(57)【要約】【課題】高い光取出効率を有し、その光取出効率の経時的な低下を抑制できる有機ＥＬ光源装置を提供する。【解決手段】出光面側から順に、第一の透明電極層１２１、発光層１２２、第二の透明電極層１２３、粘着層１３０及び反射層１４３をこの順に有する有機エレクトロルミネッセンス光源装置１００であって、反射層１４３は、反射層１４３の粘着層側に凹凸面１４３Ｕを有し、粘着層１３０は、水酸基を含有するアクリルポリマー及び無機微粒子を含む。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
出光面側から順に、第一の透明電極層、発光層、第二の透明電極層、粘着層及び反射層をこの順に有する有機エレクトロルミネッセンス光源装置であって、
前記反射層は、前記反射層の前記粘着層側に凹凸面を有し、
前記粘着層は、水酸基を含有するアクリルポリマー及び無機微粒子を含む、有機エレクトロルミネッセンス光源装置。
【請求項２】
前記粘着層において、アクリル酸の含有量が前記アクリルポリマーに対して３重量％以下である、請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス光源装置。
【請求項３】
前記粘着層の屈折率が１．６５以上である、請求項１又は２に記載の有機エレクトロルミネッセンス光源装置。
【請求項４】
前記反射層は、銀及びアルミニウムのうち少なくとも一種類を含む、請求項１〜３のいずれか一項に記載の有機エレクトロルミネッセンス光源装置。
【請求項５】
前記凹凸面の平均傾斜角が１７°〜４５°である、請求項１〜４のいずれか一項に記載の有機エレクトロルミネッセンス光源装置。
【請求項６】
請求項１〜５のいずれか一項に記載の有機エレクトロルミネッセンス光源装置の製造用の複層フィルムであって、
前記反射層と、前記粘着層と、前記粘着層から剥離可能なセパレーターフィルムとをこの順に有する複層フィルム。
【請求項７】
請求項１〜５のいずれか一項に記載の有機エレクトロルミネッセンス光源装置の製造方法であって、
請求項６記載の複層フィルムから前記セパレーターフィルムを剥がし、
前記粘着層と、前記第一の透明電極層、前記発光層及び前記第二の透明電極層をこの順に有する有機エレクトロルミネッセンス素子とを貼り合わせることを含む、有機エレクトロルミネッセンス光源装置の製造方法。
【請求項８】
請求項６記載の複層フィルムの製造方法であって、
前記セパレーターフィルムの表面に前記粘着層を形成し、
前記粘着層と前記反射層とを貼り合わせることを含む、複層フィルムの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、有機エレクトロルミネッセンス光源装置、当該有機エレクトロルミネッセンス光源装置の製造用の複層フィルム、及び、それらの製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
有機エレクトロルミネッセンス素子（以下、適宜「有機ＥＬ素子」という。）を備えた光源装置である有機エレクトロルミネッセンス光源装置（以下、適宜「有機ＥＬ光源装置」という。）において、従来、その出光面に対して反対側に凹凸を付与した反射層を設けて、光取出効率を向上させる試みがなされている（特許文献１参照）。また、光取出効率を更に向上させるために、有機ＥＬ素子と反射層との間の層の屈折率を規定した検討もなされている（特許文献２参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特許第４５０６９０４号公報
【特許文献２】特開２０１０−７３６６７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかしながら、従来の技術では、有機ＥＬ光源装置の光取出効率が経時的に低下する傾向があった。そこで、高い光取出効率を有し、その光取出効率の経時的な低下を抑制できる有機ＥＬ光源装置を望まれていた。
本発明は前記の課題に鑑みて創案されたもので、高い光取出効率を有し、その光取出効率の経時的な低下を抑制できる有機ＥＬ光源装置、当該有機ＥＬ光源装置の製造用の複層フィルム、及びそれらの製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明者は上述した課題を解決するべく鋭意検討した結果、有機ＥＬ素子と粘着層と反射層とをこの順に有する有機ＥＬ光源装置において、反射層の粘着層側に凹凸面を設け、且つ、粘着層に水酸基を含有するアクリルポリマー及び無機微粒子を含ませることにより、光取出効率を向上させることができ、且つ、その光取出効率を長期間高く維持することができることを見出し、本発明を完成させた。
すなわち、本発明は以下の〔１〕〜〔８〕を要旨とする。
【０００６】
〔１〕  出光面側から順に、第一の透明電極層、発光層、第二の透明電極層、粘着層及び反射層をこの順に有する有機エレクトロルミネッセンス光源装置であって、
前記反射層は、前記反射層の前記粘着層側に凹凸面を有し、
前記粘着層は、水酸基を含有するアクリルポリマー及び無機微粒子を含む、有機エレクトロルミネッセンス光源装置。
〔２〕  前記粘着層において、アクリル酸の含有量が前記アクリルポリマーに対して３重量％以下である、〔１〕に記載の有機エレクトロルミネッセンス光源装置。
〔３〕  前記粘着層の屈折率が１．６５以上である、〔１〕又は〔２〕に記載の有機エレクトロルミネッセンス光源装置。
〔４〕  前記反射層は、銀及びアルミニウムのうち少なくとも一種類を含む、〔１〕〜〔３〕のいずれか一項に記載の有機エレクトロルミネッセンス光源装置。
〔５〕  前記凹凸面の平均傾斜角が１７°〜４５°である、〔１〕〜〔４〕のいずれか一項に記載の有機エレクトロルミネッセンス光源装置。
〔６〕  〔１〕〜〔５〕のいずれか一項に記載の有機エレクトロルミネッセンス光源装置の製造用の複層フィルムであって、
前記反射層と、前記粘着層と、前記粘着層から剥離可能なセパレーターフィルムとをこの順に有する複層フィルム。
〔７〕  〔１〕〜〔５〕のいずれか一項に記載の有機エレクトロルミネッセンス光源装置の製造方法であって、
〔６〕記載の複層フィルムから前記セパレーターフィルムを剥がし、
前記粘着層と、前記第一の透明電極層、前記発光層及び前記第二の透明電極層をこの順に有する有機エレクトロルミネッセンス素子とを貼り合わせることを含む、有機エレクトロルミネッセンス光源装置の製造方法。
〔８〕  〔６〕記載の複層フィルムの製造方法であって、
前記セパレーターフィルムの表面に前記粘着層を形成し、
前記粘着層と前記反射層とを貼り合わせることを含む、複層フィルムの製造方法。
【発明の効果】
【０００７】
本発明の有機エレクトロルミネッセンス光学装置は、高い光取出効率を有し、その光取出効率の経時的な低下を抑制できる。
本発明の複層フィルムによれば、高い光取出効率を有し、その光取出効率の経時的な低下を抑制できる有機エレクトロルミネッセンス光学装置を製造できる。
本発明の有機エレクトロルミネッセンス光学装置の製造方法によれば、高い光取出効率を有し、その光取出効率の経時的な低下を抑制できる有機エレクトロルミネッセンス光学装置を製造できる。
本発明の複層フィルムの製造方法によれば、高い光取出効率を有し、その光取出効率の経時的な低下を抑制できる有機エレクトロルミネッセンス光学装置の製造に用いる複層フィルムを製造できる。
【図面の簡単な説明】
【０００８】
【図１】図１は、本発明の第一実施形態に係る有機ＥＬ光源装置の層構成を模式的に示す断面図である。
【図２】図２は、本発明の第一実施形態に係る有機ＥＬ光源装置の反射部材の一部を模式的に示す斜視図である。
【図３】図３は、図２に示す反射部材を、線２Ａを通る平面で切断した断面を模式的に示す断面図である。
【図４】図４は、本発明の第一実施形態に係る有機ＥＬ光源装置の製造方法を説明する図であって、反射部材の製造方法を模式的に示す図である。
【図５】図５は、本発明の第一実施形態に係る有機ＥＬ光源装置の製造方法を説明する図であって、反射部材の製造方法を模式的に示す図である。
【図６】図６は、本発明の第一実施形態に係る有機ＥＬ光源装置の製造方法を説明する図であって、反射部材の製造方法を模式的に示す図である。
【図７】図７は、本発明の第一実施形態に係る有機ＥＬ光源装置の製造方法を説明する図であって、反射部材の製造方法を模式的に示す図である。
【図８】図８は、本発明の第一実施形態に係る有機ＥＬ光源装置の製造方法を説明する図であって、有機ＥＬ光源装置の製造用の複層フィルムの製造方法を模式的に示す図である。
【図９】図９は、本発明の第一実施形態に係る有機ＥＬ光源装置の製造方法を説明する図であって、有機ＥＬ光源装置の製造用の複層フィルムの製造方法を模式的に示す図である。
【図１０】図１０は、本発明の第一実施形態に係る有機ＥＬ光源装置の製造方法を説明する図である。
【図１１】図１１は、本発明の第二実施形態に係る有機ＥＬ光源装置の層構成を模式的に示す断面図である。
【図１２】図１２は、本発明の第三実施形態に係る有機ＥＬ光源装置の層構成を模式的に示す断面図である。
【図１３】図１３は、本発明の第四実施形態に係る有機ＥＬ光源装置の反射部材の一部を模式的に示す斜視図である。
【発明を実施するための形態】
【０００９】
以下、本発明について実施形態及び例示物等を示して詳細に説明するが、本発明は以下に示す実施形態及び例示物等に限定されるものではなく、本発明の要旨及びその均等の範囲を逸脱しない範囲において任意に変更して実施してもよい。また、以下の説明において基板とは、剛直な部材だけでなく、樹脂フィルムのように可撓性を有する部材も含む。
【００１０】
〔１．第一実施形態〕
図１は、本発明の第一実施形態に係る有機ＥＬ光源装置の層構成を模式的に示す断面図である。本明細書においては、別に断らない限り、有機ＥＬ光源装置は、有機ＥＬ光源装置の発光層を水平にして装置の出光面を上に向けて載置した状態において説明する。したがって、別に断らない限り、以下の記載において「水平面」は発光層の主面と平行な面であり、光源装置の上側は出光面側となり、下側は出光面と反対側となる。また、通常は発光層の主面は有機ＥＬ光源装置の出光面と平行である。さらに、本明細書において、各構成要素が「平行」又は「垂直」であるとは、本発明の効果を損ねない範囲の誤差を含んでいてもよく、例えば、平行又は垂直な角度から±５°の誤差を含んでいてもよい。
【００１１】
図１に示すように、有機ＥＬ光源装置１００は、有機ＥＬ素子１１０と、粘着層１３０と、粘着層１３０を介して有機ＥＬ素子１１０の下側に粘着された反射部材１４０とを備えている。有機ＥＬ素子１１０は、封止基板１１１と、封止基板１１１の下側に設けられた発光素子１２０と、発光素子１２０の下側に設けられた基板１１２とを備える。また、発光素子１２０は、上側から順に第一の透明電極層１２１、発光層１２２及び第二の透明電極層１２３を備える。
【００１２】
反射部材１４０は、反射基板１４１と、反射基板１４１の上面に設けられ凹凸構造を有する凹凸構造層１４２と、凹凸構造層１４２の上面に設けられた反射層１４３とを備える。反射層１４３は、粘着層１３０を介して基板１１２の下側に粘着されている。したがって、本実施形態の有機ＥＬ光源装置１００は、出光面側から順に、封止基板１１１、第一の透明電極層１２１、発光層１２２、第二の透明電極層１２３、基板１１２、粘着層１３０、反射層１４３、凹凸構造層１４２及び反射基板１４１を、この順に有する。
【００１３】
（１−１．基板及び封止基板）
封止基板１１１及び基板１１２は、発光素子１２０を封止している。これにより、有機ＥＬ光源装置１００の使用に際し、発光素子１２０が外気の酸素、水分等と接触することにより劣化することを防止することができるようになっている。
【００１４】
封止基板１１１及び基板１１２としては、透明の材料を用いる。ここで透明とは、光学部材として用いるのに適した程度の光線透過率を有する意味である。本実施形態においては、当該透明な部材が通常８０％以上の全光線透過率を有する場合、透明として取り扱うものとする。具体例を挙げると、ガラス基板、石英ガラス基板、およびプラスチック基板などの、有機ＥＬ発光素子の基板として通常用いうる基板が挙げられる。封止基板１１１を構成する材料は、基板１１２を構成する材料と同一でもよく、異なっていてもよい。封止基板１１１及び基板１１２の厚さは、いずれも、例えば０．０１ｍｍ〜５ｍｍとしてもよい。
【００１５】
（１−２．発光素子）
発光素子１２０は、第一の透明電極層１２１、発光層１２２、及び第二の透明電極層１２３をこの順に備え、第一の透明電極層１２１及び第二の透明電極層１２３から供給される電力によって発光層１２２が発光するようになっている。
【００１６】
第一の透明電極層１２１及び第二の透明電極層１２３は、それぞれ、発光層１２２よりも出光面１１１Ｕに近い位置及び反射層１４３に近い位置に位置し、どちらか一方が陽極として機能し、他方が陰極として機能する。これらを構成する材料は、特に限定されず有機ＥＬ発光素子の透明電極として用いられる既知の材料を適宜選択してもよい。また、第一の透明電極層１２１及び第二の透明電極層１２３の間には、発光層１２２に加えて、例えばホール注入層、ホール輸送層、電子輸送層、電子注入層及びガスバリア層等の他の層（図示せず。）をさらに有していてもよい。
【００１７】
第一の透明電極層１２１と第二の透明電極層１２３の材料としては、例えば、金属薄膜、ＩＴＯ（ｉｎｄｉｕｍ  ｔｉｎ  ｏｘｉｄｅ）、ＩＺＯ（ｉｎｄｉｕｍ  ｚｉｎｃ  ｏｘｉｄｅ）、ＳｎＯ２などを挙げることができる。なお、これらは、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
【００１８】
発光素子１２０の具体的な層構成としては、例えば、陽極／正孔輸送層／発光層／陰極の構成、陽極／正孔輸送層／発光層／電子注入層／陰極の構成、陽極／正孔注入層／発光層／陰極の構成、陽極／正孔注入層／正孔輸送層／発光層／電子輸送層／電子注入層／陰極の構成、陽極／正孔輸送層／発光層／電子注入層／等電位面形成層／正孔輸送層／発光層／電子注入層／陰極の構成、陽極／正孔輸送層／発光層／電子注入層／電荷発生層／正孔輸送層／発光層／電子注入層／陰極の構成などが挙げられる。
【００１９】
発光素子１２０は、発光層１２２を陽極と陰極との間に有する。この際、発光層１２２は、１層のみを備える単層構造の層としてもよいが、２層以上の層を備える複層構造の層としてもよい。また、発光層１２２として、複数の発光色が異なる層の積層体、あるいはある色素の層に異なる色素がドーピングされた混合層を用いてもよい。
【００２０】
各層の材料は特に限定されるものではなく、また材料の種類は１種類でもよく２種類以上でもよい。発光層１２２に含まれる材料としては、例えば、ポリパラフェニレンビニレン系、ポリフルオレン系、およびポリビニルカルバゾール系などの材料を挙げることができる。また、正孔注入層及び正孔輸送層に含まれる材料としては、例えば、フタロシアニン系、アリールアミン系、およびポリチオフェン系などの材料を挙げることができる。電子注入層及び電子輸送層に含まれる材料としては、例えば、アルミ錯体およびフッ化リチウムなどが挙げられる。等電位面形成層、あるいは電荷発生層としては、例えば、ＩＴＯ、ＩＺＯ、ＳｎＯ２などの透明電極、あるいはＡｇ、Ａｌなどの金属薄膜が挙げられる。
【００２１】
第一の透明電極層１２１、発光層１２２及び第二の透明電極層１２３、並びに発光素子１２０を構成するその他の任意の層は、例えば、封止基板１１１又は基板１１２の表面にこれらを順次積層することにより設けることができる。これら各層の厚さは、例えば、１０ｎｍ〜１０００ｎｍとしてもよい。
【００２２】
（１−３．粘着層）
粘着層１３０は、粘着性を有する材料によって形成された層である。ここで粘着性を有する前記の材料は、その使用温度において粘着性を示す材料であり、例えば、２３℃における剪断貯蔵弾性率が１ＭＰａ未満である粘着剤を使用しうる。粘着層１３０の上側で接する層（本実施形態では基板１１２）と反射層１４３とを粘着層１３０が粘着することにより、反射部材１４０を有機ＥＬ素子１１０に対して固定できるようになっている。また、粘着層１３０は柔軟な層であり、粘着層１３０を反射層１４３の凹凸面１４３Ｕに圧接した場合には、粘着層１３０が凹凸面１４３Ｕの凹部１４４（図２参照）に進入して、凹凸面１４３Ｕの全体で密着できるようになっている。
【００２３】
粘着層１３０は、水酸基（即ち、−ＯＨ基）を含有するアクリルポリマーを含む。アクリルポリマーが水酸基を含有することにより、金属、ガラス、金属化合物（ＩＴＯ等）などの無機材料に対する粘着層１３０の密着性が高まり、粘着層１３０を有機ＥＬ素子１１０及び反射部材１４０から剥がれ難くすることができる。また、前記の粘着層１３０の高い密着性は、時間が経過しても低下し難い。このため、粘着層１３０の剥離による光取出効率の経時的な低下を抑制できる。水酸基により密着性を向上させられる理由は必ずしも定かではないが、無機材料の表面に存在する極性基に水酸基が結合することにより、前記のような高い密着性が実現できているものと推察される。
【００２４】
また、水酸基はカルボキシル基（−ＣＯＯＨ基）等とは異なり金属を腐食させ難い。このため、粘着層１３０に密着する反射層１４３が金属により形成されていた場合でも、腐食による反射層１４３の反射率の低下が生じ難いので、反射層１４３の反射率の低下による光取出効率の経時的な低下を抑制できる。
【００２５】
また、アクリルポリマーが水酸基を含有することにより、分子を架橋させることが出来る。架橋することにより、粘着剤の凝集力が高まり、耐熱性、耐湿特性が向上する。
【００２６】
さらに、アクリルポリマーが水酸基を含有することにより、粘着層１３０に含まれる無機微粒子の分散性を向上させることができる。このため、無機微粒子が凝集して塊状になることを防止して、無機微粒子によって安定して粘着層１３０の屈折率を調整させることができる。
【００２７】
アクリルポリマーとは、アクリル酸又はアクリル酸誘導体の重合体を意味する。また、アクリルポリマーは、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。本実施形態ではアクリルポリマーは水酸基を含有するため、本実施形態に係るアクリルポリマーは、通常、水酸基を含有するアクリルモノマーを重合した重合体となる。したがって、本実施形態に係るアクリルポリマーは、通常、水酸基を含有するアクリルモノマーに由来する繰り返し単位を含む。
【００２８】
水酸基を含有するアクリルモノマーの例を挙げると、２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、３−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、４−ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、クロロ−２−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート等の水酸基を含有する（メタ）アクリレートなどが挙げられる。ここで、（メタ）アクリレートとは、アクリレート及びメタクリレートを意味する。また、水酸基を含有するアクリルモノマーは、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
【００２９】
また、本実施形態に係るアクリルポリマーは、水酸基を含有するアクリルモノマーと、当該アクリルモノマーに共重合可能なモノマーとの共重合体であってもよい。したがって、本実施形態に係るアクリルポリマーは、水酸基を含有するアクリルモノマーに共重合可能なモノマーに由来する繰り返し単位を含んでいてもよい。
【００３０】
水酸基を含有するアクリルモノマーに共重合可能なモノマーの例を挙げると、カルボキシル基等の酸性基を含まないモノマーとしては、（メタ）アクリル酸エステル、スチレン系モノマー、ビニル系モノマーなどが挙げられる。
【００３１】
（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、イソプロピル（メタ）アクリレート、ブチル（メタ）アクリレート、２−エチルヘキシル（メタ）アクリレート、ラウリル（メタ）アクリレート、ステアリル（メタ）アクリレート、シクロヘキシル（メタ）アクリレート、ジエチレングリコールモノ（メタ）アクリレート、メトキシエチル（メタ）アクリレート、エトキシエチル（メタ）アクリレート、アクリルアミド、およびグリシジル（メタ）アクリレートなどが挙げられる。
【００３２】
スチレン系モノマーとしては、例えば、スチレン；メチルスチレン、ジメチルスチレン、トリメチルスチレン、エチルスチレン、ジエチルスチレン、トリエチルスチレン、プロピルスチレン、ブチルスチレン、ヘキシルスチレン、ヘプチルスチレンおよびオクチルスチレン等のアルキルスチレン；フロロスチレン、クロロスチレン、ブロモスチレン、ジブロモスチレンおよびヨードスチレン等のハロゲン化スチレン；ニトロスチレン、アセチルスチレンおよびメトキシスチレンなどが挙げられる。
【００３３】
ビニル系モノマーとしては、例えば、ビニルピリジン、ビニルピロリドン、ビニルカルバゾール、ジビニルベンゼン、酢酸ビニルおよびアクリロニトリル；ブタジエン、イソプレンおよびクロロプレン等の共役ジエンモノマー；塩化ビニルおよび臭化ビニル等のハロゲン化ビニル；塩化ビニリデン等のハロゲン化ビニリデンなどが挙げられる。
【００３４】
また、水酸基を含有するアクリルモノマーに共重合可能なモノマーのうち、酸性基を含むモノマーの例を挙げると、（メタ）アクリル酸、カルボキシエチルアクリレート、カルボキシペンチルアクリレート、イタコン酸、マレイン酸、フマル酸、クロトン酸、無水マレイン酸、無水イタコン酸、スチレンスルホン酸などが挙げられる。
【００３５】
ここで、（メタ）アクリル酸とは、アクリル酸及びメタクリル酸を意味する。また、水酸基を含有するアクリルモノマーに共重合可能なモノマーは、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
【００３６】
上述した水酸基を含有するアクリルモノマーに共重合可能なモノマーとしては、酸性基を含まないモノマーを用いることが好ましい。酸性基は、反射層１４３の金属を腐食させたり、無機微粒子の分散を妨げたりする可能性があるためである。
【００３７】
水酸基を含有するアクリルモノマーは、全モノマー（すなわち、水酸基を含有するアクリルモノマーとそれに共重合可能なモノマーとの合計）の量を１００重量部として、通常２．０重量部以上、好ましくは５．０重量部以上、より好ましくは７．０重量部以上であり、通常５０重量部以下、好ましくは４０重量部以下、より好ましくは３０重量部以下である。水酸基を含有するアクリルモノマーの量を十分に確保して、上述した水酸基による作用を安定して発揮させるためである。また、通常は、アクリルポリマーに含まれる全ての繰り返し単位を１００重量部とした場合の、水酸基を含有するアクリルモノマーに由来する繰り返し単位の量も、前記のモノマーの範囲と同様となる。
【００３８】
水酸基を含有するアクリルポリマーの重量平均分子量は、通常１０万以上、好ましくは３０万以上、より好ましくは５０万以上であり、通常２００万以下、好ましくは１５０万以下、より好ましくは１００万以下である。これにより、粘着層を形成したフィルムの打ち抜き、再剥離等を好適に行うことが出来る。水酸基を含有するアクリルポリマーの重量平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）によって測定できる。
【００３９】
アクリルポリマーの合成は、公知の重合方法によって行ってもよい。例えば、モノマーを有機溶剤に溶解または分散させ、この溶液または分散液を窒素ガスなどの不活性ガスで置換された反応器中で反応させることにより、アクリルポリマーを製造することができる。
【００４０】
また、粘着層１３０は、無機微粒子を含む。無機微粒子は粘着層１３０に分散しており、粘着層１３０の屈折率を高める作用を奏する。粘着層１３０の屈折率を高めることにより、粘着層１３０と、粘着層１３０に上側で接触する層（本実施形態では基板１１２）との界面１１２Ｄにおいて屈折率差を小さくできるので、界面１１２Ｄにおける光の反射を低減させることが可能である。発光層１２２で発生した光の界面１１２Ｄでの反射を低減させることにより、反射層１４３での反射による光取出効率の向上の効果を高めることができる。
【００４１】
粘着層１３０の具体的な屈折率の範囲は、１．６５以上が好ましく、１．７０以上がより好ましく、１．７５以上が特に好ましく、また、３．０以下が好ましく、２．５以下がより好ましく、２．２以下が特に好ましい。
【００４２】
無機微粒子としては、例えば、酸化チタン、酸化ジルコニウム、酸化亜鉛、５酸化タンタル、チタン酸バリウム、窒化珪素、ＩＴＯ、ＩＺＯなどの微粒子が好適に使用できる。また、無機微粒子は、１種類のものを単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
【００４３】
無機微粒子には、粘着層１３０における分散性を高めるため、表面処理を施すことが好ましい。表面処理の例を挙げると、適切な表面処理剤で無機微粒子の表面を被覆する処理などが挙げられる。
表面処理剤の例を挙げると、シランカップリング剤；金属キレート剤；水酸基、リン酸基、カルボキシル基、アミノ基、アルコキシ基等を無機微粒子への吸着成分とし、ポリエステル、ポリエーテル、アクリル、ウレタン、エポキシ、シリコーン等を主骨格とした有機分散剤；重合性官能基を有するイソシアネート化合物などが挙げられる。これらの中で、シランカップリング剤、重合性官能基を有するイソシアネート化合物が好適である。
【００４４】
シランカップリング剤としては、例えば、メチルトリメトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、エチルトリメトキシシラン、エチルトリエトキシシラン、ｎ−プロピルトリメトキシシラン、ｎ−プロピルトリエトキシシラン、ｉ−プロピルトリメトキシシラン、ｉ−プロピルトリエトキシシラン、ｎ−ブチルトリメトキシシラン、ｎ−ブチルトリエトキシシラン、ｎ−ペンチルトリメトキシシラン、ｎ−ペンチルトリエトキシシラン、ｎ−ヘキシルトリメトキシシラン、ｎ−ヘプチルトリメトキシシラン、ｎ−オクチルトリメトキシシラン、シクロヘキシルトリメトキシシラン、シクロヘキシルトリエトキシシラン、フェニルトリメトキシシラン、フェニルトリエトキシシラン、３−クロロプロピルトリメトキシシラン、３−クロロプロピルトリエトキシシラン、３，３，３−トリフルオロプロピルトリメトキシシラン、３，３，３−トリフルオロプロピルトリエトキシシラン、３−アミノプロピルトリメトキシシラン、３−アミノプロピルトリエトキシシラン、３−メルカプトプロピルトリメトキシシラン、３−メルカプトプロピルトリエトキシシラン、３−イソシアネートプロピルトリメトキシシラン、３−イソシアネートプロピルトリエトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリエトキシシラン、３−ウレイドプロピルトリメトキシシラン、３−ウレイドプロピルトリエトキシシラン、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、ｐ−スチリルトリメトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルトリエトキシシラン、３−アクリロキシプロピルトリメトキシシラン等が挙げられる。
【００４５】
重合性官能基を有するイソシアネート化合物としては、例えば、アクリロキシメチルイソシアネート、メタクリロキシメチルイソシアネート、アクリロキシエチルイソシアネート、メタクリロキシエチルイソシアネート、アクリロキシプロピルイソシアネート、メタクリロキシプロピルイソシアネート、１，１−ビス（アクリロキシメチル）エチルイソシアネート等が挙げられる。
なお、表面処理剤は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
【００４６】
無機微粒子の一次粒径は、メジアン径で、通常５ｎｍ以上、好ましくは１０ｎｍ以上、更に好ましくは１５ｎｍ以上であり、通常１５０ｎｍ以下、好ましくは１００ｎｍ以下、更に好ましくは８０ｎｍ以下である。一次粒径を前記範囲の下限値以上とすることによって無機微粒子の分散安定性を良好にすることができ、上限値以下とすることによって粘着層１３０の透明度を高くすることができる。なお、無機微粒子の一次粒径としてのメジアン径は、動的光散乱法によって測定できる。
【００４７】
粘着層に含まれる無機微粒子の量は、水酸基を含有するアクリルポリマー１００重量部に対して、通常５０重量部以上、好ましくは６０重量部以上、更に好ましくは６５重量部以上であり、通常９０重量部以下、好ましくは８０重量部以下、更に好ましくは７５重量部以下である。無機微粒子の量を前記範囲の下限値以上とすることによって粘着層１３０の屈折率を効果的に高めることができ、上限値以下とすることによって粘着層１３０の透明性を高くすることができる。
【００４８】
粘着層１３０には、本発明の効果を著しく損なわない限り、水酸基を含有するアクリルポリマー及び無機微粒子以外の成分を含んでいてもよい。そのような成分としては、例えば、水酸基を含まないアクリルポリマー、架橋剤、任意の添加剤等が挙げられる。ただし、これらの成分についても、酸性基を含有しないものが好ましい。また、これらの成分は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
【００４９】
架橋剤としては、例えば、ポリイソシアネート系化合物、エポキシ系化合物、アジリジン系化合物、金属キレート系化合物、メラミン系化合物、多官能（メタ）アクリレート等が挙げられる。中でも、ポリイソシアネート化合物、多官能（メタ）アクリレートがより好ましい。
【００５０】
ポリイソシアネート系化合物としては、例えば、トリレンジイソシアネート、ヘキサメチレンジイソシアネート、ポリメチレンポリフェニルイソシアネート、ジフェニルメタンジイソシアネート、ジフェニルメタンジイソシアネートの二重体、トリメチロールプロパンとトリレンジイソシアネートとの反応生成物、トリメチロールプロパンとヘキサメチレンジイソシアネートとの反応生成物、ポリエーテルポリイソシアネート、ポリエステルポリイソシアネートなどが挙げられる。
【００５１】
多官能（メタ）アクリレートとしては、例えば、少なくとも２個の（メタ）アクリロイル基を有する化合物が挙げられる。ここで、（メタ）アクリロイル基とは、アクリロイル基及びメタクリロイル基を意味する。少なくとも２個の（メタ）アクリロイル基を有する化合物の具体例を挙げると、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、テトラメチロールメタンテトラアクリレート、ペンタエリスリトールジ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレート、１，２一エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、１，４一ブチレングリコールジ（メタ）アクリレート、１，６一ヘキサンジオールジ（メタ）アクリレート、１，１２一ドデカンジオールジ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールモノヒドロキシペンタ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート、ポリエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ヘキサンジオールジ（メタ）アクリレート、（ポリ）エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、（ポリ）プロピレングリコールジ（メタ）アクリレート、ネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレート、テトラメチロールメタントリ（メタ）アクリレート、アリル（メタ）アクリレート、ビニル（メタ）アクリレート、エポキシアクリレート、ポリエステルアクリレート、ウレタンアクリレートなどが挙げられる。
【００５２】
添加剤としては、例えば、粘着付与剤、表面潤滑剤、レベリング剤、酸化防止剤、腐食防止剤、光安定剤、紫外線吸収剤、重合禁止剤、シランカップリンング剤、帯電防止剤、難燃剤などが挙げられる。
【００５３】
粘着層１３０において、アクリル酸の含有量は、水酸基を含有するアクリルポリマーに対して３重量％以下が好ましく、１．５％以下がより好ましく、理想的には０％が特に好ましい。水酸基を含有するアクリルポリマーを製造する際、例えば未反応のモノマーが残留することなどにより、生成物にアクリル酸が含まれることがある。このアクリル酸が粘着層１３０に残ると、粘着層１３０に接する層に含まれる金属がアクリル酸によって腐食され、有機ＥＬ光源装置１００の光取出効率が経時的に低下したり、有機ＥＬ光源装置１００から取り出される光の色味が黄色味を帯びたりする可能性がある。このため、粘着層１３０におけるアクリル酸の含有量は、前記のように少ないことが好ましい。また、無機微粒子が表面処理剤によって表面処理されている場合、表面処理剤の種類によっては酸性基と反応してゲルを生じるものがありえるが、アクリル酸を減らすことにより、前記のゲルの発生を抑制して無機微粒子の分散性を向上できる利点も得られる。
このようにアクリル酸の含有量を減らすためには、例えば、水酸基が含むアクリルポリマーの材料となるモノマーを適切に選択したり、アクリルポリマーの合成後にアクリル酸を抽出して取り除いたりしてもよい。
【００５４】
粘着層１３０の厚みは、反射層に形成される凹凸層の高さを１００とした場合に、好ましくは１１０以上、より好ましくは１２０以上、更に好ましくは１３０以上であり、好ましくは２００以下、より好ましくは１９０以下、更に好ましくは１８０以下である。
【００５５】
（１−４．反射層）
反射層１４３は、粘着層１３０と他の層を介することなく直接に接している層であり、凹凸面１４３Ｕを有する。凹凸面１４３Ｕは、反射層１４３の上側の面であり、したがって反射層１４３の粘着層側の表面であるので、反射層１４３と粘着層１３０とはこの凹凸面１４３Ｕにおいて密着している。
【００５６】
有機ＥＬ光源装置１００では、発光層１２２が発光した光の一部は、入射角が大きいために出光面１１１Ｕで内部反射することがある。しかし、そのような光でも、反射層１４３の凹凸面１４３Ｕで反射される際に拡散されることにより、出光面１１１Ｕへの入射角が小さくなって出光面１１１Ｕを透過できるようになる。このように、反射層１４３を設けることにより出光面１１１Ｕを透過できる光を増やせるので、光取出効率を向上させることができる。
【００５７】
凹凸面１４３Ｕを有する反射層１４３は、例えば図１に示すように、反射基板１４１の上面に凹凸構造を有する凹凸構造層１４２を設け、さらにその凹凸構造層１４２の表面に均等な膜厚で反射層１４３を形成することで、構成することができる。この場合、通常は、反射基板１４１の主面は発光層１２２の主面と平行になる。
【００５８】
反射基板１４１を構成する材料としては、例えば、封止基板１１１及び基板１１２を構成する材料と同様のものを挙げることができる。中でも、取り扱いの容易さから、樹脂基板であることが好ましい。また、凹凸構造層１４２を形成する際に光硬化性の樹脂を用いる場合には、反射基材１４１は透明であることが好ましい。
【００５９】
凹凸構造層１４２は、通常、透明樹脂により形成する。透明樹脂は、例えば、熱可塑性樹脂、熱硬化性樹脂、紫外線硬化性樹脂、電子線硬化性樹脂等を挙げることができる。なかでも、熱可塑性樹脂は熱による変形が容易であるため、また紫外線硬化性樹脂は硬化性が高く効率が良いため、それぞれ凹凸構造層１４２の効率的な形成が可能となり、好ましい。
【００６０】
熱可塑性樹脂としては、例えば、ポリエステル系、ポリアクリレート系、シクロオレフィンポリマー系等の樹脂を挙げることができる。また紫外線硬化性樹脂としては、例えば、エポキシ系、アクリル系、ウレタン系、エン／チオール系、イソシアネート系等の樹脂を挙げることができる。これらの樹脂としては、複数個の重合性官能基を有するものが好ましい。なお、前記の樹脂は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
【００６１】
反射層１４３の材料としては例えば金属が挙げられる。反射層１４３を金属によって形成することにより、空気中の酸素及び水分が発光素子１２０へ侵入することを遮断する役割を、基板１１２に加えて反射層１４３においても果たすことができる。中でも、反射層１４３の材料としては、アルミニウム及び銀のうち少なくとも一種類を用いることが好ましい。反射層１４３による反射率を効果的に高めることができるからである。さらに、金属による光の吸収を抑制して特に高い反射率を実現する観点からは銀が好ましい。また、安価であることから反射層１４３の厚みを厚くしてバリア性を容易に向上させることが可能である観点からはアルミニウムが好ましい。
【００６２】
この際、反射層１４３の材料は１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。また、反射層１４３は、１層のみからなる単層構造の層にしてもよく、２層以上の層からなる複層構造の層にしてもよい。例えば、反射層１４３を銀の層とアルミニウムの層とを組み合わせた複層構造の層とし、更に、銀の層が凹凸面１４３Ｕに露出するようにしてもよい。これにより、銀の高い反射率と、アルミニウムの優れたバリア性とを両方とも活用できる。したがって、反射性能と封止性能の両立を図ることができるとともに、反射層１４３全体としての厚みを抑えることができる。
【００６３】
図２は、本発明の第一実施形態に係る有機ＥＬ光源装置の反射部材１４０の一部を模式的に示す斜視図である。図３は、図２に示す反射部材１４０を、線２Ａを通る平面で切断した断面を模式的に示す断面図である。
図２及び図３に示すように、反射層１４３の凹凸面１４３Ｕは凹凸構造を有するため、水平面に対して平行でない斜面１４４Ａ〜１４４Ｄを有する。これらの斜面１４４Ａ〜１４４Ｄでの反射により光が拡散されて、発光層１２２から発せられた光の出光面１１１Ｕへの入射角度を小さくできるので、有機ＥＬ光源装置１００の光取出効率を向上させられるようになっている。
【００６４】
光取出効率を更に高める観点からは、反射層１４３の凹凸面１４３Ｕの平均傾斜角は、好ましくは１７°以上、より好ましくは２０°以上、特に好ましくは２５°以上であり、好ましくは４５°以下、より好ましくは４０°以下、特に好ましくは３５°以下である。ここで平均傾斜角とは、凹凸面１４３Ｕと、有機ＥＬ光源装置１００の水平面となす角度θの平均値である。
【００６５】
本実施形態では、図２に示すように、凹凸面１４３Ｕが有する凹凸構造は、正四角錐状の凹部１４４が面内の直交する２方向に並んで設けられた形状となっている。ここで例えば、凹部１４４の正四角錐の底面の一辺の長さＬが０．１ｍｍであり、凹部１４４の深さ（即ち、正四角錐の高さ）Ｈが０．０５ｍｍであるとすると、凹部１４４の４つの斜面１４４Ａ〜１４４Ｄはすべて、水平面に対して４５°の角度θをなすこととなる。また、この場合に凹部１４４のピッチＰが０．１ｍｍであるとすると、凹凸面１４３Ｕは前記の斜面１４４Ａ〜１４４Ｄ以外の面を有さないことになるので、その場合、反射層１４３の凹凸面１４３Ｕの平均傾斜角は４５°となる。
【００６６】
また、凹凸面１４３Ｕの凹凸構造が、例えば多面体あるいは曲面などのように、さらに複雑な形状である場合には、前記の平均傾斜角は、以下の通り規定する。すなわち、凹凸面１４３Ｕを、凹凸構造の単位（本実施形態では、凹部１４４）よりも十分に小さいｎ個の微小面積に分割し、それぞれの微小面積をΔＳｉとした場合に、前述のΔＳｉが基板平面となす角度の値をθｉとして、平均傾斜角は
【００６７】
【数１】
2012190647.tif 000003
【００６８】
で規定する。ここで
【００６９】
【数２】
2012190647.tif 000004
【００７０】
は、反射層１４３の凹凸面１４３Ｕの全面積を表す。
【００７１】
（１−５．主な利点）
本発明の第一実施形態に係る有機ＥＬ光源装置１００は以上のように構成されている。したがって、その使用時には、第一の透明電極層１２１及び第二の透明電極層１２３に電圧を印加することにより、発光層１２２を発光させる。発光層１２２で生じた光の一部分は第一の透明電極層１２１及び封止基板１１１を透過し、出光面１１１Ｕを通って有機ＥＬ光源装置１００の外部へと出光する。生じた光のそれ以外の部分は、様々な経路をとり得るが、例えば第二の透明電極層１２３を透過した後、基板１１２及び粘着層１３０を透過して反射層１４３の凹凸面１４３Ｕに達し、この凹凸面１４３Ｕで反射されて上向きの経路を辿り、出光面１１１Ｕから出光する。さらに、反射層１４３の凹凸面１４３Ｕにおける反射以外にも、封止基板１１１から粘着層１３０までの各層の間の界面においてもそれぞれ反射が発生しうるが、このうち封止基板１１１から粘着層１３０までの各層の間の界面で下向きに反射した光は、反射層１４３の凹凸面１４３Ｕにより進行方向の変更を受けて、有機ＥＬ光源装置１００の外部へと出光する。有機ＥＬ光源装置１００では、反射層１４３の凹凸面１４３Ｕでの反射の際に、光が拡散されるので、光取出効率を高めることが可能となっている。
【００７２】
また、反射層１４３の凹凸面１４３Ｕが非平面であるために、発光層１２２と反射層１４３との距離が一定でない。このため、通常は、封止基板１１１から粘着層１３０までの各層の間における光の干渉を抑制できる。したがって、前記の干渉による光量の低減を抑制し、光取出効率を高めることが可能である。
【００７３】
また、粘着層１３０が無機微粒子を含むため、粘着層１３０の屈折率が高くなる。粘着層１３０と基板１１２の屈折率差が近い材料を用いると、界面１１２Ｄにおける光の反射を低減させることができる。このため、出光面１１１Ｕと界面１１２Ｄとの両方で反射されて有機ＥＬ光源装置１００から取り出せなくなる光の量を低減させられるので、反射層１４３での反射による光取出効率の向上の効果を高めることができる。
【００７４】
また、粘着層１３０が水酸基を含有するアクリルポリマーを含むので、粘着層１３０の基板１１２及び反射層１４３への密着性を高め、粘着層１３０の剥離による光取出効率の経時的な低下を抑制できる。
【００７５】
さらに、水酸基を含有するアクリルポリマーは金属の腐食、無機微粒子の分散性の低下、ゲルの発生などを生じ難いので、長期間にわたって高い光取出効率を維持することができる。
ここで、反射層１４３に含まれる金属の腐食を防止するための技術としては、反射層１４３の凹凸面１４３Ｕに保護層を設けることも考えられる。しかし、その場合には保護層の分だけコストが上昇する。また、粘着層１３０と保護層との屈折率差を小さくする観点から、保護層の屈折率の範囲が制限されるため、保護層の材料選択の自由度が低くなる。これに対し、本実施形態の有機ＥＬ光源装置１００によれば前記のような課題は無いため、好ましい。
【００７６】
（１−６．製造方法）
本実施形態の有機ＥＬ光源装置１００は、例えば、反射層１４３と、粘着層１３０と、粘着層１３０から剥離可能なセパレーターフィルム１５１（図８参照）とをこの順に有する複層フィルム１６０（図９参照）を用意し、この複層フィルム１６０からセパレーターフィルム１５１を剥がし、露出した粘着層１３０と有機ＥＬ素子１１０とを貼り合わせることを含む製造方法によって製造できる。
また、前記の複層フィルム１６０は、セパレーターフィルム１５１の表面に粘着層１３０を形成し、粘着層１３０と反射層１４３とを貼り合わせることを含む製造方法により、製造できる。
以下、これらの製造方法について、図面を参照して説明する。
【００７７】
図４から図７は、いずれも、本発明の第一実施形態に係る有機ＥＬ光源装置１００の製造方法を説明する図であって、反射部材１４０の製造方法を模式的に示す図である。
図４に示すように、反射部材１４０を製造する際には、まず、反射基板１４１の表面に透明樹脂を塗布し、透明樹脂の塗膜１４５を形成する。
【００７８】
その後、図５に示すように、塗膜１４５に型１４６を押し当て、その状態で塗膜１４５を硬化させることにより、凹凸構造層１４２を得る。ここでは、矢印Ａ１で示すように、反射基板１４１を通して塗膜１４５に光を照射することにより、塗膜１４５を硬化させているものとする。型１４６には、反射層１４３の凹凸面１４３Ｕの凹凸構造を反転させた形状の凹凸構造が形成されている。したがって、塗膜１４５が硬化した層である凹凸構造層１４２には、図６に示すように、反射層１４３の凹凸面１４３Ｕと同様の凹凸構造が転写される。
【００７９】
その後、凹凸構造層１４２から型１４６を外し、図７に示すように、凹凸構造層１４２の表面に反射層１４３を形成する。反射層１４３の形成は、例えば矢印Ａ２で示すように、凹凸構造層１４２の表面に金属材料を蒸着することによって行ってもよい。蒸着法は、大面積で均一な層を形成できる点で、好ましい。反射層１４３を形成することによって、反射基板１４１、凹凸構造層１４２及び反射層１４３をこの順に備える反射部材１４０が得られる。反射層１４３の厚みが均一であるので、反射層１４３の上面の形状は、凹凸構造層１４２の表面の形状と同様になる。そのため、反射層１４３の上面として、所望の凹凸構造を有する凹凸面１４３Ｕが形成される。
【００８０】
図８及び図９は、いずれも、本発明の第一実施形態に係る有機ＥＬ光源装置１００の製造方法を説明する図であって、有機ＥＬ光源装置１００の製造用の複層フィルム１６０の製造方法を模式的に示す図である。
図８に示すように、複層フィルム１６０を製造する際には、粘着層１３０と、粘着層１３０から剥離可能なセパレーターフィルム１５１とをこの順に備える粘着フィルム１５０を用意する。この粘着フィルム１５０は、例えば、アクリルポリマー又はそのモノマーと、無機微粒子と、適切な溶媒と、必要に応じて用いられるその他の成分とを含む液状の組成物をセパレーターフィルム１５１の表面に塗布し、乾燥により塗膜から溶媒を除去し、必要に応じて塗膜中の成分を重合又は架橋させて塗膜を硬化させることによって製造できる。
【００８１】
用意した粘着フィルム１５０は、図８に矢印Ａ３で示すように、反射部材１４０に貼り合わせる。貼り合せの向きは、粘着フィルム１５０の粘着層１３０と、反射部材１４０の反射層１４３とが貼り合せられる向きにする。これにより、図９に示すように、反射基板１４１、凹凸構造層１４２、反射層１４３、粘着層１３０及びセパレーターフィルム１５１をこの順に備える複層フィルム１６０が製造される。こうして得られた複層フィルム１６０は、その用途に応じた形状の凹凸面１４３Ｕを有する反射層１４３を備えるので、層構成だけでなく凹凸面１４３Ｕの形状を特定することにより、有機ＥＬ光源装置１００の製造用のフィルムであることが特定できる。
【００８２】
その後、図１０に示すように、複層フィルム１６０からセパレーターフィルム１５１を剥がしてから、露出した粘着層１３０を矢印Ａ４で示すように有機ＥＬ素子１１０の基板１１２に貼り合わせるようにすることで、図１に示すような有機ＥＬ光源装置１００が製造できる。
【００８３】
ここで説明した製造方法によれば、本実施形態に係る有機ＥＬ光源装置１００を容易に製造することができる。特に、粘着フィルム１５０と反射部材１４０とを貼り合わせることによって反射層１４３上に粘着層１３０を設けることは、有機ＥＬ光源装置１００の光取出効率を向上させる点では効果的である。以下、この点について説明する。
反射層１４３上に粘着層１３０を形成する方法としては、例えば、粘着層１３０を形成するための組成物を反射層１４３上に塗布し、乾燥させて粘着層１３０を形成する方法も考えられる。しかし、この方法では液状の組成物が反射層１４３の凹凸面１４３Ｕの凹部１４４に浸入しきれず、微小な気泡が生じる可能性がある。また、溶媒を含む組成物では、当該組成物に含まれるアクリル酸等の酸及びカルボキシル基等の酸性基が反射層１４３に含まれる金属を腐食し易くなる可能性がある。特に、組成物を硬化させるために加熱したり紫外線を照射したりした場合には、前記の腐食が促進されるおそれがある。
これに対し、本実施形態のように粘着フィルム１５０と反射部材１４０とを貼り合わせることによって反射層１４３上に粘着層１３０を設けると、貼り合せの際に圧力をかけることで粘着層１３０を凹凸面１４３Ｕに容易に密着させることができるので、気泡の発生を防止できる。また、硬化後の粘着層１３０を貼り合わせるので、反射層１４３に含まれる金属の腐食を抑制することも可能である。有機ＥＬ素子１１０の劣化を防止するために、張り合わせ温度は、４０℃以下であることが好ましい。
【００８４】
なお、上述した製造方法では、更に別の工程を行ってもよい。例えば、反射部材１４０と粘着フィルム１５０とを貼り合わせる前に、反射層１４３の表面である凹凸面１４３Ｕの汚れを除去する工程を行ってもよい。汚れを除去する工程での処理としては、例えば、粘着ロールによる除去、プラズマ処理、コロナ処理、ＵＶオゾン処理などが挙げられる。
【００８５】
〔２．第二実施形態〕
図１１は、本発明の第二実施形態に係る有機ＥＬ光源装置２００の層構成を模式的に示す断面図である。図１１に示すように、有機ＥＬ光源装置２００は、有機ＥＬ素子２１０が封止基材１１２を備えず、粘着層１３０が他の層を介さずに第二の透明電極層１２３に直接粘着していること以外は、第一実施形態と同様である。
【００８６】
この有機ＥＬ光源装置２００でも、反射層１４３の凹凸面１４３Ｕでの反射の際に光が拡散されるので、光取出効率を高めることが可能である。また、粘着層１３０が無機微粒子を含むため、粘着層１３０の屈折率が高くなり、粘着層１３０と第二の透明電極層１２３との界面１２３Ｄにおける屈折率差を小さくできるので、反射層１４３での反射による光取出効率の向上の効果を高めることができる。さらに、粘着層１３０が水酸基を含有するアクリルポリマーを含むので、粘着層１３０の第二の透明電極層１２３及び反射層１４３への密着性を高め、粘着層１３０の剥離による光取出効率の経時的な低下を抑制できる。水酸基を含有するアクリルポリマーは、第二の透明電極層１２３の導電率の低下を生じ難いため、長期にわたって高い発光効率を得る事が出来る。また、本実施形態の有機ＥＬ光源装置２００でも、第一実施形態の有機ＥＬ光源装置１００と同様の利点を得ることができる。
【００８７】
〔３．第三実施形態〕
図１２は、本発明の第三実施形態に係る有機ＥＬ光源装置３００の層構成を模式的に示す断面図である。図１２に示すように、有機ＥＬ光源装置３００は、反射部材３４０の凹凸構造層３４２として曲面を有する凹凸構造を有するものを採用し、この凹凸構造層３４２の表面に均等な膜厚で反射層３４３を設けることにより、反射層３４３の上面である凹凸面３４３Ｕが曲面を有するようにしたこと以外は、第一実施形態と同様である。本実施形態の有機ＥＬ光源装置３００でも、第一実施形態の有機ＥＬ光源装置１００と同様の利点を得ることができる。さらに、凹凸面３４３Ｕが曲面を有することにより、平面のみから構成される凹凸面を採用した場合に比べ、凹凸面３４３Ｕにおける反射方向がより拡散されたものとなり、光取出効率を更に高めることができる。また、通常は、出光面１１１Ｕを観察した際に、出光面１１１Ｕより観察者に近い位置に存在する事物の像が映り込むことを防止することができる。
【００８８】
〔４．第四実施形態〕
図１３は、本発明の第四実施形態に係る有機ＥＬ光源装置の反射部材４４０の一部を模式的に示す斜視図である。図１３に示すように、本実施形態に係る有機ＥＬ光源装置の反射部材４４０は、凹凸構造層４４２として互いに平行に並んだ条列状の凹凸構造を有するものを採用し、この凹凸構造層４４２の表面に均等な膜厚で反射層４４３を設けることにより、反射層４４３の上面である凹凸面４４３Ｕも互いに平行に並んだ条列状となるようにしたこと以外は、第一実施形態と同様である。ここで条列状とは、角柱、円柱等の柱が平行に並んだ周期的な形状を意味する。図１３においては、前記凹凸構造は三角柱が並んだ形状となっているので、当該三角柱が延在する方向と直交する平面で本実施形態に係る有機ＥＬ光源装置を切った断面は、図１に示す有機ＥＬ光源装置１００と同様になる。本実施形態の有機ＥＬ光源装置でも、第一実施形態の有機ＥＬ光源装置１００と同様の利点を得ることができる。
【００８９】
〔５．他の変形例〕
上述した実施形態は、更に変更して実施してもよい。
例えば、反射層の凹凸面の形状は、前記の各実施形態における形状以外の形状にしてもよい。具体例を挙げると、凹部の形状を、図２に示したような正四角錐に代えて、正四角錐以外の角錐、角柱、角錐の一部である断面台形形状、円錐、球又は楕円回転体の一部等の形状としてもよい。また、例えば、これらの形状の凹部の代わりに凸部を設けるようにしてもよく、凹部と凸部とを組み合わせて設けてもよい。さらに、凹凸面には異なる形状の凹部又は凸部が混在していてもよく、大きさの異なる凹部又は凸部が混在していてもよく、隣り合う凹部又は凸部同士の間に間隔が空いていてもよい。ただし、これらの凹凸面の凹部又は凸部の高さＨは、最も高い部分と低い部分との差として、０．３μｍ〜１００μｍとすることが好ましい。また、凹部又は凸部のピッチＰは、通常０．１μｍ以上、好ましくは０．１５μｍ以上、より好ましくは０．２μｍ以上であり、通常５００μｍ以下、好ましくは４５０μｍ以下、より好ましくは４００μｍ以下である。
【００９０】
また、例えば、上述した実施形態では、反射部材として反射基材、凹凸構造層及び反射層を備える部材を示したが、反射部材は少なくとも反射層を備えていれば上述した実施形態よりも少ない層から構成されたものであってもよく、逆にこれらの層に加えて任意の層をさらに含むものであってもよい。
【００９１】
さらに、例えば、上述した有機ＥＬ光源装置に、更に別の層を設けてもよい。その具体例を挙げると、有機ＥＬ素子を外気及び湿気から保護するガスバリア層、紫外線を遮断する紫外線カット層、光を拡散させる拡散層などが挙げられる。さらに、発光素子の縁部を封止する封止部材、電極層へ通電するための通電手段等、光源装置を構成する任意の構成要素を備えていてもよい。
【００９２】
〔６．用途〕
本発明の有機ＥＬ光源装置の用途は特に限定されないが、高い光取出効率等の利点を生かし、例えば液晶表示装置のバックライト、照明装置などの光源としてもよい。
【実施例】
【００９３】
以下、実施例を示して本発明について更に具体的に説明するが、本発明は以下に示す実施例に限定されるものではなく、本発明の要旨及びその均等の範囲を逸脱しない範囲において、任意に変更して実施してもよい。なお、以下の説明において、量を示す「部」及び「％」は、別に断らない限り重量基準である。また、以下に説明する操作は、別に断らない限り、常温及び常圧の条件において行った。
【００９４】
［有機ＥＬ素子の作製］
厚さ０．７ｍｍの高屈折率のガラス基板（屈折率１．８）の一方の面上に、第一の透明電極層、有機発光層及び第二の透明電極層を含む発光素子を設けた。厚さ０．７ｍｍのガラス製の封止基板（屈折率１．５１）の一方の面上に、封止剤（屈折率１．５３）を塗布した。封止基材の封止剤を塗布した面と、発光素子の第二の透明電極層側の面とを貼り合わせた。発光素子の周辺部に、第一の透明電極層及び第二の透明電極層への通電手段を設け、その周辺部を封止剤で封止して、有機ＥＬ素子を得た。
【００９５】
［凹凸面を有する反射層の製造］
ポリエステルフィルム（東レ社製「ルミラーＵ３４」）からなる反射基板の一方の面に、アクリル系紫外線硬化型樹脂（協立化学産業社製「ワールドロック５５５０」、屈折率ｎ＝１．５３）を塗布し、塗膜を形成した。当該塗膜に所定の形状の金属型を圧接し、反射基板を通して紫外線を１０００ｍＪ／ｃｍ２の積算光量で塗膜に照射して塗膜を硬化させた。これにより、反射基板の表面に、凹凸構造層が形成された。
【００９６】
次いで、凹凸構造層から金型を剥がして、反射基板及び凹凸構造層を備える凹凸基板を得た。得られた凹凸基板の凹凸構造層の表面は凹凸のある凹凸面となっていて、当該凹凸面の凹凸構造は、図２及び図３に示すように、複数の正四角錐形状の凹部からなるものであった。凹部を構成する斜面が反射基板の表面に対してなす角度θは３０°であった。また、凹部の底辺（すなわち、正四角錐の底辺）の長さＬは２０μｍであった。さらに、凹部は凹凸構造層の表面の面内において直交する２方向に２０μｍのピッチＰで配列されていた。得られた凹凸基板の凹凸面に、銀を厚み２００ｎｍで真空蒸着することにより、反射層を形成した。これにより、反射基板、凹凸構造層及び反射層をこの順で備えた反射部材を得た。この反射部材の反射層は、反射層の表面が、凹凸基板の凹凸面と同じ形状の凹凸面となっていた。
【００９７】
［アクリル粘着剤塗工液の配合］
〔アクリル共重合体Ａの製造〕
ｎ−ブチルアクリレート８０．０重量部、シクロヘキシルアクリレート１０．０重量部、２−ヒドロキシエチルアクリレート１０．０重量部、および重合開始剤である２，２−アゾイソブチルニトリル０．４重量部を酢酸エチル１００重量部に溶解し、窒素置換後、８０℃で８時間重合して、重量平均分子量９０万のアクリル共重合体Ａを得た。
【００９８】
〔アクリル共重合体Ｂの製造〕
ｎ−ブチルアクリレート８０．０重量部、シクロヘキシルアクリレート１０．０重量部、アクリル酸１０．０重量部、および重合開始剤である２，２−アゾイソブチルニトリル０．４重量部を酢酸エチル１００重量部に溶解し、窒素置換後、８０℃で８時間重合して、重量平均分子量９０万のアクリル共重合体Ｂを得た。
【００９９】
〔アクリル共重合体Ｃの製造〕
ｎ−ブチルアクリレート８０．０重量部、シクロヘキシルアクリレート１０．０重量部、２−ヒドロキシエチルアクリレート７．０重量部、アクリル酸３．０重量部、および重合開始剤である２，２−アゾイソブチルニトリル０．４重量部を酢酸エチル１００重量部に溶解し、窒素置換後、８０℃で８時間重合して、重量平均分子量９０万のアクリル共重合体Ｃを得た。
【０１００】
〔アクリル共重合体Ｄの製造〕
ｎ−ブチルアクリレート８０．０重量部、シクロヘキシルアクリレート２０．０重量部、および重合開始剤である２，２−アゾイソブチルニトリル０．４重量部を酢酸エチル１００重量部に溶解し、窒素置換後、８０℃で８時間重合して、重量平均分子量９０万のアクリル共重合体Ｄを得た。
【０１０１】
〔配合液Ａの調製〕
上記アクリル共重合体Ａに、ＺｒＯ２ナノ粒子（株式会社ソーラー社製「ＺＲ−０１０−０２」、平均粒径３３．７ｎｍ、メチルエチルケトン分散液）を、アクリル共重合体１００重量部に対してＺｒＯ２ナノ粒子が７０重量部になるように加え、酢酸エチルで固形分濃度が３０重量部になるように希釈し、十分に攪拌した。得られた配合液にヘキサメチレンジイソシアネートを、アクリル共重合体１００重量部に対してヘキサメチレンジイソシアネートが０．５重量部になるようにさらに加えて、十分に攪拌した。
【０１０２】
〔配合液Ｂの調製〕
上記アクリル共重合体Ａに、ＴｉＯ２ナノ粒子（ナガセケムテックス社製「ＮＯＤ−７４２ＧＴＦ」、平均粒径４８ｎｍ、ポリエチレングリコールモノメチルエーテル分散液）を、アクリル共重合体１００重量部に対してＴｉＯ２ナノ粒子が７０重量部になるように加え、酢酸エチルで固形分濃度が３０重量部になるように希釈し、十分に攪拌した。得られた配合液にヘキサメチレンジイソシアネートを、アクリル共重合体１００重量部に対してヘキサメチレンジイソシアネートが０．５重量部になるようにさらに加えて、十分に攪拌した。
【０１０３】
〔配合液Ｃの調製〕
上記アクリル共重合体Ａに酢酸エチルを加え、固形分濃度が３０重量部になるように希釈し、十分に攪拌した。得られた配合液にヘキサメチレンジイソシアネートを、アクリル共重合体１００重量部に対してヘキサメチレンジイソシアネートが０．５重量部になるようにさらに加えて、十分に攪拌した。
【０１０４】
〔配合液Ｄの調製〕
上記アクリル共重合体Ｂに、ＺｒＯ２ナノ粒子（株式会社ソーラー社製「ＺＲ−０１０−０２」、平均粒径３３．７ｎｍ、メチルエチルケトン分散液）を、アクリル共重合体１００重量部に対してＺｒＯ２ナノ粒子が７０重量部になるように加え、酢酸エチルで固形分濃度が３０重量部になるように希釈し、十分に攪拌した。得られた配合液にヘキサメチレンジイソシアネートを、アクリル共重合体１００重量部に対してヘキサメチレンジイソシアネートが０．５重量部になるようにさらに加えて、十分に攪拌した。
【０１０５】
〔配合液Ｅの調製〕
上記アクリル共重合体Ｃに、ＺｒＯ２ナノ粒子（株式会社ソーラー社製「ＺＲ−０１０−０２」、平均粒径３３．７ｎｍ、メチルエチルケトン分散液）を、アクリル共重合体１００重量部に対してＺｒＯ２ナノ粒子が７０重量部になるように加え、酢酸エチルで固形分濃度が３０重量部になるように希釈し、十分に攪拌した。得られた配合液にヘキサメチレンジイソシアネートを、アクリル共重合体１００重量部に対してヘキサメチレンジイソシアネートが０．５重量部になるようにさらに加えて、十分に攪拌した。
【０１０６】
〔配合液Ｆの調製〕
上記アクリル共重合体Ｄに、ＺｒＯ２ナノ粒子（株式会社ソーラー社製「ＺＲ−０１０−０２」、平均粒径３３．７ｎｍ、メチルエチルケトン分散液）を、アクリル共重合体１００重量部に対してＺｒＯ２ナノ粒子が７０重量部になるように加え、酢酸エチルで固形分濃度が３０重量部になるように希釈し、十分に攪拌した。得られた配合液にヘキサメチレンジイソシアネートを、アクリル共重合体１００重量部に対してヘキサメチレンジイソシアネートが０．５重量部になるようにさらに加えて、十分に攪拌した。
【０１０７】
［有機ＥＬ光源装置の製造及び評価］
〔実施例１〕
離型処理を施したセパレーターフィルム（リンテック社製「３８Ｘ」）の表面に、上記配合液Ａを乾燥後の厚さが４０μｍになるように塗布し、８０℃で１５分乾燥し、粘着層を形成した（粘着フィルム１）。粘着層をガスクロマトグラフ質量分析（ＧＣ−ＭＳ）により分析した結果、アクリル酸含有量は０．０％であった。また、分光エリプソメーターにより粘着層の屈折率を測定すると、１．６５であった。
【０１０８】
粘着フィルム１の粘着層を上記反射部材の反射層に押し当て、０．５ＭＰａに加圧して圧接して、複層フィルム１を得た。
得られた複層フィルム１のセパレーターフィルムを剥がして、上記有機ＥＬ素子の高屈折のガラス基板に貼り合せ、有機ＥＬ光源装置を製造した。
【０１０９】
得られた有機ＥＬ光源装置に定電流を通電して発光させ、光度をＥＬＤＩＭ社製の視野角特性測定評価装置「ＥＺ−ｃｏｎｔｒａｓｔ」を用いて測定し、全光量を求めた。この値を１００％とする。
その後、上記有機ＥＬ光源装置を６５℃９０％ＲＨの高温高湿槽内に２５０時間配置し、同様に発光させて全光量を測定することにより、湿熱試験を実施した。湿熱試験後に粘着層のはがれは無く、湿熱試験前と比較して全光量の低下は無かった。
【０１１０】
〔実施例２〕
配合液Ａを配合液Ｂに変更した以外は実施例１と同様にして、複層フィルム２を製造した。複層フィルム２の粘着層のアクリル酸含有量は０．０％、粘着層の屈折率は１．７７であった。
【０１１１】
複層フィルム１の代わりに複層フィルム２を用いた以外は実施例１と同様にして、有機ＥＬ光源装置を製造し、評価した。湿熱試験前の有機ＥＬ光源装置の全光量は実施例１と比較して１５％向上した。また、湿熱試験後の粘着層の剥がれは無く、湿熱試験前と比較して全光量の低下は無かった。
【０１１２】
〔実施例３〕
配合液Ａを配合液Ｅに変更した以外は、実施例１と同様にして、複層フィルム３を製造した。複層フィルム３の粘着層のアクリル酸含有量は１．５％、粘着層の屈折率は１．６５であった。
【０１１３】
複層フィルム１の代わりに複層フィルム３を用いた以外は実施例１と同様にして、有機ＥＬ光源装置を製造し、評価した。湿熱試験前の有機ＥＬ光源装置の全光量は実施例１と同じ値であった。また、湿熱試験後の粘着層の剥がれは無く、湿熱試験前と比較して全光量は５％低下した。
【０１１４】
〔比較例１〕
配合液Ａを配合液Ｃに変更した以外は、実施例１と同様にして、複層フィルム４を製造した。複層フィルム４の粘着層のアクリル酸含有量は０．０％、粘着層の屈折率は１．４９であった。
【０１１５】
複層フィルム１の代わりに複層フィルム４を用いた以外は実施例１と同様にして、有機ＥＬ光源装置を製造し、評価した。湿熱試験前の有機ＥＬ光源装置の全光量は実施例１と比較して２０％低下した。また、湿熱試験後の粘着層の剥がれは無く、湿熱試験前と比較して全光量の低下は無かった。
【０１１６】
〔比較例２〕
配合液Ａを配合液Ｄに変更した以外は、実施例１と同様にして、複層フィルム５を製造した。複層フィルム５の粘着層のアクリル酸含有量は４．０％、粘着層の屈折率は１．６５であった。
【０１１７】
複層フィルム１の代わりに複層フィルム５を用いた以外は実施例１と同様にして、有機ＥＬ光源装置を製造し、評価した。湿熱試験前の有機ＥＬ光源装置の全光量は実施例１と同じ値であった。また、湿熱試験後の粘着層の剥がれは無く、湿熱試験前と比較して全光量は４０％低下した。
【０１１８】
〔比較例３〕
配合液Ａを配合液Ｆに変更した以外は、実施例１と同様にして、複層フィルム６を製造した。複層フィルム６の粘着層のアクリル酸含有量は０．０％、粘着層の屈折率は１．６５であった。
【０１１９】
複層フィルム１の代わりに複層フィルム６を用いた以外は実施例１と同様にして、有機ＥＬ光源装置を製造し、評価した。湿熱試験前の有機ＥＬ光源装置の全光量は実施例１と同じ値であった。また、湿熱試験後には粘着層が端部から大きく剥離した。
【０１２０】
【表１】
2012190647.tif 000005
【０１２１】
【表２】
2012190647.tif 000006
【０１２２】
［検討］
実施例１〜３と比較例１とを比べれば、無機微粒子により粘着層の屈折率が向上し、粘着層とガラス基板との間の屈折率差が小さくなったので、粘着層とガラス基板との間の界面での反射が低下し、取出効率が向上したことが分かる。
また、実施例１〜３と比較例２とを比べれば、粘着層に含まれるアクリルポリマーが水酸基を含有することにより、湿熱試験後の全光量の低下が抑制されたことが分かる。湿熱試験のように過酷な環境で使用した場合でも全光量の低下が抑制できるので、実施例１〜３のサンプルでは経時的な光取出効率の低下が抑制され、長期間にわたって高い光取出効率が期待できる。
さらに、実施例１〜３と比較例３とを比べれば、水酸基を含有するアクリルポリマーによって粘着層とガラス基板との粘着性を高く維持できるので、粘着層の剥離による光取出効率の経時的な低下を抑制できることが分かる。
以上から、本発明によれば、高い光取出効率を有し、その光取出効率の経時的な低下を抑制できる有機ＥＬ光源装置が実現できることが確認された。
【符号の説明】
【０１２３】
１００  有機ＥＬ光源装置
１１０  有機ＥＬ素子
１１１  封止基板
１１１Ｕ  出光面
１１２  基板
１１２Ｄ  基板と粘着層との界面
１２０  発光素子
１２１  第一の透明電極層
１２２  発光層
１２３  第二の透明電極層
１２３Ｄ  第二の透明電極層と粘着層との界面
１３０  粘着層
１４０  反射部材
１４１  反射基板
１４２  凹凸構造層
１４３  反射層
１４３Ｕ  凹凸面
１４４  凹部
１４４Ａ〜１４４Ｄ  斜面
１４５  塗膜
１４６  型
１５０  粘着フィルム
１５１  セパレーターフィルム
１６０  複層フィルム
２００  有機ＥＬ光源装置
２１０  有機ＥＬ素子
３００  有機ＥＬ光源装置
３４０  反射部材
３４２  凹凸構造層
３４３  反射層
３４３Ｕ  凹凸面
４４０  反射部材
４４２  凹凸構造層
４４３  反射層
４４３Ｕ  凹凸面
【図１】
2012190647.tif 000007
【図２】
2012190647.tif 000008
【図３】
2012190647.tif 000009
【図４】
2012190647.tif 000010
【図５】
2012190647.tif 000011
【図６】
2012190647.tif 000012
【図７】
2012190647.tif 000013
【図８】
2012190647.tif 000014
【図９】
2012190647.tif 000015
【図１０】
2012190647.tif 000016
【図１１】
2012190647.tif 000017
【図１２】
2012190647.tif 000018
【図１３】
2012190647.tif 000019