(57)【要約】      （修正有）【課題】電極間の位置ずれを抑制できる接続構造体の製造方法を提供する。【解決手段】接続構造体１の製造方法は、電極２ｂを上面２ａに有する第１の接続対象部材２上に、ディスペンサーを移動させながら、異方性導電ペーストをディスペンサーから塗布して、異方性導電ペースト層を形成する工程と、異方性導電ペースト層の少なくとも一部の領域を、除去装置により除去する工程と、異方性導電ペースト層上に、電極４ｂを下面４ａに有する第２の接続対象部材４を積層する工程と、異方性導電ペースト層を加熱して本硬化させて、硬化物層３を形成する工程とを備える。除去装置により除去する前の異方性導電ペースト層３Ａにおいて、第１の領域を除去装置１４により除去するか、又は塗布量が多い第２の領域を除去装置により除去する。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
電極を上面に有する第１の接続対象部材上に、ディスペンサーを移動させながら、熱硬化性成分と導電性粒子とを含む異方性導電ペーストを前記ディスペンサーから塗布して、異方性導電ペースト層を形成する工程と、
前記異方性導電ペースト層の少なくとも一部の領域を、除去装置により除去する工程と、
前記異方性導電ペースト層上に、電極を下面に有する第２の接続対象部材を積層する工程と、
前記異方性導電ペースト層を加熱して本硬化させて、硬化物層を形成する工程とを備え、
前記除去装置により除去する前の前記異方性導電ペースト層が、第１の領域と、該第１の領域よりも塗布量が多い第２の領域とを有し、前記第１の領域を前記除去装置により除去するか、又は前記塗布量が多い第２の領域を前記除去装置により除去する、接続構造体の製造方法。
【請求項２】
前記塗布量が多い第２の領域を、前記除去装置により除去する、請求項１に記載の接続構造体の製造方法。
【請求項３】
前記異方性導電ペースト層の塗布終了部分の領域を、前記除去装置により除去する、請求項１又は２に記載の接続構造体の製造方法。
【請求項４】
前記第２の領域が、前記異方性導電ペースト層の塗布終了部分の領域である、請求項１〜３のいずれか１項に記載の接続構造体の製造方法。
【請求項５】
前記除去装置として、前記異方性導電ペースト層の少なくとも一部の領域を吸引して除去する吸引除去装置を用いる、請求項１〜４のいずれか１項に記載の接続構造体の製造方法。
【請求項６】
前記ディスペンサーと前記除去装置とが接続されている塗布装置を用いる、請求項１〜５のいずれか１項に記載の接続構造体の製造方法。
【請求項７】
前記ディスペンサーと前記除去装置とを連動して移動させる、請求項１〜６のいずれか１項に記載の接続構造体の製造方法。
【請求項８】
塗布方向と直交する方向における前記異方性導電ペースト層の中央部に対して、塗布方向と直交する方向における前記異方性導電ペースト層の前記中央部の外側の縁部が盛り上がった形状になるように、前記異方性導電ペーストを塗布する、請求項１〜７のいずれか１項に記載の接続構造体の製造方法。
【請求項９】
前記異方性導電ペーストとして、熱硬化性成分を含む異方性導電ペーストを用いるか、又は熱硬化性成分と光硬化性成分とを含む異方性導電ペーストを用いて、
前記異方性導電ペースト層に熱を付与又は光を照射することにより硬化を進行させて、Ｂステージ化された異方性導電ペースト層を形成する工程をさらに備え、
前記Ｂステージ化された異方性導電ペースト層の上面に、前記第２の接続対象部材を積層し、
前記Ｂステージ化された異方性導電ペースト層を加熱して本硬化させて、硬化物層を形成する、請求項１〜８のいずれか１項に記載の接続構造体の製造方法。
【請求項１０】
前記異方性導電ペーストとして、熱硬化性成分と光硬化性成分とを含む異方性導電ペーストを用いて、
前記異方性導電ペースト層に光を照射することにより硬化を進行させて、Ｂステージ化された異方性導電ペースト層を形成し、
前記Ｂステージ化された異方性導電ペースト層を加熱して本硬化させて、硬化物層を形成する、請求項９に記載の接続構造体の製造方法。
【請求項１１】
第１の接続対象部材上に、熱硬化性成分と導電性粒子とを含む異方性導電ペーストを塗布するために用いられる塗布装置であって、
前記第１の接続対象部材上に、前記異方性導電ペーストを塗布するためのディスペンサーと、
前記第１の接続対象部材上に塗布された異方性導電ペーストの少なくとも一部の領域を除去するための除去装置とを備える、塗布装置。
【請求項１２】
前記ディスペンサーと前記除去装置とが接続されている、請求項１１に記載の塗布装置。
【請求項１３】
前記ディスペンサーと前記除去装置とが連動して移動するように構成されている、請求項１１又は１２に記載の塗布装置。
【請求項１４】
第１の接続対象部材上に、熱硬化性成分と光硬化性成分と導電性粒子とを含む異方性導電ペーストを塗布し、該異方性導電ペーストに光を照射するために用いられる塗布装置であって、
光照射装置をさらに備える、請求項１１〜１３のいずれか１項に記載の塗布装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、第１の接続対象部材上に異方性導電ペーストを塗布して、該異方性導電ペーストが硬化した硬化物層により上記第１の接続対象部材と第２の接続対象部材とを接続する接続構造体の製造方法に関する。また、本発明は、第１の接続対象部材上に異方性導電ペーストを塗布するために用いられる塗布装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
ペースト状又はフィルム状の異方性導電材料が広く知られている。該異方性導電材料では、バインダー樹脂中に複数の導電性粒子が分散されている。
【０００３】
上記異方性導電ペーストは、各種の接続構造体を得るために、例えば、フレキシブルプリント基板とガラス基板との接続（ＦＯＧ（Ｆｉｌｍ  ｏｎ  Ｇｌａｓｓ））、半導体チップとフレキシブルプリント基板との接続（ＣＯＦ（Ｃｈｉｐ  ｏｎ  Ｆｉｌｍ））、半導体チップとガラス基板との接続（ＣＯＧ（Ｃｈｉｐ  ｏｎ  Ｇｌａｓｓ））、並びにフレキシブルプリント基板とガラスエポキシ基板との接続（ＦＯＢ（Ｆｉｌｍ  ｏｎ  Ｂｏａｒｄ）等に使用されている。
【０００４】
上記接続構造体の製造方法の一例として、下記の特許文献１には、配線基板上に最低溶融粘度が１．０×１０３Ｐａ・ｓ以下である導電性接着剤を載せて、該導電性接着剤上に、厚みが２００μｍ以下である電気部品を載せる工程と、ゴム硬度が６０以下であるエラストマーを用いた圧着部を有する熱圧着ヘッドによって上記電気部品を加熱し、該電気部品を上記配線基板上に熱圧着する工程とを備える接続構造体の製造方法が開示されている。上記導電性接着剤として、複数の導電性粒子を含む異方性導電ペースト等が用いられている。
【０００５】
また、下記の特許文献２には、相対する電極を有する被接続部材を、両者間に配置したペースト状接続材料の硬化物により接続する接続構造体の製造方法が開示されている。特許文献２では、ペースト状接続材料を下記式（Ｉ）で示されるＹの１．１〜１．５倍量であって、接続領域の間隙に充満し、かつ接続領域の周辺部の硬化可能領域に実質的に均一に分布して、上記ペースト状接続材料を硬化させている。上記ペースト状接続材料として、複数の導電性粒子を含む異方性導電ペースト等が用いられている。
【０００６】
Ｙ＝（一方の被接続部材の電極の高さ＋他方の被接続部材の電極の高さ）×接続領域の面積  ・・・式（Ｉ）
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特開２００９−１４１２６９号公報
【特許文献２】特開２００１−１３５６７２号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
特許文献１，２に記載のような従来の接続構造体の製造方法では、下方の接続対象部材上に配置された異方性導電ペースト上に、上方の接続対象部材を積層して仮圧着した後に、上方と下方との接続対象部材の位置ずれが生じることがある。上方と下方との接続対象部材の位置がずれていると、上方と下方との接続対象部材の対向する電極間の位置がずれ、電極間の導通信頼性が低くなるという問題がある。また、従来の接続構造体の製造方法では、下方の接続対象部材上に配置された異方性導電ペースト上に、圧着ヘッドを用いて上方の接続対象部材を積層圧着する際に、圧着ヘッドに異方性導電ペーストが付着したり、上方の接続対象部材の側面又は上面に異方性導電ペーストが付着したりすることがある。圧着ヘッドが汚れると、続いて製造される接続構造体が汚染される。
【０００９】
また、特許文献１，２に記載のような従来の接続構造体の製造方法では、電極間に導電性粒子を精度よく配置できないことがある。このため、得られる接続構造体において、電極間の導通信頼性が低くなるという問題がある。
【００１０】
本発明の目的は、第１，第２の接続対象部材の電極間の位置ずれを抑制でき、導通信頼性に優れた接続構造体を得ることができる接続構造体の製造方法を提供することである。
【００１１】
また、本発明の限定的な目的は、異方性導電ペーストによる汚染を抑制できる接続構造体の製造方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
本発明の広い局面によれば、電極を上面に有する第１の接続対象部材上に、ディスペンサーを移動させながら、熱硬化性成分と導電性粒子とを含む異方性導電ペーストを上記ディスペンサーから塗布して、異方性導電ペースト層を形成する工程と、上記異方性導電ペースト層の少なくとも一部の領域を、除去装置により除去する工程と、上記異方性導電ペースト層上に、電極を下面に有する第２の接続対象部材を積層する工程と、上記異方性導電ペースト層を加熱して本硬化させて、硬化物層を形成する工程とを備え、上記除去装置により除去する前の上記異方性導電ペースト層が、第１の領域と、該第１の領域よりも塗布量が多い第２の領域とを有し、上記第１の領域を上記除去装置により除去するか、又は上記塗布量が多い第２の領域を上記除去装置により除去する、接続構造体の製造方法が提供される。
【００１３】
本発明に係る接続構造体の製造方法のある特定の局面では、上記塗布量が多い第２の領域が、上記除去装置により除去される。
【００１４】
本発明に係る接続構造体の製造方法の他の特定の局面では、上記異方性導電ペースト層の塗布終了部分の領域が、上記除去装置により除去される。
【００１５】
本発明に係る接続構造体の製造方法のさらに他の特定の局面では、上記第２の領域が、上記異方性導電ペースト層の塗布終了部分の領域である。
【００１６】
本発明に係る接続構造体の製造方法の別の特定の局面では、上記除去装置として、上記異方性導電ペースト層の少なくとも一部の領域を吸引して除去する吸引除去装置が用いられる。
【００１７】
本発明に係る接続構造体の製造方法では、上記ディスペンサーと上記除去装置とが接続されている塗布装置を用いることが好ましい。また、上記ディスペンサーと上記除去装置とを連動して移動させることが好ましい。
【００１８】
本発明に係る接続構造体の製造方法の他の特定の局面では、塗布方向と直交する方向における上記異方性導電ペースト層の中央部に対して、塗布方向と直交する方向における上記異方性導電ペースト層の上記中央部の外側の縁部が盛り上がった形状になるように、上記異方性導電ペーストが塗布される。
【００１９】
本発明に係る接続構造体の製造方法の他の特定の局面では、上記異方性導電ペーストとして、熱硬化性成分を含む異方性導電ペーストを用いるか、又は熱硬化性成分と光硬化性成分とを含む異方性導電ペーストを用いて、上記異方性導電ペースト層に熱を付与又は光を照射することにより硬化を進行させて、Ｂステージ化された異方性導電ペースト層を形成する工程がさらに備えられ、上記Ｂステージ化された異方性導電ペースト層の上面に、上記第２の接続対象部材を積層し、上記Ｂステージ化された異方性導電ペースト層を加熱して本硬化させて、硬化物層を形成する。
【００２０】
本発明に係る接続構造体の製造方法のさらに他の特定の局面では、上記異方性導電ペーストとして、熱硬化性成分と光硬化性成分とを含む異方性導電ペーストを用いて、上記異方性導電ペースト層に光を照射することにより硬化を進行させて、Ｂステージ化された異方性導電ペースト層を形成し、上記Ｂステージ化された異方性導電ペースト層を加熱して本硬化させて、硬化物層を形成する。
【００２１】
また、本発明の広い局面によれば、第１の接続対象部材上に、熱硬化性成分と導電性粒子とを含む異方性導電ペーストを塗布するために用いられる塗布装置であって、上記第１の接続対象部材上に、上記異方性導電ペーストを塗布するためのディスペンサーと、上記第１の接続対象部材上に塗布された異方性導電ペーストの少なくとも一部の領域を除去するための除去装置とを備える、塗布装置が提供される。
【００２２】
本発明に係る塗布装置では、上記ディスペンサーと上記除去装置とが接続されていることが好ましい。上記ディスペンサーと上記除去装置とが連動して移動するように構成されていることが好ましい。
【００２３】
本発明に係る塗布装置のある特定の局面では、第１の接続対象部材上に、熱硬化性成分と光硬化性成分と導電性粒子とを含む異方性導電ペーストを塗布し、該異方性導電ペーストに光を照射するために用いられる塗布装置であって、光照射装置がさらに備えられる。
【発明の効果】
【００２４】
本発明に係る接続構造体の製造方法では、電極を上面に有する第１の接続対象部材上に、ディスペンサーを移動させながら、異方性導電ペーストをディスペンサーから塗布して、異方性導電ペースト層を形成した後、該異方性導電ペースト層の少なくとも一部の領域を、除去装置により除去して、次に該異方性導電ペースト層上に、電極を下面に有する第２の接続対象部材を積層し、上記異方性導電ペースト層を加熱して本硬化させるので、更に上記除去装置により除去する前の上記異方性導電ペースト層が、第１の領域と、該第１の領域よりも塗布量が多い第２の領域とを有し、上記第１の領域を上記除去装置により除去するか、又は上記塗布量が多い第２の領域を上記除去装置により除去するので、第１，第２の接続対象部材の電極間の位置ずれを抑制でき、電極間の導通信頼性を高めることができる。
【図面の簡単な説明】
【００２５】
【図１】図１は、本発明の一実施形態に係る接続構造体の製造方法により得られた接続構造体を模式的に示す部分切欠正面断面図である。
【図２】図２は、本発明の一実施形態に係る接続構造体の製造方法により得られた接続構造体を模式的に示す平面図である。
【図３】図３（ａ）〜（ｃ）は、本発明の一実施形態に係る接続構造体の製造方法の各工程を説明するための部分切欠正面断面図である。
【図４】図４は、本発明の一実施形態に係る接続構造体の製造方法を説明するための部分切欠正面断面図である。
【図５】図５（ａ）及び（ｂ）は、本発明の一実施形態に係る接続構造体の製造方法において、塗布装置を用いて、Ｂステージ化する前の異方性導電ペースト層及びＢステージ化した後の異方性導電ペースト層を形成する方法を説明するための模式図である。
【図６】図６（ａ）及び（ｂ）は、本発明の一実施形態に係る接続構造体の製造方法において、塗布装置を用いて、Ｂステージ化する前の異方性導電ペースト層及びＢステージ化した後の異方性導電ペースト層を形成する方法を説明するための模式図である。
【図７】図７（ａ）及び（ｂ）は、Ｂステージ化する前の異方性導電ペースト層及びＢステージ化した後の異方性導電ペースト層を形成する方法の他の例を説明するための模式図である。
【図８】図８（ａ）及び（ｂ）は、塗布装置を用いて、異方性導電ペースト層をＢステージ化する方法の他の例を説明するための模式図である。
【図９】図９は、異方性導電ペースト層の塗布形状の変形例を示す模式図である。
【発明を実施するための形態】
【００２６】
以下、図面を参照しつつ本発明の具体的な実施形態を説明することにより、本発明を明らかにする。
【００２７】
図１に、本発明の一実施形態に係る接続構造体の製造方法により得られた接続構造体を模式的に正面断面図で示す。図２に、図１に示す接続構造体を平面図で示す。図１では、図２に示す接続構造体におけるＩ−Ｉ線に沿う断面図が示されている。
【００２８】
図１，２に示す接続構造体１は、第１の接続対象部材２と、第２の接続対象部材４と、第１，第２の接続対象部材２，４を接続している硬化物層３とを備える。硬化物層３は、第１，第２の接続対象部材２，４を接続している接続部である。硬化物層３は、熱硬化性成分と導電性粒子５とを含む異方性導電ペーストを硬化させることにより形成されている。上記異方性導電ペーストは、複数の導電性粒子５を含む。
【００２９】
第１の接続対象部材２は上面２ａに、複数の第１の電極２ｂを有する。第２の接続対象部材４は下面４ａに、複数の第２の電極４ｂを有する。第１の電極２ｂと第２の電極４ｂとが、１つ又は複数の導電性粒子５により電気的に接続されている。
【００３０】
図１，２に示す接続構造体１は、以下のようにして得ることができる。ここでは、上記異方性導電ペーストとして、熱硬化性成分と導電性粒子５とに加えて、光硬化性成分をさらに含む異方性導電ペーストを用いた場合の接続構造体１の製造方法を具体的に説明する。
【００３１】
図３（ａ）に示すように、第１の電極２ｂを上面２ａに有する第１の接続対象部材２を用意する。次に、第１の接続対象部材２の上面２ａに、熱硬化性成分と光硬化性成分と導電性粒子５とを含む異方性導電ペーストを塗布して、第１の接続対象部材２の上面２ａに異方性導電ペースト層３Ａを形成する。ここでは、第１の接続対象部材２の上面２ａに、上記異方性導電ペーストを直線状に塗布している。このとき、電極２ｂ上に、１つ又は複数の導電性粒子５が配置されていることが好ましい。
【００３２】
図４及び図５（ａ）に、異方性導電ペーストを塗布する際の状態を正面断面図及び側面図で示す。異方性導電ペースト層３Ａを形成するために、図５（ａ）に示す塗布装置１１が好適に用いられる。図４では、ディスペンサー１２の移動方向、並びに異方性導電ペーストの塗布方向は、奥側から手前側に向かう方向である。図５（ａ）では、ディスペンサー１２の移動方向、並びに異方性導電ペーストの塗布方向は、右側から左側に向かう方向である。
【００３３】
塗布装置１１は、第１の接続対象部材２上に、熱硬化性成分と導電性粒子５とを含む異方性導電ペーストを塗布するために用いられる。塗布装置１１は、ディスペンサー１２と、該ディスペンサー１２に接続されている光照射装置１３と、該ディスペンサー１２に接続されている除去装置１４とを備える。ディスペンサー１２は、異方性導電ペーストを内部に充填するためのシリンジ１２ａと、該シリンジ１２ａの外周面を把持している把持部１２ｂとを備える。光照射装置１３は、光照射装置本体１３ａと、光照射部１３ｂとを備える。
【００３４】
ディスペンサー１１は、第１の接続対象部材２上に、上記異方性導電ペーストを塗布するためのディスペンサーである。光照射装置１３は、第１の接続対象部材２上に、上記異方性導電ペーストを塗布して、該異方性導電ペーストに光を照射するための光照射装置である。除去装置１４は、第１の接続対象部材２上に塗布された異方性導電ペーストの少なくとも一部の領域を除去するための除去装置である。
【００３５】
図４及び図５（ａ）に示すように、異方性導電ペーストを塗布する際には、塗布装置１１を矢印Ａの方向に移動させながら、第１の接続対象部材２の上面２ａに、ディスペンサー１２のシリンジ１２ａから異方性導電ペーストを塗布し、異方性導電ペースト層３Ａを形成する。
【００３６】
異方性導電ペースト層３Ａを形成する際には、異方性導電ペースト層３Ａの最大厚み（μｍ）をＴ１としたときに、第１の接続対象部材２の上面２ａとディスペンサー１２の先端１２ｃとの距離（μｍ）をＴ１未満にして、上記異方性導電ペーストをディスペンサー１２から塗布することが好ましい。すなわち、第１の接続対象部材２の上面２ａとディスペンサー１２の先端１２ｃとの距離（μｍ）を、異方性導電ペースト層３Ａの最大厚みＴ１（μｍ）未満にすることが好ましい。異方性導電ペーストは、ディスペンサー１２の先端１２ｃから吐出される。上記距離（μｍ）を最大厚みＴ１（μｍ）未満にすることによって、例えば、上記異方性導電ペーストを押し込むようにして塗布できる。このようにして、第１の接続対象部材２の上面２ａに上記異方性導電ペーストをディスペンサー１２から塗布することによって、第１，第２の接続対象部材２，４の第１，第２の電極２ｂ，４ｂ間の位置ずれを効果的に抑制できる。ここで、異方性導電ペースト層３Ａの最大厚みＴ１（μｍ）には、除去装置により除去される部分の厚みは含まれないこととする。
【００３７】
第１，第２の接続対象部材２，４の第１，第２の電極２ｂ，４ｂ間の位置ずれをより一層抑制する観点からは、第１の接続対象部材２の上面２ａとディスペンサー１２の先端１２ｃとの距離（μｍ）は、より好ましくは０．９９Ｔ１以下、更に好ましくは０．９５Ｔ１以下、好ましくは０．６Ｔ１以上、より好ましくは０．７Ｔ１以上、更に好ましくは０．８Ｔ１以上である。また、第１の接続対象部材２の上面２ａとディスペンサー１２の先端１２ｃとの距離（μｍ）は、１Ｔ以上であってもよい。第１の接続対象部材２の上面２ａとディスペンサー１２の先端１２ｃとの距離（μｍ）の最大値は、１０Ｔ程度である。
【００３８】
また、異方性導電ペースト層３Ａを形成する際には、図４に示すように、塗布方向（図２に示すＳ方向）と直交する方向における異方性導電ペースト層３Ａの中央部３ｘに対して、塗布方向と直交する方向における異方性導電ペースト層３Ａの中央部３ｘの外側の縁部３ｙが盛り上がった形状Ｆになるように、上記異方性導電ペーストを塗布することが好ましい。第１の接続対象部材２上に塗布された塗布直後の異方性導電ペースト層３Ａは、塗布方向（図２に示すＳ方向）と直交する方向における異方性導電ペースト層３Ａの中央部３ｘに対して、塗布方向と直交する方向における異方性導電ペースト層３Ａの中央部３ｘの外側の縁部３ｙが盛り上がった形状Ｆを有することが好ましい。この場合には、第１，第２の接続対象部材２，４の第１，第２の電極２ｂ，４ｂ間の位置ずれをより一層抑制できる。
【００３９】
異方性導電ペースト層３Ａの最大厚み（μｍ）をＴ１としたときに、第１の接続対象部材２の上面２ａとディスペンサー１２の先端１２ｃとの距離（μｍ）をＴ１未満にして、上記異方性導電ペーストをディスペンサー１２から塗布することにより、異方性導電ペースト層３Ａが上記形状Ｆを有するようにすることが容易である。なお、異方性導電ペースト層３Ａの中央部３ｘの上面３ａは塗布方向と直交する方向に、縁部３ｙの上面３ａに対して凹状である。異方性導電ペースト層３Ａの縁部３ｙの上面３ａは塗布方向と直交する方向に。中央部３ｘに対して凸状である。なお、後述する除去装置１４による除去工程においては、厚みが厚い縁部３ｙは除去していない。但し、厚みが厚い縁部３ｙを除去してもよい。縁部３ｙはやや厚みが厚いものの、後述するペースト溜まり部又は塗布終了部分の領域のほうが塗布量が多くなりやすく、ペースト溜まり部又は塗布終了部分の領域の厚みのほうがかなり厚くなりやすい。
【００４０】
異方性導電ペースト層３Ａの平均厚み（μｍ）をＴとしたときに、異方性導電ペースト層３Ａの最大厚みＴ１（μｍ）が１Ｔを超え、２Ｔ以下になるように、かつ異方性導電ペースト層３Ａの最小厚みＴ２（μｍ）が０．８Ｔ以上、１Ｔ未満になるように、上記異方性導電ペーストをディスペンサー１２から塗布することが好ましい。このような好ましい最大厚みＴ１及び最小厚みＴ２を満足することによって、第１，第２の接続対象部材２，４の第１，第２の電極２ｂ，４ｂ間の位置ずれをより一層抑制できる。
【００４１】
異方性導電ペースト層３Ａの上面３ａの最大厚みＴ１（μｍ）と最小厚みＴ２（μｍ）との厚み差は、好ましくは４０μｍ以下、より好ましくは２５μｍ以下、更に好ましくは１８μｍ以下である。このような好ましい厚み差に制御することによって、第１，第２の接続対象部材２，４の第１，第２の電極２ｂ，４ｂ間の位置ずれをより一層抑制できる。
ここで、異方性導電ペースト層３Ａの平均厚みＴ（μｍ）、最大厚みＴ１（μｍ）及び最小厚みＴ２（μｍ）には、除去装置により除去される部分の厚みは含まれないこととする。
【００４２】
図９に、図４に示す異方性導電ペースト層３Ａの塗布形状の変形例を模式図に示す。
【００４３】
図９に示す塗布直後（Ｂステージ化前）の異方性導電ペースト層５１Ａを形成する際には、例えば、図４の異方性導電ペースト層３Ａを形成する場合と比較して、上記異方性導電ペーストをより一層押し込むようにして塗布する。この結果、中央部５１ｘに対して、縁部５１ｙがより一層盛り上がる。なお、異方性導電ペースト層５１Ａの中央部５１ｘの上面５１ａは塗布方向と直交する方向に平坦であり、直線状である。縁部５１ｙの上面５１ａは塗布方向と直交する方向に凸状である。
【００４４】
ディスペンサー１１を用いて、異方性導電ペーストを塗布すると、ディスペンサー１１の移動方向、並びに異方性導電ペーストの塗布方向において、塗布量の異なる領域が形成されやすい。図５（ｂ）に示す異方性導電ペースト層３Ａでは、第１の領域Ｒ１と、該第１の領域Ｒ１よりも塗布量が多い第２の領域Ｒ２とが形成されている。すなわち、除去装置により除去する前の異方性導電ペースト層３Ａは、第１の領域Ｒ１と、該第１の領域Ｒ１よりも塗布量が多い第２の領域Ｒ２とを有する。ここでは、塗布量が多い第２の領域Ｒ２が塗布終了部分の領域である。このように、塗布終了時には、ディスペンサー１２の先端１２ｃから吐出された異方性導電ペーストが部分的に集中して配置され、ペースト溜まり部が形成されやすく、塗布量が多い第２の領域Ｒ２が形成されやすい。
【００４５】
そこで、図６（ａ）に示すように、異方性導電ペースト層３Ａの少なくとも一部の領域を、矢印Ｃで示す方向に移動させて、除去装置１４により除去する。ここでは、除去装置１４により、塗布量が多い第２の領域Ｒ２であって塗布終了部分の領域を、先端１４ａから除去装置１４により除去している。これによって、異方性導電ペースト層３Ａの部分的な塗布量の差を低減できる。このため、得られる接続構造体１において、第１，第２の接続対象部材２，４の第１，第２の電極２ｂ，４ｂ間の位置ずれを抑制できる。上記塗布量が多い第２の領域Ｒ２の厚みは、第１の領域よりも厚みが厚い第２の領域であることが好ましい。この場合には、異方性導電ペースト層３Ａの部分的な厚み差を低減できる。厚み差を低減することによって、第１，第２の接続対象部材２，４の第１，第２の電極２ｂ，４ｂ間の位置ずれをより一層抑制できる。
【００４６】
さらに、上記塗布量が多い第２の領域Ｒ２を除去することによって、異方性導電ペースト層３Ａが第２の接続対象部材４の側面又は上面に付着したり、該第２の接続対象部材４の積層圧着時に用いられる圧着ヘッドに付着したりするのを抑制できる。特に厚みが厚い領域を除去することによって、汚染を顕著に抑制できる。圧着ヘッドへの異方性導電ペースト層３Ａの付着を抑制することによって、該圧着ヘッドを用いて続いて製造される接続構造体の汚染を抑制できる。このため、汚染が低減された接続構造体を連続して製造することができる。
【００４７】
なお、図７（ａ）〜（ｂ）に示すように、ディスペンサー１１を用いて、異方性導電ペーストを塗布すると、ディスペンサー１１の移動方向、並びに異方性導電ペーストの塗布方向において、塗布初期段階において、塗布量が少ない第１の領域Ｒ１と、該第１の領域Ｒ１よりも塗布量が多い第２の領域Ｒ２とが形成されることもある。塗布量が相対的に少ない第１の領域Ｒ１は、塗布開始部分の領域である。上記塗布量が少ない第１の領域Ｒ１は、厚みが薄い第１の領域であることが好ましく、上記塗布量が多い第２の領域Ｒ２は、厚みが厚い第２の領域であることが好ましい。このように、塗布開始時には、ディスペンサー１２の先端１２ｃから吐出された異方性導電ペーストが少なく、ペースト薄層部が形成されやすく、塗布量が少ない第１の領域Ｒ１が形成されることがある。このような場合には、図７（ｂ）に示すように、第１の領域Ｒ１であって塗布開始部分の領域を、矢印Ｃで示す方向に移動させて、除去装置１４により除去することが好ましい。これによっても、異方性導電ペースト層３Ａの部分的な塗布量の差又は厚み差を低減できる。このため、得られる接続構造体１において、第１，第２の接続対象部材２，４の第１，第２の電極２ｂ，４ｂ間の位置ずれを抑制できる。
【００４８】
除去装置１４は、異方性導電ペースト層３Ａの少なくとも一部の領域を吸引して除去する吸引除去装置であることが好ましい。除去装置１４は、異方性導電ペースト層３Ａの第１の領域Ｒ１を吸引して除去するか、又は塗布量が多い第２の領域Ｒ２を吸引して除去する吸引除去装置であることが好ましい。この場合には、異方性導電ペースト層３Ａを部分的に、効果的に除去できる。
【００４９】
除去装置１４により除去される異方性導電ペースト層３Ａの領域は、塗布開始部分の領域又は塗布終了部分の領域であることが好ましく、塗布終了部分の領域であることが好ましい。除去装置１４により除去される異方性導電ペースト層３Ａは、ペースト溜まり部又はペースト薄層部であることが好ましく、ペースト溜まり部であることがより好ましい。
【００５０】
塗布装置１１では、把持部１２ｂと除去装置１４とが接続されている。従って、ディスペンサー１２と除去装置１４とを連動して移動させることができ、更にディスペンサー１２と除去装置１４とを同じ速度で移動させることができる。さらに、ディスペンサー１２と除去装置１４との距離を小さくすることができ、すなわち、ディスペンサー１２の吐出部と、除去装置１４との距離を小さくすることができる。この結果、ディスペンサー１２により塗布された異方性導電ペースト層３Ａの少なくとも一部の領域を、除去装置１４により効率的かつ効果的に除去できる。なお、シリンジ１２ａと除去装置１４とが直接接続されていてもよい。
【００５１】
次に、除去装置１４により少なくとも一部の領域が除去された異方性導電ペースト層３Ａに光を照射することにより、異方性導電ペースト層３Ａの硬化を進行させる。異方性導電ペースト層３Ａの硬化を進行させて、異方性導電ペースト層３ＡをＢステージ化する。図３（ｂ）、図５（ｂ）及び図６（ａ），（ｂ）に示すように、異方性導電ペースト層３ＡのＢステージ化により、第１の接続対象部材２の上面２ａに、Ｂステージ化された異方性導電ペースト層３Ｂを形成する。
【００５２】
図５（ｂ）及び図６（ａ）に示すように、光を照射する際には、ディスペンサー１２に接続された光照射装置１３の光照射部１３ｂから、矢印Ｂで示すように異方性導電ペースト層３Ａに光を照射する。ここでは、異方性導電ペーストを塗布しながら、ディスペンサー１２に接続された光照射装置１３の光照射部１３ｂから、矢印Ｂで示すように異方性導電ペースト層３Ａに光を照射している。このように、異方性導電ペーストを塗布しながら、光を照射することが好ましい。
【００５３】
第１の接続対象部材２の上面２ａに、異方性導電ペーストを配置しながら、異方性導電ペースト層３Ａに光を照射することが好ましい。さらに、第１の接続対象部材２の上面２ａへの異方性導電ペーストの塗布と同時に、又は塗布の直後に、異方性導電ペースト層３Ａに光を照射することも好ましい。塗布と光の照射とが上記のように行われた場合には、異方性導電ペースト層の流動をより一層抑制できる。このため、第１，第２の接続対象部材の接続信頼性、及び電極間の導通信頼性をより一層高めることができる。光の照射までの時間を高精度に制御する観点からは、ディスペンサー１２と光照射装置１３とを移動させることが好ましく、ディスペンサー１２と光照射装置１３とを連動して移動させることが好ましく、ディスペンサー１２と光照射装置１３とを同じ速度で移動させることが好ましい。このように、ディスペンサー１２と光照射装置１３とを移動させながら、異方性導電ペーストを塗布し、異方性導電ペースト層３Ａに光を照射することが好ましい。第１の接続対象部材２の上面２ａに上記異方性導電ペーストを塗布してから光を照射するまでの時間は、０秒以上、好ましくは３秒以下、より好ましくは２秒以下である。ただし、塗布装置１１を移動させずに、台３１を矢印Ａの逆方向に移動させてもよい。
【００５４】
塗布装置１１では、把持部１２ｂと光照射装置本体１３ａとが接続されていることによって、ディスペンサー１２と光照射装置１３とが接続されている。従って、ディスペンサー１２と光照射装置１３とを連動して移動させることができ、更にディスペンサー１２と光照射装置１３とを同じ速度で移動させることができる。さらに、ディスペンサー１２と光照射装置１３との距離を小さくすることができ、すなわち、ディスペンサー１２の吐出部と、光照射部１３ｂとの距離を小さくすることができる。この結果、ディスペンサー１２により塗布された異方性導電ペースト層３Ａに速やかに光を照射することができる。なお、シリンジ１２ａと光照射装置本体１３ａとが直接接続されていてもよい。
【００５５】
異方性導電ペースト層３Ａに光を照射するために、図８（ａ）に示すように、ディスペンサー１２と、該ディスペンサー１２に接続されていない光照射装置２１とを用いてもよい。光照射装置２１は、光照射装置１３と同様に、光照射装置本体２１ａと、光照射部２１ｂとを備える。光照射装置２１は、光照射装置１３よりも、広い領域に光を照射することができるように構成されている。
【００５６】
ディスペンサー１２と、該ディスペンサー１２に接続されていない光照射装置２１とを用いる場合には、例えば、図８（ａ）に示すように、第１の接続対象部材２の上方に光照射装置２１を配置する。次に、第１の接続対象部材２と光照射装置２１との間においてディスペンサー１２を矢印Ａの方向に移動させながら、第１の接続対象部材２の上面２ａに、シリンジ１２ａから異方性導電ペーストを塗布し、異方性導電ペースト層３Ａを形成する。次に、図８（ｂ）に示すように、異方性導電ペーストの塗布が終了した後、第１の接続対象部材２の上方に配置された光照射装置２１の光照射部２１ｂから、矢印Ｂで示すように、異方性導電ペースト層３Ａに光を照射する。光の照射は、例えば異方性導電ペーストの塗布と同時又は塗布の直後に行われる。
【００５７】
光照射装置２１は、塗布の際に、第１の接続対象部材２の上方に配置されていることが好ましい。この場合には、塗布の後に、光を速やかに照射できる。塗布の後に、異方性導電ペースト層３Ａの全領域に一括して光を照射することが好ましい。この場合には、異方性導電ペースト層３Ａをより一層均一にＢステージ化することができる。
【００５８】
図５（ａ）又は図８（ａ）に示す塗布装置１１及び光照射装置２１の使用により、第１の接続対象部材２の上面２ａへの異方性導電ペーストの塗布と同時に、又は塗布の直後に、異方性導電ペースト層３Ａに光を容易に照射できる。
【００５９】
光の照射により異方性導電ペースト層３ＡをＢステージ化させて、硬化を適度に進行させるための光照射強度は、例えば、好ましくは０．１〜１００ｍＷ／ｃｍ２程度である。また、異方性導電ペースト層３Ａの硬化を適度に進行させるための光の照射エネルギーは、好ましくは５０ｍＪ／ｃｍ２以上、より好ましくは１００ｍＪ／ｃｍ２以上、好ましくは１００００ｍＪ／ｃｍ２以下、より好ましくは２０００ｍＪ／ｃｍ２以下である。
【００６０】
光を照射する際に用いる光源は特に限定されない。該光源としては、例えば、波長４２０ｎｍ以下に充分な発光分布を有する光源等が挙げられる。また、光源の具体例としては、例えば、低圧水銀灯、中圧水銀灯、高圧水銀灯、超高圧水銀灯、ケミカルランプ、ブラックライトランプ、マイクロウェーブ励起水銀灯、及びメタルハライドランプ等が挙げられる。
【００６１】
なお、光の照射により異方性導電ペースト層３ＡをＢステージ化せずに、熱の付与により異方性導電ペースト層３ＡをＢステージ化してもよい。異方性導電ペースト層３Ａに熱を付与することにより硬化を進行させて、異方性導電ペースト層３ＡをＢステージ化する場合には、異方性導電ペースト層３Ａを適度にＢステージ化させるための加熱温度は好ましくは８０℃以上、好ましくは１５０℃以下、より好ましくは１２０℃以下である。光の照射ではなく熱の付与により異方性導電ペースト層３ＡをＢステージ化した場合でも、上述したように除去装置１４により異方性導電ペースト層３Ａの少なくとも一部の領域を除去すれば、第１，第２の電極２ｂ，４ｂ間の位置ずれを抑制できる。
【００６２】
次に、図３（ｃ）に示すように、Ｂステージ化された異方性導電ペースト層３Ｂの上面３ａに、第２の接続対象部材４を降下させて、第２の接続対象部材４を積層する。第１の接続対象部材２の上面２ａの第１の電極２ｂと、第２の接続対象部材４の下面４ａの第２の電極４ｂとが対向するように、第２の接続対象部材４を積層する。なお、第２の接続対象部材４の積層の後に、異方性導電ペースト層３ＡをＢステージ化させるために光を照射してもよく、熱を付与してもよい。但し、第２の接続対象部材４の積層の後に、異方性導電ペースト層３ＡをＢステージ化させるために熱を付与又は光を照射することが好ましい。
【００６３】
さらに、第２の接続対象部材４の積層の際に、Ｂステージ化された異方性導電ペースト層３Ｂを加熱して本硬化させ、硬化物層３を形成する。ただし、第２の接続対象部材４の積層の前に、異方性導電ペースト層３Ｂを加熱してもよい。但し、第２の接続対象部材４の積層の後に、異方性導電ペースト層３Ｂを加熱して本硬化させることが好ましい。
【００６４】
異方性導電ペースト層３Ｂを充分に硬化させるための加熱温度は好ましくは１６０℃以上、好ましくは２５０℃以下、より好ましくは２００℃以下である。
【００６５】
なお、異方性導電ペースト層３Ａに熱を付与又は光を照射せずに、異方性導電ペースト層３ＡをＢステージ化しない場合には、異方性導電ペースト層３Ａの上面３ａに第２の接続対象部材４を積層し、異方性導電ペースト層３Ａを加熱して、本硬化させればよい。
【００６６】
異方性導電ペースト層３Ｂを硬化させる際に、加圧することが好ましい。加圧によって第１の電極２ｂと第２の電極４ｂとで導電性粒子５を圧縮することにより、第１，第２の電極２ｂ，４ｂと導電性粒子５との接触面積を大きくすることができる。このため、導通信頼性を高めることができる。
【００６７】
異方性導電ペースト層３Ｂを硬化させることにより、第１の接続対象部材２と第２の接続対象部材４とが、硬化物層３を介して接続される。また、第１の電極２ｂと第２の電極４ｂとが、導電性粒子５を介して電気的に接続される。このようにして、図１に示す接続構造体１を得ることができる。本実施形態では、光硬化と熱硬化とが併用されているため、異方性導電ペーストを短時間で硬化させることができる。
【００６８】
また、接続構造体の作製時に、上記異方性導電ペーストを熱の付与又は光の照射によりＢステージ化した後に、本硬化させることで、第１の接続対象部材上に配置された異方性ペースト層に含まれている導電性粒子が、硬化段階で大きく流動し難くなる。従って、導電性粒子が所定の領域に配置されやすくなる。具体的には、接続されるべき上下の電極間に導電性粒子を配置することができ、接続されてはならない隣接する電極間が複数の導電性粒子を介して電気的に接続されるのを抑制できる。このため、接続構造体における電極間の導通信頼性を高めることができる。
【００６９】
また、接続構造体の作製時に、上記異方性導電ペーストを熱の付与又は光の照射によりＢステージ化する場合には、Ｂステージ化される前の異方性導電ペースト層の表面の大きな凸部形状又は凹部形状の影響により、第１，第２の電極の位置ずれが生じやすい傾向がある。例えば、Ｂステージ化された異方性導電ペースト層では、Ｂステージ化により粘度がある程度上昇しているため、例えば、Ｂステージ化された異方性導電ペースト層の上面に大きな凸部又は凹部があると、得られる接続構造体において、第１，第２の接続対象部材における電極間の位置ずれが生じやすい傾向がある。
【００７０】
これに対して、塗布量が他の領域と異なる領域や大きな凸部又は凹部を上記除去装置１４により除去することによって、Ｂステージ化をしたとしても、第１，第２の接続対象部材における電極間の位置ずれを効果的に抑制できる。
【００７１】
一方で、接続構造体の作製時に、上記異方性導電ペーストを熱の付与又は光の照射によりＢステージ化しなかった場合には、Ｂステージ化前の異方性導電ペースト層の粘度が低すぎて、得られる接続構造体において、第１，第２の接続対象部材における電極間の位置ずれが生じやすい傾向がある。
【００７２】
これに対して、接続構造体の作製時に、上記異方性導電ペーストを熱の付与又は光の照射によりＢステージ化することにより、第１，第２の接続対象部材における電極間の位置ずれを効果的に抑制できる。
【００７３】
本発明に係る接続構造体の製造方法は、例えば、フレキシブルプリント基板とガラス基板との接続（ＦＯＧ（Ｆｉｌｍ  ｏｎ  Ｇｌａｓｓ））、半導体チップとフレキシブルプリント基板との接続（ＣＯＦ（Ｃｈｉｐ  ｏｎ  Ｆｉｌｍ））、半導体チップとガラス基板との接続（ＣＯＧ（Ｃｈｉｐ  ｏｎ  Ｇｌａｓｓ））、又はフレキシブルプリント基板とガラスエポキシ基板との接続（ＦＯＢ（Ｆｉｌｍ  ｏｎ  Ｂｏａｒｄ））等に使用できる。なかでも、本発明に係る接続構造体の製造方法は、ＣＯＧ用途に好適である。本発明に係る接続構造体の製造方法では、上記第１の接続対象部材と上記第２の接続対象部材として、半導体チップとガラス基板とを用いることが好ましい。
【００７４】
ＣＯＧ用途では、特に、半導体チップとガラス基板との電極間を、異方性導電ペーストの導電性粒子により確実に接続することが困難なことが多い。例えば、ＣＯＧ用途の場合には、半導体チップの隣り合う電極間、及びガラス基板の隣り合う電極間の間隔が１０〜２０μｍ程度であることがあり、微細な配線が形成されていることが多い。微細な配線が形成されていても、本発明に係る接続構造体の製造方法により、電極間の位置ずれを抑制でき、かつ導電性粒子を電極間に精度よく配置することができることから、半導体チップとガラス基板との電極間を高精度に接続することができ、導通信頼性を高めることができる。
【００７５】
上記異方性導電ペーストは、熱硬化性成分と導電性粒子とを含む。該熱硬化性成分は、熱硬化性化合物と熱硬化剤とを含有することが好ましい。また、上記異方性導電ペーストは、熱硬化性成分に加えて、光硬化性成分をさらに含むことが好ましい。該光硬化性成分は、光硬化性化合物と光硬化開始剤とを含むことが好ましい。上記異方性導電ペーストは、硬化性化合物として、熱硬化性化合物を含み、光硬化性化合物をさらに含むことが好ましい。上記熱硬化性化合物は、エポキシ基又はチイラン基を有する化合物であることが好ましい。上記光硬化性化合物は（メタ）アクリロイル基を有する化合物であることが好ましい。
【００７６】
以下、上記異方性導電ペーストに含まれる各成分、及び含まれることが好ましい各成分の詳細を説明する。
【００７７】
［熱硬化性化合物］
上記熱硬化性化合物は熱硬化性を有する。上記熱硬化性化合物は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００７８】
上記熱硬化性化合物としては、オキセタン化合物、エポキシ化合物、エピスルフィド化合物、（メタ）アクリル化合物、フェノール化合物、アミノ化合物、不飽和ポリエステル化合物、ポリウレタン化合物、シリコーン化合物及びポリイミド化合物等が挙げられる。上記熱硬化性化合物は１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００７９】
上記異方性導電ペーストの硬化を容易に制御したり、接続構造体における導通信頼性をより一層高めたりする観点からは、上記熱硬化性化合物は、エポキシ基又はチイラン基を有する熱硬化性化合物を含むことが好ましく、チイラン基を有する熱硬化性化合物を含むことがより好ましい。エポキシ基を有する熱硬化性化合物は、エポキシ化合物である。チイラン基を有する熱硬化性化合物は、エピスルフィド化合物である。異方性導電ペーストの硬化性を高める観点からは、上記熱硬化性化合物１００重量％中、上記エポキシ基又はチイラン基を有する化合物の含有量は、好ましくは１０重量％以上、より好ましくは２０重量％以上、１００重量％以下である。上記熱硬化性化合物の全量が上記エポキシ基又はチイラン基を有する化合物であってもよい。
【００８０】
上記エピスルフィド化合物は、エポキシ基ではなくチイラン基を有するので、低温で速やかに硬化させることができる。すなわち、チイラン基を有するエピスルフィド化合物は、エポキシ基を有するエポキシ化合物と比較して、チイラン基に由来してより一層低い温度で硬化可能である。
【００８１】
上記エポキシ基又はチイラン基を有する熱硬化性化合物は、芳香族環を有することが好ましい。上記芳香族環としては、ベンゼン環、ナフタレン環、アントラセン環、フェナントレン環、テトラセン環、クリセン環、トリフェニレン環、テトラフェン環、ピレン環、ペンタセン環、ピセン環及びペリレン環等が挙げられる。なかでも、上記芳香族環は、ベンゼン環、ナフタレン環又はアントラセン環であることが好ましく、ベンゼン環又はナフタレン環であることがより好ましい。また、ナフタレン環は、平面構造を有するためにより一層速やかに硬化させることができるので好ましい。
【００８２】
［光硬化性化合物］
光の照射によって硬化するように、上記異方性導電ペーストは、光硬化性化合物を含むことが好ましい。光の照射により光硬化性化合物を半硬化（Ｂステージ化）させ、異方性導電ペーストの流動性を低下させることができる。
【００８３】
上記光硬化性化合物としては特に限定されず、（メタ）アクリロイル基を有する光硬化性化合物及び環状エーテル基を有する光硬化性化合物等が挙げられる。
【００８４】
上記光硬化性化合物は、（メタ）アクリロイル基を有する光硬化性化合物であることが好ましい。（メタ）アクリロイル基を有する光硬化性化合物の使用により、接続構造体の導通信頼性をより一層高めることができる。得られる接続構造体の導通信頼性を効果的に高める観点からは、上記光硬化性化合物は、（メタ）アクリロイル基を１個又は２個有することが好ましい。
【００８５】
上記（メタ）アクリロイル基を有する光硬化性化合物としては、エポキシ基及びチイラン基を有さず、かつ（メタ）アクリロイル基を有する光硬化性化合物、及びエポキシ基又はチイラン基を有し、かつ（メタ）アクリロイル基を有する光硬化性化合物が挙げられる。
【００８６】
上記（メタ）アクリロイル基を有する光硬化性化合物として、（メタ）アクリル酸と水酸基を有する化合物とを反応させて得られるエステル化合物、（メタ）アクリル酸とエポキシ化合物とを反応させて得られるエポキシ（メタ）アクリレート、又はイソシアネートに水酸基を有する（メタ）アクリル酸誘導体を反応させて得られるウレタン（メタ）アクリレート等が好適に用いられる。上記「（メタ）アクリロイル基」は、アクリロイル基とメタクリロイル基とを示す。上記「（メタ）アクリル」は、アクリルとメタクリルとを示す。上記「（メタ）アクリレート」は、アクリレートとメタクリレートとを示す。
【００８７】
上記（メタ）アクリル酸と水酸基を有する化合物とを反応させて得られるエステル化合物は特に限定されない。該エステル化合物として、単官能のエステル化合物、２官能のエステル化合物及び３官能以上のエステル化合物のいずれも用いることができる。
【００８８】
上記エポキシ基又はチイラン基を有し、かつ（メタ）アクリロイル基を有する光硬化性化合物は、エポキシ基を２個以上又はチイラン基を２個以上有する化合物の一部のエポキシ基又は一部のチイラン基を、（メタ）アクリロイル基に変換することにより得られた光硬化性化合物であることが好ましい。このような光硬化性化合物は、部分（メタ）アクリレート化エポキシ化合物又は部分（メタ）アクリレート化エピスルフィド化合物である。
【００８９】
光硬化性化合物は、エポキシ基を２個以上又はチイラン基を２個以上有する化合物と、（メタ）アクリル酸との反応物であることが好ましい。この反応物は、エポキシ基を２個以上又はチイラン基を２個以上有する化合物と（メタ）アクリル酸とを、常法に従って塩基性触媒の存在下で反応することにより得られる。エポキシ基又はチイラン基の２０％以上が（メタ）アクリロイル基に変換（転化率）されていることが好ましい。該転化率は、より好ましくは３０％以上、好ましくは８０％以下、より好ましくは７０％以下である。エポキシ基又はチイラン基の４０％以上、６０％以下が（メタ）アクリロイル基に変換されていることが最も好ましい。
【００９０】
上記部分（メタ）アクリレート化エポキシ化合物としては、ビスフェノール型エポキシ（メタ）アクリレート、クレゾールノボラック型エポキシ（メタ）アクリレート、カルボン酸無水物変性エポキシ（メタ）アクリレート、及びフェノールノボラック型エポキシ（メタ）アクリレート等が挙げられる。
【００９１】
光硬化性化合物として、エポキシ基を２個以上又はチイラン基を２個以上有するフェノキシ樹脂の一部のエポキシ基又は一部のチイラン基を（メタ）アクリロイル基に変換した変性フェノキシ樹脂を用いてもよい。すなわち、エポキシ基又はチイラン基と（メタ）アクリロイル基とを有する変性フェノキシ樹脂を用いてもよい。
【００９２】
また、上記光硬化性化合物は、架橋性化合物であってもよく、非架橋性化合物であってもよい。
【００９３】
上記架橋性化合物の具体例としては、例えば、１，４−ブタンジオールジ（メタ）アクリレート、１，６−ヘキサンジオールジ（メタ）アクリレート、１，９−ノナンジオールジ（メタ）アクリレート、（ポリ）エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、（ポリ）プロピレングリコールジ（メタ）アクリレート、ネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールジ（メタ）アクリレート、グリセリンメタクリレートアクリレート、ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパントリメタクリレート、（メタ）アクリル酸アリル、（メタ）アクリル酸ビニル、ジビニルベンゼン、ポリエステル（メタ）アクリレート、及びウレタン（メタ）アクリレート等が挙げられる。
【００９４】
上記非架橋性化合物の具体例としては、エチル（メタ）アクリレート、ｎ−プロピル（メタ）アクリレート、イソプロピル（メタ）アクリレート、ｎ−ブチル（メタ）アクリレート、イソブチル（メタ）アクリレート、ｔ−ブチル（メタ）アクリレート、ペンチル（メタ）アクリレート、ヘキシル（メタ）アクリレート、ヘプチル（メタ）アクリレート、２−エチルヘキシル（メタ）アクリレート、ｎ−オクチル（メタ）アクリレート、イソオクチル（メタ）アクリレート、ノニル（メタ）アクリレート、デシル（メタ）アクリレート、ウンデシル（メタ）アクリレート、ドデシル（メタ）アクリレート、トリデシル（メタ）アクリレート及びテトラデシル（メタ）アクリレート等が挙げられる。
【００９５】
光硬化性化合物を用いる場合には、光硬化性化合物と熱硬化性化合物との配合比は、光硬化性化合物と熱硬化性化合物との種類に応じて適宜調整される。上記異方性導電ペーストは、光硬化性化合物と熱硬化性化合物とを重量比で、１：９９〜９０：１０で含むことが好ましく、５：９５〜７０：３０で含むことがより好ましく、１０：９０〜５０：５０で含むことが更に好ましい。上記異方性導電ペーストは、光硬化性化合物と熱硬化性化合物とを重量比で、１：９９〜５０：５０で含むことが特に好ましい。
【００９６】
（熱硬化剤）
上記熱硬化剤は特に限定されない。上記熱硬化剤として、従来公知の熱硬化剤を用いることができる。上記熱硬化剤としては、イミダゾール硬化剤、アミン硬化剤、フェノール硬化剤、ポリチオール硬化剤及び酸無水物等が挙げられる。上記熱硬化剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００９７】
異方性導電ペーストを低温でより一層速やかに硬化させることができるので、上記熱硬化剤は、イミダゾール硬化剤、ポリチオール硬化剤又はアミン硬化剤であることが好ましい。また、異方性導電ペーストの保存安定性を高めることができるので、潜在性の硬化剤が好ましい。該潜在性の硬化剤は、潜在性イミダゾール硬化剤、潜在性ポリチオール硬化剤又は潜在性アミン硬化剤であることが好ましい。上記熱硬化剤は、ポリウレタン樹脂又はポリエステル樹脂等の高分子物質で被覆されていてもよい。
【００９８】
上記イミダゾール硬化剤としては、特に限定されず、２−メチルイミダゾール、２−エチル−４−メチルイミダゾール、１−シアノエチル−２−フェニルイミダゾール、１−シアノエチル−２−フェニルイミダゾリウムトリメリテート、２，４−ジアミノ−６−［２’−メチルイミダゾリル−（１’）］−エチル−ｓ−トリアジン及び２，４−ジアミノ−６−［２’−メチルイミダゾリル−（１’）］−エチル−ｓ−トリアジンイソシアヌル酸付加物等が挙げられる。
【００９９】
上記ポリチオール硬化剤としては、特に限定されず、トリメチロールプロパン  トリス−３−メルカプトプロピオネート、ペンタエリスリトール  テトラキス−３−メルカプトプロピオネート及びジペンタエリスリトール  ヘキサ−３−メルカプトプロピオネート等が挙げられる。
【０１００】
上記アミン硬化剤としては、特に限定されず、ヘキサメチレンジアミン、オクタメチレンジアミン、デカメチレンジアミン、３，９−ビス（３−アミノプロピル）−２，４，８，１０−テトラスピロ［５．５］ウンデカン、ビス（４−アミノシクロヘキシル）メタン、メタフェニレンジアミン及びジアミノジフェニルスルホン等が挙げられる。
【０１０１】
上記熱硬化剤の含有量は特に限定されない。上記硬化性化合物中の上記熱硬化性化合物１００重量部に対して、上記熱硬化剤の含有量は、好ましくは５重量部以上、より好ましくは１０重量部以上、好ましくは４０重量部以下、より好ましくは３０重量部以下、更に好ましくは２０重量部以下である。上記熱硬化剤の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、異方性導電ペーストを充分に熱硬化させることができる。
【０１０２】
（光硬化開始剤）
上記光硬化開始剤は特に限定されない。上記光硬化開始剤として、従来公知の光硬化開始剤を用いることができる。上記光硬化開始剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１０３】
上記光硬化開始剤としては、特に限定されず、アセトフェノン光硬化開始剤、ベンゾフェノン光硬化開始剤、チオキサントン、ケタール光硬化開始剤、ハロゲン化ケトン、アシルホスフィノキシド及びアシルホスフォナート等が挙げられる。
【０１０４】
上記アセトフェノン光硬化開始剤の具体例としては、４−（２−ヒドロキシエトキシ）フェニル（２−ヒドロキシ−２−プロピル）ケトン、２−ヒドロキシ−２−メチル−１−フェニルプロパン−１−オン、メトキシアセトフェノン、２，２−ジメトキシ−１，２−ジフェニルエタン−１−オン、及び２−ヒドロキシ−２−シクロヘキシルアセトフェノン等が挙げられる。上記ケタール光硬化開始剤の具体例としては、ベンジルジメチルケタール等が挙げられる。
【０１０５】
上記光硬化開始剤の含有量は特に限定されない。上記硬化性化合物中の上記光硬化性化合物１００重量部に対して、上記光硬化開始剤の含有量は、好ましくは０．１重量部以上、より好ましくは０．２重量部以上、好ましくは２重量部以下、より好ましくは１重量部以下である。上記光硬化開始剤の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、異方性導電ペーストを適度に光硬化させることができる。異方性導電ペーストに光を照射し、Ｂステージ化することにより、異方性導電ペーストの流動を抑制できる。
【０１０６】
（導電性粒子）
上記異方性導電ペーストに含まれている導電性粒子は、第１，第２の接続対象部材の電極間を電気的に接続する。上記導電性粒子は、導電性を有する粒子であれば特に限定されない。導電性粒子の導電層の表面が絶縁層により被覆されていてもよい。この場合には、接続対象部材の接続時に、導電層と電極との間の絶縁層が排除される。上記導電性粒子としては、例えば、有機粒子、無機粒子、有機無機ハイブリッド粒子もしくは金属粒子等の表面を金属層で被覆した導電性粒子、並びに実質的に金属のみで構成される金属粒子等が挙げられる。上記金属層は特に限定されない。上記金属層としては、金層、銀層、銅層、ニッケル層、パラジウム層及び錫を含有する金属層等が挙げられる。
【０１０７】
電極間の導通信頼性をより一層高める観点からは、上記導電性粒子は、樹脂粒子と、該樹脂粒子の表面上に設けられた導電層とを有することが好ましい。
【０１０８】
導電性粒子の平均粒子径は、好ましくは０．５μｍ以上、より好ましくは１μｍ以上、好ましくは１００μｍ以下、より好ましくは２０μｍ以下、更に好ましくは１５μｍ以下、特に好ましくは１０μｍ以下である。
【０１０９】
導電性粒子の「平均粒子径」は、数平均粒子径を示す。導電性粒子の平均粒子径は、任意の導電性粒子５０個を電子顕微鏡又は光学顕微鏡にて観察し、平均値を算出することにより求められる。
【０１１０】
上記導電性粒子の含有量は特に限定されない。異方性導電ペースト１００重量％中、上記導電性粒子の含有量は、好ましくは０．１重量％以上、より好ましくは０．５重量％以上、更に好ましくは１重量％以上、好ましくは４０重量％以下、より好ましくは３０重量％以下、更に好ましくは１９重量％以下である。上記導電性粒子の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、接続されるべき上下の電極間に導電性粒子を容易に配置できる。さらに、接続されてはならない隣接する電極間が複数の導電性粒子を介して電気的に接続され難くなる。すなわち、隣り合う電極間の短絡をより一層防止できる。
【０１１１】
（他の成分）
上記異方性導電ペーストは、フィラーを含むことが好ましい。フィラーの使用により、異方性導電ペーストの硬化物の潜熱膨張を抑制できる。上記フィラーの具体例としては、シリカ、窒化アルミニウム及びアルミナ等が挙げられる。フィラーは１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１１２】
上記異方性導電ペーストは、硬化促進剤をさらに含むことが好ましい。硬化促進剤の使用により、硬化速度をより一層速くすることができる。硬化促進剤は１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１１３】
上記硬化促進剤の具体例としては、イミダゾール硬化促進剤及びアミン硬化促進剤等が挙げられる。なかでも、イミダゾール硬化促進剤が好ましい。なお、イミダゾール硬化促進剤又はアミン硬化促進剤は、イミダゾール硬化剤又はアミン硬化剤としても用いることができる。
【０１１４】
上記異方性導電ペーストは、溶剤を含んでいてもよい。該溶剤の使用により、異方性導電ペーストの粘度を容易に調整できる。上記溶剤としては、例えば、酢酸エチル、メチルセロソルブ、トルエン、アセトン、メチルエチルケトン、シクロヘキサン、ｎ−ヘキサン、テトラヒドロフラン及びジエチルエーテル等が挙げられる。
【０１１５】
以下、本発明について、実施例及び比較例を挙げて具体的に説明する。本発明は、以下の実施例のみに限定されない。
【０１１６】
実施例及び比較例では、以下の材料を用いた。
【０１１７】
（実施例１）
（１）異方性導電ペーストの調製
レゾルシノールジグリシジルエーテル７０重量％と、下記式（１Ｂ）で表される構造を有するエピスルフィド化合物３０重量％とを含むエピスルフィド化合物含有混合物を用意した。
【０１１８】
【化１】
2012178460.tif 000003
【０１１９】
上記エピスルフィド化合物含有混合物１５重量部と、熱硬化剤であるアミンアダクト（味の素ファインテクノ社製「ＰＮ−２３Ｊ」）３重量部と、光硬化性化合物であるエポキシアクリレート（ダイセル・サイテック社製「ＥＢＥＣＲＹＬ３７０２」）８重量部と、光重合開始剤であるアシルホスフィンオキサイド系化合物（チバ・ジャパン社製「ＤＡＲＯＣＵＲ  ＴＰＯ」）０．２重量部と、硬化促進剤である２−エチル−４−メチルイミダゾール１重量部と、フィラーである平均粒子径０．２５μｍのシリカ２０重量部及び平均粒子径０．５μｍのアルミナ２０重量部とを配合し、さらに平均粒子径３μｍの導電性粒子を配合物１００重量％中での含有量が１０重量％となるように添加した後、遊星式攪拌機を用いて２０００ｒｐｍで５分間攪拌することにより、配合物を得た。
【０１２０】
なお、用いた上記導電性粒子は、ジビニルベンゼン樹脂粒子の表面にニッケルめっき層が形成されており、かつ該ニッケルめっき層の表面に金めっき層が形成されている金属層を有する導電性粒子である。
【０１２１】
得られた配合物を、ナイロン製ろ紙（孔径１０μｍ）を用いてろ過することにより、導電性粒子の含有量が１０重量％である異方性導電ペーストを得た。
【０１２２】
（２）接続構造体の作製
Ｌ／Ｓが１５μｍ／１５μｍのＩＴＯ電極パターンが上面に形成された透明ガラス基板を用意した。また、Ｌ／Ｓが１５μｍ／１５μｍ、電極面積１５００μｍ２の銅電極パターンが下面に形成された半導体チップを用意した。
【０１２３】
また、図４及び図５（ａ）に示す塗布装置１１を用意した。該塗布装置は、ディスペンサーと、該ディスペンサーに接続された除去装置と、該ディスペンサーに接続された光照射装置である紫外線照射ランプとを備える。ここでは、吸引除去装置を用いた。
【０１２４】
塗布装置を移動させながら、上記透明ガラス基板（第１の接続対象部材）の上面と上記ディスペンサーの先端との距離（μｍ）を下記の表１に示すように設定して、上記透明ガラス基板上に、得られた異方性導電ペーストを塗布し、平均厚みＴ（μｍ）、最大厚みＴ１（μｍ）及び最小厚みＴ２（μｍ）（平均厚みＴ（μｍ）、最大厚みＴ１（μｍ）及び最小厚みＴ２（μｍ）には、除去装置により除去される部分である塗布終了部分の厚みは含まれない）を下記の表１に示すように設定して、異方性導電ペースト層を形成した。
【０１２５】
また、異方性導電ペースト層の平均厚みＴ（μｍ）（除去装置により除去される部分である塗布終了部分の領域の厚みは含まれない）に対して、異方性導電ペースト層の塗布終了部分の領域の厚みＴ３（μｍ）は、下記の表１に示す倍率であった。なお、異方性導電ペースト層の塗布終了部分の領域の異方性導電ペーストの塗布量は、他の領域における塗布量よりも多かったため、厚みが厚くなっていた。
【０１２６】
なお、実施例１及び後述する実施例２〜５では、塗布方向と直交する方向における上記異方性導電ペースト層の中央部に対して、塗布方向と直交する方向における上記異方性導電ペースト層の上記中央部の外側の縁部が盛り上がった形状になるように、上記異方性導電ペーストが塗布されていた。
【０１２７】
その後、塗布装置を移動させながら、上記吸引除去装置を用いて、塗布量が多い上記塗布終了部分の領域を吸引して、除去した。
【０１２８】
次に、上記塗布終了部分の領域が除去された異方性導電ペースト層に、紫外線照射ランプを用いて紫外線を照射エネルギーが１００ｍＪ／ｃｍ２となるように照射し、光重合によって異方性導電ペースト層を半硬化させ、Ｂステージ化した。次に、Ｂステージ化された異方性導電ペースト層上に上記半導体チップを、電極同士が対向するように積層した。その後、異方性導電ペースト層の温度が１８５℃となるようにヘッドの温度を調整しながら、半導体チップの上面に加圧加熱ヘッドを載せ、３ＭＰａの圧力をかけて異方性導電ペースト層を１８５℃で完全硬化させ、接続構造体を得た。
【０１２９】
（実施例２〜７）
接続構造体を作製する際に、上記透明ガラス基板の上面と上記ディスペンサーの先端との距離Ｔ２（μｍ）を下記の表１に示すように設定し、さらに異方性導電ペーストの吐出速度及び吐出量を調整して平均厚みＴ（μｍ）、最大厚みＴ１（μｍ）及び最小厚みＴ２（μｍ）、並びに異方性導電ペースト層の平均厚みＴ（μｍ）に対する異方性導電ペースト層の塗布終了部分の領域の厚みＴ３（μｍ）の倍率を下記の表１に示すように設定したこと以外は実施例１と同様にして、接続構造体を得た。
【０１３０】
（比較例１〜３）
接続構造体を作製する際に、上記透明ガラス基板の上面と上記ディスペンサーの先端との距離（μｍ）を下記の表１に示すように設定し、さらに異方性導電ペーストの吐出速度及び吐出量を調整して平均厚みＴ（μｍ）、最大厚みＴ１（μｍ）及び最小厚みＴ２（μｍ）（平均厚みＴ（μｍ）、最大厚みＴ１（μｍ）及び最小厚みＴ２（μｍ）には、塗布終了部分の領域の厚みは含まれない）、並びに異方性導電ペースト層の平均厚みＴ（μｍ）（塗布終了部分の領域の厚みは含まれない）に対する異方性導電ペースト層の塗布終了部分の領域の厚みＴ３（μｍ）の倍率を下記の表１に示すように設定したこと、更に除去装置により塗布終了部分の領域を除去しなかった以外は実施例１と同様にして、接続構造体を得た。
【０１３１】
（評価）
（１）ボイドの有無
実施例及び比較例における接続構造体をそれぞれ１００個用意した。得られた接続構造体において、異方性導電ペースト層により形成された硬化物層にボイドが生じているか否かを、透明ガラス基板の下面側から目視により観察した。ボイドの有無を下記の判定基準で判定した。ボイドがあると、接続構造体における導通信頼性が低くなる。
【０１３２】
［ボイドの有無の判定基準］
○○：１００個の接続構造体中全てで、ボイド無し
○：１００個の接続構造体中、最大長さが１０μｍ以下であるボイドがある接続構造体が存在するものの、全ての接続構造体が使用可能
△：１００個の接続構造体中、最大長さが１０μｍを超え、３０μｍ以下であるボイドがある接続構造体が存在するものの、全ての接続構造体が使用可能
×：１００個の接続構造体中、最大長さが３０μｍを超える接続構造体が存在する
【０１３３】
（２）第１，第２の接続対象部材の位置ずれの有無
実施例及び比較例における接続構造体をそれぞれ１００個用意した。得られた接続構造体において、透明ガラス基板の電極と半導体チップの電極との間に位置ずれが生じているか否かを評価した。位置ずれを下記の基準で判定した。
【０１３４】
［位置ずれの判定基準］
○○：１００個の接続構造体中全てで、電極間の位置ずれがないか、又は電極間のずれ幅が２μｍ以下
○：１００個の接続構造体中、電極間のずれ幅が２μｍを超え、５μｍ以下である接続構造体が存在するものの、全ての接続構造体が使用可能
△：１００個の接続構造体中、電極間のずれ幅が５μｍを超え、１０μｍ以下である接続構造体が存在するものの、全ての接続構造体が使用可能
×：１００個の接続構造体中、電極間のずれ幅１０μｍを超える接続構造体が存在する
【０１３５】
（３）汚染の有無
実施例及び比較例における接続構造体の作製時に、半導体チップの側面又は上面と、加圧加熱ヘッド（圧着ヘッド）とに異方性導電ペースト層が付着するか否かを評価した。汚染の有無を下記の基準で判定した。
【０１３６】
［汚染の有無の判定基準］
○○：１００個の接続構造体を製造しても、半導体チップ及び加圧加熱ヘッドに異方性導電ペーストが付着しなかった
○：１００個の接続構造体を製造すると、１〜２個の半導体チップ及び加圧加熱ヘッドに異方性導電ペーストがわずかに付着していたものの、全ての接続構造体が使用可能
△：１００個の接続構造体を製造すると、３〜４個の半導体チップ及び加圧加熱ヘッドに異方性導電ペーストがわずかに付着していたものの、全ての接続構造体が使用可能
×：１００個の接続構造体を製造すると、５個の半導体チップ及び加圧加熱ヘッドに異方性導電ペーストがわずかに付着しているか、又は１個以上の半導体チップ及び加圧加熱ヘッドに異方性導電ペーストがかなり付着している
【０１３７】
（４）導通信頼性（上下の電極間の導通試験）
得られた接続構造体の上下の電極間の接続抵抗をそれぞれ、４端子法により測定した。１００箇所の接続抵抗の平均値を算出した。なお、電圧＝電流×抵抗の関係から、一定の電流を流した時の電圧を測定することにより接続抵抗を求めることができる。接続抵抗の平均値が３Ω以下である場合を「○」、接続抵抗の平均値が３Ωを超える場合を「×」と判定した。
【０１３８】
結果を下記の表１に示す。
【０１３９】
【表１】
2012178460.tif 000004
【符号の説明】
【０１４０】
１…接続構造体
２…第１の接続対象部材
２ａ…上面
２ｂ…第１の電極
３…硬化物層
３ａ…上面
３ｘ…中央部
３ｙ…縁部
３Ａ…異方性導電ペースト層
３Ｂ…Ｂステージ化された異方性導電ペースト層
４…第２の接続対象部材
４ａ…下面
４ｂ…第２の電極
５…導電性粒子
１１…塗布装置
１２…ディスペンサー
１２ａ…シリンジ
１２ｂ…把持部
１２ｃ…先端
１３…光照射装置
１３ａ…光照射装置本体
１３ｂ…光照射部
１４…除去装置
１４ａ…先端
２１…光照射装置
２１ａ…光照射装置本体
２１ｂ…光照射部
３１…台
Ｒ１…第１の領域
Ｒ２…塗布量が多い第２の領域
５１Ａ…異方性導電ペースト層
５１ａ…上面
５１ｘ…中央部
５１ｙ…縁部
【図１】
2012178460.tif 000005
【図２】
2012178460.tif 000006
【図３】
2012178460.tif 000007
【図４】
2012178460.tif 000008
【図５】
2012178460.tif 000009
【図６】
2012178460.tif 000010
【図７】
2012178460.tif 000011
【図８】
2012178460.tif 000012
【図９】
2012178460.tif 000013