(57)【要約】  本開示は、核燃料を、超臨界二酸化炭素などの超臨界流体で処理するシステムおよび方法を記載する。超臨界流体への種々のリガンドの追加が記載されており、１つ以上のリガンドは、核燃料から１つ以上の核分裂生成物を選択的に除去するために選ばれることができる。核燃料は、原子炉の内部で処理されてもよく、または、処理前に原子炉から除去されてもよい。本開示はまた、例えば、溶融塩高速原子炉、進行波原子炉、および、収容された溶融塩原子炉において、超臨界流体での液体核燃料処理のための方法およびシステムを示す。
2018507396.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
核分裂炉であって、
少なくともいくらかの核分裂性物質を含む大量の燃料塩を含み、また、燃料塩における連鎖反応を生成するように適合され、それによって、燃料塩において熱と核分裂生成物とを生成する、原子炉心と、
熱を燃料塩から冷却剤に転送するように適合された少なくとも１つの熱交換器と、
冷却剤の熱を電力に変換する発電ユニットと、
燃料塩から少なくともある量の核分裂生成物を除去するように適合された超臨界流体分離システムと、
を含むことを特徴とする核分裂炉。
【請求項２】
上記超臨界流体分離システムは、
燃料塩を超臨界流体と接触させる超臨界流体接触容器と、
燃料塩を上記原子炉心と超臨界流体接触容器との間で循環させる燃料塩転送ユニットと、
上記超臨界流体接触容器と流体的に接続された超臨界流体源であって、超臨界流体は、リガンドが少なくとも１つの核分裂生成物と接触すると、少なくとも１つの核分裂生成物を超臨界流体に溶解させる少なくとも１つのリガンドを含む、超臨界流体源と、
上記原子炉心と超臨界流体接触容器との間の燃料塩の転送を制御するとともに、超臨界流体源から超臨界流体接触容器を通しての超臨界流体の転送を制御する制御器と、
を含むことを特徴とする請求項１に記載の核分裂炉。
【請求項３】
上記燃料塩転送ユニットは、燃料塩を原子炉心と接触容器との間で転送するときに、燃料塩を溶融状態に維持することを特徴とする請求項２に記載の核分裂炉。
【請求項４】
燃料塩は、超臨界流体との接触の間、接触容器の中で、溶融状態のままであることを特徴とする請求項３に記載の核分裂炉。
【請求項５】
上記燃料塩転送ユニットは、燃料塩を上記原子炉心から接触容器へ転送するときに燃料塩を溶融状態に維持し、接触容器は、
燃料塩注入器と、
接触容器環境制御システムと、
を含み、
上記制御器は、接触容器へ注入されると溶融燃料塩が固化して燃料塩粒子になるように、注入器と環境制御システムとを動作させることを特徴とする請求項３に記載の核分裂炉。
【請求項６】
上記燃料塩転送ユニットは、粒子が超臨界流体に接触した後に、燃料塩粒子を接触容器から除去することを特徴とする請求項５に記載の核分裂炉。
【請求項７】
上記燃料塩転送ユニットは、溶融燃料塩が原子炉心に戻る前に、燃料塩粒子を融解して溶融燃料にすることを特徴とする請求項６に記載の核分裂炉。
【請求項８】
上記燃料塩注入器は、
接触容器に含まれる超臨界流体の中に溶融燃料塩を分散させて滴のしぶきにするように適合されたノズルであって、接触容器は、分散した溶融燃料塩が固化して燃料塩粒子になるような温度および圧力に環境制御システムによって維持される、１つ以上のノズルを含むことを特徴とする請求項５に記載の核分裂炉。
【請求項９】
接触容器環境制御システムは、
圧力センサー、
温度センサー、
ヒーター、
熱交換器、
溶融燃料塩の接触容器に入る流速を制御する超臨界流体注入バルブと、
溶融燃料塩の接触容器から出る流速を制御する超臨界流体抽出バルブと、
のうちの１つ以上を含むことを特徴とする請求項５に記載の核分裂炉。
【請求項１０】
接触容器から流れ出る超臨界流体は、燃料塩から除去されたある量の核分裂生成物を含み、上記超臨界流体分離システムは、
接触容器から流れ出る超臨界流体を受けて、超臨界流体から上記ある量の核分裂生成物のうちの少なくともいくらかを分離するように、接触容器に流体的に接続された分離容器を含むことを特徴とする請求項２に記載の核分裂炉。
【請求項１１】
核分裂炉であって、
少なくともいくらかの核分裂生成物を含む大量の燃料塩を含む燃料塩コンテナを含む１つ以上の第１燃料塩コンテナと、
少なくとも上記第１燃料塩コンテナを保持するように適合され、また、燃料塩における連鎖反応を生成するように適合され、それによって、燃料塩において熱を生成する、原子炉心と、
熱を燃料塩から冷却剤に転送するように適合された少なくとも１つの熱交換器と、
超臨界流体を上記第１燃料塩コンテナに通すように適合された超臨界流体抽出システムと、
を含み、
上記超臨界流体抽出システムは、
上記第１燃料塩コンテナと流体的に接続可能な超臨界流体源であって、接続されると、超臨界流体を第１燃料塩コンテナに運搬する、超臨界流体源と、
上記第１燃料塩コンテナと流体的に接続可能な分離容器であって、第１燃料塩コンテナから超臨界流体を受ける、分離容器と、
上記源から第１燃料塩コンテナを通して分離容器への超臨界流体の転送を制御する制御器と、
を含むことを特徴とする核分裂炉。
【請求項１２】
上記超臨界流体は、少なくとも１つの核分裂生成物を溶解するリガンドを含む超臨界二酸化炭素であることを特徴とする請求項１１に記載の核分裂炉。
【請求項１３】
リガンドは、クペロン、クロロアニリン酸、β−ジケトン、Ｎ−ベンゾイル−Ｎ−フェニルヒドロキシルアミン、α−ジオキシン類、ジアミノベンジジン、ポルフィンなどのポルフィリン化合物、８−ヒドロキシキノリン、ニトロソナフトール、ニトロソフェノール、エチレンジアミンテトラ酢酸、ジフェニルカルバジド、ジフェニルカルバゾン、アゾアゾキシＢＮ、ジエチルジチオカルバメートナトリウム、ジチゾン、ビスムチオールＩＩ、チオテノイルトリフルオルアセトン、チオキセン、チオホスフィン酸、ホスフィンスルフィド、ホスホロチオ酸、および燐酸トリブチルから選択されることを特徴とする請求項１２に記載の核分裂炉。
【請求項１４】
原子炉心と分離システムとの間で燃料塩コンテナを転送するコンテナ転送ユニットを含むことを特徴とする請求項１１に記載の核分裂炉。
【請求項１５】
分離システムは、燃料塩コンテナが原子炉心にある間に、超臨界流体を燃料塩コンテナに通すことを特徴とする請求項１１に記載の核分裂炉。
【請求項１６】
進行波原子炉であって、
少なくともいくらかの核分裂性物質と核分裂生成物とを含む燃料物質を含む少なくとも１つの燃料ピンを有する第１燃料集合体を含む原子炉心と、
第１ナトリウム冷却剤を含む原子炉容器であって、原子炉心が原子炉容器の中にあって第１ナトリウム冷却剤と接触している、原子炉容器と、
第１燃料集合体を原子炉心の中の第１位置から原子炉心の中の第２位置へ移動するように適合された集合体シャッフルシステムと、
核分裂生成物を燃料物質から第１燃料集合体へ移動する超臨界流体分離システムと、
を含み、
上記超臨界流体分離システムは、
上記第１燃料集合体と流体的に接続可能な超臨界流体源であって、超臨界流体を第１燃料集合体へ運搬する、超臨界流体源と、
上記第１燃料集合体と流体的に接続可能な分離容器であって、第１燃料集合体から超臨界流体を受ける、分離容器と、
上記源から第１燃料集合体を通して分離容器への超臨界流体の転送を制御する制御器と、
を含むことを特徴とする進行波原子炉。
【請求項１７】
上記超臨界流体源は、第１燃料集合体の少なくとも１つのピンと流体的に接続可能であり、超臨界流体をこの少なくとも１つのピンに運搬し、
上記超臨界流体分離システムは、
第１燃料集合体の少なくとも１つのピンと流体的に接続可能な分離容器であって、第１燃料集合体のこの少なくとも１つのピンから超臨界流体を受けるように適合された、分離容器と、
上記源から第１燃料集合体のこの少なくとも１つのピンを通して分離容器への超臨界流体の転送を制御する制御器と、
を含むことを特徴とする請求項１６に記載の進行波原子炉。
【請求項１８】
上記集合体シャッフルシステムは、原子炉心から第１集合体を除去するように適合され、上記超臨界流体分離システムは、第１集合体が原子炉心の外側にあるときに、第１集合体から核分裂生成物を除去することを特徴とする請求項１６に記載の進行波原子炉。
【請求項１９】
上記集合体シャッフルシステムは、第１集合体を上記第２位置に移動する前に、上記第１位置から原子炉心の中の中間位置へ第１集合体を除去するように適合され、
上記超臨界流体分離システムは、第１集合体が原子炉心の中の上記中間位置にあるときに、第１集合体から核分裂生成物を除去することを特徴とする請求項１６に記載の進行波原子炉。
【請求項２０】
上記超臨界流体分離システムは、第１集合体が原子炉心の中の上記第１位置にあるときに、第１集合体から核分裂生成物を除去することを特徴とする請求項１６に記載の進行波原子炉。
【請求項２１】
上記超臨界流体分離システムから核分裂生成物を受ける核分裂生成物取り扱いシステムを含むことを特徴とする請求項１６に記載の進行波原子炉。
【請求項２２】
超臨界流体は、少なくとも１つの核分裂生成物を溶解するリガンドを含む超臨界二酸化炭素であることを特徴とする請求項１６に記載の進行波原子炉。
【請求項２３】
リガンドは、クペロン、クロロアニリン酸、β−ジケトン、Ｎ−ベンゾイル−Ｎ−フェニルヒドロキシルアミン、α−ジオキシン類、ジアミノベンジジン、ポルフィンなどのポルフィリン化合物、８−ヒドロキシキノリン、ニトロソナフトール、ニトロソフェノール、エチレンジアミンテトラ酢酸、ジフェニルカルバジド、ジフェニルカルバゾン、アゾアゾキシＢＮ、ジエチルジチオカルバメートナトリウム、ジチゾン、ビスムチオールＩＩ、チオテノイルトリフルオルアセトン、チオキセン、チオホスフィン酸、ホスフィンスルフィド、ホスホロチオ酸、および燐酸トリブチルから選択されることを特徴とする請求項２２に記載の進行波原子炉。
【請求項２４】
進行波原子炉の動作の間に燃料物質の拡張を監視する膨張監視装置を含み、
上記制御器は、燃料物質の拡張に基づいて、超臨界流体の転送を制御することを特徴とする請求項１６に記載の進行波原子炉。
【請求項２５】
冷却剤における核分裂生成物の濃度を監視する冷却剤監視装置を含み、
上記制御器は、冷却剤における核分裂生成物の濃度に基づいて、超臨界流体の転送を制御することを特徴とする請求項１６に記載の進行波原子炉。
【請求項２６】
上記超臨界流体分離システムは、
第１ナトリウム冷却剤から核分裂生成物を除去するように適合されていることを特徴とする請求項１６に記載の進行波原子炉。
【請求項２７】
アルゴンの中に第１燃料集合体を保持するように適合されている転送容器を含み、
超臨界流体分離システムは、第１燃料集合体に曝露されたアルゴンから核分裂生成物を除去するように適合されていることを特徴とする請求項１６に記載の進行波原子炉。
【請求項２８】
第１ナトリウム冷却剤から核分裂生成物を除去する吸収装置を含む冷却剤清掃システムを含むことを特徴とする請求項１６に記載の進行波原子炉。
【請求項２９】
核分裂炉の運転方法であって、
原子炉心に、核分裂性物質を含む初期燃料を装填するステップと、
一時期、原子炉心にて第１連鎖反応を維持し、それによって、初期燃料よりも少ない核分裂性物質と初期燃料よりも大きい少なくともいくらかの量の核分裂生成物とを含む、部分的に反応した燃料を生成するステップと、
部分的に反応した燃料のうちの少なくともいくらかを、少なくとも１つの核分裂生成物と金属錯体を形成する少なくとも１つのリガンドを含む超臨界流体と接触させ、それによって、超臨界流体と核分裂生成物との混合物と、部分的に反応した燃料よりも少ない量の核分裂生成物を含む再生された燃料とを生成するステップと、
再生された燃料から、超臨界流体と核分裂生成物との混合物を分離するステップと、
再生された燃料において第２連鎖反応を開始するステップと、
超臨界流体と核分裂生成物との混合物から、核分裂生成物のうちの少なくともいくらかを抽出するステップと、
を含むことを特徴とする方法。
【請求項３０】
接触は、部分的に反応した燃料のうちの少なくともいくらかについて、原子炉心からそれを除去せずに実行されることを特徴とする請求項２９に記載の方法。
【請求項３１】
接触は、原子炉心にて第１連鎖反応を中断せずに実行されることを特徴とする請求項３０に記載の方法。
【請求項３２】
第１連鎖反応を中断せずに、部分的に反応した燃料のうちの少なくともいくらかを、原子炉心から除去するステップと、
部分的に反応した燃料のうちの少なくともいくらかを、原子炉心から除去した後に、選択動作を実行するステップと、
再生された燃料を原子炉心に返却するステップと、
を含むことを特徴とする請求項２９に記載の方法。
【請求項３３】
第１連鎖反応を中断せずに、再生された燃料を原子炉に返却するステップを含むことを特徴とする請求項３２に記載の方法。
【請求項３４】
上記核分裂炉は進行波原子炉であって、上記方法は、
原子炉心に、核分裂性物質を含む初期燃料を含む複数のピンを装填するステップと、
一時期、原子炉心の増殖燃焼領域にて第１連鎖反応を維持し、それによって、部分的に反応した燃料を含む少なくとも１つのピンを生成するステップと、
部分的に反応した燃料を含む少なくとも１つのピンを、原子炉の中の異なる位置に移動するステップと、
移動動作の間またはその後に、少なくとも１つのリガンドを含む超臨界流体を少なくとも１つのピンに通すことによって、少なくとも１つのピンの中の部分的に反応した燃料を接触させて、再生された燃料を含む少なくとも１つのピンを得るステップと、
を含むことを特徴とする請求項２９に記載の方法。
【請求項３５】
移動動作は、ピンシャッフル動作の一部であることを特徴とする請求項３４に記載の方法。
【請求項３６】
再生された燃料における第２連鎖反応の開始は、原子炉心の増殖燃焼領域の位置に、再生された燃料を含む少なくとも１つのピンを配置することによって達成されることを特徴とする請求項３４に記載の方法。
【請求項３７】
核分裂炉は溶融塩原子炉であり、接触は、部分的に反応した溶融塩燃料について、原子炉心からそれを除去せずに実行されることを特徴とする請求項２９に記載の方法。
【請求項３８】
第１連鎖反応を中断せずに、原子炉心から、部分的に反応した溶融塩燃料のうちの少なくともいくらかを除去するステップと、
原子炉心から、部分的に反応した溶融塩燃料のうちの少なくともいくらかを除去した後で、接触動作を実行するステップと、
再生された溶融塩燃料を原子炉心に返却するステップと、
を含むことを特徴とする請求項３７に記載の方法。
【請求項３９】
第１連鎖反応を中断せずに、再生された溶融塩燃料を原子炉に返却するステップを含むことを特徴とする請求項３８に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【発明の詳細な説明】
【０００１】
〔関連出願〕
この出願は、ＰＣＴ国際出願として２０１５年１２月２８日に出願され、また、２０１４年１２月２９日に出願された米国仮出願番号６２／０９７，２３５、２０１４年１２月３１日に出願された米国仮出願番号６２／０９８，９８４、２０１５年９月３０日に出願された米国仮出願番号６２／２３４，８８９、の利益を主張し、この仮出願はここに参照によって盛り込まれる。
【０００２】
この出願はまた、２０１５年１２月２３日に出願された米国特許出願番号  、代理人事件整理番号１４−００１−ＵＴ１−ＵＳ−ＩＮＮ、発明の名称「目標設定結合分離」に関連し、これはそれが開示および教示する全てについてここに参照によって特に盛り込まれる。
【０００３】
〔はじめに〕
原子炉のためのいくつかの代替的な設計が研究の対象になってきた。これらのうちの２つは、溶融塩原子炉と進行波原子炉である。
【０００４】
溶融塩原子炉では、ウランやトリウムなどの放射性燃料がフッ化物または塩化物に溶解されて、「燃料塩」と呼ばれる溶液を形成する。通常条件での燃料塩は、不溶性の固体物質であるが、ほぼ５００℃よりも加熱すると、液体になる。溶融燃料塩原子炉では、液体の念慮塩は、熱源と、原子炉から熱を除去するのを支援する熱転送流体との両方として働く。燃料塩の管が原子炉心に配置され、また、もし、核分裂性核種物質の濃度が十分高ければ、持続した核分裂反応が生成しえ、燃料塩の温度上昇の原因となる。一つの設計では、加熱された燃料塩は、その後、熱交換器を介して吸われ、異なる熱転送流体（例えば水または他の溶融塩）に熱を転送する。代替の設計では、第２熱転送流体が、加熱された燃料塩の静止した管の周りを流れてもよい。いずれの設計でも、第２熱転送流体はその後、直接的または間接的に、有利な使用のために電力を生成する。溶融塩原子炉は、事故のときには燃料塩が固体の安全な状態に戻るので、他のいくつかの設計より安全であると考えられている。プラントは、環境の温度で固体の形に戻る冷却剤にて大気圧近くで動作することができる。この特徴は、プラントを簡略化し、また、安全な停止のための外部電力を必要しない安全なシステムを実伝するので、公共に対して、より大きな安全性を保証する。
【０００５】
進行波原子炉では、核分裂爆燃波原子炉または核燃焼波原子炉としても時々知られているが、主な原子炉部材は、液体ナトリウム冷却剤で満たされた原子炉容器と、原子炉心である。原子炉心は、原子炉容器においてナトリウムプールに沈んでいる。原子炉心の中心では、濃縮ウラン（Ｕ−２３５）の数本の棒が、劣化ウラン（Ｕ−２３８）の棒によって囲まれている。Ｕ−２３５は、進行波反応―すなわち、ウランの棒を通じて核分裂進行の平行波のゆっくり動く連鎖反応をキックスタートする点火装置として働く。これらの平行波は、炉心の中心で開始し、燃料をゆっくり消費し、炉心で熱を生成する。ナトリウム冷却剤は、炉心からの熱を除去するのに用いられる。閉じ込め部容器が原子炉容器を囲んでおり、原子炉容器から予想外の漏れがあった場合にナトリウム冷却剤のロスを防ぐ。ポンプは、原子炉心と、プールに位置する中間熱交換器との間で一次ナトリウム冷却剤を循環させる。これらの熱交換器は、熱交換器の他の側に、非放射性の中間ナトリウム冷却剤を有する。加熱された中間ナトリウム冷却剤は、蒸気を生成して発電機のタービンを駆動する蒸気発生器に循環されている。
【０００６】
理論上、ＴＷＲは、燃料の再処理を必要とせず、その一次燃料として劣化ウランまたは天然ウランを用い、開始時には、わずかな量の濃縮ウランしか必要とせず、一度も燃料補給を必要としない。この炉心寿命は、ウランの開始装填と、原子炉動作の間に達成された燃料燃焼度とに依存する。
【０００７】
〔核物質処理〕
本開示は、核燃料を、超臨界二酸化炭素などの超臨界流体で処理するシステムおよび方法を記載する。超臨界流体への種々のリガンドの追加が記載されており、１つ以上のリガンドは、核燃料から１つ以上の核分裂生成物を選択的に除去するために選ばれることができる。核燃料は、原子炉の内部で処理されてもよく、または、処理前に原子炉から除去されてもよい。本開示はまた、例えば、溶融塩高速原子炉、進行波原子炉、および、収容された溶融塩原子炉において、超臨界流体での液体核燃料処理のための方法およびシステムを示す。
【０００８】
本開示の一つの態様は、少なくともいくらかの核分裂性物質を含む大量の燃料塩を含む原子炉心を含む核分裂炉である。原子炉は、燃料塩における連鎖反応を生成するように適合され、それによって、燃料塩において熱と核分裂生成物とを生成する。熱を燃料塩から冷却剤に転送するように少なくとも１つの熱交換器が提供され、冷却剤の熱を電力に変換する発電ユニットも提供されている。原子炉はさらに、燃料塩から少なくともある量の核分裂生成物を除去するように適合された超臨界流体分離システムが提供されている。非本来の位置での処理の実施形態において、超臨界流体分離システムは、燃料塩を超臨界流体と接触させる超臨界流体接触容器と、燃料塩を原子炉心と超臨界流体接触容器との間で循環させる燃料塩転送ユニットと、超臨界流体接触容器と流体的に接続された超臨界流体源と、原子炉心と超臨界流体接触容器との間の燃料塩の転送を制御するとともに、超臨界流体源から超臨界流体接触容器を通しての超臨界流体の転送を制御する制御器と、を含む。超臨界流体は、燃料塩においてリガンドが少なくとも１つの核分裂生成物と接触すると、少なくとも１つの核分裂生成物を超臨界流体に溶解させる少なくとも１つのリガンドを含んでもよい。超臨界流体分離システムは、接触容器から流れ出る超臨界流体と核分裂生成物との混合物を受けて、超臨界流体からある量の核分裂生成物のうちの少なくともいくらかを分離するように、接触容器に流体的に接続された分離容器を含んでもよい。一つの実施形態において、超臨界流体は、少なくとも１つの核分裂生成物を溶解するリガンドを含む超臨界二酸化炭素である。
【０００９】
燃料塩転送ユニットは、実施形態に応じて、燃料塩を原子炉心から接触容器まで、または、接触容器から原子炉心まで転送するときに、燃料塩を溶融状態に維持してもしなくてもよい。同様に、燃料塩は、超臨界流体との接触の間、接触容器の中で、溶融状態のままであってもなくてもよい。燃料塩転送ユニットが、燃料塩を原子炉心から接触容器へ転送するときに燃料塩を溶融状態に維持すると、接触容器は、燃料塩注入器と、接触容器環境制御システムと、を含んでもよい。制御器は、接触容器へ注入されると溶融燃料塩が固化して燃料塩粒子になるようなやり方で、注入器と環境制御システムとを動作させてもよい。燃料塩転送ユニットはまた、粒子が超臨界流体に接触した後に、燃料塩粒子を接触容器から除去されてもよい。燃料塩転送ユニットは、その後、溶融燃料塩が原子炉心に戻る前に、燃料塩粒子を融解して溶融状態にてもよい。代替的に、転送ユニットは、固体燃料塩粒子を原子炉心に返却してもよい。一つの実施形態において、燃料塩注入器は、接触容器に含まれる超臨界流体の中に溶融燃料塩を分散させて滴しぶきにするように適合されたノズルであって、接触容器は、分散した溶融燃料塩が固化して燃料塩粒子になるような温度および圧力に環境制御システムによって維持される、１つ以上のノズルを含んでもよい。一つの実施形態において、接触容器環境制御システムは、圧力センサー、温度センサー、ヒーター、熱交換器、溶融燃料塩の接触容器に入る流速を制御する超臨界流体注入バルブと、溶融燃料塩の接触容器から出る流速を制御する超臨界流体抽出バルブと、のうちの１つ以上を含んでもよい。
【００１０】
本開示の他の態様は、超臨界流体を第１燃料塩コンテナに通すように適合された超臨界流体抽出システムを有する核分裂炉である。核分裂炉は、少なくともいくらかの核分裂生成物を含む大量の燃料塩を含む燃料塩コンテナを含む１つ以上の第１燃料塩コンテナと、少なくとも第１燃料塩コンテナを保持するように適合され、また、燃料塩における連鎖反応を生成するように適合され、それによって、燃料塩において熱を生成する、原子炉心と、熱を燃料塩から冷却剤に転送するように適合された少なくとも１つの熱交換器と、超臨界流体を第１燃料塩コンテナに通すように適合された超臨界流体抽出システムと、を含む。超臨界流体抽出システムは、第１燃料塩コンテナと流体的に接続可能な超臨界流体源であって、接続されると、超臨界流体を第１燃料塩コンテナに運搬することができる、超臨界流体源と、第１燃料塩コンテナと流体的に接続可能な分離容器であって、第１燃料塩コンテナから超臨界流体を受ける、分離容器と、源から第１燃料塩コンテナを通して分離容器への超臨界流体の転送を制御する制御器と、を含む。核分裂炉は、原子炉心と分離システムとの間で燃料塩コンテナを転送するコンテナ転送ユニットを含んでもよい。分離システムは、燃料塩コンテナが原子炉心にある間に、超臨界流体を燃料塩コンテナに通すように適合されてもよい。
【００１１】
一つの実施形態において、超臨界流体は、少なくとも１つの核分裂生成物を溶解するリガンドを含む超臨界二酸化炭素である。リガンドは、クペロン、クロロアニリン酸、β−ジケトン、Ｎ−ベンゾイル−Ｎ−フェニルヒドロキシルアミン、α−ジオキシン類、ジアミノベンジジン、ポルフィンなどのポルフィリン化合物、８−ヒドロキシキノリン、ニトロソナフトール、ニトロソフェノール、エチレンジアミンテトラ酢酸、ジフェニルカルバジド、ジフェニルカルバゾン、アゾアゾキシＢＮ(Azoazoxy BN)、ジエチルジチオカルバメートナトリウム、ジチゾン、ビスムチオールＩＩ、チオテノイルトリフルオルアセトン、チオキセン、チオホスフィン酸、ホスフィンスルフィド、ホスホロチオ酸、および燐酸トリブチルから選択されてもよい。
【００１２】
本開示のさらに他の態様は、超臨界流体分離システムを含む進行波原子炉である。進行波原子炉は、少なくともいくらかの核分裂性物質と核分裂生成物とを含む燃料物質を含む少なくとも１つの燃料ピンを有する第１燃料集合体を含む原子炉心と、第１ナトリウム冷却剤を含む原子炉容器であって、原子炉心が原子炉容器の中にあって第１ナトリウム冷却剤と接触している、原子炉容器と、第１燃料集合体を原子炉心の中の第１位置から原子炉心の中の第２位置へ移動するように適合された集合体シャッフルシステムと、核分裂生成物を燃料物質から第１燃料集合体へ移動する超臨界流体分離システムとを含む。超臨界流体分離システムは、第１燃料集合体と流体的に接続可能な超臨界流体源であって、超臨界流体を第１燃料集合体へ運搬する、超臨界流体源と、第１燃料集合体と流体的に接続可能な分離容器であって、第１燃料集合体から超臨界流体を受ける、分離容器と、源から第１燃料集合体を通して分離容器への超臨界流体の転送を制御する制御器と、を含んでもよい。超臨界流体源は、第１燃料集合体の少なくとも１つのピンと流体的に接続可能であってもよく、超臨界流体をこの少なくとも１つのピンに運搬してもよい。上記超臨界流体分離システムは、第１燃料集合体の少なくとも１つのピンと流体的に接続可能な分離容器であって、第１燃料集合体のこの少なくとも１つのピンから超臨界流体を受ける、分離容器と、源から第１燃料集合体のこの少なくとも１つのピンを通して分離容器への超臨界流体の転送を制御する制御器と、を含んでもよい。集合体シャッフルシステムは、原子炉心から第１集合体を除去するように適合されてもよく、超臨界流体分離システムは、第１集合体が原子炉心の外側にあるときに、第１集合体から核分裂生成物を除去してもよい。代替の実施形態において、集合体シャッフルシステムは、第１集合体を上記第２位置に移動する前に、第１位置から原子炉心の中の中間位置へ第１集合体を除去するように適合されてもよく、超臨界流体分離システムは、第１集合体が原子炉心の中の中間位置にあるときに、第１集合体から核分裂生成物を除去してもよい。さらに他の実施形態において、超臨界流体分離システムは、第１集合体が原子炉心の中の上記第１位置にあるときに、第１集合体から核分裂生成物を除去してもよい。
【００１３】
進行波原子炉は、超臨界流体分離システムから核分裂生成物を受ける核分裂生成物取り扱いシステムを含んでもよい。進行波原子炉はまた、超臨界流体分離システムから核分裂生成物を受ける核分裂生成物取り扱いシステムを含んでもよく、制御器は、燃料物質の拡張に基づいて、超臨界流体の転送を制御してもよい。進行波原子炉は、冷却剤における核分裂生成物の濃度を監視する冷却剤監視装置を含んでもよく、上記制御器は、冷却剤における核分裂生成物の濃度に基づいて、超臨界流体の転送を制御してもよい。超臨界流体分離システムは、第１ナトリウム冷却剤から核分裂生成物を除去するように適合されていてもよい。進行波原子炉は、アルゴンの中に第１燃料集合体を保持するように適合されている転送容器を含んでもよく、超臨界流体分離システムは、第１燃料集合体に曝露されたアルゴンから核分裂生成物を除去するように適合されてもよい。進行波原子炉は、第１ナトリウム冷却剤から核分裂生成物を除去する吸収器を含む冷却剤清掃システムを含んでもよく、超臨界流体分離システムは、吸収器から核分裂生成物を除去するように適合されてもよい。
【００１４】
一つの実施形態において、超臨界流体は、少なくとも１つの核分裂生成物を溶解するリガンドを含む超臨界二酸化炭素である。リガンドは、クペロン、クロロアニリン酸、β−ジケトン、Ｎ−ベンゾイル−Ｎ−フェニルヒドロキシルアミン、α−ジオキシン類、ジアミノベンジジン、ポルフィンなどのポルフィリン化合物、８−ヒドロキシキノリン、ニトロソナフトール、ニトロソフェノール、エチレンジアミンテトラ酢酸、ジフェニルカルバジド、ジフェニルカルバゾン、アゾアゾキシＢＮ、ジエチルジチオカルバメートナトリウム、ジチゾン、ビスムチオールＩＩ、チオテノイルトリフルオルアセトン、チオキセン、チオホスフィン酸、ホスフィンスルフィド、ホスホロチオ酸、および燐酸トリブチルから選択されてもよい。
【００１５】
本開示のさらに他の態様は、核分裂炉の運転方法である。この態様において、この方法は、原子炉心に、核分裂性物質を含む初期燃料を装填するステップと、一時期、原子炉心にて第１連鎖反応を維持し、それによって、初期燃料よりも少ない核分裂性物質と初期燃料よりも大きい少なくともいくらかの量の核分裂生成物とを含む、部分的に反応した燃料を生成するステップと、部分的に反応した燃料のうちの少なくともいくらかを、少なくとも１つの核分裂生成物と金属錯体を形成する少なくとも１つのリガンドを含む超臨界流体と接触させ、それによって、超臨界流体と核分裂生成物との混合物と、部分的に反応した燃料よりも少ない量の核分裂生成物を含む再生された燃料とを生成するステップと、再生された燃料から、超臨界流体と核分裂生成物との混合物を分離するステップと、再生された燃料において第２連鎖反応を開始するステップと、超臨界流体と核分裂生成物との混合物から、核分裂生成物のうちの少なくともいくらかを抽出するステップと、を含む。この方法では、接触は、部分的に反応した燃料のうちの少なくともいくらかについて、原子炉心からそれを除去せずに実行されてもよい。この方法では、接触は、原子炉心にて第１連鎖反応を中断せずに実行されてもよい。方法は、第１連鎖反応を中断せずに、部分的に反応した燃料のうちの少なくともいくらかを、原子炉心から除去するステップと、部分的に反応した燃料のうちの少なくともいくらかを、原子炉心から除去した後に、選択動作を実行するステップと、再生された燃料を原子炉心に返却するステップと、を含んでもよい。方法は、第１連鎖反応を中断せずに、再生された燃料を原子炉に返却するステップを含んでもよい。
【００１６】
この方法では、核分裂炉は、進行波原子炉であってよく、上記方法は、原子炉心に、核分裂性物質を含む初期燃料を含む複数のピンを装填するステップと、一時期、原子炉心の増殖燃焼領域にて第１連鎖反応を維持し、それによって、部分的に反応した燃料を含む少なくとも１つのピンを生成するステップと、部分的に反応した燃料を含む少なくとも１つのピンを、原子炉の中の異なる位置に移動するステップと、移動動作の間またはその後に、少なくとも１つのリガンドを含む超臨界流体を少なくとも１つのピンに通すことによって、少なくとも１つのピンの中の部分的に反応した燃料を接触させて、再生された燃料を含む少なくとも１つのピンを得るステップと、を含んでもよい。移動動作は、ピンシャッフル動作の一部であってもよい。この方法では、再生された燃料における第２連鎖反応の開始は、原子炉心の増殖燃焼領域の位置に、再生された燃料を含む少なくとも１つのピンを配置することによって達成されてもよい。
【００１７】
この方法では、核分裂炉は溶融塩原子炉であってもよく、接触は、部分的に反応した溶融塩燃料について、原子炉心からそれを除去せずに実行されてもよい。この方法は、第１連鎖反応を中断せずに、原子炉心から、部分的に反応した溶融塩燃料のうちの少なくともいくらかを除去するステップと、原子炉心から、部分的に反応した溶融塩燃料のうちの少なくともいくらかを除去した後で、接触動作を実行するステップと、再生された溶融塩燃料を原子炉心に返却するステップと、を含んでもよい。この方法は、第１連鎖反応を中断せずに、再生された溶融塩燃料を原子炉に返却するステップを含んでもよい。
【００１８】
ここに記載したシステムおよび方法を特徴付けるこれらのおよび種々の他の特徴および利点は、以下の詳細な説明および関連する図面により明らかであろう。追加の特徴は、以下の説明に記載され、また一部は、説明から明らかであろうし、あるいは、この技術の実施により学習されるであろう。この技術の利点と特徴は、記載した説明とこの請求項および添付した図面から特に指摘される構造により実現および達成されるであろう。
【００１９】
前記の一般的な説明および以下の詳細な説明とは、いずれも、例示的なものであり、特許請求された発明のさらなる説明を提供することを意図したものであることが理解されるであろう。
【００２０】
〔図面の簡単な説明〕
以下の図面は、この出願の部分を形成し、記載された技術の図解であり、いかなる方法でも、特許請求された本発明の範囲を限定することを意図するものではなく、本発明の範囲は、ここに添付された請求項に基づく。
【００２１】
図１は、本開示の１つ以上の実施形態に従い、溶融塩高速スペクトル原子炉の簡略化した概略図を示す。
【００２２】
図２Ａおよび図２Ｂは、本開示の１つ以上の実施形態に従い、原子炉の１つ以上の内部表面に配置された保護層を有する溶融塩高速スペクトル原子炉の簡略化した概略図を示す。
【００２３】
図３は、溶融塩化物高速原子炉を用いる核反応から電力を生成する核電力プラントの実施形態を示す。
【００２４】
図４は、溶融塩原子炉の簡略化した概略図の他の実施形態を示す。
【００２５】
図５は、一例の超臨界流体処理システムの実施形態のブロックフローダイヤグラムを示す。
【００２６】
図６は、超臨界流体処理システムを有する燃料塩原子炉を処理する方法の実施形態を示す。
【００２７】
図７は、一例の超臨界流体処理部材で用いられる一例の燃料塩原子炉のブロックフローダイヤグラムを示す。
【００２８】
図８は、一例の超臨界流体処理部材で用いられる一例のコンテナ方式の燃料塩原子炉のブロックフローダイヤグラムを示す。
【００２９】
図９は、図５の一例の超臨界流体処理部材で用いられる一例の進行波原子炉のブロックフローダイヤグラムを示す。
【００３０】
図１０は、超臨界流体分離を有する原子炉を運転する方法の実施形態を示す。
【００３１】
〔発明の詳細な実施形態〕
本開示は、核燃料を、超臨界二酸化炭素などの超臨界流体で処理するシステムおよび方法を記載する。超臨界流体への種々のリガンドの追加が記載されており、１つ以上のリガンドは、核燃料から１つ以上の核分裂生成物を選択的に除去するために選ばれることができる。核燃料は、原子炉の内部で処理されてもよく、または、処理前に原子炉から除去されてもよい。本開示はまた、例えば、溶融塩高速原子炉、進行波原子炉、および、収容された溶融塩原子炉において、超臨界流体での液体核燃料処理のための方法およびシステムを示す。
【００３２】
ここで用いられるときには、核分裂性物質は、低エネルギー熱中性子または高エネルギー中性子に曝露されたときに核分裂を行うことができる任意の核種を含んでもよい。さらに、この開示の目的のために、核分裂性物質は、任意の核分裂性核種物質、任意の燃料親物質または核分裂性核種物質と燃料親物質との組み合わせを含んでもよい。ここで用いられるときには、直接の核分裂生成物は、核分裂性核種の原子の核分裂の後に残る原子である。ここで用いられるときには、間接の核分裂生成物は、直接の核分裂生成物の放射性崩壊から得られる崩壊娘、孫娘、などである。しかしながら、運転中の崩壊系列は複数でありうるので、任意の与えられた時刻において、９９Ｍｏのような、特定の種の核分裂生成物化合物のうちのいくらかの量は直接の生成物であろうし、残る量は間接の生成物であろう。ここで用いられるときには、燃料塩は、ターゲット物質（核分裂を行える物質）および補助物質（燃料中の放射線後の核分裂生成物および非核分裂性核種の塩を含む）を含むことができる。
【００３３】
記載された処理システムおよび方法は、溶融塩原子炉の設計および関連するシステムで用いられることができ、ここで、溶融塩は、臭化物燃料塩と同様に、溶融フッ化物燃料塩、溶融塩化物燃料塩、ＵＣｌｘＦｙ種の燃料塩を含む。他の核分裂性元素と同様に、ウランの二元、三元および四元の塩化物燃料塩が検討される。この開示はまた、原子炉部材の腐食を減少させる塩を生成するための、および、兵器の応用に適さない燃料塩を生成するための、このような燃料塩を製造する方法およびシステムを提供する。
【００３４】
准金属は、金属質および非金属質の特性の両方を持つ元素であり、ヒ素、セレンおよびテルルを含む。金属は、溶液中で陽イオンを形成し、酸よりもむしろ、水で、水酸化物を形成する酸化物を生産する元素である。金属は、アルカリ金属、アルカリ土類金属、遷移金属、貴金属（高価な金属の金、白金および銀を含む）、希少金属、希土類金属（ランタノイド）、アクチノイド（超ウランの金属を含む）、軽金属、重金属、合成金属および放射性金属を含む。具体的な例は、ここに、ランタノイドおよびアクチノイド（４ｆおよび５ｆ軌道の占有からｆ基元素と総称する）を抽出する抽出方法について述べる。ｆ基元素は、一般に、核分裂反応によって生産され、アクチノイドは放射性である。遷移金属は、鉱物生産または細粒炭のような多くの工業的処理および生成物で一般に用いられまたは生産される。
【００３５】
開示された実施形態において用いられる、適した流体および／または超臨界流体は、二酸化炭素、窒素、亜酸化窒素、メタン、エチレン、プロパンおよびプロピレンを含む。（表１参照）二酸化炭素は、その中程度の化学定数（ＴＣ＝３１℃、ＰＣ＝７３気圧）およびその不活性（すなわち、超臨界状態で行われた抽出でさえ、非爆発性であり、抽出について徹底的に安全である）から、臨界未満および超臨界流体の両方について特に適している。二酸化炭素はまた、豊富に利用可能であり、比較的安価である。事実上、二酸化炭素に対する臨界の温度および圧力を越えるどんな状態も、ここに述べるような抽出処理を行うのに有用な超臨界二酸化炭素流体溶媒を生産するのに受容できる。
【００３６】
表１に記載の流体は、混合流体または超臨界流体の溶媒として、個々にまたは組み合わせてのいずれでも用いてよい。
【００３７】
【表１】
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【００３８】
さらに、その溶媒特性を改良するために、超臨界流体を含む流体に、修飾（改質、調節）溶媒（抽出剤とも称する）を追加してもよい。現在、有益な修飾溶媒は、水、有機溶媒、低沸点ないし中程度の沸点のアルコールおよびエステルなど、特に、メタノール、エタノール、酢酸エチルなどのような、より低いアルキルアルコールおよびエステル、および、燐酸エステル、特に、燐酸トリブチルなどの、より低い燐酸アルキルエステルを含む。より詳しくは、限定されないが、修飾剤（改質剤、調節剤）は、通常、およそ０．１重量％ないし２０．０重量％の割合で流体に加えられる。ここでの使用のために検討された抽出剤は、記載された動作条件で超臨界流体でなくてもよい。このような抽出剤は、溶媒特性を改良するために、超臨界流体溶媒を含む流体溶媒に単に溶解されればよい。
【００３９】
１つの実施形態において、選ばれた抽出剤は、抽出容器に超臨界流体を供給する前に、記載された割合で超臨界流体と結合される。あるいは、超臨界流体は、抽出剤無しで抽出容器に供給される。抽出剤は、その後、抽出容器に導入され、それによって、超臨界流体と結合される。
【００４０】
抽出剤は、キレート剤を含む。超臨界流体中の金属および准金属を可溶化するのに有用なキレート剤を表２に示す。キレート剤のこのリストは、網羅的ではなく、説明のためだけのものである。金属および准金属のキレートを形成するのに現在公知のまたは今後発見される他の多くのキレート剤も用いられてもよい。
【００４１】
【表２】
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【００４２】
超臨界流体で溶融塩を処理することのより詳細な議論の前に、種々の原子炉の一般的な部材の議論についておおまかに述べる。図１ないし図７は、一般に、溶融塩原子炉、進行波原子炉およびコンテナ方式の溶融塩原子炉を運転するシステムおよび方法を記載する。例えば、図１ないし図３は、高速スペクトルの増殖燃焼モードでの運転のための溶融塩原子炉１００の種々の実施形態を描いている。これらは、超臨界流体で溶融塩を処理することの議論の環境を提供するための例に過ぎず、読者は、潜在的、任意の溶融塩原子炉が、後述の燃料実施形態を用いるのに適合されていることができることを理解すべきである。後述のような溶融塩原子炉には種々のフッ化物塩を利用できるが、フッ化物準拠の燃料塩は、典型的には、本開示の塩化物準拠および塩化物−フッ化物準拠の燃料塩で達成されうるものより著しく低い重金属濃度を示す。
【００４３】
図１は、本開示の１つ以上の実施形態に従い、溶融塩高速スペクトル原子炉１００の簡略化した概略図を示す。１つの実施形態において、原子炉１００は、原子炉心部１０２を含む。原子炉心部１０２（「原子炉容器」とも称しうる）は、燃料入力部１０４と燃料出力部１０６とを含む。燃料入力部１０４および燃料出力部１０６は、動作の間、溶融燃料塩１０８の流れが原子炉心部１０２を通じて確立されるように配置されている。例えば、燃料入力部１０４および／または燃料出力部１０６は、それぞれ、集中ノズルおよび発散ノズルとして働く円錐部からなっていてもよい。これに関し、溶融燃料１０８は、原子炉心部１０２の空間を通って、入力部１０４から出力部１０６へ流体的に運搬される。図１は、矢印で流体燃料の流れを示しているが、流れの方向は、異なる原子炉およびプラントの構成について必要に応じて修飾されてもよいことが理解されるべきである。特に、図１は、中心の炉心領域の「底」から「最上部」への流体燃料１０８の流れを示しているが、代替の装置は、中心の炉心領域の最上部から底に向かって流体燃料１０８を生成および／または維持してもよい。
【００４４】
原子炉心部１０８は、原子炉心部１０２内の溶融燃料１０８内に臨界を確立するのに適した任意の形状をとってもよい。限定されない例として、原子炉１００は、図１に示すような引き伸ばされた原子炉心部を含んでもよいが、限定されない。さらに、原子炉心部１０８は、任意の横断面形状をとってもよい。限定されない例として、原子炉心部１０８は、環状の横断面、楕円の横断面または多角形の横断面を有してもよいが、限定されない。
【００４５】
原子炉心部１０２の寸法は、溶融燃料塩１０８が原子炉心部１０２を通って流れるときに溶融燃料塩１０８の内部に臨界が達成されるように選択される。臨界は、核燃料が核分裂連鎖反応を持続する動作状態、すなわち、燃料中の中性子の生産速度が、中性子が消費される（または失われる）速度と少なくとも等しい動作状態を参照する。例えば、引き伸ばされた原子炉心部の場合、引き伸ばされた原子炉心部の長さと横断面積とは、原子炉心部１０２内で臨界が確立するように選択されてもよい。臨界を確立するのに必要な具体的な寸法は、少なくとも、原子炉１００内に含まれた、核分裂性核種物質、燃料親物質、および／またはキャリア塩のタイプによって変わることが注目される。溶融燃料原子炉の原理は、２００８年５月９日に出願された、Ｌｅｂｌａｎｃに対する米国特許出願１２／１１８，１１８に記載されており、これはその全体がここに組み込まれる。
【００４６】
原子炉心部１０２は、溶融塩原子炉での使用に適した任意の物質から形成される。例えば、原子炉心部１０２のバルク部は、１つ以上のモリブデン合金、１つ以上のジルコニウム合金（例えばＺＩＲＣＡＬＯＹ（商標））、１つ以上のニオブ合金、１つ以上のニッケル合金（例えばＨＡＳＴＥＬＬＯＹ（商標）Ｎ）、または、高温のフェライト、マルテンサイト、またはステンレス鋼などから形成されてもよいが、されなくてもよい。ここでさらに詳細に述べるように、腐食および／または放射線の損傷への抵抗性を提供するために、内部表面が、１つ以上の追加の物質で、コーティング、メッキまたは裏打ちされてもよいことにも注意すべきである。
【００４７】
示した実施形態において、原子炉１００は、原子炉心部１０２から熱を取って、熱交換器１１９を介して、二次冷却剤システム１２０の二次冷却剤１２６に熱を転送する、一次冷却剤システム１１０を含む。図１に示した実施形態において、溶融燃料１０８は、一次冷却剤１１８として用いられている。原子炉心部１０２の温度を、その動作範囲内に維持するのに必要な速度で、進行中の連鎖反応によって加熱された溶融燃料塩１０８を原子炉心部１０２から流し、より冷たい溶融燃料塩１０８を原子炉心部１０２に流すことによって、冷却が達成される。この実施形態において、一次冷却剤システム１１０は、原子炉心部１０２の外にあるときには溶融燃料塩１０８を臨界未満状態に維持するように適合され、分粒されている。
【００４８】
一次冷却剤システム１１０は、配管１１４から形成された１つ以上の一次冷却剤ループ１１２を含んでもよい。一次冷却剤システム１１０は、溶融燃料塩の環境での実施に適した技術において公知の任意の一次冷却剤システム配置を含んでもよい。一次冷却剤システム１１０は、原子炉心部１０２によって生成された熱を、下流の、熱的に駆動される発電の装置およびシステムへ転送するために、燃料１０８を、１つ以上の配管１１４、および／または、１つ以上の一次冷却剤ループ１１２の流体転送集合体を通じて循環させてもよい。簡素化の目的のために、図１には、単一の一次冷却剤ループ１１２を示している。しかしながら、一次冷却剤システム１１０は、複数の平行な一次冷却剤ループ（例えば２ないし５個の平行ループ）を含んで、それぞれが、溶融燃料塩の在庫のうちの選択された部分を、一次冷却剤回路を通じて運ぶようにしてもよいことがここに認識される。
【００４９】
代替の実施形態（図２Ａにその例を示す）において、一次冷却剤システム１１０は、一次冷却剤１１８（溶融燃料塩１０８とは異なる）が、原子炉心部（例えばメイン容器）に入るように構成されてもよい。この実施形態において、燃料塩１０８は、原子炉心部、すなわちメイン容器を離れず、むしろ、一次冷却剤１１８が、炉心の温度を所望の配置内に維持するために、原子炉心部１０２に流入する。この実施形態においては、原子炉１００は、原子炉心部１０２すなわちメイン容器の中に追加の熱交換器（図示せず）を含んでもよいことが注目される。この実施形態においては、二次冷却剤システム１２０は随意的であってもよい。使用可能な電力は、一次冷却剤システム１１０から直接導き出されることができる。この実施形態においては、一次冷却剤は、適した融点を持つ塩化物塩であってもよい。例えば、塩は、塩化ナトリウムおよび塩化マグネシウムの混合物であってもよい。
【００５０】
図１の実施形態において、一次冷却剤システム１１０は、１つ以上のポンプ１１６を含む。例えば、１つ以上のポンプ１１６が一次冷却剤システム１１０に流体的に結合されて、その結果、一次冷却剤／原子炉心部回路を通じて、１つ以上のポンプ１１６が一次冷却剤１１８、この場合は溶融燃料塩１０８を駆動するようになっていてもよい。１つ以上のポンプ１１６は、その技術において公知の任意の冷却剤／燃料ポンプを含んでもよい。例えば、１つ以上のポンプ１１６は、一次冷却剤ループ１１２に流体的に結合された１つ以上の機械的なポンプを含んでもよいが、これに限定されない。他の例としては、１つ以上のポンプ１１６は、一次冷却剤ループ１１２に流体的に結合された１つ以上の電磁的（ＥＭ）なポンプを含んでもよいが、これに限定されない。
【００５１】
図１は、原子炉１００が、１つ以上の熱交換器１１９を介して一次冷却剤システム１１０に熱的に結合された二次冷却剤システム１２０を含むことを示している。二次冷却剤システム１２０は、配管１２４から形成された１つ以上の二次冷却剤ループ１２２を含んでもよい。二次冷却剤システム１２０は、溶融燃料塩の環境での実施に適した技術において公知の任意の二次冷却剤システム配置を含んでもよい。二次冷却剤システム１２０は、原子炉心部１０２によって生成されて一次熱交換器１１９を介して受けた熱を、下流の、熱的に駆動される発電の装置およびシステムへ転送するために、二次冷却剤１２６を、１つ以上の配管１２４、および／または、１つ以上の二次冷却剤ループ１２２の流体転送集合体を通じて循環させてもよい。簡素化の目的のために、図１には、単一の二次冷却剤ループ１２４を示している。しかしながら、二次冷却剤システム１２０は、複数の平行な一次冷却剤ループ（例えば２ないし５個の平行ループ）を含んで、それぞれが、二次冷却剤のうちの選択された部分を、二次冷却剤回路を通じて運ぶようにしてもよいことがここに認識される。二次冷却剤は、その技術において公知の任意の二次冷却剤を含んでもよいことが注目される。例えば、二次冷却剤は、液体ナトリウムを含んでもよいが、これに限定されない。
【００５２】
図１には示していないが、原子炉は、任意の数の追加または中間の加熱／冷却システムおよび／または熱転送回路を含んでもよいことがさらに注目される。このような追加の加熱／冷却システムは、その動作温度範囲内に原子炉心部１０２を維持することに加えて、種々の目的のために提供されてもよい。例えば、原子炉心部１０２と一次冷却剤システム１１０とが、塩が溶融して流動可能であるような動作温度に加熱される固体化された燃料塩を含む冷たい原子炉であることを可能にするために、三次加熱システムが提供されてもよい。
【００５３】
図示したように、一次冷却剤システム１１０に、他の補助部材１２７をも用いてもよい。このような補助部材１２７は、動作中に一次冷却剤１１８から沈殿する微粒子を除去するための１つ以上のフィルタまたはドロップアウトボックスを含んでもよい。望ましくない液体を一次冷却剤１１８から除去するために、補助部材１２７は、１つ以上の並流または向流の混合器／沈殿器段階、イオン交換技術、またはガス吸収システムなどの、任意の適した液体−液体抽出システムを含んでもよい。ガス除去については、補助部材１２７は、フラッシュ蒸発室、蒸留システム、またはガス逆抽出器などの、任意の適した気体−液体抽出技術を含んでもよい。補助部材１２７のさらなる他の実施形態は、以下により詳細に述べる。
【００５４】
金属の塩化物塩のような種々の金属塩の使用は、原子炉１００において、時間とともに、腐食および／または放射線劣化を起こしうる。燃料塩またはその放射線と直接または間接に接触する、原子炉１００の、塩に面する種々の部材（例えば、原子炉心部１０２、一次冷却剤配管１１４、熱交換器１１９など）の完全な状態への腐食および／または放射線劣化の影響を緩和するために、種々の方策を取り得る。
【００５５】
一つの実施形態において、原子炉１００の１つ以上の部材を通る燃料の流速は、選択された燃料塩の速度に制約される。例えば、１つ以上のポンプ１１６は、選択された燃料塩の速度で、原子炉１００の一次冷却剤ループ１１２を通じて溶融燃料塩１０８を駆動してもよい。いくつかの例において、あるレベルより下の流速は、増殖処理と原子炉制御とを含めて、原子炉の性能に有害な影響を有しうることが注目される。限定されない例として、一次冷却剤ループ１１２（および一次冷却剤システム１１０の他の部分）の燃料塩の全ての在庫は、速度限界が低めの場合には、望ましいレベルを超えうるが、これは、一次冷却剤ループ１１２を通る適切な容積測定の流れを維持するために、流速のように上流への一次冷却剤ループ１１２のスケールに対応する配管の横断面積が減少するからである。このように、非常に低い速度限界（例えば１ｍ／ｓ）は、燃料塩の、炉心外の体積が大きいという結果を生み、また、原子炉１００の増殖処理と原子炉制御とに否定的に影響を与えうる。さらに、あるレベルより上の流速は、一次冷却剤ループ１１２および／または原子炉心部１０２の内部表面の浸食および／または腐食により、原子炉の性能に有害な影響を有しうる。このように、適した動作燃料塩の速度は、浸食／腐食を最小化するのに必要な速度限界と、燃料塩の、炉心外の燃料塩の在庫を管理するのに必要な速度限界との間のバランスを提供してもよい。例えば、溶融塩化物燃料塩の場合、燃料塩の速度は、２〜２０ｍ／ｓないし、限定されないが７ｍ／ｓなどに、制御されてもよい。
【００５６】
図２Ａおよび図２Ｂは、本開示の１つ以上の実施形態に従い、原子炉１００の１つ以上の内部表面に配置された保護層１２８を有する溶融塩高速スペクトル原子炉１００の簡略化した概略図を示す。
【００５７】
一つの実施形態において、保護層１２８は、原子炉１００の燃料塩１０８に面した原子炉１００の１つ以上の表面に配置されている。保護層１２８は、原子炉１００の、原子炉の塩に面する１つ以上の表面の腐食および／または放射線劣化への抵抗性を提供してもよい。本開示の目的としては、腐食および／または放射線劣化への抵抗性を持つ物質は、原子炉１００の露出している下にある表面に対して優れた、腐食および／または放射線劣化への抵抗性を示す任意の物質と解釈される。
【００５８】
保護層１２８は、対応する核燃料塩への、腐食および／または放射線への抵抗性を有する原子炉の内部表面を提供するのに適した、技術において公知な任意の物質を含んでもよい。したがって、保護層１２８の物質は、用いられる塩１０８に応じて変化してもよい。一つの実施形態において、保護層１２８は、１つ以上の耐火金属を含む。例えば、保護層１２８は、限定されないが、ニオブ、モリブデン、タンタル、タングステンまたはレニウムのうちの１つ以上を含んでもよい。他の実施形態において、保護層１２８は、１つ以上の耐熱合金を含む。例えば、保護層１２８は、限定されないが、モリブデン合金（例えばチタン−ジルコニウム−モリブデン（ＴＺＭ）合金）、タングステン合金、タンタル、ニオブまたはレニウムのうちの１つ以上を含んでもよい。他の実施形態において、保護層１２８は、１つ以上のニッケル合金を含む。他の実施形態において、保護層１２８は、炭化物、例えば、限定されないが、炭化ケイ素を含む。
【００５９】
一つの実施形態において、保護層１２８は、原子炉１００の１つ以上の部分（例えば配管１１４または一次冷却剤ループ１１２）の内部表面を、選択された保護物質でメッキすることによって形成される。他の実施形態において、保護層１２８は、原子炉１００の１つ以上の部分の内部表面に配置された選択された保護物質の１つ以上のコーティングを含む。さらに他の実施形態において、種々の部材のバルク物質が、上述の１つ以上の保護物質を用いて形成されてもよい。例えば、一次冷却剤ループ１１２の配管１１４は、限定されないが、ＴＺＭ配管を含んでもよい。
【００６０】
一つの実施形態において、図２Ａに示すように、原子炉心部１０２の、塩に面する内部表面は、保護層１２８を含む。例えば、原子炉心部１０２の容器は、保護層１２８を形成するために、原子炉心部１０２の、塩に面する内部表面に配置された、耐熱合金またはニッケル合金でメッキされた、スチールまたはジルコニウム合金から形成されてもよい。例えば、原子炉心部１０２は、ほぼ９〜１１ｃｍの厚みの壁厚を有する原子炉心部１０２の容器に対して、ほぼ５〜７ｍｍの厚みの壁厚を有する、モリブデン準拠の保護層１２８を含んでもよいが、これに限定されない。
【００６１】
同様に、図２Ｂに示すように、一次冷却剤ループ１１２の配管１１４の、塩に面する表面（配管または他の部材の内部および／または外部の表面であってもよい）は、保護層１２８を含む。例えば、保護層１２８を形成するために、一次冷却剤ループ１１２の配管１１４の、塩に面する表面に、耐熱合金またはニッケル合金でのメッキが配置されてもよい。
【００６２】
図３は、溶融燃料塩、この場合は溶融塩化物高速原子炉（ＭＣＦＲ）を用いる核反応から電力を生成する核電力プラントの実施形態を示す。電力プラントの応用として、ＭＣＦＲにより生成された熱は、電力変換のハードウェアによって、電力に変換される。示した実施形態において、ランキンサイクル電力変換のハードウェアは、作動流体としての水（蒸気）とともに用いられた。ランキンサイクルプラントの変換効率は、大部分において、タービンに入る蒸気の温度（および圧力）によって決定され、そこでは、より高い温度が、より高い効率と関連している。性能は、蒸気の圧力および温度に結合され、また、最も高い効率のランキンサイクルプラントは、超臨界および超々臨界の蒸気を用いる。説明の目的のためにランキンサイクル蒸気タービンを用いたが、ブレイトンサイクルに基づいた密閉サイクルガスタービン（例えば空気、ヘリウム、またはＣＯ２）のような他のサイクルに基づいた熱エンジンも実現可能である。
【００６３】
電力変換システムは、電力別システムの作動流体と接触する全てのシステムを包含する。図示した蒸気ランキンサイクルプラントの場合には、これは、蒸気生成器１５２、タービンシステム１５４、１つ以上の水循環ポンプ１５６と冷却タワー１５８とを含む水循環ループ１６２、発電機器１６０、および制御システム１６２を含む。さらに、新しい燃料塩を格納するための燃料格納システム１６６と、使用された燃料塩を受けて安全に含むための反応生成物格納システム１６８とが図示されている。図３に示すように、電力変換システムは、熱交換器（例えば蒸気生成器１５２）を通じて熱を電力サイクル作動流体に転送する一次冷却剤で開始する。
【００６４】
電力変換システムは、原子炉１００から熱的な力を受けてその熱を機械的およびその後電気的な力に変換する。分析は、具体的には、電力変換のための従来の蒸気ランキンサイクルハードウェアに集中した。分析された構成は、単にタービンシステム１５４として示された、３つのタービン、高圧タービン（ＨＰＴ）、中圧タービン（ＩＰＴ）、および低圧タービン（ＬＰＴ）を有する。
【００６５】
図３のモデルは、電力プラントの主要な部材だけを示すので簡素化されている。用いられるモデルでは、ＨＰＴは、原子炉から熱エネルギーを運ぶ一次冷却流体によって加熱される「主要蒸気」生成システムから蒸気を受ける。ＨＰＴからの排気は、再加熱蒸気生成システムに送られ、そこで、一次冷却流体が、ＨＰＴからの排気に熱を転送し、その加熱された蒸気は、ＩＰＴに供給される。ＩＰＴからの排気は、さらなるエンタルピーを抽出するために、ＬＰＴに直接供給される。特にＬＰＴには、複数のタービンが平行にあることがしばしばある。用いられるモデルでは、最終の拡張ステップに対して用いられる、対をなすＬＰＴがある。モデルでは、全てのタービンが、共通の軸上にあり、発電機１６０に直接結合されている。ＬＰＴの出口は、蒸気を環境の温度近くにまで冷却するコンデンサに流れる。この分析について、ＬＰＴは、大きな湖または川のように水の大部分から熱を受ける貫流（ワンススルー）コンデンサであると仮定される。コンデンサの後に、水はポンピングされ、いくつかの給水ヒーターを通って送られる。給水ヒーターは、タービン上の種々の点から抽出される蒸気とともに混合することによって給水を予熱する。給水ヒーターの予熱された流体は、その後、蒸気生成器へ供給され、そこでは、主要タービンのための温度にまで加熱される。
【００６６】
図４は、溶融塩原子炉２００の簡略化した概略図の他の実施形態を示す。原子炉２００は、いくつかの例では、燃料塩１０８が、配管を通ってなどのようにプールを通って流れてもよい、プールタイプの原子炉である。他の例では、燃料塩１０８は、プール内を循環するが、炉心内に含まれており、炉心から決して除去されない。
【００６７】
図４に示した例では、燃料塩は、密閉された原子炉容器２０６の冷却剤２０２のプール２１０の中心に位置した管２０４に含まれている。燃料塩１０８を含む１つ以上の管２０４は、ユニットとして機械的に処理され、「燃料集合体」と称される。原子炉容器２０６の最上部は、アルゴンなどの不活性ガス２１８で満たされてもよい。燃料管２０４は、軽水炉での従来の固体燃料アレイに類似のアレイで配置されている。冷却剤２０２は、プール２１０の中心から、プール２１０の周囲に位置された熱交換器２０８に、熱を転送する。示した実施形態において、プール２１０内の冷却剤２０２の循環（破線矢印２１２で示す）は、自然に任せてもよいし、または、羽根車または他の機構（図示せず）によって誘導されてもよく、燃料管２０４から対流で熱を循環させ、熱交換器２０８によって除去されるようにする。
【００６８】
熱交換器２０８は、プール２１０から二次冷却剤システム２１４へ熱を転送する。一つの実施形態において、二次冷却剤は、熱交換器で沸騰した水であり、得られる蒸気２１６は、発電のためのタービン（図示せず）を駆動するために用いられる。
【００６９】
原子炉の効率を増加させるために、図４に示すように原子炉容器内のいずれかの燃料管のアレイの周りに、および／または、原子炉容器の外側に、反射器モジュール２３２の随意的なセットを提供してもよい。必要であれば、原子炉の臨界未満を維持するために、随意的な停止棒が提供されてもよい。
【００７０】
濃縮（〜１２％２３５Ｕ）された燃料でのその初期の開始の次に、ＭＣＦＲは、濃縮された核分裂性核種物質の進行中の供給を要さない。代わりに、ＭＣＦＲは、数ある燃料親物質の中で、劣化または天然ウランを供給されることができる。通常の動作の間に、モデリングは、原子炉がゆっくりと反応性を増殖させることを示している。この反応性の増加に対抗して、十分に混合された少量の燃料塩が、除去されて、燃料親供給塩で置き換えられてもよい。燃料親物質の追加は、事実上、反応性を減少させる制御棒である。
【００７１】
処分に進むよりもむしろ、使用されたＭＣＦＲ燃料は、新しい原子炉を開始するのに十分な量が利用可能になるまで、収集されることができる。このような娘原子炉は、化学的に同一の燃料塩を含んでおり、それゆえ、新たな濃縮なしで開始することができる。使用された燃料を、全体で、そのプラントのための初期の燃料としての使用のために娘プラントに転送することによって、ＭＣＦＲの隊(fleet)の生成が、アクチノイドの使用を著しく減少させ、また、隊の端の増築まで、放射性廃棄物を延期する。アクチノイドを生む燃料塩の最終の処分としては、以前の著作物は、化学的変換なしで、塩そのものを詰めて、適した廃棄物形にできることを見出した。
【００７２】
一つの実施形態において、図４の原子炉２００は、進行波原子炉（ＴＷＲ）として動作される。このような進行波原子炉は、２００６年１１月２８日に出願された、Ｒｏｄｅｒｉｃｋ  Ａ．  Ｈｙｄｅ等に対する米国特許出願１１／６０５，９４３、発明の名称「Automated Nuclear Power Reactor For Long-Term Operation」に詳細が記載され、この出願は本願の譲受人に割り当てられ、その全ての開示がここに参照によって盛り込まれる。
【００７３】
動作においては、ＴＷＲの燃料は固体のままであってもよく、このような固体の燃料はしばしば、その円筒形状から、燃料ピン２０４と称される。この実施形態においては、ピン２０４は、固体の円筒形状の物質の形であってもよく、これは、多孔性であってもそうでなくてもよく、また、管に入れられていてもそうでなくてもよい。代替の実施形態においては、燃料は、管２０４によってゆるく詰められて含められた、微粒子物質の形であり、それによって、この実施形態の燃料ピン２０４は、微粒子燃料と管２０４とを含む。
【００７４】
ＴＷＲの実施形態においては、燃焼前面をピンのアレイ内の静止位置に維持するために、動作の間、１つ以上のピンの燃料集合体を移動させてもよい。例えば、中心位置の特定の集合体の燃料が完全に増殖し、その後、原子炉の全体の臨界にもはや貢献しない程度にまで核分裂すると、その集合体は、管の周囲の位置に移動して、新鮮な集合体によって置き換えられてもよい。このようにして、進行する燃焼前面は、原子炉内の静止位置に維持されて、消費された集合体は、臨界を維持するために必要に応じて原子炉内から新鮮な集合体によって置き換えられてもよい。
【００７５】
ＴＷＲは、一般的なことは「はじめに」のところで述べた。一つの実施形態において、ＴＷＲ２００は、原子炉容器２０６の大きなナトリウムプール２０２に沈められた円筒形の原子炉心を有する。一つの実施形態において、原子炉容器および燃料集合体は、浸透する部材を何も持たないような、隣接する閉じ込め部容器（図示せず）によって、側面および下部にて完全に囲まれており、それによって、ナトリウム冷却剤が原子炉容器から漏れるような場合に、原子炉容器と閉じ込め部容器との両方が破れない限り、冷却剤が環境に放出される可能性はない。
【００７６】
動作において、ポンプは、プール内の一次ナトリウム冷却剤２０２を循環させ、それは、原子炉心を通って冷却剤プールの表面のほうへ行く。示した実施形態において、中間の熱交換器は、原子炉心の上の冷却剤プールに沈められている。中間の熱交換器を通じて、熱が、プールで循環する一次ナトリウム冷却剤から、中間のナトリウム冷却システムへ転送される。加熱された中間のナトリウム冷却剤は、蒸気を生成する蒸気生成器（図示せず）へ循環し、タービンおよび発電機を駆動する。一次ナトリウム冷却剤が核分裂生成物に抽出しうるような一つの実施形態において、この設計は、冷却および発電の処理の一部として原子炉容器から放射性物質が除去されるのを防ぐ。原子炉閉じ込め部は、閉じ込め部容器と噛み合う上部のスチールドーム（図示せず）を用いて完成され、原子炉心および原子炉容器とを完全に入れる。
【００７７】
原子炉停止の期間中には、プラントの電気負荷はグリッドによって提供され、崩壊熱の除去は、減少した流れを、熱運搬システムを介して運搬する冷却剤ポンプにおけるポニーモーターによって提供される。グリッド電力が利用可能でない場合は、崩壊熱は、以下の２つの専用の安全クラス崩壊熱除去システムを用いて除去される：電源不要で完全に自然循環により動作する、原子炉容器空気冷却システム（ＲＶＡＣＳ）および補助冷却システム（ＡＣＳ）。
【００７８】
一つの実施形態において、ＴＷＲ２００は、六角形の燃料ピンの束または集合体で構成された円筒形状を有してもよい。集合体は、濃縮ウラン金属合金燃料ピンおよび劣化ウラン金属合金燃料ピンの組み合わせを含む。一つの実施形態において、燃料ピンは、フェライト−マルテンサイトスチール管に覆われている。
【００７９】
炉心の中心では、濃縮ウラン（２３５Ｕ）を含む、いくつかのピン、またはピンの集合体が、劣化ウラン（２３８Ｕ）のピンまたは集合体によって囲まれている。２３５Ｕは、点火装置として働き、進行波反応―ウラン棒を通じて進行する核分裂の平行な波の、ゆっくり移動する連鎖反応―をキック始動する。これらの平行な波は、炉心の中心で開始し、燃料をゆっくりと消費し、炉心に熱を生成する。動作においては、連鎖反応は、固定された炉心物質を通って移動しない炉心に増殖燃焼区域を生成する。実際に、増殖燃焼の「立っている」並みは、炉心の中心の周りで、増殖燃焼領域へまたそこから、周期的に炉心物質を移動させることによって、確立される。この燃料集合体の移動は、「燃料シャッフル」と呼ばれる。
【００８０】
この実施形態においては、金属燃料が用いられ、これは、金属燃料が、高い重金属の装填と優れた中性子経済という利点を有し、これが、ＴＷＲの効果的な増殖燃焼処理を可能にするからである。ウラン金属は、５％ないし８％のジルコニウムとの合金としてもよく、照射中の合金を寸法的に安定化し、外装材の低温の共晶と腐食損傷とを抑制する。ウラン合金燃料と覆われている管の内壁との間に存在する隙間を満たすために、ナトリウム熱結合を用いてもよく、これによって、燃料の膨張を可能にし、また、燃料温度を低く保つ効率的な熱転送を提供する。個々の燃料ピンは、覆われている管の周囲の周りにらせん状に包まれた０．８ないしおよそ１．６ｍｍの直径の細いワイヤーを有してもよく、これによって、冷却剤ダクトとしても働く六角形の燃料集合体ハウジングの内部に、冷却剤の空間と、個々のピンの機械的な分離とを提供する。その優れた照射性能を利用するために、外装材、ワイヤーおよびハウジングは、フェライト−マルテンサイトスチールから製造されてもよい。
【００８１】
〔超臨界流体での処理〕
図５ないし図１０に示す実施形態は、超臨界流体として超臨界二酸化炭素（ｓＣＯ２）を用いて述べる。しかしながら、上述したような種々の他の超臨界流体も用いることができ、また、以下の実施形態の応用はｓＣＯ２の応用に限定されない。
【００８２】
水性溶液および固体溶液の両方から金属および准金属の抽出のために超臨界二酸化炭素（ｓＣＯ２）を試験した。したがって、種々のイオン性液体（ＩＬ）と組み合わせられたｓＣＯ２が、溶液から金属イオンを抽出するためのリガンドとして用いられることができる。汚染された紙、織物、または土壌でさえそうであるが、固体物質から金属または准金属を抽出するのに、類似の方法も用いられてもよい。バルク物質の抽出は、物質が、溶液中のウラニル、ランタノイドまたはアクチノイドイオンなどのイオン形になっていることである。したがって、ｓＣＯ２溶液を用いる現行のバルク核分裂性物質リサイクル技術は、バルク物質を溶液に溶解すことを要する。溶解を要しないやり方でｓＣＯ２を用いて、（溶融塩原子炉のために考慮された核燃料を含めて、）使用済み燃料を処理することが可能になりうる。一例として、ＴＷＲなどの増殖燃焼原子炉からの金属燃料は、ウラン金属を溶解しないが選択された（寄生的吸収のための高い断面を有する）核分裂生成物を溶解するようなｓＣＯ２システムで処理されることができる。ｓＣＯ２システムは、これらの元素とそれらの対応する同位体とを選択的に除去することができうる。ＩＬｓに可溶性の元素のリストを表３に示す。
【００８３】
【表３】
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【００８４】
ＩＬｓに対して、ｓＣＯ２は、ウランをＩＬに導入するための手段として有用でありうる。他のケースでは、酸化物をＩＬに直接溶解させることが適切でありうる。
【００８５】
アクチノイド、ランタノイドおよび遷移金属のような核廃棄物処理に対する当該金属は、ｓＣＯ２における高い可溶性のフッ素化β−ジケトンを用いて化学的に特性評価されている。抽出は、抽出剤として適切なキレート剤を用いることによって完了させることができる。例えば、９０％を越える効果的でのＬａおよびＥｕの抽出は、燐酸トリブチル（ＴＢＰ）と結合したフッ素化ジケトンを用いて示されている。この処理では、錯体化剤の、ＣＯ２を可溶化する能力ゆえ、錯体化剤として、室温のイオン液体と、イミダゾリウム準拠の１−ブチル−３−メチルイミダゾリウム（ＢＭＩＭ）と、ビス（トリフルオロメチルスルフォニル）−イミド（Ｔｆ２Ｎ−としても知られ、正確には（ＣＦ３ＳＯ２）２Ｎ−である）が用いられた。このようにして、完全な、水／ＲＴＩＬ／ｓＣＯ２システムが開発される。他のイオン液体および金属キレート剤（抽出剤）の類似の処理を行い、表４にまとめている。ＴＢＰなしでテノイルトリフルオロアセトン（ＴＴＡ）を用いたときを除いて、全てのシステムで、ＥｕとＬａとが両方とも抽出されることに注意すべきである。後者は、Ｌａだけを抽出し、Ｅｕは分離（抽出）しなかった。
【００８６】
ターゲット物質に対してｓＣＯ２分離を用いて、および／または、核燃料の後処理の間、ウラン種の存在下で酸化物または金属と選択的に結合させるために、β−ジケトンが用いられることができる。表４で実行された抽出は、抽出剤／ｓＣＯ２混合物で、１５０気圧、１時間、５０℃で行われた。この情報に基づき、核分裂性物質を実質的に溶解させずに、放射性同位体の酸化物または金属と選択的に結合させるために、β−ジケトンが用いられることができることが予想される。
【００８７】
【表４】
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【００８８】
一般に、ＣＯ２溶媒和への障害は、ＣＯ２（非極性）の溶媒力が弱いことである。金属および金属キレートは、４〜５ｃａｌ／ｃｍ３の範囲でＣＯ２可溶性パラメータではｓＣＯ２の可溶性が低い。これは、フッ化エーテル、フッ化アクリレート、フッ化アルキル、ケイ素樹脂、および特定のホスファゼンのような親ＣＯ２性の官能基を追加することによって解消することができる。種々の金属を抽出する現行の技術では、フッ素化β−ジケトン（燐酸トリブチル有りまたは無し）が示されている。ビス（トリフルオロエチル）ジチオカルバメートは、フッ素化されていない相手方よりも高い可溶性を示し、フッ素化されていないものが１０−６ないし１０−７ｍｏｌ／Ｌであるのに対し、フッ素化されているものが１０−４ｍｏｌ／Ｌである。他の例として、ジエチルジチオカルバメート（ＤＤＣ）は、１００気圧でｓＣＯ２において、ビス（トリフルオロエチル）ジチオカルバメート（ＦＤＤＣ）よりも、３〜８００倍、可溶性が小さいことがありうる。ｓＣＯ２密度の変化が、圧力とほぼ直線的であるので、可溶性も、圧力増加とともに増加する可溶性とほぼ直線的に変化する。ランタノイド、アクチノイド、銅、ヒ素およびアンチモン（および照射されたソースの他の生成物）は、１０−４ｍｏｌ／Ｌ ＣＯ２の桁の濃度を有しうる。溶液中の金属に対するキレートのモル比１０００ないし１００００で、現行の技術にて、水と土壌の抽出が示されている。
【００８９】
塩準拠燃料から核分裂生成物を除去するシステムは、金属質の燃料のために開発された処理と化学的に類似であってもよい。これは、塩が、それ自身、ｓＣＯ２に不溶性だからである。ジケトンなどの抽出剤は、選択金属を、上述したようなｓＣＯ２相に引き入れるのに用いられてもよい。物理的に、浄化システムは、ｓＣＯ２浄化システムでの漏れの間の原子炉容器の加圧を回避するために作られてもよい。さらに、その液体状態での塩は、ジケトンを解離または低下させるのに十分高い温度であってもよい。これらの障害の両方を回避するために、システムは、溶融塩が、外部から原子炉容器に吸われ、ｓＣＯ２を含む容器に注入されるように設計されてもよい。ｓＣＯ２システムは、溶融塩を固化するのに十分低い温度に維持されてもよく、その結果、高い表面積の固体が得られる。ｓＣＯ２が十分低温に維持できるのであれば、β−ジケトンまたは他の適切な抽出剤は、解離を回避して、塩注入の間にｓＣＯ２と共に混合されてもよい。
【００９０】
あるいは、分離剤は、塩注入に続いて、バッチ方式のやり方で、システムに注入されてもよい。どちらの場合でも、結果は、ｓＣＯ２ジケトン溶液で溶媒和された（選択された）金属錯体の溶液である。溶液は、その後、溶融塩燃料内のターゲットの実質的な効果なしで溶液から金属錯体（生成物）を除去するように温度または圧力が調整された二次システムへ吸われてもよい。さらに、おそらく、加熱、冷却またはその両方によってＣＯ２を気体状態（臨界点未満）へ落とすことなく、金属錯体がターゲット溶液から除去可能である。金属錯体を揮発させるために熱を用いてもよく、これによって、ｓＣＯ２溶液の内部に分離気体相が発生する。あるいは、ｓＣＯ２は、臨界点近くまたはそれより上にまで冷却または加熱されてもよく、そこでは、温度および圧力の変化とともに可溶性が典型的に著しく変化し、その結果、分離した、熱力学条件の変化に起因して溶液から強制的に出された液体−金属錯体が得られる。この相は、その後、ポンピングなどによって、抽出システムから、暫定的または長期間の格納に設計されたシステムへ転送される。金属錯体または他の生成物を分離するためにさらなる加熱または冷却がされようとされなかろうと、最終的には、金属核分裂生成物を残して、ジケトンを熱的に分解するために、さらなる加熱を用いることができる。
【００９１】
図５は、一例の超臨界流体処理システム５００の実施形態のブロックフローダイヤグラムを示す。一例のシステム５００は原子炉５０２と超臨界流体処理部材５０４とを含み、超臨界流体処理部材５０４は、流体格納５０６、超臨界流体コンテナ５０８、超臨界流体制御５１０、抽出剤格納５１２、接触容器５１４、分離ユニット５１６、転送ユニット５１８、および再処理／廃棄物５２０を含む。ポンプ、バルブ、センサーなどの補助部材は示していない。他の実施形態は、より多くまたはより少ない部材を含むことができる。
【００９２】
原子炉５０２は、核燃料原子炉である。例えば、原子炉５０２は、その原子炉、内容、および動作方法が上述されているように、燃料塩原子炉、コンテナ方式燃料塩原子炉、または進行波原子炉である。原子炉５０２は、他の例における種々のタイプの原子炉とすることができる。
【００９３】
超臨界流体分離部材５０４は、超臨界流体を、照射された燃料および／または原子炉５０２と接触させる。一般的に、超臨界流体は、ウランなどのターゲット物質から、生産された放射性核種の選択的分離を許可すること、および／または、核分裂生成物を含む残余を原子炉５０２の中のまたはそれに関係する機器から除去することができる。超臨界流体は、気体の特性と液体の特性との両方を保持している。超臨界流体は、気体と似た粘度と、気体と液体との間の拡散特性とを有することができる。超臨界流体は固体の物質に効果的に浸透することができる。その独特の物理化学特性ゆえ、物質処理および化学反応に、種々の超臨界流体を用いることができる。超臨界流体の例とそれらの特性のうちのいくつかは上述されている。
【００９４】
流体ＣＯ２は、流体格納５０６に格納される。そこでは、流体ＣＯ２は、ＣＯ２が非超臨界流体形であるような温度および圧力で格納される。流体格納５０６は、ｓＣＯ２コンテナ５０８と流体的に連絡する気体貯蔵庫とすることができる。しかしながら、分離ユニット５１６を参照して以下に注意するように、経済および他の要因は、ｓＣＯ２が気体相に遷移しないことを命令するかもしれず、この場合には、分離部材５０４は、流体格納５０６を含まない。
【００９５】
ｓＣＯ２コンテナ５０８は、加圧され、ＣＯ２が超臨界形であるような温度を有する。例えば、ｓＣＯ２コンテナ５０８は、３２℃より高温で、また、７３気圧より高圧で動作する。
【００９６】
システム５００に用いられる超臨界流体は、放射性核種を選択的に除去または分離するために、特定の抽出剤と結合されることができる。これらの抽出剤は、抽出剤格納５１２に格納され、ｓＣＯ２と混合される。一例の抽出剤は上述され、例えば、クペロン、クロロアニリン酸、β−ジケトン、Ｎ−ベンゾイル−Ｎ−フェニルヒドロキシルアミン、α−ジオキシン類、ジアミノベンジジン、ポルフィンなどのポルフィリン、８−ヒドロキシキノリン、ニトロソナフトール、ニトロソフェノール、エチレンジアミンテトラ酢酸、ジフェニルカルバジド、ジフェニルカルバゾン、アゾアゾキシＢＮ、ジエチルジチオカルバメートナトリウム、ジチゾン、ビスムチオールＩＩ、チオテノイルトリフルオルアセトン、チオキセン、チオホスフィン酸、ホスフィンスルフィド、ホスホロチオ酸、および燐酸トリブチルである。いくつかの実施形態においては、ｓＣＯ２は、抽出剤と混合せずに用いられる。
【００９７】
図５に示すように、超臨界流体制御５１０で、または、ｓＣＯ２が核燃料と接触する前のなんらかの点で、抽出剤は、超臨界流体コンテナ５０８の内部のｓＣＯ２と混合される。例えば、ｓＣＯ２は、抽出剤をｓＣＯ２流に溶解するために、抽出剤を含むカラムを通る。もし、選択された抽出剤がｓＣＯ２に特に可溶性でなければ、この動作は、選択されたリガンドに、フッ化エーテル、フッ化アクリレート、フッ化アルキル、ケイ素樹脂、および特定のホスファゼンのような親ＣＯ２性の官能基を追加するなどによって、抽出剤を、より可溶性になるように修飾することを含でもよい。一つの実施形態において、抽出剤は、フッ素化β−ジケトンおよび燐酸トリアルキル、または、フッ素化β−ジケトンおよびトリアルキルホスフィン酸化物であってもよい。他の実施形態においては、リガンドは、ジチオカルバメート、チオカルバゾン、β−ジケトンおよびクラウンエーテルから選択されてもよい。
【００９８】
原子炉５０２からのｓＣＯ２および照射された核燃料は、接触容器５１４へ導入される。実施形態においては、ｓＣＯ２は、接触容器５１４へ直接導入される。核燃料は、例えば、９９Ｍｏ、２３８Ｕ、２３８Ｕ、１３１Ｉ、５１Ｃｒ、２２５Ｒａ、２２５Ａｃなどのような、複数の放射性同位体および放射性核種を含む。
【００９９】
実施形態においては、照射された核燃料は、燃料塩注入器を介して接触容器５１４に注入される。燃料塩注入器は、溶融燃料塩を、滴のしぶき、かすみまたは霧へと分散させる１つ以上のノズルを含む。接触容器５１４は、バッチ処理または連続処理、またはそれらの組み合わせとして動作することができる。
【０１００】
また、接触容器５１４は、環境制御システムを含むことができる。環境制御システムは、接触容器５１４内の温度および圧力、および、ｓＣＯ２と核燃料との流速を、監視し、調節することができる。実施形態においては、環境制御システムは、圧力センサー、温度センサー、加熱ジャケットのようなヒーター、および熱交換器を含む。環境制御システムはまた、燃料塩注入器を含むこともでき、それによって、接触容器への核燃料の流速を制御し、また、接触容器５１４への超臨界流体の流速を制御する注入バルブを含むこともできる。実施形態においては、環境制御システムは、接触容器５１４を、分散した溶融燃料塩を固体化して燃料塩粒子にする温度および圧力に維持することができる。
【０１０１】
環境制御システムはまた、接触容器５１４からの超臨界流体と核燃料との流れを調節することができる。例えば、環境制御システムによって制御される１つ以上の抽出バルブは、接触容器５１４からの超臨界流体の流速を調節することができる。実施形態においては、接触容器５１４からの流体の流れは、ｓＣＯ２と核燃料との組み合わせである。他の実施形態においては、核燃料は１つの流において接触容器５１４を出て（および転送ユニット５１８へ伝送される）、ｓＣＯ２は分離ユニット５１６へ伝送される。
【０１０２】
核燃料および／または原子炉５０２部材を接触させた後に、ｓＣＯ２は、そこに溶解された１つ以上の核分裂生成物を有する。分離ユニット５１６は、キレートおよび／または廃棄物から、実施形態においては核物質から、ｓＣＯ２を分離する。ｓＣＯ２は、分離ユニット５１６を出て、流体格納５０６または超臨界流体コンテナ５０８へ戻るように伝送される。核物質は、分離ユニット５１６を出て、転送ユニット５１８へ伝送され、キレートおよび／または廃棄物は、分離ユニット５１６を出て、再処理／廃棄物５２０へ伝送される。
【０１０３】
ＣＯ２を超臨界状態に再圧縮することや高圧ＣＯ２の安定供給を要するので、分離ユニット５１６において経済的にｓＣＯ２を気体相に遷移させることは、非現実的でありうる。また、高圧縮可能な流体の高圧溶液を閉じ込めることの潜在的な固有の安全性のリスクがある。さらに、いくらかの残余の放射性物質や崩壊生成物が二酸化炭素ガス中に残っている可能性があるので、オフガスＣＯ２は、さらなる汚染除去または処分ができるコンテナに集められる必要があるだろう。
【０１０４】
実施形態においては、分離ユニット５１６は、ｓＣＯ２からの放射性同位体の分離の一部としてのｓＣＯ２の気化を要しない「逆抽出」処理を含む。このタイプの処理では、金属または准金属キレートを形成するための超臨界流体を用いることにより、固体溶液または液体溶液から金属または准金属種が除去される。超臨界流体は、典型的には、数パーセントのＨ２ＯまたはＭｅＯＨなどの溶媒抽出剤を含む。金属または准金属は、その後、酸性溶液を用いることによってｓＣＯ２溶液から逆抽出され、それらのうちの１つは、ハロゲン化されてもよい。他の（水性）溶液に逆抽出することにより、ｓＣＯ２の減圧が回避される。残っているのは、再処理／廃棄物５２０へ伝送される、選択された放射性同位体を生む他の溶液と、それを超臨界流体コンテナ５０８へ伝送することによって容易に再利用できるｓＣＯ２である。
【０１０５】
逆抽出処理を用いることは、準自動化された、バッチ処理システムにおいてさえ、再加圧の追加ステップなしでｓＣＯ２をリサイクルする能力はコスト面で有利であるが、自動化されたシステムや連続処理では特に有利である。逆抽出は、放射性同位体とともに抽出剤を除去してもよいし、しなくてもよい。一つの実施形態において、抽出物質化合物として再利用できるようになる前に、ｓＣＯ２に、新鮮な抽出剤が追加される必要がありうる。ＩＬｓは、逆抽出処理にも用いられることができる。ことに注意すべきである。
【０１０６】
あるいは、分離ユニット５１６において、接触容器から除去された溶液は、使用済みの燃料から除去されたｓＣＯ２、元素および同位体を含めて、臨界点より下げられ、気体相へ変換されることができる。この変換は、抽出剤リガンドと、分離された元素または同位体を残す。抽出剤は、その揮発温度より上げられ、蒸気相に変換され、選択された元素または同位体を残す。必要に応じてこの仕組みのバリエーションを用いてもよい。例えば、もし、選ばれた抽出剤と液体ＣＯ２とが不溶性であれば、溶液を、二酸化炭素の液相線の点より下に下げることが好ましいことがありうる。
【０１０７】
他の代替物は、分離ユニット５１６において、超臨界溶液の温度を、抽出剤の揮発点より上（例えば、１００℃ないし２００℃よりも上）に、または、分解温度より上（例えば、２００℃ないし３００℃よりも上）に、上げることである。いずれの場合にも、一旦抽出剤が消失すると、金属は、実質的または部分的に、ｓＣＯ２から沈殿してもよい。抽出剤蒸気または分解生成物の除去は、気体相分離によって、または、上述のように、ＣＯ２を液体相に変換することによって、完了させることができる。さらに、溶液は、超臨界状態から第２の超臨界状態へと、温度または圧力を変化させてもよく、ここで、第２の超臨界状態は、第１の超臨界状態の可溶性よりも低い抽出剤の可溶性を有している。この処理によって、抽出剤の全てまたは一部が、超臨界状態を残すことなく回収されうる。
【０１０８】
現行の技術は、水溶液からランタノイドとアクチノイドとの両方を除去するために、ｓＣＯ２−イオン性液体処理を用い、また、いくつかの現行の修飾されたバージョンが提案されている。１つのこのような処理は超ＤＩＲＥＸと呼ばれ、これは、「超臨界直接抽出」の略である。超ＤＩＲＥＸ処理は、再処理のコストを最小化することが期待されており、これは、重金属（Ｕ、Ｐｕ、Ｎｐ、ＡｍおよびＣｍ）が、溶解をカバーするカラム中の消費された燃料粉末から直接抽出されるからである。１つの実験は、もしｓＣＯ２方法が用いられれば、廃棄物流の体積の最高３０％までの減少を主張した。しかしながら、他の著作物は、ＴＢＰ−ＨＮＯ３溶液の酸性度の中和および１４Ｃのビルドアップのような、他の重大な問題を記載している。
【０１０９】
金属質燃料は、ベント形ピン構成および／または進行波原子炉に適切な金属燃料を含めて、典型的には、通気されて、フェライトマルテンサイトステンレス鋼外装材の内部に含まれて、高い燃焼度が可能な金属燃料を含む。寿命の最後には、燃料は、一般的に、金属質形燃料と、燃焼サイクルの間に燃料から沈殿した固体の核分裂生成物との、非常に多孔性のマトリクスを有する。
【０１１０】
転送ユニット５１８は、原子炉５０２と接触容器との間で液体核燃料を循環させる随意的部材である。転送ユニット５１８は、１つ以上の、ポンプ、バルブ、センサーおよび流速計を含むことができる。さらに、転送ユニット５１８は、核物質を保持するための、および、核物質の温度および／または圧力を上げるための、保持容器を含むことができる。
【０１１１】
示すように、転送ユニット５１８は、核物質を、元の原子炉５０２へ導く。あるいは、核物質のうちのいくつかまあは全てが、廃棄物処理に導かれることができる。他の代替は、原子炉５０２と類似または異なる他の設備で、接触容器および／または分離ユニット５１６にて核分裂生成物が一旦除去されれば、核物質を再利用することである。例えば、原子炉５０２は、ＴＷＲなどの増殖燃焼タイプの原子炉である。原子炉内での連続使用のための構造物質を修飾するためには、核分裂生成物を除去し、その後、溶媒和に用いられる接触容器４１５および／または分離ユニット５１６の内部で熱−機械処理を実行するのが現実的である。一旦核分裂生成物が除去されれば、核物質は、（燃料の融点を越えるようにされうる）著しくいっそう高い温度および（何十ＭＰａもの）圧力をもたらされてもよい。
【０１１２】
再処理／廃棄物システム５２０は、１つ以上の処理および／または格納設備を含む。示すように、キレートおよびリガンドのような抽出剤は、核分裂生成物と同様に、再処理／廃棄物システム５２０に伝送される。１つ以上の処理を通じて、リガンドは、核分裂生成物から分離されることができる。いくつかの例では、分離されたリガンドは、システム５００で再利用されることができる。
【０１１３】
図６は、超臨界流体処理システムを有する燃料塩原子炉を処理する方法６００の実施形態を示す。一例の方法６００は、超臨界流体を生成すること（動作６０２）、抽出剤を超臨界流体に導入すること（動作６０４）、大量の超臨界流体を溶融燃料塩に接触させること（動作６０６）、燃料塩から超臨界流体を分離すること（動作６０８）、接触した燃料塩を原子炉心に導くこと（動作６１０）、および、超臨界流体から核分裂生成物を分離すること（動作６１２）を含む。一例の方法６００を実施するためには、図５を参照して示して述べた超臨界流体処理システム５０４と、図１ないし図５を参照して上述した原子炉のうちの任意のものとを、用いることができる。他の実施形態は、より多くまたはより少ない動作を含むことができる。
【０１１４】
一例の方法６００は、超臨界流体提供動作６０２にて超臨界流体を生成することによって始まる。上述した通り、超臨界流体は、公知の技術を用いて生成されることができる超臨界二酸化炭素（ｓＣＯ２）とすることができる。超臨界流体が一旦生成されると、抽出剤が超臨界流体に導入され、それによって、抽出剤追加動作においてリガンドが超臨界流体に溶解する。上述した通り、抽出剤追加動作は、選ばれた超臨界流体の効果的な使用のために、選択された抽出剤を修飾または調製することを含んでもよい。
【０１１５】
次に、接触動作６０６において、大量の照射された溶融燃料塩が、大量の超臨界流体を接触する。この接触は、図５を参照して示して上述した通り、原子炉心内でまたは別個の接触容器内で起きることができる。
【０１１６】
接触中に、超臨界流体は、照射された燃料塩から１つ以上のタイプの核分裂生成物を除去する。超臨界流体中の抽出剤は、１つ以上の核分裂生成物と錯体を形成し、その結果、ｓＣＯ２−放射性同位体錯体溶液が得られる。
【０１１７】
超臨界流体はその後、分離動作６０８において燃料塩から分離される。実施形態においては、接触された燃料塩が、燃料返却動作６１０にて元の原子炉心へ導かれる。図５を参照して上述した通り、燃料塩の温度および圧力は、原子炉心への再導入の前に増加する必要がありうる。
【０１１８】
分離された超臨界流体はまた、分離動作６１２において核分裂生成物から超臨界流体を抽出する１つ以上の分離処理に付される。この分離のための技術と条件とは、図５を参照して上述した通りである。
【０１１９】
図７は、一例の超臨界流体処理部材５０４で用いられる一例の燃料塩原子炉１００のブロックフローダイヤグラムを示す。一例の燃料塩原子炉１００は、図１ないし図３を参照して上に示して述べられている。一例の超臨界流体処理部材はまた、図５を参照して上に示して述べられている。他の実施形態は、より多くまたはより少ない部材を含むことができる。
【０１２０】
示した実施形態においては、溶融燃料塩は、原子炉１００から接触容器へ供給される。燃料塩は、転送ユニット５１８を介して原子炉１００へ戻り、超臨界流体は、溶液中のキレートを含めて、追加の処理のために分離ユニット５１６へ送られる。
【０１２１】
あるいは、超臨界流体は、原子炉動作の間、原子炉１００に直接供給される。他の実施形態においては、超臨界流体は、燃料塩がほとんどあるいは全く存在しないような原子炉停止期間の間に、原子炉１００に供給される。
【０１２２】
図８は、一例の超臨界流体処理部材５０４で用いられる一例のコンテナ方式の燃料塩原子炉４００のブロックフローダイヤグラムを示す。一例の燃料塩原子炉４００は、図１ないし図４を参照して上に示して述べられている。一例の超臨界流体処理部材はまた、図５を参照して上に示して述べられている。他の実施形態は、より多くまたはより少ない部材を含むことができる。
【０１２３】
原子炉４００は、１つ以上の溶融燃料塩コンテナ４９０を含み、そのそれぞれは、少なくともいくつかの核分裂性物質を含む燃料塩を含んでいる。コンテナ４９０は、格納コンテナであってもよく、またあるいは、燃料管または燃料集合体のような、原子炉内部で用いられるコンテナであってもよい。
【０１２４】
示した実施形態において、超臨界流体は、１つ以上の燃料コンテナ４９０に導かれる。コンテナ４９０は、原子炉心に位置してもよいし、容器のために除去されてもよい。処理の後、コンテナ４９０は、原子炉心に戻ってもよいし、格納されてもよい。コンテナ４９０は、溶融したまたは固体である燃料塩を保持してもよいし、また、ＴＷＲを参照して上述したようなゆるい微粒子燃料または多孔性マトリクス燃料のような、他の核燃料を保持してもよい。燃料コンテナ４９０に入る超臨界流体の流速は、超臨界流体制御５１０によって調節される。燃料コンテナ４９０の内部では、超臨界流体が燃料に接触する。上述した通り、１つ以上の核分裂生成物が、溶解によるこの接触の間に超臨界流体によって抽出される。その後、超臨界流体は、燃料コンテナ４９０を出て、分離ユニット５１６へ導かれる。実施形態においては、燃料コンテナ４９０からの超臨界流体の流速は、センサーおよびバルブと連絡する制御器によって調節される。
【０１２５】
実施形態においては、超臨界流体は停止に対する燃料コンテナ４９０を調製するのに用いられる。ターゲット化された核分裂生成物の９０％を越えるものが、ｓＣＯ２処理を用いて除去され得、またさらに、複数のｓＣＯ２溶液処理で除去されることができるので、燃料コンテナ４９０からの核分裂生成物の除去は、燃料コンテナ４９０の廃棄性を大きく向上させうる。いくつかの場合に、核分裂生成物の除去を増加させるために、くり返し処理や、複数の異なる処理などの、複数のサイクルを適用することは有利でありうる。例えば、いくつかの場合に、２つの処理は、アクセス可能な核分裂生成物の９９％を除去できた。３つの処理は、９９．９％を除去できた、などである。
【０１２６】
任意の適切な因子は、処理の数および／またはタイプを決定するために用いられてもよいし、ｓＣＯ２溶液が浸透できない固体の燃料マトリクスの内部に溶解されるまたは刺される核分裂生成物に基づいていてもよい。しかしながら、バルク燃料マトリクスからのおよび溶液への溶液可溶性金属の拡散を可能にするような温度および時間スケールで動作することは可能でありうることに注意すべきである。これは、消費された燃料集合体の短期間の熱負荷を小さくし、集合体を取り扱うおよび運搬することの危険を減少させ、また、長期間の処分にいっそう適したものにしうる。
【０１２７】
図９は、図５の一例の超臨界流体処理部材で用いられる一例のＴＷＲ９００のブロックフローダイヤグラムを示す。一例のＴＷＲ９００は、図４を参照して上に示して述べられている。一例の超臨界流体処理部材はまた、図５を参照して上に示して述べられている。他の実施形態は、より多くまたはより少ない部材を含むことができる。
【０１２８】
ＴＷＲ９００は、一次ナトリウム冷却剤を含む原子炉容器と原子炉心を含む。原子炉心は一次ナトリウム冷却剤に沈められている。ＴＷＲ９００はまた、原子炉心の中に、核分裂性物質と核分裂生成物とを含む１つ以上の固体の燃料ピンを含む少なくとも１つの集合体９０４を含む。また、ＴＷＲ９００は、原子炉心内の種々の位置間の集合体を移動させるように構成されている集合体シャッフルシステムを含む。
【０１２９】
超臨界流体は、示すように、接触容器５１４において、ＴＷＲ９００からの核燃料と接触することができ、そこでは、核燃料は、原子炉心から離れるように導かれる。あるいは、シャッフルシステムが集合体を原子炉心から一時的に除去したときに、超臨界流体が集合体と接触することができる。さらに他の代替は、超臨界流体が、原子炉心内で直接に核燃料と接触することができるということである。
【０１３０】
超臨界流体制御５００は、ＴＷＲ９００に対する超臨界流体の、燃料集合体９０４および／または接触容器５１４への転送を制御することができる。制御は、核燃料の拡張に基づいている、および／または、ＴＷＲ９００で用いられる冷却剤中の核分裂生成物の濃度に基づいている。
【０１３１】
実施形態においては、ＴＷＲ９００は、アルゴン中に燃料集合体９０４を保持するように構成されている転送容器を含む。超臨界流体制御５１０は、図９に示さないアルゴンに保持される燃料集合体９０４と接触するように、超臨界流体に指示することができる。そこでは、超臨界流体は、燃料集合体９０４に曝露されるアルゴンから核分裂生成物を除去することができる。超臨界流体は、今や核分裂生成物との混合物であり、これは、上述した通り分離ユニット５１６へ戻る。
【０１３２】
実施形態においては、ＴＷＲ９００は、吸収器９０２を含む冷却剤清掃システムを含む。充填層や吸着膜などの吸収器は、ＴＷＲ９００で用いられる一次ナトリウム冷却剤から核分裂生成物を除去する。超臨界流体制御５１０は、吸収器９０２から核分裂生成物を溶解して除去するように、吸収器９０２に対する超臨界流体に指示することができる。超臨界流体は、今や核分裂生成物との混合物であり、これは、上述した通り分離ユニット５１６へ戻る。
【０１３３】
超臨界流体処理を用いるシステムは、照射（原子炉の動作）の間に周期的に核分裂生成物を除去するために、ｓＣＯ２処理などの分離動作を燃料マネジメントまたは「シャッフル」サイクルに組み込むことによって、寿命の前に核分裂生成物を除去してもよい。例えば、ＴＷＲ燃料補給システムは、容器から集合体を上げるための密封囲いを組み込んでもよい。ＴＷＲ閉じ込め部囲いには、集合体９０４が冷却剤プールの外にあるときに処理の間に集合体崩壊熱を管理するための十分な冷却能力が備えられている。代替の実施形態においては、炉心の周囲の周りの１つ以上の集合体位置が、集合体が処理システム５０４に接続されてもよいような処理位置であるように、システムが設計されてもよい。このシステムは、最小システム修飾で、閉じ込め部に、核分裂生成物が除去されるように、より頑丈にされてもよい。このようなシステムは、ｓＣＯ２の高い密度ゆえ、大きな容器および配管を要しないだろう。金属１０−４ｋｇ／溶液ｋｇより大きい濃度が可能である。寿命のときには、各集合体は、５０ｋｇの桁で、最大量の核分裂生成物を含む。溶液の密度は１０００ｋｇ／ｍ３の桁である。それゆえ、いくつかの場合において、単一の集合体に全ての核分裂生成物を含むためには、ｓＣＯ２溶液のうちの５ｍ３だけが必要であろう。より頻繁な間隔で集合体を処理することは、明らかにこの最大の体積を減少させるだろう。さらに、ＣＯ２は、核分裂生成物から分離されてシステムに再び入ってもよいので、在庫はさらに減少されることができる。
【０１３４】
図１０は、超臨界流体分離を有する原子炉を運転する方法７００の実施形態を示す。一例の方法７００は、原子炉心に装填すること（動作７０２）、連鎖反応を維持すること（動作７０４）、大量の反応した燃料を超臨界流体と接触させること（動作７０６）、再生された燃料において連鎖反応を開始すること（動作７０８）、および、超臨界流体から核分裂生成物を分離すること（動作７１０）、を含む。一例の方法７００を実施するためには、図５を参照して示して述べた超臨界流体処理システム５０４と、図１ないし図５を参照して上述した原子炉１００とを、用いることができる。他の実施形態は、より多くまたはより少ない動作を含むことができる。
【０１３５】
一例の方法７００は、装填動作７０２にて原子炉心に核燃料を装填することによって始まる。装填動作７０２は、一例の方法７００で用いられる原子炉のタイプに応じて変化する。溶融塩原子炉、進行波原子炉、およびコンテナ方式溶融塩原子炉に装填する例が上述されている。
【０１３６】
装填動作７０２にて原子炉心に装填した後、第１核分裂動作７０４にて臨界でまたはそれより上で、原子炉心内で連鎖反応が維持される。連鎖反応の維持は、一例の方法７００で用いられる原子炉のタイプに応じて変化する。
【０１３７】
連鎖反応が開始されて維持された後のある点で、大量の超臨界流体が、大量の照射された核燃料と接触する。上述した通り、超臨界流体として超臨界二酸化炭素（ｓＣＯ２）を用いることができる。超臨界流体と核燃料との接触は、用いられる原子炉の具体的なタイプに応じて変化し、いくつかの例は上述されている。
【０１３８】
例として、また上述した通り、超臨界流体は、原子炉心から核燃料を除去することなく、部分的に反応した燃料のうちの少なくともいくらかと接触させられることができる。超臨界流体のこの導入は、原子炉心の中で１つ以上の連鎖反応を中断することなく、実行されることができる。
【０１３９】
他の例として、また上述した通り、部分的に反応した燃料のうちのいくらかを原子炉心から除去して、その後、例えば接触容器において、超臨界流体と接触させることができる。部分的に反応した燃料の除去は、原子炉心の中で１つ以上の連鎖反応を中断することなく、実行されることができる。超臨界流体を接触させた後に、部分的に反応した燃料は、原子炉心の中で１つ以上の連鎖反応を中断することなく、原子炉心へ返却されることができる。
【０１４０】
ＴＷＲを参照して示して上述した通り、核燃料は、１つ以上の燃料ピンまたはピン集合体の中に含まれることができる。ピンは、動作の間じゅうずっと、原子炉心内で、種々の位置に移動することができる。ピンの移動の間またはその後に、超臨界流体は、ピン内の燃料と接触させられることができる。
【０１４１】
接触動作７０６にて、超臨界流体と、部分的に反応した核燃料とを接触させた後に、第２核分裂動作７０８にて、今処理されている核燃料において連鎖反応が開始される。上述した通り、実施形態においては、部分的に反応した核燃料は、原子炉内で超臨界流体と接触させられることができる。それらの実施形態においては、原子炉動作は、以前と同じように連続することができる。他の実施形態においては、部分的に反応した核燃料は、原子炉心の外へ導かれ、その後、超臨界流体と接触する。それらの実施形態においては、部分的に反応した核燃料は、同じ原子炉心に戻るように再度導かれるか、または、異なる、おそらく新しく開始する、原子炉心に導かれる。
【０１４２】
方法７００は、分離動作７１０にて、核分裂生成物を超臨界流体から分離することを含む。核分裂生成物を超臨界流体から分離するシステムと方法の実施形態は、少なくとも図５を参照して述べられている。
【０１４３】
超臨界流体のさらに他の潜在的応用は、消費されたまたは以前に照射された燃料の再形成である。照射後の燃料の再形成は、一般に、核燃料集合体またはその中に含まれる燃料ピンの修飾をしないで核分裂生成物、ランタノイドまたはアクチノイドの除去処理をするための、燃料集合体全体の処理を可能にするように設計されてもよい。密封された容器および超臨界流体の処理の１つの例においては、以前に燃焼した核燃料集合体は、密封可能な圧力容器中へ配置されてもよい。容器は、その後、加圧されたｓＣＯ２で満たされてもよく、また、ＩＬや水性部材無しで抽出溶液を生成するために１つ以上の抽出剤（ジケトンまたは他の任意の適切な作用物質）が加えられる。核分裂気体通気のための既存の燃料集合体のベントの存在により、また、超臨界流体の性質により、ｓＣＯ２抽出溶液は、燃料ピンと多孔性燃料のマトリクスとを満たすように働く。（すなわち、超臨界流体は、それらがその中に含まれる体積を満たす、低い表面張力、低い粘度の、流体としてふるまう。）ｓＣＯ２は、ターゲット化された核分裂生成物（または、もしそのように所望されて適切なリガンドが選ばれれば、他の物質）を溶媒和し始め、ウラン金属マトリクスは影響を受けないままにする。核分裂生成物は、その後、燃料ピンから拡散し始め、それによって、システム全体の濃度が平衡の方へ向かう。溶解された金属を含む溶液は、その後、圧力容器からゆっくりと放出されることができる。新しい、汚れのない溶液が、圧力容器に再度加えられる。溶媒和速度を向上させるために、撹拌、熱および／または連続した加圧と減圧とがシステムに適用されてもよい。例えば、システムは、多孔性の燃料にてまたはそこからｓＣＯ２溶液の「ポンピング」を向上させるために、７．５ＭＰａ（５１℃でおおよその臨界点）より大きい値で動作してもよく、また、±０．１ＭＰａで揺動してもよい。
【０１４４】
〔結論〕
ここに記載の本主題の具体的な態様が示され記載されたが、ここでの教示に基づき、ここに記載の主題およびそのより広い態様から離れずに、変化や修飾を行ってもよいこと、またそれゆえ、添付の請求項が、その範囲の中に、真実の精神およびここに記載の主題の範囲内であるようなすべての変化や修飾を包含することは、当業者には明らかである。当業者は、一般に、ここで用いられた用語および特に添付の請求項（例えば、添付の請求項の本体）が、一般に、「開放」用語であると意図されることを理解するだろう（例えば、用語「含んでいる」(including)は、「含んでいるが、それには限定されない」と解釈されるべきであり、用語「有する」(having)は、「少なくともそれを有する」と解釈されるべきであり、用語「含む」(includes)は、「含むが、それには限定されない」と解釈されるべきであり、などである）。当業者は、さらに、特定の数の導入された請求項記載が意図された場合は、このような意図は請求項に明らかに記載されていて、また、このような記載がなければ、このような意図は存在しない、ということを、理解するだろう。
【０１４５】
例えば、理解の助けとして、以下の添付の請求項は、請求項記載を導入するための導入句「少なくとも１つの」および「１つ以上の」の使用を含んでもよい。しかしながら、このような句の使用は、たとえ、同じ請求項が、導入句「１つ以上の」または「少なくとも１つの」と「a」または「an」などの不定冠詞を含でいる場合でも（例えば、「a」および／または「an」は、典型的には、「少なくとも１つの」または「１つ以上の」を意味すると解釈されるべきである）、不定冠詞「a」または「an」による請求項記載の導入が、このような導入された任意の特定の請求項記載を、ただ１つだけの記載を含んでいる請求項にまで限定することを意味すると解釈されるべきではない。同じ事は、請求項記載を導入するために用いられる定冠詞の使用にもいえる。さらに、たとえ、特定の数の導入された請求項記載が明らかに記載されていても、当業者は、このような記載が典型的には少なくともその記載された数を意味すると解釈されるべきであることを認識する（例えば、他の修飾のない「２つの記載」の裸の記載は、典型的には、少なくとも２つの記載、または、２つまたはそれ以上の記載を意味する）。
【０１４６】
他の指示のない限り、成分量や、明細書と請求項とで用いられる分子量、反応条件などの特性を表す全ての数は、用語「およそ」(about)によるすべての例において修飾されると理解されるべきである。用語「およそ」は、そうでなければ特定の値を与えられてもよい同等物の程度を拡張することも制限することも意図しない。さらに、他に述べていない限り、用語「およそ」は、範囲と数値データに関する議論と一致して、「正確に」(exactly)を明らかに含む。本開示に関する用語「およそ」は、用語「およそ」の直後に記載された数値の１５％以内（±１５％）の値を意味し、この範囲内の任意の数値、この範囲の上限に等しい値（すなわち＋１５％）および下限に等しい値（すなわち−１５％）を含む。例えば、数値「１００」は、８５ないし１１５の任意の数値を包含し、８５と１１５を含む（常に上限は１００％であるような例外の「１００％」もある）。
【０１４７】
濃度、量その他の数値データは、ここでは範囲形式で示されてもよい。このような範囲形式は、単に、便宜および簡潔さのために用いられており、それゆえ、範囲の制限として明らかに記載された数値を含むだけではなく、各数値と副範囲が明らかに記載されているかのように、その範囲内に包含される個々の数値または副範囲のすべてを含むと柔軟に解釈されるべきである。例示として、「４％ないし７％」の数値範囲は、およそ４パーセントないしおよそ７パーセントの明らかに記載された数値を含むだけではなく、示された範囲内の個々の数値または副範囲のすべてを含むと解釈されるべきである。したがって、この数値範囲には、４．５、５．２５および６などのような個々の数値、および、４〜５、５〜７、および５．５〜６．５などのような副範囲、などが含まれる。この同じ原則は、ただ１つの数値を記載している範囲にも適用される。さらに、このような解釈は、範囲の大きさまたは記載されている特性の無関係に適用されるべきである。
【０１４８】
本発明の広い範囲を述べる数値範囲とパラメータは適切であるにもかかわらず、特定の例に記載された数値は、できるだけ正確に報告されている。しかしながら、任意の数値は、本質的に、各試験測定で見出された標準偏差から得られるある誤りを必ず含んでいる。
【０１４９】
さらに、「Ａ、ＢおよびＣのうちの少なくとも１つ」に類似した約束事が用いられるような例では、一般に、このような構造は、当業者がその約束事を理解している意味を意図している（例えば、「Ａ、ＢおよびＣのうちの少なくとも１つを有するシステム」は、Ａだけ、Ｂだけ、Ｂだけ、ＡとＢ、ＡとＣ、ＢとＣ、および／または、Ａ、ＢおよびＣの全部、などを有するシステムを含むがこれに限定されない）。「Ａ、ＢまたはＣのうちの少なくとも１つ」に類似した約束事が用いられるような例では、一般に、このような構造は、当業者がその約束事を理解している意味を意図している（例えば、「Ａ、ＢまたはＣのうちの少なくとも１つを有するシステム」は、Ａだけ、Ｂだけ、Ｂだけ、ＡとＢ、ＡとＣ、ＢとＣ、および／または、Ａ、ＢおよびＣの全部、などを有するシステムを含むがこれに限定されない）。さらに、当業者は、典型的に、 ２つ以上の代替の用語を示す離接的な単語および／または句は、明細書、請求項または図面のどこであろうと、そうでないことを文脈が指示していない限り、その用語のうちの１つ、その用語のうちのどれか、またはその用語のうちの両方、を含むという可能性を熟考することを理解する。例えば、句「ＡまたはＢ」は、典型的には、「Ａ」、「Ｂ」または「ＡおよびＢ」の可能性を含んでいると理解される。
【０１５０】
いくつかの例において、１つ以上の部材は、ここでは、「するように構成される」、「するように構成可能である」、「するように動作可能である／動作する」、「適合される／適合可能である」、「することができる」、「に一致できる／一致する」、などと称されてもよい。当業者は、そうでないことを文脈が要求していない限り、このような用語（例えば「するように構成される」）が、一般に、活性状態の部材および／または不活性状態の部材および／またはスタンバイ状態の部材を包含することができることを認識する。
【０１５１】
添付の請求項に関して、当業者は、ここに記載された動作が一般に任意の順序で実行されることを認識する。また、種々の動作の流れが順次示されているが、種々の動作は、説明されたのとは別の順序で実行されてもよいこと、または、同時に実行されてもよいことを理解すべきである。このような代替の順序の例は、そうでないことを文脈が述べていない限り、重なり、交互的、中断、並べ替え、増加、準備、補足、同時、逆、その他の種々の順序付けを含んでもよい。さらに、「に対応して」、「と関連して」または他の過去時制の形容詞は、一般に、そうでないことを文脈が述べていない限り、このような変形を排除することを意図しない。
【０１５２】
ここで述べたシステムおよび方法は、述べた目的と利益およびそこに固有の目的と利益を達成するために十分適合されることは明らかである。当業者は、この明細書内の方法およびシステムが、多くのやり方で実施できること、またしたがって先に例示した実施形態および例によって限定されないことを、認識する。この点に関して、ここで述べた異なる実施形態の特徴のいずれのものも単一の実施形態に組み込まれてもよく、また、ここに記載した特徴の全てのものより少ないものまたは多くのものを有する代替の実施形態が可能である。
【０１５３】
この開示の目的に対して種々の実施形態を記載したが、ここに記載した技術の十分範囲内である種々の変更と修正が行える。例えば、明示してはいないが、ラマン分光法は、溶融塩原子炉の動作の間に燃料塩を監視するのに用いられる多くの技術のうちの１つに過ぎなくてもよく、また、同様に、複数のラマンプローブは、原子炉内の異なる位置における燃料塩の質の変動を理解するために用いられてもよい。当業者にそれを容易に示唆するような、また、本開示の精神に包含されて添付の請求項に規定されているような他の多くの変更を行うことができる。
【図面の簡単な説明】
【０１５４】
【図１】本開示の１つ以上の実施形態に従い、溶融塩高速スペクトル原子炉の簡略化した概略図を示す。
【図２Ａ】本開示の１つ以上の実施形態に従い、原子炉の１つ以上の内部表面に配置された保護層を有する溶融塩高速スペクトル原子炉の簡略化した概略図を示す。
【図２Ｂ】本開示の１つ以上の実施形態に従い、原子炉の１つ以上の内部表面に配置された保護層を有する溶融塩高速スペクトル原子炉の簡略化した概略図を示す。
【図３】溶融塩化物高速原子炉を用いる核反応から電力を生成する核電力プラントの実施形態を示す。
【図４】溶融塩原子炉の簡略化した概略図の他の実施形態を示す。
【図５】一例の超臨界流体処理システムの実施形態のブロックフローダイヤグラムを示す。
【図６】超臨界流体処理システムを有する燃料塩原子炉を処理する方法の実施形態を示す。
【図７】一例の超臨界流体処理部材で用いられる一例の燃料塩原子炉のブロックフローダイヤグラムを示す。
【図８】一例の超臨界流体処理部材で用いられる一例のコンテナ方式の燃料塩原子炉のブロックフローダイヤグラムを示す。
【図９】図５の一例の超臨界流体処理部材で用いられる一例の進行波原子炉のブロックフローダイヤグラムを示す。
【図１０】超臨界流体分離を有する原子炉を運転する方法の実施形態を示す。
【図１】
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【図２Ａ】
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【図２Ｂ】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【国際調査報告】
2018507396.tif 000019
2018507396.tif 000020