(57)【要約】【課題】表示画像の色ムラや輝度ムラの発生を低減したＰＤＰの製造方法を提供することを目的とする。【解決手段】基板上に形成された複数の隔壁２２間に蛍光体インクを塗布することにより蛍光体層２３を形成するＰＤＰの製造方法において、蛍光体インクは、少なくともバインダーと蛍光体とからなり、かつバインダーは、少なくとも重量平均分子量が３００００以上７００００以下の第１のバインダーと、重量平均分子量が１１００００以上２４００００以下の第２のバインダーとを含むものであることを特徴とする。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
基板上に形成された複数の隔壁間に蛍光体インクを塗布することにより蛍光体層を形成するプラズマディスプレイパネルの製造方法において、前記蛍光体インクは、少なくともバインダーと蛍光体とからなり、かつ前記バインダーは、少なくとも重量平均分子量が３００００以上７００００以下の第１のバインダーと、重量平均分子量が１１００００以上２４００００以下の第２のバインダーとを含むものであるプラズマディスプレイパネルの製造方法。
【請求項２】
前記蛍光体インクの第１のバインダーは、前記第２のバインダーに対する重量比が１／２以上２以下である請求項１に記載のプラズマディスプレイパネルの製造方法。
【請求項３】
前記蛍光体インクのバインダーは、エチルセルロースを含むものである請求項１に記載のプラズマディスプレイパネルの製造方法。
【請求項４】
前記蛍光体インクをインクジェット装置により塗布することを特徴とする請求項１に記載のプラズマディスプレイパネルの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、テレビなどの画像表示装置に用いられるプラズマディスプレイパネルの製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
プラズマディスプレイパネル（以下、ＰＤＰと称する）は、隔壁で仕切られた放電空間に複数の放電セルを備えている。隔壁間には赤色、緑色、青色に発光する蛍光体層が形成されている。この蛍光体層の形成方法として、特許文献１には、蛍光体ペーストをストライプ状の隔壁間に塗布した後に、隔壁間の中心部に空気を吹き付けて隔壁の側壁に蛍光体ペーストを盛り上げさせて充分な膜厚を形成する方法が開示されている。また、特許文献２には、蛍光体ペーストを塗布した後に、基板の上下面を反転させて蛍光体ペーストを乾燥し、隔壁の側壁に充分な膜厚を形成する方法が開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開平１１−９６９１１号公報
【特許文献２】特開２０００−２６０３３０号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
近年ＰＤＰは、より高精細な画質を求められている。ＰＤＰの画質が高精細になればなるほど、隔壁間の距離は画面サイズに比して小さくなる。すなわち、表示画像に色ムラや輝度ムラを発生させないように蛍光体ペーストを隔壁間に形成することが、困難になるという課題があった。
【０００５】
本発明は、上記課題を解決するためになされたもので、表示画像の色ムラや輝度ムラの発生を低減したＰＤＰの製造方法を提供することを目的とするものである。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
上記目的を達成するために、本発明のＰＤＰの製造方法は、基板上に形成された複数の隔壁間に蛍光体インクを塗布することにより蛍光体層を形成するＰＤＰの製造方法において、蛍光体インクは、少なくともバインダーと蛍光体とからなり、かつバインダーは、少なくとも重量平均分子量が３００００以上７００００以下の第１のバインダーと、重量平均分子量が１１００００以上２４００００以下の第２のバインダーとを含むものであることを特徴とする。
【発明の効果】
【０００７】
本発明によれば、表示画像に色ムラや輝度ムラの発生が低減されたＰＤＰを実現できるＰＤＰの製造方法を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【０００８】
【図１】本発明の一実施の形態にかかるＰＤＰの製造方法において、ＰＤＰの構造を示す分解斜視図である。
【図２】同じく本実施の形態の製造方法において、蛍光体層の形成ステップを示すフローチャートである。
【図３】同じく本実施の形態の製造方法において、インクジェット装置の吐出状態を示す概略断面図である。
【図４】同じく本実施の形態の製造方法において、インクジェット装置の吐出状態を示す概略断面図である。
【発明を実施するための形態】
【０００９】
図１は、本発明の一実施の形態にかかるＰＤＰの製造方法において、ＰＤＰ１０の構造を示す分解斜視図である。本実施の形態にかかるＰＤＰ１０は、前面パネルと背面パネルとから構成されており、以下詳細に説明する。
【００１０】
まず、前面パネルについて説明する。前面パネルは、ガラス製の前面基板１１上に、走査電極１２と維持電極１３とで対をなす複数の表示電極対１４が互いに平行に形成されている。走査電極１２および維持電極１３は、走査電極１２−維持電極１３−維持電極１３−走査電極１２の配列で順に形成されている。走査電極１２および維持電極１３は、透明電極１２ａ、１３ａと、バス電極１２ｂ、１３ｂとから構成されている。透明電極１２ａ、１３ａは、前面基板１１上に所定のパターン形状で形成された酸化インジウムスズ（ＩＴＯ）などの薄膜で形成されている。バス電極１２ｂ、１３ｂは、透明電極１２ａ、１３ａ上に電気的に接続されるように形成したＡｇを主成分とする導電性の高い材料で形成されている。なお、透明電極１２ａ、１３ａは、酸化スズ（ＳｎＯ２）、酸化亜鉛（ＺｎＯ）などの導電性金属酸化物でもよい。バス電極１２ｂ、１３ｂは、銅やクロムなどでもよい。
【００１１】
そして、表示電極対１４上には、表示電極対１４を覆うように誘電体層１５が形成されている。誘電体層１５は、膜厚が約４０μｍ程度である。誘電体層１５は、酸化ビスマス（Ｂｉ２Ｏ３）系低融点ガラス材料を含むペーストをダイコート法などを用いて塗布し、その後焼成することにより形成されている。なお、誘電体層１５は、酸化亜鉛（ＺｎＯ）系低融点ガラスで構成してもよい。
【００１２】
さらに、誘電体層１５上には保護層１６が形成されている。保護層１６は、酸化マグネシウム（ＭｇＯ）を主体とするアルカリ土類金属酸化物を真空蒸着法により形成された膜厚が約０．８μｍ程度の薄膜層である。保護層１６は、誘電体層１５をイオンスパッタから保護するとともに、放電開始電圧などの放電特性を安定させる役目を果たす。
【００１３】
次に、背面パネルについて説明する。背面パネルは、ガラス製の背面基板１７上に、互いに平行な複数のデータ電極１８が形成されている。データ電極１８は、Ａｇを主成分とする導電性の高い材料で形成されている。
【００１４】
データ電極１８上には、データ電極１８を覆うように下地誘電体層１９が形成されている。下地誘電体層１９は、Ｂｉ２Ｏ３系低融点ガラスと可視光を反射する働きも持つＴｉＯ２粒子とを含むペーストを、スクリーン印刷法を用いてデータ電極１８上に印刷し、その後焼成することにより形成されている。なお、下地誘電体層１９は、ＺｎＯ系低融点ガラスであってもよい。
【００１５】
また、下地誘電体層１９上には、井桁状に構成された縦隔壁２０と横隔壁２１とからなる隔壁２２が形成されている。隔壁２２は、Ｂｉ２Ｏ３系の低融点ガラス材料とフィラーと感光性樹脂とを含むペーストを用いて形成されている。ペーストは、スクリーン印刷法を用いて下地誘電体層１９上に印刷された後、乾燥され、その後、露光・現像法により所定の形状にパターニングされた後、焼成されることにより形成されている。ここで、画面サイズが４２インチクラスのフルハイビジョンテレビの場合、隔壁２２の高さは約０．１ｍｍ〜０．１５ｍｍ、隣接する隔壁２２のピッチは約０．１５ｍｍの大きさで形成されている。
【００１６】
そして、下地誘電体層１９の表面と隔壁２２の側面には、約１５μｍ程度の膜厚で蛍光体層２３が形成されている。蛍光体層２３は、赤色に発光する蛍光体層、緑色に発光する蛍光体層、および青色に発光する蛍光体層で構成されている。赤色に発光する蛍光体層には、（Ｙ、Ｇｄ）ＢＯ３：Ｅｕが用いられ、緑色に発光する蛍光体層には、Ｚｎ２ＳｉＯ４：Ｍｎが用いられ、青色に発光する蛍光体層には、ＢａＭｇＡｌ１０Ｏ１７：Ｅｕが用いられる。なお、蛍光体粒子として、赤色の蛍光体粒子にＹＢＯ３：Ｅｕ３＋、Ｙ（Ｐ、Ｖ）Ｏ４：Ｅｕ３＋、緑色の蛍光体粒子にＢａＡｌ１２Ｏ１９：Ｍｎ、ＹＢＯ３：Ｔｂ、青色の蛍光体粒子にＹ２ＳｉＯ５：Ｃｅ、（Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａ）１９（ＰＯ４）６Ｃ１２：Ｅｕ２＋、（Ｚｎ、Ｃｄ）Ｓ：Ａｇでもよい。もちろん、蛍光体粒子は、上記材料に限定されるものではない。
【００１７】
本実施の形態においては、蛍光体層２３を形成する方法として、各色の蛍光体粒子を含む蛍光体インクが用いられる。各色の蛍光体インクは、インクジェット装置を用いて吐出されることにより、隔壁２２間に塗布され、その後焼成されることにより形成されている。
【００１８】
以上のように構成した前面パネルと背面パネルとは、表示電極対１４とデータ電極１８とが交差するように対向して配置される。前面基板１１と背面基板１７との間に放電空間が形成されるように、前面基板１１と背面基板１７との外周部は、ガラスフリットなどの封着材（図示せず）で封着される。これにより、ＰＤＰ１０が構成されている。ＰＤＰ１０の放電空間には、キセノン（Ｘｅ）などを含む放電ガスが約６×１０４Ｐａの圧力で封入されている。また、放電空間は隔壁２２によって複数の区画に仕切られている。そして、表示電極対１４とデータ電極１８とが交差する部分に複数の放電セル２４が形成されている。
【００１９】
以上がＰＤＰ１０の構造である。このようなＰＤＰ１０では、放電セル２４内で放電させることで紫外線が発生する。そして、紫外線が蛍光体層２３を励起し、蛍光体層２３が発光することでＰＤＰ１０に画像が表示される。
【００２０】
次に、本実施の形態のＰＤＰの製造方法において、蛍光体層２３の形成方法を説明する。
【００２１】
図２は、本実施の形態のＰＤＰの製造方法において、蛍光体層２３の形成ステップを示すフローチャートである。本実施の形態にかかる蛍光体層２３の形成ステップは、４つのステップを含んでいる。４つのステップは、蛍光体インクの調合ステップＡ、蛍光体インクの供給ステップＢ、蛍光体インクの吐出ステップＣ、蛍光体インクの焼成ステップＤである。なお、本実施の形態では、蛍光体インクの吐出手段として、インクジェット装置３０を用いている。
【００２２】
まず、蛍光体インクは、各色の蛍光体粒子、バインダー、溶媒など、少なくとも蛍光体とバインダーとから構成されている。各色の蛍光体粒子、バインダー、溶媒などは、作製される蛍光体インクが２５℃で５〜１００ｍＰａ・ｓの粘度となるように混合される。赤色の蛍光体粒子には（Ｙ、Ｇｄ）ＢＯ３：Ｅｕ、緑色の蛍光体粒子にはＺｎ２ＳｉＯ４：Ｍｎ、青色の蛍光体粒子にはＢａＭｇＡｌ１０Ｏ１７：Ｅｕがそれぞれ用いられる。各色の蛍光体粒子の含有量は、蛍光体インクに対して５０ｗｔ％である。
【００２３】
バインダーには、重量平均分子量の異なる少なくとも２種類のエチルセルロースが用いられる。一つは、重量平均分子量は３００００以上７００００以下であり、もう一つは、重量平均分子量は１１００００以上２４００００以下である。バインダーの混合量は、蛍光体インクに対して、０．１〜１０ｗｔ％が望ましく、後述する実施例では２ｗｔ％となるように混合されている。
【００２４】
一方、溶媒には、ブチルカルビトールアセテート、テルピネオールなどの有機溶媒混合物が用いられる。なお、必要に応じて、可塑剤、分散剤（０．１〜５ｗｔ％）等が添加されてもよい。
【００２５】
このような組成の蛍光体インクは、インクジェット装置３０のインク供給タンクに充填され、このインク供給タンクからインクジェット装置３０のインクジェットヘッド３１に供給される。
【００２６】
図３は、本実施の形態の製造方法において、インクジェット装置３０の吐出状態を示す概略断面図である。図３に示すように、インクジェット装置３０において、インクジェットヘッド３１には、ノズル孔３２が設けられている。蛍光体インクは、そのノズル孔３２から制御機構により液滴３３にされ、連続的に吐出される。また、インクジェットヘッド３１は走査機構によって背面基板１７上を走査し、背面基板１７上の隔壁２２間に蛍光体インクが均一に吐出される。このとき、使用される蛍光体インクの粘度は２５℃で５〜１００ｍＰａ・ｓの範囲に保たれている。ここで、ノズル孔３２の口径は、目詰まり防止と、蛍光体インクが隔壁からはみ出して吐出されることを防止する理由から、直径が２０μｍ以上で、隔壁２２間の間隔（約６５μｍ〜１５０μｍ）以下に設定されるのが望ましく、本実施の形態においては、２５〜２８μｍ程度となるように形成されている。なお、図３に示す例では、蛍光体インクを隔壁２２間に塗布する際に、インクジェットヘッド３１を移動させるように構成したが、インクジェットヘッド３１は固定し、背面基板１７側を移動させるようにしてもよく、さらには両方を移動させるように構成してもよい。
【００２７】
図３に示すインクジェット装置３０を用いて蛍光体インクを塗布した後は、塗布した蛍光体インクを乾燥させ、その後４００℃〜５９０℃の温度で焼成することで、蛍光体インク中のバインダーが焼失して各色の蛍光体粒子が隔壁２２間に結着し、蛍光体層２３が形成される。
【００２８】
なお、バインダーの種類としては、ヒドロキシプロピルセルロース、ヒドロキシエチルセルロース、エチルヒドロキシエチルセルロース、カルボキシメチルセルロース、ポリビニルアルコール、ポリビニルエーテル、アクリル樹脂、ＰＭＡ（プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート）、ＰＶＡ（ポリビニルアルコール）等を用いることもできる。溶媒としては、α−ターピネオール、ブチルカービトール、ジエチレングリコール、メチルエーテル、多価アルコール誘導体等を用いることもできる。多価アルコール誘導体としては、エチレングリコール、エチレングリコールモノアセタート、エチレングリコールモノエチルエーテル、エチレングリコールモノブチルエーテル、エチレングリコールモノメチルエーテル、エチレングリコールモノメチルエーテルアセタート、３−メトキシ−３−メチルブタノール、アリルアルコール、イソプロピルアルコール、エタノール、グリシドール、テトラヒドロフルフィリルアルコール、ｔ−ブタノール、フリフリルアルコール、プロパルギルアルコール、１−プロパノール、メタノール、３−メチル−１−ブチン−３−オール、１５−クラウン−５、１８−クラウン−６、酸化プロピレン、１，４−ジオキサン、ジプロピルエーテル、ジメチルエーテル、テトラヒドラフラン、アセトアルデヒド、ジアセトンアルコール、乳酸メチル、γ−ブチロラクトン、グリセリン、グリセリン１，２−ジメチルエーテル、グリセリン１，３−ジメチルエーテル、グリセリン１−アセタート、２−クロロ−１，３−プロパンジオール、３−クロロ−１，２−プロパンジオール、ジエチレングリコール、ジエチレングリコールエチルメチルエーテル、ジエチレングリコールクロロヒドリン、ジエチレングリコールジアセタート、ジエチレングリコールジエチルエーテル、ジエチレングリコールジメチルエーテル、ジエチレングリコールモノエチルエーテル、ジプロピレングリコール、ジプロピレングリコールモノメチルエーテル、トリエチレングリコール等を用いることができる。さらに、可塑剤としては、フタル酸ジメチル、フタル酸ジエチル、フタル酸ジブチル、フタル酸ジヘプチル、フタル酸ジ−ｎ−オクチル、フタル酸ジ−２−エチルヘキシル、フタル酸オクチルデシル、フタル酸ジイソデシル、フタル酸ブチルベンジル、オレイン酸ブチル、ジエチレングリコールジベンゾエート、ブチルフタリルブチルグリコレート、アセチルクエン酸トリブチル、アビエチン酸メチル、セバシン酸ジブチル、セバシン酸−２−エチルヘキシン、２−ニトロビフェニル、ジノニルナフタリン、アゼライン酸ジ−２−エチルヘキシルを用いることができる。
【００２９】
次に、本実施の形態にかかるＰＤＰの製造方法の効果を確認するために行った実施例について説明する。なお、以下で説明する実施例においては、蛍光体インクの吐出安定性を評価した。吐出安定性は、ノズル孔３２から蛍光体インクが吐出される吐出状態を観察する方法と、作製したＰＤＰ１０を点灯させ、表示画像の色ムラおよび輝度ムラの有無を確認する方法とで評価した。
【００３０】
蛍光体インクに調合されるバインダーとして、表１に示すように、重量平均分子量の異なる８種類のエチルセルロース（樹脂Ａ〜樹脂Ｈ）を準備した。表１は、樹脂Ａ〜樹脂Ｈの各エチルセルロースの重量平均分子量を示すものである。なお、本実施例に用いたバインダーの重量平均分子量は、ＧＰＣ（クロマトグラフィー法）で測定した。
【００３１】
【表１】
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【００３２】
樹脂Ａの重量平均分子量は２００００、樹脂Ｂの重量平均分子量は３５０００、樹脂Ｃの重量平均分子量は４５０００、樹脂Ｄの重量平均分子量は５５０００、樹脂Ｅの重量平均分子量は９５０００、樹脂Ｆの重量平均分子量は１３５０００、樹脂Ｇの重量平均分子量は１９５０００、樹脂Ｈの重量平均分子量は２９００００である。
【００３３】
次に、表２に示すように、本実施の形態の実施例１〜１３として、バインダーとして、少なくとも重量平均分子量が３００００以上７００００以下の第１のバインダーと、重量平均分子量が１１００００以上２４００００以下の第２のバインダーとを含む蛍光体インクを作製した。つまり、第１のバインダーは、樹脂Ｂ〜Ｄの中から選択した少なくとも１種類のバインダーで、第２のバインダーは、重量平均分子量が１１００００以上２４００００以下である樹脂Ｆ〜Ｇの中から選択した少なくとも１種類のバインダーである。第２のバインダーに対する第１のバインダーの重量比は、１／２以上２以下の範囲とした。また、樹脂Ａ〜Ｈの混合量は、蛍光体インクに対して２ｗｔ％とした。
【００３４】
具体的には、実施例１では、第１のバインダーとして、樹脂Ｂと樹脂Ｄとを選択し、第２のバインダーとして樹脂Ｇを選択した。また、樹脂Ｂ：樹脂Ｄ：樹脂Ｇの重量比は１：１：１、つまり第２のバインダーに対する第１のバインダーの重量比（（樹脂Ｂ＋樹脂Ｄ）／樹脂Ｇ）は２として、バインダーを調合した。以下同様に、実施例２では、樹脂Ｂ／樹脂Ｆを重量比１／２で調合し、実施例３では、樹脂Ｂ／樹脂Ｆを重量比１で調合し、実施例４では、樹脂Ｂ／樹脂Ｆを重量比２で調合し、実施例５では、樹脂Ｂ／樹脂Ｇを重量比２で調合し、実施例６では、樹脂Ｃ／樹脂Ｆを重量比１／２で調合し、実施例７では、樹脂Ｃ／樹脂Ｆを重量比２で調合し、実施例８では、樹脂Ｃ／樹脂Ｇを重量比２で調合し、実施例９では、樹脂Ｃ／樹脂Ｇを重量比１で調合し、実施例１０では、樹脂Ｄ／樹脂Ｆを重量比１／２で調合し、実施例１１では、樹脂Ｄ／樹脂Ｆを重量比２で調合し、実施例１２では、樹脂Ｄ／樹脂Ｇを重量比２で調合し、実施例１３では、樹脂Ｄ／樹脂Ｇを重量比１／２で調合した。
【００３５】
一方、比較例１〜１４として、表２に示す種類の樹脂をバインダーとして用いた。
【００３６】
このような実施例１〜１３、比較例１〜１４による蛍光体インクについて、吐出安定性を評価し、その結果を表２に示している。なお、表２において、吐出安定性は、吐出状態と、ＰＤＰ１０の表示画像とで評価した。吐出状態について、蛍光体インクの液滴３３の飛び散りがなく隔壁２２間に一滴ずつ吐出されている状態を「良好」とし、また、蛍光体インクの飛び散りがある状態や蛍光体インクが吐出されない状態を「不良」と示している。ＰＤＰ１０の表示画像については、色ムラおよび輝度ムラの有無を示している。
【００３７】
【表２】
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【００３８】
表２の結果より、実施例１〜１３の蛍光体インクでは、蛍光体インクの液滴３３の飛び散りがなく、隔壁２２からはみ出すこともなく、背面基板１７の隔壁２２間に蛍光体インクが均一に塗布され、蛍光体インクの吐出状態は良好であった。また、ＰＤＰ１０としての画像の視認による評価でも、色ムラや輝度ムラがなく、良好であった。
【００３９】
一方、比較例１〜１４の蛍光体インクでは、蛍光体インクの吐出状態は、不良であった。図４は、本実施の形態のＰＤＰの製造方法において、インクジェット装置の吐出状態を示す概略断面図である。比較例１〜３および比較例７〜１０では、蛍光体インクは小さなスプラッシュ３４となってスプレー状に飛散するため、隔壁２２をはみ出していた。例えば、青色蛍光体が吐出される隔壁２２間に緑色蛍光体が混ざるなどの状態が発生していた。そのため、表示画像の視認による評価でも色ムラや輝度ムラが発生していた。また、比較例４〜６および比較例１１〜１４では、蛍光体インクを吐出できなかった。
【００４０】
ところで、ＰＤＰの製造方法において、インクジェット装置３０を用いて蛍光体インクを塗布し、良好な蛍光体層２３を形成するためには、液滴３３が一滴ずつ吐出されることが望ましい。蛍光体インクをノズル孔３２から吐出させるためには粘度は低くなければならならない。また、吐出された液滴３３がスプレー状に飛散しないためには、液滴３３になる程度の弾性成分がなければならない。
【００４１】
そこで、本発明者らが実験により確認した結果、重量平均分子量が３００００以上７００００以下の第１のバインダーと、重量平均分子量が１１００００以上２４００００以下の第２のバインダーとを含むバインダーを用いた蛍光体インクであれば、一つの液滴３３にまとまる程度の弾性成分を保持しつつ、粘度を低く抑えることが可能となり、蛍光体インクの吐出状態は良好になることがわかった。また、その結果として、隔壁２２からはみ出すことなく、背面基板１７の隔壁２２間に蛍光体インクを均一に塗布することができ、表示画像の良好なＰＤＰ１０を得ることができる。さらに、本実施の形態において、第２のバインダーに対する第１のバインダーの重量比を１／２以上２以下で調合した蛍光体インクは、より一層の特性を示す効果が得られることがわかった。
【００４２】
以上説明したように、本実施の形態の製造方法によれば、蛍光体インクは、少なくともバインダーと蛍光体とからなり、かつバインダーは、少なくとも重量平均分子量が３００００以上７００００以下の第１のバインダーと、重量平均分子量が１１００００以上２４００００以下の第２のバインダーとを含むものであることにより、高精細なＰＤＰ１０でも、隔壁２２間からはみ出すことなく蛍光体インクを塗布できるため、表示画像に色ムラや輝度ムラの発生が少ないＰＤＰ１０を提供することができる。
【産業上の利用可能性】
【００４３】
以上のように本発明は、表示画像の良好なＰＤＰを実現する上で有用な発明である。
【符号の説明】
【００４４】
１０    ＰＤＰ
１１    前面基板
１２    走査電極
１３    維持電極
１２ａ，１３ａ    透明電極
１２ｂ，１３ｂ    バス電極
１４    表示電極対
１５    誘電体層
１６    保護層
１７    背面基板
１８    データ電極
１９    下地誘電体層
２２    隔壁
２３    蛍光体層
２４    放電セル
３０    インクジェット装置
３１    インクジェットヘッド
３２    ノズル孔
３３    液滴
３４    スプラッシュ
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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