(57)【要約】【課題】  鉄を含んでなるβ型ゼオライトからなるＳＣＲ触媒は還元剤の存在下、高温で高いＮＯｘ還元性能を有するが、低温（２００℃以下）での還元性能が十分でなかった。【解決手段】  有機構造指向剤を含有する状態で鉄を含有するβ型ゼオライトを高温で焼成することにより、β型ゼオライトと鉄の相互作用が発現して優れた触媒活性を有する。当該ＳＣＲ触媒では、２００℃以下での５５％以上の高いＮＯｘ還元率が達成される。当該ＳＣＲ触媒は、鉄と有機構造指向剤を含有してなるβ型ゼオライトを水蒸気濃度３容量％以下の雰囲気下、７００〜９００℃で焼成を行うことによって製造できる。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
鉄及び有機構造指向剤を含有してなるβ型ゼオライトを水蒸気濃度３容量％以下の雰囲気下、７００〜９００℃で焼成して得られるＳＣＲ触媒。
【請求項２】
有機構造指向剤の含有量が２重量％以上であることを特徴とする請求項１に記載のＳＣＲ触媒。
【請求項３】
鉄及び有機構造指向剤を含有してなるβ型ゼオライトが鉄を１〜５重量％、有機構造指向剤を１０〜３０重量％含み、ＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３モル比が２０〜５０、且つ、平均ＳＥＭ粒子径が０．３〜２．０μｍであることを特徴とする請求項１又は請求項２に記載のＳＣＲ触媒。
【請求項４】
焼成温度が８００〜８５０℃、焼成保持時間が１時間以上であり、且つ、水蒸気濃度が１容量％以下であることを特徴とする請求項１乃至３のいずれかに記載のＳＣＲ触媒。
【請求項５】
請求項１乃至４のいずれかに記載のＳＣＲ触媒を用いることを特徴とする窒素酸化物の還元除去方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、還元剤の存在下で自動車排ガス中の窒素酸化物を浄化するのに利用される、鉄及びβ型ゼオライトからなるＳＣＲ触媒及びその製法に関する。
【背景技術】
【０００２】
β型ゼオライトは、ＮＯｘ還元触媒、特にアンモニアを還元剤として用いるＮＯｘ還元触媒（一般にＳＣＲ触媒といわれる選択的接触還元“Ｓｅｌｅｃｔｉｖｅ  ｃａｔａｌｙｔｉｃ  ｒｅｄｕｃｔｉｏｎ”の略）に用いられるゼオライトとして知られている（特許文献１参照）。
【０００３】
β型ゼオライトを用いたＳＣＲ触媒は、高温水蒸気雰囲気下での耐久処理（以下、水熱耐久処理という）後において、ＮＯｘ還元性能が低下し、特に３００℃以下の低温活性の劣化が大きく、排ガス温度が低い条件下で使用することができなかった。このようなβ型ゼオライトを用いたＳＣＲ触媒の水熱耐久処理後における性能低下は、β型ゼオライトの耐熱水性が不十分であることが主な原因と考えられるが、特に低温活性が低下してしまう原因はこれまで十分に解明されていない。従来の文献における報告、或いは市販β型ゼオライトを用いたＳＣＲ触媒性能は、いずれも、水熱耐久処理後、２００℃においてＮＯｘ還元率が４５％未満であった。
【０００４】
β型ゼオライトは触媒或いは吸着剤に用いられるゼオライトとしてよく知られており、その耐熱水性を向上する方法としてはＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３モル比を高めること、或いは結晶径を大きくすることが知られている（特許文献２、３参照）。しかし、ＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３モル比を大きくした場合固体酸即ち触媒活性点が少なくなり、また結晶径を大きくした場合には触媒における拡散速度が低下し、温度が時間とともに変化するような過渡的な条件下での触媒特性には不利になり、ＳＣＲ触媒用途においては十分な解決にはならなかった。
【０００５】
これまでβ型ゼオライトを用いたＳＣＲ触媒の性能向上についていくつかの提案がなされている。例えば、使用前に水熱処理して脱アルミ処理をする方法が提案されている（特許文献４）。しかし、耐久処理後における性能はまだ十分なものではなかった。また触媒の担持金属として通常用いられる鉄に、さらに希土類元素を添加することによって耐熱水性を向上する方法が報告されている（特許文献５）。しかし当該方法によっても高価な希土類が必要である上に、なお２００℃におけるＮＯｘ還元率は４５％未満でしかない。
【０００６】
また、β型ゼオライトのＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３比、ＳＥＭ粒径、ＮＨ３吸着量を最適化したＳＣＲ触媒による耐久後活性を向上させる手法が提案されているが（特許文献６）、なお２００℃におけるＮＯｘ還元率は５５％未満でしかなかった。
【０００７】
従来、水熱処理や熱処理を加えてゼオライトを安定化した後に金属を含有させる方法も提案されているが（特許文献７）、これらはβ型ゼオライトの骨格構造の耐久性を向上することはできるが、鉄とβ型ゼオライトの相互作用を向上するものではなく、低温活性の向上に必要な鉄と作用するゼオライトの活性サイトが減少し、本発明のＳＣＲ触媒活性は得られない。
【０００８】
また、従来の金属担持ゼオライト触媒では触媒の耐久性を保つために金属を高分散に担持させる必要があり、有機構造指向剤を焼成除去した後に金属を修飾しなければならなかった。しかしながら、その焼成においてゼオライトの劣化のため活性サイトが減少し、性能が低下するという問題もあった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００９】
【特許文献１】特許第２９０４８６２号公報
【特許文献２】特開平９−０３８４８５号公報
【特許文献３】特開平１１−２２８１２８号公報
【特許文献４】特表２００４−５３６７５６号公報
【特許文献５】特開２００５−１７７５７０号公報
【特許文献６】特開２００８−０８１３４８号公報
【特許文献７】特表２００４−５３６７５６号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
本発明の目的は、ＮＯｘ還元性、特に水熱耐久処理後の低温におけるＮＯｘ還元性能が高いＳＣＲ触媒、及びその簡便な製造方法を提供するものである。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明者等は、β型ゼオライトを用いたＳＣＲ触媒、特に水熱耐久処理後における低温でのＳＣＲ触媒について鋭意検討を重ねた結果、有機構造指向剤を含有したβ型ゼオライトに鉄を担持した後に、特定の条件で焼成処理を行い、触媒化することで、ゼオライトと遷移金属の相互作用を高めることができ、低温、特に２００℃以下でのＮＯｘ還元性能を極めて高くすることができるＳＣＲ触媒が得られることを見出し、本発明を完成するに至ったものである。
【００１２】
以下、本発明のＳＣＲ触媒について説明する。
【００１３】
本発明のＳＣＲ触媒はβ型ゼオライトおよび鉄から構成され、鉄及び有機構造指向剤を含有してなるβ型ゼオライトを水蒸気濃度３容量％以下の雰囲気下、７００〜９００℃で焼成して得られることを特徴とするＳＣＲ触媒である。
【００１４】
特に、焼成温度が８００〜８５０℃、焼成保持時間を１時間以上、且つ、水蒸気濃度３容量％以下の雰囲気下で熱処理すると、水熱耐久処理後の反応温度２００℃でのＮＯｘ還元率が高くなり、安定して長時間にわたりＮＯｘを処理することができ、好ましい。
【００１５】
本発明のＳＣＲ触媒は、鉄を含有してなるβ型ゼオライトが有機構造指向剤を含有する状態で高温で焼成する。これにより、β型ゼオライトと鉄の相互作用が発現して優れた触媒活性を有するＳＣＲ触媒が得られる。ゼオライトと鉄の相互作用の詳細は明らかではないが、ゼオライトの構造欠陥（シラノールまたはヒドロキシルネストなどと呼ばれる）への鉄の配位、またはゼオライト表面のシラノールと酸化鉄、および水酸化鉄の縮合反応等により発現するためと考えられる。
【００１６】
本発明で使用されるβ型ゼオライトのＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３モル比は特に限定されるものではないが、触媒活性、骨格構造安定の面から２０〜５０であることが好ましく、２５〜４５であることが特に好ましい。
【００１７】
また、平均ＳＥＭ粒子径も特に限定されないが、ゼオライトの熱安定性、及び金属の分散担持、製造の容易さから０．３〜２．０μｍであることが好ましい。
【００１８】
又、β型ゼオライトに含まれる有機構造指向剤の含有量はゼオライトの活性サイトを保持する点から２重量％以上であることが好ましく、特に１０〜３０重量％であることが好ましい。又、有機構造指向剤の含有量は次式にて算出できる。
【００１９】
（有機構造指向剤含有量）＝｛（有機構造指向剤重量）／（β型ゼオライト乾燥重量＋有機構造指向剤重量）｝×１００
【００２０】
本発明のＳＣＲ触媒は鉄及び有機構造指向剤を含有してなるβ型ゼオライトを水蒸気濃度３容量％以下の雰囲気下、７００〜９００℃で焼成して得られるＳＣＲ触媒であり、β型ゼオライトに含有されている有機構造指向剤は上記焼成により燃焼して残存しないが、鉄は残存する。
【００２１】
鉄はβ型ゼオライトの結晶表面に担持されていることが好ましい。鉄の担持量は限定されないが、１〜５重量％であることが好ましく、特に２〜５重量％の範囲が好ましい。又、鉄の含有量は次式にて算出できる。
【００２２】
（鉄含有量）＝｛（金属鉄重量）／（β型ゼオライト乾燥重量＋金属鉄重量）｝×１００
【００２３】
本発明のＳＣＲ触媒は、鉄以外に周期律表のＶＩＩＩ族、ＩＢ族の元素群の金属、希土類金属、チタニア、ジルコニアを助触媒成分として付加的に含有せしめることもできる。
【００２４】
担持方法として、イオン交換法、含浸担持法、蒸発乾固法、沈殿担持法、物理混合法、等の方法を採用することができる。金属担持に用いる原料も硝酸塩、硫酸塩、酢酸塩、塩化物、錯塩、酸化物、複合酸化物など可溶性、不溶性のものがいずれも使用できる。
【００２５】
本願発明のＳＣＲ触媒は、高い水熱耐久処理後の低温における窒素酸化物（ＮＯｘ）還元性能が高いＳＣＲ触媒であり、特に、７００℃、２０時間、１０容量％水素雰囲気下の水熱耐久処理後の反応温度２００℃でのＮＯｘ還元率が５５％以上と高いＳＣＲ触媒である。
【００２６】
尚、水熱耐久処理後のＳＣＲ触媒において、反応温度２００℃でのＮＯｘ還元率はＳＣＲ触媒で重要とされる低温活性、水熱耐久性を判断する指標である。反応温度２００℃でのＮＯｘ還元率が５５％以上であれば、安定して長時間にわたりＮＯｘを処理することができる。
【００２７】
本発明でいう水熱耐久処理とは、水蒸気を１０容量％含む空気流通下において温度７００℃、２０時間、ガス流量／ゼオライト容量比１００倍／分で処理することをいう。従来からＳＣＲ触媒は水熱耐久処理の性能で評価されることが一般的であるが、その水熱耐久処理としては、特に規格化されたものはない。上記の水熱耐久試験条件はＳＣＲ触媒の水熱耐久処理条件として一般的に用いられる条件の範疇であり、特に特殊な条件ではない。
【００２８】
なお、β型ゼオライトに限らず、ゼオライトは６００℃以上における熱的なダメージは指数関数的に増大するため、７００℃で２０時間の水熱耐久処理は、６５０℃であれば１００〜２００時間以上、８００℃であれば数時間の処理に相当するものである。
【００２９】
本発明のＳＣＲ触媒は、シリカ、アルミナ及び粘土鉱物等のバインダーと混合し成形して使用することもできる。成形する際に用いられる粘土鉱物として、カオリン、アタパルジャイト、モンモリロナイト、ベントナイト、アロフェン、セピオライトが例示できる。
【００３０】
本発明のＳＣＲ触媒は排ガス浄化用触媒として高い性能を有する。
【００３１】
本発明のＳＣＲ触媒はゼオライトと遷移金属の相互作用を熱処理により高めることで、水熱処理後の特に低温で高いＮＯｘ分解性を発揮するものであり、窒素酸化物を含む排ガスと接触させることにより、高度に排ガス浄化することができる。
【００３２】
本発明で浄化される窒素酸化物は、例えば一酸化窒素、二酸化窒素、三酸化二窒素、四酸化二窒素、一酸化二窒素、及びそれらの混合物が例示される。好ましくは一酸化窒素、二酸化窒素、一酸化二窒素である。ここで本発明が処理可能な排ガスの窒素酸化物濃度は限定されるものではない。
【００３３】
また排ガスには窒素酸化物以外の成分が含まれていてもよく、例えば炭化水素、一酸化炭素、二酸化炭素、水素、窒素、酸素、硫黄酸化物、水が含まれていても良い。具体的には、本発明の方法ではディーゼル自動車、ガソリン自動車、ボイラー、ガスタービン等の多種多様の排ガスから窒素酸化物を浄化することができる。
【００３４】
本発明のＳＣＲ触媒は還元剤の存在下で窒素酸化物を浄化するものである。
【００３５】
還元剤としては排ガス中に含まれる炭化水素、一酸化炭素、水素等を還元剤として利用することができ、更には必要に応じて適当な還元剤を排ガスに添加して共存させても良い。排ガスに添加される還元剤は特に限定されないが、アンモニア、尿素、有機アミン類、炭化水素、アルコール類、ケトン類、一酸化炭素、水素等が挙げられ、特に窒素酸化物の浄化効率をより高めるためには、特にアンモニア、尿素、有機アミン類を用いる。
【００３６】
これらの還元剤により、窒素酸化物は無害な窒素に転化され、排ガスを処理することが可能となる。
【００３７】
これらの還元剤の添加方法は特に限定されず、還元成分をガス状で直接添加する方法、水溶液などの液状を噴霧し気化させる方法、噴霧熱分解させる方法等を採用することができる。これらの還元剤の添加量は、十分に窒素酸化物が浄化できるように任意に設定することができる。
【００３８】
本発明の窒素酸化物の還元除去方法において、ＳＣＲ触媒と排ガスを接触させる際の空間速度は特に限定されないが、好ましい空間速度は体積基準で５００〜５０万時間−１、更に好ましくは２０００〜３０万時間−１である。
【００３９】
次に、本発明のＳＣＲ触媒の製造方法について説明する。
【００４０】
本発明のＳＣＲ触媒は、鉄と有機構造指向剤を含有してなるβ型ゼオライトを水蒸気濃度３容量％以下の雰囲気下において７００〜９００℃で焼成を行うことで製造することができる。
【００４１】
β型ゼオライトは、通常、シリカ源、アルミ源、アルカリ、構造指向剤、水の存在化で合成される。構造指向剤はテンプレートとも呼ばれ、ゼオライトのような結晶性酸化物の合成において、該酸化物の構造を誘導ないしは指向させる効力を持つ添加剤である。
【００４２】
構造指向剤としてはテトラエチルアンモニウムカチオンを有するテトラエチルアンモニウムヒドロキシド、テトラエチルアンモニウムブロマイド、テトラエチルフルオリド、更にはオクタメチレンビスキヌクリジウム、α，α’−ジキヌクリジウム−ｐ−キシレン、α，α’−ジキヌクリジウム−ｍ−キシレン、α，α’−ジキヌクリジウム−ｏ−キシレン、１、４−ジアザビシクロ［２，２，２］オクタン、１，３，３，Ｎ，Ｎ−ペンタチル−６−アゾニウムビシクロ［３，２，１］オクタン又はＮ，Ｎ−ジエチル−１，３，３−トリメチル−６−アゾニウムビシクロ［３，２，１］オクタンカチオン等が例示される。
【００４３】
特に限定されないが、本発明での有機構造指向剤はテトラエチルアンモニウムヒドロキシドのことを指す。また、有機構造指向剤を用いて合成を行ったβ型ゼオライトは通常１０〜３０重量％のその細孔内に保持している。又、本発明で用いる有機構造指向剤を含有してなるβ型ゼオライトにおいては、その有機構造指向剤を予め焼成、溶媒抽出、酸処理等によって、その一部を除いても良い。
【００４４】
本発明で用いるβ型ゼオライトは、公知の方法、例えば特開２００８−８１３４８号に開示された方法で製造したものが使用できる。
【００４５】
本発明のＳＣＲ触媒は鉄と有機構造指向剤を含有してなるβ型ゼオライトを水蒸気濃度３容量％以下の雰囲気下、７００〜９００℃で焼成を行い、有機構造指向剤を燃焼により除去し、鉄を残存することによって製造できる。
【００４６】
本発明のＳＣＲ触媒の製造における焼成時の水蒸気濃度は、３容量％以下で行なうことを必須とする。特に１容量％以下で行なうことが、鉄とゼオライトの相互作用を阻害する水蒸気による加水分解反応を抑制するために好ましい。３容量％を超える水蒸気濃度では、水蒸気による鉄とβ型ゼオライトの相互作用による性能向上ではなく、鉄の凝集が促進され、水熱処理後の耐久活性は低下する。
【００４７】
本発明のＳＣＲ用触媒の製造における焼成温度は７００〜９００℃で行なうことを必須とする。特に８００〜８５０℃で行なうことが好ましい。７００℃未満では鉄とβ型ゼオライトとの相互作用の促進が十分に進まず、本発明の触媒活性を得ることができない。一方で９００℃を超えるとβ型ゼオライトの結晶崩壊が著しく進行し、触媒活性が低下する。
【００４８】
本発明の方法における焼成時間は特に限定されるものではないが、焼成時間が短すぎると鉄とβ型ゼオライトの相互作用が十分に進行しないため、１時間以上保持することが好ましい。
【発明の効果】
【００４９】
本発明の鉄を含有してなるβ型ゼオライトを含んでなるＳＣＲ触媒は、水熱蒸気含有雰囲気下の高温での耐久後もＳＣＲ触媒性能、特に低温でのＮＯｘ還元性に優れる。
【実施例】
【００５０】
（水熱耐久処理条件）
ＳＣＲ触媒を以下の雰囲気下で処理した。
【００５１】
温度                          ：７００℃
時間                          ：２０時間
ガス中水分濃度                ：１０容量％
ガス流量／ゼオライト容量比    ：１００倍／分
【００５２】
（ＮＯｘ還元率の測定）
ＮＯｘ還元率は、以下の条件のガスを所定の温度で接触させた場合の窒素酸化物の還元率とした。ＳＣＲ触媒は一般的に還元分解するＮＯガスと還元剤のアンモニアを１：１で含有するガスを用いて評価することが一般的である。本発明で用いたＮＯｘ還元条件は、通常ＳＣＲ触媒のＮＯｘ還元性を評価する一般的な条件の範疇に入るものであり、特に特殊な条件ではない。
【００５３】
本発明の評価で採用した窒素酸化物還元条件：
処理ガス組成  ＮＯ    ２００ｐｐｍ
ＮＨ３  ２００ｐｐｍ
Ｏ２      １０容量％
Ｈ２Ｏ      ３容量％
残り    Ｎ２バランス
処理ガス流量  １．５リットル／分
処理ガス／触媒容量比  １０００／分
【００５４】
（平均ＳＥＭ粒子径）
平均ＳＥＭ粒子径は一般的なＳＥＭ観測で求めることができる。本願でのＳＥＭ粒子径はレーザー回折散乱式粒子径・粒度分布測定装置や、遠心沈降式粒子径粒度分布測定装置で測定される凝集粒子径ではなく、それを構成する一次粒子径のことをさす。倍率１５０００倍でＳＥＭ観測を行い、視野内の粒子１００個を無作為に選び、その粒子径をそれぞれ測定し、その個数平均径を算出し、平均ＳＥＭ粒子径とした。
【００５５】
観測倍率：１５０００倍
測定個数：１００個
算出方法：個数平均径
【００５６】
実施例１
純水５．０ｇに硝酸第二鉄九水和物（キシダ化学製）２．４ｇを溶解させ、硝酸第二鉄水溶液を作製した。乳鉢を用いて有機構造指向剤としてテトラエチルアンモニウムヒドロキシドを１６重量％含有するβ型ゼオライト〔ＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３モル比＝２９、平均ＳＥＭ粒子径＝０．４０μｍ〕１７．９ｇと該硝酸鉄水溶液を１０分間均一となるよう良く混合した後、熱風式棚段乾燥機を用いて１１０℃で１２時間乾燥し、鉄担持β型ゼオライト乾燥物を得た。
【００５７】
有機構造指向剤重量は燃焼法によるＣＨＮ元素分析によって測定を行なった結果、１６．０重量％であった。
【００５８】
該乾燥物８ｇ（有姿重量）を磁性皿にいれ電気式マッフル炉にて焼成を行なった。乾燥空気（水蒸気濃度０．０５容量％）を２．０Ｌ／分で吹き込みながら１９４℃／時間の昇温速度で室温から８０５℃まで昇温し、８０５℃で１時間保持し焼成を行なった。室温まで冷却した後に該鉄担持β型ゼオライトを取り出し、触媒１を得た。
【００５９】
触媒１の組成をＩＣＰ分析した結果、Ｆｅ含有量は２．３重量％であった。
【００６０】
又、７００℃、２０時間、１０容量％水蒸気雰囲気下の水熱耐久処理後におけるＮＯｘ還元率は反応温度２００℃で５８％であった。
【００６１】
実施例２
水蒸気濃度２容量％の空気を２．０Ｌ／分で吹き込みながら１９４℃／時間の昇温速度で室温から８０５℃まで昇温し、８０５℃で１時間保持し焼成を行なった以外は実施例１と同様にして鉄担持β型ゼオライト乾燥物を得た。
【００６２】
鉄担持β型ゼオライト乾燥物における有機構造指向剤重量は燃焼法によるＣＨＮ元素分析によって測定を行なった結果、１６．０重量％であった。
【００６３】
該乾燥物８ｇ（有姿重量）を実施例１と同様にして触媒２を得た。
【００６４】
触媒２のＩＣＰ分析した結果、Ｆｅ含有量は２．３重量％であった。
【００６５】
又、７００℃、２０時間、１０容量％水蒸気雰囲気下の水熱耐久処理後におけるＮＯｘ還元率は反応温度２００℃で５６％であった。
【００６６】
比較例１
有機構造指向剤としてテトラエチルアンモニウムヒドロキシドを１６重量％含有するβ型ゼオライト〔ＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３モル比＝２９、平均ＳＥＭ粒子径＝０．４０μｍ〕を電気式マッフル炉で６００℃、１時間の焼成を行った。この様にして得られた有機構造指向剤を焼成除去したβ型ゼオライトと硝酸鉄溶液とを混合した以外は実施例１と同様にして鉄担持β型ゼオライト乾燥物を得た。
【００６７】
鉄担持β型ゼオライト乾燥物における有機構造指向剤重量は燃焼法によるＣＨＮ元素分析によって測定を行なった結果、０重量％であった。
【００６８】
該乾燥物８ｇ（有姿重量）を実施例１と同様にして比較触媒１を得た。
【００６９】
比較触媒１のＩＣＰ分析した結果、Ｆｅ含有量は２．３重量％であった。
【００７０】
又、７００℃、２０時間、１０容量％水蒸気雰囲気下の水熱耐久処理後におけるＮＯｘ還元率は反応温度２００℃で５２％であった。
【００７１】
比較例２
２４０℃／時間の昇温速度で室温から５００℃まで昇温し、５００℃で１時間保持し焼成を行なった以外は実施例１と同様にして鉄担持β型ゼオライト乾燥物を得た。
【００７２】
鉄担持β型ゼオライト乾燥物における有機構造指向剤重量は燃焼法によるＣＨＮ元素分析によって測定を行なった結果、１６．０重量％であった。
【００７３】
該乾燥物８ｇ（有姿重量）を実施例１と同様にして比較触媒２を得た。
【００７４】
比較触媒２のＩＣＰ分析した結果、Ｆｅ含有量は２．３重量％であった。
【００７５】
又、７００℃、２０時間、１０容量％水蒸気雰囲気下の水熱耐久処理後におけるＮＯｘ還元率は反応温度２００℃で４０％であった。
【００７６】
比較例３
水蒸気濃度１０容量％の空気を２．０Ｌ／分で吹き込みながら１９４℃／時間の昇温速度で室温から８０５℃まで昇温し、８０５℃で１時間保持し焼成を行なった以外は実施例１と同様にして鉄担持β型ゼオライト乾燥物を得た。
【００７７】
鉄担持β型ゼオライト乾燥物における有機構造指向剤重量は燃焼法によるＣＨＮ元素分析によって測定を行なった結果、１６．０重量％であった。
【００７８】
該乾燥物８ｇ（有姿重量）を実施例１と同様にして比較触媒３を得た。
【００７９】
比較触媒３のＩＣＰ分析した結果、Ｆｅ含有量は２．３重量％であった。
【００８０】
又、７００℃、２０時間、１０容量％水蒸気雰囲気下の水熱耐久処理後におけるＮＯｘ還元率は反応温度２００℃で３９％であった。
【００８１】
実施例１、２及び比較例１、２、３で得られた触媒１、２及び比較触媒１、２、３の基剤ゼオライトの有機構造指向剤の含有重量（重量％）、焼成温度（℃）、焼成時水蒸気濃度（容量％）及び水熱耐久処理後の２００℃ＮＯｘ還元率（％）を以下の表１に示す。
【００８２】
【表１】
2012170917.tif 000002
【００８３】
この表には、構造指向剤を１６％含み、水蒸気濃度２容量％以下の雰囲気下で、８０５℃で１時間保持し焼成を行なった触媒１、２は、水熱耐久処理後の２００℃ＮＯｘ還元率（％）が他の比較触媒１，２，３と比較して５６％以上と高いことが示されている。
【産業上の利用可能性】
【００８４】
本発明のＳＣＲ触媒は、還元剤の存在下で自動車排ガス中の窒素酸化物を浄化するのに利用できる。