【事件の表示】
　特許第３３７１８９４号「接続材料」の請求項１ないし５に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第３３７１８９４号の請求項１ないし４に係る特許を維持する。
【理　由】
Ｉ．手続の経緯
　本件特許第３３７１８９４号（以下、「本件特許」という。）は、平成１２年９月１４日（優先日：平成１１年９月１７日）に特許出願がなされ、平成１４年１１月２２日に請求項１〜５に係る発明につき特許権の設定の登録がなされ、その後、平成１５年７月２５日に日東電工株式会社、及び佐藤義光より、それぞれ、その請求項１〜５に係る特許について特許異議の申立てがなされ、平成１６年６月８日付けで特許権者に対して特許取消理由の通知、及び、特許異議申立人：佐藤義光に対して審尋がなされ、平成１６年８月１０日付けで特許異議申立人：佐藤義光より回答書が提出され、平成１６年８月１７日付けで特許権者より訂正請求書及び特許異議意見書が提出され、平成１７年４月２７日付けで特許異議申立人：日東電工株式会社、及び、特許異議申立人：佐藤義光に対して審尋がなされ、これに対して、平成１７年７月１２日付けで特許異議申立人：日東電工株式会社、及び、特許異議申立人：佐藤義光より、それぞれ回答書が提出されたものである。
　　
II．訂正の適否について
　上記平成１６年８月１７日付け訂正請求書による訂正は、願書に添付した明細書（以下「特許明細書」という。）を、以下のとおりに訂正するものである。
(II-1)訂正の内容
訂正事項ａ（特許請求の範囲の訂正）
(a-1)請求項１に係る記載を、次のとおりに訂正する。
「【請求項１】相対する電極を有する被接続部材を接続するための接続材料であって、
エポキシ樹脂２０〜７５重量％、シリカ２５〜８０重量％およびフェノキシ樹脂０を超え４０重量％以下を含有する接着剤成分を含み、
硬化後の弾性率が１〜１２ＧＰａ、ガラス転移温度（Ｔｇ）が１２０〜２００℃、Ｔｇより低い温度における線膨張係数（α１）が５０ｐｐｍ／℃以下、Ｔｇを超える温度における線膨張係数（α２）が１１０ｐｐｍ／℃以下、かつ（α２−α１）が６０ｐｐｍ／℃以下である接続材料。」
(a-2)請求項２に係る記載を、次のとおりに訂正する。
「【請求項２】相対する電極を有する被接続材料を接続するための接続材料であって、
エポキシ樹脂２０〜７５重量％、シリカ２５〜８０重量％およびフェノキシ樹脂０を超え４０重量％以下を含有する接着剤成分を含み、
未硬化サンプルを約１ｃｍ×１０ｃｍのフィルム（４０μｍ厚）短冊に切り、その長さを正確に測定し、オーブンにより１００℃で１時間１５０℃で１時間硬化した後、測定した長さの差を用いて下記式（１）により算出した硬化後の線収縮率が０．２５％以下であり、かつＴｇより低い温度における線膨張係数（α１）が３５ｐｐｍ／℃以下である接続材料。
線収縮率(%)＝（１−硬化後の長さ／硬化前の長さ）×１００・・・（１）」
(a-3)請求項４に係る記載を、次のとおりに訂正する。
「【請求項４】接着剤成分に対して平均粒径１〜１０μｍの導電粒子を０〜３０容量％含む請求項１ないし３のいずれかに記載の接続材料。」
(a-4)請求項５を削除する。
　　
訂正事項ｂ（特許請求の範囲以外の訂正）
(b-1)段落【0007】を、次のとおりに訂正する。
「【課題を解決するための手段】
　本発明は次の接続材料である。
（１）相対する電極を有する被接続部材を接続するための接続材料であって、
エポキシ樹脂２０〜７５重量％、シリカ２５〜８０重量％およびフェノキシ樹脂０を超え４０重量％以下を含有する接着剤成分を含み、
硬化後の弾性率が１〜１２ＧＰａ、ガラス転移温度（Ｔｇ）が１２０〜２００℃、Ｔｇより低い温度における線膨張係数（α１）が５０ｐｐｍ／℃以下、Ｔｇを超える温度における線膨張係数（α２）が１１０ｐｐｍ／℃以下、かつ（α２−α１）が６０ｐｐｍ／℃以下である接続材料。・・・（第１の接続材料）
（２）相対する電極を有する被接続材料を接続するための接続材料であって、
エポキシ樹脂２０〜７５重量％、シリカ２５〜８０重量％およびフェノキシ樹脂０を超え４０重量％以下を含有する接着剤成分を含み、
未硬化サンプルを約１ｃｍ×１０ｃｍのフィルム（４０μｍ厚）短冊に切り、その長さを正確に測定し、オーブンにより１００℃で１時間１５０℃で１時間硬化した後、測定した長さの差を用いて下記式（１）により算出した硬化後の線収縮率が０．２５％以下であり、かつＴｇより低い温度における線膨張係数（α１）が３５ｐｐｍ／℃以下である接続材料。・・・（第２の接続材料）
線収縮率(%)＝（１−硬化後の長さ／硬化前の長さ）×１００・・・（１）
（３）硬化後の吸湿率が２％以下である上記（２）記載の接続材料。
（４）接着剤成分に対して平均粒径１〜１０μｍの導電粒子を０〜３０容量％含む上記（１）ないし（３）のいずれかに記載の接続材料。」
(b-2)段落【0010】中の「本発明の接続材料は・・・接着剤成分を含み」を、「本発明の接続材料はエポキシ樹脂、シリカおよびフェノキシ樹脂を含有する接着剤成分を含み」と訂正する。
(b-3)段落【0011】中の「本発明の接続材料に用いる・・・エポキシ樹脂が好ましい。」を、「本発明の接続材料に用いる熱硬化性樹脂の主剤樹脂としては、硬化温度、時間、保存安定性等のバランスからエポキシ樹脂を使用する。」と訂正する。
(b-4)段落【0014】中の「このような無機フィラー・・・シリカが好ましい。」を、「このような無機フィラーは、有機物との密着性、コスト、入手性などの点からシリカを用いる。」と訂正する。
(b-5)段落【0015】中の「本発明では接続材料・・・などが使用できる。」を、「本発明では接続材料に塗布性あるいはフィルム形成性を付与するために、樹脂成分中に熱可塑性樹脂を配合する。熱可塑性樹脂としてはフェノキシ樹脂を使用する。」と訂正する。
(b-6)段落【0017】中の「本発明の第１および第２・・・含有するものである。」を、「本発明の第１および第２の接続材料において接着剤成分は、上記のエポキシ樹脂、シリカ、およびフェノキシ樹脂ならびに必要により配合される他の樹脂および添加剤を含有するものである。」と訂正する。
(b-7)段落【0018】中の「本発明の第１および第２の接続材料・・・好ましくは３０〜７０重量％」を、「本発明の第１および第２の接続材料は、エポキシ樹脂を２０〜７５重量％、好ましくは３０〜７０重量％、フェノキシ樹脂を０を超え４０重量％以下、好ましくは０を超え２５重量％以下、シリカを２５〜８０重量％、好ましくは３０〜７０重量％」と訂正する。
(b-8)段落【0021】中の「本発明の第２の接続材料・・・線収縮率：ＪＩＳ　Ｋ６９１１」を、「本発明の第２の接続材料は未硬化サンプルを約１ｃｍ×１０ｃｍのフィルム（４０μｍ厚）短冊に切り、その長さを正確に測定し、オーブンにより１００℃で１時間１５０℃で１時間硬化した後、測定した長さの差を用いて下記式（１）により硬化後の線収縮率が０．２５％以下、好ましくは０．２２％以下であり、かつＴｇより低い温度における線膨張係数（α１）が３５ｐｐｍ／℃以下、好ましくは３３ｐｐｍ／℃以下となるように前記各成分の種類および量を選ぶ。この場合硬化後の吸湿率２％以下、好ましくは１．７％以下とするのが好ましい。
線収縮率(%)＝（１−硬化後の長さ／硬化前の長さ）×１００・・・（１）
上記の各特性の測定法は次の通りである。
弾性率：ＪＩＳ　Ｋ７１９８
Ｔｇ：弾性率測定時のｔａｎδのピーク温度をＴｇとする
線膨張係数：ＪＩＳ　Ｋ７１９７
線収縮率：ＪＩＳ　Ｋ６９１１」と訂正する。
(b-9)段落【0026】中の「本発明の第１の接続材料・・・接続材料が得られる。」を、「本発明の第１の接続材料によれば、エポキシ樹脂およびフェノキシ樹脂にシリカを配合して、特定の弾性率、Ｔｇ、Ｔｇより低い温度およびＴｇより高い温度における特定の線膨張係数となるようにしたので、耐熱性が高く、電極間隔が狭い多電極を接続する場合に、高温の環境にさらされても導通不良の生じない接続材料を得ることができる。
　本発明の第２の接続材料によれば、エポキシ樹脂およびフェノキシ樹脂にシリカを配合して、特定の線収縮率およびＴｇより低い温度およびＴｇより高い温度における特定の線膨張係数となるようにしたので高温多湿の使用環境においても耐久性に優れた接続材料が得られる。」と訂正する。
(b-10)段落【0028】中の「実施例１〜２・・・第１の接続材料」を、「実施例１、比較例１〜４・・・第１の接続材料」と訂正する。
(b-11)段落【0029】中の「線膨張係数は・・・測定した。」を、「線膨張係数はＪＩＳＫ７１９７により、１５ｃｍ×１ｃｍ×４μｍｔのサンプルを用い標準間隔１０ｃｍで測定した」と訂正する。
(b-12)段落【0031】中の「表１の結果・・・示した。」を、「表１の結果より、実施例１は高い耐熱性を示した。」と訂正する。
(b-13)段落【0032】の【表１】につき、実施例１を削除して、新段落【0032】のとおりに訂正する。
(b-14)段落【0033】中の「実施例３〜１３・・・第２の接続材料」を、「実施例２〜１０、比較例５・・・第２の接続材料」と訂正する。
(b-15)段落【0037】中の「実施例３〜１３・・・劣ることがわかる。」を、「実施例２〜１０では優れた耐熱性、耐久性が得られているが、シリカが範囲外の比較例５では耐久性に劣ることがわかる。」と訂正する。
(b-16)段落【0038】の【表２】につき、実施例番号３〜９を２〜８として、新段落【0037】のとおりに訂正する。
(b-17)段落【0039】の【表３】につき、実施例１０、１３を削除するとともに、実施例番号１１、１２を９、１０として、新段落【0039】のとおりに訂正する。
　　
（II-2）訂正についての判断
　特許請求の範囲に係る訂正事項ａのうち、ａ-1、a-3、a-4、およびa-2の接着剤成分についての訂正は、特許明細書の請求項４及び段落【0011】〜【0014】の記載に基づき、特許請求の範囲の減縮を目的とする訂正に該当し、a-2の線収縮率についての訂正は、特許明細書の【0034】の記載に基づき、明りょうでない記載の釈明を目的とする訂正に該当する。発明の詳細な説明に係る訂正事項ｂのうち、b-8及びb-11におけるＪＩＳ番号の訂正は、本件明細書（段落【0029】及び【0034】）の記載と、特許異議意見書に添付された乙第１号証（「日本工業規格　プラスチックの熱機械分析による線膨張率試験方法　Ｋ７１９７」）の記載を参酌すれば、プラスチックの線膨張係数試験であるＪＩＳ番号についての誤記を訂正することを目的とした訂正に該当すると認めることができ、また、訂正事項ｂの残余の訂正は、特許請求の範囲についての訂正事項ａと整合させるため等の、明りょうでない記載の釈明を目的とした訂正に該当する。
　そしてこれらの訂正は、特許明細書の記載からみて、当該明細書に記載した事項の範囲内の訂正と認められ、また、実質上特許請求の範囲を拡張し又は変更するものとは認められない。
　したがって、本訂正は特許法第１２０条の４第２項、及び同条第３項において準用する特許法第１２６条第２〜４項の規定に適合し、よって本訂正を認める。
　　
III．特許取消理由通知
　上記平成１６年６月８日付けの特許取消理由通知は、特許異議申立人：日東電工株式会社、及び特許異議申立人：佐藤義光の各特許異議申立書の主張を引用しつつ、次のとおり通知したものである。
　　
『１）本件特許の請求項１〜５に係る発明は、その出願前日本国内又は外国において頒布された刊行物である下記証拠Ａ１に記載された発明であるから、特許法第２９条第１項の規定に違反して特許されたものである。 
２）本件特許の請求項１に係る発明は、その出願前日本国内又は外国において頒布された刊行物である下記証拠Ｂ１に記載された発明であるから、特許法第２９条第１項の規定に違反して特許されたものである。 
３）本件特許の請求項１〜５に係る発明は、その出願前日本国内又は外国において頒布された刊行物である下記証拠Ａ１、又はＢ１〜Ｂ３に記載された発明に基いて、その出願前にその発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定に違反して特許されたものである。 
４）本件特許は、明細書の記載が下記Ｃ及びＤの点で、特許法第３６条第４、６項に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものである。　　　　　　　　　　　　　　　　記 
証拠Ａ１：特開平１０−３３５３８９号公報（日東電工株式会社による特許異議申立の甲第１号証） 
証拠Ａ２：日東電工株式会社　オプトロニクス事業部門　半導体事業部　開発グループ　野呂弘司作成の平成１５年７月２５日付け「実験成績証明書」（同上、甲第２号証） 
　　
証拠Ｂ１：「高密度実装技術　Vol.3　1996、最新VLSI用パッケージ樹脂封止材の開発動向とその評価、〜’９６ＶＬＳＩパッケージ・テクノロジー・フォーラム〜」（株）産業科学システムズ（１９９６年９月１９日）「表２．ＨＹＳＯＬのアンダーフィル及び圧接用接着剤」の欄（佐藤義光による特許異議申立ての甲第１号証） 
証拠Ｂ２：特開平８−４１４２９号公報（同上、甲第２号証） 
証拠Ｂ３：特開平５−４０４０２号公報（同上、甲第３号証） 
証拠Ｂ４：「日本工業規格　プラスチック−引張特性の試験方法　Ｋ７１６１-1994」の欄（同上、甲第４号証） 
証拠Ｂ５：「ＪＩＳ　Ｋ　６９１１-1979」の「５．７　成形収縮率及び加熱収縮率（成形材料）」の欄（同上、甲第５号証）　　　　　　　　　』
　　
　及び、上記理由４（特許法第３６条第４、６項の規定に係る理由）のＣ及びＤの点について、
『Ｃ．（理由３のうち、特許異議申立人：日東電工株式会社の主張に基づく理由。当該特許異議申立書第１４頁第１５行〜第１５頁末行「ｄ．特許法第３６条第４項及び第６項・・・・同条第２号に違反している。」を参照のこと。）
(C-1)本件各発明は、「熱硬化性樹脂および無機フィラーを含有する」という要件に、「硬化後の弾性率、ガラス転移温度（Ｔｇ）、Ｔｇより低い温度における線膨張係数（α１）、Ｔｇを超える温度における線膨張係数（α２）、（α２−α１）」、あるいは「硬化後の線収縮率」というパラメータを付加した発明である。
　一方、本件明細書の表１の比較例を参照すると、実施例と同様の熱硬化性樹脂であるエポキシ樹脂と無機フィラーであるシリカを含有する接続材料であっても、比較例となるものがあることが示されているが、熱硬化性樹脂および無機フィラーを含有するたけでは、上記のパラメータを充足するとは限らないことが示されており、上記パラメータを充足するように、熱硬化性樹脂および無機フィラーを選択しその配合量等を決定する必要があると認められる。
　しかしながら、本件明細書には、上記の全てのパラメータを満たすための条件の説明がなされていない。例えば、実施例でのエポキシ樹脂の配合量を計算すると、１３．５％（実施例２）〜３３．３％（実施例３）となり、　３３．３％より高い配合量の実施例はない。しかし、本件明細書の段落【0018】の記載によると、熱硬化性樹脂の配合量は２０〜７５重量％であると記載されている。このことは、熱硬化性樹脂の配合量は３３．３％〜７５％のように、比較的高くてもよい旨を示唆しているが、熱硬化性樹脂の配合量が３３．３％〜７５重量％のように高い場合に、どのようにすれば全てのパラメータを充足するように実施できるかは、試行錯誤で調製したサンプルから１つ１つのパラメータを測定して充足するか否かを判断していくしか方法がないといえる。特に、（α２−α１）は「差」であるため、実数としてのα１とα２とがそれぞれのパラメータを充足したからといっても、「差」をも満たすとは限らない。本件明細書には、試行錯誤を行うことなく調製することができるような説明はないことからすると、本件各発明を実施する当業者にとっては、結局、試行錯誤による検討しかあり得ない。
　したがって、本件各発明に規定のパラメータを全て充足するための条件を設定するためには、当業者に期待しうる程度を超える試行錯誤や実験等が必要であるといえ、発明の詳細な説明は、当業者が実施できる程度に明確かつ十分に記載されているとはいえない。
　　
(C-2)「（α２−α１）が６０ppm／℃以下」とする技術的意味が不明である。即ち、本件明細書の段落【0024】によると、α１とα２に関し「α１、α２、およびそれらの差が低いため・・・」との記載がある。しかし、（α２−α１）が示す技術的意味と、その値を「６０ppm／℃以下」とすべきことの技術的意義は説明されておらず、不明である。
　　
Ｄ．（理由３のうち、特許異議申立人：佐藤義光の主張に基づく理由。当該特許異議申立書第１４頁第１５行〜第１５頁末行「ｄ．特許法第３６条第４項及び第６項・・・・同条第２号に違反している。」を参照のこと。）
(D-1)「線膨張係数」（α１、α２）の測定法については、本件明細書の【0021】欄には、「線膨張係数：JIS　K７１６１」との記載がある。また、本件明細書の【0029】欄には、実施例１〜２及び比較例１〜４における線膨張係数の測定法について、「線膨張係数はJIS　K７１６１により、１５cm×lcm×４μｍｔのサンプルを用い標準間隔１０cmで測定した。」との記載がある。
　しかしなから、JIS　K７１６１（証拠Ｂ４：甲第４号証）には「引張特性の試験方法」に関する規定があるのみであり、線膨張係数の側定法に関しては記載されていない。
　一方、本件明細書の【0034】欄には、実施例３〜１３及び比較例５における線膨張係数の測定法について、「（線膨張係数）円柱状（直径５mm、長さ１５mm）に硬化（硬化条件１９０℃−１時間）したサンプルを用いて室温から２００℃まて昇温させた時の同寸法の石英ガラスとの膨張差から算出した。」との記載があるが、この測定法についてもJIS　K７１６１（証拠Ｂ４（甲第４号証））には記載されておらず、加えて、本件明細書の【0029】欄に記載されている、実施例１〜２及び比較例１〜４における線膨張係数の測定法と相違しており、サンプル形状も異なっている。
　以上のことから、本件発明１〜２は、その発明を特定するための事項である線膨張係数の技術的意味が不明確である。なお、請求項２を引用する本件発明３、並びに、請求項１〜２を引用する本件発明４〜５発明についても同様である。
 　　 
(D-2)「線収縮率」の測定法について、本件特許公報の【0021】欄には、「線収縮率：JIS　K６９１１」との記載がある。また、本件明細書の【0034】欄には、実施例３〜１３及び比較例５における線収縮率の測定法について、「乾燥させて、剥離フィルムから剥がした未硬化サンプルを約lcm×１０cmのフィルム（４０μｍ厚）短冊に切り、その長さを正確に測定し、オーブンにより１００℃で１時間１５０℃で１時間硬化した後、測定した長さの差を用いて次式により収縮率（％）を算出した。線収縮率（％）＝（１−硬化後の長さ／硬化前の長さ）×１００」との記載がある。
　しかしながら、上記の【0034】欄に記載されている線収縮率の測定法は、JIS　K６９１１（証拠Ｂ５（甲第５号証））に示されている成形収縮率及び加熱収縮率の測定法と相違しており、サンプル形状も異なっている。
　したがって．本件発明２は、その発明を特定するための事項である線膨張係数の技術的意味が不明確である。なお、請求項２を引用する本件発明３、及び、請求項２を引用する場合の本件発明４〜５についても同様である。
　　
(D-3)請求項１には、熱硬化性樹脂およひ無機フィラーを含有し、硬化後の弾性率、ガラス転移温度（Ｔg）、Ｔｇより低い温度における線膨張係数（α１）、Ｔｇを超える温度における線膨張係数（α２）、及び（α２−α１）のそれぞれが特定の範囲（以下、「規定値」という）内である接続材料が記載されている。
　しかしながら、本件明細書の【発明の詳細な説明】には、上記規定値を得るための具体的な手段について、上記規定値となるように「前記各成分の種類および量を選ぶ。」（【0020】欄）と記載されているにとどまり、当業者が実施できる程度に明確かつ十分に記載されているとはいえない。
　　
(D-4)本件明細書【0014】欄には、「無機フィラーは、熱硬化性樹脂を含有する樹脂成分に配合してその耐熱性、特に線膨張係数を改善するための添加剤である。」との記載がある。
　しかし、本件明細書の【0027】欄〜【0032】欄に記載されている比較例１及び４では、無機フィラー（シリカ）を含有していないにも関わらず弾性率は上記規定値を満たしており、結局、どのようにすれば上記規定値が得られるのか不明である。
 　　 
(D-5)請求項２には、熱硬化性樹脂および無機フィラーを含有し、線収縮率及びα１のそれぞれが特定の範囲内である接続材料が記載されているが、上記と同様に、本件明細書の【発明の詳細な説明】には、上記規定値を得るための具体的な手段について、当業者が実施できる程度に明確かつ十分に記載されているということはできない。
　特に、線収縮率については、本件明細書の【表２】及び【表３】に記載されている実施例３〜１３及び比較例５の全てにおいて上記規定値を満たしており、どのようにすれば上記規定値が得られるのか不明である。 
　さらに、請求項２を引用する本件発明３についても上記と同様のことが言えるとともに、請求項３で規定する吸湿率についても、本件明細書の【発明の詳細な説明】には、規定値を得るための具体的な手段について、当業者が実施できる程度に明確かつ十分に記載されているということはできない。』
　　
IV．証拠の記載事実
証拠Ａ１（特開平１０−３３５３８９号公報：日東電工株式会社による特許異議申立の甲第１号証）
(A1-1)「【請求項１】配線回路基板上に、複数の接続用電極部を介して半導体素子が搭載され、上記配線回路基板と半導体素子との間の空隙が封止樹脂層によって封止されてなる半導体装置であって、上記封止樹脂層が、下記の硬化物特性（Ｘ）を備えていることを特徴とする半導体装置。
（Ｘ）２５℃における引張弾性率が３００〜１５０００ＭＰａである。
【請求項２】上記封止樹脂層が、下記の（Ａ）および（Ｂ）成分を含有するエポキシ樹脂組成物によって形成されたものである請求項１記載の半導体装置。
（Ａ）下記の一般式（１）で表されるビフェニル型エポキシ樹脂。
　【化１】（構造式省略）
（Ｂ）アクリロニトリル−ブタジエン系共重合体。」（請求項１、２）
(A1-2)「本発明は、半導体素子をフェースダウン構造でマザーボード、あるいはドーターボード等の配線回路基板上に実装する方式による半導体装置およびそれに用いるシート状封止材料に関するものである。」（段落【0001】）
(A1-3)「本発明の半導体装置は、図１に示すように、配線回路基板１の片面に、複数の接続用電極部２および接続用電極部３を介して半導体素子４が搭載されたフェイスダウン構造をとる。そして、上記配線回路基板１と半導体素子４との間に封止樹脂層５が形成されている。」（段落【0011】）
(A1-4)「本発明のシート状封止材料の形成材料であるエポキシ樹脂組成物には、上記Ａ成分、硬化剤、Ｂ成分とともに、必要に応じて他の材料（有機材料、無機材料）を適宜配合することもできる。上記有機材料としては、シランカップリング剤、チタンカップリング剤、表面調整剤、酸化防止剤等があげられ、無機材料としては、アルミナ、シリカ、窒化珪素等の各種無機質充填剤、銅、銀、アルミニウム、ニッケル、半田等の金属粒子、その他、顔料、染料等があげられる。上記無機材料の配合割合は、特に限定されるものではないが、全配合物（エポキシ樹脂組成物全体）中の８５％以下に設定することが好ましく、より好ましくは８０％以下である。」（段落【0035】）
　　
証拠Ａ２（日東電工株式会社　オプトロニクス事業部門　半導体事業部　開発グループ　野呂弘司作成の平成１５年７月２５日付け「実験成績証明書」：同上、甲第２号証）
(A2-1)「特開平10-335389号公報（甲第１号証）の実施例に記載のシート状封止材料を追試により作成」（第１頁：「目的」欄）したとして、実験内容及び結果が記載されている。
　　
証拠Ｂ１（「高密度実装技術　Vol.3　1996、最新VLSI用パッケージ樹脂封止材の開発動向とその評価、〜’９６ＶＬＳＩパッケージ・テクノロジー・フォーラム〜」（株）産業科学システムズ（１９９６年９月１９日）「表２．ＨＹＳＯＬのアンダーフィル及び圧接用接着剤」の欄：佐藤義光による特許異議申立ての甲第１号証）
(B1-1)「ＨＩＳＯＬのアンダーフィル及び圧接用接着剤」について、ガラス転移点、熱膨張率、曲げ弾性率等の物性値、及びエポキシ樹脂、酸無水物及びシリカからなる組成物であることが記載されている。（ISS110）
　　
証拠Ｂ２（特開平８−４１４２９号公報：同上、甲第２号証） 
(B2-1)「【請求項１】フッ素ゴムを主成分とし、硬化開始剤を含有して熱硬化性を示すシートからなることを特徴とするシート型接着剤。
【請求項２】分子中に平均２個以上のアリル基を有する化合物又は／及びエポキシ樹脂を含有する請求項１に記載のシート型接着剤。
【請求項３】イミダゾール系硬化剤を含有する請求項１又は２に記載のシート型接着剤。
【請求項４】無機粉末を含有して電気・電子部品の固着処理に用いるためのものである請求項１〜３に記載のシート型接着剤。」（第１欄：特許請求の範囲）
(B2-2)「本発明は、低吸湿性、低弾性率性等に優れて電気・電子部品の固着処理等に好適なシート型接着剤に関する。」（段落【0001】）
(B2-3)「接着力の調節や導電性の付与、伝熱性の向上や弾性率の調節などを目的に、例えばアルミニウム、銅、銀、金、ニッケル、クロム、錫、鉛、パラジウム、半田の如き金属ないし合金、アルミナ、シリカ、マグネシア、窒化ケイ素の如きセラミック、その他カーボンなどからなる種々の無機粉末を必要に応じ１種又は２種以上配合することもできる。」（段落【0014】）
(B2-4)「本発明のシート型接着剤は、加熱処理により熱硬化して強固な接着力を発現すると共に、低吸湿性、低弾性率の硬化物となる。その低吸湿性は、８５℃、８５ＲＨ％の条件下で飽和吸湿させた場合に吸湿率が０．５重量％以下の特性を示し、低弾性率性は２３℃での引張り弾性率が５００ｋｇ／mm2以下の特性を示す。」（段落【0017】）
　　
証拠Ｂ３（特開平５−４０４０２号公報：同上、甲第３号証） 
(B3-1)「１　接着剤成分と導電性金属粒子とよりなる導電性接着シートにおいて、接着剤成分中に平均粒径が１〜１０μｍで、粒子の最大径に対する最小径の粒径比が0.5〜1.0である導電性粒子を0.1〜10体積％含有してなる・・・導電異方性接着シート。」（特許請求の範囲）
　　
 証拠Ｂ４（「日本工業規格　プラスチック−引張特性の試験方法　Ｋ７１６１-1994」の欄：同上、甲第４号証）
(B4-1)表題日本工業規格に基づく、プラスチックの引張特性の試験方法が記載されている。
　　
証拠Ｂ５（「ＪＩＳ　Ｋ　６９１１-1979」の「５．７　成形収縮率及び加熱収縮率（成形材料）」の欄：同上、甲第５号証）
(B5-1)表題日本工業規格に基づく、成形材料の成形収縮率及び加熱収縮率の測定方法が記載されている。
　　
証拠Ｂ６（小野木重治訳「高分子と複合材料の力学的性質」（株）化学同人（１９９５年８月１日）第４〜５、２８〜３３頁：同上、甲第６号証）（なお、本証拠は平成１６年８月１０日付け回答書に添付されたものである。）
(B6-1)弾性率の測定法について記載されている。
　　
IV．「理由４」（特許法第３６条第４、６項の規定に係る特許取消理由Ｃ、Ｄ）についての判断
C-1項及びD-3〜D-5項の点について
　上記訂正（訂正事項a-1、a-2、b-1、b-7等）により、特許請求の範囲及び発明の詳細な説明に記載において、「エポキシ樹脂２０〜７５重量％、シリカ２５〜８０重量％およびフェノキシ樹脂０を超え４０重量％以下を含有する接着剤成分」のとおり接着剤成分が特定され、発明がより具体的に明確化された結果、当該C-1項及びD-3〜D-5項で指摘した明細書の記載不備は解消した。
　　
C-2項の点について
　本件明細書には、リフロー条件のような高温環境下では、異なる線膨張係数を有する被接続部材を接着する場合に、接着樹脂のガラス転移点（Ｔｇ）を超える温度においてずれが生じることにより導通不良が発生すること（段落【0005】）、及び、α１、α２、及びそれらの差（α２−α１）が低いため、耐熱性は高く、Ｔｇより高い領域においてもずれが小さく、電極間の導通不良は発生しないこと（段落【0024】）が説明されると共に、実施例及び比較例では、α２−α１を特定の範囲とすることによる効果が具体的に示されているので、α２−α１を６０ppm／℃以下とする点について、明細書には当業者が容易に発明を実施することができる程度に、明確・十分な記載がなされていると認める。
　　
D-1項の点について
　上記訂正（訂正事項b-8、b-11）により、ＪＩＳ番号についての誤記が訂正された結果、当該D-1項で指摘した記載不備は解消した。
　なお、特許異議申立人：佐藤義光は、線膨張係数の測定法について、平成１７年７月１２日付け回答書で、段落【0029】と段落【0034】との記載ぶりが異なることを指摘しているが、ＪＩＳ　Ｋ７１９７（特許権者が提出した乙第１号証）には、試験片として別の形状を採用できること（第６頁）、及び、標準試験片を用いること（第３頁）が記載されているので、上記指摘の点で記載不備であるとすることはできない。
　　
D-2項の点について
　上記訂正（訂正事項a-2、b-1、b-8）により、線収縮率の測定法が特定された結果、当該D-2項で指摘した記載不備は解消した。
　　
Ｖ．本件発明
　上記IV欄（「理由４」（特許法第３６条第４、６項の規定に係る特許取消理由Ｃ、Ｄ）についての判断）で検討した結果のとおり、訂正後の明細書には記載不備があるとすることはできず、そして、訂正後の本件請求項１〜４に係る発明（以下「訂正発明１」〜「訂正発明４」という。）は、訂正後の明細書（以下単に「明細書」という。）の記載からみて、その特許請求の範囲の請求項１〜４に記載された事項により特定される次のものと認める。
　　
「【請求項１】相対する電極を有する被接続部材を接続するための接続材料であって、
エポキシ樹脂２０〜７５重量％、シリカ２５〜８０重量％およびフェノキシ樹脂０を超え４０重量％以下を含有する接着剤成分を含み、
硬化後の弾性率が１〜１２ＧＰａ、ガラス転移温度（Ｔｇ）が１２０〜２００℃、Ｔｇより低い温度における線膨張係数（α１）が５０ｐｐｍ／℃以下、Ｔｇを超える温度における線膨張係数（α２）が１１０ｐｐｍ／℃以下、かつ（α２−α１）が６０ｐｐｍ／℃以下である接続材料。
【請求項２】相対する電極を有する被接続材料を接続するための接続材料であって、
エポキシ樹脂２０〜７５重量％、シリカ２５〜８０重量％およびフェノキシ樹脂０を超え４０重量％以下を含有する接着剤成分を含み、
未硬化サンプルを約１ｃｍ×１０ｃｍのフィルム（４０μｍ厚）短冊に切り、その長さを正確に測定し、オーブンにより１００℃で１時間１５０℃で１時間硬化した後、測定した長さの差を用いて下記式（１）により硬化後の線収縮率が０．２５％以下であり、かつＴｇより低い温度における線膨張係数（α１）が３５ｐｐｍ／℃以下である接続材料。を算出した。
線収縮率(%)＝（１−硬化後の長さ／硬化前の長さ）×１００・・・（１）
【請求項３】硬化後の吸湿率が２％以下である請求項２記載の接続材料。
【請求項４】接着剤成分に対して平均粒径１〜１０μｍの導電粒子を０〜３０容量％含む請求項１ないし３のいずれかに記載の接続材料。」
　　
VI．対比・判断（取消理由通知の理由１〜３について）
(VI-1)理由１（証拠Ａ１に基く特許法第２９条第１項の規定に係る理由）について
　訂正発明１〜４と証拠Ａ１に記載されたものとを対比すると、証拠Ａ１には、配線回路基板上に、複数の接続用電極部を介して半導体素子が搭載され、上記配線回路基板と半導体素子との間の空隙が封止樹脂層によって封止されてなる半導体装置であって、上記封止樹脂層が、２５℃における引張弾性率が３００〜１５０００ＭＰａである硬化物特性（Ｘ）を備えている半導体装置についての発明が記載され（摘記A1-1：請求項１）、併せて、上記封止樹脂層が、（Ａ）（一般式（１）で表されるビフェニル型エポキシ樹脂）および（Ｂ）（アクリロニトリル−ブタジエン系共重合体）成分を含有するエポキシ樹脂組成物によって形成されたものであること（摘記A1-1：請求項２）が記載されている。
　しかし、当該証拠Ａ１には、「エポキシ樹脂２０〜７５重量％、シリカ２５〜８０重量％およびフェノキシ樹脂０を超え４０重量％以下を含有する接着剤成分」という、訂正発明１〜４が必須とする特定事項の記載はなく、なおかつ、この点を自明と認めることもできない。
　したがって、証拠Ａ２の実験成績証明書を参酌しても、訂正発明１〜４は、少なくとも上記接着剤成分の点により、証拠Ａ１に記載された発明とすることはできない。
　　
(VI-2)理由２（証拠Ｂ１に基く特許法第２９条第１項の規定に係る理由）について
　訂正発明１と証拠Ｂ１に記載されたものとを対比すると、証拠Ｂ１には、エポキシ樹脂、酸無水物及びシリカからなるアンダーフィル及び圧接用接着剤が記載されている（摘記B1-1）。
　しかし、当該証拠Ｂ１には、「エポキシ樹脂２０〜７５重量％、シリカ２５〜８０重量％およびフェノキシ樹脂０を超え４０重量％以下を含有する接着剤成分」という、訂正発明１が必須とする特定事項の記載はなく、なおかつ、この点を自明と認めることもできない。
　したがって、訂正発明１は、少なくともこの点により、証拠Ｂ１に記載された発明とすることはできない。
　　
(VI-3)理由３（証拠Ａ１、又はＢ１〜Ｂ３に基く特許法第２９条第２項の規定に係る理由）について
（Ｉ）証拠Ａ１との関係について
　訂正発明１〜４と証拠Ａ１に記載されたものとを対比すると、証拠Ａ１には、配線回路基板上に、複数の接続用電極部を介して半導体素子が搭載され、上記配線回路基板と半導体素子との間の空隙が封止樹脂層によって封止されてなる半導体装置であって、上記封止樹脂層が、２５℃における引張弾性率が３００〜１５０００ＭＰａである硬化物特性（Ｘ）を備えている半導体装置についての発明が記載され（摘記A1-1：請求項１）、併せて、上記封止樹脂層が、（Ａ）（一般式（１）で表されるビフェニル型エポキシ樹脂）および（Ｂ）（アクリロニトリル−ブタジエン系共重合体）成分を含有するエポキシ樹脂組成物によって形成されたものであること（摘記A1-1：請求項２）が記載されている。
　しかし、当該証拠Ａ１には、「エポキシ樹脂２０〜７５重量％、シリカ２５〜８０重量％およびフェノキシ樹脂０を超え４０重量％以下を含有する接着剤成分」という、訂正発明１〜４が必須の特定事項とする接着剤成分の組成の記載はなく、また、これを示唆する記載も見当たらない。
　そして、訂正発明１〜４は、当該接着剤成分の組成に係る点を含む、前記認定のとおりの特定事項を有することにより、耐熱性、又はさらに耐久性に優れた接続材料を得る（段落【0008】）という、明細書に記載された効果を奏したと認めることができる。
　したがって、証拠Ａ２の実験成績証明書を参酌しても、訂正発明１〜４は、少なくとも上記接着剤成分の点により、証拠Ａ１に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができた発明とすることはできない。
　　
　なお、特許異議申立人：日東電工株式会社は、平成１７年７月１２日付け回答書に添付して特開平５−３２０６１０号公報を提示し、フェノキシ樹脂を用いることの容易性を主張しているが、当該文献を見ても、証拠Ａ１（甲第１号証）に記載されたアクリロニトリル−ブタジエン系共重合体に代えてフェノキシ樹脂を用いることにより、各訂正発明で特定する各物性値が得られることを、当業者が容易に想到できたと認めることはできない。
　　
(II)証拠Ｂ１〜Ｂ３との関係について
　訂正発明１〜４と証拠Ｂ１に記載されたものとを対比すると、証拠Ｂ１には、エポキシ樹脂、酸無水物及びシリカからなるアンダーフィル及び圧接用接着剤が記載されている（摘記B1-1）。
　しかし、当該証拠Ｂ１には、「エポキシ樹脂２０〜７５重量％、シリカ２５〜８０重量％およびフェノキシ樹脂０を超え４０重量％以下を含有する接着剤成分」という、訂正発明１〜４の必須の特定事項の記載はなく、また、証拠Ｂ２及びＢ３にも、当該記載は見当たらない。
　そして、訂正発明１〜４は、当該接着剤成分の組成に係る点を含む、前記認定のとおりの特定事項を有することにより、耐熱性、又はさらに耐久性に優れた接続材料を得る（段落【0008】）という、明細書に記載された効果を奏したと認めることができる。
　したがって、訂正発明１〜４は、少なくとも上記接着剤成分の点により、証拠Ｂ１〜Ｂ３に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができた発明とすることはできない。
　　
VII．むすび
　以上のとおりであるから、上記通知した取消理由によっては、訂正後の請求項１〜４に係る特許を取り消すことはできない。
　なおかつ、上記取消理由通知は、各特許異議申立人の主張及び証拠に基づいてなされたものであることからすると、訂正後の請求項１〜４に係る特許は、各特許異議申立人の主張及び証拠によっても取り消すことはできず、また、他に訂正後の請求項１〜４に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１７年１０月２４日（２００５．１０．２４）
【訂正の要旨】
審決（決定）の【理由】欄参照。
（５４）【発明の名称】
接続材料
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】相対する電極を有する被接続部材を接続するための接続材料であって、
　
エポキシ樹脂２０〜７５重量％、シリカ２５〜８０重量％およびフェノキシ樹脂０を超え４０重量％以下
　硬化後の弾性率が１〜１２ＧＰａ、ガラス転移温度（Ｔｇ）が１２０〜２００℃、Ｔｇより低い温度における線膨張係数（α１）が５０ｐｐｍ／℃以下、Ｔｇを超える温度における線膨張係数（α２）が１１０ｐｐｍ／℃以下、かつ（α２−α１）が６０ｐｐｍ／℃以下である接続材料。
　【請求項２】相対する電極を有する被接続材料を接続するための接続材料であって、
　
エポキシ樹脂２０〜７５重量％、シリカ２５〜８０重量％およびフェノキシ樹脂０を超え４０重量％以下
　
未硬化サンプルを約１ｃｍ×１０ｃｍのフィルム（４０μｍ厚）短冊に切り、その長さを正確に測定し、オーブンにより１００℃で１時間１５０℃で１時間硬化した後、測定した長さの差を用いて下記式（１）により算出した
　　
線収縮率（％）＝（１−硬化後の長さ／硬化前の長さ）×１００
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　・・・（１）
　【請求項３】硬化後の吸湿率が２％以下である請求項２記載の接続材料。
　【請求項４】
接着剤成分に対して平均粒径１〜１０μｍの導電粒子を０〜３０容量％含む請求項１ないし３のいずれかに記載の接続材料。
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【発明の属する技術分野】
　本発明は相対する電極を有する被接続部材を接続するための接続材料、特に熱硬化性樹脂を含む接続材料に関するものである。
　【０００２】
　【従来の技術】
　ＩＣ、ＬＳＩ等の半導体を基板に実装する技術として、ベアチップ等の半導体チップを接続材料により直接基板に実装する方法がある。この方法はチップと基板にそれぞれ相対する位置に設けた多数の電極を対向させた状態で、接続材料により接続し、電気的接続と機械的固着を同時に得ようとするものである。
　【０００３】
　このような接続材料としては主成分として熱硬化性樹脂が用いられており、チップと基板間にこの接続材料を介在させ、相対する電極を対向させた状態で両側から加圧し、加熱して樹脂を硬化させることにより接続している。チップと基板間の機械的固着は樹脂の固着（接着）力により行い、電気的接続は樹脂の固着により電極同士を圧着することにより行っている。この場合接続材料中に導電性粒子を分散させることにより電極間に導電性粒子を介在させて電気的接続を得る場合と、電極同士を直接接触させて電気的接続を得る場合とがある。
　【０００４】
　このような半導体チップを実装した基板は、はんだのリフロー工程等において高温の環境に曝されるため耐熱性が要求される。また実装基板は比較的高温多湿の環境で使用されるため、このような環境下での耐久性が要求される。ところが従来の接続材料は耐熱性および耐久性が高くなく、ヒートショック試験、ＰＣＴ（Ｐｒｅｓｓｕｒｅ　Ｃｏｏｋｅｒ　Ｔｅｓｔ）、リフロー試験等の耐熱、耐久性に係わる環境試験や生産工程において高温環境にさらされると導通不良が発生するという問題があった。このような導通不良は半導体チップのように狭い領域に多数の電極が設けられる狭ピッチパターンの場合に多く発生する。
　【０００５】
　その原因を調べた結果、リフロー条件のような高温環境下では、異なる線膨張係数を有する被接続部材を接着する場合に、接着樹脂のガラス転移点（Ｔｇ）を超える温度においてずれが生じることにより導通不良が発生することがわかった。また接着強度が大きい接続材料では硬化時の収縮率が高く接着界面に内部応力が集中するため、長期の使用環境下で剥離を生じ、耐久性が低下するものと推測される。
　【０００６】
　【発明が解決しようとする課題】
　本発明の課題は、耐熱性が高く、電極間隔が狭い多数の電極間を接続する場合において高温の環境にさらされても、導通不良の生じない接続材料を得ることである。
　本発明の他の課題は耐熱性および耐久性が高く、高温多湿の環境で使用しても導通信頼性の高い接続材料を得ることである。
　【０００７】
　【課題を解決するための手段】
　本発明は次の接続材料である。
　（１）相対する電極を有する被接続部材を接続するための接続材料であって、
　
エポキシ樹脂２０〜７５重量％、シリカ２５〜８０重量％およびフェノキシ樹脂０を超え４０重量％以下
　硬化後の弾性率が１〜１２ＧＰａ、ガラス転移温度（Ｔｇ）が１２０〜２００℃、Ｔｇより低い温度における線膨張係数（α１）が５０ｐｐｍ／℃以下、Ｔｇを超える温度における線膨張係数（α２）が１１０ｐｐｍ／℃以下、かつ（α２−α１）が６０ｐｐｍ／℃以下である接続材料。・・・（第１の接続材料）
　（２）相対する電極を有する被接続材料を接続するための接続材料であって、
　
エポキシ樹脂２０〜７５重量％、シリカ２５〜８０重量％およびフェノキシ樹脂０を超え４０重量％以下
　
未硬化サンプルを約１ｃｍ×１０ｃｍのフィルム（４０μｍ厚）短冊に切り、その長さを正確に測定し、オーブンにより１００℃で１時間１５０℃で１時間硬化した後、測定した長さの差を用いて下記式（１）により算出した
　　
線収縮率（％）＝（１−硬化後の長さ／硬化前の長さ）×１００
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　・・・（１）
　（３）硬化後の吸湿率が２％以下である上記（２）記載の接続材料。
　
（４）
（３）
　【０００８】
　本発明において、第１および第２の接続材料はそれぞれ異なる物性を指標として特定しているが、いずれもほぼ同じ組成の材料を用いており、第１の接続材料では耐熱性に優れて接続材料を得、第２の接続材料では耐熱性、耐久性に優れた接続材料を得る。
　【０００９】
　本発明において接続の対象となる接続材料は相対する電極、特に多数の電極を有する部材がすべて対象になる。その中でもベアチップ等の半導体チップのように、狭い領域に多数の電極が設けられ、電極のピッチ、幅および間隔が狭い部材の電極間の接続に適している。上記の半導体チップ等の被接続部材を接続する相手は基板となる場合が多いが、直接半導体チップを基板に実装する場合にも、またインターポーザを介して実装する場合にも適用可能である。基板としてはガラス／エポキシ基板、樹脂基板、ガラス基板、フレキシブル樹脂基板など任意の材質からなる基板がある。
　【００１０】
　本発明の接続材料は
エポキシ樹脂、シリカおよびフェノキシ樹脂
　【００１１】
　本発明の接続材料に用いる熱硬化性樹脂の主剤樹脂としては
、硬化温度、時間、保存安定性等のバランスから
を
する
　エポキシ樹脂としては、ビスフェノール型エポキシ樹脂、エポキシノボラック樹脂または分子内に２個以上のオキシラン基を有するエポキシ化合物等が使用できる。これらの樹脂には市販品がそのまま使用できる。
　【００１２】
　上記の熱硬化性樹脂の主剤樹脂は一般に硬化剤と併用することにより硬化反応を行うことができるが、主剤樹脂に硬化反応に寄与する官能基が結合している場合は硬化剤を省略することができる。硬化剤としてはイミダゾール系、アミン系、酸無水物系、ヒドラジッド、ジシアンジアミド、イソシアネート、これらの変性物など、加熱、光照射等により主剤樹脂と反応して硬化反応を行うものが使用でき、市販品でもよい。このような硬化剤としては潜在性硬化剤が好ましい。
　【００１３】
　潜在性硬化剤は常温における製造、保存ならびに比較的低温（４０〜１００℃）による乾燥時には硬化反応を行わず、硬化温度における加熱加圧（熱圧着）またはＵＶ等の光照射により硬化反応を行う硬化剤である。このような潜在性硬化剤としてはイミダゾール系、アミン系のマイクロカプセル化したものなどが特に好ましく、市販品をそのまま使用することもできる。熱活性の場合硬化開始温度としては８０〜１５０℃のものが好ましい。
　【００１４】
　本発明の接続材料に用いる無機フィラーは、熱硬化性樹脂を含有する樹脂成分に配合してその耐熱性、特に線膨張係数を改善するための添加剤である。このような無機フィラーとしては耐熱性、耐圧縮性を有する粒子であって、平均粒径が０．１〜１５μｍ、好ましくは０．１〜５μｍ、モース硬度が３〜９、好ましくは５〜９のものが好ましい。このような無機フィラ
ーは、
を用いる
　【００１５】
　本発明では接続材料に塗布性あるいはフィルム形成性を付与するために、樹脂成分中に熱可塑性樹脂を配合す
る。
を使
する
　このほか本発明の接着剤成分には界面活性剤、カップリング剤、イオン吸着剤、老化防止剤等の添加剤を配合することができる。
　【００１６】
　本発明においては導電性粒子を用いなくてもよいが、接着剤成分とともに用いる場合、はんだ、ニッケル等の金属粒子、高分子核材粒子をメッキ等により導電材で被覆した導電被覆粒子、またはこれらの導電性の粒子を絶縁性樹脂で被覆した絶縁被覆導電粒子などが使用できる。これらの導電性粒子の粒径は１〜２０μｍ、好ましくは２〜１０μｍとすることができる。
　【００１７】
　本発明の第１および第２の接続材料において接着剤成分は、上記の
エポキシ
シリカ
およびフェノキシ樹脂
　【００１８】
　本発明の第１および第２の接続材料は、
エポキシ
フェノキシ
を超え
以下
を超え
以下
シリカ
　【００１９】
　本発明の接続材料はペースト状またはフィルム状の形態の製品とすることができる。ペースト状とする場合は上記の各成分を選択することにより無溶媒でペースト状とすることもできるが、一般的には各成分を溶媒に溶解または分散させてペースト状とすることができる。溶媒としては、アルコール、ケトン、エステル、エーテル、フェノール類、アセタール、窒素含有炭化水素のような溶媒が使用でき、例えばトルエン、ＭＥＫ、酢酸エチル、セロソルブアセテート等があげられる。溶媒の使用量は樹脂成分に対して２０〜４０重量％程度である。
　フィルム状とする場合は上記のペーストを剥離シートにフィルム状に塗布し、溶媒を揮発させることにより形成することができる。
　【００２０】
　本発明の第１の接続材料は硬化後の弾性率が１〜１２ＧＰａ、好ましくは２〜１０ＧＰａ、Ｔｇ（ガラス転移温度）が１２０〜２００℃、好ましくは１４０〜１９０℃、Ｔｇより低い温度における線膨張係数（α１）が５０ｐｐｍ／℃以下、好ましくは３５ｐｐｍ／℃以下、Ｔｇを超える温度における線膨張係数（α２）が１１０ｐｐｍ／℃以下、好ましくは１００ｐｐｍ／℃以下、かつ（α２−α１）が６０ｐｐｍ／℃以下、好ましくは５０ｐｐｍ／℃以下となるように前記各成分の種類および量を選ぶ。
　【００２１】
　本発明の第２の接続材料は
未硬化サンプルを約１ｃｍ×１０ｃｍのフィルム（４０μｍ厚）短冊に切り、その長さを正確に測定し、オーブンにより１００℃で１時間１５０℃で１時間硬化した後、測定した長さの差を用いて下記式（１）により算出した
　　
線収縮率（％）＝（１−硬化後の長さ／硬化前の長さ）×１００
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　・・・（１）
　上記の各特性の測定法は次の通りである。
　弾性率：ＪＩＳ　Ｋ７１９８
　Ｔｇ：弾性率測定時のｔａｎδのピーク温度をＴｇとする
　線膨張係数：
ＪＩＳ　Ｋ７１９７
　線収縮率：ＪＩＳ　Ｋ６９１１
　吸湿率：８５℃、相対湿度８５％、５００時間後の重量変化から算出。
　【００２２】
　本発明の接続材料は、相対する電極を有する被接続部材間、例えば基板と半導体チップ間に介在させた状態で被接続部材の両側から加圧、加熱して、硬化させることにより接続を行う。接続材料がペースト状の場合は被接続部材の電極を含む接続領域に接続材料を塗布し、乾燥後あるいは乾燥することなく他の被接続部材を重ねて圧着し、硬化させる。接続材料がフィルム状の場合は、接続材料を被接続部材間に介在させて加圧、加熱、硬化を行う。硬化は加熱のほかＵＶ等の光照射によって行うこともできる。
　【００２３】
　上記の接続の工程では、被接続部材間に接続材料を介在させた状態で加熱して接続材料を溶融させ加圧すると、接着剤成分は電極の対向する部分から電極のない部分に流れ、電極部分が圧着する。導電性粒子が含まれる場合には、導電性粒子が電極間に残って電極間に接触する。電極のない部分に流れた樹脂分およびフィラーはその部分で硬化して被接続部材間を固着する。これにより電極間の電気的接続と部材間の機械的固着が行われる。
　【００２４】
　基板に半導体チップを実装する場合、上記の第１の接続材料により一方の被接続部材としての半導体チップを、他方の被接続部材としての基板に接続することにより実装した後、基板をはんだリフロー工程において高温（例えば２２０〜２７０℃）の環境に曝すことになるが、本発明の第一の接続材料は弾性率が高く、Ｔｇも比較的高く、α１、α２、およびそれらの差が低いため、耐熱性は高く、Ｔｇより高い領域においてもずれが小さく、電極間の導通不良は発生しない。また第２の接続材料で接続すると、線収縮率および線膨張係数α１が小さいため、内部応力は蓄積されず、高温多湿の使用環境における耐久性に優れた実装品が得られる。
　【００２５】
　このような耐熱性をチェックするためにヒートショック試験、ＰＣＴ、リフロー試験などの環境試験を行う場合も同様に導通不良は発生しない。
　【００２６】
　【発明の効果】
　以上説明したように、本発明の第１の接続材料によれば、
エポキシ
およびフェノキシ樹脂
シリカ
　本発明の第２の接続材料によれば、
エポキシ
およびフェノキシ樹脂
シリカ
　【００２７】
　【発明の実施の形態】
　以下、本発明の実施形態を実施例により説明する。
　【００２８】
　実施例
１、
（接続材料の調製）
　熱硬化性樹脂としてエポキシ樹脂Ａ（大日本インキ化学工業社製、４０３２Ｄ、商品名）、エポキシ樹脂Ｂ（油化シェル社製、エピコート１００９、商品名）、硬化剤としてイミダゾール系硬化剤（旭チバ社製、ＨＸ−３９４１ＨＰ、商品名）、熱可塑性樹脂としてフェノキシ樹脂（東都化成社製、ＹＰ５０、商品名）、無機フィラーとしてシリカ（龍森社製、ＳＯＥ２、商品名、平均粒径０．５μｍ）を表１の組成で用い、これをトルエンに溶解させて剥離フィルム上に塗布し乾燥させて、厚さ４０μｍのフィルム状の接続材料を得た。この接続材料を２００℃で５分間加熱して硬化させた硬化物の特性を表１に示した。
　【００２９】
（物性試験）
　弾性率の測定方法は、未硬化の接続材料を６ｃｍ×０．２ｃｍの大きさに切り出し、１８０℃で５分間硬化後ＰＥＴフィルムから剥してサンプルとした。試験機としてオリエンテック社製バイブロンＤＤＶ０１ＦＰ（商品名）を用いチャック間距離５ｃｍ、測定周波数１１Ｈｚ、昇温速度３℃／ｍｉｎで測定した。
　この弾性率測定時のｔａｎδのピーク温度をＴｇとした。
　線膨張係数は
ＪＩＳＫ７１９７
　【００３０】
（評価試験）
　１５０μｍピッチの金メッキバンプを電極として有するＩＣチップを、対応位置に銅パターンを電極として有するガラス／エポキシ基板に、上記接続材料を用いて実装した。実装品について耐熱性を許価するために次のヒートショック試験およびリフロー試験を行った。なお抵抗値の測定はディージーチェーンを用いた。上記の結果を表１に示す。表１中ＯＰは抵抗値１００Ω以上を表す。
評価Ａ：ヒートショック試験
　−５５℃と＋１２５℃にそれぞれ１５分間放置するヒートサイクルを、１０００サイクル繰り返した。
評価Ｂ：リフロー試験
　最高到達温度２６０℃のリフロー条件でリフロー試験を行った。
　【００３１】
　表１の結果より、実施例
１は
　【００３２】
　【表１】
＊１：接着剤成分中の重量％
　【００３３】
実施例
２
１０
（接続材料の調整）
　熱硬化樹脂として前記エポキシ樹脂Ａおよびエポキシ樹脂Ｃ（油化シェルエポキシ社製、ＥＰ８２８、商品名）、硬化剤としてイミダゾール系硬化剤（旭チバ社製、ＨＸ−３９４１ＨＰ、商品名）、熱可塑性樹脂としてフェノキシ樹脂（東都化成社製、ＹＰ５０、商品名）、無機フィラーとしてシリカ（龍森社製、ＳＯＥ２、商品名、平均粒径０．５μｍ）、導電性粒子として導電被覆粒子（日本化学工業社製、２０ＧＮＲ−４．６ＥＨ、商品名、平均粒径５μｍ）を表２の組成で用い、これをトルエンに溶解させて剥離フィルム上に塗布し乾燥させて、厚さ３５μｍのフィルム状の接続材料を得た。この硬化物の物性を表２および表３に示した。
　【００３４】
（物性試験）
〔線収縮率〕
　乾燥させて、剥離フィルムから剥がした未硬化サンプルを約１ｃｍ×１０ｃｍのフィルム（４０μｍ厚）短冊に切り、その長さを正確に測定し、オーブンにより１００℃で１時間１５０℃で１時間硬化した後、測定した長さの差を用いて次式により収縮率（％）を算出した。
　　線収縮率（％）＝（１−硬化後の長さ／硬化前の長さ）×１００
（線膨張係数）
　円柱状（直径５ｍｍ、長さ１５ｍｍ）に硬化（硬化条件１９０℃−１時間）したサンプルを用いて室温から２００℃まで昇温させた時の同寸法の石英ガラスとの膨張差から算出した。
（吸湿率）
　円柱状（直径５ｍｍ、長さ１５ｍｍ）に硬化（硬化条件１９０℃−１時間）したサンプルを高温高湿オーブンにて吸湿し、吸湿の前後の重さの比から次式により吸湿率（％）を算出した。
　　吸湿率（％）＝（１−吸湿前重さ／吸湿後重さ）×１００
　【００３５】
（耐久性評価試験）
　１５０μｍピッチ、バンプ面積１０００μｍ２、バンプ高さ２０μｍのメッキバンプを電極として有するＩＣチップを、対応位置に金メッキ銅パターンを電極として有する基板上に、上記接続材料を介して重ね、１８０℃、１．４７Ｎ（１５０ｇｆ）／バンプで２０秒間熱圧着した。実装品について以下のＰＣＴ、およびヒートショック試験を行った結果を表２に示す。
　【００３６】
　評価Ｃ：ＰＣＴ
　最高到達温度２４０℃のリフロー２回通過後、１２１℃、相対湿度１００％、２ａｔｍの条件で３００時間ＰＣＴを行った。
　評価Ｄ：ヒートショック試験
　最高到達温度２４０℃のリフロー２回通過後、−５５℃と＋１２５℃にそれぞれ１５分間放置するヒートサイクルを１０００サイクル繰り返した。
　評価Ｅ：ＰＣＴ
　３０℃、相対湿度７０％で１６８時間吸湿させ、さらに最高到達温度２４０℃のリフロー２回通過後、１２１℃、相対湿度１００％、２ａｔｍの条件で３００時間ＰＣＴを行った。
　評価Ｆ：ヒートショック試験
　３０℃、相対湿度７０％で１６８時間吸湿させ、さらに最高到達温度２４０℃のリフロー２回通過後、−５５℃と＋１２５℃にそれぞれ１５分間放置するヒートサイクルを１０００サイクル繰り返した。
　耐久性評価基準：
　○：すべての抵抗値が１Ω未満
　△：最大抵抗値が１Ω以上３Ω未満
　×：最大抵抗値が３Ω以上
　【００３７】
　表２および３の結果より、実施例
２
１０
シリカ
　【００３８】
　【表２】
　＊１：接着剤成分中の重量％
　＊２：接着剤成分に対する容量％
　【００３９】
　【表３】
　＊１：接着剤成分中の重量％
　＊２：接着剤成分に対する容量％