(57)【要約】【課題】ホスト材料とゲスト材料とを同時蒸着させる蒸着装置において、微量のゲスト材料を精度良く蒸着させるとともに、蒸着材料のロスを抑制する。【解決手段】真空処理室２０１内において、基板１００に対して蒸着材料を蒸着させて薄膜を形成する真空蒸着装置２００であって、内部に収容された蒸着材料を加熱し、発生した蒸着材料の蒸気を放出口２０４ａから基板１００へ向けて放出する第２蒸着源２０４と、第２蒸着源２０４に連結され、第２蒸着源２０４の内部で発生した蒸着材料の蒸気を導く導管２２０と、導管２２０を流れる蒸着材料の蒸気の流量を制御する流量制御バルブ２２１と、導管２２０を介して第２蒸着源２０４に連結されて、第２蒸着源２０４の内部で発生した蒸着材料の蒸気を回収する回収容器２３０と、を備える。【選択図】図１
2012156073.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
真空処理室内において、基板に対して蒸着材料を蒸着させて薄膜を形成する真空蒸着装置であって、
内部に収容された蒸着材料を加熱し、発生した蒸着材料の蒸気を放出口から前記基板へ向けて放出する蒸着源と、
前記蒸着源に連結され、前記蒸着源の内部で発生した蒸着材料の蒸気を導く導管と、
前記導管を流れる蒸着材料の蒸気の流量を制御する流量制御バルブと、
前記導管を介して前記蒸着源に連結されて、前記蒸着源の内部で発生した蒸着材料の蒸気を回収する回収容器と、を備えることを特徴とする真空蒸着装置。
【請求項２】
前記回収容器は、冷却機構を有し、当該冷却機構により蒸着材料の蒸気を冷却して回収することを特徴とする請求項１に記載の真空蒸着装置。
【請求項３】
前記回収容器は、前記導管との接続部のみ開口し、当該接続部以外は外部と遮断されていることを特徴とする請求項１又は２に記載の真空蒸着装置。
【請求項４】
前記回収容器は、前記真空処理室内に設けられ、前記回収容器内と前記真空処理室内との圧力差をなくす開放部を有することを特徴とする請求項１又は２に記載の真空蒸着装置。
【請求項５】
前記基板に形成される薄膜の膜厚及び蒸着速度を測定する膜厚測定手段と、
前記膜厚測定手段により測定された薄膜の蒸着速度に基づいて、前記流量制御バルブを制御して前記導管を流れる蒸着材料の蒸気の流量を制御することにより、前記放出口から放出される蒸着材料の蒸気の量を制御する制御部と、を更に備えることを特徴とする請求項１から４の何れか一項に記載の真空蒸着装置。
【請求項６】
前記蒸着源と別に設けられた一乃至複数の第２の蒸着源を更に備えることを特徴とする請求項１から５の何れか一項に記載の真空蒸着装置。
【請求項７】
前記基板に薄膜を形成することにより有機エレクトロルミネッセンス素子を製造することを特徴とする請求項１から６の何れか一項に記載の真空蒸着装置。
【請求項８】
請求項１から７の何れか一項に記載の真空蒸着装置を用いて、
前記基板上に薄膜を形成することにより有機エレクトロルミネッセンス素子を製造することを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【請求項９】
請求項８に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法により製造されたことを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、真空蒸着装置、有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法及び有機エレクトロルミネッセンス素子に関する。
【背景技術】
【０００２】
発光型の電子ディスプレイデバイスとして、エレクトロルミネッセンスディスプレイ（以下、ＥＬＤと略記する）がある。ＥＬＤの構成要素としては、無機エレクトロルミネッセンス素子（以下、無機ＥＬ素子という）や有機エレクトロルミネッセンス素子（以下、有機ＥＬ素子という）が挙げられる。
【０００３】
有機ＥＬ素子は、発光する化合物を含有する発光層を、陰極と陽極で挟んだ構成を有し、発光層に電子及び正孔を注入して、再結合させることにより励起子（エキシトン）を生成させ、このエキシトンが失活する際の光の放出（蛍光・燐光）を利用して発光する素子である。有機ＥＬ素子は、数Ｖ〜数十Ｖ程度の電圧で発光が可能であり、更に自己発光型であるために視野角に富み、視認性が高く、薄膜型の完全固体素子であるために省スペース、携帯性等の観点から注目されている。
【０００４】
また、有機ＥＬ素子は、従来実用に供されてきた主要な光源、例えば、発光ダイオードや冷陰極管と異なり、面光源であることも大きな特徴である。この特性を有効に活用できる用途として、照明用光源や様々なディスプレイのバックライトがある。特に近年、需要の増加が著しい液晶フルカラーディスプレイのバックライトとして用いることも好適である。
【０００５】
有機ＥＬ素子をこのような照明用光源、あるいはディスプレイのバックライトとして実用する為の課題として発光効率の向上が挙げられる。発光効率の向上の為には、有機ＥＬ素子を構成する有機機能層の一部においてそれぞれ別個の機能を有する材料を複数混合して構成する所謂ホスト／ゲスト構造を組み入れることが一般的となりつつある。例えば、発光層におけるホスト材料／発光ドーパント（赤色ドーパント、緑色ドーパント、青色ドーパント）の組み合わせ、電子輸送層における電子輸送材料／アルカリ金属材料の組み合わせ等が挙げられる。
【０００６】
発光層内に、赤色ドーパント、緑色ドーパント及び青色ドーパントが共存する場合、赤色ドーパント、緑色ドーパント、青色ドーパントの順で発光する。つまり、始めに赤色ドーパントや緑色ドーパントのみが発光し、青色ドーパントが共存していても青色ドーパントは赤色ドーパントや緑色ドーパントと同時には発光しない。そこで、赤色ドーパントや緑色ドーパントを青色ドーパントよりも低濃度にして、赤色ドーパントと緑色ドーパントを青色ドーパントと同時に発光させることが知られている。
しかしながら、赤色ドーパント、緑色ドーパントを低濃度とすると、小さな濃度バラツキも色度バラツキ（色ムラ）に繋がるという問題がある。そこで、色ムラを少なくするために、低濃度ドーパントの濃度均一性が重要となる。これに対して、青色ドーパントは、赤色ドーパントや緑色ドーパントに比べて濃度が数十％であるため、濃度バラツキの影響を受けにくくなっている。
【０００７】
ところで、基板に対してホスト材料とゲスト材料とを同時蒸着させる蒸着装置において、ゲスト材料のドープ量を制御する場合には、蒸着材料の蒸着速度をコントロールすることにより行うのが一般的である。具体的には、蒸着源の温度制御を行うことにより、蒸着材料が蒸発する量を制御し、これにより蒸着速度をコントロールする。
【０００８】
しかし、一般的にヒータ等による蒸着源の温度制御の応答速度は遅く、しかも、有機ＥＬ素子の材料として用いられる蒸着材料には熱伝導性が高くないものが多い。したがって、蒸着材料の蒸着速度を精度良く制御することは困難である。
また、ドープするゲスト材料が微量である場合、蒸着材料を測定する測定手段に測定限界があること、温度制御により蒸着材料の放出量を微量に保つことが困難であること、等の問題から、蒸着源から放出される蒸着材料の放出量を微量にすることも困難となっている。
【０００９】
これらの問題に対し、特許文献１には、蒸着材料の蒸着速度を精度良く制御する方法として、蒸着材料の放出口の面積を調整可能な仕切部材を設け、仕切部材によって放出口の面積を調整することにより蒸着速度の制御を行うことが記載されている。
また、特許文献２には、ゲスト材料の蒸着量を低減させる方法として、ゲスト材料を収容した坩堝を蒸着源とし、その蒸着源と基板との間に取り付けられた回転式遮蔽板を回転させて、蒸着源から放出されたゲスト材料が基板に到達するまでの経路を所定のタイミングで遮ることにより、ゲスト材料の基板への蒸着量を低減することが記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１０】
【特許文献１】特開２００３−２９７５６５号公報
【特許文献２】特開２００３−１９３２１７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１１】
しかしながら、特許文献１に記載の技術にあっては、仕切部材によって放出口の面積を調整することで蒸着材料の放出量を制御するものであるが、放出量を微量にする場合には放出口の面積を極めて小さくしなければならず、そのような制御は困難であるという問題がある。
特許文献２に記載の技術にあっては、遮蔽板によって、基板に対する蒸着材料の蒸着速度・蒸着量を制御するものであって、蒸着源から放出される蒸着材料の放出量そのものを制御することはできない。したがって、特許文献２に記載の技術では、蒸着源から放出される蒸着材料が、遮蔽板に付着したり、排気手段から排気されたりすることで、多量の蒸着材料をロスするという問題がある。
【００１２】
そこで、本発明は、微量のゲスト材料を精度良く蒸着させるとともに、蒸着材料のロスを抑制することができる真空蒸着装置を提供することを目的としている。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
以上の課題を解決するため、本発明の一態様によれば、
真空処理室内において、基板に対して蒸着材料を蒸着させて薄膜を形成する真空蒸着装置であって、
内部に収容された蒸着材料を加熱し、発生した蒸着材料の蒸気を放出口から前記基板へ向けて放出する蒸着源と、
前記蒸着源に連結され、前記蒸着源の内部で発生した蒸着材料の蒸気を導く導管と、
前記導管を流れる蒸着材料の蒸気の流量を制御する流量制御バルブと、
前記導管を介して前記蒸着源に連結されて、前記蒸着源の内部で発生した蒸着材料の蒸気を回収する回収容器と、を備えることを特徴とする真空蒸着装置が提供される。
【００１４】
本発明の他の態様によれば、
上記真空蒸着装置を用いて、
前記基板上に薄膜を形成することにより有機エレクトロルミネッセンス素子を製造することを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法が提供される。
【００１５】
本発明の更に他の態様によれば、
上記有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法により製造されたことを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子が提供される。
【発明の効果】
【００１６】
本発明によれば、微量のゲスト材料を精度良く蒸着させて成膜を行うことがでるとともに、蒸着材料のロスを抑制することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１７】
【図１】本実施形態に係る真空蒸着装置の概略構成図である。
【図２】図１に示す真空蒸着装置の蒸着源及び回収容器の概略構成図である。
【図３】本実施形態の変形例１に係る蒸着源及び回収容器の概略構成図である。
【図４】本実施形態の変形例２に係る蒸着源及び回収容器の概略構成図である。
【図５】本実施形態の変形例３に係る真空蒸着装置の概略構成図である。
【発明を実施するための形態】
【００１８】
以下に、本発明を実施するための形態について図面を用いて説明する。ただし、以下に述べる実施形態には、本発明を実施するために技術的に好ましい種々の限定が付されているが、発明の範囲を以下の実施形態及び図示例に限定するものではない。
【００１９】
本発明に係る真空蒸着装置２００は、有機ＥＬ素子の各層を形成する際に用いられる装置であり、特に、有機ＥＬ素子の発光層を形成する場合に好適に用いられる。この真空蒸着装置２００について、図１及び図２を参照して以下説明する。
【００２０】
図１は、本発明を適用した一実施形態の真空蒸着装置２００の概略構成図である。
真空蒸着装置２００は、基板１００に対して二以上の蒸着材料（例えば、ホスト化合物、ゲスト化合物）を同時に蒸着させて薄膜（例えば、有機ＥＬ素子の発光層）を形成することができる真空蒸着装置である。
真空蒸着装置２００は、内部に真空処理室２０１が形成された真空容器２０２と、基板１００に対してホスト化合物を放出する第１蒸着源２０３と、基板１００に対してゲスト化合物を放出する第２蒸着源２０４と、導管２２０を介して第２蒸着源２０４に接続された回収容器２３０と、基板１００上に堆積される蒸着材料の堆積量（膜厚）及びその蒸着速度を測定する膜厚計（膜厚測定手段）２０６と、基板１００に対する成膜処理の開始と終了を制御するシャッター２０７と、基板１００を回転自在に支持する回転保持機構２０８と、各部の所定の制御を行う制御部２０９と、を備えている。
【００２１】
基板１００は、真空蒸着装置２００により成膜処理が施される被処理基板である。基板１００は、図１に示すように、枚葉基板であって、真空処理室２０１内において回転保持機構２０８に支持される。回転保持機構２０８は、基板１００を水平姿勢に保持した状態で、基板１００の所定位置を回転中心として所定の速度で回転駆動する。成膜処理中に基板１００を回転保持機構２０８により回転することで、形成される薄膜の膜厚分布が均一となる。
【００２２】
真空容器２０２は、内部に形成された真空処理室２０１を所定の真空状態に保持する。真空処理室２０１には、第１蒸着源２０３、第２蒸着源２０４、回収容器２３０、膜厚計２０６、シャッター２０７、回転保持機構２０８等の各部材が設けられている。また、真空容器２０２の側壁２１０には、基板１００を搬入・搬出する搬入搬出部２１８が設けられ、真空容器２０２の側壁２１１には、真空処理室２０１内を真空排気する排気口２１９が設けられている。排気口２１９は、真空容器２０２の外部に設けられた真空ポンプ（図示略）等の所定の真空排気手段に接続されている。
【００２３】
第１蒸着源２０３は、内部にホスト化合物が収容された蒸着源であって、基板１００の下面に対向配置されている。第１蒸着源２０３の基板１００に対向する面には、放出口２０３ａが設けられている。また、第１蒸着源２０３は第１加熱機構２１３を有し、この第１加熱機構２１３によりホスト化合物を加熱して蒸気を発生させて、放出口２０３ａからその蒸気を放出する。放出口２０３ａから放出されるホスト化合物の蒸気は所定の広がりをもって拡散し、拡散するホスト化合物の蒸気のうち基板１００に蒸着される領域を領域Ｌ１（図１参照）とする。なお、第１蒸着源２０３に収容されるホスト化合物としては、有機ＥＬ素子の発光層の材料として用いられる公知のホスト化合物を用いることができる。
【００２４】
第２蒸着源２０４は、内部にゲスト化合物が収容された蒸着源であって、基板１００の下面に対向配置されている。第２蒸着源２０４の基板１００に対向する面には、放出口２０４ａが設けられている。また、第２蒸着源２０４は第２加熱機構２１４を有し、この第２加熱機構２１４によりゲスト化合物を加熱して蒸気を発生させて、放出口２０４ａからその蒸気を放出する。放出口２０４ａから放出されるゲスト化合物の蒸気は所定の広がりをもって拡散し、拡散するゲスト化合物の蒸気のうち基板１００に蒸着される領域を領域Ｌ２（図１参照）とする。この領域Ｌ２は、第１蒸着源２０３から放出されるホスト化合物の領域Ｌ１と基板１００の近傍で重なり合う。なお、第２蒸着源２０４に収容されるゲスト化合物としては、有機ＥＬ素子の発光層の材料として用いられる公知のゲスト化合物（発光ドーパント）を用いることができる。
【００２５】
また、第２蒸着源２０４には、導管２２０が設けられ、導管２２０を介して第２蒸着源２０４と回収容器２３０とが連結されている。第２蒸着源２０４の内部で発生したゲスト化合物の蒸気の一部は、この導管２２０を介して回収容器２３０に流入する。
導管２２０には、流量制御バルブ２２１が設けられ、その流量制御動作により導管２２０内を流れる蒸気の流量を制御できるように構成されている。即ち、流量制御バルブ２２１によりバルブ開度が大きく設定されると、第２蒸着源２０４から導管２２０へ流入する蒸気が多くなり、流量制御バルブ２２１によりバルブ開度が小さく設定されると、第２蒸着源２０４から導管２２０へ流入する蒸気が少なくなる。
この導管２２０は、導管用加熱機構２１５を有する。導管用加熱機構２１５が導管２２０を加熱することにより、導管２２０を流れるゲスト化合物の蒸気が導管２２０の内部で固体化しない。
なお、各加熱機構２１３〜２１５としては、例えば、電熱ヒータ等が用いられるが、これに限られず何れの加熱手段であっても良い。
【００２６】
ここで、図２を参照して、回収容器２３０について説明する。図２（ａ）は、第２蒸着源２０４及び回収容器２３０を示す概略構成図であり、図２（ｂ）は、回収容器２３０の別の例を示す概略構成図である。なお、図２においては、第２蒸着源２０４から回収容器２３０に流入する蒸気の流れを矢印で示している。
【００２７】
回収容器２３０は、図２（ａ）に示すように、導管２２０を介して第２蒸着源２０４に連結して設けられ、導管２２０から流入するゲスト化合物の蒸気を回収する部材である。
この回収容器２３０は、導管２２０との接続部２３１のみが開口し、それ以外は密閉されて外部と遮断される構成となっている。回収容器２３０は、接続部２３１よりも下流側の位置に、冷却機構として冷却コイル２３２を有する。この冷却コイル２３２により導管２２０から流入するゲスト化合物の蒸気を冷却し、回収容器２３０の内部で固体化して回収する。冷却コイル２３２により回収容器２３０が冷却されることにより、回収容器２３０内が第２蒸着源２０４内よりも減圧状態となり、回収容器２３０と第２蒸着源２０４との間で圧力差が生じる。これにより、回収容器２３０内にゲスト化合物の蒸気が流入し易くなっている。
更に、この回収容器２３０の内壁には、複数の析出板２３３が設けられている。この析出板２３３は、回収容器２３０の内壁において接続部２３１よりも下流側に複数配列して設けられている。これにより、冷却されて固体化したゲスト化合物をより多く捕捉することができる。
【００２８】
このように構成されていることにより、第２蒸着源２０４の内部で発生した蒸気の一部を回収容器２３０に流入させることができ、第２蒸着源２０４の放出口２０４ａから放出される蒸気の量を微量にすることができる。また、流量制御バルブ２２１により導管２２０を流れる蒸気の流量を制御することにより、第２蒸着源２０４の放出口２０４ａから放出される蒸気の量を精度良く制御することができる。更に、回収容器２３０内に流入した蒸気は、冷却コイル２３２に冷却されて回収されるので、ゲスト化合物のロスを抑制することができる。
【００２９】
また、回収容器２３０は、図２（ｂ）に示すように、接続部２３１以外の開口部分として開放部２３４が設けられている構成であっても良い。
開放部２３４は、回収容器２３０の最も下流側の位置に設けられ、この開放部２３４には、回収容器２３０の外側に向けて通気管２３５が設けられている。通気管２３５は、回収容器２３０から離れる方向に延在し、その先端が下方を向いている。そして、この通気管２３５は、真空処理室２０１内に設けられた冷却容器２３６の側壁を貫通して、当該冷却容器２３６の内側に配置されている。この冷却容器２３６は、冷却機構として冷却コイル２３７を有する。また、冷却容器２３６の上部には通気口２３８が形成され、冷却容器２３６と真空処理室２０１とが圧力差のない状態となっている。したがって、回収容器２３０及び通気管２３５と真空処理室２０１とも圧力差がない状態となっている。
【００３０】
このように構成されていることにより、ゲスト化合物の蒸気が回収容器２３０内に流入しても、回収容器２３０内を所定の減圧状態に維持することができ、回収容器２３０によるゲスト化合物の回収を連続して行うことができる。また、回収容器２３０内を所定の減圧状態に維持することができるので、回収容器２３０内に流入する蒸気の量が安定し、流量制御バルブ２２１による流量制御動作の精度が向上する。したがって、第２蒸着源２０４から放出されるゲスト化合物の蒸気の量を精度良く制御することができる。
更に、開放部２３４に通気管２３５及び冷却容器２３６が設けられていることにより、ゲスト化合物が回収容器２３０内で冷却されずに気体状態のまま開放部２３４に到達しても、通気管２３５及び冷却容器２３６内で十分に冷却されてゲスト化合物を回収することができるため、ゲスト化合物の蒸気が回収容器２３０の外部（真空処理室２０１内）に流出することが防止される。
【００３１】
図１に示すように、第１膜厚計２０６ａ及び第２膜厚計２０６ｂは、第１蒸着源２０３及び第２蒸着源２０４の近傍にそれぞれ設けられ、各蒸着源により形成される薄膜の膜厚及び蒸着速度をそれぞれ独立して測定する。第１膜厚計２０６ａは、第１蒸着源２０３の近傍であって、領域Ｌ１に重ならない位置に設けられている。また、第２膜厚計２０６ｂは、第２蒸着源２０４の近傍であって、領域Ｌ２に重ならない位置に設けられている。
更に、全体膜厚計２０６ｃは、基板１００の近傍に設けられ、第１蒸着源２０３及び第２蒸着源２０４により形成される薄膜全体の膜厚及び蒸着速度を測定する。全体膜厚計２０６ｃは、領域Ｌ１及び領域Ｌ２に重ならない位置に設けられている。
これらの膜厚計２０６ａ〜２０６ｃとして、例えば、水晶振動子方式の膜厚計が好適に用いられる。
【００３２】
シャッター２０７は、基板１００と第１蒸着源２０３及び第２蒸着源２０４との間に開閉自在に設けられている。シャッター２０７は、成膜処理中には開放され、成膜処理の開始前及び終了後には閉鎖されるように構成されている。つまり、シャッター２０７の開閉動作によって基板１００に対する成膜処理の開始及び終了が制御可能であり、基板１００表面に所望の膜厚の薄膜を形成することができる。
【００３３】
制御部２０９は、第１膜厚計２０６ａ、第２膜厚計２０６ｂ、全体膜厚計２０６ｃ、第１加熱機構２１３、第２加熱機構２１４及び流量制御バルブ２２１等に接続されている。
制御部２０９は、第１膜厚計２０６ａ及び全体膜厚計２０６ｃにより測定された蒸着速度に基づいて、第１加熱機構２１３を制御して第１蒸着源２０３の温度調整を行う。これにより、第１蒸着源２０３の放出口２０３ａから放出されるホスト化合物の蒸気の量が制御される。
また、制御部２０９は、第２膜厚計２０６ｂ及び全体膜厚計２０６ｃにより測定された蒸着速度に基づいて、第２加熱機構２１４を制御して第２蒸着源２０４の温度調整を行う。また、第２膜厚計２０６ｂにより測定された蒸着速度に基づいて、流量制御バルブ２２１を制御して導管２２０を流れる蒸気の流量を制御する。これにより、第２蒸着源２０４の放出口２０４ａから放出されるゲスト化合物の蒸気の量が精度良く制御される。
なお、制御部２０９は、更に、シャッター２０７、回転保持機構２０８、導管用加熱機構２１５、冷却コイル２３２及び真空ポンプ（図示略）等に接続されていても良い。その場合には、制御部２０９により、シャッター２０７の開閉動作、回転保持機構２０８の回転速度調節、導管用加熱機構２１５の温度調整、冷却コイル２３２の温度調整、真空ポンプの圧力調整等の制御が行われる。
【００３４】
以上、本実施形態によれば、第２蒸着源２０４に導管２２０が設けられ、この導管２２０を介して第２蒸着源２０４と回収容器２３０とが連結されているので、第２蒸着源２０４の内部で発生した蒸着材料の蒸気の一部を回収容器２３０に流入させることができ、放出口２０４ａから放出される蒸着材料の蒸気の量を低減させ、蒸着量を微量にすることができる。また、導管２２０に流量制御バルブ２２１が設けられ、この流量制御バルブ２２１により導管２２０を流れる蒸気の流量を制御することができるので、第２蒸着源２０４の放出口２０４ａから放出される蒸気の量を精度良く制御することができる。また、導管２２０に流入された蒸着材料の蒸気は、回収容器２３０により回収されるので、蒸着材料のロスを抑制した成膜処理を行うことができる。
【００３５】
また、回収容器２３０が冷却機構として冷却コイル２３２を有しているので、回収容器２３０に流入した蒸着材料の蒸気を冷却して固体化して回収することができる。したがって、導管２２０を介して回収容器２３０に流入した蒸着材料の蒸気を効率的に回収することができる。
【００３６】
また、回収容器２３０は、導管２２０との接続部２３１のみ開口し、接続部２３１以外は外部と遮断されているので、冷却コイル２３２により回収容器２３０を冷却することで回収容器２３０の内部を第２蒸着源２０４内よりも減圧状態とすることができる。これにより、第２蒸着源２０４と回収容器２３０との間に圧力差が生じ、蒸着材料の蒸気が回収容器２３０に流入し易くなり、効率的に蒸着材料を回収することができる。
【００３７】
また、回収容器２３０は真空処理室２０１内に設けられ、且つ、この回収容器２３０には回収容器２３０内と真空処理室２０１内との圧力差をなくす開放部２３４が設けられているので、回収容器２３０の内部を真空処理室２０１と同じ圧力にすることができる。したがって、第２蒸着源２０４から蒸着材料の蒸気が回収容器２３０内に流入しても、回収容器２３０内を所定の減圧状態に維持することができ、回収容器２３０による蒸着材料の回収を連続して行うことができる。また、回収容器２３０内を所定の減圧状態に維持することができるので、回収容器２３０内に流入する蒸気の量が安定し、流量制御バルブ２２１による流量制御動作の精度が向上する。したがって、第２蒸着源２０４から放出される蒸着材料の蒸気の量を精度良く制御することができる。
【００３８】
また、制御部２０９が、膜厚計２０６ｂにより測定された蒸着速度に基づいて流量制御バルブ２２１を制御するので、回収容器２３０に流入する蒸気の量を更に精度良く制御することができる。したがって、第２蒸着源２０４から放出される蒸着材料の蒸気の量を更に精度良く制御することができる。
【００３９】
以下に、回収容器２３０の変形例及び第２蒸着源２０４の変形例について、図３及び図４を参照して説明する。なお、変形例に係る回収容器２３０及び第２蒸着源２０４にあっては、以下に説明する構成以外の構成は上記実施形態の真空蒸着装置２００と略同様であり、その詳細な説明は省略する。
【００４０】
＜変形例１＞
図３は、変形例１に係る第２蒸着源２０４及び回収容器２４０の概略構成図である。
図３に示すように、回収容器２４０は、上記した図２（ａ）に示す回収容器２３０と略同一に構成されているが、その冷却機構が異なる。即ち、回収容器２４０には、冷却コイル２３２の代わりに、冷凍機２４２及びコールドヘッド２４３等が設けられている。なお、図３においては、第２蒸着源２０４から回収容器２４０に流入する蒸気の流れを矢印で示している。
【００４１】
回収容器２４０は、真空容器２０２内であって、真空容器２０２の下面２１２に固定されている。冷凍機２４２は、真空容器２０２の外側に設けられ、真空容器２０２の下面２１２を介して回収容器２４０に固定されている。カバー２４４が取り付けられたコールドヘッド２４３は、冷凍機２４２に接続されて、回収容器２４０の内部に設けられている。冷凍機２４２には所定の圧縮機（図示略）が接続され、冷凍機２４２は当該圧縮機から供給される高圧ヘリウムガスを膨張させることにより、回収容器２４０の内部に設けられたコールドヘッド２４３を冷却する。これにより、回収容器２４０の内部が冷却される。
したがって、導管２２０を介して回収容器２４０に流入したゲスト化合物の蒸気は、回収容器２４０の内部に設けられたコールドヘッド２４３によって冷却される。冷却された蒸気は固体化してコールドヘッド２４３のカバー２４４に付着し回収される。
【００４２】
このように、変形例１に係る回収容器によれば、上記した図２（ａ）に示す回収容器２３０を用いた場合と同様、第２蒸着源２０４から放出されるゲスト化合物の蒸気の量を低減させることができるとともに、ゲスト化合物の蒸気をロスすることなく回収することができる。
なお、回収容器２４０は、上記した図２（ｂ）に示す回収容器２３０と同様、接続部２４１以外の開口部分として、開放部（図示略）が設けられている構成であっても良い。
また、図３においては、析出板を図示していないが、回収容器２４０は、析出板を有していても良い。
また、回収容器２４０は、冷却コイルの代わりに冷凍機２４２及びコールドヘッド２４３を有するものとして説明したが、冷凍機２４２及びコールドヘッド２４３に加えて冷却コイルを更に有する構成としても良い。
【００４３】
＜変形例２＞
図４は、変形例２に係る第２蒸着源３０４及び回収容器３３０の概略構成図である。なお、図４においては、第２蒸着源３０４から回収容器３３０に流入する蒸気の流れを矢印で示している。
【００４４】
変形例２においては、図４に示すように、第２蒸着源３０４に連結された導管３２０が二又に分かれて、その一方（回収管３２０ａ）が回収容器３３０に連結され、他方（放出管３２０ｂ）が放出部材３５０に連結されている。この導管３２０は導管用加熱機構３１５を有する。また、第２蒸着源３０４と回収容器３３０とを連結する回収管３２０ａには流量制御バルブ３２１が設けられている。
第２蒸着源３０４は、導管３２０との接続部３０４ｂのみ開口し、その接続部３０４ｂ以外の部分は開口していない。つまり、ゲスト化合物の蒸気を基板に向けて放出する放出口は設けられていない。
回収容器３３０は、上記した図２（ａ）に示す回収容器２３０と同様に構成されている。即ち、回収容器３３０は、導管３２０との接続部３３１のみ開口し、当該接続部３３１以外は密閉されて外部と遮断されている。回収容器３３０は、接続部３３１よりも下流側の位置に、冷却機構として冷却コイル３３２を有する。更に、回収容器３３０の内壁であって、接続部３３１よりも下流側には、析出板３３３が複数配列して設けられている。なお、回収容器３３０は、上記した図２（ｂ）に示す回収容器２３０と同様、接続部３３１以外の開口部分として、開放部（図示略）が設けられている構成であっても良い。
【００４５】
放出部材３５０は、当該放出部材３５０に供給される蒸気を放出口３５０ａから放出させるように構成されている。放出部材３５０は、基板（図示略）に対向し、当該基板の幅方向（方向Ａ；図４参照）に直線状に延在する。放出部材３５０の基板に対向する面に、方向Ａに配列された複数の放出口３５０ａが設けられている。また、放出部材３５０の内部には、加熱機構（図示略）が設けられており、放出部材３５０内でゲスト化合物の蒸気が固体化しないように構成されている。なお、放出部材３５０の放出口３５０ａは、方向Ａに沿って一直線に延びる単一の放出口であってもよい。
【００４６】
このように、変形例２によれば、第２加熱機構３１４による加熱で第２蒸着源３０４内に発生したゲスト化合物の蒸気は、放出管３２０ｂを通って放出部材３５０に供給されて、複数の放出口３５０ａからライン状に放出される。そして、第２蒸着源３０４の内部で発生したゲスト化合物の蒸気の一部を回収管３２０ａを介して回収容器３３０に流入させることで、放出部材３５０の放出口３５０ａから放出される蒸気の量を低減させることができる。つまり、本発明は、点状蒸着源（ポイントソース）だけでなく線状の蒸着源（ラインソース）にも適用可能である。
【００４７】
＜変形例３＞
図５は、変形例３に係る真空蒸着装置４００の概略構成図である。
真空蒸着装置４００は、ホスト化合物の蒸気を放出する第１蒸着源４０３と、ゲスト化合物の蒸気を放出する第２蒸着源４０４との他に、第２蒸着源４０４とは別のゲスト化合物の蒸気を放出する第３蒸着源４０５を更に備えている。第３蒸着源４０５は、第１及び第２蒸着源４０３，４０４と略同一に構成され、第３加熱機構４１５を有する。第３蒸着源４０５の放出口４０５ａから放出されるゲスト化合物の蒸気は所定の広がりをもって拡散し、拡散するゲスト化合物の蒸気のうち基板１００に蒸着される領域を領域Ｌ３（図５参照）とする。この領域Ｌ３は、第１蒸着源４０３から放出されるホスト化合物の領域Ｌ１及び第２蒸着源４０４から放出されるゲスト化合物の領域Ｌ２と基板１００の近傍で重なり合う。また、第３蒸着源４０５の近傍であって、領域Ｌ３に重ならない位置に第３膜厚計４０６ｃが設けられている。
【００４８】
この第３蒸着源４０５に、導管４２０を介して回収容器４３０が連結されている。第１蒸着源４０３及び第２蒸着源４０４には、導管４２０及び回収容器４３０は設けられていない。第３蒸着源４０５に連結された導管４２０及び回収容器４３０の構成は、上記した導管２２０及び回収容器２３０と同一である（図１及び図２参照）。
即ち、導管４２０は、流量制御バルブ４２１及び導管用加熱機構４１６を備えている。回収容器４３０は、導管４２０との接続部４３１のみが開口し、それ以外は密閉されて外部と遮断される構成となっている。回収容器４３０は、接続部４３１よりも下流側の位置に、冷却機構として冷却コイル４３２を有する。また、図示しないが、回収容器４３０の内部には複数の析出板が設けられている。
これにより、第３蒸着源４０５の内部で発生したゲスト化合物の蒸気を回収容器４３０に流入させることで、第３蒸着源４０５の放出口４０５ａから放出されるゲスト化合物の蒸気の量を精度良く低減させることができ、基板１００に対する蒸着量を微量にすることができる。また、回収容器４３０内に流入したゲスト化合物の蒸気を冷却コイル４３２により冷却して回収するので、蒸着材料のロスを抑制することができる。
【００４９】
以上のように、変形例３によれば、基板１００に対して３種の蒸着材料を同時蒸着させる場合であっても、第３蒸着源４０５から放出されるゲスト化合物の量を低減して、基板１００に対する当該ゲスト化合物の蒸着量を微量にすることができる。
【００５０】
なお、変形例３においては、導管４２０及び回収容器４３０を、第３蒸着源４０５に対してのみ設けているが、これらを更に第１蒸着源４０３や第２蒸着源４０４に対して設けることとしても良い。その場合、第１蒸着源４０３や第２蒸着源４０４から放出される蒸着材料の量を制御して、基板１００に対する各蒸着材料の蒸着量を精度良く制御することができる。
【００５１】
なお、上記実施形態では、枚葉基板に対して成膜処理を行うものとして説明したが、これに限られるものではなく、帯状連続フレキシブル基板に対して所謂ロールツーロール方式により成膜処理を行う場合にも適用可能である。
【００５２】
また、上記実施形態では、ホスト化合物とゲスト化合物を同時蒸着させて有機ＥＬ素子の発光層を形成する場合について説明したが、これに限られるものではなく、蒸着材料を蒸着させて薄膜を形成する場合であれば何れの態様にも適用可能である。
【００５３】
また、上記実施形態の真空蒸着装置として、第１蒸着源と第２蒸着源とを備えるものとして説明したが、第１蒸着源は備えていなくても良い。
【００５４】
更に、上記実施形態では、回収容器が冷却コイル又は冷凍機等を備える構成としたが、これに限られるものではなく、回収容器の内部を冷却することができれば如何なる冷却機構を備えていても良い。
【実施例】
【００５５】
以下、実施例を挙げて本発明を具体的に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。以下の実施例では、本発明に係る上記真空蒸着装置４００（図５参照）を使用して有機ＥＬ素子を製造する方法について説明する。なお、実施例において「％」の表示を用いるが、特に断りがない限り「質量％」を表す。
また、ここでは、有機ＥＬ素子の一例として、ガラス基板上に、透明電極（陽極）／正孔注入層／正孔輸送層／発光層／電子輸送層／電子注入層／反射電極（陰極）を積層して構成される白色発光有機ＥＬ素子の製造に関して説明を行う。
【００５６】
まず、所定の基板上に透明電極（陽極）を形成する工程を行う。１００ｍｍ×１００ｍｍ×０．７ｍｍ（厚み）のガラス基板上にＩＴＯ（Indium tin oxide）を１００ｎｍ成膜した基板に対して、フォトリソグラフィー法によりＩＴＯ膜をパターニングする。即ち、非導電性領域以外の部分をレジストでマスクした後、２５％塩酸水溶液に浸漬し非導電性領域部分（露出部分）のＩＴＯ膜を除去する。この後、１．５％水酸化ナトリウム水溶液に浸してレジストを除去し、更に水洗と乾燥を行い、透明電極（陽極）パターン基板を作製する。
この基板に対し、ｉｓｏ−プロピルアルコールによる超音波洗浄、乾燥窒素ガスによる乾燥、ＵＶオゾン洗浄を行う。
【００５７】
次に、この基板に対して次の各機能層を順次形成する。
正孔注入層（ＣｕＰｃ：１０ｎｍ）／正孔輸送層（α−ＮＰＤ：３０ｎｍ）／発光層（Ｈ−Ａ、Ｄ−Ａ、Ｄ−Ｂ：４０ｎｍ）／電子輸送層（Ｅ−Ａ：４５ｎｍ）／電子注入層（ＣｅＦ：４ｎｍ）／反射電極（陰極）（Ａｌ：１００ｎｍ）。
【００５８】
【化１】
2012156073.tif 000003
【化２】
2012156073.tif 000004
【００５９】
上記の各層の形成は、クラスター型の真空成膜装置（図示略）を用いて行う。この真空成膜装置は、各層を形成する６槽の真空容器が、基板搬送ロボットが設置された基板搬送室に連結されて構成されており、基板搬送ロボットが被処理基板を各真空容器内に順次移載することによって、被処理基板に対して一貫して上記の各層を形成することができる。この真空成膜装置を構成する６槽の真空容器のうちの１槽が、上記した本発明に係る真空蒸着装置４００である。
なお、各真空容器は、成膜処理中に基板を回転状態で保持する回転保持機構を有している。また、成膜時のパターン形成は、各真空容器内にマスクとして投入されたガラスを被処理基板に密着させた状態で成膜処理することにより行われる。
【００６０】
真空成膜装置の各真空容器内を４×１０−４Ｐａ以下に減圧し、減圧した真空成膜装置内に基板搬送ロボットを介して上記した洗浄後の基板を搬入する。まず、この基板を基板搬送ロボットにより１番目の真空容器内に搬入し、当該基板上にＣｕＰｃを蒸着させる。ＣｕＰｃの蒸着速度は０．１〜０．２ｎｍ／秒とし、基板上に膜厚１０ｎｍの正孔注入層を形成する。次いで、この基板を基板搬送ロボットにより２番目の真空容器内に搬入し、当該基板上にα−ＮＰＤを蒸着させる。α−ＮＰＤの蒸着速度は０．１〜０．２ｎｍ／秒とし、基板上に膜厚３０ｎｍの正孔輸送層を形成する。
【００６１】
正孔輸送層が形成された基板は、基板搬送ロボットにより３番目の真空容器として真空蒸着装置４００に搬入される。この真空蒸着装置４００において、第１蒸着源４０３にはホスト化合物としてはＨ−Ａが収容され、第２蒸着源４０４にはゲスト化合物としてＤ−Ａが収容され、第３蒸着源４０５にはゲスト化合物としてＤ−Ｂが収容されている。なお、本実施例においては、流量制御バルブ４２１による導管４２０の流路断面積が、第３蒸着源４０５の放出口４０５ａの面積に対して０〜１００倍に調整可能に構成されている。
【００６２】
真空蒸着装置４００は、搬入された基板に対して、第１蒸着源４０３、第２蒸着源４０４及び第３蒸着源４０５からそれぞれ蒸着材料を同時に放出して各蒸着材料を同時に蒸着させて、所望の発光層を形成する。このとき制御部４０９は、各蒸着材料の蒸着速度の割合が、Ｈ−Ａ：Ｄ−Ａ：Ｄ−Ｂ＝１００：１０：０．２となるように、各加熱機構４１３〜４１５及び流量制御バルブ４２１を制御する。具体的には、制御部４０９は、Ｈ−Ａの蒸着速度が０．３ｎｍ／秒、Ｄ−Ａの蒸着速度が０．０３ｎｍ／秒、Ｄ−Ｂの蒸着速度が０．０００６ｎｍ／秒となるように制御する。このようにして膜厚４０ｎｍの発光層を形成する。
【００６３】
発光層が形成された基板を基板搬送ロボットにより４番目の真空容器内に搬入し、当該基板上にＥ−Ａを蒸着させる。Ｅ−Ａの蒸着速度は０．１〜０．２ｎｍ／秒とし、基板上に膜厚４５ｎｍの電子輸送層を形成する。そして、この基板を基板搬送ロボットにより５番目の真空容器内に搬入し、当該基板上にＣｅＦを蒸着させる。ＳｅＦの蒸着速度は０．０１〜０．０２ｎｍ／秒とし、基板上に膜厚４ｎｍの電子注入層を形成する。電子注入層の形成後、この基板を基板搬送ロボットにより６番目の真空容器に搬入し、当該基板上にＡｌを蒸着させる。Ａｌの蒸着速度は１〜２ｎｍ／秒とし、膜厚１００ｎｍの反射電極（陰極）を形成する。
このようにして各層を形成した基板に対し、窒素雰囲気下で封止工程、ガラス分断工程、電極取り出し工程を行い、有機ＥＬ素子が完成する。
【００６４】
＜比較例＞
比較例として、上記実施例で用いた真空成膜装置（図示略）を用いて有機ＥＬ素子を製造した。比較例においては、流量制御バルブ４２１による導管４２０の流路断面積が０になるように、流量制御バルブ４２１を全閉にして実施した。また、比較例において、有機ＥＬ素子の製造方法及び各成膜材料は、上記実施例と同様である。
【００６５】
＜有機ＥＬ素子の評価＞
有機ＥＬ素子においては、色度のバラツキがドーパント（ゲスト化合物）の濃度のバラツキを表すため、色度の変動幅を求めることにより有機ＥＬ素子の評価を行った。
【００６６】
まず、実施例及び比較例により有機ＥＬ素子を１０枚製造し、製造した有機ＥＬ素子の基板中央部において色度測定を行った。そして、正面輝度３００ｃｄ／ｍ２〜１５００ｃｄ／ｍ２におけるＣＩＥ１９３１色度座標において、色度測定により得られた色度のｘ値、ｙ値から、次式（１）により変動最大距離ΔＥを求めた。
ΔＥ＝（Δｘ２＋Δｙ２）１／２・・・（１）
実施例で製造した有機ＥＬ素子の変動最大距離ΔＥは０．０１未満であり、良好な結果であったが、比較例で製造した有機ＥＬ素子の変動最大距離ΔＥは０．０１以上であり、色度変動が大きいことが確認された。
【００６７】
有機ＥＬ素子の評価の結果から、比較例で製造した有機ＥＬ素子よりも、本実施例で製造した有機ＥＬ素子の方がドーパント（ゲスト化合物）の濃度のバラツキが小さいことが分かる。したがって、本発明によれば微量のゲスト化合物を均一に蒸着させることができることが分かる。
【符号の説明】
【００６８】
１００  基板
２００  真空蒸着装置
２０１  真空処理室
２０３  第１蒸着源
２０４  第２蒸着源
２０６ａ  第１膜厚計（膜厚測定手段）
２０６ｂ  第２膜厚計（膜厚測定手段）
２０６ｃ  全体膜厚計（膜厚測定手段）
２０９  制御部
２２０  導管
２２１  流量制御バルブ
２３０  回収容器
２３１  接続部
２３２  冷却機構
２３４  開放部
【図１】
2012156073.tif 000005
【図２】
2012156073.tif 000006
【図３】
2012156073.tif 000007
【図４】
2012156073.tif 000008
【図５】
2012156073.tif 000009