(57)【要約】【課題】固有複屈折値が負の樹脂ｂからなるＢ層と、Ｂ層の両面に形成された固有複屈折値が正の樹脂ａからなるＡ層とを備え、樹脂ｂがスチレン系重合体を含み、樹脂ａがポリカーボネートを含み、且つ、前記のＡ層及びＢ層それぞれの膜厚を測定できる複層フィルムを提供する。【解決手段】固有複屈折値が負の樹脂ｃからなるＢ層と、前記Ｂ層の両面に形成された、樹脂ｃからなるＣ層と、前記Ｃ層の、前記Ｂ層から遠い側の面に形成された固有複屈折値が正の樹脂ａからなるＡ層とを備える複層フィルムであって、前記樹脂ｂがスチレン系重合体を含み、前記樹脂ｃが熱可塑性アクリル樹脂を含み、前記樹脂ａがポリカーボネートを含み、前記Ｃ層のそれぞれの厚さが５μｍ以上である、複層フィルム。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
固有複屈折値が負の樹脂ｂからなるＢ層と、
前記Ｂ層の両面に形成された、樹脂ｃからなるＣ層と、
前記Ｃ層の、前記Ｂ層から遠い側の面に形成された固有複屈折値が正の樹脂ａからなるＡ層とを備える複層フィルムであって、
前記樹脂ｂがスチレン系重合体を含み、
前記樹脂ｃが熱可塑性アクリル樹脂を含み、
前記樹脂ａがポリカーボネートを含み、
前記Ｃ層のそれぞれの厚さが５μｍ以上である、複層フィルム。
【請求項２】
前記スチレン系重合体が、無水マレイン酸に由来する繰り返し単位を含有する共重合体である、請求項１に記載の複層フィルム。
【請求項３】
請求項１または２に記載の複層フィルムを延伸してなる、位相差フィルム。
【請求項４】
入射角０°におけるレターデーションＲｅと、入射角４０°におけるレターデーションＲ４０とが、０．９２≦Ｒ４０／Ｒｅ≦１．０８の関係を満たす、請求項３に記載の位相差フィルム。
【請求項５】
請求項１又は２に記載の複層フィルムの製造方法であって、
スチレン系重合体を含み、固有複屈折値が負の樹脂ｂと、
熱可塑性アクリル樹脂を含む樹脂ｃと、
ポリカーボネートを含み、固有複屈折値が正の樹脂ａと、
を共押し出しすることを含む、複層フィルムの製造方法。
【請求項６】
スチレン系重合体を含み、固有複屈折値が負の樹脂ｂと、
熱可塑性アクリル樹脂を含む樹脂ｃと、
ポリカーボネートを含み、固有複屈折値が正の樹脂ａと、
を共押し出しして、
一軸延伸方向をＸ軸、一軸延伸方向に対してフィルム面内で直交する方向をＹ軸、およびフィルム厚み方向をＺ軸としたときに、フィルム面に垂直に入射しかつ電気ベクトルの振動面がＸＺ面にある直線偏光の、フィルム面に垂直に入射しかつ電気ベクトルの振動面がＹＺ面にある直線偏光に対する位相が、温度Ｔ１でＸ軸方向に一軸延伸したときには遅れ、温度Ｔ１とは異なる温度Ｔ２でＸ軸方向に一軸延伸したときには進む、延伸前フィルムを得る共押出工程と、
前記延伸前フィルムに、温度Ｔ１またはＴ２のいずれかの温度で一方向に一軸延伸処理を行う第一延伸工程と、
前記第一延伸工程で一軸延伸処理を行った方向と直交する方向に、前記と異なる温度Ｔ２またはＴ１で一軸延伸処理を行う第二延伸工程とを有し、
前記延伸前フィルムが、
前記樹脂ｂからなるＢ層と、
前記Ｂ層の両面に形成された前記樹脂ｃからなり、それぞれの厚さが５μｍ以上であるＣ層と、
前記Ｃ層の、前記Ｂ層から遠い側の面に形成された前記樹脂ａからなるＡ層とを備える複層フィルムである、位相差フィルムの製造方法。
【請求項７】
前記共押出工程が、前記樹脂ａ、前記樹脂ｂ及び前記樹脂ｃのうちの一以上を、大きさを調整可能な開口を有するダイの前記開口から押し出しすることを含み、
前記製造方法はさらに、
前記延伸前フィルムの前記樹脂ａからなる層、前記樹脂ｂからなる層、及び前記樹脂ｃからなる層それぞれの膜厚を干渉式膜厚計で測定する測定工程と、
測定された各層の膜厚に応じて前記ダイの前記開口の大きさを調整する開口調整工程とをさらに有する、請求項６に記載の製造方法。
【請求項８】
測定された各層の膜厚に応じて前記樹脂ａ、前記樹脂ｂ及び前記樹脂ｃのうちの一以上の押出速度を調整する速度調整工程をさらに有する、請求項７に記載の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は複層フィルム、並びにそれを用いた位相差フィルム及びそれらの製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
例えば液晶表示装置の光学補償などに用いられる位相差フィルムは、観察角度による表示装置の色調の変化を少なくできるものが求められ、従来から、様々な技術が開発されてきた。例えば特許文献１では、固有複屈折値が正の樹脂からなるフィルムと固有複屈折値が負の樹脂からなるフィルムとを貼り合わせた位相差フィルムが提案されている。しかし、固有複屈折値が負の樹脂は通常は強度が低く、脆い。そのため、固有複屈折値が負の樹脂からなる層が位相差フィルムの表面に露出していると、位相差フィルムを取り扱う際に固有複屈折値が負の樹脂からなる層が容易に破損する。
【０００３】
固有複屈折値が負の樹脂からなる層の破損を防止するため、特許文献２においては、固有複屈折値が正の樹脂からなる一対の層によって固有複屈折値が負の樹脂からなる層を挟み込むことが提案されている。特許文献２記載の構成によれば、固有複屈折値が負の樹脂からなる層を、固有複屈折値が正の樹脂からなる一対の層で保護できるので、固有複屈折値が負の樹脂からなる層の破損を防止できる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２００８−２１６９９８号公報
【特許文献２】特開２００９−１９２８４５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
特許文献２記載のように固有複屈折値が正の樹脂からなる一対の層によって固有複屈折値が負の樹脂からなる層を挟み込んだ場合には、固有複屈折値が正の樹脂からなる層が複数層になり、レターデーション（位相差）の制御が複雑になる。そのため、位相差フィルムのレターデーションを精密に制御するために、位相差フィルムの各層の膜厚を精密に制御することが求められる。
【０００６】
位相差フィルムの各層の膜厚を精密に制御するためには、製造途中に各層の膜厚を正確に測定し、測定された膜厚に基づいて製造条件を適切に設定することが好ましい。ところが、特許文献２に記載された従来の位相差フィルムでは、製造途中に各層の膜厚を正確に測定することが困難であった。製造後であれば例えば走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）によってフィルム断面を観察して膜厚測定を行うことも考えられるが、インラインでの製造途中では搬送時の振動等により膜厚の正確な測定は困難であった。中でも、固有複屈折値が正の樹脂としてポリカーボネートを含む樹脂を用い、固有複屈折値が負の樹脂としてスチレン系重合体を含む樹脂を用いた場合には、各層を形成する樹脂の屈折率が同程度であるために、各層の膜厚を光学的に測定することが特に困難であった。
【０００７】
また、例えば特許文献１記載のように固有複屈折値が正の樹脂からなる層と固有複屈折値が負の樹脂からなる層とがそれぞれ１層だけである場合には、赤外線式膜厚計により各層での赤外線の吸収から膜厚を測定することも考えられる。しかし、特許文献２記載のように固有複屈折値が正の樹脂からなる層が複数層あると、赤外線式膜厚計では固有複屈折値が正の樹脂からなる層それぞれの膜厚については測定できなかった。
【０００８】
本発明は上述した課題に鑑みて創案されたものであって、固有複屈折値が負の樹脂ｂからなるＢ層と、Ｂ層の両面側に形成された固有複屈折値が正の樹脂ａからなるＡ層とを備え、樹脂ｂがスチレン系重合体を含み、樹脂ａがポリカーボネートを含み、且つ、前記のＡ層及びＢ層それぞれの膜厚を測定できる複層フィルム及び位相差フィルム、並びにこれらの製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明者は前記の課題を解決するべく鋭意検討した結果、樹脂ａと樹脂ｂとの間に、これらとの屈折率差を大きくしうる層を追加的に設けることにより、複層フィルムの製造途中であっても、Ａ層と他の層との界面、及びＢ層と他の層との界面における光の反射を利用して干渉式膜厚計でＡ層及びＢ層それぞれの膜厚を測定できることを見出した。さらに、複層フィルムが位相差フィルムである場合、製造途中で測定されたＡ層、Ｂ層及び他の層それぞれの膜厚に応じてフィードバック制御を行い、製造条件を適切に調整すれば、複層フィルムのレターデーションを精密に制御することができることを見出した。
これらの知見に基づき、本発明者は本発明を完成させた。
すなわち、本発明は以下の〔１〕〜〔８〕を要旨とする。
【００１０】
〔１〕  固有複屈折値が負の樹脂ｂからなるＢ層と、
前記Ｂ層の両面に形成された、樹脂ｃからなるＣ層と、
前記Ｃ層の、前記Ｂ層から遠い側の面に形成された固有複屈折値が正の樹脂ａからなるＡ層とを備える複層フィルムであって、
前記樹脂ｂがスチレン系重合体を含み、
前記樹脂ｃが熱可塑性アクリル樹脂を含み、
前記樹脂ａがポリカーボネートを含み、
前記Ｃ層のそれぞれの厚さが５μｍ以上である、複層フィルム。
〔２〕  前記スチレン系重合体が、無水マレイン酸に由来する繰り返し単位を含有する共重合体である、〔１〕に記載の複層フィルム。
〔３〕  〔１〕または〔２〕に記載の複層フィルムを延伸してなる、位相差フィルム。
〔４〕  入射角０°におけるレターデーションＲｅと、入射角４０°におけるレターデーションＲ４０とが、０．９２≦Ｒ４０／Ｒｅ≦１．０８の関係を満たす、〔３〕に記載の位相差フィルム。
〔５〕  〔１〕又は〔２〕に記載の複層フィルムの製造方法であって、
スチレン系重合体を含み、固有複屈折値が負の樹脂ｂと、
熱可塑性アクリル樹脂を含む樹脂ｃと、
ポリカーボネートを含み、固有複屈折値が正の樹脂ａと、
を共押し出しすることを含む、製造方法。
〔６〕  スチレン系重合体を含み、固有複屈折値が負の樹脂ｂと、
熱可塑性アクリル樹脂を含む樹脂ｃと、
ポリカーボネートを含み、固有複屈折値が正の樹脂ａと、
を共押し出しして、
一軸延伸方向をＸ軸、一軸延伸方向に対してフィルム面内で直交する方向をＹ軸、およびフィルム厚み方向をＺ軸としたときに、フィルム面に垂直に入射しかつ電気ベクトルの振動面がＸＺ面にある直線偏光の、フィルム面に垂直に入射しかつ電気ベクトルの振動面がＹＺ面にある直線偏光に対する位相が、温度Ｔ１でＸ軸方向に一軸延伸したときには遅れ、温度Ｔ１とは異なる温度Ｔ２でＸ軸方向に一軸延伸したときには進む、延伸前フィルムを得る共押出工程と、
前記延伸前フィルムに、温度Ｔ１またはＴ２のいずれかの温度で一方向に一軸延伸処理を行う第一延伸工程と、
前記第一延伸工程で一軸延伸処理を行った方向と直交する方向に、前記と異なる温度Ｔ２またはＴ１で一軸延伸処理を行う第二延伸工程とを有し、
前記延伸前フィルムが、
前記樹脂ｂからなるＢ層と、
前記Ｂ層の両面に形成された前記樹脂ｃからなり、それぞれの厚さが５μｍ以上であるＣ層と、
前記Ｃ層の、前記Ｂ層から遠い側の面に形成された前記樹脂ａからなるＡ層とを備える複層フィルムである、位相差フィルムの製造方法。
〔７〕  前記共押出工程が、前記樹脂ａ、前記樹脂ｂ及び前記樹脂ｃのうちの一以上を、大きさを調整可能な開口を有するダイの前記開口から押し出しすることを含み、
前記製造方法はさらに、
前記延伸前フィルムの前記樹脂ａからなる層、前記樹脂ｂからなる層、及び前記樹脂ｃからなる層それぞれの膜厚を干渉式膜厚計で測定する測定工程と、
測定された各層の膜厚に応じて前記ダイの前記開口の大きさを調整する開口調整工程とをさらに有する、〔６〕に記載の製造方法。
〔８〕  測定された各層の膜厚に応じて前記樹脂ａ、前記樹脂ｂ及び前記樹脂ｃのうちの一以上の押出速度を調整する速度調整工程をさらに有する、〔７〕に記載の製造方法。
【発明の効果】
【００１１】
本発明の複層フィルムによれば、例えば複層フィルムの製造途中であっても、Ａ層及びＢ層を含むフィルム中のそれぞれの層の膜厚を正確に測定できる。
本発明の複層フィルムの製造方法によれば、所望のレターデーションを有する本発明の位相差フィルムを製造することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１２】
【図１】図１は、本発明の複層フィルムの一例をフィルム主面に垂直な平面で切った断面を模式的に示す断面図である。
【図２】図２は、Ａ層を形成する樹脂ａのガラス転移温度ＴｇＡが高く、Ｂ層を形成する樹脂ｂのガラス転移温度ＴｇＢが低いと仮定した場合に、延伸前フィルムのＡ層及びＢ層をそれぞれ延伸したときのＡ層及びＢ層それぞれのレターデーションの温度依存性と、延伸前フィルム（ここでは、Ａ層＋Ｂ層）を延伸したときの延伸前フィルムのレターデーションΔの温度依存性の一例を示す図である。
【図３】図３は、本発明の複層フィルムの製造方法の一実施形態に係る位相差フィルムの製造装置の概要を模式的に示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００１３】
以下、本発明について実施形態及び例示物等を示して詳細に説明するが、本発明は以下に示す実施形態及び例示物等に限定されるものではなく、本発明の要旨及びその均等の範囲を逸脱しない範囲において任意に変更して実施してもよい。
【００１４】
〔１．複層フィルム〕
本発明の複層フィルムは、固有複屈折値が負の樹脂ｂからなるＢ層と、Ｂ層の両面に形成された樹脂ｃからなるＣ層と、Ｃ層の、Ｂ層から遠い側の面に形成された固有複屈折値が正の樹脂ａからなるＡ層とを備える。すなわち、本発明の複層フィルムは、Ａ層、Ｃ層、Ｂ層、Ｃ層及びＡ層をこの順に備える。
ここで、固有複屈折値が正であるとは、延伸方向の屈折率が延伸方向に直交する方向の屈折率よりも大きくなることを意味する。また、固有複屈折値が負であるとは、延伸方向の屈折率が延伸方向に直交する方向の屈折率よりも小さくなることを意味する。固有複屈折値は、誘電率分布から計算することもできる。
【００１５】
〔１−１．Ｂ層〕
Ｂ層は、固有複屈折値が負の樹脂ｂからなる。固有複屈折値が負の樹脂ｂは、少なくともスチレン系重合体を含む。なお、スチレン系重合体は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
【００１６】
スチレン系重合体とは、スチレン系単量体に由来する繰り返し単位（以下、適宜「スチレン系単量体単位」という。）を含有する重合体である。前記のスチレン系単量体とは、スチレン及びスチレン誘導体のことをいう。スチレン誘導体としては、例えば、α−メチルスチレン、ｏ−メチルスチレン、ｐ−メチルスチレン、ｐ−クロロスチレン、ｐ−ニトロスチレン、ｐ−アミノスチレン、ｐ−カルボキシスチレン、ｐ−フェニルスチレン等が挙げられる。なお、スチレン系単量体は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。したがって、スチレン系重合体は、１種類のスチレン系単量体単位を単独で含有していてもよく、２種類以上のスチレン系単量体単位を任意の比率で組み合わせて含有していてもよい。
【００１７】
また、スチレン系重合体は、スチレン系単量体のみを含有する単独重合体又は共重合体であってもよく、スチレン系単量体と他の単量体との共重合体であってもよい。スチレン系単量体と共重合しうる単量体としては、例えば、エチレン、プロピレン、ブタジエン、イソプレン、アクリロニトリル、メタクリロニトリル、α−クロロアクリロニトリル、Ｎ−フェニルマレイミド、アクリル酸メチル、メタクリル酸メチル、アクリル酸エチル、メタクリル酸エチル、無水マレイン酸、アクリル酸、メタクリル酸、酢酸ビニル等が挙げられる。なお、これらの単量体は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
【００１８】
中でも、スチレン系重合体が共重合体である場合、当該スチレン系重合体は、無水マレイン酸に由来する繰り返し単位（以下、適宜「無水マレイン酸単位」という。）を含有する共重合体であることが好ましい。無水マレイン酸単位を含む共重合体である場合、スチレン系重合体の耐熱性を向上させることができる。無水マレイン酸単位の量は、スチレン系重合体１００重量部に対して、好ましくは５重量部以上、より好ましくは１０重量部以上、特に好ましくは１５重量部以上であり、好ましくは３０重量部以下、より好ましくは２８重量部以下、特に好ましくは２６重量部以下である。
【００１９】
スチレン系重合体は、平均屈折率差の調整のため、アクリル化合物に由来する重合単位を含んでいてもよい。アクリル化合物の具体例は、樹脂ｃの材料の具体例と同様のものを挙げることができる。
【００２０】
また、固有複屈折値が負の樹脂ｂは、本発明の効果を著しく損なわない限り、スチレン系重合体以外の成分を含んでいてもよい。例えば、固有複屈折値が負の樹脂ｂは、スチレン系重合体以外の重合体、配合剤などを含んでいてもよい。
【００２１】
樹脂ｂの固有複屈折値を負にする観点からは、スチレン系重合体以外の重合体は負の固有複屈折値を有する重合体であることが好ましい。その具体例を挙げると、セルロースエステル系重合体、あるいはこれらの多元共重合ポリマーなどが挙げられる。また、これらの重合体の構成成分は、スチレン系重合体の一部に繰り返し単位として含有されていてもよい。さらに、これらは１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。ただし、本発明の利点を顕著に発揮させる観点からは、樹脂ｂにおいてスチレン系重合体以外の重合体の量は少ないことが好ましく、例えばスチレン系重合体１００重量部に対して、１０重量部以下が好ましく、５重量部以下がより好ましく、３重量部以下が更に好ましい。中でも、スチレン系重合体以外の重合体は含まないことが特に好ましい。
【００２２】
樹脂ｂはまた、スチレン系重合体以外の重合体として、アクリル化合物に由来する繰り返し単位を含有する重合体（以下、適宜「アクリル重合体」と呼ぶ。）を含んでもよい。これにより、樹脂ｂと樹脂ｃとの平均屈折率の差を調整することができ、Ｃ層とＢ層との親和性を高め、接着強度を高めることもできる。さらに、アクリル重合体は強度が高く硬いため、Ｂ層の強度を高め、ひいては本発明の複層フィルムの強度を高めることができる。
アクリル重合体の具体例は、樹脂ｃの材料の具体例と同様のものを挙げることができる。
【００２３】
樹脂ｂが、スチレン系重合体の共重合成分又はスチレン系重合体以外の重合体の成分としてアクリル化合物に由来する繰り返し単位を含む場合、その量は、樹脂ｂに含まれる全ての重合体の合計を１００重量％として、４５重量％以下が好ましく、４０重量％以下がより好ましく、３５重量％以下が特に好ましい。また下限は０重量％とすることができる。
アクリル化合物に由来する繰り返し単位の量を前記範囲の上限値以下とすることによってＣ層とＢ層との平均屈折率差を十分に発現させることができる。
【００２４】
配合剤の例を挙げると、滑剤；層状結晶化合物；無機微粒子；酸化防止剤、熱安定剤、光安定剤、耐候安定剤、紫外線吸収剤、近赤外線吸収剤等の安定剤；可塑剤；染料や顔料等の着色剤；帯電防止剤；などが挙げられる。中でも、滑剤及び紫外線吸収剤は、可撓性や耐候性を向上させることができるので好ましい。なお、配合剤は１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。また、配合剤の量は、本発明の効果を著しく損なわない範囲で適宜定めることができ、例えば、本発明の複層フィルムの１ｍｍ厚換算での全光線透過率が８０％以上を維持できる範囲としてもよい。
【００２５】
滑剤としては、例えば、二酸化ケイ素、二酸化チタン、酸化マグネシウム、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、硫酸バリウム、硫酸ストロンチウム等の無機粒子；ポリメチルアクリレート、ポリメチルメタクリレート、ポリアクリロニトリル、ポリスチレン、セルロースアセテート、セルロースアセテートプロピオネート等の有機粒子などが挙げられる。中でも、滑剤としては有機粒子が好ましい。
【００２６】
紫外線吸収剤としては、例えば、オキシベンゾフェノン系化合物、ベンゾトリアゾール系化合物、サリチル酸エステル系化合物、ベンゾフェノン系紫外線吸収剤、ベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤、アクリロニトリル系紫外線吸収剤、トリアジン系化合物、ニッケル錯塩系化合物、無機粉体などが挙げられる。好適な紫外線吸収剤の具体例を挙げると、２，２’−メチレンビス（４−（１，１，３，３−テトラメチルブチル）−６−（２Ｈ−ベンゾトリアゾール−２−イル）フェノール）、２−（２’−ヒドロキシ−３’−ｔｅｒｔ−ブチル−５’−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール、２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−６−（５−クロロベンゾトリアゾール−２−イル）フェノール、２，２’−ジヒドロキシ−４，４’−ジメトキシベンゾフェノン、２，２’，４，４’−テトラヒドロキシベンゾフェノンなどが挙げられ、特に好適なものとしては、２，２’−メチレンビス（４−（１，１，３，３−テトラメチルブチル）−６−（２Ｈ−ベンゾトリアゾール−２−イル）フェノール）が挙げられる。
【００２７】
固有複屈折値が負の樹脂ｂのガラス転移温度ＴｇＢは、通常８０℃以上、好ましくは９０℃以上、より好ましくは１００℃以上、更に好ましくは１１０℃以上、特に好ましくは１２０℃以上である。ガラス転移温度ＴｇＢがこのように高いことにより、固有複屈折値が負の樹脂ｂの配向緩和を低減することができる。なお、ガラス転移温度ＴｇＢの上限に特に制限は無いが、通常は２００℃以下である。
【００２８】
固有複屈折値が正の樹脂ａのガラス転移温度ＴｇＡにおける固有複屈折値が負の樹脂ｂの破断伸度は、５０％以上であることが好ましく、８０％以上であることがより好ましい。なお、固有複屈折値が負の樹脂ｂの破断伸度の上限に特に制限は無いが、通常は２００％以下である。破断伸度がこの範囲にあれば、延伸により安定的に本発明の位相差フィルムを作製することができる。なお破断伸度は、ＪＩＳＫ７１２７記載の試験片タイプ１Ｂの試験片を用いて、引っ張り速度１００ｍｍ／分によって求める。
【００２９】
固有複屈折値が正の樹脂ａのガラス転移温度ＴｇＡと、固有複屈折値が負の樹脂ｂのガラス転移温度ＴｇＢとの差の絶対値｜ＴｇＡ−ＴｇＢ｜は、好ましくは５℃より大きく、より好ましくは８℃以上であり、好ましくは４０℃以下、より好ましくは２０℃以下である。前記のガラス転移温度の差の絶対値｜ＴｇＡ−ＴｇＢ｜が小さすぎるとレターデーション発現の温度依存性が小さくなる傾向がある。一方、前記のガラス転移温度の差の絶対値｜ＴｇＡ−ＴｇＢ｜が大きすぎるとガラス転移温度の高い樹脂の延伸がし難くなり、複層フィルムの平面性が低下しやすくなる可能性がある。なお、前記のガラス転移温度ＴｇＡは、ガラス転移温度ＴｇＢよりも高いことが好ましい。よって、固有複屈折値が正の樹脂と固有複屈折値が負の樹脂ｂとは、通常はＴｇＡ＞ＴｇＢ＋５℃の関係を満足することが好ましい。
【００３０】
本発明の複層フィルムにおいてＢ層はＡ層に挟みこまれているので、樹脂ｂの強度が低くても、その樹脂ｂにより形成されるＢ層は破損等を生じないようになっている。
【００３１】
本発明の複層フィルムを、本発明の位相差フィルムを得るための材料として用いる場合、通常は、例えば延伸処理を施すことにより、Ｂ層において固有複屈折値が負の樹脂ｂに含まれる重合体の分子を配向させる。重合体の分子が配向することにより、屈折率異方性が生じ、Ｂ層においてレターデーションが発現する。本発明の位相差フィルムでは、このようにして発現するＢ層のレターデーションと、Ａ層で発現するレターデーションとが合成されて、本発明の位相差フィルムの全体としての所望のレターデーションが生じるようになっている。したがって、Ｂ層の膜厚は、本発明の位相差フィルムに発現させようとする具体的なレターデーションに応じて適切な値を設定してもよい。
【００３２】
本発明の複層フィルムは、Ｂ層を２層以上備えていてもよいが、レターデーションの制御を簡単にする観点及び本発明の複層フィルムの厚みを薄くする観点から、１層だけ備えることが好ましい。
【００３３】
Ｂ層の厚さは、３０μｍ以上であることが好ましく、４０μｍ以上であることがより好ましく、一方３００μｍ以下であることが好ましく、２５０μｍ以下であることがより好ましい。Ｂ層が複数層ある場合は、Ｂ層の合計の厚さを、上記好ましい範囲内とすることができる。Ｂ層の厚さを上記好ましい範囲内とすることにより、各層の膜厚をインラインで容易に制御可能な薄膜の複層フィルムを作成できる。
【００３４】
〔１−２．Ｃ層〕
Ｃ層は、熱可塑性アクリル樹脂を含む樹脂ｃを含む。熱可塑性アクリル樹脂は、熱可塑性の樹脂であって、アクリル重合体（即ち、アクリル化合物に由来する繰り返し単位を含有する重合体）を含む樹脂である。
【００３５】
アクリル化合物とは、アクリル酸及びアクリル酸誘導体を意味する。アクリル化合物の例としては、アクリル酸、アクリル酸エステル、アクリルアミド、アクリロニトリル、メタクリル酸およびメタクリル酸エステルなどが挙げられる。中でもアクリル化合物としてはアクリル酸誘導体が好ましく、（メタ）アクリル酸エステルがより好ましい。ここで「（メタ）アクリル酸」とは、アクリル酸及びメタクリル酸のことを意味する。
【００３６】
（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば（メタ）アクリル酸のアルキルエステルが挙げられる。なかでも、（メタ）アクリル酸と炭素数１〜１５のアルカノール又はシクロアルカノールから誘導される構造のものが好ましく、炭素数１〜８のアルカノールから誘導される構造のものがより好ましい。炭素数を前記のように小さくすることにより、本発明の複層フィルムの破断時の伸びを小さくすることができる。
【００３７】
アクリル酸エステルの具体例としては、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸ｎ−プロピル、アクリル酸ｉ−プロピル、アクリル酸ｎ−ブチル、アクリル酸ｉ−ブチル、アクリル酸ｓｅｃ−ブチル、アクリル酸ｔ−ブチル、アクリル酸ｎ−ヘキシル、アクリル酸シクロヘキシル、アクリル酸ｎ−オクチル、アクリル酸２−エチルヘキシル、アクリル酸ｎ−デシル、アクリル酸ｎ−ドデシルなどが挙げられる。
【００３８】
また、メタクリル酸エステルの具体例としては、メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル、メタクリル酸ｎ−プロピル、メタクリル酸ｉ−プロピル、メタクリル酸ｎ−ブチル、メタクリル酸ｉ−ブチル、メタクリル酸ｓｅｃ−ブチル、メタクリル酸ｔ−ブチル、メタクリル酸ｎ−ヘキシル、メタクリル酸ｎ−オクチル、メタクリル酸２−エチルヘキシル、メタクリル酸ｎ−デシル、メタクリル酸ｎ−ドデシルなどが挙げられる。
【００３９】
さらに、前記の（メタ）アクリル酸エステルは、本発明の効果を著しく損なわない範囲であれば、例えば水酸基、ハロゲン原子などの置換基を有していてもよい。そのような置換基を有する（メタ）アクリル酸エステルの例としては、アクリル酸２−ヒドロキシエチル、アクリル酸２−ヒドロキシプロピル、アクリル酸４−ヒドロキシブチル、メタクリル酸２−ヒドロキシエチル、メタクリル酸２−ヒドロキシプロピル、メタクリル酸４−ヒドロキシブチル、メタクリル酸３−クロロ−２−ヒドロキシプロピル、メタクリル酸グリシジルなどが挙げられる。
【００４０】
なお、アクリル化合物は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
【００４１】
また、アクリル重合体は、アクリル化合物のみの重合体であってもよいが、アクリル化合物とこれに共重合可能な単量体との共重合体でもよい。共重合可能な単量体としては、例えば、上述した（メタ）アクリル酸エステル以外のα，β−エチレン性不飽和カルボン酸エステル単量体、並びに、α，β−エチレン性不飽和カルボン酸単量体、アルケニル芳香族単量体、共役ジエン単量体、非共役ジエン単量体、カルボン酸不飽和アルコールエステル、およびオレフィン単量体などが挙げられる。アクリル化合物と共重合可能な単量体は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
【００４２】
樹脂ｃは、本発明の効果を著しく損なわない限り、アクリル重合体以外の成分を含んでいてもよい。例えば、樹脂ｃは、アクリル重合体以外の重合体、配合剤などを含んでいてもよい。
アクリル重合体がアクリル化合物に由来する繰り返し単位以外の単位を含む場合、及び／又は樹脂ｃがアクリル重合体以外の成分を含む場合、樹脂ｃに含まれる全てのアクリル化合物に由来する繰り返し単位の割合は、樹脂ｃに含まれる全ての重合体の合計を１００重量％として、５０重量％以上が好ましく、８５重量％以上がより好ましく、９０重量％以上が特に好ましい。また上限は１００重量％とすることができる。
【００４３】
これらのアクリル重合体のうち、ポリメタクリレートが好ましく、中でもポリメチルメタクリレートがより好ましい。
【００４４】
樹脂ｃのガラス転移温度ＴｇＣは、Ａ層を形成する樹脂ａのガラス転移温度ＴｇＡ、及び、Ｂ層を形成する樹脂ｂのガラス転移温度ＴｇＢよりも、低くすることが好ましい。さらに、前記のガラス転移温度ＴｇＡ及びＴｇＣは、ＴｇＡ＞ＴｇＣ＋２０℃であることがより好ましく、ＴｇＡ＞ＴｇＣ＋３５℃であることが特に好ましい。また、前記のガラス転移温度ＴｇＢ及びＴｇＣは、ＴｇＢ＞ＴｇＣ＋１５℃であることがより好ましく、ＴｇＢ＞ＴｇＣ＋１８℃であることが特に好ましい。樹脂ａからなる層と、樹脂ｂからなる層と、アクリル重合体を含む樹脂ｃからなる層とを共延伸する場合、ＴｇＡ又はＴｇＢ付近の温度で延伸すると、Ａ層及びＢ層の複屈折特性を十分かつ均一に発現させることができる。このとき、アクリル重合体を含む樹脂ｃからなる層は、そのガラス転移温度ＴｇＣよりも例えば２０℃以上も高い温度で延伸されることになるので、アクリル重合体はほとんど配向せず、無配向の状態となる。したがって、ガラス転移温度ＴｇＣを、ガラス転移温度ＴｇＡ及びガラス転移温度ＴｇＢよりも低くすることにより、Ｃ層を容易に無配向にでき、また、Ａ層及びＢ層において樹脂を配向させて適切なレターデーションを発現させることができる。またＴｇＣの下限は、好ましくは２０℃、より好ましくは２５℃、さらに好ましくは３０℃である。
【００４５】
樹脂ｃは、ゴム粒子を含んでいてもよい。ゴム粒子を含むことにより、樹脂ｃの可撓性を高め、本発明の複層フィルムの耐衝撃性を向上させることができる。
【００４６】
ゴム粒子を形成するゴムとしては、例えば、アクリル酸エステル重合体ゴム、ブタジエンを主成分とする重合体ゴム、エチレン−酢酸ビニル共重合体ゴム等が挙げられる。アクリル酸エステル重合体ゴムとしては、例えば、ブチルアクリレート、２−エチルヘキシルアクリレート等を単量体単位の主成分とするものが挙げられる。これらの中でも、ブチルアクリレートを主成分としたアクリル酸エステル重合体ゴム及びブタジエンを主成分とする重合体ゴムが好ましい。
【００４７】
また、ゴム粒子には、２種類以上のゴムが含まれていてもよい。また、それらのゴムは、均一に混ぜ合わせられていてもよいが、層状になったものであってもよい。ゴムが層状になったゴム粒子の例としては、ブチルアクリレート等のアルキルアクリレートとスチレンとをグラフト化したゴム弾性成分からなるコアと、ポリメチルメタクリレート及びメチルメタクリレートの一方又は両方とアルキルアクリレートとの共重合体からなる硬質樹脂層（シェル）とが、コア−シェル構造で層を形成している粒子が挙げられる。
【００４８】
ゴム粒子は、数平均粒子径が、０．０５μｍ以上であることが好ましく、０．１μｍ以上であることがより好ましく、また、０．３μｍ以下であることが好ましく、０．２５μｍ以下であることがより好ましい。数平均粒子径を前記範囲の下限以上とすることにより、フィルムの可撓性が増し、延伸時に負荷がかかっても破断しにくいフィルムとできる。また、数平均粒子径を前記範囲の上限以下とすることにより、本発明の複層フィルムのヘイズを低く抑えて光線透過率を高くできる。
【００４９】
ゴム粒子は、波長３８０ｎｍ〜７８０ｎｍにおける屈折率ｎｐ（λ）が、マトリックスとなるアクリル重合体の波長３８０ｎｍ〜７８０ｎｍにおける屈折率ｎｍ（λ）との間に、｜ｎｐ（λ）−ｎｍ（λ）｜≦０．０５の関係を満たすことが好ましい。特に、｜ｎｐ（λ）−ｎｍ（λ）｜≦０．０４５であることがより好ましい。なお、ｎｐ（λ）及びｎｍ（λ）は、波長λにおける主屈折率の平均値である。｜ｎｐ（λ）−ｎｍ（λ）｜の値を前記のような範囲に収めることにより、アクリル重合体とゴム粒子との界面での反射を抑えて本発明の複層フィルムの透明性を高くすることができる。
【００５０】
ゴム粒子の量は、アクリル重合体１００重量部に対して、好ましくは５重量部以上であり、好ましくは５０重量部以下である。ゴム粒子の量を前記範囲の下限値以上とすることにより本発明の位相差フィルムの耐衝撃性を高めてハンドリング性を向上させることができる。また、ゴム粒子の量を前記範囲の上限値以下とすることにより、本発明の位相差フィルムの透明性を高くできる。
【００５１】
本発明の複層フィルムにおいて、Ｃ層のそれぞれの厚さは、５μｍ以上である。かかる厚さを有することにより、干渉式膜厚計によるＡ層〜Ｃ層全ての膜厚の測定を良好に行うことができる。Ｃ層の厚さは、７μｍ以上であることが好ましく、１０μｍ以上であることがより好ましく、一方、３０μｍ以下であることが好ましく、２５μｍ以下であることがより好ましく、２０μｍ以下であることがさらにより好ましい。
【００５２】
Ｃ層の引張弾性率は、好ましくは２．０ＧＰａ以上、より好ましくは３．０ＧＰａ以上である。Ｃ層の引張弾性率がこの範囲であると、本発明の複層フィルムを延伸して位相差フィルムとする際に、各層間のずれを抑制でき、配向角の制御が容易になる。
【００５３】
〔１−３．Ａ層〕
Ａ層は、固有複屈折値が正の樹脂ａからなる。固有複屈折値が正の樹脂ａは、少なくともポリカーボネートを含む。ポリカーボネートは、レターデーションの発現性、低温での延伸性、および他層との接着性に優れた重合体である。
【００５４】
ポリカーボネートとしては、カーボネート結合（−Ｏ−Ｃ（＝Ｏ）−Ｏ−）による繰り返し単位を有する重合体であれば任意のものを使用できる。また、ポリカーボネートは、１種類の繰り返し単位からなるものを用いてもよく、２種類以上の繰り返し単位を任意の比率で組み合わせてなるものを用いてもよい。
【００５５】
ポリカーボネートの例を挙げると、ビスフェノールＡポリカーボネート、分岐ビスフェノールＡポリカーボネート、ｏ，ｏ，ｏ’，ｏ’−テトラメチルビスフェノールＡポリカーボネートなどが挙げられる。
なお、ポリカーボネートとしては、１種類のものを単独で用いてもよく、２種類以上のものを任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
【００５６】
また、固有複屈折値が正の樹脂ａは、本発明の効果を著しく損なわない限り、ポリカーボネート以外の成分を含んでいてもよい。例えば、固有複屈折値が正の樹脂ａは、ポリカーボネート重合体以外の重合体、配合剤などを含んでいてもよい。
【００５７】
固有複屈折値が正の樹脂ａが含んでいてもよいポリカーボネート及びアクリル重合体以外の重合体の例を挙げると、ポリエチレン、ポリプロピレン等のオレフィン重合体；ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート等のポリエステル；ポリフェニレンサルファイド等のポリアリーレンサルファイド；ポリビニルアルコール；セルロースエステル；ポリエーテルスルホン；ポリスルホン；ポリアリルサルホン；ポリ塩化ビニル；ノルボルネン重合体；棒状液晶ポリマーなどが挙げられる。また、これらの重合体の構成成分はポリカーボネートの一部に繰り返し単位として含有されていてもよい。さらに、これらは１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。ただし、本発明の利点を顕著に発揮させる観点からは、樹脂ａにおいてポリカーボネート重合体以外の重合体の量は少ないことが好ましく、例えばポリカーボネート１００重量部に対して、１０重量部以下が好ましく、５重量部以下がより好ましく、３重量部以下が更に好ましい。中でも、ポリカーボネート以外の重合体は含まないことが特に好ましい。
【００５８】
樹脂ａはまた、ポリカーボネート以外の重合体として、アクリル重合体を含んでもよい。これにより、樹脂ａと樹脂ｃとの平均屈折率の差を調整することができ、Ｃ層とＡ層との親和性を高め、接着強度を高めることもできる。さらに、アクリル重合体は強度が高く硬いため、Ａ層の強度を高め、ひいては本発明の複層フィルムの強度を高めることができる。
アクリル重合体の具体例は、樹脂ｃの材料の具体例と同様のものを挙げることができる。
【００５９】
樹脂ａが、ポリカーボネート以外の重合体の成分としてアクリル重合体を含む場合、樹脂ａにおけるアクリル化合物に由来する繰り返し単位の量は、樹脂ａに含まれる全ての重合体の合計を１００重量％として、４５重量％以下が好ましく、４０重量％以下がより好ましく、３０重量％以下が特に好ましい。また下限は０重量％とすることができる。
アクリル化合物に由来する繰り返し単位の量を前記範囲の上限値以下とすることによってＣ層とＢ層との平均屈折率差を十分に発現させることができる。
【００６０】
固有複屈折値が正の樹脂ａが含んでいてもよい配合剤の例としては、固有複屈折値が負の樹脂ｂが含んでいてもよい配合剤と同様の例が挙げられる。なお、配合剤は１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。また、配合剤の量は、本発明の効果を著しく損なわない範囲で適宜定めることができ、例えば、複層フィルムの１ｍｍ厚換算での全光線透過率が８０％以上を維持できる範囲としてもよい。
【００６１】
固有複屈折値が正の樹脂ａのガラス転移温度ＴｇＡは、通常８０℃以上、好ましくは９０℃以上、より好ましくは１００℃以上、更に好ましくは１１０℃以上、特に好ましくは１２０℃以上である。ガラス転移温度ＴｇＡがこのように高いことにより、固有複屈折値が正の樹脂ａの配向緩和を低減することができる。なお、ガラス転移温度ＴｇＡの上限に特に制限は無いが、通常は２００℃以下である。
【００６２】
固有複屈折値が負の樹脂ｂのガラス転移温度ＴｇＢにおける、固有複屈折値が正の樹脂ａの破断伸度は、５０％以上であることが好ましく、８０％以上であることがより好ましい。破断伸度がこの範囲にあれば、延伸により安定的に位相差フィルムを作製することができる。
【００６３】
通常、Ａ層は、本発明の複層フィルムの主面に露出して設けられる。すなわち、Ａ層は、通常、本発明の複層フィルムの最外層となる。このようにＡ層が露出していても、通常はＡ層の強度が強いため、取り扱いの際に破損し難く、ハンドリング性を低下させることは無い。
【００６４】
本発明の複層フィルムを、本発明の位相差フィルムを得るための材料として用いる場合、通常は、例えば延伸処理を施すことにより、Ａ層において固有複屈折値が正の樹脂ａに含まれる重合体の分子を配向させる。重合体の分子が配向することにより、屈折率異方性が生じ、Ａ層においてレターデーションが発現する。本発明の位相差フィルムでは、このようにして発現するＡ層のレターデーションと、Ｂ層で発現するレターデーションとが合成されて、本発明の位相差フィルムの全体としての所望のレターデーションが生じる。したがって、Ａ層の膜厚は、本発明の位相差フィルムに発現させようとする具体的なレターデーションに応じて適切な値を設定すればよい。
【００６５】
本発明の複層フィルムは、Ａ層を３層以上備えていてもよいが、レターデーションの制御を簡単にする観点及び本発明の複層フィルムの厚みを薄くする観点から、２層だけ備えることが好ましい。
【００６６】
Ａ層の厚さは、１μｍ以上であることが好ましく、３μｍ以上であることがより好ましく、一方２０μｍ以下であることが好ましく、１５μｍ以下であることがより好ましい。Ａ層が複数層ある場合は、Ａ層の合計の厚さを、上記好ましい範囲内とすることができる。Ａ層の厚さを上記好ましい範囲内とすることにより、各層の膜厚をインラインで制御可能で、かつ光弾性係数の低い位相差フィルムを得ることができる。
【００６７】
〔１−４．樹脂ａ〜樹脂ｃの平均屈折率の差及び膜厚測定〕
本発明の複層フィルムにおいて、樹脂ａと樹脂ｃとの平均屈折率の差、及び樹脂ｂと樹脂ｃとの平均屈折率の差は、いずれも、通常０．０１以上であり、０．０２以上であることが好ましい。これにより、干渉式膜厚計によって各層それぞれの膜厚を測定できる。中でも、各層それぞれの膜厚を安定して正確に測定する観点からは、樹脂ｂと樹脂ａとの平均屈折率の差は０．０２以上が好ましい。樹脂ａと樹脂ｂとの屈折率差は、通常小さく、干渉式膜厚計により測定することが困難であるが、これらの間に樹脂ｃの層が介在することにより、各層の膜厚を干渉式膜厚計によりインラインで正確に測定することが可能となる。
【００６８】
図１は、本発明の複層フィルムの一例をフィルム主面に垂直な平面で切った断面を模式的に示す断面図である。図１に示すように、複層フィルム１００は、樹脂ｂからなるＢ層１１１と、Ｂ層１１１の両側の表面に形成された樹脂ｃからなるＣ層１３１，１３２と、Ｃ層の、Ｂ層から遠い側の面に形成された樹脂ａからなるＡ層１２１，１２２とを備える。Ａ層１２１，１２２が最外層となるので、それらの、Ｃ層から遠い側の面１２５，１２６が、複層フィルム１００全体としてのおもて及び裏の主面となる。
Ａ層１２１とＣ層１３１との間、Ｃ層１３１とＢ層１１１との間、Ｂ層１１１とＣ層１３２との間、及びＣ層１３２とＡ層１２２との間には、接着層等の他の層は介在せず、これら各組の層は直接に接しているので、これら各組の層の間には、それぞれ、樹脂ａと樹脂ｃとの界面１３５、樹脂ｃと樹脂ｂとの界面１１５、樹脂ｂと樹脂ｃとの界面１１６、及び樹脂ｃと樹脂ａとの界面１３６が存在している。
複層フィルム１００では樹脂ａと樹脂ｃとの平均屈折率の差が大きく、樹脂ｂと樹脂ｃとの平均屈折率の差も大きいので、前記の界面１３５、１１５、１１６及び１３６は光を反射する。したがって、複層フィルム１００に照射された光Ｌ１００は、複層フィルム１００の一方の主面１２５、界面１３５、界面１１５、界面１１６、界面１３６及び他方の主面１２６において、それぞれ矢印Ｌ１２５，Ｌ１３５，Ｌ１１５，Ｌ１１６，Ｌ１３６，Ｌ１２６で示すように反射する。干渉式膜厚計では、このように反射した光Ｌ１２５，Ｌ１３５，Ｌ１１５，Ｌ１１６，Ｌ１３６，Ｌ１２６を検出して、Ａ層１２１及び１２２、Ｂ層１１１、並びにＣ層１３１及び１３２の膜厚を測定する。
【００６９】
一般に、光学フィルムでは当該光学フィルムが備える各層の屈折率差を小さくしようと開発がなされていたことに鑑みれば、本発明のようにＣ層を形成する樹脂ｃとその他の層を形成する樹脂（樹脂ａ及び樹脂ｂ）とで積極的に平均屈折率に差を設けようとすることは、顕著な意義がある。なお、通常は前記の平均屈折率の差が大きいほど測定精度が向上するとの事情は無く、平均屈折率の差を上記の範囲にすればＡ層及びＢ層それぞれの膜厚を十分な精度で容易に測定可能である。したがって、樹脂ａと樹脂ｃとの平均屈折率の差及び樹脂ｂと樹脂ｃとの平均屈折率の差の上限に特に制限は無いが、いずれも、通常０．１５以下、好ましくは０．１０以下である。
【００７０】
前記の平均屈折率とは、測定対象となる樹脂の全ての測定方向における屈折率の平均値のことを意味する。したがって、例えば複層フィルムを延伸していない場合などのように、樹脂に含まれる分子が配向していない場合には、通常は当該樹脂の屈折率は測定方向によらず一定であるので、どの方向において測定した屈折率であっても、その屈折率の値自体を平均屈折率として採用してもよい。また、例えば複層フィルムを延伸した場合などのように、樹脂に含まれる分子が配向している場合には、当該樹脂の屈折率は測定方向によって異なることがあるので、全ての測定方向において屈折率を測定し、その測定値の平均を平均屈折率として求める。ただし、複層フィルムにおいて配向した樹脂の平均屈折率は、通常、当該複層フィルムの面内の進相軸における屈折率と遅相軸における屈折率と厚み方向における屈折率との平均値として求めてもよい。
【００７１】
なお、樹脂ａ〜樹脂ｃの平均屈折率の測定波長は、通常は５３２ｎｍとする。
【００７２】
樹脂ａと樹脂ｃとの平均屈折率の差及び樹脂ｂと樹脂ｃとの平均屈折率の差を上記の範囲に収まるようにするためには、例えば、各樹脂の屈折率を調整すればよい。各樹脂の屈折率を調整する手法に制限は無いが、例えば、樹脂ａ〜樹脂ｃの必須成分（樹脂ａはポリカーボネート、樹脂ｂはスチレン系重合体、樹脂ｃは熱可塑性アクリル樹脂）とは屈折率が異なる重合体又は単量体単位を含ませたり、配合剤を含ませたりする手法が挙げられる。
具体例を挙げると、樹脂ａ又はｂの平均屈折率が樹脂ｃの平均屈折率と離れすぎている場合、樹脂ａ又はｂとしてアクリル重合体を含むものを用いることができる。例えば樹脂ａの場合、樹脂ａを、ポリカーボネート重合体とアクリル重合体との混合物としこれらの比率を調整したり、ポリカーボネートの重合単位とアクリル化合物の重合単位とを含む共重合体としてこれらの単位の割合を調整したりすることにより、樹脂ａの屈折率を変化させて樹脂ａと樹脂ｃとの平均屈折率の差を上記の範囲に収めることができる。また例えば樹脂ｂの場合、樹脂ｂを、スチレン系重合体とアクリル重合体との混合物としこれらの比率を調整したり、スチレン系重合体の重合単位とアクリル化合物の重合単位とを含む共重合体としてこれらの単位の割合を調整したりすることにより、樹脂ｂの屈折率を変化させて樹脂ｂと樹脂ｃとの平均屈折率の差を上記の範囲に収めることができる。
【００７３】
〔１−５．他の層〕
本発明の複層フィルムは、本発明の効果を著しく損なわない限り、Ａ層〜Ｃ層以外にも、他の層を設けてもよい。
例えば、本発明の複層フィルムは、その表面に、フィルムの滑り性を良くするマット層、フィルムの表面の傷付きを防止するハードコート層、フィルム表面での光の反射を抑制する反射防止層、汚れの付着を防止する防汚層等を備えていてもよい。また例えば、本発明の複層フィルムを延伸して本発明の位相差フィルムを得る場合、延伸された複層フィルム上に、追加的に他の層を設けて、位相差フィルムとすることもできる。追加的に設けうる層の例としては、上に列挙した層と同様のものを挙げることができる。
【００７４】
〔１−６．位相差フィルム〕
本発明の位相差フィルムは、前記本発明の複層フィルムを延伸してなる。
本発明の位相差フィルムは、光学部材としての機能を安定して発揮させる観点から、全光線透過率が８５％以上であることが好ましい。光線透過率は、ＪＩＳ  Ｋ０１１５に準拠して、分光光度計（日本分光社製、紫外可視近赤外分光光度計「Ｖ−５７０」）を用いて測定できる。
【００７５】
本発明の位相差フィルムのヘイズは、好ましくは５％以下、より好ましくは３％以下、特に好ましくは１％以下である。ヘイズを低い値とすることにより、本発明の位相差フィルムを組み込んだ表示装置の表示画像の鮮明性を高めることができる。ここで、ヘイズは、ＪＩＳ  Ｋ７３６１−１９９７に準拠して、日本電色工業社製「濁度計  ＮＤＨ−３００Ａ」を用いて、５箇所測定し、それから求めた平均値である。
【００７６】
本発明の位相差フィルムは、ΔＹＩが５以下であることが好ましく、３以下であることがより好ましい。このΔＹＩが上記範囲にあると、着色がなく視認性が良好となる。ΔＹＩは、ＡＳＴＭ  Ｅ３１３に準拠して、日本電色工業社製「分光色差計  ＳＥ２０００」を用いて測定する。同様の測定を五回行い、その算術平均値にして求める。
【００７７】
本発明の位相差フィルムは位相差フィルムとしての用途に応じて所望のレターデーションを有することが好ましい。例えば液晶表示装置用の位相差フィルムとして用いる場合、本発明の複層フィルムは、入射角０°におけるレターデーションＲｅと、入射角４０°におけるレターデーションＲ４０とが、０．９２≦Ｒ４０／Ｒｅ≦１．０８の関係を満たすことが好ましい。中でも、Ｒ４０／Ｒｅは０．９５以上であることが好ましく、また１．０５以下であることが好ましい。ＲｅとＲ４０とがこのような関係を有することにより、本発明の位相差フィルムを液晶表示装置などの表示装置に適用した際、装置の表示の色調の角度依存性を特に良好に低減することができる。
【００７８】
ここで、入射角０°とは位相差フィルムの主面の法線方向であり、入射角４０°とは位相差フィルムの主面の法線方向から４０°傾いた角度である。Ｒ４０の測定にあたり、観察角度を傾ける方向は特に限定されず、どれか一の方向に傾けた場合のＲ４０の値が当該要件を満たせばよい。
また、レターデーションＲｅ及びＲ４０の測定波長は、可視光線領域内のいずれの波長としてもよいが、好ましくは５９０ｎｍである。
【００７９】
前記の入射角０°及び４０°におけるレターデーションＲｅ及びＲ４０は、王子計測器社製ＫＯＢＲＡ−ＷＲを用いて、平行ニコル回転法により測定することができる。ＲｅとＲ４０とが前記の関係を満たす場合、位相差フィルムの面内の主軸方向の屈折率ｎｘ及びｎｙ並びに厚み方向の屈折率ｎｚは、通常、ｎｘ＞ｎｚ＞ｎｙを満たす。ここで、屈折率ｎｘ、ｎｚおよびｎｙは、本発明の位相差フィルムに含まれる各層の各方向の屈折率の加重平均ｎａｖｅであり、ｉ層の樹脂の屈折率をｎｉ、ｉ層の膜厚をＬｉとして、次式により決定される。
ｎａｖｅ＝Σ（ｎｉ×Ｌｉ）／ΣＬｉ
【００８０】
本発明の位相差フィルムの入射角０°におけるレターデーションＲｅが、５０ｎｍ以上であることが好ましく、１００ｎｍ以上であることがより好ましく、また、４００ｎｍ以下であることが好ましく、３５０ｎｍ以下であることがより好ましい。
【００８１】
本発明の位相差フィルムの外表面は、ＭＤ方向（ｍａｃｈｉｎｅ  ｄｉｒｅｃｔｉｏｎ；製造ラインにおけるフィルムの流れ方向であり、通常は長尺のフィルムの長尺方向に一致する。また、縦方向ともいう。）に伸びる不規則に生じる線状凹部や線状凸部（いわゆるダイライン）を実質的に有さず、平坦であることが好ましい。ここで、「不規則に生じる線状凹部や線状凸部を実質的に有さず、平坦」とは、仮に線状凹部や線状凸部が形成されたとしても、深さが５０ｎｍ未満もしくは幅が５００ｎｍより大きい線状凹部、および高さが５０ｎｍ未満もしくは幅が５００ｎｍより大きい線状凸部であることである。より好ましくは、深さが３０ｎｍ未満もしくは幅が７００ｎｍより大きい線状凹部であり、高さが３０ｎｍ未満もしくは幅が７００ｎｍより大きい線状凸部である。このような構成とすることにより、線状凹部や線状凸部での光の屈折等に基づく、光の干渉や光漏れの発生を防止でき、光学性能を向上できる。なお、不規則に生じるとは、意図しない位置に意図しない寸法、形状等で形成されるということである。
【００８２】
上述した線状凹部の深さや、線状凸部の高さ、及びこれらの幅は、次に述べる方法で求めることができる。位相差フィルムに光を照射して、透過光をスクリーンに映し、スクリーン上に現れる光の明又は暗の縞の有る部分（この部分は線状凹部の深さ及び線状凸部の高さが大きい部分である。）を３０ｍｍ角で切り出す。切り出したフィルム片の表面を三次元表面構造解析顕微鏡（視野領域５ｍｍ×７ｍｍ）を用いて観察し、これを３次元画像に変換し、この３次元画像から断面プロファイルを求める。断面プロファイルは視野領域で、１ｍｍ間隔で求める。
この断面プロファイルに、平均線を引き、この平均線から線状凹部の底までの長さが線状凹部深さ、また平均線から線状凸部の頂までの長さが線状凸部高さとなる。平均線とプロファイルとの交点間の距離が幅となる。これら線状凹部深さ及び線状凸部高さの測定値からそれぞれ最大値を求め、その最大値を示した線状凹部又は線状凸部の幅をそれぞれ求める。以上から求められた線状凹部深さ及び線状凸部高さの最大値、その最大値を示した線状凹部の幅及び線状凸部の幅を、そのフィルムの線状凹部の深さ、線状凸部の高さ及びそれらの幅とする。
【００８３】
本発明の位相差フィルムは、６０℃、９０％ＲＨ、１００時間の熱処理によって、ＭＤ方向およびＴＤ方向（ｔｒａｖｅｒｓｅ  ｄｉｒｅｃｔｉｏｎ；フィルム面に平行な方向でありＭＤ方向に直交する方向。通常は幅方向に一致する。また、横方向ともいう。）において収縮するものであってもよいが、その収縮率は、好ましくは０．５％以下、より好ましくは０．３％以下である。収縮率がこのように小さいことにより、高温高湿環境下でも本発明の位相差フィルムが収縮応力によって変形して、表示装置から剥離することを防止できる。
【００８４】
本発明の位相差フィルムは、そのＴＤ方向の寸法を、例えば１０００ｍｍ〜２０００ｍｍとしてもよい。また、本発明の位相差フィルムは、そのＭＤ方向の寸法に制限は無いが、長尺のフィルムであることが好ましい。ここで「長尺」のフィルムとは、フィルムの幅に対して、少なくとも５倍以上の長さを有するものをいい、好ましくは１０倍若しくはそれ以上の長さを有し、具体的にはロール状に巻き取られて保管又は運搬される程度の長さを有するものをいう。
【００８５】
本発明の位相差フィルムの具体的な厚みは、用途に応じて要求されるフィルム強度及び発現させるレターデーションの大きさなどに応じて設定すればよいが、１０μｍ以上が好ましく、３０μｍ以上がより好ましく、また、２００μｍ以下が好ましく、１５０μｍ以下がより好ましい。
【００８６】
〔２．複層フィルムの製造方法〕
〔２−１．共押し出し法〕
本発明の複層フィルムの製造方法に制限は無く、例えば、共押出Ｔダイ法、共押出インフレーション法、共押出ラミネーション法等の共押し出し法；ドライラミネーション等のフィルムラミネーション成形法；共流延法；樹脂フィルム表面に樹脂溶液をコーティングする等のコーティング成形法；などの方法により製造してもよい。中でも、共押し出し法は、製造効率や、フィルム中に溶剤などの揮発性成分を残留させないという観点から、好ましい。
【００８７】
共押し出し法を採用する場合、複層フィルムは、例えば、固有複屈折値が正の樹脂ａと、固有複屈折値が負の樹脂ｂと、樹脂ｃとを共押し出しすることにより得られる。共押し出し法には、例えば、共押出Ｔダイ法、共押出インフレーション法、共押出ラミネーション法等が挙げられるが、なかでも共押出Ｔダイ法が好ましい。また、共押出Ｔダイ法にはフィードブロック方式およびマルチマニホールド方式があるが、厚みのばらつきを少なくできる点でマルチマニホールド方式が特に好ましい。
【００８８】
共押出Ｔダイ法を採用する場合、Ｔダイを有する押出機における樹脂の溶融温度は、樹脂ａ〜樹脂ｃのガラス転移温度よりも、８０℃高い温度以上にすることが好ましく、１００℃高い温度以上にすることがより好ましく、また、１８０℃高い温度以下にすることが好ましく、１５０℃高い温度以下にすることがより好ましい。押出機での溶融温度が過度に低いと樹脂の流動性が不足するおそれがあり、逆に溶融温度が過度に高いと樹脂が劣化する可能性がある。
【００８９】
共押し出し法では、通常、ダイの開口部から押し出されたフィルム状の溶融樹脂を冷却ロール（冷却ドラムともいう。）に密着させる。溶融樹脂を冷却ロールに密着させる方法は、特に制限されず、例えば、エアナイフ方式、バキュームボックス方式、静電密着方式などが挙げられる。
冷却ロールの数は特に制限されないが、通常は２本以上である。また、冷却ロールの配置方法としては、例えば、直線型、Ｚ型、Ｌ型などが挙げられるが特に制限されない。またダイの開口部から押出された溶融樹脂の冷却ロールへの通し方も特に制限されない。
【００９０】
冷却ロールの温度により、押出されたフィルム状の樹脂の冷却ロールへの密着具合が変化する。冷却ロールの温度を上げると密着はよくなるが、温度を上げすぎるとフィルム状の樹脂が冷却ロールから剥がれずに、ドラムに巻きつく不具合が発生するおそれがある。そのため、冷却ロールの温度は、ダイから押し出されてドラムに接触する層の樹脂のガラス転移温度をＴｇとすると、好ましくは（Ｔｇ＋３０）℃以下、さらに好ましくは（Ｔｇ−５）℃〜（Ｔｇ−４５）℃の範囲にする。そうすることにより滑りやキズなどの不具合を防止することができる。
【００９１】
また、複層フィルム中の残留溶剤の含有量は少なくすることが好ましい。そのための手段としては、（１）原料となる樹脂ａ〜樹脂ｃに含まれる残留溶剤を少なくする；（２）複層フィルムを成形する前に樹脂ａ〜樹脂ｃを予備乾燥する；などの手段が挙げられる。予備乾燥は、例えば樹脂ａ〜樹脂ｃをペレットなどの形態にして、熱風乾燥機などで行われる。乾燥温度は１００℃以上が好ましく、乾燥時間は２時間以上が好ましい。予備乾燥を行うことにより、複層フィルム中の残留溶剤を低減させる事ができ、さらに押し出されたフィルム状の樹脂の発泡を防ぐことができる。
【００９２】
〔２−２．位相差フィルムの製造方法〕
本発明の位相差フィルムとしてＲｅとＲ４０とが０．９２≦Ｒ４０／Ｒｅ≦１．０８の関係を満たす位相差フィルムを製造する場合、通常は、樹脂ｂと樹脂ｃと樹脂ａとを共押し出しして所定の延伸前フィルムを得る共押出工程と、前記延伸前フィルムに所定の温度で一方向に一軸延伸処理を行う第一延伸工程と、前記第一延伸工程で一軸延伸処理を行った方向と直交する方向に、第一延伸工程とは異なる所定の温度で一軸延伸処理を行う第二延伸工程とを有する製造方法により、位相差フィルムを製造する。以下、この製造方法について詳しく説明する。
【００９３】
・共押出工程
共押出工程では、樹脂ｂと樹脂ｃと樹脂ａとを共押し出しして、延伸前フィルムとして、本発明の複層フィルムを製造する。
【００９４】
延伸前フィルムは、温度Ｔ１及びＴ２という異なる角度で互いに略直交する異なる角度に延伸することにより、Ａ層及びＢ層のそれぞれにおいて温度Ｔ１及びＴ２並びに延伸方向に応じてレターデーションを発現させる。このようにして、Ａ層に生じたレターデーションとＢ層に生じたレターデーションとが合成されて、位相差フィルム全体として所望のレターデーションが発現する。なお、「略直交する」とは、通常８５°以上、好ましくは８９°以上、また、通常９５°以下、好ましくは９１°以下の角度で交差することをいう。
Ｃ層に基づくレターデーションは、温度Ｔ１及びＴ２における延伸で発現してもよいが、樹脂ｃの材料を適宜選択することにより、温度Ｔ１及びＴ２における延伸でレターデーションが発現せず、得られる位相差フィルム中のＣ層は等方であるものとすることができる。
【００９５】
延伸によりＡ層及びＢ層に発現するレターデーションの大きさは、延伸前フィルムの厚み、延伸温度、及び延伸倍率などに応じて決まる。そのため、延伸前フィルムの構成は、発現させようとするレターデーションに応じて適切に定めることが好ましい。
【００９６】
延伸前フィルムの具体的な構成は様々に設定できるが、中でも、延伸前フィルムは、ある方向への延伸方向（すなわち、一軸延伸方向）をＸ軸、前記一軸延伸方向に対してフィルム面内で直交する方向をＹ軸、およびフィルム厚み方向をＺ軸としたときに、フィルム面に垂直に入射しかつ電気ベクトルの振動面がＸＺ面にある直線偏光（以下、適宜「ＸＺ偏光」という。）の、フィルム面に垂直に入射しかつ電気ベクトルの振動面がＹＺ面にある直線偏光（以下、適宜「ＹＺ偏光」という。）に対する位相が、
温度Ｔ１でＸ軸方向に一軸延伸したときには遅れ、
温度Ｔ１とは異なる温度Ｔ２でＸ軸方向に一軸延伸したときには進む、との要件（以下、適宜「要件Ｐ」という。）を満たすことが好ましい。
【００９７】
前記の要件Ｐは、延伸前フィルムの面内の様々な方向のうち、少なくとも一の方向をＸ軸とした場合に満たせばよい。通常、延伸前フィルムは等方な原反フィルムであるので、面内の一の方向をＸ軸としたときに前記の要件Ｐを満たせば、他のどの方向をＸ軸としたときも前記の要件Ｐを満たすことができる。
【００９８】
一軸延伸によってＸ軸に遅相軸が現れるフィルムでは、通常、ＸＺ偏光はＹＺ偏光に対して位相が遅れる。逆に一軸延伸によってＸ軸に進相軸が現れるフィルムでは、通常、ＸＺ偏光はＹＺ偏光に対して位相が進む。本発明に係る延伸前フィルムは、これらの性質を利用した複層フィルムであり、遅相軸または進相軸の現れ方が延伸温度に依存するフィルムである。このようなレターデーションの発現の温度依存性は、例えば、樹脂ａ及び樹脂ｂの光弾性係数並びに各層の膜厚比などの関係を調整することで調整できる。
【００９９】
ある層の面内のレターデーションは、延伸方向であるＸ軸方向の屈折率ｎｘと延伸方向に直交する方向であるＹ軸方向の屈折率ｎｙとの差（＝｜ｎｘ−ｎｙ｜）に層の膜厚ｄを乗じて求められる値である。また、Ａ層とＢ層とを備える複層フィルムのレターデーションは、Ａ層のレターデーションとＢ層のレターデーションとから合成される。そこで、例えば、高い温度ＴＨおよび低い温度ＴＬにおける延伸によってフィルム全体に発現するレターデーションの符号が逆になるようにするために、（ｉ）低い温度ＴＬにおける延伸で、ガラス転移温度の高い樹脂が発現するレターデーションの絶対値がガラス転移温度の低い樹脂が発現するレターデーションの絶対値よりも小さくなり、（ii）高い温度ＴＨにおける延伸で、ガラス転移温度の低い樹脂が発現するレターデーションの絶対値がガラス転移温度の高い樹脂が発現するレターデーションの絶対値よりも小さくなるように、Ａ層及びＢ層の膜厚を調整することが好ましい。
【０１００】
このように、Ａ層およびＢ層を構成する樹脂として、一方向への延伸（即ち、一軸延伸）によってＡ層およびＢ層のそれぞれにＸ軸方向の屈折率とＹ軸方向の屈折率との差を生じ得る樹脂ａ及び樹脂ｂの組み合わせを選択し、さらに延伸条件を考慮してＡ層の膜厚の総和とＢ層の膜厚の総和とを調整することで、前記の要件Ｐを満たす延伸前フィルムを得ることができる。
なお、温度Ｔ１は、ＴＨまたはＴＬのいずれか一方の温度であり、温度Ｔ２は、Ｔ１とは異なるＴＨまたはＴＬのいずれか一方の温度である。
【０１０１】
前記の要件Ｐを満たす延伸前フィルムを延伸した場合のレターデーションの発現について、図を参照して具体的に説明する。図２は、Ａ層を形成する樹脂ａのガラス転移温度ＴｇＡが高く、Ｂ層を形成する樹脂ｂのガラス転移温度ＴｇＢが低いと仮定した場合に、延伸前フィルムのＡ層及びＢ層をそれぞれ延伸したときのＡ層及びＢ層それぞれのレターデーションの温度依存性と、延伸前フィルム（ここでは、Ａ層＋Ｂ層）を延伸したときの延伸前フィルムのレターデーションΔの温度依存性の一例を示すものである。図２に示すような延伸前フィルムでは、温度Ｔｂにおける延伸ではＡ層において発現するプラスのレターデーションに比べＢ層において発現するマイナスのレターデーションの方が大きいので、Ａ層＋Ｂ層ではマイナスのレターデーションΔを発現することになる。一方、温度Ｔａにおける延伸ではＡ層において発現するプラスのレターデーションに比べＢ層において発現するマイナスのレターデーションの方が小さいので、Ａ層＋Ｂ層ではプラスのレターデーションΔを発現することになる。したがって、このような異なる温度Ｔａ及びＴｂの延伸を組み合わせることにより、各温度での延伸で生じるレターデーションを合成して、所望のレターデーションを有する位相差フィルムを製造できる。
【０１０２】
延伸前フィルムの構成の例を挙げると、例えば樹脂ｂがスチレン−無水マレイン酸共重合体を含む樹脂である場合には、Ａ層の膜厚の総和と、Ｂ層の膜厚の総和との比（Ａ層の膜厚の総和／Ｂ層の膜厚の総和）は、通常１／１５以上、好ましくは１／１０以上であり、また、通常１／４以下である。Ａ層が厚くなり過ぎても、Ｂ層が厚くなり過ぎても、レターデーション発現の温度依存性が小さくなる傾向がある。
【０１０３】
延伸前フィルム即ち本発明の複層フィルムの総厚は、好ましくは１０μｍ以上、より好ましくは２０μｍ以上、特に好ましくは３０μｍ以上であり、好ましくは５００μｍ以下、より好ましくは４００μｍ以下、特に好ましくは３００μｍ以下である。延伸前フィルムが前記範囲の下限よりも薄いと十分なレターデーションを得難くなり機械的強度も弱くなる傾向があり、前記範囲の上限よりも厚いと柔軟性が悪化し、ハンドリングに支障をきたす可能性がある。
【０１０４】
延伸前フィルムが備えるＡ層の数が２層である場合、一方のＡ層と他方のＡ層との膜厚の比（厚い方のＡ層の膜厚／薄い方のＡ層の膜厚）は、液晶表示装置において偏光板と組み合わせた場合に偏光板の光漏れを保障する観点から１．５／１以上が好ましい。また、薄い方のＡ層の膜厚の精度を維持する観点から、一方のＡ層と他方のＡ層との膜厚の比は１０／１以下が好ましい。
【０１０５】
延伸前フィルムにおいて、Ａ層およびＢ層の膜厚のばらつきは全面で１μｍ以下であることが好ましい。これにより、位相差フィルムのＡ層及びＢ層においても膜厚のばらつきを全面で１μｍ以下にして、当該位相差フィルムを備える表示装置の色調のばらつきを小さくできる。また、位相差フィルムの長期使用後の色調変化を均一にできるようになる。
【０１０６】
前記のようにＡ層およびＢ層の膜厚のばらつきを全面で１μｍ以下とするために、例えば、（１）押出機内に目開きが２０μｍ以下のポリマーフィルターを設ける；（２）ギヤポンプを５ｒｐｍ以上で回転させる；（３）ダイ周りに囲い手段を配置する；（４）エアギャップを２００ｍｍ以下とする；（５）フィルムを冷却ロール上にキャストする際にエッジピニングを行う；および（６）押出機として二軸押出機又はスクリュー形式がダブルフライト型の単軸押出機を用いる；を行ってもよい。さらに、例えば後述する実施形態のように製造途中でＡ層及びＢ層の膜厚を測定し、その膜厚に基づくフィードバック制御を行うことによっても、Ａ層およびＢ層の膜厚のばらつきを小さくすることができる。
【０１０７】
Ａ層およびＢ層の膜厚のばらつきは、フィルムのＭＤ方向及びＴＤ方向において一定間隔毎に膜厚の測定を行い、その測定値の算術平均値Ｔａｖｅを基準とし、測定した膜厚Ｔの内の最大値をＴｍａｘ、最小値をＴｍｉｎとして、以下の式から算出する。なお、膜厚のばらつき（μｍ）は、Ｔａｖｅ−Ｔｍｉｎ、及びＴｍａｘ−Ｔａｖｅのうちの大きい方をいう。
【０１０８】
上述した延伸前フィルムは、通常、共押し出し法により製造する。共押し出し法については、上述したとおりである。
また、延伸前フィルムとしては、通常、等方性の原反フィルムを用いるが、一旦延伸処理を施したフィルムを延伸前フィルムとし、これにさらに延伸処理を施してもよい。
【０１０９】
・第一延伸工程
第一延伸工程では、延伸前フィルムに温度Ｔ１またはＴ２のいずれかの温度で一方向に一軸延伸処理を行う。温度Ｔ１で延伸すると、要件Ｐを満たす延伸前フィルムにおいては、ＸＺ偏光のＹＺ偏光に対する位相が遅れる。一方、温度Ｔ２で一軸延伸したときには、ＸＺ偏光のＹＺ偏光に対する位相が進む。
【０１１０】
ガラス転移温度の関係がＴｇＡ＞ＴｇＢであるとき、温度Ｔ１は、ＴｇＢより高いことが好ましく、ＴｇＢ＋５℃より高いことがより好ましく、また、ＴｇＡ＋４０℃より低いことが好ましく、ＴｇＡ＋２０℃より低いことがより好ましい。温度Ｔ１を前記範囲の下限より高くすることによりＢ層において所望のレターデーションを安定して発現させることができ、上限より低くすることによりＡ層において所望のレターデーションを安定して発現させることができる。
さらに、ガラス転移温度の関係がＴｇＡ＞ＴｇＢであるとき、温度Ｔ２は、ＴｇＢ−２０℃より高いことが好ましく、ＴｇＢ−１０℃より高いことがより好ましく、また、ＴｇＢ＋５℃より低いことが好ましく、ＴｇＢより低いことが好ましい。温度Ｔ２を前記範囲の下限よりも高くすることにより延伸時に延伸前フィルムが破断したり白濁したりすることを防止でき、上限より低くすることにより樹脂Ｂにおいて所望のレターデーションを安定して発現させることができる。
このようにガラス転移温度の関係がＴｇＡ＞ＴｇＢである場合、第一延伸工程においては温度Ｔ１で行うことが好ましい。
【０１１１】
ガラス転移温度の関係がＴｇＢ＞ＴｇＡであるとき、温度Ｔ１は、ＴｇＡより高いことが好ましく、ＴｇＡ＋５℃より高いことがより好ましく、また、ＴｇＢ＋４０℃より低いことが好ましく、ＴｇＢ＋２０℃より低いことがより好ましい。温度Ｔ１を前記範囲の下限より高くすることによりＡ層において所望のレターデーションを安定して発現させることができ、上限より低くすることによりＢ層において所望のレターデーションを安定して発現させることができる。
さらに、ガラス転移温度の関係がＴｇＢ＞ＴｇＡであるとき、温度Ｔ２は、ＴｇＡ−２０℃より高いことが好ましく、ＴｇＡ−１０℃より高いことがより好ましく、また、ＴｇＡ＋５℃より低いことが好ましく、ＴｇＡより低いことが好ましい。温度Ｔ２を前記範囲の下限よりも高くすることにより延伸時に延伸前フィルムが破断したり白濁したりすることを防止でき、上限より低くすることにより樹脂Ａにおいて所望のレターデーションを安定して発現させることができる。
このようにガラス転移温度の関係がＴｇＢ＞ＴｇＡである場合、第一延伸工程においては温度Ｔ２で行うことが好ましい。
【０１１２】
一軸延伸処理は、従来公知の方法で行うことができる。例えば、ロール間の周速の差を利用してＭＤ方向に一軸延伸する方法や、テンターを用いてＴＤ方向に一軸延伸する方法等が挙げられる。ＭＤ方向に一軸延伸する方法としては、例えば、ロール間でのＩＲ加熱方式や、フロート方式等が挙げられる。中でも光学的な均一性が高い位相差フィルムが得られる点からフロート方式が好適である。一方、ＴＤ方向に一軸延伸する方法としては、テンター法が挙げられる。
【０１１３】
一軸延伸処理では、延伸ムラや厚みムラを小さくするために、延伸ゾーンにおいてＴＤ方向に温度差がつくようにしてもよい。延伸ゾーンにおいてＴＤ方向に温度差をつけるには、例えば、温風ノズルの開度をＴＤ方向で調整したり、ＩＲヒーターをＴＤ方向に並べて加熱制御したりするなど、公知の手法を用いることができる。
【０１１４】
・第二延伸工程
第一延伸工程を行った後で第二延伸工程を行う。第二延伸工程では、第一延伸工程で一方向に延伸したフィルムに、第一延伸工程で一軸延伸処理を行った方向と直交する方向に一軸延伸処理を行う。
また、第二延伸工程では、第一延伸工程とは異なる温度Ｔ２またはＴ１で一軸延伸処理を行う。第二延伸工程において、ガラス転移温度の関係がＴｇＡ＞ＴｇＢであるとき温度Ｔ２で一軸延伸処理を行うことが好ましく、ＴｇＢ＞ＴｇＡであるとき温度Ｔ１で一軸延伸処理を行うことが好ましい。
【０１１５】
温度Ｔ１と温度Ｔ２との差は、通常５℃以上、好ましくは１０℃以上である。温度Ｔ１と温度Ｔ２との差を前記のように大きくすることで、位相差フィルムに所望のレターデーションを安定して発現させることができる。なお、温度Ｔ１と温度Ｔ２との差の上限に制限は無いが、工業生産性の観点からは１００℃以下である。
【０１１６】
第二延伸工程での一軸延伸処理は、第一延伸工程での一軸延伸処理で採用できる方法と同様の方法が適用できる。ただし第二延伸工程での一軸延伸処理は、第一延伸工程での一軸延伸処理よりも小さい延伸倍率で行うことが好ましい。具体的には、第一延伸倍率は２倍〜４倍、第二延伸倍率は１．１倍〜２倍であることが好ましい。
【０１１７】
第一延伸工程及び第二延伸工程における延伸方向の組み合わせは、例えば、第一延伸工程でＭＤ方向に延伸し第二延伸工程でＴＤ方向に延伸したり、第一延伸工程でＴＤ方向に延伸し第二延伸工程でＭＤ方向に延伸したり、第一延伸工程で斜め方向に延伸し第二延伸工程でそれに略直交する斜め方向に延伸したりすればよい。中でも、第一延伸工程でＴＤ方向に延伸し、第二延伸工程でＭＤ方向に延伸することが好ましい。延伸倍率が小さい第二延伸工程での延伸をＭＤ方向に行うようにすることで、得られる位相差フィルムの全幅にわたって光軸の方向のバラツキを小さくできるからである。
【０１１８】
上述したように延伸前フィルムに対して第一延伸工程と第二延伸工程とを行うことにより、第一延伸工程及び第二延伸工程のそれぞれにおいてＡ層及びＢ層に延伸温度、延伸方向及び延伸倍率等に応じたレターデーションが生じる。このため、第一延伸工程と第二延伸工程とを経て得られる位相差フィルムでは、第一延伸工程及び第二延伸工程のそれぞれにおいてＡ層及びＢ層に発現したレターデーションが合成されることにより、所望のレターデーションが生じることになる。
【０１１９】
また、Ａ層及びＢ層を備える延伸前フィルムを共延伸することにより、別々に延伸したＡ層及びＢ層を貼り合せて位相差フィルムを製造する場合に比べて、製造工程を短縮し、製造コストを低減することができる。また、固有複屈折値が負の樹脂ｂからなるＢ層は、単独では延伸しにくく、延伸ムラや破断などが生ずる場合があるが、Ａ層と積層することにより、安定して共延伸することが可能となり、かつＢ層の厚みむらを小さくすることができる。
【０１２０】
・その他の工程
上述した位相差フィルムの製造方法においては、共押出工程、第一延伸工程及び第二延伸工程以外にその他の工程を行うようにしてもよい。
例えば、延伸前フィルムを延伸する前に、延伸前フィルムを予め加熱する工程（予熱工程）を設けてもよい。延伸前フィルムを加熱する手段としては、例えば、オーブン型加熱装置、ラジエーション加熱装置、又は液体中に浸すことなどが挙げられる。中でもオーブン型加熱装置が好ましい。予熱工程における加熱温度は、通常は延伸温度−４０℃以上、好ましくは延伸温度−３０℃以上であり、通常は延伸温度＋２０℃以下、好ましくは延伸温度＋１５℃以下である。なお延伸温度とは、加熱装置の設定温度を意味する。
【０１２１】
また、例えば第一延伸工程及び第二延伸工程の一方又は両方の後に、延伸したフィルムを固定処理してもよい。固定処理における温度は、通常は室温以上、好ましくは延伸温度−４０℃以上であり、通常は延伸温度＋３０℃以下、好ましくは延伸温度＋２０℃以下である。
【０１２２】
さらに、例えば、得られた位相差フィルムの表面に、例えばマット層、ハードコート層、反射防止層、防汚層等を設ける工程を行ってもよい。
【０１２３】
〔２−３．膜厚に基づくフィードバック制御〕
本発明の複層フィルムは、干渉式膜厚計を用いれば、インラインでの製造途中であってもＡ層〜Ｃ層の膜厚の測定が可能である。したがって、製造途中でＡ層〜Ｃ層の膜厚の測定を行い、測定された膜厚に基づいて製造条件のフィードバック制御を行うことができる。このようなフィードバック制御を行えば、複層フィルムのＡ層〜Ｃ層の膜厚を精密に制御することが可能となるので、所望のレターデーションを有する位相差フィルムを安定して製造できる。
【０１２４】
図３は、本発明の複層フィルム及び位相差フィルムの製造方法の一実施形態に係る位相差フィルムの製造装置の概要を模式的に示す図である。図３に示す製造装置２００では、本発明の複層フィルムとして延伸前フィルム３００を製造し、その延伸前フィルム３００を延伸して位相差フィルム４００を製造するようになっている。
【０１２５】
図３に示すように、製造装置２００は、ホッパー２１０、押出機２２０、ダイ２３０、冷却ロール２４０、第一の延伸機２５０、第二の延伸機２６０、干渉式膜厚計２７０及び制御装置２８０を備える。
【０１２６】
ホッパー２１０は樹脂ａ〜樹脂ｃを押出機２２０に供給しうる装置である。また、押出機２２０は溶融状態の樹脂ａ〜樹脂ｃを例えばスクリュー（図示せず）によりダイ２３０に送出しうる装置である。ホッパー２１０から押出機２２０へ供給された樹脂ａ〜樹脂ｃは、それぞれスクリューによって押出機２２０からダイ２３０へと送出されるようになっている。
【０１２７】
ダイ２３０は、溶融状態の樹脂ａ〜樹脂ｃを共押し出ししうる開口としてのスリット２３１を有している。スリット２３１の形状は、複層フィルムである延伸前フィルム３００の幅並びにＡ層〜Ｃ層の膜厚に応じて設定される。具体的には、延伸前フィルム３００の幅に応じてスリット長が設定され、Ａ層〜Ｃ層それぞれの膜厚に応じてスリット幅が設定される。ダイ２３０の内部には樹脂ａ〜樹脂ｃが流通する流路（図示せず）が形成されていて、押出機２２０から送られて来た樹脂ａ〜樹脂ｃはダイ２３０の流路を通って、樹脂ａの層、樹脂ｃの層、樹脂ｂの層、樹脂ｃの層及び樹脂ａの層をこの順に有する３種５層のフィルムの状態でスリットから共押し出しされるようになっている。
【０１２８】
また、ダイ２３０のスリット２３１には、スリット２３１の長手方向の複数の位置に調整ボルト２３２が設けられている。調整ボルト２３２は、スリット２３１の大きさ（具体的には、スリット幅）を調整しうる調整部であり、適切な機構（図示せず）により緩めたり締めたりされるようになっている。したがって、スリット２３１のスリット幅は調整ボルト２３２によって調整可能となっており、調整ボルト２３２を緩めると大きくなり、締めると小さくなるようになっている。
【０１２９】
さらに、ダイ２３０には、流路を流通する樹脂ａ〜樹脂ｃをそれぞれ独立して加熱するヒーター２３３が設けられている。ヒーター２３３の温度は調整可能となっていて、ヒーター２３３の温度を調整することによって流路を流通する樹脂ａ及び樹脂ｂの温度を制御できるようになっている。したがって、ヒーター２３３は押出速度調整部として機能し、温度を制御することにより樹脂ａ〜樹脂ｃの粘度を調整して、スリット２３１から押し出される樹脂ａ〜樹脂ｃの一方又は両方の押出速度（すなわち、樹脂が押し出される速度）を調整することができるようになっている。
【０１３０】
冷却ロール２４０は、ダイ２３０のスリット２３１からフィルム状に共押し出しされた樹脂ａ〜樹脂ｃを冷却しうるロールである。冷却ロール２４０で冷却されることにより溶融していた樹脂ａ〜樹脂ｃが硬化して、本発明の複層フィルムとしての延伸前フィルム３００が得られるようになっている。また、得られた延伸前フィルム３００は、第一の延伸機２５０に送られ、その後第二の延伸機２６０に送られるようになっている。
【０１３１】
第一の延伸機２５０は、延伸前フィルム３００に、温度Ｔ１またはＴ２のいずれかの温度で一方向に一軸延伸処理を行いうる装置である。また、第二の延伸機２６０は、第一の延伸機２５０で延伸された延伸前フィルム３００に、第一の延伸機２５０で一軸延伸処理を行った方向と直交する方向に、第一の延伸機２５０での一軸延伸処理とは異なる温度Ｔ２またはＴ１で一軸延伸処理を行いうる装置である。したがって、第一の延伸機２５０及び第二の延伸機２６０で一軸延伸処理を行われることにより、延伸前フィルム３００には所望のレターデーションが発現して、位相差フィルム４００が得られるようになっている。
【０１３２】
干渉式膜厚計２７０は、延伸前フィルム３００の樹脂ａからなるＡ層、樹脂ｂからなるＢ層及び樹脂ｃからなるＣ層それぞれの膜厚を測定しうる計測器である。干渉式膜厚計２７０は搬送される延伸前フィルム３００に光を照射し、その反射光を検知してＡ層〜Ｃ層それぞれの膜厚を測定するようになっている。測定された値は、矢印Ａ１で示すように制御装置２８０に送られるようになっている。
【０１３３】
制御装置２８０は、ダイ２３０のスリット２３１のスリット幅を調整しうる開口制御部２８１を備える。開口制御部２８１は、矢印Ａ２で示すように、調整ボルト２３２を緩めたり締めたりする制御を行うことによって、スリット２３１のスリット幅を所望の位置で所望の大きさに調整できるようになっている。この際、開口制御部２８１は、干渉式膜厚計２７０から送られてきたＡ層〜Ｃ層それぞれの膜厚に応じて、延伸前フィルム３００のＴＤ方向の膜厚のばらつきが小さくなるように、並びに、延伸前フィルム３００のＭＤ方向の総膜厚のばらつきが小さくなるように、スリット２３１のスリット幅を調整するようになっている。
【０１３４】
また、制御装置２８０は、ヒーター２３３の加熱温度を制御して樹脂ａ〜樹脂ｃの一以上の押出速度を調整する押出速度制御部２８２を備える。押出速度制御部２８２は、矢印Ａ３で示すように、ダイ２３０に設けられたヒーター２３３の温度を制御することによって、樹脂ａ〜樹脂ｃの一方又は両方の粘度を調整し、ダイ２３０のスリット２３１から押し出される樹脂ａ〜樹脂ｃの一方又は両方の押出速度を調整できるようになっている。この際、押出速度制御部２８２は、干渉式膜厚計２７０から送られてきたＡ層〜Ｃ層それぞれの膜厚に応じて、Ａ層〜Ｃ層それぞれのＭＤ方向の膜厚のばらつきが小さくなるように、樹脂ａ〜樹脂ｃの一以上の押出速度を調整するようになっている。
【０１３５】
なお、制御装置２８０のハードウェア構成に制限はないが、通常は、ＣＰＵ等のプロセッサ、ＲＡＭ及びＲＯＭ等のメモリ、入出力端子等のインターフェースなどで構成されるコンピュータにより構成される。そして、予めメモリ等に記録された制御内容に従って制御を行うようになっている。
【０１３６】
本実施形態の製造装置２００は以上のように構成されているので、位相差フィルム４００の製造時には、矢印Ａ４で示すようにホッパー２１０に樹脂ａ及び樹脂ｂを供給する。供給された樹脂ａ及び樹脂ｂは、押出機２２０によりダイ２３０へ送出される。ダイ２３０へ送出された樹脂ａ〜樹脂ｃは、スリット２３１からフィルム状の溶融樹脂として共押し出しされ、冷却ロール２４０で冷却されて、延伸前フィルム３００となる（共押出工程）。
【０１３７】
延伸前フィルム３００は、第一の延伸機２５０に送られて一軸延伸処理を施される（第一延伸工程）。その後、第一の延伸機２５０で一軸延伸処理を施された延伸前フィルム３００は第二の延伸機２６０へ送られて、第一の延伸機２５０とは異なる温度及び方向に一軸延伸処理を施される（第二延伸処理）。これにより、延伸前フィルム３００に所望のレターデーションが発現するので、位相差フィルム４００が得られる。得られた位相差フィルム４００はＭＤ方向に巻き取られてロール４１０として回収される。
【０１３８】
さらに、本実施形態においては、第一の延伸機２５０で一軸延伸処理を施す前に、延伸前フィルム３００のＡ層〜Ｃ層それぞれの膜厚を干渉式膜厚計２７０で測定する（測定工程）。測定された膜厚のデータは制御装置２８０に送られる。
【０１３９】
制御装置２８０では、開口制御部２８１が調整ボルト２３２を緩めたり締めたりする制御を行うことにより、スリット２３１のスリット幅を調整する（開口調整工程）。この際、開口制御部２８１は、干渉式膜厚計２７０によって測定された膜厚に応じて、延伸前フィルム３００のＴＤ方向において延伸前フィルム３００の総膜厚が目標値よりも厚い位置ではスリット２３１のスリット幅を小さくし、総膜厚が目標値よりも薄い位置ではスリット２３１のスリット幅を大きくするように制御を行う。これにより、延伸前フィルム３００のＴＤ方向における総膜厚のばらつきを小さくできるので、延伸前フィルム３００及び位相差フィルム４００におけるＴＤ方向の厚みを精密に制御することが可能となり、ひいては位相差フィルム４００のレターデーションを精密に制御することが可能となる。
【０１４０】
また、開口制御部２８１は、干渉式膜厚計２７０によって測定された膜厚に応じて、延伸前フィルム３００のＭＤ方向において延伸前フィルム３００の総膜厚が目標値よりも厚くなるとスリット２３１のスリット幅を小さくし、総膜厚が目標値よりも薄くなるとスリット２３１のスリット幅を大きくするように制御を行う。これにより、延伸前フィルム３００のＭＤ方向における総膜厚のばらつきを小さくできるので、延伸前フィルム３００及び位相差フィルム４００におけるＭＤ方向の厚みを精密に制御することが可能となり、ひいては位相差フィルム４００のレターデーションを精密に制御することが可能となる。
【０１４１】
さらに、制御装置２８０では、押出速度制御部２８２がヒーター２３３の温度を制御して樹脂ａ〜樹脂ｃの一以上の粘度を調整することにより、スリット２３１からの樹脂ａ〜樹脂ｃの一以上の押出速度を調整する（速度調整工程）。この際、押出速度制御部２８２は、干渉式膜厚計２７０によって測定された膜厚に応じて、延伸前フィルム３００のＭＤ方向において各層の膜厚が目標値よりも厚くなると押出速度を下げて膜厚が薄くなるように調整し、各層の膜厚が目標値よりも薄くなると押出速度を上げて膜厚が厚くなるように調整するように制御を行う。これにより、延伸前フィルム３００の各層のＭＤ方向における膜厚のばらつきを小さくできるので、延伸前フィルム３００及び位相差フィルム４００の各層におけるＭＤ方向の厚みを精密に制御することが可能となり、ひいては位相差フィルム４００のレターデーションを精密に制御することが可能となる。ヒーター２３３による樹脂ａ〜樹脂ｃの温度調整については、例えば、特開２００６−１８８０１８号公報を参照してもよい。
【０１４２】
以上、膜厚に基づくフィードバック制御を用いた位相差フィルムの製造方法の一実施形態を説明したが、前記の実施形態は更に変更して実施してもよい。
例えば、干渉式膜厚計２７０は、第一の延伸機２５０と第二の延伸機２６０との間に設けて、第一の延伸機２５０による一軸延伸処理の後かつ第二の延伸機２６０による一軸延伸の前の延伸前フィルム３００の膜厚を測定するようにしてもよい。また、例えば、干渉式膜厚計２７０は、第二の延伸機２６０の下流にも設けて、第二の延伸機２６０による一軸延伸の後の位相差フィルム４００の膜厚を測定するようにしてもよい。ここで、高い精度で膜厚を測定できるとの観点からは、膜厚を測定する際の各層の膜厚は大きいことが好ましい。具体的には、Ａ層〜Ｃ層のそれぞれの膜厚は、３μｍ以上が好ましく、５μｍ以上がより好ましい。また膜厚の上限は、好ましくは３００μｍ以下、より好ましくは２５０μｍ以下である。さらに、各層の膜厚はそれぞれ異なっていることが好ましい。具体的には、各層の膜厚の差は、好ましくは３μｍ以上、より好ましくは５μｍ以上であり、また好ましくは３００μｍ以下、より好ましくは２５０μｍ以下である。
【０１４３】
また、例えば、開口制御部２８１による制御及び押出速度制御部２８２による制御は、いずれか一方だけを実施するようにしてもよい。
また、制御部２８０によって自動的に制御を行うようにする代わりに、干渉式膜厚計２７０で測定されたＡ層〜Ｃ層それぞれの膜厚に基づいて使用者が制御を行うようにしてもよい。
さらに、位相差フィルム４００の製造装置２００に、上述したもの以外の構成要素を設けてもよい。
【０１４４】
〔３．液晶表示装置〕
本発明の複層フィルムを用いて本発明の位相差フィルムを得ることにより、レターデーションを精密に制御した位相差フィルムが実現できるので、複屈折の高度な補償が可能である。このため、例えば本発明の位相差フィルムは、それ単独で、あるいは他の部材と組み合わせて、液晶表示装置、有機エレクトロルミネッセンス表示装置、プラズマ表示装置、ＦＥＤ（電界放出）表示装置、ＳＥＤ（表面電界）表示装置等の表示装置に適用してもよい。
【０１４５】
液晶表示装置は、通常、それぞれの吸収軸が略直交する一対の偏光子（光入射側偏光板及び光出射側偏光板）と、前記一対の偏光子の間に設けられた液晶セルとを備える。液晶表示装置に本発明の位相差フィルムを設ける場合、例えば、前記の一対の偏光子の間に本発明の位相差フィルムを設けてもよい。この際、本発明の位相差フィルムは、液晶セルよりも光入射側に設けてもよく、液晶セルよりも光出射側に設けてもよい。
【０１４６】
通常、前記の一対の偏光子、本発明の位相差フィルム及び液晶セルは組み合わせられて液晶パネルという単一の部材とされ、この液晶パネルに光源から光を照射して液晶パネルの光出射側に存在する表示面に画像が表示されるようになっている。この際、本発明の位相差フィルムはレターデーションを精密に制御されているので優れた偏光板補償機能を発揮し、液晶表示装置の表示面を斜めから見た場合の光漏れを低減することが可能である。また、本発明の位相差フィルムは、通常、偏光板補償機能以外にも優れた光学的機能を有するため、液晶表示装置の視認性を更に向上させることが可能である。
【０１４７】
液晶セルの駆動方式としては、例えば、インプレーンスイッチング（ＩＰＳ）方式、バーチカルアラインメント（ＶＡ）方式、マルチドメインバーチカルアラインメント（ＭＶＡ）方式、コンティニュアスピンホイールアラインメント（ＣＰＡ）方式、ハイブリッドアラインメントネマチック（ＨＡＮ）方式、ツイステッドネマチック（ＴＮ）方式、スーパーツイステッドネマチック（ＳＴＮ）方式、オプチカルコンペンセイテッドベンド（ＯＣＢ）方式などが挙げられる。中でもインプレーンスイッチング方式及びバーチカルアラインメント方式が好ましく、インプレーンスイッチング方式が特に好ましい。インプレーンスイッチング方式の液晶セルは視野角が広いが、本発明の位相差フィルムを適用することにより視野角を更に広げることが可能である。
【０１４８】
本発明の位相差フィルムは、液晶セルまたは偏光板に貼り合わせてもよい。例えば、位相差フィルムを偏光板の両面に貼り合わせてもよいし、片面にのみ貼り合わせてもよい。貼り合わせには公知の接着剤を用い得る。
また、本発明の位相差フィルムは、１枚を単独で用いてもよく、２枚以上を組み合わせて用いてもよい。
さらに、本発明の位相差フィルムを表示装置に設ける場合、更に別の位相差フィルムと組み合わせて用いてもよい。例えば本発明の位相差フィルムをバーチカルアラインメント方式の液晶セルを備える液晶表示装置に位相差フィルムとして設ける場合、一対の偏光子の間に、本発明の位相差フィルムに加えて視野角特性を改善するための別の位相差フィルムを設けてもよい。
【０１４９】
〔４．その他の事項〕
本発明の位相差フィルムは、例えば、１／４波長板として用いてもよい。この場合、本発明の位相差フィルムの面内のレターデーションを１２０ｎｍ〜１６０ｎｍとすることによって本発明の位相差フィルムを１／４波長板とし、この１／４波長板を直線偏光子と組み合わせれば、円偏光板を得ることができる。この際、１／４波長板の遅相軸と直線偏光子の吸収軸とがなす角度は４５°±２°にすることが好ましい。
【０１５０】
また、本発明の複層フィルムは、そのまま若しくは延伸処理を施して、偏光板において保護フィルムとして用いてもよい。偏光板は、通常、偏光子とその両面に貼り合わせられた保護フィルムとを備える。この際、保護フィルムに代えて、本発明の複層フィルムを偏光子に貼り合わせ、複層フィルムを保護フィルムとして用いてもよい。この場合、保護フィルムが省略されるので、液晶表示装置の薄型化、軽量化、低コスト化を実現できる。
【実施例】
【０１５１】
以下、実施例を示して本発明について具体的に説明するが、本発明は以下の実施例に限定されるものではなく、本発明の要旨及びその均等の範囲を逸脱しない範囲において任意に変更して実施してもよい。なお、以下の説明において、量を表す「％」及び「部」は、別に断らない限り重量基準である。
【０１５２】
［評価方法］
〔平均屈折率〕
測定したい樹脂を、２００℃に調整された電熱プレス機にて、１分間プレスし、膜厚が約１００μｍの試料を成形した。成形した試料を、屈折率膜厚測定装置（メトリコン社製「プリズムカプラ」）を使用して、測定波長５３２ｎｍで測定した。
【０１５３】
〔干渉式膜厚計による膜厚測定〕
干渉式膜厚計（大塚電子社製）を用いて、延伸前フィルムの樹脂層Ａ１、樹脂層Ｃ１、樹脂層Ｂ１、樹脂層Ｃ２、樹脂層Ａ２及びフィルム全体の膜厚を測定した。
【０１５４】
〔顕微鏡による膜厚測定〕
延伸前フィルムをエポキシ樹脂に包埋したのち、ミクロトーム（大和工業社製「ＲＵＢ−２１００」）を用いてスライスし、走査電子顕微鏡を用いて断面を観察して、延伸前フィルムの各層及びフィルム全体の膜厚を測定した。
【０１５５】
〔レターデーションの測定〕
延伸フィルムについて、入射角０°におけるレターデーションＲｅと、入射角４０°におけるレターデーションＲ４０とを、自動複屈折計（王子計測機器社製「ＫＯＢＲＡ−２１ＡＤＨ」）を用いて、測定波長５９０ｎｍで測定した。
【０１５６】
〔樹脂ｃの引張弾性率〕
アクリル樹脂を単層にて成形して、１ｃｍ×２５ｃｍの試験片を切り出し、ＡＳＴＭ８８２に基づき、引張試験機（東洋ボールドウィン社製、テンシロンＵＴＭ−１０Ｔ−ＰＬ）を用いて引張速度２５ｍｍ／ｍｉｎの条件で測定した。同様の測定を５回行い、その算術平均値を引張弾性率の代表値とした。
【０１５７】
〔ガラス転移温度（Ｔｇ）の測定〕
測定したい樹脂をＪＩＳ  Ｋ７１２１に準拠して、示差走査熱量計（セイコーインスツルメンツ社製「ＤＳＣ−６２００」）を用いて、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）により、昇温速度１０℃／ｍｉｎで測定した。
【０１５８】
〔層間剥離強度〕
各実施例及び比較例で得られた延伸前フィルムから、試験片として１０ｍｍ巾のフィルム片を短冊状に切り出し、引張速度１００ｍｍ／ｍｉｎで１８０°剥離試験を行った。なお、界面で凝集破壊が起こった場合は「Ａ」、一部凝集破壊が起こった場合は「Ｂ」、界面で剥離した場合は「Ｃ」と評価した。
【０１５９】
［実施例１］
〔延伸前フィルムの作製〕
３種５層（３種類の樹脂により５層からなるフィルムを形成するタイプのもの）の共押出成形用のフィルム成形装置を準備した。
ポリカーボネート樹脂（旭化成社製「ワンダーライトＰＣ−１１５」、ガラス転移温度１４５℃）のペレットを、ダブルフライト型のスクリューを備えた一つの一軸押出機に投入して、溶融させた。このポリカーボネート樹脂は、固有複屈折値が正の樹脂ａに相当する。
【０１６０】
また、スチレン−無水マレイン酸共重合体樹脂（ＮｏｖａＣｈｅｍｉｃａｌｓ社製「ＤｙｌａｒｋＤ３３２」、無水マレイン酸単位含有量１７重量％、ガラス転移温度１２９℃）のペレットをダブルフライト型のスクリューを備えたもう一つの一軸押出機に投入して、溶融させた。このスチレン−無水マレイン酸共重合体樹脂は、固有複屈折値が負の樹脂ｂに相当する。
【０１６１】
さらに、ポリメチルメタクリレート樹脂（旭化成社製「デルペット８０ＮＨ」、ガラス転移温度１１０℃、引張弾性率３．３ＧＰａ）のペレットをダブルフライト型のスクリューを備えたさらにもう一つの一軸押出機に投入して、溶融させた。このポリメチルメタクリレート樹脂は、熱可塑性アクリル樹脂ｃに相当する。
【０１６２】
溶融された２６０℃のポリカーボネート樹脂を、目開き１０μｍのリーフディスク形状のポリマーフィルターを通して、マルチマニホールドダイ（ダイスリップの表面粗さＲａ＝０．１μｍ）の一つのマニホールドに供給した。また、溶融された２６０℃のスチレン−無水マレイン酸共重合体樹脂を、目開き１０μｍのリーフディスク形状のポリマーフィルターを通して、もう一つのマニホールドに供給した。さらに、溶融された２６０℃のポリメチルメタクリレート樹脂を、目開き１０μｍのリーフディスク形状のポリマーフィルターを通して、さらにもう一つのマニホールドに供給した。
【０１６３】
ポリカーボネート樹脂と、スチレン−無水マレイン酸共重合体樹脂と、ポリメチルメタクリレート樹脂とを、前記マルチマニホールドダイから２６０℃で同時に押し出して、ポリカーボネート樹脂層／ポリメチルメタクリレート樹脂層／スチレン−無水マレイン酸共重合体樹脂／ポリメチルメタクリレート樹脂層／ポリカーボネート樹脂層からなる５層構成のフィルム状にした。このようにフィルム状に共押し出しされた溶融樹脂を、表面温度１１５℃に調整された冷却ロールにキャストし、次いで表面温度１２０℃に調整された２本の冷却ロール間に通して、ポリカーボネート樹脂層（樹脂層Ａ１）と、ポリメチルメタクリレート樹脂層（樹脂層Ｃ１）と、スチレン−無水マレイン酸共重合体樹脂層（樹脂層Ｂ１）と、ポリメチルメタクリレート樹脂層（樹脂層Ｃ２）と、ポリカーボネート樹脂層（樹脂層Ａ２）とをこの順に備えた５層構造の延伸前フィルムを得た（共押出工程）。得られた延伸前フィルムの幅は６００ｍｍであった。得られた延伸前フィルムについて、干渉式膜厚計及び顕微鏡による膜厚測定を行った。結果を表１に示す。
また、上記の通り層間剥離強度についても測定を行った。結果を表１に示す。
【０１６４】
〔延伸フィルムの作製〕
前記の延伸前フィルムをテンター横一軸延伸機に供給し、延伸温度１５０℃、延伸倍率３．０で横方向に延伸した（第一延伸工程）。続いて、延伸されたフィルムを縦一軸延伸機に供給し、延伸温度１２６℃、延伸倍率１．２で縦方向に延伸して、位相差フィルムを得た（第二延伸工程）。前記の第二延伸工程における延伸温度は、Ｂ層を形成する混合樹脂のガラス転移温度である。得られた位相差フィルムは、樹脂層Ａ１の遅相軸と、樹脂層Ｂの遅相軸と、樹脂層Ａ２の遅相軸とが互いに略平行であった。得られた延伸フィルムのレターデーションを測定した。結果を表１に示す。
【０１６５】
［実施例２］
ポリメチルメタクリレート樹脂を、「デルペット８０ＮＨ」のペレットから、「ＨＴ  ５５Ｚ」（住友化学社製、ゴム粒子含有ポリメタクリル酸メチル、引張弾性率２．５ＧＰａ）のペレットに変更した以外は実施例１と同様にして、延伸前フィルム及び延伸フィルムを作製し、評価した。結果を表１に示す。
【０１６６】
［実施例３］
ポリメチルメタクリレート樹脂を、「デルペット８０ＮＨ」のペレットから、「ＴＸ−１００Ｓ」（デンカ社製、メタクリル酸メチル−スチレン共重合体）のペレットに変更した以外は実施例１と同様にして、延伸前フィルム及び延伸フィルムを作製し、評価した。結果を表１に示す。
【０１６７】
［比較例１］
〔延伸前フィルムの作製〕
２種３層（２種類の樹脂により３層からなるフィルムを形成するタイプのもの）の共押出成形用のフィルム成形装置を準備した。
ポリカーボネート樹脂（旭化成社製「ワンダーライトＰＣ−１１５」、ガラス転移温度１４５℃）のペレットを、ダブルフライト型のスクリューを備えた一つの一軸押出機に投入して、溶融させた。このポリカーボネート樹脂は、固有複屈折値が正の樹脂ａに相当する。
【０１６８】
また、スチレン−無水マレイン酸共重合体樹脂（ＮｏｖａＣｈｅｍｉｃａｌｓ社製「ＤｙｌａｒｋＤ３３２」、無水マレイン酸単位含有量１７重量％、ガラス転移温度１２９℃）のペレットをダブルフライト型のスクリューを備えたもう一つの一軸押出機に投入して、溶融させた。このスチレン−無水マレイン酸共重合体樹脂は、固有複屈折値が負の樹脂ｂに相当する。
【０１６９】
溶融された２６０℃のポリカーボネート樹脂を、目開き１０μｍのリーフディスク形状のポリマーフィルターを通して、マルチマニホールドダイ（ダイスリップの表面粗さＲａ＝０．１μｍ）の一つのマニホールドに供給した。また、溶融された２６０℃のスチレン−無水マレイン酸共重合体樹脂を、目開き１０μｍのリーフディスク形状のポリマーフィルターを通して、もう一つのマニホールドに供給した。
【０１７０】
ポリカーボネート樹脂と、スチレン−無水マレイン酸共重合体樹脂とを、前記マルチマニホールドダイから２６０℃で同時に押し出して、ポリカーボネート樹脂層／スチレン−無水マレイン酸共重合体樹脂／ポリカーボネート樹脂層からなる３層構成のフィルム状にした。このようにフィルム状に共押し出しされた溶融樹脂を、表面温度１１５℃に調整された冷却ロールにキャストし、次いで表面温度１２０℃に調整された２本の冷却ロール間に通して、ポリカーボネート樹脂層（樹脂層Ａ１）と、スチレン−無水マレイン酸共重合体樹脂層（樹脂層Ｂ１）と、ポリカーボネート樹脂層（樹脂層Ａ２）とをこの順に備えた３層構造の延伸前フィルムを得た（共押出工程）。得られた延伸前フィルムの幅は６００ｍｍであった。得られた延伸前フィルムについて、干渉式膜厚計及び顕微鏡による膜厚測定を行った。結果を表１に示す。ただし、干渉式膜厚計では、層間の屈折率差が少ないため、膜厚の測定を行うことができなかった。
また、上記の通り層間剥離強度についても測定を行った。結果を表１に示す。
【０１７１】
〔延伸フィルムの作製〕
前記の延伸前フィルムをテンター横一軸延伸機に供給し、延伸温度１５０℃、延伸倍率３．０で横方向に延伸した（第一延伸工程）。続いて、延伸されたフィルムを縦一軸延伸機に供給し、延伸温度１２６℃、延伸倍率１．２で縦方向に延伸して、位相差フィルムを得た（第二延伸工程）。前記の第二延伸工程における延伸温度は、Ｂ層を形成する混合樹脂のガラス転移温度である。得られた位相差フィルムは、樹脂層Ａ１の遅相軸と、樹脂層Ｂの遅相軸と、樹脂層Ａ２の遅相軸とが互いに略平行であった。得られた延伸フィルムのレターデーションを測定した。結果を表１に示す。
【０１７２】
【表１】
2012208261.tif 000003
【０１７３】
〔検討〕
表１から分かるように、樹脂層Ａ１及びＡ２と樹脂層Ｂ１との間に、これらと屈折率差が大きい樹脂層Ｃ１及びＣ２を設けることにより、樹脂層Ａ１及びＡ２並びに樹脂層Ｂ１の膜厚を、干渉式膜厚計にて測定することができ、さらにその測定結果は、顕微鏡観察による膜厚測定と十分近い値となった。このことから、本願発明の構成を有する複層フィルムは、干渉式膜厚計にて、インラインでの各層の膜厚の測定が可能であることが分かる。また、Ｃ層を有しない比較例１に比べて、実施例１〜３においては、層間剥離強度も向上していることが分かる。
【符号の説明】
【０１７４】
１００  複層フィルム
１１１  Ｂ層
１１５，１１６  樹脂ｂと樹脂ｃとの界面
１２１，１２２  Ａ層
１２５，１２６  Ａ層の表面（複層フィルム１００の主面）
１３１，１３２  Ｃ層
１３５，１３６  樹脂ａと樹脂ｃとの界面
２００  位相差フィルムの製造装置
２１０  ホッパー
２２０  押出機
２３０  ダイ
２３１  スリット（開口）
２３２  調整ボルト
２３３  ヒーター
２４０  冷却ロール
２５０  第一の延伸機
２６０  第二の延伸機
２７０  干渉式膜厚計
２８０  制御装置
２８１  開口制御部
２８２  押出速度制御部
３００  延伸前フィルム
４００  位相差フィルム
４１０  位相差フィルムのロール
【図１】
2012208261.tif 000004
【図２】
2012208261.tif 000005
【図３】
2012208261.tif 000006