(57)【要約】本開示は、新規な脂質及びそれを含む組成物を特徴とする。ナノ粒子組成物は、新規な脂質、並びにリン脂質、構造脂質、及びＰＥＧ脂質などのさらなる脂質を含む。ＲＮＡなどの治療薬及び／または予防薬をさらに含むナノ粒子組成物が、例えば、ポリペプチド、タンパク質、または遺伝子発現を調節するための、哺乳動物細胞または器官への治療薬及び／または予防薬の送達に有用である。【選択図】図１
2022501360.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
式（Ｉ）の化合物：
【化１】
2022501360.tif 000714
またはそのＮオキシド、またはその塩もしくは異性体であり、
式中：
Ｒ１は、Ｃ５−３０アルキル、Ｃ５−２０アルケニル、−Ｒ＊ＹＲ”、−ＹＲ”、及び−Ｒ”Ｍ’Ｒ’からなる群から選択され；
Ｒ２及びＲ３は独立して、Ｈ、Ｃ１−１４アルキル、Ｃ２−１４アルケニル、−Ｒ＊ＹＲ”、−ＹＲ”、及び−Ｒ＊ＯＲ”からなる群から選択され、またはＲ２及びＲ３は、それらが結合される原子と一緒に、複素環または炭素環を形成し；
Ｒ４は、−（ＣＨ２）ｎＱ、−（ＣＨ２）ｎＣＨＱＲ、−（ＣＨ２）ｏＣ（Ｒ１２）２（ＣＨ２）ｎ−ｏＱ、−ＣＨＱＲ、−ＣＱ（Ｒ）２、及び−Ｃ（Ｏ）ＮＱＲからなる群から選択され、ここで、Ｑは、−（ＣＨ２）ｎＮ（Ｒ）２であり、各ｏは独立して、１、２、３、及び４から選択され、並びに各ｎは独立して、１、２、３、４、及び５から選択され；
各Ｒ５は独立して、ＯＨ、Ｃ１−３アルキル、Ｃ２−３アルケニル、及びＨからなる群から選択され；
各Ｒ６は独立して、ＯＨ、Ｃ１−３アルキル、Ｃ２−３アルケニル、及びＨからなる群から選択され；
Ｍ及びＭ’は独立して、−Ｃ（Ｏ）Ｏ−、−ＯＣ（Ｏ）−、−ＯＣ（Ｏ）−Ｍ”−Ｃ（Ｏ）Ｏ−、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ’）−、−Ｎ（Ｒ’）Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｓ）−、−Ｃ（Ｓ）Ｓ−、−ＳＣ（Ｓ）−、−ＣＨ（ＯＨ）−、−Ｐ（Ｏ）（ＯＲ’）Ｏ−、−Ｓ（Ｏ）２−、−Ｓ−Ｓ−、アリール基、及びヘテロアリール基から選択され、ここで、Ｍ”は、結合、Ｃ１−１３アルキルまたはＣ２−１３アルケニルであり；
Ｒ７は、Ｃ１−３アルキル、Ｃ２−３アルケニル、及びＨからなる群から選択され；
Ｒ１２は、Ｈ、ＯＨ、Ｃ１−３アルキル、及びＣ２−３アルケニルからなる群から選択され；
各Ｒは独立して、Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−３アルキル−アリール、Ｃ２−３アルケニル、及びＨからなる群から選択され；
各Ｒ’は独立して、Ｃ１−１８アルキル、Ｃ２−１８アルケニル、−Ｒ＊ＹＲ”、−ＹＲ”，（ＣＨ２）ｑＯＲ＊、及びＨからなる群から選択され、
及び各ｑは独立して、１、２、及び３から選択され；
各Ｒ”は独立して、Ｃ３−１５アルキル及びＣ３−１５アルケニルからなる群から選択され；
各Ｒ＊は独立して、Ｃ１−１２アルキル及びＣ２−１２アルケニルからなる群から選択され；
各Ｙは独立して、Ｃ３−６炭素環であり；
各Ｘは独立して、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、及びＩからなる群から選択され；並びに
ｍは、５、６、７、８、９、１０、１１、１２、及び１３から選択される、前記化合物、またはそのＮオキシド、またはその塩もしくは異性体。
【請求項２】
式（Ｉ）の化合物：
【化２】
2022501360.tif 000715
またはそのＮオキシド、またはその塩もしくは異性体であり、
式中：
Ｒ１は、Ｃ５−３０アルキル、Ｃ５−２０アルケニル、−Ｒ＊ＹＲ”、−ＹＲ”、及び−Ｒ”Ｍ’Ｒ’からなる群から選択され；
Ｒ２及びＲ３は独立して、Ｈ、Ｃ１−１４アルキル、Ｃ２−１４アルケニル、−Ｒ＊ＹＲ”、−ＹＲ”、及び−Ｒ＊ＯＲ”からなる群から選択され、またはＲ２及びＲ３は、それらが結合される原子と一緒に、複素環または炭素環を形成し；
Ｒ４は、−（ＣＨ２）ｎＱ、−（ＣＨ２）ｎＣＨＱＲ、−（ＣＨ２）ｏＣ（Ｒ１２）２（ＣＨ２）ｎ−ｏＱ、−ＣＨＱＲ、−ＣＱ（Ｒ）２、及び−Ｃ（Ｏ）ＮＱＲからなる群から選択され、ここで、Ｑは、−（ＣＨ２）ｎＮ（Ｒ）２であり、各ｏは独立して、１、２、３、及び４から選択され、並びに各ｎは独立して、１、２、３、４、及び５から選択され；
Ｒｘは、Ｃ１−６アルキル、Ｃ２−６アルケニル、−（ＣＨ２）ｒＯＨ、及び−（ＣＨ２）ｒＮＲ２からなる群から選択され、
式中、ｒは、１、２、３、４、５、及び６から選択され；
各Ｒ５は独立して、ＯＨ、Ｃ１−３アルキル、Ｃ２−３アルケニル、及びＨからなる群から選択され；
各Ｒ６は独立して、ＯＨ、Ｃ１−３アルキル、Ｃ２−３アルケニル、及びＨからなる群から選択され；
Ｍ及びＭ’は独立して、−Ｃ（Ｏ）Ｏ−、−ＯＣ（Ｏ）−、−ＯＣ（Ｏ）−Ｍ”−Ｃ（Ｏ）Ｏ−、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ’）−、−Ｎ（Ｒ’）Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｓ）−、−Ｃ（Ｓ）Ｓ−、−ＳＣ（Ｓ）−、−ＣＨ（ＯＨ）−、−Ｐ（Ｏ）（ＯＲ’）Ｏ−、−Ｓ（Ｏ）２−、−Ｓ−Ｓ−、アリール基、及びヘテロアリール基から選択され、ここで、Ｍ”は、結合、Ｃ１−１３アルキルまたはＣ２−１３アルケニルであり；
Ｒ７は、Ｃ１−３アルキル、Ｃ２−３アルケニル、及びＨからなる群から選択され；
Ｒ８は、Ｃ３−６炭素環及び複素環からなる群から選択され；
Ｒ９は、Ｈ、ＣＮ、ＮＯ２、Ｃ１−６アルキル、−ＯＲ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、Ｃ２−６アルケニル、Ｃ３−６炭素環及び複素環からなる群から選択され；
Ｒ１２は、Ｈ、ＯＨ、Ｃ１−３アルキル、及びＣ２−３アルケニルからなる群から選択され；
各Ｒは独立して、Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−３アルキル−アリール、Ｃ２−３アルケニル、（ＣＨ２）ｑＯＲ＊、及びＨからなる群から選択され、
及び各ｑは独立して、１、２、及び３から選択され；
各Ｒ’は独立して、Ｃ１−１８アルキル、Ｃ２−１８アルケニル、−Ｒ＊ＹＲ”、−ＹＲ”、及びＨからなる群から選択され；
各Ｒ”は独立して、Ｃ３−１５アルキル及びＣ３−１５アルケニルからなる群から選択され；
各Ｒ＊は独立して、Ｃ１−１２アルキル及びＣ２−１２アルケニルからなる群から選択され；
各Ｙは独立して、Ｃ３−６炭素環であり；
各Ｘは独立して、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、及びＩからなる群から選択され；並びに
ｍは、５、６、７、８、９、１０、１１、１２、及び１３から選択される、前記化合物、またはそのＮオキシド、またはその塩もしくは異性体。
【請求項３】
Ｒ４が、Ｃ（Ｏ）ＮＱＲである、請求項１または２に記載の化合物。
【請求項４】
式（ＶＩ）の化合物：
【化３】
2022501360.tif 000716
またはそのＮオキシド、またはその塩もしくは異性体であり、
式中：
Ｒ１は、Ｃ５−３０アルキル、Ｃ５−２０アルケニル、−Ｒ＊ＹＲ”、−ＹＲ”、及び−Ｒ”Ｍ’Ｒ’からなる群から選択され；
Ｒ２及びＲ３は独立して、Ｈ、Ｃ１−１４アルキル、Ｃ２−１４アルケニル、−Ｒ＊ＹＲ”、−ＹＲ”、及び−Ｒ＊ＯＲ”からなる群から選択され、またはＲ２及びＲ３は、それらが結合される原子と一緒に、複素環または炭素環を形成し；
各Ｒ５は独立して、ＯＨ、Ｃ１−３アルキル、Ｃ２−３アルケニル、及びＨからなる群から選択され；
各Ｒ６は独立して、ＯＨ、Ｃ１−３アルキル、Ｃ２−３アルケニル、及びＨからなる群から選択され；
Ｍ及びＭ’は独立して、−Ｃ（Ｏ）Ｏ−、−ＯＣ（Ｏ）−、−ＯＣ（Ｏ）−Ｍ”−Ｃ（Ｏ）Ｏ−、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ’）−、−Ｎ（Ｒ’）Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｓ）−、−Ｃ（Ｓ）Ｓ−、−ＳＣ（Ｓ）−、−ＣＨ（ＯＨ）−、−Ｐ（Ｏ）（ＯＲ’）Ｏ−、−Ｓ（Ｏ）２−、−Ｓ−Ｓ−、アリール基、及びヘテロアリール基から選択され、ここで、Ｍ”は、結合、Ｃ１−１３アルキルまたはＣ２−１３アルケニルであり；
Ｒ７は、Ｃ１−３アルキル、Ｃ２−３アルケニル、及びＨからなる群から選択され；
各Ｒは独立して、Ｈ、Ｃ１−３アルキル、及びＣ２−３アルケニルからなる群から選択され；
ＲＮは、Ｈ、またはＣ１−３アルキルであり；
各Ｒ’は独立して、Ｃ１−１８アルキル、Ｃ２−１８アルケニル、−Ｒ＊ＹＲ”、−ＹＲ”、及びＨからなる群から選択され；
各Ｒ”は独立して、Ｃ３−１５アルキル及びＣ３−１５アルケニルからなる群から選択され；
各Ｒ＊は独立して、Ｃ１−１２アルキル及びＣ２−１２アルケニルからなる群から選択され；
各Ｙは独立して、Ｃ３−６炭素環であり；
各Ｘは独立して、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、及びＩからなる群から選択され；
Ｘａ及びＸｂは各々独立して、ＯまたはＳ；
Ｒ１０は、Ｈ、ハロ、−ＯＨ、Ｒ、−Ｎ（Ｒ）２、−ＣＮ、−Ｎ３、−Ｃ（Ｏ）ＯＨ、−Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＲ、−ＳＲ、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）ＯＲ、−Ｓ（Ｏ）２ＯＲ、−ＮＯ２、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−ＮＨ（ＣＨ２）ｔ１Ｎ（Ｒ）２、−ＮＨ（ＣＨ２）ｐ１Ｏ（ＣＨ２）ｑ１Ｎ（Ｒ）２、−ＮＨ（ＣＨ２）ｓ１ＯＲ、−Ｎ（（ＣＨ２）ｓＯＲ）２、−Ｎ（Ｒ）−炭素環、−Ｎ（Ｒ）−複素環、−Ｎ（Ｒ）−アリール、−Ｎ（Ｒ）−ヘテロアリール、−Ｎ（Ｒ）（ＣＨ２）ｔ１−炭素環、−Ｎ（Ｒ）（ＣＨ２）ｔ１−複素環、−Ｎ（Ｒ）（ＣＨ２）ｔ１−アリール、−Ｎ（Ｒ）（ＣＨ２）ｔ１−ヘテロアリール、炭素環、複素環、アリール及びヘテロアリールからなる群から選択され；
ｍは、５、６、７、８、９、１０、１１、１２、及び１３から選択され；
ｎは、１、２、３、４、５、６、７、８、９、及び１０から選択され；
ｒは、０または１であり；
ｔ１は、１、２、３、４、及び５から選択され；
ｐ１は、１、２、３、４、及び５から選択され；
ｑ１は、１、２、３、４、及び５から選択され；並びに
ｓ１は、１、２、３、４、及び５から選択される、前記化合物、またはそのＮオキシド、またはその塩もしくは異性体。
【請求項５】
前記化合物が、式（ＶＩ−ａ）：
【化４】
2022501360.tif 000717
またはそのＮオキシド、またはその塩もしくは異性体であり、
式中：
Ｒ１ａ及びＲ１ｂが独立して、Ｃ１−１４アルキル及びＣ２−１４アルケニルからなる群から選択され；並びに
Ｒ２及びＲ３が独立して、Ｃ１−１４アルキル、Ｃ２−１４アルケニル、−Ｒ＊ＹＲ”、−ＹＲ”、及び−Ｒ＊ＯＲ”からなる群から選択され、またはＲ２及びＲ３は、それらが結合される原子と一緒に、複素環または炭素環を形成する、請求項４に記載の化合物。
【請求項６】
前記化合物が、式（ＶＩＩ）：
【化５】
2022501360.tif 000718
またはそのＮオキシド、またはその塩もしくは異性体であり、
式中：
ｌが、１、２、３、４、及び５から選択され；
Ｍ１が、結合またはＭ’であり；並びに
Ｒ２及びＲ３が独立して、Ｈ、Ｃ１−１４アルキル、及びＣ２−１４アルケニルからなる群から選択される、先行請求項のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項７】
前記化合物が、式（ＶＩＩＩ）：
【化６】
2022501360.tif 000719
またはそのＮオキシド、またはその塩もしくは異性体であり、
式中：
ｌが、１、２、３、４、及び５から選択され；
Ｍ１が、結合またはＭ’であり；並びに
Ｒａ’及びＲｂ’が独立して、Ｃ１−１４アルキル及びＣ２−１４アルケニルからなる群から選択され；並びに
Ｒ２及びＲ３が独立して、Ｃ１−１４アルキル、及びＣ２−１４アルケニルからなる群から選択される、先行請求項のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項８】
Ｍ及びＭ’の一方が、−Ｓ−Ｓ−であり、及び他方が、−Ｃ（Ｏ）Ｏ−または−ＯＣ（Ｏ）−である、先行請求項のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項９】
Ｍが、−Ｃ（Ｏ）Ｏ−または−ＯＣ（Ｏ）−である、先行請求項のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項１０】
Ｍが、−ＯＣ（Ｏ）−Ｍ”−Ｃ（Ｏ）Ｏ−であり、ここで、Ｍ”が、Ｃ１−６アルキルまたはＣ２−６アルケニルである、先行請求項のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項１１】
Ｒ１は、−Ｒ＊ＹＲ”、−ＹＲ”、及び−Ｒ”Ｍ’Ｒ’からなる群から選択される、先行請求項のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項１２】
Ｒ’は、Ｃ４アルキル、Ｃ４アルケニル、Ｃ５アルキル、Ｃ５アルケニル、Ｃ６アルキル、Ｃ６アルケニル、Ｃ７アルキル、Ｃ７アルケニル、Ｃ９アルキル、Ｃ９アルケニル、Ｃ１１アルキル、Ｃ１１アルケニル、Ｃ１７アルキル、Ｃ１７アルケニル、Ｃ１８アルキル、及びＣ１８アルケニルから選択され、これらの各々が、直鎖または分枝鎖のいずれかである、先行請求項のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項１３】
Ｒ２及びＲ３が、同じである、先行請求項のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項１４】
Ｒ２及びＲ３が、Ｃ８アルキルである、先行請求項のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項１５】
前記化合物が、式（ＶＩＩａ）：
【化７】
2022501360.tif 000720
またはそのＮオキシド、またはその塩もしくは異性体である、先行請求項のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項１６】
前記化合物が、式（ＶＩＩＩａ）：
【化８】
2022501360.tif 000721
またはそのＮオキシド、またはその塩もしくは異性体であって、式中、Ｒｂ’が、Ｈ、メチル、またはエチルである、先行請求項のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項１７】
前記化合物が、式（ＶＩＩＩｂ）：
【化９】
2022501360.tif 000722
またはそのＮオキシド、またはその塩もしくは異性体であって、式中、Ｒｂ’が、Ｈ、メチル、またはエチルである、先行請求項のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項１８】
前記化合物が、式（ＶＩＩＩｃ）または（ＶＩＩＩｄ）：
【化１０】
2022501360.tif 000723
またはそのＮオキシド、またはその塩もしくは異性体であって、式中、Ｒｂ’が、Ｈ、メチル、またはエチルである、先行請求項のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項１９】
ｒが、１である、先行請求項のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項２０】
ｎが、２または４である、先行請求項のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項２１】
ＲＮが、Ｈである、先行請求項のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項２２】
Ｘａが、Ｏである、先行請求項のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項２３】
Ｘａが、Ｓである、先行請求項のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項２４】
Ｘｂが、Ｏである、先行請求項のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項２５】
Ｘｂが、Ｓである、先行請求項のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項２６】
Ｒ１０が、Ｎ（Ｒ）２、−ＮＨ（ＣＨ２）ｔ１Ｎ（Ｒ）２、−ＮＨ（ＣＨ２）ｐ１Ｏ（ＣＨ２）ｑ１Ｎ（Ｒ）２、−ＮＨ（ＣＨ２）ｓ１ＯＲ、−Ｎ（（ＣＨ２）ｓ１ＯＲ）２、及び複素環からなる群から選択される、先行請求項のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項２７】
Ｒ１０が、−ＮＨ（ＣＨ２）ｔ１Ｎ（Ｒ）２、−ＮＨ（ＣＨ２）ｐ１Ｏ（ＣＨ２）ｑ１Ｎ（Ｒ）２、−ＮＨ（ＣＨ２）ｓ１ＯＲ、−Ｎ（（ＣＨ２）ｓ１ＯＲ）２、及び複素環からなる群から選択される、先行請求項のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項２８】
Ｒ１０が、−Ｎ（Ｒ）−炭素環、−Ｎ（Ｒ）−複素環、−Ｎ（Ｒ）−アリール、及び−Ｎ（Ｒ）−ヘテロアリールからなる群から選択される、先行請求項のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項２９】
Ｒ１０が、−Ｎ（Ｒ）（ＣＨ２）ｔ１−炭素環、−Ｎ（Ｒ）（ＣＨ２）ｔ１−複素環、−Ｎ（Ｒ）（ＣＨ２）ｔ１−アリール、及び−Ｎ（Ｒ）（ＣＨ２）ｔ１−ヘテロアリールからなる群から選択される、先行請求項のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項３０】
ｔ１が、２、３、または４である、先行請求項のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項３１】
ｐ１が、２である、先行請求項のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項３２】
ｑ１が、２である、先行請求項のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項３３】
ｓ１が、２である、先行請求項のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項３４】
Ｒ１０が、モルホリニル、メチルピペラジニル、−ＮＨ−テトラヒドロピラニル、または−ＮＨ−オキセタニルである、先行請求項のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項３５】
化合物３４０〜４００から選択される、先行請求項のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項３６】
先行請求項のいずれか１項に記載の化合物を含む脂質成分を含む、ナノ粒子組成物。
【請求項３７】
前記脂質成分が、リン脂質をさらに含む、先行請求項のいずれか１項に記載のナノ粒子組成物。
【請求項３８】
前記リン脂質が、１，２−ジリノレオイル−ｓｎ−グリセロ−３−ホスホコリン（ＤＬＰＣ）、１，２−ジミリストイル−ｓｎ−グリセロ−ホスホコリン（ＤＭＰＣ）、１，２−ジオレオイル−ｓｎ−グリセロ−３−ホスホコリン（ＤＯＰＣ）、１，２−ジパルミトイル−ｓｎ−グリセロ−３−ホスホコリン（ＤＰＰＣ）、１，２−ジステアロイル−ｓｎ−グリセロ−３−ホスホコリン（ＤＳＰＣ）、１，２−ジウンデカノイル−ｓｎ−グリセロ−ホスホコリン（ＤＵＰＣ）、１−パルミトイル−２−オレオイル−ｓｎ−グリセロ−３−ホスホコリン（ＰＯＰＣ）、１，２−ジ−Ｏ−オクタデセニル−ｓｎ−グリセロ−３−ホスホコリン（１８：０  ジエーテルＰＣ）、１−オレオイル−２−コレステリルヘミスクシノイル−ｓｎ−グリセロ−３−ホスホコリン（ＯＣｈｅｍｓＰＣ）、１−ヘキサデシル−ｓｎ−グリセロ−３−ホスホコリン（Ｃ１６  Ｌｙｓｏ  ＰＣ）、１，２−ジリノレノイル−ｓｎ−グリセロ−３−ホスホコリン、１，２−ジアラキドノイル−ｓｎ−グリセロ−３−ホスホコリン、１，２−ジドコサヘキサエノイル−ｓｎ−グリセロ−３−ホスホコリン，１，２−ジオレオイル−ｓｎ−グリセロ−３−ホスホエタノールアミン（ＤＯＰＥ）、１，２−ジフィタノイル−ｓｎ−グリセロ−３−ホスホエタノールアミン（ＭＥ  １６．０  ＰＥ）、１，２−ジステアロイル−ｓｎ−グリセロ−３−ホスホエタノールアミン、１，２−ジリノレオイル−ｓｎ−グリセロ−３−ホスホエタノールアミン、１，２−ジリノレノイル−ｓｎ−グリセロ−３−ホスホエタノールアミン、１，２−ジアラキドノイル−ｓｎ−グリセロ−３−ホスホエタノールアミン、１，２−ジドコサヘキサエノイル−ｓｎ−グリセロ−３−ホスホエタノールアミン、１，２−ジオレオイル−ｓｎ−グリセロ−３−ホスホ−ｒａｃ−（１−グリセロール）ナトリウム塩（ＤＯＰＧ）、ジパルミトイルホスファチジルグリセロール（ＤＰＰＧ）、パルミトイルオレオイルホスファチジルエタノールアミン（ＰＯＰＥ）、ジステアロイル−ホスファチジル−エタノールアミン（ＤＳＰＥ）、ジパルミトイルホスファチジルエタノールアミン（ＤＰＰＥ）、ジミリストイルホスホエタノールアミン（ＤＭＰＥ）、１−ステアロイル−２−オレオイル−ホスファチジルエタノールアミン（ＳＯＰＥ）、１−ステアロイル−２−オレオイル−ホスファチジルコリン（ＳＯＰＣ）、スフィンゴミエリン、ホスファチジルコリン、ホスファチジルエタノールアミン、ホスファチジルセリン、ホスファチジルイノシトール、ホスファチジン酸、パルミトイルオレオイルホスファチジルコリン、リゾホスファチジルコリン、リゾホスファチジルエタノールアミン（ＬＰＥ）、及びそれらの混合物からなる群から選択される、先行請求項のいずれか１項に記載のナノ粒子組成物。
【請求項３９】
前記脂質成分が、構造脂質をさらに含む、先行請求項のいずれか１項に記載のナノ粒子組成物。
【請求項４０】
前記構造脂質が、コレステロール、フェコステロール、シトステロール、エルゴステロール、カンペステロール、スチグマステロール、ブラシカステロール、トマチジン、ウルソール酸、α−トコフェロール、及びそれらの混合物からなる群から選択される、先行請求項のいずれか１項に記載のナノ粒子組成物。
【請求項４１】
前記脂質成分が、ＰＥＧ脂質をさらに含む、先行請求項のいずれか１項に記載のナノ粒子組成物。
【請求項４２】
前記ＰＥＧ脂質が、ＰＥＧ修飾ホスファチジルエタノールアミン、ＰＥＧ修飾ホスファチジン酸、ＰＥＧ修飾セラミド、ＰＥＧ修飾ジアルキルアミン、ＰＥＧ修飾ジアシルグリセロール、ＰＥＧ修飾ジアルキルグリセロール、及びそれらの混合物からなる群から選択される、先行請求項のいずれか１項に記載のナノ粒子組成物。
【請求項４３】
前記ＰＥＧ脂質が、約１０００Ｄａ〜約２０ｋＤａのサイズを有するＰＥＧ部分を含む、先行請求項のいずれか１項に記載のナノ粒子組成物。
【請求項４４】
前記ＰＥＧ脂質が、式（Ｖ）の化合物：
【化１１】
2022501360.tif 000724
またはその塩もしくは異性体であり、
式中：
Ｒ３ＰＥＧが、−ＯＲＯであり；
ＲＯが、水素、Ｃ１−５アルキルまたは酸素保護基であり；
ｒＰＥＧが、１〜１００の整数であり；
Ｒ５ＰＥＧが、Ｃ１０−４０アルキル、Ｃ１０−４０アルケニル、またはＣ１０−４０アルキニルであり；及びＲ５ＰＥＧの任意の１つ以上のメチレン基が独立して、Ｃ３−１０カルボシクリレン、４〜１０員のヘテロシクリレン、Ｃ６−１０アリーレン、４〜１０員のヘテロアリーレン、−Ｎ（ＲＮ）−、−Ｏ−、−Ｓ−、−Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（ＲＮ）−、−ＮＲＮＣ（Ｏ）−、−ＮＲＮＣ（Ｏ）Ｎ（ＲＮ）−、−Ｃ（Ｏ）Ｏ−、−ＯＣ（Ｏ）−、−ＯＣ（Ｏ）Ｏ−、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（ＲＮ）−、−ＮＲＮＣ（Ｏ）Ｏ−、−Ｃ（Ｏ）Ｓ−、−ＳＣ（Ｏ）−、−Ｃ（＝ＮＲＮ）−、−Ｃ（＝ＮＲＮ）Ｎ（ＲＮ）−、−ＮＲＮＣ（＝ＮＲＮ）−、−ＮＲＮＣ（＝ＮＲＮ）Ｎ（ＲＮ）−、−Ｃ（Ｓ）−、−Ｃ（Ｓ）Ｎ（ＲＮ）−、−ＮＲＮＣ（Ｓ）−、−ＮＲＮＣ（Ｓ）Ｎ（ＲＮ）−、−Ｓ（Ｏ）−、−ＯＳ（Ｏ）−、−Ｓ（Ｏ）Ｏ−、−ＯＳ（Ｏ）Ｏ−、−ＯＳ（Ｏ）２−、−Ｓ（Ｏ）２Ｏ−、−ＯＳ（Ｏ）２Ｏ−、−Ｎ（ＲＮ）Ｓ（Ｏ）−、−Ｓ（Ｏ）Ｎ（ＲＮ）−、−Ｎ（ＲＮ）Ｓ（Ｏ）Ｎ（ＲＮ）−、−ＯＳ（Ｏ）Ｎ（ＲＮ）−、−Ｎ（ＲＮ）Ｓ（Ｏ）Ｏ−、−Ｓ（Ｏ）２−、−Ｎ（ＲＮ）Ｓ（Ｏ）２−、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（ＲＮ）−、−Ｎ（ＲＮ）Ｓ（Ｏ）２Ｎ（ＲＮ）−、−ＯＳ（Ｏ）２Ｎ（ＲＮ）−、または−Ｎ（ＲＮ）Ｓ（Ｏ）２Ｏ−と置換され；並びに
ＲＮの各例が独立して、水素、Ｃ１−６アルキル、または窒素保護基である、先行請求項のいずれか１項に記載のナノ粒子組成物。
【請求項４５】
前記ＰＥＧ脂質が、式（Ｖ−ａ）の化合物：
【化１２】
2022501360.tif 000725
またはその塩もしくは異性体である、先行請求項のいずれか１項に記載のナノ粒子組成物。
【請求項４６】
前記ＰＥＧ脂質が、式（ＶＩ−ｂ）の化合物：
【化１３】
2022501360.tif 000726
またはその塩もしくは異性体である、先行請求項のいずれか１項に記載のナノ粒子組成物。
【請求項４７】
前記ＰＥＧ脂質が、下式を有する化合物：
【化１４】
2022501360.tif 000727
またはその塩もしくは異性体であり、式中、ｒＰＥＧ１が、４０〜５０の整数である、先行請求項のいずれか１項に記載のナノ粒子組成物。
【請求項４８】
前記ＰＥＧ脂質が、下式を有する化合物：
【化１５】
2022501360.tif 000728
またはその塩もしくは異性体である、先行請求項のいずれか１項に記載のナノ粒子組成物。
【請求項４９】
前記脂質成分が、３−（ジドデシルアミノ）−Ｎ１，Ｎ１，４−トリドデシル−１−ピペラジンエタンアミン（ＫＬ１０）、Ｎ１−［２−（ジドデシルアミノ）エチル］−Ｎ１，Ｎ４，Ｎ４−トリドデシル−１，４−ピペラジンジエタンアミン（ＫＬ２２）、１４，２５−ジトリデシル−１５，１８，２１，２４−テトラアザ−オクタトリアコンタン（ＫＬ２５）、１，２−ジリノレイルオキシ−Ｎ，Ｎ−ジメチルアミンプロパン（ＤＬｉｎ−ＤＭＡ）、２，２−ジリノレイル−４−ジメチルアミノメチル−［１，３］−ジオキソラン（ＤＬｉｎ−Ｋ−ＤＭＡ）、ヘプタトリアコンタ−６，９，２８，３１−テトラエン−１９−イル  ４−（ジメチルアミノ）ブタノエート（ＤＬｉｎ−ＭＣ３−ＤＭＡ）、２，２−ジリノレイル−４−（２−ジメチルアミノエチル）−［１，３］−ジオキソラン（ＤＬｉｎ−ＫＣ２−ＤＭＡ）、１，２−ジオレイルオキシ−Ｎ，Ｎ−ジメチルアミンプロパン（ＤＯＤＭＡ）、２−（｛８−［（３β）−コレスタ−５−エン−３−イルオキシ］オクチル｝オキシ）−Ｎ，Ｎ−ジメチル−３−［（９Ｚ，１２Ｚ）−オクタデカ−９，１２−ジエン−１−イルオキシ］プロパン−１−アミン（オクチル−ＣＬｉｎＤＭＡ）、（２Ｒ）−２−（｛８−［（３β）−コレスタ−５−エン−３−イルオキシ］オクチル｝オキシ）−Ｎ，Ｎ−ジメチル−３−［（９Ｚ，１２Ｚ）−オクタデカ−９，１２−ジエン−１−イルオキシ］プロパン−１−アミン（オクチル−ＣＬｉｎＤＭＡ（２Ｒ））、及び（２Ｓ）−２−（｛８−［（３β）−コレスタ−５−エン−３−イルオキシ］オクチル｝オキシ）−Ｎ，Ｎ−ジメチル−３−［（９Ｚ，１２Ｚ）−オクタデカ−９，１２−ジエン−１−イルオキシ］プロパン−１−アミン（オクチル−ＣＬｉｎＤＭＡ（２Ｓ））からなる群から選択されるカチオン性及び／またはイオン性脂質をさらに含む、先行請求項のいずれか１項に記載のナノ粒子組成物。
【請求項５０】
前記脂質成分が、約３０ｍｏｌ％〜約６０ｍｏｌ％の前記化合物、約０ｍｏｌ％〜約３０ｍｏｌ％のリン脂質、約１８．５ｍｏｌ％〜約４８．５ｍｏｌ％の構造脂質、及び約０ｍｏｌ％〜約１０ｍｏｌ％のＰＥＧ脂質を含む、先行請求項のいずれか１項に記載のナノ粒子組成物。
【請求項５１】
前記脂質成分が、約５０ｍｏｌ％の前記化合物、約１０ｍｏｌ％のリン脂質、約３８．５ｍｏｌ％の構造脂質、及び約１．５ｍｏｌ％のＰＥＧ脂質を含む、先行請求項のいずれか１項に記載のナノ粒子組成物。
【請求項５２】
治療薬及び／または予防薬をさらに含む、先行請求項のいずれか１項に記載のナノ粒子組成物。
【請求項５３】
前記治療薬及び／または前記予防薬が、ワクチンまたは免疫応答を誘発することが可能な化合物である、先行請求項のいずれか１項に記載のナノ粒子組成物。
【請求項５４】
前記治療薬及び／または前記予防薬が、核酸である、先行請求項のいずれか１項に記載のナノ粒子組成物。
【請求項５５】
前記治療薬及び／または前記予防薬が、リボ核酸（ＲＮＡ）である、先行請求項のいずれか１項に記載のナノ粒子組成物。
【請求項５６】
前記ＲＮＡが、低分子干渉ＲＮＡ（ｓｉＲＮＡ）、非対称干渉ＲＮＡ（ａｉＲＮＡ）、マイクロＲＮＡ（ｍｉＲＮＡ）、ダイサー基質ＲＮＡ（ｄｓＲＮＡ）、小ヘアピンＲＮＡ（ｓｈＲＮＡ）、メッセンジャーＲＮＡ（ｍＲＮＡ）、及びそれらの混合物からなる群から選択される、先行請求項のいずれか１項に記載のナノ粒子組成物。
【請求項５７】
前記ＲＮＡが、ｍＲＮＡである、先行請求項のいずれか１項に記載のナノ粒子組成物。
【請求項５８】
前記ｍＲＮＡが、ステムループ、鎖終止ヌクレオシド、ポリＡ配列、ポリアデニル化シグナル、及び／または５’キャップ構造の１つ以上を含む、先行請求項のいずれか１項に記載のナノ粒子組成物。
【請求項５９】
前記治療薬及び／または前記予防薬の封入効率が、少なくとも５０％、少なくとも８０％、または少なくとも９０％である、先行請求項のいずれか１項に記載のナノ粒子組成物。
【請求項６０】
前記治療薬及び／または前記予防薬に対する前記脂質成分のｗｔ／ｗｔ比が、約１０：１〜約６０：１である、先行請求項のいずれか１項に記載のナノ粒子組成物。
【請求項６１】
前記治療薬及び／または前記予防薬に対する前記脂質成分のｗｔ／ｗｔ比が、約２０：１である、先行請求項のいずれか１項に記載のナノ粒子組成物。
【請求項６２】
前記Ｎ：Ｐ比が、約２：１〜約３０：１である、先行請求項のいずれか１項に記載のナノ粒子組成物。
【請求項６３】
前記Ｎ：Ｐ比が、約５．６７：１である、先行請求項のいずれか１項に記載のナノ粒子組成物。
【請求項６４】
前記ナノ粒子組成物の平均サイズが、約７０ｎｍ〜約１００ｎｍである、先行請求項のいずれか１項に記載のナノ粒子組成物。
【請求項６５】
前記ナノ粒子組成物の多分散指数が、約０．１０〜約０．２０である、先行請求項のいずれか１項に記載のナノ粒子組成物。
【請求項６６】
前記ナノ粒子組成物が、約−１０ｍＶ〜約＋２０ｍＶのゼータ電位を有する、先行請求項のいずれか１項に記載のナノ粒子組成物。
【請求項６７】
前記ナノ粒子が、約６．６の表面ｐＫａを有する、先行請求項のいずれか１項に記載のナノ粒子組成物。
【請求項６８】
前記ナノ粒子が、約１５％のエンドソーム脱出効率を有する、先行請求項のいずれか１項に記載のナノ粒子組成物。
【請求項６９】
先行請求項のいずれか１項に記載のナノ粒子組成物と、薬学的に許容される担体とを含む、医薬組成物。
【請求項７０】
治療薬及び／または予防薬を、哺乳動物細胞に送達する方法であって、先行請求項のいずれか１項に記載のナノ粒子組成物を対象に投与することを含み、前記投与が、前記細胞を、前記ナノ粒子組成物と接触させることを含み、それによって、前記治療薬及び／または前記予防薬が、前記細胞に送達される、前記方法。
【請求項７１】
哺乳動物細胞内で目的のポリペプチドを生成する方法であって、前記細胞を、先行請求項のいずれか１項に記載のナノ粒子組成物と接触させることを含み、前記治療薬及び／または前記予防薬が、ｍＲＮＡであり、前記ｍＲＮＡが、前記目的のポリペプチドをコードし、それによって、前記ｍＲＮＡが、前記細胞内で翻訳されて、前記目的のポリペプチドを生成することが可能である、前記方法。
【請求項７２】
疾患または障害の治療を必要とする哺乳動物における前記疾患または前記障害の治療方法であって、前記哺乳動物に、治療有効量の先行請求項のいずれか１項に記載のナノ粒子組成物に投与することを含む、前記方法。
【請求項７３】
治療薬及び／または予防薬を、哺乳動物の器官に特異的に送達する方法であって、先行請求項のいずれか１項に記載のナノ粒子組成物を哺乳動物に投与することを含み、前記投与が、前記哺乳動物の器官を、前記ナノ粒子組成物と接触させることを含み、それによって、前記治療薬及び／または前記予防薬が、前記器官に送達される、前記方法。
【請求項７４】
疾患または障害の治療を必要とする哺乳動物における前記疾患または前記障害の治療に使用される、先行請求項のいずれか１項に記載のナノ粒子組成物。
【請求項７５】
疾患または障害の治療を必要とする哺乳動物における前記疾患または前記障害の治療のための薬剤として使用される、先行請求項のいずれか１項に記載のナノ粒子組成物。
【請求項７６】
疾患または障害の治療を必要とする哺乳動物における前記疾患または前記障害の治療のための薬剤の製造における、先行請求項のいずれか１項に記載のナノ粒子組成物の使用。
【請求項７７】
前記疾患または前記障害が、機能不全または異常なタンパク質またはポリペプチド活性によって特徴付けられる、先行請求項のいずれか１項に記載の方法、使用、またはナノ粒子組成物。
【請求項７８】
前記疾患または前記障害が、炎症性疾患、癌及び増殖性疾患、遺伝性疾患、自己免疫疾患、糖尿病、神経変性疾患、心血管及び腎血管疾患、並びに代謝性疾患からなる群から選択される、先行請求項のいずれか１項に記載の方法、使用、またはナノ粒子組成物。
【請求項７９】
前記哺乳動物が、ヒトである、先行請求項のいずれか１項に記載の方法、使用、またはナノ粒子組成物。
【請求項８０】
前記ナノ粒子組成物が、静脈内に、筋肉内に、皮内に、皮下に、鼻腔内に、または吸入によって投与される、先行請求項のいずれか１項に記載の方法、使用、またはナノ粒子組成物。
【請求項８１】
前記ナノ粒子組成物が、皮下投与される、先行請求項のいずれか１項に記載の方法、使用、またはナノ粒子組成物。
【請求項８２】
約０．００１ｍｇ／ｋｇ〜約１０ｍｇ／ｋｇの用量の前記治療薬及び／または前記予防薬が、前記哺乳動物に投与されるかまたは、前記薬剤が、０．００１ｍｇ／ｋｇ〜約１０ｍｇ／ｋｇの前記治療薬及び／または前記予防薬を含む、先行請求項のいずれか１項に記載の方法、使用、またはナノ粒子組成物。
【請求項８３】
前記接触工程または前記投与工程の前に、前記哺乳動物を、１つ以上のさらなる化合物で前処理することをさらに含み、前処理が、前記１つ以上のさらなる化合物を、前記哺乳動物に投与することを含む、先行請求項のいずれか１項に記載の方法。
【請求項８４】
前記哺乳動物が、前記接触工程または前記投与工程前の２週間以内、１週間以内、２４時間以内に前処理される、先行請求項のいずれか１項に記載の方法。
【請求項８５】
前記哺乳動物が、前記接触工程または前記投与工程の約１時間前に前処理される、先行請求項のいずれか１項に記載の方法。
【請求項８６】
前記１つ以上のさらなる化合物が、抗炎症性化合物、ステロイド、スタチン、エストラジオール、ＢＴＫ阻害剤、Ｓ１Ｐ１アゴニスト、グルココルチコイド受容体調節因子（ＧＲＭ）、及び抗ヒスタミンからなる群から選択される、先行請求項のいずれか１項に記載の方法。
【請求項８７】
前記１つ以上のさらなる化合物が、デキサメタゾン、メトトレキサート、アセトアミノフェン、Ｈ１受容体遮断薬、及びＨ２受容体遮断薬からなる群から選択される、先行請求項のいずれか１項に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
関連出願
本出願は、２０１８年９月１９日に出願された米国仮出願第６２／７３３，３１５号、及び２０１９年１月３０日に出願された同第６２／７９８，８７４号の優先権及び利益を主張し、各々の全ての内容は、参照により本明細書に援用される。
【０００２】
配列表の参照による組み入れ
本出願は、電子形式の配列表と共に出願されている。この配列表は、２０１８年９月１７日に作成された「ＭＲＮＡ０６５ＳｅｑｕｅｎｃｅＬｉｓｔｉｎｇ．ｔｘｔ」と題されたファイルとして提供され、そのサイズは、６３０バイトである。電子形式の配列表の情報は、その全体が参照により本明細書に援用される。
【０００３】
本開示は、新規な化合物、このような化合物を含む組成物、並びに哺乳動物細胞または器官において１つ以上の治療薬及び／または予防薬を送達するか、及び／またはポリペプチドを生成するために、脂質ナノ粒子組成物を含む方法を提供する。新規な脂質に加えて、本開示の脂質ナノ粒子組成物は、特定の割合で、１つ以上のカチオン性及び／またはイオン性アミノ脂質、多価不飽和脂質を含むリン脂質、ＰＥＧ脂質、構造脂質、及び／または治療薬及び／または予防薬を含み得る。
【背景技術】
【０００４】
小分子薬剤、タンパク質、及び核酸などの生物学的活性物質の有効な標的化送達は、継続中の医療の課題である。特に、細胞への核酸の送達は、このような種の相対的不安定性及び低い細胞透過性によって困難になる。従って、細胞への核酸などの治療薬及び／または予防薬の送達を容易にするための方法及び組成物を開発する必要性がある。
【０００５】
脂質含有ナノ粒子組成物、リポソーム、及びリポプレックスは、小分子薬剤、タンパク質、及び核酸などの生物学的活性物質のための、細胞及び／または細胞内区画への輸送ビヒクルとして有効であることが証明されている。このような組成物は、一般に、１つ以上の「カチオン性」及び／またはアミノ（イオン性）脂質、多価不飽和脂質を含むリン脂質、構造脂質（例えば、ステロール）、及び／またはポリエチレングリコールを含有する脂質（ＰＥＧ脂質）を含む。カチオン性及び／またはイオン性脂質としては、例えば、容易にプロトン化され得るアミン含有脂質が挙げられる。様々なこのような脂質含有ナノ粒子組成物が実証されているが、安全性、有効性、及び特異性の改善が、依然として不十分である。
【発明の概要】
【０００６】
本開示は、新規な化合物及び組成物及びそれを含む方法を提供する。
【０００７】
本開示のいくつかの態様は、式（Ｉ）の化合物：
【化１】
2022501360.tif 000003
またはそのＮオキシド、またはその塩もしくは異性体に関し、
式中：
Ｒ１は、Ｃ５−３０アルキル、Ｃ５−２０アルケニル、−Ｒ＊ＹＲ”、−ＹＲ”、及び−Ｒ”Ｍ’Ｒ’からなる群から選択され；
Ｒ２及びＲ３は独立して、Ｈ、Ｃ１−１４アルキル、Ｃ２−１４アルケニル、−Ｒ＊ＹＲ’、−ＹＲ’、及び−Ｒ＊ＯＲ’からなる群から選択され、またはＲ２及びＲ３は、それらが結合される原子と一緒に、複素環または炭素環を形成し；
Ｒ４は、水素、Ｃ３−６炭素環、−（ＣＨ２）ｎＱ、−（ＣＨ２）ｎＣＨＱＲ、−（ＣＨ２）ｏＣ（Ｒ１２）２（ＣＨ２）ｎ−ｏＱ、−ＣＨＱＲ、−ＣＱ（Ｒ）２、−Ｃ（Ｏ）ＮＱＲ及び非置換Ｃ１−６アルキルからなる群から選択され、ここで、Ｑは、炭素環、複素環、−ＯＲ、−Ｏ（ＣＨ２）ｎＮ（Ｒ）２、−Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＣＸ３、−ＣＸ２Ｈ、−ＣＸＨ２、−ＣＮ、−Ｎ（Ｒ）２、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｓ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｒ８、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ８、−Ｏ（ＣＨ２）ｎＯＲ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（＝ＮＲ９）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（＝ＣＨＲ９）Ｎ（Ｒ）２、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−Ｎ（ＯＲ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（ＯＲ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（ＯＲ）Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−Ｎ（ＯＲ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（ＯＲ）Ｃ（Ｓ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（ＯＲ）Ｃ（＝ＮＲ９）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（ＯＲ）Ｃ（＝ＣＨＲ９）Ｎ（Ｒ）２、−Ｃ（＝ＮＲ９）Ｎ（Ｒ）２、−Ｃ（＝ＮＲ９）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）ＯＲ、−（ＣＨ２）ｎＮ（Ｒ）２及び−Ｃ（Ｒ）Ｎ（Ｒ）２Ｃ（Ｏ）ＯＲから選択され、各ｏは独立して、１、２、３、及び４から選択され、及び各ｎは独立して、１、２、３、４、及び５から選択され；
各Ｒ５は独立して、ＯＨ、Ｃ１−３アルキル、Ｃ２−３アルケニル、及びＨからなる群から選択され；
各Ｒ６は独立して、ＯＨ、Ｃ１−３アルキル、Ｃ２−３アルケニル、及びＨからなる群から選択され；
Ｍ及びＭ’は独立して、−Ｃ（Ｏ）Ｏ−、−ＯＣ（Ｏ）−、−ＯＣ（Ｏ）−Ｍ”−Ｃ（Ｏ）Ｏ−、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ’）−、−Ｎ（Ｒ’）Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｓ）−、−Ｃ（Ｓ）Ｓ−、−ＳＣ（Ｓ）−、−ＣＨ（ＯＨ）−、−Ｐ（Ｏ）（ＯＲ’）Ｏ−、−Ｓ（Ｏ）２−、−Ｓ−Ｓ−、アリール基、及びヘテロアリール基から選択され、ここで、Ｍ”は、結合、Ｃ１−１３アルキルまたはＣ２−１３アルケニルであり；
Ｒ７は、Ｃ１−３アルキル、Ｃ２−３アルケニル、及びＨからなる群から選択され；
Ｒ８は、Ｃ３−６炭素環及び複素環からなる群から選択され；
Ｒ９は、Ｈ、ＣＮ、ＮＯ２、Ｃ１−６アルキル、−ＯＲ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、Ｃ２−６アルケニル、Ｃ３−６炭素環及び複素環からなる群から選択され；
Ｒ１２は、Ｈ、ＯＨ、Ｃ１−３アルキル、及びＣ２−３アルケニルからなる群から選択され；
各Ｒは独立して、Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−３アルキル−アリール、Ｃ２−３アルケニル、及びＨからなる群から選択され；
各Ｒ’は独立して、Ｃ１−１８アルキル、Ｃ２−１８アルケニル、−Ｒ＊ＹＲ’、−ＹＲ’，（ＣＨ２）ｑＯＲ＊、及びＨからなる群から選択され、
及び各ｑは独立して、１、２、及び３から選択され；
各Ｒ’は独立して、Ｃ３−１５アルキル及びＣ３−１５アルケニルからなる群から選択され；
各Ｒ＊は独立して、Ｃ１−１２アルキル及びＣ２−１２アルケニルからなる群から選択され；
各Ｙは独立して、Ｃ３−６炭素環であり；
各Ｘは独立して、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、及びＩからなる群から選択され；及び
ｍは、５、６、７、８、９、１０、１１、１２、及び１３から選択される。
【０００８】
本開示の他の態様は、式（ＩＩＩ）の化合物：
【化２】
2022501360.tif 000004
またはそのＮオキシド、またはその塩もしくは異性体に関し、
式中：
Ｒ１は、Ｃ５−３０アルキル、Ｃ５−２０アルケニル、−Ｒ＊ＹＲ”、−ＹＲ”、及び−Ｒ”Ｍ’Ｒ’からなる群から選択され；
Ｒ２及びＲ３は独立して、Ｈ、Ｃ１−１４アルキル、Ｃ２−１４アルケニル、−Ｒ＊ＹＲ’、−ＹＲ’、及び−Ｒ＊ＯＲ’からなる群から選択され、またはＲ２及びＲ３は、それらが結合される原子と一緒に、複素環または炭素環を形成し；
Ｒ４は、水素、Ｃ３−６炭素環、−（ＣＨ２）ｎＱ、−（ＣＨ２）ｎＣＨＱＲ、−（ＣＨ２）ｏＣ（Ｒ１２）２（ＣＨ２）ｎ−ｏＱ、−ＣＨＱＲ、−ＣＱ（Ｒ）２、−Ｃ（Ｏ）ＮＱＲ及び非置換Ｃ１−６アルキルからなる群から選択され、ここで、Ｑは、炭素環、複素環、−ＯＲ、−Ｏ（ＣＨ２）ｎＮ（Ｒ）２、−Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＣＸ３、−ＣＸ２Ｈ、−ＣＸＨ２、−ＣＮ、−Ｎ（Ｒ）２、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｓ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｒ８、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ８、−Ｏ（ＣＨ２）ｎＯＲ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（＝ＮＲ９）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（＝ＣＨＲ９）Ｎ（Ｒ）２、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−Ｎ（ＯＲ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（ＯＲ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（ＯＲ）Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−Ｎ（ＯＲ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（ＯＲ）Ｃ（Ｓ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（ＯＲ）Ｃ（＝ＮＲ９）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（ＯＲ）Ｃ（＝ＣＨＲ９）Ｎ（Ｒ）２、−Ｃ（＝ＮＲ９）Ｎ（Ｒ）２、−Ｃ（＝ＮＲ９）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）ＯＲ、及び−Ｃ（Ｒ）Ｎ（Ｒ）２Ｃ（Ｏ）ＯＲから選択され、各ｏは独立して、１、２、３、及び４から選択され、及び各ｎは独立して、１、２、３、４、及び５から選択され；
Ｒｘは、Ｃ１−６アルキル、Ｃ２−６アルケニル、−（ＣＨ２）ｖＯＨ、及び−（ＣＨ２）ｖＮ（Ｒ）２からなる群から選択され、
式中、ｖは、１、２、３、４、５、及び６から選択され；
各Ｒ５は独立して、ＯＨ、Ｃ１−３アルキル、Ｃ２−３アルケニル、及びＨからなる群から選択され；
各Ｒ６は独立して、ＯＨ、Ｃ１−３アルキル、Ｃ２−３アルケニル、及びＨからなる群から選択され；
Ｍ及びＭ’は独立して、−Ｃ（Ｏ）Ｏ−、−ＯＣ（Ｏ）−、−ＯＣ（Ｏ）−Ｍ”−Ｃ（Ｏ）Ｏ−、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ’）−、−Ｎ（Ｒ’）Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｓ）−、−Ｃ（Ｓ）Ｓ−、−ＳＣ（Ｓ）−、−ＣＨ（ＯＨ）−、−Ｐ（Ｏ）（ＯＲ’）Ｏ−、−Ｓ（Ｏ）２−、−Ｓ−Ｓ−、アリール基、及びヘテロアリール基から選択され、ここで、Ｍ”は、結合、Ｃ１−１３アルキルまたはＣ２−１３アルケニルであり；
Ｒ７は、Ｃ１−３アルキル、Ｃ２−３アルケニル、及びＨからなる群から選択され；
Ｒ８は、Ｃ３−６炭素環及び複素環からなる群から選択され；
Ｒ９は、Ｈ、ＣＮ、ＮＯ２、Ｃ１−６アルキル、−ＯＲ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、Ｃ２−６アルケニル、Ｃ３−６炭素環及び複素環からなる群から選択され；
Ｒ１２は、Ｈ、ＯＨ、Ｃ１−３アルキル、及びＣ２−３アルケニルからなる群から選択され；
各Ｒは独立して、Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−３アルキル−アリール、Ｃ２−３アルケニル、（ＣＨ２）ｑＯＲ＊、及びＨからなる群から選択され、
及び各ｑは独立して、１、２、及び３から選択され；
各Ｒ’は独立して、Ｃ１−１８アルキル、Ｃ２−１８アルケニル、−Ｒ＊ＹＲ’、−ＹＲ’、及びＨからなる群から選択され；
各Ｒ’は独立して、Ｃ３−１５アルキル及びＣ３−１５アルケニルからなる群から選択され；
各Ｒ＊は独立して、Ｃ１−１２アルキル及びＣ２−１２アルケニルからなる群から選択され；
各Ｙは独立して、Ｃ３−６炭素環であり；
各Ｘは独立して、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、及びＩからなる群から選択され；及び
ｍは、５、６、７、８、９、１０、１１、１２、及び１３から選択される。
【０００９】
本開示の他の態様は、式（Ｉ）の化合物に関し、式中、Ｒ４は、−（ＣＨ２）ｎＱ、−（ＣＨ２）ｎＣＨＱＲ、−（ＣＨ２）ｏＣ（Ｒ１２）２（ＣＨ２）ｎ−ｏＱ、−ＣＨＱＲ、−ＣＱ（Ｒ）２、及び−Ｃ（Ｏ）ＮＱＲからなる群から選択され、ここで、Ｑは、−（ＣＨ２）ｎＮ（Ｒ）２である。
【００１０】
本開示の他の態様は、式（ＩＩＩ）の化合物に関し、式中、Ｒ４は、−（ＣＨ２）ｎＱ、−（ＣＨ２）ｎＣＨＱＲ、−（ＣＨ２）ｏＣ（Ｒ１２）２（ＣＨ２）ｎ−ｏＱ、−ＣＨＱＲ、−ＣＱ（Ｒ）２、及び−Ｃ（Ｏ）ＮＱＲからなる群から選択され、ここで、Ｑは、−（ＣＨ２）ｎＮ（Ｒ）２である。
【００１１】
本開示の他の態様は、式（ＶＩ）の化合物：
【化３】
2022501360.tif 000005
またはそのＮオキシド、またはその塩もしくは異性体に関し、
式中：
Ｒ１は、Ｃ５−３０アルキル、Ｃ５−２０アルケニル、−Ｒ＊ＹＲ”、−ＹＲ”、及び−Ｒ”Ｍ’Ｒ’からなる群から選択され；
Ｒ２及びＲ３は独立して、Ｈ、Ｃ１−１４アルキル、Ｃ２−１４アルケニル、−Ｒ＊ＹＲ’、−ＹＲ’、及び−Ｒ＊ＯＲ’からなる群から選択され、またはＲ２及びＲ３は、それらが結合される原子と一緒に、複素環または炭素環を形成し；
各Ｒ５は独立して、ＯＨ、Ｃ１−３アルキル、Ｃ２−３アルケニル、及びＨからなる群から選択され；
各Ｒ６は独立して、ＯＨ、Ｃ１−３アルキル、Ｃ２−３アルケニル、及びＨからなる群から選択され；
Ｍ及びＭ’は独立して、−Ｃ（Ｏ）Ｏ−、−ＯＣ（Ｏ）−、−ＯＣ（Ｏ）−Ｍ”−Ｃ（Ｏ）Ｏ−、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ’）−、−Ｎ（Ｒ’）Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｓ）−、−Ｃ（Ｓ）Ｓ−、−ＳＣ（Ｓ）−、−ＣＨ（ＯＨ）−、−Ｐ（Ｏ）（ＯＲ’）Ｏ−、−Ｓ（Ｏ）２−、−Ｓ−Ｓ−、アリール基、及びヘテロアリール基から選択され、ここで、Ｍ”は、結合、Ｃ１−１３アルキルまたはＣ２−１３アルケニルであり；
Ｒ７は、Ｃ１−３アルキル、Ｃ２−３アルケニル、及びＨからなる群から選択され；
各Ｒは独立して、Ｈ、Ｃ１−３アルキル、及びＣ２−３アルケニルからなる群から選択され；
ＲＮは、ＨまたはＣ１−３アルキルであり；
各Ｒ’は独立して、Ｃ１−１８アルキル、Ｃ２−１８アルケニル、−Ｒ＊ＹＲ’、−ＹＲ’、及びＨからなる群から選択され；
各Ｒ’は独立して、Ｃ３−１５アルキル及びＣ３−１５アルケニルからなる群から選択され；
各Ｒ＊は独立して、Ｃ１−１２アルキル及びＣ２−１２アルケニルからなる群から選択され；
各Ｙは独立して、Ｃ３−６炭素環であり；
各Ｘは独立して、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、及びＩからなる群から選択され；
Ｘａ及びＸｂは各々独立して、ＯまたはＳであり；
Ｒ１０は、Ｈ、ハロ、−ＯＨ、Ｒ、−Ｎ（Ｒ）２、−ＣＮ、−Ｎ３、−Ｃ（Ｏ）ＯＨ、−Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＲ、−ＳＲ、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）ＯＲ、−Ｓ（Ｏ）２ＯＲ、−ＮＯ２、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−ＮＨ（ＣＨ２）ｔ１Ｎ（Ｒ）２、−ＮＨ（ＣＨ２）ｐ１Ｏ（ＣＨ２）ｑ１Ｎ（Ｒ）２、−ＮＨ（ＣＨ２）ｓ１ＯＲ、−Ｎ（（ＣＨ２）ｓ１ＯＲ）２、−Ｎ（Ｒ）−炭素環、−Ｎ（Ｒ）−複素環、−Ｎ（Ｒ）−アリール、−Ｎ（Ｒ）−ヘテロアリール、−Ｎ（Ｒ）（ＣＨ２）ｔ１−炭素環、−Ｎ（Ｒ）（ＣＨ２）ｔ１−複素環、−Ｎ（Ｒ）（ＣＨ２）ｔ１−アリール、−Ｎ（Ｒ）（ＣＨ２）ｔ１−ヘテロアリール、炭素環、複素環、アリール及びヘテロアリールからなる群から選択され；
ｍは、５、６、７、８、９、１０、１１、１２、及び１３から選択され；
ｎは、１、２、３、４、５、６、７、８、９、及び１０から選択され；
ｒは、０または１であり；；
ｔ１は、１、２、３、４、及び５から選択され；
ｐ１は、１、２、３、４、及び５から選択され；
ｑ１は、１、２、３、４、及び５から選択され；及び
ｓ１は、１、２、３、４、及び５から選択される。
【００１２】
いくつかの態様では、本開示は、本明細書に記載される化合物（例えば、式（Ｉ）、（ＩＡ）、（ＩＢ）、（ＩＩ）、（ＩＩａ）、（ＩＩｂ）、（ＩＩｃ）、（ＩＩｄ）、（ＩＩｅ）、（ＩＩｆ）、（ＩＩｇ）、（ＩＩＩ）、（ＶＩ）、（ＶＩ−ａ）、（ＶＩＩ）、（ＶＩＩＩ）、（ＶＩＩａ）、（ＶＩＩＩａ）、（ＶＩＩＩｂ）、（ＶＩＩｂ−１）、（ＶＩＩｂ−２）、（ＶＩＩｂ−３）、（ＶＩＩｃ）、（ＶＩＩｄ）、（ＶＩＩＩｃ）、または（ＶＩＩＩｄ）で表される化合物）を含む脂質成分を含むナノ粒子組成物を特徴とする。
【００１３】
いくつかの態様では、本開示は、前述の態様に係るナノ粒子組成物と、薬学的に許容できる担体とを含む医薬組成物を特徴とする。例えば、医薬組成物は、貯蔵及び／または輸送のために冷蔵または冷凍される（例えば、約−１５０℃〜約０℃または約−８０℃〜約−２０℃の温度（例えば、約−５℃、−１０℃、−１５℃、−２０℃、−２５℃、−３０℃、−４０℃、−５０℃、−６０℃、−７０℃、−８０℃、−９０℃、−１３０℃または−１５０℃）などの４℃以下の温度で貯蔵される。例えば、医薬組成物は、例えば、約−２０℃、−３０℃、−４０℃、−５０℃、−６０℃、−７０℃、または−８０℃で、貯蔵及び／または輸送のために冷蔵される溶液である。
【００１４】
いくつかの態様では、本開示は、治療薬及び／または予防薬（例えば、ｍＲＮＡ）を、細胞（例えば、哺乳動物細胞）に送達する方法を提供する。この方法は、（ｉ）リン脂質（多価不飽和脂質など）、ＰＥＧ脂質、構造脂質、及び式（Ｉ）、（ＩＡ）、（ＩＢ）、（ＩＩ）、（ＩＩａ）、（ＩＩｂ）、（ＩＩｃ）、（ＩＩｄ）、（ＩＩｅ）、（ＩＩｆ）、（ＩＩｇ）、（ＩＩＩ）、（ＶＩ）、（ＶＩ−ａ）、（ＶＩＩ）、（ＶＩＩＩ）、（ＶＩＩａ）、（ＶＩＩＩａ）、（ＶＩＩＩｂ）、（ＶＩＩｂ−１）、（ＶＩＩｂ−２）、（ＶＩＩｂ−３）、（ＶＩＩｃ）、（ＶＩＩｄ）、（ＶＩＩＩｃ）、または（ＶＩＩＩｄ）の化合物を含む脂質成分と、（ｉｉ）治療薬及び／または予防薬とを含むナノ粒子組成物を、対象（例えば、哺乳動物、ヒトなど）に投与する工程を含み、投与は、細胞をナノ粒子組成物と接触させることを含み、それによって、治療薬及び／または予防薬は、細胞に送達される。
【００１５】
いくつかの態様では、本開示は、細胞（例えば、哺乳動物細胞）内で目的のポリペプチドを生成する方法を提供する。本方法は、（ｉ）リン脂質（多価不飽和脂質など）、ＰＥＧ脂質、構造脂質、及び式（Ｉ）、（ＩＡ）、（ＩＢ）、（ＩＩ）、（ＩＩａ）、（ＩＩｂ）、（ＩＩｃ）、（ＩＩｄ）、（ＩＩｅ）、（ＩＩｆ）、（ＩＩｇ）、（ＩＩＩ）、（ＶＩ）、（ＶＩ−ａ）、（ＶＩＩ）、（ＶＩＩＩ）、（ＶＩＩａ）、（ＶＩＩＩａ）、（ＶＩＩＩｂ）、（ＶＩＩｂ−１）、（ＶＩＩｂ−２）、（ＶＩＩｂ−３）、（ＶＩＩｃ）、（ＶＩＩｄ）、（ＶＩＩＩｃ）、（ＶＩＩＩｃ）、または（ＶＩＩＩｄ）の化合物を含む脂質成分と、（ｉｉ）目的のポリペプチドをコードするｍＲＮＡとを含むナノ粒子組成物を、細胞と接触させる工程を含み、それによって、ｍＲＮＡは、細胞内で翻訳されて、ポリペプチドを生成することができる。
【００１６】
いくつかの態様では、本開示は、疾患または障害の治療を必要とする哺乳動物（例えば、ヒト）における疾患または障害を治療する方法を提供する。本方法は、（ｉ）リン脂質（多価不飽和脂質など）、ＰＥＧ脂質、構造脂質、及び式（Ｉ）、（ＩＡ）、（ＩＢ）、（ＩＩ）、（ＩＩａ）、（ＩＩｂ）、（ＩＩｃ）、（ＩＩｄ）、（ＩＩｅ）、（ＩＩｆ）、（ＩＩｇ）、（ＩＩＩ）、（ＶＩ）、（ＶＩ−ａ）、（ＶＩＩ）、（ＶＩＩＩ）、（ＶＩＩａ）、（ＶＩＩＩａ）、（ＶＩＩＩｂ）、（ＶＩＩｂ−１）、（ＶＩＩｂ−２）、（ＶＩＩｂ−３）、（ＶＩＩｃ）、（ＶＩＩｄ）、（ＶＩＩＩｃ）、（ＶＩＩＩｃ）、または（ＶＩＩＩｄ）の化合物を含む脂質成分と、（ｉｉ）治療薬及び／または予防薬（例えば、ｍＲＮＡ）とを含む治療有効量のナノ粒子組成物を、哺乳動物に投与する工程を含む。いくつかの実施形態では、疾患または障害は、機能不全または異常なタンパク質またはポリペプチド活性によって特徴付けられる。例えば、疾患または障害は、希少疾患、感染症、癌及び増殖性疾患、遺伝性疾患（例えば、嚢胞性線維症）、自己免疫疾患、糖尿病、神経変性疾患、心血管及び腎血管疾患、並びに代謝性疾患からなる群から選択される。
【００１７】
いくつかの態様では、本開示は、疾患または障害の治療を必要とする哺乳動物（例えば、ヒト）における疾患または障害の治療に使用されるナノ粒子組成物を提供する。ナノ粒子組成物は、（ｉ）リン脂質（多価不飽和脂質など）、ＰＥＧ脂質、構造脂質、及び式（Ｉ）、（ＩＡ）、（ＩＢ）、（ＩＩ）、（ＩＩａ）、（ＩＩｂ）、（ＩＩｃ）、（ＩＩｄ）、（ＩＩｅ）、（ＩＩｆ）、（ＩＩｇ）、（ＩＩＩ）、（ＶＩ）、（ＶＩ−ａ）、（ＶＩＩ）、（ＶＩＩＩ）、（ＶＩＩａ）、（ＶＩＩＩａ）、（ＶＩＩＩｂ）、（ＶＩＩｂ−１）、（ＶＩＩｂ−２）、（ＶＩＩｂ−３）、（ＶＩＩｃ）、（ＶＩＩｄ）、（ＶＩＩＩｃ）、（ＶＩＩＩｃ）、または（ＶＩＩＩｄ）の化合物を含む脂質成分と、（ｉｉ）治療薬及び／または予防薬（例えば、ｍＲＮＡ）とを含む。いくつかの実施形態では、疾患または障害は、機能不全または異常なタンパク質またはポリペプチド活性によって特徴付けられる。例えば、疾患または障害は、希少疾患、感染症、癌及び増殖性疾患、遺伝性疾患（例えば、嚢胞性線維症）、自己免疫疾患、糖尿病、神経変性疾患、心血管及び腎血管疾患、並びに代謝性疾患からなる群から選択される。
【００１８】
いくつかの態様では、本開示は、疾患または障害の治療を必要とする哺乳動物（例えば、ヒト）における疾患または障害の治療のための薬剤の製造に使用されるナノ粒子組成物を提供する。ナノ粒子組成物は、（ｉ）リン脂質（多価不飽和脂質など）、ＰＥＧ脂質、構造脂質、及び式（Ｉ）、（ＩＡ）、（ＩＢ）、（ＩＩ）、（ＩＩａ）、（ＩＩｂ）、（ＩＩｃ）、（ＩＩｄ）、（ＩＩｅ）、（ＩＩｆ）、（ＩＩｇ）、（ＩＩＩ）、（ＶＩ）、（ＶＩ−ａ）、（ＶＩＩ）、（ＶＩＩＩ）、（ＶＩＩａ）、（ＶＩＩＩａ）、（ＶＩＩＩｂ）、（ＶＩＩｂ−１）、（ＶＩＩｂ−２）、（ＶＩＩｂ−３）、（ＶＩＩｃ）、（ＶＩＩｄ）、（ＶＩＩＩｃ）、または（ＶＩＩＩｄ）の化合物を含む脂質成分と、（ｉｉ）治療薬及び／または予防薬（例えば、ｍＲＮＡ）とを含む。いくつかの実施形態では、疾患または障害は、機能不全または異常なタンパク質またはポリペプチド活性によって特徴付けられる。例えば、疾患または障害は、希少疾患、感染症、癌及び増殖性疾患、遺伝性疾患（例えば、嚢胞性線維症）、自己免疫疾患、糖尿病、神経変性疾患、心血管及び腎血管疾患、並びに代謝性疾患からなる群から選択される。
【００１９】
いくつかの態様では、本開示は、疾患または障害の治療を必要とする哺乳動物（例えば、ヒト）における疾患または障害の治療のための薬剤の製造におけるナノ粒子組成物の使用を提供する。ナノ粒子組成物は、（ｉ）リン脂質（多価不飽和脂質など）、ＰＥＧ脂質、構造脂質、及び式（Ｉ）、（ＩＡ）、（ＩＢ）、（ＩＩ）、（ＩＩａ）、（ＩＩｂ）、（ＩＩｃ）、（ＩＩｄ）、（ＩＩｅ）、（ＩＩｆ）、（ＩＩｇ）、（ＩＩＩ）、（ＶＩ）、（ＶＩ−ａ）、（ＶＩＩ）、（ＶＩＩＩ）、（ＶＩＩａ）、（ＶＩＩＩａ）、（ＶＩＩＩｂ）、（ＶＩＩｂ−１）、（ＶＩＩｂ−２）、（ＶＩＩｂ−３）、（ＶＩＩｃ）、（ＶＩＩｄ）、（ＶＩＩＩｃ）、または（ＶＩＩＩｄ）の化合物を含む脂質成分と、（ｉｉ）治療薬及び／または予防薬（例えば、ｍＲＮＡ）とを含む。いくつかの実施形態では、疾患または障害は、機能不全または異常なタンパク質またはポリペプチド活性によって特徴付けられる。例えば、疾患または障害は、希少疾患、感染症、癌及び増殖性疾患、遺伝性疾患（例えば、嚢胞性線維症）、自己免疫疾患、糖尿病、神経変性疾患、心血管及び腎血管疾患、並びに代謝性疾患からなる群から選択される。
【００２０】
いくつかの態様では、本開示は、治療薬及び／または予防薬を、哺乳動物の器官（例えば、肝臓、脾臓、肺、または大腿骨）に送達する（例えば、特異的に送達する）方法を提供する。この方法は、（ｉ）リン脂質、ＰＥＧ脂質、構造脂質、及び式（Ｉ）、（ＩＡ）、（ＩＢ）、（ＩＩ）、（ＩＩａ）、（ＩＩｂ）、（ＩＩｃ）、（ＩＩｄ）、（ＩＩｅ）、（ＩＩｆ）、（ＩＩｇ）、（ＩＩＩ）、（ＶＩ）、（ＶＩ−ａ）、（ＶＩＩ）、（ＶＩＩＩ）、（ＶＩＩａ）、（ＶＩＩＩａ）、（ＶＩＩＩｂ）、（ＶＩＩｂ−１）、（ＶＩＩｂ−２）、（ＶＩＩｂ−３）、（ＶＩＩｃ）、（ＶＩＩｄ）、（ＶＩＩＩｃ）、または（ＶＩＩＩｄ）の化合物を含む脂質成分と、（ｉｉ）治療薬及び／または予防薬（例えば、ｍＲＮＡ）とを含むナノ粒子組成物を、対象（例えば、哺乳動物）に投与する工程を含み、投与は、細胞をナノ粒子組成物と接触させることを含み、それによって、治療薬及び／または予防薬は、標的器官（例えば、肝臓、脾臓、肺、または大腿骨）に送達される。
【００２１】
いくつかの態様では、本開示は、標的組織（例えば、肝臓、脾臓、肺、または大腿骨）への治療薬及び／または予防薬（例えば、ｍＲＮＡ）の向上した送達のための方法を特徴とする。この方法は、（ｉ）式（Ｉ）、（ＩＡ）、（ＩＢ）、（ＩＩ）、（ＩＩａ）、（ＩＩｂ）、（ＩＩｃ）、（ＩＩｄ）、（ＩＩｅ）、（ＩＩｆ）、（ＩＩｇ）、（ＩＩＩ）、（ＶＩ）、（ＶＩ−ａ）、（ＶＩＩ）、（ＶＩＩＩ）、（ＶＩＩａ）、（ＶＩＩＩａ）、（ＶＩＩＩｂ）、（ＶＩＩｂ−１）、（ＶＩＩｂ−２）、（ＶＩＩｂ−３）、（ＶＩＩｃ）、（ＶＩＩｄ）、（ＶＩＩＩｃ）、または（ＶＩＩＩｄ）の化合物、リン脂質、構造脂質、及びＰＥＧ脂質を含む脂質成分と；（ｉｉ）治療薬及び／または予防薬とを含むナノ粒子組成物を、対象（例えば、哺乳動物）に投与することを含み、投与は、標的組織をナノ粒子組成物と接触させることを含み、それによって、治療薬及び／または予防薬は、標的組織に送達される。
【００２２】
いくつかの態様では、本開示は、本開示のナノ粒子組成物を細胞に導入することを含む、免疫原性を低下させる方法を特徴とし、このナノ粒子組成物は、式（Ｉ）、（ＩＡ）、（ＩＢ）、（ＩＩ）、（ＩＩａ）、（ＩＩｂ）、（ＩＩｃ）、（ＩＩｄ）、（ＩＩｅ）、（ＩＩｆ）、（ＩＩｇ）、（ＩＩＩ）、（ＶＩ）、（ＶＩ−ａ）、（ＶＩＩ）、（ＶＩＩＩ）、（ＶＩＩａ）、（ＶＩＩＩａ）、（ＶＩＩＩｂ）、（ＶＩＩｂ−１）、（ＶＩＩｂ−２）、（ＶＩＩｂ−３）、（ＶＩＩｃ）、（ＶＩＩｄ）、（ＶＩＩＩｃ）、または（ＶＩＩＩｄ）の化合物の代わりに対照脂質を含む対照組成物によって誘導される細胞内の細胞免疫応答の誘導と比較して、ナノ粒子組成物に対する細胞の細胞免疫応答の誘導を低減する。例えば、細胞免疫応答は、自然免疫応答、適応免疫応答、またはその両方である。
【００２３】
本開示は、式（Ｉ）、（ＩＡ）、（ＩＢ）、（ＩＩ）、（ＩＩａ）、（ＩＩｂ）、（ＩＩｃ）、（ＩＩｄ）、（ＩＩｅ）、（ＩＩｆ）、（ＩＩｇ）、（ＩＩＩ）、（ＶＩ）、（ＶＩ−ａ）、（ＶＩＩ）、（ＶＩＩＩ）、（ＶＩＩａ）、（ＶＩＩＩａ）、（ＶＩＩＩｂ）、（ＶＩＩｂ−１）、（ＶＩＩｂ−２）、（ＶＩＩｂ−３）、（ＶＩＩｃ）、（ＶＩＩｄ）、（ＶＩＩＩｃ）、または（ＶＩＩＩｄ）の化合物を合成する方法、及び式（Ｉ）、（ＩＡ）、（ＩＢ）、（ＩＩ）、（ＩＩａ）、（ＩＩｂ）、（ＩＩｃ）、（ＩＩｄ）、（ＩＩｅ）、（ＩＩｆ）、（ＩＩｇ）、（ＩＩＩ）、（ＶＩ）、（ＶＩ−ａ）、（ＶＩＩ）、（ＶＩＩＩ）、（ＶＩＩａ）、（ＶＩＩＩａ）、（ＶＩＩＩｂ）、（ＶＩＩｂ−１）、（ＶＩＩｂ−２）、（ＶＩＩｂ−３）、（ＶＩＩｃ）、（ＶＩＩｄ）、（ＶＩＩＩｃ）、または（ＶＩＩＩｄ）の化合物を含む脂質成分を含むナノ粒子組成物を作製する方法も含む。
【００２４】
ある特定の実施形態では、ＰＥＧ脂質は、式（Ｖ）：
【化４】
2022501360.tif 000006
またはその塩もしくは異性体であり得、
式中：
Ｒ３ＰＥＧは、−ＯＲＯであり；
ＲＯは、水素、Ｃ１−６アルキルまたは酸素保護基であり；
ｒＰＥＧは、１〜１００の整数であり；
Ｒ５ＰＥＧは、Ｃ１０−４０アルキル、Ｃ１０−４０アルケニル、またはＣ１０−４０アルキニルであり；及びＲ５ＰＥＧの任意の１つ以上のメチレン基が独立して、Ｃ３−１０カルボシクリレン、４〜１０員のヘテロシクリレン、Ｃ６−１０アリーレン、４〜１０員のヘテロアリーレン、−Ｎ（ＲＮＰＥＧ）−、−Ｏ−、−Ｓ−、−Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（ＲＮＰＥＧ）−、−ＮＲＮＰＥＧＣ（Ｏ）−、−ＮＲＮＰＥＧＣ（Ｏ）Ｎ（ＲＮＰＥＧ）−、−Ｃ（Ｏ）Ｏ−、−ＯＣ（Ｏ）−、−ＯＣ（Ｏ）Ｏ−、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（ＲＮＰＥＧ）−、−ＮＲＮＰＥＧＣ（Ｏ）Ｏ−、−Ｃ（Ｏ）Ｓ−、−ＳＣ（Ｏ）−、−Ｃ（＝ＮＲＮＰＥＧ）−、−Ｃ（＝ＮＲＮＰＥＧ）Ｎ（ＲＮＰＥＧ）−、−ＮＲＮＰＥＧＣ（＝ＮＲＮＰＥＧ）−、−ＮＲＮＰＥＧＣ（＝ＮＲＮＰＥＧ）Ｎ（ＲＮＰＥＧ）−、−Ｃ（Ｓ）−、−Ｃ（Ｓ）Ｎ（ＲＮＰＥＧ）−、−ＮＲＮＰＥＧＣ（Ｓ）−、−ＮＲＮＰＥＧＣ（Ｓ）Ｎ（ＲＮＰＥＧ）−、−Ｓ（Ｏ）−、−ＯＳ（Ｏ）−、−Ｓ（Ｏ）Ｏ−、−ＯＳ（Ｏ）Ｏ−、−ＯＳ（Ｏ）２−、−Ｓ（Ｏ）２Ｏ−、−ＯＳ（Ｏ）２Ｏ−、−Ｎ（ＲＮＰＥＧ）Ｓ（Ｏ）−、−Ｓ（Ｏ）Ｎ（ＲＮＰＥＧ）−、−Ｎ（ＲＮＰＥＧ）Ｓ（Ｏ）Ｎ（ＲＮＰＥＧ）−、−ＯＳ（Ｏ）Ｎ（ＲＮＰＥＧ）−、−Ｎ（ＲＮＰＥＧ）Ｓ（Ｏ）Ｏ−、−Ｓ（Ｏ）２−、−Ｎ（ＲＮＰＥＧ）Ｓ（Ｏ）２−、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（ＲＮＰＥＧ）−、−Ｎ（ＲＮＰＥＧ）Ｓ（Ｏ）２Ｎ（ＲＮＰＥＧ）−、−ＯＳ（Ｏ）２Ｎ（ＲＮＰＥＧ）−、または−Ｎ（ＲＮＰＥＧ）Ｓ（Ｏ）２Ｏ−と置換され；及び
ＲＮＰＥＧの各例は独立して、水素、Ｃ１−６アルキル、または窒素保護基である。
【００２５】
ある特定の実施形態では、式（Ｖ）の化合物は、式（Ｖ−ａ）：
【化５】
2022501360.tif 000007
またはその塩もしくは異性体である。
【００２６】
ある特定の実施形態では、式（Ｖ）の化合物は、式（Ｖ−ｂ）：
【化６】
2022501360.tif 000008
またはその塩もしくは異性体である。
【００２７】
ある特定の実施形態では、式（Ｖ−ｂ）の化合物は、下式を有する化合物：
【化７】
2022501360.tif 000009
またはその塩もしくは異性体であり、式中、ｒＰＥＧ１は、４０〜５０の整数である。
【００２８】
ある特定の実施形態では、式（Ｖ−ｂ）の化合物は、下式を有する化合物：
【化８】
2022501360.tif 000010
またはその塩もしくは異性体である。
【図面の簡単な説明】
【００２９】
【図１】ＭＣ３を含むナノ粒子組成物の投与前のメトトレキサートまたはデキサメタゾンでの非ヒト霊長類の前処理の結果を示す。
【図２】ナイーブカニクイザルへの６０分間の注入による０．０１ｍｐｋの用量における様々なナノ粒子組成物の静脈内投与後に測定されたｈＥＰＯ  ｍＲＮＡ発現を示す。
【図３】様々な用量でのラットへの化合物２６を含むナノ粒子組成物の静脈内投与後に測定されたｈＥＰＯ発現の結果を示す。
【図４】様々な用量でのラットへの化合物１８を含むナノ粒子組成物の静脈内投与後に測定されたｈＥＰＯ発現の結果を示す。
【図５】様々な用量でのラットへの化合物２５を含むナノ粒子組成物の静脈内投与後に測定されたｈＥＰＯ発現の結果を示す。
【図６】様々な用量でのラットへのＭＣ３を含むナノ粒子組成物の静脈内投与後に測定されたｈＥＰＯ発現の結果を示す。
【図７】０．００５ｍｐｋ〜２ｍｐｋの様々な用量での化合物１８、２５、及び２６及びＭＣ３を含むナノ粒子組成物についての曲線下面積（ＡＵＣ）を示す。
【図８】様々な時点：３時間（左側のブロック）、６時間（真ん中のブロック）、及び２４時間（右側のブロック）での０．０１ｍｐｋにおけるマウスへのＭＣ３、化合物１６８〜１７０、及び１７３〜１７５を含む様々なナノ粒子組成物の筋肉内投与後に測定されたルシフェラーゼ発現の結果を示す。図中の数字１〜７は、それぞれ、ＭＣ３、化合物１６８〜１７０、及び１７３〜１７５に対応する。
【図９】様々な時点：３時間（左側のブロック）、６時間（真ん中のブロック）、及び２４時間（右側のブロック）での０．０１ｍｐｋにおけるマウスへのＭＣ３、化合物１８、２５、３０、１０８〜１１２、６０、及び１２２を含む様々なナノ粒子組成物の筋肉内投与後に測定されたｈＥＰＯ発現の結果を示す。図中の数字１〜１１は、それぞれ、ＭＣ３、化合物１８、２５、３０、１０８〜１１２、６０、及び１２２に対応する。
【図１０】ＭＣ３または本明細書に開示される様々な化合物を含む様々なナノ粒子組成物の静脈内投与後に測定されたルシフェラーゼ発現（全光束）の結果を示す。図中の数字１〜１２は、それぞれ、化合物１８、ＭＣ３、化合物４８〜５０、５４、１１１、６０、７５、６８、６６、１２８、６５、１３０、１３３〜１３５、１４７、９６、及び１５１に対応する。
【図１１Ａ】Ａ及びＢは、ナイーブカニクイザルへの６０分間の注入による０．１ｍｐｋ（図１１Ａ）または０．３ｍｐｋ（図１１Ｂ）用量におけるＭＣ３及び化合物１８を含む様々なナノ粒子組成物の静脈内投与後に測定された抗ＨＡ（抗赤血球凝集素）抗体発現の結果を示す。
【図１１Ｂ】同上。
【図１２Ａ】Ａ〜Ｃは、本開示の化合物を含有するナノ粒子組成物をマウスに静脈内投与した（図１２Ａ）３時間、（図１２Ｂ）６時間、及び（図１２Ｃ）２４時間後のルシフェラーゼ発現レベルを要約する一連のグラフである。全光束値は、全身発光イメージング（ＢＬＩ）を介して取得した。図中、数字１〜１４は、それぞれ、化合物１６０、９８、１６１〜１６５、１７１、１７２、１８３〜１８６、及びＭＣ３を含有する組成物を指す。
【図１２Ｂ】同上。
【図１２Ｃ】同上。
【図１３Ａ】Ａ〜Ｃは、本開示の化合物を含有するナノ粒子組成物をマウスに静脈内投与した（図１３Ａ）３時間、（図１３Ｂ）６時間、及び（図１３Ｃ）２４時間後のルシフェラーゼ発現レベルを要約する一連のグラフである。全光束値は、全身発光イメージング（ＢＬＩ）を介して取得した。ＰＢＳ（リン酸緩衝生理食塩水）は、対照として使用した。結果は、対数スケールで示す。これらの図では、数字１〜１５は、それぞれ、ＭＣ３、化合物１８、１１１、１６８〜１７０、１７４、１７５、１７８、１７９、１８１、１８２、２１８、１９８、及びＰＢＳを含有する組成物を指す。
【図１３Ｂ】同上。
【図１３Ｃ】同上。
【図１４Ａ】Ａ〜Ｃは、本開示の化合物を含有するナノ粒子組成物をマウスに静脈内投与した６時間後の（図１４Ａ）肝臓（図１４Ｂ）脾臓、及び（図１４Ｃ）腎臓におけるエクスビボでのルシフェラーゼ発現レベルを要約する一連のグラフである。全光束値は、全身発光イメージング（ＢＬＩ）を介して取得した。ＰＢＳ（リン酸緩衝生理食塩水）は、対照として使用した。これらの図では、数字１〜１５は、それぞれ、ＭＣ３、化合物１８、１１１、１６８〜１７０、１７４、１７５、１７８、１７９、１８１、１８２、２１８、１９８、及びＰＢＳを含有する組成物を指す。
【図１４Ｂ】同上。
【図１４Ｃ】同上。
【図１５Ａ】Ａ及びＢは、ＭＣ３と比較した、及びいずれの処置を受けていないマウス（ナイーブ試験対象）と比較した、本開示の化合物を投与したＣＤ−１マウスの脾臓における活性化Ｂ細胞の頻度を示す一対のグラフである。ＰＢＳは、対照として使用する。図１５Ａは、ＣＤ１９＋細胞のパーセンテージを示す。図１５Ｂは、ＣＤ１９＋ＣＤ６９＋ＣＤ８６＋細胞のパーセンテージを示す。数字１〜１６は、ルシフェラーゼを発現するｍＲＮＡ、及び以下のもの：１：ＭＣ３、２：化合物１８、３：化合物１１１；４：化合物１６８；５：化合物１６９；６：化合物１７０；７：化合物１７４；８：化合物１７５；９：化合物１７８；１０：化合物１７９；１１：化合物１８１；１２：化合物１８２；１３：化合物２１８；１４：化合物１９８；１５：ＰＢＳ；１６：処置ナイーブ対象を含有する組成物を指す。
【図１５Ｂ】同上。
【図１６Ａ】Ａ及びＢは、ＭＣ３と比較した、及びいずれの処置を受けていないマウス（ナイーブ試験対象）と比較した、本開示の化合物を投与したＣＤ−１マウスの脾臓における活性化Ｂ細胞の頻度を示す一対のグラフである。図１６Ａは、ＣＤ１９＋細胞のパーセンテージを示す。図１６Ｂは、ＣＤ１９＋ＣＤ６９＋ＣＤ８６＋細胞のパーセンテージを示す。数字１〜１４は、ルシフェラーゼを発現するｍＲＮＡ、及び以下のもの：１：化合物１４７、２：化合物１８４、３：化合物２３２；４：化合物１８９；５：化合物２００；６：化合物２３３；７：化合物２３４；８：化合物２３５；９：化合物２３７；１０：化合物２３９；１１：化合物２４３；１２：ＭＣ３；１３：ＰＢＳ；１４：処置ナイーブ対象を含有する組成物を指す。
【図１６Ｂ】同上。
【図１７】様々なナノ粒子組成物を静脈内投与した３時間（左側のブロック）、６時間（真ん中のブロック）、及び２４時間（右側のブロック）後に測定されたＣＤ１−マウスにおけるｈＥＰＯ  ｍＲＮＡ発現を示すグラフである。数字１〜１３は、ｈＥＰＯを発現するｍＲＮＡ、及び以下のもの：１：化合物１４７、２：化合物１８４、３：化合物２３２；４：化合物１８９；５：化合物２００；６：化合物２３３；７：化合物２３４；８：化合物２３５；９：化合物２３７；１０：化合物２３９；１１：化合物２４３；１２：ＭＣ３；１３：ＰＢＳを含有する組成物を指す。
【図１８Ａ】Ａ及びＢは、様々なナノ粒子組成物をＣＤ−１マウスに０．０１ｍｐｋで筋肉内投与した後に測定されたルシフェラーゼ発現の結果を示す。図１８Ａは、投与した６時間後の全光束を示す棒グラフである。各棒上の数字は、ＭＣ３に対する発現比を示す。図１８Ｂは、投与した３時間、６時間、及び２４時間後の全光束を示す。図中の数字１〜１１は、以下のもの：１：ＭＣ３、２：化合物１４３、３：化合物４９；４：化合物１１３；５：化合物６１；６：化合物７２；７：化合物７５；８：化合物７１；９：化合物１２８；１０：化合物１５６；１１：化合物１５７を含有する組成物を指す。
【図１８Ｂ】同上。
【図１９Ａ】Ａ及び１９Ｂは、様々なナノ粒子組成物をＣＤ−１マウスに０．０５ｍｐｋで皮下投与した後に測定されたルシフェラーゼ発現の結果を示す。図１９Ａは、投与した６時間後の全光束を示す棒グラフである。各棒上の数字は、ＭＣ３に対する発現比を示す。図１９Ｂは、投与した３時間、６時間、及び２４時間後の全光束を示す。図中の数字１〜１２は、以下のもの：１：ＰＢＳ、２：ＭＣ３、３：化合物２５；４：化合物３０；５：化合物２０；６：化合物１１０；７：化合物１１２；８：化合物１１３；９：化合物７２；１０：化合物７５；１１：化合物１２２、１２：化合物２４を含有する組成物を指す。
【図１９Ｂ】同上。
【図２０Ａ】Ａ〜Ｃは、本開示の化合物を含有するナノ粒子組成物をＣＤ−１マウスに投与した２４時間後の（図２０Ａ）脾臓（図２０Ｂ）肝臓、及び（図２０Ｃ）注射部位におけるエクスビボでのルシフェラーゼ発現レベルを要約する一連のグラフである。全光束値は、全身発光イメージング（ＢＬＩ）を介して取得した。ＰＢＳ（リン酸緩衝生理食塩水）は、対照として使用した。図中の数字１〜１２は、以下のもの：１：ＰＢＳ、２：ＭＣ３、３：化合物２５；４：化合物３０；５：化合物２０；６：化合物１１０；７：化合物１１２；８：化合物１１３；９：化合物７２；１０：化合物７５；１１：化合物１２２、１２：化合物２４を含有する組成物を指す。
【図２０Ｂ】同上。
【図２０Ｃ】同上。
【図２１Ａ】Ａ〜Ｊは、本開示の脂質を含む組成物によって誘導されるサイトカイン発現を示す一連のグラフである。図２１Ａ：Ｇ−ＣＳＦ（１２）；図２１Ｂ：ＩＦＮ−γ（３８）；図２１Ｃ：ＭＣＰ−１（５１）；図２１Ｄ：ＩＦＮ−α（３０）；図２１Ｅ：ＩＬ−６（２８）；図２１Ｆ：ＩＬ−１２ｐ７０（３９）；図２１Ｇ：ＩＬ−１０（２２）；図２１Ｈ：ＭＩＰ−１  ｂｅｔａ（７２）；図２１Ｉ：ＴＮＦ−α（４５）；図２１Ｊ：ＲＡＮＴＥＳ（４４）。図中の数字１〜１２は、以下のもの：１：ＰＢＳ、２：ＭＣ３、３：化合物２５；４：化合物３０；５：化合物２０；６：化合物１１０；７：化合物１１２；８：化合物１１３；９：化合物７２；１０：化合物７５；１１：化合物１２２、１２：化合物２４を含有する組成物を指す。
【図２１Ｂ】同上。
【図２１Ｃ】同上。
【図２１Ｄ】同上。
【図２１Ｅ】同上。
【図２１Ｆ】同上。
【図２１Ｇ】同上。
【図２１Ｈ】同上。
【図２１Ｉ】同上。
【図２１Ｊ】同上。
【図２２Ａ】Ａ〜Ｃは、本開示の化合物を含有するナノ粒子組成物をマウスに皮下投与した（図２２Ａ）３時間、（図２２Ｂ）６時間、及び（図２２Ｃ）２４時間後のルシフェラーゼ発現レベルを要約する一連のグラフである。全光束値は、全身発光イメージング（ＢＬＩ）を介して取得した。ＰＢＳ（リン酸緩衝生理食塩水）は、対照として使用した。図中の数字１〜１２は、以下のもの：１：ＰＢＳ、２：ＭＣ３、３：化合物１６８；４：化合物２３；５：化合物１９；６：化合物１０８；７：化合物１０９；８：化合物１１１；９：化合物６０；１０：化合物６１；１１：化合物６９、１２：化合物１２８を含有する組成物を指す。
【図２２Ｂ】同上。
【図２２Ｃ】同上。
【図２３】様々な時点：３時間（左側のブロック）、６時間（真ん中のブロック）、及び２４時間（右側のブロック）での０．０５ｍｐｋにおけるマウスへの本開示の化合物を含む様々なナノ粒子組成物の皮下投与後に測定されたｈＥＰＯ発現の結果を示す。図中の数字１〜１１は、それぞれ、ＭＣ３、ＰＢＳ、及び化合物１８、２５、４８、４９、１１１、６０、１６８、２０７、及び２３３に対応する。
【図２４】様々な時点：３時間（左側のブロック）、６時間（真ん中のブロック）、及び２４時間（右側のブロック）での０．０１ｍｐｋにおけるマウスへの本開示の化合物を含む様々なナノ粒子組成物の筋肉内投与後に測定されたルシフェラーゼ発現の結果を示す。図中の数字１〜９は、それぞれ、ＭＣ３、及び化合物１７８、１８１、１８２、２１８、１９８、２００、２３３、及び２３９に対応する。
【図２５】化合物１８、またはＭＣ３、及び修飾ｍＲＮＡを含有する（式中、各ウリジンは、Ｎ１−メチルプソイドウリジンで置換された、または式中、各ウリジンは、５−メトキシウリジンで置換された）ナノ粒子組成物をＣＤ−１マウスに０．５ｍｐｋで静脈内投与した３時間、６時間、及び２４時間後に測定されたｈＥＰＯ発現の結果を示す。図中の数字１〜４は、以下のもの：１：Ａ修飾ｍＲＮＡ（式中、各ウリジンは、５−メトキシウリジンで置換された）、及びＭＣ３；２：Ａ修飾ｍＲＮＡ（式中、各ウリジンは、Ｎ１−メチルプソイドウリジンで置換された）、及びＭＣ３；３：Ａ修飾ｍＲＮＡ（式中、各ウリジンは、５−メトキシウリジンで置換された）、及び化合物１８；４：Ａ修飾ｍＲＮＡ（式中、各ウリジンは、Ｎ１−メチルプソイドウリジンで置換された）、及び化合物１８を含有する組成物を指す。
【図２６】化合物１８、またはＭＣ３、及び修飾ｍＲＮＡ（式中、各ウリジンは、Ｎ１−メチルプソイドウリジンで置換された、または式中、各ウリジンは、５−メトキシウリジンで置換された）を含有するナノ粒子組成物を投与したマウス脾細胞におけるＢ細胞活性化を示すグラフである。ＰＢＳは、対照として使用する。図中の数字１〜５は、以下のもの：１：Ａ修飾ｍＲＮＡ（式中、各ウリジンは、５−メトキシウリジンで置換された）、及びＭＣ３；２：Ａ修飾ｍＲＮＡ（式中、各ウリジンは、Ｎ１−メチルプソイドウリジンで置換された）、及びＭＣ３；３：Ａ修飾ｍＲＮＡ（式中、各ウリジンは、５−メトキシウリジンで置換された）、及び化合物１８；４：Ａ修飾ｍＲＮＡ（式中、各ウリジンは、Ｎ１−メチルプソイドウリジンで置換された）、及び化合物１８；５：ＰＢＳを含有する組成物を指す。
【図２７】様々なナノ粒子組成物を０．５ｍｐｋで皮下投与した３時間（左側のブロック）、６時間（真ん中のブロック）、及び２４時間（右側のブロック）後に測定された、ＣＤ１マウスにおけるｈＥＰＯ  ｍＲＮＡ発現を示すグラフである。数字１〜９は、ｈＥＰＯを発現するｍＲＮＡ、及び以下のもの：１：ＰＢＳ、２：化合物１８、３：化合物３０；４：化合物９６；５：化合物１５１；６：化合物９８；７：化合物１６３；８：化合物１６４；９：化合物１６５を含有する組成物を指す。
【図２８Ａ】Ａ〜Ｊは、ＣＤ−１マウスに皮下投与した６時間後に測定された、本開示の脂質、及びｈＥＰＯを発現する修飾ｍＲＮＡ（式中、各ウリジンは、Ｎ１−メチルプソイドウリジンで置換された）を含む組成物によって誘導されるサイトカイン発現を示す一連のグラフである。図２８Ａ：Ｇ−ＣＳＦ；図２８Ｂ：ＩＦＮ−γ；図２８Ｃ：ＩＦＮ−α；図２８Ｄ：ＩＬ−１２ｐ７０；図２８Ｅ：ＩＰ−１０；Ｆ：ＩＬ−６；図２８Ｇ：ＭＣＰ−１；図２８Ｈ：ＭＩＰ−１β；図２８Ｉ：ＲＡＮＴＥＳ；図２８Ｊ：ＴＮＦ−α。図中の数字１〜９は、以下のもの：１：ＰＢＳ、２：化合物１８、３：化合物３０；４：化合物９６；５：化合物１５１；６：化合物９８；７：化合物１６３；８：化合物１６４；９：化合物１６５を含有する組成物を指す。
【図２８Ｂ】同上。
【図２８Ｃ】同上。
【図２８Ｄ】同上。
【図２８Ｅ】同上。
【図２８Ｆ】同上。
【図２８Ｇ】同上。
【図２８Ｈ】同上。
【図２８Ｉ】同上。
【図２８Ｊ】同上。
【図２９Ａ】Ａ〜Ｃは、アミノ脂質の効率及びクリアランスの最適化を示す一連のグラフである。図２９Ａは、脂質中の０．５ｍｇ／ｋｇのｈＥＰＯ  ｍＲＮＡを静脈内投与した６時間後のＣＤ−１マウス（ｎ＝６）で測定した、新規なＬＮＰ対ＭＣ３  ＬＮＰの全身ルシフェラーゼ生物発光である。グラフは、血清ｈＥＰＯ濃度を示し；エラーバーは、新規な脂質発現対ＭＣ３発現の比の標準偏差を示す。＊ｐ＜０．０５、＊＊ｐ＜０．０１、＊＊＊ｐ＜０．００１、ｎ．ｓ．＝統計的に有意でない。数字１〜９は、１：化合物２８１；２：化合物１３８；３：化合物１３６；４：化合物６；５：化合物１８；６：化合物２９；７：化合物１４；８：化合物２５；及び９：化合物２６を含有する組成物を指す。図２９Ｂは、ｈＥＰＯ  ｍＲＮＡを含有するＬＮＰを０．２ｍｇ／ｋｇ用量で投与したＳｐｒａｇｕｅ  Ｄａｗｌｅｙラット（ｎ＝３／時点）由来の肝臓組織で測定した、ＭＣ３と比較した、化合物１８及び化合物２５のレベルをまとめている。ＭＣ３に対する化合物１８及び化合物２５  ＡＵＣのｐ＜０．０５。図２９Ｃは、Ｓｐｒａｇｕｅ  ＤａｗｌｅｙラットにおけるｈＥＰＯ発現を示すグラフである。ｈＥＰＯ血清濃度は、化合物１８、化合物２５、化合物２６またはＭＣ３、及びｈＥＰＯ  ｍＲＮＡ（ｎ＝３）を含有するＬＮＰの１ｍｇ／ｋｇ用量の静脈内投与後に測定した。
【図２９Ｂ】同上。
【図２９Ｃ】同上。
【図３０Ａ】Ａ〜Ｃは、複数回投与後の化合物１８の薬物動態及び発現プロファイルを示す一連のグラフである。図３０Ａは、週１回投与で、０．０５ｍｇ／ｋｇのｍＲＮＡを含有する３回のボーラス用量をＣＤ−１マウス（ｎ＝３／時点）に静脈内投与後の、ＭＣ３及び化合物１８の組織分布の比較である。図３０Ｂは、週１回投与で、ｈＥＰＯ  ｍＲＮＡを含有するＬＮＰを０．５ｍｇ／ｋｇで含有するボーラス用量をＣＤ−１マウス（ｎ＝８）に静脈内投与した６時間後の、ｈＥＰＯ血清濃度を示す。図３０Ｃは、週１回投与で、０．２５ｍｇ／ｋｇのｍＲＮＡを含有する用量をＣＤ−１マウス（ｎ＝３／時点）に投与後の、化合物１８及びその一次代謝産物、化合物１６６の肝臓組織クリアランスを示す。
【図３０Ｂ】同上。
【図３０Ｃ】同上。
【図３１Ａ】Ａ〜Ｃは、カニクイザル試験における本開示の脂質ナノ粒子の発現プロファイルを示す一連のグラフである。図３１Ａは、ＭＣ３または化合物１８中の０．０１ｍｇ／ｋｇのｈＥＰＯ  ｍＲＮＡの送達後のｈＥＰＯ血清濃度を示す。液体ナノ粒子は、６０分注入を介して静脈内投与した（ｎ＝３）。ＭＣ３に対する化合物１８  ＡＵＣのｐ＜０．０５。図３１Ｂは、６０分注入を介して静脈内投与したＭＣ３または化合物１８  ＬＮＰ中の０．３ｍｇ／ｋｇの抗体ｍＲＮＡの送達後のヒトＩｇＧインフルエンザＡ抗体血清濃度を示す（ｎ＝３）。ＭＣ３に対する化合物１８  ＡＵＣのｐ＜０．０５。図３１Ｃは、６０分注入を介して静脈内投与した、週１回投与の、化合物１８  ＬＮＰ中の０．２ｍｇ／ｋｇのｈＥＰＯ  ｍＲＮＡの送達後のｈＥＰＯ血清濃度を示す（ｎ＝４）。
【図３１Ｂ】同上。
【図３１Ｃ】同上。
【図３２Ａ】Ａ〜Ｃは、ラット及び非ヒト霊長類における１ヵ月毒性評価の結果を要約する一連のグラフである。ＰＢＳ（リン酸緩衝生理食塩水）は、対照として使用した。図３２Ａは、週１回で５週間投与した、１０分注入を介して静脈内投与した、Ｓｐｒａｇｕｅ  Ｄａｗｌｅｙラットにおける血清アラニンアミノトランスフェラーゼレベルを示す。血清レベルは、５回目の投与の２４時間後に測定した（ｎ＝１０）。ＰＢＳと各用量レベルとの間の統計的差異は観察されなかった。図３２Ｂは、週１回で５週間投与した、１０分注入を介して静脈内投与した、Ｓｐｒａｇｕｅ  Ｄａｗｌｅｙラットにおける血清アスパラギン酸アミノトランスフェラーゼレベルを示す。血清レベルは、５回目の投与の２４時間後に測定した（ｎ＝１０）。＊ｐ＜０．０５、ＰＢＳと、０．０５及び２．０ｍｇ／ｋｇ用量との間の統計的差異はなかった。図３２Ｃは、週１回投与で、６０分注入で１ｍｇ／ｋｇのｍＲＮＡを静脈内投与した、カニクイザルにおける血清アラニンアミノトランスフェラーゼレベルを示す。血清レベルは、５回目の投与の２４時間後に測定した（ｎ＝４）。ＰＢＳ投与前及び３０日目レベルと、化合物１８との間の統計的差異は観察されなかった。図３２Ｄは、週１回投与で、６０分注入で１ｍｇ／ｋｇのｍＲＮＡを静脈内投与した、カニクイザルにおける血清アラニンアミノトランスフェラーゼレベルを示す。血清レベルは、５回目の投与の２４時間後に測定した（ｎ＝４）。ＰＢＳ投与前及び３０日目レベルと、化合物１８との間の統計的差異は観察されなかった。
【図３２Ｂ】同上。
【図３２Ｃ】同上。
【図３２Ｄ】同上。
【図３３Ａ】Ａ及びＢは、ラット及び非ヒト霊長類における１ヵ月毒性評価の結果をまとめている一対のグラフである。図３３Ａは、１日目及び２９日目の、１ｍｇ／ｋｇのｍＲＮＡを投与したカニクイザルにおけるＣ５ｂ９血清濃度を示す（ｎ＝４）。ＰＢＳと化合物１８との間の統計的差異は全ての時点で観察されなかった。図３３Ｂは、１日目及び２９日目の、１ｍｇ／ｋｇのｍＲＮＡを投与したカニクイザルにおけるＭＣＰ−１血清濃度を示す。ｎ＝４、＊ｐ＜０．０５、ＰＢＳと化合物１８との間の統計的差異はいずれの他の時点でなかった。
【図３３Ｂ】同上。
【図３４Ａ】Ａ〜Ｃは、本開示の脂質ナノ粒子のエンドソーム脱出効率の一連の固定細胞画像である。ＨｅＬａ細胞を、ルシフェラーゼｍＲＮＡを封入するローダミン標識ＭＣ３及び化合物１８  ＬＮＰでトランスフェクトし、非製剤化ｍＲＮＡで電気穿孔した細胞と一緒に、４時間インキュベーション後に単一分子ＦＩＳＨ（ｓｍＦＩＳＨ、赤色）用に処理した。エンドサイトーシス細胞小器官をサイトゾルに放出させたｍＲＮＡ分子を緑色で示す（画像分析オーバーレイ）。エンドソーム脱出効率は、細胞１個当たりのサイトゾルｍＲＮＡの数と内在化ＬＮＰの数との間の比を算出することによって評価した。図３４Ａは、電気穿孔ＨｅＬａ細胞を示す画像である。図３４Ｂは、ＭＣ３処理ＨｅＬａ細胞を示す画像である。図３４Ｃは、化合物１８処理ＨｅＬａ細胞を示す画像である。
【図３４Ｂ】同上。
【図３４Ｃ】同上。
【図３５Ａ】Ａ及びＢは、ＭＣ３と化合物１８の組織分布を比較する一対のグラフである。図３５Ａは、ＣＤ−１マウス（ｎ＝３／時点）に０．０５ｍｇ／ｋｇのｍＲＮＡを３回静脈内投与した後のＭＣ３及び化合物１８の組織分布を示す。図３５Ｂは、０．２ｍｇ／ｋｇのｍＲＮＡをカニクイザル（ｎ＝２）に投与した１２時間後のＭＣ３及び化合物１８の組織分布を示す。
【図３５Ｂ】同上。
【図３６】６０分注入を介して静脈内に、ＭＣ３または化合物１８を含む組成物中のヒトＩｇＧ  ｍＲＮＡの０．１ｍｇ／ｋｇで投与したカニクイザルにおけるヒトＩｇＧ発現を示すグラフである（ｎ＝３）。
【図３７】ラットの肝臓及び肝臓酵素におけるＭＣ３単細胞壊死を示す一連のグラフである。上段は、ｍＲＮＡを含有しない液体ナノ粒子（ＬＮＰ）（右）、及び対照としてＰＢＳ（リン酸緩衝生理食塩水）（左）を０．３ｍｇ／ｋｇで投与したラットの肝臓の一対の画像である。下段は、ｍＲＮＡを含有するＭＣ３ベースＬＮＰを０．３ｍｇ／ｋｇで投与した後の肝臓内のＡＬＴ（左）及びＡＳＴ（右）の発現を示す一対のグラフである。ＡＬＴ及びＡＳＴは上昇し、病理学により壊死のエビデンスが示された。
【図３８】２９日間かけて繰り返し投与した後のＮＨＰにおけるｍＲＮＡレベルを示すグラフである。
【図３９Ａ】Ａ及びＢは、化合物１８ベースＬＮＰを投与したＡｐｏＥノックアウトマウス及びＬＤＬｒノックアウトマウスにおけるｈＥＰＯ発現を示す一対のグラフである。図３９Ａは、ＡｐｏＥノックアウトマウスにおけるｈＥＰＯ発現を示す。図３９Ｂは、ＬＤＬｒノックアウトマウスにおけるｈＥＰＯ発現を示す。
【図３９Ｂ】同上。
【図４０Ａ】Ａ〜Ｃは、ＤＳＰＣ、ＰＥＧ１、及び本開示の脂質を含有するナノ粒子組成物中で０．５ｍｇ／ｋｇのＮＰＩ−Ｌｕｃ  ｍＲＮＡを静脈内投与した６時間後の、エクスビボでの、ＣＤ−１マウスの全身（図４０Ａ）、肝臓（図４０Ｂ）、及び脾臓（図４０Ｃ）にわたって測定されたルシフェラーゼ発現レベルを要約する一連のグラフである。全光束値は、全身発光イメージング（ＢＬＩ）を介して取得した。ＰＢＳは、対照として使用した。これらの図では、数字１〜４は、それぞれ、ＰＢＳ、及び化合物１８、化合物５０、及び化合物３０１を含有する組成物を指す。
【図４０Ｂ】同上。
【図４０Ｃ】同上。
【図４１】本開示の組成物を投与したマウスの肝臓の一連のＶ５標識免疫組織化学染色を示す。ＰＢＳは、対照として使用した。
【図４２】本開示の組成物を投与したマウスの脾臓の一連のＶ５標識免疫組織化学染色を示す。ＰＢＳは、対照として使用した。
【図４３Ａ】Ａ及びＢは、ＤＳＰＣ、ＰＥＧ１、及び本開示の脂質を含有するナノ粒子組成物中で０．５ｍｇ／ｋｇのＮＰＩ−Ｌｕｃ  ｍＲＮＡを投与した後の、ＣＤ−１マウスの肝臓（図４３Ａ）及び脾臓（図４３Ｂ）内のルシフェラーゼ発現を比較する一対のグラフである。ＰＢＳは、対照として使用した。これらの図では、数字１〜４は、それぞれ、ＰＢＳ、及び化合物１８、化合物５０、及び化合物３０１を含有する組成物を指す。
【図４３Ｂ】同上。
【図４４】ＤＳＰＣ、ＰＥＧ１、及び本開示の脂質を含有するナノ粒子組成物中でｈＥＰＯを発現するｍＲＮＡの投与後のマウスにおけるｈＥＰＯ発現を示すグラフである。
【図４５Ａ】Ａ及びＢは、マウスにおける本開示の脂質の薬物動態を示す一対のグラフである。ＤＳＰＣ及びＰＥＧ１を含有するナノ粒子組成物中に化合物５０（図４５Ａ）または化合物３０１（図４５Ｂ）を含む組成物をマウスに投与した。
【図４５Ｂ】同上。
【図４６】投与（静脈内ボーラス）の４８時間後の、本開示の脂質を投与したＳｐｒａｇｕｅ  Ｄａｗｌｅｙ（登録商標）ラットにおけるＩｇＧ１発現を示すグラフである。広域中和インフルエンザ抗体（５ｍｇ／ｋｇ）をコードするｍＲＮＡ、及びＤＳＰＣ及びＰＥＧ１中の本開示の脂質を含む組成物をラットに投与した。ＰＢＳは、対照として使用した。これらの図では、数字１〜４は、それぞれ、ＰＢＳ、及び化合物１８、Ｎ：Ｐ比（すなわち、脂質窒素対ＲＮＡホスフェートのモル比）が５．８３の化合物３０１、及びＮ：Ｐ比が３の化合物３０１を含有する組成物を指す。
【図４７Ａ】Ａ〜Ｅは、広域中和インフルエンザ抗体（５ｍｇ／ｋｇ）をコードするｍＲＮＡ、及びＤＳＰＣ及びＰＥＧ１中の本開示の脂質を含む組成物の投与後のラットにおける様々な毒性バイオマーカーの発現を要約する一連のグラフである。図４７Ａは、アスパラギン酸アミノトランスフェラーゼ（ＡＳＴ）の発現を示す。図４７Ｂは、アラニンアミノトランスフェラーゼ（ＡＬＴ）の発現を示す。図４７Ｃは、投与８時間後の単球走化性タンパク質−１（ＭＣＰ−１）の発現を示す。図４７Ｄは、好中球の発現を示す。図４７Ｅは、リンパ球の発現を示す。ＰＢＳは、対照として使用した。これらの図では、数字１〜４は、それぞれ、ＰＢＳ、及び化合物１８、Ｎ：Ｐ比（すなわち、脂質窒素対ＲＮＡホスフェートのモル比）が５．８３の化合物３０１、及びＮ：Ｐ比が３の化合物３０１を含有する組成物を指す。
【図４７Ｂ】同上。
【図４７Ｃ】同上。
【図４７Ｄ】同上。
【図４７Ｅ】同上。
【発明を実施するための形態】
【００３０】
本開示は、新規な脂質、及び新規な脂質を含む脂質ナノ粒子組成物に関する。本開示は、治療薬及び／または予防薬を、哺乳動物細胞に送達する方法、具体的には、治療薬及び／または予防薬を、哺乳動物の器官に送達する方法、哺乳動物細胞内で目的のポリペプチドを生成する方法、及び疾患または障害の治療を必要とする哺乳動物における疾患または障害を治療する方法も提供する。例えば、細胞内で目的のポリペプチドを生成する方法は、ｍＲＮＡを含むナノ粒子組成物を、哺乳動物細胞と接触させることを含み、それによって、ｍＲＮＡは、翻訳されて、目的のポリペプチドを生成し得る。治療薬及び／または予防薬を、哺乳動物細胞または器官に送達する方法は、治療薬及び／または予防薬を含むナノ粒子組成物の、対象への投与を含んでもよく、投与は、細胞または器官を組成物と接触させることを含み、それによって、治療薬及び／または予防薬は、細胞または器官に送達される。
【００３１】
脂質
本開示は、中心のアミン部分及び少なくとも１つの生分解性基を含む脂質を提供する。本明細書に記載される脂質は、哺乳動物細胞または器官への治療薬及び／または予防薬の送達のために、脂質ナノ粒子組成物において有利に使用され得る。例えば、本明細書に記載される脂質は、免疫原性をほとんどまたは全く有さない。例えば、式（Ｉ）、（ＩＡ）、（ＩＢ）、（ＩＩ）、（ＩＩａ）、（ＩＩｂ）、（ＩＩｃ）、（ＩＩｄ）、（ＩＩｅ）、（ＩＩｆ）、（ＩＩｇ）、（ＩＩＩ）、（ＶＩ）、（ＶＩ−ａ）、（ＶＩＩ）、（ＶＩＩＩ）、（ＶＩＩａ）、（ＶＩＩＩａ）、（ＶＩＩＩｂ）、（ＶＩＩｂ−１）、（ＶＩＩｂ−２）、（ＶＩＩｂ−３）、（ＶＩＩｃ）、（ＶＩＩｄ）、（ＶＩＩＩｃ）、または（ＶＩＩＩｄ）のいずれかの脂質化合物は、対照脂質（例えば、ＭＣ３、ＫＣ２、またはＤＬｉｎＤＭＡ）と比較して、より低い免疫原性を有する。例えば、本明細書に開示される脂質及び治療薬または予防薬を含む製剤は、対照脂質（例えば、ＭＣ３、ＫＣ２、またはＤＬｉｎＤＭＡ）及び同じ治療薬または予防薬を含む対応する製剤と比較して、増加した治療指数を有する。
【００３２】
本開示のいくつかの態様では、本明細書に記載される化合物は、式（Ｉ）：
【化９】
2022501360.tif 000011
またはそれらのＮオキシド、またはそれらの塩もしくは異性体であり、
式中：
Ｒ１は、Ｃ５−３０アルキル、Ｃ５−２０アルケニル、−Ｒ＊ＹＲ”、−ＹＲ”、及び−Ｒ”Ｍ’Ｒ’からなる群から選択され；
Ｒ２及びＲ３は独立して、Ｈ、Ｃ１−１４アルキル、Ｃ２−１４アルケニル、−Ｒ＊ＹＲ’、−ＹＲ’、及び−Ｒ＊ＯＲ’からなる群から選択され、またはＲ２及びＲ３は、それらが結合される原子と一緒に、複素環または炭素環を形成し；
Ｒ４は、水素、Ｃ３−６炭素環、−（ＣＨ２）ｎＱ、−（ＣＨ２）ｎＣＨＱＲ、−（ＣＨ２）ｏＣ（Ｒ１０）２（ＣＨ２）ｎ−ｏＱ、−ＣＨＱＲ、−ＣＱ（Ｒ）２、−Ｃ（Ｏ）ＮＱＲ及び非置換Ｃ１−６アルキルからなる群から選択され、ここで、Ｑは、炭素環、複素環、−ＯＲ、−Ｏ（ＣＨ２）ｎＮ（Ｒ）２、−Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＣＸ３、−ＣＸ２Ｈ、−ＣＸＨ２、−ＣＮ、−Ｎ（Ｒ）２、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｓ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｒ８、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ８、−Ｏ（ＣＨ２）ｎＯＲ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（＝ＮＲ９）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（＝ＣＨＲ９）Ｎ（Ｒ）２、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−Ｎ（ＯＲ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（ＯＲ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（ＯＲ）Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−Ｎ（ＯＲ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（ＯＲ）Ｃ（Ｓ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（ＯＲ）Ｃ（＝ＮＲ９）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（ＯＲ）Ｃ（＝ＣＨＲ９）Ｎ（Ｒ）２、−Ｃ（＝ＮＲ９）Ｎ（Ｒ）２、−Ｃ（＝ＮＲ９）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）ＯＲ、−（ＣＨ２）ｎＮ（Ｒ）２及び−Ｃ（Ｒ）Ｎ（Ｒ）２Ｃ（Ｏ）ＯＲから選択され、各ｏは独立して、１、２、３、及び４から選択され、及び各ｎは独立して、１、２、３、４、及び５から選択され；
各Ｒ５は独立して、ＯＨ、Ｃ１−３アルキル、Ｃ２−３アルケニル、及びＨからなる群から選択され；
各Ｒ６は独立して、ＯＨ、Ｃ１−３アルキル、Ｃ２−３アルケニル、及びＨからなる群から選択され；
Ｍ及びＭ’は独立して、−Ｃ（Ｏ）Ｏ−、−ＯＣ（Ｏ）−、−ＯＣ（Ｏ）−Ｍ”−Ｃ（Ｏ）Ｏ−、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ’）−、−Ｎ（Ｒ’）Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｓ）−、−Ｃ（Ｓ）Ｓ−、−ＳＣ（Ｓ）−、−ＣＨ（ＯＨ）−、−Ｐ（Ｏ）（ＯＲ’）Ｏ−、−Ｓ（Ｏ）２−、−Ｓ−Ｓ−、アリール基、及びヘテロアリール基から選択され、ここで、Ｍ”は、結合、Ｃ１−１３アルキルまたはＣ２−１３アルケニルであり；
Ｒ７は、Ｃ１−３アルキル、Ｃ２−３アルケニル、及びＨからなる群から選択され；
Ｒ８は、Ｃ３−６炭素環及び複素環からなる群から選択され；
Ｒ９は、Ｈ、ＣＮ、ＮＯ２、Ｃ１−６アルキル、−ＯＲ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、Ｃ２−６アルケニル、Ｃ３−６炭素環及び複素環からなる群から選択され；
Ｒ１０は、Ｈ、ＯＨ、Ｃ１−３アルキル、及びＣ２−３アルケニルからなる群から選択され；
各Ｒは独立して、Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−３アルキル−アリール、Ｃ２−３アルケニル、（ＣＨ２）ｑＯＲ＊、及びＨからなる群から選択され、
及び各ｑは独立して、１、２、及び３から選択され；
各Ｒ’は独立して、Ｃ１−１８アルキル、Ｃ２−１８アルケニル、−Ｒ＊ＹＲ’、−ＹＲ’、及びＨからなる群から選択され；
各Ｒ’は独立して、Ｃ３−１５アルキル及びＣ３−１５アルケニルからなる群から選択され；
各Ｒ＊は独立して、Ｃ１−１２アルキル及びＣ２−１２アルケニルからなる群から選択され；
各Ｙは独立して、Ｃ３−６炭素環であり；
各Ｘは独立して、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、及びＩからなる群から選択され；及び
ｍは、５、６、７、８、９、１０、１１、１２、及び１３から選択され；及び式中、Ｒ４が、−（ＣＨ２）ｎＱ、−（ＣＨ２）ｎＣＨＱＲ、−ＣＨＱＲ、または−ＣＱ（Ｒ）２である場合、（ｉ）ｎが、１、２、３、４または５である場合、Ｑは、−Ｎ（Ｒ）２ではなく、または（ｉｉ）ｎが、１または２である場合、Ｑは、５、６、または７員のヘテロシクロアルキルではない。
【００３３】
本開示の他の態様は、式（ＩＩＩ）の化合物：
【化１０】
2022501360.tif 000012
またはそのＮオキシド、またはその塩もしくは異性体に関し、
式中：
Ｒ１は、Ｃ５−３０アルキル、Ｃ５−２０アルケニル、−Ｒ＊ＹＲ”、−ＹＲ”、及び−Ｒ”Ｍ’Ｒ’からなる群から選択され；
Ｒ２及びＲ３は独立して、Ｈ、Ｃ１−１４アルキル、Ｃ２−１４アルケニル、−Ｒ＊ＹＲ’、−ＹＲ’、及び−Ｒ＊ＯＲ’からなる群から選択され、またはＲ２及びＲ３は、それらが結合される原子と一緒に、複素環または炭素環を形成し；
Ｒ４は、水素、Ｃ３−６炭素環、−（ＣＨ２）ｎＱ、−（ＣＨ２）ｎＣＨＱＲ、−（ＣＨ２）ｏＣ（Ｒ１０）２（ＣＨ２）ｎ−ｏＱ、−ＣＨＱＲ、−ＣＱ（Ｒ）２、−Ｃ（Ｏ）ＮＱＲ及び非置換Ｃ１−６アルキルからなる群から選択され、ここで、Ｑは、炭素環、複素環、−ＯＲ、−Ｏ（ＣＨ２）ｎＮ（Ｒ）２、−Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＣＸ３、−ＣＸ２Ｈ、−ＣＸＨ２、−ＣＮ、−Ｎ（Ｒ）２、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｓ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｒ８、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ８、−Ｏ（ＣＨ２）ｎＯＲ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（＝ＮＲ９）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（＝ＣＨＲ９）Ｎ（Ｒ）２、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−Ｎ（ＯＲ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（ＯＲ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（ＯＲ）Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−Ｎ（ＯＲ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（ＯＲ）Ｃ（Ｓ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（ＯＲ）Ｃ（＝ＮＲ９）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（ＯＲ）Ｃ（＝ＣＨＲ９）Ｎ（Ｒ）２、−Ｃ（＝ＮＲ９）Ｎ（Ｒ）２、−Ｃ（＝ＮＲ９）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）ＯＲ、−（ＣＨ２）ｎＮ（Ｒ）２及び−Ｃ（Ｒ）Ｎ（Ｒ）２Ｃ（Ｏ）ＯＲから選択され、各ｏは独立して、１、２、３、及び４から選択され、及び各ｎは独立して、１、２、３、４、及び５から選択され；
Ｒｘは、Ｃ１−６アルキル、Ｃ２−６アルケニル、−（ＣＨ２）ｖＯＨ、及び−（ＣＨ２）ｖＮ（Ｒ）２からなる群から選択され、
式中、ｖは、１、２、３、４、５、及び６から選択され；
各Ｒ５は独立して、ＯＨ、Ｃ１−３アルキル、Ｃ２−３アルケニル、及びＨからなる群から選択され；
各Ｒ６は独立して、ＯＨ、Ｃ１−３アルキル、Ｃ２−３アルケニル、及びＨからなる群から選択され；
Ｍ及びＭ’は独立して、−Ｃ（Ｏ）Ｏ−、−ＯＣ（Ｏ）−、−ＯＣ（Ｏ）−Ｍ”−Ｃ（Ｏ）Ｏ−、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ’）−、−Ｎ（Ｒ’）Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｓ）−、−Ｃ（Ｓ）Ｓ−、−ＳＣ（Ｓ）−、−ＣＨ（ＯＨ）−、−Ｐ（Ｏ）（ＯＲ’）Ｏ−、−Ｓ（Ｏ）２−、−Ｓ−Ｓ−、アリール基、及びヘテロアリール基から選択され、ここで、Ｍ”は、結合、Ｃ１−１３アルキルまたはＣ２−１３アルケニルであり；
Ｒ７は、Ｃ１−３アルキル、Ｃ２−３アルケニル、及びＨからなる群から選択され；
Ｒ８は、Ｃ３−６炭素環及び複素環からなる群から選択され；
Ｒ９は、Ｈ、ＣＮ、ＮＯ２、Ｃ１−６アルキル、−ＯＲ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、Ｃ２−６アルケニル、Ｃ３−６炭素環及び複素環からなる群から選択され；
Ｒ１０は、Ｈ、ＯＨ、Ｃ１−３アルキル、及びＣ２−３アルケニルからなる群から選択され；
各Ｒは独立して、Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−３アルキル−アリール、Ｃ２−３アルケニル、（ＣＨ２）ｑＯＲ＊、及びＨからなる群から選択され、
及び各ｑは独立して、１、２、及び３から選択され；
各Ｒ’は独立して、Ｃ１−１８アルキル、Ｃ２−１８アルケニル、−Ｒ＊ＹＲ’、−ＹＲ’、及びＨからなる群から選択され；
各Ｒ’は独立して、Ｃ３−１５アルキル及びＣ３−１５アルケニルからなる群から選択され；
各Ｒ＊は独立して、Ｃ１−１２アルキル及びＣ２−１２アルケニルからなる群から選択され；
各Ｙは独立して、Ｃ３−６炭素環であり；
各Ｘは独立して、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、及びＩからなる群から選択され；及び
ｍは、５、６、７、８、９、１０、１１、１２、及び１３から選択される。
【００３４】
本開示の他の態様は、式（Ｉ）の化合物に関し、式中、Ｒ４は、−（ＣＨ２）ｎＱ、−（ＣＨ２）ｎＣＨＱＲ、−（ＣＨ２）ｏＣ（Ｒ１２）２（ＣＨ２）ｎ−ｏＱ、−ＣＨＱＲ、−ＣＱ（Ｒ）２、及び−Ｃ（Ｏ）ＮＱＲからなる群から選択され、ここで、Ｑは、−（ＣＨ２）ｎＮ（Ｒ）２である。
【００３５】
本開示の他の態様は、式（ＩＩＩ）の化合物に関し、式中、Ｒ４は、−（ＣＨ２）ｎＱ、−（ＣＨ２）ｎＣＨＱＲ、−（ＣＨ２）ｏＣ（Ｒ１２）２（ＣＨ２）ｎ−ｏＱ、−ＣＨＱＲ、−ＣＱ（Ｒ）２、及び−Ｃ（Ｏ）ＮＱＲからなる群から選択され、ここで、Ｑは、−（ＣＨ２）ｎＮ（Ｒ）２である。
【００３６】
いくつかの実施形態では、式（Ｉ）の化合物のサブセットは、以下のものを含み、Ｒ４が、−（ＣＨ２）ｎＱ、−（ＣＨ２）ｎＣＨＱＲ、−ＣＨＱＲ、または−ＣＱ（Ｒ）２である場合、（ｉ）ｎが、１、２、３、４または５である場合、Ｑは、−Ｎ（Ｒ）２ではなく、または（ｉｉ）ｎが、１または２である場合、Ｑは、５、６、または７員のヘテロシクロアルキルではない。
【００３７】
例えば、Ｒ４が、−（ＣＨ２）ｎＱ、−（ＣＨ２）ｎＣＨＱＲ、−ＣＨＱＲ、または−ＣＱ（Ｒ）２である場合、（ｉ）ｎが、１、２、３、４または５である場合、Ｑは、−Ｎ（Ｒ）２ではなく、または（ｉｉ）ｎが、１または２である場合、Ｑは、５、６、または７員のヘテロシクロアルキルではない。
【００３８】
別の実施形態では、式（Ｉ）の化合物のサブセットは、以下のもの：
Ｒ１は、Ｃ５−３０アルキル、Ｃ５−２０アルケニル、−Ｒ＊ＹＲ”、−ＹＲ”、及び−Ｒ”Ｍ’Ｒ’からなる群から選択され；
Ｒ２及びＲ３は独立して、Ｈ、Ｃ１−１４アルキル、Ｃ２−１４アルケニル、−Ｒ＊ＹＲ’、−ＹＲ’、及び−Ｒ＊ＯＲ’からなる群から選択され、またはＲ２及びＲ３は、それらが結合される原子と一緒に、複素環または炭素環を形成し；
Ｒ４は、水素、Ｃ３−６炭素環、−（ＣＨ２）ｎＱ、−（ＣＨ２）ｎＣＨＱＲ、−（ＣＨ２）ｏＣ（Ｒ１０）２（ＣＨ２）ｎ−ｏＱ，−ＣＨＱＲ、−ＣＱ（Ｒ）２、−Ｃ（Ｏ）ＮＱＲ及び非置換Ｃ１−６アルキルからなる群から選択され、ここで、Ｑは、Ｃ３−６炭素環、Ｎ、Ｏ、及びＳから選択される１つ以上のヘテロ原子を有する５〜１４員のヘテロアリール、−ＯＲ、−Ｏ（ＣＨ２）ｎＮ（Ｒ）２、−Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＣＸ３、−ＣＸ２Ｈ、−ＣＸＨ２、−ＣＮ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｓ）Ｎ（Ｒ）２、−ＣＲＮ（Ｒ）２Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−Ｎ（Ｒ）Ｒ８、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ８、−Ｏ（ＣＨ２）ｎＯＲ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（＝ＮＲ９）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（＝ＣＨＲ９）Ｎ（Ｒ）２、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−Ｎ（ＯＲ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（ＯＲ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（ＯＲ）Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−Ｎ（ＯＲ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（ＯＲ）Ｃ（Ｓ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（ＯＲ）Ｃ（＝ＮＲ９）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（ＯＲ）Ｃ（＝ＣＨＲ９）Ｎ（Ｒ）２、−Ｃ（＝ＮＲ９）Ｎ（Ｒ）２、−Ｃ（＝ＮＲ９）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）ＯＲ、−（ＣＨ２）ｎＮ（Ｒ）２、及びオキソ（＝Ｏ）、ＯＨ、アミノ、モノ−またはジ−アルキルアミノから選択される１つ以上の置換基で置換されるＮ、Ｏ、及びＳから選択される１つ以上のヘテロ原子を有する５〜１４員のヘテロシクロアルキル、及びＣ１−３アルキルから選択され、各ｏは独立して、１、２、３、及び４から選択され、及び各ｎは独立して、１、２、３、４、及び５から選択され；
各Ｒ５は独立して、ＯＨ、Ｃ１−３アルキル、Ｃ２−３アルケニル、及びＨからなる群から選択され；
各Ｒ６は独立して、ＯＨ、Ｃ１−３アルキル、Ｃ２−３アルケニル、及びＨからなる群から選択され；
Ｍ及びＭ’は独立して、−Ｃ（Ｏ）Ｏ−、−ＯＣ（Ｏ）−、−ＯＣ（Ｏ）−Ｍ”−Ｃ（Ｏ）Ｏ−、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ’）−、−Ｎ（Ｒ’）Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｓ）−、−Ｃ（Ｓ）Ｓ−、−ＳＣ（Ｓ）−、−ＣＨ（ＯＨ）−、−Ｐ（Ｏ）（ＯＲ’）Ｏ−、−Ｓ（Ｏ）２−、−Ｓ−Ｓ−、アリール基、及びヘテロアリール基から選択され、ここで、Ｍ”は、結合、Ｃ１−１３アルキルまたはＣ２−１３アルケニルであり；
Ｒ７は、Ｃ１−３アルキル、Ｃ２−３アルケニル、及びＨからなる群から選択され；
Ｒ８は、Ｃ３−６炭素環及び複素環からなる群から選択され；
Ｒ９は、Ｈ、ＣＮ、ＮＯ２、Ｃ１−６アルキル、−ＯＲ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、Ｃ２−６アルケニル、Ｃ３−６炭素環及び複素環からなる群から選択され；
Ｒ１０は、Ｈ、ＯＨ、Ｃ１−３アルキル、及びＣ２−３アルケニルからなる群から選択され；
各Ｒは独立して、Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−３アルキル−アリール、Ｃ２−３アルケニル、（ＣＨ２）ｑＯＲ＊、及びＨからなる群から選択され；
各Ｒ’は独立して、Ｃ１−１８アルキル、Ｃ２−１８アルケニル、−Ｒ＊ＹＲ’、−ＹＲ’、及びＨからなる群から選択され、
及び各ｑは独立して、１、２、及び３から選択され；
各Ｒ’は独立して、Ｃ３−１５アルキル及びＣ３−１５アルケニルからなる群から選択され；
各Ｒ＊は独立して、Ｃ１−１２アルキル及びＣ２−１２アルケニルからなる群から選択され；
各Ｙは独立して、Ｃ３−６炭素環であり；
各Ｘは独立して、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、及びＩからなる群から選択され；及び
ｍは、５、６、７、８、９、１０、１１、１２、及び１３から選択され、
またはそれらのＮオキシド、またはそれらの塩もしくは異性体を含む。
【００３９】
さらに別の実施形態では、式（Ｉ）の化合物のサブセットは、以下のもの：
Ｒ１は、Ｃ５−３０アルキル、Ｃ５−２０アルケニル、−Ｒ＊ＹＲ”、−ＹＲ”、及び−Ｒ”Ｍ’Ｒ’からなる群から選択され；
Ｒ２及びＲ３は独立して、Ｈ、Ｃ１−１４アルキル、Ｃ２−１４アルケニル、−Ｒ＊ＹＲ’、−ＹＲ’、及び−Ｒ＊ＯＲ’からなる群から選択され、またはＲ２及びＲ３は、それらが結合される原子と一緒に、複素環または炭素環を形成し；
Ｒ４は、水素、Ｃ３−６炭素環、−（ＣＨ２）ｎＱ、−（ＣＨ２）ｎＣＨＱＲ、−（ＣＨ２）ｏＣ（Ｒ１０）２（ＣＨ２）ｎ−ｏＱ，−ＣＨＱＲ、−ＣＱ（Ｒ）２、−Ｃ（Ｏ）ＮＱＲ及び非置換Ｃ１−６アルキルからなる群から選択され、ここで、Ｑは、Ｃ３−６炭素環、Ｎ、Ｏ、及びＳから選択される１つ以上のヘテロ原子を有する５〜１４員の複素環、−ＯＲ、−Ｏ（ＣＨ２）ｎＮ（Ｒ）２、−Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＣＸ３、−ＣＸ２Ｈ、−ＣＸＨ２、−ＣＮ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｓ）Ｎ（Ｒ）２、−ＣＲＮ（Ｒ）２Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−Ｎ（Ｒ）Ｒ８、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ８、−Ｏ（ＣＨ２）ｎＯＲ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（＝ＮＲ９）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（＝ＣＨＲ９）Ｎ（Ｒ）２、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−Ｎ（ＯＲ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（ＯＲ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（ＯＲ）Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−Ｎ（ＯＲ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（ＯＲ）Ｃ（Ｓ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（ＯＲ）Ｃ（＝ＮＲ９）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（ＯＲ）Ｃ（＝ＣＨＲ９）Ｎ（Ｒ）２、−Ｃ（＝ＮＲ９）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）ＯＲ、−（ＣＨ２）ｎＮ（Ｒ）２及び−Ｃ（＝ＮＲ９）Ｎ（Ｒ）２から選択され、各ｏは独立して、１、２、３、及び４から選択され、及び各ｎは独立して、１、２、３、４、及び５から選択され；及びＱが、５〜１４員の複素環であり、かつ、（ｉ）Ｒ４が、−（ＣＨ２）ｎＱ（ｎは、１または２）、または（ｉｉ）Ｒ４が、−（ＣＨ２）ｎＣＨＱＲ（ｎは、１）、または（ｉｉｉ）Ｒ４が、−ＣＨＱＲ、及び−ＣＱ（Ｒ）２である場合、Ｑは、５〜１４員のヘテロアリールまたは８〜１４員のヘテロシクロアルキルのいずれかであり；
各Ｒ５は独立して、ＯＨ、Ｃ１−３アルキル、Ｃ２−３アルケニル、及びＨからなる群から選択され；
各Ｒ６は独立して、ＯＨ、Ｃ１−３アルキル、Ｃ２−３アルケニル、及びＨからなる群から選択され；
Ｍ及びＭ’は独立して、−Ｃ（Ｏ）Ｏ−、−ＯＣ（Ｏ）−、−ＯＣ（Ｏ）−Ｍ”−Ｃ（Ｏ）Ｏ−、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ’）−、−Ｎ（Ｒ’）Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｓ）−、−Ｃ（Ｓ）Ｓ−、−ＳＣ（Ｓ）−、−ＣＨ（ＯＨ）−、−Ｐ（Ｏ）（ＯＲ’）Ｏ−、−Ｓ（Ｏ）２−、−Ｓ−Ｓ−、アリール基、及びヘテロアリール基から選択され、ここで、Ｍ”は、結合、Ｃ１−１３アルキルまたはＣ２−１３アルケニルであり；
Ｒ７は、Ｃ１−３アルキル、Ｃ２−３アルケニル、及びＨからなる群から選択され；
Ｒ８は、Ｃ３−６炭素環及び複素環からなる群から選択され；
Ｒ９は、Ｈ、ＣＮ、ＮＯ２、Ｃ１−６アルキル、−ＯＲ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、Ｃ２−６アルケニル、Ｃ３−６炭素環及び複素環からなる群から選択され；
Ｒ１０は、Ｈ、ＯＨ、Ｃ１−３アルキル、及びＣ２−３アルケニルからなる群から選択され；
各Ｒは独立して、Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−３アルキル−アリール、Ｃ２−３アルケニル、（ＣＨ２）ｑＯＲ＊、及びＨからなる群から選択され、
及び各ｑは独立して、１、２、及び３から選択され；
各Ｒ’は独立して、Ｃ１−１８アルキル、Ｃ２−１８アルケニル、−Ｒ＊ＹＲ’、−ＹＲ’、及びＨからなる群から選択され；
各Ｒ’は独立して、Ｃ３−１５アルキル及びＣ３−１５アルケニルからなる群から選択され；
各Ｒ＊は独立して、Ｃ１−１２アルキル及びＣ２−１２アルケニルからなる群から選択され；
各Ｙは独立して、Ｃ３−６炭素環であり；
各Ｘは独立して、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、及びＩからなる群から選択され；及び
ｍは、５、６、７、８、９、１０、１１、１２、及び１３から選択され、
またはそれらのＮオキシド、またはそれらの塩もしくは異性体を含む。
【００４０】
さらに別の実施形態では、式（Ｉ）の化合物のサブセットは、以下のもの：
Ｒ１は、Ｃ５−３０アルキル、Ｃ５−２０アルケニル、−Ｒ＊ＹＲ”、−ＹＲ”、及び−Ｒ”Ｍ’Ｒ’からなる群から選択され；
Ｒ２及びＲ３は独立して、Ｈ、Ｃ１−１４アルキル、Ｃ２−１４アルケニル、−Ｒ＊ＹＲ’、−ＹＲ’、及び−Ｒ＊ＯＲ’からなる群から選択され、またはＲ２及びＲ３は、それらが結合される原子と一緒に、複素環または炭素環を形成し；
Ｒ４は、水素、Ｃ３−６炭素環、−（ＣＨ２）ｎＱ、−（ＣＨ２）ｎＣＨＱＲ、−（ＣＨ２）ｏＣ（Ｒ１０）２（ＣＨ２）ｎ−ｏＱ，−ＣＨＱＲ、−ＣＱ（Ｒ）２、−Ｃ（Ｏ）ＮＱＲ及び非置換Ｃ１−６アルキルからなる群から選択され、ここで、Ｑは、Ｃ３−６炭素環、Ｎ、Ｏ、及びＳから選択される１つ以上のヘテロ原子を有する５〜１４員のヘテロアリール、−ＯＲ、−Ｏ（ＣＨ２）ｎＮ（Ｒ）２、−Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＣＸ３、−ＣＸ２Ｈ、−ＣＸＨ２、−ＣＮ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｓ）Ｎ（Ｒ）２、−ＣＲＮ（Ｒ）２Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−Ｎ（Ｒ）Ｒ８、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ８、−Ｏ（ＣＨ２）ｎＯＲ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（＝ＮＲ９）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（＝ＣＨＲ９）Ｎ（Ｒ）２、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−Ｎ（ＯＲ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（ＯＲ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（ＯＲ）Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−Ｎ（ＯＲ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（ＯＲ）Ｃ（Ｓ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（ＯＲ）Ｃ（＝ＮＲ９）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（ＯＲ）Ｃ（＝ＣＨＲ９）Ｎ（Ｒ）２、−Ｃ（＝ＮＲ９）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）ＯＲ、−（ＣＨ２）ｎＮ（Ｒ）２から選択され、各ｏは独立して、１、２、３、及び４から選択され、及び−Ｃ（＝ＮＲ９）Ｎ（Ｒ）２、及び各ｎは独立して、１、２、３、４、及び５から選択され；
各Ｒ５は独立して、ＯＨ、Ｃ１−３アルキル、Ｃ２−３アルケニル、及びＨからなる群から選択され；
各Ｒ６は独立して、ＯＨ、Ｃ１−３アルキル、Ｃ２−３アルケニル、及びＨからなる群から選択され；
Ｍ及びＭ’は独立して、−Ｃ（Ｏ）Ｏ−、−ＯＣ（Ｏ）−、−ＯＣ（Ｏ）−Ｍ”−Ｃ（Ｏ）Ｏ−、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ’）−、−Ｎ（Ｒ’）Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｓ）−、−Ｃ（Ｓ）Ｓ−、−ＳＣ（Ｓ）−、−ＣＨ（ＯＨ）−、−Ｐ（Ｏ）（ＯＲ’）Ｏ−、−Ｓ（Ｏ）２−、−Ｓ−Ｓ−、アリール基、及びヘテロアリール基から選択され、ここで、Ｍ”は、結合、Ｃ１−１３アルキルまたはＣ２−１３アルケニルであり；
Ｒ７は、Ｃ１−３アルキル、Ｃ２−３アルケニル、及びＨからなる群から選択され；
Ｒ８は、Ｃ３−６炭素環及び複素環からなる群から選択され；
Ｒ９は、Ｈ、ＣＮ、ＮＯ２、Ｃ１−６アルキル、−ＯＲ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、Ｃ２−６アルケニル、Ｃ３−６炭素環及び複素環からなる群から選択され；
Ｒ１０は、Ｈ、ＯＨ、Ｃ１−３アルキル、及びＣ２−３アルケニルからなる群から選択され、
各Ｒは独立して、Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−３アルキル−アリール、Ｃ２−３アルケニル、（ＣＨ２）ｑＯＲ＊、及びＨからなる群から選択され、
及び各ｑは独立して、１、２、及び３から選択され；
各Ｒ’は独立して、Ｃ１−１８アルキル、Ｃ２−１８アルケニル、−Ｒ＊ＹＲ’、−ＹＲ’、及びＨからなる群から選択され；
各Ｒ’は独立して、Ｃ３−１５アルキル及びＣ３−１５アルケニルからなる群から選択され；
各Ｒ＊は独立して、Ｃ１−１２アルキル及びＣ２−１２アルケニルからなる群から選択され；
各Ｙは独立して、Ｃ３−６炭素環であり；
各Ｘは独立して、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、及びＩからなる群から選択され；及び
ｍは、５、６、７、８、９、１０、１１、１２、及び１３から選択される、
またはそれらのＮオキシド、またはそれらの塩もしくは異性体を含む。
【００４１】
さらに別の実施形態では、式（Ｉ）の化合物のサブセットは、以下のものを含み：
Ｒ１は、Ｃ５−３０アルキル、Ｃ５−２０アルケニル、−Ｒ＊ＹＲ”、−ＹＲ”、及び−Ｒ”Ｍ’Ｒ’からなる群から選択され；
Ｒ２及びＲ３は独立して、Ｈ、Ｃ１−１４アルキル、Ｃ２−１４アルケニル、−Ｒ＊ＹＲ’、−ＹＲ’、及び−Ｒ＊ＯＲ’からなる群から選択され、またはＲ２及びＲ３は、それらが結合される原子と一緒に、複素環または炭素環を形成し；
Ｒ４は、水素、Ｃ３−６炭素環、−（ＣＨ２）ｎＱ、−（ＣＨ２）ｎＣＨＱＲ、−（ＣＨ２）ｏＣ（Ｒ１０）２（ＣＨ２）ｎ−ｏＱ、−ＣＨＱＲ、−ＣＱ（Ｒ）２、−Ｃ（Ｏ）ＮＱＲ及び非置換Ｃ１−６アルキルからなる群から選択され、ここで、Ｑは、炭素環、−ＯＲ、−Ｏ（ＣＨ２）ｎＮ（Ｒ）２、−Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＣＸ３、−ＣＸ２Ｈ、−ＣＸＨ２、−ＣＮ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｓ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｒ８、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ８、−Ｏ（ＣＨ２）ｎＯＲ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（＝ＮＲ９）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（＝ＣＨＲ９）Ｎ（Ｒ）２、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−Ｎ（ＯＲ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（ＯＲ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（ＯＲ）Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−Ｎ（ＯＲ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（ＯＲ）Ｃ（Ｓ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（ＯＲ）Ｃ（＝ＮＲ９）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（ＯＲ）Ｃ（＝ＣＨＲ９）Ｎ（Ｒ）２、−Ｃ（＝ＮＲ９）Ｎ（Ｒ）２、−Ｃ（＝ＮＲ９）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）ＯＲ、−（ＣＨ２）ｎＮ（Ｒ）２及び−Ｃ（Ｒ）Ｎ（Ｒ）２Ｃ（Ｏ）ＯＲから選択され、各ｏは独立して、１、２、３、及び４から選択され、及び各ｎは独立して、１、２、３、４、及び５から選択され；
各Ｒ５は独立して、ＯＨ、Ｃ１−３アルキル、Ｃ２−３アルケニル、及びＨからなる群から選択され；
各Ｒ６は独立して、ＯＨ、Ｃ１−３アルキル、Ｃ２−３アルケニル、及びＨからなる群から選択され；
Ｍ及びＭ’は独立して、−Ｃ（Ｏ）Ｏ−、−ＯＣ（Ｏ）−、−ＯＣ（Ｏ）−Ｍ”−Ｃ（Ｏ）Ｏ−、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ’）−、−Ｎ（Ｒ’）Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｓ）−、−Ｃ（Ｓ）Ｓ−、−ＳＣ（Ｓ）−、−ＣＨ（ＯＨ）−、−Ｐ（Ｏ）（ＯＲ’）Ｏ−、−Ｓ（Ｏ）２−、−Ｓ−Ｓ−、アリール基、及びヘテロアリール基から選択され、ここで、Ｍ”は、結合、Ｃ１−１３アルキルまたはＣ２−１３アルケニルであり；
Ｒ７は、Ｃ１−３アルキル、Ｃ２−３アルケニル、及びＨからなる群から選択され；
Ｒ８は、Ｃ３−６炭素環及び複素環からなる群から選択され；
Ｒ９は、Ｈ、ＣＮ、ＮＯ２、Ｃ１−６アルキル、−ＯＲ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、Ｃ２−６アルケニル、Ｃ３−６炭素環及び複素環からなる群から選択され；
Ｒ１０は、Ｈ、ＯＨ、Ｃ１−３アルキル、及びＣ２−３アルケニルからなる群から選択され；
各Ｒは独立して、Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−３アルキル−アリール、Ｃ２−３アルケニル、及びＨからなる群から選択され；
各Ｒ’は独立して、Ｃ１−１８アルキル、Ｃ２−１８アルケニル、−Ｒ＊ＹＲ’、−ＹＲ’，（ＣＨ２）ｑＯＲ＊、及びＨからなる群から選択され、
及び各ｑは独立して、１、２、及び３から選択され；
各Ｒ’は独立して、Ｃ３−１５アルキル及びＣ３−１５アルケニルからなる群から選択され；
各Ｒ＊は独立して、Ｃ１−１２アルキル及びＣ２−１２アルケニルからなる群から選択され；
各Ｙは独立して、Ｃ３−６炭素環であり；
各Ｘは独立して、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、及びＩからなる群から選択され；及び
ｍは、５、６、７、８、９、１０、１１、１２、及び１３から選択される。
【００４２】
さらに別の実施形態では、式（Ｉ）の化合物のサブセットは、以下のもの：
Ｒ１は、Ｃ５−３０アルキル、Ｃ５−２０アルケニル、−Ｒ＊ＹＲ”、−ＹＲ”、及び−Ｒ”Ｍ’Ｒ’からなる群から選択され；
Ｒ２及びＲ３は独立して、Ｈ、Ｃ２−１４アルキル、Ｃ２−１４アルケニル、−Ｒ＊ＹＲ’、−ＹＲ’、及び−Ｒ＊ＯＲ’からなる群から選択され、またはＲ２及びＲ３は、それらが結合される原子と一緒に、複素環または炭素環を形成し；
Ｒ４は、−（ＣＨ２）ｎＱまたは−（ＣＨ２）ｎＣＨＱＲであり、ここで、Ｑは、−Ｎ（Ｒ）２であり、及びｎは、３、４、及び５から選択され；
各Ｒ５は独立して、Ｃ１−３アルキル、Ｃ２−３アルケニル、及びＨからなる群から選択され；
各Ｒ６は独立して、Ｃ１−３アルキル、Ｃ２−３アルケニル、及びＨからなる群から選択され；
Ｍ及びＭ’は独立して、−Ｃ（Ｏ）Ｏ−、−ＯＣ（Ｏ）−、−ＯＣ（Ｏ）−Ｍ”−Ｃ（Ｏ）Ｏ−、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ’）−、−Ｎ（Ｒ’）Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｓ）−、−Ｃ（Ｓ）Ｓ−、−ＳＣ（Ｓ）−、−ＣＨ（ＯＨ）−、−Ｐ（Ｏ）（ＯＲ’）Ｏ−、−Ｓ（Ｏ）２−、−Ｓ−Ｓ−、アリール基、及びヘテロアリール基から選択され、ここで、Ｍ”は、結合、Ｃ１−１３アルキルまたはＣ２−１３アルケニルであり；
Ｒ７は、Ｃ１−３アルキル、Ｃ２−３アルケニル、及びＨからなる群から選択され；
各Ｒは独立して、Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−３アルキル−アリール、Ｃ２−３アルケニル、及びＨからなる群から選択され；
各Ｒ’は独立して、Ｃ１−１８アルキル、Ｃ２−１８アルケニル、−Ｒ＊ＹＲ’、−ＹＲ’、及びＨからなる群から選択され；
各Ｒ’は独立して、Ｃ３−１５アルキル及びＣ３−１５アルケニルからなる群から選択され；
各Ｒ＊は独立して、Ｃ１−１２アルキル及びＣ１−１２アルケニルからなる群から選択され；
各Ｙは独立して、Ｃ３−６炭素環であり；
各Ｘは独立して、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、及びＩからなる群から選択され；及び
ｍは、５、６、７、８、９、１０、１１、１２、及び１３から選択され、
またはそれらのＮオキシド、またはそれらの塩もしくは異性体を含む。
【００４３】
さらに別の実施形態では、式（Ｉ）の化合物のサブセットは、以下のもの：
Ｒ１は、Ｃ５−３０アルキル、Ｃ５−２０アルケニル、−Ｒ＊ＹＲ”、−ＹＲ”、及び−Ｒ”Ｍ’Ｒ’からなる群から選択され；
Ｒ２及びＲ３は独立して、Ｃ１−１４アルキル、Ｃ２−１４アルケニル、−Ｒ＊ＹＲ’、−ＹＲ’、及び−Ｒ＊ＯＲ’からなる群から選択され、またはＲ２及びＲ３は、それらが結合される原子と一緒に、複素環または炭素環を形成し；
Ｒ４は、−（ＣＨ２）ｎＱ、−（ＣＨ２）ｎＣＨＱＲ、−ＣＨＱＲ、及び−ＣＱ（Ｒ）２からなる群から選択され、ここで、Ｑは、−Ｎ（Ｒ）２であり、及びｎは、１、２、３、４、及び５から選択され；
各Ｒ５は独立して、Ｃ１−３アルキル、Ｃ２−３アルケニル、及びＨからなる群から選択され；
各Ｒ６は独立して、Ｃ１−３アルキル、Ｃ２−３アルケニル、及びＨからなる群から選択され；
Ｍ及びＭ’は独立して、−Ｃ（Ｏ）Ｏ−、−ＯＣ（Ｏ）−、−ＯＣ（Ｏ）−Ｍ”−Ｃ（Ｏ）Ｏ−、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ’）−、−Ｎ（Ｒ’）Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｓ）−、−Ｃ（Ｓ）Ｓ−、−ＳＣ（Ｓ）−、−ＣＨ（ＯＨ）−、−Ｐ（Ｏ）（ＯＲ’）Ｏ−、−Ｓ（Ｏ）２−、−Ｓ−Ｓ−、アリール基、及びヘテロアリール基から選択され、ここで、Ｍ”は、結合、Ｃ１−１３アルキルまたはＣ２−１３アルケニルであり；
Ｒ７は、Ｃ１−３アルキル、Ｃ２−３アルケニル、及びＨからなる群から選択され；
各Ｒは独立して、Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−３アルキル−アリール、Ｃ２−３アルケニル、及びＨからなる群から選択され；
各Ｒ’は独立して、Ｃ１−１８アルキル、Ｃ２−１８アルケニル、−Ｒ＊ＹＲ’、−ＹＲ’、及びＨからなる群から選択され；
各Ｒ’は独立して、Ｃ３−１５アルキル及びＣ３−１５アルケニルからなる群から選択され；
各Ｒ＊は独立して、Ｃ１−１２アルキル及びＣ１−１２アルケニルからなる群から選択され；
各Ｙは独立して、Ｃ３−６炭素環であり；
各Ｘは独立して、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、及びＩからなる群から選択され；及び
ｍは、５、６、７、８、９、１０、１１、１２、及び１３から選択され、
またはそれらのＮオキシド、またはそれらの塩もしくは異性体を含む。
【００４４】
さらに別の実施形態では、式（Ｉ）の化合物のサブセットは、以下のものを含み：
Ｒ１は、Ｃ５−３０アルキル、Ｃ５−２０アルケニル、−Ｒ＊ＹＲ”、−ＹＲ”、及び−Ｒ”Ｍ’Ｒ’からなる群から選択され；
Ｒ２及びＲ３は独立して、Ｈ、Ｃ１−１４アルキル、Ｃ２−１４アルケニル、−Ｒ＊ＹＲ’、−ＹＲ’、及び−Ｒ＊ＯＲ’からなる群から選択され、またはＲ２及びＲ３は、それらが結合される原子と一緒に、複素環または炭素環を形成し；
Ｒ４は、−Ｃ（Ｏ）ＮＱＲであり、ここで、Ｑは、炭素環、複素環、−Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＣＸ３、−ＣＸ２Ｈ、−ＣＸＨ２、−ＣＮ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−（ＣＨ２）ｎＮ（Ｒ）２、−Ｃ（＝ＮＲ９）Ｎ（Ｒ）２、−Ｃ（＝ＮＲ９）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）ＯＲ、及び−Ｃ（Ｒ）Ｎ（Ｒ）２Ｃ（Ｏ）ＯＲから選択され、及び各ｎは独立して、１、２、３、４、及び５から選択され；
各Ｒ５は独立して、ＯＨ、Ｃ１−３アルキル、Ｃ２−３アルケニル、及びＨからなる群から選択され；
各Ｒ６は独立して、ＯＨ、Ｃ１−３アルキル、Ｃ２−３アルケニル、及びＨからなる群から選択され；
Ｍ及びＭ’は独立して、−Ｃ（Ｏ）Ｏ−、−ＯＣ（Ｏ）−、−ＯＣ（Ｏ）−Ｍ”−Ｃ（Ｏ）Ｏ−、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ’）−、−Ｎ（Ｒ’）Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｓ）−、−Ｃ（Ｓ）Ｓ−、−ＳＣ（Ｓ）−、−ＣＨ（ＯＨ）−、−Ｐ（Ｏ）（ＯＲ’）Ｏ−、−Ｓ（Ｏ）２−、−Ｓ−Ｓ−、アリール基、及びヘテロアリール基から選択され、ここで、Ｍ”は、結合、Ｃ１−１３アルキルまたはＣ２−１３アルケニルであり；
Ｒ７は、Ｃ１−３アルキル、Ｃ２−３アルケニル、及びＨからなる群から選択され；
Ｒ９は、Ｈ、ＣＮ、ＮＯ２、Ｃ１−６アルキル、−ＯＲ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、Ｃ２−６アルケニル、Ｃ３−６炭素環及び複素環からなる群から選択され；
各Ｒは独立して、Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−３アルキル−アリール、Ｃ２−３アルケニル、及びＨからなる群から選択され；
各Ｒ’は独立して、Ｃ１−１８アルキル、Ｃ２−１８アルケニル、−Ｒ＊ＹＲ’、−ＹＲ’，（ＣＨ２）ｑＯＲ＊、及びＨからなる群から選択され、及び各ｑは独立して、１、２、及び３から選択され；
各Ｒ’は独立して、Ｃ３−１５アルキル及びＣ３−１５アルケニルからなる群から選択され；
各Ｒ＊は独立して、Ｃ１−１２アルキル及びＣ２−１２アルケニルからなる群から選択され；
各Ｙは独立して、Ｃ３−６炭素環であり；
各Ｘは独立して、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、及びＩからなる群から選択され；及び
ｍは、５、６、７、８、９、１０、１１、１２、及び１３から選択される。
【００４５】
いくつかの実施形態では、式（Ｉ）の化合物のサブセットは、以下のものを含み、Ｒ４が、−（ＣＨ２）ｎＱ、−（ＣＨ２）ｎＣＨＱＲ、−ＣＨＱＲ、または−ＣＱ（Ｒ）２である場合、（ｉ）ｎが、１、２、３、４または５である場合、Ｑは、−Ｎ（Ｒ）２ではなく、または（ｉｉ）ｎが、１または２である場合、Ｑは、５、６、または７員のヘテロシクロアルキルではない。
【００４６】
別の実施形態では、式（ＩＩＩ）の化合物の別のサブセットは、以下のもの：
Ｒ１は、Ｃ５−３０アルキル、Ｃ５−２０アルケニル、−Ｒ＊ＹＲ”、−ＹＲ”、及び−Ｒ”Ｍ’Ｒ’からなる群から選択され；
Ｒ２及びＲ３は独立して、Ｈ、Ｃ１−１４アルキル、Ｃ２−１４アルケニル、−Ｒ＊ＹＲ’、−ＹＲ’、及び−Ｒ＊ＯＲ’からなる群から選択され、またはＲ２及びＲ３は、それらが結合される原子と一緒に、複素環または炭素環を形成し；
Ｒ４は、水素、Ｃ３−６炭素環、−（ＣＨ２）ｎＱ、−（ＣＨ２）ｎＣＨＱＲ、−（ＣＨ２）ｏＣ（Ｒ１０）２（ＣＨ２）ｎ−ｏＱ，−ＣＨＱＲ、−ＣＱ（Ｒ）２、−Ｃ（Ｏ）ＮＱＲ及び非置換Ｃ１−６アルキルからなる群から選択され、ここで、Ｑは、Ｃ３−６炭素環、Ｎ、Ｏ、及びＳから選択される１つ以上のヘテロ原子を有する５〜１４員のヘテロアリール、−ＯＲ、−Ｏ（ＣＨ２）ｎＮ（Ｒ）２、−Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＣＸ３、−ＣＸ２Ｈ、−ＣＸＨ２、−ＣＮ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｓ）Ｎ（Ｒ）２、−ＣＲＮ（Ｒ）２Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−Ｎ（Ｒ）Ｒ８、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ８、−Ｏ（ＣＨ２）ｎＯＲ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（＝ＮＲ９）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（＝ＣＨＲ９）Ｎ（Ｒ）２、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−Ｎ（ＯＲ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（ＯＲ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（ＯＲ）Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−Ｎ（ＯＲ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（ＯＲ）Ｃ（Ｓ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（ＯＲ）Ｃ（＝ＮＲ９）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（ＯＲ）Ｃ（＝ＣＨＲ９）Ｎ（Ｒ）２、−Ｃ（＝ＮＲ９）Ｎ（Ｒ）２、−Ｃ（＝ＮＲ９）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）ＯＲ、−（ＣＨ２）ｎＮ（Ｒ）２及びオキソ（＝Ｏ）、ＯＨ、アミノ、モノ−またはジ−アルキルアミノから選択される１つ以上の置換基で置換されるＮ、Ｏ、及びＳから選択される１つ以上のヘテロ原子を有する５〜１４員のヘテロシクロアルキル、及びＣ１−３アルキルから選択され、各ｏは独立して、１、２、３、及び４から選択され、及び各ｎは独立して、１、２、３、４、及び５から選択され；
Ｒｘは、Ｃ１−６アルキル、Ｃ２−６アルケニル、−（ＣＨ２）ｖＯＨ、及び−（ＣＨ２）ｖＮ（Ｒ）２からなる群から選択され、
式中、ｖは、１、２、３、４、５、及び６から選択され；
各Ｒ５は独立して、ＯＨ、Ｃ１−３アルキル、Ｃ２−３アルケニル、及びＨからなる群から選択され；
各Ｒ６は独立して、ＯＨ、Ｃ１−３アルキル、Ｃ２−３アルケニル、及びＨからなる群から選択され；
Ｍ及びＭ’は独立して、−Ｃ（Ｏ）Ｏ−、−ＯＣ（Ｏ）−、−ＯＣ（Ｏ）−Ｍ”−Ｃ（Ｏ）Ｏ−、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ’）−、−Ｎ（Ｒ’）Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｓ）−、−Ｃ（Ｓ）Ｓ−、−ＳＣ（Ｓ）−、−ＣＨ（ＯＨ）−、−Ｐ（Ｏ）（ＯＲ’）Ｏ−、−Ｓ（Ｏ）２−、−Ｓ−Ｓ−、アリール基、及びヘテロアリール基から選択され、ここで、Ｍ”は、結合、Ｃ１−１３アルキルまたはＣ２−１３アルケニルであり；
Ｒ７は、Ｃ１−３アルキル、Ｃ２−３アルケニル、及びＨからなる群から選択され；
Ｒ８は、Ｃ３−６炭素環及び複素環からなる群から選択され；
Ｒ９は、Ｈ、ＣＮ、ＮＯ２、Ｃ１−６アルキル、−ＯＲ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、Ｃ２−６アルケニル、Ｃ３−６炭素環及び複素環からなる群から選択され；
Ｒ１０は、Ｈ、ＯＨ、Ｃ１−３アルキル、及びＣ２−３アルケニルからなる群から選択され；
各Ｒは独立して、Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−３アルキル−アリール、Ｃ２−３アルケニル、（ＣＨ２）ｑＯＲ＊、及びＨからなる群から選択され；
各Ｒ’は独立して、Ｃ１−１８アルキル、Ｃ２−１８アルケニル、−Ｒ＊ＹＲ’、−ＹＲ’、及びＨからなる群から選択され、
及び各ｑは独立して、１、２、及び３から選択され；
各Ｒ’は独立して、Ｃ３−１５アルキル及びＣ３−１５アルケニルからなる群から選択され；
各Ｒ＊は独立して、Ｃ１−１２アルキル及びＣ２−１２アルケニルからなる群から選択され；
各Ｙは独立して、Ｃ３−６炭素環であり；
各Ｘは独立して、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、及びＩからなる群から選択され；及び
ｍは、５、６、７、８、９、１０、１１、１２、及び１３から選択され、
またはそれらのＮオキシド、またはそれらの塩もしくは異性体を含む。
【００４７】
さらに別の実施形態では、式（ＩＩＩ）の化合物の別のサブセットは、以下のもの：
Ｒ１は、Ｃ５−３０アルキル、Ｃ５−２０アルケニル、−Ｒ＊ＹＲ”、−ＹＲ”、及び−Ｒ”Ｍ’Ｒ’からなる群から選択され；
Ｒ２及びＲ３は独立して、Ｈ、Ｃ１−１４アルキル、Ｃ２−１４アルケニル、−Ｒ＊ＹＲ’、−ＹＲ’、及び−Ｒ＊ＯＲ’からなる群から選択され、またはＲ２及びＲ３は、それらが結合される原子と一緒に、複素環または炭素環を形成し；
Ｒ４は、水素、Ｃ３−６炭素環、−（ＣＨ２）ｎＱ、−（ＣＨ２）ｎＣＨＱＲ、−（ＣＨ２）ｏＣ（Ｒ１２）２（ＣＨ２）ｎ−ｏＱ，−ＣＨＱＲ、−ＣＱ（Ｒ）２、−Ｃ（Ｏ）ＮＱＲ及び非置換Ｃ１−６アルキルからなる群から選択され、ここで、Ｑは、Ｃ３−６炭素環、Ｎ、Ｏ、及びＳから選択される１つ以上のヘテロ原子を有する５〜１４員の複素環、−ＯＲ、−Ｏ（ＣＨ２）ｎＮ（Ｒ）２、−Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＣＸ３、−ＣＸ２Ｈ、−ＣＸＨ２、−ＣＮ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｓ）Ｎ（Ｒ）２、−ＣＲＮ（Ｒ）２Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−Ｎ（Ｒ）Ｒ８、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ８、−Ｏ（ＣＨ２）ｎＯＲ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（＝ＮＲ９）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（＝ＣＨＲ９）Ｎ（Ｒ）２、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−Ｎ（ＯＲ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（ＯＲ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（ＯＲ）Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−Ｎ（ＯＲ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（ＯＲ）Ｃ（Ｓ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（ＯＲ）Ｃ（＝ＮＲ９）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（ＯＲ）Ｃ（＝ＣＨＲ９）Ｎ（Ｒ）２、−Ｃ（＝ＮＲ９）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）ＯＲ、−（ＣＨ２）ｎＮ（Ｒ）２、及び−Ｃ（＝ＮＲ９）Ｎ（Ｒ）２から選択され、各ｏは独立して、１、２、３、及び４から選択され、及び各ｎは独立して、１、２、３、４、及び５から選択され；及びＱが、５〜１４員の複素環であり、かつ、（ｉ）Ｒ４が、−（ＣＨ２）ｎＱ（ｎは、１または２）、または（ｉｉ）Ｒ４が、−（ＣＨ２）ｎＣＨＱＲ（ｎは、１）、または（ｉｉｉ）Ｒ４が、−ＣＨＱＲ、及び−ＣＱ（Ｒ）２である場合、Ｑは、５〜１４員のヘテロアリールまたは８〜１４員のヘテロシクロアルキルのいずれかであり；
Ｒｘは、Ｃ１−６アルキル、Ｃ２−６アルケニル、−（ＣＨ２）ｖＯＨ、及び−（ＣＨ２）ｖＮ（Ｒ）２からなる群から選択され、
式中、ｖは、１、２、３、４、５、及び６から選択され；
各Ｒ５は独立して、ＯＨ、Ｃ１−３アルキル、Ｃ２−３アルケニル、及びＨからなる群から選択され；
各Ｒ６は独立して、ＯＨ、Ｃ１−３アルキル、Ｃ２−３アルケニル、及びＨからなる群から選択され；
Ｍ及びＭ’は独立して、−Ｃ（Ｏ）Ｏ−、−ＯＣ（Ｏ）−、−ＯＣ（Ｏ）−Ｍ”−Ｃ（Ｏ）Ｏ−、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ’）−、−Ｎ（Ｒ’）Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｓ）−、−Ｃ（Ｓ）Ｓ−、−ＳＣ（Ｓ）−、−ＣＨ（ＯＨ）−、−Ｐ（Ｏ）（ＯＲ’）Ｏ−、−Ｓ（Ｏ）２−、−Ｓ−Ｓ−、アリール基、及びヘテロアリール基から選択され、ここで、Ｍ”は、結合、Ｃ１−１３アルキルまたはＣ２−１３アルケニルであり；
Ｒ７は、Ｃ１−３アルキル、Ｃ２−３アルケニル、及びＨからなる群から選択され；
Ｒ８は、Ｃ３−６炭素環及び複素環からなる群から選択され；
Ｒ９は、Ｈ、ＣＮ、ＮＯ２、Ｃ１−６アルキル、−ＯＲ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、Ｃ２−６アルケニル、Ｃ３−６炭素環及び複素環からなる群から選択され；
Ｒ１２は、Ｈ、ＯＨ、Ｃ１−３アルキル、及びＣ２−３アルケニルからなる群から選択され；
各Ｒは独立して、Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−３アルキル−アリール、Ｃ２−３アルケニル、（ＣＨ２）ｑＯＲ＊、及びＨからなる群から選択され、
及び各ｑは独立して、１、２、及び３から選択され；
各Ｒ’は独立して、Ｃ１−１８アルキル、Ｃ２−１８アルケニル、−Ｒ＊ＹＲ’、−ＹＲ’、及びＨからなる群から選択され；
各Ｒ’は独立して、Ｃ３−１５アルキル及びＣ３−１５アルケニルからなる群から選択され；
各Ｒ＊は独立して、Ｃ１−１２アルキル及びＣ２−１２アルケニルからなる群から選択され；
各Ｙは独立して、Ｃ３−６炭素環であり；
各Ｘは独立して、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、及びＩからなる群から選択され；及び
ｍは、５、６、７、８、９、１０、１１、１２、及び１３から選択され、
またはそれらのＮオキシド、またはそれらの塩もしくは異性体を含む。
【００４８】
さらに別の実施形態では、式（ＩＩＩ）の化合物の別のサブセットは、以下のもの：
Ｒ１は、Ｃ５−３０アルキル、Ｃ５−２０アルケニル、−Ｒ＊ＹＲ”、−ＹＲ”、及び−Ｒ”Ｍ’Ｒ’からなる群から選択され；
Ｒ２及びＲ３は独立して、Ｈ、Ｃ１−１４アルキル、Ｃ２−１４アルケニル、−Ｒ＊ＹＲ’、−ＹＲ’、及び−Ｒ＊ＯＲ’からなる群から選択され、またはＲ２及びＲ３は、それらが結合される原子と一緒に、複素環または炭素環を形成し；
Ｒ４は、水素、Ｃ３−６炭素環、−（ＣＨ２）ｎＱ、−（ＣＨ２）ｎＣＨＱＲ、−（ＣＨ２）ｏＣ（Ｒ１２）２（ＣＨ２）ｎ−ｏＱ，−ＣＨＱＲ、−ＣＱ（Ｒ）２、−Ｃ（Ｏ）ＮＱＲ及び非置換Ｃ１−６アルキルからなる群から選択され、ここで、Ｑは、Ｃ３−６炭素環、Ｎ、Ｏ、及びＳから選択される１つ以上のヘテロ原子を有する５〜１４員のヘテロアリール、−ＯＲ、−Ｏ（ＣＨ２）ｎＮ（Ｒ）２、−Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＣＸ３、−ＣＸ２Ｈ、−ＣＸＨ２、−ＣＮ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｓ）Ｎ（Ｒ）２、−ＣＲＮ（Ｒ）２Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−Ｎ（Ｒ）Ｒ８、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ８、−Ｏ（ＣＨ２）ｎＯＲ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（＝ＮＲ９）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（＝ＣＨＲ９）Ｎ（Ｒ）２、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−Ｎ（ＯＲ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（ＯＲ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（ＯＲ）Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−Ｎ（ＯＲ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（ＯＲ）Ｃ（Ｓ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（ＯＲ）Ｃ（＝ＮＲ９）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（ＯＲ）Ｃ（＝ＣＨＲ９）Ｎ（Ｒ）２、−Ｃ（＝ＮＲ９）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）ＯＲ、−（ＣＨ２）ｎＮ（Ｒ）２から選択され、各ｏは独立して、１、２、３、及び４から選択され、及び−Ｃ（＝ＮＲ９）Ｎ（Ｒ）２、各ｏは独立して、１、２、３、及び４から選択され、及び各ｎは独立して、１、２、３、４、及び５から選択され；
Ｒｘは、Ｃ１−６アルキル、Ｃ２−６アルケニル、−（ＣＨ２）ｖＯＨ、及び−（ＣＨ２）ｖＮ（Ｒ）２からなる群から選択され、
式中、ｖは、１、２、３、４、５、及び６から選択され；
各Ｒ５は独立して、ＯＨ、Ｃ１−３アルキル、Ｃ２−３アルケニル、及びＨからなる群から選択され；
各Ｒ６は独立して、ＯＨ、Ｃ１−３アルキル、Ｃ２−３アルケニル、及びＨからなる群から選択され；
Ｍ及びＭ’は独立して、−Ｃ（Ｏ）Ｏ−、−ＯＣ（Ｏ）−、−ＯＣ（Ｏ）−Ｍ”−Ｃ（Ｏ）Ｏ−、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ’）−、−Ｎ（Ｒ’）Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｓ）−、−Ｃ（Ｓ）Ｓ−、−ＳＣ（Ｓ）−、−ＣＨ（ＯＨ）−、−Ｐ（Ｏ）（ＯＲ’）Ｏ−、−Ｓ（Ｏ）２−、−Ｓ−Ｓ−、アリール基、及びヘテロアリール基から選択され、ここで、Ｍ”は、結合、Ｃ１−１３アルキルまたはＣ２−１３アルケニルであり；
Ｒ７は、Ｃ１−３アルキル、Ｃ２−３アルケニル、及びＨからなる群から選択され；
Ｒ８は、Ｃ３−６炭素環及び複素環からなる群から選択され；
Ｒ９は、Ｈ、ＣＮ、ＮＯ２、Ｃ１−６アルキル、−ＯＲ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、Ｃ２−６アルケニル、Ｃ３−６炭素環及び複素環からなる群から選択され；
Ｒ１２は、Ｈ、ＯＨ、Ｃ１−３アルキル、及びＣ２−３アルケニルからなる群から選択され；
各Ｒは独立して、Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−３アルキル−アリール、Ｃ２−３アルケニル、（ＣＨ２）ｑＯＲ＊、及びＨからなる群から選択され、
及び各ｑは独立して、１、２、及び３から選択され；
各Ｒ’は独立して、Ｃ１−１８アルキル、Ｃ２−１８アルケニル、−Ｒ＊ＹＲ’、−ＹＲ’、及びＨからなる群から選択され；
各Ｒ’は独立して、Ｃ３−１５アルキル及びＣ３−１５アルケニルからなる群から選択され；
各Ｒ＊は独立して、Ｃ１−１２アルキル及びＣ２−１２アルケニルからなる群から選択され；
各Ｙは独立して、Ｃ３−６炭素環であり；
各Ｘは独立して、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、及びＩからなる群から選択され；及び
ｍは、５、６、７、８、９、１０、１１、１２、及び１３から選択され、
またはそれらのＮオキシド、またはそれらの塩もしくは異性体を含む。
【００４９】
さらに別の実施形態では、式（ＩＩＩ）の化合物の別のサブセットは、以下のものを含み：
Ｒ１は、Ｃ５−３０アルキル、Ｃ５−２０アルケニル、−Ｒ＊ＹＲ”、−ＹＲ”、及び−Ｒ”Ｍ’Ｒ’からなる群から選択され；
Ｒ２及びＲ３は独立して、Ｈ、Ｃ１−１４アルキル、Ｃ２−１４アルケニル、−Ｒ＊ＹＲ’、−ＹＲ’、及び−Ｒ＊ＯＲ’からなる群から選択され、またはＲ２及びＲ３は、それらが結合される原子と一緒に、複素環または炭素環を形成し；
Ｒ４は、水素、Ｃ３−６炭素環、−（ＣＨ２）ｎＱ、−（ＣＨ２）ｎＣＨＱＲ、−（ＣＨ２）ｏＣ（Ｒ１２）２（ＣＨ２）ｎ−ｏＱ、−ＣＨＱＲ、−ＣＱ（Ｒ）２、−Ｃ（Ｏ）ＮＱＲ及び非置換Ｃ１−６アルキルからなる群から選択され、ここで、Ｑは、炭素環、−ＯＲ、−Ｏ（ＣＨ２）ｎＮ（Ｒ）２、−Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＣＸ３、−ＣＸ２Ｈ、−ＣＸＨ２、−ＣＮ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｓ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｒ８、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ８、−Ｏ（ＣＨ２）ｎＯＲ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（＝ＮＲ９）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（＝ＣＨＲ９）Ｎ（Ｒ）２、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−Ｎ（ＯＲ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（ＯＲ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（ＯＲ）Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−Ｎ（ＯＲ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（ＯＲ）Ｃ（Ｓ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（ＯＲ）Ｃ（＝ＮＲ９）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（ＯＲ）Ｃ（＝ＣＨＲ９）Ｎ（Ｒ）２、−Ｃ（＝ＮＲ９）Ｎ（Ｒ）２、−Ｃ（＝ＮＲ９）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）ＯＲ、−（ＣＨ２）ｎＮ（Ｒ）２及び−Ｃ（Ｒ）Ｎ（Ｒ）２Ｃ（Ｏ）ＯＲから選択され、各ｏは独立して、１、２、３、及び４から選択され、及び各ｎは独立して、１、２、３、４、及び５から選択され；
Ｒｘは、Ｃ１−６アルキル、Ｃ２−６アルケニル、−（ＣＨ２）ｖＯＨ、及び−（ＣＨ２）ｖＮ（Ｒ）２からなる群から選択され、
式中、ｖは、１、２、３、４、５、及び６から選択され；
各Ｒ５は独立して、ＯＨ、Ｃ１−３アルキル、Ｃ２−３アルケニル、及びＨからなる群から選択され；
各Ｒ６は独立して、ＯＨ、Ｃ１−３アルキル、Ｃ２−３アルケニル、及びＨからなる群から選択され；
Ｍ及びＭ’は独立して、−Ｃ（Ｏ）Ｏ−、−ＯＣ（Ｏ）−、−ＯＣ（Ｏ）−Ｍ”−Ｃ（Ｏ）Ｏ−、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ’）−、−Ｎ（Ｒ’）Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｓ）−、−Ｃ（Ｓ）Ｓ−、−ＳＣ（Ｓ）−、−ＣＨ（ＯＨ）−、−Ｐ（Ｏ）（ＯＲ’）Ｏ−、−Ｓ（Ｏ）２−、−Ｓ−Ｓ−、アリール基、及びヘテロアリール基から選択され、ここで、Ｍ”は、結合、Ｃ１−１３アルキルまたはＣ２−１３アルケニルであり；
Ｒ７は、Ｃ１−３アルキル、Ｃ２−３アルケニル、及びＨからなる群から選択され；
Ｒ８は、Ｃ３−６炭素環及び複素環からなる群から選択され；
Ｒ９は、Ｈ、ＣＮ、ＮＯ２、Ｃ１−６アルキル、−ＯＲ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、Ｃ２−６アルケニル、Ｃ３−６炭素環及び複素環からなる群から選択され；
Ｒ１２は、Ｈ、ＯＨ、Ｃ１−３アルキル、及びＣ２−３アルケニルからなる群から選択され；
各Ｒは独立して、Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−３アルキル−アリール、Ｃ２−３アルケニル、及びＨからなる群から選択され；
各Ｒ’は独立して、Ｃ１−１８アルキル、Ｃ２−１８アルケニル、−Ｒ＊ＹＲ’、−ＹＲ’，（ＣＨ２）ｑＯＲ＊、及びＨからなる群から選択され、
及び各ｑは独立して、１、２、及び３から選択され；
各Ｒ’は独立して、Ｃ３−１５アルキル及びＣ３−１５アルケニルからなる群から選択され；
各Ｒ＊は独立して、Ｃ１−１２アルキル及びＣ２−１２アルケニルからなる群から選択され；
各Ｙは独立して、Ｃ３−６炭素環であり；
各Ｘは独立して、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、及びＩからなる群から選択され；及び
ｍは、５、６、７、８、９、１０、１１、１２、及び１３から選択される。
【００５０】
さらに別の実施形態では、式（ＩＩＩ）の化合物の別のサブセットは、以下のもの：
Ｒ１は、Ｃ５−３０アルキル、Ｃ５−２０アルケニル、−Ｒ＊ＹＲ”、−ＹＲ”、及び−Ｒ”Ｍ’Ｒ’からなる群から選択され；
Ｒ２及びＲ３は独立して、Ｈ、Ｃ２−１４アルキル、Ｃ２−１４アルケニル、−Ｒ＊ＹＲ’、−ＹＲ’、及び−Ｒ＊ＯＲ’からなる群から選択され、またはＲ２及びＲ３は、それらが結合される原子と一緒に、複素環または炭素環を形成し；
Ｒ４は、−（ＣＨ２）ｎＱまたは−（ＣＨ２）ｎＣＨＱＲであり、ここで、Ｑは、−Ｎ（Ｒ）２であり、及びｎは、３、４、及び５から選択され；
Ｒｘは、Ｃ１−６アルキル、Ｃ２−６アルケニル、−（ＣＨ２）ｖＯＨ、及び−（ＣＨ２）ｖＮ（Ｒ）２からなる群から選択され、
式中、ｖは、１、２、３、４、５、及び６から選択され；
各Ｒ５は独立して、Ｃ１−３アルキル、Ｃ２−３アルケニル、及びＨからなる群から選択され；
各Ｒ６は独立して、Ｃ１−３アルキル、Ｃ２−３アルケニル、及びＨからなる群から選択され；
Ｍ及びＭ’は独立して、−Ｃ（Ｏ）Ｏ−、−ＯＣ（Ｏ）−、−ＯＣ（Ｏ）−Ｍ”−Ｃ（Ｏ）Ｏ−、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ’）−、−Ｎ（Ｒ’）Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｓ）−、−Ｃ（Ｓ）Ｓ−、−ＳＣ（Ｓ）−、−ＣＨ（ＯＨ）−、−Ｐ（Ｏ）（ＯＲ’）Ｏ−、−Ｓ（Ｏ）２−、−Ｓ−Ｓ−、アリール基、及びヘテロアリール基から選択され、ここで、Ｍ”は、結合、Ｃ１−１３アルキルまたはＣ２−１３アルケニルであり；
Ｒ７は、Ｃ１−３アルキル、Ｃ２−３アルケニル、及びＨからなる群から選択され；
各Ｒは独立して、Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−３アルキル−アリール、Ｃ２−３アルケニル、及びＨからなる群から選択され；
各Ｒ’は独立して、Ｃ１−１８アルキル、Ｃ２−１８アルケニル、−Ｒ＊ＹＲ’、−ＹＲ’、及びＨからなる群から選択され；
各Ｒ’は独立して、Ｃ３−１５アルキル及びＣ３−１５アルケニルからなる群から選択され；
各Ｒ＊は独立して、Ｃ１−１２アルキル及びＣ１−１２アルケニルからなる群から選択され；
各Ｙは独立して、Ｃ３−６炭素環であり；
各Ｘは独立して、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、及びＩからなる群から選択され；及び
ｍは、５、６、７、８、９、１０、１１、１２、及び１３から選択され、
またはそれらのＮオキシド、またはそれらの塩もしくは異性体を含む。
【００５１】
さらに別の実施形態では、式（ＩＩＩ）の化合物の別のサブセットは、以下のものを含み：
Ｒ１は、Ｃ５−３０アルキル、Ｃ５−２０アルケニル、−Ｒ＊ＹＲ”、−ＹＲ’、及び−Ｒ”Ｍ’Ｒ’からなる群から選択され；
Ｒ２及びＲ３は独立して、Ｃ１−１４アルキル、Ｃ２−１４アルケニル、−Ｒ＊ＹＲ’、−ＹＲ’、及び−Ｒ＊ＯＲ’からなる群から選択され、またはＲ２及びＲ３は、それらが結合される原子と一緒に、複素環または炭素環を形成し；
Ｒ４は、−（ＣＨ２）ｎＱ、−（ＣＨ２）ｎＣＨＱＲ、−ＣＨＱＲ、及び−ＣＱ（Ｒ）２からなる群から選択され、ここで、Ｑは、−Ｎ（Ｒ）２、及びｎは、１、２、３、４、及び５から選択され；
Ｒｘは、Ｃ１−６アルキル、Ｃ２−６アルケニル、−（ＣＨ２）ｖＯＨ、及び−（ＣＨ２）ｖＮ（Ｒ）２からなる群から選択され、
式中、ｖは、１、２、３、４、５、及び６から選択され；
各Ｒ５は独立して、Ｃ１−３アルキル、Ｃ２−３アルケニル、及びＨからなる群から選択され；
各Ｒ６は独立して、Ｃ１−３アルキル、Ｃ２−３アルケニル、及びＨからなる群から選択され；
Ｍ及びＭ’は独立して、−Ｃ（Ｏ）Ｏ−、−ＯＣ（Ｏ）−、−ＯＣ（Ｏ）−Ｍ”−Ｃ（Ｏ）Ｏ−、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ’）−、−Ｎ（Ｒ’）Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｓ）−、−Ｃ（Ｓ）Ｓ−、−ＳＣ（Ｓ）−、−ＣＨ（ＯＨ）−、−Ｐ（Ｏ）（ＯＲ’）Ｏ−、−Ｓ（Ｏ）２−、−Ｓ−Ｓ−、アリール基、及びヘテロアリール基から選択され、ここで、Ｍ”は、結合、Ｃ１−１３アルキルまたはＣ２−１３アルケニルであり；
Ｒ７は、Ｃ１−３アルキル、Ｃ２−３アルケニル、及びＨからなる群から選択され；
各Ｒは独立して、Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−３アルキル−アリール、Ｃ２−３アルケニル、及びＨからなる群から選択され；
各Ｒ’は独立して、Ｃ１−１８アルキル、Ｃ２−１８アルケニル、−Ｒ＊ＹＲ’、−ＹＲ’、及びＨからなる群から選択され；
各Ｒ’は独立して、Ｃ３−１５アルキル及びＣ３−１５アルケニルからなる群から選択され；
各Ｒ＊は独立して、Ｃ１−１２アルキル及びＣ１−１２アルケニルからなる群から選択され；
各Ｙは独立して、Ｃ３−６炭素環であり；
各Ｘは独立して、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、及びＩからなる群から選択され；及び
ｍは、５、６、７、８、９、１０、１１、１２、及び１３から選択され、
【００５２】
またはそれらのＮオキシド、またはそれらの塩もしくは異性体を含む。ある特定の実施形態では、式（Ｉ）の化合物のサブセットは、式（ＩＡ）：
【化１１】
2022501360.tif 000013
またはそのＮオキシド、またはその塩もしくは異性体を含み、式中、ｌは、１、２、３、４、及び５から選択され；ｍは、５、６、７、８、及び９から選択され；Ｍ１は、結合またはＭ’であり；Ｒ４は、水素、非置換Ｃ１−３アルキル、−（ＣＨ２）ｏＣ（Ｒ１２）２（ＣＨ２）ｎ−ｏＱ、−Ｃ（Ｏ）ＮＱＲまたは−（ＣＨ２）ｎＱであり、ここで、Ｑは、ＯＨ、−ＮＨＣ（Ｓ）Ｎ（Ｒ）２、−ＮＨＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｒ８、−ＮＨＣ（＝ＮＲ９）Ｎ（Ｒ）２、−ＮＨＣ（＝ＣＨＲ９）Ｎ（Ｒ）２、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−（ＣＨ２）ｎＮ（Ｒ）２、ヘテロアリールまたはヘテロシクロアルキルであり；Ｍ及びＭ’は独立して、−Ｃ（Ｏ）Ｏ−、−ＯＣ（Ｏ）−、−ＯＣ（Ｏ）−Ｍ”−Ｃ（Ｏ）Ｏ−、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ’）−、−Ｐ（Ｏ）（ＯＲ’）Ｏ−、−Ｓ−Ｓ−、アリール基、及びヘテロアリール基から選択され；及びＲ２及びＲ３は独立して、Ｈ、Ｃ１−１４アルキル、及びＣ２−１４アルケニルからなる群から選択される。例えば、ｍは、５、７、または９である。例えば、Ｑは、ＯＨ、−ＮＨＣ（Ｓ）Ｎ（Ｒ）２、または−ＮＨＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２である。例えば、Ｑは、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、または−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒである。
【００５３】
ある特定の実施形態では、式（Ｉ）の化合物のサブセットは、式（ＩＢ）：
【化１２】
2022501360.tif 000014
またはそのＮオキシド、またはその塩もしくは異性体を含み、ここで、全ての変数は、本明細書で定義される通りである。例えば、ｍは、５、６、７、８、及び９から選択され；Ｍ及びＭ’は独立して、−Ｃ（Ｏ）Ｏ−、−ＯＣ（Ｏ）−、−ＯＣ（Ｏ）−Ｍ”−Ｃ（Ｏ）Ｏ−、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ’）−、−Ｐ（Ｏ）（ＯＲ’）Ｏ−、−Ｓ−Ｓ−、アリール基、及びヘテロアリール基から選択され；及びＲ２及びＲ３は独立して、Ｈ、Ｃ１−１４アルキル、及びＣ２−１４アルケニルからなる群から選択される。例えば、ｍは、５、７、または９である。ある特定の実施形態では、式（Ｉ）の化合物のサブセットは、式（ＩＩ）：
【化１３】
2022501360.tif 000015
またはそのＮオキシド、またはその塩もしくは異性体を含み、式中、ｌは、１、２、３、４、及び５から選択され；Ｍ１は、結合またはＭ’であり；Ｒ４は、水素、非置換Ｃ１−３アルキル、−（ＣＨ２）ｏＣ（Ｒ１２）２（ＣＨ２）ｎ−ｏＱ、−Ｃ（Ｏ）ＮＱＲまたは−（ＣＨ２）ｎＱであり、ここで、ｎは、２、３、または４であり、及びＱは、ＯＨ、−ＮＨＣ（Ｓ）Ｎ（Ｒ）２、−ＮＨＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｒ８、−ＮＨＣ（＝ＮＲ９）Ｎ（Ｒ）２、−ＮＨＣ（＝ＣＨＲ９）Ｎ（Ｒ）２、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−（ＣＨ２）ｎＮ（Ｒ）２、ヘテロアリールまたはヘテロシクロアルキルであり；Ｍ及びＭ’は独立して、−Ｃ（Ｏ）Ｏ−、−ＯＣ（Ｏ）−、−ＯＣ（Ｏ）−Ｍ”−Ｃ（Ｏ）Ｏ−、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ’）−、−Ｐ（Ｏ）（ＯＲ’）Ｏ−、−Ｓ−Ｓ−、アリール基、及びヘテロアリール基から選択され；及びＲ２及びＲ３は独立して、Ｈ、Ｃ１−１４アルキル、及びＣ２−１４アルケニルからなる群から選択される。
【００５４】
ある特定の実施形態では、式（Ｉ）の化合物のサブセットは、式（ＩＩａ）、（ＩＩｂ）、（ＩＩｃ）、または（ＩＩｅ）：
【化１４】
2022501360.tif 000016
またはそのＮオキシド、またはその塩もしくは異性体を含み、式中、Ｒ４は、本明細書に記載される通りである。
【００５５】
ある特定の実施形態では、式（Ｉ）の化合物のサブセットは、式（ＩＩｄ）：
【化１５】
2022501360.tif 000017
またはそのＮオキシド、またはその塩もしくは異性体を含み、式中、ｎは、２、３、または４であり；及びｍ、Ｒ’、Ｒ”、及びＲ２乃至Ｒ６は、本明細書に記載される通りである。例えば、Ｒ２及びＲ３の各々は独立して、Ｃ５−１４アルキル及びＣ５−１４アルケニルからなる群から選択され得る。
【００５６】
別の実施形態では、式（Ｉ）の化合物のサブセットは、式（ＩＩｆ）：
【化１６】
2022501360.tif 000018
またはそのＮオキシド、またはその塩もしくは異性体を含み、式中、ｎは、２、３、または４であり；及びｍ、Ｍ、Ｍ”、Ｒ’、Ｒ”、及びＲ２乃至Ｒ６は、本明細書に記載される通りである。例えば、Ｒ２及びＲ３の各々は独立して、Ｃ５−１４アルキル及びＣ５−１４アルケニルからなる群から選択され得、及びｎは、２、３、及び４から選択される。
【００５７】
別の実施形態では、式（Ｉ）の化合物のサブセットは、式（ＩＩｇ）：
【化１７】
2022501360.tif 000019
またはそのＮオキシド、またはその塩もしくは異性体を含み、式中、ｌ、ｍ、Ｍ、Ｍ１、Ｒ’、Ｒ２及びＲ３は、本明細書に記載される通りである。例えば、Ｒ２及びＲ３の各々は独立して、Ｃ５−１４アルキル及びＣ５−１４アルケニルからなる群から選択され得、ｌは、１、２、３、４、及び５から選択され、及びｍは、５、６、７、８、及び９から選択される。
【００５８】
本開示の他の態様は、式（ＶＩ）の化合物：
【化１８】
2022501360.tif 000020
またはそのＮオキシド、またはその塩もしくは異性体に関し、
式中：
Ｒ１は、Ｃ５−３０アルキル、Ｃ５−２０アルケニル、−Ｒ＊ＹＲ”、−ＹＲ”、及び−Ｒ”Ｍ’Ｒ’からなる群から選択され；
Ｒ２及びＲ３は独立して、Ｈ、Ｃ１−１４アルキル、Ｃ２−１４アルケニル、−Ｒ＊ＹＲ’、−ＹＲ’、及び−Ｒ＊ＯＲ’からなる群から選択され、またはＲ２及びＲ３は、それらが結合される原子と一緒に、複素環または炭素環を形成し；
各Ｒ５は独立して、ＯＨ、Ｃ１−３アルキル、Ｃ２−３アルケニル、及びＨからなる群から選択され；
各Ｒ６は独立して、ＯＨ、Ｃ１−３アルキル、Ｃ２−３アルケニル、及びＨからなる群から選択され；
Ｍ及びＭ’は独立して、−Ｃ（Ｏ）Ｏ−、−ＯＣ（Ｏ）−、−ＯＣ（Ｏ）−Ｍ”−Ｃ（Ｏ）Ｏ−、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ’）−、−Ｎ（Ｒ’）Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｓ）−、−Ｃ（Ｓ）Ｓ−、−ＳＣ（Ｓ）−、−ＣＨ（ＯＨ）−、−Ｐ（Ｏ）（ＯＲ’）Ｏ−、−Ｓ（Ｏ）２−、−Ｓ−Ｓ−、アリール基、及びヘテロアリール基から選択され、ここで、Ｍ”は、結合、Ｃ１−１３アルキルまたはＣ２−１３アルケニルであり；
Ｒ７は、Ｃ１−３アルキル、Ｃ２−３アルケニル、及びＨからなる群から選択され；
各Ｒは独立して、Ｈ、Ｃ１−３アルキル、及びＣ２−３アルケニルからなる群から選択され；
ＲＮは、ＨまたはＣ１−３アルキルであり；
各Ｒ’は独立して、Ｃ１−１８アルキル、Ｃ２−１８アルケニル、−Ｒ＊ＹＲ’、−ＹＲ’、及びＨからなる群から選択され；
各Ｒ’は独立して、Ｃ３−１５アルキル及びＣ３−１５アルケニルからなる群から選択され；
各Ｒ＊は独立して、Ｃ１−１２アルキル及びＣ２−１２アルケニルからなる群から選択され；
各Ｙは独立して、Ｃ３−６炭素環であり；
各Ｘは独立して、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、及びＩからなる群から選択され；
Ｘａ及びＸｂは各々独立して、ＯまたはＳであり；
Ｒ１０は、Ｈ、ハロ、−ＯＨ、Ｒ、−Ｎ（Ｒ）２、−ＣＮ、−Ｎ３、−Ｃ（Ｏ）ＯＨ、−Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＲ、−ＳＲ、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）ＯＲ、−Ｓ（Ｏ）２ＯＲ、−ＮＯ２、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−ＮＨ（ＣＨ２）ｔ１Ｎ（Ｒ）２、−ＮＨ（ＣＨ２）ｐ１Ｏ（ＣＨ２）ｑ１Ｎ（Ｒ）２、−ＮＨ（ＣＨ２）ｓ１ＯＲ、−Ｎ（（ＣＨ２）ｓ１ＯＲ）２、−Ｎ（Ｒ）−炭素環、−Ｎ（Ｒ）−複素環、−Ｎ（Ｒ）−アリール、−Ｎ（Ｒ）−ヘテロアリール、−Ｎ（Ｒ）（ＣＨ２）ｔ１−炭素環、−Ｎ（Ｒ）（ＣＨ２）ｔ１−複素環、−Ｎ（Ｒ）（ＣＨ２）ｔ１−アリール、−Ｎ（Ｒ）（ＣＨ２）ｔ１−ヘテロアリール、炭素環、複素環、アリール及びヘテロアリールからなる群から選択され；
ｍは、５、６、７、８、９、１０、１１、１２、及び１３から選択され；
ｎは、１、２、３、４、５、６、７、８、９、及び１０から選択され；
ｒは、０または１であり；；
ｔ１は、１、２、３、４、及び５から選択され；
ｐ１は、１、２、３、４、及び５から選択され；
ｑ１は、１、２、３、４、及び５から選択され；及び
ｓ１は、１、２、３、４、及び５から選択される。
【００５９】
いくつかの実施形態では、式（ＶＩ）の化合物のサブセットは、式（ＶＩ−ａ）：
【化１９】
2022501360.tif 000021
またはそのＮオキシド、またはその塩もしくは異性体を含み、
式中：
Ｒ１ａ及びＲ１ｂは独立して、Ｃ１−１４アルキル及びＣ２−１４アルケニルからなる群から選択され；及び
Ｒ２及びＲ３は独立して、Ｃ１−１４アルキル、Ｃ２−１４アルケニル、−Ｒ＊ＹＲ’、−ＹＲ’、及び−Ｒ＊ＯＲ’からなる群から選択され、またはＲ２及びＲ３は、それらが結合される原子と一緒に、複素環または炭素環を形成する。
【００６０】
他の実施形態では、式（ＶＩ）の化合物のサブセットは、式（ＶＩＩ）：
【化２０】
2022501360.tif 000022
またはそのＮオキシド、またはその塩もしくは異性体を含み、
式中：
ｌは、１、２、３、４、及び５から選択され；
Ｍ１は、結合またはＭ’であり；及び
Ｒ２及びＲ３は独立して、Ｈ、Ｃ１−１４アルキル、及びＣ２−１４アルケニルからなる群から選択される。
【００６１】
他の実施形態では、式（ＶＩ）の化合物のサブセットは、式（ＶＩＩＩ）：
【化２１】
2022501360.tif 000023
またはそのＮオキシド、またはその塩もしくは異性体を含み、
式中：
ｌは、１、２、３、４、及び５から選択され；
Ｍ１は、結合またはＭ’であり；及び
Ｒａ’及びＲｂ’は独立して、Ｃ１−１４アルキル及びＣ２−１４アルケニルからなる群から選択され；及び
Ｒ２及びＲ３は独立して、Ｃ１−１４アルキル、及びＣ２−１４アルケニルからなる群から選択される。
【００６２】
式（Ｉ）、（ＩＡ）、（ＶＩ）、（ＶＩ−ａ）、（ＶＩＩ）または（ＶＩＩＩ）のいずれか１つの化合物は、該当する場合、以下の特徴の１つ以上を含む。
【００６３】
いくつかの実施形態では、Ｍ１は、Ｍ’である。
【００６４】
いくつかの実施形態では、Ｍ及びＭ’は独立して、−Ｃ（Ｏ）Ｏ−または−ＯＣ（Ｏ）−である。
【００６５】
いくつかの実施形態では、Ｍ及びＭ’の少なくとも１つは、−Ｃ（Ｏ）Ｏ−または−ＯＣ（Ｏ）−である。
【００６６】
ある特定の実施形態では、Ｍ及びＭ’の少なくとも１つは、−ＯＣ（Ｏ）−である。
【００６７】
ある特定の実施形態では、Ｍは、−ＯＣ（Ｏ）−であり、Ｍ’は、−Ｃ（Ｏ）Ｏ−である。いくつかの実施形態では、Ｍは、−Ｃ（Ｏ）Ｏ−であり、Ｍ’は、−ＯＣ（Ｏ）−である。ある特定の実施形態では、Ｍ及びＭ’は各々、−ＯＣ（Ｏ）−である。いくつかの実施形態では、Ｍ及びＭ’は各々、−Ｃ（Ｏ）Ｏ−である。
【００６８】
ある特定の実施形態では、Ｍ及びＭ’の少なくとも１つは、−ＯＣ（Ｏ）−Ｍ”−Ｃ（Ｏ）Ｏ−である。
【００６９】
いくつかの実施形態では、Ｍ及びＭ’は独立して、−Ｓ−Ｓ−である。
【００７０】
いくつかの実施形態では、Ｍ及びＭ’の少なくとも１つは、−Ｓ−Ｓである。
【００７１】
いくつかの実施形態では、Ｍ及びＭ’の一方は、−Ｃ（Ｏ）Ｏ−または−ＯＣ（Ｏ）−であり、他方は、−Ｓ−Ｓ−である。例えば、Ｍは、−Ｃ（Ｏ）Ｏ−または−ＯＣ（Ｏ）−であり、Ｍ’は、−Ｓ−Ｓ−であるか、またはＭ’は、−Ｃ（Ｏ）Ｏ−または−ＯＣ（Ｏ）−であり、Ｍは、−Ｓ−Ｓ−である。
【００７２】
いくつかの実施形態では、Ｍ及びＭ’の一方は、−ＯＣ（Ｏ）−Ｍ”−Ｃ（Ｏ）Ｏ−であり、ここで、Ｍ”は、結合、Ｃ１−１３アルキルまたはＣ２−１３アルケニルである。他の実施形態では、Ｍ”は、Ｃ１−６アルキルまたはＣ２−６アルケニルである。ある特定の実施形態では、Ｍ”は、Ｃ１−４アルキルまたはＣ２−４アルケニルである。例えば、いくつかの実施形態では、Ｍ”は、Ｃ１アルキルである。例えば、いくつかの実施形態では、Ｍ”は、Ｃ２アルキルである。例えば、いくつかの実施形態では、Ｍ”は、Ｃ３アルキルである。例えば、いくつかの実施形態では、Ｍ”は、Ｃ４アルキルである。例えば、いくつかの実施形態では、Ｍ”は、Ｃ２アルケニルである。例えば、いくつかの実施形態では、Ｍ”は、Ｃ３アルケニルである。例えば、いくつかの実施形態では、Ｍ”は、Ｃ４アルケニルである。
【００７３】
いくつかの実施形態では、ｌは、１、３、または５である。
【００７４】
いくつかの実施形態では、Ｒ４は、水素である。
【００７５】
いくつかの実施形態では、Ｒ４は、水素ではない。
【００７６】
いくつかの実施形態では、Ｒ４は、非置換メチルまたは−（ＣＨ２）ｎＱであり、ここで、Ｑは、ＯＨ、−ＮＨＣ（Ｓ）Ｎ（Ｒ）２、−ＮＨＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、または−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒである。
【００７７】
いくつかの実施形態では、Ｑは、ＯＨである。
【００７８】
いくつかの実施形態では、Ｑは、−ＮＨＣ（Ｓ）Ｎ（Ｒ）２である。
【００７９】
いくつかの実施形態では、Ｑは、−ＮＨＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２である。
【００８０】
いくつかの実施形態では、Ｑは、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒである。
【００８１】
いくつかの実施形態では、Ｑは、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒである。
【００８２】
いくつかの実施形態では、Ｑは、−Ｏ（ＣＨ２）ｎＮ（Ｒ）２である。
【００８３】
いくつかの実施形態では、Ｑは、−Ｏ（ＣＨ２）ｎＯＲである。
【００８４】
いくつかの実施形態では、Ｑは、−Ｎ（Ｒ）Ｒ８である。
【００８５】
いくつかの実施形態では、Ｑは、−ＮＨＣ（＝ＮＲ９）Ｎ（Ｒ）２である。
【００８６】
いくつかの実施形態では、Ｑは、−ＮＨＣ（＝ＣＨＲ９）Ｎ（Ｒ）２である。
【００８７】
いくつかの実施形態では、Ｑは、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２である。
【００８８】
いくつかの実施形態では、Ｑは、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）ＯＲである。
【００８９】
いくつかの実施形態では、ｎは、２である。
【００９０】
いくつかの実施形態では、ｎは、３である。
【００９１】
いくつかの実施形態では、ｎは、４である。
【００９２】
いくつかの実施形態では、Ｍ１は、存在しない。
【００９３】
いくつかの実施形態では、少なくとも１つのＲ５は、ヒドロキシルである。例えば、１つのＲ５は、ヒドロキシルである。
【００９４】
いくつかの実施形態では、少なくとも１つのＲ６は、ヒドロキシルである。例えば、１つのＲ６は、ヒドロキシルである。
【００９５】
いくつかの実施形態では、Ｒ５及びＲ６の１つは、ヒドロキシルである。例えば、１つのＲ５は、ヒドロキシルであり、各Ｒ６は、水素である。例えば、１つのＲ６は、ヒドロキシルであり、各Ｒ５は、水素である。
【００９６】
いくつかの実施形態では、Ｒｘは、Ｃ１−６アルキルである。いくつかの実施形態では、Ｒｘは、Ｃ１−３アルキルである。例えば、Ｒｘは、メチルである。例えば、Ｒｘは、エチルである。例えば、Ｒｘは、プロピルである。
【００９７】
いくつかの実施形態では、Ｒｘは、−（ＣＨ２）ｖＯＨであり、ｖは、１、２または３である。例えば、Ｒｘは、メタノイルである。例えば、Ｒｘは、エタノイルである。例えば、Ｒｘは、プロパノイルである。
【００９８】
いくつかの実施形態では、Ｒｘは、−（ＣＨ２）ｖＮ（Ｒ）２であり、ｖは、１、２または３であり、各Ｒは、Ｈまたはメチルである。例えば、Ｒｘは、メタンアミノ、メチルメタンアミノ、またはジメチルメタンアミノである。例えば、Ｒｘは、アミノメタニル、メチルアミノメタニル、またはジメチルアミノメタニルである。例えば、Ｒｘは、アミノエタニル、メチルアミノエタニル、またはジメチルアミノエタニルである。例えば、Ｒｘは、アミノプロパニル、メチルアミノプロパニル、またはジメチルアミノプロパニルである。
【００９９】
いくつかの実施形態では、Ｒ’は、Ｃ１−１８アルキル、Ｃ２−１８アルケニル、−Ｒ＊ＹＲ’、または−ＹＲ’である。
【０１００】
いくつかの実施形態では、Ｒ２及びＲ３は独立して、Ｃ３−１４アルキルまたはＣ３−１４アルケニルである。
【０１０１】
いくつかの実施形態では、Ｒ１ｂは、Ｃ１−１４アルキルである。いくつかの実施形態では、Ｒ１ｂは、Ｃ２−１４アルキルである。いくつかの実施形態では、Ｒ１ｂは、Ｃ３−１４アルキルである。いくつかの実施形態では、Ｒ１ｂは、Ｃ１−８アルキルである。いくつかの実施形態では、Ｒ１ｂは、Ｃ１−５アルキルである。いくつかの実施形態では、Ｒ１ｂは、Ｃ１−３アルキルである。いくつかの実施形態では、Ｒ１ｂは、Ｃ１アルキル、Ｃ２アルキル、Ｃ３アルキル、Ｃ４アルキル、及びＣ５アルキルから選択される。例えば、いくつかの実施形態では、Ｒ１ｂは、Ｃ１アルキルである。例えば、いくつかの実施形態では、Ｒ１ｂは、Ｃ２アルキルである。例えば、いくつかの実施形態では、Ｒ１ｂは、Ｃ３アルキルである。例えば、いくつかの実施形態では、Ｒ１ｂは、Ｃ４アルキルである。例えば、いくつかの実施形態では、Ｒ１ｂは、Ｃ５アルキルである。
【０１０２】
いくつかの実施形態では、Ｒ１は、−（ＣＨＲ５Ｒ６）ｍ−Ｍ−ＣＲ２Ｒ３Ｒ７とは異なる。
【０１０３】
いくつかの実施形態では、−ＣＨＲ１ａＲ１ｂ−は、−（ＣＨＲ５Ｒ６）ｍ−Ｍ−ＣＲ２Ｒ３Ｒ７とは異なる。
【０１０４】
いくつかの実施形態では、Ｒ７は、Ｈである。いくつかの実施形態では、Ｒ７は、Ｃ１−３アルキルから選択される。例えば、いくつかの実施形態では、Ｒ７は、Ｃ１アルキルである。例えば、いくつかの実施形態では、Ｒ７は、Ｃ２アルキルである。例えば、いくつかの実施形態では、Ｒ７は、Ｃ３アルキルである。いくつかの実施形態では、Ｒ７は、Ｃ４アルキル、Ｃ４アルケニル、Ｃ５アルキル、Ｃ５アルケニル、Ｃ６アルキル、Ｃ６アルケニル、Ｃ７アルキル、Ｃ７アルケニル、Ｃ９アルキル、Ｃ９アルケニル、Ｃ１１アルキル、Ｃ１１アルケニル、Ｃ１７アルキル、Ｃ１７アルケニル、Ｃ１８アルキル、及びＣ１８アルケニルから選択される。
【０１０５】
いくつかの実施形態では、Ｒｂ’は、Ｃ１−１４アルキルである。いくつかの実施形態では、Ｒｂ’は、Ｃ２−１４アルキルである。いくつかの実施形態では、Ｒｂ’は、Ｃ３−１４アルキルである。いくつかの実施形態では、Ｒｂ’は、Ｃ１−８アルキルである。いくつかの実施形態では、Ｒｂ’は、Ｃ１−５アルキルである。いくつかの実施形態では、Ｒｂ’は、Ｃ１−３アルキルである。いくつかの実施形態では、Ｒｂ’は、Ｃ１アルキル、Ｃ２アルキル、Ｃ３アルキル、Ｃ４アルキル、及びＣ５アルキルから選択される。例えば、いくつかの実施形態では、Ｒｂ’は、Ｃ１アルキルである。例えば、いくつかの実施形態では、Ｒｂ’は、Ｃ２アルキルである。例えば、いくつかの実施形態では、Ｒｂ’は、Ｃ３アルキルである。例えば、いくつかの実施形態では、Ｒｂ’は、Ｃ４アルキルである。
【０１０６】
いくつかの実施形態では、式（Ｉ）の化合物は、式（ＩＩａ）：
【化２２】
2022501360.tif 000024
またはそれらのＮオキシド、またはそれらの塩もしくは異性体であり、式中、Ｒ４は、本明細書に記載される通りである。
【０１０７】
他の実施形態では、式（Ｉ）の化合物は、式（ＩＩｂ）：
【化２３】
2022501360.tif 000025
またはそれらのＮオキシド、またはそれらの塩もしくは異性体であり、式中、Ｒ４は、本明細書に記載される通りである。
【０１０８】
他の実施形態では、式（Ｉ）の化合物は、式（ＩＩｃ）または（ＩＩｅ）：
【化２４】
2022501360.tif 000026
またはそれらのＮオキシド、またはそれらの塩もしくは異性体であり、式中、Ｒ４は、本明細書に記載される通りである。
【０１０９】
他の実施形態では、式（Ｉ）の化合物は、式（ＩＩｆ）：
【化２５】
2022501360.tif 000027
またはそれらのＮオキシド、またはそれらの塩もしくは異性体であり、式中、Ｍは、−Ｃ（Ｏ）Ｏ−または−ＯＣ（Ｏ）−であり、Ｍ”は、Ｃ１−６アルキルまたはＣ２−６アルケニルであり、Ｒ２及びＲ３は独立して、Ｃ５−１４アルキル及びＣ５−１４アルケニルからなる群から選択され、ｎは、２、３、及び４から選択される。
【０１１０】
さらなる実施形態では、式（Ｉ）の化合物は、式（ＩＩｄ）：
【化２６】
2022501360.tif 000028
またはそれらのＮオキシド、またはそれらの塩もしくは異性体であり、式中、ｎは、２、３、または４であり；及びｍ、Ｒ’、Ｒ”、及びＲ２乃至Ｒ６は、本明細書に記載される通りである。例えば、Ｒ２及びＲ３の各々は独立して、Ｃ５−１４アルキル及びＣ５−１４アルケニルからなる群から選択され得る。
【０１１１】
さらなる実施形態では、式（Ｉ）の化合物は、式（ＩＩｇ）：
【化２７】
2022501360.tif 000029
またはそれらのＮオキシド、またはそれらの塩もしくは異性体であり、式中、ｌは、１、２、３、４、及び５から選択され；ｍは、５、６、７、８、及び９から選択され；Ｍ１は、結合またはＭ’であり；Ｍ及びＭ’は独立して、−Ｃ（Ｏ）Ｏ−、−ＯＣ（Ｏ）−、−ＯＣ（Ｏ）−Ｍ”−Ｃ（Ｏ）Ｏ−、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ’）−、−Ｐ（Ｏ）（ＯＲ’）Ｏ−、−Ｓ−Ｓ−、アリール基、及びヘテロアリール基から選択され；及びＲ２及びＲ３は独立して、Ｈ、Ｃ１−１４アルキル、及びＣ２−１４アルケニルからなる群から選択される。例えば、Ｍ”は、Ｃ１−６アルキル（例えば、Ｃ１−４アルキル）またはＣ２−６アルケニル（例えば、Ｃ２−４アルケニル）である。例えば、Ｒ２及びＲ３は独立して、Ｃ５−１４アルキル及びＣ５−１４アルケニルからなる群から選択される。
【０１１２】
他の実施形態では、式（ＶＩ）の化合物のサブセットは、式（ＶＩＩａ）：
【化２８】
2022501360.tif 000030
またはそのＮオキシド、またはその塩もしくは異性体を含む。
【０１１３】
他の実施形態では、式（ＶＩ）の化合物のサブセットは、式（ＶＩＩＩａ）：
【化２９】
2022501360.tif 000031
またはそのＮオキシド、またはその塩もしくは異性体を含む。
【０１１４】
他の実施形態では、式（ＶＩ）の化合物のサブセットは、式（ＶＩＩＩｂ）：
【化３０】
2022501360.tif 000032
またはそのＮオキシド、またはその塩もしくは異性体を含む。
【０１１５】
他の実施形態では、式（ＶＩ）の化合物のサブセットは、式（ＶＩＩｂ−１）：
【化３１】
2022501360.tif 000033
またはそのＮオキシド、またはその塩もしくは異性体を含む。
【０１１６】
他の実施形態では、式（ＶＩ）の化合物のサブセットは、式（ＶＩＩｂ−２）：
【化３２】
2022501360.tif 000034
またはそのＮオキシド、またはその塩もしくは異性体を含む。
【０１１７】
他の実施形態では、式（ＶＩ）の化合物のサブセットは、式（ＶＩＩｂ−３）：
【化３３】
2022501360.tif 000035
またはそのＮオキシド、またはその塩もしくは異性体を含む。
【０１１８】
他の実施形態では、式（ＶＩ）の化合物のサブセットは、式（ＶＩＩｂ−４）：
【化３４】
2022501360.tif 000036
またはそのＮオキシド、またはその塩もしくは異性体を含む。
【０１１９】
他の実施形態では、式（ＶＩ）の化合物のサブセットは、式（ＶＩＩｃ）を含む：
【化３５】
2022501360.tif 000037
【０１２０】
他の実施形態では、式（ＶＩ）の化合物のサブセットは、式（ＶＩＩｄ）：
【化３６】
2022501360.tif 000038
またはそのＮオキシド、またはその塩もしくは異性体を含む。
【０１２１】
他の実施形態では、式（ＶＩ）の化合物のサブセットは、式（ＶＩＩＩｃ）を含む：
【化３７】
2022501360.tif 000039
【０１２２】
他の実施形態では、式（ＶＩ）の化合物のサブセットは、式（ＶＩＩＩｄ）：
【化３８】
2022501360.tif 000040
またはそのＮオキシド、またはその塩もしくは異性体を含む。
【０１２３】
式（Ｉ）、（ＩＡ）、（ＩＢ）、（ＩＩ）、（ＩＩａ）、（ＩＩｂ）、（ＩＩｃ）、（ＩＩｄ）、（ＩＩｅ）、（ＩＩｆ）、（ＩＩｇ）、（ＩＩＩ）、（ＶＩ）、（ＶＩ−ａ）、（ＶＩＩ）、（ＶＩＩＩ）、（ＶＩＩａ）、（ＶＩＩＩａ）、（ＶＩＩＩｂ）、（ＶＩＩｂ−１）、（ＶＩＩｂ−２）、（ＶＩＩｂ−３）、（ＶＩＩｃ）、（ＶＩＩｄ）、（ＶＩＩＩｃ）、または（ＶＩＩＩｄ）のいずれか１つの化合物は、該当する場合、以下の特徴の１つ以上を含む。
【０１２４】
いくつかの実施形態では、Ｒ４は、Ｃ３−６炭素環、−（ＣＨ２）ｎＱ、−（ＣＨ２）ｎＣＨＱＲ、−（ＣＨ２）ｏＣ（Ｒ１２）２（ＣＨ２）ｎ−ｏＱ、−ＣＨＱＲ、及び−ＣＱ（Ｒ）２からなる群から選択され、ここで、Ｑは、Ｃ３−６炭素環、Ｎ、Ｏ、Ｓ、及びＰから選択される１つ以上のヘテロ原子を有する５〜１４員の芳香族または非芳香族複素環、−ＯＲ、−Ｏ（ＣＨ２）ｎＮ（Ｒ）２、−Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＣＸ３、−ＣＸ２Ｈ、−ＣＸＨ２、−ＣＮ、−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ８、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｓ）Ｎ（Ｒ）２、及び−Ｃ（Ｒ）Ｎ（Ｒ）２Ｃ（Ｏ）ＯＲから選択され、各ｏは独立して、１、２、３、及び４から選択され、及び各ｎは独立して、１、２、３、４、及び５から選択される。
【０１２５】
いくつかの実施形態では、Ｒ４は、Ｃ３−６炭素環、−（ＣＨ２）ｎＱ、−（ＣＨ２）ｎＣＨＱＲ、−（ＣＨ２）ｏＣ（Ｒ１２）２（ＣＨ２）ｎ−ｏＱ、−ＣＨＱＲ、及び−ＣＱ（Ｒ）２からなる群から選択され、ここで、Ｑは、Ｃ３−６炭素環、Ｎ、Ｏ、及びＳから選択される１つ以上のヘテロ原子を有する５〜１４員のヘテロアリール、−ＯＲ、−Ｏ（ＣＨ２）ｎＮ（Ｒ）２、−Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＣＸ３、−ＣＸ２Ｈ、−ＣＸＨ２、−ＣＮ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ８、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｓ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｃ（Ｒ）Ｎ（Ｒ）２Ｃ（Ｏ）ＯＲ、及びオキソ（＝Ｏ）、ＯＨ、アミノから選択される１つ以上の置換基で置換されるＮ、Ｏ、及びＳから選択される１つ以上のヘテロ原子を有する５〜１４員のヘテロシクロアルキル、及びＣ１−３アルキルから選択され、各ｏは独立して、１、２、３、及び４から選択され、及び各ｎは独立して、１、２、３、４、及び５から選択される。
【０１２６】
いくつかの実施形態では、Ｒ４は、Ｃ３−６炭素環、−（ＣＨ２）ｎＱ、−（ＣＨ２）ｎＣＨＱＲ、−（ＣＨ２）ｏＣ（Ｒ１２）２（ＣＨ２）ｎ−ｏＱ、−ＣＨＱＲ、及び−ＣＱ（Ｒ）２からなる群から選択され、ここで、Ｑは、Ｃ３−６炭素環、Ｎ、Ｏ、及びＳから選択される１つ以上のヘテロ原子を有する５〜１４員の複素環、−ＯＲ、−Ｏ（ＣＨ２）ｎＮ（Ｒ）２、−Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＣＸ３、−ＣＸ２Ｈ、−ＣＸＨ２、−ＣＮ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ８、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｓ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｃ（Ｒ）Ｎ（Ｒ）２Ｃ（Ｏ）ＯＲから選択され、各ｏは独立して、１、２、３、及び４から選択され、及び各ｎは独立して、１、２、３、４、及び５から選択され；及びＱが、５〜１４員の複素環であり、かつ、（ｉ）Ｒ４が、−（ＣＨ２）ｎＱ（ｎは、１または２）、または（ｉｉ）Ｒ４が、−（ＣＨ２）ｎＣＨＱＲ（ｎは、１）、または（ｉｉｉ）Ｒ４が、−ＣＨＱＲ、及び−ＣＱ（Ｒ）２である場合、Ｑは、５〜１４員のヘテロアリールまたは８〜１４員のヘテロシクロアルキルのいずれかである。
【０１２７】
いくつかの実施形態では、Ｒ４は、Ｃ３−６炭素環、−（ＣＨ２）ｎＱ、−（ＣＨ２）ｎＣＨＱＲ、−（ＣＨ２）ｏＣ（Ｒ１２）２（ＣＨ２）ｎ−ｏＱ、−ＣＨＱＲ、及び−ＣＱ（Ｒ）２からなる群から選択され、ここで、Ｑは、Ｃ３−６炭素環、Ｎ、Ｏ、及びＳから選択される１つ以上のヘテロ原子を有する５〜１４員のヘテロアリール、−ＯＲ、−Ｏ（ＣＨ２）ｎＮ（Ｒ）２、−Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＣＸ３、−ＣＸ２Ｈ、−ＣＸＨ２、−ＣＮ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ８、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｓ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｃ（Ｒ）Ｎ（Ｒ）２Ｃ（Ｏ）ＯＲから選択される、各ｏは独立して、１、２、３、及び４から選択され、及び各ｎは独立して、１、２、３、４、及び５から選択される。
【０１２８】
いくつかの実施形態では、Ｒ４は、−（ＣＨ２）ｎＱであり、ここで、Ｑは、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ８であり、ｎは、１、２、３、４、及び５から選択される。さらなる実施形態では、Ｒ４は、−（ＣＨ２）ｎＱであり、ここで、Ｑは、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ８であり、ここで、Ｒ８は、Ｃ３−６シクロアルキルなどのＣ３−６炭素環であり、及びｎは、１、２、３、４、及び５から選択される。例えば、Ｒ４は、−（ＣＨ２）３ＮＨＳ（Ｏ）２であり、Ｒ８及びＲ８は、シクロプロピルである。
【０１２９】
いくつかの実施形態では、Ｒ４は、−（ＣＨ２）ｏＣ（Ｒ１２）２（ＣＨ２）ｎ−ｏＱであり、ここで、Ｑは、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒであり、ｎは、１、２、３、４、及び５から選択され、ｏは、１、２、３、及び４から選択される。さらなる実施形態では、Ｒ４は、−（ＣＨ２）ｏＣ（Ｒ１２）２（ＣＨ２）ｎ−ｏＱであり、ここで、Ｑは、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒであり、式中、Ｒは、Ｃ１−Ｃ３アルキルであり、ｎは、１、２、３、４、及び５から選択され、ｏは、１、２、３、及び４から選択される。別の実施形態では、Ｒ４は、−（ＣＨ２）ｏＣ（Ｒ１２）２（ＣＨ２）ｎ−ｏＱであり、ここで、Ｑは、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒであり、式中、Ｒは、Ｃ１−Ｃ３アルキルは、ｎは、３であり、ｏは、１である。いくつかの実施形態では、Ｒ１２は、Ｈ、ＯＨ、Ｃ１−３アルキル、またはＣ２−３アルケニルである。例えば、Ｒ４は、３−アセトアミド−２，２−ジメチルプロピルである。
【０１３０】
いくつかの実施形態では、Ｒ４は、−Ｃ（Ｏ）ＮＱＲであり、ここで、Ｑは、−（ＣＨ２）ｎＮ（Ｒ）２である。さらなる実施形態では、Ｒ４は、−Ｃ（Ｏ）ＮＨ（ＣＨ２）３Ｎ（ＣＨ３）２、−Ｃ（Ｏ）ＮＨ（ＣＨ２）４Ｎ（ＣＨ３）２、または−Ｃ（Ｏ）ＮＨ（ＣＨ２）２Ｎ（ＣＨ３）２である。
【０１３１】
いくつかの実施形態では、１つのＲ１２は、Ｈであり、１つのＲ１２は、Ｃ１−３アルキルまたはＣ２−３アルケニルである。いくつかの実施形態では、各Ｒ１２は、Ｃ１−３アルキルまたはＣ２−３アルケニルである。いくつかの実施形態では、各Ｒ１２は、Ｃ１−３アルキル（例えば、メチル、エチルまたはプロピル）である。例えば、１つのＲ１２は、メチルであり、１つのＲ１２は、エチルまたはプロピルである。例えば、１つのＲ１２は、エチルであり、１つのＲ１２は、メチルまたはプロピルである。例えば、１つのＲ１２は、プロピルであり、１つのＲ１２は、メチルまたはエチルである。例えば、各Ｒ１２は、メチルである。例えば、各Ｒ１２は、エチルである。例えば、各Ｒ１２は、プロピルである。
【０１３２】
いくつかの実施形態では、１つのＲ１２は、Ｈであり、１つのＲ１２は、ＯＨである。いくつかの実施形態では、各Ｒ１２は、ＯＨである。
【０１３３】
いくつかの実施形態では、Ｒ４は、非置換Ｃ１−４アルキル、例えば、非置換メチルである。
【０１３４】
いくつかの実施形態では、Ｒ４は、水素である。
【０１３５】
ある特定の実施形態では、本開示は、式（Ｉ）を有する化合物であって、式中、Ｒ４は、−（ＣＨ２）ｎＱまたは−（ＣＨ２）ｎＣＨＱＲであり、ここで、Ｑは、−Ｎ（Ｒ）２であり、ｎは、３、４、及び５から選択される、化合物を提供する。
【０１３６】
ある特定の実施形態では、本開示は、式（Ｉ）を有する化合物であって、式中、Ｒ４は、−（ＣＨ２）ｎＱ、−（ＣＨ２）ｎＣＨＱＲ、−ＣＨＱＲ、及び−ＣＱ（Ｒ）２からなる群から選択され、ここで、Ｑは、−Ｎ（Ｒ）２であり、ｎは、１、２、３、４、及び５から選択される、化合物を提供する。
【０１３７】
ある特定の実施形態では、本開示は、式（Ｉ）を有する化合物であって、式中、Ｒ２及びＲ３は独立して、Ｃ２−１４アルキル、Ｃ２−１４アルケニル、−Ｒ＊ＹＲ’、−ＹＲ’、及び−Ｒ＊ＯＲ’からなる群から選択され、またはＲ２及びＲ３は、それらが結合される原子と一緒に、複素環または炭素環を形成し、及びＲ４は、−（ＣＨ２）ｎＱまたは−（ＣＨ２）ｎＣＨＱＲであり、ここで、Ｑは、−Ｎ（Ｒ）２であり、ｎは、３、４、及び５から選択される、化合物を提供する。
【０１３８】
ある特定の実施形態では、Ｒ２及びＲ３は独立して、Ｃ２−１４アルキル、Ｃ２−１４アルケニル、−Ｒ＊ＹＲ’、−ＹＲ’、及び−Ｒ＊ＯＲ’からなる群から選択され、またはＲ２及びＲ３は、それらが結合される原子と一緒に、複素環または炭素環を形成する。いくつかの実施形態では、Ｒ２及びＲ３は独立して、Ｃ２−１４アルキル、及びＣ２−１４アルケニルからなる群から選択される。いくつかの実施形態では、Ｒ２及びＲ３は独立して、−Ｒ＊ＹＲ’、−ＹＲ’、及び−Ｒ＊ＯＲ’からなる群から選択される。いくつかの実施形態では、Ｒ２及びＲ３は、それらが結合される原子と一緒に、複素環または炭素環を形成する。
【０１３９】
いくつかの実施形態では、Ｒ１は、Ｃ５−２０アルキル及びＣ５−２０アルケニルからなる群から選択される。いくつかの実施形態では、Ｒ１は、ヒドロキシルで置換されたＣ５−２０アルキルである。
【０１４０】
他の実施形態では、Ｒ１は、−Ｒ＊ＹＲ”、−ＹＲ”、及び−Ｒ”Ｍ’Ｒ’からなる群から選択される。
【０１４１】
ある特定の実施形態では、Ｒ１は、−Ｒ＊ＹＲ’及び−ＹＲ’から選択される。いくつかの実施形態では、Ｙは、シクロプロピル基である。いくつかの実施形態では、Ｒ＊は、Ｃ８アルキルまたはＣ８アルケニルである。ある特定の実施形態では、Ｒ’は、Ｃ３−１２アルキルである。例えば、いくつかの実施形態では、Ｒ’は、Ｃ３アルキルである。例えば、いくつかの実施形態では、Ｒ’は、Ｃ４−８アルキル（例えば、Ｃ４、Ｃ５、Ｃ６、Ｃ７、またはＣ８アルキル）である。
【０１４２】
いくつかの実施形態では、Ｒは、（ＣＨ２）ｑＯＲ＊であり、ｑは、１、２、及び３から選択され、Ｒ＊は、アミノ、Ｃ１−Ｃ６アルキルアミノ、及びＣ１−Ｃ６ジアルキルアミノからなる群から選択される１つ以上の置換基で置換されたＣ１−１２アルキルである。例えば、Ｒは、（ＣＨ２）ｑＯＲ＊であり、ｑは、１、２、及び３から選択され、Ｒ＊は、Ｃ１−Ｃ６ジアルキルアミノで置換されたＣ１−１２アルキルである。例えば、Ｒは、（ＣＨ２）ｑＯＲ＊であり、ｑは、１、２、及び３から選択され、Ｒ＊は、Ｃ１−Ｃ６ジアルキルアミノで置換されたＣ１−３アルキルである。例えば、Ｒは、（ＣＨ２）ｑＯＲ＊であり、ｑは、１、２、及び３から選択され、Ｒ＊は、ジメチルアミノで置換されたＣ１−３アルキル（例えば、ジメチルアミノエタニル）である。
【０１４３】
いくつかの実施形態では、Ｒ１は、Ｃ５−２０アルキルである。いくつかの実施形態では、Ｒ１は、Ｃ６アルキルである。いくつかの実施形態では、Ｒ１は、Ｃ８アルキルである。他の実施形態では、Ｒ１は、Ｃ９アルキルである。ある特定の実施形態では、Ｒ１は、Ｃ１４アルキルである。他の実施形態では、Ｒ１は、Ｃ１８アルキルである。
【０１４４】
いくつかの実施形態では、Ｒ１は、Ｃ２１−３０アルキルである。いくつかの実施形態では、Ｒ１は、Ｃ２６アルキルである。いくつかの実施形態では、Ｒ１は、Ｃ２８アルキルである。ある特定の実施形態では、Ｒ１は、
【化３９】
2022501360.tif 000041
である。
【０１４５】
いくつかの実施形態では、Ｒ１は、Ｃ５−２０アルケニルである。ある特定の実施形態では、Ｒ１は、Ｃ１８アルケニルである。いくつかの実施形態では、Ｒ１は、リノレイルである。
【０１４６】
ある特定の実施形態では、Ｒ１は、分枝鎖（例えば、デカン−２−イル、ウンデカン−３−イル、ドデカン−４−イル、トリデカン−５−イル、テトラデカン−６−イル、２−メチルウンデカン−３−イル、２−メチルデカン−２−イル、３−メチルウンデカン−３−イル、４−メチルドデカン−４−イル、またはヘプタデカ−９−イル）である。ある特定の実施形態では、Ｒ１は、
【化４０】
2022501360.tif 000042
である。
【０１４７】
ある特定の実施形態では、Ｒ１は、非置換Ｃ５−２０アルキルまたはＣ５−２０アルケニルである。ある特定の実施形態では、Ｒ’は、置換Ｃ５−２０アルキルまたはＣ５−２０アルケニル（例えば、１−シクロプロピルノニルなどのＣ３−６炭素環で置換されるか、またはＯＨまたはアルコキシで置換される）である。例えば、Ｒ１は、
【化４１】
2022501360.tif 000043
である。
【０１４８】
他の実施形態では、Ｒ１は、−Ｒ’Ｍ’Ｒ’である。ある特定の実施形態では、Ｍ’は、−ＯＣ（Ｏ）−Ｍ”−Ｃ（Ｏ）Ｏ−である。例えば、Ｒ１は、
【化４２】
2022501360.tif 000044
であり、式中、ｘ１は、１〜１３の整数（例えば、３、４、５、及び６から選択される）であり、ｘ２は、１〜１３の整数（例えば、１、２、及び３から選択される）であり、ｘ３は、２〜１４の整数（例えば、４、５、及び６から選択される）である。例えば、ｘ１は、３、４、５、及び６から選択され、ｘ２は、１、２、及び３から選択され、ｘ３は、４、５、及び６から選択される。
【０１４９】
他の実施形態では、Ｒ１は、−（ＣＨＲ５Ｒ６）ｍ−Ｍ−ＣＲ２Ｒ３Ｒ７とは異なる。
【０１５０】
いくつかの実施形態では、Ｒ’は、−Ｒ＊ＹＲ’及び−ＹＲ’から選択される。いくつかの実施形態では、Ｙは、Ｃ３−８シクロアルキルである。いくつかの実施形態では、Ｙは、Ｃ６−１０アリールである。いくつかの実施形態では、Ｙは、シクロプロピル基である。いくつかの実施形態では、Ｙは、シクロヘキシル基である。ある特定の実施形態では、Ｒ＊は、Ｃ１アルキルである。
【０１５１】
いくつかの実施形態では、Ｒ’は、Ｃ３−１２アルキル及びＣ３−１２アルケニルからなる群から選択される。いくつかの実施形態では、Ｒ’は、Ｃ８アルキルである。いくつかの実施形態では、Ｙに隣接するＲ’は、Ｃ１アルキルである。いくつかの実施形態では、Ｙに隣接するＲ’は、Ｃ４−９アルキル（例えば、Ｃ４、Ｃ５、Ｃ６、Ｃ７またはＣ８またはＣ９アルキル）である。
【０１５２】
いくつかの実施形態では、Ｒ’は、置換Ｃ３−１２アルキル（例えば、例えば、ヒドロキシルで置換されたＣ３−１２アルキル）。例えば、Ｒ’は、
【化４３】
2022501360.tif 000045
である。
【０１５３】
いくつかの実施形態では、Ｒ’は、Ｃ４アルキル及びＣ４アルケニルから選択される。ある特定の実施形態では、Ｒ’は、Ｃ５アルキル及びＣ５アルケニルから選択される。いくつかの実施形態では、Ｒ’は、Ｃ６アルキル及びＣ６アルケニルから選択される。いくつかの実施形態では、Ｒ’は、Ｃ７アルキル及びＣ７アルケニルから選択される。いくつかの実施形態では、Ｒ’は、Ｃ９アルキル及びＣ９アルケニルから選択される。
【０１５４】
いくつかの実施形態では、Ｒ’は、Ｃ４アルキル、Ｃ４アルケニル、Ｃ５アルキル、Ｃ５アルケニル、Ｃ６アルキル、Ｃ６アルケニル、Ｃ７アルキル、Ｃ７アルケニル、Ｃ９アルキル、Ｃ９アルケニル、Ｃ１１アルキル、Ｃ１１アルケニル、Ｃ１７アルキル、Ｃ１７アルケニル、Ｃ１８アルキル、及びＣ１８アルケニルから選択され、これらの各々は、直鎖または分枝鎖のいずれかである。
【０１５５】
いくつかの実施形態では、Ｒ’は、Ｃ４アルキルまたはＣ４アルケニルである。いくつかの実施形態では、Ｒ’は、Ｃ５アルキルまたはＣ５アルケニルである。いくつかの実施形態では、Ｒ’は、Ｃ６アルキルまたはＣ６アルケニルである。いくつかの実施形態では、Ｒ’は、Ｃ７アルキルまたはＣ７アルケニルである。いくつかの実施形態では、Ｒ’は、Ｃ８アルキルまたはＣ８アルケニルである。いくつかの実施形態では、Ｒ’は、Ｃ９アルキルまたはＣ９アルケニルである。いくつかの実施形態では、Ｒ’は、Ｃ１０アルキルまたはＣ１０アルケニルである。いくつかの実施形態では、Ｒ’は、Ｃ１１アルキルまたはＣ１１アルケニルである。
【０１５６】
いくつかの実施形態では、Ｒ’は、直鎖である。いくつかの実施形態では、Ｒ’は、分枝鎖である。
【０１５７】
いくつかの実施形態では、Ｒ’は、
【化４４】
2022501360.tif 000046
である。いくつかの実施形態では、Ｒ’は、
【化４５】
2022501360.tif 000047
であり、Ｍ’は、−ＯＣ（Ｏ）−である。他の実施形態では、Ｒ’は、
【化４６】
2022501360.tif 000048
であり、Ｍ’は、−Ｃ（Ｏ）Ｏ−である。
【０１５８】
他の実施形態では、Ｒ’は、Ｃ１１アルキル及びＣ１１アルケニルから選択される。他の実施形態では、Ｒ’は、Ｃ１２アルキル、Ｃ１２アルケニル、Ｃ１３アルキル、Ｃ１３アルケニル、Ｃ１４アルキル、Ｃ１４アルケニル、Ｃ１５アルキル、Ｃ１５アルケニル、Ｃ１６アルキル、Ｃ１６アルケニル、Ｃ１７アルキル、Ｃ１７アルケニル、Ｃ１８アルキル、及びＣ１８アルケニルから選択される。ある特定の実施形態では、Ｒ’は、直鎖Ｃ４−１８アルキルまたはＣ４−１８アルケニルである。ある特定の実施形態では、Ｒ’は、分枝鎖（例えば、デカン−２−イル、ウンデカン−３−イル、ドデカン−４−イル、トリデカン−５−イル、テトラデカン−６−イル、２−メチルウンデカン−３−イル、２−メチルデカン−２−イル、３−メチルウンデカン−３−イル、４−メチルドデカン−４−イル、またはヘプタデカ−９−イル）である。ある特定の実施形態では、Ｒ’は、
【化４７】
2022501360.tif 000049
である。
【０１５９】
ある特定の実施形態では、Ｒ’は、非置換Ｃ１−１８アルキルである。ある特定の実施形態では、Ｒ’は、置換Ｃ１−１８アルキル（例えば、例えば、メトキシなどのアルコキシ、または１−シクロプロピルノニルなどのＣ３−６炭素環、またはＣ（Ｏ）ＯＣＨ３もしくはＯＣ（Ｏ）ＣＨ３などのＣ（Ｏ）Ｏ−アルキルもしくはＯＣ（Ｏ）−アルキルで置換されたＣ１−１５アルキル）である。例えば、Ｒ’は、
【化４８】
2022501360.tif 000050
である。
ある特定の実施形態では、Ｒ’は、分枝鎖Ｃ１−１８アルキルである。例えば、Ｒ’は、
【化４９】
2022501360.tif 000051
である。
【０１６０】
いくつかの実施形態では、Ｒ’は、Ｃ３−１５アルキル及びＣ３−１５アルケニルからなる群から選択される。いくつかの実施形態では、Ｒ’は、Ｃ３アルキル、Ｃ４アルキル、Ｃ５アルキル、Ｃ６アルキル、Ｃ７アルキル、またはＣ８アルキルである。いくつかの実施形態では、Ｒ’は、Ｃ９アルキル、Ｃ１０アルキル、Ｃ１１アルキル、Ｃ１２アルキル、Ｃ１３アルキル、Ｃ１４アルキル、またはＣ１５アルキルである。
【０１６１】
いくつかの実施形態では、Ｍ’は、−Ｃ（Ｏ）Ｏ−である。いくつかの実施形態では、Ｍ’は、−ＯＣ（Ｏ）−である。いくつかの実施形態では、Ｍ’は、−ＯＣ（Ｏ）−Ｍ”−Ｃ（Ｏ）Ｏ−である。いくつかの実施形態では、Ｍ’は、−Ｓ−Ｓ−である。
【０１６２】
いくつかの実施形態では、Ｍ’は、−Ｃ（Ｏ）Ｏ−、−ＯＣ（Ｏ）−、または−ＯＣ（Ｏ）−Ｍ”−Ｃ（Ｏ）Ｏ−である。Ｍ’が−ＯＣ（Ｏ）−Ｍ”−Ｃ（Ｏ）Ｏ−であるいくつかの実施形態では、Ｍ”は、Ｃ１−４アルキルまたはＣ２−４アルケニルである。
【０１６３】
他の実施形態では、Ｍ’は、アリール基またはヘテロアリール基である。例えば、いくつかの実施形態では、Ｍ’は、フェニル、オキサゾール、及びチアゾールからなる群から選択される。
【０１６４】
いくつかの実施形態では、Ｍは、−Ｃ（Ｏ）Ｏ−である。いくつかの実施形態では、Ｍは、−ＯＣ（Ｏ）−である。いくつかの実施形態では、Ｍは、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ’）−である。いくつかの実施形態では、Ｍは、−Ｐ（Ｏ）（ＯＲ’）Ｏ−である。いくつかの実施形態では、Ｍは、−ＯＣ（Ｏ）−Ｍ”−Ｃ（Ｏ）Ｏ−である。いくつかの実施形態では、Ｍは、−Ｓ−Ｓ−である。
【０１６５】
いくつかの実施形態では、Ｍは、−Ｃ（Ｏ）である。いくつかの実施形態では、Ｍは、−ＯＣ（Ｏ）−であり、Ｍ’は、−Ｃ（Ｏ）Ｏ−である。いくつかの実施形態では、Ｍは、−Ｃ（Ｏ）Ｏ−であり、Ｍ’は、−ＯＣ（Ｏ）−である。いくつかの実施形態では、Ｍ及びＭ’は各々、−ＯＣ（Ｏ）−である。いくつかの実施形態では、Ｍ及びＭ’は各々、−Ｃ（Ｏ）Ｏ−である。
【０１６６】
他の実施形態では、Ｍは、アリール基またはヘテロアリール基である。例えば、いくつかの実施形態では、Ｍは、フェニル、オキサゾール、及びチアゾールからなる群から選択される。
【０１６７】
いくつかの実施形態では、Ｍは、Ｍ’と同じである。他の実施形態では、Ｍは、Ｍ’とは異なる。
【０１６８】
いくつかの実施形態では、Ｍ”は、結合である。いくつかの実施形態では、Ｍ”は、Ｃ１−１３アルキルまたはＣ２−１３アルケニルである。いくつかの実施形態では、Ｍ”は、Ｃ１−６アルキルまたはＣ２−６アルケニルである。ある特定の実施形態では、Ｍ”は、直鎖アルキルまたはアルケニルである。ある特定の実施形態では、Ｍ”は、分枝鎖、例えば、−ＣＨ（ＣＨ３）ＣＨ２−である。
【０１６９】
いくつかの実施形態では、各Ｒ５は、Ｈである。いくつかの実施形態では、各Ｒ６は、Ｈである。ある特定のかかる実施形態では、各Ｒ５及び各Ｒ６は、Ｈである。
【０１７０】
いくつかの実施形態では、Ｒ７は、Ｈである。他の実施形態では、Ｒ７が、Ｃ１−３アルキル（例えば、メチル、エチル、プロピル、またはｉ−プロピル）である。
【０１７１】
いくつかの実施形態では、Ｒ２及びＲ３は独立して、Ｃ５−１４アルキルまたはＣ５−１４アルケニルである。
【０１７２】
いくつかの実施形態では、Ｒ２及びＲ３は、同じである。いくつかの実施形態では、Ｒ２及びＲ３は、Ｃ８アルキルである。ある特定の実施形態では、Ｒ２及びＲ３は、Ｃ２アルキルである。他の実施形態では、Ｒ２及びＲ３は、Ｃ３アルキルである。いくつかの実施形態では、Ｒ２及びＲ３は、Ｃ４アルキルである。ある特定の実施形態では、Ｒ２及びＲ３は、Ｃ５アルキルである。他の実施形態では、Ｒ２及びＲ３は、Ｃ６アルキルである。いくつかの実施形態では、Ｒ２及びＲ３は、Ｃ７アルキルである。
【０１７３】
他の実施形態では、Ｒ２及びＲ３は、異なる。ある特定の実施形態では、Ｒ２は、Ｃ８アルキルである。いくつかの実施形態では、Ｒ３は、Ｃ１−７（例えば、Ｃ１、Ｃ２、Ｃ３、Ｃ４、Ｃ５、Ｃ６、またはＣ７アルキル）またはＣ９アルキルである。
【０１７４】
いくつかの実施形態では、Ｒ３は、Ｃ１アルキルである。いくつかの実施形態では、Ｒ３は、Ｃ２アルキルである。いくつかの実施形態では、Ｒ３は、Ｃ３アルキルである。いくつかの実施形態では、Ｒ３は、Ｃ４アルキルである。いくつかの実施形態では、Ｒ３は、Ｃ５アルキルである。いくつかの実施形態では、Ｒ３は、Ｃ６アルキルである。いくつかの実施形態では、Ｒ３は、Ｃ７アルキルである。いくつかの実施形態では、Ｒ３は、Ｃ９アルキルである。
【０１７５】
いくつかの実施形態では、Ｒ７及びＲ３は、Ｈである。
【０１７６】
ある特定の実施形態では、Ｒ２は、Ｈである。
【０１７７】
いくつかの実施形態では、ｍは、５、６、７、８、または９である。いくつかの実施形態では、ｍは、５、７、または９である。例えば、いくつかの実施形態では、ｍは、５。例えば、いくつかの実施形態では、ｍは、７である。例えば、いくつかの実施形態では、ｍは、９である。
【０１７８】
いくつかの実施形態では、Ｒ４は、−（ＣＨ２）ｎＱ及び−（ＣＨ２）ｎＣＨＱＲから選択される。
【０１７９】
いくつかの実施形態では、Ｑは、−ＯＲ、−ＯＨ、−Ｏ（ＣＨ２）ｎＮ（Ｒ）２、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＣＸ３、−ＣＮ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｈ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｈ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｈ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｈ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｈ）（Ｒ）、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｓ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｈ）Ｃ（Ｓ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｈ）Ｃ（Ｓ）Ｎ（Ｈ）（Ｒ）、−Ｃ（Ｒ）Ｎ（Ｒ）２Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ８、炭素環、及び複素環からなる群から選択される。
【０１８０】
ある特定の実施形態では、Ｑは、−Ｎ（Ｒ）Ｒ８、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ８、−Ｏ（ＣＨ２）ｎＯＲ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（＝ＮＲ９）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（＝ＣＨＲ９）Ｎ（Ｒ）２、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、または−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）ＯＲである。
【０１８１】
ある特定の実施形態では、Ｑは、−Ｎ（ＯＲ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（ＯＲ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（ＯＲ）Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−Ｎ（ＯＲ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（ＯＲ）Ｃ（Ｓ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（ＯＲ）Ｃ（＝ＮＲ９）Ｎ（Ｒ）２、または−Ｎ（ＯＲ）Ｃ（＝ＣＨＲ９）Ｎ（Ｒ）２である。
【０１８２】
ある特定の実施形態では、Ｑは、チオ尿素またはその同配体、例えば、
【化５０】
2022501360.tif 000052
または−ＮＨＣ（＝ＮＲ９）Ｎ（Ｒ）２である。
【０１８３】
ある特定の実施形態では、Ｑは、−Ｃ（＝ＮＲ９）Ｎ（Ｒ）２である。例えば、Ｑが−Ｃ（＝ＮＲ９）Ｎ（Ｒ）２である場合、ｎは、４または５である。例えば、Ｒ９は、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２である。
【０１８４】
ある特定の実施形態では、Ｑは、−Ｃ（＝ＮＲ９）Ｒまたは−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）ＯＲ、例えば、−ＣＨ（＝Ｎ−ＯＣＨ３）、−Ｃ（Ｏ）ＮＨ−ＯＨ、−Ｃ（Ｏ）ＮＨ−ＯＣＨ３、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（ＣＨ３）−ＯＨ、または−Ｃ（Ｏ）Ｎ（ＣＨ３）−ＯＣＨ３である。
【０１８５】
ある特定の実施形態では、Ｑは、−ＯＨである。
【０１８６】
ある特定の実施形態では、Ｑは、置換または非置換５〜１０員のヘテロアリールであり、例えば、Ｑは、トリアゾール、イミダゾール、ピリミジン、プリン、２−アミノ−１，９−ジヒドロ−６Ｈ−プリン−６−オン−９−イル（またはグアニン−９−イル）、アデニン−９−イル、シトシン−１−イル、またはウラシル−１−イルであり、これらのそれぞれは、アルキル、ＯＨ、アルコキシ、−アルキル−ＯＨ、−アルキル−Ｏ−アルキルから選択される１つ以上の置換基で任意に置換され、置換基は、さらに置換され得る。ある特定の実施形態では、Ｑは、例えば、オキソ（＝Ｏ）、ＯＨ、アミノ、モノ−またはジアルキルアミノ、及びＣ１−３アルキルから選択される１つ以上の置換基で置換される、置換５員〜１４員ヘテロシクロアルキルである。例えば、Ｑは、４−メチルピペラジニル、４−（４−メトキシベンジル）ピペラジニル、イソインドリン−２−イル−１，３−ジオン、ピロリジン−１−イル−２，５−ジオン、またはイミダゾリジン−３−イル−２，４−ジオンである。
【０１８７】
ある特定の実施形態では、Ｑは、−ＮＨＲ８であり、ここで、Ｒ８は、オキソ（＝Ｏ）、アミノ（ＮＨ２）、モノ−またはジアルキルアミノ、Ｃ１−３アルキル及びハロから選択される１つ以上の置換基で任意に置換されるＣ３−６シクロアルキルである。例えば、Ｒ８は、シクロブテニル、例えば、３−（ジメチルアミノ）−シクロブタ−３−エン−４−イル−１，２−ジオンである。さらなる実施形態では、Ｒ８は、オキソ（＝Ｏ）、チオ（＝Ｓ）、アミノ（ＮＨ２）、モノ−またはジアルキルアミノ、Ｃ１−３アルキル、ヘテロシクロアルキル、及びハロから選択される１つ以上の置換基で任意に置換されるＣ３−６シクロアルキルであり、式中、モノ−またはジアルキルアミノ、Ｃ１−３アルキル、及びヘテロシクロアルキは、さらに置換される。例えば、Ｒ８は、オキソ、アミノ、及びアルキルアミノの１つ以上の置換基で置換されたシクロブテニルであり、式中、アルキルアミノは、例えば、Ｃ１−３アルコキシ、アミノ、モノ−またはジアルキルアミノ、及びハロの１つ以上でさらに置換される。例えば、Ｒ８は、３−（（（ジメチルアミノ）エチル）アミノ）シクロブタ−３−エニル−１，２−ジオンである。例えば、Ｒ８は、オキソ及びアルキルアミノの１つ以上の置換基で置換されたシクロブテニルである。例えば、Ｒ８は、３−（エチルアミノ）シクロブタ−３−エン−１，２−ジオンである。例えば、Ｒ８は、オキソ、チオ、及びアルキルアミノの１つ以上の置換基で置換されたシクロブテニルである。例えば、Ｒ８は、３−（エチルアミノ）−４−チオキソシクロブタ−２−エン−１−オンまたは２−（エチルアミノ）−４−チオキソシクロブタ−２−エン−１−オンである。例えば、Ｒ８は、チオ及びアルキルアミノの１つ以上の置換基で置換されたシクロブテニルである。例えば、Ｒ８は、３−（エチルアミノ）シクロブタ−３−エン−１，２−ジチオンである。例えば、Ｒ８は、オキソ及びジアルキルアミノの１つ以上の置換基で置換されたシクロブテニルである。例えば、Ｒ８は、３−（ジエチルアミノ）シクロブタ−３−エン−１，２−ジオンである。例えば、Ｒ８は、オキソ、チオ、及びジアルキルアミノの１つ以上の置換基で置換されたシクロブテニルである。例えば、Ｒ８は、２−（ジエチルアミノ）−４−チオキソシクロブタ−２−エン−１−オンまたは３−（ジエチルアミノ）−４−チオキソシクロブタ−２−エン−１−オンである。例えば、Ｒ８は、チオ及びジアルキルアミノの１つ以上の置換基で置換されたシクロブテニルである。例えば、Ｒ８は、３−（ジエチルアミノ）シクロブタ−３−エン−１，２−ジチオンである。例えば、Ｒ８は、オキソ及びアルキルアミノまたはジアルキルアミノの１つ以上の置換基で置換されたシクロブテニルであり、式中、アルキルアミノまたはジアルキルアミノは、例えば、１つ以上のアルコキシでさらに置換される。例えば、Ｒ８は、３−（ビス（２−メトキシエチル）アミノ）シクロブタ−３−エン−１，２−ジオンである。例えば、Ｒ８は、オキソ及びヘテロシクロアルキルの１つ以上の置換基で置換されたシクロブテニルである。例えば、Ｒ８は、オキソ、及びピペリジニル、ピペラジニル、またはモルホリニルの１つ以上の置換基で置換されたシクロブテニルである。例えば、Ｒ８は、オキソ及びヘテロシクロアルキルの１つ以上の置換基で置換されたシクロブテニルであり、式中、ヘテロシクロアルキルは、例えば、１つ以上のＣ１−３アルキルでさらに置換される。例えば、Ｒ８は、オキソ及びヘテロシクロアルキルの１つ以上の置換基で置換されたシクロブテニルであり、式中、ヘテロシクロアルキル（例えば、ピペリジニル、ピペラジニル、またはモルホリニル）は、メチルでさらに置換される。
【０１８８】
ある特定の実施形態では、Ｑは、−ＮＨＲ８であり、ここで、Ｒ８は、アミノ（ＮＨ２）、モノ−またはジアルキルアミノ、Ｃ１−３アルキル及びハロから選択される１つ以上の置換基で任意に置換されるヘテロアリールである。例えば、Ｒ８は、チアゾールまたはイミダゾールである。
【０１８９】
ある特定の実施形態では、Ｑは、−ＮＨＲ８であり、Ｒ８は、プリンである。
【０１９０】
ある特定の実施形態では、Ｑは、−ＮＨＣ（＝ＮＲ９）Ｎ（Ｒ）２であり、ここで、Ｒ９は、ＣＮ、Ｃ１−６アルキル、ＮＯ２、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、−ＯＲ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、またはＨである。例えば、Ｑは、−ＮＨＣ（＝ＮＲ９）Ｎ（ＣＨ３）２、−ＮＨＣ（＝ＮＲ９）ＮＨＣＨ３、−ＮＨＣ（＝ＮＲ９）ＮＨ２である。いくつかの実施形態では、Ｑは、−ＮＨＣ（＝ＮＲ９）Ｎ（Ｒ）２であり、ここで、Ｒ９は、ＣＮであり、Ｒは、モノ−またはジアルキルアミノで置換されたＣ１−３アルキルであり、例えば、Ｒは、（（ジメチルアミノ）エチル）アミノである。いくつかの実施形態では、Ｑは、−ＮＨＣ（＝ＮＲ９）Ｎ（Ｒ）２であり、ここで、Ｒ９は、Ｃ１−６アルキル、ＮＯ２、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、−ＯＲ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、またはＨであり、Ｒは、モノ−またはジアルキルアミノで置換されたＣ１−３アルキルであり、例えば、Ｒは、（（ジメチルアミノ）エチル）アミノである。
【０１９１】
ある特定の実施形態では、Ｑは、−ＮＨＣ（＝ＣＨＲ９）Ｎ（Ｒ）２であり、ここで、Ｒ９は、ＮＯ２、ＣＮ、Ｃ１−６アルキル、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、−ＯＲ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、またはＨである。例えば、Ｑは、−ＮＨＣ（＝ＣＨＲ９）Ｎ（ＣＨ３）２、−ＮＨＣ（＝ＣＨＲ９）ＮＨＣＨ３、または−ＮＨＣ（＝ＣＨＲ９）ＮＨ２である。
【０１９２】
ある特定の実施形態では、Ｑは、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−Ｎ（ＯＲ）Ｃ（Ｏ）ＯＲ、例えば、−ＯＣ（Ｏ）ＮＨＣＨ３、−Ｎ（ＯＨ）Ｃ（Ｏ）ＯＣＨ３、−Ｎ（ＯＨ）Ｃ（Ｏ）ＣＨ３、−Ｎ（ＯＣＨ３）Ｃ（Ｏ）ＯＣＨ３、−Ｎ（ＯＣＨ３）Ｃ（Ｏ）ＣＨ３、−Ｎ（ＯＨ）Ｓ（Ｏ）２ＣＨ３、または−ＮＨＣ（Ｏ）ＯＣＨ３である。
【０１９３】
ある特定の実施形態では、Ｑは、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒであり、ここで、Ｒは、Ｃ１−３アルコキシルまたはＳ（Ｏ）ｚＣ１−３アルキルで任意に置換されるアルキルであり、ここで、ｚは、０、１、または２である。
【０１９４】
ある特定の実施形態では、Ｑは、非置換または置換Ｃ６−１０アリール（例えば、フェニル）またはＣ３−６シクロアルキルである。
【０１９５】
いくつかの実施形態では、ｎは、１である。他の実施形態では、ｎは、２である。さらなる実施形態では、ｎは、３である。ある特定の他の実施形態では、ｎは、４である。いくつかの実施形態では、ｎは、５である。例えば、いくつかの実施形態では、Ｒ４は、−（ＣＨ２）２ＯＨである。例えば、いくつかの実施形態では、Ｒ４は、−（ＣＨ２）３ＯＨである。例えば、いくつかの実施形態では、Ｒ４は、−（ＣＨ２）４ＯＨである。例えば、いくつかの実施形態では、Ｒ４は、−（ＣＨ２）５ＯＨである。例えば、いくつかの実施形態では、Ｒ４は、ベンジルである。例えば、いくつかの実施形態では、Ｒ４は、４−メトキシベンジルであり得る。
【０１９６】
いくつかの実施形態では、Ｒ４は、Ｃ３−６炭素環である。いくつかの実施形態では、Ｒ４は、Ｃ３−６シクロアルキルである。例えば、いくつかの実施形態では、Ｒ４は、例えば、ＯＨ、ハロ、Ｃ１−６アルキルなどで任意に置換されるシクロヘキシルである。例えば、いくつかの実施形態では、Ｒ４は、２−ヒドロキシシクロヘキシルである。
【０１９７】
いくつかの実施形態では、Ｒは、Ｈである。
【０１９８】
いくつかの実施形態では、Ｒは、モノ−またはジアルキルアミノで置換されたＣ１−３アルキルであり、例えば、Ｒは、（（ジメチルアミノ）エチル）アミノである。
【０１９９】
いくつかの実施形態では、Ｒは、Ｃ１−３アルコキシル、アミノ、及びＣ１−Ｃ３ジアルキルアミノからなる群から選択される１つ以上の置換基で置換されたＣ１−６アルキルである。
【０２００】
いくつかの実施形態では、Ｒは、非置換Ｃ１−３アルキルまたは非置換Ｃ２−３アルケニルである。例えば、いくつかの実施形態では、Ｒ４は、−ＣＨ２ＣＨ（ＯＨ）ＣＨ３、−ＣＨ（ＣＨ３）ＣＨ２ＯＨ、または−ＣＨ２ＣＨ（ＯＨ）ＣＨ２ＣＨ３である。
【０２０１】
いくつかの実施形態では、Ｒは、置換Ｃ１−３アルキル、例えば、ＣＨ２ＯＨである。例えば、いくつかの実施形態では、Ｒ４は、−ＣＨ２ＣＨ（ＯＨ）ＣＨ２ＯＨ、−（ＣＨ２）３ＮＨＣ（Ｏ）ＣＨ２ＯＨ、−（ＣＨ２）３ＮＨＣ（Ｏ）ＣＨ２ＯＢｎ、−（ＣＨ２）２Ｏ（ＣＨ２）２ＯＨ、−（ＣＨ２）３ＮＨＣＨ２ＯＣＨ３、−（ＣＨ２）３ＮＨＣＨ２ＯＣＨ２ＣＨ３、ＣＨ２ＳＣＨ３、ＣＨ２Ｓ（Ｏ）ＣＨ３、ＣＨ２Ｓ（Ｏ）２ＣＨ３、または−ＣＨ（ＣＨ２ＯＨ）２である。
【０２０２】
いくつかの実施形態では、Ｒ４は、以下の基：
【化５１−１】
2022501360.tif 000053
【化５１−２】
2022501360.tif 000054
【化５１−３】
2022501360.tif 000055
【化５１−４】
2022501360.tif 000056
【化５１−５】
2022501360.tif 000057
【化５１−６】
2022501360.tif 000058
【化５１−７】
2022501360.tif 000059
のいずれかから選択される。
【０２０３】
いくつかの実施形態では、
【化５２】
2022501360.tif 000060
は、以下の基：
【化５３−１】
2022501360.tif 000061
【化５３−２】
2022501360.tif 000062
【化５３−３】
2022501360.tif 000063
【化５３−４】
2022501360.tif 000064
【化５３−５】
2022501360.tif 000065
【化５３−６】
2022501360.tif 000066
【化５３−７】
2022501360.tif 000067
【化５３−８】
2022501360.tif 000068
【化５３−９】
2022501360.tif 000069
【化５３−１０】
2022501360.tif 000070
【化５３−１１】
2022501360.tif 000071
のいずれかから選択される。
【０２０４】
いくつかの実施形態では、Ｒ４は、以下の基：
【化５４−１】
2022501360.tif 000072
【化５４−２】
2022501360.tif 000073
のいずれかから選択される。
【０２０５】
いくつかの実施形態では、
【化５５】
2022501360.tif 000074
は、以下の基：
【化５６】
2022501360.tif 000075
のいずれかから選択される。
【０２０６】
いくつかの実施形態では、Ｒ４は、以下の基：
【化５７】
2022501360.tif 000076
のいずれかから選択される。いくつかの実施形態では、
【化５８】
2022501360.tif 000077
は、以下の基：
【化５９】
2022501360.tif 000078
のいずれかから選択される。
【０２０７】
いくつかの実施形態では、
【化６０】
2022501360.tif 000079
は、以下の基：
【化６１】
2022501360.tif 000080
のいずれかから選択される。
【０２０８】
いくつかの実施形態では、式（ＩＩＩ）の化合物は、アニオンをさらに含む。本明細書に記載されるように、アニオンは、アミンと反応して、アンモニウム塩を形成ことが可能な任意のアニオンであり得る。例としては、限定はされないが、塩化物、臭化物、ヨウ化物、フッ化物、酢酸塩、ギ酸塩、トリフルオロ酢酸塩、ジフルオロ酢酸塩、トリクロロ酢酸塩、及びリン酸塩が挙げられる。
【０２０９】
いくつかの実施形態では、本明細書に記載される式のいずれかの化合物は、筋肉内投与用のナノ粒子組成物を作製するのに好適である。
【０２１０】
いくつかの実施形態では、Ｒ２及びＲ３は、それらが結合される原子と一緒に、複素環または炭素環を形成する。いくつかの実施形態では、Ｒ２及びＲ３は、それらが結合される原子と一緒に、Ｎ、Ｏ、Ｓ、及びＰから選択される１つ以上のヘテロ原子を有する５員〜１４員の芳香族または非芳香族複素環を形成する。いくつかの実施形態では、Ｒ２及びＲ３は、それらが結合される原子と一緒に、芳香族または非芳香族のいずれかの、任意に置換されるＣ３−２０炭素環（例えば、Ｃ３−１８炭素環、Ｃ３−１５炭素環、Ｃ３−１２炭素環、またはＣ３−１０炭素環）を形成する。いくつかの実施形態では、Ｒ２及びＲ３は、それらが結合される原子と一緒に、Ｃ３−６炭素環を形成する。他の実施形態では、Ｒ２及びＲ３は、それらが結合される原子と一緒に、Ｃ６炭素環、例えば、シクロヘキシルまたはフェニル基を形成する。ある特定の実施形態では、複素環またはＣ３−６炭素環は、（例えば、同じ環原子または隣接または非隣接環原子において）１つ以上のアルキル基で置換される。例えば、Ｒ２及びＲ３は、それらが結合される原子と一緒に、１つ以上のＣ５アルキル置換を有するシクロヘキシルまたはフェニル基を形成し得る。ある特定の実施形態では、Ｒ２及びＲ３によって形成される複素環またはＣ３−６炭素環は、炭素環基で置換される。例えば、Ｒ２及びＲ３は、それらが結合される原子と一緒に、シクロヘキシルで置換されるシクロヘキシルまたはフェニル基を形成し得る。いくつかの実施形態では、Ｒ２及びＲ３は、それらが結合される原子と一緒に、それらが結合される原子と一緒に、Ｃ７−１５炭素環、例えば、シクロヘプチル、シクロペンタデカニル、またはナフチル基を形成する。
【０２１１】
いくつかの実施形態では、Ｒ４は、−（ＣＨ２）ｎＱ及び−（ＣＨ２）ｎＣＨＱＲから選択される。いくつかの実施形態では、Ｑは、−ＯＲ、−ＯＨ、−Ｏ（ＣＨ２）ｎＮ（Ｒ）２、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＣＸ３、−ＣＮ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｈ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｈ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｈ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ８、−Ｎ（Ｈ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｈ）（Ｒ）、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｓ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｈ）Ｃ（Ｓ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｈ）Ｃ（Ｓ）Ｎ（Ｈ）（Ｒ）、及び複素環からなる群から選択される。他の実施形態では、Ｑは、イミダゾール、ピリミジン、及びプリンからなる群から選択される。
【０２１２】
いくつかの実施形態では、Ｒ２及びＲ３は、それらが結合される原子と一緒に、複素環または炭素環を形成する。いくつかの実施形態では、Ｒ２及びＲ３は、それらが結合される原子と一緒に、Ｃ３−６炭素環を形成する。いくつかの実施形態では、Ｒ２及びＲ３は、それらが結合される原子と一緒に、Ｃ６炭素環を形成する。いくつかの実施形態では、Ｒ２及びＲ３は、それらが結合される原子と一緒に、フェニル基を形成する。いくつかの実施形態では、Ｒ２及びＲ３は、それらが結合される原子と一緒に、シクロヘキシル基を形成する。いくつかの実施形態では、Ｒ２及びＲ３は、それらが結合される原子と一緒に、複素環を形成する。ある特定の実施形態では、複素環またはＣ３−６炭素環は、（例えば、同じ環原子または隣接または非隣接環原子において）１つ以上のアルキル基で置換される。例えば、Ｒ２及びＲ３は、それらが結合される原子と一緒に、１つ以上のＣ５アルキル置換を有するフェニル基を形成し得る。
【０２１３】
いくつかの実施形態では、Ｒ５及びＲ６の少なくとも１つの発生は、Ｃ１−３アルキル、例えば、メチルである。いくつかの実施形態では、Ｍに隣接するＲ５及びＲ６の一方は、Ｃ１−３アルキル、例えば、メチルであり、他方は、Ｈである。いくつかの実施形態では、Ｍに隣接するＲ５及びＲ６の一方は、Ｃ１−３アルキル、例えば、メチルであり、他方は、Ｈであり、Ｍは、−ＯＣ（Ｏ）−または−Ｃ（Ｏ）Ｏ−である。
【０２１４】
いくつかの実施形態では、Ｒ５及びＲ６のせいぜい１つの発生は、Ｃ１−３アルキル、例えば、メチルである。いくつかの実施形態では、Ｍに隣接するＲ５及びＲ６の一方は、Ｃ１−３アルキル、例えば、メチルであり、他方は、Ｈである。いくつかの実施形態では、Ｍに隣接するＲ５及びＲ６の一方は、Ｃ１−３アルキル、例えば、メチルであり、他方は、Ｈであり、Ｍは、−ＯＣ（Ｏ）−または−Ｃ（Ｏ）Ｏ−である。
【０２１５】
いくつかの実施形態では、Ｒ５及びＲ６の少なくとも１つの発生は、メチルである。
【０２１６】
式（ＶＩ）、（ＶＩ−ａ）、（ＶＩＩ）、（ＶＩＩａ）、（ＶＩＩｂ）、（ＶＩＩｃ）、（ＶＩＩｄ）、（ＶＩＩＩ）、（ＶＩＩＩａ）、（ＶＩＩＩｂ）、（ＶＩＩＩｃ）または（ＶＩＩＩｄ）のいずれか１つの化合物は、該当する場合、以下の特徴の１つ以上を含む。
【０２１７】
いくつかの実施形態では、ｒは、０である。いくつかの実施形態では、ｒは、１である。
【０２１８】
いくつかの実施形態では、ｎは、２、３、または４である。いくつかの実施形態では、ｎは、２である。いくつかの実施形態では、ｎは、４である。いくつかの実施形態では、ｎは、３ではない。
【０２１９】
いくつかの実施形態では、ＲＮは、Ｈである。いくつかの実施形態では、ＲＮは、Ｃ１−３アルキルである。例えば、いくつかの実施形態では、ＲＮは、Ｃ１アルキルである。例えば、いくつかの実施形態では、ＲＮは、Ｃ２アルキルである。例えば、いくつかの実施形態では、ＲＮは、Ｃ２アルキルである。
【０２２０】
いくつかの実施形態では、Ｘａは、Ｏである。いくつかの実施形態では、Ｘａは、Ｓである。いくつかの実施形態では、Ｘｂは、Ｏである。いくつかの実施形態では、Ｘｂは、Ｓである。
【０２２１】
いくつかの実施形態では、Ｒ１０は、Ｎ（Ｒ）２、−ＮＨ（ＣＨ２）ｔ１Ｎ（Ｒ）２、−ＮＨ（ＣＨ２）ｐ１Ｏ（ＣＨ２）ｑ１Ｎ（Ｒ）２、−ＮＨ（ＣＨ２）ｓ１ＯＲ、−Ｎ（（ＣＨ２）ｓ１ＯＲ）２、及び複素環からなる群から選択される。
【０２２２】
いくつかの実施形態では、Ｒ１０が、Ｎ（Ｒ）２である場合、Ｒは、Ｈ及びＣ１−４アルキルから選択される。例えば、いくつかの実施形態では、１つのＲは、Ｈであり、１つのＲは、Ｃ１アルキルである。例えば、いくつかの実施形態では、１つのＲは、Ｈであり、１つのＲは、Ｃ２アルキルである。例えば、いくつかの実施形態では、１つのＲは、Ｈであり、１つのＲは、Ｃ３アルキルである。例えば、いくつかの実施形態では、１つのＲは、Ｈであり、１つのＲは、Ｃ４アルキルである。例えば、いくつかの実施形態では、１つのＲは、Ｈであり、１つのＲは、ｔｅｒｔ−ブチルである。いくつかの実施形態では、Ｒ１０が、Ｎ（Ｒ）２である場合、各Ｒは、Ｃ１−４アルキルである。例えば、いくつかの実施形態では、各Ｒは、Ｃ１−アルキルである。例えば、いくつかの実施形態では、各Ｒは、Ｃ２−アルキルである。例えば、いくつかの実施形態では、各Ｒは、Ｃ３−アルキルである。例えば、いくつかの実施形態では、各Ｒは、Ｃ４−アルキルである。いくつかの実施形態では、Ｒ１０が、Ｎ（Ｒ）２である場合、各Ｒは、Ｈである。
【０２２３】
いくつかの実施形態では、Ｒ１０は、−ＮＨ（ＣＨ２）ｔ１Ｎ（Ｒ）２、−ＮＨ（ＣＨ２）ｐ１Ｏ（ＣＨ２）ｑ１Ｎ（Ｒ）２、−ＮＨ（ＣＨ２）ｓ１ＯＲ、−Ｎ（（ＣＨ２）ｓ１ＯＲ）２、及び複素環からなる群から選択される。
【０２２４】
いくつかの実施形態では、Ｒ１０は、−Ｎ（Ｒ）−炭素環、−Ｎ（Ｒ）−複素環、−Ｎ（Ｒ）−アリール、及び−Ｎ（Ｒ）−ヘテロアリールからなる群から選択される。
【０２２５】
いくつかの実施形態では、Ｒ１０は、−ＮＨ−炭素環、−ＮＨ−複素環、−ＮＨ−アリール、及び−ＮＨ−ヘテロアリールからなる群から選択される。例えば、いくつかの実施形態では、Ｒ１０は、−ＮＨ−複素環であり、式中、複素環は、テトラヒドロピランまたはオキセタンである。
【０２２６】
いくつかの実施形態では、Ｒ１０は、−Ｎ（Ｒ）（ＣＨ２）ｔ１−炭素環、−Ｎ（Ｒ）（ＣＨ２）ｔ１−複素環、−Ｎ（Ｒ）（ＣＨ２）ｔ１−アリール、及び−Ｎ（Ｒ）（ＣＨ２）ｔ１−ヘテロアリールからなる群から選択される。
【０２２７】
いくつかの実施形態では、Ｒ１０は、−ＮＨ（ＣＨ２）ｔ１−炭素環、−ＮＨ（ＣＨ２）ｔ１−複素環、−ＮＨ（ＣＨ２）ｔ１−アリール、及び−ＮＨ（ＣＨ２）ｔ１−ヘテロアリールからなる群から選択される。
【０２２８】
Ｒ１０が、−ＮＨ（ＣＨ２）ｏＮ（Ｒ）２であるいくつかの実施形態では、ｏは、２、３、または４である。
【０２２９】
−ＮＨ（ＣＨ２）ｐ１Ｏ（ＣＨ２）ｑ１Ｎ（Ｒ）２であるいくつかの実施形態では、ｐ１は、２である。−ＮＨ（ＣＨ２）ｐ１Ｏ（ＣＨ２）ｑ１Ｎ（Ｒ）２であるいくつかの実施形態では、ｑ１は、２である。
【０２３０】
Ｒ１０が、−Ｎ（（ＣＨ２）ｓ１ＯＲ）２であるいくつかの実施形態では、ｓ１は、２である。
【０２３１】
いくつかの実施形態では、Ｒ１０は、−ＯＨである。
【０２３２】
Ｒ１０が、−ＮＨ（ＣＨ２）ｏＮ（Ｒ）２、−ＮＨ（ＣＨ２）ｐＯ（ＣＨ２）ｑＮ（Ｒ）２、−ＮＨ（ＣＨ２）ｓＯＲ、または−Ｎ（（ＣＨ２）ｓＯＲ）２であるいくつかの実施形態では、Ｒは、ＨまたはＣ１−Ｃ３アルキルである。例えば、いくつかの実施形態では、Ｒは、Ｃ１アルキルである。例えば、いくつかの実施形態では、Ｒは、Ｃ２アルキルである。例えば、いくつかの実施形態では、Ｒは、Ｈである。例えば、いくつかの実施形態では、Ｒは、Ｈ及び１つのＲは、Ｃ１−Ｃ３アルキルである。例えば、いくつかの実施形態では、Ｒは、Ｈ及び１つのＲは、Ｃ１アルキルである。例えば、いくつかの実施形態では、Ｒは、Ｈ及び１つのＲは、Ｃ２アルキルである。Ｒ１０が、−ＮＨ（ＣＨ２）ｔ１Ｎ（Ｒ）２、−ＮＨ（ＣＨ２）ｐ１Ｏ（ＣＨ２）ｑ１Ｎ（Ｒ）２、−ＮＨ（ＣＨ２）ｓ１ＯＲ、または−Ｎ（（ＣＨ２）ｓ１ＯＲ）２であるいくつかの実施形態では、各Ｒは、Ｃ２−Ｃ４アルキルである。
【０２３３】
いくつかの実施形態では、式中、Ｒ１０が、−ＮＨ（ＣＨ２）ｏＮ（Ｒ）２、−ＮＨ（ＣＨ２）ｐＯ（ＣＨ２）ｑＮ（Ｒ）２、−ＮＨ（ＣＨ２）ｓＯＲ、または−Ｎ（（ＣＨ２）ｓＯＲ）２であるいくつかの実施形態では、Ｒは、ＨまたはＣ４−Ｃ１０アルキルである。例えば、いくつかの実施形態では、Ｒは、Ｃ８アルキルである。例えば、いくつかの実施形態では、Ｒは、Ｃ４アルキルである。例えば、いくつかの実施形態では、Ｒは、ｔｅｒｔ−ブチルである。例えば、いくつかの実施形態では、Ｒは、Ｈであり、１つのＲは、Ｃ４−Ｃ１０アルキルである。Ｒ１０が、−ＮＨ（ＣＨ２）ｔ１Ｎ（Ｒ）２、−ＮＨ（ＣＨ２）ｐ１Ｏ（ＣＨ２）ｑ１Ｎ（Ｒ）２、−ＮＨ（ＣＨ２）ｓ１ＯＲ、または−Ｎ（（ＣＨ２）ｓ１ＯＲ）２であるいくつかの実施形態では、各Ｒは、Ｃ４−Ｃ１０アルキルである。例えば、いくつかの実施形態では、各Ｒは、Ｃ８−アルキルである。
【０２３４】
例えば、いくつかの実施形態では、１つのＲは、Ｈであり、１つのＲは、Ｃ２−Ｃ４アルキルである。いくつかの実施形態では、Ｒ１０は、複素環である。例えば、いくつかの実施形態では、Ｒ１０は、モルホリニルである。例えば、いくつかの実施形態では、Ｒ１０は、メチルピペラジニルである。
【０２３５】
いくつかの実施形態では、Ｒ５及びＲ６の各発生は、Ｈである。
【０２３６】
いくつかの実施形態では、式（Ｉ）の化合物は、
【化６２−１】
2022501360.tif 000081
【化６２−２】
2022501360.tif 000082
【化６２−３】
2022501360.tif 000083
【化６２−４】
2022501360.tif 000084
【０２３７】
さらなる実施形態では、式（Ｉ）の化合物は、
【化６３】
2022501360.tif 000085
からなる群から選択される。
【０２３８】
いくつかの実施形態では、式（Ｉ）の化合物または式（ＶＩ）は、
【化６４−１】
2022501360.tif 000086
【化６４−２】
2022501360.tif 000087
【化６４−３】
2022501360.tif 000088
【化６４−４】
2022501360.tif 000089
【化６４−５】
2022501360.tif 000090
【化６４−６】
2022501360.tif 000091
【化６４−７】
2022501360.tif 000092
【化６４−８】
2022501360.tif 000093
【化６４−９】
2022501360.tif 000094
【化６４−１０】
2022501360.tif 000095
【化６４−１１】
2022501360.tif 000096
【化６４−１２】
2022501360.tif 000097
【化６４−１３】
2022501360.tif 000098
【化６４−１４】
2022501360.tif 000099
【化６４−１５】
2022501360.tif 000100
【化６４−１６】
2022501360.tif 000101
【化６４−１７】
2022501360.tif 000102
【化６４−１８】
2022501360.tif 000103
からなる群から選択される。
【０２３９】
いくつかの実施形態では、本開示の脂質は、化合物３４０Ａを含む：
【化６５】
2022501360.tif 000104
【０２４０】
式（Ｉ）、（ＩＡ）、（ＩＢ）、（ＩＩ）、（ＩＩａ）、（ＩＩｂ）、（ＩＩｃ）、（ＩＩｄ）、（ＩＩｅ）、（ＩＩｆ）、（ＩＩｇ）、（ＩＩＩ）、（ＶＩ）、（ＶＩ−ａ）、（ＶＩＩ）、（ＶＩＩＩ）、（ＶＩＩａ）、（ＶＩＩＩａ）、（ＶＩＩＩｂ）、（ＶＩＩｂ−１）、（ＶＩＩｂ−２）、（ＶＩＩｂ−３）、（ＶＩＩｃ）、（ＶＩＩｄ）、（ＶＩＩＩｃ）、または（ＶＩＩＩｄ）で表される脂質の中心のアミン部分は、生理学的ｐＨでプロトン化され得る。従って、脂質は、生理学的ｐＨで正電荷または部分正電荷を有し得る。このような脂質は、カチオン性またはイオン性（アミノ）脂質と呼ばれ得る。脂質はまた、両性イオン性、すなわち、正電荷及び負電荷の両方を有する中性分子であり得る。
【０２４１】
本明細書で使用する場合、「アルキル」または「アルキル基」という用語は、任意に置換される、１個以上の炭素原子（例えば、１個、２個、３個、４個、５個、６個、７個、８個、９個、１０個、１１個、１２個、１３個、１４個、１５個、１６個、１７個、１８個、１９個、２０個、またはそれ以上の炭素原子）を含む直鎖状または分枝鎖状飽和炭化水素を意味する。「Ｃ１−１４アルキル」という表記は、１〜１４個の炭素原子を含む任意に置換される直鎖状または分枝鎖状飽和炭化水素を意味する。特に規定されない限り、本明細書に記載されるアルキル基は、非置換及び置換アルキル基の両方を指す。
【０２４２】
本明細書で使用する場合、「アルケニル」または「アルケニル基」という用語は、任意に置換される、２個以上の炭素原子（例えば、２個、３個、４個、５個、６個、７個、８個、９個、１０個、１１個、１２個、１３個、１４個、１５個、１６個、１７個、１８個、１９個、２０個、またはそれ以上の炭素原子）及び少なくとも１つの二重結合を含む直鎖状または分枝鎖状炭化水素を意味する。「Ｃ２−１４アルケニル」という表記は、２〜１４個の炭素原子及び少なくとも１つの炭素−炭素二重結合を含む任意に置換される直鎖状または分枝鎖状炭化水素を意味する。アルケニル基は、１つ、２つ、３つ、４つ、またはそれ以上の炭素−炭素二重結合を含み得る。例えば、Ｃ１８アルケニルは、１つ以上の二重結合を含み得る。２つの二重結合を含むＣ１８アルケニル基は、リノレイル基であり得る。特に規定されない限り、本明細書に記載されるアルケニル基は、非置換及び置換アルケニル基の両方を指す。
【０２４３】
本明細書で使用する場合、「アルキニル」または「アルキニル基」という用語は、任意に置換される、２個以上の炭素原子（例えば、２個、３個、４個、５個、６個、７個、８個、９個、１０個、１１個、１２個、１３個、１４個、１５個、１６個、１７個、１８個、１９個、２０個、またはそれ以上の炭素原子）及び少なくとも１つの炭素−炭素三重結合を含む直鎖状または分枝鎖状炭化水素を意味する。「Ｃ２−１４アルキニル」という表記は、２〜１４個の炭素原子及び少なくとも１つの炭素−炭素三重結合を含む任意に置換される直鎖状または分枝鎖状炭化水素を意味する。アルキニル基は、１つ、２つ、３つ、４つ、またはそれ以上の炭素−炭素三重結合を含み得る。例えば、Ｃ１８アルキニルは、１つ以上の炭素−炭素三重結合を含み得る。特に規定されない限り、本明細書に記載されるアルキニル基は、非置換及び置換アルキニル基の両方を指す。
【０２４４】
本明細書で使用する場合、「炭素環」または「炭素環式基」という用語は、炭素原子の１つ以上の環を含む任意に置換される単環または多環系を意味する。環は、３員、４員、５員、６員、７員、８員、９員、１０員、１１員、１２員、１３員、１４員、１５員、１６員、１７員、１８員、１９員、または２０員環であり得る。「Ｃ３−６炭素環」という表記は、３〜６個の炭素原子を有する単環を含む炭素環を意味する。炭素環は、１つ以上の炭素−炭素二重または三重結合を含んでもよく、非芳香族または芳香族（例えば、シクロアルキルまたはアリール基）であり得る。炭素環の例としては、シクロプロピル、シクロペンチル、シクロヘキシル、フェニル、ナフチル、及び１，２−ジヒドロナフチル基が挙げられる。本明細書で使用する場合の「シクロアルキル」という用語は、非芳香族炭素環を意味し、任意の二重または三重結合を含んでもまたは含まなくてもよい。特に規定されない限り、本明細書に記載される炭素環は、非置換及び置換炭素環基の両方、すなわち、任意に置換される炭素環を指す。
【０２４５】
本明細書で使用する場合、「複素環」または「複素環式基」という用語は、少なくとも１つの環が少なくとも１個のヘテロ原子を含む、１つ以上の環を含む任意に置換される単環または多環系を意味する。ヘテロ原子は、例えば、窒素、酸素、または硫黄原子であり得る。環は、３員、４員、５員、６員、７員、８員、９員、１０員、１１員、１２員、１３員、または１４員環であり得る。複素環は、１つ以上の二重または三重結合を含んでもよく、非芳香族または芳香族（例えば、ヘテロシクロアルキルまたはヘテロアリール基）であり得る。複素環の例としては、イミダゾリル、イミダゾリジニル、オキサゾリル、オキサゾリジニル、チアゾリル、チアゾリジニル、ピラゾリジニル、ピラゾリル、イソキサゾリジニル、イソオキサゾリル、イソチアゾリジニル、イソチアゾリル、モルホリニル、ピロリル、ピロリジニル、フリル、テトラヒドロフリル、チオフェニル、ピリジニル、ピペリジニル、キノリル、及びイソキノリル基が挙げられる。本明細書で使用する場合の「ヘテロシクロアルキル」という用語は、非芳香族複素環を意味し、任意の二重または三重結合を含んでもまたは含まなくてもよい。特に規定されない限り、本明細書に記載される複素環は、非置換及び置換複素環基の両方、すなわち、任意に置換される複素環を指す。
【０２４６】
本明細書で使用する場合、「生分解性基」は、哺乳動物の実体内の脂質のより速い代謝を促進し得る基である。生分解性基は、限定はされないが、−Ｃ（Ｏ）Ｏ−、−ＯＣ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ’）−、−Ｎ（Ｒ’）Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｓ）−、−Ｃ（Ｓ）Ｓ−、−ＳＣ（Ｓ）−、−ＣＨ（ＯＨ）−、−Ｐ（Ｏ）（ＯＲ’）Ｏ−、−Ｓ（Ｏ）２−、アリール基、及びヘテロアリール基からなる群から選択され得る。本明細書で使用する場合、「アリール基」は、１つ以上の芳香環を含む任意に置換される炭素環式基である。アリール基の例としては、フェニル及びナフチル基が挙げられる。本明細書で使用する場合、「ヘテロアリール基」は、１つ以上の芳香環を含む任意に置換される複素環式基である。ヘテロアリール基の例としては、ピロリル、フリル、チオフェニル、イミダゾリル、オキサゾリル、及びチアゾリルが挙げられる。アリール及びヘテロアリール基は両方とも、任意に置換され得る。例えば、Ｍ及びＭ’は、任意に置換されるフェニル、オキサゾール、及びチアゾールからなる非限定的な群から選択され得る。本明細書の式中、Ｍ及びＭ’は独立して、上記の生分解性基の一覧から選択され得る。特に規定されない限り、本明細書に記載されるアリールまたはヘテロアリール基は、非置換及び置換された基の両方、すなわち、任意に置換されるアリールまたはヘテロアリール基を指す。
【０２４７】
アルキル、アルケニル、及びシクリル（例えば、カルボシクリル及びヘテロシクリル）基は、特に規定されない限り、任意に置換され得る。任意選択の置換基は、限定はされないが、ハロゲン原子（例えば、塩化物、臭化物、フッ化物、またはヨウ化物基）、カルボン酸（例えば、−Ｃ（Ｏ）ＯＨ）、アルコール（例えば、ヒドロキシル、−ＯＨ）、エステル（例えば、−Ｃ（Ｏ）ＯＲまたは−ＯＣ（Ｏ）Ｒ）、アルデヒド（例えば、−Ｃ（Ｏ）Ｈ）、カルボニル（例えば、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、あるいはＣ＝Ｏによって表される）、ハロゲン化アシル（例えば、−Ｃ（Ｏ）Ｘ、ここで、Ｘが、臭化物、フッ化物、塩化物、及びヨウ化物から選択されるハロゲン化物である）、カーボネート（例えば、−ＯＣ（Ｏ）ＯＲ）、アルコキシ（例えば、−ＯＲ）、アセタール（例えば、−Ｃ（ＯＲ）２Ｒ””、ここで、各ＯＲが、同じかまたは異なり得るアルコキシ基であり、Ｒ””が、アルキルまたはアルケニル基である）、ホスフェート（例えば、Ｐ（Ｏ）４３−）、チオール（例えば、−ＳＨ）、スルホキシド（例えば、−Ｓ（Ｏ）Ｒ）、スルフィン酸（例えば、−Ｓ（Ｏ）ＯＨ）、スルホン酸（例えば、−Ｓ（Ｏ）２ＯＨ）、チアール（例えば、−Ｃ（Ｓ）Ｈ）、サルフェート（例えば、Ｓ（Ｏ）４２−）、スルホニル（例えば、−Ｓ（Ｏ）２−）、アミド（例えば、−Ｃ（Ｏ）ＮＲ２、または−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ）、アジド（例えば、−Ｎ３）、ニトロ（例えば、−ＮＯ２）、シアノ（例えば、−ＣＮ）、イソシアノ（例えば、−ＮＣ）、アシルオキシ（例えば、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ）、アミノ（例えば、−ＮＲ２、−ＮＲＨ、または−ＮＨ２）、カルバモイル（例えば、−ＯＣ（Ｏ）ＮＲ２、−ＯＣ（Ｏ）ＮＲＨ、または−ＯＣ（Ｏ）ＮＨ２）、スルホンアミド（例えば、−Ｓ（Ｏ）２ＮＲ２、−Ｓ（Ｏ）２ＮＲＨ、−Ｓ（Ｏ）２ＮＨ２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｈ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｈ、または−Ｎ（Ｈ）Ｓ（Ｏ）２Ｈ）、アルキル基、アルケニル基、及びシクリル（例えば、カルボシクリルまたはヘテロシクリル）基からなる群から選択され得る。上記のいずれかにおいて、Ｒが、本明細書に定義されるように、アルキルまたはアルケニル基である。いくつかの実施形態では、置換基自体が、例えば、１、２、３、４、５、または６つの本明細書に定義される置換基でさらに置換され得る。例えば、Ｃ１−６アルキル基は、１、２、３、４、５、または６つの本明細書に定義される置換基でさらに置換され得る。
【０２４８】
窒素を含む本開示の化合物は、酸化剤（例えば、３−クロロペルオキシ安息香酸（ｍ−ＣＰＢＡ）及び／または過酸化水素）で処理して、本開示の他の化合物を得ることによりＮ−オキシドに転換することができる。従って、示され、主張される全ての窒素含有化合物は、原子価及び構造によって許容される場合、示される通りの化合物と、そのＮ−オキシド誘導体（これはＮ→ＯまたはＮ＋−Ｏ−と表すことができる）との両方を含むものとみなされる。さらに、他の例では、本開示の化合物中の窒素は、Ｎ−ヒドロキシ化合物またはＮ−アルコキシ化合物に転換することができる。例えば、Ｎ−ヒドロキシ化合物は、ｍ−ＣＰＢＡのような酸化剤による親アミンの酸化によって調製することができる。示され、主張される全ての窒素含有化合物はまた、原子価及び構造によって許容される場合、示される通りの化合物と、そのＮ−ヒドロキシ誘導体（すなわち、Ｎ−ＯＨ）及びＮ−アルコキシ誘導体（すなわち、Ｎ−ＯＲ、式中でＲは置換または非置換Ｃ１〜Ｃ６アルキル、Ｃ１〜Ｃ６アルケニル、Ｃ１〜Ｃ６アルキニル、３員〜１４員の炭素環または３員〜１４員の複素環）との両方を網羅するものとみなされる。
【０２４９】
約、およそ：本明細書で使用する場合、目的の１つ以上の値に適用される際の「及び」及び「約」という用語は、記載される参照値と類似の値を指す。ある特定の実施形態では、「およそ」または「約」という用語は、特に記載しない限りまたは文脈から別の解釈が明らかでない限り（ただし、このような数値が考えられる値の１００％を超える場合を除く）、記載される参照値の２５％、２０％、１９％、１８％、１７％、１６％、１５％、１４％、１３％、１２％、１１％、１０％、９％、８％、７％、６％、５％、４％、３％、２％、１％、それ以下の値の両方向（超または未満）の範囲を指す。例えば、ナノ粒子組成物の脂質成分における所与の化合物の量に関して使用される場合、「約」は、記載される値の＋／−１０％を意味し得る。例えば、約４０％の所与の化合物を有する脂質成分を含むナノ粒子組成物は、３０〜５０％の化合物を含み得る。
【０２５０】
本明細書で使用する場合、「化合物」という用語は、示される構造のあらゆる異性体及び同位体を含むことを意味する。「同位体」は、同じ原子番号を有するが、核内の異なる中性子数に起因する異なる質量数を有する原子を指す。例えば、水素の同位体としては、トリチウム及び重水素が挙げられる。さらに、本開示の化合物、塩、または複合体は、常法によって、溶媒和物及び水和物を形成するために、溶媒または水分子と組み合わせて調製され得る。
【０２５１】
本明細書で使用する場合、「接触させる」という用語は、２つ以上の実体間の物理的接続を確立することを意味する。例えば、哺乳動物細胞を、ナノ粒子組成物と接触させることは、哺乳動物細胞及びナノ粒子に、物理的接続を共有させることを意味する。細胞を外部の実体とインビボ及びエクスビボの両方で接触させる方法は、生物学分野において周知である。例えば、哺乳動物内に配置されたナノ粒子組成物及び哺乳動物細胞を接触させることは、様々な投与経路（例えば、静脈内、筋肉内、皮内、及び皮下）によって行われてもよく、様々な量のナノ粒子組成物を含み得る。さらに、２つ以上の哺乳動物細胞が、ナノ粒子組成物によって接触され得る。
【０２５２】
本明細書で使用する場合、「送達する」という用語は、実体を目的地に提供することを意味する。例えば、治療薬及び／または予防薬を対象に送達することは、治療薬及び／または予防薬を含むナノ粒子組成物を、対象に（例えば、静脈内、筋肉内、皮内、または皮下経路によって）投与することを含み得る。哺乳動物または哺乳動物細胞へのナノ粒子組成物の投与は、１つ以上の細胞を、ナノ粒子組成物と接触させることを含み得る。
【０２５３】
本明細書で使用する場合、「向上した送達」という用語は、目的の標的組織（例えば、ＭＣ３、ＫＣ２、またはＤＬｉｎＤＭＡ）への対照ナノ粒子による治療薬及び／または予防薬の送達のレベルと比較して、目的の標的組織（例えば、哺乳動物の肝臓）へのナノ粒子による治療薬及び／または予防薬の、より多い（例えば、少なくとも１．５倍多い、少なくとも２倍多い、少なくとも３倍多い、少なくとも４倍多い、少なくとも５倍多い、少なくとも６倍多い、少なくとも７倍多い、少なくとも８倍多い、少なくとも９倍多い、少なくとも１０倍多い）送達を意味する。特定の組織へのナノ粒子の送達のレベルは、組織において生成されるタンパク質の量を、前記組織の重量と比較するか、組織内の治療薬及び／または予防薬の量を、前記組織の重量と比較するか、組織において生成されるタンパク質の量を、前記組織内の総タンパク質の量と比較するか、または組織内の治療薬及び／または予防薬の量を、前記組織内の総治療薬及び／または予防薬の量と比較することによって測定され得る。標的組織へのナノ粒子の向上した送達が、治療される対象において決定される必要がなく、それが動物モデル（例えば、ラットモデル）などの代理において決定され得ることが理解されよう。ある特定の実施形態では、式（Ｉ）、（ＩＡ）、（ＩＢ）、（ＩＩ）、（ＩＩａ）、（ＩＩｂ）、（ＩＩｃ）、（ＩＩｄ）、（ＩＩｅ）、（ＩＩｆ）、（ＩＩｇ）、（ＩＩＩ）、（ＶＩ）、（ＶＩ−ａ）、（ＶＩＩ）、（ＶＩＩＩ）、（ＶＩＩａ）、（ＶＩＩＩａ）、（ＶＩＩＩｂ）、（ＶＩＩｂ−１）、（ＶＩＩｂ−２）、（ＶＩＩｂ−３）、（ＶＩＩｃ）、（ＶＩＩｄ）、（ＶＩＩＩｃ）、または（ＶＩＩＩｄ）で表される化合物を含むナノ粒子組成物は、投与経路にかかわらず実質的に同じレベルの送達促進を有する。例えば、本明細書に開示されるある特定の化合物は、それらが治療薬及び／または予防薬を静脈内または筋肉内のいずれかで送達するのに使用される場合、同様の送達促進を示す。他の実施形態では、本明細書に開示されるある特定の化合物は、治療薬及び／または予防薬を静脈内より筋肉内で送達するのに使用される場合、より高いレベルの送達促進を示す。
【０２５４】
本明細書で使用する場合、「特異的送達」、「特異的に送達する」、または「特異的に送達すること」という用語は、標的以外の組織（例えば、哺乳動物の脾臓）と比較して、目的の標的組織（例えば、哺乳動物の肝臓）へのナノ粒子による治療薬及び／または予防薬の、より多い（例えば、少なくとも１．５倍多い、少なくとも２倍多い、少なくとも３倍多い、少なくとも４倍多い、少なくとも５倍多い、少なくとも６倍多い、少なくとも７倍多い、少なくとも８倍多い、少なくとも９倍多い、少なくとも１０倍多い）送達を意味する。特定の組織へのナノ粒子の送達のレベルは、組織において生成されるタンパク質の量を、前記組織の重量と比較するか、組織内の治療薬及び／または予防薬の量を、前記組織の重量と比較するか、組織において生成されるタンパク質の量を、前記組織内の総タンパク質の量と比較するか、または組織内の治療薬及び／または予防薬の量を、前記組織内の総治療薬及び／または予防薬と比較することによって測定され得る。例えば、腎血管標的については、治療薬及び／または予防薬の全身投与後に肝臓または脾臓に送達されるものと比較して、組織１ｇ当たり１．５、２倍、３倍、５倍、１０倍、１５倍、または２０倍多い治療薬及び／または予防薬が腎臓に送達される場合、治療薬及び／または予防薬は、肝臓及び脾臓と比較して、哺乳動物の腎臓に特異的に送達される。標的組織に特異的に送達するナノ粒子の能力が、治療される対象において決定される必要はなく、動物モデル（例えば、ラットモデル）などの代理において決定され得ることが理解されよう。
【０２５５】
本明細書で使用する場合、「封入効率」は、ナノ粒子組成物の調製に使用される治療薬及び／または予防薬の最初の総量に対する、ナノ粒子組成物の一部になる治療薬及び／または予防薬の量を指す。例えば、組成物に最初に提供される合計１００ｍｇの治療薬及び／または予防薬のうち９７ｍｇの治療薬及び／または予防薬が、ナノ粒子組成物に封入される場合、封入効率は、９７％として示され得る。本明細書で使用する場合、「封入」は、完全な、実質的な、または部分的な包接（ｅｎｃｌｏｓｕｒｅ）、閉じ込め（ｃｏｎｆｉｎｅｍｅｎｔ）、包囲（ｓｕｒｒｏｕｎｄｉｎｇ）、または包み込み（ｅｎｃａｓｅｍｅｎｔ）を指し得る。
【０２５６】
本明細書で使用する場合、核酸配列の「発現」は、ポリペプチドまたはタンパク質へのｍＲＮＡの翻訳、及び／またはポリペプチドまたはタンパク質の翻訳後修飾を指す。
【０２５７】
本明細書で使用する場合、「インビトロ」という用語は、生物（例えば、動物、植物、または微生物）内ではなく、人工環境、例えば、試験管または反応容器、細胞培養物、ペトリ皿などで起こる事象を指す。
【０２５８】
本明細書で使用する場合、「インビボ」という用語は、生物（例えば、動物、植物、または微生物またはそれらの細胞もしくは組織）内で起こる事象を指す。
【０２５９】
本明細書で使用する場合、「エクスビボ」という用語は、生物（例えば、動物、植物、または微生物またはそれらの細胞もしくは組織）の外部で起こる事象を指す。エクスビボ事象は、天然（例えば、インビボ）環境から最小限に変化された環境内で起こり得る。
【０２６０】
本明細書で使用する場合、「異性体」という用語は、化合物の任意の幾何異性体、互変異性体、両性イオン、立体異性体、鏡像異性体、またはジアステレオマーを意味する。化合物は、１つ以上のキラル中心及び／または二重結合を含んでもよく、従って、立体異性体、例えば、二重結合異性体（すなわち、幾何Ｅ／Ｚ異性体）またはジアステレオマー（例えば、鏡像異性体（すなわち、（＋）もしくは（−））またはシス／トランス異性体）として存在し得る。本開示は、立体異性体的に純粋な形態（例えば、幾何的に純粋、鏡像異性的に純粋、またはジアステレオマーとして純粋な）並びに鏡像異性体及び立体異性体混合物、例えば、ラセミ体を含む、本明細書に記載される化合物のあらゆる異性体を包含する。化合物の鏡像異性体及び立体異性体混合物及びそれらをそれらの成分鏡像異性体または立体異性体に分割する手段は周知である。
【０２６１】
「互変異性体」は、平衡状態で存在する２個またはそれ以上の構造異性体のうちの１つであり、１つの異性形態から別の異性形態へ容易に転換される。この転換は、隣接する共役二重結合の切り替えを伴う水素原子の形式的な移動をもたらす。互変異性体は、溶液中で互変異性セットの混合物として存在する。互変異性が可能である溶液中では、互変異性体の化学平衡に達する。互変異性体の正確な比率は、温度、溶媒及びｐＨを含む、いくつかの要因に依存する。互変異性化によって相互転換可能な互変異性体の概念は、互変異性と呼ばれる。
【０２６２】
可能な様々なタイプの互変異性のうち、２つが一般的に観察される。ケト−エノール互変異性では、電子と水素原子の同時シフトが起こる。環と鎖との互変異性は、糖鎖分子中のアルデヒド基（−ＣＨＯ）が同じ分子中のヒドロキシ基（−ＯＨ）のうちの１つと反応して、グルコースにより示されるような環状（環形状）の形を与える結果として、生じる。
【０２６３】
一般的な互変異性の対は、ケトン−エノール、アミド−ニトリル、ラクタム−ラクチム、複素環式環におけるアミド−イミド酸互変異性（例えば、グアニン、チミン及びシトシンのような核酸塩基における）、イミン−エナミン、並びにエナミン−エナミンである。ジ置換グアニジンにおける互変異性の一例を以下に示す。
【化６６】
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【０２６４】
本開示の化合物は、異なる互変異性体として描かれ得ることが理解されるべきである。また、化合物が互変異性形態を有する場合、全ての互変異性形態が本開示の範囲に含まれることが意図され、化合物の命名はいかなる互変異性体の形態も排除しないことも理解されるべきである。
【０２６５】
本明細書で使用する場合、「脂質成分」は、１つ以上の脂質を含むナノ粒子組成物の成分である。例えば、脂質成分は、１つ以上のカチオン性／イオン性脂質、ＰＥＧ化脂質、構造脂質、または他の脂質、例えば、リン脂質を含み得る。
【０２６６】
本明細書で使用する場合、「リンカー」は、２つの部分を連結する部分、例えば、キャップ種の２つのヌクレオシド間の結合である。リンカーは、限定はされないが、リン酸基（例えば、ホスフェート、ボラノリン酸、チオホスフェート、セレノホスフェート、及びホスホネート）、アルキル基、アミデート、またはグリセロールを含む１つ以上の基を含み得る。例えば、キャップ類似体の２つのヌクレオシドは、三リン酸基または２つのホスフェート部分及びボラノリン酸部分を含む鎖によって、それらの５’位において連結され得る。
【０２６７】
本明細書で使用する場合、「投与の方法」は、静脈内、筋肉内、皮内、皮下、または組成物を対象に送達する他の方法を含み得る。投与の方法は、身体の特定の領域または系に標的送達する（例えば、特異的に送達する）ように選択され得る。
【０２６８】
本明細書で使用する場合、「修飾」は、非天然を意味する。例えば、ＲＮＡは、修飾ＲＮＡであり得る。すなわち、ＲＮＡは、天然でない１つ以上の核酸塩基、ヌクレオシド、ヌクレオチド、またはリンカーを含み得る。「修飾」種は、本明細書において「改変」種と呼ばれることもある。種は、化学的に、構造的に、または機能的に修飾または改変され得る。例えば、修飾核酸塩基種は、天然でない１つ以上の置換を含み得る。
【０２６９】
本明細書で使用する場合、「Ｎ：Ｐ比」は、例えば、脂質成分及びＲＮＡを含むナノ粒子組成物中の、ＲＮＡ中のリン酸基に対する脂質中のイオン性（生理学的ｐＨ範囲で）窒素原子のモル比である。
【０２７０】
本明細書で使用する場合、「ナノ粒子組成物」は、１つ以上の脂質を含む組成物である。ナノ粒子組成物は、典型的に、マイクロメートルのオーダーまたはより小さいサイズであり、脂質二重層を含み得る。ナノ粒子組成物は、脂質ナノ粒子（ＬＮＰ）、リポソーム（例えば、脂質小胞）、及びリポプレックスを包含する。例えば、ナノ粒子組成物は、５００ｎｍ以下の直径を有する脂質二重層を有するリポソームであり得る。
【０２７１】
本明細書で使用する場合、「天然に存在する」は、人工的な補助なしに自然界に存在することを意味する。
【０２７２】
本明細書で使用する場合、「患者」は、治療を求めるまたは治療が必要となり得る、治療を必要とする、治療を受けている、治療を受ける予定の対象、または特定の疾患または病態について専門家による医療を受けている対象を指す。
【０２７３】
本明細書で使用する場合、「ＰＥＧ脂質」または「ＰＥＧ化脂質」は、ポリエチレングリコール成分を含む脂質を指す。
【０２７４】
「薬学的に許容される」という語句は、本明細書において、適切な医学的判断の範囲内で、過剰な毒性、刺激、アレルギー反応、または他の問題もしくは合併症を伴わずに、ヒト及び動物の組織と接触して使用するのに好適であり、妥当なリスク・ベネフィット比に見合う、化合物、材料、組成物、及び／または剤形を指すために用いられる。
【０２７５】
本明細書で使用する場合の「薬学的に許容される賦形剤」という語句は、本明細書に記載される化合物以外の任意の成分（例えば、活性化合物を懸濁、複合体化、または溶解させることができるビヒクル）であって、患者において実質的に非毒性かつ非炎症性である特性を有する成分を指す。賦形剤としては、例えば：固結防止剤、酸化防止剤、結合剤、コーティング、圧縮補助剤、崩壊剤、染料（色素）、皮膚軟化剤、乳化剤、充填剤（希釈剤）、膜形成剤またはコーティング、香味料、香料、滑剤（流動促進剤）、潤滑剤、防腐剤、印刷インク、吸着剤、懸濁剤もしくは分散剤、甘味料、及び水和水が挙げられる。例示的な賦形剤としては、限定はされないが：チル化ヒドロキシトルエン（ＢＨＴ）、炭酸カルシウム、リン酸カルシウム（二塩基性）、ステアリン酸カルシウム、クロスカルメロース、架橋ポリビニルピロリドン、クエン酸、クロスポビドン、システイン、エチルセルロース、ゼラチン、ヒドロキシプロピルセルロース、ヒドロキシプロピルメチルセルロース、ラクトース、ステアリン酸マグネシウム、マルチトール、マンニトール、メチオニン、メチルセルロース、メチルパラベン、微結晶性セルロース、ポリエチレングリコール、ポリビニルピロリドン、ポビドンヨード、アルファデンプン、プロピルパラベン、パルミチン酸レチニル、シェラック、二酸化ケイ素、ナトリウムカルボキシメチルセルロース、クエン酸ナトリウム、デンプングリコール酸ナトリウム、ソルビトール、デンプン（トウモロコシ）、ステアリン酸、スクロース、タルク、二酸化チタン、ビタミンＡ、ビタミンＥ（α−トコフェロール）、ビタミンＣ、キシリトール、及び本明細書に開示される他の種が挙げられる。
【０２７６】
本明細書において、化合物の構造式は、便宜上、ある場合における特定の異性体を表すが、本開示は、幾何異性体、不斉炭素に基づく光学異性体、立体異性体、互変異性体などの全ての異性体を含み、全ての異性体が、同じレベルの活性を有し得るわけではないことが理解される。さらに、式によって表される化合物について、結晶多形が存在し得る。任意の結晶形態、結晶形態混合物、またはその無水物もしくは水和物が、本開示の範囲に含まれることが留意される。
【０２７７】
「結晶多形」、「多形」または「結晶形態」という用語は、化合物（またはその塩もしくは溶媒和物）が、全て同じ元素組成を有するが、異なる結晶充填配置で結晶化することができる結晶構造を意味する。異なる結晶形態は、通常、異なるＸ線回折パターン、赤外線スペクトル、融点、密度、硬度、結晶形状、光学及び電気特性、安定性及び溶解性を有する。再結晶化溶媒、結晶化速度、貯蔵温度、及び他の要因により、１つの結晶形態が優位になり得る。化合物の結晶多形は、様々な条件下で結晶化によって調製され得る。
【０２７８】
組成物は、１つ以上の化合物の塩も含み得る。塩は、薬学的に許容される塩であり得る。本明細書で使用する場合、「薬学的に許容される塩」は、既存の酸または塩基部分をその塩形態に変換することによって（例えば、遊離塩基基を好適な有機酸と反応させることによって）親化合物が改変された、開示される化合物の誘導体を指す。薬学的に許容される塩の例としては、限定はされないが、アミンなどの塩基性残基の無機または有機酸塩；カルボン酸などの酸性残基のアルカリまたは有機塩が挙げられる。代表的な酸付加塩としては、酢酸塩、アジピン酸塩、アルギン酸塩、アスコルビン酸塩、アスパラギン酸塩、ベンゼンスルホン酸塩、安息香酸塩、重硫酸塩、ホウ酸塩、酪酸塩、カンホラート、カンファースルホン酸塩、クエン酸塩、シクロペンタンプロピオン酸塩、ジグルコン酸塩、ドデシル硫酸塩、エタンスルホン酸塩、フマル酸塩、グルコヘプトン酸塩、グリセロリン酸塩、ヘミ硫酸塩、ヘプトン酸塩、ヘキサン酸塩、臭化水素酸塩、塩酸塩、ヨウ化水素酸塩、２−ヒドロキシ−エタンスルホン酸塩、ラクトビオン酸塩、乳酸塩、ラウリン酸塩、ラウリル硫酸塩、リンゴ酸塩、マレイン酸塩、マロン酸塩、メタンスルホン酸塩、２−ナフタレンスルホン酸塩、ニコチン酸塩、硝酸塩、オレイン酸塩、シュウ酸塩、パルミチン酸塩、パモ酸塩、ペクチネート、過硫酸塩、３−フェニルプロピオン酸塩、リン酸塩、ピクリン酸塩、ピバル酸塩、プロピオン酸塩、ステアリン酸塩、コハク酸塩、硫酸塩、酒石酸塩、チオシアン酸塩、トルエンスルホン酸塩、ウンデカン酸塩、吉草酸塩などが挙げられる。代表的なアルカリ金属塩またはアルカリ土類金属塩としては、ナトリウム、リチウム、カリウム、カルシウム、マグネシウムなど、並びに非毒性アンモニウム、第四級アンモニウム、及びアミンカチオン（限定はされないが、アンモニウム、テトラメチルアンモニウム、テトラエチルアンモニウム、メチルアミン、ジメチルアミン、トリメチルアミン、トリエチルアミン、エチルアミンなどを含む）が挙げられる。本開示の薬学的に許容される塩は、例えば、非毒性無機または有機酸から形成される親化合物の従来の非毒性塩を含む。本開示の薬学的に許容される塩は、従来の化学的方法によって、塩基性または酸性部分を含有する親化合物から合成され得る。一般に、このような塩は、これらの化合物の遊離酸または塩基形態を、水もしくは有機溶媒中、または両者の混合物中で、化学量論量の適切な塩基または酸と反応させることによって調製され得；一般に、エーテル、酢酸エチル、エタノール、イソプロパノール、またはアセトニトリルのような非水性媒体が好ましい。好適な塩の一覧は、Ｒｅｍｉｎｇｔｏｎ’ｓ  Ｐｈａｒｍａｃｅｕｔｉｃａｌ  Ｓｃｉｅｎｃｅｓ，１７ｔｈ  ｅｄ．，Ｍａｃｋ  Ｐｕｂｌｉｓｈｉｎｇ  Ｃｏｍｐａｎｙ，Ｅａｓｔｏｎ，Ｐａ．，１９８５，ｐ．１４１８，Ｐｈａｒｍａｃｅｕｔｉｃａｌ  Ｓａｌｔｓ：Ｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓ，Ｓｅｌｅｃｔｉｏｎ，ａｎｄ  Ｕｓｅ，Ｐ．Ｈ．Ｓｔａｈｌ及びＣ．Ｇ．Ｗｅｒｍｕｔｈ（ｅｄｓ．），Ｗｉｌｅｙ−ＶＣＨ，２００８，及びＢｅｒｇｅ  ｅｔ  ａｌ．，Ｊｏｕｒｎａｌ  ｏｆ  Ｐｈａｒｍａｃｅｕｔｉｃａｌ  Ｓｃｉｅｎｃｅ，６６，１−１９（１９７７）（これらのそれぞれは、全体が参照により本明細書に援用される）に見出される。
【０２７９】
本明細書で使用する場合、「リン脂質」は、ホスフェート部分及び１つ以上の炭素鎖、例えば、不飽和脂肪酸鎖を含む脂質である。リン脂質は、１つ以上の多重（例えば、二重または三重）結合（例えば、１つ以上の不飽和）を含み得る。特定のリン脂質は、膜への融合を促進し得る。例えば、カチオン性リン脂質は、膜（例えば、細胞膜または細胞内膜）の１つ以上の負に帯電したリン脂質と相互作用し得る。膜へのリン脂質の融合は、脂質含有組成物の１つ以上の要素が、膜を通過することを可能にし、例えば、細胞への当該１つ以上の要素の送達を可能にする。
【０２８０】
本明細書で使用する場合、「多分散指数」は、系の粒径分布の均一性を表す比率である。例えば、０．３未満の小さい値は、狭い粒径分布を示す。
【０２８１】
本明細書で使用する場合、「ポリペプチド」または「目的のポリペプチド」という用語は、天然でまたは合成で生成（例えば、単離または精製）され得るペプチド結合によって典型的に結合されるアミノ酸残基のポリマーを指す。
【０２８２】
本明細書で使用する場合、「ＲＮＡ」は、天然に存在するかまたは天然に存在しないリボ核酸を指す。例えば、ＲＮＡは、１つ以上の核酸塩基、ヌクレオシド、ヌクレオチド、またはリンカーなどの修飾された及び／または天然に存在しない成分を含み得る。ＲＮＡは、キャップ構造、鎖終止ヌクレオシド、ステムループ、ポリＡ配列、及び／またはポリアデニル化シグナルを含み得る。ＲＮＡは、目的のポリペプチドをコードするヌクレオチド配列を有し得る。例えば、ＲＮＡは、メッセンジャーＲＮＡ（ｍＲＮＡ）であり得る。特定のポリペプチドをコードするｍＲＮＡの翻訳、例えば、哺乳動物細胞内のｍＲＮＡのインビボ翻訳は、コードされたポリペプチドを生成し得る。ＲＮＡは、低分子干渉ＲＮＡ（ｓｉＲＮＡ）、非対称干渉ＲＮＡ（ａｉＲＮＡ）、マイクロＲＮＡ（ｍｉＲＮＡ）、ダイサー基質ＲＮＡ（ｄｓＲＮＡ）、小ヘアピンＲＮＡ（ｓｈＲＮＡ）、ｍＲＮＡ、及びそれらの混合物からなる非限定的な群から選択され得る。
【０２８３】
本明細書で使用する場合、「単一単位用量」は、１用量／１回／単一経路／単一接触点、すなわち、単回の投与イベントで投与される任意の治療薬の用量である。
【０２８４】
本明細書で使用する場合、「分割用量」は、単一単位用量または１日総用量を２つ以上の用量に分割することである。
【０２８５】
本明細書で使用する場合、「１日総用量」は、２４時間の期間に投与または処方される量である。それは、単一単位用量として投与され得る。
【０２８６】
本明細書で使用する場合、ナノ粒子組成物に関して「サイズ」または「平均サイズ」は、ナノ粒子組成物の平均直径を指す。
【０２８７】
明細書において使用される際、「対象」または「患者」という用語は、例えば、実験、診断、予防薬、及び／または治療目的で本開示に係る組成物が投与され得るいずれかの生物を指す。典型的な対象としては、動物（例えば、マウス、ラット、ウサギ、非ヒト霊長類、及びヒトなどの哺乳動物）及び／または植物が挙げられる。
【０２８８】
本明細書で使用する場合、「標的細胞」は、任意の１つ以上の目的の細胞を指す。細胞は、インビトロ、インビボ、インサイチュ、または生物の組織もしくは器官において見出され得る。生物は、動物、好ましくは哺乳動物、より好ましくはヒト、最も好ましくは患者であり得る。
【０２８９】
本明細書で使用する場合、「標的組織」は、治療薬及び／または予防薬の送達が、所望の生物学的及び／または薬理学的効果をもたらし得る任意の１つ以上の目的の組織タイプを指す。目的の標的組織の例としては、特定の組織、器官、及びその系または群が挙げられる。特定の用途において、標的組織は、腎臓、肺、脾臓、血管の血管内皮（例えば、冠動脈内または大腿骨内）、または腫瘍組織（例えば、腫瘍内投与によって）であり得る。「標的以外の組織」は、コードされたタンパク質の発現が、所望の生物学的及び／または薬理学的効果をもたらさない任意の１つ以上の組織タイプを指す。特定の用途において、標的以外の組織は、肝臓及び脾臓を含み得る。
【０２９０】
「治療剤」または「予防剤」という用語は、対象に投与されると、治療、診断、及び／または予防効果を有する、及び／または所望の生物学的及び／または薬理学的効果を引き起こす任意の薬剤を指す。治療剤は、「活性物質（ａｃｔｉｖｅ）」または「活性剤」とも呼ばれる。このような薬剤としては、限定はされないが、細胞毒素、放射性イオン、化学療法剤、小分子薬剤、タンパク質、及び核酸が挙げられる。
【０２９１】
本明細書で使用する場合、「治療有効量」という用語は、感染症、疾患、障害、及び／または病態に罹患しているか、または罹患しやすい対象に投与されると、感染症、疾患、障害、及び／または病態を治療する、その症状を改善する、診断する、予防する、及び／またはその開始を遅延させるのに十分な送達される薬剤（例えば、核酸、薬剤、組成物、治療剤、診断剤、予防薬など）の量を意味する。
【０２９２】
本明細書で使用する場合、「トランスフェクション」は、種（例えば、ＲＮＡ）を細胞に導入することを指す。トランスフェクションは、例えば、インビトロ、エクスビボ、またはインビボで行われ得る。
【０２９３】
本明細書で使用する場合、「治療する」という用語は、特定の感染症、疾患、障害、及び／または病態の１つ以上の症状または特徴の部分的もしくは完全な緩和、回復、改善、軽減、その開始の遅延、その進行の阻害、その重症度の軽減、及び／またはその発生率の低下を指す。例えば、がんを「治療する」ことは、腫瘍の生存、成長、及び／または広がりの阻害を指し得る。治療は、疾患、障害、及び／または病態に関連する病変を発症するリスクを低減する目的で、疾患、障害、及び／または病態の兆候を示していない対象及び／または疾患、障害、及び／または病態の初期兆候しか示していない対象に投与され得る。
【０２９４】
本明細書で使用する場合、「ゼータ電位」は、例えば、粒子組成物中の脂質の運動電位である。
【０２９５】
ナノ粒子組成物
本開示はまた、本明細書に記載される式（Ｉ）、（ＩＡ）、（ＩＢ）、（ＩＩ）、（ＩＩａ）、（ＩＩｂ）、（ＩＩｃ）、（ＩＩｄ）、（ＩＩｅ）、（ＩＩｆ）、（ＩＩｇ）、（ＩＩＩ）、（ＶＩ）、（ＶＩ−ａ）、（ＶＩＩ）、（ＶＩＩＩ）、（ＶＩＩａ）、（ＶＩＩＩａ）、（ＶＩＩＩｂ）、（ＶＩＩｂ−１）、（ＶＩＩｂ−２）、（ＶＩＩｂ−３）、（ＶＩＩｃ）、（ＶＩＩｄ）、（ＶＩＩＩｃ）、または（ＶＩＩＩｄ）で表される化合物を含む脂質成分を含むナノ粒子組成物を特徴とする。
【０２９６】
いくつかの実施形態では、ナノ粒子組成物の最大寸法は、例えば、動的光散乱（ＤＬＳ）、透過電子顕微鏡法、走査電子顕微鏡法、または別の方法によって測定されるとき、１μｍ以下（例えば、１μｍ、９００ｎｍ、８００ｎｍ、７００ｎｍ、６００ｎｍ、５００ｎｍ、４００ｎｍ、３００ｎｍ、２００ｎｍ、１７５ｎｍ、１５０ｎｍ、１２５ｎｍ、１００ｎｍ、７５ｎｍ、５０ｎｍ、またはそれ以下）である。ナノ粒子組成物は、例えば、脂質ナノ粒子（ＬＮＰ）、リポソーム、脂質小胞、及びリポプレックスを含む。いくつかの実施形態では、ナノ粒子組成物は、１つ以上の脂質二重層を含む小胞である。特定の実施形態では、ナノ粒子組成物は、水性区画によって隔てられた２つ以上の同心二重層を含む。脂質二重層は、互いに官能化及び／または架橋され得る。脂質二重層は、１つ以上のリガンド、タンパク質、またはチャネルを含み得る。
【０２９７】
ナノ粒子組成物は、式（Ｉ）、（ＩＡ）、（ＩＢ）、（ＩＩ）、（ＩＩａ）、（ＩＩｂ）、（ＩＩｃ）、（ＩＩｄ）、（ＩＩｅ）、（ＩＩｆ）、（ＩＩｇ）、（ＩＩＩ）、（ＶＩ）、（ＶＩ−ａ）、（ＶＩＩ）、（ＶＩＩＩ）、（ＶＩＩａ）、（ＶＩＩＩａ）、（ＶＩＩＩｂ）、（ＶＩＩｂ−１）、（ＶＩＩｂ−２）、（ＶＩＩｂ−３）、（ＶＩＩｃ）、（ＶＩＩｄ）、（ＶＩＩＩｃ）、または（ＶＩＩＩｄ）で表される少なくとも１つの化合物を含む脂質成分を含む。例えば、ナノ粒子組成物の脂質成分は、化合物１〜３９２のうちの１つ以上を含み得る。ナノ粒子組成物は、様々な他の成分も含み得る。例えば、ナノ粒子組成物の脂質成分は、式（Ｉ）、（ＩＡ）、（ＩＢ）、（ＩＩ）、（ＩＩａ）、（ＩＩｂ）、（ＩＩｃ）、（ＩＩｄ）、（ＩＩｅ）、（ＩＩｆ）、（ＩＩｇ）、（ＩＩＩ）、（ＶＩ）、（ＶＩ−ａ）、（ＶＩＩ）、（ＶＩＩＩ）、（ＶＩＩａ）、（ＶＩＩＩａ）、（ＶＩＩＩｂ）、（ＶＩＩｂ−１）、（ＶＩＩｂ−２）、（ＶＩＩｂ−３）、（ＶＩＩｃ）、（ＶＩＩｄ）、（ＶＩＩＩｃ）、または（ＶＩＩＩｄ）で表される脂質に加えて、１つ以上の他の脂質を含み得る。
【０２９８】
カチオン性／イオン性脂質
ナノ粒子組成物は、式（Ｉ）、（ＩＡ）、（ＩＢ）、（ＩＩ）、（ＩＩａ）、（ＩＩｂ）、（ＩＩｃ）、（ＩＩｄ）、（ＩＩｅ）、（ＩＩｆ）、（ＩＩｇ）、（ＩＩＩ）、（ＶＩ）、（ＶＩ−ａ）、（ＶＩＩ）、（ＶＩＩＩ）、（ＶＩＩａ）、（ＶＩＩＩａ）、（ＶＩＩＩｂ）、（ＶＩＩｂ−１）、（ＶＩＩｂ−２）、（ＶＩＩｂ−３）、（ＶＩＩｃ）、（ＶＩＩｄ）、（ＶＩＩＩｃ）、または（ＶＩＩＩｄ）で表される脂質に加えて、１つ以上のカチオン性及び／またはイオン性脂質（例えば、生理学的ｐＨで正電荷または部分正電荷を有し得る脂質）を含み得る。カチオン性及び／またはイオン性脂質は、３−（ジドデシルアミノ）−Ｎ１，Ｎ１，４−トリドデシル−１−ピペラジンエタンアミン（ＫＬ１０）、Ｎ１−［２−（ジドデシルアミノ）エチル］−Ｎ１，Ｎ４，Ｎ４−トリドデシル−１，４−ピペラジンジエタンアミン（ＫＬ２２）、１４，２５−ジトリデシル−１５，１８，２１，２４−テトラアザ−オクタトリアコンタン（ＫＬ２５）、１，２−ジリノレイルオキシ−Ｎ，Ｎ−ジメチルアミンプロパン（ＤＬｉｎ−ＤＭＡ）、２，２−ジリノレイル−４−ジメチルアミノメチル−［１，３］−ジオキソラン（ＤＬｉｎ−Ｋ−ＤＭＡ）、ヘプタトリアコンタ−６，９，２８，３１−テトラエン−１９−イル４−（ジメチルアミノ）ブタノエート（ＤＬｉｎ−ＭＣ３−ＤＭＡ）、２，２−ジリノレイル−４−（２−ジメチルアミノエチル）−［１，３］−ジオキソラン（ＤＬｉｎ−ＫＣ２−ＤＭＡ）、１，２−ジオレイルオキシ−Ｎ，Ｎ−ジメチルアミンプロパン（ＤＯＤＭＡ）、２−（｛８−［（３β）−コレスタ−５−エン−３−イルオキシ］オクチル｝オキシ）−Ｎ，Ｎ−ジメチル−３−［（９Ｚ，１２Ｚ）−オクタデカ−９，１２−ジエン−１−イルオキシ］プロパン−１−アミン（オクチル−ＣＬｉｎＤＭＡ）、（２Ｒ）−２−（｛８−［（３β）−コレスタ−５−エン−３−イルオキシ］オクチル｝オキシ）−Ｎ，Ｎ−ジメチル−３−［（９Ｚ，１２Ｚ）−オクタデカ−９，１２−ジエン−１−イルオキシ］プロパン−１−アミン（オクチル−ＣＬｉｎＤＭＡ（２Ｒ））、及び（２Ｓ）−２−（｛８−［（３β）−コレスタ−５−エン−３−イルオキシ］オクチル｝オキシ）−Ｎ，Ｎ−ジメチル−３−［（９Ｚ，１２Ｚ）−オクタデカ−９，１２−ジエン−１−イルオキシ］プロパン−１−アミン（オクチル−ＣＬｉｎＤＭＡ（２Ｓ））からなる非限定的な群から選択され得る。これらに加えて、カチオン性脂質はまた、環状アミン基を含む脂質であり得る。
【０２９９】
ＰＥＧ脂質
ナノ粒子組成物の脂質成分は、１つ以上のＰＥＧまたはＰＥＧ修飾脂質を含み得る。このような種は、あるいは、ＰＥＧ化脂質と呼ばれる。ＰＥＧ脂質は、ポリエチレングリコールで修飾された脂質である。ＰＥＧ脂質は、ＰＥＧ修飾ホスファチジルエタノールアミン、ＰＥＧ修飾ホスファチジン酸、ＰＥＧ修飾セラミド、ＰＥＧ修飾ジアルキルアミン、ＰＥＧ修飾ジアシルグリセロール、ＰＥＧ修飾ジアルキルグリセロール、及びそれらの混合物からなる非限定的な群から選択され得る。例えば、ＰＥＧ脂質は、ＰＥＧ−ｃ−ＤＯＭＧ、ＰＥＧ−ＤＭＧ、ＰＥＧ−ＤＬＰＥ、ＰＥＧ−ＤＭＰＥ、ＰＥＧ−ＤＰＰＣ、またはＰＥＧ−ＤＳＰＥ脂質であり得る。
【０３００】
構造脂質
ナノ粒子組成物の脂質成分は、１つ以上の構造脂質を含み得る。構造脂質は、限定はされないが、コレステロール、フェコステロール、シトステロール、エルゴステロール、カンペステロール、スチグマステロール、ブラシカステロール、トマチジン、トマチン、ウルソール酸、α−トコフェロール、及びそれらの混合物からなる群から選択され得る。いくつかの実施形態では、構造脂質は、コレステロールである。いくつかの実施形態では、構造脂質としては、コレステロール及びコルチコステロイド（プレドニゾロン、デキサメタゾン、プレドニゾン、及びヒドロコルチゾンなど）、またはそれらの組み合わせが挙げられる。
【０３０１】
リン脂質
ナノ粒子組成物の脂質成分は、１つ以上の（ポリ）不飽和脂質などの１つ以上のリン脂質を含み得る。リン脂質は、集合して１つ以上の脂質二重層になり得る。一般に、リン脂質は、リン脂質部分及び１つ以上の脂肪酸部分を含み得る。例えば、リン脂質は、式（ＩＶ）：
【化６７】
2022501360.tif 000106
（式中、Ｒｐが、リン脂質部分を表し、ＲＡ及びＲＢが、同じかまたは異なり得る不飽和を含むかまたは含まない脂肪酸部分を表す）で表される脂質であり得る。リン脂質部分は、ホスファチジルコリン、ホスファチジルエタノールアミン、ホスファチジルグリセロール、ホスファチジルセリン、ホスファチジン酸、２−リゾホスファチジルコリン、及びスフィンゴミエリンからなる非限定的な群から選択され得る。脂肪酸部分は、ラウリン酸、ミリスチン酸、ミリストレイン酸、パルミチン酸、パルミトレイン酸、ステアリン酸、オレイン酸、リノール酸、α−リノレン酸、エルカ酸、フィタン酸、アラキジン酸、アラキドン酸、エイコサペンタエン酸、ベヘン酸、ドコサペンタエン酸、及びドコサヘキサエン酸からなる非限定的な群から選択され得る。分枝、酸化、環化、及びアルキンを含む、修飾及び置換を含む天然種を含む非天然種も考えられる。例えば、リン脂質は、１つ以上のアルキンと官能化されるかまたはそれに架橋され得る（例えば、１つ以上の二重結合が三重結合で置換されたアルケニル基）。適切な反応条件下で、アルキン基が、アジドに曝露されると、銅触媒付加環化を起こし得る。このような反応は、膜透過または細胞認識を促進するためにナノ粒子組成物の脂質二重層を官能化するか、またはナノ粒子組成物を、標的化またはイメージング部分などの有用な成分（例えば、色素）に結合するのに有用であり得る。
【０３０２】
組成物及び方法に有用なリン脂質は、１，２−ジステアロイル−ｓｎ−グリセロ−３−ホスホコリン（ＤＳＰＣ）、１，２−ジオレオイル−ｓｎ−グリセロ−３−ホスホエタノールアミン（ＤＯＰＥ）、１，２−ジリノレオイル−ｓｎ−グリセロ−３−ホスホコリン（ＤＬＰＣ）、１，２−ジミリストイル−ｓｎ−グリセロ−ホスホコリン（ＤＭＰＣ）、１，２−ジオレオイル−ｓｎ−グリセロ−３−ホスホコリン（ＤＯＰＣ）、１，２−ジパルミトイル−ｓｎ−グリセロ−３−ホスホコリン（ＤＰＰＣ）、１，２−ジウンデカノイル−ｓｎ−グリセロ−ホスホコリン（ＤＵＰＣ）、１−パルミトイル−２−オレオイル−ｓｎ−グリセロ−３−ホスホコリン（ＰＯＰＣ）、１，２−ジ−Ｏ−オクタデセニル−ｓｎ−グリセロ−３−ホスホコリン（１８：０ジエーテルＰＣ）、１−オレオイル−２−コレステリルヘミスクシノイル−ｓｎ−グリセロ−３−ホスホコリン（ＯＣｈｅｍｓＰＣ）、１−ヘキサデシル−ｓｎ−グリセロ−３−ホスホコリン（Ｃ１６  Ｌｙｓｏ  ＰＣ）、１，２−ジリノレノイル−ｓｎ−グリセロ−３−ホスホコリン、１，２−ジアラキドノイル−ｓｎ−グリセロ−３−ホスホコリン、１，２−ジドコサヘキサエノイル−ｓｎ−グリセロ−３−ホスホコリン、１，２−ジフィタノイル−ｓｎ−グリセロ−３−ホスホエタノールアミン（ＭＥ  １６．０  ＰＥ）、１，２−ジステアロイル−ｓｎ−グリセロ−３−ホスホエタノールアミン、１，２−ジリノレオイル−ｓｎ−グリセロ−３−ホスホエタノールアミン、１，２−ジリノレノイル−ｓｎ−グリセロ−３−ホスホエタノールアミン、１，２−ジアラキドノイル−ｓｎ−グリセロ−３−ホスホエタノールアミン、１，２−ジドコサヘキサエノイル−ｓｎ−グリセロ−３−ホスホエタノールアミン、１，２−ジオレオイル−ｓｎ−グリセロ−３−ホスホ−ｒａｃ−（１−グリセロール）ナトリウム塩（ＤＯＰＧ）、ジパルミトイルホスファチジルグリセロール（ＤＰＰＧ）、パルミトイルオレオイルホスファチジルエタノールアミン（ＰＯＰＥ）、ジステアロイル−ホスファチジル−エタノールアミン（ＤＳＰＥ）、ジパルミトイル  ホスファチジル  エタノールアミン（ＤＰＰＥ）、ジミリストイルホスホエタノールアミン（ＤＭＰＥ）、１−ステアロイル−２−オレオイル−ホスファチジルエタノールアミン（ＳＯＰＥ）、１−ステアロイル−２−オレオイル−ホスファチジルコリン（ＳＯＰＣ）、スフィンゴミエリン、ホスファチジルコリン、ホスファチジルエタノールアミン、ホスファチジルセリン、ホスファチジルイノシトール、ホスファチジン酸、パルミトイルオレオイルホスファチジルコリン、リゾホスファチジルコリン、リゾホスファチジルエタノールアミン（ＬＰＥ）、及びそれらの混合物からなる非限定的な群から選択され得る。いくつかの実施形態では、ナノ粒子組成物は、ＤＳＰＣを含む。ある特定の実施形態では、ナノ粒子組成物は、ＤＯＰＥを含む。いくつかの実施形態では、ナノ粒子組成物は、ＤＳＰＣ及びＤＯＰＥの両方を含む。
【０３０３】
ＰＥＧ脂質
いくつかの実施形態では、ナノ粒子組成物の脂質成分は、ＰＥＧ脂質を含む。ある特定の実施形態では、ＰＥＧ脂質は、ＰＥＧ修飾ホスファチジルエタノールアミン、ＰＥＧ修飾ホスファチジン酸、ＰＥＧ修飾セラミド、ＰＥＧ修飾ジアルキルアミン、ＰＥＧ修飾ジアシルグリセロール、及びＰＥＧ修飾ジアルキルグリセロールからなる群から選択される。
【０３０４】
ある特定の実施形態では、ＰＥＧ脂質は、式（Ｖ）：
【化６８】
2022501360.tif 000107
またはその塩もしくは異性体であり得、
式中：
Ｒ３ＰＥＧは、−ＯＲＯであり；
ＲＯは、水素、Ｃ１−６アルキルまたは酸素保護基であり；
ｒＰＥＧは、１〜１００の整数であり；
Ｒ５ＰＥＧは、Ｃ１０−４０アルキル、Ｃ１０−４０アルケニル、またはＣ１０−４０アルキニルであり；及び任意に、Ｒ５ＰＥＧのうちの１つ以上のメチレン基は独立して、Ｃ３−１０カルボシクリレン、４〜１０員のヘテロシクリレン、Ｃ６−１０アリーレン、４〜１０員のヘテロアリーレン、−Ｎ（ＲＮＰＥＧ）−、−Ｏ−、−Ｓ−、−Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（ＲＮＰＥＧ）−、−ＮＲＮＰＥＧＣ（Ｏ）−、−ＮＲＮＰＥＧＣ（Ｏ）Ｎ（ＲＮＰＥＧ）−、−Ｃ（Ｏ）Ｏ−、−ＯＣ（Ｏ）−、−ＯＣ（Ｏ）Ｏ−、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（ＲＮＰＥＧ）−、−ＮＲＮＰＥＧＣ（Ｏ）Ｏ−、−Ｃ（Ｏ）Ｓ−、−ＳＣ（Ｏ）−、−Ｃ（＝ＮＲＮＰＥＧ）−、−Ｃ（＝ＮＲＮＰＥＧ）Ｎ（ＲＮＰＥＧ）−、−ＮＲＮＰＥＧＣ（＝ＮＲＮＰＥＧ）−、−ＮＲＮＰＥＧＣ（＝ＮＲＮＰＥＧ）Ｎ（ＲＮＰＥＧ）−、−Ｃ（Ｓ）−、−Ｃ（Ｓ）Ｎ（ＲＮＰＥＧ）−、−ＮＲＮＰＥＧＣ（Ｓ）−、−ＮＲＮＰＥＧＣ（Ｓ）Ｎ（ＲＮＰＥＧ）−、−Ｓ（Ｏ）−、−ＯＳ（Ｏ）−、−Ｓ（Ｏ）Ｏ−、−ＯＳ（Ｏ）Ｏ−、−ＯＳ（Ｏ）２−、−Ｓ（Ｏ）２Ｏ−、−ＯＳ（Ｏ）２Ｏ−、−Ｎ（ＲＮＰＥＧ）Ｓ（Ｏ）−、−Ｓ（Ｏ）Ｎ（ＲＮＰＥＧ）−、−Ｎ（ＲＮＰＥＧ）Ｓ（Ｏ）Ｎ（ＲＮＰＥＧ）−、−ＯＳ（Ｏ）Ｎ（ＲＮＰＥＧ）−、−Ｎ（ＲＮＰＥＧ）Ｓ（Ｏ）Ｏ−、−Ｓ（Ｏ）２−、−Ｎ（ＲＮＰＥＧ）Ｓ（Ｏ）２−、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（ＲＮＰＥＧ）−、−Ｎ（ＲＮＰＥＧ）Ｓ（Ｏ）２Ｎ（ＲＮＰＥＧ）−、−ＯＳ（Ｏ）２Ｎ（ＲＮＰＥＧ）−、または−Ｎ（ＲＮＰＥＧ）Ｓ（Ｏ）２Ｏ−で置換され；及び
ＲＮＰＥＧの各例は独立して、水素、Ｃ１−６アルキル、または窒素保護基である。
【０３０５】
ある特定の実施形態では、式（Ｖ）の化合物は、式（Ｖ−ａ）：
【化６９】
2022501360.tif 000108
またはその塩もしくは異性体である。
【０３０６】
ある特定の実施形態では、式（Ｖ）の化合物は、式（Ｖ−ｂ）：
【化７０】
2022501360.tif 000109
またはその塩もしくは異性体である。
【０３０７】
ある特定の実施形態では、式（Ｖ−ｂ）の化合物は、下式を有する化合物：
【化７１】
2022501360.tif 000110
またはその塩もしくは異性体であり、式中、ｒＰＥＧ１は、４０〜５０の整数である。
【０３０８】
ある特定の実施形態では、式（Ｖ−ｂ）の化合物は、下式を有する化合物：
【化７２】
2022501360.tif 000111
またはその塩もしくは異性体である。
【０３０９】
ある特定の実施形態では、ナノ粒子製剤中の式（Ｖ）、（Ｖ−ａ）または（Ｖ−ｂ）、ＰＥＧ１、またはＰＥＧ２のうちの１つの脂質の取り込みは、脂質ナノ粒子製剤の薬物動態及び／または生体内分布を改善することができる。例えば、ナノ粒子製剤中の式（Ｖ）、（Ｖ−ａ）または（Ｖ−ｂ）、ＰＥＧ１、またはＰＥＧ２のうちの１つの脂質の取り込みは、加速血中クリアランス（ＡＢＣ）効果を低下させることができる。
【０３１０】
いくつかの実施形態では、ナノ粒子組成物は、式（Ｉ）、（ＩＡ）、（ＩＢ）、（ＩＩ）、（ＩＩａ）、（ＩＩｂ）、（ＩＩｃ）、（ＩＩｄ）、（ＩＩｅ）、（ＩＩｆ）、（ＩＩｇ）、（ＩＩＩ）、（ＶＩ）、（ＶＩ−ａ）、（ＶＩＩ）、（ＶＩＩＩ）、（ＶＩＩａ）、（ＶＩＩＩａ）、（ＶＩＩＩｂ）、（ＶＩＩｂ−１）、（ＶＩＩｂ−２）、（ＶＩＩｂ−３）、（ＶＩＩｃ）、（ＶＩＩｄ）、（ＶＩＩＩｄ）、（ＶＩＩＩｃ）、（ＶＩＩＩｃ）、及び（ＶＩＩＩｄ）のうちの１つで表される化合物を含む脂質成分、リン脂質（不飽和であってもよく、または不飽和でなくてもよい）、ＰＥＧ脂質、及び構造脂質を含む。ある特定の実施形態では、ナノ粒子組成物の脂質成分は、約３０ｍｏｌ％〜約６０ｍｏｌ％の式（Ｉ）、（ＩＡ）、（ＩＢ）、（ＩＩ）、（ＩＩａ）、（ＩＩｂ）、（ＩＩｃ）、（ＩＩｄ）、（ＩＩｅ）、（ＩＩｆ）、（ＩＩｇ）、（ＩＩＩ）、（ＶＩ）、（ＶＩ−ａ）、（ＶＩＩ）、（ＶＩＩＩ）、（ＶＩＩａ）、（ＶＩＩＩａ）、（ＶＩＩＩｂ）、（ＶＩＩｂ−１）、（ＶＩＩｂ−２）、（ＶＩＩｂ−３）、（ＶＩＩｃ）、（ＶＩＩｄ）、（ＶＩＩＩｄ）、（ＶＩＩＩｃ）、（ＶＩＩＩｃ）、及び（ＶＩＩＩｄ）のうちの１つの化合物、約０ｍｏｌ％〜約３０ｍｏｌ％のリン脂質、約１８．５ｍｏｌ％〜約４８．５ｍｏｌ％の構造脂質、及び約０ｍｏｌ％〜約１０ｍｏｌ％のＰＥＧ脂質を含む。いくつかの実施形態では、ナノ粒子組成物の脂質成分は、約３０ｍｏｌ％〜約４５ｍｏｌ％の式（Ｉ）、（ＩＡ）、（ＩＢ）、（ＩＩ）、（ＩＩａ）、（ＩＩｂ）、（ＩＩｃ）、（ＩＩｄ）、（ＩＩｅ）、（ＩＩｆ）、（ＩＩｇ）、または（ＩＩＩ）、（ＶＩ）、（ＶＩ−ａ）、（ＶＩＩ）、（ＶＩＩＩ）、（ＶＩＩａ）、（ＶＩＩＩａ）、（ＶＩＩＩｂ）、（ＶＩＩｂ−１）、（ＶＩＩｂ−２）、（ＶＩＩｂ−３）、（ＶＩＩｃ）、（ＶＩＩｄ）、（ＶＩＩＩｄ）、（ＶＩＩＩｃ）、（ＶＩＩＩｃ）、及び（ＶＩＩＩｄ）のうちの１つの化合物、約５ｍｏｌ％〜約２５ｍｏｌ％のリン脂質、約３０ｍｏｌ％〜約４０ｍｏｌ％の構造脂質、及び約０ｍｏｌ％〜約１０ｍｏｌ％のＰＥＧ脂質を含む。いくつかの実施形態では、ナノ粒子組成物の脂質成分は、約３５ｍｏｌ％〜約５５ｍｏｌ％の式（Ｉ）、（ＩＡ）、（ＩＢ）、（ＩＩ）、（ＩＩａ）、（ＩＩｂ）、（ＩＩｃ）、（ＩＩｄ）、（ＩＩｅ）、（ＩＩｆ）、（ＩＩｇ）、または（ＩＩＩ）、（ＶＩ）、（ＶＩ−ａ）、（ＶＩＩ）、（ＶＩＩＩ）、（ＶＩＩａ）、（ＶＩＩＩａ）、（ＶＩＩＩｂ）、（ＶＩＩｂ−１）、（ＶＩＩｂ−２）、（ＶＩＩｂ−３）、（ＶＩＩｃ）、（ＶＩＩｄ）、（ＶＩＩＩｄ）、（ＶＩＩＩｃ）、（ＶＩＩＩｃ）、及び（ＶＩＩＩｄ）のうちの１つの化合物、約５ｍｏｌ％〜約２５ｍｏｌ％のリン脂質、約３０ｍｏｌ％〜約４０ｍｏｌ％の構造脂質、及び約０ｍｏｌ％〜約１０ｍｏｌ％のＰＥＧ脂質を含む。ある特定の実施形態では、脂質成分は、約５０ｍｏｌ％の前記化合物、約１０ｍｏｌ％のリン脂質、約３８．５ｍｏｌ％の構造脂質、及び約１．５ｍｏｌ％のＰＥＧ脂質を含む。他の実施形態では、脂質成分は、約４０ｍｏｌ％の前記化合物、約２０ｍｏｌ％のリン脂質、約３８．５ｍｏｌ％の構造脂質、及び約１．５ｍｏｌ％のＰＥＧ脂質を含む。これらの実施形態のいくつかでは、リン脂質は、ＤＯＰＥである一方、他の実施形態では、リン脂質は、ＤＳＰＣである。ある特定の実施形態では、構造脂質は、コレステロールである。ある特定の実施形態では、ＰＥＧ脂質は、ＰＥＧ−ＤＭＧである。ある特定の実施形態では、ＰＥＧ脂質は、式（Ｖ）、（Ｖ−ａ）または（Ｖ−ｂ）のうちの１つの化合物である。上記のいずれかでは、脂質成分の総含有量は、１００％を超えなくてもよい。
【０３１１】
本明細書で提供される組成物のいくつかの実施形態では、ＰＥＧ脂質は、国際特許出願公開第ＷＯ２０１７／０９９８２３号として公開される、２０１６年１２月１０日に出願された、国際特許出願第ＰＣＴ／ＵＳ２０１６／０００１２９号、及び２０１８年６月１４日に出願された、国際特許出願第ＰＣＴ／ＵＳ２０１８／０３７５４１号（これらの各々の全ての内容は、参照により本明細書に援用される）に記載されるＰＥＧ脂質である。
【０３１２】
補助剤
いくつかの実施形態では、１つ以上の本明細書に記載される脂質を含むナノ粒子組成物は、１つ以上の補助剤、例えば、グルコピラノシル脂質補助剤（ＧＬＡ）、ＣｐＧオリゴデオキシヌクレオチド（例えば、クラスＡまたはＢ）、ポリ（Ｉ：Ｃ）、水酸化アルミニウム、及びＰａｍ３ＣＳＫ４をさらに含み得る。
【０３１３】
治療剤
ナノ粒子組成物は、１つ以上の治療薬及び／または予防薬を含み得る。本開示は、治療薬及び／または予防薬を、哺乳動物細胞または器官に送達し、哺乳動物細胞内で目的のポリペプチドを生成し、必要とする哺乳動物における疾患または障害を治療する方法であって、治療薬及び／または予防薬を含むナノ粒子組成物を哺乳動物に投与するか、及び／または治療薬及び／または予防薬を含むナノ粒子組成物と哺乳動物細胞を接触させることを含む方法を特徴とする。
【０３１４】
治療薬及び／または予防薬は、生物学的活性物質を含み、あるいは、「活性剤」と呼ばれる。治療薬及び／または予防薬は、細胞または器官に送達されると、細胞、器官、または他の身体組織もしくは系に望ましい変化をもたらす物質であり得る。このような種は、１つ以上の疾患、障害、または病態の治療に有用であり得る。いくつかの実施形態では、治療薬及び／または予防薬は、特定の疾患、障害、または病態の治療に有用な小分子薬剤である。ナノ粒子組成物に有用な薬剤の例としては、限定はされないが、抗腫瘍薬（例えば、ビンクリスチン、ドキソルビシン、ミトキサントロン、カンプトテシン、シスプラチン、ブレオマイシン、シクロホスファミド、メトトレキサート、及びストレプトゾトシン）、抗腫瘍薬（例えば、アクチノマイシンＤ、ビンクリスチン、ビンブラスチン、シスチンアラビノシド、アントラサイクリン、アルキル化剤、白金化合物、代謝拮抗剤、及びヌクレオシド類似体、例えば、メトトレキサート及びプリン及びピリミジン類似体）、抗感染症薬、局所麻酔薬（例えば、ジブカイン及びクロルプロマジン）、β−アドレナリン遮断薬（例えば、プロプラノロール、チモロール、及びラベタロール）、降圧薬（例えば、クロニジン及びヒドララジン）、抗鬱薬（例えば、イミプラミン、アミトリプチリン、及びドキセピン）、抗けいれん薬（例えば、フェニトイン）、抗ヒスタミン剤（例えば、ジフェニルヒドラミン、クロルフェニラミン、及びプロメタジン）、抗生物質／抗菌剤（例えば、ゲンタマイシン、シプロフロキサシン、及びセフォキシチン）、抗真菌薬（例えば、ミコナゾール、テルコナゾール、エコナゾール、イソコナゾール、ブトコナゾール、クロトリマゾール、イトラコナゾール、ナイスタチン、ナフチフィン、及びアムホテリシンＢ）、抗寄生虫薬、ホルモン、ホルモン拮抗薬、免疫調節剤、神経伝達物質拮抗薬、抗緑内障薬、ビタミン、麻酔薬、及びイメージング剤が挙げられる。
【０３１５】
いくつかの実施形態では、治療薬及び／または予防薬は、細胞毒素、放射性イオン、化学療法剤、ワクチン、免疫応答を引き起こす化合物、及び／または別の治療薬及び／または予防薬である。細胞毒素または細胞毒性剤は、細胞に有害であり得る任意の薬剤を含む。例としては、限定はされないが、タキソール、サイトカラシンＢ、グラミシジンＤ、臭化エチジウム、エメチン、マイトマイシン、エトポシド、テニポシド、ビンクリスチン、ビンブラスチン、コルヒチン、ドキソルビシン、ダウノルビシン、ジヒドロキシアントラセンジオン、ミトキサントロン、ミトラマイシン、アクチノマイシンＤ、１−デヒドロテストステロン、糖質コルチコイド、プロカイン、テトラカイン、リドカイン、プロプラノロール、ピューロマイシン、マイタンシノイド、例えば、マイタンシノール、ラケルマイシン（ＣＣ−１０６５）、及びそれらの類似体または同族体が挙げられる。放射性イオンとしては、限定はされないが、ヨウ素（例えば、ヨウ素１２５またはヨウ素１３１）、ストロンチウム８９、リン、パラジウム、セシウム、イリジウム、スフェート、コバルト、イットリウム９０、サマリウム１５３、及びプラセオジムが挙げられる。ワクチンは、インフルエンザ、麻疹、ヒトパピローマウイルス（ＨＰＶ）、狂犬病、髄膜炎、百日咳、破傷風、ペスト、肝炎、及び結核などの感染症に関連する１つ以上の病態に対して免疫を与えることが可能な化合物及び製剤を含み、感染症に由来する抗原及び／またはエピトープをコードするｍＲＮＡを含み得る。ワクチンは、癌細胞に対して免疫応答を指令し、腫瘍細胞に由来する抗原、エピトープ、及び／またはネオエピトープをコードするｍＲＮＡを含み得る化合物及び製剤も含む。免疫応答を引き起こす化合物は、ワクチン、コルチコステロイド（例えば、デキサメタゾン）、及び他の種を含み得る。いくつかの実施形態では、ワクチン及び／または免疫応答を引き起こすことが可能な化合物は、式（Ｉ）、（ＩＡ）、（ＩＢ）、（ＩＩ）、（ＩＩａ）、（ＩＩｂ）、（ＩＩｃ）、（ＩＩｄ）、（ＩＩｅ）、（ＩＩｆ）、（ＩＩｇ）、（ＩＩＩ）、（ＶＩ）、（ＶＩ−ａ）、（ＶＩＩ）、（ＶＩＩＩ）、（ＶＩＩａ）、（ＶＩＩＩａ）、（ＶＩＩＩｂ）、（ＶＩＩｂ−１）、（ＶＩＩｂ−２）、（ＶＩＩｂ−３）、（ＶＩＩｃ）、（ＶＩＩｄ）、（ＶＩＩＩｃ）、または（ＶＩＩＩｄ）で表される化合物を含む組成物を介して、筋肉内投与される。他の治療薬及び／または予防薬としては、限定はされないが、代謝拮抗剤（例えば、メトトレキサート、６−メルカプトプリン、６−チオグアニン、シタラビン、５−フルオロウラシルダカルバジン）、アルキル化剤（例えば、メクロレタミン、チオテパクロラムブシル、ラケルマイシン（ＣＣ−１０６５）、メルファラン、カルムスチン（ＢＳＮＵ）、ロムスチン（ＣＣＮＵ）、シクロホスファミド、ブスルファン、ジブロモマンニトール、ストレプトゾトシン、マイトマイシンＣ、及びシス−ジクロロジアミン白金（ＩＩ）（ＤＤＰ）シスプラチン）、アントラサイクリン（例えば、ダウノルビシン（以前はダウノマイシン）及びドキソルビシン）、抗生物質（例えば、ダクチノマイシン（以前はアクチノマイシン）、ブレオマイシン、ミトラマイシン、及びアントラマイシン（ＡＭＣ））、及び抗有糸分裂剤（例えば、ビンクリスチン、ビンブラスチン、タキソール及びマイタンシノイド）が挙げられる。
【０３１６】
他の実施形態では、治療薬及び／または予防薬は、タンパク質である。本開示のナノ粒子に有用な治療用タンパク質としては、限定はされないが、ゲンタマイシン、アミカシン、インスリン、エリスロポエチン（ＥＰＯ）、顆粒球コロニー刺激因子（Ｇ−ＣＳＦ）、顆粒球−マクロファージコロニー刺激因子（ＧＭ−ＣＳＦ）、第ＶＩＲ因子、黄体形成ホルモン放出ホルモン（ＬＨＲＨ）類似体、インターフェロン、ヘパリン、Ｂ型肝炎表面抗原、腸チフスワクチン、及びコレラワクチンが挙げられる。
【０３１７】
ポリヌクレオチド及び核酸
いくつかの実施形態では、治療剤は、ポリヌクレオチドまたは核酸（例えば、リボ核酸またはデオキシリボ核酸）である。「ポリヌクレオチド」という用語は、その最も広い意味で、オリゴヌクレオチド鎖であるか、またはそれに組み込むことができる任意の化合物及び／または物質を含む。本開示に従って使用するための例示的なポリヌクレオチドとしては、限定はされないが、デオキシリボ核酸（ＤＮＡ）、メッセンジャーｍＲＮＡ（ｍＲＮＡ）を含むリボ核酸（ＲＮＡ）、そのハイブリッド、ＲＮＡｉ誘導剤、ＲＮＡｉ剤、ｓｉＲＮＡ、ｓｈＲＮＡ、ｍｉＲＮＡ、アンチセンスＲＮＡ、リボザイム、触媒ＤＮＡ、三重らせん形成を誘導するＲＮＡ、アプタマー、ベクターなどのうちの１つ以上が挙げられる。いくつかの実施形態では、治療薬及び／または予防薬は、ＲＮＡである。本明細書に記載される組成物及び方法に有用なＲＮＡは、限定はされないが、ショートマ（ｓｈｏｒｔｍｅｒ）、アンタゴマー（ａｎｔａｇｏｍｉｒ）、アンチセンス、リボザイム、低分子干渉ＲＮＡ（ｓｉＲＮＡ）、非対称干渉ＲＮＡ（ａｉＲＮＡ）、マイクロＲＮＡ（ｍｉＲＮＡ）、ダイサー基質ＲＮＡ（ｄｓＲＮＡ）、小ヘアピンＲＮＡ（ｓｈＲＮＡ）、転移ＲＮＡ（ｔＲＮＡ）、メッセンジャーＲＮＡ（ｍＲＮＡ）、及びそれらの混合物からなる群から選択され得る。ある特定の実施形態では、ＲＮＡは、ｍＲＮＡである。
【０３１８】
ある特定の実施形態では、治療薬及び／または予防薬は、ｍＲＮＡである。ｍＲＮＡは、任意の天然または非天然あるいは修飾ポリペプチドを含む、任意の目的のポリペプチドをコードし得る。ｍＲＮＡによってコードされるポリペプチドは、任意のサイズのものであってもよく、任意の二次構造または活性を有し得る。いくつかの実施形態では、ｍＲＮＡによってコードされるポリペプチドは、細胞において発現されると、治療効果を有し得る。
【０３１９】
他の実施形態では、治療薬及び／または予防薬は、ｓｉＲＮＡである。ｓｉＲＮＡは、目的の遺伝子の発現を選択的にノックダウンするかまたは下方制御することが可能であり得る。例えば、ｓｉＲＮＡは、ｓｉＲＮＡを含むナノ粒子組成物を、必要とする対象に投与すると、特定の疾患、障害、または病態と関連する遺伝子をサイレンシングするように選択され得る。ｓｉＲＮＡは、目的の遺伝子またはタンパク質をコードするｍＲＮＡ配列に相補的な配列を含み得る。いくつかの実施形態では、ｓｉＲＮＡは、免疫調節ｓｉＲＮＡであり得る。
【０３２０】
ある特定の実施形態では、治療薬及び／または予防薬は、ｓｇＲＮＡ及び／またはｃａｓ９  ｍＲＮＡである。ｓｇＲＮＡ及び／またはｃａｓ９  ｍＲＮＡは、遺伝子編集ツールとして使用することができる。例えば、ｓｇＲＮＡ−ｃａｓ９複合体は、細胞遺伝子のｍＲＮＡ翻訳に影響を及ぼし得る。
【０３２１】
いくつかの実施形態では、治療薬及び／または予防薬は、ｓｈＲＮＡまたはそれをコードするベクターもしくはプラスミドである。ｓｈＲＮＡは、適切な構築物が核に送達されると、標的細胞の内部で生成され得る。ｓｈＲＮＡに関連する構築物及び機構は、従来分野において周知である。
【０３２２】
本開示に有用な核酸及びポリヌクレオチドは、典型的に、目的のポリペプチドをコードする連結ヌクレオシドの第１の領域（例えば、コード領域）、第１の領域の５’末端に位置する第１のフランキング領域（例えば、５’−ＵＴＲ）、第１の領域の３’末端に位置する第２のフランキング領域（例えば、３’−ＵＴＲ）、少なくとも１つの５’−キャップ領域、及び３’−安定化領域を含む。いくつかの実施形態では、核酸またはポリヌクレオチドは、ポリ−Ａ領域またはコザック配列（例えば、５’−ＵＴＲ中に）をさらに含む。ある場合には、ポリヌクレオチドは、ポリヌクレオチドから切り取られることが可能な１つ以上のイントロンヌクレオチド配列を含有し得る。いくつかの実施形態では、ポリヌクレオチドまたは核酸（例えば、ｍＲＮＡ）は、５’キャップ構造、鎖終止ヌクレオチド、ステムループ、ポリＡ配列、及び／またはポリアデニル化シグナルを含み得る。核酸の領域のいずれか１つが、１つ以上の改変成分（例えば、改変ヌクレオシド）を含み得る。例えば、３’−安定化領域は、改変ヌクレオシド、例えば、Ｌ−ヌクレオシド、逆方向チミジン、または２’−Ｏ−メチルヌクレオシドを含有してもよく、及び／またはコード領域、５’−ＵＴＲ、３’−ＵＴＲ、またはキャップ領域は、改変ヌクレオシド、例えば、５−置換ウリジン（例えば、５−メトキシウリジン）、１−置換プソイドウリジン（例えば、１−メチル−プソイドウリジンまたは１−エチル−プソイドウリジン）、及び／または５−置換シチジン（例えば、５−メチル−シチジン）を含み得る。
【０３２３】
一般に、ポリヌクレオチドの最も短い長さは、ジペプチドをコードするのに十分なポリヌクレオチド配列の長さであり得る。いくつかの実施形態では、ポリヌクレオチド配列の長さは、トリペプチドをコードするのに十分である。いくつかの実施形態では、ポリヌクレオチド配列の長さは、テトラペプチドをコードするのに十分である。いくつかの実施形態では、ポリヌクレオチド配列の長さは、ペンタペプチドをコードするのに十分である。いくつかの実施形態では、ポリヌクレオチド配列の長さは、ヘキサペプチドをコードするのに十分である。いくつかの実施形態では、ポリヌクレオチド配列の長さは、ヘプタペプチドをコードするのに十分である。いくつかの実施形態では、ポリヌクレオチド配列の長さは、オクタペプチドをコードするのに十分である。いくつかの実施形態では、ポリヌクレオチド配列の長さは、ノナペプチドをコードするのに十分である。いくつかの実施形態では、ポリヌクレオチド配列の長さは、デカペプチドをコードするのに十分である。
【０３２４】
改変ポリヌクレオチド配列がコードすることができるジペプチドの例としては、限定はされないが、カルノシン及びアンセリンが挙げられる。
【０３２５】
ある場合には、ポリヌクレオチドは、３０ヌクレオチドを超える長さである。いくつかの実施形態では、ポリヌクレオチド分子は、３５ヌクレオチドを超える長さである。いくつかの実施形態では、長さは、少なくとも４０ヌクレオチドである。いくつかの実施形態では、長さは、少なくとも４５ヌクレオチドである。いくつかの実施形態では、長さは、少なくとも５５ヌクレオチドである。いくつかの実施形態では、長さは、少なくとも５０ヌクレオチドである。いくつかの実施形態では、長さは、少なくとも６０ヌクレオチドである。いくつかの実施形態では、長さは、少なくとも８０ヌクレオチドである。いくつかの実施形態では、長さは、少なくとも９０ヌクレオチドである。いくつかの実施形態では、長さは、少なくとも１００ヌクレオチドである。いくつかの実施形態では、長さは、少なくとも１２０ヌクレオチドである。いくつかの実施形態では、長さは、少なくとも１４０ヌクレオチドである。いくつかの実施形態では、長さは、少なくとも１６０ヌクレオチドである。いくつかの実施形態では、長さは、少なくとも１８０ヌクレオチドである。いくつかの実施形態では、長さは、少なくとも２００ヌクレオチドである。いくつかの実施形態では、長さは、少なくとも２５０ヌクレオチドである。いくつかの実施形態では、長さは、少なくとも３００ヌクレオチドである。いくつかの実施形態では、長さは、少なくとも３５０ヌクレオチドである。いくつかの実施形態では、長さは、少なくとも４００ヌクレオチドである。いくつかの実施形態では、長さは、少なくとも４５０ヌクレオチドである。いくつかの実施形態では、長さは、少なくとも５００ヌクレオチドである。いくつかの実施形態では、長さは、少なくとも６００ヌクレオチドである。いくつかの実施形態では、長さは、少なくとも７００ヌクレオチドである。いくつかの実施形態では、長さは、少なくとも８００ヌクレオチドである。いくつかの実施形態では、長さは、少なくとも９００ヌクレオチドである。いくつかの実施形態では、長さは、少なくとも１０００ヌクレオチドである。いくつかの実施形態では、長さは、少なくとも１１００ヌクレオチドである。いくつかの実施形態では、長さは、少なくとも１２００ヌクレオチドである。いくつかの実施形態では、長さは、少なくとも１３００ヌクレオチドである。いくつかの実施形態では、長さは、少なくとも１４００ヌクレオチドである。いくつかの実施形態では、長さは、少なくとも１５００ヌクレオチドである。いくつかの実施形態では、長さは、少なくとも１６００ヌクレオチドである。いくつかの実施形態では、長さは、少なくとも１８００ヌクレオチドである。いくつかの実施形態では、長さは、少なくとも２０００ヌクレオチドである。いくつかの実施形態では、長さは、少なくとも２５００ヌクレオチドである。いくつかの実施形態では、長さは、少なくとも３０００ヌクレオチドである。いくつかの実施形態では、長さは、少なくとも４０００ヌクレオチドである。いくつかの実施形態では、長さは、少なくとも５０００ヌクレオチド、または５０００ヌクレオチド超である。
【０３２６】
核酸及びポリヌクレオチドは、標準ヌクレオチドＡ（アデノシン）、Ｇ（グアノシン）、Ｃ（シトシン）、Ｕ（ウリジン）、またはＴ（チミジン）のいずれかを含む１つ以上の天然成分を含み得る。いくつかの実施形態では、（ａ）５’−ＵＴＲ、（ｂ）オープンリーディングフレーム（ＯＲＦ）、（ｃ）３’−ＵＴＲ、（ｄ）ポリＡ尾部及び（上記のａ、ｂ、ｃ、またはｄ）の任意の組み合わせを含むヌクレオチドの全てまたは実質的に全てが、天然成分の標準ヌクレオチドＡ（アデノシン）、Ｇ（グアノシン）、Ｃ（シトシン）、Ｕ（ウリジン）、またはＴ（チミジン）を含む。
【０３２７】
核酸及びポリヌクレオチドは、向上した安定性及び／またはポリヌクレオチドが導入される細胞の自然免疫応答の実質的な誘導がないことを含む有用な特性を与える、本明細書に記載される１つ以上の改変成分を含み得る。例えば、改変ポリヌクレオチドまたは核酸は、対応する非改変ポリヌクレオチドまたは核酸と比べて、ポリヌクレオチドまたは核酸が導入される細胞における減少した分解を示す。これらの改変種は、タンパク質産生の効率性、ポリヌクレオチドの細胞内貯留、及び／または接触される細胞の生存率を向上させることができるだけでなく、減少した免疫原性を有する。
【０３２８】
ポリヌクレオチド及び核酸は、天然または非天然であり得る。ポリヌクレオチド及び核酸は、１つ以上の修飾（例えば、改変（ａｌｔｅｒｅｄ）または改変（ａｌｔｅｒｎａｔｉｖｅ））核酸塩基、ヌクレオシド、ヌクレオチド、またはそれらの組み合わせを含み得る。ナノ粒子組成物に有用な核酸及びポリヌクレオチドは、核酸塩基、糖、またはヌクレオシド間結合（例えば、連結ホスフェート／ホスホジエステル結合／ホスホジエステル骨格）に対するものなどの任意の有用な修飾または改変を含み得る。ある特定の実施形態では、改変（例えば、１つ以上の改変）は、核酸塩基、糖、及びヌクレオシド間結合のそれぞれに存在する。本開示に係る改変は、リボ核酸（ＲＮＡ）のデオキシリボ核酸（ＤＮＡ）（例えば、リボフラノシル環の２’−ＯＨの２’−Ｈへの置換）、トレオース核酸（ＴＮＡ）、グリコール核酸（ＧＮＡ）、ペプチド核酸（ＰＮＡ）、ロックド核酸（ＬＮＡ）、またはそのハイブリッドへの改変であり得る。さらなる改変が、本明細書に記載される。
【０３２９】
ポリヌクレオチド及び核酸は、分子の全長に沿って均一に改変されても、または均一に改変されなくてもよい。例えば、１つ以上または全てのタイプのヌクレオチド（例えば、プリンまたはピリミジン、またはＡ、Ｇ、Ｕ、Ｃのいずれか１つ以上または全て）は、ポリヌクレオチドまたは核酸において、またはその所与の所定の配列領域において均一に改変されても、または均一に改変されなくてもよい。ある場合には、ポリヌクレオチド中の全てのヌクレオチドＸ（またはその所与の配列領域において）が改変され、ここで、Ｘは、ヌクレオチドＡ、Ｇ、Ｕ、Ｃのいずれか１つ、または組み合わせＡ＋Ｇ、Ａ＋Ｕ、Ａ＋Ｃ、Ｇ＋Ｕ、Ｇ＋Ｃ、Ｕ＋Ｃ、Ａ＋Ｇ＋Ｕ、Ａ＋Ｇ＋Ｃ、Ｇ＋Ｕ＋ＣまたはＡ＋Ｇ＋Ｃのいずれか１つであり得る。
【０３３０】
異なる糖改変及び／またはヌクレオシド間結合（例えば、骨格構造）は、ポリヌクレオチドの様々な位置に存在し得る。ポリヌクレオチドの機能が実質的に低下されないように、ヌクレオチド類似体または他の改変（複数可）が、ポリヌクレオチドの任意の位置（複数可）に位置し得ることが、当業者に理解されよう。改変はまた、５’末端または３’末端改変であり得る。いくつかの実施形態では、ポリヌクレオチドは、３’末端に改変を含む。ポリヌクレオチドは、約１％〜約１００％の改変ヌクレオチド（全ヌクレオチド含量に対して、または１つ以上のタイプのヌクレオチド、すなわち、Ａ、Ｇ、ＵまたはＣのいずれか１つ以上に対して）またはその間の任意のパーセンテージ（例えば、１％〜２０％、１％〜２５％、１％〜５０％、１％〜６０％、１％〜７０％、１％〜８０％、１％〜９０％、１％〜９５％、１０％〜２０％、１０％〜２５％、１０％〜５０％、１０％〜６０％、１０％〜７０％、１０％〜８０％、１０％〜９０％、１０％〜９５％、１０％〜１００％、２０％〜２５％、２０％〜５０％、２０％〜６０％、２０％〜７０％、２０％〜８０％、２０％〜９０％、２０％〜９５％、２０％〜１００％、５０％〜６０％、５０％〜７０％、５０％〜８０％、５０％〜９０％、５０％〜９５％、５０％〜１００％、７０％〜８０％、７０％〜９０％、７０％〜９５％、７０％〜１００％、８０％〜９０％、８０％〜９５％、８０％〜１００％、９０％〜９５％、９０％〜１００％、及び９５％〜１００％）を含有し得る。標準ヌクレオチド（例えば、Ａ、Ｇ、Ｕ、またはＣ）の存在が任意の残りのパーセンテージを占めることが理解されよう。
【０３３１】
ポリヌクレオチドは、最小で０％及び最大で１００％の改変ヌクレオチド、またはその間の任意のパーセンテージ、例えば、少なくとも５％の改変ヌクレオチド、少なくとも１０％の改変ヌクレオチド、少なくとも２５％の改変ヌクレオチド、少なくとも５０％の改変ヌクレオチド、少なくとも８０％の改変ヌクレオチド、または少なくとも９０％の改変ヌクレオチドを含有し得る。例えば、ポリヌクレオチドは、改変ピリミジン、例えば、改変ウラシルまたはシトシンを含有し得る。いくつかの実施形態では、ポリヌクレオチド中のウラシルの少なくとも５％、少なくとも１０％、少なくとも２５％、少なくとも５０％、少なくとも８０％、少なくとも９０％または１００％が、改変ウラシル（例えば、５−置換ウラシル）で置換される。改変ウラシルは、単一の独自の構造を有する化合物で置換され得、または異なる構造（例えば、２、３、４またはそれ以上の独自の構造）を有する複数の化合物で置換され得る。ある場合には、ポリヌクレオチド中のシトシンの少なくとも５％、少なくとも１０％、少なくとも２５％、少なくとも５０％、少なくとも８０％、少なくとも９０％または１００％が、改変シトシン（例えば、５−置換シトシン）で置換される。改変シトシンは、単一の独自の構造を有する化合物で置換され得、または異なる構造（例えば、２、３、４またはそれ以上の独自の構造）を有する複数の化合物で置換され得る。
【０３３２】
ある場合には、核酸は、ポリヌクレオチド（例えば、ｍＲＮＡ）が導入された細胞の自然免疫応答を実質的に誘導しない。誘導される自然免疫応答の特徴としては、１）炎症促進性サイトカインの発現の増加、２）細胞内ＰＲＲ（ＲＩＧ−Ｉ、ＭＤＡ５などの活性化、及び／または３）タンパク質翻訳の終結または低減が挙げられる。
【０３３３】
核酸は、他の薬剤（例えば、ＲＮＡｉ誘導剤、ＲＮＡｉ剤、ｓｉＲＮＡ、ｓｈＲＮＡ、ｍｉＲＮＡ、アンチセンスＲＮＡ、リボザイム、触媒ＤＮＡ、ｔＲＮＡ、三重らせん形成を誘導するＲＮＡ、アプタマー、ベクター）を任意に含み得る。いくつかの実施形態では、核酸は、１つ以上の改変ヌクレオシドまたはヌクレオチド（すなわち、改変ｍＲＮＡ分子）を有する１つ以上のメッセンジャーＲＮＡ（ｍＲＮＡ）を含み得る。
【０３３４】
いくつかの実施形態では、核酸（例えば、ｍＲＮＡ）分子、それに関連する式、組成物または方法は、ＷＯ２００２／０９８４４３、ＷＯ２００３／０５１４０１、ＷＯ２００８／０５２７７０、ＷＯ２００９１２７２３０、ＷＯ２００６１２２８２８、ＷＯ２００８／０８３９４９、ＷＯ２０１００８８９２７、ＷＯ２０１０／０３７５３９、ＷＯ２００４／００４７４３、ＷＯ２００５／０１６３７６、ＷＯ２００６／０２４５１８、ＷＯ２００７／０９５９７６、ＷＯ２００８／０１４９７９、ＷＯ２００８／０７７５９２、ＷＯ２００９／０３０４８１、ＷＯ２００９／０９５２２６、ＷＯ２０１１０６９５８６、ＷＯ２０１１０２６６４１、ＷＯ２０１１／１４４３５８、ＷＯ２０１２０１９７８０、ＷＯ２０１２０１３３２６、ＷＯ２０１２０８９３３８、ＷＯ２０１２１１３５１３、ＷＯ２０１２１１６８１１、ＷＯ２０１２１１６８１０、ＷＯ２０１３１１３５０２、ＷＯ２０１３１１３５０１、ＷＯ２０１３１１３７３６、ＷＯ２０１３１４３６９８、ＷＯ２０１３１４３６９９、ＷＯ２０１３１４３７００、ＷＯ２０１３／１２０６２６、ＷＯ２０１３１２０６２７、ＷＯ２０１３１２０６２８、ＷＯ２０１３１２０６２９、ＷＯ２０１３１７４４０９、ＷＯ２０１４１２７９１７、ＷＯ２０１５／０２４６６９、ＷＯ２０１５／０２４６６８、ＷＯ２０１５／０２４６６７、ＷＯ２０１５／０２４６６５、ＷＯ２０１５／０２４６６６、ＷＯ２０１５／０２４６６４、ＷＯ２０１５１０１４１５、ＷＯ２０１５１０１４１４、ＷＯ２０１５０２４６６７、ＷＯ２０１５０６２７３８、ＷＯ２０１５１０１４１６（これらは全て、参照により本明細書に援用される）に記載される特徴を含む１つ以上のポリヌクレオチドを含む。
【０３３５】
核酸塩基改変
改変ヌクレオシド及びヌクレオチドは、改変核酸塩基を含み得る。核酸の核酸塩基は、有機塩基、例えば、プリンまたはピリミジンまたはその誘導体である。核酸塩基は、標準塩基（例えば、アデニン、グアニン、ウラシル、チミン、及びシトシン）であり得る。これらの核酸塩基は、向上した特性、例えば、ヌクレアーゼに対する耐性などの向上した安定性を有するポリヌクレオチド分子を提供するように、改変または完全に置換され得る。非標準または修飾塩基は、例えば、限定はされないが、アルキル、アリール、ハロ、オキソ、ヒドロキシル、アルキルオキシ、及び／またはチオ置換；１つ以上の縮合環または開環；酸化；及び／または還元を含む１つ以上の置換または修飾を含み得る。
【０３３６】
改変ヌクレオチド塩基対形成は、標準アデニン−チミン、アデニン−ウラシル、またはグアニン−シトシン塩基対だけでなく、ヌクレオチド及び／または非標準または改変塩基を含む改変ヌクレオチド間で形成される塩基対も包含し、水素結合供与体及び水素結合受容体の構成が、非標準塩基と標準塩基との間または２つの相補的非標準塩基構造間の水素結合を可能にする。このような非標準塩基対形成の一例は、改変ヌクレオチドイノシン及びアデニン、シトシン、またはウラシル間の塩基対形成である。
【０３３７】
いくつかの実施形態では、核酸塩基は、改変ウラシルである。改変ウラシルを有する例示的な核酸塩基及びヌクレオシドとしては、プソイドウリジン（ψ）、ピリジン−４−オンリボヌクレオシド、５−アザ−ウラシル、６−アザ−ウラシル、２−チオ−５−アザ−ウラシル、２−チオ−ウラシル（ｓ２Ｕ）、４−チオ−ウラシル（ｓ４Ｕ）、４−チオ−プソイドウリジン、２−チオ−プソイドウリジン、５−ヒドロキシ−ウラシル（ｈｏ５Ｕ）、５−アミノアリル−ウラシル、５−ハロ−ウラシル（例えば、５−ヨード−ウラシルまたは５−ブロモ−ウラシル）、３−メチル−ウラシル（ｍ３Ｕ）、５−メトキシ−ウラシル（ｍｏ５Ｕ）、ウラシル５−オキシ酢酸（ｃｍｏ５Ｕ）、ウラシル５−オキシ酢酸メチルエステル（ｍｃｍｏ５Ｕ）、５−カルボキシメチル−ウラシル（ｃｍ５Ｕ）、１−カルボキシメチル−プソイドウリジン、５−カルボキシヒドロキシメチル−ウラシル（ｃｈｍ５Ｕ）、５−カルボキシヒドロキシメチル−ウラシルメチルエステル（ｍｃｈｍ５Ｕ）、５−メトキシカルボニルメチル−ウラシル（ｍｃｍ５Ｕ）、５−メトキシカルボニルメチル−２−チオ−ウラシル（ｍｃｍ５ｓ２Ｕ）、５−アミノメチル−２−チオ−ウラシル（ｎｍ５ｓ２Ｕ）、５−メチルアミノメチル−ウラシル（ｍｎｍ５Ｕ）、５−メチルアミノメチル−２−チオ−ウラシル（ｍｎｍ５ｓ２Ｕ）、５−メチルアミノメチル−２−セレノ−ウラシル（ｍｎｍ５ｓｅ２Ｕ）、５−カルバモイルメチル−ウラシル（ｎｃｍ５Ｕ）、５−カルボキシメチルアミノメチル−ウラシル（ｃｍｎｍ５Ｕ）、５−カルボキシメチルアミノメチル−２−チオ−ウラシル（ｃｍｎｍ５ｓ２Ｕ）、５−プロピニル−ウラシル、１−プロピニル−プソイドウラシル、５−タウリノメチル−ウラシル（τｍ５Ｕ）、１−タウリノメチル−プソイドウリジン、５−タウリノメチル−２−チオ−ウラシル（τｍ５ｓ２Ｕ）、１−タウリノメチル−４−チオ−プソイドウリジン、５−メチル−ウラシル（ｍ５Ｕ、すなわち、核酸塩基デオキシチミンを有する）、１−メチル−プソイドウリジン（ｍ１ψ）、１−エチル−プソイドウリジン（Ｅｔ１ψ）、５−メチル−２−チオ−ウラシル（ｍ５ｓ２Ｕ）、１−メチル−４−チオ−プソイドウリジン（ｍ１ｓ４ψ）、４−チオ−１−メチル−プソイドウリジン、３−メチル−プソイドウリジン（ｍ３ψ）、２−チオ−１−メチル−プソイドウリジン、１−メチル−１−デアザ−プソイドウリジン、２−チオ−１−メチル−１−デアザ−プソイドウリジン、ジヒドロウラシル（Ｄ）、ジヒドロプソイドウリジン、５，６−ジヒドロウラシル、５−メチル−ジヒドロウラシル（ｍ５Ｄ）、２−チオ−ジヒドロウラシル、２−チオ−ジヒドロプソイドウリジン、２−メトキシ−ウラシル、２−メトキシ−４−チオ−ウラシル、４−メトキシ−プソイドウリジン、４−メトキシ−２−チオ−プソイドウリジン、Ｎ１−メチル−プソイドウリジン、３−（３−アミノ−３−カルボキシプロピル）ウラシル（ａｃｐ３Ｕ）、１−メチル−３−（３−アミノ−３−カルボキシプロピル）プソイドウリジン（ａｃｐ３ψ）、５−（イソペンテニルアミノメチル）ウラシル（ｉｎｍ５Ｕ）、５−（イソペンテニルアミノメチル）−２−チオ−ウラシ��（ｉｎｍ５ｓ２Ｕ）、５，２’−Ｏ−ジメチル−ウリジン（ｍ５Ｕｍ）、２−チオ−２’−Ｏ＿メチル−ウリジン（ｓ２Ｕｍ）、５−メトキシカルボニルメチル−２’−Ｏ−メチル−ウリジン（ｍｃｍ５Ｕｍ）、５−カルバモイルメチル−２’−Ｏ−メチル−ウリジン（ｎｃｍ５Ｕｍ）、５−カルボキシメチルアミノメチル−２’−Ｏ−メチル−ウリジン（ｃｍｎｍ５Ｕｍ）、３，２’−Ｏ−ジメチル−ウリジン（ｍ３Ｕｍ）、及び５−（イソペンテニルアミノメチル）−２’−Ｏ−メチル−ウリジン（ｉｎｍ５Ｕｍ）、１−チオ−ウラシル、デオキシチミジン、５−（２−カルボメトキシビニル）−ウラシル、５−（カルバモイルヒドロキシメチル）−ウラシル、５−カルバモイルメチル−２−チオ−ウラシル、５−カルボキシメチル−２−チオ−ウラシル、５−シアノメチル−ウラシル、５−メトキシ−２−チオ−ウラシル、及び５−［３−（１−Ｅ−プロペニルアミノ）］ウラシルが挙げられる。
【０３３８】
いくつかの実施形態では、核酸塩基は、改変シトシンである。改変シトシンを有する例示的な核酸塩基及びヌクレオシドとしては、５−アザ−シトシン、６−アザ−シトシン、プソイドイソシチジン、３−メチル−シトシン（ｍ３Ｃ）、Ｎ４−アセチル−シトシン（ａｃ４Ｃ）、５−ホルミル−シトシン（ｆ５Ｃ）、Ｎ４−メチル−シトシン（ｍ４Ｃ）、５−メチル−シトシン（ｍ５Ｃ）、５−ハロ−シトシン（例えば、５−ヨード−シトシン）、５−ヒドロキシメチル−シトシン（ｈｍ５Ｃ）、１−メチル−プソイドイソシチジン、ピロロ−シトシン、ピロロ−プソイドイソシチジン、２−チオ−シトシン（ｓ２Ｃ）、２−チオ−５−メチル−シトシン、４−チオ−プソイドイソシチジン、４−チオ−１−メチル−プソイドイソシチジン、４−チオ−１−メチル−１−デアザ−プソイドイソシチジン、１−メチル−１−デアザ−プソイドイソシチジン、ゼブラリン、５−アザ−ゼブラリン、５−メチル−ゼブラリン、５−アザ−２−チオ−ゼブラリン、２−チオ−ゼブラリン、２−メトキシ−シトシン、２−メトキシ−５−メチル−シトシン、４−メトキシ−プソイドイソシチジン、４−メトキシ−１−メチル−プソイドイソシチジン、リシジン（ｋ２Ｃ）、５，２’−Ｏ−ジメチル−シチジン（ｍ５Ｃｍ）、Ｎ４−アセチル−２’−Ｏ−メチル−シチジン（ａｃ４Ｃｍ）、Ｎ４，２’−Ｏ−ジメチル−シチジン（ｍ４Ｃｍ）、５−ホルミル−２’−Ｏ−メチル−シチジン（ｆ５Ｃｍ）、Ｎ４，Ｎ４，２’−Ｏ−トリメチル−シチジン（ｍ４２Ｃｍ）、１−チオ−シトシン、５−ヒドロキシ−シトシン、５−（３−アジドプロピル）−シトシン、及び５−（２−アジドエチル）−シトシンが挙げられる。
【０３３９】
いくつかの実施形態では、核酸塩基は、改変アデニンである。改変アデニンを有する例示的な核酸塩基及びヌクレオシドとしては、２−アミノ−プリン、２，６−ジアミノプリン、２−アミノ−６−ハロ−プリン（例えば、２−アミノ−６−クロロ−プリン）、６−ハロ−プリン（例えば、６−クロロ−プリン）、２−アミノ−６−メチル−プリン、８−アジド−アデニン、７−デアザ−アデニン、７−デアザ−８−アザ−アデニン、７−デアザ−２−アミノ−プリン、７−デアザ−８−アザ−２−アミノ−プリン、７−デアザ−２，６−ジアミノプリン、７−デアザ−８−アザ−２，６−ジアミノプリン、１−メチル−アデニン（ｍ１Ａ）、２−メチル−アデニン（ｍ２Ａ）、Ｎ６−メチル−アデニン（ｍ６Ａ）、２−メチルチオ−Ｎ６−メチル−アデニン（ｍｓ２ｍ６Ａ）、Ｎ６−イソペンテニル−アデニン（ｉ６Ａ）、２−メチルチオ−Ｎ６−イソペンテニル−アデニン（ｍｓ２ｉ６Ａ）、Ｎ６−（シス−ヒドロキシイソペンテニル）アデニン（ｉｏ６Ａ）、２−メチルチオ−Ｎ６−（シス−ヒドロキシイソペンテニル）アデニン（ｍｓ２ｉｏ６Ａ）、Ｎ６−グリシニルカルバモイル−アデニン（ｇ６Ａ）、Ｎ６−トレオニルカルバモイル−アデニン（ｔ６Ａ）、Ｎ６−メチル−Ｎ６−トレオニルカルバモイル−アデニン（ｍ６ｔ６Ａ）、２−メチルチオ−Ｎ６−トレオニルカルバモイル−アデニン（ｍｓ２ｇ６Ａ）、Ｎ６，Ｎ６−ジメチル−アデニン（ｍ６２Ａ）、Ｎ６−ヒドロキシノルバリルカルバモイル−アデニン（ｈｎ６Ａ）、２−メチルチオ−Ｎ６−ヒドロキシノルバリルカルバモイル−アデニン（ｍｓ２ｈｎ６Ａ）、Ｎ６−アセチル−アデニン（ａｃ６Ａ）、７−メチル−アデニン、２−メチルチオ−アデニン、２−メトキシ−アデニン、Ｎ６，２’−Ｏ−ジメチル−アデノシン（ｍ６Ａｍ）、Ｎ６，Ｎ６，２’−Ｏ−トリメチル−アデノシン（ｍ６２Ａｍ）、１，２’−Ｏ−ジメチル−アデノシン（ｍ１Ａｍ）、２−アミノ−Ｎ６−メチル−プリン、１−チオ−アデニン、８−アジド−アデニン、Ｎ６−（１９−アミノ−ペンタオキサノナデシル）−アデニン、２，８−ジメチル−アデニン、Ｎ６−ホルミル−アデニン、及びＮ６−ヒドロキシメチル−アデニンが挙げられる。
【０３４０】
いくつかの実施形態では、核酸塩基は、改変グアニンである。改変グアニンを有する例示的な核酸塩基及びヌクレオシドとしては、イノシン（Ｉ）、１−メチル−イノシン（ｍ１Ｉ）、ワイオシン（ｉｍＧ）、メチルワイオシン（ｍｉｍＧ）、４−デメチル−ワイオシン（ｉｍＧ−１４）、イソワイオシン（ｉｍＧ２）、ワイブトシン（ｙＷ）、ペルオキシワイブトシン（ｏ２ｙＷ）、ヒドロキシワイブトシン（ＯＨｙＷ）、不完全修飾型ヒドロキシワイブトシン（ＯＨｙＷ＊）、７−デアザ−グアニン、キューオシン（Ｑ）、エポキシキューオシン（ｏＱ）、ガラクトシル−キューオシン（ｇａｌＱ）、マンノシル−キューオシン（ｍａｎＱ）、７−シアノ−７−デアザ−グアニン（ｐｒｅＱ０）、７−アミノメチル−７−デアザ−グアニン（ｐｒｅＱ１）、アルカエオシン（Ｇ＋）、７−デアザ−８−アザ−グアニン、６−チオ−グアニン、６−チオ−７−デアザ−グアニン、６−チオ−７−デアザ−８−アザ−グアニン、７−メチル−グアニン（ｍ７Ｇ）、６−チオ−７−メチル−グアニン、７−メチル−イノシン、６−メトキシ−グアニン、１−メチル−グアニン（ｍ１Ｇ）、Ｎ２−メチル−グアニン（ｍ２Ｇ）、Ｎ２，Ｎ２−ジメチル−グアニン（ｍ２２Ｇ）、Ｎ２，７−ジメチル−グアニン（ｍ２，７Ｇ）、Ｎ２、Ｎ２，７−ジメチル−グアニン（ｍ２，２，７Ｇ）、８−オキソ−グアニン、７−メチル−８−オキソ−グアニン、１−メチル−６−チオ−グアニン、Ｎ２−メチル−６−チオ−グアニン、Ｎ２，Ｎ２−ジメチル−６−チオ−グアニン、Ｎ２−メチル−２’−Ｏ−メチル−グアノシン（ｍ２Ｇｍ）、Ｎ２，Ｎ２−ジメチル−２’−Ｏ−メチル−グアノシン（ｍ２２Ｇｍ）、１−メチル−２’−Ｏ−メチル−グアノシン（ｍ１Ｇｍ）、Ｎ２，７−ジメチル−２’−Ｏ−メチル−グアノシン（ｍ２，７Ｇｍ）、２’−Ｏ−メチル−イノシン（Ｉｍ）、１，２’−Ｏ−ジメチル−イノシン（ｍ１Ｉｍ）、１−チオ−グアニン、及びＯ−６−メチル−グアニンが挙げられる。
【０３４１】
ヌクレオチドの改変核酸塩基は独立して、プリン、ピリミジン、プリンまたはピリミジン類似体であり得る。例えば、核酸塩基は、アデニン、シトシン、グアニン、ウラシル、またはヒポキサンチンの改変であり得る。別の実施形態では、核酸塩基は、例えば、塩基の天然及び合成誘導体も含むことができ、このような誘導体は、ピラゾロ［３，４−ｄ］ピリミジン、５−メチルシトシン（５−ｍｅ−Ｃ）、５−ヒドロキシメチルシトシン、キサンチン、ヒポキサンチン、２−アミノアデニン、アデニン及びグアニンの６−メチル及び他のアルキル誘導体、アデニン及びグアニンの２−プロピル及び他のアルキル誘導体、２−チオウラシル、２−チオチミン及び２−チオシトシン、５−プロピニルウラシル及びシトシン、６−アゾウラシル、シトシン及びチミン、５−ウラシル（プソイドウラシル）、４−チオウラシル、８−ハロ（例えば、８−ブロモ）、８−アミノ、８−チオール、８−チオアルキル、８−ヒドロキシ及び他の８−置換アデニン及びグアニン、５−ハロ、特に、５−ブロモ、５−トリフルオロメチル及び他の５−置換ウラシル及びシトシン、７−メチルグアニン及び７−メチルアデニン、８−アザグアニン及び８−アザアデニン、デアザグアニン、７−デアザグアニン、３−デアザグアニン、デアザアデニン、７−デアザアデニン、３−デアザアデニン、ピラゾロ［３，４−ｄ］ピリミジン、イミダゾ［１，５−ａ］１，３，５トリアジノン、９−デアザプリン、イミダゾ［４，５−ｄ］ピラジン、チアゾロ［４，５−ｄ］ピリミジン、ピラジン−２−オン、１，２，４−トリアジン、ピリダジン；または１，３，５トリアジンを含む。ヌクレオチドが、略語Ａ、Ｇ、Ｃ、ＴまたはＵを用いて示される場合、各文字は、代表的な塩基及び／またはその誘導体を指し、例えば、Ａは、アデニンまたはアデニン類似体、例えば、７−デアザアデニン）を含む。
【０３４２】
糖における改変
ヌクレオシドは、核酸塩基と組み合わせて、糖分子（例えば、５−炭素または６−炭素糖、例えば、ペントース、リボース、アラビノース、キシロース、グルコース、ガラクトース、またはそれらのデオキシ誘導体）を含む一方、ヌクレオチドは、ヌクレオシド及びリン酸基または改変基（例えば、ボラノリン酸、チオホスフェート、セレノホスフェート、ホスホネート、アルキル基、アミデート、及びグリセロール）を含有するヌクレオシドである。ヌクレオシドまたはヌクレオチドは、標準種、例えば、標準核酸塩基、糖、及び、ヌクレオチドの場合、リン酸基を含むヌクレオシドまたはヌクレオチドであり得、または１つ以上の改変成分を含む改変ヌクレオシドまたはヌクレオチドであり得る。例えば、改変ヌクレオシド及びヌクレオチドは、ヌクレオシドまたはヌクレオチドの糖において改変され得る。いくつかの実施形態では、改変ヌクレオシドまたはヌクレオチドは、構造：
【化７３】
2022501360.tif 000112
を含む。式Ｘ、ＸＩ、ＸＩＩ及びＸＩＩＩのそれぞれにおいて、
ｍ及びｎの各々が、独立して、０〜５の整数であり、
Ｕ及びＵ’の各々が、独立して、Ｏ、Ｓ、Ｎ（ＲＵ）ｎｕ、またはＣ（ＲＵ）ｎｕであり、ここで、ｎｕが、０〜２の整数であり、各ＲＵが、独立して、Ｈ、ハロ、または任意に置換されるアルキルであり；
Ｒ１’、Ｒ２’、Ｒ１”、Ｒ２”、Ｒ１ｘ、Ｒ２ｘ、Ｒ３ｘ、Ｒ４ｘ、及びＲ５ｘの各々が、独立して、存在する場合、Ｈ、ハロ、ヒドロキシ、チオール、任意に置換されるアルキル、任意に置換されるアルコキシ、任意に置換されるアルケニルオキシ、任意に置換されるアルキニルオキシ、任意に置換されるアミノアルコキシ、任意に置換されるアルコキシアルコキシ、任意に置換されるヒドロキシアルコキシ、任意に置換されるアミノ、アジド、任意に置換されるアリール、任意に置換されるアミノアルキル、任意に置換されるアミノアルケニル、任意に置換されるアミノアルキニルであるか、または存在せず；ここで、Ｒ３ｘと、Ｒ１’、Ｒ１”、Ｒ２’、Ｒ２”、またはＲ５ｘの１つ以上との組み合わせ（例えば、Ｒ１”及びＲ３ｘの組み合わせ、Ｒ１”及びＲ３ｘの組み合わせ、Ｒ２’及びＲ３ｘの組み合わせ、Ｒ２”及びＲ３ｘの組み合わせ、またはＲ５ｘ及びＲ３ｘの組み合わせ）が、一緒に結合して、任意に置換されるアルキレンまたは任意に置換されるヘテロアルキレンを形成することができ、それらが結合される炭素と一緒になって、任意に置換されるヘテロシクリル（例えば、二環式、三環式、または四環式ヘテロシクリル）を提供し；ここで、Ｒ５ｘと、Ｒ１’、Ｒ１”、Ｒ２’、またはＲ２”の１つ以上との組み合わせ（例えば、Ｒ１’及びＲ５ｘの組み合わせ、Ｒ１”及びＲ５ｘの組み合わせ、Ｒ２’及びＲ５ｘの組み合わせ、またはＲ２”及びＲ５ｘの組み合わせ）が、一緒に結合して、任意に置換されるアルキレンまたは任意に置換されるヘテロアルキレンを形成することができ、それらが結合される炭素と一緒になって、任意に置換されるヘテロシクリル（例えば、二環式、三環式、または四環式ヘテロシクリル）を提供し；ここで、Ｒ４ｘと、Ｒ１’、Ｒ１”、Ｒ２’、Ｒ２”、Ｒ３ｘ、またはＲ５ｘの１つ以上との組み合わせが、一緒に結合して、任意に置換されるアルキレンまたは任意に置換されるヘテロアルキレンを形成することができ、それらが結合される炭素と一緒になって、任意に置換されるヘテロシクリル（例えば、二環式、三環式、または四環式ヘテロシクリル）を提供し；ｍ’及びｍ”の各々が、独立して、０〜３（例えば、０〜２、０〜１、１〜３、または１〜２）の整数であり；
Ｙ１、Ｙ２、及びＹ３の各々が、独立して、Ｏ、Ｓ、Ｓｅ、−ＮＲＮ１−、任意に置換されるアルキレン、または任意に置換されるヘテロアルキレンであり、ここで、ＲＮ１が、Ｈ、任意に置換されるアルキル、任意に置換されるアルケニル、任意に置換されるアルキニル、任意に置換されるアリールであるか、または存在せず；
各Ｙ４が、独立して、Ｈ、ヒドロキシ、チオール、ボラニル、任意に置換されるアルキル、任意に置換されるアルケニル、任意に置換されるアルキニル、任意に置換されるアルコキシ、任意に置換されるアルケニルオキシ、任意に置換されるアルキニルオキシ、任意に置換されるチオアルコキシ、任意に置換されるアルコキシアルコキシ、または任意に置換されるアミノであり；
各Ｙ５が、独立して、Ｏ、Ｓ、Ｓｅ、任意に置換されるアルキレン（例えば、メチレン）、または任意に置換されるヘテロアルキレンであり；
Ｂが、修飾または非修飾のいずれかの核酸塩基である。いくつかの実施形態では、２’−ヒドロキシ基（ＯＨ）は、いくつかの異なる置換基で修飾または置換され得る。２’−位における例示的な置換としては、限定はされないが、Ｈ、アジド、ハロ（例えば、フルオロ）、任意に置換されるＣ１−６アルキル（例えば、メチル）；任意に置換されるＣ１−６アルコキシ（例えば、メトキシまたはエトキシ）；任意に置換されるＣ６−１０アリールオキシ；任意に置換されるＣ３−８シクロアルキル；任意に置換されるＣ６−１０アリール−Ｃ１−６アルコキシ、任意に置換されるＣ１−１２（ヘテロシクリル）オキシ；糖（例えば、リボース、ペントース、または本明細書に記載されるいずれか）；ポリエチレングリコール（ＰＥＧ）、−Ｏ（ＣＨ２ＣＨ２Ｏ）ｎＣＨ２ＣＨ２ＯＲ（ここで、Ｒが、Ｈまたは任意に置換されるアルキルであり、ｎが、０〜２０（例えば、０〜４、０〜８、０〜１０、０〜１６、１〜４、１〜８、１〜１０、１〜１６、１〜２０、２〜４、２〜８、２〜１０、２〜１６、２〜２０、４〜８、４〜１０、４〜１６、及び４〜２０）の整数である）；「ロックド」核酸（ＬＮＡ）（ここで、２’−ヒドロキシが、Ｃ１−６アルキレンまたはＣ１−６ヘテロアルキレン架橋によって、同じリボース糖の４’−炭素に連結され、例示的な架橋は、メチレン、プロピレン、エーテル、またはアミノ架橋を含んでいた）；本明細書に定義されるアミノアルキル；本明細書に定義されるアミノアルコキシ；本明細書に定義されるアミノ；及び本明細書に定義されるアミノ酸が挙げられる。
【０３４３】
一般に、ＲＮＡは、酸素を有する５員環である糖基リボースを含む。例示的な非限定的な改変ヌクレオチドとしては、リボース中の酸素の置換（例えば、Ｓ、Ｓｅ、またはメチレンもしくはエチレンなどのアルキレンによる）；二重結合の付加（例えば、リボースを、シクロペンテニルまたはシクロヘキセニルで置換するために）；リボースの環縮小（例えば、シクロブタンまたはオキセタンの４員環を形成するために）；リボースの環拡大（例えば、アンヒドロヘキシトール、アルトリトール、マンニトール、シクロヘキサニル、シクロヘキセニル、及びモルホリノ（ホスホロアミデート骨格も有する）などの、さらなる炭素またはヘテロ原子を有する６員または７員環を形成するために）；多環式形態（例えば、トリシクロ及び「ロックされていない」形態、例えば、グリコール核酸（ＧＮＡ）（例えば、Ｒ−ＧＮＡまたはＳ−ＧＮＡ、ここで、リボースは、ホスホジエステル結合に結合されたグリコール単位で置換される）、トレオース核酸（ＴＮＡ、ここで、リボースは、α−Ｌ−トレオフラノシル−（３’→２’）で置換される）、及びペプチド核酸（ＰＮＡ、ここで、２−アミノ−エチル−グリシン結合が、リボース及びホスホジエステル骨格を置換する）が挙げられる。
【０３４４】
いくつかの実施形態では、糖基は、リボース中に対応する炭素と反対の立体化学配置を有する１つ以上の炭素を含有する。従って、ポリヌクレオチド分子は、糖として、例えば、アラビノースまたはＬ−リボースを含有するヌクレオチドを含み得る。
【０３４５】
いくつかの実施形態では、ポリヌクレオチドは、少なくとも１つのヌクレオシドを含み、ここで、糖は、Ｌ−リボース、２’−Ｏ−メチル−リボース、２’−フルオロ−リボース、アラビノース、ヘキシトール、ＬＮＡ、またはＰＮＡである。
【０３４６】
ヌクレオシド間結合における改変
改変ヌクレオチドは、ヌクレオシド間結合（例えば、ホスフェート骨格）において改変され得る。本明細書において、ポリヌクレオチド骨格に関して、「ホスフェート」及び「ホスホジエステル」という語句は、同義的に使用される。骨格リン酸基は、酸素原子の１つ以上を、異なる置換基で置換することによって改変され得る。
【０３４７】
改変ヌクレオチドは、本明細書に記載されるような別のヌクレオシド間結合による非改変ホスフェート部分の大規模な置換を含み得る。改変リン酸基の例としては、限定はされないが、ホスホロチオエート、ホスホロセレネート、ボラノリン酸、ボラノリン酸エステル、ホスホン酸水素、ホスホロアミデート、ホスホロジアミデート、ホスホン酸アルキルまたはアリール、及びホスホトリエステルが挙げられる。ホスホロジチオエートは、硫黄によって置換される両方の非結合酸素を有する。ホスフェートリンカーはまた、窒素（架橋ホスホロアミデート）、硫黄（架橋ホスホロチオエート）、及び炭素（架橋メチレン−ホスホネート）による結合酸素の置換によって改変され得る。
【０３４８】
改変ヌクレオシド及びヌクレオチドは、ボラン部分（ＢＨ３）、硫黄（チオ）、メチル、エチル、及び／またはメトキシによる非架橋酸素の１つ以上の置換を含み得る。非限定的な例として、同じ位置（例えば、アルファ（α）、ベータ（β）またはガンマ（γ）位置）における２つの非架橋酸素が、硫黄（チオ）及びメトキシで置換され得る。
【０３４９】
ホスフェート部分（例えば、α−チオリン酸）のα位置における酸素原子の１つ以上の置換は、非天然ホスホロチオエート骨格結合によってＲＮＡ及びＤＮＡに安定性（例えば、エキソヌクレアーゼ及びエンドヌクレアーゼに対して）を与えるために提供される。ホスホロチオエートＤＮＡ及びＲＮＡは、増加したヌクレアーゼ耐性を有するため、細胞環境においてより長い半減期を有する。
【０３５０】
リン原子を含有しないヌクレオシド間結合を含む、本開示に従って用いられ得る他のヌクレオシド間結合が、本明細書に記載される。
【０３５１】
内部リボソーム侵入部位
ポリヌクレオチドは、内部リボソーム侵入部位（ＩＲＥＳ）を含有し得る。ＩＲＥＳは、単独のリボソーム結合部位として作用し得るか、またはｍＲＮＡの複数のリボソーム結合部位の１つとして作用し得る。２つ以上の機能性リボソーム結合部位を含有するポリヌクレオチドは、リボソームによって独立して翻訳されるいくつかのペプチドまたはポリペプチドをコードし得る（例えば、多シストロン性ｍＲＮＡ）。ポリヌクレオチドがＩＲＥＳを備えている場合、第２の翻訳可能領域がさらに任意に提供される。本開示に従って使用され得るＩＲＥＳ配列の例としては、限定はされないが、ピコルナウイルス（例えば、ＦＭＤＶ）、ペストウイルス（ＣＦＦＶ）、ポリオウイルス（ＰＶ）、脳心筋炎ウイルス（ＥＣＭＶ）、口蹄疫ウイルス（ＦＭＤＶ）、Ｃ型肝炎ウイルス（ＨＣＶ）、ブタコレラウイルス（ＣＳＦＶ）、マウス白血病ウイルス（ＭＬＶ）、サル免疫不全ウイルス（ＳＩＶ）またはコオロギ麻痺ウイルス（ＣｒＰＶ）に由来するものが挙げられる。
【０３５２】
５’−キャップ構造
ポリヌクレオチド（例えば、ｍＲＮＡ）は、５’−キャップ構造を含み得る。ポリヌクレオチドの５’−キャップ構造は、核外輸送に関与し、ポリヌクレオチド安定性を高め、ｍＲＮＡキャップ結合タンパク質（ＣＢＰ）に結合し、これは、ＣＢＰとポリ−Ａ結合タンパク質との結合を介して、細胞内のポリヌクレオチド安定性及び翻訳能力に関与して、成熟環状ｍＲＮＡ種を形成する。キャップはさらに、ｍＲＮＡスプライシング中の５’−近位イントロン除去の除去を補助する。
【０３５３】
内因性ポリヌクレオチド分子は、５’末端にキャッピングされて、ポリヌクレオチドの末端グアノシンキャップ残基と５’末端転写センスヌクレオチドとの間に５’−ｐｐｐ−５’−三リン酸結合を形成し得る。次に、この５’−グアニル酸キャップは、メチル化されて、Ｎ７−メチル−グアニル酸残基を生成し得る。ポリヌクレオチドの５’末端の末端及び／または末端前の転写ヌクレオチドのリボース糖はまた、任意に２’−Ｏ−メチル化され得る。グアニル酸キャップ構造の加水分解及び切断による５’−キャップ除去は、ｍＲＮＡ分子などのポリヌクレオチド分子の分解にターゲティングすることができる。
【０３５４】
ポリヌクレオチドに対する改変は、非加水分解性キャップ構造を生成して、キャップ除去を防止し、それによってポリヌクレオチド半減期を増加させ得る。キャップ構造加水分解は、５’−ｐｐｐ−５’ホスホロジエステル結合の切断を必要とするため、改変ヌクレオチドが、キャッピング反応中に使用され得る。例えば、Ｎｅｗ  Ｅｎｇｌａｎｄ  Ｂｉｏｌａｂｓ（Ｉｐｓｗｉｃｈ，ＭＡ）製のワクシニアキャッピング酵素が、製造業者の指示に従って、α−チオ−グアノシンヌクレオチドとともに使用されて、５’−ｐｐｐ−５’キャップ内にホスホロチオエート結合を形成し得る。α−メチル−ホスホネート及びセレノ−リン酸ヌクレオチドなどのさらなる改変グアノシンヌクレオチドが使用され得る。
【０３５５】
さらなる改変としては、限定はされないが、糖の２’−ヒドロキシ基におけるポリヌクレオチドの５’末端及び／または５’末端前ヌクレオチドのリボース糖の２’−Ｏ−メチル化（上述される）が挙げられる。複数の異なる５’−キャップ構造を用いて、ｍＲＮＡ分子などのポリヌクレオチドの５’−キャップを生成することができる。
【０３５６】
５’−キャップ構造としては、国際特許公開番号ＷＯ２００８１２７６８８、ＷＯ２００８０１６４７３、及びＷＯ２０１１０１５３４７に記載されるものが挙げられ、これらのそれぞれのキャップ構造は、参照により本明細書に援用される。
【０３５７】
本明細書において合成キャップ類似体、化学キャップ、化学キャップ類似体、または構造的もしくは機能性キャップ類似体とも呼ばれるキャップ類似体は、キャップ機能を保持しながら、その化学構造が天然の（すなわち、内因性、野生型、または生理学的）５’−キャップとは異なる。キャップ類似体は、化学的に（すなわち、非酵素的に）または酵素的に合成され／ポリヌクレオチドに連結され得る。
【０３５８】
例えば、アンチリバースキャップ類似体（ＡＲＣＡ）キャップは、５’−５’−三リン酸基によって連結された２つのグアノシンを含有し、ここで、１つのグアノシンは、Ｎ７−メチル基並びに３’−Ｏ−メチル基（すなわち、Ｎ７，３’−Ｏ−ジメチル−グアノシン−５’−三リン酸−５’−グアノシン、ｍ７Ｇ−３’ｍｐｐｐ−Ｇ、同様に３’Ｏ−Ｍｅ−ｍ７Ｇ（５’）ｐｐｐ（５’）Ｇと呼ばれ得る）を含有する。他方の非改変グアノシンの３’−Ｏ原子が、キャッピングされたポリヌクレオチド（例えば、ｍＲＮＡ）の５’末端ヌクレオチドに連結される。Ｎ７−及び３’−Ｏ−メチル化グアノシンは、キャッピングされたポリヌクレオチド（例えば、ｍＲＮＡ）の末端部分を提供する。
【０３５９】
別の例示的なキャップは、ｍＣＡＰであり、これは、ＡＲＣＡと類似しているが、グアノシン上に２’−Ｏ−メチル基を有する（すなわち、Ｎ７，２’−Ｏ−ジメチル−グアノシン−５’−三リン酸−５’−グアノシン、ｍ７Ｇｍ−ｐｐｐ−Ｇ）。
【０３６０】
キャップは、ジヌクレオチドキャップ類似体であり得る。非限定的な例として、米国特許第８，５１９，１１０号（そのキャップ構造は、参照により本明細書に援用される）に記載されるジヌクレオチドキャップ類似体などのジヌクレオチドキャップ類似体は、様々なリン酸位置で、ボラノリン酸基またはホスホロセレノエート基で修飾され得る。
【０３６１】
あるいは、キャップ類似体は、当該技術分野において公知の、及び／または本明細書に記載されるＮ７−（４−クロロフェノキシエチル）置換ジヌクレオチドキャップ類似体であり得る。Ｎ７−（４−クロロフェノキシエチル）置換ジヌクレオチドキャップ類似体の非限定的な例としては、Ｎ７−（４−クロロフェノキシエチル）−Ｇ（５’）ｐｐｐ（５’）Ｇ及びＮ７−（４−クロロフェノキシエチル）−ｍ３’−ＯＧ（５’）ｐｐｐ（５’）Ｇキャップ類似体が挙げられる（例えば、Ｋｏｒｅ  ｅｔ  ａｌ．Ｂｉｏｏｒｇａｎｉｃ  ＆  Ｍｅｄｉｃｉｎａｌ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ  ２０１３  ２１：４５７０−４５７４（そのキャップ構造は、参照により本明細書に援用される）に記載される様々なキャップ類似体及びキャップ類似体の合成方法を参照されたい）。他の場合には、本開示のポリヌクレオチドに有用なキャップ類似体は、４−クロロ／ブロモフェノキシエチル類似体である。
【０３６２】
キャップ類似体は、インビトロ転写反応においてポリヌクレオチドの同時キャッピングを可能にするが、転写物の最大２０％がキャッピングされないままである。これは、内因性の細胞転写機構によって産生されたポリヌクレオチドの内因性５’−キャップ構造とのキャップ類似体の構造差とともに、翻訳能力の低下及び細胞安定性の低下をもたらし得る。
【０３６３】
改変ポリヌクレオチドはまた、より真正な５’−キャップ構造を生成するために、酵素を用いて転写後にキャッピングされ得る。本明細書で使用する場合、「より真正な」という語句は、内因性または野生型の特徴と構造的または機能的に酷似しているか、またはそれを模倣する特徴を指す。すなわち、「より真正な」特徴は、先行技術の合成の特徴または類似体と比較して、内因性、野生型、天然または生理学的な細胞機能、及び／または構造をより良好に示し、または１つ以上の点で対応する内因性、野生型、天然、または生理学的な特徴より性能が優れている。本開示のポリヌクレオチドに有用なより真正な５’−キャップ構造の非限定的な例は、中でも特に、当該技術分野において公知の合成５’−キャップ構造（または野生型、天然または生理学的５’−キャップ構造）と比較して、キャップ結合タンパク質の増大した結合、増加した半減期、５’−エンドヌクレアーゼに対する低下した感受性、及び／または減少した５’−キャップ除去を有するものである。例えば、組み換えワクシニアウイルスキャッピング酵素及び組み換え２’−Ｏ−メチルトランスフェラーゼ酵素が、ポリヌクレオチドの５’末端ヌクレオチドとグアノシンキャップヌクレオチドとの間に標準５’−５’−三リン酸結合を形成することができ、ここで、キャップグアノシンは、Ｎ７−メチル化を含み、ポリヌクレオチドの５’末端ヌクレオチドは、２’−Ｏ−メチルを含む。このような構造は、キャップ１構造と呼ばれる。このキャップは、例えば、当該技術分野において公知の他の５’キャップ類似体構造と比較して、より高い翻訳能力、細胞安定性、及び細胞の炎症促進性サイトカインの活性化の低下をもたらす。他の例示的なキャップ構造としては、７ｍＧ（５’）ｐｐｐ（５’）Ｎ，ｐＮ２ｐ（キャップ０）、７ｍＧ（５’）ｐｐｐ（５’）ＮｌｍｐＮｐ（キャップ１）、７ｍＧ（５’）−ｐｐｐ（５’）ＮｌｍｐＮ２ｍｐ（キャップ２）、及びｍ（７）Ｇｐｐｐｍ（３）（６，６，２’）Ａｐｍ（２’）Ａｐｍ（２’）Ｃｐｍ（２）（３，２’）Ｕｐ（キャップ４）が挙げられる。
【０３６４】
改変ポリヌクレオチドは、転写後にキャッピングされ得るため、また、このプロセスはより効率的であるため、ほぼ１００％の改変ポリヌクレオチドがキャッピングされ得る。これは、キャップ類似体がインビトロ転写反応の過程でポリヌクレオチドに連結される場合の約８０％と対照的である。
【０３６５】
５’末端キャップは、内因性キャップまたはキャップ類似体を含み得る。５’末端は、グアノシン類似体を含み得る。有用なグアノシン類似体としては、イノシン、Ｎ１−メチル−グアノシン、２’−フルオロ−グアノシン、７−デアザ−グアノシン、８−オキソ−グアノシン、２−アミノ−グアノシン、ＬＮＡ−グアノシン、及び２−アジド−グアノシンが挙げられる。
【０３６６】
ある場合には、ポリヌクレオチドは、修飾５’−キャップを含有する。５’−キャップにおける修飾は、ポリヌクレオチドの安定性を高め、ポリヌクレオチドの半減期を増加させることができ、ポリヌクレオチド翻訳効率を高め得る。修飾５’−キャップとしては、限定はされないが、以下の修飾の１つ以上が挙げられる：キャッピングされたグアノシン三リン酸（ＧＴＰ）の２’位及び／または３’位における修飾、メチレン部分（ＣＨ２）による糖環酸素置換（これにより炭素環が生成された）、キャップ構造の三リン酸架橋部分における修飾、または核酸塩基（Ｇ）部分における修飾。
【０３６７】
５’−ＵＴＲ
５’−ＵＴＲは、ポリヌクレオチド（例えば、ｍＲＮＡ）とのフランキング領域として提供され得る。５’−ＵＴＲは、ポリヌクレオチドに見られるコード領域に対して相同的または異種であり得る。複数の５’−ＵＴＲが、フランキング領域に含まれてもよく、同じかまたは異なる配列のものであり得る。フランキング領域の任意の部分（皆無を含む）は、コドン最適化されてもよく、独立して、コドン最適化の前及び／または後に、１つ以上の異なる構造的または化学的改変を含有し得る。
【０３６８】
米国仮特許出願第６１／７７５，５０９号の表２１、並びに米国仮特許出願第６１／８２９，３７２号の表２１及び表２２（これらは、参照により本明細書に援用される）に示されるのは、改変ポリヌクレオチド（例えば、ｍＲＮＡ）の開始及び終止部位の一覧である。表２１において、各５’−ＵＴＲ（５’−ＵＴＲ−００５〜５’−ＵＴＲ  ６８５１１）は、その天然または野生型（相同性）転写物に対するその開始及び終止部位によって同定される（ＥＮＳＴ；ＥＮＳＥＭＢＬデータベースに使用される識別番号）。
【０３６９】
ポリヌクレオチド（例えば、ｍＲＮＡ）の１つ以上の特性を改変するために、改変ポリヌクレオチド（例えば、ｍＲＮＡ）のコード領域と異種の５’−ＵＴＲが操作され得る。次に、ポリヌクレオチド（例えば、ｍＲＮＡ）は、細胞、組織または生物に投与され得、タンパク質レベル、局在化、及び／または半減期などの結果が、測定されて、異種５’−ＵＴＲが改変ポリヌクレオチド（ｍＲＮＡ）に対して与え得る有益な効果を評価し得る。Ａ、Ｔ、ＣまたはＧを含む１つ以上のヌクレオチドが末端に付加されるかまたは除去された５’−ＵＴＲの変異体が用いられ得る。５’−ＵＴＲはまた、コドン最適化されてもよく、または本明細書に記載される任意の方法で改変され得る。
【０３７０】
５’−ＵＴＲ、３’−ＵＴＲ、及び翻訳エンハンサーエレメント（ＴＥＥ）
ポリヌクレオチド（例えば、ｍＲＮＡ）の５’−ＵＴＲは、少なくとも１つの翻訳エンハンサーエレメントを含み得る。「翻訳エンハンサーエレメント」という用語は、ポリヌクレオチドから産生されるポリペプチドまたはタンパク質の量を増加させる配列を指す。非限定的な例として、ＴＥＥは、転写プロモータと開始コドンとの間に位置し得る。５’−ＵＴＲにおける少なくとも１つのＴＥＥを有するポリヌクレオチド（例えば、ｍＲＮＡ）は、５’−ＵＴＲにおけるキャップを含み得る。さらに、少なくとも１つのＴＥＥは、ポリヌクレオチド（例えば、ｍＲＮＡ）の５’−ＵＴＲに位置して、キャップ依存性またはキャップ非依存性の翻訳を行い得る。
【０３７１】
一態様では、ＴＥＥは、限定はされないが、キャップ依存性またはキャップ非依存性の翻訳などのポリヌクレオチドの翻訳活性を促進し得るＵＴＲにおける保存エレメントである。これらの配列の保存は、ヒトを含む１４種についてＰａｎｅｋ  ｅｔ  ａｌ．（Ｎｕｃｌｅｉｃ  Ａｃｉｄｓ  Ｒｅｓｅａｒｃｈ，２０１３，１−１０）によって既に示されている。
【０３７２】
１つの非限定的な例では、公知のＴＥＥは、Ｇｔｘホメオドメインタンパク質の５’−リーダにあり得る（Ｃｈａｐｐｅｌｌ  ｅｔ  ａｌ．，Ｐｒｏｃ．Ｎａｔｌ．Ａｃａｄ．Ｓｃｉ．ＵＳＡ  １０１：９５９０−９５９４，２００４（そのＴＥＥは、参照により本明細書に援用される））。
【０３７３】
別の非限定的な例では、ＴＥＥは、米国特許公開第２００９／０２２６４７０号及び同第２０１３／０１７７５８１号、国際特許公開番号ＷＯ２００９／０７５８８６、ＷＯ２０１２／００９６４４、及びＷＯ１９９９／０２４５９５、米国特許第６，３１０，１９７号及び同第６，８４９，４０５号において開示されており、これらのそれぞれのＴＥＥ配列は、参照により本明細書に援用される。
【０３７４】
さらに別の非限定的な例では、ＴＥＥは、内部リボソーム侵入部位（ＩＲＥＳ）、ＨＣＶ−ＩＲＥＳまたはＩＲＥＳエレメント、例えば、限定はされないが、米国特許第７，４６８，２７５号、米国特許出願公開第２００７／００４８７７６号及び同第２０１１／０１２４１００号及び国際特許公開番号ＷＯ２００７／０２５００８及びＷＯ２００１／０５５３６９（これらのそれぞれのＩＲＥＳ配列は、参照により本明細書に援用される）に記載されるものであり得る。ＩＲＥＳエレメントとしては、限定はされないが、Ｃｈａｐｐｅｌｌ  ｅｔ  ａｌ．（Ｐｒｏｃ．Ｎａｔｌ．Ａｃａｄ．Ｓｃｉ．ＵＳＡ  １０１：９５９０−９５９４，２００４）及びＺｈｏｕ  ｅｔ  ａｌ．（ＰＮＡＳ  １０２：６２７３−６２７８，２００５）によって、並びに米国特許公開第２００７／００４８７７６号及び同第２０１１／０１２４１００号及び国際特許公開番号ＷＯ２００７／０２５００８（これらのそれぞれのＩＲＥＳ配列は、参照により本明細書に援用される）に記載されるＧｔｘ配列（例えば、Ｇｔｘ９−ｎｔ、Ｇｔｘ８−ｎｔ、Ｇｔｘ７−ｎｔ）が挙げられる。
【０３７５】
「翻訳エンハンサーポリヌクレオチド」は、本明細書に例示されるか、及び／または当該技術分野において開示される（例えば、米国特許第６，３１０，１９７号、同第６，８４９，４０５号、同第７，４５６，２７３号、同第７，１８３，３９５号、米国特許出願公開第２００９０／２２６４７０号、同第２００７／００４８７７６号、同第２０１１／０１２４１００号、同第２００９／００９３０４９号、同第２０１３／０１７７５８１号、国際特許公開番号ＷＯ２００９／０７５８８６、ＷＯ２００７／０２５００８、ＷＯ２０１２／００９６４４、ＷＯ２００１／０５５３７１、ＷＯ１９９９／０２４５９５、並びに欧州特許第２６１０３４１号及び同第２６１０３４０号を参照（これらのそれぞれのＴＥＥ配列は、参照により本明細書に援用される）特定のＴＥＥの１つ以上またはそれらの変異体、相同体または機能的誘導体を含むポリヌクレオチドである。特定のＴＥＥの１つまたは複数のコピーが、ポリヌクレオチド（例えば、ｍＲＮＡ）に存在し得る。翻訳エンハンサーポリヌクレオチドにおけるＴＥＥは、１つ以上の配列セグメントにおいて構成され得る。配列セグメントは、本明細書に例示される特定のＴＥＥの１つ以上を保有することができ、各ＴＥＥは、１つ以上のコピーに存在する。複数の配列セグメントが、翻訳エンハンサーポリヌクレオチドに存在する場合、それらは、相同的または異種であり得る。従って、翻訳エンハンサーポリヌクレオチドにおける複数の配列セグメントは、本明細書に例示される特定のＴＥＥの同一または異なるタイプ、特定のＴＥＥのそれぞれの同一または異なる数のコピー、及び／または各配列セグメント内のＴＥＥの同一または異なる構成を保有し得る。
【０３７６】
ポリヌクレオチド（例えば、ｍＲＮＡ）は、国際特許公開番号ＷＯ１９９９／０２４５９５、ＷＯ２０１２／００９６４４、ＷＯ２００９／０７５８８６、ＷＯ２００７／０２５００８、ＷＯ１９９９／０２４５９５、欧州特許公開第２６１０３４１号及び同第２６１０３４０号、米国特許第６，３１０，１９７号、同第６，８４９，４０５号、同第７，４５６，２７３号、同第７，１８３，３９５号、並びに米国特許出願公開第２００９／０２２６４７０号、同第２０１１／０１２４１００号、同第２００７／００４８７７６号、同第２００９／００９３０４９号、及び同第２０１３／０１７７５８１号（これらのそれぞれのＴＥＥ配列は、参照により本明細書に援用される）に記載される少なくとも１つのＴＥＥを含み得る。ＴＥＥは、ポリヌクレオチド（例えば、ｍＲＮＡ）の５’−ＵＴＲに位置し得る。
【０３７７】
ポリヌクレオチド（例えば、ｍＲＮＡ）は、米国特許出願公開第２００９／０２２６４７０号、同第２００７／００４８７７６号、同第２０１３／０１７７５８１号及び同第２０１１／０１２４１００号、国際特許公開番号ＷＯ１９９９／０２４５９５、ＷＯ２０１２／００９６４４、ＷＯ２００９／０７５８８６及びＷＯ２００７／０２５００８、欧州特許公開第２６１０３４１号及び同第２６１０３４０号、米国特許第６，３１０，１９７号、同第６，８４９，４０５号、同第７，４５６，２７３号、同第７，１８３，３９５号（これらのそれぞれのＴＥＥ配列は、参照により本明細書に援用される）に記載されるＴＥＥと少なくとも５０％、少なくとも５５％、少なくとも６０％、少なくとも６５％、少なくとも７０％、少なくとも７５％、少なくとも８０％、少なくとも８５％、少なくとも９０％、少なくとも９５％または少なくとも９９％の同一性を有する少なくとも１つのＴＥＥを含み得る。
【０３７８】
ポリヌクレオチド（例えば、ｍＲＮＡ）の５’−ＵＴＲは、少なくとも１、少なくとも２、少なくとも３、少なくとも４、少なくとも５、少なくとも６、少なくとも７、少なくとも８、少なくとも９、少なくとも１０、少なくとも１１、少なくとも１２、少なくとも１３、少なくとも１４、少なくとも１５、少なくとも１６、少なくとも１７、少なくとも１８、少なくとも１９、少なくとも２０、少なくとも２１、少なくとも２２、少なくとも２３、少なくとも２４、少なくとも２５、少なくとも３０、少なくとも３５、少なくとも４０、少なくとも４５、少なくとも５０、少なくとも５５または６０超のＴＥＥ配列を含み得る。ポリヌクレオチド（例えば、ｍＲＮＡ）の５’−ＵＴＲにおけるＴＥＥ配列は、同じかまたは異なるＴＥＥ配列であり得る。ＴＥＥ配列は、１回、２回、または３回超反復される、ＡＢＡＢＡＢ、ＡＡＢＢＡＡＢＢＡＡＢＢ、またはＡＢＣＡＢＣＡＢＣ、またはその変形などのパターンであり得る。これらのパターンにおいて、各文字、Ａ、Ｂ、またはＣは、ヌクレオチドレベルで異なるＴＥＥ配列を表す。
【０３７９】
ある場合には、５’−ＵＴＲは、２つのＴＥＥ配列を隔てるスペーサーを含み得る。非限定的な例として、スペーサーは、１５ヌクレオチドスペーサー及び／または当該技術分野において公知の他のスペーサーであり得る。別の非限定的な例として、５’−ＵＴＲは、５’−ＵＴＲにおいて少なくとも１回、少なくとも２回、少なくとも３回、少なくとも４回、少なくとも５回、少なくとも６回、少なくとも７回、少なくとも８回、少なくとも９回、または１０回以上反復されるＴＥＥ配列−スペーサーモジュールを含み得る。
【０３８０】
他の場合には、２つのＴＥＥ配列を隔てるスペーサーは、限定はされないが、ｍｉＲ配列（例えば、ｍｉＲ結合部位及びｍｉＲシード）などの、本開示のポリヌクレオチド（例えば、ｍＲＮＡ）の翻訳を調節し得る、当該技術分野において公知の他の配列を含み得る。非限定的な例として、２つのＴＥＥ配列を隔てるのに使用される各スペーサーは、異なるｍｉＲ配列またはｍｉＲ配列の成分（例えば、ｍｉＲシード配列）を含み得る。
【０３８１】
ある場合には、ポリヌクレオチド（例えば、ｍＲＮＡ）の５’−ＵＴＲにおけるＴＥＥは、米国特許出願公開第２００９／０２２６４７０号、同第２００７／００４８７７６号、同第２０１３／０１７７５８１号及び同第２０１１／０１２４１００号、国際特許公開番号ＷＯ１９９９／０２４５９５、ＷＯ２０１２／００９６４４、ＷＯ２００９／０７５８８６及びＷＯ２００７／０２５００８、欧州特許公開第２６１０３４１号及び同第２６１０３４０号、並びに米国特許第６，３１０，１９７号、同第６，８４９，４０５号、同第７，４５６，２７３号、及び同第７，１８３，３９５号（これらのそれぞれのＴＥＥ配列は、参照により本明細書に援用される）に開示されるＴＥＥ配列を、少なくとも５％、少なくとも１０％、少なくとも１５％、少なくとも２０％、少なくとも２５％、少なくとも３０％、少なくとも３５％、少なくとも４０％、少なくとも４５％、少なくとも５０％、少なくとも５５％、少なくとも６０％、少なくとも６５％、少なくとも７０％、少なくとも７５％、少なくとも８０％、少なくとも８５％、少なくとも９０％、少なくとも９５％、少なくとも９９％または９９％超含み得る。いくつかの実施形態では、本開示のポリヌクレオチド（例えば、ｍＲＮＡ）の５’−ＵＴＲにおけるＴＥＥは、米国特許公開第２００９／０２２６４７０号、同第２００７／００４８７７６号、同第２０１３／０１７７５８１号及び同第２０１１／０１２４１００号、国際特許公開番号ＷＯ１９９９／０２４５９５、ＷＯ２０１２／００９６４４、ＷＯ２００９／０７５８８６及びＷＯ２００７／０２５００８、欧州特許公開第２６１０３４１号及び２６１０３４０号、並びに米国特許第６，３１０，１９７号、同第６，８４９，４０５号、同第７，４５６，２７３号、及び同第７，１８３，３９５号（これらのそれぞれのＴＥＥ配列は、参照により本明細書に援用される）に開示されるＴＥＥ配列の５〜３０ヌクレオチド断片、５〜２５ヌクレオチド断片、５〜２０ヌクレオチド断片、５〜１５ヌクレオチド断片、５〜１０ヌクレオチド断片を含み得る。
【０３８２】
いくつかの場合には、本開示のポリヌクレオチド（例えば、ｍＲＮＡ）の５’−ＵＴＲにおけるＴＥＥは、Ｃｈａｐｐｅｌｌ  ｅｔ  ａｌ．（Ｐｒｏｃ．Ｎａｔｌ．Ａｃａｄ．Ｓｃｉ．ＵＳＡ  １０１：９５９０−９５９４，２００４）及びＺｈｏｕ  ｅｔ  ａｌ．（ＰＮＡＳ  １０２：６２７３−６２７８，２００５）、及びＷｅｌｌｅｎｓｉｅｋ  ｅｔ  ａｌ（Ｇｅｎｏｍｅ−ｗｉｄｅ  ｐｒｏｆｉｌｉｎｇ  ｏｆ  ｈｕｍａｎ  ｃａｐ−ｉｎｄｅｐｅｎｄｅｎｔ  ｔｒａｎｓｌａｔｉｏｎ−ｅｎｈａｎｃｉｎｇ  ｅｌｅｍｅｎｔｓ，Ｎａｔｕｒｅ  Ｍｅｔｈｏｄｓ，２０１３；ＤＯＩ：１０．１０３８／ＮＭＥＴＨ．２５２２）によって開示される補足表１及び補足表２（これらのそれぞれのＴＥＥ配列は、参照により本明細書に援用される）に開示されるＴＥＥ配列を、少なくとも５％、少なくとも１０％、少なくとも１５％、少なくとも２０％、少なくとも２５％、少なくとも３０％、少なくとも３５％、少なくとも４０％、少なくとも４５％、少なくとも５０％、少なくとも５５％、少なくとも６０％、少なくとも６５％、少なくとも７０％、少なくとも７５％、少なくとも８０％、少なくとも８５％、少なくとも９０％、少なくとも９５％、少なくとも９９％または９９％超含み得る。いくつかの実施形態では、本開示のポリヌクレオチド（例えば、ｍＲＮＡ）の５’−ＵＴＲにおけるＴＥＥは、Ｃｈａｐｐｅｌｌ  ｅｔ  ａｌ．（Ｐｒｏｃ．Ｎａｔｌ．Ａｃａｄ．Ｓｃｉ．ＵＳＡ  １０１：９５９０−９５９４，２００４）及びＺｈｏｕ  ｅｔ  ａｌ．（ＰＮＡＳ  １０２：６２７３−６２７８，２００５）、及びＷｅｌｌｅｎｓｉｅｋ  ｅｔ  ａｌ（Ｇｅｎｏｍｅ−ｗｉｄｅ  ｐｒｏｆｉｌｉｎｇ  ｏｆ  ｈｕｍａｎ  ｃａｐ−ｉｎｄｅｐｅｎｄｅｎｔ  ｔｒａｎｓｌａｔｉｏｎ−ｅｎｈａｎｃｉｎｇ  ｅｌｅｍｅｎｔｓ，Ｎａｔｕｒｅ  Ｍｅｔｈｏｄｓ，２０１３；ＤＯＩ：１０．１０３８／ＮＭＥＴＨ．２５２２）によって開示される補足表１及び補足表２（これらのそれぞれのＴＥＥ配列は、参照により本明細書に援用される）に開示されるＴＥＥ配列の５〜３０ヌクレオチド断片、５〜２５ヌクレオチド断片、５〜２０ヌクレオチド断片、５〜１５ヌクレオチド断片、５〜１０ヌクレオチド断片を含み得る。
【０３８３】
ある場合には、ポリヌクレオチド（例えば、ｍＲＮＡ）の５’−ＵＴＲに使用されるＴＥＥは、限定はされないが、米国特許第７，４６８，２７５号及び国際特許公開番号ＷＯ２００１／０５５３６９（これらのそれぞれのＴＥＥ配列は、参照により本明細書に援用される）に記載されるものなどのＩＲＥＳ配列である。
【０３８４】
ある場合には、ポリヌクレオチド（例えば、ｍＲＮＡ）の５’−ＵＴＲに使用されるＴＥＥは、米国特許出願公開第２００７／００４８７７６号及び同第２０１１／０１２４１００号及び国際特許公開番号ＷＯ２００７／０２５００８及びＷＯ２０１２／００９６４４（これらのそれぞれの方法は、参照により本明細書に援用される）に記載される方法によって同定され得る。
【０３８５】
ある場合には、本開示のポリヌクレオチド（例えば、ｍＲＮＡ）の５’−ＵＴＲに使用されるＴＥＥは、米国特許第７，４５６，２７３号及び同第７，１８３，３９５号、米国特許出願公開第２００９／００９３０４９号、及び国際公開番号ＷＯ２００１／０５５３７１（これらのそれぞれのＴＥＥ配列は、参照により本明細書に援用される）に記載される転写調節エレメントであり得る。転写調節エレメントは、限定はされないが、米国特許第７，４５６，２７３号及び同第７，１８３，３９５号、米国特許出願公開第２００９／００９３０４９号、及び国際公開番号ＷＯ２００１／０５５３７１（これらのそれぞれの方法は、参照により本明細書に援用される）に記載される方法などの、当該技術分野において公知の方法によって同定され得る。
【０３８６】
さらに他の場合には、ポリヌクレオチド（例えば、ｍＲＮＡ）の５’−ＵＴＲに使用されるＴＥＥは、米国特許第７，４５６，２７３号及び同第７，１８３，３９５号、米国特許出願公開第２００９／００９３０４９号、及び国際公開番号ＷＯ２００１／０５５３７１（これらのそれぞれのＴＥＥ配列は、参照により本明細書に援用される）に記載されるポリヌクレオチドまたはその部分である。
【０３８７】
本明細書に記載される少なくとも１つのＴＥＥを含む５’−ＵＴＲは、限定はされないが、ベクター系またはポリヌクレオチドベクターなどの単シストロン性配列に組み込まれ得る。非限定的な例として、ベクター系及びポリヌクレオチドベクターは、米国特許第７，４５６，２７３号及び同第７，１８３，３９５号、米国特許出願公開第２００７／００４８７７６号、同第２００９／００９３０４９号及び同第２０１１／０１２４１００号、並びに国際特許公開番号ＷＯ２００７／０２５００８及びＷＯ２００１／０５５３７１（これらのそれぞれのＴＥＥ配列は、参照により本明細書に援用される）に記載されるものを含み得る。
【０３８８】
本明細書に記載されるＴＥＥは、ポリヌクレオチド（例えば、ｍＲＮＡ）の５’−ＵＴＲ及び／または３’−ＵＴＲに位置し得る。３’−ＵＴＲに位置するＴＥＥは、５’−ＵＴＲに位置するか、及び／または５’−ＵＴＲへの組み込みについて記載されるＴＥＥと同じか及び／または異なり得る。
【０３８９】
ある場合には、ポリヌクレオチド（例えば、ｍＲＮＡ）の３’−ＵＴＲは、少なくとも１、少なくとも２、少なくとも３、少なくとも４、少なくとも５、少なくとも６、少なくとも７、少なくとも８、少なくとも９、少なくとも１０、少なくとも１１、少なくとも１２、少なくとも１３、少なくとも１４、少なくとも１５、少なくとも１６、少なくとも１７、少なくとも１８、少なくとも１９、少なくとも２０、少なくとも２１、少なくとも２２、少なくとも２３、少なくとも２４、少なくとも２５、少なくとも３０、少なくとも３５、少なくとも４０、少なくとも４５、少なくとも５０、少なくとも５５または６０超のＴＥＥ配列を含み得る。本開示のポリヌクレオチド（例えば、ｍＲＮＡ）の３’−ＵＴＲにおけるＴＥＥ配列は、同じかまたは異なるＴＥＥ配列であり得る。ＴＥＥ配列は、１回、２回、または３回超反復される、ＡＢＡＢＡＢ、ＡＡＢＢＡＡＢＢＡＡＢＢ、またはＡＢＣＡＢＣＡＢＣ、またはその変形などのパターンであり得る。これらのパターンにおいて、各文字、Ａ、Ｂ、またはＣは、ヌクレオチドレベルで異なるＴＥＥ配列を表す。
【０３９０】
ある場合には、３’−ＵＴＲは、２つのＴＥＥ配列を隔てるスペーサーを含み得る。非限定的な例として、スペーサーは、１５ヌクレオチドスペーサー及び／または当該技術分野において公知の他のスペーサーであり得る。別の非限定的な例として、３’−ＵＴＲは、３’−ＵＴＲにおいて少なくとも１回、少なくとも２回、少なくとも３回、少なくとも４回、少なくとも５回、少なくとも６回、少なくとも７回、少なくとも８回、少なくとも９回、または１０回以上反復されるＴＥＥ配列−スペーサーモジュールを含み得る。
【０３９１】
他の場合には、２つのＴＥＥ配列を隔てるスペーサーは、限定はされないが、本明細書に記載されるｍｉＲ配列（例えば、ｍｉＲ結合部位及びｍｉＲシード）などの、本開示のポリヌクレオチド（例えば、ｍＲＮＡ）の翻訳を調節し得る、当該技術分野において公知の他の配列を含み得る。非限定的な例として、２つのＴＥＥ配列を隔てるのに使用される各スペーサーは、異なるｍｉＲ配列またはｍｉＲ配列の成分（例えば、ｍｉＲシード配列）を含み得る。
【０３９２】
さらに他の場合には、ｍｉＲ配列及び／またはＴＥＥ配列の組み込みは、ステムループ領域の形状を変化させ、これは、翻訳を増加及び／または減少させ得る（例えば、Ｋｅｄｄｅ  ｅｔ  ａｌ．Ａ  Ｐｕｍｉｌｉｏ−ｉｎｄｕｃｅｄ  ＲＮＡ  ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ  ｓｗｉｔｃｈ  ｉｎ  ｐ２７−３’ＵＴＲ  ｃｏｎｔｒｏｌｓ  ｍｉＲ−２２１  ａｎｄ  ｍｉＲ−２２  ａｃｃｅｓｓｉｂｉｌｉｔｙ．Ｎａｔｕｒｅ  Ｃｅｌｌ  Ｂｉｏｌｏｇｙ．２０１０を参照されたい）。
【０３９３】
ステムループ
ポリヌクレオチド（例えば、ｍＲＮＡ）は、限定はされないが、ヒストンステムループなどのステムループを含み得る。ステムループは、約２５または約２６ヌクレオチド長のヌクレオチド配列、例えば、限定はされないが、国際特許公開番号ＷＯ２０１３／１０３６５９（その配列番号７〜１７は、参照により本明細書に援用される）に記載される配列番号７〜１７であり得る。ヒストンステムループは、コード領域に対して３’側に（例えば、コード領域の３’末端に）位置し得る。非限定的な例として、ステムループは、本明細書に記載されるポリヌクレオチドの３’末端に位置し得る。ある場合には、ポリヌクレオチド（例えば、ｍＲＮＡ）は、２つ以上のステムループ（例えば、２つのステムループ）を含む。ステムループ配列の例は、国際特許公開番号ＷＯ２０１２／０１９７８０及びＷＯ２０１５０２６６７（これらのステムループ配列は、参照により本明細書に援用される）に記載されている。ある場合には、ポリヌクレオチドは、ステムループ配列ＣＡＡＡＧＧＣＴＣＴＴＴＴＣＡＧＡＧＣＣＡＣＣＡ（配列番号１）を含む。他の場合には、ポリヌクレオチドは、ステムループ配列ＣＡＡＡＧＧＣＵＣＵＵＵＵＣＡＧＡＧＣＣＡＣＣＡ（配列番号２）を含む。
【０３９４】
ステムループは、ポリヌクレオチドの第２の末端領域に位置し得る。非限定的な例として、ステムループは、第２の末端領域の非翻訳領域（例えば、３’−ＵＴＲ）に位置し得る。
【０３９５】
ある場合には、限定はされないが、ヒストンステムループを含むｍＲＮＡなどのポリヌクレオチドは、３’−安定化領域（例えば、少なくとも１つの鎖終止ヌクレオシドを含む３’−安定化領域）の付加によって安定化され得る。理論に制約されることは意図しないが、少なくとも１つの鎖終止ヌクレオシドの付加は、ポリヌクレオチドの分解を減速させ得るため、ポリヌクレオチドの半減期を増加させることができる。
【０３９６】
他の場合には、限定はされないが、ヒストンステムループを含むｍＲＮＡなどのポリヌクレオチドは、オリゴ（Ｕ）の付加を防止及び／または阻害することができるポリヌクレオチドの３’−領域に対する改変によって安定化され得る（例えば、国際特許公開番号ＷＯ２０１３／１０３６５９を参照されたい）。
【０３９７】
さらに他の場合には、限定はされないが、ヒストンステムループを含むｍＲＮＡなどのポリヌクレオチドは、３’−デオキシヌクレオシド、２’，３’−ジデオキシヌクレオシド３’−Ｏ−メチルヌクレオシド、３’−Ｏ−エチルヌクレオシド、３’−アラビノシド、及び当該技術分野において公知であるか、及び／または本明細書に記載される他の改変ヌクレオシドにおいて終端するオリゴヌクレオチドの付加によって安定化され得る。
【０３９８】
ある場合には、本開示のポリヌクレオチドは、ヒストンステムループ、ポリ−Ａ領域、及び／または５’−キャップ構造を含み得る。ヒストンステムループは、ポリ−Ａ領域の前及び／または後にあり得る。ヒストンステムループ及びポリ−Ａ領域配列を含むポリヌクレオチドは、本明細書に記載される鎖終止ヌクレオシドを含み得る。
【０３９９】
他の場合には、本開示のポリヌクレオチドは、ヒストンステムループ及び５’−キャップ構造を含み得る。５’−キャップ構造は、限定はされないが、本明細書に記載されるか、及び／または当該技術分野において公知のものを含み得る。
【０４００】
ある場合には、保存ステムループ領域は、本明細書に記載されるｍｉＲ配列を含み得る。非限定的な例として、ステムループ領域は、本明細書に記載されるｍｉＲ配列のシード配列を含み得る。別の非限定的な例では、ステムループ領域は、ｍｉＲ−１２２シード配列を含み得る。
【０４０１】
場合によっては、保存ステムループ領域は、本明細書に記載されるｍｉＲ配列を含んでもよく、ＴＥＥ配列も含み得る。
【０４０２】
ある場合には、ｍｉＲ配列及び／またはＴＥＥ配列の組み込みは、ステムループ領域の形状を変化させ、これは、翻訳を増加及び／または減少させ得る（例えば、Ｋｅｄｄｅ  ｅｔ  ａｌ．Ａ  Ｐｕｍｉｌｉｏ−ｉｎｄｕｃｅｄ  ＲＮＡ  ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ  ｓｗｉｔｃｈ  ｉｎ  ｐ２７−３’ＵＴＲ  ｃｏｎｔｒｏｌｓ  ｍｉＲ−２２１  ａｎｄ  ｍｉＲ−２２  ａｃｃｅｓｓｉｂｉｌｉｔｙ．２０１０（全体が参照により本明細書に援用される）を参照されたい）。
【０４０３】
ポリヌクレオチドは、少なくとも１つのヒストンステムループ及びポリ−Ａ領域またはポリアデニル化シグナルを含み得る。少なくとも１つのヒストンステムループ及びポリ−Ａ領域またはポリアデニル化シグナルをコードするポリヌクレオチド配列の非限定的な例は、国際特許公開番号ＷＯ２０１３／１２０４９７、ＷＯ２０１３／１２０６２９、ＷＯ２０１３／１２０５００、ＷＯ２０１３／１２０６２７、ＷＯ２０１３／１２０４９８、ＷＯ２０１３／１２０６２６、ＷＯ２０１３／１２０４９９及びＷＯ２０１３／１２０６２８（これらのそれぞれの配列は、参照により本明細書に援用される）に記載されている。いくつかの場合には、ヒストンステムループ及びポリ−Ａ領域またはポリアデニル化シグナルをコードするポリヌクレオチドは、国際特許公開番号ＷＯ２０１３／１２０４９９及びＷＯ２０１３／１２０６２８（これらの両方の配列は、参照により本明細書に援用される）に記載されるポリヌクレオチド配列などの病原体抗原またはその断片をコードし得る。他の場合には、ヒストンステムループ及びポリ−Ａ領域またはポリアデニル化シグナルをコードするポリヌクレオチドは、国際特許公開番号ＷＯ２０１３／１２０４９７及びＷＯ２０１３／１２０６２９（これらの両方の配列は、参照により本明細書に援用される）に記載されるポリヌクレオチド配列などの治療用タンパク質をコードし得る。ある場合には、ヒストンステムループ及びポリ−Ａ領域またはポリアデニル化シグナルをコードするポリヌクレオチドは、国際特許公開番号ＷＯ２０１３／１２０５００及びＷＯ２０１３／１２０６２７（これらの両方の配列は、参照により本明細書に援用される）に記載されるポリヌクレオチド配列などの腫瘍抗原またはその断片をコードし得る。他の場合には、ヒストンステムループ及びポリ−Ａ領域またはポリアデニル化シグナルをコードするポリヌクレオチドは、国際特許公開番号ＷＯ２０１３／１２０４９８及びＷＯ２０１３／１２０６２６（これらの両方の配列は、参照により本明細書に援用される）に記載されるポリヌクレオチド配列などのアレルゲン性抗原または自己免疫自己抗原をコードし得る。
【０４０４】
ポリ−Ａ領域
ポリヌクレオチドまたは核酸（例えば、ｍＲＮＡ）は、ポリＡ配列及び／またはポリアデニル化シグナルを含み得る。ポリＡ配列は、全体的にまたは大部分が、アデニンヌクレオチドまたはその類似体もしくは誘導体から構成され得る。ポリＡ配列は、核酸の３’非翻訳領域に隣接して位置する尾部であり得る。
【０４０５】
ＲＮＡプロセシングの間、アデノシンヌクレオチド（ポリ−Ａ領域）の長鎖は、通常、分子の安定性を高めるために、メッセンジャーＲＮＡ（ｍＲＮＡ）分子に加えられる。転写の直後、転写物の３’末端が切断されて、３’−ヒドロキシを解放する。次に、ポリ−Ａポリメラーゼが、アデノシンヌクレオチドの鎖をＲＮＡに加える。ポリアデニル化と呼ばれるこのプロセスは、長さが１００〜２５０残基であるポリ−Ａ領域を加える。
【０４０６】
独自のポリ−Ａ領域の長さは、本開示の改変ポリヌクレオチドにいくつかの利点を与え得る。
【０４０７】
一般に、本開示のポリ−Ａ領域の長さは、少なくとも３０ヌクレオチド長である。別の実施形態では、ポリ−Ａ領域は、少なくとも３５ヌクレオチド長である。いくつかの実施形態では、長さは、少なくとも４０ヌクレオチドである。いくつかの実施形態では、長さは、少なくとも４５ヌクレオチドである。いくつかの実施形態では、長さは、少なくとも５５ヌクレオチドである。いくつかの実施形態では、長さは、少なくとも６０ヌクレオチドである。いくつかの実施形態では、長さは、少なくとも７０ヌクレオチドである。いくつかの実施形態では、長さは、少なくとも８０ヌクレオチドである。いくつかの実施形態では、長さは、少なくとも９０ヌクレオチドである。いくつかの実施形態では、長さは、少なくとも１００ヌクレオチドである。いくつかの実施形態では、長さは、少なくとも１２０ヌクレオチドである。いくつかの実施形態では、長さは、少なくとも１４０ヌクレオチドである。いくつかの実施形態では、長さは、少なくとも１６０ヌクレオチドである。いくつかの実施形態では、長さは、少なくとも１８０ヌクレオチドである。いくつかの実施形態では、長さは、少なくとも２００ヌクレオチドである。いくつかの実施形態では、長さは、少なくとも２５０ヌクレオチドである。いくつかの実施形態では、長さは、少なくとも３００ヌクレオチドである。いくつかの実施形態では、長さは、少なくとも３５０ヌクレオチドである。いくつかの実施形態では、長さは、少なくとも４００ヌクレオチドである。いくつかの実施形態では、長さは、少なくとも４５０ヌクレオチドである。いくつかの実施形態では、長さは、少なくとも５００ヌクレオチドである。いくつかの実施形態では、長さは、少なくとも６００ヌクレオチドである。いくつかの実施形態では、長さは、少なくとも７００ヌクレオチドである。いくつかの実施形態では、長さは、少なくとも８００ヌクレオチドである。いくつかの実施形態では、長さは、少なくとも９００ヌクレオチドである。いくつかの実施形態では、長さは、少なくとも１０００ヌクレオチドである。いくつかの実施形態では、長さは、少なくとも１１００ヌクレオチドである。いくつかの実施形態では、長さは、少なくとも１２００ヌクレオチドである。いくつかの実施形態では、長さは、少なくとも１３００ヌクレオチドである。いくつかの実施形態では、長さは、少なくとも１４００ヌクレオチドである。いくつかの実施形態では、長さは、少なくとも１５００ヌクレオチドである。いくつかの実施形態では、長さは、少なくとも１６００ヌクレオチドである。いくつかの実施形態では、長さは、少なくとも１７００ヌクレオチドである。いくつかの実施形態では、長さは、少なくとも１８００ヌクレオチドである。いくつかの実施形態では、長さは、少なくとも１９００ヌクレオチドである。いくつかの実施形態では、長さは、少なくとも２０００ヌクレオチドである。いくつかの実施形態では、長さは、少なくとも２５００ヌクレオチドである。いくつかの実施形態では、長さは、少なくとも３０００ヌクレオチドである。
【０４０８】
ある場合には、ポリ−Ａ領域は、本明細書に記載される改変ポリヌクレオチド分子において、８０ヌクレオチド、１２０ヌクレオチド、１６０ヌクレオチド長であり得る。
【０４０９】
他の場合には、ポリ−Ａ領域は、本明細書に記載される改変ポリヌクレオチド分子において、２０、４０、８０、１００、１２０、１４０または１６０ヌクレオチド長であり得る。
【０４１０】
ある場合には、ポリ−Ａ領域は、改変ポリヌクレオチド全体の長さに対して設計される。この設計は、改変ポリヌクレオチドのコード領域の長さ、改変ポリヌクレオチド（ｍＲＮＡなど）の特定の特徴もしくは領域の長さに基づいて、または改変ポリヌクレオチドから発現される最終産物の長さに基づいて行われ得る。改変ポリヌクレオチドの任意の特徴（例えば、ポリ−Ａ領域を含むｍＲＮＡ部分以外）と比べて、ポリ−Ａ領域は、さらなる特徴より長さが１０、２０、３０、４０、５０、６０、７０、８０、９０または１００％長くなり得る。ポリ−Ａ領域はまた、それが属する改変ポリヌクレオチドの一部として設計され得る。これに関して、ポリ−Ａ領域は、構築物の全長または構築物の全長からポリ−Ａ領域を引いたものの１０、２０、３０、４０、５０、６０、７０、８０、または９０％以上であり得る。
【０４１１】
いくつかの場合には、ポリ−Ａ結合タンパク質のためのポリヌクレオチド（例えば、ｍＲＮＡ）の操作結合部位及び／または共役が、発現を促進するのに使用され得る。操作結合部位は、ポリヌクレオチド（例えば、ｍＲＮＡ）の局所微小環境のリガンドの結合部位として動作し得るセンサー配列であり得る。非限定的な例として、ポリヌクレオチド（例えば、ｍＲＮＡ）は、ポリ−Ａ結合タンパク質（ＰＡＢＰ）及びその類似体の結合親和性を改変するために、少なくとも１つの操作結合部位を含み得る。少なくとも１つの操作結合部位の組み込みは、ＰＡＢＰ及びその類似体の結合親和性を増加させ得る。
【０４１２】
さらに、複数の異なるポリヌクレオチド（例えば、ｍＲＮＡ）は、ポリ−Ａ領域の３’末端における改変ヌクレオチドを用いて、３’末端を介してＰＡＢＰ（ポリ−Ａ結合タンパク質）に一緒に連結され得る。トランスフェクション実験は、関連する細胞株において行うことができ、タンパク質産生は、トランスフェクションから１２時間、２４時間、４８時間、７２時間、及び７日後にＥＬＩＳＡによってアッセイすることができる。非限定的な例として、トランスフェクション実験は、少なくとも１つの操作結合部位の付加の結果としてのＰＡＢＰまたはその類似体の結合親和性に対する影響を評価するのに使用され得る。
【０４１３】
いくつかの場合には、ポリ−Ａ領域は、翻訳開始を調節するのに使用され得る。理論に制約されることは意図しないが、ポリ−Ａ領域は、ＰＡＢＰを動員し、これは、次に、翻訳開始複合体と相互作用することができるため、タンパク質合成に不可欠であり得る。
【０４１４】
ある場合には、ポリ−Ａ領域はまた、３’−５’−エキソヌクレアーゼ消化から保護するために、本開示において使用され得る。
【０４１５】
ある場合には、ポリヌクレオチド（例えば、ｍＲＮＡ）は、ポリＡ−Ｇカルテット（Ｑｕａｒｔｅｔ）を含み得る。Ｇ−カルテットは、ＤＮＡ及びＲＮＡの両方においてＧリッチ配列によって形成され得る４つのグアノシンヌクレオチドの環状水素結合アレイである。この実施形態では、Ｇ−カルテットは、ポリ−Ａ領域の末端に組み込まれている。得られたポリヌクレオチド（例えば、ｍＲＮＡ）は、様々な時点で、安定性、タンパク質産生及び半減期を含む他のパラメーターについてアッセイされ得る。ポリＡ−Ｇカルテットが、１２０ヌクレオチドのポリ−Ａ領域のみを用いて見られるタンパク質産生の少なくとも７５％に相当するタンパク質産生をもたらすことが発見されている。
【０４１６】
ある場合には、ポリヌクレオチド（例えば、ｍＲＮＡ）は、ポリ−Ａ領域を含んでもよく、３’−安定化領域の付加によって安定化され得る。ポリ−Ａ領域を含むポリヌクレオチド（例えば、ｍＲＮＡ）は、５’−キャップ構造をさらに含み得る。
【０４１７】
他の場合には、ポリヌクレオチド（例えば、ｍＲＮＡ）は、ポリ−Ａ−Ｇカルテットを含み得る。ポリ−Ａ−Ｇカルテットを含むポリヌクレオチド（例えば、ｍＲＮＡ）は、５’−キャップ構造をさらに含み得る。
【０４１８】
ある場合には、ポリ−Ａ領域またはポリ−Ａ−Ｇカルテットを含むポリヌクレオチド（例えば、ｍＲＮＡ）を安定させるのに使用され得る３’−安定化領域は、限定はされないが、国際特許公開番号ＷＯ２０１３／１０３６５９（そのポリ−Ａ領域及びポリ−Ａ−Ｇカルテットは、参照により本明細書に援用される）に記載されるものであり得る。他の場合には、本開示に使用され得る３’−安定化領域としては、３’−デオキシアデノシン（コルジセピン）、３’−デオキシウリジン、３’−デオキシシトシン、３’−デオキシグアノシン、３’−デオキシチミン、２’，３’−ジデオキシヌクレオシド、例えば、２’，３’−ジデオキシアデノシン、２’，３’−ジデオキシウリジン、２’，３’−ジデオキシシトシン、２’，３’−ジデオキシグアノシン、２’，３’−ジデオキシチミン、２’−デオキシヌクレオシド、またはＯ−メチルヌクレオシドなどの鎖終止ヌクレオシドが挙げられる。
【０４１９】
他の場合には、限定はされないが、ポリＡ領域またはポリ−Ａ−Ｇカルテットを含むｍＲＮＡなどのポリヌクレオチドは、オリゴ（Ｕ）の付加を防止及び／または阻害することができるポリヌクレオチドの３’−領域に対する改変によって安定化され得る（例えば、国際特許公開番号ＷＯ２０１３／１０３６５９を参照されたい）。
【０４２０】
さらに他の場合には、限定はされないが、ポリ−Ａ領域またはポリ−Ａ−Ｇカルテットを含むｍＲＮＡなどのポリヌクレオチドは、３’−デオキシヌクレオシド、２’，３’−ジデオキシヌクレオシド３’−Ｏ−メチルヌクレオシド、３’−Ｏ−エチルヌクレオシド、３’−アラビノシド、及び当該技術分野において公知であるか、及び／または本明細書に記載される他の改変ヌクレオシドにおいて終端するオリゴヌクレオチドの付加によって安定化され得る。
【０４２１】
鎖終止ヌクレオシド
核酸は、鎖終止ヌクレオシドを含み得る。例えば、鎖終止ヌクレオシドは、それらの糖基の２’及び／または３’位において脱酸素化されたヌクレオシドを含み得る。このような種としては、３’−デオキシアデノシン（コルジセピン）、３’−デオキシウリジン、３’−デオキシシトシン、３’−デオキシグアノシン、３’−デオキシチミン、及び２’，３’−ジデオキシヌクレオシド、例えば、２’，３’−ジデオキシアデノシン、２’，３’−ジデオキシウリジン、２’，３’−ジデオキシシトシン、２’，３’−ジデオキシグアノシン、及び２’，３’−ジデオキシチミンが挙げられる。
【０４２２】
他の成分
ナノ粒子組成物は、前の部分に記載されるものに加えて、１つ以上の成分を含み得る。例えば、ナノ粒子組成物は、ビタミン（例えば、ビタミンＡもしくはビタミンＥ）またはステロールなどの１つ以上の疎水性小分子を含み得る。
【０４２３】
ナノ粒子組成物は、１つ以上の透過性促進剤分子、炭水化物、ポリマー、表面改質剤、または他の成分も含み得る。透過性促進剤分子は、例えば、米国特許出願公開第２００５／０２２２０６４号に記載される分子であり得る。炭水化物は、単糖類（例えば、グルコース）及び多糖類（例えば、グリコーゲン及びその誘導体及び類似体）を含み得る。
【０４２４】
ポリマーが、ナノ粒子組成物に含まれてもよく、及び／またはナノ粒子組成物を封入または部分的に封入するのに使用され得る。ポリマーは、生分解性及び／または生体適合性であり得る。ポリマーは、限定はされないが、ポリアミン、ポリエーテル、ポリアミド、ポリエステル、ポリカルバメート、ポリ尿素、ポリカーボネート、ポリスチレン、ポリイミド、ポリスルホン、ポリウレタン、ポリアセチレン、ポリエチレン、ポリエチレンイミン、ポリイソシアネート、ポリアクリレート、ポリメタクリレート、ポリアクリロニトリル、及びポリアリレートから選択され得る。例えば、ポリマーとしては、ポリ（カプロラクトン）（ＰＣＬ）、エチレン酢酸ビニルポリマー（ＥＶＡ）、ポリ（乳酸）（ＰＬＡ）、ポリ（Ｌ−乳酸）（ＰＬＬＡ）、ポリ（グリコール酸）（ＰＧＡ）、ポリ（乳酸−コ−グリコール酸）（ＰＬＧＡ）、ポリ（Ｌ−乳酸−コ−グリコール酸）（ＰＬＬＧＡ）、ポリ（Ｄ，Ｌ−ラクチド）（ＰＤＬＡ）、ポリ（Ｌ−ラクチド）（ＰＬＬＡ）、ポリ（Ｄ，Ｌ−ラクチド−コ−カプロラクトン）、ポリ（Ｄ，Ｌ−ラクチド−コ−カプロラクトン−コ−グリコリド）、ポリ（Ｄ，Ｌ−ラクチド−コ−ＰＥＯ−コ−Ｄ，Ｌ−ラクチド）、ポリ（Ｄ，Ｌ−ラクチド−コ−ＰＰＯ−コ−Ｄ，Ｌ−ラクチド）、ポリアルキルシアノアクリレート、ポリウレタン、ポリ−Ｌ−リジン（ＰＬＬ）、ヒドロキシプロピルメタクリレート（ＨＰＭＡ）、ポリエチレングリコール、ポリ−Ｌ−グルタミン酸、ポリ（ヒドロキシ酸）、ポリ無水物、ポリオルトエステル、ポリ（エステルアミド）、ポリアミド、ポリ（エステルエーテル）、ポリカーボネート、ポリアルキレン、例えば、ポリエチレン及びポリプロピレン、ポリアルキレングリコール、例えば、ポリ（エチレングリコール）（ＰＥＧ）、ポリアルキレンオキシド（ＰＥＯ）、ポリアルキレンテレフタレート、例えば、ポリ（エチレンテレフタレート）、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）、ポリビニルエーテル、ポリビニルエステル、例えば、ポリ（酢酸ビニル）、ポリハロゲン化ビニル、例えば、ポリ（塩化ビニル）（ＰＶＣ）、ポリビニルピロリドン（ＰＶＰ）、ポリシロキサン、ポリスチレン（ＰＳ）、ポリウレタン、誘導体化セルロース、例えば、アルキルセルロース、ヒドロキシアルキルセルロース、セルロースエーテル、セルロースエステル、ニトロセルロース、ヒドロキシプロピルセルロース、カルボキシメチルセルロース、アクリル酸のポリマー、例えば、ポリ（メチル（メタ）アクリレート）（ＰＭＭＡ）、ポリ（エチル（メタ）アクリレート）、ポリ（ブチル（メタ）アクリレート）、ポリ（イソブチル（メタ）アクリレート）、ポリ（ヘキシル（メタ）アクリレート）、ポリ（イソデシル（メタ）アクリレート）、ポリ（ラウリル（メタ）アクリレート）、ポリ（フェニル（メタ）アクリレート）、ポリ（メチルアクリレート）、ポリ（イソプロピルアクリレート）、ポリ（イソブチルアクリレート）、ポリ（オクタデシルアクリレート）並びにそれらのコポリマー及び混合物、ポリジオキサノン及びそのコポリマー、ポリヒドロキシアルカノエート、ポリプロピレンフマレート、ポリオキシメチレン、ポロキサマー、ポリオキサミン、ポリ（オルト）エステル、ポリ（酪酸）、ポリ（吉草酸）、ポリ（ラクチド−コ−カプロラクトン）、炭酸トリメチレン、ポリ（Ｎ−アクリロイルモルホリン）（ＰＡｃＭ）、ポリ（２−メチル−２−オキサゾリン）（ＰＭＯＸ）、ポリ（２−エチル−２−オキサゾリン）（ＰＥＯＺ）、及びポリグリセロールが挙げられる。
【０４２５】
表面改質剤としては、限定はされないが、アニオン性タンパク質（例えば、ウシ血清アルブミン）、界面活性剤（例えば、ジメチルジオクタデシル−アンモニウムブロミドなどのカチオン性界面活性剤）、糖または糖誘導体（例えば、シクロデキストリン）、核酸、ポリマー（例えば、ヘパリン、ポリエチレングリコール、及びポロキサマー）、粘液溶解剤（例えば、アセチルシステイン、オオヨモギ、ブロメライン、パパイン、クサギ属の木（ｃｌｅｒｏｄｅｎｄｒｕｍ）、ブロムヘキシン、カルボシステイン、エプラジノン、メスナ、アンブロキソール、ソブレロール、ドミオドール、レトステイン、ステプロニン、チオプロニン、ゲルゾリン、チモシンβ４、ドルナーゼアルファ、ネルテネキシン、及びエルドステイン）、及びＤＮａｓｅｓ（例えば、ｒｈＤＮａｓｅ）が挙げられる。表面改質剤は、ナノ粒子内に、及び／またはナノ粒子組成物の表面に（例えば、コーティング、吸着、共有結合、または他のプロセスによって）配置され得る。
【０４２６】
ナノ粒子組成物は、１つ以上の官能化脂質も含み得る。例えば、脂質は、適切な反応条件下でアジドに曝露されると、環状付加反応を起こし得るアルキン基で官能化され得る。特に、脂質二重層は、膜透過、細胞認識、またはイメージングを促進するのに有用な１つ以上の基で、このように官能化され得る。ナノ粒子組成物の表面はまた、１つ以上の有用な抗体と結合され得る。標的細胞送達、イメージング、及び膜透過に有用な官能基及びコンジュゲートは、当該技術分野において周知である。
【０４２７】
これらの成分に加えて、ナノ粒子組成物は、医薬組成物に有用な任意の物質を含み得る。例えば、ナノ粒子組成物は、１つ以上の薬学的に許容される賦形剤または補助成分、例えば、限定はされないが、１つ以上の溶媒、分散媒、希釈剤、分散助剤、懸濁助剤、造粒助剤、崩壊剤、充填剤、滑剤、液体ビヒクル、結合剤、表面活性剤、等張剤、増粘剤または乳化剤、緩衝剤、滑沢剤、油、防腐剤、及び他の種を含み得る。ワックス、バター、着色剤、コーティング剤、香味料、及び芳香剤などの賦形剤も含まれ得る。薬学的に許容される賦形剤は、当該技術分野において周知である（例えば、Ｒｅｍｉｎｇｔｏｎ’ｓ  Ｔｈｅ  Ｓｃｉｅｎｃｅ  ａｎｄ  Ｐｒａｃｔｉｃｅ  ｏｆ  Ｐｈａｒｍａｃｙ，２１ｓｔ  Ｅｄｉｔｉｏｎ，Ａ．Ｒ．Ｇｅｎｎａｒｏ；Ｌｉｐｐｉｎｃｏｔｔ，Ｗｉｌｌｉａｍｓ  ＆  Ｗｉｌｋｉｎｓ，Ｂａｌｔｉｍｏｒｅ，ＭＤ，２００６を参照されたい）。
【０４２８】
希釈剤の例としては、限定はされないが、炭酸カルシウム、炭酸ナトリウム、リン酸カルシウム、リン酸二カルシウム、硫酸カルシウム、リン酸水素カルシウム、リン酸ナトリウムラクトース、スクロース、セルロース、微結晶性セルロース、カオリン、マンニトール、ソルビトール、イノシトール、塩化ナトリウム、乾燥デンプン、トウモロコシデンプン、粉砂糖、及び／またはそれらの組み合わせが挙げられる。造粒剤及び分散剤は、ジャガイモデンプン、トウモロコシデンプン、タピオカデンプン、デンプングリコール酸ナトリウム、粘土、アルギン酸、グアーガム、シトラスパルプ、寒天、ベントナイト、セルロース及び木製品、天然海綿、カチオン交換樹脂、炭酸カルシウム、ケイ酸塩、炭酸ナトリウム、架橋ポリ（ビニル−ピロリドン）（クロスポビドン）、ナトリウムカルボキシメチルデンプン（デンプングリコール酸ナトリウム）、カルボキシメチルセルロース、架橋ナトリウムカルボキシメチルセルロース（クロスカルメロース）、メチルセルロース、アルファデンプン（スターチ１５００）、微結晶性デンプン、水不溶性デンプン、カルシウムカルボキシメチルセルロース、ケイ酸アルミニウムマグネシウム（ビーガム（ＶＥＥＧＵＭ）（登録商標））、ラウリル硫酸ナトリウム、第四級アンモニウム化合物、及び／またはそれらの組み合わせからなる非限定的な一覧から選択され得る。
【０４２９】
表面活性剤及び／または乳化剤としては、限定はされないが、天然の乳化剤（例えば、アカシア、寒天、アルギン酸、アルギン酸ナトリウム、トラガカント、コンドラックス（ｃｈｏｎｄｒｕｘ）、コレステロール、キサンタン、ペクチン、ゼラチン、卵黄、カゼイン、羊毛脂、コレステロール、ワックス、及びレシチン）、コロイド性粘土（例えばベントナイト［ケイ酸アルミニウム］及びビーガム（ＶＥＥＧＵＭ）（登録商標）［ケイ酸アルミニウムマグネシウム］）、長鎖アミノ酸誘導体、高分子量アルコール（例えばステアリルアルコール、セチルアルコール、オレイルアルコール、トリアセチンモノステアレート、エチレングリコールジステアレート、モノステアリン酸グリセリル、及びプロピレングリコールモノステアレート、ポリビニルアルコール）、カルボマー（例えばカルボキシポリメチレン、ポリアクリル酸、アクリル酸ポリマー、及びカルボキシビニルポリマー）、カラギーナン、セルロース誘導体（例えばカルボキシメチルセルロースナトリウム、粉末セルロース、ヒドロキシメチルセルロース、ヒドロキシプロピルセルロース、ヒドロキシプロピルメチルセルロース、メチルセルロース）、ソルビタン脂肪酸エステル（例えばポリオキシエチレンソルビタンモノラウレート［トゥイーン（ＴＷＥＥＮ）（登録商標）２０］、ポリオキシエチレンソルビタン［トゥイーン（ＴＷＥＥＮ）（登録商標）６０］、ポリオキシエチレンソルビタンモノオレエート［トゥイーン（ＴＷＥＥＮ）（登録商標）８０］、ソルビタンモノパルミテート［スパン（ＳＰＡＮ）（登録商標）４０］、ソルビタンモノステアレート［スパン（ＳＰＡＮ）（登録商標）６０］、ソルビタントリステアレート［スパン（ＳＰＡＮ）（登録商標）６５］、モノオレイン酸グリセリル、ソルビタンモノオレエート［スパン（ＳＰＡＮ）（登録商標）８０］）、ポリオキシエチレンエステル（例えばポリオキシエチレンモノステアレート［ミルジ（ＭＹＲＪ）（登録商標）４５］、ポリオキシエチレン水素化ヒマシ油、ポリエトキシル化ヒマシ油、ポリオキシメチレンステアレート、及びソルトール（ＳＯＬＵＴＯＬ）（登録商標））、スクロース脂肪酸エステル、ポリエチレングリコール脂肪酸エステル（例えば、クレモフォール（ＣＲＥＭＯＰＨＯＲ）（登録商標））、ポリオキシエチレンエーテル、（例えばポリオキシエチレンラウリルエーテル［ブリジ（ＢＲＩＪ）（登録商標）３０］）、ポリ（ビニル−ピロリドン）、ジエチレングリコールモノラウレート、トリエタノールアミンオレエート、オレイン酸ナトリウム、オレイン酸カリウム、オレイン酸エチル、オレイン酸、ラウリン酸エチル、ラウリル硫酸ナトリウム、プルロニック（ＰＬＵＲＯＮＩＣ）（登録商標）Ｆ  ６８、ポロキサマー（ＰＯＬＯＸＡＭＥＲ）（登録商標）１８８、臭化セトリモニウム、塩化セチルピリジニウム、塩化ベンザルコニウム、ドキュセートナトリウム、及び／またはそれらの組み合わせが挙げられる。
【０４３０】
結合剤は、デンプン（例えば、トウモロコシデンプン及びデンプンペースト）；ゼラチン；糖（例えばスクロース、グルコース、デキストロース、デキストリン、糖蜜、ラクトース、ラクチトール、マンニトール）；天然及び合成ゴム（例えば、アカシア、アルギン酸ナトリウム、アイリッシュモスの抽出物、パンワルガム、ガティガム、イサポール皮の粘液、カルボキシメチルセルロース、メチルセルロース、エチルセルロース、ヒドロキシエチルセルロース、ヒドロキシプロピルセルロース、ヒドロキシプロピルメチルセルロース、微結晶性セルロース、酢酸セルロース、ポリ（ビニル−ピロリドン）、ケイ酸アルミニウムマグネシウム（ビーガム（ＶＥＥＧＵＭ）（登録商標））、及びカラマツアラビノガラクタン）；アルギン酸塩；ポリエチレンオキシド；ポリエチレングリコール；無機カルシウム塩；ケイ酸；ポリメタクリレート；ワックス；水；アルコール；及びそれらの組み合わせ、または任意の他の好適な結合剤であり得る。
【０４３１】
防腐剤の例としては、限定はされないが、酸化防止剤、キレート剤、抗菌防腐剤、抗真菌防腐剤、アルコール防腐剤、酸性防腐剤、及び／または他の防腐剤が挙げられる。酸化防止剤の例としては、限定はされないが、αトコフェロール、アスコルビン酸、パルミチン酸アスコビル、ブチル化ヒドロキシアニソール、ブチル化ヒドロキシトルエン、モノチオグリセロール、メタ重亜硫酸カリウム、プロピオン酸、没食子酸プロピル、アスコルビン酸ナトリウム、重亜硫酸ナトリウム、メタ重亜硫酸ナトリウム、及び／または亜硫酸ナトリウムが挙げられる。キレート剤の例としては、エチレンジアミン四酢酸（ＥＤＴＡ）、クエン酸一水和物、エデト酸二ナトリウム、エデト酸二カリウム、エデト酸、フマル酸、リンゴ酸、リン酸、エデト酸ナトリウム、酒石酸、及び／またはエデト酸三ナトリウムが挙げられる。抗菌防腐剤の例としては、限定はされないが、塩化ベンザルコニウム、塩化ベンゼトニウム、ベンジルアルコール、ブロノポール、セトリミド、塩化セチルピリジニウム、クロルヘキシジン、クロロブタノール、クロロクレゾール、クロロキシレノール、クレゾール、エチルアルコール、グリセリン、ヘキセチジン、イミド尿素、フェノール、フェノキシエタノール、フェニルエチルアルコール、硝酸フェニル水銀、プロピレングリコール、及び／またはチメロサールが挙げられる。抗真菌防腐剤の例としては、限定はされないが、ブチルパラベン、メチルパラベン、エチルパラベン、プロピルパラベン、安息香酸、ヒドロキシ安息香酸、安息香酸カリウム、ソルビン酸カリウム、安息香酸ナトリウム、プロピオン酸ナトリウム、及び／またはソルビン酸が挙げられる。アルコール防腐剤の例としては、限定はされないが、エタノール、ポリエチレングリコール、ベンジルアルコール、フェノール、フェノール化合物、ビスフェノール、クロロブタノール、ヒドロキシ安息香酸塩、及び／またはフェニルエチルアルコールが挙げられる。酸性防腐剤の例としては、限定はされないが、ビタミンＡ、ビタミンＣ、ビタミンＥ、β−カロテン、クエン酸、酢酸、デヒドロアスコルビン酸、アスコルビン酸、ソルビン酸、及び／またはフィチン酸が挙げられる。他の防腐剤としては、限定はされないが、トコフェロール、酢酸トコフェロール、デテロキシムメシレート、セトリミド、ブチル化ヒドロキシアニソール（ＢＨＡ）、ブチル化ヒドロキシトルエン（ＢＨＴ）、エチレンジアミン、ラウリル硫酸ナトリウム（ＳＬＳ）、ラウリルエーテル硫酸ナトリウム（ＳＬＥＳ）、重亜硫酸ナトリウム、メタ重亜硫酸ナトリウム、亜硫酸カリウム、メタ重亜硫酸カリウム、グリダント・プラス（登録商標）、フェノニップ（ＰＨＥＮＯＮＩＰ）（登録商標）、メチルパラベン、ジャーマル（ＧＥＲＭＡＬＬ）（登録商標）１１５、ジャーマベン（ＧＥＲＭＡＢＥＮ）（登録商標）ＩＩ、ネオロン（ＮＥＯＬＯＮＥ）（商標）、カトン（ＫＡＴＨＯＮ）（商標）、及び／またはユーキシル（ＥＵＸＹＬ）（登録商標）が挙げられる。
【０４３２】
緩衝剤の例としては、限定はされないが、クエン酸緩衝液、酢酸緩衝液、リン酸緩衝液、塩化アンモニウム、炭酸カルシウム、塩化カルシウム、クエン酸カルシウム、グルビオン酸カルシウム、グルセプト酸カルシウム、グルコン酸カルシウム、ｄ−グルコン酸、グリセロリン酸カルシウム、乳酸カルシウム、ラクトビオン酸カルシウム、プロパン酸、レブリン酸カルシウム、ペンタン酸、第二リン酸カルシウム、リン酸、第三リン酸カルシウム、リン酸水酸化カルシウム、酢酸カリウム、塩化カリウム、グルコン酸カリウム、カリウム混合物、二塩基性リン酸カリウム、リン酸二水素カリウム、リン酸カリウム混合物、酢酸ナトリウム、炭酸水素ナトリウム、塩化ナトリウム、クエン酸ナトリウム、乳酸ナトリウム、第二リン酸ナトリウム、第一リン酸ナトリウム、リン酸ナトリウム混合物、トロメタミン、アミノ−スルホン酸緩衝液（例えば、ＨＥＰＥＳ）、水酸化マグネシウム、水酸化アルミニウム、アルギン酸、発熱性物質除去蒸留水、等張食生理食塩水、リンゲル液、エチルアルコール、及び／またはそれらの組み合わせが挙げられる。滑沢剤は、ステアリン酸マグネシウム、ステアリン酸カルシウム、ステアリン酸、シリカ、タルク、麦芽、ベヘン酸グリセリル、水素化植物油、ポリエチレングリコール、安息香酸ナトリウム、酢酸ナトリウム、塩化ナトリウム、ロイシン、ラウリル硫酸マグネシウム、ラウリル硫酸ナトリウム、及びそれらの組み合わせからなる非限定的な群から選択され得る。
【０４３３】
油の例としては、限定はされないが、アーモンド、杏仁、アボカド、ババス、ベルガモット、クロスグリの種子、ルリヂサ、ケード、カモミール、キャノーラ、キャラウェイ、カルナウバ、ヒマシ、シナモン、カカオ脂、ココナッツ、タラの肝臓、コーヒー、トウモロコシ、綿実、エミュー、ユーカリ、月見草、魚、亜麻仁、ゲラニオール、ヒョウタン、ブドウの種子、ハシバミの実、ヒソップ、ミリスチン酸イソプロピル、ホホバ、ククイの実、ラバンジン、ラベンダー、レモン、リツェアクベバ、マカデミアナッツ、マロー、マンゴーの種子、メドウフォームの種子、ミンク、ナツメグ、オリーブ、オレンジ、オレンジラフィー、パーム、パーム核、桃仁、ピーナッツ、ケシの実、カボチャの種子、ナタネ、米ぬか、ローズマリー、ベニバナ、サンダルウッド、サスクアナ（ｓａｓｑｕａｎａ）、セイボリー、サジー、ゴマ、シアバター、シリコーン、ダイズ、ヒマワリ、ティーツリー、アザミ、ツバキ、ベチバー、クルミ、及び小麦胚芽油並びにステアリン酸ブチル、カプリル酸トリグリセリド、カプリン酸トリグリセリド、シクロメチコン、セバシン酸ジエチル、ジメチコン３６０、シメチコン、ミリスチン酸イソプロピル、鉱油、オクチルドデカノール、オレイルアルコール、シリコーン油、及び／またはそれらの組み合わせが挙げられる。
【０４３４】
製剤
ナノ粒子組成物は、脂質成分及び１つ以上のさらなる成分、例えば、治療薬及び／または予防薬を含み得る。ナノ粒子組成物は、１つ以上の特定の用途または標的のために設計され得る。ナノ粒子組成物の要素は、特定の用途または標的に基づいて、及び／または有効性、毒性、費用、使用の容易さ、入手可能性、または１つ以上の要素の他の特徴に基づいて選択され得る。同様に、ナノ粒子組成物の特定の製剤は、例えば、要素の特定の組み合わせの有効性及び毒性に応じて、特定の用途または標的のために選択され得る。
【０４３５】
ナノ粒子組成物の脂質成分は、例えば、式（Ｉ）、（ＩＡ）、（ＩＢ）、（ＩＩ）、（ＩＩａ）、（ＩＩｂ）、（ＩＩｃ）、（ＩＩｄ）、（ＩＩｅ）、（ＩＩｆ）、（ＩＩｇ）、（ＩＩＩ）、（ＶＩ）、（ＶＩ−ａ）、（ＶＩＩ）、（ＶＩＩＩ）、（ＶＩＩａ）、（ＶＩＩＩａ）、（ＶＩＩＩｂ）、（ＶＩＩｂ−１）、（ＶＩＩｂ−２）、（ＶＩＩｂ−３）、（ＶＩＩｃ）、（ＶＩＩｄ）、（ＶＩＩＩｃ）、または（ＶＩＩＩｄ）で表される脂質、リン脂質（不飽和脂質、例えば、ＤＯＰＥまたはＤＳＰＣなど）、ＰＥＧ脂質、及び構造脂質を含み得る。脂質成分の要素は、特定の割合で提供され得る。
【０４３６】
いくつかの実施形態では、ナノ粒子組成物の脂質成分は、式（Ｉ）、（ＩＡ）、（ＩＢ）、（ＩＩ）、（ＩＩａ）、（ＩＩｂ）、（ＩＩｃ）、（ＩＩｄ）、（ＩＩｅ）、（ＩＩｆ）、（ＩＩｇ）、（ＩＩＩ）、（ＶＩ）、（ＶＩ−ａ）、（ＶＩＩ）、（ＶＩＩＩ）、（ＶＩＩａ）、（ＶＩＩＩａ）、（ＶＩＩＩｂ）、（ＶＩＩｂ−１）、（ＶＩＩｂ−２）、（ＶＩＩｂ−３）、（ＶＩＩｃ）、（ＶＩＩｄ）、（ＶＩＩＩｃ）、または（ＶＩＩＩｄ）で表される脂質、リン脂質、ＰＥＧ脂質、及び構造脂質を含む。ある特定の実施形態では、ナノ粒子組成物の脂質成分は、約３０ｍｏｌ％〜約６０ｍｏｌ％の式（Ｉ）、（ＩＡ）、（ＩＢ）、（ＩＩ）、（ＩＩａ）、（ＩＩｂ）、（ＩＩｃ）、（ＩＩｄ）、（ＩＩｅ）、（ＩＩｆ）、（ＩＩｇ）、（ＩＩＩ）、（ＶＩ）、（ＶＩ−ａ）、（ＶＩＩ）、（ＶＩＩＩ）、（ＶＩＩａ）、（ＶＩＩＩａ）、（ＶＩＩＩｂ）、（ＶＩＩｂ−１）、（ＶＩＩｂ−２）、（ＶＩＩｂ−３）、（ＶＩＩｃ）、（ＶＩＩｄ）、（ＶＩＩＩｃ）、または（ＶＩＩＩｄ）の化合物、約０ｍｏｌ％〜約３０ｍｏｌ％のリン脂質、約１８．５ｍｏｌ％〜約４８．５ｍｏｌ％の構造脂質、及び約０ｍｏｌ％〜約１０ｍｏｌ％のＰＥＧ脂質を含み、ただし、総ｍｏｌ％は１００％を超えない。いくつかの実施形態では、ナノ粒子組成物の脂質成分は、約３５ｍｏｌ％〜約５５ｍｏｌ％の式（Ｉ）、（ＩＡ）、（ＩＢ）、（ＩＩ）、（ＩＩａ）、（ＩＩｂ）、（ＩＩｃ）、（ＩＩｄ）、（ＩＩｅ）、（ＩＩｆ）、（ＩＩｇ）、（ＩＩＩ）、（ＶＩ）、（ＶＩ−ａ）、（ＶＩＩ）、（ＶＩＩＩ）、（ＶＩＩａ）、（ＶＩＩＩａ）、（ＶＩＩＩｂ）、（ＶＩＩｂ−１）、（ＶＩＩｂ−２）、（ＶＩＩｂ−３）、（ＶＩＩｃ）、（ＶＩＩｄ）、（ＶＩＩＩｃ）、または（ＶＩＩＩｄ）の化合物、約５ｍｏｌ％〜約２５ｍｏｌ％のリン脂質、約３０ｍｏｌ％〜約４０ｍｏｌ％の構造脂質、及び約０ｍｏｌ％〜約１０ｍｏｌ％のＰＥＧ脂質を含む。特定の実施形態では、脂質成分は、約５０ｍｏｌ％の前記化合物、約１０ｍｏｌ％のリン脂質、約３８．５ｍｏｌ％の構造脂質、及び約１．５ｍｏｌ％のＰＥＧ脂質を含む。別の特定の実施形態では、脂質成分は、約４０ｍｏｌ％の前記化合物、約２０ｍｏｌ％のリン脂質、約３８．５ｍｏｌ％の構造脂質、及び約１．５ｍｏｌ％のＰＥＧ脂質を含む。いくつかの実施形態では、リン脂質は、ＤＯＰＥまたはＤＳＰＣであり得る。他の実施形態では、ＰＥＧ脂質は、式（Ｖ）、（Ｖ−ａ）、または（Ｖ−ｂ）のうちの１つで表されるＰＥＧ−ＤＭＧまたはＰＥＧ脂質であり得、及び／または構造脂質は、コレステロールであり得る。
【０４３７】
ナノ粒子組成物は、１つ以上の特定の用途または標的のために設計され得る。例えば、ナノ粒子組成物は、ＲＮＡなどの治療薬及び／または予防薬を、哺乳動物の身体における特定の細胞、組織、器官、またはそれらの系もしくは群に送達するように設計され得る。ナノ粒子組成物の生理化学的特性は、特定の身体上の標的に対する選択性を高めるために改変され得る。例えば、粒径が、様々な器官の開窓（ｆｅｎｅｓｔｒａｔｉｏｎ）のサイズに基づいて調節され得る。ナノ粒子組成物に含まれる治療薬及び／または予防薬はまた、１つまたは複数の所望の送達標的に基づいて選択され得る。例えば、治療薬及び／または予防薬は、特定の適応症、病態、疾患、または障害のために、及び／または特定の細胞、組織、器官、またはそれらの系もしくは群への送達（例えば、局所的または特異的送達）のために選択され得る。特定の実施形態では、ナノ粒子組成物は、目的のポリペプチドを生成するように細胞内で翻訳されることが可能な目的のポリペプチドをコードするｍＲＮＡを含み得る。このような組成物は、特定の器官に特異的に送達されるように設計され得る。いくつかの実施形態では、組成物は、哺乳動物の肝臓に特異的に送達されるように設計され得る。
【０４３８】
ナノ粒子組成物中の治療薬及び／または予防薬の量は、ナノ粒子組成物のサイズ、組成、所望の標的及び／または用途、または他の特性並びに治療薬及び／または予防薬の特性に左右され得る。例えば、ナノ粒子組成物に有用なＲＮＡの量は、ＲＮＡのサイズ、配列、及び他の特性に左右され得る。ナノ粒子組成物中の治療薬及び／または予防薬及び他の要素（例えば、脂質）の相対量も変化し得る。いくつかの実施形態では、ナノ粒子組成物中の治療薬及び／または予防薬に対する脂質成分のｗｔ／ｗｔ比は、約５：１〜約６０：１、例えば、５：１、６：１、７：１、８：１、９：１、１０：１、１１：１、１２：１、１３：１、１４：１、１５：１、１６：１、１７：１、１８：１、１９：１、２０：１、２５：１、３０：１、３５：１、４０：１、４５：１、５０：１、及び６０：１であり得る。例えば、治療薬及び／または予防薬に対する脂質成分のｗｔ／ｗｔ比は、約１０：１〜約４０：１であり得る。特定の実施形態では、ｗｔ／ｗｔ比は、約２０：１である。ナノ粒子組成物中の治療薬及び／または予防薬の量は、例えば、吸収分光法（例えば、紫外−可視分光法）を用いて測定され得る。
【０４３９】
いくつかの実施形態では、ナノ粒子組成物は、１つ以上のＲＮＡを含み、１つ以上のＲＮＡ、脂質、及びそれらの量は、特定のＮ：Ｐ比をもたらすように選択され得る。組成物のＮ：Ｐ比は、ＲＮＡ中のリン酸基の数に対する１つ以上の脂質中の窒素原子のモル比を指す。一般に、より低いＮ：Ｐ比が好ましい。１つ以上のＲＮＡ、脂質、及びそれらの量は、約２：１〜約３０：１、例えば、２：１、３：１、４：１、５：１、６：１、７：１、８：１、９：１、１０：１、１２：１、１４：１、１６：１、１８：１、２０：１、２２：１、２４：１、２６：１、２８：１、または３０：１のＮ：Ｐ比をもたらすように選択され得る。ある特定の実施形態では、Ｎ：Ｐ比は、約２：１〜約８：１であり得る。他の実施形態では、Ｎ：Ｐ比は、約５：１〜約８：１である。例えば、Ｎ：Ｐ比は、約５．０：１、約５．５：１、約５．６７：１、約６．０：１、約６．５：１、または約７．０：１であり得る。例えば、Ｎ：Ｐ比は、約５．６７：１であり得る。
【０４４０】
物理的特性
ナノ粒子組成物の特性は、その成分に左右され得る。例えば、構造脂質としてコレステロールを含むナノ粒子組成物は、異なる構造脂質を含むナノ粒子組成物と異なる特性を有し得る。同様に、ナノ粒子組成物の特性は、その成分の絶対量または相対量に左右され得る。例えば、より高いモル分率のリン脂質を含むナノ粒子組成物は、より低いモル分率のリン脂質を含むナノ粒子組成物と異なる特性を有し得る。特性はまた、ナノ粒子組成物の調製の方法及び条件に応じて変化し得る。
【０４４１】
ナノ粒子組成物は、様々な方法によって特性決定され得る。例えば、顕微鏡法（例えば、透過電子顕微鏡法または走査電子顕微鏡法）が、ナノ粒子組成物の形態及びサイズ分布を調べるのに使用され得る。動的光散乱または電位差測定法（例えば、電位差滴定法）が、ゼータ電位を測定するのに使用され得る。動的光散乱はまた、粒径を決定するのに用いられ得る。Ｚｅｔａｓｉｚｅｒ  Ｎａｎｏ  ＺＳ）Ｍａｌｖｅｒｎ  Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ  Ｌｔｄ，Ｍａｌｖｅｒｎ，Ｗｏｒｃｅｓｔｅｒｓｈｉｒｅ，ＵＫ）などの機器がまた、ナノ粒子組成物の複数の特性、例えば、粒径、多分散指数、及びゼータ電位を決定するのに使用され得る。
【０４４２】
ナノ粒子組成物の平均サイズは、例えば、動的光散乱（ＤＬＳ）によって測定して、数１０ｎｍ〜数１００ｎｍであり得る。例えば、平均サイズは、約４０ｎｍ〜約１５０ｎｍ、例えば、約４０ｎｍ、４５ｎｍ、５０ｎｍ、５５ｎｍ、６０ｎｍ、６５ｎｍ、７０ｎｍ、７５ｎｍ、８０ｎｍ、８５ｎｍ、９０ｎｍ、９５ｎｍ、１００ｎｍ、１０５ｎｍ、１１０ｎｍ、１１５ｎｍ、１２０ｎｍ、１２５ｎｍ、１３０ｎｍ、１３５ｎｍ、１４０ｎｍ、１４５ｎｍ、または１５０ｎｍであり得る。いくつかの実施形態では、ナノ粒子組成物の平均サイズは、約５０ｎｍ〜約１００ｎｍ、約５０ｎｍ〜約９０ｎｍ、約５０ｎｍ〜約８０ｎｍ、約５０ｎｍ〜約７０ｎｍ、約５０ｎｍ〜約６０ｎｍ、約６０ｎｍ〜約１００ｎｍ、約６０ｎｍ〜約９０ｎｍ、約６０ｎｍ〜約８０ｎｍ、約６０ｎｍ〜約７０ｎｍ、約７０ｎｍ〜約１００ｎｍ、約７０ｎｍ〜約９０ｎｍ、約７０ｎｍ〜約８０ｎｍ、約８０ｎｍ〜約１００ｎｍ、約８０ｎｍ〜約９０ｎｍ、または約９０ｎｍ〜約１００ｎｍであり得る。ある特定の実施形態では、ナノ粒子組成物の平均サイズは、約７０ｎｍ〜約１００ｎｍであり得る。特定の実施形態では、平均サイズは、約８０ｎｍであり得る。他の実施形態では、平均サイズは、約１００ｎｍであり得る。他の実施形態では、平均サイズは、約１２０ｎｍであり得る。
【０４４３】
ナノ粒子組成物は、比較的均一であり得る。多分散指数は、ナノ粒子組成物の均一性、例えば、ナノ粒子組成物の粒径分布を示すのに使用され得る。小さい（例えば、０．３未満）多分散指数は、一般に、狭い粒径分布を示す。ナノ粒子組成物は、約０〜約０．２５、例えば、０．０１、０．０２、０．０３、０．０４、０．０５、０．０６、０．０７、０．０８、０．０９、０．１０、０．１１、０．１２、０．１３、０．１４、０．１５、０．１６、０．１７、０．１８、０．１９、０．２０、０．２１、０．２２、０．２３、０．２４、または０．２５の多分散指数を有し得る。いくつかの実施形態では、ナノ粒子組成物の多分散指数は、約０．１０〜約０．２０であり得る。
【０４４４】
ナノ粒子組成物のゼータ電位は、組成物の運動電位を示すのに使用され得る。例えば、ゼータ電位は、ナノ粒子組成物の表面電荷を表し得る。比較的低い電荷（正電荷か負電荷かにかかわらず）を有するナノ粒子組成物が一般に望ましいが、これは、より高度に帯電した種は、細胞、組織、及び体内の他の要素と不必要に相互作用し得るためである。いくつかの実施形態では、ナノ粒子組成物のゼータ電位は、約−１０ｍＶ〜約＋２０ｍＶ、約−１０ｍＶ〜約＋１５ｍＶ、約−１０ｍＶ〜約＋１０ｍＶ、約−１０ｍＶ〜約＋５ｍＶ、約−１０ｍＶ〜約０ｍＶ、約−１０ｍＶ〜約−５ｍＶ、約−５ｍＶ〜約＋２０ｍＶ、約−５ｍＶ〜約＋１５ｍＶ、約−５ｍＶ〜約＋１０ｍＶ、約−５ｍＶ〜約＋５ｍＶ、約−５ｍＶ〜約０ｍＶ、約０ｍＶ〜約＋２０ｍＶ、約０ｍＶ〜約＋１５ｍＶ、約０ｍＶ〜約＋１０ｍＶ、約０ｍＶ〜約＋５ｍＶ、約＋５ｍＶ〜約＋２０ｍＶ、約＋５ｍＶ〜約＋１５ｍＶ、または約＋５ｍＶ〜約＋１０ｍＶであり得る。
【０４４５】
治療薬及び／または予防薬の封入の効率は、提供される初期の量と比べた、調製後に封入されるかまたは他の形でナノ粒子組成物と結合された治療薬及び／または予防薬の量を表す。封入効率は、高いのが望ましい（例えば、ほぼ１００％）。封入効率は、例えば、１つ以上の有機溶媒または洗浄剤でナノ粒子組成物を分解する前及び後のナノ粒子組成物を含有する溶液中の治療薬及び／または予防薬の量を比較することによって測定され得る。蛍光は、溶液中の遊離治療薬及び／または予防薬（例えば、ＲＮＡ）の量を測定するのに使用され得る。本明細書に記載されるナノ粒子組成物では、治療薬及び／または予防薬の封入効率は、少なくとも５０％、例えば５０％、５５％、６０％、６５％、７０％、７５％、８０％、８５％、９０％、９１％、９２％、９３％、９４％、９５％、９６％、９７％、９８％、９９％、または１００％であり得る。いくつかの実施形態では、封入効率は、少なくとも８０％であり得る。特定の実施形態では、封入効率は、少なくとも９０％であり得る。
【０４４６】
ナノ粒子組成物は、任意に、１つ以上のコーティングを含み得る。例えば、ナノ粒子組成物は、コーティングを有するカプセル、フィルム、または錠剤において製剤化され得る。本明細書に記載される組成物を含むカプセル、フィルム、または錠剤は、任意の有用なサイズ、引張り強さ、硬度、または密度を有し得る。
【０４４７】
医薬組成物
ナノ粒子組成物は、医薬組成物として全体的にまたは部分的に製剤化され得る。医薬組成物は、１つ以上のナノ粒子組成物を含み得る。例えば、医薬組成物は、１つ以上の異なる治療薬及び／または予防薬を含む１つ以上のナノ粒子組成物を含み得る。医薬組成物は、本明細書に記載されるものなどの１つ以上の薬学的に許容される賦形剤または補助成分をさらに含み得る。医薬組成物及び薬剤の製剤化及び製造についての一般的な指針は、例えば、Ｒｅｍｉｎｇｔｏｎ’ｓ  Ｔｈｅ  Ｓｃｉｅｎｃｅ  ａｎｄ  Ｐｒａｃｔｉｃｅ  ｏｆ  Ｐｈａｒｍａｃｙ，２１ｓｔ  Ｅｄｉｔｉｏｎ，Ａ．  Ｒ．Ｇｅｎｎａｒｏ；Ｌｉｐｐｉｎｃｏｔｔ，Ｗｉｌｌｉａｍｓ  ＆  Ｗｉｌｋｉｎｓ，Ｂａｌｔｉｍｏｒｅ，ＭＤ，２００６において入手可能である。任意の従来の賦形剤または補助成分が、ナノ粒子組成物の１つ以上の成分と不適合である場合を除いて、従来の賦形剤及び補助成分が、任意の医薬組成物において使用され得る。賦形剤または補助成分は、ナノ粒子組成物の成分とのその組み合わせが、何らかの望ましくない生物学的作用、または他の形の有害な作用をもたらし得る場合、ナノ粒子組成物の成分と不適合であり得る。
【０４４８】
いくつかの実施形態では、１つ以上の賦形剤または補助成分は、ナノ粒子組成物を含む医薬組成物の総質量または体積の５０％超を構成し得る。例えば、１つ以上の賦形剤または補助成分は、医薬品の慣例の５０％、６０％、７０％、８０％、９０％、またはそれ以上を構成し得る。いくつかの実施形態では、薬学的に許容される賦形剤は、少なくとも９５％、少なくとも９６％、少なくとも９７％、少なくとも９８％、少なくとも９９％、または１００％純粋である。いくつかの実施形態では、賦形剤は、ヒトへの使用及び獣医学用途のために承認されている。いくつかの実施形態では、賦形剤は、米国食品医薬品局によって承認されている。いくつかの実施形態では、賦形剤は、医薬品グレードである。いくつかの実施形態では、賦形剤は、米国薬局方（ＵＳＰ）、欧州薬局方（ＥＰ）、英国薬局方、及び／または国際薬局方の基準を満たしている。
【０４４９】
本開示に係る医薬組成物中の１つ以上のナノ粒子組成物、１つ以上の薬学的に許容される賦形剤、及び／または任意のさらなる成分の相対量は、治療対象の属性、サイズ、及び／または状態に応じて、さらには、組成物が投与される経路に応じて変化する。例として、医薬組成物は、０．１％〜１００％（ｗｔ／ｗｔ）の１つ以上のナノ粒子組成物を含み得る。
【０４５０】
ある特定の実施形態では、本開示のナノ粒子組成物及び／または医薬組成物は、貯蔵及び／または輸送のために冷蔵または冷凍される（例えば、約−１５０℃〜約０℃または約−８０℃〜約−２０℃の温度（例えば、約−５℃、−１０℃、−１５℃、−２０℃、−２５℃、−３０℃、−４０℃、−５０℃、−６０℃、−７０℃、−８０℃、−９０℃、−１３０℃または−１５０℃）などの４℃以下の温度で貯蔵される。例えば、式（Ｉ）、（ＩＡ）、（ＩＢ）、（ＩＩ）、（ＩＩａ）、（ＩＩｂ）、（ＩＩｃ）、（ＩＩｄ）、（ＩＩｅ）、（ＩＩｆ）、（ＩＩｇ）、（ＩＩＩ）、（ＶＩ）、（ＶＩ−ａ）、（ＶＩＩ）、（ＶＩＩＩ）、（ＶＩＩａ）、（ＶＩＩＩａ）、（ＶＩＩＩｂ）、（ＶＩＩｂ−１）、（ＶＩＩｂ−２）、（ＶＩＩｂ−３）、（ＶＩＩｃ）、（ＶＩＩｄ）、（ＶＩＩＩｃ）、または（ＶＩＩＩｄ））のいずれかの化合物を含む医薬組成物は、例えば、約−２０℃、−３０℃、−４０℃、−５０℃、−６０℃、−７０℃、または−８０℃で、貯蔵及び／または輸送のために冷蔵される溶液である。ある特定の実施形態では、本開示はまた、ナノ粒子組成物及び／または医薬組成物を、４℃以下の温度、例えば、約−１５０℃〜約０℃または約−８０℃〜約−２０℃の温度、例えば、約−５℃、−１０℃、−１５℃、−２０℃、−２５℃、−３０℃、−４０℃、−５０℃、−６０℃、−７０℃、−８０℃、−９０℃、−１３０℃または−１５０℃）で貯蔵することによって、式（Ｉ）、（ＩＡ）、（ＩＢ）、（ＩＩ）、（ＩＩａ）、（ＩＩｂ）、（ＩＩｃ）、（ＩＩｄ）、（ＩＩｅ）、（ＩＩｆ）、（ＩＩｇ）、（ＩＩＩ）、（ＶＩ）、（ＶＩ−ａ）、（ＶＩＩ）、（ＶＩＩＩ）、（ＶＩＩａ）、（ＶＩＩＩａ）、（ＶＩＩＩｂ）、（ＶＩＩｂ−１）、（ＶＩＩｂ−２）、（ＶＩＩｂ−３）、（ＶＩＩｃ）、（ＶＩＩｄ）、（ＶＩＩＩｃ）、または（ＶＩＩＩｄ））のいずれかの化合物を含むナノ粒子組成物及び／または医薬組成物の安定性を高める方法にも関する。例えば、本明細書に開示されるナノ粒子組成物及び／または医薬組成物は、約少なくとも１週間、少なくとも２週間、少なくとも３週間、少なくとも４週間、少なくとも５週間、少なくとも６週間、少なくとも１か月間、少なくとも２か月間、少なくとも４か月間、少なくとも６か月間、少なくとも８か月間、少なくとも１０か月間、少なくとも１２か月間、少なくとも１４か月間、少なくとも１６か月間、少なくとも１８か月間、少なくとも２０か月間、少なくとも２２か月間、または少なくとも２４か月間、例えば、４℃以下（例えば、約４℃〜−２０℃）の温度で安定している。いくつかの実施形態では、製剤は、約４℃で少なくとも４週間安定される。ある特定の実施形態では、本開示の医薬組成物は、本明細書に開示されるナノ粒子組成物と、トリス、アセテート（例えば、酢酸ナトリウム）、シトレート（例えば、クエン酸ナトリウム）、生理食塩水、ＰＢＳ、及びスクロースの１つ以上から選択される薬学的に許容される担体とを含む。ある特定の実施形態では、本開示の医薬組成物は、約７〜８（例えば、６．８、６．９、７．０、７．１、７．２、７．３、７．４、７．５、７．６、７．７、７．８、７．９または８．０、または７．５〜８もしくは７〜７．８）のｐＨ値を有する。例えば、本開示の医薬組成物は、本明細書に開示されるナノ粒子組成物、トリス、生理食塩水及びスクロースを含み、例えば、約−２０℃での貯蔵及び／または輸送に好適な、約７．５〜８のｐＨを有する。例えば、本開示の医薬組成物は、本明細書に開示されるナノ粒子組成物及びＰＢＳを含み、例えば、約４℃以下での貯蔵及び／または輸送に好適な、約７〜７．８のｐＨを有する。本開示に関して「安定性」、「安定化された」、及び「安定した」は、所与の製造、調製、輸送、貯蔵及び／または使用中の条件下での、例えば、せん断力、冷解凍ストレスなどのストレスがかけられるときの、化学的または物理的変化（例えば、分解、粒径変化、凝集、封入の変化など）に対する本明細書に開示されるナノ粒子組成物及び／または医薬組成物の耐性を指す。
【０４５１】
１つ以上のナノ粒子組成物を含むナノ粒子組成物及び／または医薬組成物は、１つ以上の特定の細胞、組織、器官、またはそれらの系もしくは群（腎臓系など）への治療薬及び／または予防薬の送達によって提供される治療効果から利益を受け得る患者または対象を含む任意の患者または対象に投与され得る。ナノ粒子組成物を含むナノ粒子組成物及び医薬組成物の本明細書において提供される説明は、主に、ヒトへの投与に好適な組成物に関するが、このような組成物は、一般に、任意の他の哺乳動物への投与に好適であることが当業者によって理解されよう。組成物を様々な動物への投与に好適にするための、ヒトへの投与に好適な組成物の修飾は、十分に理解されており、通常の獣医学薬理学者は、もしあれば単なる通常の実験を用いて、このような修飾を設計及び／または実施することができる。組成物の投与が想定される対象としては、限定はされないが、ヒト、他の霊長類、及びウシ、ブタ、ウマ、ヒツジ、ネコ、イヌ、マウス、及び／またはラットなどの商業的に価値のある哺乳動物を含む他の哺乳動物が挙げられる。
【０４５２】
１つ以上のナノ粒子組成物を含む医薬組成物は、薬理学分野において公知であるかまたは今後開発される任意の方法によって調製され得る。一般に、このような調製方法は、活性成分を、賦形剤及び／または１つ以上の他の補助成分と結合させる工程と、次に、望ましい場合または必要に応じて、生成物を、所望の単回または複数回投与単位に、分割、成形及び／または包装する工程とを含む。
【０４５３】
本開示に係る医薬組成物は、単一単位用量、及び／または複数の単一単位用量として、調製、包装、及び／または大量販売され得る。本明細書で使用する場合、「単位用量」は、所定の量の活性成分（例えば、ナノ粒子組成物）を含む医薬組成物の個別の量である。活性成分の量は、一般に、対象に投与され得る活性成分の投与量、及び／またはこのような投与量の好都合な割合、例えば、このような投与量の２分の１もしくは３分の１に等しい。
【０４５４】
医薬組成物は、様々な投与経路及び方法に好適な様々な形態で調製され得る。例えば、医薬組成物は、液体剤形（例えば、乳剤、マイクロエマルション、ナノ乳剤、溶液、懸濁液、シロップ、及びエリキシル剤）、注射用形態、固体剤形（例えば、カプセル、錠剤、丸剤、粉剤、及び顆粒剤）、局所及び／または経皮投与のための剤形（例えば、軟膏、ペースト、クリーム、ローション、ゲル、粉剤、溶液、スプレー、吸入剤、及びパッチ剤）、懸濁液、粉剤、及び他の形態で調製され得る。
【０４５５】
経口及び非経口投与のための液体剤形としては、限定はされないが、薬学的に許容される乳剤、マイクロエマルション、ナノ乳剤、溶液、懸濁液、シロップ、及び／またはエリキシル剤が挙げられる。活性成分に加えて、液体剤形は、当該技術分野において一般的に使用される不活性希釈剤、例えば、水または他の溶媒、可溶化剤及び乳化剤、例えば、エチルアルコール、イソプロピルアルコール、炭酸エチル、酢酸エチル、ベンジルアルコール、安息香酸ベンジル、プロピレングリコール、１，３−ブチレングリコール、ジメチルホルムアミド、油（特に、綿実油、ピーナッツ油、トウモロコシ油、胚芽油、オリーブ油、ヒマシ油、及びゴマ油）、グリセール、テトラヒドロフルフリルアルコール、ポリエチレングリコール及びソルビタンの脂肪酸エステル、及びそれらの混合物を含み得る。不活性希釈剤に加えて、経口組成物は、さらなる治療薬及び／または予防薬、湿潤剤、乳化剤及び懸濁化剤、甘味料、香味料、及び／または芳香剤などのさらなる薬剤を含み得る。非経口投与のための特定の実施形態では、組成物は、クレモフォール（Ｃｒｅｍｏｐｈｏｒ）（登録商標）、アルコール、油、変性油、グリコール、ポリソルベート、シクロデキストリン、ポリマー、及び／またはそれらの組み合わせなどの可溶化剤と混合される。
【０４５６】
注射用製剤、例えば、滅菌注射用水性または油性懸濁液が、好適な分散剤、湿潤剤、及び／または懸濁化剤を用いて、公知の技術に従って製剤化され得る。滅菌注射用製剤は、例えば、１，３−ブタンジオール中の溶液のような、非毒性の非経口的に許容できる希釈剤及び／または溶媒中の滅菌注射用溶液、懸濁液、及び／または乳剤であり得る。用いられ得る許容可能なビヒクル及び溶媒の中でも、水、リンゲル液、Ｕ．Ｓ．Ｐ．、及び等張性塩化ナトリウム溶液がある。滅菌固定油は、通常、溶媒または懸濁媒体として用いられる。この目的のために、合成モノまたはジグリセリドを含む任意の無刺激性固定油が用いられ得る。オレイン酸などの脂肪酸が、注射薬の調製に使用され得る。
【０４５７】
注射用製剤は、例えば、細菌捕捉フィルタを介した濾過によって、及び／または使用前に滅菌水または他の滅菌注射用媒体に溶解または分散され得る滅菌固体組成物の形態の滅菌剤を組み込むことによって滅菌され得る。
【０４５８】
活性成分の効果を長く持続させるために、多くの場合、皮下または筋肉内注射から活性成分の吸収を遅らせるのが望ましい。これは、難水溶性の結晶性または非晶質材料の液体懸濁液の使用によって達成することができる。その際、薬剤の吸収速度は、その溶解速度に左右されるが、この溶解速度は、今度は、結晶サイズ及び結晶形態に左右され得る。あるいは、非経口投与された薬剤形態の吸収の遅延は、薬剤を油媒体に溶解または懸濁させることによって達成される。注入可能なデポー形態は、ポリラクチド−ポリグリコリドなどの生分解性ポリマー中で薬剤のマイクロカプセルマトリックスを形成することによって作製される。薬剤対ポリマーの比率及び用いられる特定のポリマーの性質に応じて、薬剤放出の速度が制御され得る。他の生分解性ポリマーの例としては、ポリ（オルトエステル）及びポリ（無水物）が挙げられる。デポー注入可能製剤は、身体組織と適合性のリポソームまたはマイクロエマルション中に薬剤を閉じ込めることによって調製される。
【０４５９】
直腸または膣投与のための組成物は、典型的に、坐薬であり、これは、周囲温度では固体であるが、体温では液体であるため、直腸または膣腔において溶解し、活性成分を放出する、カカオ脂、ポリエチレングリコールまたは坐薬ワックスなどの好適な無刺激の賦形剤と組成物を混合することによって調製され得る。
【０４６０】
経口投与用の固体剤形としては、カプセル、錠剤、丸剤、フィルム、粉剤、及び顆粒剤が挙げられる。このような固体剤形では、活性成分は、少なくとも１つの不活性な薬学的に許容される賦形剤、例えば、クエン酸ナトリウムまたはリン酸二カルシウム及び／または充填剤または増量剤（例えば、デンプン、ラクトース、スクロース、グルコース、マンニトール、及びケイ酸）、結合剤（例えば、カルボキシメチルセルロース、アルギン酸塩、ゼラチン、ポリビニルピロリジノン、スクロース、及びアカシア）、保湿剤（例えば、グリセロール）、崩壊剤（例えば、寒天、炭酸カルシウム、ジャガイモまたはタピオカデンプン、アルギン酸、特定のケイ酸塩、及び炭酸ナトリウム）、溶解遅延剤（例えば、パラフィン）、吸収促進剤（例えば、第四級アンモニウム化合物）、湿潤剤（例えば、セチルアルコール及びモノステアリン酸グリセロール）、吸収剤（例えば、カオリン及びベントナイト粘土、ケイ酸塩）、及び潤滑剤（例えば、タルク、ステアリン酸カルシウム、ステアリン酸マグネシウム、固体ポリエチレングリコール、ラウリル硫酸ナトリウム）、及びそれらの混合物と混合される。カプセル、錠剤及び丸剤の場合、剤形は、緩衝剤を含み得る。
【０４６１】
類似のタイプの固体組成物が、ラクトースまたは乳糖並びに高分子量ポリエチレングリコールなどの賦形剤を用いて、軟質及び硬質の充填ゼラチンカプセル中の充填剤として用いられ得る。錠剤、糖衣錠、カプセル、丸剤、及び顆粒剤の固体剤形は、腸溶コーティング及び医薬製剤分野で周知の他のコーティングなどのコーティング及びシェルを用いて調製され得る。それらは、任意に、乳白剤を含んでもよく、活性成分（複数可）のみを、または、任意に遅延して、腸管の特定の部分において優先的に放出する組成物のものであり得る。使用され得る包埋組成物の例としては、ポリマー物質及びワックスが挙げられる。類似のタイプの固体組成物が、ラクトースまたは乳糖並びに高分子量ポリエチレングリコールなどの賦形剤を用いて、軟質及び硬質の充填ゼラチンカプセル中の充填剤として用いられ得る。
【０４６２】
組成物の局所及び／または経皮投与のための剤形としては、軟膏、ペースト、クリーム、ローション、ゲル、粉剤、溶液、スプレー、吸入剤、及び／またはパッチ剤が挙げられる。一般に、活性成分は、必要に応じて、滅菌条件下で、薬学的に許容される賦形剤及び／または任意の必要な防腐剤及び／または緩衝剤と混合される。さらに、本開示は、経皮パッチ剤の使用を想定し、経皮パッチ剤は、多くの場合、身体への化合物の制御送達をもたらすという追加の利点を有する。このような剤形は、例えば、化合物を適切な媒体に溶解及び／または分散させることによって調製され得る。その代わりにまたはそれに加えて、速度制御膜を提供するか、及び／または化合物をポリマーマトリックス及び／またはゲルに分散させるかのいずれかによって、速度が制御され得る。
【０４６３】
本明細書に記載される皮内医薬組成物を送達するのに使用するための好適なデバイスとしては、米国特許第４，８８６，４９９号；同第５，１９０，５２１号；同第５，３２８，４８３号；同第５，５２７，２８８号；同第４，２７０，５３７号；同第５，０１５，２３５号；同第５，１４１，４９６号；及び同第５，４１７，６６２号に記載されるものなどの短針デバイスが挙げられる。皮内組成物は、ＰＣＴ公開ＷＯ９９／３４８５０に記載されるものなどの、皮膚への針の有効貫入長さを制限するデバイス及びその機能的同等物によって投与され得る。液体ジェット式注射器及び／または角質層を貫通し、真皮に到達する噴流を生成する針を介して液体組成物を真皮に送達するジェット式注射デバイスが好適である。ジェット式注射デバイスは、例えば、米国特許第５，４８０，３８１号；同第５，５９９，３０２号；同第５，３３４，１４４号；同第５，９９３，４１２号；同第５，６４９，９１２号；同第５，５６９，１８９号；同第５，７０４，９１１号；同第５，３８３，８５１号；同第５，８９３，３９７号；同第５，４６６，２２０号；同第５，３３９，１６３号；同第５，３１２，３３５号；同第５，５０３，６２７号；同第５，０６４，４１３号；同第５，５２０，６３９号；同第４，５９６，５５６号；同第４，７９０，８２４号；同第４，９４１，８８０号；同第４，９４０，４６０号；及びＰＣＴ公開ＷＯ９７／３７７０５及びＷＯ９７／１３５３７に記載されている。圧縮ガスを用いて、粉末状のワクチンを皮膚の外層から真皮へと加速させる弾道粉末／粒子送達デバイスが好適である。その代わりにまたはそれに加えて、従来の注射器が、皮内投与の古典的なマントー法に使用され得る。
【０４６４】
局所投与に好適な製剤としては、限定はされないが、塗布剤、ローション、クリーム、軟膏及び／またはペーストなどの水中油型及び／または油中水型エマルション、及び／または溶液及び／または懸濁液などの液体及び／または半液体製剤が挙げられる。局所投与可能な製剤は、例えば、約１％〜約１０％（ｗｔ／ｗｔ）の活性成分を含み得るが、活性成分の濃度は、溶媒への活性成分の溶解限度と同程度に高くてもよい。局所投与用の製剤は、本明細書に記載されるさらなる成分の１つ以上をさらに含み得る。
【０４６５】
医薬組成物は、口腔を介した経肺投与に好適な製剤として調製、包装、及び／または販売され得る。このような製剤は、活性成分を含む乾燥粒子を含み得る。このような組成物は、好都合には、推進剤の流れを誘導して、粉末を分散させ得る乾燥粉末リザーバを含むデバイスを用いた、及び／または密閉容器内で低沸点推進剤に溶解及び／または懸濁された活性成分を含むデバイスなどの自己推進溶媒／粉末分配容器を用いた投与のための乾燥粉末の形態である。乾燥粉末組成物は、糖などの固体微粉希釈剤を含んでもよく、好都合には、単位剤形で提供される。
【０４６６】
低沸点推進剤は、一般に、大気圧で１８．３℃（６５°Ｆ）未満の沸点を有する液体推進剤を含む。一般に、推進剤は、組成物の５０％〜９９．９％（ｗｔ／ｗｔ）を構成してもよく、活性成分は、組成物の０．１％〜２０％（ｗｔ／ｗｔ）を構成してもよい。推進剤は、液体の非イオン性及び／または固体のアニオン性界面活性剤及び／または固体の希釈剤（活性成分を含む粒子と同程度の粒径を有し得る）などのさらなる成分をさらに含み得る。
【０４６７】
肺送達のために製剤化される医薬組成物は、溶液及び／または懸濁液の液滴の形態で活性成分を提供し得る。このような製剤は、活性成分を含む、任意に滅菌した水性及び／または希アルコール性溶液及び／または懸濁液として調製、包装、及び／または販売され得、好都合には、任意の噴霧及び／または霧化デバイスを用いて投与され得る。このような製剤は、限定はされないが、サッカリンナトリウムなどの香味料、揮発性油、緩衝剤、表面活性剤、及び／またはメチルヒドロキシ安息香酸塩などの防腐剤を含む１つ以上のさらなる成分をさらに含み得る。この投与経路によって提供される液滴は、約１ｎｍ〜約２００ｎｍの範囲の平均直径を有し得る。
【０４６８】
肺送達に有用であることが本明細書に記載される製剤は、医薬組成物の鼻内送達に有用である。鼻内投与に好適な別の製剤は、活性成分を含み、かつ約０．２μｍ〜５００μｍの平均粒子を有する粗粉末である。このような製剤は、鼻から吸い込む方法で、すなわち、鼻の近くに保持した粉末の容器から鼻腔を介した高速吸入によって投与される。
【０４６９】
経鼻投与に好適な製剤は、例えば、わずか約０．１％（ｗｔ／ｗｔ）程度から１００％（ｗｔ／ｗｔ）もの活性成分を含んでもよく、本明細書に記載されるさらなる成分の１つ以上を含み得る。医薬組成物は、口腔投与に好適な製剤として調製、包装、及び／または販売され得る。このような製剤は、例えば、従来の方法を用いて作製される錠剤及び／またはトローチ剤の形態であってもよく、例えば、０．１％〜２０％（ｗｔ／ｗｔ）の活性成分を含んでもよく、残りが、経口溶解性及び／または分解性組成物並びに、任意に、本明細書に記載されるさらなる成分の１つ以上を含む。あるいは、口腔投与に好適な製剤は、活性成分を含む、粉末及び／またはエアロゾル化及び／または霧化溶液及び／または懸濁液を含み得る。このような粉末化、エアロゾル化、及び／またはエアロゾル化製剤は、分散されると、約０．１ｎｍ〜約２００ｎｍの範囲の平均粒径及び／または液滴径を有してもよく、本明細書に記載される任意のさらなる成分の１つ以上をさらに含み得る。
【０４７０】
医薬組成物は、眼投与に好適な製剤として調製、包装、及び／または販売され得る。このような製剤は、例えば、水性または油性液体賦形剤中の活性成分の０．１／１．０％（ｗｔ／ｗｔ）の溶液及び／または懸濁液を含む、例えば、点眼薬の形態であり得る。このような点眼薬は、緩衝剤、塩、及び／または本明細書に記載される任意のさらなる他の成分の１つ以上をさらに含み得る。有用である他の眼投与可能な製剤としては、微結晶形態及び／またはリポソーム製剤として活性成分を含むものが挙げられる。点耳薬及び／または点眼薬は、本開示の範囲内であると考えられる。
【０４７１】
ｍＲＮＡ療法
ｍＲＮＡは、薬物モダリティとして、膜貫通及び細胞内タンパク質、すなわち、標準的な生物製剤が細胞膜を通過する能力がないためにアクセスすることができない標的を送達する可能性を有する。（その内容はその全体を参照により本明細書に援用されるＳａｈｉｎ，Ｕ．，Ｋａｒｉｋｏ  Ｋ．，Ｔｕｒｅｃｉ  Ｏ．Ｎａｔ．Ｒｅｖ．Ｄｒｕｇ．Ｄｉｓｃｏｖ．２０１４，１３，７５９−７８０を参照されたい）。ｍＲＮＡベース療法を現実のものとする１つの大きな課題は、最適な送達ビヒクルの同定である。その大きなサイズ、化学的不安定性、及び潜在的な免疫原性により、ｍＲＮＡは、エンド−及びエクソヌクレアーゼからの保護を提供し、並びに、免疫歩哨から積荷を防御することができる送達ビヒクルを必要とする。脂質ナノ粒子（ＬＮＰ）は、この点における主導的な選択肢として同定されている。（その内容はその全体を参照により本明細書に援用されるＨａｊｊ，Ｋ．Ａ．，Ｗｈｉｔｅｈｅａｄ、Ｋ．Ａ．Ｎａｔ．Ｒｅｖ．Ｍａｔｅｒ．２０１７，２，１−１７を参照されたい）。このアプローチは、ＬＮＰ中で製剤化されるｍＲＮＡベースワクチンの安全かつ効率的な送達のデモンストレーションによって、最近、検証されている。（その内容はその全体を参照により本明細書に援用されるＢａｈｌ，Ｋ．ｅｔ  ａｌ．Ｍｏｌ．Ｔｈｅｒ．２０１７，２５，１３１６−１３２７を参照されたい）。
【０４７２】
脂質ナノ粒子送達系の主要な性能基準は、細胞取り込みを最大にし、エンドソームからのｍＲＮＡの効率的な放出を可能にすることである。同時に、ＬＮＰは、安定した医薬品を提供し、かつ、治療関連レベルで安全に投与することができなければならない。ＬＮＰは、アミノ脂質、リン脂質、コレステロール、及びＰＥＧ−脂質から典型的になる多成分系である。各成分は、核酸積荷の効率的な送達及び粒子の安定性の側面において必要とされる。細胞取り込み、エンドソーム脱出、及び忍容性を駆動すると考えられる主要な成分は、アミノ脂質である。コレステロール及びＰＥＧ脂質は、インビボ及び在庫の両方において医薬品の安定性に寄与する一方、リン脂質は、ＬＮＰに対してさらなる融合性を提供するため、エンドソーム脱出の駆動を助け、細胞のサイトゾル中で核酸を生物学的に利用可能にする。
【０４７３】
いくつかのアミノ脂質シリーズは、過去数十年にわたって、オリゴヌクレオチド送達用に開発されてきた。（その内容はその全体を参照により本明細書に援用されるＳｔａｎｔｏｎ  Ｍ．Ｇ．，Ｍｕｒｐｈｙ−Ｂｅｎｅｎａｔｏ，Ｋ．Ｅ．ＲＮＡ  Ｔｈｅｒａｐｅｕｔｉｃｓ．Ｔｏｐｉｃｓ  ｉｎ  Ｍｅｄｉｃｉｎａｌ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ，２０１７，ｖｏｌ  ２７．，Ａ．Ｇａｒｎｅｒ  ｅｄｓ．，（Ｓｐｒｉｎｇｅｒ，Ｃｈａｍ）ｐｐ．２３７−２５３を参照されたい）。文献には、アミノ脂質の構造と、結果として生じる、ＬＮＰの送達効率及び忍容性との間の直接的な関連が強調されている。ＭＣ３ベースＬＮＰ中で製剤化されたｓｉＲＮＡは、トランスサイレチン媒介アミロイドーシスの治療のためにフェーズＩＩＩに進展しているため、アミノ脂質ＭＣ３（ＤＬｉｎ−ＭＣ３−ＤＭＡ）は、最も臨床的に進んだオリゴヌクレオチド送達系である。
（これらの各々の内容はそれら全体を参照により本明細書に援用されるＣｏｅｌｈｏ，Ｔ．ｅｔ  ａｌ．Ｎ．Ｅｎｇｌ．Ｊ．Ｍｅｄ．２０１３，３６９，８１９−８２９．；Ｂｕｔｌｅｒ，Ｊ．Ｓ．ｅｔ  ａｌ．Ａｍｙｌｏｉｄ  ２０１６，２３，１０９−１１８を参照されたい）。さらに最近では、文献には、ｍＲＮＡを送達するためのＭＣ３ベースＬＮＰの有効性が実証されている。（その内容はその全体を参照により本明細書に援用されるＮａｎｂｈａｎ，Ｊ．Ｆ．ｅｔ  ａｌ．Ｓｃｉ．Ｒｅｐ．２０１６，６，２００１９を参照されたい）。このクラスのＬＮＰは、静脈内に送達すると、アポリポタンパク質Ｅ（ＡｐｏＥ）によってすぐにオプソニン化され、低比重リポタンパク質受容体（ＬＤＬｒ）によって、細胞取り込みを可能にする。（その内容はその全体を参照により本明細書に援用されるＡｋｉｎｃ，Ａ．ｅｔ  ａｌ．Ｍｏｌ．Ｔｈｅｒ．２０１０，１８，１３５７−１３６４を参照されたい）。しかしながら、ＭＣ３の長い組織半減期が好ましくない副作用に寄与し得る懸念が残っているため、長期治療の使用を妨げる。（その内容はその全体を参照により本明細書に援用されるＭａｉｅｒ  Ｍ．Ａ．ｅｔ  ａｌ．Ｍｏｌ．Ｔｈｅｒ．２０１３，２１，１５７０−１５７８を参照されたい）。加えて、脂質ナノ粒子の長期間投与が、補体活性化関連プソイドアレルギー（ＣＡＲＰＡ）及び肝臓障害を含む、いくつかの有毒な副作用をもたらし得ることが、広範な文献の証拠により示唆されている（その内容はその全体を参照により本明細書に援用されるＳｚｅｂｅｎｉ  Ｊ．Ｍｏｌ．Ｉｍｍｕｎｏｌ．２０１４，６１，１６３−１７３を参照されたい）。従って、ヒトへのｍＲＮＡ療法の可能性を解き放つため、ヒトにおける長期間投与を可能にする、送達効率が代謝及び毒性プロファイルと共に増加したＬＮＰのクラスが必要とされる。
【０４７４】
広範囲の疾患を治療するための能力には、様々な用量レベルで安全に長期間投与するための柔軟性が必要である。アミノ脂質構造の体系的な最適化を通して、本開示の化合物は、化学安定性、エンドソーム脱出の改善による送達効率の改善、急速なインビボ代謝、及びクリーンな毒性プロファイルのバランスを保つ化合物として同定された（実施例２６）。これらの特徴の組み合わせにより免疫系を活性化させることなく長期間投与することができる薬物候補が提供される。初期のげっ歯類スクリーニングにより良好な送達効率及び薬物動態を有するリード脂質の同定がもたらされた。単回及び繰り返し投与後の送達効率について、リードＬＮＰを非ヒト霊長類においてさらにプロファイリングした。最終的に、ラット及び非ヒト霊長類における１ヵ月繰り返し投与毒性試験において最適化ＬＮＰを評価した。理論に束縛されることを望むものではないが、本開示の新規なイオン性脂質により急性及び慢性疾患におけるｍＲＮＡベース療法の安全かつ有効な使用が可能になる。
【０４７５】
細胞内でポリペプチドを生成する方法
本開示は、哺乳動物細胞内で目的のポリペプチドを生成する方法を提供する。ポリペプチドを生成する方法は、細胞を、目的のポリペプチドをコードするｍＲＮＡを含むナノ粒子組成物と接触させることを含む。細胞をナノ粒子組成物と接触させると、ｍＲＮＡは、細胞に取り込まれ、細胞内で翻訳されて、目的のポリペプチドを生成し得る。
【０４７６】
一般に、哺乳動物細胞を、目的のポリペプチドをコードするｍＲＮＡを含むナノ粒子組成物と接触させる工程は、インビボ、エクスビボ、培養下、またはインビトロで行われ得る。細胞と接触されるナノ粒子組成物の量、及び／またはその中のｍＲＮＡの量は、接触される細胞または組織のタイプ、投与手段、ナノ粒子組成物及びその中のｍＲＮＡの物理化学的特性（例えば、サイズ、電荷、及び化学組成）、及び他の要因に左右され得る。一般に、有効量のナノ粒子組成物は、細胞内の効率的なポリペプチド生成を可能にする。効率の測定基準としては、ポリペプチド翻訳（ポリペプチド発現によって示される）、ｍＲＮＡ分解のレベル、及び免疫応答指標が挙げられる。
【０４７７】
ｍＲＮＡを含むナノ粒子組成物を、細胞と接触させる工程は、トランスフェクションを含むかまたは引き起こし得る。ナノ粒子組成物の脂質成分を含むリン脂質は、例えば、細胞膜または細胞内膜と相互作用し、及び／またはそれと融合することによって、トランスフェクションを促進し、及び／またはトランスフェクション効率を高め得る。トランスフェクションは、細胞内のｍＲＮＡの翻訳を可能にし得る。
【０４７８】
いくつかの実施形態では、本明細書に記載されるナノ粒子組成物は、治療的に使用され得る。例えば、ナノ粒子組成物に含まれるｍＲＮＡは、（例えば、翻訳可能領域において）治療用ポリペプチドをコードし、細胞内に接触及び／または侵入（例えば、トランスフェクション）すると治療用ポリペプチドを生成し得る。他の実施形態では、ナノ粒子組成物に含まれるｍＲＮＡは、対象の免疫を改善し、または高め得るポリペプチドをコードし得る。例えば、ｍＲＮＡは、顆粒球コロニー刺激因子またはトラスツズマブをコードし得る。
【０４７９】
ある特定の実施形態では、ナノ粒子組成物に含まれるｍＲＮＡは、ナノ粒子組成物と接触された細胞に実質的に存在しない１つ以上のポリペプチドを置換し得る組み換えポリペプチドをコードし得る。１つ以上の実質的に存在しないポリペプチドは、コード遺伝子またはその調節経路の突然変異のため欠落していることがある。あるいは、ｍＲＮＡの翻訳によって生成された組み換えポリペプチドは、細胞内、細胞の表面に存在するか、または細胞から分泌される内因性タンパク質の活性に拮抗し得る。拮抗的組み換えポリペプチドは、突然変異によって引き起こされる改変活性または局在化などの、内因性タンパク質の活性によって引き起こされる有害作用に対抗するのが望ましいことがある。別の改変では、ｍＲＮＡの翻訳によって生成される組み換えポリペプチドは、細胞内、細胞の表面に存在するか、または細胞から分泌される生物学的部分の活性に間接的にまたは直接拮抗し得る。拮抗される生物学的部分としては、限定はされないが、脂質（例えば、コレステロール）、リポタンパク質（例えば、低比重リポタンパク）、核酸、炭水化物、及び小分子毒素が挙げられる。ｍＲＮＡの翻訳によって生成される組み換えポリペプチドは、細胞内、例えば、核などの特定の区画内の局在化のために操作され得、または細胞からの分泌または細胞の細胞膜への転位のために操作され得る。
【０４８０】
いくつかの実施形態では、細胞を、ｍＲＮＡを含むナノ粒子組成物と接触させることは、外因性核酸に対する細胞の自然免疫応答を低減し得る。細胞は、翻訳可能領域を含む第１の量の第１の外因性ｍＲＮＡを含む第１のナノ粒子組成物と接触され得、第１の外因性ｍＲＮＡに対する細胞の自然免疫応答のレベルが決定され得る。続いて、細胞は、第２の量の第１の外因性ｍＲＮＡを含む第２の組成物と接触され得、ここで、第２の量は、第１の量と比較して第１の外因性ｍＲＮＡのより少ない量である。あるいは、第２の組成物は、第１の外因性ｍＲＮＡと異なる第１の量の第２の外因性ｍＲＮＡを含み得る。細胞を、第１及び第２の組成物と接触させる工程は、１回以上繰り返され得る。さらに、細胞内のポリペプチド生成（例えば、翻訳）の効率は、任意に決定され得、細胞は、標的タンパク質生成効率が達成されるまで、第１及び／または第２の組成物と繰り返し再接触され得る。
【０４８１】
治療剤を細胞及び器官に送達する方法
本開示は、治療薬及び／または予防薬を、哺乳動物細胞または器官に送達する方法を提供する。細胞への治療薬及び／または予防薬の送達は、治療薬及び／または予防薬を含むナノ粒子組成物を、対象に投与することを含み、ここで、組成物の投与は、細胞を組成物と接触させることを含む。例えば、タンパク質、細胞毒性剤、放射性イオン、化学療法剤、または核酸（ＲＮＡ、例えば、ｍＲＮＡなど）は、細胞または器官に送達され得る。治療薬及び／または予防薬がｍＲＮＡである場合、細胞をナノ粒子組成物と接触させると、翻訳可能なｍＲＮＡは、細胞内で翻訳されて、目的のポリペプチドを生成し得る。しかしながら、実質的に翻訳不可能なｍＲＮＡも、細胞に送達され得る。実質的に翻訳不可能なｍＲＮＡは、ワクチンとして有用であり得、及び／または細胞内での他の種の発現を低減するように、細胞の翻訳成分を隔離し得る。
【０４８２】
いくつかの実施形態では、ナノ粒子組成物は、細胞（例えば、特定の器官またはその系の細胞）の特定のタイプまたはクラスを標的にし得る。例えば、目的の治療薬及び／または予防薬を含むナノ粒子組成物は、哺乳動物の肝臓、腎臓、脾臓、大腿骨、または肺に特異的に送達され得る。特定のクラスの細胞、器官、またはその系もしくは群への特異的送達は、例えば、哺乳動物へのナノ粒子組成物の投与後に、他の目的地と比べて、より高い割合の、治療薬及び／または予防薬を含むナノ粒子組成物が、目的の目的地（例えば、組織）に送達されることを意味する。いくつかの実施形態では、特異的送達は、別の目的地（例えば、脾臓）と比較して、標的化された目的地（例えば、肝臓などの目的の組織）の組織１ｇ当たり治療薬及び／または予防薬の量の２倍、５倍、１０倍、１５倍、または２０倍超の増加をもたらし得る。いくつかの実施形態では、目的の組織は、肝臓、腎臓、肺、脾臓、大腿骨、眼組織（例えば、眼内、網膜下、または硝子体内注入によって）、血管の血管内皮（例えば、冠動脈内または大腿骨内）または腎臓、及び腫瘍組織（例えば、腫瘍内投与によって）からなる群から選択される。
【０４８３】
標的化または特異的送達の別の例として、タンパク質−結合パートナー（例えば、抗体またはその機能的断片、足場タンパク質、またはペプチド）または細胞表面上の受容体をコードするｍＲＮＡが、ナノ粒子組成物に含まれ得る。ｍＲＮＡは、脂質、炭水化物、または他の生物学的部分の合成及び細胞外局在化を指令するために、さらにまたは代わりに使用され得る。あるいは、ナノ粒子組成物の他の治療薬及び／または予防薬または要素（例えば、脂質またはリガンド）は、ナノ粒子組成物が、受容体を含む標的細胞集団とより容易に相互作用し得るように、特定の受容体（例えば、低比重リポタンパク質受容体）に対するそれらの親和性に基づいて選択され得る。例えば、リガンドとしては、限定はされないが、特異的結合対のメンバー、抗体、モノクローナル抗体、Ｆｖ断片、一本鎖Ｆｖ（ｓｃＦｖ）断片、Ｆａｂ’断片、Ｆ（ａｂ’）２断片、一本鎖抗体、ラクダ化抗体及びその断片、ヒト化抗体及びその断片、及びその多価形態；単一特異性たは二重特異性抗体を含む多価結合試薬、例えば、ジスルフィド安定化Ｆｖ断片、ｓｃＦｖタンデム、二重特異性抗体、三重特異性抗体、または四重特異性抗体；及びアプタマー、受容体、及び融合タンパク質が挙げられる。
【０４８４】
いくつかの実施形態では、リガンドは、細胞標的特異性の調整を可能にし得る表面結合抗体であり得る。これは、特異性の高い抗体が、所望の標的化部位のための目的のエピトープに対して増加され得るため、特に有用である。一実施形態では、複数の抗体が、細胞の表面において発現され、各抗体は、所望の標的に対して異なる特異性を有し得る。このような手法は、標的とする相互作用の親和性及び特異性を高めることができる。
【０４８５】
リガンドは、例えば、細胞の所望の局在化または機能に基づいて、生物学分野の当業者によって選択され得る。例えば、タモキシフェンなどのエストロゲン受容体リガンドは、細胞を、細胞表面に増加した数のエストロゲン受容体を有するエストロゲン依存性の乳癌細胞に標的化することができる。リガンド／受容体相互作用の他の非限定的な例としては、ＣＣＲ１（例えば、関節リウマチ、及び／または多発性硬化症における炎症関節組織または脳の治療のために）、ＣＣＲ７、ＣＣＲ８（例えば、リンパ節組織に対する標的化）、ＣＣＲ６、ＣＣＲ９、ＣＣＲ１０（例えば、腸組織に標的化するために）、ＣＣＲ４、ＣＣＲ１０（例えば、皮膚に標的化するために）、ＣＸＣＲ４（例えば、一般的な向上した移動のために）、ＨＣＥＬＬ（例えば、炎症及び炎症性疾患、骨髄の治療のために）、α４β７（例えば、腸粘膜標的化のために）、及びＶＬＡ−４ＮＣＡＭ−１（例えば、内皮に対する標的化）が挙げられる。一般に、標的化（例えば、癌転移）に関与する任意の受容体が、本明細書に記載される方法及び組成物における使用に利用され得る。
【０４８６】
標的細胞としては、限定はされないが、肝細胞、上皮細胞、造血細胞、上皮細胞、内皮細胞、肺細胞、骨細胞、幹細胞、間葉細胞、神経細胞、心臓細胞、脂肪細胞、血管平滑筋細胞、心筋細胞、骨格筋細胞、β細胞、下垂体細胞、滑膜表層細胞、卵巣細胞、精巣細胞、線維芽細胞、Ｂ細胞、Ｔ細胞、網状赤血球、白血球、顆粒球、及び腫瘍細胞が挙げられる。
【０４８７】
いくつかの実施形態では、ナノ粒子組成物は、肝細胞を標的にし得る。アポリポタンパク質Ｅ（ａｐｏＥ）などのアポリポタンパク質が、身体内の中性またはほぼ中性の脂質含有ナノ粒子組成物と結合することが示されており、肝細胞の表面に見られる低比重リポタンパク質受容体（ＬＤＬＲ）などの受容体と結合することが知られている。従って、対象に投与される、中性またはほぼ中性の電荷を有する脂質成分を含むナノ粒子組成物が、対象の身体内のａｐｏＥを獲得することができるため、治療薬及び／または予防薬（例えば、ＲＮＡ）を、ＬＤＬＲを含む肝細胞に、標的化して送達することができる。
【０４８８】
疾患及び障害を治療する方法
ナノ粒子組成物は、疾患、障害、または病態を治療するのに有用であり得る。特に、このような組成物は、欠損したまたは異常なタンパク質またはポリペプチド活性によって特徴付けられる疾患、障害、または病態を治療するのに有用であり得る。例えば、欠損したまたは異常なポリペプチドをコードするｍＲＮＡを含むナノ粒子組成物が、細胞に投与または送達され得る。ｍＲＮＡのその後の翻訳により、ポリペプチドが生成され、それによって、ポリペプチドに起因する活性の非存在または異常な活性に起因する問題を低減するかまたはなくすことができる。翻訳は急速に起こり得るため、この方法及び組成物は、敗血症、脳卒中、及び心筋梗塞などの急性疾患、障害、または病態の治療に有用であり得る。ナノ粒子組成物に含まれる治療薬及び／または予防薬は、所与の種の転写の速度を変化させ、それによって、遺伝子発現に影響を与えることも可能であり得る。
【０４８９】
組成物が投与され得る原因の機能不全または異常なタンパク質またはポリペプチド活性によって特徴付けられる疾患、障害、及び／または病態としては、限定はされないが、希少疾患、感染症（ワクチン及び治療薬の両方として）、癌及び増殖性疾患、遺伝性疾患（例えば、嚢胞性線維症）、自己免疫疾患、糖尿病、神経変性疾患、心血管及び腎血管疾患、並びに代謝性疾患が挙げられる。複数の疾患、障害、及び／または病態が、欠損した（または適切なタンパク質機能が起こらないほど実質的に低下された）タンパク質活性によって特徴付けられ得る。このようなタンパク質は、存在しないことがあり、またはそれらは、実質的に機能しないことがある。機能不全タンパク質の具体例は、ＣＦＴＲタンパク質の機能不全タンパク質変異体を生成し、嚢胞性線維症を引き起こす、嚢胞性線維症膜貫通コンダクタンス調節（ＣＦＴＲ）遺伝子のミスセンス突然変異体である。本開示は、ＲＮＡと、式（Ｉ）、（ＩＡ）、（ＩＢ）、（ＩＩ）、（ＩＩａ）、（ＩＩｂ）、（ＩＩｃ）、（ＩＩｄ）、（ＩＩｅ）、（ＩＩｆ）、（ＩＩｇ）、（ＩＩＩ）、（ＶＩ）、（ＶＩ−ａ）、（ＶＩＩ）、（ＶＩＩＩ）、（ＶＩＩａ）、（ＶＩＩＩａ）、（ＶＩＩＩｂ）、（ＶＩＩｂ−１）、（ＶＩＩｂ−２）、（ＶＩＩｂ−３）、（ＶＩＩｃ）、（ＶＩＩｄ）、（ＶＩＩＩｃ）、または（ＶＩＩＩｄ）で表される脂質、リン脂質（任意に不飽和である）、ＰＥＧ脂質、及び構造脂質を含む脂質成分とを含むナノ粒子組成物を投与することによって、対象におけるこのような疾患、障害、及び／または病態を治療するための方法を提供し、ここで、ＲＮＡは、対象の細胞内に存在する異常なタンパク質活性に拮抗するかまたは他の形で克服するポリペプチドをコードするｍＲＮＡであり得る。
【０４９０】
本開示は、１つ以上の治療薬及び／または予防薬を含むナノ粒子組成物、及びそれを含む医薬組成物を投与することを含む方法を提供する。治療薬及び予防薬という用語は、本開示の特徴及び実施形態に関して、本明細書において同義的に使用され得る。その治療用組成物、またはイメージング、診断、もしくは予防用組成物は、疾患、障害、及び／または病態の予防、治療、診断、またはイメージング、及び／または任意の他の目的に有効な任意の適度な量及び任意の投与経路を用いて、対象に投与され得る。所与の対象に投与される具体的な量は、対象の種、年齢、及び全般的な状態；投与の目的；具体的な組成物；投与方法などに応じて変化し得る。本開示に係る組成物は、投与の容易さ及び投与量の均一性のために投与単位形態で製剤化され得る。しかしながら、本開示の組成物の１日総使用量が、担当医によって適切な医学的判断の範囲内で決定されることが理解されよう。任意の特定の患者についての具体的な治療有効、予防有効、または適切な用量レベル（例えば、イメージングのための）は、もしあれば、治療される障害の重症度及び治療される障害が何であるか；用いられる１つ以上の治療薬及び／または予防薬；用いられる具体的な組成物；患者の年齢、体重、全体的な健康、性別、及び食習慣；投与時間、投与経路、及び用いられる具体的な医薬組成物の排せつ速度；治療の継続期間；用いられる具体的な医薬組成物と組み合わせて、またはそれと同時に使用される薬剤；及び医療分野で周知の同様の要因を含む様々な要因に左右される。
【０４９１】
１つ以上の治療薬及び／または予防薬を含むナノ粒子組成物は、任意の経路によって投与され得る。いくつかの実施形態では、本明細書に記載される１つ以上のナノ粒子組成物を含む予防、診断、またはイメージング組成物を含む組成物は、経口、静脈内、筋肉内、動脈内、髄内、髄腔内、皮下、心室内、経皮もしくは皮内、皮内、直腸、膣内、腹腔内、眼内、網膜下、硝子体内、局所（例えば、粉剤、軟膏、クリーム、ゲル、ローション、及び／または液滴による）、粘膜、経鼻、口腔、経腸、硝子体、腫瘍内、舌下、鼻腔内を含む、様々な経路の１つ以上によって；気管内注入、気管支注入、及び／または吸入によって；経口スプレー及び／または粉末、経鼻スプレー、及び／またはエアロゾルとして、及び／または門脈カテーテルを介して投与される。いくつかの実施形態では、組成物は、静脈内に、筋肉内に、皮内に、動脈内に、腫瘍内に、皮下に、眼内に、網膜下に、硝子体内に、または吸入によって投与され得る。しかしながら、本開示は、薬剤送達の科学の起こり得る進歩を考慮に入れて、任意の適切な経路による、本明細書に記載される組成物の送達または投与を包含する。一般に、最も適切な投与経路は、１つ以上の治療薬及び／または予防薬を含むナノ粒子組成物の性質（例えば、血流及び胃腸管などの様々な身体環境内でのその安定性）、患者の状態（例えば、患者が特定の投与経路に耐えられるかどうか）などを含む様々な要因に左右される。
【０４９２】
ある特定の実施形態では、本開示に係る組成物は、所与の用量で、約０．０００１ｍｇ／ｋｇ〜約１０ｍｇ／ｋｇ、約０．００１ｍｇ／ｋｇ〜約１０ｍｇ／ｋｇ、約０．００５ｍｇ／ｋｇ〜約１０ｍｇ／ｋｇ、約０．０１ｍｇ／ｋｇ〜約１０ｍｇ／ｋｇ、約０．０５ｍｇ／ｋｇ〜約１０ｍｇ／ｋｇ、約０．１ｍｇ／ｋｇ〜約１０ｍｇ／ｋｇ、約１ｍｇ／ｋｇ〜約１０ｍｇ／ｋｇ、約２ｍｇ／ｋｇ〜約１０ｍｇ／ｋｇ、約５ｍｇ／ｋｇ〜約１０ｍｇ／ｋｇ、約０．０００１ｍｇ／ｋｇ〜約５ｍｇ／ｋｇ、約０．００１ｍｇ／ｋｇ〜約５ｍｇ／ｋｇ、約０．００５ｍｇ／ｋｇ〜約５ｍｇ／ｋｇ、約０．０１ｍｇ／ｋｇ〜約５ｍｇ／ｋｇ、約０．０５ｍｇ／ｋｇ〜約５ｍｇ／ｋｇ、約０．１ｍｇ／ｋｇ〜約５ｍｇ／ｋｇ、約１ｍｇ／ｋｇ〜約５ｍｇ／ｋｇ、約２ｍｇ／ｋｇ〜約５ｍｇ／ｋｇ、約０．０００１ｍｇ／ｋｇ〜約２．５ｍｇ／ｋｇ、約０．００１ｍｇ／ｋｇ〜約２．５ｍｇ／ｋｇ、約０．００５ｍｇ／ｋｇ〜約２．５ｍｇ／ｋｇ、約０．０１ｍｇ／ｋｇ〜約２．５ｍｇ／ｋｇ、約０．０５ｍｇ／ｋｇ〜約２．５ｍｇ／ｋｇ、約０．１ｍｇ／ｋｇ〜約２．５ｍｇ／ｋｇ、約１ｍｇ／ｋｇ〜約２．５ｍｇ／ｋｇ、約２ｍｇ／ｋｇ〜約２．５ｍｇ／ｋｇ、約０．０００１ｍｇ／ｋｇ〜約１ｍｇ／ｋｇ、約０．００１ｍｇ／ｋｇ〜約１ｍｇ／ｋｇ、約０．００５ｍｇ／ｋｇ〜約１ｍｇ／ｋｇ、約０．０１ｍｇ／ｋｇ〜約１ｍｇ／ｋｇ、約０．０５ｍｇ／ｋｇ〜約１ｍｇ／ｋｇ、約０．１ｍｇ／ｋｇ〜約１ｍｇ／ｋｇ、約０．０００１ｍｇ／ｋｇ〜約０．２５ｍｇ／ｋｇ、約０．００１ｍｇ／ｋｇ〜約０．２５ｍｇ／ｋｇ、約０．００５ｍｇ／ｋｇ〜約０．２５ｍｇ／ｋｇ、約０．０１ｍｇ／ｋｇ〜約０．２５ｍｇ／ｋｇ、約０．０５ｍｇ／ｋｇ〜約０．２５ｍｇ／ｋｇ、または約０．１ｍｇ／ｋｇ〜約０．２５ｍｇ／ｋｇの治療薬及び／または予防薬（例えば、ｍＲＮＡ）を送達するのに十分な投与量レベルで投与され得、ここで、１ｍｇ／ｋｇ（ｍｐｋ）の用量は、対象の体重１ｋｇ当たり１ｍｇの治療薬及び／または予防薬を提供する。いくつかの実施形態では、約０．００１ｍｇ／ｋｇ〜約１０ｍｇ／ｋｇの用量の、ナノ粒子組成物の治療薬及び／または予防薬（例えば、ｍＲＮＡ）が投与され得る。他の実施形態では、約０．００５ｍｇ／ｋｇ〜約２．５ｍｇ／ｋｇの用量の治療薬及び／または予防薬が投与され得る。ある特定の実施形態では、約０．１ｍｇ／ｋｇ〜約１ｍｇ／ｋｇの用量が投与され得る。他の実施形態では、約０．０５ｍｇ／ｋｇ〜約０．２５ｍｇ／ｋｇの用量が投与され得る。用量は、ｍＲＮＡ発現及び／または治療、診断、予防薬、またはイメージング効果の所望のレベルを得るために、１日１回以上、同じかまたは異なる量で投与され得る。所望の投与量が、例えば、１日３回、１日２回、１日１回、１日おき、３日毎、毎週、隔週、３週間毎、または４週間毎に送達され得る。ある特定の実施形態では、所望の投与量が、複数回の投与（例えば、２回、３回、４回、５回、６回、７回、８回、９回、１０回、１１回、１２回、１３回、１４回、またはそれ以上の投与）を用いて送達され得る。いくつかの実施形態では、例えば、外科手術の前もしくは後、または急性疾患、障害、もしくは病態の場合、単回用量が、投与され得る。
【０４９３】
１つ以上の治療薬及び／または予防薬を含むナノ粒子組成物は、１つ以上の他の治療、予防、診断、またはイメージング剤と組み合わせて使用され得る。「と組み合わせて」とは、複数の薬剤が同時に投与されるか、及び／または一緒に送達するために製剤化されなければならないことを意味することを意図しないが、これらの送達方法は、本開示の範囲内である。例えば、１つ以上の異なる治療薬及び／または予防薬を含む１つ以上のナノ粒子組成物が、組み合わせて投与され得る。組成物は、１つ以上の他の所望の治療薬または医療手順と同時に、またはその前に、またはその後に投与され得る。一般に、各薬剤は、その薬剤について決定された用量及び／または時間スケジュールで投与される。いくつかの実施形態では、本開示は、それらの生物学的利用能を向上させ、それらの代謝を抑制及び／または調節し、それらの排泄を阻害し、及び／または体内でのそれらの分布を調節する薬剤と組み合わせた、組成物、またはそのイメージング、診断、もしくは予防用組成物の送達を包含する。
【０４９４】
組み合わせて用いられる治療、予防、診断、またはイメージング活性剤は、単一の組成物として一緒に投与されるか、または異なる組成物として別個に投与され得ることがさらに理解されよう。一般に、組み合わせて使用される薬剤は、それらが個々に用いられるレベルを超えないレベルで用いられることが予測される。いくつかの実施形態では、組み合わせて用いられるレベルは、個々に用いられるレベルより少ない。
【０４９５】
併用レジメンに用いるための治療法（治療薬または手順）の特定の組み合わせは、所望の治療薬及び／または手順の適合性並びに達成しようとする所望の治療効果を考慮に入れる。用いられる治療法は、同じ障害について所望の効果を達成することができ（例えば、癌を治療するのに有用な組成物は、化学療法剤と同時に投与され得る）、またはそれらは、異なる効果（例えば、注入に関連する反応などの、何らかの有害な作用の制御）を達成することができることも理解されよう。
【０４９６】
ナノ粒子組成物は、組成物の有効性及び／または治療濃度域を増大するために、薬剤と組み合わせて使用され得る。このような薬剤は、例えば、抗炎症性化合物、ステロイド（例えば、コルチコステロイド）、スタチン、エストラジオール、ＢＴＫ阻害剤、Ｓ１Ｐ１アゴニスト、グルココルチコイド受容体調節因子（ＧＲＭ）、または抗ヒスタミンであり得る。いくつかの実施形態では、ナノ粒子組成物は、デキサメタゾン、メトトレキサート、アセトアミノフェン、Ｈ１受容体遮断薬、またはＨ２受容体遮断薬と組み合わせて使用され得る。いくつかの実施形態では、必要とする対象を治療し、または治療薬及び／または予防薬を、対象（例えば、哺乳動物）に送達する方法は、ナノ粒子組成物を投与する前に、対象を１つ以上の薬剤で前処理することを含み得る。例えば、対象は、有用な量（例えば、１０ｍｇ、２０ｍｇ、３０ｍｇ、４０ｍｇ、５０ｍｇ、６０ｍｇ、７０ｍｇ、８０ｍｇ、９０ｍｇ、１００ｍｇ、または任意の他の有用な量）のデキサメタゾン、メトトレキサート、アセトアミノフェン、Ｈ１受容体遮断薬、またはＨ２受容体遮断薬で前処理され得る。前処理は、ナノ粒子組成物の投与の前の２４時間以内（例えば、２４時間、２０時間、１６時間、１２時間、８時間、４時間、２時間、１時間、５０分、４０分、３０分、２０分、または１０分以内）に行われてもよく、例えば、投与量を増加させて、１回、２回、またはそれ以上行われ得る。
【０４９７】
当業者は、本明細書に記載される本開示に係る特定の実施形態の多くの均等物を認識するか、または単なる日常的な実験を用いて、それを確認することができるであろう。本開示の範囲は、上記の説明に限定されることは意図されず、添付の特許請求の範囲に記載されるとおりである。
【０４９８】
特許請求の範囲において、「ａ」、「ａｎ」、及び「ｔｈｅ」などの冠詞は、矛盾する記載がない限り、または文脈上他の意味であることが明らかでない限り、１つまたは２つ以上を意味し得る。群の１つ以上の構成要素間に「または」を含む特許請求の範囲または本明細書の記載は、矛盾する記載がない限り、または文脈上他の意味であることが明らかでない限り、群の構成要素の１つ、２つ以上、または全てが、所与のプロダクトまたはプロセスに存在するか、それに用いられるか、またはそれに関連している場合、満たされると考えられる。本開示は、群のちょうど１つの構成要素が、所与のプロダクトまたはプロセスに存在するか、それに用いられるか、またはそれに関連している実施形態を含む。本開示は、群の構成要素の２つ以上、または全てが、所与のプロダクトまたはプロセスに存在するか、それに用いられるか、またはそれに関連している実施形態を含む。本明細書で使用する場合、「Ａ、Ｂ、またはＣのうちの１つ以上」、「１つ以上のＡ、Ｂ、またはＣ」、「Ａ、Ｂ、及びＣのうちの１つ以上」、「１つ以上のＡ、Ｂ、及びＣ」、「Ａ、Ｂ、及びＣから選択される」、「Ａ、Ｂ、及びＣからなる群から選択される」などの表現は、交換可能に使用され、全ては、Ａ、Ｂ、及び／またはＣからなる群からの選択、すなわち、特に指定しない限り、１つ以上のＡ、１つ以上のＢ、１つ以上のＣ、またはそれらの任意の組み合わせを指す。
【０４９９】
「を含む（ｃｏｍｐｒｉｓｉｎｇ）」という用語は、非限定的であることを意図され、追加の要素または工程の包含を許容するが、それを必要とするわけではないことも留意される。従って、「を含む（ｃｏｍｐｒｉｓｉｎｇ）」という用語が本明細書において使用されるとき、「から本質的になる（ｃｏｎｓｉｓｔｉｎｇ  ｅｓｓｅｎｔｉａｌｌｙ  ｏｆ）」及び「からなる（ｃｏｎｓｉｓｔｉｎｇ  ｏｆ）」という用語も、包含され、開示される。本明細書全体にわたって、組成物が、特定の成分を有する、包含する、または含むと記載される場合、組成物はまた、記載される成分から本質的になるか、またはからなることが考えられる。同様に、方法またはプロセスが、特定のプロセス工程を有する、包含する、または含むと記載される場合、プロセスはまた、記載されるプロセス工程から本質的になるか、またはからなることが考えられる。さらに、工程の順序または特定の動作を行う順序が、本発明が動作可能なままである限り、重要でないことが理解されるべきである。さらに、２つ以上の工程または動作を同時に行うことができる。
【０５００】
範囲が示される場合、両端の値が含まれる。さらに、特に記載されない限り、または文脈及び当業者の理解から他の意味であることが明らかでない限り、範囲として表される値は、文脈上特に明記されない限り、当該範囲の下限の単位の１０分の１まで、本開示の様々な実施形態における記載範囲内のあらゆる特定の値または部分範囲を想定し得ることが理解されるべきである。
【０５０１】
本開示の合成方法は、様々な官能基を許容することができるため、様々な置換出発材料が使用され得る。この方法は、一般に、全プロセスの最後またはほぼ最後に所望の最終化合物を提供するが、場合によっては、化合物をその薬学的に許容される塩にさらに転化することが望ましいことがある。
【０５０２】
本開示の化合物は、様々な方法で、市販の出発材料、文献において公知の化合物を用いて、または当業者に公知であるか、または本明細書の教示を考慮して当業者に明らかであろう標準的な合成方法及び手順を用いることによって、容易に調製される中間体から調製され得る。有機分子の調製並びに官能基の変換及び操作のための標準的な合成方法及び手順は、関連する科学文献からまたは当該技術分野における標準的なテキストから得られる。いずれか１つまたはいくつかの資料に限定されないが、参照により本明細書に援用される、Ｓｍｉｔｈ，Ｍ．Ｂ．，Ｍａｒｃｈ，Ｊ．，Ｍａｒｃｈ’ｓ  Ａｄｖａｎｃｅｄ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ：Ｒｅａｃｔｉｏｎｓ，Ｍｅｃｈａｎｉｓｍｓ，ａｎｄ  Ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ，５ｔｈ  ｅｄｉｔｉｏｎ，Ｊｏｈｎ  Ｗｉｌｅｙ  ＆  Ｓｏｎｓ：Ｎｅｗ  Ｙｏｒｋ，２００１；Ｇｒｅｅｎｅ，Ｔ．Ｗ．，Ｗｕｔｓ，Ｐ．Ｇ．Ｍ．，Ｐｒｏｔｅｃｔｉｖｅ  Ｇｒｏｕｐｓ  ｉｎ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ，３ｒｄ  ｅｄｉｔｉｏｎ，Ｊｏｈｎ  Ｗｉｌｅｙ  ＆  Ｓｏｎｓ：Ｎｅｗ  Ｙｏｒｋ，１９９９；Ｒ．Ｌａｒｏｃｋ，Ｃｏｍｐｒｅｈｅｎｓｉｖｅ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｔｒａｎｓｆｏｒｍａｔｉｏｎｓ，ＶＣＨ  Ｐｕｂｌｉｓｈｅｒｓ（１９８９）；Ｌ．Ｆｉｅｓｅｒ  ａｎｄ  Ｍ．Ｆｉｅｓｅｒ，Ｆｉｅｓｅｒ  ａｎｄ  Ｆｉｅｓｅｒ’ｓ  Ｒｅａｇｅｎｔｓ  ｆｏｒ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ，Ｊｏｈｎ  Ｗｉｌｅｙ  ａｎｄ  Ｓｏｎｓ（１９９４）；ａｎｄ  Ｌ．Ｐａｑｕｅｔｔｅ，ｅｄ．，Ｅｎｃｙｃｌｏｐｅｄｉａ  ｏｆ  Ｒｅａｇｅｎｔｓ  ｆｏｒ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ，Ｊｏｈｎ  Ｗｉｌｅｙ  ａｎｄ  Ｓｏｎｓ（１９９５）などの古典的なテキストが、有用であり、当該技術分野において公知の有機合成の認識された参考テキストである。合成方法の以下の説明は、本開示の化合物の調製のための一般的手順を、限定するのではなく、例示するように設計される。
【０５０３】
本明細書に記載される式のいずれかで表される本開示の化合物は、以下のスキーム１及び２に示される手順に従って、市販の出発材料または文献の手順を用いて調製され得る出発材料から調製され得る。スキーム中の変数（例えば、Ｒ１、Ｒ２、及びＲ３などは、本明細書に定義されるとおりである）。当業者は、本明細書に記載される反応シーケンス及び合成スキーム中、保護基の導入及び除去などの特定の工程の順序が変更され得ることに留意するであろう。
【０５０４】
当業者は、特定の基が、保護基の使用による、反応条件からの保護を必要とし得ることを認識するであろう。保護基はまた、分子中の類似の官能基を区別するのに使用され得る。保護基の一覧及びこれらの基をどのように導入及び除去するかは、Ｇｒｅｅｎｅ，Ｔ．Ｗ．，Ｗｕｔｓ，Ｐ．Ｇ．Ｍ．，Ｐｒｏｔｅｃｔｉｖｅ  Ｇｒｏｕｐｓ  ｉｎ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ，３ｒｄ  ｅｄｉｔｉｏｎ，Ｊｏｈｎ  Ｗｉｌｅｙ  ＆  Ｓｏｎｓ：Ｎｅｗ  Ｙｏｒｋ，１９９９に見出される。
【０５０５】
好ましい保護基としては、限定はされないが、以下のものが挙げられる：
【０５０６】
ヒドロキシル部分については：ＴＢＳ、ベンジル、ＴＨＰ、Ａｃ；
【０５０７】
カルボン酸については：ベンジルエステル、メチルエステル、エチルエステル、アリルエステル；
【０５０８】
アミンについては：Ｆｍｏｃ、Ｃｂｚ、ＢＯＣ、ＤＭＢ、Ａｃ、Ｂｎ、Ｔｒ、Ｔｓ、トリフルオロアセチル、フタルイミド、ベンジリデンアミン；
【０５０９】
ジオールについては：Ａｃ（×２）ＴＢＳ（×２）、または一緒になる場合、アセトニド；
【０５１０】
チオールについては：Ａｃ；
【０５１１】
ベンズイミダゾールについては：ＳＥＭ、ベンジル、ＰＭＢ、ＤＭＢ；
【０５１２】
アルデヒドについては：ジ−アルキルアセタール、例えば、ジメトキシアセタールまたはジエチルアセチルである。
【０５１３】
本明細書に記載される反応スキームにおいて、複数の立体異性体が生成され得る。特定の立体異性体が示されない場合、反応から生成され得る考えられる全ての立体異性体を意味するものと理解される。当業者は、反応が、１つの異性体を優先的に得るように最適化され得るか、または新たなスキームが、単一の異性体を生成するために考案され得ることを認識するであろう。混合物が生成される場合、分取薄層クロマトグラフィー、分取ＨＰＬＣ、分取キラルＨＰＬＣ、または分取ＳＦＣなどの技術が、異性体を分離するのに使用され得る。
スキーム１
【化７４】
2022501360.tif 000113
【０５１４】
上記のスキーム１に示されるように、８−ブロモオクタン酸が、アルコールａ１（例えば、ヘプタデカン−９−オール）と反応して、エステルｂ１（例えば、ヘプタデカン−９−イル  ８−ブロモオクタノエート）を生じる。工程１は、例えば、Ｎ−（３−ジメチルアミノプロピル）−Ｎ’−エチルカルボジイミドヒドロクロリド、Ｎ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン及びＤＭＡＰの存在下で、有機溶媒（例えば、ジクロロメタン）中で行われ得る。工程１は、室温で１８時間行われ得る。次に、エステルｂ１が、２−アミノエタン−１−オールと反応して、アミンｃ１（例えば、ヘプタデカン−９−イル  ８−（（２−ヒドロキシエチル）アミノ）オクタノエート）を生じる。工程２は、例えば、約６０℃の温度で、エタノール中で行われ得る。次に、アミンｃ１が、ブロモアルキルＲ１−Ｂｒ（例えば、１−ブロモテトラデカン）と反応して、化合物ｄ１（例えば、ヘプタデカン−９−イル  ８−（（２−ヒドロキシエチル）（テトラデシル）アミノ）オクタノエート）を生じる。工程３は、Ｎ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミンの存在下で、エタノール中で行われ得る。
スキーム２
【化７５】
2022501360.tif 000114
【０５１５】
上記のスキーム２に示されるように、酸ａ２（ｘ３が、１〜７の整数である；例えば、８−ブロモオクタン酸）が、アルコールｂ２（例えば、ノナン−１−オール）と反応して、エステルｃ２（例えば、ノニル−８−ブロモオクタノエート）を生じる。工程１は、例えば、Ｎ−（３−ジメチルアミノプロピル）−Ｎ’−エチルカルボジイミドヒドロクロリド、Ｎ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン及びＤＭＡＰの存在下で、有機溶媒（例えば、ジクロロメタン）中で行われ得る。アルコールｅ２（例えば、ヘプタデカン−９−オール）が、工程２によって、アルデヒドｄ２（例えば、ノナナール）を、グリニャール試薬Ｒ３−ＭｇＸ（例えば、ｎ−Ｃ８Ｈ１７ＭｇＢｒ）と反応させることから得られる。次に、８−ブロモオクタン酸が、アルコールｅ２（例えば、ヘプタデカン−９−オール）と反応して、エステルｆ２（例えば、ヘプタデカン−９−イル  ８−ブロモオクタノエート）を生じる。工程３は、例えば、Ｎ−（３−ジメチルアミノプロピル）−Ｎ’−エチルカルボジイミドヒドロクロリド、Ｎ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン及びＤＭＡＰの存在下で、有機溶媒（例えば、ジクロロメタン）中で行われ得る。次に、エステルｆ２が、２−アミノエタン−１−オールと反応して、アミンｇ２（例えば、ヘプタデカン−９−イル  ８−（（２−ヒドロキシエチル）アミノ）オクタノエート）を生じる。工程４は、ｉ−Ｐｒ２ＥｔＮの存在下で、エタノール中で行われ得る。次に、アミンｇ２が、エステルｃ２（例えば、ノニル−８−ブロモオクタノエート）と反応して、化合物ｈ２（例えば、ヘプタデカン−９−イル  ８−（（２−ヒドロキシエチル）（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート）を生じる。工程５は、例えば、高温（約７０〜９０℃、例えば、約８０℃など）で、塩基（無機塩基（例えば、Ｋ２ＣＯ３）または非求核有機塩基（例えば、ｉ−Ｐｒ２ＥｔＮ）など）及び触媒（例えば、ＫＩまたはＮａＩなどのヨウ化物）の存在下で、有機溶媒（例えば、ＣＰＭＥとＭｅＣＮとの混合物）中で行われ得る。
スキーム３
【化７６】
2022501360.tif 000115
【０５１６】
上記のスキーム３に示されるように、ハロアルカノール（ｘ３が、１〜１２の整数である、例えば、６−ブロモヘキサン−１−オール）が、出発材料ａ３（ｘ２が、１〜６の整数である、例えば、４−（ヘキシルオキシ）−４−オキソブタン酸）と反応して、ハロゲン化ジエステルｂ３（例えば、６−ブロモヘキシルヘキシルスクシナート）を生じる。化合物ａ３は、アルコール（例えば、ヘキサン−１−オール）を酸無水物（例えば、無水コハク酸、ジヒドロ−２Ｈ−ピラン−２，６（３Ｈ）−ジオン、３−（ｔｅｒｔ−ブトキシ）−３−オキソプロパン酸、４−（ｔｅｒｔ−ブトキシ）−３−メチル−４−オキソブタン酸、または４−（ｔｅｒｔ−ブトキシ）−２−メチル−４−オキソブタン酸）と反応させることによって得ることができる。工程１は、例えば、Ｎ−（３−ジメチルアミノプロピル）−Ｎ’−エチルカルボジイミドヒドロクロリド、Ｎ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン及びＤＭＡＰの存在下で、有機溶媒（例えば、ジクロロメタン）中で行われ得る。次に、ハロゲン化ジエステルｂ３が、アミンｃ３（ｘ４は、５〜１３の整数である、ｘ５は、１〜５の整数である、例えば、ヘプタデカン−９−イル  ８−（（２−ヒドロキシエチル）アミノ）オクタノエート）と反応して、生成物ｄ３を生じる。工程２は、高温（例えば、約９０℃）で、塩基（無機塩基（例えば、Ｋ２ＣＯ３）及び触媒（例えば、ＫＩなどのヨウ化物）及びエーテル溶媒（例えば、シクロペンチルメチルエーテル）の存在下で、有機溶媒（例えば、ＣＰＭＥとＭｅＣＮとの混合物）中で行われ得る。
【０５１７】
当業者は、上記のスキームにおいて、特定の工程の順序が取り換え可能であり得ることを認識するであろう。
【０５１８】
ある特定の態様では、本開示は、式（Ｉ）、（ＩＡ）、（ＩＢ）、（ＩＩ）、（ＩＩａ）、（ＩＩｂ）、（ＩＩｃ）、（ＩＩｄ）、（ＩＩｅ）、（ＩＩｆ）、（ＩＩｇ）、（ＩＩＩ）、（ＶＩ）、（ＶＩ−ａ）、（ＶＩＩ）、（ＶＩＩＩ）、（ＶＩＩａ）、（ＶＩＩＩａ）、（ＶＩＩＩｂ）、（ＶＩＩｂ−１）、（ＶＩＩｂ−２）、（ＶＩＩｂ−３）、（ＶＩＩｃ）、（ＶＩＩｄ）、（ＶＩＩＩｃ）、または（ＶＩＩＩｄ）のいずれかの化合物を合成する方法及びこの化合物を合成するための中間体（複数可）も含む。
【０５１９】
いくつかの実施形態では、式（Ｉ）の化合物を合成する方法は、式（Ｘ２）：
【化７７】
2022501360.tif 000116
の化合物を、Ｒ１−Ｂｒと反応させて、式（Ｉ）の化合物を得ることを含み、式中、各変数は、本明細書に定義されるとおりである。例えば、ｍが、５、６、７、８、または９、好ましくは、５、７、または９である。例えば、Ｒ５、Ｒ６、及びＲ７の各々がＨである。例えば、Ｍが、−Ｃ（Ｏ）Ｏ−または−ＯＣ（Ｏ）−である。例えば、Ｒ４が、非置換Ｃ１−３アルキル、または−（ＣＨ２）ｎＱであり、ここで、ｎが、２、３、または４であり、Ｑが、ＯＨ、−ＮＨＣ（Ｓ）Ｎ（Ｒ）２、−ＮＨＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、または−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒである。例えば、式（Ｘ２）の化合物と、Ｒ１−Ｂｒとの反応は、塩基（無機塩基（例えば、Ｋ２ＣＯ３）または非求核有機塩基（例えば、ｉ−Ｐｒ２ＥｔＮ）など）の存在下で行われる。例えば、反応は、無機塩基（例えば、Ｋ２ＣＯ３）及び触媒（例えば、ＫＩまたはＮａＩなどのヨウ化物）の存在下で行われる。例えば、反応は、高温、例えば、約５０〜１００℃、７０〜９０℃、または約８０℃）で行われる。
【０５２０】
この方法は、式（Ｘ１）：
【化７８】
2022501360.tif 000117
の化合物を、Ｒ４ＮＨ２と反応させて、式（Ｘ２）の化合物を得ることも含んでもよく、式中、各変数は、本明細書に定義されるとおりである。
【０５２１】
いくつかの実施形態では、中間体（複数可）は、式（Ｘ１）及び（Ｘ２）：
【化７９】
2022501360.tif 000118
のいずれかで表されるものを含み、式中、各変数は、本明細書に定義されるとおりである。例えば、中間体は、ヘプタデカン−９−イル  ８−ブロモオクタノエート、及びヘプタデカン−９−イル  ８−（（２−ヒドロキシエチル）アミノ）オクタノエート、及びその形態形（例えば、結晶形態）を含む。
【０５２２】
さらに、先行技術に含まれる本開示のいずれかの特定の実施形態が、請求項のいずれか１つ以上から明示的に除外され得ることが理解されるべきである。このような実施形態は、当業者に公知であると見なされるため、それらは、除外が本明細書に明示されていない場合であっても、除外され得る。
【０５２３】
全ての引用資料、例えば、本明細書で引用される参照文献、刊行物、データベース、データベースエントリ、及び技術は、引用に際して明示的に記載されていない場合であっても、参照により本出願に援用される。引用資料と本出願の記載内容に矛盾が生じる場合、本出願の記載内容が優先されるものとする。
【実施例】
【０５２４】
実施例１：式（Ｉ）、（ＩＡ）、（ＩＢ）、（ＩＩ）、（ＩＩａ）、（ＩＩｂ）、（ＩＩｃ）、（ＩＩｄ）、（ＩＩｅ）、（ＩＩｆ）、（ＩＩｇ）、（ＩＩＩ）、（ＶＩ）、（ＶＩ−ａ）、（ＶＩＩ）、（ＶＩＩＩ）、（ＶＩＩａ）、（ＶＩＩＩａ）、（ＶＩＩＩｂ）、（ＶＩＩｂ−１）、（ＶＩＩｂ−２）、（ＶＩＩｂ−３）、（ＶＩＩｃ）、（ＶＩＩｄ）、（ＶＩＩＩｃ）、または（ＶＩＩＩｄ）で表される化合物の合成
【０５２５】
Ａ．一般的な考慮事項
使用される全ての溶媒及び試薬は、市販品として入手され、特に記載されない限り、そのまま使用された。１Ｈ  ＮＭＲスペクトルは、Ｂｒｕｋｅｒ  Ｕｌｔｒａｓｈｉｅｌｄ  ３００ＭＨｚ機器を用いて、３００Ｋで、ＣＤＣｌ３中で記録した。化学シフトが、１ＨについてのＴＭＳ（０．００）に対する百万分率（ｐｐｍ）として報告される。シリカゲルクロマトグラフィーは、ＩＳＣＯ  ＲｅｄｉＳｅｐ  Ｒｆ  Ｇｏｌｄ  Ｆｌａｓｈ  Ｃａｒｔｒｉｄｇｅｓ（粒径：２０〜４０μｍ）を用いて、ＩＳＣＯ  ＣｏｍｂｉＦｌａｓｈ（登録商標）  Ｒｆ＋  Ｌｕｍｅｎ  Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓにおいて行った。逆相クロマトグラフィーは、ＲｅｄｉＳｅｐ  Ｒｆ  Ｇｏｌｄ  Ｃ１８  Ｈｉｇｈ  Ｐｅｒｆｏｒｍａｎｃｅカラムを用いて、ＩＳＣＯ  ＣｏｍｂｉＦｌａｓｈ（登録商標）  Ｒｆ＋  Ｌｕｍｅｎ  Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓにおいて行った。ＤＡＤ及びＥＬＳＤを備えたＷａｔｅｒｓ  Ａｃｑｕｉｔｙ  ＵＰＬＣ機器並びにＺＯＲＢＡＸ  Ｒａｐｉｄ  Ｒｅｓｏｌｕｔｉｏｎ  Ｈｉｇｈ  Ｄｅｆｉｎｉｔｉｏｎ（ＲＲＨＤ）ＳＢ−Ｃ１８  ＬＣカラム、２．１ｍｍ、５０ｍｍ、１．８μｍ、及び１．２ｍＬ／分で５分間にわたって０．１％のＴＦＡを含む水中６５〜１００％のアセトニトリルの勾配を用いた、逆相ＵＰＬＣ−ＭＳ（保持時間、ＲＴ、分）による分析によって、全ての最終化合物は、８５％超純粋であることが測定された。注入量は５μＬであり、カラム温度は８０℃であった。検出は、Ｗａｔｅｒｓ  ＳＱＤ質量分析計（Ｍｉｌｆｏｒｄ，ＭＡ，ＵＳＡ）及び蒸発光散乱検出器を用いて、ポジティブモードのエレクトロスプレーイオン化（ＥＳＩ）に基づいて行った。
【０５２６】
後述される手順は、化合物１〜３９２の合成に有用である。
【０５２７】
以下の略語が本明細書において用いられる：
ＴＨＦ：テトラヒドロフラン
ＭｅＣＮ：アセトニトリル
ＬＡＨ：水素化アルミニウムリチウム
ＤＣＭ：ジクロロメタン
ＤＭＡＰ：４−ジメチルアミノピリジン
ＬＤＡ：リチウムジイソプロピルアミド
ｒｔ：室温
ＤＭＥ：１，２−ジメトキシエタン
ｎ−ＢｕＬｉ：ｎ−ブチルリチウム
ＣＰＭＥ：シクロペンチルメチルエーテル
ｉ−Ｐｒ２ＥｔＮ：Ｎ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン
Ｂ．化合物２：ヘプタデカン−９−イル  ８−（（２−ヒドロキシエチル）（テトラデシル）アミノ）オクタノエート
代表的手順１
【化８０】
2022501360.tif 000119
ヘプタデカン−９−イル  ８−ブロモオクタノエート（方法Ａ）
【化８１】
2022501360.tif 000120
【０５２８】
ジクロロメタン（２０ｍＬ）中の８−ブロモオクタン酸（１．０４ｇ、４．６ｍｍｏｌ）及びヘプタデカン−９−オール（１．５ｇ、５．８ｍｍｏｌ）の溶液に、Ｎ−（３−ジメチルアミノプロピル）−Ｎ’−エチルカルボジイミドヒドロクロリド（１．１ｇ、５．８ｍｍｏｌ）、Ｎ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（３．３ｍＬ、１８．７ｍｍｏｌ）及びＤＭＡＰ（１１４ｍｇ、０．９ｍｍｏｌ）を加えた。反応物を室温で１８時間攪拌した。反応物をジクロロメタンで希釈し、飽和炭酸水素ナトリウムで洗浄した。有機層を分離し、生理食塩水で洗浄し、ＭｇＳＯ４で乾燥させた。有機層を濾過し、真空下で蒸発させた。残渣をシリカゲルクロマトグラフィー（ヘキサン中０〜１０％の酢酸エチル）で精製し、ヘプタデカン−９−イル  ８−ブロモオクタノエート（８７５ｍｇ、１．９ｍｍｏｌ、４１％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．８９（ｍ，１Ｈ）；３．４２（ｍ，２Ｈ）；２．３１（ｍ，２Ｈ）；１．８９（ｍ，２Ｈ）；１．７３−１．１８（ｂｒ．ｍ，３６Ｈ）；０．８８（ｍ，６Ｈ）．
ヘプタデカン−９−イル  ８−（（２−ヒドロキシエチル）アミノ）オクタノエート（方法Ｂ）
【化８２】
2022501360.tif 000121
【０５２９】
エタノール（３ｍＬ）中のヘプタデカン−９−イル  ８−ブロモオクタノエート（３．８ｇ、８．２ｍｍｏｌ）及び２−アミノエタン−１−オール（１５ｍＬ、２４８ｍｍｏｌ）の溶液を６２℃で１８時間攪拌した。反応混合物を真空下で濃縮し、残渣を酢酸エチル及び水に取り込んだ。有機層を分離し、水、生理食塩水で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させた。混合物を濾過し、真空下で蒸発させた。残渣をシリカゲルクロマトグラフィー（ジクロロメタン中０〜１００％（ジクロロメタン中１％のＮＨ４ＯＨ、２０％のＭｅＯＨの混合物））で精製し、ヘプタデカン−９−イル  ８−（（２−ヒドロキシエチル）アミノ）オクタノエート（３．１ｇ、７ｍｍｏｌ、８５％）を得た。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝２．６７分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ２７Ｈ５５ＮＯ３に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）４４２．６８
１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．８９（ｐ，１Ｈ）；３．６７（ｔ，２Ｈ）；２．８１（ｔ，２Ｈ）；２．６５（ｔ，２Ｈ）；２．３０（ｔ，２Ｈ）；２．０５（ｂｒ．ｍ，２Ｈ）；１．７２−１．４１（ｂｒ．ｍ，８Ｈ）；１．４０−１．２０（ｂｒ．ｍ，３０Ｈ）；０．８８（ｍ，６Ｈ）．
ヘプタデカン−９−イル  ８−（（２−ヒドロキシエチル）（テトラデシル）アミノ）オクタノエート（方法Ｃ）
【化８３】
2022501360.tif 000122
化学式：Ｃ４１Ｈ８３ＮＯ３
分子量：６３８．１２
【０５３０】
エタノール中のヘプタデカン−９−イル  ８−（（２−ヒドロキシエチル）アミノ）オクタノエート（１２５ｍｇ、０．２８ｍｍｏｌ）、１−ブロモテトラデカン（９４ｍｇ、０．３４ｍｍｏｌ）及びＮ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（４４ｍｇ、０．３４ｍｍｏｌ）の溶液を６５℃で１８時間攪拌した。反応物を室温に冷却し、溶媒を真空下で蒸発させた。残渣を酢酸エチル及び飽和炭酸水素ナトリウムに取り込んだ。有機層を分離し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、真空下で蒸発させた。残渣をシリカゲルクロマトグラフィー（ジクロロメタン中０〜１００％（ジクロロメタン中１％のＮＨ４ＯＨ、２０％のＭｅＯＨの混合物））で精製し、ヘプタデカン−９−イル  ８−（（２−ヒドロキシエチル）（テトラデシル）アミノ）オクタノエート（８９ｍｇ、０．１４ｍｍｏｌ、５０％）を得た。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝３．６１分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ４１Ｈ８３ＮＯ３に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）６３８．９１。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．８６（ｐ，１Ｈ）；３．７２−３．４７（ｂｒ．ｍ，２Ｈ）；２．７８−２．４０（ｂｒ．ｍ，５Ｈ）；２．２８（ｔ，２Ｈ）；１．７０−１．４０（ｍ，１０Ｈ）；１．３８−１．１７（ｂｒ．ｍ，５４Ｈ）；０．８８（ｍ，９Ｈ）．
中間体の合成：
中間体Ａ：２−オクチルデカン酸
【化８４】
2022501360.tif 000123
【０５３１】
ＴＨＦ（１０ｍＬ）中のジイソプロピルアミン（２．９２ｍＬ、２０．８ｍｍｏｌ）の溶液を−７８℃に冷却し、ｎ−ＢｕＬｉの溶液（７．５ｍＬ、１８．９ｍｍｏｌ、ヘキサン中２．５Ｍ）を加えた。反応物を０℃に温めた。０℃でＴＨＦ（２０ｍＬ）中のデカン酸（２．９６ｇ、１７．２ｍｍｏｌ）及びＮａＨ（７５４ｍｇ、１８．９ｍｍｏｌ、６０％ｗ／ｗ）の溶液に、ＬＤＡの溶液を加え、混合物を室温で３０分間攪拌した。この後、１−ヨードオクタン（５ｇ、２０．８ｍｍｏｌ）を加え、反応混合物を４５℃で６時間加熱した。反応物を１ＮのＨＣｌ（１０ｍＬ）でクエンチした。有機層をＭｇＳＯ４で乾燥させ、濾過し、真空下で蒸発させた。残渣をシリカゲルクロマトグラフィー（ヘキサン中０〜２０％の酢酸エチル）で精製し、２−オクチルデカン酸（１．９ｇ、６．６ｍｍｏｌ、３８％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ２．３８（ｂｒ．ｍ，１Ｈ）；１．７４−１．０３（ｂｒ．ｍ，２８Ｈ）；０．９１（ｍ，６Ｈ）．
中間体Ｂ：７−ブロモヘプチル  ２−オクチルデカノエート
【化８５】
2022501360.tif 000124
【０５３２】
２−オクチルデカン酸及び７−ブロモヘプタン−１−オールから方法Ａを用いて、７−ブロモヘプチル  ２−オクチルデカノエートを合成した。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．０９（ｂｒ．ｍ，２Ｈ）；３．４３（ｂｒ．ｍ，２Ｈ）；２．４８−２．２５（ｂｒ．ｍ，１Ｈ）；１．８９（ｂｒ．ｍ，２Ｈ）；１．７４−１．１６（ｂｒ．ｍ，３６Ｈ）；０．９０（ｍ，６Ｈ）．
中間体Ｃ：（２−ヘキシルシクロプロピル）メタノール
【化８６】
2022501360.tif 000125
【０５３３】
ジクロロメタン（２０ｍＬ）中のジエチル亜鉛（２０ｍＬ、２０ｍｍｏｌ、ヘキサン中１Ｍ）の溶液を−４０℃に５分間冷却した。次に、ジクロロメタン（１０ｍＬ）中のジヨードメタン（３．２２ｍＬ、４０ｍｍｏｌ）の溶液を滴下して加えた。反応物を−４０℃で１時間攪拌した後、ジクロロメタン（１０ｍＬ）中のトリクロロ−酢酸（３２７ｍｇ、２ｍｍｏｌ）及びＤＭＥ（１ｍＬ、９．６ｍｍｏｌ）の溶液を加えた。反応物を−１５℃に温め、この温度で１時間攪拌した。次に、ジクロロメタン（１０ｍＬ）中の（Ｚ）−ノナ−２−エン−１−オール（１．４２ｇ、１０ｍｍｏｌ）の溶液を−１５℃の溶液に加えた。反応物をゆっくりと室温に温め、１８時間攪拌した。この後、飽和ＮＨ４Ｃｌ（２００ｍＬ）を加え、反応物をジクロロメタンで（３回）抽出し、生理食塩水で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させた。有機層を濾過し、真空下で蒸発させ、残渣をシリカゲルクロマトグラフィー（ヘキサン中０〜５０％の酢酸エチル）で精製し、（２−ヘキシルシクロプロピル）メタノール（１．４３ｇ、９．２ｍｍｏｌ、９２％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ３．６４（ｍ，２Ｈ）；１．５７−１．０２（ｍ，１２Ｈ）；０．９９−０．８０（ｍ，４Ｈ）；０．７２（ｍ，１Ｈ），０．００（ｍ，１Ｈ）。
Ｃ．化合物１：ヘプタデカン−９−イル  ８−（（２−ヒドロキシエチル）（オクタデシル）アミノ）オクタノエート
【化８７】
2022501360.tif 000126
【０５３４】
化合物１は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝３．８６分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ４５Ｈ９１ＮＯ３に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）６９４．９３。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．８６（ｍ，１Ｈ）；３．７７−３．４７（ｂｒ．ｍ，２Ｈ）；２．７８−２．３７（ｂｒ．ｍ，５Ｈ）；２．２８（ｔ，２Ｈ）；１．７３−１．４０（ｂｒ．ｍ，１０Ｈ）；１．３８−１．１８（ｂｒ．ｍ，６２Ｈ）；０．８８（ｍ，９Ｈ）．
Ｄ．化合物３：ヘプタデカン−９−イル  ８−（（２−ヒドロキシエチル）（ノニル）アミノ）オクタノエート
【化８８】
2022501360.tif 000127
【０５３５】
化合物３は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝３．３６分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ３６Ｈ７３ＮＯ３に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）５６８．８０。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．８６（ｐ，１Ｈ）；３．７２−３．４５（ｂｒ．ｍ，２Ｈ）；２．７９−２．３４（ｂｒ．ｍ，５Ｈ）；２．２８（ｔ，２Ｈ）；１．７０−１．３８（ｍ，１０Ｈ）；１．３８−１．１６（ｂｒ．ｍ，４４Ｈ）；０．８８（ｍ，９Ｈ）．
Ｅ．化合物４：ヘプタデカン−９−イル  ８−（（２−ヒドロキシエチル）（オクチル）アミノ）オクタノエート
【化８９】
2022501360.tif 000128
【０５３６】
化合物４は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝２．９９分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ３５Ｈ７１ＮＯ３に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）５５４．７７７。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．８６（ｐ，１Ｈ）；３．７１（ｂｒ．ｓ，２Ｈ）；２．７０（ｂｒ．ｓ，５Ｈ）；２．２６（ｔ，２Ｈ）；１．４８−１．５９（ｂｒ．ｍ．，１０Ｈ）；１．２４（ｍ，４２Ｈ）；０．８６（ｔ，９Ｈ）．
Ｆ．化合物５：ヘプタデカン−９−イル  ８−（ヘキシル（２−ヒドロキシエチル）アミノ）オクタノエート
【化９０】
2022501360.tif 000129
【０５３７】
化合物５は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝３．１０分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ３３Ｈ６７ＮＯ３に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）５２６．７３。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．８６（ｐ，１Ｈ）；３．６７−３．４８（ｂｒ．ｍ，２Ｈ）；２．７４−２．３９（ｂｒ．ｍ，５Ｈ）；２．２８（ｔ，２Ｈ）；１．６８−１．３９（ｂｒ．ｍ，１０Ｈ）；１．３８−１．１６（ｂｒ．ｍ，３８Ｈ）；０．８８（ｍ，９Ｈ）．
Ｇ．化合物６：ヘプタデカン−９−イル  ８−（（２−ヒドロキシエチル）（（９Ｚ，１２Ｚ）−オクタデカ−９，１２−ジエン−１−イル）アミノ）オクタノエート
【化９１】
2022501360.tif 000130
【０５３８】
化合物６は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝３．７７分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ４５Ｈ８７ＮＯ３に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）６９０．８４。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ５．３７（ｍ，４Ｈ）；４．８６（ｂｒ．ｍ，１Ｈ）；３．５３（ｂｒ．ｍ；２Ｈ）；２．７８（ｂｒ．ｍ，２Ｈ）；２．５８（ｂｒ．ｍ，２Ｈ）；２．４５（ｂｒ．ｍ，４Ｈ）；２．２８（ｍ，２Ｈ）；２．０５（ｍ，４Ｈ）；１．６８−１．１５（ｂｒ．ｍ，５７Ｈ）；０．８９（ｍ，９Ｈ）．
Ｈ．化合物７：ヘプタデカン−９−イル  ８−（（３−ヒドロキシプロピル）（ノニル）アミノ）オクタノエート
【化９２】
2022501360.tif 000131
【０５３９】
化合物７は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝３．２４分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ３７Ｈ７５ＮＯ３に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）５８２．９８７。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．８４（ｐ，１Ｈ）；３．７６（ｔ，２Ｈ）；２．４２−２．６６（ｂｒ．ｓ，５Ｈ）；２．２５（ｔ，２Ｈ）；１．４７−１．６８（ｂｒ．ｍ，１２Ｈ）；１．２４（ｍ，４２Ｈ）；０．８６（ｔ，９Ｈ）．
Ｉ．化合物８：ヘプタデカン−９−イル  ８−（（３−（１Ｈ−イミダゾール−１−イル）プロピル）（ノニル）アミノ）オクタノエート
工程１：ヘプタデカン−９−イル  ８−（（３−クロロプロピル）（ノニル）アミノ）オクタノエート
【化９３】
2022501360.tif 000132
【０５４０】
４ｍＬのＤＣＭ中のヘプタデカン−９−イル  ８−（（３−ヒドロキシプロピル）（ノニル）アミノ）オクタノエート（０．５３ｇ、０．９１ｍｍｏｌ）の０℃の溶液に、塩化メシル（０．０７０ｍＬ、０．９１ｍｍｏｌ）、続いてトリエチルアミン（０．１３ｍＬ、０．９１ｍｍｏｌ）を加えた。反応物を室温にゆっくりと温め、一晩攪拌した。反応物を水（約１０ｍＬ）の添加によってクエンチした。混合物をＤＣＭで３回抽出し、プールされた有機物を生理食塩水で洗浄し、ＭｇＳＯ４で乾燥させ、濾過し、真空下で濃縮した。粗製油をシリカゲルクロマトグラフィーで精製し、ヘプタデカン−９−イル  ８−（（３−クロロプロピル）（ノニル）アミノ）オクタノエート（０．２３ｇ、４２％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．８４（ｐ，１Ｈ）；３．５８（ｔ，２Ｈ）；２．５１（ｂｒ．ｓ，２Ｈ）；２．３５（ｂｒ．ｓ，２Ｈ）；２．２６（２、２Ｈ）；１．８６（ｂｒ．ｓ，２Ｈ）；１．４０−１．６０（ｂｒ．ｍ，１２Ｈ）；１．２４（ｂｒ．ｍ，４２Ｈ）；０．８６（ｔ，９Ｈ）．
工程２：ヘプタデカン−９−イル  ８−（（３−（１Ｈ−イミダゾール−１−イル）プロピル）（ノニル）アミノ）オクタノエート
【化９４】
2022501360.tif 000133
【０５４１】
丸底フラスコ中で、ヘプタデカン−９−イル  ８−（（３−クロロプロピル）（ノニル）アミノ）オクタノエート（５０ｍｇ、０．０８３ｍｍｏｌ）を、ＭｅＣＮ（０．５ｍＬ）中のイミダゾール（１７ｍｇ、０．２５ｍｍｏｌ）、Ｋ２ＣＯ３（３５ｍｇ、０．２５ｍｍｏｌ）と組み合わせた。フラスコに凝縮器を装着し、８２℃の加熱マントルに入れ、２４時間攪拌した。この後、反応物を室温に冷却し、濾過し、濾液を真空下で濃縮した。粗製油をシリカゲルクロマトグラフィー（０〜１００％［ＤＣＭ、２０％のＭｅＯＨ、１％のＮＨ４ＯＨ］／ＭｅＯＨ）で精製し、所望の生成物を透明な油（３９ｍｇ、７４％）として得た。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝２．９２分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ４０Ｈ７７Ｎ３Ｏ２に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）６３３．９９４。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ７．４６（ｓ，１Ｈ）；７．０５（ｓ，１Ｈ）；６．９１（ｓ，１Ｈ）；４．８４（ｄｔ、１Ｈ）；４．０２（ｂｒ．ｓ，２Ｈ）；２．４７（ｂｒ．ｓ，４Ｈ）；２．２６（ｔ，２Ｈ）；２．００（ｂｒ．ｓ，２Ｈ）；１．４７−１．５９（ｂｒ．ｍ，１０Ｈ）；１．２４（ｂｒ．ｍ，４４Ｈ）；０．８６（ｔ，９Ｈ）．
Ｊ．化合物９：ヘプタデカン−９−イル  ８−（（２−アセトキシエチル）（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート
【化９５】
2022501360.tif 000134
【０５４２】
ジクロロメタン（１ｍＬ）中のヘプタデカン−９−イル  ８−（（２−ヒドロキシエチル）（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート（１００ｍｇ、０．１４ｍｍｏｌ）及び酢酸（８ｍｇ、０．１３ｍｍｏｌ）の溶液に、Ｎ−（３−ジメチルアミノプロピル）−Ｎ’−エチルカルボジイミドヒドロクロリド（３１ｍｇ、０．１６ｍｍｏｌ）、Ｎ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（７３ｍｇ、０．５６ｍｍｏｌ）及びＤＭＡＰ（３ｍｇ、０．０２ｍｍｏｌ）を加えた。反応物を室温で１８時間攪拌した。反応物をジクロロメタンで希釈し、飽和炭酸水素ナトリウムで洗浄した。有機層を分離し、生理食塩水で洗浄し、ＭｇＳＯ４で乾燥させた。有機層を濾過し、真空下で蒸発させた。残渣をシリカゲルクロマトグラフィー（ジクロロメタン中０〜１００％（ジクロロメタン中１％のＮＨ４ＯＨ、２０％のＭｅＯＨの混合物））で精製し、ヘプタデカン−９−イル  ８−（（２−アセトキシエチル）（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート（６３ｍｇ、０．０８ｍｍｏｌ）を得た。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝３．６３分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ４６Ｈ８９ＮＯ６に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）７５３．０７。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．８７（ｐ，１Ｈ）；４．１７−３．９９（ｍ，４Ｈ）；２．６７（ｍ，２Ｈ）；２．４３（ｍ，３Ｈ）；２．２９（ｍ，４Ｈ）；２．０５（ｓ，３Ｈ）；１．７１−１．１７（ｂｒ．ｍ，６３Ｈ）；０．８８（ｍ，９Ｈ）．
Ｋ．化合物１０：ヘプタデカン−９−イル  ８−（（２−ヒドロキシプロピル）（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート
【化９６】
2022501360.tif 000135
【０５４３】
化合物１０は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝３．７３分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ４５Ｈ８９ＮＯ５に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）７２５．１０。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．８６（ｐ，１Ｈ）；４．０５（ｔ，２Ｈ）；３．８０−３．５４（ｂｒ．ｍ，１Ｈ）；２．６１−２．１３（ｂｒ．ｍ，９Ｈ）；１．６９−１．０３（ｂｒ．ｍ，６７Ｈ）；０．８８（ｍ，９Ｈ）．
Ｌ．化合物１１：ヘプタデカン−９−イル（Ｒ）−８−（（２−ヒドロキシプロピル）（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート
【化９７】
2022501360.tif 000136
【０５４４】
化合物１１は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝５．２１分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ４５Ｈ８９ＮＯ５に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）７２５．０２。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．８６（ｐ，１Ｈ）；４．０５（ｔ，２Ｈ）；３．７２（ｂｒ．ｍ，１Ｈ）；２．６５−２．１０（ｂｒ．ｍ，８Ｈ）；１．７１−０．９９（ｂｒ．ｍ，６８Ｈ）；０．８８（ｍ，９Ｈ）．
Ｍ．化合物１２：ヘプタデカン−９−イル（Ｓ）−８−（（２−ヒドロキシプロピル）（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート
【化９８】
2022501360.tif 000137
【０５４５】
化合物１２は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝５．３０分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ４５Ｈ８９ＮＯ５に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）７２５．１０。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．８６（ｐ，１Ｈ）；４．０５（ｔ，２Ｈ）；３．７１（ｂｒ．ｍ，１Ｈ）；２．６４−２．１０（ｂｒ．ｍ，８Ｈ）；１．７１−１．０３（ｂｒ．ｍ，６８Ｈ）；０．８８（ｍ，９Ｈ）．
Ｎ．化合物１３：ヘプタデカン−９−イル  ８−（（２−ヒドロキシブチル）（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート
【化９９】
2022501360.tif 000138
【０５４６】
化合物１３は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝３．８９分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ４６Ｈ９１ＮＯ５に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）７３９．２１。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．８６（ｐ，１Ｈ）；４．０５（ｔ，２Ｈ）；３．５８−３．３８（ｂｒ．ｍ，１Ｈ）；２．６５−２．１５（ｂｒ．ｍ，９Ｈ）；１．７２−１．１２（ｂｒ．ｍ，６６Ｈ）；０．９８（ｔ，３Ｈ）；０．８８（ｍ，９Ｈ）．
Ｏ．化合物１４：ヘプタデカン−９−イル  ８−（（２−（ジメチルアミノ）エチル）（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート
【化１００】
2022501360.tif 000139
【０５４７】
化合物１４は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝３．５１分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ４６Ｈ９２Ｎ２Ｏ４に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）７３８．２３。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．８４（ｐ，１Ｈ）；４．０４（ｔ，２Ｈ）；２．９５（ｍ，２Ｈ）；２．７８（ｍ，６Ｈ）；２．４４（ｓ，６Ｈ）；２．２８（ｍ，４Ｈ）；１．７０−１．４１（ｂｒ．ｍ，１４Ｈ）；１．４１−１．１４（ｂｒ．ｍ，４８Ｈ）；０．８７（ｍ，９Ｈ）．
Ｐ．化合物１５：ヘプタデカン−９−イル  ８−（（２−メトキシエチル）（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート
【化１０１】
2022501360.tif 000140
【０５４８】
化合物１５は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝３．９０分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ４５Ｈ８９ＮＯ５に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）７２５．１９。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．８６（ｐ，１Ｈ）；４．０５（ｔ，２Ｈ）；３．４３（ｍ，２Ｈ）；３．３４（ｓ，３Ｈ）；２．６１（ｍ，２Ｈ）；２．４３（ｍ，３Ｈ）；２．２９（ｍ，４Ｈ）；１．７０−１．１５（ｂｒ．ｍ，６３Ｈ）；０．８８（ｍ，９Ｈ）．
Ｑ．化合物１６：ヘプタデカン−９−イル  ８−（（３−メトキシプロピル）（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート
【化１０２】
2022501360.tif 000141
【０５４９】
化合物１６は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝３．９０分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ４６Ｈ９１ＮＯ５に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）７３９．１３。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．８９（ｐ，１Ｈ）；４．０８（ｔ，２Ｈ）；３．４２（ｍ，２Ｈ）；３．３５（ｓ，３Ｈ）；２．５５−２．２１（ｍ，９Ｈ）；１．８１−１．１８（ｂｒ．ｍ，６５Ｈ）；０．８８（ｍ，９Ｈ）．
Ｒ．化合物１７：ヘプタデカン−９−イル  ８−（（２−（２−（ジメチルアミノ）ｅｔｈオキシ）エチル）（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート
【化１０３】
2022501360.tif 000142
【０５５０】
化合物１７は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝３．７２分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ４８Ｈ９６Ｎ２Ｏ５に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）７８２．２７。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．８８（ｐ，１Ｈ）；４．０８（ｔ，２Ｈ）；３．５７（ｍ，４Ｈ）；２．７２（ｍ，２Ｈ）；２．５２（ｍ，５Ｈ）；２．３８−２．１３（ｂｒ．ｍ，１２Ｈ）；１．７３−１．１９（ｂｒ．ｍ，６１Ｈ）；０．９０（ｍ，９Ｈ）．
Ｓ．化合物１８：ヘプタデカン−９−イル  ８−（（２−ヒドロキシエチル）（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート
【化１０４】
2022501360.tif 000143
【０５５１】
化合物１８は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って、または以下のスキームに従って合成した：
【化１０５】
2022501360.tif 000144
【０５５２】
ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝３．５９分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ４４Ｈ８７ＮＯ５に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）７１０．８９。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．８６（ｍ，１Ｈ）；４．０５（ｔ，２Ｈ）；３．５３（ｂｒ．ｍ，２Ｈ）；２．８３−２．３６（ｂｒ．ｍ，５Ｈ）；２．２９（ｍ，４Ｈ）；０．９６−１．７１（ｍ，６４Ｈ）；０．８８（ｍ，９Ｈ）．
Ｔ．化合物１９：ヘプタデカン−９−イル  ８−（（３−ヒドロキシプロピル）（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート
【化１０６】
2022501360.tif 000145
【０５５３】
化合物１９は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝４．５１分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ４５Ｈ８９ＮＯ５に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）７２５．１９。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．８６（ｐ，１Ｈ）；４．０５（ｔ，２Ｈ）；３．８０（ｍ，２Ｈ）；２．９２−２．３６（ｂｒ．ｍ，５Ｈ）；２．２９（ｍ，４Ｈ）；１．８９−１．４２（ｂｒ．ｍ，１６Ｈ）；１．４２−１．０２（ｂｒ．ｍ，５０Ｈ）；０．８８（ｍ，９Ｈ）．
Ｕ．化合物２０：ヘプタデカン−９−イル  ８−（（４−ヒドロキシブチル）（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート
【化１０７】
2022501360.tif 000146
【０５５４】
化合物２０は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝３．８４分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ４６Ｈ９１ＮＯ５に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）７３９．２１。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．８６（ｐ，１Ｈ）；４．０５（ｔ，２Ｈ）；３．７７−３．４５（ｂｒ．ｍ，２Ｈ）；２．６３−２．２０（ｂｒ．ｍ，８Ｈ）；１．８２−１．４０（ｂｒ．ｍ，１８Ｈ）；１．４０−１．１５（ｂｒ．ｍ，５１Ｈ）；０．８８（ｍ，９Ｈ）．
Ｖ．化合物２１：ヘプタデカン−９−イル  ８−（（２−シアノエチル）（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート
【化１０８】
2022501360.tif 000147
【０５５５】
化合物２１は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝４．０４分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ４５Ｈ８６Ｎ２Ｏ４に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）７２０．１８。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．８８（ｐ，１Ｈ）；４．０７（ｔ，２Ｈ）；２．８１（ｍ，２Ｈ）；２．４４（ｍ，５Ｈ）；２．３０（ｍ，４Ｈ）；１．７３−１．１８（ｂｒ．ｍ，６３Ｈ）；０．８９（ｍ，９Ｈ）．
Ｗ．化合物２２：ヘプタデカン−９−イル  ８−（（２−ヒドロキシシクロヘキシル）（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート
【化１０９】
2022501360.tif 000148
【０５５６】
化合物２２は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝４．５４分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ４８Ｈ９３ＮＯ５に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）７６５．２１。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．８６（ｐ，１Ｈ）；４．０５（ｔ，２Ｈ）；２．８９−２．３４（ｂｒ．ｍ，４Ｈ）；２．２８（ｍ，４Ｈ）；２．００（ｍ，１Ｈ）；１．８６−０．９９（ｂｒ．ｍ，７２Ｈ）；０．８８（ｍ，９Ｈ）．
Ｘ．化合物２３：ヘプタデカン−９−イル  １０−（（２−ヒドロキシエチル）（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）デカノエート
【化１１０】
2022501360.tif 000149
【０５５７】
化合物２３は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝３．７５分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ４６Ｈ９１ＮＯ５に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）７３９．１３。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．８６（ｍ，１Ｈ）；４．０５（ｍ，２Ｈ）；３．７２−３．４６（ｂｒ．ｍ，２Ｈ）；２．８１−２．３５（ｂｒ．ｍ，５Ｈ）；２．２９（ｍ，４Ｈ）；１．７１−１．４０（ｂｒ．ｍ，１３Ｈ）；１．４０−１．１５（ｂｒ．ｍ，５５Ｈ）；０．８８（ｍ，９Ｈ）．
Ｙ．化合物２４：ヘプタデカン−９−イル（Ｚ）−８＿（（２−ヒドロキシエチル）（８−（ノナ−２−エン−１−イルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート
【化１１１】
2022501360.tif 000150
【０５５８】
化合物２４は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝３．５４分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ４４Ｈ８５ＮＯ５に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）７０８．９５。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ５．７４−５．４４（ｂｒ．ｍ，２Ｈ）；４．８６（ｍ，１Ｈ）；４．６２（ｍ，２Ｈ）；３．７１−３．４０（ｂｒ．ｍ，２Ｈ）；２．８１−２．３７（ｂｒ．ｍ，５Ｈ）；２．２９（ｍ，４Ｈ）；２．０９（ｍ，２Ｈ）；１．７０−１．１４（ｂｒ．ｍ，５８Ｈ）；０．８８（ｍ，９Ｈ）．
Ｚ．化合物２５：ヘプタデカン−９−イル  ８−（（２−ヒドロキシエチル）（６−オキソ−６−（ウンデシルオキシ）ヘキシル）アミノ）オクタノエート
【化１１２】
2022501360.tif 000151
【０５５９】
化合物２５は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝３．６６分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ４４Ｈ８７ＮＯ５に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）７１１．００。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．８６（ｍ，１Ｈ）；４．０５（ｔ，２Ｈ）；３．６８−３．４６（ｂｒ．ｍ，２Ｈ）；２．７７−２．３７（ｂｒ．ｍ，５Ｈ）；２．２９（ｍ，４Ｈ）；１．７４−１．４１（ｂｒ．ｍ，１４Ｈ）；１．３９−１．１８（ｍ，５０Ｈ）；０．８８（ｍ，９Ｈ）．
ＡＡ．化合物２６：ヘプタデカン−９−イル  ８−（（２−ヒドロキシエチル）（４−（ノニルオキシ）−４−オキソブチル）アミノ）オクタノエート
【化１１３】
2022501360.tif 000152
【０５６０】
化合物２６は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝４．２９分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ４０Ｈ７９ＮＯ５に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）６５５．０７。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．８６（ｐ，１Ｈ）；４．０６（ｔ，２Ｈ）；３．７９（ｂｒ．ｍ，２Ｈ）；２．９１−２．２０（ｂｒ．ｍ，１０Ｈ）；１．９８−１．０３（ｂｒ．ｍ，５５Ｈ）；０．８８（ｍ，９Ｈ）．
ＡＢ．化合物２７：ノニル  ８−（（６−（ヘプタデカン−９−イルオキシ）−６−オキソヘキシル）（２−ヒドロキシエチル）アミノ）オクタノエート
【化１１４】
2022501360.tif 000153
【０５６１】
化合物２７は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝３．５７分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ４２Ｈ８３ＮＯ５に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）６８３．１２。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．８６（ｍ，１Ｈ）；４．０５（ｍ，２Ｈ）；３．７０−３．４５（ｂｒ．ｍ，２Ｈ）；２．７８−２．３５（ｂｒ．ｍ，５Ｈ）；２．２９（ｍ，４Ｈ）；１．７３−１．４１（ｍ，１３Ｈ）；１．４１−１．１６（ｍ，４７Ｈ）；０．８８（ｍ，９Ｈ）．
ＡＣ．化合物２８：ヘプタデカン−９−イル  ８−（（８−（（２−ヘキシルシクロプロピル）メトキシ）−８−オキソオクチル）（２−ヒドロキシエチル）アミノ）オクタノエート
【化１１５】
2022501360.tif 000154
【０５６２】
化合物２８は、中間体Ｃを用いて、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝５．１７分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ４５Ｈ８７ＮＯ５に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）７２２．９７。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．８６（ｐ，１Ｈ）；４．１７（ｍ，１Ｈ）；３．９３（ｍ，１Ｈ）；３．６１（ｂｒ．ｍ，２Ｈ）；２．９７−２．３７（ｂｒ．ｍ，６Ｈ）；２．３５−２．２１（ｍ，４Ｈ）；１．７４−０．９７（ｂｒ．ｍ，６０Ｈ）；０．９４−０．７９（ｍ，１０Ｈ）；０．７４（ｍ，１Ｈ）；０．０１（ｍ，１Ｈ）．
ＡＤ．化合物２９：ジ（ヘプタデカン−９−イル）８，８’−（（２−ヒドロキシエチル）アザンジイル）ジオクタノエート
【化１１６】
2022501360.tif 000155
【０５６３】
化合物２９は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝３．９８分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ５２Ｈ１０３ＮＯ５に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）８２３．１９。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．８６（ｍ，２Ｈ）；３．７２−３．４４（ｂｒ．ｍ，２Ｈ）；２．８３−２．３４（ｂｒ．ｍ，５Ｈ）；２．２８（ｍ，４Ｈ）；１．６９−１．３９（ｂｒ．ｍ，１６Ｈ）；１．３９−１．１６（ｂｒ．ｍ，６２Ｈ）；０．８８（ｍ，１２Ｈ）．
ＡＥ．化合物３０：７−（（２−ヒドロキシエチル）（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）ヘプチル  ２−オクチルデカノエート
【化１１７】
2022501360.tif 000156
【０５６４】
化合物３０は、中間体Ｂを用いて、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝３．５５分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ４４Ｈ８７ＮＯ５に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）７１１．１６。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．０６（ｍ，４Ｈ）；３．６９−３．４４（ｂｒ．ｍ，２Ｈ）；２．７１−２．３９（ｂｒ．ｍ，５Ｈ）；２．２９（ｍ，３Ｈ）；１．７０−１．１６（ｂｒ．ｍ，６４Ｈ）；０．８８（ｍ，９Ｈ）．
ＡＦ．化合物３１：ヘプタデカン−９−イル（Ｚ）−８−（（２−ヒドロキシエチル）（オクタデカ−９−エン−１−イル）アミノ）オクタノエート
【化１１８】
2022501360.tif 000157
【０５６５】
化合物３１は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝３．８３分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ４５Ｈ８９ＮＯ３に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）６９３．２０。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ５．３７（ｍ，２Ｈ）；４．８９（ｐ，１Ｈ）；３．５８（ｂｒ．ｍ，２Ｈ）；２．７２−２．４３（ｂｒ．ｍ，５Ｈ）；２．３０（ｍ，２Ｈ），２．０５（ｍ，４Ｈ）；１．７１−１．０３（ｂｒ．ｍ，６３Ｈ），０．９０（ｍ，９Ｈ）．
ＡＧ．化合物３２：ノニル  ８−（（２−ヒドロキシエチル）（８−オキソ−８−（ペンタデカン−７−イルオキシ）オクチル）アミノ）オクタノエート
【化１１９】
2022501360.tif 000158
【０５６６】
化合物３２は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝３．４５分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ４２Ｈ８３ＮＯ５に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）６８３．２０。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．８９（ｐ，１Ｈ）；４．０８（ｔ，２Ｈ）；３．６０（ｂｒ．ｍ，２Ｈ）；２．８５−２．４０（ｂｒ．ｍ，５Ｈ）；２．３１（ｍ，４Ｈ），１．７８−１．０１（ｍ，５９Ｈ），０．９０（ｍ，９Ｈ）．
ＡＨ．化合物３３：ノニル  ８−（（２−ヒドロキシエチル）（８−オキソ−８−（テトラデカン−６−イルオキシ）オクチル）アミノ）オクタノエート
【化１２０】
2022501360.tif 000159
【０５６７】
化合物３３は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝３．３９分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ４１Ｈ８１ＮＯ５に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）６６９．０９。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．８９（ｐ，１Ｈ）；４．０８（ｔ，２Ｈ）；３．８４−３．５４（ｂｒ．ｍ，２Ｈ）；２．９９−２．４１（ｂｒ．ｍ，５Ｈ）；２．３１（ｍ，４Ｈ），１．７６−１．０２（ｂｒ．ｍ，５７Ｈ），０．９０（ｍ，９Ｈ）．
ＡＩ．化合物３４：ドデカン−４−イル  ８−（（２−ヒドロキシエチル）（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート
【化１２１】
2022501360.tif 000160
【０５６８】
化合物３４は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝３．２１分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ３９Ｈ７７ＮＯ５に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）６４１．０５。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．９１（ｐ，１Ｈ）；４．０８（ｔ，２Ｈ）；３．６７（ｂｒ．ｍ，２Ｈ）；３．０３−２．４４（ｂｒ．ｍ，５Ｈ）；２．３０（ｍ，４Ｈ），１．７５−１．００（ｂｒ．ｍ，５３Ｈ），０．９０（ｍ，９Ｈ）．
ＡＪ．化合物３５：ノニル  ８−（（２−ヒドロキシエチル）（８−オキソ−８−（ウンデカン−３−イルオキシ）オクチル）アミノ）オクタノエート
【化１２２】
2022501360.tif 000161
【０５６９】
化合物３５は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝３．１６分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ３８Ｈ７５ＮＯ５に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）６２７．１１。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．８３（ｐ，１Ｈ）；４．０８（ｔ，２Ｈ）；３．６３（ｂｒ．ｍ，２Ｈ）；２．８１−２．３９（ｂｒ．ｍ，５Ｈ）；２．３１（ｍ，４Ｈ），１．７４−１．０１（ｂｒ．ｍ，５１Ｈ），０．９０（ｍ，９Ｈ）．
ＡＫ．化合物３６：デカン−２−イル  ８−（（２−ヒドロキシエチル）（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート
【化１２３】
2022501360.tif 000162
【０５７０】
化合物３６は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝３．０５分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ３７Ｈ７３ＮＯ５に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）６１３．００。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．９１（ｐ，１Ｈ）；４．０８（ｔ，２Ｈ）；３．５５（ｍ，２Ｈ）；２．６０（ｍ，２Ｈ）；２．４７（ｍ，４Ｈ）；２．２９（ｍ，４Ｈ），１．７３１−１．０１（ｍ，５１Ｈ），０．９０（ｍ，６Ｈ）．
ＡＬ．化合物４７：ヘプタデカン−９−イル  ８−（（２−ヒドロキシエチル）（８−（２−オクチルシクロプロピル）オクチル）アミノ）オクタノエート
【化１２４】
2022501360.tif 000163
【０５７１】
化合物４７は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝３．９２分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ４６Ｈ９１ＮＯ３に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）７０７．３９。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．８６（ｐ，１Ｈ）；３．５６（ｂｒ．ｍ，２Ｈ）；２．７２−２．３８（ｂｒ．ｍ，５Ｈ）；２．２８（ｔ，２Ｈ）；１．７０−１．０２（ｂｒ．ｍ，６７Ｈ），０．８８（ｍ，９Ｈ）；０．７１−０．４９（ｍ，４Ｈ）；−０．３３（ｍ，１Ｈ）．
ＡＭ．化合物４８：デカン−２−イル  ８−（（８−（ヘプタデカン−９−イルオキシ）−８−オキソオクチル）（２−ヒドロキシエチル）アミノ）オクタノエート
【化１２５】
2022501360.tif 000164
【０５７２】
化合物４８は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝３．６０分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ４５Ｈ８９ＮＯ５に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）７２５．１０。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．９１（ｍ，２Ｈ）；３．５９（ｂｒ．ｍ，２Ｈ）；２．７９−２．３７（ｂｒ．ｍ，５Ｈ）；２．２９（ｍ，４Ｈ）；１．７４−１．１３（ｍ，６６Ｈ）；０．９０（ｍ，９Ｈ）．
ＡＮ．化合物４９：ヘプタデカン−９−イル  ８−（（２−ヒドロキシエチル）（８−オキソ−８−（ウンデカン−３−イルオキシ）オクチル）アミノ）オクタノエート
【化１２６】
2022501360.tif 000165
【０５７３】
化合物４９は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝３．６８分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ４６Ｈ９１ＮＯ５に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）７３９．２１。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．８９（ｍ，２Ｈ）；３．５６（ｂｒ．ｍ，２Ｈ）；２．６８−２．３９（ｂｒ．ｍ，５Ｈ）；２．３０（ｍ，４Ｈ）；１．７１−１．１９（ｍ，６６Ｈ）；０．９０（ｍ，１２Ｈ）．
ＡＯ．化合物５０：ドデカン−４−イル  ８−（（８−（ヘプタデカン−９−イルオキシ）−８−オキソオクチル）（２−ヒドロキシエチル）アミノ）オクタノエート
【化１２７】
2022501360.tif 000166
【０５７４】
化合物５０は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝３．７３分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ４７Ｈ９３ＮＯ５に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）７５３．２３。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．８９（ｍ，２Ｈ）；３．６０（ｂｒ．ｍ，２Ｈ）；２．７５−２．４３（ｂｒ．ｍ，５Ｈ）；２．３０（ｍ，４Ｈ）；１．７１−１．４４（ｍ，１６Ｈ）；１．２８（ｍ，５１Ｈ）；０．９０（ｍ，１２Ｈ）．
ＡＰ．化合物５１：ヘプタデカン−９−イル  ８−（（４−ブトキシ−４−オキソブチル）（２−ヒドロキシエチル）アミノ）オクタノエート
【化１２８】
2022501360.tif 000167
【０５７５】
化合物５１は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝３．０５分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ３５Ｈ６９ＮＯ５に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）５８４．８７。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．８９（ｐ，１Ｈ）；４．１０（ｔ，２Ｈ）；３．６１（ｂｒ．ｍ，２Ｈ）；２．８１−２．２１（ｂｒ．ｍ，９Ｈ）；１．８７（ｂｒ．ｍ，２Ｈ），１．７０−１．０４（ｍ，４３Ｈ），０．９８−０．８２（ｍ，９Ｈ）．
ＡＱ．化合物５２：ヘプタデカン−９−イル  ８−（（２−ヒドロキシエチル）（４−オキソ−４−（ペンチルオキシ）ブチル）アミノ）オクタノエート
【化１２９】
2022501360.tif 000168
【０５７６】
化合物５２は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝３．１１分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ３６Ｈ７１ＮＯ５に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）５９８．９０。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．８９（ｐ，１Ｈ）；４．０９（ｔ，２Ｈ）；３．６１（ｂｒ．ｍ，２Ｈ）；２．８９−２．２２（ｂｒ．ｍ，９Ｈ）；１．８７（ｂｒ．ｍ，２Ｈ），１．７３−１．４３（ｍ，１１Ｈ），１．２８（ｍ，３４Ｈ）；０．９０（ｍ，９Ｈ）．
ＡＲ．化合物５３：ヘプタデカン−９−イル  ８−（（４−（ヘキシルオキシ）−４−オキソブチル）（２−ヒドロキシエチル）アミノ）オクタノエート
【化１３０】
2022501360.tif 000169
【０５７７】
化合物５３は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝３．２２分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ３７Ｈ７３ＮＯ５に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）６１２．９２。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．８６（ｐ，１Ｈ）；４．０６（ｔ，２Ｈ）；３．５５（ｂｒ．ｍ，２Ｈ）；２．６８−２．３８（ｂｒ．ｍ，５Ｈ）；２．２８（ｍ，４Ｈ）；１．７９（ｂｒ．ｍ，２Ｈ）；１．７１−０．９６（ｍ，４８Ｈ）；０．８８（ｍ，９Ｈ）．
ＡＳ．化合物５４：ヘプタデカン−９−イル  ８−（（４−（ヘプチルオキシ）−４−オキソブチル）（２−ヒドロキシエチル）アミノ）オクタノエート
【化１３１】
2022501360.tif 000170
【０５７８】
化合物５４は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝３．２８分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ３８Ｈ７５ＮＯ５に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）６２６．９４。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．８９（ｐ，１Ｈ）；４．０９（ｔ，２Ｈ）；３．６０（ｂｒ．ｍ，２Ｈ）；２．７７−２．４２（ｂｒ．ｍ，５Ｈ）；２．３２（ｍ，４Ｈ）；１．８４（ｂｒ．ｍ，２Ｈ）；１．７５−１．０３（ｍ，４９Ｈ）；０．９０（ｍ，９Ｈ）．
ＡＴ．化合物５５：ヘプタデカン−９−イル  ８−（（４−（（２−ヘキシルシクロプロピル）メトキシ）−４−オキソブチル）（２−ヒドロキシエチル）アミノ）オクタノエート
【化１３２】
2022501360.tif 000171
【０５７９】
化合物５５は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝３．３７分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ４１Ｈ７９ＮＯ５に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）６６７．０４。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．８３（ｐ，１Ｈ）；４．１５（ｍ，１Ｈ）；３．９５（ｍ，１Ｈ）；３．５３（ｂｒ．ｍ，２Ｈ）；２．６６−２．３９（ｂｒ．ｍ，５Ｈ）；２．３４−２．１９（ｍ，４Ｈ）；１．７８（ｂｒ．ｍ，２Ｈ）；１．６６−０．９８（ｍ，５０Ｈ）；０．８５（ｍ，１０Ｈ）；０．７０（ｍ，１Ｈ）；０．００（ｍ，１Ｈ）．
ＡＵ．化合物５６：ノニル  ８−（（２−ヒドロキシエチル）（８−オキソ−８−（トリデカン−７−イルオキシ）オクチル）アミノ）オクタノエート
【化１３３】
2022501360.tif 000172
【０５８０】
化合物５６は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝３．２８分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ４０Ｈ７９ＮＯ５に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）６５４．９９。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．８９（ｐ，１Ｈ）；４．０８（ｔ，２Ｈ）；３．６０（ｂｒ．ｍ，２Ｈ）；２．７７−２．４０（ｂｒ．ｍ，５Ｈ）；２．３０（ｍ，４Ｈ）；１．７８−０．９９（ｍ，５５Ｈ）；０．９０（ｍ，９Ｈ）．
ＡＶ．化合物５７：ノナン−５−イル  ８−（（２−ヒドロキシエチル）（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート
【化１３４】
2022501360.tif 000173
【０５８１】
化合物５７は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝２．８８分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ３６Ｈ７１ＮＯ５に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）５９８．９８。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．８９（ｐ，１Ｈ）；４．０８（ｔ，２Ｈ）；３．５９（ｂｒ．ｍ，２Ｈ）；２．８２−２．３７（ｂｒ．ｍ，５Ｈ）；２．３１（ｍ，４Ｈ）；１．７３−１．０３（ｍ，４７Ｈ）；０．９１（ｍ，９Ｈ）．
ＡＷ．化合物５８：ヘプタン−４−イル  ８−（（２−ヒドロキシエチル）（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート
【化１３５】
2022501360.tif 000174
【０５８２】
化合物５８は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝２．６７分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ３４Ｈ６７ＮＯ５に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）５７０．９３。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．９３（ｐ，１Ｈ）；４．０８（ｔ，２Ｈ）；３．５７（ｂｒ．ｍ，２Ｈ）；２．６９−２．４２（ｂｒ．ｍ，５Ｈ）；２．３０（ｍ，４Ｈ）；１．７２−１．０４（ｍ，４３Ｈ）；０．９３（ｍ，９Ｈ）．
ＡＸ．化合物５９：ノニル  ８−（（２−ヒドロキシエチル）（８−オキソ−８−（ペンタン−３−イルオキシ）オクチル）アミノ）オクタノエート
【化１３６】
2022501360.tif 000175
【０５８３】
化合物５９は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝２．３９分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ３２Ｈ６３ＮＯ５に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）５４２．８０。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．７８（ｐ，１Ｈ）；４．０８（ｔ，２Ｈ）；３．５７（ｂｒ．ｍ，２Ｈ）；２．７１−２．３９（ｂｒ．ｍ，５Ｈ）；２．３１（ｍ，４Ｈ）；１．７７−１．０５（ｍ，３９Ｈ）；０．９０（ｍ，９Ｈ）．
ＡＹ．化合物６０：（５Ｚ，１２Ｚ）−ペンタデカ−５，１２−ジエン−９−イル  ８−（（２−ヒドロキシエチル）（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート
（５Ｚ，１２Ｚ）−ペンタデカ−５，１２−ジエン−９−オール
【化１３７】
2022501360.tif 000176
【０５８４】
ＴＨＦ（４５ｍＬ）中の（Ｚ）−１−ブロモオクタ−３−エン（６．２ｇ、３２．４ｍｍｏｌ）の溶液に、削り状Ｍｇを加えた（０．８４３ｇ、３４．７ｍｍｏｌ）。反応物を３時間にわたって４５℃に加熱した。反応物を０℃に冷却し、ＴＨＦ（５ｍＬ）中のギ酸エチル（２．４ｇ、３２．４ｍｍｏｌ）を滴下して加えた。反応物を室温に温め、３０分間攪拌した。反応物を０℃に冷却し、水（１５ｍＬ）及び６ＮのＨＣｌ（１５ｍＬ）でクエンチした。全てのＭｇが溶解されるまで、反応物を攪拌した。水（２５ｍＬ）を加え、混合物をヘキサン（３×２５ｍＬ）で抽出した。組み合わせた有機層を生理食塩水で洗浄し、分離し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、真空下で蒸発させた。残渣をＥｔＯＨ（２０ｍＬ）中に溶解し、水中のＫＯＨの溶液（８ｍＬの水中１．７６ｇ）を加え、１５分間攪拌した。ＥｔＯＨを真空下で蒸発させた。残渣を水（２０ｍＬ）で希釈し、６ＮのＨＣｌ（２０ｍＬ）で酸性化し、ヘキサンで（３回）抽出した。組み合わせた有機層を生理食塩水で洗浄し、分離し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、真空下で蒸発させた。残渣をヘキサン中の（０〜５％）ＥｔＯＡｃを用いたシリカゲルクロマトグラフィーで精製し、（５Ｚ，１２Ｚ）−ヘプタデカ−５，１２−ジエン−９−オール（２．３ｇ、９．１ｍｍｏｌ、２８％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ５，４１（ｍ，４）；３．６６（ｍ，１Ｈ）；２．１３（ｍ，８Ｈ）；１．５１（ｍ，５Ｈ）；１．３６（ｍ，８Ｈ）；０．９２（ｍ，６Ｈ）．
（５Ｚ，１２Ｚ）−ペンタデカ−５，１２−ジエン−９−イル  ８−（（２−ヒドロキシエチル）（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート
【化１３８】
2022501360.tif 000177
【０５８５】
化合物６０は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝３．３６分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ４４Ｈ８３ＮＯ５に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）７０７．１０。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ５．３７（ｍ，４Ｈ）；４．９２（ｐ，１Ｈ）；４．０８（ｔ，２Ｈ）；３．５７（ｂｒ．ｍ，２Ｈ）；２．７３−２．３８（ｂｒ．ｍ，５Ｈ）；２．３１（ｍ，４Ｈ）；２．０４（ｍ，８Ｈ）；１．７３−１．０１（ｍ，４７Ｈ）；０．９２（ｍ，９Ｈ）．
ＡＺ．化合物６１：（５Ｚ，１２Ｚ）−ヘプタデカ−５，１２−ジエン−９−イル  ８−（（２−ヒドロキシエチル）（６−オキソ−６−（ウンデシルオキシ）ヘキシル）アミノ）オクタノエート
【化１３９】
2022501360.tif 000178
【０５８６】
化合物６１は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝３．３９分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ４４Ｈ８３ＮＯ５に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）７０７．１０。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ５．３７（ｍ，４Ｈ）；４．９２（ｐ，１Ｈ）；４．０８（ｔ，２Ｈ）；３．５８（ｂｒ．ｍ，２Ｈ）；２．７０−２．４１（ｂｒ．ｍ，５Ｈ）；２．３２（ｍ，４Ｈ）；２．０４（ｍ，８Ｈ）；１．７７−１．０３（ｍ，４７Ｈ）；０．９２（ｍ，９Ｈ）。
ＢＡ．化合物６５：１−シクロプロピルノニル  ８−（（８−（ヘプタデカン−９−イルオキシ）−８−オキソオクチル）（２−ヒドロキシエチル）アミノ）オクタノエート
【化１４０】
2022501360.tif 000179
【０５８７】
化合物６５は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝３．７２分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ４７Ｈ９１ＮＯ５に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）７５０．９。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．８９（ｍ，１Ｈ）；４．２８（ｍ，１Ｈ）；３．５４（ｍ，２Ｈ）；２．５９（ｍ，２Ｈ）；２．４６（ｍ，４Ｈ）；２．２９（ｍ，４Ｈ），１．７３−１．１８（ｍ，６１Ｈ）；０．９０（ｍ，１０Ｈ）；０．６２−０．３３（ｍ，３Ｈ）；０．２８（ｍ，１Ｈ）．
ＢＢ．化合物６６：ヘプタデカン−９−イル  ８−（（２−ヒドロキシエチル）（８−オキソ−８−（（４−ペンチルシクロヘキシル）オキシ）オクチル）アミノ）オクタノエート
【化１４１】
2022501360.tif 000180
【０５８８】
化合物６６は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝３．７２分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ４６Ｈ８９ＮＯ５に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）７３６．９。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ５．００（ｍ，０．５Ｈ）；４．８９（ｍ，１Ｈ）；４．６８（ｍ，０．６Ｈ）；３．５６（ｍ，２Ｈ），２．６１（ｂｒ．ｍ，２Ｈ）；２．４８（ｍ，４Ｈ）；２．３０（ｍ，４Ｈ）；１．９８（ｍ，１Ｈ）；１．８２（ｍ，２Ｈ）；１．７３−１．１４（ｍ，６１Ｈ）；１．０４（ｍ，１Ｈ）；０．９０（ｍ，９Ｈ）．
ＢＣ．化合物６７：ヘプタデカン−９−イル  ８−（（２−ヒドロキシエチル）（４−オキソ−４−（（４−ペンチルシクロヘキシル）オキシ）ブチル）アミノ）オクタノエート
【化１４２】
2022501360.tif 000181
【０５８９】
化合物６７は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝３．５６分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ４２Ｈ８１ＮＯ５に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）６８０．８。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ５．０１（ｍ，０．４Ｈ）；４．８９（ｍ，１Ｈ）；４．６８（ｍ，０．６Ｈ）；３．５９（ｍ，２Ｈ），２．７２−２．４３（ｂｒ．ｍ，６Ｈ）；２．３０（ｍ，４Ｈ）；１．９８（ｍ，１Ｈ）；１．８３（ｍ，４Ｈ）；１．６９−１．４４（ｍ，１０Ｈ）；１．２８（ｍ，４１Ｈ）；１．０３（ｍ，１Ｈ）；０．９０（ｍ，９Ｈ）．
ＢＤ．化合物６８：ヘプタデカン−９−イル  ８−（（２−ヒドロキシエチル）（６−オキソ−６−（（４−ペンチルシクロヘキシル）オキシ）ヘキシル）アミノ）オクタノエート
【化１４３】
2022501360.tif 000182
【０５９０】
化合物６８は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝３．６６分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ４４Ｈ８５ＮＯ５に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）７０８．９。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ５．００（ｍ，０．５Ｈ）；４．８９（ｍ，１Ｈ）；４．６８（ｍ，０．６Ｈ）；３．５５（ｍ，２Ｈ），２．６６−２．３９（ｂｒ．ｍ，６Ｈ）；２．３０（ｍ，４Ｈ）；１．９７（ｍ，１Ｈ）；１．８３（ｍ，２Ｈ）；１．７３−１．４１（ｍ，１５Ｈ）；１．４１−１．１７（ｍ，４２Ｈ）；１．０４（ｍ，１Ｈ）；０．９０（ｍ，９Ｈ）．
ＢＥ．化合物６９：ヘプタデカン−９−イル  ８−（（２，３−ジヒドロキシプロピル）（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート
【化１４４】
2022501360.tif 000183
【０５９１】
化合物６９は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝３．６０分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ４５Ｈ８９ＮＯ６に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）７４１．０。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．８９（ｐ，１Ｈ）；４．０８（ｔ，２Ｈ）；３．７６（ｂｒ．ｍ，２Ｈ）；３．５１（ｍ，１Ｈ）；２．５７（ｍ，６Ｈ）；２．３１（ｍ，４Ｈ）；１．７１−１．４１（ｍ，１４Ｈ）；１．４１−１．１２（ｍ，４８Ｈ）；０．９０（ｍ，９Ｈ）．
ＢＦ．化合物７０：ヘプタデカン−９−イル  ８−（（４−（デカン−２−イルオキシ）−４−オキソブチル）（２−ヒドロキシエチル）アミノ）オクタノエート
【化１４５】
2022501360.tif 000184
【０５９２】
化合物７０は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝３．４４分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ４１Ｈ８１ＮＯ５に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）６６８．９。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．９１（ｍ，２Ｈ）；３．５７（ｍ，２Ｈ）；２．７１−２．４０（ｍ，５Ｈ）；２．３０（ｍ，４Ｈ），１．８０（ｍ，２Ｈ）；１．７１−１．４０（ｍ，１１Ｈ）；１．３９−１．０５（ｍ，４５Ｈ）；０．９０（ｍ，９Ｈ）．
ＢＧ．化合物７１：ヘプタデカン−９−イル  ８−（（２−ヒドロキシエチル）（４−オキソ−４−（テトラデカン−６−イルオキシ）ブチル）アミノ）オクタノエート
【化１４６】
2022501360.tif 000185
【０５９３】
化合物７１は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝３．７２分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ４５Ｈ８９ＮＯ５に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）７２４．９。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．８９（ｍ，２Ｈ）；３．５６（ｍ，２Ｈ）；２．７０−２．４１（ｍ，６Ｈ）；２．３３（ｍ，４Ｈ），１．８０（ｍ，２Ｈ）；１．６９−１．４１（ｍ，１３Ｈ）；１．２８（ｍ，４８Ｈ）；０．９０（ｍ，１２Ｈ）．
ＢＨ．化合物７２：ヘプタデカン−９−イル  ８−（（２−ヒドロキシエチル）（４−オキソ−４−（ウンデカン−３−イルオキシ）ブチル）アミノ）オクタノエート
【化１４７】
2022501360.tif 000186
【０５９４】
化合物７２は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝３．５７分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ４２Ｈ８３ＮＯ５に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）６８３．０。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．８６（ｍ，２Ｈ）；３．５８（ｂｒ．ｍ，２Ｈ）；２．７５−２．４１（ｂｒ．ｍ，５Ｈ）；２．３０（ｍ，４Ｈ），１．８１（ｂｒ．ｍ，２Ｈ）；１．７０−１．４２（ｍ，１３Ｈ）；１．４０−１．１８（ｍ，４２Ｈ）；０．９０（ｍ，１２Ｈ）．
ＢＩ．化合物７３：ヘプタデカン−９−イル  ８−（（２−ヒドロキシエチル）（４−オキソ−４−（ペンタデカン−７−イルオキシ）ブチル）アミノ）オクタノエート
【化１４８】
2022501360.tif 000187
【０５９５】
化合物７３は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝３．８０分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ４６Ｈ９１ＮＯ５に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）７３９．０９。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．８９（ｍ，２Ｈ）；３．５９（ｂｒ．ｍ，２Ｈ）；２．８１−２．４３（ｂｒ．ｍ，６Ｈ）；２．３１（ｍ，４Ｈ）；１．８３（ｍ，２Ｈ）；１．６９−１．４２（ｍ，１２Ｈ）；１．２８（ｍ，５０Ｈ）；０．９０（ｍ，１２Ｈ）．
ＢＪ．化合物７４：ヘプタデカン−９−イル  ８−（（４−（ドデカン−４−イルオキシ）−４−オキソブチル）（２−ヒドロキシエチル）アミノ）オクタノエート
【化１４９】
2022501360.tif 000188
【０５９６】
化合物７４は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝３．６８分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ４３Ｈ８５ＮＯ５に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）６９６．９。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．８９（ｍ，２Ｈ）；３．５６（ｍ，２Ｈ）；２．７０−２．４１（ｍ，６Ｈ）；２．３０（ｍ，４Ｈ），１．８０（ｍ，２Ｈ）；１．７０−１．４０（ｍ，１２Ｈ）；１．２８（ｍ，４４Ｈ）；０．９０（ｍ，１２Ｈ）．
ＢＫ．化合物７５：ヘプタデカン−９−イル  ８−（（２−ヒドロキシエチル）（６−オキソ−６−（ウンデカン−３−イルオキシ）ヘキシル）アミノ）オクタノエート
【化１５０】
2022501360.tif 000189
【０５９７】
化合物７５は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝３．６７分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ４４Ｈ８７ＮＯ５に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）７１１．１。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．８６（ｍ，２Ｈ）；３．５７（ｍ，２Ｈ）；２．７２−２．４０（ｂｒ．ｍ，５Ｈ）；２．３０（ｍ，４Ｈ）；１．７０−１．４２（ｍ，１６Ｈ）；１．２８（ｍ，４５Ｈ）；０．９０（ｍ，１２Ｈ）．
ＢＬ．化合物７９：ノニル  ８−（（２−ヒドロキシエチル）（８−オキソ−８−（（４−ペンチルシクロヘキシル）オキシ）オクチル）アミノ）オクタノエート
【化１５１】
2022501360.tif 000190
【０５９８】
化合物７９は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝３．１０分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ３８Ｈ７３ＮＯ５に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）６２４．８。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ５．００（ｂｒ．ｍ，０．５Ｈ）；４．６８（ｍ，０．５Ｈ）；４．０８（ｔ，２Ｈ）；３．５６（ｍ，２Ｈ）；２．７２−２．３８（ｍ，６Ｈ）；２．３１（ｍ，４Ｈ），１．９７（ｍ，１Ｈ）；１．８２（ｍ，２Ｈ）；１．７３−０．９５（ｍ，４８Ｈ），０．９０（ｍ，６Ｈ）．
ＢＭ．化合物８０：［１，１’−Ｂｉ（シクロヘキサン）］−４−イル  ８−（（２−ヒドロキシエチル）（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート
【化１５２】
2022501360.tif 000191
【０５９９】
化合物８０は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝３．１０分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ３９Ｈ７３ＮＯ５に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）６３６．９。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ５．０１（ｂｒ．ｍ，０．５Ｈ）；４．６５（ｍ，０．５Ｈ）；４．０８（ｔ，２Ｈ）；３．５６（ｍ，２Ｈ）；２．６９−２．３６（ｍ，６Ｈ）；２．３１（ｍ，４Ｈ）；２．０７−０．８４（ｍ，５７Ｈ）．
ＢＮ．化合物８１：シクロペンタデシル  ８−（（２−ヒドロキシエチル）（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート
【化１５３】
2022501360.tif 000192
【０６００】
化合物８１は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝３．３６分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ４２Ｈ８１ＮＯ５に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）６８１．０。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．９１（ｐ，１Ｈ）；４．０８（ｔ，２Ｈ）；３．５７（ｂｒ．ｍ，２Ｈ）；２．７４−２．３９（ｍ，６Ｈ）；２．３０（ｍ，４Ｈ），１．７３−１．０３（ｍ，６２Ｈ），０．９０（ｍ，３Ｈ）．
ＢＯ．化合物９４：ヘプタデカン−９−イル）８−（ベンジル（８−ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート
ヘプタデカン−９−イル  ８−（ベンジルアミノ）オクタノエート
【化１５４】
2022501360.tif 000193
【０６０１】
フェニルメタンアミン（１．２ｍＬ、１０．８３ｍｍｏｌ）中のヘプタデカン−９−イル  ８−ブロモオクタノエート（２５０ｍｇ、０．５４２ｍｍｏｌ）の溶液を室温で６時間攪拌した。反応物を室温に冷却し、溶媒を真空下で蒸発させた。残渣を酢酸エチルに取り込み、飽和炭酸水素ナトリウム水溶液で洗浄した。有機層を分離し、生理食塩水で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、真空下で蒸発させた。残渣をシリカゲルクロマトグラフィー（ジクロロメタン中２０〜１００％（ジクロロメタン中１％のＮＨ４ＯＨ、２０％のＭｅＯＨの混合物））で精製し、ヘプタデカン−９−イル  ８−（ベンジルアミノ）オクタノエート（２００ｍｇ、０．４１ｍｍｏｌ、７６％）を得た。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝２．８７分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ３２Ｈ５７ＮＯ２に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）４８８．４。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ７．３５−７．２５（ｂｒ．ｍ，５Ｈ）；４．８９（ｐ，１Ｈ）；３．８１（ｓ，２Ｈ）；２．６５（ｔ，２Ｈ）；２．２９（ｔ，２Ｈ）；１．６５−１．５１（ｂｒ．ｍ，８Ｈ）；１．２８（ｍ，３０Ｈ）；０．９０（ｍ，６Ｈ）．
ヘプタデカン−９−イル  ８−（ベンジル（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート
【化１５５】
2022501360.tif 000194
【０６０２】
ヘプタデカン−９−イル  ８−（ベンジルアミノ）オクタノエート（２００ｍｇ、０．４１ｍｍｏｌ）、ノニル  ８−ブロモオクタノエート（１７２ｍｇ、０．４９ｍｍｏｌ）及びＮ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（１００μＬ、０．５７ｍｍｏｌ）の溶液をエタノール中に溶解し、６２℃で４８時間攪拌した。反応物を室温に冷却し、溶媒を真空下で蒸発させた。残渣を酢酸エチルに取り込み、飽和炭酸水素ナトリウム水溶液で洗浄した。有機層を分離し、生理食塩水で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、真空下で蒸発させた。残渣をシリカゲルクロマトグラフィー（ジクロロメタン中０〜１００％（ジクロロメタン中１％のＮＨ４ＯＨ、２０％のＭｅＯＨの混合物））で精製し、ヘプタデカン−９−イル  ８−（ベンジル（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート（１３８ｍｇ、０．１８ｍｍｏｌ、４５％）を得た。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝３．７８分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ４９Ｈ８９ＮＯ４に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）７５７．０。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ７．３３−７．２３（ｂｒ．ｍ，５Ｈ）；４．８９（ｐ，１Ｈ）；４．０８（ｔ，２Ｈ）；３．５５（ｓ，２Ｈ）；２．４０（ｍ，４Ｈ）；２．３０（ｍ，４Ｈ）；１．６４−１．２８（ｂｒ．ｍ，６２Ｈ）；０．９０（ｍ，９Ｈ）．
ＢＰ．化合物９６：７−（（８−（ヘプタデカン−９−イルオキシ）−８−オキソオクチル）（２−ヒドロキシエチル）アミノ）ヘプチルデカノエート
【化１５６】
2022501360.tif 000195
【０６０３】
化合物９６は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝２．７４分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ４４Ｈ８７ＮＯ５に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）７１１．０。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．８９（ｍ，１Ｈ）；４．０８（ｔ，２Ｈ）；３．６１（ｍ，２Ｈ）；２．８８−２．３７（ｂｒ．ｍ，６Ｈ）；２．３１（ｍ，４Ｈ），１．７９−１．０４（ｍ，６２Ｈ）；０．９０（ｍ，９Ｈ）．
ＢＱ．化合物９８：８−（（８−（ヘプタデカン−９−イルオキシ）−８−オキソオクチル）（２−ヒドロキシエチル）アミノ）オクタン−２−イル  デカノエート
オクタン−１，７−ジオール
【化１５７】
2022501360.tif 000196
【０６０４】
ＴＨＦ（１０ｍＬ）中の７−オキソオクタン酸（４ｇ、２５．２９ｍｍｏｌ）の溶液を０℃で、Ｎ２下で、ＴＨＦ（７０ｍＬ）中のＬＡＨの攪拌溶液に加えた。混合物を室温に温め、室温で４時間攪拌し、その後、１０ｍＬの飽和Ｎａ２ＳＯ４．１０Ｈ２Ｏ（水溶液）を溶液にゆっくりと加えた。白色固体が崩壊した。さらなる固体Ｎａ２ＳＯ４．１０Ｈ２Ｏを加え、混合物をセライトのプラグに通して濾過した。濾液をＥｔＯＡｃで希釈し、生理食塩水で洗浄した。有機層を分離し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、真空下で蒸発させた。残渣をヘキサン中の（０〜４０％）ＥｔＯＡｃを用いたシリカゲルクロマトグラフィーで精製し、オクタン−１，７−ジオール（２．９７ｇ、２０．３１ｍｍｏｌ、８０％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ３．８１（ｍ，１Ｈ）；３．６６（ｔ，２Ｈ）；１．６６−１．３１（ｍ，１２Ｈ）；１．２２（ｄ，３Ｈ）．
８−（（ｔｅｒｔ−ブチルジフェニルシリル）オキシ）オクタン−２−オール
【化１５８】
2022501360.tif 000197
【０６０５】
０℃でＤＣＭ（７５ｍＬ）中のオクタン−１，７−ジオール（１ｇ、６．８４ｍｍｏｌ）の溶液に、イミダゾール（０．９４ｇ、１３．８１ｍｍｏｌ）を加えた後、（滴下漏斗を用いて）ＤＣＭ中のｔｅｒｔ−ブチル（クロロ）ジフェニルシラン（２．１４ｍＬ、８．２１ｍｍｏｌ）の溶液をゆっくりと加えた。反応物を０℃で１．５時間攪拌した。反応物を飽和ＮＨ４Ｃｌ（水溶液）でクエンチした。水層をＤＣＭで３回（３×５０ｍＬ）抽出した。有機層を無水ＭｇＳＯ４で乾燥させ、濾過し、溶媒を蒸発させた。粗生成物をフラッシュシリカゲルカラムクロマトグラフィー（ヘキサン中０〜１０％のＥｔＯＡｃ）で精製し、８−（（ｔｅｒｔ−ブチルジフェニルシリル）オキシ）オクタン−２−オール（２．２９ｇ、５．９５ｍｍｏｌ、８７％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ７．６９（ｍ，４Ｈ）；７．４２（ｍ，６Ｈ）；３．８０（ｍ，１Ｈ）；３．６８（ｔ，２Ｈ）；１．５９（ｍ，２Ｈ）；１．５０−１．２６（ｍ，９Ｈ）；１．２１（ｄ，３Ｈ）；１．０７（ｓ，９Ｈ）．
８−（（ｔｅｒｔ−ブチルジフェニルシリル）オキシ）オクタン−２−イル  デカノエート
【化１５９】
2022501360.tif 000198
【０６０６】
８−（（ｔｅｒｔ−ブチルジフェニルシリル）オキシ）オクタン−２−イル  デカノエートは、方法Ａに従って合成した。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ７．６９（ｍ，４Ｈ）；７．４２（ｍ，６Ｈ）；４．９２（ｍ，１Ｈ）；３．６７（ｔ，２Ｈ）；２．２９（ｔ，２Ｈ）；１．６７−１．４２（ｍ，６Ｈ）；１．４１−１．１７（ｍ，２１Ｈ）；１．０７（ｓ，９Ｈ）；０．９０（ｍ，３Ｈ）．
８−ヒドロキシオクタン−２−イル  デカノエート
【化１６０】
2022501360.tif 000199
【０６０７】
ＴＨＦ中の８−［（ｔｅｒｔ−ブチルジフェニルシリル）オキシ］オクタン−２−イル  デカノエート（１．０８ｇ、２ｍｍｏｌ）の溶液に、ＴＢＡＦ（８．０２ｍＬの、ＴＨＦ中１Ｍの溶液、８．０２ｍｍｏｌ）を加え、混合物を室温で３時間攪拌した。有機溶媒を真空下で蒸発させた。残渣をＥｔＯＡｃで希釈し、飽和ＮａＨＣＯ３、続いて生理食塩水で洗浄した。有機層を分離し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、真空下で蒸発させた。残渣をヘキサン中の（０〜４０％）ＥｔＯＡｃを用いたシリカゲルクロマトグラフィーで精製し、８−ヒドロキシオクタン−２−イル  デカノエート（０．５５ｇ、１．８２ｍｍｏｌ、９１％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．９１（ｍ，１Ｈ）；３．６６（ｔ，２Ｈ）；２．２９（ｔ，２Ｈ）；１．７２−１．１７（ｍ，２８Ｈ）；０．９０（ｍ，３Ｈ）．
８−（（８−（ヘプタデカン−９−イルオキシ）−８−オキソオクチル）（２−ヒドロキシエチル）アミノ）オクタン−２−イル  デカノエート
【化１６１】
2022501360.tif 000200
【０６０８】
化合物９８は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝３．５５分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ４５Ｈ８９ＮＯ５に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）７２５．０。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．８９（ｍ，２Ｈ）；３．５８（ｂｒ．ｍ，２Ｈ）；２．７７−２．４０（ｍ，６Ｈ）；２．２９（ｍ，４Ｈ）；１．７２−１．４１（ｍ，１４Ｈ）；１．２８（ｍ，５１Ｈ）；０．９０（ｍ，９Ｈ）．
ＢＲ．化合物１０１：ヘプタデカン−９−イル  ８−（（２−（４−メチルピペラジン−１−イル）エチル）（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート
ヘプタデカン−９−イル  ８−（（２−クロロエチル）（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート
【化１６２】
2022501360.tif 000201
【０６０９】
０℃でジクロロメタン（２５ｍＬ）中のヘプタデカン−９−イル  ８−（（２−ヒドロキシエチル）（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート（１１００ｍｇ、１．５５ｍｍｏｌ）の溶液に、Ｎ−クロロスクシンイミドを一度に加えた。反応物を０℃で１時間、続いて室温で１時間攪拌した。９０ｍＬのヘキサンを加え、反応物を室温で２０分間攪拌した。白色固体をシリカゲルプラグに通して濾過し、ヘキサンで３回洗浄した。有機層を真空下で濃縮した。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．８９（ｐ，１Ｈ）；４．０８（ｔ，２Ｈ）；３．５７（ｍ，２Ｈ）；２．８５（ｍ，２Ｈ）；２．５４（ｍ，４Ｈ）；２．３３−２．２７（ｍ，４Ｈ）；１．６６−１．２８（ｂｒ．ｍ，６２Ｈ）；０．９０（ｍ，９Ｈ）．
ヘプタデカン−９−イル  ８−（（２−（４−メチルピペラジン−１−イル）エチル）（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート
【化１６３】
2022501360.tif 000202
【０６１０】
１−メチルピペラジン（１５ｍｇ、０．１５１ｍｍｏｌ）、ヘプタデカン−９−イル  ８−（（２−クロロエチル）（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート（１１０ｍｇ、０．１５１ｍｍｏｌ）、Ｋ２ＣＯ３（４２ｍｇ、０．３０２ｍｍｏｌ）及びＫＩ（３ｍｇ、０．０１５１ｍｍｏｌ）の溶液を１：１のＴＨＦ：ＭｅＣＮ（１ｍＬ：１ｍＬ）中に溶解した。反応物を６５℃で１８時間攪拌した。反応物を室温に冷却し、濾過し、ヘキサン及びＥｔＯＡｃで洗浄した。有機濾液を分液漏斗に移し、水及び生理食塩水で洗浄した。有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、真空下で濃縮した。残渣をシリカゲルクロマトグラフィー［ジクロロメタン中０〜１００％（ジクロロメタン中１％のＮＨ４ＯＨ、２０％のＭｅＯＨの混合物）］で精製し、ヘプタデカン−９−イル  ８−（（２−（４−メチルピペラジン−１−イル）エチル）（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート（３６ｍｇ、０．０４５ｍｍｏｌ、３０％）を得た。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝３．２５分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ４９Ｈ９７Ｎ３Ｏ４に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）７９２．８。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．８８（ｐ，１Ｈ）；４．０８（ｔ，２Ｈ）；２．５７−２．４５（ｂｒ．ｍ，２０Ｈ）；２．３１（ｍ，３Ｈ）；１．６４−１．２８（ｂｒ．ｍ，６２Ｈ）；０．９０（ｍ，９Ｈ）．
ＢＳ．化合物１０３：ヘプタデカン−９−イル  ８−（（２−（４−メチルピペラジン−１−イル）エチル）（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート
ヘプタデカン−９−イル  ８−（（２−クロロエチル）（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート
【化１６４】
2022501360.tif 000203
【０６１１】
０℃でジクロロメタン（２５ｍＬ）中のヘプタデカン−９−イル  ８−（（２−ヒドロキシエチル）（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート（１１００ｍｇ、１．５５ｍｍｏｌ）の攪拌溶液に、Ｎ−クロロスクシンイミドを一度に加えた。反応物を０℃で１時間、続いて室温で１時間攪拌した。９０ｍＬのヘキサンを加え、室温で２０分間攪拌した。白色固体をシリカゲルプラグに通して濾過し、ヘキサンで３回洗浄した。有機層を真空下で濃縮した。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．８９（ｐ，１Ｈ）；４．０８（ｔ，２Ｈ）；３．５７（ｍ，２Ｈ）；２．８５（ｍ，２Ｈ）；２．５４（ｍ，４Ｈ）；２．３３−２．２７（ｍ，４Ｈ）；１．６６−１．２８（ｂｒ．ｍ，６２Ｈ）；０．９０（ｍ，９Ｈ）．
ヘプタデカン−９−イル  ８−（（２−モルホリノエチル）（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート
【化１６５】
2022501360.tif 000204
【０６１２】
モルホリン（１３ｍｇ、０．１５１ｍｍｏｌ）、ヘプタデカン−９−イル  ８−（（２−クロロエチル）（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート（１１０ｍｇ、０．１５１ｍｍｏｌ）、Ｋ２ＣＯ３（４２ｍｇ、０．３０２ｍｍｏｌ）及びＫＩ（３ｍｇ、０．０１５１ｍｍｏｌ）の溶液を１：１のＴＨＦ：ＭｅＣＮ（１ｍＬ：１ｍＬ）中に溶解した。反応物を６５℃で１８時間攪拌した。反応物を室温に冷却し、濾過し、ヘキサン及びＥｔＯＡｃで洗浄した。有機濾液を分液漏斗に移し、水及び生理食塩水で洗浄した。有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、真空下で濃縮した。残渣をシリカゲルクロマトグラフィー［ジクロロメタン中０〜１００％（ジクロロメタン中１％のＮＨ４ＯＨ、２０％のＭｅＯＨの混合物）］で精製し、ヘプタデカン−９−イル  ８−（（２−（４−メチルピペラジン−１−イル）エチル）（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート（５８ｍｇ、０．０７４ｍｍｏｌ、４９％）を得た。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝３．５３分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ４８Ｈ９４Ｎ２Ｏ５に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）７７９．８。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．８６（ｐ，１Ｈ）；４．０５（ｔ，２Ｈ）；３．７０（ｍ，４Ｈ）；２．５９−２．５４（ｍ，２Ｈ）；２．４８−２．３８（ｍ，１０Ｈ）；２．３１−２．２５（ｍ，４Ｈ）；１．６４−１．２６（ｂｒ．ｍ，６２Ｈ）；０．８８（ｍ，９Ｈ）．
ＢＴ．化合物１０８：ヘプタデカン−９−イル  ８−（（３−アセトアミドプロピル）（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート
【化１６６】
2022501360.tif 000205
【０６１３】
１０ｍＬのジクロロメタン中のヘプタデカン−９−イル  ８−（（３−アミノプロピル）（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート（４００ｍｇ、０．５５３ｍｍｏｌ）及びトリエチルアミン（０．１５ｍＬ、１．１０ｍｍｏｌ）の溶液に、０℃で塩化アセチル（４７μＬ、０．６６ｍｍｏｌ）を滴下して加え、反応混合物を１６時間にわたって室温に温めた。ＭＳは、生成物を示し、混合物をジクロロメタンで希釈し、飽和炭酸水素ナトリウム及び生理食塩水で洗浄した。それを硫酸ナトリウムで乾燥させた後、濾液を濃縮し、ＩＳＣＯ（ＳｉＯ２：ＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２／１％のＮＨ４ＯＨ  ０〜５％）で精製し、生成物を無色油（３００ｍｇ、７１％）として得た。ＬＣ／ＵＶ（２０２ｎｍ）：ＲＴ＝９．１４分。ＭＳ（ＡＰＣＩ）：ｍ／ｚ（ＭＨ＋）７６５．７。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ７．４１（ｂｓ，１Ｈ）；４．８５（ｐ，１Ｈ，Ｊ＝６．０Ｈｚ）；４．０４（ｔ，２Ｈ，Ｊ＝６．６Ｈｚ）；３．４０−３．２５（ｍ，２Ｈ）；２．５３−２．２３（ｍ，１０Ｈ）；１．９１（ｓ，３Ｈ）；１．６５−１．１６（ｍ，６４Ｈ）；０．８６（ｍ，９Ｈ）．
ＢＵ．化合物１０９：ヘプタデカン−９−イル  ８−（（３−（メチルスルホンアミド）プロピル）（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート
【化１６７】
2022501360.tif 000206
【０６１４】
塩化メタンスルホニル（５１μＬ、０．６６ｍｍｏｌ）を、１０ｍＬのジクロロメタン中のヘプタデカン−９−イル  ８−（（３−アミノプロピル）（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート（４００ｍｇ、０．５５３ｍｍｏｌ）及びトリエチルアミン（０．１５ｍＬ、１．１０ｍｍｏｌ）の０℃の溶液に滴下して加え、反応混合物を１６時間にわたって室温に温めた。ＭＳは、生成物を示し、混合物をジクロロメタンで希釈し、飽和炭酸水素ナトリウム及び生理食塩水で洗浄した。硫酸ナトリウムで乾燥させた後、濾液を濃縮し、ＩＳＣＯ（ＳｉＯ２：ＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２／１％のＮＨ４ＯＨ  ０〜５％）で精製し、生成物を無色油（２９６ｍｇ、８８％）として得た。ＬＣ／ＵＶ（２１４ｎｍ）：ＲＴ＝１１．５１分。ＭＳ（ＡＰＣＩ）：ｍ／ｚ（ＭＨ＋）８０１．７。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．８５（ｐ，１Ｈ，Ｊ＝６．０Ｈｚ）；４．０４（ｔ，２Ｈ，Ｊ＝６．６Ｈｚ）；３．２２（ｔ，２Ｈ，Ｊ＝５．８Ｈｚ）；２．８８（ｓ，３Ｈ）；２．５３−２．２３（ｍ，１０Ｈ）；１．７３−１．１６（ｍ，６４Ｈ）；０．８７（ｍ，９Ｈ）．
ＢＶ．化合物１１０：ヘプタデカン−９−イル  ８−（（３−（３，３−ジメチルウレイド）プロピル）（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート
【化１６８】
2022501360.tif 000207
【０６１５】
１０ｍＬのジクロロメタン中のヘプタデカン−９−イル  ８−（（３−アミノプロピル）（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート（４００ｍｇ、０．５５３ｍｍｏｌ）、ジメチルアミノピリジン（７ｍｇ、０．０５５３ｍｍｏｌ）及びトリエチルアミン（０．１５ｍＬ、１．１０ｍｍｏｌ）の溶液に、ジメチルカルバミン酸クロリド（５６μＬ、０．６１ｍｍｏｌ）を０℃で滴下して加え、反応混合物を室温で１６時間攪拌した。ＭＳは、生成物を示した。混合物をジクロロメタンで希釈し、飽和炭酸水素ナトリウム及び生理食塩水で洗浄した。それを硫酸ナトリウムで乾燥させた後、濾液を濃縮し、ＩＳＣＯ（ＳｉＯ２：ＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２／１％のＮＨ４ＯＨ  ０〜５％）で精製し、生成物を無色油（２６７ｍｇ、６０％）として得た。ＬＣ／ＵＶ（２０２ｎｍ）：ＲＴ＝９．８１分。ＭＳ（ＡＰＣＩ）：ｍ／ｚ（ＭＨ＋）７９４．７。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ６．１３（ｔ，１Ｈ，Ｊ＝４．５Ｈｚ）；４．８５（ｐ，１Ｈ，Ｊ＝６．０Ｈｚ）；４．０４（ｔ，２Ｈ，Ｊ＝６．６Ｈｚ）；３．３２−３．２６（ｍ，２Ｈ）；２．８５（ｓ，６Ｈ）；２．５２−２．２３（ｍ，１０Ｈ）；１．６７−１．１８（ｍ，６４Ｈ）；０．８７（ｍ，９Ｈ）．
ＢＷ．化合物１１１：ヘプタデカン−９−イル  ８−（（３−（３，３−ジメチルチオウレイド）プロピル）（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート
【化１６９】
2022501360.tif 000208
【０６１６】
１０ｍＬのジクロロメタン中のヘプタデカン−９−イル  ８−（（３−アミノプロピル）（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート（４００ｍｇ、０．５５３ｍｍｏｌ）及びトリエチルアミン（０．１５ｍＬ、１．１０ｍｍｏｌ）の溶液に、チオホスゲン（５１μＬ、０．６６４ｍｍｏｌ）を０℃で滴下して加え、反応混合物を室温で６時間攪拌した。この後、反応物を０℃に冷却し、ＴＨＦ中のジメチルアミンの溶液（２．０Ｍ、０．５５ｍＬ、１．１０ｍｍｏｌ）を加えた。次に、反応物を室温で１６時間攪拌した。ＭＳは、生成物を示し、混合物をジクロロメタンで希釈し、飽和炭酸水素ナトリウム及び生理食塩水で洗浄した。硫酸ナトリウムで乾燥させた後、濾液を濃縮し、ＩＳＣＯ（ＳｉＯ２：ＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２／１％のＮＨ４ＯＨ  ０〜５％）で精製し、生成物を褐色の油（３４６ｍｇ、７７％）として得た。ＬＣ／ＵＶ（２０２ｎｍ）：ＲＴ＝９．８９分。ＭＳ（ＡＰＣＩ）：ｍ／ｚ（ＭＨ＋）８１０．７。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ８．１２（ｂｓ，１Ｈ）；４．８５（ｐ，１Ｈ，Ｊ＝６．０Ｈｚ）；４．０４（ｔ，２Ｈ，Ｊ＝６．６Ｈｚ）；３．７４−３．６４（ｍ，２Ｈ）；３．２０（ｓ，６Ｈ）；２．６２−２．２３（ｍ，１０Ｈ）；１．７７−１．１７（ｍ，６４Ｈ）；０．８７（ｍ，９Ｈ）．
ＢＸ．化合物１１２：ヘプタデカン−９−イル  ８−（（３−（３−メチルウレイド）プロピル）（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート
【化１７０】
2022501360.tif 000209
【０６１７】
１０ｍＬのジクロロメタン中のヘプタデカン−９−イル  ８−（（３−アミノプロピル）（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート（４００ｍｇ、０．５５３ｍｍｏｌ）の０℃の溶液に、メチルイソシアネート（３８ｍｇ、０．６６４ｍｍｏｌ）を加え、反応混合物を室温で１６時間攪拌した。ＭＳは、生成物を示した。混合物をジクロロメタンで希釈し、飽和炭酸水素ナトリウム及び生理食塩水で洗浄した。それを硫酸ナトリウムで乾燥させた後、濾液を濃縮し、ＩＳＣＯ（ＳｉＯ２：ＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２／１％のＮＨ４ＯＨ  ０〜５％）で精製し、生成物を無色油（３２０ｍｇ、７０％）として得た。ＬＣ／ＵＶ（２０２ｎｍ）：ＲＴ＝９．６３分。ＭＳ（ＡＰＣＩ）：ｍ／ｚ（ＭＨ＋）７８０．７。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ５．５４（ｂｓ，１Ｈ）；４．８５（ｐ，１Ｈ，Ｊ＝６．０Ｈｚ）；４．７６（ｂｓ，１Ｈ）；４．０４（ｔ，２Ｈ，Ｊ＝６．６Ｈｚ）；３．２３（ｔ，２Ｈ，Ｊ＝５．８Ｈｚ）；２．７４（ｄ，３Ｈ，Ｊ＝２．０Ｈｚ）；２．４７（ｔ，２Ｈ，Ｊ＝６．０Ｈｚ）；２．３７（ｔ，４Ｈ，Ｊ＝７．４Ｈｚ）；２．３１−２．２３（ｍ，４Ｈ）；１．６８−１．１７（ｍ，６４Ｈ）；０．８７（ｍ，９Ｈ）．
ＢＹ．化合物１１３：ヘプタデカン−９−イル  ８−（（３−（３−メチルチオウレイド）プロピル）（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート
【化１７１】
2022501360.tif 000210
【０６１８】
１０ｍＬのジクロロメタン中のヘプタデカン−９−イル  ８−（（３−アミノプロピル）（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート（４００ｍｇ、０．５５３ｍｍｏｌ）の０℃の溶液に、メチルイソチオシアネート（４５μＬ、０．６６４ｍｍｏｌ）を加え、反応混合物を室温で１６時間攪拌した。ＭＳは、生成物を示した。混合物を濃縮し、ＩＳＣＯ（ＳｉＯ２：ＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２／１％のＮＨ４ＯＨ  ０〜５％）で精製し、生成物を無色油（３１２ｍｇ、７０％）として得た。ＬＣ／ＵＶ（２０２ｎｍ）：ＲＴ＝９．９６分。ＭＳ（ＡＰＣＩ）：ｍ／ｚ（ＭＨ＋）７９６．７。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．８５（ｐ，１Ｈ，Ｊ＝６．０Ｈｚ）；４．０４（ｔ，２Ｈ，Ｊ＝６．６Ｈｚ）；３．５１（ｂｓ，２Ｈ）；２．９３（ｂｓ，３Ｈ）；２．５２（ｔ，２Ｈ，Ｊ＝６．０Ｈｚ）；２．４１（ｔ，４Ｈ，Ｊ＝７．８Ｈｚ）；２．３１−２．２３（ｍ，４Ｈ）；１．６８−１．１７（ｍ，６６Ｈ）；０．８６（ｍ，９Ｈ）．
ＢＺ．化合物１１４：ヘプタデカン−９−イル  ８−（（３−（２，４−ジオキソ−３，４−ジヒドロピリミジン−１（２Ｈ）−イル）プロピル）（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート
【化１７２】
2022501360.tif 000211
【０６１９】
３ｍＬのＤＭＦ中の、ヘプタデカン−９−イル  ８−（（３−クロロプロピル）（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート（５００ｍｇ、０．６７ｍｍｏｌ）と、ウラシル（３００ｍｇ、２．６７ｍｍｏｌ）と、１，８−ジアザビシクロウンデカ−７−エン（１５０μＬ、１．０７ｍｍｏｌ）との混合物を１６時間にわたって密閉管中で、１００℃で加熱した。反応混合物を濃縮乾固させ、ジクロロメタンと水とに分けた。有機層を生理食塩水で洗浄した。それを硫酸ナトリウムで乾燥させた後、濾液を濃縮し、ＩＳＣＯ（ＳｉＯ２：ＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２／１％のＮＨ４ＯＨ  ０〜５％）で精製し、生成物を黄色の油（２６８ｍｇ、４９％）として得た。ＬＣ／ＵＶ（２０２ｎｍ）：ＲＴ＝８．９１分。ＭＳ（ＡＰＣＩ）：ｍ／ｚ（ＭＨ＋）８１８．７。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ８．１９（ｂｓ，１Ｈ）；７．２４（ｄ，１Ｈ，Ｊ＝７．７Ｈｚ）；５．６４（ｄ，１Ｈ，Ｊ＝７．７Ｈｚ）；４．８５（ｐ，１Ｈ，Ｊ＝６．０Ｈｚ）；４．０４（ｔ，２Ｈ，Ｊ＝６．６Ｈｚ）；３．７６（ｔ，２Ｈ，Ｊ＝７．０Ｈｚ）；２．４５−２．２４（ｍ，１０Ｈ）；１．８１（ｐ，２Ｈ，Ｊ＝６．６Ｈｚ）；１．６８−１．１７（ｍ，６２Ｈ）；０．８７（ｍ，９Ｈ）．
ＣＡ．化合物１１５：ヘプタデカン−９−イル  ８−（（３−（４−アミノ−２−オキソピリミジン−１（２Ｈ）−イル）プロピル）（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート
【化１７３】
2022501360.tif 000212
【０６２０】
１ｍＬのＤＭＦ中のシトシン（８２ｍｇ、０．７４ｍｍｏｌ）の懸濁液に、ＮａＨ（３０ｍｇ、０．７４ｍｍｏｌ）を加え、反応混合物を室温で３０分間攪拌した。次に、２ｍＬのＤＭＦ中のヘプタデカン−９−イル  ８−（（３−クロロプロピル）（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート（５００ｍｇ、０．６７ｍｍｏｌ）の溶液を加え、混合物を１６時間にわたって密閉管中で、１００℃で加熱した。ＭＳは、生成物を示した。反応物を飽和炭酸水素ナトリウムでクエンチし、ヘキサンで（２回）抽出した。組み合わせた有機層を水及び生理食塩水で洗浄した。それを硫酸ナトリウムで乾燥させた後、濾液を濃縮し、ＩＳＣＯ（ＳｉＯ２：ＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２／１％のＮＨ４ＯＨ  ０〜５％）で精製し、生成物を黄色の油（３１０ｍｇ、５６％）として得た。ＬＣ／ＵＶ（２０２ｎｍ）：ＲＴ＝８．３２分。ＭＳ（ＡＰＣＩ）：ｍ／ｚ（ＭＨ＋）８１７．７。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ７．３４（ｄ，１Ｈ，Ｊ＝７．１Ｈｚ）；５．６１（ｄ，１Ｈ，Ｊ＝７．１Ｈｚ）；５．４４（ｂｓ，２Ｈ）；４．８５（ｐ，１Ｈ，Ｊ＝６．０Ｈｚ）；４．０４（ｔ，２Ｈ，Ｊ＝６．６Ｈｚ）；３．７９（ｔ，２Ｈ，Ｊ＝７．０Ｈｚ）；２．４２−２．２２（ｍ，９Ｈ）；１．８４（ｔ，２Ｈ，Ｊ＝６．６Ｈｚ）；１．６８−１．１７（ｍ，６３Ｈ）；０．８６（ｍ，９Ｈ）．
ＣＢ．化合物１１６：ヘプタデカン−９−イル  ８−（（３−（６−アミノ−９Ｈ−プリン−９−イル）プロピル）（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート
【化１７４】
2022501360.tif 000213
【０６２１】
２ｍＬのＤＭＦ中の、ヘプタデカン−９−イル  ８−（（３−クロロプロピル）（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート（５００ｍｇ、０．６７ｍｍｏｌ）と、アデニン（１３５ｍｇ、１．０ｍｍｏｌ）と、１，８−ジアザビシクロウンデカ−７−エン（１３７μＬ、１．０ｍｍｏｌ）との混合物を１６時間にわたって密閉管中で、９０℃で加熱した。反応混合物を濃縮乾固させ、ジクロロメタンと水とに分けた。有機層を生理食塩水で洗浄した。それを硫酸ナトリウムで乾燥させた後、濾液を濃縮し、ＩＳＣＯ（ＳｉＯ２：ＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２／１％のＮＨ４ＯＨ  ０〜５％）で精製し、生成物を黄色の油（３２５ｍｇ、５７％）として得た。ＬＣ／ＵＶ（２０２ｎｍ）：ＲＴ＝８．４７分。ＭＳ（ＡＰＣＩ）：ｍ／ｚ（ＭＨ＋）８４１．７。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ８．３６（ｓ，１Ｈ）；７．８０（ｓ，１Ｈ）；５．５１（ｂｓ，２Ｈ）；４．８５（ｐ，１Ｈ，Ｊ＝６．０Ｈｚ）；４．２４（ｔ，２Ｈ，Ｊ＝７．０Ｈｚ）；４．０４（ｔ，２Ｈ，Ｊ＝６．６Ｈｚ）；２．４５−２．２４（ｍ，１０Ｈ）；２．０１（ｐ，２Ｈ，Ｊ＝６．９Ｈｚ）；１．６８−１．１７（ｍ，６２Ｈ）；０．８６（ｍ，９Ｈ）．
ＣＣ．化合物１１８：３，４−ジペンチルフェニル  ８−（（２−ヒドロキシエチル）（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート
５−メトキシ−２−（ペンタ−１−イン−１−イル）ベンズアルデヒド（例えば、Ｂｉｏｏｒｇ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．Ｌｅｔｔ．２０１３，２３，１３６５を参照されたい）
【化１７５】
2022501360.tif 000214
【０６２２】
６０ｍＬのＴＨＦ中の、２−ブロモ−５−メトキシベンズアルデヒド（４．３０ｇ、２０ｍｍｏｌ）と、１−ペンチン（３．０ｍＬ、３０ｍｍｏｌ）と、ビス（トリフェニルホスフィノ）パラジウムクロリド（７０２ｍｇ、１ｍｍｏｌ）と、ＣｕＩ（３８０ｍｇ、２．０ｍｍｏｌ）と、トリエチルアミン（５．６ｍＬ、４０ｍｍｏｌ）との混合物を窒素下で１６時間にわたって５０℃に加熱した。ＴＬＣは、出発材料の消失を示した。反応混合物を濃縮乾固させた。残渣をジクロロメタン中に溶解し、水及び生理食塩水で洗浄した。硫酸ナトリウムで乾燥させた後、濾液を濃縮し、残渣をＩＳＣＯ（ＳｉＯ２：ＥｔＯＡｃ／ヘキサン  ０〜５％）で精製し、生成物を暗褐色の油（３．００ｇ、７４％）として得た。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  １０．４９（ｓ，１Ｈ）；７．４２（ｄ，１Ｈ，Ｊ＝８．５Ｈｚ）；７．３６（ｄ，１Ｈ，Ｊ＝２．８Ｈｚ）；７．０７（ｄｄ，１Ｈ，Ｊ＝８．５Ｈｚ，２．８Ｈｚ）；３．８４（ｓ，３Ｈ）；２．４４（ｔ，２Ｈ，Ｊ＝７．０Ｈｚ）；１．６２（ｍ，２Ｈ）；１．０５（ｔ，３Ｈ，Ｊ＝７．２Ｈｚ）。
４−メトキシ−２−（ペンタ−１−エン−１−イル）−１−（ペンタ−１−イン−１−イル）ベンゼン
【化１７６】
2022501360.tif 000215
【０６２３】
７５ｍＬのＴＨＦ中のブチル  トリフェニルホスホニウムブロミド（８．８８ｇ、２２．２ｍｍｏｌ）の懸濁液に、カリウム  ｔｅｒｔ−ブトキシド（２．５０ｇ、２２．２ｍｍｏｌ）を０℃で加えた。３０分後、次に、２５ｍＬのＴＨＦ中の５−メトキシ−２−（ペンタ−１−イン−１−イル）ベンズアルデヒド（３．００ｇ、１４．８ｍｍｏｌ）の溶液をオレンジ色の懸濁液にゆっくりと加えた。反応混合物を室温に温め、６０時間攪拌した。飽和塩化アンモニウム溶液を加え、混合物をエーテルで（２回）抽出し、組み合わせた有機層を生理食塩水で洗浄した。硫酸ナトリウムで乾燥させた後、濾液を濃縮し、残渣をＩＳＣＯ（ＳｉＯ２：ＥｔＯＡｃ／ヘキサン  ０〜５％）で精製し、生成物を褐色の油（３．４６ｇ、９６％）として得た。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ７．３３（ｄ，０．５Ｈ，Ｊ＝８．５Ｈｚ）；７．２６（ｄ，０．５Ｈ，Ｊ＝８．５Ｈｚ）；６．９９（ｄ，０．５Ｈ，Ｊ＝２．８Ｈｚ）；６．８８−６．８０（ｍ，１Ｈ）；６．７３−６．６１（ｍ，１．５Ｈ）；６．２５（ｄｔ、０．５Ｈ，Ｊ＝１５．９Ｈｚ，６．９Ｈｚ）；５．７３（ｄｔ、０．５Ｈ，Ｊ＝１１．５Ｈｚ，７．４Ｈｚ）；３．８０（ｓ，３Ｈ）；２．４５−２．３７（ｍ，２Ｈ）；２．３１−２．１８（ｍ，２Ｈ）；１．７１−１．４１（ｍ，４Ｈ）；１．０９−０．９０（ｍ，６Ｈ）．
４−メトキシ−１，２−ジペンチルベンゼン
【化１７７】
2022501360.tif 000216
【０６２４】
６０ｍＬのＥｔＯＨ中の、４−メトキシ−２−（ペンタ−１−エン−１−イル）−１−（ペンタ−１−イン−１−イル）ベンゼン（３．４６ｇ、１４．３ｍｍｏｌ）と、Ｐｄ／Ｃ（１０％、３００ｍｇ）との混合物を水素バルーン下で６０時間攪拌した。ＴＬＣは、完全な反応を示した。反応混合物をセライトに通して濾過し、濃縮して、生成物を黄色の油（３．７０ｇ、定量的）として得て、これを精製せずに次の工程に使用した。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ７．０５（ｄ，１Ｈ，Ｊ＝８．２Ｈｚ）；６．７２−６．５５（ｍ，２Ｈ）；３．７８（ｓ，３Ｈ）；２．５９−２．５０（ｍ，４Ｈ）；１．６２−１．４８（ｍ，４Ｈ）；１．３９−１．２８（ｍ，８Ｈ）；０．９３−０．８６（ｍ，６Ｈ）．
３，４−ジペンチルフェノール
【化１７８】
2022501360.tif 000217
【０６２５】
７５ｍＬのジクロロメタン中の４−メトキシ−１，２−ジペンチルベンゼン（３．４０ｇ、１３．７ｍｍｏｌ）の溶液に、ＢＢｒ３（１．６５ｍＬ、１７．１ｍｍｏｌ）を−７８℃で滴下して加え、次に、反応物を３時間にわたって室温に温めた。ＴＬＣは、完全な反応を示した。反応物を飽和炭酸水素ナトリウムの添加によってクエンチし、次に、それは、ジクロロメタンで（２回）抽出した。組み合わせた有機層を生理食塩水で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させた。濃縮後、残渣をＩＳＣＯ（ＳｉＯ２：ＥｔＯＡｃ／ヘキサン  ０〜３０％）で精製し、生成物を褐色の油（３．３５ｇ、９７％）として得た。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ６．９９（ｄ，１Ｈ，Ｊ＝８．０Ｈｚ）；６．６４−６．５９（ｍ，２Ｈ）；４．４５（ｂｓ，１Ｈ）；２．５５−２．４７（ｍ，４Ｈ）；１．６６−１．４３（ｍ，４Ｈ）；１．３９−１．２８（ｍ，８Ｈ）；０．９３−０．８６（ｍ，６Ｈ）．
３，４−ジペンチルフェニル  ８−ブロモオクタノエート
【化１７９】
2022501360.tif 000218
【０６２６】
ジクロロメタン（５０ｍＬ）中の８−ブロモオクタン酸（２．２３ｇ、１０ｍｍｏｌ）及び３，４−ジペンチルフェノール（２．３４ｇ、１０ｍｍｏｌ）の溶液に、Ｎ−（３−ジメチルアミノプロピル）−Ｎ’−エチルカルボジイミドヒドロクロリド（１．９２ｇ、１０ｍｍｏｌ）及びＤＭＡＰ（２４４ｍｇ、２ｍｍｏｌ）を加えた。反応物を室温で１８時間攪拌した。反応物をジクロロメタンで希釈し、飽和炭酸水素ナトリウムで抽出した。有機層を分離し、生理食塩水で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させた。有機層を濾過し、真空下で蒸発させた。残渣をＩＳＣＯ（ＳｉＯ２：ＥｔＯＡｃ／ヘキサン  ０〜１０％）で精製し、生成物を褐色の油（４．３０ｇ、９８％）として得た。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ７．１１（ｄ，１Ｈ，Ｊ＝７．７Ｈｚ）；６．８４−６．７７（ｍ，２Ｈ）；３．４１（ｔ，２Ｈ，Ｊ＝６．９Ｈｚ）；２．６０−２．４９（ｍ，６Ｈ）；１．９２−１．６９（ｍ，４Ｈ）；１．６２−１．２９（ｍ，１８Ｈ）；０．９０（ｍ，６Ｈ）．
ノニル  ８−（（２−ヒドロキシエチル）アミノ）オクタノエート
【化１８０】
2022501360.tif 000219
【０６２７】
１０ｍＬのＥｔＯＨ中の、ノニル  ８−ブロモオクタノエート（２．５０ｇ、７．１５ｍｍｏｌ）と、２−アミノエタノール（４．３ｍＬ、７１．５ｍｍｏｌ）との混合物を室温で６０時間攪拌した。反応混合物をヘキサンと水とに分け、有機層を生理食塩水で洗浄した。硫酸ナトリウムで乾燥させた後、濾液を濃縮し、ＩＳＣＯ（ＳｉＯ２：ＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２／１％のＮＨ４ＯＨ  ０〜２０％）で精製し、生成物を白色固体（１．５７ｇ、６６％）として得た。ＭＳ（ＡＰＣＩ）：ｍ／ｚ（ＭＨ＋）３３０．３。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．０４（ｔ，２Ｈ，Ｊ＝６．６Ｈｚ）；３．６３（ｔ，２Ｈ，Ｊ＝５．２Ｈｚ）；２．７７（ｔ，２Ｈ，Ｊ＝５．１Ｈｚ）；２．６１（ｔ，２Ｈ，Ｊ＝７．１Ｈｚ）；２．２８（ｔ，２Ｈ，Ｊ＝７．４Ｈｚ）；１．９９（ｂｓ，２Ｈ）；１．６７−１．２０（ｍ，４Ｈ）；１．６２−１．２９（ｍ，１７Ｈ）；０．８７（ｍ，６Ｈ）．
３，４−ジペンチルフェニル  ８−（（２−ヒドロキシエチル）（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート
【化１８１】
2022501360.tif 000220
【０６２８】
ｔｅｒｔ−ブタノール（３ｍＬ）中のノニル  ８−（（２−ヒドロキシエチル）アミノ）オクタノエート（５００ｍｇ、１．５２ｍｍｏｌ）、３，４−ジペンチルフェニル８−ブロモオクタノエート（１．００ｇ、２．２７ｍｍｏｌ）及びＮ、Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（０．４０ｍＬ、２．２７ｍｍｏｌ）の溶液を６０時間にわたって密閉管中で、６０℃に加熱した。反応物を室温に冷却し、溶媒を真空下で蒸発させた。残渣をＩＳＣＯ（ＳｉＯ２：ＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２／１％のＮＨ４ＯＨ  ０〜５％）で精製し、混合物（３６５ｍｇ）を得て、次に、混合物をＩＳＣＯ（ＥｔＯＡｃ／ヘキサン／０．５％のＥｔ３Ｎ  ０〜５０％）で精製し、生成物を無色油（８０ｍｇ）として得た。ＬＣ／ＵＶ（２１４ｎｍ）：ＲＴ＝１０．２３分。ＭＳ（ＡＰＣＩ）：ｍ／ｚ（ＭＨ＋）６８８．６。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ７．１１（ｄ，１Ｈ，Ｊ＝８．０Ｈｚ）；６．８４−６．７７（ｍ，２Ｈ）；４．０４（ｔ，２Ｈ，Ｊ＝６．６Ｈｚ）；３．５１（ｔ，２Ｈ，Ｊ＝５．５Ｈｚ）；２．６０−２．３８（ｍ，１２Ｈ）；２．２８（ｔ，２Ｈ，Ｊ＝７．４Ｈｚ）；１．７９−１．１９（ｍ，３７Ｈ）；０．９２−０．８２（ｍ，９Ｈ）．
ＣＤ．化合物１１９：ノニル  ８−（（２−ヒドロキシエチル）（８−オキソ−８−（４−ペンチルフェノキシ）オクチル）アミノ）オクタノエート
４−ペンチルフェニル  ８−ブロモオクタノエート
【化１８２】
2022501360.tif 000221
【０６２９】
ジクロロメタン（５０ｍＬ）中の８−ブロモオクタン酸（２．００ｇ、８．９６ｍｍｏｌ）及び４−ペンチルフェノール（３．０７ｍＬｇ、１７．９ｍｍｏｌ）の溶液に、Ｎ−（３−ジメチルアミノプロピル）−Ｎ’−エチルカルボジイミドヒドロクロリド（１．７２ｇ、８．９６ｍｍｏｌ）及びＤＭＡＰ（２２０ｍｇ、１．７９ｍｍｏｌ）を加えた。反応物を室温で６０時間攪拌した。反応物をジクロロメタンで希釈し、飽和炭酸水素ナトリウムで抽出した。有機層を分離し、生理食塩水で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させた。有機層を濾過し、真空下で蒸発させた。残渣をＩＳＣＯ（ＳｉＯ２：ＥｔＯＡｃ／ヘキサン  ０〜１０％）で精製し、生成物を無色油（３．１２ｇ、９４％）として得た。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ７．１６（ｄ，２Ｈ，Ｊ＝８．５Ｈｚ）；６．９６（ｄ，２Ｈ，Ｊ＝８．５Ｈｚ）；３．４１（ｔ，２Ｈ，Ｊ＝６．９Ｈｚ）；２．６１−２．４９（ｍ，４Ｈ）；１．９２−１．６９（ｍ，４Ｈ）；１．６５−１．２５（ｍ，１０Ｈ）；０．８８（ｍ，３Ｈ）．
ノニル  ８−（（２−ヒドロキシエチル）（８−オキソ−８−（４−ペンチルフェノキシ）オクチル）アミノ）オクタノエート
【化１８３】
2022501360.tif 000222
【０６３０】
ｔｅｒｔ−ブタノール（３ｍＬ）中のノニル  ８−（（２−ヒドロキシエチル）アミノ）オクタノエート（５００ｍｇ、１．５２ｍｍｏｌ）、４−ペンチルフェニル８−ブロモオクタノエート（８４０ｍｇ、２．２８ｍｍｏｌ）及びＮ、Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（０．４０ｍＬ、２．２８ｍｍｏｌ）の溶液を４８時間にわたって密閉管中で、６０℃に加熱した。反応物を室温に冷却し、溶媒を真空下で蒸発させた。残渣をＩＳＣＯ（ＳｉＯ２：ＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２／１％のＮＨ４ＯＨ  ０〜５％）で精製し、混合物（３６０ｍｇ）を得て、次に、混合物をＩＳＣＯ（ＥｔＯＡｃ／ヘキサン／０．５％のＥｔ３Ｎ  ０〜５０％）で精製し、生成物を無色油（９５ｍｇ）として得た。ＬＣ／ＵＶ（２１４ｎｍ）：ＲＴ＝９．６３分。ＭＳ（ＡＰＣＩ）：に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）６１８．５。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ７．１１（ｄ，１Ｈ，Ｊ＝８．０Ｈｚ）；６．８４−６．７７（ｍ，２Ｈ）；４．０４（ｔ，２Ｈ，Ｊ＝６．６Ｈｚ）；３．５１（ｔ，２Ｈ，Ｊ＝５．５Ｈｚ）；２．６０−２．３８（ｍ，１２Ｈ）；２．２８（ｔ，２Ｈ，Ｊ＝７．４Ｈｚ）；１．７９−１．１９（ｍ，３７Ｈ）；０．９２−０．８２（ｍ，９Ｈ）．
ＣＥ．化合物１２０：ノニル  ８−（（２−ヒドロキシエチル）（８−オキソ−８−（３−ペンチルフェノキシ）オクチル）アミノ）オクタノエート
３−ペンチルフェノール（Ｔｅｔｒａｈｅｄｒｏｎ  Ｌｅｔｔ．２０１３、５４、５２を参照されたい）
【化１８４】
2022501360.tif 000223
【０６３１】
−７８℃で、１５ｍＬのペンタン中のカリウム  ｔｅｒｔ−ブトキシド（６．７３ｇ、６０ｍｍｏｌ）の懸濁液に、テトラメチルエチレンジアミン（９．０ｍＬ、６０ｍｍｏｌ）及びＢｕＬｉ（ヘキサン中２．５Ｍ、２４ｍＬ、６０ｍｍｏｌ）を連続して加え、１０ｍＬのペンタン中のｍ−クレゾール（２．６ｍＬ、２５ｍｍｏｌ）の溶液をゆっくりと加えた。反応混合物を３時間にわたって−２０℃に温めた。３０ｍＬのＴＨＦを加え、反応物を−６０℃に冷却した。臭化ブチル（４．８ｍＬ、４５ｍｍｏｌ）をゆっくりと加え、混合物を室温に温め、１６時間攪拌した。０℃に冷却した後、反応混合物をｐＨ約３になるまで４ＭのＨＣｌで酸性化し、次に、エーテルで抽出した。組み合わせた有機層を生理食塩水で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させた。濃縮後、残渣をＩＳＣＯ（ＥｔＯＡｃ／ヘキサン０〜５％）で精製し、生成物と出発材料との混合物を得て、これは、減圧下で蒸留して、生成物を無色油（１．２３ｇ、６５％）として得た。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ７．１４（ｔ，１Ｈ，Ｊ＝７．７Ｈｚ）；６．７５（ｄ，１Ｈ，Ｊ＝７．７Ｈｚ）；６．６７−６．６１（ｍ，２Ｈ）；４．６２（ｓ，１Ｈ）；２．５５（ｔ，２Ｈ，Ｊ＝７．７Ｈｚ）；１．６７−１．５２（ｍ，２Ｈ）；１．３８−１．２４（ｍ，４Ｈ）；０．８８（ｔ，３Ｈ，Ｊ＝６．９Ｈｚ）．
３−ペンチルフェニル  ８−ブロモオクタノエート
【化１８５】
2022501360.tif 000224
【０６３２】
ジクロロメタン（４０ｍＬ）中の８−ブロモオクタン酸（１．８４ｇ、８．２０ｍｍｏｌ）及び３−ペンチルフェノール（１．２３ｇ、７．４９ｍｍｏｌ）の溶液に、Ｎ−（３−ジメチルアミノプロピル）−Ｎ’−エチルカルボジイミドヒドロクロリド（１．５８ｇ、８．２０ｍｍｏｌ）及びＤＭＡＰ（１８３ｍｇ、１．５０ｍｍｏｌ）を加えた。反応物を室温で１６時間攪拌した。反応物をジクロロメタンで希釈し、飽和炭酸水素ナトリウムで抽出した。有機層を分離し、生理食塩水で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させた。有機層を濾過し、真空下で蒸発させた。残渣をＩＳＣＯ（ＳｉＯ２：ＥｔＯＡｃ／ヘキサン  ０〜１０％）で精製し、生成物を無色油（２．２３ｇ、８０％）として得た。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ７．２６（ｔ，１Ｈ，Ｊ＝８．５Ｈｚ）；７．０３（ｄ，１Ｈ，Ｊ＝７．６Ｈｚ）；６．９１−６．８４（ｍ，２Ｈ）；３．４１（ｔ，２Ｈ，Ｊ＝６．９Ｈｚ）；２．６１−２．４９（ｍ，４Ｈ）；１．９２−１．６９（ｍ，４Ｈ）；１．６５−１．２５（ｍ，１２Ｈ）；０．８８（ｔ，３Ｈ，Ｊ＝６．９Ｈｚ）．
ノニル  ８−（（２−ヒドロキシエチル）（８−オキソ−８−（３−ペンチルフェノキシ）オクチル）アミノ）オクタノエート
【化１８６】
2022501360.tif 000225
【０６３３】
ｔｅｒｔ−ブタノール（３ｍＬ）中のノニル  ８−（（２−ヒドロキシエチル）アミノ）オクタノエート（５００ｍｇ、１．５２ｍｍｏｌ）、３−ペンチルフェニル８−ブロモオクタノエート（８４０ｍｇ、２．２８ｍｍｏｌ）及びＮ、Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（０．４０ｍＬ、２．２８ｍｍｏｌ）の溶液を１６時間にわたって密閉管中で、６０℃で攪拌した。反応物を室温に冷却し、溶媒を真空下で蒸発させた。残渣をＩＳＣＯ（ＳｉＯ２：ＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２／１％のＮＨ４ＯＨ  ０〜５％）で精製し、混合物（２４７ｍｇ）を得て、次に、混合物をＩＳＣＯ（ＥｔＯＡｃ／ヘキサン／０．５％のＥｔ３Ｎ  ０〜５０％）で精製し、生成物を無色油（１５０ｍｇ）として得た。ＬＣ／ＵＶ（２０２ｎｍ）：ＲＴ＝７．４５分。ＭＳ（ＡＰＣＩ）：に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）６１８．５。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ７．２６（ｔ，１Ｈ，Ｊ＝８．５Ｈｚ）；７．０３（ｄ，１Ｈ，Ｊ＝７．６Ｈｚ）；６．９１−６．８４（ｍ，２Ｈ）；４．０５（ｔ，２Ｈ，Ｊ＝６．６Ｈｚ）；３．５１（ｔ，２Ｈ，Ｊ＝５．５Ｈｚ）；２．６４−２．３８（ｍ，１０Ｈ）；２．２８（ｔ，２Ｈ，Ｊ＝７．８Ｈｚ）；１．７９−１．１９（ｍ，４１Ｈ）；０．９１−０．８２（ｍ，６Ｈ）．
ＣＦ．化合物１２１：ヘプタデカン−９−イル  ８−（（３−アミノプロピル）（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエートヘプタデカン−９−イル  ８−（（３−クロロプロピル）（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート
【化１８７】
2022501360.tif 000226
【０６３４】
ジクロロメタン（２００ｍＬ）中のヘプタデカン−９−イル  ８−（（３−ヒドロキシプロピル）（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート（８．００ｇ、１１．０ｍｍｏｌ）及びトリエチルアミン（２．０ｍＬ、１４．４ｍｍｏｌ）の溶液に、塩化メタンスルホニル（１．０７ｍＬ、１３．８ｍｍｏｌ）を０℃で滴下して加え、反応混合物を１６時間にわたって室温にした。ＴＬＣ及びＭＳは、完全な反応を示した。反応混合物をジクロロメタンで希釈し、飽和炭酸水素ナトリウム及び生理食塩水で洗浄した。硫酸ナトリウムで乾燥させた後、溶媒を減圧下で除去して、生成物を褐色の油（７．３０ｇ、８９％）として得た。ＮＭＲは、粗生成物が少量のメシレート及び所望の塩化物を含有していたことを示した。これを精製せずに次の工程に使用した。ＭＳ（ＡＰＣＩ）：ｍ／ｚ（ＭＨ＋）７４２．６。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．８６（ｐ，１Ｈ，Ｊ＝６．０Ｈｚ）；４．０５（ｔ，２Ｈ，Ｊ＝６．９Ｈｚ）；３．５８（ｔ，２Ｈ，Ｊ＝６．６Ｈｚ）；２．５８−２．２２（ｍ，９Ｈ）；１．９２−１．１６（ｍ，６５Ｈ）；０．８７（ｍ，９Ｈ）．
ヘプタデカン−９−イル  ８−（（３−アジドプロピル）（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート
【化１８８】
2022501360.tif 000227
【０６３５】
密閉管中で、２０ｍＬのＤＭＦ中の、ヘプタデカン−９−イル  ８−（（３−クロロプロピル）（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート（４．２０ｇ、５．６６ｍｍｏｌ）と、アジ化ナトリウム（１．７５ｇ、２８．２８ｍｍｏｌ）との混合物を１６時間にわたって１００℃に加熱した。それを室温に冷却した後、反応混合物を水で希釈し、ヘキサンで抽出した。組み合わせた有機層を水及び生理食塩水で洗浄し、次に、硫酸ナトリウムで乾燥させた。濾過及び濃縮の後、残渣をＩＳＣＯ（ＳｉＯ２：ＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２／１％のＮＨ４ＯＨ  ０〜５％）で精製し、生成物を褐色の油（３．６６ｇ、８６％）として得た。ＭＳ（ＡＰＣＩ）：ｍ／ｚ（ＭＨ＋）７４９．７。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．８５（ｐ，１Ｈ，Ｊ＝６．０Ｈｚ）；４．０４（ｔ，２Ｈ，Ｊ＝６．７Ｈｚ）；３．３２（ｔ，２Ｈ，Ｊ＝６．９Ｈｚ）；２．５８−２．２２（ｍ，１０Ｈ）；１．７２−１．１９（ｍ，６４Ｈ）；０．８７（ｍ，９Ｈ）．
ヘプタデカン−９−イル  ８−（（３−アミノプロピル）（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート
【化１８９】
2022501360.tif 000228
【０６３６】
１５０ｍＬのＥｔＯＨ中の、ヘプタデカン−９−イル  ８−（（３−アジドプロピル）（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート（３．６６ｇ、４．８９ｍｍｏｌ）と、Ｐｄ／Ｃ（１０％、４００ｍｇ）との混合物を１６時間にわたって水素バルーン下で攪拌した。ＭＳは、完全な反応を示した。反応混合物をセライトに通して濾過し、濾液を濃縮し、ＩＳＣＯ（ＳｉＯ２：ＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２／１％のＮＨ４ＯＨ  ０〜２０％）で精製し、生成物を褐色の油（３．０８ｇ、８７％）として得た。ＬＣ／ＵＶ（２０２ｎｍ）：ＲＴ＝８．３９分。ＭＳ（ＡＰＣＩ）：に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）７２３．７。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．８５（ｐ，１Ｈ，Ｊ＝６．０Ｈｚ）；４．０４（ｔ，２Ｈ，Ｊ＝６．６Ｈｚ）；２．７０（ｔ，２Ｈ，Ｊ＝６．９Ｈｚ）；２．４６−２．２４（ｍ，１０Ｈ）；１．６５−１．１６（ｍ，６６Ｈ）；０．８７（ｍ，９Ｈ）．
ＣＧ．化合物１２２：ヘプタデカン−９−イル  ８−（（６−（デカン−２−イルオキシ）−６−オキソヘキシル）（２−ヒドロキシエチル）アミノ）オクタノエート
【化１９０】
2022501360.tif 000229
【０６３７】
化合物１２２は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝３．５８分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ４３Ｈ８５ＮＯ５に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）６９７．１。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．９１（ｍ，２Ｈ）；３．６２（ｍ，２Ｈ）；２．８１−２．４２（ｂｒ．ｍ，５Ｈ）；２．３０（ｍ，４Ｈ）；１．７３−１．４３（ｍ，１４Ｈ）；１．２８（ｍ，４８Ｈ）；０．９０（ｍ，９Ｈ）．
ＣＨ．化合物１２３：ヘプタデカン−９−イル）８−（メチル（８−ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート
【化１９１】
2022501360.tif 000230
【０６３８】
メタンアミン（１０ｍＬ、１９．９２ｍｍｏｌ、ＴＨＦ中２Ｍ）中のヘプタデカン−９−イル  ８−ブロモオクタノエート（２００ｍｇ、０．４３３ｍｍｏｌ）の溶液を室温で１８時間攪拌した。反応混合物を真空下で濃縮した。残渣をシリカゲルクロマトグラフィー（ジクロロメタン中１０〜１００％（ジクロロメタン中１％のＮＨ４ＯＨ、２０％のＭｅＯＨの混合物））で精製し、ヘプタデカン−９−イル  ８−（メチルアミノ）オクタノエート（１１３ｍｇ、０．２７ｍｍｏｌ、６３％）を得た。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝２．７６分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ２６Ｈ５３ＮＯ２に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）４１２．４。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．９２（ｐ，１Ｈ）；２．６２（ｔ，２Ｈ）；２．４８（ｓ，３Ｈ）；２．３２−２．２７（ｍ，２Ｈ）；１．６６−１．５２（ｂｒ．ｍ，８Ｈ）；１．２８（ｍ，３０Ｈ）；０．９０（ｍ，６Ｈ）．
ヘプタデカン−９−イル  ８−（メチル（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート
【化１９２】
2022501360.tif 000231
【０６３９】
ヘプタデカン−９−イル  ８−（メチルアミノ）オクタノエート（１１３ｍｇ、０．２７ｍｍｏｌ）、ノニル  ８−ブロモオクタノエート（１１５ｍｇ、０．３３ｍｍｏｌ）及びＮ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（６７μＬ、０．３８ｍｍｏｌ）及びヨウ化カリウム（５ｍｇ、０．０２７ｍｍｏｌ）の溶液をエタノール中に溶解し、６２℃で４８時間攪拌した。反応物を室温に冷却し、溶媒を真空下で蒸発させた。残渣をシリカゲルクロマトグラフィー（ジクロロメタン中０〜１００％（ジクロロメタン中１％のＮＨ４ＯＨ、２０％のＭｅＯＨの混合物））で精製し、ヘプタデカン−９−イル  ８−（メチル（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート（７５ｍｇ、０．１１ｍｍｏｌ、４１％）を得た。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝３．８４分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ４３Ｈ８５ＮＯ４に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）６８１．０。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．８８（ｐ，１Ｈ）；４．０８（ｔ，２Ｈ）；２．８８−２．６７（ｂｒ．ｍ，７Ｈ）；２．３４−２．２７（ｍ，４Ｈ）；１．８０（ｍ，４Ｈ）；１．６３−１．５２（ｂｒ．ｍ，１０Ｈ）；１．３７−１．２８（ｂｒ．ｍ，４８Ｈ）；０．９０（ｍ，９Ｈ）．
ＣＩ．化合物１２４：ジ（ヘプタデカン−９−イル）８，８’−（メチルアザンジイル）ジオクタノエート
【化１９３】
2022501360.tif 000232
【０６４０】
メタンアミン（１１ｍＬ、２１．６７ｍｍｏｌ、ＴＨＦ中２Ｍ）中のヘプタデカン−９−イル  ８−ブロモオクタノエート（５００ｍｇ、１．０８ｍｍｏｌ）の溶液を室温で６時間攪拌した。反応混合物を真空下で濃縮した。残渣をシリカゲルクロマトグラフィー（ジクロロメタン中２０〜１００％（ジクロロメタン中１％のＮＨ４ＯＨ、２０％のＭｅＯＨの混合物））で精製し、ジ（ヘプタデカン−９−イル）８，８’−（メチルアザンジイル）ジオクタノエート（２６ｍｇ、０．０３ｍｍｏｌ、３％）を得た。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝４．０３分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ５１Ｈ１０１ＮＯ４に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）７９３．３。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．８９（ｐ，２Ｈ）；２．３２−２．２４（ｍ，１１Ｈ）；１．６６−１．２８（ｂｒ．ｍ，７６Ｈ）；０．９０（ｍ，１２Ｈ）．
ＣＪ．化合物１２５：３−（（８−（ヘプタデカン−９−イルオキシ）−８−オキソオクチル）（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）プロパン酸
ヘプタデカン−９−イル  ８−（（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート
【化１９４】
2022501360.tif 000233
【０６４１】
−７８℃で、３ｍＬのジクロロメタン中の塩化オキサリル（０．２５ｍＬ、３．０ｍｍｏｌ）の溶液に、２ｍＬのジクロロメタン中のＤＭＳＯ（０．４３ｍＬ、６．０ｍｍｏｌ）の溶液を滴下して加え、次に、ジクロロメタン（１０ｍＬ）中のヘプタデカン−９−イル  ８−（（３−ヒドロキシプロピル）（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート（１．４５ｇ、２．０ｍｍｏｌ）の溶液を直ちに加えた。それをこの温度で３０分間攪拌した後、トリエチルアミン（１．４５ｍＬ、１０．４ｍｍｏｌ）を加え、反応混合物を室温に温めた。ＴＬＣ及びＭＳは、完全な反応（Ｍ＋１：７２２．７）を示し、反応混合物を水で希釈し、ヘキサンで（２回）抽出した。組み合わせた有機層を生理食塩水で洗浄した。硫酸ナトリウムで乾燥させた後、濾液を濃縮し、残渣をＩＳＣＯ（ＳｉＯ２：ＥｔＯＡｃ／ヘキサン／０．５％のＥｔ３Ｎ  ０〜５０％）で精製し、生成物を褐色の油（８１０ｍｇ、６１％）として得た。ＭＳ（ＡＰＣＩ）：ｍ／ｚ（ＭＨ＋）６６６．７。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．８５（ｐ，１Ｈ，Ｊ＝６．０Ｈｚ）；４．０５（ｔ，２Ｈ，Ｊ＝６．９Ｈｚ）；２．５６（ｔ，４Ｈ，Ｊ＝７．１Ｈｚ）；２．３１−２．２４（ｍ，４Ｈ）；１．６７−１．１９（ｍ，６３Ｈ）；０．８７（ｍ，９Ｈ）．
ヘプタデカン−９−イル  ８−（（３−（ベンジルオキシ）−３−オキソプロピル）（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート
【化１９５】
2022501360.tif 000234
【０６４２】
ジクロロメタン（２０ｍＬ）中のヘプタデカン−９−イル  ８−（（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート（７９８ｍｇ、１．２ｍｍｏｌ）及びベンジルアクリレート（２９３ｍｇ、１．８ｍｍｏｌ）の溶液を室温で１６時間攪拌した。ＴＬＣ及びＭＳは、ほとんど反応を示さず、１０ｍＬのＭｅＯＨを加え、反応混合物を室温で１６時間攪拌した。ＭＳは、少量のメチルエステル（Ｍ＋１：８２９．８、７５２．７）とともに生成物を示した。反応混合物を濃縮乾固させ、ＩＳＣＯ（ＳｉＯ２：ＥｔＯＡｃ／ヘキサン  ０〜３５％）で精製し、生成物を無色油（２８０ｍｇ、２８％）として得た。ＭＳ（ＡＰＣＩ）：ｍ／ｚ（ＭＨ＋）８２９．８。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ７．３６−７．３２（ｍ，５Ｈ）；５．１０（ｓ，２Ｈ）；４．８５（ｐ，１Ｈ，Ｊ＝６．０Ｈｚ）；４．０４（ｔ，２Ｈ，Ｊ＝６．９Ｈｚ）；２．７８（ｔ，２Ｈ，Ｊ＝６．９Ｈｚ）；２．４６（ｔ，２Ｈ，Ｊ＝７．０Ｈｚ）；２．３６（ｔ，４Ｈ，Ｊ＝６．９Ｈｚ）；２．３０−２．２４（ｍ，４Ｈ）；１．６７−１．１９（ｍ，６２Ｈ）；０．８７（ｍ，９Ｈ）．
３−（（８−（ヘプタデカン−９−イルオキシ）−８−オキソオクチル）（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）プロパン酸
【化１９６】
2022501360.tif 000235
【０６４３】
２０ｍＬのＥｔＯＡｃ中の、ヘプタデカン−９−イル  ８−（（３−（ベンジルオキシ）−３−オキソプロピル）（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート（２８０ｍｇ、０．３４ｍｍｏｌ）と、Ｐｄ／Ｃ（１０％、２８ｍｇ）との混合物を１時間にわたって水素バルーン下で攪拌した。ＭＳは、完全な反応を示した。反応混合物を濾過し、濾液を濃縮した。残渣をＩＳＣＯ（ＳｉＯ２：ＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２  ０〜１０％）で精製し、生成物を無色油（２３０ｍｇ、９１％）として得た。ＬＣ／ＵＶ（２１４ｎｍ）：ＲＴ＝１２．３８分。ＭＳ（ＡＰＣＩ）：ｍ／ｚ（ＭＨ＋）８３８．７。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．８５（ｐ，１Ｈ，Ｊ＝６．０Ｈｚ）；４．０４（ｔ，２Ｈ，Ｊ＝６．６Ｈｚ）；２．８５（ｔ，２Ｈ，Ｊ＝６．０Ｈｚ）；２．６５（ｔ，４Ｈ，Ｊ＝７．７Ｈｚ）；２．４８（ｔ，２Ｈ，Ｊ＝６．０Ｈｚ）；２．３２−２．２４（ｍ，４Ｈ）；１．６７−１．１７（ｍ，６３Ｈ）；０．８７（ｍ，９Ｈ）．
ＣＫ．化合物１２６：ヘプタデカン−９−イル  ８−（メチル（４−（ノニルオキシ）−４−オキソブチル）アミノ）オクタノエート
【化１９７】
2022501360.tif 000236
【０６４４】
ヘプタデカン−９−イル  ８−（メチルアミノ）オクタノエート（１０３ｍｇ、０．２５ｍｍｏｌ）、ノニル４−ブロモブタノエート（８８ｍｇ、０．３０ｍｍｏｌ）及びＮ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（６１μＬ、０．３５ｍｍｏｌ）の溶液をエタノール中に溶解し、６２℃で４８時間攪拌した。反応物を室温に冷却し、溶媒を真空下で蒸発させた。残渣を酢酸エチルに取り込み、飽和炭酸水素ナトリウム水溶液で洗浄した。有機層を分離し、生理食塩水で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、真空下で蒸発させた。残渣をシリカゲルクロマトグラフィー（ジクロロメタン中０〜１００％（ジクロロメタン中１％のＮＨ４ＯＨ、２０％のＭｅＯＨの混合物））で精製し、ヘプタデカン−９−イル  ８−（メチル（４−（ノニルオキシ）−４−オキソブチル）アミノ）オクタノエート（９０ｍｇ、０．１４ｍｍｏｌ、５８％）を得た。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝３．５８分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ３９Ｈ７７ＮＯ４に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）６２４．８。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．８９（ｐ，１Ｈ）；４．０８（ｔ，２Ｈ）；２．３８−２．２４（ｂｒ．ｍ，１１Ｈ）；１．８２（ｍ，２Ｈ）；１．６４−１．２８（ｂｒ．ｍ，５２Ｈ）；０．９０（ｍ，９Ｈ）．
ＣＬ．化合物１２７：ノニル  ８−（（９−（（ビス（ノニルオキシ）ホスホリル）オキシ）ノニル）（２−ヒドロキシエチル）アミノ）オクタノエート
【化１９８】
2022501360.tif 000237
【０６４５】
化合物１２７は、化合物１３１と同じ方法で、かつ、一般的な手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝３．５８分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ４６Ｈ９４ＮＯ７Ｐに対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）８０５．１。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．０５（ｍ，８Ｈ）；３．５５（ｍ，２Ｈ）；２．５９（ｍ，２Ｈ）；２．４６（ｍ，４Ｈ）；２．３１（ｔ，２Ｈ），１．６７（ｍ，１１Ｈ）；１．２９（ｍ，５５Ｈ）；０．９０（ｍ，９Ｈ）．
ＣＭ．化合物１２８：ヘプタデカン−９−イル  ８−（（６−（（１−シクロプロピルノニル）オキシ）−６−オキソヘキシル）（２−ヒドロキシエチル）アミノ）オクタノエート
【化１９９】
2022501360.tif 000238
【０６４６】
化合物１２８は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝３．６７分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ４５Ｈ８７ＮＯ５に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）７２２．９。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．８９（ｍ，１Ｈ）；４．３０（ｍ，１Ｈ）；３．５６（ｍ，２Ｈ）；２．７２−２．３９（ｍ，６Ｈ）；２．３０（ｍ，４Ｈ），１．７６−１．１７（ｍ，５８Ｈ）；０．９０（ｍ，１０Ｈ）；０．６１−０．３５（ｍ，３Ｈ）；０．２８（ｍ，１Ｈ）．
ＣＮ．化合物１２９：ウンデシル  ６−（（８−（ジオクチルアミノ）−８−オキソオクチル）（２−ヒドロキシエチル）アミノ）ヘキサノエート
【化２００】
2022501360.tif 000239
【０６４７】
化合物１２９は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝３．４５分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ４３Ｈ８６Ｎ２Ｏ４に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）６９５．９。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．０８（ｔ，２Ｈ）；３．５４（ｍ，２Ｈ），３．２８（ｍ，４Ｈ）；２．５９（ｍ，２Ｈ）；２．４７（ｍ，４Ｈ）；２．３２（ｑ，４Ｈ）；１．７３−１．１９（ｍ，５８Ｈ）；０．９０（ｍ，９Ｈ）．
ＣＯ．化合物１３０：デカン−２−イル  ８−（（８−（ジオクチルアミノ）−８−オキソオクチル）（２−ヒドロキシエチル）アミノ）オクタノエート
【化２０１】
2022501360.tif 000240
【０６４８】
化合物１３０は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝３．４６分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ４４Ｈ８８Ｎ２Ｏ４に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）７０９．９。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．９０（ｍ，１Ｈ）；３．７０（ｂｒ．ｍ，２Ｈ），３．３５−３．１５（ｍ，４Ｈ）；２．９６−２．４１（ｂｒ．ｍ，６Ｈ）；２．２９（ｍ，４Ｈ）；１．７４−１．４３（ｍ，１４Ｈ）；１．４１−１．１１５（ｍ，４７Ｈ）；０．９０（ｍ，９Ｈ）．
ＣＰ．化合物１３１：ノニル  ８−（（７−（（ビス（オクチルオキシ）ホスホリル）オキシ）ヘプチル）（２−ヒドロキシエチル）アミノ）オクタノエート
７−ブロモヘプチル  ジオクチルホスフェート
【化２０２】
2022501360.tif 000241
【０６４９】
０℃でＤＣＭ（２０ｍＬ）中のＰＯＣｌ３（１．９１ｍＬ、２０．５ｍｍｏｌ）の溶液に、Ｅｔ３Ｎ（２．８５ｍＬ、２０．４ｍｍｏｌ）、続いて７−ブロモヘプタン−１−オール（４．０ｇ、２０．５ｍｍｏｌ）をゆっくりと加えた。反応物を０℃で４時間攪拌した。ＤＣＭ中のオクタン−１−オール（７．１０ｍＬ、４５．１１ｍｍｏｌ）及びＥｔ３Ｎ（８．９ｍＬ、６３．８ｍｍｏｌ）の溶液を加え、反応物を室温で１６時間攪拌した。反応物をＤＣＭで希釈し、飽和ＮａＨＣＯ３で洗浄した。有機層を分離し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、真空下で蒸発させた。残渣をヘキサン中の（０〜３０％）ＥｔＯＡｃを用いたＩＳＣＯで精製し、７−ブロモヘプチルジオクチルホスフェート（０．５８ｇ、１．１６ｍｍｏｌ、６％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．０３（ｍ，６Ｈ）；３．４３（ｔ，２Ｈ）；１．８８（ｍ，２Ｈ）；１．７０（ｍ，６Ｈ）；１．５４−１．２３（ｍ，２６Ｈ）；０．９０（ｍ，６Ｈ）．
ノニル  ８−（（７−（（ビス（オクチルオキシ）ホスホリル）オキシ）ヘプチル）（２−ヒドロキシエチル）アミノ）オクタノエート
【化２０３】
2022501360.tif 000242
【０６５０】
化合物１３１は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝３．２２分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ４２Ｈ８６ＮＯ７Ｐに対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）７５０．０。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．０５（ｍ，８Ｈ）；３．５１（ｍ，２Ｈ）；２．６０（ｂｒ．ｍ，２Ｈ）；２．４６（ｍ，４Ｈ）；２．３１（ｔ，２Ｈ）；１．７６−１．１５（ｍ，５８Ｈ）；０．９０（ｍ，９Ｈ）．
ＣＱ．化合物１３２：デカン−２−イル  ８−（（７−（（ビス（オクチルオキシ）ホスホリル）オキシ）ヘプチル）（２−ヒドロキシエチル）アミノ）オクタノエート
【化２０４】
2022501360.tif 000243
【０６５１】
化合物１３２は、化合物１３１と同じ方法で、かつ、一般的な手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝３．２７分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ４３Ｈ８８ＮＯ７Ｐに対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）７６４．００。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．９１（ｍ，１Ｈ）；４．０３（ｍ，６Ｈ）；３．５６（ｍ，２Ｈ）；２．７３−２．３８（ｂｒ．ｍ，６Ｈ）；２．２９（ｔ，２Ｈ）；１．７９−１．１６（ｍ，６１Ｈ）；０．９０（ｍ，９Ｈ）．
ＣＲ．化合物１３３：（（２−ヒドロキシエチル）アザンジイル）ビス（ノナン−９，１−ジイル）ビス（２−ヘキシルデカン酸）
【化２０５】
2022501360.tif 000244
【０６５２】
化合物１３３は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝３．９１分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ５２Ｈ１０３ＮＯ５に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）８２４．０。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．０９（ｔ，４Ｈ）；３．６０（ｍ，２Ｈ）；２．７４−２．４２（ｂｒ．ｍ，６Ｈ）；２．３３（ｍ，３Ｈ）；１．７２−１．１７（ｍ，７６Ｈ）；０．９０（ｍ，１２Ｈ）．
ＣＳ．化合物１３４：９−（（２−ヒドロキシエチル）（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）ノニル  ２−ヘキシルデカン酸
【化２０６】
2022501360.tif 000245
【０６５３】
化合物１３４は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝３．４８分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ４４Ｈ８７ＮＯ５に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）７１２．０。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．０８（ｍ，４Ｈ）；３．５５（ｍ，２Ｈ）；２．６７−２．３９（ｂｒ．ｍ，６Ｈ）；２．３１（ｍ，３Ｈ）；１．７１−１．１９（ｍ，６２Ｈ）；０．９０（ｍ，１２Ｈ）．
ＣＴ．化合物１３５：７−（（８−（デカン−２−イルオキシ）−８−オキソオクチル）（２−ヒドロキシエチル）アミノ）ヘプチル  ２−オクチルデカノエート
【化２０７】
2022501360.tif 000246
【０６５４】
化合物１３５は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝３．６３分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ４５Ｈ８９ＮＯ５に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）７２６．０。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．９１（ｍ，１Ｈ）；４．０８（ｔ，２Ｈ）；３．５７（ｍ，２Ｈ）；２．７３−２．４０（ｂｒ．ｍ，６Ｈ）；２．２９（ｍ，３Ｈ）；１．７１−１．１６（ｍ，６６Ｈ）；０．９０（ｍ，９Ｈ）．
ＣＵ．化合物１３６：ノニル  ８−（（２−ヒドロキシエチル）（（９Ｚ，１２Ｚ）−オクタデカ−９，１２−ジエン−１−イル）アミノ）オクタノエート
代表的手順２：
ノニル  ８−ブロモオクタノエート（方法Ａ）
【化２０８】
2022501360.tif 000247
【０６５５】
ジクロロメタン（１００ｍＬ）中の８−ブロモオクタン酸（５ｇ、２２ｍｍｏｌ）及びノナン−１−オール（６．４６ｇ、４５ｍｍｏｌ）の溶液に、Ｎ−（３−ジメチルアミノプロピル）−Ｎ’−エチルカルボジイミドヒドロクロリド（４．３ｇ、２２ｍｍｏｌ）及びＤＭＡＰ（５４７ｍｇ、４．５ｍｍｏｌ）を加えた。反応物を室温で１８時間攪拌した。反応物をジクロロメタンで希釈し、飽和炭酸水素ナトリウムで洗浄した。有機層を分離し、生理食塩水で洗浄し、ＭｇＳＯ４で乾燥させた。有機層を濾過し、真空下で蒸発させた。残渣をシリカゲルクロマトグラフィー（ヘキサン中０〜１０％の酢酸エチル）で精製し、ノニル  ８−ブロモオクタノエート（６．１ｇ、１７ｍｍｏｌ、７７％）を得た。
【０６５６】
１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．０６（ｔ，２Ｈ）；３．４０（ｔ，２Ｈ）；２．２９（ｔ，２Ｈ）；１．８５（ｍ，２Ｈ）；１．７２−０．９７（ｍ，２２Ｈ）；０．８８（ｍ，３Ｈ）．
ノニル  ８−（（２−ヒドロキシエチル）アミノ）オクタノエート
【化２０９】
2022501360.tif 000248
【０６５７】
エタノール（２ｍＬ）中のノニル  ８−ブロモオクタノエート（１．２ｇ、３．４ｍｍｏｌ）及び２−アミノエタン−１−オール（５ｍＬ、８３ｍｍｏｌ）の溶液を６２℃で１８時間攪拌した。反応混合物を真空下で濃縮し、残渣を酢酸エチル及び水で抽出した。有機層を分離し、水、生理食塩水で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させた。有機層を濾過し、真空下で蒸発させた。残渣をシリカゲルクロマトグラフィー（ジクロロメタン中０〜１００％（ジクロロメタン中１％のＮＨ４ＯＨ、２０％のＭｅＯＨの混合物））で精製し、ノニル  ８−（（２−ヒドロキシエチル）アミノ）オクタノエート（２９５ｍｇ、０．９ｍｍｏｌ、２６％）を得た。
【０６５８】
ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝１．２９分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ１９Ｈ３９ＮＯ３に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）３３０．４２
【０６５９】
１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．０７（ｔ，２Ｈ）；３．６５（ｔ，２Ｈ）；２．７８（ｔ，２Ｈ）；２．６３（ｔ，２Ｈ）；２．３２−２．１９（ｍ，４Ｈ）；１．７３−１．２０（ｍ，２４Ｈ）；０．８９（ｍ，３Ｈ）
ノニル  ８−（（２−ヒドロキシエチル）（（９Ｚ，１２Ｚ）−オクタデカ−９，１２−ジエン−１−イル）アミノ）オクタノエート
【化２１０】
2022501360.tif 000249
【０６６０】
エタノール（２ｍＬ）中のノニル  ８−（（２−ヒドロキシエチル）アミノ）オクタノエート（１５０ｍｇ、０．４６ｍｍｏｌ）、（６Ｚ，９Ｚ）−１８−ブロモオクタデカ−６，９−ジエン（１６５ｍｇ、０．５ｍｍｏｌ）及びＮ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（６５ｍｇ、０．５ｍｍｏｌ）の溶液を４８時間にわたって還流状態で攪拌した。反応物を室温に冷却し、溶媒を真空下で蒸発させた。残渣をシリカゲルクロマトグラフィー（ジクロロメタン中０〜１０％のＭｅＯＨ）で精製し、ノニル  ８−（（２−ヒドロキシエチル）（（９Ｚ，１２Ｚ）−オクタデカ−９，１２−ジエン−１−イル）アミノ）オクタノエート（８１ｍｇ、０．１４ｍｍｏｌ、３０％）をＨＢｒ塩として得た。
【０６６１】
ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝３．２４分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ３７Ｈ７１ＮＯ３に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）５７８．６４
【０６６２】
１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  １０．７１（ｂｒ．、１Ｈ）；５．３６（ｂｒ．ｍ，４Ｈ）；４．０４（ｍ，４Ｈ）；３．２２−２．９６（ｂｒ．ｍ，５Ｈ）；２．７７（ｍ，２Ｈ）；２．２９（ｍ，２Ｈ）；２．０４（ｂｒ．ｍ，４Ｈ）；１．８６（ｂｒ．ｍ，４Ｈ）；１．６６−１．１７（ｂｒ．ｍ，４０Ｈ）；０．８９（ｍ，６Ｈ）
ＣＶ．化合物１３７：メチル  １２−（ドデシル（２−ヒドロキシエチル）アミノ）ドデカノエート
メチル  １２−ブロモドデカノエート
【化２１１】
2022501360.tif 000250
【０６６３】
ＴＨＦ（７ｍＬ）中の１２−ブロモドデカン酸（２．５ｇ、８．９５ｍｍｏｌ）の溶液に、メタノール（７．２ｍＬ、１７９ｍｍｏｌ）を加えた。硫酸（０．５０ｍＬ、８．９５ｍｍｏｌ）を滴下して加え、反応物を６５℃で２時間拌させた。反応混合物を５％のＮａＨＣＯ３及び生理食塩水で洗浄した。有機層を無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、真空下で濃縮した。シリカゲルクロマトグラフィー（０〜２０％のＥｔＯＡｃ／ヘキサン）による精製により、メチル１２−ブロモドデカノエート（２．４０ｇ、９２％）を得た。
【０６６４】
１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ３．６９（ｓ，３Ｈ）；３．４４（ｔ，２Ｈ）；２．３３（ｔ，２Ｈ）；１．８８（ｂｒ．ｍ，２Ｈ）；１．６４（ｂｒ．ｍ，２Ｈ）；１．４５（ｂｒ．ｍ，２Ｈ）；１．３１（ｂｒ．ｍ，１２Ｈ）．
メチル  １２−（ドデシル（２−ヒドロキシエチル）アミノ）ドデカノエート
【化２１２】
2022501360.tif 000251
【０６６５】
ＭｅＣＮ（５ｍＬ）中のメチル１２−（（２−ヒドロキシエチル）アミノ）ドデカノエート（４１３ｍｇ、１．５１ｍｍｏｌ）（１２，１２’−（（２−ヒドロキシエチル）アザンジイル）ジドデカノエートの合成から単離された）の溶液に、１−ブロモドデカン（４５２ｍｇ、１．８１ｍｍｏｌ）、Ｋ２ＣＯ３（４１８ｍｇ、３．０２ｍｍｏｌ）、及びＫＩ（２５ｍｇ、０．１５１ｍｍｏｌ）を加えた。反応物を８２℃で１６時間攪拌した。反応混合物を室温に冷却し、Ｈ２Ｏで希釈し、ＥｔＯＡｃで抽出した。組み合わせた有機層を生理食塩水で洗浄し、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、真空下で濃縮した。シリカゲルクロマトグラフィー（０〜１００％［ＤＣＭ、２０％のＭｅＯＨ、１％のＮＨ４ＯＨ］／ＭｅＯＨ）による精製により、メチル１２−（ドデシル（２−ヒドロキシエチル）アミノ）ドデカノエート（４０９ｍｇ、６１％）を得た。
【０６６６】
ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝２．３９分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ２７Ｈ５５ＮＯ３に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）４４２．６０
【０６６７】
１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ３．６９（ｓ，３Ｈ）；３．６１（ｔ，２Ｈ）；２．６８（ｔ，２Ｈ）；２．５４（ｔ，４Ｈ）；２．３２（ｔ，２Ｈ）；１．６４（ｍ，２Ｈ）；１．５０（ｂｒ．ｍ，４Ｈ）；１．２８（ｂｒ．ｍ，３２Ｈ）；０．９０（ｔ，３Ｈ）．
ＣＷ．化合物１３８：ジノニル  ８，８’−（（２−ヒドロキシエチル）アザンジイル）ジオクタノエート
代表的手順３：
ジノニル  ８，８’−（（２−ヒドロキシエチル）アザンジイル）ジオクタノエート
【化２１３】
2022501360.tif 000252
【０６６８】
ＴＨＦ／ＣＨ３ＣＮ（１：１）（３ｍＬ）中のノニル  ８−ブロモオクタノエート（２００ｍｇ、０．６ｍｍｏｌ）及び２−アミノエタン−１−オール（１６ｍｇ、０．３ｍｍｏｌ）及びＮ、Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（７４ｍｇ、０．６ｍｍｏｌ）の溶液を６３℃で７２時間攪拌した。反応物を室温に冷却し、溶媒を真空下で蒸発させた。残渣を酢酸エチル及び飽和炭酸水素ナトリウムで抽出した。有機層を分離し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、真空下で蒸発させた。残渣をシリカゲルクロマトグラフィー（ジクロロメタン中０〜１０％のＭｅＯＨ）で精製し、ジノニル  ８，８’−（（２−ヒドロキシエチル）アザンジイル）ジオクタノエート（８０ｍｇ、０．１３ｍｍｏｌ、４３％）を得た。
【０６６９】
ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝３．０９分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ３６Ｈ７１ＮＯ５に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）５９８．８５
【０６７０】
１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．０５（ｍ，４Ｈ）；３．５７（ｂｒ．ｍ，２Ｈ）；２．７１−２．３８（ｂｒ．ｍ，６Ｈ）；２．２９（ｍ，４Ｈ），１．７１−１．０１（ｂｒ．ｍ，４９Ｈ），０．８８（ｍ，６Ｈ）．
ＣＸ．化合物１３９：ジ（（Ｚ）−ノナ−２−エン−１−イル）８，８’−（（２−ヒドロキシエチル）アザンジイル）ジオクタノエート
【０６７１】
化合物１３９は、代表的手順３に従って合成した。
【化２１４】
2022501360.tif 000253
【０６７２】
ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝２．８８分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ３６Ｈ６７ＮＯ５に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）５９４．７８
【０６７３】
１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ５．６０（ｍ，２Ｈ）；５．５０（ｍ，２Ｈ）；４．５９（ｍ，４Ｈ）；３．９６（ｂｒ．ｍ，２Ｈ）；３．２０−２．９４（ｂｒ．ｍ，５Ｈ）；２．２８（ｍ，４Ｈ）；２．０７（ｍ，４Ｈ）；１．８０（ｂｒ．ｍ  ４Ｈ）；１．５９（ｂｒ．ｍ，６Ｈ）；１．４３−１．１４（ｂｒ．ｍ，２８Ｈ），０．８５（ｍ，６Ｈ）．
ＣＹ．化合物１４０：ジ（（Ｚ）−ウンデカ−２−エン−１−イル）６，６’−（（２−ヒドロキシエチル）アザンジイル）ジヘキサノエート
【０６７４】
化合物１４０は、代表的手順３に従って合成した。
【化２１５】
2022501360.tif 000254
【０６７５】
ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝２．８７分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ３６Ｈ６７ＮＯ５に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）５９４．７４
【０６７６】
１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ５．７３−５．４４（ｍ，４Ｈ）；４．６２（ｍ，４Ｈ）；３．５５（ｍ，２Ｈ）；２．７３−２．３９（ｂｒ．ｍ，６Ｈ）；２．３９（ｍ，４Ｈ）；２．０９（ｍ，４Ｈ）；１．６４（ｍ，４Ｈ）；１．５５−１．１４（ｂｒ．ｍ，３３Ｈ）；０．８８（ｍ，６Ｈ）．
ＣＺ．化合物１４１：ジウンデシル  ６，６’−（（２−ヒドロキシエチル）アザンジイル）ジヘキサノエート
【０６７７】
化合物１４１は、代表的手順３に従って合成した。
【化２１６】
2022501360.tif 000255
【０６７８】
ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝３．０３分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ３６Ｈ７１ＮＯ５に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）５９８．６３
【０６７９】
１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．０５（ｍ，４Ｈ）；３．５３（ｍ，２Ｈ）；２．９５（ｂｒ．ｍ，１Ｈ）；２．６５−２．３５（ｍ，６Ｈ）；２．３０（ｍ，４Ｈ）；１．７３−１．５４（ｍ，８Ｈ）；１．５４−１．１５（ｍ，４０Ｈ）；０．８８（ｍ，６Ｈ）．
ＤＡ．化合物１４２：１２，１２’−（（２−ヒドロキシエチル）アザンジイル）ジドデカノエート
１２，１２’−（（２−ヒドロキシエチル）アザンジイル）ジドデカノエート
【化２１７】
2022501360.tif 000256
【０６８０】
ＭｅＣＮ（１１ｍＬ）中のメチル１２−ブロモドデカノエート（１．５ｇ、５．１２ｍｍｏｌ）の溶液に、エタノールアミン（０．３１０ｍＬ、５．１２ｍｍｏｌ）、Ｋ２ＣＯ３（１．４２ｇ、１０．２ｍｍｏｌ）、及びＫＩ（８５ｍｇ、０．５１２ｍｍｏｌ）を加えた。反応物を８２℃で１６時間攪拌した。反応混合物を室温に冷却し、濾過し、固体は、ヘキサンで洗浄した。濾液をヘキサンで抽出し、組み合わせた抽出物を真空下で濃縮した。シリカゲルクロマトグラフィー（０〜１００％［ＤＣＭ、２０％のＭｅＯＨ、１％のＮＨ４ＯＨ］／ＭｅＯＨ）による精製により、１２，１２’−（（２−ヒドロキシエチル）アザンジイル）ジドデカノエート（５６３ｍｇ、４５％）を得た。
【０６８１】
ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝１．８１分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ２８Ｈ５５ＮＯ５に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）４８６．６３
【０６８２】
１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ３．６９（ｓ，６Ｈ）；３．５９（ｂｒ．ｍ，２Ｈ）；２．７５−２．４０（ｂｒ．ｍ，６Ｈ）；２．３２（ｔ，４Ｈ）；１．６４（ｍ，４Ｈ）；１．４８（ｂｒ．ｍ，４Ｈ）；１．２９（ｂｒ．ｍ，２８Ｈ）．
ＤＢ．化合物１４３：ノニル  ８−（（２−ヒドロキシエチル）（７−（（２−オクチルデシル）オキシ）−７−オキソヘプチル）アミノ）オクタノエート
２−オクチルデカン酸
【化２１８】
2022501360.tif 000257
【０６８３】
ＴＨＦ（１０ｍＬ）中のジイソプロピルアミン（２．９２ｍＬ、２０．８ｍｍｏｌ）の溶液を−７８℃に冷却し、ｎ−ＢｕＬｉの溶液（７．５ｍＬ、１８．９ｍｍｏｌ、ヘキサン中２．５Ｍ）を加えた。反応物を０℃に温めた。０℃でＴＨＦ（２０ｍＬ）中のデカン酸（２．９６ｇ、１７．２ｍｍｏｌ）及びＮａＨ（７５４ｍｇ、１８．９ｍｍｏｌ、６０％  ｗ／ｗ）の溶液に、ＬＤＡの溶液を加え、混合物を室温で３０分間攪拌した。この後、１−ヨードオクタン（５ｇ、２０．８ｍｍｏｌ）を加え、反応混合物を４５℃で６時間加熱した。反応物を１ＮのＨＣｌ（１０ｍＬ）でクエンチした。有機層をＭｇＳＯ４で乾燥させ、濾過し、真空下で蒸発させた。残渣をシリカゲルクロマトグラフィー（ヘキサン中０〜２０％の酢酸エチル）で精製し、２−オクチルデカン酸（１．９ｇ、６．６ｍｍｏｌ）を得た。
【０６８４】
１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ２．３８（ｂｒ．ｍ，１Ｈ）；１．７４−１．０３（ｂｒ．ｍ，２８Ｈ）；０．９１（ｍ，６Ｈ）．
２−オクチルデカン−１−オール
【化２１９】
2022501360.tif 000258
【０６８５】
乾燥ＴＨＦ（１２ｍＬ）中の２−オクチルデカン酸（７４６ｍｇ、２．６ｍｍｏｌ）の溶液を０℃で、窒素下で、乾燥ＴＨＦ（６ｍＬ）中のＬＡＨ（５．２ｍＬ、５．２ｍｍｏｌ、ＴＨＦ中１Ｍの溶液）の攪拌溶液に加えた。反応物を室温に温め、室温で１２時間攪拌した。飽和Ｎａ２ＳＯ４＊１０Ｈ２Ｏ溶液の溶液（１０ｍＬ）を加えた。固体は、セライトのプラグに通して濾過した。濾液を真空下で蒸発させ残渣をシリカゲルクロマトグラフィー（ヘキサン中０〜２０％の酢酸エチル）で精製し、２−オクチルデカン−１−オール（６３５ｍｇ、２．３ｍｍｏｌ）を得た。
【０６８６】
１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ３．５４（ｄ，２Ｈ）；１．５６−１．２１（ｂｒ．ｍ，３０Ｈ）；０．９１（ｔ，６Ｈ）．
２−オクチルデシル  ７−ブロモヘプタノエート
【化２２０】
2022501360.tif 000259
【０６８７】
２−オクチルデシル  ７−ブロモヘプタノエートは、方法Ａに従って合成した。
【０６８８】
１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ３．９６（ｄ，２Ｈ）；３．４０（ｔ，２Ｈ）；２．３１（ｔ，２Ｈ）；１．８６（ｍ，２Ｈ）；１．７１−１．１９（ｍ，３５Ｈ）；０．８８（ｍ，６Ｈ）．
【０６８９】
ノニル  ８−（（２−ヒドロキシエチル）（７−（（２−オクチルデシル）オキシ）−７−オキソヘプチル）アミノ）オクタノエートは、代表的手順２を用いて合成した。
【化２２１】
2022501360.tif 000260
【０６９０】
ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝５．２３分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ４４Ｈ８７ＮＯ５に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）７１１．０８
【０６９１】
１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．０５（ｔ，２Ｈ）；３．９６（ｄ，２Ｈ）；３．５８（ｂｒ．ｍ，２Ｈ）；２．７９−２．３６（ｂｒ．ｍ，５Ｈ）；２．３０（ｍ，４Ｈ）；１．７２−１．０１（ｂｒ．ｍ，６３Ｈ）；０．８８（ｍ，９Ｈ）．
ＤＣ．化合物１４４：ノニル  ８−（（８−（ジオクチルアミノ）−８−オキソオクチル）（２−ヒドロキシエチル）アミノ）オクタノエート
８−ブロモ−Ｎ，Ｎ−ジオクチルオクタンアミド
【化２２２】
2022501360.tif 000261
【０６９２】
ジクロロメタン中の８−ブロモオクタン酸（１ｇ、２．２ｍｍｏｌ）及びＤＭＦ（１滴）の溶液に、塩化オキサリル（０．４１６ｍＬ、２．５ｍｍｏｌ）を滴下して加えた。反応物を室温で１時間攪拌した。溶媒を蒸発させ、残渣をジオクチルアミン（１．１４ｇ、４．８ｍｍｏｌ）及びＤＭＡＰ（１００ｍｇ、０．８ｍｍｏｌ）の溶液に加えた。トリエチルアミンは、反応物に滴下して加え、反応物を１８時間攪拌した。溶媒を蒸発させ、残渣を酢酸エチル及び飽和ＮａＨＣＯ３に取り込んだ。有機層を分離し、水及び生理食塩水で洗浄した。有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、真空下で蒸発させた。残渣をシリカゲルクロマトグラフィー（ジクロロメタン中０〜１００％（ジクロロメタン中１％のＮＨ４ＯＨ、２０％のＭｅＯＨの混合物）で精製し、８−ブロモ−Ｎ，Ｎ−ジオクチルオクタンアミドとクロロ−Ｎ，Ｎ−ジオクチルオクタンアミドとの混合物（７３６ｍｇ、１．６ｍｍｏｌ）を得た。
【０６９３】
ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝４．０２分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ２４Ｈ４８ＢｒＮＯに対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）４４６．５３
【０６９４】
１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ３．５５（ｔ，０．６Ｈ）；３．４２（ｔ，１．４Ｈ）；３．３６−３．１５（ｍ，４Ｈ）；２．３１（ｔ，２Ｈ）；１．９６−１．１８（ｍ，３４Ｈ）；０．９１（ｍ，６Ｈ）．
【０６９５】
ノニル  ８−（（８−（ジオクチルアミノ）−８−オキソオクチル）（２−ヒドロキシエチル）アミノ）オクタノエートは、代表的手順２を利用して合成した。
【化２２３】
2022501360.tif 000262
【０６９６】
ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝４．２４分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ４３Ｈ８６Ｎ２Ｏ４に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）６９６．１６
【０６９７】
１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．０５（ｔ，２Ｈ）；３．５７（ｂｒ．ｍ，２Ｈ）；３．３５−３．１４（ｍ，４Ｈ）；２．８０−．２．２０（ｍ，１０Ｈ）；１．７４−１．００（ｂｒ．ｍ，５９Ｈ）；０．８８（ｍ，９Ｈ）．
ＤＤ．化合物１４５：ヘプタデカン−９−イル  ８−（（２−ヒドロキシエチル）（８−（メチル（オクチル）アミノ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート
【化２２４】
2022501360.tif 000263
【０６９８】
化合物１４５は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝２．１７分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ４４Ｈ８８Ｎ２Ｏ４に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）７１０．０。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．８９（ｍ，１Ｈ）；３．５５（ｍ，２Ｈ）；３．３７（ｔ，１Ｈ）；３．２７（ｔ，１Ｈ）；２．９８（ｓ，１．５Ｈ）；２．９３（ｓ，１．５Ｈ）；２．５９（ｍ，２Ｈ）；２．４７（ｍ，４Ｈ）；  ２．３０（ｍ，４Ｈ），１．７５−１．２０（ｍ，６０Ｈ）；０．９０（ｍ，９Ｈ）．
ＤＥ．化合物１４６：ヘプタデカン−９−イル  ８−（（２−ヒドロキシエチル）（６−（メチル（オクチル）アミノ）−６−オキソヘキシル）アミノ）オクタノエート
【化２２５】
2022501360.tif 000264
【０６９９】
化合物１４６は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝２．０１分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ４２Ｈ８４Ｎ２Ｏ４に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）６８２．０。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．８８（ｍ，１Ｈ）；３．５５（ｍ，２Ｈ）；３．３７（ｔ，１Ｈ）；３．２６（ｔ，１Ｈ）；２．９８（ｓ，１．５Ｈ）；２．９３（ｓ，１．５Ｈ）；２．５９（ｍ，２Ｈ）；２．４８（ｍ，４Ｈ）；２．３１（ｍ，４Ｈ），１．７６−１．１８（ｍ，５６Ｈ）；０．９０（ｍ，９Ｈ）．
ＤＦ．化合物１４７：トリデカン−７−イル  １０−（（２−ヒドロキシエチル）（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）デカノエート
【化２２６】
2022501360.tif 000265
【０７００】
化合物１４７は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝２．１６分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ４２Ｈ８３ＮＯ５に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）６８３．０。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．８９（ｍ，１Ｈ）；４．０８（ｍ，２Ｈ）；３．５５（ｍ，２Ｈ）；２．５９（ｍ，２Ｈ）；２．４６（ｍ，４Ｈ）；２．３０（ｍ，４Ｈ），１．７２−１．１８（ｍ，５８Ｈ）；０．９０（ｍ，９Ｈ）．
ＤＧ．化合物１４８：ヘプタデカン−９−イル  ８−（（２−ヒドロキシエチル）（８−（（２−メトキシノニル）オキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート
１−（（ｔｅｒｔ−ブチルジフェニルシリル）オキシ）ノナン−２−オール
【化２２７】
2022501360.tif 000266
【０７０１】
ＴＢＤＰＳＣｌ（８．５８ｇ、３１．２ｍｍｏｌ）は、室温でＤＭＦ中の、ノナン−１，２−ジオール（５．０ｇ、３１．２ｍｍｏｌ）と、イミダゾール（４．２４ｇ、６２．４ｍｍｏｌ）との混合物に加えた。反応物を室温で一晩攪拌した。反応物を水（１５０ｍＬ）で希釈し、ＥｔＯＡｃ／ヘキサン（１：１）で（４回）抽出した。組み合わせた有機層を生理食塩水で洗浄し、分離し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、真空下で蒸発させた。残渣をヘキサン中の（０〜１０％）ＥｔＯＡｃを用いたＩＳＣＯで精製し、１−（（ｔｅｒｔ−ブチルジフェニルシリル）オキシ）ノナン−２−オール（７．７５ｇ、１９．４ｍｍｏｌ）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ）δ：ｐｐｍ  ７．６３（ｍ，４Ｈ）；７．４３（ｍ，６Ｈ）；４．５１（ｄ，１Ｈ）；３．５４（ｍ，２Ｈ）；３．４３（ｍ，１Ｈ）；１．５７（ｍ，１Ｈ）；１．２４（ｍ，１１Ｈ）；１．００（ｓ，９Ｈ）；０．８５（ｍ，３Ｈ）．
２−メトキシノニル  ８−ブロモオクタノエート
【化２２８】
2022501360.tif 000267
【０７０２】
２−メトキシノニル  ８−ブロモオクタノエートは、代表的手順１における方法Ａに従って合成した。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．１９（ｍ，１Ｈ）；４．０４（ｍ，１Ｈ）；３．４２（ｍ，６Ｈ）；２．３６（ｔ，２Ｈ）；１．８７（ｍ，２Ｈ）；１．７３−１．２２（ｍ，２０Ｈ）；０．９３（ｍ，３Ｈ）．
ヘプタデカン−９−イル  ８−（（２−ヒドロキシエチル）（８−（（２−メトキシノニル）オキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート
【化２２９】
2022501360.tif 000268
【０７０３】
化合物１４８は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝２．４８分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ４５Ｈ８９ＮＯ６に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）７４１．０。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．８９（ｍ，１Ｈ）；４．１９（ｍ，１Ｈ）；４．０４（ｍ，１Ｈ）；３．５７（ｍ，２Ｈ）；３．４２（ｓ，３Ｈ）；３．３７（ｍ，１Ｈ）；２．７３−２．４１（ｍ，６Ｈ）；２．３３（ｍ，４Ｈ），１．７３−１．１９（ｍ，６１Ｈ）；０．９０（ｍ，９Ｈ）．
ＤＨ．化合物１４９：ヘプチル  １０−（（８−（ヘプタデカン−９−イルオキシ）−８−オキソオクチル）（メチル）アミノ）デカノエート
【化２３０】
2022501360.tif 000269
【０７０４】
化合物１４９は、化合物１２３と同様に、かつ、一般的な手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝２．５５分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ４３Ｈ８５ＮＯ４に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）６８１．０。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．８９（ｍ，１Ｈ）；４．０８（ｔ，２Ｈ）；２．４２−２．１４（ｍ，１１Ｈ）；１．７３−１．１７（ｍ，６２Ｈ）；０．９０（ｍ，９Ｈ）．
ＤＩ．化合物１５０：ペンチル  １２−（（８−（ヘプタデカン−９−イルオキシ）−８−オキソオクチル）（メチル）アミノ）ドデカノエート
【化２３１】
2022501360.tif 000270
【０７０５】
化合物１５０は、化合物１２３と同様に、かつ、一般的な手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝２．４７分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ４３Ｈ８５ＮＯ４に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）６８１．０。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．８９（ｍ，１Ｈ）；４．０８（ｔ，２Ｈ）；２．４２−２．１６（ｍ，１０Ｈ）；１．７３−１．２０（ｍ，６３Ｈ）；０．９０（ｍ，９Ｈ）．
ＤＪ．化合物１５１：７−（（７−（デカノイルオキシ）ヘプチル）（２−ヒドロキシエチル）アミノ）ヘプチル  ２−オクチルデカノエート
【化２３２】
2022501360.tif 000271
【０７０６】
化合物１５１は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝２．８３分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ４４Ｈ８７ＮＯ５に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）７１１．０。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．０７（ｍ，４Ｈ）；３．５７（ｍ，２Ｈ）；２．６３（ｂｒ．ｍ，２Ｈ）；２．５０（ｍ，４Ｈ）；２．３１（ｍ，３Ｈ），１．７１−１．１９（ｍ，６２Ｈ）；０．９０（ｍ，９Ｈ）．
ＤＫ．化合物１５２：ノニル（Ｚ）−８−（（２−ヒドロキシエチル）（１０−オクチルオクタデカ−８−エン−１−イル）アミノ）オクタノエート
Ｎ−メトキシ−Ｎ−メチル−２−オクチルデカンアミド
【化２３３】
2022501360.tif 000272
【０７０７】
ＤＣＭ（１００ｍＬ）中の２−オクチル−デカン酸（１１．１ｇ、３９．０２ｍｍｏｌ）及びＤＭＦ（０．０５ｍＬ、３．９ｍｍｏｌ）の溶液に、塩化オキサリル（３．６３ｍＬ、４２．９２ｍｍｏｌ）を滴下して加えた。反応物を室温で２時間攪拌した。溶媒及び揮発性物質は、真空下で蒸発させた。得られた残渣（粗２−オクチルデカノイルクロリド）（１１．８２ｇ、３９．０２ｍｍｏｌ）は、ＤＣＭ（１００ｍＬ）に取り込み、Ｎ，Ｏ−ジメチルヒドロキシルアミン塩酸塩（４ｇ、４０．９７ｍｍｏｌ）及び４−ジメチルアミノピリジン（０．４８ｇ、３．９ｍｍｏｌ）を加えた。混合物を０℃に冷却させ、トリエチルアミン（１９．０４ｍＬ、１３６．５７ｍｍｏｌ）をゆっくりと加えた。反応物を室温に温め、１時間攪拌した。溶媒を真空下で蒸発させた。残渣をＥｔＯＡｃで希釈し、飽和ＮａＨＣＯ３、続いて生理食塩水で洗浄した。有機層を分離し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、真空下で蒸発させた。残渣をヘキサン中の（０〜４０％）ＥｔＯＡｃを用いたシリカゲルクロマトグラフィーで精製し、Ｎ−メトキシ−Ｎ−メチル−２−オクチルデカンアミド（７．１０ｇ、２１．６８ｍｍｏｌ、５６％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ３．７０（ｓ，３Ｈ）；３．２２（ｓ，３Ｈ）；２．８２（ｂｒ．ｍ，１Ｈ）；１．６２（ｍ，２Ｈ）；１．５１−１．１９（ｍ，２６Ｈ）；０．９０（ｍ，６Ｈ）．
２−オクチルデカナール
【化２３４】
2022501360.tif 000273
【０７０８】
乾燥ＴＨＦ（２ｍｌ）中のＮ−メトキシ−Ｎ−メチル−２−オクチルデカンアミド（７．１ｇ、２１．６８ｍｍｏｌ）の溶液を−４５℃で乾燥ＴＨＦ（５ｍｌ）中のＬＡＨ（２７．５３ｍＬ  ＴＨＦ中１Ｍ、２７．５３ｍｍｏｌ）の懸濁液に加えた。得られた懸濁液は、−４５℃で１時間攪拌し、その後、それは、室温に温め、０．５時間攪拌した。反応物を再度−４５℃に冷却し、硫酸ナトリウム十水和物の飽和水溶液（２ｍＬ）でクエンチした。混合物を室温で２０分間攪拌し、セライトのプラグに通して濾過した。濾液を生理食塩水で洗浄した。有機層を分離し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、真空下で蒸発させた。残渣をヘキサン中の（０〜１０％）ＥｔＯＡｃを用いたシリカゲルクロマトグラフィーで精製し、２−オクチルデカナール（４．４５ｇ、１６．５７ｍｍｏｌ、７６％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ９．５８（ｄ，１Ｈ）；２．２３（ｍ，１Ｈ）；１．６３（ｍ，２Ｈ）；１．５３−１．１９（ｍ，２６Ｈ）；０．９０（ｍ，６Ｈ）．
（Ｚ）−１０−オクチルオクタデカ−８−エン−１−オール
【化２３５】
2022501360.tif 000274
【０７０９】
ＴＨＦ（１６ｍＬ）及びＨＭＰＡ中の（８−ヒドロキシオクチル）トリフェニルホスホニウムブロミド（３．６８ｇ、７．８１ｍｍｏｌ）の溶液を氷浴中で冷却し、ＮａＨＭＤＳ（１９．５２ｍＬ  １Ｍ、１９．５２ｍｍｏｌ）を加えた。ＴＨＦ（５ｍＬ）中の２−オクチルデカナール（１．０５ｇ、３．９ｍｍｏｌ）をゆっくりと加え、反応物を３０℃に温めた。１６時間後、反応物を２０ｍＬの水で希釈し、２ＮのＨＣｌで酸性化した。反応物をＥｔＯＡｃ（３×５０ｍＬ）で抽出した。組み合わせた有機抽出物は、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、真空下で濃縮した。残渣をシリカゲルクロマトグラフィー（ヘキサン中の（０〜５０％）ＥｔＯＡｃ）で精製し、（Ｚ）−１０−オクチルオクタデカ−８−エン−１−オール（０．５ｇ、１．３０ｍｍｏｌ、３３％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ５．２４（ｍ，１Ｈ）；４．９０（ｍ，１Ｈ）；３．５３（ｔ，２Ｈ）；２．１４（ｍ，１Ｈ）；１．８９（ｍ，２Ｈ）；１．４５（ｍ，３Ｈ）；１．３３−０．９５（ｍ，３６Ｈ）；０．７７（ｍ，６Ｈ）．
（Ｚ）−１−ブロモ−１０−オクチルオクタデカ−８−エン
【化２３６】
2022501360.tif 000275
【０７１０】
０℃でＤＣＭ（１０ｍＬ）中のＰＰｈ３（０．２９ｇ、１．１１ｍｍｏｌ）及び（８Ｚ）−１０−オクチルオクタデカ−８−エン−１−オール（０．４ｇ、１．０５ｍｍｏｌ）の溶液に、ＮＢＳ（０．２２ｇ、１．２２ｍｍｏｌ）を一度に加えた。反応物を０℃で１時間攪拌させ、次に、室温に温め、１時間攪拌した。３００ｍＬのヘキサンを加え、混合物をシリカプラグに通して濾過し、真空下で蒸発させた。２００ｍＬのヘキサンを加え、混合物をシリカプラグに通して濾過し、真空下で蒸発させて、（Ｚ）−１−ブロモ−１０−オクチルオクタデカ−８−エン（０．３９ｇ、０．８８ｍｍｏｌ、８３％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ５．２４（ｍ，１Ｈ）；４．９０（ｍ，１Ｈ）；３．５３（ｔ，２Ｈ）；２．１４（ｍ，１Ｈ）；１．８９（ｍ，２Ｈ）；１．４５（ｍ，３Ｈ）；１．３３−０．９５（ｍ，３６Ｈ）；０．７７（ｍ，６Ｈ）．
ノニル（Ｚ）−８−（（２−ヒドロキシエチル）（１０−オクチルオクタデカ−８−エン−１−イル）アミノ）オクタノエート
【化２３７】
2022501360.tif 000276
【０７１１】
化合物１５２は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝３．００分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ４５Ｈ８９ＮＯ３に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）６９４．０。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ５．３６（ｍ，１Ｈ）；５．０３（ｍ，１Ｈ）；４．０７（ｔ，２Ｈ）；３．５４（ｔ，２Ｈ）；２．５９（ｔ，２Ｈ）；２．４６（ｍ，４Ｈ）；２．３０（ｍ，３Ｈ）；２．０１（ｍ，２Ｈ）；１．６３（ｍ，４Ｈ）；１．５３−１．０３（ｍ，５８Ｈ）；０．９０（ｍ，９Ｈ）．
ＤＬ．化合物１５３：ノニル  ８−（（２−ヒドロキシエチル）（１０−オクチルオクタデシル）アミノ）オクタノエート
【化２３８】
2022501360.tif 000277
【０７１２】
フラスコに、Ｐｄ（ＯＨ）２（２０ｍｇ）を充填し、Ｎ２でパージした。ＥｔＯＨ（１ｍＬ）中のノニル  ８−［（２−ヒドロキシエチル）［（８Ｚ）−１０−オクチルオクタデカ−８−エン−１−イル］アミノ］オクタノエート（１００ｍｇ、０．１４ｍｍｏｌ）の溶液を加えた。反応物をＨ２でパージし、室温で１６時間攪拌しながら、Ｈ２（バルーン）下に保持した。この後、反応物をＮ２でパージした。反応物をセライトのプラグに通して濾過し、ＥｔＯＨ（５０ｍＬ）で洗浄した。濾液を真空下で蒸発させた。残渣をＥｔＯＡｃ中に溶解し、水で洗浄した。有機層を分離し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、真空下で蒸発させた。残渣をＤＣＭ中の（０〜５０％）（ＤＣＭ中１％、２０％のＭｅＯＨ）を用いたシリカゲルクロマトグラフィーで精製し、ノニル  ８−（（２−ヒドロキシエチル）（１０−オクチルオクタデシル）アミノ）オクタノエート（０．０６９ｇ、０．０９９ｍｍｏｌ、６９％）を得た。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝３．２１分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ４５Ｈ９１ＮＯ３に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）６９５．０８。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．０８（ｔ，２Ｈ）；３．５６（ｔ，２Ｈ）；２．６２（ｍ，２Ｈ）；２．４８（ｍ，４Ｈ）；２．３１（ｍ，２Ｈ）；１．６４（ｍ，４Ｈ）；１．５４−１．１６（ｍ，６６Ｈ）；０．９０（ｍ，９Ｈ）．
ＤＭ．化合物１５４：ヘプタデカン−９−イル  ８−（（２−（２−ヒドロキシエトキシ）エチル）（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート
【化２３９】
2022501360.tif 000278
【０７１３】
化合物１５４は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝３．５４分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ４６Ｈ９１ＮＯ６に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）７５５．０。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．８８（ｍ，１Ｈ）；４．６２（ｍ，１Ｈ）；４．０８（ｔ，２Ｈ）；３．７９−３．５６（ｍ，６Ｈ）；２．６４（ｍ，２Ｈ）；２．４７（ｍ，４Ｈ）；２．３１（ｍ，４Ｈ），１．７３−１．２０（ｍ，６１Ｈ）；０．９０（ｍ，９Ｈ）．
ＤＮ．化合物１５５：ｔｅｒｔ−ブチル  ８−（（８−（ヘプタデカン−９−イルオキシ）−８−オキソオクチル）（２−ヒドロキシエチル）アミノ）オクタノエート
ｔｅｒｔ−ブチル  ８−ブロモオクタノエート
【化２４０】
2022501360.tif 000279
【０７１４】
０℃でＤＣＭ（２０ｍＬ）中の８−ブロモオクタン酸（２ｇ、８．９６ｍｍｏｌ）の溶液に、無水トリフルオロ酢酸（２．７７ｍＬ、１９．９ｍｍｏｌ）を滴下して加えた。２．５時間後、ｔＢｕＯＨ（３．１ｍＬ、３２．２７ｍｍｏｌ）をゆっくりと加えた。１時間後、反応物を室温に温め、２．５時間攪拌した。反応物を水でクエンチし、ジエチルエーテルで抽出した。有機層を分離し、ＭｇＳＯ４で乾燥させ、濾過し、真空下で蒸発させた。残渣をヘキサン中の（０〜１０％）ＥｔＯＡｃを用いたシリカゲルクロマトグラフィーで精製し、ｔｅｒｔ−ブチル８−ブロモオクタノエート（１．５ｇ、５．３７ｍｍｏｌ、６０％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ３．４２（ｔ，２Ｈ）；２．２３（ｔ，２Ｈ）；１．８７（ｍ，２Ｈ）；１．６０（ｍ，２Ｈ）；１．４７（ｓ，１１Ｈ）；１．３５（ｍ，４Ｈ）．
ｔｅｒｔ−ブチル  ８−（（８−（ヘプタデカン−９−イルオキシ）−８−オキソオクチル）（２−ヒドロキシエチル）アミノ）オクタノエート
【化２４１】
2022501360.tif 000280
【０７１５】
化合物１５５は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝３．１８分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ３９Ｈ７７ＮＯ５に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）６４１．０。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．８９（ｍ，１Ｈ）；３．５８（ｂｒ．ｍ，２Ｈ）；２．７５−２．３６（ｂｒ．ｍ，６Ｈ）；２．２６（ｍ，４Ｈ）；１．７１−１．４０（ｍ，２２Ｈ）；１．２８（ｍ，３５Ｈ）；０．９０（ｍ，６Ｈ）．
ＤＯ．化合物１５６：ヘプタデカン−９−イル  ８−（（１，３−ジヒドロキシプロパン−２−イル）（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート
【化２４２】
2022501360.tif 000281
【０７１６】
化合物１５６は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝３．５３分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ４５Ｈ８９ＮＯ６に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）７４１．０。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．８８（ｍ，１Ｈ）；４．０８（ｔ，２Ｈ）；３．６７（ｂｒ．ｍ，４Ｈ）；３．０４（ｍ，１Ｈ）；２．６５（ｍ，４Ｈ）；２．３２（ｍ，４Ｈ），１．７２−１．４４（ｍ，１５Ｈ）；１．２８（ｍ，４８Ｈ）；０．９０（ｍ，９Ｈ）．
ＤＰ．化合物１５７：ヘプタデカン−９−イル  ８−（（１−ヒドロキシプロパン−２−イル）（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート
【化２４３】
2022501360.tif 000282
【０７１７】
化合物１５７は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝３．５６分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ４５Ｈ８９ＮＯ５に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）７２５．０。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．８９（ｍ，１Ｈ）；４．０８（ｔ，２Ｈ）；３．４５−３．１７（ｂｒ．ｍ，２Ｈ）；２．９４（ｂｒ．ｍ，１Ｈ）；２．５５−２．２２（ｍ，８Ｈ）；１．７０−１．１７（ｍ，６２Ｈ）；０．９０（ｍ，１２Ｈ）．
ＤＱ．化合物１５８：ｔｅｒｔ−ブチル  ８−（（２−ヒドロキシエチル）（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート
【化２４４】
2022501360.tif 000283
【０７１８】
化合物１５８は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝２．２３分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ３１Ｈ６１ＮＯ５に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）５２８．０。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．０８（ｔ，２Ｈ）；３．５５（ｂｒ．ｍ，２Ｈ）；２．６０（ｂｒ．ｍ，２Ｈ）；２．４７（ｍ，４Ｈ）；２．３１（ｔ，２Ｈ）；２．２２（ｔ，２Ｈ）；１．６４（ｂｒ．ｍ，６Ｈ）；１．５３−１．２３（ｍ，３７Ｈ）；０．９０（ｍ，３Ｈ）．
ＤＲ．化合物１５９：ヘプタデカン−９−イル  ８−（（２−ヒドロキシエチル）（２−（（２−ヒドロキシエチル）（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）エチル）アミノ）オクタノエート
【化２４５】
2022501360.tif 000284
【０７１９】
化合物１５９は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝３．１５分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ４８Ｈ９６Ｎ２Ｏ６に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）７９８．０。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．８８（ｍ，１Ｈ）；４．０７（ｔ，２Ｈ）；３．６２（ｂｒ．ｍ，４Ｈ）；２．７２−２．４７（ｂｒ．ｍ，１２Ｈ）；２．３１（ｍ，４Ｈ）；１．７２−１．４２（ｍ，１４Ｈ）；１．２８（ｍ，４７Ｈ）；０．９０（ｍ，１２Ｈ）．
ＤＳ．化合物１６０：１，５−ビス（２−ブチルシクロプロピル）ペンタン−３−イル  ８−（（２−ヒドロキシエチル）（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート
２−（２−ブチルシクロプロピル）エタン−１−オール
【化２４６】
2022501360.tif 000285
【０７２０】
２−（２−ブチルシクロプロピル）エタン−１−オールは、中間体Ｃと同じ方法で合成した。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ：３．９４（ｔ，２Ｈ）；１．９３（ｍ，１Ｈ）；１．５９（ｍ，７Ｈ）；１．３９（ｍ，１Ｈ）；１．１２（ｍ，３Ｈ）；０．９０（ｍ，３Ｈ）；０．００（ｍ，１Ｈ）．
１−（２−ブロモエチル）−２−ブチルシクロプロパン
【化２４７】
2022501360.tif 000286
【０７２１】
１−（２−ブロモエチル）−２−ブチルシクロプロパンは、（Ｚ）−１−ブロモ−１０−オクチルオクタデカ−８−エンと同じ方法で合成した。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ：３．６４（ｔ，２Ｈ）；２．１８（ｍ，１Ｈ）；１．９２（ｍ，１Ｈ）；１．４７（ｍ，６Ｈ）；０．９６（ｍ，６Ｈ）；０．００（ｍ，１Ｈ）．
１，５−ビス（２−ブチルシクロプロピル）ペンタン−３−オール
【化２４８】
2022501360.tif 000287
【０７２２】
１，５−ビス（２−ブチルシクロプロピル）ペンタン−３−オールは、（５Ｚ，１２Ｚ）−ヘプタデカ−５，１２−ジエン−９−オールと同じ方法で合成した。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ：３．９６（ｔ，１Ｈ）；１．６４（ｍ，２１Ｈ）；１．１６（ｍ，６Ｈ）；０．９１（ｍ，６Ｈ）；０．０３（ｍ，２Ｈ）．
１，５−ビス（２−ブチルシクロプロピル）ペンタン−３−イル  ８−（（２−ヒドロキシエチル）（８−（ノニルオキシ）−８−オキソオクチル）アミノ）オクタノエート
【化２４９】
2022501360.tif 000288
【０７２３】
化合物１６０は、一般的手順及び上述の代表的手順１に従って合成した。ＵＰＬＣ／ＥＬＳＤ：ＲＴ＝３．５１分。ＭＳ（ＥＳ）：Ｃ４６Ｈ８７ＮＯ５に対するｍ／ｚ（ＭＨ＋）７３５．０。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：ｐｐｍ  ４．９７（ｍ，１Ｈ）；４．０８（ｔ，２Ｈ）；３．５６（ｂｒ．ｍ，２Ｈ）；２．７５−２．３７（ｂｒ．ｍ，６Ｈ）；２．３１（ｍ，４Ｈ）；１．７４−１．０５（ｍ，５４Ｈ）；０．９２（ｍ，９Ｈ）；０．６７（ｍ，６Ｈ）；０．３１（ｍ，２Ｈ）．
ＤＴ．化合物１６１：ヘプタデカン−９−イル  ８−（（２−ヒドロキシエチル）（１０−（オクタノイルオキシ）デカン−２−イル）アミノ）オクタノエート
１０−（ベンジルオキシ）デカン−２−オール
【化２５０】
2022501360.tif 000289
【０７２４】
ＴＨＦ（１０ｍＬ）中の１０−（ベンジルオキシ）デカン−２−オン（３．５ｇ、１３．３４ｍｍｏｌ）の溶液を０℃で、Ｎ２下で、ＴＨＦ（１０ｍＬ）中のＬＡＨの攪拌溶液に加えた。混合物を室温に温め、２時間攪拌し、その後、１０ｍＬの飽和Ｎａ２ＳＯ４．１０Ｈ２Ｏ（水）溶液をゆっくりと加えた。白色固体が沈殿した。さらなる固体Ｎａ２ＳＯ４．１０Ｈ２<猯扵꾼苣ꂊ臣膀럦袐觧銂苣ꦃ苣袃臣鞃菣낂臣骀臣ꚁ뿦躁臣龁胣뺿뛦銂볯钽볯ꆼ뷯ꞁ룥袇臣膀铧蚐ꏩꦡ냦ꞁ듦蒵臣龁胣覜ꧦ꒱苣蚈鯩鞁胣꺼뷯㲁畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲒猯扵뎼볯㲯畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲔猯扵ꞁ매ꖇ臣鮁胣뺿臩鞁胣龜ꧧ许臣莿룧鞁臣芀껦ꎸ苣颃苣떂菣궸臣袼볯鲀볯邼볯覼볯钽볯ꆼ뷯銂铧蒁臣랂菣ꮂ苣ꮃ苣궃菣袃苣ꦃ菣ꎂ菣ꞁ닧붣臣膀볯邼裢袼菣뎃苣ꮃ苣궂苣覼菣ꮂ菣銈볯銈苣벃菣袼볯躼볯螽胣醼볯躼볯趽뷯辽뷯膀볯醼볯覼苣鞾臣芀猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰醼⼼畳㹰볯₨꺼볯늼볯鎼볯邼볯ꢼ뷯貼볯꒼볯貽猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰鎼⼼畳㹢볯캉骼뷯邽뷯₍鞼볯鎼볯袼뷯貼볯ꢼ볯鮼볯躼볯鎼볯鎽볯銼볯覼볯鎼볯颼볯袼뷯貼볯ꢼ볯鮼볯躼볯馼볯钽볯銼볯覼볯醼볯隼볯袼뷯貼볯ꢼ볯鮼†볯躼볯閼裢醼볯銼볯袼뷯貼볯鎼볯ꢼ볯鮼볯躼볯醼볯蒽볯鎼볯覼볯㲎牢ਾ볯銈菣覃菣궂苣螃苣ꮃ†苣꾂苣躃苣벃菣㲈牢ਾ䐼噉邀賥銼볯醼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲㈲〵㌱〶琮晩㸢〲㈲〵㌱〶琮晩ꃂ〰㈰〹⼼㹡⼼䥄㹖ਊ㰊䥄㹖胣邼볯銼볯醀⼼䥄㹖 馼裢銃菣궃苣랂菣랂菣₫ꪂ苣뾂菣ꢂ菣袃臣膀雦閳볯ꮁ뻥ꎁ臣袐裦鞁臣芀猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰醼⼼畳㹰볯₨꺼볯늼볯鎼볯邼볯ꢼ뷯貼볯꒼볯貽猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰鎼⼼畳㹢볯캉骼뷯邽뷯₍钼볯邼볯袼뷯貼볯ꢼ볯鮼볯躼볯邼볯趽볯醼볯覼볯銼볯鎼볯袼뷯貼볯ꢼ볯鮼볯躼볯钼볯趽볯钼볯覼볯醼볯閼볯銈볯躼볯鞼볯趽볯銼볯ꢼ볯鮼볯躼볯邼볯趽볯鎼볯覼볯㲎牢ਾ菣鞃苣螃苣뎃裢馼裢ꒂ菣₫颼裢袼볯銼裢銃菣궃苣랂苣膃菣覼볯醼볯銈볯ꪂ苣뾂菣ꒂ菣ꪂ苣랂볯螃苣뎃裢銼裢ꒂ菣覼苣龃菣覼苣꾂苣躃苣벃菣㲈牢ਾ䐼噉邀賥銼볯銼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲㈲〵㌱〶琮晩㸢〲㈲〵㌱〶琮晩ꃂ〰㈰ㄹ⼼㹡⼼䥄㹖ਊ㰊䥄㹖胣邼볯銼볯醀⼼䥄㹖 隌郥ꦉ볯隼볯꾁胣隌郥ꦉ볯閼볯ꢁ郥颧臣릖돦ꞁ胣讁臣膀룤겈髧ꪁ触蚠迥뎁룤낿臣ꎻꇨ蒚触蚠볯ꮁ뻥ꎁ臣袐裦鞁臣芀볯낼볯ꎼ볯ꖼ볯뎼볯骼볯뒼볯鎼볯钼볯蚈胣궼볯袼볯뎼볯骼볯㲣畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯閼⼼畳㹢볯㲨畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯馼⼼畳㹢볯꾼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰閼⼼畳㹢臣뺯��讂뷯込뷯袼볯ꢼ볯覼볯銼볯躼볯芀猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰醼⼼畳㹰볯₨꺼볯늼볯鎼볯邼볯ꢼ뷯貼볯꒼볯貽猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰鎼⼼畳㹢볯캉骼뷯邽뷯₍钼볯颼볯袼뷯貼볯ꢼ볯鮼볯躼볯颼볯钽볯銼볯覼볯鎼볯钼볯袼뷯銽볯趽볯銼볯覼볯銼볯鞼볯銈볯躼볯閼볯趽볯銼볯覼볯銼볯閼볯銈볯躼볯鎼볯趽볯鞼볯覼볯醼볯鞼볯銈볯躼볯邼볯趽볯隼볯ꢼ볯鮼볯躼볯醼볯趽볯醼볯ꢼ볯躼戼㹲꒼볯躼賥袐觧醼볯銼볯鞼裢袼볯銼裢銃菣궃苣랂苣膃菣覼볯醼볯銈볯ꪂ苣뾂菣ꒂ菣ꪂ苣랂볯螃苣뎃裢銼裢ꒂ菣覼苣龃菣覼菣鞃菣ꮃ†볯銈苣꾂菣ꮃ菣ꮂ菣ꢂ菣袃戼㹲㰊䥄㹖胣隌볯閼볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖愼栠敲㵦㈢㈰㔲㄰㘳⸰楴≦㈾㈰㔲㄰㘳⸰楴쉦゠〰㤲㰲愯㰾䐯噉ਾਊ䐼噉邀볯鞼볯鞼胣㲑䐯噉ਾ†賥袐觧醼볯銼臣膀룤겈髧讉ꃩ誏臣誸뿨꺁믤ꢡ髧讉ꃩ醼臣鎾臣ꚁ郥邈臣龁胣떼볯겼볯込볯겼볯꒼볯늼볯鶼볯躼볯馼裥芀볯뎼볯ꖼ볯覼볯ꎼ猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰钼볯㲕猯扵ꢼ猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰颼볯㲙猯扵꺼볯㲯畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲕猯扵ꮁ꿥馁苣趽볯骽볯궼볯讼볯鞼볯閼볯邼胣㲂畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲑猯灵ꢼ†볯궼볯袼볯邼볯궼볯骽볯ꎼ볯ꎼ뷯㲌畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲓猯扵覼듎볯邽뷯趽†볯躼볯馼볯趽볯钼볯覼볯銼볯鞼볯銈볯躼볯颼볯趽볯銼볯覼볯銼볯钼볯銈볯躼볯鞼볯趽볯隼볯覼볯醼볯閼볯袼뷯貼볯ꢼ볯鮼볯躼볯钼裢醼볯醼볯袼뷯貼볯隼볯覼볯邼볯馼볯銈볯躼볯閼볯趽볯醼볯ꢼ볯躼戼㹲꒼볯躼賥袐觧醼볯鎼볯鞼裢袼볯銼裢銃菣궃苣랂苣膃菣覼볯鞼裢ꆃ菣ꮃ裢颼裢袼菣讃菣ꪂ苣랂볯銈볯銈苣궂苣ꪂ苣膃菣覼苣龃菣覼菣鞃菣ꮃ†볯銈苣꾂菣ꮃ菣ꮂ菣ꢂ菣袃戼㹲颼裢ꆃ菣궂苣ꪂ苣뾂菣뢅戼㹲㰊䥄㹖胣隌볯閼볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖愼栠敲㵦㈢㈰㔲㄰㘳⸰楴≦㈾㈰㔲㄰㘳⸰楴쉦゠〰㤲㰳愯㰾䐯噉ਾਊ䐼噉邀볯鞼볯颼胣㲑䐯噉ਾ†볯莄臣ꆄ냦궼뷯꾼볯袼볯邼뷯겼볯ꮁ胣ꮼ볯ꢼ볯鞼볯閼볯螽胣醼볯钼볯钼볯趽뷯辽뷯覼苣ꂊ臣膀볯邼裥鎖铦貋臣龁胣ꆄ냦궼뷯꾼볯袼볯邼뷯겼볯궸臣颼裢隃菣ꊃ苣꾂苣뎃藩袼볯邼뷯膀볯钼볯颼볯趽뷯辽뷯覼臣뚺뛦銂諥袁胣鞾苣貂臣뚺뛦銂볯颼駦鎖苩膵臣鮁臣芀볯薽볯ꢼ臣膀룦Ꞝ룤ꞁ駩뮎臣膀껦ꎸ苣醼볯꺁볯ꎼ뷯ꞁ藩Ꞁ賥鞁胣뢂苣膃菣ꢂ菣蚃菣ꞁ諦몇臣龁胣覜ꧦ꒱苣龔郧龣ꇥ뒰臣鞴뗦鞁胣蚈鯩鞁胣꺼뷯㲁畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲒猯扵뎼볯㲯畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲔猯扵ꞁ매ꖇ臣鮁胣뺿臩鞁胣龜ꧧ许臣뢒駧��閁臣龁胣议룦銂菣궂苣뎃룤꺁볯邼胣閼볯薼볯ꖼ뷯꾼볯莽苣ꢔ臣龁苣ꪃ苣늂菣꾂菣麃菣낂菣閃苣벃臣뺲ꏨ鞁胣颼裢ꆃ菣궂苣ꪂ苣뾂菣뢅볯隼볯鎼뷯膀볯隼볯醼볯趽뷯辽뷯膀볯醼볯覼苣鞾臣芀猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰醼⼼畳㹰볯₨꺼볯늼볯鎼볯邼볯ꢼ뷯貼볯꒼볯貽猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰鎼⼼畳㹢볯캉骼뷯邽뷯₍鎼볯鎼볯袼뷯貼볯ꢼ볯鮼볯躼볯鞼볯钽볯銼볯覼볯醼볯隼볯袼뷯貼볯ꢼ볯鮼볯躼볯隼볯趽볯隼볯覼볯㲎牢ਾ볯銈菣袃苣랂裢銼裢ꆃ菣ꮃ苣꾂苣躃苣벃菣㲈牢ਾ䐼噉邀賥銼볯閼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲㈲〵㌱〶琮晩㸢〲㈲〵㌱〶琮晩ꃂ〰㈰㐹⼼㹡⼼䥄㹖ਊ㰊䥄㹖胣邼볯銼볯醀⼼䥄㹖 邼蓢ꞁ볯ꢼ볯袼볯邼볯趽볯覼룤꺁볯膽볯꺁蟦膿뛦ꮁ胣뒼볯ꚼ볯鎼볯趽볯覼룤꺁볯銈菣袃苣랂苣꾂苣뎃藩袼볯躼볯螽胣鎼볯躼볯钼뷯趽뷯貽볯銂믦许臣ꚁ諥袁臣芀迥鲿觧銂껥ꦸ臣鎼볯蚈雩ꪔ详鞁臣芀迥鲿觧銂볯莄臣랆跥鞁胣겼볯ꆼ볯醼볯躼볯隼뷯겼胣뒼볯ꚼ룤銼볯膀볯閼볯鞼볯趽뷯辽뷯覼苣뒻룤鞁臣ꂊ臣龁胣貮藥ꪁ럦ꂊ臣貾胣趏뿥ꦉ苣钼볯莄臣銼駦鎖铦貋臣龁胣趏뿥ꦉ苣꒮룦ꮁ蛥뒍臣膀볯ꢼ볯袼볯閼뷯겼볯궸臣ꢃ苣隌菣膃菣袼볯躼볯閼뷯겼胣鎼볯躼볯颼뷯趽뷯貽볯銂苣ꎁ臣誂臣ꂊ臣龁胣趏뿥ꦉ苣钼볯莄臣醼볯芙雩ꪔ详鞁臣芀迥鲿觧銂볯꺼臣ꢼ볯貽볯銼볯趽볯覼臣꾂苣뎃菣鞁臣芀苣ꢂ菣膃臣貂臣趏뿥ꦉ苣龜ꧧ许臣뢒駧閁臣ꚁ胣꺏駧Ꞁ觧ꪳ苣꒙軥鞁臣芀껦ꎸ苣颃苣떂菣込볯钽볯ꆼ뷯袼볯骼볯覼룤ꮁ뫦ꎧ臣膀볯꺼臣ꢼ볯貽볯醼볯邼뷯겼韃볯覼胣骶臣ꚁ铧蚐ꏩꦡ냦ꞁ듦蒵臣龁胣覜ꧦ꒱苣蚈鯩鞁胣ꮡ藩誃菣ꪃ苣ꂃ臣뺹蟧閁臣膀뿦躁臣膀鳧목룤ꞁ鋨몙臣鮁臣芀껦ꎸ苣颃苣떂菣궸臣袼볯鲀볯閼볯覼볯钽볯ꆼ뷯銂铧蒁臣랂菣ꮂ苣ꮃ苣궃菣袃苣ꦃ菣ꎂ菣ꞁ닧붣臣膀볯銈菣袃苣랂裢銼裢ꆃ菣ꮃ苣꾂苣躃苣벃菣袼볯躼볯閼뷯膀볯鞼볯銼볯趽뷯辽뷯膀볯钼볯覼苣鞾臣芀猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰醼⼼畳㹰볯₨꺼볯늼볯鎼볯邼볯ꢼ뷯貼볯꒼볯貽猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰鎼⼼畳㹢볯캉骼뷯邽뷯₍鎼볯鎼볯袼뷯貼볯ꢼ볯鮼볯躼볯馼볯趽볯醼볯覼볯醼볯鞼볯袼뷯貼볯ꢼ볯鮼볯躼볯馼볯趽볯銼볯覼볯醼볯鎼볯袼뷯貼볯ꢼ볯鮼볯躼볯醼볯蒽볯鎼볯覼볯㲎牢ਾ볯銈菣覃菣궂苣銈볯銈菣膃菣ꪂ苣뾂菣ꢂ菣袃戼㹲㰊䥄㹖胣隌볯閼볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖愼栠敲㵦㈢㈰㔲㄰㘳⸰楴≦㈾㈰㔲㄰㘳⸰楴쉦゠〰㤲㰵愯㰾䐯噉ਾਊ䐼噉邀볯鞼볯邼胣㲑䐯噉ਾ†裢鞼볯莄臣꒼볯궼볯銼볯趽볯��룤꺁볯銈菣袃苣랂裢銼裢ꆃ菣ꮃ苣꾂苣躃苣벃菣袼볯螽胣閼볯鎼볯趽뷯辽뷯覼臣뚺뛦ꮁ胣覸蟨隌菣Ꚃ듧袼볯鎼볯銼볯趽볯€꒼볯궼룤醼볯膀볯鎼볯銼볯趽뷯辽뷯覼苣뒻룤鞁臣ꂊ臣龁胣趏뿥ꦉ苣꒮룦ꮁ룦膂胣꒮룦ꞁ볯芙雩ꪔ详鞁臣芀迥鲿觧銂냦ꮁ돦躁胣꒼볯궼臣붊蟥鞁臣芀鳦龩뇥銂裥ꊛ臣膀볯膽猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼⼼畳㹢볯꾼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰钼⼼畳㹢臣뺹蟧閁臣膀뿦躁臣膀鳧목룤ꞁ鋨몙臣鮁臣芀껦ꎸ苣颃苣떂菣궸臣袼볯鲀볯邼볯覼볯钽볯ꆼ뷯銂铧蒁臣랂菣ꮂ苣ꮃ苣궃菣袃苣ꦃ菣ꎂ菣ꞁ닧붣臣膀볯銈菣覃菣궂苣銈볯銈菣膃菣ꪂ苣뾂菣ꢂ菣袃볯邼볯鞼볯螽胣钼볯钼볯趽뷯辽뷯膀볯鎼볯覼苣鞾臣芀猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰醼⼼畳㹰볯₨꺼볯늼볯鎼볯邼볯ꢼ뷯貼볯꒼볯貽猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰鎼⼼畳㹢볯캉骼뷯邽뷯₍鎼볯钼볯袼뷯貼볯ꢼ볯鮼볯躼볯邼볯趽볯醼볯覼볯醼볯馼볯銈볯躼볯钼볯趽볯钼볯覼볯醼볯閼볯銈볯躼볯隼볯趽볯鞼볯覼볯醼볯銼볯袼뷯貼볯ꢼ볯躼戼㹲躃菣ꮃ†볯銈菣覃菣궂苣銈볯銈菣膃菣ꪂ苣뾂菣ꢂ菣袃戼㹲㰊䥄㹖胣隌볯閼볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖愼栠敲㵦㈢㈰㔲㄰㘳⸰楴≦㈾㈰㔲㄰㘳⸰楴쉦゠〰㤲㰶愯㰾䐯噉ਾਊ䐼噉邀볯鞼볯醼胣㲑䐯噉ਾ†볯㲮畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲒猯扵许臣꒼볯궼볯銼볯趽볯覼룤꺁볯銈菣覃菣궂苣銈볯銈菣膃菣ꪂ苣뾂菣ꢂ菣袃볯邼볯鞼볯螽胣钼볯鎼볯趽뷯辽뷯覼胣躃菣뎃裢醼裢ꪂ菣ꮃ볯隼볯銼볯螽胣钼볯躼볯趽뷯辽뷯覼胣钼裢뢂菣膃菣ꊂ菣躃菣ꪃ苣뎃볯邼볯醼볯螽胣邼볯颼볯趽뷯辽뷯覼臣뚺뛦銂볯鎼裢鮽볯袼苣膃菣ꒂ菣躃볯ꆃ菣ꪃ菣뎃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膀볯隼볯鲀볯鞼볯膀迥뎁볯鞼볯鲀볯鞼볯讁苣뢁諦閁苣讂볥袼볯覼胣袼볯ꆼ볯膀볯ꦼ볯覼胣袼볯ꦼ볯膀볯ꦼ볯膽볯膀볯ꦼ볯芽볯膀볯ꦼ볯莽볯膀볯ꦼ볯蒽볯膀볯ꦼ볯薽볯膀볯ꦼ볯蚽볯膀볯ꦼ볯螽볯膀볯ꦼ볯ꦼ볯膀볯뚼볯覼胣袼볯ꦼ裢膽볯膀볯뚼볯ꦼ볯膀볯뚼볯ꦼ볯覼胣袼볯ꦼ볯膽볯膀볯뚼볯ꦼ볯膽볯膀볯뚼볯ꦼ볯芽볯膀볯뚼볯ꦼ뷯銈볯覼胣袼볯ꦼ볯芽裢銼볯膀볯뚼볯ꦼ뷯銈볯覼胣袼볯ꦼ볯莽볯膀볯뚼볯ꦼ뷯覼胣袼볯ꦼ볯ꦼ뷯覼胣뺁臣꾁볯뚼볯ꦼ볯蒽볯ꞁꇨ閁苣讂賥袐觧銂郥肂菣躃닧邭뗧邈觧꾁胣龮雦设볯誏臣銼臣風볨閁苣讂苣꺁臣麡볤꺁雦閳臣鎾臣ꚁ胣뺁臣꾁臣貂臣袂臣ꚁꫨ붣臣龁胣芄돨꺁꿦螎臣膀볥袼볯覼胣袼볯ꆼ볯膀볯ꦼ볯覼胣袼볯ꦼ볯膀볯ꦼ볯膽볯膀볯ꦼ볯芽볯膀볯ꦼ볯莽볯膀볯ꦼ볯蒽볯膀볯ꦼ볯薽볯膀볯ꦼ볯蚽볯膀볯ꦼ볯螽볯膀볯ꦼ볯ꦼ볯膀볯뚼볯覼胣袼볯ꦼ裢膽볯膀볯뚼볯ꦼ볯膀볯뚼볯ꦼ볯覼胣袼볯ꦼ볯膽볯膀볯뚼볯ꦼ볯膽볯膀볯뚼볯ꦼ볯芽볯膀볯뚼볯ꦼ뷯銈볯覼胣袼볯ꦼ볯芽裢銼볯膀볯뚼볯ꦼ뷯銈볯覼胣袼볯ꦼ볯莽볯膀볯뚼볯ꦼ뷯覼胣袼볯ꦼ볯ꦼ뷯覼胣뺁臣꾁볯뚼볯ꦼ볯蒽볯骼볯뎼볯ꎼ볯뎂菣릂菣궃菣ꮃ볯낼볯Ꞽ裢꒼볯Ꞽ臣鎾臣ꚁ胣芄돨ꮁ꿥鞁臣閼볯骼볯邼볯鎼볯躼볯骼볯躼볯趽뷯貽볯ꞁ臣ꎁ臣芀뷤ꢔ臣貂苣늼볯ꆼ臣膀菣랂菣Ꞃ菣벃苣袼볯閽뷯覼臣龁臣袽볯낼볯銂苣벃菣馁苣趽볯꺼볯ꞁ臣誂胣蒐苣ꪃ苣뎃臣膀볯醼裢ꆃ菣ꮃ菣붂苣覃苣ꪃ苣뎃臣꺽臣鮏臣龁胣ꢡ볯ꆼ胣醼볯꾁胣붣觥꺁郥辇迥뎁觧Ꞁ苣뺁臣膂臣蒁苣芀㰊䥄㹖胣醼볯閼볯醀⼼䥄㹖 ꢡ볯ꆼ胣醼볯ꮁꓧ閁苣讂苣蚁臣膀볥袼볯覼胣袼볯ꆼ볯膀볯ꦼ볯覼胣袼볯ꦼ볯膀볯ꦼ볯膽볯膀볯ꦼ볯芽볯膀볯ꦼ볯莽볯膀볯ꦼ볯蒽볯膀볯ꦼ볯薽볯膀볯ꦼ볯蚽볯膀볯ꦼ볯螽볯膀볯ꦼ볯ꦼ볯膀볯뚼볯覼胣袼볯ꦼ裢膽볯膀볯뚼볯ꦼ볯膀볯뚼볯ꦼ볯覼胣袼볯ꦼ볯膽볯膀볯뚼볯ꦼ볯膽볯膀볯뚼볯ꦼ볯芽볯膀볯뚼볯ꦼ뷯銈볯��覼胣袼볯ꦼ볯芽裢銼볯膀볯뚼볯ꦼ뷯銈볯覼胣袼볯ꦼ볯莽볯膀볯뚼볯ꦼ뷯覼胣袼볯ꦼ볯ꦼ뷯覼胣뺁臣꾁볯뚼볯ꦼ볯蒽볯ꞁꇨ閁苣讂賥袐觧꺁臩麊臣膀뗧邈觧꺁苣ꒂ苣袼뻤袁臣膀鯧蒾볯膀ꓥ蚈闦螌闦膀迥뎁냥ꖅ諥螎볯ꖼ볯骼뷯躽뷯膽뷯鎽뷯貽뷯钽뷯辽뷯₎薽뷯蚽뷯莽뷯薽뷯莽뷯覼臣鞑臣辁뷥뾟苣躸臣讂胣蒵裦ꦉ臣膀듧閼볯躽뷯鲀볯鎼볯躽뷯꺁苣ꒂ苣銂鳦馁苣芀賥袐觧閼胣鎼볯膀볯隼胣閼볯膀볯馼胣醼볯醼胣醼볯銼胣醼볯鞼胣醼볯馼胣醼볯閼胣醼볯颼胣醼볯閼迥뎁볯閼볯銂郥肂뗧邈觧貁胣肜苣Ꞥ臣蒁닧邭苣龔裦鞁臣肸雦膀賥袐觧馼胣銼볯膀볯馼胣鎼볯膀볯閼胣鞼볯鞼볯膀볯钼胣醼볯鞼胣醼볯钼胣醼볯隼胣醼볯馼胣醼볯钼胣醼볯鎼胣醼볯馼胣醼볯邼胣醼볯銼胣醼볯钼迥뎁볯鞼볯銂郥肂뗧邈觧꾁胣肜苣辰臣蒁닧邭苣龔裦鞁臣芀ꓥ蚈闦螌闦貁胣邼볯邼볯鲀볯躼볯馼臣覤賥鞁臣肸雦膀냥ꖅ諥螎臣膀賥袐觧銼볯膀볯钼볯邼볯膀볯鎼볯膀볯钼볯膀볯閼볯誏臣醼볯颼苣꒙臣龁藥ꚁ臣ꚩ꣩隌郥ꦉ苣ꮐ苣蒵裦ꦉ臣ꒁ臣ꚁ볯閼볯銂뛨袁臣芀鳦节ꯩ蒁냥ꖅ諥螎臣膀賥袐觧醼胣隼胣醼볯膀볯馼胣銼볯膀볯隼胣銼볯膀볯馼胣钼볯膀볯邼胣閼볯膀볯邼胣隼볯膀볯閼胣鞼볯膀볯銼胣鞼볯膀볯閼胣醼볯醼胣醼볯馼胣醼볯隼胣醼볯颼胣醼볯馼胣醼볯醼胣醼볯銼胣醼볯钼胣醼볯隼胣醼볯颼胣醼볯邼胣醼볯馼胣醼볯銼胣醼볯鎼胣醼볯隼胣醼볯馼胣醼볯馼胣醼볯邼迥뎁볯鞼볯ꮁ臣蒁臣뎦꿥閁苣龁胣ં䐼噉邀볯邼볯馼胣㲑䐯噉ਾ†ꇨ醼볯躼볥袼볯覼胣袼볯ꆼ볯膀볯ꦼ볯覼胣袼볯ꦼ볯膀볯ꦼ볯膽볯膀볯ꦼ볯芽볯膀볯ꦼ볯莽볯膀볯ꦼ볯蒽볯膀볯ꦼ볯薽볯膀볯ꦼ볯蚽볯膀볯ꦼ볯螽볯膀볯ꦼ볯ꦼ볯膀볯뚼볯覼胣袼볯ꦼ裢膽볯膀볯뚼볯ꦼ볯膀볯뚼볯ꦼ볯覼胣袼볯ꦼ볯膽볯膀볯뚼볯ꦼ볯膽볯膀볯뚼볯ꦼ볯芽볯膀볯뚼볯ꦼ뷯銈볯覼胣袼볯ꦼ볯芽裢銼볯膀볯뚼볯ꦼ뷯銈볯覼胣袼볯ꦼ볯莽볯膀볯뚼볯ꦼ뷯覼胣袼볯ꦼ볯ꦼ뷯覼胣뺁臣꾁볯뚼볯ꦼ볯蒽볯ꞁꇨ閁苣讂賥袐觧銂郥肂菣躃닧邭뗧邈觧꺁觧Ꞁ戼㹲㰊䥄㹖胣ꢡ볯銈볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖愼栠敲㵦㈢㈰㔲㄰㘳⸰楴≦㈾㈰㔲㄰㘳⸰楴쉦゠〰㈶㰳愯㰾䐯噉ਾ㰊牢ਾ䐼噉邀ꇨ醼裢銼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲㈲〵㌱〶琮晩㸢〲㈲〵㌱〶琮晩ꃂ〰㘰㐲⼼㹡⼼䥄㹖ਊ戼㹲㰊䥄㹖胣ꢡ볯銈볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖愼栠敲㵦㈢㈰㔲㄰㘳⸰楴≦㈾㈰㔲㄰㘳⸰楴쉦゠〰㈶㰵愯㰾䐯噉ਾ㰊牢ਾ䐼噉邀ꇨ醼裢钼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲㈲〵㌱〶琮晩㸢〲㈲〵㌱〶琮晩ꃂ〰㘰㘲⼼㹡⼼䥄㹖ਊ㰊䥄㹖胣醼볯隼볯醀��䥄㹖 ꢡ볯ꊼ볯込볯ꦼ볯膀볯ꦼ볯覼胣袼볯ꊼ볯膀볯ꦼ볯覼胣袼볯ꦼ뷯覼胣袼볯ꦼ뷯覼胣袼볯ꦼ뷯覼胣袼볯ꦼ뷯覼胣袼볯ꦼ뷯覼胣袼볯ꦼ뷯覼胣袼볯ꦼ뷯覼胣袼볯ꦼ볯覼胣袼볯ꦼ볯膀볯뚼볯銈뷯覼胣袼볯ꦼ볯覼胣袼볯ꦼ볯ꦼ볯膀볯뚼볯ꦼ뷯覼胣袼볯ꦼ볯ꦼ뷯覼胣袼볯ꦼ볯ꦼ뷯覼胣袼볯ꦼ볯芽裢醼볯膀볯뚼볯ꦼ뷯銈볯覼胣袼볯ꦼ볯芽裢鎼볯膀볯뚼볯ꦼ뷯覼胣袼볯ꦼ볯蒽볯膀볯뚼볯ꦼ볯莽볯膀臣龁臣袼볯ꦼ볯ꦼ뷯覼臣ꢡ臣貂苣隌郥ꦉ苣ꮐ苣誃菣銲귥蒵裦ꦉ臣릉胦㲧牢ਾ䐼噉邀ꇨ銼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲㈲〵㌱〶琮晩㸢〲㈲〵㌱〶琮晩ꃂ〰㘰㜲⼼㹡⼼䥄㹖ਊ㰊䥄㹖胣醼볯隼볯醀⼼䥄㹖 ꢡ볯ꎼ볯込볯ꦼ볯膀볯ꦼ볯覼胣袼볯ꊼ볯膀볯ꦼ볯覼胣袼볯ꦼ뷯覼胣袼볯ꦼ뷯覼胣袼볯ꦼ뷯覼胣袼볯ꦼ뷯覼胣袼볯ꦼ뷯覼胣袼볯ꦼ뷯覼胣袼볯ꦼ뷯覼胣袼볯ꦼ볯覼胣袼볯ꦼ볯膀볯뚼볯銈뷯覼胣袼볯ꦼ볯覼胣袼볯ꦼ볯ꦼ볯膀볯뚼볯ꦼ뷯覼胣袼볯ꦼ볯ꦼ뷯覼胣袼볯ꦼ볯ꦼ뷯覼胣袼볯ꦼ볯芽裢醼볯膀볯뚼볯ꦼ뷯銈볯覼胣袼볯ꦼ볯芽裢鎼볯膀볯뚼볯ꦼ뷯覼胣袼볯ꦼ볯蒽볯膀볯뚼볯ꦼ볯莽볯膀臣龁臣袼볯ꦼ볯ꦼ뷯覼臣ꢡ臣貂苣隌郥ꦉ苣ꮐ苣膀髧许諦躸铧꺁菣躃닧邭뗧邈觧꺁觧Ꞁ戼㹲㰊䥄㹖胣ꢡ볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖愼栠敲㵦㈢㈰㔲㄰㘳⸰楴≦㈾㈰㔲㄰㘳⸰楴쉦゠〰㈶㰸愯㰾䐯噉ਾਊ䐼噉邀볯邼볯銼胣㲑䐯噉ਾ†ꇨ醼볯躼볥袼볯覼胣袼볯ꆼ볯膀볯ꦼ볯覼胣袼볯ꦼ볯膀볯ꦼ볯膽볯膀볯ꦼ볯芽볯膀볯ꦼ볯莽볯膀볯ꦼ볯蒽볯膀볯ꦼ볯薽볯膀볯ꦼ볯蚽볯膀볯ꦼ볯螽볯膀볯ꦼ볯ꦼ볯膀볯뚼볯覼胣袼볯ꦼ裢膽볯膀볯뚼볯ꦼ볯膀볯뚼볯ꦼ볯覼胣袼볯ꦼ볯膽볯膀볯뚼볯ꦼ볯膽볯膀볯뚼볯ꦼ볯芽볯膀볯뚼볯ꦼ뷯銈볯覼胣袼볯ꦼ볯芽裢銼볯膀볯뚼볯ꦼ뷯銈볯覼胣袼볯ꦼ볯莽볯膀볯뚼볯ꦼ뷯覼胣袼볯ꦼ볯ꦼ뷯覼胣뺁臣꾁볯뚼볯ꦼ볯蒽볯ꞁꇨ閁苣讂賥袐觧銂郥肂胣꺚룤閊룤ꢔ臣誃菣銲귥蒵裦ꦉ臣릉胦㲧牢ਾ䐼噉邀ꇨ钼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲㈲〵㌱〶琮晩㸢〲㈲〵㌱〶琮晩ꃂ〰㘰㤲⼼㹡⼼䥄㹖ਊ㰊䥄㹖胣醼볯隼볯醀⼼䥄㹖 ꢡ볯ꖼ볯込볯ꦼ볯膀볯ꦼ볯覼胣袼볯ꊼ볯膀볯ꦼ볯覼胣袼볯ꦼ뷯覼胣袼볯ꦼ뷯覼胣袼볯ꦼ뷯覼胣袼볯ꦼ뷯覼胣袼볯ꦼ뷯覼胣袼볯ꦼ뷯覼胣袼볯ꦼ뷯覼胣袼볯ꦼ볯覼胣袼볯ꦼ볯膀볯뚼볯銈뷯覼胣袼볯ꦼ볯覼胣袼볯ꦼ볯ꦼ볯膀볯뚼볯ꦼ뷯覼胣袼볯ꦼ볯ꦼ뷯覼胣袼볯ꦼ볯ꦼ뷯覼胣袼볯ꦼ볯芽裢醼볯膀볯뚼볯ꦼ뷯銈볯覼胣袼볯ꦼ볯芽裢鎼볯膀볯뚼볯ꦼ뷯覼胣袼볯ꦼ볯蒽볯膀볯뚼볯ꦼ볯莽��膀臣龁臣袼볯ꦼ볯ꦼ뷯覼臣ꢡ臣貂苣隌郥ꦉ苣ꮐ苣膀髧许諦躸铧꺁菣躃닧邭뗧邈觧꺁觧Ꞁ戼㹲㰊䥄㹖胣ꢡ볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖愼栠敲㵦㈢㈰㔲㄰㘳⸰楴≦㈾㈰㔲㄰㘳⸰楴쉦゠〰㌶㰰愯㰾䐯噉ਾਊ䐼噉邀볯邼볯钼胣㲑䐯噉ਾ†껥붖뻤钼볯떂菣鞃菣붣觥ꮁ苣ꎁ臣颪냥閁苣讂볯閽뷯꺁駧뺏戼㹲 ꢡ볯ꆼ臣몤臣貂苣誃菣銲귥蒵裦ꦉ臣覜諥Ꞁ臣膀铧ꦉ駧覅ꧨ鎨臣閩뻤鞁臣芀ꏨꒉ臣膀볯躼볯趽뷯込뷯螽볯趽뷯讽볯꺁諦躸蟩ꞁ胣麃苣릂볯躽볯隼볯ꮁ鷩袄蛥閊룤鞁胣龔觧몙藥銂胣鎼胣隼胣誏臣銼볯芙雩꺁駦릂臣겸껥鞁臣芀꣦隺볯ꎼ볯붣觥誏臣膀ꃥ袐臣袂臣ꚁ臣膀꿥ꞅ볯设臣낁胣낼볯뎼꿥ꞅ볯銂꿦莼臣龁苣ꮁꧨꆾ臣龁胣鎼駦鎖臣芙苧ꞁ胣ꢡ볯ꮁ臣蒁臣躘苣讁臣芁苣袂臣ꮁ胣ꢅ藥龝臣膀賥袐觧钼胣銼볯膀볯銼胣钼볯膀볯隼胣醼볯颼迥뎁볯鎼볯銂郥肂뗧邈觧ꮁ臣蒁臣肜苣颫臣膀볯芙雩꺁駦릂臣꺁藥覅鷦꾁胣隌郥ꦉ볯膀볯膀볯颼胣醼볯膀볯邼胣銼볯膀볯隼胣銼볯膀볯鞼胣鎼볯膀볯鎼胣钼볯膀볯馼胣閼볯膀볯鎼胣閼볯膀볯邼胣隼볯膀볯閼胣隼볯膀볯邼胣鞼볯膀볯钼胣鞼볯膀볯隼胣醼볯醼胣醼볯銼胣醼볯邼胣醼볯鎼胣醼볯钼胣醼볯鎼胣醼볯鞼胣醼볯颼胣醼볯邼胣醼볯醼迥뎁볯閼볯ꮁ臣蒁臣膀볯ꎼ볯붣觥꺁苣꺁苣誂ꯩ蒁臣뺁臣꾁郥覭臣芁臣龁胣鎁苣覂臣蒵裦ꦉ臣뺁臣膀볯誏臣銼볯芙雩꺁駦릂臣膀苣誂ꯩ蒁藥覅鷦銂ꓧ鞁臣芀賥袐觧馼胣醼볯膀볯鞼胣閼볯膀볯馼胣醼볯醼胣醼볯閼胣醼볯鞼胣醼볯邼胣醼볯醼迥뎁볯閼볯銂郥肂뗧邈觧꾁胣겸껥閁苣讂藥ꚁ臣芙苧ꞁ釨鞁臣躽臣覅鷦銂鳦鞁臣蒁臣芀룤겈臣膀藥龝臣膀駦鎖臣貵臩ꢁ臣节臣膀裥龜藥龝臣醼볯薼臣鮸냥鞁臣芀臣貂苣꺁뗧鲞臣膀鳦躘듧뢛臣風볨閁苣讂賥袐觧貁胣袃菣뎃苣閃苣꾂苣ꞃ菣ꢔ胩ꮁ鳦ꢔ臣芁苣鞾苣鎁臣銂ꓧ蚔臣讂胣ં䐼噉邀볯邼볯閼胣㲑䐯噉ਾ†ꇨ銼볯込볯ꦼ볯膀볯ꦼ볯覼胣袼볯ꊼ볯膀볯ꦼ볯覼胣袼볯ꦼ뷯覼胣袼볯ꦼ뷯覼胣袼볯ꦼ뷯覼胣袼볯ꦼ뷯覼胣袼볯ꦼ뷯覼胣袼볯ꦼ뷯覼胣袼볯ꦼ뷯覼胣袼볯ꦼ볯覼胣袼볯ꦼ볯膀볯뚼볯銈뷯覼胣袼볯ꦼ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 股룦ꆼ볯뒼迥뎁볯뎼볯것菣ꮃ볯ꊃ苣ꖃ菣벃裥邞苣誃菣ꒂ苣벃苣ꢔ臣ꚁ胣떂菣鞃菣銂裥邞臣龁胣ં䐼噉邀볯醼볯醼胣㲑䐯噉ਾ†ꇨ薸볯閼뷯馼菣馃菣骼볯閼뷯馼苣뎃菣ꮃ裥邞臣膀볯겼볯뎼볯閳苣ꢔ臣ꚁꇨꎁ臣芀뷤ꢔ臣龁苣莃菣꾁胣ꊼ볯₤ꊼ뷯辽뷯莽뷯薽뷯莽뷯뺤ꏨ꺁菣袃볯閼뷯銈볯ₙꖼ볯ꦼ볯ꆼ苣莃菣誏臣ꚩ雨뮂菣袃볯ꞁ臣ꎁ臣芀ꧨ鎨苣뎃菣ꮃ臣膀볯込볯邼볯貸蟩鞁臣讀裥ꮁ裥邞臣龁胣ં䐼噉邀볯醼볯銼胣㲑䐯噉ਾ†뷯늼볯ꆼ菣馃菣꺁룦骮臣龁苣꺁뷯꒼볯ꆼ볯趽볯꺼볯떂菣鞃菣蚈黦袼뷯꒼볯ꆼ돦覼臣膀볯蚽뷯馽뷯薽뷯銽뷯颽ꓧ붣臣놼뷯膽뷯钽뷯Ꞽ뷯躽뷯袼駧늌闥馨볯銼볯邼ꧨ겖苣릂菣ꂃ苣莃菣銂铧蒁臣財臣龁胣ꚩ꣩떂菣鞃菣꾁胣놼뷯膽뷯钽뷯Ꞽ뷯躽뷯떂菣鞃菣鞃菣뮂苣뎃苣궂菣袃苣ꢔ臣ꚁ裥邞觥ꮁ뫦ꎧ臣龁볯股뛦떂菣鞃菣覼胣醼볯醼볯邼胣醼볯醼볯閼볯邼볯邼臣貸蟩鞁臣ꚩ꣩떂菣鞃菣銂蟩螤臣ꚁ裥邞臣龁胣ં䐼噉邀볯醼볯鎼胣㲑䐯噉ਾ†볯ꎼ裢궼볯込볯뎼臣袂苣芄돨꺁껥辇賥骼苨鎇苣뎃菣ꮃ臣膀볯馼뷥辇볯鞽볯隽볯꺁냦袼볯ꚼ볯銼볯覼苣ꂊ臣龁뻥ꮁ鷥ꪳ賥鞁臣芀苣뎃菣꾂돨貁닦뾮臣膀ꧧ붙臣麃菣膃菣낂臣뾪ꏨ鞁臣ꆠ귦馨뫦ꮁ꿥鞁臣蚈黦鞁臣芀苣궃菣袃苣ꦃ菣蚈鯩誏臣骮蟩隌臣膀볯ꎼ裢궼볯込볯뎼苣릂菣ꂃ臣袂苣钁裦鞁臣芀苣뎃菣ꮃ苣ꢳ藥鞁胣ꢼ볯겼볯銂믤鞁臣蚈鯩鞁臣芀駩ꒂ苣뎃菣벃菣ꞁ该鲽臣讂룤ꎀ鯥趇ꗦ궼볯込볯뎼苣릂菣ꂃ苣ꢔ臣ꚁ胣랂苣誃菣鲤蟥銂ꇨꎁ臣芀㰊䥄㹖胣醼볯鞼볯醀⼼䥄㹖 ꎻ골ꦉ郥骮볯閼볯趽볯꺁菣뎃藩ꦷꇨ늶볯邽볯鞼볯钼볯궸臣閼볯込볯邼뷯込뷯꺁軥늶ꇨ뾼볯ꪜ룥袇볯込鿥ꪳ뫦늶臣覂臣讂苣뎃苣ꖃ菣벃苣ꞃ菣랷郥ꦉ볯銼볯邼볎볯꺁鳦芵苣뎃苣ꖃ菣벃苣ꞃ菣鎽ꧧ覼룤꺁菣袃ꇨ뾼볯銼볯躼볯趽뷯꺁苣뎃菣꾂돨込苣뎃苣ꖃ菣벃苣ꞃ菣覼臣膀賥袐觧醼볯袼볯邼볎볯覼苣ꒂ菣궂菣馃菣袃臣龁胣蒛迥뎁鯩꺁菣誃菣讁苣股볦銂뻥ꚁ胣ꮼ猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼⼼畳㹢볯꒼볯ꆼ諦鶇鯥ꒉ苣ꮐ鳦鞁臣蒁臣芀鿥ꪳ뫦늶苣銃菣股볦ꮁ諥袁苣鎁臣ꞁ迥鲿苣讖꟥鞁胣隼볯邼볎볯꺁臥ꊭꧨ겖볯ꊂ苣袃菣��菣ꮃ볯銂諥袁苣鎁臣ꞁ볯ꒁ臣螌껥閁苣龁駦릂볯邼胣鎼볯膀볯邼迥뎁볯邼裥覼臣趏뿥銂臥ꊭ臣鮁臣芀臥ꊭ臣鮁臣ꒂ菣궂菣馃菣랂菣뎃苣뎃菣ꮃ苣袼뻤袁臣膀볯邼蓢ꞁ胣醼볯貼볯邼볯쎐螽臣醼볯蚈雩覼臩莿裥ꊛ臣膀룤薸铧蚈苣겼볯銈볯뎼볯궼볯ꞁ裥邞臣膀賥袐觧醼볯讁苣ꊽ裦閁苣龁믤鶬觧銂觧뒾믤醁臣芀뿨ꂊ臣ꒂ菣궂菣馃菣랂菣뎃苣붙胦뺯藧鞃菣ꮂ苣뎃볯閼볎볯覼臣財臣膀菣릂菣랂苣蚃菣꺁臩베胦銂ꋧ讫臣龁胣떂菣鞃菣銂볯ꎼ裢궼볯込볯뎼臣蚈黦鞁臣芀㰊䥄㹖胣醼볯鞼볯醀⼼䥄㹖 ꢂ菣覃苣벃菣놄蟥릊軧꺁껥辇賥꺁臣膂臣閡뻥ꆏ菣벃苣ꊂ菣뮂苣骼菣뾂菣ꮃ苣閃苣ꦃ菣벂賥ꚭ뿤뺣苣뎃菣袃菣ꊻ蛥趽볯꺼볯袼볯袽뷯蒽裢겼뷯莽†볯꺼볯覼苣膰藥馁苣趛藥馨귨겼볯낼볯邼볯醼볯꺁菣벃菣龃菣꒼볯낼볯覼苣뾽铧鞁臣膀볯꺼볯随苣벾臣銂껥辇賥鞁胣颍룤蚈귥ꚼ볯뎼볯袼뷯趽볯ꦼ볯ꢼ볯ꮁ苣誂苣ꒂ菣뺂菣趽볯꺼볯蚈귥꺁闦銂껥辇賥馁苣鎁臣貁臣趁臣芀볯뒼볯ꎼ†볯궼볯궼鿥난苣ꢔ臣ꚁ胣ꢼ뷯겼뷯내菨銂볯隼苣Ꞃ菣鞃菣벃菣ꮁ鋦꺨臣膀볯邼볯꺁꿥蚛뫥ꮁ裥钁臣讂臣膀듧麃苣내菨ꪳ迥뎁ꃦ鲤蟥馨귨ꞁ苣뎃苣ꖃ菣벃菣鞁胣骶臣ꚁ胣醼볯邼뷯貽뷤趩臣醼苣Ꞃ菣鎽臣誂볯閼뷯螽볯趽볯꺼볯覼臣늼뷯辽뷯銈볯閽뷯₃겼볯낼臣袃菣뎃苣閃苣꾂菣鞁臣芀듧麃苣겼볯낼臣钼駦鎖苣뎃苣ꖃ菣벃菣鞁胣ꆬ臣ꞁ胣떂菣鞃菣銂볯薼臣醃菣鮃菣ꂃ苣ꮃ菣銃菣궸臣몛껥鞁胣놅蓧릂苣ꆃ菣뢂菣낂臣袂苣较苣뎂菣蚃菣袃苣꾂菣벃菣뎃苣랂苣蚃菣袼볯邽뷯銽뷯₁낼뷯薽뷯覽뷯ₘꢼ뷯螽뷯銈볯辽뷯钽뷯躽뷯ₔ뎼뷯銽뷯薽뷯覽뷯螽†볯馽뷯钽뷯趽볯ꞁ铧较賥鞁臣芀㰊䥄㹖胣醼볯鞼볯醀⼼䥄㹖 ꚸꇨ鞁臣膀듧麃苣麝ꏨꒉ賥ꮃ苣閃苣ꦃ菣벂뷯늼볯ꆼ臣뮛냦뾩귥鞁臣芀鯩鞰ꧧ钭듧麃苣膀볯꺼볯ꚇ郧Ꚃ苣ꮃ臣ꎚ軦馁苣Ꚃ苣ꮃ臣궒꣧鞁胣鞃菣벃菣ꢅ뷤銂郥芙臣몛껥鞁臣芀菣것菣袃苣겼볯낼迥誂뻨뾁臣ꒁ臣ꚁ铧较賥鞁臣貾胣떂菣鞃菣銂蟥蚐臣ꚁ胣鎽뷯ꚼ볯뎼볯较苣隃菣肃苣벂菣랂菣뎃苣財臣龁胣鞃菣벃菣銂胣놅蓧릂苣ꆃ菣뢂菣낂苣ꢔ臣ꚁ铧较賥鞁胣ꪂ菣뢂苣꾂菣蚈黦銂뷤ꢔ臣ꚁ胣뮛냦뾩귥떂菣鞃菣銂菣뎃菣麃菣꾂臣鞁臣ꢔ臣ꚁ볯꺼볯ꚇ郧떂菣鞃菣궸臣颍룤蚈귥떂苣袃苣ꮃ뷯늼볯ꆼ臣낕볯늼胣ꢂ菣覃苣ꒂ菣벃苣릂듧麃냥ꢙ껥讁苣뺔蟥覼苣骮蟩隌臣龁胣ꢂ菣覃苣ꒂ菣벃苣릂菣벃苣벃볯ꖼ볯醼볯鶈鳦ꢂ菣覃苣벃菣覼迥뎁볯��뷯邽볯袼菣붂苣벃菣覼臣袂苣놅鿦늉苣뾽铧鞁臣膀볥ꚺ菣벃苣蚈黦邵黦銂ꋧ趪臣龁胣ં䐼噉邀볯醼볯鞼胣㲑䐯噉ਾ†볯袽뷯蒽裢겼뷯莽†볯꺼볯銂苣ꦃ苣誸臣뒛軦蚠ꧧ鞁胣겼볯낼蟥蚐듧麃臣뾽铧鞁臣节臣ꢁ郥颁迥鞾꣨骮苣ꢔ臣ꚁ铧较賥鞁臣芀듧麃蛥겼볯낼迥誂뻨뾁볯내菨醼胥鎽臣誂臣겼볯낼臣낕胣겼볯꾁胣궃菣肃菣뎃菣ꎃ菣ꮃ룤꺁듧麃볯讀뷥龁苣꺁鯨覅볥ꚺ臣袐꣨袼볯薽뷯貽猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰ꦼ뷯钽⼼畳㹢볯ꢁ胣겂菣릂룤꺁跥肸볯꺼볯ꪂ菣뢂苣꾂菣꺁맥螝鯨覅볥ꚺ볯겼볯낼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰ꦼ뷯钽⼼畳㹢볯ꢁ臣鎖臣钯臣鞁臣鞮蟥鞁臣芀苣ꒂ菣뺂菣趽볯꺼볯꺁闦ꢁ蛥ꢜ賥겼볯낼볯늼볯겼볯꺁雩꺁꿦ꢁ臣ꚁ껥ꦾ臣貂苣ꢂ菣覃苣벃菣놄蟥钯볯ꖼ볯늼볯銂뷤ꢔ臣ꚁ胣鎁臣ꚩ꣩ꞁ뷤ꢔ臣龁볯ꒁ臣붣觥袼賥袐觧醼볯誏臣궼볯鎼볯鎖臣ꢂ菣覃苣벃菣놄蟥릊軧銂꿦莼臣龁胣ં䐼噉邀볯醼볯颼胣㲑䐯噉ਾ†뗧袨裥邞볯骤蟩钯볨꺁뫤貾ꓦ骮臣袂苣骀룥꺁룤莅藩꺽볯꺼볯뚼볯袼跥肸迥ꞅ臣뺯臣ꚁꓥ趇鷦뚻臣钯볨꺁臣膂臣肃菣莃菣膀臣龁臣膀鷦뚻꿥꺁꿦莼臣龁苣꺁苣肃菣꾂볯銂铧蒁臣膀맥螝苣钯볨鞁臣芀迥ꊽ藥込迥뎁껧몇臣龁뷯ꒀ苣ꢔ臣ꚁ胣늛럧许鷩趩볯ꆼ볯ꎼ볯銂껧몇臣龁胣ꢅ臣꺁ꓦ骮臣誁臣ꚁ胣ꆸ臥낼胥鲼볯躼볯閼臣膀뗧袨髧ꮁ鳦辄臣芁苣ꢁꛨꪁ臣貂胣誼볯邼볯邼볯膀볯誼볯邼볯邼볯閼胣뺁臣꾁볯誼볯鲼볯躼볯邼볯ꢁ臣ꚁ鯥ꮁꓧ馁胣鞃菣몂菣鞼볯邼뷯銂뷤ꢔ臣龁胣ં䐼噉邀볯醼볯馼胣㲑䐯噉ਾ蓨ꪳ냥ꢃ臣肜臩隌戼㹲 莺꿧ꪁ賥ꚭꧧ鎖臣鶈鳦릂苣ꪃ菣讃菣낂臣袂苣ꢂ苣躃菣ꮃ苣龃菣貁苣龃菣芄돨궠菩몟臣鞁臣貐껥閁苣膀뷯늼볯ꆼ냥ꖅ苣릊軧蒚臣蚧该鞁胣ꪄ苣龁觧蚐賥ꚭ髧릉胦銂鳦馁苣겼볯낼苣邏뻤馁苣鎁臣貁臣趁臣芀苣뾂菣벃菣ꊂ菣뎃ꃩꢃ鿥銂苣銈菣躃菣ꮃ藩芄돨뺰菩袼賥袐觧銼볯醼볯ꢁ뗧뾁郥辂臣讂臣ꢁ臣膀ꯩ膰藥꺁菣랂菣Ꞃ菣벃苣趽볯꺼볯膀냥銲뻥膀迥뎁뷤骤裥ꎕ賦낕苣覜臣讂볯꺼볯貁铧邈臣貂臣芀賥袐觧銼볯醼苣覜臣讂볯꺼볯꾁胣鎽뷯늼볯ꆼ胩钁臣肜臩ꞁ臣讂臣ꢁ臣몤臣貂臣蒁苣蒯鯥ꞁ胣ꢡ鷩邽볯膽볯銲귥꺁ꛨ讁臣꺁胥覼苣覜臣龁볯鶁苣覂臣蒐胣꺁蛥릮藥鎽臣膀臣貂苣ꢅ뷤銂迥ꞅ臣袂苣겜飦내鯦ꮁ迦ꢔ臣貂苣뎼뷯趽뷯貽뷯貼볯躼볯躼뷯钽†뷯貽볯貼볯膽뷯閽뷯薽†볯覽뷯钽뷯莽뷯躼볯邼볯邼볯銼볯貼볯鞼볯銈볯鞼볯貼볯膽뷯膽뷯膽뷯膽뷯貼볯躼볯薽뷯ₔ��뷯躼볯躽뷯薽뷯躼볯袽뷯趽볯ꦼ뷯钽볯ꖼ뷯躼볯邼볯銼볯閼볯貼볯閼볯馼裢颼볯鎼볯銂迥ꞅ臣貂臣蒁볯芀雦鞁臣ꊂ菣躃蓨ꪳ臣릊軧銂ꧨꆾ臣讂臣膂胣낖ꛨꪁ賥袐觧銂铧蒁臣겼볯낼苣膀菣랂菣Ꞃ菣벃苣趽볯꺼볯銂菣鶃菣뾂菣ꢁ臣ꚁ뷤ꢔ臣ꚁ胣麃苣릂룤ꞁ苣뎃菣鲃ꧨ鎨臣龁胣궼볯鎼†볯꺼볯꾁胣蒐껥鎨臣誁臣ꚁ꿥ꞅ臣鞁臣ꮐ臣貂胣龮꣩钁臣ꮁ볯꺼볯銂꿦莼臣讂臣ꢁ臣ꞁ臣龁胣뺁臣膀菣랂菣Ꞃ菣벃苣뮴胦꺁룦骮臣袂苣뾂菣醃苣ꪳ铧鎽蛥蚈룥銂뇦骮臣讂臣ꢁ臣ꞁ臣龁胣邼볯閼뷯螽볯讽뷯袼뷯늼볯ꆼ铧辇볯꺁賥袐觧銼볯醼菣벃苣겼볯낼苣麃苣릂臣馝蓨薆胩钁臣讂臣ꢁ臣膀볯ꎼ볯ₓ겼볯낼꿥ꞅ臣銼胥ꪜ뫦꺁菣랂菣Ꞃ菣벃苣뮴胦貁뻥覂苣龁볯뎛볯馼볯覼胣ꢅ뫨ꒂ菣벃苣뎃苣ꮁ苣誂胣Ꞥ菩蚈臣뾂菣醃苣ꪳ駧뺏臣鶂蟨薆臣肱鳥閁苣讂臣ꢁ臣몤臣貂臣芀蓨ꪳ臣膀苨鎇뗧钹铧ꖝ臣궼볯鎼臣貐꟦꺁苣ꪃ苣ꦃ菣릂苣覜臣膀藥꺁铧辇臣隼볯薼臣膀諦躸臣銼볯芙雩貾臣麃苣릂臣鶂蟨蒵맧ꮁ껦ꎁ臣蒁臣袼ꇨ鎼볯覼胣ં䐼噉邀볯醼볯邼胣㲑䐯噉ਾ†뗧钹苣ꪃ苣ꦃ菣릂臣뺯臣讂蓨ꪳ냥ꢃ룤꺁苣릂菣ꮃ뗧袐臣릊黦銂ꧨ鎨臣龁볯隌郥ꦉ볯鎼볯誏臣醼볯隼볯芀苣릂菣ꮃ뗧袐臣膀苣릂菣ꦃ菣벂臣袂苣ꒂ菣鎃菣ꎻ골銂菦략臣讂臣ꢁ臣ꖻ觥ꮁꃥ誑臣貂臣蒁苣袼臣꺁蛥릮臣膀臣꺁藥鎽苣芏藧ꮁ苣誂鳦躘듧뢛臣뒏铧閁苣讂볯閽뷯膽뷯覽볯뒼볯薽뷯ₔ膽뷯躼볯銽뷯螽†볯薽뷯膽뷯躼볯袽뷯銽뷯膽뷯辽뷯覽뷯薽뷯躼볯邼볯銼볯銼볯貼볯隼볯銈볯鞼볯銂迥ꞅ臣貂臣蒁볯芀臣꺁裦ꖕ臣膀볯ꎼ볯馃菣릂蓨ꪳ꟦ꂀ臣誁臣讂蓨ꪳ苣ꪃ苣ꦃ菣릂苣릔雥馁苣鎁臣貁ꓧ閁苣ꚁ臣讂볯鶁臣薆껥꾁胣鶁臣ꢅ뷤銂迥ꞅ臣袂苣겜飦내鯦ꮁ迦ꢔ臣貂苣궼뷯覽뷯銽†볯躼볯躼볯궼뷯貽볯뒼뷯薽뷯躼볯邼볯鎼볯銼볯貼볯閼볯邼裢醼볯鞼볯銂迥ꞅ臣貂臣蒁볯芀鳦鶈臣膀蓨ꪳ臣隌귥覮껥Ꞁ臣膀껥ꦸ迥뎁볯鞼蓢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