 1H), 3.26-3.21 (m, 2H), 2.54 (s, 3H), 2.16-2.08 (m, 4H)。
【０６２５】
記述Ｄ３９７
４−（１−（６−（２−（ヒドロキシメチル）モルホリノ）−２−メトキシピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（Ｓ）−ｔｅｒｔ−ブチル（Ｄ３９７）
【化４６７】
2018524390.tif 000470
トルエン（１０ｍＬ）中、４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（５０ｍｇ、０．１６ｍｍｏｌ）の溶液に、室温で、（２Ｓ）−４−（６−ヨード−２−メトキシピリミジン−４−イル）−２−（（（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）オキシ）メチル）モルホリン（６９ｍｇ、０．１６ｍｍｏｌ）、Ｎ，Ｎ’−ジメチル−シクロヘキサン−１，２−ジアミン（６８ｍｇ、０．４８ｍｍｏｌ）、Ｋ３ＰＯ４（１０２ｍｇ、０．４８ｍｍｏｌ）およびＣｕＩ（９１ｍｇ、０．４８ｍｍｏｌ）を加えた。得られた混合物を１１０℃まで温め、一晩撹拌した。この反応混合物にＮＨ３  Ｈ２Ｏ（３０％、２０ｍＬ）を加え、ＥｔＯＡｃ（２０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層を水（２０ｍＬ×２）およびブライン（２０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残渣を分取ＨＰＬＣ（２０分で１３％水（０．１％ＴＦＡ）および８７％ＣＨ３ＣＮから５％水（０．１％ＴＦＡ）および９５％ＣＨ３ＣＮへ、流速：１５ｍＬ／分）により精製し、標題化合物（４７ｍｇ、収率４８％）を白色固体として得た。
D397 1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 8.71 (s, 1H), 8.07 (s, 1H), 7.52 (s, 1H), 6.85 (s, 1H), 4.34-4.22 (m, 3H), 4.11-4.03 (m, 4H), 3.80-3.66 (m, 4H), 3.18-2.83 (m, 4H), 2.48 (s, 3H), 1.90-1.76 (m, 3H), 1.67-1.62 (m, 3H), 1.50 (s, 9H)。
【０６２６】
記述Ｄ３９８
（Ｓ）−（４−（２−メトキシ−６−（５−メチル−６−（ピペリジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール−１−イル）ピリミジン−４−イル）モルホリン−２−イル）メタノール塩酸塩（Ｄ３９８）
【化４６８】
2018524390.tif 000471
ジオキサン（２ｍＬ）中、４−（１−（６−（２−（ヒドロキシメチル）モルホリノ）−２−メトキシピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸（Ｓ）−ｔｅｒｔ−ブチル（４７ｍｇ、０．０８ｍｍｏｌ）の溶液に、ＨＣｌ／ジオキサン（４Ｍ、６ｍＬ）を加え、１時間撹拌した。この反応混合物を濃縮し、標題化合物（４０ｍｇ、収率＞１００％）を白色固体として得た。
D398 1H NMR (300 MHz, CD3OD): δ 8.45 (s, 1H), 8.31 (s, 1H), 7.70 (s, 1H), 7.05 (s, 1H), 4.38-4.26 (m, 5H), 4.12-4.08 (m, 1H), 3.75-3.68 (m, 5H), 3.59-3.53 (m, 3H), 3.39-3.31 (m, 1H), 3.26-3.11 (m, 2H), 2.53 (s, 3H), 2.18-2.00 (m, 4H)。
【０６２７】
記述Ｄ３９９
４−（５−メチル−１−（２−メチル−６−モルホリノピリミジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（Ｄ３９９）
【化４６９】
2018524390.tif 000472
トルエン（１０ｍＬ）中、４−（６−ヨード−２−メチルピリミジン−４−イル）モルホリン（１００ｍｇ、０．３２８ｍｍｏｌ）の溶液に、室温で、４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（１０３ｍｇ、０．３２８ｍｍｏｌ）、Ｎ，Ｎ’−ジメチル−シクロヘキサン−１，２−ジアミン（１４０ｍｇ、０．９８４ｍｍｏｌ）、Ｋ３ＰＯ４（２０８ｍｇ、０．９８４ｍｍｏｌ）およびＣｕＩ（１８７ｍｇ、０．９８４ｍｍｏｌ）を加えた。得られた混合物を１１０℃まで温め、一晩撹拌した。この反応混合物にＮＨ３  Ｈ２Ｏ（３０％、２０ｍＬ）を加え、ＥｔＯＡｃ（２０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層を水（２０ｍＬ×２）およびブライン（２０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残渣を分取ＨＰＬＣ（１２分で４０％水（０．１％ＴＦＡ）および６０％ＣＨ３ＣＮから５％水（０．１％ＴＦＡ）および９５％ＣＨ３ＣＮへ、流速：１５ｍＬ／分）により精製し、標題化合物（１１２ｍｇ、収率７０％）を白色固体として得た。
D399 1H NMR (300 MHz, CDCl3): δ 8.69 (s, 1H), 8.09 (s, 1H), 7.52 (s, 1H), 7.00 (s, 1H), 4.34-4.30 (m, 2H), 3.83-3.81 (m, 4H), 3.77-3.75 (m, 4H), 3.02-2.84 (m, 3H), 2.69 (s, 3H), 2.48 (s, 3H), 1.90-1.79 (m, 2H), 1.75-1.65 (m, 2H), 1.51 (s, 9H)。
【０６２８】
記述Ｄ４００
４−（２−メチル−６−（５−メチル−６−（ピペリジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール−１−イル）ピリミジン−４−イル）モルホリン塩酸塩（Ｄ４００）
【化４７０】
2018524390.tif 000473
ジオキサン（５ｍＬ）中、４−（５−メチル−１−（２−メチル−６−モルホリノピリミジン−４−イル）−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（１１２ｍｇ、０．２２８ｍｍｏｌ）の溶液に、ＨＣｌ／ジオキサン（４Ｍ、５ｍＬ）を加えた。この混合物を室温で１時間撹拌した。この反応混合物を濃縮し、標題化合物（９１ｍｇ）を白色固体として得、これをそれ以上精製せずに次の工程に使用した。
【０６２９】
記述Ｄ４０１
４−（１−（２−メトキシ−６−モルホリノピリミジン−４−イル）−５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（Ｄ４０１）
【化４７１】
2018524390.tif 000474
トルエン（１０ｍＬ）中、４−（６−ヨード−２−メトキシピリミジン−４−イル）モルホリン（９０ｍｇ、０．２８ｍｍｏｌ）の溶液に、室温で、４−（５−メチル−１Ｈ−インダゾール−６−イル）ピペリジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（８９ｍｇ、０．２８ｍｍｏｌ）、Ｎ，Ｎ’−ジメチル−シクロヘキサン−１，２−ジアミン（１２０ｍｇ、０．８４ｍｍｏｌ）、Ｋ３ＰＯ４（１７９ｍｇ、０．８４ｍｍｏｌ）およびＣｕＩ（１６０ｍｇ、０．８４ｍ뷯辽뷯覼苣ꂊ臣龁胣鞾苣貂臣랷郥ꦉ苣醼볯邼蓢뺁臣ꦸ苣膀룤ꦙ鋦貋臣龁胣鎁臣趏뿥랷郥ꦉ臣꺼볯㲨畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲓猯扵‾ꢼ猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼⼼畳㹢볯袼볯邼볯膀볯邼뷯겼볯銂諥袁胣ꖼ뷯꾼볯莽볯銼볯趽볯쎬鎼볯ꞁ諦몇臣龁胣袐苣鮁臣覜ꧦ꒱苣뒰볯銼볯趽볯쎬銼볯誁苣뎁菣ꦃ苣뎃볯銼볯趽볯覼臣鞴뗦鞁胣꺼뷯㲁畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲒猯扵뎼볯㲯畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲔猯扵ꞁ매ꖇ臣鮁胣莿룧鞁臣芀껦ꎸ苣蚈迥ꢼ볯겼볯袼볯銼裥ꞁ볯邼볯뒰볯邼볯醼볯뒼볯ꆼ볯誁苣뎁볯邼볯ꎼ볯㲨畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲓猯扵ꎼ볯讁苣閼볯뒰볯邼볯醼볯뒼볯ꆼ볯誁苣뎁볯閼볯ꎼ볯㲨畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲓猯扵ꎼ볯뢁胣膵胩骼볯閼뷯겼볯蚈볯ꮁ苣誂닧붣臣膀꣦財賥袐觧袼볯隼뷯螽胣躏軧鎼볯薼볯銂駧늉鯥鎽臣鞁臣鞾臣芀戼㹲㰊⁵浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢㑄㄰⼼㹵㰠畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢㰱猯灵䠾丠前⠠〳‰䡍ⱺ䌠䍄㱬畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢㰳猯扵⤾›듎㠠㜮‱猨‬䠱Ⱙ㠠〮‸猨‬䠱Ⱙ㜠㔮″猨‬䠱Ⱙ㘠㠮‴猨‬䠱Ⱙ㐠㌮ⴵ⸴㈲⠠Ɑ㈠⥈‬⸴ㄱ⠠ⱳ㌠⥈‬⸳㈸㌭㜮‷洨‬䠴Ⱙ㌠㜮ⴵ⸳㤶⠠Ɑ㐠⥈‬⸲㤹㈭㠮′洨‬䠳Ⱙ㈠㐮‸猨‬䠳Ⱙㄠ㤮ⴳ⸱㜸⠠Ɑ㈠⥈‬⸱㔷ㄭ㘮‵洨‬䠲Ⱙㄠ㔮‱猨‬䠹芀㰊䥄㹖胣邼볯鎼볯醀⼼䥄㹖㰊⁵浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢꣨낿볯钼볯銼⼼㹵戼㹲㰊⁵浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯銈볯銼裢ꆃ菣궂苣銈볯銈볯閼裢ꆃ菣ꮃ裢隼裢袼菣骃菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ볯銈볯ꢼ裢ꒂ菣肃苣벃菣銈볯銈苣ꮃ볯钃菣龃苣뎃裢钼裢ꒂ菣覼菣ꮃ菣ꪃ菣ꦡ藩ꦡ볯꒼볯邼볯覼⼼㹵戼㹲㰊䥄㹖胣隌볯鞼볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖愼栠敲㵦㈢㄰㔸㐲㤳⸰楴≦㈾㄰㔸㐲㤳⸰楴쉦゠〰㜴㰵愯㰾䐯噉ਾ 뢂苣궂苣뎃볯閼뷯겼볯궸胣钼裢袼볯銈볯銼裢ꆃ菣궂苣銈볯銈菣ꮃ菣ꪃ菣钃菣龃苣뎃裢钼裢ꒂ菣覼裢閼裢ꆃ菣ꮃ裢醼볯銈苣뎃菣뺂菣ꮃ裢隼裢ꒂ菣覼菣骃菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ菣뎃藩钽뷯銽뷯銈菣膃菣袼볯隼뷯螽胣邼볯醼볯趽뷯辽뷯覼臣뚺뛦ꮁ胣ꢼ볯貽볯뢂苣궂苣뎃볯钼볯膀볯趽볯覼苣ꂊ臣膀臣꺁럦袐觧銂볯芙雩릒详鞁臣芀臣꺁迥鲿럦袐觧銂뿦꺸臣膀꣦財賥袐觧袼볯銼뷯螽볯銂駧늉鯥鎽臣鞁臣鞾胣鎁苣銂臣꺁臣뺁곦꺁럥讨臣뾽铧鞁臣芀戼㹲䐊〴′猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰ㄾ⼼畳㹰⁈䵎⁒㌨〰䴠穈‬䑃猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰㌾⼼畳㹢䑏㨩츠₴⸸㐵⠠ⱳㄠ⥈‬⸸㜲⠠ⱳㄠ⥈‬⸷㤶⠠ⱳㄠ⥈‬⸷㈰⠠ⱳㄠ⥈‬⸴ㄲ⠠ⱳ㌠⥈‬⸳㌸㌭㜮‷洨‬䠴Ⱙ㌠㘮ⴹ⸳⸳㔶⠠Ɑ㐠⥈‬⸳㜵㌭㔮‴洨‬䠳Ⱙ㌠㈮ⴸ⸳㈲⠠Ɑ㈠⥈‬⸲㌵⠠ⱳ㌠⥈‬⸲㘱㈭〮‰洨‬䠴芀㰊䥄㹖胣邼볯鎼볯醀⼼䥄㹖㰊⁵浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢꣨낿볯钼볯鎼⼼㹵戼㹲㰊⁵浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯銈볯醼裢袼볯銈菣袃苣랂裢隼裢袼볯銈菣膃菣ꊃ菣鮃菣躃볯钃菣龃苣뎃裢钼裢ꒂ菣覼裢閼裢ꆃ菣ꮃ裢醼볯銈苣뎃菣뺂菣ꮃ裢隼裢ꒂ菣覼菣骃菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ菣뎃藩袼볯覼裢钽뷯銽뷯銈菣膃菣袼볯钼볯鎼볯㲉甯㰾牢ਾ䐼噉邀賥钼볯鎼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲㠱㈵㌴〹琮晩㸢〲㠱㈵㌴〹琮晩ꃂ〰㐰㘷⼼㹡⼼䥄㹖ਊ†菣ꮃ苣뎃볯銼뷯겼볯궸胣袼볯覼裢钼裢袼볯銈菣벃菣銈볯銈菣袃苣랂菣ꪃ菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ볯銈볯銈菣膃菣ꊃ菣鮃菣뎃볯馼볯趽뷯膀볯躼볯颼뷯趽뷯貽볯膀볯銈볯閼裢ꆃ菣ꮃ裢醼볯銈苣뎃菣뺂菣ꮃ裢隼裢ꒂ菣覼菣骃菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ菣뎃藩钽뷯銽뷯銈菣膃菣袼볯鞼뷯螽胣邼볯鎼볯趽뷯辽뷯覼胣ꎼ뷯ꦼ볯閼볯趽뷯膀볯躼볯颼뷯趽뷯貽볯膀볯㲫畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲓猯扵낼볯㲯畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲔猯扵袼볯醼볯趽뷯膀볯躼볯隼볯趽뷯辽뷯覼臣뢇뿦늶臣膀껥ꦸ臣膀볯貼볯馀裢뢂菣膃菣銈苣꾂菣颃苣떂菣銈볯貼볯銈苣ꊂ菣뎃볯颼볯趽뷯膀볯躼볯隼뷯趽뷯貽볯銂諥袁臣芀뻥覂苣龁럦袐觧銂볯醼볯莄胣꺼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼⼼畳㹢鯩늛냦ꞁ볯芙雩릒详鞁臣芀뻥覂苣龁럦袐觧銂룥ꊂ菣ꊃ菣ꊂ볯醼볯薼胣隼볯趽볯覼臣ꢳ臣膀볯钽볯ꆼ뷯袼볯邼뷯겼볯ꞁ諦몇臣龁胣覜ꧦ뚺뛦銂菣ꦃ苣뎃臣鞴뗦鞁胣꺼뷯㲁畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲒猯扵뎼볯㲯畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲔猯扵ꞁ매ꖇ臣鮁臣貾臣莿룧鞁臣芀닧ꦉ돨銂裥随볯낼볯ꎼ볯醼볯蚈臣鎼볯薼냦袼볯躼볯薼볯ꢼ猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰钼⼼畳㹢볯ꎼ볯㲯畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲓猯扵覼臣袂臣隼볯薼볯ꢼ猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰鎼⼼畳㹢볯꺼臣覂볯薼냦袼볯躼볯薼볯ꢼ猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰钼⼼畳㹢볯ꎼ볯㲯畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲓猯扵覼臣袂臣馼볯薼볯ꢼ猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰鎼⼼畳㹢볯꺼臣覼臣袂苣뺲ꏨ鞁胣馨ꇩ隌郥ꦉ볯閼볯趽뷯膀迥螎볯颼볯覼苣ꆄ觨꺁닦뚊觧ꢁ臣ꚁ뻥龁胣㲂牢ਾ甼砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰䐾〴㰳甯‾猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰ㄾ⼼畳㹰⁈䵎⁒㌨〰䴠穈‬䑃汃猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰㌾⼼畳㹢㨩츠₴⸸㈷⠠ⱳㄠ⥈‬⸸㜰⠠ⱳㄠ⥈‬⸷㈵⠠ⱳㄠ⥈‬⸶㌸⠠ⱳㄠ⥈‬⸴ㄴ㐭ㄮ‹洨‬䠴Ⱙ㐠ㄮ‱猨‬䠳Ⱙ㐠〮ⴴ⸳㘹⠠Ɑㄠ⥈‬⸳㈷㌭㘮‰洨‬䠲Ⱙ㌠ㄮⴸ⸲ㄷ⠠Ɑ㔠⥈‬⸲㠴⠠ⱳ㌠⥈‬⸱㈹ㄭ㘮‶洨‬䠴Ⱙㄠ㔮‰猨‬䠹Ⱙㄠ㈮‶搨‬⁊‽⸶‰穈‬䠳芀㰊䥄㹖胣邼볯鎼볯醀⼼䥄㹖㰊⁵浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢꣨낿볯钼볯钼⼼㹵戼㹲㰊⁵浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯늼볯銈볯銈볯銼裢ꆃ菣궂苣銈볯銈볯閼裢ꆃ菣ꮃ裢隼裢袼菣骃菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ볯銈볯ꢼ裢ꒂ菣肃苣벃菣銈볯銈苣ꮃ볯钃菣龃苣뎃裢钼裢ꒂ菣覼裢銼裢ꆃ菣ꮃ菣ꮃ菣ꪃ菣ꦡ藩ꦡ볯꒼볯邼볯覼⼼㹵戼㹲㰊䥄㹖胣隌볯鞼볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖愼栠敲㵦㈢㄰㔸㐲㤳⸰楴≦㈾㄰㔸㐲㤳⸰楴쉦゠〰㜴㰷愯㰾䐯噉ਾ 뢂苣궂苣뎃볯銼뷯겼볯궸胣钼裢袼볯銈볯銼裢ꆃ菣궂苣銈볯銈볯銼裢ꆃ菣ꮃ菣ꮃ菣ꪃ菣覼菣ꪃ菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ볯銈볯銈菣膃菣銈볯ꢼ裢ꒂ菣肃苣벃菣銈볯銈苣ꮃ볯钃菣ꪃ苣뎃裢醼裢ꮂ菣鲃菣뢅볯늼볯銈뷯薽뷯钽裢隃菣ꮃ볯閼볯趽뷯膀볯躼볯馼볯趽뷯辽뷯覼臣뚺뛦ꮁ胣꒮룦ꞁ胣ꢼ볯貽볯뢂苣궂苣뎃볯钼볯膀볯趽볯覼苣ꂊ臣龁胣鞾苣貂臣랷郥ꦉ苣꒮룦ꞁ볯芙雩릒详鞁臣芀뻥覂苣龁럦袐觧銂뿦꺸臣膀꣦財賥袐觧袼볯邼볯趽뷯膀닧ꦉ돨覼苣붙觨몛뷤ꢁ臣ꚁ뻥龁胣㲂牢ਾ甼砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰䐾〴㰴甯‾䍌卍›蚈臣㖧㤭┵䌠㱈畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢㰳猯扵䌾㭎删⁴‽⸱㤷裥㮆䴠蚐ꯨꒀ›㈴ⰲ䴠龮룦ꒀ›㈴″䵛䠫㱝畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢㰫猯灵芀㰊䥄㹖胣邼볯鎼볯醀⼼䥄㹖㰊⁵浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢꣨낿볯钼볯閼⼼㹵戼㹲㰊⁵浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯銈볯醼裢袼볯銈菣袃苣랂裢隼裢袼볯銈菣膃菣ꊃ菣鮃菣躃볯钃菣龃苣뎃裢钼裢ꒂ菣覼裢閼裢ꆃ菣ꮃ裢醼볯銈苣뎃菣뺂菣ꮃ裢隼裢ꒂ菣覼菣骃菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ菣뎃藩袼볯覼裢钽뷯銽뷯銈菣膃菣袼볯钼볯閼볯㲉甯㰾牢ਾ䐼噉邀賥钼볯閼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲㠱㈵㌴〹琮晩㸢〲㠱㈵㌴〹琮晩ꃂ〰㐰㠷⼼㹡⼼䥄㹖ਊ†菣ꮃ苣뎃볯銼뷯겼볯궸胣袼볯覼裢钼裢袼볯銈菣벃菣銈볯銈菣袃苣랂菣ꪃ菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ볯銈볯銈菣膃菣ꊃ菣鮃菣뎃볯馼볯趽뷯膀볯躼볯颼뷯趽뷯貽볯膀볯銈볯閼裢ꆃ菣ꮃ裢醼볯銈苣뎃菣뺂菣ꮃ裢隼裢ꒂ菣覼菣骃菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ菣뎃藩钽뷯銽뷯銈菣膃菣袼볯鞼뷯螽胣邼볯鎼볯趽뷯辽뷯覼胣ꎼ뷯ꦼ볯閼볯趽뷯膀볯躼볯颼뷯趽뷯貽볯膀볯㲫畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲓猯扵낼볯㲯畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯袼⼼畳㹢볯醼볯趽뷯膀볯躼볯隼볯趽뷯辽뷯覼臣뢇뿦늶臣膀껥ꦸ臣膀볯貼볯馀裢뢂菣膃菣銈苣꾂菣颃苣떂菣銈볯貼볯銈苣ꊂ菣뎃볯颼볯趽뷯膀볯躼볯隼뷯趽뷯貽볯銂諥袁臣芀뻥覂苣龁럦袐觧銂볯醼볯莄胣꺼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼⼼畳㹢鯩늛냦许臣钼駦鎖鋦貋臣龁胣鞾苣貂臣랷郥ꦉ苣貸苣뎃菣讃苣袼볯邼볯膀볯邼뷯겼볯ꮁ돦躁胣ꖼ뷯꾼볯莽볯隼볯趽볯覼臣붊蟥鞁臣芀鳦龩뫦늶苣隃菣ꒂ菣ꞁ듦蒵臣膀볯膽猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼⼼畳㹢볯꾼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰钼⼼畳㹢臣뺹蟧閁臣龁뻥ꮁ뿦꺸臣龁胣鞲觧ꪳ苣蚈迥뒼볯ꎼ볯낼볯骼볯钽볯ꆼ뷯鶼볯骼볯覼臣袂苣뺲ꏨ鞁胣馨ꇩ隌郥ꦉ볯閼볯趽뷯膀迥螎볯颼볯覼苣ꆄ觨꺁닦뚊觧ꢁ臣ꚁ뻥龁胣㲂牢ਾ甼砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰䐾〴㰵甯‾猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰ㄾ⼼畳㹰⁈䵎⁒㌨〰䴠穈‬䑃汃猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰㌾⼼畳㹢㨩츠₴⸸㈷⠠ⱳㄠ⥈‬⸸㠰⠠ⱳㄠ⥈‬⸷㈵⠠ⱳㄠ⥈‬⸶㌸⠠ⱳㄠ⥈‬⸴㤳㐭ㄮ‵洨‬䠴Ⱙ㐠ㄮ‱猨‬䠳Ⱙ㐠〮ⴴ⸳㘹⠠Ɑㄠ⥈‬⸳ㄷ㌭㘮‰洨‬䠲Ⱙ㌠ㄮⴵ⸲㤶⠠Ɑ㔠⥈‬⸲㠴⠠ⱳ㌠⥈‬⸱㈹ㄭ㘮‴洨‬䠴Ⱙㄠ㔮‰猨‬䠹Ⱙㄠ㈮‶搨‬⁊‽⸶″穈‬䠳芀㰊䥄㹖胣邼볯鎼볯醀⼼䥄㹖㰊⁵浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢꣨낿볯钼볯隼⼼㹵戼㹲㰊⁵浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯뎼볯銈볯銈볯銼裢ꆃ菣궂苣銈볯銈볯閼裢ꆃ菣ꮃ裢隼裢袼菣骃菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ볯銈볯ꢼ裢ꒂ菣肃苣벃菣銈볯銈苣ꮃ볯钃菣龃苣뎃裢钼裢ꒂ菣覼裢銼裢ꆃ菣ꮃ菣ꮃ菣ꪃ菣ꦡ藩ꦡ볯꒼볯邼볯覼⼼㹵戼㹲㰊䥄㹖胣隌볯鞼볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖愼栠敲㵦㈢㄰㔸㐲㤳⸰楴≦㈾㄰㔸㐲㤳⸰楴쉦゠〰㜴㰹愯㰾䐯噉ਾ 뢂苣궂苣뎃볯銼뷯겼볯궸胣钼裢袼볯銈볯銼裢ꆃ菣궂苣銈볯銈볯銼裢ꆃ菣ꮃ菣ꮃ菣ꪃ菣覼菣ꪃ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⸱㈵⠠Ɑ㐠⥈胣ં䐼噉邀볯鞼볯钼胣㲑䐯噉ਾ甼砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰風뿨꒼볯醼볯㲙甯㰾牢ਾ甼砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰閼裢ꆃ菣ꮃ裢醼볯隼裢鎃苣袼菣袃菣銃菣궃裢銼볯銈菣ꦃ菣銈볯銈苣ꮃ볯銈볯ꢼ裢ꒂ菣肃苣벃菣袼볯閼볯馼볯㲉甯㰾牢ਾ䐼噉邀賥閼볯隼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲㠱㈵㌴〹琮晩㸢〲㠱㈵㌴〹琮晩ꃂ〰㔰㤸⼼㹡⼼䥄㹖ਊ†매ꖇ볯ꢼ볯袼볯邼볯趽볯覼룤膀볯銈볯閼裢ꆃ菣ꮃ裢醼裢袼菣袃菣銃菣궃裢銼볯銈菣ꦃ菣銈볯銈苣ꮃ볯銈볯ꢼ裢ꒂ菣肃苣벃菣銈볯銈苣ꮃ볯骃菣뾂菣銈볯貼볯銈苣ꪂ菣ꮃ볯銼볯鎼볯螽胣鞼볯鎼볯趽뷯辽뷯覼臣뚺뛦ꮁ胣邼胣閼蓢膀ꫧꂴ룤ꞁ胣꺼뷯ꢼ볯놉닦궸볯邼볯膀볯躼볯颼뷯膀볯馼볯钼뷯趽뷯貽볯銂諥袁臣芀臣꺁럦袐觧銂臣꺁룦ꚺ臣鎼볯蚈雩릒详鞁臣貾胣醼裢袃苣ꮃ裢醼볯銈苣龃菣뺂菣ꮃ볯醼볯馼볯螽胣颼볯颼볯趽뷯辽뷯覼苣ꂊ臣龁胣鞾苣貂臣랷郥ꦉ苣꒮룦ꞁ룤ꦙ鋦貋臣龁胣ꆬ臣膀臣꺁迥鲿럦袐觧銂냦袼볯邼볯趽볯覼臣邾胣ꮁ돦躁胣ꖼ뷯꾼볯莽볯醼볯邼뷯겼韃볯覼臣붊蟥鞁臣芀郥辂臣龁鳦龩뇥銂菣ꦃ苣뎃볯閼볯趽볯쎬銼볯ꞁ듦蒵臣膀볯膽猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼⼼畳㹢볯꾼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰钼⼼畳㹢臣뺹蟧閁臣膀뿦꺸臣龁胣鞲觧ꪳ苣랂菣ꮂ苣ꮃ臣꺁苣ꦃ菣꾂菣麃菣낂菣閃苣벃볯낼볯骼볯钽볯ꆼ볯鶼볯邼볯醼볯ꮁ苣誂닧붣臣膀꣦財賥袐觧袼볯隼볯趽뷯膀迥螎볯鎼볯覼苣붙觨몛뷤ꢁ臣ꚁ뻥龁胣㲂牢ਾ甼砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰䐾ㄵ㰹甯‾猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰ㄾ⼼畳㹰⁈䵎⁒㌨〰䴠穈‬䑃汃猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰㌾⼼畳㹢㨩츠₴⸷㈹⠠ⱳㄠ⥈‬⸷㔶⠠Ɽ䨠㴠㜠㠮䠠ⱺㄠ⥈‬⸷㔴⠠ⱳㄠ⥈‬⸵㔷㔭㜮‱洨‬䠱Ⱙ㐠㔮ⴹ⸴㔵⠠Ɑㄠ⥈‬⸴㌲㐭㈮‰洨‬䠱Ⱙ㐠〮ⴸ⸴〰⠠Ɑㄠ⥈‬⸳ㄸ㌭㘮‴洨‬䠲Ⱙ㈠㘮ⴱ⸲㐵⠠Ɑㄠ⥈‬⸲〴⠠ⱳ㌠⥈‬⸲㤱㈭ㄮ′洨‬䠱Ⱙ㈠〮ⴴ⸱㤹⠠Ɑ㈠⥈‬⸱㜹ㄭ㤮′洨‬䠱Ⱙㄠ㠮ⴷ⸱㘷⠠Ɑ㐠⥈‬⸱㘷ㄭ㘮‸洨‬䠳芀㰊䥄㹖胣邼볯钼볯醀⼼䥄㹖㰊⁵浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢꣨낿볯閼볯邼⼼㹵戼㹲㰊⁵浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯銈菣膃菣銈볯銈볯蚃菣ꦃ菣覃菣銈볯ꢼ裢钃菣뎃裢銼裢ꒂ菣覼裢醼볯銈苣뎃菣뺂菣ꮃ볯꒼볯銼볯覼⼼㹵戼㹲㰊䥄㹖胣隌볯颼볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖愼栠敲㵦㈢㄰㔸㐲㤳⸰楴≦㈾㄰㔸㐲㤳⸰楴쉦゠〰㤵㰰愯㰾䐯噉ਾ 뢂苣궂苣뎃볯鎼볯趽볯覼臣袂臣ꆃ苣躃菣ꮃ볯醼볯趽볯覼룤膀볯銈菣膃菣銈볯貼볯銈菣릂볯蚃菣ꦃ菣覃菣銈볯ꢼ裢钃菣뎃裢銼裢ꒂ菣覼裢醼볯銈苣뎃菣뺂菣ꮃ볯馼볯邼뷯螽胣鎼볯銼볯趽뷯辽뷯覼臣뚺뛦ꮁ胣꒮룦ꞁ胣ꢼ볯貽볯뢂苣궂苣뎃볯钼볯膀볯趽볯覼苣ꂊ臣龁胣鞾苣貂臣랷郥ꦉ苣꒮룦ꞁ룤ꦙ鋦貋臣龁뻥膀뿦꺸臣龁胣낼볯궸볯邼볯ꖼ뷯꾼볯莽볯鎼볯趽볯覼苣ꂊ臣膀臣꺁럦袐觧銂껥ꦸ臣醼볯蚈雩릒详鞁臣芀臣꺁迥鲿럦袐觧銂뿦躁臣膀鳧목뿦꺸臣膀駧늉鯥鎽볯鞼볯邼뷯螽볯銂뻥龁胣붣鋥꺼뷯ꢼ볯꾼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰鎼⼼畳㹢볯鎼볯趽볯覼苣ꂊ臣膀볯邼裥鎖鋦貋臣膀냦꒱苣ꖼ뷯꾼볯莽볯閼볯趽볯쎬銼볯ꞁ諦몇臣龁胣袐苣鮁臣覜ꧦ꒱苣隃菣ꒂ菣袼볯邼뷯겼볯ꞁ듦蒵臣膀볯膽猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼⼼畳㹢볯꾼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰钼⼼畳㹢臣뺹蟧閁臣膀뿦꺸臣膀꣦財賥袐觧袼볯鞼볯趽뷯膀迥螎볯銼볯覼苣붙觨몛뷤ꢁ臣ꚁ뻥龁胣㲂牢ਾ甼砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰䐾㈵㰰甯‾猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰ㄾ⼼畳㹰⁈䵎⁒㌨〰䴠穈‬䑃汃猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰㌾⼼畳㹢㨩츠₴〱㐮‱戨⁲ⱳㄠ⥈‬⸷㘹⠠ⱳㄠ⥈‬⸷㌶⠠ⱳㄠ⥈‬⸷㤴⠠ⱳㄠ⥈‬⸴㤵㐭㔮‶洨‬䠱Ⱙ㐠㈮ⴴ⸴〲⠠Ɑㄠ⥈‬⸳㌷㌭㘮‵洨‬䠱Ⱙ㈠㐮′猨‬䠳Ⱙㄠ㤮ⴹ⸱㘹⠠Ɑㄠ⥈‬⸱㈹ㄭ㠮‷洨‬䠱Ⱙㄠ㜮ⴹ⸱ㄶ⠠Ɑ㌠⥈‬⸱㐵ㄭ㔮‰洨‬䠱芀戼㹲䰊ⵃ卍嬠꟧開鯧㪸㘠㔮裥ꞁ㔹뒰〨〮┲丠㱈畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢㰴猯扵伾捁誁苣뎁┵䌠㱈畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢㰳猯扵䌾讁苣㖉뒰〨〮┲丠㱈畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢㰴猯扵伾捁誁苣뎁㔹‥䡃猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰㌾⼼畳㹢乃臣嶸‬瑒㴠㌠㌮㠹裥㮆䴠蚐ꯨꒀ›ㄲⰶ䴠龮룦ꒀ›ㄲ‷䵛䠫㱝畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢㰫猯灵芀㰊䥄㹖胣邼볯钼볯醀⼼䥄㹖㰊⁵浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢꣨낿볯閼볯醼臣袂臣꒼볯銼볯㲒甯㰾牢ਾ甼砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰閼裢ꆃ菣ꮃ裢隼裢袼菣袃菣銃菣궃裢銼볯銈菣ꦃ菣銈볯銈苣ꮃ볯銈볯ꢼ裢ꒂ菣肃苣벃菣袼迩较闧Ꞁ뷤醼볯꒼볯銼볯覼臣袂臣閼裢ꆃ菣ꮃ裢隼裢袼菣袃菣銃菣궃裢銼볯銈菣ꦃ菣銈볯銈苣ꮃ볯銈볯ꢼ裢ꒂ菣肃苣벃菣袼迩较闧Ꞁ뷤銼볯꒼볯銼볯覼⼼㹵戼㹲㰊䥄㹖胣隌볯颼볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖愼栠敲㵦㈢㄰㔸㐲㤳⸰楴≦㈾㄰㔸㐲㤳⸰楴쉦゠〰㤵㰱愯㰾䐯噉ਾ ꦃ苣龃볯銈菣膃菣銈볯銈볯蚃菣ꦃ菣覃菣銈菣ꦃ菣銈볯銈苣ꮃ볯銈볯ꢼ裢ꒂ菣肃苣벃菣袼볯鎼볯趽뷯膀볯躼볯閼뷯趽뷯貽볯銂苣ꦃ菣蚈迥ꢼ볯겼볯ꮁ苣誂裥ꊛ臣膀迩较闧Ꞁ뷤醼볯銼볯邼뷯螽볯誁苣뎁迩较闧Ꞁ뷤銼볯銼볯颼뷯螽볯銂胣ꆸ雦ꢁ苣蒻觨몛뷤ꢁ臣ꚁ뻥龁胣㲂牢ਾ甼砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰䐾㈵‱ꆏ菥낕胦鎽⤱㰺甯‾猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰ㄾ⼼畳㹰⁈䵎⁒㌨〰䴠穈‬䑃汃猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰㌾⼼畳㹢㨩츠₴⸷㔹⠠ⱳㄠ⥈‬⸷㐶⠠ⱳㄠ⥈‬⸷㤴⠠ⱳㄠ⥈‬⸴㜵⠠Ɽ䨠㴠ㄠ⸰‸穈‬䠱Ⱙ㐠㈮′搨‬⁊‽ㄱ㐮䠠ⱺㄠ⥈‬⸳㌷㌭㘮‶洨‬䠱Ⱙ㈠㐮′猨‬䠳Ⱙㄠ㤮ⴹ⸱㘹⠠Ɑㄠ⥈‬⸱㈹ㄭ㠮‷洨‬䠱Ⱙㄠ㜮ⴹ⸱ㄶ⠠Ɑ㌠⥈‬⸱㐵ㄭ㔮‰洨‬䠱芀戼㹲궂菣ꮃ偈䍌嬠苣ꦃ菣醃菣꾂䑏䠭‬鯧㪸䌠㱏畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢㰲猯扵⼾敍䡏㜽⼰〳‬뗦龀⠠佃猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰㈾⼼畳㹢›⸲‱䱭蚈※敍䡏›⸰㤸‹䱭蚈Ⱙ吠㴠㐠‰猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰漾⼼畳㹰嵃‬瑒㴠㈠㜮蚈‬㤹㌮┳攠芀戼㹲㰊⁵浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢㕄㈲⠠迩较闧Ꞁ뷤㊓㨩⼼㹵㰠畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢㰱猯灵䠾丠前⠠〳‰䡍ⱺ䌠䍄㱬畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢㰳猯扵⤾›듎㜠㤮‶猨‬䠱Ⱙ㜠㘮‴猨‬䠱Ⱙ㜠㐮‹猨‬䠱Ⱙ㐠㔮‷搨‬⁊‽〱㠮䠠ⱺㄠ⥈‬⸴㈲⠠Ɽ䨠㴠ㄠ⸳‸穈‬䠱Ⱙ㌠㘮‹琨‬⁊‽ㄱ㐮䠠ⱺㄠ⥈‬⸲㈴⠠ⱳ㌠⥈‬⸱㤹ㄭ㤮‶洨‬䠱Ⱙㄠ㤮ⴲ⸱㜸⠠Ɑㄠ⥈‬⸱㤷ㄭ㘮‱洨‬䠳Ⱙㄠ㔮ⴴ⸱〵⠠Ɑㄠ⥈胣㲂牢ਾ苣ꦃ菣䢫䱐⁃궂菣ꮃ菣莃苣侯ⵄⱈ뢛›佃猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰㈾⼼畳㹢䴯佥㵈〷㌯ⰰ膵胩₟䌨㱏畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢㰲猯扵㨾㈠ㄮ洠⽌裥㮆䴠佥㩈〠㠮㤹洠⽌裥⦆‬⁔‽〴㰠畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢㱯猯灵䌾ⱝ删⁴‽⸵㌶裥Ⲇ㤠⸹㌲‥敥胣ં䐼噉邀볯鞼볯鞼胣㲑䐯噉ਾ甼砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰風뿨꒼볯銼볯㲓甯㰾牢ਾ甼砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰钼裢袼볯銈菣膃菣銈볯銈볯蚃菣ꦃ菣覃菣銈볯ꢼ裢钃菣뎃裢銼裢ꒂ菣覼裢醼볯銈苣뎃菣뺂菣ꮃ裢隼裢ꒂ菣覼菣袃菣銃菣궃裢銼볯銈菣ꦃ菣銈볯銈苣벃菣誁苣뎁볯銈볯閼裢ꆃ菣ꮃ裢醼裢袼菣袃菣銃菣궃裢銼볯銈菣ꦃ菣銈볯銈苣ꮃ볯銈볯ꢼ裢ꒂ菣肃苣벃菣銈볯銈苣ꮃ볯蚃菣ꦃ菣覃菣銈볯ꢼ裢钃菣뎃裢钼裢ꪂ菣ꮃ볯낕胦鎽볯袼볯閼볯鎼볯㲉甯㰾牢ਾ䐼噉邀賥閼볯馼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲㠱㈵㌴〹琮晩㸢〲㠱㈵㌴〹琮晩ꃂ〰㔰㈹⼼㹡⼼䥄㹖ਊ†매ꖇ볯ꢼ볯袼볯邼뷯겼볯궸胣隼裢袼볯貼볯銈苣銃菣궃裢銼볯銈菣ꦃ菣銈볯銈苣ꮃ볯銈볯銈菣膃菣銈볯銈볯蚃菣ꦃ菣覃菣銈볯ꢼ裢钃菣뎃裢銼裢ꒂ菣覼裢醼볯銈苣뎃菣뺂菣ꮃ볯銼볯邼뷯膀볯躼볯趽뷯辽뷯覼臣뚺뛦ꮁ胣랰뗦膀볯㲮畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲒猯扵낛鯥鞰룤ꞁ胣ꊼ볯㲨畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲓猯扵躼볯ꢼ볯袼볯궼胣銼볯趽볯膀볯邼뷯趽뷯貽볯銂믦许臣龁胣鎁臣趏뿥랷郥ꦉ苣꒮룦ꞁ볯芙雩릒详鞁臣芀곦ꮁ胣鎁臣랷郥ꦉ苣邼蓢ꮁ蛥뒍臣膀볯薽볯ꢼ볯钼뷯겼볯銂돦辄럦辁믦许臣龁胣鞾苣貂臣랷郥ꦉ苣랰뗦许臣鎼볯蚈雩릒详鞁臣貾胣ꆬ臣ꞁ胣꺼뷯꾼볯袼볯궼胣閼볯邼뷯겼胣銼볯趽뷯辽뷯覼臣袂臣ꢼ猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼⼼畳㹢볯㲯畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲒猯扵袼볯邼볯膀볯躼볯螽胣銼볯趽뷯辽뷯覼苣ꂊ臣龁胣鞾苣貂臣랷郥ꦉ苣꒮룦ꞁ룤ꦙ鋦貋臣龁胣鎁臣趏뿥랷郥ꦉ苣꺼뷯㲁畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲒猯扵뎼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼⼼畳㹢볯㲯畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲓猯扵袼볯邼볯膀볯邼볯趽볯覼臣邾胣ꮁ돦躁胣醼볯蚈雩릒详鞁臣芀곦ꮁ胣覜ꧦ꒱苣蚈鯩鞁胣뒰뇥銂볯钽볯ꆼ뷯袼볯邼볯趽볯覼臣붊蟥鞁臣芀郥辂臣龁鳦龩뇥銂菣ꦃ苣뎃臣鞴뗦鞁胣꺼뷯㲁畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲒猯扵뎼볯㲯畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲔猯扵ꞁ매ꖇ臣鮁胣莿룧鞁臣芀닧ꦉ돨銂苣ꦃ菣꾂菣麃菣낂菣閃苣벃볯낼볯骼볯钽볯ꆼ뷯鶼볯骼볯覼臣袂苣뺲ꏨ鞁臣芀닧ꦉ돨銂볯ꖼ볯ꖼ뷯꾼볯莽볯閼볯醼胣閼뷯겼볯ꞁ釦閠臣膀뿦躁臣膀꣦財賥袐觧袼볯薼臣낕胦鎽苣ꮐ苣醼볯邼뷯膀迥螎볯醼볯覼苣붙觨몛뷤ꢁ臣ꚁ뻥龁胣㲂牢ਾ甼砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰䐾㈵㰳甯‾猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰ㄾ⼼畳㹰⁈䵎⁒㌨〰䴠穈‬䑃汃猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰㌾⼼畳㹢㨩츠₴⸷〹⠠ⱳㄠ⥈‬⸷㈵⠠ⱳㄠ⥈‬⸷㠴⠠ⱳㄠ⥈‬⸵㠶㔭㘮‵洨‬䠱Ⱙ㐠㈮ⴱ⸴㐱⠠Ɑㄠ⥈‬⸴〱㌭㤮‷洨‬䠳Ⱙ㌠㠮ⴰ⸳〷⠠Ɑㄠ⥈‬⸳㠵㌭㐮‶洨‬䠱Ⱙ㌠㌮ⴴ⸳㜲⠠Ɑㄠ⥈‬⸳㐱㌭〮‰洨‬䠱Ⱙ㈠㘮ⴴ⸲ㄵ⠠Ɑㄠ⥈‬⸲㠴⠠ⱳ㌠⥈‬⸲〲ㄭ㤮‹洨‬䠲Ⱙㄠ㤮ⴱ⸱〷⠠Ɑ㘠⥈胣ં䐼噉邀볯鞼볯颼胣㲑䐯噉ਾ甼砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰風뿨꒼볯銼볯㲔甯㰾牢ਾ甼砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰隼裢袼볯銈菣ꮃ苣궃菣袃菣銃菣궃裢銼볯銈菣ꦃ菣銈볯銈苣ꮃ볯銈볯銈菣膃菣銈볯銈볯蚃菣ꦃ菣覃菣銈볯ꢼ裢钃菣뎃裢銼裢ꒂ菣覼裢醼볯銈苣뎃菣뺂菣ꮃ臣袂臣隼裢袼볯銈菣ꮃ苣궃菣袃菣銃菣궃裢銼볯銈菣ꦃ菣銈볯銈苣ꮃ볯銈볯銈菣膃菣銈볯銈볯蚃菣ꦃ菣覃菣銈볯ꢼ裢钃菣뎃裢銼裢ꒂ菣覼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