【手続補正書】
【提出日】平成22年2月9日(2010.2.9)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
ホスホン酸基を含み、且つ一般式（Ｉ）
【化１】
2009526888.tif 000001
［式中、
Ｙ及びＹ’は、それぞれ相互に独立して、次式で表され、
【化２】
2009526888.tif 000002
Ａ、Ａ1、Ａ2、Ａ3は、それぞれ相互に独立して、次式で表され、
【化３】
2009526888.tif 000003
Ｂ、Ｂ1、Ｂ2、Ｂ3は、それぞれ相互に独立して、次式で表され、
【化４】
2009526888.tif 000004
ｘ、ｙ、
ｘ’、ｙ’、
ｘ’’、ｙ’’、
ｘ’’’、ｙ’’’は、それぞれ相互に独立して、０、１又は２であり（但し、（ｘ＋ｙ）、（ｘ’＋ｙ’）、（ｘ’’＋ｙ’’）、及び（ｘ’’’＋ｙ’’’）の合計はそれぞれ３以下である）、
ｍ、ｎは、それぞれ相互に独立して、０、１または２であり（但し、同時に０ではない）、
ｋは２以上の整数であり、
ｋ’、ｋ’’、ｋ’’’は、それぞれ０〜４であり、
Ｒ1は、任意に一個以上の（Ｐ（＝Ｏ）（ＯＨ）2）基とは別に、１個以上の他の置換基を有し及び／又は一個以上のヘテロ原子を含んでいてもよい、二価又は多価の芳香族基であり、
Ｒ2は、任意に一個以上の（Ｐ（＝Ｏ）（ＯＨ）2）基とは別に、一個以上の他の置換基を有し及び／又は一個以上のヘテロ原子を含んでいてもよい、アリール又はアルキル基であり；
ｙ及びｙ’は、Ｓｉ原子、Ａ3基又はＯ原子を介して、及びＳｉ原子又はＡ2基を介して、それぞれ一般式Ｉの化合物のＳｉ原子に結合していてもよい］
で示される単位を一個以上含むことを特徴とするオリゴマー状またはポリマー状のシロキサン。
【請求項２】
前記シロキサンが、ホスホン酸基を含むシルセスキシロキサンである請求項１に記載のシロキサン。
【請求項３】
前記ホスホン酸基を含むシルセスキシロキサンが、部分的または完全に閉じられたかご状の多面体シルセスキシロキサン（ｋが６、８、１０又は１２である）である請求項２に記載のシロキサン。
【請求項４】
前記ホスホン酸基を含むシルセスキシロキサンが、はしご状の又は非構造化シルセスキシロキサン（ｘ＝１、ｙ＝０）である請求項２に記載のシロキサン。
【請求項５】
Ｒ1が、はしご状の又は非構造化シルセスキシロキサン中のフェニレンである請求項４に記載のシロキサン。
【請求項６】
請求項１〜５のいずれか一項に記載のホスホン酸基を含むオリゴマー状またはポリマー状のシロキサンの製造方法であって、
（ｉ）下記式（ＩＩ）
【化５】
2009526888.tif 000005
［式中、
Ｙ及びＹ’は、それぞれ相互に独立して、次式で表され、
【化６】
2009526888.tif 000006
Ａ’、Ａ1’、Ａ2’、Ａ3’は、それぞれ相互に独立して、次式で表され、
【化７】
2009526888.tif 000007
Ｂ’、Ｂ1’、Ｂ2’、Ｂ3’は、それぞれ相互に独立して、次式で表され、
【化８】
2009526888.tif 000008
ｘ、ｙ、
ｘ’、ｙ’、
ｘ’’、ｙ’’、
ｘ’’’、ｙ’’’は、それぞれ相互に独立して、０、１または２であり（但し、（ｘ＋ｙ）、（ｘ’＋ｙ’）、（ｘ’’＋ｙ’’）、および（ｘ’’’＋ｙ’’’）の合計はそれぞれ３以下である）、
ｍ、ｎは、それぞれ相互に独立して、０、１または２であり（但し、同時に０ではない）、
ｋは２以上の整数であり、ｘ及びｙは、式（ＩＩ）で示される少なくとも一個の単位において同時に０ではなく、
ｋ’、ｋ’’、ｋ’’’は、それぞれ０〜４であり、
Ｒ1は、任意に一個以上の他の置換基及び／又は一個以上のヘテロ原子を含んでいてもよい二価または多価の芳香族基であり、
Ｒ2は、任意に一個以上の他の置換基及び／又は一個以上のヘテロ原子を含んでいてもよいアリール基またはアルキル基であり、
ｘ、ｘ’は、それぞれ、ハロゲンであり、
ｙ及びｙ’は、Ｓｉ原子、Ａ3基、又はＯ原子を介して、及びＳｉ原子又はＡ2基を介して、それぞれ一般式Ｉで示される化合物のＳｉ原子に結合していてもよい］
で示される単位を一個以上有するハロゲン化オリゴマー状又はポリマー状の相当するシロキサンを、触媒の存在下で、シリルホスファイト及び／又はアルキルホスファイトを用いてホスホニル化する工程を含み、
ホスホニル化を、窒素を含まない溶媒中で１５０℃以上の温度で行うことを特徴とする方法。
【請求項７】
前記シリルホスファイトが、下記一般式（ＩＩＩ）又は一般式（ＩＶ）
Ｐ（ＯＳｉＲ3Ｒ4Ｒ5）（ＯＳｉＲ6Ｒ7Ｒ8）（ＯＳｉＲ9Ｒ10Ｒ11）  （ＩＩＩ）
Ｐ（ＯＳｉＲ3Ｒ4Ｒ5）（ＯＳｉＲ6Ｒ7Ｒ8）（ＯＨ）  （ＩＶ）
（式中
Ｒ3、Ｒ4、Ｒ5、Ｒ6、Ｒ7、Ｒ8、Ｒ9、Ｒ10、Ｒ11は、それぞれ相互に独立して、アルキル、アルケニル、シクロアルキル、アラルキル、アリールであり、前記基は置換されていてもよく及び／又はヘテロ原子を含んでいてもよい）、
で示されるか、又は
亜リン酸を一種以上のアミノシラン、ハロシラン及び／又はアルコキシシランによりシリル化することにより得られるＯ−シリル化亜リン酸エステルの混合物である請求項６に記載の方法。
【請求項８】
前記アルキルホスファイトが、下記一般式（Ｖ）又は一般式（ＶＩ）
Ｐ（ＯＲ12）（ＯＲ13）（ＯＲ14）  （Ｖ）
Ｐ（ＯＲ12）（ＯＲ13）（ＯＨ）    （ＶＩ）
（式中、
Ｒ12、Ｒ13、Ｒ14は、それぞれ相互に独立して、アルキル基、アルケニル基、シクロアルキル基、またはアラルキル基であり、前記基は置換されていてもよく及び／又はヘテロ原子を含んでいてもよい）
で示される請求項６に記載の方法。
【請求項９】
前記窒素を含まない溶媒が、ジフェニルエーテル、ベンゾフェノン、ジフェニルスルホン、スルホラン、これらの化合物のアルキル又はアルコキシ置換誘導体、脂肪族の、部分的に芳香族の、芳香族のオリゴエーテル及びポリエーテル、脂肪族の、部分的に芳香族の、芳香族のβ−ジケトン、これらの化合物のアルキル−、アリール−、アルコキシ又はアリールオキシ置換誘導体、脂肪族の、部分的に芳香族の、芳香族のケトンエーテル、脂肪族の、部分的に芳香族の、芳香族のカルボン酸、脂肪族の、部分的に芳香族の、芳香族のカーボネート、および前記化合物の混合物よりなる群から選択される請求項６〜８のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１０】
下記工程
（ｉ）請求項６〜９のいずれか一項に記載の式ＩＩで示される単位を一個以上含むハロゲン化オリゴマー状又はポリマー状のシロキサンをホスホニル化して、相当するシリルエステル及び／又はアルキルエステルを得る工程；
（ｉｉ）相当するホスホン酸基を含むオリゴマー状又はポリマー状のシロキサンを
（ｉｉａ）シリルエステルからアルコール分解により、
または
（ｉｉｂ）アルキルエステルからエステル切断／熱分解／高温加熱分解または濃
酸による酸分解により、
遊離する工程：
を含む請求項１〜５のいずれか一項に記載のホスホン酸基を含むオリゴマー状またはポリマー状のシロキサンの製造方法。
【請求項１１】
請求項１〜５のいずれか一項に記載のホスホン酸基を含むオリゴマー状またはポリマー状の少なくとも一種のシロキサン、及び少なくとも一種の他のポリマーとを含むことを特徴とする混合物。
【請求項１２】
請求項１〜５のいずれか一項に記載の少なくとも一個のホスホン酸基を含むオリゴマー状またはポリマー状の少なくとも一種のシロキサンを含むことを特徴とする膜、フィルムまたは複合化物。
【請求項１３】
請求項１〜５のいずれか一項に記載の少なくとも一個のホスホン酸基を含むオリゴマー状またはポリマー状の少なくとも一種のシロキサンを含むことを特徴とする燃料電池、分離技術における膜、又は電解若しくは電気化学セルにおけるセパレータ。
【請求項１４】
請求項１〜５のいずか一項に記載のホスホン酸基を含むオリゴマー状又はポリマー状のシロキサン、及び多価金属の塩又は適当な溶媒を含む前記塩の溶液に基づいた多価金属ポリホスホネートを含むことを特徴とする膜。