(57)【要約】  原油サンプルの１つまたは複数の所与の蒸留重量パーセントに対して１つまたは複数の蒸留温度を求めるためのシステムおよび方法が提供され、これらを用いて模擬蒸留曲線を生成することができる。原油サンプルの模擬蒸留温度は、原油サンプルの紫外／可視分光測定から得られる密度およびデータの関数として与えられる。
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
紫外／可視分光データに基づいて、所与の蒸留重量パーセントに対する蒸留温度を油サンプルの留分に与えるためのシステムであって：
計算モジュール、ならびに前記油サンプルの所定の波数範囲内で検出されたピークの前記原油溶液の吸光度値を示す紫外／可視分光データを含むデータを格納する不揮発性メモリデバイスと；
前記メモリに結合されているプロセッサと；
吸光度値を示す前記データから前記所与の蒸留重量パーセントに対する累積および規格化紫外／可視吸光度を計算し、かつ与える第１の計算モジュールと；および
前記所与の蒸留重量パーセントに対する前記紫外／可視吸光度、および前記油サンプルの密度の関数として前記留分の模擬蒸留温度を計算し、かつ与える第２の計算モジュールと
を含むシステム。
【請求項２】
所与の蒸留重量パーセントに対する蒸留温度を油サンプルの留分に与えるためのシステムであって：
前記油サンプルから得られる紫外可視分光データを出力する紫外可視分光装置と、
計算モジュール、ならびに前記油サンプルの所定の波数範囲内で検出されたピークの前記原油溶液の吸光度値を示す紫外／可視分光データを含むデータを格納する不揮発性メモリデバイスと；
前記メモリに結合されているプロセッサと；
吸光度値を示す前記データから前記所与の蒸留重量パーセントに対する累積および規格化紫外／可視吸光度を計算し、かつ与える第１の計算モジュールと；および
前記所与の蒸留重量パーセントに対する前記紫外／可視吸光度、および前記油サンプルの密度の関数として前記留分の模擬蒸留温度を計算し、かつ与える第２の計算モジュールと
を含むシステム。
【請求項３】
コンピュータを操作して、油サンプルの留分に、近赤外分光データに基づいて所与の蒸留重量パーセントに対する蒸留温度を与えるための方法であって：
前記コンピュータに、前記油サンプルの所定の波数範囲内で検出されたピークの前記原油溶液の吸光度値を示す紫外／可視分光データを入力する工程と；
吸光度値を示す前記データから前記所与の蒸留重量パーセントに対する累積および規格化紫外／可視吸光度を計算し、かつ与える工程と；および
前記所与の蒸留重量パーセントに対する前記紫外／可視吸光度、および前記油サンプルの密度の関数として前記留分の模擬蒸留温度を計算し、かつ与える工程と
を含む方法。
【請求項４】
所与の蒸留重量パーセントに対する蒸留温度を油サンプルの留分に与えるための方法であって：
前記油サンプルの所定の波数範囲内で検出されたピークの前記原油溶液の吸光度値を示す紫外／可視分光データを得る工程と；
コンピュータに前記得られた紫外／可視分光データを入力する工程と；
吸光度値を示す前記データから前記所与の蒸留重量パーセントに対する累積および規格化紫外／可視吸光度を計算し、かつ与える工程と；および
前記所与の蒸留重量パーセントに対する前記紫外／可視吸光度、および前記油サンプルの密度の関数として前記留分の模擬蒸留温度を計算し、かつ与える工程と
を含む方法。
【請求項５】
前記油サンプルが原油である請求項１〜４のいずれか一項に記載のシステムまたは方法。
【請求項６】
前記油サンプルが、油井、安定化装置、抽出装置または蒸留塔から得られる請求項１〜４のいずれか一項に記載のシステムまたは方法。
【請求項７】
複数の蒸留温度が与えられて、１組の模擬蒸留データを得る請求項１〜４のいずれか一項に記載のシステムまたは方法。
【請求項８】
前記所与の蒸留重量パーセント値が、０．５、５、１０、２０、３０、４０、５０、６０、７０、８０Ｗ％である請求項７に記載のシステムまたは方法。
【請求項９】
前記所定の波数範囲が４，０００〜１２，８２１ｃｍ−１である請求項１〜４のいずれか一項に記載のシステムまたは方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
[関連出願の説明]
本出願は、２０１５年１月５日に出願された米国特許仮出願第６２／０９９，６６９号明細書の利益を主張するものであり、その開示が参照により本明細書に組み込まれる。
【０００２】
本発明は、紫外可視分光法による原油およびその留分のサンプルの評価のための方法およびプロセスに関する。
【背景技術】
【０００３】
原油は、約１５百万年〜５億年前の泥およびシルトの連続層の下に埋もれた水生生物（主に海洋生物）および／または陸生植物が分解および変化したものである。それらは本質的に、数千もの異なる炭化水素の非常に複雑な混合物である。供給源に応じて、原油は主に、さまざまな比率の直鎖および分岐鎖パラフィン、シクロパラフィンならびにナフテン、芳香族および多核芳香族炭化水素を含む。これらの炭化水素は、分子中の炭素原子の数および配置に応じて、標準状態の温度および圧力下で、気体、液体または固体であり得る。
【０００４】
原油は、ある地理区から別の地理区および油田ごとに物理的および化学的特性が大きく異なる。原油は通常、含有する炭化水素の性質にしたがって３つのグループ（パラフィン系、ナフテン系、アスファルト系）およびそれらの混合物に分類される。その違いは、さまざまな分子のタイプおよびサイズの異なる比率による。ある原油は主としてパラフィンを含み、別の原油は主としてナフテンを含む。パラフィン系であれナフテン系であれ、ある原油は、多量のより軽質な炭化水素を含むことができて、移動性であるか、または溶解ガスを含むことができる；別の原油は、主としてより重質な炭化水素からなり、溶解ガスをほとんどまたは全く含まない高粘性であり得る。原油は、原油留分の精製処理に影響する量の硫黄、窒素、ニッケル、バナジウムおよび他の元素を含むヘテロ原子も含むことができる。軽質原油またはコンデンセートは、０．０１Ｗ％という低濃度の硫黄を含み得る；一方、重質原油は５〜６Ｗ％も含み得る。同様に、原油の窒素含有量は０．００１〜１．０Ｗ％の範囲であり得る。
【０００５】
原油の性質は、ある程度、それから製造され得る製品の性質および特別な用途に対するそれらの適合性を支配する。ナフテン系原油は、ワックスのためのパラフィン系原油であるアスファルトビチューメンの製造に、より適している。ナフテン系原油、芳香族系のものはなおさらそうであるが、温度に敏感な粘度を有する潤滑油を与える。しかし、現代の精製法では、多くの所望のタイプの製品を製造するためのさまざまな原油の使用における柔軟性はより大きい。
【０００６】
油井で製造されるとき、原油は通常、不定量のスイートガスおよびサワーガス、ならびに総溶解固形分（ＴＤＳ）の高い生成塩水を伴う。原油は通常、油井からのその製造後、直ちに安定化され、脱塩される。
【０００７】
原油分析は、ベンチマークの目的で原油の性質を確認する伝統的な方法である。原油には真沸点（ＴＢＰ）蒸留および分留が行われ、異なる沸点留分を与える。原油蒸留は、米国標準試験協会（ＡＳＴＭ）法Ｄ  ２８９２を用いて行われる。一般的な留分およびその公称沸点を表１に示す。
【０００８】
【表１】
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【０００９】
次いで、該当する場合、これらの原油留分の収率、組成、物理的特性および指標特性が、原油分析ワークアップ計算中に求められる。原油分析において得られる典型的な組成および特性情報を表２に示す。
【００１０】
【表２】
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【００１１】
必要な蒸留留分の数および分析の数のために、原油分析のワークアップは費用と時間がかかる。
【００１２】
典型的な製油所では、メタン、エタン、プロパン、ブタン類および硫化水素、ナフサ（３６℃〜１８０℃）、ケロシン（１８０℃〜２４０℃）、軽油（２４０℃〜３７０℃）および常圧残油（＞３７０℃）を含むサワーガスおよび軽質炭化水素を分離するために、原油がまず常圧蒸留塔で分留される。常圧蒸留塔からの常圧残油は、製油所の構成に応じて、燃料油として使用されるか、真空蒸留ユニットに送られる。真空蒸留から得られる主要製品は、３７０℃〜５２０℃の範囲の沸点を有する炭化水素を含む真空軽油と、５２０℃を超える沸点を有する炭化水素を含む減圧残油である。原油分析データは、精製者が原油留分の一般的な組成および特性を理解するのに役立ち、したがって、留分を適切な精製ユニットで最も効率的かつ効果的に処理できる。
【００１３】
有機化学の分野では、従来から、分子内の電子遷移を扱う紫外可視分光光度法が紫外領域（２００ｎｍ〜４００ｎｍ）で強く吸収する芳香族および芳香族複素環化合物に関する特有の情報を提供してきた。これにもかかわらず、原油の複雑な分子的性質のために、これらの油の紫外可視スペクトルは、しばしば特徴のない、不明瞭なスペクトルとして記述される。
【００１４】
新規の迅速かつ直接的な方法は、全原油の分析によって原油の組成と特性をよりよく理解するのに役立ち、生産者、販売者、精製者および／または他の原油使用者の費用、努力および時間の大幅な節約になる。したがって、異なる供給源からの原油留分の特性を求め、それらの沸点特性および／または性質に基づいて原油留分を分類するための改善されたシステムおよび方法が必要とされている。
【発明の概要】
【００１５】
原油サンプルの１つまたは複数の所与の蒸留重量パーセントに対して１つまたは複数の蒸留温度を与えるためのシステムおよび方法が提供され、これらを用いて模擬蒸留曲線を生成することができる。原油サンプルの模擬蒸留温度は、原油サンプルの紫外／可視分光測定から得られる密度およびデータの関数として与えられる。この相関は、分留／蒸留（原油分析）を行わずに軽油指標特性に関する情報も与え、生産者、精製者および販売者が油質をベンチマークし、その結果、通例となっている広範で時間がかかる原油分析を実施することなく油を評価するのに役立つ。
【００１６】
本発明の別の利点および特徴は、添付の図面を参照して考慮されるとき、以下の発明を実施するための形態から明らかになるであろう。
【図面の簡単な説明】
【００１７】
【図１】本明細書に記載の通り調製された原油サンプル溶液の典型的な紫外可視分光データをプロットした図である。
【図２】本明細書のシステムおよび方法を用いて原油サンプルの蒸留データを特徴付けるために実施されるステップのプロセスフロー図である。
【図３】１つの実施形態にしたがって本発明を実施するためのシステムの構成要素のブロック図である。
【発明を実施するための形態】
【００１８】
本明細書のシステムおよび方法において、スペクトルは、適した既知の、または開発予定の紫外可視分光光度法によって得られる。紫外領域（２００ｎｍ〜４００ｎｍ）で強く吸収する芳香族および芳香族複素環化合物に関する特有の情報を提供するために、本明細書の方法およびシステムにしたがい、原油のサンプルに対して紫外可視分光光度法が実施される。特定の個々の芳香族化合物および成分は、明確に定義された波長に極大を有する。原油の紫外スペクトルから既知の芳香族化合物および成分の波長の極大が評価および抽出される。これらの極大を用いて、原油の芳香族含有量の指数が式で表される。これらの指数を用いて、油サンプルの模擬蒸留データを得ることができる。提供される方法およびシステムによれば、この情報が、紫外可視走査によって、従来の分析法と比べて比較的迅速かつ安価に得られる。
【００１９】
炭化水素油のサンプルから得られる紫外／可視分光データおよびサンプルの密度に基づいて炭化水素油の沸点分布を測定するための方法が提供される。サンプルは、紫外／可視分光分析のために調製される。サンプルのスペクトルデータは、紫外／可視分光分析によって得られる。サンプルの紫外／可視分光分析によって得られるコンピュータスペクトルデータは、コンピュータに入力される。紫外／可視分光データからの炭化水素油の累積紫外／可視吸光度が計算される。炭化水素油の累積紫外／可視吸光度は、１００Ｗ％に対して規格化される。波数は、０．５、５、１０、２０、３０、４０、５０、６０、７０、８０、９０、９５、９９．５Ｗ％点で求められる。炭化水素油の沸点分布は、規格化紫外／可視データおよび炭化水素油の密度から計算される。
【００２０】
このシステムおよび方法は、原油、ビチューメン、重油、頁岩油から、ならびに水素化処理、水素化加工、流動接触分解、コーキングおよびビスブレーキングまたは石炭液化を含む精製プロセスユニットから得られる天然に存在する炭化水素に適用できる。
【００２１】
図１は、本明細書の１つの実施形態による方法におけるプロセスフローチャートを示す。原油サンプルを調製し、２００〜５００ｎｍの間で、特定の実施形態では２２０〜４００ｎｍの間で紫外可視分光光度法により分析した。ステップ２１０において、原油サンプルの密度が得られる。
【００２２】
ステップ２２０において、５個〜２０個の炭素原子を有するパラフィン系溶媒および極性溶媒の２部溶媒系（例えば、９０：１０％ｖ／ｖの比率）に原油のサンプルを溶解させることにより、溶液が調製される。特定の実施形態では、効果的なパラフィン系溶媒にはイソオクタンが含まれる。特定の実施形態では、効果的な極性溶媒にはジクロロメタンが含まれる。
【００２３】
極性溶媒の使用は、原油サンプルからのアスファルテンの沈殿を防ぎ、すべての溶液が測定のために半透明になるようにする。極性溶媒は、そのヒルデブランド溶解度係数またはその二次元溶解度パラメータに基づいて選択される。全般的なヒルデブランド溶解度係数は、周知の極性の尺度であり、多数の化合物について計算されている。例えば、Ｊｏｕｒｎａｌ  ｏｆ  Ｐａｉｎｔ  Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ，Ｖｏｌ．３９，Ｎｏ．５０５（１９６７年２月）を参照されたい。溶媒は、その二次元溶解度パラメータによっても記述することができる。例えば、Ｉ．Ａ．Ｗｉｅｈｅ，「Ｐｏｌｙｇｏｎ  Ｍａｐｐｉｎｇ  ｗｉｔｈ  Ｔｗｏ−Ｄｉｍｅｎｓｉｏｎａｌ  Ｓｏｌｕｂｉｌｉｔｙ  Ｐａｒａｍｅｔｅｒｓ」，Ｉ＆ＥＣ  Ｒｅｓｅａｒｃｈ，３４，６６１−６７３（１９９５）を参照されたい。水素結合および電子供与体−受容体相互作用を表す複合溶解度パラメータ成分は、ある分子の原子と別の分子の第２の原子との間の特定の配向を必要とする相互作用エネルギーの目安である。ファンデルワールス相互作用および双極子相互作用を表す力場の溶解度パラメータは、分子の配向の変化によって破壊されない液体の相互作用エネルギーの目安である。
【００２４】
原油溶液の紫外吸光度は、例えば、従来の１ｃｍの石英セル内で測定される。サンプルの吸光度値は、所定の範囲、例えば、２００〜５００ｎｍの間、特定の実施形態では２２０〜４００ｎｍの間で、所定の間隔（例えば、偶数、奇数または任意の数の間隔）で合計される。
【００２５】
ステップ２３０において、希薄溶液中の１つまたは複数の原油のサンプルが、紫外可視分光光度法によって波長２００〜５００ｎｍで、特定の実施形態では２２０〜４００ｎｍで分析される。
【００２６】
ステップ２４０において、密度およびスペクトルデータがコンピュータに入力される。
【００２７】
ステップ２５０において、所与の蒸留重量パーセントでの蒸留温度が、既知の重量パーセント吸光度値での波数および密度の関数として計算される。
【００２８】
式（１）を用いて所与の蒸留重量パーセントに対する蒸留温度が計算され、与えられる：
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式中：
ＤＴは蒸留重量パーセントであり、ＫＳＤ、Ｘ１ＳＤ、Ｘ２ＳＤ、Ｘ３ＳＤ、Ｘ４ＳＤ、Ｘ５ＳＤ、Ｘ６ＳＤ、Ｘ７ＳＤ、Ｘ８ＳＤおよびＸ９ＳＤは定数であり、ＤＥＮはサンプルの密度（Ｋｇ／Ｌ）であり、ＵＶＶＷＬはＤＴでの波数である。
【００２９】
それによって計算モジュールを実施することができるコンピュータシステム３００の例示的なブロック図を図２に示す。コンピュータシステム３００は、中央処理装置などのプロセッサ３１０、入力／出力インタフェース３２０およびサポート回路３３０を含む。コンピュータ３００が人間との直接対話を必要とする特定の実施形態では、ディスプレイ３４０と、キーボード、マウスまたはポインタなどの入力装置３５０も設けられる。ディスプレイ３４０、入力装置３５０、プロセッサ３１０、入力／出力インタフェース３２０およびサポート回路３３０は、メモリユニット３７０にも接続するバス３６０に接続されて示されている。メモリ３７０は、プログラム記憶メモリ３８０およびデータ記憶メモリ３９０を含む。ただし、コンピュータ３００は、ディスプレイ３４０および入力装置３５０の直接ヒューマンインタフェースコンポーネントと共に示してあるが、モジュールのプログラミングならびにデータのインポート（ｉｍｐｏｒｔａｔｉｏｎ）およびエクスポート（ｅｘｐｏｒｔａｔｉｏｎ）は、例えば、コンピュータ３００がネットワークに接続され、プログラミング操作およびディスプレイ操作が別の関連するコンピュータ上で行われるか、またはプログラマブルロジックコントローラをインタフェースすることが当技術分野において周知である着脱可能な入力装置を介して行われるインタフェース３２０上でも実現することができることに留意されたい。
【００３０】
プログラム記憶メモリ３８０およびデータ記憶メモリ３９０はそれぞれ揮発性（ＲＡＭ）および不揮発性（ＲＯＭ）メモリユニットを含むことができて、ハードディスクおよびバックアップ記憶容量も含むことができて、プログラム記憶メモリ３８０およびデータ記憶メモリ３９０の両方を単一のメモリデバイスにまとめることも、複数のメモリデバイスに分けることもできる。プログラム記憶メモリ３８０は、ソフトウェアプログラムモジュールおよび関連データを格納し、特に、模擬蒸留データを得るための（１つまたは複数の）計算モジュールを格納する。データ記憶メモリ３９０は、原油サンプルの密度、本システムの１つまたは複数のモジュールによって使用される紫外吸光度データまたはその一部、および本システムの１つまたは複数のモジュールによって生成される計算されたデータを含む、本システムの１つまたは複数のモジュールによって使用および／または生成されるデータを格納する。
【００３１】
本明細書のシステムおよび方法にしたがって計算され、与えられた結果は、本明細書に記載の使用のために表示、音声出力、印刷および／またはメモリに格納される。
【００３２】
コンピュータシステム３００は、パソコン、ミニコンピュータ、ワークステーション、メインフレーム、プログラマブルロジックコントローラなどの専用コントローラまたはこれらの組み合わせなどの任意の汎用または専用コンピュータにすることができることを理解されたい。コンピュータシステム３００は、例示目的で、単一のコンピュータユニットとして示しているが、このシステムは、処理負荷およびデータベースサイズ、例えば、処理されるサンプルの総数およびシステム上に保持される結果に応じて規模を変えることができるコンピュータのグループ／ファームを含むことができる。コンピュータシステム３００は、一般的なマルチタスクコンピュータとして役目を果たすことができる。
【００３３】
コンピューティングデバイス３００は、好ましくは、例えば、プログラム記憶メモリ３９０に格納され、揮発性メモリからプロセッサ３１０によって実行されるオペレーティングシステムをサポートする。本システムおよび方法によれば、オペレーティングシステムは、デバイス３００を（１つまたは複数の）計算モジュールにインタフェースするための命令を含む。本発明の実施形態によれば、オペレーティングシステムは、コンピュータシステム３００をインターネットおよび／またはプライベートネットワークにインタフェースするための命令を含む。
【００３４】
［実施例］
表３は、２２０〜４００ｎｍの波長範囲におけるアラビアの重質原油のサンプルの値を表にした一例である。このデータは図１の曲線に示してある。
【００３５】
【表３】
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【００３６】
０．８８２８ｋｇ／ｌｔの密度および５Ｗ％＝９４℃；１０Ｗ％＝１３８℃；２０Ｗ％＝２０４℃；３０Ｗ％＝２６７℃；４０Ｗ％＝３２６℃；５０Ｗ％＝３８４℃；６０Ｗ％＝４４６℃；７０Ｗ％＝５１３℃；８０Ｗ％＝５９２℃の模擬蒸留曲線を有する原油サンプルを紫外／可視分光光度計で分析し、波数範囲２２０〜５００ｃｍ−１でスペクトルを得た。サンプルの累積紫外／可視吸光度を紫外／可視スペクトルデータから計算し、規格化した；補間法および／または数値法を以下の通り用いて、％吸光度対波数の概略を得た：
５Ｗ％＝２２１ｎｍ；１０Ｗ％＝２２５ｎｍ；２０Ｗ％＝２３２ｎｍ；３０Ｗ％＝２４０ｎｍ；４０Ｗ％＝２５１ｎｍ；５０Ｗ％＝２６３ｎｍ；６０Ｗ％＝２７６；７０Ｗ％＝２９４；８０Ｗ％＝３１８ｎｍ
【００３７】
線形回帰によって得られた以下の一定値を用いて、５０Ｗ％点での温度を予測した：
ＫＳＤ＝１．６８３９７２Ｅ＋０４
Ｘ１ＳＤ＝２．９９５７９０Ｅ＋０７
Ｘ２ＳＤ＝−１．３９３８０１Ｅ＋０５
Ｘ３ＳＤ＝６．９６９０９５Ｅ＋０８
Ｘ４ＳＤ＝２．２０９８１７Ｅ＋０５
Ｘ５ＳＤ＝５．８７２７７７Ｅ＋０７
Ｘ６ＳＤ＝７．０１６５４２Ｅ＋１０
Ｘ７ＳＤ＝９．５１０１５０Ｅ＋０４
Ｘ８ＳＤ＝１．４７２９９８Ｅ＋０７
Ｘ９ＳＤ＝２．６３７９９５Ｅ＋０７
【００３８】
５０％の蒸留重量パーセントＤＴでの上述の定数を用いて、蒸留重量パーセント５０％での模擬蒸留温度が計算され、４１２．４℃が与えられる。０．５、５、１０、２０、３０、４０、５０、６０、７０、８０Ｗ％点での温度が計算され、実際のデータと比較される。完全な一致が得られた。
【００３９】
代替の実施形態では、本発明を、コンピュータ化された計算システムと共に使用するためのコンピュータプログラム製品として実施することができる。本発明の機能を定義するプログラムは、任意の適切なプログラミング言語で書くことができて、以下を含むが、これらには限定されない任意の形式でコンピュータに送ることができることを当業者であれば容易に理解するであろう：（ａ）書き込み不可能な記憶媒体（例えば、ＲＯＭまたはＣＤ−ＲＯＭディスクなどの読み出し専用メモリデバイス）に恒久的に格納された情報；（ｂ）書き込み可能な記憶媒体（例えば、フロッピーディスクおよびハードドライブ）に変更可能に格納された情報；および／または（ｃ）ローカルエリアネットワーク、電話網、またはインターネットなどの公衆網などの通信媒体を通じてコンピュータに伝えられる情報。本発明の方法を実施するコンピュータ可読命令を運ぶとき、そのようなコンピュータ可読媒体は、本発明の代替の実施形態を表す。
【００４０】
本明細書に一般的に示されるように、システムの実施形態は、そこで具体化されるコンピュータ可読コード手段を有するコンピュータ使用可能媒体を含むさまざまなコンピュータ可読媒体を組み込むことができる。記載されたさまざまなプロセスに関連するソフトウェアは、ソフトウェアがロードおよび起動される多種多様なコンピュータアクセス可能媒体において具体化することができることを当業者は理解されよう。Ｉｎ  ｒｅ  Ｂｅａｕｒｅｇａｒｄ、３５  ＵＳＰＱ２ｄ  １３８３（米国特許第５７１０５７８号明細書）にしたがい、本発明は、本発明の範囲内に、このタイプのコンピュータ可読媒体を企図および包含する。特定の実施形態では、Ｉｎ  ｒｅ  Ｎｕｉｊｔｅｎ、５００  Ｆ．３ｄ  １３４６（Ｆｅｄ．Ｃｉｒ．２００７）（米国特許出願第０９／２１１９２８号明細書）にしたがい、本特許請求の範囲は、媒体が有形かつ非一時的であるコンピュータ可読媒体に限定される。
【００４１】
本発明のシステムおよび方法は、添付の図面を参照して説明されてきた；しかし、変更は当業者には明らかになるであろう。本発明の保護の範囲は以下の特許請求の範囲によって定義される。
【図１】
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【図２】
2018505402.tif 000008
【図３】
2018505402.tif 000009
【国際調査報告】
2018505402.tif 000010
2018505402.tif 000011
2018505402.tif 000012