(57)【要約】  黒鉛構造に一般的に見られる混成sp2結合を特徴とする6個の炭素原子の内側環を含む新規炭素同素体を開示する。アダメンは、内側6炭素環を取り囲み、かつ内側6炭素環と同一平面内に配置された12個の外側炭素原子の外側環をさらに含有する。外側環に存在する12個の炭素は、ダイヤモンド構造に見られるsp3混成を特徴とする。炭素同素体は、内側6炭素環の平面の上又は下に配置された12個の炭素原子の環をさらに含有する。これらの追加の12個の炭素は、ダイヤモンド、さらに詳細にはロンズデーライトとしても知られる六方晶ダイヤモンドに見られるsp3混成結合を特徴とする。【選択図】図３
2018513823.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
6個の炭素原子の内側六角環と、前記内側六角環を取り囲む12個の炭素原子の外側環とを有する炭素同素体であって、
前記12個の炭素原子の外側環が、前記6個の炭素原子の内側六角環と同一平面内にあり、
前記炭素同素体が、前記内側六角環の上又は下の平面内にある12個の炭素原子をさらに含む、炭素同素体
を含む物質の組成物。
【請求項２】
前記炭素同素体の前記内側六角環の前記6個の炭素原子が、sp2混成結合を特徴とする、請求項1に記載の物質の組成物。
【請求項３】
前記炭素同素体の前記内側六角環の前記6個の炭素原子が、単グラフェン結晶に相当する、請求項1に記載の物質の組成物。
【請求項４】
前記外側環の前記12個の炭素原子及び前記内側六角環の上又は下の前記平面内にある前記12個の炭素原子が、sp3混成結合を特徴とする、
請求項1に記載の物質の組成物。
【請求項５】
前記6個の炭素原子の内側六角環が、6個の炭素原子の少なくとも1つの反復追加内側六角環の真上又は真下の平面内にあり、
前記内側六角環及び前記少なくとも1つの反復追加内側六角環が互いに結合せず、かつ
前記少なくとも1つの反復追加内側六角環が、前記少なくとも1つの追加内側六角環を取り囲む12個の炭素原子の追加外側環に結合している、
請求項1に記載の物質の組成物。
【請求項６】
前記炭素同素体が、前記内側六角環と前記少なくとも1つの反復追加内側六角環との間に、約2.6Åの炭素-炭素結合距離を特徴とする面間間隔を示す、
請求項5に記載の物質の組成物。
【請求項７】
前記炭素同素体が、前記内側六角環が存在する平面と、上又は下の平面との間に、約1.752Åの炭素-炭素結合長を特徴とする面間間隔を有する、
請求項1に記載の物質の組成物。
【請求項８】
前記炭素同素体が、銀及び金から成る群より選択される金属元素でドープされている、請求項1に記載の物質の組成物。
【請求項９】
前記炭素同素体が、ホウ素、窒素、硫黄、リン及びシリコンから成る群より選択されるヘテロ原子でドープされている、請求項1に記載の物質の組成物。
【請求項１０】
前記炭素同素体が、トランジスター形成用のn型又はp型物質でドープされている、
請求項1に記載の物質の組成物。
【請求項１１】
前記組成物中の前記炭素同素体が、集積回路、光電子工学デバイス、半導体デバイス、ホール効果センサー、量子ドット、光吸収／変調デバイス、赤外線検出デバイス、光電池、伝導性電極、燃料電池、スーパーキャパシター、分子吸収センサー及び圧電デバイスから成る群より選択されるデバイス又は用途に組み込まれる、
請求項1に記載の物質の組成物。
【請求項１２】
中心内側グラフェン部分と、ロンズデーライト部分とを含む炭素同素体であって、
前記ロンズデーライト部分が、前記中心内側グラフェン部分に結合し、該グラフェン部分を取り囲んでいる、炭素同素体
を含む物質の組成物。
【請求項１３】
前記中心内側グラフェン部分がsp2混成結合を特徴とし、前記取り囲みロンズデーライト部分がsp3混成結合を特徴とする、請求項12に記載の物質の組成物。
【請求項１４】
前記炭素同素体が、ホウ素、窒素、硫黄、リン及びシリコンから成る群より選択されるヘテロ原子でドープされている、請求項12に記載の物質の組成物。
【請求項１５】
前記炭素同素体が、トランジスター形成用のn型又はp型物質でドープされている、
請求項12に記載の物質の組成物。
【請求項１６】
前記組成物中の前記炭素同素体が、集積回路、光電子工学デバイス、半導体デバイス、ホール効果センサー、量子ドット、光吸収／変調デバイス、赤外線検出デバイス、光電池、伝導性電極、燃料電池、スーパーキャパシター、分子吸収センサー及び圧電デバイスから成る群より選択されるデバイス又は用途に組み込まれる、
請求項12に記載の物質の組成物。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
関連出願の相互参照
この特許出願は、両方とも発明の名称が「新規炭素同素体」であり、2015年2月18日に出願された米国仮出願第62/117723号、及び2016年2月16日に出願された米国非仮出願第15/044461号の利益を主張する。
【背景技術】
【０００２】
発明の分野
本発明は、新規炭素同素体並びにその組成物及び使用に関する。
【０００３】
関連技術の説明
元素炭素は、多種多様の同素形で自然界全体に存在する。同素形のこの多種多様性は、炭素が、周期表において0、1、2、又は3次元の異性体を有することが分かっている唯一の元素であることに起因する。炭素原子は、種々の異なる原子結合配置を可能にするいくつかの異なる原子価結合の電子状態を混成することができる。異性体は、価電子結合軌道内でsp、sp2又はsp3混成を持つことができる。
図1a〜1hに見られるように、炭素の8個の既知同素体がある：a)ダイヤモンド、b)黒鉛、c)ロンズデーライト(Lonsdaleite)、d)C60(バックミンスターフラーレン又はバッキーボール)、e)C540、f)C70、g)無定形炭素、及びh)単層カーボンナノチューブ、又はバッキーチューブ(buckytube)。
ダイヤモンドは、最も周知の炭素同素体の1つである。炭素原子は、面心立方結晶構造の変形である格子状態で配列されている。ダイヤモンドの各炭素原子は、図1aに見られるように、四面体状態で4個の他の炭素と共有結合している。これらの四面体が一緒に、ゼロ結合角歪みを可能にするいす形配座の6員炭素環の三次元網目構造を形成する。この共有結合と六角環の安定した網目構造が、ダイヤモンドが物質として信じられないほど強い理由である。
結果として、ダイヤモンドは、あらゆるバルク材の最高の硬度と熱伝導度を示す。さらに、その強固な格子は多くの元素による混入を妨げる。ダイヤモンドの表面は親油性かつ疎水性であり、ダイヤモンドは水によって濡れ得ないが、油に濡れ得ることを意味する。ダイヤモンドは一般的に、強酸及び強塩基を含め、いずれの化学試薬とも反応しない。
【０００４】
黒鉛は、炭素の別の同素体であり、ダイヤモンドとは異なり、黒鉛は導電体かつ半金属である。黒鉛は、標準状態下で炭素の最も安定した形態であり、熱化学において炭素化合物の生成熱を定義するための標準状態として用いられる。図1bに見られるように、黒鉛は、層状の平面構造を有する。各層では、炭素原子が六方格子内に0.142nm離れて配列され、平面(層)間距離は0.335nmである。黒鉛の2つの既知形であるα(六面体)及びβ(菱面体)は、非常に類似した物理的特性(層がわずかに異なって積み重ねられることを除く)を有する。六面体黒鉛は平坦またはバックル状であり得る。α形は、機械的処理を介してβ形に変換可能であり、β形は、1300℃超で加熱されるとα形に戻る。黒鉛は、炭素層内における莫大な電子の非局在化のため電気を通すことができ、電子が自由に移動できるので、電気が層の平面を進む。
単層の黒鉛はグラフェンと呼ばれる。この物質は、極端な電気的、熱的、及び物理的特性を示す。グラフェンは、その構造がハニカム結晶格子に密に詰まったsp3結合炭素原子の単一の平面シートである炭素同素体である。グラフェンの炭素-炭素結合長は約0.142nmであり、これらのシートが積み重ねられて、面間隔が0.335nmの黒鉛を形成している。グラフェンは、黒鉛、木炭、カーボンナノチューブ、及びフラーレン等の炭素同素体の基本構造要素である。グラフェンは半金属又ゼロギャップ半導体であり、このためグラフェンは室温で高電子移動度を示すことになる。
【０００５】
別の既知炭素同素体であるロンズデーライトは、図1cに示す六方格子を有するその結晶構造のため、「六方晶ダイヤモンド」としても知られる。ダイヤモンド構造は典型的に、いず形配座で存在する互いにかみ合う6個の炭素原子で構成されている。しかしながら、ロンズデーライトでは、いくつかの環がいず形の代わりに舟形配座である。ダイヤモンドでは、全ての炭素-炭素結合が、環の層内でも環の層間でもねじれ形配座であり、これが4つ全ての立方対角方向を等価にする。一方、ロンズデーライトでは、層間の結合が重なり形配座であり、これが六方対称軸を画定する。
【０００６】
無定形炭素は、図1gに示す構造により明らかなように、結晶構造を持たない炭素を意味する。無定形炭素は製造可能であるにもかかわらず、まだ黒鉛様又はダイヤモンド様炭素のいくつかの微細結晶が存在する。無定形炭素の特性は、この物質に存在するsp2混成結合とsp3混成結合の比によって決まる。黒鉛は、純粋にsp2混成結合から成り、一方でダイヤモンドは、純粋にsp3混成結合から成る。sp3混成結合が多い物質は、四面体無定形炭素(sp3混成結合によって形成される四面体形状のため)、又はダイヤモンド様炭素(その多くの物理的特性のダイヤモンドの物理的特性に対する類似性のため)と呼ばれる。
【０００７】
炭素ナノ物質は、炭素同素体の別の分類を構成する。フラーレン(バッキーボールとも呼ばれる)は、全体的に中空球、楕円体、又はチューブの形を取る炭素で構成される各種サイズの分子である。バッキーボール及びバッキーチューブは、それらの独特の化学のため、また特に材質科学、電子工学、及びナノテクノロジーにおけるそれらの工学的用途のためにも精力的な研究の対象であった。カーボンナノチューブは、極端な強度及び独特の電気的特性を示す円筒状炭素分子であり、効率的な熱伝導体である。カーボンナノバッド(carbon nanobud)は、新しく発見された同素体であり、フラーレン様の「蕾(bud)」がカーボンナノチューブの外側壁に共有結合している。従って、ナノバッドは、ナノチューブとフラーレンの両方の特性を示す。
上記純粋炭素及びその種々の既知同素形は、多くの現在有用な商業用途及び研究用途を提供する。例えば、ダイヤモンドの高い熱伝導性は、その電気絶縁特性と相まって、マイクロエレクトロニクス産業における特定固体デバイス用のヒートシンク材料としての幅広い使用を可能にする。黒鉛は、潤滑剤及び触媒担体材料としてうまく利用されている。
【発明の概要】
【０００８】
概要
本発明は、本開示のために「アダメン(Adamene)」と称する新規かつ有用な合成炭素同素体を提供する。本開示炭素同素体の独特な化学的構造のため、本同素体を含む組成物は、種々の物質のための組込みに役立ち得る。種々の物質としては、限定するものではないが、ホール効果センサー、トランジスター、透明伝導性電極及び圧電物質が挙げられる。
本炭素同素体は、黒鉛構造に一般的に見られる混成sp2結合を特徴とする6個の炭素原子の内側六角環を含有する。アダメンは、内側六角6炭素環を取り囲み、かつそれと同一平面に配置された12個の外側炭素原子の外側環をさらに含有する。外側環に存在する12個の炭素は、ダイヤモンド構造に見られるsp3混成を特徴とする。本炭素同素体は、内側六角6炭素環の平面の上又は下に配置された12個の炭素原子の環をさらに含有する。これらの追記の12個の炭素は、ダイヤモンド、さらに詳細にはロンズデーライトとしても知られる六方晶ダイヤモンドに見られるsp3混成結合を特徴とする。
【０００９】
要約すれば、本アダメン炭素同素体は、単グラフェン結晶と特徴づけられる、中心に位置する六角6炭素原子内側環を含有し、この環は、ロンズデーライト構造と特徴づけられるsp3混成結合炭素によって取り囲まれ、中心位置に保持されている。本炭素同素体は、別のグラフェン結晶の真上及び／又は真下の平面に積み重ねられた複数のグラフェン結晶を有し、結晶の中心に位置する2つの六角環は、面間結合を含有せず、その結果、分子のコアに黒鉛構造を作り出す。そのようなものとして、中心に位置する六角6炭素内側環は、周囲のロンズデーライト構造にだけ結合し、それによってこの結合によってのみ同素体の中心位置に保持される。
この特有構造は、黒鉛の中心コアを有し、従って分子の中心領域内は導電性でありながら、非伝導性かつ絶縁性であるロンズデーライト構造のシェルによって取り囲まれている新規炭素同素体を提供する。
本発明をさらに理解してもらうために添付図面を含める。添付図面は、本明細書の一部に組み込まれ、本明細書の一部を構成する。図面は、本発明の実施形態を図解し、本記述と一緒に本発明の原理を説明するのに役立つ。
【図面の簡単な説明】
【００１０】
【図１】種々の既知炭素同素体の構造を示す。
【図２】この発明の本同素体との比較に用いた炭素同素体のラインレンダリングを示す。
【図３】本発明の炭素同素体の平面図を示す。座標系を与えるため、図示した同素体の周りに時計回り方向のナンバリングを挿入した。
【図４】本発明の炭素同素体の6時の位置における側面図を示す。
【図５】本発明の炭素同素体の7時の位置における側面図を示す。
【図６】本発明の炭素同素体の8時の位置における側面図を示す。
【図７】本発明の炭素同素体の10時の位置における側面図を示す。
【図８】本発明の炭素同素体の側方拡大平面図を示す。
【図９】本発明の炭素同素体の側方拡大平面図を示す。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
発明の詳細な説明
下記詳細な説明では、その一部を形成し、本発明を実施し得る具体的実施形態を図解により示す添付図面を参照する。可能な限り、図面及び説明で同一又は同様の部分を指すために同一の参照番号を使用する。「上部」、「下部」、「前部」、「後部」、「先頭」、「後続」等の方向を示す用語は、説明している図の方向性を基準にして使用する。本発明の実施形態の構成要素は、いくつかの異なる方向性で位置し得るので、方向を示す用語は説明のために使用し、決して限定的でない。当然のことながら、本発明の範囲を逸脱することなく、他の実施形態を利用することができ、構造的又は理論的変更を加えることができる。従って、下記詳細な説明は、限定的意味に解釈すべきなく、本発明の範囲は、添付の特許請求の範囲によって定義される。
【００１２】
本発明は、新規合成炭素同素体、すなわち、黒鉛に一般的に見られる混成sp2結合を特徴とする6個の炭素原子の内側六角環を含有する同素体に関する。図3は、本開示炭素同素体の平面図を示す(座標系のために時計回り方向のナンバリングを与えた)。アダメンは、内側六角6炭素環を取り囲み、内側六角6炭素環と同一平面に配置された12個の外側炭素原子の外側環をさらに含有する。外側環に存在する12個の炭素は、ダイヤモンド構造、さらに詳細にはロンズデーライトに見られるsp3混成を特徴とする。本炭素同素体は、内側六角6炭素環の平面の上又は下(座標系によって決まる)に配置された12個の炭素原子の環をさらに含有する。これらの追加の12個の炭素は、ロンズデーライトに見られるsp3構成結合を特徴とする。
【００１３】
アダメンの詳細構造及び既知炭素同素体との比較
既存の炭素同素体との比較目的で、またこの新規炭素同素体の構造のより良い理解のため、以下にダイヤモンド、黒鉛(グラフェンは単一層の黒鉛である)、ロンズデーライト及びバックミンスターフラーレン(C60)を含めた既知炭素同素体について論じる。
例えば、3つの炭素五角形によって取り囲まれた炭素の単一の六角環のモチーフは、図2aに示すように、「バッキーボール」としても知られるバックミンスターフラーレンに類似している。バッキーボールは、式C60を有する球状フラーレン分子である。バッキーボールは、12個の六角形と12個の五角形で構成されたサッカーボールに似たケージ様縮合環構造を有し、各多角形の各頂点に炭素原子があり、各多角形の辺に沿って結合がある。
バッキーボール構造では、全部で6つの交互の六角形と五角形で取り囲まれた六角環の炭素と炭素の距離は、1.45〜1.49Åのオーダーである。フラーレンの古典的ボール形状をもたらすのは、中心の六角炭素環を取り囲むこれらの交互の六角形と五角形の折り畳みである。対照的に、中心の六角環を取り囲む3つの五角形の集団は本炭素同素体構造の「面内」に留まるが、6原子炭素環及び7原子炭素環のメンバーは次の平面に「飛び出す」。
本開示アダメン構造において一緒に結合していない6炭素内側六角環の垂直方向の間隔については、図2bに示す黒鉛及び図2cに示すロンズデーライトが有用な比較を与える。
黒鉛では、六角炭素環の無限シートがこの構造の層化特徴を構成する。黒鉛の六角層は、層間の単位胞の半分だけ片寄っている。すなわち、図2bに見られるように、ある層の炭素環は次の層の炭素環の上に正確に位置するわけではない。黒鉛の環の炭素-炭素距離は約1.418Åであり、各層は、炭素シートの垂直方向に3.348Å離れている。
【００１４】
炭素の別の既知同素体であるロンズデーライトは、六方格子を有するその結晶構造のため、「六方晶ダイヤモンド」としても知られる。ダイヤモンド構造は典型的に、いず形配座で存在する互いにかみ合う6個の炭素原子で構成されている。しかしながら、ロンズデーライトでは、いくつかの環がいす形の代わりに舟形配座である。ダイヤモンドでは、全ての炭素-炭素結合が、環の層内でも環の層間でもねじれ形配座であり、これが4つ全ての立方対角方向を等価にする。一方、ロンズデーライトでは、層間の結合は重なり形配座であり、これが六方対称軸を画定する。
ロンズデーライトでは、図2cに示すように、六角炭素環は、層間で互いの真上に位置している。しかしながら環は平面状ではなくよじれており、その結果、より短い炭素-炭素距離、約1.545Åは平面間で結合しているが、2.575Åというより長い炭素-炭素距離は結合しないままである。さらなる結合制約は、六角環における1.543〜1.545Åという炭素-炭素距離であり、これらの環は、平面内でも平面に垂直方向にも結び付いている。
【００１５】
最後に、本アダメン炭素同素体では、ダイヤモンド様のロンズデーライト構造が、反復単位を互いに連結するのに役立つと言うことができる。ダイヤモンドでは、図2dに示すように、あらゆる炭素が4個の他の炭素原子に四面体配座で結合している。炭素原子は、ダイヤモンド格子と呼ばれる面心立方結晶構造の変形で配列されている。ダイヤモンド同素体は、全ての方向に1.544Åの結合長を有する。
ここで図3を参照すると、三次元の球棒模型を用いて本発明の炭素同素体を示している。図3は、z軸を見下ろす(ページに対して垂直方向に)上方視点から分子を描写している。濃灰色結合によって、6個の結合炭素から成る炭素同素体の内側環を見ることができ、これは、グラフェン結晶において見られるようなsp2混成結合を特徴とする。図3の平面図及び図4〜図7の側面図から分かるように、本開示炭素同素体の内側グラフェン部分は、6個の炭素原子の濃灰色結合内側六角環によって表されている。図3〜7では、炭素同素体模型のより良い明瞭さと視覚化のため、上部層及び下部層の3個の炭素原子を省略してある。
図3に見られるように、六角内側環、すなわち同素体のグラフェン部分は、反復追加六角内側環の上部にあり、2つの内側環は互いに結合していない。むしろ、外側の結合炭素が内側環を取り囲むので、本炭素同素体の中心にグラフェン環を保持するロンズデーライト構造を作り出すのは、外側の結合炭素である。本同素体のロンズデーライト部分は、六角内側環を構成する6個の炭素原子を取り囲む外側炭素原子を付着させる白色結合によって図3に表されている。この構造では全ての原子が4個の他の原子に結合している。但し、六角内側環の原子は、3個の他の炭素原子にのみ結合している。
【００１６】
図3に示す内側環炭素はsp2混成を特徴とする。内側環の各炭素原子はsp2混成を受け、各炭素原子上の非混成軌道は横向きに重なって、内側環の平面の上又は下にπ系を生成する。一方、前述したように、外側の炭素原子は、図3の白色結合により結合しており、ダイヤモンド構成、さらに詳細にはロンズデーライトに見られるsp3混成を特徴とする。
従って、本開示炭素同素体は、ロンズデーライト構造を取り囲むことによって一緒に保持される中央黒鉛コア骨格から成ると言うことができる。ロンズデーライト構造は、いす形又は船形配座のかみ合う6個の炭素を包含する。層間の結合は重なり形配座であり、これが六方対称軸を画定する。
図8及び9を参照すると、垂直軸zを通る最上部からのアダメン分子の側方拡大図を見ることができる。ここでもやはり、濃灰色結合は内側六角6炭素環を表し、一方、白色結合炭素は、分子内の中心位置に積み重ねられたグラフェン環を保持する外側取り囲みロンズデーライト構造を表す。図9は図8の修正図であり、分子の最上平面(B)の1つ下にある層である同一平面(A)内にある反復単位を表す陰影付き六角形及び五角形を示している。濃灰色及び薄灰色の中空多角環は、それぞれ、7員炭素環及び6員炭素環を表し、陰影付き形状と点を共有する炭素は同一平面(A)にあり、他の全ての原子は、次の上の平面(B)にある。この分子拡大模型は、z軸に垂直に上から下に下記パターンで7つの積み重ねられた層を含有する：B-A-B-A-B-A-B。
【００１７】
本炭素同素体のA及びBの層間の間隔の概算により、A及びBの層間の六角環の非結合距離は2.6Åのオーダーであることが明らかになる。図9に示すように、A平面内の5員環及び6員環の炭素と炭素の距離は、1.452Åのオーダーであると推定される。一方でB層内の6員環及び7員環の結合長は、1.397〜1.703Åのオーダーであると推定される。1.752の炭素-炭素結合長が層Aを層Bに結び付け、2.736Åの距離が非結合層(例えば、垂直のz軸に沿って層Aと層A)を隔てている。
【００１８】
本炭素同素体の特性及び利用
グラフェンは、ゼロギャップ半導体として振る舞うことが知られており、このため室温で高電子移動度を示すことになる。グラフェンは、n型又はp型半導体として機能することができ、このためグラフェンは通常のシリコン系半導体よりはるかに多用途の成分となる。グラフェンは、垂直の外部電子ファイルにも明白な応答を示し、このことが電界効果トランジスター(FET)としてのその利用可能性を助ける。さらに、グラフェンの高い電気伝導度及び高い光透過性のため、グラフェンは、タッチスクリーン、液晶ディスプレイ、有機光電池及び有機発光ダイオードのような用途に必要とされる透明伝導性電極における利用に適した候補となる。
特に、グラフェンの機械的強度及び可撓性は、上記用途の多くで用いられる従来の金属又は金属酸化物に基づくフィルムに比べて非常に有利である。従来のフィルムは脆く、その結果、種々の用途、特に機械的に安定であるが可撓性の構成要素を必要とする用途に望ましくないことが知られている。
その種々の独特の化学的及び物理的特性のため、グラフェンは、限定するものではないが、集積回路、光電子工学、ホール効果センサー、量子ドット、光吸収／変調、赤外線検出、光電池、伝導性電極、燃料電池、スーパーキャパシター、分子吸収センサー及び圧電デバイスを含めた種々の用途及び構成要素にうまく利用されることが分かっている。
【００１９】
絶縁性外側ロンズデーライト構造に取り囲まれた電子伝導グラフェンベース中心部分を含む本開示炭素同素体の独特の構造のため、種々の上記用途及びデバイスは、本炭素同素体の組成物を有利に組み込むことができる。例えば、集積回路製造では、本開示炭素同素体の組み込みは、中心のグラフェンコアのため高いキャリア移動度を与えることになり、さらに外側のロンズデーライト構造の絶縁特性のため低ノイズをもたらす。
【００２０】
本炭素同素体のドーピング及び合成方法
伝導能力をさらに増強するため、限定するものではないが、金又は銀を含めた金属元素で本炭素同素体をドープすることができる。
さらにホウ素、窒素、硫黄、リン及びシリコン等のヘテロ原子でドープすることをも想定する。ヘテロ原子ドーピングの目的は、同素体のグラフェン部分の重要な特性のいくつかを変えることを目指すことであり、これには電気的(電子密度及び半導体の性質)、機械的(ヤング率の改善)、及び化学的(反応性の変化、触媒活性中心の生成)特性が含まれる。炭素同素体のグラフェン構造に窒素を組み込むことができる3つの基本的方法がある。(1)Nをsp2のような様式で3個のC原子に配位させる置換。これは、構造への追加電子の投入に伴うフェルミ準位より上にシャープな局在状態を誘発する。(2)窒素の原子価を該原子価に向けて2つのsp2結合、非局在p軌道、及び残りのsp2軌道内の孤立電子対によって満たすことができるまで、Nを空孔の周りに配列するピリジン様置換。(3)N2分子の化学吸収。窒素は、炭素より1つ多い電子を含有する。従って、グラフェン内における窒素の置換ドーピングは、構造をn型にドープし、ドーパントの位置及び濃度によって決まるフェルミ準位における電子状態の数を増やすことになる。
【００２１】
本開示炭素同素体は、当技術分野で現在知られている既存の種々の技術を通じて合成可能である。これらの技術としては、限定するものではないが、化学蒸着(CVD)、プラズマ増強化学蒸着(PECVD)、フィラメント支援化学蒸着、アーク放電又はレーザーアブレーション法及び分子プリンティングが挙げられる。CVD法は当技術分野で一般的に知られており、通常はガス形態の炭素含有ソースを利用し、これが高温で分解して遷移金属触媒(典型的にFe、Co、Ag又はNi)上を通る。CVDは、高収率の炭素同素体を作り出すことが知られているが、一般的にアーク蒸着又はレーザーアブレーション法を通じて、より正確な構造を作り出すことができる。
【００２２】
本明細書では、選択的実施形態を選択して本発明を説明し、具体例について述べたが、当業者には、添付の特許請求の範囲に種々の変更及び修正を含めることを目標とし得ることが明らかであろう。従って、本明細書で提示した本発明の特定の実施形態は、単に例示に過ぎず、決して限定的である意図でないことを当業者は理解するであろう。従って、添付の特許請求の範囲に概要を述べる本発明の精神又は範囲を逸脱することなく、多くの変更及び修正を加えることができ、等価物の完全利用に訴えることができる。
【図１ａ】
2018513823.tif 000003
【図１ｂ】
2018513823.tif 000004
【図１ｃ】
2018513823.tif 000005
【図１ｄ】
2018513823.tif 000006
【図１ｅ】
2018513823.tif 000007
【図１ｆ】
2018513823.tif 000008
【図１ｇ】
2018513823.tif 000009
【図１ｈ】
2018513823.tif 000010
【図２】
2018513823.tif 000011
【図３】
2018513823.tif 000012
【図４】
2018513823.tif 000013
【図５】
2018513823.tif 000014
【図６】
2018513823.tif 000015
【図７】
2018513823.tif 000016
【図８】
2018513823.tif 000017
【図９】
2018513823.tif 000018
【国際調査報告】
2018513823.tif 000019