【手続補正書】
【提出日】平成22年4月7日(2010.4.7)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
酢酸または酢酸と無水酢酸との混合物を液相中で製造する方法であって、
（１）（ｉ）酢酸メチル、ジメチルエーテルまたはこれらの混合物から選択される原料化合物、（ｉｉ）ヨウ化メチル、（ｉｉｉ）溶存触媒成分、（ｉｖ）酢酸、および（ｖ）一酸化炭素を、反応ゾーンに連続的に供給し、該原料化合物を温度１００から３００℃および総圧２１から２７６ｂａｒ  ｇａｕｇｅで無水酢酸に変換して（ｉ）酢酸メチル、ジメチルエーテルまたはこれらの混合物から選択される原料化合物、（ｉｉ）ヨウ化メチル、（ｉｉｉ）溶存触媒成分、（ｉｖ）酢酸、（ｖ）溶存一酸化炭素、および（ｖｉ）無水酢酸生成物、を含む液体カルボニル化生成物混合物を生成すること；
（２）液体カルボニル化生成物流出物を、反応ゾーンから、総圧１から１０ｂａｒｇの少なくとも１つの蒸発容器を含む蒸発ゾーンに供給すること；
（３）蒸発ゾーンに供給された液体カルボニル化生成物の３０から９０質量パーセントを構成し、かつ原料化合物、ヨウ化メチル、酢酸、および任意に無水酢酸を含む蒸気生成物流出物を蒸発ゾーンから取出すこと；ならびに
（４）蒸発ゾーンに供給された液体反応混合物の１０から７０質量パーセントを構成し、かつ酢酸、任意に無水酢酸、および溶存触媒成分を含む液体生成物流出物を蒸発ゾーンから取出すこと；
を含み、メタノール、水、またはこれらの混合物が、（ｉ）蒸発ゾーンに供給される、および／または（ｉｉ）蒸発ゾーン内の、液体カルボニル化生成物流出物と組合され、無水酢酸と発熱的に反応して酢酸または酢酸と酢酸メチルとの混合物を生成し、そしてメタノール／無水酢酸および／または水／無水酢酸の反応熱が蒸発ゾーンから取出される蒸気生成物の質量パーセントを増大させる、方法。
【請求項２】
蒸発ゾーンに供給される液体カルボニル化生成物流出物と組合されるメタノールおよび／または水の総量が、生成物流中に存在する無水酢酸モル当たりメタノール０．１から１モルである、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
蒸発ゾーンに供給される液体カルボニル化生成物流出物と組合されるメタノールおよび／または水の総量が、生成物流中に存在する無水酢酸モル当たりメタノール０．３から０．６モルである、請求項１に記載の方法。
【請求項４】
メタノールを、蒸発ゾーンに供給される液体カルボニル化生成物流出物と組合せ、得られる混合物を蒸発容器に供給し；蒸発容器に供給された液体カルボニル化生成物の３０から８０質量パーセントを構成し、かつ原料化合物、ヨウ化メチル、酢酸および無水酢酸を含む蒸気生成物流出物を蒸発容器から取出し；低沸点物を回収して酢酸および無水酢酸を分離および回収する精製系に蒸気生成物を供給し、そして；酢酸、無水酢酸および溶存触媒成分を含む液体生成物流出物を反応ゾーンに再循環させる、請求項１に記載の方法。
【請求項５】
液体カルボニル化生成物流出物を第１の蒸発容器に供給して、原料化合物、ヨウ化メチル、酢酸および無水酢酸を含む蒸気生成物流出物、ならびに酢酸、無水酢酸および溶存触媒成分を含む液体生成物流出物を生成し；
メタノールを、第１の蒸発容器からの液体生成物流出物と組合せ、得られる混合物を第２の蒸発容器に供給して、原料化合物、ヨウ化メチル、酢酸および無水酢酸を含む蒸気生成物流出物、ならびに酢酸、無水酢酸および溶存触媒成分を含む液体生成物流出物を生成し；
蒸発ゾーンに供給された液体カルボニル化生成物の３０から８０質量パーセントを構成し、かつ第２の蒸発容器から取出した原料化合物、ヨウ化メチル、酢酸および無水酢酸を含む、第１および第２の蒸発容器からの蒸気生成物流出物を、低沸点物を回収して酢酸および無水酢酸を分離および回収する精製系に供給し、そして；
第２の蒸発容器からの、酢酸、無水酢酸および溶存触媒成分を含む液体生成物流出物を、反応ゾーンに再循環させる、請求項１に記載の方法。
【請求項６】
液体カルボニル化生成物流出物を第１の蒸発容器に供給して、原料化合物、ヨウ化メチル、酢酸および無水酢酸を含む蒸気生成物流出物、ならびに酢酸、無水酢酸および溶存触媒成分を含む液体生成物流出物を生成し；
メタノールを、第１の蒸発容器からの液体生成物流出物と組合せ、得られる混合物を第２の蒸発容器に供給して、原料化合物、ヨウ化メチル、酢酸および無水酢酸を含む蒸気生成物流出物、ならびに酢酸、無水酢酸および溶存触媒成分を含む液体生成物流出物を生成し；
第２の蒸発容器からの液体生成物流出物を加熱し、第３の蒸発容器に供給して、原料化合物、ヨウ化メチル、酢酸および無水酢酸を含む蒸気生成物流出物、ならびに酢酸、無水酢酸および溶存触媒成分を含む液体生成物流出物を生成し；
蒸発ゾーンに供給された液体カルボニル化生成物の３０から９０質量パーセントを構成し、かつ第３の蒸発容器から取出した原料化合物、ヨウ化メチル、酢酸および無水酢酸を含む、第１、第２および第３の蒸発容器からの蒸気生成物流出物を、低沸点物を回収して酢酸および無水酢酸を分離および回収する精製系に供給し、そして；
第２の蒸発容器からの、酢酸、無水酢酸および溶存触媒成分を含む液体生成物流出物を、反応ゾーンに再循環させる、請求項１に記載の方法。
【請求項７】
水を、蒸発ゾーンに供給される液体カルボニル化生成物流出物と組合せ、得られる混合物を蒸発容器に供給し；
蒸発容器に供給された液体カルボニル化生成物の３０から８０質量パーセントを構成し、かつ原料化合物、ヨウ化メチル、酢酸および任意に無水酢酸を含む蒸気生成物流出物を蒸発容器から取出し；
低沸点物を回収して酢酸および任意に無水酢酸を分離および回収する精製系に蒸気生成物流出物を供給し、そして；
酢酸、任意に無水酢酸、および溶存触媒成分を含む液体生成物流出物を反応ゾーンに再循環させる、請求項１に記載の方法。
【請求項８】
液体カルボニル化生成物流出物を第１の蒸発容器に供給して、原料化合物、ヨウ化メチル、酢酸および無水酢酸を含む蒸気生成物流出物、ならびに酢酸、任意に無水酢酸、および溶存触媒成分を含む液体生成物流出物を生成し；
水を、第１の蒸発容器からの液体生成物流出物と組合せ、得られる混合物を第２の蒸発容器に供給して、原料化合物、ヨウ化メチル、酢酸および任意に無水酢酸を含む蒸気生成物流出物、ならびに酢酸、任意に無水酢酸、および溶存触媒成分を含む液体生成物流出物を生成し；
蒸発ゾーンに供給された液体カルボニル化生成物の３０から８０質量パーセントを構成し、かつ第２の蒸発容器から取出した原料化合物、ヨウ化メチル、酢酸および任意に無水酢酸を含む、第１および第２の蒸発容器からの蒸気生成物流出物を、低沸点物を回収して酢酸および任意に無水酢酸を分離および回収する精製系に供給し、そして；
第２の蒸発容器からの、酢酸、任意に無水酢酸、および溶存触媒成分を含む液体生成物流出物を、反応ゾーンに再循環させる、請求項１に記載の方法。
【請求項９】
液体カルボニル化生成物流出物を第１の蒸発容器に供給して、原料化合物、ヨウ化メチル、酢酸および無水酢酸を含む蒸気生成物流出物、ならびに酢酸、無水酢酸および溶存触媒成分を含む液体生成物流出物を生成し；
水を、第１の蒸発容器からの液体生成物流出物と組合せ、得られる混合物を第２の蒸発容器に供給して、原料化合物、ヨウ化メチル、酢酸および任意に無水酢酸を含む蒸気生成物流出物、ならびに酢酸、任意に無水酢酸、および溶存触媒成分を含む液体生成物流出物を生成し；
第２の蒸発容器からの液体生成物流出物を加熱し、第３の蒸発容器に供給して、原料化合物、ヨウ化メチル、酢酸および任意に無水酢酸を含む蒸気生成物流出物、ならびに酢酸、任意に無水酢酸、および溶存触媒成分を含む液体生成物流出物を生成し；
蒸発ゾーンに供給された液体カルボニル化生成物の３０から９０質量パーセントを構成し、かつ第３の蒸発容器から取出した原料化合物、ヨウ化メチル、酢酸および任意に無水酢酸を含む、第１、第２および第３の蒸発容器からの蒸気生成物流出物を、低沸点物を回収して酢酸および無水酢酸を分離および回収する精製系に供給し、そして；
第２の蒸発容器からの、酢酸、任意に無水酢酸、および溶存触媒成分を含む液体生成物流出物を、反応ゾーンに再循環させる、請求項１に記載の方法。
【請求項１０】
ステップ（ｉ）の溶存触媒成分（ｉｉｉ）が、ロジウム、イリジウムおよびこれらの化合物から選択され、そしてステップ（１）の原料化合物を温度１７５から２２０℃および総圧３７から１０６ｂａｒ  ｇａｕｇｅで無水酢酸に変換し；
ステップ（３）の蒸気流出物が、蒸発ゾーンに供給された液体カルボニル化生成物の３０から９０質量パーセントを構成し、かつ原料化合物、ヨウ化メチルおよび無水酢酸を含み；
ステップ（４）の液体生成物流出物が、蒸発ゾーンに供給された液体反応混合物の１０から７０質量パーセントを構成し、かつ酢酸、無水酢酸および溶存触媒成分を含み；そして、
メタノールが、（ｉ）蒸発ゾーンに供給される、および／または（ｉｉ）蒸発ゾーン内の、液体カルボニル化生成物流出物と組合され、無水酢酸と発熱的に反応して酢酸と酢酸メチルとを生成し、そしてメタノール／無水酢酸の反応熱が蒸発ゾーンから取出される蒸気生成物の質量パーセントを増大させ、そして、蒸発ゾーンに供給される液体カルボニル化生成物流と組合されるメタノールの総量が、生成物流中に存在する無水酢酸モル当たりメタノール０．３から０．６モルである、請求項１に記載の方法。
【請求項１１】
ステップ（１）の溶存触媒成分（ｉｉｉ）が、ロジウム、イリジウムおよびこれらの化合物から選択され、そしてステップ（１）の原料化合物を温度１７５から２２０℃および総圧３７から１０６ｂａｒで無水酢酸に変換し；そして、
水を、（ｉ）蒸発ゾーンに供給される、および／または（ｉｉ）蒸発ゾーン内の、液体カルボニル化生成物流出物と組合せて、無水酢酸と発熱的に反応させて酢酸を生成し、そして水／無水酢酸の反応熱が蒸発ゾーンから取出される蒸気生成物の質量パーセントを増大させ、そして、蒸発ゾーンに供給される液体カルボニル化生成物流と組合される水の総量が、生成物流中に存在する無水酢酸モル当たり水０．１から１．０モルである、請求項１に記載の方法。
【請求項１２】
蒸発ゾーンに供給される液体カルボニル化生成物流出物が、１５から５０質量パーセントの無水酢酸を含む、請求項１、１０または１１に記載の方法。