(57)【要約】【課題】積層される別部材に損傷を与えることなく、光拡散性が付与された光学積層フィルム、及び表示装置を提供する。【解決手段】光学積層フィルム１０は、支持体１１と、支持体１１の一方の面に設けられた易接着層１２と、支持体１１の他方の面に設けられた透光性樹脂１３ａと透光性粒子１３ｂを含む第１の透明層１３を備える。透光性粒子１３ｂは、透光性樹脂１３ａの厚さｄ１より大きな粒子径ｒを有する。第１の透明層１３上に形成され、表面が実質的に平滑である第２の透明層１４と備え、透光性粒子１３ｂの屈折率ｎｐと第２の透明層１４の屈折率ｎ２との差が０．１以上である。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
支持体と、
前記支持体の一方の面に設けられた易接着層と、
前記支持体の他方の面に設けられた透光性樹脂と透光性粒子を含む第１の透明層を備え、前記透光性粒子は、前記透光性樹脂の厚さｄ１より大きな粒子径ｒを有し、
前記第１の透明層上に形成され、表面が実質的に平滑である第２の透明層と備え、
前記透光性粒子の屈折率ｎｐと前記第２の透明層の屈折率ｎ２との差が０．１以上であることを特徴とする光学積層フィルム。
【請求項２】
前記透光性樹脂の屈折率ｎ１が下記（１）式を満たし、かつ前記透光性樹脂の厚さｄ１が（２）式を満たす請求項１記載の光学積層フィルム。
ｎ１  ＝  （支持体の屈折率ｎｓ×第２の透明層の屈折率ｎ２）０．５…（１）
ｄ１  ＝  （５５０／（４×ｎ１））×Ａ    （Ａ＝１、３、５）…（２）
【請求項３】
前記第２の透明層がシリカ系化合物から形成される無機層である請求項１又は２記載の光学積層フィルム。
【請求項４】
前記透光性粒子がメラミン樹脂粒子、中空粒子、ポリスチレン樹脂粒子及びスチレン／アクリル共重合体樹脂粒子の群から選ばれる少なくとも１種の粒子である請求項１から３のいずれか１項に記載の光学積層フィルム。
【請求項５】
前記第１の透明層は、電子導電により導電性を発現する金属酸化物粒子及びπ電子共役系の導電性ポリマーのいずれかを含み、前記第１の透明層の表面抵抗が１０１２Ω／□以下である請求項１から４のいずれか１項に記載の光学積層フィルム。
【請求項６】
前記易接着層は、電子導電により導電性を発現する金属酸化物粒子及びπ電子共役系の導電性ポリマーのいずれかを含み、前記易接着層の表面抵抗が１０１２Ω／□以下である請求項１から４のいずれか１項に記載の光学積層フィルム。
【請求項７】
前記易接着層上に光機能層をさらに備える請求項１から６のいずれか１項に記載の光学積層フィルム。
【請求項８】
請求項１から６のいずれか１項に記載の光学積層フィルムを搭載する表示装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は光学積層フィルム、及び表示装置、特に、液晶ディスプレイの光学シート用部材として好適に用いられる光学積層フィルム、及び表示装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
プリズムシート、レンズシート、拡散シートなどの光学シートは、フラットパネルディスプレイのバックライトユニットの構成部材として、広く用いられている。光学シートは、支持体の上に、入射光を所定の方向に屈折するプリズムやレンズを形成することにより、又は入射光を多様に屈折させて拡散する拡散層を支持体の上に設けることにより、製造される。複数のプリズムやレンズからなる層、及び拡散層は、光機能層と総称される。フラットパネルディスプレイ等では光学シートに別の光学シート、又は別部材である導光板を積み重ねて使用されることが多い。
【０００３】
積み重ねて使用した場合、光学シートと他の光学シート又は別部材との間にニュートンリングが発生する場合がある。これは光学シートの光機能層と反対面（裏面）が平滑面であることに起因することが知られている。
【０００４】
その問題を解決するため、特許文献１はプリズムシートのプリズム列と反対面に多数の透光性ビーズを支持層で支持し、凹凸状の表面を形成することを開示する。しかしながら、透光性ビーズが支持層から突出しているため、他のプリズムシートや導光板と重ね合わせたときに、他のプリズムシートや導光板の表面に傷をつけてしまう問題があった。
【０００５】
特許文献１は、さらに、光拡散層中に透光性ビーズを分散させることを開示する。しかし、透光性ビーズが光拡散層から突出しないように均一に分散させるには、光拡散層を厚く形成する必要がある。
【０００６】
また、特許文献２は、透光性基材の表面に単位プリズム又は単位レンズを複数配列し、裏面を透光性材料からなるコーティング層により覆った光学シートにおいて、前記コーティング層を、粒径分布の半値幅が１μｍ以下の球状ビーズを含んで構成した光学シートを開示する。
【０００７】
しかしながら、コーティング層から球状ビーズが突出しているため、光学シートを他の光学シートや導光板に積層したとき、接触する別の部材に対する損傷防止としては不十分であった。
【０００８】
近年、他の部材、例えば拡散シート等によりニュートンリングが視認されなくなるので、ニュートンリングの発生を許容する場合がある。その場合、他の部材への損傷を防止するため球状ビーズが除去され、光学シートの裏面に透光性樹脂層のみが存在すれば良いことになる。しかしながら、透光性樹脂層のみでは、光学シートに傷が付くと、容易に視認される。したがって、光学シートでは、正面輝度を極端に低下させない範囲で光拡散性が求められる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００９】
【特許文献１】特開平９−２８１３１０号公報
【特許文献２】特開平１１−１３３２１４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
本発明は、上記事情に鑑みてなされたもので、積層される別部材に損傷を与えることなく、光拡散性が付与された光学積層フィルム、及び表示装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明による光学積層フィルムは、支持体と、前記支持体の一方の面に設けられた易接着層と、前記支持体の他方の面に設けられた透光性樹脂と透光性粒子を含む第１の透明層を備え、前記透光性粒子は、前記透光性樹脂の厚さｄ１より大きな粒子径ｒを有し、前記第１の透明層上に形成され、表面が実質的に平滑である第２の透明層と備え、前記透光性粒子の屈折率ｎｐと前記第２の透明層の屈折率ｎ２との差が０．１以上であることを特徴とする。
【００１２】
本発明による光学積層フィルムは、好ましくは、前記透光性樹脂の屈折率ｎ１が下記（１）式を満たし、かつ前記透光性樹脂の厚さｄ１が（２）式を満たす。
【００１３】
ｎ１  ＝  （支持体の屈折率ｎｓ×第２の透明層の屈折率ｎ２）０．５…（１）
ｄ１  ＝  （５５０／（４×ｎ１））×Ａ    （Ａ＝１、３、５）…（２）
本発明による光学積層フィルムは、好ましくは、前記第２の透明層がシリカ系化合物から形成される無機層である。
【００１４】
本発明による光学積層フィルムは、好ましくは、前記透光性粒子がメラミン樹脂粒子、中空粒子、ポリスチレン樹脂粒子及びスチレン／アクリル共重合体樹脂粒子の群から選ばれる少なくとも１種の粒子である。
【００１５】
本発明による光学積層フィルムは、好ましくは、前記第１の透明層は、電子導電により導電性を発現する金属酸化物粒子及びπ電子共役系の導電性ポリマーのいずれかを含み、前記第１の透明層の表面抵抗が１０１２Ω／□以下である。
【００１６】
本発明による光学積層フィルムは、好ましくは、前記易接着層は、電子導電により導電性を発現する金属酸化物粒子及びπ電子共役系の導電性ポリマーのいずれかを含み、前記易接着層の表面抵抗が１０１２Ω／□以下である。
【００１７】
本発明による光学積層フィルムは、好ましくは、前記易接着層上に光機能層をさらに備える。
【００１８】
本発明による表示装置は、前記光学積層フィルムを搭載する。
【発明の効果】
【００１９】
本発明によれば、積層される別部材に損傷を与えることなく、光拡散性を付与することができる。
【図面の簡単な説明】
【００２０】
【図１】第１の実施形態に係る光学積層フィルムの断面図。
【図２】第２の実施形態に係る光学積層フィルムの断面図。
【図３】実施例と比較例の条件と評価を示す表図。
【発明を実施するための形態】
【００２１】
以下、添付図面に従って本発明の好ましい実施の形態について説明する。本発明は以下の好ましい実施の形態により説明されるが、本発明の範囲を逸脱すること無く、多くの手法により変更を行うことができ、本実施の形態以外の他の実施の形態を利用することができる。したがって、本発明の範囲内における全ての変更が特許請求の範囲に含まれる。
【００２２】
図１は第１の実施形態に係る光学積層フィルムの断面図である。光学積層フィルム１０は、支持体１１と、支持体１１の一方面に設けられた易接着層１２と、支持体１１の他方の面に設けられた第１の透明層１３と、第１の透明層１３に隣接して設けられた第２の透明層１４を含む。第１の透明層１３は透光性樹脂１３ａと透光性粒子１３ｂを含む。透光性粒子１３ｂは透光性樹脂１３ａの厚さｄ１より大きい粒子径ｒを有する。つまり、透光性粒子１３ｂは透光性樹脂１３ａの表面から突出する構成となる。透光性粒子１３ｂは透光性樹脂１３ａにより支持体１１に均一に固定される。
【００２３】
第２の透明層１４が第１の透明層１３上に設けられる。第２の透明層１４は透光性粒子１３ｂを覆い、第２の透明層１４の表面は実質的に平滑面とされる。これにより、他の部品に対する損傷を防止することができる。透光性粒子１３ｂが支持体１１に精度良く配置されているので、第２の透明層１４を薄くしても、その表面を実質的に平滑面とすることができる。
【００２４】
透光性粒子１３ｂの屈折率ｎｐと第２の透明層１４の屈折率ｎ２との差が０．１以上である。この屈折率差により光学積層フィルム１０に光拡散性を付与することができる。透光性粒子１３ｂは、粒子径ｒの２５％以上が第２の透明層１４中に入り込む。これにより、光拡散性が、透光性粒子１３ｂの屈折率ｎｐと第２の透明層１４の屈折率ｎ２との屈折率差により制御される。光拡散性について、ＪＩＳ−Ｋ−７１０５に準じてヘイズメーター（ＮＤＨ−２０００、日本電色工業（株））により測定した光学積層フィルム１０のヘイズ値は、３％〜２０％であることが好ましい。その理由は、ヘイズが３％未満の場合は、光学シートの裏面に付いた傷等の欠点が視認されやすくなり、逆にヘイズが２０％を超えると光学シートの正面輝度向上効果が損なわれるからである。
【００２５】
光学積層フィルム１０の裏面側から光が照射した場合、支持体１１、透光性樹脂１３ａ及び第２の透明層１４からの反射光が干渉し、干渉縞が視認される問題がある。
【００２６】
この問題を解決するため、好ましくは、透光性樹脂１３ａの屈折率ｎ１が下記（１）式を満たし、かつ透光性樹脂１３ａの厚さｄ１が（２）式を満たす。λは測定波長を示す。
【００２７】
ｎ１＝（支持体１１の屈折率ｎｓ×第２の透明層１４の屈折率ｎ２）０．５…（１）
ｄ１＝（λ（＝５５０）／（４×ｎ１））×Ａ    （Ａ＝１、３、５）…（２）
これにより、透光性樹脂１３ａで反射される反射光と支持体１１で反射される反射光の振幅を合わせ、さらに位相をずらすことができ、干渉縞の発生を防止することができる。測定波長λとして、人に対する視感度が高い波長５５０ｎｍを基準とし、式（２）において５５０を採用した。
【００２８】
易接着層１２は、支持体１１の光機能層に対する接着性を向上させ、光機能層との密着力を高めるために支持体１１の一方面に設けられる。
【００２９】
図２は第２の実施形態に係る光学積層フィルムの断面図である。光学積層フィルム２０は、支持体１１と、支持体１１の一方面に設けられた易接着層１２と、易接着層１２上に設けられた光機能層１５と、支持体１１の他方の面に設けられた第１の透明層１３と、第１の透明層１３に隣接して設けられた第２の透明層１４を含む。第１の透明層１３は透光性樹脂１３ａと透光性粒子１３ｂを含む。光学積層フィルム２０は、第１の実施形態の光学積層フィルム１０の易接着層１２上に光機能層１５を設けたものである。
【００３０】
光機能層１５は、入射光を屈折させて集光又は拡散する。このような光機能層１５としては、レンズ層やプリズム層、拡散層がある。図２では、光機能層１５をプリズム層とした場合を図示してある。プリズム層である光機能層１５は、断面三角形の複数のプリズムを、一定のピッチで形成したものである。このような光機能層１５をもつ光学積層フィルム２０は、光を第２の透明層１４側から入射されると、入射した光線をプリズムによって、所定の方向に向けて屈折する。これにより、所定方向に大きなピークをもつような光分布で光が射出されることになる。例えば、入射した光線を法線方向に向けて屈折すると、法線方向に大きなピークをもつような光分布となる。これにより、光学積層フィルム２０を液晶ディスプレイのバックライトユニットに用いると、液晶ディスプレイの正面輝度が向上する。
【００３１】
光機能層１５は、前述のように光を屈折させて入射光を集光又は拡散させる。このようにして、光の進路を制御する。光は光機能層１５の表面で、その入射角と、支持体１１及び光機能層１５の屈折率の差により屈折したり、入射した光が射出面で屈折又は反射したりすることがある。光機能層１５の構成によっては、これらの光特性もさらに発現し、利用することになる。
【００３２】
したがって、光学積層フィルム２０を液晶ディスプレイのバックライトユニット中に使用したとき、光機能層１５は、光源からの光が第２の透明層１４側から入射すると、入射光の集光度を制御して、所定方向に大きなピークをもつような光分布で光を射出し、これにより液晶ディスプレイの正面輝度を調整するようなプリズム機能、レンズ機能をもつ場合がある。このような機能をもつ光学積層フィルム２０は、いわゆるプリズムシート、レンズシートとして用いることができる。光機能層１５は、光源からの光が第２の透明層１４側から入射すると、入射光を拡散させて、均等な光分布とするような拡散機能をもつ場合がある。このような機能をもつ光学積層フィルム２０は、いわゆる拡散シートとして用いることができる。
【００３３】
光機能層１５がレンズ層である場合には、光を屈折する複数のレンズを、所定のピッチで配列して構成する。支持体１１の一方の面から射出された光が光機能層１５に入射すると、光機能層１５は、入射光の射出角度を制御する。レンズとしては、円柱状を軸方向に二つに割ったシリンドリカルレンズ、三角柱のプリズム、球面レンズ、非球面レンズがあり、三角柱のプリズムでもよい。したがって、図２に示すようなプリズム層である光機能層１５もレンズ層の一種と言える。
【００３４】
［支持体］
支持体１１は、高分子化合物を溶融製膜方法や溶液製膜方法によりフィルム形状にしたものである。支持体１１に用いる高分子化合物は、透明なものである。
【００３５】
支持体１１としては、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）、ポリブチレンナフタレート（ＰＢＮ）、ポリアリレート類、ポリエーテルスルフォン、ポリカーボネート、ポリエーテルケトン、ポリスルフォン、ポリフェニレンサルファイド、ポリエステル系液晶ポリマー、トリアセチルセルロース、セルロース誘導体、ポリプロピレン、ポリアミド類、ポリイミド、ポリシクロオレフィン類等が好ましい。
【００３６】
この中でも、ＰＥＴ、ＰＥＮ、トリアセチルセルロース、セルロース誘導体がより好ましく、ＰＥＴ、ＰＥＮが特に好ましい。
【００３７】
そして、上記の高分子化合物が長尺のフィルム状にされたものを長尺方向と幅方向との互いに直交する２方向に延伸した、いわゆる二軸延伸高分子フィルムを、支持体１１として用いることが好ましく、フィルム状のＰＥＴ、ＰＥＮを二軸延伸したものが、弾性率、透明性の観点から支持体１１として特に好ましい。
【００３８】
また、支持体１１の一方面と他方面との少なくともいずれか一方がコロナ放電処理されたものであってもよい。支持体１１の一方面、他方面は、コロナ放電処理により親水化され、水性の各種塗布液の濡れ性を向上することができる。さらに、カルボキシル基、ヒドロキシ基などの官能基を導入することができる。これにより、支持体１１の一方面と易接着層１２、あるいは支持体１１の他方面と透光性樹脂１３ａとの密着力をより高めることができる。
【００３９】
第２の透明層１４が熱硬化により形成される場合の支持体１１は、加熱収縮率が０．１％〜３．０％の範囲であることが好ましく、０．２％〜２．５％の範囲であることがより好ましく、０．４％〜２．０％の範囲であることがさらに好ましい。
【００４０】
加熱収縮率の上記値は、１７０℃、１０分間での値である。第２の透明層１４は、後述のように、第２の透明層１４を形成するための所定の塗布液を第１の透明層１３を介して塗布し、これを１６０℃以上の温度に加熱し、この加熱により硬化させることにより形成される。塗膜は、加熱硬化時における塗膜中のシラノールの脱水縮合に伴い収縮するが、上記のような加熱収縮率をもつ支持体１１を用いることにより、第２の透明層１４がひび割れすることなく形成される。さらに、支持体１１のカールを防止することができる。これは、塗膜が硬化するときの収縮に伴って、支持体１１が変形するからであり、つまり、第２の透明層１４が形成されるまでの塗膜の収縮に支持体１１が追随するからである。したがって、支持体１１の加熱収縮率は、塗膜を硬化させるときの塗膜の温度と同じ又はこれに近い温度で求めることが好ましく、この観点から塗布液として後述のものを用いる場合には１７０℃での加熱収縮率を目安とすることが好ましい。支持体１１の加熱収縮率を求める際の保持時間は、測定誤差を防ぐために１０分間が好ましい。保持時間が１０分より長くてもよいが、１０分よりも長くすることの効果は特にない。
【００４１】
支持体１１の加熱収縮率を、０．１％以上とすることにより、０．１％よりも小さい場合に比べて、塗膜の硬化収縮に応じるように塗膜が変形し、両者の収縮率の差に起因するような塗膜のひび割れをより確実に防止することができる。加熱収縮率が３％より大きい場合であっても、塗膜のひび割れは発生しない。しかし、加熱収縮率を３％以下とすることにより、３％よりも大きい場合に比べて、支持体１１自身の変形の度合いが小さくなるので、得られる光学積層フィルム１０，２０がより確実に平らなものとして得られる。
【００４２】
加熱収縮率の上記値は、以下の方法で求める値である。まず、測定に供するサンプルを支持体１１からサンプリングする。このサンプルにつき予め所定方向での長さを測定する。この長さをＬ１とする。長さＬ１を測定したサンプルを、１７０℃に保持されている恒温装置内に、張力をかけずに１０分間放置する。恒温装置としては、熱風が内部に送り込まれて内部を所定温度に保持する加熱オーブン等が挙げられる。加熱処理されたサンプルを冷却してから、加熱処理前に測定した方向と同じ方向で長さを測定する。この長さをＬ２とする。そして、加熱収縮率（単位；％）を、｛（Ｌ１−Ｌ２）／Ｌ１｝×１００の式により求める。しかし、本発明は、加熱収縮率の上記測定方法に限定されるものでは無く、例えば他の測定方法により加熱収縮率を求める場合には、用いる測定方法と上記方法とで得られる値の相関関係を予め求めておき、その関係に基づいて、測定値が上記方法での上記値の範囲に対応すればよい。
【００４３】
加熱収縮率は、直交する２方向で、ともに、１７０℃、１０分間下で、０．１％以上３％以下の範囲であることが好ましく、０．２％以上２．５％以下の範囲であることがより好ましく、０．４％以上２．０％以下の範囲であることが特に好ましい。
【００４４】
なお、加熱収縮率について、第１の透明層１３備えた状態の支持体１１の加熱収縮率が上記範囲となっていればよい。
【００４５】
支持体１１は１００〜３５０μｍの厚さを有すること好ましい。この範囲であれば、バックライトユニット構成部材として最適な厚みの光学シートを得ることができる。
【００４６】
支持体１１は、使用する材料により値は異なるが、１．４０〜１．８０の屈折率を有することが好ましい。この範囲であれば、基材としての優れた剛性を示すとともに、透明性に優れた光学シートを得ることができる。
【００４７】
［易接着層］
易接着層１２は、支持体１１の光機能層１５に対する接着性を向上させ、光機能層１５との密着力を高めるために支持体１１の一方面に設けられる。
【００４８】
易接着層１２は、通常、バインダと硬化剤と界面活性剤とからなる塗布液を、支持体１１の一方面に塗布して形成される。易接着層１２に使用する素材は、光機能層１５との密着力を高める目的で、それぞれに適した素材を選択することが好ましい。また、易接着層１２には、有機又は無機の微粒子を適宜含有させてもよい。
【００４９】
易接着層１２に使用するバインダは、特に限定されない。ただし、密着力の観点からポリエステル、ポリウレタン、アクリル樹脂、スチレンブタジエン共重合体の少なくともひとつであることが好ましい。また、バインダは、水溶性又は水分散性をもつものが環境への負荷が少ない点で特に好ましい。
【００５０】
易接着層１２に、電子導電により導電性を発現する金属酸化物粒子を含ませることができる。金属酸化物粒子としては、一般の金属酸化物を使用することができ、例えば、ＺｎＯ、ＴｉＯ２、ＳｎＯ２、Ａｌ２Ｏ３、Ｉｎ２Ｏ３、ＭｇＯ、ＢａＯ、ＭｏＯ３、これらの複合酸化物、又はこれらの金属酸化物にさらに異種元素を少量含む金属酸化物、等が挙げられる。このような金属酸化物のうち、ＳｎＯ２、ＺｎＯ、ＴｉＯ２、Ｉｎ２Ｏ３が好ましく、ＳｎＯ２が特に好ましい。電子導電により導電性を発現する金属酸化物粒子の代わりに、ポリチオフェン系などπ電子共役系の導電性ポリマーを含有させてもよい。
【００５１】
易接着層１２に、電子導電により導電性を発現する金属酸化物粒子及びπ電子共役系の導電性ポリマーのいずれかを加えることにより、易接着層１２の表面抵抗が１０１２Ω／□以下に調整される。十分な帯電防止性を得ることができ、光学積層フィルム１０，２０に塵や埃が吸着するのを防止することができる。
【００５２】
易接着層１２の屈折率を調整する目的で、易接着層１２には金属酸化物からなる微粒子を含ませてもよい。金属酸化物としては、酸化スズ、酸化ジルコニウム、酸化亜鉛、酸化チタン、酸化セリウム、酸化ニオブなどの屈折率が高いものが好ましい。屈折率が高いものほど、少量でも屈折率を変えることができるからである。金属酸化物の微粒子の粒子径は、１ｎｍ〜５０ｎｍの範囲が好ましく、２ｎｍ〜４０ｎｍの範囲が特に好ましい。金属酸化物の微粒子の量は、目的とする屈折率に応じて決定すればよいが、易接着層１２の全質量を１００としたときに微粒子の質量が１０〜９０の範囲となるように、易接着層１２の中に含まれることが好ましく、３０〜８０の範囲となるように含まれることが特に好ましい。
【００５３】
易接着層１２の厚さｄ３は、易接着層１２を形成する塗布液の塗布量を調整することにより制御することができる。透明度が高く、優れた密着力を発現するためには、厚みｄ３は、０．０１μｍ〜５μｍの範囲で一定であることがより好ましい。厚みｄ３を０．０１μｍ以上とすることにより、０．０１μｍ未満である場合に比べて密着力をより確実に向上させることができる。厚みｄ３を５μｍ以下とすることにより、５μｍよりも大きくする場合に比べて、より均一な厚みで易接着層１２を形成することができる。さらには、塗布液の使用量の増加を抑えて乾燥時間の長時間化を防止し、コストの増加を抑止することができる。より好ましい厚み易接着層１２の厚さｄ３の範囲は、０．０２μｍ〜３μｍである。
【００５４】
［光機能層］
プリズム層ないしレンズ層である光機能層１５は、型押し法で形成する場合と注型重合法で形成する場合とがあるが、通常は、型押し方よりも生産性がより高い注型重合法が用いられる。
【００５５】
注型重合法では、通常は、紫外線（ＵＶ）で硬化するＵＶ硬化性の化合物からなる膜を所定の形状にし、その形状を維持した状態で化合物をＵＶで硬化させることにより、所定のプリズムないしレンズを複数形成して光機能層１５とする。注型重合法で光機能層１５を形成する場合には、一般にラジカル重合性の二重結合を有するモノマー、オリゴマー、ポリマーを主成分とするものを素材として用い、さらに、重合開始剤を含有させる。ラジカル重合性の二重結合を有するモノマー、オリゴマーとしては、例えば、アクリルモノマー、アクリルオリゴマーがある。量産性の観点からは、型押し法よりも注型重合法が好ましく、注型重合法の中でもＵＶ硬化性化合物を用いた注型重合法が好ましい。
【００５６】
光機能層１５は、支持体１１の易接着層１２上に後工程で形成される。そこで、光学積層フィルム１０，２０は、第２の透明層１４側から光を入射した際に、入射光のうち波長が３４０ｎｍである光の透過率が７０％〜１００％の範囲であることが好ましい。これにより、光機能層１５を付与する後工程を従来よりも短くすることができる。
【００５７】
一般に，ＵＶ硬化に使用されるメタルハライドランプの主な発光波長は３４０ｎｍ〜４００ｎｍの範囲にあり、高圧水銀灯の主発光波長は３６５ｎｍである。また可視光領域で透明性が求められる光学積層フィルムの透過率は、３４０ｎｍ〜４００ｎｍの範囲において波長が短いほど透過率が低くなる傾向がある。したがって、少なくとも３４０ｎｍである光の透過率が７０％〜１００％であることが好ましい。特に３４０〜４００ｎｍの全ての範囲で、光の透過率が７０％〜１００％であることが好ましい。波長が３４０ｎｍの光の透過率が７０％未満であると、支持体１１の一方面にＵＶ硬化で光機能層１５を設ける際に、第２の透明層１４側からメタルハライドランプ、あるいは高圧水銀灯を用いて照射したＵＶが、光学積層フィルム１０，２０に吸収されてしまう。この吸収により、光機能層１５を形成するための硬化に寄与できるＵＶの強度が低下する。結果として、光機能層１５の硬化の効率が低下する。硬化の効率が低下すると、所定の硬化状態となるまでには硬化時間を長くする必要があり光学フィルムの生産性が低下する。また、硬化時間を長くしない場合には、光機能層１５の硬化が不十分なので、光機能層１５は耐傷性が不十分なものとなる。
【００５８】
光学積層フィルム１０，２０、いずれも、第２の透明層１４側から光を入射した際に、入射光のうち波長が３６５ｎｍの光の透過率が７６％以上１００％以下の範囲であることがより好ましい。これは、光機能層１５の形成の際に使用する照射光の光源として高圧水銀灯を使用する場合には、特に有効である。高圧水銀灯の輝線は、３６５ｎｍの光だからである。
【００５９】
［第１の透明層］
第１の透明層１３は、透光性樹脂１３ａと透光性粒子１３ｂを含んでいる。透光性樹脂１３ａは、透光性粒子１３ｂを支持体１１に精度良く配置するために設けられる。
【００６０】
透光性樹脂１３ａは、通常、バインダと硬化剤と界面活性剤とからなる塗布液を、支持体１１の他方面塗布して形成される。透光性樹脂１３ａに使用する素材は、透光性粒子１３ｂを支持体１１に固定する目的で、適した素材を選択することが好ましい。
【００６１】
透光性樹脂１３ａに使用するバインダは、特に限定されない。ただし、支持体１１との密着力の観点からポリエステル、ポリウレタン、アクリル樹脂、スチレンブタジエン共重合体の少なくともひとつであることが好ましい。また、バインダは、水溶性又は水分散性をもつものが環境への負荷が少ない点で特に好ましい。
【００６２】
透光性粒子１３ｂとして、メラミン樹脂粒子、中空粒子、ポリスチレン樹脂粒子及びスチレン／アクリル共重合体樹脂粒子の群から選ばれる少なくとも１種の粒子が使用される。好ましくは、透光性粒子１３ｂは０．３μｍ〜５．０μｍの粒子径ｒを有する。透光性粒子１３ｂの粒子径ｒは、透光性樹脂１３ａの厚さｄ１より大きい。粒子径ｒと厚さｄ１とは、ｒ／１０≦ｄ１≦ｒ／１．３３の関係であることが好ましい。ｄ１がｒ／１０より小さいと、透光性粒子１３ｂを固定するための接着力が不足する場合がある。ｄ１がｒ／１．３３より大きいと、透光性粒子１３ｂと第２の透明層１４との接触面積が小さくなる。透光性粒子１３ｂと第２の透明層１４の屈折率差で拡散性を制御するのが困難となる。粒子径ｒと厚さｄ１とは、ｒ／１０≦ｄ１≦ｒ／１．３３の関係とすることにより、透光性樹脂１３ａと透光性粒子１３ｂとの接着力を維持し、かつ透光性粒子１３ｂと第２の透明層１４の屈折率差で拡散性を制御することが可能となる。
【００６３】
透光性粒子１３ｂは、１．５８以上、あるいは１．３８以下の屈折率を有することが好ましい。第２の透明層１４との間で屈折率差を０．１以上にすることができるからである。
【００６４】
透光性樹脂１３ａの屈折率ｎ１及び厚さｄ１は、好ましくは、第２の透明層１４に光が照射されたときの干渉縞を低減する目的で、決定される。支持体１１の屈折率ｎｓとし、第２の透明層の屈折率ｎ２としたとき、透光性樹脂１３ａの屈折率ｎ１は以下の式（１）を満たすことが好ましい。透光性樹脂１３ａの厚さｄ１は、測定波長λと透光性樹脂１３ａの屈折率ｎ１とから、以下の式（２）を満たすことが好ましい。λは、人に対する視感度が高い５５０の波長の光を考慮して選択することが好ましい。干渉縞の低減効果が大きいからである。Ａは１，３，５の奇数である。Ａ＝１が最も干渉縞を防止することができる。ただし、奇数倍のＡ＝３、５でも干渉縞を防止することができる。
【００６５】
ｎ１＝（支持体の屈折率ｎｓ×第２の透明層の屈折率ｎ２）０．５…（１）
ｄ１＝（λ（＝５５０）／（４×ｎ１））×Ａ    （Ａ＝１、３、５）…（２）
透光性樹脂１３ａに、電子導電により導電性を発現する金属酸化物粒子を含ませることができる。金属酸化物粒子としては、一般の金属酸化物を使用することができ、例えば、ＺｎＯ、ＴｉＯ２、ＳｎＯ２、Ａｌ２Ｏ３、Ｉｎ２Ｏ３、ＭｇＯ、ＢａＯ、ＭｏＯ３、これらの複合酸化物、又はこれらの金属酸化物にさらに異種元素を少量含む金属酸化物、等が挙げられる。このような金属酸化物のうち、ＳｎＯ２、ＺｎＯ、ＴｉＯ２、Ｉｎ２Ｏ３が好ましく、ＳｎＯ２が特に好ましい。電子導電により導電性を発現する金属酸化物粒子の代わりに、ポリチオフェン系などπ電子共役系の導電性ポリマーを含有させてもよい。
【００６６】
透光性樹脂１３ａに、電子導電により導電性を発現する金属酸化物粒子及びπ電子共役系の導電性ポリマーのいずれかを加えることにより、透光性樹脂１３ａの表面抵抗が１０１２Ω／□以下に調整される。十分な帯電防止性を得ることができ、光学積層フィルム１０，２０塵や埃が吸着するのを防止することができる。
【００６７】
透光性樹脂１３ａの屈折率を調整する目的で、透光性樹脂１３ａには金属酸化物からなる微粒子を含ませてもよい。金属酸化物としては、酸化スズ、酸化ジルコニウム、酸化亜鉛、酸化チタン、酸化セリウム、酸化ニオブなどの屈折率が高いものが好ましい。屈折率が高いものほど、少量でも屈折率を変えることができるからである。金属酸化物の微粒子の粒子径は、１ｎｍ〜５０ｎｍの範囲が好ましく、２ｎｍ〜４０ｎｍの範囲が特に好ましい。金属酸化物の微粒子の量は、目的とする屈折率に応じて決定すればよいが、透光性樹脂１３ａの全質量を１００としたときに微粒子の質量が１０〜９０の範囲となるように、透光性樹脂１３ａの中に含まれることが好ましく、３０〜８０の範囲となるように含まれることが特に好ましい。
【００６８】
［第２の透明層］
第２の透明層１４が、第１の透明層１３と接触するように設けられる。第２の透明層１４は透光性粒子１３ｂを覆い、第２の透明層１４の表面は実質的に平滑面とされる。第２の透明層１４は硬度と耐傷性を有するハードコート層であることが好ましい。これにより、光学積層フィルム１０，２０が損傷を受けるのを防止することができる。
【００６９】
第２の透明層１４は、透光性粒子１３ｂを実質的に覆う程度の厚さが必要となる。透光性樹脂１３ａの厚さｄ１、透光性粒子１３ｂの粒子径ｒ、第２の透明層１４の厚さｄ２とすると、ｄ２≧（ｒ−ｄ１）×２００％を満たすことが好ましい。第２の透明層１４の厚さｄ２がこの範囲であれば、表面は実質的に平滑面であり、光学積層フィルム１０，２０により別部材に損用を与えるのを防止することができる。
【００７０】
第２の透明層１４の厚さｄ２は、０．５μｍ〜１０μｍであることが好ましい。０．７μｍ以上８μｍ以下の範囲にあることがより好ましく、０．９μｍ〜６μｍの範囲であることがさらに好ましい。
【００７１】
第２の透明層１４の厚さｄ２は、第２の透明層用塗布液の塗布量を調整することにより制御することができる。
【００７２】
異物が光学積層フィルム１０，２０の表面に付着すると、光機能層１５を形成するための硬化の際に、照射光であるＵＶ光の透過を異物が妨げる。ＵＶ光の透過の妨げにより、光機能層１５が部分的に硬化せず、欠陥となることがある。このような場合には、光学積層フィルム１０，２０の得率が下がる。また、光学積層フィルム２０の均一な光機能層１５となるように硬化させるための時間が長くなる。そこで、第２の透明層１４の２５℃、４０％ＲＨにおける表面抵抗率は１０８Ω／□以上１０１２Ω／□以下であることが好ましい。これにより、光学積層フィルム１０，２０に帯電防止機能が付与される。
【００７３】
光学積層フィルム１０，２０に帯電防止機能を付与するために、上記の表面抵抗率の第２の透明層１４を形成する方法として、ハードコート層を形成する塗布液に、カチオン、アニオン、ベタインなどのイオン性の帯電防止剤を添加することが好ましい。その中でも、２−アルキル−Ｎ−カルボキシエチル−Ｎ−ヒドロキシエチルイミダゾリニウムヘベタインなどのイミダゾリウム骨格を有するベタイン系の化合物が好ましい。イオン性の帯電防止剤に代えて、又は加えて、導電性の酸化スズ、酸化インジウム、酸化亜鉛、酸化チタン、酸化マグネシウム、酸化アンチモンなどの金属酸化物からなる微粒子を用いてもよい。
【００７４】
上述したように透光性粒子１３ｂの屈折率ｎｐと第２の透明層１４の屈折率ｎ２との差が０．１以上である。この屈折率差により光学積層フィルムに光拡散性を付与することができる。光拡散性について、ＪＩＳ−Ｋ−７１０５に準じてヘイズメーター（ＮＤＨ−２０００、日本電色工業（株））により測定した光学積層フィルム１０のヘイズ値は、３％〜２０％であることが好ましい。
【００７５】
透光性粒子１３ｂの分布密度を調整することによりヘイズ値を３％〜２０％にすることができる。
【００７６】
透光性粒子１３ｂの分布密度は、１０〜１０００個／ｍｍ２である。透光性粒子１３ｂの屈折率ｎｐと第２の透明層１４の屈折率ｎ２との差が大きければ大きい程、分布密度を小さくでき、経済的である。また、透光性樹脂１３ａの厚さｄ１が小さい程、透明層１４との接触面積が大きくなり、分布密度を小さくできる。但し、ｄ１がｒ／１０より小さいと、透光性粒子１３ｂを固定するための接着力が不足する。
【００７７】
第２の透明層１４を形成するハードコート用塗布液は、光重合開始剤が不要な、熱硬化型の塗布液であることが好ましい。すなわち、第２の透明層１４は、熱硬化する塗布液を塗布し、このハードコート用塗布液を加熱により硬化させて形成することが好ましい。
【００７８】
熱により硬化する素材としては、一般的な熱硬化性樹脂、例えば、ウレタン樹脂、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、メラミン樹脂、尿素樹脂、アミノ樹脂、シリコーン系素材などが挙げられる。特に、三次元架橋したシロキサン結合を有するシリコーン樹脂は、架橋密度が高いために、高硬度の膜が形成可能である。
【００７９】
これらの中でも、第２の透明層１４に使用する素材としては、水溶性又は水分散性の素材を使用することが好ましく、これらの素材からなる水性のハードコート用塗布液を使用することが、ＶＯＣ（ｖｏｌａｔｉｌｅ  ｏｒｇａｎｉｃ  ｃｏｍｐｏｕｎｄｓ）による環境汚染を低減する観点から特に好ましい。
【００８０】
第２の透明層１４を形成するハードコート用塗布液は、テトラアルコキシシランと一般式（１）で表す有機ケイ素化合物とが酸性の水溶液中で加水分解することにより生成したシラノールの水溶液と、前記シラノールを脱水縮合させる水溶性の硬化剤と、水に分散しているコロイド粒子の平均粒子径が３ｎｍ以上５０ｎｍ以下の範囲であるコロイダルシリカとを含むものである。
【００８１】
Ｒ１Ｓｉ（ＯＲ２）３            …（１）
（ここで、Ｒ１はアミノ基を含まない炭素数が１以上１５以下の有機基、Ｒ２はメチル又はエチル基）
＜一般式（１）の有機ケイ素化合物＞
ハードコート用塗布液の第１成分である一般式（１）の有機ケイ素化合物のうち好ましい化合物としては、ビニルトリメトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、３−アクリロキシプロピルトリメトキシシラン、３−クロロプロピルトリメトキシシラン、３−ウレイドプロピルトリメトキシシラン、プロピルトリメトキシシラン、フェニルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリエトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルトリエトキシシラン、３−アクリロキシプロピルトリエトキシシラン、３−クロロプロピルトリエトキシシラン、３−ウレイドプロピルトリエトキシシラン、プロピルトリエトキシシラン、フェニルトリエトキシシラン、３−グリシドキシプロピルメチルジメトキシシラン、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルメチルジメトキシシラン、ビニルメチルジメトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルメチルジメトキシシラン、３−アクリロキシプロピルメチルジメトキシシラン、クロロプロピルメチルジメトキシシラン、プロピルメチルジメトキシシラン、フェニルメチルジメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルメチルジエトキシシラン、ビニルメチルジエトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルメチルジエトキシシラン、３−アクリロキシプロピルメチルジエトキシシラン、クロロプロピルメチルジエトキシシラン、プロピルメチルジエトキシシラン、フェニルメチルジエトキシシラン、３−トリメトキシシリルプロピル−２−［２−（メトキシエトキシ）エトキシ］エチルウレタン、３−トリエトキシシリルプロピル−２−［２−（メトキシエトキシ）エトキシ］エチルウレタン、３−トリメトキシシリルプロピル−２−［２−（メトキシプロポキシ）プロポキシ］プロピルウレタン、３−トリエトキシシリルプロピル−２−［２−（メトキシプロポキシ）プロポキシ］プロピルウレタンが挙げられる。
【００８２】
中でも、ｎ＝０のトリアルコキシシランがより好ましく、３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３−クロロプロピルトリメトキシシラン、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、３−ウレイドプロピルトリエトキシシラン、３−トリメトキシシリルプロピル−２−［２−（メトキシエトキシ）エトキシ］エチルウレタン、３−トリメトキシシリルプロピル−２−［２−（メトキシプロポキシ）プロポキシ］プロピルウレタンがある。
【００８３】
一般式（１）で表される有機ケイ素化合物は、アミノ基を官能基として含まない。つまり、この有機ケイ素化合物は、アミノ基をもたない有機基Ｒ１を有している。Ｒ１がアミノ基を有する場合は、テトラアルコキシシランと混合して加水分解すると、生成するシラノール同士で脱水縮合が促進されてしまい、このため、ハードコート用塗布液が不安定となるからである。Ｒ１は、炭素数が１以上１５以下の範囲であるような分子鎖長をもつ有機基であればよい。ただし、脆性がより改善された第２の透明層１４を得るため、及び、第２の透明層１４と第１の透明層１３との密着性をより向上させるためには、炭素数の範囲は３以上１５以下がより好ましく、５以上１３以下がさらに好ましい。なお、炭素数が１５以下とすることにより１６以上である場合に比べて、第２の透明層１４の柔軟性が過度に大きくならず、十分な硬度となる。
【００８４】
そして、Ｒ１で示す有機基が酸素、窒素、硫黄などのヘテロ原子を有することが好ましい。有機基がヘテロ原子をもつことにより、第１の透明層１３との密着力をより向上させることができる。特に、エポキシ基、アミド基、ウレタン基、ウレア基、エステル基、ヒドロキシ基、カルボキシル基などが有機基Ｒ１中にあることが好ましい。中でも、エポキシ基を含有する有機ケイ素化合物は、酸性水中でのシラノールの安定性を高める効果があり、特に好ましい。
【００８５】
＜テトラアルコキシシラン＞
テトラアルコキシシランをハードコート用塗布液の第２成分として用いることにより、テトラアルコキシシランと一般式（１）の有機ケイ素化合物との加水分解で生じるシラノールの脱水縮合による架橋密度を高くする。これにより、従来よりも硬い第２の透明層１４を形成することができる。
【００８６】
テトラアルコキシシランは特に限定されないが、炭素数が１〜４のものがより好ましく、テトラメトキシシラン、テトラエトキシシランが特に好ましい。炭素数が４以下であることにより、５以上である場合に比べて、酸性水と混ぜたときのテトラアルコキシシランの加水分解速度が遅くなりすぎることがなく、均一な水溶液にするまでの溶解に要する時間がより短くなる。
【００８７】
一般式（１）の有機ケイ素化合物の質量をＸ１、テトラアルコキシシランの質量をＸ２とするときに、｛Ｘ２／（Ｘ１＋Ｘ２）｝×１００で求めるテトラアルコキシシランの質量比率は、２０％以上９５％以下の範囲が好ましく、３０％以上９０％以下の範囲が特に好ましい。この範囲の質量比率とすることにより、架橋密度を高くすることができるので、十分に高い硬度をもつとともに脆性がより改善された第２の透明層１４を得ることができる。この質量比率が２０以下の場合には、２０％未満の場合と比べて、架橋密度が低すぎることがなく、このため第２の透明層１４が十分に硬くなる。また、上記質量比率が９０％以下である場合には、９０％を超える場合に比べて、架橋密度が高くなりすぎることがない。このため、良好な柔軟性を有し、脆さが無い第２の透明層１４がより確実に得られる。
【００８８】
＜酸性水＞
塗布液の第３成分としての酸性水は、水素イオン指数（ｐＨ）が２以上６以下の範囲のものが好ましく、２．５以上５．５以下の範囲が特に好ましい。ｐHが２未満または６より大きいと、テトラアルコキシシランと一般式（１）の有機ケイ素化合物とをこの酸性水に混合して水溶液としたときに、この水溶液、すなわちアルコキシシラン水溶液で、アルコキシシランが加水分解されてシラノールが生成した後、シラノールの縮合が進み、この水溶液の粘度の上昇が起こりやすくなる傾向があるからである。なお、上記のｐＨの値は、いわゆる「室温」とされる２５℃での値である。
【００８９】
酸性水は、有機酸又は無機酸を水に溶解することにより得る。酸は、特に限定されないが、酢酸、プロピオン酸、蟻酸、フマル酸、マレイン酸、シュウ酸、マロン酸、コハク酸、クエン酸、リンゴ酸、アスコルビン酸などの有機酸、塩酸、硝酸、硫酸、リン酸、ホウ酸などの無機酸を使用することができる。中でも、取り扱い性の点からは酢酸が好ましい。
【００９０】
アルコキシシラン水溶液は、テトラアルコキシシランと一般式（１）の有機ケイ素化合物との合計量、すなわち用いたアルコキシシランの量を１００質量部とするときに、酸性水の量が６０質量部以上２０００質量部以下の範囲となるように、調製される。この組成とすることにより、良好な加水分解性と生成したシラノールの安定性とをもつアルコキシシランの加水分解水溶液が得られる。そして、このようなアルコキシシランの加水分解水溶液、すなわちシラノール水溶液を用いて得られるハードコート用塗布液は、水性であるにも関わらず安定性に優れたものとなり、光学積層フィルム１０，２０の製造開始までの貯蔵時間の制約が少なく、また、光学積層フィルム１０，２０の連続製造で製造条件をハードコート用塗布液の性状変化により変化させるという必要もなくなる。酸性水の量は、テトラアルコキシシランと一般式（１）の有機ケイ素化合物との合計１００質量部に対して、１００質量部以上１５００質量部以下の範囲がより好ましく、１５０質量部以上１２００質量部以下の範囲が特に好ましい。アルコキシシラン１００質量部に対して酸性水が６０質量部未満では、アルコキシシランの加水分解により生成したシラノールが脱水縮合することにより水溶液のゲル化が進行しやすい傾向があるが、６０質量部以上とすることで、このゲル化をより確実に抑制することができる。一方、酸性水が２０００質量部以上である場合には、２０００質量部を超える場合に比べて、塗布液中のアルコキシシランの濃度が高いため、第２の透明層１４を十分な厚みに形成するための塗布量が多くなりすぎることがない。そのため、ハードコート用塗膜の厚みムラの発生や、塗膜の乾燥時間の長期化をより確実に防止することができる。
【００９１】
なお、テトラアルコキシシランと一般式（１）の有機ケイ素化合物とのいずれとも異なるシラン化合物をハードコート用塗布液に用いてもよい。この場合には、テトラアルコキシシランと一般式（１）の有機ケイ素化合物とその他のシラン化合物との合計量１００質量部に対して、酸性水が６０質量部以上２０００質量部以下の範囲となるように、これらを混合することが好ましい。
【００９２】
＜コロイダルシリカ＞
ハードコート用塗布液には、第４成分としてコロイダルシリカを含ませてもよい。このコロイダルシリカは、二酸化ケイ素又はその水和物が水に分散したコロイドであり、コロイド粒子の平均粒子径が３ｎｍ〜５０ｎｍの範囲である。コロイド粒子の平均粒子径が３ｎｍ以上であることにより、ハードコート用塗布液の粘度が過度には高くならないのでコロイダルシリカの添加が塗布条件を制約することもなく、第２の透明層１４をより硬く形成することができる。また、コロイド粒子の平均粒子径が５０ｎｍ以下であることにより、第２の透明層１４に入射した光の散乱が過度に大きくならず、光学積層フィルム１０，２０の透明性を損なうことがない。コロイド粒子の平均粒子径は、４ｎｍ〜５０ｎｍの範囲であることが好ましく、４ｎｍ〜４０ｎｍの範囲であることがより好ましく、５ｎｍ〜３５ｎｍの範囲であることが特に好ましい。
【００９３】
なお、コロイダルシリカは、ハードコート用塗布液中に添加される時点でのｐＨが２以上７以下の範囲に調整されていることがより好ましい。このｐＨが２以上７以下であると、２よりも小さいあるいは７よりも大きい場合に比べて、アルコキシシランの加水分解物であるシラノールの安定性がより良好で、このシラノールの脱水縮合反応が速く進行することによる塗布液の粘度上昇をより確実に抑制することができる。
【００９４】
コロイダルシリカの量は、テトラアルコキシシランと一般式（１）の有機ケイ素化合物との合計１００質量部に対して、４０質量部以上２００質量部以下の範囲が好ましく、８０質量部以上１５０質量部以下の範囲がより好ましい。コロイダルシリカの量が４０質量部以下の場合には、加熱硬化時の脱水縮合による体積収縮率が大きくなり、硬化膜にヒビワレが発生することがあるが、４０質量部以上にすることにより、このワレをより確実に抑止することができる。またコロイダルシリカの添加量が２００質量部を超えると、膜の脆性が大きくなって光学積層フィルム１０，２０を曲げることによりクラックが発生することがあるが、このような現象は、２００質量部以下にすることで、より確実に防止することができる。
【００９５】
＜硬化剤＞
ハードコート用塗布液の第５成分としての硬化剤は水溶性であることが好ましい。硬化剤は、シラノールの脱水縮合を促してシロキサン結合の形成を促進させるものである。水溶性の硬化剤としては、水溶性の無機酸、有機酸、有機酸塩、無機酸塩、金属アルコキシド、金属錯体を用いることができる。
【００９６】
無機酸としては、ホウ酸、リン酸、塩酸、硝酸、硫酸が好ましいものとして挙げられる。
【００９７】
有機酸としては、酢酸、蟻酸、シュウ酸、クエン酸、リンゴ酸、アスコルビン酸が好ましいものとして挙げられる。
【００９８】
有機酸塩としては、酢酸アルミ、シュウ酸アルミ、酢酸亜鉛、シュウ酸亜鉛、酢酸マグネシウム、シュウ酸マグネシウム、酢酸ジルコニウム、シュウ酸ジルコニウムが好ましいものとして挙げられる。
【００９９】
無機酸塩としては、塩化アルミ、硫酸アルミ、硝酸アルミ、塩化亜鉛、硫酸亜鉛、硝酸亜鉛、塩化マグネシウム、硫酸マグネシウム、硝酸マグネシウム、塩化ジルコニウム、硫酸ジルコニウム、硝酸ジルコニウムが好ましいものとして挙げられる。
【０１００】
金属アルコキシドとしては、アルミニウムアルコキシド、チタンアルコキシド、ジルコニウムアルコキシドが好ましいものとして挙げられる。
【０１０１】
金属錯体としては、アルミニウムアセチルアセトナート、アルミニウムエチルアセトアセテート、チタンアセチルアセトナート、チタンエチルアセトアセテートが好ましいものとして挙げられる。
【０１０２】
以上の硬化剤の中でも、特に、ホウ酸、リン酸、アルミニウムアルコキシド、アルミニウムアセチルアセトナートなど、ホウ素を含む化合物、リンを含む化合物、アルミニウムを含む化合物が、水溶性、水中での安定性の観点で好ましく、これらのうち少なくともいずれか１種類を硬化剤として用いるとよい。
【０１０３】
硬化剤は、塗布液中に均一に混合、溶解することが好ましく、本発明におけるハードコート用塗布液の溶剤としての水に溶解することが、第２の透明層１４の透明性を確保する上で好ましい。水への溶解性が低い場合には、塗布液中に固体として存在するため、塗布乾燥後にも異物として残留し、場合によっては透明度が低い第２の透明層１４となってしまうことがあるからである。
【０１０４】
硬化剤の量は、テトラアルコキシシランと一般式（１）で表す有機ケイ素化合物とを含む全てのアルコキシシラン１００質量部に対して０．１質量部以上２０質量部以下の範囲が好ましく、０．５質量部以上１０質量部以下の範囲がさらに好ましく、１質量部以上８質量部以下の範囲が特に好ましい。
【０１０５】
＜その他の添加物＞
光学積層フィルム１０，２０の表面特性、特に摩擦係数を制御するために、ハードコート用塗布液には、マット剤やワックスを含ませても良い。
【０１０６】
マット剤としては、シリカ、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、硫酸バリウム、ポリスチレン、ポリスチレン−ジビニルベンゼン共重合体、ポリメチルメタクリレート、架橋ポリメチルメタクリレート、メラミン、ベンゾグアナミン等の有機、無機の素材を使用することができる。
【０１０７】
ワックスとしては、パラフィンワックス、マイクロワックス、ポリエチレンワックス、ポリエステル系ワックス、カルナバワックス、脂肪酸、脂肪酸アマイド、金属石鹸等を使用することができる。
【０１０８】
また、ハードコート用塗布液には、界面活性剤を含ませても良い。界面活性剤を用いることにより、ハードコート用塗布液の表面張力を下げて、第１の透明層１３に対するハードコート用塗布液の塗布ムラを抑制し、均一な厚みの第２の透明層１４を第１の透明層１３に形成することができるようになる。界面活性剤は特に限定されないが、脂肪族、芳香族、フッ素系のいずれの界面活性剤でもよく、また、ノニオン系、アニオン系、カチオン系のいずれの界面活性剤でもよい。
【０１０９】
[実施例]
以下、本発明の実施例を挙げ、本発明を、より詳細に説明する。ただし、これらに限定されるものではない。
【０１１０】
＜実施例１＞
［支持体］
Ｔｉ化合物を触媒として重縮合した固有粘度０．６６のポリエチレンテレフタレート（以下「ＰＥＴ」という）樹脂を含水率５０ｐｐｍ以下に乾燥させ、ヒータ温度が２８０〜３００℃設定温度の押し出し機内で溶解させた。溶解させたＰＥＴ樹脂をダイ部より静電印加されたチルロール上に吐出させ、非結晶ベースを得た。得られた非結晶ベースをベース走行方向に３．１倍に延伸後、幅方向に３．８倍延伸し、厚さ２５０μｍのＰＥＴ支持体を得た。
【０１１１】
［易接着層］
上記ＰＥＴ支持体（屈折率１．６６）の一方の面にコロナ放電処理を施し、下記組成からなる易接着層用塗布液をバーコート法により支持体上に塗布した。塗布量を９．７５ｃｃ／ｍ２とし、１４５℃で１分乾燥した。これにより、支持体上に約０．８μｍ厚みの易接着層を形成した。
【０１１２】
［易接着層用塗布液１］
ポリエステル樹脂バインダ                                      １２４．０質量部
（互応化学（株）製、プラスコート Z-687、固形分２５％）
ポリエステル樹脂バインダ                                      １０６．９質量部
（ＤＩＣ（株）製、ファインテックス ES-650、固形分 29%）
アクリル樹脂バインダ                                              ０．８質量部
（ダイセル化学工業（株）製、ＥＭ４８Ｄ、固形分27.5％）
カルボジイミド構造を複数個有する化合物                          ３１．０質量部
（日清紡（株）製、カルボジライトV-02-L2、固形分40%）
オキサゾリン化合物                                              ６９．９質量部
（日本触媒（株）製、エポクロスK2020E、固形分40%）
界面活性剤Ａ                                                    １２．３質量部
（日本油脂（株）、ラピゾールB-90の１%水溶液、アニオン性）
界面活性剤Ｂ                                                    ２９．７質量部
（三洋化成工業（株）、ナロアクティー CL-95の１%水溶液、ノニオン性）
ＰＭＭＡ球状粒子                                                  ０．７質量部
（綜研化学（株）、ＭＲ−２Ｇを水分散したもの、固形分１５％）
すべり剤                                                          ３．３質量部
（中京油脂（株）製、カルナバワックス分散物セロゾール５２４  固形分３０％）
防腐剤                                                            １．１質量部
（大東化学（株）製、ＡＦ−３３７、固形分3.5%メタノール溶媒）
蒸留水                                      全体が１０００質量部になるよう添加
［第１の透明層］
支持体の一方の面に易接着層を形成した後、その他方の面に下記組成からなる第１の透明層用塗布液１をバーコート法により塗布した。塗布量を８．４ｃｃ／ｍ２とし、１４５℃で１分乾燥した。これにより、易接着層が形成された面とは反対側に、膜厚約０．１μｍの第１の透明層を形成した。
【０１１３】
［第１の透明層用塗布液１］
自己架橋型ポリウレタン樹脂バインダ                              ３５．０質量部
（三井化学（株）製、タケラックWS-4000、固形分３０％）
カルボジイミド構造を複数個有する化合物                            ５．０質量部
（日清紡（株）製、カルボジライトV-02-L2、固形分40%）
二酸化スズ−アンチモン複合針状金属酸化物水分散物                ４３．７質量部  
（石原産業（株）製、ＦＳ−１０Ｄ、固形分２０％）
界面活性剤Ｃ                                                      ２．１質量部
（三洋化成工業（株）製、サンデッドＢＬの１０％水溶液、アニオン性）
界面活性剤Ｂ                                                    ２１．０質量部
（三洋化成工業（株）製、ナロアクティーCL-95の１%水溶液、ノニオン性）
メラミン樹脂粒子の水分散物                                      ９６．３質量部
（日産化学工業（株）製、粒子径０．５μｍ、オプトビーズ500SLを超音波で１０％に水分散したもの）
蒸留水                                      全体が１０００質量部になるよう添加
引き続き下記組成からなる第２の透明層用塗布液を、バーコート法により第１の透明層上に塗布した。塗布量を１０．４ｃｃ／ｍ２とし、１４５℃で１分乾燥した。これにより、膜厚約１μｍの第２の透明層を形成した。
【０１１４】
［第２の透明層用塗布液］
酢酸水溶液                                                    １５０．０質量部
（ダイセル化学工業（株）製、工業用酢酸の１％水溶液）
３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン                      ５８．１質量部
（信越化学工業（株）製、KBE-403）
テトラメトキシシラン                                            ６７．３質量部
（信越化学工業（株）製、KBE-04）
コロイダルシリカ                                              ５９１．４質量部
（日産化学工業（株）製、スノーテックスOS、固形分２０％）
硬化剤                                                            ２．０質量部
（川崎ファインケミカル（株）製、アルミキレートＡ（Ｗ））
界面活性剤Ｃ                                                    １７．７質量部
（三洋化成工業（株）製、サンデッドＢＬの１０％水溶液、アニオン性）
界面活性剤Ｂ                                                    ４９．３質量部
（三洋化成工業（株）、ナロアクティー CL-95の１%水溶液、ノニオン性）
蒸留水                                                          ６４．２質量部
なお、第２の透明層用塗布液を、以下の方法で調液した。
【０１１５】
酢酸水溶液を激しく攪拌しながら、３−グリシドキシプロピルトリメトキシシランを、この酢酸水溶液中に３分間かけて滴下した。引き続き、テトラアルコキシシランを、酢酸水溶液中に強く攪拌しながら５分かけて添加し、その後２時間攪拌を続けた（この水溶液をＸ液とする）。
【０１１６】
コロイダルシリカ中に硬化剤を添加し、２時間攪拌を続けた（この水溶液をＹ液とする）。
【０１１７】
水溶液Ｘに水溶液Ｙ、界面活性剤、蒸留水を順次添加した。
【０１１８】
［光機能層］
易接着層及び耐傷性層を支持体に形成した後、易接着層側に下記プリズム層塗工液をバーコート法により＃２４バーで塗工した。そして、６０℃で３分乾燥を行った後に、プリズム層パターンを形成した金型をプリズム層塗工面に押し当て、支持体側からＵＶ光（ウシオ電機（株）製メタルハライドランプＵＶＬ−１５００Ｍ２）を２０００ｍＪ／ｃｍ２の条件で照射し、樹脂を硬化させた。前記金型から支持体を引き剥がすことで、頂角９０°、ピッチ５０μｍ、高さが２８μｍのプリズム層を形成した。
【０１１９】
［プリズム層塗工液］
下記［化１］に示す化合物                                          ３４．３質量部
下記［化２］に示す化合物                                          １３．７質量部
下記［化３］に示す化合物                                          １３．７質量部
下記［化４］に示す化合物                                            ６．９質量部
下記［化５］に示す化合物                                            １．４質量部
メチルエチルケトン                                                １５．０質量部
プロピレングリコールモノメチルアセテート                          １５．０質量部
【０１２０】
【化１】
2012093379.tif 000003
【０１２１】
【化２】
2012093379.tif 000004
【０１２２】
【化３】
2012093379.tif 000005
【０１２３】
【化４】
2012093379.tif 000006
【０１２４】
【化５】
2012093379.tif 000007
【０１２５】
＜実施例２＞
第１の透明層用塗布液１に代えて、下記組成からなる第１の透明層用塗布液２を用いた以外は、実施例１と同様に各層を形成した。
【０１２６】
［第１の透明層用塗布液２］
自己架橋型ポリウレタン樹脂バインダ                            １０５．０質量部
（三井化学（株）製、タケラックWS-4000、固形分３０％）
カルボジイミド構造を複数個有する化合物                          １４．９質量部
（日清紡（株）製、カルボジライトV-02-L2、固形分40%）
二酸化スズ−アンチモン複合針状金属酸化物水分散物                ９１．７質量部
（石原産業（株）製、ＦＳ−１０Ｄ、固形分２０％）
界面活性剤Ｃ                                                      ６．３質量部
（三洋化成工業（株）製、サンデッドＢＬの１０％水溶液、アニオン性）
界面活性剤Ｂ                                                    ６３．０質量部
（三洋化成工業（株）製、ナロアクティー CL-95の１%水溶液、ノニオン性）
メラミン樹脂粒子の水分散物                                      ９６．３質量部
（日産化学工業（株）製、粒子径０．５μｍ、オプトビーズ500SLを超音波で１０％に
水分散したもの）
蒸留水                                      全体が１０００質量部になるよう添加
＜実施例３＞
第１の透明層用塗布液１に代えて、下記組成からなる第１の透明層用塗布液３を用いた以外は、実施例１と同様に各層を形成した。
【０１２７】
［第１の透明層用塗布液３］
自己架橋型ポリウレタン樹脂バインダ                              ３５．０質量部
（三井化学（株）製、タケラックWS-4000、固形分３０％）
カルボジイミド構造を複数個有する化合物                            ５．０質量部
（日清紡（株）製、カルボジライトV-02-L2、固形分40%）
二酸化スズ−アンチモン複合針状金属酸化物水分散物                ４３．７質量部  
（石原産業（株）製、ＦＳ−１０Ｄ、固形分２０％）
界面活性剤Ｃ                                                      ２．１質量部
（三洋化成工業（株）製、サンデッドＢＬの１０％水溶液、アニオン性）
界面活性剤Ｂ                                                    ２１．０質量部
（三洋化成工業（株）製、ナロアクティー CL-95の１%水溶液、ノニオン性）
架橋スチレン−アクリル樹脂の中空粒子水分散体                    ２８．３質量部
（ＪＳＲ（株）製、ＳＸ８７８２（Ａ）、粒子径１．０μ、中空率５５％、固形分２１％）
蒸留水                                      全体が１０００質量部になるよう添加
＜比較例１＞
第１の透明層用塗布液１に代えて、下記組成からなる第１の透明層用塗布液４を用いた以外は、実施例１と同様に各層を形成した。
【０１２８】
［第１の透明層用塗布液４］
自己架橋型ポリウレタン樹脂バインダ                              ３５．０質量部
（三井化学（株）製、タケラックWS-4000、固形分３０％）
カルボジイミド構造を複数個有する化合物                            ５．０質量部
（日清紡（株）製、カルボジライトV-02-L2、固形分40%）
二酸化スズ−アンチモン複合針状金属酸化物水分散物                ４３．７質量部
（石原産業（株）製、ＦＳ−１０Ｄ、固形分２０％）
界面活性剤Ｃ                                                      ２．１質量部
（三洋化成工業（株）製、サンデッドＢＬの１０％水溶液、アニオン性）
界面活性剤Ｂ                                                    ２１．０質量部
（三洋化成工業（株）製、ナロアクティー CL-95の１%水溶液、ノニオン性）
架橋ＰＭＭＡ粒子の水分散体                                      ３５．６質量部
（綜研化学（株）製、粒子径０．８μ、MX-80H3WTを超音波で１０％に水分散したもの）
蒸留水                                      全体が１０００質量部になるよう添加
＜比較例２＞
第１の透明層用塗布液１代えて、下記組成からなる第１の透明層用塗布液５用いた以外は、実施例１と同様に各層を形成した。
【０１２９】
［第１の透明層用塗布液５］
自己架橋型ポリウレタン樹脂バインダ                              ３５．０質量部
（三井化学（株）製、タケラックWS-4000、固形分３０％）
カルボジイミド構造を複数個有する化合物                            ５．０質量部
（日清紡（株）製、カルボジライトV-02-L2、固形分40%）
二酸化スズ−アンチモン複合針状金属酸化物水分散物                ４３．７質量部  
（石原産業（株）製、ＦＳ−１０Ｄ、固形分２０％）
界面活性剤Ｃ                                                      ２．１質量部
（三洋化成工業（株）製、サンデッドＢＬの１０％水溶液、アニオン性）
界面活性剤Ｂ                                                    ２１．０質量部
（三洋化成工業（株）製、ナロアクティー CL-95の１%水溶液、ノニオン性）
シリカ粒子の水分散体                                            １５．０質量部
（日本触媒（株）製、粒子径０．５μ、シーホスターKE-W50、固形分２０％）
蒸留水                                      全体が１０００質量部になるよう添加
＜比較例３＞
第１の透明層用塗布液１代えて、下記組成からなる第１の透明層用塗布液６用いた以外は、実施例１と同様に各層を形成した。
【０１３０】
［第１の透明層用塗布液６］
自己架橋型ポリウレタン樹脂バインダ                              ３５．０質量部
（三井化学（株）製、タケラックWS-4000、固形分３０％）
カルボジイミド構造を複数個有する化合物                            ５．０質量部
（日清紡（株）製、カルボジライトV-02-L2、固形分40%）
界面活性剤Ｃ                                                      ２．１質量部
（三洋化成工業（株）製、サンデッドＢＬの１０％水溶液、アニオン性）
界面活性剤Ｂ                                                    ２１．０質量部
（三洋化成工業（株）製、ナロアクティー CL-95の１%水溶液、ノニオン性）
メラミン樹脂粒子の水分散物                                      ９６．３質量部
（日産化学工業（株）製、粒子径０．５μｍ、オプトビーズ500SLを超音波で１０％に水分散したもの）
蒸留水                                      全体が１０００質量部になるよう添加
＜比較例４＞
第１の透明層用塗布液１代えて、下記組成からなる第１の透明層用塗布液７用いた以外は、実施例１と同様に各層を形成した。
【０１３１】
［第１の透明層用塗布液７］
自己架橋型ポリウレタン樹脂バインダ                              ３５．０質量部
（三井化学（株）製、タケラックWS-4000、固形分３０％）
カルボジイミド構造を複数個有する化合物                            ５．０質量部
（日清紡（株）製、カルボジライトV-02-L2、固形分40%）
界面活性剤Ｃ                                                      ２．１質量部
（三洋化成工業（株）製、サンデッドＢＬの１０％水溶液、アニオン性）
界面活性剤Ｂ                                                    ２１．０質量部
（三洋化成工業（株）製、ナロアクティー CL-95の１%水溶液、ノニオン性）
メラミン樹脂粒子の水分散物                                      ４８．０質量部
（日産化学工業（株）製、粒子径３．５μｍ、オプトビーズ3500Mを超音波で１０％に水分散したもの）
蒸留水                                      全体が１０００質量部になるよう添加
［評価］
上記実施例１〜３及び比較例１〜４で得られた光学積層フィルムについて、以下の評価を行った。
【０１３２】
［膜厚］
ミクロトーム切削により、得られたサンプルの断面出しを行い、透過型電子顕微鏡（ＪＥＭ２０１０（日本電子化（株）製））を用いて倍率２０００００倍で測定した。
【０１３３】
［透光性粒子の粒子径］
第１の透明層に使用する透光性粒子を、粉体の場合はそのまま、液体の場合は蒸発乾燥させて粉体とし、ＳＥＭ試料台上のカーボンテープ上に振りかけ、倍率１００００倍〜３００００倍でＳＥＭ観察し、平均粒子径を求めた。
【０１３４】
［屈折率］
第１の透明層の屈折率に関しては、第１の透明層を形成するために用いた塗布液（第１の透明層用塗布液１，２，３，４，５，６，７）から、それぞれ透光性樹脂を除いた液を作製し、シリコンウエハ上に乾燥膜厚が３〜４μｍになるように塗布し、１０５℃で１０分乾燥した。この試料につきＳＰＡ−４００（Sairon  Technology,Inc．社製）を用いて、波長６６０ｎｍ、８５０ｎｍ、１３１０ｎｍ、１５５０ｎｍでプリズムカプラ法にて屈折率測定を行った。これら屈折率、波長よりセルメイヤーの式から５５０ｎｍの屈折率を求めた。
【０１３５】
第２の透明層の屈折率に関しては、シリコンウエハ上に第２の透明層用塗布液そのものを乾燥膜厚が３〜４μｍになるように塗布し、１４５℃で１分乾燥した。第１の透明層の屈折率と同様に５５０ｎｍの屈折率を求めた。
【０１３６】
透光性粒子の屈折率に関しては、メーカー値、文献値をそれぞれ採用した。
【０１３７】
［ヘイズ］
光学積層フィルム１０の形態において、ヘイズメーター（ＮＤＨ−２０００、日本電色工業（株））を用い、ＪＩＳ−Ｋ−７１０５に準じて、ヘイズを測定した。
【０１３８】
［表面抵抗］
各実施例及び各比較例で得られた光学積層フィルム２０において、第２の透明層１４面側の表面抵抗ＳＲ（Ω／□）を、ＪＩＳ−Ｋ−６９１１−１９７９の抵抗率に記載されている方法に基づいて測定した。この表面抵抗ＳＲ（Ω／□）の測定は、各サンプルを２３℃、６５％ＲＨの雰囲気下で６時間放置して調湿した後、同雰囲気下で定電圧電源（ＴＲ−３００Ｃ、タケダ理研工業（株）製）、電流計（ＴＲ−８６５１、タケダ理研工業（株）製）、及びサンプルチャンバー（ＴＲ−４２、タケダ理研工業（株）製）を用いて行われた。
【０１３９】
［干渉縞評価方法］
各実施例及び各比較例で得られた光学積層フィルム１０の易接着層１２側面を黒ペンキで塗布して黒化処理したサンプルを作製。黒化処理したサンプルと未処理のサンプルの双方を、黒色ドスキン布を貼り合わせた机の上に第２の透明層１４面側を上にして置き、乳白色のアクリル板を通した３波長蛍光灯の拡散光を表面に照射した。そして、表面で反射した反射光を目視により観察して、干渉縞を下記のＡ〜Ｃの３段階の基準で判断した。
Ａ：黒化処理サンプル及び未処理サンプルの双方において、干渉縞が目視で確認された。
Ｂ：黒化処理サンプルでは干渉縞が目視で確認できるが、未処理サンプルでは確認されなかった。
Ｃ：黒化処理サンプル及び未処理サンプルの双方において、干渉ムラが目視で確認された。
なお、上記Ａ及びＢは製品上問題がないレベルである。
【０１４０】
［耐傷性の評価方法］
スチールウール＃００００を、２００ｇ／ｃｍ２の加重をかけて第２の透明層１４の上を２０回往復させ、目視で傷の発生を観察し、以下の基準で評価した。
Ａ：傷が全く認められず、非常に良い
Ｂ：傷が１〜７本認められるものの、実用上問題が無いレベル
Ｃ：多数の傷が認められ、製品として用いることができないレベル
［積層される他部材に対する傷付き性の評価方法］
各実施例及び各比較例で得られた光学積層フィルム２０をそれぞれ２枚、光機能層１５上に第２の透明層１４が接触するように重ね合わせ、１０ｇの分銅を載せて引きずった。
目視で傷の発生を観察し、以下の基準で評価した。
Ａ：傷が全く認められず、非常に良い
Ｂ：傷が１〜７本認められるものの、実用上問題が無いレベル
Ｃ：多数の傷が認められ、製品として用いることができないレベル
［第２の透明層１４面の平滑性］
各実施例及び各比較例で得られた光学積層フィルム２０において、第二の透明層１４面側の平滑性に関し、ＪＩＳ  Ｂ０６０１（１９９４）での１０点平均粗さＲｚの値を指標とした。
【０１４１】
上記実施例及び比較例の評価結果を図３の表に示す。
【符号の説明】
【０１４２】
１０，２０…光学積層フィルム、１１…支持体、１２…易接着層、１５…光機能層、１３…第１の透明層、１３ａ…透光性樹脂、１３ｂ…透光性粒子、１４…第２の透明層
【図１】
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【図２】
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【図３】
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