【手続補正書】
【提出日】平成22年6月11日(2010.6.11)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
少なくとも一種の一般式（Ｉ）の遷移金属−カルベン錯体を含むことを特徴とする有機発光ダイオード：
【化１】
2009541431.tif 000001
式中、記号は、それぞれ以下の通りである：
Ｍ１は、元素周期律表（ＣＡＳ版）のＩＩＢ、ＩＩＩＢ、ＩＶＢ、ＶＢ、ＶＩＢ、ＶＩＩＢ、ＶＩＩＩ族の遷移金属とＣｕからなる群から選ばれる金属原子であり、特定の金属原子の酸化状態はいずれでもよく；
Ｋは、無電荷の一座または二座配位子であり；
Ｌは、一座または二座の、モノアニオン性またはジアニオン性配位子であり；
ｍは、０〜５であり；
ｏは、０〜５であり；
ｎは、１〜６であり；
ｐは、錯体の荷電数で、０、１、２、３、または４であり；
Ｗ−は、モノアニオン性の対イオンであり；
ｍとｏとｎとｐは、用いる金属原子の酸化状態と配位数に、また配位子の電荷と錯体の全体として電荷に依存し、
カルベンは、一般式（ＩＩａ）のカルベン配位子であり：
【化２】
2009541431.tif 000002
式中、記号は、それぞれ以下の通りである：
Ｄｏは、Ｎ、Ｃ、Ｐ、Ｏ、およびＳｉからなる群から選ばれるドナー原子であり；
ｒは、ＤｏがＣまたはＳｉの時２、ＤｏがＮまたはＰの時１、またＤｏがＯまたはＳの時０であり；
式中、曲線は、
ドナー原子Ｄｏと窒素原子との間に形成された少なくとも２個の原子を有する飽和又は不飽和の架橋であり、
この架橋の一個以上の原子は必要に応じてアルキルまたはアリール基で置換されていてもよく（これらの置換基はさらに置換されていても又は無置換であってもよく）、及び／又はドナーまたはアクセプター作用を持つ基で置換されていてもよく、またこの架橋はさらに、必要に応じて縮合して一個以上の環を形成していてもよく；
Ｒ１とＲ２は、
各々独立して、水素、アルキル、シクロアルキル、ヘテロシクロアルキル、アリール、ヘテロアリール、アラルキル、アルケニル、アルキニル、（これらの基は置換していても無置換であってもよい）、ＢＲ３２、ＮＲ２２２、ＰＲ２３２、ＯＲ２４、ＳＲ２５またはＳｉＲ４３であり；
または
Ｒ１及び／又はＲ２は、各々独立して、一個または二個の他のカルベン配位子のＲ１及び／又はＲ２基の一つと共に、以下に定義する架橋を形成し：
アルキレン、アリーレン、ヘテロアリーレン、アルキニレン、アルケニレン、（これらの基は置換していても無置換であってもよい）、ＮＲ５、ＰＲ６、ＢＲ７、ＢＲ８２−、ＣＲ９（Ｏ−）、ＳＯ２、ＳｉＲ１０Ｒ１１、ＣＯ、ＣＯ−Ｏ、Ｏ−ＣＯ、および（ＣＲ１２Ｒ１３）Ｘ［式中、一個以上の非隣接（ＣＲ１２Ｒ１３）基が、アリーレン、ヘテロアリーレン、アルキニレン、またはアルケニレン（これらの基は置換していても無置換であってもよい）、ＮＲ５、ＰＲ６、ＢＲ７、ＢＲ８２−、ＣＲ９（Ｏ−）、Ｏ、Ｓ、ＳＯ、ＳＯ２、ＳｉＲ１０Ｒ１１、ＣＯ、ＣＯ−Ｏ、Ｏ−ＣＯで置換されていてもよい］；
式中、
Ｘは、２〜１０であり；
Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９、Ｒ１０、Ｒ１１、Ｒ２２、Ｒ２３、Ｒ２４、およびＲ２５は、各々独立して、水素、アルキル、シクロアルキル、ヘテロシクロアルキル、アリール、アラルキル、ヘテロアリール、アルケニル、アルキニル、またはアルコキシであり、これらの基は置換されていても無置換であってもよく；
また、
Ｒ１２とＲ１３は、
各々独立して、水素、アルキル、シクロアルキル、ヘテロシクロアルキル、アリール、ヘテロアリール、アラルキル、アルキニル、またはアルケニル（これらの基は置換されていても無置換であってもよい）、またはドナーまたはアクセプター作用を持つ基であり；
式Ｉの遷移金属錯体が、架橋カルベン配位子を有し、その際に、Ｒ１基及び／又はＲ２基を経由した他のカルベン配位子への架橋、具体的にはＲ１とＲ２の定義の際に述べた意味での架橋が、この他のカルベン配位子のＲ１基及び／又はＲ２基を経由した架橋と同様に存在し、
式Ｉの遷移金属錯体中の一個以上のカルベン配位子は、カルベン炭素原子のみを経由して遷移金属に結合している。
【請求項２】
一般式ＩＩａのカルベン配位子が次式の配位子からなる群から選ばれる請求項１に記載の有機発光ダイオード：
【化３】
2009541431.tif 000003
式中、記号は、それぞれ以下の通りである：
Ｚ’は、各々独立して、ＣＲ２１またはＮであり；
Ｒ１４、Ｒ１５、Ｒ１６、Ｒ１７、Ｒ１８、Ｒ１９、およびＲ２０は、
各々、水素、アルキル、シクロアルキル、ヘテロシクロアルキル、アリール、アラルキル、ヘテロアリール、アルキニル、アルケニル（これらの基は置換していても無置換であってもよい）、またはドナーまたはアクセプター作用を持つ基であり；
Ｒ２１は、水素、アルキル、シクロアルキル、ヘテロシクロアルキル、アリール、ヘテロアリール、アラルキル、アルキニル、アルケニル（これらの基は置換していても無置換であってもよい）、またはドナーまたはアクセプター作用を持つ基であり、またはいずれの場合も、二個のＲ２１基が共に、必要に応じて少なくとも一種のヘテロ原子を有する縮合環を形成し；
また、基ＩＩａａ中のＲ１４またはＲ１５、基ＩＩａｂ中のＲ１８、基ＩＩａｃ中のＲ２１基の一つ、及び基ＩＩａｄ中のＲ２０は、架橋を経由してＲ１に結合してもよく、及び／又は基ＩＩａａ中のＲ１６またはＲ１７、基ＩＩａｂ中のＲ１９ｅ、基ＩＩａｃ中のＲ２１基の一つは、架橋を経由してＲ２に結合してもよく、なおこの架橋は、次のように定義され：
アルキレン、アリーレン、ヘテロアリーレン、アルキニレン、アルケニレン、ＮＲ５、ＰＲ６、ＢＲ７、ＢＲ８２−、ＣＲ９（Ｏ−）、Ｏ、Ｓ、ＳＯ２、ＳｉＲ１０Ｒ１１、ＣＯ、ＣＯ−Ｏ、Ｏ−ＣＯ及び（ＣＲ１２Ｒ１３）Ｘ、［式中、一個以上の非隣接（ＣＲ１２Ｒ１３）基が、アリーレン、ヘテロアリーレン、アルキニレン、アルケニレン（これらの基は置換していても無置換であってもよい）、ＮＲ５、ＰＲ６、ＢＲ７、ＢＲ８２−，ＣＲ９（Ｏ−）、Ｏ、Ｓ、ＳＯ、ＳＯ２、ＳｉＲ１０Ｒ１１、ＣＯ、ＣＯ−Ｏ、またはＯ−ＣＯで置換されていてもよい］；
式中、
Ｘは２〜１０であり、
また、
Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９、Ｒ１０、およびＲ１１は、
それぞれ、水素、アルキル、シクロアルキル、ヘテロシクロアルキル、アリール、アラルキル、ヘテロアリール、アルケニル、アルキニル、アルコキシであり（これらの基は置換されていても無置換であってもよい）；
また、
Ｒ１２とＲ１３は、
それぞれ、水素、アルキル、シクロアルキル、ヘテロシクロアルキル、アリール、ヘテロアリール、アラルキル、アルキニル、アルケニル（これらの基は置換していても無置換であってもよい）、またはドナーまたはアクセプター作用を持つ基、例えばアミノまたはアルコキシである。
【請求項３】
前記カルベン配位子が次式の配位子から選ばれる請求項１又は２に記載の有機発光ダイオード：
【化４】
2009541431.tif 000004
式中、記号は、それぞれ以下の通りである：
Ｄｏは、Ｎ、Ｃ、Ｐ、Ｏ、およびＳｉからなる群から選ばれるドナー原子であり、
ｒは、ＤｏがＣまたはＳｉの時２、ＤｏがＮまたはＰの時１、またＤｏがＯまたはＳの時０であり；
式中、曲線は、
ドナー原子Ｄｏと窒素原子との間に形成された少なくとも２個の原子を有する飽和又は不飽和の架橋であり、なお、この架橋の一個以上の原子は必要に応じてアルキルまたはアリール基で置換されていてもよく（これらの置換基はさらに置換されていても又は無置換であってもよく）、及び／又はドナーまたはアクセプター作用を持つ基で置換されていてもよく、またこの架橋はさらに、必要に応じて一個以上の環を形成していてもよく；
Ｒ１とＲ２は、
各々独立して、水素、アルキル、シクロアルキル、ヘテロシクロアルキル、アリール、ヘテロアリール、アラルキル、アルケニル、アルキニル、（これらの基は置換していても無置換であってもよい）、ＢＲ３２、ＮＲ２２２、ＰＲ２３２、ＯＲ２４、ＳＲ２５またはＳｉＲ４３であり；
Ｄｏ’は、Ｎ、Ｃ、Ｐ、及びＳｉからなる群より選ばれるドナー原子であり；
Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、
各々独立して、アルキレン、アリーレン、ヘテロアリーレン、アルキニレン、アルケニレン（これらの基は置換していても無置換であってもよい）、ＮＲ５、ＰＲ６、ＢＲ７、Ｂ８２−、ＣＲ９（Ｏ−）、ＳＯ２、ＳｉＲ１０Ｒ１１、ＣＯ、ＣＯ−Ｏ、Ｏ−ＣＯ、または（ＣＲ１２Ｒ１３）Ｘ［式中、一個以上の非隣接（ＣＲ１２Ｒ１３）基が、アリーレン、ヘテロアリーレン、アルキニレン、またはアルケニレン（これらの基は置換していても無置換であってもよい）、ＮＲ５、ＰＲ６、ＢＲ７、ＢＲ８２−、ＣＲ９（Ｏ−）、Ｏ、Ｓ、ＳＯ、ＳＯ２、ＳｉＲ１０Ｒ１１、ＣＯ、ＣＯ−Ｏ、Ｏ−ＣＯで置換されていてもよい］であり；
式中、
Ｘは２〜１０であり；
Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９、Ｒ１０、Ｒ１１、Ｒ２２、Ｒ２３、Ｒ２４、およびＲ２５は、それぞれ、水素、アルキル、シクロアルキル、ヘテロシクロアルキル、アリール、アラルキル、ヘテロアリール、アルケニル、アルキニル、アルコキシ（これらの基は置換されていても非置換であってもよい）であり；
また、
Ｒ１２とＲ１３は、
それぞれ、水素、アルキル、シクロアルキル、ヘテロシクロアルキル、アリール、ヘテロアリール、アラルキル、アルキニル、アルケニル（これらの基は置換していても無置換であってもよい）、またはドナーまたはアクセプター作用を持つ基である。
【請求項４】
前記カルベン配位子が次式の配位子から選ばれる請求項３に記載の有機発光ダイオード。
【化５】
2009541431.tif 000005

式中、記号は、それぞれ以下の通りである：
Ｒ１とＲ２は、
各々独立して、水素、アルキル、シクロアルキル、ヘテロシクロアルキル、アリール、ヘテロアリール、アラルキル、アルケニル、アルキニル、（これらの基は置換していても無置換であってもよい）、ＢＲ３２、ＮＲ２２２、ＰＲ２３２、またはＯＲ２４、ＳＲ２５またはＳｉＲ４３であり；
Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、
各々独立して、アルキレン、アリーレン、ヘテロアリーレン、アルキニレン、アルケニレン（これらの基は置換していても無置換であってもよい）、ＮＲ５、ＰＲ６、ＢＲ７、Ｂ８２−、ＣＲ９（Ｏ−）、ＳＯ２、ＳｉＲ１０Ｒ１１、ＣＯ、ＣＯ−Ｏ、Ｏ−ＣＯ、または（ＣＲ１２Ｒ１３）Ｘ［式中、一個以上の非隣接（ＣＲ１２Ｒ１３）基が、アリーレン、ヘテロアリーレン、アルキニレン、またはアルケニレン（これらの基は置換していても無置換であってもよい）、ＮＲ５、ＰＲ６、ＢＲ７、ＢＲ８２−、ＣＲ９（Ｏ−）、Ｏ、Ｓ、ＳＯ、ＳＯ２、ＳｉＲ１０Ｒ１１、ＣＯ、ＣＯ−Ｏ、Ｏ−ＣＯで置換されていてもよい］であり；
式中、
Ｘは２〜１０であり；
また、
Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９、Ｒ１０、Ｒ１１、Ｒ２２、Ｒ２３、Ｒ２４、およびＲ２５は、それぞれ、水素、アルキル、シクロアルキル、ヘテロシクロアルキル、アリール、アラルキル、ヘテロアリール、アルケニル、アルキニル、アルコキシ（これらの基は置換されていても非置換であってもよい）であり；
また、
Ｒ１２とＲ１３は、
それぞれ、水素、アルキル、シクロアルキル、ヘテロシクロアルキル、アリール、ヘテロアリール、アラルキル、アルキニル、アルケニル（これらの基は置換していても無置換であってもよい）、またはドナーまたはアクセプター作用を持つ基、例えばアミノまたはアルコキシであり；
Ａ、Ａ、Ａ’’、Ａ’’’は、それぞれＲ１８であり、
Ｂ、Ｂ’、Ｂ’’、Ｂ’’’は、それぞれＲ１９であり、式中、
Ａ、Ａ’、Ａ’’、Ａ’’’グループ中のＲ１８と、Ｂ、Ｂ’、Ｂ’’、Ｂ’’’グループ中のＲ１９とは、いずれの場合も、同一であるか異なり；
または
ＡとＢ、Ａ’とＢ’、Ａ’’とＢ’’、またはＡ’’’とＢ’’’は、
各々独立して、下記式
【化６】
2009541431.tif 000006

の基と共に、縮合環を形成し、式中
ＡとＢ、Ａ’とＢ’、Ａ’’とＢ’’、およびＡ’’’とＢ’’’グループ中のＺ’は、いずれの場合も、同一であっても異なっていてもよく；
Ｒ１８とＲ１９は、
それぞれ、水素、アルキル、シクロアルキル、ヘテロシクロアルキル、アリール、アラルキル、ヘテロアリール、アルキニル、アルケニル（これらの基は置換していても無置換であってもよい）、またはドナーまたはアクセプター作用を持つ基であり；
Ｚ’は、各々独立して、ＣＲ２１またはＮであり；
Ｒ２１は、水素、アルキル、シクロアルキル、ヘテロシクロアルキル、アリール、ヘテロアリール、アラルキル、アルキニル、アルケニル（これらの基は置換していても無置換であってもよい）、またはドナーまたはアクセプター作用を持つ基であるか、いずれの場合も、二個のＲ２１基が一緒になり必要に応じて少なくとも一種のヘテロ原子を含有してもよい縮合環を形成していてもよい。
【請求項５】
前記遷移金属−カルベン錯体が、次式の配位子から選ばれる請求項１〜４のいずれか一項に記載の有機発光ダイオード：
【化７】
2009541431.tif 000007

式中、記号は、それぞれ以下の通りである：
Ｍ１は、Ｐｔ、Ｏｓ、Ｒｕ、またはＩｒであり；
Ｋは、無電荷の一座または二座配位子であり；
Ｌは、Ｃｌ−、Ｂｒ−、Ｉ−、ＣＮ−、ＯＡｃ−、アルコキシド、またはチオレートであり；
ｍは、０〜５であり；
ｏは、０〜５であり；
ｐは、０、１、２、または３であり；
Ｗ−は、ハライド、擬ハライドまたはＯＡｃ−であり；
Ｒ１とＲ２は、各々独立して、置換又は非置換のアルキルであり；
ＡとＡ’、Ａ’’、Ａ’’’は、それぞれＲ１８であり；
ＢとＢ’、Ｂ’’、Ｂ’’’は、それぞれＲ１９であり；式中
ＡとＡ’、Ａ’’、Ａ’’’グループ中のＲ１８と、ＢとＢ’、Ｂ’’、Ｂ’’’グループ中のＲ１９は、各々独立して、水素またはドナーまたはアクセプター作用のある基であり；
または
ＡとＢ、Ａ’とＢ’、Ａ’’とＢ’’、またはＡ’’’とＢ’’’は、
各々独立して、下記式：
【化８】
2009541431.tif 000008

の基と共に、縮合環を形成し、式中、
ＡとＢ、Ａ’とＢ’、Ａ’’とＢ’’、およびＡ’’’とＢ’’’グループ中のＺは、いずれの場合も、同一であっても異なっていてもよく；
Ｚ’は、各々独立して、ＣＲ２１またはＮであり；
Ｒ２１は、水素、アルキル、シクロアルキル、ヘテロシクロアルキル、アリール、ヘテロアリール、アラルキル、アルキニル、アルケニル（これらの基は置換していても無置換であってもよい）、またはドナーまたはアクセプター作用を持つ基であり、またはいずれの場合も、二個のＲ２１基が共に、必要に応じて少なくとも一種のヘテロ原子を有する縮合環を形成し；
Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、
各々独立して、ＣＨ２、ＣＨ＝ＣＨ、１，２−フェニレン、ＣＨ（アミノ）、ＣＨ（Ｏ−）、ＢＲ８２−、または
【化９】
2009541431.tif 000009

であり；
式中、Ｒ８は、水素、アルキル、シクロアルキルまたはアリールである（これらの基は置換していても無置換であってもよい）。
【請求項６】
請求項１〜５のいずれか一項に記載の一般式Ｉの遷移金属−カルベン錯体を少なくとも一種含むことを特徴とする発光層。
【請求項７】
請求項６に記載の発光層を少なくとも一つ含むことを特徴とする有機発光ダイオード。
【請求項８】
請求項１〜５または７のいずれか一項に記載の有機発光ダイオードを少なくとも一種含むことを特徴とする据置型画像表示装置、照明、および携帯型画像表示装置からなる群から選ばれる装置。