(57)【要約】【課題】低コストかつ純度の高い低誘電損失のアルミナセラミックスを得る。【解決手段】化学成分において、ＳｉＯ２をモル比でＮａ２Ｏの２倍以上でかつ０．０５質量％以上０．５質量％以下含有し、さらに、Ｙ２Ｏ３を０．０５質量％以上０．５質量％以下含有し、残部がＡｌ２Ｏ３と不可避的不純物からなり、１ＭＨｚ〜１ＧＨｚにおける誘電損失がｔａｎδ＝１０×１０−４以下であり、体積固有抵抗率が１×１０１４Ωｃｍ以上、密度が３．８ｇ／ｃｍ３以上であるアルミナセラミックス。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
化学成分において、ＳｉＯ２をモル比でＮａ２Ｏの２倍以上でかつ０．０５質量％以上０．５質量％以下含有し、さらに、Ｙ２Ｏ３を０．０５質量％以上０．５質量％以下含有し、残部がＡｌ２Ｏ３と不可避的不純物からなり、１ＭＨｚ〜１ＧＨｚにおける誘電損失がｔａｎδ＝１０×１０−４以下であり、体積固有抵抗率が１×１０１４Ωｃｍ以上、密度が３．８ｇ／ｃｍ３以上であるアルミナセラミックス。
【請求項２】
ＴｉＯ２ を０．５質量％以下で含有する請求項１に記載のアルミナセラミックス。
【請求項３】
少なくともＳｉを３３．３ｍｏｌ％以上９０ｍｏｌ％以下、Ａｌを５ｍｏｌ％以上３３．３ｍｏｌ％以下、Ｎａを５ｍｏｌ％以上３３．３ｍｏｌ％以下の割合で含む酸化物および不可避不純物からなる粒界相が存在する請求項１または請求項２に記載のアルミナセラミックス。
【請求項４】
平均結晶粒径が１０μｍ以上である請求項１〜３のいずれかに記載のアルミナセラミックス。
【請求項５】
Ｎａ２Ｏ換算で１００ｐｐｍ以上１０００ｐｐｍ以下のＮａを含み、Ａｌ２Ｏ３
含有量が９９．９質量％以上のアルミナ粉末を原料粉末として使用した請求項１〜４のいずれかに記載のアルミナセラミックス。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、高周波あるいはマイクロ波を用いる装置の絶縁部材等に用いる低誘電損失かつ高抵抗のアルミナセラミックスに関する。
【背景技術】
【０００２】
アルミナセラミックスは、比較的安価なセラミックスとして構造用部材、耐摩耗部材、絶縁部材として用いられている。特に一般的なアルミナセラミックスは、体積固有抵抗が１０１４Ωｃｍ以上とセラミックスの中でも高抵抗な材料であることから、絶縁部材等に広く用いられている。しかしながら、高周波電源部の絶縁部材やマイクロ波部品のパッケージングとして用いる場合、特に純度の低いアルミナセラミックスでは、誘電損失が大きくなり、装置、部品の性能を著しく損なう等の欠点がある。
【０００３】
このような問題に対して、不純物の少ない高純度アルミナを用いることにより、誘電損失を小さくする試みがなされているが、近年、装置、部品の高効率化のニーズが高まり、より低誘電損失の材料が求められている。
【０００４】
このようなニーズに対し、不純物濃度や添加成分などに関して様々な検討がなされている。特許文献１および 特許文献２には、アルカリ金属が誘電損失を増大させる原因となるため、ＮａをＮａ２Ｏ換算で１００ｐｐｍ以下にすることにより、誘電損失を低減する技術が開示されている。しかしながら、市販されている比較的安価なアルミナ原料は、Ａｌ２Ｏ３純度が９９．９％のものでも、１００ｐｐｍより多いＮａ２Ｏを含んでおり、１００ｐｐｍ以下の原料は精錬した金属アルミニウムを原料として製造されるため、一般的な低ソーダアルミナ原料と比べ１０倍以上の高価格であるため、製品の高コスト化を招く大きな要因となる。
【０００５】
特許文献３には、ＳｉＯ２がアルミナ焼結体中のイオン振動を大きくするため、ＳｉＯ２含有量を０．２質量％以下に低減し、さらにＹＡＧを３〜５０質量％含有させることにより、誘電損失を低減する技術が開示されている。しかしながら、この技術ではＹＡＧ含有量が３質量％未満になると誘電損失が高くなることから９８質量％以上の高純度のアルミナセラミックスを得ることができない欠点がある。
【０００６】
また、特許文献４および特許文献５には、ＴｉＯ２を析出させることにより誘電損失を低減する方法が開示されている。しかしながら、誘電損失を低減させるためにはＴｉＯ２を単独で析出させることが必要であり、そのためにＣｕＯあるいはＮｂ２Ｏ５をＴｉＯ２と合わせて４質量％以上添加する必要があるため、９９質量％以上の高純度のアルミナセラミックスを得ることができない欠点がある。また、ＴｉＯ２量が多くなると体積固有抵抗が低くなり、絶縁性が損なわれてしまう。
【０００７】
特許文献６には酸化合物の成形用バインダーによってＮａ２Ｏとの金属塩を生成させて除去する方法が開示されている。しかしながら、金属塩を生成させるには多量の成形用バインダーを添加する必要があり、脱脂時や焼成時の揮発分が多くなるため亀裂が発生し易いという欠点を有する。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開平８−１４３３５８号公報
【特許文献２】特開平８−２３５９３３号公報
【特許文献３】特開２００３−１１２９６４号公報
【特許文献４】特開平９−５２７６１号公報
【特許文献５】特開平９−５２７６２号公報
【特許文献６】特開平９−２６３４４０号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
以上述べたように、従来技術では、低誘電損失のアルミナセラミックスを得るために、高価な高純度原料を用いる、あるいは誘電損失を低減するための添加剤を多く添加する必要があった。そこで本発明は、低コストかつ純度の高い低誘電損失のアルミナセラミックスを得ることを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明の要旨は、以下の通りである。
（１）化学成分において、ＳｉＯ２をモル比でＮａ２Ｏの２倍以上でかつ０．０５質量％以上０．５質量％以下含有し、さらに、Ｙ２Ｏ３を０．０５質量％以上０．５質量％以下含有し、残部がＡｌ２Ｏ３と不可避的不純物からなり、１ＭＨｚ〜１ＧＨｚにおける誘電損失がｔａｎδ＝１０×１０−４以下であり、体積固有抵抗率が１×１０１４Ωｃｍ以上、密度が３．８ｇ／ｃｍ３以上であるアルミナセラミックス。
（２）ＴｉＯ２ を０．５質量％以下で含有する（１）に記載のアルミナセラミックス。
（３）少なくともＳｉを３３．３ｍｏｌ％以上９０ｍｏｌ％以下、Ａｌを５ｍｏｌ％以上３３．３ｍｏｌ％以下、Ｎａを５ｍｏｌ％以上３３．３ｍｏｌ％以下の割合で含む酸化物および不可避不純物からなる粒界相が存在する（１）または（２）に記載のアルミナセラミックス。
（４）平均結晶粒径が１０μｍ以上である（１）〜（３）のいずれかに記載のアルミナセラミックス。
（５）Ｎａ２Ｏ換算で１００ｐｐｍ以上１０００ｐｐｍ以下のＮａを含み、Ａｌ２Ｏ３
含有量が９９．９質量％以上のアルミナ粉末を原料粉末として使用した（１）〜（４）のいずれかに記載のアルミナセラミックス。
【発明の効果】
【００１１】
本発明により１ＭＨｚから１ＧＨｚでの誘電損失が１０×１０−４以下であり、体積固有抵抗率が１×１０１４Ωｃｍ以上である安価なアルミナセラミックスが得られ、高周波あるいはマイクロ波で使用される絶縁部材等に有用な材料を得ることが可能となる。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
以下に本発明を詳細に説明する。
【００１３】
本発明は、安価な低誘電損失のアルミナセラミックスを得ることを目的としているが、アルミナの誘電損失を増大させる主要因として、粒界での損失や不純物、ポアの影響が挙げられる。発明者らは、原料に不純物として含まれるＮａが誘電損失を増大させる大きな原因となることから、安価なアルミナ原料に不可避なＮａの影響を低減する方法を鋭意検討した結果、焼結体中のＮａ量に対して適切な量のＳｉＯ２を含有させることにより誘電損失を低減できることを見出した。
【００１４】
これは、ＳｉＯ２結晶またはＳｉＯ２を骨格とする非晶質のガラス中にＮａを取り込むことにより、Ｎａの影響を低減する効果が現れるためと考えられる。ＮａのＳｉＯ２への取り込みは、ＳｉＯ２の４価のＳｉサイトで３価のＡｌによる置換が起こると、正電荷が不足するため、これを補填する形で１価のＮａが取り込まれ易くなる。Ｎａを取り込んだＳｉＯ２は、粒界相として焼結体中に存在する。ＳｉＯ２のＡｌによる置換とともにＮａが取り込まれて生成する化合物としては、ＮａＡｌＳｉ３Ｏ８が安定な化合物として知られている。粒界相としては、このＮａＡｌＳｉ３Ｏ８あるいはＮａｘＡｌｘＳｉ４−ｘＯ８（０＜ｘ≦２）で示される結晶、あるいはこれらの組成に近い非晶質の状態で存在する。
【００１５】
ＮａｘＡｌｘＳｉ４−ｘＯ８において、ｘ＝２の場合、Ｎａに対するＳｉＯ２のモル割合としては、１：１となり、この比よりもＳｉＯ２が多くなれば誘電損失を低減させる効果が得られるが、ＳｉＯ２の割合が多くなりすぎると粒界相の割合が多くなり、強度の低下の原因となったり、焼結性を低下させたりする原因となる。このため、Ｎａに対するＳｉＯ２の割合は、同量以上１８倍以下であることが望ましい。また、ＳｉＯ２の４価のＳｉサイトで発生する３価のＡｌによる置換量とそれによって取り込まれるＮａの量はほぼ同量である。以上のことから、少なくともＳｉ、Ａｌ、Ｎａの存在割合（酸化物の場合、酸化物中の酸素を含まないｍｏｌ％）としては、Ｓｉ  ３３．３〜９０ｍｏｌ％、Ａｌ  ５〜３３．３ｍｏｌ％、Ｎａ  ５〜３３．３ｍｏｌ％となる酸化物を生成させることが重要である。この粒界相には、Ｓｉ、Ａｌ、Ｎａ以外に、Ａｌ２Ｏ３原料中の他の不純物であるＫ、Ｍｇ、Ｃａ等が結晶あるいは非晶質の状態で存在し得る。
【００１６】
一方、アルミナセラミックス中においてＮａに対するＳｉＯ２の割合としては、ＮａをＮａ２Ｏに換算したモル比で２倍以上のＳｉＯ２を含有させることにより、１ＭＨｚ〜１ＧＨｚでの誘電損失を大きく低減させることができる。ただし、ＳｉＯ２の含有量としては、０．０５質量％より少ないと誘電損失を低減させる効果が少なく、焼結性改善の効果も得られない。また、０．５質量％より多くなると焼結時に粒界に存在する液相が多くなるため、粒成長を妨げるとともに焼結性を低下させてしまうため、アルミナセラミックス中のＳｉＯ２の含有量はモル比でＮａ２Ｏの２倍以上でかつ０．０５質量％以上０．５質量％以下である必要がある。
【００１７】
さらにＹ２Ｏ３を０．０５質量％以上０．５質量％以下含有させることによって、本発明の目的とする１ＭＨｚ〜１ＧＨｚにおける誘電損失がｔａｎδ＝１０×１０−４以下であり、体積固有抵抗率が１×１０１４Ωｃｍ以上、密度が３．８ｇ／ｃｍ３以上という優れた特性を有するアルミナセラミックスを得ることができる。Ｙ２Ｏ３は、アルミナの焼結性を改善する効果が大きく、得られる焼結体が緻密になるため、ポアが少なくなり、ポアでの誘電損失が低減する。特にＳｉＯ２を添加する場合、ＳｉＯ２を単独で添加するだけでは、添加量が多くなると焼結性が悪くなるが、ＳｉＯ２と同時にＹ２Ｏ３を添加することにより緻密な焼結体を得ることが可能となる。Ｙ２Ｏ３は、０．０５質量％より少ないと焼結性改善の効果が得られない。また、０．５質量％より多いと粒界にＹＡＧ相などのＹ２Ｏ３含有相が多く生成するため、粒成長を阻害する原因となるとともに誘電特性を低下させてしまう。従って、Ｙ２Ｏ３の含有量は０．０５質量％以上０．５質量％以下である必要がある。
【００１８】
ＳｉＯ２添加の効果として、Ｎａ取り込みによる誘電損失の低減効果の他に、焼結時にＡｌ２Ｏ３、Ｙ２Ｏ３と液相を生成することにより、アルミナの焼結性を改善するとともに得られるアルミナ焼結体の結晶粒径を増大させる効果がある。粒径が大きくなった場合、粒界の数が少なくなるため、誘電損失を増大させる原因となる粒界での損失が低減されるために誘電損失を低下させる効果がある。
【００１９】
ＴｉＯ２は、アルミナ結晶に固溶することにより、Ａｌ2Ｏ3の拡散を促進する効果がある。このため、アルミナの焼結時の拡散促進効果により、得られる焼結体の結晶粒径を増大させる効果が特に大きい。このため、ＳｉＯ２によるＮａ取り込みによる誘電損失の低減とともに、粒径増大の効果によりさらに誘電損失を低下させることが可能となる。ＴｉＯ２は、０．０５質量％より少ないと焼結時の粒成長が十分に起こらず、ＴｉＯ２添加による粒径増大の効果が小さくなるので、添加する場合は０．０５質量％以上が好ましい。また、０．５質量％より多いと粒成長が著しくなり、結晶粒内にポアを多く取り込むとともに粒界にポアが残りやすくなり緻密な焼結体を得ることが困難になるため、０．５質量％以下である必要がある。
【００２０】
本発明のアルミナセラミックスを製造するための原料として用いるアルミナ粉末の粒径については、平均粒径が０．３μｍ以上２．０μｍ以下である粉末を用いることが望ましい。平均粒径が０．３μｍより小さい原料を用いることも可能であるが、０．３μｍより小さい原料は、一般に高価であるため、０．３μｍ以上の低コストの原料を用いることが望ましい。また、平均粒径が２μｍより大きい原料を用いた場合、焼結性に劣り、目的とする緻密な焼結体を得ることが困難となるため、平均粒径２．０μｍ以下の原料を用いることが望ましい。また、アルミナ粉末に含まれる不純物のＮａ量については、Ｎａ２Ｏ換算で１００ｐｐｍ以上１０００ｐｐｍ以下のものを用いるのが望ましい。ＮａがＮａ２Ｏ換算で１００ｐｐｍ未満の原料は、一般に特殊な製造方法を用いるため、価格が一般的な低ソーダアルミナ原料より一桁以上高く、安価なアルミナセラミックスを得ることができない。また、ＮａがＮａ２Ｏ換算で１０００ｐｐｍより多い原料を用いた場合、Ｎａの影響により誘電損失が大きくなり、本発明が目的とするｔａｎδ＝１０×１０−４以下の低誘電損失の材料を得ることが困難になる。市販の低ソーダアルミナ原料では、ＮａがＮａ2Ｏ換算で１００ｐｐｍ以上５００ｐｐｍ以下の原料が比較的安価であるため、これらの原料を使用して本発明を適用することにより低コストかつ低誘電損失のアルミナセラミックスを得ることができるため、これらの原料を用いることが特に好適である。
【００２１】
添加剤として用いるイットリア、シリカ、チタニアの原料には、いずれも平均粒径が０．１μｍ以上２μｍ以下の粉末を用いることが望ましい。平均粒径が０．１μｍより小さい原料は、一般に高価であるとともに凝集を起こしやすいため、均一に分散させることが困難であることから、０．１μｍ以上のものを用いることが望ましい。また、平均粒径が２μｍより大きいものでは、添加剤の十分な効果を得ることができず、目的とする特性の焼結体を得ることが困難となるため、２μｍ以下のものを用いることが望ましい。
【００２２】
使用するアルミナ原料中のＮａをＮａ２Ｏに換算したモル比の２倍以上でかつ添加量が０．０５質量％以上０．５質量％以下のシリカ、および所定量のイットリア、チタニアに適量のバインダーによって原料が構成されるが、アルミナ原料中にはＳｉＯ２が不純物として数百ｐｐｍ程度含有されているのが一般的で、また製法によってはアルミナ原料中のＮａが製造中に揮発する場合があるので、ＳｉＯ２の不純物量やのＮａの揮発量を考慮した上で、焼結後に本発明の範囲内となるようにシリカの添加量は適宜調整する必要がある。
【００２３】
原料粉末の混合は、均一な混合粉体を得るために、湿式混合を用いることが望ましい。湿式混合の溶媒には、有機溶剤、水などを用いるが、分散剤を用いることにより、より均一な混合が可能となる。また、必要に応じて混合粉末の成形性、成形体の加工性を高めるために、結合剤や可塑剤等の添加物を用いることが望ましい。これらの混合には、回転式ボールミル、アトライターなどを用いることができる。
【００２４】
混合後は、乾燥、成形を行うが、特にスプレードライを用いることにより流動性の良い粉体を一度に大量に製造することが可能である。乾燥した粉末の成形は、一軸成形や静水圧加圧成形（ＣＩＰ）により、所望の形状に成形するが、均一な密度分布を有する焼結体を得るためには、ＣＩＰ成形法を用いることが望ましい。また、乾燥した粉体を経ずに、泥しょう鋳込み成形法や射出成形法などの方法により混合したスラリーから直接成形する方法を用いることもできる。
【００２５】
得られた成形体を焼成することにより緻密な焼結体を得ることができる。焼成は、大気中で行うことが望ましい。窒素ガス雰囲気中もしくはＡｒ等の不活性ガス雰囲気中で行うことも可能であるが、アルミナの焼成で一般的な大気中で行うことが望ましい。
【００２６】
焼成は、１３００℃以上１７００℃以下の温度で行うことが好ましい。１３００℃より低い温度では、アルミナの拡散が起こり難く、また、添加成分のＹ２Ｏ３、ＳｉＯ２とＡｌ２Ｏ３などにより形成される液相が生成しにくく、液相を介した焼結が起こりにくくなるため緻密な焼結体を得ることが困難である。また、誘電損失を低下させるためには、焼結体の結晶粒径を大きくすることにより、誘電損失を増大させる要因である粒界の数を低減させることが有効である。特に結晶粒径の平均サイズを１０μｍ以上とした場合、粒界による誘電損失への影響を著しく低減させることができることから、焼成温度は緻密化が十分に起こるとともに粒成長が起こりやすい温度とすることが重要である。特にＹ２Ｏ３、ＳｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３により液相生成が起こるという点で、焼成は１４５０℃以上１７００℃以下で行うことがより望ましい。１７００℃より高い温度で焼成しても緻密な焼結体を得ることは可能であるが、添加剤の揮発が起こり始める可能性があり、粒成長が著しくなりアルミナの結晶粒内や粒界に大きなポアを生じやすくなるため、得られる焼結体の密度が低下してしまう。また、焼成に１７００℃より高い温度で使用可能な特殊な炉を用いる必要が生じるという点からも、十分に緻密な焼結体が得られる１７００℃以下の温度で焼成することが望ましい。
【００２７】
得られる焼結体の結晶粒の平均サイズ（平均結晶粒径）は１０μｍ以上１００μｍ以下であることが望ましい。平均結晶粒径が１０μｍ未満の場合、粒界の数が多くなるため、誘電損失が大きくなるが、平均結晶粒径を１０μｍ以上にすることで粒界での誘電損失を少なくすることができる。また、平均結晶粒径が１００μｍを超えるとになると大きなポアが欠陥として残存しやすくなるため、このポア部分での誘電損失増加が焼結体の誘電損失を大きくする原因となる。さらに、平均結晶粒径が１００μｍを超えた場合、得られるアルミナの強度が著しく低下してしまうため、低誘電損失でかつ、高強度で信頼性の高い材料を得るためには、平均結晶粒径は１０μｍ以上１００μｍ以下であることが望ましい。
【００２８】
以上の方法により作製したアルミナセラミックスのうち、１ＭＨｚから１ＧＨｚでの誘電損失がｔａｎδ＝１０×１０−４以下、体積固有抵抗率が１×１０１４Ωｃｍ以上、密度が３．８ｇ／ｃｍ３以上のものが本発明となり、高周波あるいはマイクロ波を用いる装置の絶縁部材等に用いる低誘電損失かつ高抵抗のアルミナセラミックスを得ることが可能となる。
【実施例】
【００２９】
（実施例１）
３種類のアルミナ原料粉末として、アルミナ粉末Ａ（純度９９．９質量％、平均粒径０．５μｍ、不純物Ｎａ含有量；Ｎａ２Ｏ換算で１７０ｐｐｍ）、アルミナ粉末Ｂ（純度９９．９質量％、平均粒径０．５μｍ、不純物Ｎａ含有量；Ｎａ２Ｏ換算で２５０ｐｐｍ）、アルミナ粉末Ｃ（純度９９．９質量％、平均粒径０．５μｍ、不純物Ｎａ含有量；Ｎａ２Ｏ換算で４３０ｐｐｍ）、さらにシリカ粉末（純度９９．５％、粒径０．５μｍ）、イットリア粉末（純度９９．９％、平均粒径０．３μｍ）を用い、蒸留水を加えアルミナ製ボールミルを用い湿式混合した後、スプレードライにより混合粉を得た。得られた混合粉を金型で一軸加圧成形した後，１．４ｔｏｎ／ｃｍ２の圧力でＣＩＰ成形した。この成形体を大気中１６００℃で８時間焼成し、焼結体を得た。得られた焼結体のＮａ２Ｏ、ＳｉＯ２、Ｙ２Ｏ３含有量を化学分析した結果を表１の化学成分の欄に示す。また、ＪＩＳ−Ｒ１６３４に準拠して測定した密度とＪＩＳ−Ｃ２１３８に準拠して測定した誘電損失の結果については表１の特性欄に示す。なお、ＪＩＳ−Ｃ２１３９に準拠して体積固有抵抗率を測定した結果、全ての焼結体において１×１０１４Ωｃｍ以上であったため表中への記載は省略する。
【００３０】
同表に示すように、本発明による焼結体は、１ＭＨｚ〜１ＧＨｚでの誘電損失がｔａｎδ＝１０×１０−４以下であり、体積固有抵抗率が１×１０１４Ωｃｍ以上、密度が３．８ｇ／ｃｍ３以上という優れた特性のアルミナセラミックスとなった。
【００３１】
一方、ＳｉＯ２のＮａ２Ｏに対するモル比が２以下の比較例１〜３、ＳｉＯ２またはＹ２Ｏ３含有量が０．０５質量％〜０．５質量％の範囲外である比較例４〜１０はいずれも１ＭＨｚから１ＧＨｚでの誘電損失がｔａｎδ＝１０×１０−４以下という本発明の必要特性を満足することができない。
【００３２】
実施例５、実施例１３、比較例１にて作製した焼結体を鏡面研磨し、粒界エッチング処理を施した後、ＥＰＭＡにより粒界部分の化学組成を調査した。化学組成は、粒界部を５点測定し、その平均値からＳｉ、Ａｌ、Ｎａの合量を１００％とした各成分のモル％を算出した。実施例５は、Ｓｉ＝７４ｍｏｌ％、Ａｌ＝１３ｍｏｌ％、Ｎａ＝１３ｍｏｌ％となった。実施例１３は、Ｓｉ＝８６ｍｏｌ％、Ａｌ＝７ｍｏｌ％、Ｎａ＝７ｍｏｌ％となった。比較例１は、Ｓｉ＝３０ｍｏｌ％、Ａｌ＝３５ｍｏｌ％、Ｎａ＝３５ｍｏｌ％となった。これらより、Ｓｉを３３．３ｍｏｌ％以上９０ｍｏｌ％以下、Ａｌを５ｍｏｌ％以上３３．３ｍｏｌ％以下、Ｎａを５ｍｏｌ％以上３３．３ｍｏｌ％以下の割合で含む酸化物からなる粒界相が形成されている方が誘電特性に優れていることが分かる。
【００３３】
【表１】
2012046365.tif 000002
【００３４】
（実施例２）
実施例１において使用したアルミナ粉末Ｂ、シリカ粉末、イットリア粉末に加えてチタニア粉末（純度９９．９％，平均粒径０．５μｍ）を用い、実施例１と同様の方法で焼結体を作製した。得られた焼結体のＮａ２Ｏ、ＳｉＯ２、Ｙ２Ｏ３、ＴｉＯ２含有量を化学分析した結果を表２の化学成分の欄に示す。また、ＪＩＳ−Ｒ１６３４に準拠して測定した密度とＪＩＳ−Ｃ２１３８に準拠して測定した誘電損失の結果については表２の特性欄に示す。なお、ＪＩＳ−Ｃ２１３９に準拠して体積固有抵抗率を測定した結果、全て１×１０１４Ωｃｍ以上であったため表中への記載は省略する。
【００３５】
同表の実施例１７〜２０に示すように、ＴｉＯ２を０．０５質量％以上０．５質量％以下含有させることによって誘電損失を低減させる効果があることが明らかである。ＴｉＯ２を０．７質量％含有する比較例１１は密度の低下と共に誘電損失が著しく増大する傾向となるため不適当である。
【００３６】
【表２】
2012046365.tif 000003
【００３７】
（実施例３）
表３に示す化学組成となるように、上述した実施例と同様の製造方法によって作製した焼結体を鏡面研磨し、粒界エッチング処理を施した後、ＳＥＭ観察により測定した平均粒径およびその他の特性を表３に示す。
【００３８】
同表に示すように、本発明による誘電損失がｔａｎδ＝１０×１０−４以下の材料は、平均粒径１０μｍ以上であるのに対して、比較例によるものは平均粒径が１０μｍ未満であり、ｔａｎδ＝１０×１０-4より高い結果となった。
【００３９】
【表３】
2012046365.tif 000004