(57)【要約】【課題】被処理流動媒体用３次元フローネットワークを有する分離エレメントの提供。【解決手段】本発明は、一体成形硬質多孔質基材（２）を有する分離エレメントに関する。上記多孔質基材は、第一にその周縁において、上記多孔質基材の一方にある被処理流動媒体用入口（４）と上記多孔質基材の他方にある保持液用出口（５）との間に連続する周壁（２１）を有し、第二に内部に、上記被処理流動媒体を流すための空スペース（３）からなる開放構造体を画定している少なくとも１層の分離層（６）で覆われた表面を少なくとも１つ有する。本発明によれば、上記被処理流動媒体を通過させるための上記空スペース（３）は、上記分離層（６）で覆われた上記基材の表面により画定されるものであるが、上記多孔質基材内に少なくとも被処理流動媒体用第一のフローネットワーク（Ｒ１）を形成するように上記多孔質基材中に配置される。上記フローネットワークは、上記多孔質基材の上記入口（４）と上記出口（５）との間に相互接続した少なくとも２つの流動媒体用フロー回路（Ｒ１１、Ｒ１２）を有する。【選択図】図２Ａ
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
被処理流動媒体を濾過液と保持液とに分離するための一体成形分離エレメントであって、単一材料で作製された一体成形硬質多孔質基材（２）を有し、上記多孔質基材は、第一にその周縁において、上記多孔質基材の一方にある被処理流動媒体用入口（４）と上記多孔質基材の他方にある保持液用出口（５）との間に連続する周壁（２１）を有し、第二に内部に、上記被処理流動媒体を流すための空スペース（３）からなる開放構造体を画定している少なくとも１層の分離層（６）で覆われた表面を少なくとも１つ有することにより、上記分離層及び上記多孔質基材を透過した濾過液を上記多孔質基材の周縁で回収でき、上記被処理流動媒体を通過させるための上記空スペース（３）は、上記分離層（６）で覆われた上記基材の表面により画定されるものであるが、上記多孔質基材内に少なくとも被処理流動媒体用第一のフローネットワーク（Ｒ１、Ｒ２、・・・、ＲＫ）を形成するように上記多孔質基材中に配置され、上記フローネットワークは、上記多孔質基材の上記入口（４）と上記出口（５）との間に相互接続した少なくとも２つの被処理流動媒体用フロー回路（Ｒ１１、Ｒ１２、・・・）を有することを特徴とする分離エレメント。
【請求項２】
上記流動媒体を通過させるための上記空スペース（３）は、上記多孔質基材内に少なくとも被処理流動媒体用第二のフローネットワーク（Ｒ、・・・、ＲＫ）を形成するように上記多孔質基材中に配置され、上記フローネットワークは、上記多孔質基材の上記入口（４）と上記出口（５）との間に相互接続していてもよい１つ以上の流動媒体用フロー回路（Ｒ２１、Ｒ２２、・・・）を有することを特徴とする請求項１に記載の分離エレメント。
【請求項３】
濾過液を回収するための少なくとも１つの空スペース（ＲＦ）が、上記多孔質基材（２）中に配置され、上記多孔質基材の上記周壁（２１）を通して開放されていることを特徴とする請求項１又は２に記載の分離エレメント。
【請求項４】
各開放構造体は、出口のないスペースを作ることなく上記流動媒体とずっと接触しながら、上記多孔質基材の上記入口（４）と上記出口（５）との間の単一の連続性表面により境界が定められており、上記多孔質基材の上記周壁から始まる３次元構造体を画定していることを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項に記載の分離エレメント。
【請求項５】
上記３次元構造体は、上記周壁に至るまで材料及び多孔質組織の同一性及び連続性を有することを特徴とする請求項４に記載の分離エレメント。
【請求項６】
上記開放構造体（３）は、非反復性幾何学形状の３次元構造体を画定していることを特徴とする請求項１〜５のいずれか１項に記載の分離エレメント。
【請求項７】
上記開放構造体（３）は、メッシュ（１２）を形成する上記多孔質基材の容積単位に彫られた少なくとも１つのパターン（１１）を繰り返して形成される３次元構造体を画定しており、上記メッシュ内では、形態学的に事前に画定されたスペースが上記被処理媒体を流すために空にされており、上記繰り返しは、第一に３次元空間の少なくとも１次元における上記パターン（１１）の完全又は部分的な並置により行い、第二に上記容積単位の上記空スペース間の上記流動媒体のフロー連続性と上記濾過液を排出するための多孔質材連続性とが得られるように行うことを特徴とする請求項１〜６のいずれか１項に記載の分離エレメント。
【請求項８】
上記開放構造体（３）は、少なくとも１つのパターン（１１）をその形状も寸法も変えることなく繰り返して形成される３次元構造体を画定していることを特徴とする請求項７に記載の分離エレメント。
【請求項９】
上記開放構造体（３）は、少なくとも１方向に同型的に徐々に変化する寸法及び／又は少なくとも１方向に等尺的に徐々に変化する外形を有する少なくとも１つのパターン（１１）を繰り返して形成される３次元構造体を画定していることを特徴とする請求項７に記載の分離エレメント。
【請求項１０】
パターン（１１）及びそれに関連するメッシュ（１２）は、以下の対称性：
中心対称性；
直線に対する直交対称性；
平面に対する鏡面対称性；
回転対称性；及び
相似対称性
の１つ以上を有してもよいことを特徴とする請求項７〜９のいずれか１項に記載の分離エレメント。
【請求項１１】
上記パターン（１１）の繰り返しは、上記基材の外部対称性に関する対称性を有することを特徴とする請求項８〜１０のいずれか１項に記載の分離エレメント。
【請求項１２】
上記多孔質基材（２）は、有機又は無機材料で作製されることを特徴とする請求項１〜１１のいずれか１項に記載の分離エレメント。
【請求項１３】
多孔質基材（２）と、上記３次元構造体の壁に連続的に堆積された少なくとも１層の分離層（６）とを有し、各層は、酸化物、窒化物、炭化物及び他のセラミック材料並びにそれらの混合物から、特に、別のセラミック材料と混合されていてもよい酸化チタン、アルミナ、ジルコニア及びそれらの混合物、窒化チタン、窒化アルミニウム、窒化ホウ素、炭化ケイ素並びに炭化チタンから選択されるセラミックで形成されることを特徴とする請求項１〜１２のいずれか１項に記載の分離エレメント。
【請求項１４】
多孔質基材（２）と、上記３次元構造体の壁に連続的に堆積された少なくとも１層の分離層（６）とを有し、各層は、所望の分離に適合したポリマーで形成され、上記ポリマーのコロジオンから堆積されることを特徴とする請求項１〜１２のいずれか１項に記載の分離エレメント。
【請求項１５】
上記多孔質基材（２）は、平均孔径が１μｍ〜１００μｍの範囲であることを特徴とする請求項１〜１４のいずれか１項に記載の分離エレメント。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、被処理流動媒体を濾過液と保持液とに分離するための分離エレメント（一般的に濾過膜と呼ばれる）の技術分野に関する。
【０００２】
より詳細には、本発明は、分離エレメントの濾過面の面積を増大できる多孔質基材の新規形状に関する。
【背景技術】
【０００３】
膜を使用した分離法は多くの分野で用いられている。具体的には、環境分野では飲料水の製造や工場排水の処理に用いられており、化学、石油化学、製薬及び農業食品産業やバイオテクノロジー分野においても用いられている。
【０００４】
膜は選択的バリアを構成し、移送力の影響下で被処理媒体中の特定の成分を透過させたり遮断したりできる。成分が透過するか遮断されるかは、膜の孔径に対するそれらの大きさ次第であり、この場合、膜はフィルターとして機能する。このような技術は、孔径に応じて「精密濾過」、「限外濾過」又は「ナノ濾過」と呼ばれる。
【０００５】
様々な構造及び組織を有する膜が存在する。膜は、一般的に、膜に機械的強度を付与すると共に形状を与えて膜の濾過面を決定する多孔質基材で構成される。このような基材上に、「分離層」、「濾過層」又は「活性層」と呼ばれる分離を確保する厚さ数マイクロメートルの層が１層以上堆積される。分離の際、濾過された流体は分離層を通って移動した後、基材の多孔質組織で広がって、多孔質基材の外面へと向かう。被処理流体のうち、このように分離層及び多孔質基材を透過した部分は、「透過液」又は「濾過液」と呼ばれ、膜を取り囲む回収チャンバで回収される。残りの部分は、「保持液」と呼ばれ、通常、循環ループによって膜の上流側の被処理流体中に再注入される。
【０００６】
従来の基材は、まず所望の形状に従って押出成形した後、得られるセラミックが所望の開放型相互接続多孔質組織を保持しつつも必要な強度を確保するのに充分な温度及び時間で焼結される。この方法では必然的に直線状流路が１本以上形成されることとなり、その後、流路内に分離層を堆積させて焼結する。従来、基材の形状は管状であり、基材の中心軸と平行に配置された直線状流路を１本以上有する。特許文献１では、流路の内面は平滑であり、凹凸は存在しない。一方、特許文献２では、流路は星形の外形を有する。特許文献３では、流路は螺旋状である。
【０００７】
基材の内容積はその外形寸法により規定及び制限されること、及び、濾過面の面積は流路数に比例することから、そのような形状の基材を用いて作製した濾過膜の濾過面の面積は頭打ちになり、その結果、流量の点で性能が制限されることが分かっている。
【０００８】
濾過エレメントを使用したタンジェンシャル分離は全て選択的移動の原理に基づいており、その有効性は、膜（活性層）の選択性及び濾過エレメント全体（基材＋活性層）の透過性（流束）に依存する。
【０００９】
上述した選択的移動の有効性に加えて、濾過エレメントの性能は関与する濾過面の面積に正比例する。
【００１０】
膜の緻密性は、Ｓ／Ｖ比（Ｓは膜の交換面の面積であり、Ｖは分離エレメントの容積である）を用いて特徴付けることができる。
緻密性＝Ｓ／Ｖ＝濾過面の面積／濾過エレメントの容積
【００１１】
歴史的にみて年代順では、単流路型円筒管状分離エレメントが最初に市場に登場し、その後に多流路型管状分離エレメントが登場した。
【００１２】
濾過面の総面積が増大することに加えて、多流路型分離エレメントの利点の１つとして、分離エレメントに脆弱性のリスクを伴うことなく、水力直径が小さい流路を得られることが挙げられるが、最初の多流路型分離エレメントの流路はもっぱら円形の横断面のものであった。
【００１３】
その後の世代は、より良好に管の内容積を占有し、緻密性を高め、且つ、乱流の可能性を増大させるために、円形流路を断念した。
【００１４】
このように、例えば、外径２５ミリメートル（ｍｍ）、長さ１１７８ｍｍの膜は、水力直径が６ｍｍの円形流路を７本有する場合、面積が０．１５５平方メートル（ｍ２）の濾過面を形成し、同様に水力直径が６ｍｍの非円形流路を８本有する場合、面積が０．１９５ｍ２の基材面を形成する。
【００１５】
これら２つの膜の緻密性を算出すると以下の結果となる。
【００１６】
【数１】
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【００１７】
これら２つの例から、水力直径が一定であり、且つ、各分離エレメントの形状及び外形寸法が同一である場合、円形断面の流路から非円形断面の流路に変わることで、緻密性の値が２５％増加することが分かる。
【００１８】
図１の表に、このように押出成形管状基材を用いて作製された３つの主なグループの膜とそれぞれの緻密性Ｓ／Ｖを示す。当業者には通常認識されるように、流路間の壁厚は、押出成形工程自体の物理的パラメータ、主に、押出ペースト中に分散した材料粒子の寸法や、ダイを通過させるのに必要な圧力をかけたペーストの可塑性等によって小さな厚みに制限される。
【００１９】
したがって、押出成形された分離エレメント内の流路の寸法は、機械的強度に関して考慮すべき事項や多孔質基材の細孔での濾過液の流束だけでなく、セラミックペーストとダイとの間に引き裂き及び／又は亀裂のリスクをもたらす摩擦力によっても制限される。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００２０】
【特許文献１】欧州特許第０７７８０７３号明細書
【特許文献２】英国特許第２２２３６９０号明細書
【特許文献３】国際公開第９６／２８２４１号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００２１】
したがって、押出成形された分離エレメントの緻密性は上限に近づいているため、本発明は、新規分離エレメントによって従来の解決策の問題点を改善することを提案する。該新規分離エレメントでは、第一に、被処理流体の内部流のために確保されたスペースが、相互接続した３次元構造体を形成して、上記Ｓ／Ｖ比で表される緻密性を増大させるのに適した表面を該分離エレメント内に提供しており、第二に、骨格形成構造エレメントの厚みを数十分の一ミリメートルほどにできる。
【課題を解決するための手段】
【００２２】
上記目的を達成するため、上記分離エレメントは、被処理流動媒体を濾過液と保持液とに分離するための一体成形分離エレメントである。この分離エレメントは、単一材料で作製された一体成形硬質多孔質基材を有し、上記多孔質基材は、第一にその周縁において、上記多孔質基材の一方にある被処理流動媒体用入口と上記多孔質基材の他方にある保持液用出口との間に連続する周壁を有し、第二に内部に、上記被処理流動媒体を流すための空スペースからなる開放構造体を画定している少なくとも１層の分離層で覆われた表面を少なくとも１つ有することにより、上記分離層及び上記多孔質基材を透過した濾過液を上記多孔質基材の周縁で回収できる。
【００２３】
本発明によれば、上記被処理流動媒体を通過させるための上記空スペースは、上記分離層で覆われた上記基材の表面により画定されるものであるが、上記多孔質基材内に少なくとも被処理流動媒体用第一のフローネットワークを形成するように上記多孔質基材中に配置され、上記フローネットワークは、上記多孔質基材の上記入口と上記出口との間に相互接続した少なくとも２つの被処理流動媒体用フロー回路を有する。
【００２４】
本発明において、新規分離エレメントは、第一に所定のエレメント内で形状及び寸法を変更可能な空スペース間を連通し、第二にこのように形成されたフロー回路の数を増加させることによって、このように設計した新規分離エレメントの濾過面の総面積を、緻密性の値が２０００平方メートル／立方メートル（ｍ２/ｍ３）以上になるまで増大させるよう調節された内部形状を有する。
【００２５】
本発明の分離エレメントは、更に以下に示す他の特徴を１つ及び／又は複数併用する。
【００２６】
・上記流動媒体を通過させるための上記空スペースは、上記多孔質基材内に少なくとも第二のネットワークを形成するように上記多孔質基材中に配置され、上記フローネットワークは、上記多孔質基材の上記入口と上記出口との間に相互接続していてもよい１つ以上の流動媒体用フロー回路を有する。
【００２７】
・濾過液を回収するための少なくとも１つの空スペースが、上記多孔質基材中に配置され、上記多孔質基材の上記周壁を通して開放されている。
【００２８】
・各開放構造体は、出口のないスペースを作ることなく上記流動媒体とずっと接触しながら、上記多孔質基材の上記入口と上記出口との間の単一の連続性表面により境界が定められており、上記多孔質基材の上記周壁から延在する３次元構造体を画定している。
【００２９】
・上記３次元構造体は、上記周壁に至るまで材料及び多孔質組織の同一性及び連続性を有する。
【００３０】
・上記開放構造体は、非反復性幾何学形状の３次元構造体を画定している。
【００３１】
・上記開放構造体は、メッシュを形成する上記多孔質基材の容積単位に彫られた少なくとも１つのパターンを繰り返して形成される３次元構造体を画定しており、上記メッシュ内では、形態学的に事前に画定されたスペースが上記被処理媒体を流すために空にされており、上記繰り返しは、第一に３次元空間の少なくとも１次元における上記パターンの完全又は部分的な並置により行い、第二に上記容積単位の上記空スペース間の上記流動媒体のフロー連続性と上記濾過液を排出するための多孔質材連続性とが得られるように行う。
【００３２】
・上記開放構造体は、少なくとも１つのパターンをその形状も寸法も変えることなく繰り返して形成される３次元構造体を画定している。
【００３３】
・上記開放構造体は、少なくとも１方向に同型的に徐々に変化する寸法及び／又は少なくとも１方向に等尺的に徐々に変化する外形を有する少なくとも１つのパターンを繰り返して形成される３次元構造体を画定している。
【００３４】
・パターン及びその関連するメッシュは、以下の対称性：
中心対称性；
直線に対する直交対称性；
平面に対する鏡面対称性；
回転対称性；及び
相似対称性
の１つ以上を有してもよい。
【００３５】
・上記パターンの繰り返しは、上記基材の外部対称性に関する対称性を有する。
【００３６】
・上記多孔質基材は、有機又は無機材料で作製される。
【００３７】
・多孔質基材と、上記３次元構造体の壁に連続的に堆積された少なくとも１層の分離層とを有し、各層は、酸化物、窒化物、炭化物及び他のセラミック材料並びにそれらの混合物から、特に、別のセラミック材料と混合されていてもよい酸化チタン、アルミナ、ジルコニア及びそれらの混合物、窒化チタン、窒化アルミニウム、窒化ホウ素、炭化ケイ素並びに炭化チタンから選択されるセラミックで形成される。
【００３８】
・多孔質基材と、上記３次元構造体の壁に連続的に堆積された少なくとも１層の分離層とを有し、各層は、所望の分離に適合したポリマーで形成され、上記ポリマーのコロジオンから堆積される。
【００３９】
・上記多孔質基材は、平均孔径が１マイクロメートル（μｍ）〜１００μｍの範囲である。
【００４０】
添付の図面を参照して以下の説明を読めば本発明がより理解できる。
【図面の簡単な説明】
【００４１】
【図１】先行技術における各種分離エレメントの緻密性の値Ｓ／Ｖを示す表である。
【図２Ａ】本発明に係る分離エレメントの第一の実施形態の断面立面図である。
【図２Ｂ】図２Ａに示す分離エレメントを下から見た図である。
【図２Ｃ】図２Ａに示す分離エレメントのＣ−Ｃ線断面図である。
【図２Ｄ】図２Ａに示す分離エレメントを上から見た図である。
【図３Ａ】中心対称性を有する十字パターンを形成する空スペースを有する基本立方体メッシュを表す。
【図３Ｂ】図３Ａに示すパターンを交互配置して形成した２つの回路の交互配置を示す透視図である。
【図３Ｃ】図３Ａに示すパターンを交互配置して形成した２つの回路の交互配置を示す平面図である。
【図３Ｄ】立方体対称を有するパターンと四面体対称を有するパターンとを組み合わせて得られた二重回路を有する構造の他の実施形態を表す。
【図４−１】パターンが彫られた立方体メッシュの中心に対して中心対称性を有する十字形パターンを繰り返して形成された開放構造体の実施形態を表す。
【図４−２】パターンが彫られた立方体メッシュの中心に対して中心対称性を有する十字形パターンを繰り返して形成された開放構造体の実施形態を表す。
【図５】基本立方体メッシュ中のパターンの他の２つの実施形態を表す。
【図６−１】空間の３方向に同型的に徐々に変化する寸法のパターンを繰り返すことによって３次元構造体を画定する開放構造体が形成された異なる実施形態の多孔質基材を表す。
【図６−２】空間の３方向に同型的に徐々に変化する寸法のパターンを繰り返すことによって３次元構造体を画定する開放構造体が形成された異なる実施形態の多孔質基材を表す。
【図７】開放構造体が非反復性幾何学形状の３次元構造体を画定している多孔質基材の実施形態の縦断面及び横断面を表す。
【図８】図８Ａは、濾過液用フローネットワークを形成することを目的とした本発明に係る分離エレメントの実施形態の断面立面図である。図８Ｂは、図８Ａに示す分離エレメントを下から見た図である。図８Ｃは、図８Ａに示す分離エレメントのＣ−Ｃ線断面図である。図８Ｄは、図２に示す分離エレメントを上から見た図である。
【図９−１】図９は、本発明に係る分離エレメントの別の実施形態の縦断面図である。図９Ａは、図９の矢印Ａ−Ａに沿って見た端面図である。
【図９−２】図９Ｂ〜９Ｉは、それぞれ図９の矢印Ｂ〜Ｉに沿って見た断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００４２】
予め、本発明において使用するいくつかの用語の定義を示す。
【００４３】
「平均孔径」とは、容積分布のｄ５０値であって、全細孔容積の５０％が、このｄ５０値より小さい孔径を有する細孔が占める容積と一致する値を意味する。容積分布は、細孔の容積頻度を孔径の関数として表す曲線（解析関数）である。ｄ５０値は、頻度曲線下の面積を二等分する中央値に相当し、平均孔径が４ナノメートル（ｎｍ）以上の場合は水銀圧入法により得られ、平均孔径が４ｎｍ未満の場合はＮ２等のガス吸着法により得られる。これら２つの方法は、平均孔径を測定するために本発明において参考として用いられる。
【００４４】
具体的には
・水銀圧入法による測定方法には規格番号ＩＳＯ１５９０１−１：２００５、
・ガス吸着法による測定方法には規格番号ＩＳＯ１５９０１−２：２００６及びＩＳＯ１５９０１−３：２００７
に記載された方法を使用できる。
【００４５】
本発明は、被処理流動媒体を濾過液と保持液とに分離するためのタンジェンシャルフロー分離エレメントを提供する。該エレメントは、被処理流動媒体を流すための互いに相互接続した複数の回路を多孔質基材内に画定するよう選択された形状を有するモノリシック多孔質基材を有する。上記モノリシック基材は、接合させたり外部から供給したりせずに、全体が均一で連続している１つのもののみからなると規定されるが、従来の押出方法では作製できず、仏国特許出願公開第３００６６０６号明細書等に記載されるような積層造形技術等によって作製できる。
【００４６】
本発明は、タンジェンシャル濾過によって流動媒体を分離するための分離エレメント（一般的に濾過膜と呼ばれる）を提供することを目的とする。通常、図２Ａ〜２Ｄに示すように、上記分離エレメント１は、単一材料で作製された一体成形硬質多孔質基材２を有する。この分離エレメントにおいて、基材２を構成する本体は多孔質組織を有する。該多孔質組織は、水銀圧入ポロシメトリーで測定した細孔分布から推定される平均孔径によって特徴付けられる。
【００４７】
基材の多孔質組織は開放されており、相互接続した細孔のネットワークを形成しているため、濾過分離層で濾過された流体が多孔質基材を透過し、その周縁で回収することができる。通常は、基材の水透過率を測定することにより、基材の流体抵抗を規定できるが、同時に、多孔質組織が相互接続されていることを確認できる。具体的には、多孔質媒体において、非圧縮性粘性流体の定常流はダルシーの法則に従う。流体速度は、フランス規格番号ＮＦＸ４５−１０１（１９９６年１２月）等に準拠して測定できる「透過率」として知られる特徴的なパラメータによれば、圧力勾配に比例し、流体の動的粘度に反比例する。
【００４８】
通常、多孔質基材２は非金属無機材料で作製される。多孔質基材２は、酸化物、窒化物、炭化物及び他のセラミック材料並びにそれらの混合物から、特に、別のセラミック材料と混合されていてもよい酸化チタン、アルミナ、ジルコニア及びそれらの混合物、窒化チタン、窒化アルミニウム、窒化ホウ素並びに炭化ケイ素から選択されるセラミックで作製されることが好ましい。なお、多孔質基材は、有機材料又は純粋な金属である無機材料で作製することもできる。例えば、多孔質基材２は、アルミニウム、亜鉛、銅又はチタン等の純金属又はそれらの金属の複数種からなる合金又はステンレス鋼から作製されていてもよい。例えば、多孔質基材２は、平均孔径が１μｍ〜１００μｍの範囲であってもよい。
【００４９】
使用する材料に関わらず、本発明は、基材が積層造形法により作製される仏国特許出願公開第３００６６０６号明細書に記載される方法を採用する。
【００５０】
多孔質基材２は、内部に、被処理流動媒体を流すための空スペースからなる少なくとも１つの開放構造体３を有する。上記空スペース３は、多孔質材が存在しない多孔質基材の領域に相当する。上記空スペース３は、多孔質基材がその周縁において、多孔質基材の一方にある流動媒体用入口４と多孔質基材の他方にある保持液用出口５との間に連続する周壁２１を有するように多孔質基材２内に配置される。
【００５１】
図２Ａ〜２Ｄに示す実施形態において、多孔質基材２は円形断面の円筒状である。当然ながら、多孔質基材２の形状は単なる例示であり、多孔質基材２の形状としてはあらゆるものが考えられる。図示した本例示の場合、多孔質基材２は、多孔質基材の一方の端部に被処理流動媒体用入口４を有し、多孔質基材の反対側の端部に保持液用出口５を有する細長いエレメントである。したがって、多孔質基材内に配置される空スペース３からなる開放構造体は、第一に被処理流動媒体の入口４と連通し、第二に保持液用出口５と連通する。以下の説明に示すように、流動媒体は、１つ以上の異なる開口を介して多孔質基材の入口４に流入し、出口５から流出する。すなわち、流動媒体を流すための開放構造体３は、第一に多孔質基材の流入端部で入口４を形成する１つ以上の開口を介して開放され、第二に多孔質基材の流出端部で出口５を形成する１つ以上の開口を介して開放されるように多孔質基材２中に配置される。
【００５２】
多孔質基材２の開放構造体３を画定している部分は、開放構造体３内を流れる被処理流動媒体と接触する少なくとも１層の分離層６で覆われた表面を有する。被処理流動媒体の一部は、分離層６及び多孔質基材２を透過し、その結果、この処理された流体（濾過液又は透過液という）は多孔質基材の周壁又は外面２１から流出する。濾過液は、適当な手段によって多孔質基材の周縁面で回収される。
【００５３】
開放構造体３の壁を覆う分離濾過層６は、被処理流動媒体を濾過させる。すなわち、多孔質材が存在しない開放構造体３は、入口４と出口５との間で分離濾過層６に囲まれている。定義上、分離濾過層の平均孔径は、多孔質基材２の平均孔径よりも小さい必要がある。分離層は、被処理流体と接触するタンジェンシャルフロー分離エレメントの表面を画定しており、その表面上を被処理流体が流れる。
【００５４】
タンジェンシャルフロー分離エレメントの長さは、通常、１ｍ〜１．５ｍである。タンジェンシャルフロー分離エレメントの断面積は、通常、０．８ｃｍ２〜１４ｃｍ２である。分離濾過層の厚みは、典型的には１μｍ〜１００μｍの範囲である。当然ながら、分離機能を確保し、活性層として作用させるために、分離層の平均孔径は、基材の平均孔径よりも小さい。通常、分離濾過層の平均孔径は、基材の平均孔径の３分の１以下、好ましくは５分の１以下である。
【００５５】
精密濾過、限外濾過及びナノ濾過用分離層の概念は当業者に周知である。一般的には以下のように認識されている。
・精密濾過用分離層の平均孔径は０．１μｍ〜２μｍの範囲である。
・限外濾過用分離層の平均孔径は０．０１μｍ〜０．１μｍの範囲である。
・ナノ濾過用分離層の平均孔径は０．５μｍ〜１０ｎｍの範囲である。
【００５６】
精密又は限外濾過層は、多孔質基材に直接堆積させることもでき（単層分離層）、更にはより小さい平均孔径の中間層を多孔質基材に直接堆積させてから、その中間層上に堆積させることもできる。例えば、分離層は、１種以上の金属酸化物、炭化物若しくは窒化物又は他のセラミックを主体としたものであってもよく、これらのみで構成されたものであってもよい。特に、分離層は、３次元構造体の壁に連続的に堆積された少なくとも１層の分離層で構成され、各層は、酸化物、窒化物、炭化物及び他のセラミック材料並びにそれらの混合物から、特に、別のセラミック材料と混合されていてもよい酸化チタン、アルミナ、ジルコニア及びそれらの混合物、窒化チタン、窒化アルミニウム、窒化ホウ素、炭化ケイ素並びに炭化チタンから選択されるセラミックで形成される。また、分離層６は、３次元構造体の壁に連続的に堆積された少なくとも１層の分離層で構成され、各層は、所望の分離に適合したポリマーで形成され、上記ポリマーのコロジオンから堆積されるものであってもよい。
【００５７】
本発明の本質的特徴によれば、被処理流動媒体を通過させるための空スペース３は、多孔質基材内に少なくとも第一のネットワークＲ１を形成するように、より一般的には、多孔質基材の入口４と出口５との間に被処理流動媒体を流すための少なくとも２つの回路Ｒ１１、Ｒ１２、より一般的には互いに相互接続したＮ個の回路Ｒ１１、Ｒ１２、・・・、Ｒ１Ｎ（Ｎは２以上）を有する少なくとも１つのネットワークＲ１を含むＫ個のネットワークＲ１、Ｒ２、・・・、ＲＫを形成するように、多孔質基材２中に配置される。したがって、流動媒体は、多孔質基材の入口４及び出口５と連通し、且つ、多孔質基材の入口４と出口５との間で互いに連通する少なくとも２つのフロー回路Ｒ１１、Ｒ１２を有する第一のネットワークＲ１を流れる。当然ながら、これらのネットワーク及び回路を流れる被処理流動媒体の一部は分離層６及び基材２を透過するため、この処理分（透過液又は濾過液という）が基材の周縁面で回収される。
【００５８】
なお、流動媒体は少なくとも第二のネットワークＲ２を流れてもよく、該第二のネットワークは、１つのフロー回路Ｒ２１又は互いに接続した一連のフロー回路Ｒ２１、Ｒ２２、Ｒ２３、・・・を有する。これらのネットワークＲ１、Ｒ２、・・・、Ｒ２Ｋはそれぞれ、どのネットワークの回路に流れる被処理流動媒体も別のネットワークの回路には流れないという意味で他方に対して独立していると考えられる。
【００５９】
第一のネットワークＲ１を介して多孔質基材２を透過する間、被処理流動媒体は、流動媒体を異なる進路へと複数（少なくとも２つ）に分割する少なくとも１つの分岐点又は少なくとも１つの分離点のいずれか、及び／又は、異なる通路から来た複数（少なくとも２つ）の被処理流動媒体を１つにまとめる少なくとも１つの接合点に遭遇する。したがって、ネットワークＲ１のフロー回路Ｒ１１、Ｒ１２は、多孔質基材内に形成された交差部又は相互接続部９を介して互いに連通する。
【００６０】
当然ながら、ネットワークを構成する被処理流動媒体用フロー回路の数は、２〜Ｎ（Ｎは整数）の範囲であってもよい。同様に、フロー回路間の相互接続部９の数は、１〜Ｍの範囲であってもよい。これらの相互接続部は、フローネットワークを構成する各フロー回路間に配置される。なお、同様に、フロー回路は、多孔質基材と共通する領域又は多孔質基材から分離された領域において多孔質基材の入口４及び出口５と連通する。
【００６１】
図２Ａ〜２Ｄに示す実施形態において、多孔質基材２は、被処理流動媒体用第一のフローネットワークＲ１を有し、該第一のフローネットワークＲ１は、共通の入口４と、出口５を形成する２つの異なる開口とを有する２つの流動媒体用フロー回路Ｒ１１、Ｒ１２から構成される。これらの２つのフロー回路Ｒ１１、Ｒ１２は、入口４から、２つのフロー回路Ｒ１１、Ｒ１２が相互接続する相互接続部９までにわたる共通の部分を有する。相互接続部９からは、被処理流動媒体が出口５に至るまで２つに分離される。したがって、２つのフロー回路Ｒ１１、Ｒ１２は、２つの異なる開口を介して出口５へと開放される。
【００６２】
当然ながら、図２Ａ〜２Ｄに示す実施形態は、本発明の原則を説明するために示したものである。上述した通り、ネットワークを形成するフロー回路Ｒ１１、Ｒ１２、・・・、Ｒ１Ｎの数は任意であってもよい。同様に、フロー回路に形成される相互接続部９の数は任意であり、この数は各種フロー回路で同一又は異なっている。
【００６３】
図２Ａ〜２Ｄに示す実施形態において、多孔質基材２は、入口４及び出口５の両方と連通する単一の流動媒体用フロー回路Ｒ２１を有する第二のネットワークＲ２を有する。この第二のネットワークＲ２の単一のフロー回路Ｒ２１は、第一のネットワークＲ１のいずれのフロー回路とも連通していない。当然ながら、この第二のネットワークＲ２は、上述した通り、多孔質基材の入口と出口との間に複数の相互接続した流動媒体用フロー回路を有していてもよい。
【００６４】
上記説明から、多孔質基材中に配置された流動媒体を通過させるための空スペース３が、ネットワークに相当する開放構造体を１つ以上画定していることが分かる。有利な特徴によれば、各開放構造体はそれぞれ、出口のないスペースを作ることなく被処理流動媒体とずっと接触しながら、多孔質基材の入口と出口との間の単一の連続性表面により境界が定められている。すなわち、空スペースは、被処理流動媒体が停滞し得る流動媒体保持域が形成されないように配置される。これは、流動媒体用入口及び出口が流体のフロー方向に対して同じ場所に位置するために、流動媒体が停滞するか又は出口のない回路の端部と入口／出口との間で後戻りするような出口のない回路部分等にも当てはまる。
【００６５】
有利な特徴によれば、相互接続した回路のネットワークを構成するために配置される上記開放構造体は、多孔質基材の周壁２１に至るまで３次元構造体を画定することが考えられる。
【００６６】
本発明の特徴によれば、上記３次元構造体は、周壁２１の外部に至るまで材料及び多孔質組織の同一性及び連続性を有する。すなわち、上記３次元構造体を構成する材料は同一であり、製造方法の精度内で一定である多孔質組織を有する。
【００６７】
有利な実施形態の特徴によれば、３次元構造体は、メッシュ１２を形成する多孔質基材の容積単位に彫られた少なくとも１つのパターン１１を繰り返して形成され、上記メッシュ内では、形態学的に事前に画定されたスペース３が被処理媒体を流すために空にされている。パターン１１は、第一に３次元空間の少なくとも１次元における該パターンの完全又は部分的な並置により繰り返され、第二に容積単位の空スペース３間の流動媒体のフロー連続性と濾過液を排出するための多孔質材連続性とが得られるように繰り返される。
【００６８】
図３Ａは、上記構造を形成するための空スペース３が中心対称性を有する十字パターン１１を構成する基本立方体メッシュ１２を表す。パターン１１は平面において十字形であり、図示した例では、該パターンの各部分で正方形断面を有する。
【００６９】
本発明において、上記パターン１１に関連する上記メッシュ１２を使用すれば、上記構造を２つの同一フロー回路を交互配置して形成する際に特に有利である。
【００７０】
本構造を簡単に説明するために、対称的な十字パターン１１を含む立方体メッシュ１２を特徴付けることが提案される。パターンが彫られた立方体メッシュ１２の辺をｃ、メッシュの境界と同一平面にあるパターンの正方形開口を特徴付ける寸法をａ、正方形断面のネットワークの各部分の特徴的長さをＬとすると、上記パターンの濾過表面積は以下の式で表される。
【００７１】
【数２】
2018520848.tif 000004
【００７２】
メッシュの容積はＶメッシュ=ｃ３であるため、このパターンを含むメッシュを積み重ねて並置して得られる分離エレメントの緻密性は以下の式で得られる。
【００７３】
【数３】
2018520848.tif 000005
【００７４】
得られる回路が、相互接続した正方形断面流路の構成物だと仮定すると、流路の水力直径Ｄｈはａに等しく、このような２つの回路から形成される本発明の上記構造の緻密性と、押出成形された分離エレメントの上記緻密性とを比較できるようになる。
【００７５】
このようにして作製された分離エレメントは、ａが３．４７ｍｍ、ｃが７．９４ｍｍであり、２回路間の多孔質材の最小厚みｅが０．５ｍｍであり、固有の緻密性が以下である。
【００７６】
【数４】
2018520848.tif 000006
【００７７】
これは、緻密性７４３．７ｍ２／ｍ３に相当し、水力直径Ｄｈ＝３．４７ｍｍである２３本の非円形直線状流路を有する外径２５ｍｍ、長さ１１７８ｍｍの押出成形された濾過エレメントと比較すると、約３０％の緻密性の増加が見られる。
【００７８】
【表１】
2018520848.tif 000007
【００７９】
図３Ｂ及び３Ｃに、図３Ａに示すパターンを交互配置して形成した２つの回路の交互配置を示し、番号を付ける。
【００８０】
水力直径Ｄｈ＝１．６０ｍｍである６１本の非円形直線状流路を有する外径２０ｍｍ、長さ１１７８ｍｍの押出成形された濾過エレメントと比較すると、同一の二重回路の構造を有する同構成物は、水力直径Ｄｈ＝１．６０ｍｍの場合、２８％の緻密性の増加を示す。
【００８１】
【表２】
2018520848.tif 000008
【００８２】
水力直径Ｄｈ＝６．００ｍｍである８本の非円形直線状流路を有する外径２５ｍｍ、長さ１１７８ｍｍの押出成形された濾過エレメントと比較すると、同一の二重回路の構造を有する同構成物は、水力直径Ｄｈ＝６．００ｍｍの場合、３６％の緻密性の増加を示す。
【００８３】
【表３】
2018520848.tif 000009
【００８４】
図３Ｄは、立方体対称を有するパターン１１と四面体対称を有するパターン１１１とを組み合わせて得られた二重回路を有する構造の他の実施形態を表す。相互接続した空隙で形成された第一の回路は、立方体の各面の縁及び対角線をたどったものであり、第二の回路は、同立方体の中心にある八面体の縁をたどったものである。
【００８５】
このように２つのパターンを組み合わせると、単一ネットワークの構成物が得られ、その基本立方体メッシュには、正四面体パターンを有する一連の相互接続した空隙スペースが含まれることが分かる。
【００８６】
上記パターンに順次回転を加えつつ３次元空間の３方向に積み重ねて、四面体の縁の空スペースを反復的且つ連続的に合致及び並置すると、例示及び比較のために例１と同じ押出分離エレメント及び同じ３つの水力直径を再び用いた場合、以下の新たな緻密性の値を得ることができる。
【００８７】
【表４】
2018520848.tif 000010
【００８８】
上記構造を用いると、水力直径が６ｍｍ、３．４７ｍｍ、１．６ｍｍの場合、それぞれ６６％、７２％、１２３％の緻密性の増加が見られることが分かる。
【００８９】
図４Ａ〜４Ｄは、パターンが彫られた立方体メッシュ１２の中心に対して中心対称性を有する十字形パターン１１を繰り返して形成された開放構造体３の実施形態を表す。この例では、パターン１１は平面において十字形であり、該パターンの各部分で円形断面を有する。流動媒体を流すために空にされたスペースに相当する図４Ａに示すパターンは、３次元空間の１、２又は３次元に沿って同一にメッシュ及びパターンを積み重ねることで繰り返される。
【００９０】
図５Ａ及び５Ｂは、基本立方体メッシュ１２中のパターン１２の他の２つの実施形態を表す。図示された各パターン１１は、図５Ａに示すパターンが空スペースに相当するならば、図５Ｂに示すパターンが多孔質に相当し、逆もまた同様であるという意味で相補的である。各パターン１１は、メッシュの各角に向かって延びる８つの円筒１１ｂを介して、メッシュ１２の３つの隣辺を占有する８つの１／４球１１ｃに接続された中心球１１ａを含む。このメッシュ１２を並置すると、円筒により相互接続された球からなる構造を得ることができる。
【００９１】
多種多様の形状を有するパターン１１の使用が考えられることは明らかである。例えば、パターン１１及びそれに関連するメッシュは、以下から選択される対称性：
中心対称性；
直線に対する直交対称性；
平面に対する鏡面対称性；
回転対称性；及び
相似対称性
の１つ以上を有してもよい。
【００９２】
なお、同様に、パターン１１の繰り返しは、基材の外部対称性に関する対称性を有してもよい。このような状況では、多孔質基材は、対称性を有していてもいなくてもよい様々な外形であってもよい。
【００９３】
上記例において、開放構造体３は、少なくとも１つのパターン１１をその形状も寸法も変えることなく繰り返して形成される３次元構造体を画定している。
【００９４】
当然ながら、少なくとも１方向に同型的に徐々に変化する寸法及び／又は少なくとも１方向に等尺的に徐々に変化する外形を有する少なくとも１つのパターン１１を繰り返すことによって、３次元構造体を画定している開放構造体３を形成することも考えられる。
【００９５】
図６Ａ〜６Ｄは、空間の３方向に同型的に徐々に変化する寸法のパターン１１を繰り返すことによって３次元構造体を画定している開放構造体３が形成された異なる実施形態の多孔質基材２を表す。この変形例において、図６Ａに示すパターン１１は、正方形メッシュ１２中に彫られており、２つの隣辺上の２つの同一長方形１１ｂ間及び他の２つの隣辺上の２つの同一台形１１ｃ間にある中心正方形１１ａを有する。
【００９６】
このパターン１１をｘ及びｙの両方向に並置し、さらに長方形１１ｂ、正方形１１ａ及び台形１１ｃに相当するスペースの寸法を段階的に調整しつつ同型的に徐々に変化させることによって、図６Ｂに示すような基材を得ることができる。当然ながら、周縁のパターン１１は、流動媒体を長期間保持するスペースを生じ得る出口のないスペースを形成しないように適合させる。多孔質材の周縁に向かって徐々に増加が見られ、これにより濾過液が排出されやすくなる。このようなｘ及びｙ方向の並置そのものによって、第三の方向ｚに例えば８回、同一に積み重ねられたパターン（図６Ｃ）が形成され、その結果、多孔質基材１２の入口４と出口５との間に連続的に延在する構造（図６Ｄ）を形成できる。
【００９７】
上述した実施形態において、開放構造体３は反復性幾何学形状の３次元構造体を画定している。図７Ａ及び７Ｂは、開放構造体３が非反復性幾何学形状の３次元構造体を画定している多孔質基材２の実施形態を表す。したがって、３次元構造体は、出口のない領域を作ることなく、基材１２の入口４と出口５との間に、濾過液を多孔質材から排出させるための多孔質材連続性及び流動媒体を流すための空スペース連続性を当然ながら構築しつつ、反復せずに不規則に形成される。
【００９８】
上記例では、空スペース３は、流動媒体が流れるように多孔質材中に形成される。図８Ａ〜８Ｄは、多孔質基材の周壁２１を通って排出される濾過液を回収するためのネットワークＲＦが設けられた多孔質基材２の実施形態を表す。当然ながら、上記濾過液用回収ネットワークＲＦは、流動媒体用フローネットワークＲ１、Ｒ２、・・・、ＲＫから独立している。上記濾過液用回収ネットワークＲＦでは、該空スペースとフローネットワークとの間、並びに、該空スペースと基材の入口及び出口端部４及び５との間に多孔質基材を構成する多孔質材が残っている。上記濾過液用回収ネットワークＲＦは、多孔質基材の外側に濾過液を排出しやすいよう形成される。
【００９９】
図９〜９Ｉは、管状タンジェンシャルフロー分離エレメント１の別の例を表す。タンジェンシャルフロー分離エレメント１は、直線状と言える構造となるように長手方向中心軸Ａに沿って延在する細長い形状の多孔質基材２を有する。図９、９Ｉに示す多孔質基材２は、横断面が円形であり、したがって円筒形外面を有するが、横断面は任意であり、多角形であってもよい。
【０１００】
多孔質基材２は、入口４と出口５との間に流れる被処理流動媒体用の単一のフローネットワーク３を内部に含むよう配置される。図示した例では、入口４は多孔質基材２の一方の端部に、出口５は多孔質基材２の他方の端部に位置する。多孔質基材２は、被処理流動媒体用フロー回路を形成するための空スペース又は通路３を有する。多孔質基材２は、その周縁全体において空スペース又は通路を取り囲む周壁２１を有するよう配置される。多孔質基材２の外面２２により画定される周壁２１は、入口４と出口５との間に連続的に延在する。
【０１０１】
多孔質基材２は、その連続性周壁６から始まる３次元配置された構造体を有し、該構造体は、流動媒体を通過させるための空スペース３が該構造体間に残るように互いに接続され、それにより、多孔質基材の入口４と出口５との間に相互接続した一連の流動媒体用フロー回路Ｒ１、Ｒ２、・・・、ＲＫを有するフローネットワークが形成される。
【０１０２】
上述した通り、３次元構造体は一体成形多孔質基材の一部をなす。すなわち、多孔質基材に与えられた形状そのものに由来するものであり、個々のエレメントがはめ込まれたものでは全くない。上記集合体は、あらゆる連結部も界面も結合部もない単一の多孔質ブロックを形成する。３次元構造体と周壁２１との間で材料及び多孔質組織の同一性及び連続性を有する。したがって、３次元構造体は、機械的及び化学的に一様であり、周壁２１と同じ強度を有する。
【０１０３】
図９〜９Ｉに示す実施形態では、空スペース３は、多孔質基材の入口４と出口５との間に相互接続した一連のフロー回路Ｒ１１、Ｒ１２、・・・を有する単一のネットワークＲ１を形成する。この例では、フロー回路は、多孔質基材の周囲に配置された７つの周縁流路ａ〜ｇ、多孔質基材の中心に配置された中央流路ｈ及び上記流路間の連絡又は相互接続通路９である空の通路又はスペース３からなる。
【０１０４】
図示した例では、流路ａ〜ｈは、多孔質基材の全長にわたって互いに平行に形成される。入口４とＢ−Ｂ断面との間では、流路ａ〜ｈは互いに独立している。Ｂ−Ｂ断面において、流路ａ〜ｈは図９Ｂに示すように相互接続される。より具体的には、空スペース又は相互接続部９は、第一に、隣接する周縁流路の隣接対間に、すなわちｂ−ｃ、ｄ−ｅ及びｆ−ｇ間に形成され、第二に、中央流路ｈと、別の周縁流路とは連通していない周縁流路、すなわち図示した例では流路ａとの間に形成される。３次元構造体が配置されることで残るこれらの空スペース又は相互接続部９は流路間の連絡通路を構成し、図示した例では、該相互接続部９が流路に対して横方向に延在する。
【０１０５】
図示した例において、このような３次元構造体及び相互接続部の配置は、流路間で相互接続部９を円形に入れ替えながら一定のピッチで多孔質基材の各断面において繰り返される。したがって、被処理流動媒体のフロー方向に当該Ｂ−Ｂ断面の後に続く多孔質基材のＣ−Ｃ断面において（図９Ｃ）、流路ａ〜ｈは互いに相互接続されて、流路ａ−ｇ、ｂ−ｈ、ｃ−ｄ及びｅ−ｇ間に空スペース又は相互接続部９が形成される。同様に、被処理流動媒体のフロー方向に当該Ｃ−Ｃ断面の後に続く多孔質基材のＤ−Ｄ断面において（図９Ｄ）、流路ａ〜ｈは互いに相互接続されて、流路ａ−ｂ、ｃ−ｈ、ｄ−ｅ及びｆ−ｇ間に空スペース又は相互接続部９が形成される。
【０１０６】
図示した例において、流路ａ〜ｈは、入口と出口との間で相互接続部９によって７回相互接続されているため、入口４から流入する被処理流動媒体は各流路で出口５へと流れることができる。流路ａ〜ｈ及び相互接続部９は共に、一連の互いに相互接続した回路Ｒ１、Ｒ２、・・・、ＲＫを形成する。
【０１０７】
当然ながら、記載したものとは異なる数のフロー回路及び選択したものとは異なる相互接続部を用いて多孔質基材中にネットワークを形成することも予想される。同様に、多孔質基材中に互いに相互接続した流動媒体用フロー回路のネットワークを複数形成することが有利な場合があり、この場合、どのネットワークの回路も別のネットワークの回路から独立している。例えば、分離エレメント１は、連絡通路９を介して複数の断面において互いに接続した流路ａ、ｈ、ｅ及びｄにより形成された互いに相互接続した回路の第一のネットワークと、連絡通路９を介して少なくとも１つの断面、通常は複数の断面において互いに接続した流路ｂ及びｃにより形成された互いに相互接続した回路の第二のネットワークと、連絡通路９を介して少なくとも１つの断面、通常は複数の断面において互いに接続した流路ｆ及びｇにより形成された互いに相互接続した回路の第三のネットワークとを有してもよい。これら３つのネットワークのそれぞれの回路は互いに独立である。すなわち、互いに連通していない。
【０１０８】
当然ながら、一定の又は不規則なピッチで繰り返された相互接続部９を介して互いに相互接続したフロー回路のネットワーク中の数は、より多くてもより少なくてもよい。同様に、フロー回路は、非常に異なる形状及び寸法を有していてもよい。図９〜９Ｉに示す実施形態において、互いに相互接続したフロー回路は、三角形断面の流路ａ〜ｇと、円形断面の中央流路ｈと、円形断面の相互接続部９とを有する。流路及び相互接続部９の断面が単に例示として示した断面と異なっていてもよいことは明らかである。
【０１０９】
上記説明から、タンジェンシャルフロー分離エレメント１は、フロー回路の水力直径を漸進的に又は連続的に変化させることが可能な流動媒体用フローネットワークの新規形状を有するということになる。この流動媒体用フローネットワークの新規形状を用いれば、流動媒体の移動方向に対して半径方向及び／又は長手方向の遮断を行って分離エレメントの性能を高めることもできる。
【０１１０】
本発明において、多孔質基材、更にはタンジェンシャルフロー分離エレメント全体は、仏国特許出願公開第３００６６０６号明細書等に記載されるような積層造形技術等によって作製される。
【０１１１】
本発明の範囲を逸脱することなく様々な変更を加えることが可能であるため、本発明は記載及び図示した例に限定されない。
【図１】
2018520848.tif 000011
【図２Ａ】
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【図２Ｂ】
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【図２Ｃ】
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【図２Ｄ】
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【図３Ａ】
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【図３Ｂ】
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【図３Ｃ】
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【図３Ｄ】
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【図４−１】
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【図４−２】
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【図５】
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【図６−１】
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【図６−２】
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【図７】
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【図８】
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【図９−１】
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【図９−２】
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【国際調査報告】
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