【誤訳訂正書】
【提出日】平成22年11月5日(2010.11.5)
【誤訳訂正１】
【訂正対象書類名】特許請求の範囲
【訂正対象項目名】全文
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
１０，０００より大きな芳香族環飽和に対するエチレン飽和比を示す２成分触媒系であって、
前記芳香族環飽和に対するエチレン飽和比が以下の式により決定され、
【数１】
2008508088.tif 000001
（ａ）前記触媒系の容積で５％以上存在し、エチルベンゼン変換に有効であり、１〜１２の束縛指数（Constraint Index）を有する第１モレキュラーシーブおよび有効量の第VIII族金属を含む第１成分であり、
ここで、前記第VIII族金属は前記第１成分の重量に基づいて０．０１〜０．０４重量％の範囲内の量で含まれ、競争的イオン交換により前記第１成分に取り込まれることを特徴とする第１成分、および
（ｂ）キシレン異性化に有効であり、１〜１２の束縛指数（Constraint Index）を有する第２モレキュラーシーブおよび前記第２成分の重量に基づいて０．００７５〜０．０２重量％の範囲内の量の第VIII族金属を含む第２成分を含む、２成分触媒系。
【請求項２】
前記第１成分、または前記第１成分および前記第２成分の両者が非アルミナ結合剤を含むことを特徴とする請求項１に記載の２成分触媒系。
【請求項３】
前記結合剤がシリカであることを特徴とする請求項１または２に記載の２成分触媒系。
【請求項４】
前記第１成分が、前記触媒系の容積で１０％以上存在することを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項に記載の２成分触媒系。
【請求項５】
前記第１成分および前記第２成分に存在する前記第VIII族金属がプラチナであることを特徴とする請求項１〜４のいずれか１項に記載の２成分触媒系。
【請求項６】
前記第１モレキュラーシーブおよび前記第２モレキュラーシーブが、モルデナイト（mordenite）、ベータ（Beta）、ＭＣＭ−２２族モレキュラーシーブ、ＺＳＭ−５、ＺＳＭ−１１、ＺＳＭ−１２、ＺＳＭ−２２、ＺＳＭ−２３、ＺＳＭ−３４、ＺＳＭ−３５、ＺＳＭ−４８、およびＺＳＭ−５７からなる群から選択されることを特徴とする請求項１〜５のいずれか１項に記載の２成分触媒系。
【請求項７】
前記第１成分が、前記第２成分のα値の２倍以上のα値を有することを特徴とする請求項１〜６のいずれか１項に記載の２成分触媒系。
【請求項８】
前記第２成分が３０以上のα値を有することを特徴とする請求項１〜７のいずれか１項に記載の２成分触媒系。
【請求項９】
請求項１〜８のいずれか１項に記載の、１０，０００より大きな芳香族環飽和に対するエチレン飽和比を示し、
前記芳香族環飽和に対するエチレン飽和比が以下の式により決定される２成分触媒系を調製するプロセスであって、
【数１】
2008508088.tif 000002
（i）前記第１モレキュラーシーブを非水素化金属カチオンおよび第VIII族金属カチオンを含有する第１供給水溶液と接触することにより、第VIII族金属を前記第１成分の前記第１モレキュラーシーブ内へ０．０１〜０．０４重量％の範囲の量でイオン交換する工程であって、
前記第１モレキュラーシーブ内に前記第VIII族カチオンをイオン交換するのに有効な条件下で、前記非水素化金属カチオンおよび第VIII族金属カチオンが、５００〜６，０００の範囲のモル比で供給水溶液に存在することを特徴とする工程、および
（ii）前記第２モレキュラーシーブを非水素化金属カチオンおよび第VIII族金属カチオンを含有する第２供給水溶液と接触することにより、第VIII族金属を前記第２成分の前記第２モレキュラーシーブ内へ０．００７５〜０．０２重量％の範囲の量でイオン交換する工程であって、
前記第２モレキュラーシーブ内に前記第VIII族カチオンをイオン交換するのに有効な条件下で、前記非水素化金属カチオンおよび第VIII族金属カチオンが、５００〜６，０００の範囲のモル比で供給水溶液に存在することを特徴とする工程を含むプロセス。
【請求項１０】
前記第VIII族金属が競争的イオン交換により前記第１成分に取り込まれることを特徴とする請求項９に記載のプロセス。
【請求項１１】
前記第１成分を、前記モレキュラーシーブをケイ素化合物と接触させて選択活性化されたモレキュラーシーブを得て、引き続き当該選択活性化されたモレキュラーシーブを焼成することを含む少なくとも１つの操作に付されることにより修飾することを特徴とする請求項９または１０に記載のプロセス。
【請求項１２】
前記第１成分が、３回の選択活性化操作に付されることを特徴とする請求項１１に記載のプロセス。
【請求項１３】
前記第VIII族金属が、前記選択活性化操作の完了後に前記触媒系に取り込まれることを特徴とする請求項１１または１２に記載のプロセス。
【請求項１４】
前記第１および第２供給溶液のｐＨが１０未満に維持されることを特徴とする請求項９〜１３のいずれか１請求項に記載のプロセス。
【請求項１５】
前記第１モレキュラーシーブがシリカを用いて選択活性化され、前記供給溶液のｐＨが７未満に維持されることを特徴とする請求項９〜１３のいずれか１項に記載のプロセス。
【誤訳訂正２】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】０００７
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【０００７】
０１１特許及び０２７特許のプロセスで用いられる希金属含有ゼオライト触媒の１つの製造方法は米国特許再公表３１，９１９号に開示され、ゼオライトの結晶化後であって、最終触媒粒子の形成前でゼオライトの焼成または水蒸気処理のいずれもの前に、ゼオライトを含むカチオン形状の希金属を取り込むことを含む。希金属がプラチナの場合、９１９特許の実施例により相対的に低いキシレン損失で改善されたエチルベンゼン変換が得られることが証明される。
【誤訳訂正３】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００２７
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００２７】
供給溶液用の第VIII族金属カチオンの具体例には、塩化プラチナ酸、塩化プラチナ、および硝酸テトラアミンプラチナ（II）および塩化ペンタアミンクロロイリジウム（III）のようなテトラアミンプラチナおよびテトラアミンパラジウム錯体が含まれる。供給溶液用の非水素化金属カチオンの好適な具体例には、アンモニウムのハロゲン化物または硝酸塩が含まれる。金属の取り込み後、前記触媒は通常、水で洗浄され、乾燥および焼成される。
【誤訳訂正４】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００３２
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００３２】
本発明のプロセスの実施において、第１および第２触媒成分のいずれか又は両方と、本プロセスの温度および他の条件に耐えられる他の物質を一緒に調製してもよい。そのような基材物質には、粘土、シリカ、および／または金属酸化物のような無機酸化物物質が含まれる。前記金属酸化物は、天然由来でも、ゼラチン状析出物でも、シリカおよび金属酸化物の混合物を含むゲルの形態でもよい。モレキュラーシーブと混成できる天然由来の粘土には、モンモリロナイト（montmorillonite）およびカオリン（kaolin）族のものが含まれる。これらの族には、主な無機構成がハロイサイト（halloysite）、カオリナイト（kaolinite）、ディッカイト（dickite）、ナクライト（nacrite）およびアナウクサイト（anauxite）であるディクシー（Dixie）、マクナミー（McNamee）、ジョージアおよびフロリダ粘土またはその他として広く知られているスベントナイト（subbentonite）およびカオリンが含まれる。そのような粘土は、元々採掘された状態で、または初めに焼成、酸処理または化学修飾された状態で用いることができる。
【誤訳訂正５】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００３９
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００３９】
好ましくは、第１成分は水蒸気処理されていない。水蒸気処理が第１成分のα値を上述の値に低下させるために用いられる場合、この水蒸気処理は典型的には、約１００℃〜約６００℃、例えば約１７５℃〜約３２５℃の温度で、約１％〜約１００％の蒸気、例えば約５０％〜約１００％の蒸気を含む雰囲気において、約６９Ｐａ−ａ〜約３４５ｋＰａ−ａ（０．０１ｐｓｉａ〜約５０ｐｓｉａ）の圧力で、約０．１〜約２４時間、例えば約３〜約６時間の間、第１成分を加熱することにより行われる。
【誤訳訂正６】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００４０
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００４０】
前記第１成分がシリカで選択活性化される場合、これは前記触媒を液体担体において有機ケイ素化合物を用いて１又は複数の処理を施すことにより簡便に行われる。さらに、各処理に続いて、処理された物質が酸素含有雰囲気、例えば空気中において焼成される。このような多工程の選択活性化の操作は米国特許５，４７６，８２３号に記述され、本文献の全ての内容は参照により本発明に取り込まれる。好ましくは、第１成分には、２〜４工程のシリカ選択活性化処理が施される。シリカ選択活性化される触媒が結合剤を含む場合、シリカのような非酸性の結合剤を用いることが好ましい。
【誤訳訂正７】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００４５
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００４５】
有機ケイ素化合物の各含浸に続いて、前記触媒は２００℃を超えるが、モレキュラーシーブの結晶が悪影響を受ける温度未満で、約０．２℃／分〜５℃／分の速度で焼成される。この焼成温度は一般に６００℃未満であり、好ましくはおよそ３５０〜５５０℃の範囲内である。焼成温度における焼成の時間は１〜２４時間、例えば２〜６時間であり得る。好ましくは、前記触媒は３回の選択活性化操作に付される。
【誤訳訂正８】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００４８
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００４８】
好ましくは、前記第２モレキュラーシーブは、このモレキュラーシーブを用いて第VIII族金属の取り込みの前に、所望のα値を達成するために水蒸気処理が施される。
【誤訳訂正９】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００５５
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００５５】
比較例１
芳香環族飽和に対するエチレン飽和の評価を２成分触媒系を用いて実施した。この２成分触媒系は４０重量％の上段床成分および６０重量％の下段床成分を含んだ。プラチナを初期湿性含浸（incipient wetness impregnation）により上段床成分に取り込み、プラチナを混合（mulling）しながら下段床成分に取り込んだ。
【誤訳訂正１０】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００５６
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００５６】
前記２成分触媒系の上段床成分は中結晶サイズを有するＺＳＭ−５より形成した。前記ＺＳＭ−５は、６５重量％のＺＳＭ−５および３５重量％のシリカ結合剤の重量比でシリカ結合剤と混成した。このシリカ結合ＺＳＭ−５を従来法により１／１６”直径円筒形粒子に押出し、次にデカン中７．８重量％ジメチルフェニルメチルポリシロキサンを用いた４連続含浸処理を含む多段階シリカ選択活性化操作を施した。各含浸の後に溶媒は取替え、前記触媒は窒素中で焼成し、次に空気中で５３８℃に加熱した。次に、硝酸テトラアミンプラチナ（II）を用いた初期湿性含浸、続いて乾燥および空気焼成により前記選択活性化された触媒にプラチナを取り込んだ。次に前記触媒をα値１５８まで水蒸気処理した。得られた触媒は０．１重量％のプナチナを含有した。
【誤訳訂正１１】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００５７
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００５７】
前記下段床成分は小結晶サイズを有するＺＳＭ−５より形成した。前記ＺＳＭ−５は、５０重量％のＺＳＭ−５および５０重量％のアルミナ結合剤の重量比でアルミナ結合剤と混成した。このアルミナ結合ＺＳＭ−５を従来法により０．１６ｃｍ（１／１６”）直径円筒形粒子に押出した。すなわち、塩化テトラアミンプラチナの形態で０．１重量％のプラチナを用いＺＳＭ−５およびアルミナ結合剤物質を混合しながら添加し、押出した。前記混合は米国特許Ｒｅ．３１，９１９号に記述された技術を用いて実施した。次に押出物は乾燥および空気中で焼成を行った。次に前記触媒はα値１８まで水蒸気処理した。前記下段床成分は０．１重量％のプラチナを含有した。
【誤訳訂正１２】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００６１
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００６１】
比較例２
芳香族環飽和に対するエチレン飽和の評価を２成分触媒系を用いて実施した。この２成分触媒系は３０重量％の上段床成分および７０重量％の下段床成分を含んだ。プラチナをイオン交換により上段床成分に取り込み、プラチナをイオン交換により下段床成分に取り込んだ。
【誤訳訂正１３】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００６２
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００６２】
前記上段床成分は、前記触媒成分が３工程の選択活性化操作に付され、５００のα値を有し、前記プラチナがイオン交換により前記選択活性化された触媒に取り込まれることを除き、比較例１の上段床と同様に調製された。前記イオン交換は５００ｍＬの水に硝酸テトラアミンプラチナ（II）（０．０３０ｇのプラチナ）を溶解し、次にこの溶液を８０℃（１７６°Ｆ）まで加熱して行った。次に、１００ｇの前記シリコン選択活性化触媒をこの溶液に浸した。前記溶液は８時間循環した。前記触媒を溶液から取り出し、蒸留水で洗浄、１２１℃（２５０°Ｆ）で乾燥、３５４℃（６６０°Ｆ）で１時間空気中で焼成した。前記上段床成分は０．０３重量％のプラチナを含有し、５００のα値を有した。
【誤訳訂正１４】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００６３
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００６３】
前記下段床成分は、既にα値１０８に水蒸気処理された８０重量％ＺＳＭ−５および２０重量％シリカ結合剤を含む押出物を形成することにより調製された。次に、硝酸テトラアミンプラチナ（II）（０．０２ｇのプラチナ）を６００ｍＬの蒸留水に溶解し、この溶液のｐＨを１０重量％水酸化アンモニウムを含む溶液を用いてｐＨ８〜９に調整した。前記プラチナ含有溶液を３時間前記触媒上に循環させた。前記溶液のｐＨは、１０重量％水酸化アンモニウムを含む溶液を用いて取り込みの間ｐＨ８〜９に維持した。前記触媒を溶液から取り出し、蒸留水で洗浄、１２１℃（２５０°Ｆ）で乾燥、３４９℃（６６０°Ｆ）で３時間空気中で焼成した。前記下段床成分は０．０１重量％のプラチナを含有し、１０８のα値を有した。
【誤訳訂正１５】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００６７
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００６７】
実施例１
芳香族環飽和に対するエチレン飽和の評価を２成分触媒系について実施した。この２成分触媒系は３０重量％の上段床（第１）成分および７０重量％の下段床（第２）成分を含んだ。プラチナを競争的イオン交換により上段床成分および下段床成分に取り込んだ。
【誤訳訂正１６】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００６８
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００６８】
前記上段床成分は、前記プラチナが競争的イオン交換により前記選択活性化された触媒に取り込まれることを除き、比較例２の上段床と同様に調製された。前記触媒に取り込まれたプラチナ量は０．０３重量％であった。前記競争的イオン交換は、初めに２５０ｇの上段床成分を３００ｍＬカラムに充填することにより実施した。前記触媒はカラムを通して湿った空気を通過させることにより湿気をもたせた。次に、０．０５Ｎ硝酸アンモニウムを含む溶液をカラムを通して循環し、前記溶液のｐＨを１０重量％水酸化アンモニウムを含む溶液を用いてｐＨ６．５〜７．０に調整した。硝酸テトラアミンプラチナ（II）（２５０ｍＬの蒸留水に０．０７５ｇのプラチナが溶解された）溶液を４時間をかけて硝酸アンモニウムタンクに加えた。プラチナ交換溶液におけるプラチナに対する硝酸アンモニウムのモル比は９７６であった。前記プラチナ交換溶液は約４８時間にわたり触媒床を通して循環した。この間、ｐＨは１０重量％水酸化アンモニウムを含む溶液を用いて継続的にｐＨ６．５〜７．０に維持された。前記触媒は蒸留水で洗浄、１２１℃（２５０°Ｆ）で乾燥、３４９℃（６６０°Ｆ）で３時間空気中で焼成した。前記上段床成分は０．０３重量％のプラチナを含有した。
【誤訳訂正１７】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００６９
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００６９】
前記下段床成分は、前記プラチナが競争的イオン交換により前記触媒に取り込まれたことを除き、比較例２の下段床と同様に調製された。取り込まれたプラチナ量は０．０１重量％であった。前記競争的イオン交換は、初めに１，２９８ｇの下段床成分を１Ｌカラムに充填することにより実施した。その後、前記成分はカラムを通して湿った空気を通過させることにより湿気をもたせた。次に、０．０５Ｎ硝酸アンモニウム溶液３，８９４ｇをカラムを通して循環し、前記溶液のｐＨを１０重量％水酸化アンモニウムを含む溶液を用いてｐＨ８〜９に調整した。硝酸テトラアミンプラチナ（II）（２５０ｍＬの蒸留水に０．１３ｇのプラチナが溶解された）溶液を４時間をかけて硝酸アンモニウムタンクに加えた。プラチナに対する硝酸アンモニウムのモル比は２，９２１であった。前記プラチナ交換溶液は約１２時間にわたり前記成分上を循環した。この間、前記ｐＨは１０重量％水酸化アンモニウムを含む溶液を用いて継続的に維持された。前記成分は蒸留水で洗浄、１２１℃（２５０°Ｆ）で乾燥、３４９℃（６６０°Ｆ）で３時間空気中で焼成した。前記下段床成分は０．０１重量％のプラチナを含有した。
【誤訳訂正１８】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００７４
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００７４】
実施例２
触媒系Ａおよび触媒系Ｂをエチルベンゼン変換および芳香族環損失について評価した。
【誤訳訂正１９】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００７５
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００７５】
触媒系Ａは、それが５０重量％の上段床および５０重量％の下段床を含むことを除き、比較例１の触媒系と同様である。触媒系Ａは１０ｈ-1ＷＨＳＶ、１：１のＨ2：ＨＣ、１，６５３ｋＰａ−ａ（２２５ｐｓｉｇ）の全体圧力、および３８１℃（７２１°Ｆ）〜４３６℃（８１７°Ｆ）の温度範囲の条件下で運転された。本試験で用いた原料は、１０．３重量％エチルベンゼン、１．２重量％パラ−キシレン、６１．８重量％メタ−キシレン、２６．７重量％オルト−キシレンからなるＣ8芳香族原料である。
【誤訳訂正２０】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００７６
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００７６】
触媒系Ｂの上段および下段床は、それが２５重量％の上段床および７５重量％の下段床を含むことを除き、実施例１と同様である。触媒系Ｂは１０ｈ-1ＷＨＳＶ、１：１のＨ2：ＨＣ、１，６５３ｋＰａ−ａ（２２５ｐｓｉｇ）の全体圧力、および３４１℃（６４６°Ｆ）〜３７１℃（６９９°Ｆ）の温度範囲の条件下で運転された。本試験の実施前に、触媒系Ｂは、２日間４０４℃（７６０°Ｆ）、１０ｈ-1ＷＨＳＶ、１：１のＨ2：ＨＣ、および１，６５３ｋＰａ−ａ（２２５ｐｓｉｇ）の全体圧力で脱エッジング（de-edged）を行った。本試験で用いた原料は、０．３重量％非芳香族、０．４重量％トルエン、１２．９重量％エチルベンゼン、１．２重量％パラ−キシレン、６６．５重量％メタ−キシレン、１８．４重量％オルト−キシレン、０．３重量％の炭素数９以上の芳香族からなるＣ8芳香族原料である。
【誤訳訂正２１】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００７９
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００７９】
【図１】実施例２の触媒系について、芳香環損失［モル％］に対してプロットされたエチルベンゼン変換［モル％］のグラフを示す図である。