(57)【要約】  シルク性能衣服及びこれらを製造する方法が、本明細書中で開示される。幾つかの実施形態においては、シルク性能衣服は、テキスタイル、生地、消費者製品、及び純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液でコーティングされた他の材料を含む。幾つかの実施形態においては、コーティングされた衣服製品は、驚くべき改善された水分管理特性及び微生物成長に対する耐性における増加を示す。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
コーティングを有する繊維又は紡績糸を含む物品であって、
前記コーティングは、約５ｋＤａ〜約１４４ｋＤａの重量平均分子量範囲の、絹ベースのタンパク質又はその断片を含むことを特徴とする物品。
【請求項２】
前記物品が、生地である請求項１に記載の物品。
【請求項３】
前記絹ベースのタンパク質又はその断片が、約０．０１％（ｗ／ｗ）〜約１０％（ｗ／ｗ）のセリシンを有する、絹フィブロインベースのタンパク質又はタンパク質断片を含む請求項１に記載の物品。
【請求項４】
前記絹ベースのタンパク質又はその断片が、天然の絹ベースのタンパク質又はその断片、組み換えの絹ベースのタンパク質又はその断片、及びこれらの組合せからなる群から選択される請求項１に記載の物品。
【請求項５】
前記絹ベースのタンパク質又はその断片が、クモの糸ベースのタンパク質又はその断片、カイコ絹ベースのタンパク質又はその断片、及びこれらの組合せからなる群から選択される天然の絹ベースのタンパク質又はその断片である請求項４に記載の物品。
【請求項６】
前記天然の絹ベースのタンパク質又は断片が、カイコ絹ベースのタンパク質又はその断片であり、前記カイコ絹ベースのタンパク質又はその断片が、カイコ（Ｂｏｍｂｙｘ  ｍｏｒｉ）絹ベースのタンパク質又はその断片である請求項５に記載の物品。
【請求項７】
前記絹ベースのタンパク質又は断片が、絹及びコポリマーを含む請求項１に記載の物品。
【請求項８】
前記絹ベースのタンパク質又はそのタンパク質断片が、約５〜約１０ｋＤａ、約６ｋＤａ〜約１６ｋＤａ、約１７ｋＤａ〜約３８ｋＤａ、約３９ｋＤａ〜約８０ｋＤａ、約６０〜約１００ｋＤａ、及び約８０ｋＤａ〜約１４４ｋＤａからなる群から選択される平均の重量平均分子量範囲を有し、前記絹ベースのタンパク質又はその断片が、約１．５〜約３．０の多分散性を有し、生地にコーティングする前の前記タンパク質又はタンパク質断片が、少なくとも１０日間の間、溶液においても、自発的に又は徐々にゲル化せず、視覚的に色又は濁度が変わらない請求項１に記載の物品。
【請求項９】
前記繊維又は紡績糸が、天然の繊維又は紡績糸、合成の繊維又は紡績糸、又はこれらの組み合わせからなる群から選択される請求項１に記載の物品。
【請求項１０】
前記繊維又は紡績糸が、綿、アルパカフリース、アルパカウール、ラマフリース、ラマウール、綿、カシミア、ヒツジフリース、ヒツジウール、及びこれらの組合せからなる群から選択される天然の繊維又は紡績糸である請求項９に記載の物品。
【請求項１１】
前記繊維又は紡績糸が、ポリエステル、ナイロン、ポリエステル−ポリウレタンコポリマー、及びこれらの組合せからなる群から選択される合成の繊維又は紡績糸である請求項９に記載の物品。
【請求項１２】
前記生地が、改善された特性を示し、前記改善された特性は、４０％超、６０％超、８０％超、１００％超、１２０％超、１４０％超、１６０％超、及び１８０％超からなる群から選択される累積一方向水分輸送指数（ａｃｃｕｍｕｌａｔｉｖｅ  ｏｎｅ−ｗａｙ  ｍｏｉｓｔｕｒｅ  ｔｒａｎｓｐｏｒｔ  ｉｎｄｅｘ）である請求項２に記載の物品。
【請求項１３】
前記生地が、改善された特性を示し、前記改善された特性が、コーティングされていない生地に対して、１．２倍、１．５倍、２．０倍、及び３．０倍からなる群から選択される累積一方向輸送能力増加（ａｃｃｕｍｕｌａｔｉｖｅ  ｏｎｅ  ｗａｙ  ｔｒａｎｓｐｏｒｔ  ｃａｐａｂｉｌｉｔｙ  ｉｎｃｒｅａｓｅ）である請求項２に記載の物品。
【請求項１４】
前記生地が、改善された特性を示し、前記改善された特性が、０．０５超、０．１０超、０．１５超、０．２０超、０．２５超、０．３０超、０．３５超、０．４０超、０．５０超、０．６０超、０．７０超、及び０．８０超からなる群から選択される総合水分マネジメント能力（ｏｖｅｒａｌｌ  ｍｏｉｓｔｕｒｅ  ｍａｎａｇｅｍｅｎｔ  ｃａｐａｂｉｌｉｔｙ）である請求項２に記載の物品。
【請求項１５】
前記改善された特性が、５サイクル、１０サイクル、２５サイクル、及び５０サイクルからなる群から選択される機械洗浄サイクルの期間後に決定される請求項１４に記載の物品。
【請求項１６】
前記生地が、５サイクル、１０サイクル、２５サイクル、及び５０サイクルからなる群から選択される機械洗浄サイクル数の後において、微生物成長の実質的な増加を示さない請求項２に記載の物品。
【請求項１７】
前記微生物成長が、黄色ブドウ球菌（Ｓｔａｐｈｙｌｏｃｏｃｃｕｓ  ａｕｒｅｕｓ）、クレブシエラ・ニューモニエ（Ｋｌｅｂｉｓｉｅｌｌａ  ｐｎｅｕｍｏｎｉａｅ）、及びこれらの組合せからなる群から選択される微生物の微生物成長である請求項１６に記載の物品。
【請求項１８】
前記微生物成長が、コーティングされていない生地と比べて、５０％、１００％、５００％、１０００％、２０００％、及び３０００％からなる群から選択されるパーセント分減少される請求項１７に記載の物品。
【請求項１９】
前記コーティングが、前記生地を形成する前の繊維レベルで、前記生地に適用される請求項２に記載の物品。
【請求項２０】
前記コーティングが、前記生地レベルで、前記生地に適用される請求項２に記載の物品。
【請求項２１】
前記生地が、バスコーティングされている請求項２０に記載の物品。
【請求項２２】
前記生地が、スプレーコーティングされている請求項２０に記載の物品。
【請求項２３】
前記生地が、ステンシルでコーティングされている請求項２０に記載の物品。
【請求項２４】
前記コーティングが、バスコーティングプロセス、スプレーコーティングプロセス、ステンシルプロセス、絹フォームベースプロセス、及びローラーベースプロセスからなる群から選択される方法を用いて、前記生地の少なくとも一面に適用される請求項２０に記載の物品。
【請求項２５】
前記コーティングが、約１ナノ層の厚みを有する請求項１に記載の物品。
【請求項２６】
前記コーティングが、約５ｎｍ、約１０ｎｍ、約１５ｎｍ、約２０ｎｍ、約２５ｎｍ、約５０ｎｍ、約１００ｎｍ、約２００ｎｍ、約５００ｎｍ、約１μｍ、約５μｍ、約１０μｍ、及び約２０μｍからなる群から選択される厚みを有する請求項１に記載の物品。
【請求項２７】
前記コーティングが、前記生地に吸着される請求項２に記載の物品。
【請求項２８】
前記コーティングが、化学的、酵素的、熱的、又は照射的（ｉｒｒａｄｉａｔｉｖｅ）架橋によって、前記生地に付着する請求項２に記載の物品。
【請求項２９】
前記コーティングされた生地の風合い（ｈａｎｄ）が、コーティングされていない生地と比較して、改善される請求項２０に記載の物品。
【請求項３０】
改善された前記コーティングされた生地の風合いが、柔軟性、クリスプ性、乾燥性、シルク性（ｓｉｌｋｉｎｅｓｓ）、及びこれらの組合せからなる群から選択される請求項２９に記載の物品。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
幾つかの実施形態においては、本発明は、純粋な絹フィブロインベースのタンパク質又はタンパク質断片でコーティングされた生地等、シルク性能衣服及び製品に関する。
【背景技術】
【０００２】
絹は、様々な昆虫及びクモから生み出される天然高分子あり、フィラメントコアタンパク質、絹フィブロイン、及び非フィラメント状タンパク質、セリシンからなる膠状コーティングを含む。絹繊維は、軽重量であり、通気性があり、低アレルギー性である。絹は、肌の近くで着用すると、快適であり、非常によく断熱する。低温においては、着用者を暖かくし、温かい温度においては、多くの他の生地よりも涼しい。
【発明の概要】
【０００３】
シルク性能衣服及びこれを製造する方法が、本明細書中で開示される。本明細書中で示される態様によれば、本開示は、衣服、詰め物、靴、手袋、旅行鞄、毛皮、宝石類、及び鞄を含む製品に関するが、これらに限定されず、体に着用される又は運ばれるよう構成され、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液で、少なくとも部分的に表面処理され、それによって製品に絹コーティングをもたらす。実施形態においては、前記製品は、テキスタイル材料から製造される。実施形態においては、前記製品は、非テキスタイル材料から製造される。実施形態においては、望ましい添加剤は、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液に添加され、望ましい添加剤を有する絹コーティングをもたらし得る。
【０００４】
本明細書中に示される態様によれば、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液は、製品（衣服、詰め物、靴、手袋、旅行鞄、毛皮、宝石類、及び鞄が挙げられるが、これらに限定されない）にスプレーするための、又は消費者の体に直接スプレーするためのスプレー缶で利用可能であり、それによって望ましい特性を前記製品に付与する。実施形態においては、前記製品は、テキスタイル材料から製造される。実施形態においては、前記製品は、非テキスタイル材料から製造される。実施形態においては、望ましい添加剤は、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液に添加され、望ましい添加剤を有する絹コーティングをもたらし得る。
【０００５】
実施形態においては、本開示の絹コーティングを含むテキスタイルは、消費者に販売される。実施形態においては、本開示のテキスタイルは、アクションスポーツウェア用の衣服を作るのに用いられる。実施形態においては、本開示のテキスタイルは、フィットネス用の衣服を作るのに用いられる。実施形態においては、本開示のテキスタイルは、パフォーマンス用の衣服を作るのに用いられる。実施形態においては、本開示のテキスタイルは、ゴルフ用衣服を作るのに用いられる。実施形態においては、本開示のテキスタイルは、肌着類を作るのに用いられる。実施形態においては、本開示の絹コーティングは、アクションスポーツウェア／衣服の裏布（ｕｎｄｅｒｌｉｎｉｎｇ）に位置する。実施形態においては、本開示の絹コーティングは、アクションスポーツウェア／衣服の骨格（ｓｈｅｌｌ）、裏地、又は芯地に位置する。実施形態においては、アクションスポーツウェア／衣服は、部分的に、本開示の絹コーティングされたテキスタイルから作られ、部分的に、コーティングされていないテキスタイルから作られる。実施形態においては、部分的に絹コーティングされたテキスタイルから作られ、部分的にコーティングされていないテキスタイルから作られたアクションスポーツウェア／衣服は、コーティングされていない不活性合成材料と絹コーティング不活性合成材料とを組み合わせる。不活性合成材料の例としては、ポリエステル、ポリアミド、ポリアラミド（ｐｏｌｙａｒａｍｉｄ）、ポリテトラフルオロエチレン、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリウレタン、シリコーン、ポリウレタンとポリエチレングリコール（ｐｏｌｙｅｔｈｙｌｅｎｇｌｙｃｏｌ）との混合物、超高分子量ポリエチレン、高性能ポリエチレン、ナイロン、ＬＹＣＲＡ（ポリエステル−ポリウレタンコポリマー、ＳＰＡＮＤＥＸ及びエラストマーとしても知られる）、及びこれらの混合物が挙げられるが、これらに限定されない。実施形態においては、部分的に絹コーティングされたテキスタイルから作られ、部分的にコーティングされていないテキスタイルから作られたアクションスポーツウェア／衣服は、本開示の絹コーティングで少なくとも部分的に覆われたエラストマー材料を組み合わせる。実施形態においては、望ましい縮み又はしわになりにくい特性及び皮膚面に対する望ましい水分含量を達成するための、エラストマー材料に対する絹の割合を、変えることができる。実施形態においては、本開示の絹コーティングは、靴の内層に位置する（テキスタイル又は非テキスタイルベース）。実施形態においては、靴の内層に位置する開示の絹コーティングは、過剰な発汗作用を低減しながら、温度及び湿度など最適の足の微小環境を維持することを可能にする。
【０００６】
実施形態においては、本開示の絹コーティングは、可視的である。実施形態においては、本開示の絹コーティングは、透明である。実施形態においては、アクションスポーツウェア／衣服に位置する本開示の絹コーティングは、衣服を着ている人の肌温度の制御を助ける。実施形態においては、アクションスポーツウェア／衣服に位置する本開示の絹コーティングは、衣服を着ている人の肌から離れた流体輸送の制御を助ける。実施形態においては、アクションスポーツウェア／衣服に位置する本開示の絹コーティングは、肌における生地からの擦過を低減させるため、肌に対して柔らかい感触を有する。実施形態においては、テキスタイルに位置する本開示の絹コーティングは、前記テキスタイルに対して、縮みにくさ、しわのなりにくさ、及び耐洗浄性の少なくとも１つを付与する特性を有する。実施形態においては、本開示の絹コーティングされたテキスタイルは、１００％機械洗浄及びドライクリーニングが可能である。実施形態においては、本開示の絹コーティングされたテキスタイルは、１００％防水性である。実施形態においては、本開示の絹コーティングされたテキスタイルは、しわになりにくい。実施形態においては、本開示の絹コーティングされたテキスタイルは、縮みになりにくい。実施形態においては、絹コーティングされた生地は、肌の健康を改善する。実施形態においては、健康的な肌は、一様な肌のトーンを視覚的に見ることで決定されることができる。実施形態においては、健康的な肌は、滑らかで、健康的な顔貌を視覚的に見ることで決定されることができる。実施形態においては、絹コーティングされた生地は、肌の刺激を減少させる。実施形態においては、肌の刺激の減少によって、肌の隆起又は傷の減少をもたらし得る。実施形態においては、肌の刺激の減少によって、鱗状の肌又は赤みを帯びた肌の減少をもたらし得る。実施形態においては、肌の刺激の減少によって、痒み又は熱感（ｂｕｒｎｉｎｇ）の減少をもたらし得る。実施形態においては、絹コーティングされた生地は、肌の炎症を減少させる。実施形態においては、本開示の絹コーティングされたテキスタイルは、防水通気性且つ弾性である特質を有し、アクションスポーツウェアにおいて非常に望ましい多くの他の特質を持つ。実施形態においては、本開示の絹生地から製造された本開示の絹コーティングされたテキスタイルは、ＬＹＣＲＡブランドのスパンデックス繊維（ポリエステル−ポリウレタンコポリマー）を更に含む。
【０００７】
実施形態においては、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液で少なくとも部分的にコーティングされたテキスタイルは、通気性のある生地である。実施形態においては、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液で少なくとも部分的にコーティングされたテキスタイルは、耐水性の生地である。実施形態においては、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液で少なくとも部分的にコーティングされたテキスタイルは、縮みになりにくい生地である。実施形態においては、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液で少なくとも部分的にコーティングされたテキスタイルは、機械洗浄が可能な生地である。実施形態においては、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液で少なくとも部分的にコーティングされたテキスタイルは、しわになりにくい生地である。実施形態においては、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液で少なくとも部分的にコーティングされたテキスタイルは、水分及びビタミンを肌に提供する。
【０００８】
実施形態においては、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液で少なくとも部分的にコーティングされたテキスタイルは、１４０超の累積一方向輸送指数（ａｃｃｕｍｕｌａｔｉｖｅ  ｏｎｅ−ｗａｙ  ｔｒａｎｓｐｏｒｔ  ｉｎｄｅｘ）を有する。実施形態においては、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液で少なくとも部分的にコーティングされたテキスタイルは、１２０超の累積一方向輸送指数を有する。実施形態においては、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液で少なくとも部分的にコーティングされたテキスタイルは、１００超の累積一方向輸送指数を有する。実施形態においては、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液で少なくとも部分的にコーティングされたテキスタイルは、８０超の累積一方向輸送指数を有する。
【０００９】
実施形態においては、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液で少なくとも部分的にコーティングされたテキスタイルは、０．４超の総合水分マネジメント能力（ｏｖｅｒａｌｌ  ｍｏｉｓｔｕｒｅ  ｍａｎａｇｅｍｅｎｔ  ｃａｐａｂｉｌｉｔｙ）を有する。実施形態においては、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液で少なくとも部分的にコーティングされたテキスタイルは、０．３５超の総合水分マネジメント能力を有する。実施形態においては、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液で少なくとも部分的にコーティングされたテキスタイルは、０．３超の総合水分マネジメント能力を有する。実施形態においては、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液で少なくとも部分的にコーティングされたテキスタイルは、０．２５超の総合水分マネジメント能力を有する。
【００１０】
実施形態においては、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液で少なくとも部分的にコーティングされたテキスタイルは、少なくとも３秒間の湿潤時間を有する。実施形態においては、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液で少なくとも部分的にコーティングされたテキスタイルは、少なくとも２．５秒間の湿潤時間を有する。実施形態においては、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液で少なくとも部分的にコーティングされたテキスタイルは、少なくとも２秒間の湿潤時間を有する。実施形態においては、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液で少なくとも部分的にコーティングされたテキスタイルは、少なくとも１．５秒間の湿潤時間を有する。
【００１１】
実施形態においては、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液で少なくとも部分的にコーティングされたテキスタイルは、少なくとも５０秒間の上部吸収時間を有する。実施形態においては、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液で少なくとも部分的にコーティングされたテキスタイルは、少なくとも４０秒間の上部吸収時間を有する。実施形態においては、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液で少なくとも部分的にコーティングされたテキスタイルは、少なくとも３０秒間の上部吸収時間を有する。
【００１２】
実施形態においては、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液で少なくとも部分的にコーティングされたテキスタイルは、少なくとも８０秒間の下部吸収時間を有する。実施形態においては、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液で少なくとも部分的にコーティングされたテキスタイルは、少なくとも７０秒間の下部吸収時間を有する。実施形態においては、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液で少なくとも部分的にコーティングされたテキスタイルは、少なくとも６０秒間の下部吸収時間を有する。実施形態においては、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液で少なくとも部分的にコーティングされたテキスタイルは、少なくとも５０秒間の下部吸収時間を有する。実施形態においては、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液で少なくとも部分的にコーティングされたテキスタイルは、少なくとも４０秒間の下部吸収時間を有する。
【００１３】
実施形態においては、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液で少なくとも部分的にコーティングされたテキスタイルは、少なくとも１．６ｍｍ／秒の展開速度を有する。実施形態においては、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液で少なくとも部分的にコーティングされたテキスタイルは、少なくとも１．４ｍｍ／秒の展開速度を有する。実施形態においては、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液で少なくとも部分的にコーティングされたテキスタイルは、少なくとも１．２ｍｍ／秒の展開速度を有する。実施形態においては、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液で少なくとも部分的にコーティングされたテキスタイルは、少なくとも１．０ｍｍ／秒の展開速度を有する。実施形態においては、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液で少なくとも部分的にコーティングされたテキスタイルは、少なくとも０．８ｍｍ／秒の展開速度を有する。
【００１４】
実施形態においては、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液で少なくとも部分的にコーティングされたテキスタイルは、２４時間に亘って、２０００％未満の微生物成長を示す。実施形態においては、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液で少なくとも部分的にコーティングされたテキスタイルは、２４時間に亘って、１０００％未満の微生物成長を示す。実施形態においては、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液で少なくとも部分的にコーティングされたテキスタイルは、２４時間に亘って、５００％未満の微生物成長を示す。実施形態においては、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液で少なくとも部分的にコーティングされたテキスタイルは、２４時間に亘って、４００％未満の微生物成長を示す。実施形態においては、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液で少なくとも部分的にコーティングされたテキスタイルは、２４時間に亘って、３００％未満の微生物成長を示す。実施形態においては、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液で少なくとも部分的にコーティングされたテキスタイルは、２４時間に亘って、２００％未満の微生物成長を示す。
【００１５】
実施形態においては、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液で少なくとも部分的にコーティングされたテキスタイルは、２４時間に亘って、２０００％未満の細菌成長を示す。実施形態においては、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液で少なくとも部分的にコーティングされたテキスタイルは、２４時間に亘って、１０００％未満の細菌成長を示す。実施形態においては、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液で少なくとも部分的にコーティングされたテキスタイルは、２４時間に亘って、５００％未満の細菌成長を示す。実施形態においては、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液で少なくとも部分的にコーティングされたテキスタイルは、２４時間に亘って、４００％未満の細菌成長を示す。実施形態においては、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液で少なくとも部分的にコーティングされたテキスタイルは、２４時間に亘って、３００％未満の細菌成長を示す。実施形態においては、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液で少なくとも部分的にコーティングされたテキスタイルは、２４時間に亘って、２００％未満の細菌成長を示す。
【００１６】
実施形態においては、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液で少なくとも部分的にコーティングされたテキスタイルは、２４時間に亘って、２０００％未満の菌類成長を示す。実施形態においては、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液で少なくとも部分的にコーティングされたテキスタイルは、２４時間に亘って、１０００％未満の菌類成長を示す。実施形態においては、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液で少なくとも部分的にコーティングされたテキスタイルは、２４時間に亘って、５００％未満の菌類成長を示す。実施形態においては、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液で少なくとも部分的にコーティングされたテキスタイルは、２４時間に亘って、４００％未満の菌類成長を示す。実施形態においては、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液で少なくとも部分的にコーティングされたテキスタイルは、２４時間に亘って、３００％未満の菌類成長を示す。実施形態においては、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液で少なくとも部分的にコーティングされたテキスタイルは、２４時間に亘って、２００％未満の菌類成長を示す。
【００１７】
実施形態においては、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液で少なくとも部分的にコーティングされたテキスタイルは、２４時間に亘って、２０００％未満の黄色ブドウ球菌（Ｓｔａｐｈｙｌｏｃｏｃｃｕｓ  ａｕｒｅｕｓ）の成長を示す。実施形態においては、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液で少なくとも部分的にコーティングされたテキスタイルは、２４時間に亘って、１０００％未満の黄色ブドウ球菌の成長を示す。実施形態においては、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液で少なくとも部分的にコーティングされたテキスタイルは、２４時間に亘って、５００％未満の黄色ブドウ球菌の成長を示す。実施形態においては、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液で少なくとも部分的にコーティングされたテキスタイルは、２４時間に亘って、４００％未満の黄色ブドウ球菌の成長を示す。実施形態においては、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液で少なくとも部分的にコーティングされたテキスタイルは、２４時間に亘って、３００％未満の黄色ブドウ球菌の成長を示す。実施形態においては、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液で少なくとも部分的にコーティングされたテキスタイルは、２４時間に亘って、２００％未満の黄色ブドウ球菌の成長を示す。
【００１８】
実施形態においては、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液で少なくとも部分的にコーティングされたテキスタイルは、２４時間に亘って、２０００％未満のクレブシエラ・ニューモニエ（Ｋｌｅｂｓｉｅｌｌａ  ｐｎｅｕｍｏｎｉａｅ）の成長を示す。実施形態においては、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液で少なくとも部分的にコーティングされたテキスタイルは、２４時間に亘って、１０００％未満のクレブシエラ・ニューモニエの成長を示す。実施形態においては、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液で少なくとも部分的にコーティングされたテキスタイルは、２４時間に亘って、５００％未満のクレブシエラ・ニューモニエの成長を示す。実施形態においては、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液で少なくとも部分的にコーティングされたテキスタイルは、２４時間に亘って、４００％未満のクレブシエラ・ニューモニエの成長を示す。実施形態においては、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液で少なくとも部分的にコーティングされたテキスタイルは、２４時間に亘って、３００％未満のクレブシエラ・ニューモニエの成長を示す。実施形態においては、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液で少なくとも部分的にコーティングされたテキスタイルは、２４時間に亘って、２００％未満のクレブシエラ・ニューモニエの成長を示す。
【００１９】
実施形態においては、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液を用いて、テキスタイルをコーティングする。実施形態においては、溶液中の絹の濃度は、約０．１％〜約２０．０％の範囲に及ぶ。実施形態においては、溶液中の絹の濃度は、約０．１％〜約１５．０％の範囲に及ぶ。実施形態においては、溶液中の絹の濃度は、約０．５％〜約１０．０％の範囲に及ぶ。実施形態においては、溶液中の絹の濃度は、約１．０％〜約５．０％の範囲に及ぶ。実施形態においては、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液は、生地に直接適用される。若しくは、絹微粒子及び任意の添加剤は、生地をコーティングするのに用いられることができる。実施形態においては、（例えば、アルコールなどを）コーティングする前に、添加剤を本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液に添加し、更に材料特性を高めることができる。実施形態においては、本開示の絹コーティングは、パターンを有し、生地状の絹の特性を最適化することができる。実施形態においては、コーティングは、緊張及び弛緩（ｌａｘ）下で生地に適用され、生地への浸透を変化させる。
【００２０】
実施形態においては、本開示の絹コーティングは、紡績糸レベルで適用されることができ、紡績糸がコーティングされたら、生地を製造する。実施形態においては、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液は、繊維へ紡ぎ、絹生地及び／又は衣服業界では公知である他の材料との絹生地混合物を作ることができる。
【００２１】
実施形態においては、生地を絹コーティングする方法は、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液のいずれかにおいて、生地の液浸をする工程を含む。実施形態においては、生地を絹コーティングする方法は、スプレーを含む。実施形態においては、生地を絹コーティングする方法は、化学蒸着を含む。実施形態においては、生地を絹コーティングする方法は、電界被覆を含む。実施形態においては、生地を絹コーティングする方法は、ナイフコーティングによって、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液のいずれかを生地上へ広げることを含む。コーティングされた生地は、その後、空気乾燥させ、熱／空気気流下で乾燥させる、又は生地表面で架橋させることもできる。実施形態においては、乾燥工程は、添加剤及び／又は周囲条件による硬化を含む。
【００２２】
本明細書で例示される態様によれば、純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液を調製する方法を開示する。一実施形態では、特定の平均の重量平均分子量（ＭＷ）範囲及び多分散性を有する少なくとも１つの純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片（ＳＰＦ）混合溶液を作製する。一実施形態では、少なくとも、約６ｋＤａ〜１６ｋＤａのＭＷ範囲及び約１．５〜約３．０の多分散性範囲を有するＳＰＦ混合物溶液を作製する。一実施形態では、約１７ｋＤａ〜３８ｋＤａのＭＷ及び約１．５〜約３．０の多分散性範囲を有する少なくとも１つのＳＰＦ混合物溶液を作製する。一実施形態では、約３９ｋＤａ〜８０ｋＤａのＭＷ範囲及び約１．５〜約３．０の多分散性範囲を有する少なくとも１つのＳＰＦ混合物溶液を作製する。
【００２３】
本明細書で例示される態様によれば、セリシンを実質的に欠いている純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を含む組成物であって、約６ｋＤａ〜約１６ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有し、約１．５〜約３．０の範囲の多分散性を有し、実質的に均一であり、０ｐｐｍ〜約５００ｐｐｍの無機残渣を含み、０ｐｐｍ〜約５００ｐｐｍの有機残渣を含む組成物を開示する。一実施形態では、その純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片は、約１０ｐｐｍ〜約３００ｐｐｍの臭化リチウム残渣及び約１０ｐｐｍ〜約１００ｐｐｍの炭酸ナトリウム残渣を有する。一実施形態では、臭化リチウム残渣は、高速液体クロマトグラフィー臭化リチウムアッセイを使用して測定可能であり、炭酸ナトリウム残渣は高速液体クロマトグラフィー炭酸ナトリウムアッセイを使用して測定可能である。一実施形態では、その組成物は１０％未満の水を更に含む。一実施形態では、その組成物は溶液の形態である。一実施形態では、その組成物は、約０．１ｗｔ％〜約３０．０ｗｔ％の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を含む。純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片は、溶液中で少なくとも３０日間安定である。一実施形態では、「安定な（ｓｔａｂｌｅ）」という用語は、溶液の色又は濁度の目に見える変化なしで、その自然発生的又は漸進的なゲル化がないことを指す。一実施形態では、「安定な」という用語は、その断片の凝集がなく、したがって、経時的な分子量の増大がないことを指す。一実施形態では、その組成物は、水溶液の形態である。一実施形態では、その組成物は、有機溶液の形態である。その組成物は、密封容器中で提供することができる。いくつかの実施形態では、その組成物は、治療剤、成長因子、酸化防止剤、タンパク質、ビタミン、炭水化物、ポリマー、核酸、塩、酸、塩基、生体分子、グリコサミノグリカン、多糖、細胞外マトリックス分子、金属、金属イオン、金属酸化物、合成分子、ポリ酸無水物、細胞、脂肪酸、香料、鉱物、植物、植物抽出物、保存剤及び精油からなる群から選択される１つ又は複数の分子を更に含む。一実施形態では、添加された１つ又は複数の分子は、その組成物中で安定であり（すなわち、経時的に活性を維持する）、所望の速度で放出され得る。一実施形態では、その１つ又は複数の分子はビタミンＣ又はその誘導体である。一実施形態では、組成物は、グリコール酸、乳酸、酒石酸及びクエン酸からなる群から選択されるαヒドロキシ酸を更に含む。一実施形態では、組成物は、約０．５％〜約１０．０％の濃度のヒアルロン酸又はその塩形態を更に含む。一実施形態では、組成物は、酸化亜鉛及び二酸化チタンの少なくとも１つを更に含む。一実施形態では、その組成物中の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片は低アレルギー性である。一実施形態では、純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片は、生体適合性、非感作性及び非免疫原性である。一実施形態では、純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片は、移植又は適用の後に、生物吸収性又は生分解性である。
【００２４】
本明細書で例示される態様によれば、セリシンを実質的に欠いている純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を含む組成物であって、約１７ｋＤａ〜約３８ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有し、約１．５〜約３．０の範囲の多分散性を有し、実質的に均一であり、０ｐｐｍ〜約５００ｐｐｍの無機残渣を含み、０ｐｐｍ〜約５００ｐｐｍの有機残渣を含む組成物を開示する。一実施形態では、その純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片は、約１０ｐｐｍ〜約３００ｐｐｍの臭化リチウム残渣及び約１０ｐｐｍ〜約１００ｐｐｍの炭酸ナトリウム残渣を有する。一実施形態では、臭化リチウム残渣は、高速液体クロマトグラフィー臭化リチウムアッセイを使用して測定可能であり、炭酸ナトリウム残渣は高速液体クロマトグラフィー炭酸ナトリウムアッセイを使用して測定可能である。一実施形態では、その組成物は１０％未満の水を更に含む。一実施形態では、その組成物は溶液の形態である。一実施形態では、その組成物は、約０．１ｗｔ％〜約３０．０ｗｔ％の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を含む。純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片は、溶液中で少なくとも３０日間安定である。一実施形態では、「安定な」という用語は、溶液の色又は濁度の目に見える変化なしで、その自然発生的又は漸進的なゲル化がないことを指す。一実施形態では、「安定な」という用語は、その断片の凝集がなく、したがって、経時的な分子量の増大がないことを指す。一実施形態では、その組成物は、水溶液の形態である。一実施形態では、その組成物は、有機溶液の形態である。その組成物は、密封容器中で提供することができる。いくつかの実施形態では、その組成物は、治療剤、成長因子、酸化防止剤、タンパク質、ビタミン、炭水化物、ポリマー、核酸、塩、酸、塩基、生体分子、グリコサミノグリカン、多糖、細胞外マトリックス分子、金属、金属イオン、金属酸化物、合成分子、ポリ酸無水物、細胞、脂肪酸、香料、鉱物、植物、植物抽出物、保存剤及び精油からなる群から選択される１つ又は複数の分子を更に含む。一実施形態では、添加された１つ又は複数の分子は、その組成物中で安定であり（すなわち、経時的に活性を維持する）、所望の速度で放出され得る。一実施形態では、その１つ又は複数の分子はビタミンＣ又はその誘導体である。一実施形態では、組成物は、グリコール酸、乳酸、酒石酸及びクエン酸からなる群から選択されるαヒドロキシ酸を更に含む。一実施形態では、組成物は、約０．５％〜約１０．０％の濃度のヒアルロン酸又はその塩形態を更に含む。一実施形態では、組成物は、酸化亜鉛及び二酸化チタンの少なくとも１つを更に含む。一実施形態では、その組成物中の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片は低アレルギー性である。一実施形態では、純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片は、生体適合性、非感作性及び非免疫原性である。
【００２５】
本明細書で例示される態様によれば、セリシンを実質的に欠いている純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を含む組成物であって、約３９ｋＤａ〜約８０ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有し、約１．５〜約３．０の範囲の多分散性を有し、実質的に均一であり、０ｐｐｍ〜約５００ｐｐｍの無機残渣を含み、０ｐｐｍ〜約５００ｐｐｍの有機残渣を含む組成物を開示する。一実施形態では、その純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片は、約１０ｐｐｍ〜約３００ｐｐｍの臭化リチウム残渣及び約１０ｐｐｍ〜約１００ｐｐｍの炭酸ナトリウム残渣を有する。一実施形態では、臭化リチウム残渣は、高速液体クロマトグラフィー臭化リチウムアッセイを使用して測定可能であり、炭酸ナトリウム残渣は高速液体クロマトグラフィー炭酸ナトリウムアッセイを使用して測定可能である。一実施形態では、その組成物は１０％未満の水を更に含む。一実施形態では、その組成物は溶液の形態である。一実施形態では、その組成物は、約０．１ｗｔ％〜約３０．０ｗｔ％の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を含む。純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片は、溶液中で少なくとも３０日間安定である。一実施形態では、「安定な」という用語は、溶液の色又は濁度の目に見える変化なしで、その自然発生的又は漸進的なゲル化がないことを指す。一実施形態では、「安定な」という用語は、その断片の凝集がなく、したがって、経時的な分子量の増大がないことを指す。一実施形態では、その組成物は、水溶液の形態である。一実施形態では、その組成物は、有機溶液の形態である。その組成物は、密封容器中で提供することができる。いくつかの実施形態では、その組成物は、治療剤、成長因子、酸化防止剤、タンパク質、ビタミン、炭水化物、ポリマー、核酸、塩、酸、塩基、生体分子、グリコサミノグリカン、多糖、細胞外マトリックス分子、金属、金属イオン、金属酸化物、合成分子、ポリ酸無水物、細胞、脂肪酸、香料、鉱物、植物、植物抽出物、保存剤及び精油からなる群から選択される１つ又は複数の分子を更に含む。一実施形態では、添加された１つ又は複数の分子は、その組成物中で安定であり（すなわち、経時的に活性を維持する）、所望の速度で放出され得る。一実施形態では、その１つ又は複数の分子はビタミンＣ又はその誘導体である。一実施形態では、組成物は、グリコール酸、乳酸、酒石酸及びクエン酸からなる群から選択されるαヒドロキシ酸を更に含む。一実施形態では、組成物は、約０．５％〜約１０．０％の濃度のヒアルロン酸又はその塩形態を更に含む。一実施形態では、組成物は、酸化亜鉛及び二酸化チタンの少なくとも１つを更に含む。一実施形態では、その組成物中の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片は低アレルギー性である。一実施形態では、純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片は、生体適合性、非感作性及び非免疫原性である。
【００２６】
本明細書で例示される態様によれば、セリシンを実質的に欠いている純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を含み：約１７ｋＤａ〜約３８ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量；約１．５〜約３．０の範囲の多分散性；及び約２０ｗｔ％〜約９９．９ｗｔ％の水を含むゲルであって、０ｐｐｍ〜５００ｐｐｍの無機残渣を含み、０ｐｐｍ〜５００ｐｐｍの有機残渣を含むゲルを開示する。一実施形態では、そのゲルは、約１．０％〜約５０．０％の結晶性タンパク質ドメインを含む。一実施形態では、そのゲルは、約０．１ｗｔ％〜約６．０ｗｔ％の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を含む。一実施形態では、そのゲルは、約１．０〜約７．０のｐＨを有する。一実施形態では、そのゲルは、約０．５ｗｔ％〜約２０．０ｗｔ％のビタミンＣ又はその誘導体を更に含む。一実施形態では、ビタミンＣ又はその誘導体は、ゲル内で約５日間〜約５年間安定したままである。一実施形態では、ビタミンＣ又はその誘導体は、ゲル内で安定であり、その結果、生物学的に活性な形態でのビタミンＣの放出がもたらされる。一実施形態では、そのゲルは、ビタミンＥ、ローズマリー油、バラ油、レモン汁、レモングラス油及びカフェインからなる群から選択される添加剤を更に含む。一実施形態では、そのゲルは、気密性容器中にパッケージングされている。一実施形態では、純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片は低アレルギー性である。一実施形態では、そのゲルは、１ミリリットル当たり１０未満のコロニー形成単位を有する。
【００２７】
本明細書で例示される態様によれば、約６ｋＤａ〜約１６ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液を調製する方法であって、絹供給源を、約３０分間〜約６０分間の処理時間の間、炭酸ナトリウムの沸騰（１００℃）水溶液に添加することによって、絹供給源を脱ガムするステップと、その溶液からセリシンを除去して、検出不可能なレベルのセリシンを含む絹フィブロイン抽出物を作製するステップと、その絹フィブロイン抽出物から溶液を排出させるステップと、その絹フィブロイン抽出物を、約６０℃〜約１４０℃の範囲の臭化リチウム溶液中に絹フィブロイン抽出物を入れたときの出発温度を有する臭化リチウムの溶液中に溶解するステップと、絹フィブロイン−臭化リチウムの溶液を、約１４０℃の温度を有するオーブン中で少なくとも１時間維持するステップと、その絹フィブロイン抽出物から臭化リチウムを除去するステップと、絹タンパク質断片の水溶液を作製するステップとを含み、その水溶液が、約６ｋＤａ〜約１６ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する断片を含み、純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液が約１．５〜約３．０の範囲の多分散性を含む方法を開示する。一実施形態では、本方法は、溶解ステップの前に、絹フィブロイン抽出物を乾燥するステップを含む。一実施形態では、水溶液中の臭化リチウム残渣の量は、高速液体クロマトグラフィー臭化リチウムアッセイを使用して測定することができる。一実施形態では、水溶液中の炭酸ナトリウム残渣の量は、高速液体クロマトグラフィー炭酸ナトリウムアッセイを使用して測定することができる。一実施形態では、本方法は、治療剤を、純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液に添加するステップを含む。一実施形態では、本方法は、酸化防止剤又は酵素の１つから選択される分子を、純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液に添加するステップを含む。一実施形態では、本方法は、ビタミンを、純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液に添加するステップを含む。一実施形態では、そのビタミンは、ビタミンＣ又はその誘導体の１つから選択される。一実施形態では、本方法は、αヒドロキシ酸を純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液に添加するステップを更に含む。一実施形態では、αヒドロキシ酸は、グリコール酸、乳酸、酒石酸及びクエン酸からなる群から選択される。一実施形態では、本方法は、ヒアルロン酸を、約０．５％〜約１０．０％の濃度で、純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液に添加するステップを更に含む。一実施形態では、本方法は、酸化亜鉛及び二酸化チタンの少なくとも１つを、純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液に添加するステップを更に含む。一実施形態では、本方法は、純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液を凍結乾燥するステップを更に含む。一実施形態では、化粧用フィルムを、絹タンパク質断片の水溶液から加工する。一実施形態では、化粧用ゲルを、絹タンパク質断片の水溶液から加工する。
【００２８】
本明細書で例示される態様によれば、約１７ｋＤａ〜約３８ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液を調製する方法であって、約３０分間〜約６０分間の処理時間の間、絹供給源を炭酸ナトリウムの沸騰（１００℃）水溶液に添加し、その結果、脱ガムをもたらすステップと、その溶液からセリシンを除去して、検出不可能なレベルのセリシンを含む絹フィブロイン抽出物を作製するステップと、絹フィブロイン抽出物から溶液を排出させるステップと、絹フィブロイン抽出物を、約８０℃〜約１４０℃の範囲の臭化リチウム溶液中に絹フィブロイン抽出物を入れたときの出発温度を有する臭化リチウムの溶液中に溶解するステップと、絹フィブロイン−臭化リチウムの溶液を、約６０℃〜約１００℃の範囲の温度を有する乾燥オーブン中で少なくとも１時間維持するステップと、臭化リチウムを絹フィブロイン抽出物から除去するステップと、純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液を作製するステップとを含み、その純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液が約１０ｐｐｍ〜約３００ｐｐｍの臭化リチウム残渣を含み、絹タンパク質断片の水溶液が約１０ｐｐｍ〜約１００ｐｐｍの炭酸ナトリウム残渣を含み、その純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液が、約１７ｋＤａ〜約３８ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する断片を含み、その純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液が約１．５〜約３．０の範囲の多分散性を含む方法を開示する。一実施形態では、本方法は、溶解ステップの前に、絹フィブロイン抽出物を乾燥するステップを含む。一実施形態では、水溶液中の臭化リチウム残渣の量は、高速液体クロマトグラフィー臭化リチウムアッセイを使用して測定することができる。一実施形態では、水溶液中の炭酸ナトリウム残渣の量は、高速液体クロマトグラフィー炭酸ナトリウムアッセイを使用して測定することができる。一実施形態では、本方法は、治療剤を、純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液に添加するステップを含む。一実施形態では、本方法は、酸化防止剤又は酵素の１つから選択される分子を、純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液に添加するステップを含む。一実施形態では、本方法は、ビタミンを、純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液に添加するステップを含む。一実施形態では、そのビタミンは、ビタミンＣ又はその誘導体の１つから選択される。一実施形態では、本方法は、αヒドロキシ酸を純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液に添加するステップを更に含む。一実施形態では、αヒドロキシ酸は、グリコール酸、乳酸、酒石酸及びクエン酸からなる群から選択される。一実施形態では、本方法は、ヒアルロン酸を、約０．５％〜約１０．０％の濃度で、純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液に添加するステップを更に含む。一実施形態では、本方法は、酸化亜鉛及び二酸化チタンの少なくとも１つを、純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液に添加するステップを更に含む。
【００２９】
本明細書で例示される態様によれば、約３９ｋＤａ〜約８０ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液を調製する方法であって、約３０分間の処理時間の間、絹供給源を炭酸ナトリウムの沸騰（１００℃）水溶液に添加し、その結果、脱ガムをもたらすステップと、その溶液からセリシンを除去して、検出不可能なレベルのセリシンを含む絹フィブロイン抽出物を作製するステップと、絹フィブロイン抽出物から溶液を排出させるステップと、絹フィブロイン抽出物を、約８０℃〜約１４０℃の範囲の臭化リチウム溶液中に絹フィブロイン抽出物を入れたときの出発温度を有する臭化リチウムの溶液中に溶解するステップと、絹フィブロイン−臭化リチウムの溶液を、約６０℃〜約１００℃の範囲の温度を有する乾燥オーブン中で少なくとも１時間維持するステップと、臭化リチウムを絹フィブロイン抽出物から除去するステップと、純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液を作製するステップとを含み、その純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液が約１０ｐｐｍ〜約３００ｐｐｍの臭化リチウム残渣、約１０ｐｐｍ〜約１００ｐｐｍの炭酸ナトリウム残渣、及び約４０ｋＤａ〜約６５ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する断片を含み、その純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液が約１．５〜約３．０の範囲の多分散性を含む方法を開示する。一実施形態では、本方法は、溶解ステップの前に、絹フィブロイン抽出物を乾燥するステップを含む。一実施形態では、水溶液中の臭化リチウム残渣の量は、高速液体クロマトグラフィー臭化リチウムアッセイを使用して測定することができる。一実施形態では、水溶液中の炭酸ナトリウム残渣の量は、高速液体クロマトグラフィー炭酸ナトリウムアッセイを使用して測定することができる。一実施形態では、本方法は、治療剤を、純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液に添加するステップを含む。一実施形態では、本方法は、酸化防止剤又は酵素の１つから選択される分子を、純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液に添加するステップを含む。一実施形態では、本方法は、ビタミンを、純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液に添加するステップを含む。一実施形態では、そのビタミンは、ビタミンＣ又はその誘導体の１つから選択される。一実施形態では、本方法は、αヒドロキシ酸を純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液に添加するステップを更に含む。一実施形態では、αヒドロキシ酸は、グリコール酸、乳酸、酒石酸及びクエン酸からなる群から選択される。一実施形態では、本方法は、ヒアルロン酸を、約０．５％〜約１０．０％の濃度で、純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液に添加するステップを更に含む。一実施形態では、本方法は、酸化亜鉛及び二酸化チタンの少なくとも１つを、純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液に添加するステップを更に含む。
【００３０】
本明細書中に示される態様によれば、下記パラグラフに示されるものなど、捕捉された分子（ｅｎｔｒａｐｐｅｄ  ｍｏｌｅｃｕｌｅｓ）又は治療剤を有する絹ゲルを製造する方法が開示される。実施形態においては、少なくとも１つの目的の分子又は治療剤は、水溶性ゲルに処理している間、本開示のＳＰＦ混合物溶液に物理的に捕捉される。本開示の水溶性絹ゲルを用いて、少なくとも１つの目的の分子又は治療剤を放出することができる。
【００３１】
本明細書中に示される態様によれば、本開示の水溶液からの純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片は、例えば、織布又は編み生地などを含む紡績糸及び生地へと形成されることができ、これらの生地は、上記に記載されるように、テキスタイルに用いられることができる。
【００３２】
本明細書中に示される態様によれば、本開示のＳＰＦ混合物溶液から製造される絹生地が開示される。実施形態においては、少なくとも１つの目的の分子又は治療剤は、物理的にＳＰＦ混合物溶液に物理的に捕捉される。本開示の絹膜を用いて、少なくとも１つの目的の分子又は治療剤を放出することができる。
【００３３】
本発明で開示する実施形態を、添付の図面を参照して更に説明することとする。示した図面は必ずしも縮尺通りではなく、その代わり一般に、本発明で開示する実施形態の原理を例示する際に強調がなされている。
【図面の簡単な説明】
【００３４】
【図１】本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片（ＳＰＦ）を作製するための種々の実施形態を示すフローチャートである。
【図２】抽出及び溶解ステップの際に、本開示のＳＰＦを作製する工程の間に改変することができる種々のパラメーターを示すフローチャートである。
【図３】ドライ抽出された絹フィブロインを示す写真である。
【図４】本開示の溶液の形態のＳＰＦの実施形態を示す写真である。
【図５】図５Ａ〜図５Ｄは、６０℃オーブン中で４時間溶解させた（セリシン抽出温度及び時間は変動させた）、室温の臭化リチウム（ＬｉＢｒ）溶液中の溶解した絹を示す写真である。
【図６】図６Ａ〜図６Ｄは、６０℃オーブン中で６時間溶解させた（セリシン抽出温度及び時間は変動させた）、室温のＬｉＢｒ溶液中の溶解した絹を示す写真である。
【図７】図７Ａ〜図７Ｄは、６０℃オーブン中で８時間溶解させた（セリシン抽出温度及び時間は変動させた）、室温のＬｉＢｒ溶液中の溶解した絹を示す写真である。
【図８】図８Ａ〜図８Ｄは、６０℃オーブン中で１２時間溶解させた（セリシン抽出温度及び時間は変動させた）、室温のＬｉＢｒ溶液中の溶解した絹を示す写真である。
【図９】図９Ａ〜図９Ｄは、６０℃オーブン中で２４時間溶解させた（セリシン抽出温度及び時間は変動させた）、室温のＬｉＢｒ溶液中の溶解した絹を示す写真である。
【図１０】図１０Ａ〜図１０Ｃは、６０℃オーブン中で１６８／１９２時間溶解させた（セリシン抽出温度及び時間は変動させた）、室温のＬｉＢｒ溶液中の溶解した絹を示す写真である。
【図１１】図１１Ａ〜図１１Ｃは、６０℃オーブン中で１、４及び６時間溶解させた、室温のＬｉＢｒ溶液中の溶解した絹を示す写真である。セリシン抽出は１００℃、６０ｍｉｎで完遂させた。
【図１２】図１２Ａ〜図１２Ｄは、６０℃オーブン中で１時間溶解させた（セリシン抽出温度及び時間は変動させた）、６０℃ＬｉＢｒ溶液中の溶解した絹を示す写真である。
【図１３】図１３Ａ〜図１３Ｄは、６０℃オーブン中で４時間溶解させた（セリシン抽出温度及び時間は変動させた）、６０℃ＬｉＢｒ溶液中の溶解した絹を示す写真である。
【図１４】図１４Ａ〜図１４Ｄは、６０℃オーブン中で６時間溶解させた（セリシン抽出温度及び時間は変動させた）、６０℃ＬｉＢｒ溶液中の溶解した絹を示す写真である。
【図１５】図１５Ａ〜図１５Ｄは、６０℃オーブン中で１時間溶解させた（セリシン抽出温度及び時間は変動させた）、８０℃ＬｉＢｒ溶液中の溶解した絹を示す写真である。
【図１６】図１６Ａ〜図１６Ｄは、６０℃オーブン中で４時間溶解させた（セリシン抽出温度及び時間は変動させた）、８０℃ＬｉＢｒ溶液中の溶解した絹を示す写真である。
【図１７】図１７Ａ〜図１７Ｄは、６０℃オーブン中で４時間溶解させた（セリシン抽出温度及び時間は変動させた）、８０℃ＬｉＢｒ溶液中の溶解した絹を示す写真である。
【図１８】図１８Ａ〜図１８Ｄは、６０℃オーブン中で１時間溶解させた（セリシン抽出温度及び時間は変動させた）、１００℃ＬｉＢｒ溶液中の溶解した絹を示す写真である。
【図１９】図１９Ａ〜図１９Ｄは、６０℃オーブン中で４時間溶解させた（セリシン抽出温度及び時間は変動させた）、１００℃ＬｉＢｒ溶液中の溶解した絹を示す写真である。
【図２０】図２０Ａ〜図２０Ｄは、６０℃オーブン中で６時間溶解させた（セリシン抽出温度及び時間は変動させた）、１００℃ＬｉＢｒ溶液中の溶解した絹を示す写真である。
【図２１】図２１Ａ〜図２１Ｄは、６０℃オーブン中で１時間溶解させた（セリシン抽出温度及び時間は変動させた）、１４０℃（ＬｉＢｒの沸点）ＬｉＢｒ溶液中の溶解した絹を示す写真である。
【図２２】図２２Ａ〜図２２Ｄは、６０℃オーブン中で４時間溶解させた（セリシン抽出温度及び時間は変動させた）、１４０℃（ＬｉＢｒの沸点）ＬｉＢｒ溶液中の溶解した絹を示す写真である。
【図２３】図２３Ａ〜図２３Ｄは、６０℃オーブン中で６時間溶解させた（セリシン抽出温度及び時間は変動させた）、１４０℃（ＬｉＢｒの沸点）ＬｉＢｒ溶液中の溶解した絹を示す写真である。
【図２４】図２４Ａ〜図２４Ｄは、８０℃オーブン中で１時間溶解させた（セリシン抽出温度及び時間は変動させた）、８０℃ＬｉＢｒ溶液中の溶解した絹を示す写真である。
【図２５】図２５Ａ〜図２５Ｄは、８０℃オーブン中で４時間溶解させた（セリシン抽出温度及び時間は変動させた）、８０℃ＬｉＢｒ溶液中の溶解した絹を示す写真である。
【図２６】図２６Ａ〜図２６Ｄは、８０℃オーブン中で６時間溶解させた（セリシン抽出温度及び時間は変動させた）、８０℃ＬｉＢｒ溶液中の溶解した絹を示す写真である。
【図２７】図２７Ａ〜図２７Ｄは、１００℃オーブン中で１時間溶解させた（セリシン抽出温度及び時間は変動させた）、１００℃ＬｉＢｒ溶液中の溶解した絹を示す写真である。
【図２８】図２８Ａ〜図２８Ｄは、１００℃オーブン中で４時間溶解させた（セリシン抽出温度及び時間は変動させた）、１００℃ＬｉＢｒ溶液中の溶解した絹を示す写真である。
【図２９】図２９Ａ〜図２９Ｄは、１００℃オーブン中で６時間溶解させた（セリシン抽出温度及び時間は変動させた）、１００℃ＬｉＢｒ溶液中の溶解した絹を示す写真である。
【図３０】図３０Ａ〜図３０Ｄは、１２０℃オーブン中で１時間溶解させた（セリシン抽出温度及び時間は変動させた）、１４０℃（ＬｉＢｒの沸点）ＬｉＢｒ溶液中の溶解した絹を示す写真である。
【図３１】図３１Ａ〜図３１Ｄは、１２０℃オーブン中で４時間溶解させた（セリシン抽出温度及び時間は変動させた）、１４０℃（ＬｉＢｒの沸点）ＬｉＢｒ溶液中の溶解した絹を示す写真である。
【図３２】図３２Ａ〜図３２Ｄは、１２０℃オーブン中で６時間溶解させた（セリシン抽出温度及び時間は変動させた）、１４０℃（ＬｉＢｒの沸点）ＬｉＢｒ溶液中の溶解した絹を示す写真である。
【図３３】図３３は、ビタミンＣを含むサンプルからのＨＰＬＣクロマトグラムを示す図である。図３３は、（１）周囲条件でのビタミンＣの化学的に安定化されたサンプル、及び（２）酸化を防止するための化学的安定化なしでの周囲条件で１時間後に取ったビタミンＣのサンプル（ここで分解生成物は目視できる）からのピークを示す図である。
【図３４】本開示の絹タンパク質溶液中のＬｉＢｒ及び炭酸ナトリウム（Ｎａ２ＣＯ３）濃度をまとめた表である。
【図３５】本開示の絹タンパク質溶液中のＬｉＢｒ及びＮａ２ＣＯ３濃度をまとめた表である。
【図３６】化学的に安定化された溶液中のビタミンＣの安定性をまとめた表である。
【図３７】本開示の絹タンパク質溶液の分子量をまとめた表である。
【図３８】図３８Ａ及び図３８Ｂは、質量損失率％に対する抽出体積の効果を表すグラフである。
【図３９】異なるＬｉＢｒの濃度並びに異なる抽出及び溶解のサイズにより溶解した絹の分子量をまとめた表である。
【図４０】１００℃抽出温度、１００℃ＬｉＢｒ及び１００℃オーブン溶解（オーブン／溶解時間を変動させた）の条件下で処理された絹の分子量に対する抽出時間の効果をまとめたグラフである。
【図４１】１００℃抽出温度、沸騰ＬｉＢｒ及び６０℃オーブン溶解（オーブン／溶解時間を変動させた）の条件下で処理された絹の分子量に対する抽出時間の効果をまとめたグラフである。
【図４２】１００℃抽出温度、６０℃ＬｉＢｒ及び６０℃オーブン溶解（オーブン／溶解時間を変動させた）の条件下で処理された絹の分子量に対する抽出時間の効果をまとめたグラフである。
【図４３】１００℃抽出温度、８０℃ＬｉＢｒ及び８０℃オーブン溶解（オーブン／溶解時間を変動させた）の条件下で処理された絹の分子量に対する抽出時間の効果をまとめたグラフである。
【図４４】１００℃抽出温度、８０℃ＬｉＢｒ及び６０℃オーブン溶解（オーブン／溶解時間を変動させた）の条件下で処理された絹の分子量に対する抽出時間の効果をまとめたグラフである。
【図４５】１００℃抽出温度、１００℃ＬｉＢｒ及び６０℃オーブン溶解（オーブン／溶解時間を変動させた）の条件下で処理された絹の分子量に対する抽出時間の効果をまとめたグラフである。
【図４６】１００℃抽出温度、１４０℃ＬｉＢｒ及び１４０℃オーブン溶解（オーブン／溶解時間を変動させた）の条件下で処理された絹の分子量に対する抽出時間の効果をまとめたグラフである。
【図４７】６０分間抽出時間、１００℃ＬｉＢｒ及び１００℃オーブン溶解（オーブン／溶解時間を変動させた）の条件下で処理された絹の分子量に対する抽出温度の効果をまとめたグラフである。
【図４８】６０分間抽出時間、１００℃抽出温度及び６０℃オーブン溶解（オーブン／溶解時間を変動させた）の条件下で処理された絹の分子量に対するＬｉＢｒ温度の効果をまとめたグラフである。
【図４９】３０分間抽出時間、１００℃抽出温度及び６０℃オーブン溶解（オーブン／溶解時間を変動させた）の条件下で処理された絹の分子量に対するＬｉＢｒ温度の効果をまとめたグラフである。
【図５０】１００℃抽出温度、３０分間抽出時間及び１００℃臭化リチウム（オーブン／溶解時間を変動させた）の条件下で処理された絹の分子量に対するオーブン／溶解温度の効果をまとめたグラフである。
【図５１】１００℃抽出温度、６０分間抽出時間及び１００℃臭化リチウム（オーブン／溶解時間を変動させた）の条件下で処理された絹の分子量に対するオーブン／溶解温度の効果をまとめたグラフである。
【図５２】１００℃抽出温度、６０分間抽出時間及び１４０℃臭化リチウム（オーブン／溶解時間を変動させた）の条件下で処理された絹の分子量に対するオーブン／溶解温度の効果をまとめたグラフである。
【図５３】１００℃抽出温度、３０分間抽出時間及び１４０℃臭化リチウム（オーブン／溶解時間を変動させた）の条件下で処理された絹の分子量に対するオーブン／溶解温度の効果をまとめたグラフである。
【図５４】１００℃抽出温度、６０分間抽出時間及び８０℃臭化リチウム（オーブン／溶解時間を変動させた）の条件下で処理された絹の分子量に対するオーブン／溶解温度の効果をまとめたグラフである。
【図５５】抽出時間、抽出温度、臭化リチウム（ＬｉＢｒ）温度、溶解のためのオーブン温度、溶解のためのオーブン時間を含む種々の条件下で処理された絹の分子量をまとめたグラフである。
【図５６】オーブン／溶解温度がＬｉＢｒ温度と等しい条件下で処理された絹の分子量をまとめたグラフである。
【図５７Ａ】スプレーコーティングでの湿潤時間を示すグラフである。
【図５７Ｂ】ステンシルコーティングでの湿潤時間を示すグラフである。
【図５７Ｃ】バスコーティングでの湿潤時間を示すグラフである。
【図５７Ｄ】スクリーンコーティングでの湿潤時間を示すグラフである。
【図５８Ａ】スプレーコーティングでの吸収時間を示すグラフである。
【図５８Ｂ】ステンシルコーティングでの吸収時間を示すグラフである。
【図５８Ｃ】バスコーティングでの吸収時間を示すグラフである。
【図５８Ｄ】スクリーンコーティングでの吸収時間を示すグラフである。
【図５９Ａ】スプレーコーティングでの展開速度を示すグラフである。
【図５９Ｂ】ステンシルコーティングでの展開速度を示すグラフである。
【図５９Ｃ】バスコーティングでの展開速度を示すグラフである。
【図５９Ｄ】スクリーンコーティングでの展開速度を示すグラフである。
【図６０Ａ】スプレーコーティングでの累積一方向輸送指数を示すグラフである。
【図６０Ｂ】ステンシルコーティングでの累積一方向輸送指数を示すグラフである。
【図６０Ｃ】バスコーティングでの累積一方向輸送指数を示すグラフである。
【図６０Ｄ】スクリーンコーティングでの累積一方向輸送指数を示すグラフである。
【図６１Ａ】スプレーコーティングでの総合水分マネジメント能力を示すグラフである。
【図６１Ｂ】ステンシルコーティングでの総合水分マネジメント能力を示すグラフである。
【図６１Ｃ】バスコーティングでの総合水分マネジメント能力を示すグラフである。
【図６１Ｄ】スクリーンコーティングでの総合水分マネジメント能力を示すグラフである。
【図６２Ａ】上部湿潤時間を示すグラフである。
【図６２Ｂ】下部湿潤時間を示すグラフである。
【図６３Ａ】上部吸収率を示すグラフである。
【図６３Ｂ】下部吸収率を示すグラフである。
【図６４Ａ】上部最大湿潤半径を示すグラフである。
【図６４Ｂ】下部最大湿潤半径を示すグラフである。
【図６５Ａ】上部展開速度を示すグラフである。
【図６５Ｂ】下部展開速度を示すグラフである。
【図６６Ａ】累積一方向輸送指数を示すグラフである。
【図６６Ｂ】総合水分マネジメント能力を示すグラフである。
【図６７Ａ】非ウィッキング仕上げの湿潤時間を示すグラフである。
【図６７Ｂ】最終セッティング（ｆｉｎａｌ  ｓｅｔｔｉｎｇ）前における半仕上げの湿潤時間を示すグラフである。
【図６８Ａ】非ウィッキング仕上げの吸収時間を示すグラフである。
【図６８Ｂ】最終セッティング前における半仕上げの吸収時間を示すグラフである。
【図６９Ａ】非ウィッキング仕上げの展開速度を示すグラフである。
【図６９Ｂ】最終セッティング前における半仕上げの展開速度を示すグラフである。
【図７０Ａ】非ウィッキング仕上げの累積一方向輸送指数を示すグラフである。
【図７０Ｂ】最終セッティング前における半仕上げの累積一方向輸送指数を示すグラフである。
【図７１Ａ】非ウィッキング仕上げの総合水分マネジメント能力を示すグラフである。
【図７１Ｂ】最終セッティング前における半仕上げの総合水分マネジメント能力を示すグラフである。
【図７２Ａ】スプレーコーティングでの湿潤時間を示すグラフである。
【図７２Ｂ】ステンシルコーティングでの湿潤時間を示すグラフである。
【図７２Ｃ】バスコーティングでの湿潤時間を示すグラフである。
【図７３Ａ】スプレーコーティングでの吸収時間を示すグラフである。
【図７３Ｂ】ステンシルコーティングでの吸収時間を示すグラフである。
【図７３Ｃ】バスコーティングでの吸収時間を示すグラフである。
【図７４Ａ】スプレーコーティングでの展開速度を示すグラフである。
【図７４Ｂ】ステンシルコーティングでの展開速度を示すグラフである。
【図７４Ｃ】バスコーティングでの展開速度を示すグラフである。
【図７５Ａ】スプレーコーティングでの累積一方向輸送指数を示すグラフである。
【図７５Ｂ】ステンシルコーティングでの累積一方向輸送指数を示すグラフである。
【図７５Ｃ】バスコーティングでの累積一方向輸送指数を示すグラフである。
【図７６Ａ】スプレーコーティングでの総合水分マネジメント能力を示すグラフである。
【図７６Ｂ】ステンシルコーティングでの総合水分マネジメント能力を示すグラフである。
【図７６Ｃ】バスコーティングでの総合水分マネジメント能力を示すグラフである。
【図７７Ａ】１％のＳＦＳでの湿潤時間を示すグラフである。
【図７７Ｂ】０．１％のＳＦＳでの湿潤時間を示すグラフである。
【図７８Ａ】１％のＳＦＳでの吸収時間を示すグラフである。
【図７８Ｂ】０．１％のＳＦＳでの吸収時間を示すグラフである。
【図７９Ａ】１％のＳＦＳでの展開速度を示すグラフである。
【図７９Ｂ】０．１％のＳＦＳでの展開速度を示すグラフである。
【図８０Ａ】１％のＳＦＳでの累積一方向輸送指数を示すグラフである。
【図８０Ｂ】０．１％のＳＦＳでの累積一方向輸送指数を示すグラフである。
【図８１Ａ】１％のＳＦＳでの総合水分マネジメント能力を示すグラフである。
【図８１Ｂ】０．１％のＳＦＳでの総合水分マネジメント能力を示すグラフである。
【図８２Ａ】上部湿潤時間のまとめを示すグラフである。
【図８２Ｂ】下部湿潤時間のまとめを示すグラフである。
【図８３Ａ】上部吸収率のまとめを示すグラフである。
【図８３Ｂ】下部吸収率のまとめを示すグラフである。
【図８４Ａ】上部最大湿潤半径のまとめを示すグラフである。
【図８４Ｂ】下部湿潤半径のまとめを示すグラフである。
【図８５Ａ】上部展開速度のまとめを示すグラフである。
【図８５Ｂ】下部展開速度のまとめを示すグラフである。
【図８６Ａ】累積一方向輸送指数のまとめを示すグラフである。
【図８６Ｂ】総合水分マネジメント能力のまとめを示すグラフである。
【図８７】細菌成長の結果を示す。
【図８８】細菌成長の結果を示す。
【図８９】細菌成長の結果を示す。
【図９０】細菌成長の結果を示す。
【図９１】細菌成長の結果を示す。
【図９２】細菌成長の結果を示す。
【図９３】生地を洗浄するサイクルに対する累積一方向輸送指数を示す。
【図９４】生地を洗浄するサイクルに対する総合水分マネジメント能力（ＯＭＭＣ）を示す。
【図９５】生地を洗浄するサイクルに対して、生地の上部における湿潤時間を示す。
【図９６】生地を洗浄するサイクルに対して、生地の下部における湿潤時間を示す。
【図９７】生地を洗浄するサイクルに対して、生地の上部における吸収率を示す。
【図９８】生地を洗浄するサイクルに対して、生地の下部における吸収率を示す。
【図９９】生地を洗浄するサイクルに対して、生地の上部における展開速度を示す。
【図１００】生地を洗浄するサイクルに対して、生地の下部における展開速度を示す。
【図１０１】生地を洗浄するサイクルに対して、生地の上部における湿潤半径を示す。
【図１０２】生地を洗浄するサイクルに対して、生地の下部における湿潤半径を示す。
【図１０３】生地を洗浄するサイクルに対して、黄色ブドウ球菌ＡＴＣＣ６５３８の成長についての減少を％で示したものである。
【図１０４】生地を洗浄するサイクルに対して、クレブシエラ・ニューモニエ（Ｋｌｅｂｉｓｉｅｌｌａ  ｐｎｅｕｍｏｎｉａｅ）ＡＴＣＣ４３５４の成長についての減少を％で示したものである。
【図１０５】生地サンプルＦＡＢ−０１−ＢＡＴＨ−Ｂの走査型電子顕微鏡画像を示す（第１の図）。
【図１０６】生地サンプルＦＡＢ−０１−ＢＡＴＨ−Ｂの走査型電子顕微鏡画像を示す（第２の図）。
【図１０７】生地サンプルＦＡＢ−０１−ＢＡＴＨ−Ｂの走査型電子顕微鏡画像を示す（第３の図）。
【図１０８】生地サンプルＦＡＢ−０１−ＢＡＴＨ−Ｂの走査型電子顕微鏡画像を示す（第４の図）。
【図１０９】生地サンプルＦＡＢ−０１−ＳＰＲＡＹ−Ｂの走査型電子顕微鏡画像を示す（第１の図）。
【図１１０】生地サンプルＦＡＢ−０１−ＳＰＲＡＹ−Ｂの走査型電子顕微鏡画像を示す（第２の図）。
【図１１１】生地サンプルＦＡＢ−０１−ＳＰＲＡＹ−Ｂの走査型電子顕微鏡画像を示す（第３の図）。
【図１１２】生地サンプルＦＡＢ−０１−ＳＰＲＡＹ−Ｂの走査型電子顕微鏡画像を示す（第４の図）。
【図１１３】生地サンプルＦＡＢ−０１−ＳＰＲＡＹ−Ｂの走査型電子顕微鏡画像を示す（第５の図）。
【図１１４】生地サンプルＦＡＢ−０１−ＳＰＲＡＹ−Ｂの走査型電子顕微鏡画像を示す（第６の図）。
【図１１５】生地サンプルＦＡＢ−０１−ＳＰＲＡＹ−Ｂの走査型電子顕微鏡画像を示す（第７の図）。
【図１１６】生地サンプルＦＡＢ−０１−ＳＰＲＡＹ−Ｃの走査型電子顕微鏡画像を示す（第１の図）。
【図１１７】生地サンプルＦＡＢ−０１−ＳＰＲＡＹ−Ｃの走査型電子顕微鏡画像を示す（第２の図）。
【図１１８】生地サンプルＦＡＢ−０１−ＳＰＲＡＹ−Ｃの走査型電子顕微鏡画像を示す（第３の図）。
【図１１９】生地サンプルＦＡＢ−０１−ＳＰＲＡＹ−Ｃの走査型電子顕微鏡画像を示す（第４の図）。
【図１２０】生地サンプルＦＡＢ−０１−ＳＰＲＡＹ−Ｃの走査型電子顕微鏡画像を示す（第５の図）。
【図１２１】生地サンプルＦＡＢ−０１−ＳＴＥＮ−Ｃの走査型電子顕微鏡画像を示す（第１の図）。
【図１２２】生地サンプルＦＡＢ−０１−ＳＴＥＮ−Ｃの走査型電子顕微鏡画像を示す（第２の図）。
【図１２３】生地サンプルＦＡＢ−０１−ＳＴＥＮ−Ｃの走査型電子顕微鏡画像を示す（第３の図）。
【図１２４】生地サンプルＦＡＢ−０１−ＳＴＥＮ−Ｃの走査型電子顕微鏡画像を示す（第４の図）。
【図１２５】生地サンプルＦＡＢ−０１−ＳＴＥＮ−Ｃの走査型電子顕微鏡画像を示す（第５の図）。
【図１２６】生地サンプルＦＡＢ−０１−ＳＴＥＮ−Ｃの走査型電子顕微鏡画像を示す（第６の図）。
【図１２７】生地サンプルＦＡＢ−０１−ＳＴＥＮ−Ｃの走査型電子顕微鏡画像を示す（第７の図）。
【図１２８】生地サンプルＦＡＢ−０１−ＳＴＥＮ−Ｃの走査型電子顕微鏡画像を示す（第８の図）。
【図１２９】生地サンプルＦＡＢ−０１−ＳＴＥＮ−Ｃの走査型電子顕微鏡画像を示す（第９の図）。
【図１３０】生地サンプルＦＡＢ−１０−ＢＡＴＨ−Ｂの走査型電子顕微鏡画像を示す（第１の図）。
【図１３１】生地サンプルＦＡＢ−１０−ＢＡＴＨ−Ｂの走査型電子顕微鏡画像を示す（第２の図）。
【図１３２】生地サンプルＦＡＢ−１０−ＢＡＴＨ−Ｂの走査型電子顕微鏡画像を示す（第３の図）。
【図１３３】生地サンプルＦＡＢ−１０−ＢＡＴＨ−Ｂの走査型電子顕微鏡画像を示す（第４の図）。
【図１３４】生地サンプルＦＡＢ−１０−ＢＡＴＨ−Ｂの走査型電子顕微鏡画像を示す（第５の図）。
【図１３５】生地サンプルＦＡＢ−１０−ＢＡＴＨ−Ｂの走査型電子顕微鏡画像を示す（第６の図）。
【図１３６】生地サンプルＦＡＢ−１０−ＢＡＴＨ−Ｂの走査型電子顕微鏡画像を示す（第７の図）。
【図１３７】生地サンプルＦＡＢ−１０−ＢＡＴＨ−Ｃの走査型電子顕微鏡画像を示す（第１の図）。
【図１３８】生地サンプルＦＡＢ−１０−ＢＡＴＨ−Ｃの走査型電子顕微鏡画像を示す（第２の図）。
【図１３９】生地サンプルＦＡＢ−１０−ＢＡＴＨ−Ｃの走査型電子顕微鏡画像を示す（第３の図）。
【図１４０】生地サンプルＦＡＢ−１０−ＢＡＴＨ−Ｃの走査型電子顕微鏡画像を示す（第４の図）。
【図１４１】生地サンプルＦＡＢ−１０−ＢＡＴＨ−Ｃの走査型電子顕微鏡画像を示す（第５の図）。
【図１４２】生地サンプルＦＡＢ−１０−ＢＡＴＨ−Ｃの走査型電子顕微鏡画像を示す（第６の図）。
【図１４３】生地サンプルＦＡＢ−１０−ＢＡＴＨ−Ｃの走査型電子顕微鏡画像を示す（第７の図）。
【図１４４】生地サンプルＦＡＢ−１０−ＢＡＴＨ−Ｃの走査型電子顕微鏡画像を示す（第８の図）。
【図１４５】生地サンプルＦＡＢ−１０−ＢＡＴＨ−Ｃの走査型電子顕微鏡画像を示す（第９の図）。
【図１４６】生地サンプルＦＡＢ−１０−ＳＰＲＡＹ−Ｂの走査型電子顕微鏡画像を示す（第１の図）。
【図１４７】生地サンプルＦＡＢ−１０−ＳＰＲＡＹ−Ｂの走査型電子顕微鏡画像を示す（第２の図）。
【図１４８】生地サンプルＦＡＢ−１０−ＳＰＲＡＹ−Ｂの走査型電子顕微鏡画像を示す（第３の図）。
【図１４９】生地サンプルＦＡＢ−１０−ＳＰＲＡＹ−Ｂの走査型電子顕微鏡画像を示す（第４の図）。
【図１５０】生地サンプルＦＡＢ−１０−ＳＰＲＡＹ−Ｂの走査型電子顕微鏡画像を示す（第５の図）。
【図１５１】生地サンプルＦＡＢ−１０−ＳＰＲＡＹ−Ｂの走査型電子顕微鏡画像を示す（第６の図）。
【図１５２】生地サンプルＦＡＢ−１０−ＳＰＲＡＹ−Ｂの走査型電子顕微鏡画像を示す（第７の図）。
【図１５３】生地サンプルＦＡＢ−１０−ＳＰＲＡＹ−Ｂの走査型電子顕微鏡画像を示す（第８の図）。
【図１５４】生地サンプルＦＡＢ−１０−ＳＰＲＡＹ−Ｂの走査型電子顕微鏡画像を示す（第９の図）。
【図１５５】生地サンプルＦＡＢ−１０−ＳＰＲＡＹ−Ｃの走査型電子顕微鏡画像を示す。
【図１５６】生地サンプルＦＡＢ−１０−ＳＴＥＮ−Ｂの走査型電子顕微鏡画像を示す（第１の図）。
【図１５７】生地サンプルＦＡＢ−１０−ＳＴＥＮ−Ｂの走査型電子顕微鏡画像を示す（第２の図）。
【図１５８】生地サンプルＦＡＢ−１０−ＳＴＥＮ−Ｂの走査型電子顕微鏡画像を示す（第３の図）。
【図１５９】生地サンプルＦＡＢ−１０−ＳＴＥＮ−Ｂの走査型電子顕微鏡画像を示す（第４の図）。
【図１６０】生地サンプルＦＡＢ−１０−ＳＴＥＮ−Ｂの走査型電子顕微鏡画像を示す（第５の図）。
【図１６１】生地サンプルＦＡＢ−１０−ＳＴＥＮ−Ｂの走査型電子顕微鏡画像を示す（第６の図）。
【図１６２】生地サンプルＦＡＢ−１０−ＳＴＥＮ−Ｂの走査型電子顕微鏡画像を示す（第７の図）。
【図１６３】生地サンプルＦＡＢ−１０−ＳＴＥＮ−Ｂの走査型電子顕微鏡画像を示す（第８の図）。
【図１６４】生地コントロールサンプルの走査型電子顕微鏡画像を示す（第１の図）。
【図１６５】生地コントロールサンプルの走査型電子顕微鏡画像を示す（第２の図）。
【図１６６】生地コントロールサンプルの走査型電子顕微鏡画像を示す（第３の図）。
【図１６７】生地コントロールサンプルの走査型電子顕微鏡画像を示す（第４の図）。
【図１６８】膜サンプルＦＩＬ−０１−ＢＡＴＨ−Ｂ−０１ＭＹＬの走査型電子顕微鏡画像を示す（第１の図）。
【図１６９】膜サンプルＦＩＬ−０１−ＢＡＴＨ−Ｂ−０１ＭＹＬの走査型電子顕微鏡画像を示す（第２の図）。
【図１７０】膜サンプルＦＩＬ−０１−ＢＡＴＨ−Ｂ−０１ＭＹＬの走査型電子顕微鏡画像を示す（第３の図）。
【図１７１】膜サンプルＦＩＬ−０１−ＢＡＴＨ−Ｂ−０１ＭＹＬの走査型電子顕微鏡画像を示す（第４の図）。
【図１７２】膜サンプルＦＩＬ−０１−ＢＡＴＨ−Ｂ−０１ＭＹＬの走査型電子顕微鏡画像を示す（第５の図）。
【図１７３】膜サンプルＦＩＬ−０１−ＢＡＴＨ−Ｂ−０１ＭＹＬの走査型電子顕微鏡画像を示す（第６の図）。
【図１７４】膜サンプルＦＩＬ−０１−ＢＡＴＨ−Ｂ−０１ＭＹＬの走査型電子顕微鏡画像を示す（第７の図）。
【図１７５】膜サンプルＦＩＬ−０１−ＳＰＲＡＹ−Ｂ−０１ＭＹＬの走査型電子顕微鏡画像を示す（第１の図）。
【図１７６】膜サンプルＦＩＬ−０１−ＳＰＲＡＹ−Ｂ−０１ＭＹＬの走査型電子顕微鏡画像を示す（第２の図）。
【図１７７】膜サンプルＦＩＬ−０１−ＳＰＲＡＹ−Ｂ−０１ＭＹＬの走査型電子顕微鏡画像を示す（第３の図）。
【図１７８】膜サンプルＦＩＬ−０１−ＳＰＲＡＹ−Ｂ−０１ＭＹＬの走査型電子顕微鏡画像を示す（第４の図）。
【図１７９】膜サンプルＦＩＬ−０１−ＳＰＲＡＹ−Ｂ−０１ＭＹＬの走査型電子顕微鏡画像を示す（第５の図）。
【図１８０】膜サンプルＦＩＬ−０１−ＳＰＲＡＹ−Ｂ−０１ＭＹＬの走査型電子顕微鏡画像を示す（第６の図）。
【図１８１】膜サンプルＦＩＬ−０１−ＳＰＲＡＹ−Ｂ−０１ＭＹＬの走査型電子顕微鏡画像を示す（第７の図）。
【図１８２】膜サンプルＦＩＬ−０１−ＳＰＲＡＹ−Ｂ−０１ＭＹＬの走査型電子顕微鏡画像を示す（第８の図）。
【図１８３】膜サンプルＦＩＬ−０１−ＳＰＲＡＹ−Ｂ−００７ＭＹＬの走査型電子顕微鏡画像を示す（第１の図）。
【図１８４】膜サンプルＦＩＬ−０１−ＳＰＲＡＹ−Ｂ−００７ＭＹＬの走査型電子顕微鏡画像を示す（第２の図）。
【図１８５】膜サンプルＦＩＬ−０１−ＳＰＲＡＹ−Ｂ−００７ＭＹＬの走査型電子顕微鏡画像を示す（第３の図）。
【図１８６】膜サンプルＦＩＬ−０１−ＳＰＲＡＹ−Ｂ−００７ＭＹＬの走査型電子顕微鏡画像を示す（第４の図）。
【図１８７】膜サンプルＦＩＬ−０１−ＳＰＲＡＹ−Ｂ−００７ＭＹＬの走査型電子顕微鏡画像を示す（第５の図）。
【図１８８】膜サンプルＦＩＬ−０１−ＳＰＲＡＹ−Ｂ−０１ＭＹＬ＿断面の走査型電子顕微鏡画像を示す（第１の図）。
【図１８９】膜サンプルＦＩＬ−０１−ＳＰＲＡＹ−Ｂ−０１ＭＹＬ＿断面の走査型電子顕微鏡画像を示す（第２の図）。
【図１９０】膜サンプルＦＩＬ−０１−ＳＰＲＡＹ−Ｂ−０１ＭＹＬ＿断面の走査型電子顕微鏡画像を示す（第３の図）。
【図１９１】膜サンプルＦＩＬ−０１−ＳＰＲＡＹ−Ｂ−０１ＭＹＬ＿断面の走査型電子顕微鏡画像を示す（第４の図）。
【図１９２】膜サンプルＦＩＬ−０１−ＳＰＲＡＹ−Ｃ−０１ＭＹＬの走査型電子顕微鏡画像を示す（第１の図）。
【図１９３】膜サンプルＦＩＬ−０１−ＳＰＲＡＹ−Ｃ−０１ＭＹＬの走査型電子顕微鏡画像を示す（第２の図）。
【図１９４】膜サンプルＦＩＬ−０１−ＳＰＲＡＹ−Ｃ−０１ＭＹＬの走査型電子顕微鏡画像を示す（第３の図）。
【図１９５】膜サンプルＦＩＬ−０１−ＳＰＲＡＹ−Ｃ−０１ＭＹＬの走査型電子顕微鏡画像を示す（第４の図）。
【図１９６】膜サンプルＦＩＬ−０１−ＳＰＲＡＹ−Ｃ−０１ＭＹＬの走査型電子顕微鏡画像を示す（第５の図）。
【図１９７】膜サンプルＦＩＬ−０１−ＳＴＥＮ−Ｂ−０１ＭＹＬの走査型電子顕微鏡画像を示す（第１の図）。
【図１９８】膜サンプルＦＩＬ−０１−ＳＴＥＮ−Ｂ−０１ＭＹＬの走査型電子顕微鏡画像を示す（第２の図）。
【図１９９】膜サンプルＦＩＬ−０１−ＳＴＥＮ−Ｂ−０１ＭＹＬの走査型電子顕微鏡画像を示す（第３の図）。
【図２００】膜サンプルＦＩＬ−０１−ＳＴＥＮ−Ｂ−０１ＭＹＬの走査型電子顕微鏡画像を示す（第４の図）。
【図２０１】膜サンプルＦＩＬ−０１−ＳＴＥＮ−Ｃ−０１ＭＹＬの走査型電子顕微鏡画像を示す（第１の図）。
【図２０２】膜サンプルＦＩＬ−０１−ＳＴＥＮ−Ｃ−０１ＭＹＬの走査型電子顕微鏡画像を示す（第２の図）。
【図２０３】膜サンプルＦＩＬ−０１−ＳＴＥＮ−Ｃ−０１ＭＹＬの走査型電子顕微鏡画像を示す（第３の図）。
【図２０４】膜サンプルＦＩＬ−０１−ＳＴＥＮ−Ｃ−０１ＭＹＬの走査型電子顕微鏡画像を示す（第４の図）。
【図２０５】膜サンプルＦＩＬ−０１−ＳＴＥＮ−Ｃ−０１ＭＹＬの走査型電子顕微鏡画像を示す（第５の図）。
【図２０６】膜サンプルＦＩＬ−０１−ＳＴＥＮ−Ｃ−０１ＭＹＬの走査型電子顕微鏡画像を示す（第６の図）。
【図２０７】膜サンプルＦＩＬ−１０−ＢＡＴＨ−Ｂ−０１ＭＹＬの走査型電子顕微鏡画像を示す（第１の図）。
【図２０８】膜サンプルＦＩＬ−１０−ＢＡＴＨ−Ｂ−０１ＭＹＬの走査型電子顕微鏡画像を示す（第２の図）。
【図２０９】膜サンプルＦＩＬ−１０−ＢＡＴＨ−Ｂ−０１ＭＹＬの走査型電子顕微鏡画像を示す（第３の図）。
【図２１０】膜サンプルＦＩＬ−１０−ＢＡＴＨ−Ｂ−０１ＭＹＬの走査型電子顕微鏡画像を示す（第４の図）。
【図２１１】膜サンプルＦＩＬ−１０−ＢＡＴＨ−Ｂ−０１ＭＹＬの走査型電子顕微鏡画像を示す（第５の図）。
【図２１２】膜サンプルＦＩＬ−１０−ＢＡＴＨ−Ｂ−０１ＭＹＬの走査型電子顕微鏡画像を示す（第６の図）。
【図２１３】膜サンプルＦＩＬ−１０−ＢＡＴＨ−Ｂ−０１ＭＹＬの走査型電子顕微鏡画像を示す（第７の図）。
【図２１４】膜サンプルＦＩＬ−１０−ＢＡＴＨ−Ｂ−００７ＭＥＬの走査型電子顕微鏡画像を示す（第１の図）。
【図２１５】膜サンプルＦＩＬ−１０−ＢＡＴＨ−Ｂ−００７ＭＥＬの走査型電子顕微鏡画像を示す（第２の図）。
【図２１６】膜サンプルＦＩＬ−１０−ＢＡＴＨ−Ｂ−００７ＭＥＬの走査型電子顕微鏡画像を示す（第３の図）。
【図２１７】膜サンプルＦＩＬ−１０−ＢＡＴＨ−Ｂ−００７ＭＥＬの走査型電子顕微鏡画像を示す（第４の図）。
【図２１８】膜サンプルＦＩＬ−１０−ＢＡＴＨ−Ｂ−００７ＭＥＬの走査型電子顕微鏡画像を示す（第５の図）。
【図２１９】膜サンプルＦＩＬ−１０−ＢＡＴＨ−Ｃ−０１ＭＹＬ＿断面の走査型電子顕微鏡画像を示す（第１の図）。
【図２２０】膜サンプルＦＩＬ−１０−ＳＰＲＡＹ−Ｂ−０１ＭＹＬの走査型電子顕微鏡画像を示す（第１の図）。
【図２２１】膜サンプルＦＩＬ−１０−ＳＰＲＡＹ−Ｂ−０１ＭＹＬの走査型電子顕微鏡画像を示す（第２の図）。
【図２２２】膜サンプルＦＩＬ−１０−ＳＰＲＡＹ−Ｂ−０１ＭＹＬの走査型電子顕微鏡画像を示す（第３の図）。
【図２２３】膜サンプルＦＩＬ−１０−ＳＰＲＡＹ−Ｂ−０１ＭＹＬの走査型電子顕微鏡画像を示す（第４の図）。
【図２２４】膜サンプルＦＩＬ−１０−ＳＰＲＡＹ−Ｂ−０１ＭＹＬの走査型電子顕微鏡画像を示す（第５の図）。
【図２２５】膜サンプルＦＩＬ−１０−ＳＰＲＡＹ−Ｂ−０１ＭＹＬの走査型電子顕微鏡画像を示す（第６の図）。
【図２２６】膜サンプルＦＩＬ−ＢＡＴＨ−Ｃ−０１ＭＹＬの走査型電子顕微鏡画像を示す（第１の図）。
【図２２７】膜サンプルＦＩＬ−ＢＡＴＨ−Ｃ−０１ＭＹＬの走査型電子顕微鏡画像を示す（第２の図）。
【図２２８】膜サンプルＦＩＬ−ＢＡＴＨ−Ｃ−０１ＭＹＬの走査型電子顕微鏡画像を示す（第３の図）。
【図２２９】膜サンプルＦＩＬ−ＢＡＴＨ−Ｃ−０１ＭＹＬの走査型電子顕微鏡画像を示す（第４の図）。
【図２３０】膜サンプルＦＩＬ−ＢＡＴＨ−Ｃ−０１ＭＹＬの走査型電子顕微鏡画像を示す（第５の図）。
【図２３１】膜サンプルＦＩＬ−ＢＡＴＨ−Ｃ−０１ＭＹＬの走査型電子顕微鏡画像を示す（第６の図）。
【図２３２】膜サンプルであるメリネックス（Ｍｅｌｉｎｅｘ）のコントロールの走査型電子顕微鏡画像を示す（第１の図）。
【図２３３】膜サンプルであるメリネックスのコントロールの走査型電子顕微鏡画像を示す（第２の図）。
【図２３４】膜サンプルであるメリネックスのコントロールの走査型電子顕微鏡画像を示す（第３の図）。
【図２３５】膜サンプルであるメリネックスのコントロールの走査型電子顕微鏡画像を示す（第４の図）。
【図２３６】膜サンプルであるマイラー（Ｍｙｌａｒ）のコントロールの走査型電子顕微鏡画像を示す（第１の図）。
【図２３７】膜サンプルであるマイラーのコントロールの走査型電子顕微鏡画像を示す（第２の図）。
【図２３８】膜サンプルであるマイラーのコントロールの走査型電子顕微鏡画像を示す（第３の図）。
【図２３９】膜サンプルであるマイラーのコントロールの走査型電子顕微鏡画像を示す（第４の図）。
【図２４０】膜サンプルであるマイラーのコントロールの走査型電子顕微鏡画像を示す（第５の図）。
【図２４１】上部、部位１（明るい面）で撮られたマイラーのコントロールサンプルにおける光学的プロファイリング測定からの結果を示す。
【図２４２】下部、部位２（よりマットな面）で撮られたマイラーのコントロールサンプルにおける光学的プロファイリング測定からの結果を示す。
【図２４３】上部、部位１で撮られたメリネックスのコントロールサンプルにおける光学的プロファイリング測定からの結果を示す。
【図２４４】下部、部位２で撮られたメリネックスのコントロールサンプルにおける光学的プロファイリング測定からの結果を示す。
【図２４５】上部、部位１で撮られたサンプルＦＩＬ−１０−ＳＰＲＡＹ−Ｂ−０１ＭＹＬにおける光学的プロファイリング測定からの結果を示す。
【図２４６】下部、部位２で撮られたサンプルＦＩＬ−１０−ＳＰＲＡＹ−Ｂ−０１ＭＹＬにおける光学的プロファイリング測定からの結果を示す。
【図２４７】上部、部位１で撮られたサンプルＦＩＬ−０１−ＳＰＲＡＹ−Ｂ−０１ＭＹＬにおける光学的プロファイリング測定からの結果を示す。
【図２４８】下部、部位２で撮られたサンプルＦＩＬ−０１−ＳＰＲＡＹ−Ｂ−０１ＭＹＬにおける光学的プロファイリング測定からの結果を示す。
【図２４９】上部、部位１で撮られたサンプルＦＩＬ−０１−ＳＰＲＡＹ−Ｂ−００７ＭＥＬにおける光学的プロファイリング測定からの結果を示す。
【図２５０】下部、部位２で撮られたサンプルＦＩＬ−０１−ＳＰＲＡＹ−Ｂ−００７ＭＥＬにおける光学的プロファイリング測定からの結果を示す。
【図２５１】上部、部位１で撮られたサンプルＦＩＬ−０１−ＳＰＲＡＹ−Ｃ−０１ＭＹＬにおける光学的プロファイリング測定からの結果を示す。
【図２５２】下部、部位２で撮られたサンプルＦＩＬ−０１−ＳＰＲＡＹ−Ｃ−０１ＭＹＬにおける光学的プロファイリング測定からの結果を示す。
【図２５３】上部、部位１で撮られたサンプルＦＩＬ−０１−ＳＴＥＮ−Ｂ−０１ＭＹＬにおける光学的プロファイリング測定からの結果を示す。
【図２５４】下部、部位２で撮られたサンプルＦＩＬ−０１−ＳＴＥＮ−Ｂ−０１ＭＹＬにおける光学的プロファイリング測定からの結果を示す。
【図２５５】上部、部位１で撮られたサンプルＦＩＬ−０１−ＳＴＥＮ−Ｃ−０１ＭＹＬにおける光学的プロファイリング測定からの結果を示す。
【図２５６】下部、部位２で撮られたサンプルＦＩＬ−０１−ＳＴＥＮ−Ｃ−０１ＭＹＬにおける光学的プロファイリング測定からの結果を示す。
【図２５７】上部、部位１で撮られたサンプルＦＩＬ−１０−ＢＡＴＨ−Ｂ−０１ＭＹＬにおける光学的プロファイリング測定からの結果を示す。
【図２５８】下部、部位２で撮られたサンプルＦＩＬ−１０−ＢＡＴＨ−Ｂ−０１ＭＹＬにおける光学的プロファイリング測定からの結果を示す。
【図２５９】上部、部位１で撮られたサンプルＦＩＬ−１０−ＢＡＴＨ−Ｂ−００７ＭＥＬにおける光学的プロファイリング測定からの結果を示す。
【図２６０】下部、部位２で撮られたサンプルＦＩＬ−１０−ＢＡＴＨ−Ｂ−００７ＭＥＬにおける光学的プロファイリング測定からの結果を示す。
【図２６１】上部、部位１で撮られたサンプルＦＩＬ−１０−ＢＡＴＨ−Ｃ−０１ＭＹＬにおける光学的プロファイリング測定からの結果を示す。
【図２６２】下部、部位２で撮られたサンプルＦＩＬ−１０−ＢＡＴＨ−Ｃ−０１ＭＹＬにおける光学的プロファイリング測定からの結果を示す。
【図２６３】上部、部位１で撮られたサンプルＦＩＬ−０１−ＢＡＴＨ−Ｂ−０１ＭＹＬにおける光学的プロファイリング測定からの結果を示す。
【図２６４】下部、部位２で撮られたサンプルＦＩＬ−０１−ＢＡＴＨ−Ｂ−０１ＭＹＬにおける光学的プロファイリング測定からの結果を示す。
【図２６５】膜サンプルＦＩＬ−０１−ＳＰＲＡＹ−Ｂ−０１ＭＹＬ＿断面の走査型電子顕微鏡画像を示す。
【図２６６】膜サンプルＦＩＬ−０１−ＳＰＲＡＹ−Ｂ−０１ＭＹＬ＿断面の走査型電子顕微鏡画像を示す。
【図２６７】ＦＩＬ−０１−ＳＰＲＡＹ−Ｂ−０１ＭＹＬ＿断面の走査型電子顕微鏡画像を示す。
【図２６８】膜サンプルＦＩＬ−１０−ＢＡＴＨ−Ｃ−０１ＭＹＬ＿断面の走査型電子顕微鏡画像を示す。
【図２６９】天然繊維における累積一方向輸送指数の結果を示す。
【図２７０】天然繊維における総合水分マネジメント能力を示す。
【発明を実施するための形態】
【００３５】
上記に特定した図面により本発明で開示した実施形態を示したが、考察において言及されるように、他の実施形態も考慮される。本開示は、代表するものであり限定するものではない例示的な実施形態を提示する。本発明で開示する実施形態の原理の範囲及び趣旨に包含される多くの他の改変形態及び実施形態を、当業者は案出することができる。
【００３６】
本明細書では、テキスタイルの少なくとも一部をコーティングするのに用いられることができる、又は紡績糸へ織るために使用可能な繊維へ形成されることができる、純粋で高度にスケールアップ可能な絹タンパク質断片（ＳＰＦ）混合溶液を製造するための方法を提供する。これらの溶液は、セリシンを除去し、断片混合物の所望の重量平均分子量（ＭＷ）及び多分散性を達成するために、未加工の純粋で無変化の絹タンパク質材料から作製され、処理される。選択方法パラメーターは、目的とする用途に応じて明確な最終絹タンパク質断片の特徴を達成するように変更することができる。得られる最終断片溶液は、ＰＰＭから検出不可能なレベルの工程汚染物質を含む、純粋な絹タンパク質断片及び水である。溶液中での絹タンパク質断片の濃度、サイズ及び多分散性は、所望の用途及び性能要件に応じて更に変化させることができる。一実施形態では、溶液中の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片は、セリシンを実質的に欠いており、約６ｋＤａ〜約１６ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有し、約１．５〜約３．０の範囲の多分散性を有する。一実施形態では、溶液中の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片は、セリシンを実質的に欠いており、約１７ｋＤａ〜約３８ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有し、約１．５〜約３．０の範囲の多分散性を有する。一実施形態では、溶液中の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片は、セリシンを実質的に欠いており、約３９ｋＤａ〜約８０ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有し、約１．５〜約３．０の範囲の多分散性を有する。一実施形態では、この溶液は、水分含量／濃度を変動させることによって、様々なゲル及び液稠度の絹ゲルなどの物品を作製するために使用するか、又は、消費者市場への原材料として販売することができる。
【００３７】
本明細書で使用する、「セリシンを実質的に含まない（ｓｕｂｓｔａｎｔｉａｌｌｙ  セリシン  ｆｒｅｅ）」又は「セリシンを実質的に欠いている（ｓｕｂｓｔａｎｔｉａｌｌｙ  ｄｅｖｏｉｄ  ｏｆ  セリシン）」という用語は、セリシンタンパク質の大部分が除去されている絹繊維を指す。一実施形態では、セリシンを実質的に欠いている絹フィブロインは、約０．０１％（ｗ／ｗ）〜約１０．０％（ｗ／ｗ）のセリシンを有する絹フィブロインを指す。一実施形態では、セリシンを実質的に欠いている絹フィブロインは、約０．０１％（ｗ／ｗ）〜約９．０％（ｗ／ｗ）のセリシンを有する絹フィブロインを指す。一実施形態では、セリシンを実質的に欠いている絹フィブロインは、約０．０１％（ｗ／ｗ）〜約８．０％（ｗ／ｗ）のセリシンを有する絹フィブロインを指す。一実施形態では、セリシンを実質的に欠いている絹フィブロインは、約０．０１％（ｗ／ｗ）〜約７．０％（ｗ／ｗ）のセリシンを有する絹フィブロインを指す。一実施形態では、セリシンを実質的に欠いている絹フィブロインは、約０．０１％（ｗ／ｗ）〜約６．０％（ｗ／ｗ）のセリシンを有する絹フィブロインを指す。一実施形態では、セリシンを実質的に欠いている絹フィブロインは、約０．０１％（ｗ／ｗ）〜約５．０％（ｗ／ｗ）のセリシンを有する絹フィブロインを指す。一実施形態では、セリシンを実質的に欠いている絹フィブロインは、約０％）（ｗ／ｗ）〜約４．０％（ｗ／ｗ）のセリシンを有する絹フィブロインを指す。一実施形態では、セリシンを実質的に欠いている絹フィブロインは、約０．０５％（ｗ／ｗ）〜約４．０％（ｗ／ｗ）のセリシンを有する絹フィブロインを指す。一実施形態では、セリシンを実質的に欠いている絹フィブロインは、約０．１％（ｗ／ｗ）〜約４．０％（ｗ／ｗ）のセリシンを有する絹フィブロインを指す。一実施形態では、セリシンを実質的に欠いている絹フィブロインは、約０．５％（ｗ／ｗ）〜約４．０％（ｗ／ｗ）のセリシンを有する絹フィブロインを指す。一実施形態では、セリシンを実質的に欠いている絹フィブロインは、約１．０％（ｗ／ｗ）〜約４．０％（ｗ／ｗ）のセリシンを有する絹フィブロインを指す。一実施形態では、セリシンを実質的に欠いている絹フィブロインは、約１．５％（ｗ／ｗ）〜約４．０％（ｗ／ｗ）のセリシンを有する絹フィブロインを指す。一実施形態では、セリシンを実質的に欠いている絹フィブロインは、約２．０％（ｗ／ｗ）〜約４．０％（ｗ／ｗ）のセリシンを有する絹フィブロインを指す。一実施形態では、セリシンを実質的に欠いている絹フィブロインは、約２．５％（ｗ／ｗ）〜約４．０％（ｗ／ｗ）のセリシンを有する絹フィブロインを指す。一実施形態では、セリシンを実質的に欠いている絹フィブロインは、約０．０１％（ｗ／ｗ）〜約０．１％（ｗ／ｗ）のセリシン含量を有する絹フィブロインを指す。一実施形態では、セリシンを実質的に欠いている絹フィブロインは、約０．１％（ｗ／ｗ）未満のセリシン含量を有する絹フィブロインを指す。一実施形態では、セリシンを実質的に欠いている絹フィブロインは、約０．０５％（ｗ／ｗ）未満のセリシン含量を有する絹フィブロインを指す。一実施形態では、絹供給源��、約３０分間〜約６０分間の処理時間の間、炭酸ナトリウムの沸騰（１００℃）水溶液に添加した場合、約２６ｗｔ％〜約３１ｗｔ％の脱ガム損失が得られる。
【００３８】
本明細書で使用する、「実質的に均一である（ｓｕｂｓｔａｎｔｉａｌｌｙ  ｈｏｍｏｇｅｎｅｏｕｓ）」という用語は、特定の分子量周りで、正規分布で分布している純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を指すことができる。本明細書で使用する、「実質的に均一である」という用語は、本開示の組成物全体にわたる、添加剤、例えばビタミンＣのむらのない分布を指すことができる。
【００３９】
本明細書で使用する、「無機残渣を実質的に含まない」という用語は、その組成物が、０．１％（ｗ／ｗ）以下の残渣を示すことを意味する。一実施形態では、無機残渣を実質的に含まないということは、０．０５％（ｗ／ｗ）以下の残渣を示す組成物を指す。一実施形態では、無機残渣を実質的に含まないということは、０．０１％（ｗ／ｗ）以下の残渣を示す組成物を指す。一実施形態では、無機残渣の量は０ｐｐｍ（「検出不可能である」又は「ＮＤ」）〜１０００ｐｐｍである。一実施形態では、無機残渣の量はＮＤ〜約５００ｐｐｍである。一実施形態では、無機残渣の量はＮＤ〜約４００ｐｐｍである。一実施形態では、無機残渣の量はＮＤ〜約３００ｐｐｍである。一実施形態では、無機残渣の量はＮＤ〜約２００ｐｐｍである。一実施形態では、無機残渣の量はＮＤ〜約１００ｐｐｍである。一実施形態では、無機残渣の量は１０ｐｐｍ〜１０００ｐｐｍである。
【００４０】
本明細書で使用する、「有機残渣を実質的に含まない」という用語は、その組成物が、０．１％（ｗ／ｗ）以下の残渣を示すことを意味する。一実施形態では、有機残渣を実質的に含まないということは、０．０５％（ｗ／ｗ）以下の残渣を示す組成物を指す。一実施形態では、有機残渣を実質的に含まないということは、０．０１％（ｗ／ｗ）以下の残渣を示す組成物を指す。一実施形態では、有機残渣の量は０ｐｐｍ（「検出不可能である」又は「ＮＤ」）〜１０００ｐｐｍである。一実施形態では、有機残渣の量はＮＤ〜約５００ｐｐｍである。一実施形態では、有機残渣の量はＮＤ〜約４００ｐｐｍである。一実施形態では、有機残渣の量はＮＤ〜約３００ｐｐｍである。一実施形態では、有機残渣の量はＮＤ〜約２００ｐｐｍである。一実施形態では、有機残渣の量はＮＤ〜約１００ｐｐｍである。一実施形態では、有機残渣の量は１０ｐｐｍ〜１０００ｐｐｍである。
【００４１】
本開示の組成物は、その組成物が、毒性、有害性又は生理学的に反応性ではなく、免疫拒絶を引き起こさないことによって、生体組織又は生体系と適合することを意味する「生体適合性」を示す。そうした生体適合性は、本開示の組成物を彼らの皮膚上に長い期間、局所的に塗布している参加者によって証明することができる。一実施形態では、その長い期間は約３日間である。一実施形態では、その長い期間は約７日間である。一実施形態では、その長い期間は約１４日間である。一実施形態では、その長い期間は約２１日間である。一実施形態では、その長い期間は約３０日間である。一実施形態では、その長い期間は、約１カ月間、約２カ月間、約３カ月間、約４カ月間、約５カ月間、約６カ月間、約７カ月間、約８カ月間、約９カ月間、約１０カ月間、約１１カ月間、約１２カ月間及び無期限からなる群から選択される。
【００４２】
本開示の組成物は、それらが相対的にアレルギー反応を引き起こしそうにないことを意味する「低アレルギー性」である。そうした低アレルギー性は、本開示の組成物を彼らの皮膚上に長い期間、局所的に塗布している参加者によって証明することができる。一実施形態では、その長い期間は約３日間である。一実施形態では、その長い期間は約７日間である。一実施形態では、その長い期間は約１４日間である。一実施形態では、その長い期間は約２１日間である。一実施形態では、その長い期間は約３０日間である。一実施形態では、その長い期間は、約１カ月間、約２カ月間、約３カ月間、約４カ月間、約５カ月間、約６カ月間、約７カ月間、約８カ月間、約９カ月間、約１０カ月間、約１１カ月間、約１２カ月間及び無期限からなる群から選択される。
【００４３】
本明細書において、「洗浄可能な」及び「耐洗浄性を示す」という用語は、本開示の絹コーティングされた生地が、縮んだり、色褪せることなどなく洗浄可能であることを意味する。
【００４４】
本明細書において、「テキスタイル」という用語は、天然又は人工の繊維（多くの場合、糸又は紡績糸として言及される）の網状のものからなるフレキシブルな織布材料を指す。実施形態においては、テキスタイルを用いて、衣服、靴、及び鞄を作製することができる。実施形態においては、テキスタイルを用いて、敷物材料、布張りした家具、ブラインド、タオル、テーブルカバー、ベッド、及び他の平らな表面を作製することができる。実施形態においては、テキスタイルは、旗、バックパック、テント、ネット、ハンカチ、バルーン、凧、帆、及びパラシュートに用いられることができる。
【００４５】
本明細書において、「風合い（ｈａｎｄ）」という用語は、生地の肌触りを指し、柔軟性、クリスプ性、乾燥性、シルク性（ｓｉｌｋｉｎｅｓｓ）、及びこれらの組合せとして、更に記載されることができる。生地の風合いは、「ドレープ性（ｄｒａｐｅ）」としても言及される。かたい風合いを有する生地は、粗くざらつきがあり、着用者にとって一般的に快適ではない。柔らかい風合いを有する生地は、きめの細かい絹又はウールなど、滑らかですべすべし、一般的に着用者にとってより快適である。生地の風合いは、生地サンプルのコレクションに対する比較によって、若しくはＫａｗａｂａｔａ  Ｅｖａｌｕａｔｉｏｎ  Ｓｙｓｔｅｍ（ＫＥＳ）又はｔｈｅ  Ｆａｂｒｉｃ  Ａｓｓｕｒａｎｃｅ  ｂｙ  Ｓｉｍｐｌｅ  Ｔｅｓｔｉｎｇ（ＦＡＳＴ）法（Ｂｅｈｅｒａ  ａｎｄ  Ｈａｒｉ，Ｉｎｄ．Ｊ．Ｆｉｂｒｅ＆Ｔｅｘｔｉｌｅ  Ｒｅｓ．，１９９４，１９，１６８−７１）などの方法を用いることで、決定されることができる。
【００４６】
本明細書において、「紡績糸」という用語は、単繊維又はマルチファイバーの構成物を指す。
【００４７】
本明細書において、「バスコーティング」という用語は、バッチ（ｂａｔｃｈ）で生地をコーティングすること、バスで生地を浸漬すること、及びバスで生地を浸すことを包含する。
【００４８】
実施形態においては、前記絹コーティングは、バスプロセス、スクリーン（又はステンシル）プロセス、スプレープロセス、シルクフォームベースプロセス、及びローラーベースプロセスを用いて、適用される。
【００４９】
実施形態においては、繊維又は紡績糸は、ポリエステル、Ｍｙｌａｒ（マイラー）、綿、ナイロン、ポリエステル−ポリウレタンコポリマー、レーヨン、アセテート、アラミド（芳香族ポリアミド）、アクリル（ａｃｒｙｌｉｃ）、インジオ（ポリラクチド）、ルレックス（ポリアミド−ポリエステル）、オレフィン（ポリエチレン−ポリプロピレン）、及びこれらの組合せを含む、合成の繊維又は紡績糸を含む。
【００５０】
実施形態においては、繊維又は紡績糸は、アルパカ繊維、アルパカフリース、アルパカウール、ラマ繊維、ラマフリース、ラマウール、綿、カシミア及びヒツジ繊維、ヒツジフリース、並びにヒツジウールを含む天然の繊維又は紡績糸を含む。
【００５１】
実施形態においては、水溶性絹コーティングは、接着剤又はバインダーとして、粒子を生地に結合させる、又は生地を結合させるために用いられることができる。実施形態においては、物品は、絹コーティングを用いて他の生地と結合された生地を含む。実施形態においては、シルク接着剤を用いて生地と結合された粒子を有する生地を含む。
【００５２】
実施形態においては、前記コーティングは、紡績糸レベルで、生地を含む物品に適用される。実施形態においては、前記コーティングは、生地レベルで適用される。実施形態においては、前記コーティングは、約５ｎｍ、約１０ｎｍ、約１５ｎｍ、約２０ｎｍ、約２５ｎｍ、約５０ｎｍ、約１００ｎｍ、約２００ｎｍ、約５００ｎｍ、約１μｍ、約５μｍ、約１０μｍ、及び約２０μｍからなる群から選択される厚みを有する。実施形態においては、前記コーティングは、約５ｎｍ〜約１００ｎｍ、約１００ｎｍ〜約２００ｎｍ、約２００ｎｍ〜約５００ｎｍ、約１μｍ〜約２μｍ、約２μｍ〜約５μｍ、約５μｍ〜約１０μｍ、及び約１０μｍ〜約２０μｍからなる群から選択される厚み幅を有する。
【００５３】
実施形態においては、繊維又は紡績糸は、ポリマー（ポリグリコライド（ＰＧＡ）、ポリエチレングリコール、グリコライドのコポリマー、グリコライド／Ｌ−ラクチドコポリマー（ＰＧＡ／ＰＬＬＡ）、グリコライド／トリメチレンカーボネートコポリマー（ＰＧＡ／ＴＭＣ）、ポリラクチド（ＰＬＡ）、ＰＬＡのステレオコポリマー、ポリ−Ｌ−ラクチド（ＰＬＬＡ）、ポリ−ＤＬ−ラクチド（ＰＤＬＬＡ）、Ｌ−ラクチド／ＤＬ−ラクチドコポリマー、ＰＬＡのコポリマー、ラクチド／テトラメチルグリコライドコポリマー、ラクチド／トリメチレンカーボネートコポリマー、ラクチド／δ−バレロラクトンコポリマー、ラクチド／ε−カプロラクトンコポリマー、ポリデプシペプチド、ＰＬＡ／ポリエチレンオキサイドコポリマー、非対称３，６−置換ポリ−ｌ，４−ジオキサン−２，５−ジオン、ポリ−β−ヒドロキシブチレート（ＰＨＢＡ）、ΡΗΒΑ／β−ヒドロキシ吉草酸コポリマー（ＰＨＢＡ／ＨＶＡ）、ポリ−β−ヒドロキシプロピオネート（ＰＨＰＡ）、ポリ−ｐ−ジオキサノン（ＰＤＳ）、ポリ−δ−バレロラクトン、ポリ−ε−カプロラクトン、メチルメタクリレート−Ｎ−ビニルピロリジンコポリマー、ポリエステルアミド、シュウ酸のポリエステル、ポリジヒドロピラン、ポリアルキル−２−シアノアクリレート、ポリウレタン（ＰＵ）、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）、ポリペプチド、ポリ−β−リンゴ酸（ＰＭＬＡ）、ポリ−β−アルカノン酸、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）、ポリエチレンオキサイド（ＰＥＯ）、キチン（ｃｈｉｔｉｎｅ）ポリマー、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリアセタール、ポリアミド、ポリエステル、ポリスルホン、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエチレンテレフタレート、ポリカーボネート、ポリアリールエーテルケトン、及びポリエーテルケトンケトンなどで処理される。
【００５４】
実施形態においては、絹コーティング表面は、大きさがｎｍ〜μｍの範囲に亘る改変されたシルク結晶であることができる。
【００５５】
「可視性（ｖｉｓｉｂｉｌｉｔｙ）」の基準は、下記のいずれかによって充足される。即ち、テキスタイルの表面形質が変化すること；絹コーティングが、紡績糸が交わる隙間を満たすこと；又は絹コーティングが織りを霞ませる又は不明瞭にすること。
【００５６】
実施形態においては、絹ベースのタンパク質又は断片溶液を用いて、生地の少なくとも一部をコーティングするのに用いられ、テキスタイルを作るのに用いられることができる。実施形態においては、絹ベースのタンパク質又は断片溶液は、テキスタイルの生地として用いられることができる紡績糸へ紡ぐことができる。実施形態においては、絹ベースのタンパク質又は断片溶液を用いて、繊維をコーティングすることができる。実施形態においては、本発明は、生地又はテキスタイルの一部をコーティングする絹ベースのタンパク質又は断片溶液を含む物品を提供する。実施形態においては、本発明は、紡績糸をコーティングする絹ベースのタンパク質又は断片溶液を含む物品を提供する。実施形態においては、本発明は、繊維をコーティングする絹ベースのタンパク質又は断片溶液を含む物品を提供する。
【００５７】
一実施形態では、本開示の溶液を、治療剤及び／又は分子などの添加剤と接触させる。一実施形態では、分子には、これらに限定されないが、酸化防止剤及び酵素が含まれる。一実施形態では、分子には、これらに限定されないが、セラミック、セラミック粒子、金属、金属粒子、ポリマー粒子、無機粒子、有機粒子、セレン、ユビキノン誘導体、チオールベースの酸化防止剤、サッカリド含有酸化防止剤、ポリフェノール、植物抽出物、コーヒー酸、アピゲニン、Ｐｙｃｎｏｇｅｎｏｌ、レスベラトロール、葉酸、ビタミンＢ１２、ビタミンＢ６、ビタミンＢ３、ビタミンＥ、ビタミンＣ及びその誘導体、ビタミンＤ、ビタミンＡ、アスタキサンチン、ルテイン、リコピン、必須脂肪酸（オメガ３及び６）、鉄、亜鉛、マグネシウム、フラボノイド（大豆、クルクミン、シリマリン、Ｐｙｃｎｏｎｇｅｏｌ）、成長因子、アロエ、ヒアルロン酸、細胞外マトリックスタンパク質、細胞、核酸、バイオマーカー、生物学的試薬、酸化亜鉛、過酸化ベンゾイル、レチノイド、チタン、公知用量（感作治療のため）でのアレルゲン、これらに限定されないがレモングラス又はローズマリー油を含む精油、及び香料が含まれる。治療剤には、これらに限定されないが、小分子、薬物、タンパク質、ペプチド及び核酸が含まれる。一実施形態では、本開示の溶液を、物品を形成させる前に、公知の量のアレルゲンと接触させる。アレルゲンには、これらに限定されないが、乳汁、卵、ピーナツ、木の実、魚、甲殻類、大豆及び小麦が含まれる。絹物品内にロードされる公知の用量のアレルゲンを、制御された曝露アレルギー試験、テスト及び感作治療のために、公知の速度で放出させることができる。
【００５８】
一実施形態では、本開示の溶液は、分子又は治療剤の皮膚への又は皮膚を通した制御送達のために、当業者に公知の標準的な方法によってマイクロニードルで物品を作製するために使用される。
【００５９】
本明細書で使用する、「フィブロイン」という用語は、カイコフィブロイン及び昆虫又はクモの絹タンパク質を含む。実施形態においては、フィブロインは、カイコ（Ｂｏｍｂｙｘ  ｍｏｒｉ）から得られる。実施形態においては、前記クモの絹タンパク質は、捕帯糸（（ｓｗａｔｈｉｎｇ  ｓｉｌｋ）アクニフォーム腺絹（Ａｃｈｎｉｆｏｒｍ  ｇｌａｎｄ  ｓｉｌｋ））、卵嚢絹（（ｅｇｇ  ｓａｃ  ｓｉｌｋ）シリンドリフォーム腺絹（Ｃｙｌｉｎｄｒｉｆｏｒｍ  ｇｌａｎｄ  ｓｉｌｋ））、卵鞘絹（（ｅｇｇ  ｃａｓｅ  ｓｉｌｋ）（小管状の絹（Ｔｕｂｕｌｉｆｏｒｍ  ｓｉｌｋ））、非粘着性ドラグライン絹（（ｎｏｎ−ｓｔｉｃｋｙ  ｄｒａｇｌｉｎｅ  ｓｉｌｋ）アンプル腺絹（Ａｍｐｕｌｌａｔｅ  ｇｌａｎｄ  ｓｉｌｋ））、付着する絹糸（（ａｔｔａｃｈｉｎｇ  ｔｈｒｅａｄ  ｓｉｌｋ）梨状腺絹（Ｐｙｒｉｆｏｒｍ  ｇｌａｎｄ  ｓｉｌｋ））、粘着性絹コアファイバ（（ｓｔｉｃｋｙ  ｓｉｌｋ  ｃｏｒｅ  ｆｉｂｅｒｓ）鞭状腺絹（Ｆｌａｇｅｌｌｉｆｏｒｍ  ｇｌａｎｄ  ｓｉｌｋ））、及び粘着性絹外繊維（（ｓｔｉｃｋｙ  ｓｉｌｋ  ｏｕｔｅｒ  ｆｉｂｅｒｓ）アグレゲート腺絹（Ａｇｇｒｅｇａｔｅ  ｇｌａｎｄ  ｓｉｌｋ））からなる群から選択される。
【００６０】
図１は、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片（ＳＰＦ）を作製するための種々の実施形態を示すフローチャートである。例示したステップのすべてが、必ずしも、本開示のすべての絹溶液を加工するために必要とされるわけではないことを理解すべきである。図１、ステップＡに例示したように、繭（熱処理されているか又は熱処理されていない）、絹繊維、絹粉末又はクモ絹を、絹供給源として使用することができる。カイコからの未加工の絹繭から出発した場合、その繭を切断して小片、例えばほぼ均等なサイズのピースにすることができる（ステップＢ１）。次いで、未加工の絹を抽出し、濯いでセリシンを除去する（ステップＣ１ａ）。これによって、セリシンを実質的に含まない未加工の絹が得られる。一実施形態では、水を８４℃〜１００℃の温度（理想的には沸点）に加熱し、次いでＮａ２ＣＯ３（炭酸ナトリウム）を沸騰水に加えて、Ｎａ２ＣＯ３を完全に溶解させる。未加工の絹を沸騰水／Ｎａ２ＣＯ３（１００℃）に加え、約１５〜９０分間浸漬させ、より長期の時間沸騰させることによって、より小さい絹タンパク質断片がもたらされる。一実施形態では、水の体積は約０．４×未加工の絹重量に等しく、Ｎａ２ＣＯ３の体積は約０．８４８×未加工の絹重量に等しい。一実施形態では、水の体積は０．１×未加工の絹重量に等しく、Ｎａ２ＣＯ３の体積は２．１２ｇ／Ｌで維持される。これを図３８Ａ及び図３８Ｂに示す：２６〜３１パーセントの全般的な絹質量損失（ｙ軸）によって実証されるように、絹質量（ｘ軸）を、同じ体積の抽出溶液（すなわち、同じ体積の水及び濃度のＮａ２ＣＯ３）中で変動させ、セリシン除去（セリシンを実質的に含まない）を遂行した。続いて、水に溶解したＮａ２ＣＯ３溶液を排出させ、過剰の水／Ｎａ２ＣＯ３を、絹フィブロイン繊維から除去する（例えば、手動によるか、機械を使用した脱水サイクルなどによってフィブロイン抽出物をリングアウトする（ｒｉｎｇ  ｏｕｔ））。得られる絹フィブロイン抽出物を、一般に約４０℃〜約８０℃の温度範囲で、水の体積を少なくとも１回変えて（必要な回数だけ繰り返す）、温水〜熱水で濯いで、吸着したセリシン又は汚染物質を除去する。得られる絹フィブロイン抽出物は、実質的にセリシンが欠乏した絹フィブロインである。一実施形態では、得られる絹フィブロイン抽出物を、約６０℃の温度で、水で濯ぐ。一実施形態では、各サイクルのための濯ぎ水の体積は、０．１Ｌ〜０．２Ｌ×未加工の絹重量に等しい。濯ぎ効果を最大にするために、濯ぎ水を掻き混ぜる、回転させる又は循環させると有利であり得る。濯いだ後、過剰の水を、抽出された絹フィブロイン繊維から除去する（例えば、手動によるか、機械を使用してフィブロイン抽出物をリングアウトする）。或いは、圧力、温度若しくは他の試薬又はその組合せなどの当業者に公知の方法を、セリシン抽出のために使用することができる。或いは、絹糸腺（１００％セリシンフリーの絹タンパク質）を、カイコ（ｗｏｒｍ）から直接除去することができる。これは、タンパク質構造の変更なしで、セリシンを含まない液体絹タンパク質をもたらすことになる。
【００６１】
次いで、抽出されたフィブロイン繊維を完全に乾燥させる。図３は、ドライ抽出された絹フィブロインを示す写真である。乾燥したら、抽出された絹フィブロインを、周囲〜沸騰温度で、絹フィブロインに加えられた溶媒を使用して溶解させる（ステップＣ１ｂ）。一実施形態では、溶媒は、臭化リチウム（ＬｉＢｒ）の溶液である（ＬｉＢｒについての沸点（ｂｏｉｌｉｎｇ）は１４０℃である）。或いは、抽出されたフィブロイン繊維を乾燥させず、湿った状態で溶媒に入れる；次いで溶媒濃度を変動させて、乾燥した絹を溶媒に加えたのと同じような濃度を達成することができる。ＬｉＢｒ溶媒の最終濃度は、０．１Ｍ〜９．３Ｍの範囲であってよい。図３９は、異なる濃度の臭化リチウム（ＬｉＢｒ）並びに異なる抽出及び溶解のサイズから溶解させた、絹の分子量をまとめた表である。抽出されたフィブロイン繊維の完全な溶解は、溶解させる溶媒の濃度と一緒に、処理時間及び温度を変動させることによって達成することができる。これらに限定されないが、ホスフェートリン酸（ｐｈｏｓｐｈａｔｅ  ｐｈｏｓｐｈｏｒｉｃ  ａｃｉｄ）、硝酸カルシウム、塩化カルシウム溶液又は他の無機塩の濃厚水溶液を含む他の溶媒を使用することができる。完全な溶解を確実にするために、絹繊維を、予め加熱されている溶媒溶液中に十分浸漬させ、次いで、約６０℃〜約１４０℃の範囲の温度で１〜１６８ｈｒ維持すべきである。一実施形態では、絹繊維を、溶媒溶液中に十分浸漬させ、次いで、約１００℃の温度で約１時間、乾燥オーブン中に入れるべきである。
【００６２】
絹フィブロイン抽出物をＬｉＢｒ溶液に加える（又はその逆の）温度は、フィブロインを完全に溶解させるのに必要な時間、並びに得られる最終ＳＰＦ混合物溶液の分子量及び多分散性に影響を及ぼす。一実施形態では、絹溶媒溶液濃度は２０％ｗ／ｖ以下である。更に、様々な温度及び濃度で溶解を容易にするために、導入又は溶解の間に撹拌を用いることができる。ＬｉＢｒ溶液の温度は、作製される絹タンパク質断片混合物の分子量及び多分散性の制御を提供することになる。一実施形態では、より高い温度は、絹をより迅速に溶解させ、絹溶液の高いプロセススケールアップ可能性及び大量生産をもたらすことになる。一実施形態では、８０℃〜１４０℃の温度に加熱されたＬｉＢｒ溶液を使用すると、完全な溶解を達成するためにオーブン中で必要とされる時間が減少する。６０℃又はそれ以上で溶解溶媒の時間及び温度を変動させると、元の分子量の天然絹フィブロインタンパク質から形成されるＳＰＦ混合物溶液のＭＷ及び多分散性を変化させ、制御することになる。
【００６３】
或いは、抽出をバイパスして、繭全体を、ＬｉＢｒなどの溶媒中に直接入れることができる（ステップＢ２）。これは、カラム分離及び／又はクロマトグラフィー、イオン交換、塩及び／又はｐＨでの化学沈殿、及び／又は酵素消化及び濾過又は抽出などの、疎水性及び親水性のタンパク質を分離するために当業界で公知の方法（すべての方法は、標準的なタンパク質分離法のための一般的な例であり、これらに限定されない）を使用する、絹及び溶媒溶液からのカイコ粒子の後続する濾過及びセリシン除去を必要とする（ステップＣ２）。カイコが除去されている非熱処理繭を、代替的に、抽出をバイパスして、ＬｉＢｒなどの溶媒中に直接入れることができる。上記の方法は、セリシン分離のために使用することができ、これは、非熱処理繭が、大幅に少ないカイコの残骸を含有するという利点を有する。
【００６４】
透析は、その溶液を、ある体積の水に対して透析させることによって、得られる溶解したフィブロインタンパク質断片溶液から、溶解溶媒を除去する（ステップＥ１）ために使用することができる。透析の前の予備濾過は、絹及びＬｉＢｒ溶液から、残骸（すなわち、カイコの残り）を除去する（ステップＤ）助けとなる。一例では、透析及び望むなら可能性のある濃縮の前に、０．１％〜１．０％絹−ＬｉＢｒ溶液を濾過するために、３μｍ又は５μｍのフィルターを２００〜３００ｍＬ／ｍｉｎの流量で使用する。上述したような、本明細書で開示する方法は、特に、スケールアップ可能なプロセス法をもたらすことを考慮した場合、濾過及び下流での透析が容易になるように、濃度を、９．３Ｍ  ＬｉＢｒから、０．１Ｍ〜９．３Ｍの範囲に低下させるために時間及び／又は温度を使用することである。或いは、追加的な時間又は温度を用いることなく、９．３Ｍ  ＬｉＢｒ−絹タンパク質断片溶液を、水で希釈して残骸濾過及び透析を容易にすることができる。所望の時間及び温度の濾過での溶解の結果は、公知のＭＷ及び多分散性の半透明粒子フリーの室温での保管安定性のある（ｓｈｅｌｆ−ｓｔａｂｌｅ）絹タンパク質断片ＬｉＢｒ溶液である。溶媒が除去されるまで、透析水を定期的に変える（例えば、１時間、４時間後に水を変え、次いで１２時間毎に合計６回水を変える）ことが有利である。水体積変更の総数は、絹タンパク質溶解及び断片化のために使用される溶媒の得られる濃度をもとにして、変動させることができる。透析後、最終絹溶液を更に濾過して、残留する残骸（すなわち、カイコの残り）を除去することができる。
【００６５】
或いは、生体分子の分離及び精製のための迅速で効率的な方法である接線流濾過（ＴＦＦ）を、得られる溶解フィブロイン溶液から溶媒を除去する（ステップＥ２）のに使用することができる。ＴＦＦは、非常に純粋な絹タンパク質断片水溶液を提供し、制御された繰り返し可能な仕方で、大容積の溶液をもたらすためのプロセスのスケールアップ可能性を可能にする。ＴＦＦの前に、絹及びＬｉＢｒの溶液を希釈することができる（水か又はＬｉＢｒの中で２０％〜０．１％絹へ）。ＴＦＦ処理の前での上述したような予備濾過は、フィルター効率を維持することができ、残骸粒子の存在の結果としての、フィルターの表面上での絹ゲル境界層の発生を潜在的に回避させる。ＴＦＦの前の予備濾過はまた、得られる水だけの溶液の自然発生的又は長期的なゲル化を引き起こす可能性のある、絹及びＬｉＢｒ溶液から残留する残骸（すなわち、カイコの残り）を除去する（ステップＤ）助けにもなる。再循環させるか又はワンパス（ｓｉｎｇｌｅ  ｐａｓｓ）のＴＦＦは、０．１％絹〜３０．０％絹（より好ましくは０．１％〜６．０％絹）の範囲の水−絹タンパク質断片溶液を作製するために使用することができる。溶液中での絹タンパク質断片混合物の所望の濃度、分子量及び多分散性にもとづいて、異なるカットオフサイズのＴＦＦ膜を必要とする可能性がある。１〜１００ｋＤａの範囲の膜は、例えば、抽出煮沸時間の長さ、又は溶解溶媒（例えば、ＬｉＢｒ）中での時間及び温度を変動させることによって作製される分子量絹溶液を変動させるのに必要である可能性がある。一実施形態では、ＴＦＦ５又は１０ｋＤａの膜は、絹タンパク質断片混合溶液を精製し、最終的な所望の絹と水の比をもたらすために使用される。その上に、ＴＦＦワンパス、ＴＦＦ、及び流下膜式蒸発器などの当業界で公知の他の方法を、溶解溶媒（例えば、ＬｉＢｒ）の除去に続いて、溶液を濃縮するために使用することができる（０．１％〜３０％絹の範囲の所望濃度が得られる）。これは、水ベースの溶液を作製するために当業界で公知の標準的なＨＦＩＰ濃度法の代替法として使用することができる。より大きい細孔膜を、小さい絹タンパク質断片を濾別し、よりタイトな多分散性の値をもつ及び／又はもたないより高分子量の絹の溶液を作製するために利用することもできる。図３７は、本開示の絹タンパク質溶液のいくつかの実施形態について分子量をまとめた表である。絹タンパク質溶液プロセシング条件は以下の通りであった：１００℃抽出を２０ｍｉｎ、室温濯ぎ、６０℃オーブン中ＬｉＢｒで４〜６時間。図４０〜４９は、抽出時間、ＬｉＢｒ溶解条件及びＴＦＦプロセシングの操作、並びに得られた例示の分子量及び多分散性を更に示す。これらの例は、限定するものではなく、特定の分子量絹断片溶液についてのパラメーターを指定する可能性を実証しようとするものである。
【００６６】
ＬｉＢｒ及びＮａ２ＣＯ３検出のためのアッセイは、蒸発光散乱検出器（ＥＬＳＤ）を備えたＨＰＬＣシステムを使用して実施した。計算は、濃度に対してプロットされた被分析物についての得られたピーク面積の線形回帰によって実施した。本開示のいくつかの処方物のうちの２つ以上のサンプルを、サンプル調製及び分析のために使用した。一般に、異なる処方物の４つのサンプルを、１０ｍＬ容量フラスコ中に直接量り込んだ。
【００６７】
絹タンパク質処方物中のＮａ２ＣＯ３及びＬｉＢｒを定量化するために開発された分析手法は、１０〜１６５μｇ／ｍＬの範囲で線形であることが分かった。注入精度のＲＳＤは、それぞれ炭酸ナトリウム及び臭化リチウムについて、面積では２％及び１％であり、保持時間では０．３８％及び０．１９％であった。この分析手法は、絹タンパク質処方物中の炭酸ナトリウム及び臭化リチウムの定量的決定に適用することができる。
【００６８】
図４に示したように、最終絹タンパク質断片溶液は、ＬｉＢｒ及びＮａ２ＣＯ３を含む、ＰＰＭから検出不可能なレベルの、粒子状の残骸及び／又は工程汚染物質を含む、純粋な絹タンパク質断片及び水である。図３４及び図３５は、本開示の溶液中のＬｉＢｒ及びＮａ２ＣＯ３濃度をまとめた表である。図３４において、プロセシング条件は、１００℃抽出６０ｍｉｎ、６０℃濯ぎ、１００℃オーブン中の１００℃ＬｉＢｒで６０ｍｉｎを含む。圧力差及びダイアフィルトレーションの体積数を含むＴＦＦ条件は変動させた。図３５において、プロセシング条件は１００℃煮沸６０ｍｉｎ、６０℃濯ぎ、６０℃オーブン中ＬｉＢｒで４〜６時間を含んだ。一実施形態では、本開示のＳＰＦ組成物は、タンパク質の結晶性のため、水溶液中に可溶性ではない。一実施形態では、本開示のＳＰＦ組成物は、水溶液に可溶性である。一実施形態では、本開示の組成物のＳＰＦは、約２／３の結晶性部分及び約１／３の非晶質領域を含む。一実施形態では、本開示の組成物のＳＰＦは、約半分の結晶性部分及び約半分の非晶質領域を含む。一実施形態では、本開示の組成物のＳＰＦは、９９％の結晶性部分及び１％の非晶質領域を含む。一実施形態では、本開示の組成物のＳＰＦは、９５％の結晶性部分及び５％の非晶質領域を含む。一実施形態では、本開示の組成物のＳＰＦは、９０％の結晶性部分及び１０％の非晶質領域を含む。一実施形態では、本開示の組成物のＳＰＦは、８５％の結晶性部分及び１５％の非晶質領域を含む。一実施形態では、本開示の組成物のＳＰＦは、８０％の結晶性部分及び２０％の非晶質領域を含む。一実施形態では、本開示の組成物のＳＰＦは、７５％の結晶性部分及び２５％の非晶質領域を含む。一実施形態では、本開示の組成物のＳＰＦは、７０％の結晶性部分及び３０％の非晶質領域を含む。一実施形態では、本開示の組成物のＳＰＦは、６５％の結晶性部分及び３５％の非晶質領域を含む。一実施形態では、本開示の組成物のＳＰＦは、６０％の結晶性部分及び４０％の非晶質領域を含む。一実施形態では、本開示の組成物のＳＰＦは、５０％の結晶性部分及び５０％の非晶質領域を含む。一実施形態では、本開示の組成物のＳＰＦは、４０％の結晶性部分及び６０％の非晶質領域を含む。一実施形態では、本開示の組成物のＳＰＦは、３５％の結晶性部分及び６５％の非晶質領域を含む。一実施形態では、本開示の組成物のＳＰＦは、３０％の結晶性部分及び７０％の非晶質領域を含む。一実施形態では、本開示の組成物のＳＰＦは、２５％の結晶性部分及び７５％の非晶質領域を含む。一実施形態では、本開示の組成物のＳＰＦは、２０％の結晶性部分及び８０％の非晶質領域を含む。一実施形態では、本開示の組成物のＳＰＦは、１５％の結晶性部分及び８５％の非晶質領域を含む。一実施形態では、本開示の組成物のＳＰＦは、１０％の結晶性部分及び９０％の非晶質領域を含む。一実施形態では、本開示の組成物のＳＰＦは、５％の結晶性部分及び９０％の非晶質領域を含む。一実施形態では、本開示の組成物のＳＰＦは、１％の結晶性部分及び９９％の非晶質領域を含む。
【００６９】
本開示のＳＰＦ組成物の独特の特徴は、貯蔵条件、絹のパーセント並びに出荷の数及び出荷条件に応じた１０日間〜３年間の保管安定性である（水溶液中で貯蔵した場合、それらは、徐々に又は自然発生的にゲル化することはなく、断片の凝集はなく、したがって、経時的な分子量の増大はない）。更にｐＨを変化させて、絹の早過ぎる折り畳み（ｆｏｌｄｉｎｇ）及び凝集を防止することによって、保管寿命を延長させることができ且つ／又はシッピング条件を支援することができる。一実施形態では、本開示のＳＰＦ溶液組成物は、室温（ＲＴ）で、最大で２週間の保管安定性を有する。一実施形態では、本開示のＳＰＦ溶液組成物は、ＲＴで、最大で４週間の保管安定性を有する。一実施形態では、本開示のＳＰＦ溶液組成物は、ＲＴで、最大で６週間の保管安定性を有する。一実施形態では、本開示のＳＰＦ溶液組成物は、ＲＴで、最大で８週間の保管安定性を有する。一実施形態では、本開示のＳＰＦ溶液組成物は、ＲＴで、最大で１０週間の保管安定性を有する。一実施形態では、本開示のＳＰＦ溶液組成物は、ＲＴで、最大で１２週間の保管安定性を有する。一実施形態では、本開示のＳＰＦ溶液組成物は、ＲＴで、約４週間〜約５２週間の範囲の保管安定性を有する。以下の表１は、本開示のＳＰＦ組成物の実施形態についての保管安定性テスト結果を示す。
【００７０】
【表１】
2018500470.tif 000003
【００７１】
本開示の絹断片水溶液を、これらに限定されないが、濾過、加熱、放射線又はｅビームなどの当業界で標準的な方法にしたがって殺菌することができる。より短いそのタンパク質ポリマー長のため、絹タンパク質断片混合物は、当業界で記されている無変化の絹タンパク質溶液よりよく殺菌に耐えられると期待される。更に、本明細書で説明するＳＰＦ混合物から作製された絹物品を、用途に応じて殺菌することができる。
【００７２】
図２は、抽出及び溶解ステップの際に、本開示の絹タンパク質断片溶液を作製する工程の間に改変することができる種々のパラメーターを示すフローチャートである。選択方法のパラメーターは、目的とする用途、例えば分子量及び多分散性に応じて明確な最終溶液の特徴を達成するように変更することができる。例示したステップのすべてが、必ずしも、本開示のすべての絹溶液を加工するために必要とされるわけではないことを理解すべきである。
【００７３】
一実施形態では、本開示の絹タンパク質断片溶液を作製するための工程は、カイコから絹繭のピースを形成させるステップと、水及びＮａ２ＣＯ３の溶液中、約１００℃で約６０分間、そのピースを抽出するステップと（ここで、水の体積は約０．４×未加工の絹重量と等しく、Ｎａ２ＣＯ３の量は約０．８４８×絹フィブロイン抽出物を形成させるためのピース量である）；濯ぎ水の体積で、１濯ぎ当たり約６０℃で約２０分間、絹フィブロイン抽出物を３回濯ぐステップと（各サイクルについての濯ぎ水は約０．２Ｌ×ピース重量に等しい）；過剰の水を、絹フィブロイン抽出物から除去するステップと、絹フィブロイン抽出物を乾燥するステップと、乾燥絹フィブロイン抽出物をＬｉＢｒ溶液に溶解するステップと（ＬｉＢｒ溶液を最初に約１００℃に加熱して絹及びＬｉＢｒ溶液を作製し、これを維持する）；絹及びＬｉＢｒ溶液を、乾燥オーブン中に約１００℃で約６０分間置いて完全な溶解、並びに所望の分子量及び多分散性を有する混合物への天然の絹タンパク質構造のさらなる断片化を達成するステップと、その溶液を濾過してカイコから残留する残骸を除去するステップと、その溶液を水で希釈して１％絹溶液を得るステップと、接線流濾過（ＴＦＦ）を使用してその溶液から溶媒を除去するステップとを含む。一実施形態では、絹溶液を精製するために１０ｋＤａの膜を利用し、最終的な所望の絹と水の比をもたらす。次いで、ＴＦＦを使用して、純粋な絹溶液を、水に対して２％の濃度の絹に更に濃縮することができる。
【００７４】
未加工の繭から透析までの各工程ステップは、製造における効率を高めるために、スケールアップ可能である。全部の繭が、現在、原料として購入されているが、予め清浄化された繭又は熱処理されていない繭も使用されている（カイコ除去によって微量の残骸が後に残る）。繭の切断及び清浄化はマニュアルのプロセスであるが、スケールアップ可能性のために、例えば、自動機械を、圧縮空気と組み合わせて使用してカイコ及び任意の微粒子を除去することによって、或いは、その繭をより小さいピースに切断するための切断ミルを使用することによって、このプロセスをより非労働集約的にすることができる。現在小さなバッチで実行されている抽出ステップは、そこで６０℃〜１００℃の温度が維持される、より大きな容器、例えば工業用洗浄機械中で遂行することができる。濯ぎステップを、マニュアルでの濯ぎサイクルを排除する工業用洗浄機械において遂行することもできる。ＬｉＢｒ溶液中への絹の溶解は、対流式オーブン以外の容器、例えば撹拌槽型反応器中で行うことができる。一連の水の変更によって絹を透析するステップはマニュアルであり、時間集中的なプロセスである。これは、特定のパラメーターを変更すること、例えば透析前に絹溶液を希釈することによって加速することができる。透析プロセスは、半自動装置、例えば接線流濾過システムを使用することによって、製造のためにスケールアップすることができる。
【００７５】
抽出（すなわち、時間及び温度）、ＬｉＢｒ（すなわち、絹フィブロイン抽出物に加える又はその逆の場合のＬｉＢｒ溶液の温度）及び溶解（すなわち、時間及び温度）パラメーターを変動させると、異なる粘度、均一性及び色を有する溶媒及び絹溶液がもたらされる（図５〜図３２を参照されたい）。抽出のための温度を増大させること、抽出時間を延長すること、絹を溶解させる場合、出現時及び長期にわたって、より高い温度のＬｉＢｒ溶液を使用すること、（例えば、ここで示すようなオーブン中、又は代替の熱源）の温度での時間を増大させることは、すべて、粘性がより低く、より均一な溶媒及び絹溶液をもたらす。ほとんどすべてのパラメーターは実行可能な絹溶液をもたらすが、４〜６時間より短い時間で完全な溶解を達成させるような方法が、プロセススケールアップ可能性のために好ましい。
【００７６】
図５〜図１０は、９０℃３０ｍｉｎ、９０℃６０ｍｉｎ、１００℃３０ｍｉｎ及び１００℃６０ｍｉｎでテストした４つの異なる絹抽出の組合せの写真を示す。簡単に述べると、９．３ＭのＬｉＢｒを調製し、室温で少なくとも３０分間保持した。５ｍＬのＬｉＢｒ溶液を１．２５ｇの絹に加え、６０℃オーブンに入れた。各セットからのサンプルを、４、６、８、１２、２４、１６８及び１９２時間で取り出した。残留しているサンプルの写真を取った。
【００７７】
図１１〜図２３は、９０℃３０ｍｉｎ、９０℃６０ｍｉｎ、１００℃３０ｍｉｎ及び１００℃６０ｍｉｎでテストした４つの異なる絹抽出の組合せの写真を示す。簡単に述べると、９．３ＭのＬｉＢｒ溶液を、４つの温度：６０℃、８０℃、１００℃又は沸点の１つの温度まで加熱した。５ｍＬの高温ＬｉＢｒ溶液を１．２５ｇの絹に加え、６０℃オーブンに入れた。各セットからのサンプルを、１、４及び６時間で取り出した。残留しているサンプルの写真を取った。
【００７８】
図２４〜図３２はテストした４つの異なる絹抽出の組合せの写真を示す：４つの異なる絹抽出の組合せは、９０℃３０ｍｉｎ、９０℃６０ｍｉｎ、１００℃３０ｍｉｎ及び１００℃６０ｍｉｎを使用した。簡単に述べると、９．３ＭのＬｉＢｒ溶液を、４つの温度：６０℃、８０℃、１００℃又は沸点の１つの温度まで加熱した。５ｍＬの高温ＬｉＢｒ溶液を１．２５ｇの絹に加え、ＬｉＢｒと同じ温度でオーブンに入れた。各セットからのサンプルを、１、４及び６時間で取り出した。１ｍＬの各サンプルを７．５ｍＬの９．３Ｍ  ＬｉＢｒに加え、粘度テストのために冷蔵した。残留しているサンプルの写真を取った。
【００７９】
絹タンパク質断片の分子量は、抽出時間及び温度を含む抽出ステップの際に使用される特定のパラメーター；臭化リチウム中への絹の浸漬の時点でのＬｉＢｒ温度、及びその溶液を特定の温度で維持する時間を含む溶解ステップの際に使用される特定のパラメーター；並びに濾過ステップの際に使用される特定のパラメーターにもとづいて制御することができる。開示する方法を用いて工程パラメーターを制御することによって、５ｋＤａ〜２００ｋＤａ、より好ましくは１０ｋＤａ〜８０ｋＤＡの範囲の様々な異なる分子量で２．５以下の多分散性を有するＳＰＦ混合物溶液を作製することができる。異なる分子量を有する絹溶液を達成するために工程パラメーターを変更することによって、２．５以下の所望の多分散性を有するある範囲の断片混合物最終製品を、所望の性能要件にもとづいて、目的とすることができる。更に、２．５超の多分散性を有するＳＰＦ混合物溶液を達成することができる。更に、異なる平均分子量及び多分散性を有する２つの溶液を混合して、組合せ溶液を作製することができる。或いは、カイコから直接取り出された液体絹糸腺（１００％セリシンフリーの絹タンパク質）を、本開示のＳＰＦ混合物溶液のいずれかと併用することができる。純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片組成物の分子量は、屈折率検出器（ＲＩＤ）を備えた高圧液体クロマトグラフィー（ＨＰＬＣ）を使用して決定した。多分散性は、Ｃｉｒｒｕｓ  ＧＰＣオンラインＧＰＣ／ＳＥＣソフトウェアバージョン３．３（Ａｇｉｌｅｎｔ）を使用して計算した。
【００８０】
未加工の絹繭を処理して絹溶液にする際にパラメーターを変動させた。これらのパラメーターを変動させると、得られる絹溶液のＭＷに影響を及ぼした。操作したパラメーターには、（ｉ）抽出の時間及び温度、（ｉｉ）ＬｉＢｒの温度、（ｉｉｉ）溶解オーブンの温度及び（ｉｖ）溶解時間が含まれる。分子量は、図４０〜図５４に示したように、質量分析計（ｓｐｅｃ）で決定した。
【００８１】
抽出時間を変動させた効果を判定するために実験を実施した。図４０〜図４６はこれらの結果を示すグラフであり、表２〜表８にその結果をまとめる。以下がそのまとめである：
−  ３０分間のセリシン抽出時間は、６０分間のセリシン抽出時間より大きいＭＷをもたらした
−  ＭＷは、オーブン中での時間とともに減少する
−  １４０℃ＬｉＢｒ及びオーブンは、９５００ＤａのＭＷより低い信頼区間のローエンドをもたらした
−  １時間及び４時間の時点での３０ｍｉｎ抽出は絹を未消化であった
−  １時間時点での３０ｍｉｎ抽出は、３５，０００Ｄａという信頼区間のローエンドを有する有意に高い分子量をもたらした
−  信頼区間のハイエンドに達したＭＷの範囲は１８０００〜２１６０００Ｄａ（特定の上限値を有する溶液を提供するために重要である）であった
【００８２】
【表２】
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【００８３】
【表３】
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【００８４】
【表４】
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【００８５】
【表５】
2018500470.tif 000007
【００８６】
【表６】
2018500470.tif 000008
【００８７】
【表７】
2018500470.tif 000009
【００８８】
【表８】
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【００８９】
抽出温度を変動させた効果を判定するために実験を実施した。図４７はこれらの結果を示すグラフであり、表９にその結果をまとめる。以下がそのまとめである：
−  ９０℃でのセリシン抽出は、１００℃でのセリシン抽出より高いＭＷをもたらした
−  ９０℃と１００℃はどちらも、オーブン中で経時的にＭＷを低下させることを示している
【００９０】
【表９】
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【００９１】
絹に添加する場合の臭化リチウム（ＬｉＢｒ）温度を変動させた効果を判定するために実験を実施した。図４８〜図４９はこれらの結果を示すグラフであり、表１０〜表１１にその結果をまとめる。以下がそのまとめである：
−  ＭＷ又は信頼区間に対する影響はなし（すべてのＣＩ約１０５００〜６５００Ｄａ）
−  試験は、ＬｉＢｒが添加され、溶解し始めると、室温でその質量の大部分が絹であるため、ＬｉＢｒ−絹溶解の温度は元のＬｉＢｒ温度を下まわって急激に低下することを例示している
【００９２】
【表１０】
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【００９３】
【表１１】
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【００９４】
オーブン／溶解温度を変更する効果を判定するために実験を実施した。図５０〜図５４はこれらの結果を示すグラフであり、表１２〜表１６にその結果をまとめる。以下がそのまとめである：
−  オーブン温度は、３０ｍｉｎ抽出した絹より、６０ｍｉｎ抽出した絹について、より効果が小さい。理論に拘泥するわけではないが、３０ｍｉｎ絹は、抽出の際の分解がより小さく、したがってオーブン温度は、より大きいＭＷに対してより大きい効果を有しており、絹の分解部分がより少ないと考えられる。
−  ６０℃対１４０℃オーブンについて、３０ｍｉｎ抽出した絹は、より高いオーブン温度で、より低いＭＷの非常に有意の効果を示し、６０ｍｉｎ抽出した絹は、効果はあったがそれはずっと小さいものであった
−  １４０℃オーブンは、約６０００Ｄａで信頼区間におけるローエンドをもたらした
【００９５】
【表１２】
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【００９６】
【表１３】
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【００９７】
【表１４】
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【００９８】
【表１５】
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【００９９】
【表１６】
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【０１００】
一実施形態では、絹ゲルを作製する場合、酸を、ゲル化を容易にするのを助けるために使用する。一実施形態では、中性又は塩基性の分子及び／又は治療剤を含む絹ゲルを作製する場合、酸を、ゲル化を容易にするために加えることができる。一実施形態では、絹ゲルを作製する場合、ｐＨを増大させる（ゲルをより塩基性にする）と、ゲルの保管安定性が増大する。一実施形態では、絹ゲルを作製する場合、ｐＨを増大させる（ゲルをより塩基性にする）と、より多量の酸性分子をゲル中にロードできるようになる。
【０１０１】
一実施形態では、添加剤を更に安定化させるために、天然添加物を絹ゲルに添加することができる。例えば、セレン若しくはマグネシウムなどの微量元素又はＬ−メチオニンを使用することができる。更に、安定性を更に高めるために遮光性容器を加えることができる。
【０１０２】
一実施形態では、本明細書で開示する方法は、これらに限定されないが、ＭＷ（抽出及び／又は溶解の時間及び温度（例えば、ＬｉＢｒ温度）、圧力及び濾過（例えば、サイズ排除クロマトグラフィー）を変えることによって変動させることができる）；構造（フィブロインタンパク質ポリマーの重鎖又は軽鎖の除去又は切断）；純度（セリシン除去の改善のための熱水濯ぎ温度、又は、絹断片タンパク質混合溶液の保管安定性に悪影響を及ぼす微粒子除去の改善のためのフィルター能力）；色（溶液の色は、例えばＬｉＢｒ温度及び時間で制御することができる）；粘度；清澄度；並びに溶液の安定性を含む、製造の際に制御できる特徴を有する溶液をもたらす。得られる溶液のｐＨは、一般に約７であり、貯蔵条件に応じて酸又は塩基を用いて変化させることができる。
【０１０３】
実施形態においては、上記に記載されるＳＰＦ混合物溶液は、生地の少なくとも一部をコーティングするのに用いられ、テキスタイルを作るのに用いられることができる。実施形態においては、上記に記載されるＳＰＦ混合物溶液は、テキスタイルにおける生地として用いられることができる紡績糸へ織ることができる。
【０１０４】
図３３は、ビタミンＣを含むサンプルからの２つのＨＰＬＣクロマトグラムを示す。左側のクロマトグラムは、（１）周囲条件でのビタミンＣの化学的に安定化されたサンプル、及び（２）酸化を防止するための化学的安定化をしないで、周囲条件で１時間後に取ったビタミンＣのサンプル（ここで、分解生成物は目視できる）からのピークを示す。図３６は、化学的に安定した溶液におけるビタミンＣの安定性をまとめた表である。
【０１０５】
いくつかの実施形態では、本開示の組成物は、これらに限定されないが、スルホキシド（ジメチルスルホキシドなど）、ピロリドン（２−ピロリドンなど）、アルコール（エタノール又はデカノールなど）、アゾン（ラウロカプラム及び１−ドデシルアザシクロヘプタン−２−オンなど）、界面活性剤（アルキルカルボキシレート及びそれらの対応する酸、例えばオレイン酸、フルオロアルキルカルボキシレート及びそれらの対応する酸、アルキルサルフェート、アルキルエーテルサルフェート、ドキュセート、例えばジオクチルスルホコハク酸ナトリウム、アルキルベンゼンスルホネート、アルキルエーテルホスフェート及びアルキルアリールエーテルホスフェートを含む）、グリコール（プロピレングリコールなど）、テルペン（リモネン、ｐ−シメン、ゲラニオール、ファルネソール、ユージノール、メントール、テルピネオール、カルベオール、カルボン、フェンコン及びベルベノンなど）及びジメチルイソソルビドを含む、皮膚浸透促進剤を更に含み得る。
【０１０６】
以下は、本開示の絹溶液の調製における、且つそのための種々のパラメーターについての適切な範囲の非限定的な例である。本開示の絹溶液は、これらのパラメーターの、必ずしもすべてではないが、１つ又は複数を含み得、そうしたパラメーターの範囲の種々の組合せを使用して調製することができる。
【０１０７】
一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは３０％未満である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは２５％未満である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは２０％未満である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは１９％未満である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは１８％未満である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは１７％未満である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは１６％未満である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは１５％未満である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは１４％未満である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは１３％未満である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは１２％未満である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは１１％未満である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは１０％未満である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは９％未満である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは８％未満である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは７％未満である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは６％未満である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは５％未満である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは４％未満である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは３％未満である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは２％未満である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは１％未満である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは０．９％未満である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは０．８％未満である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは０．７％未満である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは０．６％未満である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは０．５％未満である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは０．４％未満である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは０．３％未満である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは０．２％未満である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは０．１％未満である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは０．１％超である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは０．２％超である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは０．３％超である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは０．４％超である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは０．５％超である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは０．６％超である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは０．７％超である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは０．８％超である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは０．９％超である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは１％超である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは２％超である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは３％超である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは４％超である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは５％超である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは６％超である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは７％超である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは８％超である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは９％超である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは１０％超である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは１１％超である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは１２％超である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは１３％超である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは１４％超である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは１５％超である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは１６％超である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは１７％超である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは１８％超である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは１９％超である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは２０％超である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは２５％超である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは０．１％〜３０％である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは０．１％〜２５％である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは０．１％〜２０％である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは０．１％〜１５％である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは０．１％〜１０％である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは０．１％〜９％である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは０．１％〜８％である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは０．１％〜７％である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは０．１％〜６．５％である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは０．１％〜６％である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは０．１％〜５．５％である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは０．１％〜５％である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは０．１％〜４．５％である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは０．１％〜４％である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは０．１％〜３．５％である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは０．１％〜３％である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは０．１％〜２．５％である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは０．１％〜２．０％である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは０．１％〜２．４％である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは０．５％〜５％である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは０．５％〜４．５％である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは０．５％〜４％である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは０．５％〜３．５％である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは０．５％〜３％である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは０．５％〜２．５％である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは１〜４％である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは１〜３．５％である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは１〜３％である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは１〜２．５％である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは１〜２．４％である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは１〜２％である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは２０％〜３０％である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは０．１％〜６％である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは６％〜１０％である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは６％〜８％である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは６％〜９％である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは１０％〜２０％である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは１１％〜１９％である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは１２％〜１８％である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは１３％〜１７％である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは１４％〜１６％である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは２．４％である。一実施形態では、溶液中の絹のパーセントは２．０％である。
【０１０８】
一実施形態では、溶液中のセリシンのパーセントは検出不可能〜３０％である。一実施形態では、溶液中のセリシンのパーセントは検出不可能〜５％である。一実施形態では、溶液中のセリシンのパーセントは１％である。一実施形態では、溶液中のセリシンのパーセントは２％である。一実施形態では、溶液中のセリシンのパーセントは３％である。一実施形態では、溶液中のセリシンのパーセントは４％である。一実施形態では、溶液中のセリシンのパーセントは５％である。一実施形態では、溶液中のセリシンのパーセントは１０％である。一実施形態では、溶液中のセリシンのパーセントは３０％である。
【０１０９】
一実施形態では、ＬｉＢｒ−絹断片溶液の安定性は０〜１年である。一実施形態では、ＬｉＢｒ−絹断片溶液の安定性は０〜２年である。一実施形態では、ＬｉＢｒ−絹断片溶液の安定性は０〜３年である。一実施形態では、ＬｉＢｒ−絹断片溶液の安定性は０〜４年である。一実施形態では、ＬｉＢｒ−絹断片溶液の安定性は０〜５年である。一実施形態では、ＬｉＢｒ−絹断片溶液の安定性は１〜２年である。一実施形態では、ＬｉＢｒ−絹断片溶液の安定性は１〜３年である。一実施形態では、ＬｉＢｒ−絹断片溶液の安定性は１〜４年である。一実施形態では、ＬｉＢｒ−絹断片溶液の安定性は１〜５年である。一実施形態では、ＬｉＢｒ−絹断片溶液の安定性は２〜３年である。一実施形態では、ＬｉＢｒ−絹断片溶液の安定性は２〜４年である。一実施形態では、ＬｉＢｒ−絹断片溶液の安定性は２〜５年である。一実施形態では、ＬｉＢｒ−絹断片溶液の安定性は３〜４年である。一実施形態では、ＬｉＢｒ−絹断片溶液の安定性は３〜５年である。一実施形態では、ＬｉＢｒ−絹断片溶液の安定性は４〜５年である。
【０１１０】
一実施形態では、本開示の組成物の安定性は１０日間〜６カ月間である。一実施形態では、本開示の組成物の安定性は６カ月間〜１２カ月間である。一実施形態では、本開示の組成物の安定性は１２カ月間〜１８カ月間である。一実施形態では、本開示の組成物の安定性は１８カ月間〜２４カ月間である。一実施形態では、本開示の組成物の安定性は２４カ月間〜３０カ月間である。一実施形態では、本開示の組成物の安定性は３０カ月間〜３６カ月間である。一実施形態では、本開示の組成物の安定性は３６カ月間〜４８カ月間である。一実施形態では、本開示の組成物の安定性は４８カ月間〜６０カ月間である。
【０１１１】
一実施形態では、本開示の組成物は、６ｋＤａ〜１６ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を含む。一実施形態では、本開示の組成物は、１７ｋＤａ〜３８ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を含む。一実施形態では、本開示の組成物は、３９ｋＤａ〜８０ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を含む。一実施形態では、本開示の組成物は、１〜５ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を含む。一実施形態では、本開示の組成物は、５〜１０ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を含む。１０〜１５ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を含む。１５〜２０ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を含む。２０〜２５ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を含む。２５〜３０ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を含む。３０〜３５ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を含む。３５〜４０ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を含む。４０〜４５ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を含む。４５〜５０ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を含む。５０〜５５ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を含む。５５〜６０ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を含む。６０〜６５ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を含む。６５〜７０ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を含む。７０〜７５ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を含む。７５〜８０ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を含む。８０〜８５ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を含む。８５〜９０ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を含む。９０〜９５ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を含む。９５〜１００ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を含む。１００〜１０５ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を含む。１０５〜１１０ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を含む。１１０〜１１５ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を含む。１１５〜１２０ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を含む。１２０〜１２５ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を含む。１２５〜１３０ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を含む。１３０〜１３５ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を含む。１３５〜１４０ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を含む。１４０〜１４５ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を含む。１４５〜１５０ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を含む。１５０〜１５５ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を含む。１５５〜１６０ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を含む。１６０〜１６５ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を含む。１６５〜１７０ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を含む。１７０〜１７５ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を含む。１７５〜１８０ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を含む。１８０〜１８５ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を含む。１８５〜１９０ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を含む。１９０〜１９５ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を含む。１９５〜２００ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を含む。２００〜２０５ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を含む。２０５〜２１０ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を含む。２１０〜２１５ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を含む。２１５〜２２０ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を含む。２２０〜２２５ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を含む。２２５〜２３０ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を含む。２３０〜２３５ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を含む。２３５〜２４０ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を含む。２４０〜２４５ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を含む。２４５〜２５０ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を含む。２５０〜２５５ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を含む。２５５〜２６０ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を含む。２６０〜２６５ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を含む。２６５〜２７０ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を含む。２７０〜２７５ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を含む。２７５〜２８０ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を含む。２８０〜２８５ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を含む。２８５〜２９０ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を含む。２９０〜２９５ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を含む。２９５〜３００ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を含む。３００〜３０５ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を含む。３０５〜３１０ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を含む。３１０〜３１５ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を含む。３１５〜３２０ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を含む。３２０〜３２５ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を含む。３２５〜３３０ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を含む。３３０〜３３５ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を含む。３５〜３４０ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を含む。３４０〜３４５ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を含む。３４５〜３５０ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を含む。
【０１１２】
一実施形態では、純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を有する本開示の組成物は、約１〜約５．０の範囲の多分散性を有する。一実施形態では、純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を有する本開示の組成物は、約１．５〜約３．０の範囲の多分散性を有する。一実施形態では、純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を有する本開示の組成物は、約１〜約１．５の範囲の多分散性を有する。一実施形態では、純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を有する本開示の組成物は、約１．５〜約２．０の範囲の多分散性を有する。一実施形態では、純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を有する本開示の組成物は、約２．０〜約２．５の範囲の多分散性を有する。一実施形態では、純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を有する本開示の組成物は、約２．０〜約３．０の範囲の多分散性を有する。一実施形態では、純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を有する本開示の組成物は、約２．５〜約３．０の範囲の多分散性を有する。
【０１１３】
一実施形態では、純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を有する本開示の組成物は検出不可能なレベルのＬｉＢｒ残渣を有する。一実施形態では、本開示の組成物中のＬｉＢｒ残渣の量は１０ｐｐｍ〜１０００ｐｐｍである。一実施形態では、本開示の組成物中のＬｉＢｒ残渣の量は１０ｐｐｍ〜３００ｐｐｍである。一実施形態では、本開示の組成物中のＬｉＢｒ残渣の量は２５ｐｐｍ未満である。一実施形態では、本開示の組成物中のＬｉＢｒ残渣の量は５０ｐｐｍ未満である。一実施形態では、本開示の組成物中のＬｉＢｒ残渣の量は７５ｐｐｍ未満である。一実施形態では、本開示の組成物中のＬｉＢｒ残渣の量は１００ｐｐｍ未満である。一実施形態では、本開示の組成物中のＬｉＢｒ残渣の量は２００ｐｐｍ未満である。一実施形態では、本開示の組成物中のＬｉＢｒ残渣の量は３００ｐｐｍ未満である。一実施形態では、本開示の組成物中のＬｉＢｒ残渣の量は４００ｐｐｍ未満である。一実施形態では、本開示の組成物中のＬｉＢｒ残渣の量は５００ｐｐｍ未満である。一実施形態では、本開示の組成物中のＬｉＢｒ残渣の量は６００ｐｐｍ未満である。一実施形態では、本開示の組成物中のＬｉＢｒ残渣の量は７００ｐｐｍ未満である。一実施形態では、本開示の組成物中のＬｉＢｒ残渣の量は８００ｐｐｍ未満である。一実施形態では、本開示の組成物中のＬｉＢｒ残渣の量は９００ｐｐｍ未満である。一実施形態では、本開示の組成物中のＬｉＢｒ残渣の量は１０００ｐｐｍ未満である。一実施形態では、本開示の組成物中のＬｉＢｒ残渣の量は検出不可能〜５００ｐｐｍである。一実施形態では、本開示の組成物中のＬｉＢｒ残渣の量は検出不可能〜４５０ｐｐｍである。一実施形態では、本開示の組成物中のＬｉＢｒ残渣の量は検出不可能〜４００ｐｐｍである。一実施形態では、本開示の組成物中のＬｉＢｒ残渣の量は検出不可能〜３５０ｐｐｍである。一実施形態では、本開示の組成物中のＬｉＢｒ残渣の量は検出不可能〜３００ｐｐｍである。一実施形態では、本開示の組成物中のＬｉＢｒ残渣の量は検出不可能〜２５０ｐｐｍである。一実施形態では、本開示の組成物中のＬｉＢｒ残渣の量は検出不可能〜２００ｐｐｍである。一実施形態では、本開示の組成物中のＬｉＢｒ残渣の量は検出不可能〜１５０ｐｐｍである。一実施形態では、本開示の組成物中のＬｉＢｒ残渣の量は検出不可能〜１００ｐｐｍである。一実施形態では、本開示の組成物中のＬｉＢｒ残渣の量は１００ｐｐｍ〜２００ｐｐｍである。一実施形態では、本開示の組成物中のＬｉＢｒ残渣の量は２００ｐｐｍ〜３００ｐｐｍである。一実施形態では、本開示の組成物中のＬｉＢｒ残渣の量は３００ｐｐｍ〜４００ｐｐｍである。一実施形態では、本開示の組成物中のＬｉＢｒ残渣の量は４００ｐｐｍ〜５００ｐｐｍである。
【０１１４】
一実施形態では、純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片を有する本開示の組成物は、検出不可能なレベルのＮａ２ＣＯ３残渣を有する。一実施形態では、本開示の組成物中のＮａ２ＣＯ３残渣の量は１００ｐｐｍ未満である。一実施形態では、本開示の組成物中のＮａ２ＣＯ３残渣の量は２００ｐｐｍ未満である。一実施形態では、本開示の組成物中のＮａ２ＣＯ３残渣の量は３００ｐｐｍ未満である。一実施形態では、本開示の組成物中のＮａ２ＣＯ３残渣の量は４００ｐｐｍ未満である。一実施形態では、本開示の組成物中のＮａ２ＣＯ３残渣の量は５００ｐｐｍ未満である。一実施形態では、本開示の組成物中のＮａ２ＣＯ３残渣の量は６００ｐｐｍ未満である。一実施形態では、本開示の組成物中のＮａ２ＣＯ３残渣の量は７００ｐｐｍ未満である。一実施形態では、本開示の組成物中のＮａ２ＣＯ３残渣の量は８００ｐｐｍ未満である。一実施形態では、本開示の組成物中のＮａ２ＣＯ３残渣の量は９００ｐｐｍ未満である。一実施形態では、本開示の組成物中のＮａ２ＣＯ３残渣の量は１０００ｐｐｍ未満である。一実施形態では、本開示の組成物中のＮａ２ＣＯ３残渣の量は検出不可能〜５００ｐｐｍである。一実施形態では、本開示の組成物中のＮａ２ＣＯ３残渣の量は検出不可能〜４５０ｐｐｍである。一実施形態では、本開示の組成物中のＮａ２ＣＯ３残渣の量は検出不可能〜４００ｐｐｍである。一実施形態では、本開示の組成物中のＮａ２ＣＯ３残渣の量は検出不可能〜３５０ｐｐｍである。一実施形態では、本開示の組成物中のＮａ２ＣＯ３残渣の量は検出不可能〜３００ｐｐｍである。一実施形態では、本開示の組成物中のＮａ２ＣＯ３残渣の量は検出不可能〜２５０ｐｐｍである。一実施形態では、本開示の組成物中のＮａ２ＣＯ３残渣の量は検出不可能〜２００ｐｐｍである。一実施形態では、本開示の組成物中のＮａ２ＣＯ３残渣の量は検出不可能〜１５０ｐｐｍである。一実施形態では、本開示の組成物中のＮａ２ＣＯ３残渣の量は検出不可能〜１００ｐｐｍである。一実施形態では、本開示の組成物中のＮａ２ＣＯ３残渣の量は１００ｐｐｍ〜２００ｐｐｍである。一実施形態では、本開示の組成物中のＮａ２ＣＯ３残渣の量は２００ｐｐｍ〜３００ｐｐｍである。一実施形態では、本開示の組成物中のＮａ２ＣＯ３残渣の量は３００ｐｐｍ〜４００ｐｐｍである。一実施形態では、本開示の組成物中のＮａ２ＣＯ３残渣の量は４００ｐｐｍ〜５００ｐｐｍである。
【０１１５】
一実施形態では、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶解度は５０〜１００％である。一実施形態では、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶解度は６０〜１００％である。一実施形態では、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶解度は７０〜１００％である。一実施形態では、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶解度は８０〜１００％である。一実施形態では、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶解度は９０〜１００％である。一実施形態では、本開示の絹フィブロインベースの断片は水溶液に非溶解性である。
【０１１６】
一実施形態では、有機溶液中の本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の溶解度は５０〜１００％である。一実施形態では、有機溶液中の本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の溶解度は６０〜１００％である。一実施形態では、有機溶液中の本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の溶解度は７０〜１００％である。一実施形態では、有機溶液中の本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の溶解度は８０〜１００％である。一実施形態では、有機溶液中の本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の溶解度は９０〜１００％である。一実施形態では、本開示の絹フィブロインベースの断片は有機溶液に非溶解性である。
【０１１７】
一実施形態では、本開示の組成物を調製する方法の際の抽出温度は８４℃超である。一実施形態では、本開示の組成物を調製する方法の際の抽出温度は１００℃未満である。一実施形態では、本開示の組成物を調製する方法の際の抽出温度は８４℃〜１００℃である。一実施形態では、本開示の組成物を調製する方法の際の抽出温度は８４℃〜９４℃である。一実施形態では、本開示の組成物を調製する方法の際の抽出温度は９４℃〜１００℃である。
【０１１８】
以下の例を、説明される実施形態をいかに作製し使用するかということの完全な開示及び説明を当業者に提供するために示すが、これらは、本発明者らがそれらの発明と見なすものの範囲を限定しようとするものではなく、また、それらは、以下の実験が実行されたすべての又は唯一の実験であると示そうとするものでもない。使用される数字（例えば、量、温度など）に関して、精度を確保するように努めてきたが、いくらかの実験誤差及び偏差を算入すべきである。別段の指定のない限り、部は重量部であり、分子量は重量平均分子量であり、温度は摂氏温度であり、圧力は大気圧又はその近傍である。
【０１１９】
テキスタイルに絹コーティングをもたらすように、少なくとも部分的に、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液で表面処理されたテキスタイルが開示される。実施形態においては、本開示の絹コーティングは、スプレー缶で利用可能であり、消費者によっていずれのテキスタイルにスプレーされることができる。実施形態においては、本開示の絹コーティングを含むテキスタイルは、消費者に販売される。実施形態においては、本開示のテキスタイルは、アクションスポーツウェア／衣服を作製するのに用いられる。実施形態においては、本開示の絹コーティングは、衣服の裏布に位置する。実施形態においては、本開示の絹コーティングは、衣服の骨格、裏地、又は芯地に位置する。実施形態においては、衣服は、部分的に、本開示の絹コーティングされたテキスタイルから作られ、部分的に、コーティングされていないテキスタイルから作られる。実施形態においては、部分的に、絹コーティングされたテキスタイルから作られ、部分的に、コーティングされていないテキスタイルから作られる衣服は、コーティングされていない不活性合成材料と絹コーティング不活性合成材料とを組み合わせる。不活性合成材料の例としては、ポリエステル、ポリアミド、ポリアラミド、ポリテトラフルオロエチレン、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリウレタン、シリコーン、ポリウレタンとポリエチレングリコールとの混合物、超高分子量ポリエチレン、高性能ポリエチレン、及びこれらの混合物が挙げられるが、これらに限定されない。実施形態においては、部分的に絹コーティングされたテキスタイルから作られ、部分的にコーティングされていないテキスタイルから作られた衣服は、本開示の絹コーティングで少なくとも部分的に覆われたエラストマー材料を組み合わせる。実施形態においては、望ましい縮み又はしわになりにくい特性を達成するための、エラストマー材料に対する絹の割合を、変えることができる。
【０１２０】
実施形態においては、本開示の絹コーティングは、可視的である。実施形態においては、衣服に位置する本開示の絹コーティングは、肌温度の制御を助ける。実施形態においては、衣服に位置する本開示の絹コーティングは、肌から離れた流体輸送の制御を助ける。実施形態においては、衣服に位置する本開示の絹コーティングは、肌における生地からの擦過を低減させるため、肌に対して柔らかい感触を有する。実施形態においては、テキスタイルに位置する本開示の絹コーティングは、前記テキスタイルに対して、縮みにくさ、しわのなりにくさ、及び耐洗浄性の少なくとも１つを付与する特性を有する。実施形態においては、本開示の絹コーティングされたテキスタイルは、１００％機械洗浄及びドライクリーニングが可能である。実施形態においては、本開示の絹コーティングされたテキスタイルは、１００％防水性である。実施形態においては、本開示の絹コーティングされたテキスタイルは、しわになりにくい。実施形態においては、本開示の絹コーティングされたテキスタイルは、縮みになりにくい。実施形態においては、本開示の絹コーティングされたテキスタイルは、防水通気性且つ弾性である特質を有し、アクションスポーツウェアにおいて非常に望ましい多くの他の特質を持つ。実施形態においては、本開示の絹生地から製造された本開示の絹コーティングされたテキスタイルは、ＬＹＣＲＡブランドのスパンデックス繊維を更に含む。
【０１２１】
実施形態においては、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液で少なくとも部分的にコーティングされたテキスタイルは、通気性のある生地である。実施形態においては、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液で少なくとも部分的にコーティングされたテキスタイルは、耐水性の生地である。実施形態においては、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液で少なくとも部分的にコーティングされたテキスタイルは、縮みになりにくい生地である。実施形態においては、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液で少なくとも部分的にコーティングされたテキスタイルは、機械洗浄が可能な生地である。実施形態においては、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液で少なくとも部分的にコーティングされたテキスタイルは、しわになりにくい生地である。実施形態においては、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液で少なくとも部分的にコーティングされたテキスタイルは、水分及びビタミンを肌に提供する。
【０１２２】
実施形態においては、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液を用いて、テキスタイルをコーティングする。実施形態においては、溶液中の絹の濃度は、約０．１％〜約２０．０％の範囲に及ぶ。実施形態においては、溶液中の絹の濃度は、約０．１％〜約１５．０％の範囲に及ぶ。実施形態においては、溶液中の絹の濃度は、約０．５％〜約１０．０％の範囲に及ぶ。実施形態においては、溶液中の絹の濃度は、約１．０％〜約５．０％の範囲に及ぶ。実施形態においては、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液は、生地に直接適用される。若しくは、絹微粒子及び任意の添加剤は、生地をコーティングするのに用いられることができる。実施形態においては、（例えば、アルコールなどを）コーティングする前に、添加剤を本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液に添加し、更に材料特性を高めることができる。実施形態においては、本開示の絹コーティングは、パターンを有し、生地状の絹の特性を最適化することができる。実施形態においては、コーティングは、緊張及び／又は弛緩（ｌａｘ）下で生地に適用され、生地への浸透を変化させる。
【０１２３】
実施形態においては、本開示の絹コーティングは、紡績糸レベルで適用されることができ、紡績糸がコーティングされたら、生地を製造する。実施形態においては、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液は、繊維へ紡ぎ、絹生地及び／又は衣服業界では公知である他の材料との絹生地混合物を作ることができる。
【０１２４】
実施形態においては、生地を絹コーティングする方法は、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液のいずれかにおいて、生地の液浸を含む。実施形態においては、生地を絹コーティングする方法は、スプレーを含む。実施形態においては、生地を絹コーティングする方法は、化学蒸着を含む。実施形態においては、生地を絹コーティングする方法は、電界被覆を含む。実施形態においては、生地を絹コーティングする方法は、ナイフコーティングによって、本開示の純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液のいずれかを生地上へ広げることを含む。コーティングされた生地は、その後、空気乾燥させ、熱／空気気流下で乾燥させる、又は生地表面で架橋させることもできる。実施形態においては、乾燥工程は、添加剤及び／又は周囲条件によって硬化させることを含む。
【実施例】
【０１２５】
実施例１  溶解絹溶液から溶媒を除去するための接線流濾過（ＴＦＦ）
接線流濾過（ＴＦＦ）を使用することによって、様々な絹濃度％を作製した。すべての場合、１％絹溶液をインプット供給液として使用した。７５０〜１８，０００ｍＬの範囲の１％絹溶液を出発体積として使用した。溶液を、ＴＦＦにおいてダイアフィルトレーションにかけて臭化リチウムを除去した。指定された残留ＬｉＢｒレベルより低くなったら、溶液を限外濾過にかけて、水を除去して濃度を増大させた。以下の例を参照されたい。
７．３０％絹溶液：７．３０％絹溶液を、バッチ当たり１００ｇ絹繭の３０分間抽出バッチで開始して作製した。次いで、抽出した絹繊維を、１００℃オーブン中で１時間、１００℃  ９．３Ｍ  ＬｉＢｒを使用して溶解させた。バッチ当たり１００ｇの絹繊維を溶解させて、ＬｉＢｒ中、２０％の絹を作製した。次いで、ＬｉＢｒ中に溶解した絹を１％絹に希釈し、５ｕｍフィルターで濾過して大きな残骸を除去した。１５，５００ｍＬの１％の濾過絹溶液を、ＴＦＦのための出発体積／ダイアフィルトレーション体積として使用した。ＬｉＢｒが除去されたら、溶液を限外濾過にかけて体積をおよそ１３００ｍＬにした。次いで１２６２ｍＬの７．３０％絹を収集した。水を供給液に加えて、残りの溶液を除去するのを助け、次いで５４７ｍＬの３．９１％絹を収集した。
６．４４％絹溶液：６．４４％絹溶液を、バッチ当たり２５、３３、５０、７５及び１００ｇの絹繭のミックスの６０分間抽出バッチで開始して作製した。次いで、抽出した絹繊維を、１００℃オーブン中で１時間、１００℃  ９．３Ｍ  ＬｉＢｒを使用して溶解させた。絹繊維のバッチ当たり３５、４２、５０及び７１ｇを溶解させて、ＬｉＢｒ中に２０％の絹を作製し、一緒にした。次いで、ＬｉＢｒ中に溶解した絹を１％絹に希釈し、５ｕｍフィルターで濾過して大きな残骸を除去した。１７，０００ｍＬの１％の濾過絹溶液を、ＴＦＦのための出発体積／ダイアフィルトレーション体積として使用した。ＬｉＢｒが除去されたら、溶液を限外濾過にかけて体積をおよそ３０００ｍＬにした。次いで１４９０ｍＬの６．４４％絹を収集した。水を供給液に加えて、残りの溶液を除去するのを助け、次いで１４５４ｍＬの４．８８％絹を収集した。
２．７０％絹溶液：２．７０％絹溶液を、バッチ当たり２５ｇ絹繭の６０分間抽出バッチで開始して作製した。次いで、抽出された絹繊維を、１００℃オーブン中で１時間、１００℃  ９．３Ｍ  ＬｉＢｒを使用して溶解させた。バッチ当たり３５．４８ｇの絹繊維を溶解させて、ＬｉＢｒ中に２０％の絹を作製した。次いで、ＬｉＢｒ中に溶解した絹を１％絹に希釈し、５ｕｍフィルターで濾過して大きな残骸を除去した。１０００ｍＬの１％の濾過絹溶液を、ＴＦＦのための出発体積／ダイアフィルトレーション体積として使用した。ＬｉＢｒが除去されたら、溶液を限外濾過にかけて体積をおよそ３００ｍＬにした。次いで３１２ｍＬの２．７％絹を収集した。
【０１２６】
実施例２  絹ゲルの調製
【表１７】
2018500470.tif 000019
【０１２７】
絹とビタミンＣの比
サンプル１〜１０を、美容液ゲル化に対する絹とビタミンＣの比の効果を試験するために使用した。より少ないビタミンＣを有するサンプル１〜３は、サンプル４及び５より急速にゲル化した。他のすべての条件は一定に保持した。より少ないビタミンＣを有するサンプル６〜８はサンプル９及び１０より急速にゲル化した。他のすべての条件は一定に保持した。絹とビタミンＣの比を低下させる（ビタミンＣの量を増大させる）と、ゲル創出までの時間が長くなると結論づけられる。少量のビタミンＣでの比では、ゲル創出までの日数はそれほど変化しなかった。
【０１２８】
物理的刺激
サンプル３及び１１を、美容液ゲル化に対する物理的刺激の効果を試験するために使用した。各サンプルを同じ条件下で調製した。ビタミンＣを添加した後、サンプル１１を、約３分間強く振とうさせた。３及び１１の処理はそのほかは同じであった。振とうにより気泡が生じたが、これは、ゲル創出時間をそれほど変化させなかった。
【０１２９】
温度処理
サンプル１、３、６、８、Ｏ−１、Ｏ−２、Ｏ−３及びＯ−４を、美容液ゲル化時間に対する温度処理の効果を試験するために使用した。サンプル１、６、Ｏ−１及びＯ−２は、温度処理以外は同じであった。サンプル３、８、Ｏ−３及びＯ−４は、温度処理以外は同じであった。２つのグループは絹とビタミンＣの比が異なっている。美容液ゲル化までの時間は温度処理と直接関係しており、より高い温度はより急速な美容液ゲル化をもたらした。
【０１３０】
溶液体積
サンプル１、Ｍ及びＤを、美容液ゲル化時間に対する溶液体積の効果を試験するために使用した。サンプルＭ及びＤは、溶液体積が増大していることだけがサンプル１と異なっている。サンプルＭ及びＤは５日間でゲル化したが、サンプル１は８日間でゲル化した。サンプルＭ及びＤはゲル化したその日にゲル化していることが明確に分かったが、サンプル１は週末にかかってゲル化した。
【０１３１】
添加剤
サンプルＥ１、Ｅ２、Ｅ３、Ｅ４、Ｌ１、Ｌ２、Ｌ３、Ｌ４、Ｌ５、ジャー２、Ｒ１、ＲＯ−１及びＲＯ−２を、美容液ゲル化時間に対する添加剤の効果を試験するために使用した。サンプルＥ１〜４はビタミンＥを含有していた。サンプルＥ１及びＥ２だけはビタミンＣを含有し、これら２つのサンプルだけがゲル化した。ゲルになるように溶液にビタミンＥを添加することができるが、ゲルを創出させるためには別の添加剤を必要とするようである。サンプルＬ１〜５はレモン汁の形態を含有していた。サンプルＬ１及びＬ４はレモンから直接の絞り汁を有し、サンプルＬ２、Ｌ３及びＬ５はプラスチック製レモン容器からのレモン汁を含有していた。サンプルＬ４及びＬ５はビタミンＣを有していないが、他のすべてのサンプルはビタミンＣを有した。ゲル化したすべてのサンプルは、レモン汁がそれ自体でゲルを創出できることを示している。レモン汁の量及びレモン汁の種類は、ゲル化時間に対してほとんど影響を及ぼさなかった。サンプルジャー２は、最初に添加したとき卵白様の物質を生成する、レモングラス油を含有していた。このサンプルもビタミンＣを有したが、ゲル化時間は他のビタミンＣサンプルより大幅に急速であった。サンプルＲ１は、可溶性のようであるローズマリー油並びにビタミンＣを含有していた。サンプルは、ビタミンＣだけを含む他のサンプルと同様のタイムフレームでゲル化した。サンプルＲＯ−１及びＲＯ−２はバラ油を含有し、ＲＯ−１だけはビタミンＣを有した。ＲＯ−１だけがゲル化した。これは、バラ油は、それ自体ではゲルを急速に創出しないことを示している。両方の場合、バラ油は非混和性であり、黄色の気泡として目視可能であった。
【０１３２】
絹フィブロインベースの断片水溶液と精油は非混和性の液体である。一実施形態では、その溶液中に油を捕捉することなく、絹フィブロインベースの断片溶液の芳香を増大させるために、撹拌棒を使用して、溶液を精油と混合する。撹拌棒を、混合液中でいくらかの乱流が認められるような速度で回転させ、芳香性精油と溶液中の分子の接触を引き起こさせ、この溶液に香りを付与する。溶液からの生成物のキャスティングの前に、混合を停止し、その油が溶液の上部に分離してくるようにする。その溶液の底部から最終生成物中に分散すると、最終生成物中に目視できる精油なしで、芳香が可能になる。
【０１３３】
或いは、絹フィブロインベースの溶液と精油を、追加の構成要素及び／又は乳化剤を用いるか用いないで一緒にして、両方の構成要素を含有する組成物を作製することができる。
【０１３４】
一実施形態では、上述したような溶液の混合は、その溶液を、ゲル処方物を作製するために使用する場合、ゲル化時間を短縮することができる。
【０１３５】
容器
サンプルＴ１及びジャー１を、美容液ゲル化時間に対するキャスティング容器の効果を試験するために使用した。ジャー１をガラスジャー中へキャスティングし、Ｔ１はアルミ管中へキャスティングした。両方のサンプルはゲル化したが、美容液ゲル化時間に影響は及ぼさなかった。
【０１３６】
まとめ
ゲル溶液のための絹溶液のすべての処理は、別段の言及のない限り、室温での円錐管中において行った。絹とビタミンＣの比は溶液がゲル化する能力に影響を及ぼし、１：２超の比はゲル化せず、１：２の比は、他のより低い比（５：１、２．５：１、１：１）より２倍長くかかった。温度はゲル創出時間に影響を及ぼし、より高い温度はより急速なゲル時間をもたらした。５０℃処理は２日間という速さでゲル化し、３７℃処理は３日間という速さでゲル化し、室温処理は５〜８日間でゲル化し、冷蔵庫中に貯蔵したものはゲル化するのに少なくとも３９日間かかった。ゲル創出に対する添加剤の効果はその添加剤に依存した。ビタミンＥ、ローズマリー油及びバラ油はすべて、ゲル創出に対して影響を及ぼさなかった。これらの添加剤のそれぞれは、ゲル化を防止しないか、又はゲル化までの時間に影響を及ぼさなかった。それぞれはまた、ゲル化するのにビタミンＣの存在を必要とした。新鮮なレモンからのレモン汁、プラスチック製レモン容器からの予め絞ったレモン汁及びレモングラス油はゲル創出に影響を及ぼした。理論に拘泥するわけではないが、これらの添加剤の結果としてのより低いｐＨが、ゲル化時間の短縮に添加剤が影響を及ぼした理由であると考えられる。両方のタイプのレモン汁は、ビタミンＣの存在なしでゲル化を引き起こすことができた。これはビタミンＣと同じ日数で起こった。レモングラス油は、ゲル化までの日数を２〜３日間に短縮することができた。レモングラス油及びバラ油以外のすべての添加剤は、可溶性のようである。バラ油は黄色気泡中に留まり、レモングラス油は部分的に可溶性であり、卵白様の塊を形成した。一実施形態では、完全には可溶性ではない油は、依然として、ゲル内に添加剤として懸濁している可能性がある。溶液をその中にキャスティングされた容器を振とうさせることによる物理的刺激、及び溶液体積は、ゲル化時間に影響は及ぼさなかった。
【０１３７】
【表１８】
2018500470.tif 000020
【０１３８】
実施例３  絹ゲルの調製
表１９、表２０、表２１、及び表２２にしたがって、更なるゲルを調製することができる。
【０１３９】
【表１９】
2018500470.tif 000021
【０１４０】
【表２０】
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【０１４１】
【表２１】
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【０１４２】
【表２２】
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【０１４３】
本開示のゲルを、約０．５％〜約８％絹溶液で作製することができる。本開示のゲルを、約０．６７％〜約１５％ｗ／ｖの濃度のアスコルビルグルコシドで作製することができる。本開示のゲルは清澄／白色な色である。本開示のゲルは、容易に拡がり、皮膚に吸収される稠度を有することができる。本開示のゲルは、塗布後に、目視可能な残留物又は油っぽい感触をもたらさないことが可能である。本開示のゲルは、経時的に茶色っぽくなることはない。
【０１４４】
本開示の絹溶液を２％に希釈することによって、精油を含む絹ゲルを調製した。ビタミンＣをその溶液に加え、溶解させた。精油を加え、撹拌し溶解させた。溶液をジャーに一定分量で入れた。
【０１４５】
実施例４  水溶性絹溶液を用いたコーティング生地
【表２３】
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【０１４６】
【表２４】
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【０１４７】
生地及び紡績糸のサンプルへの絹溶液及び絹ゲルの適用
プラスチック容器に、３つの異なる生地材料（綿、ポリエステル、及びナイロン／ＬＹＣＲＡ（登録商標））から、それぞれ、３つの直径５０ｍｍの生地サンプルを置いた。約０．３ｍＬの約５．８％の絹フィブロイン溶液を１ｍＬのシリンジ及び１８ゲージニードルを用いて、各材料の２つのサンプルに堆積させ、約１分間静置した。その後、１ｍＬのシリンジ及び３０ゲージニードルを用いて、約０．３ｍＬの変性アルコール（メタノール及びエタノールを含む）を、各材料の絹がコーティングされたサンプルの１つに堆積した。
【０１４８】
追加の実験において、ローズマリー精油を含む絹ゲル（水、絹、アスコルビルグルコシド、ローズマリー精油）をチップに回収し、２つの４００ｕｍテンセル紡績糸の半分の長さに適用した。その後、サンプルの１つは、約０．３ｍＬのアルコールに濡らした。
【０１４９】
絹溶液浸漬試験
濃度が異なる絹フィブロイン溶液に、ポリエステル生地サンプルを浸した。インキュベーターにおいて、空気流で、ホイルにサンプルを置き、約２２．５℃で約１５．５時間乾燥させた。絹コーティング前後における質量の変化を測定した。
【０１５０】
【表２５】
2018500470.tif 000027
【０１５１】
絹溶液スプレー試験
スプレー試験を行い、ポリエステル生地にスプレーされた絹フィブロイン溶液の風合いの影響を実証した。スプレーガンを用いて、約１０インチの距離から約０．５％絹フィブロイン溶液を４インチ×４インチ平方のポリエステル生地に適用した。左から右及び右から左に、３パス完了させた（全部で６パス）。５０℃のオーブンで、アルミニウムホイル上に、ウォーターバスを通して、約１．５時間、サンプルを置いた。第２のポリエステル生地サンプルを用いて、約５．８％絹フィブロイン溶液のスプレー適用によって、上記方法を繰り返した。０．５％又は５．８％溶液のいずれかを用いてスプレーされたサンプルにおいて、材料の風合いの変化は見られなかった。０．５％又は５．８％溶液のいずれかを用いてスプレーされたサンプルにおいて、材料の滑らかさにおける知覚的な増加は、観察された。
【０１５２】
実施例５  最適化された生地コーティング工程
下記により詳細に記載されるように、表２６に記載のコーティング工程を用いて、性能試験のための複数の生地サンプルを作製した。
【０１５３】
【表２６−１】
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【表２６−２】
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【表２６−３】
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【表２６−４】
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【０１５４】
上記に記載されたコーティング工程を用いて作製された製品について、累積一方向輸送能力（ａｃｃｕｍｕｌａｔｉｖｅ  ｏｎｅ  ｗａｙ  ｔｒａｎｓｐｏｒｔ  ｃａｐａｂｉｌｉｔｙ）（又は指数）及びＡｓｓｏｃｉａｔｉｏｎ  ｏｆ  Ｔｅｘｔｉｌｅ，  Ａｐｐａｒｅｌ  ＆  Ｍａｔｅｒｉａｌｓ  Ｐｒｏｆｅｓｓｉｏｎａｌｓ（ＡＡＴＣＣ）試験方法１９５−２０１２を用いた、テキスタイル生地の液体水分管理特性の測定、評価、及び分類における他の特性を試験した。試験方法の詳細は、ＡＡＴＣＣから利用可能であり、方法と算出の概要は、本明細書に提供される。吸収率（ＡＲＴ）（上部表面）及び（ＡＲＢ）（下部表面）は、試験の間の含水量の初期変化の間における試料の上部及び下部表面における液体水分吸収の平均速度として、定義される。累積一方向輸送能力（Ｒ）は、時間に対する、試料の上部及び下部表面の液体水分含量のカーブの面積間の差として定義される。用途を試験するための下部表面（Ｂ）は、低い電気センサーに対して置かれた試料側であり、着用されたときの衣服又は用いられる製品の外側の曝された表面となる生地側として定義される。用途を試験するための上部表面（Ｔ）は、試料が低い電気センサー上に置かれたときに、上のセンサーに対向する試料側として定義される。これは、衣服が着用される又は製品が用いられるときに肌に接触する生地側である。最大湿潤半径（ＭＷＲＴ）及び（ＭＷＲＢ）（ｍｍ）は、上部及び下部表面上で測定された最も大きいリングの半径として、定義される。液体水分管理試験のための水分管理は、発汗又は水分（快適性に関する）などの水性液体の設計された又は固有の輸送として、定義され、液体及び水の蒸気形態のいずれも含む。３つの測定された性能の特質（下部表面（ＡＲＢ）上の液体水分吸収率、一方向液体輸送能力（Ｒ）、及び下部表面（ＳＳＢ）上の最大液体水分展開速度）を組み合わせることで算出された、総合（液体）水分マネジメント能力（ＯＭＭＣ）である液体水分を輸送するための生地の総合能力の指数。展開速度（ＳＳｉ）は、試験溶液を垂らした試料の中心から最大湿潤半径までの湿潤する表面の累積速度として定義される。全含水量（Ｕ）（％）は、上部及び下部表面のパーセント含水量の合計として定義される。湿潤時間（ＷＴＴ）（上部表面）及び（ＷＴＢ）（下部表面）は、試験開始後に、試料の上部及び下部表面が湿潤し始めたときの時間を秒で定義したものである。
【０１５５】
水分管理テスター（ＭＭＴ）を用いて、試験を実行する。累積一方向液体輸送能力（Ｒ）は、下記の式で算出される。
［面積（ＵＢ）−面積（ＵＴ）］／全試験時間
ＯＭＭＣは、下記の式で算出される。
ＯＭＭＣ＝Ｃ１＊ＡＲＢ＿ｎｄｖ＋Ｃ２＊Ｒｎｖｄ＋Ｃ３＊ＳＳＢ＿ｎｄｖ
式中、Ｃ１、Ｃ２、及びＣ３は、重量値であり、＊のＡＲＢ＿ｎｄｖ、Ｒｎｄｖ、及びＳＳＢ＿ｎｄｖについては、（ＡＲＢ）＝吸収率；（Ｒ）＝一方向輸送能力、及び（ＳＳＢ）＝展開速度である。対象とするこれらのパラメーターの詳細な算出及び他のパラメーターは、ＡＡＴＣＣ試験法１９５−２０１２に提供される。
【０１５６】
用いられたサンプルの記載は、表２７に提供される。
【０１５７】
サンプルの記載
【表２７】
2018500470.tif 000032
【０１５８】
試験の結果を図５７Ａ〜図８６Ｂが記載され、累積一方向輸送能力（指数）及び総合水分マネジメント能力に関しての絹コーティングされた生地の優れた性能を含む、絹コーティングされた生地の優れた性能を示す。
【０１５９】
実施例６  生地における絹コーティングの抗菌特性
絹コーティングの抗菌特性は、下記４つの材料：
・綿／ＬＹＣＲＡジャージー（１５０５１２０１）；
・１％絹フィブロイン溶液（ｓｆｓ）を含む綿／ＬＹＣＲＡジャージー（バスコーティング）（１５０７０７０１）；
・最終セッティング後のポリエステル／ＬＹＣＲＡ仕上げ（１５０４２００３）
・１％ｓｆｓを含むポリエステル／ＬＹＣＲＡ半仕上げ（バスコーティング）（１５０７０７０２）
で試験した（ＬＹＣＲＡは、ポリエステル−ポリウレタンコポリマーの商標名である）。テキスタイル材料における抗菌性仕上げの評価については、ＡＡＴＣＣ試験法１００−２０１２を用いた。試験法の詳細は、ＡＡＴＣＣから利用可能である。簡潔に、試験は、成長培地として、トリプチックソイブロス、４層のサンプルサイズ、高圧蒸気滅菌、中和のためのツイーン（Ｔｗｅｅｎ）を含む１００ｍＬのレーゼンブロス、１〜２×１０５ＣＦＵ／ｍＬの目的接種レベル、接種（ｉｎｏｃｕｌｅｎｔ）キャリア及び希釈培地としてニュートリエントブロス、１８〜２４時間の接触時間、及び３７＋／−２℃の温度を用いて行った。
【０１６０】
試験の結果は、表２８にまとめられ、図８７〜図９２に示され、絹コーティングされた生地の優れた抗菌性能を示す。
【０１６１】
抗菌試験結果
【表２８】
2018500470.tif 000033
【０１６２】
実施例７  絹コーティングを有する生地の調製方法
約６ｋＤａ〜約１６ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液を調製するための方法は、絹供給源を、約３０分間〜約６０分間の処理時間の間、炭酸ナトリウムの沸騰（１００℃）水溶液に添加することによって、絹供給源を脱ガムするステップと、その溶液からセリシンを除去して、検出不可能なレベルのセリシンを含む絹フィブロイン抽出物を作製するステップと、その絹フィブロイン抽出物から溶液を排出させるステップと、その絹フィブロイン抽出物を、約６０℃〜約１４０℃の範囲の臭化リチウム溶液中に絹フィブロイン抽出物を入れたときの出発温度を有する臭化リチウムの溶液中に溶解するステップと、その絹フィブロイン−臭化リチウムの溶液を、約１４０℃の温度を有するオーブン中で少なくとも１時間維持するステップと、臭化リチウムをその絹フィブロイン抽出物から除去するステップと、絹タンパク質断片の水溶液を作製するステップとを含み、その水溶液は、約６ｋＤａ〜約１６ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する断片を含み、純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液は約１．５〜約３．０の範囲の多分散性を含む。本方法は、溶解ステップの前に、絹フィブロイン抽出物を乾燥するステップを更に含み得る。純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液は、高速液体クロマトグラフィー臭化リチウムアッセイを使用して測定される３００ｐｐｍ未満の臭化リチウム残渣を含み得る。純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液は、高速液体クロマトグラフィー炭酸ナトリウムアッセイを使用して測定される１００ｐｐｍ未満の炭酸ナトリウム残渣を含み得る。本方法は、治療剤を、純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液に添加するステップを更に含み得る。本方法は、酸化防止剤又は酵素の１つから選択される分子を、純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液に添加するステップを更に含み得る。本方法は、ビタミンを、純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液に添加するステップを更に含み得る。そのビタミンは、ビタミンＣ又はその誘導体であってよい。本方法は、αヒドロキシ酸を、純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液に添加するステップを更に含み得る。αヒドロキシ酸は、グリコール酸、乳酸、酒石酸及びクエン酸からなる群から選択することができる。本方法は、約０．５％〜約１０．０％の濃度のヒアルロン酸又はその塩形態を、純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液に添加するステップを更に含み得る。本方法は、酸化亜鉛及び二酸化チタンの少なくとも１つを添加するステップを更に含み得る。
【０１６３】
約１７ｋＤａ〜約３８ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液を調製するための方法は、絹供給源を、約３０分間〜約６０分間の処理時間の間、炭酸ナトリウムの沸騰（１００℃）水溶液に添加し、それによって脱ガムするステップと、その溶液からセリシンを除去して、検出不可能なレベルのセリシンを含む絹フィブロイン抽出物を作製するステップと、その絹フィブロイン抽出物から溶液を排出させるステップと、その絹フィブロイン抽出物を、約８０℃〜約１４０℃の範囲の臭化リチウム溶液中に絹フィブロイン抽出物を入れたときの出発温度を有する臭化リチウムの溶液中に溶解するステップと、その絹フィブロイン−臭化リチウムの溶液を、約６０℃〜約１００℃の範囲の温度を有する乾燥オーブン中で少なくとも１時間維持するステップと、臭化リチウムをその絹フィブロイン抽出物から除去するステップと、純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液を作製するステップとを含み、純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片のその水溶液は、約１０ｐｐｍ〜約３００ｐｐｍの臭化リチウム残渣を含み、その絹タンパク質断片の水溶液は、約１０ｐｐｍ〜約１００ｐｐｍの炭酸ナトリウム残渣を含み、純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片のその水溶液は、約１７ｋＤａ〜約３８ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する断片を含み、純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片のその水溶液は、約１．５〜約３．０の範囲の多分散性を含む。本方法は、溶解ステップの前に、絹フィブロイン抽出物を乾燥するステップを更に含み得る。純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液は、高速液体クロマトグラフィー臭化リチウムアッセイを使用して測定される３００ｐｐｍ未満の臭化リチウム残渣を含み得る。純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液は、高速液体クロマトグラフィー炭酸ナトリウムアッセイを使用して測定される１００ｐｐｍ未満の炭酸ナトリウム残渣を含み得る。本方法は、治療剤を、純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液に添加するステップを更に含み得る。本方法は、酸化防止剤又は酵素の１つから選択される分子を、純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液に添加するステップを更に含み得る。本方法は、ビタミンを、純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液に添加するステップを更に含み得る。そのビタミンは、ビタミンＣ又はその誘導体であってよい。本方法は、αヒドロキシ酸を、純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液に添加するステップを更に含み得る。αヒドロキシ酸は、グリコール酸、乳酸、酒石酸及びクエン酸からなる群から選択することができる。本方法は、約０．５％〜約１０．０％の濃度のヒアルロン酸又はその塩形態を、純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液に添加するステップを更に含み得る。本方法は、酸化亜鉛及び二酸化チタンの少なくとも１つを添加するステップを更に含み得る。
【０１６４】
約３９ｋＤａ〜約８０ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液を調製するための方法であって、絹供給源を、約３０分間の処理時間の間、炭酸ナトリウムの沸騰（１００℃）水溶液に添加し、その結果、脱ガムをもたらすステップと、その溶液からセリシンを除去して、検出不可能なレベルのセリシンを含む絹フィブロイン抽出物を作製するステップと、その絹フィブロイン抽出物から溶液を排出させるステップと、その絹フィブロイン抽出物を、約８０℃〜約１４０℃の範囲の臭化リチウム溶液中に絹フィブロイン抽出物を入れたときの出発温度を有する臭化リチウムの溶液中に溶解するステップと、その絹フィブロイン−臭化リチウムの溶液を、約６０℃〜約１００℃の範囲の温度を有する乾燥オーブン中で少なくとも１時間維持するステップと、臭化リチウムをその絹フィブロイン抽出物から除去するステップと、純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液を作製するステップとを含み、純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片のその水溶液が、約１０ｐｐｍ〜約３００ｐｐｍの臭化リチウム残渣、約１０ｐｐｍ〜約１００ｐｐｍの炭酸ナトリウム残渣、約４０ｋＤａ〜約６５ｋＤａの範囲の平均の重量平均分子量を有する断片を含み、純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片のその水溶液が、約１．５〜約３．０の範囲の多分散性を含む方法を開示する。本方法は、溶解ステップの前に、絹フィブロイン抽出物を乾燥するステップを更に含み得る。純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液は、高速液体クロマトグラフィー臭化リチウムアッセイを使用して測定される３００ｐｐｍ未満の臭化リチウム残渣を含み得る。純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液は、高速液体クロマトグラフィー炭酸ナトリウムアッセイを使用して測定される１００ｐｐｍ未満の炭酸ナトリウム残渣を含み得る。本方法は、治療剤を、純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液に添加するステップを更に含み得る。本方法は、酸化防止剤又は酵素の１つから選択される分子を、純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液に添加するステップを更に含み得る。本方法は、ビタミンを、純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液に添加するステップを更に含み得る。そのビタミンは、ビタミンＣ又はその誘導体であってよい。本方法は、αヒドロキシ酸を、純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液に添加するステップを更に含み得る。αヒドロキシ酸は、グリコール酸、乳酸、酒石酸及びクエン酸からなる群から選択することができる。本方法は、約０．５％〜約１０．０％の濃度のヒアルロン酸又はその塩形態を、純粋な絹フィブロインベースのタンパク質断片の水溶液に添加するステップを更に含み得る。本方法は、酸化亜鉛及び二酸化チタンの少なくとも１つを添加するステップを更に含み得る。
【０１６５】
実施例８  ポリエステルの絹コーティングの特性評価
ポリエステルの絹コーティングの研究における結果のまとめを表２９及び表３０に示した。図９３及び図９４に示される結果は、累積一方向輸送指数及びＯＭＭＣ性能が、６０回の洗浄サイクルでも維持されることを示す。追加の試験結果を図９５〜図１０２に示す。図１０３〜図１０４に示されるように、絹コートされたポリエステル生地の抗菌性能は、２５〜５０洗浄サイクルまで維持される。結果は、水分管理特性における驚くべき改善及び改善された特性が多くの洗浄サイクルを切り抜けるという驚くべき結果を示す。
【０１６６】
１％絹溶液コーティングを含む半仕上げのポリエステルの試験結果
【表２９】
2018500470.tif 000034
【０１６７】
シルクコーティングのないウィッキング仕上げポリエステルの試験結果
【表３０】
2018500470.tif 000035
【０１６８】
実施例９  ポリエステル生地の絹コーティングの特性評価
２ｋＶ加速電圧で操作されたＨｉｔａｃｈｉＳ−４８００電界放出ＳＥＭ（ＦＥ−ＳＥＭ）を用いて、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）分析を行った。各サンプルからの一片をカミソリの刃を用いて分割し、アルミニウムＳＥＭ試料台の上に据え付けたカーボン粘着テープ上に置いた。表面電荷の蓄積を最小限にするために、約２ｎｍ厚みのイリジウムのコーティングを、スパッタ堆積を介して適用した。
【０１６９】
ＳＥＭ試験で用いられたサンプルは、表３１に記載される。生地サンプルのＳＥＭ顕微鏡写真は、図１０５〜図１６７に示される。
【０１７０】
走査型電子顕微鏡及び光学プロフィロメトリーによって試験された生地サンプル
【表３１】
2018500470.tif 000036
【０１７１】
生地ＳＥＭ結果は、絹溶液が、個々のポリエステル繊維に沿って、又はその間において、非常にはっきりと堆積されたことを示す。０．１％絹溶液の使用は、１．０％絹溶液よりもコーティングが少ない。４１ｋＤａの平均分子量を有する０．１％絹溶液に対するバスの使用は、大きく、滑らかな特徴を備えた繊維に沿った均一なコーティングとなる。４１ｋＤａの平均分子量を有する０．１％絹溶液に対するスプレーの使用は、繊維に沿ったコーティング及び繊維間の結合された、網状のコーティングとなる。１１ｋＤａの平均分子量を有する０．１％絹溶液に対するスプレーの使用は、小さく、点状の／畝のある（ｒｉｂｂｅｄ）特徴を備えた、繊維に沿って均一なコーティングとなる。１１ｋＤａの平均分子量を有する０．１％絹溶液に対するステンシルの使用は、繊維に沿って、コーティングされた側とコーティングされていない側との間に明瞭な輪郭及びエッジを有するコーティングとなる。４１ｋＤａの平均分子量を有する１．０％絹溶液に対するバスの使用は、繊維に沿った厚みのあるコーティング及び繊維間の結合された、網状のコーティングとなる。１１ｋＤａの平均分子量を有する１．０％絹溶液に対するバスの使用は、個々の繊維の全てのサイドに沿ったコーティングとなる。コーティングは、多くの単一点突出を有して、表面上で均一のように見える。４１ｋＤａの平均分子量を有する１．０％絹溶液に対するスプレーの使用は、繊維に沿ったコーティング及び繊維間の結合された網状のコーティングとなり、０．１％絹溶液を用いて観察されたものよりも厚みがあった。４１ｋＤａの平均分子量を有する１．０％絹溶液に対するステンシルの使用は、繊維に沿って、及び繊維間のコーティングとなり、前記コーティングは、整然として見える。
【０１７２】
ＳＥＭ結果は、絹コーティングによって、生地の繊維に対して、平らで、薄く、均一なコーティングとして適用されたことを実証する。これは、任意の添加剤又は架橋を用いることなく、水ベースの送達系を用いて、絹コーティングは、繊維に適用されたという驚くべき結果を実証する。
【０１７３】
実施例１０  ポリエステル膜における絹コーティングの特性評価
膜サンプルは、表３２に記載される。これらの膜からのＳＥＭ画像は、図１６８〜図２３７に示される。
【０１７４】
走査型電子顕微鏡及び光学プロフィロメトリーによって試験された膜サンプル
【表３２】
2018500470.tif 000037
【０１７５】
結果は、絹コーティングが均一に適用されることを示す。コーティングされたポリエステル膜の特性評価又はトポロジーについて、観察された変動は、殆どない又は全くない。驚くべきことに、コーティングは、平らで、均一で、薄い。更に驚くべきことに、任意の添加剤又は架橋を用いることなく、水ベースの系を用いて、絹が繊維にコーティングされた。
【０１７６】
Ｚｙｇｏ  Ｎｅｗ  Ｖｉｅｗ  ６２００プロフィロメーターを用いて、光学プロファイリングを実行した。各サンプルの２つの部位を無作為に選択し、１０倍の拡大率で測定した。結果を図２４１〜図２６４に示す。結果は、絹コーティングされたサンプルが絹フィブロインの均一の堆積を有することを示す。コントロールで観察された表面粗さの特徴は、マイラー膜における絹コーティングの後、明らかであり、マイラーにコンフォーマルコーティングを形成する比較的薄い絹の膜の存在と一貫している。結果は、コーティングの均一性を実証し、絹が別々の部位にステンシル加工する（ｓｔｅｎｃｉｌｅｄ）ことが可能であることを実証する。
【０１７７】
接触プロフィロメトリを行い、断面サンプルをＳＥＭによって調査した。結果を図２６５〜図２６８に示す。サンプルＦＩＬ−１０−ＳＰＲＡＹ−Ｂ−１０ＭＹＬに関しては、分析した４つの部位についての厚みは、約２６０ｎｍ〜約８５０ｎｍの範囲に渡った。サンプルＦＩＬ−１０−ＢＡＴＨ−Ｂ−０ｌＭＹＬに関しては、コーティングは、４つの部位において約１４０ｎｍ〜約４００ｎｍの範囲に渡った。断面からのＳＥＭ画像は、約５００ｎｍを計測する断面を有するサンプルＦＩＬ−１０−ＳＰＲＡＹ−Ｂ−１０ＭＹＬにおける１つの部位及び約１８０ｎｍを計測するＦＩＬ−１０−ＢＡＴＨ−Ｂ−０ｌＭＹＬにおけるもので、同様の傾向を示す。
【０１７８】
実施例１１  高分子量を有する絹フィブロイン溶液の調製
高分子量を有する絹フィブロイン溶液の調製は、表３３に示される。
【０１７９】
絹フィブロイン溶液の調製及び特性
【表３３】
2018500470.tif 000038
【０１８０】
実施例１２  天然生地における絹コーティング
絹フィブロイン溶液を含む天然生地のコーティングとその特性は、表３４、表３５、図２６９、及び図２７０に示される。結果は、絹フィブロイン溶液がＬＵＯＮ及びＰＯＷＥＲ  ＬＵＸＴＲＥＭＥを含む綿−Ｌｙｒｃａ天然生地をコーティングすることができることを実証する。
【０１８１】
絹フィブロインコーティング生地
【表３４】
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【０１８２】
絹フィブロインコーティング生地の試験結果
【表３５】
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【０１８３】
本明細書で引用したすべての特許、特許出願及び公開されている文献は、その全体が参照により本明細書に組み込まれる。本開示の方法をその特定の実施形態に関連して説明してきたが、さらなる改変が可能であることを理解されよう。更に、本出願は、本開示の方法が関係する当業界の公知又は慣用的な実務内にあるような本開示からの逸脱を含む、本開示の方法の任意の変形、使用又は適応を包含するものである。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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【図１７】
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【図１８】
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【図１９】
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【図２０】
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【図２１】
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【図２２】
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【図２３】
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【図２４】
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【図２５】
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【図２６】
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【図２７】
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【図２８】
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【図２９】
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【図３０】
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【図３１】
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【図３２】
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【図３３】
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【図３４】
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【図３５】
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【図３６】
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【図３７】
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【図３８】
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【図３９】
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【図４０】
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【図４１】
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【図４２】
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【図４３】
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【図４４】
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【図４５】
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【図４６】
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【図４７】
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【図４８】
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【図４９】
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【図５０】
2018500470.tif 000090
【図５１】
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【図５２】
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【図５３】
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【図５４】
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【図５５】
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【図５６】
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【図５７Ａ】
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【図５７Ｂ】
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【図５７Ｃ】
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【図５７Ｄ】
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【図５８Ａ】
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【図５８Ｂ】
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【図５８Ｃ】
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【図５８Ｄ】
2018500470.tif 000104
【図５９Ａ】
2018500470.tif 000105
【図５９Ｂ】
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【図５９Ｃ】
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【図５９Ｄ】
2018500470.tif 000108
【図６０Ａ】
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【図６０Ｂ】
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【図６０Ｃ】
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【図６０Ｄ】
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【図６１Ａ】
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【図６１Ｂ】
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【図６１Ｃ】
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【図６１Ｄ】
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【図６２Ａ】
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【図６２Ｂ】
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【図６３Ａ】
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【図６３Ｂ】
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【図６４Ａ】
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【図６４Ｂ】
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【図６５Ａ】
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【図６５Ｂ】
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【図６６Ａ】
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【図６６Ｂ】
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【図６７Ａ】
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【図６７Ｂ】
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【図６８Ａ】
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【図６８Ｂ】
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【図６９Ａ】
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【図６９Ｂ】
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【図７０Ａ】
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【図７０Ｂ】
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【図７１Ａ】
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【図７１Ｂ】
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【図７２Ａ】
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【図７２Ｂ】
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【図７２Ｃ】
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【図７３Ａ】
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【図７３Ｂ】
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【図７３Ｃ】
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【図７４Ａ】
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【図７４Ｂ】
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【図７４Ｃ】
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【図７５Ａ】
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【図７５Ｂ】
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【図７５Ｃ】
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【図７６Ａ】
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【図７６Ｂ】
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【図７６Ｃ】
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【図７７Ａ】
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【図７７Ｂ】
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【図７８Ａ】
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【図７８Ｂ】
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【図７９Ａ】
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【図７９Ｂ】
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【図８０Ａ】
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【図８０Ｂ】
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【図８１Ａ】
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【図８１Ｂ】
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【図８２Ａ】
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【図８２Ｂ】
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【図８３Ａ】
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【図８３Ｂ】
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【図８４Ａ】
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【図８４Ｂ】
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【図８５Ａ】
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【図８５Ｂ】
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【図８６Ａ】
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【図８６Ｂ】
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【図８７】
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【図８８】
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【図８９】
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【図９０】
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【図９１】
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【図９２】
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【図９３】
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【図９４】
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【図９５】
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【図９６】
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【図９７】
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【図９８】
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【図９９】
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【図１００】
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【図１０１】
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【図２５０】
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【図２６０】
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【図２６１】
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【図２６２】
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【図２６３】
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【図２６４】
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【図２６５】
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【図２６６】
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【図２６９】
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【図２７０】
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【国際調査報告】
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