(57)【要約】【課題】発電により生じる熱を熱対流によって効率的に排出することができる、放熱性が向上された燃料電池スタックを提供する。【解決手段】アノード極、電解質膜およびカソード極をこの順で備える１以上の単位電池を含む燃料電池層と、該燃料電池層の一方の面およびこれに対向する他方の面上に積層される２つのスペーサ層とを含み、スペーサ層は熱伝導性材料からなる１以上のスペーサから構成され、上記２つのスペーサ層の一方を構成するいずれかのスペーサと、他方のスペーサ層を構成するいずれかのスペーサとが熱伝導性連結部材によって接続されている燃料電池スタックである。【選択図】図１
2012099348.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
アノード極、電解質膜およびカソード極をこの順で備える１以上の単位電池を含む燃料電池層と、前記燃料電池層の一方の面およびこれに対向する他方の面上に積層される２つのスペーサ層とを含み、
前記スペーサ層は、熱伝導性材料からなる１以上のスペーサから構成され、
前記スペーサ層の一方を構成するいずれかのスペーサと、前記スペーサ層の他方を構成するいずれかのスペーサとが熱伝導性連結部材によって接続されている燃料電池スタック。
【請求項２】
前記燃料電池層として第１〜第２の燃料電池層を含み、前記スペーサ層として第１〜第３のスペーサ層を含み、第１のスペーサ層、第１の燃料電池層、第２のスペーサ層、第２の燃料電池層および第３のスペーサ層をこの順に積層してなる積層構造を含む燃料電池スタックであって、
前記第１のスペーサ層を構成するいずれかのスペーサと、前記第２のスペーサ層を構成するいずれかのスペーサとが熱伝導性連結部材によって接続されており、かつ、前記第２のスペーサ層を構成するいずれかのスペーサと、前記第３のスペーサ層を構成するいずれかのスペーサとが熱伝導性連結部材によって接続されている請求項１に記載の燃料電池スタック。
【請求項３】
前記燃料電池層は、短冊形状の単位電池を２以上含み、
前記２以上の単位電池は、隣り合う単位電池間に空間が形成されるように同一平面内に配列される請求項１または２に記載の燃料電池スタック。
【請求項４】
前記スペーサ層は、短冊形状のスペーサを２以上含み、
前記２以上のスペーサは、隣り合うスペーサ間に空間が形成されるように、かつ、該スペーサ層と隣り合う燃料電池層を構成する前記２以上の単位電池と交わるように同一平面内に配列される請求項３に記載の燃料電池スタック。
【請求項５】
いずれかのスペーサ層（Ａ）を構成する２以上のスペーサ（ａ）と、スペーサ層（Ａ）と隣り合うスペーサ層（Ｂ）を構成する２以上のスペーサ（ｂ）とは、燃料電池スタックを、これを構成する層の積層方向からみたとき、略同じ位置に配置されており、
スペーサ（ａ）のそれぞれが、これに対向するスペーサ（ｂ）と、前記積層方向に延びる１以上の熱伝導性連結部材によって接続されている請求項４に記載の燃料電池スタック。
【請求項６】
前記スペーサは、一対の熱伝導性材料からなる層と、これらの層の間に介在する絶縁層とで構成される請求項１〜５のいずれかに記載の燃料電池スタック。
【請求項７】
アノード極、電解質膜およびカソード極をこの順で備える１以上の単位電池を含む燃料電池層と、前記燃料電池層のカソード極側に積層されるスペーサ層とを含み、
前記スペーサ層は、隣り合うスペーサ間に空間が形成されるように同一平面内に配列される、熱伝導性材料からなる２以上のスペーサと、隣り合うスペーサ間を接続する１以上の熱伝導性連結部材とから構成される燃料電池スタック。
【請求項８】
隣り合うスペーサは、前記空間内において略一定間隔を空けて配置される２以上の熱伝導性連結部材によって接続される請求項７に記載の燃料電池スタック。
【請求項９】
前記２以上のスペーサは短冊形状を有し、かつ、前記燃料電池層は、隣り合う単位電池間に空間が形成されるように同一平面内に配列される、短冊形状の単位電池を２以上含み、
前記２以上のスペーサは、前記燃料電池層を構成する前記２以上の単位電池と交わるように配置される請求項７または８に記載の燃料電池スタック。
【請求項１０】
前記スペーサおよび前記熱伝導性連結部材は、一対の熱伝導性材料からなる層と、これらの層の間に介在する絶縁層とで構成される請求項７〜９のいずれかに記載の燃料電池スタック。
【請求項１１】
アノード極、電解質膜およびカソード極をこの順で備える１以上の単位電池を含む燃料電池層と、前記燃料電池層のカソード極側に積層されるスペーサ層とを含み、
前記スペーサ層は、隣り合うスペーサ間に空間が形成されるように同一平面内に配列される、熱伝導性材料からなる２以上のスペーサから構成され、
前記２以上にスペーサは、その側面に、前記空間側へ突出した複数の突起を有する燃料電池スタック。
【請求項１２】
前記２以上のスペーサは短冊形状を有し、かつ、前記燃料電池層は、隣り合う単位電池間に空間が形成されるように同一平面内に配列される、短冊形状の単位電池を２以上含み、
前記２以上のスペーサは、前記燃料電池層を構成する前記２以上の単位電池と交わるように配置される請求項１１に記載の燃料電池スタック。
【請求項１３】
前記スペーサは、一対の熱伝導性材料からなる層と、これらの層の間に介在する絶縁層とで構成される請求項１１または１２に記載の燃料電池スタック。
【請求項１４】
前記単位電池は、前記アノード極に燃料を供給するための燃料供給部を備える請求項１〜１３のいずれかに記載の燃料電池スタック。
【請求項１５】
前記単位電池は、前記アノード極上に積層されるアノード集電層と、前記カソード極上に積層されるカソード集電層とをさらに備える請求項１〜１４のいずれかに記載の燃料電池スタック。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池の単位セルである単位電池から構成される燃料電池層と、スペーサから構成されるスペーサ層との積層構造からなる燃料電池スタックに関する。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池は、小型軽量化や高出力密度を実現できる可能性を有していることから、携帯用電子機器の新規電源や家庭用コジェネレーションシステムなどへの用途展開が精力的に進められている。燃料電池は、発電主要部として、電解質膜をアノード極およびカソード極で挟んだ構成の膜電極複合体（ＭＥＡ）を備えており、使用する電解質材料や燃料の分類から、リン酸型、溶融炭酸塩型、固体電解質型、固体高分子型、ダイレクトアルコール型等に分類される。とりわけ、電解質材料に固体高分子であるイオン交換膜を用いる固体高分子型燃料電池およびダイレクトアルコール型燃料電池は、常温で高い発電効率が得られることから、携帯用電子機器への応用を目的とした小型燃料電池としての期待が高い。
【０００３】
燃料（還元剤）としてアルコールまたはアルコール水溶液を使用するダイレクトアルコール型燃料電池は、燃料がガスである場合と比較して、燃料貯蔵室を比較的簡易に設計できるなどの理由から、燃料電池構造の簡略化および省スペース化が可能であるため、携帯用電子機器への応用に特に有利である。電解質膜としてカチオン交換膜を使用するダイレクトアルコール型燃料電池においては、アノード極に燃料を供給すると、燃料が酸化されて、二酸化炭素等の副生ガスとプロトンとに分離される。たとえば、燃料としてメタノールまたはメタノール水溶液を用いた場合では、下記式：
ＣＨ3ＯＨ＋Ｈ2Ｏ  →  ＣＯ2↑＋６Ｈ+＋６ｅ-
で示される酸化反応により、二酸化炭素がアノード極側で発生するとともにプロトンを生じる。
【０００４】
アノード極側で発生したプロトンは、電解質膜を介してカソード極側に伝達される。カソード極では、アノード極から伝達されたプロトンと、カソード極に供給される酸化剤、たとえば空気中の酸素とが、下記式：
３／２Ｏ2＋６Ｈ+＋６ｅ-  →  ３Ｈ2Ｏ
で示される還元反応を起こし、水が生成する。この一連の電気化学的酸化還元反応において、電子ｅ-が外部の電子機器（負荷）を通過してアノード極からカソード極に移動し、電力が取り出される。
【０００５】
上述のように燃料電池は、携帯用電子機器への応用を目的とした小型燃料電池として期待されており、このために燃料電池には、出力電圧の向上および単位体積あたりの出力密度の向上が求められている。出力電圧および出力密度を向上させる手段として、２以上の単位電池を直列または並列に接続してスタック構造を構築する方法が知られているが、発電ロスによって生じる熱が排熱不良によりスタック構造内部に蓄積されやすく、単位電池の温度が過度に上昇するという問題があった。これは、放熱箇所が基本的にエンドプレートのみであり、放熱に寄与するスタック構造表面の面積が著しく小さいためである。単位電池の過度の温度上昇は、単位電池部材の劣化促進、出力安定性の低下（たとえば、初期の出力電圧および出力密度向上効果が次第に低下する等）、ユーザーの利用快適性低下などのさらなる問題を招来する。このような排熱不良に伴う単位電池の温度上昇の問題は、カソード極への酸化剤の供給をポンプやファン等の補機を使用することなく、自然熱対流にて行なうパッシブ型の燃料電池において特に顕著である。
【０００６】
上記のような問題を解決するための手段としては、放熱用または酸化剤供給用のファン燃料電池に設けたり、燃料電池に冷却水を流したりするなどの方法が従来知られているが、このような方法は、補機を必要とすることから、燃料電池システムの大型化を招き、携帯用電子機器への応用を考慮した場合、不利である。
【０００７】
特許文献１（特許第２７７７２８７号公報）には、単位電池を挟むように配置された一対の熱伝導性プレートに複数のフィンを設け、フィンとフィンの間に形成される空間を周囲空気を流通させる流路として利用し、この周囲空気の流通によって単位電池で発生した熱を大気に排出することが記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特許第２７７７２８７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
本発明の目的は、発電により生じる熱を熱対流によって効率的に排出することができる、放熱性が向上された燃料電池スタックを提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明は、アノード極、電解質膜およびカソード極をこの順で備える１以上の単位電池を含む燃料電池層と、該燃料電池層の一方の面およびこれに対向する他方の面上に積層される２つのスペーサ層とを含み、スペーサ層は熱伝導性材料からなる１以上のスペーサから構成され、上記２つのスペーサ層の一方を構成するいずれかのスペーサと、他方のスペーサ層を構成するいずれかのスペーサとが熱伝導性連結部材によって接続されている燃料電池スタックを提供する。
【００１１】
上記燃料電池スタックは、燃料電池層として第１〜第２の燃料電池層を含み、スペーサ層として第１〜第３のスペーサ層を含み、第１のスペーサ層、第１の燃料電池層、第２のスペーサ層、第２の燃料電池層および第３のスペーサ層をこの順に積層してなる積層構造を含み、第１のスペーサ層を構成するいずれかのスペーサと第２のスペーサ層を構成するいずれかのスペーサとが熱伝導性連結部材によって接続されており、かつ、第２のスペーサ層を構成するいずれかのスペーサと第３のスペーサ層を構成するいずれかのスペーサとが熱伝導性連結部材によって接続されているものであることが好ましい。
【００１２】
上記燃料電池層は、短冊形状の単位電池を２以上含み、これら２以上の単位電池は、隣り合う単位電池間に空間が形成されるように同一平面内に配列されてなることが好ましい。また、上記スペーサ層は、短冊形状のスペーサを２以上含み、これら２以上のスペーサは、隣り合うスペーサ間に空間が形成されるように、かつ、該スペーサ層と隣り合う燃料電池層を構成する上記２以上の単位電池と交わるように同一平面内に配列されてなることがより好ましい。
【００１３】
燃料電池スタックを構成するスペーサ層が２以上のスペーサを含む場合において、いずれかのスペーサ層をスペーサ層（Ａ）とし、スペーサ層（Ａ）を構成するスペーサをスペーサ（ａ）とし、スペーサ層（Ａ）と隣り合う１つまたは２つのスペーサ層をスペーサ層（Ｂ）とし、スペーサ層（Ｂ）を構成するスペーサをスペーサ（ｂ）とするとき、スペーサ（ａ）とスペーサ（ｂ）とを、燃料電池スタックを、これを構成する層の積層方向からみたとき略同じ位置に配置し、スペーサ（ａ）のそれぞれとこれに対向するスペーサ（ｂ）とを上記積層方向に延びる１以上の熱伝導性連結部材によって接続することが好ましい。
【００１４】
上記スペーサは、一対の熱伝導性材料からなる層と、これらの層の間に介在する絶縁層とで構成してもよい。
【００１５】
また本発明は、アノード極、電解質膜およびカソード極をこの順で備える１以上の単位電池を含む燃料電池層と、該燃料電池層のカソード極側に積層されるスペーサ層とを含み、該スペーサ層が、隣り合うスペーサ間に空間が形成されるように同一平面内に配列される、熱伝導性材料からなる２以上のスペーサと、隣り合うスペーサ間を接続する１以上の熱伝導性連結部材とから構成される燃料電池スタックを提供する。
【００１６】
隣り合うスペーサは、その間に形成される空間内において略一定間隔を空けて配置される２以上の熱伝導性連結部材によって接続されることが好ましい。また、上記２以上のスペーサは短冊形状を有し、かつ、上記燃料電池層は、隣り合う単位電池間に空間が形成されるように同一平面内に配列される短冊形状の単位電池を２以上含み、該２以上のスペーサは、燃料電池層を構成する２以上の単位電池と交わるように配置されることが好ましい。
【００１７】
上記スペーサおよび上記熱伝導性連結部材は、一対の熱伝導性材料からなる層と、これらの層の間に介在する絶縁層とで構成してもよい。
【００１８】
さらに本発明は、アノード極、電解質膜およびカソード極をこの順で備える１以上の単位電池を含む燃料電池層と、該燃料電池層のカソード極側に積層されるスペーサ層とを含み、該スペーサ層は、隣り合うスペーサ間に空間が形成されるように同一平面内に配列される、熱伝導性材料からなる２以上のスペーサから構成され、該２以上にスペーサが、その側面に、スペーサ間に形成される上記空間側へ突出した複数の突起を有する燃料電池スタックを提供する。
【００１９】
上記２以上のスペーサは短冊形状を有し、かつ、上記燃料電池層は、隣り合う単位電池間に空間が形成されるように同一平面内に配列される短冊形状の単位電池を２以上含み、該２以上のスペーサは、燃料電池層を構成する２以上の単位電池と交わるように配置されることが好ましい。
【００２０】
上記スペーサは、一対の熱伝導性材料からなる層と、これらの層の間に介在する絶縁層とで構成してもよい。
【００２１】
本発明が提供するいずれの燃料電池スタックにおいても、単位電池は、アノード極に燃料を供給するための燃料供給部を備えることができる。また、単位電池は、アノード極上に積層されるアノード集電層と、カソード極上に積層されるカソード集電層とをさらに備えることができる。
【発明の効果】
【００２２】
本発明の燃料電池スタックによれば、特定の構造を有するスペーサ層（放熱板）を備えているため、直列および／または並列に接続された２以上の単位電池を含む燃料電池スタックにおいても、発電により生じた熱をその内部から熱対流によって効率的に外部へ排出でき、これにより単位電池の過度の温度上昇を抑制することができる。このような過度の温度上昇の抑制は、燃料電池スタックの耐久性、出力安定性およびユーザーの利用快適性の向上をもたらす。
【図面の簡単な説明】
【００２３】
【図１】本発明に係る燃料電池スタックの好ましい一例を模式的に示す上面図である。
【図２】図１に示されるＩＩ−ＩＩ線における断面模式図である。
【図３】単位電池の好ましい一例を示す断面模式図である。
【図４】燃料供給部の一例を示す概略斜視図である。
【図５】単位電池の他の好ましい一例を示す断面模式図である。
【図６】本発明に係る燃料電池スタックの他の好ましい一例を模式的に示す上面図である。
【図７】図６に示されるＶＩＩ−ＶＩＩ線における断面模式図である。
【図８】本発明に係る燃料電池スタックの他の好ましい一例を模式的に示す上面図である。
【図９】本発明に係る燃料電池スタックの他の好ましい一例を模式的に示す上面図である。
【図１０】実施例１においてアノード集電層およびカソード集電層を作製するために用いたステンレス板の形状を示す上面図である。
【図１１】実施例１で用いた気化層の形状を示す上面図である。
【図１２】実施例１で用いた燃料供給板の形状を示す上面図である。
【図１３】実施例１で用いた燃料輸送部材の形状を示す上面図である。
【図１４】実施例１で用いたスペーサ層ａの形状を示す上面図である。
【図１５】実施例２で用いたスペーサ層ｂの形状を示す上面図である。
【図１６】実施例３で用いたスペーサ層ｃの形状を示す上面図である。
【図１７】実施例３で用いたスペーサ層ｄの形状を示す上面図である。
【図１８】比較例１で用いたスペーサ層ｅの形状を示す上面図である。
【発明を実施するための形態】
【００２４】
本発明の燃料電池スタックは、１以上の単位電池から構成される燃料電池層と、該燃料電池層上に積層される１以上のスペーサから構成されるスペーサ層（放熱板）との積層構造を有し、スペーサとして良好な熱伝導性を有し、かつ特定の構造を有するものを用いることにより、スタック内部に蓄積されやすい熱の熱対流による放熱性を向上させたものである。本発明の燃料電池スタックによれば、熱対流によって排出される熱量を増加させることができるため、単位電池の過度の温度上昇を抑制することができる。
【００２５】
燃料電池スタックを構成する燃料電池層およびスペーサ層の数はそれぞれ１以上であり、いずれか一方または双方を２以上としてもよい。本発明の燃料電池スタックが有する積層構造の例としては、たとえばスペーサ層／燃料電池層、スペーサ層／燃料電池層／スペーサ層、燃料電池層／スペーサ層／燃料電池層、スペーサ層／燃料電池層／スペーサ層／燃料電池層、スペーサ層／燃料電池層／スペーサ層／燃料電池層／スペーサ層、およびこれらの組み合わせなどを挙げることができる。燃料電池スタックが２以上の燃料電池層および／または２以上のスペーサ層を含む場合、通常、燃料電池層とスペーサ層とは交互に積層される。
【００２６】
本発明において「燃料電池スタック」とは、１以上の単位電池から構成される燃料電池層と、該燃料電池層上に積層される１以上のスペーサから構成されるスペーサ層（放熱板）との積層構造を有する燃料電池を意味し、当該積層構造を有する限り、１つの単位電池のみを含む場合であっても燃料電池スタックに含まれるものとする。また、「単位電池」とは、燃料電池の単位セルであり、アノード極、電解質膜およびカソード極をこの順で備える膜電極複合体（ＭＥＡ）を少なくとも有する構造体を意味する。単位電池は、ＭＥＡのほか、アノード極に燃料（還元剤）を供給するための燃料供給部（アノード極セパレータを含む）、カソード極セパレータ、アノード集電層、カソード集電層など発電機能を生じさせるまたは向上させる上で有用な他の部材を含んでいてもよい。
【００２７】
以下、実施の形態を示して本発明の燃料電池スタックについて詳細に説明する。
＜第１の実施形態＞
図１は、本実施形態に係る燃料電池スタックの好ましい一例を模式的に示す上面図（燃料電池スタックを、これを構成する層の積層方向からみたときの図）であり、図２は、図１に示されるＩＩ−ＩＩ線における断面模式図である。図１および図２に示される燃料電池スタック１００は、５つのスペーサ２０ａを配列してなる第１のスペーサ層２０；４つの単位電池１０ａを配列してなる第１の燃料電池層１０；５つのスペーサ２１ａを配列してなる第２のスペーサ層２１；４つの単位電池１１ａを配列してなる第２の燃料電池層１１；５つのスペーサ２２ａを配列してなる第３のスペーサ層２２をこの順に積層してなる積層構造からなり、第１のスペーサ層２０を構成するスペーサ２０ａと第２のスペーサ層２１を構成するスペーサ２１ａとがそれぞれ、積層方向に延びる複数の第１の熱伝導性連結部材３０によって接続されており、かつ第２のスペーサ層２１を構成するスペーサ２１ａと第３のスペーサ層２２を構成するスペーサ２２ａとがそれぞれ、積層方向に延びる複数の第２の熱伝導性連結部材３１によって接続されていることを特徴としている。
【００２８】
第１〜第２の燃料電池層１０〜１１はそれぞれ、短冊形状（より具体的には直方体形状）の４つの単位電池１０ａ〜１１ａから構成されている。各燃料電池層において４つの単位電池は、隣り合う単位電池間に空間が形成されるように同一平面内に配列されている。各単位電池は、隣り合う単位電池の長辺側端面が対向するように略平行に配列されている。
【００２９】
同様に、第１〜第３のスペーサ層２０〜２２はそれぞれ、熱伝導性材料からなる短冊形状（より具体的には直方体形状）の５つのスペーサ２０ａ〜２２ａから構成されている。各スペーサ層において５つのスペーサは、隣り合うスペーサ間に空間が形成されるように同一平面内に配列されている。各スペーサは、隣り合うスペーサの長辺側端面が対向するように略平行に配列されている。第１〜第３のスペーサ層２０〜２２を構成する各スペーサは、そのスペーサ層と隣り合う燃料電池層を構成する各単位電池と交わるように配置されている。図１および図２に示される燃料電池スタック１００において、スペーサと単位電池との交差角度は略９０度（直交）である。
【００３０】
燃料電池スタック１００は、短冊形状の単位電池１０ａ，１１ａおよび短冊形状のスペーサ２０ａ，２１ａ，２２ａを用いて、これらを上述したような構成で配置し、スタック構造を構築している、すなわち、井型構造のスタックを構築しているため、隣り合う単位電池および隣り合うスペーサ間に設けられた空間からなる３次元的に連通した空間領域をその内部に備える。この３次元空間領域は、燃料電池スタック外部から各単位電池のカソード極へ供給される酸化剤（空気など）の供給流路を形成する。
【００３１】
燃料電池スタック１００に対してパッシブ方式（ポンプやファン等の補機を用いることなく自然供給）で空気等の酸化剤を供給するとともに、各単位電池に燃料（還元剤）を供給すると、上述したような電気化学的酸化還元反応に基づき発電が生じ、負荷を介して電気的に接続されたアノード極とカソード極との間に電流が流れ、電力が取り出される。発電とともに各単位電池は発熱を生じるが、この発熱はアノード極に比べてカソード極の方が顕著な傾向にある。これは、アノード極に供給された燃料が電解質膜を介してカソード極に到達し触媒反応を起こすクロスオーバー現象を生じる場合があるためである。単位電池を集積した従来の燃料電池スタック（たとえば、スペーサ層を有しないおよび／または燃料電池層が１つの大面積の単位電池からなる燃料電池スタック）においては、３次元的に連通した空間領域を内部に有しないことに加えて、放熱に寄与する表面積が小さいため、カソード極で生じた熱が外部に排出されにくく、その結果、燃料を液体として供給する場合には、電解質膜の温度が上がることにより燃料の透過度が増大し、燃料を気体として供給する場合には、アノード極側の温度が上昇して燃料の気化速度が増大し、クロスオーバー現象がさらに顕著になるという悪循環を生じることがあった。このようなクロスオーバーおよびこれに伴う温度上昇は、単位電池部材の劣化促進、出力安定性の低下（たとえば、出力電圧および出力密度の低下等）、燃料利用効率の低下、ユーザーの利用快適性低下などを招く。
【００３２】
一方、本実施形態の燃料電池スタック１００では、上述のように井型構造を有し、３次元空間領域を内部に備えているため、燃料電池スタック内部に酸化剤が侵入する際の負荷が小さく、これに伴い、燃料電池スタック内部の３次元空間領域から外部への熱を伴った酸化剤の排出性も良好である。すなわち、パッシブ方式で供給された酸化剤は、３次元空間領域内にて、単位電池の発熱により熱対流を生じ、この熱対流により燃料電池スタック外部に効率的に排出される。したがって、井型構造の燃料電池スタックは、３次元空間領域を内部に有しないものと比べて、比較的放熱性が高い。また、井型構造の燃料電池スタックは、放熱に寄与する表面積が大きくなるため（３次元空間領域に接する表面はすべて放熱に寄与し得る）、この点においても放熱性の面で有利である。
【００３３】
本実施形態の燃料電池スタック１００は、上述のようなスタック構造（単位電池およびスペーサの外形形状、ならびに、単位電池間、スペーサ間および単位電池−スペーサ間の配置関係）に起因する比較的良好な放熱性に加えて、スペーサ層間を接続する熱伝導性連結部材を設けることにより、さらに高い放熱性を付与したものである。具体的に説明すると以下のとおりである。
【００３４】
一般的に燃料電池スタックにおいては、外気と接触しにくく、熱が蓄積されやすい中心部ほど温度上昇が顕著になる傾向がある。燃料電池スタック１００では、単位電池からの熱を受けて、中心部に存在する第２のスペーサ層２１の温度上昇が第１および第３のスペーサ層２０，２２よりも大きくなりやすい。第１のスペーサ層２０と第２のスペーサ層２１とを第１の熱伝導性連結部材３０で接続するとともに、第２のスペーサ層２１と第３のスペーサ層２２とを第２の熱伝導性連結部材３１で接続することにより、第２のスペーサ層２１の熱を積層方向に、すなわち、第１および第３のスペーサ層２０，２２に放熱することが可能になり、さらには、各スペーサ層を構成する熱伝導性材料からなるスペーサの中央領域から端部へ向けて長手方向に面内伝熱が生じるため、燃料電池スタック内の温度ムラが軽減され、内部温度が均一化される。このような内部温度の均一化は、酸化剤の熱対流による放熱速度をさらに向上させ、燃料電池スタック外部へ排出される熱量を増大させる。特に、本実施形態の燃料電池スタック１００は、スペーサの面内方向（スペーサ層の面内方向）よりも積層方向への伝熱の方が伝熱距離が短いため、積層方向に関する温度ムラ軽減効果（内部温度均一化効果）に優れている。
【００３５】
上述のような温度ムラ軽減効果（内部温度均一化効果）を含めた放熱性向上効果は、次のような有利性をもたらす。放熱性向上により、単位電池（温度上昇が起こりやすい燃料電池スタック中心部近傍の単位電池においても）の過度の温度上昇を効果的に抑制することができる。このことは、カソード極側からスペーサに熱を効率的に逃がすことができることによって、電解質膜またはアノード極側の温度が過度に上昇しないことを意味しており、したがって、クロスオーバーを低減させ、出力安定性および燃料利用効率を向上させることができる。また、温度ムラの軽減により、出力電圧および出力密度を向上させることができる。過度に温度が高い単位電池が存在すると、アノード極での水不足や電解質膜の乾燥により、その分、燃料電池スタック全体としての出力が低下する。また、過度に温度が低い単位電池が存在すると、アノード極側における燃料の酸化反応速度が遅くなり、さらに燃料を気体で供給する場合には気化量が減少し燃料不足となるために、その分、同様に燃料電池スタック全体としての出力が低下する。温度ムラの軽減により、過度に温度が高い単位電池および過度に温度が低い単位電池をなくすことができる。
【００３６】
本実施形態の燃料電池スタック１００は、第１および第２の熱伝導性連結部材によって積層方向に対向するスペーサ間が連結され、補強されているので、構造安定性にも優れている。
【００３７】
以下、燃料電池スタック１００を構成する各部材について詳細に説明する。
〔単位電池〕
図３は、単位電池の好ましい一例を示す断面模式図である。図３に示される単位電池は、アノード極２、電解質膜１およびカソード極３からなる膜電極複合体（ＭＥＡ）４；膜電極複合体４のアノード極２上に積層されるアノード集電層５；膜電極複合体４のカソード極３上に積層されるカソード集電層６；アノード集電層５上に積層される気化層８；気化層８上に積層される、アノード極２に燃料を供給するための燃料供給部７から構成される。
【００３８】
（１）膜電極複合体
膜電極複合体４は、電解質膜１と、電解質膜１の一方の面に積層されるアノード極２および他方の面に積層されるカソード極３とからなる。電解質膜１は、アノード極２からカソード極３へプロトンを伝達する機能と、アノード極２とカソード極３との電気的絶縁性を保ち、短絡を防止する機能を有する。電解質膜１の膜厚は特に制限されず、たとえば１〜２００μｍ程度である。
【００３９】
電解質膜１の材質は、プロトン伝導性を有し、かつ電気的絶縁性を有する材質であれば特に限定されず、高分子膜、無機膜またはコンポジット膜を用いることができる。高分子膜としては、たとえば、いずれも商品名で、パーフルオロスルホン酸系電解質膜である、「ナフィオン」（デュポン社製）、「アシプレックス」（旭化成社製）、「フレミオン」（旭硝子社製）などが挙げられる。また、スチレン系グラフト重合体、トリフルオロスチレン誘導体共重合体、スルホン化ポリアリーレンエーテル、スルホン化ポリエーテルエーテルケトン、スルホン化ポリイミド、スルホン化ポリベンゾイミダゾール、ホスホン化ポリベンゾイミダゾール、スルホン化ポリフォスファゼンなどの炭化水素系電解質膜なども挙げられる。
【００４０】
無機膜としては、たとえば、リン酸ガラス、硫酸水素セシウム、ポリタングストリン酸またはポリリン酸アンモニウムなどからなる膜が挙げられる。コンポジット膜としては、タングステン酸、硫酸水素セシウムまたはポリタングストリン酸等の無機物とポリイミド、ポリエーテルエーテルケトンまたはパーフルオロスルホン酸等の有機物とのコンポジット膜などが挙げられる。
【００４１】
電解質膜１の一方の表面に積層されるアノード極２および他方の表面に積層されるカソード極３には、少なくとも触媒と電解質とを有する多孔質層からなる触媒層（それぞれアノード触媒層、カソード触媒層）が設けられる。アノード極２用の触媒（アノード触媒）は燃料からプロトンと電子とを生成する反応を生じさせ、電解質は生成した該プロトンを電解質膜へ伝導する機能を有する。カソード極３用の触媒（カソード触媒）は、電解質を伝導してきたプロトンと酸化剤（空気等）とから水を生成する反応を生じさせる。アノードおよびカソード触媒としては、Ｐｔ、Ｒｕ等の従来公知の触媒を用いることができる。
【００４２】
アノードおよびカソード触媒は、カーボンやチタン等の導電体の表面に担持されていてもよく、なかでも、水酸基やカルボキシル基等の親水性官能基を有するカーボンやチタン等の導電体の表面に担持されていることが好ましい。これにより、アノード触媒層およびカソード触媒層の保水性を向上させることができる。また、アノード触媒層およびカソード触媒層に含まれる電解質は、電解質膜１のＥＷ値よりも小さなＥＷ値を有する材料からなることが好ましく、具体的には、電解質膜１と同質材料であるが、ＥＷ値が４００〜８００である電解質材料が好ましい。このような電解質材料を用いることによっても、アノード触媒層およびカソード触媒層の保水性を向上させることができる。アノード触媒層およびカソード触媒層の保水性の向上により、プロトン移動に伴う電解質膜の抵抗やアノード極およびカソード極における電位分布を改善することができる。
【００４３】
アノード極２およびカソード極３はそれぞれ、アノード触媒層、カソード触媒層上に積層されるアノード導電性多孔質層、カソード導電性多孔質層を備えていてもよい。これらの多孔質層は、アノード極２、カソード極３に供給されるガス（燃料または酸化剤）を面内において拡散させる機能を有するとともに、触媒層との間で電子の授受を行なう機能を有する。アノード導電性多孔質層およびカソード導電性多孔質層としては、比抵抗が小さく、出力電圧の低下が抑制されることから、カーボン材料；導電性高分子；Ａｕ、Ｐｔ、Ｐｄ等の貴金属；Ｔｉ、Ｔａ、Ｗ、Ｎｂ、Ｎｉ、Ａｌ、Ｃｕ、Ａｇ、Ｚｎ等の遷移金属；これらの金属の窒化物または炭化物等；ならびに、ステンレスに代表されるこれらの金属を含有する合金などからなる多孔質材料を用いることが好ましい。Ｃｕ、Ａｇ、Ｚｎ等の、酸性雰囲気下で耐腐食性に乏しい金属を用いる場合には、Ａｕ、Ｐｔ、Ｐｄなどの耐腐食性を有する貴金属、導電性高分子、導電性窒化物、導電性炭化物、導電性酸化物等により表面処理（皮膜形成）を行なってもよい。より具体的には、アノード導電性多孔質層およびカソード導電性多孔質層として、たとえば、上記貴金属、遷移金属または合金からなる発泡金属、金属織物および金属焼結体；ならびにカーボンペーパー、カーボンクロス、カーボン粒子を含有するエポキシ樹脂膜などを好適に用いることができる。
【００４４】
（２）アノード集電層およびカソード集電層
アノード集電層５、カソード集電層６はそれぞれ、アノード極２、カソード極３上に積層され、アノード極２、カソード極３における電子を集電する機能と、電気的配線を行なう機能とを有する。集電層の材質は、比抵抗が小さく、面方向に電流を取り出しても出力電圧の低下が抑制されることから、金属であることが好ましく、なかでも、電子伝導性を有し、酸性雰囲気下で耐腐食性を有する金属であることがより好ましい。このような金属としては、Ａｕ、Ｐｔ、Ｐｄ等の貴金属；Ｔｉ、Ｔａ、Ｗ、Ｎｂ、Ｎｉ、Ａｌ、Ｃｕ、Ａｇ、Ｚｎ等の遷移金属；およびこれらの金属の窒化物または炭化物等；ならびに、ステンレスに代表されるこれらの金属を含有する合金などが挙げられる。Ｃｕ、Ａｇ、Ｚｎ等の、酸性雰囲気下で耐腐食性に乏しい金属を用いる場合には、Ａｕ、Ｐｔ、Ｐｄなどの耐腐食性を有する貴金属、導電性高分子、導電性窒化物、導電性炭化物、導電性酸化物等により表面処理（皮膜形成）を行なってもよい。
【００４５】
より具体的には、アノード集電層５は、燃料をアノード極２へ誘導するための厚み方向に貫通する貫通孔を複数備える、上記金属材料などからなるメッシュ形状またはパンチングメタル形状を有する平板であることができる。同様に、カソード集電層６は、燃料電池スタック外部や燃料電池スタック内部の３次元空間領域の酸化剤をカソード極３に供給するための厚み方向に貫通する貫通孔を複数備える、上記金属材料などからなるメッシュ形状またはパンチングメタル形状を有する平板であることができる。アノード集電層５およびカソード集電層６は、場合によっては省略することも可能である。
【００４６】
燃料電池スタック１００を構成する燃料電池層が、２以上の単位電池から構成される場合、これらの単位電池はそれぞれ別個にアノード集電層５およびカソード集電層６を備えていてもよいし、すべてのＭＥＡを包含するような大きさを有する１つの部材として成形されたアノード集電層およびカソード集電層を用いるようにしてもよい。
【００４７】
（３）燃料供給部
燃料供給部７は、アノード極２に燃料を供給するための部材であり、たとえば、図３および図４に示されるように、一方の面に凹部が形成された燃料供給板７ａと、該凹部に嵌め込まれた燃料輸送部材７ｂとからなることができる。
【００４８】
燃料供給板７ａは、プラスチック材料または金属材料等からなることができる。プラスチック材料としては、たとえば、ポリフェニレンサルファイド（ＰＰＳ）、ポリメタクリル酸メチル（ＰＭＭＡ）、アクリロニトリルブタジエンスチレン（ＡＢＳ）、ポリ塩化ビニル、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリエチレンテレフタラート（ＰＥＴ）、ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）などを挙げることができる。金属材料としては、たとえば、チタン、アルミニウム等のほか、ステンレス、マグネシウム合金等の合金材料を用いることができる。
【００４９】
燃料輸送部材７ｂは、たとえば燃料電池スタックの側方に配置された燃料貯蔵室（図示せず）から燃料電池スタックを構成する単位電池のアノード極側に毛細管現象を利用して液体燃料を輸送するための部材であり、用いる液体燃料に対して毛細管作用を示す材料からなる。このような毛細管作用を示す材料としては、アクリル系樹脂；ＡＢＳ樹脂；ポリエチレン等のポリオレフィン系樹脂；ポリエチレンテレフタラート等のポリエステル系樹脂；ナイロン；ポリ塩化ビニル；ポリエーテルエーテルケトン；ポリフッ化ビニリデン、ポリテトラフルオロエチレン等のフッ素系樹脂；セルロースなどの高分子材料（プラスチック材料）からなる不規則な細孔を有する多孔質体；ステンレス、チタン、タングステン、ニッケル、アルミニウム、スチールなどの金属材料からなる不規則な細孔を有する多孔質体が挙げられる。多孔質体としては、上記金属材料からなる不織布、発泡体、焼結体や、高分子材料等の金属材料以外からなる不織布などを挙げることができる。金属材料からなる不織布としては、ステンレス、チタン、タングステン、ニッケル、アルミニウム、スチールなどの金属材料を繊維状に加工し、不織布とした金属繊維不織布、およびこれを焼結し、必要に応じて圧延してなる金属繊維不織布焼結体を挙げることができる。また、上記高分子材料または金属材料からなり、毛細管として表面に規則的なまたは不規則なスリットパターン（溝パターン）を有する基板を燃料輸送部材として用いることもできる。
【００５０】
燃料輸送部材７ｂは、図４に示すように、その一端が燃料供給板７ａから突き出るように配置され、この突き出た端部を燃料貯蔵室内に配置させる。
【００５１】
燃料供給板７ａが有する凹部および燃料輸送部材７ｂの形状は、図３および図４に示されるような形状に限定されるものではなく、単位電池の形状や膜電極複合体の形状等に応じた適宜の形状とすることができる。
【００５２】
燃料供給部７は、燃料輸送部材７ｂを用いることなく、１または２以上のライン状またはサーペンタイン状等の溝からなる、燃料貯蔵室に接続される燃料流路が一方の面に形成された燃料供給板から構成されてもよい。なお、金属材料などの導電性材料から構成することで燃料供給板７ａに集電機能を付与し、アノード集電層５を省略することも可能である。導電性材料からなる燃料供給板の使用は、その下に配置される単位電池とのスペーサを介した電気的直列接続の観点からも好ましい。
【００５３】
燃料電池スタック１００を構成する燃料電池層が、２以上の単位電池から構成される場合、これらの単位電池はそれぞれ別個に燃料供給部７を備えていてもよいし、すべてのＭＥＡを包含するような大きさを有する１つの部材として成形された燃料供給板７ａを用いるようにしてもよい。後者の場合、各単位電池に設けられる燃料輸送部材７ｂは、別個の部材であってもよく、１つの部材として成形されたもの（たとえば櫛歯状）であってもよい。
【００５４】
（４）気化層
図３に示されるように、燃料供給部７が燃料輸送部材７ｂを備える場合においては、燃料供給部７（あるいは少なくとも燃料輸送部材７ｂ）とアノード極（図３の例においてはアノード集電層５）との間に、燃料の蒸気をアノード極に供給するための気化層８を配置することが好ましい。気化層８は、液体不透過性およびガス透過性を有し、好ましくは多孔質体からなるものである。多孔質体が有する細孔の細孔径を小さくするなどして、アノード極へ供給されるガス状の燃料の量または濃度（分圧）を適度な程度にまで絞ることができ、これにより燃料が電解質膜を介してカソード極へ透過するクロスオーバーを抑制することもできる。
【００５５】
メタノール、エタノール等のアルコールまたはその水溶液を燃料として用いる場合、気化層８は撥水性と撥油性とを有することが好ましい。撥水性を有することにより、燃料供給板７ａ側への水（たとえば、カソード極で生成され、電解質膜を介してアノード極側へ移動してきた水）の侵入を防止することができる。これによりアノード極における水分濃度を良好に保ち、出力低下を抑制することができる。この効果は、高濃度燃料（たとえば純メタノールなど）を用いる場合に特に有利である。さらに燃料輸送部材７ｂ内の液体燃料が水で希釈され液体燃料の濃度が低下することを防止することができる。これにより液体燃料の濃度が一定に保たれ、アノード極への燃料供給量が安定化される。また、気化層８が撥油性を有することにより、気化層８の表面が燃料によって濡れることを防ぐことができる。これにより燃料が気化層８を液体状態で染み出し、液体状態のままアノード極に到達することを防止できる。
【００５６】
気化層８は、たとえば、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）からなる多孔質層またはシリコーンシートであることができる。上述の理由から、当該シートに撥水処理および撥油処理を施すことが好ましい。
【００５７】
燃料輸送部材７ｂに供給される燃料は液体燃料であるが、気化層８を通過して、アノード極に供給される燃料はガス状態である。このように燃料をガス状態で供給する場合には、燃料の気化量は温度に大きく依存するため、燃料電池スタック内の温度上昇の程度が放熱速度を上回ると、クロスオーバー現象が顕著になり温度暴走を引き起こしやすい。所定のスペーサ層（放熱板）を具備する本発明の燃料電池スタックによれば、優れた放熱速度を有するため、ガス状態で燃料をアノード極に供給する場合においても、燃料電池スタック内の温度を適温に維持することができ、もって燃料の安定供給が可能となる。
【００５８】
（５）単位電池の形状および単位電池の他の形態等
図５は、単位電池の他の好ましい一例を示す断面模式図である。たとえば図５に示されるように、燃料電池スタック１００を構成する単位電池は、燃料供給部７の両面に膜電極複合体４（図５の例では、さらにアノード集電層５およびカソード集電層６）が配置されたものであってもよい。かかる構成においては、上下２つのアノード極２に対して燃料を供給するために、燃料供給板７ａとして上下面が開いた空間を有する部材が用いられる。このような燃料供給部７の両面に膜電極複合体４が配置された単位電池を用いると、２つの発電部に対して１つの燃料供給部で足りることから、単位電池、ひいては燃料電池スタックの薄型化を図ることができるとともに、燃料電池スタックの単位体積あたりの出力密度を向上させることができる。
【００５９】
燃料電池層を構成する単位電池の外形形状は特に制限されないが、内部に３次元空間領域を有する井型のスタック構造を構築できるよう、長辺と短辺とを有する短冊形状であることが好ましく、より具体的には直方体形状である。
【００６０】
単位電池は、固体高分子型燃料電池、ダイレクトアルコール型などであることができ、特にダイレクトアルコール型燃料電池（とりわけ、ダイレクトメタノール型燃料電池）であることが好ましい。単位電池に供給される燃料としては、たとえば、メタノール、エタノールなどのアルコール類；ジメトキシメタンなどのアセタール類；ギ酸などのカルボン酸類；ギ酸メチルなどのエステル類；ならびにこれらの水溶液などの液体燃料を挙げることができる。液体燃料は１種に限定されず、２種以上の混合物であってもよい。コストの低さや体積あたりのエネルギー密度の高さ、発電効率の高さなどの点から、メタノール水溶液または純メタノールが好ましく用いられる。酸化剤としては空気等の酸素含有ガスを用いることができるが、なかでも空気が好ましい。
【００６１】
〔スペーサ〕
スペーサ層を構成するスペーサは、スペーサ内での伝熱速度を向上させ、スペーサ層、ひいては燃料電池スタックの放熱性を向上させるために、熱伝導性の良好な材料から構成される。このような熱伝導性材料としては、たとえば、Ｃｕ、Ａｌなどを挙げることができ、なかでもＣｕが好適である。また、熱伝導性の観点からみるとＣｕ、Ａｌには及ばないがＣｕＯ、ＣｕＯ2、Ａｌ2Ｏ3などの金属酸化物、窒化アルミニウム、窒化ケイ素などのセラミックスも好ましく用いることができる。ＣｕやＡｌなどの金属材料からなるスペーサは、図３に示されるような一方の面がアノードであり、他方の面がカソードである単位電池を使用する場合においては、隣り合う燃料電池層間を直列接続する配線としての機能も果たし得る。
【００６２】
図５に示されるような燃料供給部の両面にＭＥＡが配置された単位電池を用いる場合においては、厚み方向に電気伝導性を有するスペーサを用いた場合には、隣り合う燃料電池層のカソード間（たとえばカソード集電層間）に電気的短絡が生じてしまう。したがって、このような場合には、１つのスペーサ層を構成するスペーサとして、一対の熱伝導性材料からなる層（熱伝導性層）とこれらの層の間に介在する絶縁層とが積層一体化されたスペーサ（これで１つのスペーサとみなす。後述する他の実施形態で使用する場合においても同様。）を用いることが好ましい。絶縁層は、たとえば従来公知の熱圧着性を有する樹脂シート等の各種樹脂シートであることができ、熱圧着性を有する場合、絶縁層と熱伝導性層（たとえばＣｕまたはＡｌ板）とは熱圧着により接合することができる。スペーサの厚みは、樹脂シートの厚みを調整することによって、熱伝導性層の厚みを変更することなく容易に制御できる。
【００６３】
なお、絶縁層と熱伝導性層とを備えるスペーサの構成は、隣り合う燃料電池層のカソード間の電気的短絡を防ぐことができる限り上述の構成に限定されず、たとえば、一対の絶縁層とこれらの層の間に介在する熱伝導性層とを備える構成であってもよい。また、熱伝導性層がＣｕＯ、ＣｕＯ2、Ａｌ2Ｏ3などの金属酸化物、窒化アルミニウム、窒化ケイ素などのセラミックス等、電気伝導性を有しない材料から構成される場合には、絶縁層を省略することができる。
【００６４】
前述のような熱圧着性を有する樹脂シートを介在させたスペーサを用いると、該樹脂シートは通常、弾力性を有しているので、スペーサを適宜の厚みとすれば、スペーサと燃料電池層との密着性を向上させることができ、これにより、燃料電池層からスペーサ層への熱伝導性を高めることができる。熱圧着性を有する樹脂シートを介在させたスペーサの使用は、図５に示されるような単位電池を使用する場合に限定されるものではなく、図３に示されるような単位電池を使用する場合にも用いることが可能である。
【００６５】
絶縁層は、必ずしも熱伝導性を有している必要はないが、絶縁層が熱伝導性を有していると、スペーサ全体としての熱伝導性を向上させることができる。
【００６６】
スペーサ層を構成するスペーサの外形形状は特に制限されないが、内部に３次元空間領域を有する井型のスタック構造を構築できるよう、長辺と短辺とを有する短冊形状であることが好ましく、より具体的には直方体形状である。井型のスタック構造を構築するために、スペーサは、これと隣り合う燃料電池層を構成する単位電池と交わるように配列されることが好ましい。交差角度はたとえば９０度であるが、これに限定されるものではない。
【００６７】
また、燃料電池スタック１００を構成するいずれかのスペーサ層をスペーサ層（Ａ）とし、スペーサ層（Ａ）を構成するスペーサをスペーサ（ａ）とし、スペーサ層（Ａ）と隣り合う１つまたは２つのスペーサ層をスペーサ層（Ｂ）とし、スペーサ層（Ｂ）を構成するスペーサをスペーサ（ｂ）とするとき、スペーサ（ａ）とスペーサ（ｂ）とを、燃料電池スタック１００を、これを構成する層の積層方向からみたとき略同じ位置に配置することが好ましい（図１のように）。これにより、直線状の熱伝導性連結部材を用いて容易に、積層方向に関して対向するスペーサ間を接続することができる。
【００６８】
スペーサと燃料電池層とは、熱伝導を良好にするために隙間無く接していることが好ましく、ネジ等の締結部材で押さえ付けることにより両者を接合するか、または、接着剤等を用いて接合を行なうことが好ましい。図３に示されるような単位電池を用いて複数の燃料電池層を直列接続する場合には、導電性接着剤を用いることができる。
【００６９】
〔熱伝導性連結部材〕
熱伝導性連結部材（図１における第１の熱伝導性連結部材３０および第２の熱伝導性連結部材３１）は、隣り合うスペーサ層のスペーサ同士を積層方向に接続して、熱を積層方向に拡散させる機能を有する。熱伝導性連結部材の数は特に制限されないが、好ましくは接続される一対のスペーサに対して１以上であり、より好ましくは２以上である。一対のスペーサに対して２以上の熱伝導性連結部材を設ける場合、これらは、積層方向への放熱性向上およびスペーサ層面内における温度ムラ軽減の観点から、各スペーサ面内において均一に略一定間隔で配置することが好ましい。図１および図２に示されるような井型スタック構造の燃料電池スタックにおいては、熱伝導性連結部材は、燃料電池層内において隣り合う単位電池間に形成された空間に配置することができる。上述したように、スペーサ（ａ）とスペーサ（ｂ）とを、積層方向からみたとき略同じ位置に配置した場合においては、熱伝導性連結部材は、積層方向に延びる直線状の熱伝導性部材であることができる。
【００７０】
熱伝導性連結部材（第１の熱伝導性連結部材３０および第２の熱伝導性連結部材３１）は、積層方向への放熱性を向上させるために、熱伝導性の良好な材料から構成されることが好ましい。このような熱伝導性材料としては、たとえば、Ｃｕ、Ａｌなどを挙げることができ、なかでもＣｕが好適である。また、熱伝導性の観点からみるとＣｕ、Ａｌには及ばないがＣｕＯ、ＣｕＯ2、Ａｌ2Ｏ3などの金属酸化物、窒化アルミニウム、窒化ケイ素などのセラミックスも好ましく用いることができる。電気伝導性を有するスペーサを用い、かつ電気伝導性を有する熱伝導性連結部材を用いる場合、熱伝導性連結部材とスペーサとの間は絶縁されている必要がある。したがってこのような場合には、たとえば接着剤や、熱伝導性の高いシリコングリスを用いて、熱伝導性連結部材とスペーサとの接合を行なうことができる。スペーサまたは熱伝導性連結部材が電気伝導性を有しない場合、熱伝導性連結部材とスペーサとの間は絶縁される必要はない。したがってこのような場合には、たとえば接着剤や溶接、または熱伝導性の高いシリコングリス、銀グリスを用いて接合を行なうことができる。
【００７１】
電気伝導性を有しないスペーサを用いる場合には、熱伝導性連結部材とスペーサとの間は絶縁される必要がないため、熱伝導性連結部材は、高い熱伝導性を有する金属製ネジ、ボルトまたはピンなどであってもよい。この場合、スペーサに貫通ネジ孔や貫通孔が設けられ、その孔に熱伝導性連結部材が挿入される。たとえば、燃料電池スタック１００の場合、第１の熱伝導性連結部材３０および第２の熱伝導性連結部材３１を兼ねた１つの部材としてネジを用い、スペーサ２０ａ，２１ａ，２２ａのそれぞれ同じ位置に設けられたネジ孔に当該ネジを貫通させることにより、これらのスペーサを積層方向に接続することができる。このように、熱伝導性連結部材としてネジやボルトを用いると、各層の締結を熱伝導性連結部材によって行なうことが可能になる（ボルトである場合にはナットを併用して締結する）。熱伝導性連結部材とスペーサとの間の熱伝導性を良好にするため、接触部に熱伝導性の高いシリコングリスや銀グリスを用いることが好ましい。
【００７２】
〔変形例〕
本実施形態の燃料電池スタックは図１などに示される構成に限定されるものではなく、既述された変形例のほか、たとえば次のような変形を施すことができる。
（１）本実施形態の燃料電池スタックは、１つの燃料電池層とこれを挟むように積層される２つのスペーサ層とを少なくとも有していればよい。
（２）燃料電池層を構成する単位電池の数およびスペーサ層を構成するスペーサの数はそれぞれ１以上あればよいが、１以上の燃料電池層は、隣り合う単位電池間に空間が形成されるように配置された２以上の単位電池を含むことが好ましく、また、１以上のスペーサ層は、隣り合うスペーサ間に空間が形成されるように配置された２以上のスペーサを含むことが好ましい。より好ましくは、すべての燃料電池層およびスペーサ層が２以上の単位電池／スペーサを含む。
（３）燃料電池層が２以上の単位電池を含む場合において、これらの単位電池は必ずしも平行に配列される必要はなく、ある角度をもって配列されてもよい。スペーサについても同様である。
（４）本実施形態の燃料電池スタックは、これを保護するために、筐体に収容した形態で使用されてもよい。この場合において、燃料電池スタックの最上層および／または最下層として積層されるスペーサ層は、筐体またはその一部を兼ねることができる。図６は本実施形態に係る燃料電池スタックの他の好ましい一例を模式的に示す上面図であり、燃料電池スタックの最上層および最下層として積層されるスペーサ層がそれぞれ蓋となる筐体Ａ  ６００、燃料電池スタックを収容する箱状の筐体Ｂ  ６０１を兼ねた構成の一例を示したものである。また、図７は図６に示されるＶＩＩ−ＶＩＩ線における断面模式図である。これらの図に示されるように、筐体Ａ  ６００と筐体Ｂ  ６０１とを燃料電池スタック外方へ延長することにより、燃料電池スタック側方に筐体Ａ  ６００と筐体Ｂ  ６０１とで形成される空間を形成して、これを燃料貯蔵室６１０とすることができる。なお、燃料貯蔵室６１０に燃料を供給する際の圧力調整のために、燃料貯蔵室内と外部とを連通する圧力調整孔６２０が好ましく設けられる。このような筐体収容型燃料電池スタックにおいては、熱伝導性連結部材をネジなどの締結部材から構成すれば、筐体Ａ  ６００であるスペーサ層、燃料電池スタックが有する他のスペーサ層（スペーサ２０ａから構成されるスペーサ層）および筐体Ｂ  ６０１であるスペーサ層を、熱伝導性連結部材であるネジによって積層方向に接続できるとともに、燃料電池スタックを筐体内に固定することができる。なお、図６および図７に示される筐体収容型燃料電池スタックにおいては、筐体Ａ  ６００および筐体Ｂ  ６０１がともに、厚み方向に貫通する空間であるスリット（それぞれスリットＳ、Ｔ）を有しているが、このような形態は、筐体Ａ  ６００側および筐体Ｂ  ６０１側の両面から空気を取り込むことができるため、図５に示されるような燃料供給部の両面にＭＥＡが配置された単位電池を用いる場合において特に有利である。一方、図３に示されるような燃料供給部の片面にＭＥＡが配置された単位電池を用いる場合においては、筐体Ａ  ６００または筐体Ｂ  ６０１のいずれか一方（単位電池のアノード側が配向される側の筐体）は、スリットを有していなくてもよい。
【００７３】
＜第２の実施形態＞
図８は、本実施形態に係る燃料電池スタックの好ましい一例を模式的に示す上面図（燃料電池スタックを、これを構成する層の積層方向からみたときの図）である。図８に示される燃料電池スタック８００は、短冊形状（より具体的には直方体形状）の４つの単位電池４０ａを配列してなる燃料電池層４０と、燃料電池層４０上に積層されるスペーサ層５０とから構成され、スペーサ層５０が、熱伝導性材料からなる短冊形状（より具体的には直方体形状）の５つのスペーサ５０ａと、隣り合うスペーサ間を接続する複数の熱伝導性連結部材６０とからなることを特徴としている。スペーサ層５０は、燃料電池層４０のカソード極側に積層されている。スペーサ層５０は、複数の四角形の貫通孔が設けられた平板状の１枚のスペーサであるともいえる。
【００７４】
燃料電池層４０において４つの単位電池４０ａは、隣り合う単位電池間に空間が形成されるように同一平面内に配列されている。各単位電池は、隣り合う単位電池の長辺側端面が対向するように略平行に配列されている。
【００７５】
同様に、スペーサ層５０において５つのスペーサ５０ａは、隣り合うスペーサ間に空間が形成されるように同一平面内に配列されている。各スペーサは、隣り合うスペーサの長辺側端面が対向するように略平行に配列されている。スペーサ層５０を構成する各スペーサは、燃料電池層４０を構成する各単位電池と交わるように配置されている。図８に示される燃料電池スタック８００において、スペーサと単位電池との交差角度は略９０度（直交）である。
【００７６】
燃料電池スタック８００も、燃料電池スタック１００と同様に、短冊形状の単位電池４０ａおよび短冊形状のスペーサ５０ａを用いて、これらを上述したような構成で配置し、井型構造のスタックを構築している。そして、燃料電池層４０が有する空間とスペーサ層５０が有する空間との連通が阻害されないように、太さ（幅）および配置位置を適切に調整して熱伝導性連結部材６０を配置しているため、燃料電池層４０およびスペーサ層５０が有する空間からなる、酸化剤供給流路として機能する３次元的に連通した空間領域をその内部に備える。このような井型構造の燃料電池スタックは、各単位電池のカソード極への酸化剤の供給効率に優れる。
【００７７】
本実施形態の燃料電池スタック８００は、上述のようなスタック構造に起因する比較的良好な放熱性に加えて（この点については第１の実施形態と同様である）、隣り合うスペーサ５０ａ間を接続する熱伝導性連結部材６０を設けることにより、さらに高い放熱性を付与したものである。すなわち、燃料電池スタックにおいては、中心部ほど温度上昇が顕著になる傾向があり、燃料電池スタック８００では、単位電池からの熱を受けて、スペーサ層５０の中央領域が高温となりやすい。燃料電池スタック８００においては、スペーサ層５０が、隣り合うスペーサ間を接続する複数の熱伝導性連結部材６０を備えているため、スペーサ層５０の中央領域に位置するスペーサにおいて、その中心付近から端部へ向けて長手方向に面内伝熱が生じることに加えて、熱伝導性連結部材６０を介した他のスペーサへの面内伝熱が生じる。これによりスペーサ層５０面内での温度ムラが効果的に軽減され、燃料電池スタック８００の内部温度の均一化が促進される。このような内部温度の均一化は、酸化剤の熱対流による放熱速度を向上させ、燃料電池スタック外部へ排出される熱量を増大させる。また、熱伝導性連結部材６０を設けることにより、放熱に寄与する表面積が大きくなるため（３次元空間領域に接する表面はすべて放熱に寄与し得る）、この点においても放熱性の面で有利である。放熱性向上により、第１の実施形態と同様、単位電池の過度の温度上昇の抑制や出力安定性、燃料利用効率、出力電圧および出力密度の向上などを達成することができる。
【００７８】
本実施形態の燃料電池スタック８００は、熱伝導性連結部材６０によって隣り合うスペーサ間が連結され、補強されているので、構造安定性にも優れている。
【００７９】
本実施形態において熱伝導性連結部材６０は、隣り合うスペーサ間に形成された空間内にこれらのスペーサを接続するように横渡しに設けられる。１つのスペーサ層が有する熱伝導性連結部材６０の数は特に制限されないが、隣り合う一対のスペーサ５０ａに対して、１以上の熱伝導性連結部材６０を設けることが好ましく、２以上の熱伝導性連結部材６０を設けることがより好ましい。隣り合う一対のスペーサ５０ａに対して、２以上の熱伝導性連結部材６０を設ける場合、スペーサ層面内における温度ムラをより効果的に軽減するために、隣り合うスペーサ間に形成された空間内に、これらを略一定間隔で配置することが好ましく、さらには、スペーサ層面内において均一に分布するように配置することがより好ましい。ただし、ある一対のスペーサ間に設けられる熱伝導性連結部材の数と、他の一対のスペーサ間に設けられる熱伝導性連結部材の数とを異ならせるなど、スペーサ層面内における熱伝導性連結部材の配置に分布を持たせることも可能である。
【００８０】
熱伝導性連結部材６０の厚み（積層方向の長さ）は、スペーサ５０ａと同じであってもよいし、異なっていてもよい。熱伝導性連結部材６０の幅（スペーサ５０ａの長手方向と平行な方向の長さ）は特に制限されず、この幅が大きいほど温度ムラ軽減効果が大きいが、燃料電池層４０が有する空間とスペーサ層５０が有する空間との連通が阻害されない程度の幅であることが極めて好ましい。
【００８１】
熱伝導性連結部材６０は、他のスペーサへの伝熱速度を向上させるために、熱伝導性の良好な材料から構成されることが好ましい。このような熱伝導性材料としては、たとえば、Ｃｕ、Ａｌなどを挙げることができ、なかでもＣｕが好適である。また、熱伝導性の観点からみるとＣｕ、Ａｌには及ばないがＣｕＯ、ＣｕＯ2、Ａｌ2Ｏ3などの金属酸化物、窒化アルミニウム、窒化ケイ素などのセラミックスも好ましく用いることができる。熱伝導性連結部材とスペーサとの接合は、たとえば溶接を用いて行なうことができ、熱伝導性連結部材をスペーサに嵌め込む構造にして固定してもよい。なお、スペーサ層は、スペーサと、これとは別個の部材である熱伝導性連結部材とを接合することにより作製してもよいし、スペーサおよび熱伝導性連結部材を含む１個の部材として一体成形してもよい。たとえば、図８に示されるような複数の貫通孔を縦横に整然と並べた構造のスペーサ層は、プレス成形などにより容易に作製することができる。
【００８２】
燃料電池層が図５に示されるような燃料供給部の両面にＭＥＡが配置された単位電池を含み、該燃料電池層を挟むように一対のスペーサ層を配置する場合においては、第１の実施形態と同様、絶縁層を一対の熱伝導性層で挟んだ構成または熱伝導性層を一対の絶縁層で挟んだ構成など、隣り合う燃料電池層のカソード間の電気的短絡を防止できる構成のスペーサおよび同構成の熱伝導性連結部材からなるスペーサ層を用いることが好ましい。なお、熱伝導性層がＣｕＯ、ＣｕＯ2、Ａｌ2Ｏ3などの金属酸化物、窒化アルミニウム、窒化ケイ素などのセラミックス等、電気伝導性を有しない材料から構成される場合には、絶縁層を省略することができる。
【００８３】
燃料電池層４０を構成する単位電池４０ａの構造および形状、単位電池に用いる部材、ならびにスペーサ層５０を構成するスペーサ５０ａの構造、形状および材質などは、第１の実施形態と同様であってよい。
【００８４】
井型のスタック構造を構築するために、スペーサ層は、隣り合うスペーサ間に空間が形成されるように同一平面内に配列される２以上のスペーサを含み、これらのスペーサは、これと隣り合う燃料電池層を構成する単位電池と交わるように配列されることが好ましい。交差角度はたとえば９０度であるが、これに限定されるものではない。スペーサと燃料電池層とは、熱伝導を良好にするために隙間無く接していることが好ましく、ネジ等の締結部材で押さえ付けることにより両者を接合するか、または、熱伝導性が良好な両面テープや接着剤、シリコングリス等を用いて接合を行なうことが好ましい。図３に示されるような単位電池を用いて複数の燃料電池層を直列接続する場合には、導電性接着剤を用いることができる。
【００８５】
〔変形例〕
本実施形態の燃料電池スタックは図８に示される構成に限定されるものではなく、既述された変形例のほか、たとえば次のような変形を施すことができる。
（１）本実施形態の燃料電池スタックは、１つの燃料電池層と該燃料電池層上に積層される１つのスペーサ層とを少なくとも有していればよいが、２以上の燃料電池層および／または２以上のスペーサ層を含んでいてもよい。この場合、通常、燃料電池層とスペーサ層とは交互に積層される。なお、上述のように、単位電池の発熱はアノード極に比べてカソード極の方が顕著な傾向にあることから、燃料電池層の一方の面にスペーサ層を積層する場合には、カソード極側にスペーサ層を積層することが好ましい。
（２）燃料電池層を構成する単位電池の数は１以上あればよいが、１以上の燃料電池層は、隣り合う単位電池間に空間が形成されるように配置された２以上の単位電池を含むことが好ましく、すべての燃料電池層が２以上の単位電池を含むことがより好ましい。
（３）スペーサ層は、隣り合うスペーサ間に空間が形成されるように配置された２以上のスペーサを含んでいればよい。燃料電池スタックが２以上のスペーサ層を有する場合には、すべてのスペーサ層が２以上のスペーサを含むことが好ましい。
（４）燃料電池層が２以上の単位電池を含む場合において、これらの単位電池は必ずしも平行に配列される必要はなく、ある角度をもって配列されてもよい。スペーサについても同様である。
（５）本実施形態の燃料電池スタックが筐体に収容された形態で使用されてもよいこと、およびこれに伴う変形例は、上記第１の実施形態と同様である。
【００８６】
＜第３の実施形態＞
図９は、本実施形態に係る燃料電池スタックの好ましい一例を模式的に示す上面図（燃料電池スタックを、これを構成する層の積層方向からみたときの図）である。図９に示される燃料電池スタック９００は、短冊形状（より具体的には直方体形状）の４つの単位電池７０ａを配列してなる燃料電池層７０と、燃料電池層７０上に積層されるスペーサ層８０とから構成され、スペーサ層５０が、熱伝導性材料からなる短冊形状（より具体的には直方体形状）のスペーサであって、その両側面に複数の突起９０を有するスペーサ８０ａを５つ配列してなることを特徴としている。スペーサ層８０は、燃料電池層７０のカソード極側に積層されている。
【００８７】
燃料電池層７０において４つの単位電池７０ａは、隣り合う単位電池間に空間が形成されるように同一平面内に配列されている。各単位電池は、隣り合う単位電池の長辺側端面が対向するように略平行に配列されている。
【００８８】
同様に、スペーサ層８０において５つのスペーサ８０ａは、隣り合うスペーサ間に空間が形成されるように同一平面内に配列されている。各スペーサは、隣り合うスペーサの長辺側端面が対向するように略平行に配列されている。スペーサ層８０を構成する各スペーサは、燃料電池層７０を構成する各単位電池と交わるように配置されている。図９に示される燃料電池スタック９００において、スペーサと単位電池との交差角度は略９０度（直交）である。
【００８９】
燃料電池スタック９００も、燃料電池スタック１００と同様に、短冊形状の単位電池７０ａおよび短冊形状のスペーサ８０ａを用いて、これらを上述したような構成で配置し、井型構造のスタックを構築しているため、燃料電池層７０およびスペーサ層８０が有する空間からなる、酸化剤供給流路として機能する３次元的に連通した空間領域をその内部に備える。このような井型構造の燃料電池スタックは、各単位電池のカソード極への酸化剤の供給効率に優れる。
【００９０】
本実施形態の燃料電池スタック９００は、上述のようなスタック構造に起因する比較的良好な放熱性に加えて（この点については第１の実施形態と同様である）、スペーサ８０ａの側面に複数の突起９０を設けることにより、さらに高い放熱性を付与したものである。すなわち、複数の突起９０を設けることにより、燃料電池スタック内の３次元空間領域（および燃料電池スタックの外表面を形成するスペーサ側面にも突起９０を形成した場合には外気）に接するスペーサ表面積が増大するため、熱対流によって排出される熱量を、突起９０がない場合に比べて大きく増加させることができる。放熱性向上により、単位電池の過度の温度上昇の抑制や出力安定性、燃料利用効率、出力電圧および出力密度の向上などを達成することができる。
【００９１】
本実施形態において突起９０は、少なくとも、隣り合うスペーサ間に形成される空間側へ突出するようにスペーサ側面に配置される。これにより、燃料電池スタック内の３次元空間領域に接するスペーサ表面積を増加させることができる。さらに、放熱性を高めるために、燃料電池スタックの外表面を形成するスペーサ側面（最も外側に配置されるスペーサの外側側面）に突起９０を設けることも好ましい。１つのスペーサ側面に形成される突起の数は多いほど表面積が増えるため好ましいが、得られる放熱性向上効果やスペーサの製造容易性などを考慮して適宜設定することができる。
【００９２】
突起９０の形状も特に制限されず、図９のような直方体形状や、半球状など適宜の形状とすることができる。突起９０は、スペーサ側面に１または２以上の列状に配置してもよいし、無秩序に並べてもよい。あるスペーサの側面に設けられた突起と該スペーサに隣り合うスペーサに設けられた対向する突起とが接している場合があってもよい。突起９０は、燃料電池層７０が有する空間とスペーサ層８０が有する空間との連通が阻害されないに形成されることが極めて好ましい。
【００９３】
１つのスペーサ側面に対して２以上の突起９０を設ける場合、スペーサ層面内における温度ムラをより効果的に軽減するために、これらをスペーサ側面上に均一に配置することが好ましく、さらには、スペーサ層面内において均一に分布するように配置することがより好ましい。ただし、燃料電池スタックの中心部にいくほど突起の密度を高くするなど、突起の配置に分布を持たせることも可能である。
【００９４】
突起９０は、放熱性を向上させるために、熱伝導性の良好な材料から構成されることが好ましい。このような熱伝導性材料としては、たとえば、Ｃｕ、Ａｌなどを挙げることができ、なかでもＣｕが好適である。また、熱伝導性の観点からみるとＣｕ、Ａｌには及ばないがＣｕＯ、ＣｕＯ2、Ａｌ2Ｏ3などの金属酸化物、窒化アルミニウム、窒化ケイ素などのセラミックスも好ましく用いることができる。突起とスペーサとの接合は、たとえば溶接や接着剤を用いて行なうことができる。突起を有するスペーサは、スペーサと、これとは別個の部材である突起となる部材とを接合することにより作製してもよいし、スペーサおよび突起を含む１個の部材として一体成形してもよい。
【００９５】
燃料電池層が図５に示されるような燃料供給部の両面にＭＥＡが配置された単位電池を含み、該燃料電池層を挟むように一対のスペーサ層を配置する場合においては、第１の実施形態と同様、絶縁層を一対の熱伝導性層で挟んだ構成または熱伝導性層を一対の絶縁層で挟んだ構成など、隣り合う燃料電池層のカソード間の電気的短絡を防止できる構成のスペーサ（場合によってはさらに突起）を用いることが好ましい。なお、熱伝導性層がＣｕＯ、ＣｕＯ2、Ａｌ2Ｏ3などの金属酸化物、窒化アルミニウム、窒化ケイ素などのセラミックス等、電気伝導性を有しない材料から構成される場合には、絶縁層を省略することができる。
【００９６】
燃料電池層７０を構成する単位電池７０ａの構造および形状、単位電池に用いる部材、ならびにスペーサ層８０を構成するスペーサ８０ａの構造、形状および材質などは、第１の実施形態と同様であってよい。
【００９７】
井型のスタック構造を構築するために、スペーサ層は、隣り合うスペーサ間に空間が形成されるように同一平面内に配列される２以上のスペーサを含み、これらのスペーサは、これと隣り合う燃料電池層を構成する単位電池と交わるように配列されることが好ましい。交差角度はたとえば９０度であるが、これに限定されるものではない。スペーサと燃料電池層とは、熱伝導を良好にするために隙間無く接していることが好ましく、ネジ等の締結部材で押さえ付けることにより両者を接合するか、または、熱伝導性が良好な両面テープや接着剤、シリコングリス等を用いて接合を行なうことが好ましい。図３に示されるような単位電池を用いて複数の燃料電池層を直列接続する場合には、導電性接着剤を用いることができる。
【００９８】
〔変形例〕
本実施形態の燃料電池スタックは図９に示される構成に限定されるものではなく、既述された変形例のほか、たとえば次のような変形を施すことができる。
（１）本実施形態の燃料電池スタックは、１つの燃料電池層と該燃料電池層上に積層される１つのスペーサ層とを少なくとも有していればよいが、２以上の燃料電池層および／または２以上のスペーサ層を含んでいてもよい。この場合、通常、燃料電池層とスペーサ層とは交互に積層される。燃料電池層の一方の面にスペーサ層を積層する場合には、カソード極側にスペーサ層を積層することが好ましい。
（２）燃料電池層を構成する単位電池の数は１以上あればよいが、１以上の燃料電池層は、隣り合う単位電池間に空間が形成されるように配置された２以上の単位電池を含むことが好ましく、すべての燃料電池層が２以上の単位電池を含むことがより好ましい。
（３）スペーサ層は、隣り合うスペーサ間に空間が形成されるように配置された２以上の突起を有するスペーサを含んでいればよい。燃料電池スタックが２以上のスペーサ層を有する場合には、すべてのスペーサ層が２以上のスペーサを含むことが好ましい。
（４）燃料電池層が２以上の単位電池を含む場合において、これらの単位電池は必ずしも平行に配列される必要はなく、ある角度をもって配列されてもよい。スペーサについても同様である。
（５）本実施形態の燃料電池スタックが筐体に収容された形態で使用されてもよいこと、およびこれに伴う変形例は、上記第１の実施形態と同様である。
【００９９】
以上、本発明の燃料電池スタックを第１〜第３の実施形態を具体的に示して詳細に説明したが、さらなる放熱性向上のために、各実施形態の特徴を２以上組み合わせたスペーサ層を用いることも好ましい。たとえば、スペーサ層間が熱伝導性連結部材で接続されているとともに、同一スペーサ層を構成するスペーサ同士が熱伝導性連結部材で接続されている燃料電池スタックや、同一スペーサ層を構成するスペーサ同士が熱伝導性連結部材で接続されているとともに、各スペーサが突起を有する燃料電池スタックなどである。
【０１００】
本発明の燃料電池スタックは、たとえば電子機器、とりわけ、携帯電話、電子手帳、ノート型パソコンに代表される携帯機器などの小型電子機器用の電源として好適に用いることができる。
【実施例】
【０１０１】
以下、実施例を挙げて本発明をより詳細に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
【０１０２】
以下の手順で燃料電池スタックを作製した。図１０〜図１８を参照しながら説明する。なお、図１０〜図１８中における数値の単位はｍｍである。また、以下の燃料電池スタックの作製では、いくつかの構成部材について、同じものを複数作製しているが、以下の説明においては作製した構成部材の数については省略している場合がある。
【０１０３】
＜実施例１＞
（１）膜電極複合体の作製
Ｐｔ担持量３２．５重量％、Ｒｕ担持量１６．９重量％の触媒担持カーボン粒子（ＴＥＣ６６Ｅ５０、田中貴金属社製）と、電解質である２０重量％のナフィオン（登録商標）のアルコール溶液（アルドリッチ社製）と、ｎ−プロパノールと、イソプロパノールと、ジルコニアボールとを、所定の割合でフッ素系樹脂製の容器に入れ、攪拌機を用いて５００ｒｐｍで５０分間の混合を行なうことにより、アノード極用の触媒ペーストを調製した。また、Ｐｔ担持量４６．８重量％の触媒担持カーボン粒子（ＴＥＣ１０Ｅ５０Ｅ、田中貴金属社製）を用いること以外はアノード極用の触媒ペーストと同様にして、カソード極用の触媒ペーストを調製した。
【０１０４】
縦２０ｍｍ、横１５ｍｍに切断したカーボンペーパー（ＧＤＬ２５ＢＣ、ＳＧＬ社製）を２枚用意し、これらをそれぞれアノード導電性多孔質層、カソード導電性多孔質層とした。
【０１０５】
上記アノード導電性多孔質層上に、上記のアノード極用の触媒ペーストを触媒担持量が約３ｍｇ／ｃｍ2となるようにスクリーン印刷版を用いて塗布し、触媒ペーストに含まれる有機溶剤を蒸散させることにより、厚み約１００μｍのアノード極を作製した。また、カソード導電性多孔質層上に、上記のカソード極用の触媒ペーストを触媒担持量が約１ｍｇ／ｃｍ2となるようにスクリーン印刷版を用いて塗布し、触媒ペーストに含まれる有機溶剤を蒸散させることにより、厚み約５０μｍのカソード極を作製した。
【０１０６】
次に、厚さ約１７５μｍのパーフルオロスルホン酸系イオン交換膜（ナフィオン（登録商標）１１７、デュポン社製）を縦２１ｍｍ、横１６ｍｍに切断して電解質膜とし、上記アノード極と電解質膜と上記カソード極をこの順で、それぞれの触媒層が電解質膜に対向するように重ね合わせた後、１３０℃、２分間のホットプレスを行ない、アノード極およびカソード極を電解質膜に接合した。上記重ね合わせは、アノード極とカソード極の電解質膜の面内における位置が一致するように、かつアノード極と電解質膜とカソード極の中心が一致するように行なった。ついで、得られた積層体を切断することにより、縦２０ｍｍ、横２．５ｍｍの短冊形状の膜電極複合体を５本作製した。
【０１０７】
（２）単位電池の作製
図１０に示されるような、厚さ１００μｍ、外形縦２４ｍｍ、横２０．５ｍｍで、縦２０ｍｍ、横２ｍｍのスリット（隙間）が等間隔に４つ形成されたステンレス板を２枚用意した。これらのステンレス板の斜線で示した中央領域（計５つの領域）に、開孔径がφ０．６ｍｍである複数の開孔（開孔パターン：千鳥６０°ピッチ０．８ｍｍ）を、フォトレジストマスクを用いたウェットエッチングにて両面から加工することにより、厚み方向に貫通する貫通孔を複数備えるステンレス板を２枚作製し、さらに耐食性向上と電気抵抗低減のため、これらの表面を金メッキし、それぞれアノード集電層およびカソード集電層とした。
【０１０８】
次に、５本の膜電極複合体を、上記アノード集電層の図１０において斜線で示した５つの中央領域の直上に、カーボン粒子とエポキシ樹脂とからなる導電性接着剤層を介して積層するとともに（膜電極複合体のアノード極が導電性接着剤層に対向するように）、上記カソード集電層を５本の膜電極複合体のカソード極上に、カーボン粒子とエポキシ樹脂とからなる導電性接着材層を介して積層した。この際、カソード集電層は、その図１０において斜線で示した５つの中央領域が５本の膜電極複合体のカソード極の直上に配置されるように積層した。さらに、図１０における点線枠の位置であって、アノード集電層とカソード集電層との間に、アクリル樹脂系粘着剤からなる両面テープを配置し、得られた積層体をホットプレスにより接合して単位電池（５本）からなる層を作製した。上記両面テープにより、アノード集電層とカソード集電層とが強固に接着されるため、界面剥離等に対する強度が向上し、また単位電池の短辺側から燃料が侵入することを防止することができる。
【０１０９】
（３）気化層の準備
気化層として、図１１に示されるような、厚さ約０．２ｍｍ、外形縦２６ｍｍ、横２０．５ｍｍで、縦２０ｍｍ、横２ｍｍのスリットが等間隔に４つ形成されたポリテトラフルオロエチレンからなる多孔質フィルム（日東電工（株）製の「テミッシュ〔ＴＥＭＩＳＨ（登録商標）〕ＮＴＦ２１２２Ａ−Ｓ０６」）を２枚用意した。
【０１１０】
（４）燃料供給部の作製
燃料供給板として、図１２に示されるような、厚さ０．６ｍｍ、外形縦２６ｍｍ、横２０．５ｍｍで、縦２０ｍｍ、横２ｍｍのスリットが等間隔に４つ形成され、さらに、一端面から延びる縦２５ｍｍ、横１．５ｍｍの貫通孔（燃料輸送部材が挿入される空間）が形成されたステンレス板を用意した。また、厚さ１．０ｍｍの親水性多孔質体（三菱鉛筆社製フェルト）を用意し、これを図１３に示される形状に切断して燃料輸送部材とした。
【０１１１】
上記燃料輸送部材を、燃料供給板の前記貫通孔にその長手方向先端が、貫通孔の側壁（図１２における貫通孔上側の壁）に一致するよう、はめ込むように設置した。なお、図１３に示すように、燃料輸送部材の長手方向延伸部（櫛歯部分）の根元（図１３における延伸部の下側）は１．５ｍｍ幅、先端部は１ｍｍ幅となっている。このように、長手方向延伸部の根元側の幅を燃料供給板の貫通孔の幅と一致させているのは、燃料電池の発電によって生じた生成ガスが、根元側に戻ってこないように、燃料供給板と燃料輸送部材の間を隙間なく埋めるためである。
【０１１２】
次に、燃料供給部を挟みこむように気化層を、ポリオレフィン系接着剤を介して上下に配置した後、熱圧着することにより、気化層と燃料供給部とを接合した。熱圧着により、気化層と燃料供給部が接合されるため、燃料輸送部材は押し潰され、燃料供給板の貫通孔内に固定された状態となる。なお、気化層と燃料供給部は、それらのスリットの位置が積層方向に関して一致するように積層した。
【０１１３】
（５）燃料電池層の作製
単位電池（５本）からなる層のスリットが、気化層付き燃料供給部のスリットの直上に配置されるように、単位電池（５本）からなる層／気化層付き燃料供給部／単位電池（５本）からなる層の順で、各単位電池からなる層を構成する各単位電池のアノード極が気化層付き燃料供給部に対向するように積層した。次に、各燃料電池層を構成する各単位電池の長辺側の両端面ならびに、気化層付き燃料供給部を構成する気化層および燃料供給板の長辺側の両端面（スリットの形成されている領域）に、マスクを用いて、エポキシ樹脂を含有する塗布液を塗布し硬化させることにより、エポキシ樹脂からなる封止層を形成し、燃料電池層を作製した。なお、封止層の厚みは約０．２ｍｍであり、したがってスリットが封止層によって塞がれることはない。封止層により燃料電池層と気化層付き燃料供給部は一体化される。
【０１１４】
（６）燃料電池スタックの作製
スペーサ層として、図１４に示されるような形状のアルミ板を用意した（以下、このスペーサ層をスペーサ層ａという）。スペーサ層ａは、厚さ１ｍｍで、縦２ｍｍ、横２４．５ｍｍの短冊状（直方体形状）のスペーサ５本を長辺が対向するように、かつ隣り合うスペーサ間に空間が形成されるように同一平面内に平行に配置された構造を有しており、さらに、図示されるように、φ１．４ｍｍの複数の貫通孔が等間隔に設けられている。絶縁のため、スペーサ層ａの両面にアルマイト処理を施した。また、図６および図７に示される燃料電池スタックと同様に、燃料電池スタックの最も外側に配置されるスペーサ層として、図６および図７に示されるものと同様の形状を有する蓋となる筐体Ａおよび箱状の筐体Ｂを用意した。筐体Ａおよび筺体Ｂには、図１４のスペーサ層と同様に、これと同じ数の貫通孔が同じ位置に設けられているが、筐体Ｂの貫通孔はφ１．２ｍｍのネジ山である。筐体Ａおよび筺体Ｂの内側（燃料電池スタックが収容される側）に、同様にアルマイト処理を施した。
【０１１５】
下から、筐体Ｂ（スペーサ層を兼ねる）／第１の燃料電池層／スペーサ層ａ／第２の燃料電池層／スペーサ層ａ／第３の燃料電池層／筐体Ａ（スペーサ層を兼ねる）の順で、各スペーサ層（筐体Ａおよび筐体Ｂを含む）が有するスペーサ間に形成されたスリット（空間）と各燃料電池層が有するスリット（空間）とが直交するように積層した（第１〜第３の燃料電池層はいずれも上記で作製した燃料電池層である）。これにより、各燃料電池層が有するスリット（空間）と各スペーサ層が有するスペーサ間のスリット（空間）とが３次元的に連通する。次に、熱伝導性連結部材として、Ｍ１．２×１０ｍｍのステンレスネジを用い、各スペーサ層の貫通孔を通し、筐体Ｂに設けられたネジ山に挿入した後、締め付けることにより、各燃料電池層と各スペーサ層とを締結した。スペーサ層が有する貫通孔と熱伝導性連結部材との隙間を伝熱性の良好なシリコングリスで埋めた。また、集電に関しては、各燃料電池層内の単位電池は並列接続し、第１〜３の燃料電池層は直列接続となるよう導線と半田を用いて電気的に接続した。また、図６に示すように筐体Ａと筐体Ｂによって燃料貯蔵室が形成され、筐体Ａには圧力調整孔が設けられている。燃料貯蔵室に燃料を供給することにより、前記燃料輸送部材が燃料を毛管力で吸い込み、各燃料電池層のアノード極に供給される。
【０１１６】
＜実施例２＞
上記スペーサ層ａの代わりに、図１５に示されるような形状のアルミ板からなるスペーサ層ｂ（両面にアルマイト処理）を用いたこと以外は、実施例１と同様にして筺体に収容された燃料電池スタックを作製した。スペーサ層ｂは、厚さ１ｍｍで、縦２ｍｍ、横２４．５ｍｍの短冊状（直方体形状）のスペーサ５本を長辺が対向するように、かつ隣り合うスペーサ間に空間が形成されるように同一平面内に平行に配置され、隣り合うスペーサ同士が複数の箇所で熱伝導性連結部材によって連結された構造を有している。すなわち、スペーサ層ｂは、図１５に示されるように、アルミ板に複数の四角形の貫通孔が配列された構造である。ただし、スペーサ層ａとは異なり、積層方向に熱伝導性連結部材を通すための貫通孔は有しない。なお、スペーサ層−燃料電池層間は、熱伝導性の良好なシリコーン系樹脂層を有する両面テープを用いて隙間なく接合した。
【０１１７】
＜実施例３＞
上記スペーサ層ａの代わりに、図１６に示されるような形状のアルミ板からなるスペーサ層ｃ（両面にアルマイト処理）を用いたこと以外は、実施例１と同様にして筺体に収容された燃料電池スタックを作製した。スペーサ層ｃは、厚さ１ｍｍで、縦２ｍｍ、横２４．５ｍｍの短冊状（直方体形状）のスペーサ５本を長辺が対向するように、かつ隣り合うスペーサ間に空間が形成されるように同一平面内に平行に配置され、各スペーサの長辺側端面に多数の突起が設けられた構造を有している（突起もスペーサと同じ材質からなる）。スペーサ層ａとは異なり、積層方向に熱伝導性連結部材を通すための貫通孔は有しない。なお、スペーサ層−燃料電池層間は、熱伝導性の良好なシリコーン系樹脂層を有する両面テープを用いて隙間なく接合した。
【０１１８】
＜実施例４＞
上記スペーサ層ａの代わりに、図１７に示されるような形状のアルミ板からなるスペーサ層ｄ（両面にアルマイト処理）を用いたこと以外は、実施例１と同様にして筺体に収容された燃料電池スタックを作製した。スペーサ層ｄは、厚さ１ｍｍで、縦２ｍｍ、横２４．５ｍｍの短冊状（直方体形状）のスペーサ５本を長辺が対向するように、かつ隣り合うスペーサ間に空間が形成されるように同一平面内に平行に配置され、スペーサには図示したように、φ１．４ｍｍの複数の貫通孔が等間隔に設けられ、隣り合うスペーサ同士が複数の箇所で熱伝導性連結部材によって連結された構造を有し、加えて、各スペーサの長辺側端面に多数の突起が設けられた構造を有している（突起もスペーサと同じ材質からなる）。すなわち、スペーサ層ｄは、スペーサ層ａとスペーサ層ｂとスペーサ層ｃの各々の特徴を組み合わせた構造を有する。なお、スペーサ層−燃料電池層間は、熱伝導性の良好なシリコーン系樹脂層を有する両面テープを用いて隙間なく接合した。
【０１１９】
＜比較例１＞
上記スペーサ層ａの代わりに、図１８に示されるような形状のアルミ板からなるスペーサ層ｅ（両面にアルマイト処理）を用いたこと以外は、実施例１と同様にして筺体に収容された燃料電池スタックを作製した。スペーサ層ｅは、厚さ１ｍｍで、縦２ｍｍ、横２４．５ｍｍの短冊状（直方体形状）のスペーサ５本を長辺が対向するように、かつ隣り合うスペーサ間に空間が形成されるように同一平面内に平行に配置したものである。スペーサ層ａとは異なり、積層方向に熱伝導性連結部材を通すための貫通孔は有しない。なお、スペーサ層−燃料電池層間は、熱伝導性の良好なシリコーン系樹脂層を有する両面テープを用いて隙間なく接合した。
【０１２０】
（燃料電池の発電特性評価）
燃料としての１２ｍｏｌ／ｄｍ3メタノール水溶液を燃料貯蔵室に入れ、パッシブ供給にて燃料供給を行ない、得られた燃料電池スタックを稼動させ、充放電装置（菊水電子工業（株）製の「ＳＰＥＣ２０５２６」）を用いてＩ−Ｖ測定を行ない、単位電池の単位面積あたりの電流が１００ｍＡ/ｃｍ2となる際の燃料電池層の面内温度（カソード極の温度）を、熱電対を用いて測定した。燃料電池層の面内温度は中心部が最も温度が高く、中心部から外れた外周部の温度が低い傾向がある。燃料電池層の温度の面内バラつきを調べるため、中心部と外周部に熱電対を配し、燃料電池層各層の温度バラつきを調べた。結果を表１に示す。
【０１２１】
【表１】
2012099348.tif 000003
【０１２２】
実施例１の燃料電池スタックは、第１〜３の燃料電池層の温度差が小さく、各燃料電池層内の温度ムラは比較例１と同程度であった。第１〜３の燃料電池層の温度差が小さいことにより各燃料電池層で同程度の出力が得られ、結果として燃料電池スタック全体でみた最大出力（単位電池の面積あたりの出力の最大値）は３２ｍＷ/ｃｍ2と非常に高い値が得られた。また、定電流負荷７５ｍＡ／ｃｍ2を与えた際も電圧は安定していた。
【０１２３】
実施例２の燃料電池スタックは、第１〜３の燃料電池層の温度差は比較例１と同程度であったが、各燃料電池層内の温度ムラは小さかった。各燃料電池層の温度ムラが小さいことにより、各燃料電池層の出力が高く得られ、結果として燃料電池スタック全体でみた最大出力は３０ｍＷ/ｃｍ2と非常に高い値が得られた。また、定電流負荷７５ｍＡ／ｃｍ2を与えた際も電圧は安定していた。
【０１２４】
実施例３の燃料電池スタックは、第１〜３の燃料電池層の温度差は比較例１と同程度で、各燃料電池層内の温度ムラも比較例１と同程度であったが、比較例１よりも全体的に温度を低く抑えることができた。このため、燃料電池スタック全体でみた最大出力としては温度が低いことが起因して比較例１より少し低かったが、温度が全体的に低いことにより燃料供給が安定し温度暴走の危険性が小さいことから、信頼性が高いといえる。また、定電流負荷７５ｍＡ／ｃｍ2を与えた際も電圧は安定していた。
【０１２５】
実施例４の燃料電池スタックは、第１〜３の燃料電池層の温度差は小さく、各燃料電池層内の温度ムラも小さく、更に比較例１よりも全体的に温度を低く抑えることができた。第１〜３の燃料電池層の温度差が小さいこと、各燃料電池層内の温度ムラも小さいことにより、燃料電池スタック内の温度が均一化されており、結果として燃料電池スタック全体でみた最大出力は３５ｍＷ/ｃｍ2と非常に高い値が得られた。また、燃料電池スタック内の温度が全体的に低いことにより燃料供給が安定し温度暴走の危険性が小さいことから、信頼性が高いといえる。また、定電流負荷７５ｍＡ／ｃｍ2を与えた際も電圧は安定していた。
【０１２６】
なお、比較例１の燃料電池スタックでは、燃料電池層の温度が全体的に高く、温度ムラも大きいことから燃料供給が安定せず、定電流負荷７５ｍＡ／ｃｍ2において電圧が除々に低下し安定しなかった。
【０１２７】
実施例１〜３の燃料電池スタックは、比較例１の燃料電池スタックに対し、いずれも異なる観点（スタック内温度の均一化や、放熱性向上）で優れている。また、実施例４の結果から、実施例１〜３の燃料電池スタックの特徴を組み合わせることにより、より高い効果が得られることがわかる。
【符号の説明】
【０１２８】
１  電解質膜、２  アノード極、３  カソード極、４  膜電極複合体、５  アノード集電層、６  カソード集電層、７  燃料供給部、７ａ  燃料供給板、７ｂ  燃料輸送部材、８  気化層、１０  第１の燃料電池層、１１  第２の燃料電池層、１０ａ，１１ａ，４０ａ，７０ａ  単位電池、２０  第１のスペーサ層、２１  第２のスペーサ層、２２  第３のスペーサ層、２０ａ，２１ａ，２２ａ，５０ａ，８０ａ  スペーサ、３０  第１の熱伝導性連結部材、３１  第２の熱伝導性連結部材、４０，７０  燃料電池層、５０，８０  スペーサ層、６０  熱伝導性連結部材、９０  突起、１００，８００，９００  燃料電池スタック、６００  筐体Ａ、６０１  筐体Ｂ、６１０  燃料貯蔵室、６２０  圧力調整孔Ｓ，Ｔ  スリット。
【図１】
2012099348.tif 000004
【図２】
2012099348.tif 000005
【図３】
2012099348.tif 000006
【図４】
2012099348.tif 000007
【図５】
2012099348.tif 000008
【図６】
2012099348.tif 000009
【図７】
2012099348.tif 000010
【図８】
2012099348.tif 000011
【図９】
2012099348.tif 000012
【図１０】
2012099348.tif 000013
【図１１】
2012099348.tif 000014
【図１２】
2012099348.tif 000015
【図１３】
2012099348.tif 000016
【図１４】
2012099348.tif 000017
【図１５】
2012099348.tif 000018
【図１６】
2012099348.tif 000019
【図１７】
2012099348.tif 000020
【図１８】
2012099348.tif 000021