【手続補正書】
【提出日】平成22年2月26日(2010.2.26)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
容量性ポリイミド系組成物の調製方法であって、
（ａ）非イオン性ハロゲン化分散剤を有機溶媒中に組み合わせ、分散性溶液を形成する工程と、
（ｂ）該分散性溶液に複数の無機容量性ドメインを組み込み、無機充填材成分を形成する工程と、
（ｃ）該無機充填材成分をポリアミド酸溶液と組み合わせ、混合ポリマー溶液を形成する工程と、
（ｄ）該混合ポリマー溶液を変換し、少なくとも６０質量％のポリイミドベースポリマー、少なくとも４質量％の無機ドメイン、及び少なくとも０．１％の非イオン性ハロゲン化分散剤を含むポリイミド系組成物を形成する工程であって、分散剤の量は、１メガヘルツにおいて０．０８未満のポリイミド系組成物の誘電正接を提供するのに十分である工程と、
を含むことを特徴とする方法。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５４】
（比較例１）
以下の比較例は、実施例１に従って調製された。対照的に、（分散剤としてゾニル（ZONYL）（登録商標）ＦＳＯ−１００（登録商標）を使用する代わりに）、ナフィオン（NAFION）（登録商標）スルホネートを、分散剤、すなわちイオン性分散剤として使用した。上の大部分の電気特性が同じままであるが、誘電正接（Ｄf）は０．１０９７であると測定された。
以下に、本発明の好ましい態様を示す。
［１］  容量性ポリイミド系組成物の調製方法であって、
（ａ）非イオン性ハロゲン化分散剤を有機溶媒中に組み合わせ、分散性溶液を形成する工程と、
（ｂ）該分散性溶液に複数の無機容量性ドメインを組み込み、無機充填材成分を形成する工程と、
（ｃ）該無機充填材成分をポリアミド酸溶液と組み合わせ、混合ポリマー溶液を形成する工程と、
（ｄ）該混合ポリマー溶液を変換し、少なくとも６０質量％のポリイミドベースポリマー、少なくとも４質量％の無機ドメイン、及び少なくとも０．１％の非イオン性ハロゲン化分散剤を含むポリイミド系組成物を形成する工程であって、分散剤の量は、１メガヘルツにおいて０．０８未満のポリイミド系組成物の誘電正接を提供するのに十分である工程と、
を含むことを特徴とする方法。
［２］  イミド化前又はイミド化中に、混合ポリマー溶液をフィルムに形成し、該フィルムがイミド化中に延伸され、及び、分散剤がフッ素部分を含有することを特徴とする［１］に記載の方法。
［３］  前記分散剤が、以下の構造式
【化１】
2009532521.tif 000001
（式中、Ｘは非イオン性基である）
で表されるモノマーから誘導されるペルフルオロ化ポリマーであることを特徴とする［２］に記載の方法。
［４］  前記分散剤が以下の構造式：
Ｒf−ＣＨ2−ＣＨ2−Ｏ−（ＣＨ2ＣＨ2Ｏ）x−Ｈ
（式中、Ｒf＝ＣＦ3ＣＦ2（ＣＦ2−ＣＦ2）yであり；
ｙは１〜１０の整数であり、及び
ｘは１〜２０の整数である）
で表されることを特徴とする［１］に記載の方法。
［５］  前記フィルムが２つの金属層の間に配置され、１つ又は複数のコンデンサを提供することを特徴とする［２］に記載の方法。
［６］  無機ドメインが、シリカ、窒化ホウ素、窒化ホウ素酸化アルミニウム、炭化ケイ素、窒化アルミニウム、二酸化チタン、チタン酸バリウム、ダイヤモンド、リン酸二カルシウム、カーボンブラック、グラファイト、導電性ポリマー、銀、パラジウム、金、白金、ニッケル、銅、常誘電性充填材粉末、ステアタイト、一般式ＡＢＯ3のペロブスカイト、結晶性チタン酸バリウム（ＢＴ）、チタン酸バリウムストロンチウム（ＢＳＴ）、ジルコン酸チタン酸鉛（ＰＺＴ）、チタン酸鉛ランタン、ジルコン酸チタン酸鉛ランタン（ＰＬＺＴ）、ニオブ酸鉛マグネシウム（ＰＭＮ）、及びチタン酸カルシウム銅、及びこれらの混合物から成る群から選択される組成物を含むことを特徴とする［３］に記載の方法。
［７］  前記ポリアミド酸が、２，２ビス−（４−アミノフェニル）プロパン；４，４’−ジアミノジフェニルメタン；４，４’−ジアミノジフェニルスルフィド（４，４’−ＤＤＳ）；３，３’−ジアミノジフェニルスルホン（３，３’−ＤＤＳ）；４，４’−ジアミノジフェニルスルホン；４，４’−ジアミノジフェニルエーテル（４，４’−ＯＤＡ）；３，４’−ジアミノジフェニルエーテル（３，４’−ＯＤＡ）；１，３−ビス−（４−アミノフェノキシ）ベンゼン（ＡＰＢ−１３４又はＲＯＤＡ）；１，３−ビス−（３−アミノフェノキシ）ベンゼン（ＡＰＢ−１３３）；１，２−ビス−（４−アミノフェノキシ）ベンゼン；１，２−ビス−（３−アミノフェノキシ）ベンゼン；１，４−ビス−（４−アミノフェノキシ）ベンゼン；１，４−ビス−（３−アミノフェノキシ）ベンゼン；１，２−ジアミノベンゼン（ＯＰＤ）；１，３−ジアミノベンゼン（ＭＰＤ）；１，４−ジアミノベンゼン（ＰＰＤ）；２，５−ジメチル−１，４−ジアミノベンゼン；２−（トリフルオロメチル）−１，４−フェニレンジアミン；５−（トリフルオロメチル）−１，３−フェニレンジアミン；２，２−ビス［４−（４−アミノフェノキシ）フェニル］−ヘキサフルオロプロパン（ＢＤＡＦ）；２，２’−ビス（トリフルオロメチル）ベンジジン；２，２−ビス（３−アミノフェニル）１，１，１，３，３，３−ヘキサフルオロプロパン；ベンジジン；４，４’−ジアミノベンゾフェノン；３，４’−ジアミノベンゾフェノン；３，３’−ジアミノベンゾフェノン；１−（４−アミノフェノキシ）−３−（３−アミノフェノキシ）ベンゼン；１−（４−アミノフェノキシ）−４−（３−アミノフェノキシ）ベンゼン；２，２−ビス−［４−（４−アミノフェノキシ）フェニル］プロパン（ＢＡＰＰ）；ビス（３−アミノフェニル）−３，５−ジ（トリフルオロメチル）フェニルホスフィンオキシド（ＢＤＡＦ）；ビス−［４−（４−アミノフェノキシ）フェニル］スルホン（ＢＡＰＳ）；２，２−ビス［４−（３−アミノフェノキシ）フェニル］スルホン（ｍ−ＢＡＰＳ）；４，４’−ビス−（アミノフェノキシ）ビフェニル（ＢＡＰＢ）；ビス−（４−［４−アミノフェノキシ］フェニル）エーテル（ＢＡＰＥ）；２，２’−ビス−（４−アミノフェニル）−ヘキサフルオロプロパン（６Ｆジアミン）；及びこれらの組み合わせから成る群から選択されるジアミン成分を含むことを特徴とする［２］に記載の方法。
［８］  前記ポリアミド酸が、ピロメリト酸二無水物（ＰＭＤＡ）；３，３’，４，４’−ビフェニルテトラカルボン酸二無水物（ＢＰＤＡ）；３，３’，４，４’−ベンゾフェノンテトラカルボン酸二無水物（ＢＴＤＡ）；４，４’−オキシジフタル酸無水物（ＯＤＰＡ）；３，３’，４，４’−ジフェニルスルホンテトラカルボン酸二無水物（ＤＳＤＡ）；２，２−ビス（３，４−ジカルボキシフェニル）１，１，１，３，３，３−ヘキサフルオロプロパン二無水物（６ＦＤＡ）；４，４’−（４，４’−イソプロピリデンジフェノキシ）ビス（フタル酸無水物）（ＢＰＡＤＡ）；２，３，６，７−ナフタレンテトラカルボン酸二無水物；１，２，５，６−ナフタレンテトラカルボン酸二無水物；１，４，５，８−ナフタレンテトラカルボン酸二無水物；２，６−ジクロロナフタレン−１，４，５，８−テトラカルボン酸二無水物；２，７−ジクロロナフタレン−１，４，５，８−テトラカルボン酸二無水物；２，３，３’，４’−ビフェニルテトラカルボン酸二無水物；２，２’，３，３’−ビフェニルテトラカルボン酸二無水物；２，３，３’，４’−ベンゾフェノンテトラカルボン酸二無水物；２，２’，３，３’−ベンゾフェノンテトラカルボン酸二無水物；２，２−ビス（３，４−ジカルボキシフェニル）プロパン二無水物；１，１−ビス（２，３−ジカルボキシフェニル）エタン二無水物；１，１−ビス（３，４−ジカルボキシフェニル）エタン二無水物；ビス−（２，３−ジカルボキシフェニル）メタン二無水物；ビス−（３，４−ジカルボキシフェニル）メタン二無水物；４，４’−（ヘキサフルオロイソプロピリデン）ジフタル酸無水物；ビス−（３，４−ジカルボキシフェニル）スルホキシド二無水物；テトラヒドロフラン−２，３，４，５−テトラカルボン酸二無水物；ピラジン−２，３，５，６−テトラカルボン酸二無水物；チオフェン−２，３，４，５−テトラカルボン酸二無水物；フェナントレン−１，８，９，１０−テトラカルボン酸二無水物；ペリレン−３，４，９，１０−テトラカルボン酸二無水物；ビス−１，３−イソベンゾフランジオン；ビス−（３，４−ジカルボキシフェニル）チオエーテル二無水物；ビシクロ［２，２，２］オクト−７−エン−２，３，５，６−テトラカルボン酸二無水物；２−（３’，４’−ジカルボキシフェニル）５，６−ジカルボキシベンズイミダゾール二無水物；２−（３’，４’−ジカルボキシフェニル）５，６−ジカルボキシベンズオキサゾール二無水物；２−（３’，４’−ジカルボキシフェニル）５，６−ジカルボキシベンゾチアゾール二無水物；ビス−（３，４−ジカルボキシフェニル）２，５−オキサジアゾール１，３，４−二無水物；ビス−２，５−（３’，４’−ジカルボキシジフェニルエーテル）１，３，４−オキサジアゾール二無水物；５−（２，５−ジオキソテトラヒドロ）−３−メチル−３−シクロヘキセン−１，２−ジカルボン酸無水物；トリメリット酸無水物２，２−ビス（３’，４’−ジカルボキシフェニル）プロパン二無水物；１，２，３，４−シクロブタン二無水物；２，３，５−トリカルボキシシクロペンチル酢酸二無水物；これらの酸エステル及び酸ハロゲン化物エステル誘導体、並びにこれらの組み合わせから成���群から選択される二無水物成分を含むことを特徴とする［６］に記載の方法。
［９］  前記フィルム上への接着層の配置を更に含み、該接着層がアクリル、エポキシ又は熱可塑性ポリイミドを含むことを特徴とする［７］に記載の方法。