(57)【要約】【課題】高周波数域での遮音性に優れるとともに発泡の発生が抑制されている合わせガラス用中間膜及びそれを用いて得られる合わせガラスを提供する。【解決手段】ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤と架橋剤とを含有する第１層と、前記第１層の一方の面側に配置されたポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する第２層と、を有することを特徴とする合わせガラス用中間膜及びそれを用いて得られる合わせガラス。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤と架橋剤とを含有する第１層と、前記第１層の一方の面側に配置されたポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する第２層と、を有することを特徴とする合わせガラス用中間膜。
【請求項２】
前記第１層の他方の面側にポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する第３層が更に配置されている、請求項１に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項３】
前記第１層中の前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記可塑剤の含有量は５０重量部以上である、請求項１又は２に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項４】
前記架橋剤は金属を含有する架橋剤である、請求項１〜３のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項５】
前記金属は、ジルコニウム及びチタンの少なくとも１種を含有する、請求項４に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項６】
前記第１層中の前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記可塑剤の含有量が、前記第２層中の前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記可塑剤の含有量よりも多い、請求項１〜５のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項７】
前記第１層中の前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記可塑剤の含有量が、前記第３層中の前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記可塑剤の含有量よりも多い、請求項２〜６のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項８】
前記第１層中の前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル基量が８モル％以上である、請求項１〜７のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項９】
前記第１層中の前記ポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度が７５モル％以上である、請求項１〜７のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１０】
前記可塑剤はトリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエートを含有する、請求項１〜９のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１１】
請求項１〜１０のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜と、前記中間膜の一方の面側に配置された第１合わせガラス構成部材と、前記中間膜の他方の面側に配置された第２合わせガラス構成部材と、を有する合わせガラス。
【請求項１２】
前記第１合わせガラス構成部材及び前記第２合わせガラス構成部材は、無機ガラス板又は有機プラスチックス板である、請求項１１に記載の合わせガラス。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、高周波数域での遮音性に優れるとともに発泡の発生が抑制されている合わせガラス用中間膜及びそれを用いて得られる合わせガラスに関する。なお、本明細書におけるガラスには、無機ガラス板だけでなく有機プラスチックス板も含む。
【背景技術】
【０００２】
合わせガラスは、外部衝撃を受けて破損した場合でも、ガラスの破片が飛散することが少なく安全である。そのため、合わせガラスは、自動車等の車両、航空機、建築物等の窓ガラス等として広く使用されている。例えば、合わせガラスとして、一対のガラス間にポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する合わせガラス用中間膜を介在させ、一体化させた合わせガラスが知られている（特許文献１等）。
【０００３】
近年、内燃機関を用いた燃料自動車から、電気モータを用いた電気自動車、内燃機関と電気モータとを用いたハイブリッド電気自動車等への移行が進められている。内燃機関を用いた燃料自動車に用いられる合わせガラスでは、比較的低周波数域での遮音性が求められている。但し、内燃機関を用いた燃料自動車に用いられる合わせガラスでも、高周波数域での遮音性も高いことが望ましい。これに対して、電気モータを用いた電気自動車及びハイブリッド電気自動車に用いられる合わせガラスでは、電気モータの駆動音を効果的に遮断するために特に高周波数域における高い遮音性が求められている。
【０００４】
上記特許文献１に記載の合わせガラスは、高周波数域における遮音性が十分ではなく、コインシデンス効果による遮音性の低下が避けられない。なお、コインシデンス効果とは、ガラス板に音波が入射した場合にガラス板の剛性と慣性とによって、ガラス面上を横波が伝播して横波と入射音とが共鳴し、その結果、音の透過が起こる現象をいう。
【０００５】
また、従来の合わせガラスには次のような問題がある。合わせガラスは、一般に２枚のガラス板の間に合わせガラス用中間膜が挟み込まれ、ガラス板と合わせガラス用中間膜とが積層されている。合わせガラスを製造する際は、ガラス板と合わせガラス用中間膜との間の空気を脱気し、高温高圧環境下でガラス板と合わせガラス用中間膜とを積層させる。このとき、ガラス板と合わせガラス用中間膜との間の空気の脱気が充分でない場合には、中間膜が発泡するという問題がある。そして、特に可塑剤の含有量が多い遮音層を有する合わせガラス用中間膜の場合には、中間膜に発泡が生じ易い傾向がある。
【０００６】
よって、従来の問題を改善した、高周波数域での遮音性に優れるとともに発泡の発生が抑制されている合わせガラス用中間膜及びそれを用いて得られる合わせガラスを提供する技術の開発が求められている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特開２００７−７０２００号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
本発明は、高周波数域での遮音性に優れるとともに発泡の発生が抑制されている合わせガラス用中間膜及びそれを用いて得られる合わせガラスを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明者は上記目的を達成すべく鋭意研究を重ねた結果、特定の層構成を有する合わせガラス用中間膜が上記目的を達成できることを見出し、本発明を完成するに至った。
【００１０】
即ち、本発明は、下記の合わせガラス用中間膜及び合わせガラスに関する。
１．ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤と架橋剤とを含有する第１層と、前記第１層の一方の面側に配置されたポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する第２層と、を有することを特徴とする合わせガラス用中間膜。
２．前記第１層の他方の面側にポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する第３層が更に配置されている、上記項１に記載の合わせガラス用中間膜。
３．前記第１層中の前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記可塑剤の含有量は５０重量部以上である、上記項１又は２に記載の合わせガラス用中間膜。
４．前記架橋剤は金属を含有する架橋剤である、上記項１〜３のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜。
５．前記金属は、ジルコニウム及びチタンの少なくとも１種を含有する、上記項４に記載の合わせガラス用中間膜。
６．前記第１層中の前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記可塑剤の含有量が、前記第２層中の前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記可塑剤の含有量よりも多い、上記項１〜５のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜。
７．前記第１層中の前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記可塑剤の含有量が、前記第３層中の前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記可塑剤の含有量よりも多い、上記項２〜６のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜。
８．前記第１層中の前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル基量が８モル％以上である、上記項１〜７のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜。
９．前記第１層中の前記ポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度が７５モル％以上である、上記項１〜７のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜。
１０．前記可塑剤はトリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエートを含有する、上記項１〜９のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜。
１１．上記項１〜１０のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜と、前記中間膜の一方の面側に配置された第１合わせガラス構成部材と、前記中間膜の他方の面側に配置された第２合わせガラス構成部材と、を有する合わせガラス。
１２．前記第１合わせガラス構成部材及び前記第２合わせガラス構成部材は、無機ガラス板又は有機プラスチックス板である、上記項１１に記載の合わせガラス。
【００１１】
以下、本発明の合わせガラス用中間膜及び合わせガラスについて詳細に説明する。
【００１２】
本発明の合わせガラス用中間膜は、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤と架橋剤とを含有する第１層と、前記第１層の一方の面側に配置されたポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する第２層と、を有することを特徴とする。
【００１３】
上記特徴を有する本発明の合わせガラス用中間膜は、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤と架橋剤とを含有する第１層と、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する第２層とを有し、特に第１層に架橋剤を含有することにより、それを用いて得られる合わせガラスが高周波数域での遮音性に優れるとともに可塑剤の含有量が比較的多い場合でも発泡の発生が抑制されている。この本発明の合わせガラスは、電気モータの駆動音を効果的に遮断することが求められる電気自動車及びハイブリッド電気自動車用の合わせガラスとして特に好適に利用できる。
【００１４】
第１層
本発明の合わせガラス用中間膜は、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤と架橋剤とを含有する第１層を有する。
【００１５】
第１層は、比較的多量の可塑剤（例えば樹脂１００重量部に対して５０重量部以上）を含有する場合でもポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との良好な相溶性が求められる。そのため、第１層のポリビニルアセタール樹脂は、アセチル基量が８モル％以上であることが好ましく、１０モル％以上であることがより好ましく、１０〜１５モル％であることがより好ましい。アセチル基量が８モル％以上であるポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度は、５０〜７０モル％であることが好ましく、５５〜６５モル％であることがより好ましい。また、ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有量は、１８〜２５モル％であることが好ましく、２０〜２３モル％であることがより好ましい。
【００１６】
なお、上記と異なり、アセタール化度が７５モル％以上のポリビニルアセタール樹脂を用いる場合には、アセチル基量は、８モル％未満（０．１〜７．５モル％）であることが好ましく、水酸基の含有量は、１８〜２５モル％であることが好ましく、アセタール化度は、７７〜８５モル％であることが好ましい。
【００１７】
ポリビニルアセタール樹脂のアセタール化に用いられるアルデヒドの炭素数は限定的ではないが、炭素数４〜６であることが好ましい。炭素数４〜６のアルデヒドとしては、例えば、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、バレルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド、２−エチルブチルアルデヒド等が挙げられる。これらのアルデヒドは単独で使用してもよく、２種以上を併用してもよい。
【００１８】
ポリビニルアセタール樹脂を調製する方法は限定的ではないが、ポリビニルアルコールを熱水に溶解してポリビニルアルコール水溶液とし、この水溶液を所定温度に保持した後、アルデヒドと触媒を加えてアセタール化反応を進行させ、所定の温度で保持し中和・水洗・乾燥の工程を経て樹脂粉末を得る方法が好ましい方法として挙げられる。なお、ポリビニルアルコールの平均重合度は、３００〜３０００の範囲が好ましい。
【００１９】
可塑剤としては限定的ではないが、例えば、一塩基酸エステル、多塩基酸エステル等の有機系可塑剤；有機燐酸系可塑剤；有機亜燐酸系可塑剤等が挙げられる。これらの中でも、特にトリエチレングリコール−ジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコール−ジ−２−エチルヘキサノエート、ジブチルセバケート、ジブチルカルビトールアジペート等が好ましく、特にトリエチレングリコール−ジ−２−エチルヘキサノエートが好ましい。
【００２０】
可塑剤の使用量は、少なくなると合わせガラスの十分な遮音性が得られず、多くなると可塑剤がブリードアウトしてポリビニルアセタール樹脂の透明性や接着性を阻害するおそれがある。本発明では、ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して５０重量部以上であることが好ましく、５５〜７０重量部がより好ましい。
【００２１】
第１層には、ポリビニルアセタール樹脂の耐候性を向上させるために、紫外線吸収剤が添加されていてもよい。紫外線吸収剤としては、有効紫外線吸収波長域が３００〜３４０ｎｍの紫外線吸収剤が好ましく、このような紫外線吸収剤としては、例えば、ベンゾトリアゾール系、ベンゾフェノン系、シアノアクリレート系の紫外線吸収剤が挙げられる。
【００２２】
上記ベンゾトリアゾール系の紫外線吸収剤としては、２−（２'-ヒドロキシ−５'-メチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２−（２'-ヒドロキシ−５'-ｔ−メチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２−（２'-ヒドロキシ−３',５'-ジ−ｔ−メチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２−（２'-ヒドロキシ−３'-ジ−ｔ−メチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２−（２'-ヒドロキシ−３'-ｔ−ブチル−５'-メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール、２−（２'-ヒドロキシ−３',５'-ジ−ｔ−ブチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール、２−（２'-ヒドロキシ−３',５'-ジ−ｔ−アミンフェニル）ベンゾトリアゾール、２−〔２'-ヒドロキシ−３'-（３'', ４'', ５'', ６''- テトラヒドロフタルイミドメチル）−５'-メチルフェニル〕ベンゾトリアゾール等が挙げられる。
【００２３】
上記ベンゾフェノン系の紫外線吸収剤としては、２，４−ジヒドロキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−メトキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−オクトキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−ドデシルオキシベンゾフェノン、２，２'-ジヒドロキシ−４−メトキシベンゾフェノン、２，２'-ジヒドロキシ−４，４'-ジメトキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−メトキシ−５−スルホベンゾフェノン等が挙げられる。
【００２４】
上記シアノアクリレート系の紫外線吸収剤としては、２−エチルヘキシル−２−シアノ−３，３'-ジフェニルアクリレート、エチル−２−シアノ−３，３'-ジフェニルアクリレート等が挙げられる。
【００２５】
紫外線吸収剤の使用量は、少なくなると耐候性を向上させる効果がなく、多くなると中間膜の強度低下や全光線透過率の低下が生じる可能性があるため、ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して０．０１〜５重量部であることが好ましい。
【００２６】
紫外線吸収剤は、ポリビニルアセタールに可塑剤及び後記の架橋剤を混合する際に添加することが好ましい。
【００２７】
紫外線吸収剤には、紫外線に対する安定性を向上させるために、ヒンタードアミン系や金属錯塩系の紫外線安定剤が添加されてもよい。
【００２８】
上記ヒンタードアミン系紫外線安定剤としては、ビス（２, ２, ６, ６−テトラメチル−４−ピペリジル）セバケート、テトラキス（２, ２, ２, ６−テトラメチル−４−ピペリジル）−１, ２, ３, ４−ブタンテトラカルボキシレート等が挙げられる。これらの市販品としては、三共社製「ＳａｎｏｌＬＳ−７７０」、「Ｓａｎｏｌ ＬＳ−７６５」、「Ｓａｎｏｌ ＬＳ−２６２６」；チバガイギー社製「Ｃｈｉｍａｓｓｏｂ ９４４ＬＤ」、「Ｔｈｉｎｕｖｉｎ６６２」、「Ｔｈｉｎｕｖｉｎ ６６２ＬＤ」；アデカアーガス社製「ＭａｒｋＬＡ−５７」、「ＭａｒｋＬＡ−７７」、「Ｍａｒｋ ＬＡ−６２」、「ＭａｒｋＬＡ−６７」、「Ｍａｒｋ ＬＡ−６３」、「Ｍａｒｋ ＬＡ−６８」、「Ｍａｒｋ ＬＡ−８２」、「Ｍａｒｋ ＬＡ−８７」；グッドリッチ社製「Ｇｏｏｄｒａｉｔｅ ＵＶ３４０４」（いずれも商品名）等が挙げられる。
【００２９】
上記金属錯塩系の紫外線安定剤としては、ニッケル〔２，２'-チオビス（４−ｔ−オクチル）フェノレート〕−ｎ−ブチルアミン、ニッケルジブチルチオカルバメート、ニッケルビス〔ｏ−エチル−３，５（ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロオキシベンジル）〕ホスフェート、コバルトジシクロヘキシルジチオホスフェート、〔１−フェニル，３−メチル，４−デカノニル，ピラゾレート（５）２  〕ニッケル等が挙げられる。
【００３０】
紫外線安定剤の使用量は、少なくなると十分な安定効果が得られず、多くなると中間膜の物性低下や全光線透過率の低下が生じる可能性があるため、ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して０．０１〜３重量部であることが好ましい。
【００３１】
紫外線安定剤は、ポリビニルアセタールに可塑剤及び後記の架橋剤を混合する際に添加することが好ましい。
【００３２】
また、第１層には、ポリビニルアセタール樹脂の熱安定性を向上させるために、酸化防止剤が添加されていてもよい。酸化防止剤としては、フェノール系、硫黄系、リン系等の酸化防止剤が好適に使用される。
【００３３】
上記酸化防止剤としては、２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール（ＢＨＴ）、ブチル化ヒドロキシアニソール（ＢＨＡ）、２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−エチルフェノール、ステアリル−β−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、２，２'-メチレン−ビス−（４−メチル−６−ブチルフェノール）、２，２'-メチレン−ビス−（４−エチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、４，４'-チオビス−（３−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、４，４'-ブチリデン−ビス−（３−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、１，１，３−トリス−（２−メチル−ヒドロキシ−５−ｔ−ブチルフェニル）ブタン、テトラキス〔メチレン−３−（３' ，５'-ブチル−４'-ヒドロキシフェニル）プロピオネート〕メタン、１，１，３−トリス−（２−メチル−４−ヒドロキシ−５−ｔ−ブチルフェノール）ブタン、１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼン、ビス〔３，３'-ビス−（４'-ヒドロキシ−３'-ｔ−ブチルフェノール）ブチリックアシッド〕グリコールエステル等が挙げられる。
【００３４】
酸化防止剤の使用量は、少なくなると十分な酸化防止効果が得られず、多くなると中間膜の物性低下や全光線透過率の低下を招くおそれがあるため、ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して０．０５〜３重量部であることが好ましく、０．２〜１．５重量部であることがより好ましい。
【００３５】
酸化防止剤は、ポリビニルアセタールに可塑剤及び後記の架橋剤を混合する際に添加することが好ましい。
【００３６】
また、ポリビニルアセタール樹脂には、ガラス板との接着性を調整するための添加剤として、カルボン酸の金属塩、例えば、オクチル酸、ヘキシル酸、酪酸、酢酸、蟻酸等のカリウム、ナトリウム、カルシウム、マグネシウム塩等が添加されていてもよい。これらの添加剤は、ポリビニルアセタールに可塑剤及び後記の架橋剤を混合する際に添加することが好ましい。
【００３７】
本発明では、第１層は、ポリビニルアセタール樹脂及び可塑剤に加えて架橋剤を含む。架橋剤としてはキレート配位により該樹脂の水酸基間を架橋できる限り限定的ではないが、金属を含有する架橋剤が好ましい。金属としては、ジルコニウム及びチタンの少なくとも１種を含有することが好ましい。架橋剤としては、例えば、特開２０１１−１２１８８号公報に開示されている公知の架橋剤を使用することができる。具体的には、特開２０１１−１２１８８号公報には、少なくとも（Ａ）金属アルコキシド、（Ｂ）有機スルホン酸及び（Ｃ）β−ケトエステルを反応又は混合することにより得られる架橋剤が記載されている。本発明では、架橋剤を含有することにより、高周波数域の遮音性を向上させることができるとともに、発泡の発生を抑制することができる。
【００３８】
架橋剤の含有量は所望の効果に応じて適宜設定できるが、ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して０．０１〜１０重量部であることが好ましく、０．０５〜０．３重量部であることがより好ましい。
【００３９】
第１層は、ポリビニルアセタール樹脂、可塑剤、架橋剤及び溶剤を含有する樹脂組成物の塗膜を、乾燥させることにより得られる。また、第１層はポリビニルアセタール樹脂、可塑剤及び架橋剤を含有する樹脂組成物を、押出機を用いて押出すことにより得てもよい。第１層を作製する際に、公知の溶剤を適宜用いることができる。
【００４０】
第１層を作製する際に、ポリビニルアセタール樹脂、可塑剤及び架橋剤を含有する樹脂組成物を加熱する工程を有することが好ましい。ポリビニルアセタール樹脂の水酸基間の架橋の有無は、高温領域の弾性率を測定することにより確認することができる。ポリビニルアセタール樹脂の水酸基間の架橋が進行すると、例えば、架橋が進行した第１層のガラス転移温度よりも８０℃高い温度における弾性率が、架橋が進行する前の第１層のガラス転移温度よりも８０℃高い温度における弾性率よりも高くなる。
【００４１】
第１層の厚みは限定されないが、５０〜２００μｍが好ましく、８０〜１２０μｍがより好ましい。
【００４２】
第２層及び第３層
本発明の合わせガラス用中間膜は、第１層の一方の面側にポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する第２層を有する。また、第１層の他方の面側にポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する第３層を有していてもよい。この第２層及び第３層は第１層に直接積層されていてもよく、他の層を介して積層されていてもよい。
【００４３】
第２層及び第３層は、ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する可塑剤の含有量は限定的ではないが、２５〜５０重量部であることが好ましく、３５〜４５重量部であることがより好ましい。つまり、第１層中のポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する可塑剤の含有量が、第２層及び第３層中のポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する可塑剤の含有量よりも多くなるように設定することが好ましい。そして、第１層中の可塑剤の含有量と第２層及び第３層中の可塑剤の含有量との差は、１０重量部以上が好ましく、１５重量部以上がより好ましく、２０重量部以上が最も好ましい。
【００４４】
上記可塑剤の含有量を考慮すると、第２層及び第３層のポリビニルアセタール樹脂は、アセチル基量が０．１〜８モル％であることがより好ましく、０．１〜３モル％であることがより好ましい。また、ポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度は、６０〜８０モル％であることが好ましく、６５〜７５モル％であることがより好ましい。また、ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有量は、２０〜４０モル％であることが好ましく、２５〜３５モル％であることがより好ましい。なお、紫外線吸収剤、紫外線安定剤等の添加剤については、第１層と同様に適宜使用することができる。第２層及び第３層は、ポリビニルアセタール樹脂の物性、添加剤の種類及び量、厚さ等の条件は、それぞれ独立して設定することができる。
【００４５】
第２層及び第３層の厚みは限定されないが、それぞれ２００〜５００μｍが好ましく、３００〜４００μｍがより好ましい。また、第１層及び第２層（必要に応じて第３層）を合わせた本発明の合わせガラス用中間膜の全体の厚みは、十分な耐貫通強度及び所望の遮音性の観点から、０．１〜１．６ｍｍであることが好ましく、０．５〜１．２ｍｍがより好ましい。
【００４６】
第２層及び第３層が第１層に間接的に積層されている場合には、例えば、ポリエチレンテレフタレート層又は熱可塑性樹脂を含む樹脂層等を介して積層することが好ましい。
【００４７】
本発明の合わせガラスは、上記合わせガラス用中間膜の一方の面側に配置された第１合わせガラス構成部材と、前記中間膜の他方の面側に配置された第２合わせガラス構成部材とを有する。ここで、第１合わせガラス構成部材及び第２合わせガラス構成部材は、無機ガラス板だけでなく、有機プラスチックス板（例えば、ポリカーボネート樹脂板）を使用することもできる。
【００４８】
合わせガラスを作製する方法としては、常法に従って作製でき、例えば、シート状の合わせガラス用中間膜をガラス板で挟持し、熱圧プレスにより積層して合わせガラスを作製することができる。
【００４９】
本発明の合わせガラスは、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤と架橋剤とを含有する第１層と、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する第２層とを有し、特に第１層に架橋剤を含有することにより、高周波数域（特に４０００〜８０００Ｈｚ）での遮音性に優れるとともに可塑剤の含有量が比較的多い場合でも発泡の発生が抑制されている。
【発明の効果】
【００５０】
本発明の合わせガラス用中間膜は、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤と架橋剤とを含有する第１層と、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する第２層とを有し、特に第１層に架橋剤を含有することにより、それを用いて得られる合わせガラスが高周波数域での遮音性に優れるとともに可塑剤の含有量が比較的多い場合でも発泡の発生が抑制されている。この本発明の合わせガラスは、電気モータの駆動音を効果的に遮断することが求められる電気自動車及びハイブリッド電気自動車用の合わせガラスとして特に好適に利用できる。
【発明を実施するための形態】
【００５１】
以下に実施例及び比較例を示して本発明を具体的に説明する。但し、本発明は実施例に限定されない。
【００５２】
実施例１
（１）第１層形成用樹脂組成物の調製
トルエン２５００重量部と、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート６０重量部との溶液を用意した。平均重合度２３００のポリビニルアルコールをｎ−ブチルアルデヒドでブチラール化することにより得られたポリビニルブチラール樹脂（アセタール化度６５モル％、アセチル基量１３モル％、水酸基の含有率２２モル％）１００重量部と、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）６０重量部と、架橋剤（マツモトファインケミカル株式会社製「オルガチックスＺＣ−５４０」（ジルコニウムトリブトキシモノアセチルアセトネート））０．１５重量部とを前記溶液に添加し、得られた混合物を３０分間攪拌し、第１層形成用樹脂組成物を得た。
（２）第１層の形成
第１層形成用樹脂組成物をポリテトラフルオロエチレンシート上に塗布し、１００℃で２時間真空乾燥した。次に、真空乾燥後の塗膜を２枚のポリテトラフルオロエチレンシートの間に配置し、１２０℃で２０分間熱プレスした。
【００５３】
これにより厚み１００μｍの第１層を形成した。
（３）第２層及び第３層形成用樹脂組成物の調製
平均重合度１７００のポリビニルアルコールをｎ−ブチルアルデヒドでブチラール化することにより得られたポリビニルブチラール樹脂（アセタール化度６８モル％、アセチル基量１モル％、水酸基の含有率３１モル％）１００重量部と、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）３８重量部との混合物を３０分間攪拌し、第２層及び第３層形成用樹脂組成物を得た。
（４）第２層及び第３層の形成
第２層及び第３層形成用樹脂組成物を、それぞれ２枚のポリテトラフルオロエチレンシートの間に配置し、１２０℃で２０分間熱プレスした。
【００５４】
これにより厚み３５０μｍの第２層及び第３層をそれぞれ形成した。
（５）合わせガラス用中間膜の作製
第２層、第１層及び第３層をこの順で積層した積層体を、２枚のポリテトラフルオロエチレンシートの間に配置し、１２０℃で２０分間熱プレスした。
【００５５】
これにより厚み８００μｍの合わせガラス用中間膜を作製した。
（６）合わせガラスの作製
得られた合わせガラス用中間膜（縦３０ｍｍ×横３２０ｍｍ）を２枚の透明なフロートガラス（縦３０ｍｍ×横３２０ｍｍ×厚み２ｍｍ）で挟み込んで積層体とした。得られた積層体を、２３０℃の加熱ロールを用いて仮圧着させた。仮圧着された積層体を、オートクレーブを用いて１３５℃、圧力１．２ＭＰａの条件で２０分間圧着し、合わせガラスＡを作製した。
【００５６】
また、合わせガラス用中間膜（縦３００ｍｍ×横１５０ｍｍ）を２枚の透明なフロートガラス（縦３００ｍｍ×横１５０ｍｍ×厚み２ｍｍ）で挟み込んで積層体とした。得られた積層体を、２３０℃の加熱ロールを用いて仮圧着させた。仮圧着された積層体を、オートクレーブを用いて１３５℃、圧力１．２ＭＰａの条件で２０分間圧着し、合わせガラスＢを作製した。
【００５７】
実施例２〜５
第１層形成用樹脂組成物の調製において、架橋剤の種類と配合割合とを表１の通りに変更した以外は、実施例１と同様に合わせガラス用中間膜並びに合わせガラス（Ａ及びＢ）を作製した。
【００５８】
比較例１
第１層形成用樹脂組成物の調製において、トルエン及び架橋剤を使用しなかった以外は、実施例１と同様に合わせガラス用中間膜並びに合わせガラス（Ａ及びＢ）を作製した。
【００５９】
試験例１
実施例及び比較例で作製した合わせガラスについて（１）損失係数測定及び（２）発泡試験を行った。各測定及び試験の方法及び評価基準は、下記及び表１の通りである。
（１）損失係数
各合わせガラスＡを２０℃の環境下に１ヶ月間保管した。測定装置「ＳＡ−０１」（リオン社製）を用いて、中央加振法により、２０℃の条件で測定された損失係数の共振周波数の６次モード（６．３ｋＨｚ近傍）での損失係数を評価した。
【００６０】
以下の基準で損失係数を評価した。
◎：損失係数が０．３０以上であった
○：損失係数が０．２５以上０．３０未満であった
×：損失係数が０．２５未満であった
（２）発泡試験
各合わせガラスＢを、合わせガラス用中間膜ごとに５枚ずつ作製し、５０℃のオーブン内に１００時間放置した。放置後の各合わせガラスＢにおいて、発泡の有無を目視で観察した。以下の基準で発泡の有無を評価した。
無：５枚の合わせガラス全てに発泡が観察されなかった
有：５枚の合わせガラスの少なくとも１枚に発泡が観察された
【００６１】
【表１】
2012214305.tif 000002