(57)【要約】      （修正有）【課題】高品位のサファイア単結晶を成長させる方法を提供する。【解決手段】チョクラルスキー法を用いた単結晶インゴットの育成方法であって、種結晶を所定温度に加熱する種結晶加熱工程と、前記種結晶を原料融液に接触させた後、該種結晶を引き上げながらネック部を形成するネッキング工程とを具え、前記ネッキング工程は、前記種結晶を引き上げる際に、種結晶の先端表面上に育成される結晶が、縮径から拡径および拡径から縮径の少なくとも一方の径変化を１回以上経ることを特徴とする。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
チョクラルスキー法を用いた単結晶インゴットの育成方法であって、
種結晶を所定温度に加熱する種結晶加熱工程と、
前記種結晶を原料融液に接触させた後、該種結晶を引き上げながらネック部を形成するネッキング工程と
を具え、
前記ネッキング工程は、前記種結晶を引き上げる際に、種結晶の先端表面上に育成される結晶が、縮径から拡径および拡径から縮径の少なくとも一方の径変化を１回以上経ること、および
前記縮径させたときの結晶径の最小値が、前記拡径させたときの結晶径の最大値の１／５超え５／６未満であることを特徴とする単結晶インゴットの育成方法。
【請求項２】
前記ネッキング工程は、前記種結晶を引き上げる際に、種結晶の先端表面上に育成される結晶が、縮径から拡径および拡径から縮径の少なくとも一方の径変化を２回以上繰り返して経る請求項１に記載の単結晶インゴットの育成方法。
【請求項３】
前記種結晶が酸化物単結晶またはサファイア単結晶からなる請求項１または２に記載の単結晶インゴットの育成方法。
【請求項４】
前記種結晶加熱工程は、原料融液上方の位置にて、該原料融液自体の放熱を利用して、前記種結晶の先端の温度を１４００〜１８００℃の範囲となるように加熱することを含む請求項１、２または３に記載の単結晶インゴットの育成方法。
【請求項５】
前記種結晶加熱工程は、前記種結晶を原料融液上方位置にて３０分以上保持することを含む請求項４に記載の単結晶インゴットの育成方法。
【請求項６】
前記縮径させたときの結晶径の最小値が、前記拡径させたときの結晶径の最大値の１／３以上２／３以下である請求項１〜５のいずれか一項に記載の単結晶インゴットの育成方法。
【請求項７】
結晶成長面がｃ面である請求項１〜６のいずれか一項に記載の単結晶インゴットの育成方法。
【請求項８】
請求項１〜７のいずれか一項に記載された方法により育成された単結晶インゴットであって、転位密度が１０２／ｃｍ２以下であることを特徴とする単結晶インゴット。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、単結晶インゴットの育成方法および単結晶インゴットに関し、特に、高品位のサファイア単結晶インゴットを育成する方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
サファイア単結晶は、菱面体晶系の結晶構造あるいは六方晶系で近似される結晶構造を有する酸化アルミニウムの単結晶である。サファイア単結晶は、その優れた機械的特性や化学的安定性、光学特性から、工業材料として広く用いられており、特に、青色・白色系発光ダイオード(ＬＥＤ）を製造するためのＧａＮ成膜基板として利用されている。
【０００３】
このようなサファイア単結晶の育成方法には種々の方法があるが、特に、大型結晶の育成が比較的容易である等の理由から、チョクラルスキー法(ＣＺ法)と呼ばれる単結晶成長技術を用いて、サファイア単結晶を育成する方法が一般的である。
【０００４】
このＣＺ法は、一般に、ルツボ内で溶融させた多結晶原料に、単結晶の種結晶(種結晶)を接触させるシーディング工程後、引き上げ速度および融液温度を制御しながら、種結晶を回転させて徐々に引き上げることにより、高品位な単結晶インゴットを製造する技術である。
【０００５】
ところが、種結晶に転位が存在する場合、すなわち、例えば種結晶製造時に既に転位が含まれていた場合や、シーディングの際に受けた熱衝撃により、種結晶の結晶成長面に転位が発生した場合、これら転位が、その後成長する単結晶に引き継がれ、単結晶インゴットの品質が低下してしまうという問題がある。そこで、その後成長する単結晶に転位が引き継がれることを防止するため、例えばシリコン単結晶のインゴットを製造する場合には、種付け後、径を増加させる前に、一旦径を絞るネッキングと呼ばれる工程を行うのが一般的である。
【０００６】
ところが、サファイア単結晶の成長速度は、シリコン単結晶の場合に比べて二桁程度低く、ネッキングに要する時間は数十時間以上になる。そのため、従来は、例えば特許文献１に記載されているように、種結晶を傾けることによりサファイア単結晶の育成軸を傾ける方法や、特許文献２に記載されているように、単結晶を大きな温度勾配中で育成する方法や、特許文献３に記載されているように、固液界面形状の制御を行う方法を用いて、サファイア単結晶の高品質化を図っていた。
【０００７】
しかしながら、サファイアのバルク結晶を基板として用いるＬＥＤは、今後ますます高輝度性能が求められることが想定される。ＬＥＤの高輝度化には、基板となるサファイア単結晶の結晶性の向上が必要不可欠である。このようなサファイア単結晶の結晶性を向上させるため、サファイア単結晶の転位およびサブグレインを従来よりも低減させるための技術が望まれている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開２００８−５６５１８号公報
【特許文献２】特開２００４−２５６３８８号公報
【特許文献３】特開２００７−９１５４０号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
本発明は、上記要求を満足し、高品位のサファイア単結晶インゴットを育成する方法および高品位のサファイア単結晶インゴットを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明者は、上記課題を解決するために鋭意研究した結果、チョクラルスキー法を用いて単結晶インゴットの育成する際、種結晶を所定温度に加熱することにより、成長する単結晶の転位密度を低減させた後、所定のネッキング工程を行うことにより、高品位なサファイア単結晶インゴットを提供できることを見出し、本発明を完成するに至った。
【００１１】
本発明は、上記の知見に立脚するもので、その要旨構成は以下の通りである。
（１）チョクラルスキー法を用いた単結晶インゴットの育成方法であって、
種結晶を所定温度に加熱する種結晶加熱工程と、前記種結晶を原料融液に接触させた後、該種結晶を引き上げながらネック部を形成するネッキング工程と
を具え、前記ネッキング工程は、前記種結晶を引き上げる際に、種結晶の先端表面上に育成される結晶が、縮径から拡径および拡径から縮径の少なくとも一方の径変化を１回以上経ること、および前記縮径させたときの結晶径の最小値が、前記拡径させたときの結晶径の最大値の１／５超え５／６未満であることを特徴とする単結晶インゴットの育成方法。
【００１２】
（２）前記ネッキング工程は、前記種結晶を引き上げる際に、種結晶の先端表面上に育成される結晶が、縮径から拡径および拡径から縮径の少なくとも一方の径変化を２回以上繰り返して経る上記（１）に記載の単結晶インゴットの育成方法。
【００１３】
（３）前記種結晶が酸化物単結晶またはサファイア単結晶からなる上記（１）または（２）に記載の単結晶インゴットの育成方法。
【００１４】
（４）前記種結晶加熱工程は、原料融液上方の位置にて、該原料融液自体の放熱を利用して、前記種結晶の先端の温度を１４００〜１８００℃の範囲となるように加熱することを含む上記（１）、（２）または（３）に記載の単結晶インゴットの育成方法。
【００１５】
（５）前記種結晶加熱工程は、前記種結晶を原料融液上方位置にて３０分以上保持することを含む上記（４）に記載の単結晶インゴットの育成方法。
【００１６】
（６）前記縮径させたときの結晶径の最小値が、前記拡径させたときの結晶径の最大値の１／３以上２／３以下である上記（１）〜（５）のいずれか一に記載の単結晶インゴットの育成方法。
【００１７】
（７）結晶成長面がｃ面である上記（１）〜（５）のいずれか一に記載の単結晶インゴットの育成方法。
【００１８】
（８）上記（１）〜（７）のいずれか一に記載された方法により育成された単結晶インゴットであって、転位密度が１０２／ｃｍ２以下であることを特徴とする単結晶インゴット。
【発明の効果】
【００１９】
本発明によれば、チョクラルスキー法を用いた単結晶インゴットの育成方法において、種結晶を所定温度に加熱する種結晶加熱工程と、種結晶を原料融液に接触させた後、種結晶を引き上げながらネック部を形成するネッキング工程とを具え、ネッキング工程は、種結晶を引き上げる際に、種結晶の先端表面上に育成される結晶が、縮径から拡径および拡径から縮径の少なくとも一方の径変化を１回以上経ること、および前記縮径させたときの結晶径の最小値が、前記拡径させたときの結晶径の最大値の１／５超え５／６未満であることにより、高品位な単結晶インゴットを育成することができる。
【図面の簡単な説明】
【００２０】
【図１】図１は、単結晶インゴットの製造工程の一部を示す模式的断面図である。
【図２】図２は、菱面体晶系を六方晶系で近似したときのサファイア単結晶のユニットセルを示す模式図である。
【図３】図３(a)は、六角柱の結晶成長用サファイア種結晶の模式的横断面図であり、図３(b)は、三角柱の結晶成長用サファイア種結晶の模式的横断面図である。
【図４】図４は、本発明でいう所定の結晶面を説明するための図であって、実線は、各結晶面が｛1-100｝面である場合を示し、破線はｃ軸を回転中心として｛1-100｝から＋10°だけ傾けたときの結晶面である場合、一点鎖線はｃ軸を回転中心として｛1-100｝から−10°だけ傾けたときの結晶面である場合を示す。
【発明を実施するための形態】
【００２１】
本発明の単結晶インゴットの育成方法の実施形態について図面を参照しながら説明する。
本発明の単結晶インゴットの育成方法は、図１に示すように、チョクラルスキー法を用いた単結晶インゴットの育成方法であって、種結晶３を所定温度に加熱する種結晶加熱工程と、種結晶３を原料融液２に接触させた後、種結晶３を引き上げながらネック部を形成するネッキング工程とを具え、ネッキング工程は、種結晶を引き上げる際に、種結晶の先端表面上に育成される結晶が、縮径から拡径および拡径から縮径の少なくとも一方の径変化を１回以上経ること、および前記縮径させたときの結晶径の最小値が、前記拡径させたときの結晶径の最大値の１／５超え５／６未満であることを特徴とし、かかる構成を有することにより、高品位な単結晶インゴットを育成することができる。
【００２２】
単結晶３を高温に保持すると、点欠陥が転位の周囲のひずみ場により集められて、上昇運動し転位の形状が変わることが知られている。また、温度勾配による熱応力により、転位がすべり運動をすることも知られている。また、サファイアは剛性率および転位のバーガーズベクトルがシリコン等と比較して大きく、鏡像力(image force)が大きいため、転位は表面に対して垂直になりやすい。これらの効果により、転位の総延長は短くなり、種結晶中の転位密度が減少する。
【００２３】
また、大きな鏡像力により、固液界面と転位が垂直になる力が働く。育成する結晶の直径増大(拡径)時には固液界面形状が下に凸になり、直径減少(縮径)時、および通常のネック時には固液界面形状は比較的平らになるため、育成する結晶の径を太くする過程で転位は結晶の中心部から外周部に向かって散逸される。この状態で径を細くすることにより、中心部以外の転位は外部へ向かって終端され、結果的に転位密度は低くなる。
【００２４】
上記の種結晶に対する熱処理、及びネッキング工程における凹凸の形成により、短いネック長さで転位密度が大幅に低減される。
【００２５】
上記による転位密度減少の効果は、サファイア等の剛性率、バーガーズベクトルが大きい結晶で顕著である。
【００２６】
ネッキング工程は、種結晶３を引き上げる際に、種結晶３の先端表面上に育成される結晶が、縮径から拡径および拡径から縮径の少なくとも一方の径変化を２回以上繰り返して経るのが好ましい。
【００２７】
ネック径を1/n(nは正の数)まで細くすると、水平断面の面積は1/n2になるため、断面を通過する転位の総本数はおおよそ1/n2減少することになる（結晶中に残らなかった転位は結晶表面で終端する）。この後再び径を太らせる。この工程をN回(Nは正の整数)繰り返すことにより、転位の総本数は(1/n2)N本まで減少する。
【００２８】
サブグレインの場合も同様に、前述の工程をN回繰り返すことにより、サブグレインバウンダリーの総延長が(1/n2)Nまで減少する。
【００２９】
したがって、縮径させたときの結晶径の最小値は、拡径させたときの結晶径の最大値の１／５超え５／６未満とする。１／５以下だと径縮小部の強度が不十分であり、５／６を超えると、転位、サブグレインの減少効果が得られないためである。
【００３０】
種結晶が酸化物単結晶またはサファイア単結晶からなるのが好ましい。また、結晶成長面がｃ面であるのが好ましい。
【００３１】
サファイア種結晶は、菱面体晶系あるいは六方晶系で近似される結晶構造を有し、Ｃ軸に平行な結晶面である側面が｛1-100｝面±１０°以内の結晶面となり、かつ形状が六角柱形状または三角柱形状を含むように加工され、(0001)面を結晶成長面とするのが好ましい。
【００３２】
図２は、サファイア単結晶のユニットセルを示したものである。サファイア単結晶は、菱面体晶系の結晶構造を有するが、図２に示すように、六方晶系で近似されることができる。通常、サファイア単結晶のインゴットから例えばＧａＮ成膜用のウェーハを切り出す場合、ウェーハの主面がサファイア単結晶の(0001)面(ｃ面)となるように切り出すことが一般的である。
【００３３】
材料をなるべく無駄にしないためには、ｃ軸方向に結晶を育成して略円柱状のインゴットを得るとともに、このインゴットをｃ軸方向（インゴットの軸方向）に対して垂直に切断することが望ましい。したがって、結晶成長面は(0001)面とする。
【００３４】
図３(a)および図３(b)は、それぞれサファイア種結晶の形状が六角柱形状または三角柱形状の場合のサファイア種結晶の模式的断面図を示したものであり、サファイア種結晶の加工は、図３(a)または図３(b)にそれぞれ示されるように、サファイア種結晶の側面が、｛1-100｝面±１０°以内(図３では、サファイア種結晶の側面と｛1-100｝面とは同一)の結晶面となり、かつサファイア種結晶の形状が、六角柱形状または三角柱形状となるように行うのが好ましい。この加工は、Ｘ線回折法により方位を計測し、例えばダイヤモンドブレード等を用いて行うことができる。
【００３５】
なお、サファイア種結晶の側面が、｛1-100｝面±１０°以内とは、図４に破線および一点鎖線で示されるように、サファイア種結晶の側面が、｛1-100｝面である実線からｃ軸を回転中心として±１０°以内だけ回転させたときの結晶面を含めることを意味する。
【００３６】
サファイア種結晶は、結晶成長面のサイズが５〜１２ｍｍの範囲であるのが好ましい。ここで、結晶成長面のサイズとは、結晶成長用サファイア種結晶の形状が六角柱形状を含む場合には、六角形に外接する円の直径のことをいい、三角柱形状を含む場合には、三角形に外接する円の直径のことをいう。結晶成長面のサイズが５ｍｍ未満だと、シーディング工程で、融液のわずかな温度変動により種結晶が溶けるおそれがあり、一方、結晶成長面のサイズが１２ｍｍを超えると、種結晶の先端に垂直に存在する転位数が多くなり、転位を低減できないおそれがあるためである。
【００３７】
また、本発明に従う結晶成長用サファイア種結晶の形状は、全体を六角柱形状または三角柱形状とする場合の他、先端形状を六角錐とした六角柱や、先端形状を三角錐とした三角柱とすることもできる。特に、先端を角錐形状とした場合、着液時の熱ショックによる転位の導入を効果的に防止することができる。
【００３８】
種結晶加熱工程は、原料融液上方の位置にて、原料融液自体の放熱を利用して、種結晶の先端の温度を１４００〜１８００℃の範囲となるように加熱することを含むのが好ましい。加熱処理が１４００℃未満だと、転位の上昇運動が十分に起きず形状の変化が不充分となるおそれがあり、加熱熱処理が１８００℃を超えると、転位のすべり運動により増殖し、転位密度が増加するおそれがあるためである。
【００３９】
種結晶加熱工程は、種結晶を原料融液の上方で上下させることを含むのが好ましい。これにより、原料融液からの熱を用い、適切な温度で種結晶を加熱することができる。
【００４０】
サファイア種結晶中の転位は、(0001)面の＜1-100＞方向で最も安定している。また、種結晶の表面近傍では、転位に大きな鏡像力が作用するため、転位には、表面に垂直になろうとする大きな力が働いている。上述したように、サファイア種結晶の側面を、｛1-100｝面に対し、ｃ軸を回転中心として±１０°以内の結晶面となるよう形成したことにより、転位の安定な方向と鏡像力の作用の方向を一致させることができる。また、単結晶を高温に保持すると、点欠陥が転位の周囲のひずみ場により集められて、上昇運動し転位の形状が変わることが知られている。また、温度勾配による熱応力により、転位がすべり運動をすることも知られている。熱処理を施すことにより、表面に露出している転位は、鏡像力と上昇運動あるいはすべり運動により表面に対して垂直になる。転位には短くなる力が働くので、転位が動ける温度では、表面近傍の垂直な成分が次第に長くなる。その結果、軸に平行な転位の密度を下げることができるものである。
【００４１】
種結晶加熱工程は、上記加熱処理と、種結晶先端の温度が１０００〜１２００℃の範囲となる原料融液上方の位置での低温熱処理とからなる２段熱処理を含むのが好ましい。低温熱処理が１０００℃未満だと、点欠陥の拡散が遅くなるおそれがあり、低温熱処理が１２００℃を超えると、点欠陥の過飽和度が小さくなるおそれがあるためである。
【００４２】
種結晶加熱工程は、加熱熱処理と低温熱処理とからなる２段熱処理を複数回含むのが好ましい。２段熱処理を複数回行うことにより、点欠陥の過飽和度を上げて転位の上昇運動を促進するという効果が得られるためである。
【００４３】
種結晶加熱工程は、転位の上昇運動やすべり運動により表面と垂直な部分を長くするため、高温熱処理を３０分以上行うのが好ましい。この処理時間は、熱処理の温度が高い程短くすることができる。
【００４４】
種結晶加熱工程は、種結晶の温度を所定の温度まで十分に下げるため、低温熱処理を１０分以上行うのが好ましい。この処理時間は、熱処理の温度が高い程短くすることができる。
【００４５】
このような種結晶加熱工程を経ることにより、サファイア種結晶の結晶成長面の転位密度を１０３／ｃｍ２以下とすることができる。
【００４６】
縮径させたときの結晶径の最小値が、拡径させたときの結晶径の最大値の１／３以上２／３以下であるのが好ましい。１／３未満だと径縮小部の強度が不十分となるおそれがあり、２／３を超えると、転位、サブグレインの減少効果が不十分となるおそれがあるためである。
【００４７】
上述した本発明に従う方法により育成することで、単結晶インゴットの転位密度は、１０２／ｃｍ２以下とすることができる。
【００４８】
上述したところは、本発明の実施形態の一例を示したものであって、本発明はこの実施形態に限定されるものではない。
【実施例】
【００４９】
（実施例１）
チョクラルスキー法により、直方体の種結晶(1cm×1cm×10cm)を用いてサファイア単結晶をｃ軸方向に育成した。昇温後種結晶を融液上の１４００℃になる位置に保持し、３０分保持した。ネック径は１ｃｍ、直胴部の径は１５ｃｍである。ネック時の径を３ｃｍまで太らせ、再び元の１ｃｍに戻す工程を２回繰り返した後、肩工程、直胴工程、テール工程を経て結晶の育成を行った。冷却後取り出した結晶をウェーハに加工し、転位密度の測定を行った結果、転位密度は１０１／ｃｍ２程度であった。また、Ｘ線トポグラフによりサブグレインの観察を行ったが、サブグレインは確認されなかった。
【００５０】
（実施例２）
チョクラルスキー法により、直方体の種結晶(1cm×1cm×10cm)を用いてサファイア単結晶をｃ軸方向に育成した。昇温後種結晶を融液上の１８００℃になる位置に保持し、３０分保持した。ネック径は２ｃｍ、直胴部の径は１５ｃｍある。ネック時の径を３ｃｍまで太らせ、再び元の２ｃｍに戻す工程を２回繰り返した後、肩工程、直胴工程、テール工程を経て結晶の育成を行った。冷却後取り出した結晶をウェーハに加工し、転位密度の測定を行った結果、転位密度は１００／ｃｍ２程度であった。また、Ｘ線トポグラフによりサブグレインの観察を行ったが、サブグレインは確認されなかった。
【００５１】
（実施例３）
チョクラルスキー法により、直方体の種結晶(1cm×1cm×10cm)を用いてサファイア単結晶をｃ軸方向に育成した。昇温後種結晶を融液上の１４００℃になる位置に保持し、３０分保持した。ネック径は１ｃｍ、直胴部の径は１５ｃｍである。ネック時の径を０．５ｃｍまで減少させ、再び元の１ｃｍに戻す工程を２回繰り返した後、肩工程、直胴工程、テール工程を経て結晶の育成を行った。冷却後取り出した結晶をウェーハに加工し、転位密度の測定を行った結果、転位密度は１０１／ｃｍ２程度であった。また、Ｘ線トポグラフによりサブグレインの観察を行ったが、サブグレインは確認されなかった。
【００５２】
（実施例４）
チョクラルスキー法により、直方体の種結晶(1cm×1cm×10cm)を用いてサファイア単結晶をｃ軸方向に育成した。昇温後種結晶を融液上の１４００℃になる位置に保持し、３０分保持した。ネック径は１ｃｍ、直胴部の径は１５ｃｍである。ネック時の径を３ｃｍまで太らせ、再び元の１ｃｍに戻す工程を５回繰り返した後、肩工程、直胴工程、テール工程を経て結晶の育成を行った。冷却後取り出した結晶をウェーハに加工し、転位密度の測定を行った結果、無転位であった。また、Ｘ線トポグラフによりサブグレインの観察を行ったが、サブグレインは確認されなかった。
【００５３】
（比較例１）
チョクラルスキー法により、直方体の種結晶(1cm×1cm×10cm)を用いてサファイア単結晶をｃ軸方向に育成した。種結晶の熱処理およびネッキングは行わなかった。直胴部の径は１５ｃｍである。肩工程、直胴工程、テール工程を経て結晶の育成を行った。冷却後取り出した結晶をウェーハに加工し、転位密度の測定を行った結果、転位密度は１０４／ｃｍ２程度であった。また、Ｘ線トポグラフによりサブグレインの観察を行った結果、結晶表面から内部へ向かってサブグレインが浸透している様子が観察された。
【００５４】
（比較例２）
チョクラルスキー法により、直方体の種結晶(1cm×1cm×10cm)を用いてサファイア単結晶をｃ軸方向に育成した。昇温後種結晶を融液上の１４００℃になる位置に保持し、３０分保持した。ネック径は１ｃｍ、直胴部の径は１５ｃｍである。ネック径を０．５ｃｍまで減少させた後、径をこの値に保ったまま５ｃｍ育成を行いネッキングを行った。その後、肩工程、直胴工程、テール工程を経て結晶の育成を行った。冷却後取り出した結晶をウェーハに加工し、転位密度の測定を行った結果、転位密度は１０４／ｃｍ２程度であった。また、Ｘ線トポグラフによりサブグレインの観察を行ったが、サブグレインが観察された。
【００５５】
（比較例３）
チョクラルスキー法により、直方体の種結晶(1cm×1cm×10cm)を用いてサファイア単結晶をｃ軸方向に育成した。昇温後種結晶を融液上の１４００℃になる位置に保持し、３０分保持した。ネック径は１ｃｍ、直胴部の径は１５ｃｍである。ネック時の径を１．２ｃｍまで太らせ、再び元の１ｃｍに戻す工程を２回繰り返した後、肩工程、直胴工程、テール工程を経て結晶の育成を行った。冷却後取り出した結晶をウェーハに加工し、転位密度の測定を行った結果、転位密度は１０４／ｃｍ２程度であった。また、Ｘ線トポグラフによりサブグレインの観察を行った結果、サブグレインが確認された。
【００５６】
（比較例４）
チョクラルスキー法により、直方体の種結晶(1cm×1cm×10cm)を用いてサファイア単結晶をｃ軸方向に育成した。昇温後種結晶を融液上の１４００℃になる位置に保持し、３０分保持した。ネック径は１ｃｍ、直胴部の径は１５ｃｍである。ネック時の径を５ｃｍまで太らせ、再び元の１ｃｍに戻す工程を２回繰り返した結果、１回目の径増大後の径を縮小した箇所にクラックが観察されたため、結晶の引き上げを中止した。
【００５７】
以上のことから、本発明に従って単結晶サファイアの育成を行った実施例１〜４は、比較例１〜４と比較して、単結晶サファイア中の転位密度およびサブグレインが小さく、高品位のサファイア単結晶が得られていることがわかる。
【産業上の利用可能性】
【００５８】
本発明によれば、チョクラルスキー法を用いた単結晶インゴットの育成方法において、種結晶を所定温度に加熱する種結晶加熱工程と、種結晶を原料融液に接触させた後、種結晶を引き上げながらネック部を形成するネッキング工程とを具え、ネッキング工程は、種結晶を引き上げる際に、種結晶の先端表面上に育成される結晶が、縮径から拡径および拡径から縮径の少なくとも一方の径変化を１回以上経ることにより、高品位な単結晶インゴットを育成することができる。
【符号の説明】
【００５９】
１  ルツボ
２  原料融液
３  種結晶
４  単結晶インゴット
【図１】
2012001393.tif 000002
【図２】
2012001393.tif 000003
【図３】
2012001393.tif 000004
【図４】
2012001393.tif 000005