(57)【要約】【課題】膜厚５μｍ以上で優れた圧電特性を有するＫＮＮ膜を用いた圧電膜素子を提供する。【解決手段】基板１上に、下部電極層２と、組成式（Ｋ1-xＮａx）ＮｂＯ3（０．４≦ｘ≦０．７）で表されるアルカリニオブ酸化物系ペロブスカイト構造の圧電膜３と、上部電極４とを備える圧電膜素子１０で、圧電膜３は、膜厚が５μｍ以上であり、ペロブスカイト構造の擬立方晶、正方晶、斜方晶のいずれかの構造からなり、特定の面方位に優先配向しているものである。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
基板上に、下部電極層と、組成式（Ｋ1-xＮａx）ＮｂＯ3（０．４≦ｘ≦０．７）で表されるアルカリニオブ酸化物系ペロブスカイト構造の圧電膜と、上部電極とを備える圧電膜素子で、前記圧電膜は、膜厚が５μｍ以上であり、ペロブスカイト構造の擬立方晶、正方晶、斜方晶のいずれかの構造からなり、特定の面方位に優先配向していることを特徴とする圧電膜素子。
【請求項２】
前記圧電膜の全体またはその大半を水熱合成法で形成した請求項１記載の圧電膜素子。
【請求項３】
前記基板は、金属からなる請求項１又は２記載の圧電膜素子。
【請求項４】
前記下部電極層は、（１１１）面方位に優先配向した白金または金を含む請求項１〜３いずれか記載の圧電膜素子。
【請求項５】
請求項１〜４いずれかに記載の圧電膜素子を用いて作製したことを特徴とするアクチュエータ。
【請求項６】
請求項１〜４いずれかに記載の圧電膜素子を用いて作製したことを特徴とする小型振動発電装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、アルカリニオブ酸化物系の圧電膜を用いた圧電膜素子及びそれを用いたアクチュエータ並びに小型振動発電装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
圧電体は種々の目的に応じて様々な圧電素子に加工され、特に電圧を加えて変形を生じさせるアクチュエータや、逆に素子の変形から電圧を発生させるセンサなどの機能性電子部品として広く利用されている。
【０００３】
アクチュエータやセンサの用途に利用されている圧電体としては、優れた圧電特性を有する鉛系材料の誘電体、特にＰＺＴと呼ばれるＰｂ（Ｚｒ1-xＴｉx）Ｏ3系のペロブスカイト型強誘電体がこれまで広く用いられており、通常、個々の元素からなる酸化物を焼結することにより形成されている。現在、各種電子部品の小型化、高性能化が進むにつれ、圧電素子においても小型化、高性能化が強く求められるようになった。
【０００４】
しかしながら、従来からの製法である焼結法を中心とした製造方法により作製した圧電材料は、その厚みを薄くするにつれ、特に厚みが１０μｍ程度の厚さに近づくにつれて、材料を構成する結晶粒の大きさに近づき、その影響が無視できなくなる。そのため、特性のばらつきや劣化が顕著になるといった問題が発生し、それを回避するために、焼結法に代わる薄膜技術等を応用した圧電体の形成法が近年研究されるようになってきた（例えば、特許文献１）。最近では、シリコン基板上にスパッタリング法で形成したＰＺＴ膜が、高速高精細のインクジェットプリンタヘッド用アクチュエータの圧電膜として実用化されている。
【０００５】
一方、前記のＰＺＴからなる圧電焼結体や圧電膜は、鉛を６０〜７０質量％程度含有しているので、生態学的見地および公害防止の面から好ましくない。そこで環境への配慮から鉛を含有しない圧電体の開発が望まれている。現在、様々な非鉛圧電材料が研究されているが、その中に組成式（Ｋ1-xＮａx）ＮｂＯ3（０＜ｘ＜１）で表されるニオブ酸カリウムナトリウム（以降、ＫＮＮとも記す）がある（例えば、特許文献２，３参照）。
【０００６】
このＫＮＮは、ペロブスカイト構造を有する材料であり、非鉛圧電材料の有力な候補として期待されている。ＫＮＮ膜は、スパッタリング法でのシリコン基板上への成膜が試されており、（００１）配向したスパッタＫＮＮ膜において実用化レベルの特性であるｄ31＝−１００ｐｍ／Ｖを実現したとの報告もある。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特開２００６−４０９９９号公報
【特許文献２】特開２００７−１８４５１３号公報
【特許文献３】特開２００８−１５９８０７号公報
【非特許文献】
【０００８】
【非特許文献１】T. Mimo et al., Piezoelectric Properties of Epitaxial NaNbO3 Thin Films Deposited on (001) SrRuO3/Pt/MgO Substrates, Jpn. J. Appl. Phys., 2006, Vol.46 No.10B, p.6960-6963
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
圧電膜を用いたアクチュエータを設計する際に、その用途によっては圧電膜にある程度の力が必要な場合があり、力を出すためには圧電膜を厚膜化する必要がある。また、圧電膜を用いた小型振動発電装置を設計する際には、圧電膜の膜厚が薄いと環境の振動によって圧電膜素子が壊れてしまうことがあるため、圧電膜を厚膜化する必要がある。基板の種類、厚さ、素子の大きさにもよるが、これらの用途には膜厚５μｍ〜２０μｍの圧電膜が求められている。
【００１０】
しかし、一般的なスパッタ法によるＫＮＮ膜の製膜では、製膜速度が最大でも１μｍ／ｈｒ程度であり、膜厚５μｍ以上の厚膜を作製するとかなりのコスト高になってしまう。また、原因は未だ解明されていないが膜厚が４〜５μｍを超えたときから、（００１）配向製膜が行われず隙間が多い多結晶膜になってしまうことがあるという問題もある。一方、エアロゾルデポジション法やスクリーン印刷法などの厚膜化に適した製膜方法もあるが、これらの製膜方法で作製したＫＮＮ膜は無配向であるため、非常に圧電特性が低く、デバイスの要求特性を満足できない。
【００１１】
本発明は上記課題を解決するためになされたものであり、膜厚５μｍ以上で優れた圧電特性を有するＫＮＮ膜を用いた圧電膜素子及びそれを用いたアクチュエータ並びに小型振動発電装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
上記目的を達成するために創案された本発明は、基板上に、下部電極層と、組成式（Ｋ1-xＮａx）ＮｂＯ3（０．４≦ｘ≦０．７）で表されるアルカリニオブ酸化物系ペロブスカイト構造の圧電膜と、上部電極とを備える圧電膜素子で、前記圧電膜は、膜厚が５μｍ以上であり、ペロブスカイト構造の擬立方晶、正方晶、斜方晶のいずれかの構造からなり、特定の面方位に優先配向しているものである。
【００１３】
前記圧電膜の全体またはその大半を水熱合成法で形成すると良い。
【００１４】
前記基板は、金属からなると良い。
【００１５】
前記下部電極層は、（１１１）面方位に優先配向した白金または金を含むと良い。
【００１６】
また本発明は、上記いずれかの圧電膜素子を用いて作製したアクチュエータである。
【００１７】
また本発明は、上記いずれかの圧電膜素子を用いて作製した小型振動発電装置である。
【発明の効果】
【００１８】
本発明によれば、膜厚５μｍ以上で優れた圧電特性を有するＫＮＮ膜を用いた圧電膜素子及びそれを用いたアクチュエータ並びに小型振動発電装置を提供できる。
【図面の簡単な説明】
【００１９】
【図１】本発明の圧電膜素子の断面構造を示す模式図である。
【図２】本発明の圧電膜素子を用いたアクチュエータ（あるいは小型振動発電装置）を示す概略構成図である。
【図３】本発明の実施例に係るＫＮＮ圧電膜のＸ線回折測定結果を示すグラフ図である。
【図４】本発明の実施例に係るＫＮＮ圧電膜の断面ＳＥＭ像を示す図である。
【図５】本発明の第一の比較例に係るＫＮＮ圧電膜の断面ＳＥＭ像を示す図である。
【図６】本発明の第二の比較例に係るＫＮＮ圧電膜の断面ＳＥＭ像を示す図である。
【図７】（ａ）は圧電膜素子を用いユニモルフカンチレバーで構成したアクチュエータを示す図であり、（ｂ）は圧電膜の圧電定数の測定方法を説明する図である。
【発明を実施するための形態】
【００２０】
我々は、膜厚５μｍ以上で優れた圧電特性を有するＫＮＮ圧電膜の形成方法の開発を目的として基礎実験と調査を行い、これまでＫＮＮ膜の製膜に適用した例が殆どない水熱合成法に注目した。水熱合成法でＫＮＮ膜の製膜を行った結果、（１１１）配向のＰｔやＡｕの上に（００１）配向の水熱合成ＫＮＮ厚膜を形成することに成功した。
【００２１】
以下に、本発明の一実施の形態を図面に基づき説明する。
【００２２】
図１は、本実施の形態に係る圧電膜素子の概略的な構造を示す断面図である。この圧電膜素子１０は、図１に示すように、基板１上に下部電極層２と圧電膜３と上部電極４とが順次形成されているものである。
【００２３】
基板１はＴｉ（チタン）基板またはステンレス基板などの金属を用いるのが好ましい。また、基板１には、脆性材料基板、半導体単結晶基板、金属酸化物基板などを用いてもよい。
【００２４】
下部電極層２は、Ｐｔ（白金）またはＡｕ（金）を含むものであり、かつＰｔ膜又はＡｕ膜が（１１１）面方位に優先配向しているのが好ましい。Ｐｔ膜は、自己配向性があるため、製膜時にプラズマや熱のエネルギを与えることで容易に（１１１）面方位に配向できる。勿論、下部電極層２はＰｔ、Ａｕ以外の金属や導電性金属酸化物を用いてもよい。下部電極層２はスパッタリング法、蒸着法などを用いて基板１上に形成する。なお、基板１と下部電極層２の密着性を高めるために、密着層を設けてもよい。
【００２５】
圧電膜３は、膜厚が５μｍ以上で、組成式（Ｋ1-xＮａx）ＮｂＯ3（以下、ＫＮＮと略称する）で表されるアルカリニオブ酸化物系のペロブスカイト構造を有し、係数ｘ＝Ｎａ／（Ｋ＋Ｎａ）比率は０．４０≦ｘ≦０．７０の範囲であり、擬立方晶、正方晶、斜方晶のいずれかの構造からなり、特定の面方位に優先配向しているものである。ＫＮＮからなる圧電膜３は、全て又はその大半を水酸化カリウム溶液、水酸化ナトリウム溶液、Ｎｂ2Ｏ5粉末を原料として用いた水熱合成法によって製膜する。下部電極層２に接する領域のＫＮＮ膜は、スパッタ法や化学溶液堆積法（ゾルゲル法、ＣＳＤ（Chemical Solution Deposition）法）などで製膜してもよい。ＫＮＮ圧電膜３の上には上部電極４が設けられる。つまり本発明では、膜厚５μｍ以上のＫＮＮからなる圧電膜３の、少なくとも上部電極４に接する領域を、水熱合成法により製膜する。ＫＮＮ膜の全体またはその大半を水熱合成法によって形成することで、従来では多結晶化などにより厚膜化が困難であったＫＮＮにおいても５μｍ以上の膜厚を得ることができる。
【００２６】
上部電極４は下部電極層２と同様に、Ｐｔ、Ａｕ、Ａｌ（アルミニウム）などをスパッタリング法、蒸着法、メッキ法、金属ペースト法などを用いて形成すればよい。上部電極４は、下部電極層２のように圧電膜３の結晶構造に大きな影響を与えるものではないため、上部電極４の材料は特に限定されない。
【００２７】
以上により、膜厚５μｍ以上で優れた圧電特性を有するＫＮＮ膜を用いた圧電膜素子を得ることができる。
【００２８】
この圧電膜素子１０は、非鉛圧電材料であるＫＮＮからなる圧電膜を用いているので、環境への負荷を著しく低減することができる。また、ＫＮＮ圧電膜の膜厚を５μｍ以上としているので、電圧印加時に大きな力を発生させたり、環境の振動によって破損する虞を低減したりすることができる。
【００２９】
また、本発明に係る圧電膜素子１０は、素子に電圧を加えて変形を生じさせるアクチュエータや、逆に素子の変形により電圧を発生させる小型振動発電装置を作製するのに好適である。
【００３０】
図２に、本発明に係る圧電膜素子１０を用いて作製したアクチュエータ２０（あるいは小型振動発電装置２１）を示している。
【００３１】
このアクチュエータ２０は、図２に示すように、所定の形状に加工された圧電膜素子１０の下部電極層２と上部電極４とに、電圧印加手段５を接続したものである。電圧印加手段５は、下部電極層２と上部電極４との間に電位差を生じさせるものであり、例えば直流電源や開閉器などを用いて適宜設計が可能である。
【００３２】
このアクチュエータ２０の圧電膜素子１０に電圧を印加して、圧電膜素子１０を変形することによって各種部材を作動させることができる。アクチュエータ２０は、例えば、インクジェットプリンタヘッド、光スキャナ、超音波発生装置などに用いることができる。
【００３３】
このアクチュエータ２０では、圧電膜素子１０の圧電膜３として、非鉛圧電材料であり優れた圧電特性を有するＫＮＮを５μｍ以上に製膜しているので、環境負荷を低減しつつ、電圧印加時に大きな力を発生させることができる。
【００３４】
さらに本発明では、所定の形状に成形された圧電膜素子１０の下部電極層２と上部電極４とに、電圧により動作するデバイス６を接続することで、圧電膜素子１０を、環境の振動によって発電する小型振動発電装置２１とすることができる。デバイス６は、環境の振動により圧電膜素子１０に生じた電圧で動作するものであり、例えばセンサなどが挙げられる。
【００３５】
この小型振動発電装置２１では、圧電膜素子１０の圧電膜３として、非鉛圧電材料であり優れた圧電特性を有するＫＮＮを５μｍ以上に製膜しているので、環境負荷を低減しつつ、変形時に大きな電圧を発生させることができ、環境の振動によって破損する虞を低減することができる。
【実施例】
【００３６】
次に本発明の実施例及び比較例を説明する。
【００３７】
実施例および比較例１，２の圧電膜素子は、図１に示した断面構造を有し、Ｔｉ基板上にＰｔ下部電極と、ＫＮＮ圧電膜と、Ｐｔ上部電極とが順次積層されているものである。
【００３８】
［実施例］
以下に実施例におけるＫＮＮ圧電膜の製膜方法を説明する。
【００３９】
基板は厚さ２００μｍ、サイズ２０ｍｍ×２０ｍｍのＴｉ（チタン）薄板を用い、基板上にＲＦマグネトロンスパッタリング法で、Ｐｔ下部電極（（１１１）面優先配向、膜厚２００ｎｍ）を形成した。Ｐｔ下部電極は、基板温度１５０℃、放電パワー３００Ｗ、導入ガスＡｒ、Ａｒ雰囲気の圧力２．５Ｐａ、製膜時間１０分の条件で製膜した。
【００４０】
続いて、Ｐｔ下部電極の上に、水熱合成法で膜厚１０μｍのＫＮＮ圧電膜を製膜した。製膜条件は、ＫＯＨ溶液が１０ｍｏｌ／Ｌ、Ｎｂ2Ｏ5粉末充填量が３．０ｇ、保持温度２３０℃、保持時間１０ｈｒで行い、ＮａＯＨ溶液は、製膜されるＫＮＮ膜において、複数のＮａ／（Ｋ＋Ｎａ）比率の膜が得られるように（ａ）４，（ｂ）７，（ｃ）１０，（ｄ）１３ｍｏｌ／Ｌの４条件を用いた。製膜されたＫＮＮ圧電膜の組成分析は、ＩＣＰ−ＡＥＳ（誘導結合型プラズマ発光分析）法によって組成分析を行った。分析は、湿式酸分解も用いて、酸にはフッ化水素酸と硝酸の混合液を用いた。Ｎａ／（Ｋ＋Ｎａ）比率を算出した結果、４つのＫＮＮ膜のＮａ／（Ｋ＋Ｎａ）比率は、（ａ）０．４０，（ｂ）０．５２，（ｃ）０．５９，（ｄ）０．７０であった。
【００４１】
これらのＫＮＮ膜のＸ線回折測定を行った結果を図３に示す。図３において、横軸はＸ線の入射角度の倍角２θ（度）、縦軸はＸ線の強度（ｃｐｓ；count per second）を示しており、各回折パターン（ａ）〜（ｄ）は、上記（ａ）〜（ｄ）の組成を有するＫＮＮ圧電膜から得られた結果を示している。このＸ線回折測定の結果から、（ａ）〜（ｄ）全ての膜において、ＫＮＮ（００１）、ＫＮＮ（１１０）、ＫＮＮ（００２）、ＫＮＮ（２１０）の回折ピークが観察され、ペロブスカイト構造で擬立方晶または正方晶の（００１）面優先配向のＫＮＮ膜が形成されていることが分かる。
【００４２】
Ｎａ／（Ｋ＋Ｎａ）比率０．５２のＫＮＮ膜付きＴｉ基板の一部をダイサーによって切断し、その断面をＳＥＭで観察した結果を図４に示す。膜厚約１０μｍの柱状晶組織を有するＫＮＮ膜が製膜できていることが分かる。他の組成の膜も同様のＳＥＭ観察評価でＫＮＮ膜厚がほぼ１０μｍあることを確認した。
【００４３】
その後、ＫＮＮ圧電膜の上にＰｔ上部電極（膜厚２００ｎｍ）をスパッタリング法で製膜し、圧電膜素子を作製した。
【００４４】
［比較例１］
以下に比較例１におけるＫＮＮ圧電膜の製膜方法を説明する。
【００４５】
基板は厚さ２００μｍ、サイズ２０ｍｍ×２０ｍｍのＴｉ（チタン）薄板を用い、基板上にＲＦマグネトロンスパッタリング法で、Ｐｔ下部電極（（１１１）面優先配向、膜厚２００ｎｍ）を形成した。Ｐｔ下部電極は、基板温度１５０℃、放電パワー３００Ｗ、導入ガスＡｒ、Ａｒ雰囲気の圧力２．５Ｐａ、製膜時間１０分の条件で製膜した。
【００４６】
続いて、Ｐｔ下部電極の上に、エアロゾルデポジション法で膜厚１０μｍのＫＮＮ圧電膜を製膜した。製膜条件を以下に記載する。
【００４７】
製膜装置には一般的なエアロゾルデポジション製膜装置を用いた。原料微粒子には、粒径が０．１〜２μｍの良好な圧電特性を有するペロブスカイト構造の（Ｋ1-xＮａx）ＮｂＯ3（ｘ＝０．５）微粒子を用いた。ＫＮＮ原料微粒子は２００ｇをエアロゾル室にチャージし、搬送用ガスとしてはＨｅガスを用いた。エアロゾル室でエアロゾル化した原料を、搬送用のＨｅガスに乗せて製膜チャンバに搬送し、微小な開口面積（０．３ｍｍ×５ｍｍ）のノズルを通すことで高速に加速し、前記基板上に吹付けた。基板温度は室温とした。基板はノズルに対してＸＹステージで連続的に走査することで基板全体に均一に製膜した。Ｈｅ搬送ガスの流量は１〜５Ｌ／ｍｉｎ、製膜チャンバ内の圧力は約１００Ｐａ〜５００Ｐａの範囲で行った。
【００４８】
これによりＫＮＮ圧電膜を１０μｍの厚さに成形した。
【００４９】
このＫＮＮ膜のＸ線回折測定を行った結果当然の結果ではあるが完全な無配向であった。また、上記実施例と同様にＩＣＰ−ＡＥＳで組成分析を行った結果、膜のＮａ／（Ｋ＋Ｎａ）比率は０．５であった。
【００５０】
このＫＮＮ膜付きＴｉ基板の一部をダイサーによって切断し、その断面をＳＥＭで観察した結果を図５に示す。膜厚約１０μｍのＫＮＮ膜が製膜できていることが分かる。
【００５１】
その後、ＫＮＮ圧電膜の上にＰｔ上部電極（膜厚２００ｎｍ）をスパッタリング法で製膜し、圧電膜素子を作製した。
【００５２】
［比較例２］
以下に比較例２におけるＫＮＮ圧電膜の製膜方法を説明する。
【００５３】
基板は厚さ２００μｍ、サイズ２０ｍｍ×２０ｍｍのＴｉ（チタン）薄板を用い、基板上にＲＦマグネトロンスパッタリング法で、Ｐｔ下部電極（（１１１）面優先配向、膜厚２００ｎｍ）を形成した。Ｐｔ下部電極は、基板温度１５０℃、放電パワー３００Ｗ、導入ガスＡｒ、Ａｒ雰囲気の圧力２．５Ｐａ、製膜時間１０分の条件で製膜した。
【００５４】
続いて、Ｐｔ下部電極の上に、ＲＦマグネトロンスパッタリング法で膜厚６μｍのＫＮＮ圧電膜の形成を試みた。ＫＮＮ圧電膜は、Ｎａ／（Ｋ＋Ｎａ）比率＝０．６５の（Ｋ1-xＮａx）ＮｂＯ3焼結体をターゲットに用い、基板温度（基板表面の温度）５５０℃、放電パワー７５Ｗ、導入ガスＡｒ／Ｏ2混合ガス（Ａｒ／Ｏ2＝９０／１０）、雰囲気ガスの圧力１．３Ｐａの条件で製膜した。本来、実施例、比較例１と同じく１０μｍ厚のＫＮＮ膜を製膜すべきであるが、それにはかなりの長時間製膜が必要になるため、本発明者等が実験可能な範囲ということで目標膜厚を６μｍ厚とした。この結果得られたＫＮＮ膜は真っ黒の膜で全く光沢が無い膜であった。
【００５５】
このＫＮＮ膜付きＴｉ基板の一部をダイサーによって切断し、その断面をＳＥＭで観察した結果を図６に示す。膜厚４μｍ程度までは柱状構造の綺麗なＫＮＮ膜が製膜されているが、その上は隙間が多数ある非晶質の膜になっていることが分かる。原因は不明であるが、スパッタ法でＫＮＮ膜の厚膜を製膜する際に、しばしばこのような製膜がされてしまう。
【００５６】
その後、ＫＮＮ圧電膜の上にＰｔ上部電極（膜厚２００ｎｍ）をスパッタリング法で製膜したが、表面平坦性があまりにも悪いため電圧印加に使える上部電極としての機能を果たさなかった。
【００５７】
（実施例および比較例の圧電膜素子の圧電特性評価）
上記実施例、比較例１，２の圧電膜素子を作製した後、ＫＮＮ膜の圧電定数ｄ31を評価するために、各圧電膜素子から長さ２０ｍｍ幅２．５ｍｍの短冊形を切り出し、ＫＮＮ膜を含む圧電素子を作製した。
【００５８】
図７に、この圧電素子を用いて構成したアクチュエータ構造およびその圧電特性評価方法の概略を示す。
【００５９】
このアクチュエータ構造は、圧電素子の長手方向の端をクランプで固定し、この状態で上下両電極間のＫＮＮ膜に電圧を印加し、ＫＮＮ膜を伸縮させることでカンチレバー全体が屈曲動作してレバー先端を動作させるという、簡易的なユニモルフカンチレバーで構成される。そのアクチュエータの電圧印加時の先端変位量をレーザドップラ変位計で測定し、カンチレバー先端の変位量、カンチレバー長さ、基板と薄膜の厚さとヤング率、印加電圧から圧電定数ｄ31を算出した。ここでは、印加電界１００ｋＶ／ｃｍの時のカンチレバーの先端変位量を測定し、圧電定数ｄ31の値を算出した。圧電定数ｄ31の算出方法は非特許文献１に記載されている方法で行った。ＫＮＮ膜のヤング率は１０４ＧＰａを用いた。
【００６０】
その結果、実施例の圧電膜素子のＫＮＮ膜の圧電定数ｄ31はＮａ／（Ｋ＋Ｎａ）比率（ａ）０．４０，（ｂ）０．５２，（ｃ）０．５９，（ｄ）０．７０のＫＮＮ膜でそれぞれ、（ａ）８２，（ｂ）９０，（ｃ）９５，（ｄ）８８であり、いずれも実用可能レベルの−８０ｐｍ／Ｖ以上であった。一方、比較例１の圧電膜素子のＫＮＮ膜の圧電定数ｄ31は３５であった。これは上述の通り、比較例１のＫＮＮ圧電膜が無配向に形成されたものであることが主な原因であると考えられる。
【符号の説明】
【００６１】
１  基板
２  下部電極層
３  圧電膜
４  上部電極
１０  圧電膜素子
【図１】
2012234925.tif 000003
【図２】
2012234925.tif 000004
【図７】
2012234925.tif 000005
【図３】
2012234925.tif 000006
【図４】
2012234925.tif 000007
【図５】
2012234925.tif 000008
【図６】
2012234925.tif 000009