(57)【要約】【課題】異方性充填剤及び熱可塑性重合体を含む成形品において、異方性充填剤の配向を所望の方向に制御する方法並びに成形品及びその製造方法を提供する。【解決手段】本発明における異方性充填剤の配向方向制御方法は、熱可塑性重合体（ＡＢＳ樹脂、ジエン系エラストマー等）及び異方性充填剤（炭素繊維等）を含有する溶融混練物を用いて、熱可塑性重合体からなる相に、異方性充填剤が一軸配向しつつ分散されている混合物ペレットを得る第１工程と、混合物ペレットを、混合物ペレットに含まれる異方性充填剤の一軸配向の方向を規則的に又は不規則的にしつつ、成形用型の中に配置し、熱可塑性重合体を溶融させて型成形する第２工程とを備えるである。【選択図】図３
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
熱可塑性重合体及び異方性充填剤を含有する成形品における該異方性充填剤の配向方向を制御する方法であって、
上記熱可塑性重合体及び上記異方性充填剤を含有する溶融混練物を用いて、該熱可塑性重合体からなる相に、該異方性充填剤が一軸配向しつつ分散されている混合物ペレットを得る第１工程と、
上記混合物ペレットを成形用型の中に配置し、上記熱可塑性重合体を溶融させて型成形する第２工程と、
を備えることを特徴とする、異方性充填剤の配向方向制御方法。
【請求項２】
上記異方性充填剤が線状及び／又は板状を有する請求項１に記載の異方性充填剤の配向方向制御方法。
【請求項３】
上記第２工程において、上記混合物ペレットを、該混合物ペレットに含まれる上記異方性充填剤の一軸配向の方向を規則的にして、上記成形用型の中に配置する請求項１又は２に記載の異方性充填剤の配向方向制御方法。
【請求項４】
上記第２工程において、上記混合物ペレットを、該混合物ペレットに含まれる上記異方性充填剤の一軸配向の方向を不規則的にして、上記成形用型の中に配置する請求項１又は２に記載の異方性充填剤の配向方向制御方法。
【請求項５】
熱可塑性重合体及び異方性充填剤を含有し、該異方性充填剤の配向方向が制御された成形品を製造する方法であって、
上記熱可塑性重合体及び上記異方性充填剤を含有する溶融混練物を用いて、該熱可塑性重合体からなる相に、該異方性充填剤が一軸配向しつつ分散されている混合物ペレットを得る工程と、
上記混合物ペレットを成形用型の中に配置し、上記熱可塑性重合体を溶融させて型成形する工程と、
を備えることを特徴とする、成形品の製造方法。
【請求項６】
請求項５に記載の方法により得られたことを特徴とする成形品。
【請求項７】
上記異方性充填剤の含有量が、上記成形品１００体積％に対して、０．０５〜８０体積％である請求項６に記載の成形品。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、熱可塑性重合体及び異方性充填剤を含む成形品における異方性充填剤の配向方向制御方法並びに成形品及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、重合体を含む成形品には、特定の性質を付与する等の目的で、充填剤が含まれている場合がある。そして、重合体及び充填剤を含む組成物が、例えば、所定形状の空間を有する型に供給する方法（射出成形法等）、押出成形法、フィルム成形法等に供されて、所望の形状を有する成形品、又は、この組成物からなる成形部材と、他の組成物又は材料からなる部材とからなる複合品が製造されている。
【０００３】
特許文献１には、ポリアミド樹脂と、ゴム質重合体、芳香族ビニル及びこれと共重合可能な他の単量体を重合してなるグラフト共重合体と、不飽和カルボン酸単量体、芳香族ビニル及びこれらと共重合可能な他の単量体を重合してなる不飽和カルボン酸変性共重合体と、芳香族ビニル及びこれと共重合可能な他の単量体を重合してなる共重合体と、扁平率（断面の長径／短径の比）が２．０以上の扁平形状を有するガラス繊維とを含有する熱可塑性樹脂組成物が開示されている。この熱可塑性樹脂組成物は、これらの成分を一括混練することにより、製造され、その後、薄肉状の成形品等としている。
【０００４】
特許文献２には、ＡＢＳ樹脂と、アルミニウム、マイカ等からなり、球状、略球状、多面体、板状、線状等のメタリック顔料と、（メタ）アクリルオリゴマーとを含有するメタリック樹脂組成物が開示されている。このメタリック樹脂組成物は、これらの成分を一括混練することにより、製造され、その後、光輝性模様を有する成形品としている。
【０００５】
特許文献３には、エチレン・酢酸ビニル共重合体と、合成ゴム系ホットメルト接着剤と、窒化アルミニウム等からなり、平均粒子径が２〜４０μｍの熱伝導性フィラーとを含有する熱可塑性樹脂組成物が開示されている。この熱可塑性樹脂組成物は、これらの成分を一括混練することにより、製造され、その後、フィルム等からなる放熱部材としている。
【０００６】
特許文献４には、融点が３０〜１２０℃のワックスと、３０〜１２０℃で軟化するワックス類以外の樹脂（エチレン・酢酸ビニル共重合体）と、平均粒径１〜３μｍ、最大粒径３〜１０μｍの微粉及び平均粒径０．１〜０．９μｍの超微粉が、所定の体積比であって、平均粒径０．５〜１．４μｍとしてなる窒化アルミニウム及び／又はアルミナ粉末からなる充填材とを含有する熱伝導性樹脂組成物が開示されている。この熱伝導性樹脂組成物は、これらの成分を一括混練することにより、製造され、その後、アルミニウム等からなる金属箔の表面に層形成されたフェーズチェンジ等としている。
【０００７】
また、特許文献５には、ポリアミド樹脂と、平均粒径１〜２００μｍの六方晶系窒化ホウ素と、平均繊維長１〜１５ｍｍのアラミド繊維とを含有する熱伝導性樹脂組成物が開示されている。この熱伝導性樹脂組成物は、ポリアミド樹脂及び窒化ホウ素の溶融混練物を調製した後、この溶融混練物と、アラミド繊維とを混練することにより、製造され、その後、放熱部材等としている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開２００９−１７９６７５号公報
【特許文献２】特開２００９−２３５１８７号公報
【特許文献３】特開２００４−１１５５９６号公報
【特許文献４】特開２００４−７５７６０号公報
【特許文献５】特開２０１０−１１６５１８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
近年、上記のような成形品において、充填剤により付与された性質は、成形品に含まれる充填剤の形状又はその配列によって、程度に差が出る場合があることが知られている。  例えば、異方性を有するメタリック顔料を含む熱可塑性樹脂組成物を用いる場合、成形品の部位どうしのあいだに異なる外観性が得られる。
また、線状又は板状の熱伝導性フィラーを含む熱可塑性樹脂組成物を、射出成形法に供して平板状成形品を作製した場合、熱伝導性は、溶融している樹脂組成物の流れ方向において優れており、この流れ方向に対して垂直な方向において劣っている。これは、異方性充填剤である熱伝導性フィラーの長手方向と、流れ方向とが平行になりやすいためと推測している。
【００１０】
上記のように、線状又は板状の熱伝導性フィラーを含む熱可塑性樹脂組成物は、放熱部材として広く用いられている。例えば、板状又は薄肉状成形品における放熱性を、その一面側から他面側に対して優れたものとする場合には、熱伝導性フィラーを成形品の一面側から他面側に配向するように配置する必要がある。しかしながら、従来、公知の成形方法を適用した場合には、熱伝導性フィラーの分散性は低下しないものの、熱伝導性フィラーを所望の方向に配向させることは困難である。
【００１１】
本発明の目的は、異方性充填剤及び熱可塑性重合体を含む成形品において、異方性充填剤の配向を所望の方向に制御する方法及びそれを利用して得られた成形品を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
本発明は以下のとおりである。
１．熱可塑性重合体及び異方性充填剤を含有する成形品における上記異方性充填剤の配向方向を制御する方法であって、
上記熱可塑性重合体及び上記異方性充填剤を含有する溶融混練物を用いて、上記熱可塑性重合体からなる相に、上記異方性充填剤が一軸配向しつつ分散されている混合物ペレットを得る第１工程と、
上記混合物ペレットを成形用型の中に配置し、上記熱可塑性重合体を溶融させて型成形する第２工程と、
を備えることを特徴とする、異方性充填剤の配向方向制御方法。
２．上記異方性充填剤が線状及び／又は板状を有する上記１に記載の異方性充填剤の配向方向制御方法。
３．上記第２工程において、上記混合物ペレットを、上記混合物ペレットに含まれる上記異方性充填剤の一軸配向の方向を規則的にして、上記成形用型の中に配置する上記１又は２に記載の異方性充填剤の配向方向制御方法。
４．上記第２工程において、上記混合物ペレットを、上記混合物ペレットに含まれる上記異方性充填剤の一軸配向の方向を不規則的にして、上記成形用型の中に配置する上記１又は２に記載の異方性充填剤の配向方向制御方法。
５．熱可塑性重合体及び異方性充填剤を含有し、該異方性充填剤の配向方向が制御された成形品を製造する方法であって、
上記熱可塑性重合体及び上記異方性充填剤を含有する溶融混練物を用いて、該熱可塑性重合体からなる相に、該異方性充填剤が一軸配向しつつ分散されている混合物ペレットを得る工程と、
上記混合物ペレットを成形用型の中に配置し、上記熱可塑性重合体を溶融させて型成形する工程と、
を備えることを特徴とする、成形品の製造方法。
６．上記５に記載の方法により得られたことを特徴とする成形品。
７．上記異方性充填剤の含有量が、上記成形品１００体積％に対して、０．０５〜８０体積％である上記６に記載の成形品。
【発明の効果】
【００１３】
本発明の異方性充填剤の配向方向制御方法によれば、熱可塑性重合体及び異方性充填剤を含む成形品において、異方性充填剤の配向方向を、所望の方向に効率よく制御することができる。即ち、異方性充填剤の配向方向を、１方向だけでなく、２方向、３方向等、複数の異なる方向とすることができる。その結果、例えば、異方性充填剤の含有割合が同じであっても、配向方向の数を変化させることにより、外観性を変化させることができる。また、異方性充填剤による作用の度合を変化させることもできる。
また、公知の射出成形法により成形品を製造する場合には、溶融した重合体組成物の流れに沿うように充填剤が配置されてしまい、所望の作用が十分に発揮されないことがあった。本発明の成形品の製造方法によれば、所望の方向に配向した異方性充填剤を含む成形部材又は成形品を、効率よく得ることができるので、繊維強化部材、放熱部材、フェーズチェンジ部材、光輝性模様部材、ガスバリア性部材、導電性部材、絶縁性部材、低線膨張性部材、又はこれらの製造方法等への利用に好適である。
本発明の成形品によれば、異方性充填剤の含有割合を、熱可塑性重合体の種類に応じたものとすることができるので、この成形品は、所望の方向に配向させた異方性充填剤の作用が十分に反映されたものである。
【図面の簡単な説明】
【００１４】
【図１】混合物ペレットの例を示す概略斜視図である。
【図２】図１の（１）に示した混合物ペレットを、含まれる異方性充填剤の配向方向が鉛直方向となるように、成形用型の中に配置したことを示す概略斜視図である。
【図３】図１の（１）に示した混合物ペレットを、含まれる異方性充填剤の配向方向が鉛直方向となるように、成形用型の中に配置したことを示す概略斜視図である。
【図４】図１の（５）に示した混合物ペレットを、含まれる異方性充填剤の配向方向が水平方向となるように、成形用型の中に配置したことを示す概略斜視図である。
【図５】図１の（１）に示した混合物ペレットを、含まれる異方性充填剤の配向方向が不規則的となるように、成形用型の中に充填したことを示す概略斜視図である。
【図６】実施例１等で製造した平板型成形品を示す概略斜視図であり、異方性充填剤が鉛直方向に配向して含まれていることを示す図である。
【図７】実施例５等で製造した平板型成形品を示す概略斜視図であり、異方性充填剤が水平方向に配向して含まれていることを示す図である。
【図８】混合物ペレットを、その配置方法を２通りとして、成形用型の中に配置し製造した平板型成形品を示す概略斜視図であり、異方性充填剤が鉛直方向及び水平方向に配向して含まれていることを示す図である。
【図９】実施例２等で製造した平板型成形品を示す概略斜視図であり、異方性充填剤の配向が不規則となって含まれていることを示す図である。
【図１０】本発明を利用して得られる複合製品の一例（筐体）を示す概略断面図である。
【図１１】曲げモジュラスを測定するための試験片を取り出した場所を示す概略平面図である。
【図１２】曲げモジュラスを測定するための試験片を取り出した場所を示す概略平面図である。
【図１３】実施例１３〜１５及び比較例８で製造した、メタリック顔料を含む成形品を示す概略平面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１５】
以下、本発明を詳しく説明する。
本明細書において、「（メタ）アクリル」は、アクリル及びメタクリルを、「（メタ）アクリレート」は、アクリレート及びメタクリレートを、「（メタ）アクリロイル基」は、アクリロイル基又はメタクリロイル基を、「（共）重合体」は、単独重合体及び共重合体を意味する。
【００１６】
本発明は、熱可塑性重合体及び異方性充填剤を含有する成形品における異方性充填剤の配向方向を制御する方法であって、熱可塑性重合体及び異方性充填剤を含有する溶融混練物を用いて、熱可塑性重合体からなる相に、異方性充填剤が一軸配向しつつ分散されている混合物ペレットを得る第１工程と、混合物ペレットを成形用型の中に配置し、熱可塑性重合体を溶融させて型成形する第２工程と、を備えることを特徴とする。
【００１７】
本発明に係る第１工程においては、熱可塑性重合体及び異方性充填剤を含有する溶融混練物が用いられる。
【００１８】
熱可塑性重合体は、特に限定されず、樹脂及びエラストマー（ゴムを含む）のいずれでもよく、これらの組み合わせでもよい。樹脂及びエラストマーの詳細は、後述される。
【００１９】
異方性充填剤は、その形状の長径、短径又は厚みがほぼ同じである球状、立方体等の正多面体状を除く形状であって、線状、板状又は楕円球状、棒状等の非対称形状を有する充填剤を意味する。また、強度、膨張率、屈折率等の物理的性質が配向して現れるものであってよいし、物理的性質が一定であるものであってもよい。本発明において、異方性充填剤は、線状又は板状の充填剤が好ましい。
【００２０】
上記異方性充填剤において、「線状」とは、直線状、曲線状、螺旋状等を意味し、これらを組み合わせた形状であってもよい。また、断面形状は、円形、楕円形、多角形、不定形等とすることができる。更に、一端側から他端側に向かって、径又は厚さが変化するものであってもよい。
線状充填剤の長さは、好ましくは３０μｍ〜３ｍｍであり、目的、用途等により好ましい長さの線状充填剤が用いられる。例えば、成形品の機械的強度の改良を目的とする場合、好ましい長さは、５００μｍ〜３ｍｍであり、より好ましくは１〜２．５ｍｍである。また、成形品の熱的性質の改良を目的とする場合、好ましい長さは、３０〜５００μｍであり、より好ましくは５０〜４００μｍ、更に好ましくは１００〜３００μｍである。
更に、この線状充填剤におけるアスペクト比は、好ましくは３〜５０、より好ましくは５〜４０、更に好ましくは１０〜３０である。
【００２１】
一方、「板状」とは、平面板、曲面板等を意味し、これらを組み合わせた形状であってもよい。平面形状は、特に限定されない。また、厚さが一定であるものであってよいし、異なるものであってもよい。
板状充填剤の最大長さは、好ましくは５〜５００μｍ、より好ましくは１０〜３００μｍ、更に好ましくは２０〜２００μｍである。
また、板状充填剤の厚さは、好ましくは３〜５０μｍ、より好ましくは５〜４０μｍ、更に好ましくは５〜３０μｍである。
更に、この板状充填剤におけるアスペクト比は、好ましくは１〜１２、より好ましくは２〜１０、更に好ましくは３〜８である。
【００２２】
上記異方性充填剤は、上記形状を有する充填剤であって、従来、公知の熱可塑性樹脂組成物又は熱可塑性エラストマー組成物に配合される、強化剤、導電性付与剤、熱伝導性付与剤、絶縁性付与剤、帯電性付与剤、光反射性付与剤、抗菌性付与剤、難燃性付与剤、着色剤、加飾剤、補強剤（引裂き強度向上剤）等である。これらの充填剤の構成材料は、特に限定されず、無機材料及び有機材料のいずれでもよく、これらの組み合わせであってもよい。
以下に、異方性充填剤の具体例を示すが、これらの充填剤が表面処理されたものであってもよい。
【００２３】
上記異方性充填剤としては、ガラス繊維、炭素繊維、シリカ繊維、シリカ・アルミナ繊維、ジルコニア繊維、窒化硼素繊維、窒化硅素繊維、硼素繊維、チタン酸カリウムウィスカー、ウォラストナイト、アルミニウム、チタン、銅等の金属、真鍮、ステンレス等の合金等からなる無機系繊維状充填剤；ポリアミド、フッ素樹脂、アクリル樹脂等からなる有機系繊維状充填剤；タルク、カオリン、マイカ、クレイ、セリサイト、ガラスフレーク、合成ハイドロタルサイト、金属箔、黒鉛、二硫化モリブデン、二硫化タングステン、窒化ホウ素、板状酸化鉄、板状炭酸カルシウム、板状水酸化アルミニウム等の板状充填剤；カーボンブラック、シリカ、石英、ガラス、硅酸カルシウム、硅酸アルミニウム、カオリン、硅藻土等の硅酸塩、酸化鉄、酸化チタン、酸化亜鉛、アルミナ等の金属酸化物、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム等の炭酸塩、硫酸カルシウム、硫酸バリウム等の硫酸塩、炭化硅素、窒化硅素、窒化硼素、窒化アルミニウム等からなる非対称粒子状充填剤等が挙げられる。
【００２４】
上記異方性充填剤は、単独で用いてよいし、２種以上を組み合わせて用いてもよい。後者の場合、形状の異なる２種以上の異方性充填剤を用いてもよい。
【００２５】
第１工程で用いられる溶融混練物は、熱可塑性重合体及び異方性充填剤を含む原料が混練されてなるものである。
【００２６】
上記原料における、熱可塑性重合体及び異方性充填剤の使用量の割合は、通常、熱可塑性重合体の種類、異方性充填剤の密度、成形品の用途等によって、適宜、選択される。
上記異方性充填剤の使用量は、熱可塑性重合体１００質量部に対して、通常、０．１〜２，０００質量部であるが、熱可塑性重合体組成物に含まれる異方性充填剤の含有量（体積基準）が、後述の範囲に入るように、適宜、選択される。
【００２７】
上記熱可塑性重合体が熱可塑性樹脂であるとき、異方性充填剤の使用量は、熱可塑性樹脂１００質量部に対して、好ましくは０．１〜７００質量部である。
例えば、成形品の機械的強度の改良を目的とする場合、異方性充填剤の好ましい使用量は、１０〜１２５質量部であり、より好ましくは１５〜１００質量部、更に好ましくは２５〜８０質量部である。
また、成形品の熱的性質の改良を目的とする場合、異方性充填剤の好ましい使用量は、２５〜７００質量部であり、より好ましくは３５〜６００質量部、更に好ましくは５０〜４５０質量部である。
更に、成形品の外観性（光輝性等）の改良を目的とする場合、異方性充填剤の好ましい使用量は、０．１〜２５質量部であり、より好ましくは０．１５〜１０質量部、更に好ましくは０．２〜８質量部である。
【００２８】
熱可塑性重合体が熱可塑性エラストマーであるとき、熱可塑性重合体組成物の製造に際して、（ｉ）熱可塑性エラストマーを単独で用いる場合、及び、（ｉｉ）熱可塑性エラストマーと、後述する液状成分とを併用する場合、がある。異方性充填剤の使用量は、熱可塑性エラストマーの使用方法に応じて、選択することができる。（ｉｉ）の場合、異方性充填剤の使用量は、熱可塑性エラストマー及び液状成分の合計量を基準とした量とすることができる。
【００２９】
上記態様（ｉ）の場合、異方性充填剤の使用量は、熱可塑性エラストマー１００質量部に対して、好ましくは０．１〜１，０００質量部である。
例えば、成形品の機械的強度の改良を目的とする場合、異方性充填剤の好ましい使用量は、３〜１７０質量部であり、より好ましくは１３〜１３０質量部、更に好ましくは３０〜１１０質量部である。
また、成形品の熱的性質の改良を目的とする場合、異方性充填剤の好ましい使用量は、２５〜９００質量部であり、より好ましくは４５〜７５０質量部、更に好ましくは６５〜６００質量部である。
更に、成形品の外観性（光輝性等）の改良を目的とする場合、異方性充填剤の好ましい使用量は、０．１〜３０質量部であり、より好ましくは０．１２〜１５質量部、更に好ましくは０．１５〜８質量部である。
【００３０】
また、上記態様（ｉｉ）の場合、異方性充填剤の使用量は、熱可塑性エラストマー及び液状成分の合計１００質量部に対して、好ましくは０．１〜２，０００質量部である。
例えば、成形品の機械的強度の改良を目的とする場合、異方性充填剤の好ましい使用量は、３〜３５０質量部であり、より好ましくは１３〜３００質量部、更に好ましくは３０〜２５０質量部である。
また、成形品の熱的性質の改良を目的とする場合、異方性充填剤の好ましい使用量は、２５〜１，８００質量部であり、より好ましくは４５〜１，５００質量部、更に好ましくは６５〜１，２００質量部である。
更に、成形品の外観性（光輝性等）の改良を目的とする場合、異方性充填剤の好ましい使用量は、０．１〜６０質量部であり、より好ましくは０．１２〜３０質量部、更に好ましくは０．１５〜２０質量部である。
【００３１】
上記原料は、従来、公知の熱可塑性樹脂組成物又は熱可塑性エラストマー組成物に配合される添加剤を含んでもよい。
【００３２】
上記原料を混練する場合、従来、公知の混練装置を用いればよく、例えば、二軸押出機、単軸押出機、加熱可能な二軸又は単軸のスクリューフィーダー、フィーダールーダー、バンバリーミキサー、ロールミル等を用いることができる。
【００３３】
上記原料の混練温度は、熱可塑性重合体の種類によって、適宜、選択されるが、通常、熱可塑性重合体の溶融温度以上の温度であり、好ましくは（溶融温度＋１０℃）を超える温度である。
熱可塑性重合体が熱可塑性樹脂であって、この熱可塑性樹脂が、ＡＢＳ樹脂等のゴム強化樹脂である場合、混練温度は、好ましくは１８０℃〜２８０℃である。ポリブチレンテレフタレート等のポリエステル系樹脂の場合、混練温度は、好ましくは２００℃〜３００℃である。また、ポリアミド系樹脂の場合、好ましくは２４０℃〜３４０℃である。
また、熱可塑性重合体が熱可塑性エラストマーであって、この熱可塑性エラストマーが、オレフィン系エラストマーである場合、混練温度は、好ましくは１００℃〜２２０℃である。
【００３４】
上記熱可塑性重合体組成物に含まれる異方性充填剤の含有量は、熱可塑性重合体組成物１００体積％に対して、好ましくは０．０５〜８０体積％であり、この割合は、成形品の場合も同様である。
【００３５】
例えば、成形品の機械的強度を目的とする場合、異方性充填剤の好ましい含有量は、１〜４０体積％であり、更に好ましくは５〜３５体積％、特に好ましくは１０〜３０体積％である。この割合は、成形品の場合も同様である。
また、成形品の熱的性質の改良を目的とする場合、異方性充填剤の好ましい含有量は、１０〜８０体積％であり、更に好ましくは１５〜７５体積％、特に好ましくは２０〜７０体積％である。この割合は、成形品の場合も同様である。
更に、成形品の外観性（光輝性等）の改良を目的とする場合、異方性充填剤の好ましい含有量は、熱可塑性重合体組成物１００体積％に対して、０．０５〜１０体積％であり、更に好ましくは０．０８〜５体積％、特に好ましくは０．１〜３体積％である。この割合は、成形品の場合も同様である。
【００３６】
上記第１工程において、混合物ペレットを作製する方法は、特に限定されない。例えば、溶融混練物を、上記の混練装置の出口側に配設されたダイから、長手状のストランドを連続的に引き取った後、冷却し、完全に固化する前に、好ましくは０．５〜１０ｍｍの長さに切断する方法等が挙げられる。
【００３７】
第１工程により得られた混合物ペレットは、図１（１）〜（６）に例示され、熱可塑性重合体からなる相１１１に、異方性充填剤１１２が一軸配向しつつ分散されている。
図１（１）〜（５）は、線状の異方性充填剤１１２が、一軸方向に配向しつつ含まれた混合物ペレットを示す例である。異方性充填剤１１２は、（略）同一の方向に配向しており、隣り合う異方性充填剤１１２の位置関係は、好ましくは、平行又はそれに近い状態である。
また、図１（６）は、板状の異方性充填剤１１２が一軸方向に配向しつつ含まれた混合物ペレットを示す例である。ここで、「板状の異方性充填剤が一軸方向に配向」とは、例えば、図１（６）における混合物ペレットを、異なる２箇所において水平に、同一の異方性充填剤が含まれるように、切断した際に得られる２つの断面を見た場合、ほぼ同じ位置に、ほぼ同じ厚さの異方性充填剤断面部が確認できることを意味する。
尚、上記混合物ペレットにおいて、異方性充填剤どうしの間隔は、特に限定されない。
【００３８】
上記混合物ペレットの形状は、特に限定されないが、図１に示すように、通常、板状（柱状）、筒状等であり、これらの変形物であってもよい。尚、この混合物ペレットは、含有される異方性充填剤、混合物ペレットの製法等に由来して、表面に凹部、凸部、曲面部等を有してもよい。
上記溶融混練物並びに混合物ペレットにおける異方性充填剤の形状及び大きさは、通常、溶融混練物を調製する際に原料として使用するものとほぼ同じである。
【００３９】
上記第１工程により得られた混合物ペレットは、第２工程において、所定形状のキャビティ空間を有する成形用型の中に配置され、型成形に供される。
型成形の方法は、特に限定されないが、所定のキャビティ空間を有する成形用型の中に、混合物ペレットを収容した状態で、後述する加熱手段により、混合物ペレットを構成する熱可塑性重合体を溶融し、必要に応じて、加圧等を行うものである。型成形では、加熱手段の種類に基づいて、適当な成形用型を用いることができる。成形用型の材質としては、金属、セラミックス、プラスチックス、シリコーンゴム等を用いることができる。
型成形の具体的な方法としては、金属製の成形用型と、電気ヒーターによる加熱装置とを用いたプレス成形法、シリコーンゴム製の成形用型と、電磁波照射による加熱装置とを用いた光成形法等が挙げられる。これらのうち、プレス成形法が好ましい。
【００４０】
上記第２工程において、成形用型への混合物ペレットの配置方法は、成形品の形状及び大きさ、成形品に含まれる異方性充填剤の長さ及び配向方向、用途等によって、選択され、これらによって、同時に、混合物ペレットの形状及び大きさ、並びに、成形用型が決定される。混合物ペレットは、図１に示すように、多様な形状及び大きさとすることができるので、成形用型のキャビティ空間への配置は、適宜、選択される。例えば、形状が円柱（円板を含む）である場合、アスペクト比（外径φと長さＬの関係）を、混合物ペレットの選択の指標とすることができる。
【００４１】
以下、成形用型への混合物ペレットの配置方法を例示する。
図６に示される、異方性充填剤１１２が（略）鉛直方向に配向して含まれる平板状成形品３０を製造する場合、図２及び図３に示すように、図１（１）の混合物ペレット１１（好ましいアスペクト比はφ＞Ｌ）を、含まれる異方性充填剤１１２の一軸配向の方向を鉛直方向として、成形用型２０の中に、規則的に配置すればよい。
また、図７に示される、異方性充填剤１１２が（略）水平方向に配向して含まれる平板状成形品３０を製造する場合、図４に示すように、図１（５）の混合物ペレット１１（好ましいアスペクト比はφ＜Ｌ）を横置きとし、含まれる異方性充填剤１１２の一軸配向の方向を水平方向となるようにして、成形用型２０の中に、規則的に配置すればよい。この配置を利用して、第２工程に供した場合、得られる成形品の構成は、熱可塑性重合体及び異方性充填剤を含有する組成物を、射出成形法等の、公知の成形方法に供して得られた成形品の構成と、ほぼ同じとすることができる。
これらの方法によれば、成形品に含まれる異方性充填剤１１２の配向方向を１方向とすることができる。
【００４２】
また、図１（１）の混合物ペレット及び図１（５）の混合物ペレットを、上記要領で、各ペレットに含まれる異方性充填剤の一軸配向の方向を、それぞれ、異なる方向となるように、成形用型２０の中に規則的に配置することにより、成形品に含まれる異方性充填剤１１２の配向方向を２方向とすることができる（図８参照）。
尚、図示していないが、図１（１）の混合物ペレット、図１（４）の混合物ペレット及び図１（５）の混合物ペレットを、各ペレットに含まれる異方性充填剤の一軸配向の方向を、互いに異なる方向となるように、成形用型２０の中に規則的に配置することにより、成形品に含まれる異方性充填剤１１２の配向方向を３方向とすることができる。
また、図示していないが、図１（５）の混合物ペレットを横置きとし、成形用型２０の中に不規則に配置することにより、異方性充填剤が、複数の方向に、（略）水平に配向して含まれる平板状成形品３０を製造することができる。
【００４３】
更に、図９に示される、異方性充填剤１１２が不規則な方向に配向して含まれる平板状成形品３０を製造する場合、図５に示すように、図１（１）の混合物ペレット１１（好ましいアスペクト比はφ＝Ｌ）を、含まれる異方性充填剤１１２の一軸配向の方向を不規則的にして、成形用型２０の中に配置すればよい。
【００４４】
次に、プレス成形法による成形品の作製法を説明する。
成形用型２０に配置された混合物ペレット１１は、通常、熱可塑性重合体の溶融温度以上の温度に加熱される。加熱手段は、特に限定されないが、ヒーター、赤外線等の電磁波照射等とすることができる。その後、混合物ペレット１１を構成する熱可塑性重合体は、成形用型２０内にて溶融し、溶融物がプレスされることで、異方性充填剤１１２の配向方向を、載置した混合物ペレット１１における一軸配向の方向とほぼ同じとしながら、所望の形状を有する成形品を得ることができる。
混合物ペレット１１の配置を、図２に示すようにした場合、プレス成形法を適用するに際して、混合物ペレットの長さＬを保つようにすることが、異方性充填剤の一軸配向を保持することとなり好ましい。
【００４５】
上記混合物ペレットの加熱時間は、含まれる熱可塑性重合体の種類により、適宜、選択されるが、通常、５〜１２０秒間である。
【００４６】
上記第２工程の後、必要に応じて、冷却を行う等によって、成形品に含まれる異方性充填剤の配向方向が所望の方向に制御されたものとすることができる。
【００４７】
本発明の成形品の製造方法は、本発明の異方性充填剤の配向方向制御方法を利用して、成形品を製造したものとすることができる。本発明の成形品の製造方法は、上記本発明の異方性充填剤の配向方向制御方法に係る第１工程及び第２工程を備える方法により製造される。
【００４８】
上記成形品の形状は、特に限定されず、板、シート、フィルム、多面体、角錐、円錐、線状体（直線、曲線等）、環状体（円形、多角形等）、管、球等の定形体、凹凸、溝、貫通孔、角部等を有する不定形体とすることができる。図２等において示した、混合物ペレット１１を充填する成形用型２０のキャビティ空間の形状を、これらの形に準ずるものとすればよい。
【００４９】
また、本発明の異方性充填剤の配向方向制御方法を利用して、熱可塑性重合体からなる相と、この相に含まれ、配向方向が制御された異方性充填剤とを備える成形部を、その一部に含む複合製品とすることができる。
【００５０】
図１０は、複合製品の一例であり、異方性充填剤１１２が水平方向に配向して、熱可塑性重合体からなる相１１１に含まれている成形部３８、及び、この成形部３８の周縁部において、成形部３８と接合しており、且つ、熱可塑性重合体組成物（Ｗ）を用いて得られた本体部４０を備える筐体４５を示す。
上記筐体４５は、本発明に係る、異方性充填剤１１２を含む混合物ペレットと、上記熱可塑性重合体組成物（Ｗ）からなるペレットとを用いて、製造することができる。このとき、少なくとも、混合物ペレットは、含まれる異方性充填剤１１２の一軸配向の方向を規則的にして、成形用型の中の特定の位置に配置し、型成形することにより、成形部３８及び本体部４０が一体化した筐体を得ることができる。
このように、本発明の異方性充填剤の配向方向制御方法は、その全体において、異方性充填剤の配向方向が制御された成形品とすることができるだけでなく、複合製品における特定の部分を、異方性充填剤の配向方向が制御された成形部材とすることができる。
【００５１】
更に、上記成形部を板、シート、フィルム等の形状として、その一面側又は両面側に保護層、粘着層等を備えることができる。
【００５２】
以下、本発明において、熱可塑性重合体として好ましい熱可塑性樹脂及び熱可塑性エラストマー、並びに、必要に応じて用いられる添加剤について、説明する。
【００５３】
熱可塑性樹脂としては、ポリスチレン、スチレン・アクリロニトリル共重合体、スチレン・無水マレイン酸共重合体、（メタ）アクリル酸エステル・スチレン共重合体、ＡＢＳ樹脂、ＡＳＡ樹脂、ＡＥＳ樹脂等のゴム強化樹脂等のスチレン系樹脂；他のゴム強化樹脂；ポリエチレン、ポリプロピレン、アイオノマー、エチレン・酢酸ビニル共重合体、エチレン・ビニルアルコール共重合体、環状オレフィン共重合体、塩素化ポリエチレン等のオレフィン系樹脂；ポリ塩化ビニル、エチレン・塩化ビニル重合体、ポリ塩化ビニリデン等の塩化ビニル系樹脂；ポリメタクリル酸メチル（ＰＭＭＡ）等の（メタ）アクリル酸エステルに由来する構造単位を１種以上含む（共）重合体等のアクリル系樹脂；ポリアミド６、ポリアミド６，６、ポリアミド６，１２等のポリアミド系樹脂（ＰＡ）；ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）、ポリエチレンナフタレート等のポリエステル系樹脂；ポリアセタール樹脂（ＰＯＭ）；ポリカーボネート樹脂（ＰＣ）；ポリアリレート樹脂；ポリフェニレンエーテル；ポリフェニレンサルファイド；ポリテトラフルオロエチレン、ポリフッ化ビニリデン等のフッ素樹脂；液晶ポリマー；ポリイミド、ポリアミドイミド、ポリエーテルイミド等のイミド系樹脂；ポリエーテルケトン、ポリエーテルエーテルケトン等のケトン系樹脂；ポリスルホン、ポリエーテルスルホン等のスルホン系樹脂；ウレタン系樹脂；ポリ酢酸ビニル；ポリエチレンオキシド；ポリビニルアルコール；ポリビニルエーテル；ポリビニルブチラール；フェノキシ樹脂；感光性樹脂；生分解性プラスチック等が挙げられる。これらは、単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
尚、上記ゴム強化樹脂は、ゴム質重合体の存在下に、重合性不飽和単量体を重合して得られた、重合性不飽和単量体に由来する構造単位を含む（共）重合体が、ゴム質重合体にグラフトしている樹脂（ゴム強化共重合樹脂）、又は、このゴム強化共重合樹脂と、重合性不飽和単量体の（共）重合体との混合物からなる樹脂である。
【００５４】
上記樹脂を２種以上用いる場合、従来、公知の熱可塑性アロイを用いてもよい。この熱可塑性アロイとしては、ＰＡ・ゴム強化樹脂、ＰＣ・ゴム強化樹脂、ＰＢＴ・ゴム強化樹脂、ＰＣ・ＰＭＭＡ等が挙げられる。
【００５５】
また、熱可塑性エラストマーとしては、オレフィン系エラストマー、スチレン系エラストマー、ジエン系エラストマー、ポリエステル系エラストマー、アクリル系エラストマー、ウレタン系エラストマー、塩化ビニル系エラストマー、ポリアミド系エラストマー、フッ素ゴム系エラストマー、水素添加ジエン系共重合体等が挙げられる。これらは、単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００５６】
オレフィン系エラストマーとしては、オレフィン系共重合体が好適であり、エチレン・プロピレンゴム（ＥＰＲ）、エチレン・オクテンゴム（ＥＯＲ）、エチレン・ブタジエンゴム（ＥＢＲ）、ブチルゴム、ハロゲン化ブチルゴム等のオレフィン系ゴムのほか、オレフィン系樹脂（ポリエチレン、ポリプロピレン等）等をハードセグメントとし、オレフィン系ゴム（エチレン・プロピレンゴム、ブチルゴム等）等をソフトセグメントとするエラストマー等が挙げられる。尚、上記エチレン・プロピレンゴムには、エチレンとプロピレンとの共重合体であるＥＰＭ、エチレン、プロピレン及び架橋用ジエンモノマー（例えば、エチリデンノルボルネン）との三元共重合体であるＥＰＤＭが含まれる。
【００５７】
スチレン系エラストマーとしては、芳香族ビニル化合物に由来する構造単位を主として含む重合体ブロック（ｓ１）と、共役ジエン化合物に由来する構造単位を主として含む重合体ブロック（ｓ２）とを含むものであり、直鎖型であっても、ラジアル型であってもよい。
また、重合体ブロック（ｓ２）が、芳香族ビニル化合物に由来する構造単位を少量含むランダム重合体ブロックであってよいし、芳香族ビニル化合物に由来する構造単位の含有量が漸増する、いわゆるテーパー型ブロックであってもよい。更に、上記重合体ブロック（ｓ１）及び（ｓ２）を含む重合体の水素添加物であってもよい。
【００５８】
水素添加ジエン系共重合体は、次に例示する構成単位からなる重合体ブロック（Ａ）、（Ｂ）及び（Ｃ）によって構成される重合体を水素添加して得られるものとすることができ、少なくとも１種の重合体ブロック（Ｂ）並びに、少なくとも１種の重合体ブロック（Ａ）及び／又は少なくとも１種の重合体ブロック（Ｃ）を有するものが好ましく用いられる。
（Ａ）：芳香族ビニル化合物を８０質量％を超えて含有する重合体ブロック
（Ｂ）：共役ジエン化合物を５０質量％を超えて含有し、その１，２−及び３，４−結合含量が３０％以上９０％以下である重合体ブロック
（Ｃ）：１，３−ブタジエンを８０質量％を超えて含有し、その１，２−及び３，４−結合含量が３０％未満である重合体ブロック
【００５９】
また、成分（Ａ）、成分（Ｂ）及び成分（Ｃ）は、組み合わせて用いてもよい。（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）の重合体ブロックが２種以上の化合物からなる共重合体ブロックであるときは、得られる組成物の目的に応じて、芳香族ビニル化合物又は共役ジエン化合物の含有量が共重合体ブロック中で連続的に変化する、いわゆるテーパー型、若しくはランダム型にすることができる。
【００６０】
上記芳香族ビニル化合物としては、スチレン、ｔｅｒｔ−ブチルスチレン、α−メチルスチレン、ｐ−メチルスチレン、ｐ−エチルスチレン、ジビニルベンゼン、１，１−ジフェニルスチレン、１−ビニルナフタレン、２−ビニルナフタレン、２−ビニルアントラセン、９−ビニルアントラセン、ｐ−ビニルベンジルプロピルエーテル、ｐ−ビニルベンジルブチルエーテル、ｐ−ビニルベンジルヘキシルエーテル、ｐ−ビニルベンジルペンチルエーテル、ｍ−Ｎ，Ｎ−ジエチルアミノエチルスチレン、ｐ−Ｎ，Ｎ−ジエチルアミノエチルスチレン、ｐ−Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノエチルスチレン、ｏ−ビニルベンジルジメチルアミン、ｐ−ビニルベンジルジメチルアミン、ｐ−ビニルベンジルジエチルアミン、ｐ−ビニルベンジルジ（ｎ−プロピル）アミン、ｐ−ビニルベンジルジ（ｎ−ブチル）アミン、ビニルピリジン、２−ビニルビフェニル、４−ビニルビフェニル等が挙げられる。この中で、スチレン及びｔｅｒｔ−ブチルスチレンが重合反応性が高く、工業的に入手し易く、しかも、得られる水素添加ジエン系共重合体の成形加工性が良好であることから好ましい。
【００６１】
上記共役ジエンとしては、１，３−ブタジエン、イソプレン、２，３−ジメチル−１，３−ブタジエン、１，３−ペンタジエン、２−メチル−１，３−オクタジエン、１，３−ヘキサジエン、１，３−シクロヘキサジエン、４，５−ジエチル−１，３−オクタジエン、３−ブチル−１，３−オクタジエン、ミルセン、クロロプレン等が挙げられる。この中で、１，３−ブタジエン及びイソプレンは重合反応性が高く、工業的に入手し易いので好ましい。
【００６２】
水素添加ジエン系共重合体の分子量は、特に限定されないが、ＧＰＣ法におけるポリスチレン換算による重量平均分子量で、好ましくは３万〜２００万、より好ましくは４万〜１００万、更に好ましくは５万〜５０万である。
【００６３】
水素添加ジエン系共重合体は、カルボキシル基、酸無水物基、エポキシ基、（メタ）アクリロイル基、アミノ基、アルコキシシリル基、ヒドロキシル基、イソシアネート基、オキサゾリン基等から選択される少なくとも１種の官能基を有する重合体（官能基含有水素添加ジエン系共重合体）であってもよい。尚、水素添加ジエン系共重合体が有する官能基の量は、平均個数で、好ましくは０．０１〜１００個、特に好ましくは０．１〜１０個である。
【００６４】
上記カップリング剤としては、含ハロゲン化合物、エポキシ化合物、カルボニル化合物、ポリビニル化合物等が挙げられる。具体例としては、メチルジクロロシラン、メチルトリクロロシラン、ブチルトリクロロシラン、テトラクロロシラン、ジブロモエタン、エポキシ化大豆油、ジビニルベンゼン、テトラクロロ錫、ブチルトリクロロ錫、テトラクロロゲルマニウム、ビス（トリクロロシリル）エタン、アジピン酸ジエチル、アジピン酸ジメチル、ジメチルテレフタル酸、ジエチルテレフタル酸、ポリイソシアネート等が挙げられる。
【００６５】
上記熱可塑性重合体が熱可塑性エラストマーを含む場合には、−１５℃で液体である成分（以下、「液状成分」という。）を併用することが好ましい。特に、異方性充填剤の使用量が多い場合、熱可塑性エラストマー及び液状成分を併用すると、得られる成形品の柔軟性の付与、保持又は向上が容易となる。
上記液状成分としては、液状軟化剤、液状可塑剤、液状重合体等が挙げられる。これらは、単独で用いてよいし、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００６６】
液状軟化剤としては、パラフィン系油、ナフテン系油、アロマティック系油等の鉱物油、エチレン・α−オレフィン系オリゴマー等の合成油、オレイン酸、リシノール酸等の脂肪酸、ひまし油、綿実油、アマニ油、菜種油、大豆油、パーム油、落花生油等の植物油等が挙げられる。
【００６７】
液状可塑剤としては、フタル酸誘導体、イソフタル酸誘導体、テトラヒドロフタル酸誘導体、アジピン酸誘導体、セバシン酸誘導体、フマル酸誘導体、クエン酸誘導体、アゼライン酸誘導体、リン酸誘導体、マレイン酸誘導体等が挙げられる。
【００６８】
液状重合体としては、液状ポリブタジエン、液状イソプレン、液状ポリブテン、液状スチレン・ブタジエンゴム、ポリイソブチレン、シリコーンオイルや、これらの変性体等が挙げられる。
【００６９】
上記液状成分が液状軟化剤を含む場合には、得られる成形品において、柔軟性、及び、他の部材への密着性に優れたものとすることができる。
【００７０】
上記液状成分の使用量は、上記熱可塑性エラストマー１００質量部に対して、好ましくは５〜１，０００質量部、より好ましくは２０〜８００質量部、更に好ましくは５０〜５００質量部である。
【００７１】
本発明において、異方性充填剤以外に、立方体等の正多面体、球等の形状を有する等方性充填剤を用いてもよい。この等方性充填剤としては、強化剤、導電性付与剤、熱伝導性付与剤、絶縁性付与剤、帯電性付与剤、光反射性付与剤、抗菌性付与剤、難燃性付与剤、着色剤、加飾剤、補強剤、紫外線吸収剤、酸化防止剤、老化防止剤、耐候剤、可塑剤、滑剤、親水性付与剤等が挙げられる。
【実施例】
【００７２】
以下に、実施例を挙げ、本発明を更に詳細に説明するが、本発明の主旨を超えない限り、本発明はかかる実施例に限定されるものではない。
【００７３】
１．製造原料
熱可塑性重合体組成物の製造に用いた原料は、以下の通りである。
（１）重合体Ａ−１
テクノポリマー社製ＡＢＳ樹脂「テクノＡＢＳ１３０」（商品名）を用いた。
（２）重合体Ａ−２
三井化学社製ポリアミド樹脂（ＰＡ６Ｔ）「アーレンＣ３２００」（商品名）を用いた。
（３）重合体Ａ−３
三菱エンジニアリングプラスチック社製ＰＢＴ樹脂「ＮＯＶＡＤＵＲＡＮ５００７」（商品名）を用いた。
（４）重合体Ａ−４
ＪＳＲ社製オレフィン結晶−エチレン・ブチレン−オレフィン結晶ブロック共重合体「ＤＹＮＡＲＯＮ６２００」（商品名）を用いた。
（５）充填剤Ｂ−１
電気化学工業社製窒化ホウ素「デンカボロンナイトライドＪＰ７５」（商品名）を用いた。鱗片状粉末であり、平均粒子径は２５μｍである。
（６）充填剤Ｂ−２
帝人社製炭素繊維「ラヒーマＲ−Ａ３０１」（商品名）を用いた。平均繊維径は８μｍ、平均繊維長は２００μｍである。アスペクト比は２５である。
（７）充填剤Ｂ−３
東洋アルミニウム社製アルミ顔料「スパークルＧ」（商品名）を用いた。板状の粉末であり、体積平均粒子径は６０μｍである。
（８）軟化剤
出光興産社製鉱物油系軟化剤「ＰＷ−３８０」（商品名）を用いた。４０℃における動粘度は３８１．６ｍｍ２／秒である。
【００７４】
２．混合物ペレットの作製及び成形品の製造（１）
実施例１〜１２及び比較例１〜７は、熱伝導性組成物を用いて平板型成形品を製造した実験例である。重合体Ａ−１、重合体Ａ−２又は重合体Ａ−３を用いた実施例１〜７及び比較例１〜３で作製した平板型成形品の大きさは、１５０ｍｍ×１５０ｍｍ×０．８ｍｍであり、重合体Ａ−４を用いた実施例８〜１２及び比較例４〜７で作製した平板型成形品の大きさは、３００ｍｍ×２１０ｍｍ×０．５ｍｍである。
【００７５】
初めに、評価項目である熱伝導率及び曲げモジュラスの測定方法を以下に示す。
（ａ）熱伝導率
熱伝導率は、平板型成形品の厚さ方向Ｒ１及び横方向（面方向）Ｒ２の両方について測定した。
実施例１〜７及び比較例１〜３で作製した平板型成形品の熱伝導率は、アルバック理工社製レーザーフラッシュ法熱定数測定装置「ＴＲ−７０００Ｒ」（型式名）を用いて、２５℃で測定した。測定用試験片は、平板型成形品を加工した円板であり、その大きさ及び形状は、外径１０ｍｍ及び厚さ０．８ｍｍの円形である。尚、横方向（面方向）の熱伝導率を測定するための試験片は、平板型成形品を１３枚重ねた状態で、圧力１ＭＰａ及び温度１８０℃の条件で、３分間加圧して、積層状の一体化物を得た後、縦方向に切削加工して得た平板成形品を加工して得た円板（外径１０ｍｍ及び厚さ０．８ｍｍ）である。
実施例８〜１２及び比較例４〜７で作製した平板型成形品の厚さ方向の熱伝導率は、アイフェイズ社製熱拡散率・熱伝導率測定装置「アイフェイズ・モバイル１μ」（型式名）を用いて、２５℃で測定した。測定用試験片は、平板型成形品を加工した板であり、その大きさ及び形状は、２０ｍｍ×２０ｍｍ×０．５ｍｍの正方形である。また、横方向（面方向）の熱伝導率は、上記レーザーフラッシュ法熱定数測定装置「ＴＲ−７０００Ｒ」（型式名）を用いて、２５℃で測定した。試験片は、平板型成形品を２２枚重ねた状態で、圧力１ＭＰａ及び温度１００℃の条件で、３分間加圧して、積層状の一体化物を得た後、縦方向に切削加工して得た平板成形品を加工して得た円板（外径１０ｍｍ及び厚さ０．８ｍｍ）である。
【００７６】
（ｂ）曲げモジュラス
曲げモジュラスは、ＩＳＯ１７８に準じて測定した。測定用試験片は、平板型成形品を５枚重ねた状態で、圧力１ＭＰａ及び温度１８０℃の条件で、３分間加圧して、積層状の一体化物を得た後、図１１又は図１２に示す３０３及び３０５の部位において切削加工して得た長尺状の板（８０ｍｍ×１０ｍｍ×４ｍｍ）である。
異方性充填剤の配向方向に応じた測定を行うため、実施例３及び４では、図１１に示すＸ方向及びＹ方向の試験片を用い、実施例５及び比較例１〜３では、図１２に示すＸ方向及びＹ方向の試験片を用いた。
【００７７】
実施例１
１００質量部の重合体Ａ−１と、６５質量部の充填剤Ｂ−１とを、弱練りタイプのスクリューを備えるプラスチック工学研究所社製２軸押出機「ＢＴ−４０−Ｓ２−３０−Ｌ」（型式名）を用いて、溶融混練し、外径３ｍｍ（外径φ＝３ｍｍ）のストランドとした。混練は、スクリュー回転数１００ｒｐｍ、シリンダーの設定温度２４０℃として行った。尚、充填剤Ｂ−１は、サイドフィーダーにより供給した。
その後、このストランドを、いすず加工機社製ペレタイザー「ＳＣＦ−１５０」（型式名）を用いて、厚さ１ｍｍ（長さＬ＝１ｍｍ）の混合物ペレットを得た。
【００７８】
上記で得られた混合物ペレット１１を、図２に示すように、金属製の型２０（寸法１５０ｍｍ×１５０ｍｍ×０．８ｍｍ）の中に、ペレットどうしが接するように高密度で配置し、岩城工業社製３７ｔｏｎ油圧成型機「ＡＴ−３７」（型式名）を用いて、圧力１０ＭＰａ、温度１８０℃、時間３分の条件にて、熱プレスした（以下、この方法を「製造方法Ｘ−１」という。）。これにより、充填剤が一面側から他面側に配向している平板型成形品を得た（図６参照）。この平板型成形品について、熱伝導率を測定した。その結果を、表１に示す。
【００７９】
実施例２
実施例１と同じ原料を用いて、長さＬが３ｍｍである混合物ペレットを得た。その後、得られた混合物ペレットを、図５に示すように、型の中にランダムに充填し、実施例１と同じ条件にて、熱プレスした（以下、この方法を「製造方法Ｘ−２」という。）。これにより、含有される充填剤の配向方向が不規則である平板型成形品を得た（図９参照）。この平板型成形品について、熱伝導率を測定した。その結果を、表１に示す。
【００８０】
実施例３
６５質量部の充填剤Ｂ−１に代えて、６４質量部の充填剤Ｂ−２を用いた以外は、実施例１と同様にして、長さＬが１ｍｍである混合物ペレットを作製した。その後、得られた混合物ペレットを用い、製造方法Ｘ−１を適用して、平板型成形品を得た（図６参照）。この平板型成形品について、熱伝導率及び曲げモジュラスを測定した。その結果を、表１に示す。
【００８１】
実施例４
６５質量部の充填剤Ｂ−１に代えて、６４質量部の充填剤Ｂ−２を用いた以外は、実施例１と同様にして、長さＬが３ｍｍである混合物ペレットを作製した。その後、得られた混合物ペレットを用い、製造方法Ｘ−２を適用して、平板型成形品を得た（図９参照）。この平板型成形品について、熱伝導率及び曲げモジュラスを測定した。その結果を、表１に示す。
【００８２】
実施例５
６５質量部の充填剤Ｂ−１に代えて、６４質量部の充填剤Ｂ−２を用いた以外は、実施例１と同様にして、長さＬが６ｍｍである混合物ペレットを作製した。その後、得られた混合物ペレットを、図４に示すように、型の中に配置し、実施例１と同じ条件にて、熱プレスした（以下、この方法を「製造方法Ｘ−３」という。）。これにより、含有される充填剤が、平板型成形品の厚さ方向に対して垂直方向に配向している平板型成形品を得た（図７参照）。この平板型成形品について、熱伝導率及び曲げモジュラスを測定した。その結果を、表１に示す。
【００８３】
実施例６
１００質量部の重合体Ａ−１に代えて、１００質量部の重合体Ａ−２を用いた以外は、実施例１と同様にして、長さＬが１ｍｍである混合物ペレットを作製した。その後、得られた混合物ペレットを用い、製造方法Ｘ−１を適用して、圧力１０ＭＰａ、温度３００℃、時間３分の条件にて、平板型成形品を得た（図６参照）。この平板型成形品について、熱伝導率を測定した。その結果を、表１に示す。
【００８４】
実施例７
１００質量部の重合体Ａ−１に代えて、１００質量部の重合体Ａ−３を用いた以外は、実施例１と同様にして、長さＬが１ｍｍである混合物ペレットを作製した。その後、得られた混合物ペレットを用い、製造方法Ｘ−１を適用して、圧力１０ＭＰａ、温度２４０℃、時間３分の条件にて、平板型成形品を得た（図６参照）。この平板型成形品について、熱伝導率を測定した。その結果を、表１に示す。
【００８５】
比較例１
実施例３で得られた混合物ペレットを、シリンダーの設定温度を２４０℃とした東芝機械社製射出成形機「ＥＣ６０」（型式名）を用いて射出成形を行った（以下、この方法を「製造方法Ｙ−１」という。）。これにより、含有される充填剤が溶融樹脂の流動方向に配向している平板型成形品を得た（図示せず）。この平板型成形品について、熱伝導率及び曲げモジュラスを測定した。その結果を、表１に示す。
【００８６】
比較例２
実施例４で得られた混合物ペレットを用い、製造方法Ｙ−１を適用して、平板型成形品を得た（図示せず）。この平板型成形品について、熱伝導率及び曲げモジュラスを測定した。その結果を、表１に示す。
【００８７】
比較例３
実施例５で得られた混合物ペレットを用い、製造方法Ｙ−１を適用して、平板型成形品を得た（図示せず）。この平板型成形品について、熱伝導率及び曲げモジュラスを測定した。その結果を、表１に示す。
【００８８】
【表１】
2012040811.tif 000003
【００８９】
実施例８
１００質量部の重合体Ａ−１及び６５質量部の充填剤Ｂ−１に代えて、１００質量部の重合体Ａ−４及び７５質量部の充填剤Ｂ−２を用い、実施例１と同様にして、長さＬが１ｍｍである混合物ペレットを作製した。その後、得られた混合物ペレットを、図２に示すように金属製の型（寸法３００ｍｍ×２１０ｍｍ×０．５ｍｍ）の中に配置し、岩城工業社製３７ｔｏｎ油圧成型機「ＡＴ−３７」（型式名）を用いて、圧力１０ＭＰａ、温度１１０℃、時間３分の条件にて、熱プレスした（以下、この方法を「製造方法Ｘ−４」という。）。これにより、充填剤が一面側から他面側に配向している平板型成形品（寸法３００ｍｍ×２１０ｍｍ×０．５ｍｍ）を得た（図６参照）。この平板型成形品について、熱伝導率を測定した。その結果を、表３に示す。
【００９０】
実施例９
１００質量部の重合体Ａ−１及び６５質量部の充填剤Ｂ−１に代えて、１００質量部の重合体Ａ−４及び７５質量部の充填剤Ｂ−２を用い、実施例１と同様にして、長さＬが３ｍｍである混合物ペレットを作製した。その後、得られた混合物ペレットを、図５に示すように、型の中にランダムに充填し、実施例８と同様にして、熱プレスした（以下、この方法を「製造方法Ｘ−５」という。）。これにより、含有される充填剤の配向方向が不規則である平板型成形品を得た（図９参照）。この平板型成形品について、熱伝導率を測定した。その結果を、表３に示す。
【００９１】
実施例１０
１００質量部の重合体Ａ−１及び６５質量部の充填剤Ｂ−１に代えて、１００質量部の重合体Ａ−４及び７５質量部の充填剤Ｂ−２を用い、実施例１と同様にして、長さＬが６ｍｍである混合物ペレットを作製した。その後、得られた混合物ペレットを、図４に示すように、型の中に配置し、実施例８と同じ条件にて、熱プレスした（以下、この方法を「製造方法Ｘ−６」という。）。これにより、含有される充填剤が、平板型成形品の厚さ方向に対して垂直方向に配向している平板型成形品を得た（図７参照）。この平板型成形品について、熱伝導率を測定した。その結果を、表３に示す。
【００９２】
実施例１１
１００質量部の重合体Ａ−４及び軟化剤２００質量部を、モリヤマ社製ニーダー「ＤＳ３−７．５ＭＷＡ−Ｈ」（型式名）を用いて３０秒間溶融混練した後、更に、７５０質量部の充填剤Ｂ−２を添加して５分間混練を行った。混練温度はいずれも１５０℃である。
その後、モリヤマ社製フィーダールーダー「２ＴＲ−７５」（型式名）を用いて、外径３ｍｍのストランドとした。このストランドの作製条件を、表３に示す。
【００９３】
【表２】
2012040811.tif 000004
【００９４】
次に、得られたストランドを、石川時鐵工所社製ペレタイザーを用いて、厚さ１ｍｍ（長さＬ＝１ｍｍ）の混合物ペレットを得た。
その後、得られた混合物ペレットを用い、製造方法Ｘ−４を適用して、平板型成形品を得た（図６参照）。この平板型成形品について、熱伝導率を測定した。その結果を、表３に示す。
【００９５】
実施例１２
１００質量部の重合体Ａ−４、７５０質量部の充填剤Ｂ−２及び２００質量部の軟化剤を用い、実施例１１と同様にして、長さＬが３ｍｍである混合物ペレットを作製した。
その後、得られた混合物ペレットを用い、製造方法Ｘ−５を適用して、平板型成形品を得た（図９参照）。この平板型成形品について、熱伝導率を測定した。その結果を、表３に示す。
【００９６】
比較例４
実施例８で得られた混合物ペレットを、シリンダーの設定温度を１８０℃とした東芝機械社製射出成形機「ＥＣ６０」（型式名）を用いて射出成形を行った（以下、この方法を「製造方法Ｙ−２」という。）。これにより、含有される充填剤が溶融重合体の流動方向に配向している平板型成形品を得た（図示せず）。この平板型成形品について、熱伝導率を測定した。その結果を、表３に示す。
【００９７】
比較例５
実施例９で得られた混合物ペレットを用い、製造方法Ｙ−２を適用して、平板型成形品を得た（図示せず）。この平板型成形品について、熱伝導率を測定した。その結果を、表３に示す。
【００９８】
比較例６
実施例１０で得られた混合物ペレットを用い、製造方法Ｙ−２を適用して、平板型成形品を得た（図示せず）。この平板型成形品について、熱伝導率を測定した。その結果を、表３に示す。
【００９９】
比較例７
１００質量部の重合体Ａ−４及び軟化剤２００質量部を、モリヤマ社製ニーダー「ＤＳ３−７．５ＭＷＡ−Ｈ」（型式名）を用いて溶融混練した後、更に、７５０質量部の充填剤Ｂ−２を添加して混練を行った。混練は、ニーダー内の設定温度を１５０℃として行った。
その後、関西ロール社製テスト用６インチロール機を用いて、厚さ１．５ｍｍのシート成形品を得た（以下、この方法を「製造方法Ｚ−１」という。）。このシート成形品について、熱伝導率を測定した。その結果を、表３に示す。
【０１００】
【表３】
2012040811.tif 000005
【０１０１】
３．混合物ペレットの作製及び成形品の製造（２）
下記の実施例１３〜１５及び比較例８は、メタリック顔料を含有する組成物を用いた実験例である。
【０１０２】
実施例１３
６５質量部の充填剤Ｂ−１に代えて、０．５質量部の充填剤Ｂ−３を用いた以外は、実施例１と同様にして、長さＬが１ｍｍである混合物ペレットを作製した（図１（６）参照）。その後、得られた混合物ペレットを用い、製造方法Ｘ−１を適用して、図１３に示す、開口部を有する平板型成形品を得た。図１３において、射出ゲートを示した。この平板型成形品について、外観性（ウェルドの有無及び色調）を目視にて評価した。その結果を、表４に示す。
【０１０３】
実施例１４
６５質量部の充填剤Ｂ−１に代えて、０．５質量部の充填剤Ｂ−３を用いた以外は、実施例１と同様にして、長さＬが３ｍｍである混合物ペレットを作製した。その後、得られた混合物ペレットを用い、製造方法Ｘ−２を適用して、平板型成形品を得た（図１３参照）。この平板型成形品について、実施例１３と同様にして、外観性（ウェルドの有無及び色調）を評価した。その結果を、表４に示す。
【０１０４】
実施例１５
６５質量部の充填剤Ｂ−１に代えて、０．５質量部の充填剤Ｂ−３を用いた以外は、実施例１と同様にして、長さＬが３ｍｍである混合物ペレットを作製した。その後、得られた混合物ペレットを用い、製造方法Ｘ−３を適用して、平板型成形品を得た（図１３参照）。この平板型成形品について、実施例１３と同様にして、外観性（ウェルドの有無及び色調）を評価した。その結果を、表４に示す。
【０１０５】
比較例８
実施例１４で得られた混合物ペレットを用い、製造方法Ｙ−１を適用して、図１３に示す、平板型成形品を得た。この平板型成形品について、実施例１３と同様にして、外観性（ウェルドの有無及び色調）を評価した。その結果を、表４に示す。
【０１０６】
【表４】
2012040811.tif 000006
【０１０７】
尚、本発明に係る混合物ペレットは、第１工程により作製されるものであるが、他の作製方法として、以下の方法が考えられる。即ち、異方性充填剤として線状充填剤を、予め、熱可塑性重合体により収束しておき、これを複数用いて集合体とする。このとき、線状充填剤の一軸配向の方向を一定とする。その後、集合体を加熱して熱可塑性重合体を溶融させるとともに、集合体を一体化させ、棒状物を得る。次いで、棒状物を、適当な長さに切断することにより、混合物ペレットを作製することができる。
【産業上の利用可能性】
【０１０８】
本発明の異方性充填剤の配向方向制御方法によれば、熱可塑性重合体及び異方性充填剤を含む成形品において、異方性充填剤の配向方向を所望の方向に効率よく制御することができる。異方性充填剤の配向方向を、１方向だけでなく、２方向、３方向等、複数の異なる方向とすることができるので、異方性充填剤の含有割合が同じであっても、配向方向の数を変化させることにより、外観性を変化させることができる。また、異方性充填剤による作用の度合を変化させることもできる。このような性質に基づいて、繊維強化部材、放熱部材、フェーズチェンジ部材、光輝性模様部材、ガスバリア性部材、導電性部材、絶縁性部材、低線膨張性部材、又はこれらの製造方法等への利用に好適である。
【符号の説明】
【０１０９】
１１：混合物ペレット
１１１：熱可塑性重合体からなる相
１１２：異方性充填剤
２０：成形用型
３０：成形品（平板型成形品）
３０１：平板型成形品の積層一体化物
３０３：Ｘ方向の熱伝導率測定用試験片
３０５：Ｙ方向の熱伝導率測定用試験片
３８：成形部
４０：本体部
４５：筐体
５０：メタリック顔料を含む成形品
５５：開口部
【図１】
2012040811.tif 000007
【図２】
2012040811.tif 000008
【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
2012040811.tif 000013
【図８】
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【図９】
2012040811.tif 000015
【図１０】
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【図１１】
2012040811.tif 000017
【図１２】
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【図１３】
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