【手続補正書】
【提出日】平成22年10月29日(2010.10.29)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
（Ａ）ＳＭＲ原料をＳＭＲマイクロチャネル反応器の中に流し、１つ以上のＳＭＲ触媒と接触させて第１の中間生成物を形成させ、前記ＳＭＲ原料はメタンおよび水蒸気を含み、前記第１の中間生成物はＣＯおよびＨ２を含み；前記ＳＭＲマイクロチャネル反応器は複数のＳＭＲプロセスマイクロチャネルおよび複数の燃焼チャネルを含み；前記ＳＭＲプロセスマイクロチャネルは前記１つ以上のＳＭＲ触媒を含み、前記メタンおよび水蒸気は前記プロセスマイクロチャネルの中の前記１つ以上のＳＭＲ触媒と接触し、前記Ｈ２の一部を前記第１の中間生成物から分離して第２の中間生成物を形成させ、前記第２の中間生成物はＣＯおよびＨ２を含み；前記燃焼チャネルは１つ以上の燃焼触媒を含み、前記分離されたＨ２は酸素または酸素源と一緒にされて燃焼反応混合物を形成し；前記燃焼反応混合物は前記１つ以上の燃焼触媒と接触し、燃焼反応を行い、熱および燃焼排気を発生し；前記燃焼チャネルから前記ＳＭＲプロセスマイクロチャネルへ熱を移動させる工程と、
（Ｂ）前記第２の中間体生成物をフィッシャー・トロプシュマイクロチャネル反応器の中に流し、１つ以上のフィッシャー・トロプシュ触媒と接触させて１つ以上の分子量の高くなった炭化水素を含むフィッシャー・トロプシュ生成物を形成させ；前記フィッシャー・トロプシュマイクロチャネル反応器は、複数のフィッシャー・トロプシュプロセスマイクロチャネルおよび複数の熱交換チャネルを含み；前記フィッシャー・トロプシュプロセスマイクロチャネルは前記１つ以上のフィッシャー・トロプシュ触媒を含み、前記第２の中間生成物は前記フィッシャー・トロプシュプロセスマイクロチャネルの中の前記１つ以上のフィッシャー・トロプシュ触媒と接触し；前記フィッシャー・トロプシュプロセスマイクロチャネルから前記熱交換チャネルの中の熱交換流体へ熱を移動させる工程と
を含むプロセス。
【請求項２】
工程（Ｂ）において形成された前記フィッシャー・トロプシュ生成物は、ＣＯおよびＨ２を含む気体混合物をさらに含み、前記気体混合物は前記フィッシャー・トロプシュ生成物から分離され、前記分離された気体混合物は第３の中間生成物を含む請求項１に記載のプロセスであって、
（Ｃ）前記第３の中間体生成物を前記第２のフィッシャー・トロプシュマイクロチャネル反応器の中に流し、１つ以上の第２のフィッシャー・トロプシュ触媒と接触させて１つ以上の分子量の高くなった炭化水素を含む第２のフィッシャー・トロプシュ生成物を形成させ；前記第２のフィッシャー・トロプシュマイクロチャネル反応器は複数の第２のフィッシャー・トロプシュプロセスマイクロチャネルおよび複数の第２の熱交換チャネルを含み；前記第２のフィッシャー・トロプシュプロセスマイクロチャネルは前記１つ以上の第２のフィッシャー・トロプシュ触媒を含み、前記第３の中間生成物は前記第２のフィッシャー・トロプシュプロセスマイクロチャネルの中の前記１つ以上の第２のフィッシャー・トロプシュ触媒と接触し；前記第２のフィッシャー・トロプシュプロセスマイクロチャネルから前記第２の熱交換チャネルの中の熱交換流体へ熱を移動させる工程
をさらに含むプロセス。
【請求項３】
前記ＳＭＲ原料は天然ガス原料から誘導され、前記フィッシャー・トロプシュマイクロチャネル反応器の中でテールガスが形成され、前記テールガスの少なくとも一部は前記天然ガス原料と一緒にされ、
または前記ＳＭＲ原料は天然ガス原料から誘導され、前記フィッシャー・トロプシュマイクロチャネル反応器の中でプロセス水が形成され、前記プロセス水の少なくとも一部は前記天然ガス原料と一緒にされ、
前記ＳＭＲ原料は天然ガス原料から誘導され、前記フィッシャー・トロプシュマイクロチャネル反応器の中でプロセス水が形成され、前記天然ガス原料と一緒にされ、前記フィッシャー・トロプシュマイクロチャネル反応器の中でテールガスが形成され、前記テールガスの少なくとも一部は前記天然ガス原料と一緒にされ、
前記天然ガス原料、プロセス水およびテールガスは好ましくは飽和装置の中で一緒にされ、前記飽和装置は前記ＳＭＲマイクロチャネル反応器の上流にあり、
または前記ＳＭＲ原料は天然ガス原料から誘導され、前記第２のフィッシャー・トロプシュマイクロチャネル反応器の中でテールガスが形成され、前記テールガスの少なくとも一部は前記天然ガス原料と一緒にされ、
または前記第２のフィッシャー・トロプシュプロセスマイクロチャネルの中の前記圧力は、前記フィッシャー・トロプシュプロセスマイクロチャネルの中の前記圧力と異なる、請求項１、２のいずれか１項に記載のプロセス。
【請求項４】
前記ＳＭＲ原料は、１つ以上の分子量の高くなった炭化水素を含み、前記プロセスは、前記ＳＭＲ原料および水蒸気を予備改質装置の中に流して前記ＳＭＲ原料中の前記分子量の高くなった炭化水素の少なくとも一部をメタンに変換する工程をさらに含み、前記予備改質装置は前記ＳＭＲマイクロチャネル反応器の上流にあり、
または前記ＳＭＲ原料は、１つ以上の分子量の高くなった炭化水素を含み、前記プロセスは、前記ＳＭＲ原料および水蒸気を予備改質装置の中に流して前記ＳＭＲ原料中の前記分子量の高くなった炭化水素の少なくとも一部をメタンに変換する工程をさらに含み、前記予備改質装置は前記ＳＭＲマイクロチャネル反応器と一体化され、前記燃焼チャネルからの熱によって加熱され、
または前記ＳＭＲ原料は、１つ以上の分子量の高くなった炭化水素を含み、前記プロセスは、前記ＳＭＲ原料および水蒸気を前記ＳＭＲプロセスマイクロチャネルの中に前記ＳＭＲプロセスマイクロチャネルの第１の部分の中の第１の温度で流して前記ＳＭＲ原料の中の前記分子量の高くなった炭化水素の少なくとも一部をメタンに変換し、前記結果として得られた生成物はメタンを含む改変されたＳＭＲ原料を含み、前記改変されたＳＭＲ原料を前記ＳＭＲプロセスマイクロチャネルの第２の部分の中に第２の温度で流して前記改変されたＳＭＲ原料を前記第１の中間生成物に変換する工程をさらに含む、請求項１から３のいずれか１項に記載のプロセス。
【請求項５】
前記燃焼チャネルに隣接して段階添加チャネルが配置され、酸素の前記酸素源は前記段階添加チャネルを通って前記燃焼チャネルの中へ流れ、
または前記燃焼排気は蒸気および液体を含み、前記蒸気は蒸気−液体分離装置の中で前記液体から分離され、前記液体は水を含む、請求項１から４のいずれか１項に記載のプロセス。
【請求項６】
前記ＳＭＲ原料は天然ガス原料から誘導され、前記フィッシャー・トロプシュマイクロチャネル反応器の中でテールガスが形成され、前記テールガスはＨ２、ＣＯ、ＣＯ２および１つ以上の炭化水素を含み、前記テールガスはＨ２分離装置を通って流れて炭素豊富テールガスおよびＨ２豊富テールガスを提供し、前記炭素豊富テールガスは前記天然ガス原料と一緒にされ、前記Ｈ２豊富テールガスは燃料として用いられ、
または前記フィッシャー・トロプシュマイクロチャネル反応器の中でテールガスが形成され、前記テールガスはＮ２を含み、前記テールガスは窒素分離装置を通って流れ、そこで前記テールガスからＮ２が分離され、
または前記ＳＭＲ原料は天然ガス原料から誘導され、前記フィッシャー・トロプシュマイクロチャネル反応器の中でテールガスが形成され、前記テールガスはＨ２、Ｎ２、ＣＯ、ＣＯ２および１つ以上の炭化水素を含み、前記テールガスはＨ２分離装置を通って流れて炭素豊富テールガスおよびＨ２豊富テールガスを提供し、前記炭素豊富テールガスはＮ２を含み、前記炭素豊富テールガスは窒素分離装置を通って流れ、そこで前記炭素豊富テールガスからＮ２が分離され、前記炭素豊富テールガスは前記天然ガス原料と一緒にされ、前記Ｈ２豊富テールガスは燃料として用いられる、請求項１から５のいずれか１項に記載のプロセス。
【請求項７】
前記第２の中間生成物は、工程（Ｂ）の前に圧縮され、
または前記ＳＭＲ原料は天然ガス原料から誘導され、前記フィッシャー・トロプシュマイクロチャネル反応器の中でテールガスが形成され、前記テールガスの少なくとも一部は前記天然ガス原料と一緒にされ、前記テールガスの前記少なくとも一部は前記天然ガス原料と一緒にされる前に圧縮され、
または前記熱交換チャネルの中の前記熱交換流体は、前記熱交換チャネルの中で少なくとも部分的に蒸発する、請求項１から６のいずれか１項に記載のプロセス。
【請求項８】
前記フィッシャー・トロプシュ生成物は、５から１００の炭素原子の１つ以上のパラフィンおよび／または１つ以上のオレフィンを含み、
または前記フィッシャー・トロプシュ生成物はオレフィンおよびパラフィンを含み、パラフィンに対するオレフィンの前記比は０．０１から０．８の範囲内であり、
または前記フィッシャー・トロプシュ生成物は、水素化分解法、水素化異性化法または脱ロウ法を用いてさらに処理され、
または前記フィッシャー・トロプシュ生成物および／または第２のフィッシャー・トロプシュ生成物は、前記フィッシャー・トロプシュマイクロチャネル反応器および／または第２のフィッシャー・トロプシュマイクロチャネル反応器と直列に動作している水素化分解装置の中で水素化分解される、請求項１から７のいずれか１項に記載のプロセス。
【請求項９】
前記ＳＭＲ原料の前記形成において天然ガスが用いられ、前記天然ガスの中の炭素に対する前記フィッシャー・トロプシュ生成物の中の炭素の前記パーセントは、５０から７０％の範囲内であり、
または前記ＳＭＲ原料の前記形成において天然ガスが用いられ、前記天然ガスの中の炭素に対する前記第１および第２のフィッシャー・トロプシュ生成物の中の炭素の前記合計パーセントは、少なくとも７５％である、請求項２から８のいずれか１項に記載のプロセス。
【請求項１０】
各ＳＭＲプロセスマイクロチャネルは少なくとも１つの伝熱壁を有し、前記ＳＭＲマイクロチャネル反応器内の熱交換のための前記熱流束は、前記伝熱壁の表面積の平方センチメートルあたり０．０１から５００ワットの範囲内であり、
または各ＳＭＲプロセスマイクロチャネルは、前記温度が１５０から４００℃の範囲内にある第１の部分、および前記温度が６００から１０００℃の範囲内にある、第１の部分の下流にある第２の部分を有し、
または各フィッシャー・トロプシュプロセスマイクロチャネルは少なくとも１つの伝熱壁を有し、前記フィッシャー・トロプシュマイクロチャネル反応器内の熱交換のための前記熱流束は、前記伝熱壁の表面積の平方センチメートルあたり０．０１から５００ワットの範囲内にあり、
または１つ以上の複数流式熱交換器が前記ＳＭＲ原料と第１の中間生成物との間、および前記燃焼反応混合物の前記Ｈ２および前記酸素または酸素源と前記燃焼排気との間の熱交換を提供し、
または温度スイング吸着法、圧力スイング吸着法、膜法、またはそれらの２つ以上の組み合わせを用いて前記第１の中間生成物からＨ２が分離される、請求項１から９のいずれか１項に記載のプロセス。
【請求項１１】
前記炭素豊富テールガスを前記Ｈ２豊富テールガスから分離するために温度スイング吸着法、圧力スイング吸着法、膜法、またはそれらの２つ以上の組み合わせが用いられ、
または前記Ｎ２を前記テールガスから分離するために温度スイング吸着法、圧力スイング吸着法、膜法、またはそれらの２つ以上の組み合わせが用いられ、
または前記テールガスからＨ２を分離するためおよび前記炭素豊富テールガスからＮ２を分離するために温度スイング吸着法、圧力スイング吸着法、膜法、またはそれらの２つ以上の組み合わせが用いられる、請求項６に記載のプロセス。
【請求項１２】
前記ＳＭＲ触媒は、Ｌａ、Ｐｔ、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｒｕ、Ｒｈ、Ｉｎ、Ｉｒ、Ｗ、および／またはそれらの酸化物、またはそれらの２つ以上の混合物を含み、好ましくは前記ＳＭＲ触媒は、ＭｇＯ、Ａｌ２Ｏ３、ＳｉＯ２、ＴｉＯ２、またはそれらの２つ以上の混合物をさらに含み、
または前記燃焼触媒は、Ｐｄ、Ｐｒ、Ｐｔ、Ｒｈ、Ｎｉ、Ｃｕ、および／またはそれらの酸化物、あるいはそれらの２つ以上の混合物を含み、好ましくは前記燃焼触媒は、Ａｌ２Ｏ３、ＳｉＯ２、ＭｇＯ、またはそれらの２つ以上の混合物をさらに含み、
または前記フィッシャー・トロプシュ触媒は、Ｃｏ、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｒｕ、Ｒｅ、Ｏｓ、および／またはそれらの酸化物の１つ以上、あるいはそれらの２つ以上の混合物を含み、
または前記フィッシャー・トロプシュ触媒は、周期律表のＩＡ族、ＩＩＡ族、ＩＩＩＢ族またはＩＩＢ族からの１つ以上の金属および／またはそれらの酸化物、ランタニド金属および／またはその酸化物、アクチニド金属および／またはその酸化物、あるいはそれらの２つ以上の混合物を含み、
または前記ＳＭＲ触媒、燃焼触媒および／またはフィッシャー・トロプシュ触媒は、固体粒子の前記形であり、
または前記ＳＭＲ触媒、燃焼触媒および／またはフィッシャー・トロプシュ触媒は、前記チャネルの内壁上に被覆されるか、前記チャネルの内壁上に成長するか、またはフィン構造体上に被覆され、
または前記ＳＭＲ触媒、燃焼触媒および／またはフィッシャー・トロプシュ触媒は、側流構成、貫流構成または蛇行構成を有する担持構造体上に担持されており、
または前記ＳＭＲ触媒、燃焼触媒および／またはフィッシャー・トロプシュ触媒は、発泡体、フェルト、詰め物、フィン、またはそれらの２つ以上の組み合わせの前記構成を有する担持構造体上に担持されており、
または前記ＳＭＲ触媒、燃焼触媒および／またはフィッシャー・トロプシュ触媒は、少なくとも１つのフィンを含むフィンアセンブリの前記形の担持構造体上に担持されている、請求項１から１１のいずれか１項に記載のプロセス。
【請求項１３】
５から１００の炭素原子のオレフィンとパラフィンとの混合物を含み、パラフィンに対するオレフィンの前記モル比は０．０１から０．８の範囲内である組成物。