(57)【要約】【課題】  本発明は放射性物質を含む溶液から効率よけ放射性物質を除去する方法であｒ。【解決手段】溶液から放射性物質を除去するためには吸着剤など除去剤をも強いるが、その際、当該放射性物質と同じあるいは類似の性質を持つ非放射性物質を過量に追加し、その溶液を除去剤で除去することによって当該放射性物質を効率よく除去するほうｈおうほうである。【特許請求の範囲】
【請求項１】
放射性物質で希薄に汚染された水溶液に、同一あるいは類似の非放射性物質を過量にくわえて、除去剤によって非放射性物質と放射性物質を同時に除去することにより、水溶液から放射性物質を効率よく除去する方法。
【請求項２】
除去される物質が放射性セシウム、放射性ストロンチュームあるいは放射性ヨードである請求項１の方法。
【請求項３】
除去剤としてゼオライト、ベントナイト、非ゼオライト系無機イオン交換体（フェロシアン化合物など）粘土性無機物、活性炭を用いる請求項１の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】    本発明は溶液から放射性物質を除去する方法に関する。【０００２】    溶液から放射性物質を取り除く方法は核燃料の再処理過程において種々の方法がある。また、放射性物質を含む廃液の処理方法も高レベルの放射性物資の処理が主である。大量の低レベルの放射性廃棄物には現実的な処理方法はない。【０００３】
【先行技術文献】
【０００４】
【特許文献】
【特許文献１】低レベル放射性イオン交換樹脂の廃棄処理方法。渡辺隆行ほか  特開０５−２４９５８７
【特許文献２】原子炉冷却水からの放射性各種の吸着方法  特開２００１−１３３５９４
【非特許文献】
【０００４】
【非特許文献１】Ａｎ  ａｌｔｅｒｎａｔｉｖｅ  ｓｔｒａｔｅｇｙ  ｆｏｒ  ｃｏｍｍｅｒｃｉａｌ  ｈｉｇｈ−ｌｅｖｅｌ  ｒａｄｉｏ−ａｃｔｉｖｅ  ｍａｎａｇｅｍｅｎｔ．ＩＡＥＡ−ＳＭ−２６１／３４
【非特許文献２】Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ  ａｎｄ  ｒｏｌｅ  ｏｆ  Ｃｓ  ａｎｄ  Ｓｒ  ｓｅｐａｒａｔｉｏｎ  ｉｎ  ｄｉｓｐｏｓａｌ  ｓｔｒａｔｅｇｙ  ｏｆ  ｈｉｇｈ  ｌｅｖｅｌ  ｗａｓｔｅ．ＩＡＥＡ−ＴＥＣＤＯＣ，３３７，３１（１９８５）
【非特許文献３】Ａｎ  ａｓｓｅｓｓｍｅｎｔ  ｏｆ  ｔｈｅ  ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎ  ｏｆ  ｉｎｏｒｇａｎｉｃ  ｉｏｎ  ｅｘｃｈａｎｇｅｒｓ  ｔｏ  ｔｈｅ  ｔｒｅａｔｍｅｎｔ  ｏｆ  ｉｎｔｅｒｍｅｄｉａｔｅ  ｌｅｖｅｌ  ｗａｓｔｅｓ．ＡＥＲＡ−Ｒ１１０８８，１１８（１９８４）。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】    本発明は放射性廃液から放射性物質を除去する方法で、人や動植物あるいは環境への負荷を大幅に減少させるために効果的な方法である。【０００６】放射性廃液から放射性ストロンチウムとセシウムとを分離する種々の方式が工夫されている。特に放射性セシウムは廃液中のガンマー線源の大部分を占めているので、これらを除去するだけでも残留部分の処理や、キャニスターの取扱い・運搬に際して、ガンマー線遮へいに要する経費を大幅に削減することができる。高レベル放射性核種の分離はその二次利用や有用核種の分離を目的とした、経済効果を目指したものが多い。たとえば、高レベル放射性廃液の理想的に処理あるいは処分する技術として、廃液中の核種を元素グループ別に分離し、有用な成分は資源として活用するとともに、無用で半減期の長い核種は消滅処理などを行い、最終的に安全な処理・処分をめざす群分離したり消滅あるいは減封処理方式が注目されている。この場合も、高レベル放射性廃液からの主要核種である放射性セシウムの分離は重要な要素技術である。しかし、これらの方法は、人体、生物あるいは環境に対する負荷の軽減を目指す方策としては不十分であり、具体的には放射線核種によって汚染された、特に大量の、しかし、低濃度の、水溶液からのそれら有害核種の除去については、その必要性が叫ばれるにもかかわらず、あまりなされていない。このような汚染水の放射線物質の濃度は非常に希薄なものでり、そこに実用的な困難が生じる。
【課題を解決するための手段】
【０００７】    高レベル放射性廃液からのセシウムの除去方法としては、例えば無機イオン交換体や選択性イオン交換樹脂による吸着法、選択的有機錯体、クラウンエーテルなどを用いる溶媒抽出法、重金属塩と可溶性または不溶性フェロシアン化物併用による共沈法、セシウム沈殿試薬による化学処理法あるいはヨードなら銀塩などによる不溶性塩の形成などによる方法が知られている。これらの方法の中で除染係数、耐放射線性、耐熱性などの点から、モルデナイトやアルミノケイ酸塩などのゼオライト類、リンモリブデン酸アンモニウムなどのヘテロポ  リ酸塩類、リン酸チタンなどの多価金属の酸性塩類、不溶性フェロシアン化物類などの無機イオン交換体による吸着法に開発の重点が向けられている。これらの物質（以下、除去剤という）による放射性物質の除去は廃液の処理を目的としたものではあっても、必ずしも廃液の実質的無害化を目指したものとはいえない。【０００８】    本発明は上記の除去剤を用いるものであるが、本発明では、希薄な放射性物質の溶液（水溶液とは限らない）から当該放射性物質を効率よく除去するために、同位体希釈法を応用しようというものである。【０００９】    低濃度の放射性物質を含む廃液の除染は、低レベルであるが故に、これらの物理的あるいは化学的な除去は常に除去される放射性物質と除去剤とこれらの結合体との平衡関係にある。解離が常に起こり、解離体は常に有意の濃度で存在する。さらに、除去剤と放射性物質とが結合しても、低濃度であるが故に、それが溶液に溶解しており、それを容易の除くことが出来ないことがおおい。【００１０】  除去に用いられる粘土性化合物、たとえば  種々のゼオライト、ベントナイトなどは基本的に不溶性であるが、かなり低濃度の放射性物質の吸着をするものの、完璧からは遠いものである。さらに汚染水にナトリウムイオンや種々の陰イオンが多く含まれる場合（たとえば海水や下水道）はさらに吸着力が低下するといわれている。かつ、何万トンという大量の汚染水からの放射性物質の除染には吸着剤と水溶液との接触（攪拌）やろ過などに重大な困難を生じる。【００１１】  本発明は、除去しようとする放射性物質、たとえば、放射性セシウムとか放射性ストロンチウム、あるいは放射性ヨードを含む溶液に、それぞれ、非放射性のセシウム塩、非放射性ストロンチウム塩、あるいは非放射性ヨード塩を大量に加えて、その混合物を上記の除去剤で除くという方法である。しかし、加えるべき非放射性物質は必ずしも除去しようとする元素と同じである必要はなく、類似の元素化合物でもよい。たとえば、ストロンチウムを除去するためにストロンチウム塩とは限らず、カルシウム塩でもかまわない。  セシウムの場合にもカリウムイオンやカルシウムイオンも有効である。また、非放射性の元素の錯体でその元素が当該放射性元素と交換しうる錯体であって吸着剤により吸着する非放射性元素の錯体もこの目的には有効である。【００１２】  たとえば、１ｐｐｍ（１ｍｇ／ｌ）のセシウム溶液を除去剤たとえばゼオライトで処理すると、除去されるセリウムは１０〜５０％であり、除去率が５０％であってら０．５ｐｐｍの濃度で残存する。実際に、条件を十分に整えても除去率は９０％程度である。セシウムとゼオライトとの平衡定数で  それぞれの濃度が決定されので、セシウム濃度が低濃度になるに従って除去率は低下する。【００１３】  たとえば、１ｐｐｍ（１ｍｇ／Ｌ）の放射性セシウム化合物（多くはイオンや錯体の形態である）を含む水溶液あるいは海水やその他汚染水に非放射性のセシウム化合物を大量に、たとえば、１０ｇの非放射性物質を加え、１０００倍の濃度（１０００ｍｇ／Ｌ＝１ｇ／Ｌ）、すなわち１％の溶液とする。これを、ゼオライトで処理すると、ゼオライトの量は多くなるものの、上記と同じ条件であるならば、溶解している全セシウム濃度０．５ｐｐｍとなるはずである。  この吸着が、たとえ、線形成が成立せず、１０ｐｐｍの濃度までしか除けないとしても、溶解している放射性と非放射性とをあわせた全セシウムの量は１０ｍｇ／Ｌである。したがって、その中の放射性セシウムの残存量はその１／１０００となり、濃度は０．０１ｐｐｍとなる。ここで加える非放射性物質量は１０００倍に限らず、状況に応じて、２倍から１０万倍（濃度として１０％程度は可能である。【００１４】  ここで、放射性および非放射性物質が吸着したゼオライトなどは、静置すれば容易に沈殿し、上澄みは透明になり、その上澄みの放射線物質量は１／１０００となる。さらに溶液放射線量を少なくするにはこの上澄みを別の容器に移して同一あるいは類似の非放射性物質をくわえて同じ操作をすればよい。このような繰り返し処理を行う場合には一次と二次を異なる除去剤あるいは異なる形状の除去剤で行うと効率や工程に便利である。【００１５】  ここで用いるゼオライトやベントナイトは、粉末状のものは水と懸濁し易く攪拌で容易に水溶液と均一に出来るので、微粉末状が好ましいが、状況によってはペレットや形状を整えたものが便利である。沈殿した除去剤の処理にはペレットしたものが便利であり、安価に入手できる。また、ペレット化したものは液体の通過に抵抗がなく溶液の連続処理が可能でる。高レベルの放射化液体を扱うにはペレットをカラム状に詰めたものを連結すると、吸着性能の落ちた部分のカラムの交換がしやすくなる。また、ゼオライトなどとフェロシアン化合物やその他の除去剤を同時に使用することもできる。また、カルシウム塩を用いた方法では溶液に二酸化炭素を反応させると容易に不溶性の炭酸カルシウムを生成させ分離がさらに容易可能であり、効率的である。本方法は、原子力発電所などからの放射性物質の廃液処理ばかりでなく、当該放射性物質が有機化合物や高分子化合物などの場合にも適用できる。
【発明の効果】
【００１６】    請求項１の方法によって原子力発電所あるいは放射性物質を扱う事業所から排出される放射性物質で汚染された溶液から、当該放射性物質を効率よく除去する方法であり、社会的に有益な方法であることは明確である。