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　平成１０年特許願第５３６８３７号「垂直スプレーノズルによる触媒溶液の液滴寸法の改良制御法」拒絶査定不服審判事件〔平成１０年　８月２７日国際公開、ＷＯ９８／３７１０２、平成１２年　９月１９日国内公表、特表２０００−５１２３３５〕について、次のとおり審決する。
【結　論】
　本件審判の請求は、成り立たない。
【理　由】
［１］．手続きの経緯
　本願は、平成１０年２月１８日にした国際出願（優先日　１９９７年２月１９日　米国）であって、平成１３年４月２４日付けで拒絶理由通知がなされ、平成１３年８月３１日に意見書及び補正書が提出されたが、平成１３年１０月１２日付けで拒絶査定がなされ、これに対して平成１４年１月２２日に審判請求がなされたものである。
　
［２］．本願発明
　本願の請求項１に係る発明（以下、「本願発明」という。）は、平成１３年８月３１日に提出された手続補正書によって補正された明細書（以下、「本願明細書」という。）の記載からみて、その特許請求の範囲の請求項１に記載された事項により特定される次のとおりのものである。
「触媒として有効な量の液状触媒を気相重合反応器に垂直スプレーノズルを使用して供給することを含む、液状触媒を気相重合反応器に送出させるための方法。」
　
［３］．拒絶理由
  原審において平成１３年４月２４日付けで通知された拒絶の理由１及び２の概要は次のようなものである。
理由１：請求項１〜５、８〜１０、１２〜１４、１７〜２０に係る発明は、本出願の優先日前に頒布された特表平８−５１０４９７号公報（以下、「引用例」という。）に記載された発明であるから、特許法第２９条第１項第３号に該当し、特許を受けることができない。
理由２：請求項１〜５、８〜１０、１２〜１４、１７〜２０に係る発明は、引用例に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができない。
　
［４］．引用例の記載事項
　引用例には次の点が記載されている。
（ア）「１．流動床反応器中に気体流れを連続的に再循環することにより、（ａ）エチレン、（ｂ）プロピレン、（ｃ）エチレンとプロピレンの混合物、及び（ｄ）ａ、ｂ又はｃと一つ又はそれ以上の他のアルファ−オレフィン類との混合物から選択されるオレフィンモノマーを重合する連続的気体流動床方法において、前記気体流れは、反応性条件下の重合触媒の存在下において前記反応器中の流動床を通過する少なくともいくらかのエチレン、及び／又はプロピレンを含み、前記反応器から回収された前記気体流れの少なくとも一部を液体が凝縮する温度まで冷却し、気体流れからの少なくとも一部の凝縮した液体を分離し、次いで分離した液体の少なくとも一部を、流動床を通過する気体流れが反応器から回収される気体流れの温度に実質的に達した地点又はその地点の上部において流動床中に直接的に導入することを特徴とするオレフィンモノマーの連続的気体流動床重合方法。
２．流動床反応器中に気体流れを連続的に再循環することにより、（ａ）エチレン、（ｂ）プロピレン、（ｃ）エチレンとプロピレンの混合物、及び（ｄ）ａ、ｂ又はＣと一つ又はそれ以上の他のアルファ−オレフィン類との混合物から選択されるオレフィンモノマーを重合する連続的気体流動床方法において、前記気体流れは、反応性条件下の重合触媒の存在下において前記反応器中の流動床を通過する少なくともいくらがのエチレン、及び／又はプロピレンを含み、前記反応器から回収された前記気体流れの少なくとも一部を液体が凝縮する温度まで冷却し、気体流れからの少なくとも一部の凝縮した液体を分離し、次いで前記液体を、一つ又はそれ以上の液体専用のノズル又は気体導入噴霧ノズルにより直接的に流動床中に導入することを特徴とするオレフィンモノマーの連続的気体流動床重合方法。
−中略−
９．触媒又はプレポリマーが凝縮液体中で流動床中に導入されることを特徴とする、請求項１−８のいずれか１項に記載のオレフィンモノマーの連続的気体流動床重合方法。
−以下、省略−」（特許請求の範囲）
　
（イ）「この重合反応は、本質的に遷移金属及び金属の有機化合物（有機金属化合物、例えばアルキルアルミニウム化合物等）を含む助触媒の化合物を含む固体触媒から成るチーグラー・ナッタ型の触媒系の存在下において行うことが可能である。−中略−
　本発明による方法の利点は、改善された冷却効果は特に例えばメタロセン触媒のような高活性触媒を使用した重合方法に有利であることである。」（第１３頁９〜２０行）
　
（ウ）「反応器の上部から出る気体流れは、一定量の触媒及びポリマー粒子に連行し、かつ、これらは所望であれば再循環気体流れからサイクロンの手段により除去することができる。−中略−
　この再循環気体流れは、触媒、反応活性化剤、成いは減速剤の反応器中への射出に用いる不活性炭化水素も包含することも可能である。」（第１４頁１１〜１７行）
　
（エ）「分離液体は好適には流動床中に、反応器に供給される再循環気体流れが反応器から回収された再循環気体流れの温度に十分に達した地点で、又はその上部に導入される。」（第１５頁２４〜２６行）
　
（オ）「流動化格子（Ａ）の高さ及び流動床（Ｂ）の上部を温度分布と略図に示した。前記に関するこの温度勾配は第一位置と第二位置の間の範囲としてみることができる。再循環気体流れが反応器を去る未反応流体の温度に実質的にとどいている範囲は、第３位置と第５位置の間の範囲として示される。これは分離した液体が流動床中に導入される範囲中に入り、本発明による方法と一致する。
　この液体は好適にはこの範囲の下部、すなわち第１Ａ図の温度分布の第３位置の丁度上において流動床中に導入される。」（第１７頁９〜１５行）
　
（カ）「本発明の方法においては、触媒又はプレポリマーは、もし所望であれば流動床に直接分離された液体流れと共に導入可能である。この技術は床において触媒又はプレポリマーの改善された分散に導びくことが可能である。」（第１８頁１４〜１６行）
　
（キ）「この液体は、適切に配置された注入手段により、流動床中に導入されることが可能である。−中略−
　この注入手段は、好適には注入手段が流動床中に実質的に垂直に突出するように配置されるが、しかし注入手段が実質上水平な方向に反応器の壁から突出するように配置することも可能である。」（第１９頁７〜２０行）
　
（ク）「この方法における液体の流動床への注入により、液体中に存在するいずれの触媒も、ホットスポット及び結果として起こる凝集を避けることができる各々の注入手段を取り囲む液体の侵入の局部冷却効果によって利益を得ることが可能である。
　他の注入手段からの床中へ液体の侵入と分散が、床を横切って液体の良い分散を達成するのに十分であることを条件にして、このようなどの他の好適な注入手段も使用できる。
　この好適な注入手段は、一つのノズル、又は複数のノズルであり、これらは、液体の注入において気体が補助に使用される気体−誘導噴霧ノズル、又は液体専用のスプレータイプのノズルを含む複数のノズルである。」（第２０頁９行〜１８行）
　
（ケ）「一つかそれ以上の液体／気体噴射の床への動きの方向は、好適には十分な水平方向である。一つかそれ以上の噴出口が、水平方向以外の方向において液体又は液体／気体噴射を射出する場合には、好適には４５°以下、より好適には水平方向に対して２０°以下の角度に向ける。」（第２２頁１０〜１３行）
　
（コ）「噴霧気体の液体の各々のノズルに供給される液体に対する重量比は代表的には５：９５から２５：７５の範囲である。
　第２図に、本発明の方法における使用に適したノズルを示す。」（第２３頁２５〜２７行）
　
（サ）「第３−５図は、本発明の方法を略図的に示す。
　第３図は、反応器本体１５から本質的になる気相流動床反応器を示しており、これは通常底に位置する流動格子１６を有する直立のシリンダーである。この反応器本体は流動床１７と流動床に匹敵して一般的に増加した断面積を有する速度減少領域１８を含む。
　流動床反応器の上部から出る気体反応混合物は、再循環気体流れを構成し、かつ、管１９を経由して大部分の微細粒子の分離用のサイクロンへ渡される。除去した微細粒子は適切には流動床に戻されることが出来る。サイクロンを出る再循環気体流れは、第１熱交換機２１及び圧縮機２２に回る。第２熱交換機２３は圧縮機２２を通過した再循環気体流れの後に圧縮の熱を除去するために存在する。
　この一つの又は複数の熱交換機は、圧縮機２２の上流又は下流のどちらかに配置可能である。
　凝縮物が形成するような温度まで冷却及び圧縮の後、結果として生じた気体−液体混合物は分離器２４に渡され、ここで液体は除去される。
　分離器を出た気体は、管２５を経由して反応器１５の底部に再循環される。この気体は流動格子１６を経由して床に渡され、これにより床が流動状態に保持されることを確実にする。
　分離器２４からの分離液体は管２５を経由して反応器１５に渡される。もし必要であれば、ポンプ２６が好適には管２５’内に位置することも可能である。
　触媒又はプレポリマーは管２７を経由して分離気体流れ中に供給される。
生成したポリマー粒子は好適には管２８を経由して反応器から除去される。」（第２６頁７〜２７行）
　
［５］．対比判断
  引用例の特許請求の範囲には、「２． 流動床反応器中に気体流れを連続的に再循環することにより、（ａ）エチレン、（ｂ）プロピレン、（ｃ）エチレンとプロピレンの混合物、及び（ｄ）ａ、ｂ又はＣと一つ又はそれ以上の他のアルファ−オレフィン類との混合物から選択されるオレフィンモノマーを重合する連続的気体流動床方法において、前記気体流れは、反応性条件下の重合触媒の存在下において前記反応器中の流動床を通過する少なくともいくらがのエチレン、及び／又はプロピレンを含み、前記反応器から回収された前記気体流れの少なくとも一部を液体が凝縮する温度まで冷却し、気体流れからの少なくとも一部の凝縮した液体を分離し、次いで前記液体を、一つ又はそれ以上の液体専用のノズル又は気体導入噴霧ノズルにより直接的に流動床中に導入することを特徴とするオレフィンモノマーの連続的気体流動床重合方法」及び「９．触媒又はプレポリマーが凝縮液体中で流動床中に導入されることを特徴とする、請求項１−８のいずれか１項に記載のオレフィンモノマーの連続的気体流動床重合方法」〔摘示記載（ア）〕が記載されており、発明の詳細な説明には、「本発明の方法においては、触媒又はプレポリマーは、もし所望であれば流動床に直接分離された液体流れと共に導入可能である。この技術は床において触媒又はプレポリマーの改善された分散に導びくことが可能である」〔摘示記載（カ）〕との記載が認められる。
　この請求項１に記載された方法で用いられる「流動床反応器」は、気相中でオレフィンモノマーを重合させる反応器であるから「気相重合反応器」にほかならず、該方法においては、液体専用のノズル又は気体導入噴霧ノズルにより直接的に流動床中に導入される液体とともに触媒を導入し得るものであるから、引用例には、本願発明と一致する「液状触媒を気相重合反応器に供給することを含む、液状触媒を気相重合反応器に送出させるための方法」が記載されているものということができる。
　しかしながら、本願発明の下記の構成について引用例には明示されていない点で、これらの発明の間には一応の相違が認められる。
（あ）「触媒として有効な量」の液状触媒を供給する点、及び
（い）「垂直スプレーノズルを使用」する点
　
　そこで、これらの相違点について以下に検討する。
（あ）の点について
　重合反応器への触媒の導入にあたり、その供給量を「触媒として有効な量」とすることは当然のことであり、引用例に記載された発明においても、気相重合反応器に供給する液状触媒の量は触媒作用が有効に発現される量、即ち「触媒として有効な量」に設定されるべきものであるから、この点は実質的な相違点ではない。　
　
（い）の点について
　引用例には、「この液体は、適切に配置された注入手段により、流動床中に導入されることが可能である。−中略−この注入手段は、好適には注入手段が流動床中に実質的に垂直に突出するように配置されるが、しかし注入手段が実質上水平な方向に反応器の壁から突出するように配置することも可能である」〔摘示記載（キ）〕及び「この好適な注入手段は、一つのノズル、又は複数のノズルであり、これらは、液体の注入において気体が補助に使用される気体−誘導噴霧ノズル、又は液体専用のスプレータイプのノズルを含む複数のノズルである」〔摘示記載（ク）〕と記載されている。
　そうすると、引用例には、流動床中に液体専用のスプレータイプのノズルが垂直に配置されること、即ち、液状触媒を気相重合反応器に垂直スプレーノズルを使用して供給することが記載されているものということができる。
　
  したがって、本願発明は、本願の優先権主張日前に頒布された刊行物１に記載された発明である。
　
  なお、審判請求人は審判請求書において請求項１を次のように補正する案を提示し、補正後の請求項１に係る発明（以下、「補正発明」という。）は特許されるべきものであると主張しているので、この点について以下に検討する。
＜補正案＞
「１．触媒として有効な量の液状触媒を気相重合反応器に垂直スプレーノズルを使用して送出させることよりなる液状触媒の送出方法であって、該垂直スプレーノズルの少なくとも１個の出口孔がノズル内の液体の流れの方向から４５°よりも大きく偏向しており、しかも液状触媒がキャリアーガスによって気相重合反応器に０．５：１〜３．０：１の触媒供給流れ中のガス対液体の重量比でもって送出され、さらに粒子転向用ガスにより触媒を反応器の粒子希薄帯域に流入させるようにした、液状触媒を気相重合反応器に送出させるための方法。」
　
  補正発明は、本願発明において以下の構成を付加したものである。
（ａ）「該垂直スプレーノズルの少なくとも１個の出口孔がノズル内の液体の流れの方向から４５°よりも大きく偏向して」いる点、
（ｂ）「液状触媒がキャリアーガスによって気相重合反応器に０．５：１〜３．０：１の触媒供給流れ中のガス対液体の重量比でもって送出され」る点、及び、
（ｃ）「粒子転向用ガスにより触媒を反応器の粒子希薄帯域に流入させるようにした」点
　しかしながら、引用例には、「一つかそれ以上の液体／気体噴射の床への動きの方向は、好適には十分な水平方向である。一つかそれ以上の噴出口が、水平方向以外の方向において液体又は液体／気体噴射を射出する場合には、好適には４５°以下、より好適には水平方向に対して２０°以下の角度に向ける」〔摘示記載（ケ）〕と記載されており、（ａ）の点は引用例に記載されている。
　また、引用例には、「噴霧気体の液体の各々のノズルに供給される液体に対する重量比は代表的には５：９５から２５：７５の範囲である」〔摘示記載（コ）〕と記載されており、この「５：９５から２５：７５」という範囲は「０．０５：１から０．３３：１」と換算され、補正発明における（ｂ）の「０．５：１〜３．０：１」の範囲とは重複していないが、引用例には「代表的には５：９５から２５：７５」と記載されており、多少の変更を許容し得ることが示唆されている。そして、補正発明が（ｂ）のように数値限定したことにより特段の作用効果を生ずるものとも認められないから、この点は当業者が反応条件を設定すべく適宜実験的になし得たものというほかはない。
　更に、引用例には「分離液体は好適には流動床中に、反応器に供給される再循環気体流れが反応器から回収された再循環気体流れの温度に十分に達した地点で、又はその上部に導入される」〔摘示記載（エ）〕及び「流動化格子（Ａ）の高さ及び流動床（Ｂ）の上部を温度分布と略図に示した。前記に関するこの温度勾配は第一位置と第二位置の間の範囲としてみることができる。再循環気体流れが反応器を去る未反応流体の温度に実質的にとどいている範囲は、第３位置と第５位置の間の範囲として示される。これは分離した液体が流動床中に導入される範囲中に入り、本発明による方法と一致する。この液体は好適にはこの範囲の下部、すなわち第１Ａ図の温度分布の第３位置の丁度上において流動床中に導入される」〔摘示記載（オ）〕と記載されており、触媒を含む（分離）液体が流動床に導入される位置は、重合体粒子が濃密に存在する流動床下部でなく（重合体）粒子が希薄に存在する流動床上部の領域であると解されるから、補正発明の（ｃ）の点は実質的に引用例に記載されているものというべきである。
　
  したがって、仮に、審判請求人が提示する案のように請求項１が補正されたとしても、補正後の請求項１に係る発明は、引用例に記載された発明に基いて当業者が容易に発明することができたものであり、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができない。
　
［６］．むすび
  以上のとおりであるから、本願発明は、特許法第２９条第１項第３号に該当し、特許を受けることができない。
　よって結論のとおり審決する。