【事件の表示】
　特許第３３２８６７４号「耐衝撃性ポリオレフィン成形用組成物」の請求項１ないし６に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第３３２８６７４号の請求項１ないし４に係る特許を維持する。
【理　由】
I．手続の経緯
　本件特許第３３２８６７４号の請求項１〜６に係る発明は、平成５年１月１４日に特許出願され、平成１４年７月１９日にその発明について特許権の設定登録がなされ、その後、押谷泰紀、日本ポリケム株式会社より、請求項１〜６に係る発明の特許に対し特許異議の申立がなされ、請求項１〜６に係る発明の特許に対し取消理由が通知され、その指定期間内である、平成１６年７月２７日付けで訂正請求（その後取り下げ）がなされ、各特許異議申立人に対し審尋がなされると同時に、再度取消理由が通知され、その指定期間内である平成１７年５月２４日付け及び平成１７年５月３０日付けで特許異議申立人から回答書が提出され、平成１７年９月２９日付けで訂正請求（手続補正指令により平成１７年１２月２１日付けで手続補正書（方式）を提出）がなされたものである。
II．訂正請求について
１．訂正の内容
（１）訂正事項ａ
　請求項１に記載の「成形用組成物に基づいてポリオレフィン２０ないし９９重量％および成形用組成物に基づいて−２０℃以下のガラス転移温度を有するゴム１ないし８０重量％から本質的になり、上記ポリオレフィンは、アイソタクチック指数が少なくとも８５％でありかつ分子量分布が５未満であるプロピレンホモポリマーまたはプロピレンコポリマー、あるいはこれらの混合物であり、かつ上記ポリオレフィンのアタクチックポリマー鎖含有率は１重量％未満であり、そして上記ゴムは、スチレン／ブタジエンゴム、エチレン／プロピレンゴム及びエチレン／プロピレン／ジエンゴムから選択される」を、
「-（ａ）プロピレンホモポリマーおよび
　　（ｂ）プロピレンホモポリマー２０ないし９９重量％、およびプロピレン単位２０ないし９０重量％およびエチレンおよび／または式Ｒａ−ＣＨ＝ＣＨ−Ｒｂ（式中、ＲａおよびＲｂは同一または異なって水素原子またはＣ１〜Ｃ１０−アルキルであるかあるいはＲａおよびＲｂはこれらと結合する原子とともに４ないし２２個の炭素原子を有する環を形成する）で表される、エチレン及びプロピレン以外のオレフィンの単位８０ないし１０重量％からなるプロピレンコポリマー８０ないし１重量％からなるプロピレンポリマーの混合物
からなる群から選択されるポリオレフィン２０ないし９９重量％、ここで、前記ポリオレフィンは少なくとも８５％のアイソタクチック指数、５未満の分子量分布および１重量％未満のアタクチックポリマー鎖含有率を有する、および
-−２０℃の転移温度を有し、かつ、スチレン／ブタジエンゴム、エチレン／プロピレンゴムおよびエチレン／プロピレン／ジエンゴムからなる群から選択されるゴム１ないし８０重量％
から本質的になる」と訂正する。
（２）訂正事項ｂ
　請求項３、４を削除する。
（３）訂正事項ｃ
　請求項５を請求項３と訂正すると共に、訂正前の請求項５の記載である
「ａ）少なくとも８５％のアイソタクチック指数を有するプロピレンホモポリマー２０ないし９９重量％および
ｂ）少なくとも８５％のアイソタクチック指数を有するプロピレン単位２０ないし９０重量％、およびエチレンおよび／または式Ｒａ−ＣＨ＝ＣＨ−Ｒｂ（式中、ＲａおよびＲｂは同一または異なって水素原子またはＣ１〜Ｃ１０−アルキルであるかあるいはＲａおよびＲｂはこれらと結合する原子とともに４ないし２２個の炭素原子を有する環を形成する）で表される、エチレン及びプロピレン以外のオレフィンの単位８０ないし１０重量％からなるプロピレンコポリマー８０ないし１重量％の混合物」を
「プロピレンホモポリマー２０ないし９９重量％、およびプロピレン単位２０ないし９０重量％およびエチレンおよび／または式Ｒａ−ＣＨ＝ＣＨ−Ｒｂ（式中、ＲａおよびＲｂは同一または異なって水素原子またはＣ１〜Ｃ１０−アルキルであるかあるいはＲａおよびＲｂはこれらと結合する原子とともに４ないし２２個の炭素原子を有する環を形成する）で表される、エチレン及びプロピレン以外のオレフィンの単位８０ないし１０重量％からなるプロピレンコポリマー８０ないし１重量％からなるプロピレンポリマーの混合物」と訂正する。
（４）訂正事項ｄ
　請求項６を請求項４と訂正する。
（５）訂正事項ｅ
　明細書段落【００１４】に記載の「好ましくＣ１〜Ｃ６アルキルはであるか」を
「、好ましくはＣ１〜Ｃ６−アルキルであるか」と訂正する。
（６）訂正事項ｆ
　明細書段落【００１６】に記載の「規定されたを」を
「規定された」と訂正する。
（７）訂正事項ｇ
　明細書段落【００３３】に記載の
「例１
全成形用組成物に基づいて９０重量％のアイソタクチックポリプロピレンおよび１０重量％の以下の組成を有するゴムからなる成形用組成物を押出成形により製造した。」を
「例１
全成形用組成物に基づいてアイソタクチックプロピレンホモポリマー９０重量％、および以下の組成、すなわち、３５．８重量％のプロピレン単位および６４．２重量％のエチレン単位を有するゴム１０重量％からなる成形用組成物を押出成形により製造した。」と訂正する。
（８）訂正事項ｈ
　明細書段落【００３４】に記載の
「３５．８重量％のプロピレン単位および６４．２重量％のエチレン単位；４０．４重量％のゴム組成物は、ポリエチレンおよび５９．６重量％の６０．０重量％のプロピレン単位および４０．０重量％のエチレン単位からなるエチレン／プロピレンコポリマー（ＥＰＭ）であった。」を
「このゴム組成物のうちの４０．４重量％はポリエチレンであり、そしてその５９．６重量％は、プロピレン単位６０．０重量％とエチレン単位４０．０重量％とからなるエチレン／プロピレンコポリマー（ＥＰＭ）であった。」と訂正する。
（９）訂正事項ｉ
　明細書段落【００４０】に記載の
「例５〜８
以下のデータを有する生成物を本発明によるポリプロピレンとして使用した以外は例１〜４を繰り返した。」を
「例５〜８
以下のデータを有する生成物を本発明によるアイソタクチックポリプロピレンホモポリマーとして使用した以外は例１〜４を繰り返した。」と訂正する。
（１０）訂正事項ｊ
　明細書段落【００４３】に記載の
「例９
以下のデータを有する生成物を本発明によるポリプロピレンとして使用する以外は例３を繰り返した。」を
「例９
以下のデータを有する生成物を本発明によるアイソタクチックプロピレンホモポリマーとして使用する以外は例３を繰り返した。」と訂正する。
（１１）訂正事項ｋ
　明細書段落【００４５】に記載の「例１０」を「参考例１０」と訂正する。
２．訂正の適否について
　訂正事項ａは、訂正前の請求項５に記載された事項に基づき、ポリオレフィンを構成するポリマーを特定するものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とする訂正に該当する。
　訂正事項ｂは、請求項３、４を削除するものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とする訂正に該当する。
　訂正事項ｃは、訂正前の請求項３に記載されたポリオレフィンを構成するプロピレンポリマーの混合物について、訂正された請求項１に記載の内容に沿うように、プロピレンホモポリマーとプロピレンコポリマーからなることを明確にするもので、明りょうでない記載の釈明を目的とする訂正に該当する。
　訂正事項ｄは、請求項の項番号を訂正するものであり、明りょうでない記載の釈明を目的とする訂正に該当する。
　訂正事項ｅ〜ｆは、明らかな誤記を訂正するものであり、誤記の訂正を目的とする訂正に該当する。
　訂正事項ｇ〜ｋは、特許請求の範囲の訂正に伴ない、特許請求の範囲の記載と発明の詳細な説明の記載との整合を図るためのものであり、明りょうでない記載の釈明を目的とする訂正に該当する。
　そして、いずれの訂正事項も、明細書に記載された事項の範囲内の訂正であり、実質上特許請求の範囲を拡張し、または変更するものではない。
３．むすび
　以上のとおりであるから、上記訂正は、特許法等の一部を改正する法律（平成６年法律第１１６号）附則第６条第１項の規定によりなお従前の例によるとされる、特許法第１２０条の４第３項において準用する平成６年法律第１１６号による改正前の特許法第１２６条第１項ただし書、第２項及び第３項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
III．本件発明
　訂正後の請求項１〜４に係る発明は、訂正明細書の請求項１〜４に記載されたとおりのものであって、次のとおりのものである。
「【請求項１】-（ａ）プロピレンホモポリマーおよび
（ｂ）プロピレンホモポリマー２０ないし９９重量％、およびプロピレン単位２０ないし９０重量％およびエチレンおよび／または式Ｒａ−ＣＨ＝ＣＨ−Ｒｂ（式中、ＲａおよびＲｂは同一または異なって水素原子またはＣ１〜Ｃ１０−アルキルであるかあるいはＲａおよびＲｂはこれらと結合する原子とともに４ないし２２個の炭素原子を有する環を形成する）で表される、エチレンおよびプロピレン以外のオレフィンの単位８０ないし１０重量％からなるプロピレンコポリマー８０ないし１重量％からなるプロピレンポリマーの混合物
からなる群から選択されるポリオレフィン２０ないし９９重量％、
ここで、前記ポリオレフィンは少なくとも８５％のアイソタクチック指数、５未満の分子量分布および１重量％未満のアタクチックポリマー鎖含有率を有する、および
- −２０℃の転移温度を有し、かつ、スチレン／ブタジエンゴム、エチレン／プロピレンゴムおよびエチレン／プロピレン／ジエンゴムからなる群から選択されるゴム１ないし８０重量％
から本質的になる、ポリオレフィン成形用組成物。
【請求項２】上記ポリオレフィンが、プロピレンホモポリマーである請求項１の成形用組成物。
【請求項３】上記ポリオレフィンが、
プロピレンホモポリマー２０ないし９９重量％、およびプロピレン単位２０ないし９０重量％およびエチレンおよび／または式Ｒａ−ＣＨ＝ＣＨ−Ｒｂ（式中、ＲａおよびＲｂは同一または異なって水素原子またはＣ１〜Ｃ１０−アルキルであるかあるいはＲａおよびＲｂはこれらと結合する原子とともに４ないし２２個の炭素原子を有する環を形成する）で表される、エチレン及びプロピレン以外のオレフィンの単位８０ないし１０重量％からなるプロピレンコポリマー８０ないし１重量％からなるプロピレンポリマーの混合物
である請求項１の成形用組成物。
【請求項４】付加的に安定剤、酸化防止剤、ＵＶ吸収剤、光保護剤、金属失活剤、フリーラジカル捕捉剤、フィラーおよび強化剤、相溶化剤、可塑剤、滑剤、乳化剤、顔料、蛍光増白剤、防炎剤、帯電防止剤または発泡剤を含む請求項１ないし３のいずれか一つの成形用組成物。」
IV．特許異議申立について
１．特許異議申立の概要
　特許異議申立人　押谷泰紀は、甲第１〜４号証を提出して、訂正前の請求項１〜６に係る発明は、甲第１〜４号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであり、訂正前の請求項１〜６に係る発明の特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものであるから取り消されるべき旨、
　また、訂正前の請求項１〜６に係る発明の特許は、その明細書の記載が不備であり、特許法第３６条第４項に規定する要件を満たさない特許出願に対してされたものであるから、取り消されるべき旨、
　特許異議申立人　日本ポリケム株式会社は、甲第１〜５号証および参考資料１を提出して、訂正前の請求項１、３、４、６に係る発明は、甲第１号証に記載された発明であり、訂正前の請求項１、３、４、６に係る発明の特許は特許法第２９条第１項第３号の規定に違反してされたものであるから、また、訂正前の請求項１〜６に係る発明は、前記甲第１号証及び甲第３号証あるいは甲第２号証及び甲第３号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであり、訂正前の請求項１〜６に係る発明の特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものであるから取り消されるべき旨、
　また、訂正前の請求項１〜６に係る発明の特許は、その明細書の記載が不備であり、特許法第３６条第４項、第５項及び第６項に規定する要件を満たさない特許出願に対してされたものであるから、取り消されるべき旨、それぞれ主張している。
V．特許異議申立についての判断
　訂正後の請求項１〜４に係る発明について、特許異議申立人の主張する理由の妥当性について検討する。
１．特許法第２９条第１項第３号、第２９条第２項の規定違反について
　（１）甲各号証及び参考資料に記載された事項
★特許異議申立人　押谷泰紀の提出した甲第１号証（ＰＯＬＹＭＥＲ、２８巻、第４７〜５６頁、１９８７年１月発行：以下、「文献１」という。）には、
アイソタクチックポリプロピレンとエチレン−プロピレンコポリマー（ＥＰＲ）のブレンド物に関して記載（４７頁要旨の欄第２行、左欄下から３〜２行）され、アイソタクチックポリプロピレンが重量平均分子量がＭｗ＝３．０７×１０５であり、数平均分子量がＭｎ＝１．５６×１０４であることが記載（４８頁左欄３〜５行）され、ＥＰＲが約−５０℃のガラス転移温度を有するゴムであることも記載（５１頁右欄３行）されている。また、組成物を構成するエチレン−プロピレンコポリマーゴムについてその使用量を０，１０，２０重量％用いることが記載（４８頁左欄１３〜１５行）されている。
　そして、これらの混合組成物についての力学的試験によって得られた結果についても記載（図１〜１７、およびその説明）されている。
★同じく、甲第２号証（特開昭６４−５１４０８号公報：以下、「文献２」という。）には、以下の事項が記載されている。
「１）式Ｒ−ＣＨ＝ＣＨ２〔式中、Ｒは炭素原子数１〜２８のアルキル基である。〕
で表される１−オレフィンをまたはこのオレフィンとエチレンとを溶液状態、懸濁状態または気相において−６０〜２００℃の温度、０．５〜６０ｂａｒの圧力のもとで、遷移金属化合物としてのメタロセンと活性剤としてのアルミノキサンとより成る触媒の存在下に重合または共重合することによって１−オレフィン重合体を製造するに当たって、重合を、遷移金属成分が重合前に式（IV）
（化学構造式記載省略）
で表される線状の種類および／または式（V）
（化学構造式記載省略）
で表される環状の種類のアルミノキサン―但し上記式（IV）および（V）中、Ｒ１７は炭素原子数１〜６のアルキル基を意味しそしてｐは２〜４０の整数である―にて−７８〜１００℃の温度で５分〜６０時間の間予備活性化処理されそして上記活性剤が同様に式（IV）および（V）で表されるアルミノキサンである
触媒の存在下で実施することを特徴とする、上記１−オレフィン重合体の製造方法。
２）高アイソタクチックの１−オレフィン重合体を製造する為に対掌性の立体剛性メタロセンを用いる請求項１に記載の方法。」（特許請求の範囲第１、２項）
「本発明は、高いアイソタクチック性および有利な粒度分布を有する１−オレフィンの製造方法に関する。」（１頁右下欄下から２行〜２頁左上欄１行）
「本発明の課題は、公知の触媒の欠点を有さない触媒を見出すことである。
本発明者は、メタロセンをアルミノキサンで予備活性化することが触媒系の活性を著しく向上させそして重合体の粒子形態を改善することを見出した。」（２頁左下欄７〜１２行）
「本発明で用いる触媒は、式Ｒ−ＣＨ＝ＣＨ２（式中、Ｒは炭素原子数１〜２８、殊に１〜１０のアルキル基、特に一つの炭素原子のアルキル基、例えばプロピレン、ブテン−（１）、ヘキセン−（１）、４−メチルペンテン−（１）、オクテン−（１）を重合するのに用いる。プロピレンが特に有利である。更に触媒はこれらのオレフィン相互およびエチレンとを重合するのにも用いられ、後者の場合には５０重量％より多いエチレンを組み入れ重合することができる。」（６頁左下欄２〜１１行）
「以下の実施例にて本発明を更に詳細に説明する。各略字は以下の意味を有している：
ＶＺ＝粘度数（ｃｍ３／ｇ）、
Ｍｗ＝平均分子量、
Ｍｗ／Ｍｎ＝分子量分布（ゲルパーミッションクロマトグラフィーによって測定）、
ＳＤ＝嵩密度（ｇ／ｄｍ３）、
Ｉ−指数＝アイソタクチック指数（１３Ｃ−ＮＭＲ−分光器によって測定）
Ｍｉｓｏ＝１３Ｃ−ＮＭＲ−分光器によって測定されるアイソタクチック−セグメントの長さ。
実施例１
　乾燥した１６−ｄｍ３フラスコを窒素で洗浄し、１０ｄｍ３の液状プロピレンを導入する。次いでメチルアルミノキサンの５０ｃｍ３のトルエン溶液（４０ｍｍｏｌのＡｌ、メチルアルミノキサンの平均オリゴマー度ｎ＝２０）を添加し、混合物を３０℃で１５分間攪拌する。これに平行して９ｍｇ（０．０２ｍｍｏｌ）のビスインデニルジメチルシリル−ジルコニウムジクロライドをメチルアルミノキサンの２５ｃｍ３のトルエン溶液（２０ｍｍｏｌ　Ａｌ）中に溶解しそして１５分間放置した後に予備活性化する。次いでこの橙赤色の溶液を反応器に入れる。重合系を７０℃の温度にし、次いで適当に冷却することによって１時間この温度を維持する。
　２．０ｋｇのポリプロピレンが得られる。従ってメタロセンの活性は１００ｋｇ（ＰＰ）／ｍｍｏｌ（Ｚｒ）／時である。
ＶＺ＝４５ｃｍ３／ｇ、Ｍｗ＝３５０００、Ｍｗ／Ｍｎ＝２．１、ＳＤ＝５２０ｇ／ｄｍ３、Ｉ−指数＝９６％。
重合体中のＣｌ−およびＺｒ−含有量は１ｐｐｍ以下である。
重合体の粒度分布・・・
実施例２
　実施例１と同様に実施する。但し、９ｍｇのビスインデニルジメチル−シリル−ジルコニウムジクロライドの替わりに４．５ｍｇ（０．０１ｍｍｏｌ）だけを使用しそして重合時間は２時間である。
　１．９５ｋｇのポリプロピレンが得られる。メタロセンの活性は従って９７．５ｋｇ（ｐｐ）／ｍｍｏｌ（Ｚｒ）・時である。
ＶＺ＝４８ｃｍ３／ｇ、Ｍｗ＝３９０００、Ｍｗ／Ｍｎ＝２．２、ＳＤ＝５００ｇ／ｄｍ３、Ｉ−指数＝９７％。重合体中のＣｌ−およびＺｒ−含有量は０．５ｐｐｍ以下である。従って２時間目の重合においても、重合活性の低下は生じない。」（７頁左上欄２０行〜右下欄１４行）
　さらに、実施例５には、Ｉ−指数＝９７．１％、Ｍｗ／Ｍｎ＝１．９の、実施例１０には、Ｉ−指数＝９９．５％、Ｍｗ／Ｍｎ＝２．０の、実施例２２には、Ｉ−指数＝７０％、Ｍｗ／Ｍｎ＝２．８のポリプロピレンが記載されている。
★同じく、甲第３号証（高分子学会編「ポリマーアロイ」株式会社東京化学同人、１９８１年４月１日発行、第２７３〜２７４頁：以下、「文献３」という。）には、
「ＰＶＣ以外でも熱可塑性プラスチックの特性を改質するために各種のポリマーブレンドが行われているが、可塑化という目的で使用されている例は比較的少ない。ポリエチレン（ＰＥ）とポリプロピレン（ＰＰ）の二、三の例をあげるにとどめる。この場合の目的はおもに、高密度ＰＥおよびＰＰの衝撃強度、ストレスクラックの改良である。たとえば、高密度ＰＥに対しては低密度ＰＥとのブレンドが有効であり、エチレン−プロピレンゴム（ＥＰＲ）がＰＥ、ＰＰ両樹脂に対し、優れた効果をもつ。・・・また、アイソタクチックＰＰ（ＩＰＰ）とアタクチックＰＰ（ＡＰＰ）とのブレンドは、両者の軟化温度にかなりの差があり、加工上若干の困難さを伴うが、均一にブレンドされた場合には、ＡＰＰはＩＰＰを可塑化し、」（２７３頁１１行〜２７４頁５行）と記載されている。
★同じく、甲第４号証（井上孝／市原祥次著「ポリマーアロイ」共立出版株式会社、１９８８年１２月２０日初版第３刷発行、第４９〜８０頁：以下、「文献４」という。）には、以下の事項が記載されている。
「ＰＰにＰＥやＥＰＲをブレンドすると脆化温度は下がるが同時に弾性率も低下する（図５．７）．脆化温度を有効に下げて，剛性をあまり下げないようにする手段として，”ブロック共重合法”がある．これはエチレンとプロピレンを多段重合して得られるもので，実体はブロック共重合体というよりも，ＰＰ，ＰＥ，ＥＰＲからなる複雑な組成物であると考えられる．」（６２頁１５〜２０行）
「こういったＰＰ系のアロイにさらにＥＰＲやＥＰＤＭをブレンドしたものもあり，自動車などに多用されている。」（６５頁３〜５行）
★特許異議申立人　日本ポリケム株式会社が提出した、甲第１号証（特開昭６２−１１９２１５号公報：以下、「文献５」という。）には、以下の事項が記載されている。
「１．エチレン成分及びプロピレン成分からなるプロピレン系ランダム共重合体であって、
（Ａ）その組成が、エチレン成分が１０ないし７０モル％及びプロピレン成分が３０ないし９０モル％の範囲にあり、
（Ｂ）デカリン中で１３５℃で測定した極限粘度［η］が０．５ないし６ｄｌ／ｇの範囲にあり、
（Ｃ）ゲルパーミエイシヨンクロマイトグラフイー（ＧＰＣ）で測定した分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が３以下の範囲にあり、
（Ｄ）示差走査熱量計によって測定した融点［Ｔｍ］が４０ないし１４０℃の範囲にあり、
（Ｅ）Ｘ線回折法によって測定した結晶化度が０．５ないし６０％の範囲にあり、
（Ｆ）沸騰酢酸メチルへの可溶分量［Ｗ1重量％］が１重量％以下の範囲にあり、
（Ｇ）１０℃におけるアセトン・ｎ−デカン混合溶媒（容量比１／１）への可溶分量［Ｗ2重量％］が４×［η］−１．２重量％以下の範囲にあり、
（Ｈ）プロピレンのｔｒｉａｄ連鎖でみたミクロアイソタクテイシテイが０．８以上の範囲にあり、
（Ｉ）共重合体の１３Ｃ−ＮＭＲスペクトルにおいて共重合体主鎖中の隣接した２個の三級炭素原子間のメチレン連鎖に基づくαβおよびＢｒのシグナルが観測されず、
（Ｊ）一般式［Ｉ］
　　　　　　Ｂ≡ＰＯＥ／２ＰＯＰＥ       〔Ｉ〕
［式中、ＰＯは共重合体中のプロピレン成分の含有モル分率を示し、ＰＥはエチレン成分の含有モル分率を示し、ＰＯＥは全ｄｙａｄ連鎖のプロピレン・エチレン連鎖のモル分率を示す］
で表わされるＢ値が一般式（II）
１．００≦Ｂ≦２　　［II］
の範囲にある、
ことを特徴とするプロピレン系ランダム共重合体。」（特許請求の範囲第１項）
「最近、このような軟質あるいは半硬質樹脂の成形応用分野において利用されているオレフイン系樹脂としては、エチレン系共重合体、プロピレン系共重合体、１−ブテン系共重合体などのオレフイン系共重合体がある。これらのオレフイン系の軟質あるいは半硬質樹脂のうちで、１−ブテンを主成分とする１−ブテンとプロピレンからなる軟質の１−ブテン系ランダム共重合体に関しては、多数の提案がある。・・・・・しかし、これらの１−ブテン系ランダム共重合体に共通していることは、沸騰酢酸メチル可溶分及びアセトン・ｎ−デカン混合溶媒（容量比１／１）可溶分などの低分子重合体成分の含有率が多く、また組成分布や分子量分布が広いので、これらの１−ブテン系ランダム共重合体から形成した成形体、特にフイルム、シートなどは表面粘着性が大きく、ブロツキングが著しい。」（３頁左上欄８行〜右上欄９行）
「本発明者らは、従来のプロピレン系ランダム共重合体は分子量分布及び組成分布が広く、低分子量重合体の含有率が多く、該プロピレン系ランダム共重合体から得た成形体が表面非粘着性、透明性、剛性などの力学的物性に劣つていることを認識し、従来のプロピレン系ランダム共重合体に比してこれらの物性の改善されたプロピレン系ランダム共重合体を提供することを目的として開発研究を行ってきた。
　その結果、本発明者らは、プロピレン成分及びエチレン成分からなるプロピレン系ランダム共重合体であって、かつ後記（Ａ）ないし（Ｊ）で定義された特性値を兼備した従来公知文献未記載のプロピレン系ランダム共重合体が存在できることを発見しかつその合成に成功した。
　さらに、この新規プロピレン系ランダム共重合体は、従来公知のプロピレン系ランダム共重合体にくらべて分子量分布及び組成分布が狭く、低分子量重合体成分、とくに沸騰酢酸メチルへの可溶分及びアセトン・ｎ−デカン混合溶媒（容量比１／１）への可溶分の両者で表わされる低分子量重合体成分の含有率が少なく、該プロピレン系ランダム共重合体から得た成形体は表面非粘着性、透明性、剛性などの力学的物性にとくに優れていることを発見した。」（４頁右下欄１３行〜５頁左上欄１７行）
「本発明のプロピレン系ランダムの共重合体は、べた付きがなく、既述の如く他に種々の特性を備えている点において従来提案のものとは異なつている。このプロピレン系ランダム共重合体は、押出成形、中空成形、射出成形、プレス成形、真空成形など任意の成形方法により、フイルム、シート、中空容器、その他各種製品に成形でき、各種用途に供することができる。とくに耐ブロツキング性、ヒートシール性が良好であるところから、包装用フイルムとして好適である。前記性質により、金属等の保護フイルムとしても好適に使用できる。
　成形に際し、各種安定剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤、帯電防止剤、滑剤、可塑剤、顔料、無機または有機の充填剤を配合することができる。これらの例として、２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−ｐ−クレゾール、テトラキス〔メチレン−３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフエニル）プロピオネート〕メタン、４，４′‐ブチリデンビス（６−ｔｅｒｔ−ブチル−ｍ−クレゾール）、トコフエロール類、アスコルビン酸、ジラウリルチオジプロピオネート、リン酸系安定剤、脂肪酸モノグリセライド、Ｎ，Ｎ−（ビス−２−ヒドロキシエチル）アルキルアミン、２−（２′−ヒドロキシ−３′，５′−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフエニル）−５−クロルベンゾトリアゾール、ステアリン酸カルシウム、酸化マグネシウム、水酸化マグネシウム、アルミナ、水酸化アルミニウム、シリカ、ハイドロタルサイト、タルク、クレイ、石こう、ガラス繊維、チタニア、炭酸カルシウム、カーボンブラツク、石油樹脂、ボリブテン、ワツクス、合成または天然ゴムなどであつてもよい。
　本発明のプロピレン系ランダム共重合体は、種々の熱可塑性樹脂に改質剤として配合することにより、耐衝撃性、低温耐衝撃性、耐屈曲性低温ヒートシール性を改善することができる。熱可塑性樹脂としてはエチレンを主成分として含む他のエチレン系重合体、該エチレン系重合体以外の結晶性オレフイン系重合体、エンジニアリング樹脂などを挙げることができる。
　本発明のプロピレン系ランダム共重合体をポリエチレンなどのエチレンを主成分として含む他のエチレン系重合体に配合することにより、該他のエチレン系重合体の成形品の耐衝撃性、低温耐衝撃性、耐屈曲性、低温ヒートシール性を改善することができるようになる。」（１１頁右上欄８行〜右下欄１３行）
「本発明のプロピレン系ランダム共重合体は種々のゴム状重合体に配合することにより該ゴム状重合体の物性、たとえば、耐薬品性、剛性などを改善することができる。該ゴム状重合体として具体的には、たとえばエチレン・プロピレン・非共役ジエン共重合体、エチレン・１−ブテン・非共役ジエン共重合体、ポリブタジエンゴム、ポリイソプレンゴム、スチレン・ブタジエン・スチレンブロツク共重合体などを例示することができる。該プロピレン系ランダム共重合体の配合割合は前記ゴム状重合体１００重量部に対して通常１〜１００重量部の範囲である。該ゴム状重合体組成物には必要に応じて充填剤、架橋剤、架橋助剤、顔料、安定剤などの各種の充填剤を配合することができる。該ゴム状重合体組成物は従来から知られている方法に従って調製することができる。」（１３頁左上欄９行〜右上欄４行）
★同じく、甲第２号証（特開平３−２０５４３９号公報：以下、「文献６」という。）には、以下の事項が記載されている。
「１．（Ａ）アイソタクチック指数が９０を上回るホモポリマーポリプロピレンであるか、またはエチレンおよび／またはオレフィンＣＨ２＝ＣＨＲ（但し、Ｒは２〜６個の炭素原子を有するアルキル基）との結晶性プロピレンコポリマーであって、８５重量％を上回るプロピレンを含み、アイソタクチック指数が８５を上回るものを１０〜６０重量部、
（Ｂ）エチレンを含み、室温でキシレンに不溶性である結晶性ポリマー画分を１０〜４０重量部、および（Ｃ）所望により少量のジエンを含み、室温でキシレンに可溶性であり且つエチレンを４０〜７０重量％含む非晶質のエチレン−プロピレンコポリマー画分を３０〜６０重量部、
を有して成るポリプロピレン組成物であって、曲げ弾性率が７００Ｍｐａ未満であり、７５％での残留伸びが６０％未満であり、引張応力が６Ｍｐａを上回り且つノッチ付アイゾットレジリエンスが−２０℃および−４０℃で６００Ｊ／ｍを上回る組成物。」（特許請求の範囲第１項）
「この数年の間に、エラストマー性を有ししかも熱可塑性材料に通常用いられる装置および方法を用いて製品に変換する能力を保持しているポリプロピレン組成物は、ますます重要なものになってきている。
  前記の組成物は、ポリオレフィン熱可塑性エラストマーと呼ばれることがあり、特に自動車、電気ケーブルおよびスポーツ用品の分野において用途が見出だされている。その有利な性能ゆえに、更に高価な熱可塑性スチレンやブタジエンを基材とするゴムに取って代わろうとしている。
  これらの組成物は、動的加硫条件下で、エチレン−プロピレンゴム（ＥＰＲ）またはエチレン−プロピレン−ジエンゴム（ＥＰＤＭ）を結晶性ポリオレフィン、特にポリプロピレンと混合することによって製造される。」（２頁右上欄４〜１９行）
「米国特許第４，４９１，６５２号明細書には、２段階でポリプロピレン熱可塑性エラストマーを製造する方法を記載しており、第一段階でプロピレンを重合させてホモポリマーポリプロピレンにし、第二段階でエチレン−プロピレン混合物を重合させてゴム状コポリマーを形成する。」（２頁右下欄１４〜１９行）
「組成物の電子顕微鏡下の分析は、分散相が非晶質のエチレン−プロピレンコポリマーから成り、平均粒度が２μｍ未満であることを示す。
  この組成物から得ることができる製品は、特に自動車、電気ケーブルおよびスポーツ用品の分野で用いられる。
  組成物は、少なくとも２段階からなる重合法で製造し、第一段階ではプロピレンを重合させて成分（Ａ）を形成し、次の段階でエチレン−プロピレン混合物を重合させて成分（Ｂ）および（Ｃ）を形成する。
  操作は、液または気相中でまたは液−気相中で行なう。
  好ましい方法は、プロピレンのホモ重合段階を、稀釈剤として液状プロピレンを用いて行ない、プロピレンとエチレンの気相中での共重合段階を、プロピレンの部分的なガス抜きをする外には中間の段階なしに行なうことである。」（３頁右下欄１２行〜４頁左上欄９行）
「キシレン可溶性部分の百分率の測定
　　ポリマー２．５ｇをキシレン２５０ｍｌに１３５℃で撹拌しながら溶解させる。２０分後に、溶液を撹拌を継続しながら２５℃まで冷却した後、８０分間静置する。沈殿物を濾紙で濾過し、溶液は窒素流中で蒸発させ、残留物は恒量に達するまで真空下８０℃で乾燥させる。この方法で、室温でキシレンに可溶性のポリマーの重量％を計算する。室温でキシレンに不溶性のポリマーの重量％を、ポリマーのアイソタクチック指数と見なす。このようにして得られる値は、沸騰ｎ−ヘプタンで抽出することによって測定したアイソタクチック指数と実質的に一致し、定義によりポリプロピレンのアイソタクチック指数に等しい。」（６頁左上欄１２行〜右上欄６行）
★同じく、甲第３号証（特開平１−２７５６０８号公報：以下、「文献７」という。）には、以下の事項が記載されている。
「１）式Ｒ−ＣＨ＝ＣＨ２〔式中、Ｒは炭素原子数１〜２８のアルキル基である。〕
で表される１−オレフィンをまたはこれらのオレフィン相互またはこれらとエチレンとを溶液状態で、懸濁状態でまたは気相において−６０〜２００℃の温度、０．５〜６０ｂａｒの圧力のもとで、遷移金属化合物としてのメタロセンと、式（II）
　（化学構造式記載省略）
［式中、Ｒ１１は炭素原子数１〜６のアルキル基を意味しそしてｐは２〜５０の整数である。］
で表される線状の種類および／または式（III）
　（化学構造式記載省略）
［式中、Ｒ１１およびｐは上記の意味を有する。］
で表される環状の種類のアルミノキサンとより成る触媒の存在下に重合または共重合することによって１−オレフィン重合体を製造するに当たって、重合を、遷移金属成分が式（Ｉ）
　（化学構造式記載省略）
［式中、Ｒ１およびＲ２は互いに同じでも異なっていてもよく、水素原子、ハロゲン原子、炭素原子数１〜１０のアルキル基、炭素原子数６〜１０のアリール基、炭素原子数２〜１０のアルケニル基、炭素原子数７〜４０のアリールアルキル基、炭素原子数７〜４０のアルキルアリール基または炭素原子数８〜４０のアリールアルケニル基を意味し、
　Ｒ３およびＲ４は互いに同じでも異なっていてもよく、中心原子と一緒にサンドイッチ構造を形成し得る単核−または多核炭化水素残基を意味し、Ｒ５は・・・・・で表される化合物でありそして活性剤が同様に式（II）または式（III）のアルミノキサンである触媒の存在下に実施することを特徴とする、上記１−オレフィン重合体の製造方法。」（特許請求の範囲１項）
「本発明の方法によって製造される重合体は、大きい分子量、非常に狭い分子量分布および高いアイソタクチック度を有している。」（６頁右下欄３〜５行）
「実施例１
　　乾燥した１６−ｄｍ３容器を窒素で洗浄し、１０ｄｍ３の液状プロピレンで満たす。
　　次いでメチルアルミノキサンの７０ｃｍ３のトルエン溶液（６８ｍｍｏｌのＡｌ、平均オリゴマー度ｎ＝３０）を添加し、混合物を３０℃で１５分間撹拌する。これに平行して５０．８ｍｇ（０．０９５ｍｍｏｌ）のｒａｃ−ビスインデニル−（ジメチルシリル）−ハフニウムジクロライドをメチルアルミノキサンの３５ｃｍ３のトルエン溶液（３４ｍｍｏｌ　Ａｌ）に溶解しそして３０分間放置した後に予備活性化する。この溶液を次いで容器に入れる。
　　重合系を７０℃の温度にし、この温度に５時間維持する。２．１５ｋｇのポリプロピレンが得られる。従ってメタロセンの活性は８．５ｋｇ（ＰＰ）／ｇ（メタロセン）×時である。
ＶＺ＝１５２ｃｍ３／ｇ、Ｍｗ＝１６８，４００、Ｍｗ／Ｍｎ＝２．４、Ｉ−指数＝９４．３％、融点１５５℃。
実施例２
　　乾燥した１６−ｄｍ３容器を窒素で洗浄し、１０ｄｍ３の液状プロピレンで満たす。
　　次いでメチルアルミノキサンの５０ｃｍ３のトルエン溶液（６８ｍｍｏｌのＡｌ、平均オリゴマー度ｎ＝３０）を添加し、混合物を３０℃で１５分間撹拌する。
　　これに平行して５１．３ｍｇ（０．０９６ｍｍｏｌ）のｒａｃ−ビスインデニル−（ジメチルシリル）−ハフニウムジクロライドをメチルアルミノキサンの３５ｃｍ３のトルエン溶液（３４ｍｍｏｌ　Ａｌ）に溶解しそして１５分間放置した後に予備活性化する。この溶液を次いで容器に入れる。
　　この重合系を６０℃の温度にし、次いでこの温度に５時間維持する。１．０８ｋｇのポリプロピレンが得られる。従ってメタロセンの活性は４．２ｋｇ（ＰＰ）／ｇ（メタロセン）×時である。
ＶＺ＝１０５ｃｍ３／ｇ、Ｍｗ＝１１０，９００、Ｍｗ／Ｍｎ＝２．０、Ｉ−指数＝９５．０％、融点１４５℃。」（７頁左上欄６行〜左下欄２行）
★同じく、甲第４号証（特開昭６４−６６２１７号公報：以下、「文献８」という。）には、以下の事項が記載されている。
「［発明が解決しようとする問題点］
　本発明は、ポリプロピレンが本来有する望ましい性質を保持し、かつ剛性、耐熱性、表面硬度が優れた新規なポリプロピレン重合体を提供することを目的とする。
　［問題を解決するための手段］
　本発明は特定の重合条件のもとで重合させて得た特定の物性を有するプロピレン重合体が、従来のものよりも著しく高剛性であり、しかもポリプロピレン本来の望ましい性質を保持していることを見出し、本発明を完成した。」（２頁左上欄１０行〜２０行）
「本発明において、アイソタクチックペンタッドは１３Ｃ−ＮＭＲ分析によるアイソタクチックペンタッド分率（ｍｍｍｍ）により測定したもので表している。
　この式の範囲を外れると、剛性、耐熱性が低下する。
　本発明重合体の物性値として使用するアイソタクチックペンタッド率とは、エー・ザンペリ（・・・）らによってマクロモレキュル（・・・）、６，９２５（１９７３）に発表された方法・・・である。」（２頁右下欄１〜１４行）
★同じく、甲第５号証（日本分析化学会編「高分子分析ハンドブック」朝倉書店、１９８７年７月２５日第４刷発行、第２５０〜２５３頁：以下、「文献９」という。）には、
ポリプロピレンの立体規則性の定量に関して記載され、ポリプロピレン（ＰＰ）の立体規則性はＰＰ中に含まれる量で表示する場合が一般的であることが記載されている。さらに、１３Ｃ−ＮＭＲによる立体規則性の定量方法について記載されている。また、規則性による分別について、ヘプタン抽出法についても記載されている。
★同じく、参考資料１（特開昭６１−１３０３１４号公報：以下、「文献１０」という。）には、以下の事項が記載されている。
「本発明者は、プロピレンおよびより高級な他の１−オレフィンを
ａ）・・・ジルコン化合物および
ｂ）・・・線状アルミノキサンおよび・・・環状アルミノキサン・・・なるアルミノキサン類のアルミニュウム含有化合物
より成る触媒系の存在下で重合する場合に、アイソタクッチク度が高く且つ分子量分布の狭い重合体が得られることを見出した。」（２頁左下欄７行〜右下欄３行）
「本発明の方法によって得られるポリオレフィンはアイソタクッチク度が非常に高いことに特徴がある。従来の方法で得られるポリプロピレン〔アイソタクッチク度のインデックスの測定方法については、エフ・クロース（F.Kloos），エッチ・ジイ・ロイゲリング（H.G.Leugering），ジャパック・マクロ・〕ローレンス・リプリンツ（JUPAC Macro Florence Reprints）2,479（1980）参照〕は少なくとも２〜７重量％の可溶性成分（炭化水素中で再結晶処理した後に測定）を含有しているのに、本発明の方法によれば、同じ方法で測定して実質的に１％より少ない可溶性成分しか含有していないポリプロピレンが製造される。従って本発明の方法で得られるポリプロピレンの99％以上は結晶質である。」（３頁左下欄８行〜右下欄３行）
「ｃ）重合
加熱され数回アルゴンでフラッシュ洗浄された１ｌのガラス製オートクレーブに、２０℃に温度調整しながら３３０ｍｌの無水トルエン、１６の平均オリゴマー度の３６０ｍｇのメチルアルミノキサン並びに３．３×１０-6のラセミ体のエチレン‐ビス‐（４，５，６，７−テトラヒドロインデニル）‐ジルコニュウムジクロライドを装入する。この溶液中で７０ｄｌのプロピレンが速やかに縮合され、その際二三分間後にこの混合物は濁る。この場合３．１ｂａｒの圧力が２時間後に１．５ｂａｒに低下する。次に重合を、過剰の単量体をエタノールの添加下に吹き除くことによって終了する。触媒の残りはＨＣｌ溶液と一緒に攪はんすることによって除きそして重合体を次いで吸引濾過し、６０℃のもとで重量が一定になるまで乾燥する。白色の粉末状アイソタクッチク‐ポリプロピレンの収率は３１．３ｇであり、従って活性は、４１０００のＭｎののもとで４，７５０ｋｇ（ＰＰ）／ｍｏｌ（Ｚｒ）／・時である。
　アタックチックポリプロピレン（ＡＰＰ）の含有量は１．０％（１３０℃での高沸点ベンジン留分中での可溶性成分）である。１，２，４−トリクロルベンジン中１３５℃にてＧＰＣ−測定にて１．９のＭｗ／Ｍｎが得られる。」（４頁右上欄２行〜左下欄６行）
　（２）訂正された請求項に係る発明が、各文献に記載された発明であるか、或いは各文献に記載された発明から容易に発明をすることができたものであるか否か検討する。
【１】訂正された請求項１に係る発明（以下、「本件発明」という。）について
　本件発明は、
「-（ａ）プロピレンホモポリマーおよび
（ｂ）プロピレンホモポリマー２０ないし９９重量％、およびプロピレン単位２０ないし９０重量％およびエチレンおよび／または式Ｒａ−ＣＨ＝ＣＨ−Ｒｂ（式中、ＲａおよびＲｂは同一または異なって水素原子またはＣ１〜Ｃ１０−アルキルであるかあるいはＲａおよびＲｂはこれらと結合する原子とともに４ないし２２個の炭素原子を有する環を形成する）で表される、エチレンおよびプロピレン以外のオレフィンの単位８０ないし１０重量％からなるプロピレンコポリマー８０ないし１重量％からなるプロピレンポリマーの混合物
からなる群から選択されるポリオレフィン２０ないし９９重量％、
ここで、前記ポリオレフィンは少なくとも８５％のアイソタクチック指数、５未満の分子量分布および１重量％未満のアタクチックポリマー鎖含有率を有する、」を発明の構成（構成要件１という。）とし、また、
「および
- −２０℃の転移温度を有し、かつ、スチレン／ブタジエンゴム、エチレン／プロピレンゴムおよびエチレン／プロピレン／ジエンゴムからなる群から選択されるゴム１ないし８０重量％
から本質的になる」を構成（構成要件２という。）とした、ポリオレフィン成形用組成物である。
これに対し、
●文献１は、本件特許明細書においても示しているとおり、従来技術として把握されるものであって、成形用組成物に基づいてアイソタクチックポリプロピレンと約−５０℃のガラス転移温度を有するエチレン−プロピレン（ＥＰＲ）ゴム１０〜２０重量％からからなる組成物について記載されている。
　しかしながら、文献１に記載されているアイソタクチックポリプロピレンについては、重量平均分子量がＭｗ＝３．０７×１０５であり、数平均分子量がＭｎ＝１．５６×１０４であるから、分子量分布は（３．０７×１０５）／（１．５６×１０４）＝１９．７となり、分子量分布５未満を満足するものではないし、その他の物性（アイソタクチック指数、アタクチックポリマー鎖等）については具体的な説明は何らされていないから、文献１に記載のアイソタクチックポリプロピレンが本件発明の構成要件１において規定するポリオレフィンと同質のものということはできない。
　そして、本件発明は請求項１に記載の構成を採用することによって、文献１には記載がされていない、低温でも高い硬度ないし高い衝撃強度を有するポリオレフィン成形用組成物とすることができたものであり、文献１に記載された技術からは予測できないものというべきである。
　したがって、本件発明は、文献１に記載された発明であるということはできないし、文献１に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたということもできない。
●文献２には、式Ｒ−ＣＨ＝ＣＨ２　で表される１−オレフィンをまたはこのオレフィンとエチレンとを溶液状態、懸濁状態または気相において−６０〜２００℃の温度、０．５〜６０ｂａｒの圧力のもとで、遷移金属化合物としてのメタロセンと活性剤としてのアルミノキサンとより成る触媒の存在下に重合または共重合することによって１−オレフィン重合体を製造するオレフィン重合体の製造方法に関して記載がされ、実施例１〜２２によれば得られたポリオレフィンについて、Ｉ−指数（アイソタクチック指数）について７０〜９９．５％の範囲のものが、Ｍｗ／Ｍｎについて１．９〜２．８の範囲のものがそれぞれ記載されている。
　しかしながら、文献２には、本件発明の構成要件２であるゴムについては記載がされていなく、また、プロピレンホモポリマーを含むポリオレフィンとゴムとを混合することについては全く記載がされていない。
　したがって、本件発明は、文献２に記載された発明であるということはできないし、文献２に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたということもできない。
●文献３には、熱可塑性プラスチックの特性を改質するために各種のポリマーブレンドが行われていること、ポリエチレン（ＰＥ）とポリプロピレン（ＰＰ）の例が挙げられ、その目的が主に、高密度ＰＥおよびＰＰの衝撃強度、ストレスクラックの改良であることが記載されている。そして、高密度ＰＥに対しては低密度ＰＥとのブレンドが有効であり、エチレン−プロピレンゴム（ＥＰＲ）がＰＥ、ＰＰに対し、優れた効果をもつことも記載さている。さらに、アイソタクチックＰＰ（ＩＰＰ）とアタクチックＰＰ（ＡＰＰ）とのブレンドは、両者の軟化温度にかなりの差があり、加工上若干の困難さを伴うが、均一にブレンドされた場合には、ＡＰＰはＩＰＰを可塑化することについても記載がされている。
　しかしながら、文献３には、ポリマーブレンドにより熱可塑性プラスチックの特性を改質することが示唆されているものの、本件発明の構成要件１であるプロピレンホモポリマーを含むポリオレフィン成分については記載がされていない。
　したがって、本件発明は、文献３に記載された発明であるということはできないし、文献３に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたということもできない。
●文献４には、ＰＰにＰＥやＥＰＲをブレンドすると脆化温度は下がるが同時に弾性率も低下すること、脆化温度を有効に下げて、剛性をあまり下げないようにする手段として、ブロック共重合法があり、エチレンとプロピレンを多段重合して得られるもので、ＰＰ、ＰＥ、ＥＰＲからなる複雑な組成物であると考えられること、さらに、ＰＰ系のアロイにさらにＥＰＲやＥＰＤＭをブレンドしたものもあり、自動車などに多用されていることが記載されている。
　しかしながら、文献４には、ポリマーブレンドすることは記載されているものの、本件発明の構成要件１、２については記載がされていない。
　したがって、本件発明は、文献４に記載された発明であるということはできないし、文献４に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたということもできない。
●文献５には、分子量分布、組成分布が狭く、透明性、表面比粘着性、引張特性その他に優れた、耐ブロッキング性に優れたプロピレン系ランダム共重合体について記載され、
プロピレン系ランダム共重合体は、ポリエチレンなどのエチレンを主成分として含む他のエチレン系重合体に配合することにより、該他のエチレン系重合体の成形品の耐衝撃性、低温耐衝撃性、耐屈曲性、低温ヒートシール性を改善できること、種々のゴム重合体に配合することにより、耐薬品性、剛性が改善できることが記載されている。
　しかしながら、文献５に記載された技術は、プロピレン系ランダム共重合体についてのものであって、本件発明の構成要件１であるプロピレンホモポリマーを含むことについては全く記載がない。
　したがって、本件発明は、文献５に記載された発明であるということはできないし、文献５に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたということもできない。
●文献６には、（Ａ）アイソタクチック指数が９０を上回るホモポリマーポリプロピレンであるか、またはエチレンおよび／またはオレフィンＣＨ２＝ＣＨＲ（但し、Ｒは２〜６個の炭素原子を有するアルキル基）との結晶性プロピレンコポリマーであって、８５重量％を上回るプロピレンを含み、アイソタクチック指数が８５を上回るものを１０〜６０重量部、（Ｂ）エチレンを含み、室温でキシレンに不溶性である結晶性ポリマー画分を１０〜４０重量部、および（Ｃ）所望により少量のジエンを含み、室温でキシレンに可溶性であり且つエチレンを４０〜７０重量％含む非晶質のエチレン−プロピレンコポリマー画分を３０〜６０重量部、を有して成るポリプロピレン組成物について記載がされている。
　しかしながら、文献６に記載された発明は、エチレンを含み、室温でキシレンに不溶性である結晶性ポリマー画分を１０〜４０重量部を必須とするものであり、本件発明においてはそのような結晶性ポリマーを含むものではないし、また、これが本件発明構成要件１の（ｂ）成分に相当するものということもできない。そうすると、得られた組成物は結果的に本件発明の組成物とは相違しているというべきである。
　したがって、本件発明は、文献６に記載された発明であるということはできないし、文献６に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたということもできない。
●文献７には、式Ｒ−ＣＨ＝ＣＨ２　で表される１−オレフィンをあるいはこれらのそれぞれ異なるオレフィン相互またはこれらとエチレンとを溶液状態で、懸濁状態でまたは気相において−６０〜２００℃の温度、０．５〜６０ｂａｒの圧力のもとで、遷移金属化合物としてのメタロセンと、線状の種類および／または環状の種類のアルミノキサンとより成る触媒の存在下に重合または共重合することによって１−オレフィン重合体を製造するに当たって、重合を、遷移金属成分化合物でありそして活性化剤が同様にアルミノキサンである触媒の存在下に実施する１−オレフィン重合体の製造方法について記載され、製造される重合体は、大きい分子量、非常に狭い分子量分布および高いアイソタクチック度を有していることが記載され、実施例１〜９において得られるポリオレフィンのＩ−指数（アイソタクチック指数）が９４．３〜９８．５％の範囲のものであり、また、分子量分布Ｍｗ／Ｍｎが２．１〜２．６の範囲のものであるポリオレフィンが得られることが記載されている。
　しかしながら、文献７には、本件発明の構成要件２である特定のゴムを混合することについては何ら記載がされていない。
　したがって、本件発明は、文献７に記載された発明であるということはできないし、文献７に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたということもできない。
●文献８には、特定の重合条件のもとで重合させて得た特定の物性を有するプロピレン重合体が、従来のものよりも著しく高剛性で、耐熱性、表面硬度の優れたプロピレン重合体が得られることが記載され、プロピレン重合体に物性値であるアイソタクチックペンタッドは１３Ｃ−ＮＭＲ分析によるアイソタクチックペンタッド分率（ｍｍｍｍ）により測定するものであることが記載されているが、本件発明の構成要件１、２に関しては、全く記載がされていない。
　したがって、本件発明は、文献８に記載された発明であるということはできないし、文献８に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたということもできない。
●文献９には、ポリプロピレンの立体規則性の定量に関して記載されているだけで、本件発明の構成要件１、２に関しては、何ら記載がされていない。
　したがって、本件発明は、文献９に記載された発明であるということはできないし、文献９に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたということもできない。
●文献１０には、プロピレンおよびより高級な他の１−オレフィンをジルコニウム化合物および線状アルミノキサンおよび環状アルミノキサンかなるアルミノキサン類のアルミニュウム含有化合物よりなる触媒系の存在下で重合する場合に、アイソタクッチク度が高く且つ分子量分布の狭い重合体が得られることが記載されているものの、本件発明の構成要件１、２に関しては、何ら記載がされていない。
　したがって、本件発明は、文献１０に記載された発明であるということはできないし、文献１０に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたということもできない。
◆次に、文献１〜１０に記載された発明に基づいて、当業者が容易になし得たものであるか否かについて検討する。
　文献１には、アイソタクチックポリプロピレンとエチレン−プロピレンコポリマー（ＥＰＲ）のブレンド物に関して記載され、アイソタクチックポリプロピレンについては、その重量平均分子量がＭｗ＝３．０７×１０５であり、数平均分子量がＭｎ＝１．５６×１０４であることが記載されているが、本件発明の少なくとも８５％のアイソタクチック指数、５未満の分子量分布および１重量％未満のアタクチックポリマー鎖含有率を有する特定のポリオレフィンとすることは記載がされていない。また、アイソタクチックポリプロピレンに対しエチレン−プロピレンコポリマー（ＥＰＲ）の配合比を変えて得られた組成物の物性を検討するものであって、ＥＰＲゴムに対し、物性の異なるアイソタクチックポリプロピレンを配合することにより、組成物の物性の改善ができることについては記載がされているとはいえない。
　さらに、文献２には、アイソタクチック指数が７０％以上、分子量分布Ｍｗ／Ｍｎが２．８以下のポリプロピレンホモポリマーについて記載がされているとしても、文献２に記載された技術は、公知の触媒の欠点を有さない触媒を採用することにより、高いアイソタクチック性および有利な粒度分布を有する１−オレフィンを製造することを目的とするものであって、文献２に記載されたポリプロピレンホモポリマーをゴム樹脂に配合する技術については記載がされているものではない。
　したがって、文献１に記載された発明において、アイソタクチックポリプロピレンに代えて、文献２に記載されたポリプロピレンホモポリマーを適用することは当業者といえども容易に想到し得ることができないものというべきである。
　また、文献３に記載された技術についても、熱可塑性プラスチックの特性を改質するために各種のポリマーブレンドが行われていること、ポリエチレン（ＰＥ）とポリプロピレン（ＰＰ）の例があり、この場合の目的は主に、高密度ＰＥおよびＰＰの衝撃強度、ストレスクラックの改良であって、たとえば、高密度ＰＥに対しては低密度ＰＥとのブレンドが有効であり、エチレン−プロピレンゴム（ＥＰＲ）がＰＥ、ＰＰに対し、優れた効果をもつこと、また、アイソタクチックＰＰ（ＩＰＰ）とアタクチックＰＰ（ＡＰＰ）とのブレンドは、両者の軟化温度にかなりの差があり、加工場若干の困難さを伴うが、均一にブレンドされた場合には、ＡＰＰはＩＰＰを可塑化することが記載されている。しかしながら、文献３に記載された技術は、一般的な、エチレン−プロピレンゴム（ＥＰＲ）とＰＥ、ＰＰとの配合を示している程度のものというべきである。
　したがって、文献３に記載された発明に、文献１〜２に記載された発明を適用して本件発明とすることは当業者といえども容易に想到し得ないものというべきである。
　また、文献４には、ＰＰにＰＥやＥＰＲをブレンドすると脆化温度は下がるが同時に弾性率も低下することが記載されているものの、これらの技術は、一般的なポリマーアロイに関してのものであり、ＰＥ、ＰＰとＥＰＲとを配合して得られる効果について記載がされているとしても、アイソタクチックポリプロピレンホモポリマーを含有する組成物についてのものではないから、文献４に記載された発明に、文献１〜３に記載された発明を適用して本件発明とすることは当業者であっても容易に想到し得ないものといえる。
　文献５には、プロピレン系ランダム共重合体は種々のゴム状重合体に配合することにより該ゴム状重合体の物性を改善することができること、ゴム状重合体としてエチレン・プロピレン・非共役ジエン共重合体、エチレン・１−ブテン・非共役ジエン共重合体、ポリブタジエンゴム、ポリイソプレンゴム、スチレン・ブタジエン・スチレンブロツク共重合体などが例示されているが、文献５に記載された技術は、新規プロピレン系ランダム共重合体は、従来公知のプロピレン系ランダム共重合体にくらべて分子量分布及び組成分布が狭く、低分子量重合体成分、とくに沸騰酢酸メチルへの可溶分及びアセトン・ｎ−デカン混合溶媒（容量比１／１）への可溶分の両者で表わされる低分子量重合体成分の含有率が少なく、該プロピレン系ランダム共重合体から得た成形体は表面非粘着性、透明性、剛性などの力学的物性にとくに優れているというものであって、プロピレン系ランダム共重合体によってその効果を奏するというものであるから、プロピレンホモポリマーを必ず含む本件発明のポリオレフィンに係る技術とは技術的に異なるものである。
　したがって、文献５に記載された発明に文献１〜４に記載された発明を適用することは、当業者が予測できないことというべきである。
　文献６には、（Ａ）アイソタクチック指数が９０を上回るホモポリマーポリプロピレンであるか、またはエチレンおよび／またはオレフィンＣＨ２＝ＣＨＲ（但し、Ｒは２〜６個の炭素原子を有するアルキル基）との結晶性プロピレンコポリマーであって、８５重量％を上回るプロピレンを含み、アイソタクチック指数が８５を上回るものを１０〜６０重量部、（Ｂ）エチレンを含み、室温でキシレンに不溶性である結晶性ポリマー画分を１０〜４０重量部、および（Ｃ）所望により少量のジエンを含み、室温でキシレンに可溶性であり且つエチレンを４０〜７０重量％含む非晶質のエチレン−プロピレンコポリマー画分を３０〜６０重量部、を有して成るポリプロピレン組成物について記載がされている。
　しかしながら、文献６に記載された発明は、エチレンを含み、室温でキシレンに不溶性である結晶性ポリマー画分を１０〜４０重量部を必須とするものであり、これによって文献６に記載された効果を奏するものであるから、文献６に記載された発明において該成分は必須の成分というべきものである。
　そうであれば、文献６に記載された発明に、文献１〜５に記載された発明を適用することは、当業者といえども予測できないことというべきである。
　文献７〜１０には、アイソタクチックポリプロピレンに関して記載されているが、アイソタクチックポリプロピレをゴムと混合することについては全く記載がされていないし、ゴムなど他の成分と配合することによりアイソタクチックポリプロピレンの物性を改善できることについても記載がされていない。
　そうすると、文献７〜１０に記載されたアイソタクチックポリプロピレンに関しては、物性を改善すべきことは何ら記載がされていないのであるから、文献７〜１０に記載された発明に文献１〜５に記載された発明を適用して物性を改善しようとすることは当業者といえども予測できないことというべきである。
　そして、本件発明は、構成要件１、２を採用することにより、明細書記載の格別の効果を奏するものといえる。
　したがって、文献１〜１０に記載の技術を併せ検討しても、本件発明は、これらの技術から当業者が容易に予測できたとすることはできないから、本件発明は、文献１〜１０に記載された発明から当業者が容易に発明をすることができたということはできない。
【２】訂正された請求項２〜４に係る発明について
　訂正された請求項２〜４に係る発明は、本件発明を引用するものであるか、あるいは本件発明を間接的に引用する発明であるから、本件発明と同様、訂正された請求項２〜４に係る発明は、文献１〜１０に記載された発明であるということはできないし、文献１〜１０に記載された発明から当業者が容易に発明をすることができたということはできない。
２．本件特許が特許法第３６条第４項、第５項及び第６項に規定する要件を満たさない特許出願であるか否か検討する。
（１）各特許異議申立人の特許法第３６条に係る主張
　イ．押谷泰紀の主張の概要
　本件発明の特徴は、本件発明で使用するポリオレフィンの「アイソタクチック指数が少なくとも８５％であること」、「分子量分布が５未満であること」、および「アタクチックポリマー鎖含有率は１重量％未満であること」を規定したことであるが、本件明細書には、アイソタクチックポリオレフィンの製造方法については何ら開示されておらず、実施例にも前記の点の制御方法が全く記載されていないから、当業者が容易にその発明を実施することができない。
　ロ．日本ポリケム株式会社の主張の概要
　アイソタクチック指数についての定義および測定法が、発明の詳細な説明において記載されていない。
　アタクチックポリマー鎖含有率なる用語は、その定義が明細書中になく、その測定方法には矛盾がある。
　したがって、本件明細書の発明の詳細な説明には当業者が容易にその発明を実施できる程度にその構成が記載されておらず、また、特許請求の範囲において特許を受けようとする発明が発明の詳細な説明に記載されたものでない。
（２）判断
　イ．押谷泰紀の主張について
　訂正後の明細書によれば、本件請求項１には「前記ポリオレフィンは少なくとも８５％のアイソタクチック指数、５未満の分子量分布および１重量％未満のアタクチックポリマー鎖含有率を有する」と記載し、前記ポリオレフィンとして「（ａ）プロピレンホモポリマーおよび（ｂ）プロピレンホモポリマー２０〜９９重量％、およびプロピレン単位２０ないし９０重量％およびエチレンおよび／または式Ｒａ−ＣＨ＝ＣＨ−Ｒｂ（式中、ＲａおよびＲｂは同一または異なって水素原子またはＣ１〜Ｃ１０ーアルキルであるかあるいはＲａおよびＲｂはこれらと結合する原子とともに４ないし２２個の炭素原子を有する環を形成する）で表される、エチレンおよびプロピレン以外のオレフィンの単位８０ないし１０重量％からなるプロピレンコポリマー８０ないし１重量％からなるプロピレンポリマーの混合物からなる群から選択される」ことを記載している。
　そして、明細書段落【００３４】には「使用したアイソタクチックポリプロピレンは、９６．０％のアイソタクチック指数（ＩＩ）、４９のｎｉｓｏ　、３２ｇ／１０分のＭＦＩ２３０／５および１４８℃の融点を有していた。更なるデータは、Ｍｗ＝１９０，０００ｇ．モル；Ｍｗ／Ｍｎ＝２．２、ＶＮ＝１７４ｃｍ3／ｇ、エーテルまたはヘプタンで抽出可能なＡＰＯ含量はゼロであった」と記載され、使用するアイソタクチックポリオレフィンのついての具体的な物性が記載されている。そして、Ｍｗ／Ｍｎの値が分子量分布を意味し、ＡＰＯがアタクチックポリマー鎖を意味するものであることは明細書段落【０００８】、明細書段落【００１０】、明細書段落【００１１】に示されているとおりである。
　そうすると、本件発明において採用されているアイソタクチックポリプロピレンについては、少なくとも８５％のアイソタクチック指数、５未満の分子量分布および１重量％未満のアタクチックポリマー鎖含有率を有する物が使用されていることは明らかである。
　確かに、本件特許明細書には、本件発明で採用する前記物性を有するアイソタクチックポリプロピレンの製造方法については記載が明確にされていないが、本件発明は、「少なくとも８５％のアイソタクチック指数、５未満の分子量分布および１重量％未満のアタクチックポリマー鎖含有率を有するアイソタクチックポリプロピレン」そのものの発明あるいはその製造方法に係る発明ではないのであり、また、前記アイソタクチックポリプロピレンが本件出願時において新規化合物であるともいえず（特許異議申立人　押谷泰紀の提出した刊行物である甲第２号証によれば、アイソタクチック指数、分子量分布に関して記載されているポリプロピレンが示されており、本件のアイソタクチックポリプロピレンは入手可能といえる。）、しかも、本件発明の実施例において原料としてアイソタクチックポリプロピレンが使用されている以上、入手が可能なものといえるから、特にその製造方法が記載されていないことをもって、直ちに本件明細書の発明の詳細な説明に当業者が容易にその発明を実施することができる程度に発明の構成が記載されていないとまではいえない。
　ロ．日本ポリケム株式会社の主張について
　本件発明のアイソタクチック指数に関しては、明細書段落【００２９】に記載されている。また、アタクチックポリマー鎖含有率についても、明細書段落【０００８】、明細書段落【００１１】に記載されており、実施例によれば、「エーテルまたはヘプタンで抽出可能なＡＰＯ（ＡＰＰ）の含量はゼロであった。」と記載されているから、アタクチックポリマー鎖含有率がゼロに近いものを採用しているのである。
　そして、本件発明は、特定のアタクチックポリマー鎖含有率を有するポリオレフィン重合体に係る発明でもないし、また、その製造方法に係る発明でもないのである。
　したがって、明細書の記載を参酌すれば、当業者であれば、前記記載事項により容易に理解できるものというべきであり、直ちに、本件明細書の発明の詳細な説明に当業者が容易にその発明を実施することができる程度に発明の構成が記載されていないとまではいえないし、特許請求の範囲において特許を受けようとする発明が発明の詳細な説明に記載されたものでないとまではいえない。
VI．当審が通知した取消理由について
１．当審が通知した取消理由の概要
（平成１６年１月１５日付け取消理由通知について）
　当審は、刊行物１（特許異議申立人　日本ポリケム株式会社が提出した甲第１号証：特開昭６２−１１９２１５号公報）、刊行物２（特許異議申立人　日本ポリケム株式会社が提出した甲第２号証：特開平３−２０５４３９号公報）、刊行物３（特許異議申立人　日本ポリケム株式会社が提出した甲第３号証：特開平１−２７５６０８号公報）、刊行物４（特許異議申立人　日本ポリケム株式会社が提出した甲第４号証：特開昭６４−６６２１７号公報（特開平１−６６２１７号公報））、刊行物５（特許異議申立人　日本ポリケム株式会社が提出した甲第５号証：日本分析化学会編「高分子分析ハンドブック」朝倉書店、１９８７年７月２５日発行、第２５０〜２５３頁）、刊行物６（特許異議申立人　押谷泰紀が提出した甲第１号証：「ＰＯＬＹＭＥＲ」２８巻、第４７〜５６頁、１９８７年１月発行）、刊行物７（特許異議申立人　押谷泰紀が提出した甲第２号証：特開昭６４−５１４０８号公報（特開平１−５１４０８号公報））、刊行物８（特許異議申立人　押谷泰紀が提出した甲第３号証：高分子学会編「ポリマーアロイ」株式会社東京化学同人、１９８１年４月１日発行、第２７３〜２７４頁）、刊行物９（特許異議申立人　押谷泰紀が提出した甲第４号証：井上孝／市原祥次著「ポリマーアロイ」共立出版株式会社、１９８８年６月２０日発行、第４９〜８０頁）を提示して、訂正前の請求項１、３、４、６に係る発明は、刊行物１に記載された発明であるから、訂正前の請求項１、３、４、６に係る発明の特許は特許法第２９条第１項第３号の規定に該当し、訂正前の請求項１〜６に係る発明は、刊行物１〜９に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、訂正前の請求項１〜６に係る発明の特許は特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものであり、取り消されるべき旨通知している。
（平成１７年３月２２日付け取消理由通知について）
　イ．「少なくとも８５％のアイソタクチック指数、５未満の分子量分布および１重量％未満のアタクチックポリマー鎖含有率を有する」ポリオレフィンについて、発明の詳細な説明に当業者が容易に実施ができる程度に発明の構成が記載されていない。
　ロ．ポリプロピレンがどのようなポリオレフィンで構成されているか、実施例に明瞭に記載されておらず、発明の詳細な説明に当業者が容易に実施ができる程度に発明の構成が記載されていない。
　ハ．明細書段落【００３４】の記載では、ゴム組成物の組成が明確でない。
　ニ．例１０、例１１は訂正前の請求項１に係る発明の実施例とは認められない。
以上のとおりであるから、訂正前の請求項１に係る特許は、明細書の記載が不備のため、特許法第３６条第４項に規定する要件を満たしていない特許出願に対してなされたものであり、取り消されるべき旨通知している。
２．当審が通知した取消理由についての判断
（平成１６年１月１５日付け取消理由通知について）
特許法第２９条第１項第３号、第２９条第２項の規定違反について
（１）各刊行物に記載された事項
　当審が通知した取消理由で提示した刊行物１〜９は、特許異議申立人　日本ポリケム株式会社が提出した証拠である甲第１〜５号証及び特許異議申立人　押谷泰紀が提出した証拠である甲第１〜４号証にそれぞれ相当するものであるから、刊行物１〜９に記載された事項は、前記V.１．（１）に記載のとおりである。
（２）対比・判断
【１】本件発明について
　当審が通知した取消理由で提示した刊行物１〜９は、特許異議申立人　日本ポリケム株式会社が提出した証拠である甲第１〜甲第５号証及び特許異議申立人　押谷泰紀が提出した証拠である甲第１〜４号証にそれぞれ相当するものであるから、前記V.１．（２）に記載したとおり 、本件発明は、刊行物１（特許異議申立人　日本ポリケム株式会社が提出した甲第１号証）〜刊行物９（特許異議申立人　押谷泰紀が提出した甲第４号証）に記載された発明であるということはできないし、刊行物１〜９に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたということはできない。
【２】訂正後の請求項２〜４に係る発明について
　訂正後の請求項２〜４に係る発明は、本件発明を引用するか、あるいは本件発明を間接的に引用する発明であるから、本件発明と同様、訂正後の請求項２〜４に係る発明は、刊行物１〜９に記載された発明であるということはできないし、刊行物１〜９に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたということはできない。
（平成１７年３月２２日付け取消理由通知について）
特許法第３６条第４項の規定違反について
（１）判断
　イ．について
　前記V.２．（２）イ．に記載したとおりであり 、本件明細書の発明の詳細な説明に当業者が容易にその発明を実施することができる程度に発明の構成が記載されていないとまではいえない。
　ロ．ハ．ニ．について
　平成１７年９月２９日付け訂正請求書（手続補正指令により平成１７年１２月２１日付けで手続補正書（方式）を提出）により本件明細書は訂正されたことから、本件明細書の記載不備は解消された。
VII．むすび
　以上のとおりであるから、特許異議申立の理由及び証拠方法並びに当審が通知した取消理由によっては、訂正後の請求項１〜４に係る発明についての特許を取り消すことはできない。
　また、他に訂正後の請求項１〜４に係る発明についての特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１８年２月１３日（２００６．２．１３）
【訂正の要旨】
審決（決定）の【理由】欄参照。
（５４）【発明の名称】
耐衝撃性ポリオレフィン成形用組成物
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】−（ａ）プロピレンホモポリマーおよび
　（ｂ）プロピレンホモポリマー２０ないし９９重量％、およびプロピレン単位２０ないし９０重量％およびエチレンおよび／または式Ｒａ−ＣＨ＝ＣＨ−Ｒｂ（式中、ＲａおよびＲｂは同一または異なって水素原子またはＣ１〜Ｃ１０−アルキルであるかあるいはＲａおよびＲｂはこれらと結合する原子とともに４ないし２２個の炭素原子を有する環を形成する）で表される、エチレンおよびプロピレン以外のオレフィンの単位８０ないし１０重量％からなるプロピレンコポリマー８０ないし１重量％からなるプロピレンポリマーの混合物
　からなる群から選択されるポリオレフィン２０ないし９９重量％、
　ここで、前記ポリオレフィンは少なくとも８５％のアイソタクチック指数、５未満の分子量分布および１重量％未満のアタクチックポリマー鎖含有率を有する、および
−−２０℃の転移温度を有し、かつ、スチレン／ブタジエンゴム、エチレン／プロピレンゴムおよびエチレン／プロピレン／ジエンゴムからなる群から選択されるゴム１ないし８０重量％
から本質的になる、ポリオレフィン成形用組成物。
　【請求項２】上記ポリオレフィンが、プロピレンホモポリマーである請求項１の成形用組成物。
　【請求項３】上記ポリオレフィンが、
プロピレンホモポリマー２０ないし９９重量％、およびプロピレン単位２０ないし９０重量％およびエチレンおよび／または式Ｒａ−ＣＨ＝ＣＨ−Ｒｂ（式中、ＲａおよびＲｂは同一または異なって水素原子またはＣ１〜Ｃ１０−アルキルであるかあるいはＲａおよびＲｂはこれらと結合する原子とともに４ないし２２個の炭素原子を有する環を形成する）で表される、エチレンおよびプロピレン以外のオレフィンの単位８０ないし１０重量％からなるプロピレンコポリマー８０ないし１重量％からなるプロピレンポリマーの混合物
である請求項１の成形用組成物。
　【請求項４】付加的に安定剤、酸化防止剤、ＵＶ吸収剤、光保護剤、金属失活剤、フリーラジカル捕捉剤、フィラーおよび強化剤、相溶化剤、可塑剤、滑剤、乳化剤、顔料、蛍光増白剤、防炎剤、帯電防止剤または発泡剤を含む請求項１ないし３のいずれか一つ成形用組成物。
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【産業上の利用分野】
　本発明は、アイソタクチックホモポリマーおよび／またはオレフィンコポリマーおよびゴムより成る低温でも高い硬度ないし高い耐衝撃性を有するポリオレフィン成形用組成物に関する。
　【０００２】
　【従来技術】
　耐衝撃性ポリオレフィン成形用組成物は、一般的に公知である。これらは、例えばポリプロピレンおよびゴム、例えばエチレン／プロピレンゴム（ＥＰＭ）またはエチレン／プロピレン／ジエン（ＥＰＤＭ）を溶融状態で混合することによって製造される（Ａｎｇｅｗ．Ｍａｋｒｏｍｏｌ．Ｃｈｅｍ．１８５／１８６（１９９１年）９７；およびＰｏｌｙｍｅｒ，２８（１９８７年）４７）。
　【０００３】
　従来技術によると、使用するポリプロピレンは、少なくとも２ないし１０重量％の範囲のアタクチックポリプロピレン（ＡＰＰ）および９０ないし９８重量％の範囲の広範囲に変化する鎖長（Ｍｗ／Ｍｎ＝５〜１０）のポリプロピレン鎖からなる。
　【０００４】
　代わりに、ＡＰＰに加えてポリプロピレン鎖および上記構成のコモノマーのポリマー鎖、種々のコポリマー含量のおよび同様にして種々の鎖長のプロピレンコポリマーからなるプロピレンコポリマーも、ポリプロピレン成分として使用されている。
　【０００５】
　さらにまた、いわゆる反応体ブレンドも知られている。これらは、ＡＰＰ、ポリプロピレンおよび種々の鎖長のコモノマーならびに種々の鎖長のプロピレンコモノマー鎖およびコモノマー含有のポリマーから構成されている。これらは重合反応器内で直接１ないし多段階の重合段階で製造される。
　【０００６】
　【発明が解決しようとする課題】
　これらの全ての成形用組成物は、該組成物が所望の高い耐衝撃性において不満足な剛性／硬度しか示さないという共通の特徴を有している。
　【０００７】
　従って、本発明の目的は、従来技術で知られているような不利な性質を示さない成形組成物を見出すことである。
　【０００８】
　【課題を解決するための手段】
　驚くべきことに、アタックチクポリマー鎖（アタクチックポリオレフィン；ＡＰＯと呼ぶ）を含まず、そして均一な分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎが５未満が好ましい）を有するポリマーおよびコポリマーを使用すると、上記の問題点が回避できることを見出した。
　【０００９】
　従って、本発明は、成形用組成物に基づいてアタクチックポリマー鎖を含有しないアイソタクチックポリオレフィン２０ないし９９重量％のおよび成形用組成物に基づいて−２０℃以下のガラス転移温度を有するゴム１ないし８０重量％のから本質的になるポリオレフィン成形用組成物に関する。
　【００１０】
　本発明によるポリオレフィン成形用組成物の製造に使用するＡＰＯを含まないアイソタクチックポリオレフィンは、５未満、好ましくは３．５未満の狭い分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）および均一な鎖構成（Ｃｈａｉｎ　ｂｕｉｌｄ−ｕｐ）を有するポリマーである。ここで「均一な鎖構成」とは、ポリマー鎖における構成欠損および／またはコモノマーのランダム分布を意味するものと理解されたい。
　【００１１】
　ＡＰＯを含まないアイソタクチックポリオレフィンは、アタクチックポリマー鎖が本質的にないポリオレフィンを意味するものと理解されたい。これらは、高い立体特異性メタロセン／アルミノキサン触媒系を使用して製造された生成物（ホモおよびコポリマー）である。これに対応する方法は公知であり、例えばヨーロッパ特許出願公開第３０２，４２４号明細書、同第３３６，１２７号明細書、同第３３６，１２８号明細書およびドイツ特許第４０３５８８６．０号明細書に記載されている。上記方法により製造されたアイソタクチックポリオレフィンは、あったとしても非常に少量の含量のアタクチックポリマー鎖を含む。一般に、この含量は１重量％未満である。
　【００１２】
　原則的に、従来のチーグラー触媒（ＭｇＣｌ２／ＴｉＣｌ４／電子供与体／ＡｌＥｔ３）を使用して製造され、そして際立ったＡＰＯ含量を含むポリオレフィンをＡＰＯを含まないポリオフレインに、従って本発明に従えば炭化水素によってＡＰＯを抽出することによってポリオレフィンに転化することも可能である。しかしながら、そのような方法は複雑なプロセス、すなわち価格の理由により、そのような操業は好ましいとは言えない。
　【００１３】
　本発明により使用するアイソタクチックポリオレフィンは、５未満、好ましくは３．５未満の分子量分布Ｍｗ／Ｍｎおよび少なくとも８５％のアイソタクチック指数（ＩＩ）を有するオレフィンホモポリマーまたは少なくとも８５％のアイソタクチック指数および５未満、好ましくは３．５未満の分子量分布Ｍｗ／Ｍｎを有するオレフィンコポリマーのいずれかであり、あるいはポリオレフィンはオレフィンホモポリマーとアイソタクチック指数が少なくとも８５％であり、成分のＭｗ／Ｍｎが５未満、好ましくは３．５未満であるオレフィンコポリマーからなる。
　【００１４】
　オレフィンポリマーがオレフィンホモポリマーである場合には、このものは、式Ｒａ−ＣＨ＝ＣＨ−Ｒｂ（式中、ＲａおよびＲｂは同一または異なって水素原子またはＣ１〜Ｃ１０−アルキル、好ましくはＣ１〜Ｃ６アルキルであるかあるいはＲａおよびＲｂはこれらと結合する原子とともに４ないし２２個の炭素原子を有する環を形成する）で表される少なくとも３個の炭素原子を有するオレフィンの単位から成る。好ましいオレフィンは、プロピレン、１−ブテン、４−メチル−１−ペンテン、１−ヘキセン、ペンテンおよびノルボルネンである。プロピレンが特に好ましく、すなわち本発明による成形用組成物は特にポリプロピレンからなる。
　【００１５】
　オレフィンポリマーがオレフィンコポリマーである場合、このものは、上記のホモポリマーの項で規定した、そして少なくとも８５％のアイソタクチック指数を有するオレフィン単位９９．５ないし５０重量％、好ましくは９９ないし７０重量％およびエチレンおよびまたはコモノマーとして上記規定の別のオレフィン単位０．５ないし５０重量％、好ましくは１ないし３０重量％からなる。
　コモノマーは、高い規則性でランダムに導入される。好ましいコモノマーは、エチレン、１−ブテン、４−メチル−１−ペンテン、１−ヘキセン、ノルボルネンまたはペンテンである。特に好ましいオレフィンコモノマーは、プロピレン単位およびエチレンコモノマー単位からなる。
　【００１６】
　ポリオレフィンがオレフィンホモポリマーとオレフィンコポリマーとの混合物からなる場合には、オレフィンホモポリマーは、上記組成を有しており、一方オレフィンコポリマーは、上記のオレフィンホモポリマーの項で規定された２０ないし９０重量％、好ましくは４０ないし９０重量％の範囲およびオレフィンコポリマーの項で規定されたオレフィンおよびエチレンおよび／または少なくとも１種類のオレフィンの単位を８０ないし１０重量％、好ましくは６０ないし１０重量％の範囲で含んでなる。コモノマーをランダムに導入するのが好ましい。この場合における全ポリオレフィン組成物におけるオレフィンホモポリマーの含量は、２０ないし９９重量％、好ましくは４０ないし９５重量％であり、そしてオレフィンコポリマーの含量は、８０ないし１重量％、好ましくは６０ないし５重量％である。
　【００１７】
　この組成物が２種類の異なるポリマー成分を含んでなる場合には、本発明によるポリオレフィンは、４０ないし９５重量％（ポリオレフィンの全重量基準）の少なくとも８５％のアイソタクチックインデックスを有するポリプロピレンおよび４０ないし９０重量％のプロピレン単位および６０ないし１０重量％のエチレン単位（各場合、オレフィンコポリマーの全重量基準）を含んでなる６０ないし５重量％（ポリオレフィンの全重量基準）のオレフィンコポリマーから構成されることが特に好ましい。
　【００１８】
　本発明による成形用組成物は、２０ないし９９重量％、好ましくは４０ないし９５重量％の量のアイソタクチックオレフィンポリマーを含んでなる。
　１ないし８０重量％、好ましくは５ないし６０重量％の本発明による成形用組成物は、−２０℃未満のガラス転移温度を有するゴムである。好適なゴムは、例えばスチレン／ブタジエンゴム、シリコーンゴム、エチレン／プロピレンゴム（ＥＰＭ）またはエチレン／プロピレン／ジエンゴム（ＥＰＤＭ）である。ＥＰＭおよびＥＰＤＭゴムは、付加的に４０％までのポリエチレンを含んでもよい。１，４−ヘキサジエン、ノルボルネンまたはシクロペンタジエンは、ジエン成分としてゴムの全量に対して１０重量％までの量で存在することができる。
　【００１９】
　エチレンおよびプロピレンの含量は、−２０℃未満のアモルファス成分のガラス転移温度が達成される限り制限されない。
　市販されているＥＰＭゴムの代表的組成物は、例えば１０ないし６０重量％のプロピレン単位および９０ないし４０重量％のエチレン単位である。エチレン単位のうち、０ないし４０重量％が純粋なポリエチレン含量であり、そして残りがプロピレンと一緒になってコポリマー含量を形成する。
　【００２０】
　ＥＰＤＭゴムは、対応する組成を有するが、１ないし１０重量％の上記の種のジエンもプロピレンおよびエチレンに加えてコポリマー含量に付加的に導入されている。代表的なＥＰＭおよびＥＰＤＭゴムの溶融粘度は、０．５ないし３００ｇ／１０分（ＭＦＩ　２３０／５）である。
　【００２１】
　ムーニー粘度（１２１℃で測定，ＭＬ）は、代表的には２０ないし８０である。６０％伸度における引張強度は、代表的には１０ないし３００ｐｓｉ（ポンド／平方インチ，１ｐｓｉ＝６８９４．８ｋｇ／ｍ・秒２＝１Ｐａ）である。
　【００２２】
　代表的に使用できるゴムは、例えば既存商品名Ｖｉｓｔａｌｏｎ、Ｅｘｘｅｌｏｒ（Ｅｘｘｏｎ　Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ）、Ｄｕｔｒａｌ（Ｄｕｔｒａｌ　Ｓ．Ａ）、Ｎｏｒｄｅｌ（ＤｕＰｏｎｔ）またはＢｕａ（Ｖｅｂａ）の名で市販されている。
　【００２３】
　アイソタクチックオレフィンポリマーおよびゴムに加えて、本発明による成形用組成物は、慣用の添加剤、例えば安定剤、酸化防止剤、ＵＶ吸収剤、光保護剤、金属失活剤、フリーラジカル捕捉剤、フィラーおよび強化剤、相溶化剤、可塑剤、滑剤、乳化剤、顔料、蛍光増白剤、防炎剤、帯電防止剤および発泡剤も含むことができる。
　【００２４】
　本発明による成形用組成物は、ポリマーおよび添加剤を混合するプラスチック加工に慣用な方法により製造することができる。
　その一つとして、成形用組成物の全ての構成成分が粉末である場合には高速ミキサー中で焼成（Ｓｉｎｔｅｒ）することである。
　【００２５】
　別の方法として、スクリュー上に混合および混練手段を有する押出機を使用することである。
　最後に、ゴムおよび合成ゴム工業に利用されているような混練機も好適な混合機である。
　【００２６】
　混合温度は、成形用組成物の特定な組成に従って、単純な実験のくり返しにより決定することができる。
　本発明による成形用組成物は、高い衝撃強度、特に０℃以下の温度においても高い衝撃強度と組み合わせた高い硬度によって特徴づけられる。一般に、この成形用組成物は、衝撃強度および引き裂き強度と組み合わせて高い剛性、硬度、寸法安定性および引っ掻き強度が望まれる全ての例に押出、射出成形、発泡またはブロー成形された成形物の形態で使用できる。
　【００２７】
　このものは、自動車構成物において、例えば側部裏側片、スポイラー、シール、フェンダー、ライニング、バンパー材料、トラックおよびトラクターフェンダー、耐スクラッチ自動車内装物およびハブキャップに使用することができる。
　【００２８】
　更にまた、本発明による成形用組成物は、例えば耐引き裂き性フィルム、膜フィルター、繊維およびフィラメントの製造にも好適である。
　【００２９】
　【実施例】
　以下に実施例を挙げて本発明を更に詳しく説明する。
　ＩＩ＝アイソタクチック指数（１３Ｃ−ＮＭＲ分析による）。
　【００３０】
　ｎｉｓｏ＝平均アイソタクチック鎖長（１３Ｃ−ＮＭＲ）。
　ｎＰＥ＝平均ポリエチレンブロック鎖長。
　ＶＮ＝毛細管粘度計中で０．１％デカヒドロナフタレン溶液として１３５℃で測定した粘度数。
　【００３１】
　ＭＦＩ　２３０／５＝ＤＩＮ５３　７３５に従って２３０℃で５ｋｇ負荷下でのメルトインデックス。
　Ｍｗ／Ｍｎ＝多分散度（Ｐｏｌｙｄｉｓｐｅｒｓｉｔｙ）（鎖長分布の尺度）。ＤＳＣ（２０℃／分）による融点の測定。
　【００３２】
　ＢＩＨ＝ボール押し込み硬度（ＤＩＮ５３　４５６，圧縮シート４ｍｍ幅による）。
　ａｋｖ＝Ｖノッチ（側面角４５°、ノッチ深さ１．３ｍｍ、ノッチ半径１ｍｍ）を用いて圧縮シートから採った標準小棒（５０×６×４ｍｍ）上で測定したＤＩＮ５３　４５３によるノッチ衝撃強度。
　【００３３】
　ＺＳＫ２８二軸押出機（Ｗｅｒｎｅｒ　＆　Ｐｆｌｅｉｄｅｒｅｒ）を成形用組成物の製造に使用した。
例１
　全成形用組成物に基づいて
アイソタクチックプロピレンホモポリマー９０重量％、
、すなわち、３５．８重量％のプロピレン単位および６４．２重量％のエチレン単位
１０重量％
　【００３４】
　
このゴム組成物のうちの４０．４重量％はポリエチレンであり、そしてその５９．６重量％は、プロピレン単位６０．０重量％とエチレン単位４０．０重量％と
　【００３５】
　９ｋｇのアイソタクチックポリプロピレン粉末を１ｋｇのゴムと混合し、そしてこの混合物を１０ｇのペンタエリスリチルテトラキス〔３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート〕を用いて押出条件下に化学的劣化に対して安定化させた。押出機の５箇所の加熱帯域において確立された温度は、１２０℃（入口）、１５０℃、１９０℃、１８５℃および１８０℃（ダイプレート）とした。押出スクリューを毎分３００回転で操作した。押出機におけるこの混合物の溶融温度は、２１０℃であった。
　【００３６】
　以下のデータが、このようにして製造された成形用組成物に対して測定された。
ＭＦＩ（２３０／５）＝３１ｇ／１０分；ＶＮ＝１６８ｃｍ３／ｇ；ＢＩＨ＝７０Ｎｍｍ−２；ａｋｖ＝１０．１ｍＪｍｍ−２（２３℃）；５．４ｍＪｍｍ−２（０℃）および４．３ｍＪｍｍ−２（−２０℃）。融点（ＤＳＣ）＝１２８および１４８℃、ガラス転移温度Ｔｇ＝−５６℃。
　【００３７】
比較例Ａ
　本発明による狭い分布のＡＰＯ不含の（ここでＡＰＰ不含の；ＡＰＰ＝アタクチックポリプロピレン）アイソタクチックポリプロピレンの代わりに、以下のデータを有するポリプロピレンを例１と同一の条件で使用した。
ＭＦＩ（２３０／５）＝２７ｇ／１０分；ＶＮ＝２２０ｃｍ３／ｇ；Ｍｗ＝３１２，０００ｇ．モル；Ｍｗ／Ｍｎ＝８．５；ヘプタン抽出によるＡＰＰ含量：２．３重量％。
　【００３８】
　このようにして得られた成形用組成物は、以下のデータを有していた。
ＭＦＩ（２３０／５）＝２４ｇ／１０分；ＶＮ＝２４５ｃｍ３／ｇ；ＢＩＨ＝．．．Ｎｍｍ−２；ａｋｖ＝．．．ｍＪｍｍ−２、融点（ＤＳＣ）＝１２８／１６４℃、ガラス転移温度Ｔｇ＝−５６℃。
　【００３９】
例２
例２〜４および比較例Ｂ〜Ｄ
　１０重量％のゴムの代わりに１５重量％（例２および比較例Ｂ）、２５重量％（例３および比較例Ｃ）および４０重量％（例４および比較例Ｄ）のゴムを使用した以外は例１（例２〜４）または比較例Ａ（比較例Ｂ〜Ｄ）と同様の操作を行った。
　【００４０】
　結果を表１に要約する。
（Ｖ＝比較例）
例５〜８
　以下のデータを有する生成物を本発明による
アイソタクチックプロピレンホモポリマー
ＩＩ＝９６．１％；ｎｉｓｏ＝５３；ＭＦＩ（２３０／５）＝４ｇ／１０分；融点＝１５１℃、Ｍｗ＝３６９，５００ｇ、Ｍｗ／Ｍｎ＝２．０；ＶＮ＝２９３ｃｍ３／ｇ；エーテルまたはヘプタンで抽出されるＡＰＰの含量はなし。
　【００４１】
　このプロピレンを１０重量％（例５）、１５重量％（例６）、２５重量％（例７）および４０重量％（例８）のゴムと一緒に押出成形により加工して表２に要約するデータを有する成形用組成物を得た。
　【００４２】
比較例Ｅ〜Ｈ
　本発明によらない以下のデータを有するポリプロピレンを使用した以外は、例５〜８の操作を繰り返した。
ＭＦＩ（２３０／５）＝９ｇ／１０分；ＶＮ＝３０２ｃｍ３／ｇ；Ｍｗ＝２８８，０００ｇ／モル；Ｍｗ／Ｍｎ＝５．７；ヘプタン抽出によるＡＰＰ：２．７重量％。
　【００４３】
　このようにして得られた成形用組成物、ＶＥ（１０％）、ＶＦ（１５％）、ＶＧ（２５％）および４０％ゴム含量を有するＶＨは、表２に要約したデータを有していた。
例９
　以下のデータを有する生成物を本発明による
アイソタクチックプロピレンホモポリマー
ＩＩ＝９６．４％；ｎｉｓｏ＝６０；ＭＦＩ（２３０／５）＝１００ｇ／１０分；融点＝１４８℃、Ｍｗ＝１５４，５００ｇ／モル、Ｍｗ／Ｍｎ＝２．２；ＶＮ＝１４６ｃｍ３／ｇ；エーテルまたはヘプタンで抽出されるＡＰＰの含量はなし。
　【００４４】
　以下のデータがゴムと一緒に押出成形により製造された成形用組成物について測定された。
ＭＦＩ（２３０／５）＝７９ｄｇ／分；ＶＮ＝１７０ｃｍ３／ｇ；
　ＢＩＨ＝７２Ｎｍｍ−２；ａｋｖ＝２８．６（２３℃）、１７．５（０℃）および８．７ｍＪｍｍ−２（−２０℃）。
　【００４５】
参考例１０
　以下の組成および性質を有するエチレン／プロピレンコポリマーを本発明によるポリオレフィンとして使用する以外は例３を繰り返した。
　エチレン含量４．３％、１．２未満のｎＰＥの平均エチレンブロック長を有するの導入、すなわち、主なエチレン含量は分離されたユニットで導入される。プロピレン配列のＩＩは９６．８％とした。
ＭＦＩ（２３０／５）＝７．０ｇ／１０分、ＶＮ＝２８９ｃｍ３／ｇ；Ｍｗ＝４０２，５００ｇ／モル、Ｍｗ／Ｍｎ＝２．０。
　【００４６】
　エーテルまたはヘプタンで抽出されるＡＰＰ含量はなし。
　以下のデータがゴムと一緒に押出成形により製造された成形用組成物に対して測定された。
　【００４７】
　ＭＦＩ（２３０／５）＝３．５ｇ／１０分、ＶＮ＝２７２ｃｍ３／ｇ；ＢＩＨ＝５０Ｎｍｍ−２；ａｋｖ＝４５．７（２３℃）、２７．９（０℃）および１８．４ｍＪｍｍ−２（−２０℃）。
　【００４８】
例１１
　二段階方法で製造され、そして以下の組成および性質を有するエチレン／プロピレンブロックコポリマーを本発明によるポリオレフィンとして使用する以外は例３を繰り返した。
　【００４９】
　１２．５％エチレン含量；コポリマーの分別は、９６．８％のＩＩを有する７６％のポリプロピレンおよび５２％のエチレン含量を有する２４％のエチレン／プロピレンコポリマーの組成を示し、エチレンは単独単位およびブロック形態の両方として導入されていた。
ＭＦＩ（２３０／５）＝４．９ｇ／１０分、ＶＮ＝３２６ｃｍ３／ｇ；Ｍｗ＝４０７，０００ｇ／モル、Ｍｗ／Ｍｎ＝３．１。
　【００５０】
　エーテルまたはヘプタンで抽出できるＡＰＰ含量なし。
　以下のデータがゴムと一緒に押出成形により製造された成形用組成物に対して測定された。
　【００５１】
　ＭＦＩ（２３０／５）＝３．４ｇ／１０分、ＶＮ＝２９８ｃｍ３／ｇ；ＢＩＨ＝３９Ｎｍｍ−２；ａｋｖ：−４０℃への降下した試験検体の破壊なし。