(57)【要約】【課題】水蒸気バリア性に優れる絶縁層を有するＬＥＤ用基板を提供する。【解決手段】下記式（１）で表される繰返し単位と、下記式（２）で表される繰返し単位と、下記式（３）で表される繰返し単位とを有し、２，６−ナフチレン基を含む繰返し単位の含有量が、全繰返し単位の合計量に対して、４０モル％以上である液晶ポリエステルから構成される絶縁層の少なくとも一方の面上に、導体層が設けられてなるＬＥＤ用基板とする。−Ｏ−Ａｒ1−ＣＯ−        （１）−ＣＯ−Ａｒ2−ＣＯ−      （２）−Ｏ−Ａｒ3−Ｏ−          （３）（Ａｒ1は、２，６−ナフチレン基、１，４−フェニレン基又は４，４’−ビフェニリレン基を表す。Ａｒ2及びＡｒ3は、それぞれ独立に、２，６−ナフチレン基、１，４−フェニレン基、１，３−フェニレン基又は４，４’−ビフェニリレン基を表す。）【選択図】図１
2012186454.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
下記式（１）で表される繰返し単位と、下記式（２）で表される繰返し単位と、下記式（３）で表される繰返し単位とを有し、２，６−ナフチレン基を含む繰返し単位の含有量が、全繰返し単位の合計量に対して、４０モル％以上である液晶ポリエステルから構成される絶縁層の少なくとも一方の面上に、導体層が設けられてなるＬＥＤ用基板。
−Ｏ−Ａｒ1−ＣＯ−        （１）
−ＣＯ−Ａｒ2−ＣＯ−      （２）
−Ｏ−Ａｒ3−Ｏ−          （３）
（Ａｒ1は、２，６−ナフチレン基、１，４−フェニレン基又は４，４’−ビフェニリレン基を表す。Ａｒ2及びＡｒ3は、それぞれ独立に、２，６−ナフチレン基、１，４−フェニレン基、１，３−フェニレン基又は４，４’−ビフェニリレン基を表す。Ａｒ1、Ａｒ2又はＡｒ3で表される前記基にある水素原子は、それぞれ独立に、ハロゲン原子、アルキル基又はアリール基で置換されていてもよい。）
【請求項２】
前記絶縁層の温度４０℃及び相対湿度９０％にて測定される水蒸気透過度が、０．０５ｇ／ｍ2・２４ｈ以下である液晶ポリエステルから構成される請求項１に記載のＬＥＤ用基板。
【請求項３】
液晶ポリエステルから構成され、温度４０℃及び相対湿度９０％にて測定される水蒸気透過度が０．００５ｇ／ｍ2・２４ｈ以下である絶縁層の少なくとも一方の面上に、導体層が設けられてなるＬＥＤ用基板。
【請求項４】
厚さ５０μｍのフィルムにしたときの温度４０℃及び相対湿度９０％にて測定される水蒸気透過度が０．００５ｇ／ｍ2・２４ｈ以下である液晶ポリエステルから構成される絶縁層の少なくとも一方の面上に、導体層が設けられてなるＬＥＤ用基板。
【請求項５】
前記絶縁層の少なくとも一方の面上に、水蒸気バリア層が設けられている請求項１〜４のいずれかに記載のＬＥＤ用基板。
【請求項６】
請求項１〜５のいずれかに記載のＬＥＤ用基板の前記導体層の上に、ＬＥＤ素子が配置されてなるＬＥＤパッケージ。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、液晶ポリエステルから構成される絶縁層を有するＬＥＤ用基板に関する。また、本発明は、このＬＥＤ用基板を用いてなるＬＥＤパッケージに関する。
【背景技術】
【０００２】
ＬＥＤ（発光ダイオード）用基板の絶縁層には、ＬＥＤ素子をハンダ付けにより実装する際やＬＥＤ発光時の高温に耐えうるように、耐熱性が高いことが求められ、また、高温でも寸法変化し難いように、線膨張率が低いことが求められ、さらに、放熱し易いように、熱伝導率が高いことが求められる。このような観点から、ＬＥＤ用基板の絶縁層の材料として、液晶ポリエステルを用いることが検討されており、例えば、特許文献１には、ＬＥＤ用基板の絶縁層の材料として、所定の芳香族ヒドロキシカルボン酸に由来する繰返し単位を３０〜４５モル％、所定の芳香族ジカルボン酸に由来する繰返し単位を２７．５モル％、及び所定の芳香族ジオール、芳香族ヒドロキシアミン又は芳香族ジアミンに由来する繰返し単位を２７．５モル％有する液晶ポリエステルを用いることが開示されており、具体的には、６−ヒドロキシ−２−ナフトエ酸に由来する繰返し単位を３５モル％、イソフタル酸に由来する繰返し単位を３２．５モル％、及びｐ−アミノフェノールに由来する繰返し単位を３２．５モル％有する液晶ポリエステルを用いることが示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２０１０−１１４４２７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
特許文献１に開示の如く、ＬＥＤ用基板の絶縁層の材料として液晶ポリエステルを用いれば、その絶縁層は、耐熱性が高く、線膨張率が低く、熱伝導率が高いものとなるが、長期信頼性向上の観点からは、これらの性能に加えて、水蒸気バリア性が求められる。そこで、本発明の目的は、液晶ポリエステルから構成され、水蒸気バリア性に優れる絶縁層を有するＬＥＤ用基板を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
前記目的を達成するため、本発明は、下記式（１）で表される繰返し単位と、下記式（２）で表される繰返し単位と、下記式（３）で表される繰返し単位とを有し、２，６−ナフチレン基を含む繰返し単位の含有量が、全繰返し単位の合計量に対して、４０モル％以上である液晶ポリエステルから構成される絶縁層の少なくとも一方の面上に、導体層が設けられてなるＬＥＤ用基板を提供する。
−Ｏ−Ａｒ1−ＣＯ−        （１）
−ＣＯ−Ａｒ2−ＣＯ−      （２）
−Ｏ−Ａｒ3−Ｏ−          （３）
（Ａｒ1は、２，６−ナフチレン基、１，４−フェニレン基又は４，４’−ビフェニリレン基を表す。Ａｒ2及びＡｒ3は、それぞれ独立に、２，６−ナフチレン基、１，４−フェニレン基、１，３−フェニレン基又は４，４’−ビフェニリレン基を表す。Ａｒ1、Ａｒ2又はＡｒ3で表される前記基にある水素原子は、それぞれ独立に、ハロゲン原子、アルキル基又はアリール基で置換されていてもよい。）
【０００６】
また、本発明は、液晶ポリエステルから構成され、温度４０℃及び相対湿度９０％にて測定される水蒸気透過度が０．００５ｇ／ｍ2・２４ｈ以下である絶縁層の少なくとも一方の面上に、導体層が設けられてなるＬＥＤ用基板を提供する。
【０００７】
さらに、本発明は、厚さ５０μｍのフィルムにしたときの温度４０℃及び相対湿度９０％にて測定される水蒸気透過度が０．００５ｇ／ｍ2・２４ｈ以下である液晶ポリエステルから構成される絶縁層の少なくとも一方の面上に、導体層が設けられてなるＬＥＤ用基板を提供する。
【０００８】
加えて、本発明は、前記いずれかのＬＥＤ用基板の前記導体層の上に、ＬＥＤ素子が配置されてなるＬＥＤパッケージを提供する。
【発明の効果】
【０００９】
本発明のＬＥＤ用基板は、水蒸気バリア性に優れる絶縁層を有しており、これを用いることにより、信頼性の高いＬＥＤパッケージを得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１０】
【図１】本発明のＬＥＤパッケージの例を模式的に示す断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
本発明のＬＥＤ用基板の絶縁層を構成する液晶ポリエステルは、溶融時に光学異方性を示すポリエステルであり、下記式（１）で表される繰返し単位（以下、繰返し単位（１）ということがある）と、下記式（２）で表される繰返し単位（以下、繰返し単位（２）ということがある）と、下記式（３）で表される繰返し単位（以下、繰返し単位（３）ということがある）とを有するものである。
【００１２】
−Ｏ−Ａｒ1−ＣＯ−        （１）
−ＣＯ−Ａｒ2−ＣＯ−      （２）
−Ｏ−Ａｒ3−Ｏ−          （３）
【００１３】
（Ａｒ1は、２，６−ナフチレン基、１，４−フェニレン基又は４，４’−ビフェニリレン基を表す。Ａｒ2及びＡｒ3は、それぞれ独立に、２，６−ナフチレン基、１，４−フェニレン基、１，３−フェニレン基又は４，４’−ビフェニリレン基を表す。Ａｒ1、Ａｒ2又はＡｒ3で表される前記基にある水素原子は、それぞれ独立に、ハロゲン原子、炭素数１〜１０のアルキル基又は炭素数６〜２０のアリール基で置換されていてもよい。）
【００１４】
前記ハロゲン原子としては、フッ素原子、塩素原子、臭素原子及びヨウ素原子が挙げられる。前記アルキル基の例としては、メチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、イソプロピル基、ｎ−ブチル基、イソブチル基、ｓ−ブチル基、ｔ−ブチル基、ｎ−ヘキシル基、２−エチルヘキシル基、ｎ−オクチル基及びｎ−デシル基が挙げられ、その炭素数は、通常１〜１０である。前記アリール基の例としては、フェニル基、ｏ−トリル基、ｍ−トリル基、ｐ−トリル基、１−ナフチル基及び２−ナフチル基が挙げられ、その炭素数は、通常６〜２０である。前記水素原子がこれらの基で置換されている場合、その数は、Ａｒ1、Ａｒ2又はＡｒ3で表される前記基毎に、それぞれ独立に、通常２個以下であり、好ましくは１個以下である。
【００１５】
繰返し単位（１）は、所定の芳香族ヒドロキシカルボン酸に由来する繰返し単位である。繰返し単位（１）としては、Ａｒ1が２，６−ナフチレン基であるもの、すなわち６−ヒドロキシ−２−ナフトエ酸に由来する繰返し単位が好ましい。
【００１６】
繰返し単位（２）は、所定の芳香族ジカルボン酸に由来する繰返し単位である。繰返し単位（２）としては、Ａｒ2が２，６−ナフチレン基であるもの、すなわち２，６−ナフタレンジカルボン酸に由来する繰返し単位、及びＡｒ2が１，４−フェニレン基であるもの、すなわちテレフタル酸に由来する繰返し単位が好ましい。
【００１７】
繰返し単位（３）は、所定の芳香族ジオールに由来する繰返し単位である。繰返し単位（３）としては、Ａｒ3が１，４−フェニレン基であるもの、すなわちヒドロキノンに由来する繰返し単位、及びＡｒ3が４，４’−ビフェニリレン基であるもの、すなわち４，４’−ジヒドロキシビフェニルに由来する繰返し単位が好ましい。
【００１８】
液晶ポリエステル中、２，６−ナフチレン基を含む繰返し単位の含有量、すなわち、Ａｒ1が２，６−ナフチレン基である繰返し単位（１）、Ａｒ2が２，６−ナフチレン基である繰返し単位（２）、及びＡｒ3が２，６−ナフチレン基である繰返し単位（３）の合計含有量は、全繰返し単位の合計量（液晶ポリエステルを構成する各繰返し単位の質量を各繰返し単位の式量で割ることにより、各繰返し単位の物質量相当量（モル）を求め、それらを合計した値）に対して、４０モル％以上である。かかる所定の繰返し単位組成を有する液晶ポリエステルをフィルム化することにより、水蒸気バリア性に優れる液晶ポリエステルフィルムを得ることができる。この２，６−ナフチレン基の含有量は、好ましくは５０モル％以上、より好ましくは６０モル％以上、さらに好ましくは７０モル％以上である。
【００１９】
また、液晶ポリエステル中、繰返し単位（１）の含有量は、全繰返し単位の合計量に対して、好ましくは３０〜８０モル％、より好ましくは４０〜７０モル％、さらに好ましくは４５〜６５モル％であり、繰返し単位（２）の含有量は、全繰返し単位の合計量に対して、好ましくは１０〜３５モル％、より好ましくは１５〜３０モル％、さらに好ましくは１７．５〜２７．５モル％であり、繰返し単位（３）の含有量は、全繰返し単位の合計量に対して、好ましくは１０〜３５モル％、より好ましくは１５〜３０モル％、さらに好ましくは１７．５〜２７．５モル％である。このような所定の繰返し単位組成を有する液晶ポリエステルは、耐熱性と成形性とのバランスに優れている。なお、繰返し単位（２）の含有量と繰返し単位（３）の含有量とは、実質的に等しいことが好ましい。また、液晶ポリエステルは、必要に応じて繰返し単位（１）〜（３）以外の繰返し単位を有していてもよいが、その含有量は、全繰返し単位の合計量に対して、通常１０モル％以下、好ましくは５モル％以下である。
【００２０】
耐熱性や溶融張力が高い液晶ポリエステルの典型的な例は、全繰返し単位の合計量に対して、Ａｒ1が２，６−ナフチレン基である繰返し単位（１）、すなわち６−ヒドロキシ−２−ナフトエ酸に由来する繰返し単位を、好ましくは４０〜７４．８モル％、より好ましくは４０〜６４．５モル％、さらに好ましくは５０〜５８モル％有し、Ａｒ2が２，６−ナフチレン基である繰返し単位（２）、すなわち２，６−ナフタレンジカルボン酸に由来する繰返し単位を、好ましくは１２．５〜３０モル％、より好ましくは１７．５〜３０モル％、さらに好ましくは２０〜２５モル％有し、Ａｒ2が１，４−フェニレン基である繰返し単位（２）、すなわちテレフタル酸に由来する繰返し単位を、好ましくは０．２〜１５モル％、より好ましくは０．５〜１２モル％、さらに好ましくは２〜１０モル％有し、Ａｒ3が１，４−フェニレン基である繰返し単位（３）、すなわちヒドロキノンに由来する繰返し単位を、好ましくは１２．５〜３０モル％、より好ましくは１７．５〜３０モル％、さらに好ましくは２０〜２５モル％有し、かつ、Ａｒ2が２，６−ナフチレン基である繰返し単位（２）の含有量が、Ａｒ2が２，６−ナフチレン基である繰返し単位（２）及びＡｒ2が１，４−フェニレン基である繰返し単位（２）の合計含有量に対して、好ましくは０．５モル倍以上、より好ましくは０．６モル倍以上のものである。
【００２１】
液晶ポリエステルは、繰返し単位（１）を与えるモノマー、すなわち所定の芳香族ヒドロキシカルボン酸と、繰返し単位（２）を与えるモノマー、すなわち所定の芳香族ジカルボン酸と、繰返し単位（３）を与えるモノマー、すなわち所定の芳香族ジオールとを、２，６−ナフチレン基を有するモノマーの合計量、すなわち６−ヒドロキシ−２−ナフトエ酸、２，６−ナフタレンジカルボン酸及び２，６−ナフタレンジオールの合計量が、全モノマーの合計量に対して、４０モル％以上になるようにして、重合（重縮合）させることにより、製造することができる。その際、芳香族ヒドロキシカルボン酸、芳香族ジカルボン酸及び芳香族ジオールは、それぞれ独立に、その一部又は全部に代えて、その重合可能な誘導体が用いられてもよい。芳香族ヒドロキシカルボン酸及び芳香族ジカルボン酸のようなカルボキシル基を有する化合物の重合可能な誘導体の例としては、カルボキシル基をアルコキシカルボニル基又はアリールオキシカルボニル基に変換してなるもの、カルボキシル基をハロホルミル基に変換してなるもの、カルボキシル基をアシルオキシカルボニル基に変換してなるものが挙げられる。芳香族ヒドロキシカルボン酸及び芳香族ジオールのようなヒドロキシル基を有する化合物の重合可能な誘導体の例としては、ヒドロキシル基をアシル化してアシルオキシル基に変換してなるものが挙げられる。
【００２２】
また、液晶ポリエステルは、モノマーを溶融重合させ、得られた重合物（プレポリマー）を固相重合させることにより、製造することが好ましい。これにより、耐熱性や溶融張力が高い液晶ポリエステルを操作性良く製造することができる。溶融重合は、触媒の存在下に行ってもよく、この触媒の例としては、酢酸マグネシウム、酢酸第一錫、テトラブチルチタネート、酢酸鉛、酢酸ナトリウム、酢酸カリウム、三酸化アンチモン等の金属化合物や、Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノピリジン、Ｎ−メチルイミダゾール等の含窒素複素環式化合物が挙げられ、含窒素複素環式化合物が好ましく用いられる。
【００２３】
液晶ポリエステルは、その流動開始温度が、好ましくは２８０℃以上、より好ましくは２９０℃以上、さらに好ましくは２９５℃以上であり、また、通常３８０℃以下、好ましくは３５０℃以下である。流動開始温度が高いほど、耐熱性や溶融張力が向上し易いが、あまり高いと、溶融させるために高温を要し、成形時に熱劣化し易くなる。
【００２４】
なお、流動開始温度は、フロー温度又は流動温度とも呼ばれ、内径１ｍｍ、長さ１０ｍｍのノズルを持つ毛細管レオメータを用い、９．８ＭＰａ（１００ｋｇ／ｃｍ2）の荷重下において、４℃／分の昇温速度で液晶ポリエステルの加熱溶融体をノズルから押し出すときに、溶融粘度が４８００Ｐａ・ｓ（４８，０００ポイズ）を示す温度であり、液晶ポリエステルの分子量の目安となるものである（小出直之編、「液晶ポリマー−合成・成形・応用−」、株式会社シーエムシー、１９８７年６月５日、ｐ．９５参照）。
【００２５】
こうして得られる前記所定の繰り返し単位組成を有する液晶ポリエステルは、水蒸気バリア性に優れており、本発明のタブ用キャリアテープの材料として用いられる。この液晶ポリエステルは、厚さ５０μｍのフィルムにしたときの温度４０℃及び相対湿度９０％にて測定される水蒸気透過度が、好ましくは０．０５ｇ／ｍ2・２４ｈ以下、より好ましくは０．０１ｇ／ｍ2・２４ｈ以下、さらに好ましくは０．００５ｇ／ｍ2・２４ｈ以下となる。
【００２６】
液晶ポリエステルには、必要に応じて他の成分を配合して、組成物としてもよい。他の成分の例としては、充填材、液晶ポリエステル以外の熱可塑性樹脂及び添加剤が挙げられる。組成物全体に占める液晶ポリエステルの割合は、好ましくは８０質量％以上であり、より好ましくは９０質量％以上である。
【００２７】
充填材の例としては、ミルドガラスファイバー、チョップドガラスファイバー等のガラス繊維、チタン酸カリウムウイスカー、アルミナウイスカ、ホウ酸アルミニウムウイスカ、炭化けい素ウイスカ、窒化けい素ウイスカ等の金属又は非金属系ウイスカ類、ガラスビーズ、中空ガラス球、ガラス粉末、マイカ、タルク、クレー、シリカ、アルミナ、チタン酸カリウム、ウォラスナイト、炭酸カルシウム（重質、軽質、膠質等）、炭酸マグネシウム、塩基性炭酸マグネシウム、硫酸ソーダ、硫酸カルシウム、硫酸バリウム、亜硫酸カルシウム、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、水酸化カルシウム、けい酸カルシウム、けい砂、けい石、石英、酸化チタン、酸化亜鉛、酸化鉄グラファイト、モリブデン、アスベスト、シリカアルミナ繊維、アルミナ繊維、石膏繊維、炭素繊維、カーボンブラック、ホワイトカーボン、けいそう土、ベントナイト、セリサイト、シラス及び黒鉛が挙げられ、必要に応じてそれらの２種以上を用いることもできる。中でも、ガラス繊維、マイカ、タルク及び炭素繊維が好ましく用いられる。
【００２８】
充填材は、必要に応じて、表面処理されたものであってもよく、この表面処理剤の例としては、シラン系カップリング剤、チタネート系カップリング剤、ボラン系カップリング剤等の反応性カップリング剤、及び高級脂肪酸、高級脂肪酸エステル、高級脂肪酸金属塩、フルオロカーボン系界面活性剤等の潤滑剤が挙げられる。
【００２９】
液晶ポリエステル以外の熱可塑性樹脂の例としては、ポリカーボネート、ポリアミド、ポリサルフォン、ポリフェニレンスルフィド、ポリフェニレンエーテル、ポリエーテルケトン及びポリエーテルイミド樹脂が挙げられる。
【００３０】
添加剤の例としては、フッ素樹脂、金属石鹸類等の離型改良剤、核剤、酸化防止剤、安定剤、可塑剤、滑剤、着色防止剤、着色剤、紫外線吸収剤、帯電防止剤、潤滑剤及び難燃剤が挙げられる。
【００３１】
こうして得られる液晶ポリエステル又はその組成物をフィルム化することにより、本発明のＬＥＤ用基板の絶縁層となる液晶ポリエステルフィルムを得ることができる。フィルム化の方法としては、例えば、押出成形法、プレス成形法、溶液流延法及び射出成形法が挙げられ、押出成形法が好ましい。押出成形法としては、例えば、Ｔダイ法やインフレーション法が挙げられ、Ｔダイ法において、一軸延伸してもよいし、二軸延伸してもよい。
【００３２】
一軸延伸フィルムの延伸倍率（ドラフト比）は、通常１．１〜４０、好ましくは１０〜４０、より好ましくは１５〜３５である。二軸フィルムのＭＤ方向（押出方向）の延伸倍率は、通常１．２〜４０倍であり、二軸フィルムのＴＤ方向（押出方向に垂直な方向）の延伸倍率は、通常１．２〜２０倍である。インフレーションフィルムのＭＤ方向の延伸倍率（ドローダウン比＝バブル引取速度／樹脂吐出速度）は、通常１．５〜５０、好ましくは５〜３０であり、インフレーションフィルムのＴＤの延伸倍率（ブロー比＝バブル径／環状スリット径）は、通常１．５〜１０、好ましくは２〜５である。
【００３３】
液晶ポリエステルフィルムの厚さは、好ましくは５〜１００μｍであり、より好ましくは１０〜７５μｍであり、さらに好ましくは１５〜７５μｍである。あまり薄いと、強度が不十分になり、あまり厚いと、フレキシブル性が不十分になる。
【００３４】
こうして得られる液晶ポリエステルフィルムは、前記所定の繰り返し単位組成を有する液晶ポリエステルから構成されることにより、水蒸気バリア性に優れており、本発明のＬＥＤ用基板の絶縁層として用いられる。この液晶ポリエステルフィルムは、温度４０℃及び相対湿度９０％にて測定される水蒸気透過度が、好ましくは０．０５ｇ／ｍ2・２４ｈ以下、より好ましくは０．０１ｇ／ｍ2・２４ｈ以下、さらに好ましくは０．００５ｇ／ｍ2・２４ｈ以下となる。
【００３５】
なお、液晶ポリエステルフィルムを複数枚積層したり、液晶ポリエステルフィルムに熱可塑性樹脂フィルム等の他のフィルムを積層したりして得られる積層フィルムも、本発明のＬＥＤ用基板の絶縁層として用いられる。また、液晶ポリエステルフィルム又は前記積層フィルムに、さらに水蒸気バリア性を高めるべく、水蒸気バリア層を設けたり、他の機能層を設けたりして得られる積層フィルムも、本発明のＬＥＤ用基板の絶縁層として用いられる。
【００３６】
水蒸気バリア層は、液晶ポリエステルフィルムの少なくとも一方の面上に設けられる。液晶ポリエステルフィルムの片面上に設ける場合、液晶ポリエステルフィルムの裏面（ＬＥＤ素子が配置される面とは反対の面）上に設けることが好ましい。
【００３７】
水蒸気バリア層を構成する物質としては、アルミニウム、ケイ素、チタン、クロム、鉄、コバルト、ニッケル、銅、亜鉛、銀及び金からなる群から選ばれる少なくとも１種の元素の単体、酸化物、窒化物及び酸窒化物が好ましく、必要に応じてそれらの２種以上を用いてもよい。
【００３８】
水蒸気バリア層の形成方法としては、例えば、蒸着法、スパッタリング法、イオンプレーティング法等のＰＶＤ法、プラズマＣＶＤ法、熱ＣＶＤ法、レーザーＣＶＤ法等のＣＶＤ法、及びゾル−ゲル法、めっき法、塗布法等のウェット法が挙げられる。また、別途調製乃至入手した箔を、液晶ポリエステルフィルムに貼合してもよい。
【００３９】
液晶ポリエステルフィルムには、必要に応じて表面処理を施してもよい。表面処理の方法としては、例えば、コロナ放電処理、火炎処理、スパッタリング処理、溶剤処理、ＵＶ処理、プラズマ処理等が挙げられる。
【００４０】
こうして得られる液晶ポリエステルを絶縁層として、その少なくとも一方の面上に、ＬＥＤ素子を実装した後にＬＥＤ素子と電気的に接続する配線となる導体層を設けることにより、ＬＥＤ用基板を得る。好ましくは、図１に示す如く、絶縁層４の一方の面上に、導体層５を設け、もう一方の面上には、ＬＥＤパッケージ１の稼動時にＬＥＤ素子７から生じる熱を効率的に外部へと放熱する放熱層３を設けることにより、ＬＥＤ用基板２を得る。
【００４１】
導体層５としては、導電性に優れることから、積層フィルム上に形成する電極は透明電極にしてもよいが、透明である必要はない。一般的には、ＡｌやＣｕ等の金属やカーボン等の導電物質を含んだ導電ペースト又はＡｌやＣｕ等の金属等により形成すればよい。導体層の形成方法は特に制限されず、蒸着、スパッタリング、イオンプレーティング法、めっき、塗布、印刷等の公知の形成方法を用いればよい。放熱層３としては、放熱性に優れることから、銅やアルミニウムを含むもの、すなわち金属製のものが好ましく、銅又は銅合金からなるものが好ましい。
【００４２】
導体層５や放熱層３を絶縁層（液晶ポリエステルフィルム）４と積層する方法としては、例えば、液晶ポリエステルフィルム４に銅箔等の金属箔を積層する方法や、銅微粒子等の金属微粒子を液晶ポリエステルフィルム４の上にコートする方法が挙げられる。
【００４３】
金属箔の積層方法としては、例えば、接着剤を用いて金属箔と液晶ポリエステルフィルム４とを接着する方法や、熱プレスにより熱融着させる方法が挙げられる。接着剤を使用する場合、例えばエポキシ樹脂系接着剤やアクリル樹脂系接着剤が使用可能である。また、熱プレスする場合の処理条件としては、使用する液晶ポリエステルフィルム４のスケールや形状、使用する金属箔の厚みや種類等により適宜最適化できるが、真空下で熱プレスすることが特に好ましい。なお、熱プレスの条件は、得られるＬＥＤ用基板２が好な表面平滑性を発現するように、処理温度や処理圧力を適宜最適化することが好ましい。この処理温度は、熱プレスする液晶ポリエステルを製造する際に行った固層重合の温度条件に基づいて定めることが好ましく、具体的には、固層重合の最高温度をＴmax［℃］としたとき、このＴmaxを越える温度で熱プレスすることが好ましく、Ｔmax＋５［℃］以上の温度で熱プレスすることがより好ましい。熱プレスの温度の上限は、用いる液晶ポリエステルフィルム４に含有される液晶ポリエステルの分解温度を下回るように選択されるが、好ましくは分解温度を３０℃以上下回るようにすることが好ましい。なお、ここでいう分解温度は熱重量減少分析等の公知の手段で求められるものである。また、熱プレスの時間は通常１〜３０時間、圧力は通常１〜３０ＭＰａである。
【００４４】
銅微粒子等の金属微粒子のコート方法としては、例えば、めっき法、スクリーン印刷法及びスパッタリング法が挙げられる。中でもめっき法が好ましく、具体的には無電解めっきや電解めっきを用いることが好ましい。また、めっきにより形成される導体層５の特性をさらに向上させるためにも、導体層５を加熱処理することが好ましく、かかる加熱処理の条件に関しても、前記熱プレスの条件として記した条件と同等のものが採用される。
【００４５】
前記の中でも、好適な材質、すなわち銅を含有する導体層５や放熱層３を形成するには、銅箔を用いて、導体層５や放熱層３を液晶ポリエステルフィルム４に積層することが作業性の面で好ましい。また、銅箔を用いることは経済性の点でも有利である。
【００４６】
導体層５のパターン化による配線の形成には、通常、エッチング（加工）が用いられる。まず、配線のパターンが所定のパターンになるようにマスキングを行い、マスキングされた導体層５の部分とマスキングされていない導体層５の部分において、後者の導体層５の部分をウェット法（薬剤処理）というエッチング加工によって除去する。このエッチング加工に用いる薬剤としては、例えば塩化第二鉄水溶液が挙げられる。また、マスキングには、市販のエッチングレジストやドライフィルムを用いればよい。
【００４７】
次いで、マスキングされた導体層５部分からエッチングレジストやドライフィルムをアセトンや水酸化ナトリウム水溶液で除去する。このようにして所定の配線を形成することができる。
【００４８】
導体層５へのＬＥＤ素子７の実装は、まず、導体層５上にハンダを塗布し、その上にＬＥＤ素子７を載置し、その後リフロー炉等を通過させてハンダを溶融することで、ＬＥＤ素子７を表面実装することが好ましいが、ＬＥＤ素子７と導体層５とをワイヤボンディングで電気的に接続してもよい。さらに、トランスファー成形等を用いて、ＬＥＤ素子７を封止層６で封止することが好ましい。ここでトランスファー成形とは、型締めした金型内に樹脂を圧入する手法をいう。
【００４９】
こうして得られるＬＥＤパッケージ１には、導体層５と放熱層３とを接続するビアホールが設けられていてもよい。これにより、ＬＥＤ素子７や導体層５で発生する熱を効率的に放熱層３側へと流し、効率的な放熱が行えるようになる。なお、ＬＥＤパッケージ１は、チップ型であってもよいし、フィルム型であってもよい。
【実施例】
【００５０】
〔流動開始温度の測定〕
フローテスター（（株）島津製作所の「ＣＦＴ−５００型」）を用いて、試料約２ｇを、内径１ｍｍ、長さ１０ｍｍのダイスを取り付けた毛細管型レオメーターに充填し、９．８ＭＰａ（１００ｋｇｆ／ｃｍ2）の荷重下において、昇温速度４℃／分で試料を溶融させながら押し出し、溶融粘度が４８００Ｐａ・ｓ（４８０００ポイズ）を示す温度を測定した。
【００５１】
〔水蒸気バリア性の評価〕
ＪＩＳ  Ｋ７１２９  Ｃ法に準拠して、ガス透過率・透湿度測定装置（ＧＴＲテック（株）の「ＧＴＲ−３０Ｘ」）により、温度４０℃、相対湿度９０％の条件で、水蒸気透過度を測定した。
【００５２】
〔ＩＴＯ膜の表面抵抗率の測定〕
ＩＴＯ膜の表面抵抗率（シート抵抗）は、４探針法抵抗測定装置（三菱化学製ロレスタＡＰ）により測定した。
【００５３】
製造例１
攪拌装置、トルクメータ、窒素ガス導入管、温度計及び還流冷却器を備えた反応器に、６−ヒドロキシ−２−ナフトエ酸１０３４．９９ｇ（５．５モル）、２，６−ナフタレンジカルボン酸３７８．３３ｇ（１．７５モル）、テレフタル酸８３．０７ｇ（０．５モル）、ヒドロキノン２７２．５２ｇ（２．４７５モル：２，６−ナフタレンジカルボン酸及びテレフタル酸の合計量に対して０．２２５モル過剰）、無水酢酸１２２６．８７ｇ（１２モル）、及び触媒として１−メチルイミダゾール０．１７ｇを入れ、反応器内のガスを窒素ガスで置換した後、窒素ガス気流下、攪拌しながら、室温から１４５℃まで１５分かけて昇温し、１４５℃で１時間還流させた。次いで、副生酢酸及び未反応の無水酢酸を留去しながら、１４５℃から３１０℃まで３時間３０分かけて昇温し、３１０℃で３時間保持した後、内容物を取り出し、室温まで冷却した。得られた固形物を、粉砕機で粒径約０．１〜１ｍｍに粉砕後、窒素雰囲気下、室温から２５０℃まで１時間かけて昇温し、２５０℃から３１０℃まで１０時間かけて昇温し、３１０℃で５時間保持することにより、固相重合を行った。固相重合後、冷却して、粉末状の液晶ポリエステルを得た。この液晶ポリエステルは、全繰り返し単位の合計量に対して、Ａｒ1が２，６−ナフチレン基である繰返し単位（１）を５５モル％、Ａｒ2が２，６−ナフチレン基である繰返し単位（２）を１７．５モル％、Ａｒ2が１，４−フェニレン基である繰返し単位（２）を５モル％、及びＡｒ3が１，４−フェニレン基である繰返し単位（３）を２２．５％有し、その流動開始温度は３３３℃であった。
【００５４】
製造例２
製造例１と同様の反応器に、ｐ−ヒドロキシ安息香酸９１１ｇ（６．６モル）、テレフタル酸２７４ｇ（１．６５モル）、イソフタル酸９１ｇ（０．５５モル）、４，４’−ジヒドロキシビフェニル４０９ｇ（２．２モル）、無水酢酸１２３５ｇ（１２．１モル）、及び触媒として１−メチルイミダゾール０．１７ｇを入れ、反応器内のガスを窒素ガスで置換した後、窒素ガス気流下、攪拌しながら、室温から１５０℃まで１５分かけて昇温し、１５０℃で１時間還流させた。次いで、１−メチルイミダゾール１．７ｇを添加した後、副生酢酸及び未反応の無水酢酸を留去しながら、１５０℃から３２０℃まで２時間５０分かけて昇温し、トルクの上昇が認められた時点で、内容物を取り出し、室温まで冷却した。得られた固形物を、粉砕機で粒径約０．１〜１ｍｍに粉砕後、窒素雰囲気下、室温から２５０℃まで１時間かけて昇温し、２５０℃から２８５℃まで５時間かけて昇温し、２８５℃で３時間保持することにより、固相重合を行った。固相重合後、冷却して、粉末状の液晶ポリエステルを得た。この液晶ポリエステルは、Ａｒ1が１，４−フェニレン基である繰返し単位（１）を６０モル％、Ａｒ2が１，４−フェニレン基である繰返し単位（２）を１５モル％、Ａｒ2が１，３−フェニレン基である繰返し単位（２）を５モル％、及びＡｒ3が４，４’−ビフェニリレン基である繰返し単位（３）を２０％有し、その流動開始温度は３２７℃であった。
【００５５】
実施例１
製造例１で得られた液晶ポリエステルを、二軸押出機（（株）池貝の「ＰＣＭ−３０」）で造粒し、ペレット状にした後、一軸押出機（スクリュー径５０ｍｍ）に供給して溶融させ、Ｔダイ（リップ長さ３００ｍｍ、リップクリアランス１ｍｍ、ダイ温度３５０℃）からフィルム状に押し出して冷却し、厚さ２５μｍの液晶ポリエステルフィルムを得た。この液晶ポリエステルフィルムの水蒸気透過度は、０．０１１ｇ／ｍ2・２４ｈであり、ＬＥＤ用基板の絶縁層となる液晶ポリエステルフィルムとして、水蒸気バリア性に優れている。
【００５６】
実施例２
製造例１で得られた液晶ポリエステルを、二軸押出機（（株）池貝の「ＰＣＭ−３０」）で造粒し、ペレット状にした後、一軸押出機（スクリュー径５０ｍｍ）に供給して溶融させ、Ｔダイ（リップ長さ３００ｍｍ、リップクリアランス１ｍｍ、ダイ温度３５０℃）からフィルム状に押し出して冷却し、厚さ５０μｍの液晶ポリエステルを得た。この液晶ポリエステルフィルムの水蒸気透過度は、０．００３０ｇ／ｍ2・２４ｈであり、ＬＥＤ用基板の絶縁層となる液晶ポリエステルフィルムとして、水蒸気バリア性に優れている。
【００５７】
実施例３
実施例２で得られた積層フィルムについてイオンプレーティング法によりガスバリア層を形成した反対面にＩＴＯ(酸化インジュウムスズ)を用いて基板温度１８０℃にて厚さ２００ｎｍ透明電極(ＩＴＯ膜)を形成した。この積層フィルム上に形成した透明電極のシート抵抗を測定したところ９．１Ω／□であった。
【００５８】
比較例１
製造例２で得られた液晶ポリエステルを、二軸押出機（（株）池貝の「ＰＣＭ−３０」）で造粒し、ペレット状にした後、一軸押出機（スクリュー径５０ｍｍ）に供給して溶融させ、Ｔダイ（リップ長さ３００ｍｍ、リップクリアランス１ｍｍ、ダイ温度３５０℃）からフィルム状に押し出して冷却し、厚さ５０μｍの液晶ポリエステルフィルムを得た。この液晶ポリエステルフィルムの水蒸気透過度は、０．３４３ｇ／ｍ2・２４ｈであり、ＬＥＤ用基板の絶縁層となる液晶ポリエステルフィルムとして、水蒸気バリア性が不十分である。
【００５９】
比較例２
製造例２で得られた粉末状の液晶ポリエステルを、二軸押出機（（株）池貝製の「ＰＣＭ−３０」）で造粒し、ペレット状にした後、一軸押出機（スクリュー径５０ｍｍ）に供給して溶融させ、Ｔダイ（リップ長さ３００ｍｍ、リップクリアランス１ｍｍ、ダイ温度３５０℃）からフィルム状に押し出して冷却し、厚さ５０μｍの液晶ポリエステルフィルムを得た。この液晶ポリエステルフィルムの水蒸気透過度は、０．０８０ｇ／ｍ2・２４ｈであり、ＬＥＤ用基板の絶縁層となる液晶ポリエステルフィルムとして、水蒸気バリア性が不十分である。
【００６０】
比較例３
比較例２で得られた積層フィルムについてイオンプレーティング法によりガスバリア層を形成した反対面にＩＴＯ(酸化インジュウムスズ)を用いて基板温度１８０℃にて厚さ２００ｎｍ透明電極を形成した。この積層フィルム上に形成した透明電極のシート抵抗を測定したところ１２．３Ω／□であった。
【００６１】
１・・・ＬＥＤパッケージ、２・・・ＬＥＤ用基板、３・・・放熱層、４・・・絶縁層（液晶ポリエステル層）、５・・・導体層、６・・・封止層、７・・・ＬＥＤ素子。
【図１】
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