【誤訳訂正書】
【提出日】平成22年2月19日(2010.2.19)
【誤訳訂正１】
【訂正対象書類名】特許請求の範囲
【訂正対象項目名】全文
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
(a) 単層カーボンナノチューブをフッ素ガスと反応させ、 (b) フッ素誘導体化カーボンナノチューブを回収し、(c) フッ素誘導体化カーボンナノチューブを求核試薬と反応させ、(d) 単層カーボンナノチューブの側壁の炭素原子へ共有結合した置換基を有する該ナノチューブを回収することを含む単層ナノチューブの側壁へ付着した置換基を有する該ナノチューブの調製方法。
【請求項２】
（a) 複数の単層カーボンナノチューブ(SWNT)をフッ素化し、    (b) 該複数のフッ素化単層カーボンナノチューブを溶媒中に超音波分散させることを含む単層カーボンナノチューブを溶媒和させる方法。
【請求項３】
前記溶媒がアルコールである、請求項２に記載の方法。
【請求項４】
（a) 単層カーボンナノチューブをフッ素化し、 (b) フッ素化単層カーボンナノチューブを溶媒中に分散し、(c) 該分散単層カーボンナノチューブを求核試薬と反応させることを含む単層ナノチューブの側壁を誘導体化する方法。
【請求項５】
該求核試薬が有機金属化合物である、請求項４に記載の方法。
【請求項６】
前記有機金属化合物が置換または未置換アルキルアルカリ金属化合物、または置換または未置換アリールアルカリ金属化合物であって、該化合物が1乃至20の炭素原子を有する、請求項５に記載の方法。
【請求項７】
該アルカリ金属がナトリウムまたはリチウムである、請求項６に記載の方法。
【請求項８】
該求核試薬との反応に続き、残存フッ素及び他のアルカリまたはアルカリ土類金属を該単層カーボンナノチューブから除去することを更に含む、請求項４に記載の方法。
【誤訳訂正２】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】０００８
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【０００８】
本発明はまた、カーボンナノチューブをフッ素ガス、好ましくはHFを含まないフッ素ガスと反応させることを含むカーボンナノチューブを誘導体化する方法を提供する。 該カーボンナノチューブが単層ナノチューブであって温度が少なくとも500℃である場合は、生成物はフッ素で誘導体化された複層カーボンナノチューブであり得る。 該カーボンナノチューブが単層ナノチューブであって温度が250℃ 乃至500℃である場合は、生成物は該ナノチューブの側壁の炭素原子に共有結合したフッ素を有する単層カーボンナノチューブである。
【誤訳訂正３】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００５３
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００５３】
予期されなかったことではないが、フッ素化チューブの電子的物性はその未フッ素化対応物のそれとは劇的に異なる。 未処理単層カーボンナノチューブは良電導体(〜10 × 3mm × 30 μmのバッキーペーパー試料の長さにわたる２プローブ抵抗が10乃至15Ωであるが、250℃以上の温度でフッ素化したチューブは絶縁体(２プローブ抵抗＞20MΩである。
【誤訳訂正４】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００６５
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００６５】
フッ素化に先立ち、精製した“バッキーペーパー”を残留表面汚染物を脱着するために数時間1,100℃(2× 10-6 Torr)で真空ベークした。 各反応に対して、前以って秤量した一片の“バッキーペーパー”（150乃至200 μgの重さ) を使用した。 各反応のフッ素(F2)及びヘリウムの流量はそれぞれ2 sccm 及び20 sccmであった。 いずれの場合も、反応時間は5時間であった。 唯一の変数は反応温度であった。 無機炭素＋フッ素の反応の速度論が高度に温度依存性であるので[渡辺ら、1988,“(グラファイトフッ素化物(Graphite Fluorides)”, Elsevier,アムステルダム]、いくつかの反応を以下の温度、即ち150℃, 250℃, 325℃, 400℃, 500℃及び600℃で行った。 325℃及び400℃の反応温度に対しては、フッ素化は250℃で開始し１時間後に該フッ素 (F2)流を止め反応器温度を更に4時間その適切な高さへ上げた。 400℃及び 500℃ の反応温度に対しては、250℃で1時間、400℃で1時間、次いでその特定の反応温度で3時間試料をフッ素化をした。この段階的温度操作の背後にある論理的根拠は、グラファイト(Kamarchikら, 1978, Acc. Chem. Res., 11:196-300)及びフラーレン類(Seligら, 1991, J. Chem. Soc.,113:5475-5476)のフッ素化において良く証拠付けられているCF4, C2F4, C2F6 等の分解をできる限り最小限に留めることであった。
【誤訳訂正５】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００７４
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００７４】
走査電子顕微鏡像及び2点抵抗率測定を、次の各々の段階、即ち精製、325℃でのフッ素化及びヒドラジン中室温１時間の脱フッ素化を経た後の“バッキーペーパー”の一断片について得た。 図5Aはその精製した出発物質を示す。 図5Bは325℃で5時間フッ素化した後の同一断片を示す。 この像は絶縁的性質による過剰の帯電を示しているがチューブの“ロープ様”構造体がまだ明らかである。 最後に、図5Cはヒドラジン中で脱フッ素化した後の“バッキーペーパー”の同一断片を示す。 該精製した出発物質の2点抵抗は、“バッキーペーパー”表面上5 mm間での測定では15乃至16Ωである。 フッ素化し、また脱フッ素化した“バッキーペーパー”についての同一の測定ではそれぞれ＞20MΩ及び125乃至130Ωの抵抗であった。 脱フッ素化物質が元の導電率の全てではないが殆どを回復していることは特記するに興味がある。
実施例 ２
2.1 フッ素化単層カーボンナノチューブの調製
単層カーボンナノチューブをコバルト/ニッケルでド−プしたグラファイト棒の二重パルスレーザー蒸発法により産出し、前記のごとく精製した(Rinzlerら, 1998)。 高度に精製した生成物は、単層カーボンナノチューブのコロイド状懸濁束、即ち“ロープ”(Liuら,1998)からなる。 0.2ミクロンのポリテトラフルオロエチレン濾過膜上で濾過しメタノールで濯ぐと黒い膜を産出し、剥がすことができ自立“バッキーペーパー”を与える。 次いで、残留溶媒を除去するためにこのペーパー を150℃で数時間炉でベークした。 次いでこのベークした“バッキーペーパー”を、ヘリウム流の下で250℃で略１時間パージした温度制御モネル流動反応器に装填した。ヘリウム中10%Ｆ2の混合物を、先ず存在するフッ化水素は除去するためにフッ化ナトリウム上に流し、次いで該試料上に流した。 これにより、反応時間(8時間乃至 12時間)及びフッ素化されたる量に依存する(電子微小部分析により測定された)C3FからC2Fの範囲の化学量論量を有する物質を産出した。
2.2 メチル化単層カーボンナノチューブ
ナノチューブを一度フッ素化した後窒素パージ下の反応フラスコへ入れた。 次いで、メチルリチウム(ジエチルエーテル中1.4M，Aldrich製)を有意にモル過剰で、ゴムセプタムを通して注射器を介して該反応フラスコ中へ添加した。 反応混合物を3時間還流した後、該メチルリチウムを水/エーテル混合物で中和した。 得られた物質は濾過し、(フッ化リチウム及び水酸化リチウムを除去するために)3M 塩化水素で洗浄し、次いでメタノールで洗浄し130℃で炉乾燥を行った。 電子微小部分析により、この物質のフッ素含有量が(30%前後から少なくなって)3.7原子パーセントであることが明らかとなった。 走査電子顕微鏡法及び透過電子顕微鏡法分析により、ロープ及びチューブ構造体がフッ素化及びメチル化工程の双方で復活したことを確認した。
【誤訳訂正６】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００７６
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００７６】
単層カーボンナノチューブの電気的物性は機能化すると劇的に変化する。 未処理の単層カーボンナノチューブは本質的には金属的であり、“バッキーペーパー”の表面上5 mmにわたる測定でのその2点抵抗(本質的には接触抵抗、Bozhkoら, 1998, Appl. Phys. A, 67:75-77)は10乃至15Ωである。 フッ素化すると、該チューブは絶縁性になり、該2点抵抗は20MΩを超える。 メチル化後の該チューブは〜20MΩの2点抵抗を所有する。 メチル化生成物の熱分解は該抵抗を〜100Ω迄下げる。 熱分解による電気導電性の不完全な回帰は、一連の反応工程従ってロープ格子中に誘発された不規則性から来る増加した接触抵抗によるものでありうる。
【誤訳訂正７】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００９３
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００９３】
メトキシ陰イオンによるフッ素化ナノチューブに対する求核攻撃はもっともらしい筋書きであって、この種の求核攻撃はフッ素化フラーレン類の場合は文献により良く立証されているためである[Mickelson ら、 J. Fluorine Chem. 1998, 92(1):59-62;Taylorら、 J. Chem. Soc., Chem. Comm.,1992, 665-667]。フッ素化フラーレン(及びカーボンナノチューブ)上のC-F結合は、アルキルフッ化物類におけるC-F結合に対して“重なり歪み効果”によるために弱められている[Taylor R.ら、Russian Chemical Bullettin, Engl. Ed. 1998，47(5):823-832]。 この種の求核攻撃は、下記の単層カーボンナノチューブの分子配列（［化５］）に示すように、陽性ベータ炭素に対する攻撃を経由してフッ素が付着したカーボンに起りそうである。 これは、SN1型置換はエネルギー的に不利であって、SN2型における機構と同じように背面攻撃は不可能であるという事実により合理的に説明される [Taylor, R  The Chemistry of the Fullerenes(Edited by R. Taylor), World Scientific Publishing, London, 1995, 第208頁乃至第209頁 ]。