【事件の表示】
　特許第３４４６７３０号「エポキシ樹脂組成物及び半導体装置」の請求項１ないし７に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第３４４６７３０号の請求項１ないし４に係る特許を維持する。
【理　由】
I．手続の経緯
　本件特許第３４４６７３０号の請求項１〜７に係る発明は、平成１２年９月２６日に特許出願され、平成１５年７月４日にその発明について特許権の設定登録がなされ、その後、忽那哲也より、請求項１〜７に係る特許に対し特許異議の申立がなされ、取消理由が通知され、その指定期間内である平成１７年３月８日付けで訂正請求がなされ、両当事者に審尋がなされ、両当事者から回答書が提出された後、再度取消理由が通知され、その指定期間内である平成１７年１１月２８日付けで平成１７年３月８日付け訂正請求が取り下げられるとともに新たに訂正請求がなされたものである。
II．訂正請求について
１．訂正の内容
　訂正事項ア
　請求項１に記載の「エポキシ樹脂、硬化剤、硬化促進剤、及び無機充填材を必須成分とする室温で液状のエポキシ樹脂組成物において、エポキシ樹脂として、少なくともビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、又はナフタレン型エポキシ樹脂のいずれかを含有し、硬化剤として、下記の式（Ａ）で示される酸無水物を含有し、硬化促進剤として、イミダゾール骨格を有する化合物を核とすると共にこの核の周囲を熱硬化性樹脂による被膜で被覆して得られた微細球粒子、又はアミンアダクト粒子の少なくとも一方を含有し、無機充填材として、最大粒径が０．５〜２０μｍである球状非晶質シリカ、又は最大粒径が０．５〜１０μｍであるアルミナの少なくとも一方をエポキシ樹脂組成物全量に対して真比重換算で１０〜６０体積％含有して成ることを特徴とするエポキシ樹脂組成物。
【化１】
・・・（Ａ）
（式中、Ｒ1〜Ｒ3はそれぞれ炭素数1〜6の炭化水素基又は水素原子を表すと共に、Ｒ1〜Ｒ3の炭素原子数の合計は6、水素原子数の合計は13となるものである）」を、
「エポキシ樹脂、硬化剤、硬化促進剤、無機充填材、添加剤を必須成分とする室温で液状のエポキシ樹脂組成物において、エポキシ樹脂として、エポキシ当量が１８０以下のビスフェノールＡ型エポキシ樹脂を含有し、硬化剤として、下記の式（Ａ−２）で示される酸無水物を含有し、硬化促進剤として、イミダゾール骨格を有する化合物を核とすると共にこの核の周囲を熱硬化性樹脂による被膜で被覆して得られた粒径が５０μｍ以下の微細球粒子を含有し、無機充填材として、最大粒径が０．５〜２０μｍである球状非晶質シリカをエポキシ樹脂組成物全量に対して真比重換算で１０〜６０体積％含有し、添加剤として、下記の式（Ｂ）で示される化合物又は下記の式（Ｃ）で示される化合物を、エポキシ樹脂組成物全量に対して０．０１〜１質量％含有して成ることを特徴とするエポキシ樹脂組成物。
【化１】
」と訂正する。
　訂正事項イ
　請求項２、４、５を削除し、それに伴い、請求項３を新たに請求項２とし、請求項６、７の項番号をそれぞれ繰り上げ、請求項３、請求項４と訂正する。
　訂正事項ウ
　明細書段落【００１２】に記載の「本発明の請求項１に係るエポキシ樹脂組成物は、エポキシ樹脂、硬化剤、硬化促進剤、及び無機充填材を必須成分とする室温で液状のエポキシ樹脂組成物において、エポキシ樹脂として、少なくともビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、又はナフタレン型エポキシ樹脂のいずれかを含有し、硬化剤として、下記の式（Ａ）で示される酸無水物を含有し、硬化促進剤として、イミダゾール骨格を有する化合物を核とすると共にこの核の周囲を熱硬化性樹脂による被膜で被覆して得られた微細球粒子、又はアミンアダクト粒子の少なくとも一方を含有し、無機充填材として、最大粒径が０．５〜２０μｍである球状非晶質シリカ、又は最大粒径が０．５〜１０μｍであるアルミナの少なくとも一方をエポキシ樹脂組成物全量に対して真比重換算で１０〜６０体積％含有して成ることを特徴とするものである。」を、
「本発明の請求項１に係るエポキシ樹脂組成物は、エポキシ樹脂、硬化剤、硬化促進剤、無機充填材、添加剤を必須成分とする室温で液状のエポキシ樹脂組成物において、エポキシ樹脂として、エポキシ当量が１８０以下のビスフェノールＡ型エポキシ樹脂を含有し、硬化剤として、下記の式（Ａ−２）で示される酸無水物を含有し、硬化促進剤として、イミダゾール骨格を有する化合物を核とすると共にこの核の周囲を熱硬化性樹脂による被膜で被覆して得られた粒径が５０μｍ以下の微細球粒子を含有し、無機充填材として、最大粒径が０．５〜２０μｍである球状非晶質シリカをエポキシ樹脂組成物全量に対して真比重換算で１０〜６０体積％含有し、添加剤として、下記の式（Ｂ）で示される化合物又は下記の式（Ｃ）で示される化合物を、エポキシ樹脂組成物全量に対して０．０１〜１質量％含有して成ることを特徴とするものである。」と訂正する。
　訂正事項エ
　明細書段落【００１３】に記載の
「【化３】
・・・（Ａ）
（式中、Ｒ1〜Ｒ3はそれぞれ炭素数1〜6の炭化水素基又は水素原子を表すと共に、Ｒ1〜Ｒ3の炭素原子数の合計は6、水素原子数の合計は13となるものである）」を、
「【化２】
」と訂正する。
　訂正事項オ
　明細書段落【００１４】の記載を削除する。
　訂正事項カ
　明細書段落【００１５】に記載の「請求項３」及び「請求項１又は２」を、それぞれ「請求項２」及び「請求項１」と訂正する。　
　訂正事項キ
　明細書段落【００１６】の記載を削除する。
　訂正事項ク
　明細書段落【００１７】の記載を削除するとともに、明細書段落【００１８】に記載の「化４」を削除する。
　訂正事項ケ
　明細書段落【００１９】に記載の「請求項６」及び「請求項１乃至５のいずれか」を、それぞれ「請求項３」及び「請求項１又は２」と訂正する。
　訂正事項コ
　明細書段落【００２０】に記載の「請求項７」、「請求項６」を、それぞれ「請求項４」及び「請求項３」と訂正する。
　訂正事項サ
　明細書段落【００２３】に記載の「本発明においてエポキシ樹脂としては、ビスフェノールＡとエピクロルヒドリンとの反応により得られるビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦとエピクロルヒドリンとの反応により得られるビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、１，６−ジヒドロキシナフタレンとエピクロルヒドリンとの反応により得られるナフタレン型エポキシ樹脂のうち、少なくとも１種のものを用いるものである。但し、上記のようなエポキシ樹脂を用いていれば、これら以外のエポキシ樹脂として、ノボラック型エポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエンフェノリックポリマーのエポキシ樹脂、分子内に窒素を含有するエポキシ樹脂などを併用することもできる。」を、
「本発明においてエポキシ樹脂としては、ビスフェノールＡとエピクロルヒドリンとの反応により得られるビスフェノールＡ型エポキシ樹脂を用いるものである。但し、上記のようなエポキシ樹脂を用いていれば、これら以外のエポキシ樹脂として、ビスフェノールＦとエピクロルヒドリンとの反応により得られるビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、１，６−ジヒドロキシナフタレンとエピクロルヒドリンとの反応により得られるナフタレン型エポキシ樹脂、ノボラック型エポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエンフェノリックポリマーのエポキシ樹脂、分子内に窒素を含有するエポキシ樹脂などを併用することもできる。」と訂正する。
　訂正事項シ
　明細書段落【００２４】に記載の「ここでエポキシ樹脂としては、特にエポキシ当量が１８０以下のビスフェノールＡ型エポキシ樹脂を使用することが好ましい。」を、
「ここでエポキシ樹脂としては、特にエポキシ当量が１８０以下のビスフェノールＡ型エポキシ樹脂を使用する。」と訂正する。
　訂正事項ス
　明細書段落【００２６】に記載の「また本発明において硬化剤としては、上記の式（Ａ）で示される酸無水物を用いるものである。」を、「また本発明において硬化剤としては、上記の式（Ａ−２）で示される酸無水物を用いるものである。」と訂正する。
　訂正事項セ
　明細書段落【００３３】の記載を削除する。
　訂正事項ソ
　明細書段落【００３４】の記載を「そして硬化剤として、上記の式（Ａ−２）で示される酸無水物がエポキシ樹脂組成物中に含有されていると、フリップチップ実装において、温度サイクル性、フィレット性、耐湿信頼性、接続信頼性を好適に発現させることができるものである。この理由は今のところ明らかではないが、モノテルペンの構造がエポキシ樹脂組成物中の他の成分と相互に作用し合って影響しているものと推察される。従って、前述した各特性は、従来の代表的な液状酸無水物であるメチルヘキサヒドロ無水フタル酸（ＭＨＨＰＡ）やメチルテトラヒドロ無水フタル酸（ＭＴＨＰＡ）だけでは実現することが不可能である。尚、式（Ａ−２）で示される酸無水物がエポキシ樹脂組成物中に含有されていることが必要であって、これが満たされていれば、上記のＭＨＨＰＡやＭＴＨＰＡなどのように１分子中に１個以上の無水酸基を有する酸無水物も硬化剤として併用することができる。」と訂正する。
　訂正事項タ
　明細書段落【００３６】の記載を「また本発明において硬化促進剤としては、微細球粒子（いわゆるマイクロカプセル）を用いるものである。ここで、本発明における微細球粒子とは、イミダゾール骨格を有する化合物を核とするものであって、更にこの核の周囲を熱硬化性樹脂による被膜で被覆して得られるものである。具体的にはこのような微細球粒子は、乳化重合等の一般的な方法により作製することができ、被膜としては、フェノール樹脂、メラミン樹脂、エポキシ樹脂を好適に用いることができる。また微細球粒子のサイズ（粒径）は、５０μｍ以下であり、１０μｍ以下が更に好ましく、特に好ましくは５μｍ以下である。このように微細球粒子のサイズが小さいほど、フリップチップ実装を行うにあたって、半導体チップと回路基板との間の隙間へエポキシ樹脂組成物が浸入し易くなるものであり、また微細球粒子がエポキシ樹脂組成物中に均一に分散され、得られる硬化物全体を均質とすることができるものである。尚、上記のイミダゾール系マイクロカプセル型の硬化促進剤としては、商品名「ノバキュア」として旭化成工業（株）から市販されているものを用いることができる。」と訂正する。
　訂正事項チ
　明細書段落【００３７】に記載の「一方、アミンアダクト粒子とは、アミンやイミダゾール、アミノ酸、アミド等と各種エポキシ樹脂とから合成されるものをいい、このアミンアダクト粒子のサイズ（粒径）も上記の微細球粒子の場合と同様に、５０μｍ以下が好ましく、１０μｍ以下が更に好ましく、特に好ましくは５μｍ以下である。そしてサイズが小さいほど、エポキシ樹脂組成物の浸入性が良好になると共に硬化物全体を均質とすることができるものである。尚、アミンアダクト粒子の硬化促進剤としては、商品名「アミキュア」として（株）味の素から市販されているものを用いることができる。」を、
「一方、アミンアダクト粒子を併用することもできるが、このアミンアダクト粒子とは、アミンやイミダゾール、アミノ酸、アミド等と各種エポキシ樹脂とから合成されるものをいい、このアミンアダクト粒子のサイズ（粒径）も上記の微細球粒子の場合と同様に、５０μｍ以下が好ましく、１０μｍ以下が更に好ましく、特に好ましくは５μｍ以下である。そしてサイズが小さいほど、エポキシ樹脂組成物の浸入性が良好になると共に硬化物全体を均質とすることができるものである。尚、アミンアダクト粒子の硬化促進剤としては、商品名「アミキュア」として（株）味の素から市販されているものを用いることができる。」と訂正する。
　訂正事項ツ
　明細書段落【００３９】に記載の「また本発明において無機充填材としては、最大粒径が０．５〜２０μｍである球状非晶質シリカ、又は最大粒径が０．５〜１０μｍであるアルミナの少なくとも一方を用いるものである。」を、
「また本発明において無機充填材としては、最大粒径が０．５〜２０μｍである球状非晶質シリカを用いるものである。」と訂正する。
　訂正事項テ
　明細書段落【００４０】に記載の「一方、アルミナについても、最大粒径が０．５μｍ未満であると、充填材としては微細過ぎてエポキシ樹脂組成物の粘性が増加するものであり、半導体チップと回路基板との間の隙間への浸入性が低下するものである。」を、「一方、最大粒径が０．５〜１０μｍであるアルミナを併用することもできるが、このアルミナについても、最大粒径が０．５μｍ未満であると、充填材としては微細過ぎてエポキシ樹脂組成物の粘性が増加するものであり、半導体チップと回路基板との間の隙間への浸入性が低下するものである。」と訂正する。
　訂正事項ト
　明細書段落【００４９】に記載の「また本発明においては、上記の式（Ｂ）で示される化合物、又は式（Ｃ）で示される化合物を添加剤として、エポキシ樹脂組成物全量に対して０．０１〜１質量％含有させることが好ましい。」を、
「また本発明においては、上記の式（Ｂ）で示される化合物、又は式（Ｃ）で示される化合物を添加剤として、エポキシ樹脂組成物全量に対して０．０１〜１質量％含有させる。」と訂正する。
　訂正事項ナ
　明細書段落【００６０】に記載の「（実施例１〜１９及び比較例１〜５）実施例１〜１９に関しては、下記の表１及び表２に示す配合量（質量部）で、また比較例１〜５に関しては、下記の表３に示す配合量（質量部）で、各成分をディスパー（特殊機化工業製）を用いて混合しエポキシ樹脂組成物を調製した。」を、
「（実施例１〜５及び比較例１〜５）
　実施例１〜５に関しては、下記の表１に示す配合量（質量部）で、また比較例１〜５に関しては、下記の表２に示す配合量（質量部）で、各成分をディスパー（特殊機化工業製）を用いて混合しエポキシ樹脂組成物を調製した。」と訂正する。
　訂正事項ニ
　明細書段落【００６１】に記載の「ここで、表１〜３において使用した原材料は次のものである。」を、
「ここで、表１及び表２において使用した原材料は次のものである。」と訂正する。
　訂正事項ヌ
　明細書段落【００６２】に記載の「（エポキシ樹脂）
樹脂Ａ：ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（油化シェルエポキシ株式会社製、品番「エピコート８２８」、エポキシ当量１９０）
樹脂Ｂ：ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（東都化成株式会社製、品番「ＹＤ−８１２５」、エポキシ当量１７２）
樹脂Ｃ：ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂（東都化成株式会社製、品番「ＹＤ−８１７０」、エポキシ当量１６０）
樹脂Ｄ：ナフタレン型エポキシ樹脂（大日本インキ化学工業株式会社製、品番「ＨＰ−４０３２Ｄ」、エポキシ当量１４３）
（硬化剤）
硬化剤Ａ：炭素数１０個のトリエン（式（Ｅ）で示されるオシメンのβ型）と無水マレイン酸とから合成された脂環式酸無水物（式（Ａ−２）で示される酸無水物、油化シェルエポキシ株式会社製、品番「ＹＨ−３０６」、酸無水物当量２３４）
硬化剤Ｂ：メチルヘキサヒドロ無水フタル酸（ＭＨＨＰＡ、大日本インキ化学工業株式会社製、品番「Ｂ−６５０」、酸無水物当量１６８）
（硬化促進剤）
硬化促進剤Ａ：イミダゾール類を核とするマイクロカプセル（旭化成工業株式会社製、品番「ノバキュアＨＸ３７２２」）
硬化促進剤Ｂ：アミンアダクト（株式会社味の素製、品番「アミキュアＰＮ２３」）
（カップリング剤）
カップリング剤Ａ：γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン（日本ユニカー株式会社製、品番「Ａ−１８７」）
カップリング剤Ｂ：テトライソプロピルビス（ジオクチルホスファイト）チタネート（株式会社味の素製、品番「ＫＲ−４１Ｂ」）
（添加剤）
添加剤Ａ：ポリエチレングリコールラウリルアミン（式（Ｂ）で示される化合物、ｎ＝１２、ｘ＋ｙ＝２、日本油脂株式会社製、品番「ナイミーンＬ−２０２」）
添加剤Ｂ：ポリエチレングリコールステアリルアミン（式（Ｂ）で示される化合物、ｎ＝１８、ｘ＋ｙ＝９、日本油脂株式会社製、品番「ナイミーンＳ−２１０」）
添加剤Ｃ：ポリエチレングリコールノニルフェノールエーテル（式（Ｃ）で示される化合物、ｎ＝９、ｍ＝４又は５、日本油脂株式会社製、品番「ノニオンＮＳ−２０４．５」）
添加剤Ｄ：ポリエチレングリコールオクチルフェノールエーテル（式（Ｃ）で示される化合物、ｎ＝８、ｍ＝６、日本油脂株式会社製、品番「ノニオンＮＨ−２０６」）
（無機充填材）
シリカＡ：球状非晶質シリカ（三菱レイヨン株式会社製、品番「ＱＳ−４」、最大粒径１４μｍ、平均粒径５μｍ）
シリカＢ：球状非晶質シリカ（株式会社アドマテックス製、品番「ＳＯ−Ｅ２」、最大粒径３μｍ、平均粒径０．６μｍ）
シリカＣ：球状非晶質シリカ（株式会社トクヤマ製、品番「ＳＥ−８Ｔ」、最大粒径４５μｍ、平均粒径９μｍ）
シリカＤ：球状非晶質シリカ（日本アエロジル株式会社製、品番「ＯＸ−５０」、最大粒径０．１μｍ、平均粒径０．０５μｍ）
アルミナＡ：丸みを帯びた粒状のαアルミナ（住友化学工業株式会社製、品番「ＡＡ−２」、最大粒径７μｍ、平均粒径２．２μｍ、真比重３．９６）
アルミナＢ：球状αアルミナ（株式会社アドマテックス製、品番「ＡＯ−５０２」、最大粒径５μｍ、平均粒径０．４μｍ、真比重３．６）」を、
「（エポキシ樹脂）
樹脂Ａ：ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（油化シェルエポキシ株式会社製、品番「エピコート８２８」、エポキシ当量１９０）
樹脂Ｂ：ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（東都化成株式会社製、品番「ＹＤ−８１２５」、エポキシ当量１７２）
（硬化剤）
硬化剤Ａ：炭素数１０個のトリエン（式（Ｅ）で示されるオシメンのβ型）と無水マレイン酸とから合成された脂環式酸無水物（式（Ａ−２）で示される酸無水物、油化シェルエポキシ株式会社製、品番「ＹＨ−３０６」、酸無水物当量２３４）
硬化剤Ｂ：メチルヘキサヒドロ無水フタル酸（ＭＨＨＰＡ、大日本インキ化学工業株式会社製、品番「Ｂ−６５０」、酸無水物当量１６８）
（硬化促進剤）
硬化促進剤Ａ：イミダゾール類を核とするマイクロカプセル（旭化成工業株式会社製、品番「ノバキュアＨＸ３７２２」）
（添加剤）
添加剤Ａ：ポリエチレングリコールラウリルアミン（式（Ｂ）で示される化合物、ｎ＝１２、ｘ＋ｙ＝２、日本油脂株式会社製、品番「ナイミーンＬ−２０２」）
添加剤Ｂ：ポリエチレングリコールステアリルアミン（式（Ｂ）で示される化合物、ｎ＝１８、ｘ＋ｙ＝９、日本油脂株式会社製、品番「ナイミーンＳ−２１０」）
添加剤Ｃ：ポリエチレングリコールノニルフェノールエーテル（式（Ｃ）で示される化合物、ｎ＝９、ｍ＝４又は５、日本油脂株式会社製、品番「ノニオンＮＳ−２０４．５」）
添加剤Ｄ：ポリエチレングリコールオクチルフェノールエーテル（式（Ｃ）で示される化合物、ｎ＝８、ｍ＝６、日本油脂株式会社製、品番「ノニオンＮＨ−２０６」）
（無機充填材）
シリカＡ：球状非晶質シリカ（三菱レイヨン株式会社製、品番「ＱＳ−４」、最大粒径１４μｍ、平均粒径５μｍ）
シリカＢ：球状非晶質シリカ（株式会社アドマテックス製、品番「ＳＯ−Ｅ２」、最大粒径３μｍ、平均粒径０．６μｍ）
シリカＣ：球状非晶質シリカ（株式会社トクヤマ製、品番「ＳＥ−８Ｔ」、最大粒径４５μｍ、平均粒径９μｍ）
シリカＤ：球状非晶質シリカ（日本アエロジル株式会社製、品番「ＯＸ−５０」、最大粒径０．１μｍ、平均粒径０．０５μｍ）」と訂正する。
　訂正事項ネ
　明細書段落【００６３】に記載の表１を、次のとおり訂正する。
「【表１】
」
　訂正事項ノ
　明細書段落【００６４】に記載の表２を、次のとおり訂正する。
「【表２】
」
　訂正事項ハ
　明細書段落【００６５】に記載の表３を削除する。
  訂正事項ヒ
　明細書段落【００６６】に記載の「尚、上記の表１〜３において当量比（１００：）とは」を、
「尚、上記の表１及び表２において当量比（１００：）とは」と訂正する。
  訂正事項フ
　明細書段落【００６７】に記載の「また真比重換算した無機充填材の体積％を算出するにあたって、充填材以外の樹脂成分の真比重は１．２とし、シリカＡ〜Ｄの真比重はそれぞれ２．２とすると共に、アルミナＡとアルミナＢとを質量比８：２で混合したもの（実施例２の場合）については、それぞれの真比重をもとに計算し、平均比重として３．８８とした。」を、
「また真比重換算した無機充填材の体積％を算出するにあたって、充填材以外の樹脂成分の真比重は１．２とし、シリカＡ〜Ｄの真比重はそれぞれ２．２とした。」と訂正する。
　訂正事項ヘ
　明細書段落【００６８】に記載の「そして、実施例１〜１９及び比較例１〜５で得られたエポキシ樹脂組成物の特性を次の方法で測定した。」を、
「そして、実施例１〜５及び比較例１〜５で得られたエポキシ樹脂組成物の特性を次の方法で測定した。」と訂正する。
　訂正事項ホ
　明細書段落【００７５】に記載の「表４」を、次のとおり「表３」と訂正する。
「【表３】
」
　訂正事項マ
　明細書段落【００７６】に記載の「表５」を、次のとおり「表４」と訂正する。
「【表４】
」
　訂正事項ミ
　明細書段落【００７７】に記載の「表６」を削除する。
　訂正事項ム
　明細書段落【００７８】に記載の「表４〜６にみられるように、実施例１〜１９のものと比較例１〜５のものとを比較すると、各実施例のものはいずれもエポキシ樹脂組成物の粘度が低く、浸入性、フィレット性が優れていることが確認される。また各実施例の硬化物は温度サイクル性、耐熱信頼性に優れていると共に、ＳＢＢにおける電気的な接続信頼性をも十分に確保できることが確認される。」を、
「表３及び表４にみられるように、実施例１〜５のものと比較例１〜５のものとを比較すると、各実施例のものはいずれもエポキシ樹脂組成物の粘度が低く、浸入性、フィレット性が優れていることが確認される。また各実施例の硬化物は温度サイクル性、耐熱信頼性に優れていると共に、ＳＢＢにおける電気的な接続信頼性をも十分に確保できることが確認される。」と訂正する。
　訂正事項メ
　明細書段落【００８０】に記載の「上記のように本発明の請求項１に係るエポキシ樹脂組成物は、エポキシ樹脂、硬化剤、硬化促進剤、及び無機充填材を必須成分とする室温で液状のエポキシ樹脂組成物において、エポキシ樹脂として、少なくともビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、又はナフタレン型エポキシ樹脂のいずれかを含有し、硬化剤として、上記の式（Ａ）で示される酸無水物を含有し、硬化促進剤として、イミダゾール骨格を有する化合物を核とすると共にこの核の周囲を熱硬化性樹脂による被膜で被覆して得られた微細球粒子、又はアミンアダクト粒子の少なくとも一方を含有し、無機充填材として、最大粒径が０．５〜２０μｍである球状非晶質シリカ、又は最大粒径が０．５〜１０μｍであるアルミナの少なくとも一方をエポキシ樹脂組成物全量に対して真比重換算で１０〜６０体積％含有しているので、エポキシ樹脂組成物が半導体チップと回路基板間のような狭い隙間へも浸入し易くなり気泡を含むことなく充填されると共に、半導体チップの端部においては、この端部から回路基板へかけてフィレットを形成することができるものである。しかも、このようにして隙間に充填されたエポキシ樹脂組成物は短時間で硬化することができるものである。更に硬化物は金属バンプ付近にかかる応力を分散させることにより、金属バンプにクラックなどの破壊が発生することを防止することができ、温度サイクル性、耐湿信頼性を向上させることができるものである。」を、
「上記のように本発明の請求項１に係るエポキシ樹脂組成物は、エポキシ樹脂、硬化剤、硬化促進剤、無機充填材、添加剤を必須成分とする室温で液状のエポキシ樹脂組成物において、エポキシ樹脂として、エポキシ当量が１８０以下のビスフェノールＡ型エポキシ樹脂を含有し、硬化剤として、上記の式（Ａ−２）で示される酸無水物を含有し、硬化促進剤として、イミダゾール骨格を有する化合物を核とすると共にこの核の周囲を熱硬化性樹脂による被膜で被覆して得られた粒径が５０μｍ以下の微細球粒子を含有し、無機充填材として、最大粒径が０．５〜２０μｍである球状非晶質シリカをエポキシ樹脂組成物全量に対して真比重換算で１０〜６０体積％含有しているので、エポキシ樹脂組成物が半導体チップと回路基板間のような狭い隙間へも浸入し易くなり気泡を含むことなく充填されると共に、半導体チップの端部においては、この端部から回路基板へかけてフィレットを形成することができるものである。しかも、このようにして隙間に充填されたエポキシ樹脂組成物は短時間で硬化することができるものである。更に硬化物は金属バンプ付近にかかる応力を分散させることにより、金属バンプにクラックなどの破壊が発生することを防止することができ、温度サイクル性、耐湿信頼性を向上させることができるものである。
　また、添加剤として、上記の式（Ｂ）で示される化合物又は上記の式（Ｃ）で示される化合物を、エポキシ樹脂組成物全量に対して０．０１〜１質量％含有するので、フリップチップ実装における半導体チップと回路基板との間の隙間へのエポキシ樹脂組成物の浸入性を高めたり、フィレット性を高めたりすることができるものである。」と訂正する。
　訂正事項モ
　明細書段落【００８１】に記載の「また請求項２の発明は、請求項１において、エポキシ樹脂として、エポキシ当量が１８０以下のビスフェノールＡ型エポキシ樹脂を使用するので、エポキシ樹脂組成物の粘度、硬化性、硬化物の耐熱性、吸湿性などのバランスを良好に保持することができるものであり、特に粘度を低くして高い流動性を発現させることができると共に硬化物の耐熱性を十分に確保することができるものである。」を、
「また請求項１の発明は、エポキシ樹脂として、エポキシ当量が１８０以下のビスフェノールＡ型エポキシ樹脂を使用するので、エポキシ樹脂組成物の粘度、硬化性、硬化物の耐熱性、吸湿性などのバランスを良好に保持することができるものであり、特に粘度を低くして高い流動性を発現させることができると共に硬化物の耐熱性を十分に確保することができるものである。」と訂正する。
　訂正事項ヤ
　明細書段落【００８２】に記載の「請求項３」及び「請求項１又は２」を、それぞれ「請求項２」及び「請求項１」と訂正する。
　訂正事項ユ
　明細書段落【００８３】の記載を削除する。
　訂正事項ヨ
　明細書段落【００８４】に記載を削除する。
　訂正事項ラ
　明細書段落【００８５】に記載の「請求項６」及び「請求項１乃至５のいずれか」を、それぞれ「請求項３」及び「請求項１又は２」と訂正する。
  訂正事項リ
　明細書段落【００８６】に記載の「請求項７」及び「請求項６」を、それぞれ「請求項４」及び「請求項３」と訂正する。
２．訂正の適否について
　訂正事項アは、訂正前の請求項１に記載されたエポキシ樹脂組成物を構成する必須成分に添加剤を加えること、添加剤として訂正前の請求項５に記載された添加剤及びその含有量を加えることにより限定し、また、エポキシ樹脂について、訂正前の請求項２に記載のエポキシ当量が１８０以下のビスフェノールＡ型エポキシ樹脂に限定し、また、硬化剤として、明細書段落【００３０】に記載された硬化剤に限定するものであり、また、硬化促進剤として、明細書段落【００３６】に記載の硬化促進剤及び粒径に限定するものであり、無機充填材として明細書段落【００３９】に記載の無機充填材に限定するものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とする訂正に該当する。
　訂正事項イは、訂正前の請求項２、４、５を削除するものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とする訂正に該当する。
　訂正事項ウ〜訂正事項リは、特許請求の範囲の訂正に伴い生じた発明の詳細な説明との整合を図るものであり、明りょうでない記載の釈明を目的とする訂正に該当する。
　そして、いずれの訂正事項も、明細書に記載した事項の範囲内の訂正であり、実質上特許請求の範囲を拡張し、または変更するものではない。
３．むすび
　以上のとおりであるから、上記訂正は、特許法第１２０条の４第２項及び同条第３項において準用する特許法第１２６条第２項から第４項までの規定に適合するので、当該訂正を認める。
III．本件発明
　訂正後の請求項１〜４に係る発明は、訂正明細書の請求項１〜４に記載された、次のとおりのものである。
「【請求項１】  エポキシ樹脂、硬化剤、硬化促進剤、無機充填材、添加剤を必須成分とする室温で液状のエポキシ樹脂組成物において、エポキシ樹脂として、エポキシ当量が１８０以下のビスフェノールＡ型エポキシ樹脂を含有し、硬化剤として、下記の式（Ａ−２）で示される酸無水物を含有し、硬化促進剤として、イミダゾール骨格を有する化合物を核とすると共にこの核の周囲を熱硬化性樹脂による被膜で被覆して得られた粒径が５０μｍ以下の微細球粒子を含有し、無機充填材として、最大粒径が０．５〜２０μｍである球状非晶質シリカをエポキシ樹脂組成物全量に対して真比重換算で１０〜６０体積％含有し、添加剤として、下記の式（Ｂ）で示される化合物又は下記の式（Ｃ）で示される化合物を、エポキシ樹脂組成物全量に対して０．０１〜１質量％含有して成ることを特徴とするエポキシ樹脂組成物。
【化１】
【請求項２】　エポキシ樹脂のエポキシ当量と硬化剤の硬化剤当量との比率が１００：６０〜１００：１２０であることを特徴とする請求項１に記載のエポキシ樹脂組成物。
【請求項３】　半導体チップに形成された金属バンプを回路基板に接合することによって、半導体チップが回路基板にフリップチップ実装され製造された半導体装置において、金属バンプを介して半導体チップと回路基板との間に形成された隙間に請求項１又は２に記載のエポキシ樹脂組成物を充填すると共に、半導体チップの端部から回路基板にかけてフィレット部を形成し、上記エポキシ樹脂組成物を１１０〜１８０℃に加熱し硬化させて成ることを特徴とする半導体装置。
【請求項４】　金属粉末、熱可塑性樹脂、及び有機溶剤からなる導電ペーストを回路基板の表面に塗布・乾燥すると共に、この導電ペーストを介して金で形成された金属バンプを回路基板に接合することによって、半導体チップが回路基板に実装され製造されて成ることを特徴とする請求項３に記載の半導体装置。」
IV．特許異議申立について
１．特許異議申立の概要
　特許異議申立人　忽那哲也は、甲第１号証（特開平９−６４１０３号公報）、甲第２号証（特開２０００−１９８８３１号公報）、甲第３号証（特開平１１−２９６２４号公報）、甲第４号証（特開平１１−６７９８１号公報）、甲第５号証（特開平６−２２８２８１号公報）、甲第６号証（特開２０００−１６９６７１号公報）、参考資料１（（社）日本化学会編「化学便覧　応用化学編　ＩＩ　材料編」、丸善株式会社、昭和６１年１０月１５日発行、第１１６１〜１１６２頁）、参考資料２（「界面活性剤ハンドブック」、工学図書株式会社、昭和５０年３月２０日　増補５版発行、第２２〜２３頁）を提出して、訂正前の請求項１〜７に係る発明は、前記甲第１〜６号証に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、訂正前の請求項１〜７に係る発明の特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものであるから、取り消されるべき旨主張している。
２．特許異議申立について判断する。
（１）訂正された請求項１〜４に係る発明の特許が、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものであるか否かについて
（ii)各甲号証及び参考資料に記載された事項
　◆甲第１号証（特開平９−６４１０３号公報）には、以下の事項が記載されている。
「【請求項１】  電極パッドを有する半導体装置と、
端子電極を有する基板と、
上記半導体装置の電極パッドの上に設けられたバンプ電極と、
可撓性を有する導電性接着剤で構成され上記バンプ電極と基板上の端子電極とを電気的に接続する導電性接着層と、
粘度が１００Ｐａ・ｓ以下でチクソトロピー指数が１．１以下である組成物を硬化して構成され上記半導体装置と上記基板との間隙を埋めて両者を機械的に接合する封止層とを備えたことを特徴とする半導体装置の実装体。
【請求項２９】  半導体装置と基板との間隙を埋めて両者を接続するための封止材であって、
ポリエポキシド，カルボン酸無水物，レオロジー改質剤及び潜在性硬化触媒を少なくとも含む重量比８０〜２５％の樹脂バインダーと、
絶縁性物質からなる重量比２０〜７５％の充填材とを備え、
まずカルボン酸無水物と充填材の一部とを混合し、この混合物をエージングした後、ポリエポキシド及び充填材の残部を加えることにより調整されたことを特徴とする半導体装置の実装用封止材。」（請求項１、２９項）
「【００１９】この構成により、半導体装置を基板上に搭載してなる半導体装置において、半導体装置と基板とを機械的に接合する封止層が、液状である実装工程では低粘度（１００Ｐａ・ｓ以下）で低いチクソトロピー指数（１．１以下）を有するので、実装工程における封止材の注入時に間隙に速やかにかつ気泡を生じることなく小さな間隙にも十分浸透し、また注入温度を低くすることも可能となる。これらの性質により半導体装置−基板間の密着性及び耐熱衝撃性を初めとする電気的接続信頼性が向上するとともに、生産性も向上する。」
「【００７４】次に、ステップＳＴ８で、低粘度（１００Ｐａ・ｓ以下）で低いチクソトロピー指数（１．１以下）を有する組成物からなる封止材を、室温下で半導体デバイス１と基板６との間隙に注入して接続部の樹脂封止を行なった後、ステップＳＴ９で、加熱して封止材中の樹脂バインダーを硬化させる。このとき、図４（ｅ）に示すように、封止層７が形成され、この封止層７により半導体デバイス１と基板６とを機械的に接合する。
【００７５】その後、ステップＳＴ１０で、最終検査を行なって、フリップチップ実装工程を終了する。
【００７６】上記フリップチップ実装工程で使用される封止材は、低粘度で低チクソトロピー指数であるため、室温程度の低温でも封止材の注入が速やかに行なわれるとともに、小さな間隙にも封止材が十分行き渡る。したがって、封止のために要する時間が短縮されるとともに、導電性接着剤４を介して接続されている接合部の接続信頼性を保持できる。さらに、封止材は、流動性を改質した酸無水物硬化型エポキシ樹脂とヒューズドシリカ等の充填材とを主成分とする組成物であるので、硬化後の熱膨張率も低いという特性を有する。このように、封止層７の熱膨張率が低いため、半導体デバイス１を構成するシリコン基板と、基板６を構成する例えばアルミナ基板との熱膨張率差から発生する熱応力を抑制できる。また、このようなエポキシ系樹脂で構成される封止材は耐熱性が高くかつ接着強度が高いため、高温高湿環境下でも安定な接続信頼性を達成できる。」
「【００８１】一方、封止材は主に樹脂バインダーと充填材から構成されるが、樹脂バインダーとしてはポリエポキシドと酸無水物とレオロジー改質剤とを必須成分にしている。ここで使用される樹脂バインダー中のポリエポキシドは、特に成分として限定はなく、通常エポキシ化合物、エポキシ樹脂と呼称されているものが用いられる。例えば図６に示す一般的な構造式で表されるビスフェノール型エポキシ樹脂や、ノボラック型エポキシ樹脂、グルシジルエーテル型エポキシ樹脂、グルシジルエステル型エポキシ樹脂、グリシジルアミン型エポキシ樹脂、脂環型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、スチレンオキシド、アルキルグリシジルエーテル、アルキルグリシジルエステル等が挙げられる。これらは単独でも２種以上の混合物でも使用可能である。
【００８２】また、ここで用いられる酸無水物としては、通常エポキシ化合物、エポキシ樹脂の硬化剤として用いられるものが使用できる。最も好ましい例としては、図７に示す一般構造式で表される構造を有するトリアルキルテトラハイドロフタル酸無水物がある。また、他の好ましい例として、メチルテトラハイドロフタル酸無水物や、メチルヘキサハイドロフタル酸無水物、メチルハイミック酸無水物等の環状脂肪族系でかつ２５℃で液体であるものが挙げられるが、これらに限定されるものではない。これらは単独でも２種以上の混合物でも使用可能である。特に、上記のものを樹脂バインダーの主成分として用いることにより、非常に低粘度でかつ高耐熱性，高耐湿性，高密着性の封止材が得られる。
【００８３】封止材の樹脂バインダーとしては上記必須成分の他に、耐熱性向上、耐湿性向上、密着強度向上、熱膨張率調整、レオロジー調整、反応性調整等を目的として第３のバインダー成分が必要に応じて添加されてもよい。
【００８４】封止材中の充填材としては、平均粒径が１〜５０μｍの粉体であれば構わないが、好ましい例として、シリカ，アルミナ等の酸化化合物や窒化アルミ等の窒化化合物、炭化珪素等の炭化化合物、硅化化合物等、熱的に安定で低熱膨張率のものが望ましい。これらの充填材成分は２種以上の任意の組み合わせでも使用可能である。充填材の量としては、特に制限はないが、封止材全量に対し重量比で２０〜８０％が好ましい。これらの充填材成分を使用することで、絶縁性に優れかつ熱応力の発生も小さい封止材が実現できる。」
「【００９３】本発明の特徴は、１液性としての保存安定性と実用的な硬化促進機能とを併せもたせるための硬化触媒として潜在性硬化触媒を用い、アミンなどの通常２液性封止材の硬化触媒として用いられている物質をレオロジー改質剤として用いている点にある。このようなレオロジー改質剤は、硬化機能を発揮しない程度の微量であるが、界面特性を改善する機能を有する程度の量だけ添加されているわけである。」
「【０１２９】
【発明の効果】本発明の半導体装置の実装体によれば、粘度が１００Ｐａ・ｓ以下でチクソトロピー指数が１．１以下である組成物を使用し、これを硬化して得られる封止層により半導体装置と基板とを機械的に接続する構成としたので、封止層における気泡の解消と熱応力の低減とを実現することができ、よって、半導体装置−基板間の密着性，耐熱衝撃性等の電気的接続信頼性の向上と生産性の向上とを図ることができる。」
「【０１００】
　（実施例１）上記図１に示す構造を有する半導体装置を、上記図４（ａ）〜（ｅ）に示す行程により形成する。・・・さらに、下記表１に示す配合ａの封止材を用い、１５０℃で封止材を硬化させる。」
「【０１２７】そこで、本発明では、上記各実施例に示されるように、酸無水物（特にトリアルキルテトラエチレンハイドロフタル酸無水物を主成分とするもの）を硬化剤として用いた樹脂バインダーを半導体装置のフリップチップ実装工程における封止材として使用しても、形成される封止層は十分実用に耐える耐湿性を有することを確認した。また、かかる組成を有する樹脂バインダーを主成分とする封止材は粘度が低く、チクソトロピー指数も低いので、室温程度の低温状態で注入しても迅速かつ小さな間隙に浸透し得るという良好な特性を有することを見出だした。そして、これらの特性から、高い耐熱衝撃性等の優れた各特性を発揮することができる。」
　そして、【表１】には、配合ａとして、
「ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂（エポキシ当量１６２）
ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（エポキシ当量１８２）
トリアルキルテトラハイドロフタル酸無水物（酸無水当量２３４）
２−（２−メチルイミダゾリルエチル）−４，６−ジアミノトリアジン−イソシアヌル酸付加物
ジアザビシクロウンデセン
ヒューズドシリカ」が記載されている。
　◆甲第２号証（特開２０００−１９８８３１号公報）には、以下の事項が記載されている。
「【請求項１】　　（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）一般式（１）：
【化１】（省略）
（式中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３は、それぞれ水素原子または炭素数１〜６の炭化水素基を示し、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３は同じでも異なっていてもよい、ただし、Ｒ１、Ｒ２およびＲ３の少なくとも１つは水素原子ではない）で表わされる酸無水物、一般式（１）で表わされる酸無水物中の炭素−炭素２重結合が水素添加された酸無水物およびピロメリット酸無水物のうちの１種以上および（Ｃ）潜在性硬化促進剤からなるエポキシ樹脂組成物。」
「【請求項２】　さらに、フィラーを含有する請求項１記載のエポキシ樹脂組成物。」
「【０００４】・・・イミダゾール系化合物を増量して用いた場合には、硬化剤として酸無水物系化合物などの他の硬化剤を用いた場合に比べて粘度が高くなり、作業性が低下するなどの問題がある。」
「【００１１】エポキシ樹脂（Ａ）としては、一般に液状（ペースト状を含む）のエポキシ樹脂組成物に用いられるものであればとくに限定なく使用することができるが、分子中に含まれるエポキシ基の数が２個以上のものが、２００℃以上の高温下での発泡を抑えるのに適する、充分な耐熱性を発揮し得る架橋構造を形成することができるなどの点から好ましい。また、４個以下、さらには３個以下のものが低粘度の樹脂組成物を得ることができるなどの点から好ましい。・・・」
「【００１２】エポキシ樹脂（Ａ）の数平均分子量は、２２０〜７００、さらには２８０〜５００であるのが、２００℃以上の高温下での発泡を抑えるのに適し、低粘度の組成物を得ることができる、物性のバランスがよいなどの点から好ましい。数平均分子量が小さすぎると、高温下での発泡を抑えにくくなる、硬化物の強度が弱くなる、耐湿性が低くなるなどの傾向が生じやすくなり、大きすぎると、組成物の粘度が高くなるなどの傾向が生じやすくなる。」
「【００１３】エポキシ樹脂（Ａ）の具体例としては、たとえばビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡＤ型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、・・・などがあげられる。これらは単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。・・・」
「【００２４】酸無水物（１）および水添酸無水物（１）の分子量としては、低粘度、高耐熱性、低蒸気圧、疎水性付与の点から、２０８〜３７６、さらには２２２〜３０８のものが好ましい。前記分子量は、低分子量の方が好ましい低粘度、高耐熱性と、高分子量の方が好ましい低蒸気圧、疎水性付与とのバランスがよくなるように決められる。
【００２５】一般式（１）中のＲ１、Ｒ２およびＲ３は、前記分子量の点から、それぞれ水素原子または炭素数１〜６の炭化水素基である。ただし、Ｒ１、Ｒ２およびＲ３のうち少なくとも１つは水素原子でないのが好ましく、Ｒ１、Ｒ２およびＲ３の合計炭素原子数が３〜１５、さらには４〜１０、とくには６であるのが好ましい。」
「【００３２】促進剤（Ｃ）としては、一般にエポキシ樹脂組成物に用いられるものであればとくに限定なく使用することができるが、とくに一液型のエポキシ樹脂組成物の促進剤として使用されるものが好ましい。
【００３３】一液型のエポキシ樹脂組成物に使用し得る促進剤（Ｃ）の具体例としては、たとえばイミダゾール系化合物とエポキシ樹脂とのアダクトからなるノバキュアＨＸ３０８８（商品名）（旭チバ（株）製）、ノバキュアＨＸ３９２１ＨＰ（商品名）（旭チバ（株）製）、ノバキュアＨＸ３９４１ＨＰ（商品名）（旭チバ（株）製）、アミキュアＭＹ２４（商品名）（味の素（株）製）、イミダゾール系マイクロゲル型促進剤であるＴＱ５３０（チバ・スペシャルティ・ケミカルズ社製）などがあげられる。これらは単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。これらのうちでは貯蔵安定性と速硬化性の両立の点からノバキュアＨＸ３０８８、ノバキュアＨＸ３９４１ＨＰなどが好ましい。」
「【００３７】前記フィラーとしては、一般にエポキシ樹脂組成物に使用されるものであればとくに限定なく使用することができる。
【００３８】前記フィラーの具体例としては、たとえば溶融シリカ粉末、石英ガラス粉末、結晶シリカ粉末、ガラス繊維、アルミナ粉末、タルクなどがあげられる。これらは単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００３９】前記フィラーを使用する場合のフィラーの使用量としては、たとえばＬＳＩ封止用樹脂組成物を得る場合にはなるべく多い方が好ましいが、通常は、組成物全体中３０〜６５％、さらには４５〜５５％である。」
「【００４５】前記封止用樹脂組成物は、まず、前記基板上の端子側の面に印刷、ノズルからのディスペンスなどの方法により、適量が塗布される。前記適量とは、封止されるＬＳＩの大きさなどにより異なるが、封止を要する部分が完全に封止用樹脂組成物で封止され得る最小限の量でよい。」
「【００５０】（エポキシ樹脂）
ＲＥ３１０Ｓ      ：ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（日本化薬（株）製）
ＥＰＣ８３０ＬＶＰ：ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂（大日本インキ化学工業（株）製）
（酸無水物）
ＹＨ３０６        ：酸無水物（１）（油化シェルエポキシ（株）製）。
【００５１】ＹＨ３０７        ：酸無水物（１）（油化シェルエポキシ（株）製）。
【００５２】ＰＭＤＡ          ：ピロメリット酸二無水物。
【００５３】ＥＰＣ  Ｂ４４００：５−（２，５−ジオキソテトラヒドロフリル）−３−メチル−３−シクロヘキセン−１，２−ジカルボン酸無水物（大日本インキ化学工業（株）製）。
【００５４】ＨＮ５５００      ：無水メチルヘキサヒドロフタル酸（日立化成工業（株）製）。
【００５５】ＭＨＡＣ−Ｐ      ：無水メチルハイミック酸（日立化成工業（株）製）。
【００５６】（潜在性硬化促進剤）
ＨＸ３０８８      ：マイクロカプセル型イミダゾール系硬化促進剤、有効成分３３％（旭チバ（株）製のノバキュアＨＸ３０８８）。
【００５７】ＨＸ３９２１ＨＰ  ：マイクロカプセル型イミダゾール系硬化促進剤、有効成分３３％（旭チバ（株）製のノバキュアＨＸ３９２１ＨＰ）。
【００５８】ＨＸ３９４１ＨＰ  ：マイクロカプセル型イミダゾール系硬化促進剤、有効成分３３％（旭チバ（株）製のノバキュアＨＸ３９４１ＨＰ）。
【００５９】ＰＮ２３          ：イミダゾールアダクト系潜在性硬化剤、有効成分１００％（味の素（株）製）。」
　◆甲第３号証（特開平１１−２９６２４号公報）には、以下の事項が記載されている。
「【請求項１】  常温で液状のエポキシ樹脂と、常温で液状の酸無水物硬化剤と、硬化促進剤と、充填剤とを含有し、
前記エポキシ樹脂はビスフェノールＦ型エポキシ樹脂を主成分とし、前記硬化促進剤は８０℃以上の温度で触媒活性を示す潜在性触媒であり、前記充填剤は、平均粒径１〜１０μｍ、最大粒径３０μｍ以下の第１の球状シリカと、平均粒径０．０１〜２μｍの第２の球状シリカとを含むことを特徴とする半導体封止用液状エポキシ樹脂組成物。
【請求項３】  前記潜在性触媒がマイクロカプセル型の潜在性触媒である請求項１または２に記載の半導体封止用液状エポキシ樹脂組成物。」
「【０００６】上述したフリップチップ接続を用いた半導体装置の封止の特徴は、ベアチップをフェイスダウン方式で基板上にバンプなどを介して接続し、チップと基板との間の間隙に液状樹脂を充填することである。この間隙は非常に狭く、通常、約２〜１００μｍである。したがって、液状樹脂をチップと基板との間隙に十分に充填させるためには、最大粒径が間隙よりも小さい微細な充填剤を配合しなければならない。また、液状樹脂は良好な流動性を有し、容易に間隙に充填し得ることが必要である。すなわち、フリップチップ接続を用いた半導体装置を封止するための樹脂組成物は、微細な充填剤を含有していることや十分な流動性を有することが要求される。」
「【００１１】
【発明が解決しようとする課題】上述したように、半導体素子をフェイスダウン方式で基板上にフリップチップ接続した半導体装置においては、素子と基板との間隙が約２０〜１００μｍと小さいため、この間隙に容易に充填するには、低粘度で流動性の良好な封止樹脂が必要とされる。しかし、貯蔵安定性に優れるとともに、信頼性の高い樹脂封止型半導体装置を製造可能なエポキシ樹脂組成物は、未だ得られていないのが現状である。
【００１２】そこで本発明は、貯蔵安定性、流動性が良好で成形性に優れた液状エポキシ樹脂組成物であって、かかるエポキシ樹脂組成物で封止することによって、優れた耐熱衝撃性および耐湿信頼性を有する樹脂封止型半導体装置を製造し得る半導体封止用エポキシ樹脂組成物を提供することを目的とする。
【００１３】
【課題を解決するための手段】上記課題を解決するために、本発明は、常温で液状のエポキシ樹脂と、常温で液状の酸無水物硬化剤と、硬化促進剤と、充填剤とを含有し、前記エポキシ樹脂はビスフェノールＦ型エポキシ樹脂を主成分とし、前記硬化促進剤は８０℃以上の温度で触媒活性を示す潜在性触媒であり、前記充填剤は、平均粒径１〜１０μｍ、最大粒径３０μｍ以下の第１の球状シリカと、平均粒径０．０１〜２μｍの第２の球状シリカとを含むことを特徴とする半導体封止用液状エポキシ樹脂組成物を提供する。」
「【００１７】本発明の液状エポキシ樹脂組成物に配合される硬化剤は、常温で液状の酸無水物硬化剤であれば特に限定されず、任意の化合物を用いることができる。具体的には、メチルテトラヒドロ無水フタル酸、メチルヘキサヒドロ無水フタル酸、無水メチルハイミック酸、メチルエンドメチレンテトラヒドロ無水フタル酸、トリアルキルテトラヒドロ無水フタル酸、およびドデセニル無水コハク酸等が挙げられる。これらの酸無水物は、単独でまたは２種以上混合して使用することができる。」
「【００２１】上述のような潜在性の硬化促進剤としては、例えば、ジシアンジアミド、高融点イミダゾール化合物、有機酸ジヒドラジド類、ジアミノマレオニトリル、メラミンおよびその誘導体、ポリアミン類等の高温でエポキシ樹脂に溶解して活性を示す高融点分散型触媒；アミンイミド化合物、エポキシ樹脂に可溶な第三アミン塩やイミダゾール塩等の高温において分解して活性化する塩基性触媒；三フッ化ホウ素のモノエチルアミン塩に代表されるルイス酸塩やルイス酸錯体、ブレンステッド酸の脂肪族スルホニウム塩に代表されるブレンステッド酸塩等の高温解離型のカチオン重合触媒；触媒をポリマーで微粒子状に包んだマイクロカプセル型触媒；触媒をモレキュラーシーブやゼオライトのような空孔を有する化合物に吸着させた吸着型触媒等が挙げられる。これらの硬化促進剤は、単独でまたは２種以上混合して使用することができる。
【００２２】上述したような潜在性の硬化促進剤のなかでも、マイクロカプセル型の潜在性触媒が特に好ましく用いられる。マイクロカプセル型の潜在性触媒は、隔壁破壊型の触媒であり、隔壁を構成するポリマー層が溶解してマイクロカプセルが破壊去れる温度まで触媒活性を抑制することができる。このため、最も優れた潜在性を示す潜在性触媒であり、かかるマイクロカプセル型の潜在性触媒を配合することによって、エポキシ樹脂組成物の常温における貯蔵安定性を著しく向上させることができる。」
「【００２５】上述した第１の球状シリカの平均粒径が１μｍ未満の場合には、樹脂組成物の粘度が高くなって流動性が低下してしまう。また一方、この球状シリカの平均粒径が１０μｍを越える場合、あるいは平均粒径が１０μｍ以下であっても最大粒径が３０μｍを越える場合には、チップと基板との間の間隙への樹脂の流れ込み性が悪くなって半導体装置の成形性が低下する。チップと基板との間の間隙の寸法は、通常、約２０〜１００μｍであるので、これを考慮して充填剤の最大粒径を決定した。なお、第１の球状シリカの平均粒径は、好ましくは１〜６μｍであり、最大粒径は、好ましくは２５μｍ以下、より好ましくは２０μｍ以下である。」
「【００２９】なお、本発明のエポキシ樹脂組成物において、充填剤の総配合量は、樹脂組成物全体に対して４０〜７５重量％であることが好ましい。この配合量が４０重量％未満では硬化物の熱膨張係数が大きくなる傾向があるため、この組成物を用いて封止した半導体装置は冷熱サイクル条件下において損傷を受け易くなる。一方、充填剤の総配合量が７５重量％を越えると樹脂組成物の粘度が高くなりすぎるのでチップと基板との間の間隙への流れ込み性が悪くなり、半導体装置の成形性が低下するおそれがある。」
「【００４２】各特性の評価手法は、それぞれ以下のとおりである。・・・
（３）硬化物の特性評価
各エポキシ樹脂組成物を用いて、１５０℃で４時間加熱して硬化させ、試験片を作成した。・・・」
「【００５３】
【発明の効果】以上詳述したように、本発明によれば、貯蔵安定性、流動性が良好で成形性に優れ、しかも優れた耐湿衝撃性を有する液状エポキシ樹脂組成物が提供される。このような特性を有する本発明の液状エポキシ樹脂組成物は、フリップチップ接続によって半導体素子を基板上に実装してなる半導体装置の封止用として有効に使用できる。こうして製造される半導体装置は、電子機器の高密度実装化、パッケージの小型化、および多ピン化に対応可能であり、その工業的価値は極めて大きい。」
　◆甲第４号証（特開平１１−６７９８１号公報）には、以下の事項が記載されている。
「【請求項１】　（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）酸無水物系硬化剤および（Ｃ）平均粒径１．０〜４．０μｍ、最大粒径２０μｍ以下の球状シリカ粉末を必須成分とし、必要に応じて難燃材、着色剤などを添加してなり、フリップチップの封止に使用することを特徴とする一液性エポキシ樹脂組成物。」
「【０００４】従来のチップオンボード用樹脂には、基板と樹脂の熱膨張係数の差から生じる応力ひずみを低下させるために、シリカ粉末を代表とする無機質充填剤が配合されているが、封止する場所がチップ上であるため、シリカ粒径について特に規定しなくても問題はなかった。
【０００５】ところが、フリップチップを封止する場合、そのチップ−基板間が４００μｍ以下と狭いため、粒径５０μｍ以上のシリカを使用した従来のチップオンボード用樹脂は、フリップチップのチップ−基板間への樹脂の充填性が悪く、その封止には使用できない。」
「【００１０】本発明に用いる（Ａ）エポキシ樹脂としては、１分子中に２個以上のエポキシ基を有する、硬化可能なエポキシ樹脂であればよく、例えばビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、・・・等が挙げられ、これらは、クロルイオンやナトリウムイオンの少ないものが好ましい。これらのエポキシ樹脂は、単独又は２種以上混合して使用することができる。・・・」
「【００１１】本発明に用いる（Ｂ）酸無水物系硬化剤としては、メチルヘキサヒドロフタル酸、メチルテトラヒドロフタル酸等の無水フタル酸タイプの誘導体、および無水メチルナジック酸等が挙げられ、これらは、単独又は２種以上混合して使用することができる。
【００１２】本発明における（Ｃ）シリカ粉末としては、一般に使用されている球状シリカ粉末が広く使用されるが、それらの中でも不純物濃度が低いものが望ましく、シリカ粉末の粒径は、平均粒径１．０〜４．０μｍであって、最大粒径２０μｍ以下としなければならない。シリカ粉末の平均粒径および最大粒径がこの範囲を超えた場合、例えば平均粒径１０μｍ、最大粒径１００μｍのシリカ粉末を使用した場合には、樹脂の充填性が損なわれ、好ましくない。また、平均粒径が１μｍ未満である場合にも樹脂の充填性が損なわれる。」
◆甲第５号証（特開平６−２２８２８１号公報）には、以下の事項が記載されている。
「【請求項１】下記の（Ａ）〜（Ｄ）成分を必須成分として含有してなる半導体封止用エポキシ樹脂組成物。
（Ａ）エポキシ樹脂
（Ｂ）酸無水物
（Ｃ）硬化促進剤
（Ｄ）非イオン界面活性剤」
「【０００４】
【課題を解決するための手段】本発明は、下記の（Ａ）〜（Ｄ）成分を必須成分として含有するエポキシ樹脂組成物を用いて光半導体装置を封止する構成をとる。
（Ａ）エポキシ樹脂
（Ｂ）酸無水物
（Ｃ）硬化促進剤
（Ｄ）非イオン界面活性剤
すなわち、本発明者らは上記の目的を達成するため鋭意研究を重ねる中で、ボイド、光学ムラとも樹脂が流動する際に発生し、ボイドは空気と樹脂の界面張力を調整すること、光学ムラは各成分の表面張力を制御し分散性、流動性を向上することがその対策として有効であるという着想のもと種々の界面活性剤について検討を加えた結果、非イオン界面活性剤を併用することによって、透明性、耐熱性を損なうことなくボイド、光学ムラの発生を防止することを見出し、本発明に到達したのである。」
「【０００５】上記Ａ成分となるエポキシ樹脂としては、公知のもので着色の少ないものであれば特に制限されない。例えばビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、水添ビスフェノール型エポキシ樹脂、ビスフェノール型エポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、トリグリシジルイソシアヌレート等の含複素環エポキシ樹脂等が挙げられ、単独もしくは併せて用いられる。上記エポキシ樹脂と共に用いられるＢ成分の酸無水物は、エポキシ樹脂の硬化剤として作用するもので、光学特性を確保するために脂環式酸無水物を主成分とするものが好ましい。例えばテトラヒドロ無水フタル酸、ヘキサヒドロ無水フタル酸、３または４−ヘチルヘキサヒド無水フタル酸、５−（２，５−ジオキソテトラヒドロ−３−フラニル）−３−メチル−３−シクロヘキサン−１，２−ジカルボン酸無水物等が挙げられ、単独もしくは併せて使用される。酸無水物の使用量はエポキシ樹脂に対して０．７〜１．２当量、好ましくは０．８〜１．１当量となるように配合する必要がある。この範囲を越えた場合、反応が不十分となり硬化物が低下するためである。」
「【０００７】本発明で用いる界面活性剤（Ｄ成分）は非イオン性であれば特に制限されず種々のものを単独あるいは併せて使用できる。代表例としては、ポリオキシエチレンラウリルエーテル、ポリオキシエチレンステアリルエーテル、ポリオキシエチレンノニルフェニルエーテル、ソルビタンモノラウレート、ソルビタントリステアレート、ソルビタンモノオレエート、ソルビタンモノパルミテート、ポリオキシエチレンソルビタンモノラウレート、ポリオキシエチレンソルビタンモノオレエート、グリセロールモノステアレート、ポリエチレングリコールモノラウレート、ポリエチレングリコールジステアレート、ポリオキシエチレン硬化ヒマシ油、プロピレングリコールモノステアレート、ポリオキシエチレンビスフェノールＡラウリン酸エステル、ペンタエリスリトールモノオレエート等が挙げられる。・・・」
「【０００８】上記非イオン界面活性剤の使用量は、エポキシ樹脂、酸無水物、硬化促進剤の合計量（Ａ＋Ｂ＋Ｃ）に対して０．０１〜５重量％（以下「％」と略す）より好ましくは０．１〜３％とすれば良い。すなわち、非イオン界面活性剤量が０．０１％を下回ると、界面活性硬化が殆ど現れずボイド、光学ムラが改善されない。逆に非イオン界面活性剤量が５％を越えるとガラス転移温度、光透過率、耐湿性の低下を招くからである。また、本発明のエポキシ樹脂組成物には、上記各成分以外に必要に応じて離型剤酸化防止剤、着色剤、紫外線吸収剤、可視光吸収剤、赤外線吸収剤、変性剤、無機充填剤、有機充填剤等の従来公知の添加剤が用いられる。このようにして得られる光半導体装置は、封止樹脂硬化物はボイド、光学ムラが著しく改善されており、且つ透明であり熱による着色が少ない。」
「【００１０】実施例１〜３、  比較例１〜２
下記の表１に従って、各原料を配合し、９０℃の熱ロールにて１０〜１５分間混練後、冷却粉砕し、目的とする粉末状のエポキシ樹脂組成物を得た。次にこれらの樹脂組成物を各試験用金型を用い成形温度１５０℃でトランスファ成形（成形時間３分間）し、さらに１５０℃で４時間アフタキュアした。得られた各種成形品の特性結果を表１に併せて示す。」
◆甲第６号証（特開２０００−１６９６７１号公報）には、以下の事項が記載されている。
「【請求項１】  （Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）フェノール樹脂硬化剤、（Ｃ）無機充填材、（Ｄ）硬化促進剤、（Ｅ）一般式（１）で示される分子中のオキシエチレン基の繰り返し単位が４〜４０である非イオン系界面活性剤を必須成分とし、かつ（Ｅ）非イオン系界面活性剤が全樹脂組成物中に０．０２〜５．０重量％含有してなることを特徴とする半導体封止用エポキシ樹脂組成物。
【化１】（省略）」
「【０００４】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、上記の問題点を解決するため種々の検討を行い、特定の非イオン系界面活性剤を用いることにより、リードフレーム等の各種部材への密着性、耐半田クラック性及び流動性に優れた半導体封止用樹脂組成物を提供するものである。」
「【００１３】これらは単独でも混合して用いてもよい。親水基である分子内のオキシエチレン基は、エポキシ樹脂及びフェノール樹脂への親和性を向上し、金属表面への良好な密着性に寄与する。又、この非イオン系界面活性剤を樹脂組成物へ配合することにより無機充填材の凝集を防止し、無機充填材とエポキシ樹脂及びフェノール樹脂硬化剤との親和性の向上により流動性向上に寄与する。従って、充分な効果を得るためにはポリオキシエチレン基の繰り返し単位は４〜４０、より好ましくは４〜３０のものである。ポリオキシエチレン基が４未満では充分な親和性が得られず、ブリードが発生し密着性の向上効果が得られない。又ポリオキシエチレン基が４０を越えると流動性の向上効果が得られず、更に耐湿性の低下を招くためである。」
「【００１６】本発明の樹脂組成物は、（Ａ）〜（Ｅ）成分を必須成分とするが、必要に応じてシランカップリング剤等のカップリング剤、三酸化アンチモン、臭素化エポキシ樹脂、ヘキサブロムベンゼン等の難燃剤、カーボンブラック、ベンガラ等の着色剤、天然ワックス、合成ワックス等の離型剤、シリコーンオイル、ゴム等の低応力添加剤等の種々の添加剤を適宜配合しても差し支えない。本発明の樹脂組成物は、（Ａ）〜（Ｅ）成分、及びその他の添加剤をミキサー等を用いて十分に均一に常温混合した後、更に熱ロール、又はニーダー等で溶融混練し、冷却後粉砕して得られる。本発明のエポキシ樹脂組成物を用いて、半導体等の電子部品を封止し、半導体装置を製造するには、トランスファーモールド、コンプレッションモールド、インジェクションモールド等の従来からの成形方法で硬化成形すればよい。」
　参考資料１には、帯電防止剤の非イオン系にポリオキシエチレンアルキルアミン、ポリオキシエチレンアルキルフェニルエーテルがあることが記載され、カップリング剤として、シランカップリング剤、チタンカップリング剤が用いられることが記載されている。
　参考資料２には、非イオン系界面活性剤にポリエチレングリコール型のアルキルアミン型、アルキルフェノール型があることが記載されている。
（ii）対比・判断
【１】訂正後の請求項１に係る発明（以下、「本件発明」という。）について
　本件発明は、その請求項１に記載されたとおりものもので「エポキシ樹脂、硬化剤、硬化促進剤、無機充填材、添加剤を必須成分とする室温で液状のエポキシ樹脂組成物において、エポキシ樹脂として、エポキシ当量が１８０以下のビスフェノールＡ型エポキシ樹脂を含有し、硬化剤として、下記の式（Ａ−２）で示される酸無水物を含有し、硬化促進剤として、イミダゾール骨格を有する化合物を核とすると共にこの核の周囲を熱硬化性樹脂による被膜で被覆して得られた粒径が５０μｍ以下の微細球粒子を含有し、無機充填材として、最大粒径が０．５〜２０μｍである球状非晶質シリカをエポキシ樹脂組成物全量に対して真比重換算で１０〜６０体積％含有し、添加剤として、下記の式（Ｂ）で示される化合物又は下記の式（Ｃ）で示される化合物を、エポキシ樹脂組成物全量に対して０．０１〜１質量％含有して成ることを特徴とするエポキシ樹脂組成物」を発明の特定事項とするものである。
　甲第１号証には、フリップチップ実装工程で使用される封止材として、低粘度で低チクソトロピー指数で、室温程度の低温でも封止材の注入が速やかに行なわれるとともに、小さな間隙にも封止材が十分行き渡り、封止のために要する時間が短縮されるとともに、導電性接着剤を介して接続されている接合部の接続信頼性を保持できる、流動性を改質した酸無水物硬化型エポキシ樹脂とヒューズドシリカ等の充填材とを主成分とする液状のエポキシ樹脂組成物について記載され、エポキシ樹脂としてビスフェノールＡ型エポキシ樹脂が記載され、硬化剤である酸無水物としては、トリアルキルテトラハイドロフタル酸無水物が例示され、また、硬化触媒も使用することが記載されている。さらに、充填材としては、平均粒径が１〜５０μｍの粉体で、シリカ等が望ましいこと、充填材の量としては、封止材全量に対し重量比で２０〜８０％が好ましいことが記載されている。
　甲第２号証には、エポキシ樹脂、酸無水物、潜在性硬化促進剤からなり、フィラーを含有する液状エポキシ樹脂組成物が記載され、エポキシ樹脂としては、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂などがあげられ、単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよいこと、酸無水物として、ＹＨ３０６（油化シェルエポキシ（株）製）が例示され、潜在性硬化促進剤として、イミダゾール系化合物とエポキシ樹脂とのアダクトからなるノバキュアＨＸ３０８８、ノバキュアＨＸ３９２１ＨＰ、ノバキュアＨＸ３９４１ＨＰ、アミキュアＭＹ２４、イミダゾール系マイクロゲル型促進剤ＴＱ５３０が例示されている。また、フィラーの使用量としては、組成物全体中３０〜６５％であることが記載されている。
　甲第３号証には、貯蔵安定性、流動性が良好で成形性に優れた液状エポキシ樹脂組成物であって、優れた耐熱衝撃性および耐湿信頼性を有する樹脂封止型半導体装置を製造し得る半導体封止用エポキシ樹脂組成物について記載され、常温で液状のエポキシ樹脂と、常温で液状の酸無水物硬化剤と、硬化促進剤と、充填剤とを含有すること、前記エポキシ樹脂はビスフェノールＦ型エポキシ樹脂を主成分とし、硬化剤としてトリアルキルテトラヒドロ無水フタル酸が例示され、前記硬化促進剤は８０℃以上の温度で触媒活性を示す潜在性触媒であり、前記充填剤は、平均粒径１〜１０μｍ、最大粒径３０μｍ以下の第１の球状シリカと、平均粒径０．０１〜２μｍの第２の球状シリカとを含むこと、充填剤の総配合量は、樹脂組成物全体に対して４０〜７５重量％であることが記載されている。
　甲第４号証には、エポキシ樹脂、酸無水物系硬化剤および平均粒径１．０〜４．０μｍ、最大粒径２０μｍ以下の球状シリカ粉末を必須成分とする、フリップチップの封止に使用する一液性エポキシ樹脂組成物が記載されている。
　そして、これらの記載を勘案すると、甲第１〜４号証には、
「エポキシ樹脂、硬化剤、硬化促進剤、無機充填材を必須成分とする室温で液状のエポキシ樹脂組成物において、エポキシ樹脂として、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂を含有し、硬化剤としてテトラヒドロフタル酸無水物を含有し、硬化促進剤として、イミダゾール骨格を有する化合物を核とすると共にこの核の周囲を熱硬化性樹脂による被膜で被覆して得られた微細球粒子を含有し、無機充填材として、最大粒径が０．５〜２０μｍである球状非晶質シリカをエポキシ樹脂組成物全量に対して真比重換算で１０〜６０体積％含有するエポキシ樹脂組成物」が記載されているといえる。
　そこで、本件発明と甲第１〜４号証に記載された発明とを対比すると、本件発明がエポキシ樹脂組成物において、添加剤として式（Ｂ）で示される化合物または式（Ｃ）で示される化合物を、エポキシ樹脂組成物に対して０．０１〜１質量％含有している点で相違している。　
　この相違点につて検討する。
　甲第５号証には、エポキシ樹脂、酸無水物、硬化促進剤、非イオン界面活性剤からなる半導体封止用エポキシ樹脂組成物が記載され、非イオン界面活性剤としてポリオキシエチレンノニルフェニルエーテルが例示され、非イオン界面活性剤の使用量は、エポキシ樹脂、酸無水物、硬化促進剤の合計量に対して０．０１〜５重量％の使用量であることが示されている。また、無機充填剤も使用し得ることが記載されている。
　そして、非イオン界面活性剤の使用については、ボイド、光学ムラとも樹脂が流動する際に発生し、ボイドは空気と樹脂の界面張力を調整すること、光学ムラは各成分の表面張力を制御し分散性、流動性を向上することがその対策として有効であるという着想のもと種々の界面活性剤について検討を加えた結果、非イオン界面活性剤を併用することによって、透明性、耐熱性を損なうことなくボイド、光学ムラの発生を防止することを見出したというものである。
　しかしながら、甲第５号証に記載されたエポキシ樹脂、硬化剤、無機充填材、硬化促進剤からなる半導体封止用エポキシ樹脂組成物は、トランスファーモールドした場合に、非イオン界面活性剤を併用することにより、透明性、耐熱性を損なうことなくボイド、光学ムラの発生を防止することができるというものであり、その実施例においては、各原料を配合し、９０℃の熱ロールにて１０〜１５分間混練後、冷却粉砕し、目的とする粉末状のエポキシ樹脂組成物を得たと記載している。
　そうすると、甲第５号証に記載されているエポキシ樹脂組成物は、非イオン界面活性剤を配合することにより、トランスファーモールド用に使用する際の粉末状エポキシ樹脂組成物が、透明性、耐熱性を損なうことなくボイド、光学ムラの発生を防止することができるというものであって、粉末状のエポキシ樹脂組成物をトランスファーモールド用に使用した場合に非イオン界面活性剤の効果が奏されるものである。
　そうであれば、甲第５号証に記載されたエポキシ樹脂組成物を粉末状でトランスファーモールド用に使用する際に添加される非イオン界面活性剤の技術を、トランスファーモールド用ではない甲第１〜４号証に記載の常温で液状のエポキシ樹脂組成物に適用して、フィレット性が改善される本件発明のエポキシ樹脂組成物とすることは、当業者といえども容易に予測できないことというべきである。
　甲第６号証には、（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）フェノール樹脂硬化剤、（Ｃ）無機充填材、（Ｄ）硬化促進剤、（Ｅ）一般式（１）で示される分子中のオキシエチレン基の繰り返し単位が４〜４０である非イオン系界面活性剤を必須成分とし、かつ（Ｅ）非イオン系界面活性剤が全樹脂組成物中に０．０２〜５．０重量％含有してなることを特徴とする半導体封止用エポキシ樹脂組成物が記載され、非イオン系界面活性剤として、ポリオキシエチレンアルキルフェノールエーテル類が例示され、非イオン系界面活性剤を用いることにより、リードフレーム等の各種部材への密着性、耐半田クラック性及び流動性に優れた半導体封止用樹脂組成物が得られることが記載されている。
　しかしながら、甲第６号証に記載されたエポキシ樹脂組成物は、その使用例において示されているとおり、ミキサー等を用いて十分に均一に常温混合した後、更に熱ロール、又はニーダー等で溶融混練し、冷却後粉砕して得られる、というものであるから、粉砕物である。さらに、エポキシ樹脂組成物を用いて、半導体等の電子部品を封止し、半導体装置を製造するには、トランスファーモールド、コンプレッションモールド、インジェクションモールド等の従来からの成形方法で硬化成形すればよい、と記載され、得られるエポキシ樹脂組成物は、トランスファーモールド、コンプレッションモールド、インジェクションモールド等に使用するものである。
　そうすると、甲第６号証に記載されたエポキシ樹脂組成物は、常温で液状のものということはできない。
　そうであれば、甲第６号証に記載されたエポキシ樹脂組成物を粉末状でトランスファーモールド、コンプレッションモールド、インジェクションモールド等に使用する際に添加される非イオン界面活性剤の技術を、トランスファーモールド、コンプレッションモールド、インジェクションモールド用ではない甲第１〜４号証に記載の常温で液状のエポキシ樹脂組成物に適用して、フィレット性が改善される本件発明のエポキシ樹脂組成物とすることは、容易に予測できないことというべきである。
　そして、本件発明は、請求項１に記載の特定事項を採用することにより明細書記載の格別の効果を奏するものといえる。
　したがって、甲第１〜４号証に記載されたエポキシ樹脂組成物に、甲第５〜６号証に記載の技術を適用して、本件発明とすることは、各甲号証とともに提出された参考資料１、２を参酌しても、当業者が容易に想到できたということはできない。
　なお、特許異議申立人が審尋に対する回答書と共に平成１７年８月１１日付けで提出した資料１〜４には、訂正後の請求項１に係る本件発明が特定事項とする構成については何等記載がされていないから、前記資料を合わせ検討しても、甲第１号証〜甲第６号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。
【２】訂正後の請求項２〜４に係る発明について
　訂正後の請求項２〜４に係る発明は、本件発明を引用するか、本件発明を間接的に引用する発明であるから、本件発明と同様、訂正後の請求項２〜４に係る発明は、甲第１号証〜甲第６号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。
V.当審が通知した取消理由について
（平成１６年１２月１６日付け取消理由通知）
　当審は、刊行物１（甲第１号証：特開平９−６４１０３号公報）、刊行物２（甲第２号証：特開２０００−１９８８３１号公報）、刊行物３（甲第３号証：特開平１１−２９６２４号公報）、刊行物４（甲第４号証：特開平１１−６７９８１号公報）、刊行物５（甲第５号証：特開平６−２２８２８１号公報）、刊行物６（甲第６号証：特開２０００−１６９６７１号公報）、刊行物７（参考資料１：「化学便覧　応用化学編ＩＩ　材料編」丸善株式会社発行　昭和６１年１０月１５日　１１６１−１１６２頁）、刊行物８（参考資料２：「界面活性剤ハンドブック」工学図書株式会社発行　昭和５０年３月２０日増補５版　２２−２３頁）を提示して、訂正前の請求項１〜７に係る発明は、刊行物１〜８に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、訂正前の請求項１〜７に係る発明の特許は特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものであり、取り消されるべき旨通知している。
（平成１７年１１月１８日付け取消理由通知）
　当審は、平成１７年３月８日付け訂正請求書に添付された全文訂正明細書に記載の請求項１〜６に係る発明は、特許法第３６条第４項及び同法第３６条第６項第１号に規定する要件を満たさないから、請求項１〜６に係る発明の特許は、特許法第３６条第４項及び同法第３６条第６項第１号に規定する要件を満たさない特許出願に対してなされたものであり、取り消されるべき旨通知している。
２．当審が通知した取消理由についての判断
（平成１６年１２月１６日付け取消理由について）
（１）各刊行物に記載された事項
　当審が通知した取消理由で提示した刊行物１〜８は、特許異議申立人が提示した証拠である甲第１〜甲第６号証及び参考資料１、２にそれぞれ相当するものであるから、刊行物１〜８に記載された事項は、前記IV.２．（１）(i)に記載のとおりである。
（２）対比・判断
【１】本件発明について
　当審が通知した取消理由で提示した刊行物１〜８は、特許異議申立人が提示した証拠である甲第１号証〜甲第６号証及び参考資料１、２にそれぞれ相当するものであるから、前記IV.２．（２）(ii)に記載したとおり  、本件発明は、刊行物１（甲第１号証）〜刊行物６（甲第６号証）及び刊行物７（参考資料１）、刊行物８（参考資料２）に記載された発明に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものということはできない。
【２】訂正後の請求項２〜４に係る発明について
　訂正後の請求項２〜４に係る発明は、本件発明を引用するか、本件発明を間接的に引用する発明であるから、本件発明と同様、訂正後の請求項２〜４に係る発明は、刊行物１〜８に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。
（平成１７年１１月１８日付け取消理由通知について）
（１）判断
　特許権者が平成１７年１１月２８日付けで提出した訂正請求書により明細書の記載不備は解消したことから、本件発明及び請求項２〜４に係る発明は、特許法第３６条第４項及び同法第３６条第６項第１号に規定する要件を満たさないものということはできない。
VI．むすび
　以上のとおりであるから、特許異議申立の理由及び証拠方法、当審が通知した取消理由によっては、本件発明及び訂正後の請求項２〜４に係る発明についての特許を取り消すことはできない。
　また、他に本件発明及び訂正後の請求項２〜４に係る発明についての特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１７年１２月１９日（２００５．１２．１９）
【訂正の要旨】
審決（決定）の【理由】欄参照。
（５４）【発明の名称】
エポキシ樹脂組成物及び半導体装置
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】エポキシ樹脂、硬化剤、硬化促進剤、
無機充填材、添加剤
エポキシ当量が１８０以下の
脂を
（Ａ−２）
粒径が５０μｍ以下の
子を
カを
、添加剤として、下記の式（Ｂ）で示される化合物又は下記の式（Ｃ）で示される化合物を、エポキシ樹脂組成物全量に対して０．０１〜１質量％含有し
　【化１】
上記のＲ１及びＲ２は、それぞれ以下に示す炭化水素基である。
（式中、ｎ：１２〜１８の整数、ｘ＋ｙ：１〜１０の整数を表す）
（式中、ｎ：８又は９、ｍ：２〜１５の整数を表す）
　【請求項２】エポキシ樹脂
のエポキシ当量と硬化剤の硬化剤当量との比率が１００：６０〜１００：１２０であ
　【請求項３】
半導体チップに形成された金属バンプを回路基板に接合することによって、半導体チップが回路基板にフリップチップ実装され製造された半導体装置において、金属バンプを介して半導体チップと回路基板との間に形成された隙間に請求項１又は２に記載のエポキシ樹脂組成物を充填すると共に、半導体チップの端部から回路基板にかけてフィレット部を形成し、上記エポキシ樹脂組成物を１１０〜１８０℃に加熱し硬化させて成ることを特徴とする半導体装置。
　【請求項４】
金属粉末、熱可塑性樹脂、及び有機溶剤からなる導電ペーストを回路基板の表面に塗布・乾燥すると共に、この導電ペーストを介して金で形成された金属バンプを回路基板に接合することによって、半導体チップが回路基板に実装され製造されて成ることを特徴とする請求項３に記載の半導体装置。
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【発明の属する技術分野】
　本発明は、半導体チップの回路基板への実装面積を極小化するにあたって、半導体チップと回路基板とを金属バンプを用いて電気的に接続することによって行うフリップチップ実装に用いられるエポキシ樹脂組成物、及びこのエポキシ樹脂組成物を用いて製造される半導体装置に関するものである。
　【０００２】
　【従来の技術】
　従来、樹脂などでパッケージングされた半導体チップを回路基板へ実装する際には、半田付けが広く利用されていたが、その後は電子機器の小型化を進めるために、半導体チップをパッケージに収容せずに直接回路基板に搭載するようにしたベアチップ実装が考え出された。そしてこのベアチップ実装の初期においては、チップオンボード（ＣＯＢ）と呼ばれる方式が採用されていた。即ちこの方式は、半導体チップの回路面の裏側を回路基板に接着し固定すると共に、半導体チップの回路と回路基板の電極とを金線などの金属ワイヤでワイヤボンディングしてから、半導体チップと金属ワイヤとを樹脂で封止するというものである。
　【０００３】
　その後、半導体チップの回路基板への実装面積の極小化を更に進めるために、フリップチップ実装と呼ばれる方式が登場した。この方式は、半導体チップの回路と回路基板の電極とを金属バンプを用いて電気的に接続するというものである。具体的には、例えば、予め半導体チップの回路の端子電極上に密着金属や拡散防止金属の蒸着膜を形成し、更にその上にメッキにより半田の突起電極を形成しておく。このようにして形成された突起電極が金属バンプである。そしてこの金属バンプを回路基板の電極に対向させて半導体チップをフェースダウンにし、高温に加熱することによって、金属バンプを形成する半田を回路基板の電極に融着させ、半導体チップを回路基板に実装するというものである。このような実装方式は、金属バンプによる接続後の機械的強度が強く、また接続が一括にできることなどから有効な方法であるとされている（例えば、工業調査会、１９８０年１月１５日発行、日本マイクロエレクトロニクス協会編、「ＩＣ化実装技術」）。
　【０００４】
　またＣ４（Ｃｏｎｔｒｏｌｌｅｄ　Ｃｏｌｌａｐｓｅ　Ｃｈｉｐ　Ｃｏｎｎｅｃｔｉｏｎ）と呼ばれるフリップチップ実装に関しては、米国特許５１２１１９０号や特開平６−６１３０３号公報等に示されているように、半導体チップと回路基板（上記公報においては、チップ担体等と記載）とを接続するハンダ結合物の信頼性を確保するために、半導体チップと回路基板との間の間隙に封止材（上記公報においては、封入剤等と記載）を充填するようにしたハンダ相互結合物構造とその製造方法が提案されている。
　【０００５】
　またスタッドバンプボンディング（ＳＢＢ）と呼ばれる実装方式に関しては、特開平１１−３５４５７５号公報に示されているように、半導体チップ（上記公報においては、半導体素子と記載）を回路基板に実装するにあたって、半導体チップの金で形成される突起電極を、銀粉を含む導電性接着剤を介して回路基板の接続電極に接続すると共に、液状の封止材（上記公報においては、封止樹脂と記載）を半導体チップと回路基板との間の隙間に浸入させた後、この封止材を硬化させるようにした半導体装置（上記公報においては、半導体ユニットと記載）及び半導体チップの実装方法も提案されている。
　【０００６】
　これらの先行技術において、液状の封止材が必要とされる最大の理由としては、半導体チップが回路基板に実装された半導体装置の温度サイクル性を高めるということが挙げられる。通常、半導体チップと回路基板との熱膨張係数は異なるものであり、従って、実使用条件下では金属バンプ付近に熱サイクルがかかり、これにより同じ付近に繰り返し剪断応力が働き疲労現象が起こるものである。そのため、封止材が用いられていない未封止の半導体装置においては、このようにして生じる応力を分散させることができず、容易に金属バンプにクラックなどが生じて破壊が起こるものである。これに対し、封止材が用いられて封止された半導体装置においては、この封止材が応力を分散させる働きを持つため、金属バンプの破壊が防止されるものである。
　【０００７】
　【発明が解決しようとする課題】
　しかしながら、フリップチップ実装の対象や用途が広がるにつれて、封止材としては、上記の温度サイクル性以外に、浸入性、フィレット性、速硬化性、耐湿信頼性などの性能が優れていることが要求されるようになってきた。
　【０００８】
　ここで、浸入性は、封止材が半導体チップと回路基板との間の隙間に浸入する時間によって評価され、この時間が短いほど浸入性が優れているといえる。またフィレット性が優れているとは、半導体チップ側面から回路基板にかけてフィレットが自然に形成されることをいい、速硬化性が優れているとは、封止材が短時間で硬化すると共に必要な信頼性を実現できることをいう。
　【０００９】
　また、前述した特開平１１−３５４５７５号公報におけるＳＢＢでは、特殊な封止材が必要とされると共に、この封止材は硬化に合計４時間程度の長時間をかけないと電気的な接続信頼性を確保することができないおそれがある。従って、ＳＢＢにおいては短時間で硬化することができると共に、硬化後において電気的な接続信頼性が確保できる封止材が求められているものである。
　【００１０】
　このように温度サイクル性をはじめとして、浸入性、フィレット性、速硬化性、耐湿信頼性、硬化後の電気的接続信頼性などの性能は、いずれもフリップチップ実装を低コストかつ多用途に適用する上で必要なものである。
　【００１１】
　本発明は上記の点に鑑みてなされたものであり、フリップチップ実装の適用可能分野を広げる上で、温度サイクル性、浸入性、フィレット性、速硬化性、耐湿信頼性に優れ、電気的な接続信頼性を確保することができる封止用のエポキシ樹脂組成物、及びこのエポキシ樹脂組成物を用いて製造される半導体装置を提供することを目的とするものである。
　【００１２】
　【課題を解決するための手段】
　本発明の請求項１に係るエポキシ樹脂組成物は、エポキシ樹脂、硬化剤、硬化促進剤、
無機充填材、添加剤
エポキシ当量が１８０以下の
脂を
（Ａ−２）
粒径が５０μｍ以下の
子を
カを
、添加剤として、下記の式（Ｂ）で示される化合物又は下記の式（Ｃ）で示される化合物を、エポキシ樹脂組成物全量に対して０．０１〜１質量％含有し
　【００１３】
　【化２】
　上記のＲ１及びＲ２は、それぞれ以下に示す炭化水素基である。
（式中、ｎ：１２〜１８の整数、ｘ＋ｙ：１〜１０の整数を表す）
（式中、ｎ：８又は９、ｍ：２〜１５の整数を表す）
　【００１４】
　【００１５】
　また請求項
２
１に
　【００１６】
　【００１７】
　【００１８】
　【００１９】
　また本発明の請求項
３
又は２
　【００２０】
　また請求項
４
３
　【００２１】
　【発明の実施の形態】
　以下、本発明の実施の形態を説明する。
　【００２２】
　本発明に係るエポキシ樹脂組成物は、エポキシ樹脂、硬化剤、硬化促進剤、及び無機充填材を必須成分とし、室温において液状のものである。以下、上記各成分の詳細について順に説明する。
　【００２３】
　本発明においてエポキシ樹脂としては、ビスフェノールＡとエピクロルヒドリンとの反応により得られるビスフェノールＡ型エポキシ樹
脂を
ビスフェノールＦとエピクロルヒドリンとの反応により得られるビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、１，６−ジヒドロキシナフタレンとエピクロルヒドリンとの反応により得られるナフタレン型エポキシ樹脂、
　【００２４】
　ここでエポキシ樹脂としては、特にエポキシ当量が１８０以下のビスフェノールＡ型エポキシ樹脂を使用す
る。
　【００２５】
　尚、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂の純粋品は、ビスフェノールＡジグリシジルエーテルであり、このものの分子量は３４０である。そしてこの純粋品は１分子あたり２個のエポキシ基を有するため、エポキシ当量は分子量の半分の１７０となる。従って、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂のエポキシ当量は、１７０以上でしかあり得ないので、実質的な下限値は１７０となる。
　【００２６】
　また本発明において硬化剤としては、上記の式
（Ａ−２）
　【００２７】
　例えばトリエンのモノテルペンとしては、下記の式（Ｄ）で示されるミルセンを挙げることができるが、このミルセンは下記の化学反応式（Ｉ）で示されるように無水マレイン酸と反応し、式（Ａ−１）（式（Ａ）の具体例）で示される酸無水物が生成される。ここで、この酸無水物の６員環を形成する炭素原子のうち、４つのものには式中に表記するように便宜上それぞれ３〜６の番号を付け、以下では例えば番号３を付けた炭素原子を３位の炭素原子と表現し、各炭素原子を特定することとする。式（Ａ−１）に示されるように、Ｒ１は炭化水素基であり４位の炭素原子に結合しており、このＲ１には炭素原子が６個、水素原子が１１個含まれている。このときＲ２及びＲ３はいずれも水素原子に限定されるが、これらＲ２及びＲ３は、３位、５位、又は６位の炭素原子に結合しているいずれかの水素原子と考えることができる。従って、Ｒ１〜Ｒ３の炭素原子数の合計は６、水素原子数の合計は１３となる。
　【００２８】
　【化３】
上記のＲ１は、以下に示す炭化水素基である。
　【００２９】
　また上記とは別のトリエンのモノテルペンとしては、下記の式（Ｅ）で示されるオシメンのβ型を挙げることができるが、このオシメンのβ型は下記の化学反応式（ＩＩ）で示されるように無水マレイン酸と反応し、式（Ａ−２）（式（Ａ）の他の具体例）で示される酸無水物が生成される。この式（Ａ−２）に示されるように、Ｒ１及びＲ２はいずれも炭化水素基であり、それぞれ３位及び４位の炭素原子に結合しており、Ｒ１とＲ２とに含まれる炭素原子は合わせて６個、水素原子は合わせて１２個である。このときＲ３は水素原子に限定されるが、このＲ３は３位、５位、又は６位の炭素原子に結合しているいずれかの水素原子と考えることができる。従って、Ｒ１〜Ｒ３の炭素原子数の合計は６、水素原子数の合計は１３となる。
　【００３０】
　【化４】
上記のＲ１及びＲ２は、それぞれ以下に示す炭化水素基である。
　【００３１】
　更にまた上記とは別のトリエンのモノテルペンとしては、下記の式（Ｆ）で示されるものを挙げることができるが、このものは下記の化学反応式（ＩＩＩ）で示されるように無水マレイン酸と反応し、式（Ａ−３）（式（Ａ）の更に他の具体例）で示される酸無水物が生成される。この式（Ａ−３）に示されるように、Ｒ１〜Ｒ３はいずれも炭化水素基であり、それぞれ３位、４位及び６位の炭素原子に結合しており、Ｒ１〜Ｒ３の炭素原子数の合計は６、水素原子数の合計は１３となる。
　【００３２】
　【化５】
上記のＲ１〜Ｒ３は、それぞれ以下に示す炭化水素基である。
　【００３３】
　【００３４】
　そして硬化剤として、上記の式
（Ａ−２）
（Ａ−２）
　【００３５】
　ここで、エポキシ樹脂と硬化剤との化学量論上の反応基のモル比、即ちエポキシ当量と硬化剤当量との比率（当量比）は、１００：６０〜１００：１２０であることが好ましく、より好ましくは、１００：７５〜１００：１００である。この範囲を外れた場合、つまりエポキシ樹脂のエポキシ当量１００に対して硬化剤の硬化剤当量が６０未満であると、エポキシ樹脂組成物が硬化し難くなったり、硬化しても硬化物の耐熱性が低下したり、硬化物の強度が低下したりするおそれがある。また逆に、硬化剤当量が１２０を超えると、硬化物の耐熱性が低下したり、硬化後の接着強度が低下したり、硬化物の吸湿率が高くなったりするおそれがある。尚、本発明では硬化剤として酸無水物を使用しているため、硬化剤当量を酸無水物当量ともいう。
　【００３６】
　また本発明において硬化促進剤としては、微細球粒子（いわゆるマイクロカプセル
）を
であり
　【００３７】
　一方、アミンアダクト粒子
を併用することもできるが、このアミンアダクト粒子
　【００３８】
　そして、上記の微細球粒子やアミンアダクト粒子がエポキシ樹脂組成物中に含有されていると、エポキシ樹脂組成物を長期間にわたって貯蔵することができる上に、フリップチップ実装において好適な特性、即ち、浸透性やフィレット性を発現させることができるものである。この理由は今のところ明らかではないが、これらの硬化促進剤から液状のエポキシ樹脂組成物中へ溶出する微量のアミン類が、他の成分と相互に作用し合って影響を及ぼしているものと推察される。
　【００３９】
　また本発明において無機充填材としては、最大粒径が０．５〜２０μｍである球状非晶質シリ
カを
　【００４０】
　一方、
最大粒径が０．５〜１０μｍであるアルミナを併用することもできるが、この
　【００４１】
　また、上記の無機充填材の含有率は、エポキシ樹脂組成物全量に対して真比重換算で１０〜６０体積％とするものである。ここで真比重換算の体積％とは、充填材の配合質量÷充填材の真比重で得られる充填材の真体積（Ｖｆ）と、充填材以外の樹脂成分の配合質量÷その真比重で得られる充填材以外の真体積（Ｖｒ）とから、Ｖｆ÷（Ｖｆ＋Ｖｒ）×１００の式により求められる値である。そしてこのようにして求められる真比重換算での無機充填材の含有率が、エポキシ樹脂組成物全量に対して１０体積％未満であると、半導体チップと回路基板との間の隙間へのエポキシ樹脂組成物の浸入性は優れるものの、硬化物の熱膨張率が大きくなることにより温度サイクル性が低下したり、また吸湿率が高くなることにより耐湿性が悪化したりするものである。逆に含有率が６０体積％を超えると、エポキシ樹脂組成物の粘度が高くなることにより、半導体チップと回路基板との間の隙間へのエポキシ樹脂組成物の浸入性が著しく悪くなるものである。
　【００４２】
　尚、既述したように、球状非晶質シリカやアルミナは混合して使用することができるが、このように比重の異なる充填材を併用する場合には、予め平均比重を求めておき、これをもとにして前述した式により、真比重換算の体積％を決定することができる。具体的には、ｎ種類の充填材からなるものの平均比重は、各充填材の配合質量をＷｉ、真比重をｄｉ（ｉ＝１〜ｎ）として、ΣＷｉ／Σ（Ｗｉ／ｄｉ）（ｉ＝１〜ｎ）により求めることができる。
　【００４３】
　また上記の球状非晶質シリカやアルミナの比表面積は、０．２〜３０ｍ２／ｇであることが好ましい。この比表面積が３０ｍ２／ｇを超えると、エポキシ樹脂組成物にチクソトロピックな性質が強く現れるようになり、流動性が著しく低下するおそれがある。比表面積の下限は０．２ｍ２／ｇとしているが、理論的には幾何計算を行うことにより求められる。即ち、球状非晶質シリカの場合は、比重２．２、直径２０μｍの球とすると、０．１４ｍ２／ｇと求められ、一方、アルミナの場合は、比重３．９６、直径１０μｍの球とすると、０．１５ｍ２／ｇと求められる。しかしながら、実際上、比表面積を０．２ｍ２／ｇを下回って上記の幾何計算値に近付けようとすると、フルイ分け等の分級操作で微粉を徹底して除去する工程が必要となり、著しいコストアップにつながり、現実的ではなくなるものである。
　【００４４】
　また、エポキシ樹脂組成物がα線で悪影響を受けるおそれのある半導体装置に使用される場合には、前述した球状非晶質シリカやアルミナとしては、ウラン（Ｕ）やトリウム（Ｔｈ）などの放射性同位元素の含有率が少ないものを使用することが好ましい。このような場合における球状非晶質シリカやアルミナのＵやＴｈの含有率は、好ましくは０．５ｐｐｂ以下であり、更に好ましくは０．１ｐｐｂ以下である。
　【００４５】
　また本発明においてカップリング剤としては、シランカップリング剤又はチタネートカップリング剤を使用することが好ましい。これらのものをエポキシ樹脂組成物中に含有させておくと、硬化物と半導体チップ及び回路基板との界面の接着性が向上し、半導体装置の耐湿信頼性を高めることができるものである。
　【００４６】
　ここで、シランカップリング剤としては、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、β−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン等のエポキシシラン、γ−アミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ−β（アミノエチル）γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−β（アミノエチル）γ−アミノプロピルメチルジメトキシシラン、γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−ウレイドプロピルトリエトキシシラン等のアミノシラン、３−メルカプトプロピルトリメトキシシラン等のメルカプトシラン、ｐ−スチリルトリメトキシシラン、ビニルトリクロルシラン、ビニルトリス（β−メトシキエトキシ）シラン、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、γ−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン等のビニルシラン、更に、エポキシ系、アミノ系、ビニル系の高分子タイプのシラン等を用いることができ、特に、エポキシシラン、アミノシラン、メルカプトシランが好適である。
　【００４７】
　一方、チタネートカップリング剤としては、イソプロピルトリイソステアロイルチタネート、イソプロピルトリ（Ｎ−アミノエチル・アミノエチル）チタネート、ジイソプロピルビス（ジオクチルホスフェート）チタネート、テトライソプロピルビス（ジオクチルホスファイト）チタネート、テトラオクチルビス（ジトリデシルホスファイト）チタネート、テトラ（２，２−ジアリルオキシメチル−１−ブチル）ビス（ジトリデシル）ホスファイトチタネート、ビス（ジオクチルパイロホスフェート）オキシアセテートチタネート、ビス（ジオクチルパイロホスフェート）エチレンチタネート等を用いることができる。
　【００４８】
　これらのカップリング剤は、単独で使用しても良いし、２種類以上を混合して使用することもできる。また、上記のカップリング剤は、予め湿式法あるいは乾式法で無機充填材を処理することによって使用しても良く、また樹脂に混合するインテグラルブレンド法を行うことによって使用しても良い。
　【００４９】
　また本発明においては、上記の式（Ｂ）で示される化合物、又は式（Ｃ）で示される化合物を添加剤として、エポキシ樹脂組成物全量に対して０．０１〜１質量％含有させ
る。
　【００５０】
　そして上記の式（Ｂ）や式（Ｃ）で示される化合物は、エポキシ樹脂組成物中に含有されていても、その粘度特性には顕著な影響を及ぼし難いものであるが、フリップチップ実装における半導体チップと回路基板との間の隙間への浸入性を高めたり、フィレット性を高めたりする効果を有するものである。しかしながら、これらの化合物の含有率が０．０１質量％未満であると、浸入性やフィレット性を十分に高める効果が得られないおそれがあり、逆に含有率が１質量％を超えると、浸入性やフィレット性は悪化しなくなるものの、耐湿信頼性の低下やエポキシ樹脂組成物の貯蔵可能期間の減少などの不都合が発生するおそれがある。
　【００５１】
　更にエポキシ樹脂組成物には、本発明の目的を損なわない限り、必要に応じて他の物質を配合することもできる。このような物質としては、難燃剤、低弾性化剤、着色剤、希釈剤、消泡剤等を例示することができる。
　【００５２】
　そして、均一な液状のエポキシ樹脂組成物を調製するにあたっては、一般的に前述した各成分を撹拌型の分散機で混合したり、ビーズミルで分散混合したり、３本ロールで分散混合したりすることによって行うことができるものであるが、これらの方法に限定されるものではない。
　【００５３】
　上記のようにして調製される液状のエポキシ樹脂組成物は、フリップチップ実装における封止材として用いることができる。封止を行うフリップチップ構造の半導体装置としては、半導体チップの電極と回路基板の電極とが金属バンプにより電気的に接合されたものを用いることができる。このような半導体装置において金属バンプは、半田、金、銅などの金属で形成されており、この金属バンプを介して半導体チップと回路基板との間には隙間が形成されている。ここで回路基板としては、ＦＲ４やＦＲ５などの繊維基材を含む有機基板、あるいは繊維基材を含まないビルドアップ型の有機基板、更にポリイミドやポリエステルなどの有機フィルム、アルミナやガラスなどの無機基板等を用いることができる。
　【００５４】
　上記の隙間に液状のエポキシ樹脂組成物を浸入させるにあたっては、空気を巻き込まないような手順を踏むことが重要であり、このような手順としては、エポキシ樹脂組成物を半導体チップの１辺又は２辺にディスペンサー等で塗布し、必要に応じて硬化温度未満の温度に加温することによって行うことが一般的であり、これによってエポキシ樹脂組成物が毛細管現象により隙間に浸入し充填されると共に、半導体チップの端部から回路基板にかけてフィレットが形成されるものである。その後、本発明ではエポキシ樹脂組成物の硬化を１１０〜１８０℃の温度で行うものである。１１０℃未満の低温では、硬化が進み難いためエポキシ樹脂組成物の耐熱性が低くなり、硬化後の温度サイクル性、耐湿信頼性が低下するおそれがある。逆に１８０℃を超える高温では、硬化物の内部に気泡（ボイド）が発生する場合があり、これによっても硬化後の温度サイクル性、耐湿信頼性が低下するおそれがある。
　【００５５】
　また上記のエポキシ樹脂組成物を浸入させるためのフリップチップ構造の半導体装置としては、半導体チップの金属バンプが金で形成されていると共に、この金属バンプと回路基板の電極とが導電ペーストを介して接合されたものを好適に用いることができる。このような接合方式は、特にスタッドバンプボンディング（ＳＢＢ）と呼ばれるものであり、このときの金属バンプはメッキによって形成されるものではなく、ボールボンディングにより２段突起（スタッドバンプ）として形成されるものである。
　【００５６】
　このように、金属バンプには半田の代わりに金を使用するため、ワイヤーボンディング装置のボールボンド作製機能を利用して金属バンプを形成することができるものである。また狭ピッチの金属バンプを形成することができると共に、この金属バンプは前述したように２段突起として形成されているため、半導体チップと回路基板との接続時において導電ペーストの拡がりを抑えることができるものである。更に、金属バンプとして半田を用いた場合にはフラックスの除去作業が必要であったが、ＳＢＢにおいては金属バンプとして金を用いているため、フラックス除去処理が不要となるものである。
　【００５７】
　一方、本発明において導電ペーストとしては、特に限定されるものではなく、例えば、金属粉末として銀粉、熱硬化性樹脂としてフェノキシ樹脂、及び有機溶剤からなる従来公知の銀ペーストを用いることができ、この導電ペーストは半導体チップと回路基板との接合にあたって、予め回路基板の電極表面に塗布・乾燥して用いられるものである。
　【００５８】
　既述したように、ＳＢＢにおいては金属バンプと回路基板の電極とを導電ペーストを介して接合するものであり、半導体チップと回路基板との間には、金属バンプ及び導電ペーストによって隙間が形成されている。従来、一般的には、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂やビスフェノールＦ型エポキシ樹脂等のエポキシ樹脂とＭＨＨＰＡやＭＴＨＰＡ等の酸無水物とを主要成分とする低粘度のエポキシ樹脂組成物を液状の封止材として使用していたものであるが、このようなものを用いた場合には、硬化後に金属バンプと回路基板との間が電気的に接続されていないか、あるいは接続部分の電気抵抗がかなり大きくなるという現象が生じ、実使用に耐えることができなくなるおそれがあった。そこで、従来の封止材の代わりとして本発明において調製したエポキシ樹脂組成物を用いると、硬化後における半導体チップと回路基板との導通を完全に保つことができるものである。この理由は今のところ明らかではないが、式（Ａ）を含む液状樹脂成分が、一旦乾燥した導電ペーストを膨潤させ軟化させることにより、その後の硬化収縮で導電粒子のパーコレーション（粒子接触）を促進するからではないかと推察される。
　【００５９】
　【実施例】
　以下、本発明を実施例によって具体的に説明する。
　【００６０】
（実施例１〜
５
　実施例１〜
５
１に
２
　【００６１】
　ここで、表１
及び表２
　【００６２】
（エポキシ樹脂）
　樹脂Ａ：ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（油化シェルエポキシ株式会社製、品番「エピコート８２８」、エポキシ当量１９０）
　樹脂Ｂ：ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（東都化成株式会社製、品番「ＹＤ−８１２５」、エポキシ当量１７２
）
（硬化剤）
　硬化剤Ａ：炭素数１０個のトリエン（式（Ｅ）で示されるオシメンのβ型）と無水マレイン酸とから合成された脂環式酸無水物（式（Ａ−２）で示される酸無水物、油化シェルエポキシ株式会社製、品番「ＹＨ−３０６」、酸無水物当量２３４）
　硬化剤Ｂ：メチルヘキサヒドロ無水フタル酸（ＭＨＨＰＡ、大日本インキ化学工業株式会社製、品番「Ｂ−６５０」、酸無水物当量１６８）
（硬化促進剤）
　硬化促進剤Ａ：イミダゾール類を核とするマイクロカプセル（旭化成工業株式会社製、品番「ノバキュアＨＸ３７２２」
）
（
　添加剤Ａ：ポリエチレングリコールラウリルアミン（式（Ｂ）で示される化合物、ｎ＝１２、ｘ＋ｙ＝２、日本油脂株式会社製、品番「ナイミーンＬ−２０２」）
　添加剤Ｂ：ポリエチレングリコールステアリルアミン（式（Ｂ）で示される化合物、ｎ＝１８、ｘ＋ｙ＝９、日本油脂株式会社製、品番「ナイミーンＳ−２１０」）
　添加剤Ｃ：ポリエチレングリコールノニルフェノールエーテル（式（Ｃ）で示される化合物、ｎ＝９、ｍ＝４又は５、日本油脂株式会社製、品番「ノニオンＮＳ−２０４．５」）
　添加剤Ｄ：ポリエチレングリコールオクチルフェノールエーテル（式（Ｃ）で示される化合物、ｎ＝８、ｍ＝６、日本油脂株式会社製、品番「ノニオンＮＨ−２０６」）
（無機充填材）
　シリカＡ：球状非晶質シリカ（三菱レイヨン株式会社製、品番「ＱＳ−４」、最大粒径１４μｍ、平均粒径５μｍ）
　シリカＢ：球状非晶質シリカ（株式会社アドマテックス製、品番「ＳＯ−Ｅ２」、最大粒径３μｍ、平均粒径０．６μｍ）
　シリカＣ：球状非晶質シリカ（株式会社トクヤマ製、品番「ＳＥ−８Ｔ」、最大粒径４５μｍ、平均粒径９μｍ）
　シリカＤ：球状非晶質シリカ（日本アエロジル株式会社製、品番「ＯＸ−５０」、最大粒径０．１μｍ、平均粒径０．０５μｍ
）
　【００６３】
　【表１】
　【００６４】
　【表２】
　【００６５】
　【００６６】
　尚、上記の表１
及び表２
　【００６７】
　また真比重換算した無機充填材の体積％を算出するにあたって、充填材以外の樹脂成分の真比重は１．２とし、シリカＡ〜Ｄの真比重はそれぞれ２．２
とし
　【００６８】
　そして、実施例１〜
５
　【００６９】
　（１）エポキシ樹脂組成物の粘度
　ローター回転型粘度計（ブルックフィールド社製、モデル「ＨＢＴ」、ローター記号「ＳＣ」）を使用し、２５℃での粘度を測定した。
　【００７０】
　（２）フリップチップ（ＦＣ）への浸入性
　試験に用いた半導体装置は、ＦＲ５グレードの回路基板上の電極と、チップサイズ０．４ｍｍ厚、１０ｍｍ角のＣＭＯＳ（Ｃｏｍｐｌｅｍｅｎｔａｒｙ　Ｍｅｔａｌ−Ｏｘｉｄｅ　Ｓｅｍｉｃｏｎｄｕｃｔｏｒ）ゲートアレイ素子のチップ周辺部の電極とが、７０μｍの高さの半田バンプにより接続されたものである。この半導体チップの１辺の端部に、エポキシ樹脂組成物をディスペンサーで塗布し、すぐに回路基板を６０℃のホットプレート上に置いてから、エポキシ樹脂組成物が塗布した辺と反対側の辺に到達するまでの時間を測定した。３０秒以下のものを「◎」、３０秒を超えて６０秒以下のものを「○」、６０秒を超えて２分以下のものを「△」、２分を超えるものを「×」と判定した。
　【００７１】
　（３）フィレット性
（２）の浸入性を評価した半導体装置について、半導体チップの端部と回路基板との間にフィレットがどの程度形成されているかを観察した。半導体チップの４辺全てに同程度のフィレットが形成されていれば「◎」、程度は異なっても半導体チップの４辺全てにフィレットが形成されていれば「○」、エポキシ樹脂組成物を塗布した辺の反対側の辺にはフィレットが形成されておらず、他の複数の辺にフィレットが形成されていれば「△」、エポキシ樹脂組成物を塗布した辺以外の辺にはフィレットが形成されていなければ「×」と判定した。
　【００７２】
　（４）温度サイクル（ＴＣ）性
（２）の浸入性を評価した半導体装置について、塗布したエポキシ樹脂組成物を次の２種類の条件で熱処理することにより硬化させた。条件１は１５０℃の温度で２時間、条件２は１５０℃の温度で３０分間である。そして硬化後の半導体装置の電気的動作確認結果が良品であったものを各条件につき１０個取り出し、供試サンプルとした。次いでこれらの供試サンプルについて、−５５℃で３０分間、室温で５分間、１５０℃で３０分間、室温で５分間を１サイクルとする気相の温度サイクル試験を行い、２０００サイクルまで１００サイクル毎に半導体装置の動作確認を行い、良否を判定した。各条件につき１０個の供試サンプル中の不良数が、初めて半数以上となったサイクル数を求めた。
　【００７３】
　（５）耐湿信頼（ＰＣＴ）性
（４）と同様にして、条件１及び条件２による硬化後の半導体装置の電気的動作確認結果が良品であったものを各条件につき１０個取り出し、供試サンプルとした。そしてこれらの供試サンプルについて、２気圧で１２１℃のプレッシャークッカー試験（ＰＣＴ）を行い、１０００時間まで５０時間毎に半導体装置の動作確認を行い、良否を判定した。各条件につき１０個の供試サンプル中の不良数が、半数以上に到達したときの通算処理時間を求めた。
　【００７４】
　（６）ＳＢＢ初期接続性
　試験に用いたＳＢＢタイプの半導体装置の構成は、１０ｍｍ角のＣＭＯＳゲートアレイ素子のチップ周辺部の電極上に形成された高さ４０μｍの金バンプが、銀ペーストを介してＦＲ５グレードの回路基板上の電極に接続されているものである。この半導体装置に対し、（２）に述べた方法でエポキシ樹脂組成物を浸入させ、１５０℃で３０分間硬化処理を行った後に半導体装置の動作確認を行い、断線不良数を求めた。半導体チップ側の電極と回路基板側の電極との間をつなぐ金バンプと銀ペーストの部分で電気的導通が確保されているか否かは、この動作確認で断線不良があるかどうかによって判定することができる。
　【００７５】
　【表３】
　【００７６】
　【表４】
　【００７７】
　【００７８】
　表
３及び表４
５
　【００７９】
　一方、各比較例のものはいずれも硬化物の温度サイクル性、耐熱信頼性、及びＳＢＢにおける接続信頼性が著しく悪く、実用に供さないことが確認される。
　【００８０】
　【発明の効果】
　上記のように本発明の請求項１に係るエポキシ樹脂組成物は、エポキシ樹脂、硬化剤、硬化促進剤、
無機充填材、添加剤
エポキシ当量が１８０以下の
脂を
（Ａ−２）
粒径が５０μｍ以下の
子を
カを
　また、添加剤として、上記の式（Ｂ）で示される化合物又は上記の式（Ｃ）で示される化合物を、エポキシ樹脂組成物全量に対して０．０１〜１質量％含有するので、フリップチップ実装における半導体チップと回路基板との間の隙間へのエポキシ樹脂組成物の浸入性を高めたり、フィレット性を高めたりすることができるものである。
　【００８１】
　また請求項
１
、エ
　【００８２】
　また請求項
２
１に
　【００８３】
　【００８４】
　【００８５】
　また本発明の請求項
３
又は２
　【００８６】
　また請求項
４
３