(57)【要約】      （修正有）【課題】気泡がなく均質で、柔軟性を有し、光質変換能に優れ、太陽電池用封止材、光学フィルム、自動車等の合せガラスの中間膜等に有用なフィルムを提供する。【解決手段】ポリオレフィン系樹脂（Ｙ）に、波長変換物質（Ｄ）を配合したポリオレフィン樹脂組成物（Ｚ）を成形してなる機能性フィルム。ポリオレフィン系樹脂（Ｙ）が、イオン重合法によるポリエチレン系樹脂（Ａ）及び／又は高圧ラジカル法ポリエチレン系樹脂（Ｂ）からなる、メルトフローレート（ＭＦＲ：１９０℃、２１．１８Ｎ荷重下で測定）が１．０〜１０ｇ／１０分のポリエチレン系樹脂（Ｘ）を主成分とし、波長変換物質（Ｄ）の含有量が、ポリオレフィン系樹脂（Ｙ）１００重量部に対し、０．０１〜５重量部であって、ポリオレフィン樹脂組成物（Ｚ）が、ポリオレフィン系樹脂（Ｙ）の融点以上、１６０℃以下の成形温度で成形されることを特徴とする機能性フィルム。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
ポリオレフィン系樹脂（Ｙ）１００重量部に対し、波長変換物質（Ｄ）を０．０１〜５重量部含有したポリオレフィン樹脂組成物（Ｚ）を成形してなる機能性フィルムにおいて、
ポリオレフィン系樹脂（Ｙ）が、イオン重合法によるポリエチレン系樹脂（Ａ）及び／又は高圧ラジカル法ポリエチレン系樹脂（Ｂ）からなる、メルトフローレート（ＭＦＲ：１９０℃、２１．１８Ｎ荷重下で測定）が１．０〜１０ｇ／１０分のポリエチレン系樹脂（Ｘ）を主成分とし、波長変換物質（Ｄ）の含有量が、ポリオレフィン系樹脂（Ｙ）１００重量部に対し、０．０１〜５重量部であって、
ポリオレフィン樹脂組成物（Ｚ）が、ポリオレフィン系樹脂（Ｙ）の融点以上、１６０℃以下の成形温度で成形されることを特徴とする機能性フィルム。
【請求項２】
イオン重合法によるポリエチレン系樹脂（Ａ）が、シングルサイト系触媒で製造されたエチレン−α−オレフィン共重合体であることを特徴とする請求項１に記載の機能性フィルム。
【請求項３】
前記波長変換物質（Ｄ）が、無機系蛍光体、有機金属錯体、又は有機発光顔料から選ばれる一種以上の物質であることを特徴とする請求項１または２に記載の機能性フィルム。
【請求項４】
有機発光顔料が、バルビツール酸と、ｐ−（ジメチル）アミノベンズアルデヒドとの縮合生成物であることを特徴とする請求項３に記載の機能性フィルム。
【請求項５】
ポリエチレン系樹脂（Ｘ）が、イオン重合法ポリエチレン系樹脂（Ａ）９０〜１０重量％及び高圧ラジカル法ポリエチレン系樹脂（Ｂ）１０〜９０重量％の混合物であることを特徴とする請求項１〜４のいずれか１項に記載の機能性フィルム。
【請求項６】
ポリオレフィン系樹脂（Ｙ）が、さらに他のポリオレフィン系樹脂（Ｃ）を含み、その含有量が、ポリエチレン系樹脂（Ｘ）１００〜５０重量％に対して０〜５０重量％であることを特徴とする請求項１〜５のいずれか１項に記載の機能性フィルム。
【請求項７】
前記機能性フィルム中に含まれる平均径０．５ｍｍ以上の気泡の数が、１ｍ２当たり、２個以下であることを特徴とする請求項１〜６のいずれか１項に記載の機能性フィルム。
【請求項８】
イオン重合法によるポリエチレン系樹脂（Ａ）及び／又は高圧ラジカル法ポリエチレン系樹脂（Ｂ）からなるメルトフローレート（ＭＦＲ：１９０℃、２１．１８Ｎ荷重下で測定）が１．０〜１０ｇ／１０分のポリエチレン系樹脂（Ｘ）を主成分とするポリオレフィン系樹脂（Ｙ）に、波長変換物質（Ｄ）をポリオレフィン系樹脂（Ｙ）１００重量部に対し、０．０１〜５重量部を添加したポリオレフィン樹脂組成物（Ｚ）をポリオレフィン系樹脂（Ｙ）の融点以上、１６０℃以下の成形温度で押出成形することを特徴とする機能性フィルムの製造方法。
【請求項９】
請求項１〜７のいずれか１項に記載の機能性フィルムを少なくとも１層を含むことを特徴とする積層フィルム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、波長変換物質を含むポリオレフィン系樹脂からなる機能性フィルムおよびその製造方法に関し、より詳しくは、特定の性状範囲のポリエチレン系樹脂を選択し、低温で成形することにより、気泡がなく均質で、柔軟性を有し、機械的強度に優れた光質変換能力を有する機能性フィルム、その製造方法を提供するものである。
【背景技術】
【０００２】
従来、光の波長分布や強度を変換する技術（光質変換技術という）を利用したフィルムは、農業フィルム、太陽電池モジュール用の封止シート等に使用され、特に農業フィルムでは、作物の増収を図ったり、品種の改良や害虫防除、菌の成長抑制などの病害防除などに効果を挙げている。
【０００３】
これら太陽光を光源とした光質変換技術としては、蛍光剤を用いて短波長光を長波長に変換する技術（特許文献１：特公昭４６−２４３７６号公報、特許文献２：特開昭５０−８８１４７号公報）が古くから知られている。また、可視光を長波長光に変換し、光合成の増強を可能とする方法（特許文献３：特開平６−４１５２４号公報）や、紫外線領域の波長を有する光を長波長光に変換する方法も知られている（特許文献４：特開平６−４６６８４号公報、特許文献５：特開平６−４６６８５号公報、特許文献６：特開平６−３６６８５号公報）。
【０００４】
また、昨今では、メタロセン触媒で製造された低密度ポリエチレンにこれら光質変換物質を配合したポリオレフィン樹脂組成物、それを用いた農業用フィルムも提案されている（特許文献７：特開平９−２４９７７５号公報）。
この特許文献７には、特定のエチレン単独重合体又はエチレン・α−オレフィン共重合体及び／又は他のオレフィン系（共）重合体１００重量部に一般式〔Ｉ〕の化合物又はその重合体０．０５〜１８重量部、及びヒンダードアミン０．０５〜２重量部を含む波長変換能を有するポリオレフィン系樹脂組成物、前記組成物用マスターバッチ、及び前記組成物を含む農業用フィルムが記載され、波長変換能を有する物質として、３，６ージアミノー２，５ピラジンジカルボニトリルなどを出発原料として製造したシアノピラジン誘導体が使用されている。
【０００５】
しかしながら、これら光質変換物質（蛍光剤）は、熱に弱いものも多く、高温に晒されると退色し、変換効率が低下するか、長期にわたる光質変換能の保持が難しく、光質変換寿命が劣るという問題点を内包している。また、これら光質変換物質（蛍光剤）が配合されたポリオレフィン組成物をフィルム等に成形する際に高温に曝されると気泡が発生するという問題点を内包している。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特公昭４６―２４３７６号公報
【特許文献２】特開昭５０―８８１４７号公報
【特許文献３】特開平０６―４１５２４号公報
【特許文献４】特開平０６―４６６８４号公報
【特許文献５】特開平０６−４６６８５号公報
【特許文献６】特開平０６−３６６８５号公報
【特許文献７】特開平０９―２４９７７５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
本発明の目的は、上記問題点に鑑み、特定の性状範囲のポリエチレン系樹脂を選択し、低温で成形することにより、気泡がなく均質で、柔軟性を有し、機械的強度に優れた光質変換能力を有する機能性フィルム、その製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明者らは、上記問題点を解消するために鋭意検討の結果、波長変換物質を含むポリオレフィン系樹脂からなる機能性フィルムにおいて、特定の性状のエチレン系樹脂を選択し、従来よりも低温で成形することにより、気泡の発生が抑制され、均質で、柔軟性に富み、突き刺し強度等を保持し、優れた光質変換能力を有する機能性フィルムが得られるようになり、上記の課題が解決できることを見出して、本発明を完成するに至った。
【０００９】
本願第１の発明によれば、ポリオレフィン系樹脂（Ｙ）１００重量部に対し、波長変換物質（Ｄ）を０．０１〜５重量部含有したポリオレフィン樹脂組成物（Ｚ）を成形してなる機能性フィルムにおいて、ポリオレフィン系樹脂（Ｙ）が、イオン重合法によるポリエチレン系樹脂（Ａ）及び／又は高圧ラジカル法ポリエチレン系樹脂（Ｂ）からなる、メルトフローレート（ＭＦＲ：１９０℃、２１．１８Ｎ荷重下で測定）が１．０〜１０ｇ／１０分のポリエチレン系樹脂（Ｘ）を主成分とし、波長変換物質（Ｄ）の含有量が、ポリオレフィン系樹脂（Ｙ）１００重量部に対し、０．０１〜５重量部であって、ポリオレフィン樹脂組成物（Ｚ）が、ポリオレフィン系樹脂（Ｙ）の融点以上、１６０℃以下の成形温度で成形されることを特徴とする機能性フィルムが提供される。
【００１０】
また、本願第２の発明によれば、第１発明において、イオン重合法によるポリエチレン系樹脂（Ａ）が、シングルサイト系触媒で製造されたエチレン−α−オレフィン共重合体であることを特徴とする機能性フィルムが提供される。
【００１１】
また、本願第３の発明によれば、前記第１または第２発明において、前記波長変換物質（Ｄ）が、無機系蛍光体、有機金属錯体、又は有機発光顔料から選ばれる一種以上の物質であることを特徴とする機能性フィルムが提供される。
【００１２】
また、本願第４の発明によれば、前記第３の発明において、有機発光顔料が、バルビツール酸と、ｐ−（ジメチル）アミノベンズアルデヒドとの縮合生成物であることを特徴とする請求項３に記載の機能性フィルムが提供される。
【００１３】
また、本願第５の発明によれば、前記第１〜４のいずれかの発明において、ポリエチレン系樹脂（Ｘ）が、イオン重合法ポリエチレン系樹脂（Ａ）９０〜１０重量％及び高圧ラジカル法ポリエチレン系樹脂（Ｂ）１０〜９０重量％の混合物であることを特徴とする機能性フィルムが提供される。
【００１４】
また、本願第６の発明によれば、第１〜第５のいずれかの発明において、ポリオレフィン系樹脂（Ｙ）が、さらに他のポリオレフィン系樹脂（Ｃ）を含み、その含有量が、ポリエチレン系樹脂（Ｘ）１００〜５０重量％に対して０〜５０重量％であることを特徴とする機能性フィルムが提供される。  
【００１５】
また、本願第７の発明によれば、第１〜第６のいずれかの発明において、前記機能性フィルム中に含まれる平均径０．５ｍｍ以上の気泡の数が、１ｍ２当たり、２個以下であることを特徴とする機能性フィルムが提供される。
【００１６】
一方、本願第８の発明によれば、イオン重合法によるポリエチレン系樹脂（Ａ）及び／又は高圧ラジカル法ポリエチレン系樹脂（Ｂ）からなるメルトフローレート（ＭＦＲ：１９０℃、２１．１８Ｎ荷重下で測定）が１．０〜１０ｇ／１０分のポリエチレン系樹脂（Ｘ）を主成分とするポリオレフィン系樹脂（Ｙ）に、波長変換物質（Ｄ）をポリオレフィン系樹脂（Ｙ）１００重量部に対し、０．０１〜５重量部を添加したポリオレフィン樹脂組成物（Ｚ）を、ポリオレフィン系樹脂（Ｙ）の融点以上、１６０℃以下の成形温度で押出成形することを特徴とする機能性フィルムの製造方法が提供される。
【００１７】
さらに、本願第９の発明によれば、第１〜第６のいずれかの発明の機能性フィルムを、少なくとも１層を含むことを特徴とする積層フィルムが提供される。
【発明の効果】
【００１８】
本発明によれば、低温で成形し得る特定の性状のエチレン系樹脂を選択しているので、熱に弱い、または吸湿性のある波長変換物質（以下、波長変換剤ともいう）を含んでいても、特定の温度条件で成形することで、均質で、柔軟性に富み、突き刺し強度等を保持し、優れた波長変換能力を有する機能性フィルムを得ることができる。
【発明を実施するための形態】
【００１９】
次に、本発明の機能性フィルム、その製造方法、積層体について詳細に説明する。
１．［機能性フィルム］
本発明の機能性フィルムは、ポリオレフィン系樹脂（Ｙ）１００重量部に対し、波長変換物質（Ｄ）を０．０１〜５重量部含有したポリオレフィン樹脂組成物（Ｚ）を成形してなる機能性フィルムにおいて、ポリオレフィン系樹脂（Ｙ）が、イオン重合法によるポリエチレン系樹脂（Ａ）及び／又は高圧ラジカル法ポリエチレン系樹脂（Ｂ）からなる、メルトフローレート（ＭＦＲ：１９０℃、２１．１８Ｎ荷重下で測定）が１．０〜１０ｇ／１０分のポリエチレン系樹脂（Ｘ）を主成分とし、波長変換物質（Ｄ）の含有量が、ポリオレフィン系樹脂（Ｙ）１００重量部に対し、０．０１〜５重量部であって、ポリオレフィン樹脂組成物（Ｚ）が、ポリオレフィン系樹脂（Ｙ）の融点以上、１６０℃以下の成形温度で成形されることを特徴とする。
【００２０】
［ポリオレフィン樹脂組成物（Ｚ）］
本発明において、ポリオレフィン樹脂組成物（Ｚ）とは、ポリエチレン系樹脂（Ｘ）を主成分とするポリオレフィン系樹脂（Ｙ）１００重量部に対し、波長変換物質（Ｄ）を０．１〜５重量部含有させて構成されるポリオレフィン樹脂組成物である。
【００２１】
［ポリエチレン系樹脂（Ｘ）］
本発明においてポリエチレン系樹脂（Ｘ）とは、イオン重合法すなわち、イオン系触媒で製造される、エチレン−α−オレフィン共重合体（Ａ）及び／又は高圧ラジカル重合法で製造される低密度ポリエチレン、エチレン共重合体（Ｂ）であり、下記のものが包含される。
【００２２】
［イオン重合法によるエチレン系重合体（Ａ）］
イオン重合法によるエチレン系重合体とは、イオン重合法によって製造されるエチレン系重合体であって、密度０．８６〜０．９７ｇ／ｃｍ３のエチレン単独重合体もしくはエチレンを主成分とするαーオレフィンとの共重合体を包含する。密度は０．８６〜０．９１ｇ／ｃｍ３が好ましく、エチレン−αーオレフィン共重合体（以下、超低密度ポリエチレン（Ａ１）、またはＶＬＤＰＥとも称す）、０．９１〜０．９４ｇ／ｃｍ３のエチレン−αーオレフィン共重合体（以下、直鎖状低密度ポリエチレン（Ａ２）、またはＬＬＤＰＥとも称す）を挙げることができる。
【００２３】
［超低密度ポリエチレン（Ａ１）］
本発明の超低密度ポリエチレン（Ａ１）とは、密度０．８６０〜０．９１０ｇ／ｃｍ３未満、好ましくは密度０．８７０〜０．９０５ｇ／ｃｍ３、より好ましくは密度０．８８０〜０．９００ｇ／ｃｍ３の範囲で選択される。
この範囲であれば、フィルムの柔軟性（しなやかさ）を維持しながら、低温ヒートシール性、機械的強度等を保持することが可能となる。
【００２４】
［直鎖状低密度ポリエチレン（Ａ２）］
本発明において直鎖状低密度ポリエチレン（Ａ２）とは、密度０．９１０〜０．９４０ｇ／ｃｍ３未満、好ましくは密度０．９１５〜０．９３５ｇ／ｃｍ３、より好ましくは密度０．９２０〜０．９３０ｇ／ｃｍ３の範囲で選択される。この範囲であれば、直鎖状低密度ポリエチレンの利点である、柔軟性を損なわずに機械的強度、ヒートシール強度等を得ることが可能となる。
【００２５】
本発明において、エチレン−α−オレフィン共重合体（Ａ）を単独で機能性フィルムの原材料であるポリエチレン系樹脂（Ｘ）として使用する場合、メルトフローレート（ＭＦＲ：１９０℃、２１．１８Ｎ荷重下で測定）は１〜１０ｇ／１０分の範囲で選択されることが肝要であり、密度は、０．８６０〜０．９４０ｇ／ｃｍ３の範囲で選択されることが望ましい。
また、上記ＶＬＤＰＥ及びＬＬＤＰＥを、高圧ラジカル重合法で製造されるポリエチレン系樹脂（Ｂ）との混合物として使用する場合には、エチレン−α−オレフィン共重合体（Ａ）は、ＭＦＲ０．５ｇ／０分〜２０ｇ／１０分、好ましくはＭＦＲ１．０〜１０ｇ／１０分、さらに好ましくはＭＦＲ１．５〜８ｇ／１０分の範囲で選択されることが望ましい。この範囲であれば、上記の諸性能を低下させずに機能性フィルムを成形することが可能となる。
【００２６】
また、上記超低密度ポリエチレン（ＶＬＤＰＥ）および直鎖状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）の分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は１．５〜５．０、好ましくは２．０〜４．５、より好ましくは２．３〜４．０の範囲で選択される。この範囲であると、均質で、柔軟性、透明性、機械的強度等のバランスのとれた組成物の提供が可能である。
上記の範囲であればインフレーション成形、Ｔダイ成形等の押出成形がし易い。なお、ここでいうＭｗ／ＭｎはＧＰＣ分析による重量平均分子量／数平均分子量である。
【００２７】
エチレン−α−オレフィン共重合体のα−オレフィンとしては、炭素数３〜１２、好ましくは３〜１０の範囲で、具体的にはプロピレン、１−ブテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン、１−オクテン、１−デセン等を挙げることができる。これらα−オレフィンの含有量は３〜４０モル％の範囲で選択されることが好ましい。
【００２８】
イオン重合法によるエチレン系重合体は、チーグラー系触媒、バナジウム系触媒、フィリップス系触媒、シングルサイト系触媒（メタロセン触媒を包含する）等を用いて製造され、特にシングルサイト系触媒（メタロセン触媒を包含する）を使用して製造されることが望ましい。
イオン重合法としては、高圧イオン重合法、気相法、溶液法、スラリー法等が挙げられ、特に、メタロセン触媒を使用し、高圧イオン重合法で製造されたエチレン−α−オレフィン共重合体が好ましい。
【００２９】
シングルサイト系触媒としては、特に限定されるわけではないが、好ましくはシクロペンタジエニル骨格を有する基等が配位したジルコニウム化合物などのメタロセン化合物と助触媒とを触媒成分とする触媒が挙げられる。
上記シングルサイト触媒で製造されるエチレン−αーオレフィン共重合体の市販品としては、日本ポリエチレン社製のハーモレックス（登録商標）シリーズ、カーネル（登録商標）シリーズ、プライムポリマー社製のエボリュー（登録商標）シリーズ、住友化学社製のエクセレン（登録商標）ＧＭＨシリーズ、エクセレン（登録商標）ＦＸシリーズ等が挙げられる。
【００３０】
［高圧ラジカル重合法ポリエチレン樹脂（Ｂ）］
高圧ラジカル重合法ポリエチレン樹脂（Ｂ）は、高圧ラジカル重合法による低密度ポリエチレン（Ｂ１）、エチレン−ビニルエステル共重合体（Ｂ２）、エチレンとα，β−不飽和カルボン酸またはその誘導体との共重合体（Ｂ３）から選択された少なくとも１種の樹脂を包含する。
【００３１】
［高圧ラジカル重合法による低密度ポリエチレン（Ｂ１）］（以下ＬＤＰＥと称す）
上記高圧ラジカル重合法による低密度ポリエチレン（Ｂ１）は、メルトフローレート（ＭＦＲ：１９０℃、２１．１８Ｎ  荷重下で測定）が０．５〜２０ｇ／１０分、好ましくは１〜１０ｇ／１０分、さらに好ましくは２〜７ｇ／１０分である。この範囲内であれば組成物の諸性能がバランスよく保持可能である。密度は０．９０５〜０．９４０ｇ／ｃｍ３、好ましくは０．９１０〜０．９３５ｇ／ｃｍ３、さらに好ましくは０．９１２〜０．９３０ｇ／ｃｍ３の範囲である。
溶融張力は１．５〜２５ｇ、好ましくは３〜２０ｇ、さらに好ましくは３〜１５ｇの範囲であるとフィルム成形性が良好である。
【００３２】
［エチレン−ビニルエステル共重合体（Ｂ２）］
エチレン−ビニルエステル共重合体（Ｂ２）とは、高圧ラジカル重合法で製造されエチレンを主成分とするビニルエステル単量体との共重合体である。ビニルエステル単量体としては、プロピオン酸ビニル、酢酸ビニル、カプロン酸ビニル、カプリル酸ビニル、ラウリル酸ビニル、ステアリン酸ビニル、トリフルオル酢酸ビニル等のビニルエステル単量体が挙げられ、他の共重合可能な不飽和単量体を使用することができる。
これらビニルエステル単量体の中で、特に好ましいものとして酢酸ビニルを挙げることができる。すなわち、エチレン５０〜９９．５重量％、ビニルエステル０．５〜５０重量％、他の共重合可能な不飽和単量体０〜４９．５重量％からなる共重合体が好ましい。該ビニルエステル含有量は３〜５０重量％、好ましくは５〜３０重量％の範囲である。これら共重合体のＭＦＲは、０．５〜２０ｇ／１０分、好ましくは１〜１５ｇ／１０分、より好ましくは１．５〜１０ｇ／１０分の範囲である。
【００３３】
［エチレンとα，β−不飽和カルボン酸またはその誘導体との共重合体（Ｂ３）］
上記エチレンとα，β−不飽和カルボン酸またはその誘導体との共重合体（Ｂ３）とは、エチレンとα，β−不飽和カルボン酸との共重合体、またはその誘導体、および所望により他の不飽和単量体との共重合体、およびそれらの金属塩（アイオノマー）、アミド、イミド等が挙げられる。
共重合成分であるα，β−不飽和カルボン酸の具体例としては、アクリル酸、メタクリル酸、マレイン酸、フマル酸、イタコン酸等の不飽和カルボン酸類を挙げることができる。  
またその誘導体の具体例としては、アクリル酸メチル、メタクリル酸メチル、アクリル酸エチル、メタクリル酸エチル、アクリル酸プロピル、メタクリル酸プロピル、アクリル酸イソプロピル、メタクリル酸イソプロピル、アクリル酸ｎ−ブチル、メタクリル酸ｎ−ブチル、アクリル酸シクロヘキシル、メタクリル酸シクロヘキシル、アクリル酸ラウリル、メタクリル酸ラウリル、アクリル酸ステアリル、メタクリル酸ステアリル、アクリル酸グリシジル、メタクリル酸グリシジル等を挙げることができる。これらの共重合体の具体例としては、エチレン−（メタ）アクリル酸共重合体、エチレン−無水マレイン酸共重合体、エチレン−（メタ）アクリル酸エステル共重合体、エチレン−アクリル酸―酢酸ビニル共重合体、エチレン−アクリル酸エチル−無水マレイン酸共重合体等の二元または多元共重合体が挙げられる。
【００３４】
上記における他の不飽和単量体とは、プロピレン、１−ブテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン、１−オクテン、１−デセン等の炭素数３〜１０のオレフィン類、Ｃ２〜Ｃ３アルカンカルボン酸のビニルエステル類、（メタ）アクリル酸メチル、（メタ）アクリル酸エチル、（メタ）アクリル酸プロピル、グリシジル（メタ）アクリレート等の（メタ）アクリル酸エステル類、（メタ）アクリル酸、マレイン酸、フマル酸および無水マレイン酸等のエチレン性不飽和カルボン酸またはその無水物類などの群から選ばれた少なくとも１種である。
上記の具体的な製品としては、エチレン−メタアクリル酸メチル共重合体（住友化学製、アクリフト（登録商標）ＣＭ５０２）、エチレン−アクリル酸エチル共重合体（日本ユニカー製、ＮＵＣ（登録商標）−６５７０）が市販されている。
【００３５】
上記エチレン共重合体は、エチレン６５〜９９．５重量％、不飽和カルボン酸またはそのエステル０．５〜３５重量％および他の不飽和単量体０〜２５重量％からなる共重合体が好ましい。  
これら共重合体のＭＦＲは、０．５〜２０ｇ／１０分、好ましくは１〜１５ｇ／１０分、より好ましくは１．５〜１０ｇ／１０分の範囲で選択される。
【００３６】
また、高圧ラジカル法ポリエチレン系樹脂（Ｂ）を単独で機能性フィルムの原材料であるポリエチレン系樹脂（Ｘ）として使用する場合においては、ＭＦＲ１〜１０ｇ／１０分の範囲で選択されることが肝要である。
【００３７】
［他のポリオレフィン系樹脂（Ｃ）］
他のポリオレフィン系樹脂（Ｃ）は、上記（Ａ）または（Ｂ）以外のポリオレフィン系樹脂であって、本発明におけるポリオレフィン系樹脂（Ｙ）の任意成分である。
具体的には、中・高密度ポリエチレン（Ｃ１）、エチレン−α−オレフィン共重合体ゴム（Ｃ２）、プロピレンの単独重合体またはプロピレンと他のα−オレフイン共重合体等のポリプロピレン系樹脂（Ｃ３）、官能基含有ポリオレフィン系樹脂（Ｃ４）から選択された少なくとも１種のポリオレフィン系樹脂を包含するものである。
【００３８】
［中・高密度ポリエチレン（Ｃ１）］
本発明において中・高密度ポリエチレン（Ｃ１）とは、密度０．９４〜０．９７ｇ／ｃｍ３、好ましくは密度０．９４５〜０．９６５ｇ／ｃｍ３の範囲で選択されるポリエチレンである。  また、メルトフローレート（ＭＦＲ：１９０℃、２１．１８Ｎ荷重下で測定）は、０．５〜２０ｇ／１０分であり、好ましくはＭＦＲが１〜１５ｇ／１０分、さらに好ましくはＭＦＲ１．５〜１０ｇ／１０分の範囲で選択される。
【００３９】
［エチレン−α−オレフィン共重合体ゴム（Ｃ２）］
エチレン−α−オレフィン共重合体ゴム（Ｃ２）としては、エチレンと炭素数３〜１０のαーオレフィンとの共重合体ゴムが挙げられ、エチレン−プロピレン共重合体ゴム、エチレン−プロピレン−ジエン（ＥＰＤＭ）共重合体ゴム、エチレン−１−ブテン共重合体ゴム等が挙げられる。
これらのゴム成分は、シーラントフィルムの衝撃強度、耐ピンホール性等の性能を向上させる効果を果たすものである。
また、ジエンモノマーを共重合させた共重合体としては、エチレン・プロピレン・ジシクペンタジエン共重合体、エチレン・プロピレン・５  −  エチリデン−  ２  −  ノルボルネン共重合体、エチレン・プロピレン・１  ，６  −  ヘキサジエン共重合体等を例示することができる。
【００４０】
［ポリオレフィン系樹脂（Ｙ）］
本発明においてポリオレフィン樹脂（Ｙ）は、イオン重合法ポリエチレン系樹脂（Ａ）及び／又は高圧ラジカル法ポリエチレン系樹脂（Ｂ）からなるメルトフローレート（ＭＦＲ：１９０℃、２１．１８Ｎ荷重下で測定）が１．０〜１０ｇ／１０分のポリエチレン系樹脂（Ｘ）１００〜５０重量％と他のポリオレフィン樹脂（Ｃ）０〜５０重量％で構成される。
以下、本発明の構成材料を詳述する。
【００４１】
［ポリプロピレン系樹脂（Ｃ３）］
本発明においてポリプロピレン系樹脂とは、シンジオタクチックポリプロピレン樹脂、アイソタクチックポリプロピレン樹脂等のポリプロピレン単独重合体、プロピレンと他のαーオレフィンとのランダム共重合体、ブロック共重合体、非晶質ポリプロピレン等が挙げられる。
ポリプロピレン系樹脂は、メルトフローレート（ＭＦＲ：２３０℃、２１．６０ｇ荷重下で測定）が、０．５〜２０ｇ／１０分であり、好ましくは１〜１５ｇ／１０分、より好ましく１．５〜１０ｇ／１０分のものを使用するのが望ましい。
【００４２】
［官能基含有ポリオレフィン系樹脂（Ｃ４）］
さらに、本発明に係る官能基含有ポリオレフィン系樹脂（Ｃ４）とは、下記の官能基含有化合物（ａ）（ｄ）（ｅ）（ｆ）のいずれかとオレフィンとの共重合体、またはポリオレフィン系樹脂にラジカル発生剤の存在下で官能基含有化合物（ａ）〜（ｆ）のいずれかを変性グラフトして得られる官能基変性ポリオレフィン系樹脂を包含するものである。
官能基含有ポリオレフィン系樹脂（Ｃ４）は、一種でも、二種以上の併用であってもよい。
【００４３】
（１）官能基含有化合物
本発明に係る官能基含有ポリオレフィン系樹脂（Ｃ４）の官能基含有化合物は、エポキシ基含有化合物（ａ）、不飽和カルボン酸基含有化合物またはその誘導体（ｂ）、エステル基含有化合物（ｃ）、ヒドロキシル基含有化合物（ｄ）、アミノ基含有化合物（ｅ）、及びシラン基含有化合物（ｆ）の群から選択される少なくとも１種の化合物であり、エポキシ基含有化合物（ａ）、又は不飽和カルボン酸基含有化合物またはその誘導体（ｂ）が好ましい。
【００４４】
（ａ）エポキシ基含有化合物
エポキシ基含有化合物としては、例えばフタル酸ジグリシジルエステル、イソフタル酸ジグリシジルエステル、テレフタル酸ジグリシジルエステル、アジピン酸ジグリシジルエステル、メタクリル酸グリシジルエステル、トリメチロールプロパントリグリシジルエーテル、ポリグリセロールポリグリシジルエーテル、ペンタエリスリトールポリグリシジルエーテル、ブタンジオールジグリシジルエーテル、水素添加ビスフェノールＡジグリシジルエーテル、フェノールノボラックポリグリシジルエーテル、エポキシ化植物油などが挙げられる。
【００４５】
このエポキシ基含有化合物の中でも、分子内に少なくとも２個以上のエポキシ基（オキシラン基）を含む、分子量３０００以下の多価エポキシ化合物が好ましい。このエポキシ化合物は、分子内に２個以上のエポキシ基を含んでいることにより、分子内のエポキシ基が１個の場合と比べ、接着強度が飛躍的に向上する。また、エポキシ化合物の分子量は、３０００以下であることが好ましく、特に１５００以下が好ましい。分子量が３０００を超えると、組成物化した際に、十分な接着強度を得ることができない虞が生じる。
【００４６】
このエポキシ基含有化合物としては、扱い易さと安全性の観点からエポキシ化植物油を選択することができる。エポキシ化植物油とは、天然植物油の不飽和二重結合を過酸などでエポキシ化したものであり、例えば、エポキシ化大豆油、エポキシ化亜麻仁油、エポキシ化オリーブ油、エポキシ化サフラワー油、エポキシ化コーン油などを挙げることができる。
これらのエポキシ化植物油は、例えば、旭電化工業（株）製、Ｏ−１３０Ｐ（エポキシ化大豆油）、Ｏ−１８０Ａ（エポキシ化亜麻仁油）等として市販されている。
なお、植物油をエポキシ化する際に若干副生するエポキシ化されていない、またはエポキシ化が不十分な油分は、それが存在しても本発明における作用効果を何ら妨げるものではない。
【００４７】
本発明において、エポキシ基含有化合物の含有量は、官能基含有ポリオレフィン系樹脂（Ｃ４）中に、０．０１〜５重量％であり、０．０１〜３重量％が好ましく、０．０１〜１重量％がより好ましい。エポキシ基含有化合物の含有量がこの範囲にあれば、基材との接着強度が不十分という等の問題が生じない。
【００４８】
（ｂ）不飽和カルボン酸基含有化合物またはその誘導体
本発明において使用する不飽和カルボン酸またはその誘導体としては、カルボン酸基または酸無水基含有化合物から選択される少なくとも１種の化合物であることが好ましい。
例えば、一塩基性不飽和カルボン酸、二塩基性不飽和カルボン酸、ならびに、これらの金属塩、アミド、イミド、エステルおよび無水物が挙げられる。一塩基性不飽和カルボン酸の炭素数は２０個以下、好ましくは１５個以下、また二塩基性不飽和カルボン酸の炭素数は３０個以下、好ましくは２５個以下であり、誘導体の炭素数は３０個以下、好ましくは２５個以下である。これら不飽和カルボン酸基含有化合物およびその誘導体の中でも、アクリル酸、メタクリル酸、マレイン酸およびその無水物、５−ノルボルネン−２，３−ジカルボン酸およびその無水物、ならびにメタクリル酸グリシジルが好ましく、特に無水マレイン酸、５−ノルボルネン酸無水物が、樹脂組成物の接着性能が優れることから好適である。
【００４９】
また、好ましい官能基変性ポリオレフィン系重合体としては、（メタ）アクリル酸グリシジルグラフトエチレン共重合体、（メタ）アクリル酸グラフトエチレン共重合体、無水マレイン酸グラフトエチレン共重合体、無水マレイン酸・グラフトエチレン・酢酸ビニル共重合体、無水マレイン酸・グラフトエチレン・アクリル酸メチル共重合体、無水マレイン酸・グラフトエチレン・アクリル酸エチル共重合体等の二元又は三元共重合体が挙げられる。
【００５０】
不飽和カルボン酸基含有化合物またはその誘導体の含有量は、官能基含有ポリオレフィン系樹脂（Ｃ４）中に、０．０５〜５．０重量％が好ましく、より好ましくは０．１〜３重量％、特に好ましくは０．２〜２重量％である。この含有量の範囲であれば、未反応モノマーが増加することなく、十分な接着性能を付与することができる。
【００５１】
（ｃ）エステル基含有化合物
ポリエチレン鎖にグラフトするエステル基含有化合物としては、アクリル酸メチル、メタクリル酸メチル、アクリル酸エチル、メタクリル酸エチル、アクリル酸ブチル、メタクリル酸ブチルなどが例示でき、特に好ましいものとして、アクリル酸メチル、アクリル酸エチルを挙げることができる。
エステル基含有化合物の含有量は、官能基含有ポリオレフィン系樹脂（Ｃ４）中に、５．０〜４０．０重量％が好ましく、より好ましくは１０〜３０．０重量％、特に好ましくは１５．０〜２５．０重量％である。この範囲の含有量であれば、官能基含有ポリオレフィン系樹脂（Ｃ４）の柔軟性や接着性が発現する。
【００５２】
（ｄ）ヒドロキシル基含有化合物
ヒドロキシル基含有化合物としては、ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレ−ト等が挙げられる。
ヒドロキシル基含有化合物の含有量は、官能基含有ポリオレフィン系樹脂（Ｃ４）中に、０．０５〜５．０重量％が好ましく、より好ましくは０．１〜３重量％、特に好ましくは０．２〜２重量％である。この範囲の含有量であれば、未反応モノマーが増加することなく、十分な接着性能を付与することができる。
【００５３】
（ｅ）アミノ基含有化合物
アミノ基含有化合物としては、アミノエチル（メタ）アクリレート、ジメチルアミノエチル（メタ）アクリレート、ジエチルアミノエチル（メタ）アクリレート、シクロヘキシルアミノエチル（メタ）アクリレート等が挙げられる。
アミノ基含有化合物の含有量は、官能基含有ポリオレフィン系樹脂（Ｃ４）中に、０．０５〜５．０重量％が好ましく、より好ましくは０．１〜３重量％、特に好ましくは０．２〜２重量％である。この範囲の含有量であれば、未反応モノマーが増加することなく、十分な接着性能を付与することができる。
【００５４】
（ｆ）シラン基含有化合物
シラン基含有化合物としては、ビニルトリメトキシラン、ビニルトリエトキシシラン、ビニルトリアセチルシラン、ビニルトリクロロシラン、ビニルトリイソプロポキシシラン、ビニルトリスメチルエチルケトオキシムシラン、ビニルトリイソプロペノキシシラン、ビニルメチルジメトキシシラン、ビニルジメチルメトキシシラン等のビニルシラン類、アクリロキシメチルトリメトキシシラン、アクリロキシメチルトリエトキシシラン、アクリロキシメチルメチルジメトキシシラン、アクリロキシメチルジメチルメトキシシラン、γ−アクリロキシプロピルトリメトキシシラン、γ−アクリロキシプロピルトリエトキシシラン、γ−アクリロキシプロピルメチルジメトキシシラン、γ−アクリロキシプロピルメチルジエトキシシラン、γ−アクリロキシプロピルジメチルメトキシシラン等のアクリルシラン類、メタクリロキシメチルトリメトキシシラン、メタクリロキシメチルトリエトキシシラン、メタクリロキシメチルメチルジメトキシシラン、メタクリロキシメチルジメチルメトキシシラン、γ−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、γ−メタクリロキシプロピルトリエトキシシラン、γ−メタクリロキシプロピルメチルジメトキシシラン、γ−メタクリロキシプロピルメチルジエトキシシラン、γ−メタクリロキシプロピルジメチルメトキシシラン等のメタクリルシラン類、スチリルトリメトキシシラン、スチリルトリエトキシシラン、スチリルメチルジメトキシシラン、Ｎ−ビニルベンジル−γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−ビニルベンジル−γ−アミノプロピルメチルジメトキシシラン等のスチリルシラン類等の不飽和シラン化合物が挙げられる。
なお、これらの不飽和シラン化合物は、単独で、又は２種類以上を混合して使用することができ、シラン化合物とエチレン−α−オレフィンとの共重合体、シラン基変性エチレン−α−オレフィン共重合体とされる。
本発明において、シラン基含有化合物の含有量は、官能基含有ポリオレフィン系樹脂（Ｃ）中に、０．０１〜５重量％である。好ましくは、０．０１〜３重量％、より好ましくは０．０１〜１重量％である。この範囲の含有量であると、ガラス等の保護材との十分な接着が得られ、また、体積固有抵抗値の低下を抑えることができる。
【００５５】
（２）官能基含有ポリオレフィン系樹脂（Ｃ４）の製造
官能基含有ポリオレフィン系樹脂（Ｃ４）は、官能基含有化合物とオレフィンとを共重合するか、ポリオレフィン系樹脂を、ラジカル開始剤の存在下、グラフト化反応しうる前記官能基含有化合物でグラフト化反応させて製造することができる。
【００５６】
共重合し得る前記官能基含有化合物とオレフィンとの共重合体の場合、官能基含有化合物としては、エポキシ基含有化合物（ａ）、ヒドロキシル基含有化合物（ｄ）、アミノ基含有化合物（ｅ）、及びシラン基含有化合物（ｆ）の群から選択される少なくとも１種の化合物が挙げられる。共重合量は、官能基含有化合物の種類によっても異なるが、共重合体１００重量％中に、官能基含有化合物単位が０．５〜３０重量％含まれるようにする。
【００５７】
また、ポリオレフィン系樹脂を官能基含有化合物でグラフト化反応した官能基変性ポリオレフィン系樹脂の場合は、官能基含有化合物の具体例としては、無水マレイン酸、（メタ）アクリル酸、（メタ）アクリル酸グリシジル、アクリルシラン等を挙げることができる。
官能基変性ポリオレフィン系重合体は、ポリオレフィン系重合体を、ラジカル開始剤の存在下、溶媒の存在下または押出機等の混練機内で溶融混練し、グラフト化反応しうる前記官能基含有化合物をグラフト変性させて製造される。
【００５８】
［機能性フィルムの原料樹脂］
本発明の機能性フィルムの原料樹脂は、（ｉ）イオン重合法ポリエチレン系樹脂（Ａ）、（ｉｉ）高圧ラジカル法ポリエチレン系樹脂（Ｂ）、（ｉｉｉ）イオン重合法エチレン系樹脂（Ａ）＋高圧ラジカル法ポリエチレン系樹脂との混合樹脂（Ａ＋Ｂ），（ｉｖ）イオン重合法ポリエチレン系樹脂（Ａ）＋他のポリオレフィン樹脂（Ｃ）、（ｖ）高圧ラジカル法ポリエチレン系樹脂（Ｂ）＋他のポリオレフィン樹脂（Ｃ）、（ｖｉ）イオン重合法エチレン系樹脂（Ａ）＋高圧ラジカル法ポリエチレン系樹脂（Ｂ）との混合樹脂＋他のポリオレフィン樹脂（Ｃ）、（ｖｉｉ）（Ａ）及び／又は（Ｂ）＋官能基含有ポリオレフィン系樹脂（Ｃ４）などの組み合わせが挙げられる。
【００５９】
［原料樹脂の配合割合］
本発明において、ポリエチレン系樹脂（Ｘ）は、イオン重合法ポリエチレン系樹脂（Ａ）と、高圧ラジカル法ポリエチレン系樹脂（Ｂ）が、樹脂（Ａ）９０〜１０重量％に対して、樹脂（Ｂ）１０〜９０重量％、好ましくは樹脂（Ａ）８０〜２０重量％／樹脂（Ｂ）２０〜８０重量％、より好ましくは樹脂（Ａ）７５〜２５重量％／樹脂（Ｂ）２５〜７５重量％の範囲の割合で配合される。
また、樹脂（Ｃ）を配合して、ポリオレフィン系樹脂（Ｙ）とする場合には、上記樹脂（Ａ）及び／樹脂（Ｂ）からなるポリエチレン系樹脂（Ｘ）１００〜５０重量％／樹脂（Ｃ）０〜５０重量％の範囲の割合で配合される。好ましくは樹脂（Ｘ）９５〜５５重量％／樹脂（Ｃ）５〜４５重量％とし、より好ましくは樹脂（Ｘ）９０〜６０重量％／樹脂（Ｃ）１０〜４０重量％の範囲で選択されることが望ましい。
【００６０】
本発明の機能性フィルムを構成する、ポリエチレン系樹脂（Ｘ）のメルトフローレート（ＭＦＲ：１９０℃、２１．１８Ｎ荷重下で測定）は、１．０〜１０ｇ／１０分であり、好ましくは１．３〜８．０ｇ／１０分、より好ましくは１．５〜７．０ｇ／１０分である。該ＭＦＲが、１．０ｇ／１０分未満では、低温成形時の押出負荷が増大すると共に樹脂の発熱も過大となり、発泡現象を生起させる。また、ＭＦＲが１０ｇ／１０分を超える場合には、成膜安定性が悪化し、フィルムの強度の低下が懸念される。
【００６１】
［波長変換物質（Ｄ）］  
本発明において波長変換物質（Ｄ）は、特に限定されるものではないが、具体的には、従来から使用されている蛍光剤のほか、希土類元素またはそのイオンもしくはその有機金属錯体および／または（有機）蛍光色素、及びバルビツール酸とｐ−ジメチルアミノベンズアルデヒドとの縮合生成物が挙げられる。
【００６２】
該無機系蛍光体としては、ハロリン酸カルシウム、カドミウムテルライド、ＺｎＳ：Ｃｕ等の無機蛍光体が挙げられる。
【００６３】
本発明において希土類元素またはそのイオンもしくはその有機金属錯体とは、希土類元素あるいは、その金属イオンを無機の母体結晶中へ発光中心として賦活されたもの、その有機金属錯体などが挙げられる。
【００６４】
上記希土類金属としては、スカンジウム、イットリウム、ランタン、セリウム、プラセオジム、ネオジム、サマリウム、ユウロピウム、ガドリニウム、テルビウム、ジスプロシウム、ホルミウム、エルビウム、ツリウム、イッテルビウム、ルテチウム等が挙げられる。これらのなかでもユウロピウム、テルビウム、サマリウム等が好ましい。希土類元素あるいは、その金属イオンを無機の母体結晶中へ発光中心として賦活されたものとしては、例えば、Ｙ２Ｏ３：Ｅｕ、ＳｒＡｌ２Ｏ４：Ｅｕ，Ｄｙ、ＬａＦ３：Ｙｂなどが挙げられる。
【００６５】
有機金属錯体とは、上記希土類元素イオンと有機化合物との錯体である。昨今では太陽光の全波長領域（３００ｎｍ〜１０μｍ）に亘って吸収可能な有機／無機のハイブリット材も開発されているが、これも一種の有機金属錯体といえる。
上記、希土類金属錯体を形成する有機化合物としては、カルボン酸、β−ジケトン類、含窒素有機化合物などが挙げられる。
上記カルボン酸としては、酪酸、ステアリン酸、オレイン酸、ヤシ油脂肪酸、ｔ−ブチルカルボン酸、コハク酸等の脂肪族カルボン酸、安息香酸、ナフトエ酸、キノリンカルボン酸などの芳香族カルボン酸などが挙げられる。
【００６６】
βージケトン類としては、１，３−ジフェニル−１，３−プロパンジオン、アセチルアセトン、ベンゾイルアセトン、ジベンゾイルアセトンジイソブチロメタン、ジビパロイルメタン、３−メチルペンタンー２，４ジオン、２，２−ジメチルペンタンー３，５−ジオン、２−メチル−１，３−ブタンジオン、１，３−ブタンジオン、３−フェニル−２．４−ペンタンジオン、１，１，１−トリフロロ−２，４−ペンタンジオン、１，１，１−トリフロロ−５，５−ジメチル−２，４−ヘキサンジオン、２，２，６，６−テトラメチル−３，５−ヘプタンジオン、３−メチル−２，４−ペンタンジオン、２−アセチルシクロペンタノン、２−アセチルシクロヘキサノン、１−ヘプタフロロプロピルー３−ｔ−ブチル−１、３−プロパンジオン、１，３−ジフェニル−２−メチル−１，３プロパンジオン（ジフェニルアセチルアセトン）、１−エトキシ−１，３−ブタンジオンなどを挙げることができる。中でも、１，３−ジフェニル−１，３−プロパンジオン、アセチルアセトン、ベンゾイルアセトンが好ましい。
【００６７】
含窒素有機化合物としては、アルキルアミン、アニリン等の芳香アミン、含窒素芳香族複素環式化合物などが挙げることができ、具体的には１，１０−フェナントロリンまたは、ビピリジルが挙げられる。また、イミダゾール、トリアゾール、ピリミジン、ピラジン、アミノピリジン、ピリジン及びその誘導体、アデニン、チミン、グアニン、シトシンなどの核酸塩基及びその誘導体なども用いることができる。
【００６８】
金属錯体の具体例としては、〔Ｒｕ（ＩＩＩ）（Ｐｈｅｎ）３〕（ＣｌＯ４）３（Ｐｈｅｎ：１，１０−フェナンソロリン）、〔Ｒｕ（ＩＩＩ）（ｂｉｐｙ）３〕（ＣｌＯ４）３（ｂｉｐｙ：２，２′−ビピリジル）、Ｋ２〔Ｗ（ＩＩ）６Ｃｌ１４〕、Ｋ２〔Ｍｏ（ＩＩ）６Ｃｌ１４〕、及びランタノイド金属錯体、［Ｔｂ（ｂｐｙ）２］Ｃｌ３錯体、［Ｅｕ（ｐｈｅｎ）２］Ｃｌ３錯体、［Ｔｂ（ｔｅｒｐｙ）２］Ｃｌ３等の金属錯体が挙げられる。
【００６９】
有機蛍光色素は、フルオランテン系色素、ペリレン系色素、ペリルイミド系色素、ナフタルイミド系色素、アクリジンオレンジ系色素、ローダミン６Ｇ系色素、ローダミンＢ系色素、ブリルアントサルフォフラビンＦＦ系色素、ベーシックイエローＨＧ系色素、エオシン系色素、ルテニウム系色素、クマリン系色素、ポルフィリン系色素、フルオレセイン系色素（４９０ｎｍ→５２０ｎｍ）、フタロシアニン系色素、ナフトキノン系色素、アントラキノン系色素、ナフタレンテトラカルボン酸ジイミド系色素、ペリレンテトラカルボン酸ジイミド系色素、メロシアニン系色素、インジゴ系色素、オリゴチオフェン系色素、ビオラントロン系色素及びフラーレン系色素、スクワリリウム系色素からなる群から選ばれた少なくとも一種である。これらの中でもペリレン系色素、クマリン系色素、ローダミン系色素が好ましい。
【００７０】
本発明において、波長変換物質（Ｄ）として、縮合生成物系の波長変換物質が好ましく、特に有機発光顔料の一種である、バルビツール酸誘導体である縮合生成物を用いることが望ましい。
特にバルビツール酸と、ｐ−ジメチルアミノベンズアルデヒドとの縮合生成物は、メルトフローレート（ＭＦＲ）が１．０〜１０ｇ／１０分のポリエチレン系樹脂（Ｘ）と併用し、成形温度を１６０℃以下とすることで、気泡の発生もなく、均質なシートが得られるという顕著な効果を期待できる。
該バルビツール酸誘導体の縮合生成物としては、例えば、下記式であらわされるバルビツール酸（ｄ２）とｐ−（ジアルキル）メチルアミノベンズアルデヒド（ｄ１）との縮合生成物が挙げられる。
【００７１】
【化１】
2012097198.tif 000002
【００７２】
（式中、Ｒ１及びＲ２は、独立して水素原子、又は例えばメチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、イソプロピル基、ｎ−ブチル基、第二−ブチル基、イソブチル基、第三−ブチル基、ｎ−アミル基、第三−アミル基、ヘキシル基、ヘプチル基、オクチル基、２−エチルヘキシル基、ノニル基、デシル基、ドデシル基、テトラデシル基、ヘキサデシル基又はオクタデシル基のような炭素原子数１ないし１８のアルキル基を表す。）の縮合生成物である。好ましくはＲ１及びＲ２は、はメチル基である。
【００７３】
該縮合生成物は、例えば、下記の式（Ｄ１）または（Ｄ２）で表されるものである。
【００７４】
【化２】
2012097198.tif 000003
【００７５】
この縮合反応及び生成物の（Ｄ１）は、Ｎｏ．１７５３−４７−５のＣＡＳ番号を有するものであり、（Ｄ２）はＮｏ．１５２７３４−３４−４のＣＡＳ番号を有するものである。具体的には、例えば欧州特許第１４１３５９９号明細書において記載されるように調製される化合物で、商品名としてはチバ・スペシャリティー・ケミカルズ（株）の商品名：スマートライトＲＬ１０００等が挙げられる。
【００７６】
上記波長変換物質（Ｄ）の配合量は、ポリオレフィン系樹脂（Ｙ）１００重量部に対して、０．０１〜５重量部、好ましくは０．０２〜４重量部、より好ましくは０．０３〜３重量部の範囲である。該波長変換物質（Ｄ）が０．０１重量部未満では、光質変換効果が発揮されず、５重量部を超える量を添加しても光質変換効果が発揮されず、過多になるとかえって光質変換効率が低下する現象が生じるので好ましくない。
【００７７】
２．［機能性フィルムの製造］
本発明の機能性フィルムの製造方法は、特に限定されるものはなく、ポリオレフィン樹脂組成物（Ｚ）を混練、またはドライブレンド等により、インフレーション成形、Ｔダイ成形、カレンダー成形等の押出成形等で成形される。
本発明では、上記ポリオレフィン系樹脂（Ｙ）と波長変換物質（Ｄ）からなるポリオレフィン樹脂組成物（Ｚ）を押出成形する際に、成形温度を１６０℃以下、好ましくはポリオレフィ樹脂組成物（Ｙ）の融点以上とし、１５５℃、より好ましくは融点以上、１５０℃の範囲で成形されることが肝要である。混練または成形温度は、１４０℃〜１６０℃とすることが好ましく、１４５〜１５５℃で混練または成形することがより好ましい。
混練または成形温度がこの範囲であると、気泡を発生せずに均質で柔軟性に富み、突き刺し強度等の機械的強度に優れた機能性フィルムの提供が可能となる。
【００７８】
上記の条件で製造された機能性フィルムは、機能性フィルム中の平均径０．５ｍｍ以上の気泡が、１ｍ２当たり、２個以下、好ましくは１個以下であることが望ましい。
このような気泡が少ない機能性フィルムとすれば、より性能が向上するので、太陽電池用封止材等に好ましく適用される。
【００７９】
本発明の機能性フィルムの厚さは、用途によって異なるものの、一般には１０μｍ〜２００ｍｍの範囲で選択されることが望ましい。厚さが１０μｍ以下では薄すぎて、成形時の作業性が悪化し、かつ機械的強度が低下し、好ましくない。また２００ｍｍを超えるものは取扱い性が悪いものとなる。
【００８０】
３．［積層フィルム］
本発明の機能性フィルムは、単層もしくは多層化して太陽電池用封止材、光学フィルム、自動車等の合せガラスの中間膜等に適用される。
【００８１】
本発明の機能性フィルムは、単層もしくは積層した多層化フィルムとして適用可能であり、積層もしくは多層化フィルムの具体的な例としては、基材フィルム／機能性フィルム、基材フィルム／機能性フィルム／ポリオレフィン系フィルム、基材フィルム／機能性フィルム／補強材／ポリオレフィン系フィルム、ポリオレフィン系フィルム／機能性フィルム／ポリオレフィン系フィルム、ガラス／機能性フィルム／裏面フィルム等が挙げられる。
【００８２】
基材フィルムとしては、ポリエステル系樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリカーボネート系樹脂、ポリ塩化樹脂、ポリ塩化ビニリデン系樹脂、ポリオレフィン系樹脂、エチレン・酢酸ビニル共重合体ケン化物またはその延伸物、無機酸化物蒸着フィルム、金属箔等が挙げられる。
また、本発明の機能性フィルムは、単層もしくは積層した多層化フィルムを、さらに、不織布、紙、金属、ガラス等の基材に積層した構造体としてもよい。
【００８３】
また、波長変換物質は、機能性フィルムに含まれるが、上記積層フィルムのどの層に入れても良い。
さらに本発明においては、紫外線吸収剤、立体障害アミン光安定剤、フェノール系酸化防止剤、ホスファイト又はホスホナイト、帯電防止剤、加工助剤、充填材又は強化材等を配合してもよい。
【００８４】
また、波長変換物質として縮合生成物系の波長変換物質、特にバルビツール酸と、ｐ−ジメチルアミノベンズアルデヒドとの縮合生成物が含有されていることで、通常のポリオレフィン系フィルムの成形温度、特に成形温度が１６０℃以上の比較的中・高温では気泡が生じ易いが、本発明では、１６０℃以下の低温で成形可能な特定の樹脂を選定しているので、成形温度を１６０℃以下とする製造方法により、かかる問題の発生を防止することができる。
波長変換物質の量は、層を構成する樹脂１００重量部に対して、０．０１〜５重量部、好ましくは０．０３〜３重量部、より好ましくは０．０５〜２重量部の範囲である。該波長変換物質が少なすぎると、光質変換効果が発揮されず、多すぎてもかえって光質変換効率が低下する現象が生じるので好ましくない。
【００８５】
［積層フィルムの製造］
積層フィルムの製造方法は、特に限定されるものではないが、例えば所定の波長変換物質を配合したエチレン・α−オレフィン共重合体組成物、ポリエチレン樹脂、及びエチレン・α−オレフィン共重合体等を多層のＴダイを用いて、公知の成形方法により成形加工して製造することができる。
その製造方法としては、積層数に応じた押出機と通常のフィードブロックタイプ、マルチマニホールドタイプ、マルチスロットタイプの接合・合流部を有する積層ダイによる空冷または水冷インフレーションフィルム成形、Ｔダイフィルム成形、カレンダー成形等が挙げられ、これらの何れかの方法により好適な積層フィルムを得ることができる。
成形温度は、ポリオレフィン系樹脂（Ｙ）の融点以上、１６０℃以下とする必要があり、好ましくは融点以上、１５５℃以下、より好ましくは融点以上、１５０℃以下である。この範囲の成形温度範囲であると、発泡現象（気泡）も生起せず、均質な機能性フィルムを連続的に成形することが可能である。
【実施例】
【００８６】
以下に、本発明の実施例を具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。なお、各実施例、比較例で用いた物性測定法、原材料は以下の通りである。
【００８７】
１．樹脂物性の評価方法
（１）メルトフローレート（ＭＦＲ）：ポリエチレン系樹脂のＭＦＲは、ＪＩＳ−Ｋ６９２２−２：１９９７附属書（１９０℃、２１．１８Ｎ荷重）に準拠して測定した。
（２）密度：ＪＩＳ  Ｋ−７１１２に従い測定した。
（３）Ｍｗ／Ｍｎ：下記に示すＧＰＣにより測定した。
装置：ウオーターズ社製ＧＰＣ    １５０Ｃ型
検出器：ＭＩＲＡＮ    １Ａ赤外分光光度計（測定波長、３．４２μｍ）
カラム：昭和電工社製ＡＤ８０６Ｍ／Ｓ    ３本（カラムの較正は東ソー製単分散ポリスチレン（Ａ５００，Ａ２５００，Ｆ１，Ｆ２，Ｆ４，Ｆ１０，Ｆ２０，Ｆ４０，Ｆ２８８の各０．５ｍｇ／ｍｌ溶液）の測定を行い、溶出体積と分子量の対数値を２次式で近似した。また、試料の分子量はポリスチレンとポリエチレンの粘度式を用いてポリエチレンに換算した。ここでポリスチレンの粘度式の係数はα＝０．７２３、ｌｏｇＫ＝−３．９６７であり、ポリエチレンはα＝０．７２３、ｌｏｇＫ＝−３．４０７である。）
測定温度：１４０℃
注入量：０．２ｍｌ
濃度：２０ｍｇ／１０ｍＬ
溶媒：オルソジクロロベンゼン
流速：１．０ｍｌ／ｍｉｎ
【００８８】
２．原材料
（１）イオン重合法ポリエチレン
・ＰＥ−１（Ａ１）：直鎖状低密度ポリエチレン：ＭＦＲ２．１ｇ／１０分、密度０．９２０ｇ／ｃｍ３、
Ｍｗ／Ｍｎ：３．８２、（商品名：ノバテックＬＬ  ＵＦ２４０、日本ポリエチレン（株）製）
・ＰＥ−２（Ａ２）：直鎖状低密度ポリエチレン：ＭＦＲ０．３ｇ／１０分、密度０．９２４ｇ／ｃｍ３，  
Ｍｗ／Ｍｎ：３．９５、（日本ポリエチレン（株）製、ノバテックＬＬ  ＵＨ４１１）
・ＰＥ−４（Ａ３）直鎖状低密度ポリエチレン：ＭＦＲ１３ｇ／１０分、密度０．９２０ｇ／ｃｍ３，  
（商品名：ノバテックＬＤ  ＬＪ７００日本ポリエチレン（株）製）
（２）高圧ラジカル法ポリエチレン
・ＰＥ−３（Ｂ１）：低密度ポリエチレン：ＭＦＲ２．８ｇ／１０分、密度０．９２５ｇ／ｃｍ３、
Ｍｗ／Ｍｎ：４．４３、（ノバテックＬＬ  ＬＦ４４０Ｂ、日本ポリエチレン（株）製、）
（３）波長変換物質
・Ｄ１：バルビツール酸と、ｐ−ジメチルアミノベンズアルデヒドとの縮合生成物
チバ・スペシャリティー・ケミカルズ（株）製、ＳＭＡＲＴＬＩＧＨＴ  ＲＬ１０００
【００８９】
３．フィルムの評価方法
（１）発泡性（気泡）の評価
インフレーションフィルム成形法により成形した厚さ１００μｍのフィルムから、ランダムに１ｍ２のサンプルを１０枚採取した。その後採取したフィルム中にある０．５ｍｍ以上の大きさの気泡を目視にて数え、１０枚の平均値を気泡の発生した数として評価した。気泡の発生した数が少ないほどフィルムとして好ましく、気泡の数が多くなるほどフィルムトして好ましくない。
（２）蛍光特性（光質変換）の評価
インフレーションフィルム成形法によって成形した厚さ１００μｍのフィルムを、コニカミノルタ製分光測色計：ＣＭ−２６００ｄ  にて反射率の測定をした。白色の板をフィルムと光源の反対側において測定したときの６２０ｎｍ〜６８０ｎｍの反射率が、波長変換物質を入れていないときの反射率を１００％とした時に１２０％以上となった場合、良好な光質変換が行われているとして○とした。１２０％より低い反射率では波長変換フィルムとして適切ではないので×とした。  
【００９０】
（実施例１）
直鎖状低密度ポリエチレン：ＰＥ−１（Ａ１）の１００重量部に対して波長変換物質を１重量部添加（ドライブレンド）して、ポリオレフィン樹脂組成物を調製した。
次に、このポリオレフィン樹脂組成物を、三菱化学エンジニアリング社製ＭＫ５０インフレーションフィルム成形機（押出機口径５０ｍｍφ、ダイ口径７５ｍｍφ）に供給して、１５０℃の成形温度にてフィルム折巾２３５ｍｍ、フィルム厚み１００μｍのフィルムを成形した。得られたフィルムの発泡性と蛍光特性について評価を行い、その結果を表１に示す。
【００９１】
（実施例２）
ポリエチレン樹脂としてＰＥ−１（Ａ１）の代わりにＰＥ−３（Ｂ１）を用いて、１４０℃の温度にて成形した以外は実施例１と同様に成形及び、評価を行った。その結果を表１に示す。
【００９２】
（実施例３）
ポリエチレン樹脂としてＰＥ−１（Ａ１）を８０重量％、およびＰＥ−３（Ｂ１）を２０重量％用いた以外は実施例１と同様にして成形及び、評価を行った。その結果を表１に示す。
【００９３】
（比較例１）
ポリオレフィン樹脂組成物を成形温度１７０℃にて成形した以外は実施例１と同様にして成形及び、評価を行った。その結果を表１に示す。
【００９４】
（比較例２）
ポリエチレン樹脂に波長変換剤を添加しなかった以外は実施例１と同様にして成形及び、評価を行った。その結果を表１に示す。
【００９５】
（比較例３）
ポリエチレン樹脂に波長変換剤を０．００５重量部添加した以外は実施例１と同様にして成形及び、評価を行った。その結果を表１に示す。
【００９６】
（比較例４）
ポリエチレン樹脂に波長変換剤を６重量部添加した以外は実施例１と同様にして成形及び、評価を行った。その結果を表１に示す。
【００９７】
（比較例５）
ポリエチレン樹脂としてＰＥ−１（Ａ１）の代わりにＰＥ−２（Ａ２）を用いて、実施例１と同様にして成形した。しかし、ＭＦＲが０．３ｇ／１０分と低いため、押出機内の発熱が激しく、温度制御ができず、１９０℃に上昇し、発泡（気泡）が非常に多いものであった。
【００９８】
（比較例６）
ポリエチレン樹脂としてＰＥ−１（Ａ１）の代わりにＰＥ−４（Ａ３）を用いて、実施例１と同様にして成形した。表１には示さないが、ＭＦＲが高く成膜安定性が悪く、正常な成膜はできず、偏肉の著しいフィルムとなり、実用に供せるものとは成らなかった。
【００９９】
【表１】
2012097198.tif 000004
【０１００】
（評価結果）
表１の結果から、実施例１〜３は、特定のＭＦＲ範囲の樹脂に所定量の波長変換物質を配合しており、いずれも成形温度が１６０℃以下で成形することにより、気泡がなく均質で、蛍光特性（光質変換能）も良好な機能性フィルムが得られた。
一方、比較例１は、ポリオレフィン樹脂組成物が本発明の範囲外の１７０℃で成形されたことにより、気泡が多いものであった。
また、比較例２〜４は、波長変換物質の配合量がいずれも本発明の範囲外であり、その効果が発揮されなかった。特に比較例４は波長変換物質の配合量が６重量部と過剰の配合量であり、蛍光特性（光質変換能）は返って低下するものであった。
また、比較例５はＭＦＲが０．３ｇ／１０分という本発明のＭＦＲ範囲の下限から外れ、押出機内の発熱が激しく、温度制御ができず、発泡（気泡）が非常に多いものであった。
【産業上の利用可能性】
【０１０１】
本発明の機能性フィルムは、特定のイオン触媒で製造されるポリエチレン系樹脂及び／又は高圧ラジカル法ポリエチレン系樹脂からなるポリエチレン系樹脂（Ｘ）に波長変換物質を配合したポリオレフィン樹脂組成物を用いているので、成形時に気泡の発生もなく均質で、柔軟性を有し、光質変換能にも優れるので、太陽電池用封止材、光学フィルム、自動車等の窓ガラスの合せガラスにおける中間膜等に有用である。