(57)【要約】  本明細書において、多層積層体であって、エチレン系エラストマーを含むフィルム、フィルムの第１表面と接触している第１不織層、およびフィルムの第２表面と接触している第２不織層を含み、フィルムの第２表面が、フィルムの第１表面に対向するように配置され、第１不織層または第２不織層の少なくとも１つが不織ウェブを含み、また不織ウェブが、ポリエチレン系ポリマーを含む第１構成成分およびポリエチレン系ポリマーよりも高い融点を有するポリマーを含む第２構成成分を有する二成分繊維から形成され、二成分繊維の表面の少なくとも一部が第１構成成分を含む、多層積層体が開示される。【選択図】図１Ａおよび図１Ｂ
2018523596.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
多層積層体であって、
エチレン系エラストマーを含むフィルムと、
前記フィルムの第１表面と接触している第１不織層と
前記フィルムの第２表面と接触している第２不織層とを含み、
前記フィルムの前記第２表面が、前記フィルムの前記第１表面に対向するように配置され、
前記第１不織層または前記第２不織層の少なくとも１つが不織ウェブを含み、また
前記不織ウェブが、ポリエチレン系ポリマーを含む第１構成成分および前記ポリエチレン系ポリマーよりも高い融点を有するポリマーを含む第２構成成分を有する二成分繊維から形成され、ここで前記二成分繊維の表面の少なくとも一部が前記第１構成成分を含み、
前記フィルムおよび前記第１不織層または前記第２不織層の少なくとも１つが複数の超音波接合部位にて接合される、
多層積層体。
【請求項２】
前記エチレン系エラストマーが、オレフィンブロックコポリマー、ランダムコポリマー、またはその組合せである、請求項１に記載の多層積層体。
【請求項３】
前記オレフィンブロックコポリマーが、エチレン／α−オレフィンブロックコポリマーである、請求項２に記載の多層積層体。
【請求項４】
前記ランダムコポリマーが、エチレンおよびα−オレフィンのコポリマーを含む、請求項２に記載の多層積層体。
【請求項５】
前記フィルムが単層である、請求項１に記載の多層積層体。
【請求項６】
前記フィルムが、コア層および少なくとも１つの外側層を含む、請求項１に記載の多層積層体。
【請求項７】
前記フィルムがさらに、少なくとも１つの内側層を含み、ここで前記少なくとも１つの内側層が前記コア層と前記少なくとも１つの外側層との間に配置される、請求項６に記載の多層積層体。
【請求項８】
前記コア層が第１エチレン系エラストマーを含み、および、前記少なくとも１つの外側層が第２エチレン系エラストマーを含む、請求項６に記載の多層積層体。
【請求項９】
前記少なくとも１つの内側層が第３エチレン系エラストマーを含む、請求項７に記載の多層積層体。
【請求項１０】
前記第１エチレン系エラストマーおよび前記第２エチレン系エラストマーが互いに異なる、請求項８に記載の多層積層体。
【請求項１１】
前記第１エチレン系エラストマー、前記第２エチレン系エラストマー、または前記第３エチレン系エラストマーの少なくとも１つが異なる、請求項９に記載の多層積層体。
【請求項１２】
前記第２不織層が前記第１不織層とは実質的に異なる、請求項１に記載の多層積層体。
【請求項１３】
前記複数の超音波接合部位が、穴の２０％未満を含む、請求項１に記載の多層積層体。
【請求項１４】
延伸時の前記積層体が、その延伸前の平均破断応力の２５％超を保持する、請求項１に記載の多層積層体。
【請求項１５】
前記第１不織層、前記第２不織層または両方が、複数の不織層を有する、請求項１に記載の多層積層体。
【請求項１６】
請求項１〜１５のいずれかに記載の多層積層体を含む、物品。
【請求項１７】
多層積層体の製造方法であって、
フィルム、第１不織層および第２不織層を複数の接合部位にて超音波エネルギーを用いて、共に断続的に接合し、多層積層体を形成することを含み、
前記第１不織層は前記フィルムの第１表面と接触しており、また前記第２不織層は前記フィルムの第２表面と接触しており、
前記フィルムの前記第２表面は、前記フィルムの前記第１表面に対向するように配置され、
前記フィルムがエチレン系エラストマーを含み、
前記第１不織層または前記第２不織層の少なくとも１つは不織ウェブを含み、
前記不織ウェブは、ポリエチレン系ポリマーを含む第１構成成分および前記ポリエチレン系ポリマーよりも高い融点を有するポリマーを含む第２構成成分を有する二成分繊維から形成され、ここで前記二成分繊維の表面の少なくとも一部が前記第１構成成分を含む、
方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は伸縮性積層体、その製造方法およびこれを含む物品に関する。
【背景技術】
【０００２】
伸縮性積層体、例えばオムツ、トレーニングパンツ、成人用失禁製品等の衛生吸収製品において用いる伸縮性積層体は、単数または複数の不織物としての不織基材や弾性コアを含み得る。単数または複数の不織物により、衛生吸収製品の製造に好適な望ましい引張り強さや機械的特性を備える布のような感触が提供される。弾性コアにより、望ましい「延伸」および「回復」が提供され、エンドユーザーに快適なフィット感をもたらし、かつ製品からの漏れを防ぐのを助ける。不織物は、その曳糸性、ドローダウン、耐熱性および優れた強度のためにポリプロピレンから製造することが多い。特定のより低い結晶化度のポリエチレンは、優れた伸縮性および回復を発揮し、弾性コアにとっては可能性のあるよい選択である。しかしながらポリエチレンフィルムとポリプロピレン繊維との接合は困難であるために、その伸縮性積層体における適用は限られる。こうした難点は、より低い積層体引きはがし強さ、低減された積層体引張り強さ、低い摩耗性能において明らかである。
【０００３】
さらに、層と層を接合して積層体を形成する際に、穴が生じることが多く、このことは積層体性能にとって望ましくなく、かつ有害になり得る。したがって、各種層間で良い接着性を有し、使用中に良い引張り強さおよび耐摩耗性を発揮し、穴を有さず、また良い弾性性能を示す伸縮性積層体の生産が望ましい。
【発明の概要】
【０００４】
開示の多層積層体は、エチレン系エラストマーを含むフィルム、該フィルムの第１表面と接触している第１不織層、および該フィルムの第２表面と接触している第２不織層を含み、
該フィルムの第２表面は該フィルムの第１表面に対向するように配置され、
第１不織層または第２不織層の少なくとも１つが不織ウェブを含み、また
該不織ウェブが、ポリエチレン系ポリマーを含む第１構成成分およびポリエチレン系ポリマーよりも高い融点を有するポリマーを含む第２構成成分を有する二成分繊維から形成され、ここで該二成分繊維の表面の少なくとも一部は第１構成成分を含み、該フィルムと第１不織層または第２不織層の少なくとも１つが、複数の超音波接合部位で接合される。
【０００５】
さらに開示の多層積層体の製造方法は、フィルム、第１不織層および第２不織層を超音波エネルギーを用いて断続的に複数の接合部位にて共に接合し、多層積層体を形成することを含み、
第１不織層は該フィルムの第１表面と接触しており、また第２不織層は該フィルムの第２表面と接触しており、
該フィルムの第２表面は、該フィルムの第１表面に対向するように配置され、  
該フィルムはエチレン系エラストマーを含み、
第１不織層または第２不織層の少なくとも１つは不織ウェブを含み、
該不織ウェブは、ポリエチレン系ポリマーを含む第１構成成分およびポリエチレン系ポリマーよりも高い融点を有するポリマーを含む第２構成成分を有する二成分繊維から形成され、該二成分繊維の表面の少なくとも一部が第１構成成分を含む。
【図面の簡単な説明】
【０００６】
【図１Ａ】図１Ａは、多層状積層体の典型的な１実施形態を示す。
【図１Ｂ】図１Ｂは、コア層、少なくとも１つの内側層および少なくとも１つの外側層を含むフィルムの典型的な１実施形態を示す。
【図２】図２は、エチレン／α−オレフィンインターポリマーについて融点／密度の関係を示すグラフである。
【図３】図３は、延伸修飾された多層フィルムの調製に用いてよいインラインブローフィルムプロセスを示す。
【図４】図４は、延伸修飾された多層フィルムの調製に用いてよいインライン流延フィルムプロセスを示す。
【図５】図５は、引張り試験の結果を示すグラフである。グラフでは、二成分不織ＰＰ／ＰＥで接合したフィルムとは対照的に、延伸が一成分ＰＰで接合したフィルムに対して負の効果を有することが明瞭に示される。この負の効果は、「使用中」の性能をシミュレートすべく積層体を延伸した後に、明らかである。
【図６】図６は、摩耗試験の結果を示すグラフである。
【発明を実施するための形態】
【０００７】
「組成物」等の用語は、他のポリマーと混合するか添加剤や充填材等を含むポリマー等の２以上の材料の混合物を意味する。組成物には、反応前の混合物、反応中および反応後の混合物が含まれ、うち後者には、反応産物および副産物、ならびに反応混合物の未反応成分および分解産物、もしあれば、反応前または反応混合物の１以上の構成成分から形成されるもの、が含まれる。
【０００８】
「ブレンド」、「ポリマーブレンド」等の用語は、２以上のポリマーの組成物を意味する。こうしたブレンドは、混和性であっても、そうでなくてもよい。こうしたブレンドは、相分離してもしなくてもよい。こうしたブレンドは、透過型電子分光法、光散乱、ｘ−線散乱、およびその他当該技術分野で周知の方法により測定される、１以上のドメイン構成を含んでも含まなくてもよい。ブレンドは積層体ではないが、積層体の１以上の層はブレンドを含み得る。
【０００９】
「ポリマー」は、同じかまたは異なるタイプのモノマーを重合することにより調製される化合物を意味する。したがって、総称であるポリマーは、通常、モノマーの１つのタイプのみから調製されるポリマーを指すのに採用される用語である、ホモポリマー、および以下に定義する用語、インターポリマーを包含する。総称であるポリマーはさらにランダム、ブロック等のあらゆる形のインターポリマーを包含する。用語「エチレン／α−オレフィンポリマー」および「プロピレン／α−オレフィンポリマー」は、以下に記載のインターポリマーを表す。ポリマーは多くの場合、モノマーで「構成され」、特定のモノマーまたはモノマータイプに「基づき」、特定のモノマー含有量を「含む」、等であるものを意味するが、特定のモノマーの重合されたレムナントを意味するものの、未重合の種は意味しないことは、明らかに理解されるだろう点に留意されたい。
【００１０】
「インターポリマー」は、少なくとも２つの異なるモノマーの重合によって調製されるポリマーを意味する。この総称には、２以上の異なるモノマーから調製されるポリマーを指すのに通常採用される、コポリマーが含まれ、またターポリマー、テトラポリマー等の、２以上の異なるモノマーから調製される、ポリマーが含まれる。
【００１１】
「ポリオレフィン」、「ポリオレフィンポリマー」、「ポリオレフィン樹脂」等の用語は、モノマーとして単純オレフィン（一般式ＣｎＨ２ｎのアルケンとも称する）から製造するポリマーを意味する。ポリエチレンは、１以上のコモノマーまたはこれ無しでエチレンを重合して製造される。ポリプロピレンは、１以上のコモノマー等またはこれ無しでプロピレンを重合して製造される。したがって、ポリオレフィンには、エチレン−α−オレフィンコポリマー、プロピレン−α−オレフィンコポリマー等のインターポリマーが含まれる。
【００１２】
本明細書で用いる「融点」（プロットしたＤＳＣ曲線の形を参照した際の溶融ピークとも称する）は、典型的には米国特許第５，７８３，６３８号に記載のポリオレフィンの融点またはピークを測定するためのＤＳＣ（示差走査熱量測定）技術によって測定される。２以上のポリオレフィンを含む多くのブレンドが、２以上の融点またはピークを有し、また多くの個々のポリオレフィンがただ１つの融点またはピークを含むことは留意すべきである。
【００１３】
用語「および／または」には、「および」ならびに「または」の両方が含まれる。例えば、用語、Ａおよび／またはＢは、Ａ、ＢまたはＡおよびＢを意味すると解釈される。
【００１４】
「低結晶化度」、「高結晶化度」等の用語は、絶対的な意味ではなく相対的な意味で用いられる。しかしながら、低結晶化度の層は、この層の総重量を基準にして、約１〜約２５重量％、好ましくは約１〜約２０重量％の結晶化度、またより好ましくは約１〜約１５重量％の結晶化度を有する。高結晶化度の層は、この層の総重量を基準にして、２５重量％以上の結晶化度を有する。
【００１５】
高結晶性ポリマーとしては、多くの場合、直鎖状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）、低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）、ＬＬＤＰＥ／ＬＤＰＥブレンド、高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）、ホモポリプロピレン（ｈＰＰ）、実質的に直鎖状のエチレンポリマー（ＳＬＥＰ）、ランダムプロピレン系コポリマー、ランダムコポリマー（ＲＣＰ）等、およびその各種ブレンドが挙げられる。特に目的の低結晶化度のポリマーとしては、好ましくはエチレン／α−オレフィンマルチブロックインターポリマーが挙げられ、これは、両方ともここに参考として組み入れられる、２００５年３月１７日出願で、２００５年９月２９日にＷＯ／２００５／０９０４２７として公開され、さらには２００４年３月１７日出願の米国仮特許出願第６０／５５３，９０６号の優先権を主張する同時係属のＰＣＴ特許出願第ＰＣＴ／ＵＳ２００５／００８９１７号に定義、記載されている。
【００１６】
低結晶性ポリマーとしてはさらに、プロピレン／エチレン、プロピレン／１−ブテン、プロピレン／１−ヘキセン、プロピレン／４−メチル−ｌ−ペンテン、プロピレン／１−オクテン、プロピレン／エチレン／１−ブテン、プロピレン／エチレン／ＥＮＢ、プロピレン／エチレン／１−ヘキセン、プロピレン／エチレン／１−オクテン、プロピレン／スチレン、およびプロピレン／エチレン／スチレンが挙げられる。
【００１７】
用語「ＬＤＰＥ」は、「高圧エチレンポリマー」または「高度分岐ポリエチレン」とも称してよく、過酸化物等のフリーラジカルイニシエータを用いて１４５００ｐｓｉ（１００ＭＰａ）超の圧力で、オートクレーブまたは管状リアクター内でポリマーを部分的または全体的にホモ重合または共重合することを意味するよう定義される（ここに参考として組み入れる、米国特許第４，５９９，３９２号等を参照）。ＬＤＰＥ樹脂は典型的には０．９１６〜０．９４０ｇ／ｃｍ３の範囲の密度を有する。
【００１８】
「ＬＬＤＰＥ」は、約０．８５５約０．９１２ｇ／ｃｍ３〜約０．９２５ｇ／ｃｍ３の範囲の密度を有する直鎖状エチレンαオレフィンコポリマーを指す。「ＬＬＤＰＥ」は、クロム、チーグラーナッタ、メタロセン、幾何拘束型、または単一部位触媒を用いて作成し得る。用語「ＬＬＤＰＥ」には、ｚｎＬＬＤＰＥ、ｕＬＬＤＰＥ、およびｍＬＬＤＰＥが含まれる。「ｚｎＬＬＤＰＥ」は、チーグラーナッタまたはクロム触媒を用いて作成される直鎖状ポリエチレンを指し、典型的には約０．９１２〜約０．９２５の密度および約２．５超の分子量分布を有する。「ｕＬＬＤＰＥ」または「直鎖状超低密度ポリエチレン」は、０．９１２ｇ／ｃｍ３未満の密度を有する直鎖状ポリエチレンを指し、クロムまたはチーグラーナッタ触媒を用いて作成されるため典型的には２．５超の分子量分布（「ＭＷＤ」）を有する。「ｍＬＬＤＰＥ」は、メタロセン、幾何拘束型、または単一部位触媒を用いて作成されるＬＬＤＰＥを指す。これらポリマーは典型的には１．５〜８．０の範囲の分子量分布  （「ＭＷＤ」）を有する。これら樹脂は典型的には約０．８５５〜０．９２５ｇ／ｃｍ３の範囲の密度を有することになる。好ましいコポリマーとしては１−ヘキセンおよび１−オクテンが挙げられる。
【００１９】
「ＭＤＰＥ」は、０．９２５ｇ／ｃｍ３超〜約０．９４０ｇ／ｃｍ３までの範囲の密度を有する直鎖状ポリエチレンを指す。「ＭＤＰＥ」は典型的には、クロムもしくはチーグラーナッタ触媒を用いるかまたはメタロセン、幾何拘束型、もしくは単一部位触媒を用いて作成され、典型的には２．５超の分子量分布（「ＭＷＤ」）を有する。
【００２０】
「ＨＤＰＥ」は、０．９４０ｇ／ｃｍ３超かこれと等しい範囲の密度を有する直鎖状ポリエチレンを指す。「ＨＤＰＥ」は典型的にはクロムまたはチーグラーナッタ触媒を用いるかまたはメタロセン、幾何拘束型、もしくは単一部位触媒を用いて作成され、また典型的には２．５超の分子量分布（「ＭＷＤ」）を有する。
【００２１】
「ポリプロピレン」は、５０重量％超の単位を含み、プロピレンモノマーに由来するポリマーを意味するものとする。ポリプロピレンとしては、ホモポリマーポリプロピレン、ランダムコポリマーポリプロピレン、インパクトコポリマーポリプロピレン、およびプロピレン系プラストマーおよびエラストマーが挙げられる。これらポリプロピレン材料は通常、当該技術分野で周知である。
【００２２】
本明細書において用いられる、用語「不織ウェブ」または「不織布」または「不織基材」または「不織物」は、互いに集積されてはいるが、いかなる規則的な反復様式でもない、個々の繊維または繊維材料の構造を有するウェブを指す。不織ウェブは、例えば、空気集積プロセス、メルトブロープロセス、スパンボンドプロセス、及びカーディングプロセス（結合カードウェブプロセスを含む）などの様々なプロセスによって形成されてきた。
【００２３】
本明細書において用いられる、用語「メルトブロー（ｍｅｌｔｂｌｏｗｎ）」は、以下の工程：（ａ）溶融された熱可塑性より糸をスピナレットから押出し；（ｂ）高速加熱空気流を用いてスピナレット直下のポリマーストリームを同時に急冷および減衰し；（ｃ）延伸されたより糸を回収表面上のウェブ内に回収する、ことを通常含むプロセスを経る不織布の製造を指す。メルトブローウェブは、これらに限らないが、自家接合、すなわち、さらに処理を行わないセルフ接合、熱カレンダープロセス、接着結合プロセス、熱気接合プロセス、ニードルパンチプロセス、水流交絡プロセス、およびその組合せ等の各種手段によって接合できる。
【００２４】
本明細書において用いられる、用語「スパンボンド」は、以下の工程：（ａ）スピナレットと称する複数の微細な毛管から溶融した熱可塑性より糸を押出し；（ｂ）エチレン系ポリマー組成物の溶融されたより糸の固化を早めるために、通常冷却される空気流でエチレン系ポリマー組成物のより糸を急冷し、；（ｃ）圧搾空気によりフィラメントを空気流に吸い込むか、織物繊維産業においてよく用いるタイプの機械的延伸ロールの周りにフィラメントを巻くことにより適用できる延伸張力で、フィラメントに急冷ゾーンを進ませて、減衰し；（ｄ）例えば可動スクリーンもしくは多孔性ベルト等の有孔表面上のウェブ内に延伸より糸を収集し、さらに（ｅ）ゆるいより糸のウェブを不織布内に接合する、ことを含む不織布の製造を指す。接合は、これらに限らないが、熱カレンダープロセス、接着接合プロセス、  熱気接合プロセス、ニードルパンチプロセス、水流交絡プロセス、およびその組合せ等の各種手段によって行うことができる。
【００２５】
不織基材は、２以上の層を含み得る。２以上の層は、不織またはメルトスピニングプロセスのいずれかにより製造されるスパンボンド不織布（Ｓ）、メルトブロー不織層（Ｍ）、湿式不織層、エアレイド不織層、およびウェブであってよい。いくつかの実施形態において、不織基材は、少なくとも１つのスパンボンド層（Ｓ）および少なくとも１つのメルトブロー層（Ｍ）を含む。他の実施形態において、不織基材は、少なくとも１つのスパンボンド層（Ｓ）および少なくとも１つのメルトブロー層（Ｍ）を含み、また以下の構造：ＳＳＳ、ＳＭＳ、ＳＭＭＳ、ＳＳＭＭＳ、またはＳＳＭＭＭＳのうち１つを有する。１実施形態において、スパンボンド層（Ｓ）は二成分繊維を含み、これによってコア／シース構造内のシースまたは海島（ｉｓｌａｎｄｓ−ｉｎ−ｔｈｅ  ｓｅａ）構造等の最も外側の表面が、エチレン系ポリマーで構成される。さらに別の実施形態において、メルトブロー層はさらにエチレン系ポリマーを含む。
【００２６】
本発明による二成分繊維は、（ａ）二成分繊維の総重量を基準にして、少なくとも１つかそれ以上の第１ポリマーを含む第１構成成分の２５〜９５重量％、および（ｂ）二成分繊維の総重量を基準にして、少なくとも１つのエチレン系ポリマー組成物を含む第２構成成分の５〜７５重量％を成す。
【００２７】
こうした１以上の第１ポリマー組成物としては、これらに限らないが、プロピレン系ポリマー、例えば、プロピレンおよび１以上のα−オレフィンのインターポリマー（コポリマーを含む）、またはプロピレンホモポリマー、およびポリエステルまたはポリエステルコポリマーが挙げられる。１以上の第１ポリマー組成物はさらに１以上の添加剤等の追加の構成成分を含んでよい。こうした添加剤としては、これらに限らないが、静電防止剤、カラーエンハンサー、染料、潤滑剤、ＴｉＯ２またはＣａＣＯ３等の充填材、乳白剤、核剤、加工助剤、顔料、一次酸化防止剤、２次酸化防止剤、加工助剤、ＵＶ安定剤、抗ブロック化剤、スリップ剤、粘着付与剤、難燃剤、抗菌剤、臭気低減剤、抗カビ剤、およびその組合せが挙げられる。１以上の第１ポリマー組成物は、こうした添加剤を含むエチレン系ポリマー組成物の重量を基準にして、これら添加剤を約０．０１〜約１０重量％の組合せ重量％で含んでよい。
【００２８】
二成分繊維は、二成分繊維の総重量を基準にして、少なくとも１つのエチレン系ポリマー組成物を含む第２構成成分の５〜７５重量％、例えば２０〜５０重量％、あるいは２５〜４０重量％を成す。
【００２９】
エチレン系ポリマー組成物は、（ａ）エチレン由来単位の１００重量パーセント以下、例えば、少なくとも７０重量パーセント、または少なくとも８０重量パーセント、または少なくとも９０重量パーセントを成し、および（ｂ）１以上のα−オレフィンコモノマー由来単位の３０重量パーセント未満、例えば２５重量パーセント未満、または２０重量パーセント未満、または１０重量パーセント未満を成す。用語「エチレン系ポリマー組成物」は、５０モルパーセント超の重合エチレンモノマー（重合可能モノマーの総重量を基準にして）を含み、また、任意に、少なくとも１つのコモノマーを含んでよい、ポリマーを指す。
【００３０】
α−オレフィンコモノマーは典型的には２０個を超えない程度の炭素原子を有する。例えば、α−オレフィンコモノマーは好ましくは、３〜１０個の炭素原子、およびより好ましくは３〜８個の炭素原子を有し得る。代表的なα−オレフィンコモノマーとしては、限定しないが、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−ヘプテン、１−オクテン、１−ノネン、１−デセン、および４−メチル−ｌ−ペンテンが挙げられる。１以上のα−オレフィンコモノマーは例えば、プロピレン、１−ブテン、１−ヘキセン、および１−オクテンから成る群より選択してよく、；あるいは、１−ヘキセンおよび１−オクテンからなる群より選択してもよい。
【００３１】
用語「二成分繊維」は、２つの材料を含むことによって、結果として得られる個々の繊維の断面がシース／コア、三葉形状、海島構造、または分割されたパイ状、等に類似する繊維を指す。通常の二成分繊維構成は、コアーシース構造であり、ここでコアはホモポリマーポリプロピレンまたはポリエステルを含み、またシースはポリエチレンを含む。ポリプロピレンコアは、ポリプロピレンに固有のドローダウン能力、紡糸安定性、耐熱性、係数、極限引張り強さをもたらし、一方で、シースは、さらなる特徴であるソフトな感触、より低い接合温度、およびポリエチレンシースの添加によるより高い伸度をもたらす。
【００３２】
本明細書において用いられる、用語「マイクロファイバー」は、約１００ミクロンより低い平均直径を有する小径繊維を指す。本発明において用いる繊維および特に、スパンボンドおよびメルトブロー繊維は、マイクロファイバーであることができる。より詳細には、スパンボンド繊維は、有利には約１４〜２８ミクロンの平均直径および約１．２〜５．０デニールを有する繊維であることができる一方で、メルトブロー繊維は有利には約１５ミクロン未満の平均直径を有する繊維、またはより有利には約１２ミクロン未満の平均直径を有する繊維、またはさらに有利には約１０ミクロン未満の平均直径を有する繊維であることができる。メルトブロー繊維が、５ミクロン未満等のさらに小さい平均直径を有してもよいことも、検討される。
【００３３】
本明細書に開示の多層状伸縮性積層体（以下、多層状積層体）は、第１不織層（人、不織物に接触しない）、ポリエチレンエラストマーを含むコア層（非不織層−以下、「フィルム」と称する）および人の皮膚と接触する第２不織層（第２不織層とも称する）を含む。１実施形態において、フィルムがポリエチレンエラストマーを含む一方で、少なくとも１つの不織層（第１不織層、第２不織層または第１と第２不織層の両方、のどれか）がポリエチレンを含む不織、繊維材料（以下不織ウェブ）を含む。１実施形態において、不織ウェブは二成分繊維を含み、ここで二成分繊維の第１構成成分は少なくとも１つのポリエチレンの外側層、および、第１構成成分よりも高い融点（またはより高い流れ温度）を有するポリプロピレンまたはポリエチレンのコア等の第２構成成分を有する。
【００３４】
ポリエチレンエラストマーをフィルムのコアとして用いると、延伸してあらゆる寸法に対応して、オムツに用いる際に人の体にぴったりとフィットする能力を備える多層状積層体が提供される。このポリエチレンエラストマー（エチレン系エラストマーと称する場合がある）フィルムは、時に「ストレッチ（延伸）エンジン」と称される。特に、ポリエチレンエラストマーをフィルムとして用いると、優れた「延伸」および「回復」力がもたらされる。これによって、積層体中の層内の接着性が改善される。ポリエチレン含有不織、繊維材料を少なくとも１つの不織層で用いると、エラストマーフィルムの接着性が改善され、さらに一成分ポリプロピレン不織物の強度のほとんどを維持しながら、改善された触覚とソフトな感触がもたらされる。
【００３５】
伸縮性積層体は、対称または非対称であってよい。積層体が対称である場合、外側不織層（以下、第１不織層）は通常、化学組成が内側不織層（以下、第２不織層）と同様であり、またこれは、第１不織層の物理形態は実質的に第２不織層のそれと同様であるためである。例えば、第１不織層と第２不織層が両方とも同じ組成の不織繊維層である場合、多層状積層体は、対称積層体であると考えてよい。別の実施形態において、第１不織層と第２不織層が組成かまたは物理的構造について異なる場合（例えば、第１不織層が不織繊維層であるが、第２不織層が押出フィルムである場合）、多層状積層体は、非対称積層体であると考えられる。
【００３６】
多層伸縮性積層体および、第１と第２不織物は、互いに断続的に接合される。「断続的に」接合された積層体は、ウェブ形態であり、また「積層体ウェブ」と称されることもある。典型的な１実施形態において、積層体は、超音波を用いて互いに断続的に接合される。超音波の利用は、接合プロセスの間に積層体内に穴が形成されることがなく、有利である。接合方法については以下に詳細に記載する。
【００３７】
図１Ａは、第１不織層１０２（人、不織物に接触しないことから、外側層とも称する）（以下、第１不織層１０２）、フィルム１０４（以下、フィルム１０４）、および第２不織層１０６（人、不織物に接触することから内側不織層とも称する）（以下、第２不織層１０６）を含む多層状積層体１００の１部分を示す。第２不織層１０６は、第１不織層１０２と接触する側面と反対のフィルム１０４の側面上に配置される。１実施形態において、第２不織層１０６は、表面１０５にてフィルム１０４に接触する一方、第１不織層１０２は、表面１０３にてフィルム１０４に接触する。表面１０３は、表面１０５に対向するように配置される。
【００３８】
図１Ａでは３つの層を有する多層積層体を開示するが、フィルム１０４が２以上の層を含むため、４、５、６、７つ以上の層等の３層を超える数の層を用いることも実際に可能である。
【００３９】
典型的な１実施形態において、図１Ｂに示すように、フィルム１０４は、複数の層、好ましくは２以上の層、好ましくは３以上の層、および好ましくは４以上の層を含んでよい。図１Ｂから分かるように、フィルム１０４は、コア層１０４Ａ、１以上の任意の内側層１０４Ｂおよび１以上の任意の外側層１０４Ｃを含む。１実施形態において、フィルム１０４は、コア層１０４Ａのみを有する単層フィルムであることができる。あるいは、フィルム１０４は、コア層１０４Ａおよび少なくとも１つの外側層１０４Ｃを含む多層フィルムであることができる。別の１実施形態において、フィルム１０４は、コア層１０４Ａ、少なくとも１つの内側層１０４Ｂおよび少なくとも１つの外側層１０４Ｃを含む多層フィルムであることができる。図１Ｂのフィルム内に外側層１０４Ｃおよび内側層１０４Ｂが存在しない場合、フィルム１０４Ａは単層フィルムであり、また多層積層体は図１Ａに示すような構成を有することに留意されたい。
【００４０】
フィルム１０４が複数の層を含む場合、最も外側の層１０４Ｃはスキン層と称する。最も外側の層の１つは、第１スキン層と称され、エラストマーフィルムの反対側にある最も外側の層は第２スキン層と称される。第１スキン層および第２スキン層は、フィルム１０４の加工を促進するスリップ剤や抗ブロック化剤等の充填材を含んでよい。１実施形態において、第１スキン層および第２スキン層は、フィルムのもう一方の中間層にて用いるエチレンエラストマーとは異なるエチレンエラストマーを含んでよい。例えば、フィルムのこの中間層は、第１エチレン／α−オレフィンインターポリマーを含んでよく、一方で第１スキン層および第２スキン層は第２エチレン／α−オレフィンインターポリマーを含んでよい。第１と第２エチレン／α−オレフィンインタ−ポリマーは互いに同じかまたは異なってよい。さらに別の実施形態において、フィルム１０４の第１スキン層および第２スキン層は、互いに組成的に異なるエチレンエラストマーを含んでよく、一方で中間層は第１と第２スキン層で用いるものとは組成が異なるさらにまた別のエチレンエラストマーを含んでよい。
【００４１】
コア層１０４Ａ
上述のように、フィルム１０４は高分子エラストマー層であるコア層１０４Ａを含む。１実施形態において、エラストマーは、エチレン系エラストマーを含むことができる。エチレン系エラストマーは、オレフィンブロックコポリマー（ＯＢＣ）またはエチレンを含むランダムコポリマーであってよい。エチレン／α−オレフィンインターポリマーとしても知られるエチレンを含むオレフィンブロックコポリマーまたはランダムコポリマーは、フィルム１０４においてプロピレン系ポリマーの代わりに用いてもよい。用語「エチレン／α−オレフィンインターポリマー」は通常、エチレンおよび３個以上の炭素原子を有するα−オレフィンを含むポリマーを指す。好ましくは、エチレンは全ポリマーの大部分のモル分率を成す、すなわち、エチレンは全ポリマーの少なくとも約５０モルパーセントを成す。より好ましくは、エチレンは全ポリマーの少なくとも約６０モルパーセント、少なくとも約７０モルパーセント、または少なくとも約８０モルパーセントを成し、全ポリマーの実質的な残りの部分は、好ましくは３個以上の炭素原子を有するα−オレフィンである、少なくとも１つの他のコモノマーを含む。多くのエチレン／オクテンコポリマーについて、好ましい組成は、全ポリマーの約８０モルパーセント超のエチレン含有量および全ポリマーの約１０〜約２０、好ましくは約１５〜約２０モルパーセントのオクテン含有量を含む。いくつかの実施形態において、エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、低収量もしくは少量で製造されるもの、または化学プロセスの副産物としてのものは含まない。エチレン／α−オレフィンインターポリマーは１以上のポリマーと混合可能であり、こうして生産されるエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、実質的に純粋であり、また重合プロセスの反応産物の主要な構成成分を成すことが多い。
【００４２】
エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、エチレンおよび１以上の共重合可能α−オレフィンコモノマーを重合形態で含み、化学または物理特性が異なる２以上の重合されたモノマー単位の複数のブロックまたはセグメントを特徴とする。すなわち、エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、ブロックインターポリマー、好ましくはマルチブロックインターポリマーまたはコポリマーである。用語「インターポリマー」および「コポリマー」は同義に用いられる。いくつかの実施形態において、マルチブロックコポリマーは、下記式で表すことができる：
（ＡＢ）ｎ
【００４３】
式中、ｎは少なくとも１、好ましくは２、３、４、５、１０、１５、２０、３０、４０、５０、６０、７０、８０、９０、１００、またはこれより大きい数等の１より大きい整数であり、「Ａ」はハードブロックまたはセグメントを表し、また「Ｂ」はソフトブロックまたはセグメントを表す。好ましくは、ＡのものとＢのものは、実質的な分岐または実質的な星形様式とは対照的に、実質的な直鎖様式で結合される。他の実施形態において、ＡブロックおよびＢブロックは、ポリマー鎖に沿ってランダムに分散される。換言すれば、ブロックコポリマーは通常以下の構造は有さない。
ＡＡＡ−ＡＡ−ＢＢＢ−ＢＢ
【００４４】
さらに他の実施形態において、ブロックコポリマーは通常、異なるコモノマーを含む第３のタイプのブロックは有さない。さらに他の実施形態において、ブロックＡとブロックＢはそれぞれ、ブロック内に実質的にランダムに分散されたモノマーまたはコモノマーを有する。換言すれば、ブロックＡもブロックＢも、残りのブロックとは実質的に異なる組成を有するチップセグメント等の、別個の組成の、２以上のサブセグメント（またはサブブロック）は含まない。
【００４５】
マルチブロックポリマーは典型的には、いろいろな量の「ハード」セグメントや「ソフト」セグメントを含む。「ハード」セグメントは、ポリマー重量を基準にして、エチレンが約９５重量パーセント超、および好ましくは約９８重量パーセント超の量で存在する、重合単位のブロックを指す。換言すれば、ハードセグメントにおけるコモノマー含有量（エチレン以外のモノマーの含有量）は、ポリマー重量を基準にして、約５重量パーセント未満、および好ましくは約２重量パーセント未満である。いくつかの実施形態において、ハードセグメントは全てまたは実質的に全てがエチレンから構成される。「ソフト」セグメントは、一方で、コモノマー含有量（エチレン以外のモノマーの含有量）が、ポリマー重量を基準にして、約５重量パーセント超、好ましくは約８重量パーセント超、約１０重量パーセント超、または約１５重量パーセント超の重合単位のブロックを指す。いくつかの実施形態において、ソフトセグメントにおけるコモノマー含有量は、約２０重量パーセント超、約２５重量パーセント超、約３０重量パーセント超、約３５重量パーセント超、約４０重量パーセント超、約４５重量パーセント超、約５０重量パーセント超、または約６０重量パーセント超であることができる。
【００４６】
ソフトセグメントは多くの場合、ブロックインターポリマー中にブロックインターポリマーの総重量の約１重量パーセント〜約９９重量パーセント、ブロックインターポリマーの総重量の好ましくは約５重量パーセント〜約９５重量パーセント、約１０重量パーセント〜約９０重量パーセント、約１５重量パーセント〜約８５重量パーセント、約２０重量パーセント〜約８０重量パーセント、約２５重量パーセント〜約７５重量パーセント、約３０重量パーセント〜約７０重量パーセント、約３５重量パーセント〜約６５重量パーセント、約４０重量パーセント〜約６０重量パーセント、または約４５重量パーセント〜約５５重量パーセントで存在することができる。一方、ハードセグメントは、同様の範囲で存在することができる。ソフトセグメントの重量パーセントおよびハードセグメントの重量パーセントは、ＤＳＣまたはＮＭＲから取得したデータを基準にして算出できる。こうした方法および計算はＣｏｌｉｎ  Ｌ．Ｐ．Ｓｈａｎ、Ｌｏｎｎｉｅ  Ｈａｚｌｉｔｔらの名前でＤｏｗ  Ｇｌｏｂａｌ  Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓ  Ｉｎｃ．に譲渡された、２００６年３月１５日出願の米国特許出願番号第１１／３７６，８３５号、発明の名称「Ｅｔｈｙｌｅｎｅ／α−Ｏｌｅｆｉｎ  Ｂｌｏｃｋ  Ｉｎｔｅｒ−ｐｏｌｙｍｅｒｓ」に開示されており、この開示は、その全体として参照により本明細書に組み込まれる。
【００４７】
１実施形態において、本発明の実施形態において用いるエチレン／α−オレフィンインターポリマー（「インターポリマー」または「ポリマー」とも称する）は、化学または物理特性が異なる２以上の重合されたモノマー単位の複数のブロックまたはセグメント（ブロックインターポリマー）、好ましくはマルチブロックコポリマーを特徴とする、エチレンおよび１以上の共重合可能α−オレフィンコモノマーを重合形態で含む。エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、以下に記載の１以上の態様を特徴とする。
【００４８】
別の態様において、本発明の実施形態において用いるエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、約１．７〜約３．５のＭｗ／Ｍｎおよび、セ氏温度での少なくとも１つの融点Ｔｍ、および、グラム／立方センチメートルでの密度ｄを有し、ここで変数の数値は以下の関係に対応する。
Ｔｍ＞−２００２．９＋４５３８．５（ｄ）−２４２２．２（ｄ）２、および好ましくは
Ｔｍ≧−６２８８．１＋１３１４１（ｄ）−６７２０．３（ｄ）２、およびより好ましくは
Ｔｍ≧８５８．９１−１８２５．３（ｄ）＋１１１２．８（ｄ）２。
【００４９】
このような融点／密度の関係を、図２に例示する。従来の、融点が密度の低下と共に低下するエチレン／α−オレフィンのランダムコポリマーとは異なり、インターポリマー（ダイヤモンドで表す）は、特に密度が約０．８７ｇ／ｃｃ〜約０．９５ｇ／ｃｃの間である場合に密度から実質的に独立した融点を示す。例えば、このようなポリマーの融点は、密度が０．８７５ｇ／ｃｃ〜約０．９４５ｇ／ｃｃの範囲である場合、約１１０℃〜約１３０℃の範囲である。いくつかの実施形態において、このようなポリマーの融点は、密度が０．８７５ｇ／ｃｃ〜約０．９４５ｇ／ｃｃの範囲である場合、約１１５℃〜約１２５℃の範囲である。
【００５０】
別の態様において、エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、重合形態にて、エチレンおよび１以上のα−オレフィンを含み、最も高い示差走査熱量測定（「ＤＳＣ」）ピークの温度から最も高い結晶分析分別（「ＣＲＹＳＴＡＦ」）ピークの温度を引いた差として定義されるセルシウス度でのΔΤを特徴とし、またＪ／ｇでの融解熱、ΔΗ、およびΔΤおよびΔΗは以下の関係を満たす。
最大１３０Ｊ／ｇまでのΔΗに関して
ΔΤ＞−０．１２９９（ΔΗ）＋６２．８１、および好ましくは
ΔΤ≧−０．１２９９（ΔΗ）＋６４．３８、およびより好ましくは
ΔΤ≧−０．１２９９（ΔΗ）＋６５．９５。
さらに、１３０Ｊ／ｇ超のΔΗに関してΔΤは４８℃以上である。
【００５１】
ＣＲＹＳＴＡＦピークは、累積ポリマーの少なくとも５パーセントを使用して判定され（すなわち、ＣＲＹＳＴＡＦピークは累積ポリマーの少なくとも５パーセントでなくてはならない）、ポリマーの５パーセント未満が識別可能なＣＲＹＳＴＡＦピークを有する場合、ＣＲＹＳＴＡＦ温度は、３０℃であり、およびΔΗは融解熱をＪ／ｇで表す数値である。より好ましくは、最高のＣＲＹＳＴＡＦピークは累積ポリマーの少なくとも１０パーセントを含む。
【００５２】
さらに別の態様において、エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、昇温溶出分別法（「ＴＲＥＦ」）を用いて分画されるとき、４０℃〜１３０℃で溶出する分子画分を有し、画分が、同温度間で溶出する比較用ランダムエチレンインターポリマー画分と比べてより高い、好ましくは少なくとも５パーセント高い、より好ましくは少なくとも１０パーセント高いコモノマーモル含有量を有することを特徴とし、ここで比較用ランダムエチレンインターポリマーは同じコモノマーを含み、またブロックインターポリマーの１０パーセント以内のメルトインデックス、密度、およびコモノマーモル含有量（ポリマー全体を基準にして）を有する。好ましくは、比較用インターポリマーのＭｗ／ＭｎはブロックインターポリマーのＭｗ／Ｍｎの１０パーセント以内であり、および／または比較用インターポリマーは、ブロックインターポリマーのコモノマー含有量の１０重量パーセントの総コモノマー含有量を有する。
【００５３】
さらに別の態様においてエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、その圧縮成形フィルムで測定される３００パーセントの歪み及び１サイクルにおける、弾性回復、Ｒｅ、かつグラム／立方センチメートルでの密度ｄを有し、ここで
Ｒｅ及びｄの数値は、エチレン／α−オレフィンインターポリマーが架橋相を実質的に含まないとき、以下の関係を満たす。
Ｒｅ＞１４８１−１６２９（ｄ）；および好ましくは
Ｒｅ≧１４９１−１６２９（ｄ）；およびより好ましくは
Ｒｅ≧１５０１−１６２９（ｄ）；およびさらにより好ましくは
Ｒｅ≧１５１１−１６２９（ｄ）。
【００５４】
いくつかの実施形態において、エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、１０ＭＰａ超の引張り強さ、好ましくは≧１１ＭＰａの引張り強さ、より好ましくは≧１３ＭＰａの引張り強さおよび／または１１ｃｍ／分のクロスヘッド変位速度で、少なくとも６００パーセント、より好ましくは少なくとも７００パーセント、非常に好ましくは少なくとも８００パーセント、最も非常に好ましくは少なくとも９００パーセンの破壊伸び率を有する。
【００５５】
他の実施形態において、エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、（１）１〜５０、好ましくは１〜２０、より好ましくは１〜１０の貯蔵弾性率比、Ｇ’（２５℃）／Ｇ’（１００℃）、および／または（２）８０パーセント未満、好ましくは７０パーセント未満の７０℃圧縮永久ひずみ、特に６０パーセント未満、５０パーセント未満、または４０パーセント未満、そして下がって０パーセントまでの７０℃圧縮永久ひずみを有する。
【００５６】
さらに他の実施形態において、エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、８０パーセント未満、７０パーセント未満、６０パーセント未満、または５０パーセント未満の７０℃圧縮永久ひずみを有する。好ましくは、インターポリマーの７０℃圧縮永久ひずみは、４０パーセント未満、３０パーセント未満、２０パーセント未満、および約０パーセントにまで下がってよい。
【００５７】
いくつかの実施形態において、エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、８５Ｊ／ｇ未満の融解熱および／または１００ポンド／フィート２（４８００Ｐａ）以下、好ましくは５０ｌｂｓ／ｆｔ２（２４００Ｐａ）以下、とりわけ５ポンド／フィート２（２４０Ｐａ）以下、そして下は０ポンド／フィート２（０Ｐａ）という低さの、ペレットブロック化強度（ｐｅｌｌｅｔ  ｂｌｏｃｋｉｎｇ  ｓｔｒｅｎｇｔｈ）を有する。
【００５８】
他の実施形態において、エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、重合形態で、少なくとも５０モルパーセントのエチレンを含み、８０パーセント未満、好ましくは７０パーセント未満または６０パーセント未満、最も好ましくは４０〜５０パーセント未満、および下がってゼロパーセントの７０℃圧縮永久ひずみを有する。
【００５９】
いくつかの実施形態において、マルチブロックコポリマーは、ポアソン分布よりもシュルツフローリー分布に適合するＰＤＩを有する。コポリマーはさらに、多分散ブロック分布およびブロックサイズの多分散分布の両方を有し、かつブロック長の最確分布を有することを特徴とする。好ましいマルチブロックコポリマーは、末端ブロックを含めて、４つ以上のブロックまたはセグメントを含有するものである。より好ましくは、コポリマーは、末端ブロックを含めて、少なくとも５、１０または２０個のブロックまたはセグメントを含む。
【００６０】
コモノマー含有量は任意の好適な技術を用いて測定してよく、核磁気共鳴（「ＮＭＲ」）分光法に基づく技術が好ましい。さらに、比較的幅広いＴＲＥＦ曲線を有するポリマーまたはポリマーのブレンドについては、まず、望ましくはＴＲＥＦを用いて、そのポリマーを、それぞれが１０℃以下の溶出温度範囲を有する画分に分画する。すなわち、各溶出画分は１０℃以下の収集温度ウインドウを有する。この技術を用いた場合、上記ブロックインターポリマーは、比較用インターポリマーの対応する画分よりも高いコモノマーモル含量を有する上述のような画分を、少なくとも１つは有する。
【００６１】
別の態様において、ポリマーは、好ましくはエチレンおよび１以上の共重合可能なコモノマーを重合形態で含むオレフィンインターポリマーであり、化学的または物理的特性（ブロック型インターポリマー）が異なる２以上の重合されたモノマー単位の複数のブロック（すなわち、少なくとも２つのブロック）またはセグメントを特徴とし、最も好ましくはマルチブロックコポリマーである。上記ブロックインターポリマーは、４０℃と１３０℃との間で溶出するピーク（単なる分子画分ではない）を有し（個々の画分を収集および／または単離せずに）、上記のピークが、半値全幅（ＦＷＨＭ）面積計算を用いて展開した場合に、赤外線分光法によって見積られるコモノマー含量を有し、半値全幅（ＦＷＨＭ）面積計算を用いて展開した同じ溶出温度の比較用ランダムエチレンインターポリマーピークの値よりも高い、好ましくは少なくとも５パーセント高い、より好ましくは少なくとも１０パーセント高い、平均コモノマーモル含有量を有することを特徴とする。ここで、上記比較用ランダムエチレンインターポリマーは、ブロック型インターポリマーと同じコモノマーを有し、かつブロック型インターポリマーの値の１０パーセント内にあるメルトインデックス、密度、およびコモノマーモル含有量（ポリマー全体を基準にした値）を有する。
【００６２】
好ましくは、この比較用インターポリマーのＭｗ／Ｍｎも、そのブロック型インターポリマーのＭｗ／Ｍｎの１０パーセント内にあり、および／またはこの比較用インターポリマーは、そのブロック型インターポリマーの総コモノマー含有量の１０重量パーセント内にある総コモノマー含有量を有する。半値全幅（ＦＷＨＭ）計算は、ＡＴＲＥＦ赤外線検出器から得られるメチル対メチレンの応答面積比［ＣＨ３／ＣＨ２］に基づき、ここでは、ベースラインから最も高いピークを特定してから、そのＦＷＨＭ面積が決定される。ＡＴＲＥＦピークを用いて分布を測定する場合、ＦＷＨＭ面積はＴ１とＴ２の間の曲線下面積と定義され、ここでＴ１およびＴ２は、ピーク高さを２で割ってからＡＴＲＥＦ曲線の左部分および右部分と交差する線をベースラインに対して水平に引くことによってＡＴＲＥＦピークの左側および右側に決定される。コモノマー含有量に関する検量線は、ランダムエチレン／α−オレフィンコポリマーを使用し、ＮＭＲから得られるコモノマー含有量をＴＲＥＦピークのＦＷＨＭ面積比に対してプロットすることによって作成される。この赤外法の場合は、関心対象と同じコモノマータイプについて、検量線を生成させる。本発明のポリマーのＴＲＥＦピークのコモノマー含有量は、そのＴＲＥＦピークのＦＷＨＭメチル：メチレン面積比［ＣＨ３／ＣＨ２］を用いて、この検量線を参照することにより、決定できる。
【００６３】
コモノマー含有量は、任意の好適な技術を用いて測定してよく、核磁気共鳴（ＮＭＲ）分光法に基づく技術が好ましい。この技術を用いた場合、上記ブロック型インターポリマーは、対応する比較用インターポリマーよりも高いコモノマーモル含有量を有する。
【００６４】
好ましくは、エチレンと１−オクテンのインターポリマーについては、ブロックインターポリマーは、（−０．２０１３）Ｔ＋２０．０７以上の量、より好ましくは（−０．２０１３）Ｔ＋２１．０７以上の量の、４０℃と１３０℃との間で溶出するＴＲＥＦ画分のコモノマー含有量を有する（式中、Ｔは、比較しているＴＲＥＦ画分のピーク溶出温度の数値（セ氏温度で測定した値）である）。
【００６５】
上述の態様および本明細書に記載の特性に加え、本発明のポリマーは、１以上の追加の特徴により特徴づけられる。別の態様において、ポリマーは、オレフィンインターポリマーであり、好ましくはエチレンおよび１以上の共重合可能コモノマーを重合形態で含み、化学的または物理的特性が異なる２つ以上の重合されたモノマー単位の複数のブロックまたはセグメント（ブロック型インターポリマー）を特徴とし、最も好ましくはマルチブロックコポリマーである。上記ブロックインターポリマーは、ＴＲＥＦ増分を用いて分画した場合に、４０℃と１３０℃との間で溶出する分子画分を有し、上記画分が、同じ温度間で溶出する比較用ランダムエチレンインターポリマー画分よりも、高い、好ましくは少なくとも５パーセント高い、より好ましくは少なくとも１０、１５、２０または２５パーセント高いコモノマーモル含有量を有することを特徴とし、ここで上記比較用ランダムエチレンインターポリマーは、同じコモノマーを含み、好ましくは同じコモノマーであり、かつメルトインデックス、密度、およびコモノマーモル含有量（ポリマー全体を基準にした値）が、ブロック型インターポリマーの１０パーセント内である。好ましくは、比較用インターポリマーのＭｗ／Ｍｎも、ブロック型インターポリマーのＭｗ／Ｍｎの１０パーセント内であり、および／または比較用インターポリマーの総コモノマー含有量が、ブロック型インターポリマーの総コモノマー含有量の１０重量パーセント内である。
【００６６】
好ましくは、上記インターポリマーは、エチレンと少なくとも１つのα−オレフィンとのインターポリマーであり、特に約０．８５５〜約０．９３５ｇ／ｃｍ３の全ポリマー密度を有するインターポリマーの場合、また特に約１モルパーセントより多いコモノマーを有するポリマーの場合、ブロック型インターポリマーは、（−０．１３５６）Ｔ＋１３．８９以上の量、より好ましくは（−０．１３５６）Ｔ＋１４．９３以上の量、および最も好ましくは（−０．２０１３）Ｔ＋２１．０７以上の量である、４０℃と１３０℃との間で溶出するＴＲＥＦ画分のコモノマー含量を有する（式中、Ｔは、比較しているＴＲＥＦ画分のピークＡＴＲＥＦ溶出温度の数値（セ氏温度で測定した値）である）。
【００６７】
さらに別の態様において、本発明のポリマーは、オレフィンインターポリマーであり、好ましくはエチレンおよび１以上の共重合可能なコモノマーを重合形態で含み、化学的または物理的特性が異なる２以上の重合されたモノマー単位の複数のブロックまたはセグメント（ブロック型インターポリマー）を特徴とし、最も好ましくはマルチブロックコポリマーである。前述のブロックインターポリマーは、ＴＲＥＦ増分を用いて分画した場合に、４０℃と１３０℃との間で溶出する分子画分を有し、少なくとも約６モルパーセントのコモノマー含有量を有する画分がいずれも約１００℃より高い融点を有することを特徴とする。約３モルパーセント〜約６モルパーセントのコモノマー含有量を有する画分については、いずれの画分も約１１０℃以上のＤＳＣ融点を有する。より好ましくは、少なくとも１モルパーセントのコモノマーを有する前述のポリマー画分が、式：
Ｔｍ≧（−５．５９２６）（その画分中のコモノマーモルパーセント）＋１３５．９０
に相当するＤＳＣ融点を有する。
【００６８】
さらに別の態様において、本発明のポリマーは、オレフィンインターポリマーであり、好ましくはエチレンおよび１以上の共重合可能なコモノマーを重合形態で含み、化学的または物理的特性が異なる２以上の重合されたモノマー単位の複数のブロックまたはセグメント（ブロック型インターポリマー）を特徴とし、最も好ましくはマルチブロックコポリマーである。前述のブロックインターポリマーは、ＴＲＥＦ増分を用いて分画した場合に、４０℃と１３０℃との間で溶出する分子画分を有し、約７６℃以上のＡＴＲＥＦ溶出温度を有する画分がいずれも、式：
融解熱（Ｊ／ｇｍ）≦（３．１７１８）（ＡＴＲＥＦ溶出温度（℃））−１３６．５８
に相当する融解エンタルピー（融解熱）（ＤＳＣによって測定されるもの）を有することを特徴とする。
【００６９】
ＴＲＥＦ増分を用いて分画した場合に４０℃と１３０℃との間で溶出する分子画分を有するブロックインターポリマーは、４０℃〜約７６℃未満のＡＴＲＥＦ溶出温度を有する画分がいずれも、式：
融解熱（Ｊ／ｇｍ）≦（１．１３１２）（ＡＴＲＥＦ溶出温度（℃））＋２２．９７
に相当する融解エンタルピー（融解熱）（ＤＳＣによって測定されるもの）を有することを特徴とする。
【００７０】
ＴＲＥＦピークのコモノマー組成は、Ｐｏｌｙｍｅｒ  Ｃｈａｒ（スペインバレンシア；ｈｔｔｐ：／／ｗｗｗ．ｐｏｌｙｍｅｒｃｈａｒ．ｃｏｍ／）から入手可能なＩＲ４赤外線検出器を用いて測定できる。
【００７１】
検出器の「組成モード（ｃｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎ  ｍｏｄｅ）」は、２８００〜３０００ｃｍ−１領域の固定狭帯域赤外線フィルタである測定センサ（ＣＨ２）および組成センサ（ＣＨ３）を装備する。測定センサは、ポリマー上のメチレン（ＣＨ２）炭素（これは溶液中のポリマー濃度に直接関係する）を検出し、一方、組成センサは、ポリマーのメチル（ＣＨ３）基を検出する。組成シグナル（ＣＨ３）を測定シグナル（ＣＨ２）で割った数値比は、溶液中の被測定ポリマーのコモノマー含有量に敏感であり、その応答は、既知のエチレンα−オレフィンコポリマー標準を用いて較正される。
【００７２】
ＡＴＲＥＦ機器と共に使用した場合、この検出器は、ＴＲＥＦプロセス中に、溶出されるポリマーの濃度（ＣＨ２）シグナル応答と組成（ＣＨ３）シグナル応答の両方を与える。ポリマー特異的な較正は（好ましくはＮＭＲで測定された）既知のコモノマー含有量を有するポリマーについてＣＨ３対ＣＨ２の面積比を測定することによって行うことができる。あるポリマーのＡＴＲＥＦピークのコモノマー含有量は、個々のＣＨ３応答およびＣＨ２応答に関する面積比の参照の較正（すなわちコモノマー含有量に対する面積比ＣＨ３／ＣＨ２）を適用することによって見積ることができる。
【００７３】
ピークの面積は、適切なベースラインを適用してＴＲＥＦクロマトグラムからの個々のシグナル応答を積分した後、半値全幅（ＦＷＨＭ）計算を用いて算出できる。この半値全幅計算は、ＡＴＲＥＦ赤外線検出器からのメチル対メチレンの応答面積比［ＣＨ３／ＣＨ２］に基づき、ここで、ベースラインから最も高いピークを特定してから、そのＦＷＨＭ面積が決定される。ＡＴＲＥＦピークを用いて測定される分布についてはＦＷＨＭ面積はＴ１とＴ２との間の曲線下面積と定義され、ここでＴ１およびＴ２は、ピーク高さを２で割ってからＡＴＲＥＦ曲線の左部分および右部分と交差する線をベースラインに対して水平に引くことによってＡＴＲＥＦピークの左側および右側に決定される。
【００７４】
このＡＴＲＥＦ−赤外法において、ポリマーのコモノマー含有量を測定するための赤外線分光法の応用は、以下の参考文献に記述されているＧＰＣ／ＦＴＩＲシステムと原理上似ている：Ｍａｒｋｏｖｉｃｈ，  Ｒｏｎａｌｄ  Ｐ．；Ｈａｚｌｉｔｔ，  Ｌｏｎｎｉｅ  Ｇ．；Ｓｍｉｔｈ，  Ｌｉｎｌｅｙ「Ｄｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔ  ｏｆ  ｇｅｌ−ｐｅｒｍｅａｔｉｏｎ  ｃｈｒｏｍａｔｏｇｒａｐｈｙ−Ｆｏｕｒｉｅｒ  ｔｒａｎｓｆｏｒｍ  ｉｎｆｒａｒｅｄ  ｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ  ｆｏｒ  ｃｈａｒａｃｔｅｒｉｚａｔｉｏｎ  ｏｆ  ｅｔｈｙｌｅｎｅ−ｂａｓｅｄ  ｐｏｌｙｏｌｅｆｉｎ  ｃｏｐｏｌｙｍｅｒｓ」Ｐｏｌｙｍｅｒｉｃ  Ｍａｔｅｒｉａｌｓ  Ｓｃｉｅｎｃｅ  ａｎｄ  Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ  （１９９１）、６５、９８−１００、およびＤｅｓｌａｕｒｉｅｒｓ，  Ｐ．Ｊ．；Ｒｏｈｌｆｉｎｇ，  Ｄ．Ｃ．；Ｓｈｉｅｈ，  Ｅ．Ｔ．「Ｑｕａｎｔｉｆｙｉｎｇ  ｓｈｏｒｔ  ｃｈａｉｎ  ｂｒａｎｃｈｉｎｇ  ｍｉｃｒｏｓｔｒｕｃｔｕｒｅｓ  ｉｎ  ｅｔｈｙｌｅｎｅ−１−ｏｌｅｆｉｎ  ｃｏｐｏｌｙｍｅｒｓ  ｕｓｉｎｇ  ｓｉｚｅ  ｅｘｃｌｕｓｉｏｎ  ｃｈｒｏｍａｔｏｇｒａｐｈｙ  ａｎｄ  Ｆｏｕｒｉｅｒ  ｔｒａｎｓｆｏｒｍ  ｉｎｆｒａｒｅｄ  ｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ  （ＳＥＣ−ＦＴＩＲ）」Ｐｏｌｙｍｅｒ（２００２）、４３、５９−１７０（これらの文献はいずれも参照によりその全体が本明細書に組み入れられる）。
【００７５】
他の実施形態において、本発明のエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、ゼロより大きくかつ約１．０までの平均ブロックインデックスＡＢＩおよび約１．３より大きい分子量分布Ｍｗ／Ｍｎを特徴とする。平均ブロックインデックスＡＢＩは、２０℃から１１０℃まで５℃刻みの分取ＴＲＥＦで得られるポリマー画分のそれぞれについてのブロックインデックス（「ＢＩ」）の重量平均である：
【００７６】
【数１】
2018523596.tif 000003
【００７７】
式中、ＢＩｉは、分取ＴＲＥＦで得られる本発明のエチレン／α−オレフィンインターポリマーの１番目の画分についてのブロックインデックスであり、ｗｉは、１番目の画分の重量百分率である。
【００７８】
各ポリマー画分について、ＢＩは、以下の２つの式（いずれも同じＢＩ値を与える）のうちの一方によって定義される：
【００７９】
【数２】
2018523596.tif 000004
【００８０】
式中、ＴＸは１番目の画分についての分取ＡＴＲＥＦ溶出温度（好ましくはケルビンで表した値）であり、ＰＸは１番目の画分についてのエチレンモル分率であり、これは後述のようにＮＭＲまたはＩＲによって測定できる。ＰＡＢは、エチレン／α−オレフィンインターポリマー全体（分画前）のエチレンモル分率であり、これもＮＭＲまたはＩＲによって測定できる。ＴＡおよびＰＡは、純粋な「ハードセグメント」（これはインターポリマーの結晶性セグメントを指す）についてのＡＴＲＥＦ溶出温度およびエチレンモル分率である。「ハードセグメント」に関して実際の値を利用できない場合、一次近似として、ＴＡ値およびＰＡ値を、高密度ポリエチレンホモポリマーの値に設定する。この場合に行う計算では、ＴＡが３７２°Ｋ、ＰＡが１である。
【００８１】
ＴＡＢは、組成が同じでＰＡＢというエチレンモル分率を有するランダムコポリマーのＡＴＲＥＦ温度であり、ＴＡＢは、以下の式から算出できる：
【００８２】
【数３】
2018523596.tif 000005
【００８３】
式中、αおよびβは２つの定数であり、これらはいくつかの既知ランダムエチレンコポリマーを用いる較正によって決定できる。αおよびβは機器毎に変動しうることに注意を要する。さらに、目的のポリマー組成を使用し、かつそれらの画分と類似する分子量範囲でそれぞれの検量線を作成する必要がある。わずかな分子量効果が存在する。検量線が類似する分子量範囲から得られる場合、そのような効果は本質的に無視することができるだろう。いくつかの実施形態において、ランダムエチレンコポリマーは以下の関係を満たす。
【００８４】
【数４】
2018523596.tif 000006
【００８５】
ＴＸＯは、組成が同じでＰＸというエチレンモル分率を有するランダムコポリマーのＡＴＲＥＦ温度である。ＴＸＯは、ＬｎＰＸ＝α／ＴＸＯ＋βから算出できる。逆に、ＰＸＯは、組成が同じでＴＸというＡＴＲＥＦ温度を有するランダムコポリマーのエチレンモル分率であり、これは、ＬｎＰＸＯ＝α／ＴＸ＋βから算出できる。
【００８６】
各分取ＴＲＥＦ画分についてのブロックインデックス（ＢＩ）が得られたら、ポリマー全体についての重量平均ブロックインデックスＡＢＩを算出できる。いくつかの実施形態において、ＡＢＩは、ゼロより大きいが約０．３未満、または約０．１〜約０．３である。他の実施形態において、ＡＢＩは約０．３より大きくかつ約１．０までである。好ましくは、ＡＢＩは、約０．４〜約０．７、約０．５〜約０．７、または約０．６〜約０．９の範囲にある必要がある。いくつかの実施形態において、ＡＢＩは、約０．３〜約０．９、約０．３〜約０．８、または約０．３〜約０．７、約０．３〜約０．６、約０．３〜約０．５、または約０．３〜約０．４の範囲にある。他の実施形態において、ＡＢＩは、約０．４〜約１．０、約０．５〜約１．０、または約０．６〜約１．０、または約０．７〜約１．０、約０．８〜約１．０、または約０．９〜約１．０の範囲にある。
【００８７】
本発明のエチレン／α−オレフィンインターポリマーのもう１つの特徴は、本発明のエチレン／α−オレフィンインターポリマーが、分取ＴＲＥＦによって得ることができる少なくとも１つのポリマー画分を含み、その画分が約０．１より大きくかつ約１．０までのブロックインデックスおよび約１．３より大きい分子量分布ＭＷ／Ｍｎを有することである。いくつかの実施形態では、上記ポリマー画分が、約０．６より大きくかつ約１．０まで、約０．７より大きくかつ約１．０まで、約０．８より大きくかつ約１．０まで、または約０．９より大きくかつ約１．０までのブロックインデックスを有する。他の実施形態において、上記ポリマー画分が、約０．１より大きくかつ約１．０まで、約０．２より大きくかつ約１．０まで、約０．３より大きくかつ約１．０まで、約０．４より大きくかつ約１．０まで、または約０．４より大きくかつ約１．０までのブロックインデックスを有する。さらに他の実施形態において、上記ポリマー画分が、約０．１より大きくかつ約０．５まで、約０．２より大きくかつ約０．５まで、約０．３より大きくかつ約０．５まで、または約０．４より大きくかつ約０．５までのブロックインデックスを有する。さらに他の実施形態においては、上記ポリマー画分が、約０．２より大きくかつ約０．９まで、約０．３より大きくかつ約０．８まで、約０．４より大きくかつ約０．７まで、または約０．５より大きくかつ約０．６までのブロックインデックスを有する。
【００８８】
エチレンとα−オレフィンのコポリマーの場合、本発明のポリマーは、好ましくは、（１）少なくとも１．３、より好ましくは少なくとも１．５、少なくとも１．７、または少なくとも２．０、最も好ましくは少なくとも２．６、かつ最大値５．０まで、より好ましくは最大値３．５まで、特に最大値２．７までのＰＤＩ；（２）８０Ｊ／ｇ以下の融解熱；（３）少なくとも５０重量パーセントのエチレン含有量；（４）−２５℃未満、より好ましくは−３０℃未満のガラス転移温度Ｔｇ、および／または（５）唯一のＴｍを有する。
【００８９】
さらに、本発明のポリマーは、ｌｏｇ（Ｇ’）が温度１００℃で４００ｋＰａ以上、好ましくは１．０ＭＰａ以上であるような貯蔵弾性率Ｇ’を、単独で、または本明細書に開示する他の任意の性質と組み合わせて有することができる。さらに、本発明のポリマーは、０〜１００℃の範囲で温度の関数として比較的平坦な貯蔵弾性率を有する。このことは、ブロックコポリマーに特徴的であり、オレフィンコポリマー、特にエチレンと１以上のＣ３−８脂肪族α−オレフィンとのコポリマーについては、今まで知られていない。この文脈において、「比較的平坦な」という用語は、５０℃と１００℃の間、好ましくは０℃と１００℃の間で、ｌｏｇＧ’（単位：パスカル）の減少が、１桁未満であることを意味する。
【００９０】
本発明のインターポリマーは、少なくとも９０℃の温度で１ｍｍの熱機械分析針入深さ、および３ｋｐｓｉ（２０ＭＰａ）〜１３ｋｐｓｉ（９０ＭＰａ）の曲げ弾性率によって、さらに特徴付け得る。あるいは、本発明のインターポリマーは、少なくとも１０４℃の温度で１ｍｍの熱機械分析針入深さ、および少なくとも３ｋｐｓｉ（２０ＭＰａ）の曲げ弾性率を有することができる。本発明のインターポリマーは９０ｍｍ３未満の耐摩耗性（または容積減少）を有すると特徴付け得る。
【００９１】
また、本発明のエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、０．０１〜２０００ｇ／１０分、好ましくは０．０１〜１０００ｇ／１０分、より好ましくは０．０１〜５００ｇ／１０分、特に０．０１〜１００ｇ／１０分のメルトインデックスＩ２を有することができる。特定の実施形態において、エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、０．０１〜１０ｇ／１０分、０．５〜５０ｇ／１０分、１〜３０ｇ／１０分、１〜６ｇ／１０分または０．３〜１０ｇ／１０分のメルトインデックスＩ２を有する。特定の実施形態において、エチレン／α−オレフィンポリマーのメルトインデックスＩ２は、１ｇ／１０分、３ｇ／１０分または５ｇ／１０分である。
【００９２】
本発明のポリマーは、１，０００ｇ／モル〜５，０００，０００ｇ／モル、好ましくは１０００ｇ／モル〜１，０００，０００ｇ／モル、より好ましくは１０，０００ｇ／モル〜５００，０００ｇ／モル、特に１０，０００ｇ／モル〜３００，０００ｇ／モルの分子量ＭＷを有することができる。本発明のポリマーの密度は、０．８０〜０．９９ｇ／ｃｍ３であることができ、エチレン含有ポリマーの場合、好ましくは、０．８５ｇ／ｃｍ３〜０．９７ｇ／ｃｍ３であることができる。特定の実施形態において、本発明のエチレン／α−オレフィンポリマーの密度は、０．８６０〜０．９２５ｇ／ｃｍ３または０．８６７〜０．９１０ｇ／ｃｍ３の範囲である。
【００９３】
ポリマーを作製するプロセスは、以下の特許出願に開示されている：２００４年３月１７日出願の米国仮出願第６０／５５３，９０６号；２００５年３月１７日出願の米国仮出願第６０／６６２，９３７号；２００５年３月１７日出願の米国仮出願第６０／６６２，９３９号；２００５年３月１７日出願の米国仮出願第６０／５６６２９３８号；２００５年３月１７日出願のＰＣＴ出願第ＰＣＴ／ＵＳ２００５／００８９１６号；２００５年３月１７日出願のＰＣＴ出願第ＰＣＴ／ＵＳ２００５／００８９１５号；および２００５年３月１７日出願のＰＣＴ出願第ＰＣＴ／ＵＳ２００５／００８９１７号（これらはいずれも参照によりその全体が本明細書に組み入れられる）。
【００９４】
本発明のインターポリマーはまた、固有の結晶化および分岐分布関係を示す。すなわち、本発明のインターポリマーは、特に同じモノマーおよび同じモノマーレベルを含むランダムコポリマーまたはポリマーの物理的ブレンド（例えば高密度ポリマーおよび低密度コポリマーのブレンド）と、同等の総合密度において比較した場合、融解熱の関数としてＣＲＹＳＴＡＦおよびＤＳＣを用いて測定される最も高いピークの温度の間に、比較的大きな差を有する。本発明のインターポリマーのこの固有の特徴は、ポリマー主鎖内のブロックにおけるコモノマーの固有の分布によるものであると考えられる。特に、本発明のインターポリマーは、コモノマー含有量が異なるブロック（ホモポリマーブロックを含む）を交互に含み得る。本発明のインターポリマーは、密度またはコモノマー含有量が異なるポリマーブロックの数および／またはブロックサイズの分布が、シュルツ−フローリー型の分布である分布をも含み得る。さらに、本発明のインターポリマーはまた、ポリマーの密度、弾性率および形態には実質的に依存しない、固有のピーク融点および結晶化温度プロファイルを有する。好ましい実施形態では、ポリマーの微結晶秩序が、１．７未満、または１．５未満、そして下は１．３未満までのＰＤＩ値でさえ、ランダムコポリマーまたはブロックコポリマーとは区別することのできる特徴的な球晶およびラメラを示す。
【００９５】
さらに、本発明のインターポリマーは、ブロッキネス（ｂｌｏｃｋｉｎｅｓｓ）の程度またはレベルに影響を与えるための技術を用いて調製し得る。すなわち、各ポリマーブロックまたはセグメントのコモノマー量および長さは、触媒および可逆的移動剤の比およびタイプ、ならびに重合温度、および他の重合変数を制御することによって変化できる。この現象の驚くべき利益は、ブロッキネスの程度が増加するにつれて、得られるポリマーの光学的特性、引裂強さおよび高温回復特性が改善されるという発見である。特に、ポリマー中の平均ブロック数が増加するにつれて曇りは減少し、その一方で、透明度、引裂強さおよび高温回復特性は強化される。望ましい連鎖移動能力（高率の可逆的移動と低レベルの連鎖停止）を有する可逆的移動剤と触媒の組み合わせを選択することにより、他の形態のポリマー停止が、効果的に抑制される。したがって、本発明の実施形態によるエチレン／α−オレフィンコモノマー混合物の重合では、β−水素脱離が（もしあったとしても）ほぼ観察されず、結果として得られる結晶性ブロックは、高度にまたは実質上完全に線状であり、長鎖分岐をほぼまたは全く持たない。
【００９６】
高結晶性鎖末端を有するポリマーを、本発明の実施形態に従って、選択的に調製できる。エラストマー用途では、非晶質ブロックで終わるポリマーの相対量を減少させると、結晶性領域に対する分子間希釈効果が減少する。この結果は、水素または他の連鎖停止剤に対して適切な応答を有する可逆的連鎖移動剤および触媒を選択することによって得ることができる。具体的には、高結晶性ポリマーを生成させる触媒が、（例えば高いコモノマー組み込み率、レジオエラー（ｒｅｇｉｏ−ｅｒｒｏｒ）、またはアタクチックポリマー形成などによって）低結晶性ポリマーセグメントが生成する原因となる触媒よりも、（例えば水素の使用などによる）連鎖停止反応を受けやすい場合、高結晶性ポリマーセグメントがそのポリマーの末端部分を優先的に占めることになる。結果として生じる末端基が結晶性であるというだけでなく、停止の際、高結晶性ポリマーを形成する触媒部位を、ポリマー形成の再開始にもう一度利用することもできる。それゆえ、最初に形成されるポリマーは、別の高結晶性ポリマーセグメントである。したがって、その結果得られるマルチブロックコポリマーの両端は、優先的に高結晶性になる。
【００９７】
いくつかの実施形態において使用されるエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、好ましくは、エチレンと少なくとも１つのＣ３−Ｃ２０α−オレフィンとのインターポリマーである。エチレンとＣ３−Ｃ２０α−オレフィンとのコポリマーは特に好ましい。本インターポリマーは、Ｃ４−Ｃ１８ジオレフィンおよび／またはアルケニルベンゼンを、さらに含んでもよい。エチレンとの重合に役立つ好適な不飽和コモノマーとしては、例えばエチレン系不飽和モノマー、共役または非共役ジエン、ポリエン、アルケニルベンゼンなどが挙げられる。そのようなコモノマーの例として、Ｃ３−Ｃ２０α−オレフィン、例えばプロピレン、イソブチレン、１−ブテン、１−ヘキセン、１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、１−ヘプテン、１−オクテン、１−ノネン、１−デセンなどが挙げられる。１−ブテンおよび１−オクテンは特に好ましい。他の好適なモノマーとして、スチレン、ハロ置換スチレンまたはアルキル置換スチレン、ビニルベンゾシクロブタン、１，４−ヘキサジエン、１，７−オクタジエン、およびナフテン系化合物（ｎａｐｈｔｈｅｎｉｃｓ）（例えばシクロペンテン、シクロヘキセンおよびシクロオクテン）が挙げられる。
【００９８】
エチレン／α−オレフィンインターポリマーは好ましいポリマーであるが、他のエチレン／オレフィンポリマーも使用してよい。本明細書において用いられるオレフィンとは、少なくとも１つの炭素−炭素二重結合を有する不飽和炭化水素系化合物のファミリーを指す。触媒の選択に依存して、本発明の実施形態においては、任意のオレフィンを使用してもよい。好ましくは、好適なオレフィンは、ビニル系不飽和を含有するＣ３−２０脂肪族化合物および芳香族化合物、ならびに環状化合物、例えばシクロブテン、シクロペンテン、ジシクロペンタジエン、およびノルボルネン（限定しないが、例えば５位および６位がＣ１−２０ヒドロカルビル基またはシクロヒドロカルビル基で置換されているノルボルネンなど）である。そのようなオレフィンの混合物およびそのようなオレフィンとＣ４−４０ジオレフィン化合物との混合物も含まれる。
【００９９】
オレフィンモノマーの例として、限定しないが、プロピレン、イソブチレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−ヘプテン、１−オクテン、１−ノネン、１−デセン、および１−ドデセン、１−テトラデセン、１−ヘキサデセン、１−オクタデセン、１−エイコセン、３−メチル−１−ブテン、３−メチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、４，６−ジメチル−１−ヘプテン、４−ビニルシクロヘキセン、ビニルシクロヘキサン、ノルボルナジエン、エチリデンノルボルネン、シクロペンテン、シクロヘキセン、ジシクロペンタジエン、シクロオクテン、Ｃ４−４０ジエン類（限定しないが、例えば１，３−ブタジエン、１，３−ペンタジエン、１，４−ヘキサジエン、１，５−ヘキサジエン、１，７−オクタジエン、１，９−デカジエンなど）、他のＣ４−４０α−オレフィンなどが挙げられる。特定の実施形態においてα−オレフィンは、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテンまたはその組合せである。本発明の実施形態において、潜在的には、ビニル基を含有する任意の炭化水素を使用し得るが、モノマーの分子量が大きくなり過ぎるにつれて、実際的な問題、例えばモノマーの入手可能性、コスト、および得られたポリマーから未反応のモノマーを都合よく除去できる能力が、より大きな問題になり得る。
【０１００】
本明細書に記載する重合プロセスは、モノビニリデン芳香族モノマー（例えばスチレン、ｏ−メチルスチレン、ｐ−メチルスチレン、ｔ−ブチルスチレンなど）を含むオレフィンポリマーの製造によく適している。特に、本明細書の教示に従うことにより、エチレンおよびスチレンを含むインターポリマーを調製できる。任意に、エチレン、スチレンおよびＣ３−Ｃ２０α−オレフィンを含み、任意にＣ４−Ｃ２０ジエンを含むコポリマーであって、改善された性質を有するものを、調製できる。
【０１０１】
好適な非共役ジエンモノマーは、６〜１５個の炭素原子を有する直鎖、分岐鎖または環状の炭化水素ジエンであることができる。好適な非共役ジエンの例として、限定しないが、直鎖非環式ジエン、例えば１，４−ヘキサジエン、１，６−オクタジエン、１，７−オクタジエン、１，９−デカジエン、分岐鎖非環式ジエン、例えば５−メチル−１，４−ヘキサジエン；３，７−ジメチル−１，６−オクタジエン；３，７−ジメチル−１，７−オクタジエン、ならびにジヒドロミリセン（ｄｉｈｙｄｒｏｍｙｒｉｃｅｎｅ）およびジヒドロオシネン（ｄｉｈｙｄｒｏｏｃｉｎｅｎｅ）の混合異性体、単環脂環式ジエン、例えば１，３−シクロペンタジエン；１，４−シクロヘキサジエン；１，５−シクロオクタジエンおよび１，５−シクロドデカジエン、ならびに多環脂環式の縮合ジエンおよび架橋環ジエン、例えばテトラヒドロインデン、メチルテトラヒドロインデン、ジシクロペンタジエン、ビシクロ−（２，２，１）−ヘプタ−２，５−ジエン；アルケニルノルボルネン、アルキリデンノルボルネン、シクロアルケニルノルボルネンおよびシクロアルキリデンノルボルネン、例えば５−メチレン−２−ノルボルネン（ＭＮＢ）；５−プロペニル−２−ノルボルネン、５−イソプロピリデン−２−ノルボルネン、５−（４−シクロペンテニル）−２−ノルボルネン、５−シクロヘキシリデン−２−ノルボルネン、５−ビニル−２−ノルボルネン、およびノルボルナジエンが挙げられる。ＥＰＤＭの製造に典型的に使用されるジエンのうち、特に好ましいジエンは、１，４−ヘキサジエン（ＨＤ）、５−エチリデン−２−ノルボルネン（ＥＮＢ）、５−ビニリデン−２−ノルボルネン（ＶＮＢ）、５−メチレン−２−ノルボルネン（ＭＮＢ）、およびジシクロペンタジエン（ＤＣＰＤ）である。とりわけ好ましいジエンは、５−エチリデン−２−ノルボルネン（ＥＮＢ）および１，４−ヘキサジエン（ＨＤ）である。
【０１０２】
本発明の実施形態に従って作製できる望ましいポリマーの一種類は、エチレン、Ｃ３−Ｃ２０α−オレフィン、特にプロピレン、および任意に１以上のジエンモノマーのエラストマーインターポリマーである。本発明のこの実施形態で使用される好ましいα−オレフィンは、式：ＣＨ２＝ＣＨＲ＊で示される（式中、Ｒ＊は、炭素原子数１〜１２の線状または分岐アルキル基である）。好適なα−オレフィンの例として、限定しないが、プロピレン、イソブチレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン、および１−オクテンが挙げられる。特に好ましいα−オレフィンはプロピレンである。プロピレン系ポリマーは、当技術分野では一般的に、ＥＰポリマーまたはＥＰＤＭポリマーと呼ばれる。そのようなポリマー（特にマルチブロックＥＰＤＭ型ポリマー）の調製に使用される好適なジエンとして、４〜２０個の炭素を含有する、共役または非共役、直鎖または分岐鎖の、環状または多環式のジエンが挙げられる。好ましいジエンとして、１，４−ペンタジエン、１，４−ヘキサジエン、５−エチリデン−２−ノルボルネン、ジシクロペンタジエン、シクロヘキサジエン、および５−ブチリデン−２−ノルボルネンが挙げられる。特に好ましいジエンは５−エチリデン−２−ノルボルネンである。
【０１０３】
本ジエン含有ポリマーは、ジエン含有量の多寡（含有しないものを含む）およびα−オレフィン含有量の多寡（含有しないものを含む）が異なるセグメントまたはブロックを交互に含有するので、その後のポリマー特性を失わずに、ジエンおよびα−オレフィンの総量を減らし得る。すなわち、ジエンモノマーおよびα−オレフィンモノマーは、ポリマーの全体にわたって均一にまたはランダムに組み込まれるのではなく、ポリマーのあるタイプのブロック中に優先的に組み込まれるので、それらはより効率よく利用され、続いて、ポリマーの架橋密度を、より良く制御できる。そのような架橋可能なエラストマーおよび硬化生成物は、有利な性質、例えばより高い引張強さおよびより良い弾性回復率などを有する。
【０１０４】
いくつかの実施形態において、異なる量のコモノマーを組み込む２つの触媒を用いて作製された本発明のインターポリマーは、そうして形成されるブロックを、９５：５〜５：９５の重量比で有する。エラストマーポリマーは、望ましくは、ポリマーの総重量を基準にして、２０〜９０パーセントのエチレン含有量、０．１〜１０パーセントのジエン含有量、および１０〜８０パーセントのα−オレフィン含有量を有する。さらに好ましくは、マルチブロックエラストマーポリマーは、ポリマーの総重量を基準にして、６０〜９０パーセントのエチレン含有量、０．１〜１０パーセントのジエン含有量、および１０〜４０パーセントのα−オレフィン含有量を有する。好ましいポリマーは、１０，０００〜約２，５００，０００、好ましくは２０，０００〜５００，０００、より好ましくは２０，０００〜３５０，０００の重量平均分子量（Ｍｗ）、３．５未満、より好ましくは３．０未満の多分散性、および１〜２５０のムーニー粘度（ＭＬ（１＋４）１２５℃）を有する高分子量ポリマーである。より好ましくは、そのようなポリマーは、６５〜７５パーセントのエチレン含有量、０〜６パーセントのジエン含有量、および２０〜３５パーセントのα−オレフィン含有量を有する。
【０１０５】
本発明のエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、そのポリマー構造中に少なくとも１つの官能基を組み込むことによって、官能化できる。典型的な官能基として、例えばエチレン系不飽和単官能性および二官能性カルボン酸、エチレン系不飽和単官能性および二官能性カルボン酸無水物、その塩およびそのエステルを挙げ得る。そのような官能基は、エチレン／α−オレフィンインターポリマーにグラフトされ得るか、エチレンおよび任意の追加コモノマーと共重合させて、エチレン、官能性コモノマー、および任意に他のコモノマーのインターポリマーを形成させてもよい。ポリエチレンに官能基をグラフトするための手段は、例えば米国特許第４，７６２，８９０号、同第４，９２７，８８８号および同第４，９５０，５４１号に記載されており、これらの特許の開示は参照によりその全体が本明細書に組み入れられる。特に有用な官能基は、無水リンゴ酸である。
【０１０６】
官能性インターポリマー中に存在する官能基の量は様々であることができる。官能基は、典型的には、少なくとも約１．０重量パーセント、好ましくは少なくとも約５重量パーセント、より好ましくは少なくとも約７重量パーセントの量で、コポリマー型官能化インターポリマー中に存在できる。官能基は、典型的には、コポリマー型官能化インターポリマー中に、４０重量パーセント未満、好ましくは３０重量パーセント未満、より好ましくは２５重量パーセント未満の量で存在する。
【０１０７】
典型的なオレフィンブロックコポリマーは、エチレンおよびオクテンを含む。フィルム１０４のコア層１０４Ａ内で使用できる市販のオレフィンブロックコポリマーは、Ｄｏｗ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  ｃｏｍｐａｎｙのＩＮＦＵＳＥ（商標）である。
【０１０８】
エラストマーとしてまた別の典型的なエチレンは、均質に分岐したエチレン−α−オレフィンコポリマーである。これらコポリマーは、単一部位触媒、例えばメタロセン触媒または幾何拘束型触媒を用いて作製でき、また典型的には１０５℃未満、具体的には９０℃未満、より具体的には８５℃未満、さらにより具体的には８０℃未満さらにより具体的には７５℃未満の融点を有する。この融点は、例えば、米国特許第５，７８３，６３８号に記載のように示差走査熱量測定（ＤＳＣ）で測定される。α−オレフィンは、好ましくはＣ３−２０直鎖、分岐、または環状α−オレフィンである。Ｃ３−２０α−オレフィンの例としては、プロペン、１−ブテン、４−メチル−ｌ−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテン、１−デセン、１−ドデセン、１−テトラデセン、１−ヘキサデセン、および１−オクタデセンが挙げられる。αオレフィンはさらに、環状構造、例えばシクロヘキサンまたはシクロペンタンを含むことができ、例えば３シクロヘキシル−１−プロペン（アリルシクロヘキサン）およびビニルシクロヘキサンなどのα−オレフィンが挙げられる。
【０１０９】
均質に分岐したエチレン−α−オレフィンコポリマーの例としては、エチレン／プロピレン、エチレン／ブテン、エチレン／１−ヘキセン、エチレン／１−オクテン、エチレン／スチレン等が挙げられる。ターポリマーの例としては、エチレン／プロピレン／１−オクテン、エチレン／プロピレン／ブテン、エチレン／ブテン／１−オクテン、およびエチレン／ブテン／スチレンが挙げられる。コポリマーは、ランダムコポリマーまたはブロックコポリマーであることができる。
【０１１０】
上述のように、フィルム１０４は、スキン層の無い単層フィルムであることができる（すなわち、少なくとも１つの外側層１０４Ｃまたは少なくとも１つの内側層１０４Ｂが無い）。本フィルムは、エラストマー、例えばエチレン系オレフィンブロックコポリマー（Ｄｏｗ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  ＣｏｍｐａｎｙからＩＮＦＵＳＥ（商標）として市販）またはランダムコポリマー（Ｄｏｗ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  ＣｏｍｐａｎｙからＡＦＦＩＮＩＴＹ（商標）として市販、またはＥｘｘｏｎ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  ＣｏｍｐａｎｙからＥＸＡＣＴ（商標）として市販またはＭｉｔｓｕｉからＴＡＦＭＥＲ（商標）として市販）を含むことができ、または本フィルムは、高結晶化度のエチレンαオレフィンポリマー、例えばＬＬＤＰＥ（Ｄｏｗ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  ＣｏｍｐａｎｙからＤＯＷＬＥＸ（商標）として市販）、メタロセンまたは単一部位触媒材料（例えばＤｏｗ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  ＣｏｍｐａｎｙからＥＬＩＴＥ（商標）Ｅｎｈａｎｃｅｄ  ＰＥとして市販、またはＤｏｗ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  ＣｏｍｐａｎｙからＥＸＣＥＥＤ（商標）として市販）を含んでよく、または本フィルムは、ＭＤＰＥまたはＨＤＰＥであることができる。
【０１１１】
少なくとも１つの外側層１０４Ｃ
フィルム１０４が多層フィルムである場合（すなわち、コア層１０４Ａおよび少なくとも１つの外側層１０４Ｃを含む）、フィルムの大部分はエチレン系エラストマーを含み、これはストレッチ（延伸）エンジンとして作用する。この任意の外側層１０４Ｃはまた、エチレン含有ポリマーであるため、ストレッチエンジンである大部分の層に接着する。この外側層は、フィルムの伸縮性に貢献でき、かつ、コアとして同じポリマーであるか、または異なるポリマーであることができ、他の特質を発揮する、例えば：重要なのはポリマーがエチレンを含有するため、これらは二成分不織物中のエチレン系成分（柔らかさ）に接合する。この任意の外側層は、またフィルムの機能性に貢献することもできる。
【０１１２】
詳細に上述したように、フィルムの少なくとも１つの外側層１０４Ｃ（第１スキン層、第２スキン層または両方）は独立して第２エチレン系ポリマーを含み、また任意に抗ブロック化剤および／またはスリップ剤を取り扱いのために含む。第２エチレン系ポリマーは、前述のように、エチレンα−オレフィンブロックコポリマーであってもよい。いくつかの実施形態において、第２エチレン−α−オレフィンブロックコポリマーは、エチレン／オクテンブロックコポリマーであり、ここでエチレン含有量が全ポリマーの８０ｍｏｌ％より高く、またオクテン含有量が全ポリマーの１０〜１５ｍｏｌ％、または１５〜２０ｍｏｌ％である。いくつかの実施形態において、第１エチレンα−オレフィンブロックコポリマーは、第２エチレン−α−オレフィンブロックコポリマーとは異なる。いくつかの実施形態において、第２エチレン系ポリマーは、エチレンと別のα−オレフィンとのランダムコポリマーである。
【０１１３】
本明細書に記載の実施形態において、第２エチレン−α−オレフィンブロックコポリマーは、０．８５０ｇ／ｃｃ〜０．８９０ｇ／ｃｃ、０．８５０ｇ／ｃｃ〜０．８８５ｇ／ｃｃ、０．８５５ｇ／ｃｃ〜０．８８０ｇ／ｃｃ、または０．８６０ｇ／ｃｃ〜０．８７９ｇ／ｃｃの密度を有する。いくつかの実施形態において、第１エチレン−α−オレフィンブロックコポリマーの密度は第２エチレン−α−オレフィンブロックコポリマーの密度と等しいかそれ以上である。他の実施形態において、第１エチレン−α−オレフィンブロックコポリマーの密度は第２エチレン−α−オレフィンブロックコポリマーの密度未満である。
【０１１４】
本明細書に記載の実施形態において、第２エチレン−α−オレフィンブロックコポリマーは、ＡＳＴＭ  Ｄ１２３８  （１９０℃／２．１６ｋｇ）で測定した場合に、０．１ｇ／１０分〜２５ｇ／１０、０．５ｇ／１０分〜２５ｇ／１０分、０．５ｇ／１０分〜１０ｇ／１０分、および０．５〜５ｇ／１０分のメルトインデックス（ＭＩ）を有する。別の実施形態において、第２エチレン−α−オレフィンブロックコポリマーは、ＡＳＴＭ  Ｄ  １２３８  （１９０℃／２．１６ｋｇ）で測定した場合に、１〜２０ｇ／１０分、２〜１５ｇ／１０分、または２〜１０ｇ／１０分のメルトインデックス（ＭＩ）を有する。いくつかの実施形態において、第１エチレン−α−オレフィンブロックコポリマーのメルトインデックスは、第２エチレン−α−オレフィンブロックコポリマーのメルトインデックスとは異なる。
【０１１５】
第２エチレン−α−オレフィンブロックコポリマーは、独立して少なくとも１つの外側層の少なくとも６０重量％を成し得る。例えば、いくつかの実施形態において、第２エチレン−α−オレフィンブロックコポリマーは独立して、少なくとも１つの外側層の少なくとも６５重量％、７０重量％、７５重量％、８０重量％、８５重量％、９０重量％、９５重量％、または９９重量％を成し得る。
【０１１６】
第２エチレン−α−オレフィンブロックコポリマーは、低レベルから高レベルの結晶化度を有し得る。例えば、いくつかの実施形態において、第２エチレン系ポリマーは、下限の１％、２％または３％から上限の２８％、３０％、または３５％の結晶化度を有する。本明細書に記載の実施形態において、第１エチレン−α−オレフィンブロックコポリマーの結晶化度は、第２エチレン−α−オレフィンブロックコポリマーの結晶化度より高いかまたは等しくてよい。本明細書に記載の他の実施形態において、第２エチレン−α−オレフィンブロックコポリマーの結晶化度は、第１エチレン−α−オレフィンブロックコポリマーの結晶化度より高いかまたは等しくてよい。
【０１１７】
この結晶化度についてはさらに熱エネルギーに関して記載する。１００％の結晶性のポリプロピレンのための熱エネルギー（または融解熱）は１６５Ｊ／ｇであり、または１００％の結晶性のポリエチレンのための熱エネルギーは２９２Ｊ／ｇｍである。第２エチレン−α−オレフィンブロックコポリマーは、ＤＳＣによって測定される、下限の約１ジュール／グラム（Ｊ／ｇ）、または３Ｊ／ｇ、または５Ｊ／ｇ、または７Ｊ／ｇ、から上限の約１００Ｊ／ｇ、９５Ｊ／ｇ、９０Ｊ／ｇ、または８５Ｊ／ｇの範囲の融解熱を有してよい。本明細書に記載の実施形態において、第１エチレン−α−オレフィンブロックコポリマーは、第２エチレン−α−オレフィンブロックコポリマーの融解熱より高いかまたはこれと等しい融解熱を有する。
【０１１８】
１実施形態において、外側層１０４Ｃは、エラストマー（低レベルの結晶化度を有する）は含まなくてよいが、高レベルの結晶化度を有し得るエチレン系ポリマーを含む非エラストマー層を含むことができる。より高いレベルの結晶化度のエチレン系ポリマーの例としては、ＬＬＤＰＥ、ｍ−ＬＬＤＰＥ、ポストメタロセン触媒ＬＬＤＰＥ、ＭＤＰＥ、またはＨＤＰＥ、ランダムプロピレン−エチレンコポリマー（ＲＣＰＰ）例えばＶＥＲＳＩＦＹ（商標）もしくはＶＩＳＴＡＭＡＸＸ（商標）、または低レベルのエチレン、１−５％エチレン、を含むＲＣＰＰ、例えばＤｏｗ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏｍｐａｎｙにより以前に製造された６Ｄ８３が挙げられる。
【０１１９】
任意の外側層は、フィルムの機能性に貢献できる。任意の外側層は、より強化された加工性や取扱の容易さ等の特質に貢献できる。加工性や取扱の容易さは、異なる流動特性をもたらす、異なるメルトインデックスまたは異なる量平均分子量を有するエラストマーまたはポリマーを外側層に組み込むことによって達成し得る。こうした異なる流動特性を用いて、ブローまたは流延フィルム製造プロセス等の従来のプロセスにおいて最適な加工を達成し得る。
【０１２０】
結晶化度のレベルはまた融点に反映され得る。「融点」はＤＳＣによって測定される。第２エチレン−α−オレフィンブロックコポリマーは、融点と考えられる最高熱流（すなわち、最も高いピーク高さ）を有するピークを伴う１以上の融点を有してよい。第２エチレン−α−オレフィンブロックコポリマーは、ＤＳＣによって測定される融点を有してよく、これは下限の約２０℃、または２５℃、または３０℃、または３５℃、または４０℃または４５℃から上限の約１２８℃または１２５℃または１２０℃の範囲である。
【０１２１】
少なくとも１つの外側層は、ポリマーブレンドを含んでよく、ポリマーブレンドはブローフィルム、流延フィルム、押出しコーティングプロセスにおける融解加工、または弾性性能の増強もしくは修飾、または弾性構造の粘着性（ｔａｃｋｉｎｅｓｓ）もしくはブロック性（ｂｌｏｃｋｉｎｅｓｓ）を低減するために、好適な１以上の追加の外側層ポリマーを有する第２エチレン−α−オレフィンブロックコポリマーを含み、この例としては、例えば、加工性の改善に好適な低密度ポリエチレン、ブロック性もしくは粘着性（ｓｔｉｃｋｉｎｅｓｓ）を低減するためのＬＬＤＰＥまたはＨＤＰＥを挙げ得る。ブローおよび流延フィルム等の従来の製造機器での加工に好適な全体分子量を達成するための例としてはさらに、本明細書に記載の１以上の追加のエチレン−α−オレフィンブロックコポリマー、エチレンランダムコポリマー、例えば、ＩＮＦＵＳＥ（商標）またはＡＦＦＩＮＩＴＹ（商標）樹脂（Ｄｏｗ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏｍｐａｎｙから市販）およびＥＸＡＣＴ（商標）樹脂（Ｅｘｘｏｎ  Ｍｏｂｉｌ  Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎから市販）を挙げ得る。例えば、低分子量のオレフィンブロックコポリマー（例えば、ＭＩ＞１０）は、より高分子量（例えばＭＩ＜０．７）のものと組み合わせて流延フィルムにおける加工に好適な全体Ｍｗを達成してもよい。高分子量成分は、全ブレンドのヒステリシス性能を増強できる一方で、低分子量成分は加工性を増強する。
【０１２２】
いくつかの実施形態において、少なくとも１つの外側層（例えば、第１または第２スキン層）は独立してポリマーブレンドを含み、これは第２エチレン−α−オレフィンブロックコポリマーおよび０．８５０ｇ／ｃｃ〜０．８９０ｇ／ｃｃの密度および０．５ｇ／１０分〜２５ｇ／１０分のメルトインデックスを有する１以上の追加エチレン−α−オレフィンブロックコポリマーを含む。
【０１２３】
本明細書に記載の実施形態において、少なくとも１つの外側層は独立して抗ブロック化剤を含む。好適な抗ブロック化剤の例としては、限定しないが、粘土、ケイ酸アルミニウム、ケイ藻土、シリカ、タルク、炭酸カルシウム、石灰石、ヒュームドシリカ（ｆｕｍｅｄ  ｓｉｌｉｃａ）、硫酸マグネシウム、ケイ酸マグネシウム、酸化アルミニウム三水和物、酸化マグネシウム、酸化亜鉛、二酸化チタン、またはその組合せを挙げ得る。いくつかの実施形態において、抗ブロック化剤は、タルク、炭酸カルシウム、シリカ、ネフェリン閃長岩、およびその組合せからなる群より選択される。その他好適な抗ブロック化剤は、米国特許第７７４１３９７号およびＺｗｅｉｆｅｌ  Ｈａｎｓら、「Ｐｌａｓｔｉｃｓ  Ａｄｄｄｉｔｉｖｅｓ  Ｈａｎｄｂｏｏｋ」Ｈａｎｓｅｒ  Ｇａｒｄｎｅｒ  Ｐｕｂｌｉｃａｔｉｏｎｓ、Ｃｉｎｃｉｎｎａｔｉ、Ｏｈｉｏ、第５版、Ｃｈａｐｔｅｒ  ７、５８５−６００ページ（２００１）（これらの文献は参照によりその全体が本明細書に組み入れられる）に見出すことができる。
【０１２４】
抗ブロック化剤は、少なくとも１つの外側層内に、独立して、２．５重量％〜３０重量％の範囲の量で存在してよい。いくつかの実施形態において、この抗ブロック化剤は少なくとも１つの外側層内に独立して、少なくとも１つの外側層の２．５重量％〜２５重量％、２．５重量％〜２０重量％、２．５重量％〜１８重量％、３．５重量％〜１８重量％、５重量％〜２０重量％、５重量％〜１８重量％、または５重量％〜１５重量％の範囲の量で存在してよい。抗ブロック化剤を担体樹脂内に組み込むための好適な方法は、当業者に周知であり、例として例えば、溶融混合または溶液混合をあげることができ、これは、例えば、押出機（シングルスクリュー、ツインスクリュー）またはスタティックミキサーを用いて行ってよい。いくつかの実施形態において、フィルム調製工程の間に他のポリマー樹脂を乾式混合することによって所望量の抗ブロック化剤を含むアンチブロックマスターバッチを組み入れる。
【０１２５】
例えば、溶融押出プロセスにおいて、与えられたシヤーおよび熱により、マスターバッチの溶融と溶融流を通じた抗ブロック化剤の分配が行われ、続いて本明細書に開示の１以上の層となる。もちろん、担体樹脂、スリップ剤、相溶化剤、加工助剤、安定剤、改質剤、顔料、および／またはその他成分をマスターバッチ構築に含め得ることを考慮に入れ、抗ブロック化剤を１以上の層内に組み込むために他の好適な方法を用いてよい。
【０１２６】
少なくとも１つの外側層は、任意に１以上のスリップ剤を含んでよい。好適なスリップ剤の例については概略を上述した通りである。いくつかの実施形態において、本発明のフィルムはさらに少なくとも１つの外側層においてスリップ剤を含む。他の実施形態において、フィルムはさらに少なくとも１つの外側層、および任意に、フィルム内にスリップ剤を含む。さらなる実施形態において、フィルムはさらに少なくとも１つの外側層およびフィルム内にスリップ剤を含む。少なくとも１つの外側層内に独立して存在する１以上のスリップ剤の総量は０〜１重量％の範囲であり得る。全ての個々の値および部分範囲がここに含まれ、開示される。例えば、いくつかの実施形態において、少なくとも１つの外側層内に存在する１以上のスリップ剤の総量は０〜０．５重量％である。他の実施形態において、少なくとも１つの外側層内に存在する１以上のスリップ剤の総量は０．０５〜０．３重量％である。スリップ剤を担体樹脂に取り込む好適な方法は上述の通り。
【０１２７】
いくつかの実施形態において、相溶化剤はさらに少なくとも１つの外側層内に存在してよい。相溶化剤はポリマーの能力を増して抗ブロック化剤の表面を湿らす等の多様な理由で用いてよい。重合相溶化剤は、官能基、例えば極性官能基を有するポリマーまたはそのブレンドを含んで良い。本発明に好適な相溶化剤としては、限定しないが、エチレンエチルアクリレート（ＡＭＰＬＩＦＹ（商標）ＥＡ）、無水マレイン酸グラフトポリエチレン（ＡＭＰＬＩＦＹ（商標）ＧＲ）、エチレンアクリル酸（ＰＲＩＭＡＣＯＲ（商標）、イオノマー（ＡＭＰＬＩＦＹ（商標）１０）、およびその他機能性高分子（ＡＭＰＬＩＦＹ（商標）ＴＹ）が挙げられ、全てＤｏｗ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏｍｐａｎｙから入手することができ；無水マレイン酸スチレンブロックコポリマー（ＫＲＡＴＯＮ（商標）ＦＧ）、Ｋｒａｔｏｎ  Ｐｏｌｙｍｅｒｓから入手可能；無水マレイン酸グラフトポリエチレン、ポリプロピレン、コポリマー（Ｅｘｘｏｎ  Ｍｏｂｉｌ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏｍｐａｎｙから入手可能なＥＸＸＥＬＯＲ（商標））；修飾エチレンアクリレート一酸化炭素  ターポリマー、エチレンビニルアセテート（ＥＶＡ）、ポリエチレン、メタロセンポリエチレン、エチレンプロピレンゴムおよび酸、無水マレイン酸、アクリレート官能性を有するポリプロピレン（ＦＵＳＡＢＯＮＤ（商標）、ＢＹＮＥＬ（商標）、ＮＵＣＲＥＬ（商標）、ＥＬＶＡＬＯＹ（商標）ＥＬＶＡＸ（商標））およびイオノマー（Ｅ．Ｉ．ｄｕ  Ｐｏｎｔ  ｄｅ  Ｎｅｍｏｕｒｓ  ａｎｄ  Ｃｏｍｐａｎｙから入手可能なＳＵＲＬＹＮ（商標））も挙げられる。
【０１２８】
任意の内側層１０４Ｂ
上述のように、いくつかの実施形態において、本発明のフィルムは、１以上の任意の内側層１０４Ｂ（中間層とも称する）を含んでよい。内側層は、第３エチレン−α−オレフィンブロックコポリマーを含んでよく、これは先述のエチレン−α−オレフィンブロックコポリマーであってよい。いくつかの実施形態において、第２エチレンα−オレフィンブロックコポリマーは、第３エチレン−α−オレフィンブロックコポリマーとは異なる。他の実施形態において、第１エチレンα−オレフィンブロックコポリマーは、第３エチレン−α−オレフィンブロックコポリマーとは異なる。さらなる実施形態において、第１および第２エチレンα−オレフィンブロックコポリマーは第３エチレン−α−オレフィンブロックコポリマーとは異なる。
【０１２９】
本明細書に記載の実施形態において、第３エチレン−α−オレフィンブロックコポリマーは、０．８５０ｇ／ｃｃ〜０．８９０ｇ／ｃｃ、０．８５０ｇ／ｃｃ〜０．８８５ｇ／ｃｃ、０．８５５ｇ／ｃｃ０．８８０ｇ／ｃｃ、または０．８６０ｇ／ｃｃ〜０．８７９ｇ／ｃｃの密度を有する。いくつかの実施形態において、第３エチレン−α−オレフィンブロックコポリマーは、第２エチレン−α−オレフィンブロックコポリマーの密度と等しいかまたはこれより高い密度を有する。本明細書に記載の実施形態において、第３エチレン−α−オレフィンブロックコポリマーは、ＡＳＴＭ  Ｄ  １２３８（１９０℃／２．１６ｋｇ）で測定して０．１ｇ／１０分〜１０ｇ／１０、０．５ｇ／１０分〜５ｇ／１０分、０．５ｇ／１０分〜３ｇ／１０分、０．５ｇ／１０分〜２ｇ／１０分、０．５ｇ／１０分〜１．５ｇ／１０分、０．５ｇ／１０分〜１ｇ／１０分、または０．５ｇ／１０分から１ｇ／１０分未満のメルトインデックス（ＭＩ）を有する。いくつかの実施形態において、第３エチレン−α−オレフィンブロックコポリマーは、エチレン／オクテンブロックコポリマーであり、そのエチレン含有量は全ポリマーの８０ｍｏｌ％超およびオクテン含有量は全ポリマーの１０〜１５、または１５〜２０ｍｏｌ％である。
【０１３０】
第３エチレン−α−オレフィンブロックコポリマーは、内側層の少なくとも５０重量％を成し得る。例えば、いくつかの実施形態において、第３エチレン−α−オレフィンブロックコポリマーは、少なくとも内側層の５５重量％、内側層の６０重量％、内側層の６５重量％、内側層の７０重量％、内側層の７５重量％、内側層の少なくとも８５重量％、内側層の少なくとも９５重量％、内側層の少なくとも９９重量％、または内側層の少なくとも１００重量％を成し得る。
【０１３１】
いくつかの実施形態において、内側層は、第３エチレン−α−オレフィンブロックコポリマーおよびブローフィルム、流延フィルム、押出しコーティングプロセスにおける溶融加工、または弾性性能を増強または修飾するのに好適な１以上の追加ポリマーも含んでよく、例として、加工性の改良に好適な低密度ポリエチレン、とりわけ、本明細書に記載の１以上の追加エチレン−α−オレフィンブロックコポリマー、エチレンランダムコポリマー、例えば、Ｄｏｗ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏｍｐａｎｙから市販のＩＮＦＵＳＥ（商標）またはＡＦＦＩＮＩＴＹ（商標）樹脂およびＥｘｘｏｎ  Ｍｏｂｉｌ  Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎから市販のＥＸＡＣＴ（商標）樹脂が挙げられる。１以上の追加ポリマーは、内側層の３０重量％未満、２５重量％未満、２０重量％未満、１５重量％未満、１０重量％未満、または５重量％未満を成し得る。
【０１３２】
コアおよび少なくとも１つ外側層と同様に、内側層は、概要を上述しているように、１以上のスリップ剤を任意に含んでよい。いくつかの実施形態において、フィルムはさらに内側層内にスリップ剤を含む。他の実施形態において、フィルムはさらに少なくとも１つの外側層および内側層、および任意に、フィルム内にスリップ剤を含む。さらなる実施形態において、フィルムはさらに少なくとも１つの外側層、フィルム、および内側層内にスリップ剤を含む。内側層内に存在する１以上のスリップ剤の総量は、内側層の総量を基準にして、０〜１重量％の範囲であってよい。全ての個々の値および部分範囲は、本明細書に含まれ、かつ開示される。例えば、いくつかの実施形態において、少なくとも１つの外側層内に存在する１以上のスリップ剤の総量は０〜０．５重量％である。他の実施形態において、少なくとも１つの外側層内に存在する１以上のスリップ剤の総量は、０．０５〜０．３重量％である。
【０１３３】
フィルムおよび積層体
本発明のフィルムはさらに１以上の層に加えることのできる非ポリマー添加剤をさらに含み得る。典型的な添加剤としては、プロセスオイル、流動性向上剤、難燃剤、酸化防止剤、可塑剤、顔料、加硫剤または硬化剤、加硫促進剤または硬化促進剤、硬化遅延剤、加工助剤、ＵＶ安定剤、静電防止剤、顔料、難燃剤、粘着付与樹脂、等を挙げ得る。これらの化合物は、充填材および／または強化材料を含み得る。特性の増強に採用し得るその他の添加剤としては着色剤があげられる。潤滑剤、造核剤、強化材、および充填材（粒状、繊維状、または粉末様を含む）も採用してよい。上記に挙げた典型例は本発明で採用可能な添加剤の多様な種類およびタイプを完全に網羅するものではない。
【０１３４】
本明細書の実施形態において、フィルムは、流延フィルムまたはブローフィルムであり得る。フィルムの全体的厚さは、特に限定されないが、いくつかの実施形態において、２０ミル未満、１６ミル未満、１０ミル未満、または５ミル未満であり得る。個々の層のいずれの厚さも幅広く変動可能であり、プロセス、用途、及び経済的考慮によって決定され得る。
【０１３５】
本明細書に記載のフィルムは、積層前のロール上のフィルムブロッキング（ｆｉｌｍ  ｂｌｏｃｋｉｎｇ）の確率及び深刻度を最小化し得ることが見出されている。ブロッキングとは、ロール上のフィルム層がともに融着または接着し、その後の加工工程のためにロールをほどくのを困難にする欠点を指す。理論によって拘束されることを意図するものではないが、本明細書に記載のフィルムは、温度、圧力、様々な圧力点、巻き込み張力、及び接触表面積を低下させることによって、ブロッキングの傾向を最小化すると考えられる。しかしながら、ブロッキングを最小にする必要性は、フィルム取り扱いなどの競合する必要性、及び他のその後の変換工程に対してバランスをとることを理解されたい。フィルムブロッキングを定量化するのに好適な様々な方法としては、ＡＳＴＭ  Ｄ３３５４−１１、ＩＳＯ１１５０２、及び他のものが挙げられる。
【０１３６】
本明細書に記載のフィルムは、延伸修飾されていない同一のフィルムと比較して、永久歪みの低下を呈し得ることが見出されている。いくつかの実施形態において、フィルムは、延伸修飾されていない同一のフィルムと比較して、永久歪みの２．５％の低下を呈し得る。他の実施形態において、フィルムは、延伸修飾されていない同一のフィルムと比較して、永久歪みの５％の低下を呈し得る。更なる実施形態において、フィルムは、延伸修飾されていない同一のフィルムと比較して、永久歪みの７．５％の低下を呈し得る。より更なる実施形態において、フィルムは、延伸修飾されていない同一のフィルムと比較して、永久歪みの１０％の低下を呈し得る。
【０１３７】
本明細書に記載のフィルムは、延伸修飾されていない同一のフィルムの第１サイクルの収縮力よりも大きい、第１サイクルの収縮力を呈し得ることが見出されている。いくつかの実施形態において、フィルムは、延伸修飾されていない同一のフィルムの第１サイクルの収縮力よりも少なくとも２５％大きい、第１のサイクルの収縮力を呈し得る。他の実施形態において、フィルムは、延伸修飾されていない同一のフィルムの第１サイクルの収縮力よりも少なくとも３０％大きい、第１サイクルの収縮力を呈し得る。更なる実施形態において、フィルムは、延伸修飾されていない同一のフィルムの第１サイクルの収縮力よりも少なくとも３５％大きい、第１サイクルの収縮力を呈し得る。より更なる実施形態において、フィルムは、延伸修飾されていない同一のフィルムの第１サイクルの収縮力よりも少なくとも４５％大きい、第１サイクルの収縮力を呈し得る。より更なる実施形態において、フィルムは、延伸修飾されていない同一のフィルムの第１サイクルの収縮力よりも少なくとも５０％大きい、第１サイクルの収縮力を呈し得る。
【０１３８】
本明細書に記載のフィルムは、延伸修飾されていない同一のフィルムの第２サイクルの収縮力よりも大きい、第２サイクルの収縮力を呈し得ることが見出されている。いくつかの実施形態において、フィルムは、延伸修飾されていない同一のフィルムの第２サイクルの収縮力よりも少なくとも２０％大きい、第２サイクルの収縮力を呈し得る。他の実施形態において、フィルムは、延伸修飾されていない同一のフィルムの第２サイクルの収縮力よりも少なくとも２５％大きい、第２サイクルの収縮力を呈し得る。更なる実施形態において、フィルムは、延伸修飾されていない同一のフィルムの第２サイクルの収縮力よりも少なくとも３５％大きい、第２サイクルの収縮力を呈し得る。より更なる実施形態において、フィルムは、延伸修飾されていない同一のフィルムの第２サイクルの収縮力よりも少なくとも４５％大きい、第２サイクルの収縮力を呈し得る。より更なる実施形態において、フィルムは、延伸修飾されていない同一のフィルムの第２サイクルの収縮力よりも少なくとも５０％大きい、第２サイクルの収縮力を呈し得る。
【０１３９】
本明細書に記載のフィルムは、延伸修飾されていない同一のフィルムのヘイズ値よりも小さいヘイズ値を呈し得ることが見出されている。理論に束縛されるものではないが、延伸修飾されたフィルムは塑性変形を受けないことから、それらは、表面粗度の減少（示差的回復挙動により）、及びしたがって、ヘイズ値の減少をもたらすと考えられる。いくつかの実施形態において、フィルムは、延伸修飾されていない同一のフィルムのヘイズ値よりも少なくとも２％小さいヘイズ値を呈し得る。他の実施形態において、フィルムは、延伸修飾されていない同一のフィルムのヘイズ値よりも少なくとも３％小さいヘイズ値を呈し得る。更なる実施形態において、フィルムは、延伸修飾されていない同一のフィルムのヘイズ値よりも少なくとも５％小さいヘイズ値を呈し得る。ヘイズ値は、光源ＣＩＥ  Ｉｌｌｕｍｉｎａｎｔ  Ｃとともに、ＢＹＫ  Ｇａｒｄｎｅｒ、Ｍｅｌｖｉｌｌｅ、Ｎ．Ｙ．から入手可能なＨａｚｅＧａｒｄ  ＰＬＵＳ  Ｈａｚｅｍｅｔｅｒを使用して、ＡＳＴＭ  Ｄ１００３に従って測定される。
【０１４０】
不織層１０２および１０６
上述のように、不織層１０２および１０６はそれぞれ不織ウェブを含む。不織ウェブは、少なくとも１つの層（フィルムに隣接）から構成され、これは二成分繊維（エチレン系ポリマーを含む二成分繊維）で構成される。二成分繊維は通常、エチレン系ポリマーに加えて、別のポリマーを含む。不織層１０２および１０６はそれぞれ、全ての層が同じである１構成要素型の不織物、または、層のポリマータイプや不織物のタイプが様々であり得る、複数の構成要素の不織物を含むことができる。
【０１４１】
１構成要素の不織物
１構成要素の不織物は、二成分繊維を含み、ここで第１構成成分（繊維の表面の少なくとも一部を占める）が少なくとも１つのエチレン系ポリマー（ＤｏｗのＡＳＰＵＮ（商標）６８５０、またはＡＳＰＵＮ６０００等）、Ｚ−Ｎポリエチレン、ｍ−ＬＬＤＰＥ、またはポストメタロセンポリエチレンを含み、超音波接合プロセスの間にエチレン系フィルムに柔らかさや改善された接合を与える。いくつかの実施形態において、第１構成成分はポリプロピレンインパクトコポリマー等のエチレン含有ポリマーである。これは米国特許出願第１２／８５９，４９９号に詳細に記載されており、ここで分散相はプロピレン／α−オレフィンコポリマーを含み、かつこのα−オレフィンコポリマーはエチレンである。第２構成成分は、第１構成成分の融点よりも高い融点を有するポリマーである。例としてはホモポリプロピレン（ｈＰＰ、ポリプロピレンまたはポリエチレンテレフタレートのランダムコポリマー）があげられる。より高い融点の第２構成成分ポリマー（理論に束縛されるものではないが）は完全に溶融／流れるものではなく、超音波接合点にて一定の統合性および強度を提供する。１構成要素の不織物は、同じ二成分不織物の複数の層から構成され得る。これらが実際に同じである場合、二成分ＳＳＳ構造（以下に詳細に記載）等のマルチビームスパンボンド複合不織物であり得る。好ましい実施形態において、フィルムは、２つの不織物構造に挟持される。この２つの不織物構造は、同じ（対称）か、または異なる（非対称）ことができる。
【０１４２】
複数の構成要素の不織物
不織ウェブは、所望により複数の層を含んでよく、これによって異なる複数の層が、二成分の織物を含む不織物にとって同様の目的を果たす。図１Ａを参照すると、層１０２および／または１０６は、複数の不織層を含むことができる。層１０２は、例えば、フィルム１０４に接触する内側不織層および内側不織層の表面に接触する少なくとも１つの外側不織層を含むことができる。
【０１４３】
本発明の内側不織層（フィルム１０４の外側層に接触する−図１Ａを参照）は、エチレン系ポリマーを含み、単層不織物および／またはエチレン含有ポリマーの章で上述（例えば、米国特許出願第１２／８５９，４９９号に記載のものまたは上述のプロピレンエチレンランダムコポリマー）のように提供される。内側層は、少なくとも１つの外側不織層よりも融点の低い低融点材料を含むエチレン含有ポリマーを含み、超音波接合されると内側層が溶融または流れ、かつフィルムに接着性を付与する一方で、外側層は完全に流れることはなく、接合点にそのまま残り、積層体構造に強度と統合性を付与するのを助ける。こうした構造の例として、プロピレン−エチレンランダムコポリマーを含むスパンボンドの内側層およびホモポリマーポリプロピレンの外側層があげられる。
【０１４４】
この場合、両方の層は、超音波積層工程の前または間に適宜共に、フィルムと不織物の間に、接合されなくてはならない。好ましい実施形態においては、全ての層が少なくとも１つのエチレン系またはエチレン含有ポリマーを含み、高レベルの強度の積層体構造を提供する。
【０１４５】
３つ以上の層構造においては、２つの外側層は、その１つがフィルムに隣接し、もう１つはフィルムから離れており、これらは同じであるかまたは異なることができる。好ましい実施形態において、フィルムは２つの不織物構造に挟持される。多層不織物構造を含む積層体は、同じ（対称）かまたは異なる（非対称）ことができる。不織ウェブについては以下に詳細に記載する。
【０１４６】
不織ウェブは、スパンボンドウェブ、カードウェブ、空気集積ウェブ、スパンレースウェブ、またはメルトブローウェブなどの単一ウェブを含み得る。しかしながら、不織布を作製するのに使用される異なるプロセス及び材料に関連する相対的強さ及び弱さのために、２層以上の複合構造がしばしば、より良好な特性のバランスを達成するために使用される。そのような構造はしばしば、スパンボンド層及びメルトブロー層からなる２層構造はＳＭ、３層構造はＳＭＳ、またはより一般的にはＳＸｎＳ構造（「Ｘ」は独立して、スパンボンド層、カード層、空気集積層、スパンレース層、またはメルトブロー層であることができ、「ｎ」は、任意の整数であることができるが、実用的目的のためには、一般に５未満、例えば４、３、２または１である）などの、様々な層を指定する文字によって識別される。そのような複合構造の構造的統合性を維持するために、層はともに接合されなくてはならない。一般的な接合方法としては、点接合、接着剤積層、及び当業者にとって既知である他の方法が挙げられる。これらの構造の全てを、本発明において使用してよい。
【０１４７】
不織ウェブを成す繊維は、少なくとも１つの表面の構成成分であるエチレン系ポリマーを含む二成分繊維である。該繊維の表面は、ＬＤＰＥ以外のポリエチレン樹脂を含むことが好ましい。該ポリエチレン樹脂は、有利には、単一部位触媒樹脂（ｍＬＬＤＰＥ）、またはポストメタロセン触媒ＬＬＤＰＥ、またはチーグラーナッタ触媒ＬＬＤＰＥ、またはＨＤＰＥ、またはＭＤＰＥであることができる。
【０１４８】
二成分繊維を用いる場合、該繊維はシース／コア形態で、シースがＬＤＰＥ以外のエチレン系ポリマーを含むことが好ましい。このような繊維のコアは、ホモポリマーポリプロピレン（ｈＰＰ）、ポリエステルまたはエラストマーポリマーを含み得る。シースは、繊維の１０〜７０重量％を成し、好ましくは繊維の１０〜５０重量％、およびより好ましくは２０〜５０重量％を成すことが好ましい。１実施形態において、コアは、シースよりも高い流れ温度またはピーク融解温度を有する。
【０１４９】
本発明の構造で用いる不織ウェブは、カードプロセスにより不織物に形成され、熱風接着プロセスにより熱的に接合される、二成分短繊維を含み得ることも考えられる。こうしたウェブは、熱風接着、カード式ウェブと呼ばれる。二成分短繊維は、シース／コア形態であることができ、シースはチーグラーナッタ触媒ＬＬＤＰＥ、ｍ−ＬＬＤＰＥ、またはポストメタロセン触媒ＬＬＤＰＥ等のエチレン系ポリマーを含む。こうした繊維のコアは、ホモポリマーポリプロピレン（ｈＰＰ）、ポリエステルまたはエラストマーポリマーを含み得る。シースは繊維の１０〜７０重量％、好ましくは１０〜５０重量％、およびより好ましくは２０〜５０重量％を成すことが好ましい。
【０１５０】
１実施形態において、第１不織層１０２と第２不織層１０４は共に、一成分繊維または二成分繊維を含む。この場合、多層状積層体は対称積層体である。
【０１５１】
好ましい１実施形態において、第１不織層１０２は、ポリエチレンを含む一成分繊維を含み、一方で第２不織層１０６はポリエチレンシースおよびポリプロピレンまたはポリエステルコアを有する二成分繊維を含む。この場合、多層状積層体は非対称積層体である。一成分繊維の不織層の位置と二成分繊維の不織層の位置は交換可能であることに留意されたい。例えば、第１不織層１０２は二成分繊維を含んでよく、一方で第２不織層１０６は一成分繊維を含む。
【０１５２】
別の実施形態において、第１不織層１０２は、ポリプロピレンを含む一成分繊維を含み、一方で第２不織層１０６は、ポリエチレンシースおよびポリプロピレンまたはポリエステルコアを有する二成分繊維を含む。この場合、この多層状積層体もまた非対称積層体である。詳細に上述するように、一成分繊維を含む層と二成分繊維を含む層は、交換可能である。
【０１５３】
不織物はまた、スパンボンド／メルトブロー／スパンボンド（ＳＭＳ）積層体、ならびに米国特許第４，０４１，２０３号（Ｂｒｏｃｋ等）、米国特許第５，１６９，７０６号（Ｃｏｌｌｉｅｒ等）、米国特許第５，１４５，７２７号（Ｐｏｔｔｓ等）、米国特許第５，１７８，９３１号（Ｐｅｒｋｉｎｓ等）、及び米国特許第５，１８８，８８５号（Ｔｉｍｍｏｎｓ等）に開示される他のものなどの、スパンボンド層及びいくつかのメルトブロー層などの積層体であることもでき、これらの特許のそれぞれの全体は、参照によって本明細書に組み込まれる。不織物は、ハイドロエンタングルされたスパンメルト不織物であるスパンレース材料などの伸縮性材料または伸展性不織物で構成される伸縮性不織物であってもよい。不織物は、非伸縮性であってもよいが、伸長性または伸展性である。そのような非伸縮性不織物は、これらを弾性フィルムに接着させることによって伸縮性積層体内において用いてよく、この時、弾性フィルムは延伸された状態にあるため、この弾性フィルムを収縮させると、不織物が弾性フィルムに接合されている部分と部分の間に、この不織物が集まるかまたは窄まって、この不織物中にひだが創出される。積層の実延伸プロセスは、米国特許第４，７２０，４１５号に記載される。Ｍｉｃｒｅｘによって供給されるものなど不織物をひだ状にする他の手段は市販されている。伸展性であるが非伸縮性の不織物はまた、段階的な延伸として記載されるプロセスを通して、伸縮性積層体においても使用することができる。これらのプロセスにおいて、弾性フィルム及び伸展性であるが非伸縮性の不織物は、非延伸状態で接合される。次いで、米国特許第５，１６７，８９７号、同第４，１０７，３６４号、同第４，２０９，４６３号、及び同第４，５２５，４０７号に記載されるように、積層体を延伸するか、またはこれに張力をかける。張力がウェブ上に解放されると、不織物は、それが延伸された領域において永久に変形され、その元の形状には戻らないため、伸縮性積層体は、それが前もって延伸された領域において不織物からの有意な制約なく延伸し、回復することができる。
【０１５４】
多層積層体の製造
本明細書に開示の多層積層体は、多様な異なる方法により製造し得る。１実施形態において、フィルム１０４は、オレフィンブロックコポリマーおよびその他望ましい成分、例えば充填材、抗ブロック化剤等を共に混合することによって製造する。押出し後、フィルムは流延またはブローされる。１実施形態において、複数の層は、共に押し出す方法で流延またはブローされ得る。フィルム１０４は次いで延伸によって活性化され得る。活性化はフィルムの弾性を改善し得る。伸長または延伸は、少なくとも１つの方向に行ってよい。別の実施形態において、伸長は、少なくとも２つの方向、すなわち機械の方向（層が押出される方向）および断面方向（機械方向に垂直な方向）に行う。
【０１５５】
積層体は、単層フィルムまたは多層フィルムの提供によって形成され得る。多層フィルムの場合、このフィルムは第１エチレン系エラストマーを含むコア層を含む。好ましい実施形態において、このエチレン系エラストマーはエチレン−α−オレフィンブロックコポリマーであり、第１エチレン−α−オレフィンブロックコポリマーが、少なくとも５０ｍｏｌ．％のエチレンを含み、０．５ｇ／１０分〜５ｇ／１０分のメルトインデックス（Ｉ２）を有し、０．８５０ｇ／ｃｃ〜０．８９０ｇ／ｃｃ、好ましくは０．８５０〜８７０ｇ／ｃｃ、より好ましくは０．８５５−０．８７０ｇ／ｃｃおよび最も好ましくは０．８６０〜０．８７０ｇ／ｃｃの密度を有し、および、少なくとも１つの外側層が独立して、第２エチレン系ポリマーまたはエチレン含有ポリマー／α−オレフィンブロックコポリマーおよび２．５〜３０重量％の抗ブロック化剤を含み、ここで第２エチレン−α−オレフィンブロックコポリマーが、少なくとも５０ｍｏｌ．％のエチレンを含み、０．５ｇ／１０分〜２５ｇ／１０分のメルトインデックス（Ｉ２）を有し、０．８５０ｇ／ｃｃ〜０．８９０ｇ／ｃｃの密度を有し；少なくとも１．９の延伸比まで、少なくとも１方向に、フィルムの第１の延伸を実行して、延伸修飾された多層フィルムを形成することと；少なくとも１方向に、延伸修飾された多層フィルムを実質的に任意に弛緩させることと、を行う。いくつかの実施形態において、フィルムの第１延伸は、少なくとも２．０、好ましくは少なくとも３．６の延伸比まで少なくとも１方向に実行されて、延伸修飾された多層フィルムを形成する。他の実施形態において、フィルムの第１延伸は、少なくとも４．５の延伸比まで、少なくとも１方向に実行されて、延伸修飾された多層フィルムを形成する。更なる実施形態において、フィルムの第１延伸は、少なくとも５．７の延伸比まで、少なくとも１方向に実行されて、延伸修飾された多層フィルムを形成する。
【０１５６】
延伸は、リングローリング、テンターフレーミング、段階的な延伸などの当該技術分野において周知である方法、または当該技術分野において既知である他の好適な方法によって達成され得る。延伸方法の例はまた、米国特許第４，３６８，５６５号、同第５，１４３，６７９号、同第５，１５６，７９３号、同第５，１６７，８９７号、同第８，３３７，１９０号、米国特許公開第２００３／００８８２２８号、または同第２００４／０２２２５５３号にも見出すことができ、これらの全ては、参照によって本明細書に組み込まれる。例解目的上、いくつかの実施形態において、延伸は、少なくとも１対の互いに噛み合った溝付ロールまたは互いに噛み合ったディスクの使用を通して達成される。例えば、米国特許第４，１５３，７５１号、米国特許第４，３６８，５６５号、国際公開第２００４／０２０１７４号、及び米国特許公開第２００６／０００３６５６号（これらの全てが、参照によって本明細書に組み込まれる）を参照されたい。
【０１５７】
いくつかの実施形態において、プロセスは、任意に延伸修飾された多層フィルムを少なくとも１つの基材に積層して積層体を形成することを更に含む。本明細書において既に述べたように、基材は、不織物であっても、伸縮性不織物であっても、伸展性であるが非伸縮性の不織物であってもよい。いくつかの実施形態において、積層体は、延伸とインラインであるプロセスを使用して形成され得る。フィルムは、２つの別個の基材または不織積層体の間に挟持され得る。
【０１５８】
積層体は、その後の加工工程を経て、完成した所望される製品をもたらし得る。例えば、いくつかの実施形態において、積層体は、その第２延伸前の長さの３．６以下の延伸比まで、少なくとも１方向に、第２延伸され得る。伸展性、非伸縮性不織物フィルム積層体にしばしばそうした方法を適用して、それらをより伸縮性にする。そのような類似した延伸方法の例は、上述してある。この工程は任意であり、かつ他の実施形態において、積層体は、第２延伸を受けないことを理解されたい。添付図面において、追加の実施形態を記載、例解する。
【０１５９】
図３を参照すると、延伸修飾された多層フィルムの調製に使用され得るインラインブローフィルムプロセス（２００）が描写される。第１工程（２０５）において、多層ブローフィルムは、共押出される。多層フィルムは、第１エチレン−α−オレフィンブロックコポリマーを含むコア層であって、第１エチレン−α−オレフィンブロックコポリマーが、少なくとも５０ｍｏｌ．％のエチレンを含み、０．５ｇ／１０分〜５ｇ／１０分のメルトインデックス（Ｉ２）を有し、０．８５０ｇ／ｃｃ〜０．８９０ｇ／ｃｃの密度を有する、コア層と；第２エチレン−α−オレフィンブロックコポリマー、及び２．５〜３０重量％の抗ブロック化剤を独立して含む、少なくとも１つの外側層であって、第２エチレン−α−オレフィンブロックコポリマーが、少なくとも５０ｍｏｌ．％のエチレンを含み、０．５ｇ／１０分〜２５ｇ／１０分のメルトインデックス（Ｉ２）を有し、０．８５０ｇ／ｃｃ〜０．８９０ｇ／ｃｃの密度を有する、外側層と、を含み得、ここで第１エチレン−α−オレフィンブロックコポリマーの密度は、第２エチレン−α−オレフィンブロックコポリマーの密度以上である。第２工程（２１０）において、次いで、多層ブローフィルムは任意に少なくとも１．９の延伸比まで、少なくとも１方向に延伸されて、延伸修飾された多層フィルムを形成する。任意に延伸修飾された多層フィルムは、少なくとも１方向に、積層前に実質的に弛緩させられ得る。別の実施形態において、多層フィルムは、不織物に積層する前に少なくとも１つの方向に実質的に弛緩させ得ない。
【０１６０】
この実施形態において、フィルムは第３工程（２１５）にて、積層前に弛緩させず、任意に延伸修飾された多層フィルムは超音波接合して、フィルムを少なくとも１つの不織物に積層し、多層フィルム／不織物積層体を作成する。
【０１６１】
いくつかの実施形態において、延伸修飾された多層フィルムの表面のうちの少なくとも１つを、任意に、炎、プラズマ、またはコロナによって処理して、接着性または印刷性などの特性を改善してもよい。積層前に、接着剤、例えば、ホットメルト接着剤はまた、任意に、延伸修飾された多層フィルム、または基材のいずれかに適用されてもよい。任意の第４工程（２２０）において、３．６以下の延伸比まで、少なくとも１方向に、積層体に第２延伸を行ってもよい。こうした任意の工程を実施し、フィルムを、伸長可能であるが非伸縮性の不織物に積層するが、この際フィルムは実質的に弛緩されているかまたは非延伸状態にある。いくつかの実施形態において、不織物への積層前に実質的にフィルムを弛緩させられない工程２において記載のように、延伸状態にあるフィルムを不織物に積層する等の場合には、積層体に第２延伸は行わない。積層体が第２延伸を受けている実施形態において、積層体は、第２延伸の少なくとも１方向に、実質的に弛緩させられてもよい。次いで、積層体を、ロールへと巻き取ってもよい。図３に示され、記載されるプロセスは、単に例示的なものであるにすぎず、本発明の趣旨及び範囲から逸脱せずに、様々な他の変更及び修正がなされ得ることは当業者にとって明らかであることを本明細書において理解されたい。例えば、各工程は、連続的に（すなわち、示されるようにインラインで）、半連続的に、または別個の単位操作で実行されてもよい。いくつかの実施形態において、いくつかの例において、その更なる加工の準備ができる（この時点で、中間材料はほどかれ、加工される）まで、ロールに一時的に巻き取られ得る、中間材料が生成され得る。中間材料は、１つ以上のプロセス工程の後に生成され得る。
【０１６２】
図４を参照すると、延伸修飾された多層フィルムの調製に使用され得るインライン流延フィルムプロセス（２００）が描写される。第１工程（２０５）において、多層流延フィルムは、共押出される。多層フィルムは、第１エチレン−α−オレフィンブロックコポリマーを含むコア層であって、第１エチレン−α−オレフィンブロックコポリマーが、少なくとも５０ｍｏｌ．％のエチレンを含み、０．５ｇ／１０分〜５ｇ／１０分のメルトインデックス（Ｉ２）を有し、０．８５０ｇ／ｃｃ〜０．８９０ｇ／ｃｃの密度を有する、コア層と、第２エチレン−α−オレフィンブロックコポリマー、及び２．５〜３０重量％の抗ブロック化剤を独立して含む、少なくとも１つの外側層であって、第２エチレン−α−オレフィンブロックコポリマーが、少なくとも５０ｍｏｌ．％のエチレンを含み、０．５ｇ／１０分〜２５ｇ／１０分のメルトインデックス（Ｉ２）を有し、０．８５０ｇ／ｃｃ〜０．８９０ｇ／ｃｃの密度を有する、外側層と、を含み得、第１エチレン−α−オレフィンブロックコポリマーの密度は、第２エチレン−α−オレフィンブロックコポリマーの密度以上である。第２工程（２１０）において、次いで、多層流延フィルムは、少なくとも１．９の延伸比まで、少なくとも１方向に任意に延伸されて、延伸修飾された多層フィルムを形成する。任意に延伸修飾された多層フィルムは、少なくとも１方向に、実質的に弛緩させられる。別の実施形態において、フィルムはその延伸状態において積層され得る。第３工程（２１５）において、延伸修飾された多層フィルムを超音波接合して、フィルムを不織物に積層して、積層体を形成する。
【０１６３】
いくつかの実施形態において、延伸修飾された多層フィルムの表面のうちの少なくとも１つを、任意に、炎、プラズマ、またはコロナによって処理して、接着性または印刷性などの特性を改善してもよい。積層前に、接着剤、例えば、ホットメルト接着剤は、任意に、延伸修飾された多層フィルム、または基材のいずれかに適用されてもよい。当然のことながら、上述のように、熱接合または超音波接合を介した、別のフィルムまたは不織材料への任意に延伸修飾された多層フィルムの積層を含み得る、他の積層技術を用いてもよい。任意の第４工程（２２０）において、３．６以下の延伸比まで、少なくとも１方向に、積層体に、第２延伸を行ってもよい。いくつかの実施形態において、積層体には、第２延伸を行わない。積層体に第２延伸を行う実施形態において、積層体は、第２延伸の少なくとも１方向に、実質的に弛緩させられてもよい。次いで、積層体を、ロールへと巻き取ってもよい。
【０１６４】
図４に示され、記載されるプロセスは、単に例示的なものであるにすぎず、本発明の趣旨及び範囲から逸脱せずに、様々な他の変更及び修正がなされ得ることは当業者にとって明らかであることを本明細書において理解されたい。例えば、各工程は、連続的に（すなわち、示されるようにインラインで）、半連続的に、または別個の単位操作で実行されてもよい。いくつかの実施形態において、いくつかの例において、その更なる加工の準備ができる（この時点で、中間材料はほどかれ、加工される）まで、ロールに一時的に巻き取られ得る、中間材料が生成され得る。中間材料は、１つ以上のプロセス工程の後に生成され得る。フィルムは次いでロールミルまたは超音波エネルギーを用いて反対の面上に不織層と積層する。断続的に接合された積層体の、テクスチャード加工ロールを用いる製造については、米国特許第５，１５６，７９３号および同第７，９５５，４５７号、Ｂｕｅｌｌら、およびＭｉｄｄｌｅｓｗｏｒｔｈら、および米国特許公開第２００６／００５７９２４号および同第２０１０／０２１５９２３号、それぞれＣｈｅｎｇら、およびＦｒｏｓｔに詳細に記載がされており、これらの全ては、参照によって本明細書に組み込まれる。
【０１６５】
前述の文脈において用いられる、「断続的に」接合された積層体とは、層が互いに不連続（ばらばらに）に空間を開けて離れた地点で接合される積層体か、または層が実質的に互いに接合しないで不連続に空間を開けて離れた領域内にある積層体、を意味する。こうした地点は、パターンによって決定され、第１のタイプの断続的に接合された積層体に適用する該パターンは、加熱してパターン化した型押しロールニップに、熱的に接合可能な２つの層を、通して形成可能であるか、または、不連続で空間を開けて離れた領域の接着剤を１つの層に、他のプライと接触させる前に、適用して形成可能であり、一方で第２タイプの断続的に接合されたウェブは、粘着被覆した孔あき層またはスクリムを１対の実質的連続層間に送り込んで形成できる。反対に、「実質的に連続的に」接合された積層体とは、張力適用前に、層をまず実質的に連続的に互いにその界面領域全体を接合する、積層体を意味する。実質的に連続的に接合された積層体ウェブは、第１の実質的に連続する熱可塑性接着剤層を直接的に第２層上に押出し、ここで第１層は加熱された状態にあり、２つの熱接着可能な層を、加熱した滑面ロールニップの間を通すかまたは実質的に連続する粘着被覆、スプレーまたは高密度にパターン化したメルトブローを１つの層に、これを他の層と接触させる前に、適用することによって形成可能である。
【０１６６】
典型的な１実施形態において、積層体は、超音波接合を用いて断続的に不織物とフィルムを接合して生産する。超音波溶接は産業技術であり、これによると、圧力下に共に保持された素材に高周波数の超音波の音響振動を局所的にかけて、固体溶接部を作成する。多層積層体の層は、変換器に接続された固定形状のネスト（アンビル）と振動工具（ｓｏｎｏｔｒｏｄｅ）との間に挟持され、また、低振幅の音響振動を発する。超音波溶接に用いる周波数は、１５〜７０ｋＨｚ、好ましくは２０〜３０ｋＨｚである。
【０１６７】
ポリマーを溶接する際、２つの部分の界面は、融解プロセスに集中するよう特別に設計される。超音波エネルギーによって、層間の接点が融解し、接合部が作成される。このプロセスは接着剤の利用または押出ロールミルの利用に代わる優れた自動プロセスである。熱可塑性物質の超音波溶接により、振動エネルギーの吸収によるプラスチックの局所融解が引き起こされる。振動は、接合される多層積層体の一部をまたがって導入される。
【０１６８】
少なくとも２つのポリエチレン含有層を多層状積層体内で用いることにより、ポリプロピレンを含む多層状積層体よりも、優れた触覚（感触および触覚）を有する積層体がもたらされる。本明細書に開示の多層積層体は、物品、例えばこの物品から製作した衣服およびその他構造物等、オムツの裏当てシートおよび弾性タブ、病院服等、架橋物品、充填材等を含む物品等の生産に使用し得る。
【０１６９】
試験方法
他に断らない限り、以下の試験方法を用いる。全ての試験方法は、本開示の出願時現在におけるものである。
【０１７０】
密度
試料は、ＡＳＴＭ  Ｄ１９２８に従って調製する。測定は、ＡＳＴＭ  Ｄ７９２、Ｍｅｔｈｏｄ  Ｂを使用して行う。
【０１７１】
メルトインデックス
メルトインデックス、すなわちＩ２は、ＡＳＴＭ  Ｄ１２３８、条件１９０℃／２．１６ｋｇに従って測定される。
【０１７２】
破断歪み及び破断応力
引張標本（ＡＳＴＭ  Ｄ６３８に従って調製）を、圧縮成形したフィルムからダイカットした。標本幅は、４．８ｍｍとして採る。ゲージ長さは、２２．２５ｍｍとして採る。破断歪み及び応力は、周囲条件下で、１００Ｎロードセル及び空気圧グリップを具備するＩＮＳＴＲＯＮ（商標）５５６５機器を用いて測定した。標本を、試料が欠陥となるまで、５００％／分（または約１１１．２５ｍｍ／分）の一定速度で延伸させた。５つの標本を、それぞれの調製したフィルムに関して測定して、破断歪み及び破断応力の平均及び標準偏差を判定した。
【０１７３】
第１及び第２サイクル収縮及び伸展力
３つの標本を、２００％の最大の適用される歪みで、各フィルムに関して試験した。５０％の歪みレベルでの伸展応力及び収縮応力を、第１及び第２のロード及びアンロードサイクルについて記録した。
【０１７４】
フィルムは、周囲条件下で、１００Ｎロードセル及び空気圧グリップを具備するＩＮＳＴＲＯＮ（商標）５５６５機器を用いて、断面方向において測定した。４つの１インチ×５インチの標本を、ブローフィルムからカットし、各試料を、１インチのゲージ長さを有する引張試験機の顎部に置いた。標本は最初に、５０ｍｍ／分の速度で、０．０５Ｎのプレフォースロード（ｐｒｅ−ｆｏｒｃｅ  ｌｏａｄ）を達成するように、延伸させた。次いで、標本を２５０ｍｍ／分の一定速度で、２００％の適用される歪みまで伸長させ、次いで、２００％の歪みで３０秒間保持した。次いで、標本を同じ速度（２５０ｍｍ／分）で０％の歪みまでアンロードし、次いで、６０秒間保持した。次いで、標本を、同じ速度（２５０ｍｍ／分）で２００％の適用される歪みまで再延伸させ、３０秒間保持し、同じ速度（２５０ｍｍ／分）で０％の歪みまでアンロードし戻し、こうして、２つのロード及びアンロードサイクルを完了させた。少なくとも３回の試みを、それぞれの最大の適用される歪みに関して試験した。５０％の歪みレベルでの平均伸展力を、第１及び第２ロードサイクルについて記録した。５０％の歪みレベルでの平均収縮力を、第１及び第２アンロードサイクルについて記録した。３つの標本を、２００％の最大の適用される歪みで、各フィルムに関して試験した。５０％の歪みレベルでの伸展応力及び収縮応力を、第１及び第２ロード及びアンロードサイクルについて記録した。
【０１７５】
摩耗試験
「耐摩耗性」は下記のように測定される。Ｓｕｔｈｅｒｌａｎｄ  ２０００  Ｒｕｂ  Ｔｅｓｔｅｒを用いてフィルム／不織物積層体を擦過し、毛羽レベルを測定する。毛羽レベルが低いと、積層体が高い耐摩耗性を有することを意味し、望ましい。１１．０ｃｍ×４．０ｃｍの不織物または不織物積層体片をＩＳＯ  ＰＯＲ  ０１  １０６（布状、３２０グリッドの酸化アルミニウムサンドペーパーに２ポンドの重りをつけ、毎分４２サイクルで２０サイクルこする）に従ってサンドペーパーで擦過し、その結果ほつれた繊維を積層体上に堆積させる。ほつれた繊維はテープを用いて回収され、重量測定法で測定された。次いで毛羽レベルが、ほつれた繊維の総重量（グラム）を積層体標本の表面積（４４．０ｃｍ２）で割ったものとして決定される。
【実施例】
【０１７６】
実施例１
フィルム１０４の製造ならびに多層積層体内のこれら伸縮性フィルムの性能を実証するために、本実施例を行った。フィルムは、コア層１０４、２つの内側層１０４Ｂおよび２つの外側層１０４Ｃを有する（図１Ｂを参照）。外側層の１つはスリップマスターバッチを含み、一方でもう１つの外側層はスリップマスターバッチおよびアンチブロックマスターバッチを有する。それぞれの層内にて用いたエチレン／α−オレフィンブロックコポリマーは、ＩＮＦＵＳＥ（商標）９００７である。詳細を表１に示す。単一フィルムを表１に記載する（試料＃１）。
【０１７７】
【表１】
2018523596.tif 000007
【０１７８】
表２Ａは、ＤＯＣＢＩ樹脂についての特性を示す。
【０１７９】
【表２Ａ】
2018523596.tif 000008
【０１８０】
表１の組成物内で用いた各マスターバッチの詳細については、以下の表２Ｂに示す。
【０１８１】
【表２Ｂ】
2018523596.tif 000009
【０１８２】
表１の多層積層体内の各層は０．５マイクロメートルの厚さを有し、全積層体の厚さは２．５マイクロメートルである。表１のフィルム試料は次いで活性化または断面方向に延伸させて「延伸修飾」した。
【０１８３】
本明細書において用いられる、「延伸修飾」は、フィルム形成後およびその後の加工工程、例えば積層または基材もしくは別のフィルムとの接合等、の前に、フィルムに少なくとも１方向に第１延伸を行うことを指す。いくつかの実施形態において、フィルムに、少なくとも１．９の延伸比まで少なくとも１方向に少なくとも第１延伸を行い、延伸修飾フィルムを形成し得る。他の実施形態において、フィルムに、少なくとも３．６の延伸比まで少なくとも１方向に少なくとも第１延伸を行い、延伸修飾フィルムを形成し得る。さらなる実施形態において、フィルムに、少なくとも４．５の延伸比まで少なくとも１方向に少なくとも第１延伸を行い、延伸修飾フィルムを形成し得る。またさらなる実施形態において、フィルムに、少なくとも５．７の延伸比まで少なくとも１方向に少なくとも第１延伸を行い、延伸修飾フィルムを形成し得る。またさらなる実施形態において、フィルムに、少なくとも６．５の延伸比まで少なくとも１方向に少なくとも第１延伸を行い、延伸修飾フィルムを形成し得る。
【０１８４】
延伸比は、米国特許第４，１１６，８９２号（第‘８９２号特許）に記載されるように判定され得、第‘８９２号特許の図３に提供される以下の等式によって計算される。
【０１８５】
【数５】
2018523596.tif 000010
【０１８６】
式中、ｌ＝サイン波の長さ（第‘８９２号特許の図３に示されるとおり）であり、ａ＝Πｄ／ｗであり、ｄ＝溝深さであり、ｗ＝ディスク間の距離（第‘８９２号特許の図３に示されるとおり）である。実際の延伸率（ＡＤＲ）は、以下の等式によって計算される。
【０１８７】
【数６】
2018523596.tif 000011
【０１８８】
式中、ｄ＝溝深さであり、ｗ＝ディスク間の距離（第‘８９２号特許の図３に示されるとおり）であり、ｌ＝サイン波の長さ（第‘８９２号特許の図３に示されるとおり）であり、Ｖは、ニップに進入するフィルムの速度である。
【０１８９】
Ｂｉａｘ‐Ｆｉｂｅｒｆｉｌｍ  Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ（Ｎｅｅｎａｈ，ＷＩ，ＵＳＡ）から入手可能な断面方向延伸機にて延伸修飾を行った。Ｂｉａｘ‐断面方向延伸機は米国特許第４，３６８，５６５号に記載され、断面方向延伸比は上述のように計算される。第‘８９２号特許の図３に例解される幅（ｗ）またはディスク間の距離（中央から中央）を、０．１３５インチに設定した。４．５の延伸比（ｌ／ｗ）を達成するために、溝深さ（ｄ）または互いに組み合うディスクの係合の深さを０．２６に設定した。
【０１９０】
活性化後、フィルムをポリプロピレン（ＰＰ）一成分スパンボンド不織物または（ＰＰ／ＰＥ）二成分スパンボンド不織物のどちらかに積層した。二成分不織物は７０／３０の比でポリエチレンシースを備えるポリプロピレンコアを有する。両方の不織物で用いたポリプロピレンは、ホモポリマーポリプロピレン５Ｄ４９（以前にＤｏｗ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏｍｐａｎｙにより製造）であり、また二成分不織物に用いたポリエチレンは、Ｄｏｗ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  ＣｏｍｐａｎｙのＡＳＰＵＮ６８３５であった。不織物は、ＮＣ  Ｓｔａｔｅ  Ｕｎｉｖｅｒｓｉｔｙのｎｏｎ−ｗｏｖｅｎｓ  ｉｎｓｔｉｔｕｔｅ、Ｒａｌｅｉｇｈ、Ｎｏｒｔｈ  Ｃａｒｏｌｉｎａにて製造された。不織物の坪量は、１８ｇｓｍであり、０．６０グラム／穴／分（ＧＨＭ）にて加工された。不織物は両方とも、カレンダープロセスによりエンボストップロール温度（ｅｍｂｏｓｓｉｎｇ  ｔｏｐ  ｒｏｌｌ  ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ）２８６°Ｆおよびスムースボトムロール温度（ｓｍｏｏｔｈ  ｂｏｔｔｏｍ  ｒｏｌｌ  ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ）２８０°Ｆ、カレンダーライン速度２３０フィート／分、さらにカレンダー圧力５００ｐｓｉにて、熱的に接合した。
【０１９１】
Ｈｅｒｍａｎｎ  Ｕｌｔｒａｓｏｎｉｃｓ  （Ｂａｒｔｌｅｔｔ、ＩＬ）にて、超音波接合により、不織物への積層を行った。得られた多層積層体は、ＡＢＡの対称構造を有しており、ここでＡは不織物、またＢはフィルムであり、オレフィンブロックコポリマー系フィルムを含む。
【０１９２】
上述の実施例のフィルムは、異なる力で接合し、フィルムの不織物への接合窓を見出した。機器へのステップ位置（ｓｔｅｐ  ｐｏｓｉｔｉｏｎ）を調整することにより、力を変えた。ステップ位置は、振動工具とアンビルとの間のギャップを調整する。ステップ位置の値は、このギャップに反比例し、かつ接合プロセスの間に積層体が結果として受ける力に直接比例する。ステップ位置がより高ければ接合力もより高くなる。未接合積層体は、積層体を光学顕微鏡検査で検査した際にアンビルの接合パターンのために、エンボスを示さなかった積層体である。最適に接合された積層体は、この積層体の超音波接合部位に実質的に穴が無い、ステップ位置として説明される。過剰接合積層体は、大部分の接合部位が穴を呈している、ステップ位置として説明される。用いたアンビルパターンは、Ｄｏｍｅ  ９０  ｄｅｇｒｅｅ  Ｐａｔｔｅｒｎである（Ｐ／Ｎ５００．００８、Ｈｅｒｒｍａｎｎ  Ｕｌｔｒａｓｏｎｉｃｓにより提供される）。このパターンは、薄型、接合面積２．１％を有する高分散パターン、２００ｍｍの最大接合幅、および０．６ｍｍの接合高さとして説明される。全てのフィルム積層体は、１０フィート／分のライン速度で生産された。
【０１９３】
各種試料に使用した命名法を、表３に示す。命名法およびその詳細は、表３に示し、また図５および６にて使用した。
【０１９４】
【表３】
2018523596.tif 000012
【０１９５】
積層体接合後、伸長可能であるが非伸縮性の不織物を活性化して伸縮性積層体が延伸できるように、積層体をＢｉａｘ  ｆｉｂｅｒｆｉｌｍにてリング圧延機器に再び通し、ＣＤ方向に延伸した。これらフィルム／不織物積層体は「活性化した」積層体とされる。フィルムは、上述と同じ条件で延伸させたが、かみあいの深さは０．１３であり延伸比は２．２４であった。
【０１９６】
図５は、引張り試験の結果を示す。二成分不織物ポリプロピレン／ポリエチレンと接合したフィルムとは対照的に、活性化が一成分ポリプロピレンと接合したフィルムに負の効果を有することが明らかに示された。この効果は、フィルムを活性化した後に明白である。活性化は、ポリプロピレン系積層体ならびにポリプロピレン／ポリエチレン不織物系伸縮性積層体の両方について、平均破断応力を低減させる。ポリプロピレン系積層体における平均破断応力の低減は、ポリプロピレン／ポリエチレン系積層体における平均破断応力の低減よりも顕著であり、活性化された二成分積層体の引張り強さの結果も、活性化されたＰＰ一成分積層体の引っ張り強さよりも著しく高い。
【０１９７】
図６は、摩耗試験の結果を示し、また、ポリエチレン含有不織物を備えるＩＮＦＵＳＥ（商標）積層体の毛羽立ち度（ｆｕｚｚ  ｌｅｖｅｌ）はポリエチレンを有さないものと比べて著しく低いことも示す。ポリプロピレン系不織物自体が、典型的には、二成分ポリエチレン／ポリプロピレン（ｐｏｌｙｒｏｐｙｌｅｎｅ）不織物よりも高い引張り強さと耐摩耗性を有するものなので、これは驚くべき結果である。
【図１Ａ】
2018523596.tif 000013
【図１Ｂ】
2018523596.tif 000014
【図２】
2018523596.tif 000015
【図３】
2018523596.tif 000016
【図４】
2018523596.tif 000017
【図５】
2018523596.tif 000018
【図６】
2018523596.tif 000019
【手続補正書】
【提出日】平成30年2月20日(2018.2.20)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
多層積層体であって、
エチレン系エラストマーを含むフィルムと、
前記フィルムの第１表面と接触している第１不織層と、
前記フィルムの第２表面と接触している第２不織層とを含み、
前記フィルムの前記第２表面が、前記フィルムの前記第１表面に対向するように配置され、
前記第１不織層または前記第２不織層の少なくとも１つが不織ウェブを含み、また
前記不織ウェブが、ポリエチレン系ポリマーを含む第１構成成分および前記ポリエチレン系ポリマーよりも高い融点を有するポリマーを含む第２構成成分を有する二成分繊維から形成され、ここで前記二成分繊維の表面の少なくとも一部が前記第１構成成分を含み、
前記フィルムおよび前記第１不織層または前記第２不織層の少なくとも１つが複数の超音波接合部位にて接合される、
多層積層体。
【請求項２】
前記エチレン系エラストマーが、オレフィンブロックコポリマー、ランダムコポリマー、またはその組合せである、請求項１に記載の多層積層体。
【請求項３】
前記オレフィンブロックコポリマーが、エチレン／α−オレフィンブロックコポリマーである、請求項２に記載の多層積層体。
【請求項４】
前記ランダムコポリマーが、エチレンおよびα−オレフィンのコポリマーを含む、請求項２に記載の多層積層体。
【請求項５】
ａ）前記フィルムが単層であるか、または、ｂ）前記フィルムが、コア層および少なくとも１つの外側層を含む、請求項１に記載の多層積層体。
【請求項６】
前記フィルムがさらに、少なくとも１つの内側層を含み、ここで前記少なくとも１つの内側層が前記コア層と前記少なくとも１つの外側層との間に配置される、請求項５に記載の多層積層体。
【請求項７】
前記コア層が第１エチレン系エラストマーを含み、および、前記少なくとも１つの外側層が第２エチレン系エラストマーを含む、請求項５に記載の多層積層体。
【請求項８】
前記少なくとも１つの内側層が第３エチレン系エラストマーを含む、請求項７に記載の多層積層体。
【請求項９】
前記第１エチレン系エラストマーおよび前記第２エチレン系エラストマーが互いに異なる、請求項７に記載の多層積層体。
【請求項１０】
前記第１エチレン系エラストマー、前記第２エチレン系エラストマー、または前記第３エチレン系エラストマーの少なくとも１つが異なる、請求項８に記載の多層積層体。
【請求項１１】
前記第２不織層が前記第１不織層とは実質的に異なる、請求項１に記載の多層積層体。
【請求項１２】
前記複数の超音波接合部位が、穴の２０％未満を含む、請求項１に記載の多層積層体。
【請求項１３】
延伸時の前記多層積層体が、その延伸前の平均破断応力の２５％超の平均破断応力を保持する、請求項１に記載の多層積層体。
【請求項１４】
請求項１〜１３のいずれかに記載の多層積層体を含む、物品。
【請求項１５】
多層積層体の製造方法であって、
フィルム、第１不織層および第２不織層を複数の接合部位にて超音波エネルギーを用いて、共に断続的に接合し、多層積層体を形成することを含み、
前記第１不織層は前記フィルムの第１表面と接触しており、また前記第２不織層は前記フィルムの第２表面と接触しており、
前記フィルムの前記第２表面は、前記フィルムの前記第１表面に対向するように配置され、
前記フィルムがエチレン系エラストマーを含み、
前記第１不織層または前記第２不織層の少なくとも１つは不織ウェブを含み、
前記不織ウェブは、ポリエチレン系ポリマーを含む第１構成成分および前記ポリエチレン系ポリマーよりも高い融点を有するポリマーを含む第２構成成分を有する二成分繊維から形成され、ここで前記二成分繊維の表面の少なくとも一部が前記第１構成成分を含む、
方法。
【国際調査報告】
2018523596.tif 000020
2018523596.tif 000021