【手続補正書】
【提出日】平成21年12月10日(2009.12.10)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
ナノサイズ材料が半連続式又は連続式に製造される方法であって、下記の工程：
- 第１流体を加圧し、そして前記第１流体をその臨界温度より高い温度に加熱すること、
- 第２流体を加圧し、そして少なくとも１種の前駆体および／又は反応剤を含む前記第２流体を第１温度未満で且つ前記前駆体および／又は反応剤の熱分解温度未満の第２温度まで加熱すること、そして
- 前記前駆体および／又は反応剤を予め決めた特性を持つナノサイズ材料に転化させる温度の流体混合物を提供するため、第１混合ゾーン内で第１流体と第２流体との混合を制御すること、
- 流体が混合ゾーン内にある間は、予め決めた反応時間、前記流体混合物を前記温度に維持すること、
- 前記流体混合物を１００℃未満の温度に冷却すること、
- 前記流体混合物を１つ以上の工程で膨張させること
を含み、該方法において、
- 生成した材料を前記流体混合物内で懸濁状態に保つために前記ナノ材料を含む前記流体混合物のゼータ電位が−２０ｍＶ〜−６５ｍＶの範囲又は２０ｍＶ〜６５ｍＶの範囲であるように前記流体混合物のゼータ電位が制御され、混合流体のゼータ電位の制御は酸および／又は塩基の添加による前記流体混合物のｐＨ値の制御によって行われそして／又は前記流体混合物内に存在する電解質の濃度の制御によって制御され、
- 前記第１混合ゾーンの上流の複数の液体の平均速度の前記第１混合ゾーン中の平均速度に対する比（Ｖ／Ｖｍｉｘ）が少なくとも８である、
ナノサイズ材料の製造のための合成方法。
【請求項２】
前記第１混合ゾーンの上流の複数の流体の平均速度の前記第１混合ゾーン中の平均速度に対する比（Ｖ／Ｖｍｉｘ）が少なくとも１６であり、且つ
前記第１混合ゾーンの上流の流体の平均速度が、問題の流体流の体積流量を流体が混合ゾーンに通過して入る混合ゾーンへの入口の断面積で割ったものとして測定され、
前記混合ゾーン内の平均速度が混合ゾーンを通過する全体積流量を混合ゾーンの特性断面面積で割ったものとして測定され、この特性断面面積が典型的には、
- 一定した断面積を有するチューブ形状の混合ゾーン、例えばシリンダー形状の混合ゾーンの、底面の面積、
- ロート形状の混合ゾーンの、流体が混合ゾーンに入るところの面積と混合流体が混合ゾーンを出るところの面積との平均値、
- ベンチュリー形状の混合ゾーンの、収縮部前の断面積、
である請求項１に記載の方法。
【請求項３】
混合ゾーンを通過する全体積流量と混合ゾーンの体積との比が１／ｓより大、例えば２／ｓより大きく、好適には５／ｓより大きく、例えば１０／ｓより大きい請求項１又は２に記載の方法。
【請求項４】
前記複数の流体の少なくとも１つが、生成した前記ナノ材料を含む流体混合物との熱交換によって少なくとも部分的に加熱され、よって、生成した前記ナノサイズ材料を含む前記流体混合物の冷却をもたらす請求項１〜３のいずれか１項に記載の方法。
【請求項５】
前記流体混合物の前記冷却が、前記の第１冷却工程に続いてさらなる冷却工程を含む請求項１〜４のいずれか１項に記載の方法。
【請求項６】
予め決めた特性値を持つナノサイズ材料が、前記第１混合ゾーン内の圧力および温度の制御によって得られ、且つ
前記ナノサイズ材料の予め決めた特性値が、結晶粒度および／又は結晶化度および／又は結晶相および／又は結晶粒度分布および／又は、結晶組成、および／又は結晶形状を制御することを包含する請求項１〜５のいずれか１項に記載の方法。
【請求項７】
酸および／又は塩基の添加が、混合前の第１流体および／又は第２流体になされる請求項１〜６のいずれか１項に記載の方法。
【請求項８】
前記流体混合物中に存在する電解質濃度の制御が、混合前の第１流体および／又は第２流体への１種以上の電解質の添加によってなされる請求項１〜７のいずれか１項に記載の方法。
【請求項９】
前記流体混合物を予め決めた反応時間で前記温度で維持することが、混合ゾーン内の混合流体について実質的均一温度が得られるような方法で前記の混合ゾーン内の混合流体に熱を添加することを含む請求項１〜８のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１０】
前記流体混合物の圧力が、１００〜１０００バールの範囲、例えば１５０〜５００バールの範囲、そして好適には１５０〜３５０バールの範囲、例えば１５０〜３００バールの範囲である請求項１〜９のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１１】
流体混合物の圧力が、前記ナノサイズ材料の形状およびモルフォロジーを制御するために用いられる請求項１〜１０のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１２】
前記第１流体が、前記第１混合ゾーンに入る前に少なくとも４５０℃の温度、例えば少なくとも５００℃の温度に、そして好適には少なくとも５５０℃の温度、例えば少なくとも６００℃に加熱され、そして前記第２流体を最高２５０℃の温度に、例えば最高２００℃に加熱し、そして前記第１混合ゾーン中での高速混合と予め決めた温度を得るために前記流体流の質量流量比が制御される請求項１〜１１のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１３】
前記第１混合ゾーン中の温度が１００〜６００℃の範囲、例えば１００〜５００℃の範囲、そして好適には１５０〜４５０℃の範囲、例えば１５０〜４００℃の範囲、そしてさらに好適には１７５〜４００℃の範囲、例えば２５０〜４００℃の範囲内である請求項１〜１２のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１４】
前記第１混合ゾーン中の温度が１００℃より高い、例えば１５０℃より高い、そして好適には２００℃より高い、例えば２５０℃より高い、そしてさらに好適には３００℃より高い、例えば３５０℃より高い請求項１〜１３のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１５】
前記ナノサイズ材料を製造するための前記予め決めた反応時間が０．０１秒〜５分、例えば０．１秒〜２分の範囲、そして好適には５秒〜１分、例えば５秒〜３０秒の範囲そしてさらに好適には１０秒〜２５秒の範囲、例えば１０〜２０秒の範囲である請求項１〜１４のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１６】
流体混合物のｐＨ値が、６未満、例えば５未満、そして好適には４未満、例えば３未満、そしてさらに好適には２．５未満、例えば２である請求項１〜１５のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１７】
流体混合物のｐＨ値が、８より大きい、例えば９より大きい、そして好適には１０より大きい、例えば１０．５より大きいそしてさらに好適には１１より大きい、例えば１２より大きい請求項１〜１５のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１８】
前記反応が、少なくとも１種のゾル−ゲルタイプの反応を含み、前記前駆体および／又は反応剤が少なくとも１種のアルコキシドを含み、且つ前記前駆体および／又は反応剤が水を含む請求項１〜１７のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１９】
前記流体の１種が、それに分散又は懸濁したナノサイズ微粒子材料を含み、且つ前記ナノサイズ材料が分散した又は懸濁した材料が本方法により製造されそして前記第１混合地点に再循環される請求項１〜１８のいずれか１項に記載の方法。
【請求項２０】
予め加熱された第３流体が導入されそして前記第１流体および第２流体を含む前記流体混合物と混合され、且つ前記第３流体が安定化剤および／又は触媒および／又は他の前駆体および／又は反応剤を含む請求項１〜１９のいずれか１項に記載の方法。
【請求項２１】
前記第３流体の前記導入が、前記第１流体と前記第２流体との混合のための前記第１混合ゾーン中で行われる請求項１〜２０のいずれか１項に記載の方法。
【請求項２２】
１種以上のさらなる流体が前記第１混合地点の下流の地点で導入され、その際前記流体がさらに１種以上の前駆体および／又は反応剤を含む請求項１〜２１のいずれか１項に記載の方法。
【請求項２３】
形成された前記ナノ材料の結晶化度が３０％より大きく、例えば５０％より大きく、そして好適には６０％より大きく、例えば７０％より大きく、そしてさらに好適には８０％より大きく、例えば９０％より大きい請求項１〜２２のいずれか１項に記載の方法。
【請求項２４】
前記ナノ材料が、３０ナノメートル未満、例えば２５ナノメートル未満、そして好適には２０ナノメートル未満、例えば１５ナノメートル未満そしてさらに好適には１０ナノメートル未満、例えば５ナノメートル未満の平均粒径を有する請求項１〜２３のいずれか１項に記載の方法。
【請求項２５】
前記ナノ材料が、コア−シェル構造を含む請求項１〜２４のいずれか１項に記載の方法。
【請求項２６】
ナノ材料が好適には流体中に懸濁している請求項１〜２５のいずれか１項に記載の方法によって得られるナノサイズ材料。