(57)【要約】【課題】被対象流体が合流した後、マイクロリアクタの入口ポートを通じて合流室へ流入するため、混合滞留時間の制御性が不十分な面があった。また、コンパクトで製作が容易な構成が望まれる。【解決手段】  混合および／または反応の対象となる複数種類の被対象流体を導入するための入口ポートと、入口ポートに連通し被対象流体を混合および／または反応させるためのマイクロ流路と、マイクロ流路に連通し混合および／または反応済みの被対象流体を取り出すための出口ポートとを備え、第１マイクロ流路と第２マイクロ流路とを交互に形成するように構成されたマイクロリアクタの前記入口ポートと前記流路形成体上部の合流室を接続することにより、滞留時間の制御性を向上させ、また、被対象流体の逆流防止を図った構成のマイクロリアクタを提供する。【選択図】          図３
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
混合および／または反応の対象となる複数種類の被対象流体を導入するための入口ポートと、入口ポートに連通し被対象流体を混合および／または反応させるためのマイクロ流路と、マイクロ流路に連通し混合および／または反応済みの被対象流体を取り出すための出口ポートとを備え、
前記マイクロ流路は、被対象流体を時計周り方向に旋回運動させながら移送する第１エレメントから構成された第１マイクロ流路と、被対象流体を反時計周り方向に旋回運動させながら移送する第２エレメントから構成される第２マイクロ流路とを交互に形成するように流路形成体室内に構成されたマイクロリアクタにおいて、
複数の前記入口ポートと前記流路形成体の合流室を個々に接続したことを特徴とするマイクロリアクタ。
【請求項２】
前記マイクロリアクタが樹脂材もしくは硝子材で構成されていることを特徴とする請求項１に記載のマイクロリアクタ。
【請求項３】
前記樹脂材がテフロン（登録商標）もしくは、ＰＰＳ樹脂（ポリフェニレンサルファイド樹脂）で構成されていることを特徴とする請求項２に記載のマイクロリアクタ。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、微小な流路を用いて、流体の混合および／または反応をおこなうマイクロリアクタに関する。特に、滞留時間の制御性を向上し、被対象流体の逆流防止を図り、且つ材質が樹脂材あるいは硝子材より成るマイクロリアクタに関する。
【背景技術】
【０００２】
マイクロ化学プラントは、マイクロスケールの空間内での混合、化学反応、分離などを利用した生産設備であり、大型タンク等を用いた従来のバッチ方式のプラントと比較して多くの有利点を備える。例えば、複数の流体の混合および／または化学反応を短時間且つ微量の試料で行えること、装置が小型であるため実験室レベルで生成物の製造技術を確立できればナンバリングアップを行うことで容易に量産用の設備化ができること、爆発などの危険を伴う反応にも適用可能であること、多品種少量生産を必要とする化合物の生成などにも素早く適応できること、需要量に合わせた生産量の調整が容易にできることなどである。このため、化学工業や医薬品工業の分野では、流体の混合および／または反応を行い材料や製品を製造するための好適な装置として注目され、近年、その研究開発が盛んに行われている。
【０００３】
マイクロ化学プラントは、材料供給装置、マイクロミキサ、熱交換装置、マイクロリアクタ、分離装置、これらの各装置を接続する配管、及び制御装置などを主構成要素とする。このうちマイクロミキサ及びマイクロリアクタは、それぞれ流路幅が数ミクロンｍ〜数ｍｍ程度のオーダーである微少な流路を有し、この流路に導かれた複数種類の流体を互いに接触させることで混合および／または化学反応を生起するものである。マイクロミキサとマイクロリアクタとは、基本的には共通な構成であり、一般にその用途が混合である場合はマイクロミキサと呼び、化学反応である場合はマイクロリアクタと呼ぶ。従って、本発明のマイクロリアクタはマイクロミキサも含めている。
【０００４】
このようなマイクロリアクタは、マイクロ化学プラントにおいては非常に重要なデバイスであり、特許文献としてもいくつか提示されている。例えば特許文献１の発明では、微細加工された合流と分配プレートの重ね合わせにより、２流体市松模様の流れをつくることを特徴とし、また、特許文献２の発明では、貫通孔と該貫通孔を左右対称に仕切る仕切部を備えた金属の積層材を複数枚重ね合わせて構成された微細構造の流路体により混合および／または反応ができることを特徴としている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２００８−２３８１２２号
【特許文献２】特開２００６−３０５５０５号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかしながら、上記特許文献１の発明では、合流と分配プレートの重ね合わせ構造では、拡大・縮流混合しか期待できない。また、上記特許文献２では、拡大・縮流およびねじりができる流路体で構成され広い混合領域が期待できる。しかし、流路体は金属薄膜積層体のメッキ接合処理によるため、金属材料以外では製作が難しいこと、また、狭隅な流路体では内面処理あるいは追加工が難しいという難点があった。
【０００７】
また、特許文献２の発明では、基本的に被対象流体（例えば２流体）が合流した後、マイクロリアクタの入口ポートを通じて合流室へ流入するため、高速発熱反応系などに対して混合滞留時間の制御性が不十分な面があった。
【０００８】
本願発明は、このような問題に鑑みなされたものであり、被対象流体の流入部分の構成や、コンパクトで製作が容易な構成で、混合および／または反応を効率良くおこなうことのできるマイクロリアクタを提供する。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
上述の課題を解決するために、
請求項１の発明は、混合および／または反応の対象となる複数種類の被対象流体を導入するための入口ポートと、入口ポートに連通し被対象流体を混合および／または反応させるためのマイクロ流路と、マイクロ流路に連通し混合および／または反応済みの被対象流体を取り出すための出口ポートとを備え、
前記マイクロ流路は、被対象流体を時計周り方向に旋回運動させながら移送する第１エレメントから構成された第１マイクロ流路と、被対象流体を反時計周り方向に旋回運動させながら移送する第２エレメントから構成される第２マイクロ流路とを交互に形成するように流路形成体室内に構成されたマイクロリアクタにおいて、
複数の前記入口ポートと前記流路形成体の合流室を個々に接続したことをを特徴とする。
【００１０】
請求項２の発明は、前記マイクロリアクタが樹脂材もしくは硝子材で構成されていることを特徴とする。
【００１１】
請求項３の発明は、前記樹脂材がテフロン（登録商標）もしくは、ＰＰＳ樹脂（ポリフェニレンサルファイド樹脂）で構成されていることをことを特徴とする。
以上の発明により、被対象流体の流入部分の構成や、コンパクトな構成で混合および／または反応を効率よくおこなうことができるマイクロリアクタが提供される。
【発明の効果】
【００１２】
本発明によると、複数の前記入口ポートと前記流路形成体の合流室を個々に接続することにより、滞留時間の制御性を向上させたり、被対象流体の逆流防止を図った構成とすることにより、混合および／または反応を効率よくおこなうことができるマイクロリアクタが提供される。
【００１３】
また、流路形成体室と流路形成体と流路形成体付蓋体が、テフロン（登録商標）、ＰＰＳ樹脂（ポリフェニレンサルファイド樹脂）などの樹脂材で構成することにより、金属材料では腐食性の強い反応流体など、適用限界がある被反応流体に対して、当該マイクロリアクタが適用出来るので、適用範囲を拡張できる。
【００１４】
前記流路形成体の製作加工は、ブロック接合法などによるため、成形が容易であるとともに、流路形成体を流路形成体室に挿入する前段階で、流路の追加工あるいは仕上げ加工などが容易にできる。
【００１５】
さらには、本発明によるマイクロリアクタに対しては、被反応流体の流路形成体のエレメントの壁面への付着などの流路阻害要因を防ぐために、内表面粗度を小さくする必要があるが、樹脂材の場合は、金属より付着防止性に優れている。特に、微粒子が発生する反応系（例えばジアゾ化反応等）で用いる場合は、その効果が得られる。
【図面の簡単な説明】
【００１６】
【図１】本発明に係るマイクロリアクタの断面図および一部矢視図。
【図２】図１の流体形成体室付蓋体の変形事例を示す図。
【図３】本発明に係る流路形成体を構成する第１エレメントの構成概要を示す図。
【図４】本発明に係る流路形成体を構成する第２エレメントの構成概要を示す図。
【図５】本発明に係る第１エレメントの構成要素を示す図。
【図６】仮想的な被対象流体の流れの模式図。
【図７】本発明の流路形成体の第１エレメント３Ｒと第２エレメント３Ｌの接合位置を確定するためのピン孔の構成を示す図。
【図８】本発明の流路形成体の第１エレメント３Ｒと第２エレメント３Ｌの接合位置を確定するためのピンの型成形による構成を示す図。
【図９】本発明と特許文献２の構成によるマイクロリアクタとのダッシュマン評価法による混合性能を比較した図。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１７】
以下、添付図面を参照して、本発明を実施するための最良の形態について説明する。図１は本発明に係るマイクロリアクタ１の断面図および一部矢視図、図２は図１の流体形成体室付蓋体４の変形事例を示す断面図および一部矢視図、図３は流路形成体３を構成する第１エレメント３Ｒの構成概要を示す図、図４は流路形成体３を構成する第２エレメント３Ｌの構成概要を示す図である。
【００１８】
なお、図１（ａ）はマイクロプラント１の断面を示し、図１（ｂ）はマイクロプラント１の平面図を示し、図２（ａ）はマイクロプラント１の流体形成体室付蓋体４の変形事例の断面図を示し、図２（ｂ）はマイクロプラント１の流体形成体室付蓋体４の変形事例の平面図を示す。また、図３（ａ）は第１エレメント３Ｒの平面図を示し、図３（ｂ）は、第１エレメント３Ｒの側面図を示し、同様に、図４（ａ）は第２エレメント３Ｌの平面図を示し、図４（ｂ）は、第２エレメント３Ｌの側面図を示す。
【００１９】
図１に示す様に、マイクロリアクタ１は、流路形成体室２、流路形成体３および流路形成体室付蓋体４などから構成され、第１入口ポートＰ１および第２入口ポートＰ２から流入した被対象流体Ａ、Ｂを流路形成体３内で混合および／または反応して、混合および／または反応した被対象流体Ｃを出口ポートＥから送出する装置である。
【００２０】
流路形成体３は、第１エレメント３Ｒと第２エレメント３Ｌとが交互に直列に複数段連結することにより、構成される。本発明では実施例として５段の図を示している。
【００２１】
第１エレメント３Ｒは、図３（ａ）（ｂ）に示す様に２つの貫通するマイクロ流路３３Ｒを有し、９０度のひねり角を持たせて流路は下部へ貫通する。その時、図７に示すように、上下位置に配列される第２エレメント３Ｌとが相互に位置固定するためのピン孔３１が加工され、図示していないが、間にピン３５が挿入され位置固定する構造となっている。
【００２２】
第２エレメント３Ｌは、図４（ａ）（ｂ）に示す様に２つの貫通するマイクロ流路３３Ｌを有し、図３に示す第１エレメント３Ｒとは逆方向に９０度のひねり角を持たせて流路は下部へ貫通する。また、前記同様に上下位置に配列される第１エレメント３Ｒとが相互に位置固定するためのピン孔３１が加工され、図示していないが、間にピン３５が挿入され位置固定する構造となっている。
【００２３】
また、本発明では、図８に示す様に流路形成体３の第１エレメント３Ｒと第２エレメント３Ｌとが重ねて配列される場合に相互に位置固定するための凸型ピン３６が型成形時あるいは切削加工時に凸型にピン状に加工され前記のピン３５と同様の作用をする構成とし、位置固定する構造としても良い。
【００２４】
また、当然のことながら、続けて重ねて配列される第２エレメント３Ｌあるいは第１エレメント３Ｒが相互に位置固定するために前記凸型ピン３６とはめあう関係のピン孔３１が、型成形時あるいは切削加工時に凹型ピン孔３７に加工され位置固定する構造としても良い。
【００２５】
また、上記第１エレメント３Ｒおよび第２エレメント３Ｌの結合部分には、下部合流室３２ＲＢ，上部合流室３２ＬＴ（構成によっては、上記第２エレメント３Ｌおよび第１エレメント３Ｒの結合部分には、下部合流室３２ＬＢ，上部合流室３２ＲＴ）からなる合流室３２を備えている。
【００２６】
上記第１エレメント３Ｒと第２エレメント３Ｌとは、上記ピン孔３１に装着したピン３５を介して交互に直列に本発明の記載の場合は合計５個連結することで一体化して、図１に示す様に、流路形成体３を構成し、流路形成体室２に内装される。流路形成体３を連結する場合は、上記の様に金属製のピン３５を用いて位置合わせをおこなっても良いし、また、図８に示す様に、金属製のピン３５を用いずに、上記流路形成体３の上面下面にピン状の凹凸部を設け、嵌めこむ様にして連結と同時に位置合わせをおこなっても良い。
【００２７】
図１の流路成形体室付蓋体４は、貫穿された入口ポートＰ（第１入口ポートＰ１と第２入口ポートＰ２を総称して前記の様に示す。）を備えると共に、流路形成体室２との結合するために螺合可能な雌ネジを内周面に備えネジ接合する構成としても良いし、流路形成体室２が、流路形成体３を内装した状態で、流路形成体３の上流側の端面を流路成形体室付蓋体４の嵌入穴Ｈに連結することで、流路形成体３を固定保持しても良い。尚、第１入口ポートＰ１及び第２入口ポートＰ２は、図示しないが、被対象流体Ａ、Ｂの供給系の配管に接続される。
【００２８】
上記流路成形体室付蓋体４、流路形成体室２、流路形成体３の構成要素は、いずれもテフロン（登録商標）（ＰＴＦＥ，ＰＦＡ，ＥＴＦＥ等）または、ＰＰＳなどの樹脂材、あるいは硝子材で構成される。また、前述の様な凸型ピン３６および凹型ピン孔３７を用いない嵌めこみ連結の場合は、ピン３５そのものを樹脂材あるいは硝子材で作成して用いることもできる。
【００２９】
上記構成要素とすることにより、金属材では適用が難しい腐食性の強い被対象流体Ａ、Ｂに対しても、本発明の様に樹脂材あるいは硝子材とすることにより、耐食性に関して適用領域が拡大される。
【００３０】
樹脂材の流路形成体３の製作加工は、第１段階として例えば図５にマイクロ流路３３Ｒを代表して示す様に、流路を保有する流路形成体３のマイクロ流路３３Ｒ、３３Ｌを型成形法あるいは切削法により加工し、第１エレメント３Ｒあるいは第２エレメント３Ｌの中央の貫通孔３８に挿入した後溶着および／または接着による接合処理が行われる。引き続き第２段階として、完成した流路形成体３である第１エレメント３Ｒあるいは第２エレメント３Ｌを流路形成体室２に挿入した後、溶着および／または接着による接合処理が行われ、さらに、流体形成体室付蓋体４と組み合わせ溶着および／または接着による接合処理が行われ、マイクロリアクタ１が完成する。
【００３１】
また、流路形成体３は、図３（ｂ）、図４（ｂ）に示されるように、マイクロ流路３３が第１エレメント３Ｒおよび第２エレメント３Ｌに挿入された場合に、流路形成体３の長手方向の長さより、マイクロ流路３３Ｒ、３３Ｌは短かく構成されており、それぞれに、第１エレメント３Ｒには上部合流室３２ＲＴ、下部合流室３２ＲＢおよび第２エレメント３Ｌには、上部合流室３２ＬＴ、下部合流室３２ＬＢが形成される。当該各合流室が上下重ねられたことにより、各マイクロ流路３３Ｒとマイクロ流路３３Ｌ間にそれぞれ合わせられた状態の合流室３２が形成される。
【００３２】
流路形成体室付蓋体４の複数の第１入口ポートＰ１および第２入口ポートＰ２は図２−（ａ）に示す様にＹ字型流路を設けて合流させることもあるが、好ましくは、流路形成体３の上部合流室３２ＲＴ（第１エレメント３Ｒ第２エレメント３Ｌの構成によっては、上部合流室３２ＬＴ）へ個々に接続させる方が良い。
【００３３】
これは、マイクロ反応では条件により、被対象流体Ａ、Ｂの流量比が等量とは限らず混合比を大きく変化させる必要がある場合があり、被対象流体Ａ、Ｂの圧力バランスが崩れ易い傾向を持つ場合が生じるためである。あるいは、出口ポートＥ以降に連結された図示されていない部分での圧力変動などに起因して、第１入口ポートＰ１から第２入口ポートＰ２あるいは第２入口ポートＰ２から第１入口ポートＰ１へ被対象流体Ａ，Ｂのどちらかに起因する逆流、さらには、入口ポートＰの出口部を第１エレメント３Ｒ（構成によっては第２エレメント３Ｌの場合も有りうる）の合流室３２へ接続することにより、上述の様な逆流が発生しにくい構成とすることができる。
【００３４】
図２−（ａ）に示すＹ字合流の場合、逆流防止のために個々の入口ポート部Ｐに、逆止弁を設置するなどの対応が考えられるが、本発明に基づく対策案では図１（ａ）に示す様に単純な構造で図３（ｂ）に示す上部合流室３２ＲＴあるいは、図４（ｂ）に示す上部合流室３２ＬＴに流入することにより、逆流防止が期待できる。
【００３５】
リチル化反応などのように反応時間が非常に短く、瞬間発熱量の大きい反応、いわゆる「高速発熱反応」では、滞留時間制御が律速となる。
【００３６】
滞留時間制御は、マイクロリアクタ１の流量容積をＶとし、被対象流体の供給流量をＦとした場合、滞留時間θは、θ＝Ｖ／Ｆで表される。このとき、上記高速発熱反応などに対しては、滞留時間θの値が小さい程滞留制御性が良いと云われる。
【００３７】
したがい、上記高速発熱反応の場合には、被対象流体Ａ、Ｂを瞬時に混合する必要があるが、図２−（ａ）の構造では、流路形成体３で混合を起こす前に流路形成体室付蓋体４内部の入口ポートＰの被対象流体Ａ，Ｂの合流点で反応が開始してしまうため、混合不足が先行してしまい、その結果高い収率が得られない場合が生じてしまう。
【００３８】
本発明の流体成形体３は、ひねり方向が時計回りの第１エレメント３Ｒと反時計回り方向にひねる左回りの第２エレメント３Ｌを相互に数段重ねて形成するが、最初のエレメントをひねり方向が時計回りの第１エレメント３Ｒで構成されている場合を事例に説明する。
【００３９】
第１入口ポートＰ１および第２入口ポートＰ２から入った被対象流体Ａ，Ｂは、流路形成体３内の第１エレメント３Ｒの上部合流室３３ＲＴで始めて混合を開始することになる。次いで、被対象流体Ａ，Ｂを時計回り方向にひねる第１エレメント３Ｒでひねり流を加え、続いて第１エレメント３Ｒと第２エレメント３Ｌの間に形成された下部合流室３２ＲＢおよび第２エレメント３Ｌの上部合流室３２ＬＴとで形成された合流室え３２で被対象流体Ａ，Ｂは拡大され、続いて反時計回り方向にひねる左回りの第２エレメント３Ｌに縮小流入させることにより、上流側から下流側に向けてひねり→拡大→縮流→逆回りひねりの流れを交互に規則的に繰り返すことができるので、濃度ムラの無い一様な混合および／または反応を実現することができる。
【実施例１】
【００４０】
本願発明による樹脂材マイクロリアクタ１Ｐと特許文献２に記載の金属材マイクロリアクタ１ＭとをＶｉｌｌｅｍａｕｘ／Ｄｕｓｈｍａｎ反応を用いて混合性能評価をおこなった。
【００４１】
マイクロリアクタ１の構成は、図１に示すように流路サイズ１φの流路形成体３を５個連結させ、流路形成体室２の出口ポートＥには、紫外線可視分光光度計を接続し、被対象流体Ａ、Ｂをそれぞれ第１入口ポートＰ１および第２お入口ポートＰ２から流入させ出口ポートＥから流出した被対象流体Ｃについて測定した。
【００４２】
流体ＡはＫＩ、ＫＩＯ３、Ｈ３ＢＯ３の硫酸混合流体を、また流体ＢはＫＩ、ＫＩＯ３、Ｈ３ＢＯ３の水溶流体およびＮａＯＨの混合流体を用いた。流体Ａの供給流量を５ないし４０ｍｌ／ｍｉｎとし、流体Ｂの供給流量も同じく５ないし４０ｍｌ／ｍｉｎである。
【００４３】
尚、Ｖｉｌｌｅｍａｕｘ／Ｄｕｓｈｍａｎ反応とは、中和反応と還元反応との競合反応により、被対象流体Ａと被対象流体Ｂからなる２流体の混合性を評価するものであり、混合性が進むにつれて反応速度の早い中和反応が主体となり、ヨウ素吸光度（＝波長３５２ｎｍ）の値が低いほど混合度が良いという結果を示す。当該評価結果を図９に示す。図９に示すとおり、金属材マイクロリアクタ１Ｍと樹脂材マイクロリアクタ１Ｐとは、マイクロリアクタ１としての性能としては、大差が無いことがわかる。
【００４４】
しかし、本願発明では、マイクロリアクタ１の性能としては、先行文献に記載のものと性能は大差ないかもしれないが、前記入口ポートと前記流路形成体の合流室を接続することにより、滞留時間の制御性を向上させたり、被対象流体の逆流防止を図った構成することにより、混合および／または反応を効率よくおこなうことができるという新たな効果を期待できる。
【００４５】
以上、本発明の実施の形態について説明したが、ここに開示する実施の形態は、あくまで例示であって、本発明の範囲はこれら実施の形態に限定されるものではない。本発明の範囲は、特許請求の範囲の記載によって示され、更に特許請求の範囲と均等の意味および範囲内でのすべての変更を含むことが意図される。
【産業上の利用可能性】
【００４６】
本発明のマイクロリアクタでは、複数の前記入口ポートと前記流路形成体の合流室を個々に接続するので、滞留時間の制御性を向上できる。また、被対象流体の逆流防止を図った構成とするので、混合および／または反応を効率よくおこなうことができる。
【００４７】
また、本発明のマイクロリアクタをテフロン（登録商標）、ＰＰＳ樹脂（ポリフェニレンサルファイド樹脂）などの樹脂材で構成するので、金属材料では腐食性の強い反応流体など、適用限界がある被反応流体に対しての適用範囲を拡張できる。
【００４８】
前記流路形成体の製作加工が、ブロック接合法などによるため、成形が容易であるとともに、流路形成体を流路形成体室に挿入する前段階で、流路の追加工あるいは仕上げ加工などが容易にできる。
【符号の説明】
【００４９】
１  マイクロリアクタ
１Ｍ  金属材マイクロリアクタ（特許文献２に記載のマイクロリアクタ）
１Ｐ  樹脂材マイクロリアクタ
２  流路形成体室
３  流路形成体
３Ｒ  第１エレメント
３Ｌ  第２エレメント
３１  ピン孔
３２  合流室
３２ＲＴ  上部合流室（第１上部合流室）
３２ＲＢ  下部合流室（第１下部合流室）
３２ＬＴ  上部合流室（第２上部合流室）
３２ＬＢ  下部合流室（第２下部合流室）
３３  マイクロ流路
３３Ｒ  マイクロ流路（第１マイクロ流路）
３３Ｌ  マイクロ流路（第２マイクロ流路）
３５  ピン
３６  凸型ピン
３７  凹型ピン孔
３８  貫通孔
４  流体形成体室付蓋体
Ｐ１  第１入口ポート
Ｐ２  第２入口ポート
Ｅ  出口ポート
Ａ  被対象流体
Ｂ  被対象流体
Ｃ  被対象流体
Ｈ  嵌入穴
【図１】
2012213693.tif 000003
【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
2012213693.tif 000009
【図８】
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【図９】
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