(57)【要約】  本開示は、組成物を提供する。一実施形態において、組成物が提供され、該組成物は、（Ａ）（ｉ）０．８５５ｇ／ｃｃ〜０．８９５ｇ／ｃｃの密度、及び（ｉｉ）１７７℃で、５０，０００ｍＰａ．ｓ以下の溶融粘度を有するカルボキシル官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーと、（Ｂ）（ｉ）０．８７０ｇ／ｃｃ〜０．８９０ｇ／ｃｃの密度、及び（ｉｉ）１７７℃で、５０，０００ｍＰａ．ｓの以下の溶融粘度を有するプロピレン系インターポリマーと、を含む。【特許請求の範囲】
【請求項１】
（Ａ）
（ｉ）０．８５５ｇ／ｃｃ〜０．８９５ｇ／ｃｃの密度、及び
（ｉｉ）１７７℃で、５０，０００ｍＰａ．ｓ以下の溶融粘度を有する、カルボキシル官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーと、
（Ｂ）
（ｉ）０．８７０ｇ／ｃｃ〜０．８９０ｇ／ｃｃの密度、及び
（ｉｉ）１７７℃で、５０，０００ｍＰａ．ｓ以下の溶融粘度を有する、プロピレン系インターポリマーと、を含む、組成物。
【請求項２】
（ｉ）０．８８０ｇ／ｃｃ〜０．９５０ｇ／ｃｃの密度、及び
（ｉｉ）１３５℃で、１ｍＰａ．ｓ〜２，０００ｍＰａ．ｓの溶融粘度を有するエチレン系ポリマーをさらに含む、請求項１に記載の組成物。
【請求項３】
粘着付与剤をさらに含む、請求項１または２に記載の組成物。
【請求項４】
前記組成物は、接着剤組成物である、請求項１〜３のいずれか一項に記載の組成物。
【請求項５】
前記カルボキシル官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、０．８５５ｇ／ｃｃ〜０．８８０ｇ／ｃｃの密度を有する、請求項１〜４のいずれか一項に記載の組成物。
【請求項６】
前記カルボキシル官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、１７７℃で、２，０００ｍＰａ．ｓ〜５０，０００ｍＰａ．ｓの溶融粘度を有する、請求項１〜５のいずれか一項に記載の組成物。
【請求項７】
前記カルボキシル官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、無水マレイン酸官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーである、請求項１〜６のいずれか一項に記載の組成物。
【請求項８】
前記カルボキシル官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、無水マレイン酸グラフトエチレン／α−オレフィンコポリマーである、請求項１〜７のいずれか一項に記載の組成物。
【請求項９】
前記プロピレン系インターポリマーは、１７７℃で、８００ｍＰａ．ｓ〜１１，０００ｍＰａ．ｓの溶融粘度を有する、請求項１〜８のいずれか一項に記載の組成物。
【請求項１０】
請求項１〜９のいずれか一項に記載の組成物から形成された少なくとも１つの構成成分を含む、物品。
【発明の詳細な説明】
【背景技術】
【０００１】
関連出願の相互参照
本出願は、参照により本明細書に組み込まれる２０１５年９月３０日出願の米国仮出願第６２／２３５，１８５号の利益を主張する。
【技術分野】
【０００２】
従来のホットメルト接着剤（ＨＭＡ）配合物のための組成物は、典型的に、１／３のポリマーと、１／３の粘着付与剤と、１／３のワックスとを含有する一般的な経験則に従う。粘着付与剤の供給不足及び費用の増加により、より大きいポリマー含有量及びより少ない粘着付与剤を含有するＨＭＡ配合物の市場需要が高まっている。しかしながら、粘着付与剤の量の低減及びポリマーの量の増加は、エチレンビニルアセテート（ＥＶＡ）及びエチレン系コポリマー等の従来のポリマーを使用するとき、接着力の劣化及びＨＭＡ組成物の硬化時間の増加という欠点を有する。高メルトフローレートを有するプロピレン／エチレンコポリマーを使用したＨＭＡ配合物は、より高いポリマー含有量及び十分な接着性能を有するＨＭＡ配合物へと配合され得るが、プロピレン系コポリマーの本質的に緩徐な結晶化時間に起因して、ＨＭＡ配合物の硬化時間は、エチレン系コポリマーを含有する組成物よりも長い。高速ライン処理用途に適合する好適な接着特性及び迅速な硬化時間を維持しながら、粘着付与剤が低減されたＨＭＡ組成物の必要性が存在する。
【０００３】
改善された高温抵抗、改善された接着特性、改善された基材適合性、及び／または改善された熱安定性を有するプロピレン系ポリマーを有するＨＭＡ組成物の必要性がさらに存在する。
【発明の概要】
【０００４】
本開示は、接着剤用途、さらにはホルトメルト接着剤用途に好適な組成物を提供する。本開示は、組成物を提供する。一実施形態において、組成物が提供され、該組成物は、
（Ａ）（ｉ）０．８５５ｇ／ｃｃ〜０．８９５ｇ／ｃｃの密度、及び（ｉｉ）１７７℃で、５０，０００ｍＰａ．ｓ以下の溶融粘度を有するカルボキシル官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーと、
（Ｂ）（ｉ）０．８７０ｇ／ｃｃ〜０．８９０ｇ／ｃｃの密度、及び（ｉｉ）１７７℃で、５０，０００ｍＰａ．ｓの以下の溶融粘度を有するプロピレン系インターポリマーと、を含む。
【０００５】
定義
元素周期表への言及は、ＣＲＣ  Ｐｒｅｓｓ，Ｉｎｃ．，１９９０−１９９１によって発行されたものへの言及である。該周期表の元素の族への言及は、族の番号付与の新しい表記法による。米国特許実務の目的上、あらゆる参照される特許、特許出願、または刊行物の内容は、特に、（本開示で具体的に提供されるあらゆる定義と矛盾しない程度における）定義、及び当該技術分野の一般知識の開示に関して、参照によりその全体が組み込まれる（またはその同等な米国バージョンが参照によりそのように組み込まれる）。本明細書に開示される数値範囲は、下限から上限（それらを含む）のすべての値を含む。明確な値（例えば、１または２、または３〜５、または６、または７）を含む範囲に関して、いずれかの２つの明確な値間のいずれかの部分範囲が含まれる（例えば、１〜２、２〜６、５〜７、３〜７、５〜６等）。それに反して述べられない限り、文脈から黙示的でない限り、または当該技術分野において慣例ではない限り、すべての部及びパーセントは、重量に基づき、すべての試験方法は、本開示の出願日時点で最新である。
【０００６】
本明細書で使用される場合、「組成物」という用語は、該組成物を含む材料の混合物、ならびに該組成物の材料から形成された反応生成物及び分解生成物を指す。
【０００７】
「含む（ｃｏｍｐｒｉｓｉｎｇ）」、「含む（ｉｎｃｌｕｄｉｎｇ）」、「有する」という用語、及びこれらの派生語は、任意の追加の構成成分、ステップ、または手順の存在が具体的に開示されているか否かにかかわらず、それを除外することを意図しない。誤解を避けるために、「含む（ｃｏｍｐｒｉｓｉｎｇ）」という用語を使用して特許請求されるすべての組成物は、それに反して述べられない限り、ポリマーかそうでないものかにかかわらず、任意の追加の添加剤、アジュバント、または化合物を含み得る。対照的に、「から本質的になる」という用語は、あらゆる後続の列挙の範囲から、操作性に必要不可欠ではないものを除き、あらゆる他の構成成分、ステップ、または手順を除外する。「からなる」という用語は、具体的に描写または列挙されていないあらゆる構成成分、ステップ、または手順を除外する。「または」という用語は、特に指定のない限り、個々で、かつ任意の組み合わせで列挙されるメンバーを指す。単数形の使用は、複数形の使用を含み、その逆も同様である。
【０００８】
「ポリマー」は、同じかまたは異なる種類であるかにかかわらず、モノマーを重合することによって調製されたポリマー化合物である。したがって、ポリマーという一般名称は、本明細書において後に定義されるように、（微量の不純物がポリマー構造内に組み込まれ得るという理解の下で、１種類のモノマーのみから調製されるポリマーを指すために使用される）ホモポリマーという用語、及びインターポリマーという用語を包含する。微量の不純物、例えば、触媒残渣が、ポリマー内に組み込まれ得、かつ／またはポリマー内に存在し得る。コポリマーのすべての形態、例えば、ランダム、ブロック等も包含する。「エチレン／α−オレフィンポリマー」及び「プロピレン／α−オレフィンポリマー」という用語は、エチレンまたはプロピレンそれぞれと、１つ以上の付加的重合α−オレフィンモノマーとの重合から調製される上述のコポリマーを指す。ポリマーは多くの場合、１つ以上の特定のモノマー「からできている」、特定のモノマーもしくはモノマーの種類を「ベースにする」、または特定のモノマー含有量を「含有する」等と示されるが、この文脈において、「モノマー」という用語は、特定のモノマーの重合残遺物を指し、非重合種を指さないことが理解されることが留意される。一般に、本明細書に記載されるポリマーは、対応するモノマーの重合形態である「単位」に基づくことを指す。
【０００９】
「インターポリマー」は、少なくとも２つの異なる種類のモノマーの重合によって調製されたポリマーである。したがって、「インターポリマー」という一般名称は、（２つの異なる種類のモノマーから調製されるポリマーを指すために使用される）コポリマー、及び３つ以上の異なる種類のモノマーから調製されるポリマーを含む。
【００１０】
「オレフィン系ポリマー」または「ポリオレフィン」は、（ポリマーの重量に基づいて）過半量の重合オレフィンモノマー、例えば、エチレンまたはプロピレンを含有し、任意で少なくとも１つのコモノマーを含有し得るポリマーである。オレフィン系ポリマーの非限定的な例としては、エチレン系ポリマー及びプロピレン系ポリマーが挙げられる。「エチレン系ポリマー」または「エチレンポリマー」は、ポリマーの重量に基づいて過半量の重合エチレンを含有し、任意で少なくとも１つのコモノマーを含み得るポリマーである。「プロピレン系ポリマー」は、ポリマーの重量に基づいて過半量の重合プロピレンを含有し、任意で少なくとも１つのコモノマーを含み得るポリマーである。「プロピレン系インターポリマー」は、重合形態で、インターポリマーの重量に基づいて過半量のプロピレン、及び少なくとも１つのコモノマーを含有するインターポリマーである。
【００１１】
「エチレン／α−オレフィンインターポリマー」は、インターポリマーの重量に基づいて過半量の重合エチレン、及び少なくとも１つのα−オレフィンを含有するインターポリマーである。「エチレン／α−オレフィンコポリマー」は、たった２つのモノマーの種類として、コポリマーの重量に基づいて過半量の重合エチレン、及びα−オレフィンを含有するインターポリマーである。
【００１２】
「プロピレン／α−オレフィンインターポリマー」は、重合形態で、インターポリマーの重量に基づいて過半量のプロピレン、及び少なくとも１つのα−オレフィンを含有するインターポリマーである。「プロピレン／α−オレフィンコポリマー」は、たった２つのモノマーの種類として、重合形態で、コポリマーの重量に基づいて過半量のプロピレン、及びα−オレフィンを含有するコポリマーである。
【００１３】
「プロピレン／エチレンインターポリマー」は、重合形態で、インターポリマーの重量に基づいて過半量のプロピレン、及び少なくともエチレンを含有するインターポリマーである。「プロピレン／エチレンコポリマー」は、たった２つのモノマーの種類として、重合形態で、コポリマーの重量に基づいて過半量のプロピレン、及びエチレンを含有するコポリマーである。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
本開示は、ホルトメルト接着剤用途に好適な組成物を提供する。該組成物は、（Ａ）カルボキシル官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーと、（Ｂ）プロピレン系インターポリマー（例えば、プロピレン系プラストマーまたはエラストマー（ＰＢＰＥ））と、を含む。
【００１５】
一実施形態において、本組成物は、（Ａ）カルボキシル官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーと、（Ｂ）プロピレン系インターポリマー（例えば、プロピレン系プラストマーまたはエラストマー（ＰＢＰＥ））と、（Ｃ）任意でエチレン系ポリマー及び／または（Ｄ）任意で粘着付与剤と、を含む。
【００１６】
本組成物は、本明細書で論じられる２つ以上の実施形態を含み得る。
【００１７】
一実施形態において、本組成物は、接着剤組成物、さらにホットメルト接着剤（ＨＭＡ）組成物である。以下の開示はＨＭＡ組成物に関するが、以下の開示が、例えば、感圧接着剤組成物等の他の接着剤組成物に適用可能であることが理解される。
【００１８】
Ａ．カルボキシル官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマー
本組成物は、カルボキシル官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーを含む。本明細書で使用されるとき、「カルボキシル官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマー」は、エチレン／α−オレフィンインターポリマー鎖に結合したカルボン酸系部分（例えば、エチレン／α−オレフィンインターポリマー鎖にグラフトされたカルボン酸系部分）を有するエチレン／α−オレフィンインターポリマーである。「カルボン酸系部分」は、カルボキシル基（−ＣＯＯＨ）またはその誘導体を含有する化合物である。好適なカルボン酸系部分の非限定的な例としては、カルボン酸及びカルボン酸無水物が挙げられる。エチレン／α−オレフィンインターポリマー上にグラフトされ得る好適なカルボン酸及びカルボン酸無水物の非限定的な例としては、マレイン酸、フマル酸、イタコン酸、アクリル酸、メタクリル酸、クロトン酸、無水マレイン酸、及び無水イタコン酸が挙げられる。
【００１９】
一実施形態において、カルボキシル官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、無水マレイン酸官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーである。
【００２０】
一実施形態において、カルボキシル官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、無水マレイン酸グラフトエチレン／α−オレフィンインターポリマー（「ＭＡＨ−ｇ−エチレン／α−オレフィンインターポリマー」）である。好適なＭＡＨ−ｇ−エチレン／α−オレフィンインターポリマーの非限定的な例としては、ＭＡＨ−ｇ−エチレン／α−オレフィンコポリマー（例えば、Ｔｈｅ  Ｄｏｗ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏｍｐａｎｙから入手可能なＡＦＦＩＮＩＴＹ（商標）ＧＡ  １０００Ｒ及びＡＭＰＬＩＦＹ（商標）ＧＲ２１６）が挙げられる。
【００２１】
一実施形態において、カルボキシル官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、カルボン酸官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーである。一実施形態において、カルボキシル官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、カルボン酸グラフトエチレン／α−オレフィンインターポリマーである。
【００２２】
カルボキシル官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーのエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、カルボキシル官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーの重量に基づいて、過半量の重合エチレンを含有するエチレン系インターポリマーである。一実施形態において、カルボン酸官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、カルボキシル官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーの重量に基づいて５０重量％超のエチレン由来の単位、または５１重量％、もしくは５５重量％、もしくは６０重量％、もしくは６５重量％から、７０重量％、もしくは７５重量％、もしくは８０重量％、もしくは８５重量％、もしくは９０重量％、もしくは９５重量％、もしくは９８重量％、もしくは９９重量％までのエチレン由来の単位を含有する。代表的なα−オレフィンとしては、限定されないが、Ｃ３−Ｃ２０α−オレフィン、またはＣ３−Ｃ１０α−オレフィン、またはＣ４−Ｃ２０α−オレフィン、またはＣ４−Ｃ１０α−オレフィン、またはＣ４−Ｃ８α−オレフィンが挙げられる。代表的なα−オレフィンには、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−ヘプテン、及び１−オクテン、好ましくは１−ブテン、１−ヘキセン、及び１−オクテンが含まれる。一実施形態において、カルボキシル官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、その中で重合した芳香族コモノマーを含有しない。一実施形態において、カルボキシル官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、カルボキシル官能化エチレン／α−オレフィンコポリマーである。一実施形態において、カルボキシル官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、ＭＡＨ−ｇ−エチレン／オクテンコポリマーである。
【００２３】
一実施形態において、カルボキシル官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、カルボキシル官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーの重量に基づいて、０重量％超、０．０１重量％、０．０２重量％、０．０３重量％、０．０４重量％または０．０５重量％、０．０６重量％、０．０７重量％、０．０８重量％、０．０９重量％、０．１重量％、０．２重量％、０．５重量％または１重量％から、１．５重量％、２重量％、３重量％、５重量％、１０重量％、１５重量％または２０重量％までのカルボン酸系部分を含有する。一実施形態において、カルボキシル官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、カルボキシル官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーの重量に基づいて、０重量％超〜１．５重量％未満のカルボン酸系部分を含有する。
【００２４】
一実施形態において、カルボキシル官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、０．８５５ｇ／ｃｃ、または０．８６０ｇ／ｃｃ、または０．８６５ｇ／ｃｃ、または０．８７０ｇ／ｃｃから、０．８７５ｇ／ｃｃ、または０．８８０ｇ／ｃｃ、または０．８８５ｇ／ｃｃ、または０．８９０ｇ／ｃｃ、または０．８９５ｇ／ｃｃまでの密度を有する。カルボキシル官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーの密度が０．８９５ｇ／ｃｃを超える場合、組成物の可撓性は悪影響を受ける。
【００２５】
一実施形態において、カルボキシル官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、１７７℃で、２，０００ミリパスカル／秒（ｍＰａ．ｓ）、または２，５００ｍＰａ．ｓ、または３，０００ｍＰａ．ｓ、または４，０００ｍＰａ．ｓ、または４，５００ｍＰａ．ｓ、または５，０００ｍＰａ．ｓ、または６，０００ｍＰａ．ｓ、または７，０００ｍＰａ．ｓ、または８，０００ｍＰａ．ｓ、９，０００ｍＰａ．ｓ、または１０，０００ｍＰａ．ｓ、または１５，０００ｍＰａ．ｓから、２０，０００ｍＰａ．ｓ、または２５，０００ｍＰａ．ｓ、または３０，０００ｍＰａ．ｓ、３５，０００ｍＰａ．ｓ、または４０，０００ｍＰａ．ｓ、または４５，０００ｍＰａ．ｓ、または４８，０００ｍＰａ．ｓ、または５０，０００ｍＰａ．ｓまでの溶融粘度を有する。
【００２６】
一実施形態において、カルボキシル官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、２５℃、３０℃、４０℃、５０℃、６０℃または６５℃から、７０℃、８０℃、９０℃、１００℃、１１０℃、１２０℃、１３０℃または１４０℃までの溶融点（Ｔｍ）を有する。さらなる実施形態において、カルボキシル官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、５０℃〜９０℃の溶融点（Ｔｍ）を有する。
【００２７】
一実施形態において、カルボキシル官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、−８０℃、−７０℃、−６０℃、−５８℃または−５６℃から、−５４℃、−５２℃、−５０℃、−４０℃、−３０℃または−２０℃までのガラス転移温度（Ｔｇ）を有する。さらなる実施形態において、カルボキシル官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、−５８℃〜−４０℃のガラス転移温度（Ｔｇ）を有する。
【００２８】
一実施形態において、カルボキシル官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、次の特性のうちの１つ、いくつか、またはすべてを有する：（ｉ）少なくとも５０重量％のエチレン由来の単位、（ｉｉ）０重量％超〜２０重量％のカルボン酸系部分、（ｉｉｉ）０．８５５ｇ／ｃｃ〜０．８９５ｇ／ｃｃの密度、（ｉｖ）１７７℃で２，０００ｍＰａ．ｓ〜５０，０００ｍＰａ．ｓの溶融粘度、（ｖ）２５℃〜１４０℃の溶融点（Ｔｍ）、及び／または（ｖｉ）−８０℃〜−２０℃のガラス転移温度（Ｔｇ）。
【００２９】
一実施形態において、カルボキシル官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、無水マレイン酸グラフトエチレン／α−オレフィンインターポリマーであり、次の特性のうちの１つ、いくつか、またはすべてを有する（ｉ）少なくとも５０重量％のエチレン由来の単位（ｉｉ）０重量％超〜３重量％の無水マレイン酸系部分、（ｉｉｉ）０．８６５ｇ／ｃｃ〜０．８８５ｇ／ｃｃの密度、（ｉｖ）１７７℃で５，０００ｍＰａ．ｓ〜５０，０００ｍＰａ．ｓの溶融粘度、（ｖ）５０℃〜８０℃の溶融点（Ｔｍ）、及び／または（ｖｉ）−７０℃〜−５０℃のガラス転移温度（Ｔｇ）。
【００３０】
一実施形態において、カルボキシル官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、本組成物中に、本組成物の総重量に基づいて１重量％、または２重量％、または３重量％、または４重量％、または５重量％から、６重量％、または７重量％、または８重量％、または９重量％、または１０重量％までの量で存在する。
【００３１】
本カルボキシル官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、本明細書で論じられる２つ以上の実施形態を含み得る。
【００３２】
Ｂ．プロピレン系インターポリマー
本接着剤組成物は、プロピレン系インターポリマーを含む。
【００３３】
一実施形態において、プロピレン系インターポリマーは、プロピレン／α−オレフィンインターポリマー、またはプロピレン／α−オレフィンコポリマーから選択される。好適なα−オレフィンの非限定的な例としては、例えば、Ｃ４、Ｃ５、Ｃ６及びＣ８α−オレフィンが挙げられる。
【００３４】
一実施形態において、プロピレン系インターポリマーは、プロピレン／エチレンインターポリマー、またはプロピレン／エチレンコポリマーから選択される。
【００３５】
一実施形態において、プロピレン系インターポリマーは、プロピレン系プラストマーまたはエラストマーである。
【００３６】
一実施形態において、プロピレン系インターポリマーは、プロピレン系インターポリマーの重量に基づいて、５０重量％超のプロピレン由来の単位、または５１重量％、もしくは５５重量％、もしくは６０重量％、もしくは６５重量％から、７０重量％、もしくは７５重量％、もしくは８０重量％、もしくは８５重量％、もしくは９０重量％、もしくは９５重量％、もしくは９８重量％、もしくは９９重量％までのプロピレン由来の単位を含有する。
【００３７】
一実施形態において、プロピレン系インターポリマーは、０．０１％、または０．０１５％から、０．０２５％、または０．０３％までのプロピレン１モル当たりの総不飽和度を有する。プロピレン１モル当たりの総不飽和度は、以下の試験方法の部分で説明される１Ｈ  ＮＭＲ分析によって測定される。さらなる実施形態において、プロピレン系インターポリマーは、プロピレン／エチレンインターポリマー、さらにプロピレン／エチレンコポリマーである。別の実施形態において、プロピレン系インターポリマーは、プロピレン／α−オレフィンコポリマー、さらにプロピレン／エチレンコポリマーである。好適なα−オレフィンの非限定的な例としては、例えば、Ｃ４、Ｃ５、Ｃ６及びＣ８α−オレフィンが挙げられる。
【００３８】
一実施形態において、プロピレン系インターポリマーは、１７７℃で、５００ｍＰａ．ｓ、または７５０ｍＰａ．ｓ、または１，０００ｍＰａ．ｓ、または２，０００ｍＰａ．ｓ、または３，０００ｍＰａ．ｓ、または５，０００ｍＰａ．ｓ、または８，０００ｍＰａ．ｓ、または９，０００ｍＰａ．ｓ、または１０，０００ｍＰａ．ｓから、１１，０００ｍＰａ．ｓ、または１２，０００ｍＰａ．ｓ、または１５，０００ｍＰａ．ｓ、または１８，０００ｍＰａ．ｓ、または２０，０００ｍＰａ．ｓ、または２５，０００ｍＰａ．ｓ、または３０，０００ｍＰａ．ｓ、または３５，０００ｍＰａ．ｓ、または４０，０００ｍＰａ．ｓ、または４５，０００ｍＰａ．ｓ、または５０，０００ｍＰａ．ｓまでの溶融粘度を有する。一実施形態において、プロピレン系インターポリマーは、１７７℃で８００ｍＰａ．ｓ〜１１，０００ｍＰａ．ｓの溶融粘度を有する。別の実施形態において、プロピレン系インターポリマーは、１７７℃で５００ｍＰａ．ｓ〜５０，０００ｍＰａ．ｓ以下の溶融粘度を有する。さらなる実施形態において、プロピレン系インターポリマーは、プロピレン／エチレンインターポリマー、さらにプロピレン／エチレンコポリマーである。別の実施形態において、プロピレン系インターポリマーは、プロピレン／α−オレフィンコポリマー、さらにプロピレン／エチレンコポリマーである。好適なα−オレフィンの非限定的な例としては、例えば、Ｃ４、Ｃ５、Ｃ６及びＣ８α−オレフィンが挙げられる。
【００３９】
一実施形態において、プロピレン系インターポリマーは、０．９５、または０．９９から、１．０、または１．０１、または１．０５までの分岐指数（ｇ’）を有する。一実施形態において、プロピレン系インターポリマーは、１．０と等しい分岐指数（ｇ’）を有する。さらなる実施形態において、プロピレン系インターポリマーは、プロピレン／エチレンインターポリマー、さらにプロピレン／エチレンコポリマーである。別の実施形態において、プロピレン系インターポリマーは、プロピレン／α−オレフィンコポリマー、さらにプロピレン／エチレンコポリマーである。好適なα−オレフィンの非限定的な例としては、例えば、Ｃ４、Ｃ５、Ｃ６及びＣ８α−オレフィンが挙げられる。
【００４０】
一実施形態において、プロピレン系インターポリマーは、１重量％、または１０重量％、または１５重量％、または２０重量％から、２５重量％、または３０重量％、または３５重量％、または４０重量％までの結晶化度を有する。一実施形態において、プロピレン系インターポリマーは、１０〜４０重量％、または２０〜３９重量％の結晶化度を有する。結晶化度は、以下の試験方法の項で記載されるように、ＤＳＣ方法を介して測定される。さらなる実施形態において、プロピレン系インターポリマーは、プロピレン／エチレンインターポリマー、さらにプロピレン／エチレンコポリマーである。別の実施形態において、プロピレン系インターポリマーは、プロピレン／α−オレフィンコポリマー、さらにプロピレン／エチレンコポリマーである。好適なα−オレフィンの非限定的な例としては、例えば、Ｃ４、Ｃ５、Ｃ６及びＣ８α−オレフィンが挙げられる。
【００４１】
一実施形態において、プロピレン系インターポリマーは、４０Ｊ／ｇ、または４５Ｊ／ｇ、または５０Ｊ／ｇ、または５５Ｊ／ｇ、または６０Ｊ／ｇから、７０Ｊ／ｇ、または７５Ｊ／ｇ、または８０Ｊ／ｇまでの融解熱（Ｈｆ）を有する。さらなる実施形態において、プロピレン系インターポリマーは、プロピレン／エチレンインターポリマー、さらにプロピレン／エチレンコポリマーである。別の実施形態において、プロピレン系インターポリマーは、プロピレン／α−オレフィンコポリマー、さらにプロピレン／エチレンコポリマーである。好適なα−オレフィンの非限定的な例としては、例えば、Ｃ４、Ｃ５、Ｃ６及びＣ８α−オレフィンが挙げられる。
【００４２】
一実施形態において、プロピレン系インターポリマーは、０．８７０ｇ／ｃｃ、または０．８７５ｇ／ｃｃ、または０．８８０ｇ／ｃｃから、０．８８５ｇ／ｃｃ、または０．８９０ｇ／ｃｃまでの密度を有する。さらなる実施形態において、プロピレン系インターポリマーは、プロピレン／エチレンインターポリマー、さらにプロピレン／エチレンコポリマーである。別の実施形態において、プロピレン系インターポリマーは、プロピレン／α−オレフィンコポリマー、さらにプロピレン／エチレンコポリマーである。好適なα−オレフィンの非限定的な例としては、例えば、Ｃ４、Ｃ５、Ｃ６及びＣ８α−オレフィンが挙げられる。
【００４３】
一実施形態において、プロピレン系インターポリマーは、８５℃、または９０℃、または９５℃、または１００℃から、１１０℃、または１１５℃、または１２０℃までの融解温度Ｔｍを有する。さらなる実施形態において、プロピレン系インターポリマーは、プロピレン／エチレンインターポリマー、さらにプロピレン／エチレンコポリマーである。別の実施形態において、プロピレン系インターポリマーは、プロピレン／α−オレフィンコポリマー、さらにプロピレン／エチレンコポリマーである。好適なα−オレフィンの非限定的な例としては、例えば、Ｃ４、Ｃ５、Ｃ６及びＣ８α−オレフィンが挙げられる。
【００４４】
一実施形態において、プロピレン系インターポリマーは、２０，０００ｇ／ｍｏｌ、または２４，０００ｇ／ｍｏｌ、または３０，０００ｇ／ｍｏｌから、４０，０００ｇ／ｍｏｌ、または４８，０００ｇ／ｍｏｌ、または５０，０００ｇ／ｍｏｌまでの重量平均分子量（Ｍｗ）を有する。さらなる実施形態において、プロピレン系インターポリマーは、プロピレン／エチレンインターポリマー、さらにプロピレン／エチレンコポリマーである。別の実施形態において、プロピレン系インターポリマーは、プロピレン／α−オレフィンコポリマー、さらにプロピレン／エチレンコポリマーである。好適なα−オレフィンの非限定的な例としては、例えば、Ｃ４、Ｃ５、Ｃ６及びＣ８α−オレフィンが挙げられる。
【００４５】
一実施形態において、プロピレン系インターポリマーは、２．０、または２．５から、３．５、または４．０までのＭｗ／Ｍｎを有する。さらなる実施形態において、プロピレン系インターポリマーは、プロピレン／エチレンインターポリマー、さらにプロピレン／エチレンコポリマーである。別の実施形態において、プロピレン系インターポリマーは、プロピレン／α−オレフィンコポリマー、さらにプロピレン／エチレンコポリマーである。好適なα−オレフィンの非限定的な例としては、例えば、Ｃ４、Ｃ５、Ｃ６及びＣ８α−オレフィンが挙げられる。
【００４６】
１．Ｂ値
「Ｂ値」という用語は、ランダム性の尺度であり、プロピレン系インターポリマーのポリマー鎖にわたるプロピレン及びコモノマーの分布を測定する。プロピレン／エチレンコポリマーに関して、「Ｂ値」という用語は、ランダム性の尺度であり、プロピレン／エチレンコポリマーのポリマー鎖にわたるプロピレン及びエチレンの分布を測定する。Ｂ値は、０〜２に及ぶ。Ｂ値が高くなるほど、コポリマー中のエチレン分布はより交互になる。Ｂ値が低くなるほど、プロピレン／エチレンコポリマー中のエチレン分布は、より塊状になるか、または密集する。
【００４７】
一実施形態において、プロピレン系インターポリマーは、１．０未満、または０．９９未満、または０．９８未満、または０．９７未満のＢ値を有する。一実施形態において、プロピレン系インターポリマーは、０．９０、または０．９２、または０．９３、または０．９４から、０．９５、または０．９６、または０．９７、または０．９８、または０．９９までのＢ値を有する。さらなる実施形態において、プロピレン系インターポリマーは、プロピレン／エチレンインターポリマー、さらにプロピレン／エチレンコポリマーである。別の実施形態において、プロピレン系インターポリマーは、プロピレン／α−オレフィンコポリマー、さらにプロピレン／エチレンコポリマーである。好適なα−オレフィンの非限定的な例としては、例えば、Ｃ４、Ｃ５、Ｃ６及びＣ８α−オレフィンが挙げられる。
【００４８】
ケーニッヒ（Ｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ  ｏｆ  Ｐｏｌｙｍｅｒｓ（２ｄ  ｅｄ．１９９９）によって記載されるＢ値は、以下の通り計算される。プロピレン／エチレンコポリマーに関して、Ｂは
【００４９】
【数１】
2018536039.tif 000002
【００５０】
と定義され、式中、ｆ（ＥＰ＋ＰＥ）＝ＥＰ及びＰＥダイアッド分率の合計であり、Ｆｅ及びＦｐ＝コポリマー中のエチレン及びプロピレンのそれぞれのモル分率である。ダイアッド分率は、ｆ（ＥＰ＋ＰＥ）＝［ＥＰＥ］＋［ＥＰＰ＋ＰＰＥ］／２＋［ＰＥＰ］＋［ＥＥＰ＋ＰＥＥ］／２に従ったトライアッドデータから得られ得る。Ｂ値は、個々のコポリマーダイアッドの割り当てによって、類似した様式で他のコポリマーに関して計算され得る。例えば、プロピレン／１−オクテンコポリマーに関するＢ値の計算は、以下の等式を使用する。
【００５１】
【数２】
2018536039.tif 000003
【００５２】
プロピレン／エチレンインターポリマーは、本明細書に開示される２つ以上の実施形態を含み得る。プロピレン／エチレンコポリマーは、本明細書に開示される２つ以上の実施形態を含み得る。プロピレン／α−オレフィンインターポリマーは、本明細書に開示される２つ以上の実施形態を含み得る。プロピレン／α−オレフィンコポリマーは、本明細書に開示される２つ以上の実施形態を含み得る。
【００５３】
２．プロピレン系インターポリマーのための好適な触媒
一実施形態において、プロピレン系インターポリマー、さらにプロピレン／エチレンインターポリマー、さらにプロピレン／エチレンコポリマー、及びさらにＰＢＰＥは、（ｉ）多価アリールオキシエーテルの第ＩＶ族金属錯体である触媒、（ｉｉ）活性化剤、及び／または（ｉｉｉ）共触媒を用いて作製される。触媒は、分子量分布を犠牲にすることなく分子量を制御するための連鎖移動剤の使用を可能にする、０．５ｇポリマー／μｇ金属を超える触媒効率において、極端に高い分子量及びイソタクチック性を有するモノマー混合物を含有するプロピレンからポリマーを生成することが可能である。連鎖移動剤の使用なしの比較の重合と比較して、分子量の実質的な減少（＞３０パーセント）が生じるように、十分な量の連鎖移動剤が使用される。連鎖移動剤が水素であるとき、少なくとも０．０１モルパーセント（プロピレンに基づく）が使用され、最大で２モルパーセントが使用される。なお狭い分子量分布のポリマーを提供し、かつ低レベルのアルモキサン活性化剤を使用しつつ、高度にイソタクチックなポリマーが高レベルの連鎖移動剤を用いて調製され得る。概して、より従来の触媒との高レベルの連鎖移動剤の使用は、広がった分子量分布を有するポリマーの生成をもたらす。好適な第ＩＶ族金属の非限定的な例としては、チタン、ジルコニウム、及びハフニウムが挙げられる。
【００５４】
多価アリールオキシエーテルの第ＩＶ族金属錯体の触媒は、本明細書に記載されるように、プロピレン系インターポリマー、さらにＰＢＰＥに独特な特性を与える。
【００５５】
一実施形態において、プロピレン系インターポリマー、さらにプロピレン／エチレンインターポリマー、さらにプロピレン／エチレンコポリマー、さらにＰＢＰＥは、実質的にイソタクチックなプロピレン配列を有することを特徴とする。「実質的にイソタクチックなプロピレン配列」は、０．８５を超える、または０．９０を超える、または０．９２を超える、または０．９３を超える１３Ｃ  ＮＭＲによって測定されるイソタクチックトライアッド（ｍｍ）を有する配列である。イソタクチックトライアッドは、１３Ｃ  ＮＭＲ分光法によって決定されるコポリマー分子鎖中のトライアッド単位の観点からイソタクチックな配列を指す。一実施形態において、第ＩＶ族金属錯体は、ハフニウム系多価アリールオキシエーテルである。
【００５６】
多価アリールオキシエーテルの好適な第ＩＶ族金属錯体の非限定的な例としては、［［２’，２’’’−［（１Ｒ，２Ｒ）−１，２−シクロヘキサンジイルビス（メチレンオキシ−ΚＯ）］ビス［３−（９Ｈ−カルバゾール−９−イル）−５−メチル［１，１’−ビフェニル］−２−オラト−ΚＯ］］（２−）］ジメチルハフニウム、及び［［２’，２’’’−［１，３−プロパンジイルビス（オキシ−ΚＯ）］ビス−｛３−［９Ｈ−３，６−ジ−（１，１−ジメチルエチル）−カルバゾール−９−イル］｝−５’−フルオロ−５−（１，１，３，３−テトラメチルブチル）−［１，１’−ビフェニル］−２−オラト−ΚＯ］］（２−）］ジメチルハフニウムが挙げられる。金属錯体は、付加重合性モノマー、特に、オレフィン（複数可）を配位、挿入、及び重合する空の配位部位を有する触媒化合物を得るための様々な方法で活性化される。本特許明細書及び添付の特許請求の範囲の目的上、「活性化剤」または「共触媒」は、上記の様式で金属錯体を活性化することができる任意の化合物もしくは構成成分または方法である。好適な活性化剤の非限定的な例としては、ルイス酸、非配位イオン活性化剤、イオン化活性化剤、有機金属化合物、及び中性金属錯体を触媒活性種に変換することが可能な上記の物質の組み合わせが挙げられる。
【００５７】
一実施形態において、触媒活性化は、プロトン移動、酸化、または他の好適な活性化プロセスによるカチオン、部分的カチオン、または双性イオン種の形成を伴い得る。本開示は、そのような特定可能なカチオン、部分カチオン、または双性イオン種が、「イオン化」プロセスまたは「イオン活性化プロセス」としても既知の活性化プロセス中に実際に生じるかどうかにかかわらず、操作可能かつ十分に使用可能である。
【００５８】
イオン化共触媒は、活性プロトン、またはイオン化化合物のアニオンと関連するが、それに配位されていないか、もしくはゆるく配位されただけのいくつかの他のカチオンを含有してもよい。非限定的な例としては、塩を含有するアンモニウムカチオン、特に、１つまたは２つのＣ１０−４０アルキル基を含有するトリヒドロカルビル置換アンモニウムカチオンを含有するもの、特に、メチルビス（オクトデシル）−アンモニウム−及びメチルビス（テトラデシル）−アンモニウム−カチオン、ならびに非配位アニオン、特に、テトラキス（ペルフルオロ）アリールボレートアニオン、特に、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレートが挙げられる。カチオンは、異なる長さのヒドロカルビル基の混合物を含んでもよい。例えば、プロトン化アンモニウムカチオンは、２つのＣ１４、Ｃ１６、またはＣ１８アルキル基及び１つのメチル基の混合物を含む市販の長鎖アミン由来であった。そのようなアミンは、商品名Ｋｅｍａｍｉｎｅ（商標）Ｔ９７０１でＣｈｅｍｔｕｒａ  Ｃｏｒｐ．から、かつ商品名Ａｒｍｅｅｎ（商標）Ｍ２ＨＴでＡｋｚｏ−Ｎｏｂｅｌから入手可能である。一実施形態において、アンモニウム塩活性化剤は、メチルジ（Ｃ１４−２０アルキル）アンモニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレートである。
【００５９】
別の好適な種類の有機金属活性化剤または共触媒は、アルキルアルミノキサンとも称されるアルモキサンである。アルモキサンは、付加重合触媒を調製するためのメタロセン型触媒化合物と使用するための周知の活性化剤である。非限定的な例としては、ルイス酸修飾アルモキサン、特に、Ａｋｚｏ  Ｎｏｂｅｌ．Ｉｎｃ．からＭＭＡＯ−３Ａとして市販されているトリ（イソブチル）アルミニウム修飾メタルモキサン、またはＡｋｚｏ  Ｎｏｂｅｌ．Ｉｎｃ．からＭＭＡＯ−１２として市販されているトリ（ｎ−オクチル）アルミニウム修飾メタルモキサンを含む、トリ（Ｃ３−６）アルキルアルミニウム修飾メチルアルモキサンであるアルモキサンが挙げられる。活性化剤の組み合わせ、例えば、組み合わせたアルモキサン及びイオン化活性化剤もまた、本開示によって企図される。
【００６０】
活性化剤または第三級の構成成分としてのアルモキサン（複数可）または修飾アルモキサン（複数可）の使用は、本開示の範囲内である。すなわち、化合物は、トリ（アルキル）アンモニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート化合物、トリス（ペルフルオロアリール）化合物、ポリハロゲン化ヘテロボランアニオン、及びこれらの材料のうちの２つ以上の組み合わせ等、中性またはイオン性のいずれかで、単独で、または他の活性化剤と組み合わせて使用されてもよい。本実施形態において、アルモキサンは、実際の触媒活性化に有意に寄与しなくてもよい。上記にもかかわらず、活性化プロセス中のアルモキサンのある程度の関与が必ずしも除外されるわけではない。
【００６１】
好適なアルモキサンとしては、各ヒドロカルビルまたはハロゲン化ヒドロカルビル基において１〜１０個の炭素を有する、ポリマーまたはオリゴマーアルモキサン、特に、メチルアルモキサン（ＭＡＯ）、ならびにルイス酸修飾アルモキサン、特に、トリヒドロカルビルアルミニウム、ハロゲン化アルミニウム、ハロゲン化トリ（ヒドロカルビル）アルミニウム、またはハロゲン化トリ（ヒドロカルビル）ボロン修飾アルモキサンが挙げられる。好適なルイス酸修飾アルモキサン化合物の非限定的な例は、１０〜３０または１５〜２５モルパーセントのｉ−ブチル含有量及び１０〜２０または１２〜１８モルパーセントのｎ−オクチル含有量をそれぞれ含有する、トリ（ｉ−ブチル）アルミニウム修飾メタルモキサン及びトリ（ｎ−オクチル）アルミニウム修飾メタルモキサンであり、モルパーセントは、総アルキル配位子含有量に基づく。一実施形態において、アルモキサンまたはルイス酸修飾アルモキサン活性化剤は、２０〜２００：１、または２０〜１５０：１、または２０〜８０：１の共触媒：触媒のモル比で利用される。
【００６２】
高い触媒効率を維持しながら、比較的低いレベルのアルモキサンまたはルイス酸修飾アルモキサン共触媒において活性化される能力により、本第ＩＶ族金属錯体は、得られるポリマー中の共触媒副生成物のレベルの低減を達成することができる。これは、ポリマーが、高い透明度または低い比誘電率を必要とするような厳しい用途において採用されることを可能にする。
【００６３】
３．プロピレン系プラストマーまたはエラストマー（ＰＢＰＥ）
一実施形態において、プロピレン系インターポリマーは、プロピレン系プラストマーまたはエラストマーである。「プロピレン系プラストマーまたはエラストマー」（または「ＰＢＰＥ」）は、プロピレン／エチレンコポリマーであり、プロピレン由来の少なくとも５０重量パーセントの単位、及び最大で１０重量％のエチレンコモノマーを含む。一実施形態において、ＰＢＰＥは、１重量％、または３重量％、または４重量％、または５重量％から、７重量％、または８重量％、または９重量％、または１０重量％のエチレンコモノマーを含む。一実施形態において、ＰＢＰＥは、５０重量％、または６０重量％、または７０重量％、または８０重量％、または９０重量％、または９１重量％、または９２重量％、または９３重量％から、９５重量％、または９６重量％、または９７重量％、または９８重量％、または９９重量％までのプロピレンコモノマーを含む。一実施形態において、ＰＢＰＥは、５０重量％超のプロピレンコモノマーを含む。
【００６４】
一実施形態において、ＰＢＰＥは、０．０１％、または０．０１５％から、０．０２５％、または０．０３％までのプロピレン１モル当たりの総不飽和度を有する。プロピレン１モル当たりの総不飽和度は、以下の試験方法の部分で説明される１Ｈ  ＮＭＲ分析によって測定される。
【００６５】
ＰＢＰＥメルトフローレートは、高すぎて測定することができない。一実施形態において、ＰＢＰＥの溶融粘度は、１７７℃で５００ｍＰａ．ｓ、または７５０ｍＰａ．ｓ、または１，０００ｍＰａ．ｓ、または２，０００ｍＰａ．ｓ、または３，０００ｍＰａ．ｓ、または５，０００ｍＰａ．ｓ、または８，０００ｍＰａ．ｓ、または９，０００ｍＰａ．ｓ、または１０，０００ｍＰａ．ｓから、１１，０００ｍＰａ．ｓ、または１２，０００ｍＰａ．ｓ、または１５，０００ｍＰａ．ｓ、または１８，０００ｍＰａ．ｓ、または２０，０００ｍＰａ．ｓ、または２５，０００ｍＰａ．ｓ、または３０，０００ｍＰａ．ｓ、または３５，０００ｍＰａ．ｓ、または４０，０００ｍＰａ．ｓ、または４５，０００ｍＰａ．ｓ、または５０，０００ｍＰａ．ｓまでである。一実施形態において、ＰＢＰＥは、１７７℃で５００ｍＰａ．ｓ〜５０，０００ｍＰａ．ｓ以下、または８００ｍＰａ．ｓ〜１１，０００ｍＰａ．ｓの溶融粘度を有する。一実施形態において、ＰＢＰＥは、０．８７０ｇ／ｃｃ、または０．８７５ｇ／ｃｃ、または０．８８０ｇ／ｃｃから、０．８８５ｇ／ｃｃ、または０．８９０ｇ／ｃｃまでの密度を有する。
【００６６】
一実施形態において、ＰＢＰＥは、１重量％、または１０重量％、または１５重量％、または２０重量％から、２５重量％、または３０重量％、または３５重量％、または４０重量％までの結晶化度を有する。一実施形態において、プロピレン／エチレンコポリマーであるＰＢＰＥは、１０〜４０重量％、または２０〜３９重量％の結晶化度を有し得る。結晶化度は、以下の試験方法の項で記載されるように、ＤＳＣ方法を介して測定される。プロピレン／エチレンコポリマーは、プロピレン由来の単位、及びエチレンコモノマー由来のポリマー単位、ならびに任意でＣ４−Ｃ１０α−オレフィン由来の単位を含む。好適なコモノマーの非限定的な例としては、Ｃ２、及びＣ４−Ｃ１０α−オレフィン、例えば、Ｃ２、Ｃ４、Ｃ６及びＣ８α−オレフィンが挙げられる。
【００６７】
一実施形態において、ＰＢＰＥは、４０Ｊ／ｇ、または４５Ｊ／ｇ、または５０Ｊ／ｇ、または５５Ｊ／ｇ、または６０Ｊ／ｇから、７０Ｊ／ｇ、または７５Ｊ／ｇ、または８０Ｊ／ｇまでの融解熱（Ｈｆ）を有する。一実施形態において、ＰＢＰＥは、８５℃、または９０℃、または９５℃、または１００℃から、１１０℃、または１１５℃、または１２０℃までの融解温度Ｔｍを有する。
【００６８】
一実施形態において、ＰＢＰＥは、２０，０００ｇ／ｍｏｌ、または２４，０００ｇ／ｍｏｌ、または３０，０００ｇ／ｍｏｌから、４０，０００ｇ／ｍｏｌ、または４８，０００ｇ／ｍｏｌ、または５０，０００ｇ／ｍｏｌまでの重量平均分子量（Ｍｗ）を有する。一実施形態において、ＰＢＰＥは、２．０、または２．５から、３．５、または４．０までのＭｗ／Ｍｎを有する。一実施形態において、ＰＢＰＥは、０．９５、または０．９９から、１．０、または１．０１、または１．０５までの分岐指数（ｇ’）を有する。一実施形態において、ＰＢＰＥは、１．０と等しい分岐指数（ｇ’）を有する。
【００６９】
一実施形態において、ＰＢＰＥは、１．０未満、または０．９９未満、または０．９８未満、または０．９７未満のケーニッヒＢ値を有する。Ｂ値が低くなるほど、ＰＢＰＥプロピレン／エチレンコポリマー中のエチレン分布は、より塊状になるか、または密集する。多価アリールオキシエーテル触媒の第ＩＶ族金属錯体を用いて作製されたＰＢＰＥポリマーに関して、Ｂ値は、１．０未満である。一実施形態において、ＰＢＰＥは、０．９０、または０．９２、または０．９３、または０．９４から０．９５、または０．９６、または０．９７、または０．９８、または０．９９までのＢ値を有する。したがって、多価アリールオキシエーテル触媒の第ＩＶ族金属錯体を用いて作製されたＰＢＰＥに関して、所与の割合のエチレンに対して比較的長いプロピレンブロック長だけではなく、３つ以上の連続エチレン挿入のかなりの量の長い配列もまたＰＢＰＥ中に存在する。
【００７０】
一実施形態において、プロピレン系インターポリマー、さらにプロピレン／エチレンインターポリマー、さらにプロピレン／エチレンコポリマー、さらにＰＢＰＥは、次の特性のうちの１つ、いくつか、またはすべてを有する：（ｉ）少なくとも５０重量％のプロピレン由来の単位、（ｉｉ）１．０未満のケーニッヒＢ値、（ｉｉｉ）０．０１％〜０．０３％の総ｍｏｌ％の不飽和度プロピレン、（ｉｖ）０．８５５ｇ／ｃｃ〜０．８９０ｇ／ｃｃの密度、（ｖ）１７７℃で５００ｍＰａ．ｓ〜５０，０００ｍＰａ．ｓ、もしくは８００ｍＰａ．ｓ〜１１，０００ｍＰａ．ｓの溶融粘度、（ｖｉ）１重量％〜４０重量％の結晶化度、（ｖｉｉ）２０，０００〜５０，０００ｇ／ｍｏｌのＭｗ、（ｖｉｉｉ）２．０〜４．０のＭｗ／Ｍｎ、（ｉｘ）０．９５〜１．００、もしくは１．０と等しい分岐指数（ｇ’）、及び／または（ｘ）１３Ｃ  ＮＭＲで測定する、０．８５超のイソタクチックトライアッド（ｍｍ）を有する配列。さらなる実施形態において、プロピレン系インターポリマー、さらにプロピレン／エチレンインターポリマー、さらにプロピレン／エチレンコポリマー、さらにＰＢＰＥは、上記（ｉ）〜（ｘ）の特性のすべてを有する。
【００７１】
一実施形態において、プロピレン系インターポリマーは、次の特性のうちの１つ、いくつか、またはすべてを有するＰＢＰＥである：（ｉ）少なくとも５０重量％のプロピレン由来の単位及び１重量％、または５重量％から、７重量％、または１０重量％までのエチレン由来の単位、（ｉｉ）１．０未満のケーニッヒＢ値、（ｉｉｉ）０．０１％〜０．０３％の総ｍｏｌ％の不飽和度プロピレン、（ｉｖ）０．８７５ｇ／ｃｃ、または０．８８０ｇ／ｃｃから０．８９０ｇ／ｃｃまでの密度、（ｖ）１７７℃で８００ｍＰａ．ｓ〜１１，０００ｍＰａ．ｓの溶融粘度、（ｖｉ）１５重量％〜４０重量％の結晶化度、（ｖｉｉ）２０，０００〜５０，０００ｇ／ｍｏｌのＭｗ、（ｖｉｉｉ）２．０〜３．５のＭｗ／Ｍｎ、（ｉｘ）１．０と等しい分岐指数（ｇ’）、及び／または（ｘ）１３Ｃ  ＮＭＲで測定する、０．８５超のイソタクチックトライアッド（ｍｍ）を有する配列。さらなる実施形態において、ＰＢＰＥは、上記（ｉ）〜（ｘ）の特性のすべてを有する。
【００７２】
一実施形態において、プロピレン系インターポリマー、及びさらにＰＢＰＥは、本組成物中に、本組成物の総重量に基づいて４５重量％、または５０重量％、または５５重量％、または６０重量％、または６５重量％、または６９重量％から、７０重量％、または７１重量％、または７５重量％、または８０重量％、または８５重量％、または９０重量％までの量で存在する。
【００７３】
プロピレン系インターポリマーは、本明細書に開示される２つ以上の実施形態を含み得る。ＰＢＰＥは、本明細書に開示される２つ以上の実施形態を含んでもよい。
【００７４】
Ｃ．エチレン系ポリマー
一実施形態において、本組成物は、エチレン系ポリマーを含む。エチレン系ポリマーは、エチレン系ポリマーの重量に基づいて、過半量のエチレン由来の単位を含む。一実施形態において、エチレン系ポリマーは、エチレン系ポリマーの重量に基づいて、５０重量％超のエチレン由来の単位を含む。一実施形態において、エチレン系ポリマーは、エチレン系ポリマーの重量に基づいて、５０重量％、または６０重量％、または７０重量％から、７５重量％、または８０重量％、または９０重量％、または９５重量％、または９９重量％、または１００重量％までのエチレン由来の単位を含む。
【００７５】
一実施形態において、エチレン系ポリマーは、高密度低分子量ポリエチレンワックス、副生成物ポリエチレンワックス、エチレン系ポリマーを含有するフィッシャー・トロプシュワックス、エチレン系ポリマーを含有する酸化フィッシャー・トロプシュワックス、官能化ポリエチレンワックス、及びそれらの組み合わせから選択される。一実施形態において、エチレン系ポリマーは、官能化されていない。一実施形態において、エチレン系ポリマーは、エチレン系ポリマーを含有するフィッシャー・トロプシュワックスである。エチレン系ポリマーを含有するフィッシャー・トロプシュワックスの非限定的な例としては、Ｓａｓｏｌ  Ｗａｘ  Ｃｏｍｐａｎｙから入手可能な、ＳＡＳＯＬＷＡＸ（商標）Ｈ１等のＳＡＳＯＬ（商標）ワックスが挙げられる。
【００７６】
一実施形態において、エチレン系ポリマーは、０．８８０ｇ／ｃｃ、または０．８８５ｇ／ｃｃ、または０．８９０ｇ／ｃｃ、または０．８９５ｇ／ｃｃ、または０．９００ｇ／ｃｃ、または０．９１０ｇ／ｃｃから、０．９１５ｇ／ｃｃ、または０．９２０ｇ／ｃｃ、または０．９２５ｇ／ｃｃ、または０．９３０ｇ／ｃｃ、または０．９３５ｇ／ｃｃ、または０．９４０ｇ／ｃｃ、または０．９５０ｇ／ｃｃまでの密度を有する。
【００７７】
一実施形態において、エチレン系ポリマーは、１３５℃で、１ｍＰａ．ｓ、または２ｍＰａ．ｓ、または３ｍＰａ．ｓ、または４ｍＰａ．ｓ、または５ｍＰａ．ｓ、または６ｍＰａ．ｓ、または７ｍＰａ．ｓ、または８ｍＰａ．ｓ、または２０ｍＰａ．ｓ、または５０ｍＰａ．ｓ、または７５ｍＰａ．ｓ、または１００ｍＰａ．ｓ、または２００ｍＰａ．ｓ、または３００ｍＰａ．ｓ、または４００ｍＰａ．ｓから、５００ｍＰａ．ｓ、または７５０ｍＰａ．ｓ、または１，０００ｍＰａ．ｓ、または１，５００ｍＰａ．ｓ、または２，０００ｍＰａ．ｓまでの溶融粘度を有する。一実施形態において、エチレン系ポリマーは、１３５℃で、１ｍＰａ．ｓ、または２ｍＰａ．ｓ、または３ｍＰａ．ｓ、または４ｍＰａ．ｓ、または５ｍＰａ．ｓ、または６ｍＰａ．ｓ、または７ｍＰａ．ｓ、または８ｍＰａ．ｓから、１０ｍＰａ．ｓ、または２０ｍＰａ．ｓ、または３０ｍＰａ．ｓ、または４０ｍＰａ．ｓ、または５０ｍＰａ．ｓまでの溶融粘度を有する。
【００７８】
一実施形態において、エチレン系ポリマーは、６００ｇ／ｍｏｌ、または７００ｇ／ｍｏｌ、または７５０ｇ／ｍｏｌ、または８００ｇ／ｍｏｌ、または８５０ｇ／ｍｏｌ、または９００ｇ／ｍｏｌ、または１，０００ｇ／ｍｏｌ、または１，５００ｇ／ｍｏｌ、または２，０００ｇ／ｍｏｌ、または２，５００ｇ／ｍｏｌ、または３，０００ｇ／ｍｏｌから、５０，０００ｇ／ｍｏｌ、または４０，０００ｇ／ｍｏｌ、または３０，０００ｇ／ｍｏｌ、または２０，０００ｇ／ｍｏｌ、または１５，０００ｇ／ｍｏｌ、または１０，０００ｇ／ｍｏｌまでの重量平均分子量（Ｍｗ）を有する。
【００７９】
一実施形態において、エチレン系ポリマーは、ＡＳＴＭ  Ｄ１３８６／７に従って測定して、０ｍｇ  ＫＯＨ／ｇ、または０．０１ｍｇ  ＫＯＨ／ｇから、０．１ｍｇ  ＫＯＨ／ｇ、または０．２ｍｇ  ＫＯＨ／ｇまでの酸価を有する。
【００８０】
一実施形態において、エチレン系ポリマーは、次の特性のうちの１つ、いくつか、またはすべてを有する：（ｉ）少なくとも５０重量％のエチレン由来の単位、（ｉｉ）０．８８０ｇ／ｃｃ〜０．９５０ｇ／ｃｃの密度、（ｉｉｉ）１３５℃で１ｍＰａ．ｓ〜２，０００ｍＰａ．ｓ、もしくは１ｍＰａ．ｓ〜１００ｍＰａ．ｓの溶融粘度、（ｉｖ）６００ｇ／ｍｏｌ〜３，０００ｇ／ｍｏｌのＭｗ、及び／または（ｖ）０ｍｇ  ＫＯＨ／ｇ〜０．２ｍｇ  ＫＯＨ／ｇの酸価。さらなる実施形態において、エチレン系ポリマーは、上記（ｉ）〜（ｖ）の特性のすべてを有する。
【００８１】
一実施形態において、エチレン系ポリマーは、本組成物中に、本組成物の総重量に基づいて１重量％、または２重量％、または３重量％、または４重量％、または５重量％から、１０重量％、または１５重量％、または２０重量％、または２５重量％、または３０重量％までの量で存在する。一実施形態において、エチレン系ポリマーは、本組成物中に、本組成物の総重量に基づいて１５重量％、または１７重量％、または１８重量％から、２０重量％、または２５重量％、または３０重量％までの量で存在する。
【００８２】
エチレン系ポリマーは、本明細書に開示される２つ以上の実施形態を含み得る。
【００８３】
Ｄ．粘着付与剤
本組成物は、任意で粘着付与剤を含む。粘着付与剤は、９０℃、または９３℃、または９５℃、または９７℃、または１００℃、または１０５℃、または１１０℃から、１２０℃、または１３０℃、または１４０℃、または１５０℃までの（ＡＳＴＭ  Ｅ  ２８に従って測定される）環球軟化温度を有する。粘着付与剤は、粘弾性特性（例えば、タンデルタ）、レオロジー的特性（例えば、粘度）、粘着性（例えば、くっつく能力）、感圧性、及び湿潤性等の組成物の特性を変更し得る。いくつかの実施形態において、粘着付与剤は、組成物の粘着性を改善するために使用される。他の実施形態において、粘着付与剤は、組成物の粘度を低減するために使用される。特定の実施形態において、粘着付与剤は、被着材の表面を浸潤し、かつ／または被着材の表面への接着力を改善するために使用される。
【００８４】
本明細書に開示される組成物に好適な粘着付与剤は、室温で固体、半固体、または液体であり得る。好適な粘着付与剤の非限定的な例としては、（１）天然及び変性ロジン（例えば、ガムロジン、ウッドロジン、トール油ロジン、蒸留ロジン、水素化ロジン、二量化ロジン、及び重合ロジン）、（２）天然及び変性ロジンのグリセロール及びペンタエリスリトールエステル（例えば、ペールウッドロジンのグリセロールエステル、水素化ロジンのグリセロールエステル、重合ロジンのグリセロールエステル、水素化ロジンのペンタエリスリトールエステル、及びロジンのフェノール変性ペンタエリスリトールエステル）、（３）天然テルペンのコポリマー及びターポリマー（例えば、スチレン／テルペン及びアルファメチルスチレン／テルペン）、（４）ポリテルペン樹脂及び水素化ポリテルペン樹脂、（５）フェノール変性テルペン樹脂及びこれらの水素化誘導体（例えば、酸性媒体中で、二環式テルペン及びフェノールの縮合から生じる樹脂生成物）、（６）脂肪族または脂環式炭化水素樹脂及びこれらの水素化誘導体（例えば、主にオレフィン及びジオレフィンからなるモノマーの重合から生じる樹脂）、（７）芳香族炭化水素樹脂及びこれらの水素化誘導体、（８）芳香族変性脂肪族または脂環式炭化水素樹脂及びこれらの水素化誘導体、ならびにこれらの組み合わせが挙げられる。
【００８５】
ある実施形態において、粘着付与剤は、脂肪族、脂環式、及び芳香族炭化水素ならびに変性炭化水素及び水素化バージョンと、テルペンならびに変性テルペン及び水素化バージョンと、ロジンならびにロジン誘導体及び水素化バージョンと、これらの粘着付与剤のうちの２つ以上の混合物とを含む。これらの粘着付与樹脂は、７０℃、または１００℃から、１３０℃、または１５０℃の環球軟化点を有し、典型的には、１９０℃で、Ｂｒｏｏｋｆｉｅｌｄ粘度計を使用して測定して、１ｍＰａ．ｓ、または１００ｍＰａ．ｓ、または５００ｍＰａ．ｓから、１，０００ｍＰａ．ｓ、または１，５００ｍＰａ．ｓ、または２，０００ｍＰａ．ｓまでの溶融粘度を有する。これらはまた、異なる水素化レベルまたは飽和レベルでも入手可能であり、これは別の一般に使用される用語である。好適な粘着付与樹脂の非限定的な例としては、Ｅａｓｔｍａｎ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏ．（Ｋｉｎｇｓｐｏｒｔ，Ｔｅｎｎ．）製のＥａｓｔｏｔａｃ（商標）Ｈ−１００、Ｈ−１１５、及びＨ−１３０が挙げられ、これらは、それぞれ１００℃、１１５℃、及び１３０℃の軟化点を有する、部分的に水素化した脂環式石油炭化水素樹脂である。これらは、異なるレベルの水素化を示すＥ等級、Ｒ等級、Ｌ等級、及びＷ等級で入手可能であり、Ｅが最も水素化されておらず、Ｗが最も水素化されている。Ｅ等級は１５の臭素価、Ｒ等級は５の臭素価、Ｌ等級は３の臭素価、及びＷ等級は１の臭素価を有する。Ｅａｓｔｍａｎ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏ．製のＥａｓｔｏｔａｃ（商標）Ｈ−１４２Ｒは、１４０℃の軟化点を有する。好適な粘着付与樹脂の他の非限定的な例としては、Ｅｓｃｏｒｅｚ（商標）５３００、５４００、及び５６３７（部分的に水素化した脂肪族石油炭化水素樹脂）、ならびにＥｓｃｏｒｅｚ（商標）５６００（部分的に水素化した芳香族修飾炭化水素樹脂）（これらはすべてＥｘｘｏｎ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏ．（Ｈｏｕｓｔｏｎ，Ｔｅｘ．）から入手可能である）、Ｇｏｏｄｙｅａｒ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏ．（Ａｋｒｏｎ，Ｏｈｉｏ）から入手可能なＷｉｎｇｔａｃｋ（商標）Ｅｘｔｒａ（脂肪族芳香族石油炭化水素樹脂）、Ｈｅｒｃｕｌｅｓ，Ｉｎｃ．（Ｗｉｌｍｉｎｇｔｏｎ，Ｄｅｌ．）から入手可能なＨｅｒｃｏｌｉｔｅ（商標）２１００（部分的に水素化した脂環式石油炭化水素樹脂）、Ｃｒａｙ  Ｖａｌｌｅｙ製のＮｏｒｓｏｌｅｎｅ（商標）炭化水素樹脂、ならびにＡｒａｋａｗａ  Ｅｕｒｏｐｅ  ＧｍｂＨから入手可能なＡｒｋｏｎ（商標）の無色透明の水素化炭化水素樹脂が挙げられる。
【００８６】
一実施形態において、粘着付与剤としては、オレフィン及びジオレフィン（例えば、ＥｘｘｏｎＭｏｂｉｌ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏｍｐａｎｙ（Ｈｏｕｓｔｏｎ，Ｔｅｘ．）製のＥＳＣＯＲＥＺ（商標）１３１０ＬＣ、ＥＳＣＯＲＥＺ（商標）２５９６、またはＥａｓｔｍａｎ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏｍｐａｎｙ（Ｋｉｎｇｓｐｏｒｔ，Ｔｅｎｎ．）製のＰＩＣＣＯＴＡＣ（商標）１０９５、ＰＩＣＣＯＴＡＣ（商標）９０９５）からなるモノマーの重合から生じる樹脂等の脂肪族炭化水素樹脂、及びこれらの水素化誘導体、脂環式石油炭化水素樹脂及びこれらの水素化誘導体（例えば、ＥｘｘｏｎＭｏｂｉｌ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏｍｐａｎｙ製のＥＳＣＯＲＥＺ（商標）５３００及び５４００シリーズ、Ｅａｓｔｍａｎ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏｍｐａｎｙ製のＥＡＳＴＯＴＡＣ（商標）樹脂）が挙げられる。いくつかの実施形態において、粘着付与剤としては、水素化環状炭化水素樹脂（例えば、Ｅａｓｔｍａｎ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏｍｐａｎｙ製のＲＥＧＡＬＲＥＺ（商標）及びＲＥＧＡＬＩＴＥ（商標）樹脂）が挙げられる。
【００８７】
一実施形態において、粘着付与剤は、カルボキシル官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーのカルボン酸系部分が反応する基を含まない。
【００８８】
一実施形態において、粘着付与剤は、３０℃、または３５℃、または４０℃から、４５℃または５０℃までのガラス転移温度（Ｔｇ）を有する、部分的に水素化したグリセロールエステル、完全に水素化したペンタエリスリトールエステル、完全に水素化したグリセロールエステル、非水素化エステル、及びそれらの組み合わせから選択されるロジン系粘着付与剤である。
【００８９】
一実施形態において、粘着付与剤は、脂肪族水素化炭化水素樹脂である。さらなる実施形態において、脂肪族水素化炭化水素粘着付与剤は、水素化シクロペンタジエン系粘着付与剤である。さらなる実施形態において、脂肪族水素化炭化水素粘着付与剤は、（Ｅａｓｔｍａｎ  Ｃｈｅｍｉｃａｌから入手可能な）Ｅａｓｔｏｔａｃ（商標）Ｈ１１５Ｒの商品名で市販されている１１５℃の環球軟化点及び１９０℃で４００ｍＰａ．ｓの溶融粘度を有する水素化シクロペンタジエン系粘着付与剤である。
【００９０】
粘着付与剤は、本組成物中に、本組成物の総重量に基づいて１重量％、または５重量％、または９重量％、または１０重量％、または１５重量％、または１９重量％から、２０重量％、または２１重量％、または２３重量％、または２５重量％、または２８重量％、または３０重量％までの量で存在する。
【００９１】
Ｅ．添加剤
本組成物は、１つ以上の添加剤を含み得る。好適な添加剤の非限定的な例としては、可塑剤、油、安定剤、酸化防止剤、色素、染料、アンチブロック添加剤、ポリマー添加剤、消泡剤、防腐剤、増粘剤、レオロジー改質剤、保湿剤、充填剤、溶媒、造核剤、界面活性剤、キレート剤、ゲル化剤、加工助剤、架橋剤、中和剤、難燃剤、蛍光剤、相容化剤、抗微生物剤、及び水が挙げられる。
【００９２】
一実施形態において、組成物は、酸化防止剤を含む。酸化防止剤は、熱、光、または粘着付与樹脂等の原材料からの残留触媒のようなものによって誘発される酸素との反応によって引き起こされる劣化から、組成物を保護する。好適な酸化防止剤としては、硫黄及びリン酸含有フェノール等の高分子量ヒンダードフェノール及び多機能フェノールが挙げられる。代表的なヒンダードフェノールとしては、１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）−ベンゼン、ペンタエリスリチルテトラキス−３（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）−プロピオナート、ｎ−オクタデシル−３（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）−プロピオナート、４，４’−メチレンビス（２，６−ｔｅｒｔ−ブチル−フェノール）、４，４’−チオビス（６−ｔｅｒｔ−ブチル−ｏ−クレゾール）、２，６−ジ−ｔｅｒｔブチルフェノール、６−（４−ヒドロキシフェノキシ）−２，４−ビス（ｎ−オクチル−チオ）−ｌ，３，５トリアジン、ジ−ｎ−オクチルチオ）エチル３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−ベンゾアート、及びソルビトールヘキサ［３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−フェニル）−プロピオナート］が挙げられる。
【００９３】
そのような酸化防止剤は、Ｃｉｂａ  Ｓｐｅｃｉａｌｔｙ  Ｃｈｅｍｉｃａｌｓから市販されており、ヒンダードフェノールであるＩｒｇａｎｏｘ（商標）５６５、１０１０、１０７６、及び１７２６を含む。これらは、ラジカルスカベンジャーとしての機能を果たす一次酸化防止剤であり、単独で、またはＣｉｂａ  Ｓｐｅｃｉａｌｔｙ  Ｃｈｅｍｉｃａｌｓから入手可能なＩｒｇａｆｏｓ（商標）１６８のような亜リン酸塩酸化防止剤等の他の酸化防止剤と組み合わせて使用されてもよい。亜リン酸塩触媒は、二次触媒と見なされ、概して単独では使用されない。これらは、過酸化物分解剤として主に使用される。他の入手可能な触媒は、Ｃｙｔｅｃ  Ｉｎｄｕｓｔｒｉｅｓから入手可能なＣｙａｎｏｘ（商標）ＬＴＤＰ及びＡｌｂｅｍａｒｌｅ  Ｃｏｒｐ．から入手可能なＥｔｈａｎｏｘ（商標）３３０である。多くのそのような酸化防止剤は、単独で、または他のそのような酸化防止剤と組み合わせてのいずれかで使用されるように入手可能である。
【００９４】
一実施形態において、本組成物は、本組成物の総重量に基づいて、０．１重量％、または０．２重量％、または０．３重量％、または０．４重量％から、０．５重量％、または０．６重量％、または０．７重量％、または０．８重量％、または１．０重量％、または２．０重量％、または２．５重量％、または３．０重量％までの添加剤を含有する。
【００９５】
Ｆ．組成物
一実施形態において、本組成物は、接着剤組成物、さらにホットメルト接着剤（ＨＭＡ）組成物であり、これは、（Ａ）１重量％〜１０重量％のカルボキシル官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマー、（Ｂ）４５重量％〜９０重量％のプロピレン系ポリマー（例えば、ＰＢＰＥ）、（Ｃ）１重量％〜３０重量％のエチレン系ポリマー、（Ｄ）１重量％〜３０重量％の粘着付与剤、及び（Ｅ）０．１重量％〜１．０重量％の酸化防止剤を含み、（Ａ）カルボキシル官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーと、（Ｂ）プロピレン系インターポリマーとを合わせた量は、本組成物の少なくとも５０重量％と等しく、本組成物は、次の特性のうちの１つ、いくつか、またはすべてを有する（ｉ）１７７℃で３００ｍＰａ．ｓから４，０００ｍＰａ．ｓ、もしくは５，０００ｍＰａ．ｓまでの溶融粘度、（ｉｉ）−４０℃〜６０℃の温度で５０％超の繊維引裂、（ｉｉｉ）５５℃超、もしくは８０℃超の熱応力、（ｉｖ）５０℃〜８０℃、もしくは６０℃〜８０℃、もしくは６０℃以上、もしくは６５℃以上の剥離接着破壊温度（ＰＡＦＴ）、（ｖ）５秒以下の硬化時間、ならびに／または（ｖｉ）５０℃超の低結晶化温度ピーク（Ｔｃ１）及び９５℃超の高結晶化温度ピーク（Ｔｃ２）。
【００９６】
カルボキシル官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマー、プロピレン系ポリマー、ＰＢＰＥ、エチレン系ポリマー、粘着付与剤、及び酸化防止剤は、本明細書に開示される任意のそれぞれのカルボキシル官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマー、プロピレン系ポリマー、エチレン系ポリマー、粘着付与剤及び酸化防止剤であり得る。
【００９７】
一実施形態において、本組成物は、接着剤組成物、さらにホットメルト接着剤（ＨＭＡ）組成物であり、これは、（Ａ）（ｉ）０．８５５ｇ／ｃｃ〜０．８９５ｇ／ｃｃの密度、及び（ｉｉ）１７７℃で５０，０００ｍＰａ．ｓ以下、または２，０００ｍＰａ．ｓ〜５０，０００ｍＰａ．ｓの溶融粘度を有するカルボキシル官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーと、（Ｂ）（ｉ）０．８７０ｇ／ｃｃ〜０．８９０ｇ／ｃｃの密度及び（ｉｉ）１７７℃で５０，０００ｍＰａ．ｓ以下、または５００ｍＰａ．ｓ〜５０，０００ｍＰａ．ｓの溶融粘度を有するプロピレン系インターポリマー（例えば、最大１０重量％のエチレン由来の単位を含有するＰＢＰＥ）と、を含む。一実施形態において、本組成物は、（Ｃ）（ｉ）０．８８０ｇ／ｃｃ〜０．９５０ｇ／ｃｃの密度及び（ｉｉ）１３５℃で１ｍＰａ．ｓ〜２，０００ｍＰａ．ｓの溶融粘度を有するエチレン系ポリマーをさらに含む。一実施形態において、本組成物は、（Ｄ）粘着付与剤及び／または（Ｅ）酸化防止剤をさらに含む。
【００９８】
一実施形態において、本組成物は、接着剤組成物、さらにホットメルト接着剤（ＨＭＡ）組成物であり、これは、（Ａ）１重量％、または５重量％〜１０重量％のＭＡＨ−ｇ−エチレン／α−オレフィンインターポリマー、（Ｂ）４５重量％〜９０重量％のＰＢＰＥ、（Ｃ）１重量％〜２５重量％、または３０重量％のエチレン系ポリマー、（Ｄ）１重量％〜２５重量％、または３０重量％の粘着付与剤、及び（Ｅ）０．１重量％〜１．０重量％の酸化防止剤を含み、本組成物は、次の特性のうちの１つ、いくつか、またはすべてを有する：（ｉ）１７７℃で３００ｍＰａ．ｓから４，０００ｍＰａ．ｓ、もしくは５，０００ｍＰａ．ｓまでの溶融粘度、（ｉｉ）−４０℃〜６０℃の温度で５０％超の繊維引裂、（ｉｉｉ）８０℃超の熱応力、（ｉｖ）６０℃〜８０℃、もしくは６０℃以上、もしくは６５℃以上の剥離接着破壊温度（ＰＡＦＴ）、（ｖ）５秒以下の硬化時間、ならびに／または（ｖｉ）５０℃超の低結晶化温度ピーク（Ｔｃ１）及び９５℃超の高結晶化温度ピーク（Ｔｃ２）。さらなる実施形態において、本組成物は、上記（ｉ）〜（ｖｉ）の特性のすべてを有する。さらなる実施形態において、ＭＡＨ−ｇ−エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、０．８５５ｇ／ｃｃ〜０．８８５ｃ／ｃｃの密度、及び１７７℃で５，０００ｍＰａ．ｓ〜５０，０００ｍＰａ．ｓの溶融粘度を有する。さらなる実施形態において、ＰＢＰＥは、５重量％〜７重量％のエチレン由来の単位を含有し、ＰＢＰＥは、０．８８０ｇ／ｃｃ〜０．８９０ｇ／ｃｃの密度、及び１７７℃で８００ｍＰａ．ｓ〜１１，０００ｍＰａ．ｓの溶融粘度を有する。さらなる実施形態において、エチレン系ポリマーは、０．８９０ｇ／ｃｃ〜０．９１０ｇ／ｃｃの密度、及び１３５℃で１ｍＰａ．ｓ〜１００ｍＰａ．ｓの溶融粘度を有する。
【００９９】
一実施形態において、（Ａ）カルボキシル官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーと、（Ｂ）プロピレン系インターポリマーとを合わせた量は、本組成物の総重量に基づいて、少なくとも５０重量％と等しい。一実施形態において、（Ａ）カルボキシル官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーと、（Ｂ）プロピレン系インターポリマーと、を合わせた量は、本組成物の総重量に基づいて、５１重量％、または５５重量％から、６０重量％、または６５重量％、または７０重量％、または７５重量％、または８０重量％、または８５重量％、または９０重量％、または９５重量％、または１００重量％までと等しい。
【０１００】
一実施形態において、本組成物は、１７７℃で、３００ｍＰａ．ｓ、または３５０ｍＰａ．ｓ、または４００ｍＰａ．ｓ、または５００ｍＰａ．ｓ、または６００ｍＰａ．ｓ、または７００ｍＰａ．ｓ、または８００ｍＰａ．ｓ、または８５０ｍＰａ．ｓ、または９００ｍＰａ．ｓ、または１，０００ｍＰａ．ｓから、１，５００ｍＰａ．ｓ、または１，８００ｍＰａ．ｓ、または２，０００ｍＰａ．ｓ、または２，５００ｍＰａ．ｓ、または３，０００ｍＰａ．ｓ、または３，５００ｍＰａ．ｓ、または４，０００ｍＰａ．ｓ、または５，０００ｍＰａ．ｓまでの溶融粘度を有する。
【０１０１】
一実施形態において、本組成物は、−４０℃〜６０℃の温度で、５０％超、または６０％超、または７０％超、または７５％超、または８０％超、または８５％超、または９０％超の繊維引裂を有する。一実施形態において、本組成物は、５５℃超、または６０℃、または６５℃、または７０℃、または７５℃〜８０℃、または８５℃、または９０℃、または９５℃の熱応力を有する。一実施形態において、本組成物は、７５℃超〜９５℃の熱応力を有する。一実施形態において、本組成物は、５０℃、または５５℃、または６０℃、または６５℃から、７０℃、または７５℃、または８０℃までの剥離接着破壊温度（ＰＡＦＴ）を有する。一実施形態において、本組成物は、６０℃以上の剥離接着破壊温度（ＰＡＦＴ）を有する。一実施形態において、本組成物は、５秒以下の硬化時間を有する。さらなる実施形態において、本組成物は、０．５秒、または１．０秒、または１．５秒、または２．０秒から、３．０秒、または３．５秒、または４．０秒、または４．５秒、または４．９秒までの硬化時間を有する。
【０１０２】
一実施形態において、本組成物は、低結晶化温度ピーク（Ｔｃ１）及び高結晶化温度ピーク（Ｔｃ２）を有する。一実施形態において、本組成物は、５０℃超、または５０℃超、または５５℃から、５７℃、または６０℃、または６５℃、または７０℃、または７５℃、または８０℃、または８５℃、または９０℃までの低結晶化温度ピーク（Ｔｃ１）を有する。一実施形態において、本組成物は、９５℃超、または９５℃超、または９６℃から、９７℃、または９８℃、または９９℃、または１００℃までの高結晶化温度ピーク（Ｔｃ２）を有する。
【０１０３】
一実施形態において、本組成物は、１７７℃で、３００ｍＰａ．ｓから４，０００ｍＰａ．ｓ、もしくは５，０００ｍＰａ．ｓまでの溶融粘度、−４０℃〜６０℃の温度で５０％超の繊維引裂、８０℃超の熱応力、６０℃〜８０℃の剥離接着破壊温度（ＰＡＦＴ）、及び／または５秒以下の硬化時間を有する。
【０１０４】
一実施形態において、（Ａ）カルボキシル官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーと、（Ｂ）プロピレン系インターポリマーと、を合わせた量は、本組成物の総重量に基づいて少なくとも５０重量％と等しく、本組成物は、１７７℃で３００ｍＰａ．ｓ〜４，０００ｍＰａ．ｓ、もしくは５，０００ｍＰａ．ｓまでの溶融粘度、−４０℃〜６０℃の温度で５０％超の繊維引裂、８０℃超の熱応力、６０℃〜８０℃の剥離接着破壊温度（ＰＡＦＴ）、及び／または５秒以下の硬化時間を有する。
【０１０５】
本組成物は、本明細書に開示される２つ以上の実施形態を含み得る。
【０１０６】
Ｇ．物品
本開示は、物品を提供する。該物品は、本組成物から形成された少なくとも１つの構成成分を含む。本組成物は、上で開示される任意の組成物であり得る。一実施形態において、本組成物は、ＨＭＡ組成物である。好適な物品の非限定的な例としては、ＨＭＡ接合段ボール包装箱、多層物品、木材物品、及び不織物品が挙げられる。一実施形態において、該物品は、基材を含む。本組成物は、基材の少なくとも１つの表面上にある。好適な基材の非限定的な例としては、膜、シート、布、段ボール、及び木材が挙げられる。一実施形態において、該組成物は、基材の少なくとも１つの表面と別の基材の少なくとも１つの表面との間にシールを形成する。
【０１０７】
本物品は、本明細書に開示される２つ以上の実施形態を含み得る。
【０１０８】
試験方法
密度は、ＡＳＴＭ  Ｄ７９２、方法Ｂに従って測定する。その結果を、グラム（ｇ）毎立方センチメートル（ｇ／ｃｃまたはｇ／ｃｍ３）で記録する。
【０１０９】
酸価（Ａｃｉｄ  ｖａｌｕｅ）（または酸価（ａｃｉｄ  ｎｕｍｂｅｒ））を、ＡＳＴＭ  Ｄ１３８６／７に従って測定する。酸価は、最終組成物中に存在する脂肪酸の量の尺度である。酸価は、１グラムの物質（例えば、エチレン系ポリマー）中に存在する遊離脂肪酸を中和するのに必要な水酸化カリウムのミリグラム数である。酸価の単位は、ｍｇ  ＫＯＨ／ｇである。
【０１１０】
環球軟化点を、Ｍｅｔｔｌｅｒ  Ｔｏｌｅｄｏ  ＦＰ９００  Ｔｈｅｒｍｏｓｙｓｔｅｍを用いて、ＡＳＴＭ  Ｅ２８に従って測定する。
【０１１１】
溶融粘度を、Ｂｒｏｏｋｆｉｅｌｄ  Ｖｉｓｃｏｍｅｔｅｒ  Ｍｏｄｅｌ、及びＢｒｏｏｋｆｉｅｌｄ  ＲＶ−ＤＶ−ＩＩ−Ｐｒｏ粘度計スピンドル３１を使用して、ＰＢＰＥに関しては１７７℃で、本組成物に関しては１７７℃で、エチレン系ポリマーに関しては１３５℃で測定した。試料を、チャンバ内に注入し、これを次いでＢｒｏｏｋｆｉｅｌｄ  Ｔｈｅｒｍｏｓｅｌ内に挿入し、所定の位置にはめた。試料チャンバは、スピンドルが挿入されスピンしているときに、チャンバが回転することができないことを確実にするために、Ｂｒｏｏｋｆｉｅｌｄ  Ｔｈｅｒｍｏｓｅｌの底部に適合するＶ字型の刻み目を底部に有する。溶融した試料が試料チャンバの上部の１インチ下になるまで、試料（おおよそ８〜１０グラムの樹脂）を、要求温度に加熱した。粘度計装置を下げ、スピンドルを試料チャンバ内に沈めた。粘度計上のブラケットがＴｈｅｒｍｏｓｅｌに整列するまで下げ続けた。粘度計の電源を入れ、粘度計のｒｐｍ出力に基づき、総トルク容量の４０〜６０パーセントの範囲のトルク測定値をもたらす、せん断速度で動作するように設定した。測定値を、１５分間、または値が安定するまで、１分毎にとり、その時点で、最終測定値を記録した。
【０１１２】
耐熱応力性（熱応力）を、ｔｈｅ  Ｉｎｓｔｉｔｕｔｅ  ｏｆ  Ｐａｃｋａｇｉｎｇ  Ｐｒｏｆｅｓｓｉｏｎｓ（ＩｏＰＰ）によって立案された「Ｓｕｇｇｅｓｔｅｄ  Ｔｅｓｔ  Ｍｅｔｈｏｄ  ｆｏｒ  Ｄｅｔｅｒｍｉｎｉｎｇ  ｔｈｅ  Ｈｅａｔ  Ｓｔｒｅｓｓ  Ｒｅｓｉｓｔａｎｃｅ  ｏｆ  Ｈｏｔ  Ｍｅｌｔ  Ａｄｈｅｓｉｖｅｓ」の方法Ｔ−３００６に従って測定した。１つの試料を調製するために、２インチ（５０．８ｍｍ）×３−３／１６インチ（８１ｍｍ）及び２インチ（５０．８ｍｍ）×５−１／２インチ（１３９．７ｍｍ）の寸法を有する（長さ方向に伸びるフルートで切断した）２つのボール紙クーポンを、Ｏｌｉｎｇｅｒ  Ｂｏｎｄ  Ｔエステルで０．０００１４ｌｂ／インチの該組成物を適用することによって接合した。該組成物を、より短いクーポンの中心のフルートに対して垂直に適用し、該組成物が、長いクーポンの一端から３／４インチ（１９ｍｍ）の所になるように、クーポンを接合した。それぞれの配合物に対して５つの複製物を作製した。試料を試料保持器に載せ、短いクーポンの端部を、試料保持器の縁部に整列させた。試料を所定の位置で保持し、広いプレートを蝶ナットによって固定した。２００ｇの重しを、接合部から３．９４インチ（１００ｍｍ）に配置した。重し上のペグを長いクーポンに開けた穴の中に配置することによって、重しを固定した。次いで、試料保持器を、設定温度で２４時間、対流式オーブン内に配置した。少なくとも８０％の接合が不合格にならない場合には、試料が、試験温度での耐熱性に合格したとみなす。オーブンの温度は、最大合格耐熱応力性が決定されるまで変化させた。すべての新しい接合したクーポン試料を各試験温度に使用した。結果を熱応力温度（℃）として報告する。
【０１１３】
Ｉｎｌａｎｄ段ボールを使用した本組成物の繊維引裂（％）パーセント繊維引裂（ＦＴ）を、標準化法に従って決定した。Ｏｌｉｎｇｅｒ  Ｂｏｎｄ  Ｔエステルを使用して、試料組成物のビーズをボール紙クーポン（５×６ｃｍ）上に適用し、第２のクーポンを迅速に試料組成物の頂部に配置した。約３秒間の軽い指の圧力を加えて、接合部を所定の位置で保持した。少なくとも４時間、室温及び５０％の相対湿度で、試料を調節した。次に、５時間〜２４時間、試験温度で、試料を調節した。試料（ｎ＝５）を手で引き離し、破壊モード（繊維引裂、凝集破壊、接着破壊）を記録した。
【０１１４】
示差走査熱量計（ＤＳＣ）
示差走査熱量計（ＤＳＣ）は、広範な温度にわたるポリマーの溶融、結晶化、及びガラス転移挙動を測定するのに使用され得る。例えば、ＲＣＳ（冷蔵冷却システム）及びオートサンプラーを備えたＴＡ  Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ  Ｑ１０００  ＤＳＣを使用して、この分析を行った。試験中、５０ｍｌ／分の窒素パージガス流を使用した。各試料を１９０℃溶融圧縮して薄膜にし、次いで、溶融した試料を室温（２５℃）に空気冷却した。３〜１０ｍｇ、直径６ｍｍの試験片を冷却したポリマーから抽出し、計量し、計量アルミニウムパン（５０ｍｇ）に配置し、圧着閉鎖した。次いで、分析を行って、その熱特性を判定した。
【０１１５】
試料の熱挙動を、熱流に対する温度プロファイルを作り出すように、試料温度を上昇／減少させることによって判定した。まず、試料を１８０℃にまで急激に加熱し、その熱履歴を除去するために３分間等温で保持した。次に、試料を１０℃／分の冷却速度で−８０℃にまで冷却し、−８０℃にて等温で３分間保持した。次いで、試料を１０℃／分の加熱速度で１８０℃にまで加熱した（これは「第２の加熱」傾斜である）。冷却及び第２の加熱曲線を記録した。決定した値は、外挿溶融開始Ｔｍ、及び外挿結晶化開始Ｔｃである。（ジュール／グラムでの）融解熱（Ｈｆ）、及び以下の等式を使用したポリエチレン試料の計算した結晶化度％。
【０１１６】
【数３】
2018536039.tif 000004
【０１１７】
融解熱（Ｈｆ）及びピーク融解温度を、第２の熱曲線から報告した。ピーク結晶化温度を、冷却曲線から決定した。
【０１１８】
溶融点Ｔｍを、まず溶融転移の開始と終了との間に基準線を描くことによってＤＳＣ加熱曲線から決定した。次いで、溶融ピークの低温度側のデータに接線を描いた。この線が基準線と交わる場所が、外挿溶融開始（Ｔｍ）である。これは、Ｂｅｒｎｈａｒｄ  Ｗｕｎｄｅｒｌｉｃｈ，Ｔｈｅ  Ｂａｓｉｓ  ｏｆ  Ｔｈｅｒｍａｌ  Ａｎａｌｙｓｉｓ，ｉｎ  Ｔｈｅｒｍａｌ  Ｃｈａｒａｃｔｅｒｉｚａｔｉｏｎ  ｏｆ  Ｐｏｌｙｍｅｒｉｃ  Ｍａｔｅｒｉａｌｓ  ９２，２７７−２７８（Ｅｄｉｔｈ  Ａ．Ｔｕｒｉ  ｅｄ．，２ｄ  ｅｄ．１９９７）に記載されているとおりである。
【０１１９】
接線を結晶化ピークの高温側に描いたことを除き、結晶化温度Ｔｃを上記のＤＳＣ冷却曲線から決定した。この線が基準線と交わる場所が、外挿結晶化開始（Ｔｃ）である。
【０１２０】
ガラス転移温度Ｔｇを、Ｂｅｒｎｈａｒｄ  Ｗｕｎｄｅｒｌｉｃｈ，Ｔｈｅ  Ｂａｓｉｓ  ｏｆ  Ｔｈｅｒｍａｌ  Ａｎａｌｙｓｉｓ，ｉｎ  Ｔｈｅｒｍａｌ  Ｃｈａｒａｃｔｅｒｉｚａｔｉｏｎ  ｏｆ  Ｐｏｌｙｍｅｒｉｃ  Ｍａｔｅｒｉａｌｓ  ９２，２７８−２７９（Ｅｄｉｔｈ  Ａ．Ｔｕｒｉ  ｅｄ．，２ｄ  ｅｄ．１９９７）に記載されている、試料の半分が液体熱容量を得たＤＳＣ加熱曲線から決定した。基準線を、ガラス転移領域の下及び上から描き、Ｔｇ領域を通して外挿した。試料熱容量がこれらの基準線の間の中間にある温度が、Ｔｇである。
【０１２１】
分子量及び分岐指数（ｇ’）のためのゲル浸透クロマトグラフィ（ＧＰＣ）
ロボット支援送達（ＲＡＤ）システムを備えた、高温ゲル浸透クロマトグラフィ（ＧＰＣ）システムを、試料調製及び試料注入のために使用した。濃度検出器は、Ｐｏｌｙｍｅｒ  Ｃｈａｒ  Ｉｎｃ．（Ｖａｌｅｎｃｉａ，Ｓｐａｉｎ）からの赤外線検出器（ＩＲ−５）であった。Ｐｏｌｙｍｅｒ  Ｃｈａｒ  ＤＭ  １００データ収集ボックスを使用して、データ収集を実施した。担体溶媒は、１，２，４−トリクロロベンゼン（ＴＣＢ）であった。システムには、Ａｇｉｌｅｎｔからのオンライン溶媒脱気装置を備えた。カラムコンパートメントを１５０℃で操作した。カラムは、４つのＭｉｘｅｄ  Ａ  ＬＳ  ３０ｃｍ、２０ミクロンのカラムであった。溶媒は、約２００ｐｐｍの２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−メチルフェノール（ＢＨＴ）を含有する、窒素パージされた１，２，４−トリクロロベンゼン（ＴＣＢ）であった。流速は、１．０ｍＬ／分であり、注入体積は、２００μＬであった。Ｎ２パージ及び予熱されたＴＣＢ（２００ｐｐｍのＢＨＴを含有する）中に、軽く撹拌しながら１６０℃で２．５時間、試料を溶解することによって、「２ｍｇ／ｍＬ」の試料濃度を調製した。
【０１２２】
２０個の狭分子量分布ポリスチレン標準を実施することによって、ＧＰＣカラム設定を較正した。標準の分子量（ＭＷ）は、５８０ｇ／ｍｏｌ〜８，４００，０００ｇ／ｍｏｌに及び、標準物は、６個の「カクテル」混合物中に含まれた。各標準混合物は、個々の分子量間に少なくとも１０倍の隔たりを有した。各ＰＳ標準物の当量のポリプロピレン分子量を、ポリプロピレン（Ｔｈ．Ｇ．Ｓｃｈｏｌｔｅ，Ｎ．Ｌ．Ｊ．Ｍｅｉｊｅｒｉｎｋ，Ｈ．Ｍ．Ｓｃｈｏｆｆｅｌｅｅｒｓ，＆Ａ．Ｍ．Ｇ．Ｂｒａｎｄｓ，Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｏｌｙｍ．Ｓｃｉ．，２９，３７６３−３７８２（１９８４））、及びポリスチレン（Ｅ．Ｐ．Ｏｔｏｃｋａ，Ｒ．Ｊ．Ｒｏｅ，Ｎ．Ｙ．Ｈｅｌｌｍａｎ，＆Ｐ．Ｍ．Ｍｕｇｌｉａ，Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ，４，５０７（１９７１））の報告されているマーク・ホーウィンク係数を用いて次の等式を使用することによって計算した。
【０１２３】
【数４】
2018536039.tif 000005
【０１２４】
（等式１）、式中、ＭｐｐはＰＰ当量ＭＷであり、ＭＰＳはＰＳ当量ＭＷであり、ｌｏｇ  ＫならびにＰＰ及びＰＳのマーク・ホーウィンク係数の値を、以下に列挙する。
【０１２５】
［表］
2018536039.tif 000006
【０１２６】
溶出体積の関数として４次多項式フィットを用いて、対数分子量較正を生成した。数平均及び重量平均分子量を以下の等式に従って計算した。
【０１２７】
【数５】
2018536039.tif 000007
【０１２８】
【数６】
2018536039.tif 000008
【０１２９】
式中、Ｗｆｉ及びＭｉはそれぞれ、溶出構成成分ｉの重量分率及び分子量である。
【０１３０】
質量検出器定数、レーザー光散乱検出器定数、及び粘度計検出器定数を、重量平均分子量（Ｍｗ＝１２０，０００ｇ／ｍｏｌ、ｄｎ／ｄｃ＝−０．１０４ｍＬ／ｇ、ＭＷＤ＝２．９）及び固有粘度（１．８７３ｄＬ／ｇ）の既知の値を用いて、標準参照物（参照ポリマーは、直鎖ポリエチレンホモポリマーである）を使用して決定した。クロマトグラフ濃度は、第２ビリアル係数効果（分子量への濃度効果）を処理することを排除するのに十分に低いと推定された。
【０１３１】
検出器オフセットの決定の体系的なアプローチを、Ｂａｌｋｅ＆Ｍｏｕｒｅｙ  ｅｔ．ａｌ．（Ｍｏｕｒｅｙ＆Ｂａｌｋｅ，Ｃｈｒｏｍａｔｏｇｒａｐｈｙ  Ｐｏｌｙｍ．Ｃｈｐｔ  １２，（１９９２））（Ｂａｌｋｅ，Ｔｈｉｔｉｒａｔｓａｋｕｌ，Ｌｅｗ，Ｃｈｅｕｎｇ＆Ｍｏｕｒｅｙ，Ｃｈｒｏｍａｔｏｇｒａｐｈｙ  Ｐｏｌｙｍ．Ｃｈｐｔ  １３，（１９９２））によって発表されているものと一致する様式で、２つの検出器から得たデータを使用して行う一方で、重量平均分子量（Ｍｗ＝１２０，０００ｇ／ｍｏｌ、ｄｎ／ｄｃ＝−０．１０４ｍＬ／ｇ、ＭＷＤ＝２．９）及び固有粘度（１．８７３ｄＬ／ｇ）の既知の値、ならびに狭ポリスチレン標準物を用いて、標準参照物（直鎖ポリエチレンホモポリマー）を分析した。この体系的なアプローチを使用して、各検出器オフセットを最適化して従来のＧＰＣ方法を使用して観察されるものにできる限り近い分子量の結果を得た。
【０１３２】
試料の絶対重量平均分子量Ｍｗを、次の等式を使用してＬＳ検出器及びＩＲ−５濃度検出器によって特徴づけた。
【０１３３】
【数７】
2018536039.tif 000009
【０１３４】
式中、
【０１３５】
【数８】
2018536039.tif 000010
【０１３６】
は、ＬＳ検出器の応答領域であり、
【０１３７】
【数９】
2018536039.tif 000011
【０１３８】
は、ＩＲ−５検出器の応答領域であり、ＫＬＳは、重量平均分子量（Ｍｗ＝１２０，０００ｇ／ｍｏｌ、ｄｎ／ｄｃ＝−０．１０４ｍＬ／ｇ、ＭＷＤ＝２．９）、固有粘度（１．８７３ｄＬ／ｇ）の既知の値、ならびに濃度を用いて、標準参照物（直鎖ポリエチレンホモポリマー）を使用して決定された計器定数である。
【０１３９】
各溶出体積の絶対分子量を、次の等式によって計算した。
【０１４０】
【数１０】
2018536039.tif 000012
【０１４１】
試料の固有粘度を、次の等式を使用して粘度計検出器及びＩＲ−５濃度検出器によって特徴づけた。
【０１４２】
【数１１】
2018536039.tif 000013
【０１４３】
式中、
【０１４４】
【数１２】
2018536039.tif 000014
【０１４５】
は、粘度計検出器の応答領域であり、
【０１４６】
【数１３】
2018536039.tif 000015
【０１４７】
は、ＩＲ−５検出器の応答領域であり、ＫＩＶは、重量平均分子量（Ｍｗ＝１２０，０００ｇ／ｍｏｌ、ｄｎ／ｄｃ＝−０．１０４ｍＬ／ｇ、ＭＷＤ＝２．９）、固有粘度（１．８７３ｄＬ／ｇ）の既知の値、ならびに濃度を用いて、標準参照物（直鎖ポリエチレンホモポリマー）を使用して決定された計器定数である。
【０１４８】
各溶出体積の固有粘度を、以下の等式によって計算した。
【０１４９】
【数１４】
2018536039.tif 000016
【０１５０】
各溶出分画のＭＬＳ，ｉ及びＩＶｉ値を使用して、試料のマーク・ホーウィンクプロットを生成した。
【０１５１】
エラストマーの分岐指数（ｇ’）値を、以下の等式によって計算した。
【０１５２】
【数１５】
2018536039.tif 000017
【０１５３】
式中、ＩＶｌｉｎｅａｒ  ｒｅｆｅｒｅｎｃｅ，ｉは、試料としての当量絶対分子量での直鎖エラストマー参照物の固有粘度である。
【０１５４】
直鎖エラストマー参照物を、特徴づけた樹脂中のものと「正確に」同じ量のコモノマーを有するエラストマーと定義した。この直鎖エラストマー参照物のマーク・ホーウィンクプロットは、検出されたＭＷ範囲内の直鎖ポリエチレンホモポリマーと平行であり、この事例において低ＭＷ範囲（２０，０００〜３０，０００ｇ／ｍｏｌ）でエラストマー樹脂のマーク・ホーウィンクプロットと重なる。エラストマー分子量及び固有粘度を、短鎖分岐（ＳＣＢ）パラメータ：
【０１５５】
【数１６】
2018536039.tif 000018
【０１５６】
一方で
【０１５７】
【数１７】
2018536039.tif 000019
【０１５８】
を使用して以下の方法によって「補正」した。
【０１５９】
ＳＣＢの重量分率（「ＳＣＢ重量％」）及び１０００個の炭素当たりのＳＣＢ（「ＳＣＢ／１０００Ｃ」）は、次の関係を有する。ＳＣＢ重量％＝［（ＳＣＢ／１０００Ｃ＊Ｘ＊１４）／１４０００］（式中、Ｘは、コモノマーの種類であり、この事例においては、オクテンに関してＸ＝８であり、プロピレンに関してはＸ＝３である）。
【０１６０】
ＭＷＤに伴うＳＣＢ及びＳＣＢ分布は、検出器ＩＲ−５の組成モードを使用することによって得ることができる。使用した「ＳＣＢ重量％」は、特にエラストマー中に複数のコモノマーが存在する場合、無矛盾であり得るが、エラストマー中のコモノマー重量分率と正確には等しくない場合がある、経験的値である。
【０１６１】
絶対分子量及び固有粘度に「ＳＣＢ補正」を導入することによって、コモノマーによって引き起こされた因子分岐指数（ｇ’）の減少が取り除かれた。各エラストマー試料中のコモノマーレベルに基づいて、「ＳＣＢ補正」は異なり得る。「ＳＣＢ補正」の主な基準は、低ＭＷ画分で特徴づけられたエラストマー試料とよく重なり、これは、ＬＣＢが存在しなかったか、または非常にまれなＬＣＢが存在したと推測する。これは、「ＳＣＢ重量％」レベルの値を調節することによって達成した。
【０１６２】
プロピレン−エチレンコポリマーに対する１３Ｃ  ＮＭＲ実験手順
エチレン含有量、ケーニッヒＢ値、トライアッド分布、及びトライアッド立体規則性に関して、１３Ｃ  ＮＭＲが使用され、以下の通り実施する。
【０１６３】
試料調製（プロピレン−エチレンコポリマー）−Ｎｏｒｅｌｌ  １００１−７  １０ｍｍ  ＮＭＲ管内で０．２０〜０．３０ｇの試料に、０．０２５ＭのＣｒ（ＡｃＡｃ）３を含有するテトラクロロエタン−ｄ２／オルトジクロロベンゼンを含有する約２．７ｇの５０／５０混合物を添加することによって、試料を調製した。加熱ブロック及びヒートガンを使用して、管及びその内容物を１５０℃まで加熱することによって、試料を溶解及び均質化した。均質性を確実にするために、各試料を目視検査した。
【０１６４】
データ取得パラメータ（プロピレン−エチレンコポリマー）−データを、Ｂｒｕｋｅｒ  Ｄｕａｌ  ＤＵＬ高温ＣｒｙｏＰｒｏｂｅを備えたＢｒｕｋｅｒ  ４００ＭＨｚ分光計を使用して収集する。１２０℃の試料温度で、１データファイル当たり３２０トランジェント、６秒のパルス繰り返し遅延、９０度のフリップ角、及び逆ゲート付きデカップリングを使用して、データを取得した。ロックモードで非回転試料に対して、すべての測定を行った。データ取得前の７分間、試料を熱平衡化させた。次いで、当該技術分野で一般的に使用される方法に従って、パーセントｍｍの立体規則性及び重量％のエチレンを決定した。＊
【０１６５】
＊参照：組成（Ｅ重量％）に関して：Ｓ．Ｄｉ  Ｍａｒｔｉｎｏ  ａｎｄ  Ｍ．Ｋｅｌｃｈｔｅｒｍａｎｓ；Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｏｌｙｍ．Ｓｃｉ．，Ｖ  ５６，１７８１−１７８７（１９９５）、Ｔａｃｔｉｃｉｔｙ，ｄｅｔａｉｌｅｄ  ａｓｓｉｇｎｍｅｎｔｓ：  Ｖ．Ｂｕｓｉｃｏ，Ｒ．Ｃｉｐｕｌｌｏ；Ｐｒｏｇ．Ｐｏｌｙｍ．Ｓｃｉ．Ｖ  ２６，４４３−５３３（２００１）。
「ケーニッヒＢ値」またはχ統計量は、プロピレンエチレンランダムコポリマーにおけるランダム性またはブロック性の１つの尺度である。１．０の値は、ランダムコポリマーを示し、ゼロの値は、モノマーＡ及びＢの完全ブロックを示す。２のＢ値は、交互コポリマーを示す。Ｂ＝［ＥＰ］／（２［Ｐ］［Ｅ］）であり、式中、［ＥＰ］は、ＥＰ二量体の総モル分率（ＥＰ＋ＰＥまたは（ＥＥＰ＋ＰＰＥ＋ＰＥＰ＋ＥＰＥ））であり、［Ｅ］は、モル分率エチレンであり、［Ｐ］＝１−［Ｅ］である。Ｊａｃｋ  Ｌ．Ｋｏｅｎｉｇ，Ｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ  ｏｆ  Ｐｏｌｙｍｅｒｓ（２ｄ  ｅｄ．１９９９）。
【０１６６】
１Ｈ  ＮＭＲ  分析−プロピレン１モル当たりの総飽和度
試料を、クロミウムアセチルアセトネート（緩和剤）中０．００１５Ｍであるテトラクロルエタン−ｄ２／ペルクロロエチレンの約３．２５ｇの５０／５０混合物を、１０ｍｍ  ＮＭＲ管内の０．１３０ｇの試料に添加することによって調製した。管及びその内容物を１１０℃まで加熱することによって、試料を溶解及び均質化した。データを、Ｂｒｕｋｅｒ  Ｄｕａｌ  ＤＵＬ高温ＣｒｙｏＰｒｏｂｅを備えたＢｒｕｋｅｒ  ４００ＭＨｚ分光計を使用して収集した。不飽和度データを、１２０℃の試料温度で、１データファイル当たり４スキャン、１５．６秒のパルス繰り返し遅延を使用して収集した。収集を、１０，０００Ｈｚのスペクトル幅及び１６Ｋデータ点のファイルサイズを使用して実施した。予備飽和実験を、１データファイル当たり１００スキャンを使用して、修正されたパルス配列、ｌｃ１ｐｒｆ２．ｚｚ１で実施した。以下の計算を使用した。
【０１６７】
【数１８】
2018536039.tif 000020
【０１６８】
剥離接着破壊温度（ＰＡＦＴ）
剥離接着破壊温度（ＰＡＦＴ）を、ＡＳＴＭ  Ｄ４４９８に従って、剥離モードの１００グラムの重しで試験した。試験を、室温（２５℃／７７°Ｆ）で開始し、温度を０．５℃／分の平均速度で上昇させた。
【０１６９】
ＰＡＦＴ試験のための試料を、２枚の４０ポンドのクラフト紙（それぞれ６×１２インチ（１５２×３０５ｍｍ）の寸法）を用いて調製した。下方のシート上に、２つの１．７５インチまたは２インチ（４５ｍｍまたは５１ｍｍ）幅のマスキングテープ等の片面感圧テープ片を、縦方向及び１インチ（２５ｍｍ）の間隙によって隔てられた平行の様式で接着した。試験する本組成物を、１７７℃（３５０°Ｆ）に加熱し、テープ片の間に形成した間隙の中央に均等にたらした。次いで、本組成物が過度に厚くなり得る前に、２つのガラス棒、１つの棒は即時にテープ状に乗せ、間隙の両側上に同じテープ片でシムを入れ、続いて第２の棒及び（２つの棒の間に）２枚目の紙を、シートの長さに滑らせた。これは、第１の棒がテープ片の間の間隙に本組成物を均等に広げ、第２の棒が、間隙及びテープ片の上の第２のシートを均等に圧縮するような様式で行った。したがって、単一の１インチ（２５．４ｍｍ）幅の試料組成物を２つのテープ片間に作り、紙シートを接合した。このようにして接合されたシートを横方向に切断し、幅１インチ（２５．４ｍｍ）及び長さ３インチ（７６．２ｍｍ）の片にし、各片は、中央に１×１インチ（２５×２５ｍｍ）の接着剤試料接着を有する。次いで、この片を所望により、ＰＡＦＴ試験に採用した。
【０１７０】
開放時間及び硬化時間
試験接合部を形成及び引裂するために使用される機械的試験装置である、Ｏｌｉｎｇｅｒ  Ｂｏｎｄ  Ｔエステルを使用して、硬化時間及び開放時間特性を決定した。Ｏｌｉｎｇｅｒ  Ｂｏｎｄ  Ｔエステルを３５０℃（１７７℃）まで加熱した。２．５インチ（６３．５ｍｍ）×２インチ（５０．８ｍｍ）の段ボールである下方の基材、は、約１／１６インチ（１．６ｍｍ）〜１／８インチ（３．２ｍｍ）の幅及び１インチ（２５．４ｍｍ）の長さのポリマーのビーズを送達した接着剤ポット下のトラック上を移動した。接着剤ポット圧力を増加または減少させて、一貫したビーズサイズを維持した。２バールの圧力で、２．５インチ（６３．５ｍｍ）×２インチ（５０．８ｍｍ）の上方の基材を下方の基材に適用した。Ｏｌｉｎｇｅｒは、硬化時間及び開放時間の可能性を最も近い秒まで測定することが可能である、２つのタイマーを有する。
【０１７１】
開放時間測定は、７５％の繊維引裂接合をもたらす、１つの基板への接着剤適用と第２の基材との接合との間の最長期間である。試験のために、圧縮時間（または硬化時間）を、１００％の繊維引裂を達成するために硬化時間測定によって決定される時間に設定した。開放時間を１０秒で設定し、５０％未満の繊維引裂が達成されるまで１０秒の間隔で増加させた。開放時間を５秒ずつ減少させ、％の繊維引裂を決定した。最後に、開放時間を１秒の間隔で変化させて、７５％以上の繊維引裂を達成するための最大の許容可能な時間を決定した。
【０１７２】
硬化時間測定は、繊維引裂接合を達成するために必要とされる最小圧縮時間である。試験のために、開放時間を２秒（ｓｅｃ）で設定した。接合を、上方の基材が下方の基材上に圧縮されるときに形成した。予め設定された圧縮時間後、上方の基材が下方の基材から引っ張られたときに引裂試験を実行した。次いで、視覚的評価を行って、予め設定された試験条件下で達成された繊維引裂の割合を決定した。硬化時間を１秒の間隔で変化させ、１００％の繊維引裂及び７５％未満の繊維引裂を達成するために時間を決定した。硬化時間を最も近い秒の最短時間として記録し、そこで、最低７５％の繊維引裂を得た。
【０１７３】
いくつかの本開示の実施形態を、これより以下の実施例で詳述する。
【実施例】
【０１７４】
１．プロピレン系インターポリマーの調製
プロピレン系インターポリマー（例えば、ＰＢＰＥ）を、触媒Ａ（ハフニウム、［［２’，２’’’−［（１Ｒ，２Ｒ）−１，２−シクロヘキサンジイルビス（メチレンオキシ−ΚＯ）］ビス［３−（９Ｈ−カルバゾール−９−イル）−５−メチル［１，１’−ビフェニル］−２−オラト−ΚＯ］］（２−）］ジメチルである多価アリールオキシエーテル触媒のハフニウム金属錯体）を利用して生成する。以下の表１は、触媒Ａの名称及び構造を提供する。
【０１７５】
【表１】
2018536039.tif 000021
【０１７６】
以下の手順に従って、ＰＢＰＥを作製する。触媒Ａ及び共触媒構成成分溶液をポンプ及び質量流量計を使用して計量し、触媒フラッシュ溶媒と組み合わせ、反応器の底部に導入する。使用する共触媒は、１／３のｉ−ブチル／メチル基のモル比を含む第三級の構成成分である、トリ（イソブチル）アルミニウム修飾メタルモキサン（ＭＭＡＯ）と組み合わせた、メチルジ（オクタデシル）アンモニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート（ＭＤＢ）に等しい近似化学量論の長鎖アルキルアンモニウムボレートである。触媒Ａに関して、共触媒は、Ｈｆに基づく１．２／１の、及びＭＭＡＯ（２５／１  Ａｌ／Ｈｆ）のモル比である。
【０１７７】
重合プロセスは、発熱である。約９００イギリス熱単位（ＢＴＵ）が、１パウンド（２００９ｋＪ／ｋｇ）の重合プロピレン当たり放出され、約１，５００ＢＴＵが、１パウンド（３４８９ｋＪ／ｋｇ）の重合エチレン当たり放出される。主なプロセス設計の検討事項は、反応熱の除去である。３インチ（７６ｍｍ）ループパイプに加えて２つの熱交換器で構成される低圧溶液重合ループ反応器において、プロピレン−エチレン（Ｐ−Ｅ）コポリマーを生成し、その総容積は、３１．４ガロン（１１８．９リットル）である。溶媒及びモノマー（プロピレン）を液体として反応器に注入する。コモノマー（エチレン）ガスを液体溶媒中に完全に溶解する。反応器への注入前に、供給物を５℃まで冷却する。反応器は、１５重量％〜２０重量％のポリマー濃度で動作する。溶液の断熱温度上昇は、重合反応からの熱除去の一部を説明する。反応器内の熱交換器を利用して、残りの反応熱の除去し、反応温度における反応器温度制御を可能にする。
【０１７８】
使用する溶媒は、商標名Ｉｓｏｐａｒ  ＥでＥｘｘｏｎから入手可能な高純度イソパラフィン画分である。溶媒、プロピレン、エチレン、及び水素を含む再循環流と混合する前に、新鮮なプロピレンを、精製のためにＳｅｌｅｘｓｏｒｂ  ＣＯＳの床に通過させる。再循環流と混合した後、内容物を反応器に移すために高圧７００ｐｓｉｇ（４８２６ｋＰａ）供給ポンプを使用する前に、さらなる精製のために７５重量％のＭｏｌｅｃｕｌａｒ  Ｓｉｅｖｅ  １３Ｘ及び２５重量％のＳｅｌｅｘｓｏｒｂ  ＣＤの床に通過させる。流れを７５０ｐｓｉｇ（５１７１ｋＰａ）まで圧縮する前に、新鮮なエチレンを、精製のためにＳｅｌｅｘｓｏｒｂ  ＣＯＳ床に通過させる。水素（分子量を低減するために使用されるテロゲン）及び圧縮エチレンを液体供給物中に混合／溶解する前に、それら２つを混合する。全体の流れを適切な供給温度（５℃）まで冷却する。反応器は、５００〜５２５ｐｓｉｇ（３４４７〜３６１９ｋＰａ）で動作し、制御温度は、表１Ａで報告される。触媒注入速度を制御することによって、反応器中のプロピレン変換を維持する。８５℃で熱交換器のシェル側にわたる水温を制御することによって、反応温度を維持する。反応器中の滞留時間は短かい（１０分）。１回の反応器通過当たりのプロピレン変換もまた、表１Ａで報告される。
【０１７９】
反応器を出た後、水及び添加剤をポリマー溶液に注入する。水は、触媒を加水分解し、重合反応を終了させる。添加剤は、酸化防止剤、すなわち、５００ｐｐｍのフェノール及び１０００ｐｐｍの亜リン酸塩からなり、それらは、エンドユーザの施設における後続の製造前の保管中、ポリマー内にとどまり、安定剤としての機能を果たしてポリマー分解を防止する。２段階脱蔵の調製において、反応器後の溶液を反応器温度から２３０℃まで過熱する。脱蔵プロセス中、溶媒及び未反応モノマーを除去する。水中ペレット切断のために、ポリマー溶融物をダイにポンプ圧送する。
【０１８０】
脱蔵装置の頂部を出る溶媒及びモノマー蒸気を、コアレッサに送る。コアレッサは、脱蔵中に蒸気中に取り込まれたポリマーを除去する。コアレッサを出るきれいな蒸気流を、一連の熱交換器を通じて部分的に凝縮する。二相混合物は、分離ドラムに入る。凝縮された溶媒及びモノマーを精製し（これは、上記の再循環流である）、反応プロセスで再利用する。主にプロピレン及びエチレンを含有する、分離ドラムを出る蒸気をブロックフレアに送り、燃焼させる。
【０１８１】
上記のプロセスによって生成されたＰＢＰＥのためのプロセス条件は、以下の表１Ａに提供される。上記のプロセスによって生成されたＰＢＰＥに関する特性は、以下の表２に提供される。
【０１８２】
【表１Ａ】
2018536039.tif 000022
【０１８３】
【表２】
2018536039.tif 000023
【０１８４】
Ａ．表２のイソタクチック性を１３Ｃ  ＮＭＲで決定する−クロミウムアセチルアセトネート（緩和剤）中０．０２５Ｍであるテトラクロルエタン−ｄ２／オルトジクロロベンゼンの約２．６ｇの５０／５０混合物を、１０ｍｍ  ＮＭＲ管内の０．２ｇの試料に添加することによって、試料を調製する。管及びその内容物を１５０℃まで加熱することによって、試料を溶解及び均質化した。データを、Ｂｒｕｋｅｒ  Ｄｕａｌ  ＤＵＬ高温ＣｒｙｏＰｒｏｂｅを備えたＢｒｕｋｅｒ  ４００ＭＨｚ分光計を使用して収集した。１２０℃の試料温度で、１データファイル当たり１６０スキャン、６秒のパルス繰り返し遅延を使用して、データを取得した。２５，０００Ｈｚのスペクトル幅及び３２Ｋデータ点のファイルサイズを使用して、取得を実施した。
【０１８５】
２．組成物の生成
組成物、さらにはホットメルト接着剤組成物を生成するために使用される材料は、以下の表３に示される。表３からの出発物質を計量し、次いで、小型ボウルのＨａａｋｅブレンダーを使用して、１００ｒｐｍで３０分間、１７７℃でブレンドする。本組成物及びそれらの適用性能データは、以下の表４に提供される。
【０１８６】
【表３−１】
2018536039.tif 000024
【０１８７】
【表３−２】
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【０１８８】
表４に示すように、カルボキシル官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマー（ＣＳ３）を含まずにＰＢＰＥ及びエチレン系ポリマー（ＳＡＳＯＬＷＡＸ  Ｈ１）を含有する組成物は、−４０℃〜６０℃の温度で５０％未満の繊維引裂を呈する。驚くべきことに、ＰＢＰＥ及びエチレン系ポリマー（ＳＡＳＯＬＷＡＸ  Ｈ１）（実施例１）を含有する組成物内へのカルボキシル官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマー（ＡＦＦＩＮＩＴＹ（商標）ＧＡ  １０００Ｒ）の添加（カルボキシル官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーと、ＰＢＰＥと、を合わせた量は、該組成物の５０重量％超（５９．７０重量％）である）が、−４０℃〜６０℃の温度で８０％超の繊維引裂、及び５秒未満の硬化時間をもたらす一方で、高熱応力性能（８０℃超）も維持し、ＰＡＦＴを６０℃、または６０℃超（６７℃）に改善もする。
【０１８９】
プロピレン系ポリマー（Ｌｉｃｏｃｅｎｅ（商標）ＰＰ  ６１０２）を含有する組成物（ＣＳ１、ＣＳ２）は、１１秒以上の硬化時間を呈する。その一方、ＰＢＰＥ、エチレン系ポリマー（ＳＡＳＯＬＷＡＸ  Ｈ１）、及びカルボキシル官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマー（ＡＦＦＩＮＩＴＹ（商標）ＧＡ  １０００Ｒ）を含有する組成物（実施例１）は、５秒以下の硬化時間を有利に呈する。典型的には毎分３０〜５０箱を密閉する範囲である高速包装ラインは、箱がそのような高速で密閉されるため、接着剤が迅速に硬化することを必要とする。５秒以下の硬化時間は、接着剤組成物が高速の包装ラインに好適であることを示す。特定の理論に束縛されるものではないが、本出願者は、プロピレン系ポリマー（ＬＩＣＯＣＥＮＥ（商標）ＰＰ  ６１０２）を含有する組成物中に存在しないエチレン系ポリマー（ＳＡＳＯＬＷＡＸ  Ｈ１）が高結晶化ピーク（Ｔｃ２）を導入したため、エチレン系ポリマー（ＳＡＳＯＬＷＡＸ  Ｈ１）の添加が、組成物の硬化時間を減少させたと考えている。
【０１９０】
４０重量％未満の合わせた量の非官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマー（ＡＦＦＩＮＩＴＹ（商標）ＧＡ  １０００Ｒ）及びＰＢＰＥを含有する低ポリマー含有量組成物（ＣＳ５）は、６０℃未満のＰＡＦＴを呈する。その一方、５０重量％超の合わせた量のカルボキシル官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマー（ＡＦＦＩＮＩＴＹ（商標）ＧＡ  １０００Ｒ）及びＰＢＰＥを含有する組成物（実施例１）は、６０℃超のＰＡＦＴ、及びさらに８０℃超の熱応力を有利に呈する。
【０１９１】
【表４】
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【０１９２】
本開示は、本明細書に含まれる実施形態及び例解に限定されないだけでなく、以下の請求項の範囲内に含まれる、実施形態の一部分、及び異なる実施形態の要素の組み合わせを含む、それらの実施形態の修正された形態を含むということが具体的に意図される。
【国際調査報告】
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