(57)【要約】【課題】高温水を一旦冷却する必要なく、原子炉冷却水中の金属イオンを除去することができ、放射性核種の吸着効率を維持することができる放射性廃液処理装置および廃液処理方法の提供。【解決手段】放射性廃液を収容する廃液貯留槽２と、この廃液貯留槽２に放射性廃液Ｌを循環させる循環流路配管３と、この循環流路配管３に設けられ廃液中に含まれる放射線核種を分離除去する磁気保持装置１０とを備え、この磁気保持装置１０は、鉄酸化物の注入により鉄酸化物を磁化させる構成としたことを特徴とする。【選択図】  図１
2012002745.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
放射性核種含有廃液に含まれる放射性核種を、前記放射性核種含有廃液から分離除去する放射性核種含有廃液の処理装置であって、前記廃液に鉄酸化物を注入するための磁性を持つ容器と、この容器を磁化させる磁気保持装置とを備えたことを特徴とする廃液処理装置。
【請求項２】
放射性廃液を収容する廃液貯留槽と、この廃液貯留槽に前記放射性廃液を循環させる循環流路配管と、この循環流路配管に設けられ前記廃液中に含まれる放射線核種を分離除去する磁気保持装置とを備え、前記磁気保持装置は、鉄酸化物の注入により当該鉄酸化物を磁化させる構成としたことを特徴とする廃液処理装置。
【請求項３】
磁性を持つ前記容器の材質がＣｒ系ステンレス鋼である請求項１または２記載の廃液処理装置。
【請求項４】
放射性核種含有廃液から放射性核種を分離除去する放射性核種含有廃液の処理方法であって、磁性を持つ容器と、この容器を磁化させる磁気保持装置とを使用して、前記容器に鉄酸化物を保持させ、前記放射性核種含有廃液中の放射性核種を分離除去することを特徴とする廃液処理方法。
【請求項５】
請求項４記載の廃液処理方法において、磁気を停止することにより鉄酸化物を回収する回収工程を備える廃液処理方法。
【請求項６】
請求項４または５記載の廃液処理方法において、前記放射性廃液中に鉄酸化物を５ｗｔ％以上含む処理液を使用する廃液処理方法。
【請求項７】
請求項４ないし６のいずれか一項記載の廃液処理方法において、前記鉄酸化物として、マグヘマイト、ニッケルフェライトまたはα鉄とマグネタイトとの複合粒子からなる磁性体粉末および吸着体を使用する廃液処理方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
この技術は、例えば原子力設備から排出される放射性核種を含む廃液処理の簡易化、廃棄物発生量の低減および処理運転の安定化等を図った廃液処理装置および廃液処理方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
原子炉を構成する金属製機器および配管等のうち、放射性核種を含む廃液に接触する機器および配管等の表面には、炉水との接触により放射性物質を含んだ金属酸化物が生成される。このため、原子炉の定期検査および保全工事等の作業時には、機器および配管等の表面に付着している放射性物質を作業前に予め化学除染等により除去し、作業空間の放射線量を低減する必要がある。
【０００３】
上記の化学除染は、放射性物質を含んだ金属酸化物を化学的に溶解し、金属表面から金属酸化物を除去する技術である。
【０００４】
機器および配管等の金属酸化物を溶解する際の温度は、用いる薬液により異なるが、例えば８０℃乃至９５℃とされている。除染液中に溶解した放射性物質は、イオン交換樹脂により除去している。
【０００５】
一方、有害物質で汚染された土壌や地下水の浄化方法において、六価クロムを適用することが知られている。また、この六価クロムはα鉄とマグネタイトからなる鉄複合粒子により、三価クロムに還元できることが知られており、鉄複合粒子は三価クロムを吸着することが知られている（特許文献１、特許文献２）。
【０００６】
同様に、鉛やカドミウム、砒素等の重金属も、α鉄とマグネタイトからなる鉄複合粒子で吸着できることが知られている。
【０００７】
なお、特許文献１および特許文献２には、クロムや鉛などの有害物質で汚染された土壌や地下水等の浄化方法が開示されており、α鉄とマグネタイトからなる鉄複合粒子により有害物質を分離除去する技術が開示されている。
【０００８】
これらの技術を適用するための装置は構成が簡易で、大量の処理液に対応することができ、有害物質の簡便かつ効果的な分離除去効果を得ることができる。そして、上記の鉄複合粒子を原子炉冷却水の浄化に適用することにより、廃棄物としてのイオン交換樹脂の発生量を低減することができる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００９】
【特許文献１】特開２００４−１４１８１２号公報
【特許文献２】特開２００６−１６７５４６号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
従来技術においては、上記のイオン交換樹脂を化学除染に適用する場合、樹脂は高温水で使用できないため、樹脂通水時に除染液を一旦冷却する工程が必要となる。一方、α鉄とマグネタイトからなる鉄複合粒子を、原子力発電所で発生する放射性核種含有廃液の処理に適用した場合には、廃液処理後に、鉄複合粒子を分離するためのフィルタが放射性廃棄物となる。
【００１１】
また、処理装置内の廃液はポンプで循環されるか、または所定位置に移送されるため、ポンプ内に鉄複合粒子が固着した場合には、ポンプの故障原因となる可能性がある。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
本発明の実施形態による放射性核種含有廃液の処理装置は、放射性核種含有廃液に含まれる放射性核種を、前記放射性核種含有廃液から分離除去する放射性核種含有廃液の処理装置であって、前記廃液に鉄酸化物を注入するための磁性を持つ容器と、この容器を磁化させる磁気保持装置とを備えたことを特徴とする。
【００１３】
また、本発明の実施形態による放射性核種含有廃液の処理方法は、放射性核種含有廃液から放射性核種を分離除去する放射性核種含有廃液の処理方法であって、磁性を持つ容器と、この容器を磁化させる磁気保持装置とを使用して、前記容器に鉄酸化物を保持させ、前記放射性核種含有廃液中の放射性核種を分離除去することを特徴とする。
【００１４】
また、本発明の実施形態による放射性核種含有廃液の処理装置は、放射性廃液を収容する廃液貯留槽と、この廃液貯留槽に前記放射性廃液を循環させる循環流路配管と、この循環流路配管に設けられ前記廃液中に含まれる放射線核種を分離除去する磁気保持装置とを備え、前記磁気保持装置は、鉄酸化物の注入により当該鉄酸化物を磁化させる構成としたことを特徴とする。
【発明の効果】
【００１５】
本発明によれば、鉄酸化物を使用することにより高温水を一旦冷却せずに、原子炉冷却水中の金属イオンを除去することができ、放射性核種の吸着効率を維持することができる。
【００１６】
また、ポンプに鉄複合粒子が固着して故障するなどのトラブルを生じることがなく、使用済みの鉄酸化物を容易に回収すること、および新規の鉄酸化物に交換することができ、さらに放射性核種を容易に分離除去して、除染液を冷却する工程およびフィルタ等の放射性二次廃棄物発生量を低減することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１７】
【図１】本発明の一実施形態による廃液処理装置の系統構成を示す全体構成図。
【図２】図１に示した系統に設置される磁気保持装置の拡大図。
【図３】前記実施形態で適用する廃液中のコバルト濃度経時変化を示すグラフ。
【図４】前記実施形態による廃液中の放射性核種吸着試験結果を示すグラフ。
【発明を実施するための形態】
【００１８】
以下、本発明の廃液処理装置および廃液処理方法について、図１から図４を参照して説明する。
【００１９】
図１は、廃液処理装置の全体構成を示す系統構成図である。この図１に示すように、本実施形態の廃液処理装置１は、放射性核種を含有した廃液Ｌを収容する廃液貯留槽２を備えている。この廃液貯留槽２に収容される廃液Ｌには一例として、放射性核種である硫酸コバルトが含まれている。
【００２０】
廃液貯留槽２は例えば密閉容器構造のものであり、この廃液貯留槽２の側壁部の上端付近に廃液導入口２ａが設けられるとともに、廃液貯留槽２の底壁部には２つの廃液排出口２ｂ、２ｃが設けられている。
【００２１】
一方の廃液排出口２ｂは、廃液貯留槽２から循環ライン３に廃液Ｌを供給するものであり、廃液処理用のループ状配管からなる廃液循環用の循環ライン３に接続されている。また、他方の廃液排出口２ｃは、廃液貯留槽２から廃液Ｌを所定の廃棄施設等に排出するものであり、この廃液排出口２ｃには廃液排出配管９が接続されている。
【００２２】
循環ライン３は、廃液貯留槽２に収容された廃液Ｌを廃液貯留槽２の底部から送出するための送液配管４と、この送液配管４に設けられたポンプ５と、このポンプ５の下流側に設けられて廃液Ｌを廃液貯留槽２に還流させる還流配管６と、送液配管４と還流配管６とを連結する縦向き配管７とを備えた閉ループ状配管として構成されている。
【００２３】
また、送液配管４と還流配管６とを連結している縦向き配管７には、この縦向き配管７と並列配置で分岐配管８が接続してあり、この分岐配管８には、廃液Ｌ中に含まれる鉄酸化物を磁力によって回収保持するための磁気保持装置１０が設けられている。
【００２４】
なお、上記の各配管４，７，８，９には、それぞれ流路開閉および流量調整等を行なうための弁Ｖ１〜Ｖ６が設けられ、これらの弁開閉により廃液Ｌの流路切換えが行なえるようになっている。
【００２５】
図２は、Ｃｒステンレス製の磁気保持装置１０を拡大して示す構成図である。この図２に示すように、磁気保持装置１０は例えば縦長筒状の磁性を持つ容器１０ａを有し、この容器１０ａの上下端部が、上述した循環ライン３の縦向き配管７に分岐配管８を介して並列に接続されている。
【００２６】
容器１０ａには、内挿管１４を有し、この内挿管１４には、例えば配液貯留槽２の下端位置から上端位置に向って立ち上がり、この磁気保持装置１０の下端部に循環ライン３の分岐配管８が接続されている。
【００２７】
これにより、廃液貯留槽２に貯められている放射性核種含有廃液Ｌ、その放射性核種含有廃液Ｌを処理するために循環ライン３およびポンプ５を設置し、循環ライン３に通水することができる。
【００２８】
循環ライン３の途中にはバイパスライン１１が設けられており、放射性核種含有廃液Ｌの一部あるいは全量を磁気保持装置１０に通水できるようになっている。さらに、廃液貯留槽２には放射性核種含有廃液Ｌを排出するための廃液排出配管９が設けられている。
【００２９】
次に、図２により磁気保持装置１０についてさらに詳細に説明する。
この図２に示すように、磁気保持装置１０は、内挿管１４、金網１５、磁石１２から構成されている。すなわち、磁気保持装置１０内には内挿管１４が導入され、内挿管１４の外側にはＳＵＳ４３０製の金網１５が内挿管１４を覆うように取付けられている。
【００３０】
内挿管１４内には磁石１２が挿入され、この磁石１２の磁場により金網１５が磁化され、磁性物質である鉄酸化物１３が金網１５の表面に保持される。なお、磁石１２には永久磁石、電磁石のいずれも適用することができる。
【００３１】
次に、実際の試験結果に基づいて作用を説明する。
原子力発電所から排出される放射性核種含有廃液を模擬したコバルト含有廃液ａを適用して、硫酸コバルト（ＣｏＳＯ４）水溶液のコバルト吸着試験を実施した。
【００３２】
この試験では、廃液貯留槽２に硫酸コバルト濃度２６０ｐｐｍ（コバルト濃度：１００ｐｐｍ）に調整した水溶液を８リットル（Ｌ）投入し、ポンプ５を起動して循環させ、磁気保持装置１０に水溶液を通水した。
【００３３】
磁気保持装置１０内の磁気保持部である磁石１２に鉄酸化物１３を吸着保持させ、所定時間経過した後に、水溶液中のコバルト濃度の経時変化を測定した。磁気保持装置１０に保持した鉄酸化物１３は、α鉄とマグネタイトとの複合粒子（鉄の表面がマグネタイトで覆われた粒子）である。コバルト濃度の測定には、誘導結合プラズマ発光分光分析装置を用いて定量した。
【００３４】
試験後に、磁気保持装置１０から磁石１２を引き抜くことにより、金網１５から鉄酸化物１３を離脱させ、鉄酸化物１３を回収した。
【００３５】
図３は、実施形態によるコバルト含有廃液中のコバルト濃度の経時変化測定結果を示すグラフであり、縦軸にコバルト濃度を示し、横軸に時間（ｈ）を示している。
【００３６】
図３に示すように、黒塗り潰しで表示したマグネタイト粒子（ｍ）は、不純物により複合粒子の性能が低下した場合を模擬するため、マグネタイト単独の粒子を磁気保持装置１０に保持させ、放射性核種含有廃液の模擬液を通水させた。
【００３７】
そして、鉄酸化物１３にα鉄とマグネタイトの複合粒子を適用し、この鉄酸化物１３が交換可能な場合を模擬し、磁気保持装置１０に放射性核種含有廃液の模擬液を通水してコバルト吸着試験を実施した。
【００３８】
この試験の結果、マグネタイト単独では、コバルトの吸着は確認することができなかった。一方、鉄酸化物１３を使用した場合には、３時間後に１０００ｐｐｍから０．５５ｐｐｍまでコバルト濃度が低下し、コバルト吸着率は９４％であった。
【００３９】
図４は、実施形態による廃液中の放射性核種吸着試験の結果を示すグラフである。このグラフを使用して、コバルト除去率の鉄酸化物濃度依存性について説明する。
【００４０】
図４に示すように、コバルト水溶液（コバルト濃度１００ｐｐｍ）１リットル（Ｌ）に３ｗｔ％、４ｗｔ％、５ｗｔ％および１０ｗｔ％の鉄酸化物１３をそれぞれ添加し、３時間（ｈ）攪拌後の各水溶液中のコバルト濃度を測定した。
【００４１】
鉄酸化物１３物中のコバルト濃度が３ｗｔ％、４ｗｔ％、５ｗｔ％と高くなるにつれて、コバルト除去率（ＤＦ）が８８（図示ｉ）、９４（図示ｉｉ）、９９（図示ｉｉｉ）と高くなることが分かる。これにより、鉄酸化物が５ｗｔ％以上であれば，コバルト除去率が９９％以上であり、高い効果が得られる。
【００４２】
以上のように本実施形態によれば、廃液中に鉄酸化物１３を注入し、磁性を持つ容器１０ａと，この容器１０ａを磁化させる磁石１２とで構成される磁気保持装置１０を使用して、磁気保持装置１０から磁石１２を引き抜くことにより、金網１５から鉄酸化物１３を離脱させ、鉄酸化物１３を容易に回収することができ、回収後には新規の鉄酸化物１３と交換することができる。
【００４３】
その結果、放射性核種を容易に分離除去することができる。なお、Ｃｏ−６０以外の放射性核種であるＣｏ−５８、Ｍｎ−５４、Ｆｅ−５９、Ｃｒ−５１等についても同様の効果が得られる。
【００４４】
磁気保持装置１０では、磁気保持装置１０から磁石１２を引き抜くことにより、放射性核種が吸着した鉄酸化物１３を脱離可能なため、例えばＳＵＳ４３０のような磁性を持つ金属を用いることにより金網１５を磁化させ、鉄酸化物１３の吸着性を高めることが可能である。
【００４５】
また、金網１５については、ＳＵＳ４３０製以外の鋼材、例えばＳＵＳ４１０、ＳＵＳ４２０、ＳＵＳ４３０またはＳＵＳ４４０などの磁性をもつ物質を用いてもよく、この場合でも同様の効果が得られる。
【００４６】
なお、鉄酸化物１３としては磁性体および吸着体が含まれていることが必要であるが、液中で安定であり、強磁性体であることが望ましい。その観点から磁性体としては、マグヘマイト、ニッケルフェライトあるいはα鉄とマグネタイトの複合粒子等が挙げられる。
【００４７】
また、金網１５以外の形状でも、磁気保持を行うことができる物質を用いることで、上記同様の効果が得られることは自明である。
【００４８】
さらに、磁石１２を永久磁石とした場合には、この磁石１２を抜き差しすることにより、また磁石１２が電磁石の場合には、スイッチのオン／オフ切り替えにより、金網１５に保持させた放射性核種が吸着した鉄酸化物１３の保持および離脱を操作することが可能である。
【００４９】
以上の実施形態によれば、鉄酸化物１３等の金属を使用することにより、高温水を一旦冷却する必要なく、原子炉冷却水中の金属イオンを除去することができる。
【００５０】
また、磁気保持装置１０から磁石１２を引き抜くことができ、鉄酸化物１３を容易に回収することができ、新規の鉄酸化物に交換することができるので、放射性核種を容易に分離除去し、フィルタ等の放射性二次廃棄物発生量を低減することができる。
【００５１】
さらに、磁気保持装置１０の磁気保持部に鉄酸化物粒子を保持する構造であるため、放射性核種の吸着効率を維持することができ、ポンプ５に粒子が固着して故障するなどのトラブルが生じないため、処理装置の安定した運転が可能である。
【符号の説明】
【００５２】
１  廃液処理装置
２  廃液貯留槽
３  循環ライン
４  送液配管
５  ポンプ
６  還流配管
７  縦向き配管
８  分岐配管
９  廃液排出配管
１０  磁気保持装置
１０ａ  容器
１１  バイパスライン
１２  磁石
１３  鉄酸化物
１４  内挿管
１５  金網
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
2012002745.tif 000006