(57)【要約】  燃料電池装置（１）の動作状態を監視するための測定方法であって、燃料電池装置（１）は、少なくとも１つの燃料電池からなり、燃料電池装置は、それに接続された動作負荷（２）を有し、少なくとも１つの低周波数給電信号（se1(t)、se2(t)）を供給するための少なくとも１つの電力増幅器（５、５’、５”）が設けられ、その出力は、燃料電池装置に接続され、同様に、燃料電池装置に接続された評価装置（６、７、８、９、１０、１１）を有し、少なくとも１つの給電信号sei(t)に対する信号応答ｓai(t)を取得する。燃料電池装置（１）は、異なる周波数（fe１、fe２）の２つ以上の個別信号（se1(t)、se2(t)）を有し、個別信号は燃料電池装置（１）に供給され、評価装置は、個別信号（se1(t)、se2(t)）の相互変調積（mfe1+/-nfe2）の選択された周波数（fa3、fa4）で信号応答ｓai(t)を取得し、前記信号応答の振幅を測定し、少なくとも１つの出力信号（sAZ、s’AZ、s”AZ）を得る。
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
燃料電池の動作状態を監視するための方法であって、少なくとも１つの燃料電池を備える燃料電池装置（１）には、低周波数領域の給電信号（s1(t)、s２(t)）が供給され、発生する信号応答ｓai(t)が測定及び評価され、
前記給電信号は、異なる周波数（f1、ｆ2）の２つ以上の個別給電信号（s1(t)、s２(t)）を備え、前記信号応答ｓai(t)は、前記個別信号の相互変調積（mf1+/-nf2）の選択された周波数（f3、f4）で測定され、測定された相互変調信号（si1、si2）は、前記動作状態を評価するために使用されることを特徴とする方法。
【請求項２】
前記個別信号（s1(t)、s２(t)）の異なる振幅による連続測定が行われ、前記測定された相互変調信号（si1、si2）の評価により、前記燃料電池装置の電流／電圧特性曲線の非線形の範囲を求めることを特徴とする請求項１に記載の方法。
【請求項３】
前記信号応答ｓai(t)は、２次の相互変調積の周波数で測定されることを特徴とする請求項１又は２に記載の方法。
【請求項４】
前記給電信号は、厳密に２つの個別信号（s1(t)、s２(t)）を備え、２次の低周波数実相互変調積の周波数（f2-f1）での前記信号応答ｓai(t)が測定されることを特徴とする請求項３に記載の方法。
【請求項５】
燃料電池装置（１）の動作状態を監視するための測定装置であって、
前記燃料電池装置は、少なくとも１つの燃料電池を備え、動作負荷（２）が前記燃料電池装置に接続され、更に、少なくとも１つの低周波数給電信号（se1(t)、se2(t)）を供給する少なくとも１つの電力増幅器（５、５’、５”）が設けられ、その出力は、前記燃料電池装置に接続され、同様に、前記燃料電池装置に接続された評価装置（６、７、８、９、１０、１１）により、前記少なくとも１つの給電信号sei(t)に対する信号応答ｓai(t)が検出され、
異なる周波数（fe１、fe２）の２つ以上の個別信号（se1(t)、se2(t)）が前記燃料電池装置（１）に供給され、前記評価装置は、前記個別信号（se1(t)、se2(t)）の相互変調積（mfe1+/-nfe2）の選択された周波数（fa3、fa4）で前記信号応答ｓai(t)を検出し、前記信号応答を少なくともその振幅に応じて測定し、少なくとも１つの出力信号（sAZ、s’AZ、s”AZ）を得ることを特徴とする測定装置。
【請求項６】
電力振幅器（５’、５”）が、前記供給される各個別信号（se1(t)、se2(t)）毎に設けられていることを特徴とする請求項５に記載の測定装置。
【請求項７】
前記評価装置は、前記相互変調積の選択された周波数（fa3、fa4）毎にバンドパス（１０、１１）を有することを特徴とする請求項５又は６に記載の測定装置。
【請求項８】
前記少なくとも１つの電力増幅器（５、５’、５”）の出力は、結合コンデンサ（CKE、C’KE、C”KE）を介して前記燃料電池装置（１）に接続されていることを特徴とする請求項５〜７のいずれか１項に記載の測定装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池の動作状態を監視するための方法に関する。この方法では、少なくとも１つの燃料電池を備える燃料電池装置に低周波数域の信号が供給され、発生する信号応答が測定及び評価される。
【０００２】
同様に、本発明は、少なくとも１つの燃料電池を備える燃料電池装置の動作状態を監視するための測定装置に関する。この装置では、動作負荷が燃料電池装置に接続され、更に、少なくとも１つの低周波数信号を供給するために、少なくとも１つの供給増幅器が設けられ、その出力が燃料電池装置に接続され、少なくとも１つの給電信号に対する信号応答を検出するために、評価装置が同様に燃料電池装置に接続されている。
【背景技術】
【０００３】
この主題の方法が知られている。例えば、出願人のＥＰ１６４６１０１Ｂ１は、燃料電池の臨界動作状態を決定するための方法を開示している。この方法では、交流信号が燃料電池又は燃料電池スタックに供給されると、得られる信号応答の高調波成分が燃料電池の動作状態に関する結論をもたらすという事象を利用している。電流の好ましい供給では、電圧が信号応答として測定され、その高調波成分は定性的／定量的に測定及び評価される。出願人のＷＯ２０１３／１６４４１５Ａ１は、例えば、歪み率測定に基づき得られる信号応答を評価するための計算方法を開示している。
【０００４】
ＵＳ８，９０６，５６８Ｂ２はこの主題の別の方法を記載している。この方法は、例えば１Ｈｚ及び３Ｈｚの非常に低い周波数の２つの信号を用い、発生する高次の振動を監視する。
【０００５】
既知の測定方法又は装置の出発点は、燃料電池の電流／電圧特性曲線が強い非線形領域と、強い線形領域とを有するという事実に基づいている。正弦波電流を燃料電池又は燃料電池スタックに供給すると、燃料電池がその特性曲線の線形領域で動作している限り、高調波成分が少なく、歪み率が小さい正弦波信号応答が得られる。しかしながら、燃料電池が不適切な動作状態、例えば準化学量論的な状態で動作すると、燃料電池は電流／電圧特性曲線の高い非線形領域に入り、信号応答として測定された電圧の高調波成分は急激に増加する。
【０００６】
本明細書では、低周波数信号とは、周波数又は周波数成分が一般的に１０〜２０ｋＨｚの周波数を超えないものを意図する。簡略記載のために本明細書で使用されている「交流信号」という用語は、交流と交流電圧とを同じように含むことを意図する。
【０００７】
高調波成分の測定に基づく既知の方法は、燃料電池の動作状態に関する多くの記述を可能とするが、評価のための多大な労力も必要とする。これは、多数の高調波、例えば第９又は第１１高調波の比較的多数の周波数を検出することにもよる。一方、５００ボルト台の電圧を有する十分な大きさの正弦波電流を燃料電池スタックへ結合すると、技術的問題がもたらされる。この問題は、特に、電圧又は電流である給電信号の周波数が従来技術において上記したように比較的低い、例えば１０Ｈｚ未満である場合に、起こる。高調波成分は重要な要素であることから、給電信号の歪み率を非常に低くする必要があり、これには多大な労力を必要とする。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
本発明の目的は、比較的簡易で費用効率の良い方法で臨界動作状態を迅速に検出することのできる方法及び装置を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
この目的は上記種類の方法により達成される。本発明によると、給電信号は、異なる周波数の２つ以上の個別信号を備え、信号応答は個別信号の相互変調積の選択された周波数で測定され、測定された相互変調信号は動作状態を評価するために使用される。
【００１０】
本発明の重要な利点は、高調波分析とは対照的に、信号応答の測定において高帯域幅を必要とせず、周波数を非常に小さい相互変調周波数に制限することができることである。例えば、アナログ又はデジタバンドパスフィルタを使用することができるように、本発明では、高周波数信号を記憶し、それらを正確に知られている低周波数で測定することができ、ＦＦＴ（高速フーリエ変換）を必ずしも適用する必要はない。また、測定をリアルタイムで行うことができる。
【００１１】
非線形の大きさ又は範囲を正確に決めるために、個別信号の異なる振幅による連続測定を行い、測定された相互変調信号を評価することにより、燃料電池装置の電流／電圧特性曲線の非線形の大きさが決まると特に有益である。
【００１２】
信号応答が２次の相互変調積の周波数で測定されると、本発明は特に有利である。
【００１３】
多くの場合、実際には、提供された信号が厳密に２つの個別信号を有し、信号応答が２次の低周波数実相互変調積の周波数で測定されると、十分に費用効果があり、迅速に実行することができる。
【００１４】
また、上記目的は上記種類の測定装置により達成される。本発明によると、異なる周波数の２つ以上の個別信号が燃料電池装置に供給され、評価装置は、個別信号の相互変調積の選択された周波数で信号応答を検出し、少なくとも１つの出力信号を得るために少なくとも振幅に応じて信号応答を測定する。
【００１５】
場合によっては、各個別給電信号のために電力増幅器が設けられると、より簡単で費用効果がある。
【００１６】
評価装置が相互変調積の選択された各周波数に対してバンドパスを有する場合、費用効果のある構造が実現でき、これにより、アナログフィルタを使用することができる。
【００１７】
燃料電池装置が通常高い電圧であることを考慮すると、少なくとも１つの電力増幅器の出力が結合コンデンサを介して燃料電池装置に接続されていると、特に有益である。
【００１８】
本発明を、他の利益と共に、図に示す以下の実施例を用いて詳細に説明する。これらの図は以下の通りである。
【図面の簡単な説明】
【００１９】
【図１】図１は、本発明の方法の実施に適した本発明の例示的な測定装置を示す簡易ブロック図である。
【図１ａ】図１ａは、本発明の方法の実施に適した本発明の例示的な測定装置を示す簡易ブロック図である。
【図２】図２は、典型的な燃料電池の電圧／電流プロファイルを示す図であり、可能な信号応答による電池への低周波数信号の供給を概略的且つ象徴的に示す。
【図３】図３は、振幅／周波数表であり、燃料電池へ給電信号の基本周波数と、異なる周波数の組み合わせに対して得られる応答スペクトルとを示す。
【図４】図４は、振幅／周波数表であり、燃料電池へ給電信号の基本周波数と、異なる周波数の組み合わせに対して得られる応答スペクトルとを示す。
【図５】図５は、振幅／周波数表であり、燃料電池へ給電信号の基本周波数と、異なる周波数の組み合わせに対して得られる応答スペクトルとを示す。
【図６】図６は、振幅／周波数表であり、燃料電池へ給電信号の基本周波数と、異なる周波数の組み合わせに対して得られる応答スペクトルとを示す。
【発明を実施するための形態】
【００２０】
図１は、燃料電池機構１の動作状態を監視するための測定装置の基本構造を示す。燃料電池機構１は、測定中、負荷２、好ましくは商用電子電流シンクに接続され、可調整電流Ｉを提供する。これにより、記号ボックス３に示される電池の動作点を任意で移動させることができる。簡略化のために、本明細書では、燃料電池又は燃料電池装置についてのみ言及する。しかしながら、この用語は、燃料電池スタック、即ち、多数の燃料電池の直列接続を含む。例えば、電動車両の電源に使用されるこのような燃料電池スタックは、数百の個別電池からなることもあり、数百ボルトの高動作電圧を有することもある。
【００２１】
信号生成器４では、異なる周波数の複数の信号を生成することができ、本実施例では、周波数f1、f２の２つの個別信号se1(t)、se2(t)を生成することができる。これらの周波数は、給電信号の周波数であることから、以下、fe1、fe2として頻繁に示す。信号の周波数及び振幅を変更することができる。「信号生成器」という用語は、複数の信号を生成する生成器と、それぞれが単一の信号を生成する複数の信号生成器とを含む。信号生成器４に続いて電力増幅器５が設けられている。個別信号se1(t)、se2(t)が電力増幅器５に供給され、電力増幅器５の出力は、結合コンデンサＣＫＥを介して燃料電池装置１に接続されている。結合コンデンサＣＫＥは、必ずしも必要ではないが、多くの場合、燃料電池の比較的高い動作電圧を考慮すると適切な手段である。本実施例では、電力増幅器５は、１つの電流i(t)を燃料電池１に供給する。応答信号である電圧u(t)が分離コンデンサＣＫＡを介して増幅器６の入力に供給される。応答信号は、特性曲線に基づき、供給された電流により燃料電池装置１の端子で生成される信号である。
【００２２】
ここでは、電流の供給が好ましい変形例ではあるが、電圧を燃料電池装置１に印加することができることに留意されたい。電圧が印加されると、低周波数電圧が印加されたときに発生する低周波数電流が信号応答として評価される。この場合、電流に比例する電圧が増幅器６に相当する増幅器の入力に供給されることは当業者には明らかである。
【００２３】
ここでは、差動増幅器である増幅器６の出力信号が更に処理され、信号応答に含まれる相互変調積の振幅と、可能であれば位相とが判断される。図１に示す実施例では、この目的のためにデジタル信号処理が行われる。信号サンプリングのエイリアシング効果を低減するために、増幅器６の出力信号は、ローパス７で高周波数成分が除去される。ローパス７に続いてＡ／Ｄ変換器８が設けられている。Ａ／Ｄ変換器８の出力信号はマイクロプロセッサ９に供給される。出力信号sAZを得るために、マイクロプロセッサ９ではＦＦＴ（高速フーリエ変換）が行われる。出力信号sAZは、信号応答における相互変調積の振幅値と、必要に応じて位相とに関係する情報を含む。
【００２４】
以下に示す例では、信号処理は、主にデジタル処理であるが、相互変調積を求めるのにアナログバンドパスフィルタを使用することもできる。図１ａは、図１の測定装置の変形例を示す。ここでは、２つの信号生成器４’、４”から２つの個別電力増幅器５’、５”及び２つの結合コンデンサC’KE、C”KEを介して２つの個別信号se1(t)、se2(t)が供給される。一方、測定装置の出力では、増幅器６に続いて、２つ以上、本実施例では２つのバンドパスフィルタ１０、１１が設けられている。バンドパスフィルタ１０、１１は、選択された周波数f3、f4での信号応答sai(t)の所望の信号を狭くフィルタ処理し、これらの周波数f3、f4の２つ（又は、それ以上）の個別信号s’AZ、s”AZからなる出力信号を供給する。
【００２５】
以下に、図２を参照して燃料電池の信号応答の生成について説明する。図２は、最適動作条件（実線）及び臨界動作条件（一点鎖線）での燃料電池スタックの電流電圧特性曲線の例を示す。動作点（稼働点）は、通常、最大電力の近くで選択される。臨界動作状態を検出するための本願方法は、非線形の程度の監視に基づいている。図において、記号f1、f2で示す異なる周波数fe1、fe2の少なくとも２つの正弦波電流信号を供給すると、給電周波数の周波数成分だけでなく低周波数及び高周波数の相互変調積が非線形の伝達挙動で電圧応答信号内に生じる。
【００２６】
図示の場合のように、動作点での非線形の範囲が、例えばセルフラッディングによる限界電流密度の減少により増加すると、応答信号内の相互変調積の割合も増加する。
【００２７】
動作点の選択は、主として燃料電池スタックの用途により決まる。特定の電力及び電力密度に対する要求が高い可動可搬型のアプリケーションでは、動作点は、最大電力の近くで選択される。固定型のシステムでは、稼動点は、燃料利用率の増加という意味で、より低い電流密度で選択される。両方の場合において、動作点は、電流電圧特性曲線の非線形領域内又は近くである。
【００２８】
動作点（電流又は電流密度）は、線形領域内又は非線形領域内であることもある。臨界動作状態に到達すると、特性曲線は様々な点で変化する。
（１）電池電圧の得られる連続成分はわずかに減少する。
（２）特性曲線の局所スロープは減少する。
（３）特性曲線の非線形部分は、動作点及び臨界状態の種類に応じて変化する。しかしながら、一般的には、非線形部分はより顕著になり、低電流密度領域のような特定の動作状態では、活性化損失の増加の結果として非線形部分は減少する。
【００２９】
連続成分の減少により、臨界状態を認識することができるが、どのような臨界状態が生じるか、又は、どのような対策を取るべきかを識別することはできない。傾斜及び直線性に関して動作点の周りの信号応答又は伝達挙動を分析することにより、臨界状態の種類を推測することができる。図示の動作点では様々な臨界状態が可能となる。
【００３０】
（フラッディング）
この場合、連続成分が減少するにつれて非線形特性は増加する。非線形特性の増加は、限界電流密度（分子拡散により制限される最大到達可能電流）の減少又はセルフラッディングの状態に相当する。余分な水分を除去するために、通常大気下で動作するカソードの供給を増加させることは、適切な対策である。
【００３１】
（脱水）
この場合、連続成分の減少に伴い非線形特性が減少する。非線形特性の減少は、限界電流密度（最大到達可能電流）の増加又は電池乾燥状態に相当する。連続成分の減少は、電解質抵抗の増加により説明される。適切な手段による水分と電池の供給の増加は、ここでは、適切な対策である。
【００３２】
非線形挙動を検出するための方法は少なくとも３つある。
【００３３】
（ａ）固定電流電圧特性曲線の記録。しかしながら、この方法は、動作中は不可能である。
【００３４】
（ｂ）高調波歪み及び全高調波歪みの検出
非線形伝達関数が適用される場合、非正弦波出力信号が、給電正弦波信号から生成される。出力信号は、「調和的」に歪み（「歪み係数」という）、給電信号周波数の正の整数倍周波数での複数の正弦関数からなる。給電信号周波数は、通常、数Ｈｚ〜ｋＨｚの領域である。出力周波数は給電周波数の整数倍である。
【００３５】
（ｃ）相互変調積の検出
本発明の方法では、給電信号は、異なる周波数の低周波数領域における少なくとも２つの正弦波信号からなる。非線形伝達関数の場合、給電周波数の混合積が応答信号内に生じる。２つの給電周波数f1、f2により、２次混合積は、周波数f1+f2（和）及びf１-f2（差）の２つの正弦波信号である。これらの新たに形成された信号は、順番に、互いに混じり合い、入力信号と混じり合うことから、より高次のより混じり合った積が生成される。それらの効果は、２次混合積と比較して非常に低いレベルであるため、実際の適用において、通常、無視することができる。
【００３６】
給電信号周波数は、数Ｈｚ〜ｋＨｚの範囲であるが、０．１ｋＨｚ〜１０ｋＨｚの範囲であることが好ましい。出力周波数は、低周波数領域における給電信号の差、給電周波数、及び、高周波数領域における和に従う。評価にあっては、ＦＦＴの後、全スペクトルを使用しても良く、又は、相互変調積の特定の周波数をアナログ又はデジタルバンドパスフィルタを用いてフィルタ処理しても良い。
【００３７】
燃料電池アノード及び燃料電池カソード上の電気化学二重層の容量性挙動は、アノード及びカソードの対応する非線形のローパス特性をもたらす。これにより、相互変調スペクトルにおいて、１Ｈｚ未満の低周波数の検出が特に有用になる。特に、非常に低い相互変調周波数に関して、相互変調積の測定は、高調波歪みの測定と比較して、必要な計測構造において有益である。
【００３８】
燃料電池の動作状態を監視するために、電池電圧の監視が通常実際に使用される。実験室では、この目的のために電気化学インピーダンス分光法が用いられる。０．０５Ｈｚ〜１０ｋＨｚの範囲の正弦波信号が使用される。信号対ノイズ比を増加させるために出来るだけ高い振幅を選択する。一方、インピーダンス分光に必要な線形領域に留まるために、出来るだけ低い振幅を選択する。一般的な振幅は、１ｍＡ  ｃｍ−２〜１０ｍＡ  ｃｍ−２である。したがって、５０ｃｍ２〜２００ｃｍ２の一般的なセル断面積では、電流振幅は５０ｍＡ〜２Ａの領域である。
【００３９】
しかしながら、非線形を検出するために、高い振幅が有益であるが、振幅は結合コンデンサのサイズにより制限される。これらのコンデンサの得られるハイパス特性のため、周波数は、主に、１Ｈｚより大きい周波数に制限される。１Ｈｚ未満の分析のための関心領域（燃料電池のローパス特性）は、低周波数相互変調の評価をせずにマスクされたままである。
【００４０】
この問題は、相互変調積に基づく本発明につながっている。
【００４１】
出願人は、図２を用いてシミュレーション及び測定を行った。その結果を以下の表に示す。６０００Ｈｚ及び６０２５Ｈｚの信号振幅の１０ｍＡ  ｃｍ−２から２５ｍＡ  ｃｍ−２への増加は、例示したf2-f1の相互変調、及び、2f2-f1相互変調のフーリエ成分の大きな増加をもたらす。これは、動作点±Σ信号振幅の領域における特性曲線の非線形特性により説明することができる。低振幅で小さい領域のみが分析されると、挙動が益々線形になり、相互変調積は消える。この効果は、評価された相互変調周波数の振幅及び信号供給のための電力増幅器の変調に関する、入力振幅の目標とする最適化を可能にする。
【００４２】
（表：応答信号の入力振幅の効果）
入力信号の振幅
f / Hz   i / A cm-2
f1         6000     0.025  0.02  0.01     入力信号
f2         6025     0.025  0.02  0.01
出力信号の選択フーリエ成分
f / Hz    -           -         -
f2-f1      25       1.26E-06   9.06E-07   7.44E-08    出力信号  
2f2-f1     50       1.21E-07   1.85E-07   2.26E-07
【００４３】
図３〜６は概略スペクトルを示す。
多様な相互作用を通したより良い全体図を示すために、各図では、それぞれ２つの給電周波数に限定されている。図示のスペクトルは、６次までの全ての相互変調積を示す。２次相互変調積、特に２次（f2-f1）の低周波数実相互変調積は、他の信号評価のために追跡されることが好ましいことに留意されたい。これは、図において最小周波数である。
【００４４】
図３は、基底周波数f1＝６０００Ｈｚ、f2＝６０２５Ｈｚでの概略出力スペクトル及び応答スペクトル、並びに、６次までの相互変調積を示す。図４は、基底周波数f1＝１０００Ｈｚ、f2＝１００１Ｈｚでの対応するスペクトルを示す。図５は、基底周波数f1＝２００Ｈｚ、f2＝２００．１Ｈｚでのアナログスペクトルを示す。図６は、f1＝１００Ｈｚ、f2＝１０５Ｈｚでのアナログスペクトルを示す。
【００４５】
評価のために低周波数相互変調積が利用可能であることがスペクトルからわかる。多くの場合、相互変調積の最低周波数（f2-f1）が実際の評価に適している。この周波数又は他の周波数の監視と、その周波数の評価とにより、燃料電池の動作点の位置と、それぞれの動作状態とを検出することができる。これにより、適切な対策を行う、又は、望ましくない動作状態であることを示す。
【００４６】
非線形の大きさ又は範囲のより正確な決定のために、個別給電信号s1（t）、s2（t）の異なる振幅による連続測定が行われ、測定された相互変調信号si1、si2を評価することにより、燃料電池装置の電流／電圧特性曲線の非線形の大きさが決まることが特に有益である。
【００４７】
評価を短時間で迅速に実行することができ、得られる情報は実用に十分であることから、応答信号の量は、主として、生じる相互変調積の評価に使用される。しかしながら、対応して基準給電信号による応答信号の位相は、測定方法を最適化するために追加的に使用することのできる情報を含むことに留意されたい。例えば、更なる処理のために対応して基準給電信号に対して位相変位がない又は最小位相変位のみを示す相互変調積の応答信号周波数を選択すると、個別の損失メカニズムの非線形成分をより簡単に分離することができる。
【００４８】
従来技術とは対照的に、測定の開始点は、高次の歪みではなく、差動周波数、すなわち対応する相互変調積に基づくことから、電力増幅器又は信号源の他の歪み及び周波数応答に注意を払う必要がなく、市販の製品に費用効果良く適応することができる。実際には、先端技術によると、給電信号の僅かな歪み率でさえも誤った測定を招いたり、測定を損ねたりすることもある。
【００４９】
本発明は、比較的高い周波数で信号を送信することができることから、結合コンデンサの使用について従来技術のような問題はないという利益を有する。したがって、結合コンデンサの値を小さくすることができ、コンデンサに蓄えられた電荷による問題を低減することができる。
【図１】
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【図１ａ】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【国際調査報告】
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