【事件の表示】
　特許第３３３３２１４号「フィルム製造のための改良された靭性及び加工性を有する樹脂のためのエチレン−ノルボルネンコポリマーとのＬＬＤＰＥブレンド」の請求項１及び２に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第３３３３２１４号の請求項１及び２に係る特許を取り消す。
【理　由】
［１］．手続きの経緯
　
  本件特許第３３３３２１４号に係る出願は、１９９８年３月１３日（パリ条約による優先権主張１９９７年３月３１日、米国）を国際出願日とする出願であって、平成１４年７月２６日に特許権の設定登録がなされ、その後、その請求項１及び２に係る特許について、特許異議申立人：出光石油化学株式会社より特許異議の申立がなされ、平成１５年６月１６日付けで取消理由が通知され、その指定期間内である平成１５年１２月２５日付けで意見書とともに訂正請求書が提出され、その後平成１６年１月９日付けで審尋がなされ、これに対して平成１６年３月１９日付けで回答書が提出され、さらにその後平成１６年１２月１６日付けで訂正拒絶理由が通知され、これに対して平成１７年７月４日付けで意見書とともに（訂正請求書の）手続補正書が提出され、その後平成１７年１１月１４日付けで上申書が提出されたものである。
　
［２］．訂正の可否
　
１．訂正事項
　平成１５年１２月２５日付けの訂正請求は訂正事項１〜１２であったが、平成１７年７月４日付けの（訂正請求書の）手続補正書により訂正事項１〜６、９〜１１項が削除された。当該手続補正は、訂正請求書の訂正事項を削除するものであるから、請求の要旨を変更するものとはいえないので、特許法第１２０条の４第３項により準用する同法第１３１条第２項の規定に適合するものであるから、当該手続補正を認める。
　したがって、訂正事項は次の３項に限られるものとなった。
　
（１）訂正事項１（補正前の訂正事項７）
　明細書５頁９乃至１０行（特許公報７欄４乃至６行）「エチレンは、少なくとも及び好ましくはＬＬＤＰＥポリマーの９４モル％を越える量」を「エチレンは、ＬＬＤＰＥポリマーの少なくとも９４モル％の、そして好ましくは９４モル％超える、量」 に訂正する。
　
（２）訂正事項２（補正前の訂正事項８）
　明細書５頁１２行（特許公報７欄８行）「５０％を超えない。」を「５０％を超える。」 に訂正する。
　
（３）訂正事項３（補正前の訂正事項１２）
　明細書８頁１８行（特許公報９欄３３行）「３．０であり、」 を「３．０未満であり、」 に訂正する。
　
２．訂正の適否の判断
　
（１）訂正事項１
　
　上記訂正事項１は、本件出願に相当するＰＣＴ出願であるＰＣＴ／ＵＳ９８／０４９５２の国際公開パンフレット（ＷＯ９８／４４０４３）、５頁２８乃至２９行”ｅｔｈｙｌｅｎｅ　ｃｏｍｐｒｉｓｅｓ　ａｔ　ｌｅａｓｔ　ａｎｄ　ｐｒｅｆｅｒａｂｌｙ　ｍｏｒｅ　ｔｈａｎ　９４　ｍｏｌ％　ｏｆ　ｔｈｅ　ＬＬＤＰＥ　ｐｏｌｙｍｅｒ”の誤訳を訂正するものである。
　即ち、訂正前のものは「少なくとも」が「９４モル％」に係ることが日本語として明確に記載されていなかったので、これを明確にしたものであり、特許法第１８４条の４第１項の国際出願日における国際出願の明細書に記載されていた事項の範囲内での訂正である。
　したがって、訂正事項１は、誤訳の訂正を目的とするものであって、外国語書面に記載した事項の範囲内においてしたものであり、また、実質上特許請求の範囲を拡張又は変更するものではない。
　
（２）訂正事項２
　
　上記訂正事項２は、本件出願に相当するＰＣＴ／ＵＳ９８／０４９５２の国際公開パンフレット（ＷＯ９８／４４０４３）、６頁１乃至２行”ｔｈｅ　ｃｏｍｏｎｏｍｅｒ　ｄｉｓｔｒｉｂｕｔｉｏｎ　ｂｒｅａｄｔｈ　ｉｎｄｅｘ（ＣＤＢＩ）ｏｆ　ｔｈｅ　ＬＬＤＰＥ　ｐｏｌｙｍｅｒ　ｅｘｃｅｅｄｓ　５０％”の”ｅｘｃｅｅｄｓ　５０％”の誤訳を訂正するものである。
　即ち、原文では”ｅｘｃｅｅｄｓ　５０％”（５０％を超える。）であるから「５０％を超えない。」は明らかに誤訳である。
　そして、本件発明のＬＬＤＰＥのＣＤＢＩが５０％を超えるものであることは、本件特許明細書の次の記載によって明らかである。
「本発明のフィルムに用いられるｍ−ＬＬＤＰＥポリマーは、５０％以上であって５０〜９８％の範囲内、通常は５０〜７０％の範囲内、そして最も典型的には５５〜６０％の範囲内のＣＤＢＩを有する。」（第５頁９欄９〜１４行）
　したがって、訂正事項２は、特許法第１８４条の４第１項の国際出願日における国際出願の明細書に記載されていた事項の範囲内での訂正である。
　よって、訂正事項２は、誤訳の訂正を目的とするものであって、外国語書面に記載した事項の範囲内においてしたものであり、また、実質上特許請求の範囲を拡張又は変更するものではない。
　
（３）訂正事項３
　
　上記訂正事項３は、本件出願に相当するＰＣＴ／ＵＳ９８／０４９５２の国際公開パンフレット（ＷＯ９８／４４０４３）、９頁１７”　ｔｙｐｉｃａｌｌｙ　ｌｅｓｓ　ｔｈａｎ　３．０”の”ｌｅｓｓ　ｔｈａｎ　３．０”の誤訳を訂正するものである。
  即ち、原文では”ｌｅｓｓ　ｔｈａｎ　３．０”であるから「３．０であり、」は明らかな誤訳（「未満」の脱落）である。
  そして、ｍ−ＬＬＤＰＥが３．０未満のＭｗ／Ｍｎを有するものであることは、本件特許明細書の次の記載によって明らかである。
「本発明において使用するために好ましいＬＬＤＰＥポリマーは、一般には、重量平均分子量（Ｍｗ）対数平均分子量（Ｍｎ）の比、すなわちＭｗ／Ｍｎによって特徴づけられるように、狭い分子量分布（ＭＷＤ）を有するであろう。これらのＭｗ値及びＭｎ値は、ゲル透過クロマトグラフィ（ＧＰＣ）によって決定される。本発明のｍ−ＬＬＤＰＥについてＭＷＤは、５以下であり、好ましくは＿＜（注、参照）３．５、より好ましくは＿＜３．０であり、そして最も好ましくは＿＜２．５である。」（第４頁８欄２６〜３３行）
　したがって、訂正事項３は、特許法第１８４条の４第１項の国際出願日における国際出願の明細書に記載されていた事項の範囲内での訂正である。
　よって、訂正事項３は、誤訳の訂正を目的とするものであって、外国語書面に記載した事項の範囲内においてしたものであり、また、実質上特許請求の範囲を拡張又は変更するものではない。
　
〔注；「＿＞」、「＿＜」は「　」の１字の記号がないので２字に分けて「＿＞」、「＿＜」と記載する。≧、≦の意と理解される。以下同様〕
　
（４）まとめ
　
  以上のとおりであるから、上記訂正は、特許法第１２０条の４第２項及び同条第３項において準用する特許法第１２６条第２項及び同条第３項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
　
［３］．本件発明
　
　本件特許第３３３３２１４号の請求項１及び２に係る発明は、平成１７年７月４日付けで補正された訂正請求書に添付された訂正明細書の記載からみて、その特許請求の範囲の請求項１及び２に記載された事項により特定される次のとおりのものである。
「【請求項１】改良された機械的特性を有するフィルムへの二次加工のための、以下のものから構成される溶融ブレンド樹脂を含むことを特徴とする組成物：
ａ）非環式オレフィンモノマーから形成される５０〜９０重量％のＬＬＤＰＥ；
ｂ）少なくとも１０モル％のノルボルネン含量及び６０℃未満のＴｇを有する５０〜１０重量％のエチレン−ノルボルネンコポリマー；
但し、上記ＬＬＤＰＥ成分及びエチレン−ノルボルネンコポリマー成分は、＿＞１モル％及び＿＜10モル％のノルボルネン含量を有する複合材料を生じる割合で互いに存在する。
【請求項２】以下のものから構成される溶融ブレンド樹脂から構成されるフィルム層を含むことを特徴とするフィルム：
ａ）非環式オレフィンモノマーから形成される５０〜９０重量％のＬＬＤＰＥ；
ｂ）少なくとも１０モル％のノルボルネン含量及び６０℃未満のＴｇを有する５０〜１０重量％のエチレン−ノルボルネンコポリマー；
但し、上記ＬＬＤＰＥ成分及びエチレン−ノルボルネンコポリマー成分は、＿＞１モル％及び＿＜10モル％のノルボルネン含量を有するブレンドを生じる割合で互いに存在する。」
　　
［４］．取消理由通知の概要
　
  平成１５年６月１６日付けの取消理由通知の概要は、本件請求項１及び２に係る発明（以下単に「本件発明１」、「本件発明２」と略すことあり。）は、刊行物１（異議申立人の提出した甲第１号証）に記載された発明であるから、特許法第２９条第１項第３号の規定により特許を受けることができないものであるか、あるいは、刊行物１に刊行物２（異議申立人の提出した甲第２号証）を併せれば当業者がそれらの刊行物の記載に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものである、というものである。
　
［５］．刊行物等の表示及びその記載事項
　
１．刊行物１：特開平５−２７１４８４号公報（異議申立人：出光石油化学株式会社の提出した甲第１号証）
　
（１−１）
「【特許請求の範囲】
【請求項１】（ａ）環状オレフィンとα−オレフィンとを共重合して得られる共重合体であってガラス転移温度（Ｔｇ）が３０℃以下である環状オレフィン系共重合体２〜９８重量％と、（ｂ）熱可塑性樹脂９８〜２重量％とからなることを特徴とする熱可塑性樹脂組成物。」（第２頁【特許請求の範囲】）
　
（１−２）
「【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、優れた耐衝撃性、ヒートシール特性を有し、自動車、家電、フィルム等の種々の分野で有効に使用することができる熱可塑性樹脂組成物に関する。」（第２頁段落【０００１】）
　
（１−３）
「【０００５】以下、本発明につき更に詳しく説明する。まず、各成分について詳述する。
（ａ）環状オレフィン系共重合体
（ａ）成分としては、環状オレフィンとα−オレフィンとを共重合して得られる共重合体であって、ガラス転移温度（Ｔｇ）が３０℃以下である環状オレフィン系共重合体を用いる。ここで、上記α−オレフィンとしては、必ずしも限定されないが、例えば下記一般式［Ｘ］
【化１】
　　
　
（式［Ｘ］中、Ｒａは水素原子又は炭素数１〜２０の炭化水素基を示す。）で表わされる繰り返し単位を与えるものが挙げられる。
【０００６】上記一般式［Ｘ］で示される繰り返し単位において、Ｒａは水素原子又は炭素数１〜２０の炭化水素基を示している。ここで、炭素数１〜２０の炭化水素基として、具体的には、例えばメチル基，エチル基，イソプロピル基，ｎ−プロピル基，イソブチル基，ｎ−ブチル基，ｎ−ヘキシル基，ｎ−オクチル基，ｎ−オクタデシル基等を挙げることができる。また、一般式［Ｘ］で示される繰り返し単位を与えるα−オレフィンの具体例としては、例えば、エチレン，プロピレン，１−ブテン，３−メチル−１−ブテン，４−メチル−１−ペンテン，１−ヘキセン，１−オクテン，１−デセン，１−エイコセン等を挙げることができる。」（第２頁段落【０００５】、【０００６】）
　
（１−４）
「【０００７】また、前記環状オレフィンとしては、必ずしも限定されないが、例えば下記一般式［Ｙ］
                    （式、省略）                          
（式［Ｙ］中・・・）
で表される繰り返し単位を与えるものが挙げられる。」（第２頁〜第３頁段落【０００７】）
　
（１−５）
「【００１０】一般式［Ｙ］で示される繰り返し単位を与える環状オレフィンの具体例としては、例えば、ノルボルネン、５−メチルノルボルネン、５−エチルノルボルネン、５−プロピルノルボルネン、５，６−ジメチルノルボルネン、１−メチルノルボルネン、７−メチルノルボルネン、５，５，６−トリメチルノルボルネン、５−フェニルノルボルネン、５−ベンジルノルボルネン、５−エチリデンノルボルネン、５−ビニルノルボルネン、・・・等を挙げることができる。」（第３頁〜第４頁段落【００１０】）
　
（１−６）
「【００１２】環状オレフィン系共重合体は、ガラス転移温度（Ｔｇ）が３０℃以下であることが必要である。このような共重合体を用いれば、熱可塑性樹脂の耐衝撃、ヒートシール特性を改善することができる。より好ましいガラス転移温度（Ｔｇ）は−３０〜３０℃、特に−３０〜２０℃である。この場合、本発明で用いる環状オレフィン系共重合体は、単量体の種類、組成を変更することによりガラス転移温度（Ｔｇ）を任意に制御することができ、目的とする組成物の用途、他の熱可塑性樹脂、使用される温度等に応じてガラス転移温度（Ｔｇ）を任意に変えることができる。」（第４頁段落【００１２】）
　
（１−７）
「【００１４】本発明で用いる環状オレフィン系共重合体において、α−オレフィンに由来する繰り返し単位の含有率［ｘ］と環状オレフィンに由来する繰り返し単位の含有率［ｙ］の割合（［ｘ］：［ｙ］）は、α−オレフィン、環状オレフィンの種類及び組合わせにより異なり、一般的に規定することは必ずしもできないが、通常８０〜９９．９モル％：２０〜０．１モル％、好ましくは８２〜９９．５モル％：１８〜０．５モル％、特に好ましくは８５〜９８モル％：１５〜２モル％である。環状オレフィン繰り返し単位の含有率［ｙ］が２０モル％を超えると、共重合体のガラス転移点、引張弾性率が高くなって組成物、成形品の耐衝撃性、靱性が不十分となることがあり、０．１モル％未満である場合は共重合体の結晶化度が高くなりすぎ、やはり組成物、成形品の耐衝撃性等が不十分となることがある。」（第４頁段落【００１４】）
　
（１−８）
「【００５１】（ｂ）熱可塑性樹脂（ｂ）成分として用いる熱可塑性樹脂の種類に特に限定はないが、例えば、少なくとも下記一般式
ＣＨ２　＝ＣＨＲ１３（式中Ｒ１３は水素原子又は炭素数１〜２０のアルキル基を示す。）で表わされるα−オレフィンを一成分とするα−オレフィン系単独重合体又は共重合体であって、前記環状オレフィン系共重合体以外のものを用いることができる。
【００５２】このような熱可塑性樹脂として、具体的には、高密度ポリエチレン，低密度ポリエチレン，直鎖低密度ポリエチレン等のポリエチレン、エチレン・１−ブテン共重合体、エチレン・４−メチル−１−ペンテン共重合体、エチレン・１−ヘキセン共重合体、エチレン・環状オレフィン共重合体（Ｔｇが３０℃を超える）、エチレン・酢酸ビニル共重合体、エチレン・アクリル酸共重合体およびその金属塩、ポリプロピレン、エチレン・プロピレン共重合体、プロピレン・１−ブテン共重合体、ポリ１−ブテン、１−ブテン・エチレン共重合体、１−ブテン・プロピレン共重合体、１−ブテン・４−メチル−１−ペンテン共重合体、ポリ４−メチル−１−ペンテン、ポリ３−メチル−１−ブテン等があげられる。
【００５３】また、熱可塑性樹脂としては、その他に、ポリスチレン、ＡＢＳ樹脂、ＡＳ樹脂、ポリビニルアルコール、ポリメタクリル酸メチル、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、フッ素樹脂（ポリテトラフルオロエチレン等）、ポリカーボネート、ポリアリレート、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリフェニレンサルファイド、ポリエーテルスルホン、ポリアミド、ポリイミド、ポリフェニレンオキサイド，ポリアセタール等を使用することができる。熱可塑性樹脂として特に好ましいのは、ＨＤＰＥ、ＬＤＰＥ、Ｌ−ＬＤＰＥ、ポリプロピレン、エチレン・プロピレン共重合体、環状オレフィン開環重合体、ポリスチレン、ポリ塩化ビニル等である。なお、熱可塑性樹脂は必要により２種以上を併用することができる。」（第１０頁段落【００５１】〜【００５３】）
　
（１−９）
「【００５４】本発明の熱可塑性樹脂組成物において、（ａ）成分の配合量は全体の２〜９８重量％、好ましくは５〜９５重量％、特に好ましくは１０〜９０重量％であり、（ｂ）成分の配合量は全体の９８〜２重量％、好ましくは９５〜５重量％、特に好ましくは９０〜１０重量％である。（ａ）成分の配合量が９８重量％を超えると熱可塑性樹脂の特性が不十分となり、（ｂ）成分の配合量が９８重量％を超えると耐衝撃性等の向上効果が不十分となる。」（第１０頁段落【００５４】）
　
（１−１０）
「【００５６】製造法本発明の熱可塑性樹脂組成物の製造法に限定はなく、例えば、各成分を溶融状態で混練りすることにより良好に製造することができる。溶融混練装置としては、開放型のミキシングロールや非開放型のバンバリーミキサー、押出機、ニーダー、連続ミキサー等の従来より公知のものを使用することができる。」（第１１頁段落【００５６】）
　
（１−１１）
「【００５７】成形法
　本発明の熱可塑性樹脂組成物の成形は常法により行なうことができる。例えば、単軸押出機、ベント式押出機、二本スクリュー押出機、円錐二本スクリュー押出機、コニーダー、プラティフィケーター、ミクストルーダー、二軸コニカルスクリュー押出機、遊星ねじ押出機、歯車型押出機、スクリューレス押出機などを用いて押出成形、射出成形、圧縮成形、ブロー成形、回転成形あるいはシートからの熱成形等を行なう。これらの中では、射出成形を特に好適に採用することができる。このようにして得られた成形品、例えばフィルム、シート、型物成形品等は、耐衝撃性、ヒートシール特性に優れているため、自動車分野、家電分野、フィルム分野等において種々の用途に使用することができる。」（１１頁段落【００５７】）
　
（１−１２）
「【００５８】
【実施例】次に、実施例及び比較例により本発明を具体的に示すが、本発明は下記実施例に限定されるものではない。まず、熱可塑性樹脂組成物の製造に先立ち、下記参考例の環状オレフィン系共重合体を製造した。
【００５９】参考例
　窒素雰囲気下、室温において、３０リットルのオートクレーブにトルエン１５リットル、トリイソブチルアルミニウム（ＴＩＢＡ）２３ミリモル、四塩化ジルコニウム３８マイクロモル、テトラ（ペンタフルオロフェニル）硼酸アニリニウム６０マイクロモルをこの順番に入れ、続いて２−ノルボルネンを７０重量％含有するトルエン溶液２．４リットル（２−ノルボルネンとして１６モル）を加えた。８０℃に昇温した後、エチレン分圧が８Ｋｇ／ｃｍ２　になるように連続的にエチレンを導入しつつ、１１０分間反応を行なった。反応終了後、ポリマー溶液を１５リットルのメタノール中に投入してポリマーを析出させた。このポリマーを濾取して乾燥し、環状オレフィン系共重合体（ａ１）を得た。環状オレフィン系共重合体（ａ１）の収量は２．９３Ｋｇであった。重合活性は８４５Ｋｇ／ｇＺｒであった。
【００６０】得られた環状オレフィン系共重合体（ａ１）の物性は下記の通りであった。１３Ｃ−ＮＭＲの３０ｐｐｍ付近に現れるエチレンに基づくピークとノルボルネンの５及び６位のメチレンに基づくピークの和と３２．５ｐｐｍ付近に現れるノルボルネンの７位のメチレン基に基づくピークとの比から求めたノルボルネン含量は７．７モル％であった。１３５℃のデカリン中で測定した極限粘度［η］は１．２０ｄｌ／ｇ、Ｘ線回折法により求めた結晶化度は１．０％であった。測定装置として東洋ボールディング社製バイブロン１１−ＥＡ型を用い、巾４ｍｍ，長さ４０ｍｍ，厚さ０．１ｍｍの測定片を昇温速度３℃／分、周波数３．５Ｈｚで測定し、この時の損失弾性率（Ｅ”）のピークからガラス転移温度（Ｔｇ）求めたところ、Ｔｇは０℃であった。測定装置としてウォーターズ社製ＡＬＣ／ＧＰＣ１５０Ｃを用い、１，２，４−トリクロルベンゼン溶媒、１３５℃で、ポリエチレン換算で重量平均分子量Ｍｗ、数平均分子量Ｍｎ，分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）を求めたところ、Ｍｗは６９，６００、Ｍｎは３５，９００、Ｍｗ／Ｍｎ＝１．９４であった。パーキンエルマー社製７シリーズのＤＳＣによって１０℃／分の昇温速度で、−５０℃〜１５０℃の範囲で融点（Ｔｍ）を測定したところ、Ｔｍは７２℃（ブロードなピーク）℃であった。」（第１１頁段落【００５８】〜【００６０】）
　
（１−１３）
「【００６１】次に、上記参考例で得られた環状オレフィン系共重合体ａ１及び他の樹脂を用いた実施例及び比較例を示す。
実施例１〜６，比較例１〜４表１に示す組成を有する樹脂のペレットを製造した。次に、得られたペレットを用い、射出成形機（東芝株式会社製ＩＳ２５ＥＰ）により、設定温度１５０℃、金型温度３０℃、射出圧力（１次／２次）８０／４０Ｋｇ／ｃｍ２　の条件で射出成形を行ない、試験片を得た。得られた試験片の引張特性、曲げ特性、衝撃特性等の物性を測定した結果を表１に示す。
【００６２】ここで、各項目の測定は下記のように行なった。
引張弾性率：ＪＩＳ−Ｋ７１１３に準拠して測定した。
曲げ強度，曲げ弾性率：ＪＩＳ−Ｋ７２００に準拠して測定した。
アイゾッド衝撃強度：ＪＩＳ−Ｋ７１１０に準拠して測定した。
ヒートシール性：厚さ０．１ｍｍのフィルム同士を１Ｋｇ／ｃｍ２　の圧力、所定の温度で１０秒間ヒートシールしたときの融着の可否で示した。
【００６３】
」（第１１頁〜第１２頁段落【００６１】〜【００６３】０行〜第１２頁下から３行）
　
２．刊行物２：「日本ゴム協会誌」７０巻２号（１９９７）７６〜８２頁松本淳一著「エチレン−環状オレフィン共重合体の合成と物性」（異議申立人の提出した甲第２号証）
　
（２−１）
「ＥＰＯの合成法の一例を以下に示す。
　オートクレーブに溶媒（トルエン），有機アルミ（トリイソブチルアルミニウム），コモノマー（ノルボルネン）を仕込み，触媒成分としては遷移金属錯体（［Ｃｐ２　ＺｒＲ］＋　［Ｂ（Ｃ６　Ｆ５　）４　］−　）を用いる。」（第７６頁右欄下から３行〜第７７頁左欄下から８行）
　
（２−２）
「次に非晶部の運動性の指標としてガラス転移温度（Ｔｇ）をコモノマー含量に対してプロットしたものを図６に示す。α−オレフィンではコモノマー含量の増加に従ってＴｇが直線的に低下するのに対し，環状オレフィンの系ではいったんは低下するものの，再び上昇するという特異な挙動を示した。」（第７８頁右欄１３〜１８行）
　
（２−３）
　
（第７９頁）
　
３．参考資料１：小松公栄　外２名著「メタロセン触媒でつくる新ポリマー」、１９９９年４月２０日　株式会社工業調査会発行、１７６〜１８０頁（異議申立人の提出した参考資料１）
　
（３−１）
（第１７６頁）
　
［６］．特許異議申立についての判断（特許法第２９条第１項第３号及び同条第２項の判断）
　
１．本件発明１について
　
　まず、本件発明１を構成要件Ａ〜Ｅに分説する。
　
Ａ：改良された機械的特性を有するフィルムへの二次加工のための、
Ｂ：以下のものから構成される溶融ブレンド樹脂を含むことを特徴とする組　　成物：
Ｃ：ａ）非環式オレフィンモノマーから形成される５０〜９０重量％のＬＬ　　ＤＰＥ；
Ｄ：ｂ）少なくとも１０モル％のノルボルネン含量及び６０℃未満のＴｇを　　有する５０〜１０重量％のエチレン−ノルボルネンコポリマー；
Ｅ：但し、上記ＬＬＤＰＥ成分及びエチレン−ノルボルネンコポリマー成分　　は、＿＞１モル％及び＿＜10モル％のノルボルネン含量を有する複合　　材料を生じる割合で互いに存在する。
　
２．上記構成要件Ａ〜Ｅと刊行物１に記載された発明との対比・判断
　
　刊行物１には、「（ａ）環状オレフィンとα−オレフィンとを共重合して得られる共重合体であってガラス転移温度（Ｔｇ）が３０℃以下である環状オレフィン系共重合体２〜９８重量％と、（ｂ）熱可塑性樹脂９８〜２重量％とからなることを特徴とする熱可塑性樹脂組成物。」〔摘示記載（１−１）〕の発明が記載されている。
　
　以下、本件発明の構成要件Ａ〜Ｅと刊行物１に記載された発明とを対比、検討する。
　
（１）構成要件Ｃ及びＢについて 
　
イ．ａ）について
　刊行物１に記載された発明の（ｂ）は本件発明１のａ）に対応するので、まずその異同から検討する。
　刊行物１に記載された発明の（ｂ）の熱可塑性樹脂は、Ｌ−ＬＤＰＥ（ＬＬＤＰＥと同じ。）が特に好ましいものとして挙げられ、また、実施例５ではＬ−ＬＤＰＥ（直鎖低密度ポリエチレン）が具体的に使用されている〔摘示記載（１−８）段落【００５３】、（１−１３）〕。
　また、原料モノマーについては「（ｂ）成分として用いる…下記一般式ＣＨ２　＝ＣＨＲ１３（式中Ｒ１３は水素原子又は炭素数１〜２０のアルキル基を示す。）で表わされるα−オレフィンを一成分とするα−オレフィン系単独重合体又は共重合体であって」〔摘示記載（１−８）段落【００５１】〕と記載されているように、原料モノマーは非環式オレフィンモノマーであるから、この点でも刊行物１に記載された発明のものは本件発明１のものと異なるところはない。
　なお、刊行物１の記載を挙げるまでもなく、Ｌ−ＬＤＰＥ（直鎖低密度ポリエチレン）といえばエチレンとα−オレフィン（即ちＣｎ　Ｈ２ｎで表される末端不飽和の不飽和の炭化水素）の共重合体のことであるから、当然に非環式である。
  してみれば、本件発明１の非環式オレフィンモノマーから形成されるＬＬＤＰＥは刊行物１に記載された発明の（ｂ）と同一である。
　
ロ．ｂ）について
　刊行物１に記載された発明の（ａ）は本件発明１のｂ）に対応するので、その異同を検討する。
  刊行物１に記載された発明の（ａ）は、「（ａ）環状オレフィンとα−オレフィンとを共重合して得られる共重合体であってガラス転移温度（Ｔｇ）が３０℃以下である環状オレフィン系共重合体」〔摘示記載（１−１）、（１−６〕であるところ、該α−オレフィンとしては一般式［Ｘ］で表されるものであり、その具体例としてエチレンが挙げられ〔摘示記載（１−３）段落【０００５】〕、また、環状オレフィンとしては一般式［Ｙ］で表されるものであり〔摘示記載（１−４）段落【０００７】〕、具体例としてノルボルネンが例示され〔摘示記載（１−５）段落【００１０】〕、刊行物１に記載された発明を具体化した実施例の参考例ではエチレンと２−ノルボルネンから環状オレフィン系共重合体が得られたことが記載されている〔摘示記載（１−１２）段落【００５９】〜【００６０】〕。
　してみれば、刊行物１にはガラス転移温度（Ｔｇ）が６０℃未満であるエチレン−ノルボルネン共重合体（コポリマー）が記載されているといえる。
  そして、α−オレフィン（エチレン）と環状オレフィン（ノルボルネン）の割合については、「本発明で用いる環状オレフィン系共重合体において、α−オレフィンに由来する繰り返し単位の含有率［ｘ］と環状オレフィンに由来する繰り返し単位の含有率［ｙ］の割合（［ｘ］：［ｙ］）は、α−オレフィン、環状オレフィンの種類及び組合わせにより異なり、一般的に規定することは必ずしもできないが、通常８０〜９９．９モル％：２０〜０．１モル％、好ましくは８２〜９９．５モル％：１８〜０．５モル％、特に好ましくは８５〜９８モル％：１５〜２モル％である。」〔摘示記載（１−７）段落【００１４】〕と記載され、環状オレフィン（ノルボルネン）が２０〜０．１モル％であることも記載されているのであるから、２０〜１０モル％で本件発明１の「少なくとも１０モル％のノルボルネン含量」と重複する数値範囲を有している。
　
〔なお、刊行物１の実施例の参考例にはノルボルネン含量７．７モル％のものが記載されているが（段落【００６０】）、刊行物２の第６図を見るとＥＰＯ（エチレン／ノルボルネン共重合体）はコモノマー含量（ｍｏｌ％）が１０％程度で略略１３〜１４℃のガラス転移点（℃）となることが示されているから〔摘示記載（２−３）〕、刊行物１に記載された発明においてノルボルネンを１０モル％程度用いても、本件発明の「６０℃未満のＴｇ」を有するものと認められ、また、異議申立人の提出した参考資料１（これは本出願後に頒布されたものではあるが）の図８・４によれば、ノルボルネン−エチレン共重合体中のＮＢ含量（ｍｏｌ％）が３０％でＴｇが約６０℃となることが示され〔摘示記載（３−１）〕、これからすると、刊行物１においてノルボルネンを１０〜２０モル％使用するすべての場合で当然にＴｇは６０℃未満となるものと認められる。〕
　
  してみれば本件発明１の「少なくとも１０モル％のノルボルネン含量及び６０℃未満のＴｇを有するエチレンーノルボルネンコポリマー」は刊行物１に記載された発明の（ａ）と実質的に同一である。
　
ハ．ａ）とｂ）の配合割合について
  刊行物１に記載された発明は、その特許請求の範囲に記載されているように（ａ）環状オレフィンとα−オレフィンとの共重合体２〜９８重量％と（ｂ）熱可塑性樹脂９８〜２重量％とからなる組成物であり〔摘示記載（１−１）〕、発明の詳細な説明の一般的な記載では「本発明の熱可塑性樹脂組成物において、（ａ）成分の配合量は全体の２〜９８重量％、好ましくは５〜９５重量％、特に好ましくは１０〜９０重量％であり、（ｂ）成分の配合量は全体の９８〜２重量％、好ましくは９５〜５重量％、特に好ましくは９０〜１０重量％である。（ａ）成分の配合量が９８重量％を超えると熱可塑性樹脂の特性が不十分となり、（ｂ）成分の配合量が９８重量％を超えると耐衝撃性等の向上効果が不十分となる。」〔摘示記載（１−９）〕と記載され、実施例５においてはエチレン−ノルボルネン共重合体２０重量％と直鎖低密度ポリエチレン（Ｌ−ＬＤＰＥ）８０重量％の割合で配合された組成物が記載されている〔摘示記載（１−１３）〕。
  してみれば、本件発明１においてＬＬＤＰＥ５０〜９０重量％、エチレン−ノルボルネンコポリマー５０〜１０重量％、の割合で配合することは刊行物１に記載された発明の配合割合と重複一致する。
　
（２）構成要件Ｅについて
　
　刊行物１には、（ａ）と（ｂ）の組成物全体に占めるノルボルネンの含量はどの程度であるかについては直接的な記載は存在しない。
　しかし、（１）ロ．で述べたように、刊行物１には（ａ）成分中の環状オレフィン（ノルボルネン）含量［ｙ］は２０〜０．１モル％であることが、また、（１）ハ．で述べたように、（ａ）成分の（ｂ）成分に対する配合割合（２〜９８重量％）が記載されている。
　一方、本件発明１の実施例には、ＬＬＤＰＥ〔ａ）成分〕と１１．８モル％のノルボルネン含量のエチレン−ノルボルネン共重合体〔ｂ）成分〕とを含有する樹脂組成物が記載されており、この両成分は各々、刊行物１に記載された発明の（ｂ）、（ａ）に包含されているものである。また、そのＣ１〜Ｃ４における両者の配合量も上記の（ａ）成分の（ｂ）成分に対する配合割合（２〜９８重量％）と重複している。
　そうすると、引用文献１に記載された発明は、本件発明１の実施例Ｃ１〜Ｃ４の態様を包含しており、当然その組成物全体におけるノルボルネン含量も同一となるはずである。
  なお、本件発明１において、複合材料とは組成物の別の表現であることは本件明細書の「１〜１０モル％のＮＢ含量をＬＬＤＰＥ／Ｅ−ＮＢブレンドに与えるのに十分な量」（第３頁第６欄２９〜３０行）という記載からもわかることである。
　
　してみれば、本件発明１の構成要件Ｅについては、刊行物１には直接的には記載がないが、実質的に記載されていたに等しいことであるといえる。
　
（３）構成要件Ｂについて
　
　刊行物１には、「本発明の熱可塑性樹脂組成物の製造法に限定はなく、例えば、各成分を溶融状態で混練りすることにより良好に製造することができる。溶融混練装置としては、開放型のミキシングロールや非開放型のバンバリーミキサー、押出機、ニーダー、連続ミキサー等の従来より公知のものを使用することができる。」〔摘示記載（１−１０）〕と記載され、刊行物１記載の（ａ）と（ｂ）からなる組成物は溶融状態で混練り（ブレンド）することにより製造するのであるから、本件発明１の「溶融ブレンド」の要件は刊行物１に記載されている。
　
（４）構成要件Ａについて
  また、刊行物１には、「本発明の熱可塑性樹脂組成物の成形は常法により行なうことができる。・・・。このようにして得られた成形品、例えばフィルム、シート、型物成形品等は、耐衝撃性、ヒートシール特性に優れているため、自動車分野、家電分野、フィルム分野等において種々の用途に使用することができる。」〔摘示記載（１−１１）〕と記載されているように、各種の成形法によりフィルムに成形され、耐衝撃性に優れることが記載されているのであるから、刊行物１記載の組成物がフィルムに加工される（即ち、２次加工される）ものであり、耐衝撃性に優れるという特性を有することも刊行物１に示されているといえる。
  また、刊行物１の実施例では、厚さ０．１ｍｍのフィルム同士を１Ｋｇ／ｃｍ２　の圧力、所定の温度で１０秒間ヒートシールしたときの融着の可否（ヒートシール性）について記載され〔摘示記載（１−１３）段落【００６２】〕、また試験片について引張弾性率、曲げ強度、アイゾット衝撃強度、などのいわゆる機械的な物性の試験値が示されている（摘示記載（１−１３）段落【００６３】表１）。
  してみれば、刊行物１には、（ａ）と（ｂ）からなる組成物をフィルムへ二次加工すること及びそれが機械的な特性を有することが記載されていたといえる。
　したがって、本件発明１の構成要件Ａは刊行物１に記載されているものである。
　なお、特許権者は、平成１７年７月４日付けの意見書において、本件発明１でいう「機械的特性」とはフィルム形成の際の押出温度での強度（すなわち、「溶融強度」）のことである旨主張している。
　しかしながら、一般的には「機械的特性」といえば引張強度や衝撃強度などのような機械的な性質を意味するものであり、本件明細書の記載を参酌しても本件発明１の「機械的特性」が、かかる一般的な意味と異なり、「溶融強度」を意味すると解することはできない。
　仮に、本件発明１の「機械的特性」が「溶融強度」を意味するとしても、上記のように本件発明１と刊行物１に記載された発明とは、その成分、組成において同一である以上、同様の機械的特性が得られるはずであり、溶融強度においても同様の特性が得られていると解される。
　
（５）まとめ
　
　以上のように、本件発明１の構成要件Ａ〜Ｅはすべて刊行物１に記載されていたものであるかあるいは記載されていたに等しいものであるから、本件発明１は刊行物１に記載された発明である。
　よって、本件発明１は特許法第２９条第１項第３号の規定により特許を受
けることができないものである。
　
  なお、仮に、本件発明１が刊行物１に記載された発明と構成要件Ｅの点で相違するとしても、本件発明１の組成物中のノルボルネン含量は、当業者が容易に検討する程度のものであり、本件発明１の範囲とすることにより特に格別の効果を奏するものとも認められない。してみれば、本件発明１は刊行物１に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであり、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないものである。
　
２．本件発明２について
　
  本件発明１が発明の対象を「…フィルムへの二次加工のための…組成物」としているのに対し、本件発明２では発明の対象を「フィルム」としている点で、相違しているが、ａ）及びｂ）の２成分、その配合割合、該２成分中のノルボルネンの割合、製造（溶融ブレンド）等の点では、本件発明２は同１と構成要件を実質的に同じくするものである（より正確にいうならば、本件発明２は同１の「改良された機械的特性を有する」の要件を欠いている点だけで実質的に相違しているに過ぎない。）。
　してみれば、本件発明２は１．で述べたのと同様な理由により刊行物１に記載された発明であるから、特許法第２９条第１項第３号の規定により特許を受けることができないものである。また、仮にそうでないとしても、１．で述べたのと同様な理由により、刊行物１に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないものである。
                                            
３．まとめ
　
　よって、本件発明１及び２は、本件の優先権主張日前に頒布された刊行物１に記載された発明と同一であり、仮にそうでないとしてもそれに基いて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第１項第３号あるいは同条第２項の規定により特許を受けることができないものである。
　
［７］．むすび
　
　以上の理由により、本件発明１及び２に係る特許は、特許法第２９条第１項第３号または同条第２項の規定に違反してされたものである。
　したがって、本件発明１及び２に係る特許は、特許法第１１３条第２号に該当し、取り消されるべきものである。
【異議決定日】
平成１７年１２月５日（２００５．１２．５）
【訂正の要旨】
審決（決定）の【理由】欄参照。
（５４）【発明の名称】
フィルム製造のための改良された靭性及び加工性を有する樹脂のためのエチレン−ノルボルネンコポリマーとのＬＬＤＰＥブレンド
（５７）【特許請求の範囲】
　１．改良された機械的特性を有するフィルムへの二次加工のための、以下のものから構成される溶融ブレンド樹脂を含むことを特徴とする組成物：
　ａ）非環式オレフィンモノマーから形成される５０〜９０重量％のＬＬＤＰＥ；
　ｂ）少なくとも１０モル％のノルボルネン含量及び６０℃未満のＴｇを有する５０〜１０重量％のエチレン−ノルボルネンコポリマー；
る。
　２．以下のものから構成される溶融ブレンド樹脂から構成されるフィルム層を含むことを特徴とするフィルム：
　ａ）非環式オレフィンモノマーから形成される５０〜９０重量％のＬＬＤＰＥ；
　ｂ）少なくとも１０モル％のノルボルネン含量及び６０℃未満のＴｇを有する５０〜１０重量％のエチレン−ノルボルネンコポリマー；
【発明の詳細な説明】
　　　本発明の背景
　ポリオレフィン及び他のポリマータイプは、２つの一般的なフィルム形成技術のいずれかによってフィルムに二次加工することができる。溶融ポリマーは、スロットダイを通して押出流延し、フィルム層を形成してもよく、そのように形成されたフィルムは、一般的に流延（キャスト）フィルムと呼ばれる。あるいは、溶融ポリマーは、環状ダイを通して押出し、押出物の気密性封入物を形成し、これに次に空気を吹き込んで押出し物を空気で支持されたフィルムの気泡に拡張してもよく、そのように形成されたフィルムは、一般的にインフレート気泡（ｂｌｏｗｎ　ｂｕｂｂｌｅ）フィルムと呼ばれる。
　インフレート法（ｂｌｏｗｎ　ｂｕｂｂｌｅ　ｅｘｔｒｕｓｉｏｎ）技術によりポリマー樹脂をフィルムに形成する技術は、広く実施されており、スロットダイ押出流延技術によるフィルム形成のそれと比較して種々の加工の簡便化及び便宜を提供する。しかし、インフレート法によるフィルム形成を成功裏に実施するためには、フィルム層を形成しようとするポリマー樹脂は、ある程度の最小限の物理的／機械的特性を有さなければならず、それらのうちの主要なものは、その吸込み（インフレーション）及び空気による拡張の間におけるフィルム気泡の形成を支持するのに充分な、その押出温度での強度（すなわち、「溶融強度」）である。
　これまでは、そうでなければ種々の最終用途のためのフィルムにおいて望ましい物理的／機械的／化学的特性を有するあるタイプのポリマー樹脂は、そのような樹脂をインフレート法技術によるフィルムへの製造について問題があるものにする溶融強度を提供してきた。そのようなタイプの問題のあるポリマー樹脂の１つは、リニア（線状）低密度ポリエチレンである。リニア低密度ポリエチレンは、従来ＬＬＤＰＥと呼ばれ、エチレンと少量のオレフィン性炭化水素コモノマー（典型的には非環式Ｃ３〜Ｃ８α−オレフィン）とのコポリマーであって、エチレンがポリマーの少なくとも約８０重量％を構成し、コモノマー含量がポリマー質量の約２０％未満を構成する。エチレンとこのような少量の非環式オレフィン性炭化水素コモノマーとの重合は、ポリマー骨格に沿って分岐する短い鎖を導入して、約０．９１０〜約０．９４０ｇ／ｃｍ３の範囲の密度を有するエチレンベースのポリマーを生じ、より低い密度はより高いコモノマー含量を付随し、より高い密度はより低いコモノマー含量に付随する。したがって、ＬＬＤＰＥは、高圧フリーラジカル重合によって製造される高度に分岐した低密度ホモポリエチレンと同様の多くの機械的／化学的特性を有するが、一方、低圧チーグラー・ナッタ重合法によって製造される高密度リニアホモポリエチレンのもののようなある種の機械的／化学的及び流動学的特性をも有する。したがって、この高エチレン含量のエチレン−α−オレフィンコポリマーは、リニア低密度ポリエチレン、すなわちＬＬＤＰＥと呼ばれる。
　ＬＬＤＰＥは、そのままで、又は更に別のポリマーとのブレンド中の成分として、家庭用使い捨てごみ袋及びライナー類のような消費者市場用フィルム；ランドリー及びドライクリーニング用品のためのオーバーラップフィルム及び袋；及び小売り商取引のための輸送及び持ち帰り用袋類のような多様な最終用途のために設計されたフィルムの形成のために使用される。ＬＬＤＰＥは、それがポリ塩化ビニル等のような他のタイプの樹脂と比べて比較的低コストであることのため、そして、それがその低コストと組み合わせて、引張り強さ、割線モジュラス、引張り引裂き強さ（ｔｅｎｓｉｌｅ　ｔｅａｒ　ｓｔｒｅｎｇｔｈ）、耐破壊性、破断点伸び等の優れた機械的／物理的／化学的特性のセットを有するので、このような最終用途設計のフィルムのための樹脂として望ましい。
　この目的のため、ＬＬＤＰＥ樹脂は、これまで、スロットダイ流延技術及びインフレート法技術の両フィルム形成技術によってフィルム層に押出しされてきた。しかし、他のタイプのポリマーと比較してＬＬＤＰＥ樹脂の低せん断速度下での比較的低い動力学粘度及び比較的低い溶融強度のため、ＬＬＤＰＥは、そのままでインフレート法技術によってフィルム層に二次加工するために用いるのはより困難である。したがって、ＬＬＤＰＥ樹脂をフィルム形成のためにインフレート法技術において用いる場合、加工条件は、より狭い作動条件のウインドウ内により注意深く制御されなければならず、ＬＬＤＰＥのフィルム層を製造し得る寸法、特にそのフィルム厚さのそれに関して、ある種の制限が観察されなければならない。フィルム形成のためにインフレート法技術において使用されるＬＬＤＰＥについて観察されなければならないこのような制限により、他のタイプのポリマーがインフレート法技術によってフィルム製造され得る速度と比較して、フィルム製造速度が更に制限される。
　　　発明の簡単な概要
　本発明は、特にインフレート法技術によって、フィルム層に二次加工される能力に関して有意に改良されているＬＬＤＰＥベースの樹脂を提供する。本発明は、改良された機械的特性を有するフィルムへの二次加工のための組成物であって、ａ）非環式オレフィンモノマーから形成される５０〜９０重量％のＬＬＤＰＥ、及びｂ）少なくとも１０モル％のノルボルネン含量及び６０℃未満のＴｇを有する５０〜１０重量％のエチレン−ノルボルネンコポリマーから構成される溶融ブレンドを含むことを特徴とし、ここにおいて、上記ＬＬＤＰＥ成分及
ル％のノルボルネン含量を有する複合材料を生じる割合で存在する、組成物に関する。この組成物は、ＬＬＤＰＥが７０〜９０重量％を構成し、Ｅ−ＮＢコポリマーが３０〜１０重量％を構成していてもよい。また、本発明の組成物は、ＬＬＤＰＥが７０〜９０重量％を構成し、Ｅ−ＮＢコポリマーが３０〜１０重量％（好ましくはブレンドの２０〜３０重量％）のときには、Ｅ−ＮＢコポリマーが、２０モル％未満のノルボルネン含量を有し、ブレンドが、２〜６モル％のノルボルネン含量を有していてもよい。さらに、本発明の組成物は、ＬＬＤＰＥが７０〜９０重量％を構成し、Ｅ−ＮＢコポリマーが３０〜１０重量％のときには、ＬＬＤＰＥが溶融部ブレンドが、ＬＬＤＰＥのみに帰せられる融点ピークをＤＳＣにより呈される場合もある。本発明の
のノルボルネン含量及び６０℃未満のガラス転移温度（Ｔｇ）を有する１０〜３０重量％のエチレン−ノルボルネンコポリマー（Ｅ−ＮＢ）との融合合成ブレンドを含む。本発明にした
るように、ある量のエチレン−ノルボルネンコポリマー（Ｅ−ＮＢ）成分と、高せん断条件下で溶融ブレンドされる。このようなＬＬＤＰＥ／Ｅ−ＮＢ溶融ブレンド樹脂は、その加工性、及びフィルム層の製造についての、特にインフレート法技術によるフィルム層の製造についての靭性に関して、有意に改良されており、それによって、フィルム製造についてのＬＬＤＰＥに本来ある加工性／靭性の欠点を克服する。更に、本発明のＬＬＤＰＥ／Ｅ−ＮＢ溶融ブレンド樹脂から調製されたフィルムは、そうでない場合にＬＬＤＰＥがフィルムに提供する有益な特性を損なうことなく、引裂強さのようなそのフィルム特性のあるものに関して有意に改良されていることが見出された。
　したがって、本発明の対象物は、ＬＬＤＰＥ／Ｅ−ＮＢ溶融ブレンド樹脂、及びそれから製造されたフィルム（ここで、その少なくとも１つのフィルム層は、ＬＬＤＰＥ／Ｅ−ＮＢ溶融ブレンド樹脂を含む）である。
　本発明は、フィルムであって、ａ）非環式オレフィンモノマーから形成される５０〜９０重量％のＬＬＤＰＥ、及びｂ）少なくとも１０モル％のノルボルネン含量及び６０℃未満のＴｇを有する５０〜１０重量％のエチレン−ノルボルネンコポリマーから構成される溶融ブレンド樹脂から構成されるフィルム層を含むことを特徴とし、ここにおいて、上記ＬＬＤＰＥ成分及
ル％のノルボルネン含量を有するブレンドを生じる割合で存在する、フィルムに関する。また、このフィルムのフィルム層を構成する溶融ブレンド樹脂は、ＬＬＤＰＥが７０〜９０重量％を構成し、Ｅ−ＮＢコポリマーが３０〜１０重量％を構成していてもよく、この場合、Ｅ−ＮＢコポリマーが、２０モル％未満のノルボルネン含量を有し、ブレンドが、２〜６モル％のノルボルネン含量を有してもよい。本発明のフィルムのフィルム層を構成する溶融ブレンド樹脂が、ＬＬＤＰＥが７０〜９０重量％、Ｅ−ＮＢコポリマーが３０〜１０重量％のとき、当該ブレンドは、ＬＬＤＰＥのみに帰せられる融点ピークをＤＳＣにより呈する場合がある。さらに、本発明のフィルムのフィルム層を有する溶融ブレンド樹脂が、ＬＬＤＰＥが７０〜９０重量％、Ｅ−ＮＢコポリマーが３０〜１０重量％のとき、ＬＬＤＰＥ単独のみから形成されそれ以外は本発明のフィルムと同等のフィルムよりも、大きいＮＴＴＳを有してもよい。このような大きいＮＴＴＳを有する本発明のフィルムは、フィルムのＮＴＴＳが、ＬＬＤＰＥ及びＥ−ＮＢの合計に対する重量％割合によって表されるＮＴＴＳへの寄与の数学的加重平均よりも大きくてもよく、あるいは、ＬＬＤＰＥ及びＥ−ＮＢの合計に対する重量％割合によって表されるＥＴＳへの寄与の数学的加重平均よりも大きいエルメンドルフ引裂強さ（ＥＴＳ）を有してもよい。
　　　図面の簡単な説明
　図１は、この実施例によって記載されているフィルムの引裂試験のために使用された試料形状を説明する。
　　　好ましい態様の詳細な説明
　本発明は、容易に加工可能であり、インフレーション法技術によるフィルム層への好都合な製造のために充分な靭性を有するＬＬＤＰＥの溶融ブレンド樹脂を含む。溶融ブレンド樹脂の主要なポリマー成分は、ＬＬＤＰＥであり、これは、溶融ブレンドの５０重量％を超える量、好ましくはその７０〜９０重量％を構成する。溶融ブレンド樹脂の第二の成分は、
かつ２０モル％未満のノルボルネン含量を有する程度までのエチレン（Ｅ）とノルボルネン（ＮＢ）とのコポリマーである。ＬＬＤＰＥ成分及びエチレン−ノルボルネン（Ｅ−ＮＢ）コポリマー成分は、複合材料が１０モル％未満のノルボルネン含量を有し、ブレンド成分がブレンドの最高の溶融成分のピーク溶融点温度を超える温度で高せん断条件下でブレンドされて２つの成分の均質な溶融ブレンドを形成するように、一方対他方の重量比で混合される。
　１０〜２０モル％のＮＢ含量のＥ−ＮＢコポリマーのある量を、１〜１０モル％のＮＢ含量をＬＬＤＰＥ／Ｅ−ＮＢブレンドに与えるのに充分な量のＬＬＤＰＥと溶融ブレンドすることによる取り込みは、非リニアの伸び特性を有する溶融合成ブレンド樹脂を提供することが見出された。これは、ＬＬＤＰＥ／Ｅ−ＮＢブレンド樹脂に、インフレーション法技術によって速い引落とし（ドローダウン）を許容する、優れた気泡安定性のフィルムバブルを作るための迅速な加工を可能にする溶融強度及び弾性の特性を提供する。更に、ＬＬＤＰＥ／Ｅ−ＮＢブレンドから形成されたフィルムは、ＬＬＤＰＥ単独から形成された同等のフィルムと比較して、ノッチなしの引裂抵抗及びノッチ付きの引裂抵抗の両方に関して、顕著に優れた引裂抵抗特性を呈する。
ＬＬＤＰＥブレンド成分
　ブレンドのためのＬＬＤＰＥポリマー成分は、当該技術分野においてこれまで記載されてきた、又は現在任意の製造者から商業的に入手可能な、いかなるＬＬＤＰＥであってもよい。したがって、ブレンドのためのＬＬＤＰＥポリマー成分は、従来のチーグラー・ナッタ触媒系から製造されたものであってもよく、又は（好ましくはそうであるが）ＬＬＤＰＥポリマー成分は、より最近記載されているメタロセンベースの触媒系を用いて製造されたものであってもよい。
　本願の目的のためには、好ましいＬＬＤＰＥポリマーとしては、エチレンが重量％又はモル％によって主要なモノマー成分である、メタロセン触媒を用いて作製されたエチレンコポリマーが挙げられる。具体的には、
エチレンは、ＬＬＤＰＥポリマーの少なくとも９４モル％の、そして好ましくは９４モル％を超える、量
５０％を超える。
　ここで用いる場合、ＬＬＤＰＥという用語は、エチレン及びα−オレフィンのコポリマーを意味する。このようなα−オレフィンは、一般に３〜２０個の炭素原子を有する。エチレンと、１又は２以上のこれらのα−オレフィンとのポリマーが企図される。好ましいα−オレフィンとしては、ブテン−１、ペンテン−１，４−メチル−１−ペンテン、ヘキセン−１、オクテン−１、及びデセン−１がある。特に好ましいのは、ブテン−１、ヘキセン−１、及びオクテン−１である。
　ここで好ましいＬＬＤＰＥの重合のための触媒は、少なくとも１つの有機リガンドを有する遷移金属成分を含み、この有機リガンドはシクロペンタジエニルアニオン部分（それに通じて有機リガンドが遷移金属カチオンに緊密に配位する）を含む。このような触媒系は、現在、一般に「メタロセン」（ｍ）触媒と呼ばれており、このようなメタロセン触媒系の多くの例が当該技術分野において現在では記載されている。
　シクロペンタジエニルアニオン部分を有する有機リガンドを有さない遷移金属成分を利用する、α−オレフィン重合についてそれ以前に公知の触媒系（現在では一般に従来の又は伝統的なチーグラー・ナッタ（ＺＮ）触媒と呼ばれる）に対し、メタロセン触媒は、基本的にシングルサイトの触媒であり、一方、ＺＮ触媒は、一般にポリマー種の広い多様性を有するポリマー樹脂を生成するマルチサイトの触媒である。これとは対照的に、メタロセン触媒によって製造されたエチレン−α−オレフィンコポリマーは、得られるｍ−ＬＬＤＰＥポリマー樹脂を構成するポリマー種に関して、特に（ｍ−ＬＬＤＰＥポリマー樹脂のＭｗ／Ｍｎ
不均衡に関して、また、（５０％以上の高いコモノマー分布幅指数（ＣＤＢＩ）値によって示されるように）その異なる分子量フラクション間のα−オレフィンコモノマーの分布に関して、一般にはるかに均質である。一部分は、メタロセン触媒によって製造されるｍ−ＬＬＤＰＥにおいて達成されるより大きな組成及び分子量分布の均質性という理由によって、得られるｍ−ＬＬＤＰＥ樹脂の密度は、実質的にそのモル％コモノマー含量の直線状の関数であり、本発明のフイルムについて興味の対照である０．９１０〜０．９４０ｇ／ｃｃの範囲内のＬＬＤＰＥ樹脂の密度は、９４モル％を超えるエチレン含量、及び約６．０モル％を超えないコモノマー含量、特に好ましくは約５．０モル％を超えない、そしてより好ましくは４モル％未満のコモノマー含量を用いて達成され得る。更に、このような密度は、ｍ−ＬＬＤＰＥ樹脂においてポリマー骨格が実質的にリニアのままで達成される。すなわち、ポリマー骨格に沿って生じるこのような短い鎖分岐（ＳＣＢ）は、実質的にポリマーのα−オレフィンコモノマー含量のみによる。したがって、ｍ−ＬＬＤＰＥの最終的な密度は、用いるコモノマーの炭素数によっていくらか変化するが、Ｃ３〜Ｃ２０α−オレフィンコモノマーを用いてのこの変動の度合いは、実質的ではない。本発明のＬＬＤＰＥ／Ｅ−ＮＢ溶融合成ブレンド樹脂のためのｍ−ＬＬＤＰＥ樹脂に必要な必須のコポリマー密度は、Ｃ４〜Ｃ８α−オレフィンのようなコモノマーの低い含量を用いて容易に達成することができるが、その低コストであるという理由のため、ブテン−１及びヘキセン−１が好ましい。これらの要件を満たすこのようなｍ−ＬＬＤＰＥは、最近、テキサス州ベイタウン（Ｂａｙｔｏｗｎ，Ｔｅｘａｓ）のエクソン・ケミカル社（Ｅｘｘｏｎ　Ｃｈｅｍｉｃａｌ　Ｃｏｍｐａｎｙ）から商業的に入手可能となっており、現在は、「ＥＸＣＥＥＤ」という商品名によって特定されている。
　本発明において使用するために好ましいＬＬＤＰＥポリマーは、一般には、重量平均分子量（Ｍｗ）対数平均分子量（Ｍｎ）の比、すなわちＭｗ／Ｍｎによって特徴づけられるように、狭い分子量分布（ＭＷＤ）を有するであろう。これらのＭｗ値及びＭｎ値は、ゲル透過クロマトグラフィ（ＧＰＣ）によって決定される。本発明のｍ−ＬＬＤＰＥについてＭＷＤは、５以下で
のｍ−ＬＬＤＰＥポリマーの態様は、好ましくは約０．９１５〜０．９４０、好ましくは０．９１７〜０．９４０、そしてより好ましくは０．９２０〜０．９４０ｇ／ｃｃの範囲の密度を有するであろう。
　単一メタロセン成分を有する触媒系から製造されたＬＬＤＰＥポリマーは、非常に狭い組成分布を有する。ポリマー分子のほとんどは、大まかに同じ又は同等のコモノマーモル％含量を有するであろう。これに対して、チーグラー・ナッタ触媒は、一般に、かなり広い組成分布を有するコポリマーを生じ、コモノマーの包含がポリマー分子間で広く変化することを意味する。
　組成分布の尺度は、米国特許第５，３８２，６３０号（これは参照によりここに援用される）に定義されているとおりの「組成分布幅指数（Ｃｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎ　Ｄｉｓｔｒｉｂｕｔｉｏｎ　Ｂｒｅａｄｔｈ　Ｉｎｄｅｘ）」（「ＣＤＢＩ」）である。ＣＤＢＩは、中央値総モルコモノマー含量の５０％以内のコモノマー含量を有するコポリマー分子の重量％として定義される。コポリマーのＣＤＢＩは、コポリマーの試料の個別のフラクションを単離するための周知の技術を使用して容易に決定される。このような技術の１つは、Ｗｉｌｄら、Ｊ．Ｐｏｌｙ．Ｓｃｉ．Ｐｏｌｙ．Ｐｈｙｓ．Ｅｄ．，Ｖｏｌ．２０，４４１頁（１９８２年）及び米国特許第５，００８，２０４号（これらは参照によりここに援用される）に記載されているとおりの温度上昇溶出画分（Ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ　Ｒｉｓｉｎｇ　Ｅｌｕｔｉｏｎ　Ｆｒａｃｔｉｏｎ；「ＴＲＥＦ」）である。
　コポリマーのＣＤＢＩの決定の更なる詳細は、当業者には周知である。例えば、１９９３年２月１８日に刊行されたＰＣＴ特許出願ＷＯ９３／０３０９３を参照されたい。本発明のフィルムに用いられるｍ−ＬＬＤＰＥポリマーは、５０％以上であって５０〜９８％の範囲内、通常は５０〜７０％の範囲内、そして最も典型的には５５〜６０％の範囲内のＣＤＢＩを有する。
　好ましい樹脂であるｍ−ＬＬＤＰＥは、約０．５〜約１０の範囲内、好ましくは約１．０〜５．０の範囲内、より好ましくは１〜４．０ｄｇ／分のメルトインデックス（ＭＩ）を有する。インフレート法技術を通じたフィルム製造のためのＬＬＤＰＥ／Ｅ−ＮＢ溶融ブレンド樹脂についてのＭＩ範囲は、好ましくは約０．８〜約２．０ｄｇ／分であり；キャストフィルム製造のためには、ＬＬＤＰＥ／Ｅ−ＮＢ溶融ブレンド樹脂のＭＩ範囲は、好ましくは約０．７５〜４．０ｄｇ／分、好ましくは１〜５．０ｄｇ／分、より好ましくは１〜４ｄｇ／分である。ＬＬＤＰＥ／Ｅ−ＮＢ溶融ブレンド樹脂についてのメルトインデックスの選択は、一般に、押出しプロセスのタイプ及び使用している特定の装置、ならびにフィルムの最終用途及び／又は後の加工作業における用途によって支配される。
　エクソン・ケミカル社から現在入手可能なＥＸＣＥＥＤ（商標）ポリマー樹脂は、メタロセン触媒で製造されたエチレンベースのコポリマーである。ＥＸＣＥＥＤ（商標）の１つの等級は、エチレン及びヘキセン−１のコポリマーであり、リニアポリマーであって、独特のタイプのリニア低密度ポリエチレンである。このメタロセンで製造されたｍ−ＬＬＤＰＥは、狭い分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）を有し、典型的には、
３．０未満であり、
低分子量及び高コモノマー含量分子の実質的な欠如、高分子量及び低コモノマー含量分子の実質的な欠如；狭い分子量分布、及び伝統的なリニアエチレンポリマーよりもわずかに低い溶融強度、及びわずかによりフラットなせん断速度粘度曲線を有する。
エチレン−ノルボルネンコポリマーブレンド成分
　本発明の目的のためのブレンド成分として好適なエチレン−ノルボルネンコポリマーは、活性化されたシクロペンタジニエル遷移金属化合物を含む触媒系、すなわちメタロセン触媒系の存在下でエチレンとノルボルネンとを共重合させることによって調製してもよい。エチレン−ノルボルネンコポリマーは、実質的に組成的に均質であり、１０〜３０モル％ノルボルネン、好ましくは１０〜２０モル％ノルボルネンの量のノルボルネンをコポリマー中に取り込んでいる。好ましくは、エチレン−ノルボルネンコポリマーは、約３０，０００〜約１，０００，０００、より好ましくは約６０，０００〜約３００，０００の重量平均分子量（Ｍｗ）、及び実質的に約４未満、より好ましくは約１．２〜約２．０の分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）を有する。エチレン−ノルボルネンコポリマーは、一般に、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）によるよく定義された融点の欠如及び結晶相転移の実質的な欠如によって反映されているように、無定型である。すなわち、ＤＳＣトレースは、広い肩峰を呈し得るが、一般に最大融点として鋭く狭いピークを呈さない。エチレン−ノルボルネンコポリマーは、好ましくは−５０℃〜＋５０℃の間のガラス転移温度を有する。
　ノルボルネンは、一般に、約５〜約３０モル％のＥ−ＮＢコポリマー含むことができるが、好ましくは約１０〜約２０モル％を含む。より低い取り込み率では、ノルボルネンは、実質的にエチレンベースのコポリマーの特性に影響しない。逆に、より高い取り込み率では、Ｅ−ＮＢコポリマーは、ポリ（環状オレフィン）に非常によく似た挙動をする。したがって、ノルボルネンの割合は、本発明のＬＬＤＰＥ／Ｅ−ＮＢ溶融ブレンド樹脂の形成において使用するための要件であるゴム状及び記憶保持特性を有するＥ−ＮＢコポリマーを得るために本質的である。
　Ｅ−ＮＢコポリマーのノルボルネン及びエチレン含量は、一般に、コポリマーの所望の特性を得るように目標を定められる。例えば、ガラス転移温度（Ｔｇ）は、ノルボルネンのホモポリマーは一般にエチレンのホモポリマーより高いＴｇを有するので、一般に、ノルボルネン含量が増大するにつれて増大する。Ｅ−ＮＢコポリマーは、好ましくは約−５０℃〜５０℃、より好ましくは約−１０℃〜約３０℃のＴｇを有する。ここで用いる場合、Ｔｇは、当該技術分野で周知の手順にしたがって示差走査熱量測定（ＤＳＣ）又は動的機械的温度分析（ＤＭＴＡ）によって決定される。
　本発明において使用するために好ましいＥ−ＮＢコポリマーは、それを望ましいものとする多数の特性を有する。Ｅ−ＮＢコポリマーは、一般に、良好な靭性及び光学透明度を有する（エチレン、プロピレン及びより炭素数の多い「−オレフィン」のホモポリマーのように）が、よりよい伸び後の回復及び弾性をも有する傾向がある。しかし、好ましいＥ−ＮＢコポリマーは、靭性及び優れた引張り特性をも有する。ここで用いる場合、極限引張り強さ、破断点伸び、及び回復は、別途記載がない限り、ＡＳＴＭ　Ｄ−１７０８にしたがって手順を用いて２５℃で決定される。Ｅ−ＮＢコポリマーは、好ましくは３００％以上、より好ましくは約４００％を超える、そして特に５００％を超える破断点伸び；少なくとも５５１５ｋＰＡ（８００ｐｓｉ）、好ましくは少なくとも６８９４ｋＰＡ（１０００ｐｓｉ）の１５０％伸びでの引張り強さ；１５０％伸びからの１０分間の弛緩後に少なくとも７５％の弾性回復、より好ましくは少なくとも８５％、そして特に９０％の回復を有する。Ｅ−ＮＢコポリマーは、好ましくは、少なくとも１７４６０ｋＰＡ（２５００ｐｓｉ）、より好ましくは２７９３６ｋＰＡ（４０００ｐｓｉ）を超える極限引張り強さもまた有する。
　Ｅ−ＮＢコポリマーの弾性は、Ｍｗ及びＭＷＤを制御することによって比較的広い温度範囲にわたって引き伸ばすことができる。一般に、より高いＭｗとより低いＭＷＤとの組み合わせは、コポリマーのおよそのＴｇ（ＤＳＣ又はＤＭＴＡによって測定されたもの）を超える温度で、例えばＴｇ（−５０℃〜５０℃）〜１００℃超で、好ましくは１５０℃超で、この温度範囲にわたるゴム状貯蔵弾性率（ｒｕｂｂｅｒｙ　ｓｔｏｒａｇｅ　ｍｏｄｕｌｕｓ）によって反映されるように、ゴム状のままでいるＥ−ＮＢコポリマーをもたらす傾向がある。この比較的高い使用温度を達成するためには、Ｅ−ＮＢコポリマーのＭｗは、少なくとも３０，０００、好ましくは少なくとも６０，０００、そして特に少なくとも９０，０００であり；一方、Ｍｗ／Ｍｎ比は、２未満、好ましくは１．２〜１．８である。Ｅ−ＮＢコポリマーのゴム状貯蔵弾性率は、市販のＤＭＴＡ装置、例えばＰｏｌｙｍｅｒ　Ｌａｂｏｒａｔｏｒｉｅｓ，Ｉｎｃ．からのものを用いて、２℃／分の温度傾斜を用いて１又は１０Ｈｚの周波数での動的機械的温度分析（ＤＭＴＡ）によって約１〜約１００ＭＰａの間のプラトーとして容易に観察される。
　本発明において使用されるとおりのＥ−ＮＢコポリマーを製造するために用いられる重合方法論は、以下の参考文献：米国特許第５，０５５，４３８号；第５，０５７，４７５号；第５，０９６，８６７号；第５，０１７，７１４号；第５，１５３，１５７号；第５，３２４，８００号；第５，１９８，４０１号；第５，２７８，１１９号、及び１９９５年３月２９日に出願された係属中の米国出願番号０８／４１２，５０７に引用され、開示され、記載されているような方式で、メタロセン触媒を用いて、実施してもよい。１９９３年１月１９日に出願された係属中の米国出願番号０９／００５，６７６及び国際出願ＷＯ９４／１７１１３もまた参照されたい。これらのすべては、参照によりここに援用される。
　一般に、本発明において用いられるＥ−ＮＢコポリマーの調製において使用される好ましい触媒系は、第４族遷移金属メタロセン成分が活性化成分と混合された際に形成される錯体を含む。この触媒系は、必要な遷移金属及びアルモキサン成分、又はカチオンによって活性化された遷移金属メタロセン成分を、不活性溶媒に添加することによって調製することができ、この溶媒中でオレフィン重合を溶液、スラリー又は塊相重合手順によって行うことができる。
　最適な結果は、一般に、第４族遷移金属成分が重合希釈剤中に好ましくは約０．００００１〜約１０．０ミリモル／希釈剤１リットルの量で存在し、活性化成分が約０．５：１〜約２：１又はそれ以上のモル活性化成分対遷移金属比を与える量で存在し、そしてアルモキサンの場合には、モルアルモキサン対遷移金属は、２０，０００：１まで高くてもよいときに得られる。充分な溶媒は、反応中の触媒成分からの適切な熱移動を与え、良好な混合を可能にするために、通常使用される。
　触媒系成分、すなわち遷移金属、アルモキサン及び／又はイオン活性化剤、及び重合希釈剤は、素早く又はゆっくりと、反応容器に添加することができる。触媒成分の接触の間に維持される温度は、例えば−１００℃〜３００℃のように、広い範囲で変化し得る。好ましくは、触媒系の形成中は、反応は、約２５℃〜１４０℃、最も好ましくは約２５℃〜１２０℃の温度に維持される。
　Ｅ−ＮＢコポリマーを製造するための好ましい手順においては、触媒系は、液相（スラリー、溶液、懸濁液又は塊（凝集）相あるいはそれらの組合わせ）、高圧流体相又は気相で使用される。液相プロセスは、エチレン及びノルボルネンを好適な重合希釈剤中で触媒系と接触させる工程、及び上記モノマーを上記触媒系の存在下で充分な分子量のＥ−ＮＢコポリマーが生成されるのに充分な時間及び温度で反応させる工程を含む。エチレンの共重合のために最も好ましい条件は、エチレンが約０．０１９ｐｓｉ〜５０，０００ｐｓｉの圧力で反応ゾーンに提供され、反応温度が約−１００℃〜約３００℃に維持されるような条件である。反応時間は、約１０秒〜約４時間にわたり得る。
　Ｅ−ＮＢコポリマーの製造のための１つの重合手順は、以下のとおりである：攪拌タンク反応器に、液体２−ノルボルネンを導入する。触媒系を、ノズルを通じて蒸気又は液相で導入する。供給原料エチレンガスを、当該技術分野で周知のように、反応器の蒸気相中に導入し、又は液相中に散布する。反応器は、溶解したエチレンガスと一緒になった液体２−ノルボルネンから実質的に構成される液相、及びすべてのモノマーの蒸気を含有する蒸気相を含有する。反応器温度及び圧力は、蒸発するコモノマーの還流を介しても（自己冷却）、冷却コイル、ジャケット等によっても制御することができる。重合速度は、一般に、触媒の濃度によって制御される。ポリマー生成物のエチレン及びノルボルネン含量は、反応器中のエチレン対ノルボルネン比によって決定され、これらの成分の反応器への相対供給速度を操作することによって制御される。
　既に記載したように、いかなる好適な配位触媒系を用いることもできる。しかし、好ましくは、触媒は、比較的低い、約３００未満、より好ましくは１００未満、特に約２５〜約７５のエチレン：ノルボルネン反応性比を有する。したがって、遷移金属成分、及び他の触媒系成分の選択は、エチレン供給速度対ノルボルネン供給速度の妥当な比とともにＥ−ＮＢコポリマーのエチレン含量に対する制御として用いることができるパラメーターである。
ＬＬＤＰＥ／Ｅ−ＮＢブレンドの形成
　既に記載したように、ＬＬＤＰＥは、ブレンドの５０重量％まで低い量を構成してもよく、残りはＥ−ＮＢである。しかし、より多い量のＬＬＤＰＥ成分、すなわち溶融合成ブレンド中の融点ピーク（又は肩峰）の消失（これは、そうでない場合はＥ−ＮＢ成分に帰せられる）によって証明されるとおりにＥ−ＮＢが基本的に完全にＬＬＤＰＥの無定型相と同等となるように充分な量のＬＬＤＰＥ成分を用いることが好ましい。したがって、最終ブレンドの少なくとも約７０重量％を構成する量、より好ましくはブレンドの７５重量％を提供する量、そして最も好ましくはＬＬＤＰＥがブレンドの少なくとも約８０重量％を構成するような量で、ＬＬＤＰＥ成分を使用することが好ましい。ブレンドポリマー成分の残量はＥ−ＮＢであり、このＥ−ＮＢコポリマーのノルボルネン含量は、最終ブレンドが約１〜約１０モル％未満まで、好ましくは約２〜約６モル％のノルボルネン含量を有するであろうように選択される。
　ブレンドの最終ＭＩは、異なるＭＩ値を有するＬＬＤＰＥ成分及びＥ−ＮＢ成分の選択によって、望ましい範囲に変化させることができる。したがって、最終ブレンドは、そのブレンドを用いるフィルム形成技術について望ましいＭＩ値を有するように工作することができる。
　従来の添加剤、例えば抗酸化剤Ｉｒｇａｎｏｘ（登録商標）１０７６又はＷｅｓｔｏｎ（登録商標）３９９等を、所望に応じて典型的な量でブレンドに取り込ませることができる。
　溶融ブレンド工程は、化学反応プロセスではなく、基本的に物理的な混合プロセスであり、溶融ブレンド工程の時間及び温度条件は、特に重要ではない。溶融ブレンド工程のための温度に関しては、ブレンド作製温度として、最高の溶融ポリマーブレンド成分の最高の融点ピークより高く、かついかなるブレンド成分も熱的に分解するであろう温度より低い温度を使用する必要はない。ブレンド成分は、その溶融状態において、溶融ブレンド混合物の視覚的な外観及び／又はメルトフロー特性によって判定され得るように、ブレンド成分を比較的均質な混合物にするような長さの時間のみ、高せん断混合に供される必要がある。この点に関して、溶融ブレンドは、対象物形成押出しプロセスの一面として調製することができ、それによって予め混合された適切な割合のＬＬＤＰＥ成分及びＥ−ＮＢ成分の乾燥ブレンドを押出し機の樹脂供給ホッパーに添加し、これらの成分の溶融ブレンド工程は、スクリューで駆動された対象物形成ダイギャップに向かう押出し機バレルを通っての移動中に起こる。あるいは、ブレンド成分は、静的ミキサー中で予め溶融ブレンドされていてもよく、その後ペレット又は押出し作業のための乾燥供給原料樹脂材料として好適なその他の粒子形態に細断してもよい。
　本発明のＬＬＤＰＥ／Ｅ−ＮＢブレンド樹脂から形成されるフィルムの引裂抵抗特性に関しては、ノッチ付きの引張り引裂抵抗（ＮＴＴＳ）は、Ｅ−ＮＢ成分がブレンド樹脂の約２０〜約３０重量％を構成する領域にピークを有するようであるが、３０重量％のＥ−ＮＢ投入レベルに近づくにつれてＬＬＤＰＥ成分の無定型相とのＥ−ＮＢ適合性の限界に達する。エルメンドルフ引裂強さにおける改良は、注目され、１０〜５０重量％のＥ−ＮＢ投入領域を通じて有意であり、ピークエルメンドルフ引裂強さは２０〜５０重量％Ｅ−ＮＢ投入領域で起こり、２５〜３０重量％Ｅ−ＮＢ領域に中心がある。この２５〜３０重量％Ｅ−ＮＢ領域はまた、ピークＮＴＴＳの中心でもあり、そのため、好ましいブレンド組成である。
ＬＬＤＰＥ／Ｅ−ＮＢブレンド樹脂からのフィルム形成
　環状ダイ及び空冷を用いて製造されたインフレートフィルム、及びスロットダイ及び冷却用チルロールを用いたキャストフィルムは、ともに本発明によるＬＬＤＰＥ／Ｅ−ＮＢ溶融ブレンド合成樹脂のフィルム層を作製するための許容可能な技術である。更に、顔料、粘着付与剤、静電防止剤、防曇剤、抗酸化剤又は他の添加剤を含む種々の添加剤を企図することもでき、これらを樹脂及び／又はそれから製造されるフィルムに包含させることができる。
　多層構造は、いくつかの適用においては好ましいことがある。このような構造としては、共押出しフィルム、及びラミネートフィルムが挙げられるが、これらに制限されない。ラミネートフィルムは、本発明のＬＬＤＰＥ／Ｅ−ＮＢ溶融ブレンド樹脂ベースの１又は２以上のフィルム層だけでなく、他のフィルム層も同様に含むことができ、それらとしては、ポリエステル、ポリアミド、ポリプロピレン、他のポリエチレン類、Ｓａｒａｎ（登録商標）、エチレンビニルアルコール等が挙げられるが、それらに制限されない。ラミネート化（貼合せ）の方法としては、押出しラミネーション、接着剤ラミネーション、熱ラミネーション等が挙げられる。
　本発明の樹脂から製造されるフィルムは、好ましくは、それ以外の同等の、ＬＬＤＰＥ単独のみから形成されるフィルムよりも大きいＮＴＴＳを有する。より好ましくは、フィルムのＮＴＴＳは、ＬＬＤＰＥ及びＥ−ＮＢの合計の重量％割合によって表されるＮＴＴＳへの寄与の数学的加重平均よりも大きい。より好ましい態様に対して、フィルムは、ＬＬＤＰＥ及びＥ−ＮＢの合計の重量％割合によって表されるＥＴＳへの寄与の数学的加重平均よりも大きいエルメンドルフ引裂強さ（ＥＴＳ）を有する。
　　　実施例
実施例１：エチレン−ノルボルネン共重合
触媒活性化
　４．０ｇのＣｐ２ＺｒＭｅ２（０．０１５９モル）を乾燥した箱に計り取り、１２．０ｇのＮ，Ｎ−ジメチルアナリミウムテトラパーフルオロフェニルボロン（ＤＭＡＨ　Ｂ（ｐｆｐ）４、（０．０１５０モル、１．０６：１モル過剰のＺｒ錯体）に添加した。２．０Ｌの乾燥トルエンを添加し、混合物を、ときどき攪拌しながら活性化が完了するまで置いた。得られた溶液を、玉弁を付けた２．２５Ｌのボンベに移し、反応器に移すためにシールした。
反応器条件
　７４９リットル（１９８ガロン）のトルエンを、清浄な乾燥した９４６リットル（２５０ガロン）のバッチ式反応器に移した。反応器を、１．５０ｋｇ（３．３パウンド（ｌｂｓ））のトルエン中２５重量％溶液のトリイソブチルアルミニウム（ＴＩＢＡｌ）（１．９５モル）を用いて掃去した。４０．２７ｋｇ（８８．６ｌｂｓ）のトルエン中８０．７重量％のノルボルネン溶液を、反応器に移した（３４５．３モル）。最後に、２６１．９ｋＰＡ（３８ｐｓｉｇ）に調節した圧力下でエチレンを導入した。この混合物を、溶液がエチレンで飽和し（〜３２０モル）、６０℃で平衡化するまで攪拌した。上で述べた予め活性化された触媒溶液を、発熱が起こるまで素早く連続して２回に分けて反応器中に圧力下で送り込んだ。約６２％の触媒溶液（９．３ミリモルＺｒ、Ａｌ／Ｚｒ＝２１０：１）の添加後、３〜５℃の制御された発熱が起こった。温度は、必要に応じて反応器ジャケットを通じて循環する室温冷却油によって６０℃に制御した。エチレンは、２６１．９ｋＰＡ（３８ｐｓｉ）を維持するのに必要に応じて補充し、反応はエチレンの取り込みによって監視した。反応を、２時間後に急冷した。得られたコポリマー溶液を、熱水を満たした沈殿ユニット中に３７．８５リットル（１０ガロン）のバッチでポンプによって入れた。高圧流を用いて、溶媒及び残存するコモノマーを除去した。冷却後、固体の白色コポリマーを取り出し、小片に切り、すりつぶし、揮発分除去（ｄｅｖｏｌａｔｉｌｉｚａｔｉｏｎ）押出し機を通じて押出し、氷水中で急冷して、ペレットに細断した。このペレットを、窒素で吹込み乾燥した。収量は、４５．４５ｋｇ（１００ｌｂｓ）を超えていた。溶融温度はＤＳＣによって６３℃であり、ＭＩ＝１．８ｄｇ／分、Ｍｗ＝７３，０００、及びＨＮＭＲによって１１．８モル％のノルボルネン取り込みであった。
実施例２：フィルムの製造及び特性
　以下の例において、一連の薄いフィルム（７６．２〜１２７μｍ厚（３〜５ｍｉｌ厚））を、１８０℃で１３７８．８ｋＰＡ（２００ｐｓｉ）の圧縮下で成形することによって製造し、得られたフィルムの種々の特性を決定した。これらのフィルムの製造に使用したポリマー樹脂は、以下のものであった：（Ａ）０．９１７ｇ／ｃｍ３の密度、１．０ｄｇ／分のメルトインデックス（ＭＩ）、約２．１３の分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）、及び１２０℃の第一の融点温度及び１１０℃の第二の温度（ＤＳＣ分析による）を有するエチレン−ヘキセン１０重量％のＬＬＤＰＥ−−−フィルムＡ；（Ｂ）０．９５０ｇ／ｃｍ３の密度及び１．２ｄｇ／分のＭＩ、及び１．８３のＭｗ／Ｍｎ（８０，２００／４３，８００）の、１１．８モル％のノルボルネン含量（３１重量％）のＥ−ＮＢ又はエチレン−ノルボルネンコポリマー、これはＤＳＣ分析によって６３℃の融点温度（Ｔｍ）及び４０℃の結晶温度（Ｔｃ）、３５Ｊ／ｇの融解熱（Δ）Ｈｆ）値及び１３．５５３ｋＰＡ（１９６６ｐｓｉ）のヤング率（Ｇ）を有していた−−−フィルムＢ；及び（Ｃ）Ｃ．Ｗ．ブラベンダー（Ｂｒａｂｅｎｄｅｒ）ミキサー（４５ｃｍ３）中で１５０℃／６０ｒｐｍで１０分間での溶融ブレンド工程によって調製した、ＬＬＤＰＥ／Ｅ−ＮＢの重量比が（１）９０／１０、（２）８０／２０、（３）７０／３０及び（４）５０／５０の前記のＬＬＤＰＥ及びＥ−ＮＢコポリマーの溶融合成ブレンド−−−フィルムＣ１、Ｃ２、Ｃ３及びＣ４。０．５グラム（１重量％）の量の抗酸化剤Ｉｒｇａｎｏｘ１０７６を、混合プロセス中にすべてのＬＬＤＰＥ／Ｅ−ＮＢブレンドに添加した。
　すべての薄いフィルム試料を、ノッチ付き引張り引裂強さ（ＮＴＴＳ−−−単位；ｋｇ（ｌｂｓ）で示したエネルギー／厚さ）、エルメンドルフ引裂強さ（ｇ／μｍ（ｇ／ｍｉｌ））について試験し、融点ピークについてＤＳＣによって分析した。決定された結果を以下の表１に示す。
引裂強さ
　フィルムの引裂強さを評価する２つの方法を使用した。すなわち、エルメンドルフ引裂き試験及び本研究の過程で開発された「ノッチ付きストリップ引裂き試験」である。伝統的な方法は、エルメンドルフ試験であるが、これは、高引裂強さのフィルム及び圧縮成形試料を試験することについて欠点があることが見出されたので、第二の方法、すなわち「ノッチ付き引張り引裂強さ」（又はＮＴＴＳ）と名付けられた方法が開発された。引裂き試験に用いた試料の形状を、図１に示す。ここで、Ａはエルメンドルフであり、ＢはＮＴＴＳである。インフレート又はキャストフィルムにおいては、試料中の最初のノッチを、機械又は横断方向と平行にする。慣行によって、試験方向は、ノッチと整列される軸と定義される。エルメンドルフ試験の開始点で、１つの試料のタブを固定ジョーにつかませ、他方を振り子に接続した移動ジョーにつかませる。振り子を解放した時、それは下方に揺れて、移動グリップを一緒に持っていき、試料を複合「ズボン足」状の引裂きに供し、そうするにつれてのエネルギーを吸収する。エルメンドルフ引裂強さ（ＥＴＳ）は、試料が破断するのに必要な力として、ｇ／ｍｉｌで報告される。ＮＴＴＳ又はノッチ付きストリップ試験においては、１．２７ｃｍ（０．５インチ）幅のストリップが、その長軸に垂直な、かみそりの刃で付けられた０．６３５ｃｍ（０．２５インチ）の「ノッチ」切り込みをその中に有し、これは、機械方向に平行又は垂直のいずれでもよい。試料は、３．８１ｃｍ（１．５インチ）離して設置されたジョーによってつかまれ、１．２７ｃｍ／分（０．５インチ／分）の伸び速度でインストロン引張り試験機において引張り変形に供される。引裂強さ（ｌｂｓ）は、試料が破断するのに必要なエネルギー（ｌｂ−ｉｎ）を試料の厚さで割ったもの（ｉｎ）として報告される。ノッチ付きストリップ引裂き試験（ＮＴＴＳ）は、変形ゾーンが試験の過程中直接観察されるという更なる利点を有する。
　本発明は、その好ましい態様への言及により記載されてきたが、この開示を読むに際し、当業者は、以下の特許請求の範囲又は上に記載されるとおりの本発明の精神及び範囲を逸脱せずに為し得る変更及び改変を認めることができる。