(57)【要約】【課題】本発明は、電極上の一定位置を確実に反応部で覆うことができるとともに、製造コストが嵩むことのないバイオセンサの製造方法を提供することを目的とする。【解決手段】絶縁体から成る基板１２上に電極を形成するステップと、基板１２上に電極に接触する反応部１８を形成するステップと、を含むバイオセンサの製造方法において、基板１２上に電極を形成した後反応部１８を形成する前に、基板１２上にＵＶ（紫外線、ultraviolet  rays）照射処理（ＵＶ照射処理）を行うバイオセンサの製造方法とした。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
絶縁体から成る基板上に電極を形成するステップと、該基板上に該電極に接触する反応部を形成するステップと、を含むバイオセンサの製造方法において、
前記反応部を形成する前に、前記基板上にＵＶ照射処理を行うバイオセンサの製造方法。
【請求項２】
前記電極を形成するステップが、互いに一定間隔を空けた一対の電極と、該一対の電極に対して間隔を空けて該一対の電極を取り囲む包囲電極と、を形成するステップである請求項１に記載するバイオセンサの製造方法。
【請求項３】
前記電極を形成した後に前記ＵＶ照射処理を行う請求項１又は請求項２のいずれかに記載するバイオセンサの製造方法。
【請求項４】
前記電極を形成するステップが、スパッタリングを行うステップと、エッチングを行うステップと、を含み、
前記スパッタリングを行う前に、前記基板上にグロー処理を行う請求項３に記載するバイオセンサの製造方法。
【請求項５】
前記グロー処理が、アルゴン又は酸素を使用したグロー処理である請求項４に記載するバイオセンサの製造方法。
【請求項６】
前記電極を形成するステップが、スパッタリングを行うステップと、エッチングを行うステップと、を含み、
前記スパッタリングを行う前に、前記基板上にケイ素又は二酸化ケイ素の下地スパッタリングを行う請求項３に記載するバイオセンサの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、試料液中の特定成分を検出するバイオセンサの製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来から、検体の血糖値等を測定するバイオセンサが案出されている。このバイオセンサの一例として、バイオセンサ１を図１０に示す。このバイオセンサ１は、絶縁体から成る基板２と、基板２上に設けられた電極３と、基板２上に電極３に接触するように設けられた反応部４と、検体を反応部４まで導入する供給口５と、を備え、反応部４が供給口５から導入された検体中の特定成分と反応し、特定成分を定量分析できるように構成されている。
【０００３】
このバイオセンサ１の反応部４は、電極３上に反応部４を形成する水溶液を滴下することにより形成する。しかし、同量の水溶液を滴下しても反応部４が一定面積になるとは限らないため、バイオセンサ１の測定精度にばらつきが生じることがあった。また、電極３を設けた基板２に対して水溶液を滴下する位置がずれることにより、電極３に対する反応部４の位置がずれて、バイオセンサ１の測定値にばらつきが生じることがあった。このため、反応部を一定の位置に形成できるバイオセンサに関する案出もなされている（例えば、特許文献１参照。）。このバイオセンサは、反応部を一定の位置に形成するために、広がっていく試薬の防波堤となる第２のスリットを電気伝導性層に設けている。
【０００４】
ところが、試薬がスリットに行き渡らない場合には、試薬が付着する位置が一定になるとは限らない。逆に、微小な深さのスリットのみでは、広がっていく試薬を十分に止めることができずに、試薬が電極からはみ出て流れ出ることも考えられる。このため、電極３を設けた基板２に対して水溶液を滴下する位置がずれるのを完全に防止することはできないと考えられる。さらに、スリットを形成するために電気伝導性層にレーザ加工する必要があり、製造コストが嵩むことも考えられる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特許第４１９７０８５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
そこで、本発明者は、このような課題の原因を究明してこのような課題を解決するべく、鋭意研究を重ねた結果、本発明に至ったのである。
【０００７】
本発明は、電極を設けた基板に対して反応部を形成する水溶液を滴下する位置がずれるのを防止し、基板上の一定位置に確実に反応部を形成できるとともに、製造コストが嵩むことのないバイオセンサの製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明のバイオセンサの製造方法は、絶縁体から成る基板上に電極を形成するステップと、該基板上に該電極に接触する反応部を形成するステップと、を含むバイオセンサの製造方法において、前記反応部を形成する前に、前記基板上にＵＶ照射処理を行うことを特徴とする。
【０００９】
また、本発明のバイオセンサの製造方法は、前記バイオセンサの製造方法において、前記電極を形成するステップが、互いに一定間隔を空けた一対の電極と、該一対の電極に対して間隔を空けて該一対の電極を取り囲む包囲電極と、を形成するステップであることを特徴とする。
【００１０】
また、本発明のバイオセンサの製造方法は、前記バイオセンサの製造方法において、前記電極を形成した後に前記ＵＶ照射処理を行うことを特徴とする。
【００１１】
また、本発明のバイオセンサの製造方法は、前記バイオセンサの製造方法において、前記電極を形成するステップが、スパッタリングを行うステップと、エッチングを行うステップと、を含み、前記スパッタリングを行う前に、前記基板上にグロー処理（グロー放電処理）を行うことを特徴とする。
【００１２】
また、本発明のバイオセンサの製造方法は、前記バイオセンサの製造方法において、前記グロー処理が、アルゴン又は酸素を使用したグロー処理であることを特徴とする。
【００１３】
また、本発明のバイオセンサの製造方法は、前記バイオセンサの製造方法において、前記電極を形成するステップが、スパッタリングを行うステップと、エッチングを行うステップと、を含み、前記スパッタリングを行う前に、前記基板上にケイ素又は二酸化ケイ素 の下地スパッタリングを行うことを特徴とする。
【発明の効果】
【００１４】
本発明のバイオセンサの製造方法及びバイオセンサによれば、反応部を形成する前に、基板上にＵＶ照射処理を行うため、基板の表面の親水性を高めて反応部を形成する水溶液を濡れ広がりやすくし、基板上の一定位置に確実に反応部を形成できる。また、包囲電極を設けた場合には、電極を設けた基板に対して反応部を形成する水溶液を滴下する位置がずれるのを防止できるとともに、滴下した水溶液を止めるためのスリットを設ける必要がないため、製造コストが嵩むのを防止できる。さらに、スパッタリングを行う前に、基板上にグロー処理又は下地スパッタリングを行うことにより、基板露出部の親水性を包囲電極の親水性よりも高めることができる。このため、滴下した水溶液がスムーズに広がるとともに、包囲電極を超えることなく包囲電極の内側に停留する。よって、包囲電極の内側の一定位置に確実に反応部を形成できる。
【図面の簡単な説明】
【００１５】
【図１】本発明のバイオセンサを示す図であり、同図（ａ）は平面図であり、同図（ｂ）はＡ−Ａ線切断部断面図である。
【図２】図１のバイオセンサの製造方法を説明するための図であり、同図（ａ）はニードルを電極の中心部に一致させた状態のＡ−Ａ線切断部断面図であり、同図（ｂ）はニードルを電極の中心部からずらせた状態のＡ−Ａ線切断部断面図である。
【図３】図３（ａ）は、基板の表面側にＵＶ照射処理をしていないバイオセンサの断面図であり、図３（ｂ）は、一対の電極と包囲電極の内周側面との間隔が、内周側面の略円形状の直径に対して１０％未満のバイオセンサの断面図である。
【図４】図４（ａ）は、本発明の他の実施形態を示す平面図であり、図４（ｂ）は、本発明の他の実施形態を示す平面図である。
【図５】本発明のバイオセンサの実施例を示すＡ−Ａ線切断部断面図である。
【図６】図６は、本発明のバイオセンサの性能の評価のためのグラフであり、同図（ａ）はグルコース濃度と電流積分値との関係を示し、同図（ｂ）はＵＶ照射時間と電流積分値との関係を示す。
【図７】図７（ａ）はＵＶ照射時間と接触角との関係を示す表であり、同図（ｂ）はＵＶ照射時間と接触角との関係を示すグラフである。
【図８】スパッタリング前の処理と接触角との関係を示すグラフである。
【図９】親水性の定義を説明するための断面図である。
【図１０】従来のバイオセンサを示す斜視図である。
【発明を実施するための形態】
【００１６】
次に、本発明に係るバイオセンサの製造方法について、図面に基づいて詳しく説明する。図１において、符号１０は、本発明に係るバイオセンサである。
【００１７】
本発明に係るバイオセンサの製造方法は、絶縁体から成る基板１２上に電極を形成するステップと、基板１２上に電極に接触する反応部１８を形成するステップと、を含むバイオセンサの製造方法において、基板１２上に電極を形成した後反応部１８を形成する前に、基板１２上にＵＶ（紫外線、ultraviolet  rays）照射処理（ＵＶ照射処理）を行うバイオセンサの製造方法である。そして、図１に基づいて説明する本発明に係るバイオセンサの製造方法は、電極を形成するステップが、互いに一定間隔を空けた一対の電極１４及び１６と、一対の電極１４及び１６に対して間隔を空けて一対の電極１４及び１６を取り囲む包囲電極２０、２２及び２４と、を形成するステップである場合である。また、本発明に係るバイオセンサの製造方法は、電極を形成するステップが、スパッタリングを行うステップと、エッチングを行うステップと、を含み、前記スパッタリングを行う前に、基板１２上に、グロー処理又はＳｉ又はＳｉＯ２ の下地スパッタリングを行うバイオセンサの製造方法である。
【００１８】
電極１４及び１６によって形成される外周側面２６の形状は略円形状であり、この外周側面２６に対向し、包囲電極２０、２２及び２４によって形成される内周側面２８の形状も略円形状である。電極１４及び１６は血糖値等の測定用である。包囲電極２０、２２及び２４は、血液の導入確認用、血液量の検出用、又は、バイオセンサ１０の計測表示器への取付確認用等、その用途は特に限定されない。なお、試験の結果、電極１４及び１６の外周側面２６と包囲電極２０、２２及び２４の内周側面２８との間隔Ｗが、内周側面２８の略円形状の直径Ｄに対して、１０％以上４０％以下であることが好ましい。
【００１９】
このバイオセンサ１０を製造する場合、まず、ポリエチレンテレフタレート等から成る絶縁性の基板１２上に、スパッタリングにより、ニッケルや合金等の金属薄膜を形成する。スパッタリング前の処理として、アルゴンや窒素あるいは酸素ガスでグロー処理しておく。又は、金属のスパッタリング前に、シリコンをターゲットとして、ＳｉあるいはＳｉＯ２層の下地スパッタリングを行い、ＳｉあるいはＳｉＯ２層を形成しておく。次に、フォトリソグラフィーにより金属薄膜をエッチングして、一対の電極１４及び１６、並びに包囲電極２０、２２及び２４のパターンを形成する。さらに、これら電極を形成した基板１２の表面１３側を、後で付着する薬剤の広がりをよくするための親水処理として、ＵＶ照射処理を行う。
【００２０】
次に、図２（ａ）に示すように、金属ニードル３０を用いて薬剤３２を、電極１４及び１６上に滴下する。金属ニードル３０の外径φは、包囲電極２０、２２及び２４の内径Ｄよりも小さく、滴下する薬剤３２により電極１４及び１６を覆うことができる大きさである。外径φと内径Ｄとの差が大きいほど、薬剤を付着する際の位置ずれの許容差が大きくなる。付着する薬剤３２は、バイオセンサ１０が血糖値センサである場合には、酵素であるグルコースオキシターゼやグルコースデヒドロゲナーゼから成る水溶液を用いる。また、電子受容体としてフェリシアン化カリウムも酵素と同時に溶解して付着してもよい。また、別途フェリシアン化カリウムの微粒子を有機溶剤に分散した液を、酵素から成る層の上に更に付着してもよい。
【００２１】
このようにして電極１４及び１６上に反応部１８を形成した後は、基板１２上の電極１４、１６、２０、２２及び２４を、スペーサを介してカバーで覆うことにより、バイオセンサ１０が製造される。このバイオセンサ１０は、スパッタリングによりニッケルや合金等の金属薄膜を形成する前に、上述のグロー処理又は上述の下地スパッタリングを行うとともに、スパッタリングによりニッケルや合金等の金属薄膜を形成した後で且つ反応部１８を形成する前に、ＵＶ照射処理を行って製造したことになる。
【００２２】
このようなバイオセンサ１０によれば、基板１２の表面１３側を電極１４及び１６を含めてＵＶ照射処理して親水性を高めているため、酵素を含む水溶液（薬剤）３２を電極１４及び１６上に滴下した時、水溶液３２は、図３（ａ）のように電極１４及び１６上に停滞することなく、図２（ａ）のように電極１４及び１６上を円滑に広がっていく。特に、スパッタ前にグロー処理、あるいはＳｉまたはＳｉＯ２をスパッタしておくことで、絶縁性基板１２上の親水性がよくなり、中心の電極１４及び１６の周囲への水溶液３２の広がりがよくなる。しかし、塗布前にＵＶ照射処理しない場合は、滴下した水溶液が水滴から濡れ広がり難くなる。なお、親水性は、図９に示す接触角θ、すなわち水溶液３２を滴下した平面３３に対する、水溶液３２端部の角度によって定量的に表すことができ、接触角θが小さい程、親水性は高い。バイオセンサ１０の製造方法においては、基板１２の表面１３が平面３３に対応する。接触角θを用いての本発明の効果については、（実施例）で後述する。
【００２３】
さらに、滴下した水溶液３２が電極１４及び１６を全て覆い、包囲電極２０及び２２との境界で濡れ広がりを止めるためには、基板１２の親水性が、包囲電極２０、２２及び２４の親水性より高いほうが望ましい。逆に、基板１２の親水性よりも包囲電極、２２及び２４の親水性が非常に高い場合は、包囲電極２０及び２２にも濡れ広がったり、逆に電極１４及び１６だけにとどまったりする。本発明のバイオセンサの製造方法は、基板１２上に電極を形成した後反応部１８を形成する前に、基板１２上にＵＶ照射処理を行うため、電極の形成されていない基板露出部１９と、電極１４、１６、２０、２２及び２４と、を含めた反応部１８形成前の基板１２の表面１３全体の親水性を高めることができる。一方で、スパッタリングを行う前であり、電極１４、１６、２０、２２及び２４の形成前の基板１２上に、グロー処理又はＳｉ又はＳｉＯ２ の下地スパッタリングを行うため、基板露出部１９の親水性を包囲電極２０、２２及び２４の親水性よりも高めることができる。このため、電極１４、１６、２０、２２及び２４の形成後の基板１２上に滴下した水溶液３２は、スムーズに広がるとともに、包囲電極２０、２２及び２４を超えることなく包囲電極２０、２２及び２４の内側に停留する。よって、電極１２上の一定位置に確実に反応部１８を形成できる。
【００２４】
一方で、バイオセンサ１０は、包囲電極２０、２２及び２４を備えるため、図２（ａ）に示すように、包囲電極２０、２２及び２４を超えないで包囲電極２０、２２及び２４の内周側面で止まる。また、金属ニードル３０の中心軸Ｃ１の位置が電極１４及び１６の中間点Ｃ２よりずれた場合でも、図２（ｂ）に示すように、水溶液３２は、包囲電極２０、２２及び２４を超えないで包囲電極２０、２２及び２４の内周側面で止まる。このため、水溶液３２を包囲電極２０、２２及び２４の内側の一定面積で付着することができる。さらに、本発明の場合、電極１４及び１６の外周側面２６と包囲電極２０、２２及び２４の内周側面２８との間隔Ｗが、内周側面２８の略円形状の直径Ｄに対して、１０％以上としているため、水溶液３２が図３（ｂ）に示すように外周側面２６と内周側面２８との間をはみ出して包囲電極２０、２２及び２４上まで広がることがなく、水溶液３２を包囲電極２０、２２及び２４の内側の一定面積で付着することができる。また、酸化還元酵素を含む水溶液を包囲電極２０、２２及び２４の内側の一定面積で付着した後に、さらに有機溶剤を含有する液を用いて付着させる場合は、包囲電極２０、２２及び２４の内側の一定面積で付着させることは難しいが、酸化還元酵素を含む付着液を一定面積で付着していれば、測定値のばらつきへの影響が小さい。
【００２５】
以上、本発明の一実施形態について説明したが、本発明はその他の態様でも実施できる。例えば、包囲電極２０、２２及び２４の内周側面の形状が略円形状であれば、電極１４及び１６の形状は特に限定されない。例えば、図４（ａ）に示すような矩形であっても、図４（ｂ）に示すような櫛形であってもよい。
【００２６】
その他、本発明は、図示しない態様でも実施できる。例えば、反応部の形成方法は酸化還元酵素及び電子受容体を含んで形成されれば特に限定されない。その他、本発明の技術的範囲には、その趣旨を逸脱しない範囲で当業者の知識に基づき種々なる改良、修正、変形を加えた態様も含まれる。また、同一の作用又は効果が生じる範囲内で、いずれかの発明特定事項を他の技術に置換した形態で実施しても良い。
【実施例】
【００２７】
（実施例）
電極１４及び１６の形成前において、厚さ１８８μｍのＰＥＴフィルムを真空チャンバー内でグロー処理を行った。グロー処理は、Ａｒガスを用い、電極印加電圧は１８５０Ｖ、ガス流量３０ｃｃ／ｍｉｎ、動作圧力４．２×１０−３Ｔｏｒｒでフィルム速度０．５ｍ／ｍｉｎで行った。グロー処理後に、投入電力０．７ｋＷ、動作圧力２．０×１０−３Ｔｏｒｒでフィルム速度１．０ｍ／ｍｉｎでスパッタリングを行い、厚さ０．１μｍのＮｉ薄膜を全面に形成した。その後、Ｎｉ薄膜をフォトリソグラフィーにより電極をパターニングした。次に、電極１４及び１６を形成した基板１２の表面１３を、波長２５４ｎｍの照射エネルギーが１５ｍＷ／ｃｍ２で、照射時間を変えてＵＶ照射処理を行なった。
【００２８】
反応層の形成方法としては、ＧＯＤ（グルコース酸化酵素）３．０％及びＣＭＣ（カルボキシメチルセルロース）０．８％を含む水溶液０．１５μｌを電極１４及び１６上に滴下し、４０℃で６分間乾燥させることにより、図５に示すように、第１層１８（１）を形成した。水溶液は、外径０．７ｍｍのニードルを用いて、０．１５μｌ滴下したところ、照射時間が３分では完全に濡れ広がることができなかったが、４分以上で外側電極２０及び２２を乗り越えることなく、その内側をすべて覆うように塗布できた。なお、酵素を溶解した水溶液はＣＭＣ濃度を変えて粘度を適宜調整してもよい。更に、微粒子化したフェリシアン化カリウム（メディアン径３．９μｍ）をＨＰＣ（ヒドロキシプロピルセルロース）１．１３％のエチルセロソルブ溶液中に８．３％になるように分散した０．２０μｌの溶液を、第１層１８（１）上に滴下して、図５に示すように、第２層１８（２）を形成した。エチルセロソルブ溶液は、外径１．５ｍｍのニードルを用いて、０．２０μｌ滴下して電極全体を覆うように塗布した。このようにして第１層１８（１）及び第２層１８（２）から成る反応部１８を形成した。
【００２９】
このようにして形成したバイオセンサ１０について、まず、性能の評価を行った。性能の評価方法としては、グルコース水溶液を用いて、グルコース濃度と電流積分値との関係を求めることにより行った。ここで、電流積分値とは、測定検体を吸入した後に電極間の電位を０Ｖから−０．２Ｖ、０Ｖ、＋０．２Ｖへ２００ｍＶ／ｓｅｃの速度で変化させ、−０．１Ｖから＋０．２Ｖ電圧走査時に電極間に流れる電流を電圧に変換して、０．０２５ｓｅｃごとに６０回のＡ／Ｄ変換をした結果を積算した値である。図６（ａ）に示すように、ＵＶ照射時間１分、２分、３分、４分、５分及び７分において、グルコース濃度と電流積分値は比例し、グルコース濃度を測定するためのバイオセンサとして使用できることが判明した。評価方法はこれに限らず、電極間に一定電圧を印加して、所定時間経過後の電流値、あるいは電流の積算値を用いても良い。
【００３０】
次に、ＵＶ照射処理時間を変えた電極を用いて作成したバイオセンサ１０を、グルコース水溶液を用いて出力測定を行った。その結果、図６（ｂ）に示すように、グルコース濃度１００ｍｇ／ｄｌ、３００ｍｇ／ｄｌ、５００ｍｇ／ｄｌ、及び９００ｍｇ／ｄｌにおいて、照射時間が長くなるとともに出力増加し、ＵＶ照射時間３分以上で飽和した。よって、ＵＶ照射が３分以上であれば、一定の電流積分値を得られることが判明した。
【００３１】
次に、基板表面の接触角のＵＶ照射処理時間依存性を評価するために、前記同様のＵＶ照射条件で照射時間を変え、第１層形成用の酵素を溶解した水溶液を処理面に滴下した際の接触角を評価した。まず、スパッタリング処理を行っていない通常のＰＥＴフィルムを用いて接触角を測定したところ、図７（ａ）に示すように、照射前は６１°であったものが処理後は３０〜４０°まで低下し、親水性が向上している。これに対して、Ａｒガスでグロー処理した後にスパッタリングとエッチングを行ったＰＥＴ面では、照射時間とともに接触角が２０°前後まで低下している。同様にＮｉ電極上は２５°前後まで低下しているが、上記ＰＥＴ面よりは接触角が大きい。このため、第１層１８（１）形成用の酵素を溶解した水溶液を滴下した際に、包囲電極２０、２２及び２４の外側へ水溶液が濡れ広がらないことが判明した。
【００３２】
次に、グロー処理のガスの種類、電極スパッタ前の下地スパッタ、処理なしとでスパッタリング前の処理について、ＵＶ照射7分後の接触角を比較した。グロー処理は、アルゴン、酸素、窒素を用いた。電極印加電圧は１９６０〜２０００Ｖ、ガス流量２９ｃｃ／ｍｉｎ、動作圧力２．０〜４．８×１０−３Ｔｏｒｒでフィルム速度１．０ｍ／ｍｉｎで行った。電極スパッタ前の下地スパッタでは、ＳｉあるいはＳｉＯ２膜を形成した。Ｓｉの場合、スパッタリングターゲットにＳｉを用い、投入電力０．５５ｋＷ、動作圧力２．０×１０−３Ｔｏｒｒでフィルム速度１．４ｍ／ｍｉｎで、約２ｎｍの層を形成した。ＳｉＯ２の場合は、スパッタリングターゲットにＳｉを用い、投入電力３．１ｋＷ、動作圧力２．０×１０−３Ｔｏｒｒでフィルム速度２．０ｍ／ｍｉｎで、約６ｎｍの層を形成した。なお、ＳｉＯ２スパッタの場合は、スパッタ時の導入ガスにはアルゴンに酸素を加えている。アルゴンと酸素の流量比は、Ａｒ：Ｏ２＝５：９で行った。各前処理を行ったＰＥＴフィルム上にニッケルをスパッタリングして電極形成後、エッチングによりパターニングした。エッチング後に露出したＰＥＴフィルム上に第１層１８（１）形成用の酵素を溶解した水溶液を処理面に滴下して接触角を評価した。
【００３３】
処理なし及び窒素グローでは、エッチング後の接触角がＵＶ照射処理後で約２５°まで下がっているが、Ｎｉ電極表面の接触角と同程度である。それに対し、アルゴンと酸素グローでは約２０°まで低下しており、より効果があることが分かる。さらには下地層としてＳｉ、ＳｉＯ２を用いた場合には、２０°以下になりより親水性が向上することがわかる。上記の各電極に対して、第１層１８（２）形成用の酵素を溶解した水溶液を外径０．７ｍｍのニードルを用いて、０．１５μｌ滴下したところ、窒素グロー処理及び未処理の場合においては、包囲電極２０、２２及び２４上に濡れ広がることがあった。また、上述のように、処理なし及び窒素グローにおけるＵＶ照射処理後の接触角がＮｉ電極表面の接触角と同程度であるため、電極１４及び１６が基板露出部１９より親水性が高い場合も生じ、水溶液が濡れ広がりにくい部分などが発生したりした。
【産業上の利用可能性】
【００３４】
本発明のバイオセンサ及びその製造方法によれば、電極上の一定位置を確実に反応部で覆うことにより測定精度を向上させることができるとともに、製造コストが嵩むことがない。このため、血糖値の測定等のために広く利用できる。
【符号の説明】
【００３５】
１０：バイオセンサ
１２：基板
１３：表面
１４、１６：電極
１８：反応部
２０、２２、２４：包囲電極
２６：外周側面
２８：内周側面
３０：金属ニードル
３２：水溶液
Ｄ：直径
Ｗ：間隔
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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