(57)【要約】      （修正有）【課題】放射線用コリメーターで遮蔽され検出に利用されない放射線が生じるため検出効率が下がるという問題があり、検出効率を向上させる放射線用コリメーター、及びそれを備えた放射線検出器や、放射線用コリメータの製造方法を提供する。【解決手段】放射線用コリメーターを備えた放射線検出器において、放射線用コリメーター用の材料としてシンチレーター材料を用い、コリメーター部分で遮蔽され検出に利用されていなかった放射線も検出することで放射線検出効率を向上させた放射線検出器となる。その放射線用コリメーターは、マイクロ引き下げ法やチョクラルスキー法によって作製される。【選択図】図３
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
シンチレーター材料からなることを特徴とする放射線用コリメーター。
【請求項２】
中空柱状単結晶からなることを特徴とする請求項１記載の放射線用コリメーター。
【請求項３】
コリメーター、シンチレーター及び光検出器を備えた放射線検出器であって、コリメーターが請求項１記載のコリメーターであることを特徴とする放射線検出器。
【請求項４】
請求項１記載のコリメーターを用い、該コリメーターの発光量を測定することによりコリメーターの放射線による発光部分の垂直方向の位置を求め、該発光部分の垂直方向の位置から放射線が飛来した方向を特定することを特徴とする放射線検出方法。
【請求項５】
マイクロ引き下げ法やチョクラルスキー法による単結晶育成において、溶融された原料と結晶化した部分の界面近傍に環状の穴を備えた形状制御用の非溶融部材を用い、育成形状を安定化する目的で２つ以上の種結晶もしくは金属ワイヤーを同時に結晶に接触させて育成することを特徴とする放射線用コリメーター用中空柱状単結晶の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、シンチレーター材料からなる放射線用コリメーターを有する新規な放射線検出器及び検出方法に関する。ＳＰＥＣＴ（単一光子放射断層撮影）などの医療診断用もしくは、手荷物検査などのセキュリティ用のガンマ線検出器に好適に使用できる。中性子線検出器など他の放射線検出器への応用も可能である。
【背景技術】
【０００２】
核医学分野では、体内に放射性薬剤を投与し、そこから放出される放射線（主としてガンマ線）を体外に設置した放射線検出器で計測し、その空間分布を得ることで、放射性薬剤の集積度合いをみて、病変の有無を診断する。この際に用いられるガンマカメラでは、ガンマ線の飛来方向を特定するためにコリメーターを用いる必要があったが、ガンマ線コリメーターには、従来、鉛のような重金属が用いられており、遮蔽されて検出に利用されないガンマ線が生じるため、検出効率が下がるという問題があった（図１）。同様に、他の放射線、例えば中性子線に対してはＬｉＦセラミックスなどの中性子線に対して吸収効率が高い材料がコリメーターとして用いられており、同じく検出効率の低下が問題であった。
【０００３】
ガンマ線コリメーターによって検出効率の低下する問題に対しては、本発明者らによってコリメーター壁面にイメージングプレートを貼り付ける方法で回避することが試みられていた（非特許文献１）。しかし、測定ごとに検出器を分解する必要があったり、画像読み出しに手間と時間を要したりするなど、ＳＰＥＣＴ等への応用を考えると実用的な方法ではなかった。
【０００４】
α線、β線、γ線、Ｘ線、中性子線等の放射線が照射された際に当該放射線を吸収する物質としてシンチレーターがある。シンチレーターとは、放射線を吸収して発光する物質のことであり、光電子増倍管などの光検出器と組み合わせることで放射線検出に用いられている。このようなシンチレーター機能を有する材料（シンチレーター材料）には、放射線の種類や使用目的に応じてさまざまな種類があり、Ｂｉ４Ｇｅ３Ｏ１２、Ｃｅ：Ｇｄ２ＳｉＯ５などの無機結晶、アントラセンなどの有機結晶、有機蛍光体を含有させたポリスチレンやポリビニルトルエンなどの高分子体がある。これらは、従来のコリメーター用の材料ほどではないものの、放射線に対して比較的高い遮蔽能力があると言える。しかし、前記した通り、従来は主にガンマ線に対しては鉛、中性子線に対してはＬｉＦセラミックがコリメーターとして用いられており、シンチレーター材料からなるコリメーターは用いられてはいなかった。
【先行技術文献】
【非特許文献】
【０００５】
【非特許文献１】杉山淳一 他，”機能性コリメーターを用いたガンマカメラの開発”，第６９回応用物理学会学術講演会予稿集，１２６頁（２００８）
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
従来の放射線コリメーターでは遮蔽されて検出に利用されない放射線が一定量生じるため、放射線検出器に組み込んだ場合に検出効率が下がるという問題があり、放射線コリメーターを備えた放射線検出器の検出効率の改善が求められていた。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明者らは、放射線検出器に組み込んだ場合に検出効率が下がらない放射線用コリメーターについて鋭意検討した結果、放射線用コリメーターとしてシンチレーター材料からなる放射線用コリメーターを用いることによって、コリメーター部分で遮蔽されて検出に利用されていなかった放射線を検出データとして利用することで放射線検出効率を向上させることができることを見出し、本発明を完成するに至った。
【０００８】
即ち、本発明は、シンチレーター材料からなることを特徴とする放射線用コリメーター、該コリメーターを備えた放射線検出器、該コリメーターを用いて放射線が飛来した方向を特定する放射線検出方法、及び放射線用コリメーター用中空柱状単結晶の製造方法である。
【発明の効果】
【０００９】
本発明によると、従来の放射線コリメーターでは、遮蔽されて利用されていなかった放射線を検出に利用できるため検出効率が高くなり、従来よりも少ない量の放射線によっても、放射線コリメーターを備えた放射線検出器として用いることが可能となる。これにより、例えば医療診断用ガンマカメラに応用した場合、放射性薬剤の投与量を低減することが可能となる。
【図面の簡単な説明】
【００１０】
【図１】本図は、コリメーターを備えたガンマカメラの模式図である。
【図２】本図は、コリメーター機能を有するシンチレーターを備えた放射線検出器によるガンマ線入射位置特定原理の模式図である。
【図３】本図は、コリメーター機能を有するシンチレーターを備えた放射線検出器の概念図である。
【図４】本図は、一般的なマイクロ引き下げ法による結晶製造装置の概略図である。
【図５】本図は、本発明のマイクロ引き下げ法による結晶製造装置における坩堝、坩堝の蓋、及び坩堝の穴形状の概略図である。
【図６】本図は、本発明のマイクロ引き下げ法による結晶製造装置における金属ワイヤーの形状の概略図である。
【図７】本図は、得られた中空角柱シンチレーターの写真である。
【図８】本図は、シミュレーションによる実験系の図である。
【図９】本図は、シミュレーションによる放射線撮像結果の図である。
【図１０】本図は、シミュレーションによる放射線撮像結果のコサイン類似度の図である。
【図１１】本図は、シミュレーションによる放射線撮像結果の図である。
【図１２】本図は、放射線照射位置の特定試験の実験系の図である。
【図１３】本図は、放射線照射位置の特定試験の実験結果の図である。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
本発明の放射線用コリメーターはシンチレーター材料からなる。
【００１２】
シンチレーター材料は特に限定されず公知のシンチレーター材料を用いることができ、放射線の種類に応じて選択すればよい。ガンマ線に対しては、ＢａＦ２、ＣｅＦ３，Ｂｉ４Ｇｅ３Ｏ１２、Ｃｅ：Ｌｕ２ＳｉＯ５、Ｃｅ：Ｇｄ２ＳｉＯ５、ＣｓＩ、Ｔｌ：ＮａＩ、ＣｄＷＯ４、ＰｂＷＯ４などから選ばれるものが好適に使用できる。中性子線に対してはリチウムガラス、Ｅｕ：ＬｉＩ、Ｃｅ：ＬｉＣａＡｌＦ６、Ｅｕ:ＬｉＣａＡｌＦ６などのＬｉ化合物、Ｃｅ：ＣａＢ２Ｏ４、Ｅｕ：ＣａＢ２Ｏ４などのＢ化合物、などから選ばれるものが好適に使用できる。
【００１３】
本発明の放射線用コリメーターの形状の例としては、中空柱状に形状制御された単結晶やシンチレーター材料からなる光ファイバを束ねたもの、小型シンチレーターブロックを組み合わせたもの等が挙げられる。
【００１４】
本発明の放射線用コリメーターは、シンチレーター及び光検出器とともに放射線検出器を構成することにより、放射線検出効率の向上した放射線検出器とすることができる。
【００１５】
本発明の放射線用コリメーターを備えた放射線検出器においては、放射線用コリメーター用の材料として従来用いられていなかったシンチレーター材料をコリメーターとして用い、コリメーター部分で遮蔽されて検出に利用されていなかった放射線を検出データとして利用することで放射線検出効率を向上させることができる。放射線用コリメーターは、一般的に放射線遮蔽能力の高い材料に穴を開けた中空柱状構造をとるが、これを本発明の放射線用コリメーターのようにシンチレーター材料で構成することで、放射線の飛来方向の限定と検出の両者を同時に行うことが可能となる。また、検出信号の逐次読み出しも可能となる。
【００１６】
放射線が飛来した方向は、シンチレーター材料からなる放射線用コリメーターの発光する部分が光電子増倍管から距離が遠ければ減衰が大きく光量が小さくなり、距離が近ければ光量が大きくなることを利用して、該コリメーターの発光量を測定することにより、複数の放射線コリメーターの検出面（放射線用コリメーターの側面）の発光する部分の垂直方向の位置（光電子増倍管からの距離）を特定し（図２）、この垂直方向の位置データから特定する。光量が最も大きいのは、放射線が飛来した方向が光電子増倍管に垂直な方向の場合である。また、隣接するシンチレーター材料からなる放射線用コリメーター同士を、発光減衰時定数の異なるコリメーターを市松模様に配置することで、発光減衰時間により識別することが可能となる（図３）。コリメーターの中心部の中空部分は図３のように何も設置しなくてもよいが、シンチレーターを設置してもよい。ガンマ線検出器として用いる場合には、有効原子番号の低いプラスチックシンチレーターなどを設置してもよい。
【００１７】
放射線用コリメーター用中空球状単結晶の製造には、マイクロ引き下げ法やチョクラルスキー法による単結晶育成が適用可能であり、溶融された原料と結晶化した部分の界面近傍に環状の穴を備えた形状制御用の非溶融部材を用い、育成形状を安定化する目的で２つ以上の種結晶もしくは金属ワイヤーを同時に用いることを特徴とする。
【００１８】
製造方法は特に限定されないが、マイクロ引き下げ法やチョクラルスキー法に代表される種結晶を動かして融液から結晶を引き下げるもしくは引き上げる種類の融液成長法によって製造することができる。
【００１９】
以下、マイクロ引き下げ法を用いた場合の中空角柱状に形状制御されたシンチレーターの具体的な作製方法を、フッ化物単結晶の育成を例に説明する。
【００２０】
マイクロ引き下げ法とは、図４に示すような装置を用いて、坩堝５の底部に設けた穴より原料融液を引き出して結晶を製造する方法である。図４には一般的に用いられる穴形状と１本の金属ワイヤーによる結晶育成の模式図を示している。フッ化物単結晶を育成する場合、坩堝やヒーターの材質にはカーボンを用いることができ、高周波コイルによる誘導加熱方式の育成炉を用いることができる。
【００２１】
方法としては、まず、所定量の原料を、底部に穴を設けた坩堝５に充填する。坩堝底部に設ける穴の形状は本発明の特徴であり、図５に示すような、環状の穴とする。
【００２２】
本発明において原料は特に限定されないが、純度がそれぞれ９９．９９％以上のものを用いることが好ましい。このような高純度の混合原料を用いることにより、結晶の純度を高めることができ、発光強度等の特性が向上する。中性子線用シンチレーターを作製する場合はＬｉ化合物原料には中性子線に対する検出効率を向上する目的で、６Ｌｉ濃縮原料を用いても良い。同様にＢ化合物には１０Ｂ濃縮原料を用いても良い。混合原料は、混合後に焼結或いは溶融固化させてから用いても良い。
【００２３】
次いで、上記原料を充填した坩堝５、アフターヒーター１、ヒーター２、断熱材３、及びステージ４を図４に示すようにセットする。
【００２４】
また、真空排気装置を用いて、チャンバー６内を１．０×１０−３Ｐａ以下まで真空排気した後、育成時の雰囲気に用いるガス（例えばアルゴン）をチャンバー６内に導入してガス置換を行う。ガス置換後のチャンバー内の圧力は特に限定されないが、大気圧が一般的である。
【００２５】
該ガス置換操作によって、原料或いはチャンバー内に付着した水分を除去することができ、かかる水分に由来する結晶の劣化を妨げることができる。上記ガス置換操作によっても除去できない水分による影響を避けるため、ＣＦ４ガスなどのスカベンジャーを用いることが好ましい。固体スカベンジャーを用いる場合には原料中に予め混合しておく方法が好適であり、気体スカベンジャーを用いる場合には上記不活性ガスに混合してチャンバー内に導入する方法が好適である。
【００２６】
ガス置換操作を行った後、高周波コイル７で原料を加熱して溶融させ、溶融した原料融液を坩堝底部の穴から引き出して、結晶の育成を開始する。
【００２７】
ここで、金属ワイヤーもしくは種結晶を引き下げロッドの先端に設け、坩堝底部の穴から坩堝内部に挿入し、該金属ワイヤーもしくは種結晶に原料融液を付着させた後、原料融液を共に引き下げることによって結晶の育成が可能となる。金属ワイヤーにはＰｔ、Ｗ−Ｒｅ合金等の高融点金属を用いることができ、種結晶には育成する結晶と同一のものを用いることが好ましい。
【００２８】
この時、引き下げに用いる金属ワイヤーもしくは種結晶は２点以上で原料と接触可能な形状（例えば図６に示す金属ワイヤー）のものを用いる。これは本発明の特徴であり、１点で原料と接触する金属ワイヤーもしくは種結晶を用いると、中空角柱状に形状制御された単結晶の育成は、育成方向が曲がってしまうなどして、安定せず、単結晶育成が困難である。
【００２９】
このような装置構成において、高周波の出力を調整し、原料の温度を徐々に上げながら、該金属ワイヤーを坩堝底部の穴に挿入し、引き出しを行う。この操作を、原料融液が金属ワイヤーと共に引き出されるまで繰り返して、結晶の育成を開始する。
【００３０】
上記金属ワイヤーによる原料融液の引き出しを行った後、一定の引き下げ速度で連続的に引き下げることにより、結晶を得ることができる。
【００３１】
該引き下げ速度は、特に限定されないが、速過ぎると結晶性が悪くなりやすく、遅過ぎると、結晶性は良くなるものの、結晶育成に必要な時間が膨大になってしまうため、０．５〜１０ｍｍ／ｈｒの範囲とすることが好ましい。
【００３２】
本発明のフッ化物結晶の製造において、熱歪に起因する結晶欠陥を除去する目的で、結晶の製造後にアニール操作を行っても良い。
【実施例】
【００３３】
以下、本発明の実施例を挙げて具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例によって何ら制限されるものではない。
【００３４】
実施例
（材料からなる放射線用コリメーター用中空柱状単結晶の製造）
図１に示す結晶製造装置を用いて、中空角柱状のＢａＦ２単結晶を製造した。
【００３５】
原料としては、純度が９９．９９％のＢａＦ２を用いた。アフターヒーター１、ヒーター２、断熱材３、ステージ４、及び坩堝５は、高純度カーボン製のものを使用し、坩堝底部に設けた穴の形状は図５に示す形状とした。
【００３６】
まず、ＢａＦ２原料を坩堝５に充填した。原料を充填した坩堝５を、アフターヒーター１の上部にセットし、その周囲にヒーター２、及び断熱材３を順次セットした。次いで、油回転ポンプ及び油拡散ポンプからなる真空排気装置を用いて、チャンバー６内を１．０×１０−４Ｐａまで真空排気した後、アルゴン９０％−四フッ化メタン１０％混合ガスをチャンバー６内に導入してガス置換を行った。
【００３７】
ガス置換後のチャンバー６内の圧力は大気圧とした後、高周波コイル７で原料を約４００度まで加熱したが、原料融液の坩堝５底部の穴からの滲出は認められなかった。そこで、高周波の出力を調整して原料融液の温度を徐々に上げながら、引き下げロッド８の先端に設けたＷ−Ｒｅワイヤーを、上記穴に挿入し、引き下げる操作を繰り返したところ、原料の融液を上記穴より引き出すことができた。
【００３８】
この時用いたＷ−Ｒｅワイヤーの形状は図６に示す形状の２つに分岐したもので、図５に示した坩堝の穴より原料融液に２点で接触し、そこから固化させ、単結晶の引き下げを開始することができた。
【００３９】
この時点の温度が保たれるように高周波の出力を固定し、原料の融液を６ｍｍ／ｈｒの速度で連続的に１２時間引き下げ、最終的に外径３ｍｍ角、内径１ｍｍ角、長さ１９ｍｍの中空角柱状のＢａＦ２単結晶（図７）を得た。
【００４０】
（検出器の評価）
シンチレーター材料からなる放射線用コリメーターで構成した機能性コリメーター型ガンマカメラの有用性を示すため、モンテカルロシミュレーションで、一次元の機能性コリメーターを模擬し、得られた検出器出力から再構成画像を取得した。コリメーターとしてＢＧＯシンチレーター（外形３ｍｍ角、内径１ｍｍ角、長さ１７ｍｍ中空角柱状）、線源として１４０ｋｅＶ単色ガンマ線を用いた場合のシミュレーションを行った。
【００４１】
シミュレーションを行った実験系の模式図を図８に示す。コリメーター内での位置特定精度を２．５ｍｍとしている。また、上端部７ｍｍの領域で検出されたガンマ線は方向限定特性が良くないため使用していない。シミュレーションで得られた投影データよりｍｌ−ｅｍ法（統計学的画像再構成法）で画像再構成した結果の一例を図９に示す。コリメーター部のデータを使用しても、空間分解能の悪化は確認されない。図１０に線源からのガンマ線放出数を変化させた際の、真の画像と再構成画像のコサイン類似度の変化を示す。コサイン類似度は１であると、真の画像と等しく（相似と）なる。コリメーター部の情報を加味することで、ガンマ線放出数が少なくても、真の画像に近い画像を取得することが可能であることが分かる。例として１．２５×１０５個のガンマ線を放出させた結果から得られた再構成画像を図１１に示す。ガンマ線放出数が少なくなると底面情報だけでは、画素値の振動が大きくなっており、画質が乱れてきていることが分かる。このように、コリメーター部の情報を加えることで、十分な画質を得るために必要なガンマ線放出数を減らすことができ、放射線薬剤の投与量を減らすことが可能となり、低被曝化に繋がると言える。
【００４２】
次に実際にシンチレーター材料からなる放射線用コリメーターで、ガンマ線入射位置が特定できるかの確認実験を行った。前記した方法で試作したＢａＦ２の中空角柱状単結晶からなるコリメーター（外径３ｍｍ角、内径１ｍｍ角、長さ１９ｍｍ）（図７）を図１２に示す実験系に組み込んだ。α線密封線源の２４１Ａｍにより６０ＫｅＶガンマ線照射位置高さを変化させた際に光電子増倍管で得られた受信光量スペクトルを図１３に示す。照射位置高さにより受信光量が変化しており、検出面に垂直方向の位置情報を得るのに成功していることがわかる。
【符号の説明】
【００４３】
１  アフターヒーター
２  ヒーター
３  断熱材
４  ステージ
５  坩堝
６  チャンバー
７  高周波コイル
８  引き下げロッド
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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